(57)【要約】【課題】複合反応における目的生成物に対する収率や選択率を制御することができるので、特に反応中間体である一次生成物の収率を上げることができるマイクロリアクターの複合反応方法及び、その複合反応方法を行うのに好適なマイクロリアクターを提供する。【解決手段】流体Ａ、Ｂを流体導入部１４からマイクロ流路１２に合流させる際に、マイクロ流路１２入口の径方向断面において流体Ａ、Ｂを複数の流体セグメントＡ，Ｂに分割して合流させ、これらの流体セグメントＡ，Ｂを層流として流通させつつ分子拡散により混合して複合反応を行わせる。【選択図】      図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数種の流体をマイクロ流路に合流させ、これらの流体を層流として流通させつつ分子拡散により混合して複合反応を行わせるマイクロリアクターの複合反応方法において、
前記複数種の流体のそれぞれについて、前記マイクロ流路入口の径方向断面において複数の流体セグメントに分割して種類の異なる流体セグメント同士を接触させることにより、前記マイクロ流路に合流する複数種の流体同士の拡散距離及び／又は比表面積を変えることを特徴とするマイクロリアクターの複合反応方法。
【請求項２】
前記分割により、前記流体セグメントのセグメント数を変えることを特徴とする請求項１のマイクロリアクターの複合反応方法。
【請求項３】
前記分割により、前記マイクロ流路入口の径方向断面における流体セグメントの断面形状を変えることを特徴とする請求項１のマイクロリアクターの複合反応方法。
【請求項４】
前記分割により、前記マイクロ流路入口の径方向断面において種類の異なる流体セグメント同士の配列を変えることを特徴とする請求項１のマイクロリアクターの複合反応方法。
【請求項５】
前記分割により、前記マイクロ流路入口の径方向断面において断面形状が四角形な複数の流体セグメントを形成すると共に、該流体セグメントのアスペクト比（幅サイズに対する深さサイズ）を変えることを特徴とする請求項１のマイクロリアクターの複合反応方法。
【請求項６】
複数種の流体をそれぞれの流体導入路を通して１本のマイクロ流路に合流させ、これらの流体を層流として流通させつつ分子拡散により混合して複合反応を行わせるマイクロリアクターの複合反応方法において、
前記複数種の流体のそれぞれについて、前記マイクロ流路入口の径方向断面において断面形状が四角形な複数の流体セグメントに分割して種類の異なる流体セグメント同士が交互に接触するように配列させると共に、前記配列させる流体セグメントの配列方向の幅サイズを変えることを特徴とするマイクロリアクターの複合反応方法。
【請求項７】
複数種の流体をそれぞれの流体導入路を通して１本のマイクロ流路に合流させ、これらの流体を層流として流通させつつ分子拡散により混合して複合反応を行わせるマイクロリアクターの複合反応方法において、
前記複数種の流体のそれぞれについて、前記マイクロ流路入口の径方向断面において断面形状が四角形な複数の流体セグメントに分割して種類の異なる流体セグメント同士が一定の幅サイズで交互に接触するように配列させると共に、前記配列させる種類の同じ流体セグメント同士の間で濃度を変えることを特徴とするマイクロリアクターの複合反応方法。
【請求項８】
複数種の流体をマイクロ流路に合流させ、これらの流体を層流として流通させつつ分子拡散により混合して反応を行わせるマイクロリアクターにおいて、
前記マイクロ流路入口の径方向断面に格子状に分割された多数の微細な導入口を有し、該導入口に連通する多数の流体導入路が集積された流体導入部と、
前記複数種の流体を前記多数の流体導入路に分配して前記導入口からマイクロ流路に導入することにより、前記マイクロ流路入口の径方向断面において前記流体が分割された複数の流体セグメントを形成する分配手段と、を備えたことを特徴とするマイクロリアクター。
【請求項９】
前記分配手段で前記多数の流体導入路に前記複数種の流体を分配することにより、前記流体セグメントの数を変えることを特徴とする請求項８のマイクロリアクター。
【請求項１０】
前記分配手段で前記多数の流体導入路に前記複数種の流体を分配することにより、前記流体セグメントの前記径方向断面における断面形状を変えることを特徴とする請求項８のマイクロリアクター。
【請求項１１】
前記分配手段で前記多数の流体導入路に前記複数種の流体を分配することにより、前記径方向断面において種類の異なる流体セグメント同士の配列を変えることを特徴とする請求項８のマイクロリアクター。
【請求項１２】
前記分配手段で前記多数の流体導入路に前記複数種の流体を分配することにより、前記径方向断面における形状を四角形にすると共に、該四角形のアスペクト比を変えることを特徴とする請求項８のマイクロリアクター。
【請求項１３】
種類の同じ流体セグメントの原料濃度を変える濃度調整手段が設けられていることを特徴とする請求項８〜１２の何れか１のマイクロリアクター。
【請求項１４】
前記マイクロ流路の等価直径は２０００μｍ以下であることを特徴とする請求項８〜１３の何れか１のマイクロリアクター。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はマイクロリアクターの複合反応方法及びマイクロリアクターに係り、特に複合反応において目的生成物を高い収率で得ることのできるマイクロリアクターの複合反応方法及びマイクロリアクターに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、化学工業、或いは医薬品、試薬等の製造に係る医薬品工業では、マイクロミキサー又はマイクロリアクターと呼ばれる微小容器を用いた新しい製造プロセスの開発が進められている。マイクロミキサー又はマイクロリアクターには、複数本のマイクロチャンネル（流体導入路）と繋がる微小空間（マイクロ流路）が設けられており、マイクロチャンネルを通して複数の流体（例えば反応原料を溶解した溶液）を微小空間に合流することで、複数の流体を混合し、又は混合と共に化学反応を生じさせる。マイクロミキサーとマイクロリアクターとは基本的な構造は共通とされているが、特に、複数の流体を混合するものをマイクロミキサーと言い、複数の溶液を混合する際に化学反応を伴うものをマイクロリアクターと言う場合がある。従って、本発明のマイクロリアクターはマイクロミキサーも含むものとする。
【０００３】
次に、上記のようなマイクロリアクターによる反応が攪拌タンク等を用いたバッチ式の混合や反応と異なる点を説明する。即ち、液相の化学反応は、一般に反応液の界面において分子同士が出会うことによって起こるので、微小空間内で反応を行うと相対的に界面の面積が大きくなり、反応効率は著しく増大する。また、分子の拡散そのものも拡散時間は距離の二乗に比例する。このことは、微小空間のスケールを小さくするに従って反応液を能動的に混合しなくても、分子の拡散によって混合が進み、反応が起こり易くなることを意味する。また、微小空間においては、スケールが小さいために層流支配の流れとなり、溶液同士が層流状態となって流れながら流れに直交する方向に拡散し反応されていく。
【０００４】
また、このようなマイクロリアクターを用いれば、例えば、反応の場として大容積のタンク等を用いた従来のバッチ方式と比較し、溶液同士の反応時間及び混合温度や反応温度の高精度な制御が可能になる。
【０００５】
従って、複合反応をマイクロリアクターを用いて行えば、溶液が微小空間内で殆ど滞留することなく連続的に流通するので、不均一な反応生成物が生成されにくく、比較的純粋な一次生成物をも取り出すことが可能となる。
【０００６】
このようなマイクロリアクターとしては、例えば特許文献１、特許文献２、或いは特許文献３に開示されているものがある。これらのマイクロリアクターは何れも２種類の溶液をそれぞれマイクロチャンネルを通し、極めて薄い薄片状の層流として微小空間内に導入するもので、この微小空間内で２種類の溶液同士を混合及び反応させるものである。
【特許文献１】ＰＣＴ国際公開公報ＷＯ  ００／６２９１３号
【特許文献２】特表２００３−５０２１４４号公報
【特許文献３】特開２００２−２８２６８２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、色々な反応の種類の中で複合反応は何を目的生成物にするかによって、一次生成物の収率を上げたり、或いは一次生成物の収率を下げて二次生成物の収率を上げたりする必要があるが、複合反応における目的生成物、特に反応中間体である一次生成物に対する収率、即ち選択率の制御に関しては未だ十分に技術が確立されていなのが実情である。
【０００８】
本発明は係る事情に鑑みてなされたもので、複合反応における目的生成物に対する収率や選択率を制御することができるので、特に反応中間体である一次生成物の収率を上げることができるマイクロリアクターの複合反応方法及び、その複合反応方法を行うのに好適なマイクロリアクターを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
発明者は、マイクロ流路に合流した複数の流体は層流として流れるというマイクロリアクターの特性から、マイクロ流路入口の径方向断面における流体セグメントのセグメント数、断面形状、配列、アスペクト比、幅サイズ（流体セグメントを配列方向の厚み）、及び濃度等の因子を任意に制御できることに着目し、これらの因子を制御することにより、複合反応における目的生成物の収率や選択率を制御するようにしたものである。
【００１０】
