(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂、硬化剤、メラニンを含有する封止用エポキシ樹脂成形材料であって、前記メラニンの割合が、封止用エポキシ樹脂成形材料の総配合量に対して０．１〜１．５質量％である封止用エポキシ樹脂成形材料。 
【請求項２】
メラニンがユーメラニンである請求項１記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。 
【請求項３】
メラニンがイカスミの色素成分である請求項１に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。 
【請求項４】
エポキシ樹脂が、ビフェニル型エポキシ樹脂、チオジフェノール型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、フェノール・アラルキル型エポキシ樹脂及びナフトール・アラルキル型エポキシ樹脂のいずれか少なくとも１種を含有する請求項１〜３のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。 
【請求項５】
硬化剤が、フェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂、ノボラック型フェノール樹脂及び共重合型フェノール・アラルキル樹脂のいずれか少なくとも１種を含有する請求項１〜４のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。 
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料により封止された素子を備える電子部品装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電子部品装置の封止用材料として好適な流動性、硬化性及び着色性に優れ、特にパッド間やワイヤー間距離が狭い半導体装置等の電子部品装置においても、導電性物質によるショート不良が発生しない封止用エポキシ樹脂成形材料、及びこの封止用エポキシ樹脂成形材料で封止した素子を備えた電子部品装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、トランジスタ、ＩＣ等の電子部品装置の素子封止の分野では生産性、コスト等の面から樹脂封止が主流となり、エポキシ樹脂成形材料が広く用いられている。この理由としては、エポキシ樹脂が電気特性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との接着性などの諸特性にバランスがとれているためである。
【０００３】
近年、電子部品装置のプリント配線板への高密度実装化に伴い、電子部品装置の形態は従来のピン挿入型のパッケージから、表面実装型のパッケージが主流になっている。表面実装型のＩＣ、ＬＳＩなどは、実装密度を高くし実装高さを低くするために、薄型、小型のパッケージになっており、素子のパッケージに対する占有体積が大きくなり、パッケージの肉厚は非常に薄くなってきた。
【０００４】
また、さらなる小型軽量化に対応すべく、パッケージの形態もＱＦＰ（Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＰ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）といったものから、より多ピン化に対応しやすく、かつより高密度実装が可能なＣＳＰ（Ｃｈｉｐ  Ｓｉｚｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）を含めたＢＧＡ（Ｂａｌｌ  Ｇｒｉｄ  Ａｒｒａｙ）等のエリア実装パッケージへ移行しつつある。これらのパッケージは近年、高速化、多機能化を実現するために、フェースダウン型、積層（スタックド）型、フリップチップ型、ウェハーレベル型等、新しい構造のものが開発されているが、それらの多くが素子搭載面側の片面のみをエポキシ樹脂成形材料等の封止材料で封止した後、裏面にはんだボールを形成して回路基板との接合を行う片面封止型パッケージの形態を有している。
【０００５】
このようなパッケージの小型化、多ピン化にともなってインナーリード間やパッド間、ワイヤー間等のピッチ間距離が加速的に狭くなってきている。そのため、従来から使用されているカーボンブラックは、それ自体が導電性であるため、その凝集物がインナーリード間やパッド間及びワイヤー間に入り込み電気特性不良を引き起こす問題が生じてきた。このため、カーボンブラックの代わりに有機染料、有機顔料及び無機顔料を用いる方法（例えば、特許文献１〜４参照）が検討されているが、流動性の低下、着色性の低下及び硬化性の低下等の問題があり満足のいくレベルには達していない。
【０００６】
【特許文献１】特開昭６０−１１９７６０号公報
【特許文献２】特開昭６３−１７９９２１号公報
【特許文献３】特開平１１−６０９０４号公報
【特許文献４】特開２００３−１６０７１３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明はかかる状況に鑑みなされたもので、流動性や硬化性等の成形性及び着色性を低下させること無く、パッド間やワイヤー間距離が狭いパッケージに用いた場合でも導電性物質によるショート不良が発生しない封止用エポキシ樹脂成形材料、及びこれにより封止した素子を備えた電子部品装置を提供しようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは上記の課題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、メラニンを含有する封止用エポキシ樹脂成形材料により上記の目的を達成し得ることを見い出し、本発明を完成するに至った。
本発明は、以下に関する。
（１）エポキシ樹脂、硬化剤、メラニンを含有する封止用エポキシ樹脂成形材料であって、前記メラニンの割合が、封止用エポキシ樹脂成形材料の総配合量に対して０．１〜１．５質量％である封止用エポキシ樹脂成形材料。
（２）メラニンがユーメラニンである（１）記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
（３）メラニンがイカスミの色素成分である（１）に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
（４）エポキシ樹脂が、ビフェニル型エポキシ樹脂、チオジフェノール型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、フェノール・アラルキル型エポキシ樹脂及びナフトール・アラルキル型エポキシ樹脂のいずれか少なくとも１種を含有する（１）〜（３）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
（５）硬化剤が、フェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂、ノボラック型フェノール樹脂及び共重合型フェノール・アラルキル樹脂のいずれか少なくとも１種を含有する（１）〜（４）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
