(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜と、この電解質膜を挟持する第１極及び第２極電極とからなる膜・電極接合体の複数個が所定の間隔を置いて面方向に沿って配置され、互いに隣接する複数の前記膜・電極接合体間で前記第１極及び第２極電極から対向して突出した前記電解質膜の露出部がガスバリア性の接着層に埋設され、これによって複数の前記膜・電極接合体が連結されており、
フィルム状樹脂が少なくとも２層接合されることにより、前記接着層が形成され、
前記フィルム状樹脂が、前記電解質膜の露出部との接着面において、酸、酸無水物、 酸エステル、メタロセン及び水酸基（又はそのエステル化物）からなる群から選ばれた 少なくとも１種により変性されているか、或いは、前記フィルム状樹脂が、電解質のス ルホン酸基と相互作用によって結合可能な水酸基またはイミダゾール、ピリジン、アミ ン等の塩基性の置換基を有する分子が重合されてなる、
電気化学デバイス。
【請求項２】
前記複数の膜・電極接合体が同一面上に配置され、前記接着層の両面が平坦になっている、請求項１に記載した電気化学デバイス。
【請求項３】
前記複数の膜・電極接合体の第１極及び第２極電極から対向して突出した前記電解質膜の露出部が前記接着層を介して重なった位置に配列された状態で前記接着層の両面が平坦になっている、請求項１に記載した電気化学デバイス。
【請求項４】
前記フィルム状樹脂が熱可塑性樹脂からなり、前記フィルム状樹脂が加熱されることにより前記電解質膜の露出部と前記接着層とが接着される、請求項１に記載した電気化学デバイス。
【請求項５】
燃料電池として構成された、請求項１に記載した電気化学デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、小型電子機器の電源として好適な燃料電池等の電気化学デバイスに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
現在、電子機器の電源として様々な１次電池および２次電池が用いられている。これらの電池の特性を判断する１つの方法にエネルギー密度がある。このエネルギー密度とは、電池の単位質量又は単位体積当りのエネルギー容量のことである。
【０００３】
近年、電子機器が小型化及び高性能化するにつれて、これに用いられる電源の高容量化及び高出力化、特に高容量化の必要性が大きくなってきており、従来の１次電池および２次電池では、電子機器の駆動に十分なエネルギーを供給することが困難になってきている。このような現状を打開する解決策として、よりエネルギー密度が高い電池の開発が急務とされており、燃料電池はその候補の１つとして注目されている。
【０００４】
燃料電池は、負極（アノード）、正極（カソード）及び電解質等からなり、負極側に燃料が供給され、正極側に空気又は酸素が供給される。そして、燃料の酸化還元反応が、負極及び正極上で起こり、燃料が持つ化学エネルギーの一部が電気エネルギーに変換されて取り出される。
【０００５】
既に、様々な種類の燃料電池が提案又は試作され、一部のものは実用的に製造され、利用されている。これ等の燃料電池は、用いられる電解質によって、例えば、アルカリ電解質型燃料電池（ＡＦＣ）、リン酸型燃料電池（ＰＡＦＣ）、溶融炭酸塩型燃料電池（ＭＣＦＣ）、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）及び固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）等に分類される。
【０００６】
例えば図７に示す固体高分子形燃料電池６２Ａは、高分子イオン交換膜（陽イオン交換膜）からなる電解質膜（電解質）５１を採用している。この電解質膜５１の両側に、それぞれが、例えば、カーボンを主体とする基材に、貴金属系の電極触媒層を接合した負極５２及び正極５３を設けた膜・電極接合体（発電部）５４を、２つの燃料供給部によって挟持した単位セル（燃料電池セル）を備えている。
