(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
液相（１）、気相（２）、及び固定化触媒床（Ｆ）中の触媒の三相反応を行うための反応器（Ｒ）であって、
固定化触媒床（Ｆ）は、反応器（Ｒ）内に水平に配置され、及び
液相（１）及び気相（２）が並流状態で、固定化触媒床（Ｆ）の上方に設けられた混合及び分散装置（ＭＶ）を経由して、反応器（Ｒ）を頂点から下方に向かって案内され、及び
混合及び分散装置（ＭＶ）が、
槽状通路（Ｋ）、及び該槽状通路（Ｋ）内の出口管（Ａ）を、液相（１）のために有する、液相（１）用の槽状ディストリビューター（ＴＶ）と、
槽状ディストリビューター（ＴＶ）の下方に間隔を置いて配置され、垂直ノズル（Ｔ）が取り付けられる分散基礎部（Ｂ）とを含み、及び
出口管（Ａ）の長さは、該出口管（Ａ）の下端が分散基礎部（Ｂ）から２０ｍｍから２００ｍｍ上方に位置するように構成され、
分散基礎部（Ｂ）が、一つ以上の気相（２）導入用開口部（Ｐ１）、及びこの気相（２）導入用開口部（Ｐ１）の下方に配置された一つ以上の液相（１）導入用開口部（Ｐ２）をノズル（Ｔ）に有し、
液相（１）導入用開口部（Ｐ２）の数及び大きさは、予め決められた液体の送り速度において、分散基礎部（Ｂ）上の液面が、気相（２）導入用の開口部（Ｐ１）の下方で且つ液相（１）導入用開口部（Ｐ２）の上方に設定されるように定められ、及び
気相（２）は、分散基礎部（Ｂ）の上流に配置されたポートを介して、槽状ディストリビューター（ＴＶ）と、槽状ディストリビューター（ＴＶ）の下方に空間を介して配置され垂直ノズル（Ｔ）が取り付けられる分散基礎部（Ｂ）との間に位置する気相空間（Ｇ）に導入され、
分散基礎部（Ｂ）には、１ｍ2あたり５０から２００個のノズル（Ｔ）が、規則的に配置され、及び
ノズル（Ｔ）は、５から７５ｍｍの直径、及び分散基礎部（Ｂ）の上方で１００から６００ｍｍで、且つ分散基礎部（Ｂ）の下方で２０から２５０ｍｍとなる長さを有し、
液相（１）導入用開口部（Ｐ２）は、２から４５ｍｍの直径を有し、分散基礎部（Ｂ）の上方において１０から１００ｍｍの間の高さに配置され、また、気相（２）導入用開口部（Ｐ１）が１から３０ｍｍの直径を有することを特徴とする反応器（Ｒ）。
【請求項２】
分散基礎部（Ｂ）のノズル（Ｔ）における液相（１）導入用開口部（Ｐ２）の数及び大きさは、
液体の送り速度が、前記予め決められた液体の送り速度よりも高い方に２０％以下、低い方に５０％以下の範囲でずれている場合であっても、分散基礎部（Ｂ）上の液面が、気相（２）導入用の開口部（Ｐ１）の下方で、液相（１）導入用開口部（Ｐ２）の上方に設定されることを特徴とする請求項１に記載の反応器（Ｒ）。
【請求項３】
０．５から５ｍの範囲の径を有することを特徴とする請求項１又は２に記載の反応器（Ｒ）。
【請求項４】
１ｍ2あたりに７０から１５０個のノズル（Ｔ）が、分散基礎部（Ｂ）に規則的に配置されることを特徴とする請求項１〜３の何れか１項に記載の反応器（Ｒ）。
【請求項５】
ノズル（Ｔ）が、
分散基礎部（Ｂ）において三角配列、又は四角配列で配置されていることを特徴とする請求項４に記載の反応器（Ｒ）。
【請求項６】
ノズル（Ｔ）が、１０から６０ｍｍの直径、及び分散基礎部（Ｂ）の上方において２００から４００ｍｍ且つ分散基礎部（Ｂ）の下方において５０から２００ｍｍとなる長さを有し、
液相（１）導入用開口部（Ｐ２）が３から３５ｍｍの直径を有し、この開口部（Ｐ２）が分散基礎部（Ｂ）の上方で、２２から７５ｍｍの間の高さに配置され、及び
