(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
単セルと、単セルとの間にガス流路を形成する板状のセパレータを備えた燃料電池ユニットのセパレータであって、
Ｃｒ含有Ｆｅ合金よりも高い熱伝導性を有する材料から成る充填部材と、
Ｃｒ含有Ｆｅ合金よりも高い耐食性・耐酸化性を有する材料及び充填部材よりも高い耐食性・耐酸化性を有する材料のいずれか一方の材料から成る包装部材を備え、
包装部材で充填部材を気密的に包装したことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
包装部材と充填部材とを密着させたことを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
包装部材が、充填部材の熱変形に追従して包装部材と充填部材との密着状態を維持するための可変構造を備えていることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
燃料電池ユニットが、セル板とセパレータとの間に、弾力性を有する集電体を収容しており、充填部材の領域が、当該セパレータの厚さ方向において、集電体の領域の少なくとも一部と重なり合うことを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項５】
包装部材の熱膨張率よりも充填部材の熱膨張率が大きいことを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項６】
中央穴を有する円盤状のセパレータであって、包装部材が、その外周端部に、本体部よりも熱膨張率の高い材料から成る外周部材を備えていることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の燃料電池用セパレータ
【請求項７】
中央穴を有する円盤状のセパレータであって、包装部材が、その内周端部に、本体部よりも熱膨張率の低い材料から成る内周部材を備えていることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項８】
セル板との間にガス流路を形成するための流路部品を一体的に備えたことを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項９】
流路部品が、包装部材と同質の材料から成る包装用部品と、充填部材と同質の材料から成る充填用部品を備えていることを特徴とする請求項８に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１０】
包装用部品の熱膨張率よりも充填用部品の熱膨張率の方が大きいことを特徴とする請求項９に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１１】
充填部材と包装部材の間に、双方の溶着を防止する溶着防止層を備えたことを特徴とする請求項１記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１２】
包装部材の外表面に、水素の拡散係数が包装部材に比べて小さい膜を形成したことを特徴とする請求項１〜１１のいずれか１項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれか１項の記載のセパレータを備えた燃料電池ユニットを積層して成ることを特徴とする固体電解質型燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池ユニットにおいて、単セルに供給する燃料ガス及び酸化剤ガスの夫々の流域を分離するのに用いられる燃料電池用セパレータに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、燃料電池用のセパレータとしては、固体電解質板の一方の面に燃料極を設けると共に他方の面に空気極を設けた単電池に対して、ランタンクロマイト系のセラミックス材料から成り且つ燃料極側となる表面に耐熱性良導電性材料層を設けたものがあった（特許文献１参照）。
【特許文献１】特開平９−１９０８２９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
