(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂中に酸化ケイ素からなるコロイド粒子の多結晶体を含有させたエポキシ樹脂組成物を用いて形成した身飾品であって、
前記多結晶体における前記コロイド粒子間の平均距離は８５ｎｍ以上２４０ｎｍ以下であり、
前記コロイド粒子の平均粒径は７０ｎｍ以上２３８ｎｍ以下であり、
前記酸化ケイ素の含有量は２０重量％以上４０重量％以下であり、
かつ前記エポキシ樹脂の含有量は６０重量％以上８０重量％以下であることを特徴とする、身飾品。
【請求項２】
前記多結晶体における前記コロイド粒子間の平均距離は１０４ｎｍ以上１９６ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の身飾品。
【請求項３】
隣接するコロイド粒子どうしは、静電気力により互いに反発している、請求項１または２に記載の身飾品。
【請求項４】
隣接するコロイド粒子どうしは、該コロイド粒子に修飾されたポリマー鎖が反発している、請求項１または２に記載の身飾品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エポキシ樹脂中に酸化ケイ素からなるコロイド粒子の多結晶体を含有させたエポキシ樹脂組成物を用いて形成した身飾品に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、隣接するコロイド粒子どうしを実質的に接触させずに、コロイド粒子を規則的に配列した固定化コロイド結晶がある。固定化コロイド結晶は、たとえば重合性物質を含有させた溶媒にコロイド粒子を分散させ、重合性物質を重合させることによって形成することができる（たとえば特許文献１参照）。
【０００３】
この固定化コロイド結晶は、たとえば平均粒径１４５ｎｍの酸化ケイ素を、３１重量％となるようにジメタクリル酸エチレンとメタクリル酸メチルに混合することで、酸化ケイ素からなるコロイド粒子の多結晶体を、ポリマー鎖反発により固定することにより形成することができる。このように形成された固定化コロイド結晶は、反射スペクトルのピーク波長が５３０ｎｍ程度である。
【０００４】
一方、酸化ケイ素からなるコロイド粒子を水中において最密充填法で充填する技術がある（たとえば特許文献２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】再公表ＷＯ２００３／１００１３９号公報
【特許文献２】特開２００６−２４７９１５
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１に記載の固定化コロイド結晶は、反射スペクトルのピーク波長が５３０ｎｍ程度であり、青色を主とする遊色効果を示すものは作成できなかった。また、アクリル系の樹脂を用いているために、吸水率が高く、耐熱性が低いため信頼性が十分ではなかった。
【０００７】
一方、特許文献２に記載の酸化ケイ素粒子を最密充填させる技術では、コロイド粒子が最密充填するように堆積させる必要があるために長い期間（たとえば１年以上）がかかってしまう。そのため、量産性およびコスト面において問題があった。
【０００８】
本発明は、吸水性が低く、耐熱性の高い青色を主とする遊色効果を発揮するコロイド含有組成物を用いて形成した身飾品を、効率良くコスト的に有利に製造できるようにすることを課題としている。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の第１の側面においては、エポキシ樹脂中に酸化ケイ素からなるコロイド粒子の多結晶体を含有させたエポキシ樹脂組成物を用いて形成した身飾品であって、前記多結晶体における前記コロイド粒子間の平均距離は８５ｎｍ以上２４０ｎｍ以下であり、前記コロイド粒子の平均粒径は７０ｎｍ以上２３８ｎｍ以下であり、前記酸化ケイ素の含有量は２０重量％以上４０重量％以下であり、かつ前記エポキシ樹脂の含有量は６０重量％以上８０重量％以下であることを特徴とする、身飾品が提供される。
