(57)【要約】【課題】スーパーオキサイド消去作用、過酸化水素消去作用、ラジカル消去作用及び一重項酸素消去作用に基づく、優れた活性酸素消去作用を有し、安全性が高く、原料入手容易な天然系活性酸素消去剤、該活性酸素消去剤を配合した化粧料及び飲食物の提供。【解決手段】ベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物から抽出される抽出物を含む活性酸素消去剤である。ベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物が、セイロンベンケイ、テンニンノマイ、ベニベンケイ、リュウキュウベンケイ、伽藍菜、ベニヒメチョウチン、ツキトジ及びこれらの混合物から選択される少なくとも１種である態様、抽出物が、スーパーオキサイド消去物質、過酸化水素消去物質、ラジカル消去物質及び一重項酸素消去物質から選択される少なくとも１種を含有する態様が好ましい。また、該活性酸素消去剤を配合してなる化粧料及び飲食物である。【選択図】        なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物の抽出物を含むことを特徴とする活性酸素消去剤。
【請求項２】
ベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物の抽出物が、スーパーオキサイド消去作用物質、ラジカル消去作用物質、一重項酸素消去作用物質及び過酸化水素消去作用物質の少なくともいずれかを含む請求項１に記載の活性酸素消去剤。
【請求項３】
ベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物が、セイロンベンケイ（Ｂｒｙｏｐｈｙｌｌｕｍ  ｐｉｎｎａｔｕｍ）、テンニンノマイ（Ｋａｌａｎｃｈｏｅ  ｂｅｈａｒｅｎｓｉｓ）、ベニベンケイ（Ｋａｌａｎｃｈｏｅｂｌｏｓｓｆｅｌｄｉａｎａ）、リュウキュウベンケイ（Ｋａｌａｎｃｈｏｅｉｎｔｅｇｒａ）、伽藍菜（Ｋａｌａｎｃｈｏｅ  ｌａｎｃｉｎｉａｔａ）、ベニヒメチョウチン（Ｋａｌａｎｃｈｏｅ  ｍａｎｇｉｎｉｉ）、及びツキトジ（Ｋａｌａｎｃｈｏｅ  ｔｏｍｎｔｏｓａ）から選択される少なくとも１種である請求項１から２のいずれかに記載の活性酸素消去剤。
【請求項４】
セイロンベンケイ（Ｂｒｙｏｐｈｙｌｌｕｍ  ｐｉｎｎａｔｕｍ）の花部、種子、葉部、茎部、根部及びこれらを混合部位のいずれかを、水、親水性有機溶媒及びこれらの混合溶媒のいずれかで抽出して得られる請求項３に記載の活性酸素消去剤。
【請求項５】
請求項１から４のいずれかに記載の活性酸素消去剤を含有することを特徴とする化粧料。
【請求項６】
請求項１から４のいずれかに記載の活性酸素消去剤を含有することを特徴とする飲食物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、スーパーオキサイド消去作用、過酸化水素消去作用、ラジカル消去作用及び一重項酸素消去作用に基づく、優れた活性酸素消去作用を有する活性酸素消去剤、及び該活性酸素消去剤を配合した化粧料、並びに飲食物に関する
【０００２】
【従来の技術】
活性酸素は、生体細胞内のエネルギー代謝過程で生じるものであり、スーパーオキサイド〔即ち、酸素分子の一電子還元で生じるスーパーオキシドアニオン（・Ｏ２−）〕、過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）、ヒドロキシラジカル（・ＯＨ）、一重項酸素（１Ｏ２）等がある。これら活性酸素は食細胞の殺菌機構にとって必須であり、ウイルスや癌細胞の除去に重要な働きを果たしている。
【０００３】
しかしながら、活性酸素の過剰な生成は生体内の膜や組織を構成する生体内分子を攻撃し、各種疾患を誘発するおそれがある。通常、生体内で酸素を基に生産され、他の活性酸素の出発物質ともなっているスーパーオキサイドは、細胞内に含まれるスーパーオキシドディスムターゼ（以下、「ＳＯＤ」と称することがある）の触媒作用により消去される。しかし、前記ＳＯＤは老化と共に減少するため、細胞内でのＳＯＤが減少すると、スーパーオキサイドの濃度が高くなり、活性酸素の無毒化酵素であるカタラーゼ等の活性を低下させる。例えば、コラーゲン等の生体組織を分解、変性又は架橋したり、油脂類を酸化して細胞に障害を与える過酸化脂質を生成したりするため、皮膚のしわを形成したり、皮膚の弾力性低下等の老化、炎症、肌の色素沈着を引き起こすという問題がある（非特許文献１参照）。
【０００４】
このような活性酸素消去作用を有する物質を、化粧料や飲食物などに配合したときの安定性の観点から、天然物から抽出する試みがなされており、例えば、黄杞抽出物、藤茶抽出物、菜の花抽出物等が有効であることが確認されている（特許文献１〜３参照）。
【０００５】
しかしながら、現在までのところ、前記黄杞抽出物、前記藤茶抽出物、及び前記菜の花抽出物以外には、安全性が高く、原料入手容易な活性酸素消去作用を有する物質は、未だ提供されていないのが現状である
【０００６】
【特許文献１】
特開平６−６５０７４号公報
【特許文献２】
特開２００１−９７８７３号公報
【特許文献３】
特開２００３−８１８４８号公報
【非特許文献１】
フレグランスジャーナル  臨時増刊  Ｎｏ．１４  ｐ１５６  １９９５年
