(57)【要約】  【課題】  キュリー温度が高い強磁性半導体物質であるＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を製造することを可能としたＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜の製造方法を提供する。  【解決手段】  同時熱蒸着処理が可能な蒸着装置を利用して、１４族半導体のＧｅと３ｄ遷移金属のＭｎとをそれぞれ盛ったボートの端部を蒸着装置が備える電極に接続する。電極を介して２つのボートにそれぞれ異なる大きさの電力を少しずつ変化させて印加する。それぞれのボートは、自身が備える電気抵抗により熱を発生し、この熱により盛られた試料（Ｇｅ又はＭｎ）を蒸発又は昇華させ、蒸着装置内の所定の位置に配置された基板に蒸着させる。【選択図】      図１２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｇｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を製造する方法において、蒸着装置を用いて、所定の基板にＧｅ半導体とＭｎ磁性金属とを同時的に蒸着させることによりＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を形成する工程を含むことを特徴とするＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜の製造方法。
【請求項２】
非晶質状態のＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜が形成されるべき蒸着条件で、所定の基板にＧｅ半導体とＭｎ磁性金属とを同時的に蒸着させることを特徴とする請求項１に記載のＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜の製造方法。
【請求項３】
前記蒸着条件は、Ｇｅ半導体とＭｎ磁性金属とにそれぞれ加える熱エネルギー量を変化させる条件を含むことを特徴とする請求項２に記載のＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、１４族半導体のＧｅに３ｄ遷移金属のＭｎを添加したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を製造する方法に関するものである。より詳細には、微細構造を非晶質化させてＭｎの含有量を増加させることによって、キュリー温度を上昇させることができるＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ムーアの法則（Moore’s Law）で知られているように、半導体集積回路で代表される電子素子技術は、過去数十年間に亘って飛躍的に発展し続けており、近年では、電子素子技術における微細加工技術が原子レベルにまで到達しつつある。そこで、次世代の技術として多くの技術の検討が盛んに行なわれており、そのうちの一つとして、スピン電子素子技術が現在相当の注目を浴びている。
【０００３】
スピン電子素子技術においては、電子が有する古典力学的性質の電荷及び陽子力学的性質のスピンを同時に利用することが重要な課題である。現在の電子素子技術は、電子の古典力学的性質としての電荷のみを利用している。したがって、スピン電子素子を製造するためには半導体内で電子の電荷を制御する技術に加えて、電子のスピンを制御する技術が必要である。
【０００４】
電子のスピンの制御技術としては、スピンの注入、移動及び感知を挙げることができるが、半導体内でのスピンのコヒーレンスの長さが数百μｍ程度と非常に大きいことと、スピンを電気的又は光学的に感知する技術が比較的よく構築されていることの理由により、特にスピンの注入技術が重要とされている。
【０００５】
ここで、半導体にスピンを注入する技術として最初に提案されたものに、強磁性金属を用いる技術がある。具体的には、強磁性金属と半導体とのハイブリッド構造物がそれである。このようなハイブリッド構造物では、電子が強磁性金属を通過する間にスピンの分極が生じ、分極されたスピンが半導体に注入される。なお、強磁性金属としては、鉄、コバルト、ニッケルなどの遷移金属元素とこれらの合金を挙げることができ、このような遷移金属とその合金のスピン分極率は５０％程度である。また、上述したようにスピンを注入するためのハイブリッド構造物は比較的簡単に形成することができ、形成される強磁性遷移金属のキュリー温度は常温よりもかなり高く、スピン電子素子の実用化にとって大きな利点があると予測されていた。
【０００６】
しかし、強磁性金属と半導体とからなるハイブリッド構造物において、上述したような予測に沿ったスピンの注入効率を得られることはなかった。その原因として、当初は構造上の問題、たとえば界面性質を適切に制御することができないことに起因するものと理解されていた。また、最近ではより根本的な現象、たとえば金属と半導体との間のエネルギーバンド構造の不調和に起因するものと理解されている。
【０００７】
これらの問題を解決するための一つの方法として磁性半導体を用いる技術が提案されている。具体的には、強磁性金属と半導体とにより形成していたハイブリッド構造物において、強磁性金属の代わりに磁性半導体を使用することが提案されている。また、現在では、磁性半導体として、II-VI族磁性半導体（II-VI化合物）及びIII-V族磁性半導体（III-V化合物）の２種類の磁性半導体が盛んに研究されている。
