(57)【要約】【課題】ポリオレフィン系樹脂、特にポリプロピレン樹脂との良好な界面接着性を発現できる炭素繊維束を提供すること。【解決手段】円周長さ２μｍ×繊維軸方向長さ１μｍの領域での最高部と最低部の高低差が４０ｎｍ以上となる複数の皺を表面に有する単繊維を、複数有する炭素繊維束であって、主鎖が炭素−炭素結合で形成され、側鎖の少なくとも一部あるいは主鎖の末端の少なくとも一部に酸基を有し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３８６に準じて測定された酸価が２３〜１２０ｍｇＫＯＨ／ｇである重合体、あるいは、主鎖が炭素−炭素結合で形成され、側鎖の少なくとも一部あるいは主鎖の末端の少なくとも一部にエポキシ基及びエステル基の少なくとも一方を有する重合体を含むサイジング剤でサイジング処理された炭素繊維束とする。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
円周長さ２μｍ×繊維軸方向長さ１μｍの領域での最高部と最低部の高低差が４０ｎｍ以上となる複数の皺を表面に有する単繊維を、複数有する炭素繊維束であって、
主鎖が炭素−炭素結合で形成され、側鎖の少なくとも一部あるいは主鎖の末端の少なくとも一部に酸基を有し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３８６に準じて測定された酸価が２３〜１２０ｍｇＫＯＨ／ｇである重合体、あるいは、
主鎖が炭素−炭素結合で形成され、側鎖の少なくとも一部あるいは主鎖の末端の少なくとも一部にエポキシ基及びエステル基の少なくとも一方を有する重合体
を含むサイジング剤でサイジング処理された炭素繊維束。
【請求項２】
前記サイジング剤が、
数平均分子量が２０，０００以下、かつ、ＡＳＴＭ  Ｄ１３８６に準じて測定された酸価が２３〜１２０ｍｇＫＯＨ／ｇである、酸変性されたポリプロピレン樹脂（化合物ａ）を少なくとも３５質量％と、
オレフィン系熱可塑性エラストマー樹脂（化合物ｂ）を少なくとも５質量％と
を含むものである請求項１に記載の炭素繊維束。
【請求項３】
前記化合物ｂの、ＡＳＴＭ  Ｄ１５２５−７０に準じて測定されたビカット軟化点が、１２０℃以下である請求項２に記載の炭素繊維束。
【請求項４】
前記サイジング剤が、
エチレンあるいはプロピレンと、エポキシ基含有モノマーとを共重合した共重合物（化合物ｃ）、あるいは、
エチレンあるいはプロピレンと、エポキシ基含有モノマーと、アクリル酸エステルとを共重合した共重合物（化合物ｄ）、
の一方または両方からなる共重合物成分を少なくとも４０質量％含むものである請求項１に記載の炭素繊維束。
【請求項５】
前記サイジング剤が、さらに、エチレンあるいはプロピレンと、アクリル酸エステルと、酸無水基を含有するモノマーとを共重合した共重合物（化合物ｅ）を含む請求項４に記載の炭素繊維束。
【請求項６】
前記単繊維の、断面の長径と短径との比が１．０３〜１．２０、かつ、ＩＣＰ発光分析法によって測定されるＳｉ量が５００ｐｐｍ以下である請求項１〜５のいずれかに記載の炭素繊維束。
【請求項７】
前記サイジング剤に、エポキシ基、ビニル基、アミノ基、メタクリル基、アクリル基、及び直鎖アルキル基のいずれか１つを分子中に有するシランカップリング剤が、５質量％を超えない範囲で含まれる請求項１〜６のいずれかに記載の炭素繊維束。
【請求項８】
所定長さに切断された請求項１〜７のいずれかに記載の炭素繊維束であって、前記サイジング剤の付着量が全体の１〜５質量％である炭素繊維束。
【請求項９】
目付が０．４〜１５ｇ／ｍであり、かつ、幅／厚みが３〜１０である請求項８に記載の炭素繊維束。
【請求項１０】
円周長さ２μｍ×繊維軸方向長さ１μｍの領域での最高部と最低部の高低差が４０ｎｍ以上となる複数の皺を表面に有する単繊維を、複数有する炭素繊維束の製造方法であって、
（Ａ）該炭素繊維束を、
主鎖が炭素−炭素結合で形成され、側鎖の少なくとも一部あるいは主鎖の末端の少なくとも一部に酸基を有し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３８６に準じて測定された酸価が２３〜１２０ｍｇＫＯＨ／ｇである重合体、あるいは、
主鎖が炭素−炭素結合で形成され、側鎖の少なくとも一部あるいは主鎖の末端の少なくとも一部にエポキシ基及びエステル基の少なくとも一方を有する重合体
を含むサイジング剤を水に溶解あるいは分散させた水系サイジング剤溶液を用いて、該サイジング剤が全体の１〜５質量％となるようにサイジング処理する工程と、
（Ｂ）前記炭素繊維束の含水量を２０〜６０質量％に調整して、前記炭素繊維束を所定長さに切断する工程と、
（Ｃ）所定長さに切断された前記炭素繊維束を乾燥する工程と
を有する炭素繊維束の製造方法。
【請求項１１】
熱可塑性樹脂と、請求項１〜９のいずれかに記載の炭素繊維束とを含む熱可塑性樹脂組成物であって、前記炭素繊維束の含有量が３〜６０質量％である熱可塑性樹脂組成物。
【請求項１２】
前記熱可塑性樹脂が、ポリオレフィン系樹脂、ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂、ポリオキシメチレン樹脂、ナイロン樹脂、ポリフェニレンサルフィド樹脂、ポリエーテルサルフィン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリエステル樹脂、及びこれらのアロイ系樹脂の群から選ばれる少なくとも１種である請求項１１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項１３】
請求項１１または１２に記載の熱可塑性樹脂組成物を成形してなる成形品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性樹脂の補強材として用いられる炭素繊維束及びその製造方法に関するものである。また、これら炭素繊維束を用いた熱可塑性樹脂組成物及びその成形品に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
