(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ゼラチンおよびマンガン（Ｍｎ2+）の存在下で、亜鉛イオン溶液と硫黄イオン溶液を連続混合装置を用いて混合して硫化亜鉛のナノ粒子蛍光体を作製するナノ粒子蛍光体形成工程を含むナノ粒子蛍光体の製造方法であって、前記ナノ粒子蛍光体形成工程で得られたナノ粒子蛍光体水溶液にアクリル酸をさらに添加することを特徴とする製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の製造方法によって製造された硫化亜鉛のナノ粒子蛍光体であって、そのナノ粒子蛍光体の平均粒径が１ｎｍ以上１００ｎｍ以下であり、かつ、平均粒径分布が平均値の±１０％以内であることを特徴とするナノ粒子蛍光体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、カルコゲナイト化合物のナノ粒子蛍光体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
蛍光体は、励起線（紫外線、可視光、赤外線、熱線、電子線、及びＸ線等）を照射することにより、当該励起線のエネルギーを光（紫外線、可視光及び赤外線等）に変換する材料として一般に使用されている。当該蛍光体を用いたデバイスとしては、蛍光ランプ、電子管、冷陰極ディスプレイ、蛍光表示管、プラズマディスプレイパネル（Ｐｌａｓｍａ  Ｄｉｓｐｌａｙ  Ｐａｎｅｌ：以下において、「ＰＤＰ」ともいう。）、エレクトロルミネッセンスパネル、シンチレーション検出器、Ｘ線イメージインテンシファイア、熱蛍光線量計およびイメージングプレート等が挙げられる（例えば、非特許文献１参照。）。これらのデバイスは、いずれも、電気エネルギーを励起線のエネルギーに変換し、さらに、励起線のエネルギーを光に変換するデバイスである。このようなデバイスと、電子回路または機器部品（照明器具、コンピュータ、キーボード、蛍光体を用いていない電子機器等）とを組み合わせた電子機器は、照明装置や表示装置等として広く用いられている。【０００３】
また、蛍光体を用いた蛍光体使用物品としては、粉末状の蛍光体と、水もしくは有機溶媒等の液体、樹脂、プラスチック、金属またはセラミクス材料等の蛍光体以外の物質とを組み合わせた蛍光体含有物があり、これらは、例えば、蛍光体塗料等の液状物やペースト状物、灰皿などの固形物、案内板や誘導用物品等の表示物、シール、文房具、アウトドア用品、安全標識等として広く用いられている。【０００４】
更に、上記のような用途のみならず、例えばトレーサーとしての使用など、医学分野やバイオ分野における活用の進展も期待されている。【０００５】
本願発明に係るカルコゲン化合物蛍光体としては、酸化物、硫化物、セレン化物、テルル化物等が、発光材料、オプトエレクトロニクス、光磁気材料、磁性体等、色々な分野において利用されている、重要な基本材料である。【０００６】
一方、近年、II−VI族の半導体ナノ粒子は、バルク体の結晶構造に比べ、良好な光吸収特性および発光特性を得られることから、近年その研究報告が活発になされている。この半導体ナノ粒子の優れた光学特性は、結晶粒の粒径がナノメートルサイズと小さいため、バンドギャップが増大し、量子サイズ効果が発現すること等に起因すると考えられている。ここで、ナノ粒子とは、１ｎｍ〜１００ｎｍ程度の粒径の結晶粒のことをいい、一般的にナノクリスタルとも呼ばれている。【０００７】
近年、ナノ粒子蛍光体の一例として、沈殿技術を使用することにより製造されるＺｎＳナノ粒子およびドープされたＺｎＳ：Ｍｎ2+ナノ粒子に関する多くの報告がなされている（例えば、特許文献１，２参照。）。また、共沈を利用した液相反応中にアクリル酸等の有機酸を添加し、ナノ粒子蛍光体を合成することで、発光強度が上昇することなどが報告されている（特許文献３，４参照。）。