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、従来における問題を解決し、以下の目的を達成することを課題とする。即ち、本発明は、スーパーオキサイド消去作用、過酸化水素消去作用、ラジカル消去作用及び一重項酸素消去作用に基づく、優れた活性酸素消去作用を有し、安全性が高く、原料入手容易な天然系活性酸素消去剤、及び該活性酸素消去剤を配合した化粧料並びに飲食物を提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
前記課題を解決するため本発明者らが鋭意検討を重ねた結果、以下の知見を得た。即ち、ベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物の抽出物が、スーパーオキサイド消去作用、過酸化水素消去作用、ラジカル消去作用及び一重項酸素消去作用を兼ね備え、活性酸素消去剤として有用であるという知見である。
【０００９】
本発明は、本発明者らの前記知見に基づくものであり、前記課題を解決するための手段としては、以下の通りである。即ち、
＜１＞  ベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物の抽出物を含むことを特徴とする活性酸素消去剤である。
＜２＞  ベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物の抽出物が、スーパーオキサイド消去作用物質、ラジカル消去作用物質、一重項酸素消去作用物質及び過酸化水素消去作用物質の少なくともいずれかを含む前記＜１＞に記載の活性酸素消去剤である。
＜３＞  ベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物が、セイロンベンケイ（Ｂｒｙｏｐｈｙｌｌｕｍ  ｐｉｎｎａｔｕｍ）、テンニンノマイ（Ｋａｌａｎｃｈｏｅ  ｂｅｈａｒｅｎｓｉｓ）、ベニベンケイ（Ｋａｌａｎｃｈｏｅ  ｂｌｏｓｓｆｅｌｄｉａｎａ）、リュウキュウベンケイ（Ｋａｌａｎｃｈｏｅ  ｉｎｔｅｇｒａ）、伽藍菜（Ｋａｌａｎｃｈｏｅ  ｌａｎｃｉｎｉａｔａ）、ベニヒメチョウチン（Ｋａｌａｎｃｈｏｅ  ｍａｎｇｉｎｉｉ）、及びツキトジ（Ｋａｌａｎｃｈｏｅ  ｔｏｍｎｔｏｓａ）から選択される少なくとも１種である前記＜１＞から＜２＞のいずれかに記載の活性酸素消去剤である。
＜４＞  セイロンベンケイ（Ｂｒｙｏｐｈｙｌｌｕｍ  ｐｉｎｎａｔｕｍ）の花部、種子、葉部、茎部、根部及びこれらを混合部位のいずれかを、水、親水性有機溶媒及びこれらの混合溶媒のいずれかで抽出して得られる前記＜３＞に記載の活性酸素消去剤である。
＜５＞  前記＜１＞から＜４＞のいずれかに記載の活性酸素消去剤を含有することを特徴とする化粧料である。
＜６＞  前記＜１＞から＜４＞のいずれかに記載の活性酸素消去剤を含有することを特徴とする飲食物である。
【００１０】
【発明の実施の形態】
（活性酸素消去剤）
本発明の活性酸素消去剤は、ベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物から抽出される抽出物を含有してなり、更に必要に応じてその他の成分を含有してなる。
【００１１】
前記ベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物の抽出物は、スーパーオキサイド消去作用物質、ラジカル消去物質、一重項酸素消去作用物質及び過酸化水素消去物質の少なくともいずれかを含むことが好ましい。
前記ベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物としては、例えば、セイロンベンケイ（Ｂｒｙｏｐｈｙｌｌｕｍ  ｐｉｎｎａｔｕｍ）、テンニンノマイ（Ｋａｌａｎｃｈｏｅ  ｂｅｈａｒｅｎｓｉｓ）、ベニベンケイ（Ｋａｌａｎｃｈｏｅ  ｂｌｏｓｓｆｅｌｄｉａｎａ）、リュウキュウベンケイ（Ｋａｌａｎｃｈｏｅ  ｉｎｔｅｇｒａ）、伽藍菜（Ｋａｌａｎｃｈｏｅ  ｌａｎｃｉｎｉａｔａ）、ベニヒメチョウチン（Ｋａｌａｎｃｈｏｅ  ｍａｎｇｉｎｉｉ）、ツキトジ（Ｋａｌａｎｃｈｏｅ  ｔｏｍｎｔｏｓａ）、などが挙げられる。これらの中でも、セイロンベンケイ（Ｂｒｙｏｐｈｙｌｌｕｍ  ｐｉｎｎａｔｕｍ）が好ましい。
これらは、１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００１２】
前記ベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物、中でも、前記セイロンベンケイ（Ｂｒｙｏｐｈｙｌｌｕｍ  ｐｉｎｎａｔｕｍ）は、落地生根とも言われ、中国華南地方、雲南省、福建省、台湾などに分布しており、涼血し、腫脹をなおし、吐血・解毒作用があることが知られており、吐血、胃痛、咽喉腫痛、細菌性下痢、打撲の腫痛、乳腺炎、火傷、ねぶと・できものなどの治療に用いられることは知られているが（「世界有用植物辞典」植物編，Ｋａｌａｎ，５７７参照）、該ベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物が、スーパーオキサイド消去作用、過酸化水素消去作用、ラジカル消去作用及び一重項酸素消去作用に基づく、優れた活性酸素消去作用を有することついては全く知られておらず、このことは本発明者らの新知見である。
【００１３】