【０００７】
通常、この単位セルは、単独で用いるにはその取り出せる電圧が低い（０．３Ｖ−０．８Ｖ）ため、所定数だけ単位セルが積層されることにより、燃料電池スタックとして使用されている。
【０００８】
この種の燃料電池６２Ａにおいては、負極５２側に燃料ガス、例えば、主に水素を含有するガスが供給されると、電極の触媒上で水素がイオン化され、電解質膜５１を介して正極５３側へと移動する。その間に生じた電子は外部回路６１に取り出され、直流の電気エネルギーとして利用される。なお、正極５３には、酸化剤ガス、例えば、主に酸素を含有するガス又は空気が供給されるために、この正極５３において、水素イオン、電子及び酸素が反応して水が生成される。
【０００９】
一方、モバイル用途向け等のダイレクトメタノール型燃料電池といった薄型構造が好まれる燃料電池では、複数の単位セルを平面状に１列または複数列に配置し、各単位セル同士を電気的に直列に接続した平面積層構造の燃料電池が採用されることが多い。
【００１０】
その場合、所定数だけ直列化するためには、必要とする単電池の数だけ、例えば、テフロン（登録商標）等の絶縁基板（ガスケット）に電極部分のみをはめ込むことのできる電極サイズの孔を複数設け、そこに単位セルをはめ込んで平面配列構造体とし、燃料電池を作製する。この時、単位セルの電極部分の大きさよりも大きめに切断された電解質膜をその絶縁基板で挟み込み、所定の手段によって圧力を掛けて物理的に密着させシール部分を形成することにより、絶縁性及びガスシール性を確保している。
【００１１】
しかしながら、電解質膜と絶縁基板との物理的な密着によりシール部分を形成しているため、そのシール性を向上させるためには、シール部分となる電解質膜の部分を大きくしたり、絶縁基板の電解質膜に対する押し付け圧力を高くしたりしなければならない。このため、単位セルの筐体は大きくかつ厚くなるという欠点がある。
【００１２】
また、固体高分子電解質膜はその水分量によって伸び縮みする特性を有するため、発電時における水分量の変化等によりシール部分のシール性能が不安定となり、ガスシール性を維持することが難しい。このガスシール性の不良により、燃料電池セルが発熱し、燃料が無駄に消費されてしまう。
【００１３】
そこで、これ等の課題を解決する方法としては、図８に示すような構造の燃料電池６２Ｂが提案されている（後述の特許文献１を参照）。
【００１４】
この構造においては、膜・電極接合体（ＭＥＡ）５４Ｂの電解質膜５１（プロトン伝導部）の所定部分において、金属イオンやアンモニウムイオンによりスルホン酸基のプロトンを置換して、絶縁層（プロトン絶縁部）６３を形成し、これをゴムパッキン６４で挟持している。
【００１５】
【特許文献１】特許公報第２８９４３７８号（２頁右欄３４行目〜３頁左欄２８行目、図２）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
しかし、図８に示す構造の燃料電池６２Ｂでは、長期の発電時において、絶縁層（プロトン絶縁部）６３に導入したイオンが電解質膜（プロトン伝導部）５１へ移動してしまうので、燃料電池６２Ｂの出力が低下し易い。更には、絶縁層（プロトン絶縁部）６３を形成するための処理が煩雑である。
【００１７】
本発明は、このような状況に鑑みてなされたものであって、その目的は、発電効率が良好であり、平面配列構造を簡易に作製することができる燃料電池等の電気化学デバイスを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