（６）（１）〜（５）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料により封止された素子を備える電子部品装置。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は流動性、硬化性が良好で、電気特性に優れる電子部品装置が得られるのでその工業的価値は大である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本発明において用いられるエポキシ樹脂は、１分子中にエポキシ基を２個以上含有するものであれば特に制限ないが、たとえばフェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂をはじめとするフェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール類及び／又はα‐ナフトール、β‐ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したもの、アルキル置換、芳香環置換又は非置換のビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、ビフェノール、チオジフェノール等のジグリシジルエーテル、スチルベン型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂、フタル酸、ダイマー酸等の多塩基酸とエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルエステル型エポキシ樹脂、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸等のポリアミンとエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルアミン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエンとフェノール類の共縮合樹脂のエポキシ化物、ナフタレン環を有するエポキシ樹脂、フェノール類及び／又はナフトール類とジメトキシパラキシレン又はビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物、トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂、テルペン変性エポキシ樹脂、オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂、脂環族エポキシ樹脂などが挙げられ、これらの１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００１１】
なかでも、流動性と硬化性の両立の観点からはアルキル置換、芳香環置換又は非置換のビフェノールのジグリシジルエーテルであるビフェニル型エポキシ樹脂を含有していることが好ましく、流動性と難燃性の両立の観点からはアルキル置換、芳香環置換又は非置換のビスフェノールＦのジグリシジルエーテルであるビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を含有していることが好ましく、流動性とリフロー性の両立の観点からはアルキル置換、芳香環置換又は非置換のチオジフェノールのジグリシジルエーテルであるチオジフェノール型エポキシ樹脂を含有していることが好ましく、硬化性と難燃性の両立の観点からはアルキル置換、芳香環置換又は非置換のフェノールとビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂のエポキシ化物を含有していることが好ましい。
【００１２】
ビフェニル型エポキシ樹脂としては、たとえば下記一般式（Ｉ）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【００１３】
【化１】
0005263578.tif 000002
（ここで、Ｒ１〜Ｒ８は水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０又は１〜３の整数を示す。）
【００１４】
上記一般式（Ｉ）で示されるビフェニル型エポキシ樹脂は、ビフェノール化合物にエピクロルヒドリンを公知の方法で反応させることによって得られる。一般式（Ｉ）中のＲ１〜Ｒ８としては、たとえば、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等の炭素数１〜１０のアルキル基、ビニル基、アリル基、ブテニル基等の炭素数１〜１０のアルケニル基などが挙げられ、なかでも水素原子又はメチル基が好ましい。このようなエポキシ樹脂としては、たとえば、４，４´‐ビス（２，３‐エポキシプロポキシ）ビフェニル又は４，４´‐ビス（２，３‐エポキシプロポキシ）‐３，３´，５，５´‐テトラメチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂、エピクロルヒドリンと４，４´‐ビフェノール又は４，４´‐（３，３´，５，５´‐テトラメチル）ビフェノールとを反応させて得られるエポキシ樹脂等が挙げられる。なかでも４，４´‐ビス（２，３‐エポキシプロポキシ）‐３，３´，５，５´‐テトラメチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂が好ましい。そのようなエポキシ樹脂としては市販品としてジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ＹＸ‐４０００として入手可能である。上記ビフェニル型エポキシ樹脂の配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量中２０質量％以上とすることが好ましく、３０質量％以上がより好ましく、５０質量％以上がさらに好ましい。
【００１５】
チオジフェノール型エポキシ樹脂、たとえば下記一般式（ＩＩ）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【００１６】
【化２】
0005263578.tif 000003
（ここで、Ｒ１〜Ｒ８は水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０又は１〜３の整数を示す。）
【００１７】
上記一般式（ＩＩ）で示されるチオジフェノール型エポキシ樹脂は、チオジフェノール化合物にエピクロルヒドリンを公知の方法で反応させることによって得られる。一般式（ＩＩ）中のＲ１〜Ｒ８としては、たとえば、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等の炭素数１〜１０のアルキル基、ビニル基、アリル基、ブテニル基等の炭素数１〜１０のアルケニル基などが挙げられ、なかでも水素原子、メチル基又はｔｅｒｔ−ブチル基が好ましい。このようなエポキシ樹脂としては、たとえば、４，４´‐ジヒドロキシジフェニルスルフィドのジグリシジルエーテルを主成分とするエポキシ樹脂、２，２´，５，５´‐テトラメチル‐４，４´‐ジヒドロキシジフェニルスルフィドのジグリシジルエーテルを主成分とするエポキシ樹脂、２，２´‐ジメチル‐４，４´‐ジヒドロキシ‐５，５´‐ジ‐ｔｅｒｔ‐ブチルジフェニルスルフィドのジグリシジルエーテルを主成分とするエポキシ樹脂等が挙げられ、なかでも２，２´‐ジメチル‐４，４´‐ジヒドロキシ‐５，５´‐ジ‐ｔｅｒｔ‐ブチルジフェニルスルフィドのジグリシジルエーテルを主成分とするエポキシ樹脂を主成分とするエポキシ樹脂が好ましい。そのようなエポキシ樹脂としては市販品として新日鐵化学株式会社製商品名ＹＳＬＶ‐１２０ＴＥとして入手可能である。上記チオジフェノール型エポキシ樹脂の配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量中２０質量％以上とすることが好ましく、３０質量％以上がより好ましく、５０質量％以上がさらに好ましい。
【００１８】
ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂としては、たとえば下記一般式（ＩＩＩ）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【００１９】
【化３】
0005263578.tif 000004
（ここで、Ｒ１〜Ｒ８は水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０又は１〜３の整数を示す。）
【００２０】