ここで、複数種の流体とは例えば２種類の場合には流体Ａと流体Ｂであり、流体セグメントとは流体Ａ及び流体Ｂをマイクロ流路の径方向断面で分割して所望のセグメント数、配列、断面形状、幅サイズ、及び濃度等を備えた流体として再構成した流体区分をいう。また、流体同士の拡散距離とは、マイクロ流路の径方向断面における流体セグメントの形状における重心間の距離を言い、比表面積とは流体セグメントの単位長さ当たり、隣接する流体セグメント同士の界面における接触面積の比をいう。以下同様である。
【００１１】
本発明の請求項１は前記目的を達成するために、複数種の流体をマイクロ流路に合流させ、これらの流体を層流として流通させつつ分子拡散により混合して複合反応を行わせるマイクロリアクターの複合反応方法において、前記複数種の流体のそれぞれについて、前記マイクロ流路入口の径方向断面において複数の流体セグメントに分割して種類の異なる流体セグメント同士を接触させることにより、前記マイクロ流路に合流する複数種の流体同士の拡散距離及び／又は比表面積を変えることを特徴とするマイクロリアクターの複合反応方法を提供する。
【００１２】
請求項１によれば、例えば流体Ａと流体Ｂとで下記の反応式の複合反応を行う場合、
Ａ＋Ｂ→Ｒ（一次反応）
Ｂ＋Ｒ→Ｓ（二次反応）
流体Ａと流体Ｂとの拡散距離を小さくし、比表面積を大きくするに従って、流体Ａの反応率に対する一次生成物Ｒの収率は高くなる。逆に、流体Ａと流体Ｂとの拡散距離を大きくし、比表面積を小さくするに従って、流体Ａの反応率に対する一次生成物Ｒの収率は低くなる。即ち、二次生成物の収率が大きくなる。従って、マイクロ流路に合流する複数種の流体同士の拡散距離及び／又は比表面積を変えることにより、複合反応の目的生成物の収率や選択率を制御することができる。
【００１３】
請求項２によれば、複数種の流体のそれぞれについて、マイクロ流路入口の径方向断面において複数の流体セグメントに分割することによって、流体セグメントのセグメント数を変えるようにした。これにより、流体セグメントの数が多くなれば、拡散距離が小さくなり比表面積が大きくなる。逆に、流体セグメントの数が少なくなれば、拡散距離が大きくなり比表面積が小さくなる。
【００１４】
請求項３によれば、複数種の流体のそれぞれについて、マイクロ流路入口の径方向断面において複数の流体セグメントに分割することによって、マイクロ流路入口の径方向断面における流体セグメントの断面形状を変えるようにした。形状としては、例えば、正方形や長方形の四角形、平行四辺形、三角形、同心円形状があり、四角形、平行四辺形、三角形、同心円形状の順に、上記した流体Ａの反応率に対する一次生成物Ｒの収率は高くなる。これは実質的に、この形状の順で拡散距離が短くなるためである。また、形状としてジグザグ形状や凸形状にした場合には、ジグザグ数や突起している部分の数、即ち形状の繰り返し数が増えるほど比表面積が大きくなるため、上記した流体Ａの反応率に対する一次生成物Ｒの収率は高くなる。従って、流体セグメントのマイクロ流路入口の径方向断面における形状を変えることにより、拡散距離や比表面積を変えることができ、これにより複合反応の目的生成物の収率や選択率を制御することができる。尚、流体セグメントのセグメント数と断面形状の両方を変えるようにしてもよい。
【００１５】
請求項４によれば、複数種の流体のそれぞれについて、マイクロ流路入口の径方向断面において複数の流体セグメントに分割することによって、マイクロ流路入口の径方向断面において種類の異なる流体セグメント同士の配列を変えるようにした。配列の方法としては、マイクロ流路入口の径方向断面に、例えば上記した流体Ａを分割した流体セグメントＡと流体Ｂを分割した流体セグメントＢとを交互に横一列に配列させた一列配列、この一列配列を２段重ねると共に上下に隣接する流体セグメント同士が違う種類になるようにした２列配列、マイクロ流路入口の径方向断面の横方向と縦方向に、流体セグメントＡと流体セグメントＢとが市松模様のように配列された市松模様配列等があり、一列配列、２列配列、市松模様配列の順に、上記した流体Ａの反応率に対する一次生成物Ｒの収率は高くなる。これは実質的に、この配列の順で比表面積が大きくなるためである。尚、流体セグメントのセグメント数、断面形状、配列の因子を組み合わせて変えるようにしてもよい。
【００１６】
請求項５によれば、複数種の流体のそれぞれについて、マイクロ流路入口の径方向断面において複数の流体セグメントに分割することによって、マイクロ流路入口の径方向断面において断面形状が四角形な複数の流体セグメントを形成すると共に、該流体セグメントのアスペクト比（幅サイズに対する深さサイズ）を変えるようにした。
【００１７】
ここでアスペクト比とは、四角形な流体セグメントの幅（流体セグメントの配列方向の厚み）に対する深さの比である。このアスペクト比の変え方としては、流体セグメントの幅を一定にして深さを変える場合、四角形の面積を一定にして深さを変える場合がある。流体セグメントの幅を一定にして深さを変える場合には、アスペクト比が小さくなるほど、即ち深さが浅くなるほど、上記した流体Ａの反応率に対する一次生成物Ｒの収率は低くなる。換言すると、アスペクト比が大きくなるほど、即ち深さが深くなるほど、上記した流体Ａの反応率に対する一次生成物Ｒの収率は高くなる。これは、層流による幅方向の速度分布によって、層流下ではplug-flow より逐次並列反応中間体の収率や選択率が低くなるのと同様に、深さ方向にも勾配の大きな速度分布が発達するためと考えられる。また、四角形の面積を一定にして深さを変える場合には、アスペクト比が大きくなるほど、即ち幅が薄くなるほど、上記した流体Ａの反応率に対する一次生成物Ｒの収率は高くなる。これはアスペクト比が大きくなるほど、拡散距離が短くなるためである。いずれにしても、アスペクト比を変えることで、複合反応における目的生成物の収率・選択率を変えることができる。尚、流体セグメントのセグメント数、断面形状、配列、アスペクト比の因子を組み合わせて変えるようにしてもよい。
【００１８】
また、上記請求項２〜５は、マイクロ流路入口の径方向断面における流体セグメントのセグメント数、断面形状、配列、アスペクト比をそれぞれ変えるようにしたものであるが、これらの因子に加えて種類の同じ流体セグメントの原料濃度を変えるようにしてもよい。
【００１９】
本発明の請求項６は前記目的を達成するために、複数種の流体をそれぞれの流体導入路を通して１本のマイクロ流路に合流させ、これらの流体を層流として流通させつつ分子拡散により混合して複合反応を行わせるマイクロリアクターの複合反応方法において、前記複数種の流体のそれぞれについて、前記マイクロ流路入口の径方向断面において断面形状が四角形な複数の流体セグメントに分割して種類の異なる流体セグメント同士が交互に接触するように配列させると共に、前記配列させる流体セグメントの配列方向の幅サイズを変えることを特徴とする。
【００２０】
これは、四角形な流体セグメントの幅サイズが大きいものと小さいものとの配列の仕方によって、上記した流体Ａの反応率に対する一次生成物Ｒの収率が変わるとの知見に基づいて成されたものである。例えば上記した流体セグメントＡと流体セグメントＢの２種類のセグメント幅の配列の組み合わせとしては、流体セグメントＡと流体セグメントＢとの幅サイズを同じにして交互に配列した同幅配列、配列方向の両側位置に幅の小さな流体セグメントＡＢ同士を配列すると共に中央位置に幅サイズの大きな流体セグメントＡＢ同士を配列する中央幅大配列、逆に配列方向の両側位置に幅サイズの大きな流体セグメントＡＢ同士を配列すると共に中央位置に幅サイズの小さな流体セグメントＡＢ同士を配列する中央幅小配列、配列方向の一方端側位置に幅サイズの小さな流体セグメントＡＢ同士を配列すると共に他端側に幅サイズの大きな流体セグメントＡＢ同士を配列する偏り配列等がある。そして、このように異なるセグメント幅の配列の組み合わせによって、上記した流体Ａの反応率に対する一次生成物Ｒの収率を変えることができるので、複合反応の目的生成物の収率や選択率を制御することができる。
【００２１】
本発明の請求項７は前記目的を達成するために、複数種の流体をそれぞれの流体導入路を通して１本のマイクロ流路に合流させ、これらの流体を層流として流通させつつ分子拡散により混合して複合反応を行わせるマイクロリアクターの複合反応方法において、前記複数種の流体のそれぞれについて、前記マイクロ流路入口の径方向断面において断面形状が四角形な複数の流体セグメントに分割して種類の異なる流体セグメント同士が一定の幅サイズで交互に接触するように配列させると共に、前記配列させる種類の同じ流体セグメント同士の間で濃度を変えることを特徴とする。
【００２２】
これは、四角形な流体セグメントの幅サイズを一定にして配列し、この状態で種類の同じ流体セグメント同士の濃度を変えることにより、上記した流体Ａの反応率に対する一次生成物Ｒの収率が変わるとの知見に基づいて成されたものである。
【００２３】
例えば上記した流体セグメントＡと流体セグメントＢの濃度の組み合わせとしては、同じ濃度の複数の流体セグメントＡと、同じ濃度の複数の流体セグメントＢ（但し、流体セグメントＡの濃度とは異なってもよい）とを交互に配列する同濃度配列、配列方向の中央位置に濃度の高い流体セグメントＡＢ同士を配列する中央高濃度配列、配列方向の中央位置に濃度の低い流体セグメントＡＢ同士を配列する中央低濃度配列、配列方向の一方端側位置に濃度の高い流体セグメントＡＢ同士を配列すると共に他方端側に濃度の低い流体セグメントＡＢ同士を配列する偏り濃度配列等がある。そして、このように異なるセグメント濃度の配列の組み合わせによって、上記した流体Ａの反応率に対する一次生成物Ｒの収率を変えることができるので、複合反応の目的生成物の収率や選択率を制御することができる。
【００２４】
