(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
微粒子状の無機粉末として、炭酸カルシウム又はシリカを含有し、かつポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤４５重量部以上含有する不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）と、透明ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）との少なくとも２種類の層が積層され、最外層が前記透明ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）であることを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）および透明ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）の少なくとも一方の層が、熱線遮蔽微粒子を含有していることを特徴とする請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
少なくとも二枚の透明ガラス板の間に、請求項１または２に記載の合わせガラス用中間膜が接着されていることを特徴とする合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、遮音性に優れるとともに、遮光性にも優れた合わせガラス用中間膜および合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
少なくとも二枚の透明ガラス板の間に、例えば可塑剤により可塑化されたポリビニルブチラール樹脂等よりなる中間膜を接着させた合わせガラスが自動車や建築物などの窓ガラスに広く使用されている。また、各種着色剤等により着色された中間膜を用いることにより、着色合わせガラスとして内部の光量を容易に調整することも可能であるというメリットも有している。
【０００３】
この種の中間膜を用いた合わせガラスは、耐候性がよい、中間膜とガラスとの接着性がよい、外部衝撃を受けた際に物体が貫通しにくい、外部衝撃により破損してもガラスの破片が飛散することが少ない等の合わせガラスに必要な基本的性能を有しているが、遮音性が十分ではないという問題がある。
【０００４】
特に、周波数２０００〜５０００Ｈｚ付近の中高音域においては、コインシデンス効果によって音響透過損失量が低下して遮音性が低下する。ここにコインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射したとき、ガラス板の剛性と慣性によってガラス板面上を横波が伝導し、この横波と入射音とが共鳴し、音が透過する現象をいう。このコインシデンス効果は、合せガラスの面密度が小さくなるほど、すなわちガラス板の厚さが薄くなるほど高周波数側にシフトする。
【０００５】
最近、遮音性に対する要求がますます高まり、上記のような基本的性能のほか、優れた遮音性能を発揮する合わせガラスが要求されている。このような遮音性合わせガラス用中間膜および合わせガラスとして、例えば、下記の特許文献１には、二種の可塑化ポリビニルアセタール樹脂膜を用い、これを少なくとも二層以上に積層して構成した積層構成の遮音性合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスが開示されている。
【０００６】
しかし、合わせガラスの遮音性をより高めるために、従来よりも遮音性の向上した合わせガラス用中間膜が期待されていた。
【特許文献１】特許第２７０３４７１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上記の問題点に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、遮音性に優れた合わせガラス用中間膜であるとともに、太陽光を遮光もできる合わせガラス用中間膜、および合わせガラスを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記の目的は、請求項１〜３に記載の発明によって達成することができる。
すなわち、請求項１記載の発明に係る合わせガラス用中間膜は、微粒子状の無機粉末を含有する不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）と、透明ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）との少なくとも２種類の層が積層されてなることを特徴とするものである。
【０００９】
請求項２記載の発明に係る合わせガラス用中間膜は、請求項１記載の発明において、不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）および透明ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）の少なくとも一方の層が、熱線遮蔽微粒子を含有していることを特徴とするものである。
【００１０】
また、請求項３記載の発明に係る合わせガラスは、少なくとも二枚の透明ガラス板の間に、請求項１または２に記載の合わせガラス用中間膜が接着されていることを特徴とするものである。