上記一般式（ＩＩＩ）で示されるビスフェノールＦ型エポキシ樹脂は、ビスフェノールＦ化合物にエピクロルヒドリンを公知の方法で反応させることによって得られる。一般式（ＩＩＩ）中のＲ１〜Ｒ８としては、たとえば、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等の炭素数１〜１０のアルキル基、ビニル基、アリル基、ブテニル基等の炭素数１〜１０のアルケニル基などが挙げられ、なかでも水素原子又はメチル基が好ましい。このようなエポキシ樹脂としては、たとえば、４，４´‐メチレンビス（２，６‐ジメチルフェノール）のジグリシジルエーテルを主成分とするエポキシ樹脂、４，４´‐メチレンビス（２，３，６‐トリメチルフェノール）のジグリシジルエーテルを主成分とするエポキシ樹脂、４，４´‐メチレンビスフェノールのジグリシジルエーテルを主成分とするエポキシ樹脂等が挙げられ、なかでも４，４´‐メチレンビス（２，６‐ジメチルフェノール）のジグリシジルエーテルを主成分とするエポキシ樹脂が好ましい。そのようなエポキシ樹脂としては市販品として新日鐵化学株式会社製商品名ＹＳＬＶ‐８０ＸＹとして入手可能である。上記ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量中２０質量％以上とすることが好ましく、３０質量％以上がより好ましく、５０質量％以上がさらに好ましい。
【００２１】
フェノール・アラルキル樹脂のエポキシ化物としては、たとえば下記一般式（ＩＶ）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【００２２】
【化４】
0005263578.tif 000005
（ここで、Ｒ１〜Ｒ９は水素原子、炭素数１〜１２の置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、すべてが同一でも異なっていてもよい。ｉは０又は１〜３の整数を示し、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
【００２３】
上記一般式（ＩＶ）で示されるビフェニレン骨格含有フェノール・アラルキル樹脂のエポキシ化物は、アルキル置換、芳香環置換又は非置換のフェノールとビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂にエピクロルヒドリンを公知の方法で反応させることによって得られる。一般式（ＩＶ）中のＲ１〜Ｒ９としては、たとえば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基等の鎖状アルキル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロペンテニル基、シクロヘキセニル基等の環状アルキル基、ベンジル基、フェネチル基等のアリール基置換アルキル基、メトキシ基置換アルキル基、エトキシ基置換アルキル基、ブトキシ基置換アルキル基等のアルコキシ基置換アルキル基、アミノアルキル基、ジメチルアミノアルキル基、ジエチルアミノアルキル基等のアミノ基置換アルキル基、水酸基置換アルキル基、フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基等の無置換アリール基、トリル基、ジメチルフェニル基、エチルフェニル基、ブチルフェニル基、ｔｅｒｔ−ブチルフェニル基、ジメチルナフチル基等のアルキル基置換アリール基、メトキシフェニル基、エトキシフェニル基、ブトキシフェニル基、ｔｅｒｔ−ブトキシフェニル基、メトキシナフチル基等のアルコキシ基置換アリール基、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基等のアミノ基置換アリール基、水酸基置換アリール基などが挙げられ、なかでも水素原子又はメチル基が好ましい。また一般式（ＩＶ）中のｎとしては平均で６以下がより好ましく、そのようなエポキシ樹脂としては、市販品として日本化薬株式会社製商品名ＮＣ‐３０００Ｓとして入手可能である。
【００２４】
また、難燃性と耐リフロー性、流動性の両立の観点からは上記一般式（Ｉ）で示されるエポキシ樹脂を含有していることが好ましく、なかでも上記一般式（ＩＶ）のＲ１〜Ｒ８が水素原子で上記一般式（Ｉ）のＲ１〜Ｒ８が水素原子でｎ＝０であることがより好ましい。また特にその配合質量比は、（Ｉ）／（ＩＶ）＝５０／５０〜５／９５であることが好ましく、４０／６０〜１０／９０であるものがより好ましく、３０／７０〜１５／８５であるものがさらに好ましい。このような配合質量比を満足する化合物としては、ＣＥＲ−３０００Ｌ（日本化薬株式会社製商品名）等が市販品として入手可能である。
【００２５】
上記のビフェニル型エポキシ樹脂、チオジフェノール型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂及びフェノール・アラルキル樹脂のエポキシ化物は、いずれか１種を単独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよいが、２種以上を組み合わせて用いる場合の配合量は、エポキシ樹脂全量中合わせて５０質量％以上とすることが好ましく、６０質量％以上がより好ましく、８０質量％以上がさらに好ましい。
【００２６】
本発明において用いられる硬化剤は、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されているもので特に制限はないが、たとえば、フェノール、クレゾール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、チオジフェノール、アミノフェノール等のフェノール類及び／又はα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂、フェノール類及び／又はナフトール類とジメトキシパラキシレン又はビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂、フェノール・ノボラック構造とフェノール・アラルキル構造がランダム、ブロック又は交互に繰り返された共重合型フェノール・アラルキル樹脂、パラキシリレン及び／又はメタキシリレン変性フェノール樹脂、メラミン変性フェノール樹脂、テルペン変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂、シクロペンタジエン変性フェノール樹脂、多環芳香環変性フェノール樹脂などが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよい。
【００２７】
なかでも、流動性、難燃性及び耐リフロー性の観点からはフェノール・アラルキル樹脂及び共重合型フェノール・アラルキル樹脂が好ましく、耐熱性、低膨張率及び低そり性の観点からはトリフェニルメタン型フェノール樹脂が好ましく、これらのフェノール樹脂の少なくとも１種を含有していることが好ましい。
【００２８】
フェノール・アラルキル樹脂としては、たとえば下記一般式（Ｖ）で示される樹脂が挙げられる。
【００２９】
【化５】
0005263578.tif 000006
（ここで、Ｒは水素原子、炭素数１〜１２の置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、すべてが同一でも異なっていてもよい。ｉは０又は１〜３の整数を示し、Ｘは芳香環を含む二価の有機基を示し、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
【００３０】