【００１２】
好ましくは、前記多結晶体における前記コロイド粒子間の平均距離は１０４ｎｍ以上１９６ｎｍ以下である。
【００１４】
前記多結晶体において隣接するコロイド粒子どうしは、静電気力により互いに反発しているのが好ましい。隣接するコロイド粒子どうしはまた、該コロイド粒子に修飾されたポリマー鎖が反発したものであってもよい。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、多結晶体におけるコロイド粒子間の平均距離が所定の範囲に制御されているため、青色を主とする遊色効果を示すことができる。
【００１７】
本発明は、酸化ケイ素からなるコロイド粒子の多結晶体をエポキシ樹脂に含有させたものである。そのため、本発明に係るエポキシ樹脂組成物では、エポキシ樹脂によって吸水率を低くしつつ耐熱性を向上させることができる。前記エポキシ樹脂組成物はさらに、コロイド粒子が多結晶体となっているために最密充填のように製造に長期間を要することもなく１日〜１０日程度の短期間で形成することができる。そのため、本発明に係るエポキシ樹脂組成物は、コスト的に有利に製造でき、量産性に優れたものとなる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本発明に係るエポキシ樹脂組成物の一例に相当するものであり、多結晶体においてコロイド粒子が静電気反発している例を示す模式図である。
【図２】本発明に係るエポキシ樹脂組成物の一例に相当するものであり、単結晶体においてコロイド粒子がポリマー鎖反発している例を示す模式図である。
【図３】ＳＥＭによる分析画像の一例を示すものである。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
次に、本発明に係るエポキシ樹脂組成物について、図面を参照しつつ説明する。
【００２０】
図１に示したエポキシ樹脂組成物１は、隣接するコロイド粒子３の反発が静電気反発の場合の例である。このエポキシ樹脂組成物１は、エポキシ樹脂２中にコロイド粒子３を分散させたものであり、多数の単結晶体４からなる多結晶体を含むものとなっている。図中において符号５として示した点線は、多結晶体において、単結晶体４の配向が異なる境界線、すなわち単結晶体４どうしの境界線を示している。図中において符号６として示した仮想線は、コロイド粒子３の静電気力が及ぶ範囲を示している。
【００２１】
このような静電気反発の多結晶体は、たとえば未硬化状態のエポキシ樹脂中に酸化ケイ素粉末を含有させた状態において超音波分散装置によって１〜１５時間処理してエポキシ樹脂中に酸化ケイ素粉末分散させた後、乾燥機によって１２０〜１５０℃の温度で１〜２０時間加熱してエポキシ樹脂を硬化させることにより形成することができる。
【００２２】
図２に示したエポキシ樹脂組成物１は、隣接するコロイド粒子３の反発がポリマー鎖反発の場合の例である。図中において符号７は、コロイド粒子３に修飾されたポリマー鎖である。コロイド粒子３へのポリマー鎖の修飾は、たとえば重合性物質（エポキシ樹脂以外）を含む溶媒に酸化ケイ素粉末を分散させることにより行なうことができる。
【００２３】
重合性物質としては、たとえばメタクリル酸メチル、酢酸ビニル、スチレン、アクリル酸メチル、ジメタクリル酸エチレン等のビニル系モノマー又はマクロモノマー、チレンオキシド、トリメチレンオキシド、テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン等の環状エーテル、β−プロピオンラクトン等の環状エステル、ε−カプロラクタム等の環状アミド、メチルシラン、フェニルシラン等のポリシランを与えるモノマーを使用することができる。例示した重合性物質は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００２４】