【００１１】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明において、不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）に用いられるポリビニルアセタール樹脂としては、特に限定されず、従来より遮音性合わせガラスの中間膜として用いられている公知の遮音性ポリビニルアセタール樹脂膜に用いられるポリビニルアセタール樹脂が使用できるが、特に、上記特許第２７０３４７１号公報に記載されている遮音性ポリビニルアセタール樹脂層に用いられているポリビニルアセタール樹脂を使用するのが好ましい。
【００１２】
すなわち、ポリビニルアルコールを炭素数４〜６のアルデヒドでアセタール化して得られ、ビニルアセテート成分（残存アセチル基）が８〜３０モル％のポリビニルアセタール樹脂（ａ）を使用することが好ましい。
【００１３】
また、上記不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）は、不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂組成物からなるものであってよく、該不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂組成物は、微粒子状の無機粉末を含有し、かつポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤４５重量部以上含有するポリビニルアセタール樹脂組成物であってよい。
【００１４】
そして、本発明の不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）は、上記のようなポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含む樹脂組成物に、さらに少なくとも微粒子状の無機粉末を適当量分散混合させることにより得ることができる。また、可塑剤と、微粒子状の無機粉末以外に、熱線遮蔽微粒子、遮光剤、紫外線吸収剤、各種染料、顔料等を必要に応じて添加するようにしても構わない。
【００１５】
なお、樹脂層（Ａ）は複数の薄膜が積層されて形成されてあってもよい。例えば、本発明の合わせガラス用中間膜に遮音性ポリビニルアセタール樹脂層として、従来より公知の遮音性ポリビニルアセタール樹脂、特に二種の可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を用い、これを積層したものを用いた場合には、粘弾性的性質が異なる各樹脂層間の内部摩擦効果により音エネルギーが熱エネルギーとして効果的に変換吸収され、特に、２０００〜５０００Ｈｚ付近の中高音域において、コインシデンス効果による遮音性の低下が防止される。
【００１６】
また、本発明において、遮音性ポリビニルアセタール樹脂層に、可塑剤と、微粒子状の無機粉末とを適当量分散混合させることにより、不透明なポリビニルアセタール樹脂層とすることができる。ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）は、熱線遮蔽微粒子、遮光剤、各種染料、顔料等がさらに添加された不透明なポリビニルアセタール樹脂であってもよい。
【００１７】
本発明においては、不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）と、透明ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）との少なくとも２種類の層を積層したものを合わせガラス用中間膜として用いる。
この透明ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）の構成としては、特に限定されず、従来より合わせガラスの中間膜として用いられている公知のポリビニルアセタール樹脂に、可塑剤を適当量分散混合した樹脂組成物を用いて形成されたものが挙げられる。特に、ポリビニルアルコールを炭素数３〜４のアルデヒドでアセタール化して得られる、ビニルアセテート成分（残存アセチル基）が１４モル％以下のポリビニルアセタール樹脂（ｂ）と、可塑剤からなる透明ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）を用いるのが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）を形成する樹脂組成物中には、必要に応じて熱線遮蔽微粒子、各種染料、顔料等がさらに添加されてもよい。
【００１８】
本発明の合わせガラス用中間膜は、樹脂層（Ａ）及び樹脂層（Ｂ）を必須成分として、必要に応じてポリビニルアセタール以外の樹脂層（Ｃ）を間に積層してもよい。たとえば、樹脂層（Ｃ）としては、ポリエステルやポリウレタン、エチレン酢酸ビニルなどの樹脂層が挙げられる。
【００１９】
本発明の合わせガラス用中間膜における上記樹脂層（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）の積層順序としては特に限定されないが、樹脂層（Ａ）が中間層となり、樹脂層（Ｂ）の少なくとも１層が最表面層を形成しているのが好ましく、（Ｂ）／（Ａ）／（Ｂ）、（Ｂ）／（Ａ）、（Ｂ）／（Ｃ）／（Ａ）／（Ｂ）、（Ｂ）／（Ｃ）／（Ａ）／（Ｃ）／（Ｂ）等任意の構成を用いることが出来る。合わせガラス用中間膜の取扱い性から、樹脂層（Ｂ）が最外層となる構成の合わせガラス用中間膜が好ましい。
上記のようにして得られる合わせガラス用中間膜の両面に、透明ガラスを接着させた合わせガラスのヘイズ値としては２０％以上であることが好ましい。特に好ましくは５０％以上であり、更に好ましくは６０％以上である。
