(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）オルガノシリコン第四級アンモニウムを固定化した水不溶性固体、
（Ｂ）ラウリルグルコシド、デシルグルコシド、ポリオキシエチレン（４０）硬化ヒマシ油、ポリオキシエチレン（６０）硬化ヒマシ油、ポリオキシエチレンソルビタンモノオレアート、ショ糖脂肪酸エステルからなる群より選ばれる一種以上の非イオン性界面活性剤、および
（Ｃ）脂肪酸アミドプロピルベタイン、ヤシ油脂肪酸アミドプロピルベタイン、ラウリルベタイン、ミリスチン酸アミドプロピルベタイン、２−アルキル−Ｎ−カルボキシメチル−Ｎ−ヒドロキシエチルイミダゾリニウムベタインからなる群より選ばれる１種以上のベタイン型両性界面活性剤
を配合する練歯磨剤、潤性歯磨剤、ジェル状歯磨剤もしくは口腔用パスタ剤において、
（Ａ）が１〜２０重量％、（Ｂ）が０．５〜２重量％、（Ｃ）が０．０１〜１重量％  であり、かつ（Ｃ）：（Ｂ）の配合比率が、２００：１〜１：１
であることを特徴とする口腔用組成物。
【請求項２】
脂肪酸アミドプロピルベタインの脂肪酸部分のアルキル基の炭素数がＣ８〜Ｃ１８である請求項１に記載の口腔用組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、口腔用組成物に関し、詳細には、口腔内微生物の殺菌、除去効果を発揮しつつ、オルガノシリコン第四級アンモニウム由来の口腔に対する刺激が抑制されて、使用感に優れた口腔用組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、オルガノシリコン第四級アンモニウムを固定化した水不溶性固体が抗菌活性を有することは知られており、例えば、合成繊維の抗菌処理などに利用されることが示されている（特許文献１）。また、このオルガノシリコン第四級アンモニウムを固定化した珪酸質物質が口腔用組成物に配合されることも公知となっており、実際に口腔内の微生物を殺菌、除去することによりプラークコントロール効果を高めることが示されている（特許文献２，３）。
【０００３】
しかしながら、このようなオルガノシリコン第四級アンモニウムを始めとする第四級アンモニウム型殺菌剤は、同時に口腔内に刺激を与え、それがピリピリ感を始め、辛味や収斂味などとして表れてしまい、この刺激性が後味として残って口腔用組成物の使用感を著しく低下させるという問題があった。
【０００４】
このような口腔用組成物における殺菌剤由来の刺激を抑制するためには、マスキング効果を期待して、一般に香料がよく用いられている。例えばミントノート、シトラスノート、フルーツノートを有するフレーバーなどを用いて口腔用組成物の使用感を向上する方法や（特許文献４）、メントール、カルボン、シンナミックアルデヒドなどにより第四級アンモニウム型殺菌剤由来の刺激味を抑制する方法が知られている（特許文献５）。しかしながら、香料成分の中には匂いが強すぎるものもあり、微妙な香味バランスが崩れることによって逆に使用感がより悪化してしまうことがある。あるいは口腔用組成物に配合される界面活性剤が、マスキングのために配合した香料成分の影響を受けて、その性能を著しく低下させる場合もある。
【０００５】
一方、香料を用いずに口腔用組成物の刺激を抑制するために、磁化処理した水を用いる方法が知られている（特許文献６）。しかし、この方法では、口腔用組成物全体に対して多量の磁化水を必要とするため、水分量の少ない歯磨剤や口中清涼剤などに対しては実質的に利用することは困難であると考えられる。
【０００６】
【特許文献１】特開昭６２−１７７２８４号公報
【特許文献２】特開平５−３１０５４５号公報
【特許文献３】特開平６−２４９４７号公報
【特許文献４】特開２００４−１８４３１号公報
【特許文献５】特開２００５−２４７７１３号公報
【特許文献６】特開２００１−１７２１４８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、第四級アンモニウム型殺菌剤であるオルガノシリコン第四級アンモニウムによる口腔内微生物の殺菌、除去効果を発揮しつつ、オルガノシリコン第四級アンモニウム由来の口腔に対する刺激が抑制されて、使用感に優れた口腔用組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、かかる事情に鑑み鋭意検討を重ねた結果、オルガノシリコン第四級アンモニウムを含有する口腔用組成物に非イオン性界面活性剤およびベタイン型両性界面活性剤を配合することにより、この殺菌剤に由来する刺激が抑制されて使用感に優れた口腔用組成物が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００９】
すなわち、本発明は、特に以下の項１〜７の口腔用組成物を提供するものである。
項１．オルガノシリコン第四級アンモニウムを固定化した水不溶性固体、非イオン性界面活性剤、およびベタイン型両性界面活性剤を配合したことを特徴とする口腔用組成物。
項２．非イオン性界面活性剤の配合量が０．０１〜１５重量％である項１に記載の口腔用組成物。
項３．ベタイン型両性界面活性剤の配合量が０．０００１〜３重量％である項１または２に記載の口腔用組成物。
項４．（Ａ）非イオン性界面活性剤と（Ｂ）ベタイン型両性界面活性剤の配合比率が、（Ａ）：（Ｂ）＝１０００：１〜１：１０である項１〜３に記載の口腔用組成物。
項５．ベタイン型両性界面活性剤が、脂肪酸アミドプロピルベタインである項１〜４に記載の口腔用組成物。
項６．脂肪酸アミドプロピルベタインの脂肪酸部分のアルキル基の炭素数がＣ８〜Ｃ１８である項５に記載の口腔用組成物。
