(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
鉄と酸素を含有する軟磁性粉末の表面に、金属あるいは半金属からなる被膜を形成し、
前記被膜の表面にシリコンを含有するシリコン含有膜を形成し、
前記被膜および前記シリコン含有膜が形成された前記軟磁性粉末に圧縮成形を行うことにより、その軟磁性粉末の成形体を作製し、
前記成形体に熱処理を行うことにより、その成形体を構成する前記被膜および前記シリコン含有膜を酸化して絶縁被膜を形成し、
前記絶縁被膜は、前記金属あるいは前記半金属とシリコンとの酸化物からなる絶縁被膜であることを特徴とする軟磁性材料の製造方法。
【請求項２】
鉄と酸素を含有する軟磁性粉末の表面に、金属あるいは半金属からなる被膜を形成し、
前記被膜の表面にシリコンを含有するシリコン含有膜を形成し、
前記被膜および前記シリコン含有膜が形成された前記軟磁性粉末に圧縮成形を行うことにより、その軟磁性粉末の成形体を作製し、
前記成形体に熱処理を行うことにより、その成形体を構成する前記被膜および前記シリコン含有膜を酸化して絶縁被膜を形成し、
前記絶縁被膜は、金属あるいは半金属の酸化物からなる第１絶縁被膜、および、前記金属あるいは前記半金属とシリコンとの酸化物からなる第２絶縁被膜が前記軟磁性粉末の表面から順に形成されて構成されていることを特徴とする軟磁性材料の製造方法。
【請求項３】
前記金属および半金属の酸化物は、標準生成自由エネルギーの絶対値が鉄酸化物よりも大きいことを特徴とする請求項１または２に記載の軟磁性材料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、鉄を含有する軟磁性粉末の表面および界面に絶縁被膜が形成される軟磁性材料の製造方法に係り、特に絶縁被膜の形成技術の改良に関する。
【背景技術】
【０００２】
モータやトランスなどの電磁気部品には軟磁性材料が使用されている。図９，１０は、従来の軟磁性材料の製造方法を説明するための図であり、図９は製造工程を表す図、図１０は各工程での生成物の概略構成を表す図である。なお、図１０（Ａ），（Ｂ）では、便宜的に軟磁性粉末の一粒子のみを記載している。従来の軟磁性材料の製造方法では、図１０（Ａ）に示すように鉄を含有する軟磁性粉末１０１を準備し（ステップＳ１）、図１０（Ｂ）に示すように軟磁性粉末１０１の表面に絶縁被膜１０２を形成する（ステップＳ２）。続いて、図１０（Ｃ）に示すように、その軟磁性粉末１０１を金型内（図示略）で圧縮成形することにより成形体１０３を作製する（ステップＳ３）。
【０００３】
次いで、その成形体１０３に熱処理を行うことにより、圧縮成形時に生じた成形体１０３の歪みを除去する（ステップＳ４）。以上のようにして、軟磁性粉末の表面および界面に絶縁被覆処理が施された軟磁性材料が製造される。なお、熱処理後に絶縁被膜１０２が形成された軟磁性粉末１０１が空隙と接している部分（たとえば図１０（Ｃ）では符号１０１Ｓ）を軟磁性粉末１０１の表面、熱処理後に絶縁被膜１０２が形成された軟磁性粉末１０１どうしが接している部分（熱処理により化学結合する部分、たとえば図１０（Ｃ）では符号１０１Ｉ）を軟磁性粉末１０１の界面と定義している。
【０００４】
軟磁性金属粉末１０１の表面および界面の絶縁被膜１０２は、電磁気部品の磁気特性向上のために形成されている。具体的には、絶縁被膜１０２は、交流磁界の通過時における渦電流の発生を抑制することにより電磁気部品の効率を高めている。軟磁性材料の製造方法では、歪みの除去を効果的に行うために上記熱処理を高温下で行うことが望ましいから、絶縁被膜としては、耐火性に劣る樹脂などではなく、金属酸化物などの無機質のものが用いられている。そのような金属酸化物としては、たとえば酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、および酸化ケイ素からなる群から選択される少なくとも１種を含むものがある（特許文献１参照）。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、金属酸化物などの無機質の絶縁被膜は硬いため、次のような問題があった。図１１は、従来の軟磁性材料の製造方法の圧縮成形工程を表し、（Ａ）は側断面図、（Ｂ）は（Ａ）の構成を簡略化した拡大図である。なお、図１１（Ｂ）では、便宜的に成形体の一粒子のみを記載している。図１１（Ａ）に示すように圧縮成形により作製される成形体１０３の密度が低いため、軟磁性材料の磁気特性が低下する。