上記ヘイズ値が２０％を下回ると、可視光線の散乱が少なくなり、得られる合わせガラスの遮光性が損なわれる。
【００２０】
ここで、上記各種ポリビニルアセタール樹脂を得るには、公知の方法が採用される。例えば、所定のポリビニルアルコールを使用し、これを温水に溶解し、得られた水溶液を所定の温度、例えば０〜９５℃に保持して所要の酸触媒および所定のアルデヒドを加え、攪拌しながらアセタール化反応を進行させ、次いで反応温度を上げて熟成し反応を完結させ、その後、中和、水洗および乾燥を行ってポリビニルアセタール樹脂の粉末を得ることができる。
【００２１】
上記可塑剤としては、特に限定されず、この種の中間膜用の可塑剤として一般的に用いられている公知の可塑剤を用いることができる。例えば、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタノエート（３Ｇ７）、テトラエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、テトラエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタノエート（４Ｇ７）、オリゴエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（ＮＧＯ）などが好適に用いられる。これ等の可塑剤は、一般に、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して２５〜７０重量部の範囲で用いられる。
【００２２】
また、上記微粒子状の無機粉末としては、炭酸カルシウム、アルミナ、カオリンクレー、珪酸カルシウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、炭酸マグネシウム、タルク、長石粉、マイカ、バライト、炭酸バリウム、酸化チタン、シリカ、ガラスビ−ズ等が挙げられる。これらは単独で用いられてもよく、混合して用いられてもよい。
【００２３】
また、熱線遮蔽微粒子としては、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）、アンチモンドープ酸化錫（ＡＴＯ）、アルミニウムドープ酸化亜鉛（ＡＺＯ）、インジウムドープ酸化亜鉛（ＩＺＯ）、錫ドープ酸化亜鉛、珪素ドープ酸化亜鉛、アンチモン酸亜鉛、６ホウ化ランタン、６ホウ化セリウム、金微粉、銀微粉、白金微粉、アルミニウム微粉等が挙げられる。遮光剤としては、カーボンブラック、赤色酸化鉄等が挙げられる。顔料としては、黒色顔料カーボンブラックと赤色顔料（Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ  ｒｅｄ）と青色顔料（Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ  ｂｌｕｅ）と黄色顔料（Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ  ｙｅｌｌｏｗ）の４種を混合してなる暗赤褐色の混合顔料等が挙げられる。
【００２４】
微粒子状の無機粉末の平均粒径は１〜１００μｍであることが好ましく、１〜５０μｍがさらに好ましい。なお、これ等の平均粒子径は、光散乱測定装置（例えば、大塚電子社製「ＤＬＳ−６０００ＡＬ」）を使用して、Ａｒレーザーを光源として動的光散乱法により測定することができる。また、微粒子状の無機粉末は、不透明なポリビニルアセタール樹脂膜が得られるように、一般に、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して０．３〜３０重量部の範囲、好ましくは０．５〜２０重量部の範囲で用いられる。熱線遮蔽微粒子は、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、通常０．００１〜３０重量部の範囲、好ましくは０．００１〜１０重量部の範囲、より好ましくは０．００５〜５重量部の範囲で用いられる。
【００２５】
特に、上記不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂層は、微粒子状の無機粉末は無彩色（白、薄い灰色、灰色、黒みの灰色、黒）であるものが多いため落ち着いた色感が容易に得られる。
【００２６】
なお、上記各種ポリビニルアセタール樹脂層には、この種の中間膜に用いられている紫外線吸収剤や酸化防止剤や接着力調整剤等の各種添加剤を含有させることができる。
【００２７】
紫外線吸収剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾールなどが好ましい。また、ヒンダードアミン系光安定剤も好ましい。
【００２８】
また、酸化防止剤としては、ｔ−ブチルヒドロキシトルエン、テトラキス−〔メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕メタン等が好ましい。また、接着力調整剤としては、有機酸または無機酸のアルカリ金属塩或いはアルカリ土類金属塩が好ましい。
【００２９】
本発明の合わせガラス用中間膜の全体の膜厚は、合わせガラスとして最小限必要な耐貫通性や耐候性を考慮すると、実用的には通常の透明な合わせガラス用中間膜と同様に、一般に、０．３〜１．６ｍｍの膜厚範囲が好ましい。
【００３０】
上記遮音性ポリビニルアセタール樹脂層は、上記ポリビニルアセタール樹脂、上記可塑剤および必要に応じて添加する各種の添加剤を、押出機、プラストグラフ、ニーダー、バンバリーミキサー、カレンダーロール等を用いて混練し、これを押出し法、カレンダー法、プレス法等の通常の製膜法によりシート状に製膜する方法により得ることができる。
