(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
アクリロニトリル、アルキル（メタ）アクリレート及び極性基含有（メタ）アクリレートを単量体単位として有し、前記アクリロニトリル由来の構造単位を５〜１８質量％有するアクリルゴムと、
ウレタン（メタ）アクリレートと、
ラジカル重合開始剤と、
を含有する、回路接続材料。
【請求項２】
前記アクリルゴムが、前記極性基含有（メタ）アクリレート由来の構造単位を１〜５質量％有する、請求項１に記載の回路接続材料。
【請求項３】
前記アクリルゴムが、前記アルキル（メタ）アクリレート由来の構造単位を７７〜９４質量％有する、請求項１又は２に記載の回路接続材料。
【請求項４】
前記アクリルゴムのガラス転移温度が、−３０〜２０℃の範囲である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項５】
導電性粒子をさらに含有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項６】
前記ウレタン（メタ）アクリレートの重量平均分子量が、５０００〜３００００である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項７】
前記アクリルゴムの含有量が、前記アクリルゴム、前記ウレタン（メタ）アクリレート及び前記ラジカル重合開始剤の総量基準で、１．５〜３０質量％である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項８】
前記アクリルゴムの含有量が、前記アクリルゴム、前記ウレタン（メタ）アクリレート及び前記ラジカル重合開始剤の総量基準で、２．５〜２０質量％である、請求項１〜７のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項９】
前記ウレタン（メタ）アクリレートの含有量が、前記アクリルゴム、前記ウレタン（メタ）アクリレート及び前記ラジカル重合開始剤の総量基準で、５〜８０質量％である、請求項１〜８のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項１０】
前記ラジカル重合開始剤の含有量が、前記アクリルゴム、前記ウレタン（メタ）アクリレート及び前記ラジカル重合開始剤の総量基準で、０．１〜３０質量％である、請求項１〜９のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項１１】
フィルム状に成形されている、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項１２】
対向配置された一対の回路部材と、
前記一対の回路部材の間に設けられ、前記一対の回路部材がそれぞれ有する回路電極同士が電気的に接続されるように回路部材同士を接着する接続部材と、を備え、
前記接続部材が、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の回路接続材料の硬化物を含有する、回路接続構造体。
【請求項１３】
半導体素子と、
前記半導体素子を搭載する基板と、
前記半導体素子及び前記基板の間に設けられ、前記半導体素子及び前記基板が電気的に接続されるように前記半導体素子及び前記基板を接着する接続部材と、
を備え、
前記接続部材が、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の回路接続材料の硬化物を含有する、半導体装置。
【請求項１４】
電極を有する太陽電池セルと、
配線部材と、
前記電極と前記配線部材が電気的に接続されるように、前記太陽電池セルと前記配線部材を接着する接続部材と、
を備え、
前記接続部材が、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の回路接続材料の硬化物を含有する、太陽電池モジュール。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、接着剤組成物、回路接続構造体、半導体装置及び太陽電池モジュールに関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体素子、液晶表示素子等において、素子中の種々の部材を結合させる目的で従来から種々の接着剤組成物が使用されている。接着剤組成物に要求される特性は、接着性をはじめとして、耐熱性、高温高湿状態における信頼性等、多岐に渡る。
【０００３】
また、接着に使用される被着体には、プリント配線板、ポリイミド等の有機基材をはじめ、銅、アルミニウム等の金属や、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＳｉＮ、ＳｉＯ２等の多種多様な表面状態を有する基材が用いられる。そのため、接着剤組成物は、各被着体にあわせた分子設計が必要である場合がある。
【０００４】
従来から、半導体素子や液晶表示素子用の接着剤組成物としては、高接着性でかつ高信頼性を示すエポキシ樹脂を用いたものが知られている（特許文献１参照）。このような接着剤組成物の構成成分としては、エポキシ樹脂、エポキシ樹脂と反応性を有する硬化剤、及び、エポキシ樹脂と硬化剤との反応を促進する熱潜在性触媒が一般に用いられている。熱潜在性触媒は、硬化温度及び硬化速度を決定する重要な因子となっており、室温での貯蔵安定性と加熱時の硬化速度の観点から、種々の化合物が用いられてきた。
【０００５】
エポキシ樹脂を用いた接着剤組成物では、実際の工程において、１７０〜２５０℃の温度で１〜３時間硬化することにより、所望の接着を得ていた。しかしながら、最近の半導体素子の高集積化、液晶素子の高精細化に伴い、素子間及び配線間ピッチが狭小化し、硬化時の加熱によって、周辺部材に悪影響を及ぼすおそれが出てきた。さらに、低コスト化のためには、スループットを向上させる必要性があり、より低温でかつ短時間での硬化、換言すれば低温速硬化での接着が要求されている。
【０００６】
しかしながら、この低温速硬化を達成するためには、活性化エネルギーの低い熱潜在性触媒を使用する必要があり、室温付近での貯蔵安定性を兼備することが非常に難しい。
【０００７】
そこで最近、アクリレート誘導体やメタアクリレート誘導体（以下、「（メタ）アクリレート誘導体」と総称する。）とラジカル重合開始剤である過酸化物とを併用した、ラジカル硬化型接着剤が注目されている。ラジカル硬化型接着剤は、反応活性種であるラジカルが反応性に富むため、エポキシ樹脂を用いた接着剤と比較して、短時間での硬化が可能である（特許文献２及び３）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平１−１１３４８０号公報
【特許文献２】国際公開第９８／４４０６７号パンフレット
【特許文献３】国際公開第０１／０１５５０５号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、従来のラジカル硬化型接着剤では、接着強度が必ずしも十分ではないという問題があった。
【００１０】
また、半導体素子や液晶表示素子等の部材の接着においては、通常、被着体の位置あわせ及び仮固定工程を経て、本接続が行われる。近年、スループット向上を目的とした実装時の各工程の短時間化が進んでおり、本接続前の被着体の位置あわせ及び仮固定工程が、１秒以下という場合が考えられている。しかしながら、従来のラジカル硬化型接着剤では、このような短時間の仮固定では、被着体を十分に支持することができず、位置ずれが生じてしまうという問題があった。
【００１１】
例えば、特許文献３には、ラジカル重合性化合物としてウレタンアクリレートを選択することで接着性に優れるようになる旨の記載があるものの、このようなラジカル硬化型接着剤は、上述のような短時間の仮固定では、十分な支持力（仮固定力）を得ることが困難であった。
【００１２】
本発明は、上記従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、仮固定時間が短くても十分な支持力（仮固定力）を得ることが可能であり、且つ、本接続後の接着強度に優れる、接着剤組成物を提供することを目的とする。また、本発明は、当該接着剤組成物を用いて接着された被着体を備える、回路接続構造体、半導体装置及び太陽電池モジュールを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
すなわち、本発明は、アクリロニトリル由来の構造単位を５〜１８質量％有するアクリルゴムと、ウレタンアクリレート及び／又はウレタンメタクリレートと、ラジカル重合開始剤と、を含有する、接着剤組成物を提供する。
【００１４】
本発明に係る接着剤組成物は、上記構成の採用により、仮固定時間が短くとも十分な仮固定力を得ることが可能であり、且つ、本接続後の接着強度に優れる。そのため、本発明に係る接着剤組成物によれば、短時間で被着体の位置あわせ及び仮固定を行うことができる。そして、本発明に係る接着剤組成物を用いることにより、半導体素子や液晶表示素子等の製造工程において、スループットの向上を図ることができるようになる。
【００１５】
また、本発明に係る接着剤組成物は、本接続時の低温速硬化が可能なラジカル硬化型接着剤であるため、エポキシ樹脂を用いた接着剤と比較して、本接続工程にかかる作業時間を短縮することができる。
【００１６】
さらに、本発明に係る接着剤組成物が本接続後の接着強度に優れるものであるため、本発明に係る接着剤組成物により接着された構造体は、優れた接続信頼性を有するものとなる。
【００１７】
本発明に係る接着剤組成物において、上記アクリルゴムのガラス転移温度は、−３０〜２０℃の範囲であることが好ましい。このような接着剤組成物は、仮固定力に一層優れるとともに、接続信頼性に一層優れるようになる。
【００１８】