上記一般式（Ｖ）中のＲとしては、たとえば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基等の鎖状アルキル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロペンテニル基、シクロヘキセニル基等の環状アルキル基、ベンジル基、フェネチル基等のアリール基置換アルキル基、メトキシ基置換アルキル基、エトキシ基置換アルキル基、ブトキシ基置換アルキル基等のアルコキシ基置換アルキル基、アミノアルキル基、ジメチルアミノアルキル基、ジエチルアミノアルキル基等のアミノ基置換アルキル基水酸基置換アルキル基、フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基等の無置換アリール基、トリル基、ジメチルフェニル基、エチルフェニル基、ブチルフェニル基、ｔｅｒｔ−ブチルフェニル基、ジメチルナフチル基等のアルキル基置換アリール基、メトキシフェニル基、エトキシフェニル基、ブトキシフェニル基、ｔｅｒｔ−ブトキシフェニル基、メトキシナフチル基等のアルコキシ基置換アリール基、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基等のアミノ基置換アリール基、水酸基置換アリール基などが挙げられ、なかでも水素原子又はメチル基が好ましい。
【００３１】
また、Ｘは芳香環を含む基を示し、たとえばフェニレン基、ビフェニレン基、ナフチレン基等のアリーレン基、トリレン基等のアルキル基置換アリーレン基、アルコキシル基置換アリーレン基、ベンジル基、フェネチル基等のアラルキル基から得られる二価の基、アラルキル基置換アリーレン基、キシリレン基等のアリーレン基を含む二価の基などが挙げられる。なかでも、難燃性と耐リフロー性の両立の観点からは置換又は非置換のビフェニレン基が好ましく、例えば下記一般式（ＶＩ）で示されるフェノール・アラルキル樹脂が挙げられ、難燃性、流動性と硬化性の両立の観点からは置換又は非置換のフェニレン基が好ましく、例えば下記一般式（ＶＩＩ）で示されるフェノール・アラルキル樹脂が挙げられる。ｎは０又は１〜１０の整数を示し、平均で６以下がより好ましい。
【００３２】
【化６】
0005263578.tif 000007
（ここで、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
【００３３】
【化７】
0005263578.tif 000008
（ここで、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
【００３４】
上記一般式（ＶＩ）で示されるビフェニレン骨格含有フェノール・アラルキル樹脂としては、市販品として明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ‐７８５１が挙げられ、一般式（ＶＩＩ）で示されるフェノール・アラルキル樹脂としては、市販品として三井化学株式会社製商品名ＸＬＣが挙げられる。上記フェノール・アラルキル樹脂の配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全量中２０質量％以上とすることが好ましく、３０質量％以上がより好ましく、５０質量％以上がさらに好ましい。
【００３５】
トリフェニルメタン型フェノール樹脂としては、たとえば下記一般式（ＶＩＩＩ）で示されるフェノール樹脂等が挙げられる。
【００３６】
【化８】
0005263578.tif 000009
（ここで、Ｒは水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは０〜１０の整数を示す。）
【００３７】
上記一般式（ＶＩＩＩ）中のＲとしては、たとえば、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等のアルキル基、ビニル基、アリル基、ブテニル基等のアルケニル基、ハロゲン化アルキル基、アミノ基置換アルキル基、メルカプト基置換アルキル基などの炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭化水素基が挙げられ、なかでもメチル基、エチル基等のアルキル基及び水素原子が好ましく、メチル基及び水素原子がより好ましい。トリフェニルメタン型フェノール樹脂を用いる場合、その配合量はその性能を発揮するために硬化剤全量中３０質量％以上とすることが好ましく、５０質量％以上がより好ましい。
【００３８】
共重合型フェノール・アラルキル樹脂としては、たとえば下記一般式（ＩＸ）で示されるフェノール樹脂が挙げられる。
【００３９】
【化９】
0005263578.tif 000010
（ここで、Ｒは水素原子、炭素数１〜１２の置換又は非置換の一価の炭化水素基及び水酸基から選ばれ、すべてが同一でも異なっていてもよい。またＸは芳香環を含む二価の基を示す。ｎ及びｍは０又は１〜１０の整数を示す。）
【００４０】
上記一般式（ＩＸ）中のＲとしては、たとえば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基等の鎖状アルキル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロペンテニル基、シクロヘキセニル基等の環状アルキル基、ベンジル基、フェネチル基等のアリール基置換アルキル基、メトキシ基置換アルキル基、エトキシ基置換アルキル基、ブトキシ基置換アルキル基等のアルコキシ基置換アルキル基、アミノアルキル基、ジメチルアミノアルキル基、ジエチルアミノアルキル基等のアミノ基置換アルキル基水酸基置換アルキル基、フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基等の無置換アリール基、トリル基、ジメチルフェニル基、エチルフェニル基、ブチルフェニル基、ｔｅｒｔ−ブチルフェニル基、ジメチルナフチル基等のアルキル基置換アリール基、メトキシフェニル基、エトキシフェニル基、ブトキシフェニル基、ｔｅｒｔ−ブトキシフェニル基、メトキシナフチル基等のアルコキシ基置換アリール基、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基等のアミノ基置換アリール基、水酸基置換アリール基などが挙げられ、なかでも水素原子又はメチル基が好ましく、またｎ及びｍは０又は１〜１０の整数を示し、平均で６以下がより好ましい。
【００４１】
上記一般式（ＩＸ）中のＸとしては、たとえばフェニレン基、ビフェニレン基、ナフチレン基等のアリーレン基、トリレン基等のアルキル基置換アリーレン基、アルコキシル基置換アリーレン基、アラルキル基置換アリーレン基、ベンジル基、フェネチル基等のアラルキル基から得られる二価の基、キシリレン基等のアリーレン基を含む二価の基などが挙げられ、なかでも、保存安定性と難燃性の観点からは置換又は非置換のフェニレン基及びビフェニレン基が好ましい。
一般式（ＩＸ）で示される化合物としては、ＨＥ−５１０（エア・ウォーター株式会社製商品名）等が市販品として入手可能である。
共重合型フェノール・アラルキル樹脂を用いる場合、その配合量はその性能を発揮するために硬化剤全量中３０質量％以上とすることが好ましく、５０質量％以上がより好ましい。
【００４２】
上記のフェノール・アラルキル樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂及び共重合型フェノール・アラルキル樹脂は、いずれか１種を単独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよいが、２種以上を組み合わせて用いる場合の配合量は、フェノール樹脂全量中合わせて５０質量％以上とすることが好ましく、６０質量％以上がより好ましく、８０質量％以上がさらに好ましい。
【００４３】
本発明において、エポキシ樹脂と硬化剤との当量比、すなわちエポキシ基に対する硬化剤中の水酸基数の比（硬化剤中の水酸基数／エポキシ樹脂中のエポキシ基数）は、特に制限はないが、それぞれの未反応分を少なく抑えるために０．５〜２の範囲に設定されることが好ましく、０．６〜１．３がより好ましい。成形性、耐半田リフロー性に優れる封止用エポキシ樹脂成形材料を得るためには０．８〜１．２の範囲に設定されることがさらに好ましい。
【００４４】