気相（２）導入用の開口部（Ｐ１）が５から２０ｍｍの直径を有することを特徴とする請求項１に記載の反応器（Ｒ）。
【請求項７】
ノズル（Ｔ）が、３５から５０ｍｍの直径、及び分散基礎部（Ｂ）の上方において２５０から３５０ｍｍ且つ分散基礎部（Ｂ）の下方において１００から１５０ｍｍとなる長さを有し、及び
液相（１）導入用開口部（Ｐ２）が１０から２５ｍｍの直径を有し、この開口部（Ｐ２）が分散基礎部（Ｂ）の上方で、４０から６０ｍｍの間の高さ位置に配置され、及び
気相（２）導入用の開口部（Ｐ１）が７から１５ｍｍの直径を有することを特徴とする請求項６に記載の反応器（Ｒ）。
【請求項８】
液相（１）導入用の開口部（Ｐ２）が、
それらの高さ及び傾きについて調節可能であることを特徴とする請求項１〜７の何れか１項に記載の反応器（Ｒ）。
【請求項９】
分散基礎部（Ｂ）には、分散基礎部（Ｂ）上に一様に分布する無負荷穴部が設けられ、
反応器の通常運転において、反応器（Ｒ）を通過する全液相（１）の最大で５％のみが前記無負荷穴部を流れ通過するように、無負荷穴部の数、及び大きさが選択されることを特徴とする請求項１〜８の何れか１項に記載の反応器（Ｒ）。
【請求項１０】
前記無負荷穴部が、１０から２０ｍｍの直径を有することを特徴とする請求項９に記載の反応器（Ｒ）。
【請求項１１】
槽状ディストリビューター（ＴＶ）が、
ノズル（Ｔ）の上端の上方に１０から３００ｍｍに亘って配置されることを特徴とする請求項１〜１０の何れか１項に記載の反応器（Ｒ）。
【請求項１２】
槽状ディストリビューター（ＴＶ）の槽状通路（Ｋ）が、主通路（ＭＣ）、及び２つ以上の付随通路（ＳＣ）を含み、
主通路（ＭＣ）及び２以上の付随通路（ＳＣ）は、該主通路（ＭＣ）及び付随通路（ＳＣ）の間で液相（１）の流れが妨げられないように構成されていることを特徴とする請求項１〜１１の何れか１項に記載の反応器（Ｒ）。
【請求項１３】
主通路（ＭＣ）及び付随通路（ＳＣ）の合計底面積が、
反応器（Ｒ）の全断面積に対して、３０から７０％であることを特徴とする請求項１〜１２の何れか１項に記載の反応器（Ｒ）。
【請求項１４】
槽状通路（Ｋ）の高さは、
２００から６００ｍｍであることを特徴とする請求項１〜１３の何れか１項に記載の反応器（Ｒ）。
【請求項１５】
１ｍ3あたりに３０から１２０個形成され、その直径が、５から４０ｍｍである開口部が、槽状通路（Ｋ）の底部に設けられ、
１５から７５ｍｍの直径を有する出口管（Ａ）が、それぞれの開口部に取り付けられており、
前記出口管（Ａ）の長さは、その下端が分散基礎部（Ｂ）から２０から２００ｍｍ上方となるように設定されることを特徴とする請求項１〜１４の何れか１項に記載の反応器（Ｒ）。
【請求項１６】
液相（１）が、入口管（Ｉ）を介して反応器（Ｒ）に導入され、及び
液相（１）の反応器（Ｒ）内への導入場所である入口管（Ｉ）の端部において、開口部を備えたディスク状の衝突板が、入口管（Ｉ）から数ｃｍ離れた位置に配置されることを特徴とする請求項１〜１５の何れか１項に記載の反応器（Ｒ）。
【請求項１７】
液相（１）、気相（２）、及び固定化触媒床（Ｆ）中の触媒の間で三相反応を行うための方法であって、
前記固定化触媒床（Ｆ）は、反応器（Ｒ）の内部に水平に固定配置されており、及び
前記液相（１）及び前記気相（２）が並流状態で、固定化触媒床（Ｆ）の上方に設けられた混合及び分散装置（ＭＶ）を経由して、反応器（Ｒ）を頂点から下方に向かって通過され、及び以下の工程、
−液相（１）を、入口管（Ｉ）を介して反応器（Ｒ）の外から、槽状通路（Ｋ）及びこの槽状通路（Ｋ）における出口管（Ａ）を有する槽状ディストリビューター（ＴＶ）に導入する工程、