【００３１】
また、上記不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂層は、上記ポリビニルアセタール樹脂、上記微粒子状の無機粉末、上記可塑剤、上記乳白剤、熱線遮蔽微粒子、遮光剤、各種顔料などの無機微粒子および必要に応じて添加する各種の添加剤を、押出機、プラストグラフ、ニーダー、バンバリーミキサー、カレンダーロール等を用いて混練し、これを押出し法、カレンダー法、プレス法等の通常の製膜法によりシート状に製膜する方法により得ることができる。
【００３２】
本発明の合わせガラス用中間膜は、上記のように別々に製膜された不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂層と透明ポリビニルアセタール樹脂層とを重ね合わせ、これを加熱加圧することにより一体化する方法により製造することができる。また、上記不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂層の製膜用樹脂配合物と透明ポリビニルアセタール樹脂層の製膜用樹脂配合物と必要に応じて透明ポリビニルアセタール樹脂層の製膜用樹脂配合物とを、多層押出し法により一体に製膜する方法により製造することができる。また、別の方法として、上記不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂層と透明ポリビニルアセタール樹脂層と必要により更に透明ポリビニルアセタール樹脂層を、二枚のガラス板の間に重ね合わせ、これを加熱加圧することにより一体化して、合わせガラスの製造と同時に製膜する方法により製造することができる。
【００３３】
本発明の合わせガラスは、通常の合わせガラスの製法と同様な方法により製造することができる。例えば、少なくとも二枚の透明ガラス板の間に、上述の合わせガラス用中間膜を挟み、これを押圧ロールに通して扱くか或いはゴムバッグに入れて減圧吸引し、ガラス板と中間膜との間に残留する空気を脱気しながら約７０〜１１０℃で予備接着して積層体とし、次いでこの脱気された積層体をオートクレーブに入れるか或いはプレスを行い、約１２０〜１５０℃で、約１〜１．５ＭＰａの圧力で本接着を行うことにより製造される。
【００３４】
なお、透明ガラス板としては、特に限定されず、一般に使用されている透明ガラス板を使用することができる。このような、透明ガラス板としては、例えば、フロート板ガラス、熱線吸収ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス等の各種無機ガラス：ポリカーボネート板、ポリメチルメタクリレート板等の有機ガラス板が挙げられる。これらのガラス板は、単独で用いられてもよいし、二種類以上が併用されてもよい。なかでも、熱線吸収ガラスを用いることが好ましい。なお、これ等のガラス板の厚みは、用途によって適宜選択されればよく、特に限定されるものではないが、一枚の厚さが１〜３ｍｍのものが望ましい。
【発明の効果】
【００３５】
本発明の合わせガラス用中間膜によれば、不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）と透明ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）とが積層されており、これらの樹脂層からなる中間膜は微粒子状の無機粉末により高い遮音性が発揮される。
しかも、不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）と透明ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）との弾性的性質の相違によって、樹脂層間の内部摩擦効果により音エネルギーが熱エネルギーとして効果的に変換吸収され、特に、２０００〜５０００Ｈｚ付近の中高音域において、コインシデンス効果による遮音性の低下が防止される。
また、遮音性ポリビニルアセタール樹脂層が不透明であることから遮光性にも優れた合わせガラスを得ることができる。
【００３６】
本発明の無彩色の無機微粒子により着色された合わせガラス用中間膜によれば、更に落ち着いた色感が得られるという効果がある。
【００３７】
本発明の合わせガラス用中間膜は、遮音性ポリビニルアセタール樹脂層が微粒子状の無機粉末を含有するため、この合わせガラス用中間膜を用いて得られる合わせガラスは、自動車のフロントガラス以外のルーフガラスやサイドガラス、建築物の窓ガラス等のうち、特に遮光性が要求される場合に好適に使用される。特に白色の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスは、光は透過させるが、背後にある人や物体を視認できないので、特に採光窓、浴室ドア、ベランダ腰板などプライバシーを要する部分にも好適に使用される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３８】
以下、本発明の具体的な実施例を挙げることにより、本発明を詳細に説明する。なお、本発明はこれ等の実施例に限定されるものではない。
【００３９】
（実施例１）
（１）ポリビニルブチラール樹脂（ａ）および樹脂層Ａ−１の作製