本発明で用いられるメラニンとは、フェノール類がオキシダーゼにより酸化されて生成する褐色ないし黒色の高分子色素の総称であり、動植物界に広く分布する体色色素である。その中でも黒色を示すユーメラニンは５，６−ジヒドロキシインドールと５，６−ジヒドロキシインドール−２−カルボン酸が重合した化合物である。なおメラニンは通常、タンパク質と共有結合やイオン結合により強く結合しており分離が困難であることから、ここに記載するメラニンとはタンパク質との混合物または化合物も含めた総称である。
【００４５】
本発明で用いられるメラニンは上記の高分子色素であれば特に制限はないが、着色性の観点からは黒色のユーメラニンが好ましい。ユーメラニンとしては上記の化合物または混合物であれば特に制限は無いが、例えば、烏賊（イカ）の内臓中の墨袋から得られるイカスミ、その色素成分の抽出物及びその加工品が挙げられる。これらは、イカスミパウダー、アイカブラックＳ、セピアＩＣ（日本葉緑素株式会社製商品名）等が市販品として入手可能である。
【００４６】
本発明で使用されるメラニンは単独で用いても組み合わせて用いても良く、予めエポキシ樹脂や硬化剤等の樹脂に混合して用いても良い。
【００４７】
本発明で用いられるメラニンの配合量は、本発明の効果が達成される範囲内であれば特に制限は無いが、封止用エポキシ樹脂成形材料の総配合量に対して０．１質量％〜１．５質量％が好ましく、０．１質量％〜１質量％がより好ましい。
【００４８】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、本発明の効果が達成される範囲内であれば、着色剤を含有してもよい。使用できる着色剤はアゾ系、アントラキノン系、フタロシアニン系等の染料、アジン系、アゾ系、アントラキノン系、ジイモニウム系、ジイミニウム系、フタロシアニン系、金属塩系有機顔料、Ａｌ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｔｉ等の金属酸化物系無機顔料、Ｃｕ、Ｃｒ、Ｍｎ等の複合金属酸化物系顔料、ピッチ、カーボンブラック等が挙げられる。これらの中で、着色性の観点からはフタロシアニン系染料又は顔料、アニリンブラック、ペリレンブラック、黒色酸化鉄、黒色酸化チタン、ピッチが好ましく、レーザーマーク性の観点から黒色酸化チタン又はピッチがより好ましい。このような黒色酸化チタンとしては市販品として株式会社ジェムコ製商品名チタンブラックが挙げられ、ピッチとしては大阪ガスケミカル株式会社製商品名ＭＣＭＢグリーン品が挙げられる。
【００４９】
メラニンを含まない着色剤を使用する場合、メラニン及びメラニンを含まない着色剤の全配合量は、本発明の効果が達成される範囲内であれば特に制限は無いが、エポキシ樹脂に対して０．１〜１．５質量％が好ましく、０．１質量％〜１質量％がより好ましい。またメラニンの配合量は、着色性とショート不良の観点からメラニン及びメラニンを含まない着色剤中に３０質量％以上含有することが好ましく、４５質量％以上含有することがより好ましく、６０質量％以上含有することがさらに好ましい。
【００５０】
本発明の成形材料は、硬化促進剤を含有してもよい。本発明で用いられる硬化促進剤としては、封止用エポキシ樹脂成形材料で一般に使用されているもので特に限定はない。たとえば、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７、１，５−ジアザビシクロ［４．３．０］ノネン−５、５，６−ジブチルアミノ−１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７等のシクロアミジン化合物及びこれらの化合物に無水マレイン酸、１，４−ベンゾキノン、２，５−トルキノン、１，４−ナフトキノン、２，３−ジメチルベンゾキノン、２，６−ジメチルベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−５−メチル−１，４ベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−１，４−ベンゾキノン、フェニル−１，４−ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の三級アミン類及びこれらの誘導体、２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２―フェニル−４−メチルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール等のイミダゾール類及びこれらの誘導体、トリブチルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィン、ジフェニルホスフィン、フェニルホスフィン等の有機ホスフィン類及びこれらのホスフィン類に無水マレイン酸、上記キノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有するリン化合物、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウムエチルトリフェニルボレート、テトラブチルホスホニウムテトラブチルボレート等のテトラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレート、２−エチル−４−メチルイミダゾール・テトラフェニルボレート、Ｎ−メチルモルホリン・テトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン塩及びこれらの誘導体などが挙げられ、これらの１種を単独で用いても２種以上組み合わせて用いてもよい。
【００５１】
なかでも、硬化性及び流動性の観点からは第三ホスフィンとキノン化合物との付加物が好ましく、保存安定性の観点からはシクロアミジン化合物とフェノール樹脂との付加物が好ましく、ジアザビシクロウンデセンのノボラック型フェノール樹脂塩がより好ましい。
これらの硬化促進剤の配合量は硬化促進剤全量中合わせて６０質量％以上が好ましく、８０質量％以上がより好ましい。
【００５２】
第三ホスフィンとキノン化合物との付加物に用いられる第三ホスフィンとしては特に制限はないが、たとえば、ジブチルフェニルホスフィン、ブチルジフェニルホスフィン、エチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィン、トリス（４−エチルフェニル）ホスフィン、トリス（４−プロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４−ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（イソプロピルフェニル）ホスフィン、トリス（ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４−ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６−ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４，６−トリメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６−ジメチル−４−エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４−メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４−エトキシフェニル）ホスフィン等のアリール基を有する第三ホスフィンが挙げられ、成形性の点からはトリフェニルホスフィンが好ましい。
【００５３】
また、第三ホスフィンとキノン化合物との付加物に用いられるキノン化合物としては特に制限はないが、たとえば、ｏ−ベンゾキノン、ｐ−ベンゾキノン、ジフェノキノン、１，４−ナフトキノン、アントラキノン等が挙げられ、耐湿性又は保存安定性の観点からはｐ−ベンゾキノンが好ましい。
【００５４】