炭素繊維束とは、炭素からなる単繊維が複数まとまった形態をなしているものであり、熱可塑性樹脂等の補強材として用いられるものである。
【０００３】
熱可塑性樹脂の補強材として用いられる場合、炭素繊維束は、５〜１５ｍｍ長に切断された形態で一般に供される。この炭素繊維束と熱可塑性樹脂とを混練したペレットを製造するに当たっては、炭素繊維束が定量的に押出機内に供されることが必要であるが、そのためには炭素繊維束の形態安定性が重要である。形態が適切でないと、吐出斑の原因となり得る。また、一定の押出速度が得られなくなるため、ストランド切れが発生し、ペレットの生産性が大幅に低下する恐れもある。
【０００４】
さらに、長繊維ペレットといわれる材料も注目されており、その際は炭素繊維束は連続繊維の形態で、ペレット製造工程に投入されることになる。この場合、炭素繊維束には毛羽やフライが発生し易く、また、バラケ易く、その取り扱いが難しい。
【０００５】
さらに、炭素繊維束を織物にして熱可塑性樹脂を含浸させたシート材料として使用される場合もあり、炭素繊維束の製織性や製織後の織布の取り扱い性なども重要な特性となっている。
【０００６】
以上のような理由により、炭素繊維束の取り扱い性や、炭素繊維束を配合した材料の物性を向上させることを目的に、例えばエポキシ樹脂を主成分とするような、マトリックス樹脂に適合性のあるサイジング剤を、例えば２〜５質量％程度表面に付着させるサイジング処理により収束された炭素繊維束が、一般的に用いられている。
【０００７】
ここで、マトリックス樹脂として用いられる熱可塑性樹脂としては、ポリカーボネート樹脂、ナイロン樹脂、ポリエステル樹脂などがよく用いられるが、最近、リサイクル性、経済性の面からポリオレフィン系樹脂が用いられるケースが増えてきている。特にポリプロピレン樹脂は、近年注目されている樹脂である。
【０００８】
ポリオレフィン系樹脂は、基本的に無極性であることから、炭素繊維やガラス繊維との界面接着性が非常に悪く、補強材としての機械特性の向上効果が十分に発現しないことが多い。そのため、マトリックス樹脂に酸変性ポリオレフィン系樹脂を添加して接着性を向上させる方法、ポリオレフィン系樹脂とシランカップリング剤より構成するサイジング剤で炭素繊維やガラス繊維をサイジング処理する方法などが知られている。さらには、特開平６−１０７４４２号公報（特許文献１）にあるように、酸変性ポリプロピレンを必須成分とするサイジング剤で炭素繊維やガラス繊維などをサイジング処理する方法が知られている。
【０００９】
しかしながら、マトリックス樹脂に酸変性ポリオレフィン系樹脂を添加する方法では、酸変性ポリオレフィン系樹脂を多量に添加する必要があり、リサイクル性、経済性において優れたものとはならない。また、シランカップリング剤を含むサイジング剤でサイジング処理する方法では、炭素繊維の場合は、ガラス繊維に比べて表面に存在する水酸基がそれほど多くないため、界面接着性を向上させる効果がかなり低かった。
【００１０】
また、特許文献１に記載されている酸変性ポリプロピレンを必須成分とするサイジング剤でサイジング処理する方法は、ポリオレフィン系樹脂との比較的良好な界面接着性を実現するが、炭素繊維の場合におけるその効果は十分ではなかった。
【特許文献１】特開平６−１０７４４２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
そこで、本発明はかかる事情に鑑みてなされたものであり、ポリオレフィン系樹脂、特にポリプロピレン樹脂との良好な界面接着性を発現できる炭素繊維束を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は、
円周長さ２μｍ×繊維軸方向長さ１μｍの領域での最高部と最低部の高低差が４０ｎｍ以上となる複数の皺を表面に有する単繊維を、複数有する炭素繊維束であって、
主鎖が炭素−炭素結合で形成され、側鎖の少なくとも一部あるいは主鎖の末端の少なくとも一部に酸基を有し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３８６に準じて測定された酸価が２３〜１２０ｍｇＫＯＨ／ｇである重合体、あるいは、
主鎖が炭素−炭素結合で形成され、側鎖の少なくとも一部あるいは主鎖の末端の少なくとも一部にエポキシ基及びエステル基の少なくとも一方を有する重合体
を含むサイジング剤でサイジング処理された炭素繊維束である。
【００１３】
このような本発明の炭素繊維束は、ポリオレフィン系樹脂、特にポリプロピレン樹脂との良好な界面接着性を形成することができる。
【００１４】
また、本発明は、
円周長さ２μｍ×繊維軸方向長さ１μｍの領域での最高部と最低部の高低差が４０ｎｍ以上となる複数の皺を表面に有する単繊維を、複数有する炭素繊維束の製造方法であって、
（Ａ）該炭素繊維束を、
主鎖が炭素−炭素結合で形成され、側鎖の少なくとも一部あるいは主鎖の末端の少なくとも一部に酸基を有し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３８６に準じて測定された酸価が２３〜１２０ｍｇＫＯＨ／ｇである重合体、あるいは、
主鎖が炭素−炭素結合で形成され、側鎖の少なくとも一部あるいは主鎖の末端の少なくとも一部にエポキシ基及びエステル基の少なくとも一方を有する重合体
を含むサイジング剤を水に溶解あるいは分散させた水系サイジング剤溶液を用いて、該サイジング剤が全体の１〜５質量％となるようにサイジング処理する工程と、
（Ｂ）前記炭素繊維束の含水量を２０〜６０質量％に調整して、前記炭素繊維束を所定長さに切断する工程と、
（Ｃ）所定長さに切断された前記炭素繊維束を乾燥する工程と
を有する炭素繊維束の製造方法である。
【００１５】
また、本発明は、
熱可塑性樹脂と前記炭素繊維束とを含む熱可塑性樹脂組成物であって、前記炭素繊維束の含有量が３〜６０質量％である熱可塑性樹脂組成物である。
【００１６】
また、本発明は、
前記熱可塑性樹脂組成物を成形してなる成形品である。
【発明の効果】
【００１７】
