(57)【要約】【課題】  シフト反応の効率化に寄与する手段を提供する。【解決手段】  シフト反応に用いられるシフト触媒の温度分布を、供給されるガス中の水蒸気含有量を制御することによって変化させ、一酸化炭素の除去効率を向上させる。より具体的には、水蒸気の含有量を減少または増加させることによって、シフト触媒の最高温度部位を、一酸化炭素および水蒸気を含むガスの流通方向に関して上流方向または下流方向に移動させる。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
一酸化炭素と水蒸気とのシフト反応の制御方法であって、
前記水蒸気の含有量を変化させることによって、シフト反応を促進するシフト触媒の温度分布を変化させる、シフト反応の制御方法。
【請求項２】
前記水蒸気の含有量を減少または増加させることによって、前記シフト触媒の最高温度部位を、前記一酸化炭素および前記水蒸気を含むガスの流通方向に関して上流方向または下流方向に移動させる、請求項１に記載のシフト反応の制御方法。
【請求項３】
前記シフト触媒の温度分布が実質的に安定した後、前記水蒸気の含有量を減少または増加させ、前記シフト触媒の最高温度部位が上流方向または下流方向に移動し始めたら、前記水蒸気の含有量を、前記シフト触媒の温度分布が実質的に安定していた際の含有量に復帰させる、請求項２に記載のシフト反応の制御方法。
【請求項４】
前記シフト触媒は、貴金属を担持する、格子欠陥を有する酸化物または複合酸化物である、請求項１〜３のいずれか１項に記載のシフト反応の制御方法。
【請求項５】
前記酸化物は、チタン、バナジウム、インジウム、セリウム、プラセオジム、ネオジム、サマリウム、イッテルビウム、またはタングステンの酸化物である、請求項４に記載のシフト反応の制御方法。
【請求項６】
前記複合酸化物は、チタン、バナジウム、インジウム、セリウム、プラセオジム、ネオジム、サマリウム、イッテルビウム、またはタングステンを含有する複合酸化物である、請求項４に記載のシフト反応の制御方法。
【請求項７】
前記複合酸化物は、チタン、バナジウム、インジウム、セリウム、プラセオジム、ネオジム、サマリウム、イッテルビウム、またはタングステンと、アルミニウムまたはジルコニウムとの複合酸化物である、請求項６に記載のシフト反応の制御方法。
【請求項８】
前記格子欠陥を有する酸化物または複合酸化物は、チタン、バナジウム、ジルコニウム、ニオブ、ハフニウム、タンタル、またはセリウムを含有する、請求項４〜７のいずれか１項に記載のシフト反応の制御方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、一酸化炭素および水蒸気から、水素および二酸化炭素を生成するシフト反応の制御に関する。
【背景技術】
【０００２】
次世代型の動力源として、環境への負荷の少ない、燃料電池の開発が強く所望されている。燃料電池は、水素と酸素とを電気化学的に反応させることにより発電させるシステムであり、自動車の動力源や分散型電源としての使用が検討されている。
【０００３】
燃料電池に供給される酸素の供給源としては、空気中の酸素の利用が検討されている。一方、水素の供給源としては、水素ガス、ガソリン、天然ガス、メタノールなど、各種燃料が検討されている。エネルギー効率の観点からは、水素ガスを燃料として貯蔵し、必要量の水素ガスを燃料電池に供給する方式が好ましい。しかし、安全性やインフラの整備を考慮すると、ガソリンや天然ガスを原料として、改質装置を用いて水素リッチガスを発生させる方式が都合がよい。
【０００４】
改質装置を用いて水素リッチな改質ガスを製造する場合、微量の一酸化炭素が生成するが、一酸化炭素は、燃料電池の電極に用いられる白金系触媒の触媒毒として作用する。このため、改質ガス中の一酸化炭素は、極めて少ない量にまで減少させる必要がある。
