(57)【要約】【課題】レーザ照射が行われる反応容器の容積に占める高フルエンス反応領域の割合をより大きくすることができ、かつ、コンパクトでレーザのエネルギー効率に優れたレーザ光照射反応装置を提供する。【解決手段】  本発明に係るレーザ光照射反応装置は、赤外域の波長を有するレーザ光Ｌを発するためのレーザ光発生装置１１と、レーザ光Ｌを入射および出射するための入射部１５および出射部１７を備えた反応容器１２とを有し、反応容器内１２ａで同位体元素を含む反応性媒体Ｍにレーザ光Ｌを照射するためのものであって、反応容器１２は、入射部１５を介して入射されるレーザ光Ｌを繰り返し反射させるとともに、反射させたレーザ光Ｌを集光させて複数の反応領域１０１〜１０６を形成するための複数の凹面鏡１６ａ〜１６ｆをさらに備えており、複数の凹面鏡１６ａ〜１６ｆは、当該各凹面鏡１６ａ〜１６ｆにより反射されるレーザ光Ｌの光路がジグザグとなるように配されている。【選択図】  図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
赤外域の波長を有するレーザ光を発するためのレーザ光発生装置と、上記レーザ光を入射および出射するための入射部および出射部を備えた反応容器とを有し、上記反応容器内で同位体元素を含む反応性媒体に上記レーザ光を照射するためのレーザ光照射反応装置であって、
上記反応容器は、上記入射部を介して入射されるレーザ光を繰り返し反射させるとともに、反射させたレーザ光を集光させて複数の反応領域を形成するための複数の凹面鏡をさらに備えており、上記複数の凹面鏡は、当該各凹面鏡により反射されるレーザ光の光路がジグザグとなるように配されていることを特徴とする、レーザ光照射反応装置。
【請求項２】
上記複数の凹面鏡は、上記出射部に光路的に近いほど曲率半径が小さくなるとともに、上記出射部に光路的に近いほど上記反応領域を対面する凹面鏡間の距離が短くなるように配置されている、請求項１に記載のレーザ光照射反応装置。
【請求項３】
上記複数の凹面鏡においては、各凹面鏡とそれに対置された他の凹面鏡との距離が、各凹面鏡の曲率半径と等しくなるように配置される、請求項１に記載のレーザ光照射反応装置。
【請求項４】
上記入射部は、凸レンズを有しており、当該凸レンズは、レーザ光を集光させて光路的に上記入射部に最も近い凹面鏡の手前に最初の反応領域を形成する、請求項１から３のいずれか１つに記載のレーザ光照射反応装置。
【請求項５】
上記反応性媒体は、酸素、炭素、窒素、硫黄またはケイ素を含む化合物である、請求項１から４のいずれか１つに記載のレーザ光照射反応装置。
【請求項６】
上記反応性媒体は、ガス状のエーテル化合物である、請求項１から４のいずれか１つに記載のレーザ光照射反応装置。
【請求項７】
上記エーテル化合物は、ジメチルエーテルであり、上記反応領域におけるフルエンスは、３Ｊ／ｃｍ2〜１８Ｊ／ｃｍ2に設定する、請求項６に記載のレーザ光照射反応装置。
【請求項８】
請求項１から７のいずれか１つに記載のレーザ光照射反応装置を備え、上記反応性媒体から目的とする同位体元素を含む物質を選択的に分離することを特徴とする、同位体分離システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、同位体元素を含む反応性媒体にレーザ光を照射することにより、目的とする同位体元素を含む物質を選択的に分離するのに適したレーザ光照射反応装置および当該装置を備えた同位体分離システムに関し、具体的には、飽和鎖式エーテル化合物に炭酸ガスパルスレーザ光を照射することにより、酸素１８を含む化合物を選択的に分離するのに適したレーザ光照射反応装置および当該装置を備えた同位体分離システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
同位体元素である酸素は、自然界において、９９．７６％の酸素１６と、０．０４％の酸素１７と、０．２０％の酸素１８とが存在する。酸素の同位体のうち、酸素１８は、幅広い分野でトレーサとして使用されるほか、近年においては濃縮した酸素１８をサイクロトロンにより放射性のフッ素１８に変換することによりＰＥＴ（Positron Emission Tomography：陽電子放射断層撮影法）診断に用いられる診断薬ＦＤＧ（2-Deoxy-2-［18F］Fluoro-D-Glucose）の原料としても使用されるなど、需要の多い同位体である。