尚、請求項６は異なるセグメント幅の配列の組み合わせで、請求項７は異なるセグメント濃度の配列の組み合わせであるが、異なるセグメント幅の配列の組み合わせと異なるセグメント濃度の配列の組み合わせの両方を行うようにしてもよい。
【００２５】
本発明の請求項８は前記目的を達成するために、複数種の流体をマイクロ流路に合流させ、これらの流体を層流として流通させつつ分子拡散により混合して反応を行わせるマイクロリアクターにおいて、前記マイクロ流路入口の径方向断面に格子状に分割された多数の微細な導入口を有し、該導入口に連通する多数の流体導入路が集積された流体導入部と、前記複数種の流体を前記多数の流体導入路に分配して前記導入口からマイクロ流路に導入することにより、前記マイクロ流路入口の径方向断面において前記流体が分割された複数の流体セグメントを形成する分配手段と、を備えたことを特徴とするマイクロリアクターを提供する。
【００２６】
本発明の請求項８は、マイクロ流路入口の径方向断面において、流体セグメントのセグメント数、断面形状、配列、アスペクト比、幅サイズ（流体セグメントの配列方向の厚み）の因子を任意に制御できるマイクロリアクターを構成したものであり、マイクロ流路入口の径方向断面が格子状の微細な導入口に分割された多数の流体導入路を形成する。そして、複数種の流体をそれぞれ多数の流体導入路に分配手段で分配することにより、該それぞれの流体について、マイクロ流路入口の径方向断面において複数の流体セグメントを形成する。即ち、本発明は、マイクロ流路入口の径方向断面に形成される格子状の導入口を幾つか集めた集合体の形状を四角形や平行四辺形や三角形等にすることで上記した四角形、平行四辺形、三角形等の流体セグメントの断面形状を形成することができる。同心円形状の場合には、マイクロ流路の径方向断面が円形状であることが好ましい。同様の考えで、上記した一列配列、２列配列、市松模様配列を形成することができ、アスペクト比、幅サイズ、及び流体セグメントの数も変えることができる。この場合、１つの導入口の大きさは小さいほど、所望の形状を精度良く形成することができるが、マイクロ流路の径が等価直径で２０００μｍ以下の微細流路であることが好ましいことから、一つの導入口の径は等価直径で数μｍから１００μｍの範囲が好ましい。
【００２７】
請求項９は分配手段で多数の流体導入路に前記複数種の流体を分配することにより、流体セグメントのセグメント数を変えるようにしたものであり、請求項１０は断面形状を変えるようにしたものであり、請求項１１は配列を変えるようにしたものであり、請求項１２はアスペクト比を変えるようにしたものである。
【００２８】
請求項１３は種類の同じ流体セグメントの濃度を変える濃度調整手段を設けたものであり、これにより異なるセグメント濃度の配列の組み合わせを行うことができる。
【００２９】
請求項１４はマイクロ流路を合流した複数の流体が層流として流れるためのマイクロ流路の好ましい等価直径を示したものであり、流体の粘度等にもよるが等価直径は２０００μｍ以下が好ましく、更に好ましくは１０００μｍ以下である。尚、マイクロ流路を流れる流体のレイノルズ数で規定した場合にはＲｅ２００以下であることが好ましい。
【００３０】
従って、本発明のマイクロリアクターは、マイクロ流路入口の径方向断面における流体セグメントの数、断面形状、配列、アスペクト比、幅サイズ、及び濃度等の因子を任意に変えることができるので、複合反応のためのマイクロリアクターとして極めて有効である。しかし、本発明のマイクロリアクターは複合反応に限定するものではなく、各種の反応系に適用できる。
【発明の効果】
【００３１】
以上説明したように、本発明のマイクロリアクターの複合反応方法及びマイクロリアクターによれば、複合反応における目的生成物に対する収率や選択率を制御することができるので、特に反応中間体である一次生成物の収率を上げることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３２】
以下、添付図面に従って、本発明に係るマイクロリアクターの複合混合方法及びマイクロリアクターの好ましい実施態様について説明する。
【００３３】
図１は本発明のマイクロリアクター１０の全体構成図である。また、図２はマイクロ流路１２へ流体を導入する流体導入部１４を説明する概念図であり、図３〜図６はマイクロ流路１２の径方向断面における流体セグメントの断面形状、配列、アスペクト比、幅サイドを変化させた場合の一例を示したものである。尚、本実施の形態では、２種類の流体Ａ、流体Ｂをマイクロ流路１２で反応させる例で説明するが、２種類以上の流体であってもよい。
【００３４】
マイクロリアクター１０は、主として、マイクロリアクター本体１６と、マイクロリアクター本体１６に流体Ａ，Ｂを供給する流体供給手段１８とで構成される。流体供給手段１８としては、流体Ａ、Ｂを連続的に一定の圧力でマイクロリアクター本体１６に微量供給できるものが好ましく、シリンジポンプ１８Ａ，１８Ｂの例で以下に説明する。尚、マイクロリアクター本体１６に流体Ａ、Ｂを供給する手段は、シリンジポンプ１８Ａ，１８Ｂに限定されるものではなく、流体Ａ、Ｂを一定圧力で微量供給可能なものであればよい。
【００３５】
マイクロリアクター本体１６は、主として、複数の流体Ａ、Ｂを層流として流通させつつ分子拡散により混合して反応を行わせるマイクロ流路１２と、マイクロ流路１２に流体Ａ、Ｂを導入する流体導入部１４とで構成される。
【００３６】
マイクロ流路１２は、径方向断面が一般的に四角形状に形成されたチャンネル状の微小空間である。このマイクロ流路１２は、流体セグメントＡ，Ｂを層流として流通させる必要があることから、流体Ａ、Ｂの粘度等にもよるが等価直径は２０００μｍ以下が好ましく、更に好ましくは１０００μｍ以下であり、最も好ましくは５００μｍ以下である。マイクロ流路１２を流れる流体のレイノルズ数で規定した場合にはＲｅ２００以下であることが好ましい。また、マイクロ流路１２入口の径方向断面の形状が四角形状に限定されるものではなく円形状等であってもよい。
【００３７】
流体導入部１４は、図２に示すように、マイクロ流路１２入口の径方向断面に格子状に細かく分割された多数の微細な導入口２０、２０…が形成されると共にその導入口２０に流体Ａ、Ｂを導く多数の流体導入路２２、２２…と、流体Ａ、Ｂをそれぞれ多数の流体導入路２２に分配することにより、流体Ａ、Ｂのそれぞれについて、マイクロ流路１２入口の径方向断面において複数の流体セグメントＡ、Ｂを形成する分配手段２４（図１参照）とで構成される。流体セグメントとは流体Ａ及び流体Ｂをマイクロ流路１２入口の径方向断面で分割して所望のセグメント数、配列、断面形状、幅サイズ、及び濃度等を備えた流体として再構成した流体区分をいう。
【００３８】
分配手段２４はチューブ２６、２６を介してシリンジポンプ１８Ａ，１８Ｂに接続されると共に、この分配手段２４は流体導入部１４を構成する多数の流体導入路２２の一つ一つに細管２９、２９…を介して連通している。そして、分配手段２４は多数の流体導入路２２の一つごとに流体Ａ、Ｂのどちらを導入するかを切り換えることができるように構成されている。これにより、流体Ａ、Ｂを流体導入部１４からマイクロ流路１２に合流させる際に、マイクロ流路１２入口の径方向断面において流体Ａ、Ｂを複数の流体セグメントＡ，Ｂに分割して合流させ、これらの流体セグメントＡ，Ｂを層流として流通させつつ分子拡散により混合して複合反応を行わせる。複合反応により生成した反応生成物は排出口１７から排出される。また、分配手段２４により、流体Ａ、Ｂをどの流体導入路２２に分配するかは、マイクロ流路１２入口の径方向断面における流体セグメントＡ，Ｂのセグメント数、断面形状、配列、アスペクト比、幅サイズ、及び濃度等をどのように設定するかによって決められる。即ち、マイクロ流路１２に合流した多数の流体セグメントＡ、Ｂは、マイクロ流路１２の特性から層流として流れるため、マイクロ流路１２入口の径方向断面における流体セグメントのセグメント数、断面形状、配列、アスペクト比、幅サイズ、及び濃度等の因子を任意に制御することが可能となる。
【００３９】
例えば、図３に示すように、流体導入部１４は、横方向（Ｘ軸方向）に配列された導入口２０の数が２６個で、縦方向（Ｙ軸方向）に配列された導入口２０の数が１８個で、合計４６８個の導入口２０に分割された多数の流体導入路２２で構成されているとする。このように構成された流体導入部１４を有するマイクロリアクター１０を使用すれば、流体Ａ、Ｂを最大４６８個の流体セグメント（流体セグメントＡ、Ｂを各２３４個）に分割することができる。従って、マイクロ流路１２入口の径方向断面における流体セグメントＡ、Ｂの断面形状を三角形にしたい場合には、図３の濃色で示した導入口２０から流体Ａをマイクロ流路１２に導入し、薄色で示した導入口２０から流体Ｂをマイクロ流路１２に導入すれば、マイクロ流路１２入口の径方向断面における流体セグメントＡ，Ｂの断面形状は三角形になる。図示しないが、同様に色々な断面形状の流体セグメントＡ，Ｂを形成することができ、断面形状としては、例えば正方形や長方形の四角形、平行四辺形、三角形、同心円形状、ジグザグ形状、凸形状等を形成することができる。同心円形状を形成する場合には、マイクロ流路１２入口の径方向断面は四角形ではなく円形であることが好ましい。このように流体セグメントＡ，Ｂの断面形状を変える場合、１つの導入口２０の大きさは小さいほど、所望の形状を精度良く形成することができるが、マイクロ流路１２入口の径が等価直径で２０００μｍ以下の微細流路であることが好ましいことから、一つの導入口２０の径は等価直径で数μｍから１００μｍの範囲が好ましい。
【００４０】