硬化促進剤の配合量は、硬化促進効果が達成される量であれば特に限定されるものではないが、エポキシ樹脂と硬化剤の合計量１００質量部に対して０．１〜１０質量部が好ましく、０．３〜５質量部がより好ましい。０．１質量部未満では短時間で硬化させることが困難となり、１０質量部を超えると硬化速度が早すぎて良好な成形品が得られない傾向がある。
【００５５】
本発明の成形材料は、無機充てん剤を含有してもよい。本発明で用いられる無機充てん剤は、吸湿性、線膨張係数低減、熱伝導性向上及び強度向上のために成形材料に配合されるものであり、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されているものであれば特に制限されるものではないが、例えば、溶融シリカ、結晶シリカ、アルミナ、ジルコン、珪酸カルシウム、炭酸カルシウム、チタン酸カリウム、炭化珪素、窒化珪素、窒化アルミ、窒化ホウ素、ベリリア、ジルコニア、ジルコン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニア等の粉体、又はこれらを球形化したビーズ、ガラス繊維などが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、線膨張係数低減の観点からは溶融シリカが、高熱伝導性の観点からはアルミナが好ましく、充てん剤形状は成形時の流動性及び金型摩耗性の点から球形が好ましい。特にコストと性能のバランスの観点からは球状溶融シリカが好ましい。
【００５６】
無機充てん剤の配合量は、難燃性、成形性、吸湿性、線膨張係数低減及び強度向上の観点から、封止用エポキシ樹脂成形材料中７０〜９５質量％が好ましく、吸湿性、線膨張係数低減の観点から８４〜９５質量％がより好ましい。７０質量％未満では、難燃性及び耐リフロー性が低下する傾向があり、９５質量％を超えると流動性が不足する傾向がある。
【００５７】
本発明の成形材料は、シラン化合物を配合してもよい。シラン化合物とは、エポキシシラン、メルカプトシラン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン等の各種シラン系化合物である。
これらを例示すると、ビニルトリクロロシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルジメチルメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルジメチルエトキシシラン、γ−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルジメチルメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルジメチルエトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−［ビス（β−ヒドロキシエチル）］アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−（トリメトキシシリルプロピル）エチレンジアミン、イソシアネートプロピルトリメトキシシラン、イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ジフェニルシランジオール、トリフェニルメトキシシラン、トリフェニルエトキシシラン、トリフェニルシラノール、Ｎ−β−（Ｎ−ビニルベンジルアミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、ヘキサメチルジシラン、γ−アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ−アニリノプロピルトリエトキシシラン、２−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル−ブチリデン）プロピルアミン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル−ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−（３−トリエトキシシリルプロピル）フェニルイミン、３−（３−（トリエトキシシリル）プロピルアミノ）−Ｎ，Ｎ−ジメチルプロピオンアミド、Ｎ−トリエトキシシリルプロピル−β−アラニンメチルエステル、３−（トリエトキシシリルプロピル）ジヒドロ−３，５−フランジオン、ビス（トリメトキシシリル）ベンゼン等のシラン系化合物、１Ｈ−イミダゾール、２−アルキルイミダゾール、２，４−ジアルキルイミダゾール、４−ビニルイミダゾール等のイミダゾール化合物とγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン等のγ−グリシドキシプロピルアルコキシシランの反応物であるイミダゾール系シラン化合物が挙げられる。これらシラン系化合物の１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００５８】
これらのシラン化合物は、１種または２種以上を組み合わせて重合したシラン化合物を用いても良い。重合したシラン化合物としては、流動性及び耐リフロー性のバランスの観点から、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランのアルコキシシリル基部分を重合して得られる、重量平均分子量が３０００以下の化合物が好ましい。これら重合したシラン化合物は１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよく、シラン化合物と組み合わせて用いてもよい。
【００５９】
シラン化合物の全配合量は成形性及び接着性の観点から封止用エポキシ樹脂成形材料中０．０６〜２質量％が好ましく、０．１〜０．７５質量％がより好ましく、０．２〜０．７質量％がさらに好ましい。０．０６質量％未満では各種パッケージ部材との接着性が低下する傾向にあり、２質量％を超える場合にはボイド等の成形不良が発生しやすい傾向がある。
【００６０】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、従来公知のカップリング剤を配合してもよい。たとえば、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシル）ホスファイトチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート、イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート、イソプロピルトリクミルフェニルチタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート等のチタネート系カップリング剤、アルミニウムキレート類、アルミニウム／ジルコニウム系化合物等が挙げられ、これらの１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。またこれらカップリング剤の全配合量は成形性及び接着性の観点から封止用エポキシ樹脂成形材料中０．０６〜２質量％が好ましく、０．１〜０．７５質量％がより好ましく、０．２〜０．７質量％がさらに好ましい。０．０６質量％未満では各種パッケージ部材との接着性が低下する傾向にあり、２質量％を超える場合にはボイド等の成形不良が発生しやすい傾向がある。
【００６１】
また、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、ＩＣの耐湿性、高温放置特性を向上させる目的で陰イオン交換体を必要に応じて配合することができる。陰イオン交換体としては特に制限はなく、従来公知のものを用いることができるが、たとえば、ハイドロタルサイト類や、マグネシウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム、ビスマスから選ばれる元素の含水酸化物等が挙げられ、これらを単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、下記組成式（Ｘ）で示されるハイドロタルサイトが好ましい。