【０００３】
同位体元素を含む反応性媒体から濃縮分離対象となる同位体（以下、「目的同位体」と称する）を選択的に分離する技術として、レーザ光を用いた同位体分離技術がある。この技術は、同位体元素を含む化合物のうち、目的同位体を含む化合物と非目的同位体を含む化合物との間の光吸収波長のズレ（いわゆる、同位体シフト）を利用したものである。具体的には、酸素を含む化合物に対してレーザ光強度およびレーザ光波長を適切に調整したパルスレーザ光を照射し、酸素１８を含む化合物を選択的に振動励起させ、さらに赤外光子を吸収させることにより最終的に解離（赤外多光子解離）に至らしめることによって、他の物質に変換し、酸素１６や酸素１７を含む化合物と分離するものである。
【０００４】
赤外多光子解離を引き起こすには、照射するレーザ光のフルエンス（エネルギー密度）として、物質によって決まる所定閾値以上の高フルエンスが必要となる。そのため、レーザ光発生装置から発せられるレーザ光を凸レンズないし凹面鏡により集光することによって赤外多光子解離を引き起こすことが可能な領域（反応領域）を形成する必要がある。さらに、効率的に赤外多光子解離を引き起こすには、レーザ光の照射が行われる反応容器の容積に占める反応領域の割合を大きくすることが重要な要素となっている。
【０００５】
そこで、反応領域数を増やすことにより効率的に赤外多光子解離を引き起こす構成を有する同位体分離装置が開発されている。具体的には、レーザ光を発するレーザ光発生装置と、上記レーザ光を取り込むための凸レンズを一端部に有する中空状の反応容器と、上記反応容器の内部空間を複数の空間に分離するとともに当該複数の空間において各々反応領域を形成するための複数の凸レンズと、上記複数の凸レンズで分離された空間を直列に接続して反応するガス状物質が当該各空間を順次通過できるようにするための配管とを備える同位体分離装置が公知となっている（例えば、特許文献１参照。）。
【０００６】
しかし、特許文献１に開示されている同位体分離装置において複数の凸レンズは、それぞれの光軸が同一直線状に並ぶように配置されており、反応領域数を増やすには、反応容器の長さを非常に長くする必要がある。そのため、同位体分離装置全体の大きさが非常に大きくなるとともに、反応体積比率（反応容器の容積に占める反応領域の割合）も上げることができない。また、レーザ光は、一般的に凹面鏡の反射によるエネルギーロスよりも、凸レンズ透過によるエネルギーロスの方が大きい。したがって、凸レンズにより集光を繰り返すのは、凹面鏡により集光を繰り返すのに比べて、レーザ光のエネルギー効率の点で劣っている。加えて、凸レンズは、反応容器の仕切りになるため、分離された空間どうしを接続するための配管が必要になり、構造が比較的複雑である。
【０００７】
特許文献１においては、別の実施形態として、レーザのエネルギー効率に優れ、かつ、比較的コンパクトな同位体分離装置も開示されている。具体的には、レーザ光を発するレーザ光発生装置と、上記レーザ光を取り込むための凸レンズを一端部に有し且つ６０度づつ折曲りながらＺ軸周りに周回するように螺旋状に延びる円筒状反応容器と、上記反応容器内の折曲り部位に設置される複数の凹面鏡とを備え、上記凸レンズと上記凹面鏡との間および上記各凹面鏡間で反応領域が形成される同位体分離装置が開示されている。しかし、この同位体分離装置は、構造が極めて複雑である。そのため、均一な反応領域を多数形成させることは事実上、極めて困難である。
【０００８】
一方、レーザ光で反応性媒体を反応させる装置は、他にも開発されている。具体的には、レーザ光を発するレーザ光発生装置と、上記レーザ光を取り込むための環状の窓を一端部に有する反応容器と、上記反応容器内で対置される２つの非球面ミラーとを備え、上記窓から上記反応容器内に取り込まれたレーザ光を上記非球面ミラー間で繰り返し反射される装置が公知となっている（特許文献２参照。）。しかし、特許文献２に開示されている装置では、レーザ光は繰り返し反射されるのみで集光されていない。そのため、極めて低いフルエンスで反応領域を形成することが可能な反応性媒質が対象となり、高いフルエンスの反応領域を必要とする赤外多光子解離を利用した同位体分離に適用することは困難である。