【０００８】
II-VI族磁性半導体は、スピン分極率がおおよそ１００％であり、スピンの注入特性が非常に良い。しかし、キュリー温度が非常に低く、液体ヘリウム温度以下の場合又は大きな磁場を外部から印加した場合等の条件の下でのみ、このように優れたスピンの注入特性を得ることができないという欠点を持っている。また、III-V族磁性半導体は、II-VI族磁性半導体と比較してキュリー温度が桁外れに高いが、それでも常温よりも低いため、これらの磁性半導体を実用化することは困難である。したがって、磁性半導体におけるキュリー温度を上昇させることが、磁性半導体研究において最も重要な課題のうちの一つとなっている。
【０００９】
一方、最近までの磁性半導体の研究は、上述したようなII-VI族磁性半導体及びIII-V族磁性半導体に的が絞られていたが、現在その研究範囲が大きく拡大しつつある。最も代表的なものに１４族半導体があり、１４族半導体の内でもＧｅを基盤にした半導体が多くの関心を引いている。具体的には、III-V族磁性半導体と類似して１４族半導体のＧｅに３ｄ遷移金属を添加することによって、半導体に強磁性を付与している。なお、３ｄ遷移金属の代表的なものとしてＭｎを用いることができる。
【００１０】
しかし、１４族半導体のＧｅに３ｄ遷移金属のＭｎを添加させた場合の固溶度が非常に低く、Ｇｅに多量のＭｎを固溶させることは非常に難しく、Ｇｅに対するＭｎの低固溶度が、Ｇｅ−Ｍｎ磁性半導体におけるキュリー温度の上昇にとっての障害となっている。従って、このような問題を解決するために、非特許文献１で開示されているように、Y. D. Parkなどは低温ＭＢＥ（Molecular Beam Epitaxy：分子線エピタキシー）法を使用している。これにより、Ｇｅに対するＭｎの含有率が３．５％という高固溶度を実現することができた。
【非特許文献１】ワイ・ディ・パク（Y.D.Park）著、「サイエンス（Science）２９５“４族強磁性半導体  MnxGe1-X”（“A Group-IV Ferromagnetic Semiconductor MnxGe1-X”）」、（米国）、サイエンスマガジン（Science magazine）、２００２年１月２５日、ｐ．６５１−６５４
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかし、上述した低温ＭＢＥ法による３．５％という含有率は、十分な高さのキュリー温度を得るためには不十分であり、この含有率に基づくキュリー温度は常温よりもかなり低い１１６Ｋ程度であった。従って、キュリー温度をより上昇させるために、Ｇｅに対するＭｎの含有率を更に増加させる必要があるという問題がある。
【００１２】
本発明は斯かる事情に鑑みてなされたものであり、Ｇｅ半導体に多量のＭｎ磁性金属を固溶させることによって、キュリー温度が高い強磁性半導体物質であるＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を製造することを可能としたＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜の製造方法を提供することを目的とする。
【００１３】
本発明の他の目的は、非晶質状態のＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を形成させることにより、Ｇｅ半導体に対するＭｎ磁性金属の含有率をより向上させることができ、これに伴い、より高いキュリー温度の強磁性半導体物質を製造することが可能なＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜の製造方法を提供することにある。
【００１４】
また、Ｇｅ半導体に対するＭｎ磁性金属の含有率が適切なＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を形成させることができる蒸着条件を決定することが可能なＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜の製造方法を提供することにある。更に、Ｇｅ半導体とＭｎ磁性金属とにそれぞれ加える熱エネルギー量を変化させながら蒸着させることにより、蒸着処理にて微細構造が非晶質状態のＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を形成させることが可能なＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明に係るＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜の製造方法は、Ｇｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を製造する方法において、蒸着装置を用いて、所定の基板にＧｅ半導体とＭｎ磁性金属とを同時に蒸着させることによりＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を形成する工程を含むことを特徴とする。
【００１６】
本発明による場合は、蒸着装置を用いて、所定の基板にＧｅ半導体とＭｎ磁性金属とを同時に蒸着させることにより、Ｇｅ半導体に多量のＭｎ磁性金属を固溶させることが可能となり、Ｇｅ半導体に対するＭｎ磁性金属の含有率を向上させることが可能である。
【００１７】