ところで、固体電解質型の燃料電池では、電気化学反応による発熱反応がガスの組成と流す方向に依存するため、温度分布の不均一が発生しやすい。このため、ランタンクロマイトのようなセラミックス材料を用いた従来のセパレータにあっては、熱伝導性が非常に低いことから、燃料電池を急速に起動すると、温度分布の不均一に起因する熱応力によって変形し、電気的抵抗が高くなって出力が低下したり、単セル（単電池）との接合部を破損したりする恐れがあった。
【０００４】
本発明は、上記従来の状況に鑑みて成されたもので、セパレータを高熱伝導化させることで、燃料電池の定常運転時や急速起動時における温度分布の均一化を図ることができる燃料電池用セパレータを提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の燃料電池用セパレータは、単セルと、単セルとの間にガス流路を形成する板状のセパレータを備えた燃料電池ユニットのセパレータである。そして、当該セパレータは、Ｃｒ含有Ｆｅ合金よりも高い熱伝導性を有する材料から成る充填部材と、Ｃｒ含有Ｆｅ合金よりも高い耐食性・耐酸化性を有する材料及び充填部材よりも高い耐食性・耐酸化性を有する材料のいずれか一方の材料から成る包装部材を備え、包装部材で充填部材を気密的に包装した構成としており、上記構成をもって従来の課題を解決するための手段としている。
【発明の効果】
【０００６】
本発明の燃料電池用セパレータは、上記構成を採用したことから、高熱伝導性と充分な耐食性・耐酸化性の両方を備えたものとなり、高熱伝導化により、燃料電池の定常運転時や急速起動時において温度分布を速やかに均一にすることができ、熱応力による変形や性能の低下などを防ぐことができる。また、とくに、包装部材で充填部材を気密的に包装したことから、包装部材の内部に空気や水蒸気が侵入して充填部材が酸化するような事態を未然に阻止することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
図１は、燃料電池ユニットの一例を説明する図である。図示の燃料電池ユニットＵは、単セル１を保持した円盤状のセル板２と、単セル１を含むセル板２との間に燃料ガスのガス流路を形成する円盤状のセパレータ３を備えている。単セル１は、固体電解質層を燃料極層と空気極層で挟んで成る発電要素であって、図示例のものは環状を成している。
【０００８】
また、セル板２とセパレータ３との間には、中央部にガスの供給路及び排出路を形成する内側リング４と、セル板２とセパレータ３の外周部間を封止する外側リング５と、弾力性を有する材料から成る燃料極側集電体６と、燃料ガスを単セル１の燃料極全体に流通させるための流路部品７が収容してある。さらに、セパレータ３の外側（図１で上側）には、空気極側の流路部品８と、空気極側集電体９と、別の内側リング４が設けてある。
【０００９】
燃料電池ユニットＵは、単セル１を保持したセル板２、セパレータ３、内側リング４，４、外側リング５、燃料極側集電体６、流路部品７，８及び空気極側集電体９を備えると共に、複数枚を積層して燃料電池スタックを構成する。また、燃料電池スタックは、図示しないケースに収容される。そして、中央に連続するガス供給路からセル板２とセパレータ３との間に燃料ガスを供給すると共に、ケース内に酸化剤ガスである空気を供給し、単セル１において電気化学反応による発電を行う。
【００１０】
上記の如き構成を有する固体電解質型の燃料電池は、電気自動車の電源として車載される。このような場合、燃料電池は、急速な起動や運転状況に応じた出力の増減などに対応できなければならない。
【００１１】
以下、上記の燃料電池ユニットＵに用いる本発明の燃料電池用セパレータの実施形態を説明する。
【００１２】
図２に示すセパレータＳ１は、高熱伝導性を有する薄板状の充填部材１１と、高耐食性及び耐酸化性を有する包装部材１２を備え、包装部材１２で充填部材１１を包装した構成になっている。ここで、充填部材１１は、Ｃｒ含有Ｆｅ合金よりも高い熱伝導性を有する材料から成る。他方、包装部材１２は、Ｃｒ含有Ｆｅ合金よりも高い耐食性・耐酸化性を有する材料及び充填部材１１よりも高い耐食性・耐酸化性を有する材料のいずれか一方の材料から成る。
【００１３】
包装部材１２は、例えば、ＳＵＳ４３０を材料とし且つ厚さが５０μｍ程度の２枚の薄板１２ａ，１２ａから成るものである。図２（ｂ）に示すセパレータＳ１は、両薄板１２ａ，１２ａの外周端部を互いに相手側に約９０度折り曲げ、充填部材１１を間にして、一方の薄板１２ａの内側に他方の薄板１２ａを嵌合することで、包装部材１２で充填部材１１を包装したものである。また、図２（ｃ）に示すセパレータＳ１は、充填部材１１を間にし、両薄板１２ａ，１２ａの外周端部を互いに相手側に折り込んで、包装部材１２で充填部材１１を包装したものである。
