(57)【要約】 【課題】  速効性と効果の持続性に優れ、難防除性の雑草に対しても高い効果を示し、且つ少量で顕著な除草効果を示す除草剤組成物を提供すること。【解決手段】  ピラクロニルと少なくとも１種の有機リン系除草性化合物とを有効成分として含有する除草剤組成物。【選択図】    なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ピラクロニル及び少なくとも１種の有機リン系除草性化合物を含有することを特徴とする除草剤組成物。
【請求項２】
有機リン系除草性化合物がＮ−（ホスホノメチル）グリシン又はその塩、４−〔ヒドロキシ（メチル）ホフスィノイル〕−ＤＬ−ホモアラニン又はその塩、及び４−〔ヒドロキシ（メチル）ホスフィノイル〕−Ｌ−ホモアラニル−Ｌ−アラニル−Ｌ−アラニン又はその塩から選択される請求項１に記載の除草剤組成物。
【請求項３】
粒剤、顆粒粒剤、水和剤、顆粒水和剤、粉剤、水性懸濁剤、油性懸濁剤、乳濁剤、液剤、乳剤又は油剤の形態である請求項１又は２に記載の除草剤組成物。
【請求項４】
ピラクロニル１重量部に対して、有機リン系除草性化合物を０．０１〜１０００重量部の範囲内で含有する請求項１〜３のいずれか１項に記載の除草剤組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の除草剤組成物の有効量で有害雑草又は土壌を処理することを特徴とする除草方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ピラクロニル及び少なくとも１種の有機リン系除草性化合物を含有する、速効性及び除草効果が向上した除草剤組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
ピラクロニル（一般名、化学名：１−（３−クロロ−４，５，６，７−テトラヒドロピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）−５−［メチル（プロプ−２−イニル）アミノ］ピラゾール−４−カルボニトリル）は、特許文献１において、水稲および畑作における有害雑草に対して卓越した除草活性を有する化合物として記載されている。さらに、特許文献２及び３には、ピラクロニルと各種除草性化合物を含有する除草剤組成物が開示されているが、ピラクロニルと有機リン系化合物との組み合わせについては何ら記載されていない。
【０００３】
他方、有機リン系の除草性化合物として、特許文献４及び５には、Ｎ−（ホスホノメチル）グリシン又はその塩が、特許文献６には、４−〔ヒドロキシ（メチル）ホフスィノイル〕−ＤＬ−ホモアラニン又はその塩が、そして特許文献７には、４−〔ヒドロキシ（メチル）ホスフィノイル〕−Ｌ−ホモアラニル−Ｌ−アラニル−Ｌ−アラニン又はその塩が、それぞれ、非選択性茎葉処理除草剤として開示されている。しかし、これらの特許文献には、それらの有機リン系除草性化合物をピラクロニルと組み合わせて使用することについては何ら記載されていない。
【０００４】
特許文献１：特表平８−５０６０８６号公報
特許文献２：特開２０００−３１９１１４号公報
特許文献３：特表２０００−５００４４５号公報
特許文献４：特開昭４７−３９５３８号公報
特許文献５：特開昭５７−９５９９４号公報
特許文献６：特開昭５２−１３９７２７号公報
特許文献７：特開昭５４−６７０２６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
有機リン系除草性化合物は茎葉処理型の非選択性除草剤として広く知られているが、効果の発現が遅く、畑作や非農耕地場面で問題となる一部の強害雑草に対して充分な除草効果が得られない場合があり、速効性の改善と問題雑草に対して充分な除草効果を有する除草剤の開発が望まれている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記の如き課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、今回、ピラクロニルと有機リン系除草性化合物とを組み合わせることにより、極めて優れた速効性と幅広いスペクトラムを有し、且つ各化合物単独で使用した場合に比較して予測し得ないほどの低薬量で優れた除草効果を示すという顕著な相乗効果を発現することを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００７】
かくして、本発明は、ピラクロニル及び少なくとも１種の有機リン系除草性化合物を含有する除草剤組成物を提供するものである。
【０００８】
本発明は、また、本発明の除草剤組成物の有効量で有害雑草又は土壌を処理することを特徴とする除草方法を提供するものである。