また、図４に示すように、マイクロ流路１２入口の径方向断面において流体セグメントＡ、Ｂ同士の配列を市松模様配列にしたい場合には、図４に濃色で示した導入口２０からマイクロ流路１２に流体Ａを導入し、薄色で示した導入口２０からマイクロ流路１２に流体Ｂを導入すれば、マイクロ流路１２入口のおける径方向断面における流体セグメントＡ、Ｂ同士の配列は市松模様配列になる。図示しないが、同様に色々な配列を形成することができ、例えば流体セグメントＡと流体セグメントＢとを交互に横一列に配列させた一列配列、この一列配列を２段重ねると共に上下に隣接する流体セグメントＡ、Ｂ同士が違う種類になるようにした２列配列等を形成することができる。
【００４１】
また、図５に示すように、交互に配列した断面形状が四角形な流体セグメントＡと流体セグメントＢのアスペクト比を変えたい場合には、図５（Ａ）及び（Ｂ）に濃色で示した導入口２０からマイクロ流路１２に流体Ａを導入し、薄色で示した導入口２０からマイクロ流路１２に流体Ｂを導入すれば、図５（Ａ）で示すアスペクト比の大きな流体セグメントＡ，Ｂから、図５（Ｂ）で示すアスペクト比の小さな流体セグメントＡ，Ｂに変えることができる。ここでアスペクト比とは、四角形な流体セグメントＡ，Ｂの幅サイズに対する深さサイズの比である。
【００４２】
また、図６に示すように、流体セグメントＡ，Ｂの幅サイズ（流体セグメントＡ，Ｂの配列方向の厚み）を変えて、例えば配列方向の両側位置に幅サイズの小さな流体セグメントＡ、Ｂを配列すると共に中央位置に幅サイズの大きな流体セグメントＡ、Ｂを配列する中央幅大配列にしたい場合には、図６に濃色で示した導入口２０からマイクロ流路１２に流体Ａを導入し、薄色で示した導入口２２からマイクロ流路１２に流体Ｂを導入すれば、中央幅大配列になる。図示しないが、同様に色々な幅サイズにすることができ、流体セグメントＡと流体セグメントＢとの幅サイズを同じにして交互に配列した同幅配列、配列方向の両側位置に幅サイズの大きな流体セグメントＡ、Ｂを配列すると共に中央位置に幅サイズの小さな流体セグメントＡ，Ｂを配列する中央幅小配列、配列方向の一方端側位置に幅サイズの小さな流体セグメントＡ，Ｂを配列すると共に他端側に幅サイズの大きな流体セグメントＡ，Ｂを配列する偏り配列等を形成できる。
【００４３】
また、図７は、図１のマイクロリアクター１０に流体Ａ、Ｂのそれぞれについての濃度を変えることのできる濃度調整手段２８、２８を設けた場合であり、図７は流体Ａについて２種類の濃度（Ａ１，Ａ２）を変えることができ、流体Ｂについても２種類の濃度（Ｂ１，Ｂ２）を変えることができるように構成した一例である。
【００４４】
図７に示すように、流体Ａ、Ｂについて、濃度の異なる流体Ａ、Ｂを供給するためのシリンジポンプ１８Ａ1,１８Ａ2 ，１８Ｂ1,１８Ｂ2 がそれぞれ２本ずつ設けられ、４本のシリンジポンプ１８Ａ1,１８Ａ2 ，１８Ｂ1,１８Ｂ2 がそれぞれのチューブ２６を介して分配手段２４に接続される。分配手段２４では、前述した流体Ａ、Ｂごとの流体導入路２２への切り換えの他に、同じ流体Ａの濃度（Ａ１，Ａ２）又は流体Ｂの濃度（Ｂ１，Ｂ２）によっても切り換えができるように構成される。
【００４５】
上記の如く構成されたマイクロリアクター１０によれば、マイクロ流路１２入口の径方向断面における流体セグメントＡ，Ｂのセグメント数、断面形状、配列、アスペクト比を制御することができ、流体Ａ、Ｂの拡散距離や比表面積を任意に設定することができるだけでなく、幅サイズや濃度の異なる流体セグメントＡ，Ｂの配列を制御することができ、マイクロ流路１２の幅方向の濃度分布までも任意に設定することができる。
【００４６】
従って、本発明のマイクロリアクター１０は、流体Ａ、Ｂの複合反応を実施するのに好適である。これは、マイクロ流路１２に合流する複数種の流体同士の拡散距離及び比表面積を変えたり、マイクロ流路１２の幅方向の濃度分布を変えることにより、複合反応の目的生成物の収率や選択率を制御することができるからである。但し、本発明のマイクロリアクター１０は、複合反応を実施することに限らず、流体同士の拡散距離及び比表面積を変えたり、マイクロ流路１２の幅方向の濃度分布を変える必要のある他の反応系にも適用することができる。
【００４７】
また、本発明のマイクロリアクター１０は、色々な反応系に最適な条件を見つけ出すための最適条件検討用のマイクロリアクターとしても活用することができる。そして、本発明のマイクロリアクター１０で、流体セグメントＡ，Ｂのセグメント数、断面形状、配列、アスペクト比、幅サイズ、及び濃度等の因子を変えて、その反応系に最適な条件を見つけたら、その最適条件に固定したマイクロリアクター本体１６を別途作成してもよい。例えば、マイクロ流路１２入口の径方向断面における流体セグメントの断面形状が、正方形や長方形の四角形、平行四辺形、三角形、同心円形状、ジグザグ形状、凸形状の何れか１つに固定したマイクロリアクター１０を別途製作して使用してもよい。同様に、流体セグメントＡ，Ｂのセグメント数、配列、アスペクト比、幅サイズ、及び濃度等についても同様であり、最適な流体セグメントの数、配列、アスペクト比、幅サイズ、及び濃度に固定されたマイクロリアクター１０を別途製作して使用してもよい。
【００４８】
かかるマイクロリアクター１０は微細加工技術によって製作されるが、マイクロリアクターに適した微細加工技術としては次のようなものがある。
(1) Ｘ線リソグラフィと電気メッキを組み合わせたＬＩＧＡ技術
(2) ＥＰＯＮ  ＳＵ８を用いた高アスペクト比フォトリソグラフィ法
(3) 機械的マイクロ切削加工（ドリル径がマイクロオーダのドリルを高速回転するマイクロドリル加工等）
(4) Ｄｅｅｐ  ＲＩＥによるシリコンの高アスペクト比加工法
(5) Ｈｏｔ  Ｅｍｂｏｓｓ加工法
(6) 光造形法
(7) レーザー加工法
(8) イオンビーム法
マイクロリアクター１０の製作のための材料としては、耐熱、耐圧及び耐溶剤性、加工容易性等の要求に応じて、金属、ガラス、セラミックス、プラスチック、シリコン、及びテフロン等を好適に使用できる。
【実施例】
【００４９】
（実施例１）実施例１では、流体Ａ，Ｂについて下記に示す複合反応を行った場合、流体セグメントのセグメント数、断面形状、配列、アスペクト比を変更した場合に、目的生成物の収率や選択率にどのように影響するかを、ＣＦＤシミュレーションを使用して確認した。尚、流体Ａは反応原料Ａを溶解した溶液であり、流体Ｂは反応原料Ｂを溶解した溶液とする。また、流体セグメントＡ，Ｂの断面形状とは、流体セグメントＡ，Ｂにおけるマイクロ流路入口の径方向断面の形状を言う。
【００５０】
この確認を行う上で共通とした条件を説明しておく。
【００５１】
まず、次のような反応式・反応速度式で表される複合反応がマイクロ流路内で等温で起こるものとし、Ｒを目的生成物、Ｓを副生成物とした。
【００５２】
Ａ＋Ｂ→Ｒ，ｒ1 ＝ｋ1 ＣA ＣB     …（式１）
Ｂ＋Ｒ→Ｓ，ｒ2 ＝ｋ2 ＣB ＣR     …（式２）
ここで、ｒi はｉ段目の反応速度［ｋｍｏｌ・ｍ-3・Ｓ-1］，ｋi はｉ段目の反応速度定数でとくにことわらない限り両方とも１ｍ3 ・ｋｍｏｌ-1・Ｓ-1、Ｃj は成分ｊのモル濃度［ｋｍｏｌ・ｍ-3］，反応次数は、１段目・２段目の反応ともに各成分について１次，全体で２次である。マイクロ流路入口で流体Ａと流体Ｂはモル比１：２で供給され，初期濃度はＣA0＝１３．８５ｋｍｏｌ・ｍ-3，ＣB0＝２７．７０ｋｍｏｌ・ｍ-3とした。また、マイクロ流路内の流れは層流であり、各流体導入路から流体Ａ、Ｂが同一の流速０．０００５ｍ／ｓ（秒）で流入してくるものとし、マイクロ流路の流路長は１ｃｍ、流体Ａ、Ｂのマイクロ流路内の平均滞留時間は２０ｓとした。マイクロ流路の軸方向の拡散の影響を示す無次元数（vessl dispersion nummber) Ｄ／ｕＬ＝２×１０-4であり、軸方向拡散による混合の影響は非常に小さい。なお、反応による物性の変化は考慮しておらず、すべての成分の物性は同一とし、密度：９９８．２ｋｇ・ｍ-3、粘度０．００１Ｐａ・ｓ、分子拡散係数：１０-9ｍ2 ・ｓ-1とした。運動量保存式・各成分の保存式は２次精度風上差分法、圧力と速度のカップリング方程式はSINPLE法を用いて解いている。
【００５３】
（１）流体セグメントＡ，Ｂのセグメント数による複合反応進行への影響
図８に示すように、マイクロ流路の流路壁の両端の流体セグメントＡ，Ｂは、マイクロ流路の片側からしか流体セグメントＡ，Ｂ中の反応原料が拡散してこないため壁側半分が反応せずに残ったままになる。この残った反応原料は、両端から拡散してきて混合・反応するため、他の部分の反応原料に比べて大幅に遅れて反応する。従って、マイクロ流路の両端の流体セグメントＡ，Ｂがマイクロ流路全体の反応の進行に及ぼす影響はセグメント数が少ないときほど大きい。このため、反応の進行は流体セグメントの数に依存する。今後、形状による影響を検討する際に、この影響が小さい状況のほうが形状による効果を検討しやすい。両端の流体セグメントＡ，Ｂによる影響を回避するには、流体セグメントＡ，Ｂを多数並べるか、周期境界を用いて流体セグメントＡ，Ｂを無数に並べたのと同じ状況にすればよいと考えられる。後者のほうが計算機負荷を考えると効率的である。但し、周期境界を用いた場合、マイクロ流路の壁がなくなり幅方向速度分布が平坦になるため、マイクロ流路内での複合反応の進行が異なる可能性がある。そこで、ここでは２次元シミュレーションによって二つのことを検討した。まず、流体セグメントＡ，Ｂを並べた数に複合反応の進行が依存しなくなる最小限のセグメント数を探索した。また、周期境界を用いて流体セグメントＡ，Ｂを無数に並べたときのマイクロ流路内での複合反応進行への影響を流体セグメントＡ，Ｂを多数並べたときと比較した。
【００５４】