【００１４】
図２（ｄ）に示すセパレータＳ１は、充填部材１１を間にして、両薄板１２ａ，１２ａの外周端部同士を接合し、接合部分をレーザ溶接することで、包装部材１２で充填部材１１を気密的に包装したものである。また、図２（ｅ）に示すセパレータＳ１は、両薄板１２ａ，１２ａの外周端部を互いに相手側に約９０度折り曲げ、充填部材１１を間にして、一方の薄板１２ａの内側に他方の薄板１２ａを嵌合すると共に、嵌合部分を接着することで、包装部材１２で充填部材１１を気密的に包装したものである。なお、接着剤には、例えば、包装部材１２の材料であるＳＵＳ４３０と同等の熱膨張率を有するＢａ−Ｃａ−Ｓｉ系ガラス接着剤を用いることができる。
【００１５】
ここで、高熱伝導性が要求される充填部材１１には、Ｃｕ，Ｃｕ合金，Ａｌ，Ａｌ合金，Ｎｉ合金，Ｚｎ合金，Ｃｒ，Ａｕ，Ａｇ，Ｍｏ，Ｍｏ合金，Ｗ，Ｗ合金，ＡｌＳｉ，ＡｌＳｉＣ，ダイヤモンド，Ａｌダイヤモンド，Ｃｕダイヤモンド及びＡｇダイヤモンド等を用いることができる。
【００１６】
また、高耐食性・高耐酸化性が要求される包装部材１２には、高温下にて合金表面又は合金表面近傍にＣｒ酸化物が形成されることで導電性が確保され且つ耐食性・耐酸化性に優れた１３％以上Ｃｒ含有のＦｅ合金を用いることができる。
【００１７】
さらに、包装部材１２は、単セル１がイットリア系の固体酸化物型電解質を用いている場合には、単セル１の熱膨張率が１１Ｅ−６［１／Ｋ］程度となるので、この単セル１との熱膨張の整合性から、１５％以上Ｃｒ含有のフェライト系ステンレスであるＳＵＳ４３０、２０％以上Ｃｒ含有したＺＭＧ２３２（日立金属）、及び鉄ベースのクロム合金であるＣｒｏｆｅｒ２２ＡＰＵ（Thyssen Krupp VDM）などを用いることができる。
【００１８】
さらに、包装部材１２には、充填部材１１よりも高い耐食性・耐酸化性を有する材料として、アルミナ、ジルコニア等のセラミックスや、Ｐｔ，Ａｕ及びＡｇなどの貴金属を用いることができる。
【００１９】
上記構成を備えたセパレータＳ１は、平面方向（平面に沿う方向）の熱伝導性が高いものとなり、発電時に発生する発熱分布による温度分布の不均一化が緩和されると共に、熱応力による変形が抑制され、単セル１に対して燃料極側集電体６を均一に押し付けることができる。これにより、良好な導電性が常に確保され、燃料電池の高効率化に貢献することができる。
【００２０】
また、セパレータＳ１は、燃料電池の急速な起動時には、燃料電池の急加熱に伴って昇温することとなり、この際、均一に加熱することが困難であるが、高熱伝導化したものとなっているので、不均一な加熱であっても温度分布を速やかに均一にすることができ、単セル１及びセル板２に発生する熱応力を緩和させることができる。
【００２１】
さらに、一般に、耐食性・耐酸化性が高く且つ高熱伝導性を有する材料は、貴金属以外には存在しない。これに対して、セパレータＳ１では、耐食性・耐酸化性及び高熱伝導性の機能を分離して、包装部材１２に高耐食性・高耐酸化性を持たせ、また、充填部材１１に高熱伝導性を持たせて高熱伝導化しているので、充填部材１１として比較的安価なＣｕ，Ａｌなどを用いることができ、製造コストの低減に貢献し得るものとなる。
【００２２】
また、図２（ｄ）（ｅ）に示すセパレータＳ１のように、包装部材１２で充填部材１１を気密的に包装する場合、その接合手段には、シーム溶接、レーザ溶接及び拡散接合などを採用することができる。さらに、接着剤には、Ｂａ，Ｃａ及びＳｉなどを成分とするガラス接着剤や、Ｎｉ，Ａｇ及びＣｕ含有Ａｇなどを成分とするロウ材などを用いることができる。
【００２３】
上記の如く包装部材１２で充填部材１１を気密的に包装したセパレータＳ１は、包装部材１２の内部に空気や水蒸気が侵入して充填部材１１が酸化するような事態を未然に阻止することができる。
【００２４】
さらに、本発明の燃料電池用セパレータは、より好ましい実施形態として、包装部材１２と充填部材１１とを密着させた構成にすることができる。
【００２５】
ここで、密着方法は、レーザー溶接、スポット溶接などの溶接や、Ｎｉ，Ｔｉ，Ａｇ，Ｃｕ含有Ａｇロウ付けの他、気密的に充填部材１１を包装部材１２で封止する場合には、内部を減圧とする手法などを採用することができる。
【００２６】
上記の如く包装部材１２と充填部材１１とを密着させたセパレータＳ１は、両部材１１，１２間の接触熱抵抗や電気的接触抵抗を大きく低減させることができ、また、当該セパレータＳ１自体の強度も向上させることができる。
