(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＬＥＤチップ搭載配線部と配線導体部とを有する基材上にＬＥＤチップが実装されるＬＥＤデバイスの製造方法であって、ＬＥＤチップ搭載配線部に膜厚が１０Å以上１００Å未満で島状に点在し、島と島の間の空隙が硫化水素分子よりも小さい金属超薄膜を製膜する工程と、前記金属超薄膜が製膜されたＬＥＤチップ搭載配線部に前記ＬＥＤチップを実装し、配線する工程と、前記金属超薄膜が製膜されたＬＥＤチップ搭載配線部にＬＥＤチップが実装、配線された基材を熱処理する工程とを有するＬＥＤデバイスの製造方法。
【請求項２】
前記金属超薄膜が、チタンまたはアルミニウムから選ばれる金属で構成される膜であることを特徴とする請求項１に記載のLED デバイスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＬＥＤチップが表面実装されたＬＥＤデバイスに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
短波長域の青色光または近紫外光を発光するＬＥＤチップの開発により、それらＬＥＤチップと、ＬＥＤチップの発光波長を吸収し異なる波長域の光に変換する蛍光体とを組み合わせたＬＥＤデバイスが開発されている。その中でも青色ＬＥＤチップとＹＡＧ銀蛍光体とを組み合わせた擬似白色ＬＥＤデバイスは、照明用光源や液晶ディスプレイ用バックライト光源として広く用いられている。特に、一般照明用ＬＥＤ光源では高輝度化、長寿命化が重要な問題となっている。
【０００３】
一般に、ＬＥＤチップが表面実装されたＬＥＤデバイスの基板としては、リードフレーム材と樹脂を一体型に射出成形した成形体、フレキシブル配線基板や配線パターンを有するセラミックス基板等が用いられている。またＬＥＤチップの実装と配線は、チップタイプによりワイヤーボンディング実装やフリップチップ実装が一般的に用いられている。
【０００４】
図１１にＬＥＤチップが表面実装された一般的なＬＥＤデバイスの一例を示す。
【０００５】
１は絶縁性基材であり、高耐熱性の絶縁性樹脂やセラミックス等が用いられる。２はLEDチップである。ＬＥＤチップ２は、ＬＥＤチップ搭載配線部３に電気的に接合される。４は配線導体部である。図１１ではLEDチップ２はLEDチップ配線搭載配線部３上にエポキシ樹脂やシリコーン樹脂等からなるダイボンドペーストや銀ペーストにより実装され、金やアルミニウム等からなるボンディングワイヤー５を介し、配線導体部を兼ねるＬＥＤチップ搭載配線部３に電気的に接合されている。ＬＥＤチップ搭載配線部３と配線導体部４を有する基材として銅貼りフレキシブル基板を用いた場合、配線導体部４は銅をケミカルエッチング等によりパターニングし形成する。しかし、銅は酸化されやすい事から、一般にオーバーコート層が設けられる。図１１では、ＬＥＤチップ２が配置される面の導体配線部４の銅は絶縁性レジスト６に覆われており、LEDチップ搭載配線部３は銅の上にニッケルメッキ、その上に反射率の高い銀メッキを施している。LEDチップ搭載配線部３以外で絶縁性レジスト６に覆われていない配線導体部４は、外部電極との接続のために銅の上にニッケルメッキ、その上に金メッキやスズメッキを施している。
【０００６】
図１２は、図１１で示したLEDデバイスの多数個取り基板の一例を示した図である。コスト的な面から、表面実装型のＬＥＤデバイスは図１２に示すような基板を用い、一枚の基板上に多数個のＬＥＤデバイスを作製後、単個に切り分ける製造方法が一般的である。
【０００７】
白色系の発光が要求される白色系ＬＥＤデバイスの場合、特にＬＥＤチップから発せられる光を効率よく反射する材料をＬＥＤチップ周りに配置することが必要となる。
そこで、図１１の様にLEDを実装する面のＬＥＤチップ搭載配線部表面に反射率の高い銀メッキを施し、反射板と配線導体部の双方の機能を持たせる場合が多い。