【０００９】
本発明の除草剤組成物において、第一成分であるピラクロニルは、前記のとおり、除草活性を有する既知の化合物である。また、第二成分である有機リン系除草性化合物としては、除草活性を有する任意の有機リン系化合物を使用することができ、具体的には、例えば、Ｎ−（ホスホノメチル）グリシン（一般名：グリホサート）又はその塩（例えば、アンモニウム塩、イソプロピルアミン塩、ナトリウム塩、カリウム塩、トリメシウム塩（一般名：スルホセート）など）、４−〔ヒドロキシ（メチル）ホフスィノイル〕−ＤＬ−ホモアラニン（一般名：グルホシネート）又はその塩（例えば、アンモニウム塩など）、４−〔ヒドロキシ（メチル）ホスフィノイル〕−Ｌ−ホモアラニル−Ｌ−アラニル−Ｌ−アラニン（一般名：ビアラホス）又はその塩（例えば、ナトリウム塩など）等を挙げることができるが、これらに限定されるものではない。
【００１０】
本発明の除草剤組成物を実際に施用するにあたり、ピラクロニル及び有機リン系除草性化合物は、農薬製剤上の常法に従い、使用目的に応じて適当な剤型に製剤化することができる。例えば、ピラクロニル及び有機リン系除草性化合物を、固体担体又は液体担体、界面活性剤、粘結剤、及び必要に応じて他の農薬補助剤等と共に混合し、粒剤、顆粒粒剤、水和剤、顆粒水和剤、粉剤、水性懸濁剤、油性懸濁剤、乳濁剤、液剤、乳剤、油剤等の剤型に製剤化することができる。固体担体としては、例えば、クレー、ベントナイト、タルク、炭酸カルシウム、炭酸ナトリウム、ジークライト、セリサイト、酸性白土、珪石、珪藻土、軽石、ゼオライト、バーミキュライト、塩化カリウム、尿素、ホワイトカーボン、硫酸アンモニウム、硫酸ナトリウム、パーライト、硫酸マグネシウム、アタパルジャイトなどの無機質担体が挙げられ、また、グルコース、マルトース、シュークロース、ラクトースなどの有機質担体を使用することもできる。
【００１１】
液体担体としては、例えば、水、アルコール類（例えば、メタノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、イソプロパノールなど）、芳香族炭化水素類（例えば、キシレン、アルキルベンゼン、アルキルナフタレンなど）、エーテル類（例えば、ブチルセロソルブなど）、ケトン類（例えば、アセトン、シクロヘキサノンなど）、エステル類（例えば、酢酸エチル、エチレングリコールアセテート、γ−ブチロラクトンなど）、酸アミド類（例えば、Ｎ−メチルピロリドン、Ｎ−オクチルピロリドンなど）、植物油などが挙げられる。
【００１２】
界面活性剤としては、例えば、アルキルベンゼンスルホン酸塩、アルキルナフタレンスルホン酸塩、ナフタレンスルホン酸塩ホルマリン縮合物、ジアルキルスルホサクシネート、リグニンスルホン酸塩、α−オレフィンスルホン酸塩、アルカンスルホン酸塩、ポリスチレンスルホン酸塩、アルキルエーテルサルフェート塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテルサルフェート塩、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテルサルフェート塩、ポリオキシエチレンポリスチリルフェニルエーテルサルフェート塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテルホスフェート塩、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテルホスフェート塩、ポリオキシエチレンポリスチリルフェニルエーテルホスフェート塩、脂肪酸塩、イソブチレン−マレイン酸共重合体塩、スチレン−マレイン酸共重合体塩、ポリアクリル酸塩、ポリカルボン酸塩などの陰イオン界面活性剤；シリコーン系界面活性剤、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンスチリルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンスチリルフェニルエーテルポリマー、ポリオキシエチレンソルビタンアルキルエステル、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンブロックホリマー、ポリオキシエチレンアルキルエステル、ポリオキシエチレンアルキルアミンなどの非イオン界面活性剤； アルキルアミン塩、テトラアルキルアンモニウム塩、トリアルキルベンジルアンモニウム塩などの陽イオン界面活性剤が挙げられる。
【００１３】
粘結剤としては、例えば、澱粉、還元澱粉糖化物、デキストリン、キサンタンガム、カルボキシメチルセルロース、アラビアゴムなどが挙げられる。
【００１４】