【００２７】
さらに、本発明の燃料電池用セパレータは、より好ましい実施形態として、包装部材１２の熱膨張率と充填部材１１の熱膨張率との相対差を概ね１０％以下の構成にすることができる。
【００２８】
一例として、包装部材１２の材料がＣｒｏｆｅｒ２２ＡＰＵである場合には、熱膨張率が１０．Ｅ−６［１／Ｋ］となるため、充填部材１１の熱膨張率が１０．Ｅ−６［１／Ｋ］となる３０％Ｃｕ含有Ｍｏ合金や、熱膨張率９〜１０．Ｅ−６［１／Ｋ］の５０％Ｃｒ含有Ｃｕ合金（ＪＦＥ精密、ＪＦＥスチール：特開２００５−３３０５８３号公報）等を用いることができる。ただし、両部材１１，１２の材料はこれらの限りではない。
【００２９】
上記のセパレータＳ１は、包装部材１２の熱膨張率と充填部材１１の熱膨張率との相対差を概ね１０％以下とすることで、経験的には燃料電池の高温動作時においても、両部材１１，１２間に発生する熱応力を抑えて、当該セパレータＳ１の変形を抑えることができる。
【００３０】
さらに、本発明の燃料電池用セパレータは、より好ましい実施形態として、包装部材が、充填部材の熱変形に追従して包装部材と充填部材との密着状態を維持するための可変構造を備えた構成にすることができる。
【００３１】
図３（ａ）に示すセパレータＳ２は、図２に示すものと同様に円盤状であって、充填部材１１と包装部材１２を備えている。包装部材１２は、厚さ３０μｍ〜５００μｍ程度の２枚の薄板１２ａ，１２ａと、互いの外周部間を封止するリング状の外周部材１２ｂで構成してある。また、包装部材１２は、外周部材１２ｂと充填部材１１との間に隙間１３を有し、この隙間１３の両側が可変構造としての可撓部１２ｃ、１２ｃになっている
【００３２】
より具体的には、充填部材１１の材料としてＣｕ−Ｍｏを用いると共に、包装部材の材料としてＣｒｏｆｅｒ２２ＡＰＵを用い、包装部材１２の外周部をレーザ溶接により接合したものである。
【００３３】
上記セパレータＳ２は、充填部材１１が、厚さ方向及び平面方向（平面に沿う方向）に熱膨張した場合には、図３（ｂ）に示すように、包装部材１２が、可撓部１２ｃ及び隙間１３により充填部材１１の熱変形に追従する。また、充填部材１１が、厚さ方向及び平面方向（平面に沿う方向）に収縮した場合には、図３（ｃ）に示すように、包装部材１２が、可撓部１２ｃにより充填部材１１の変形に追従する
【００３４】
図３（ｄ）に示すセパレータＳ２は、充填部材１１と、厚さ３０μｍ〜５００μｍ程度の２枚の薄板１２ａ，１２ａから成る包装部材１２を備え、充填部材１１を間にして、薄板１２ａ，１２ａの外周部同士をシーム溶接により接合したものである。この場合、包装部材１２は、可変構造として、平坦部から接合部に至る斜辺状の可撓部１２ｃ，１２ｃを有している。
【００３５】
上記セパレータＳ２は、充填部材１１が、厚さ方向及び平面方向（平面に沿う方向）に熱膨張した場合には、図３（ｅ）に示すように、包装部材１２が、可撓部１２ｃ及び隙間１３により充填部材１１の熱変形に追従する。また、充填部材１１が、厚さ方向及び平面方向（平面に沿う方向）に収縮した場合には、図３（ｆ）に示すように、包装部材１２が、可撓部１２ｃにより充填部材１１の変形に追従する
【００３６】
図３（ｇ）に示すセパレータＳ２は、充填部材１１と、厚さ３０μｍ〜５００μｍ程度の２枚の薄板１２ａ，１２ａから成る包装部材１２を備えている。包装部材１２は、２枚の薄板１２ａ，１２ａと、互いの外周部間を封止するリング状の外周部材１２ｂで構成してある。また、包装部材１２は、外周部材１２ｂと充填部材１１との間に隙間１３を有し、この隙間１３の両側に、可変構造として、互いに相手側に向けて屈曲した形状の可撓部１２ｃ、１２ｃを有している。
【００３７】
上記のセパレータＳ２の包装部材１２は、例えば、可撓部１２ｃをプレス成形し、両薄板１２ａ，１２及び外周部材１２ｂをＣｕ−Ａｇロウ材により接合したものである。
【００３８】
上記セパレータＳ２は、充填部材１１が、厚さ方向及び平面方向（平面に沿う方向）に熱膨張した場合には、図３（ｈ）に示すように、包装部材１２が、可撓部１２ｃ及び隙間１３により充填部材１１の熱変形に追従する。また、充填部材１１が、厚さ方向及び平面方向（平面に沿う方向）に収縮した場合には、図３（ｉ）に示すように、包装部材１２が、可撓部１２ｃにより充填部材１１の変形に追従する
【００３９】
上記の各セパレータＳ２は、包装部材１２に可変構造としての可撓部１２ｃを備えたものとしたことから、充填部材１１に熱変形が生じても、これに追従して充填部材１１と包装部材１２との密着状態を維持することができ、両部材１１，１２間の伝導伝熱経路を常に確保することができる。