【０００８】
しかしながら、銀は熱的、化学的に不安定な物質であり、LEDチップの発熱、あるいは大気中の硫黄を含むガス等により変色し反射率が低下するため、銀をＬＥＤチップ搭載配線部に用いたLEDデバイスは、輝度や色度の安定性や長寿命化に対して問題があった。
【０００９】
高輝度で長寿命のLEDデバイス構造のひとつの方法として、特許文献１では光反射部と配線導体部とを分離し反射板上に真空薄膜形成法にて透明無機酸化膜層を設け、その上に
配線導体部を形成している。
【特許文献１】特開２００５−２４４１５２号公報（１２頁、図３）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、上記特許文献１の様なLEDデバイスの場合、配線導体部と無機酸化膜層と光反射部全てを真空薄膜形成法にて製膜した場合、それぞれのパターンの違いやターゲットの違いから、1回の処理で全ての部分を形成することは困難で、工程が複雑となってしまうという問題点がある。
【００１１】
また、マスクを用いた真空薄膜形成法を用いた場合、通常のマスク精度が１００ミクロン程度であることから、上記文献１の様なパターンの異なる膜を積層するLEDデバイスは、小型のLEDデバイスへの応用が困難であると考えられる。
【００１２】
そこで本発明は、工程が少なく小型化にも対応可能な、高輝度で長寿命のLEDデバイスを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明のLEDデバイスは、LEDチップ搭載配線部と配線導体部とを有する基材上にLEDチップが実装されるLEDデバイスであって、ＬＥＤチップ搭載配線部に特定の金属超薄膜を有することを特徴とするものである。
【００１４】
本発明のLEDデバイスの製造方法は、LEDチップ搭載配線部と配線導体部とを有する基材上にLEDチップが実装されるLEDデバイスの製造方法であって、少なくともＬＥＤチップ搭載配線部に特定の金属超薄膜を製膜する工程と、特定の金属超薄膜が製膜されたＬＥＤチップ搭載配線部にＬＥＤチップを実装し、配線する工程と、特定の金属超薄膜が製膜されたＬＥＤチップ搭載配線部にＬＥＤチップが実装、配線された基材を熱処理する工程とを有することを特徴とするものである。
【００１５】
また、本発明のＬＥＤデバイスの製造方法は、LEDチップ搭載配線部と配線導体部とを有する基材上にLEDチップが実装されるLEDデバイスの製造方法であって、少なくともＬＥＤチップ搭載配線部に特定の金属超薄膜を製膜する工程と、特定の金属超薄膜が製膜されたＬＥＤチップ搭載配線部にＬＥＤチップを実装し、配線する工程とを有することを特徴とするものである。
【００１６】
更に、本発明のＬＥＤデバイスは、金属超薄膜が、チタンまたはアルミニウムから選ばれる金属で構成される膜であることが好ましい。
【００１７】
また、本発明のLEDデバイスの製造方法において、金属超薄膜の膜厚は、１０から１００Åであることが好ましい。
【００１８】
（作用）
本発明のＬＥＤデバイスは、銀表面に製膜された超薄膜が製膜後、加熱処理される前は導電性を有し、比較的低温加熱処理で透明な酸化膜となる事が大きなポイントとなる。
【００１９】
チタン、アルミニウムは酸化しやすい金属として知られているが、通常の１０００Å程度、或いはそれ以上に厚い金属薄膜の膜全体を酸化するには通常５００℃以上の熱処理が必要となる。しかし、これら金属の超薄膜は数十Å程度の膜厚であり、通常の薄膜と挙動が異なるものと考える。
【００２０】
これら数十Åの特定の金属超薄膜は、製膜直後は島状に点在し、下地の銀表面を一面に被覆する膜となっていないと考えられ、このような状態は薄膜状態と比較して反応活性が高いことから、通常のＬＥＤデバイスに用いる樹脂素材が耐えうる比較的低温での加熱処理で金属酸化膜に変化するものと考えられる。
【００２１】
