(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも１つの気相および少なくとも１つの液相を含む多相混合物を分配する装置であって、該混合物は下降流モードで少なくとも１つの粒状固体床を流通し、該装置は、
・前記粒状固体床のうちの１つの上方に配置される少なくとも１つのトレイ(P)と、
・前記混合物の前記液相および気相のための複数の混合コンジット(mixer conduit)(21)であって、前記各混合コンジットは、少なくとも１つの上部の流れ断面(22)と、前記混合コンジット内で形成された混合物を粒状固体床に通じさせる少なくとも１つの下部の流れ断面(23)とを有し、前記混合コンジットには、少なくともそれらの高さの一部に１つまたは複数の側方流れ断面(26)が設けられている、混合コンジットとを備え、
・前記上部の流れ断面(22)は、前記混合物の気相の大部分を通過させ、前記側方流れ断面(26)は、液相および／または少なくとも一部の気相をそれぞれ前記混合コンジット内に通過させ、
該装置は、全表面積に対する空隙表面積の割合（空間率）が２〜８０％である少なくとも１つの噴流擾乱型分散システム(28)が、前記トレイ(P)の下方であって、下部の流れ断面(23)の下方であって、かつ粒状固体床の上方に配置されており、混合コンジットの下端と噴流擾乱型分散システムとの間の距離ｄが、５０〜１００ミリメートルであり、噴流擾乱型分散システムと粒状固体床との間の距離Ｄが、０〜１００ミリメートルであり、混合コンジットが高さＺにわたって分配トレイの下方に伸び、Ｚの値がｄの値以下であることを特徴とする、装置。
【請求項２】
噴流擾乱型分散システムが、各混合コンジットと関連させられている、請求項１記載の装置。
【請求項３】
噴流擾乱型分散システムが、複数の隣接する混合コンジットと関連させられている、請求項１記載の装置。
【請求項４】
噴流擾乱型分散システムが、該装置の全ての混合コンジットと関連させられている、請求項１記載の装置。
【請求項５】
噴流擾乱型分散システムが、少なくとも１つのトレイ(P)へのまたは前記トレイ(P)の少なくとも１つの支持梁への少なくとも１つの連結要素と関連させられている、請求項１〜４のいずれか１つに記載の装置。
【請求項６】
少なくとも２つの噴流擾乱型分散システムが、少なくとも２つの混合コンジットと関連させられ、前記噴流擾乱型分散システムは、それらが少なくとも１つの連結要素によって連結されているトレイ(P)または前記トレイ(P)の少なくとも１つの支持梁に対して異なる距離に配置されている、請求項１〜５のいずれか１つに記載の装置。
【請求項７】
異なる距離に配置された少なくとも２つの噴流擾乱型分散システムが、少なくとも１つの連結要素によって互いに連結され、前記トレイ(P)または前記トレイ(P)の少なくとも１つの支持梁から最も短い距離に配置された分散システムが、少なくとも１つの連結要素によって前記トレイ(P)または前記支持梁に連結されている、請求項３または６記載の装置。
【請求項８】
前記混合コンジットの径が、０．３〜１０ｃｍの間にあることを特徴とする、請求項１〜７のいずれか１つに記載の装置。
【請求項９】
前記トレイが液相を排出させるためのオリフィスを備えており、オリフィスの各々の流れ表面積を合計して得られる全表面積は、該排液オリフィスを通過する液相の流量割合が、操作中の液相フラクションの流量割合の１０％未満となるようなものであることを特徴とする、請求項１〜８のいずれか１つに記載の装置。
【請求項１０】
少なくとも一部が水素で構成された少なくとも１つの気相を含む多相混合物の分配への請求項１〜９のいずれか１つに記載の装置の適用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は、例えば粒状固体床または粒子床を通過し、少なくとも一部が通常水素によって形成される少なくとも１つの気相および少なくとも１つの液相を含む流体の分配を最適化するための装置に関する。該流体は、前記粒状固体（または固体粒子）床を通して、実質的に下降流モードで流通する。本発明は、また、第１の液体流体および第２の気体流体の入口を上端の近くに備え、少なくとも１つの粒状固体床を有し、かつ前記床の上方に配置される以下に記載される本発明の装置を備えた容器に関する。【０００２】  この装置は、