【特許文献１】特開２００２−３２２４６８号公報
【特許文献２】特開２００５−２３９７７５号公報
【特許文献３】特開平１０−３１０７７０号公報
【特許文献４】特開２０００−１０４０５８号公報
【非特許文献１】蛍光体同学会編「蛍光体ハンドブック」、オーム社、１９８７年
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、上記の方法では得られるナノ粒子の凝集を防ぐことが出来ず、ナノ粒子の平均サイズをそろえることが難しいため粗大粒子の形成を招くという問題点があった。このような粗大粒子は、発光強度が低いことに加え溶液中の発光を散乱してしまうためナノ粒子溶液の発光強度を著しく減少させてしまう。【０００９】
そこで、本発明は、上記課題に鑑みて、カルコゲナイト化合物のナノ粒子蛍光体の製造において、粗大粒子の形成を抑え、高発光なナノ粒子蛍光体を製造することができる製造方法及びその方法によって製造されるナノ粒子蛍光体の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の上記目的は、以下の構成によって達成される。【００１１】
（１）
保護コロイド存在下でカチオン成分溶液とアニオン成分溶液を混合してカルコゲナイト化合物のナノ粒子蛍光体を作製する際に、連続混合装置を用いることを特徴とする製造方法。【００１２】
（２）
カチオン成分が、亜鉛イオンであることを特徴とする前記（１）に記載の製造方法。【００１３】
（３）
アニオン成分が、硫黄イオンであることを特徴とする前記（１）又は（２）に記載の製造方法。【００１４】
（４）
賦活剤として、マンガン（Ｍｎ2+）を存在させることを特徴とする前記（１）〜（３）のいずれか１項に記載の製造方法。【００１５】
（５）
前記保護コロイドがゼラチンであることを特徴とする前記（１）〜（４）のいずれか１項に記載の製造方法。【００１６】
（６）
前記（１）〜（５）のいずれか１項に記載の製造方法によって製造されたカルコゲナイト化合物のナノ粒子蛍光体であって、そのナノ粒子蛍光体の平均粒径が１ｎｍ以上１００ｎｍ以下であり、かつ、平均粒径分布が平均値の±１０％以内であることを特徴とするナノ粒子蛍光体。【００１７】
（７）
アクリル酸をさらに添加することを特徴とする前記（６）に記載のナノ粒子蛍光体。
【発明の効果】
【００１８】
本発明により、カルコゲナイト化合物のナノ粒子蛍光体の製造において、粗大粒子の形成を抑え、高発光なナノ粒子蛍光体を製造することができる製造方法及びその方法によって製造されるナノ粒子蛍光体を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
我々は、鋭意検討の結果、粒子をゼラチン等の保護コロイド中で形成することにより凝集が抑えられ、平均粒径が小さく、かつ粒径分布の狭いナノ粒子を形成すること、さらに、ゼラチンを保護コロイドとして使用した場合には、蛍光体が発光することを見出した。【００２０】
本発明の製造方法は、保護コロイド存在下でカチオン成分溶液とアニオン成分溶液を混合してカルコゲナイト化合物のナノ粒子蛍光体を作製する際に、連続混合装置を用いることを特徴とし、本発明により、平均粒径が１ｎｍ以上１００ｎｍ以下であり、かつ、平均粒径分布が平均値の±１０％以内であるナノ粒子蛍光体を製造することができる。【００２１】
以下、本発明とその構成要素等について詳細に説明する。【００２２】
（保護コロイド）
本発明に係る保護コロイドとしては、天然、人工を問わず各種高分子化合物を用いることができるが、中でもタンパク質を好ましく使用することができる。【００２３】
タンパク質としては、例えば、ゼラチン、水溶性タンパク質、水溶性糖タンパク質が挙げられる。具体的には、アルブミン、卵白アルブミン、カゼイン、大豆タンパク、合成タンパク質、遺伝子工学的に合成されたタンパク質等を挙げることができる。【００２４】