図９（ａ）に示すように２次元シミュレーションで、マイクロ流路としての平行平板間に薄層の流体セグメントＡ，Ｂが交互に多数流れ込んできて並列な層流を形成するものとする。１つの流体セグメントの幅は１００μｍ、流体セグメントＡ，Ｂの数は２（Ａ・Ｂのセグメント１組）、４（Ａ・Ｂのセグメント２組）、１２（Ａ・Ｂのセグメント６組）、２０（Ａ・Ｂのセグメント１０組）、４０（Ａ・Ｂのセグメント２０組）とした。また、流体セグメントＡ，Ｂを無限個並べた場合として、図９（ｂ）のように周期境界を用いた場合についても計算を行った。流路幅はセグメント数に１００μｍを掛けたものである。計算領域は、１セグメント当たり２０００の長方形メッシュで離散化してあり、総メッシュ数はセグメント数の２０００倍である。例えばセグメント数４０の場合の総メッシュ数は８０，０００であり，周期境界を用いた場合はセグメント２つ分の領域に相当するので総メッシュ数は４，０００である。
【００５５】
図１０は、マイクロ流路内におけるＡの反応率ｘA に対するＲの収率ＹR をセグメント数ごとにプロットしたものである。ｘA ・ＹR ともに長さ方向に垂直な断面の質量平均から求めている。また、図１１は、マイクロ流路内における目的生成物Ｒのモル分率ｙR の分布を示したものである。各図の左側がマイクロ流路入口である。セグメント数２０の場合と周期境界を用いた場合について代表して示した。マイクロ流路内におけるｙR の最大値ｙR ,maxも合わせて図１２に示した。これは全ての場合について示している。
【００５６】
図１０から分かるように、並列する流体セグメントＡ，Ｂの並列数が増えるほどＲの収率（ＹR ）が高くなっていく。これは、セグメント数が大きくなればそれだけ流体セグメントＡ，Ｂ同士の拡散距離が小さくなると共に比表面積が大きくなるので、両端の流体セグメントＡ，Ｂの混合の遅れによる影響が並列数が増えるほど小さくなるためである。また、反応率（ｘA ）が１．０に到達していないのは両端の流体セグメントＡ，Ｂが２０ｓの滞留時間で両端から拡散して反応するところまで進行しないためである。セグメント数が４のときは両端による影響が顕著である。このとき、ＹR −ｘA 曲線がｘA ＝０．８付近で折れ曲がっているが、これは中央の流体セグメントＡ，Ｂが先に反応してしまい、あとから両端の流体セグメントＡ，Ｂが遅れて反応するためである。更に、セグメント数が４のときにｙR ,maxが最も高くなっている。並列数２０をこえるとほとんどＹR とｘA の関係は変化せず、周期境界を用いたときとほぼ同様のＹR −ｘA 曲線となっている。図１２からｙR ,maxの差もセグメント数２０以上と周期境界ではほとんどない。流体セグメントＡ，Ｂを実際に並べた場合は幅方向に放物型の速度分布が形成され、周期境界を用いた場合は実際の計算でも速度分布は幅方向に平坦になり、両者の速度分布は異なる。さらに、図１１に示したｙR の分布をみると、マイクロ流路の壁付近が減速して中央部は加速するため、壁付近のセグメント幅は大きくなり、中央のセグメント幅は小さくなる。一方、周期境界を用いた場合は速度分布が変化しないため軸方向と平行な濃度分布が形成される。両者は速度分布・濃度分布ともに異なるが、この違いによるＹR −ｘA 曲線への影響はほとんどないといえる。以上から、流体セグメントＡ，Ｂのセグメント数を２０程度（Ａ・Ｂのセグメントを１０組）並列すれば両端の影響が小さくなり、速度分布の差による濃度分布の影響も小さいので、周期境界条件を用いて計算を行っても収率・選択率の幅方向の平均や目的生成物の最大モル分率については同様の結果が得られることになる。
【００５７】
このように、流体セグメントＡ，Ｂのセグメント数は、目的生成物Ｒの収率（ｙR ）に影響する。換言すると、流体セグメントＡ，Ｂのセグメント数を変えることにより、Ｒの収率を高くすることも低くすることもできる。このことは、本実施例のように目的生成物をＲとした場合にＲの収率を高くすることができ、仮に二次生成物Ｓを目的生成物とする場合にはＳの収率を高くすることもできる。
【００５８】
（２）流体セグメントＡ，Ｂの配列方法による複合反応進行への影響
（2-1)配列方法による複合反応進行への影響
図１３に示すように、流体セグメントＡ，Ｂのセグメント数を２０（Ａ・Ｂのセグメント１０組）を１列に並べた場合を配列１（ａ）、横一列に周期的に配置した場合を配列２（ｂ）、１０個ずつ２列に並べた場合を配列３（ｃ）、５個ずつ４列並べて市松模様状に配置した場合を配列４（ｄ）、上下方向に周期的に配置した場合を配列５（ｅ）の５通りについて、一辺が１００μｍの正方形セグメントを配列したときのマイクロ流路内における複合反応の進行を計算した。周期的に配置した場合については点線部が周期境界に対応している。また図１３中には示していないが、図１３（ａ）、（ｂ）は深さ方向の中央を対称境界として計算領域を半分にしている。計算領域の離散化は直方体メッシュで行っており、総メッシュ数は、（ａ）は１６０，０００、（ｂ）は４０，０００、（ｃ）と（ｄ）は２５６，０００、（ｅ）は８０，０００である。図１４は、それぞれのセグメント配列におけるＹR とｘA の関係を示したものである。図１４から分かるように、セグメント配列の仕方によって流体セグメントＡ，Ｂ同士の比表面積が変化するため同じｘA に対するＹR は異なり、配列１→配列２→配列３→配列４→配列５の順にＲの収率は高くなっていく。配列１と配列２の間にほとんど差がないことから、３次元になってもセグメント数２０（Ａ・Ｂ１０組）以上では、流体セグメントＡ，Ｂセグメントを多数配列した場合と周期境界を用いて計算したときの結果がよく一致することが分かる。比界面積は、配列１が９５００ｍ-1、配列２が１００００ｍ-1、配列３が１４０００ｍ-1、配列４が１５５００ｍ-1、配列５が２００００ｍ-1と順に比界面積は増加していく。マイクロ流路の入口全体が正方形に近くなるようにセグメントを配列したほうが比表面積は大きくなる。
【００５９】
（2-2)上下周期配列と横一列周期配列間の対応関係
配列間にどのような対応があるかを定量的に検討するため、図１３の配列２（横一列周期配列）と配列５（上下周期配列）の対応関係を求めた。ここでは、配列５と目的生成物Ｒの収率の最大値ｙR ,maxを同じにするには、配列２の正方形な流体セグメントＡ，Ｂの一辺の長さをどれだけにすればよいかを対応させていった。配列５の正方形な流体セグメントＡ，Ｂの一辺の長さＷ5 を２５μｍ、５０μｍ、１００μｍ、２００μｍ、３００μｍ、４００μｍ、５００μｍと変え、それぞれのｙR ,maxと同一のｙR ,maxになる配列２の正方形な流体セグメントＡ，Ｂの一辺の長さＷ2 を求めた。図１５はその結果を示したものである。Ｗ5 が小さいときは、Ｗ5 を０．６５倍すると同じｙR ,maxのＷ2 となっている。しかし、Ｗ5 が大きくなるにつれて、Ｗ2 ／Ｗ5 は小さくなっていく傾向がある。また、この結果から、配列による反応が重心距離や比表面積で対応しているのではなく、ｙR が対応する比表面積の差は拡散律速になるほど大きくなることも分かる。図１６（ａ）は一辺の長さが２５μｍの正方形な流体セグメントＡ，Ｂを配列５で配列したときに、それと同じｙR ,maxになる一辺の長さが１６μｍの正方形な流体セグメントＡ，Ｂを配列２で並べたときのＹR −ｘA 曲線を示したものである。また、図１６（ｂ）は一辺の長さが５００μｍの正方形な流体セグメントＡ，Ｂを配列５で配列したときに、それと同じｙR ,maxになる一辺の長さが１８５μｍの正方形な流体セグメントＡ，Ｂを配列２で並べたときのＹR −ｘA 曲線を示したものである。その結果、正方形な流体セグメントＡ，Ｂの一辺の長さが大きくなって拡散律速に近づくと、ｙR ,maxが一致してもＹR −ｘA 曲線は一致しなくなってくる。これは、配列２では横方向にしか反応原料が拡散しない一方で、配列５では上下方向にも反応原料が拡散するので、拡散律速になると、両者の拡散方向の違いによる差が明確に現れてくるためであると考えられる。
【００６０】
上記結果から、流体セグメントＡ，Ｂの配列方法は、目的生成物Ｒの収率（ｙR ）に影響する。換言すると、流体セグメントＡ，Ｂの配列方法を変えることにより、Ｒの収率を高くすることも低くすることもできる。このことは、本実施例のように目的生成物をＲとした場合にＲの収率を高くすることができ、仮に二次生成物Ｓを目的生成物とする場合にはＳの収率を高くすることもできる。また、配列を変えることで比表面積が大きくなるとＲの収率（ｙR ）は高くなるが、比表面積が同じでも配列する流体セグメントＡ，Ｂの一辺の長さが大きくなると、即ち拡散律速に近づくとＲの収率が異なる。このことは、Ｒの収率（ｙR ）を制御したい場合、単に比表面積を大きくすれば良いだけでなく、配列する流体セグメントＡ，Ｂの一辺の長さも考慮する必要があることを意味する。
【００６１】
（３）流体セグメントＡ，Ｂのアスペクト比の複合反応進行への影響
アスペクト比の変え方として、流体セグメントＡ，Ｂの幅サイズ（流体セグメントＡ，Ｂの配列方向の厚み）を一定にしてセグメントの深さサイズのみを変化させた場合、つまり拡散距離が一定のときの深さの影響を見た場合(3-1) と、流体セグメントＡ，Ｂの径方向断面の面積が一定になるようにアスペクト比を変えた場合(3-2) について検討した。更には、図１３の配列５においてアスペクト比を変更した長方形な流体セグメントＡ，Ｂと目的生成物Ｒの収率の最大値が対応する正方形な流体セグメントＡ，Ｂの一辺の長さを求めることで、方向によって拡散距離が違う場合は、拡散距離が等方的な場合とどのように対応しているのかを検討した。
【００６２】
(3-1) 幅サイズを一定にして深さサイズを変えた場合