【０００６】
また、図１１（Ｂ）に示すように成形時に絶縁被膜１０２にクラックＣなどの損傷が生じやすいため、軟磁性材料の渦電流損失が大きくなり、磁気特性がさらに低下する。さらに、そのような成形体１０３は強度が低いため、成形後の工程において、割れなどの損傷が発生しやすく、ハンドリング性が悪いため、軟磁性材料の生産性が低下する。なお、図１１の符号Ｄ１，Ｄ２は金型の上型，下型を示している。
【０００７】
【特許文献１】特開２００５−７９５１１号公報
【０００８】
したがって、本発明は、生産性の向上を図ることができるとともに、高抵抗化と磁気特性の向上を両立することができる軟磁性材料の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の軟磁性材料の第１、第２の製造方法は、鉄と酸素を含有する軟磁性粉末の表面に、金属あるいは半金属からなる被膜を形成し、被膜が形成された軟磁性粉末に圧縮成形を行うことにより、その軟磁性粉末の成形体を作製し、成形体に熱処理を行うことにより、その成形体を構成する被膜を酸化して絶縁被膜を形成する軟磁性材料の製造方法において、被膜の表面にシリコンを含有するシリコン含有膜を形成し、成形後に熱処理を行うことにより、その成形体を構成する被膜およびシリコン含有膜を酸化して絶縁被膜を形成する。この場合、第１の製造方法では、絶縁被膜として、本発明の軟磁性材料の絶縁被膜（金属あるいは半金属とシリコンとの酸化物からなる絶縁被膜）が得られる。第２の製造方法では、絶縁被膜として、軟磁性材料の絶縁被膜（金属あるいは半金属の酸化物からなる第１絶縁被膜、および、金属あるいは半金属とシリコンとの酸化物からなる第２絶縁被膜から構成された絶縁被膜）が得られる。
【００１０】
すなわち、本発明の軟磁性材料の第１の製造方法は、鉄と酸素を含有する軟磁性粉末の表面に、金属あるいは半金属からなる被膜を形成し、被膜の表面にシリコンを含有するシリコン含有膜を形成し、被膜およびシリコン含有膜が形成された軟磁性粉末に圧縮成形を行うことにより、その軟磁性粉末の成形体を作製し、成形体に熱処理を行うことにより、その成形体を構成する被膜およびシリコン含有膜を酸化して絶縁被膜を形成し、絶縁被膜は、金属あるいは半金属とシリコンとの酸化物からなる絶縁被膜であることを特徴としている。
【００１１】
本発明の軟磁性材料の第２の製造方法は、鉄と酸素を含有する軟磁性粉末の表面に、金属あるいは半金属からなる被膜を形成し、被膜の表面にシリコンを含有するシリコン含有膜を形成し、被膜およびシリコン含有膜が形成された軟磁性粉末に圧縮成形を行うことにより、その軟磁性粉末の成形体を作製し、成形体に熱処理を行うことにより、その成形体を構成する被膜およびシリコン含有膜を酸化して絶縁被膜を形成し、絶縁被膜は、金属あるいは半金属の酸化物からなる第１絶縁被膜、および、金属あるいは半金属とシリコンとの酸化物からなる第２絶縁被膜が軟磁性粉末の表面に順に形成されて構成されていることを特徴としている。
【００１２】
本発明の軟磁性材料の第１、第２の製造方法では、鉄と酸素を含有する軟磁性粉末の表面に被膜を形成し、その軟磁性粉末に圧縮成形を行っている。ここで、軟磁性粉末の表面に形成されている被膜は、金属および半金属の少なくとも一方からなる延性の大きな金属膜あるいは半金属膜であるから、その被膜は軟磁性粉末の塑性変形に追従することができる。これにより、圧縮成形により作製される成形体の密度を高くすることができ、かつ被膜にクラックなどの損傷の発生を防止することができる。したがって、磁気特性の向上を図ることができる。また、成形体の強度を向上させることができるので、成形後の工程でのハンドリング性を向上させることができ、その結果、生産性の向上を図ることができる。
【００１３】