更に、本発明のＬＥＤデバイスは、銀表面に製膜された超薄膜が加熱処理を施さない場合でも耐硫化特性を有する。数十Åの特定の金属超薄膜は、製膜直後は島状に点在し、下地の銀表面を一面に被覆する膜となっていないと考えられるが、島と島の間の空隙が反応性ガスである硫化水素分子よりも小さいため、耐硫化特性を有するものと考えられる。
【発明の効果】
【００２２】
本発明によれば、従来のLEDデバイスの製造工程を大きく変えること無く、高輝度で長寿命特性を有するLEDデバイスを提供することが可能となる。
【００２３】
更に、本発明によるＬＥＤデバイスは、用いる基材、LEDチップ、LEDチップと配線導体部を電気的に接続する配線材料や配線方式、配線導体部等、一般的な材料や方法を用いることが出来ることから、高輝度で長寿命特性を有するLEDデバイスのコスト低減化、小型化に寄与することが出来る。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２４】
（第一の実施形態）
図１に本発明の第一の実施形態であるＬＥＤデバイスを示し、その製造方法を図２に基づき説明する。
【００２５】
１は絶縁性基材であり、LEDチップ搭載配線部３と配線導体部４を有している。絶縁性基材１は、高耐熱性のガラスエポキシ樹脂、ＢＴレジン(ビスマレイミドトリアジン）、ＰＢＴ樹脂（ポリブチレンテレフタレート）、硬質シリコーン樹脂、セラミックス等が用いられる。
【００２６】
２はLEDチップである。代表的なＬＥＤチップは、ＩｎＧａＮ系ＬＥＤチップで、組成比の違いにより近紫外光、青色光、緑色光を発光する。
【００２７】
ＬＥＤチップ２の実装方法としては、ＬＥＤチップ２の上面にｎ型電極パッドとｐ型電極パッドが設けられている場合は、LEDチップ配線搭載配線部３上にエポキシ樹脂やシリコーン樹脂等からなるダイボンドペーストや銀ペーストを用いてＬＥＤチップ２が搭載され、その後両方の電極パッドとLEDチップ搭載配線部３との電気的接合を金やアルミニウム等のボンディングワイヤーにて接合し実装する。上面と下面にそれぞれｎ型電極パッドとｐ型電極パッド設けられているＬＥＤチップ２の場合は、上面の電極パッドはボンディングワイヤーで、下面の電極パッドは銀ペースト等の導電性ペーストにて実装される。LEDチップ２の下面にｎ型電極パッドとｐ型電極パッドが配置されている場合は、フリップチップ実装等により実装される。本第一の実施形態では、LEDチップ２の上面に両方の電極パッドを有する例を示す。
【００２８】
ＬＥＤチップ搭載配線部３と配線導体部４を有する絶縁性基材１としてエポキシシ樹脂やＢＴレジンを用いた銅貼りフレキシブル基板を用いた場合、配線導体部４は銅をケミカルエッチング等によりパターニングし形成するが、銅は酸化されやすい事から、一般に金属、或いは樹脂によるオーバーコート層が設けられる。前記オーバーコート層として用いる絶縁性レジスト６の多くは、エポキシアクリレート樹脂とフィラーからなる液状フォトソルダーレジストで、塗布、焼付、現像、硬化することにより所望のパターンを形成することが出来る。
【００２９】
LEDチップ搭載配線部３は、銅の上にニッケルメッキ、その上に銀メッキを施している。ニッケルメッキは銅のオーバーコート層としての機能を有する。銀メッキは、配線導体としての機能を持つだけでなく、ＬＥＤチップから発する全方位の光を反射する反射板の機能を有している。
【００３０】
本第一の実施形態は、特定の金属超薄膜の材料としてチタンを用いた例であり、ＬＥＤチップ搭載面の基板全面、すなわち絶縁性レジスト６とＬＥＤチップ搭載配線部３上に加熱処理後のチタン超薄膜１１を有している。
【００３１】
LEDチップ搭載配線部３以外で絶縁性レジスト６に覆われていない配線導体部４は、外部電極との接続のために銅の上にニッケルメッキ、その上に金メッキやスズメッキを施している。
【００３２】
反射枠１２は、ＬＥＤチップから発する全方向の光に指向性を付与する形状と反射特性を有するもので、金属、セラミックス、あるいは白色フィラーを混合した硬質シリコーン樹脂、液晶ポリマー等の耐熱性樹脂、これら耐熱性樹脂表面に金属メッキを施したもの等を用いる。
