(57)【要約】【課題】特定のガラスを含有し、銀、銅等の導電率の高い導体との同時焼成が可能であり、且つガラスの配合によるＱ値の低下が抑えられた低温焼成誘電体磁器組成物及びその製造方法を提供する。【解決手段】本誘電体磁器組成物は、ａＢａＯ・ｂＴｉＯ２・ｃＲＥＯ３／２・ｄＢｉＯ３／２（ａ、ｂ、ｃ及びｄはモル比を表し、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１であり、０．０９≦ａ≦０．１６、０．５４≦ｂ≦０．６２、０．２０≦ｃ≦０．３４、０≦ｄ≦０．１０であり、ＲＥは希土類金属である）で表される組成物と、この組成物１００質量部に対して１０〜５０質量部の、ｋＺｎＯ・ｍＢ２Ｏ３・ｎＳｉＯ２［ｋ、ｍ及びｎは含有割合を表し、ｋ＋ｍ＋ｎ＝１００（質量％）であり、４０≦ｋ≦７０、１０≦ｍ≦３５、５≦ｎ≦３０である］で表されるＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスと、を含有する。【選択図】        なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａＢａＯ・ｂＴｉＯ２・ｃＲＥＯ３／２・ｄＢｉＯ３／２（但し、ａ、ｂ、ｃ及びｄはモル比を表し、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１であり、０．０９≦ａ≦０．１６、０．５４≦ｂ≦０．６２、０．２０≦ｃ≦０．３４、０≦ｄ≦０．１０であり、ＲＥは希土類金属である。）で表される組成物と、該組成物１００質量部に対して１０〜５０質量部の、ｋＺｎＯ・ｍＢ２Ｏ３・ｎＳｉＯ２［但し、ｋ、ｍ及びｎは含有割合を表し、ｋ＋ｍ＋ｎ＝１００（質量％）であり、４０≦ｋ≦７０、１０≦ｍ≦３５、５≦ｎ≦３０である。］で表されるＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスと、を含有することを特徴とする低温焼成誘電体磁器組成物。
【請求項２】
上記ＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスを２０質量部とした場合の無負荷Ｑ値と該無負荷Ｑ値測定時の共振周波数との積に対する、上記ＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスを４０質量部とした場合の無負荷Ｑ値と該無負荷Ｑ値測定時の共振周波数との積の低下率が２０％以内である請求項１に記載の低温焼成誘電体磁器組成物。
【請求項３】
上記ＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスの含有量が２０〜５０質量部である請求項１又は２に記載の低温焼成誘電体磁器組成物。
【請求項４】
ａＢａＯ・ｂＴｉＯ２・ｃＲＥＯ３／２・ｄＢｉＯ３／２（但し、ａ、ｂ、ｃ及びｄはモル比を表し、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１であり、０．０９≦ａ≦０．１６、０．５４≦ｂ≦０．６２、０．２０≦ｃ≦０．３４、０≦ｄ≦０．１０であり、ＲＥは希土類金属である。）で表される組成物と、該組成物１００質量部に対して１０〜５０質量部の、ｋＺｎＯ・ｍＢ２Ｏ３・ｎＳｉＯ２［但し、ｋ、ｍ及びｎは含有割合を表し、ｋ＋ｍ＋ｎ＝１００（質量％）であり、４０≦ｋ≦７０、１０≦ｍ≦３５、５≦ｎ≦３０である。］で表されるＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスとを混合し、８５０〜１０５０℃で焼成することを特徴とする低温焼成誘電体磁器組成物の製造方法。
【請求項５】