本発明に係るＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄の膜製造方法は、非晶質状態のＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜が形成されるべき蒸着条件で、所定の基板にＧｅ半導体とＭｎ磁性金属とを同時的に蒸着させることを特徴とする。
【００１８】
本発明による場合は、Ｇｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜の微細構造が非晶質状態となるような蒸着条件で所定の基板にＧｅ半導体とＭｎ磁性金属とを蒸着させることにより、Ｇｅ半導体に対するＭｎ磁性金属の含有率をより向上させることが可能である。
【００１９】
本発明に係るＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜の製造方法は、前記蒸着条件は、Ｇｅ半導体とＭｎ磁性金属とにそれぞれ加える熱エネルギー量を変化させる条件を含むことを特徴とする。
【００２０】
本発明による場合は、Ｇｅ半導体とＭｎ磁性金属とにそれぞれ加える熱エネルギー量を変化させながら蒸着させることにより、蒸着処理にて微細構造が非晶質状態のＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を形成させることが可能である。なお、所定の基板にＧｅ半導体とＭｎ磁性金属とを蒸着させる際の蒸着条件を、Ｇｅ半導体及びＭｎ磁性金属の熱力学的特性に基づいて決定する場合には、Ｇｅ半導体に対するＭｎ磁性金属の含有率が適切なＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を形成させることが可能である。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、所定の基板にＧｅ半導体とＭｎ磁性金属とを同時に蒸着させることにより、Ｇｅ半導体に多量のＭｎ磁性金属を固溶させることができ、Ｇｅ半導体に対するＭｎ磁性金属の含有率を向上させることができる。従って、キュリー温度が高い強磁性半導体であるＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を製造することができる。
【００２２】
本発明によれば、Ｇｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜の微細構造が非晶質状態となるような蒸着条件で所定の基板にＧｅ半導体とＭｎ磁性金属とを蒸着させることにより、Ｇｅ半導体に対するＭｎ磁性金属の含有率をより向上させることができ、これに伴い、より高いキュリー温度の強磁性半導体物質を製造することができると共に、飽和磁化を従来よりも向上させることができる。また、Ｇｅ半導体及びＭｎ磁性金属の熱力学的特性に基づいて決定した蒸着条件に従って、Ｇｅ半導体とＭｎ磁性金属とにそれぞれ加える熱エネルギー量を変化させながら蒸着させることにより、蒸着処理にて微細構造が非晶質状態のＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を形成させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
以下に、本発明に係るＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜の製造方法を、その実施の形態に係る構成及びその作用を示す図面を参照しながら詳細に説明する。本発明のＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜の製造方法に従って、キュリー温度が高いＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を製造する場合、同時熱蒸着処理が可能な熱蒸着装置（蒸着装置）を用いて、同時的に２箇所の熱源から試料を気化させる。
【００２４】
具体的には、熱蒸着装置が備える４つの電極において、２つの電極間をそれぞれ連絡するように、２つのボートのそれぞれにおける端部を電極に取り付ける。ここで、ボートは、厚さが０．３ｍｍ、全体の長さが１００ｍｍ、幅が１０ｍｍのタングステン板により形成されたものであり、試料が盛られる箇所に一辺の長さが５０ｍｍ、深さが２ｍｍの凹部を形成してある。また、２つのボート間の距離を６５ｍｍに維持する。
【００２５】
このような２つのボートにはそれぞれ試料として１４族半導体のＧｅ（Ｇｅ粉末）と３ｄ遷移金属のＭｎ（Ｍｎ粉末）とが盛られており、電極を介して各ボートに電気エネルギーを加える。なお、多様な組成のＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を製造するために、それぞれの試料が盛られたボートにはそれぞれ異なる大きさの電力を少しずつ変化させて印加する。また、Ｇｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を形成する際の基板としてＰ型Ｓｉ（１００）のウエハを使用し、この基板と２つのボートとの距離を１８０ｍｍに維持する。更に、真空槽内の真空度を２×１０-6Ｔｏｒｒ以下に設定し、形成されるＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜の厚さが０．１μｍ〜１μｍとなるようにした。
【００２６】