【００４０】
また、上記の如く包装部材１２に可変構造を設けたことにより、例えば４５０℃以上の高温動作をする燃料電池において、両部材１１，１２に異なる熱膨張率による変位差、とくに長手方向の変位差が大きくなる場合でも、包装部剤１２の端部が変形することで、熱膨張に伴う熱応力を抑えることができる。
【００４１】
さらに、セル板２は、セラミックスや、セラミックスと金属との混合体であるサーメットなどで形成してあるため、厚みに若干のばらつきがある。しかし、当該セパレータＳ２を含む燃料電池ユニットＵを積層した燃料電池スタックは、セル板２の厚みにばらつきがあるとしても、各燃料電池ユニットＵにおけるセパレータＳ２の端部が可変構造により変形するので、セル板２の厚みに応じて積層順番や積層間隔を変えることなく、燃料電池ユニットＵを容易に積層することができる。
【００４２】
さらに、本発明の燃料電池用セパレータは、より好ましい実施形態として、図１に示す如くセル板２とセパレータ３との間に弾力性を有する燃料極側集電体６を収容した燃料電池ユニットＵに対し、充填部材１１の領域が、当該セパレータの厚さ方向において、燃料極側集電体６の領域の少なくとも一部と重重なり合う構成にすることができる。
【００４３】
図４（ａ）に示すセパレータＳ３は、先の実施形態と同様に円盤状を成していて、環状の充填部材１１と包装部材１２を備えている。セパレータＳ３とセル板２との間に介装した燃料極側集電体６も環状を成している。そして、図示のセパレータＳ３は、充填部材１１の領域と燃料極側集電体６の領域とが、ほぼ全体で重なり合う状態になっている。
【００４４】
図４（ｂ）に示すセパレータＳ３は、円盤状を成していて、充填部材１１が、円周方向に四分割してある。燃料極側充填部材６は環状を成している。これにより、図示のセパレータＳ３は、燃料極側集電体６に対して、充填部材１１の領域が部分的に重なり合う状態になっている。
【００４５】
上記のセパレータＳ３は、燃料電池ユニットＵを構成し、複数の燃料電池ユニットＵを積層した際に、弾力性を有する燃料極側集電体６の反力により充填部材１１と包装部材１２との間に荷重が発生し、両部材１１，１２間に生じる接触熱抵抗を低減することができる。なお、充填部材の領域と集電体の領域とが全く重なり合わないセパレータでは、接触熱抵抗の低減効果が得られないことを確認した。
【００４６】
また、図４（ａ）及び（ｂ）には燃料極側集電体６の実施形態を示したが、空気極側集電体９に弾力性を備えることでも同様の効果を得ることができる。さらに、燃料極側集電体６と空気極側集電体９の両方に弾力性を備えることで、上記セパレータＳ３の両側にある集電体６，９の反力により、充填部材１１と包装部材１２に対して空気極側と燃料極側の両側で荷重を発生させることとなり、接触熱抵抗をさらに低減することができる。
【００４７】
さらに、本発明の燃料電池用セパレータは、より好ましい実施形態として、包装部材１２の熱膨張率よりも充填部材１１の熱膨張率が大きい構成とすることができる。
【００４８】
図５（ａ）〜（ｄ）に示すセパレータＳ４は、可変構造を有する包装部材１２を備えたもの、すなわち図３（ｄ）〜（ｉ）に示すセパレータＳ２と同等の構成を備えると共に、充填部材１１の材料として、包装部材１２の材料であるＣｒｏｆｅｒ２２ＡＰＵよりも高い熱膨張率を有するＣｕを用いたものである。
【００４９】
また、包装部材１２の材料として１８％Ｃｒ含有Ｆｅ合金であるＳＵＳ４３０を用いた場合には、充填部材１１の材料には、Ｃｕ，Ｃｕ合金，Ａｌ，Ａｌ合金，Ｎｉ合金，Ｚｎ合金，Ａｕ及びＡｇなどを用いることができる。
【００５０】
上記のセパレータＳ４は、包装部材１２の熱膨張率よりも充填部材１１の熱膨張率を大きくすることで、少なくとも燃料電池の動作時に、充填部材１１の熱膨張によって包装部材１１と充填部材１２とを密着させ、両部材１１，１２間の接触熱抵抗を低減させることができる。
【００５１】
さらに、本発明の燃料電池用セパレータは、より好ましい実施形態として、中央穴を有する円盤状を成し、包装部材１２が、その外周端部に、本体部よりも熱膨張率の高い材料から成る外周部材１２ｂを備えている構成とすることができる。また、燃料電池用セパレータは、さらに好ましい実施形態として、中央穴を有する円盤状を成し、包装部材１２が、その内周端部に、本体部よりも熱膨張率の低い材料から成る内周部材１２ｄを備えている構成とすることができる。