ゼラチンとしては、例えば、石灰処理ゼラチン、酸処理ゼラチンを挙げることができ、これらを併用してもよい。さらにこれらのゼラチンの加水分解物、これらのゼラチンの酵素分解物を用いてもよい。【００２５】
また、保護コロイドは、単一の組成である必要はなく、各種バインダーを混合してもよい。具体的には、例えば、上記ゼラチンと他の高分子とのグラフトポリマーを用いることができる。【００２６】
なお、保護コロイドの平均分子量は１０，０００以上が好ましく、１０，０００〜３００，０００がより好ましく、１０，０００〜３０，０００が特に好ましい。【００２７】
保護コロイドは、原料溶液の一つ以上に添加することができる。原料溶液の全てに添加してもよい。保護コロイドを添加する量や、反応液の添加速度により、前駆体の粒径を制御することができる。【００２８】
保護コロイドの存在下で、蛍光体前駆体を形成することにより、蛍光体前駆体同士が凝集するのを防ぎ、蛍光体前駆体を十分小さくすることができる。【００２９】
（カチオン成分溶液）
本発明に係るカチオン成分溶液としては、亜鉛（Ｚｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、バリウム（Ｂａ）等のカチオンを含有
これらのうち、特に好ましいカチオン成分溶液は、亜鉛イオン含有溶液である。【００３０】
なお、上記の各種カチオン供給化合物としては、硝酸亜鉛、炭酸亜鉛等の金属塩を用いることができる。【００３１】
（アニオン成分溶液）
本発明の製造方法は、カルコゲナイト化合物のナノ粒子蛍光体を製造するための製造方法として適しているが、カルコゲナイト化合物としては、酸化物、硫化物、セレン化物、テルル化物等が好ましい。従って、本発明に係るアニオン成分溶液としては、カルコゲン元素、すなわち、周期表６Ｂ族（酸素族）の元素である、酸素（Ｏ）、硫黄（Ｓ）、セレン（Ｓｅ）、テルル（Ｔｅ）元素のアニオンを含有する溶液を用いる。これらのうち、特に、好ましいアニオン成分溶液は硫黄イオン含有溶液である。【００３２】
このような溶液を調製するためには、下記のカルコゲン供給化合物を使用することができる。【００３３】
（カルコゲン供給化合物）
硫黄供給化合物としては、チオ尿素、ジチオレン、チオアセトアミド、硫化水素等を挙げることができる。硫化ナトリウム、硫化カリウムが好ましい。【００３４】
セレン供給化合物及びテルル供給化合物としては、ハロゲン化銀写真感光材料の技術分野で増感剤として知られているセレン放出性又はテルル放出性の化合物を使用することができる。【００３５】
（賦活剤）
本発明に係るナノ粒子蛍光体には、賦活剤をドープすることもできる。賦活剤としては、要求される蛍光の波長域（発光色）に応じ、蛍光体に賦活剤として通常使用されるもの、例えば銅、マンガン、銀、金、希土類元素等の金属イオンの単独あるいはこれらの組合せが選択使用される。また、必要に応じ、塩素、臭素、ヨウ素、アルミニウム等の共賦活剤をドープすることもできる。【００３６】
本発明において、特に好ましい賦活剤は、マンガン（Ｍｎ2+）である。【００３７】
（反応条件）
ＺｎＳのような、難溶性塩を析出させる反応においては、難溶性塩の粒径は過飽和度で決定され、過飽和度が高ければ小さな粒子が析出する。過飽和度ρは、溶質の溶液濃度Ｃと溶質の溶解度Ｃｅから決まり、ρ＝（Ｃ−Ｃｅ）／Ｃｅで表される。溶液濃度Ｃが一定の場合には、溶解度Ｃｅが過飽和度を決定する因子となる。【００３８】
たとえば、硫化亜鉛の溶解度積は３×１０-22と小さいため、過飽和度が高くナノ粒子が析出しやすい組成であると言える。このような、過飽和度の制御が必要な晶析反応においては、混合装置は重要である。添加時の濃度局在によりどちらかのイオンが過剰に存在する状態下では、過飽和度が低くなり粒子の溶解が起こるからである。【００３９】