ここで、それぞれの電極に電力を印加することにより、電極に接続されたボートに電気エネルギーを加えた場合、ボートにおける電気抵抗により熱が発生し、この熱によりボートに盛られた試料が蒸発又は昇華する。なお、それぞれの試料に熱が加わるときに発生するメカニズムが蒸発であるのか昇華であるのかは、ボートに盛られた試料の種類によってそれぞれ異なり、本発明で使用したＧｅ粉末については蒸発し、Ｍｎ粉末については昇華する。
【００２７】
上述したように、本発明では、同時熱蒸着(co-thermal evaporation)法を使用し、それぞれの試料に加える電気エネルギーを少しずつ変化させることにより、非晶質状態のＧｅ100-XＭｎX磁性半導体薄膜を製造することができる。ここで、ＸはＧｅ−Ｍｎ二元系合金を１００とした場合のＭｎ原子の含有量を示している。なお、以下に示す各実験に用いたＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜は、Ｍｎの含有率が０％〜４８％となるように製造されたものである。
【００２８】
以下に、上述のように製造されたＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜について、Ｘ線回折により調査した微細構造について説明する。図１は本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜のＸ線回折結果を示す図であり、図中ＸはＧｅ−Ｍｎ二元系合金を１００とした場合のＭｎ原子の含有量を示している。図１に示すＸ線回折結果では、３３度から６９度付近で回折ピークが見られるが、この回折ピークは基板に使用されたＳｉに関するものであり、Ｇｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における明瞭な結晶状の回折ピークが観察されない。従って、本発明の方法により製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜は、非晶質状態である単一相の薄膜であることが分かる。
【００２９】
図２は本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における比抵抗の、Ｍｎの含有量に対する変化を示すグラフであり、縦軸に比抵抗を、横軸にＭｎの含有量をそれぞれ示している。なお、製造されたＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における比抵抗は、４端子法を使用して測定した。図２においては、常温で測定した比抵抗が、Ｍｎの含有量によって変化する結果を示しており、Ｍｎが添加されない非晶質Ｇｅにおける比抵抗は１３５ｍΩｃｍであり、この比抵抗は、Ｍｎの含有量が増加することによって減少し、含有量が４５％で０．４７８ｍΩｃｍの値をとる。また、Ｍｎの含有量が高い場合、すなわちＭｎの含有量が３０％以上のＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜においては、いずれの比抵抗も１ｍΩｃｍ以下の値を採り、Ｍｎの含有量の変化による比抵抗の変化も非常に微々たるものとして現われることが分かる。
【００３０】
上述したような比抵抗の変化は、非晶質金属の場合にも現われることがあるので、本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における電気的特性をより正確に判別するために、比抵抗の温度依存性を更に調査した。図３は本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における比抵抗の温度依存性を示すグラフであり、縦軸に比抵抗を、横軸に温度をそれぞれ示している。
【００３１】
ここで、図３に示すように、Ｇｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における比抵抗は、温度が上昇するにつれて減少する傾向がある。従って、図２に示した常温での比抵抗の値と、図３に示した比抵抗の温度依存性に対する結果から、本発明の方法によって製造された非晶質状態のＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜は電気的に半導体であることが分かる。
【００３２】
次に、本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜におけるキュリー温度を決定するために、ＳＱＵＩＤ（Superconducting Quantum Interference Device：超伝導量子干渉計）による磁化測定に基づいて、磁化の温度依存性を測定した。図４乃至図１１は本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における磁化の温度依存性を示すグラフであり、縦軸に磁化を、横軸に温度をそれぞれ示している。なお、図４乃至図１１のグラフはそれぞれ、Ｍｎの含有率が４５％，３８％，３５％，３２％，２７％，２６％，１６％，１２％となるように製造されたＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜において、磁場を１．５Ｔで一定に印加した状態での測定結果を示している。なお、１ｅｍｕ／ｃｃ＝４π/10000  ｗｂ／ｍ3＝１．２５７ｍＴ  である。
【００３３】