そして、そのような成形体に熱処理を行うことにより、成形体を構成する軟磁性粉末の表面および界面の被膜を酸化して、絶縁被膜として酸化膜を形成している。このような酸化膜形成では、軟磁性粉末の表面および界面の被膜は軟磁性粉末中の酸素と反応している。ここで、被膜には、上記のように損傷がないから、その酸化膜の絶縁性は良好である。したがって、渦電流損失の発生を防止することができるので、さらに磁気特性の向上を図ることができる。また、金属どうし、半金属どうし、および、金属および半金属どうしでは、酸化物どうしの場合よりも低温で結合が開始され、その結合反応とともに被膜は酸化膜へと変化するので、さらに強度を向上させることができ、その結果、さらに機械的特性の向上を図ることができる。また、従来のように非磁性元素やその化合物を、絶縁被膜として厚くコーティングすることや絶縁被膜に添加することが不要となり、以上のような効果は、絶縁被膜の全膜厚が同等である従来の軟磁性材料と比較して、より良く得ることができる。このように高抵抗化、磁気特性、機械的特性の向上を同時に図ることができる。
【００１４】
さらに、本発明では、次のような効果を得ることができる。被膜による軟磁性粉末の表面への被覆がなされていない部分がある場合、その部分をシリコン含有膜により被覆することができるので、軟磁性粉末の表面全体への被覆を十分に行うことができる。このようなシリコン含有膜は、上記被膜と同様に延性の大きいから、圧縮成形時にそのシリコン含有膜は、軟磁性粉末の塑性変形に追従することができる。その結果、第１の製造方法における圧縮成形後の効果（磁気特性および生産性の向上）をより良く得ることができる。
【００１５】
また、成形体への熱処理によって軟磁性粉末の表面全体に絶縁被膜を十分に形成することができるので、熱処理後の効果（磁気特性および生産性の向上）をより良く得ることができる。この場合、熱処理を高温で長時間行うことができるので、粒子間の結合を強くでき、上記効果をより良く得ることができる。また、少量の被膜でも、シリコン含有膜による被覆で上記の効果を得ることができるので、被膜の材料量を低減することができ、その結果、製造コストを低減することができる。以上のような効果は、絶縁被膜の全膜厚が同等である従来の軟磁性材料と比較して、より良く得ることができる。このように高抵抗化、磁気特性、機械的特性の向上を同時に図ることができる。
【００１６】
特に、被膜を構成する金属としてＡｌ（アルミニウム）を用いると、熱処理後に形成される第２製造方法の絶縁被膜および第３製造方法の第２絶縁被膜は、アルミ−シリコン酸化物となるから、絶縁性がより良好となる。したがって、渦電流損失の発生を防止することができるので、さらに磁気特性の向上を図ることができる。また、強度をさらに向上させることができ、その結果、さらに機械的特性の向上を図ることができる。
【００１７】
本発明の軟磁性材料およびその製造方法は種々の構成を用いることができる。たとえば、被膜の金属および半金属の酸化物は、標準生成自由エネルギーの絶対値が鉄酸化物よりも大きいことが好適である。この態様では、金属および半金属は、熱処理において、鉄と酸素を含有する軟磁性粉末中の酸素を還元することができるので、容易に酸化膜を形成することができる。
【発明の効果】
【００１８】
本発明の軟磁性材料の第１、第２の製造方法によれば、鉄と酸素を含有するとともに表面に金属膜あるいは半金属膜である被膜が形成された軟磁性粉末に圧縮成形を行い、その成形体に熱処理を行うことにより、軟磁性粉末の表面および界面の被膜を酸化して絶縁被膜として酸化膜を形成しているので、高密度化、強度向上、および酸化膜の損傷発生の防止を図ることができる。その結果、高抵抗化、磁気特性、機械的特性の向上を同時に図ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
（１）参考形態
以下、本発明の参考形態（軟磁性材料の第１の製造方法に係る実施形態）について図面を参照して説明する。図１，２は、参考形態の軟磁性材料の製造方法を説明するための図であり、図１は製造工程を表す図、図２は各工程での生成物の概略構成を表す図である。図２（Ａ），（Ｂ）では、軟磁性粉末の一粒子のみを記載している。
【００２０】
まず、図２（Ａ）に示すようにFe（鉄）および酸素を含有する軟磁性粉末１を準備する（ステップＳ１０１）。具体的には、軟磁性粉末１の表面には、酸化鉄からなる酸化膜２が形成されている。軟磁性粉末１の材料としては、たとえば純Ｆｅ、Ｆｅ−Ｎｉ、Ｆｅ−Ｓｉ、Ｆｅ−Ｃｏ、Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉを用いる。
【００２１】