さらに、必要に応じて、製剤の性状を改善するために、例えば、グリセリン、キシリット、マルチトール、マンニトール、ソルビットなどの他の農薬補助剤を配合することもできる。
【００１５】
本発明の除草剤組成物におけるピラクロニルと有機リン系除草性化合物の比率は特に制限されるものではなく、剤型、使用する有機リン系除草性化合物の種類などに応じて広い範囲にわたって変えることができるが、一般には、ピラクロニル１重量部に対して、有機リン系除草性化合物を０．０１〜１０００重量部、好ましくは０．１〜７５０重量部、さらに好ましくは１〜５００重量部の範囲内とすることができる。また、製剤中におけるピラクロニルと有機リン系除草性化合物の合計濃度は、剤型などによって異なるが、一般には０．１〜９０重量％、好ましくは１〜６０重量％の範囲内とすることができる。
【００１６】
本発明の除草剤組成物は、ピラクロニルと有機リン系除草性化合物を併用することにより、有機リン系除草性化合物に欠けている速効性がピラクロニルによって付与されるのみでならず、それぞれの薬剤を単独で使用した場合に比較して予測し得ないほどの顕著な相乗的除草効果を発現し、施用薬量の低減化を図ることができる。
【００１７】
本発明の除草剤組成物は特に非選択性除草剤として有用であり、例えば、道路、建造物敷地、鉄道敷地、公園、運動場などの非農耕地における雑草；果樹園、営林地、森林、造成林などの下草などの防除に有利に使用することができ、また、農耕地における水田畦畔、休耕地、作物の作付け前の畑地などの処理剤として、各使用場面での有害雑草の防除に有効に使用することもできる。本発明の除草剤組成物を用いて防除することができる雑草としては、例えば、ツユクサ、ナズナ、ヤエムグラ、シロザ、スベリヒユ、オナモミ、イヌタデ、ノゲシ、イチビ、チョウセンアサガオ等の双子葉植物；カラスムギ、スズメノテッポウ、スズメノカタビラ、エノコログサ、アワ、メヒシバ、オヒシバ、カヤツリグサ、カモジグサ、ハリイ、イヌムギ等の単子葉植物；スギナ、シロツメクサ、イヌガラシ、ヤブガラシ、ヨモギ、オオバコ、タンポポ、オドリコソウ、ススキ等の宿根性雑草などが挙げられる。しかし、本発明の除草剤組成物は以上に述べた場所及び雑草に適用することができるのみならず、望ましくない雑草の防除を希望するあらゆる場所及び対象雑草に適用することができる。
【００１８】
本発明の除草剤組成物の適用時期は特に制限されるものではないが、一般には、雑草の発生始期から生育期にかけて適用することが望ましいが、土壌処理することもできる。本発明の除草剤組成物の施用量もまた、特に制限されるものではなく、対象雑草の種類、適用場所、適用時期などに応じて変えることができるが、通常、ピラクロニルと有機リン系除草性化合物の合計量で１０アール当たり１〜５０００ｇ、特に１０〜１０００ｇの範囲内が適している。
【００１９】
なお、本発明の除草剤組成物は、予め前述の如き剤型に製剤化されたものであってもよく、また、それぞれ別個に製剤化されたピラクロニル及び有機リン系除草性化合物を施用前に例えばタンク混合などによって混合したものであってもよく、或いはまた、それぞれ別個に製剤化されたピラクロニル及び有機リン系除草性化合物を同時に又は順次に適用するようにしてもよい。
【発明の効果】
【００２０】
本発明のピラクロニルと有機リン系除草性化合物とを有効成分として含有する除草剤組成物は、速効性と効果の持続性に優れ、難防除性の雑草に対しても高い効果を示し、且つ少量で顕著な除草効果を示す。
【実施例】
【００２１】
以下、本発明を実施例によりさらに具体的に説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるものではない。
【００２２】
実施例１
グリホサートイソプロピルアミン塩２０．５重量％、ピラクロニル０．８重量％、ポリカルボン酸金属塩５．０重量％、カルボキシメチルセルロース５．０重量％、珪藻土４０．０重量％及びクレー２８．７重量％を混合容器に計り込み、万能混合機で５分間混合し、この混合物１００重量部に対して水３６重量部を添加後、更に５分間混練する。この混練物を０．８ｍｍ径のスクリーンを付けたバスケット型造粒機（畑鉄工所株式会社製）で造粒し、整粒後の粒を乾燥し、得られた粒を篩い分け（１．０〜０．２１ｍｍ）して顆粒水和剤（実施例１）を得る。
【００２３】
実施例２