−気相（２）を、液相（１）と別に又は共に、分散基礎部（Ｂ）の上流に配置されるポートを介して、槽状ディストリビューター（ＴＶ）と分散基礎部（Ｂ）との間の気相空間（Ｇ）に導入する工程、
を有し、ここで、前記気相空間（Ｇ）は、槽状ディストリビューター（ＴＶ）と、該槽状ディストリビューター（ＴＶ）の下方に空間を介して配置されるとともに垂直ノズル（Ｔ）が取り付けられた分散基礎部（Ｂ）の間に設けられ、及び更に以下の工程、
−液相（１）を、液体表面の下方で、分散基礎部（Ｂ）に存在する液相に、槽状ディストリビューター（ＴＶ）の出口管（Ａ）を介して導入する工程、及び
−気相（２）を、気相空間（Ｇ）から分散基礎部（Ｂ）のノズル（Ｔ）に、一つ以上の開口部（Ｐ１）を介して導入する工程、及び
−液相（１）を、液体表面の下方の一つ以上の開口部（Ｐ２）を介して、分散基礎部（Ｂ）のノズル（Ｔ）に供給し、及び液相（１）と気相（２）の混合物を、ノズル（Ｔ）を介して固定化触媒床（Ｆ）に供給する工程、
を有し、及び
出口管（Ａ）の長さは、その下端部が分散基礎部（Ｂ）の上方で２０〜２００ｍｍの位置に配置されるように設計され、及び
分散基礎部（Ｂ）に１ｍ2あたり５０から２００個のノズル（Ｔ）が、規則的に配置され、及び
ノズル（Ｔ）は、５から７５ｍｍの直径、及び分散基礎部（Ｂ）の上方で１００から６００ｍｍ且つ分散基礎部（Ｂ）の下方で２０から２５０ｍｍとなる長さを有し、
液相（１）導入用開口部（Ｐ２）は、２から４５ｍｍの直径を有し、及び分散基礎部（Ｂ）の上方において１０から１００ｍｍの間の高さに配置され、及び、気相（２）導入用の開口部（Ｐ１）が１から３０ｍｍの直径を有することを特徴とする方法。
【請求項１８】
請求項１〜１６の何れか１項に記載の反応器、又は請求項１７に記載の方法を、炭化水素画分の選択的水素化を実行するために使用する方法。
【請求項１９】
前記炭化水素画分が、
Ｃ２、Ｃ３、又はＣ４炭化水素画分、又は熱分解ガスであることを特徴とする請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記炭化水素画分が、Ｃ４画分であり、
該Ｃ４画分におけるブタジエンを選択的に水素化しｎ−ブテンとすることを特徴とする請求項１９に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、触媒床上で液相及び気相の三相反応を行うための反応器に関し、特に、液相及び気相用の混合／分配装置を備えた反応器、三相反応を実行する方法、及び使用に関する。
【背景技術】
【０００２】
取り付けられた触媒床上における液相及び気相の三相反応は、化学的な処理技術としてよくあるものである。この三相反応のために、直立型反応器において液相及び気相が通過する一以上の水平配置された触媒床を使用する運転モードが、しばしば使用される。反応器内で発生する反応における変化性及び選択性は、反応速度だけでなく、反応器における流体の力学的性質に依存する。このために、一様な反応の進行が必要である。そして、一様に反応の進行させるためには、気体及び液体、すなわち被反応物を反応器の軸方向及び径方向の両方に最適に且つ極めて一様に分配させる必要がある。このように気体及び液体を一様に分散させることは、特に、大規模な工業用反応器を用いる場合に問題がある。
【０００３】