Ｍｇ１−ＸＡｌＸ（ＯＨ）２（ＣＯ３）Ｘ／２・ｍＨ２Ｏ  ……  （Ｘ）
（式（Ｘ）中、０＜Ｘ≦０．５、ｍは正の数）
【００６２】
陰イオン交換体の配合量は、ハロゲンイオンなどの陰イオンを捕捉できる十分量であれば特に限定されるものではないが、エポキシ樹脂１００質量部に対して、０．１〜３０質量部が好ましく、１〜５質量部がより好ましい。
【００６３】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、接着性をより向上させるために、必要に応じて接着促進剤を用いることができる。接着促進剤としては、たとえば、イミダゾール、トリアゾール、テトラゾール、トリアジン等の誘導体、アントラニル酸、没食子酸、マロン酸、リンゴ酸、マレイン酸、アミノフェノール、キノリン等及びこれらの誘導体、脂肪族酸アミド化合物、ジチオカルバミン酸塩、チアジアゾール誘導体などが挙げられ、これらの１種を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【００６４】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、必要に応じて離型剤を用いてもよい。離型剤としては、酸化型又は非酸化型のポリオレフィンをエポキシ樹脂１００質量部に対して０．０１〜１０質量部用いることが好ましく、０．１〜５質量部用いることがより好ましい。０．０１質量部未満では離型性が不十分となる傾向があり、１０質量部を超えると接着性が低下する傾向がある。酸化型又は非酸化型のポリオレフィンとしては、ヘキスト株式会社製商品名Ｈ４やＰＥ、ＰＥＤシリーズ等の数平均分子量が５００〜１００００程度の低分子量ポリエチレンなどが挙げられる。また、これ以外の離型剤としては、たとえばカルナバワックス、モンタン酸エステル、モンタン酸、ステアリン酸等が挙げられ、これらの１種を単独で用いても２種以上組み合わせて用いてもよい。酸化型又は非酸化型のポリオレフィンに加えてこれら他の離型剤を併用する場合、その配合量は合わせてエポキシ樹脂１００質量部に対して０．ｌ〜１０質量部が好ましく、０．５〜３質量部がより好ましい。
【００６５】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には従来公知の難燃剤を必要に応じて配合することができる。たとえば、ブロム化エポキシ樹脂、三酸化アンチモン、赤リン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、酸化亜鉛等の無機物及び／又はフェノール樹脂等の熱硬化性樹脂等で被覆された赤リン、リン酸エステル等のリン化合物、メラミン、メラミン誘導体、メラミン変性フェノール樹脂、トリアジン環を有する化合物、シアヌル酸誘導体、イソシアヌル酸誘導体等の窒素含有化合物、シクロホスファゼン等のリン及び窒素含有化合物、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム及び下記組成式（ＸＩ）で示される複合金属水酸化物などが挙げられる。
ｐ（Ｍ１ａＯｂ）・ｑ（Ｍ２ｃＯｄ）・ｒ（Ｍ３ｅＯｆ）・ｍＨ２Ｏ  ・・・  （ＸＩ）
（式（ＸＩ）で、Ｍ１、Ｍ２及びＭ３は互いに異なる金属元素を示し、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｐ、ｑ及びｍは正の数、ｒは０又は正の数を示す。）
【００６６】
上記組成式（ＸＩ）中のＭ１、Ｍ２及びＭ３は互いに異なる金属元素であれば特に制限はないが、難燃性の観点からは、Ｍ１が第３周期の金属元素、ＩＩＡ族のアルカリ土類金属元素、ＩＶＢ族、ＩＩＢ族、ＶＩＩＩ族、ＩＢ族、ＩＩＩＡ族及びＩＶＡ族に属する金属元素から選ばれ、Ｍ２がＩＩＩＢ〜ＩＩＢ族の遷移金属元素から選ばれることが好ましく、Ｍ１がマグネシウム、カルシウム、アルミニウム、スズ、チタン、鉄、コバルト、ニッケル、銅及び亜鉛から選ばれ、Ｍ２が鉄、コバルト、ニッケル、銅及び亜鉛から選ばれることがより好ましい。流動性の観点からは、Ｍ１がマグネシウム、Ｍ２が亜鉛又はニッケルで、ｒ＝０のものが好ましい。ｐ、ｑ及びｒのモル比は特に制限はないが、ｒ＝０で、ｐ／ｑが１／９９〜１／１であることが好ましい。なお、金属元素の分類は、典型元素をＡ亜族、遷移元素をＢ亜族とする長周期型の周期律表（出典：共立出版株式会社発行「化学大辞典４」１９８７年２月１５日縮刷版第３０刷）に基づいて行った。また、酸化亜鉛、錫酸亜鉛、硼酸亜鉛、酸化鉄、酸化モリブデン、モリブデン酸亜鉛、ジシクロペンタジエニル鉄等の金属元素を含む化合物などが挙げられ、これらの１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。難燃剤の配合量は特に制限はないが、エポキシ樹脂１００質量部に対して１〜３０質量部が好ましく、２〜１５質量部がより好ましい。
【００６７】
また、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、カーボンブラック、有機染料、有機顔料、酸化チタン、鉛丹、ベンガラ等の着色剤を用いても良い。さらに、その他の添加剤として、シリコーンオイルやシリコーンゴム粉末等の応力緩和剤等を必要に応じて配合することができる。
【００６８】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は、各種成分を均一に分散混合できるのであれば、いかなる手法を用いても調製できるが、一般的な手法として、所定の配合量の成分をミキサー等によって十分混合した後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練した後、冷却、粉砕する方法を挙げることができる。たとえば、上述した成分の所定量を均一に撹拌、混合し、予め７０〜１４０℃に加熱してあるニーダー、ロール、エクストルーダーなどで混練、冷却し、粉砕するなどの方法で得ることができる。成形条件に合うような寸法及び質量でタブレット化すると使いやすい。
【００６９】
本発明で得られる封止用エポキシ樹脂成形材料により封止した素子を備えた電子部品装置としては、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線板、ガラス、シリコンウエハ等の支持部材に、半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子等の素子を搭載し、必要な部分を本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止した、電子部品装置などが挙げられる。