ここでは、形状が長方形の流体セグメントＡ，Ｂについて幅１００μｍで一定とし、図１７は流体セグメントＡ，Ｂが２個（Ａ・Ｂ１組）について、深さを５０μｍ（アスペクト比０．５）とした場合（ａ）、深さを１００μｍ（アスペクト比１）とした場合（ｂ）、深さを２００μｍ（アスペクト比２）とした場合（ｃ）を示したものである。図示しないが、他に、流体セグメントＡ，Ｂが２０個（Ａ・Ｂ１０組）の場合、深さが４００μｍ（アスペクト比４）とした場合、深さが１０００μｍ（アスペクト比１０）とした場合についても行った。
【００６３】
ＣＦＤシミュレーションを行った計算領域は、深さ方向には対称性があるので図１７中の点線部で示した平面を対称境界とすることで半分にできる。計算領域は、セグメント２個の場合２０，０００、セグメント２０個の場合１６０，０００、１列に周期的に並べた場合４０，０００の直方体メッシュで離散化した。
【００６４】
図１８はそれぞれのセグメント数・セグメント深さに対してマイクロ流路内におけるＹR とｘA の関係をプロットしたものである。比較のために２次元平行平板間流路に薄層幅１００μｍの流体セグメントＡ，Ｂを供給したときのものも示している。また、図１９はセグメント深さが１００μｍのときのマイクロ流路の出口断面での流速分布を示したものであり、出口断面での最大流速は図２０に示した。流体セグメントＡ，Ｂのセグメント数２個（図１８の（ａ））または２０個（図１８の（ｂ））のときは、アスペクト比が小さくなるほど（即ちセグメントの深さが浅くなるほど）同じｘA に対するＹR は低くなる。これは、層流による幅方向の速度分布によって、層流下ではｐｌｕｇ−ｆｌｏｗよりも逐次並列反応中間体の収率・選択率が低くなるのと同様に、深さ方向にも勾配の大きい速度分布が発達するためと考えられる。セグメント数２のときはアスペクト比が４以上で、セグメント数２０のときはアスペクト比が１０以上で、２次元平行平板間流路の場合とほぼ同じ結果となる。また、セグメント数２０のときはアスペクト比によるＹR とｘA の関係の差が、セグメント数２のときよりも小さい。これはセグメント数が多いときのほうが各セグメント内の幅方向の速度勾配が小さくなり、アスペクト比を変えても幅方向の速度勾配の変化が小さいままであるためと考えられる。一列に周期的並べた（図１８の（ｃ））ときは、アスペクト比が変化しても幅方向の速度分布は平坦なままであり、深さ方向の速度分布は平行平板間の速度分布に一致して一定なため、ＹR −ｘA 曲線がアスペクト比に依存しない。
【００６５】
(3-2) セグメントの面積を一定にして深さを変えた場合
(3-1) では、セグメント幅を一定にして深さサイズを変えたために各セグメントの面積が深さとともに変化していたが、今度は面積が一定になるようにセグメント深さ・幅を変更してみる。流体セグメントＡ，Ｂの幅サイズを幅２００μｍ・深さを５０μｍ（アスペクト比０．２５）、幅サイズを１００μｍ・深さを１００μｍ（アスペクト比１）、幅サイズを５０μｍ・深さを２００μｍ（アスペクト比４）の３通りに変化させた。また、流体セグメントＡ，Ｂのセグメント数が２個（Ａ・Ｂ１組）の場合（離散化メッシュ数２０，０００）、一列周期配列（離散化メッシュ数４０，０００）の場合、上下周期配列（離散化メッシュ数８０，０００）した場合について計算を行った。図２１は、それぞれのセグメント配列でアスペクト比を変化させたときのＹR に対するｘA をプロットしたものである。いずれの配列方法でも流体セグメントＡ，Ｂの幅サイズが狭くなるほどＹR が高くなった。Ａ・Ｂ１組及び一列周期並列の場合は拡散距離が短くなるので当然の結果といえる。しかし、上下周期配列の場合（図２１の（ｃ））、幅方向の拡散距離は短くなるが、深さ方向の拡散距離は長くなるにもかかわらずＹR は増加している。拡散距離の短いほうの影響が強く現れていることがこの結果から分かる。
【００６６】
(3-3) 長方形なセグメントと正方形なセグメントとの対応関係
上下周期配列（図１３の配列５）の場合、セグメントの面積を一定にしてアスペクト比を変更し、形状が正方形から長方形になった場合、方向による拡散距離が変わり、さらに比表面積も変化する。アスペクト比の変化による複合反応進行への影響を定量的に整理するために、上下周期配列の長方形な流体セグメントＡ，Ｂと同じ反応の進行を示す同配列の正方形な流体セグメントＡ，Ｂの一辺の長さを求めた。図２２にその結果を示す。図２２には比表面積の対応とＲの収率の最大値ｙR ,maxも示してある。図２２から分かるように、アスペクト比が１に近い場合を除いて、長方形な流体セグメントＡ，Ｂの短い辺（Ｗ1 ）の長さの１．４から１．５倍の長さの正方形な流体セグメントＡ，Ｂの一辺の長さＷ2 と対応している。ここでも、比表面積に対応していないことが分かる。また、図２３に示すように、ｙR ,maxが対応してもＹR −ｘA 曲線が完全に重なるとは限らない。このようなズレは拡散律速に近づくほど大きくなる。これは上述した結果と同じ傾向である。
【００６７】
上記結果から、形状が長方形（四角形の一つ）な流体セグメントＡ，Ｂのアスペクト比は、目的生成物Ｒの収率（ｙR ）に影響する。換言すると、流体セグメントＡ，Ｂのアスペクト比を変えることにより、Ｒの収率を高くすることも低くすることもできる。このことは、本実施例のように目的生成物をＲとした場合にＲの収率を高くすることができ、仮に二次生成物Ｓを目的生成物とする場合にはＳの収率を高くすることもできる。
【００６８】
（４）流体セグメントＡ，Ｂの断面形状の複合反応進行への影響
ここでは、流体セグメントＡ，Ｂのマイクロ流路の径方向断面における断面形状が正方形や長方形以外の形状にした場合の複合反応進行への影響やマイクロ流路内の濃度分布への影響を調べた。また、各形状において同じ目的生成物の最大収率を示す正方形な流体セグメントＡ，Ｂの一辺の長さを求めた。更には、各形状で反応速度定数を変更したときの反応進行への影響を検討した。
【００６９】
(4-1) 流体セグメントＡ，Ｂの断面形状の違いによる複合反応進行への影響
図２４〜図２６に示すように、マイクロ流路の径方向断面における流体セグメントＡ，Ｂの形状を、正方形、平行四辺形、三角形、ジグザグ形状、凸形状、同心円になるように流体セグメントＡ，Ｂの断面形状を変えてシミュレーションを行い、複合反応進行への影響を調べた。
【００７０】
正方形・平行四辺形・三角形については横一列に周期的に並んでいる場合と、上下方向に周期的に並んでいる場合について計算を行った。ジグザグ形状、凸形状のセグメントについては横一列に周期的に並んでいる場合についてのみ計算を行った。図２５中の太線部で示すように、ジグザグ形状では深さ方向の中央に対称境界を用いている。図２６の同心円については，各セグメント面積は正方形と同じになるように１０組の流体セグメントＡ，Ｂを並べた。図２７に各同心円セグメントの半径を示す。ＣＦＤシミュレーションでは，図２６に示すように、同心円の流体セグメントＡ，Ｂが形成されるマイクロ流路では、同心円の中央を回転対称軸とすることで、２次元シミュレーションによってマイクロ流路全体を計算できる。正方形以外の形状の流体セグメントＡ，Ｂについては，各流体セグメントＡ，Ｂの面積は幅Ｗ・高さＨが１００μｍの正方形セグメントと同じになるようにした．計算領域の離散化方法は図２８に示すとおりである。
【００７１】
図２９は、流体セグメントＡ，Ｂの各断面形状におけるマイクロ流路内でのＹR とｘA の関係であり、図２９（ａ）は正方形、平行四辺形、三角形の結果で、図２９（ｂ）はジグザグ形状、凸形状、同心円形状の結果である。流体セグメントＡ，Ｂの幅サイズが同一の場合、正方形→平行四辺形→三角形→同心円の順に同じｘA に対するＹR は高くなる。これは実質の拡散距離がこの順に短くなるためである。流体セグメントＡ，Ｂの形状が同心円の場合については、幅サイズを水力相当直径から求められる半径に相当しているとすると、内側から９つ目以降（ｒ9 ）のセグメント幅は１０μｍ以下であり、非常に速く混合が進むためにＲの収率（ＹR ）が高くなっていると考えられる。ジグザグ形状・凸形状では、形状の繰り返し数が増えるほど流体セグメントＡ，Ｂの比表面積が増えるために、混合が速くなりＲの収率ＹR が向上する。
【００７２】
(4-2) 流体セグメントＡ，Ｂの各形状間の対応関係
同じ面積の流体セグメントＡ，Ｂでも、形状が異なると反応の進行が異なることが(4-1) の結果から分かったが、ここでは、流体セグメントＡ，Ｂの各形状間にどのような対応関係があるかを調べてみた。図３０は、変更した各断面形状の流体セグメントＡ，Ｂのサイズ幅、比表面積、Ｒの収率の最大値ｙR ,maxが一致する長方形の幅（Ｗ）とその比表面積及びｙR ,maxを示したものである。流体セグメントＡ，Ｂの形状とその略称の対応は図２４〜図２６、及び図２８と同様である。横一列周期配列した流体セグメントＡ，Ｂについては、セグメントの高さ（Ｈ）を１００μｍに固定した図２４の正方形１の幅（Ｗ）を変化させてｙR ,maxを一致させた。上下周期配列した流体セグメントＡ，Ｂについては、図２４の正方形２のＷ＝ＨのＷを変化させてｙR ,maxを一致させた。この結果から、比表面積が大きくなるほどｙR ,maxが大きくなる傾向が見られるが、やはりここでもｙR ,maxが一致しても比表面積が一致していないことが分かる。図３１（ａ），（ｂ）は、図２５（ｋ）における凸２のＷが２５μｍ・Ｈが１００μｍの場合、凸２のＷが４００μｍ・Ｈが１００μｍの場合である。また、図３１（ｃ），（ｄ）は、図２４（ｆ）における三角形２のＷが２５μｍ・Ｈが２５μｍの場合、三角形２のＷが４００μｍ・Ｈが４００μｍの場合とそれぞれのｙR ,maxが一致するサイズの長方形形状の流体セグメントＡ，Ｂをマイクロ流路に導入した場合のＹR −ｘA の関係を調べたものである。その結果、Ｗが大きく拡散律速に近い場合は、ｙR ,maxが一致してもＹR −ｘA が一致していないことが分かる。