【特許文献１】特開昭５９−１２３５１７号公報
【特許文献２】特開昭５４−１２２９０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、このような事情のもとで考え出されたものであって、レーザ光照射が行われる反応容器の容積に占める高フルエンス反応領域の割合をより大きくすることができ、かつ、コンパクトでレーザ光のエネルギー効率に優れたレーザ光照射反応装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の第１の側面によればレーザ光照射反応装置が提供され、当該反応装置は、赤外域の波長を有するレーザ光を発するためのレーザ光発生装置と、上記レーザ光を入射および出射するための入射部および出射部を備えた反応容器とを有し、上記反応容器内で同位体元素を含む反応性媒体に上記レーザ光を照射するためのレーザ光照射反応装置であって、上記反応容器は、上記入射部を介して入射されるレーザ光を繰り返し反射させるとともに、反射させたレーザ光を集光させて複数の反応領域を形成するための複数の凹面鏡をさらに備えており、上記複数の凹面鏡は、当該各凹面鏡により反射されるレーザ光の光路がジグザグとなるように配されていることを特徴としている。
【００１１】
本発明の構成によると、複数の凹面鏡は、当該複数の凹面鏡により繰り返し反射されるレーザ光の光路がジグザグ（例えば、千鳥状）となるように配されている。そのため、限られた容積の反応容器内に多数の凹面鏡を密に配することが可能になり、反応領域を多数形成することができ、単位容積に占める反応領域の割合をより大きくすることが可能となる。また、目的同位体を含む物質は、反応性媒体を反応領域において赤外多光子解離させることにより選択的に分離されるため、本発明に係るレーザ光照射反応装置では、比較的低容積で高濃度の目的同位体含有物質を得ることが可能となる。加えて、反応容器の内部空間を複数の空間に分離する必要がないため、当該複数の空間を連結するための配管などを設ける必要がなく、装置構成をより単純化することが可能となる。
【００１２】
レーザ光の集光は、凹面鏡によって繰り返し反射することにより行われるので、例えば凸レンズを通過させつつ集光させるものに比べてエネルギーロスが少ない。したがって、本発明に係るレーザ光照射反応装置は、レーザ光のエネルギー効率の点においても優れている。
【００１３】
本発明の実施形態によれば、複数の凹面鏡は、出射部に光路的に近いほど曲率半径が小さくなるとともに、出射部に光路的に近いほど反応領域を対面する凹面鏡間の距離が短くなるように配置されている。このような構成によると、レーザ光を複数の凹面鏡によって繰り返し反射することにより当該レーザ光のエネルギーが減衰しても、反応性媒体を赤外多光子解離させることが可能な反応領域をより確実に形成することが可能となる。
【００１４】
本発明の他の実施形態によれば、複数の凹面鏡においては、各凹面鏡とそれに対置された他の凹面鏡との距離が、各凹面鏡の曲率半径と等しくなるように配置される。このような構成によると、複数の凹面鏡は、コンフォーカル凹面鏡構成となる。コンフォーカル凹面鏡構成では、レーザビームの伝播理論により、レーザ光の形状が再現される。そのため、第１の凹面鏡の前にレーザ光を集光させて形成した反応領域と、第１の凹面鏡でレーザ光を反射し、さらに第２の凹面鏡によりレーザ光を反射および集光させて形成した反応領域が全く同一形状のものとなる。これを繰り返す事により、全く同一形状の反応領域の繰り返しが得られる。したがって、個別のレーザ光の形状に応じて、第１の凹面鏡と第２の凹面鏡との間の距離を調整する必要がなく、装置構成をより単純化することが可能となる。
【００１５】