また、三相反応器は、通常、断熱的に運転される。すなわち、外部との熱交換が欠如しているので、変化（反応）の進行にともなう反応熱により温度が減少又は増加するように変化する。このように熱源（hotspot）を発生させずに、該熱源に応じて生じる悪影響（特に、触媒の寿命への悪影響と変化性及び選択性への悪影響）を発生させること無く温度分散を一様化するために、出発材料が（上記気体及び液体と）同様に一様に分散されることが好ましい。
【０００４】
上記理由により、化学処理技術においては、取り付けられた触媒床の表面上における液相及び気相の極めて一様な分散状態を確保するために、多くの装置が開発されている。
【０００５】
特許文献１には、１分子あたりに２〜２０個の炭素原子を有する炭化水素画分の選択的な水素化を、取り付けられた触媒床上で行う方法が開示されている。この方法では、スルザー（Ｓｕｌｚｅｒ）社製のＳＭＶ又はＳＭＸタイプの静的ミキサーを介して、取り付けられた触媒床に炭化水素流及び水素が供給される。なお、この静的ミキサーは、詳細に記載されていない液体ディストリビューターの上流に配置されることが好ましい。特許文献１には、例えば、直径１０ｃｍの反応器でＣ４画分からブタジエンを１−ブテンに選択的に水素化し、このブタジエンから１−ブテンへの変化において約５８％以下の選択性が達成されることが記載されている。しかしながら、スルザー（Ｓｕｌｚｅｒ）社製のＳＭＶ又はＳＭＸタイプの静的ミキサー、及び詳細には示していない液体ディストリビューターを単に組み合わせた工業用反応器では、アセチレン及びジエン化合物の選択的な水素化について満足の行く選択性が得られない。
【０００６】
特許文献２は、触媒床上に少なくとも１種の気相及び少なくとも１種の液相を含む多相混合物用のディストリビューターが開示されている。このディストリビューターは、出口管が配置された分散基礎部として構成されている。そして、この分散基礎部の下端には、篩の形態をとる他のディストリビューター要素が設けられている。
【０００７】
特許文献３は、触媒床上に少なくとも１種の気相及び少なくとも１種の液相を含む混合物用のディストリビューターが開示されている。このディストリビューターは、分散基礎部Ｂを含む。この分散基礎部Ｂには、複数種の混合装置が設けられるとともに、気体用の上部入り口部を有した複数の出口管が貫設されている。また、分散基礎部Ｂには、液相用（場合により気相のごく一部用）の側面入り口部が設けられている。そして、このディストリビューターにおいて、篩いの形態をとる他のディストリビューター要素は多孔率が制御可能であり、下部開口の下方で且つ触媒床の上方に配置された上向き壁部を有する。この付加的なディストリビューター要素の配置により、その要素が配置されていない場合と比較して、気相及び液相の触媒床への流れがより一様に確保される。
【０００８】
特許文献４には、触媒床上に流れる気相用及び液相用のさらなる２相ディストリビューターが開示されている。このディストリビューターは、分散基礎部と出口管を有している。また、出口管は２つのグループを有しており、異なる高さにそれぞれ複数の開口部を有している。これにより、処理量が低い場合であっても一様な分散が確保されることとなる。
【０００９】
特許文献５には、他の反応器が開示されている。この反応器は、取り付けられた触媒床に気体の出発材料及び液体の出発材料を並流させるための入り口部を備えている。また、分散基礎部は、開口部とこの開口の上流に配置された静的ミキサーを有している。そして、分散基礎部と静的ミキサーを組み合わせることで、アスペクト比h/d、すなわち、反応器の径に対する高さの比を減少させ、５未満の値とすることが可能である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】ＵＳ５８１７９０１Ｂ