前記抽出原料であるベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物に含まれていて、活性酸素消去作用（スーパーオキサイド消去物質、過酸化水素消去物質、ラジカル消去物質及び一重項酸素消去物質）を示すものがいかなる物質であるのかは未だ確認されていないが、前記リュウキュウベンケイ属植物の葉部、茎部、花部、種子、又はこれらを含む地上部を、水若しくは親水性有機溶媒又はこれらの混合溶媒に投入し、室温乃至溶媒の沸点以下の温度で任意の装置を用いて抽出することにより容易に抽出されるものである。
【００１４】
前記抽出原料としてのベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物の部位としては、例えば、葉部、茎部、花部、種子、又はこれらを含む地上部、根部等を用いることができるが、これらの中でも、葉部、茎部、花部、種子、及びこれらを含む地上部が、収率が高い点で好ましい。なお、抽出処理に付す抽出原料であるベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物としては、予め乾燥粉砕又は粗砕することが望ましく、また、ヘキサン等の非極性溶媒で脱脂した後のものを用いても良い。
【００１５】
前記抽出溶媒として使用し得る水としては、例えば、純水、水道水、井戸水、鉱泉水、鉱水、温泉水、湧水、淡水等の他、これらに各種処理を施したものが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上併用してもよい。
前記水に施す処理としては、例えば、精製、加熱、殺菌、滅菌、ろ過、イオン交換、浸透圧の調整、緩衝化等が挙げられる。従って、本発明において抽出溶媒として使用し得る水には、精製水、熱水、イオン交換水、生理食塩水、リン酸緩衝液、リン酸緩衝生理食塩水等も含まれる。
【００１６】
前記親水性有機溶媒としては、例えば、メタノール、エタノール、プロピルアルコール、イソプロピルアルコール等の炭素数１〜５の低級アルコール；アセトン、メチルエチルケトン等の低級脂肪族ケトン；１，３−ブチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン等の炭素数２〜５の多価アルコールなどが挙げられ、これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上併用して使用してもよい。
なお、水と親水性有機溶媒との混合溶媒を使用する場合には、前記親水性有機溶媒として低級アルコールを用いる場合には、前記水と前記低級アルコールとの質量比が１０：１〜１０：９０になるように混合することが好ましい。前記親水性有機溶媒として低級脂肪族ケトンを用いる場合には、前記水と前記低級脂肪族ケトンとの質量比が１０：１〜１０：４０になるように混合することが好ましい。前記親水性有機溶媒として多価アルコールを用いる場合には、前記水と前記多価アルコールとの質量比が１０：１〜１０：９０が好ましい。
【００１７】
前記ベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物から前記抽出物を抽出する具体的方法としては、例えば、抽出溶媒を満たした処理槽に、セイロンベンケイ（落地生根）の地上部の乾燥・粉砕物を投入し、必要に応じて適宜攪拌しながら、３０分〜４時間静置して可溶性成分を溶出した後、濾過又は遠心分離して固形物を除去し、得られた抽出液から抽出溶媒を留去するとペースト状の濃縮物を得、更にこの濃縮物を乾燥することにより固形の抽出物が得られる。
但し、前記セイロンベンケイ（落地生根）の抽出物は固形の抽出物にしたものである必要はなく、上記抽出液又はその濃縮液の状態であっても構わない。これらは、本発明の目的及び作用効果を妨げない場合、活性炭処理、吸着樹脂処理、イオン交換樹脂、液―液向流分配などの方法により精製してから用いてもよい。
【００１８】
なお、前記抽出溶媒量は、前記抽出原料としてのベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物に対して通常５〜１５倍量（質量比）であることが好ましい。前記抽出条件としては、抽出溶媒として水を用いる場合には、通常５０〜９５℃で１〜４時間程度であることが好ましく、抽出溶媒として水とエタノールとの混合溶媒を用いる場合には、通常４０〜８０℃で３０分〜４時間程度であることが好ましい。
【００１９】
得られるベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物抽出物又はこれを適宜精製したものは、そのままでも本発明の活性酸素消去剤として用いることもできるが、濃縮・乾燥した剤型にすることもできる。乾燥物を得るに当たり、吸湿性を改善するためにデキストリン、シクロデキストリン等のキャリアーを加えても良い。
【００２０】
上述のようにして得られるベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物の抽出液又は抽出物は、好ましくない臭いもなく、抽出物特有の色調も有してないため、そのまま活性酸素除去剤として利用可能であるが、必要に応じて、活性酸素消去作用の向上や脱色・脱臭を目的とする精製を施したり、任意の助剤と混合して製剤化しても良い。
【００２１】
本発明の活性酸素除去剤は、消化管で消化されるようなものではないことが確認されているので、任意の飲食品や栄養補助食品に配合するのに好適である。
また、本発明の活性酸素除去剤は、高いスーパーオキサイド消去作用、過酸化水素消去作用、ラジカル消去作用及び一重項酸素消去の少なくともいずれかの作用を効果的に達成することができると共に、高い安全性をも有し、以下の本発明の化粧料又は飲食物に好適に使用することができる。