項７．練歯磨剤、潤性歯磨剤、ジェル状歯磨剤、口腔用パスタ剤である項１〜６に記載の口腔用組成物。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、第四級アンモニウム型殺菌剤であるオルガノシリコン第四級アンモニウムによる口腔内微生物の殺菌、除去効果を発揮しつつ、オルガノシリコン第四級アンモニウムに由来する口腔への刺激を抑制して、使用感に優れた口腔用組成物を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下、本発明につきさらに詳細に説明する。
本発明においては、殺菌剤としてオルガノシリコン第四級アンモニウムを固定化して用いる。本発明に用いるオルガノシリコン第四級アンモニウム塩は化学式：Ｒ13Ｎ+Ｒ2ＳｉＲ3nＸ3-n・Ｙ-で示される公知の化合物で、通常、アルコール溶液として市販されている。前記の式中、Ｘはハロゲン原子、アルコキシ基、アシル基などの加水分解可能な基を表わし、Ｙは塩素または臭素を表わす。Ｒ１は炭素原子数が１〜２２の１価の脂肪族炭化水素基であり、特に３つのＲ1のうちの２つがメチル基で、他の１つが炭素原子数が８〜２２のアルキル基であることが好ましい。Ｒ2は２価の炭化水素基であり、特に炭素原子数が２〜４のアルキレン基または式：−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＨ2ＣＨ2−で表わされるものが好ましい。Ｒ3はメチル基のような低級アルキル基、フェニル基またはＣＦ3ＣＨ2ＣＨ2基である。ｎは０、１または２を表わし、好ましくは０である。
以上のようなオルガノシリコン第四級アンモニウムのうち、本発明では、特に以下の式で表わされるものが好ましい。
【００１２】
【化１】
0005227089.tif 000002
（式中、Ｒ1は炭素原子数が８〜２２のアルキル基を意味する。）
【００１３】
本発明において、オルガノシリコン第四級アンモニウムを固定化する水不溶性固体は、無機物質および有機物質を含めていずれの水不溶性固体でもよく、また、該固体は合成または天然のいずれでもよい。例えば、金属酸化物および金属炭酸塩、珪酸質物質、セルロース物質、樹脂およびプラスチックなどを挙げることができる。特に好ましい固体の例としては、金属および金属酸化物、例えば、鉄、アルミニウム、銅、ニッケル、二酸化チタン、アルミナ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化鉄、炭酸カルシウム、リン酸水素カルシウムおよび炭酸マグネシウム；珪酸質物質、例えば、ガラス、シリカ、珪藻土、粉砕石英、マイカ、ゼオライト、珪酸アルミニウム、珪酸アルミニウムカルシウム、珪酸マグネシウムおよび珪酸ジルコニウム；樹脂およびプラスチック、例えば、ポリエステル、ポリアミド、酢酸セルロース、レーヨン、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、シリコン樹脂およびポリカーボネート樹脂；セルロース物質、例えば、木材、綿および麻、および他の天然有機物質、例えば、絹およびウールを挙げることができる。
【００１４】
オルガノシリコン第四級アンモニウムは自体公知の方法で前記の水不溶性固体に固定化できる。例えば、オルガノシリコン第四級アンモニウムの溶液を浸漬または噴霧によって水不溶性固体に適用し、ついで、被覆物質を乾燥させるかまたは被覆行程の後に加熱することにより固定できる。好ましくは、水不溶性固体をオルガノシリコン第四級アンモニウムの水性または有機溶媒溶液で被覆する。このような溶液は相当する加水分解可能シランを水または有機溶媒、例えば、メタノール、エタノールまたはヘキサンに添加することによって容易に調製される。処理溶液中のオルガノシリコン第四級アンモニウムの濃度は０．２５〜１０重量％で満足な結果が得られる。処理表面を風乾または加熱すると、オルガノシリコン第四級アンモニウム被膜が該固体の表面に固定化される。この処理固体を６５〜１００℃で数分間加熱すると、オルガノシリコン第四級アンモニウム被膜が該固体の表面により強固に固定化される。所望により、通常のシラノール縮合触媒（例えば、水）を処理溶液に添加してシラノール縮合性を高め、化合物の改良された結合を形成させることもできる。
【００１５】
本発明の口腔用組成物は、このようにして得られたオルガノシリコン型固定化殺菌剤を、組成物全量に対して０．００１〜５０重量％、好ましくは０．１〜２０重量％、さらに好ましくは１〜１０重量％の割合で配合する。配合量が０．００１重量％より少ないと、十分な微生物除去効果が発揮されず、一方、５０重量％より多いと、組成物の性状が不安定となる。
【００１６】
本発明の口腔用組成物で用いる非イオン性界面活性剤としては、アルキルグルコシド、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン共重合体、ショ糖脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、グリセリン脂肪酸エステル、ポリグリセリン脂肪酸エステルなどが挙げられる。これらの中でも、アルキルグルコシド、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油が好ましい。アルキルグルコシドあれば特に限定されないが、そのアルキル基の炭素数はＣ８−Ｃ１８が好ましい。さらに好ましくは、Ｃ８−Ｃ１６が好ましい。これらの炭素数は、界面活性剤に含まれるアルキル基の炭素数の平均値として表すこともできる。