溶媒としては、たとえば水、アセトニトリル、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ニトロベンゼン、メタノール、エタノール、アセトン、イソプロピルアルコール、テトラヒドロフラン、酢酸エチル、クロロホルム、ジオキサン、アクリロニトリルを用いることができる。例示した溶媒は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００２５】
酸化ケイ素粉末として、平均粒子径が７０ｎｍ以上２３８ｎｍ以下のものを使用するのが好ましい。このような範囲に平均粒子径を有する酸化ケイ素粉末を用いることにより、図３において符号Ｒで示したコロイド粒子３の粒子径、および符号Ｌで示したコロイド粒子３間の距離を適正化し、エポキシ樹脂組成物１を用いて形成した部材を、青色を主とする遊色効果を呈する部材として視認性を向上させることができる。
【００２６】
酸化ケイ素の粉末は、たとえば次のようにして作成することができる。まず、所定の容器に所定量のコロイダルシリカおよびメタノールをそれぞれ１００〜３００ｇ量り取り、遠心分離機において９１００ｒｐｍ程度の回転数で１時間かけて固形成分と液体成分を分離させる。遠心分離後、容器内に出来た上澄み液を廃棄し、廃棄した上澄み液とほぼ同量のメタノールを量り取って所定の容器に入れ、再度、遠心分離機にて固形成分と液体成分を分離させる。このような処理を２〜４回繰り返す。固形成分と液体成分の分離が終了した場合、固形成分を乾燥機において３５〜６０℃にて真空乾燥させることにより酸化ケイ素粉末を得ることができる。
【００２７】
隣接するコロイド粒子３どうしをポリマー鎖反発させたエポキシ樹脂組成物１においては、酸化ケイ素粉末として、有機分子で被覆したものを使用してもよい。この場合、有機分子を含めた全体の平均粒子径Ｒは、上記した範囲にあればよい。
【００２８】
有機分子としては、たとえばポリ（メタクリル酸メチル）、ポリスチレン、ポリ（無水マレイン酸）、ポリ（メタクリル酸メチル）やそれらの共重合体を用いることができる。例示した有機分子は、粒子表面との親和性を上げるために適当な官能基を有していてもよい。このような官能基としては、トリメトキシシラン基、トリエトキシシラン基が有効である。酸化ケイ素粉末の表面を覆う有機分子の量は、たとえば粒子重量に対して２重量％以上２０重量％以下とされる。
【００２９】
エポキシ樹脂組成物１における酸化ケイ素の含有量は、たとえば２０重量％以上４０重量％以下とされる。酸化ケイ素の含有量が２０重量％以上であれば、コロイド粒子３の静電気反発などの反発力を粒子間に及ぼして規則配列をとることができる。そのため、エポキシ樹脂組成物１を用いて形成した部材を、青色を主とする遊色効果を呈する部材として視認性を向上させることができる。一方、酸化ケイ素の含有量が４０重量％以上であれば、各多結晶体を小さくすることなく、エポキシ樹脂組成物１を用いて形成した部材を、青色を主とする遊色効果を呈する部材として視認性を向上させることができる。なお、酸化ケイ素の含有量が４０〜５０重量％であっても、構造色が急激に低下するものの、個人の趣向によっては使用可能である。
【００３０】
多結晶体において単結晶体４は、コロイド粒子３が体心立方構造または面心立方構造となって規則的に配列されている。すなわち、多結晶体は、体心立方構造の単結晶体４のみからなる、面心立方構造の単結晶体４のみからなる、あるいは体心立方構造の単結晶体４と面心立方構造の単結晶体４が混在したものとなっている。ただし、多結晶体は、体心立方構造の単結晶体４と面心立方構造の単結晶体４の両方を有することが好ましい。これにより、後述するように広い可視光波長範囲の回折波長が得られるため、エポキシ樹脂組成物１を用いて形成した部材を、遊色効果を呈する部材として視認性を向上させることができる。