【特許文献２】ＥＰ１１４７８０９Ａ
【特許文献３】ＷＯ０３／０３９７３３Ａ
【特許文献４】ＷＯ９５／３５１５９Ａ
【特許文献５】ＤＥ１０２００４０２１１２８Ａ
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかしながら、０．５ｍを上回る径を有する大規模な工業用反応器において公知のディストリビューター装置を使用する場合、三相反応の変化性及び選択性、特に、選択的な水素化については、満足の行くものではなかった。
【００１２】
従って、本発明の目的は、反応器の大規模化が可能で、且つ気相及び液相の極めて一様な分散を確保でき、それにより、大規模な工業用反応器であっても高い変化性及び選択性を確保することのできる三相反応器用の混合／分散装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記目的は、液相（１）、気相（２）、及び固定化触媒床（Ｆ）中の触媒の三相反応を行うための反応器（Ｒ）であって、
固定化触媒床（Ｆ）は、反応器（Ｒ）内に水平に配置され、及び
液相（１）及び気相（２）が並流状態で、固定化触媒床（Ｆ）の上方に設けられた混合及び分散装置（ＭＶ）を経由して、反応器（Ｒ）を頂点から下方に向かって案内され、及び
混合及び分散装置（ＭＶ）が、
槽状通路（Ｋ）、及び該槽状通路（Ｋ）内の出口管（Ａ）を、液相（１）のために有する、液相（１）用の槽状ディストリビューター（ＴＶ）と、
槽状ディストリビューター（ＴＶ）の下方に間隔を置いて配置され、垂直ノズル（Ｔ）が取り付けられる分散基礎部（Ｂ）とを含み、及び
出口管（Ａ）の長さは、該出口管（Ａ）の下端が分散基礎部（Ｂ）から２０ｍｍから２００ｍｍ上方に位置するように構成され、
分散基礎部（Ｂ）が、一つ以上の気相（２）導入用開口部（Ｐ１）、及びこの気相（２）導入用開口部（Ｐ１）の下方に配置された一つ以上の液相（１）導入用開口部（Ｐ２）をノズル（Ｔ）に有し、
液相（１）導入用開口部（Ｐ２）の数及び大きさは、予め決められた液体の送り速度において、分散基礎部（Ｂ）上の液面が、気相（２）導入用の開口部（Ｐ１）の下方で且つ液相（１）導入用開口部（Ｐ２）の上方に設定されるように定められ、及び
気相（２）は、分散基礎部（Ｂ）の上流に配置されたポートを介して、槽状ディストリビューター（ＴＶ）と、槽状ディストリビューター（ＴＶ）の下方に空間を介して配置され垂直ノズル（Ｔ）が取り付けられる分散基礎部（Ｂ）との間に位置する気相空間（Ｇ）に導入され、
分散基礎部（Ｂ）には、１ｍ2あたり５０から２００個のノズル（Ｔ）が、規則的に配置され、及び
ノズル（Ｔ）は、５から７５ｍｍの直径、及び分散基礎部（Ｂ）の上方で１００から６００ｍｍで、且つ分散基礎部（Ｂ）の下方で２０から２５０ｍｍとなる長さを有し、
液相（１）導入用開口部（Ｐ２）は、２から４５ｍｍの直径を有し、分散基礎部（Ｂ）の上方において１０から１００ｍｍの間の高さに配置され、また、気相（２）導入用開口部（Ｐ１）が１から３０ｍｍの直径を有することを特徴とする反応器（Ｒ）により達成される。
【００１４】
従って、本発明は、液相及び気相用の混合／分散装置を提供する。この装置は、２個の主部分を有する。すなわち、当該装置は、公知の槽状ディストリビューターに類似し、液相用の出口管が取り付けられた槽状通路を備えた液相用ディストリビューターであり、特徴的な点として、出口管が、主ディストリビューターとして機能する分散基礎部の近辺まで延在しており、また、出口管が、分散基礎部上に滞留する液体の中に常に入るように下部に配置されていることである。この目的のために、気相導入用の一以上の開口部と、この開口部の下方に配置された液相導入用の一以上の開口部と、を備えた垂直ノズルが、分散基礎部に取り付けられる。液相導入用の開口部の数及び大きさは、予め決められた液体の送り速度において、分散基礎部における液面が、気相導入用の開口部の下方で且つ液相を入れるための開口部の上方に設定されるように決められる。