即ち、本発明は、電解質膜と、この電解質膜を挟持する第１極及び第２極電極とからなる膜・電極接合体の複数個が、所定の間隔を置いて面方向に沿って配置されている電気化学デバイスにおいて、互いに隣接する複数の前記膜・電極接合体間で前記第１極及び第２極電極から対向して突出した前記電解質膜の露出部がガスバリア性の接着層に埋設され、これによって複数の前記膜・電極接合体が連結されていることを特徴とする電気化学デバイスに係わるものである。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、互いに隣接する複数の前記膜・電極接合体間で前記第１極及び第２極電極から対向して突出した前記電解質膜の露出部が絶縁性でかつガスバリア性の接着層に埋設され、複数の前記膜・電極接合体が連結されているために、前記接着層から前記膜・電極接合体への不所望な物質の移動もなくなることから、電極間の短絡がなく、ガスシール性が良好となり、これによってデバイスとしての信頼性が高く、例えば発電効率の良好な電気化学デバイスを得ることができる。
【００２０】
しかも、対向した前記電解質膜の露出部を前記接着層に埋設して連結することによって、複数の膜・電極接合体を面方向に沿って高密度に配置した高出力で薄型の構造を簡易に作製することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
本発明においては、前記複数の膜・電極接合体が配置されてなる電気化学デバイスを有利な平坦形状とするために、前記複数の膜・電極接合体が同一面上に配置され、前記接着層の両面が平坦になっているのが好ましい。
【００２２】
或いは、前記複数の膜・電極接合体が厚み方向にずれた位置に配置された状態（即ち、前記電解質膜の露出部が前記接着層を介して重なった位置に配列された状態）で前記接着層の両面が平坦になっていても、電解質間における短絡無しで、デバイスをほぼ平坦形状とすることができる。
【００２３】
また、前記電解質膜と前記接着層との接着性を良好にするために、フィルム状樹脂が少なくとも２層接着されることにより、前記接着層が形成されるのが好ましいが、この場合に、前記フィルム状樹脂が熱可塑性樹脂からなり、前記フィルム状樹脂が加熱されることにより前記電解質膜の露出部と前記接着層とが接着されるのが望ましい。
【００２４】
或いは、前記電解質膜と前記接着層との接着性を良好にするために、前記フィルム状樹脂が、前記電解質膜の露出部との接着面において、酸、酸無水物、酸エステル、メタロセン及び水酸基（又はそのエステル化物）などからなる群から選ばれた少なくとも１種により変性されているのが好ましい。
【００２５】
また、前記電解質膜の露出部と前記接着層との接着性を良好にするために、前記フィルム状樹脂が、電解質のスルホン酸基と静電相互作用などの相互作用によって結合可能な水酸基やイミダゾール、ピリジン、アミン等の塩基性置換基を有する分子が重合されてなるものがよい。
【００２６】
なお、本発明の電気化学デバイスは、負極又は燃料極（アノード）、電解質層、及び正極又は酸素極（カソード）からなる燃料電池として構成されているのが好ましい。
【００２７】
以下、本発明の好ましい実施の形態を図面参照下に具体的かつ詳細に説明する。
【００２８】
第１の実施の形態
図１〜図５に、本発明の第１の実施の形態を示す。
【００２９】
本実施の形態による電気化学デバイスとしての燃料電池セル１１Ａを図１の断面図及び図２の斜視図に示す製造工程に基づいて説明する。
【００３０】
まず、図１（ａ）に示すように、個々の発電部１を複数箇所（図では断面内３箇所、２列：以下、同様）でそれぞれ嵌めこんで収容するための開口部１３ａを熱可塑性樹脂シート２ａ（フィルム状樹脂）に形成する。これらの開口部は切り取りによって形成可能である（以下、同様）。
【００３１】
次に、図１（ｂ）に示すように、各開口部１３ａに、電解質膜３、正極４（ガス拡散電極）及び負極５（ガス拡散電極）からなる膜・電極接合体１をそれぞれ嵌めこむが、発電部としての接合体１（ＭＥＡ）は電解質膜３の一部３ａが各電極の周囲に突出して露出しており、この露出部を開口部１３ａの周囲で受けると共に、開口部１３ａ内に負極５を嵌め入れる。