純水２８９０重量部に、平均重合度１７００、鹸化度８８．１モル％のポリビニルアルコール１９１重量部を加えて加熱溶解した。この反応系を１２℃に温度調節し、３５重量％の塩酸触媒２０１重量部とｎ−ブチルアルデヒド１４８重量部を加え、この温度を保持して反応物を析出させた。その後、反応系を４５℃で３時間保持して反応を完了させ、過剰の水で洗浄して未反応のｎ−ブチルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を水酸化ナトリウム水溶液で中和し、更に、過剰の水で２時間水洗及び乾燥を経て、白色粉末状のポリビニルブチラール樹脂（ａ）を得た。この樹脂（ａ）の平均ブチラール化度は６３．８モル％、ビニルアセテート成分は１１．９モル％であった。
【００４０】
上記樹脂（ａ）１００重量部と、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）５５重量部、微粒子状の無機粉末として平均粒径５μｍのシリカ粉末８重量部、紫外線吸収剤として２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール０．１重量部、酸化防止剤としてｔ−ブチルヒドロキシトルエン０．１重量部を混合し、ミキシングロールで充分に溶融混練した後、プレス成形機を用いて１５０℃で３０分間プレス成形し、平均膜厚０．２ｍｍの樹脂層Ａ−１を作製した。
【００４１】
（２）ポリビニルブチラール樹脂（ｂ）および樹脂層Ｂの作製
純水２８９０重量部に、平均重合度１７００、鹸化度９８．９モル％のポリビニルアルコール１９１重量部を加えて加熱溶解した。この反応系を１２℃に温度調節し、３５重量％の塩酸触媒２０１重量部とｎ−ブチルアルデヒド１５２重量部を加え、この温度を保持して反応物を析出させた。その後、反応系を４５℃で３時間保持して反応を完了させ、過剰の水で洗浄して未反応のｎ−ブチルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を水酸化ナトリウム水溶液で中和し、更に、過剰の水で２時間水洗及び乾燥を経て、白色粉末状のポリビニルブチラール樹脂（ｂ）を得た。この樹脂（ｂ）の平均ブチラール化度は６８．０モル％、ビニルアセテート成分は１１．１モル％であった。
【００４２】
上記樹脂（ｂ）１００重量部と、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）４０重量部、紫外線吸収剤として２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール０．１重量部、酸化防止剤としてｔ−ブチルヒドロキシトルエン０．１重量部を混合し、ミキシングロールで充分に溶融混練した後、プレス成形機を用いて１５０℃で３０分間プレス成形し、平均膜厚０．３ｍｍの樹脂層Ｂを作製した。
【００４３】
（３）合わせガラス用中間膜および合わせガラスの作製
上記樹脂層Ａ−１、Ｂを用い、これを樹脂層Ｂ／樹脂層Ａ−１／樹脂層Ｂの順に重ね、両側から二枚の透明なフロートガラス板（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）で挟み、これをゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したまま９０℃のオーブンに移し、更に９０℃で３０分間保持しつつ真空プレスした。このようにして予備圧着された合わせガラスを、エアー式オートクレーブ中で１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着を行い、中間膜の製造と合わせガラスの製造とを同時に行って、合わせガラス用中間膜の作製と合わせガラスの作製とを同時に行った。
【００４４】
（実施例２）
（１）樹脂層Ａ−２の作製
上記樹脂（ａ）１００重量部と、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）４０重量部、紫外線吸収剤として２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール０．１重量部、酸化防止剤としてｔ−ブチルヒドロキシトルエン０．１重量部、微粒子状の無機粉末として平均粒径３μｍの炭酸カルシウム１０重量部を混合し、ミキシングロールで充分に溶融混練した後、プレス成形機を用いて１５０℃で３０分間プレス成形し、平均膜厚０．２０ｍｍの樹脂層Ａ−２を作製した。
【００４５】
（２）合わせガラス用中間膜および合わせガラスの作製
上記樹脂層Ａ−２およびＢを用い、これを樹脂層Ｂ／樹脂層Ａ−２／樹脂層Ｂの順に重ねたこと以外は、実施例１と同様の方法により中間膜の製造と合わせガラスの製造とを同時に行った。
【００４６】
（比較例１）
（１）樹脂層Ａ−３の作製
上記樹脂（ａ）１００重量部と、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）５５重量部、紫外線吸収剤として２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール０．１重量部、酸化防止剤としてｔ−ブチルヒドロキシトルエン０．１重量部を混合し、ミキシングロールで充分に溶融混練した後、プレス成形機を用いて１５０℃で３０分間プレス成形し、平均膜厚０．２０ｍｍの微粒子状の無機粉末を含まない透明な樹脂層Ａ−３を作製した。
上記樹脂層Ａ−３およびＢを用い、これを樹脂層Ｂ／樹脂層Ａ−３／樹脂層Ｂの順に重ねたこと以外は、実施例１と同様の方法により中間膜の製造と合わせガラスの製造とを同時に行った。
【００４７】
（実施例３）
（１）樹脂層Ａ−４の作製