【０００５】
一酸化炭素を除去する方法として、下記式（１）で示されるシフト反応が提案されている。シフト反応を利用して一酸化炭素を除去するシフト反応器によって、一酸化炭素濃度が１体積％程度にまで低減される。
【０００６】
【化１】
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【０００７】
一酸化炭素濃度が１体積％程度にまで低減された改質ガスは、ＣＯ選択除去触媒が配置されたＣＯ選択除去装置に供給され、改質ガス中の一酸化炭素濃度が、好ましくは数十ｐｐｍ以下にまで低減される。
【０００８】
シフト反応の制御においては、改質ガスの供給量に応じて、適切な量の水蒸気が反応系に含まれるべきである。改質ガスの供給量に対して水蒸気の量が不足すると、シフト反応が十分に進行しなくなる。適切な量の水蒸気を供給する技術として、シフト反応を促進するシフト触媒に加えて、水蒸気を吸脱可能な水蒸気吸着性物質を用いる技術が提案されている（例えば、特許文献１）。ゼオライトなどの水蒸気吸着性物質によって、不足する水蒸気が放出され、シフト反応に用いられる。
【特許文献１】特開２００２−６６３２６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
シフト反応の効率化については様々な技術が提案されているが、シフト反応の効率化に寄与する技術の開発が、依然として求められている。そこで本発明の目的は、シフト反応の効率化に寄与する手段を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、一酸化炭素と水蒸気とのシフト反応の制御方法であって、前記水蒸気の含有量を変化させることによって、シフト反応を促進するシフト触媒の温度分布を変化させる、シフト反応の制御方法である。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によって、シフト触媒を用いたシフト反応の、全体としての一酸化炭素除去効率が向上する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
本発明においては、水蒸気の含有量を制御することによって、シフト触媒の温度分布を変化させ、シフト反応による一酸化炭素含有量の除去効率を向上させる。なお、以下の説明においては、改質装置を用いて生成された、水素リッチな改質ガス中に含まれる一酸化炭素を除去する実施形態について説明する。ただし、本発明は、他のガス中に含まれる一酸化炭素の除去にも用いられうる。
【００１３】
シフト反応を利用して改質ガス中の一酸化炭素を除去する場合、シフト触媒が配置されたシフト反応器を準備し、シフト反応器に改質ガスを流通させることが一般的である。シフト触媒は、改質ガスの流通方向に沿って配置される。シフト反応によって一酸化炭素を除去するには、水蒸気が必要である。改質ガス中に含まれる水蒸気は、様々な手段によって供給されうる。例えば、ガソリンなどの燃料に水を混入させることによって、水蒸気が供給されうる。シフト反応器に併設される水蒸気生成装置から、所定量の水蒸気が改質ガスに供給されてもよい。両者の方法によって、水蒸気が改質ガスに供給されてもよい。
【００１４】
シフト反応器を稼動して一酸化炭素を除去する場合、改質ガスの流通方向に沿って、シフト触媒に温度分布が生じる。シフト反応器に配置されたシフト触媒と、シフト触媒の温度分布との関係について、図１を用いて説明する。図１において、横軸は、水素リッチな改質ガスが流通する方向に関するシフト触媒の位置を示す。左側は、改質ガスの流れに関して上流方向を示し、右側は、改質ガスの流れに関して下流方向を示す。縦軸は、所定の部位のシフト触媒の触媒温度を示す。状態Ａは、所定量の改質ガスおよび所定量の水蒸気含有量の下で、シフト触媒内の温度分布が実質的に安定している状態である。