本発明の炭素繊維束によれば、ポリオレフィン系樹脂、特にポリプロピレン樹脂との良好な界面接着性を発現することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
本発明における炭素繊維束は、円周長さ２μｍ×繊維軸方向長さ１μｍの領域での最高部と最低部の高低差が４０ｎｍ以上となる複数の皺を表面に有する単繊維を、複数有するものであり、後述するようなサイジング剤でサイジング処理されたものである。通常は、平均直径５〜８μｍ程度の単繊維が１０００〜５００００本程度まとまった形態をなしている。上記の円周長さ２μｍ×繊維軸方向長さ１μｍの領域での最高部と最低部の高低差は、単繊維の直径の１０％以下であることが好ましい。なお、原料として用いる炭素繊維束を構成する単繊維としては、アクリロニトリル重合体や、石油、石炭からとれるピッチ等を繊維化し炭素化することで得られるものであり、後述するようなサイジング剤でサイジング処理される前の炭素繊維束は、炭素化処理後のもの、湿式電解酸価処理して表面に酸素含有官能基を導入したものや、プレサイジング処理された状態のものも使用できる。
【００１９】
本発明における炭素繊維束の単繊維表面に存在する皺の深さは、円周長さ２μｍ×繊維軸方向長さ１μｍの領域での最高部と最低部の高低差によって規定されるものである。単繊維の表面の皺とは、ある方向に１μｍ以上の長さを有する凹凸の形態を指すものである。またその方向には特に限定はなく、繊維軸方向に平行、あるいは垂直、あるいはある角度を有するものでもよい。炭素繊維束の一般的な製造方法から、通常の炭素繊維表面には繊維軸方向にほぼ平行な皺が存在する。高低差は、走査型原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）を用いて単繊維の表面を走査して得られる表面形状を基に、以下のようにして見積もることができる。
【００２０】
炭素繊維束の単繊維を数本試料台上にのせ、両端を固定し、さらに周囲にドータイトを塗り測定サンプルとする。原子間力顕微鏡（セイコーインスツルメンツ（株）製、ＳＰＩ３７００／ＳＰＡ−３００（商品名））によりシリコンナイトライド製のカンチレバーを使用し、ＡＦＭモードにて単繊維の円周方向に２〜７μｍの範囲を、繊維軸方向長さ１μｍに渡り少しづつづらしながら繰り返し走査し、得られた測定画像を二次元フーリエ変換にて低周波成分をカットしたのち逆変換を行う。そうして得られた単繊維の曲率を除去した断面の平面画像より、円周長さ２μｍ×繊維軸方向長さ１μｍの領域での最高部と最低部の高低差を読み取る。
【００２１】
このような単繊維を複数有する炭素繊維束としては、例えば、三菱レイヨン（株）製ＴＲ５０Ｓ、ＴＲ３０Ｌ（以上、商品名）などが挙げられる。
【００２２】
本発明における炭素繊維束の単繊維は、断面の長径と短径との比（長径／短径）が１．０３〜１．２０であることが好ましい。長径／短径が１．０３より小さいと、サイジング処理後サイジング剤により、単繊維同士の接着が強く、樹脂との混合・含浸時の単繊維へのバラケ性が悪くなり、均一に分散した成型品が得られない場合があり、１．２０より大きいと、単繊維同士の接着が弱く、バラケ易い炭素繊維束となり、所定長さの切断工程の安定性、切断後の炭素繊維束の形態安定性が悪くなる場合がある。特に好ましくは、１．０５〜１．１５である。なお、上記の長径／短径の値は、下記のように測定することができる。
【００２３】
内径１ｍｍの塩化ビニル樹脂製のチューブ内に測定用の炭素繊維束を通した後、これをナイフで輪切りにして試料とする。ついで、その試料を、断面が上を向くようにしてＳＥＭ試料台に接着し、さらにＡｕを約１０ｎｍの厚さにスパッタリングしてから、走査型電子顕微鏡（ＰＨＩＬＩＰＳ社製、ＸＬ２０（商品名））により、加速電圧７．００ｋＶ、作動距離３１ｍｍの条件で断面を観察し、単繊維断面の長径および短径を測定する。
【００２４】
本発明における炭素繊維束の単繊維は、ＩＣＰ発光分析法によって測定されるＳｉ量が５００ｐｐｍ以下であることが好ましい。Ｓｉ量が５００ｐｐｍを超えると、マトリックス樹脂との濡れ性や界面接着性が悪くなる場合がある。特に好ましくは、３５０ｐｐｍ以下である。なお、上記のＳｉ量は下記のように測定することができる。
【００２５】
炭素繊維束を、風袋既知の白金るつぼに入れ６００〜７００℃マッフル炉で灰化し、その質量を測定して灰分を求める。次に炭酸ナトリウムを規定量加え、バーナーで溶融し、ＤＩ水（イオン交換水）で溶解しながら５０ｍｌポリメスフラスコに定容する。本試料をＩＣＰ発光分析法によりＳｉの定量を行う。
【００２６】
本発明における炭素繊維束は、
主鎖が炭素−炭素結合で形成され、側鎖の少なくとも一部あるいは主鎖の末端の少なくとも一部に酸基を有し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３８６に準じて測定された酸価が２３〜１２０ｍｇＫＯＨ／ｇである重合体、あるいは、
主鎖が炭素−炭素結合で形成され、側鎖の少なくとも一部あるいは主鎖の末端の少なくとも一部にエポキシ基及びエステル基の少なくとも一方を有する重合体
を含むサイジング剤でサイジング処理されたものである。具体的には、
（ｉ）数平均分子量が２０，０００以下、かつ、ＡＳＴＭ  Ｄ１３８６に準じて測定された酸価が２３〜１２０ｍｇＫＯＨ／ｇである、酸変性されたポリプロピレン樹脂（化合物ａ）を少なくとも３５質量％と、オレフィン系熱可塑性エラストマー樹脂（化合物ｂ）を少なくとも５質量％とを含むサイジング剤、
（ｉｉ）エチレンあるいはプロピレンと、エポキシ基含有モノマーとを共重合した共重合物（化合物ｃ）、あるいは、エチレンあるいはプロピレンと、エポキシ基含有モノマーと、アクリル酸エステルとを共重合した共重合物（化合物ｄ）、の一方または両方からなる共重合物成分を少なくとも４０質量％含むサイジング剤、
でサイジング処理された炭素繊維束などが挙げられる。
【００２７】
なお、本発明におけるサイジング処理とは、炭素繊維束にサイジング剤を付着させる処理のことである。このサイジング処理により、炭素繊維束の収束性を高めことが可能であり、同時に、炭素繊維束とマトリックス樹脂との親和性を高めることが可能である。