【００３２】
こうして、各発電部１を各開口部１３ａに収容保持した後、図１（ｃ）及び図２に示すように、正極４の側でシート２ａの上から、電解質膜３の上記の突出した露出部３ａを被覆し、正極４を嵌め込むための開口部１３ｂを有する熱可塑性樹脂シート２ｂ（フィルム状樹脂）を被せ、上記シート２ａとの間に電解質膜３の露出部３ａを挟み込む。この時に、複数の発電部１が同一面上に配置され、シート２ａ及び２ｂの両面は平坦になっている。
【００３３】
次に、図１（ｄ）に示すように、シート２ａ及び２ｂのみを加熱して互いに熱圧着して一体化させ、これによってガスバリア性の十分な接着層２（即ち、シール）を形成する。この接着層２は、電極から露出した電解質膜３及び電極の一部に被着することにより、電解質膜３の突出した露出部３ａを埋設すると共に、複数の発電部１間を強固に連結した平面形の平面配列構造体１１Ａを作製する。
【００３４】
次に、図１（ｅ）に示すように、平面配列構造体１１Ａを、集電体６又は７と絶縁層８からなるカソードプレート及びアノードプレートに挟み込み、メタノール９を例えば水溶液として収容するメタノールタンク１０を設けて燃料電池１２を完成する。ここで、集電体６及び７には金メッキしたＳＵＳ等のパンチングメタルやメッシュを用いることができ、絶縁層８にはＰＰＳ（ポリフェニレンスルフィド）やＰＥＥＫ（ポリエーテルエーテルケトン）等の強度及び耐熱性に優れた硬質プラスチックやセラミックスを用いることができる。燃料電池１２として実際に用いる場合には、各発電部１は直列に接続されてよいが、ここではその結線状態は図示省略する。
【００３５】
なお、本実施の形態においては、発電部１が６箇所に配置された状態を図示したが、その個数や配置パターンは必要に応じて変化させてよいことは勿論である。
【００３６】
上述のシート２ａ及び２ｂの材質は、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリ酢酸ビニル及びＰＥＴなどのポリエステル等の熱可塑性樹脂を用いることができる。
【００３７】
そして、これらのシート２ａ及び２ｂは、電解質膜３との接着面において、酸、酸無水物、酸エステル、メタロセン及び水酸基（又はそのエステル化物）などからなる群から選ばれた少なくとも１種により変性（表面処理）されたものを用いると、接着性が良好となる。
【００３８】
また、シート２ａ及び２ｂは、電解質のスルホン酸基と静電相互作用によって結合可能な水酸基やイミダゾール、ピリジン、アミン等の塩基性置換基を共重合体として有すると、接着性が良好となる。
【００３９】
図３には、シート２ａ及び２ｂが電解質膜３と接着するメカニズムの１例が示されている。
【００４０】
例えば、水酸基を共重合させたビニル系熱可塑性樹脂からなるシート２ａと、スルホン酸基を有する固体電界質膜３とを接触させ、熱を加えることにより、シート２ａ及び２ｂの水酸基が電解質膜３のスルホン酸基と反応して、両者間がエステル結合によって強固に結合すると推察される。これは、後述のシート２ｃ、２ｄ及び２ｅの接着においても同様である。
【００４１】
次に、図４に示した表について、上述のシート（又はフィルム）２ａ及び２ｂの材質として、例えば、酸素遮断性が良好なポリビニルアルコール（ポバール：ＰＶＡ）系の各種樹脂を用いたときの接着特性等を説明する。この表は、各樹脂の低温接着性、水浸漬時、ＭｅＯＨ（メタノール）浸漬時及び熱水浸漬時の接着性、及び寸法安定性についてのフィルム引き剥がし時の状況を示し、◎はフィルム破断：接着性非常に良好、○は接着面の剥離：接着性良好、△は接着面の剥離：接着性不十分、及び×は非接着又は剥離：接着不良、をそれぞれ意味する。
【００４２】