上述したように、図４乃至図１１のグラフが示す磁化の温度依存性に対する結果からキュリー温度を決定することができる。具体的には、測定し得られた図４乃至図１１のグラフが示す磁化−温度曲線を、磁化−温度-1曲線に変化させた後、温度-1の変化に対する磁化値の変化が直線挙動から抜け出し始める温度をキュリー温度として決定することができる。図１２は本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜におけるキュリー温度の、Ｍｎの含有量に対する変化を示すグラフであり、縦軸にキュリー温度を、横軸にＭｎの含有量をそれぞれ示している。図１２に示すように、上述したようにＳＱＵＩＤにて測定された磁化の温度依存性に基づき決定したキュリー温度が、Ｍｎの含有量によって変化する結果を示しており、キュリー温度が２５０Ｋの薄膜を製造することが可能であることが分かる。
【００３４】
次に、本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における飽和磁化を検出するために、Ｇｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における磁化の印加磁場に対する変化を測定した。図１３は本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における磁化の印加磁場に対する変化を示すグラフであり、縦軸に磁化を、横軸に印加磁場をそれぞれ示している。なお、図１３のグラフは、製造されたＧｅ67Ｍｎ33磁性半導体薄膜に対して５Ｋでの磁気変移曲線を示している。
【００３５】
図１３に示すように、Ｇｅ67Ｍｎ33磁性半導体薄膜は、最大で５０ｋＯｅの印加磁場でも磁化の飽和が起こらなかった。また、最大印加磁場で得られた飽和磁化は１５５ｅｍｕ／ｃｃ程度で、この値はＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜において非特許文献１等で既に発表された最大飽和磁化３０ｅｍｕ／ｃｃに比べて約５倍以上高い値であり、このときの保磁力は２０００Ｏｅ程度であった。なお、１Ｏｅ＝１０００／４π  Ａ／ｍ  である。
【００３６】
従来において発表されている磁性半導体に対する研究結果は、大半が、半導体に固溶される磁性金属の含有率が１０％未満の磁性半導体薄膜に対するものであったため、磁性金属を多く含む状態での材料特性に対しては、知られたところが殆どなかった。しかし、本発明によれば、上述したようにＭｎの含有率が高い磁性半導体薄膜を単一相を維持しつつ、非晶質状態のＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜を製造することができる。このようなＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜は、非晶質状態における固有の性質を利用した新しい試みで、次世代電子素子として注目を受けているスピン電子素子の核心材料として活用されるものと期待される。すなわち、磁性半導体薄膜は、磁気的には強磁性でありながら、電気的には半導体の性質を同時に有する物質であり、スピン電子素子における電子のスピンを分極させる材料として利用できることが期待されている。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜のＸ線回折結果を示す図である。
【図２】本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における比抵抗のＭｎの含有量に対する変化を示すグラフである。
【図３】本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における比抵抗の温度依存性を示すグラフである。
【図４】本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における磁化の温度依存性を示すグラフである。
【図５】本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における磁化の温度依存性を示すグラフである。
【図６】本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における磁化の温度依存性を示すグラフである。
【図７】本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における磁化の温度依存性を示すグラフである。
【図８】本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における磁化の温度依存性を示すグラフである。
【図９】本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における磁化の温度依存性を示すグラフである。
【図１０】本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における磁化の温度依存性を示すグラフである。
【図１１】本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における磁化の温度依存性を示すグラフである。
【図１２】本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜におけるキュリー温度のＭｎの含有量に対する変化を示すグラフである。
【図１３】本発明に係る方法に従って製造したＧｅ−Ｍｎ磁性半導体薄膜における磁化の印加磁場に対する変化を示すグラフである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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