（連続混合装置）
上記のような問題を解決するために、我々は、連続混合装置を用いることが好ましいということを見出した。連続混合装置とは、少なくとも、第１の流路から送り込まれる蛍光体原料溶液と、第２の流路から送り込まれる蛍光体原料溶液とを連続的に衝突・混合させてから第３の流路に連続的に送り込むとともに、衝突後の混合液をレイノルズ数３０００以上で０．００１秒以上送液した後に、該第３の流路から連続的に吐出させるように構成したことを特徴とする混合装置であり、過飽和度を添加の最初から最後まで一定に保つことができる点で優れた混合装置であり、ナノ粒子蛍光体を得るのに適した方法である。【００４０】
さらに鋭意検討の結果、保護コロイド中で形成された蛍光体ナノ粒子水溶液にアクリル酸を加えることで、凝集を防ぎかつ発光強度が上昇することを見出した。アクリル酸のみでは、防げない凝集を保護コロイドとの併用で回避することができ、かつアクリル酸がゼラチンと競争吸着をすることで、表面の賦活剤Ｍｎ2+に吸着し、表面修飾剤として機能するためと考えられる。【００４１】
以下において、更に詳しく、本発明の製造方法の典型的態様について説明する。【００４２】
（蛍光体の製造方法）
一般的には、固相法、気相法、及び蛍光体を液相で作製し焼成を行う液相法により得ることができるが、本発明の製造方法は液相法によるものである。液相法を用いることでより高い精度で賦活剤、共賦活剤の濃度を均一にコントロールできることに加え、母体成分を含めた均一性が非常に高いことによる。【００４３】
また液相法としては、特に限定はないが蛍光体の種類・用途に応じて共沈法を用いても反応晶析法を用いてもよい。【００４４】
次に、本発明の液相法による典型的製造方法について説明する。【００４５】
蛍光体は、基本的には、（Ａ）無機蛍光体の構成金属元素を含む溶液を混合してナノ粒子蛍光体を形成するナノ粒子蛍光体形成工程と、（Ｂ）蛍光体形成工程の後に当該ナノ粒子蛍光体形成工程により得られたナノ粒子蛍光体を乾燥する乾燥工程と、必要によっては（Ｃ）乾燥工程の後に乾燥済みのナノ粒子蛍光体を焼成して結晶化度を高める焼成工程とを含む製造方法により得られる。【００４６】
以下において、ナノ粒子蛍光体の製造方法を構成する上記の各工程について説明する。【００４７】
（Ａ）ナノ粒子蛍光体形成工程
本発明に係るナノ粒子蛍光体形成工程では、液相法（液相合成法）によりナノ粒子蛍光体を形成する。適用可能な液相法に特に限定はないが、ナノ粒子蛍光体の種類・用途に応じて共沈法を用いてもよいし、ゾルゲル法や反応晶析法を用いてもよい。その中でも共沈法や反応晶析法を用いることが好ましく、特に反応晶析法を用いるのが好ましい。【００４８】
「共沈法」を適用する場合は、２液以上の蛍光体原料の溶液を溶媒中に添加するという態様が、微小で粒度分布の狭いナノ粒子蛍光体を製造するのに適している。この場合、作製しようとするナノ粒子蛍光体の種類やそのナノ粒子蛍光体に発揮させようとする性能に合わせて、蛍光体原料の溶液の添加速度や添加位置、蛍光体原料の溶液と溶媒との攪拌条件（ｐＨを含む。）等の諸物性値を調整するのが好ましい。【００４９】
「反応晶析法」とは、液相中又は固相中で原料溶液又は原料ガスを混合することでナノ粒子蛍光体を合成する製法である。蛍光体形成工程では、液相中で原料溶液を混合させるのがよい。反応晶析法によるナノ粒子蛍光体形成工程では、冷却、蒸発、ｐＨ調節、濃縮等による物理的又は化学的な環境の変化を生じる場合や、化学反応によって混合系の状態に変化を生じる場合等に液相中から固相が析出し（晶析現象）、当該ナノ粒子蛍光体形成工程は、晶析現象を誘発する物理的・化学的操作による工程となっている。【００５０】