この表によれば、ＰＶＡ樹脂シート（３０μｍ厚）、ＰＶＡ樹脂シート（５０μｍ厚）、ＰＶＡ樹脂シート（４０μｍ厚）（以上、いずれもクラレ社製）は、低温接着性が良好であり、また水浸漬、ＭｅＯＨ浸漬及び熱水浸漬においてはフィルム破断が生じる程に接着強度が十分であるが、吸湿によって寸法安定性が不十分となり易い。
【００４３】
これに対し、エチレン−ポリビニルアルコール共重合樹脂シート（エチレン含有量約３０モル％又は約４５モル％）（いずれもクラレ社製）は、低温接着性が非常に良好であり、また水浸漬、ＭｅＯＨ浸漬及び熱水浸漬においても接着強度が十分であり、更に寸法安定性も良好である。
【００４４】
また、出光ＬＬフィルム（出光興産社製）は、低温接着性においては接着強度が良好であり、寸法安定性も非常に良いが、水浸漬において接着強度が低下し、ＭｅＯＨ浸漬及び熱水浸漬において接着強度が不良となって非接着又は剥離状態となる。
【００４５】
これらの結果から、ＰＶＡ系接着剤は、全体的に接着強度が概ね高い材質であるといえる。但し、ポバールは、吸湿により寸法安定性が乏しくなるのに対し、エバール樹脂又はエバール樹脂の複合膜（例えばポリプロピレンフィルムとの複合膜）は、低温接着性、水浸漬、ＭｅＯＨ浸漬及び熱水浸漬、更には寸法安定性のいずれもが優れていてシート２ａ及び２ｂの材質として好ましいといえる。
【００４６】
上記したＰＶＡ系樹脂やポリアクリロニトリルなどはガス透過速度が樹脂フィルムの中では比較的小さく、高いガスシール性を有しているので、上記のシート２ａ、２ｂの材質として優れている。
【００４７】
上記した如き、電解質膜３と密着性の高い樹脂をシート２ａ及び２ｂに用いることにより、電解質膜３とシートａ及び２ｂによる接着層２との接着性が向上し、吸湿によっても両者間に隙間が生じ難くなり、ガス漏れが激減し、ガスシール性を向上させることができる。
【００４８】
上記したように、本実施の形態によれば、互いに隣接する複数の発電部１間で正極４及び負極５から対向して突出した電解質膜３の露出部３ａが、熱可塑性樹脂シート２ａ及び２ｂの熱圧着体からなるガスバリア性の接着層２に埋設され、複数の発電部１が連結されているために、電解質膜３の突出した露出部３ａと接着層２との接着面におけるガスシール性（即ち、メタノール等の燃料や酸素の透過の防止性）が良好となると同時に、隣り合う電解質膜３間の不所望なイオン等の移動もなく、デバイスとしての信頼性が高く、燃費の向上と共に発電効率の向上を実現した平面配列構造体１１Ａを得ることができる。
【００４９】
しかも、対向した電解質膜３の露出部３ａを接着層２で連結することによって、複数の発電部１を面方向に沿って同一面上に高密度に配置した高出力で薄型の構造を簡易に作製することができる。
【００５０】
第２の実施の形態
図５〜図６に、本発明の第２の実施の形態を示す。
【００５１】
本実施の形態による燃料電池では、図５に示すように、３枚の熱可塑性樹脂シート２ｃ、２ｄ及び２ｅを積層して熱圧着により接着層２を形成すると共に、隣接し合う発電部１Ａ及び１Ｂを厚み方向に僅かにずらして配置し、かつそれぞれの発電部１Ａ及び１Ｂの電解質膜３の露出部３ａを厚さ方向で部分的に重なるように各発電部間の間隔を詰めて配置していること以外は、上述した第１の実施の形態と同様である。
【００５２】
本実施の形態による平面配列構造体１１Ｂを図５の断面図及び図６の斜視図に示す製造工程に基づいて説明する。
【００５３】
まず、図５（ａ）に示すように、各発電部１Ａ及び１Ｂをそれぞれ収容するための開口部１３ｃ及び１３ｄを熱可塑性樹脂シート２ｃに形成する。
【００５４】
次に、図５（ｂ）に示すように、これらの開口部のうち開口部１３ｃに、電解質膜３、正極４及び負極５からなる発電部（ＭＥＡ）１Ａの負極５を嵌め込み、電解質膜３の露出部３ａがシート２ｃと同一面をなすように密着させる。
【００５５】