【００１５】
プレディストリビューターの出口管が、常に、主ディストリビューターとして機能する分散基礎部上の液面下方まで延在している結果として、出口管によりプレディストリビューターとして機能する槽状ディストリビューターから流れ出す液体が、噴出されることも無く、一様に分散基礎部上で滞留している液相に導入される。
【００１６】
分散基礎部のノズルにおける液相導入用の開口部の数及び大きさは、液体の送り速度が、前記予め決められた液体の送り速度よりも高い方に２０％以下、低い方に５０％以下の範囲でずれている場合であっても、分散基礎部上の液面が、気相導入用の開口部の下方で液相導入用の開口部の上方に設定される。
【００１７】
本発明によれば、液相及び気相の一様な分散が確保される。特に、０．５から５ｍの範囲の径、１から４ｍの範囲の径、又は１．２から３ｍの範囲の径を有する大型の反応器でも、液相及び気相の一様な分散が確保される。
【００１８】
分散基礎部においてノズルが、１ｍ2あたりに規則的に５０から２００、７０から１５０、より好ましくは９０から１３０個配置されていることが好ましい。
【００１９】
ここで、ノズルが、分散基礎部において三角配列（三角形状）、又は四角配列で配置されている。
【００２０】
ノズルが、ディストリビューターの上方において５から７５ｍｍの自由径、及び１００から６００ｍｍの長さを有し、ディストリビューターの下方において２０から２５０ｍｍの長さを有し、液相導入用の開口部が２０から４５ｍｍの径を有し、この開口部がディストリビューターの上方の１０から１００ｍｍの間の高さに配置され、気相導入用の開口部が１から３０ｍｍの径を有している。
【００２１】
ノズルが、ディストリビューターの上方において１０から６０ｍｍの自由径、及び２００から４００ｍｍの長さを有し、ディストリビューターの下方において５０から２００ｍｍの長さを有し、液相導入用の開口部が３から３５ｍｍの径を有し、この開口部がディストリビューターの上方の２２から７５ｍｍの間の高さ位置に配置され、気相導入用の開口部が５から２０ｍｍの径を有している。
【００２２】
ノズルは、より好ましくはディストリビューターの上方において３５から５０ｍｍの自由径、及び２５０から３５０ｍｍの長さを有し、ディストリビューターの下方において１００から１５０ｍｍの長さを有し、液相導入用の開口部が１０から２５ｍｍの径を有し、この開口部がディストリビューターの上方の４０から６０ｍｍの間の高さ位置に配置され、気相導入用の開口部が７から１５ｍｍの径を有する。液相を入れるための開口部が、それらの高さ及び傾きについて調節可能であることが好適である。
【００２３】
反応器の運転中における反応器への入口及びノズルへの入口の間の気相の圧力低下が、気相の処理量が最も低い場合において、５０から５００パスカル、好ましくは、７５から３００パスカル、より好ましくは１００から２００パスカルとなるように選択されるように、気相を入れるための開口部の数及び大きさが調整されることが好ましい。
【００２４】
本発明の反応器は、連続的に運転されることが好ましい。
【００２５】