【００３１】
コロイド粒子３間には、上述のように静電気反発またはポリマー鎖反発により反発力が作用しており、図３において符号Ｌで示したコロイド粒子３間の平均距離は８５ｎｍ以上２４０ｎｍ以下の距離で保たれている。好ましくは、多結晶体におけるコロイド粒子３間の平均距離Ｌは、１０４ｎｍ以上１９６ｎｍ以下である。
【００３２】
ここで、単結晶体４が体心立方構造である場合、サンプルの屈折率を１．５として考えてみる。コロイド粒子３間の平均距離Ｌが８５ｎｍのとき、回折波長は２９４ｎｍ（＝２×１．５×８５×２×３１／２／３）である。コロイド粒子３間の平均距離Ｌが２４０ｎｍのとき、回折波長は８３１ｎｍ（＝２×１．５×２４０×２×３１／２／３）となる。すなわち、単結晶体４が体心立方構造である場合において、コロイド粒子３間の平均距離Ｌが８５ｎｍ以上２４０ｎｍ以下のとき、回折波長は２９４ｎｍ〜８３１ｎｍである。ただし、単結晶体４が体心立方構造のみで形成される場合に、可視光波長範囲の回折波長を得るためには、回折波長が３６０ｎｍ以上となるように、コロイド粒子３間の平均距離Ｌは１０４ｎｍ（３６０ｎｍ＝２×１．５×１０４×２×３１／２／３）以上であることが必要となる。
【００３３】
一方、単結晶体４が面心立方構造である場合、サンプルの屈折率を１．５として考えてみる。コロイド粒子３間の平均距離Ｌが８５ｎｍのとき、回折波長は３６１ｎｍ（＝２×１．５×８５×２１／２）である。コロイド粒子３間の平均距離Ｌが２４０ｎｍのとき、回折波長は１０１８ｎｍ（＝２×１．５×２４０×２１／２）となる。すなわち、単結晶体４が面心立方構造である場合において、コロイド粒子３間の平均距離Ｌが８５ｎｍ以上２４０ｎｍ以下のとき、回折波長は３６１ｎｍ〜１０１８ｎｍである。ただし、単結晶体４が面心立方構造のみで形成される場合に、可視光波長範囲の回折波長を得るためには、回折波長が８３２ｎｍ以下となるように、コロイド粒子３間の平均距離Ｌは１９６ｎｍ（８３２ｎｍ＝２×１．５×１９６×２１／２）以下であることが必要となる。
【００３４】
しかしながら、多結晶体は、単結晶体４が体心立方構造面または心立方構造のどちらかの結晶構造のみで形成されることは考えにくい。そのため、多結晶体においては、平均距離Ｌが８５ｎｍ以上であれば、少なくとも面心立方構造から可視光波長範囲の回折波長が得られ、コロイド粒子３間の平均距離Ｌが２４０ｎｍ以下であれば、少なくとも体心立方構造から可視光波長範囲の回折波長が得られる。そのため、コロイド粒子３間の平均距離Ｌは、８５ｎｍ以上２４０ｎｍ以下の距離であればよい。また、コロイド粒子３間の平均距離Ｌが１０４ｎｍ以上１９６ｎｍ以下であれば、多結晶体において、体心立方構造と面心立方構造の比率に関係なく安定して可視光範囲の回折波長を得ることができる。
【００３５】
コロイド粒子３間の平均距離Ｌは、ＳＥＭ（走査電子顕微鏡ＪＳＭ−６７００Ｆ）を用いて、加速電圧１５ｋＶで二次電子組成像を観察したＳＥＭ画像（図３参照）によって測定することができる。より具体的には、コロイド粒子３間の平均距離Ｌは、ＳＥＭ画像において、隣接する一方の粒子の中心から他方の粒子の中心までの距離を任意に１０箇所選択してそれらの距離を測定し、その平均値を算出するとともに、この平均値をＳＥＭでの倍率に応じて換算することにより演算することができる。
【００３６】
ここで、コロイド粒子３の平均距離Ｌは、エポキシ樹脂組成物１における酸化ケイ素の含有量を調整することで制御可能であり、後述するように、酸化ケイ素の含有量は、たとえば２０重量％以上４０重量％以下とされる。
【００３７】