次に、図５（ｃ）及び図６に示すように、各発電部１Ｂを収容するための開口部１３ｅと開口部１３ｆを有する熱可塑性樹脂シート２ｄを配置し、その開口部１３ｅに、発電部１Ｂの負極５を嵌め込むと共に電解質膜３の露出部３ａを載置し、かつ発電部１Ａの正極４を開口部１３ｆに嵌め込む。
【００５６】
次に、図５（ｄ）に示すように、発電部１Ａの正極４と、発電部１Ｂの正極４及び電解質膜３の露出部３ａとをそれぞれ嵌め込む開口部１３ｇ及び開口部１３ｈを有する熱可塑性樹脂シート２ｅを被せる。
【００５７】
次に、図５６（ｅ）に示すように、各シート２ｃ、２ｄ及び２ｅのみを加熱し、熱圧着して一体化し、両面が平坦な接着層２を形成する。これによって、接着層２が電解質膜３の露出部３ａを埋設して互いに接着してなる平面配列構造体１１Ｂを作製する。
【００５８】
最後に、図１（ｅ）に示した構造と同様に、平面配列構造体１１Ｂに、集電体、絶縁層、メタノール収容のメタノールタンクを設けて燃料電池を完成する。
【００５９】
本実施の形態によれば、隣接する発電部１Ａ及び１Ｂが厚み方向に僅かにずれて配置され、かつそれぞれの発電部１Ａ及び１Ｂの電解質膜３の露出部３ａが厚さ方向で部分的に重なるようにして接着層２に埋設されているために、平面配列構造体１１Ｂの全体の大きさを縮小することができ、かつ部分的に重なる電解質膜２の露出部３ａ間での連結強度も大きくなって平面配列構造体自体の強度が向上する。
【００６０】
なお、図５（ｅ）において、隣接し合う電極同士の高さが異なるように図示されているが、実際には、シール部分を加熱してシールするため、電解質膜が曲がってその厚みを補正し、これによって隣接し合う電極同士はフラットになる。
【００６１】
その他、本実施の形態においては、上述した第１の実施の形態で述べたのと同様の作用及び効果が得られる。
【実施例】
【００６２】
以下、本発明の実施例を比較例と共に具体的に説明する。
【００６３】
実施例１
図１（ｄ）に示した平面配列構造体１１Ａを作製するために、まず、電解質膜３（サイズ：１４ｍｍ×１４ｍｍ、厚さ２５μｍ）に対して、触媒インクをカーボンペーパーに塗布して形成したガス拡散電極（正極４及び負極５）（それぞれのサイズ：１０ｍｍ×１０ｍｍ）を、１３０℃で１５分間、０．５ｋＮの圧力で接合して、各発電部（ＭＥＡ）１を作製した。
【００６４】
他方、上記の各ガス拡散電極のサイズ：１０ｍｍ×１０ｍｍと同等サイズの各開口部１３ａを、５ｍｍ間隔で直列数（例えば６箇所）切り取りによりポリエチレン−ポリビニルアルコール共重合樹脂シート（厚さ：３０μｍ）２ａに形成した。これらの各開口部に各電極５を嵌め込み、更に、同サイズのポリエチレン−ポリビニルアルコール共重合樹脂シート２ｂで挟み込んだ。
【００６５】
次に、各電極４及び５の電極面を水平に保ちながら、ポリエチレン−ポリビニルアルコール共重合樹脂シート２ａ及び２ｂの部分のみを、１５０℃で１分間、１ｋＮの圧力で熱圧着させ、シート２ａ及び２ｂの一体化による接着層（シール）２を形成した。これによって、図１（ｄ）及び図２に示したような平面配置で、各ＭＥＡ１の電解質膜３の露出部３ａが接着層２に埋設され、各ＭＥＡ１間がプロトン絶縁された平面配列構造体１１Ａを得た。
【００６６】
この実施例１では、電解質膜３をシールしたポリエチレン−ポリビニルアルコール共重合樹脂シート２は全体として、６箇所に電極４及び５の組を配置したものであり、全体のサイズは５０ｍｍ×３５ｍｍとなった。
【００６７】
実施例２
図５（ｅ）に示した平面配列構造体１１Ｂを作製するために、まず、各電極４及び５のサイズ：１０ｍｍ×１０ｍｍと同等サイズの開口部１３ｃ及び１３ｄを３ｍｍ間隔で直列数（例えば６箇所）切り取りによりポリエチレン−ポリビニルアルコール共重合樹脂シート（厚さ：３０μｍ）２ｃに形成した。これらの各開口部のうち開口部１３ｃに発電部１Ａの電極５を嵌め込んだ。
【００６８】