本発明に係る接着剤組成物は、導電性粒子をさらに含有することが好ましい。導電性粒子をさらに含有することにより、接着剤組成物は、導電性又は異方導電性が付与される。そのため、このような接着剤組成物は、回路電極を有する回路部材同士の接続用途等により好適に使用することができ、接続した回路電極間の接続抵抗を十分に低減することができる。
【００１９】
本発明において、上記アクリルゴムは、アクリロニトリル、アルキル（メタ）アクリレート及び極性基含有（メタ）アクリレートを単量体単位として有していてもよい。
【００２０】
また、上記ウレタン（メタ）アクリレートの重量平均分子量は、５０００〜３００００であることが好ましい。
【００２１】
また、上記アクリルゴムの含有量は、上記アクリルゴム、上記ウレタン（メタ）アクリレート及び上記ラジカル重合開始剤の総量基準で、１．５〜３０質量％とすることができる。
【００２２】
また、上記ウレタン（メタ）アクリレートの含有量は、上記アクリルゴム、上記ウレタン（メタ）アクリレート及び上記ラジカル重合開始剤の総量基準で、５〜８０質量％とすることができる。
【００２３】
また、上記ラジカル重合開始剤の含有量は、上記アクリルゴム、上記ウレタン（メタ）アクリレート及び上記ラジカル重合開始剤の総量基準で、０．１〜３０質量％とすることができる。
【００２４】
本発明はまた、上記接着剤組成物をフィルム状に成形してなる、フィルム状回路接続材料を提供する。
【００２５】
本発明はまた、対向配置された一対の回路部材と、上記一対の回路部材の間に設けられ、上記一対の回路部材がそれぞれ有する回路電極同士が電気的に接続されるように回路部材同士を接着する接続部材と、を備え、上記接続部材が、上記本発明に係る接着剤組成物の硬化物を含有する、回路接続構造体を提供する。
【００２６】
本発明に係る回路接続構造体は、一対の回路部同士を接着する接続部材が上記本発明に係る接着剤組成物の硬化物を含有しているため、高温高湿環境下に長期間おかれた場合であっても優れた接続信頼性が得られ、且つ、接続部材と被着体（回路部材）との界面におけるはく離の発生を、十分に抑制することができる。
【００２７】
本発明はまた、第一の回路電極を有する第一の回路部材と第二の回路電極を有する第二の回路部材との間に、上記接着剤組成物を介在させ、上記第一の回路電極と上記第二の回路電極とが対向するように上記第一の回路部材と上記第二の回路部材とを仮固定する仮固定工程と、仮固定された上記第一の回路部材及び上記第二の回路部材を加熱加圧して、上記接着剤組成物を硬化させるとともに、上記第一の回路電極と上記第二の回路電極とを電気的に接続させる接続工程と、を備える、回路接続構造体の製造方法を提供する。
【００２８】
本発明はまた、半導体素子と、上記半導体素子を搭載する基板と、上記半導体素子及び上記基板の間に設けられ、上記半導体素子及び上記基板が電気的に接続されるように上記半導体素子及び上記基板を接着する接続部材と、を備え、上記接続部材が、上記本発明に係る接着剤組成物の硬化物を含有する、半導体装置を提供する。
【００２９】
本発明に係る半導体装置は、半導体と基板とを接着する接続部材が上記本発明に係る接着剤組成物の硬化物を含有しているため、高温高湿環境下に長期間おかれた場合であっても優れた接続信頼性が得られ、且つ、接続部材と被着体（半導体素子、基板）との界面におけるはく離の発生を、十分に抑制することができる。
【００３０】
本発明はまた、半導体素子と基板との間に、上記接着剤組成物を介在させ、上記基板上に上記半導体素子を仮固定する仮固定工程と、上記半導体素子及び上記基板を加熱加圧して、上記回路接続材料を硬化させるとともに、上記半導体素子と上記基板とを電気的に接続させる接続工程と、を備える、半導体装置の製造方法を提供する。
【００３１】
本発明はまた、電極を有する太陽電池セルと、配線部材と、上記電極と上記配線部材が電気的に接続されるように上記太陽電池セルと上記配線部材を接着する接続部材と、を備え、上記接続部材が、上記本発明に係る接着剤組成物の硬化物を含有する、太陽電池モジュールを提供する。
【００３２】
本発明に係る太陽電池モジュールは、太陽電池セルと配線部材とを接着する接続部材が上記本発明に係る接着剤組成物の硬化物を含有しているため、高温高湿環境下に長期間おかれた場合であっても優れた接続信頼性が得られ、且つ、接続部材と被着体（太陽電池セル、配線部材）との界面におけるはく離の発生を、十分に抑制することができる。
【００３３】
本発明はまた、電極を有する太陽電池セルと配線部材との間に、上記本発明に係る接着剤組成物を介在させ、上記太陽電池セル上に上記配線部材を仮固定する仮固定工程と、上記太陽電池セル及び上記配線部材を加熱加圧して、上記接着剤組成物を硬化させるとともに、上記太陽電池セルと上記配線部材とを電気的に接続させる接続工程と、を備える、太陽電池モジュールの製造方法を提供する。
【００３４】
本発明はまた、アクリロニトリル由来の構造単位を５〜１８質量％有するアクリルゴムと、ウレタン（メタ）アクリレートと、ラジカル重合開始剤と、を含有する組成物の接着剤としての使用に関する。
【００３５】
本発明はまた、アクリロニトリル由来の構造単位を５〜１８質量％有するアクリルゴムと、ウレタン（メタ）アクリレートと、ラジカル重合開始剤と、を含有する組成物の使用であって、一対の回路部材がそれぞれ有する回路電極同士が電気的に接続されるように、上記回路部材同士を接着するための回路接続材料としての使用に関する。
【００３６】
本発明はさらに、アクリロニトリル由来の構造単位を５〜１８質量％有するアクリルゴムと、ウレタン（メタ）アクリレートと、ラジカル重合開始剤と、を含有する組成物の使用であって、半導体素子と基板とを電気的に接続するための回路接続材料としての使用に関する。
【発明の効果】
【００３７】
本発明によれば、仮固定時間が短くても十分な支持力（仮固定力）を得ることが可能であり、且つ、本接続後の接着強度に優れる、接着剤組成物を提供することができる。また、本発明によれば、当該接着剤組成物を用いて接着された被着体を備える、回路接続構造体、半導体装置及び太陽電池モジュールを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１】本発明の接着剤組成物からなるフィルム状接着剤の一実施形態を示す模式断面図である。
【図２】本発明の回路接続構造体の一実施形態を示す模式断面図である。
【図３】回路部材を接続する一連の工程図である。
【図４】本発明の半導体装置の一実施形態を示す模式断面図である。
【図５】本発明の太陽電池モジュールの一実施形態を示す模式断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３９】
以下、場合により図面を参照しつつ、本発明の好適な実施形態について説明する。なお、図面中、同一又は相当部分には同一符号を付し、重複する説明は省略する。
【００４０】
なお、以下の説明において、（メタ）アクリル酸とは、アクリル酸及び／又はメタクリル酸を意味し、（メタ）アクリレートとは、アクリレート及び／又はメタアクリレートを意味し、（メタ）アクリロイル基とは、アクリロイル基及び／又はメタアクリロイル基を意味する。すなわち、ウレタン（メタ）アクリレートは、ウレタンアクリレート及び／又はウレタンメタアクリレートを意味する。
【００４１】
また、本明細書中、重量平均分子量とは、下記表１に示す条件に従って、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定した値をいう。
【００４２】
【表１】
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【００４３】
（接着剤組成物）
本実施形態に係る接着剤組成物は、アクリロニトリル由来の構造単位を５〜１８質量％有するアクリルゴム（以下、場合により「（ａ）成分」と称する。）と、ウレタンアクリレート及び／又はウレタンメタクリレート（以下、場合により「（ｂ）成分」と称する。）と、ラジカル重合開始剤（以下、場合により「（ｃ）成分」と称する。）と、を含有する。
【００４４】
本実施形態に係る接着剤組成物は、仮固定時間が短くとも十分な仮固定力を得ることが可能であり、且つ、本接続後の接着強度に優れる。そのため、本実施形態に係る接着剤組成物によれば、短時間で被着体の位置あわせ及び仮固定を行うことができる。そして、本実施形態に係る接着剤組成物を用いることにより、半導体素子や液晶表示素子等の製造工程において、スループットの向上を図ることができるようになる。
【００４５】
また、本実施形態に係る接着剤組成物は、本接続時の低温速硬化が可能なラジカル硬化型接着剤であるため、エポキシ樹脂を用いた接着剤と比較して、本接続工程にかかる作業時間を短縮することができる。
【００４６】
さらに、本実施形態に係る接着剤組成物が本接続後の接着強度に優れるものであるため、本実施形態に係る接着剤組成物により接着された構造体は、優れた接続信頼性を有するものとなる。
【００４７】
以下、本実施形態に係る接着剤組成物を構成する各成分について詳述する。
【００４８】
（（ａ）成分：アクリルゴム）
本実施形態に係る接着剤組成物は、アクリルゴムを含有する。そして、当該アクリルゴムは、アクリロニトリル由来の構造単位を、アクリルゴムの総量基準で５質量％以上、好ましくは８質量％以上、有する。アクリルゴムにおけるアクリロニトリル由来の構造単位の含有量が上記より少ないと、接着力が低くなる傾向がある。
【００４９】
また、アクリルゴムは、アクリロニトリル由来の構造単位の含有量が、アクリルゴムの総量基準で１８質量％以下、好ましくは１６質量％以下、である。アクリルゴムにおけるアクリロニトリル由来の構造単位の含有量が上記より多いと、（ｂ）成分との相溶性が悪くなり、生産性に劣る傾向がある。
【００５０】