シフト触媒の活性は、シフト触媒の温度によって影響されるため、シフト反応器内部に配置されたシフト触媒の温度は、高い活性を示す温度で一定に保たれていることが好ましい。しかしながら、シフト反応器に供給される改質ガスの条件が変化しない場合、シフト反応器内部に配置されたシフト触媒には、例えば、状態Ａのような温度分布が生じる。つまり、シフト反応器に供給されるガスが変化しないと、シフト反応器に配置された触媒に温度分布が生じ、シフト反応の効率が比較的低い部位が生じてしまう。
【００１５】
本発明は、水蒸気の含有量を増減することによって、シフト触媒の温度分布を変化させ、シフト反応器全体としての一酸化炭素除去効率を向上させる。例えば、シフト反応器に含有される改質ガス中の水蒸気の量を減少させて、一時的に、シフト反応器を流通するガスの空間速度（ＳＶ）を低下させる。そうすると、ＳＶの低下に伴って、シフト触媒の触媒温度分布がガスの流通方向に関して上流方向に移動する。また、水蒸気の含有量の減少により、蒸発熱の減少により、上流方向の温度が上昇する（図１の状態Ｂ）。その後、水蒸気の含有量を増加させることによって、温度分布を状態Ａに戻す。水蒸気の含有量を減少させると、ＳＶの低下および蒸発熱の減少によって、シフト触媒の温度分布は、上流側が高温になるようにシフトする。一方、水蒸気の含有量を増加させると、ＳＶの上昇および蒸発熱の増加によって、シフト触媒の温度分布は、下流側が高温になるようにシフトする。
【００１６】
このように、水蒸気の含有量を制御することによって、シフト触媒の温度分布に生じた偏りが減少する。例えば、温度分布が状態Ａと状態Ｂとを定期的に移動するように水蒸気の含有量を制御することによって、シフト触媒の温度分布に生じた偏りが減少し、全体としての一酸化炭素除去効率が向上する。水蒸気を減少させた場合、一時的には、一酸化炭素除去効率が低下するかもしれない。また、微視的にみれば、一部のシフト触媒の一酸化炭素除去効率が低下するかもしれない。しかしながら、シフト触媒全体として観察すれば、水蒸気の含有量を制御することによって、一酸化炭素除去効率が向上する。
【００１７】
温度分布を変化させる際の判断基準は、特に限定されないが、シフト反応器に配置されたシフト触媒のうち、温度が最も高い部位に着目すると、判断が容易である。一定間隔ごとに、シフト反応器に配置されたシフト触媒の温度を観察し、シフト触媒の最高温度部位に着目する。この最高温度部位が移動する程度、水蒸気の含有量を増減させればよい。最高温度部位を移動させる程度については、特に限定されないが、必要以上に温度分布を変動させると、逆に一酸化炭素除去効率が低下する虞がある。例えば、シフト触媒の最高温度部位が、シフト触媒の最も上流側であり、下流に行くにつれてシフト触媒の温度が減少するような温度分布は避ける。逆にいえば、シフト触媒の最高温度部位が、シフト触媒の上流側または下流側の端部とならないように、水蒸気の含有量を制御する。
【００１８】
より具体的な制御方法として、シフト触媒の温度分布が実質的に安定した後、水蒸気の含有量を減少または増加させ、シフト触媒の最高温度部位が上流方向または下流方向に移動し始めたら、水蒸気の含有量を、シフト触媒の温度分布が実質的に安定していた際の含有量に復帰させる制御方法が挙げられる。この制御方法について、図２を用いて、より詳細に説明する。
【００１９】
図２は、本発明の制御方法の一実施形態を示すフロー図である。まず、シフト反応器に改質ガスを流通させて、シフト反応を開始する（Ｓ１０１）。改質ガスとしては、例えば、燃料としてガソリン、メタノールなどの炭化水素燃料の改質によって生成した、水素リッチガスが用いられうる。改質ガスの組成については、特に限定されないが、通常は、１０％程度の一酸化炭素が含まれる。シフト反応器を流通する改質ガスの空間速度は、特に限定されないが、通常は数千〜数万ｈ−１程度である。
