(57)【要約】【課題】  電極反応の有効面積を減らすことなくガスのショートカットを防止することができる燃料電池を提供する。【解決手段】  多孔体からなるガス拡散層と触媒層とを有する燃料電極および酸化剤電極間に触媒層を介してイオン伝導性の電解質膜を挟持させてなる電気化学発電素子部と、電気化学発電素子部の両側に配置され、燃料電極および酸化剤電極にそれぞれ燃料流体および酸化剤流体を供給する燃料流体流路および酸化剤流体流路が設けられたセパレータ板とを備え、燃料流体流路および酸化剤流体流路の内の少なくとも一方は、流路溝5aが折り返して走行し流路溝の一端から他端へと流体が流れるように構成されており、セパレータ板1aの流路溝が刻まれた反応有効領域の形状が、流路溝の折り返し部52が配置された方向の長さＨが、折り返し部の上流側と下流側に位置し互いに逆方向に流体が流れる、流路溝の主走行部51に沿った方向の長さＬよりも長い長方形状である。【選択図】        図２
2005276508.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
多孔体からなるガス拡散層と触媒層とを有する燃料電極および酸化剤電極間に上記触媒層を介してイオン伝導性の電解質膜を挟持させてなる電気化学発電素子部と、該電気化学発電素子部の両側に配置され、上記燃料電極および酸化剤電極にそれぞれ燃料流体および酸化剤流体を供給する燃料流体流路および酸化剤流体流路が設けられたセパレータ板とを備える燃料電池において、
上記燃料流体流路および酸化剤流体流路の内の少なくとも一方は、流路溝が折り返して走行し上記流路溝の一端から他端へと流体が流れるように構成されており、
上記セパレータ板の上記流路溝が刻まれた反応有効領域の形状が、上記流路溝の折り返し部が配置された方向の長さＨが、上記折り返し部の上流側と下流側に位置し互いに逆方向に流体が流れる、流路溝の主走行部に沿った方向の長さＬよりも長い長方形状である
ことを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
Ｈ／Ｌは１より大きく２．５以下であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【請求項３】
Ｈ／Ｌは１．２より大きいことを特徴とする請求項２に記載の燃料電池。
【請求項４】
Ｈ／Ｌは２より小さいことを特徴とする請求項２または３に記載の燃料電池。
【請求項５】
Ｈ／Ｌは１．８より小さいことを特徴とする請求項２または３に記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電気化学反応を利用した燃料電池に関し、特に、流路を流れるガスのショートカットの防止に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
通常、燃料電池は、多孔体からなるガス拡散層と触媒層とを有する燃料電極および酸化剤電極間に触媒層を介してイオン伝導性の電解質膜を挟持させてなる電気化学発電素子部と、この電気化学発電素子部の両側に配置され、燃料電極および酸化剤電極にそれぞれ燃料流体（燃料ガス）および酸化剤流体（酸化剤ガス）を供給する燃料流体流路（燃料ガス流路）および酸化剤流体流路（酸化剤ガス流路）が設けられたセパレータ板とを備えている。
このような燃料電池において、ガス拡散層は反応ガス（燃料ガス、酸化剤ガス）をガス流路から触媒層にスムーズに移動させたり、生成ガスや水などの反応生成物をガス流路に排出させる機能を有していると同時に、電池の平面方向でみると反応ガスのショートカットする経路にもなっており、ガス利用率低下の要因にもなっている。
【０００３】