【００２２】
（化粧料）
本発明の化粧料は、本発明の前記活性酸素消去剤を配合してなり、更に必要に応じてその他の成分を配合してなる。
【００２３】
前記化粧料としては、例えば、軟膏、クリーム、乳液、ローション、パック、リップ、入浴剤、ヘアートニック、ヘアーローション、石鹸、ボディシャンプー等が挙げられる。本発明の活性酸素消去剤を前記化粧料に配合して、皮膚等に吸収させることにより、活性酸素消去作用を高めるのに役立たせることができる。
【００２４】
活性酸素発生防止に優れた化粧料に対する本発明の活性酸素消去剤の好適配合率としては、未精製の標準的な抽出物からなるものの場合、乾燥物に換算して約０．０００１〜１０質量％である。
【００２５】
前記活性酸素消去作用剤を配合する化粧料は、必要に応じて本発明の効果を損なわない範囲で、その化粧料の製造に通常使用される各種主剤及び助剤、その他の成分を使用することができる。
【００２６】
前記その他の成分としては、活性酸素消去作用の妨げにならない限り、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択した成分が挙げられ、例えば、美白剤、収斂剤、殺菌・抗菌剤、紫外線吸収剤、保湿剤、細胞賦活剤、消炎・抗アレルギー剤、抗酸化・活性酸素除去剤、油脂類、ロウ類、炭化水素類、脂肪酸類、アルコール類、エステル類、界面活性剤、香料、などが挙げられる。これらの成分は、前記ベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物抽出物と共に併用した場合、相乗的に作用して、通常期待される以上の優れた使用効果をもたらすことがある。
【００２７】
前記美白剤としては、例えば、アスコルビン酸又はその誘導体、イオウ、胎盤加水分解物、エラグ酸又はその誘導体、コウジ酸又はその誘導体、グルコサミン又はその誘導体、アルブチン又はその誘導体、ヒドロキシケイヒ酸又はその誘導体、グルタチオン、アルニカエキス、オウゴンエキス、ソウハクヒエキス、サイコエキス、ボウフウエキス、マンネンタケ菌糸体培養物又はその抽出物、シナノキエキス、モモ葉エキス、エイジツエキス、クジンエキス、ジユエキス、トウキエキス、ヨクイニンエキス、カキ葉エキス、ダイオウエキス、ボタンピエキス、ハマメリスエキス、マロニエエキス、オトギリソウエキス、油溶性カンゾウエキス（カンゾウ疎水性フラボン、グラブリジン、グラブレン、リコカルコンＡ）、などが挙げられ、これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、本発明の皮膚外用剤においては、美白効果を向上させる観点から、アスコルビン酸又はその誘導体、プラセンタエキス、カミツレエキス、アルブチン、エラグ酸、ルシノール及びコウジ酸から選ばれる少なくとも１種以上を用いることが好ましい。
【００２８】
前記収斂剤としては、例えば、クエン酸又はその塩類、酒石酸又はその塩類、乳酸又はその塩類、塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム・カリウム、アラントインクロルヒドロキシアルミニウム、アラントインジヒドロキシアルミニウム、パラフェノールスルホン酸亜鉛、硫酸亜鉛、ジユエキス、エイジツエキス、ハマメリスエキス、ゲンノショウコエキス、チャカテキン類、オドリコソウエキス、オトギリソウエキス、ダイオウエキス、ヤグルマソウエキス、キズタエキス、キューカンバーエキス、マロニエエキス、サルビアエキス、メリッサエキス、などが挙げられ、これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００２９】
前記殺菌・抗菌剤としては、例えば、安息香酸、安息香酸ナトリウム、パラオキシ安息香酸エステル、塩化ジステアリルメチルアンモニウム、塩化ベンゼトニウム、塩酸クロルヘキシジン、感光素１０１号、感光素２０１号、サリチル酸、サリチル酸ナトリウム、ソルビン酸、ハロカルバン、レゾルシン、パラクロロフェノール、フェノキシエタノール、ビサボロール、ヒノキチオール、メントール、キトサン、キトサン分解物、ジユエキス、クジンエキス、エンメイソウエキス、ビワエキス、ユッカエキス、アロエエキス、ケイヒエキス、ガジュツエキス、などが挙げられ、これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００３０】
前記紫外線吸収剤としては、例えば、β−イソプロピルフラノン誘導体、ウロカニン酸、ウロカニン酸エチル、オキシベンゾン、オキシベンゾンスルホン酸、テトラヒドロキシベンゾフェノン、ジヒドロキシジメトキシベンゾフェノン、ジヒドロキシベンゾフェノン、シノキサート、ジイソプロピルケイヒ酸メチル、メトキシケイヒ酸オクチル、パラアミノ安息香酸グリセリル、パラジメチルアミノ安息香酸アミル、パラジメチル安息香酸オクチル、パラアミノ安息香酸、パラアミノ安息香酸エチル、酸化チタン、β−カロチン、γ−オリザノール、コメヌカエキス、アロエエキス、カバノキエキス、シラカンバエキス、カミツレエキス、ヘンナエキス、チョウチグルミエキス、イチョウ葉エキス、カミツレエキス、セイヨウサンザシエキス、油溶性カンゾウエキス、などが挙げられ、これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００３１】