続いて、図２（Ｂ）に示すように軟磁性粉末１の表面に金属あるいは半金属膜である被膜３を形成する（ステップＳ１０２）。被膜３は、金属あるいは半金属からなる被膜であり、その材料としてはたとえば、その酸化物の標準生成自由エネルギーの絶対値が鉄酸化物よりも大きいものを用いる。具体的には、Ａｌ（アルミニウム）、Ｓｉ（シリコン）、Ｍｇ（マグネシウム）、Ｎｂ（ニオブ）、Ｌｉ（リチウム）、Ｇｄ（ガドリニウム）、Ｙ（イットリウム）、Ｐｒ（プラセオジウム）、Ｌａ（ランタン）、Ｎｄ（ネオジム）を用いる。被膜３の膜厚は、特に限定されるものではないが、１ｎｍ〜１０μｍであることが好適である。被膜３の膜厚が１ｎｍ未満の場合、下記熱処理で被膜３を酸化して、絶縁被膜５として酸化膜を形成したときに絶縁効果が小さくなる。一方、被膜３の膜厚が１０μｍ超の場合、絶縁被膜５を形成したときに透磁率が大きく低下するため、実用性がなくなる。
【００２２】
被膜３の形成では、たとえば図４に示す粉体スパッタリング装置２００を用いる。粉体スパッタリング装置２００は、真空ポンプ（図示略）により内部が真空雰囲気とされるハウジング２０１を備え、その内部には所定方向（たとえば図の左側の矢印方向）に回転可能な回転バレル２０２が設けられている。回転バレル２０２の内部には、軟磁性粉末１が供給される回転バレル２０２の底部上面と対向するように被膜３の材料のターゲット２０３が配置されている。軟磁性粉末１は、試料ボックス２０４から供給される。
【００２３】
このような粉体スパッタリング装置２００では、ターゲット２０３に高電圧を印加することにより、イオン化された希ガス元素や窒素をターゲット２０３に衝突させる。すると、ターゲット２０３の表面からはじき飛ばされた原子が、回転バレル２０２の底部上面の軟磁性粉末１に到達し、軟磁性粉末１表面に被膜３が形成される。ここで、回転バレル２０２を回転させることにより、軟磁性粉末１を流動させているので、被膜３の形成は、軟磁性粉末１の粉末粒子の全表面で行われる。
【００２４】
被膜３の形成手法は、上記のようなスパッタリングに限定されるものではなく、種々の変形が可能である。たとえば、スパッタリングの代わりに、熱蒸着やイオンプレーティングなどの気相成膜法や、メッキなどの湿式成膜法、熱分解や気相還元などの化学気相法、メカノフージョンやハイブリダイゼーションなどの機械的成膜法などを用いてもよい。
【００２５】
次に、図２（Ｃ）に示すように、被膜３が表面に形成された軟磁性粉末１を金型内（図示略）で圧縮成形することにより成形体４を作製する（ステップＳ１０３）。成形圧力は、特に限定されないが、１００ＭＰａ〜２５００ＭＰａとすることが好適である。成形圧力が１００ＭＰａ未満の場合、成形体４の密度が高くならず、磁気特性が良好とならない。一方、成形圧力が２５００ＭＰａ超の場合、金型の寿命が短くなり、コスト増大や生産性低下が招かれるため、実用的ではない。成形温度は、特に限定されるものではない。たとえば常温だけでなく、温度を高めた温間でもよい。また、圧縮成形時の潤滑剤は、必要に応じて用いる。
【００２６】
このような圧縮成形では、軟磁性粉末１の表面に形成されている被膜３は延性が大きいから、軟磁性粉末１の塑性変形に追従することができる。これにより、図３（Ａ）に示すように圧縮成形により作製される成形体４の密度を高くすることができ、かつ、図３（Ｂ）に示すように被膜３にクラックなどの損傷の発生を防止することができる。
【００２７】
次いで、成形体４に熱処理を行うことにより、圧縮成形時に生じた成形体４の歪みを除去するとともに、成形体４を構成する軟磁性粉末１の表面１Ｓおよび界面１Ｉの被膜３を酸化して、絶縁被膜５として酸化膜を形成している。（ステップＳ１０４）。このような絶縁被膜５の形成では、被膜３は、軟磁性粉末１中の酸化膜２を構成する酸化鉄中の酸素と反応している。熱処理の雰囲気としては、特に限定されるものではなく、たとえば真空中、大気中、アルゴン、あるいは、窒素を用いる。熱処理温度は、特に限定されるものではなく、４００℃以上が好適である。４００℃未満では、成形時に生じた歪みの除去を十分に行うことができない。
【００２８】
このような熱処理では、上記のように軟磁性粉末１表面の被膜３には損傷がないから、絶縁被膜５の絶縁性は良好である。金属どうし、半金属どうし、および、金属および半金属どうしでは、酸化物どうしの場合よりも低温で結合が開始され、その結合反応とともに被膜３は酸化膜へと変化するので、さらに強度を向上させることができる。以上のようにして、軟磁性粉末の表面および界面に絶縁被覆処理が施された軟磁性材料６が製造される。  
【００２９】