上記の反応晶析法及び共沈法を含めて、液相合成法でナノ粒子蛍光体を合成する場合には、蛍光体の種類により、反応温度、添加速度や添加位置、攪拌条件、ｐＨ等、諸物性値を調整すると好ましい。また、溶液中に分散させるときや反応中に超音波を照射してもよい。平均粒径制御のために保護コロイドや界面活性剤などを添加することも好ましい。原料を添加し終ったら必要に応じて液を濃縮、及び／または熟成することも好ましい態様の１つである。【００５１】
添加する保護コロイドの量や超音波照射時間、攪拌条件等を制御し、溶液中の蛍光体の母核の分散状態を好ましい状態とすることにより、蛍光体粒子の粒径や凝集状態を制御し、焼成後の蛍光体粒子の平均粒径を所望の大きさにすることができる。【００５２】
以上のように液相法でナノ粒子蛍光体を合成した後、必要に応じてろ過、蒸発乾固、遠心分離等の方法で回収した後に好ましくは洗浄、脱塩処理工程を行う。【００５３】
脱塩処理工程は蛍光体から副塩などの不純物を取り除くための工程であり、各種膜分離法、凝集沈降法、電気透析法、イオン交換樹脂を用いた方法、ヌーデル水洗法などを適用することができる。【００５４】
本発明においては、蛍光体の生産性向上、且つ、副塩や不純物を十分に除去し、粒子の粗大化や粒子径分布の拡大を防止する観点から、脱塩後の電気伝導度が０．０１ｍＳ／ｃｍ〜２０ｍＳ／ｃｍの範囲であることが好ましく、さらに好ましくは０．０１〜１０ｍＳ／ｃｍであり、特に好ましくは０．０１ｍＳ／ｃｍ〜５ｍＳ／ｃｍである。【００５５】
上記のような電気伝導度になるように調整することにより、最終的に得られる蛍光体の発光輝度の向上にも効果がある。なお、電気伝導度の測定方法はどのような方法を用いることも可能であるが、市販の電気伝導度測定器を使用すればよい。【００５６】
（Ｂ）乾燥工程
脱塩処理工程終了後、さらに乾燥工程を行ってもよい。乾燥工程では、ナノ粒子蛍光体形成工程で得られたナノ粒子蛍光体を所定の乾燥温度で乾燥させる。乾燥温度としては、２０〜３００℃の範囲とするのが好ましく、９０〜２００℃の範囲とするのが更に好ましい。乾燥工程では蛍光体を直接的に乾燥させてもよく、そのような乾燥方法としては、エバポレーション又は顆粒化しながら乾燥させるスプレードライ方式の方法を適用することができる。【００５７】
なお、乾燥工程の前に、必要に応じて不要な塩類を濾過・洗浄や膜分離等の既存の方法で除去することが好ましく、更に濾過や遠心分離等の方法でナノ粒子蛍光体を液体から分離することが好ましい。【００５８】
（Ｃ）焼成工程
本発明に係る蛍光体は、上記前駆対体形成工程により得たナノ粒子蛍光体を焼成処理することにより得られる。【００５９】
蛍光体を焼成する際には、いかなる方法を用いてもよく、焼成温度や時間は最も性能が高くなるように調整すればよい。例えば、大気中で８０℃〜１８００℃の間で適当な時間焼成することにより、目的の組成の蛍光体を得ることができる。焼成装置（焼成容器）は現在知られているあらゆる装置を使用することができる。例えば箱型炉、坩堝炉、円柱管型、ボート型、ロータリーキルン等が好ましく用いられる。雰囲気も蛍光体組成に合わせて酸化性、還元性、不活性ガス等を用いることができ、適宜選択することができる。さらに、必要に応じて焼成の後に還元処理又は酸化処理等を施しても良い。【００６０】
また、焼成時に必要に応じて焼結防止剤を添加してもよい。焼結防止剤を添加する場合は、蛍光体形成時にスラリーとして添加することができる。また、粉状のものを乾燥済蛍光体と混合して焼成してもよい。【００６１】
焼結防止剤は特に限定されるものではなく、蛍光体の種類、焼成条件によって適宜選択される。例えば、蛍光体の焼成温度域によって８００℃以下での焼成にはＴｉＯ2等の金属酸化物が、１０００℃以下での焼成にはＳｉＯ2が、１７００℃以下での焼成にはＡｌ2Ｏ3が、それぞれ好ましく使用される。【００６２】
なお、蛍光体の組成や反応条件等によっては、結晶化が進み、焼成を行う必要が無い場合がある。その場合は焼成工程を省いても構わない。【００６３】