前記保湿剤としては、例えば、セリン、グリシン、スレオニン、アラニン、コラーゲン、加水分解コラーゲン、ヒドロネクチン、フィブロネクチン、ケラチン、エラスチン、ローヤルゼリー、コンドロイチン硫酸ヘパリン、グリセロリン脂質、グリセロ糖脂質、スフィンゴリン脂質、スフィンゴ糖脂質、リノール酸又はそのエステル類、エイコサペンタエン酸又はそのエステル類、ペクチン、ビフィズス菌発酵物、乳酸発酵物、酵母抽出物、レイシ菌糸体培養物又はその抽出物、小麦胚芽油、アボガド油、米胚芽油、ホホバ油、ダイズリン脂質、γ−オリザノール、ビロウドアオイエキス、ヨクイニンエキス、ジオウエキス、タイソウエキス、カイソウエキス、キダチアロエエキス、ゴボウエキス、マンネンロウエキス、アルニカエキス、小麦フスマ、などが挙げられ、これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００３２】
前記細胞賦活剤としては、例えば、リボフラビン又はその誘導体、ピリドキシン又はその誘導体、ニコチン酸又はその誘導体、パントテン酸又はその誘導体、α−トコフェロール又はその誘導体、アルニカエキス、ニンジンエキス、ナタネニンジンエキス、ヘチマエキス（サポニン）、シコンエキス、オウバクエキス、ボタンピエキス、シャクヤクエキス、ムクロジエキス、ベニバナエキス、アシタバエキス、ビワ葉エキス、ヒキオコシエキス、ユキノシタエキス、黄杞エキス、サルビアエキス、ニンニクエキス、マンネンロウエキス、などが挙げられ、これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００３３】
前記消炎・抗アレルギー剤としては、例えば、アズレン、アラントイン、アミノカプロン酸、インドメタシン、塩化リゾチーム、イプシロンアミノカプロン酸、オキシベンゾン、グリチルリチン酸又はその誘導体、グリチルレチン酸又はその誘導体、感光素３０１号、感光素４０１号、塩酸ジフェンヒドラミン、トラネキサム酸又はその誘導体、アデノシンリン酸、エストラジオール、エスロン、エチニルエストラジオール、コルチゾン、ヒドロコルチゾン、プレドニゾン、プロゲステロン、コルチコステロン、アルニカエキス、インチンコウエキス、サンシシエキス、ジュウヤクエキス、カンゾウエキス、トウキエキス、ヨモギエキス、ワレモコウエキス、リンドウエキス、サイコエキス、センキュウエキス、セイヨウノコギリソウエキス、オウレンエキス、シソエキス、などが挙げられ、これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００３４】
前記抗酸化・活性酸素消去剤としては、例えば、ジブチルヒドロキシトルエン、ブチルヒドロキシアニソール、没子食酸プロピル、バイカリン、バイカレイン、スーパーオキサイドディスムターゼ、カタラーゼ、ローズマリーエキス、メリッサエキス、オウゴンエキス、エイジツエキス、ビワ葉エキス、ホップエキス、ハマメリスエキス、シャクヤクエキス、セージエキス、キナエキス、カミツレエキス、ユーカリエキス、シソエキス、イチョウ葉エキス、タイムエキス、カルダモンエキス、キャラウェイエキス、ナツメグエキス、メースエキス、ローレルエキス、クローブエキス、ターメリックエキス、ヤナギタデエキス、などが挙げられ、これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００３５】
前記油脂類としては、例えば、大豆油、アマニ油、ゴマ油、ヌカ油、綿実油、ナタネ油、サフラワー油、トウモロコシ油、オリーブ油、ツバキ油、アーモンド油、ヒマシ油、落花生油、カカオ油、パーム核油、牛脂、ミンク油、ホホバ油、月見草油、馬油、などが挙げられ、これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００３６】
前記ロウ類としては、例えば、カルナウバロウ、キャンデリラロウ、蜜ロウ、サラシ蜜ロウ、鯨ロウ、セラックス、ラノリン類、などが挙げられ、これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００３７】
前記炭化水素類としては、例えば、流動パラフィン、ワセリン、マイクロスリスタリンワックス、セレシン、スクワラン、ポリエチレン末、などが挙げられ、これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００３８】
前記脂肪酸類としては、例えば、ステアリン酸、リノール酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ヘベニン酸、ラノリン酸、オレイン酸、ウンデシレン酸、イソステアリン酸、などが挙げられ、これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００３９】
前記アルコール類としては、例えば、ラウリルアルコール、セチルアルコール、ステアリルアルコール、ラノリンアルコール、水添ラノリンアルコール、オレイルアルコール、ヘキサデシルアルコール、２−オクチルドデカノール、グリセリン、ソルビトール、プロピレングリコール、１，３−ブチレングリコール、エチレングリコール又はその重合体、ブドウ糖、白糖、コレステロール、フィトステロール、セトステアリルアルコール、などが挙げられ、これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００４０】