好ましくは、入射部は、凸レンズを有しており、当該凸レンズは、レーザ光を集光させて光路的に上記入射部に最も近い凹面鏡の手前に最初の反応領域を形成する。このような構成によると、複数の凹面鏡により形成される複数の反応領域に加えて、さらに別の反応領域を設けることができる。したがって、より効率的に赤外多光子解離を引き起こすことが可能となる。
【００１６】
好ましくは、反応性媒体は、酸素、炭素、窒素、硫黄またはケイ素を含む化合物である。また、酸素同位体を選択的に分離する際に用いる反応性媒体として好ましくは、ガス状のエーテル化合物である。このエーテル化合物として好ましくは、ジメチルエーテルであり、反応性媒体としてジメチルエーテルを用いた場合の反応領域におけるフルエンスは、３Ｊ／ｃｍ2〜１８Ｊ／ｃｍ2に設定するのが好ましい。ジメチルエーテルは、工業的に大量に製造されているとともに、コストパフォーマンスにも優れており、原料として用いるのに有利である。反応性媒体としてジメチルエーテルを用いた場合の反応領域におけるフルエンスが３Ｊ／ｃｍ2未満になると、赤外多光子解離を引き起こすのに充分なエネルギーを与えることができず、フルエンスが１８Ｊ／ｃｍ2を超えると、非目的同位体も赤外多光子解離を起こし易くなり、同位体の選択的分離が困難になる。
【００１７】
本発明の第２の側面によれば同位体分離システムが提供され、当該システムは、本発明の第１の側面によって提供されるレーザ光照射反応装置を備え、反応性媒体から目的とする同位体元素を含む物質を選択的に分離することを特徴としている。このような同位体分離システムは、上記第１の側面について説明したのと同様の利点を享受することができる。
【００１８】
本発明のその他の利点および特徴については、以下に行う発明の実施形態の説明から、より明らかとなるであろう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
本発明の第１の実施形態に係る同位体分離システムＸ１について、図１〜図２を参照しつつ具体的に説明する。図１は、本発明に係るレーザ光照射反応装置が適用される同位体分離システムにおいて、特にジメチルエーテルを原料に用いて酸素１８を含む物質を分離するシステムを示す概略構成図である。図２は、本発明に係るレーザ光照射反応装置１０の第１実施形態の模式的断面図である。
【００２０】
同位体分離システムＸ１は、図１に示すように、反応対象物に対して、レーザ光Ｌ（図２参照）を照射することにより赤外多光子解離を引き起こすためのレーザ光照射反応装置１０と、原料ガスＭを蓄えるための原料ガスタンク２０と、スカベンジャガスＳを蓄えるためのスカベンジャガスタンク３０と、分離装置４０と、脱水反応器５０と、コンデンサ６０と、回収タンク７０，８０，９０とを備える。原料ガスＭはレーザ光照射反応装置１０において反応対象物となる同位体元素を含む化合物であり、具体的には酸素、炭素、窒素、硫黄あるいはケイ素などの化合物である。当然のことながら、それぞれの同位体化合物により、レーザ照射後の反応生成物からの目的物の分離回収方法が異なるため、図１におけるレーザ光照射反応装置１０以降の分離回収システムも異なってくる。図１は原料ガスにジメチルエーテルを用い、レーザの照射により酸素１８を含むメタノールを分離回収した後、酸素１８水として取り出すシステムである。ＰＥＴ診断の診断薬ＦＤＧの原料である放射性のフッ素１８を得るために用いられる酸素１８を濃縮分離するのに好ましい原料ガスＭとしては、ガス状のエーテル化合物、特にジメチルエーテルが挙げられる。スカベンジャガスＳは、原料ガスＭがレーザ光照射反応装置１０において照射されるレーザ光Ｌにより赤外多光子解離されることによって生じるラジカルを、より確実に所望する化合物に変化させるためのものである。例えば、原料ガスＭとしてジメチルエーテルを用いる場合、スカベンジャガスＳとしては、ジメチルエーテルをレーザ光照射反応装置１０において赤外多光子解離することにより生じる酸素１８含有メトキシラジカル（以下、「メトキシラジカル（18Ｏ）」と称する）を、より確実に酸素１８含有メタノール（以下、「メタノール（18Ｏ）」と称する）にするための水素やイソブタンなどが挙げられる。以下、本実施形態においては、原料ガスＭとしてジメチルエーテル、スカベンジャガスＳとして水素を用いた場合について説明する。