【００２８】
上記の（ｉ）で示すサイジング剤の必須成分である酸変性されたポリプロピレン樹脂（化合物ａ）は、炭素繊維束と、ポリオレフィン系樹脂等のマトリックス樹脂との複合化の際に、分子中の酸基が炭素繊維束表面との相互作用を増強する一方、骨格のポリプロピレン鎖が分子の絡み合いによりマトリックス樹脂と強固な結合を生じさせる、有効なカップリング剤として働く成分である。
【００２９】
酸変性されたポリプロピレン樹脂（化合物ａ）の数平均分子量は、２０，０００以下、好ましくは１０，０００以下、より好ましくは７，０００以下であることが望ましい。２０，０００を超える分子量の場合、界面相近傍でのモビリティーが十分でなく、マトリックス樹脂との分子同士の絡み合いの程度が小さく、界面接着性を十分に強くすることができない。また、炭素繊維と樹脂の界面相におけるカップリング効果を発揮させるための必要な分子の長さの観点から、５００以上が好ましい。ここで、数平均分子量は、ＧＰＣで測定されるものである。
【００３０】
また、酸変性されたポリプロピレン樹脂（化合物ａ）のＡＳＴＭ  Ｄ１３８６に準じて測定された酸価は、２３〜１２０ｍｇＫＯＨ／ｇ、好ましくは２９〜９０ｍｇＫＯＨ／ｇ、より好ましくは３５〜８０ｍｇＫＯＨ／ｇであることが望ましい。酸価が２３ｍｇＫＯＨ／ｇ未満では、炭素繊維束の単繊維表面との相互作用が小さく、高い界面接着性は得られない、一方、酸価が１２０ｍｇＫＯＨ／ｇを超える場合は、マトリックス樹脂、特にポリオレフィン系樹脂との親和性が低下し、その結果分子との絡み合いが十分に生じず、界面接着性を十分に強くすることができない。
【００３１】
このような酸変性されたポリプロピレン樹脂（化合物ａ）としては、吉村油化学（株）製ＧＦ−１０１（商品名、水系エマルジョン）、クラリアント社製Ｈｏｓｔａｍｏｎｔ  ＡＲ５０３、ＡＲ５０４（商品名）等が具体的に挙げられる。
【００３２】
上記の（ｉ）で示すサイジング剤の必須成分であるオレフィン系熱可塑性エラストマー樹脂（化合物ｂ）は、炭素繊維束に十分な収束性とドレープ性を付与することを可能にするものである。またポリオレフィン系樹脂等のマトリックス樹脂との十分な親和性を確保することができる。
【００３３】
オレフィン系熱可塑性エラストマー（化合物ｂ）の、ＡＳＴＭ  Ｄ１５２５−７０に準じて測定されたビカット軟化点は、１２０℃以下であることが好ましい。より好ましくは１１０℃以下、さらに好ましくは９０℃以下である。これは、炭素繊維束の単繊維表面に、サイジング剤を水に溶解あるいは分散させた水系サイジング剤溶液を付着させ、その後水を蒸発させる工程が一般に１４０℃程度で行われるのに対し、その際オレフィン系熱可塑性エラストマー樹脂（化合物ｂ）が十分に軟化している方が、乾燥後の炭素繊維束の収束性が良好となるためである。
【００３４】
このようなオレフィン系熱可塑性エラストマー樹脂（化合物ｂ）としては、吉村油化学（株）製ＧＦＥ−１０３０（商品名、水系エマルジョン）、出光石油化学（株）製ＴＰＯ−Ｍ１４２、Ｒ１１０Ｅ、Ｔ３１０Ｅ（以上、商品名）等が具体的に挙げられる。
【００３５】
上記の（ｉ）で示すサイジング剤は、上記の酸変性されたポリプロピレン樹脂（化合物ａ）を３５質量％以上、好ましくは４０質量％以上と、オレフィン系熱可塑性エラストマー樹脂（化合物ｂ）を５質量％以上、好ましくは８質量％以上とを含む。これらの２つの化合物は、上述のような重要な役割を担っていることから、その役割の効果的発現させるために、それぞれ独立して最低の含有量が決定される。酸変性されたポリプロピレン樹脂（化合物ａ）とオレフィン系熱可塑性エラストマー樹脂（化合物ｂ）とは、質量比で１５／１〜１／１であることが好ましい。
【００３６】
上記の（ｉｉ）で示すサイジング剤の必須成分である、エチレンあるいはプロピレンと、エポキシ基含有モノマーとを共重合した共重合物（化合物ｃ）、あるいは、エチレンあるいはプロピレンと、エポキシ基含有モノマーと、アクリル酸エステルとを共重合した共重合物（化合物ｄ）、の一方または両方からなる共重合物成分は、ポリオレフィン系樹脂等のマトリックス樹脂と炭素繊維とのカップリング剤として、非常に効率よく作用する。これはポリマーの主骨格が、エチレンあるいはプロピレンユニットより形成されているため、マトリックス樹脂との相溶性に非常に優れ、更に分子中にエポキシ基を有するため炭素繊維束表面と強固な化学的相互作用を形成することが可能であるからである。これらの共重合物成分は、上記の（ｉｉ）で示すサイジング剤中に、４０質量％以上、好ましくは５０質量％以上含むことが必要である。４０質量％未満では、この化合物の界面接着性向上機能を十分に発揮させることができない。エチレンあるいはプロピレンと、エポキシ基含有モノマーとを共重合した共重合物（化合物ｃ）と、エチレンあるいはプロピレンと、エポキシ基含有モノマーと、アクリル酸エステルとを共重合した共重合物（化合物ｄ）を併用することも出来る。
【００３７】
これらの共重合物成分におけるエポキシ基含有モノマー由来のユニットの比率は、特に制限はないが、エポキシ基の作用を発現させることができるのは、モル比率で５％以上、好ましくは１０％以上である。また、これらの共重合物成分のビカット軟化点は、特に制限はないが、好ましくは１２０℃以下、より好ましくは１１０℃以下、更に好ましくは９０℃以下のものである。これは、既に述べたように、乾燥工程後の炭素繊維束に良好な収束性を付与できるからである。
【００３８】
このような、エチレンあるいはプロピレンと、エポキシ基含有モノマーとを共重合した共重合物（化合物ｃ）としては、住友化学（株）製ボンドファースト２Ｃ、ボンドファーストＥ（以上、商品名）、日本ポリオレフィン（株）製レクスパールＲＡ３１５０（商品名）、住友精化（株）製セポルジョンＧ１１８（商品名）等が挙げられる。また、エチレンあるいはプロピレンと、エポキシ基含有モノマーと、アクリル酸エステルとを共重合した共重合物（化合物ｄ）としては、住友化学（株）製ボンドファースト７Ｌ、ボンドファースト７Ｍ（以上、商品名）等が挙げられる。