上記ＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスの配合量により、比誘電率及び共振周波数の温度係数を調整する請求項４に記載の低温焼成誘電体磁器組成物の製造方法。
【請求項６】
上記ＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスの配合量が２０〜５０質量部である請求項４又は５に記載の低温焼成誘電体磁器組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、低温焼成誘電体磁器組成物及びその製造方法に関する。更に詳しくは、特定のガラスを含有し、銀、銅等の導電率の高い導体との同時焼成が可能であり、且つガラスの配合による無負荷Ｑ値（以下、単に「Ｑ値」ともいう。）の低下が抑えられた低温焼成誘電体磁器組成物及びその製造方法に関する。
本発明は、マイクロ波帯域及びミリ波帯域において使用される共振器、ＬＣフィルタ、カプラ、誘電体アンテナ等の各種電子部品分野に幅広く利用することができる。
【０００２】
【従来の技術】
近年、通信情報量の増大に伴い、自動車通信、衛星通信、衛星放送等のマイクロ波帯域及びミリ波帯域を利用した各種の通信システムが急速に発展しつつあり、それに伴って多くの誘電体材料が開発されている。更には、製造コストの観点から、導電率が高く且つ安価な、銀、銅等の金属材料が導体として使用可能である誘電体材料が開発されており、これらは、共振器、ＬＣフィルタ等の電子部品などにおいて使用されている（例えば、特許文献１〜３参照。）。
【０００３】
【特許文献１】
特開平５−３１９９２０号公報
【特許文献２】
特開平５−３１９９２２号公報
【特許文献３】
特開平６−１１６０２３号公報
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
これらの誘電体材料には、（１）比誘電率（εｒ）が大きいこと、（２）Ｑ値が大きいこと、（３）共振周波数の温度係数（τｆ）の絶対値が小さいことの３つの特性を同時に満たすことが要求されている。しかし、マイクロ波帯域及びミリ波帯域で使用される誘電体磁器は、使用周波数が高周波になるに従って、εｒ等の誘電特性が低下する傾向にある。
また、低温焼成を実現するためには、焼結助剤としてガラスを配合する手法等が開示されているが、ガラスの配合量が多いと誘電特性、特にＱ値が低下する傾向にある。また、ガラスの配合量が少ないと、低温で焼成することが困難となる。そのため、ガラスの配合量によるＱ値の低下が抑えられており、εｒ及びτｆ等の他の誘電特性のバランスにも優れ、且つ低温焼成により得られる誘電体磁器が求められている。
更に、このような誘電体材料が用いられる電子部品の小型化等に対応するには、誘電特性、特にεｒ及びτｆの調整が必要とされており、これらを容易に調整することができる誘電体材料が求められている。
【０００５】
本発明は、上記課題を解決するものであり、特定のガラスを含有し、銀、銅等の導電率の高い導体との同時焼成が可能であり、且つガラスの配合によるＱ値の低下が抑えられた低温焼成誘電体磁器組成物及びその製造方法を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明は以下の通りである。
（１）ａＢａＯ・ｂＴｉＯ２・ｃＲＥＯ３／２・ｄＢｉＯ３／２（但し、ａ、ｂ、ｃ及びｄはモル比を表し、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１であり、０．０９≦ａ≦０．１６、０．５４≦ｂ≦０．６２、０．２０≦ｃ≦０．３４、０≦ｄ≦０．１０であり、ＲＥは希土類金属である。）で表される組成物と、該組成物１００質量部に対して１０〜５０質量部の、ｋＺｎＯ・ｍＢ２Ｏ３・ｎＳｉＯ２［但し、ｋ、ｍ及びｎは含有割合を表し、ｋ＋ｍ＋ｎ＝１００（質量％）であり、４０≦ｋ≦７０、１０≦ｍ≦３５、５≦ｎ≦３０である。］で表されるＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスと、を含有することを特徴とする低温焼成誘電体磁器組成物（以下、「誘電体磁器組成物」ともいう。）。