【００２１】
レーザ光照射反応装置１０は、図２に示すように、レーザ光発生装置１１と、反応容器１２とを備える。
【００２２】
レーザ光発生装置１１は、赤外域の波長を有するレーザ光Ｌを放射することが可能な構成を有している。レーザ光Ｌとしては、断続的に光を発するパルスレーザ、特に炭酸ガスパルスレーザが挙げられる。レーザ光Ｌの波長としては、炭酸ガスパルスレーザを用いた場合、良好な選択性を確保する観点から９．２〜９．７μｍの範囲とするのが好ましい。
【００２３】
反応容器１２は、取込口１３と、排出口１４と、凸レンズ１５と、凹面鏡１６ａ〜１６ｆと、出射窓１７とを備える。
【００２４】
取込口１３は、原料ガスＭであるジメチルエーテルとスカベンジャガスＳである水素との未反応混合ガスＭＳを容器内部１２ａに連続的に取り込むために、反応容器１２の一端部に設けた開口部である。
【００２５】
排出口１４は、レーザ光Ｌが照射された後の反応済混合ガスＭＳ’を容器内部１２ａから連続的に排出するために、反応容器１２の他端部に設けた開口部である。反応済混合ガスＭＳ’は、原料ガスＭであるジメチルエーテルと、スカベンジャガスＳである水素と、ジメチルエーテルを所定の条件で赤外多光子解離することにより生じるメトキシラジカル（18Ｏ）が水素と反応して生じるメタノール（18Ｏ）とを含んでいる。
【００２６】
凸レンズ１５は、レーザ光発生装置１１から放射されたレーザ光Ｌを容器内部１２ａに入射させるためのものであり、反応容器１２の一端部に設置されている。また、凸レンズ１５は、当該凸レンズ１５を介して容器内部１２ａに入射したレーザ光Ｌを集光させて、最初の反応領域１００を形成する。ここで、反応領域１００とは、レーザ光Ｌを集光することにより高められる光エネルギーが、ジメチルエーテルのうち分離対象となる目的同位体（酸素１８）を含むジメチルエーテル（以下、「ジメチルエーテル（18Ｏ）」と称する）を選択的に赤外多光子解離することが可能なフルエンスに達した領域である。具体的には、フルエンスが３Ｊ／ｃｍ2〜１８Ｊ／ｃｍ2の範囲内にある領域である。
【００２７】
凹面鏡１６ａ〜１６ｆは、最初の反応領域１００を形成した後のレーザ光Ｌを繰り返し反射させるとともに、反射させるごとにレーザ光Ｌを集光させて後段の反応領域１０１〜１０６を形成するためのものであり、当該各凹面鏡１６ａ〜１６ｆにより反射されるレーザ光Ｌの光路がジグザグとなるように千鳥状に配されている。反応領域１０１〜１０６は、反応領域１００と同様、所定のフルエンスに達した領域である。
【００２８】
出射窓１７は、最後の反応領域１０６を形成した後のレーザ光Ｌを反応容器１２の外部に出射するためのものであり、反応容器１２の他端部に設置されている。
【００２９】
分離装置４０は、排出口１４より排出された反応済混合ガスＭＳ’からメタノール（18Ｏ）を選択的に分離するための装置である。分離装置４０としては、ゼオライト系の吸着剤が充填された吸着分離塔を有する圧力変動吸着（ＰＳＡ）装置などが挙げられる。
【００３０】
脱水反応器５０は、分離装置４０により反応済混合ガスＭＳ’から分離されたメタノール（18Ｏ）を脱水反応させて、ジメチルエーテル（18Ｏ）と酸素１８を含有する水（以下、「水（18Ｏ）」と称する）とを得るための反応装置である。脱水反応器５０としては、触媒としてのアルミナが充填された脱水反応塔などが挙げられる。
【００３１】
コンデンサ６０は、脱水反応器５０によりメタノール（18Ｏ）から得られたジメチルエーテル（18Ｏ）および水（18Ｏ）の混合物から、それぞれの沸点の差を利用して、水（18Ｏ）を選択的に分離するための装置である。
【００３２】
回収タンク７０，８０は、コンデンサ６０により分離されたジメチルエーテル（18Ｏ）および水（18Ｏ）をそれぞれ別個に回収するための容器である。回収タンク９０は、分離装置４０により反応済混合ガスＭＳ’からメタノール（18Ｏ）が選択的に分離された残りのガス（レーザ光照射反応装置１０において未反応のジメチルエーテルおよび水素を含む混合ガス）を回収するための容器である。
【００３３】
以上の構成を有する同位体分離システムＸ１におけるレーザ光照射反応装置１０の作用について、以下に説明する。