次に、同サイズの変性ポリエチレン−ポリビニルアルコール共重合樹脂シート２ｄに切り取りにより形成した開口部１３ｅに発電部１Ｂの電極５を嵌め込み、更にこれをシート２ｃの開口部１３ｄに嵌め込んだ。しかる後に、同サイズのポリエチレン−ポリビニルアルコール共重合樹脂シート２ｅに切り取りにより形成した開口部１３ｇ及び１３ｈに各電極を嵌め込んだ。
【００６９】
次に、各電極４及び５の電極面を水平に保ちながら、ポリエチレン−ポリビニルアルコール共重合樹脂シート２ｃ、２ｄ及び２ｅの部分のみを、１５０℃で１分間、１ｋＮの圧力で熱圧着させ、シート２ｃ、２ｄ及び２ｅの一体化による接着層（シール）２を形成した。これによって、図５（ｅ）及び図６に示したような平面配置で、各ＭＥＡ１Ａ、１Ｂの電解質膜３の露出部３ａが接着層２に埋設され、各ＭＥＡ間がプロトン絶縁された平面配列構造体１１Ｂを得た。
【００７０】
この実施例２では、電解質膜３をシールしたポリエチレン−ポリビニルアルコール共重合樹脂シート２は全体として、６箇所に電極４及び５の組を配置したものであり、全体のサイズは４２ｍｍ×２９ｍｍとなった。
【００７１】
実施例３
実施例１で述べたと同様にして各ＭＥＡを作製した後、各電極４及び５のサイズ：１０ｍｍ×１０ｍｍと同等の開口部を３ｍｍ間隔で直列数切り取りによりポリエチレン−ポリビニルアルコール共重合樹脂フィルムとポリプロピレンフィルムとの多層フィルム（厚さ：５０μｍ）に形成した。これらの開口部に各電極を嵌め込み、更に、同サイズのポリエチレン−ポリビニルアルコール共重合樹脂フィルムとポリプロピレンフィルムとの多層フィルムで挟み込んだ。そして、実施例２で述べたと同様に各フィルム間を熱圧着して全体のサイズが４２ｍｍ×２９ｍｍの平面配列構造体を作製した。
【００７２】
比較例１
発電部（ＭＥＡ）は、電解質膜のサイズが１６ｍｍ×１６ｍｍであり、シール性を高めるために、樹脂シートに挟み込まれる電解質膜の厚さを３ｍｍとした発電部（ＭＥＡ）を作製した。各電極サイズと同等の１０ｍｍ×１０ｍｍの開口部を７ｍｍ間隔で直列数テフロン（登録商標）のガスケット（厚さ：４００μｍ）に形成し、これらの開口部に各電極を嵌め込み、更に、同サイズのテフロン（登録商標）のガスケットで挟み込み、全体のサイズが５８ｍｍ×４１ｍｍの平面配列構造体を作製した。しかしながら、このセルでは、ガスケットでシールしているだけであるため、各発電部が位置ずれし易く、作業性が悪かった。
【００７３】
上述の実施例１〜３及び比較例１で作製した各平面配列構造体を、集電体、絶縁層、メタノールを収容したメタノールタンクを含む図１（ｅ）に示した如き構造物に組み込み、各発電部間を直列に接続した。この時、実施例１〜３の各発電部は一体化（連結）構造をとっているため、組み込みが非常に容易であった。また、内部で各ＭＥＡの電解質膜がシールされているため、特に平面配列構造体の周辺部分を重点的にシールするのが望ましいが、ここでは簡易的にシリコンゴムで周辺部をシールした。比較例１では、テフロン（登録商標）のガスケットがそのまま周辺シールを兼ねるため、各発電部が位置ずれしないように慎重に組み込んだ。
【００７４】
そして、実施例１〜３及び比較例１の平面配列構造体を用いた燃料電池について性能評価を行った。
【００７５】
具体的には、８０重量％のメタノール水溶液を燃料として用いた時の１時間後の開回路電圧（ＯＣＶ：オープンサーキットボルテージ）と各燃料電池セルの温度とを測定した。結果を下記の表１に示す。また、燃料を３ｃｃ用いて、２００ｍＷの定電力で発電した場合の各燃料電池セルの温度と発電時間とを測定した。結果を下記の表２に示す。
【００７６】
【表１】
0005145657.tif 000002
【００７７】
【表２】
0005145657.tif 000003
【００７８】
表１に示す結果から明らかなように、実施例１〜３の各燃料電池において、開回路電圧（ＯＣＶ）が３Ｖ程度得られ、電解質膜間のプロトン絶縁部が接着層（樹脂）により正常に作製されていることが確認された。
【００７９】