（２）上記ＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスを２０質量部とした場合の無負荷Ｑ値と該無負荷Ｑ値測定時の共振周波数との積に対する、上記ＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスを４０質量部とした場合の無負荷Ｑ値と該無負荷Ｑ値測定時の共振周波数との積の低下率が２０％以内である上記（１）に記載の誘電体磁器組成物。
（３）上記ＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスの含有量が２０〜５０質量部である上記（１）又は（２）に記載の低温焼成誘電体磁器組成物。
（４）ａＢａＯ・ｂＴｉＯ２・ｃＲＥＯ３／２・ｄＢｉＯ３／２（但し、ａ、ｂ、ｃ及びｄはモル比を表し、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１であり、０．０９≦ａ≦０．１６、０．５４≦ｂ≦０．６２、０．２０≦ｃ≦０．３４、０≦ｄ≦０．１０であり、ＲＥは希土類金属である。）で表される組成物と、該組成物１００質量部に対して１０〜５０質量部の、ｋＺｎＯ・ｍＢ２Ｏ３・ｎＳｉＯ２［但し、ｋ、ｍ及びｎは含有割合を表し、ｋ＋ｍ＋ｎ＝１００（質量％）であり、４０≦ｋ≦７０、１０≦ｍ≦３５、５≦ｎ≦３０である。］で表されるＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスとを混合し、８５０〜１０５０℃で焼成することを特徴とする誘電体磁器組成物の製造方法。
（５）上記ＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスの配合量により、比誘電率及び共振周波数の温度係数を調整する上記（４）に記載の誘電体磁器組成物の製造方法。
（６）上記ＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスの配合量が２０〜５０質量部である上記（４）又は（５）に記載の低温焼成誘電体磁器組成物の製造方法。
【０００７】
【発明の効果】
本発明の誘電体磁器組成物は、銀、銅等の導電率の高い導体との同時焼成が可能であり、且つガラスの配合によるＱ値の低下が抑えられている。また、ガラスの配合によるＱ値の低下が抑えられているため、従来よりも多くのガラスを配合することが可能となり、より低温で焼成することができる。更には、ガラスの配合量により、誘電特性、特にεｒ及びτｆを調整することができるため、マイクロ波帯域及びミリ波帯域において使用される各種電子部品分野に幅広く利用できる。
また、特定量のガラスを含有させたときの、無負荷Ｑ値とこの無負荷Ｑ値測定時の共振周波数との積であるｆ・Ｑの低下率が２０％以内である場合には、ガラスの含有量を増加させることができるため、より低温での焼成が可能となる。
更に、特定量のガラスを含有させた場合には、より低温での焼成が可能となる。
本発明の誘電体磁器組成物の製造方法によれば、銀、銅等の導電率の高い導体との同時焼成が可能であり、且つガラスの配合によるＱ値の低下が抑えられた誘電体磁器組成物を容易に製造することができる。
また、ガラスの配合量により、誘電特性、特にεｒ及びτｆを調整することができるため、マイクロ波帯域及びミリ波帯域において使用される各種電子部品分野に幅広く利用できる誘電体磁器組成物を容易に製造することができる。
更に、特定量のガラスを配合した場合には、より低温での焼成が可能となる。