【００２０】
シフト反応を開始した後、シフト反応器に配置されたシフト触媒の温度を測定する（Ｓ１０２）。シフト触媒の温度は、連続的に測定されてもよいし、断続的に測定されてもよい。温度測定手段は、特に限定されないが、改質ガスの流通方向に関して、温度分布が測定される必要がある。一定間隔ごとに、温度測定手段を設置してもよいし、温度を改質ガスの流通方向にスキャン可能な温度測定手段を設置してもよい。温度測定手段としては、例えば、熱電対式温度計などが用いられうる。シフト反応器に配置されたシフト触媒の温度は、配置されるシフト触媒の種類など、シフト反応器の種類に応じて決定される。一般的には、２００〜４００℃程度の温度で、シフト反応は進行する。
【００２１】
次に、シフト触媒の温度分布が実質的に安定しているか否かを判断する。例えば、シフト触媒の最高温度部位、および最高温度が安定しているか否かを判断する（Ｓ１０３）。実質的に安定しているか否かの判断は、連続する２回または３回以上の温度分布を比較することによって行われる。なお、ここでいう「実質的」とは、実際系において必然的に生じる温度分布の変動および測定誤差が考慮されることを意味する。例えば、連続して３回以上、温度分布が同じ方向に変動しなければ、安定したと判断されうる。最高温度部位、および最高温度が安定していなければ、シフト触媒の温度測定を繰り返す（Ｓ１０３のＮＯ）。
【００２２】
最高温度部位、および最高温度が安定していれば（Ｓ１０３のＹＥＳ）、改質ガス中に含まれる水蒸気の含有量を低下させる（Ｓ１０４）。場合によっては、水蒸気の含有量を増加させて、最高温度部位を下流側に移動させてもよい。水蒸気の含有量は、前述したように、燃料と混合される水の量の調整や、水蒸気生成装置から改質ガスに供給される水蒸気の供給量の調整によって、変更されうる。水蒸気の含有量をどの程度変更するかは、特に限定されないが、大量に変更すると一酸化炭素除去効率が一時的に大きく低下する虞がある。一方、水蒸気の含有量の変更量が少なすぎると、温度分布が殆ど変化しない虞がある。具体的には、温度分布が安定していた際の水蒸気の供給量を１００としたときに、５０〜９０の範囲とするとよい。ただし、この範囲を外れてもよい。
【００２３】
水蒸気の含有量を低下させた後、シフト触媒の温度分布を測定する（Ｓ１０５）。シフト触媒の温度分布において、最高温度部位が変動し始めたら（Ｓ１０６のＹＥＳ）、改質ガス中の水蒸気の含有量を、前記シフト触媒の温度分布が実質的に安定していた際の含有量に復帰させる（Ｓ１０７）。最高温度部位が変動していなければ（Ｓ１０６のＮＯ）、さらに温度分布の観察を続ける。水蒸気の含有量を増加させて、最高温度部位を下流方向に移動させる場合にも、同様に水蒸気の含有量を制御するとよい。
【００２４】
水蒸気の含有量を本来必要とされている量より低下させたまま、または増加させたまま、シフト反応器の操業を継続すると、化学平衡などの観点から、シフト反応による一酸化炭素転化率が低下してしまう。したがって、水蒸気の含有量を変化させた後、一定の期間の後に水蒸気の含有量を変化前に戻すことが好ましい。水蒸気の含有量を変化させた後、水蒸気の含有量を元の量に復帰させるタイミングとして、最高温度部位の変動が観察された時点が挙げられる。シフト触媒の最高温度部位が変化し始めたら、水蒸気の供給量を復帰させることによって、シフト反応器全体としての一酸化炭素除去効率を有効に高めうる。
【００２５】
本発明の制御方法を用いて、一酸化炭素濃度が低減されたガスは、様々な装置に用いられうる。好ましくは、改質ガスは、燃料電池の燃料として用いられる。燃料電池の形式については、特に限定されない。例えば、固体高分子電解質型燃料電池、固体酸化物型燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池、リン酸型燃料電池など、各種燃料電池に、改質ガスが燃料として供給される。