ピラクロニル４０．０重量％、ポリオキシエチレンアリルフェニルエーテルホスフェートアミン塩１０．０重量％、シリコーンエマルジョン０．３重量％及び水４９．７重量％を混合容器に計り込み、スリーワンモーターで混合し、この混合物をガラスビーズ（ＧＢ５０２Ｍ；東芝バロディニ株式会社製）を充填したダイノーミル（バッコーフェン社製）で微粉砕し、平均粒子径２μｍの微粒子である一次物を得る。その一次物２重量％、グリホサートイソプロピルアミン塩２０．５重量％、ポリオキシエチレンアリルフェニルエーテルホスフェートアミン塩９．８重量％、シリコーンエマルジョン０．２９４重量％、１，２−ベンゾチアゾリン３−オン０．２重量％、キサンタンガム２％水溶液５．０重量％、ナトリウムモンモリナイト５％水溶液２０重量％、プロピレングリコール５重量％及び水３７．２０６重量％を混合容器に計り込み、スリーワンモーターで均一に混合して水性懸濁剤（実施例２）を得る。
【００２４】
実施例３
グリホサートイソプロピルアミン塩２０．５重量％、ピラクロニル０．８重量％、ジアルキルスルホサクシネート１０重量％、ポリアクリル酸ナトリウム２重量％、グリセリン１０重量％及び珪藻土５６．７重量％を混合容器に計り込み、万能混合機で５分間混合し、この混合物１００重量部に対して水３０重量部を添加後、更に５分間混練する。この混練物を０．５ｍｍ径のスクリーンを付けたバスケット型造粒機（畑鉄工所株式会社製）で造粒し、整粒後の粒を乾燥し、得られた粒を篩い分け（１．０〜０．２１ｍｍ）して顆粒粒剤（実施例３）を得る。
【００２５】
比較例１
ピラクロニル３２．０重量％、ポリオキシエチレンアリルフェニルエーテルホスフェートアミン塩１０．０重量％、シリコーンエマルジョン０．３重量％及び水５７．７重量％を混合容器に計り込み、スリーワンモーターで混合し、この混合物をガラスビーズ（ＧＢ５０２Ｍ；東芝バロディニ株式会社製）を充填したダイノーミル（バッコーフェン社製）で微粉砕し、平均粒子径２μｍの微粒子である一次物を得る。その一次物１０重量％、ポリオキシエチレンアリルフェニルエーテルホスフェートアミン塩９．０重量％、シリコーンエマルジョン０．２７重量％、１，２−ベンゾチアゾリン３−オン０．２重量％、キサンタンガム２％水溶液５．０重量％、ナトリウムモンモリナイト５％水溶液２０重量％、プロピレングリコール５重量％及び水５０．５３重量％を混合容器に計り込み、スリーワンモーターで均一に混合して水性懸濁剤を（比較例１）得る。
【００２６】
比較例２
八洲化学工業株式会社製の「カルナクス」（商品名）（種類：グリホサートイソプロピルアミン塩液剤、グリホサートイソプロピルアミン塩４１．０％含有）（比較例２）をそのまま使用した。
【００２７】
次に試験例を挙げて本発明の効果をさらに具体的に説明する。
試験例１
１／２０００アールのポットにスギナ栄養茎を移植し、スギナの生育期（草丈１０〜２０ｃｍ）に、実施例１、２及び比較例１、２の除草剤は、所定量を水で希釈し、１アール当たり１０Ｌの割合で、植物体の上方から小型噴霧器で茎葉全面に均一に散布し、また、実施例３の除草剤は、水で希釈せず所定量をそのまま手で散布した。薬剤処理３日後及び２１日後に除草効果を評価基準（０：除草効果無〜１００：完全枯死）に従い調査した。その結果を第１表に示す。なお、各表中の数値は無処理区対比で抑草率による除草効果を示すものである。
【００２８】
また、表中、Ａはピラクロニルを示し、Ｂはグリホサートイソプロピルアミン塩を示し、Eは以下に示すColbyの式（Colby，S．R．，WEEDS，１５，２０−２２，１９６７参照）により算出した混合剤の雑草抑制値の予想値（E）である。
【００２９】
（E）=α+β−（α・β／１００）
ここで、α及びβは混合剤中に存在する各成分の薬量を単剤で施用したときの
雑草抑制値を意味する。
【００３０】
【表１】
2005281139.tif 000002
【００３１】
試験例２
１／２０００アールのポットにシロツメクサ栄養茎を移植し、シロツメクサの生育期（草丈５〜１０ｃｍ）に、試験例１と同様の方法で、供試薬剤を散布した。薬剤処理３日後及び２１日後に除草効果を評価基準（０：除草効果無〜１００：完全枯死）に従い調査した。その結果を第２表に示す。
【００３２】
【表２】
2005281139.tif 000003
【００３３】
試験例３
イヌムギ群落（被度５０％）の圃場で１区１／１００アールを区画し、イヌムギの刈り込み後、再生株の草丈が２０〜３０ｃｍになった時、試験例１と同様の方法で、供試薬剤を散布した。薬剤処理３日後及び２１日後に除草効果を評価基準（０：除草効果無〜１００：完全枯死）に従い調査した。その結果を第３表に示す。
【００３４】
【表３】
2005281139.tif 000004
【００３５】
試験例４
１／５０００アールのポットに土壌を充填し、メヒシバの種子を播種し、温室内で生育させた。メヒシバが草丈１５〜２０ｃｍになった時、試験例１と同様の方法で、供試薬剤を散布した。散布後３日後及び２１日後に除草効果を評価基準（０：除草効果無〜１００：完全枯死）に従い調査した。その結果を第４表に示す。
【００３６】
【表４】
2005281139.tif 000005