なお、アクリロニトリル由来の構造単位の含有量は、アクリルゴム合成時の仕込み量から容易に計算可能であるが、合成されたアクリルゴムから計算する場合には、例えば、ＩＲ、ＮＭＲ、ＧＣ−ＭＳ、元素分析等によってアクリルゴム中のニトリル当量を定量することで計算することができる。
【００５１】
アクリルゴムは、例えば、アクリロニトリルと、アクリロニトリル以外のラジカル重合性モノマーと、を重合することにより得ることができる。アクリロニトリル以外のラジカル重合性モノマーとしては、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート等のアルキル（メタ）アクリレート；ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート等の極性基含有（メタ）アクリレート；（メタ）アクリル酸；１，４−ブタジエン等のジエン類；等が挙げられる。これらのラジカル重合性モノマーは、単独で又は複数組み合わせて用いることができる。
【００５２】
アクリロニトリルとアクリロニトリル以外のラジカル重合性モノマーとの重合方法は、特に制限はなく、通常の懸濁重合、溶液重合、乳化重合、塊状重合、高圧ラジカル重合等の重合方法を採用することができる。
【００５３】
アクリルゴムは、上記のラジカル重合性モノマーのうち、アルキル（メタ）アクリレート及び極性基含有（メタ）アクリレートを単量体単位として有することが好ましい。
【００５４】
アクリルゴムにおける、アルキル（メタ）アクリレート由来の構造単位の含有量は、７７質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましい。アルキル（メタ）アクリレート由来の構造単位の含有量を上記のようにすることで、より良好な仮固定力が得られるという効果が奏される。
【００５５】
また、アクリルゴムにおける、アルキル（メタ）アクリレート由来の構造単位の含有量は、９４質量％以下であることが好ましく、９２質量％以下であることがより好ましい。アルキル（メタ）アクリレート由来の構造単位の含有量を上記のようにすることで、本接続後により良好な接着力が得られるという効果が奏される。
【００５６】
アクリルゴムにおける、極性基含有アクリレート由来の構造単位の含有量は、１質量％以上であることが好ましく、２質量％以上であることがより好ましい。二官能性アクリレート由来の構造単位の含有量を上記のようにすることで、本接続後により良好な接着力が得られるという効果が奏される。
【００５７】
また、アクリルゴムにおける、極性基含有アクリレート由来の構造単位の含有量は、５質量％以下であることが好ましく、４質量％以下であることがより好ましい。二官能性アクリレート由来の構造単位の含有量を上記のようにすることで、他の接着剤組成物との十分な相溶性が得られるという効果が奏される。
【００５８】
アクリルゴムのガラス転移温度は、−３０〜２０℃の範囲であることが好ましく、−２５〜１５℃の範囲であることがより好ましい。アクリルゴムのガラス転移温度が−３０℃未満では、接着剤組成物の硬化物が耐熱性に劣る傾向がある。また、アクリルゴムのガラス転移温度が２０℃以下では、より短時間での被着体の位置合わせが可能になるとともに、仮固定時により高い仮固定力が得られる傾向がある。
【００５９】
アクリルゴムの重量平均分子量は、１０００００〜１５０００００の範囲であることが好ましく、２５００００〜１００００００の範囲であることがより好ましい。アクリルゴムの重量平均分子量が１０００００未満では、接着剤組成物の硬化物が耐熱性に劣る傾向がある。また、アクリルゴムの重量平均分子量が１５０００００より大きいと、他の樹脂（特に（ｂ）成分）との相溶性が悪くなったり、流動性が低くなったりする傾向がある。
【００６０】
本実施形態に係る接着剤組成物におけるアクリルゴム（（ａ）成分）の含有量は、（ａ）成分、（ｂ）成分及び（ｃ）成分の総量基準で、１．５〜３０質量％であることが好ましく、２．５〜２０質量％であることがより好ましい。アクリルゴムの含有量が１．５質量％以上では、より短時間での被着体の位置合わせが可能になるとともに、仮固定時により高い仮固定力が得られる傾向がある。また、アクリルゴムの含有量が３０質量％より多いと、他の樹脂（特に（ｂ）成分）との相溶性が悪くなる傾向がある。
【００６１】
（（ｂ）成分：ウレタン（メタ）アクリレート）
本実施形態に係る接着剤組成物は、ウレタン（メタ）アクリレートを含有する。ここで、ウレタン（メタ）アクリレートとは、分子内に少なくとも１個のウレタン基と、少なくとも１個の（メタ）アクリロイル基と、を有する化合物である。
【００６２】
ウレタン（メタ）アクリレートとしては、ジオール化合物と、ジイソシアネート化合物と、水酸基含有（メタ）アクリレート化合物との反応生成物が挙げられる。
【００６３】
上記ジオール化合物としては、ポリエチレンアジペート、ポリジエチレンアジペート、ポリプロピレンアジペート、ポリブチレンアジペート、ポリヘキサメチレンアジペート、ポリネオペンチルアジペート、ポリカプロラクトンポリオール、ポリヘキサメチレンカーボネート、シリコーンポリオール、アクリルポリオール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール、等が挙げられる。これらは単独で又は２種類以上を組み合わせて用いることができる。
【００６４】
上記ジイソシアネート化合物としては、２，４−トリレンジイソシアネート、３，３’−ジメチル−４，４’−ビフェニレンジイソシアネート、１，６−ヘキサメチレンジイソシアネート、１，３−フェニレンジイソシアネート、１，４−フェニレンジイソシアネート、ナフタレン−１，５−ジイソシアネート、３，３’−ジメチルジフェニルメタン−４，４’−ジイソシアネート、４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルイソシアネート）、イソホロンジイソシアネート、４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート、ジシクロヘキシルメタン−４，４’−ジイソシアネート、トルエン−２，６−ジイソシアネート、トルエン−２，４−ジイソシアネート、トリエチルヘキサメチレンジイソシアネート、ｍ−キシレンジイソシアネート、等が挙げられる。これらは単独で又は２種類以上を組み合わせて用いることができる。
【００６５】
水酸基含有（メタ）アクリレート化合物としては、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、等が挙げられる。
【００６６】
ウレタン（メタ）アクリレートの重量平均分子量は、５０００〜３００００の範囲であることが好ましく、８０００〜２００００の範囲であることがより好ましい。ウレタン（メタ）アクリレートの重量平均分子量が５０００以上であると本接続後の接着力に一層優れる傾向があり、３００００以下であると流動性がより向上する傾向がある。
【００６７】
本実施形態に係る接着剤組成物におけるウレタン（メタ）アクリレート（（ｂ）成分）の含有量は、（ａ）成分、（ｂ）成分及び（ｃ）成分の総量基準で、５〜８０質量％であることが好ましく、１０〜７０質量％であることがより好ましい。ウレタン（メタ）アクリレートの含有量が５質量％以上では、より高い接着力が得られる傾向がある。また、ウレタン（メタ）アクリレートの含有量が８０質量％より多いと、接着剤組成物をフィルム状として用いる際に、フィルム形成性が悪くなる傾向がある。
【００６８】
（（ｃ）成分：ラジカル重合開始剤）
本実施形態に係る接着剤組成物は、ラジカル重合開始剤を含有する。ここで、ラジカル重合開始剤とは、加熱及び／又は光照射により分解して遊離ラジカルを発生し得る化合物である。
【００６９】
ラジカル重合開始剤としては、例えば、従来から知られている過酸化物やアゾ化合物を用いることができる。これらのラジカル重合開始剤は、加熱により分解して遊離ラジカルを発生し得る化合物である。
【００７０】
ラジカル重合開始剤の１分間半減期温度は、８０〜２００℃の範囲であることが好ましく、９０〜１７５℃の範囲であることが好ましい。ラジカル重合開始剤の１分間半減期温度が上記範囲内であると、接着剤組成物の保存安定性が良好になり、且つ十分な反応性（硬化性）を有するものとなる。なお、ここで「１分間半減期温度」とは、半減期が１分となる温度をいう。また、「半減期」とは、化合物の濃度が初期値の半分に減少するまでの時間をいう。
【００７１】
また、ラジカル重合開始剤としては、分子量が１８０〜１０００の範囲である過酸化物が好ましく、分子量が２００〜５００の範囲である過酸化物がより好ましい。このようなラジカル重合開始剤は、（ａ）成分及び（ｂ）成分との相溶性に優れるため、安定性及び反応性に優れるほか、揮発性が低いため取扱い性が容易である。
【００７２】