【００２６】
参考として、図３に、シフト触媒が配置されたシフト反応器を搭載する、燃料電池自動車システムの概念を示す。燃料タンク１０にガソリン、天然ガス、メタノールなどの燃料が貯蔵される。水タンク１５には、シフト反応に用いられる水が貯蔵される。燃料および水は、気化器２０において加熱されて気化する。燃料の供給量および水の供給量は、それらの流路に設けられた弁を用いて制御されうる。シフト反応器に供給される水の含有量は、この水の供給量を制御することによって、制御されうる。ガソリンは、必要に応じて、脱硫器（図示せず）によって硫黄分が除去されてもよい。
【００２７】
気化した燃料ガスは、改質触媒が配置された改質部３０に搬送され、水蒸気を用いた水蒸気改質やオートサーマル改質によって、水素リッチな改質ガスが製造される。改質触媒としては、白金、パラジウム、ロジウムなどの貴金属、およびこれらの合金が用いられうる。酸素の供給のために、ブロワなどの酸素供給装置（図示せず）が設置されてもよい。また、加熱のためのヒーターが設置されてもよい。
【００２８】
水素リッチな改質ガスは、シフト反応器４０に搬送され、シフト反応を利用して、改質ガス中の一酸化炭素が除去される。シフト反応器４０には、水蒸気生成装置４５が併設されてもよい。水蒸気生成装置４５を設置した場合、水蒸気生成装置４５の制御により、シフト反応器４０を流通する改質ガス中の水蒸気の含有量が制御されうる。シフト反応器４０に配置されたシフト触媒の温度はモニターされており、本発明に従って、水蒸気の含有量が制御される。具体的には、水タンク１５からの水の供給量や、水蒸気生成装置４５からの水蒸気の供給量を制御することによって、シフト反応器４０を流通する改質ガス中の水蒸気量が制御されうる。
【００２９】
シフト反応器４０から排出された改質ガスは、ＣＯ選択酸化装置５０に搬送され、一酸化炭素がさらに除去される。好ましくは、数十ｐｐｍ以下の濃度にまで、一酸化炭素が除去される。ＣＯ選択酸化触媒としては、白金、ルテニウム、パラジウム、金、これらの合金を担持した担体が用いられうる。ＣＯ選択酸化装置５０で必要な酸素を供給するための、ブロワなどの酸素供給装置（図示せず）が設置されてもよい。ＣＯ選択酸化装置５０の温度上昇を防止するための冷却手段（図示せず）が設置されてもよい。
【００３０】
ＣＯ選択酸化装置５０から排出された、一酸化炭素濃度が極めて微量な改質ガスは、燃料電池６０に燃料として供給される。燃料電池６０には、別途、酸化剤として空気が供給される。燃料電池６０において燃料および空気を用いた反応により電気が発生し、発電された電気は、駆動部７０へと送られ、車両の駆動に用いられる。
【００３１】
本発明において、シフト触媒の種類は、特に限定されない。シフト触媒が配置されるシフト反応器についても、シフト触媒が改質ガスの流れ方向に配置され、温度分布が生じる程度の長さを有している限り、特に限定されない。以下、シフト触媒の具体的な実施形態について説明するが、本発明の技術的範囲が、例示するシフト触媒に限定されるわけではない。
【００３２】
シフト触媒としては、貴金属を担持する、格子欠陥を有する酸化物または複合酸化物が用いられうる。以下、「格子欠陥を有する酸化物」、および「格子欠陥を有する複合酸化物」をまとめて、「格子欠陥含有酸化物」と称する。
【００３３】
格子欠陥含有酸化物に担持される貴金属としては、白金、ロジウム、パラジウム、ルテニウム、イリジウム、オスミウムなどの貴金属が用いられうる。これらの２種以上が併用されてもよい。これらの貴金属は、シフト反応を効果的に促進する。
【００３４】