【０００８】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明の誘電体磁器組成物における、上記「ａＢａＯ・ｂＴｉＯ２・ｃＲＥＯ３／２・ｄＢｉＯ３／２（ａ、ｂ、ｃ及びｄはモル比を表し、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１である。）」で表される組成物（以下、単に「組成物」ともいう。）において、上記「Ｂａ」のモル比であるａは、０．０９≦ａ≦０．１６であり、好ましくは０．０９≦ａ≦０．１５、より好ましくは０．０９≦ａ≦０．１４である。このａが０．０９未満の場合、得られる誘電体磁器組成物のεｒが低くなる。一方、０．１６を超える場合、得られる誘電体磁器組成物の焼結性が低下する。
上記「Ｔｉ」のモル比であるｂは、０．５４≦ｂ≦０．６２であり、好ましくは０．５５≦ｂ≦０．６１、より好ましくは０．５６≦ｂ≦０．６１である。このｂが０．５４未満の場合、得られる誘電体磁器組成物のＱ値が低下し、τｆが正の側に大きくなる。一方、０．６２を超える場合、得られる誘電体磁器組成物のＱ値が低下する。
上記「ＲＥ」のモル比であるｃは、０．２０≦ｃ≦０．３４であり、好ましくは０．２４≦ｃ≦０．３３、より好ましくは０．２４≦ｃ≦０．３２である。このｃが０．２０未満の場合、得られる誘電体磁器組成物のＱ値が低下する。一方、０．３４を超える場合、得られる誘電体磁器組成物の焼結性が低下する傾向にある。
上記「Ｂｉ」のモル比であるｄは、０≦ｄ≦０．１０であり、好ましくは０．０２≦ｄ≦０．０６、より好ましくは０．０２≦ｄ≦０．０５である。このｄが０．１０を超える場合、得られる誘電体磁器組成物のεｒが低くなる。尚、ｄが０の場合でも、十分なεｒを有する誘電体磁器組成物が得られる。
【０００９】
上記「ＲＥ」は、希土類金属であり、例えば、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｌａ、Ｃｅ及びＰｒ等が挙げられる。なかでも、この希土類金属はＮｄ、Ｓｍ、Ｇｄであることが好ましい。この場合、高いεｒ及びＱ値を維持したまま、τｆの絶対値を０に近づけることができる。
【００１０】
上記「ｋＺｎＯ・ｍＢ２Ｏ３・ｎＳｉＯ２［ｋ＋ｍ＋ｎ＝１００（質量％）］」で表される上記「ＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラス（以下、単に「ガラス」ともいう。）」は、緻密な焼結体を低温での焼成により得るために含有されるものである。
上記「ＺｎＯ」の含有割合を示すｋは、４０≦ｋ≦７０であり、好ましくは５０≦ｋ≦６８、より好ましくは５３≦ｋ≦６５である。このｋが４０質量％未満の場合、τｆが正の側に大きくなりすぎる。一方、７０質量％を超える場合、焼成温度を高くする必要がある。
上記「Ｂ２Ｏ３」の含有割合を示すｍは、１０≦ｍ≦３５であり、好ましくは１５≦ｍ≦３３、より好ましくは２０≦ｍ≦３３である。このｍが１０質量％未満の場合、焼成温度を高くする必要がある。一方、３５質量％を超える場合、焼成温度を高くする必要があり、Ｑ値が低下する。
上記「ＳｉＯ２」の含有割合を示すｎは、５≦ｎ≦３０であり、好ましくは５≦ｎ≦２５、より好ましくは１０≦ｎ≦２０である。このｎが５質量％未満の場合、焼成温度を高くする必要がある。一方、３０質量％を超える場合、Ｑ値が低下する。
更に、ガラスを１００質量％とした場合に、ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３及びＳｉＯ２の含有割合の合計は、６０質量％以上であることが好ましく、より好ましくは７０質量％以上である。この含有割合が６０質量％以上である場合、緻密な焼結体を低温で焼成して得られる。
【００１１】