この炭素数がＣ８より短いと苦味が生じたり安全性が低下するおそれがあり、一方Ｃ１８より長いと発泡性や水溶性が低下するので好ましくない。この炭素数範囲に入る具体例としては、デシルグルコシド、ラウリルグルコシド、ミリスチルグルコシドなどがあり、ＰＬＡＮＴＡＣＡＲＥ  １２００、ＰＬＡＮＴＡＣＡＲＥ  ２０００（コグニス）、Ｏｒａｍｉｘ  ＮＳ１０、Ｏｒａｍｉｘ  ＮＳ２６（ＳＥＰＰＩＣ）などとして商業的に入手できる。なお、製品などによっては、アルキルグリコシドと表記されるものもあるが、これもアルキルグルコシドに含まれるものである。ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油についても特に限定されないが、そのエチレンオキサイドの平均付加モル数は３〜１００が好ましく、さらに好ましくは４０〜６０である。これらの非イオン性界面活性剤は、単独または２種以上を組合せて配合することができ、その配合量は、口腔用組成物全量に対して約０．０１〜１５重量％、好ましくは０．１〜１０重量％の割合である。非イオン性界面活性剤の配合量が０．０１重量％より少ないと香料などの油成分が十分に可溶化できず、一方１５重量％より多いとカチオン性殺菌剤のミセル中への取り込みによる殺菌効果の低下が実用上問題となるので好ましくない。
【００１７】
また、本発明で用いるベタイン型両性界面活性剤としては特に制限しないが、例えばアミドプロピルベタイン型、イミダゾリニウムベタイン型、アミドスルホベタイン型、アルキルベタイン型などが挙げられる。これらの中でも、特にアミドプロピルベタイン型またはイミダゾリニウムベタイン型の両性界面活性剤が好ましい。アミドプロピルベタイン型両性界面活性剤の具体例としては、例えば、ヤシ油脂肪酸アミドプロピルベタイン、パーム油脂肪酸アミドプロピルベタイン、ラウリン酸アミドプロピルベタイン、ミリスチン酸アミドプロピルベタイン、リシノレイン酸アミドプロピルベタインなどを挙げることができる。また、イミダゾリニウムベタイン型両性界面活性剤の具体例としては、例えば、炭素数C１０−Ｃ１８のアルキル基を有する２−アルキル−Ｎ−カルボキシメチル−Ｎ−ヒドロキシエチルイミダゾリニウムベタイン、２−アルキル−Ｎ−カルボキシエチル−Ｎ−ヒドロキシエチルイミダゾリニウムベタインなどを挙げることができる。これらの中でも特に脂肪酸アミドプロピルベタインが好ましい。脂肪酸アミドプロピルベタインとしては、その脂肪酸部分のアルキル基の炭素数はＣ８−Ｃ１８が好ましく、その中でもＣ８−Ｃ１６がより好ましい。Ｃ８より短いと苦味が生じたり安全性が低下するおそれがあり、一方Ｃ１８より長いと発泡性や水溶性が低下し、油味が生じることがあるため好ましくない。この炭素数の範囲に入る具体例としては、ヤシ油脂肪酸アミドプロピルベタイン、ラウリン酸アミドプロピルベタイン、ミリスチン酸アミドプロピルベタインなどがあり、ＳＷＡＮＯＬ（日光ケミカルズ）、オバゾリン（東邦化学）、リカビオン（新日本理化）、Ｔｅｇｏ−Ｂｅｔａｉｎｅ（Ｇｏｌｄｓｃｈｍｉｄｔ）、Ｅｍｐｉｇｅｎ（Ａｌｂｒｉｇｈｔ  ＆  Ｗｉｌｓｏｎ）などとして商業的に入手できる。これらの両性界面活性剤は、単独または２種以上を組み合せて配合することができ、その配合量は、口腔用組成物全体に対して０．０００１〜３重量％、好ましくは０．００１〜１．５重量％である。０．０００１重量％に満たないと吐出された泡沫の泡保持性が悪く、消泡や離水を引き起す。また、３重量％を越えると、苦味を呈するため、好ましくない。
【００１８】
本発明に係る非イオン性界面活性剤とベタイン型両性界面活性剤は、口腔用組成物にそれぞれ１０００：１〜１：１０の配合比率で含有させることができ、好ましくは５００：１〜１：５、さらに好ましくは３００：１〜１：３、最も好ましくは２００：１〜１：１の配合比率とすることができる。オルガノシリコン型固定化殺菌剤がアルキルグルコシドより多すぎると、その苦味を有効に抑制することができず、アルキルグルコシドが多すぎると泡立ちの強さから使用感として好ましくないものとなる。
【００１９】
また、本発明の口腔用組成物には、上記非イオン性界面活性剤、両性界面活性剤以外にも、通常口腔用組成物に用いられるその他の界面活性剤を、本発明の効果を損なわない範囲において、配合することが可能である。
【００２０】
本発明の口腔用組成物は自体公知の方法により、練歯磨、潤性歯磨、液状歯磨、洗口剤、口腔用パスタ、ジェル、スプレー、泡などの剤型に調製することができる。本発明の口腔用組成物にはそれら剤型の相違により、それらの種類に応じた適宜な成分、例えば有効成分、界面活性剤、研磨剤、粘結剤、湿潤剤、保存剤、香味剤、甘味剤、ｐＨ調整剤、着色剤または色素、水などを本発明の効果を損なわない範囲で配合することができる。
【００２１】
このうち有効成分としては、例えば塩化セチルピリジニウム、塩化ベンゼトニウム、塩化ジステアリルジメチルアンモニウム、塩化ステアリルジメチルベンジルアンモニウム、塩化ステアリルトリメチルアンモニウム、塩化ラウリルトリメチルアンモニウム、塩化ラウリルピリジニウムなどの第四級アンモニウム塩や塩酸クロルヘキシジン、酢酸クロルヘキシジン、グルコン酸クロルヘキシジン、塩酸アレキシジン、酢酸アレキシジン、グルコン酸アレキシジンなどのビグアニド系のカチオン性殺菌剤；ｎ−ラウロイルサルコシンナトリウムなどのアニオン性殺菌剤；トリクロサンやイソプロピルメチルフェノールなどの非イオン性殺菌剤；フッ化ナトリウム、フッ化カリウム、フッ化アンモニウム、フッ化スズ、モノフルオルリン酸ナトリウムなどのフッ化物；アミラーゼ、プロテアーゼ、リゾチーム、デキストラナーゼ、ムタナーゼなどの酵素；ビタミンＡ、Ｂ、Ｃ、Ｅなどのビタミン類およびその塩；トラネキサム酸、イプシロンアミノカプロン酸、アルミニウムクロルヒドロキシルアラントイン、ジヒドロコレステロール、グリチルリチン酸およびその塩類、グリチルレチン酸、グリセロホスフェート、クロロフィル、硝酸カリウム、塩化ナトリウム、カロペプタイドなどが挙げられる。これら有効成分は単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができ、その配合量は、各有効成分が目的の薬効を奏すると通常考えられる量である。