ラジカル重合開始剤としては、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、クミルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノエート、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシネオヘプタノエート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ジ−ｔ−ブチルパーオキシヘキサヒドロテレフタレート、ｔ−アミルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、３−ヒドロキシ−１，１−ジメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−アミルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（３−メチルベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジブチルパーオキシトリメチルアジペート、ｔ−アミルパーオキシノルマルオクトエート、ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート、ｔ−アミルパーオキシベンゾエート等のパーオキシエステル類；ジ（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート、等のパーオキシジカーボネート類；ジラウロイルパーオキサイド、ジベンゾイルパーオキサイド、３−メチルベンゾイルパーオキサイド、４−メチルベンゾイルパーオキサイド、ジ（３−メチルベンゾイル）パーオキサイド、ジ（４−メチルベンゾイル）パーオキサイド等のジアシルパーオキサイド類；２，２’−アゾビス−２，４−ジメチルバレロニトリル、１，１’−アゾビス（１−アセトキシ−１−フェニルエタン）、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、ジメチル−２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、４，４’−アゾビス（４−シアノバレリン酸）、１，１’−アゾビス（１−シクロヘキサンカルボニトリル）等のアゾ系重合開始剤；等が挙げられる。これらの化合物は、１種を単独で用いる他に、２種以上の化合物を混合して用いてもよい。
【００７３】
また、ラジカル重合開始剤としては、波長１５０〜７５０ｎｍの光の照射によりラジカルを発生し得る化合物を用いることもできる。このような化合物としては、例えば、Ｐｈｏｔｏｉｎｉｔｉａｔｉｏｎ，Ｐｈｏｔｏｐｏｌｙｍｅｒｉｚａｔｉｏｎ，ａｎｄ  Ｐｈｏｔｏｃｕｒｉｎｇ，Ｊ．−Ｐ．  Ｆｏｕａｓｓｉｅｒ，Ｈａｎｓｅｒ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ（１９９５年）、ｐ１７〜ｐ３５に記載されているα−アセトアミノフェノン誘導体やホスフィンオキサイド誘導体が光照射に対する感度が高いため好ましい。これらの化合物は、１種を単独で用いる他に、２種以上の化合物を混合して用いてもよい。また、上記過酸化物やアゾ化合物と混合して用いてもよい。
【００７４】
ラジカル重合開始剤中の塩素イオンの含有量は、５０００ｐｐｍ以下であることが好ましい。このようなラジカル重合開始剤を含有する接着剤組成物は、回路部材の接続端子の腐食を一層抑制することができるため、回路部材接続用の接着剤組成物として好適である。
【００７５】
また、ラジカル重合開始剤中の有機酸の含有量は、５０００ｐｐｍ以下であることが好ましい。このようなラジカル重合開始剤を含有する接着剤組成物は、回路部材の接続端子の腐食を一層抑制することができるため、回路部材接続用の接着剤組成物として好適である。
【００７６】
また、ラジカル重合開始剤としては、室温（２５℃）、常圧下で２４時間の開放放置後に２０質量％以上の質量保持率を有するラジカル重合開始剤が好ましい。このようなラジカル重合開始剤を含有する接着剤組成物は、貯蔵安定性に一層優れる。
【００７７】
本実施形態に係る接着剤組成物におけるラジカル重合開始剤（（ｃ）成分）の含有量は、（ａ）成分、（ｂ）成分及び（ｃ）成分の総量基準で、０．１〜３０質量％であることが好ましく、１〜２０質量％であることがより好ましい。ラジカル重合開始剤の含有量が０．１質量％以上では、より高い反応率及びより高い接着力が得られる傾向がある。また、ラジカル重合開始剤の含有量が３０質量％より多いと、ポットライフが短くなる傾向がある。すなわち、ラジカル重合開始剤を上記範囲とすることで、高い反応率及び接着力と、長いポットライフとを両立することができるようになる。
【００７８】
（（ｄ）成分：導電性粒子）
本実施形態に係る接着剤組成物は、さらに導電性粒子（以下、場合により「（ｄ）成分」と称する。）を含有していてもよい。導電性粒子を含有する接着剤組成物は、異方導電性接着剤組成物として好適に用いることができる。
【００７９】
導電性粒子としては、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等を含有する金属粒子；カーボン粒子；ガラス、セラミック、プラスチック等の非導電性材料からなる核体に、金属、金属粒子、カーボン等の導電性材料を被覆した複合粒子；等が挙げられる。導電性粒子は、例えば、銅からなる金属粒子に銀を被覆した粒子であってもよい。また、導電性粒子として、特開２００５−１１６２９１号公報に記載されるような、微細な金属粒子が多数、鎖状に繋がった形状を有する金属粉末を用いることもできる。
【００８０】
導電性粒子としては、プラスチックからなる核体に導電性材料を被覆してなる複合粒子、又は、金属粒子（例えば、ニッケル、銅、銀等を含有する金属粒子）が好ましい。これらの導電性粒子は、加熱加圧によって変形する変形性を有するので、回路部材同士を接着する際に、該回路部材が有する回路電極と導電性粒子との接触面積を増加させることができる。そのため、これらの導電性粒子を含有する接着剤組成物によれば、接続信頼性に一層優れる回路接続構造体が得られる。また、導電性粒子としては、上記導電性粒子の表面を絶縁性粒子により被覆したものや、ハイブリダイゼーション等の方法により上記導電性粒子の表面に絶縁性物質からなる絶縁層が設けられたものを用いることもできる。このような導電性粒子を用いることで、隣接する導電性粒子同士の接触による短絡が生じにくくなる。
【００８１】
本実施形態に係る接着剤組成物における導電性粒子（（ｄ）成分）の含有量は、接着剤組成物中の固形分の総体積を基準として、０．１〜３０体積％とすることが好ましく、０．１〜１０体積％とすることがより好ましい。導電性粒子の含有量が０．１体積％未満であると、導電性が劣る傾向があり、３０体積％を超えると回路電極間の短絡が生じやすくなる傾向がある。上記固形分の総体積は、例えば、２３℃での硬化前の接着剤組成物の各成分の体積の和で決定される。各成分の体積は、例えば、比重を利用して質量を体積に換算することで求めることができる。また、体積を測定しようとする成分を溶解したり膨潤させたりせず、その成分をよくぬらすことができる適当な溶媒（水、アルコール等）をメスシリンダー等の容器に入れ、該容器へ測定対象の成分を投入し、増加した体積をその成分の体積として求めることもできる。
【００８２】
（その他の成分）
本実施形態に係る接着剤組成物は、上記以外の成分を含有していてもよい。
【００８３】
例えば、本実施形態に係る接着剤組成物は、上記アクリルゴム以外の熱可塑性樹脂をさらに含有していてもよい。
【００８４】
熱可塑性樹脂としては、ポリイミド樹脂類、ポリアミド樹脂類、フェノキシ樹脂類、ポリ（メタ）アクリレート樹脂類、ポリウレタン樹脂類、ポリエステル樹脂類、ポリビニルブチラール樹脂類等が挙げられる。さらに、これらの熱可塑性樹脂中には、シロキサン結合やフッ素置換基が含まれていても良い。これらは、混合する樹脂同士が完全に相溶するか、もしくはミクロ相分離が生じて白濁する状態であれば、好適に用いることができる。
【００８５】
熱可塑性樹脂の分子量は、大きいほどフィルム形成性が容易に得られ、また接着剤としての流動性に影響する溶融粘度を広範囲に設定できる。熱可塑性樹脂の分子量は特に制限を受けるものではないが、一般的な重量平均分子量としては５０００〜２０００００が好ましく、１００００〜１５００００が特に好ましい。この値が、５０００未満ではフィルム形成性が劣る傾向があり、また２０００００を超えると他の成分との相溶性が悪くなる傾向がある。
【００８６】
また、本実施形態に係る接着剤組成物は、上記ウレタン（メタ）アクリレート以外のラジカル重合性成分をさらに含有していてもよい。
【００８７】
ラジカル重合性成分は、モノマー、オリゴマー等の状態で使用することができ、モノマーとオリゴマーとを混合して用いることもできる。また、ラジカル重合性成分は、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。
【００８８】
ラジカル重合性成分としては、（メタ）アクリロイル基を有するものが挙げられる。（メタ）アクリロイル基を有するラジカル重合性成分としては、エポキシ（メタ）アクリレートオリゴマー、ポリエーテル（メタ）アクリレートオリゴマー、ポリエステル（メタ）アクリレートオリゴマー等のオリゴマー；トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニロキシエチル（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性２官能（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性３官能（メタ）アクリレート、ビスフェノールフルオレンジグリシジルエーテルのグリシジル基に（メタ）アクリル酸を付加させたエポキシ（メタ）アクリレート、ビスフェノールフルオレンジグリシジルエーテルのグリシジル基にエチレングリコールやプロピレングリコールを付加させた化合物に（メタ）アクリロイルオキシ基を導入した化合物等の多官能（メタ）アクリレート；等が挙げられる。また、ペンタエリスリトール（メタ）アクリレート、２−シアノエチル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニロキシエチル（メタ）アクリレート、２−（２−エトキシエトキシ）エチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキシル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ｎ−ラウリル（メタ）アクリレート、２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、２−フェノキシエチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリール（メタ）アクリレート、２−（メタ）アクリロイロキシエチルホスフェート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリロイルモルホリン等を用いることもできる。