前記エステル類としては、例えば、オレイン酸デシル、ステアリン酸ブチル、ミリスチン酸ミリスチル、ラウリン酸ヘキシル、パルミチン酸イソプロピル、ミリスチン酸イソプロピル、ミリスチン酸オクチルドデシル、ジメチルオクタン酸ヘキシルデシル、ジオレイン酸プロピレングリコール、フタル酸ジエチル、モノステアリン酸グリセリン、トリミリスチン酸グリセリン、乳酸セチル、などが挙げられ、これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００４１】
前記界面活性剤としては、例えば、ノニオン性界面活性剤、アニオン性界面活性剤、カチオン性界面活性剤、両性界面活性剤などを使用することができるが、これらの中でも皮膚疾患の発生のない、又は軽微な化粧品原料基準に収載された界面活性剤が好ましく、例えば、大豆レシチン、卵黄レシチン、サポニン、オリゴ配糖体、リン脂質系バイオサーファクタント、アシルペプチド系バイオサーファクタント、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレングリコール、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンセチルエーテル、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンブチルエーテル、ポリオキシエチレンヤシ油脂肪酸モノエタノールアミド、ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレンラウリルエーテル硫酸トリエタノールアミン、ポリオキシエチレンラウリルエーテル硫酸ナトリウム、ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸、ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸ナトリウム、ポリオキシエチレンラノリン、ポリオキシエチレンラノリンアルコール、ポリオキシプロピレンブチルエーテル、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ポリリン酸ナトリウム、モノオレイン酸ソルビタン、モノオレイン酸ポリエチレングリコール、モノオレイン酸ポリオキシエチレンソルビタン、モノステアリン酸エチレングリコール、モノステアリン酸ソルビタン、モノステアリン酸プロピレングリコール、モノステアリン酸ポリエチレングリコール、モノステアリン酸ポリオキシエチレングリセリン、モノステアリン酸ポリオキシエチレンソルビタン、モノパルミチン酸ソルビタン、モノパルミチン酸ポリオキシエチレンソルビタン、モノラウリン酸ソルビタン、モノラウリン酸ポリエチレングリコール、モノラウリン酸ポリオキシエチレンソルビタン、モノラウリン酸ポリオキシエチレンソルビット、ヤシ油脂肪酸ジエタノールアミド、などの界面活性剤が挙げられる。これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００４２】
前記香料としては、例えば、メントール、カルボン、オイゲノール、アネトール、ハッカ油、スペアミント油、ペパーミント油、ユーカリ油、アニス油、などが挙げられ、これらは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００４３】
本発明の化粧料は、特に皮膚に使用した場合に高い安全性を有し、優れたスーパーオキサイド消去作用、過酸化水素消去作用、ラジカル消去作用及び一重項酸素消去の少なくともいずれかの作用を有しており、皮膚の老化防止、炎症防止、色素沈着の防止、などに有効なものである。
【００４４】
（飲食物）
本発明の飲食物は、本発明の前記活性酸素消去剤を配合してなり、更に必要に応じてその他の成分を配合してなる。
【００４５】
前記飲食物とは、人の健康に危害を加える恐れが少なく、通常の社会生活において、経口又は消化管投与により摂取されるものをいい、行政区分上の食品、医薬品、医薬部外品、などの区分に制限されるものではなく、例えば、経口的に摂取される一般食品、健康食品、保健機能食品、医薬部外品、医薬品などを幅広く含むものを意味する。
【００４６】
前記飲食物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選定することができるが、例えば、清涼飲料、炭酸飲料、栄養飲料、果実飲料、乳酸飲料等の飲料；アイスクリーム、アイスシャーベット、かき氷等の冷菓；そば、うどん、はるさめ、ぎょうざの皮、しゅうまいの皮、中華麺、即席麺等の麺類；飴、キャンディー、ガム、チョコレート、錠菓、スナック菓子、ビスケット、ゼリー、ジャム、クリーム、焼き菓子、パン等の菓子類；カニ、サケ、アサリ、マグロ、イワシ、エビ、カツオ、サバ、クジラ、カキ、サンマ、イカ、アカガイ、ホタテ、アワビ、ウニ、イクラ、トコブシ等の水産物；かまぼこ、ハム、ソーセージ等の水産・畜産加工食品；加工乳、発酵乳等の乳製品；サラダ油、てんぷら油、マーガリン、マヨネーズ、ショートニング、ホイップクリーム、ドレッシング等の油脂及び油脂加工食品；ソース、たれ等の調味料；カレー、シチュー、親子丼、お粥、雑炊、中華丼、かつ丼、天丼、うな丼、ハヤシライス、おでん、マーボドーフ、牛丼、ミートソース、玉子スープ、オムライス、餃子、シューマイ、ハンバーグ、ミートボール等のレトルトパウチ食品；種々の形態の健康・栄養補助食品；錠剤、カプセル剤、ドリンク剤、トローチ等の医薬品、医薬部外品などが挙げられる。なお、前記飲食物は上記例示に限定されるものではない。