・通常反応器である容器の頂部、
・または、粒状床からの出口（容器の横断面全体にわたって次の粒状床に供給する）
に配置し得る。【０００３】  本発明は、以下の全ての場合、即ち、
・気相が液相と比較して大部分を占める場合、即ち、気体と液体との容積比が、通常３：１を越え、標準的には４００：１未満である（３＜気体容積／液体容積＜４００）場合、および、
・反応が高い発熱を伴うものであって、気体／液体混合物を冷却するために反応器内に通常気体である補助流体を導入することが必要とされ、該反応が化合物（例えば、水素Ｈ２）を液相中に溶解させるために均質接触を必要とする場合、
に特に適用される。【０００４】  特に、本発明は、水素化クラッキング、水素化処理、水素化脱硫、水素化脱窒、Ｃ２〜Ｃ５留分の全体的または選択的水素化、水蒸気クラッキングガソリンの選択的水素化、脂肪族留分および／またはナフテン系留分中の芳香族化合物の水素化、ならびに芳香族留分中のオレフィンの水素化を実施するのに使用されるような気体／液体分配器に適用し得る。【０００５】  本発明は、また、気相と液相との十分な混合を必要とする他の反応、例えば部分または全体酸化反応、アミノ化、アセチル酸化、アンモ酸化、または塩素化のようなハロゲン化反応に適用し得る。
【従来の技術および発明が解決しようとする課題】
【０００６】  水素化脱硫、水素化脱窒および水素化クラッキングの特定の分野において、高効率の転換を達成するために（例えば硫黄３０ｐｐｍ以下を含む生成物を得るために）、気体および液体、主として液体の良好な分配が必要とされる。これは、これらの容積比が、一般に約３：１〜４００：１、通常約１０：１〜２００：１となるためである。急冷の場合には、冷却を行うために導入される気体と、通常プロセス流体と呼ばれる、実施されるプロセスからの流体との間での極めて良好な接触が要求される。
【０００７】  気体と比較して液体の割合が小さいことに起因して、先行技術において使用された１つの可能性は、例えば、液体を通過させるための複数の孔と、気体を通過させるための複数の下降管とを備えた分配トレイを使用することからなる。このような装置の記述は、例えば、米国特許ＵＳ−Ａ−３３５３９２４、ＵＳ−Ａ−４３８５０３３およびＵＳ−Ａ−３８５５０６８から得られる。
【０００８】  しかしながら、このような解決策は、トレイの使用の適応性(flexibility)に関して問題を引き起こし、また、トレイが完全に水平でない場合、および／またはトレイ上への液体流および気体流の大量の降下によって生じる逆流のために、異なる複数のオリフィスからの不規則な供給を生じさせる。
【０００９】  このような欠点を克服するために、当業者は、複数のトレイの特有の配列を用いるに至った。最後のトレイは、例えば米国特許ＵＳ−Ａ−５２３２２８３に記載されているように、液相および気相を個別に回収し分配する手段を備えるか、または、例えば米国特許ＵＳ−Ａ−４１２６５３９、ＵＳ−Ａ−４１２６５４０、ＵＳ−Ａ−４８３６９８９およびＵＳ−Ａ−５４６２７１９に記載されているように、液相および気相を混合物形態で回収し分配する手段を備えている。
【００１０】  このようなシステムの大きな欠点は、気体に対して液体が少量であるが故に、前記粒状固体床の表面全体に適切に散布することを試みるために、フランス特許出願ＦＲ−Ａ−２７４５２０２に記載されているように、通常１平方メートル当たりの下降管が８０本を越える、高度に密集した下降管を当業者が使用するに至ったことである。下降管内での気体の速度は、一般に毎秒０．５〜５センチメートル（ｃｍ／ｓ）であり、液体の速度は、一般に０．０５〜１ｃｍ／ｓである。しかしながら、これらの速度は、混合と分散とを同時に行うには低すぎるものである。