このような電子部品装置としては、たとえば、リードフレーム上に半導体素子を固定し、ボンディングパッド等の素子の端子部とリード部をワイヤボンディングやバンプで接続した後、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料を用いてトランスファ成形等により封止してなる、ＤＩＰ（Ｄｕａｌ  Ｉｎｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＰＬＣＣ（Ｐｌａｓｔｉｃ  Ｌｅａｄｅｄ  Ｃｈｉｐ  Ｃａｒｒｉｅｒ）、ＱＦＰ（Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＰ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＪ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｊ−ｌｅａｄ  ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＳＯＰ（Ｔｈｉｎ  Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＱＦＰ（Ｔｈｉｎ  Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）等の一般的な樹脂封止型ＩＣ、テープキャリアにバンプで接続した半導体チップを、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止したＴＣＰ（Ｔａｐｅ  Ｃａｒｒｉｅｒ  Ｐａｃｋａｇｅ）、配線板やガラス上に形成した配線に、ワイヤボンディング、フリップチップボンディング、はんだ等で接続した半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子及び／又はコンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子を、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止したＣＯＢ（Ｃｈｉｐ  Ｏｎ  Ｂｏａｒｄ）モジュール、ハイブリッドＩＣ、マルチチップモジュール、裏面に配線板接続用の端子を形成した有機基板の表面に素子を搭載し、バンプ又はワイヤボンディングにより素子と有機基板に形成された配線を接続した後、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で素子を封止したＢＧＡ（Ｂａｌｌ  Ｇｒｉｄ  Ａｒｒａｙ）、ＣＳＰ（Ｃｈｉｐ  Ｓｉｚｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）などが挙げられる。また、プリント回路板にも本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は有効に使用できる。
【００７０】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料を用いて素子を封止する方法としては、低圧トランスファ成形法が最も一般的であるが、インジェクション成形法、圧縮成形法等を用いてもよい。
【実施例】
【００７１】
次に実施例により本発明を説明するが、本発明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。
（実施例１〜１１、比較例１〜７）
以下の成分をそれぞれ下記表１〜表３に示す質量部で配合し、混練温度８０℃、混練時間１０分の条件でロール混練を行い、実施例１〜１１及び比較例１〜７の封止用エポキシ樹脂成形材料を作製した。なお表中の空欄は配合無しを表す。
【００７２】
エポキシ樹脂としては、エポキシ当量１９６、融点１０６℃のビフェニル型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂１、ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ＹＸ−４０００）、
エポキシ当量２４２、融点１１８℃のチオジフェノール型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂２、新日鐵化学株式会社製商品名ＹＳＬＶ−１２０ＴＥ）、
エポキシ当量１９２、融点７９℃のビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂３、新日鐵化学株式会社製商品名ＹＳＬＶ−８０ＸＹ）、
エポキシ当量２４１、軟化点９６℃のビフェニレン骨格含有フェノール・アラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂４、日本化薬株式会社製商品名ＣＥＲ−３０００Ｌ）、
エポキシ当量３７５、軟化点８０℃、臭素含有量４８質量％のビスフェノールＡ型ブロム化エポキシ樹脂（エポキシ樹脂５）を使用した。
【００７３】
硬化剤としては、水酸基当量１９９、軟化点８９℃のフェノール・アラルキル樹脂（硬化剤１、明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ−７８５１）、
水酸基当量１７６、軟化点７０℃のフェノール・アラルキル樹脂（硬化剤２、三井化学株式会社製商品名ミレックスＸＬＣ）、
水酸基当量１０４、軟化点８３℃のトリフェニルメタン型フェノール樹脂（硬化剤３、明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ−７５００）、
水酸基当量１５６、軟化点８３℃のフェノール樹脂（硬化剤４、エア・ウォーター株式会社製商品名ＨＥ−５１０）を使用した。
【００７４】
メラニンとしてはイカスミパウダー（メラニン１）、アイカブラックＳ（メラニン２）、硬化促進剤としてはトリフェニルホスフィンとｐ−ベンゾキノンとのベタイン型付加物（硬化促進剤１）、トリブチルホスフィンとｐ−ベンゾキノンとのベタイン型付加物（硬化促進剤２）、無機充てん剤としては平均粒径１７．５μｍ、比表面積３．８ｍ２／ｇの球状溶融シリカ、シラン化合物としてはγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（シラン化合物）、その他の添加成分としてはカルナバワックス、三酸化アンチモン、カーボンブラックを使用した。
【００７５】
実施例及び比較例の封止用エポキシ樹脂成形材料を、次の（１）〜（５）の各種特性試験により評価した。評価結果を下記表１〜表３に示す。なお、封止用エポキシ樹脂成形材料の成形は、明記しない限りトランスファ成形機により、金型温度１８０℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間９０秒の条件で行った。また、後硬化は１８０℃で５時間行った。
（１）スパイラルフロー
ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用金型を用いて、封止用エポキシ成形材料を上記条件で成形し、流動距離（ｃｍ）を求めた。
（２）熱時硬度
封止用エポキシ樹脂成形材料を上記条件で直径５０ｍｍ×厚さ３ｍｍの円板に成形し、成形後直ちにショアＤ型硬度計（株式会社上島製作所製ＨＤ−１１２０（タイプＤ））を用いて測定した。
（３）耐半田リフロー性
銅リードフレーム上に６×８ｍｍのシリコンチップを搭載した外形寸法２０×１４×２ｍｍの８０ピンフラットパッケージを、封止用エポキシ樹脂成形材料を用いて上記条件で成形、後硬化して作製し、８５℃、６０％ＲＨの条件で１６８時間加湿後、２４５度、１０秒の条件でリフロー処理を行い、日立建機ファインテック株式会社製の超音波映像装置（ＨＹＥ−ＦＯＣＵＳ）によりパッケージ内部の剥離発生の有無を観察し、試験パッケージ数（１０）に対する剥離発生パッケージ数で評価した。
（４）着色性
封止用エポキシ樹脂成形材料を上記条件で直径５０ｍｍ×厚さ３ｍｍの円板に成形し、分光式色彩計ＳＥ‐２０００（日本電色工業株式会社製）を用いて、Ｃ光源、視野角２度、反射方式でＬ＊ａ＊ｂ＊表色系のＬ＊（明度）を求め黒色度の指標とした。
（５）電気特性
銅リードフレーム上に８ｍｍ×８ｍｍ×０．４ｍｍのシリコンチップを搭載した外形寸法２０ｍｍ×２０ｍｍ×１．４ｍｍの１７６ピンフラットパッケージを、封止用エポキシ樹脂成形材料を用いて上記条件で作製し、試験パッケージ数（５００）に対するショート不良が発生したパッケージ数で評価した。
【００７６】
【表１】
0005263578.tif 000011
【００７７】
【表２】
0005263578.tif 000012
【００７８】
【表３】
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【００７９】
表１〜３から以下のことがわかった。本発明におけるメラニンを含有していない比較例１〜７は、いずれも流動性、着色性及び電気特性に劣っている。
これに対して実施例１〜１１は電気特性に優れ、メラニン以外は同樹脂組成の比較例と比べて流動性、熱時硬度、耐リフロー性及び着色性も同等かそれ以上である。