【００４７】
本発明の飲食物は、日常的に経口摂取することが可能であり、本発明の活性酸素消去剤の働きによって生体内の活性酸素を消去することができる。
【００４８】
本発明の活性酸素除去剤の前記飲食物に対する添加量としては、添加する飲食物に応じて異なり一概には規定できないが、通常０．０１〜５０質量％である。添加対象飲食物の一般的摂取量を考慮して、成人一日当たりベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物抽出物の摂取量が約１〜１，０００ｍｇ程度になるように調製することが好ましい。
【００４９】
前記その他の成分としては、前記飲食物を製造するに当り通常用いられる補助的原料又は添加物、などが挙げられる。
前記原料又は添加物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選定することができるが、例えば、ブドウ糖、果糖、ショ糖、マルトース、ソルビトール、ステビオサイド、ルブソサイド、コーンシロップ、乳糖、クエン酸、酒石酸、リンゴ酸、コハク酸、乳酸、Ｌ−アスコルビン酸、ｄｌ−α−トコフェロール、エリソルビン酸ナトリウム、グリセリン、プロピレングリコール、グリセリン脂肪酸エステル、ポリグリセリン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、アラビアガム、カラギーナン、カゼイン、ゼラチン、ペクチン、寒天、ビタミンＢ類、ニコチン酸アミド、パントテン酸カルシウム、アミノ酸類、カルシウム塩類、色素、香料、保存剤、などが挙げられる。
【００５０】
本発明の飲食物は、日常的に経口摂取することが可能であり、有効成分であるベンケイソウ科リュウキュウベンケイ属植物抽出物の働きによって、スーパーオキサイド消去作用、過酸化水素消去作用、ラジカル消去作用及び一重項酸素消去の少なくともいずれかの作用を極めて効果的に達成することができる。
【００５１】
なお、本発明の活性酸素除去剤、化粧料、及び飲食物は、ヒトに対して好適に適用されるものであるが、それぞれの作用効果が奏される限り、ヒト以外の動物に対して適用することもできる。
【００５２】
【実施例】
以下、製造例及び実施例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記実施例に何ら制限されるものではない。
【００５３】
（製造例１）
−セイロンベンケイ抽出物の製造−
セイロンベンケイの地上部を細切りしたもの２００ｇに水２０００ｍＬを加え、還流抽出器で８０℃にて２時間加熱抽出し、熱時濾過した。残渣についてさらに同様の抽出処理を行った。得られた抽出液を合わせて減圧下に濃縮し、乾燥して製造例１のセイロンベンケイの水抽出物を得た。得られた抽出物の収率は表１に示すとおりであった。
【００５４】
（製造例２）
−セイロンベンケイ抽出物の製造−
セイロンベンケイの地上部を細切りしたもの２００ｇに５０質量％エタノール（水とエタノールとの質量比１：１）２０００ｍＬを加え、還流抽出器で８０℃、２時間加熱抽出し、熱時濾過した。残渣についてさらに同様の抽出処理を行った。得られた抽出液を合わせて減圧下に濃縮し、乾燥して製造例２のセイロンベンケイの５０質量％エタノール抽出物を得た。抽出物の収率は表１のとおりであった。
【００５５】
（製造例３）
−セイロンベンケイ抽出物の製造−
セイロンベンケイの地上部を細切りしたもの２００ｇに９０質量％エタノール（水とエタノールとの質量比１：９）２０００ｍＬを加え、還流抽出器で８０℃、２時間加熱抽出し、熱時濾過した。残渣についてさらに同様の抽出処理を行った。得られた抽出液を合わせて減圧下に濃縮し、乾燥して製造例３のセイロンベンケイの９０質量％エタノール抽出物抽出物を得た。得られた抽出物の収率は表１に示すとおりであった。
【００５６】
【表１】
2005029483.tif 000002
【００５７】
（実施例１）
−スーパーオキサイド消去試験−
３ｍＭキサンチン、０．０５ＭＮａ２ＣＯ３緩衝液（ｐＨ１０．２）、３ｍＭ  ＥＤＴＡ、ＢＳＡ溶液、及び０．７５ｍＭ  ＮＢＴ（ニトロブルーテトラゾリウム）を、試験管に各々０．１ｍＬずつとり、これに製造例１〜３の各試料溶液０．１ｍＬを添加し、２５℃で１０分間放置した。次に、キサンチンオキシダーゼ溶液を加えて素早く攪拌し、２５℃で２０分間静置した。その後、６ｍＭ塩化銅０．１ｍＬを加えて反応を停止させて、波長５６０ｎｍにおける吸光度を測定した。
同様の操作と吸光度の測定を、酵素溶液を添加せずに行った。更に、試料溶液を添加せずに蒸留水を添加した場合についても同様の測定を行った。得られた結果から下記数式（１）によりスーパーオキサイド（ＳＯＤ）消去率（％）を求めた。
【００５８】
＜数式１＞
ＳＯＤ消去率（％）＝｛１−（Ａ−Ｂ）／（Ｃ−Ｄ）｝×１００
但し、Ａは、酵素溶液及び試料溶液を添加したときの吸光度を表す。Ｂは、酵素溶液を添加せず、試料溶液を添加したときの吸光度を表す。Ｃは、酵素溶液を添加し、試料溶液を添加しないときの吸光度を表す。Ｄは、酵素溶液及び試料溶液を添加しないときの吸光度を表す。
【００５９】
次に、試料溶液の濃度を段階的に減少させて上記スーパーオキサイド消去率の測定を行い、スーパーオキサイド消去率が５０％になる試料濃度（ｐｐｍ）を内挿法により求めた。結果を表２に示す。
【００６０】
【表２】
2005029483.tif 000003
【００６１】
（実施例２）
−過酸化水素消去試験−