【００１１】  下降管からの出口において液体が分散しないため、例えばフランス特許出願ＦＲ−Ａ−２６５４９５２、国際特許出願ＷＯ−Ａ−９７／４６３０３および米国特許ＵＳ−Ａ−５７９９８７７に記載されているように、当業者は、オリフィスまたは下降管からの出口に反らせ板型のシステムを設置することをしばしば強いられる。先行技術に記載されている全ての噴流擾乱型システムは、孔および／または下降管と組み合わせられ、また、これらのシステムは、米国特許ＵＳ−Ａ−５７９９８７７およびフランス特許出願ＦＲ−Ａ−２６５４９５２に記載されているように、剛性衝撃板として形成されるか、または、国際特許出願ＷＯ−Ａ−９７／４６３０３に記載されているように、非常に低い壁を備えた容器(receptacle)である。その形式のシステムの欠点は、噴流擾乱装置が、反応器の表面積全体をカバーしていないこと、および前記噴流擾乱システムの下方に位置する粒状固体の一部に対して液体が散布される機会がほとんどないことによって生じる。
【課題を解決するための手段】
【００１２】  １平方メートル当たりの下降管または混合コンジット(mixer conduit)の密集度を減らし、また、多孔性分散システムまたは噴流擾乱システムの分配トレイおよび／または下降管(downcomer)または混合コンジット(mixer conduit)に、分散されるべき下降管の出口における液体の噴流を可能にする調節された空間率を与えることによって、より効果的な散布とそれによる粒状固体床のより良好な使用とが得られることが見出された。
【００１３】  本発明の装置において、混合コンジットの数は、混合物を構成する異なる複数の相の速度を増加させ、それによって分散システムを有効にするのに十分なエネルギーを獲得し、得られた混合物と触媒床とのより良好な接触および多相混合物め流量割合におけるより優れた均質性をもたらすように、選択される。
【００１４】  有利には、分配トレイと分散システムとを分離する隔たりおよび分散システムと粒状固体床との間の距離を選択すれば、この分配は、混合物が分配トレイと分散システムとを分離する隔たりを通過する場合や、混合物が分散システムと触媒床とを分離する隔たりを通過する場合に、下降管内で形成された混合物の分離または細別(sub-division)を防ぐことによって、さらに増加させ得る。
【００１５】  本発明は、少なくとも１つの気相と少なくとも１つの液相とを含む混合物を接触させて分配する、少なくとも１つの粒状固体床を有する容器のための、装置に関するものであって、前記相は、全体的に下降流モードで前記粒状固体床を流通する。
【００１６】  最も広い観点において、本発明の装置は、少なくとも１つの気相と少なくとも１つの液相とを含む多相混合物を分配する装置として定義され、前記混合物は、下降流モードで少なくとも１つの粒状固体床を通過し、該装置は、
・前記粒状固体床のうちの１つの上方に配置される少なくとも１つのトレイ(P)と、
・前記混合物の前記液相および前記気相のための複数の混合コンジット(mixer conduit)(21)であって、前記各コンジットは、少なくとも１つの上部の流れ断面(upper cross section for flow)(22)（即ち、流路(22)または上部入口(22)）と、前記混合コンジット内で形成された混合物を粒状固体床に通じさせる少なくとも１つの下部の流れ断面(lower cross section for flow)(23)（即ち、流路(23)または下部出口(23)）とを有し、前記混合コンジットには、それらの高さの一部に１つまたは複数の側方流れ断面(lateral cross section for flow)(26)（即ち、流路(26)または側方入口(26)）が設けられている、混合コンジット(21)とを備え、