以上のように本実施形態の軟磁性材料６の製造方法では、鉄と酸素を含有するとともに表面に金属膜あるいは半金属である被膜３が形成された軟磁性粉末１に圧縮成形を行っているので、圧縮成形により作製される成形体４の密度を高くすることができ、かつ被膜３にクラックなどの損傷の発生を防止することができる。したがって、磁気特性の向上を図ることができる。また、成形体４の強度を向上させることができるので、成形後の工程でのハンドリング性を向上させることができ、その結果、生産性の向上を図ることができる。  
【００３０】
また、成形体４に熱処理を行うことにより、軟磁性粉末１の表面１Ｓおよび界面１Ｉの被膜３を酸化して、絶縁被膜５として酸化膜を形成しているので、渦電流損失の発生を防止することができ、これによりさらに磁気特性の向上を図ることができる。また、熱処理によってさらに強度を向上させることができるので、さらに機械的特性の向上を図ることができる。また、従来のように非磁性元素やその化合物を、絶縁被膜として厚くコーティングすることや絶縁被膜に添加することが不要となり、以上のような効果は、絶縁被膜の全膜厚が同等である従来の軟磁性材料と比較して、より良く得ることができる。このように高抵抗化、磁気特性、機械的特性の向上を同時に図ることができる。
【００３１】
特に、被膜３の材料としては、その酸化物の標準生成自由エネルギーの絶対値が、酸化膜２を構成する鉄酸化物よりも大きいものを用いているので、被膜３の材料は、熱処理において、鉄酸化物中の酸素を還元する。したがって、容易に絶縁被膜５として酸化膜を形成することができる。
【００３２】
（２）実施形態
以下、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。図５，６は、実施形態の軟磁性材料の製造方法を説明するための図であり、図１は製造工程を表す図、図２は各工程での生成物の概略構成を表す図である。図６（Ａ），（Ｂ）では、軟磁性粉末の一粒子のみを記載している。以下の実施形態では、参考形態と同様な構成には同符号を付し、参考形態と同様な作用を有する構成要素の説明は省略している。
【００３３】
まず、参考形態と同様、図６（Ａ）に示すように鉄および酸素を含有する軟磁性粉末１を準備した後（ステップＳ１０１）、図６（Ｂ）に示すように軟磁性粉末１の表面に金属あるいは半金属膜である被膜３を形成する（ステップＳ１０２）。この場合、被膜３の材料としては、参考形態で挙げた材料のうちSi以外のものを用いる。
【００３４】
続いて、図６（Ｃ）に示すように被膜３の表面に、Siを含有するシリコン含有膜１３を形成する（ステップＳ２０１）。シリコン含有膜１３の材料としては、たとえばSi化合物を用い、無機物でも有機物でも良い。シリコン含有膜１３の形成では、混合法や、湿式法、スプレードライ法等を用いる。具体的には、バレル混合法や、気流噴霧法、超音波分散が挙げられる。
【００３５】
実施形態では、被膜３の表面にシリコン含有膜１３を形成しているので、被膜３による軟磁性粉末１の表面への被覆がなされていない部分がある場合、その部分をシリコン含有膜１３により被覆することができるので、軟磁性粉末１の表面全体への被覆を十分に行うことができる。ここで、被膜３とシリコン含有膜１３との全膜厚は、特に限定されるものではないが、下記のようにそれら膜の熱処理後に形成される絶縁被膜１５の膜厚が１ｎｍ〜１０μｍとなるような膜厚とすることが実用的であり、熱処理後の絶縁被膜１５の膜厚が１００ｎｍ以下となるような膜厚とすることが好適である。絶縁被膜１５の膜厚が１０μｍを超えると、透磁率が大きく低下してしまい、実用性がなくなる。
【００３６】
次いで、参考形態と同様、図６（Ｄ）に示すように、被膜３およびシリコン含有膜１３が表面に形成された軟磁性粉末１を金型内（図示略）で圧縮成形することにより成形体１４を作製する（ステップＳ１０３）。このような圧縮成形では、シリコン含有膜１３が、被膜３と同様に延性が大きいから、軟磁性粉末１の塑性変形に追従することができる。
【００３７】
次に、成形体１４に熱処理を行うことにより、圧縮成形時に生じた成形体１４の歪みを除去するとともに、成形体１４を構成する軟磁性粉末１の表面１Ｓおよび界面１Ｉの被膜３およびシリコン含有膜１３を酸化して、絶縁被膜として酸化膜を形成する（ステップＳ１０４）。熱処理の雰囲気としては、参考形態と同様とし、熱処理温度は、特に限定されるものではなく、４００℃以上が好適である。４００℃未満では、成形時に生じた歪みの除去を十分に行うことができない。