【００７３】
(4-3) 各形状の拡散・反応速度の無次元数による整理
これまでは反応速度定数を一定にして、断面形状が異なる流体セグメントＡ，Ｂ間における反応の進行の対応や各形状の幅サイズによる反応進行への影響をセグメント面積・マイクロ流路体積あたりのセグメント間の比表面積に着目して検討してきた。ここでは各断面形状において、流体セグメントＡ，Ｂの幅サイズと反応速度定数の反応進行に対する影響を検討した。ここでは、反応速度定数を４倍とし、流体セグメントＡ，Ｂの大きさを相似な形状のまま２分の１にしたときに元のサイズ・反応速度定数の場合と反応進行が対応するかを調べた。具体的には、各断面形状でＷが２００μｍ・Ｈが５０μｍ・反応速度定数ｋが４の場合と、Ｗが４００μｍ・Ｈが１００μｍ・反応速度定数ｋがｌの場合、Ｗが２５μｍ・Ｈが５０μｍ・反応速度定数ｋが４の場合、Ｗが５０μｍ・Ｈが１００μｍ・反応速度定数ｋがｌの場合の反応の進行が対応するかを調べた。Ｗ・Ｈは図２４及び図２５中に示した長さに対応しており、ｋは上記反応式の反応速度定数ｋ1 ＝ｋ2 ＝ｋである。
【００７４】
図３２は、平行四辺形２とジグザグ１（図２５参照）において、Ｗが２００μｍ・Ｈが５０μｍ・反応速度定数ｋが４の場合と、Ｗが４００μｍ・Ｈが１００μｍ・反応速度定数ｋがｌの場合と、Ｗが２５μｍ・Ｈが５０μｍ・反応速度定数ｋが４の場合と、Ｗが５０μｍ・Ｈが１００μｍ・反応速度定数ｋがｌの場合のそれぞれについて、ＹR とｘA の関係の対応を示したものである。形状の大きさを相似に変化させる限りは、ＹR −ｘA 曲線は対応していることがわかる。但し、Ｗが大きい場合はｋも小さく、反応・拡散ともに遅いため、Ｗが小さくｋが大きい場合よりも最終反応率は低くなる。これは特にＷが２００μｍ・Ｈが５０μｍ・反応速度定数ｋが４の場合と、Ｗが４００μｍ・Ｈが１００μｍ・反応速度定数ｋがｌの場合との対応については顕著である。また、Ｗが２５μｍ・Ｈが５０μｍ・反応速度定数ｋが４の場合と、Ｗが５０μｍ・Ｈが１００μｍ・反応速度定数ｋがｌの場合とではわずかにＹR −ｘA 曲線に差があるが、これは非常に反応が速く進むため速度助走区間内で反応が進み、反応が進行する空間の速度分布の差による影響であると考えられる。他の形状についても同じような傾向がみられた。以上の結果から、同じ形状であれば、Ｌを形状の代表長さとして、上記反応式における反応の進行は、
【００７５】
【数１】
2005262053.tif 000003
【００７６】
で整理できることが分かる。断面形状ごとの代表長さ（断面形状ごとに決まる長さの次元をもつ量）を表現する方法がわかれば断面形状によらず無次元数だけで反応の進行を整理できると考えられる。但し、断面形状によって濃度分布が大きく異なるため、このような無次元数ですべての形状の反応進行を整理するのは困難であると推測できる。
【００７７】
上記結果から、流体セグメントＡ，Ｂのマイクロ流路の径方向断面における形状は、目的生成物Ｒの収率（ｙR ）に影響する。換言すると、流体セグメントＡ，Ｂの形状を変えることにより、Ｒの収率を高くすることも低くすることもできる。このことは、本実施例のように目的生成物をＲとした場合にＲの収率を高くすることができ、仮に二次生成物Ｓを目的生成物とする場合にはＳの収率を高くすることもできる。また、形状を変えることで比表面積が大きくなるとＲの収率（ｙR ）は高くなるが、比表面積が同じでも形状が異なるとＲの収率が異なる。このことは、Ｒの収率（ｙR ）を制御したい場合、単に比表面積を大きくすれば良いだけでなく、形状も適切に制御する必要があることを意味する。
【００７８】
（実施例２）
（５）実施例２では、流体Ａ、Ｂについて下記に示す複合反応を行った場合、異なる幅サイズの流体セグメントＡ，Ｂの配列方法を変えた場合、及び異なる原料濃度の流体セグメントＡ，Ｂの配列方法を変えた場合に、目的生成物の収率や選択率にどのように影響するかを、ＣＦＤシミュレーションを使用して確認した結果を説明する。
【００７９】
シミュレーションの共通の設定として、マイクロ流路内では次式３及び４に示した反応式で反応がが進むものとし、ｋ1 ＝ｋ2 ＝１ｍ3 ／（ｋｍｏｌ・ｓ）とする。
【００８０】
Ａ＋Ｂ→Ｒ，ｒ1 ＝ｋ1 ＣA ＣB …（式３）
Ｂ＋Ｒ→Ｓ，ｒ2 ＝ｋ2 ＣB ＣR …（式４）
マイクロ流路の流路長さは１ｃｍ、入口流速は０．０００５ｍ／ｓ（秒）でマイクロ流路内の平均滞留時間は２０ｓとしている。反応流体の物性は、密度：９９８．２ｋｇ・ｍ-3，分子拡散係数Ｄ：１０-9ｍ2 ・Ｓ-1、分子量：１．８０２×１０-2ｋｇ／ｍｏｌ、粘度：０．００１Ｐａｓである。
【００８１】
(5-1) 流体セグメントＡ，Ｂの幅サイズに差がある場合
先ず、流体セグメントＡ，Ｂによって同じ種類のセグメントであっても幅サイズが異なる場合について考えてみる。図３４に示すように、マイクロ流路としての平行平板間に均等な幅サイズの流体セグメントＡ，Ｂを配置する配置１の場合（ａ）、中央に大きな幅サイズの流体セグメントＡ，Ｂを配置する配置２の場合（ｂ）、中央に小さな幅サイズの流体セグメントＡ，Ｂを配置する配置３の場合（ｃ）、上部に幅サイズの小さな流体セグメントＡ，Ｂを配置すると共に下部に幅サイズの大きな流体セグメントＡ，Ｂを配置する配置４の場合（ｄ）について計算してＹR −ｘA の関係を調べた。流体セグメントＢの原料導入濃度ＣB0＝２７．７ｋｍｏｌ／ｍ3 で、ＣB0／ＣA0＝２としている。離散化は長方形メッシュで行い、総メッシュ数は図３３に示すとおりである。配列１のセグメント幅は４つとも５０μｍ、配列２から配列４については、小さいセグメントの幅サイズをＷ1 、大きいセグメントの幅サイズをＷ2 として、Ｗ1 ＝２５μｍ、Ｗ2 ＝７５μｍまたはＷ1 ＝１０μｍの薄層幅のセグメントを組み合わせた、平均のセグメント幅はすべての場合で５０μｍである。
【００８２】
離散化は長方形メッシュで行い、層メッシュ数は、配置１は８，０００、配置２と配置３は１２，０００，配置４は１０，０００である。配置１のサイズ幅は５０μｍである。配列２〜配列４における大きな幅サイズＷ2 は７５μｍ又は９０μｍ、小さな幅サイズＷ1 は２５μｍ又は１０μｍである。この４種類の配置に対するマイクロ流路内のｘA に対するＹR の関係を図３５に示す。比較のために、流体セグメントＡ，Ｂを完全混合してからマイクロ流路に導入した場合（Ｍｉｘｄとよぶ）と、幅２５μｍのセグメントを８個（Ａ・Ｂ４組）並べた場合（２５μｍ×８とよぶ）についても図３５中に示した。
【００８３】
先ず、Ｗ1 ＝２５μｍ，Ｗ2 ＝７５μｍの場合（図３５の（ａ））、配置１と配置２では似たようなＹR −ｘA 曲線になっているが、配置２のほうが両端の流体セグメントＡ，Ｂのサイズが小さいため、配置１のｘA ＝０．８でみられる曲線の折れ曲がりがない。配置３でＲの収率（ＹR ）が最も低くなるのは、中央の流体セグメントＡ，Ｂで生成したＲは流体セグメントＢと反応してしまい、さらに，流体セグメントＡ，Ｂは上下に分断されているためにＲの生成が進みにくいためである。また、配置４のＲの収率（ＹR ）が最も高くなるのは流路の上二つの流体セグメントＡ，Ｂの間で迅速に混合が進みＲが生成しやすく、これらの流体セグメントＡ，Ｂの直近には流体セグメントＡが主に存在するために、上述した（式４）の反応によるＲの消費が起こりにくいためである。
【００８４】
次に、Ｗ1 ＝１０μｍ，Ｗ2 ＝９０μｍの場合（図３５の（ｂ））、配列４→配列２→配列３の順にＲの収率（ＹR ）が低下していくのは、Ｗ1 ＝２５μｍ，Ｗ2 ＝７５μｍの場合と同様である。但し、大きい幅サイズの流体セグメントＡ，Ｂが幅方向に与える影響が強くなり、実質の拡散距離が大きくなってしまうため、配列２〜配列４のいずれも配列１よりもＲの収率（ＹR ）が低くなった。
【００８５】
このように、流体セグメントＡ，Ｂにおいて、同じ種類の流体セグメントの幅サイズの異なるものを形成し、これらをどのように配置するかは目的生成物Ｒの収率（ｙR ）に影響する。換言すると、幅サイズの異なる流体セグメントＡ，Ｂの配列方法を適切に設定することにより、Ｒの収率を高くすることも低くすることもできる。このことは、本実施例のように目的生成物をＲとした場合にＲの収率を高くすることができ、仮に二次生成物Ｓを目的生成物とする場合にはＳの収率を高くすることもできる。
【００８６】
また、図３５（ａ）に示されるように、幅方向の質量平均で比べるとＭｉｘｅｄがもっともＹR は高くなる。しかし、図３６のＭｉｘｅｄ、２５μｍ×８、配列２、配列４に対するマイクロ流路内におけるＲのモル分率ｙR の分布と図３７における流体セグメントＡ，Ｂの各幅サイズのセグメント配置に対するマイクロ流路内でのｙR の最大値ｙR ,maxをみると、局所的には２５μｍ×８、配置１から配置４のほうがＭｉｘｅｄよりもＲのモル分率が高くなる。これは、流体セグメントＡ，Ｂ同士の界面で生成したＲのうち流体セグメントＢ側に拡散したものはすぐに２段目（上記式４）の反応で消費されてしまうのに対して、流体セグメントＡ側に拡散したＲはそのまま保たれるため、局所的にＲの濃度が高くなるためと考えられる。このようにして生じる幅方向の濃度分布に対応してマイクロ流路の出口形状や出口位置を決めれば、より高濃度な状態で目的生成物を回収することが可能となる。例えば、配置４では出口をｙR が最大になる位置にして、出口を２つに分岐して上部からＲを取り出せばよい。
【００８７】
(5-2) 流体セグメントＡ，Ｂの原料濃度に差がある場合