また、このガラスには、前記ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３及びＳｉＯ２以外に、アルカリ金属元素、アルカリ土類金属元素等の他の金属元素の酸化物が含有されていてもよい。
更に、このガラスには、ＰｂＯが含有されていないことが好ましい。ＰｂＯが含まれる場合、低温における焼成を促進させることができるが、環境保護の観点から含有しないことが好ましい。
【００１２】
このガラスの含有量は、前記組成物１００質量部に対して１０〜５０質量部であり、好ましくは２０〜５０質量部、より好ましくは２０〜４５質量部である。
この含有量が１０質量部未満の場合、低温で焼成することができない。一方、５０質量部を超える場合、得られる誘電体磁器組成物のＱ値が低下する。
また、本発明においては、このガラスの含有量により、得られる誘電体磁器組成物の誘電特性、特にεｒ及びτｆを調整することができる。このεｒはガラスの含有量が減少すると大きくなり、ガラスの含有量が増加すると小さくなる傾向にある。また、τｆの絶対値は、ガラスの含有量が減少すると大きくなり、ガラスの含有量が増加すると小さくなる傾向にある。このτｆの傾向は、特にガラスの含有量が２０〜５０質量部の場合に顕著である。
更に、本発明においては、ガラスを含有させることによるＱ値の低下を抑えることができる。そのため、従来よりもガラスの含有量を増加させることができ、より低温での焼成が可能となる。具体的には、前記ＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスの含有量を２０質量部とした場合のｆ・Ｑに対する、ガラスを４０質量部とした場合のｆ・Ｑの低下率を、２０％以内、特に１７％以内、更には１５％以内とすることができる。
【００１３】
上記誘電体磁器組成物を製造する方法は特に限定されず、例えば、本発明の低温焼成誘電体磁器組成物の製造方法により製造することができる。
上記「ａＢａＯ・ｂＴｉＯ２・ｃＲＥＯ３／２・ｄＢｉＯ３／２」で表される組成物については、前期の各説明をそのまま適用できる。
この組成物の製造方法は特に限定されず、例えば、所定の組成となるように、所定の各成分を含む原料を調合して得られる。この原料としては、例えば、所定の元素の酸化物、炭酸塩、水酸化物等の粉末、更にはその元素を含む有機金属化合物等の液状物などを挙げることができる。
また、この組成物は、必要に応じて熱処理されていてもよい。この熱処理の温度は、１０００〜１４００℃であることが好ましく、より好ましくは１０００〜１２００℃である。この熱処理温度が１０００〜１２００℃である場合、より緻密な焼結体を得ることができる。熱処理時間は、通常、０．５〜５時間、特に１〜２時間である。
【００１４】
上記「ｋＺｎＯ・ｍＢ２Ｏ３・ｎＳｉＯ２［ｋ＋ｍ＋ｎ＝１００（質量％）］」で表される上記「ＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラス」については、下記の配合量の説明以外、前記の説明をそのまま適用できる。
このガラスの配合量は、前記組成物１００質量部に対して１０〜５０質量部であり、好ましくは２０〜５０質量部、より好ましくは２０〜４５質量部である。この配合量が１０質量部未満の場合、低温で焼成することができない。一方、５０質量部を超える場合、得られる誘電体磁器組成物のＱ値が低下する。
また、本発明においては、このガラスの含有量により、得られる誘電体磁器組成物の誘電特性、特にεｒ及びτｆを調整することができる。このεｒはガラスの配合量を減少させると大きくなり、ガラスの配合量を増加させると小さくなる傾向にある。また、τｆの絶対値は、ガラスの配合量を減少させると大きくなり、ガラスの配合量を増加させると小さくなる傾向にある。このτｆの傾向は、特にガラスの配合量が２０〜５０質量部の場合に顕著である。