【００８９】
これらのうち、（メタ）アクリロイル基を有するラジカル重合性成分としては、分子内に２つ以上の（メタ）アクリロイル基を有する化合物が好ましい。
【００９０】
また、ラジカル重合性成分としては、（メタ）アクリロイル基を有するもの以外にも、アリル基、マレイミド基、ビニル基等の活性ラジカルによって重合し得る官能基を有する化合物が挙げられる。このような化合物としては、例えば、Ｎ−ビニルイミダゾール、Ｎ−ビニルピリジン、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルホルムアミド、Ｎ−ビニルカプロラクタム、４，４’−ビニリデンビス（Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリン）、Ｎ−ビニルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、Ｎ−イソプロピルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルアクリルアミド、メチロールアクリルアミド、４，４‘−ジフェニルメタンビスマレイミド、３，３’−ジメチル−５，５’−４，４’−ジフェニルメタンビスマレイミド、１，６−ビスマレイミド−（２，２，４−トリメチル）へキサン等が挙げられる。
【００９１】
さらに、ラジカル重合性成分としては、リン酸エステル構造を有するラジカル重合性成分が挙げられる。このようなラジカル重合性成分を有する接着剤組成物は、金属等の無機物表面に対する接着強度が向上するため、回路部材同士の接着に好適に用いることができる。
【００９２】
リン酸エステル構造を有するラジカル重合性成分としては、例えば、下記式（１）〜（３）で表されるリン酸エステル類が挙げられる。
【００９３】
【化１】
0005293779.tif 000003
【００９４】
式中、Ｒ１はアクリロイル基又はメタアクリロイル基を示し、Ｒ２は水素原子又はメチル基を示し、ｘ及びｗはそれぞれ独立に１〜８の整数を示す。なお、式中、Ｒ１同士、Ｒ２同士、ｗ同士及びｘ同士は、それぞれ互いに同一でも異なっていてもよい。
【００９５】
【化２】
0005293779.tif 000004
【００９６】
式中、Ｒ３はアクリロイル基又はメタアクリロイル基を示し、ｙ及びｚはそれぞれ独立に１〜８の整数を示す。なお、式中、Ｒ３同士、ｙ同士及びｚ同士は、それぞれ互いに同一でも異なっていてもよい。
【００９７】
【化３】
0005293779.tif 000005
【００９８】
式中、Ｒ４はアクリロイル基又はメタアクリロイル基を示し、Ｒ５は水素原子又はメチル基を示し、ａ及びｂはそれぞれ独立に１〜８の整数を示す。式中、Ｒ５同士及びａ同士は、それぞれ互いに同一でも異なっていてもよい。
【００９９】
また、リン酸エステル構造を有するラジカル重合性成分としては、アシッドホスホオキシエチル（メタ）アクリレート、アシッドホスホオキシプロピル（メタ）アクリレート、アシッドホスホオキシポリオキシエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、アシッドホスホオキシポリオキシプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、２，２’−ジ（メタ）アクリロイロキシジエチルホスフェート、ＥＯ変性リン酸ジ（メタ）アクリレート、リン酸変性エポキシ（メタ）アクリレート、リン酸ビニル等が挙げられる。
【０１００】
また、リン酸エステル構造を有するラジカル重合性成分は、無水リン酸と２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートとを反応させることによっても得られる。具体的には、モノ（２−（メタ）アクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート、ジ（２−（メタ）アクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート等がある。
【０１０１】
本実施形態に係る接着剤組成物におけるリン酸エステル構造を有するラジカル重合性成分の含有量は、（ａ）成分、（ｂ）成分及び（ｃ）成分の総量を１００質量部としたとき、０．０１〜５０質量部であることが好ましく、０．５〜５質量部がより好ましい。
【０１０２】
また、本実施形態に係る接着剤組成物は、安定化剤をさらに含有していてもよい。
【０１０３】
安定化剤は、硬化速度の制御や、貯蔵安定性を付与する目的で添加される。このような安定化剤としては、ベンゾキノン、ハイドロキノン等のキノン誘導体；４−メトキシフェノール、４−ｔ−ブチルカテコール等のフェノール誘導体；２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル、４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル等のアミノキシル誘導体；テトラメチルピペリジルメタクリレート等のヒンダードアミン誘導体；等が好適に用いられる。
【０１０４】
安定化剤の添加量は、（ａ）成分、（ｂ）成分及び（ｃ）成分の総量基準で、０．０１〜１５質量％であることが好ましく、０．０５〜１０質量％であることがより好ましい。この添加量が０．０１質量％未満では、添加効果が十分に得られない傾向があり、１５質量％を超えると、重合反応が阻害される場合がある。
【０１０５】
また、本実施形態に係る接着剤組成物は、カップリング剤、密着向上剤、レベリング剤等の接着助剤をさらに含有していてもよい。かかる接着助剤としては、下記式（４）で表される化合物が好適に用いられる。これらの接着助剤は、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。
【０１０６】
【化４】
0005293779.tif 000006
【０１０７】
式中、Ｒ６、Ｒ７及びＲ８は、それぞれ独立に水素原子、炭素数１〜５のアルキル基、炭素数１〜５のアルコキシ基、炭素数１〜５のアルコキシカルボニル基又は炭素数１〜５のアリール基を示し、Ｒ９はアクリロイル基、メタアクリロイル基、ビニル基、イソシアナート基、イミダゾール基、メルカプト基、アミノ基、メチルアミノ基、ジメチルアミノ基、ベンジルアミノ基、フェニルアミノ基、シクロヘキシルアミノ基、モルホリノ基、ピペラジノ基、ウレイド基又はグリシジル基を示し、ｃは１〜１０の整数を示す。
【０１０８】
さらに、本実施形態に係る接着剤組成物は、応力緩和及び接着性向上を目的として、アクリルゴム以外の公知のゴム成分を添加してもよい。ゴム成分として具体的には、ポリイソプレン、ポリブタジエン、カルボキシル基末端ポリブタジエン、水酸基末端ポリブタジエン、１，２−ポリブタジエン、カルボキシル基末端１，２−ポリブタジエン、水酸基末端１，２−ポリブタジエン、スチレン−ブタジエンゴム、水酸基末端スチレン−ブタジエンゴム、カルボキシル基、水酸基、カルボキシル化ニトリルゴム、水酸基末端ポリ（オキシプロピレン）、アルコキシシリル基末端ポリ（オキシプロピレン）、ポリ（オキシテトラメチレン）グリコール、ポリオレフィングリコール、ポリ−ε−カプロラクトン等が挙げられる。
【０１０９】
上記ゴム成分としては、接着性向上の観点から、高極性基であるシアノ基、カルボキシル基を側鎖あるいは末端に含むゴム成分が好ましい。これらの化合物は１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。
【０１１０】
本実施形態に係る接着剤組成物は、上記の各成分のうち、導電性粒子以外の成分を、該成分を溶解及び／又は分散可能な溶剤中で混合して得ることができる。また、上記の各成分を、溶剤を用いずに混合して製造することもできる。なお、導電性粒子は、上記混合過程の中で適宜添加すればよい。
【０１１１】
本実施形態に係る接着剤組成物は、フィルム状にして用いることもできる。具体的には、例えば、接着剤組成物に必要に応じて溶剤を加えるなどしてなる溶液を、フッ素樹脂フィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、離形紙等の剥離性基材上に塗布し、溶剤を除去してフィルム状とすることができる。また、上記溶液を、不織布等の基材に願浸させて、剥離性基材上に載置し、溶剤を除去してフィルム状とすることもできる。フィルム状で使用すると、取扱性等の点から一層便利である。
【０１１２】
図１は、本実施形態の接着剤組成物からなるフィルム状接着剤の一実施形態を示す模式断面図である。図１に示すフィルム状接着剤１は、上記の実施形態に係る接着剤組成物をフィルム状に形成してなるものである。このフィルム状接着剤によれば、取り扱いが容易であり、被着体へ容易に設置することができるため、接続作業を容易に行うことができる。また、フィルム状接着剤１は、２種以上の層からなる多層構成（図示せず）を有していてもよい。また、フィルム状接着剤１が導電性粒子（図示せず）を含有する場合には、異方導電性フィルムとして好適に用いることができる。
【０１１３】
本実施形態に係る接着剤組成物及びフィルム状接着剤は、通常、加熱及び加圧を併用して被着体同士を接着させることができる。加熱温度は、１００〜２５０℃の温度であることが好ましい。圧力は、被着体に損傷を与えない範囲であれば特に制限されないが、一般的には０．１〜１０ＭＰａであることが好ましい。これらの加熱及び加圧は、０．５秒〜１２０秒間の範囲で行うことが好ましい。本実施形態に係る接着剤組成物及びフィルム状接着剤によれば、例えば、１５０〜２００℃、３ＭＰａの条件にて、１５秒間の短時間の加熱及び加圧でも被着体同士を十分に接着させることが可能である。