運転の中断の必要がある場合に反応器を空にすることができるように、分散基礎部に、該分散基礎部上で一様に分散されている無負荷穴部を設け、その無負荷穴部の数、及び大きさが、通常運転において、反応器を通過する全液相の最大で５％のみが無負荷穴部を流れ通過するように選択される。
【００２６】
無負荷穴部は、１０ｍｍから２０ｍｍの径を有することが好ましい。
【００２７】
プレディストリビューターとして機能する槽状ディストリビューターは、液体用の槽状通路内に出口管を有し、好ましくは槽状通路が主通路、及び２以上の付随通路を含み更に、この主通路及び２以上の付随通路が、該主通路及び付随通路の間に液相が妨げられずに流れるように構成されることが好ましい。
【００２８】
特に、主通路及び付随通路は、それらの合計底面積が、反応器の全断面積に対して、３０から７０％、好ましくは４０から６０％となるようにそれぞれ構成される。
【００２９】
槽状ディストリビューターの槽状通路の高さは、２００から６００ｍｍ、好ましくは２５０から５００ｍｍ、より好ましくは３００から４００ｍｍである。
【００３０】
１ｍ3あたりの開口部の数が、３０から１２０、好ましくは４０から１００、より好ましくは５０から８０であり、開口部の径は、５から４０ｍｍ、好ましくは１０から３５ｍｍ、より好ましくは１５から２５ｍｍであり、この開口部は、槽状通路の底部に設けられ、そして、それぞれの開口部に、１５から７５ｍｍ、好ましくは２５から６０ｍｍ、より好ましくは３５から５０ｍｍの径を有する出口管が取り付けられることが好ましい。また、出口管の長さは、その下端が分散基礎部（Ｂ）から２０から２００ｍｍ、好ましくは２５から１５０ｍｍ上方となるように設定されることが好ましい。
【００３１】
反応器の好ましい実施の形態により、より改良された一様な分散が達成される。この実施の形態では、液相が、入口管を介して反応器に導入され、開口部を備えたディスク状の衝突板が、液相の反応器に入る場所である入口管の端部で、該入口管から数ｃｍ離れた位置に配置される。
【００３２】
また、本発明は、反応器の内部に水平に固定配置された触媒床の上方で液相と気相を三相反応させるための方法で、触媒床の上方で液相及び気相を並流させ、混合及び分散装置を介して反応器の頂点から下方に向かって通過させる方法において、液相を、入口管を介して反応器の外から槽状通路と、この槽状通路における出口管を有する槽状ディストリビューターと、に導入する工程、気相を、液相と別に又は共に、分散基礎部の上流に配置されるポートを介して、槽状ディストリビューターと分散基礎部との間の気相空間に導入し、分散基礎部は、槽状ディストリビューターの下方に空間を介して配置されるとともに垂直ノズルが取り付けられている工程、液相を、液体表面の下方でディストリビューターに存在する液相に、槽状ディストリビューターの出口管を介して導入する工程、気相を、気相空間から分散基礎部のノズルに、一以上の開口部を介して導入する工程、及び
液相を、液体表面の下方の一以上の開口部を介して分散基礎部のノズルに供給し、気相を、取り付けられた触媒床にノズルを介して供給する工程、を有することを特徴とする方法を提供する。
【００３３】
更に、本発明は、炭化水素画分の選択的な水素化を実行するための上述の反応器の使用又は上述の方法を提供する。好ましくは、炭化水素画分が、Ｃ２、Ｃ３、又はＣ４炭化水素画分、又は熱分解ガスである。
【００３４】