【００３９】
上記の（ｉｉ）で示すサイジング剤は、さらに、エチレンあるいはプロピレンと、アクリル酸エステルと、酸無水基を含有するモノマーとの共重合物（化合物ｅ）を含むことが好ましい。エチレンあるいはプロピレンと、アクリル酸エステルと、酸無水基を含有するモノマーとの共重合物（化合物ｅ）も、ポリオレフィン系樹脂等のマトリックス樹脂と炭素繊維とのカップリング剤として、非常に効率よく作用する。これはポリマーの主骨格が、エチレンあるいはプロピレンユニットより形成されているため、マトリックス樹脂との相溶性に非常に優れ、更に分子中に酸基を有するため、炭素繊維束表面と強い化学的相互作用を形成することが可能であるからである。エチレンあるいはプロピレンと、アクリル酸エステルと、酸無水基を含有するモノマーとの共重合物（化合物ｅ）は、上記の（ｉｉ）で示すサイジング剤中に、４０質量％以上、さらに５０質量％以上含むことが好ましい。４０質量％未満では、この化合物を添加したことによる界面接着性向上機能が十分発揮されないことがある。
【００４０】
エチレンあるいはプロピレンと、アクリル酸エステルと、酸無水基を含有するモノマーとの共重合物（化合物ｅ）のビカット軟化点は、特に制限はないが、好ましくは１２０℃以下、より好ましくは１１０℃以下であることが好ましい。これは、既に述べたように、乾燥工程後の炭素繊維束に良好な収束性を付与できるからである。
【００４１】
このような、エチレンあるいはプロピレンと、アクリル酸エステルと、酸無水基を含有するモノマーとの共重合物（化合物ｅ）としては、住友化学（株）製ボンダイン（登録商標）シリーズ、日本ポリオレフィン（株）製レクスパールＥＴシリーズ（商品名）、住友精化（株）製セポルジョンＭ２２０Ｅ（商品名）等が具体的に挙げられる。
【００４２】
このようなサイジング剤で炭素繊維束をサイジング処理する際、通常、サイジング剤が水に溶解あるいは分散した状態の水系サイジング剤溶液を用いて、炭素繊維束をサイジング処理する。工業的な生産を考えると、安全面、経済面から、サイジング剤が水に分散した水性エマルションを用いてサイジング処理することが好ましい。その場合、構成成分を水に均一に分散させる目的で、界面活性剤が乳化剤として用いられる。この時の乳化剤としては、特に限定されるものではなく、アニオン系、カチオン系、ノニオン系乳化剤等を用いることができる。中でも、アニオン系又はノニオン系乳化剤が、乳化性能と低価格のため好ましい。また、後述するように、水性エマルションにシランカップリング剤を添加する場合、シランカップリング剤の水中での安定性、更に成形品の物性安定性の点からノニオン系乳化剤が特に好ましい。
【００４３】
ノニオン系乳化剤としては、ポリエチレングリコール型（高級アルコールエチレンオキサイド付加物、アルキルフェノールエチレンオキサイド付加物、脂肪酸エチレンオキサイド付加物、ポリプロピレングリコールエチレンオキサイド付加物など）、多価アルコール型（グリセリンの脂肪酸エステル、ソルビトール脂肪酸エステル、脂肪酸アルカノールアミドなど）などの乳化剤が挙げられる。ただし、ノニオン系乳化剤のＨＬＢは通常８〜２０のものを用いる。ＨＬＢがこの範囲外のノニオン系乳化剤を用いると、安定な水性エマルションが得られないことがある。
【００４４】
アニオン系乳化剤としては、カルボン酸塩型（オレイン酸カリウム、オレイン酸ナトリウムなど）、スルホン酸塩型（ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム、ジオクチルスルホコハク酸ナトリウムなど）、硫酸エステル塩型（ラウリル硫酸ナトリウムなど）などが挙げられる。中和剤としては水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、炭酸ナトリウム、重炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、重炭酸カリウム、炭酸カルシウム、重炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、重炭酸マグネシウム、モノラウリルアミン、トリメチルアミン、ジメチルモノエタノールアミン、トリエタノールアミン、エチレンジアミン、アンモニアなどが挙げられる。還元剤としては、亜硫酸ナトリウムなどが挙げられる。
【００４５】
乳化方法としては、攪拌翼を備えたバッチを用いる方法、ボールミルを用いる方法、振盪器を用いる方法、ガウリンホモジナイザなどの高せん断乳化機を用いる方法などが挙げられる。乳化温度は、用いるサイジング剤の軟化温度より高く設定することで、十分な安定性を有する水性エマルションが得られる。乳化に要する時間は、通常数分〜２時間である。乳化後は、室温まで冷却を行うことにより、水性エマルションが得られる。水性エマルションの濃度は特に限定はないが、サイジング剤の濃度で５〜６０質量％となるように水で希釈される。
【００４６】
サイジング剤が分散した水性エマルションには、必要に応じて、他のサイジング剤（例えば、酢酸ビニル樹脂エマルション、ウレタン樹脂エマルション、アクリル樹脂エマルション、エポキシ樹脂エマルションなど）や、シランカップリング剤、帯電防止剤と併用することができ、さらに潤滑剤や平滑剤とも併用することができる。
【００４７】
シランカップリング剤としては、分子中にエポキシ基、ビニル基、アミノ基、メタクリル基、アクリル基、及び直鎖アルキル基のいずれか１つを有するシランカップリング剤などが使用できる。シランカップリング剤は１種のみ単独で用いてもよいし、２種以上を混合して用いることもできる。シランカップリング剤の中でも、特に、分子中にエポキシ基、アミノ基、直鎖アルキル基を有するエポキシシラン系、アミノシラン系、直鎖アルキルシラン系が好適である。エポキシシラン系シランカップリング剤のエポキシ基としては、グリシジル基、脂環式エポキシ基等が好適であり、かかるシランカップリング剤としては、日本ユニカー（株）製Ａ−１８６、Ａ−１８７、ＡＺ−６１３７、ＡＺ−６１６５（以上、商品名）等が具体的に挙げられる。アミノシラン系シランカップリング剤としては、１級アミン、２級アミン或いはその双方を有するものが挙げられ、日本ユニカー（株）製Ａ−１１００、Ａ−１１１０、Ａ−１１２０、Ｙ−９６６９、Ａ―１１６０（以上、商品名）等が具体的に挙げられる。また、直鎖アルキルシラン系としては、ヘキシル基、オクチル基、デシル基を有するものが挙げられ、日本ユニカー（株）製ＡＺ−６１７１、ＡＺ―６１７７（以上、商品名）、信越シリコーン（株）製ＫＢＭ−３１０３Ｃ（商品名）等が具体的に挙げられる。