図３において符号Ｒで示したコロイド粒子３の平均粒径は、たとえば７０ｎｍ以上２３８ｎｍ以下である。コロイド粒子３の平均粒径Ｒが７０ｎｍ以上であれば、可視光波長よりも回折波長が短くなることがない。一方、コロイド粒子３の平均粒径Ｒが２３８ｎｍ以下であれば、可視光波長よりも回折波長が長くなることがない。そのため、コロイド粒子３の平均粒径Ｒが７０ｎｍ以上２３８ｎｍ以下であれば、エポキシ樹脂組成物１により形成した部材を、青色を主とする遊色効果を呈する部材として視認性を向上させることができる。
【００３８】
コロイド粒子３の平均粒径Ｒは、ＳＥＭ（走査電子顕微鏡ＪＳＭ−６７００Ｆ）を用いて加速電圧１５ｋＶで二次電子組成像を観察した画像（図３参照）において、コロイド間の平均距離Ｌと同様にして演算することができる。
【００３９】
ここで、平均粒径Ｒは、例えばコロイダルシリカ作製時の温度を調整することで制御可能である。コロイド粒子３の平均粒径Ｒを７０ｎｍ以上２３８ｎｍ以下とする場合、コロイダルシリカも作成時の温度は、たとえば１０℃以上７０℃以下とされる。
【００４０】
エポキシ樹脂組成物１におけるエポキシ樹脂２としては、脂環型、二官能タイプのグリシジルエーテル型、多官能タイプのグリシジルエーテル型、グリシジルエステル型、およびグリシジルアミン型のいずれをも使用することができる。
【００４１】
脂環型エポキシ樹脂としては、たとえばアリサイクリックジエポキシアセタール、アリサイクリックジエポキシアジペート、アリサイクリックジエポキシカルボキシレート、およびビニルシクロヘキセンジオキシドなどが挙げられる。
【００４２】
二官能タイプのグリシジルエーテル型エポキシ樹脂としては、たとえばビスフェノールＡ型、臭素化ビスフェノールＡ型、水添ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型、ビスフェノールＳ型、ビスフェノールＡＦ型、ビフェニル型、ナフタレン型、フルオレン型などが挙げられる。
【００４３】
多官能タイプのグリシジルエーテル型エポキシ樹脂としては、たとえばフェノールノボラック型、オルソクレソーンノボラック型、ＤＰＰノボラック型、トリス・ヒドロキシフェニルメタン型、およびテトラフェニロールエタン型などが挙げられる。
【００４４】
グリシジルエステル型エポキシ樹脂としては、たとえばフタル酸誘導体や合成脂肪酸などのカルボン酸とエピクロロヒドリン（ＥＣＨ）の縮合により製造されたものが挙げられる。
【００４５】
グリシジルアミン型エポキシ樹脂としては、たとえばテトラグリシジルジアミノジフェニルメタン（ＴＧＤＤＭ）、トリグリシジルジイソシアネート（ＴＧＩＣ）、ヒダントイン型、１，３−ビス（Ｎ，Ｎ−ジグリシジルアミノメチル）シクロヘキサン（ＴＥＴＲＡＤ−Ｄ）、アミノフェノール型、アニリン型、およびトルイジン型が挙げられる。
【００４６】
例示したエポキシ樹脂２は、単独で使用しても、複数種を併用してもよく、硬化剤の種類については用いる主材に応じて適宜選択すればよい。好ましくは、エポキシ樹脂２として、主剤がジクリシジルエステル化物であり、硬化剤が無水フタル酸であるものが使用される。
【００４７】
エポキシ樹脂組成物１におけるエポキシ樹脂２の含有量は、たとえば６０重量％以上８０重量％以下とされる。エポキシ樹脂２の含有量が６０重量％以上であれば、各多結晶体を小さくすることなく、エポキシ樹脂組成物１を用いて形成した部材を、青色を主とする遊色効果を呈する部材として視認性を向上させることができる。一方、エポキシ樹脂２が８０重量％以下であれば、コロイド粒子３の静電気反発などの反発力を粒子間に及ぼしてコロイド粒子３を規則配列させることができるので、エポキシ樹脂組成物１を用いて形成した部材を、青色を主とする遊色効果を呈する部材として視認性を向上させることができる。
【００４８】
このように、エポキシ樹脂組成物１は、酸化ケイ素からなるコロイド粒子３の多結晶体をエポキシ樹脂２に含有させたものである。そのため、エポキシ樹脂組成物１では、エポキシ樹脂２によって吸水率を低くしつつ耐熱性を向上することができる。