【００３３】
封止樹脂１３は、透明なシリコーン樹脂やエポキシ樹脂等からなる。封止樹脂１３の役割のひとつとして、実装したLEDチップ２を機械的衝撃から保護する目的がある。また、封止樹脂１３に透明な散乱材を分散させることでLEDチップ２から発する光の均一性を高めることが出来る。更に、封止樹脂１３にLEDチップ２から発する光を吸収し異なる波長の光を発光する蛍光体を分散することで、LEDチップ２と蛍光体からの発光波長を混合した光を得ることが出来る。LEDチップ２として青色LEDを、蛍光体として青色の光を吸収し黄色の光を発光するYＡＧ銀蛍光体を用いた擬似白色LEDデバイスは広く知られている。
【００３４】
次に図２を用いて図１のＬＥＤデバイスの製造方法を説明する。
ここでは、ひとつのLEDデバイスを抜き出して示しているが、実際は図１２で示したように多数個取りの基板を用いている。図２の（ａ）は、ＬＥＤチップ搭載配線部３、配線導体部４を有する絶縁性基材１を示す図である。ＬＥＤ搭載面のＬＥＤチップ搭載配線部３以外の配線導体部４は絶縁性レジスト６で覆われている。図２の（ｂ）は、基板を洗浄後、ＬＥＤチップ搭載面の基板表面全体にチタン超薄膜１０を製膜した様子を示している。図２の（ｃ）は、ＬＥＤチップ２をダイボンド剤にてＬＥＤチップ搭載配線部３に実装し、金のボンディングワイヤー５にて電気的に接合した図である。製膜後のチタン超薄膜１１は導電性であり、非常に薄い膜であることから、ボンディングワイヤー５は、チタン超薄膜を突き破り、ＬＥＤチップ搭載配線部３の銀と強固に接合される。図２の（ｄ）はＬＥＤチップ２を実装し配線後、加熱処理を施した後の様子を示している。１１は加熱処理後のチタン超薄膜である。加熱処理後のチタン超薄膜１１は透明、且つ絶縁物の酸化チタンとなり、図中のＬＥＤチップ配線導体部３のＬＥＤチップ２が搭載され、且つＬＥＤチップ２とボンディングワイヤー５にて接合している右側の部分と、ＬＥＤチップ２とボンディングワイヤー５にて接合している左側の部分との導通が切断される。図２の（ｅ）は、加熱処理後のチタン超薄膜１１が製膜されている絶縁性レジスト６上に、反射枠１２を配置し、反射枠１２内にLEDチップ２を覆う形で封止樹脂１３を充填した本発明の第一の実施形態であるLEDデバイスを示している。
【００３５】
図３に特定の金属超薄膜の材料としてチタンを用いた本発明の第一の実施形態のもう一つのＬＥＤデバイスを示す。図３のＬＥＤデバイスの場合、マスク等を用いてＬＥＤチップ配線導体部３の右側の部分と、左側の部分とを分けてチタン超薄膜１０が製膜されている。このＬＥＤデバイスの製造方法は、チタン超薄膜１０を製膜後、加熱処理を施さずＬ
ＥＤチップ２の実装と配線、反射枠１２の配置、封止樹脂１３の充填を行う。
【００３６】
また図１と図２の（ｅ）、並びに図３の本発明の第一の実施形態であるLEDデバイスは、反射枠１２内に封止樹脂１３を充填した例であるが、その他の形状のLEDデバイスも本発明の実施形態に含まれる。
【００３７】
図４に示す本発明の第一の実施形態であるＬＥＤデバイスは、封止樹脂１３がＬＥＤ搭載配線部３上のＬＥＤチップを覆う形で配置され、封止樹脂１３と反射枠１２が接しない形態のＬＥＤデバイスである。このような形態のＬＥＤデバイスは、封止樹脂１３で被覆されていないＬＥＤチップ搭載配線部３が大気に直接暴露され汚染される危険性が高い。しかしながら、本発明のＬＥＤデバイスは、ＬＥＤチップ搭載配線部３上に加熱処理後のチタン超薄膜１１を有することでこれらの問題を解決することが出来る。また、図３のLEDデバイスの例の様にマスクを用いてチタン超薄膜のパターニングを行う場合は、チタン超薄膜１０が同様の機能を有する。
【００３８】