更に、本発明においては、ガラスの配合によるＱ値の低下を抑えることができる。そのため、従来よりもガラスの配合量を増加させることができ、より低温での焼成が可能となる。具体的には、前記ＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラスの配合量を２０質量部とした場合のｆ・Ｑに対する、ガラスを４０質量部とした場合のｆ・Ｑの低下率を、２０％以内、特に１７％以内、更には１５％以内とすることができる。
【００１５】
また、上記ガラスの中心粒径は、０．１〜４．０μｍであることが好ましく、より好ましくは０．１〜３．０μｍ、更に好ましくは０．１〜２．０μｍである。この中心粒径が０．１〜２．０μｍである場合、より低温での焼成が可能であり、誘電特性のバランスに優れ、且つ緻密な誘電体磁器組成物を製造できる。
更に、このガラスのガラス転移点は、５５０℃以下であることが好ましく、より好ましくは５００℃以下である。このガラス転移点が５００℃以下である場合、より少ないガラス添加量で、低温焼成化が可能となり、誘電特性の劣化を小さくすることができる。尚、このガラス転移点は示差熱分析（ＤＴＡ）で測定したものである。
【００１６】
また、前記組成物とガラスとの混合手段は特に限定されず、公知の方法を用いることができる。更に、得られる混合物は、通常、焼成の前に、所定形状に成形される。この際の成形手段は特に限定されず公知の方法を用いることができる。
上記焼成の温度は、８５０〜１０５０℃であることが好ましく、より好ましくは８５０〜１０００℃、更に好ましくは８５０〜９５０℃である。この焼成温度が８５０〜１０００℃である場合、導通抵抗の低いＡｇやＡｇ−Ｐｄ、Ａｇ−Ｐｔ合金との同時焼成がより容易となる。特に９３０℃未満では、より導通抵抗の低いＡｇを内部導体として同時焼成することがより容易となる。焼成時間は、通常、０．５〜５時間である。
【００１７】
本発明の誘電体磁器組成物、及び本発明の製造方法により製造される誘電体磁器組成物では、後記実施例と同様にして測定した際のｆ・Ｑを１５００ＧＨｚ以上、特に１８００ＧＨｚ以上とすることができる。
また、これらの誘電体磁器組成物では、後記実施例と同様にして測定した際のεｒを３０以上、特に３５以上とすることができる。
更に、これらの誘電体磁器組成物では、後記実施例と同様にして測定した際のτｆの絶対値を４０ｐｐｍ／℃以下、特に３０ｐｐｍ／℃以下とすることができる。
また、これらの誘電体磁器組成物では、後記実施例と同様にして測定した際のｆ・Ｑを１５００ＧＨｚ以上、εｒを３０以上、且つτｆの絶対値を４０ｐｐｍ／℃以下、特にｆ・Ｑを１８００ＧＨｚ以上、εｒを３５以上、且つτｆの絶対値を３０ｐｐｍ／℃以下とすることができる。
【００１８】
また、これらの各誘電体磁器組成物は、マイクロ波帯域及びミリ波帯域において使用される各種電子部品として利用することができる。この各種電子部品としては、共振器、ＬＣデバイス、ＬＣフィルタ、カプラ、デュプレクサ、ダイプレクサ、ダイオード、誘電体アンテナ及びセラミックコンデンサ等の個別部品類などが挙げられる。更には、汎用基板、各種機能部品が埋め込まれた機能基板（ＬＴＣＣ多層デバイス等）などの基板類、ＭＰＵ及びＳＡＷ等のパッケージ類、これら個別部品類、基板類及びパッケージ類の少なくともいずれかを備えるモジュール類等が挙げられる。また、これらの電子部品は、各種のマイクロ波帯域及び／又はミリ波帯域の電波を利用する移動体通信機器、移動体通信基地局機器、衛星通信機器、衛星通信基地局機器、衛星放送機器、無線ＬＡＮ機器、及びＢｌｕｅｔｏｏｔｈ（登録商標）用機器等に利用することができる。
【００１９】
【実施例】
以下、実施例により本発明を具体的に説明する。
実施例１〜９及び比較例１〜３
（１）低温焼成誘電体磁器組成物