【００３８】
実施形態の絶縁被膜は、図７に示すように、被膜３の材料（金属あるいは半金属）とシリコン含有膜１３の材料（シリコン）との酸化物からなる絶縁被膜１５Ａである。あるいは、実施形態の絶縁被膜は、図８に示すように、被膜３の材料（金属あるいは半金属）の酸化物からなる絶縁被膜１５Ｂ（第１絶縁被膜）、および、被膜３の材料（金属あるいは半金属）とシリコン含有膜１３の材料（シリコン）との酸化物からなる絶縁被膜１５Ｃ（第２絶縁被膜）が順に形成されて構成される。
【００３９】
ここで、上記のように軟磁性粉末１の表面全体への被覆をシリコン含有膜１３により十分に行っているから、熱処理では、軟磁性粉末１の表面全体に酸化膜（絶縁被膜１５Ａ、あるいは、絶縁被膜１５Ｂおよび絶縁被膜１５Ｃ）を十分に形成することができる。この場合、熱処理を高温で長時間行うことができるので、粒子間の結合を強くすることができる。
【００４０】
特に、被膜３を構成する金属としてAlを用いると、熱処理後に形成される絶縁被膜１５Ａおよび絶縁被膜１５Ｃは、アルミ−シリコン酸化物となるから、絶縁性がより良好となる。以上のようにして、軟磁性粉末１の表面および界面に絶縁被覆処理が施された軟磁性材料１６が製造される。
【００４１】
以上のように実施形態の軟磁性材料の製造方法では、軟磁性粉末１の表面全体への被覆を十分に行うことができるので、参考形態における圧縮成形後の効果（磁気特性および生産性の向上）をより良く得ることができる。また、少量の被膜３でも、シリコン含有膜１３による被覆で上記の効果を得ることができるので、被膜３の材料量を低減することができ、その結果、製造コストを低減することができる。さらに、絶縁被膜（絶縁被膜１５Ａ、あるいは、絶縁被膜１５Ｂおよび絶縁被膜１５Ｃ）の絶縁性がより良好となるから、渦電流損失の発生を防止することができ、さらに磁気特性の向上を図ることができる。また、強度をさらに向上させることができ、その結果、さらに機械的特性の向上を図ることができる。以上のような効果は、絶縁被膜の全膜厚が同等である従来の軟磁性材料と比較して、より良く得ることができる。このように高抵抗化、磁気特性、機械的特性の向上を同時に図ることができる。
【実施例】
【００４２】
以下、具体的な実施例を参照して本発明の実施形態をさらに詳細に説明する。
【００４３】
（１）参考例（被膜３のみによる被覆）
（Ａ）成形体の特性評価
まず、本発明の参考形態の試料１１および比較試料１１の成形体の特性評価を行った。参考形態の試料１１では、酸素を０．１％含有した水アトマイズ純鉄粉末を準備し、スパッタリングによって、その水アトマイズ純鉄粉末に、被膜（金属膜）としてアルミニウム膜を約２０ｎｍの厚さで形成した。なお、膜厚の算出については、アルミニウム膜が粉末の全表面に均一に被覆されているものと仮定して、純鉄粉末の比表面積およびアルミニウムの被覆量からアルミニウム膜の厚さを算出した。続いて、１０ｍｍ×４０ｍｍの面を有する直方体形状の金型、および、外径４０ｍｍ、内径２５ｍｍのリング形状の金型を用い、アルミニウム膜が形成された粉末に圧縮成形を行った。成形圧力は、６００ＭＰａに設定した。これにより直方体形状およびリング形状の成形体を作製した。
【００４４】
比較試料１１では、試料１１と同様に、水アトマイズ純鉄粉末を準備し、その水アトマイズ純鉄粉末にアルミニウム膜を約２０ｎｍの厚さで形成した。続いて、アルミニウム膜が形成された粉末に熱処理を行い、アルミニウム膜を酸化して、絶縁被膜として酸化アルミニウム膜を形成した。熱処理の条件は、大気中５００℃とした。続いて、試料１１と同様な金型を用い、酸化アルミニウム膜が形成された粉末に圧縮成形を行った。成形圧力は、試料と同様に設定した。これにより直方体形状およびリング形状の成形体を作製した。
【００４５】
試料１１および比較試料１１の成形体の成形性を調べた。その結果を表１に示す。試料１１の成形体では、割れや微少な欠けなどが確認されず、成形性は良好であった。比較試料１１の成形体では、微少な欠けが確認され、成形性は良好ではなかった。
【００４６】
さらに、試料１１および比較試料１１の直方体形状の成形体の密度および３点曲げ強度を測定した。密度については、重量と寸法を測定し、次式より相対密度として算出した。
相対密度（％）＝（成形体密度／真密度）×１００
【００４７】