従来の燃料電池においては、例えば特許文献１の発明の効果の欄に記載されているように、電解質膜を燃料電極および酸化剤電極で狭持してなる単セルと、上記燃料電極に燃料流体を供給し、並行した複数の溝からなる燃料並行流路群および上記酸化剤電極に酸化剤流体を供給し、並行した複数の溝からなる酸化剤並行流路群が折り返して走行するセパレータ板とを、順次積層した積層体からなる燃料電池において、上記並行流路群内の溝間の畝幅より、隣接する並行流路群間の畝幅が大であるようにして、セパレータ流路内でのガスのショートカットを減少させようとしている。
【０００４】
【特許文献１】特開２００１−７６７４６号公報（第３頁、第１図）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記従来の燃料電池におけるような溝間距離（畝幅）の制御では、ガスのショートカットを極力無くすために畝幅を広くし過ぎると、この部分の触媒層への反応ガスの拡散が難しくなり、電極反応面として有効に作用しなくなるという問題点があった。
【０００６】
本発明は、上記のような従来のものの問題点を解決するためになされたものであり、電極反応の有効面積を減らすことなくガスのショートカットを防止することができる燃料電池を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明に係る燃料電池は、多孔体からなるガス拡散層と触媒層とを有する燃料電極および酸化剤電極間に上記触媒層を介してイオン伝導性の電解質膜を挟持させてなる電気化学発電素子部と、該電気化学発電素子部の両側に配置され、上記燃料電極および酸化剤電極にそれぞれ燃料流体および酸化剤流体を供給する燃料流体流路および酸化剤流体流路が設けられたセパレータ板とを備える燃料電池において、上記燃料流体流路および酸化剤流体流路の内の少なくとも一方は、流路溝が折り返して走行し上記流路溝の一端から他端へと流体が流れるように構成されており、上記セパレータ板の上記流路溝が刻まれた反応有効領域の形状が、上記流路溝の折り返し部が配置された方向の長さＨが、上記折り返し部の上流側と下流側に位置し互いに逆方向に流体が流れる、流路溝の主走行部に沿った方向の長さＬよりも長い長方形状であるものである。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、セパレータ板の上記流路溝が刻まれた反応有効領域の形状が、上記流路溝の折り返し部が配置された方向の長さＨが、上記折り返し部の上流側と下流側に位置し互いに逆方向に流体が流れる、流路溝の主走行部に沿った方向の長さＬよりも長い長方形状であるので、反応有効領域の面積を変えることなく隣接する流路溝部間の圧力差を小さくすることができ、電極反応の有効面積を減らすことなくガスのショートカットを防止できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
実施の形態１．
図１〜図３は、本発明の実施の形態１による燃料電池を説明するための図であり、より具体的には、図１は燃料電池の要部を積層方向に沿って切断した様子を模式的に示す断面図、図２はアノードガス拡散層の側からアノード側セパレータ板を見た平面図、図３はＨ／Ｌに対するショートカット割合およびセル電圧の関係を示す特性図である。
【００１０】
本実施の形態では、図１に示すように、アノード（燃料極）側セパレータ板１ａ、アノードガス拡散層２ａ、アノード触媒層４ａ、固体高分子電解質膜３、カソード（酸化剤極）触媒層４ｂ、カソードガス拡散層２ｂ、カソード側セパレータ板１ｂを順に積層した７層構造のユニットで構成されている。すなわち、多孔体からなるアノードガス拡散層２ａとアノード触媒層４ａとを有する燃料電極および多孔体からなるカソードガス拡散層２ｂとカソード触媒層４ｂとを有する酸化剤電極間に、触媒層４ａ，４ｂを介してイオン伝導性の電解質膜３を挟持させてなる電気化学発電素子部１００と、電気化学発電素子部１００の両側に配置され、燃料電極および酸化剤電極にそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給する燃料ガス流路および酸化剤ガス流路が設けられたセパレータ板１ａ，１ｂとを備えている。