また、開回路状態での発熱は、シール不良の目安と考えられるが、実施例１〜３の各燃料電池セルにおいては４０℃程度であって、比較例１の燃料電池においては５３℃であった。これも通常のシール方法（比較例１）における温度と比較して低い温度であることから、シール性も良好であることが明らかであった。
【００８０】
また、表２に示す結果から明らかなように、発電１時間後の温度は、実施例１〜３の各燃料電池セルにおいては４５℃程度であって、比較例１の燃料電池においては５７℃であった。発電１時間後の温度が低いことが確認された。
【００８１】
また、発電時間は、実施例１〜３においては６時間程度であって、比較例１の４時間よりも長くなり、発電時においてもシール性が高いために、燃料漏洩による燃料消費が減り、発電時間も延びた。
【００８２】
以上、本発明を実施の形態及び実施例に基づいて説明したが、本発明はこれらの例に何ら限定されるものではなく、発明の主旨を逸脱しない範囲で適宜変更可能であることは言うまでもない。
【００８３】
例えば、上述の樹脂シート又は接着層、更には周辺シール材の材質として、上述したもの以外の熱可塑性樹脂を用いてよく、或いは、エポキシ樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂及びウレタン樹脂等の熱硬化性樹脂、シリコンゴム並びにゴム状の液体シール材等を用いることができる。
【００８４】
また、上述の接着層の形成方法は、各シートの積層後の熱圧着だけでなく、接着材料のポッティング方法、塗布方法、又は型枠を用いた注入方法としてもよい。
【００８５】
また、必要に応じて、各発電部の配置は、面方向だけでなく発電部の厚み方向にも積層されていてもよい。各発電部は直列に接続するのが高出力化の点で望ましいが、並列接続でもよく、直並列が混在してもよい。
【００８６】
また、燃料としてメタノールガスを直接供給してもよいが、この場合には電池の動作開始時に水を適量添加して負極側の反応を促進させるようにしてもよい。燃料電池として、水素型燃料電池等、メタノール型以外の他の燃料を用いる燃料電池であってよい。
【００８７】
また、上述の第１の実施の形態と第２の実施の形態とを統合した構成の燃料電池とすることもできる。
【産業上の利用可能性】
【００８８】
本発明の電気化学デバイスは、高発電効率で作製容易な燃料電池等に適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００８９】
【図１】本発明の第１の実施の形態による燃料電池の作製工程を順次示す断面図である。
【図２】同、燃料電池の作製工程を示す斜視図である。
【図３】同、接着メカニズムを示す化学式である。
【図４】同、各種樹脂の接着性能を示す表である。
【図５】本発明の第２の実施の形態による燃料電池の作製工程を順次示す断面図である。
【図６】同、燃料電池の作製工程を示す斜視図である。
【図７】従来例による燃料電池の概略断面図。
【図８】同、別の燃料電池の断面図である。
【符号の説明】
【００９０】
１Ａ、１Ｂ…発電部（ＭＥＡ）、２…接着層（シール）、
２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄ、２ｅ…熱可塑性樹脂シート、３…電解質膜、
４…正極（カソード）、５…負極（アノード）、６、７…集電体、８…絶縁層、
９…メタノール、１０…メタノールタンク、１１Ａ、１１Ｂ…平面配列構造体、
１２…燃料電池、
１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄ、１３ｅ、１３ｆ、１３ｇ、１３ｈ…開口部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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