【００４８】
シランカップリング剤の量は、サイジング剤が分散した水性エマルションの水以外の総成分量（総固形分量）１００質量％に対して、５質量％以下、好ましくは４質量％以下であることが望ましい。添加量が５質量％を超えると、シランカップリング剤の架橋が進行し、炭素繊維束が硬く脆弱となり、縦割れが発生しやすくなり、更に界面接着性を低下させる原因となる恐れがある。
【００４９】
上記のような、サイジング剤を含む水系サイジング剤溶液を用いて、サイジング処理する方法としては、例えば、水系サイジング剤溶液中にロールの一部を浸漬させ表面転写した後、このロールに単繊維からなる炭素繊維束を接触させて水系サイジング剤溶液を付着させるタッチロール方式、単繊維からなる炭素繊維束を直接水系サイジング剤溶液中に浸漬させ、その後必要に応じてニップロールを通過させて水系サイジング剤溶液の付着量を制御する浸漬方式などが挙げられる。中でもタッチロール方式が好適であり、さらに炭素繊維束を複数のタッチロールに接触させ、複数段階で水系サイジング剤溶液を付着させる方式が、サイジング剤の付着量や束幅制御の観点から特に好適である。その後、必要に応じて、予備乾燥、熱処理を行う。詳細な条件は、炭素繊維束が所望の特性を発現するように、適宜選択すれば良い。
【００５０】
以上のような本発明の炭素繊維束は、連続繊維の状態でも、所定の長さに切断された状態でも良い。炭素繊維束へのサイジング剤の付着量には特に制限が無く、炭素繊維束が所望の機能を有するための必要量とすれば良いが、連続繊維の状態の炭素繊維束においては、その付着量は全体の０．３〜５質量％であることが好ましい。特に好ましくは０．８〜４質量％である。また、所定の長さに切断された状態の炭素繊維束においては１〜５質量％であることが好ましい。特に好ましくは１．２〜４質量％である。サイジング剤が少なすぎると、収束性が不足し、切断された束の形態安定性が悪くなる場合があり、サイジング剤が多すぎると、樹脂との混合工程での濡れ性と単繊維へのバラケ性が著しく悪くなる場合がある。なお、炭素繊維束におけるサイジング剤の付着量とは、炭素繊維束全体に対する水以外の成分量として規定されるものであり、ＳＡＣＭＡ法  ＳＲＭ１４−９０に準拠し、熱分解法により測定されるものである。
【００５１】
また、所定の長さに切断された状態の炭素繊維束は、目付が０．４〜１５ｇ／ｍであることが好ましい。炭素繊維束の目付が０．４ｇ／ｍ未満では、経済的に不都合であり、更にペレット製造工程での炭素繊維束の導入工程通過性を悪化させる場合がある。一方、１５ｇ／ｍを越える場合は、水系サイジング剤溶液の炭素繊維束への浸透が完全に行わせることが難しくなり、形状の安定した炭素繊維束を製造することが難しい場合がある。より好ましくは０．６〜１０ｇ／ｍ、特に好ましくは０．８〜８ｇ／ｍである。
【００５２】
炭素繊維束の切断方式としては、特に制限はないが、ロータリーカッター方式等が好適である。また、切断長（炭素繊維束の長さ）は、２〜３０ｍｍ、好ましくは４〜２４ｍｍ、より好ましくは６〜２０ｍｍとすることが望ましい。ロータリーカッター方式では、用いる装置の歯先間隔を調節することにより切断長を調整することができる。
【００５３】
ロータリーカッター方式での切断に際しては、炭素繊維束厚みが厚くなり過ぎると切り損じを生じたり、ロータに炭素繊維束が巻き付いて操作不能になったり、切断後の形状不良が生じたりするので、炭素繊維束厚みは薄い方が有利である。また、炭素繊維束の目付が１．５ｇ／ｍを超える太目付の炭素繊維束の場合、炭素繊維束をできるだけ開繊させ、炭素繊維束内部まで水系サイジング剤溶液を均一に付着させることが重要である。従って、ガイドロール、コームガイド、スプレッダーバー等を用いて、炭素繊維束の幅／厚みが大きくなるように制御しながら、かつ炭素繊維束には実質的に撚りの無いように走行させることが好ましい。
【００５４】
ただし、所定長さに切断された炭素繊維束は、幅が広くなると繊維配向方向に沿って縦割れし易くなり、製造中や製造後の使用時にその形態を維持することが困難な傾向にある。このことは特に太目付の炭素繊維束において顕著である。したがって、幅／厚みが３〜１０になるように、ロータリーカッターに付随するガイドの幅を調節し、炭素繊維束の幅を制御することが好ましい。幅／厚みが３以上であると、ロータリーカッターでの切断工程でのミスカットの発生を抑制することできる。また、幅／厚みが１０を超えると、切断時のミスカットが発生し難くなるものの、厚みが薄くなりすぎて切断後に炭素繊維束の縦割れが生じ易くなり、後の工程通過性が悪化する恐れがある。また、太目付の炭素繊維束を汎用タイプ並みに薄く広げて切断するには、同時に処理可能な炭素繊維本数が減少し、その減少分を補うためにカッターの幅広化或いは処理速度の高速化等必要となり、設備面の負荷や生産効率の低下を招く恐れがある。
【００５５】
この切断は、炭素繊維束に水系サイジング剤溶液を付着させた後、湿潤状態にある炭素繊維束に対して行うのが好ましい。これは、水系サイジング剤溶液の表面張力による収束効果と、切断時の衝撃性のせん断力を湿潤状態の柔軟な状態で吸収して繊維割れを防ぐことを利用したものである。この切断時においては、炭素繊維束の含水率が２０〜６０質量％、特に２５〜５０質量％の湿潤状態であると好ましい。含水率が２０質量％未満では、切断時に繊維割れや毛羽が発生しやすくなる恐れがある。また、含水率が６０質量％を超えると、単繊維表面に水が過剰に付着した状態となるため、水の表面張力により単繊維が丸く収束し、切断時にミスカットや刃の目詰まりの発生頻度が高くなる恐れがある。また、必要に応じて、含水率を調整するために、切断前に水や水系サイジング剤溶液を用いて、追加処理を行ってもよい。