【００２２】
界面活性剤としては、上記の非イオン性界面活性剤および両性界面活性剤以外に、例えばラウリル硫酸ナトリウム、ミリスチル硫酸ナトリウムなどのアルキル基の炭素数がＣ８−Ｃ１８程度のアルキル硫酸エステル塩；ラウロイルサルコシンナトリウム、ラウロイルメチルアラニンナトリウムなどのＮ−アシルアミノ酸塩；ポリオキシエチレンアルキルエーテル酢酸塩、脂肪酸石鹸、Ｎ−アシルタウリン塩、α−オレフィンスルホネート塩などの陰イオン性界面活性剤；塩化アルキルトリメチルアンモニウム、臭化アルキルトリメチルアンモニウム、塩化ジアルキルジメチルアンモニウムなどの陽イオン性界面活性剤が挙げられる。これらの界面活性剤は、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができ、その配合量は、通常、口腔用組成物の全量に対して０．００１〜５重量％である。
【００２３】
研磨剤としては、例えば研磨性沈降シリカ、研磨性ゲルシリカなどの研磨性シリカ、リン酸水素カルシウム・二水和物および無水物、リン酸カルシウム、第３リン酸カルシウム、第３リン酸マグネシウム、ピロリン酸カルシウム、ハイドロキシアパタイト、不溶性メタリン酸ナトリウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸ジルコニウム、ケイ酸カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、アルミナ、水酸化アルミニウム、硫酸カルシウム、ポリメタクリル酸メチル、パミス（軽石）、ベントナイト、合成樹脂などが挙げられる。これらの研磨剤は単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができ、その配合量は、通常、口腔用組成物の全量に対して３〜４０重量％である。
【００２４】
粘結剤としては、例えばカルボキシメチルセルロースナトリウム、カルボキシメチルエチルセルロース塩、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロースなどのセルロース誘導体、キサンタンガム、ジェランガムなどの微生物産生高分子、トラガントガム、カラヤガム、アラビヤガム、カラギーナン、デキストリンなどの天然高分子または天然ゴム類、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドンなどの合成高分子、増粘性シリカ、ビーガムなどの無機粘結剤、塩化Ｏ−［２−ヒドロキシ−３−（トリメチルアンモニオ）プロピル］ヒドロキシエチルセルロースなどのカチオン性粘結剤が挙げられる。これら粘結剤は、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができ、その配合量は、通常、口腔用組成物の全量に対して０．００１〜１０重量％である。
【００２５】
湿潤剤としては、例えばグリセリン、エチレングリコール、プロピレングリコール、１,３−ブチレングリコール、ソルビット、ポリエチレングリコール、キシリット、ポリプロピレングリコール、マルチット、ラクチット、パラチニットなどを単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができ、その配合量は、通常、口腔用組成物の全量に対して０．０１〜９０重量％である。
【００２６】
保存剤としては、例えばメチルパラベン、プロピルパラベンなどのパラベン類、安息香酸ナトリウムなどの安息香酸塩などが挙げられる。これらの保存剤は、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができ、その配合量は、通常、口腔用組成物の全量に対して０．０１〜３重量％である。
【００２７】
香味剤としては、例えばメントール、カルボン、オイゲノール、サリチル酸メチル、バニリン、ベンジルサクシネート、メチルオイゲノール、チモール、アネトール、リモネン、オシメン、ｎ−デシルアルコール、シトロネロール、α−テルピネオール、メチルアセタート、シトロネニルアセテート、シネオール、リナロール、エチルリナロール、ワニリン、タイム、ナツメグ、スペアミント油、ペパーミント油、レモン油、オレンジ油、セージ油、ローズマリー油、珪皮油、シソ油、冬緑油、丁子油、ユーカリ油、ピメント油、ティーツリー油、タバナ油、スターアニス油、フェンネル油、珪藻油、バジル油などが挙げられる。これら香料は、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができ、その配合量は、通常、口腔用組成物の全量に対して０．０１〜５重量％である。
【００２８】
甘味剤としては、例えばサッカリン、サッカリンナトリウム、アセスルファームカリウム、ステビアエキス、ステビオサイド、ネオヘスペリジルジヒドロカルコン、グリチルリチン、ペリラルチン、ソウマチン、アスパルチルフェニルアラニンメチルエステル、メトキシシンナミックアルデヒド、パラチノース、パラチニット、エリスリトール、マルチトール、キシリトール、キシリットなどが挙げられる。これら甘味剤は、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができ、その配合量は、通常、口腔用組成物の全量に対して０．００１〜１０重量％である。