上記樹脂（ａ）１００重量部と、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）６０重量部、熱線遮蔽微粒子としてＩＴＯ微粒子（三菱マテリアル社製）３重量部、微粒子状の無機粉末として平均粒径５μｍのシリカ粉末８重量部、紫外線吸収剤として２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール０．１重量部、酸化防止剤としてｔ−ブチルヒドロキシトルエン０．１重量部を混合し、ミキシングロールで充分に溶融混練した後、プレス成形機を用いて１５０℃で３０分間プレス成形し、平均膜厚０．２ｍｍの樹脂層Ａ−４を作製した。
（２）合わせガラス用中間膜および合わせガラスの作製
樹脂層Ａ−１に代えて、上記樹脂層Ａ−４を用いたこと以外、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜および合わせガラスを作製した。
【００４８】
（実施例４）
（１）樹脂層Ｂ’の作製
上記実施例１の樹脂（ｂ）１００重量部と、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）４０重量部、熱線遮蔽微粒子としてＩＴＯ微粒子（三菱マテリアル社製）１重量部、紫外線吸収剤として２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール０．１重量部、酸化防止剤としてｔ−ブチルヒドロキシトルエン０．１重量部を混合し、ミキシングロールで充分に溶融混練した後、プレス成形機を用いて１５０℃で３０分間プレス成形し、平均膜厚０．３ｍｍの樹脂層Ｂ’を作製した。
（２）合わせガラス用中間膜および合わせガラスの作製
樹脂層Ｂに代えて上記樹脂層Ｂ’を用いたこと以外、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜および合わせガラスを作製した。
【００４９】
（実施例５）
（１）樹脂層Ａ−５の作製
上記実施例１の樹脂（ａ）１００重量部と、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）６０重量部、熱線遮蔽微粒子としてＩＴＯ微粒子（三菱マテリアル社製）５重量部、紫外線吸収剤として２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール０．１重量部、酸化防止剤としてｔ−ブチルヒドロキシトルエン０．１重量部、微粒子状の無機粉末として平均粒径３μｍの炭酸カルシウム１０重量部を混合し、ミキシングロールで充分に溶融混練した後、プレス成形機を用いて１５０℃で３０分間プレス成形し、平均膜厚０．２０ｍｍの樹脂層Ａ−５を作製した。
（２）合わせガラス用中間膜および合わせガラスの作製
樹脂層Ａ−２に代えて、上記樹脂層Ａ−５を用いたこと以外、実施例２と同様にして合わせガラス用中間膜および合わせガラスを作製した。
【００５０】
（実施例６）
樹脂層Ｂに代えて実施例４で作製した樹脂層Ｂ’を用いたこと以外、実施例２と同様にして合わせガラス用中間膜および合わせガラスを作製した。
【００５１】
（評価）
上記実施例１、２および比較例１で得られた合わせガラスについて、下記の方法によりヘイズ値および損失係数の測定を行った。その結果を表１に示す。
また、上記実施例３〜６で得られた合わせガラスについても、下記の方法によりヘイズ値および損失係数の測定を行い、さらには、下記の方法により可視光透過率（Ｔｖ）、日射透過率（Ｔｅ）および日射反射率（Ｒｅ）の測定を行った。その結果を表２に示す。
【００５２】
（１）ヘイズ値の測定
ＪＩＳ  Ｋ  ６７１４「航空機用メタクリル樹脂板」に準拠し、積分式濁度計（東京電色社製）を用いて、３４０〜１８００ｎｍの光線に対するヘイズ値を測定した。
（２）損失係数の測定
合わせガラスから試料（幅２５ｍｍ×長さ３００ｍｍ）を切り出し、この試料を２０℃の恒温層の中でダンピング試験用の振動発生器（振研社製の加振機「Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振し、そこから得られる振動特性を機械インピーダンスアンプ（リオン社製「ＸＧ−８１」）で増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレットパッカード社製「ＦＦＴスペクトラムアナライザーＨＰ  ３５８２Ａ」）により解析して、２０００〜３０００Ｈｚの周波数範囲に有するピークの損失係数を求めた。この損失係数が高いほど遮音性が優れていることを示す。
（３）可視光透過率（Ｔｖ）、日射透過率（Ｔｅ）および日射反射率（Ｒｅ）の測定
直記分光光度計（島津製作所社製「ＵＶ３１００」）を使用して、ＪＩＳ  Ｚ  ８７２２及びＪＩＳ  Ｒ  ３１０６に従って、３８０〜７８０ｎｍの可視光透過率（Ｔｖ）、３００〜２１００ｎｍの日射透過率（Ｔｅ）および３００〜２１００ｎｍの日射反射率（Ｒｅ）を求めた。
【００５３】
【表１】
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【００５４】
表１から、実施例１，２のように、シリカ粉末や炭酸カルシウム粉末等を微粒子状の無機粉末として含有する不透明な遮音性ポリビニルアセタール樹脂層（Ａ）と、透明ポリビニルアセタール樹脂層（Ｂ）とが積層された合わせガラス用中間膜では、無機粉末を含有しない樹脂層を積層した比較例１の合わせガラス用中間膜に比べて高い損失係数が得られることがわかる。すなわち、遮音性に優れていることがよくわかる。
【００５５】
【表２】
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