過酸化水素の標準溶液（濃度１．５ｍＭ）１０μＬに、製造例１〜３の各試料溶液１０μＬを加え、３７℃で２０分間インキュベーションした後、発色試薬〔ＤＡ−６４（和光純薬）を１０ｍＭ、トライトンＸ−１００を０．５％含む０．１ＭＰＩＰＥＳ緩衝液（ｐＨ７．０）にペルオキシダーゼ溶液（１００ｕｎｉｔ／ｍＬ，和光純薬）１ｍＬを加え、全量を１００ｍＬに調整したもの〕２．９８ｍＬを添加し、３７℃で５分間インキュベーションした後、波長７２７ｎｍにおける吸光度を測定した。
同様の操作と吸光度測定を、過酸化水素の標準溶液を添加せずに行った。更に、試料溶液を添加せずに蒸留水を添加した場合についても同様の測定を行い、下記数式（２）により過酸化水素の消去率を求めた。
【００６２】
＜数式２＞
過酸化水素消去率（％）＝｛１−（Ａ−Ｂ）／（Ｃ−Ｄ）｝×１００
但し、Ａは、過酸化水素標準溶液及び試料溶液を添加したときの吸光度を表す。Ｂは、過酸化水素標準溶液を添加せず、試料溶液を添加したときの吸光度を表す。Ｃは、過酸化水素標準溶液を添加し、試料溶液を添加しないときの吸光度を表す。Ｄは、過酸化水素標準溶液及び試料溶液を添加しないときの吸光度を表す。
【００６３】
次に、試料溶液の濃度を段階的に減少させて前記過酸化水素消去率の測定を行い、過酸化水素消去率が５０％になる試料濃度（ｐｐｍ）を内挿法により求めた。結果を表３に示す。
【表３】
2005029483.tif 000004
【００６４】
（実施例３）
−ラジカル消去試験−
１．５×１０−４Ｍ  ＤＰＰＨエタノール溶液３ｍＬに、製造例１〜３の各試料溶液３ｍＬを加え、直ちに容器を密栓して振り混ぜ、３０分間静置した後、波長５２０ｎｍの吸光を測定した。
コントロールとして、試料溶液の代わりに試料溶液を溶解した溶媒を用いて同様に操作し、波長５２０ｎｍの吸光度を測定した。また、ブランクとして、エタノールに試料溶液３ｍＬを加えた後、直ちに波長５２０ｎｍの吸光度を測定した。測定された各吸光度より、下記数式（３）によりラジカル消去率（％）を算出した。
【００６５】
＜数式３＞
ラジカル消去率（％）＝｛１−（Ｂ−Ｃ）／Ａ｝×１００
但し、Ａは、コントロールの吸光度を表す。Ｂは、試料溶液を添加したときの吸光度を表す。Ｃは、ブランクの吸光度を表す。
【００６６】
次に、試料溶液の濃度を段階的に減少させて前記ラジカル消去率の測定を行い、ラジカルの消去率が５０％になる試料濃度（ｐｐｍ）を内挿法により求めた。結果を表４に示す。
【００６７】
【表４】
2005029483.tif 000005
【００６８】
（実施例４）
−一重項酸素消去試験−
透明ガラス瓶（１０ｍＬ容）中で２％赤血球懸濁液５ｍＬ、製造例１〜３の各試料を所定濃度で含むｐＨ７．４の等張リン酸緩衝液５ｍＬ、及び光増感剤（１０ｍＭヘマトポルフイリン−２０ｍＭ水酸化ナトリウム溶液）０．０１ｍＬを混合した。得られた溶液をメリーゴーランド上で、７．５Ｗハロゲンランプを３５分間均一に照射して一重項酸素（１Ｏ２）を発生させ、赤血球の溶血を生じさせた。この反応溶液１ｍＬを採取し、等張リン酸緩衝液２ｍＬを加えて混合した後、４℃、３，０００ｒｐｍで５分間遠心分離を行った。次に、上清を採取し、波長５４０ｎｍの吸光度を測定した。これとは別に、赤血球を一部溶血させた前記反応溶液１ｍＬをとり、これに蒸留水２ｍＬを加えて完全に溶血させたものをコントロールとし、上清液の場合と同様に吸光度測定を行った。測定された吸光度より、下記数式４により一重項酸素消去率（％）を求めた。
【００６９】
＜数式４＞
一重項酸素消去率（％）＝（１−Ｂ／Ａ）×１００
但し、Ａは、コントロールの吸光度を表す。Ｂは、反応溶液の上清液の吸光度を表す。
【００７０】
次に、試料濃度を段階的に減少させて上記消去率の測定を行い、一重項酸素の消去率が５０％になる試料濃度（ｐｐｍ）を内挿法により求めた。結果を表５に示す。
【表５】
2005029483.tif 000006
【００７１】
（配合実施例１）
−乳液−
表６に示す組成の活性酸素消去作用を有する乳液を常法により製造した。
【表６】
2005029483.tif 000007
【００７２】
（配合実施例２）
−クリーム−
表７に示す組成の活性酸素消去作用を有するクリームを常法により製造した。
【表７】
2005029483.tif 000008
【００７３】
（配合実施例３）
−パック−
表８に示す組成の活性酸素消去作用を有するパックを常法により製造した。
【表８】
2005029483.tif 000009
【００７４】
（配合実施例４）
−カプセル剤−
表９に示す組成の活性酸素消去作用を有するカプセル剤を常法により製造した。なお、カプセルには、１号ハードゼラチンカプセルを使用した。
【表９】
2005029483.tif 000010
【００７５】
（配合実施例５）
−顆粒状製剤−
表１０に示す組成の活性酸素消去作用を有する顆粒状製剤を常法により製造した。
【表１０】
2005029483.tif 000011
【００７６】
（配合実施例６）
−経口液状製剤−
表１１に示す組成の活性酸素消去作用を有する経口液状製剤を常法により製造した。
【表１１】
2005029483.tif 000012
【００７７】
【発明の効果】
本発明によると、スーパーオキサイド消去作用、過酸化水素消去作用、ラジカル消去作用及び一重項酸素消去作用に基づく優れた活性酸素消去作用を有し、安全性が高く、原料入手容易な天然系活性酸素消去剤、該活性酸素消去剤を配合した皮膚化粧料及び飲食物を提供できる。