【００１１】
また、アノード側セパレータ板１ａのアノード電極（アノードガス拡散層２ａ）側の面にはアノードガス流路となる流路溝５ａが形成されており、その反対側の面には図示していないが冷却水の流路溝が形成されることもある。同様に、カソード側セパレータ板１ｂのカソード電極（カソードガス拡散層２ｂ）側の面にもカソードガス流路となる流路溝５ｂが形成されており、その反対側の面には図示していないが冷却水の流路溝が形成されることもある。また、アノード側セパレータ板１ａにおいて、隣接する流路溝５ａ間には畝７ａが配置され、カソード側セパレータ板１ｂにおいて、隣接する流路溝５ｂ間には畝７ｂが配置されている。
【００１２】
なお、図１では電気化学発電素子部１００の両側にアノード側セパレータ板１ａおよびカソード側セパレータ板１ｂが配置された発電ユニットを１つ記載しているが、実際には、このような発電ユニットが複数積層されて燃料電池積層体を構成していることが多い。また、アノード側セパレータ板１ａとカソード側セパレータ板１ｂとは別体に限らず、一方の主表面に燃料ガス流路５ａ、他方の主表面に酸化剤ガス流路５ｂがそれぞれ設けられた一体型のセパレータ板を用い、このセパレータ板と電気化学発電素子部１００とを交互に積層して燃料電池積層体を構成する場合もある。
【００１３】
本実施の形態による燃料電池は、図２に示すように、燃料ガス流路および酸化剤ガス流路の内の少なくとも一方（図２では燃料ガス流路のみを示しているが、本実施の形態では両方である。）は、８本の流路溝（図２では灰色太線で示している。）５ａが折り返して走行している。さらに、各流路溝５ａの両端には８本の流路溝５ａが共通に連通するガス供給マニホールド（燃料ガス入口マニホールド）８ａとガス排出マニホールド（燃料ガス出口マニホールド）８ｂとを備えており、流路溝５ａの一端から他端へとガスが流れるように構成されている。
【００１４】
さらに、セパレータ板１ａの流路溝５ａが刻まれた反応有効領域（図２において破線で囲った領域）の形状が、流路溝５ａの折り返し部５２が配置された方向の長さＨが、折り返し部５２の上流側と下流側に位置し互いに逆方向に流体が流れる、流路溝の主走行部５１に沿った方向の長さＬよりも長い長方形状である。
【００１５】
固体高分子形燃料電池の場合、動作温度が８０℃程度と低いため、電気化学反応で発生した水は殆ど蒸発せずに液体のまま酸化剤ガス流路溝５ｂを流れることになる。液体は気体に比べて下方から上方へ移動し難いため、酸化剤ガス流路溝５ｂの主走行部５１に沿った方向が概ね水平方向に、折り返し部５２が配置された方向が概ね鉛直方向になるように設置され、酸化剤ガスを含む流体が酸化剤ガス流路溝５ｂを上方から下方へと流れるようにして使用されるのが一般的である。以下では、このように設置された場合を前提に説明する。この場合、流路溝５ａの折り返し部５２が配置された方向は縦方向、流路溝の主走行部５１に沿った方向が横方向となる。
【００１６】
図２において、隣接する流路溝部内のＡ点とＢ点間をショートカットするガスの流量は、Ａ点とＢ点間における圧力差に比例する。圧力差は、Ａ点からＢ点に至る流路長である、Ｈ１と２倍のＬ１の和（Ｈ１＋２×Ｌ１）に比例する。したがって、セパレータの反応有効領域の縦横比率を変えることで、すなわちＨ／Ｌを大きくすることで、Ａ点とＢ点間における圧力差を小さくすることができ、その結果、電極反応の有効面積を減らすことなくガス拡散層内のガスのショートカットを防止することができる。
図２は流路溝幅２ｍｍ、流路溝間隔２ｍｍの並行流路溝群を入口マニホールド８ａと出口マニホールド８ｂの間に形成したセパレータの模式図である。並行する流路溝群の本数は８本で、流路の途中で５回折返している。また、図２では、Ｌ＝１２．５ｃｍ、Ｈ＝１６ｃｍであり、破線で囲まれた反応有効領域の面積が１２．５×１６＝２００ｃｍ２であるセパレータを示している。
【００１７】