【００３４】
まず、レーザ光Ｌの観点から説明する。レーザ照射装置１０から放射されたレーザ光Ｌは、凸レンズ１５を介して容器内部１２ａに入射される。容器内部１２ａに入射されたレーザ光Ｌは、凸レンズ１５により集光され、最初の反応領域１００を形成する。この反応領域１００を形成した後のレーザ光Ｌは、凹面鏡１６ａにより反射されるとともに集光され、第２の反応領域１０１を形成する。同様に、第２の反応領域１０１を形成した後のレーザ光Ｌは、凹面鏡１６ｂ〜１６ｆによりレーザ光Ｌの光路がジグザグになるように反射されるとともに集光され、さらに後段の反応領域１０２〜１０６を形成する。最後の反応領域１０６を形成した後のレーザ光Ｌは、出射窓１７を介して反応容器１２の外部へ出射される。
【００３５】
次に、未反応混合ガスＭＳの観点から説明する。上述のようにして形成された反応領域１００〜１０６を通過するように、取込口１３を介してジメチルエーテルを含む未反応混合ガスＭＳを容器内部１２ａに取り込む。取り込まれたジメチルエーテルのうちジメチルエーテル（18Ｏ）は、反応領域１００〜１０６において赤外光子を吸収することにより選択的に励起し、その吸収量が所定量に達した後、解離（赤外多光子解離）を起こす。この解離により生じるメトキシラジカル（18Ｏ）は、スカベンジャガスＳである水素と反応してメタノール（18Ｏ）となる。未反応のジメチルエーテルおよび水素と、メタノール（18Ｏ）とを含む反応済混合ガスＭＳ’は、排出口１４から排出される。
【００３６】
本実施形態に係る構成を有する同位体分離システムＸ１のレーザ光照射反応装置１０では、凹面鏡１６ａ〜１６ｆは、当該凹面鏡１６ａ〜１６ｆにより繰り返し反射されるレーザ光Ｌの光路がジグザグ（例えば、千鳥状）となるように配されている。そのため、限られた容積の反応容器１２内に多数の凹面鏡１６ａ〜１６ｆを密に配することが可能になり、反応領域１０１〜１０６を多数形成することが可能となる。そのため、反応容器１２の単位容積に占める反応領域１００〜１０６の割合をより大きくすることが可能となる。また、メタノール（18Ｏ）は、ジメチルエーテルを反応領域１００〜１０６において選択的に赤外多光子解離させることにより得られるメトキシラジカル（18Ｏ）を水素と反応させることにより得ることが可能になる。したがって、レーザ光照射反応装置１０では、比較的低容積で高濃度のメタノール（18Ｏ）を得ることが可能となる。さらに、レーザ光Ｌの集光は、凹面鏡１６ａ〜１６ｆによって繰り返し反射することにより行われるので、比較的エネルギーロスが少ない。したがって、レーザ光照射反応装置１０は、レーザ光Ｌのエネルギー効率の点でも優れている。加えて、反応容器１２の内部空間を複数の空間に分離する必要がないため、当該複数の空間を連結するための配管などを設ける必要がない。したがって、レーザ光照射反応装置１０の装置構成をより単純化することが可能となる。
【００３７】
本発明による以上の効果の確認のために、実施例として、レーザ光照射反応装置１０における凹面鏡１６ａ〜１６ｆ（計６枚）の配置数を１２枚とした以外は図２に示したものと同様の構成を有する同位体分離システムを採用した場合において、次のような試験を行った。ジメチルエーテルおよび水素からなる混合ガスＭＳの反応容器１２への供給圧力を１．３３×１０2Ｐａ、凸レンズ１５の焦点距離を０．６ｍ、１２枚の凹面鏡の曲率半径をそれぞれ０．１４ｍ、凸レンズ１５および１２枚の凹面鏡により形成される反応領域（計１３箇所）におけるフルエンスを１３Ｊ／ｃｍ2とし、レーザ光発生装置１１はＴＥＡ型パルス炭酸ガスレーザでパルス幅は１００ｎｓとし、これらの装置条件で同位体分離を行った。また、比較例として、同容積の反応容器内で焦点距離ｆが０．６ｍの凸レンズによりフルエンス１３Ｊ／ｃｍ2の反応領域が１つだけ形成されるようにした従来型の同位体分離システムを用いて同位体分離を行った。その結果、実施例における同位体分離システムの方が、比較例（従来型）における同位体分離システムに比べて水（18Ｏ）の回収量が十数倍となった。
【００３８】