焼成工程後、冷却工程、表面処理工程等の諸工程を施してもよく、分級してもよい。【００６４】
冷却工程では、焼成工程で得られた焼成物を冷却する処理を行う。冷却処理は特に限定されないが、公知の冷却方法より適宜選択することができ、例えば、該焼成物を前記焼成装置に充填したまま冷却することができる。また、放置により温度低下させてもよいし、冷却機を用いて温度制御しながら強制的に温度低下させてもよい。【００６５】
本発明で製造される蛍光体は、種々の目的で吸着・被覆等の表面処理を施すことができる。どの時点で表面処理を施すかはその目的によって異なり、適宜適切に選択するとその効果がより顕著になる。【００６６】
なお、本発明に係るナノ粒子蛍光体は、「背景技術」の欄において述べたような種々の目的・用途のために使用することができる。【００６７】
例えば、１００ｎｍ以下の微粒子乃至ナノ粒子蛍光体を塗布膜状にして使用する場合には、インクジェットノズルを用いた塗布方法を用いることができる。従来の数μｍ程度のサイズの蛍光体ではノズルが目詰まりを起こし易く、またノズル径を蛍光体サイズに見合った大きさにする必要があり、精細なパターンの塗布には不向きであった。ナノ粒子をノズル径の小さなインクジェットノズルを用いて塗布することにより精細なパターンの塗布を行うことが可能となる。【００６８】
このような、塗布の応用例としては、ＰＤＰ・ＦＰＤ等の蛍光パネルの作製や、ナノ粒子を用いた蛍光インクの印刷物（ポスター、看板、Ｔシャツ等）の作製等がある。
【実施例】
【００６９】
以下、実施例により本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。【００７０】
本実施例では、本発明に係る蛍光体を製造し、それぞれを溶液状態で、下記のように評価した。【００７１】
（蛍光体１の製造方法）
硝酸亜鉛６水和物２９４．４ｇ、硝酸マンガン１．７８９ｇ、分子量２００００のゼラチン６０ｇを純水に溶解し２ＬとしＡ液とする。硫化ナトリウム７８．１ｇを純水に溶解し２ＬとしＢ液とする。Ａ液とＢ液の温度を５０℃とし、連続混合機で２液を混合し、蛍光体溶液１を得た。【００７２】
（蛍光体２の製造方法）
Ｂ液にゼラチンを用いないことを除けば蛍光体１の製造方法と同様にして、蛍光体溶液２を得た。【００７３】
（蛍光体３の製造方法）
Ｂ液にゼラチンの代わりにアクリル酸６０ｇを添加したことを除けば蛍光体１の製造方法と同様にして、蛍光体溶液３を得た。【００７４】
（蛍光体４の製造方法）
硝酸亜鉛６水和物２９４．４ｇ、硝酸マンガン１．７８９ｇ、分子量２００００のゼラチン６０ｇを純水に溶解し１ＬとしＡ液とする。硫化ナトリウム７８．１ｇを純水に溶解し１ＬとしＢ液とする。分子量２００００のゼラチン６０ｇを純水に溶解し２ＬとしＣ液とする。【００７５】
Ａ液〜Ｃ液の温度を５０℃とし、Ｃ液を激しく攪拌した中にＡ液及びＢ液を等速で３分間かけて添加を行い、蛍光体溶液４を得た。【００７６】
（蛍光体５の製造方法）
蛍光体溶液１を３０℃で攪拌した中に、アクリル酸３０ｇを添加し１５分攪拌を行い蛍光体溶液５を得た。【００７７】
以上のようにして得られた蛍光体のＴＥＭ写真を撮影し、画像処理を行い粒子サイズ分布の測定を行った。粒子は、１サンプルに付き１０００個を測定し、球形換算値でサイズを求めた。【００７８】
また、溶液にＵＶ光（２５４ｎｍ）を照射して発光スペクトルの測定を行った。発光強度は、Ｈｉｔａｃｈｉ社製  Ｆｌｏｒｅｓｃｅｎｃｅ  Ｓｐｅｃｔｒｏｐｈｏｔｏｍｅｔｅｒ  Ｆ３０１０で測定を行った。【００７９】
発光強度、平均粒径、及び分布（分布＝Σ［（粒径−平均粒径）／平均粒径］／粒子数）の測定結果を表１に示す。【００８０】
【表１】
0005157446.tif 000002
【００８１】
このように、本発明の蛍光体は、分布が狭く、発光強度が高いことが示された。