炭化水素画分は、Ｃ４炭化水素画分であり、このＣ４画分におけるブタジエンを選択的に水素化してｎ−ブテンとすることが特に好ましい。プレディストリビューター及び主ディストリビューターについて特別な構成を有する本発明の反応器を使用することにより、現実的な量で１，３−ブタジエンをｎ−ブテンに水素化することが可能となり、ブテンへの過剰の水素化を避けることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】液相及び気相が図示しない各ポートを介して上方から導入される反応器の縦断面を概略的に示している。
【発明を実施するための形態】
【００３６】
以下、本発明を図面及び実施例により説明する。
【００３７】
１つの図である図１は、液相１及び気相２が図示しない各ポートを介して上方から導入される反応器Ｒの縦断面を概略的に示している。
【００３８】
反応器Ｒにおいて、混合／分散装置ＭＶは、出口管Ａが底部に配置された槽状ディストリビューターＴＶとして構成されるプレディストリビューターを有している。また、この槽状ディストリビューターＴＶの下流に設置されており主ディストリビューターとして機能する分散基礎部Ｂは、触媒床Ｆの上方に配置される。分散基礎部Ｂの上方及び下方から反応器Ｒ内部に突出するノズルＴは、分散基礎部Ｂに取り付けられる。分散基礎部Ｂの上方におけるノズルＴの領域では、気相２導入用の開口部Ｐ１が分散基礎部Ｂ上の液面の上方に設けられ、そして、液相１導入用の開口部Ｐ２が分散基礎部Ｂ上の液面の下方に設けられている。
【実施例】
【００３９】
図１に概略的に示されている混合／分散装置ＭＶを、１．７ｍの径を有する反応器Ｒに構成した。槽状ディストリビューターは、４００ｍｍの高さを有する主通路及び６個の付随通路を含んでおり、主通路と付随通路の底面積の合計を反応器の全断面積の６０％とした。槽状通路の底部に１ｍ2あたりに６２個の開口部（径は２７ｍｍ）を配置し、４８ｍｍの径を有する出口管を各開口部に取り付けた。また、分散基礎部の上方で出口管の下端長さが１５０ｍｍとなるように、出口管の長さを選択した。
【００４０】
分散基礎部に、１ｍ2あたり１００本のノズルを三角配列で設けた。このノズルは、４１．９ｍの自由径を有し、分散基礎部の上方における長さが３２０ｍｍで分散基礎部の下方における長さが１５０ｍｍであった。各ノズルにおいて、分散基礎部の上方に、５０ｍｍの高さ及び２４ｍｍの径を有する液相を入れるための開口部を設け、ノズル上端の近傍に、１５ｍｍの径を有する気相を入れるための開口部を設けた。
【００４１】
ディストリビューターの動作を評価するために、混合／分散装置に水を供給した。水の処理量は、１００ｍ3／ｈから５４０ｍ3／ｈの範囲で変化した。
【００４２】
上述の全流量範囲に亘って、混合／分散装置の液体の噴射はほとんどなかった。液体は、ノズルの上部領域における気体導入用の開口部を通過して流れることはなかった。
【００４３】
更に、分散基礎部の各ノズルを通過して流れる水の量を測定した。流量範囲における基準誤差が５％未満でも液体の分散性は非常に高くなるが、３００から５４０ｍ3／ｈの流量範囲で流れる水の量は、両ノズルでほとんど差がなく、流量３００ｍ3／ｈ以下でいくらか変化が大きくなった。
【００４４】
上述の反応混合装置を備えた反応器を、Ｃ４画分における１，３−ブタジエンからｎ−ブテンへの選択的な水素化に使用した。
【００４５】
先行技術に記載されている反応器における方法を実行する場合と比較して、１，３−ブタジエンの変化量が１％増加し、１，３−ブタジエンからｎ−ブテンへの水素化の選択性が３％増加した。
【符号の説明】
【００４６】
１      液体
２      気体
Ｆ      触媒床
Ｐ１    気相導入用開口部
Ｐ２    液相導入用開口部
Ｒ      反応器
【図１】
0005276098.tif 000002