・前記上部の流れ断面(22)は、前記混合物の気相の大部分を通過させ、前記側方流れ断面(26)は、液相および／または気相の少なくとも一部をそれぞれ前記混合コンジット内に通過させ、前記装置は、下部の流れ断面(23)の下方でかつ固体床の上方に配置された調節された空間率を有する少なくとも１つの噴流擾乱型分散システム(28)を備えている。
【００１７】  具体的な実施の形態において、噴流擾乱型分散システム(28)は、全表面積に対する空隙表面積（空間率）が、約２％〜約８０％、好ましくは約５％〜約５０％、通常約５％〜約３０％の割合であることを特徴とする。
【００１８】  具体的な実施の形態において、本発明の装置は、噴流擾乱型分散システムが、各混合コンジットと関連(associated)させられている装置である。
【００１９】  別の具体的な実施の形態において、本発明の装置は、噴流擾乱型分散システムが複数の隣接する混合コンジットと関連(associated)させられている装置である。
【００２０】  別の具体的な実施の形態において、本発明の装置は、噴流擾乱型分散システムが該装置の全ての混合コンジットと関連(associated)させられている装置である。
【００２１】  具体的な実施の形態において、本発明の噴流擾乱型分散装置は、少なくとも１つのトレイ(P)へのまたは前記トレイ(P)の少なくとも１つの支持梁への少なくとも１つの連結要素と関連(associated)させられている。
【００２２】  本発明の噴流擾乱型分散システムの別の具体的な実施の形態において、少なくとも２つの噴流擾乱型分散装置が少なくとも２つの混合コンジットと関連(associated)させられており、前記噴流擾乱型分散装置は、それらが少なくとも１つの連結要素によって連結されている少なくとも１つのトレイ(P)または前記トレイ(P)の少なくとも１つの支持梁に対して異なる距離に配置されている。
【００２３】  本発明の噴流擾乱型分散装置の別の具体的な実施の形態において、異なる距離に配置された少なくとも２つの噴流擾乱型分散装置が、少なくとも１つの連結要素によって互いに連結され、少なくとも１つのトレイ(P)または前記トレイ(P)の少なくとも１つの支持梁から最も短い距離に配置された１つまたは複数の分散システムが、少なくとも１つの連結要素によって前記トレイ(P)または前記支持梁に連結されている。
【００２４】  本発明の装置において、混合コンジットの密集度は、例えば１平方メートル当たり約１〜８０個のコンジット、好ましくは１平方メートル当たり５〜５０個のコンジットとなるように、通常小さいものとなされ、該混合コンジットは、標準的には０．３〜１０ｃｍの間(in the interval [0.3;10cm])、好ましくは０．３〜５ｃｍの間(in the interval [0.3;5cm])、通常例えば１〜５ｃｍの間(in the interval [1:5cm])の径を有する。
【００２５】  該トレイは、また、液相排出用オリフィスを備えていてもよい。この場合、オリフィスの各々の流れ表面積を合計して得られる全表面積は、排液オリフィスを通過する液相の流量割合が、操作中の液相フラクションの流量割合の１０％未満、好ましくは５％未満となるようなものである。
【００２６】  本発明の装置は、先行技術の装置と比較して次の利点を有する。即ち、
・混合コンジットの数を減らすことによって、混合コンジットの内部における混合物中の気体速度および液体速度が増大させられ、それによって該相間の混合および接触が促進される。
・反応器のほぼ全体をカバーする分散システムを付加することによって、粒状固体床の最適な使用が確保される。
・少ない数の混合コンジットの使用によって、自立したトレイが使用できるようになり、それによって装置の容積が最小化され、流体によってもたらされる障害が最小限に抑えられる。
・該装置は、簡便で堅牢である（例えば米国特許ＵＳ−Ａ−４１２６５４０に記載されているような先行技術の装置とは対照的な単一のトレイ）。
【発明を実施するための形態】