【００５６】
切断後に炭素繊維束を乾燥する方法としては、熱風乾燥法等が挙げられる。また、熱風乾燥法を採用する場合、水分の蒸発効率を向上させると共に、炭素繊維束同士の接着を防止するために、振動させた状態で移送しながら乾燥を行うことが好ましい。なお、乾燥時の振動が強すぎると、繊維割れが発生し易くなり、束幅／厚みが３未満の炭素繊維束の割合が多くなる。また、振動が弱すぎると、繊維同士の擬似接着が起こり、団子状になってしまう。従って、適切な振動条件に設定する必要がある。また、細分化された炭素繊維束を振るい落とすだけでなく、熱風の通りをよくするために、メッシュ振動板上を移送させながら、振動乾燥することがより好ましい。また、乾燥効率を向上させるために、赤外線放射等の補助手段を併用することもできる。
【００５７】
上記のような本発明の炭素繊維束は、マトリックス樹脂となる熱可塑性樹脂とを混練することにより、熱可塑性樹脂組成物とすることができる。炭素繊維束の熱可塑性樹脂への混練に際しては、連続あるいは所定の長さに切断された状態の炭素繊維束を押出機に供給し、熱可塑性樹脂と混練してペレットとすることが好ましい。また、本発明の熱可塑性樹脂組成物は、射出成形法等の公知の成形法により成形することにより、任意の形状の成形品（炭素繊維強化複合成形品）を提供することができる。
【００５８】
本発明の熱可塑性樹脂組成物を調製するに当たっては、本発明の炭素繊維束を好ましくは３〜６０質量％、より好ましくは５〜５０質量％配合する。炭素繊維束を３質量％以上配合することにより成形品の機械物性向上効果が顕著に発現する。また、６０質量％を超えると、それ以上の著しい向上効果が得られないと共に、ペレット製造時の工程安定性が低下し、またペレットに斑等が生じ、成形品の品質安定性が悪化する恐れがある。
【００５９】
本発明でマトリックス樹脂として用いられる熱可塑性樹脂としては、特に制限はないが、炭素繊維束の単繊維表面に付着したサイジング剤との親和性の観点から、ポリオレフィン系樹脂が最適であり、他にはポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂、ポリオキシメチレン樹脂、ナイロン樹脂、ポリフェニレンサルフィド樹脂、ポリエーテルサルフィン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリエステル樹脂及びこれらのアロイ系樹脂の群から選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。特にポリオレフィン系樹脂をマトリックス樹脂として用いる場合、機械特性をより向上させる目的で、各種の変性ポリオレフィン樹脂を少量添加してもよい。
【００６０】
本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形品は、機械物性に優れると共に、生産性、経済性に優れる。このような成型品は、車輌用部品、携帯用電化製品のハウジング部品、一般家電製品のハウジング部品等に好適である。
【実施例】
【００６１】
以下、実施例によって本発明を詳細に説明する。なお、本実施例における各種特性の測定、評価は、以下の方法により行った。
【００６２】
「炭素繊維束の単繊維表面の皺の深さ」
本発明における炭素繊維束の単繊維表面に存在する皺の深さは、円周長さ２μｍ×繊維軸方向長さ１μｍの領域での最高部と最低部の高低差によって規定される。高低差は、走査型原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）を用いて単繊維の表面を走査して得られる表面形状を基に測定した。具体的には以下の通りである。
【００６３】
炭素繊維束の単繊維を数本試料台上にのせ、両端を固定し、さらに周囲にドータイトを塗り測定サンプルとする。原子間力顕微鏡（セイコーインスツルメンツ社製、ＳＰＩ３７００／ＳＰＡ−３００（商品名））によりシリコンナイトライド製のカンチレバーを使用し、ＡＦＭモードにて単繊維の円周方向に２〜７μｍの範囲を、繊維軸方向長さ１μｍに渡り少しづつづらしながら繰り返し走査し、得られた測定画像を二次元フーリエ変換にて低周波成分をカットしたのち逆変換を行う。そうして得られた単繊維の曲率を除去した断面の平面画像より、円周長さ２μｍ×繊維軸方向長さ１μｍの領域での最高部と最低部の高低差を読み取って評価した。
【００６４】
「炭素繊維束の単繊維断面の長径と短径との比（長径／短径）」
内径１ｍｍの塩化ビニル樹脂製のチューブ内に測定用の炭素繊維束を通した後、これをナイフで輪切りにして試料とする。ついで、その試料を、断面が上を向くようにしてＳＥＭ試料台に接着し、さらにＡｕを約１０ｎｍの厚さにスパッタリングしてから、走査型電子顕微鏡（ＰＨＩＬＩＰＳ社製、ＸＬ２０（商品名））により、加速電圧７．００ｋＶ、作動距離３１ｍｍの条件で断面を観察し、単繊維断面の長径および短径を測定することで評価した。
【００６５】
「ストランド強度、弾性率」
ＪＩＳ  Ｒ７６０１に準拠して評価した。
【００６６】
「プレサイジング剤の付着量」
ＪＩＳ  Ｒ７６０１に準拠して、メチルエチルケトンによるソックスレー抽出法によりプレサイジング処理後の炭素繊維束のプレサイジング剤付着量を測定した。
【００６７】
「サイジング剤の付着量」
ＳＡＣＭＡ法  ＳＲＭ１４−９０に準拠し熱分解法により、サイジング処理後における炭素繊維束のサイジング剤合計の付着量を測定し、プレサイジング剤の付着量に対する増加分をサイジング剤の付着量として算出した。
【００６８】
「含水量」
所定長さに切断された炭素繊維束を、１１０℃１時間乾燥させ、その乾燥前後の質量変化分を含水量とした。
【００６９】
「Ｓｉ量」
炭素繊維束を、風袋既知の白金るつぼに入れ６００〜７００℃マッフル炉で灰化し、その質量を測定して灰分を求める。次に炭酸ナトリウムを規定量加え、バーナーで溶融し、ＤＩ水（イオン交換水）で溶解しながら５０ｍｌポリメスフラスコに定容する。本試料をＩＣＰ発光分析法によりＳｉの定量を行う。