図３は反応有効領域の面積２００ｃｍ２、流路溝本数８本の場合における横の長さＬに対する縦の長さＨの比率Ｈ／Ｌとガスのショートカット割合の計算値およびセル電圧との関係を示している。ただし、流路溝幅、流路溝間隔は共に２ｍｍで一定とし、折り返し回数を適宜変更した。図３中、実線はショートカット割合、破線は燃料利用率９５％におけるセル電圧、一点鎖線は燃料利用率８５％におけるセル電圧である。
ガスのショートカット量については、先にも述べたようにそれぞれの箇所における圧力差に比例し、隣接する流路溝間の圧力差と流路溝間にあるガス拡散層の移動抵抗と厚さ、流路溝間の距離をパラメータとして見積もった計算結果について示している。
【００１８】
電池（セル）電圧の測定は、次のようにして作製した発電ユニットを用いて測定をおこなった。電気化学発電素子部１００は、電解質膜３の両側に燃料電極および酸化剤電極をプレス圧着して成形したものを用いた。電解質膜３として５０μｍ厚のパーフルオロスルホン酸系の固体高分子膜を用いた。燃料電極および酸化剤電極としては、白金または白金ルテニウム合金をカーボンに担持させた粉末を電解質膜成分とともに混練したペースト（触媒層４ａ，４ｂ）を、ガス拡散層５ａ，５ｂである０．３ｍｍ厚のカーボンペーパーに塗布したものを用いた。セパレータ板１ａ，１ｂは厚さ２ｍｍのカーボン板から切削加工で成形したものを使用し、アノード、カソードそれぞれのセパレータ板１ａ，１ｂで電気化学発電素子部１００を挟んで、面圧５ｋｇｆ／ｃｍ２で加圧して発電ユニットを構成した。
【００１９】
運転条件は次に記した条件とした。燃料利用率はできるだけ高効率で発電するために８５％と９５％の高利用率条件に設定し、酸素利用率は４０％とした。燃料ガスは、水素と二酸化炭素を３対１の割合で混合し、一酸化炭素を１０ＰＰＭ添加した改質模擬ガスとした。酸化剤ガスは空気とした。燃料ガスおよび酸化剤ガスを発電ユニットに送る前に、７０℃の温水中でバブリングして加湿した。セル電圧の測定は、電流密度２５０ｍＡ／ｃｍ２、電池温度７５℃で実施した。セル温度は、発電ユニットの両端に冷却水板を配置し、７５℃の温水を３００ｃｃ／ｍｉｎで流通させて一定温度に設定した。
【００２０】
図３より、実線で示されるガスのショートカット割合はＨ／Ｌが０．５の辺りから徐々にその変化がなだらかになり、Ｈ／Ｌが１を超えた辺りから更になだらかになっていることが分かる。また、Ｈ／Ｌが１を超えた辺りからショートカット割合が１０％以下と、実用的な値となっている。
また、破線および一点鎖線で示されるセル電圧は共に、Ｈ／Ｌが１．８の辺りでピークを示している。
燃料利用率９５％で、Ｈ／Ｌが１を超えた辺りからセル電圧を安定して維持することが可能となっている。また、燃料利用率８５％では、Ｈ／Ｌが１より大きく２．５以下でセル電圧が実用的な値である０．７Ｖ以上となっている。
これらのことから、Ｈ／Ｌは１より大きく２．５以下であるのが望ましい。
さらに、セル電圧の増加量がより安定しているので、Ｈ／Ｌは１．２より大きいのがより望ましい。
さらに、Ｈ／Ｌは２より小さいのがより望ましく、１．８より小さいのがさらに望ましい。
【００２１】
なお、図３において、Ｈ／Ｌがある値（１．８の辺り）を超えるとセル電圧が低下するのは、流路入口の乾燥および出口のフラッディング現象と関係していると思われる。一般には、燃料電池で生成する水は、流路を流れて排出されるため、出口付近（出口マニホールド８ｂ付近）の流路は水の多い条件になっており、これが原因で電極（触媒層）が水で覆われて、反応ガスが電極に到達しにくくなるというフラッディング現象が発現する。Ｈ／Ｌが大きくなると、流路上流部と下流部の重力方向の距離（Ｈ）が長くなるため、流路下流部に局在する水を、電解質膜とガス拡散層を通って比較的乾燥して電解質膜の膜抵抗が大きいガス入口部分に循環させることが困難になるからであると思われる。
【００２２】
なお、図３は燃料利用率を高利用率とした場合について示したが、酸化剤利用率を高利用率とした場合についても同様である。
【００２３】
実施の形態２.