【００２７】  本発明の別の利点および特徴は、本発明を例示する以下に記載された実施の形態の説明によって明らかになる。
【００２８】  図１は、複数の分配トレイ(P)を有する反応器を示しており、１つの分配トレイ(P)は、反応器の頂部に配置され、別のトレイは、第１の粒状固体床の後ろでかつ第２の粒状固体床の前に配置されている。
【００２９】  図２は、複数の混合コンジット(21)を備えた分配トレイを示している。
【００３０】  図３および４は、分配トレイに備えられた混合コンジット(21)の形態の例を示している。
【００３１】  図５（ａ）、５（ｂ）および５（ｃ）は、各々、先行技術の装置を用いたトレイの実施形態（図５（ａ））、ならびに各下降管の下方に分散システムを備えたトレイの実施形態を側方（図５（ｂ））から見たもの、および下方から見たもの（図５（ｃ））を示している。
【００３２】  図６（ａ）は、ある実験用モデルに関して行われたテスト中に撮影された写真であって、先行技術の分配装置の下方において、このような装置を使用する場合に得られる不十分な分散を示すプレキシガラス(Plexiglass)の透明部分を示す写真である。
【００３３】  図６（ｂ）は、ある実験用モデルに関して行われたテスト中に撮影された、分配装置の下方にある透明なプレキシガラス(Plexiglass)部分を示す写真である。この写真において、使用された該装置は、本発明によるものであり、かつ混合コンジットの下方に噴流擾乱型分散装置を備えている。先行技術の装置（図６（ａ））を用いて行われたテストと比較して、得られた分散（液体分配）に実質的な改善があることに留意すべきである。
【００３４】  本発明をより良く理解するために、例として記載される以下の説明は、水素化処理反応器において使用される分配システムに関する。本発明の範囲には、また、この装置を、多相流体の良好な分配が要求されるあらゆる装置およびあらゆる分野において使用することが含まれる。本発明の装置の１つの具体的な適用は、少なくとも一部が水素で構成される少なくとも１つの気相を含む多相混合物の分配への使用である。
【００３５】  図１にその上部が示されている反応器は、頭上の予備分配器(overhead predistributor)(11)を有する容器(E)を備えている。装置(11)によって分配された混合物は、第１の粒状固体床(13)または触媒床の上方にこれと距離Ｄをおいて配置された分配トレイ(P)に向かって下向きに流れる。該トレイは、噴流擾乱型分散システム(28)に開口した複数の混合コンジット(21)を備えている。この距離Ｄは、反応器内のスペースを節約するために最小限にすることができ、また、本発明の装置からの出口において得られる分配の性質を保持する。粒状固体床(13)を通過した後、２相混合物は、本発明の装置を通過した後で第２の粒状固体床(14)上に直接再分配されてもよいし、あるいは、図１に示すように、管路(16)を通しての急冷流体の導入に続いて混合室(15)を先ず通過してからであってもよい。
【００３６】  本発明の装置が、図２に斜視図によって示されている。この装置は、下降管(21)のような複数の混合コンジットを備えており（図２、３および４）、該下降管は、その上部に例えばオリフィスのような少なくとも１つの上部の流れ断面(22)と、下部の流れ断面(23)とを有している（図３および４に見えている）。下降管の上部の上には、入口管路または上部の粒状固体床から来る噴流を砕いて、気体を液体から分離させるキャップ(24)（噴流擾乱装置）が載せられている。これらの下降管は、液体を通過させるための複数の孔(26)を備えている。トレイ(P)の下方において、噴流擾乱型分散システム(28)は、コンジット(21)内で形成された２相混合物を受ける。
【００３７】  下降管または混合コンジットの高さは、通常１００〜５００ミリメートル（ｍｍ）の範囲、好ましくは２５０〜４００ｍｍの範囲である。