【００７０】
「成型品の機械特性の評価」
引張り破断強度はＪＩＳ  Ｋ７１１３、曲げ強さ、弾性率はＪＩＳ  Ｋ７２０３、アイゾット強度（１／８”ノッチ、１／８”反ノッチ）はＡＳＴＭ  Ｄ２５６に準拠し評価した。なお、これらの測定は室温で行った。
【００７１】
（炭素繊維束（原料）の調製）
アクリロニトリル系重合体をジメチルアセトアミドに溶解した紡糸原液を、濃度５０〜７０質量％、温度３０〜５０℃のジメチルアセトアミド水溶液からなる第１凝固浴中に吐出して凝固糸とした。次いで、その凝固糸を濃度５０〜７０質量％、温度３０〜５０℃のジメチルアセトアミド水溶液からなる第２凝固浴中にて所定量の延伸を施し、さらに４倍以上の湿熱延伸を行い、炭素繊維前駆体繊維束を得た。炭素繊維前駆体繊維束の断面の長径と短径との比、表面に形成される皺の深さは、第２凝固浴の濃度および温度、さらに延伸条件を変更することにより調整することができる。その後、炭素繊維前駆体繊維束の安定性維持を目的に、シリコン系の油剤を付着させた。
【００７２】
ついで、複数の炭素繊維前駆体繊維束を平行に揃えた状態で耐炎化炉に導入し、２００〜３００℃に加熱された空気などの酸化性気体を炭素繊維前駆体繊維束に吹き付けることによって、炭素繊維前駆体繊維束を耐炎化して耐炎繊維束を得る。ついで、この耐炎繊維束を炭素化炉に導入し、不活性雰囲気中、１２００〜２０００℃の温度で炭素化して炭素繊維束（原料）を得た。その後、樹脂との親和性を向上させる目的で、湿式電解酸化処理により炭素繊維束（原料）の表面に酸素含有官能基を導入した。
【００７３】
さらにエポキシ化合物からなる水分散タイプのサイジング剤によりプレサイジング処理を施した。
【００７４】
製造した炭素繊維束（原料）の特性を表１に示した。
【００７５】
【表１】
2005048343.tif 000002
＜炭素繊維束Ｉ〜ＸＩＶの製造＞
表４、５に示す炭素繊維束（原料）を開繊バーと炭素繊維幅規制バーとを複数回交互に通過させ、所定の炭素繊維幅とした後、所定のサイジング剤でのサイジング処理を行った。サイジング剤としては、表２に示す化合物を用いて表３に示す割合で配合して調製したサイジング剤Ａ〜Ｊのうち、表４、５に示すものを用いた。なお、水の量を調整し、サイジング剤濃度を表４、５に示すように調整した水系エマルションを使用した。また、水系エマルションを付着させる方式としては、下記のタッチロール方式を採用した。
【００７６】
タッチロール方式
水系エマルションの槽にタッチロールの一部を浸漬し、タッチロール表面に転写した後、タッチロール表面に炭素繊維束（原料）を接触させることにより水系エマルションを付着させた。なお、２個のタッチロールを用い、炭素繊維束（原料）の表裏２面に対して実施した。
【００７７】
次に、ロータリーカッターを用いて炭素繊維束を所定長さ（６ｍｍ）に切断し、最後に、１５０℃に設定された床振動式熱風乾燥炉に連続的に投入し乾燥させることにより、炭素繊維束Ｉ〜ＸＩＶを得た。
【００７８】
なお、用いた水系エマルションはいずれも乳化安定性が良好であり、サイジング処理時の炭素繊維束の通過性および切断工程とも良好であった。乾燥後、炭素繊維束ＸＩには割れが発生したが、その他の炭素繊維束には割れが発生しなかった。製造した炭素繊維束Ｉ〜ＸＩＶの評価結果を表４、５に示す。
【００７９】
【表２】
2005048343.tif 000003
*  旭電化（株）製プルロニックＦ８８（商品名）
【００８０】
【表３】
2005048343.tif 000004
なお、表３中の数字は、各成分中の水を除いた成分としての質量％を示す。
【００８１】
【表４】
2005048343.tif 000005
【００８２】
【表５】
2005048343.tif 000006
（実施例１〜８、比較例１〜６）
＜熱可塑性樹脂組成物のペレット及び成形品の製造＞
ポリプロピレン樹脂（ＥＰＲ共重合ポリプロピレン、商品名：Ｊ−５０５１ＨＰ、出光石油化学（株）製）６８質量部と、変成ポリプロピレン樹脂（無水マレイン酸共重合ポリプロピレンマスターバッチＰ５０３、三菱化学（株）製）１２質量部とを２５０℃に加熱した二軸押出機に供給し、サイドフィーダーより表６、７に示した炭素繊維束２０質量部を供給し混練して、熱可塑性樹脂組成物のペレットを得た。なお、比較例３以外では二軸押出機内での滞留はみられなかった。比較例３では、二軸押出機内での滞留がみられ均一に混練できなかったため、その後の評価を行わなかった。
【００８３】
得られた熱可塑性樹脂組成物のペレットを２０ｍｍφ、３５オンスのスクリューインライン成形機で、シリンダー温度２５０℃、金型温度６０℃の条件で成型品を作製した。得られた成形品の機械特性を表６、７に示す。実施例１〜８の成型品は比較例１〜６の成型品に比べて、引張り破断強度、曲げ強さ、アイゾット強度に優れており、本発明の炭素繊維束は良好な界面接着性を有していることが分かった。
【００８４】
【表６】
2005048343.tif 000007
【００８５】
【表７】
2005048343.tif 000008
（実施例９、比較例７）
＜熱可塑性樹脂組成物のペレット及び成形品の製造＞
ポリプロピレン樹脂（ＥＰＲ共重合ポリプロピレン、商品名：Ｊ−５０５１ＨＰ、出光石油化学（株）製）８０質量部を２５０℃に加熱した二軸押出機に供給し、サイドフィーダーより表８に示した炭素繊維束２０質量部を供給し混練して、熱可塑性樹脂組成物のペレットを得た。なお、いずれにおいても、二軸押出機内での滞留はみられなかった。
【００８６】
得られた熱可塑性樹脂組成物のペレットを２０ｍｍφ、３５オンスのスクリューインライン成形機で、シリンダー温度２５０℃、金型温度６０℃の条件で成型品を作製した。得られた成形品の機械特性を表８に示す。実施例９の成型品は比較例７の成型品に比べて、引張り破断強度、曲げ強さ、アイゾット強度に優れており、本発明の炭素繊維束は良好な界面接着性を有していることが分かった。
【００８７】
【表８】
2005048343.tif 000009