図４は、本発明の実施の形態２による燃料電池を説明するための図であり、より具体的には、Ｈ／Ｌに対するショートカット割合およびセル電圧の関係を示す特性図である。
実施の形態１では８本の流路溝が折り返して走行していたが、本実施の形態では１６本の流路溝が折り返して走行している。流路溝幅、流路溝間隔は共に１ｍｍである。他の構成は実施の形態１と同様である。
図４は反応有効領域の面積２００ｃｍ２、流路溝本数１６本の場合における横の長さＬに対する縦の長さＨの比率Ｈ／Ｌとガスのショートカット割合の計算値およびセル電圧との関係を示している。ただし、流路溝幅、流路溝間隔は共に１ｍｍで一定とし、折り返し回数を適宜変更した。図４中、実線はショートカット割合、破線は燃料利用率９５％におけるセル電圧、一点鎖線は燃料利用率８５％におけるセル電圧である。
【００２４】
本実施の形態においても、Ｈ／Ｌに対するショートカット割合およびセル電圧の関係は、実施の形態１の流路溝本数８本の場合と同様の傾向を示した。図４からも、Ｈ／Ｌは１より大きく２．５以下であるのが望ましく、１．２より大きいのがより望ましいことが分かる。
【００２５】
なお、上記各実施の形態では、８本または１６本の流路溝５ａが折り返して走行し、これらの流路溝５ａが共通に連通する流体供給マニホールド８ａと流体排出マニホールド８ｂとを備えている場合について示したが、流路溝５ａは８本または１６本に限らず複数本、あるいは１本であってもよい。
【００２６】
なお、上記各実施の形態では、燃料ガス流路および酸化剤ガス流路の両方が、流路溝が折り返して走行し流路溝の一端から他端へと流体が流れるように構成されており、セパレータ板の流路溝が刻まれた反応有効領域の形状が、流路溝の折り返し部が配置された方向の長さＨが、折り返し部の上流側と下流側に位置し互いに逆方向に流体が流れる、流路溝の主走行部に沿った方向の長さＬよりも長い長方形状である場合について示したが、燃料ガス流路および酸化剤ガス流路の少なくとも一方がこのように構成されていてもよい。
【００２７】
また、上記各実施の形態で説明したように、セパレータ板の流路溝が刻まれた反応有効領域の形状を、流路溝の折り返し部が配置された方向の長さＨが、流路溝の主走行部に沿った方向の長さＬよりも長い長方形状とするのに加えて、隣接する上流側流路溝部と下流側流路溝部間にある畝の幅を他の畝の幅より広くしてもよい。このように畝幅の制御を併用することで、ガスのショートカットをより確実に防止することができる。
【００２８】
なお、上記各実施の形態では、本発明を固体高分子形燃料電池に適用した場合について説明したが、リン酸型燃料電池にも適用することができる。
リン酸型燃料電池は動作温度が１５０℃〜２００℃程度であり、電気化学反応で発生した水は蒸発して気体となっている。したがって、必ずしも、固体高分子形燃料電池の場合のように酸化剤ガス流路溝５ｂの主走行部５１に沿った方向が概ね水平方向に、折り返し部５２が配置された方向が概ね鉛直方向になるように設置しなくてもよく、例えば折り返し部５２が配置された方向も概ね水平方向になるように設置してもよい。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】本発明の実施の形態１による燃料電池を説明するための図である。
【図２】本発明の実施の形態１による燃料電池を説明するための図である。
【図３】本発明の実施の形態１による燃料電池を説明するための図である。
【図４】本発明の実施の形態２による燃料電池を説明するための図である。
【符号の説明】
【００３０】
１ａ  アノード側セパレータ板、１ｂ  カソード側セパレータ板、２ａ  アノードガス拡散層、２ｂ  カソードガス拡散層、３  電解質膜、４ａ  アノード触媒層、４ｂ  カソード触媒層、５ａ  燃料ガス流路溝、５ｂ  酸化剤ガス流路溝、７ａ  アノード側セパレータ畝、７ｂ  カソード側セパレータ畝、８ａ  燃料ガス入口マニホールド、８ｂ  燃料ガス出口マニホールド、５１  流路溝の主走行部、５２  流路溝の折り返し部、１００  電気化学発電素子部。
【図１】
2005276508.tif 000003
【図３】
2005276508.tif 000004
【図４】
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【図２】
2005276508.tif 000006