【００３８】  混合コンジット管は、トレイ(P)の底部(25)の下方に、標準的には１０〜２００ｍｍの範囲、通常２５〜５０ｍｍの範囲の高さＺだけ伸びている。通常、混合コンジットは、分配トレイの下方に高さＺだけ伸びており、Ｚの値は、１つの混合コンジットの出口(23)と噴流擾乱型分散システム(28)との間の距離ｄ以下である。
【００３９】  混合コンジット(21)には、その周面における１つまたは複数のレベル、好ましくは少なくとも３つのレベルに、孔(26)があけられている。好ましくは、トレイ(P)の上面（液体を受ける面）と、コンジットの下部に配置されたオリフィスまたは孔との間に、最小限の高さｈがあり、また、高さｈよりも高い位置にある切り込み(slot)の場合には、該切り込みの下端との間に最小限の高さｈがある。この高さｈは、通常５〜２５０ｍｍの範囲、好ましくは５０〜１００ｍｍの範囲である。
【００４０】  混合コンジット内に形成された２相または多相混合物の分散を確保する手段は、気体および液体の流量割合（噴霧形態での表面上への散布）に依存する調節された空間率を有する噴流擾乱装置(28)であって、該装置は、流れ断面(23)の下方にこれと近接して配置されている。混合コンジットからの出口(23)と噴流擾乱装置(28)との間の距離ｄは、標準的には５〜５００ｍｍ、通常１０〜２００ｍｍ、好ましくは５０〜１００ｍｍである。噴流擾乱装置(28)は、粒状固体床(13)から距離Ｄをおいて配置されている。噴流擾乱型分散システムと粒状固体床との間のこの距離Ｄは、前記混合コンジット内で形成されかつ前記下部の流れ断面によって前記混合コンジットから出る混合物が、粒状固体床上に分配されるまで保持されるように、選択される。この距離Ｄは、標準的には約０〜５００ｍｍ、通常約０〜１００ｍｍ、より通常には約１〜５０ｍｍである。図３において、各混合コンジットが噴流擾乱器と関連させられており、一方、図４に示された装置において、単一の噴流擾乱装置が複数の混合コンジットと関連させられている。図４に示された装置において、各混合コンジットは、液体を通過させるための切り込み(slot)(30)を備えている。
【図面の簡単な説明】
【図１】  複数の分配トレイ(P)を有する反応器を示しており、１つの分配トレイ(P)は、反応器の頂部に配置され、別のトレイは、第１の粒状固体床の後ろでかつ第２の粒状固体床の前に配置されている。
【図２】  複数の混合コンジット(21)を備えた分配トレイを示している。
【図３】  分配トレイに備えられた混合コンジット(21)の形態の例を示している。
【図４】  分配トレイに備えられた混合コンジット(21)の形態の例を示している。
【図５】  各々、先行技術の装置を用いたトレイの実施形態（図５（ａ））、ならびに各下降管の下方に分散システムを備えたトレイの実施形態を側方（図５（ｂ））から見たもの、および下方から見たもの（図５（ｃ））を示している。
【図６】  図６（ａ）は、ある実験用モデルに関して行われたテスト中に撮影された写真であって、先行技術の分配装置の下方において、このような装置を使用する場合に得られる不十分な分散を示すプレキシガラス(Plexiglass)の透明部分を示す写真である。図６（ｂ）は、ある実験用モデルに関して行われたテスト中に撮影された、分配装置の下方にある透明なプレキシガラス(Plexiglass)部分を示す写真である。この写真において、使用された該装置は、本発明によるものであり、かつ混合コンジットの下方に噴流擾乱型分散装置を備えている。
【符号の説明】(E)：容器
(P)：分配トレイ
(13)：第１の粒状固体床
(14)：第２の粒状固体床
(21)：混合コンジット
(22)：上部の流れ断面
(23)：下部の流れ断面
(24)：噴流擾乱装置
(26)：孔（側方流れ断面）
(28)：噴流擾乱型分散システム
(30)：切り込み（側方流れ断面）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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