本実施形態におけるレーザ光照射反応装置１０は、レーザ光発生装置１１から放射されるレーザ光Ｌの容器内部１２ａへの入射、および入射したレーザ光Ｌを集光して最初の反応領域１００の形成を凸レンズ１５により行うように構成されている。しかしながら、レーザ光Ｌの入射および集光の態様は、これには限られない。具体的には、レーザ光Ｌを容器内部１２ａに入射するために、透明な材料、例えば炭酸ガスレーザ光ではＺｎＳｅなどにより構成される入射窓を形成し、当該入射窓を介して入射したレーザ光Ｌを容器内部１２ａに設置された凸レンズあるいは凹面鏡により集光して最初の反応領域１００を形成する構成にしてもよい。また、凸レンズを反応容器１２の外部に設置し、当該凸レンズおよび上述した入射窓を介して容器内部１２ａに入射したレーザ光Ｌを当該容器内部１２ａにおいて集光させて最初の反応領域１００を形成する構成にしてもよい。
【００３９】
本実施形態におけるレーザ光照射反応装置１０は、６つの凹面鏡１６ａ〜１６ｆが配置されているが、この配置数は、必要に応じて任意に定めればよい。また、凹面鏡１６ａ〜１６ｆにおいては、例えば凹面鏡１６ｄと凹面鏡１６ｅとの間の距離より、凹面鏡１６ｅと凹面鏡１６ｆとの距離の方が短くなるように配されるとともに、凹面鏡１６ｄの曲率半径より、凹面鏡１６ｅの曲率半径の方が小さくなるように設定してもよい。レーザ光Ｌを凹面鏡１６ａ〜１６ｆによって繰り返し反射することによりレーザ光Ｌのエネルギーが減衰しても、ジメチルエーテル（18Ｏ）を赤外多光子解離させることが可能な反応領域１００〜１０６をより確実に形成することが可能となるからである。なお、上記の例では、凹面鏡１６ａ〜１６ｆの一部における凹面鏡１６ｄ〜１６ｆについて配置および曲率半径の調整を行ったが、同様にして凹面鏡１６ａ〜１６ｆ全体もしくは他の一部について配置および曲率半径の調整を行うようにしてもよい。
【００４０】
本発明の第２の実施形態に係る同位体分離システムＸ２について、図１および図３を参照しつつ具体的に説明する。図３は、本発明の第２実施形態に係るレーザ光照射反応装置１０’の模式的断面図である。なお、第２の実施形態において、第１の実施形態と実質的に同一の部材および部分には、同一の符号を付している。
【００４１】
本実施形態におけるレーザ光照射反応装置１０’は、図３に示すように、反応容器１２内に凹面鏡１６ａ’〜１６ｆ’を備える。
【００４２】
凹面鏡１６ａ’〜１６ｆ’は、凸レンズ１５により形成された最初の反応領域１００を形成した後のレーザ光Ｌを繰り返し反射させるとともに、反射させるレーザ光Ｌを集光させて後段の反応領域１０２’，１０４’，１０６’を形成するためのものであり、当該凹面鏡１６ａ’〜１６ｆ’により反射されるレーザ光Ｌの光路がジグザグとなるように千鳥状に配されている。具体的には、凹面鏡１６ａ’〜１６ｆ’は、凹面鏡１６ａ’，１６ｃ’，１６ｅ’の各凹面中心を含む面（図示せず）と、凹面鏡１６ａ’，１６ｃ’，１６ｅ’のそれぞれに対置された凹面鏡１６ｂ’，１６ｄ’，１６ｆ’の各凹面中心を含む面（図示せず）との垂直距離Ｄが、凹面鏡１６ａ’〜１６ｆ’の曲率半径Ｒと等しくなるように配置されており、コンフォーカル凹面鏡構成となる。コンフォーカル凹面鏡構成では、レーザビームの伝播理論により、レーザ光Ｌのビーム形状が再現される。すなわち反応領域１０２’，１０４’，１０６’は反応領域１００のビーム形状を完全に再現した同一形状であり、このため、反応領域１００と同様、所定のフルエンスに達した領域である。なお、本実施形態においては、６つの凹面鏡１６ａ’〜１６ｆ’が配置されているが、この配置数は、必要に応じて任意に定めればよい。
【００４３】
以上の構成を有する同位体分離システムＸ２におけるレーザ光照射反応装置１０’の作用について、以下に説明する。
【００４４】