図５に示す本発明の第一の実施形態であるＬＥＤデバイスは、反射枠１２が無いＬＥＤデバイスである。先に述べた様に、封止樹脂１３の機能のひとつとして実装したLEDチップ２を機械的衝撃から保護する目的があるが、周囲環境温度や点灯時と非点灯時の温度変化による配線切れ等の問題があることから、封止樹脂１３は比較的柔らかいゴム状の樹脂を用いる場合が多い。柔らかい樹脂は必然的にガス透過性も高いことから、側面を硬質樹脂や金属、或いはセラミックス等の反射枠に囲まれていないＬＥＤデバイスの場合、ガスによる汚染が問題となる。しかしながら、本発明のＬＥＤデバイスは、ＬＥＤチップ搭載配線部３上に加熱処理後のチタン超薄膜１１を有することでこれらの問題を解決することが出来る。また、図３のLEDデバイスの例の様にマスクを用いてチタン超薄膜のパターニングを行う場合は、チタン超薄膜１０が同様の機能を有する。
【００３９】
次に、特定の金属超薄膜が製膜された銀表面の耐熱性と硫化水素ガスに対する耐性（耐硫化特性）について検討するための試験基板の一例を図６に示す。図６の（ａ）は平面図、（ｂ）は試験基板をＡ−Ａ’で切った際の断面図である。銅貼りガラスエポキシ基板７上に銅メッキ層とニッケルメッキ層を形成し、評価部８以外は絶縁性レジスト９で覆った。評価部８はニッケルメッキ層の上に銀メッキ層を形成した。評価部８の面積は４９ｍｍ2（７ｍｍ×７ｍｍ）であり、本発明の実施形態のLEDデバイスにおけるLEDチップ搭載配線部のモデルとなる。
【００４０】
（実施例１）
本実施例では、金属としてチタンを用いた例を示す。
【００４１】
前処理として、プラズマ洗浄装置PC-300（サムコ株式会社製）にて、上記試験基板のプラズマ洗浄を行った。処理条件はアルゴンガスを用いたRIEモード（Reactive  Ion  Etching）で、処理時間は４分間とした。
【００４２】
基板を洗浄後、あらかじめ製膜速度が既知のスパッタ装置にて、基板表面に３０Åのチタン超薄膜層を製膜したチタン製膜試験基板を得た。
【００４３】
得られたチタン製膜試験基板と未処理の試験基板を１００ｐｐｍ−硫化水素ガス中に２５℃にて５時間放置し、硫化試験を行った。
【００４４】
図７にチタン超薄膜の有無による硫化試験前後の評価部の４５０ｎｍの反射率変化を示す。ここで、反射率測定にて４５０ｎｍを測定波長として選んだ理由は、変色により銀は、短波長域の反射率が特に低下する為である。
図７の結果より、チタン製膜試験基板の評価部の初期反射率は、未処理の試験基板の評価部のそれより低いものの、硫化水素ガスによる変色が生じていないことが判る。
【００４５】
また、あらかじめ１６０℃で４ｈｒ加熱処理を施したチタン製膜試験基板も同様な耐硫化特性を示した。
【００４６】
更に、特定金属としてチタンの代わりにアルミニウムを用いた場合も製膜後、及び加熱処理後の基板は、同様な耐硫化特性を有していた。
【００４７】
上記結果より、チタン超薄膜と加熱処理後のチタン超薄膜、並びにアルミニウム超薄膜と加熱処理後のアルミニウム超薄膜は、いずれも耐硫化特性を有していることが分かる。数十Åの特定の金属超薄膜は、島状で下地の銀表面を一面に被覆する膜となっていない可能性が高いが、本発明の特定の金属超薄膜は、島と島の間の空隙が反応性ガスである硫化水素分子よりも小さいため、耐硫化特性を有するものと考えられる。
【００４８】
（実施例２）
実施例１で作製したチタン製膜試験基板と未処理の試験基板を用い、大気中１６０℃の耐熱試験を行った。
【００４９】
図８にチタン超薄膜の有無による耐熱試験前後の評価部の４５０nmの反射率変化を示す。
図８の結果より、チタン製膜試験基板の評価部は、耐熱特性を有し、且つ初期反射率は、未処理の試験基板の評価部のそれより低いものの、熱による変色が生じていないことが判る。
【００５０】
銀は、熱や光により粒成長が生じ変色することが知られているが、銀単体の粒成長だけではなく、大気中のガスやメッキ中の不純物との反応により銀が酸化され、それら反応物が熱や光により銀へ再還元される際に生成する銀粒子による変色も起こりうるとされている。