３点曲げ強度試験は、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準じて行った。この場合、スパンを３０ｍｍ、クロスヘッドスピードを０．５ｍｍ／ｍｉｎとした。その結果を表１に示す。なお、表１における３点曲げ強度の測定結果では、比較試料１１の成形体の結果を基準（＝１）とし、試料１１の成形体の結果を表記している。
【００４８】
【表１】
0005227756.tif 000002
【００４９】
表１に示すように、試料１１の成形体では、比較試料１１の成形体と比較して、相対密度および３点曲げ強度がともに高くなった。以上のような成形性、相対密度、および、３点曲げ強度の結果から、参考形態の成形体の作製法では、従来の作製法と比較して、成形体の成形性、密度、および、強度の向上を図ることができることが判った。
【００５０】
（Ｂ）軟磁性材料の特性評価
次に、軟磁性材料の特性評価を行った。本発明の試料１２では、本発明の試料１の成形体に熱処理を行った。熱処理の条件は、大気中６００℃とした。これにより、直方体形状およびリング形状の軟磁性材料を製造した。比較試料１２は、比較試料１１で作製した直方体形状およびリング形状の成形体とした。比較試料１３では、試料１２と同様に、比較試料１１の直方体形状およびリング形状の成形体に熱処理を行い、直方体形状およびリング形状の軟磁性材料を作製した。
【００５１】
試料１２の直方体形状の軟磁性材料の電気抵抗率を４端子法で測定した結果、その試料１２の軟磁性材料の電気抵抗率は、試料１２と同様に測定した試料１１の直方体形状の成形体のものよりも１０倍高い値となった。これにより、アルミニウム膜が酸化されて、絶縁被膜としての酸化アルミニウム膜になったことを確認した。
【００５２】
さらに、試料１２のリング形状の軟磁性材料、比較試料１２のリング形状の成形体、比較試料１３のリング形状の軟磁性材料には、０．６ｍｍのマグネットワイヤを用いて１次側１００ターン、２次側３０ターンの巻き線を施し、Ｂ−Ｈアナライザ（岩通製ＳＹ−８２３２）にて渦電流損失を測定した。加えて、試料１２および比較試料１３の直方体形状の軟磁性材料の３点曲げ強度を試料１１と同様に測定した。それら結果を表２に示す。なお、比較試料１２の３点曲げ強度結果は、比較試料１１の直方体形状の成形体のものである。また、表２における渦電流損失および３点曲げ強度の測定結果では、比較試料１２の成形体の結果を基準（＝１）とし、試料１２，比較試料１３の軟磁性材料の結果を表記している。
【００５３】
【表２】
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【００５４】
表２に示すように、試料１２の軟磁性材料の渦電流損失は、比較試料１２の成形体，比較試料１３の軟磁性材料に対して、１／３以下となった。また、試料１２の軟磁性材料は、比較試料１２の成形体，比較試料１３の軟磁性材料と比較して、３点曲げ強度が高くなった。以上のような渦電流損失および３点曲げ強度の結果から、本発明の参考形態の軟磁性材料の製造法では、従来の製造法と比較して、磁気特性および強度の向上を図ることができることが判った。
【００５５】
（２）実施例（被膜３，シリコン含有膜１３による被覆））
本発明の実施形態の試料２１では、酸素を０．１％含有した水アトマイズ純鉄粉末を準備し、スパッタリングによって、その水アトマイズ純鉄粉末に、被膜（金属膜）としてアルミニウム膜を形成した。続いて、シリコーンレジン粉末を混合することにより、被膜の表面にシリコン含有膜を形成した。この場合、シリコーンの総量が０．５ｗｔ％となるようにした。続いて、外径４０ｍｍ、内径２５ｍｍのリング形状の金型を用い、アルミニウム膜およびシリコン含有膜が形成された粉末に圧縮成形を行った。成形圧力は、１０００ＭＰａに設定した。これによりリング形状の成形体を作製した。次いで、成形体に熱処理を行った。熱処理の条件は、大気中６００℃とした。これにより、リング形状の軟磁性材料を製造した。
【００５６】
実施形態の試料２２，２３では、スパッタリングによって、被膜としてアルミニウム膜の代わりに、リチウム膜およびマグネシウム膜を形成した以外は、試料２１と同様な手法で、リング形状の軟磁性材料を製造した。なお、試料２４は、水アトマイズ純鉄粉末の表面にアルミニウム膜のみを形成し、参考形態の試料１１と同様な手法で製造したものである。比較試料２１は、水アトマイズ純鉄粉末の表面に被膜およびシリコン含有膜を形成せずに熱処理を行った以外は、参考形態の比較試料１１と同様な手法で、リング形状の軟磁性材料を製造した。