まず、レーザ光Ｌの観点から説明する。レーザ光発生装置１１から放射されたレーザ光Ｌは、凸レンズ１５を介して容器内部１２ａに入射される。容器内部１２ａに入射されたレーザ光Ｌは、凸レンズ１５により集光され、最初の反応領域１００を形成する。この反応領域１００を形成した後のレーザ光Ｌは、凹面鏡１６ａ’により反射され、さらに凹面鏡１６ｂ’に反射されて集光され、第２の反応領域１０２’を形成する。同様に、この第２の反応領域１０２’を形成した後のレーザ光Ｌは、凹面鏡１６ｃ’〜１６ｆ’によりレーザ光Ｌの光路がジグザグになるように反射と集光とを繰り返し、さらに後段の反応領域１０４’，１０６’を形成する。最後の反応領域１０６’を形成した後のレーザ光Ｌは、出射窓１７を介して反応容器１２の外部へ出射される。この時、反応領域１０２’，１０４’，１０６’は前述のコンフォーカル光学系の理論により、反応領域１００を再現している。
【００４５】
次に、混合ガスＭＳの観点から説明する。上述のようにして形成された反応領域１００，１０２’，１０４’，１０６’を通過するように、取込口１３を介してジメチルエーテルを容器内部１２ａに取り込む。取り込まれたジメチルエーテルに含まれるジメチルエーテル（18Ｏ）は、反応領域１００，１０２’，１０４’，１０６’において赤外光子を吸収することにより選択的に励起し、吸収量が所定量に達した後、解離（赤外多光子解離）を起こす。この解離により生じるメトキシラジカル（18Ｏ）は、スカベンジャガスＳである水素と反応してメタノール（18Ｏ）となる。未反応のジメチルエーテルおよび水素と、メタノール（18Ｏ）とを有する反応済混合ガスＭＳ’は、排出口１４から排出される。
【００４６】
本実施形態に係る構成を有する同位体分離システムＸ２のレーザ光照射反応装置１０’では、凹面鏡１６ａ’〜１６ｆ’がコンフォーカル凹面鏡構成となり、レーザ光Ｌのビーム形状が再現される。これにより、レーザ光Ｌを凸レンズ１５により集光させて形成した最初の反応領域１００と、レーザ光Ｌを凹面鏡１６ａ’〜１６ｆ’により繰り返し反射および集光させて形成した反応領域１０２’，１０４’，１０６’とは、同一形状となる。したがって、同じ曲率半径Ｒを有する複数の凹面鏡を当該曲率半径Ｒと垂直距離Ｄとが等しくなるように配置するだけで、本発明の凹面鏡構成を達成でき、凹面鏡の配置（垂直距離Ｄ）や曲率半径Ｒを個々に調整する必要がないので、装置の設計をより容易に行うことが可能となる。
【００４７】
以上、本発明の具体的な実施形態を説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、発明の思想から逸脱しない範囲内で種々な変更が可能である。例えば、回収タンク８０に回収され、ジメチルエーテル（18Ｏ）の割合が高いジメチルエーテルを原料ガスＭとして用いることにより、さらに回収される水（18Ｏ）の濃縮率を高めるようにした多段式の同位体分離システムにしてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００４８】
【図１】本発明に係るレーザ光照射反応装置が適用される同位体分離システムを示す概略構成図である。
【図２】本発明に係るレーザ光照射反応装置の第１実施形態の模式的断面図である。
【図３】本発明に係るレーザ光照射反応装置の第２実施形態の模式的断面図である。
【符号の説明】
【００４９】
Ｘ１，Ｘ２        同位体分離システム
Ｌ        レーザ光
ＭＳ        未反応混合ガス（反応性媒体）
ＭＳ’      反応済混合ガス
１０，１０’      レーザ光照射反応装置
１１        レーザ光発生装置
１２        反応容器
１３        取込口
１４        排出口
１５        凸レンズ（入射部）
１６ａ〜１６ｆ，１６ａ’〜１６ｆ’      凹面鏡
１７        出射窓（出射部）
２０        原料ガスタンク
３０        スカベンジャガスタンク
４０        分離装置
５０        脱水反応器
６０        コンデンサ
７０，８０，９０        回収タンク
１００〜１０６，１０２’，１０４’，１０６’  反応領域
【図１】
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【図２】
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【図３】
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