【０１１４】
また、本実施形態に係る接着剤組成物及びフィルム状接着剤は、熱膨張係数の異なる異種の被着体の接着剤として使用することができる。具体的には、異方導電接着剤、銀ペースト、銀フィルム等に代表される回路接続材料、ＣＳＰ用エラストマー、ＣＳＰ用アンダーフィル材、ＬＯＣテープ等に代表される半導体素子接着材料として使用することができる。
【０１１５】
（回路接続構造体）
以下、本実施形態に係る接着剤組成物及びフィルム状接着剤を、それぞれ異方導電性接着剤組成物及び異方導電性フィルムとして使用し、回路基板の主面上に回路電極が形成されてなる２つの回路部材を接続する場合の一例について説明する。
【０１１６】
すなわち、異方導電性接着剤組成物又は異方導電性フィルムを、回路基板上の相対向する回路電極間に配置し、加熱加圧することにより、対向する回路電極間の電気的接続と回路基板間の接着とを行い、回路部材同士を接続することができる。ここで、回路電極が形成される回路基板としては、半導体、ガラス、セラミック等の無機物からなる基板、ポリイミド、ポリカーボネート等の有機物からなる基板、ガラス／エポキシ等の無機物と有機物とを組み合わせた基板等を用いることができる。また、こうした回路接続材料としての用途に本実施形態に係る接着剤組成物及びフィルム状接着剤を使用する場合、これらには導電性粒子を含有させることが好ましい。
【０１１７】
図２は、本発明の回路接続構造体（回路部材の接続構造）の一実施形態を示す概略断面図である。図２に示すように、本実施形態に係る回路接続構造体２は、相互に対向する第一の回路部材２０及び第二の回路部材３０を備えており、第一の回路部材２０と第二の回路部材３０との間には、これらを接続する回路接続部材１０が設けられている。
【０１１８】
第一の回路部材２０は、回路基板（第一の回路基板）２１と、回路基板２１の主面２１ａ上に形成される回路電極（第一の回路電極）２２とを備えている。なお、回路基板２１の主面２１ａ上には、場合により絶縁層（図示せず）が形成されていてもよい。
【０１１９】
一方、第二の回路部材３０は、回路基板（第二の回路基板）３１と、回路基板３１の主面３１ａ上に形成される回路電極（第二の回路電極）３２とを備えている。また、回路基板３１の主面３１ａ上にも、場合により絶縁層（図示せず）が形成されていてもよい。
【０１２０】
第一及び第二の回路部材２０，３０としては、電気的接続を必要とする電極が形成されているものであれば特に制限はない。具体的には、液晶ディスプレイに用いられているＩＴＯやＩＺＯ等で電極が形成されているガラス又はプラスチック基板、プリント配線板、セラミック配線板、フレキシブル配線板、半導体シリコンチップ等が挙げられ、これらは必要に応じて組み合わせて使用される。このように、本実施形態では、プリント配線板やポリイミド等の有機物からなる材質をはじめ、銅、アルミニウム等の金属やＩＴＯ（ｉｎｄｉｕｍ  ｔｉｎ  ｏｘｉｄｅ）、窒化ケイ素（ＳｉＮｘ）、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）等の無機材質のように多種多様な表面状態を有する回路部材を用いることができる。
【０１２１】
回路接続部材１０は、本実施形態に係る接着剤組成物又はフィルム状接着剤の硬化物からなるものである。この回路接続部材１０は、絶縁性物質１１及び導電性粒子７を含有している。導電性粒子７は、対向する回路電極２２と回路電極３２との間のみならず、主面２１ａ，３１ａ同士間にも配置されている。回路接続構造体２においては、回路電極２２，３２が、導電性粒子７を介して電気的に接続されている。即ち、導電性粒子７が回路電極２２，３２の双方に直接接触している。
【０１２２】
ここで、導電性粒子７は、先に説明した導電性粒子であり、絶縁性物質１１は、本実施形態に係る接着剤組成物又はフィルム状接着剤を構成する絶縁性の各成分の硬化物である。
【０１２３】
この回路接続構造体２においては、上述したように、対向する回路電極２２と回路電極３２とが導電性粒子７を介して電気的に接続されている。このため、回路電極２２，３２間の接続抵抗が十分に低減される。従って、回路電極２２，３２間の電流の流れを円滑にすることができ、回路の持つ機能を十分に発揮することができる。なお、回路接続部材１０が導電性粒子７を含有していない場合には、回路電極２２と回路電極３２とが直接接触することで、電気的に接続される。
【０１２４】
回路接続部材１０は、本実施形態に係る接着剤組成物又はフィルム状接着剤の硬化物により構成されていることから、回路部材２０又は３０に対する回路接続部材１０の接着強度が十分に高くなり、信頼性試験（高温高湿試験）後においても安定した性能（良好な接着強度や接続抵抗）を維持することができる。
【０１２５】
次に、図３を参照しながら、上述した回路接続構造体の製造方法の一例について説明する。まず、上述した第一の回路部材２０と、フィルム状回路接続材料４０とを用意する（図３（ａ）参照）。フィルム状回路接続材料４０は、本実施形態に係る接着剤組成物（回路接続材料）をフィルム状に成形してなるものであり、導電性粒子７と接着剤成分５とを含有する。なお、回路接続材料が導電性粒子７を含有しない場合でも、その回路接続材料は絶縁性接着剤として異方導電性接着に使用でき、特にＮＣＰ（Ｎｏｎ−Ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅ  Ｐａｓｔｅ）と呼ばれることもある。また、回路接続材料が導電性粒子７を含有する場合には、その回路接続材料はＡＣＰ（Ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  Ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅ  Ｐａｓｔｅ）と呼ばれることもある。
【０１２６】
フィルム状回路接続材料４０の厚さは、６〜５０μｍであることが好ましい。フィルム状回路接続材料４０の厚さが６μｍ未満では、回路電極２２，３２間に回路接続材料が充填不足となる傾向がある。他方、５０μｍを超えると、回路電極２２，３２間の接着剤組成物を十分に排除しきれなくなり、回路電極２２，３２間の導通の確保が困難となる傾向がある。
【０１２７】
次に、フィルム状回路接続材料４０を第一の回路部材２０の回路電極２２が形成されている面上に載せる。なお、フィルム状回路接続材料４０が支持体（図示せず）上に付着している場合には、フィルム状回路接続材料４０側を第一の回路部材２０に向けるようにして、第一の回路部材２０上に載せる。このとき、フィルム状回路接続材料４０はフィルム状であり、取り扱いが容易である。このため、第一の回路部材２０と第二の回路部材３０との間にフィルム状回路接続材料４０を容易に介在させることができ、第一の回路部材２０と第二の回路部材３０との接続作業を容易に行うことができる。
【０１２８】
そして、フィルム状回路接続材料４０を、図３（ａ）の矢印Ａ及びＢ方向に加圧し、フィルム状回路接続材料４０を第一の回路部材２０に仮接続する（図３（ｂ）参照）。このとき、加熱しながら加圧してもよい。但し、加熱温度はフィルム状回路接続材料４０中の接着剤組成物の硬化温度よりも低い温度とする。仮接続時の加熱温度は、好ましくは５０〜１２０℃であり、より好ましくは６０〜１１０℃である。また、仮接続時の圧力は、０．１〜３ＭＰａであることが好ましい。
【０１２９】
続いて、図３（ｃ）に示すように、第二の回路部材３０を、第二の回路電極を第一の回路部材２０に向けるようにしてフィルム状回路接続材料４０上に載せる。なお、フィルム状回路接続材料４０が支持体（図示せず）上に付着している場合には、支持体を剥離してから第二の回路部材３０をフィルム状回路接続材料４０上に載せる。このとき第一及び第二の回路電極が相対向するよう位置合わせをしてから、第二の回路部材の上から加熱、加圧することで第二の回路部材を仮固定することができる。こうすることで続く本接続時の電極の位置ずれを抑制することができる。仮固定時の加熱温度はフィルム状回路接続材料４０中の接着剤組成物の硬化温度よりも低い温度とし、スループット短縮のため位置合わせから仮固定完了までの時間は５秒以下であることが好ましい。なお、仮固定時の加熱温度は、好ましくは５０〜１２０℃であり、より好ましくは６０〜１１０℃である。また、仮固定時の圧力は、０．１〜３ＭＰａであることが好ましい。
【０１３０】
そして、フィルム状回路接続材料４０を加熱しながら、図３（ｃ）の矢印Ａ及びＢ方向に第一及び第二の回路部材２０，３０を介して加圧する。このときの加熱温度は、重合反応が開始可能な温度とする。こうして、フィルム状回路接続材料４０が硬化処理されて本接続が行われ、図２に示すような回路接続構造体が得られる。
【０１３１】
ここで、接続条件は先に述べた通り、加熱温度１００〜２５０℃（より好ましくは１５０〜２４０℃）、圧力０．１〜１０ＭＰａ、接続時間０．５秒〜１２０秒間であることが好ましい。これらの条件は、使用する用途、接着剤組成物、回路部材によって適宜選択され、必要に応じて、後硬化を行ってもよい。
【０１３２】
上記のようにして回路接続構造体を製造することにより、得られる回路接続構造体において、導電性粒子７を対向する回路電極２２，３２の双方に接触させることが可能となり、回路電極２２，３２間の接続抵抗を十分に低減することができる。
【０１３３】
また、フィルム状回路接続材料４０の加熱により、回路電極２２と回路電極３２との間の距離を十分に小さくした状態で接着剤成分５が硬化して絶縁性物質１１となり、第一の回路部材２０と第二の回路部材３０とが回路接続部材１０を介して強固に接続される。すなわち、得られる回路接続構造体においては、回路接続部材１０が本実施形態に係る接着剤組成物からなる回路接続材料の硬化物により構成されていることから、回路部材２０又は３０に対する回路接続部材１０の接着強度が十分に高くなるとともに、電気的に接続した回路電極間の接続抵抗を十分に低減することができる。また、高温高湿環境下に長期間おかれた場合であっても、接着強度の低下及び接続抵抗の増大を十分に抑制することができる。