【００２９】
ｐＨ調整剤としては、例えばクエン酸、リン酸、リンゴ酸、ピロリン酸、乳酸、酒石酸、グリセロリン酸、酢酸、硝酸、ケイ酸、グルコン酸、マレイン酸、アスパラギン酸、コハク酸、グルクロン酸、フマル酸、アジピン酸、グルタミン酸、またはこれらのナトリウム塩やカリウム塩などの化学的に可能な塩や塩酸、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、ケイ酸ナトリウムなどが挙げられる。これらのｐＨ調整剤は、口腔用組成物のｐＨが５〜９の範囲となるように、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用する事ができ、その配合量は、通常、口腔用組成物の全量に対して０．０１〜５重量％である。
【００３０】
さらに、着色剤または色素としては、酸化チタン、グンジョウ、コンジョウなどの顔料、青色１号、赤色３号、赤色１０４号、赤色２０２号、赤色２２６号、黄色４号、黄色２０３号などの法定色素などが挙げられる。これらの着色剤または色素は、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用する事ができる。
【実施例】
【００３１】
所定の処方にて歯磨剤を作製した後、専門パネル５名を設定して３分間歯磨きを行い、５段階評価の基準（５：非常に低い、４：低い、３：どちらでもない、２：高い、１：非常に高い）で、口腔内で感じられた刺激性の評価を行った。その結果として、５名の平均値を表１に示す。また、刺激性評価の合格基準は平均値が４．０以上であることとした。
【００３２】
【表１】
0005227089.tif 000003
【００３３】
表１に示した通り、オルガノシリコン第四級アンモニウム固定化珪酸質物質を配合した歯磨剤に非イオン性界面活性剤としてラウリルグルコシドおよび両性界面活性剤として脂肪酸アミドプロピルベタインを添加したもの（実施例１）や、非イオン性界面活性剤としてデシルグルコシドおよび両性界面活性剤として２−アルキル−Ｎ−カルボキシメチル−Ｎ−ヒドロキシエチルイミダゾリニウムベタインを添加したもの（実施例２）、または非イオン性界面活性剤としてＨＣＯ−４０および両性界面活性剤として脂肪酸アミドプロピルベタインを添加したもの（実施例３）については、いずれも合格基準を満たしており、その刺激性が非常に低いということがわかった。これに対して、非イオン性界面活性剤のみ（比較例１，２）では十分に刺激を抑制させることはできず、陰イオン性界面活性剤或いは陽イオン性界面活性剤を組み合せた場合（比較例３，４）には、ほとんどオルガノシリコン第四級アンモニウム固定化珪酸質物質由来の刺激を抑制することはできなかった。またさらに、第四級アンモニウム型殺菌剤である塩化ベンゼトニウムを配合した歯磨剤については（比較例５）、オルガノシリコン第四級アンモニウム固定化珪酸質物質よりも配合量が少ないにもかかわらず、ラウリルグルコシドと脂肪酸アミドプロピルベタインを添加させてもその刺激を抑制することはできなかった。
【００３４】
以下、本発明に係る口腔用組成物を説明するが、本発明は下記の実施例に限定されるものではない。また、特に断らない限り配合量は重量％である。
【００３５】
実施例４  練歯磨剤
成分                                                          配合量
オルガノシリコン第四級アンモニウム固定化無水ケイ酸              １０．０
ラウリルグルコシド                                                ２．０
ヤシ油脂肪酸アミドプロピルベタイン                                １．０
歯磨用リン酸水素カルシウム                                        ５．０
結晶セルロース                                                    １．０
ヒドロキシエチルセルロース                                        １．０
トラネキサム酸                                                    ０．１
酢酸トコフェロール                                                ０．１
モノフルオロリン酸ナトリウム                                      ０．７
濃グリセリン                                                    １０．０
ソルビット液                                                    ３０．０
酸化チタン                                                        ０．３
安息香酸ナトリウム                                                ０．１
キシリトール                                                    １０．０