本発明の特定の金属超薄膜は、銀粒子そのものの成長だけでなく、銀の反応物から銀への再還元の反応も抑制しているものと考えられる。
【００５１】
また、図８の結果より、チタン製膜試験基板の評価部の反射率は、耐熱試験後の方が初期よりも高いことから、更に検討を加えた。
【００５２】
（実施例３）
チタンを製膜する基材を評価用実験基板からガラス板に変更し、ガラス板を洗浄後、実施例１と同様に３０Åのチタン超薄膜層を製膜した。作製したチタン製膜ガラス板を種々の条件で加熱処理し、処理前後の透過率を測定した。
【００５３】
図９にチタン製膜ガラス板の加熱処理試験による４５０ｎｍの透過率変化を示す。
図９の結果より、チタン超薄膜は加熱処理により４５０ｎｍの透過率が上昇し、初期のチタン超薄膜は着色していたが、加熱処理後は透明膜となっていた。また、加熱処理後の透明膜のスペクトルは酸化チタンのそれと一致した。
【００５４】
通常のLEDデバイスに用いられる樹脂材料は、基材、接着剤、反射枠、レジスト等であり、リフロー工程等の瞬間的な高温耐性は有するものの、一般的な連続耐熱特性は200℃以下である。
チタン超薄膜は２００℃以下の加熱処理により酸化チタンへの変換が可能であることが判る。
【００５５】
（実施例４）
スパッタターゲットをチタンからアルミニウムに変更し膜厚を３４Åとした他は、実施例２と同様にアルミニウム製膜基板を作製し耐熱試験を行った。
【００５６】
図１０に耐熱試験前後の試験基板の評価部の４５０nmの反射率変化を示す。
図１０より、実施例２と同様に、アルミニウム製膜試験基板の評価部も耐熱特性を有し、且つ反射率が初期よりも耐熱試験後の方が高くなることが判った。アルミニウム超薄膜もチタン超薄膜と同様に２００℃以下の加熱処理により酸化反応が進行するものと考えられる。
【００５７】
上述の様に、本発明のLEDデバイスとＬＥＤデバイスの製造方法は、簡便な方法で銀表面に特定の金属超薄膜を形成することより、従来のLEDデバイスの製造工程を大きく変えることなく製造する事が可能な、経時的な銀表面の反射率低下の無い高輝度、長寿命のLEDデバイス、並びにＬＥＤデバイスの製造方法である。
【図面の簡単な説明】
【００５８】
【図１】本発明の第一の実施形態のLEDデバイスの断面図である。
【図２】本発明の第一の実施形態のLEDデバイスの製造工程を示す断面図であ            る。
【図３】本発明の第一の実施形態のLEDデバイスの断面図である。
【図４】本発明の第一の実施形態のLEDデバイスの断面図である。
【図５】本発明の第一の実施形態のLEDデバイスの断面図である。
【図６】本発明の実施例における試験基板の図である。
【図７】本発明の実施例１における硫化試験の結果を示す図である。
【図８】本発明の実施例２における耐熱試験の結果を示す図である。
【図９】本発明の実施例３における加熱処理試験の結果を示す図である。
【図１０】本発明の実施例４における耐熱試験の結果を示す図である。
【図１１】一般的なＬＥＤデバイスの断面図である。
【図１２】LEDデバイスの多数個取り基板の一例を示した図である。
【符号の説明】
【００５９】
１      絶縁性基板
２      LEDチップ
３      ＬＥＤチップ搭載配線部
４      配線導体
５      ボンディングワイヤー
６      絶縁性レジスト
７      銅貼りガラスエポキシ基板
８      評価部
９      絶縁性レジスト
１０    チタン超薄膜
１１    加熱処理後のチタン超薄膜
１１    反射枠
１２    封止樹脂
【図１】
0005323371.tif 000002
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
0005323371.tif 000011
【図１１】
0005323371.tif 000012
【図１２】
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