【００４９】
エポキシ樹脂組成物１は、コロイド粒子３が多結晶体中に分散させたものである。そのため、エポキシ樹脂組成物１は、コロイド粒子が最密充填される場合のように製造に長期間を要することもなく１日〜１０日程度の短期間で形成することができるため、コスト的に有利となり、量産性に優れたものとなる。
【００５０】
以上に説明したエポキシ樹脂組成物１は、吸水率を低くしつつ耐熱性を向上させたものであり、量産性に優れたものであるから、建築用材や身飾品などに使用される複合部材に適した材料となる。
【００５１】
本発明に係るエポキシ樹脂組成物１を適用できる建築用材としては、たとえば内外壁材や床材を挙げることができる。
【００５２】
本発明に係るエポキシ樹脂組成物１を適用できる身飾品としては、たとえばオパール調の宝玉を用いた指輪、ネックレス、イヤリング、ブローチ等を挙げることができる。
【実施例】
【００５３】
本実施例では、コロイド粒子どうしを静電気反発させたエポキシ樹脂組成物からなるサンプルについて、コロイド粒子間の平均距離、結晶性、コロイド粒子の粒径、含有量、サンプルの視認性、サンプルの吸水率、およびサンプルの耐熱温度について検討した。
【００５４】
（サンプルの作成）
まず所定の容器にコロイダルシリカ２００ｇ、メタノール２００ｇを量り取り、遠心分離機において回転数９１００ｒｐｍで１時間、固形成分と液体成分を分離させた。遠心分離後、容器内に出来た上澄み液（液体分）を廃棄し、廃棄した上澄み液とほぼ同量のメタノールを所定の容器に入れ、再度、遠心分離機において固形成分と液体成分を分離させた。これのような遠心分離操作を３回繰り返し、コロイド粒子を静電気反発させた。固形成分と液体成分の分離が終了した後、固形成分を乾燥機において４５℃にて乾燥させて酸化ケイ素粉末を得た。
【００５５】
次に、平均直径が種々の大きさの酸化ケイ素の粉末を１９〜４１重量％の範囲で、２液性のエポキシ樹脂（主剤としてのジクリシジルエステル化物と硬化剤として無水フタル酸とが略等量）を８１〜５９重量％の範囲で４時間以上混合してエポキシ樹脂中に酸化ケイ素の粉末を分散させた。その後、混合物を容器に移し、乾燥機において加熱してエポキシ樹脂を硬化させエポキシ樹脂組成物を得た。加熱温度は１３０℃〜１５０℃の温度範囲で制御し、加熱時間は５時間以上とした。このエポキシ樹脂組成物は、各規格の標準に合わせたサイズのサンプルとした。
【００５６】
比較例として、エポキシ樹脂に代えてアクリル樹脂（ここではメタクリル酸メチル樹脂）を用いた組成物からサンプル（試料番号１９）を作製した。
【００５７】
（平均距離および粒径の測定）
エポキシ樹脂組成物におけるコロイド粒子間の平均距離およびコロイド粒子の粒径は、ＳＥＭ画像に基づいて演算した。ＳＥＭ画像は、ＪＥＯＬ社製ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡ＪＳＭ−６７００Ｆ）により、倍率２００００倍として撮影した。平均距離およびコロイド粒子の粒径のそれぞれは、ＳＥＭ画像において任意の１０点について測定した後にその平均値を算出し、その平均値を２００００で割った値とした。平均距離および粒径の測定結果については表１に示した。
【００５８】
（結晶性）
エポキシ樹脂組成物の結晶性は、ハロゲンランプを光源とする日立ハイテク社製分光光度計Ｕ４１００を用いて分析した。
【００５９】
（シリカ含有量の測定）
エポキシ樹脂組成物の酸化ケイ素の特定および重量％の測定は、ＳＩＩ社製ＳＥＡ１２００ＶＸを用いて蛍光Ｘ線分析を用いて含有元素を特定し、ティーエーインスツルメント社製ＤＳＣＱ２０００を用いて熱重量分析を行った後に、島津製作所社製フーリエ変換赤外分光光度計を用いてＦＴＩＲ分析により行なった。エポキシ樹脂の特定もＦＴＩＲ分析により行なった。酸化ケイ素およびエポキシ樹脂の含有量の測定結果については、表１に示した。