【０１３４】
また、図４は、本発明の半導体装置の一実施形態を示す模式断面図である。図４に示すように、半導体装置３は、半導体素子５０と、半導体の支持部材となる基板６０とを備えており、半導体素子５０及び基板６０の間には、これらを電気的に接続する半導体素子接続部材８０が設けられている。また、半導体素子接続部材８０は基板６０の主面６０ａ上に積層され、半導体素子５０は更にその半導体素子接続部材８０上に積層されている。
【０１３５】
基板６０は回路パターン６１を備えており、回路パターン６１は、基板６０の主面６０ａ上で半導体接続部材８０を介して又は直接に半導体素子５０と電気的に接続されている。そして、これらが封止材７０により封止され、半導体装置３が形成される。
【０１３６】
半導体素子５０の材料としては、シリコン、ゲルマニウムの４族の半導体素子、ＧａＡｓ、ＩｎＰ、ＧａＰ、ＩｎＧａＡｓ、ＩｎＧａＡｓＰ、ＡｌＧａＡｓ、ＩｎＡｓ、ＧａＩｎＰ、ＡｌＩｎＰ、ＡｌＧａＩｎＰ、ＧａＮＡｓ、ＧａＮＰ、ＧａＩｎＮＡｓ、ＧａＩｎＮＰ、ＧａＳｂ、ＩｎＳｂ、ＧａＮ、ＡｌＮ、ＩｎＧａＮ、ＩｎＮＡｓＰなどのＩＩＩ−Ｖ族化合物半導体素子、ＨｇＴｅ、ＨｇＣｄＴｅ、ＣｄＭｎＴｅ、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＭｇＳｅ、ＭｇＳ、ＺｎＳｅ、ＺｅＴｅなどのＩＩ−ＶＩ族化合物半導体素子、そして、ＣｕＩｎＳｅ（ＣｌＳ）などの種々のものを用いることができる。
【０１３７】
半導体素子接続部材８０は、絶縁性物質１１及び導電性粒子７を含有している。導電性粒子７は、半導体素子５０と回路パターン６１との間のみならず、半導体素子５０と主面６０ａとの間にも配置されている。半導体装置３においては、半導体素子５０と回路パターン６１とが、導電性粒子７を介して電気的に接続されている。このため、半導体素子５０及び回路パターン６１間の接続抵抗が十分に低減される。したがって、半導体素子５０及び回路パターン６１間の電流の流れを円滑にすることができ、半導体の有する機能を十分に発揮することができる。
【０１３８】
なお、半導体素子接続部材８０が導電性粒子７を含有していない場合には、半導体素子５０と回路パターン６１とを所望の量の電流が流れるように直接接触させるか若しくは十分に近づけることで電気的に接続される。
【０１３９】
半導体素子接続部材８０は上記本発明の接着剤組成物の硬化物により構成されている。このことから、半導体素子５０及び基板６０に対する半導体素子接続部材８０の接着強度は十分高く、かつ、半導体素子５０及び回路パターン６１間の接続抵抗は十分小さくなっている。また、高温高湿環境下に長期間おかれた場合であっても、接着強度の低下及び接続抵抗の増大を十分に抑制することができる。更に、半導体素子接続部材８０は低温短時間の加熱処理により形成され得るものである。よって、半導体装置３は、従来よりも高い信頼性を有することが可能である。
【０１４０】
また、半導体装置３は、上述した回路接続構造体の製造方法における第一及び第二の回路部材２０，３０として、基板６０及び半導体素子５０を用いて、上述した回路接続構造体の製造方法と同様の方法で製造することができる。
【０１４１】
次いで、本実施形態に係る太陽電池モジュールについて説明する。
【０１４２】
本実施形態に係る太陽電池モジュールは、電極を有する太陽電池セルと、配線部材と、上記電極と上記配線部材が電気的に接続されるように上記太陽電池セルと上記配線部材を接着する接続部材と、を備える。そして、上記接続部材は、上記接着剤組成物の硬化物を含有する。
【０１４３】
図５は、本発明の太陽電池モジュールの一実施形態を示す模式断面図である。図５に示すように、太陽電池モジュールは、太陽電池セル１００Ａ及び配線部材９４を備えており、太陽電池セル１００Ａ及び配線部材９４の間には、これらを電気的に接続する接続部材９５が設けられている。
【０１４４】
太陽電池セル１００Ａは、基板９２上に電極９６を有し、該電極９６を介して配線部材９４と電気的に接続している。なお、電極９６を備える側の面が受光面９８である。太陽電池セル１００Ａには、受光面９８と反対側の裏面９９に、裏面電極９７が設けられている。
【０１４５】
配線部材９４は、太陽電池セル１００Ａと他の部材とを電気的に接続するための部材である。例えば、図５においては、配線部材９４により、太陽電池セル１００Ａの電極９６と、太陽電池セル１００Ｂの裏面電極９７とが電気的に接続されている。
【０１４６】
図５に示す太陽電池モジュールにおいては、上記接着剤組成物の硬化物を含有する接続部材９５により、配線部材９４と太陽電池セル１００Ｂの裏面電極９７とが電気的に接続するように、配線部材９４と太陽電池セル１００Ｂとが接着されている。
【０１４７】
接続部材９５は、例えば絶縁性物質及び導電性粒子を含有するものであってよい。接続部材９５が絶縁性粒子を含有する場合、太陽電池セル１００Ａの電極９６と配線部材９４とは、導電性粒子を介して電気的に接続され得る。また、太陽電池セル１００Ｂの裏面電極９７と配線部材９４もまた、導電性粒子を介して電気的に接続され得る。
【０１４８】
図５に示す太陽電池モジュールは、接続部材９５が上記本発明の接着剤組成物の硬化物により構成されている。このことから、太陽電池セル１００Ａ及び配線部材９４間に対する接続部材９５の接着強度は十分高く、かつ、太陽電池セル１００Ａ及び配線部材９４間の接続抵抗は十分小さくなっている。また、高温高湿環境下に長期間おかれた場合であっても、接着強度の低下及び接続抵抗の増大を十分に抑制することができる。さらに、接続部材９５は低温短時間の加熱処理により形成され得るものである。よって、図５に示す太陽電池モジュールは、接続時に太陽電池セル１００Ａを劣化させることなく製造することができ、従来よりも高い信頼性を有することが可能である。
【０１４９】
また、図５に示す太陽電池モジュールは、上述した回路接続構造体の製造方法における第一及び第二の回路部材２０，３０として、太陽電池セル１００Ａ及び配線部材４を用いて、上述した回路接続構造体の製造方法と同様の方法で製造することができる。
【０１５０】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。
【実施例】
【０１５１】
以下、実施例及び比較例により本発明をより具体的に説明するが、本発明は実施例に限定されるものではない。
【０１５２】
まず、実施例及び比較例で用いたアクリルゴム、ウレタンアクリレート、導電性粒子及びフェノキシ樹脂の製造について説明する。なお、アクリルゴムのガラス転移温度は、以下の方法で測定した。
【０１５３】
（ガラス転移温度の測定）
フェノキシ樹脂（ＰＫＨＣ、ユニオンカーバイト社製品名、平均分子量４５０００）４０ｇをメチルエチルケトン６０ｇに溶解して、固形分４０重量％の溶液とした。次に合成したアクリルゴム１５ｇをトルエン４２．５ｇ、酢酸エチル４２．５ｇの混合溶媒に溶解して固形分１５重量％の溶液とした。これらを固形分比でフェノキシ樹脂：アクリルゴム＝３：１の比で混合し、塗工機を用いて塗工後、７０℃の熱風で１０分乾燥させることで、厚み２０ｕｍのフィルムを得た。得られたフィルムについて、Ｒｈｅｏｍｅｔｒｉｃ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ社製ＲＳＡ  ＩＩを用いて以下の条件で測定を行った。得られた結果にて、ｔａｎδのピーク温度のうち低温側の温度をアクリルゴムのＴｇとした。
＜測定条件＞
昇温速度：５℃／分
振動数：１Ｈｚ
測定温度範囲：−４０℃〜１００℃
【０１５４】
（アクリルゴム１の合成）
撹拌機、温度計、還流冷却器及び窒素導入管を備えた装置に、脱イオン水５００ｇ、ブチルアクリレート６１ｇ、エチルアクリレート２３ｇ、ヒドロキシエチルアクリレート３ｇ、アクリロニトリル１３ｇを加え窒素気流下、室温で１時間撹拌後、７０℃まで加熱しそのまま３時間撹拌し、さらに９０℃まで加熱して３時間撹拌した。得られた固体を回収後水洗、乾燥させることで重量平均分子量５０００００、Ｔｇ−１０℃のアクリルゴム１を得た。このアクリルゴム１を質量比でトルエン／酢酸エチル＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分１５質量％の溶液とした。
【０１５５】
（アクリルゴム２の合成）
アクリルゴム１と同様の装置に、脱イオン水５００ｇ、ブチルアクリレート６６ｇ、エチルアクリレート２６ｇ、ヒドロキシエチルアクリレート３ｇ、アクリロニトリル５ｇを加え、アクリルゴム１と同様の条件にて加熱撹拌することで、重量平均分子量６０００００、Ｔｇ−１７℃のアクリルゴム２を得た。このアクリルゴム２を質量比でトルエン／酢酸エチル＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分１５質量％の溶液とした。
【０１５６】
（アクリルゴム３の合成）
アクリルゴム１と同様の装置に、脱イオン水５００ｇ、ブチルアクリレート６０ｇ、エチルアクリレート２０ｇ、ヒドロキシエチルアクリレート３ｇ、アクリロニトリル１７ｇを加え、アクリルゴム１と同様の条件にて加熱撹拌することで、重量平均分子量４５００００、Ｔｇ２℃のアクリルゴム３を得た。このアクリルゴム３を質量比でトルエン／酢酸エチル＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分１５質量％の溶液とした。
【０１５７】
（アクリルゴム４の合成）
アクリルゴム１と同様の装置に、脱イオン水５００ｇ、ブチルアクリレート７４ｇ、エチルアクリレート１０ｇ、ヒドロキシエチルアクリレート３ｇ、アクリロニトリル１３ｇを加え、アクリルゴム１と同様の条件にて加熱撹拌することで、重量平均分子量５５００００、Ｔｇ−２２℃のアクリルゴム４を得た。このアクリルゴム４を質量比でトルエン／酢酸エチル＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分１５質量％の溶液とした。