【００５２】
図６に示す燃料電池用セパレータＳ５は、中央穴Ｈを有する円盤状を成しており、環状の充填部材１１を備えると共に、この充填部材１１を包装部材１２で包装した構成になっている。包装部材１２は、２枚の薄板１２ａ，１２ａを有し、両薄板１２ａ，１２ａの外周部間に外周部材１２ｂを介装すると共に、両薄板１２ａ，１２ａの内周部間に内周部材１２ｄを介装している。
【００５３】
また、先の図３（ｇ）に示すセパレータＳ２では、可変構造として、包装部材１２の外周部のみに屈曲形状の可撓部１２ｃを備えている。これに対して、この実施形態のセパレータＳ５は、包装部材１２の外周側と内周側に、可変構造としての可撓部１２ｃ，１２ｃを備えている。よって、図３（ｇ）と図６（ｂ）は同様の断面形状を示すが、双方は切断位置が異なる。
【００５４】
より具体的には、この実施形態の充填部材１１の材料は、先の実施形態と同様に、Ｃｕ，Ｃｕ合金，Ａｌ，Ａｌ合金，Ｎｉ合金，Ｚｎ合金，Ａｕ及びＡｇなどであり、包装部材１２の薄板１２ａの材料は、Ｃｒｏｆｅｒ２２ＡＰＵやＺＭＧ２３２などである。
【００５５】
そして、外周部材１２ｂの材料には、例えばＳＵＳ３１６Ｌが用いられ、このほか、薄板１２ａにＣｒｏｆｅｒ２２ＡＰＵを用いた場合には、オーステナイトステンレス、インコネル等のＮｉ含有Ｆｅ合金などを用いることができる。また、内周部材１２ｄの材料には、アルミナが用いられ、とくに、薄板１２ａにＺＭＧ２３２用いた場合には、アルミナのほかにシリカなどを用いることができる。
【００５６】
上記のセパレータＳ５は、包装部材１２が、本体部よりも熱膨張率の高い材料から成る外周部材１２ｂを備え、且つ外周部材１２ｂが全周にわたって連続していることから、燃料電池の動作時において、包装部材１２の外周部分が大きく熱膨張する。これにより、包装部材１２の本体部が外側に引っ張られる状態になって、包装部材１２が充填部材１１に押付けられ、両部材１１，１２間の接触熱抵抗を低減させることができる。
【００５７】
さらに、上記のセパレータＳ５は、包装部材１２が、本体部よりも熱膨張率の低い材料から成る内周部材１２ｄを備え、且つ内周部材１２ｄが全周にわたって連続していることから、燃料電池の動作時において、包装部材１２の内周部分が熱膨張しないので、包装部材１２の本体部が内側に引っ張られる状態になる。これにより、包装部材１２が充填部材１１に押付けられ、両部材１１，１２間の接触熱抵抗を低減させることができる。
【００５８】
したがって、図６に示すセパレータＳ５のように、外周部材１２ｂと内周部材１２ｄの両方を有する包装部材１２を備えたものとすれば、熱変形した際に生じる包装部材１２の押付け作用がより高められ、充填部材１１と包装部材１２の間の接触熱抵抗をより一層低減させるものとなる。
【００５９】
さらに、本発明の燃料電池用セパレータは、より好ましい実施形態として、充填部材１１と包装部材１２の熱膨張率を一致させた構成にしても良い。
【００６０】
図７に示す燃料電池用セパレータＳ６は、先の図３（ａ）に示すものと同等の構成を備えている。そして、上記セパレータＳ６は、包装部材１２の材料に、熱膨張率が１０Ｅ−６［１／Ｋ］のＳＵＳ４３０を用いると共に、充填部材１１の材料に、熱膨張率がほぼ同一で且つ熱伝導率が２００［Ｗ／Ｋ］のＣｒ−Ｃｕ複合材を用い、充填部材１１包装部材１２を図示しないドットパターンでスポット溶接したものである。
【００６１】
上記のセパレータＳ６は、充填部材１１と包装部材１２の熱膨張率が等しいので、溶接やロウ付等の手段により両部材１１，１２を容易に接合することができ、これにより両部材１１，１２間の接触熱抵抗を低減し得ると共に、セパレータ自体の機械強度を高めることもできる。
【００６２】
さらに、本発明の燃料電池用セパレータは、より好ましい実施形態として、セル板２との間にガス流路を形成するための流路部品（図１参照）を一体的に備えた構成にすることができる。
【００６３】
図８（ａ）及び（ｂ）に示すセパレータＳ７は、セル板２との間に燃料ガスのガス流路を形成するためのアノード側の流路部品７を一体的に備えたものである。流路部品７は、包装部材１２と同質の材料から成る包装用部品７ａと、充填部材１１と同質の材料から成る充填用部品７ｂを備えている。したがって、包装用部品７ａに対して、充填用部品７ｂの方が高熱伝導性を有するものとなっている。
【００６４】
また、図８（ｃ）及び（ｄ）に示すセパレータＳ７は、酸化剤ガス（空気）のガス流路を形成するためのカソード側の流路部品８を一体的に備えたものである。流路部品８は、包装部材１２と同質の材料から成り且つ包装部材１２と一体化した包装用部品７ａと、充填部材１１と同質の材料から成り且つ充填部材１１と一体化した充填用部品８ｂを備えている