香料                                                              ０．８
精製水                                                            残部
合計                                                      １００．０
刺激性評価結果                                                    ５．０
【００３６】
実施例５  練歯磨剤
成分                                                          配合量
オルガノシリコン第四級アンモニウム固定化リン酸水素カルシウム    ２０．０
ポリオキシエチレン（６０）硬化ヒマシ油                            ０．５
２−アルキル−Ｎ−カルボキシメチル−Ｎ−
ヒドロキシエチルイミダゾリニウムベタイン                          ０．１
無水ケイ酸                                                        ３．０
カルボキシメチルセルロースナトリウム                              １．０
塩化セチルピリジニウム                                            ０．１
トリクロサン                                                      ０．１
フッ化ナトリウム                                                  ０．２
プロピレングリコール                                              ３．０
グリセリン                                                      ３０．０
酸化チタン                                                        ０．２
モノオレイン酸ポリオキシソルビタン（２０ＥＯ）                    ０．５
ステビアエキス                                                    ０．０１
香料                                                              ０．９
精製水                                                            残部
合計                                                      １００．０
刺激性評価結果                                                    ４．８
【００３７】
実施例６  練歯磨剤
成分                                                          配合量
オルガノシリコン第四級アンモニウム固定化カルシウム                ５．０
ショ糖脂肪酸エステル                                              ０．８
ラウリルベタイン                                                  ０．３
研磨性沈降シリカ                                                  ５．０
ジェランガム                                                      １．０
塩化Ｏ−［２−ヒドロキシ−３−（トリメチルアンモニオ）プロピル］
ヒドロキシエチルセルロース                                        ０．３
塩酸ピリドキシン                                                  ０．０５
ラウロイルサルコシンナトリウム                                    ０．５
ニコチン酸トコフェロール                                          ０．２
アラントイン                                                      ０．０２
１，３−ブチレングリコール                                        １．０
グリセリン                                                      １０．０
酸化チタン                                                        ０．３
メチルパラベン                                                    ０．２
還元パラチノース                                                  ５．０
香料                                                              ０．７