【０１５８】
（アクリルゴム５の合成）
アクリルゴム１と同様の装置に、脱イオン水５００ｇ、ブチルアクリレート５４ｇ、エチルアクリレート３０ｇ、ヒドロキシエチルアクリレート３ｇ、アクリロニトリル１３ｇを加え、アクリルゴム１と同様の条件にて加熱撹拌することで、重量平均分子量６５００００、Ｔｇ１２℃のアクリルゴム５を得た。このアクリルゴム５を質量比でトルエン／酢酸エチル＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分１５質量％の溶液とした。
【０１５９】
（アクリルゴム６の合成）
アクリルゴム１と同様の装置に、脱イオン水５００ｇ、ブチルアクリレート８４ｇ、ヒドロキシエチルアクリレート３ｇ、アクリロニトリル１３ｇを加え、アクリルゴム１と同様の条件にて加熱撹拌することで、重量平均分子量４２００００、Ｔｇ−３２℃のアクリルゴム６を得た。このアクリルゴム６を質量比でトルエン／酢酸エチル＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分１５質量％の溶液とした。
【０１６０】
（アクリルゴム７の合成）
アクリルゴム１と同様の装置に、脱イオン水５００ｇ、ブチルアクリレート２４ｇ、エチルアクリレート６０ｇ、ヒドロキシエチルアクリレート３ｇ、アクリロニトリル１３ｇを加え、アクリルゴム１と同様の条件にて加熱撹拌することで、重量平均分子量７１００００、Ｔｇ２６℃のアクリルゴム７を得た。このアクリルゴム７を質量比でトルエン／酢酸エチル＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分１５質量％の溶液とした。
【０１６１】
（アクリルゴム８の合成）
アクリルゴム１と同様の装置に、脱イオン水５００ｇ、ブチルアクリレート６４ｇ、エチルアクリレート３１ｇ、ヒドロキシエチルアクリレート３ｇ、アクリロニトリル２ｇを加え、アクリルゴム１と同様の条件にて加熱撹拌することで、重量平均分子量４８００００、Ｔｇ−１８℃のアクリルゴム８を得た。このアクリルゴム８を質量比でトルエン／酢酸エチル＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分１５質量％の溶液とした。
【０１６２】
（アクリルゴム９の合成）
アクリルゴム１と同様の装置に、脱イオン水５００ｇ、ブチルアクリレート５７ｇ、エチルアクリレート１７ｇ、ヒドロキシエチルアクリレート３ｇ、アクリロニトリル２３ｇを加え、アクリルゴム１と同様の条件にて加熱撹拌することで、重量平均分子量５０００００、Ｔｇ１３℃のアクリルゴム９を得た。このアクリルゴム９を質量比でトルエン／酢酸エチル＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分１５質量％の溶液とした。
【０１６３】
（ウレタンアクリレートの合成）
重量平均分子量８００のポリカプロラクトンジオール４００部と、２−ヒドロキシプロピルアクリレート１３１部、触媒としてジブチル錫ジラウレート０．５部、重合禁止剤としてハイドロキノンモノメチルエーテル１．０部を攪拌しながら５０℃に加熱して混合した。次いで、イソホロンジイソシアネート２２２部を滴下し更に撹拌しながら８０℃に昇温してウレタン化反応を行った。イソシアネート基の反応率が９９％以上になったことを確認後、反応温度を下げて、重量平均分子量８５００のウレタンアクリレートを得た。
【０１６４】
（導電性粒子の作製）
ポリスチレン粒子の表面上に、厚さ０．２μｍになるようにニッケルからなる層を設け、更にこのニッケルからなる層の表面上に、厚さ０．０４μｍになるように金からなる層を設けた。こうして平均粒径５μｍの導電性粒子を作製した。
【０１６５】
（フェノキシ樹脂の合成）
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂と、分子内にフルオレン環構造を有するフェノール化合物（４，４’−（９−フルオレニリデン）−ジフェニール）とから、重量平均分子量４５０００のフェノキシ樹脂を合成し、この樹脂を質量比でトルエン／酢酸エチル＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分４０質量％の溶液とした。
【０１６６】
次に、実施例及び比較例について説明する。
【０１６７】
（実施例１〜９、比較例１〜２）
表２に示すアクリルゴム、上記ウレタンアクリレート、上記フェノキシ樹脂、リン酸エステルとしてジ（２−メタアクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート（共栄社化学製、商品名Ｐ−２Ｍ）、ラジカル重合開始剤としてｔ−ヘキシルパーオキシ２−エチルヘキサノネート（日本油脂株式会社製、商品名パーキュアＨＯ）を、それぞれ固形分質量比で表２に示す割合で配合し、接着剤組成物含有液を作製した。そして、この接着剤組成物含有液に、導電性粒子を接着剤組成物中の固形分の総体積を基準として３体積％分散させて、回路接続材料含有液を調製した。
【０１６８】
この回路接続材料含有液を、２５℃６０％ＲＨ環境下に１時間放置した後、片面を表面処理（離型処理）した厚み５０μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃３分の熱風乾燥により、ＰＥＴフィルム上に厚み１６μｍのフィルム状回路接続材料を得た。このとき樹脂分離によってフィルム上に発生した異物の有無を確認した。ここで、フィルムに異物がまったく見られなかったものを「Ａ」、フィルム表面に一部異物が見られるものの回路接続に支障がない程度であったものを「Ｂ」、フィルム表面全体で異物が発生していて回路接続に使用不能であったものを「Ｃ」として、相溶性の評価をした。相溶性の評価結果は、表３に示すとおりであった。
【０１６９】
【表２】
0005293779.tif 000007
【０１７０】
次に、上記のフィルム状回路接続材料のうち、相溶性の評価結果がＡ又はＢであったものについて、厚さ０．２μｍの酸化インジウム（ＩＴＯ）の薄層が形成されたガラス（厚さ１．１ｍｍ、表面抵抗２０Ω／□）に対して、温度７０℃、１ＭＰａ、２秒間で各２サンプルずつ転写した。
【０１７１】
次に、各サンプルに対して、ライン幅２５μｍ、ピッチ５０μｍ、厚さ１８μｍの銅回路を５００本有するフレキシブル回路板（ＦＰＣ）を、熱圧着装置（加熱方式：コンスタントヒート型、東レエンジニアリング株式会社製）を用いて７０℃の温度にて１ＭＰａで１秒間の加熱加圧によって仮固定した。次に、２サンプルのうち１サンプルについて、１９０℃の温度にて３ＭＰａで１５秒間の加熱加圧（本接続）を行い、幅２ｍｍにわたりＦＰＣ基板とＩＴＯ基板とをフィルム状回路接続材料の硬化物により接続した回路接続構造体を作製した。
【０１７２】
（接続抵抗の測定）
得られた回路接続構造体について、隣接回路間の抵抗値（接続抵抗）を、マルチメータで測定した。抵抗値は隣接回路間の抵抗３７点の平均で得た。得られた抵抗値を、初期接続抵抗として、表３に示す。
【０１７３】
また、得られた回路接続構造体を、８５℃８５％ＲＨ環境下に２５０時間放置した後、同様に隣接回路間の抵抗値（接続抵抗）を測定した。抵抗値は隣接回路間の抵抗３７点の平均で得た。得られた抵抗値を、高温高湿保持後接続抵抗として、表３に示す。
【０１７４】
（仮固定力及び接着力の測定）
ＦＰＣが仮固定されサンプルについて、ＪＩＳ−Ｚ０２３７に準じて９０度剥離法により接着強度（仮固定力）を評価した。また、ＦＰＣが本接続されたサンプルについても同様に、ＪＩＳ−Ｚ０２３７に準じて９０度剥離法により接着強度（接着力）を評価した。ここで、仮固定力及び接着力の測定装置は、東洋ボールドウィン株式会社製テンシロンＵＴＭ−４（剥離速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、２５℃）を使用した。得られた仮固定力及び接着力を、表３に示す。
【０１７５】
【表３】
0005293779.tif 000008
【０１７６】
表３に示した結果から明らかなように、実施例１〜９で得られたフィルム状回路接続材料は、７０℃、１ＭＰａ、１秒の仮固定条件でも２９０ｍＮ／ｃｍ以上の十分な仮固定力が得られ、本接続後も７Ｎ／ｃｍ以上の高い接着力が得られた。一方、アクリロニトリル由来の構造単位の含有量が少ない比較例１では、本接続後の接着力が十分に得られなかった。また、アクリロニトリル由来の構造単位の含有量が多い比較例２では、相溶性が悪く、フィルム塗工時に異物が発生して回路接続に使用することが困難であった。さらに、実施例のうちガラス転移温度が−３０〜２０℃の範囲である実施例１〜７は、仮固定力に一層優れるとともに、接続信頼性に一層優れるものであった。
【符号の説明】
【０１７７】
１…フィルム状接着剤、２…回路接続構造体、３…半導体装置、５…接着剤成分、７…導電性粒子、１０…回路接続部材、１１…絶縁性物質、２０…第一の回路部材、２１…回路基板（第一の回路基板）、２１ａ…主面、２２…回路電極（第一の回路電極）、３０…第二の回路部材、３１…回路基板（第二の回路基板）、３１ａ…主面、３２…回路電極（第二の回路電極）、４０…フィルム状回路接続材料、５０…半導体素子、６０…基板、６１…回路パターン、７０…封止材、８０…半導体素子接続部材、９２…基板、９４…配線部材、９５…接続部材、９６…電極、９７…裏面電極、９８…受光面、１００Ａ，１００Ｂ…太陽電池セル。
【図１】
0005293779.tif 000009
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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