【００６５】
さらに、図８（ｅ）に示すセパレータＳ７は、上記したアノード側の流路部品７とカソード側の流路部品８の両方を一体的に備えたものである。
【００６６】
上記のセパレータＳ７は、燃料ガスを流通させる流路部品７及び酸化剤ガスを流通させる流路部品８の少なくとも一方を一体化することで、セパレータ自体の機械強度を向上させることができると共に、流路部品内にも高熱伝導性を有する充填用部品７ｂ、８ｂを設けることで、熱伝導を促進させる断面積が大きくなって、さらなる高熱伝導化を図ることができる。
【００６７】
さらに、本発明の燃料電池用セパレータは、より好ましい実施形態として、上記の如く流路部品７，８を一体化したうえで、包装用部品７ａ，８ａの熱膨張率よりも充填用部品７ｂ，８ｂの熱膨張率の方が大きい構成にすることができる。
【００６８】
図９に示すセパレータＳ８は、アノード側の流路部材７を一体的に備えると共に、流路部材７が、包装部材１２と別体の包装用部品７ａと、充填部材１１と別体の充填用部品７ｂを備えている。このとき、包装用部品７ａの材料には、ＺＭＧ２３２を用いており、これに対して、充填用部品７ｂの材料には、ＺＭＧ２３２よりも熱膨張率が高いＡｕを用いている。
【００６９】
上記のセパレータＳ８は、図８に示す実施形態のセパレータＳ７と同等の効果を得ることができるうえに、充包装用部品７ａの熱膨張率よりも充填用部品７ｂの熱膨張率を高いものとすることで、燃料電池の動作時に流路部品７における両形成部７ａ，７ｂ間の接触熱抵抗をも低減させることができる。
【００７０】
また、図９中の拡大図に示すように、流路部品７とセル板２とが接触する部分において、充填用部品８ｂが熱膨張することで、セル板２への密着性が向上する。これにより、セル板２と流路部品７間の接触熱抵抗を低減させるだけでなく、セル板２と流路部品７との間の僅かな隙間を埋めることで、ガスの迂回を阻止することができると共に、電気的接触抵抗を低減させることができる。
【００７１】
さらに、本発明の燃料電池用セパレータは、より好ましい実施形態として、充填部材１１と包装部材１２の間に、双方の溶着を防止する溶着防止層を備えた構成とすることができる。
【００７２】
ここで、図２及び図３に示すセパレータＳ１，Ｓ２は、充填部材１１と包装部材１２とを密着させ、これにより、両部材１１，１２間の接触熱抵抗や電気的接触抵抗を低減するようにしている。ところが、充填部材１１及び包装部材１２の材料によっては、燃料電池の動作時の高熱により、とくに高熱伝導材である充填部材１１が解けて包装部材１２と溶着することがあり、この際、両部材１１，１２の熱膨張率が大きく異なると、一方の部材の熱変形によってセパレータ全体が変形する恐れがある。
【００７３】
そこで、図１０に示すセパレータＳ９は、充填部材１１及び包装部材１２の材料に応じて、両部材１１，１２の間に、双方の溶着を防止する溶着防止層１４を設けている。より具体的には、充填部材１１の材料はＡｕであり、包装部材１２の材料はＳＵＳ３１６Ｌであり、充填部材１１の表面にボロンナイトライド（ＢＮ）をスプレーコートしてこれを溶着防止層１４とした。
【００７４】
なお、充填部材１１が、Ｃｕ，Ａｌ，Ａｇ及びＡｕ等の比較的融点の低い材料である場合には、焼き付き防止剤であるＡｇペーストや、ＢＮや、高耐熱コーティングであるＴｉＮや、ＣｒＮ等を溶着防止層１４とする。
【００７５】
上記のセパレータＳ９は、充填部材１１と包装部材１２の間に溶着防止層１４を設けたことにより、燃料電池の動作時の高温で充填部材１１の表面が解けたとしても、両部材１１，１２の溶着や溶着に起因するセパレータの変形を未然に防ぐことができる。
【００７６】
さらに、本発明の燃料電池用セパレータは、より好ましい実施形態として、包装部材１２の外表面に、水素の拡散係数が包装部材１２に比べて小さい膜を形成した構成とすることができる。
【００７７】
図１１に示すセパレータＳ１０は、Ｃｕ製の充填部材１１と、厚さ１００μｍのＳＵＳ４３０製薄板１２ａ，１２ａ及び外周部材１２ｂから成る包装部材１２を備え、燃料電池ユニットＵを構成する以前に、電気炉にて大気雰囲気９００℃で３時間の焼成を行い、包装部材１２の表面に、水素の拡散係数が包装部材１２に比べて小さい被膜（例えば酸化被膜）１５を形成したものである。
【００７８】