次に、流体セグメントＡ，Ｂによって同じ種類のセグメントであっても原料濃度が異なる場合について考えてみる。図３８に示すように、マイクロ流路としての平行平板間に均等な幅５０ｍｍの流体セグメントＡ，Ｂを２つずつ４つ配置し、各流体セグメントＡ，Ｂの２つのセグメントの原料濃度が同じ場合（ａ）、中央に濃度が高い流体セグメントＡ，Ｂを配置すると共に両端に濃度の低い流体セグメントＡ，Ｂを配置する場合（ｂ）、中央に濃度が低い流体セグメントＡ，Ｂを配置すると共に両端に濃度の高い流体セグメントＡ，Ｂを配置する場合（ｃ）、上部に濃度の低い流体セグメントＡ，Ｂを配置すると共に下部に濃度の高い流体セグメントＡ，Ｂを配置する場合（ｄ）について計算してＹR −ｘA の関係を調べた。
【００８８】
離散化は長方形メッシュで行い、どの配置においても層メッシュ数は８，０００である。配置１の原料濃度は、流体セグメントＡはＣA0＝６．９２ｋｍｏｌ／ｍ3 、流体セグメントＢはＣB0＝１３．８５ｋｍｏｌ／ｍ3 である。配列２から配列４については、原料濃度の低い流体セグメントＡ，Ｂの原料濃度をＣj0,1、原料濃度の高い流体セグメントＡ，Ｂの原料濃度をＣj0,1（ｊ＝Ａ，Ｂ）としてＣj0,1＝０．５Ｃj0，Ｃj0,2＝１．５Ｃj0，またはＣj0,1＝０．２Ｃj0，Ｃj0,2＝１．８Ｃj0の原料濃度のセグメントを組み合わせた。平均の原料濃度はすべての場合でＣA0・ＣB0に一致する。
【００８９】
この４種類の配置に対するマイクロ流路内のｘA に対するＹR の関係を図３９に示す。
【００９０】
先ず、流体セグメントＡ，ＢがＣj0,1＝０．５Ｃj0，Ｃj0,2＝１．５Ｃj0の原料濃度の組み合わせについて考えていく。図３９（ａ）から配置２が最もＹR が高くなっている。この原因は２つあると考えられる。一つ目は、マイクロ流路中央の流体セグメントＡ，Ｂが両側から反応する相手の成分の拡散により速く混合・反応が進む−方で，上下にある流体セグメントＡ，Ｂは片側からしか反応する相手が拡散してこないので混合・反応が遅れる。しかし、上下の流体セグメントＡ，Ｂの原料濃度が低く、上下の流体セグメントＡ，Ｂから供給される原料の割合が少ないので上下にある流体セグメントＡ，Ｂの混合の遅れによる影響が小さいためである。２つ目は、濃度が高い流体セグメントＡと、濃度が低い流体セグメントＢが接触するので、この接触面付近では上記反応式の１段目（上記式３）が有利に進むためである。これは配置４にも当てはまるので、この配置４もＹR が高くなっている。配置３でＹR が最も低くなるのは、中央の流体セグメントＡ，Ｂで生成したＲはＢと反応してしまい、さらに、原料濃度の高い流体セグメントＡ，Ｂは上下に分断されているためにＲの生成が進みにくいためである。また、配置４のＲの収率が最も高くなるのはマイクロ流路の上二つの原料濃度の高い流体セグメントＡ，Ｂ間で迅速に混合が進みＲが生成しやすく、これらのセグメントの直近にはＡが主に存在するために上記反応式の２段目の反応（上記式４）によるＲの消費が起こりにくいためである。Ｃj0,1＝０．２Ｃj0、Ｃj0,2＝１．８Ｃj0の原料濃度の流体セグメントＡ，Ｂの組み合わせになると、配置２から配置４の相対的なＹR の大きさは変わらないが、すべての配置（配置１〜４）についてＹR が少し下がっている。これは濃度の高い流体セグメントＡ，Ｂから原料のほとんどが供給されるようになるため濃度の高い流体セグメントＡ，Ｂ間による反応が反応器全体の反応に支配的となり、濃度の上昇によって濃度が高いセグメント間の反応速度が上がり拡散律速に近づくためであると考えられる。
【００９１】
次にマイクロ流路内の濃度分布について着目して見てみる。図４０は、配列１から配列４に対するマイクロ流路内におけるＲのモル分率ｙR の分布を示したものである。また、図４１は、各流体セグメントＡ，Ｂの配列に対するマイクロ流路内でのＹR の最大値ｙR,max である。局所的には、均等な濃度で原料を供給するよりもｙR が高くなる。ここでも、流体セグメントＡ，Ｂの界面で生成したＲのうち流体セグメントＢ側に拡散したものはすぐに２段目（式４）の反応で消費されてしまうのに対して、流体セグメントＡ側に拡散したＲはそのまま保たれるため、局所的にＲの濃度が高くなる。とくに配置２と配置４では濃度が高い流体セグメントＡと濃度が低い流体セグメントＢの接触面付近はｙR が高くなっている。
【００９２】
このように、流体セグメントＡ，Ｂにおいて、同じ種類の流体セグメントの濃度の異なるものを形成し、それらをどのように配列するかは目的生成物Ｒの収率（ｙR ）に影響する。換言すると、濃度の異なる流体セグメントＡ，Ｂの配置を適切に選ぶことにより、Ｒの収率を高くすることも低くすることもできる。このことは、本実施例のように目的生成物をＲとした場合にＲの収率を高くすることができ、仮に二次生成物Ｓを目的生成物とする場合にはＳの収率を高くすることもできる。
【図面の簡単な説明】
【００９３】
【図１】本発明のマイクロリアクターの概念的に示した全体構成図
【図２】マイクロリアクター本体の流体導入部の構造を説明する概念図
【図３】流体セグメントの断面形状を三角形にした場合の説明図
【図４】流体セグメントの配列方法を市松模様にした場合の説明図
【図５】流体セグメントのアスペクト比を変えた場合の説明図
【図６】流体セグメントの幅サイズを変えた場合の説明図
【図７】濃度調整手段を備えたマイクロリアクターの全体構成図
【図８】マイクロ流路の両端における流体セグメントの反応を説明する説明図
【図９】流体セグメントの数を変えてマイクロ流路に導入する場合の説明図
【図１０】流体セグメントのセグメント数とＹR −ｘA との関係図
【図１１】流体セグメントのセグメント数による目的生成物のモル分率の分布の違いを説明する説明図
【図１２】流体セグメントのセグメント数による最大収率の変化を説明する表図
【図１３】流体セグメントの色々な配列方法を説明する説明図
【図１４】流体セグメントの配列方法とＹR −ｘA との関係図
【図１５】横一列周期配列と上下周期配列との対応関係を説明する表図
【図１６】横一列周期配列と上下周期配列とが一致するときのＹR −ｘA の関係図
【図１７】アスペクト比の異なる流体セグメントの説明図
【図１８】流体セグメントのアスペクト比とＹR −ｘA との関係図
【図１９】マイクロ流路出口断面での流速分布の説明図
【図２０】流体セグメントのアスペクト比による最大流速の変化を説明する表図
【図２１】流体セグメントのアスペクト比とＹR −ｘA の関係図
【図２２】長方形の流体セグメントとが対応する正方形の流体セグメントの比表面積の対応関係を説明する説明図
【図２３】長方形の流体セグメントと正方形の流体セグメントの最大収率が一致するときのＹR −ｘA の関係図
【図２４】正方形、平行四辺形、三角形の断面形状の流体セグメントを説明する説明図
【図２５】ジグザグ形状、凸形状の断面形状の流体セグメントを説明する説明図
【図２６】同心円の断面形状の流体セグメントを説明する説明図
【図２７】同心円の断面形状の流体セグメントの半径を説明する表図
【図２８】各断面形状のシミュレーションでの離散化方法を説明する表図
【図２９】流体セグメントの断面形状とＹR −ｘA の関係図
【図３０】最大収率が一致する各断面形状の流体セグメントと長方形の流体セグメントとにおけるサイズの対応関係を説明する表図
【図３１】各断面形状間のＹR −ｘA の対応図
【図３２】流体セグメントのサイズと反応速度定数の反応進行への影響を説明する説明図
【図３３】流体セグメントのサイズ分布によるマイクロ流路内の最大収率の変化を説明する表図
【図３４】幅サイズの異なる流体セグメントの色々な配列方法を説明する説明図
【図３５】幅サイズの異なる流体セグメントの配列の違いとＹR −ｘA の関係図
【図３６】幅サイズの異なる流体セグメントの配列の違いによるマイクロ流路内の収率の分布の違いを説明する説明図
【図３７】幅サイズの異なる流体セグメントの配列の違いによる最大収率の変化を説明する表図
【図３８】原料濃度の異なる流体セグメントの色々な配列方法を説明する説明図
【図３９】原料濃度の異なる流体セグメントの配列の違いによるＹR −ｘA の関係図
【図４０】原料濃度の異なる流体セグメントの配列の違いによる最大収率の変化を説明する説明図
【図４１】濃度の異なる流体セグメントの配列の違いによる最大収率の変化を説明する表図
【符号の説明】
【００９４】
１０…マイクロリアクター、１２…マイクロ流路、１４…流体導入部、１６…マイクロリアクター本体、１７…反応生成物の排出口、１８…流体供給手段、２０…導入口、２２…流体導入路、２４…分配手段、２６…チューブ、２８…濃度調整手段、２９…細管
【図１】
2005262053.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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【図３５】
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【図３６】
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【図３７】
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【図３８】
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【図３９】
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【図４０】
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【図４１】
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