【００５７】
試料２１〜２４，比較試料２１の成形体の密度、ならびに、軟磁性材料の電気抵抗率、ヒステリシス損失、および、渦電流損失を測定した。鉄損はヒステリシス損失および渦電流損の和として得た。その結果を表３に示す。密度、電気抵抗率、渦電流損失の測定は、参考形態の実施例と同様に行い、ヒステリシス損失の測定は、Ｂ−Ｈアナライザ（岩通製ＳＹ−８２３２）で行った。密度は熱処理前の測定結果、軟磁性材料の電気抵抗率、ヒステリシス損失、および、渦電流損失は熱処理後の測定結果である。密度については、実施例１と同様に相対密度として得た。表３における各測定結果では、試料２４の結果を基準（＝１）とし、試料２１〜２３および比較試料２１の結果を表記している。
【００５８】
【表３】
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【００５９】
実施形態の試料２１の成形体の成形性を調べた結果、割れや微少な欠けなどが確認されず、表３に示すように、参考形態の成形体の試料２４と同等の密度を有しており、成形性は良好であった。試料２２，２３の成形性を調べた結果、試料２２，２３の成形体の成形性についても、良好であった。
【００６０】
表３に示すように、実施形態の試料２１の軟磁性材料では、電気抵抗率が、比較試料２１と比べて非常に高くなり、参考形態の試料２４の軟磁性材料の約４０倍となった。そして、試料２１の軟磁性材料では、渦電流損失が比較試料２１の軟磁性材料に対して、９４％低減した。また、試料２１の軟磁性材料では、熱処理によって、ヒステリシス損失が比較試料２１の軟磁性材料と同程度まで低減した。また、表２に示すように、試料２２，２３の軟磁性材料についても、試料２１の軟磁性材料と略同様、各種物性値が比較試料２１および参考形態の試料２４と比較して、向上した。
【００６１】
以上のような結果から、軟磁性粉末の表面に被膜およびシリコン含有膜を形成する本発明の実施形態の軟磁性材料あるいはその製造法では、成形体の成形性および密度を向上させることができることを確認した。また、本発明の実施形態の軟磁性材料あるいはその製造法では、軟磁性粉末の表面に被膜およびシリコン含有膜を形成する本発明の実施形態の軟磁性材料あるいはその製造法では、従来の製造方法に対してはもちろんのこと、軟磁性粉末の表面に被膜のみを形成する参考形態の軟磁性材料の製造方法に対しても、電気抵抗率を非常に高くすることができ、磁気特性のなかでも特に渦電流損失の大幅低下を図ることができ、その結果、酸化膜の絶縁性が大幅に向上させることができることを確認した。
【図面の簡単な説明】
【００６２】
【図１】本発明の参考形態の軟磁性材料の製造方法を表す工程図である。
【図２】本発明の参考形態の軟磁性材料の製造方法の各工程での生成物の概略構成を表す図である。
【図３】本発明の参考形態の軟磁性材料の製造方法の圧縮成形工程を表し、（Ａ）は側断面図、（Ｂ）は（Ａ）の構成を簡略化した拡大図である。
【図４】本発明に係る実施形態の軟磁性材料の製造方法のスパッタリングで用いられる粉体スパッタリング装置の構成の一例を表す概略側断面図である
【図５】本発明に係る実施形態の軟磁性材料の製造方法を表す工程図である。
【図６】本発明に係る実施形態の軟磁性材料の製造方法の各工程での生成物の概略構成を表す図である。
【図７】図６に続く工程での生成物の概略構成を表す図である。
【図８】図６に続く工程での生成物の変形例の概略構成を表す図である。
【図９】従来の軟磁性材料の製造方法を表す工程図である。
【図１０】従来の軟磁性材料の製造方法の各工程での生成物の概略構成を表す図である。
【図１１】従来の軟磁性材料の製造方法の圧縮成形工程を表し、（Ａ）は側断面図、（Ｂ）は（Ａ）の構成を簡略化した拡大図である。
【符号の説明】
【００６３】
１…軟磁性粉末、２…酸化膜、３…被膜（金属膜あるいは半金属膜）、４，１４…成形体、５，１５Ａ…絶縁被覆、１５Ｂ…絶縁被覆（第１絶縁被覆）、１５Ｃ…絶縁被覆（第２絶縁被覆）、６，１６…軟磁性材料、１３…シリコン含有膜  
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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