上記のセパレータＳ１０は、充填部材１１がＣｕ等の水素脆化を起こす材料であって、なお且つＣｒ含有Ｆｅ合金を含む包装部材１２の薄板１２ａの厚みが２００μｍ以下である場合には、水素が包装部材１２中を拡散することがある。そこで、包装部材１２の表面に上記の被膜５を形成しておくことで、包装部材１２の厚み方向に拡散する水素の拡散係数を小さくして、包装部材１２内に透過する水素量を低減することができ、これにより、Ｃｕ等から成る充填部材１１の水素脆化を抑制することができる。
【００７９】
上記の各実施形態で説明したセパレータＳ１〜Ｓ１０は、図１に示すような燃料電池ユニットＵを構成すると共に、その燃料電池ユニットＵを積層して固体電解質型燃料電池を構成するものとなる。この際、燃料電池は、高温下で動作する固体酸化物型燃料電池である。固体酸化物型燃料電池に用いる材料としては、ジルコニア系電解質、セリア系の電解
質及びランタンガレード系電解質などがあるが、これらに限るものではない。
【００８０】
そして、本発明の燃料電池用セパレータを備えた燃料電池は、例えば４５０℃以上の高温下で動作することとなるが、セパレータが耐食性・耐酸化性を有するとともに高熱伝導化されたものとなっているので、セパレータにおける温度分布が速やかに均一になって、熱応力による変形を防止すると同時に、接触熱抵抗や電気的接触抵抗を大きく低減させることができ、良好な発電性能を維持することができる。
【００８１】
本発明の燃料電池用セパレータは、その詳細な構成が上記各実施形態に限定されるものではなく、全体形状や各構成部位の形状、各構成部位の数、各構成部材の材料及びその組み合わせを適宜変更することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００８２】
【図１】本発明の燃料電池用セパレータを構成部材とする燃料電池ユニットを説明する分解状態の斜視図である。
【図２】本発明の燃料電池用セパレータの一実施形態を説明する図であって、セパレータの平面図（ａ）及び細部が異なる４形態の各々断面図（ｂ）〜（ｅ）である。
【図３】本発明の燃料電池用セパレータの他の実施形態を説明する図であって、細部が異なる３形態の各々断面図（ａ）〜（ｉ）である。
【図４】本発明の燃料電池用セパレータのさらに他の実施形態を説明する図であって、充填部材と集電体が全体的に重なり合った形態と部分的に重なり合った形態を示すセパレータの各々平面図（ａ）（ｄ）、集電体の各々平面図（ｂ）（ｅ）及び燃料電池ユニットの各々断面図（ｃ）（ｆ）である。
【図５】本発明の燃料電池用セパレータのさらに他の実施形態を説明する図であって、細部が異なる２形態の各々断面図（ａ）（ｃ）及び各形態の要部の各々断面図（ｂ）（ｄ）である。
【図６】本発明の燃料電池用セパレータのさらに他の実施形態を説明する図であって、セパレータの平面図（ａ）及び断面図（ｂ）である。
【図７】本発明の燃料電池用セパレータのさらに他の実施形態を説明する図であって、セパレータの平面図（ａ）及び断面図（ｂ）である。
【図８】本発明の燃料電池用セパレータのさらに他の実施形態を説明する図であって、細部が異なる３形態の各々斜視図（ａ）（ｃ）（ｅ）及び各々断面図（ｂ）（ｄ）である。
【図９】本発明の燃料電池用セパレータのさらに他の実施形態を説明する図であって、セパレータの拡大図付の断面図である。
【図１０】本発明の燃料電池用セパレータのさらに他の実施形態を説明する図であって、セパレータの平面図（ａ）及び断面図（ｂ）である。
【図１１】本発明の燃料電池用セパレータのさらに他の実施形態を説明する図であって、セパレータの断面図である。
【符号の説明】
【００８３】
Ｓ１〜Ｓ１０  セパレータ
Ｕ            燃料電池ユニット
１            単セル
２            セル板
３            セパレータ
６            燃料極側集電体
７  ８        流路部品
７ａ  ８ａ    包装用部品
７ｂ  ６ｂ    充填用部品
１１          充填部材
１２          包装部材
１２ａ        薄板（包装部材）
１２ｂ        外周部材（包装部材）
１２ｃ        可撓部（可変構造）
１２ｄ        内周部材（包装部材）
１４          溶着防止層
１５          被膜
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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