【００６０】
（視認性の評価）
視認性は、サンプルの表面における多結晶体の占有率により評価した。多結晶体は、目視にて確認し、主に青から緑色として認識される部分であって、少なくとも１辺が１ｍｍ以上のものとして評価した。多結晶体がサンプルの表面積の８０％以上の領域に見られる場合には◎を、多結晶体がサンプルの表面積の５０％以上８０％未満の領域に見られる場合には○を、多結晶体は見られるがそれが５０％未満の場合には△を、多結晶体が全く見られなかった場合には×とし、評価結果を表１に示した。
【００６１】
（吸水率の評価）
吸水率の評価については、サンプルの重量を測定し、その後に沸騰水中に５時間浸漬して取り出した後に重量を再度測定し、その重量の増加率を計算して求めた。重量の測定は常温（ＪＩＳＺ８７０３に規定されている温度１５級（２０±１５℃））中にて測定した。吸水率の評価の評価結果については、表１に示した。
【００６２】
（耐熱温度の評価）
耐熱温度の評価については、所定温度に維持した恒温槽にサンプル入れて１時間保持した後、サンプルを取り出して３０分間常温で放冷後、サンプルに外観の異常（反り、変色）が見られない最高温度として求めた。
【００６３】
【表１】
0005246622.tif 000002
【００６４】
表１から分かるように、試料番号１のサンプルはコロイド粒子間の平均距離から求められる回折波長が可視光波長よりも短く、青色を主とする遊色効果を呈するものではなかった。
【００６５】
試料番号４のサンプルはコロイド粒子間の平均距離から求められる回折波長が可視光波長よりも長く、青色を主とする遊色効果を呈するものではなかった。
【００６６】
試料番号５のサンプルはコロイド粒子が規則的な配列構造、すなわち結晶性をもたないために、青色を主とする遊色効果を呈するものではなかった。
【００６７】
これに対して、試料番号６のサンプルはコロイド粒子の平均粒径が小さいために十分に青色を主とする遊色効果を呈するものではなかったものの、十分使用可能な範囲のものであった。
【００６８】
試料番号９のサンプルはコロイド粒子の平均粒径が大きいために十分に青色を主とする遊色効果を呈するものではなかったものの、十分使用可能な範囲のものであった。
【００６９】
試料番号１０のサンプルは酸化ケイ素濃度が上記範囲よりも低いために多結晶体が小さくなり、青色を主とする遊色効果を呈する程度が低くなるものの、使用可能な範囲であった。
【００７０】
試料番号１３のサンプルは酸化ケイ素濃度が上記範囲よりも高いために多結晶体の発生量が多くなり、一つ一つの多結晶体が小さいものの、使用可能な範囲であった。
【００７１】
試料番号１９のサンプルはエポキシ樹脂以外の樹脂（アクリル樹脂）を用いたために吸水率が高く、また耐熱温度が低かった。
【００７２】
これに対して、試料番号１〜１８のサンプルについては、吸水率が低く、耐熱温度がアクリル樹脂を用いた場合に比べて高かった。特に、試料番号１２，１４のサンプルの中間条件に位置する試料番号１６，１７のサンプルは、単結晶体の評価において優れた結果が得られた。このため、多結晶体におけるコロイド粒子間の平均距離は１０４〜１９６ｎｍであることが好ましいことが分かる。このことは同時に、体心立方構造と面心立方構造の比率によらず、安定した回折波長が得られることを意味している。
【符号の説明】
【００７３】
１  エポキシ樹脂組成物
２  エポキシ樹脂
３  コロイド粒子
４  単結晶体
５  境界
６  静電気力が及ぶ範囲
７  ポリマー鎖
Ｌ  （コロイド粒子間の平均）距離
Ｒ  （コロイド粒子の平均）粒径
【図１】
0005246622.tif 000003
【図２】
0005246622.tif 000004
【図３】
0005246622.tif 000005