ＢａＣＯ３粉末（純度；９９．９％）、ＴｉＯ２粉末（純度；９９．９％）、ＲＥ２Ｏ３粉末（ＲＥ；Ｎｄ、Ｇｄ、純度；９９．９％）及びＢｉ２Ｏ３粉末（純度；９９．９％）を原料とし、ａＢａＯ・ｂＴｉＯ２・ｃＲＥＯ３／２・ｄＢｉＯ３／２で表される組成物におけるａ、ｂ、ｃ及びｄの各値が表１のようになる配合で、ミキサにより２０〜３０分間乾式混合した後、振動ミルにより粉砕した。玉石としてはアルミナボールを使用し、粉砕時間は４時間とした。
【００２０】
その後、得られた混合粉末を、大気雰囲気下、１１００℃で２時間熱処理し、次いで、ボールミルにより粉砕し、得られた粉砕物と、表２に示すＺｎＯ・Ｂ２Ｏ３・ＳｉＯ２系ガラス粉末と、適量の有機バインダとを加え、ボールミルにより湿式混合し、その後、凍結乾燥機を用いて乾燥させ、造粒した。尚、表２の「ガラスの成分」欄における各々の値は、ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３及びＳｉＯ２の合計を１００質量％とした場合のそれぞれの含有割合を示す。また、ガラス粉末の配合量を表３に示した。
次いで、得られた造粒粉をプレス機（成形圧力；９８ＭＰａ）によって、直径１９ｍｍ、高さ８ｍｍの円柱状の成形体に成形し、その後、大気雰囲気下、８５０〜１０５０℃の温度で２時間焼成して、誘電体磁器組成物を調製した。
【００２１】
【表１】
2005001940.tif 000002
【００２２】
【表２】
2005001940.tif 000003
【００２３】
【表３】
2005001940.tif 000004
【００２４】
（２）誘電体磁器組成物の評価
上記（１）で得られた誘電体磁器組成物について平行導体板型誘電体共振器法により、測定周波数１〜５ＧＨｚにおける、εｒ、Ｑ値及びτｆ（温度範囲；２５〜８０℃）を測定した。その結果を表３に併記する。尚、Ｑ値は、測定時の共振周波数（ｆ）とＱ値の測定値との積（ｆ・Ｑ）で表した。
【００２５】
（３）実施例の効果
表３の結果によれば、ガラスの配合量が５質量部と少ない比較例１の誘電体磁器組成物では、１０５０℃と比較的高い焼成温度においても十分に緻密化しておらず、ｆ・Ｑは１３７２ＧＨｚとなり、ｆ・Ｑが劣っていた。
また、ＺｎＯ成分の量比が多いガラスを用いた比較例２の誘電体磁器組成物では、吸水があり焼結しなかった。
更に、ＳｉＯ２成分の量比が多いガラスを用いた比較例３の誘電体磁器組成物では、ｆ・Ｑは１２０８ＧＨｚとなり、ｆ・Ｑが劣っていた。
【００２６】
これに対して、実施例１〜９における各誘電体磁器組成物は、８８０〜９５０℃の低温で焼成することができ、εｒが３２．２〜６１．８であり、ｆ・Ｑが１６５０〜２０９２ＧＨｚであり、且つτｆが−２．５〜３１．３ｐｐｍ／℃であった。このことから、本実施例の各誘電体磁器組成物は、低温で焼成可能であり、誘電特性のバランスにも優れていることが分かった。
また、これらの誘電体磁器組成物において、εｒはガラスの配合量が減少すると大きくなり、ガラスの配合量が増加すると小さくなる傾向にあった。更に、τｆの絶対値は、ガラスの含有量が減少すると大きくなり、ガラスの含有量が増加すると小さくなる傾向にあった。このτｆの傾向は、特にガラスの配合量が２０質量部以上の場合に顕著であった。これらのことから、誘電体磁器組成物におけるεｒ及びτｆをガラスの配合量により調整できることが分かった。
更に、実施例２及び４、並びに実施例６及び８によれば、ガラスの配合量を２０質量部から４０質量部とした場合のｆ・Ｑの低下率は、それぞれ１２．８％、８．６％であり、共にｆ・Ｑの低下が抑えられていることが分かった。これらのことから、ガラスの配合量の増加によるｆ・Ｑの低下を抑えることができ、より低温での焼成が可能となることが分かった。
尚、本発明においては、上記の具体的な実施例に示すものに限られず、目的、用途に応じて本発明の範囲内で種々変更した実施例とすることができる。