精製水                                                            残部
合計                                                      １００．０
刺激性評価結果                                                    ４．４
【００３８】
実施例７  練歯磨剤
成分                                                          配合量
オルガノシリコン第四級アンモニウム固定化無水ケイ酸                ２．０
ラウリルグルコシド                                                ２．０
ヤシ油脂肪酸アミドプロピルベタイン                                ０．０３
歯磨用リン酸水素カルシウム                                      １０．０
結晶セルロース                                                    ２．０
トラネキサム酸                                                    ０．１
酢酸トコフェロール                                                ０．１
モノフルオロリン酸ナトリウム                                      ０．７
ソルビット液                                                    ３０．０
酸化チタン                                                        ０．３
安息香酸ナトリウム                                                ０．１
キシリトール                                                    １０．０
香料                                                              ０．８
精製水                                                            残部
合計                                                      １００．０
刺激性評価結果                                                    ５．０
【００３９】
実施例８  ジェル状歯磨剤
成分                                                          配合量
オルガノシリコン第四級アンモニウム固定化セルロース                １．０
ポリオキシエチレンモノラウレート（Ｔｗｅｅｎ  ２０）              ０．５
ミリスチン酸アミドプロピルベタイン                                ０．０１
研磨性沈降シリカ                                                １０．０
キサンタンガム                                                    ０．２
イソプロピルメチルフェノール                                      ０．０２
グリチルリチン酸ジカリウム                                        ０．０５
硝酸カリウム                                                      ３．０
トラネキサム酸                                                    ０．０５
ラウリル硫酸ナトリウム                                            ０．５
ポリエチレングリコール                                            ２．０
グリセリン                                                      ３０．０
酸化チタン                                                        ０．２
メチルパラベン                                                    ０．２
キシリトール                                                      ２．０
香料                                                              ０．９
精製水                                                            残部
合計                                                      １００．０
刺激性評価結果                                                    ４．４