格子欠陥含有酸化物とは、格子欠陥を有し、また、組成が常に一定ではなく、圧力や温度などの変化に伴い、組成が変動する金属酸化物および金属複合酸化物をいう。組成が常に一定ではなく、圧力や温度などの変化に伴い、組成が変動する金属酸化物は、不定比酸化物とも呼ばれる。
【００３５】
格子欠陥を有する酸化物としては、チタン、バナジウム、インジウム、セリウム、プラセオジム、ネオジム、サマリウム、イッテルビウム、またはタングステンの酸化物が挙げられる。また、格子欠陥を有する複合酸化物としては、チタン、バナジウム、インジウム、セリウム、プラセオジム、ネオジム、サマリウム、イッテルビウム、またはタングステンを含む複合酸化物が挙げられる。好ましくは、チタン、バナジウム、インジウム、セリウム、プラセオジム、ネオジム、サマリウム、イッテルビウム、またはタングステンと、アルミニウムまたはジルコニウムとの複合酸化物が、格子欠陥を有する複合酸化物として用いられる。これらの複合酸化物を貴金属の担体として用いると、シフト触媒の耐熱性および耐久性が向上しうる。
【００３６】
格子欠陥含有酸化物は、好ましくは、チタン、バナジウム、ジルコニウム、ニオブ、ハフニウム、タンタル、またはセリウムを含有する。これらの元素のみからなる酸化物または複合酸化物が担体として用いられてもよいし、前述の酸化物または複合酸化物を構成する元素に加えて、これらの元素が含まれてもよい。これらの２種以上が含有されてもよい。格子欠陥含有酸化物中にこれらの元素が含まれていると、触媒活性が向上しうる。格子欠陥含有酸化物中にこれらの元素が含まれる場合、その配合量は、通常は、金属換算で５〜５０モル％の範囲内である。
【００３７】
貴金属を担持する担体のＢＥＴ比表面積は、好ましくは４０ｍ２／ｇ以上であり、より好ましくは６０ｍ２／ｇ以上であり、特に好ましくは８０ｍ２／ｇ以上である。
【００３８】
シフト触媒における貴金属含有濃度は、特に限定されないが、貴金属が少なすぎると、触媒として十分な活性が発現しない虞がある。また、貴金属が多すぎると、触媒製造コストが上昇してしまう。これらを考慮すると、貴金属含有濃度は、シフト触媒の質量に対して、好ましくは０．０１〜２質量％、より好ましくは０．１〜２質量％、特に好ましくは０．２５〜２質量％である。２種以上の貴金属が含有される場合には、それらの合計量が、上述の範囲内であるとよい。
【００３９】
シフト触媒は、シフト反応を進行させるシフト反応器に配置される。配置形態は特に限定されない。例えば、シフト触媒は、改質ガスが流通するハニカムモノリスの表面に配置される。ハニカムモノリスの形状や大きさは、特に限定されない。シフト反応を進行させるシフト反応器の大きさや求める性能などに応じて決定されればよい。モノリスに配置されるシフト触媒の被覆量は、特に限定されないが、好ましくは４０〜５００ｇ／Ｌである。
【００４０】
シフト触媒の製造方法やモノリス表面へのシフト触媒の配置方法は、特に限定されず、従来公知の方法が用いられうる。まず、白金、ロジウム、パラジウム、ルテニウム、イリジウムおよびオスミウム元素等の貴金属元素を含有する化合物を原料として準備する。例えば、白金の原料化合物として、ジニトロジアミン白金や塩化白金が準備される。別途、貴金属を担持しうる化合物を、担体として準備する。例えば、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン、酸化ニオブおよび五酸化二バナジウムなどのが準備される。貴金属元素を含有する化合物および担体を、水中において混合して組成物を調製し、これを焼成および粉砕して、粉末状のシフト触媒を得る。
【００４１】
モノリス表面へのシフト触媒の配置方法も、特に限定されず、従来公知の方法が用いられうる。例えば、以下の方法が用いられうる。シフト触媒に、水および必要な添加剤を添加し、撹拌および粉砕してシフト触媒を含有するスラリーを調製する。このスラリーをハニカムモノリスにコーティングして被覆層を形成し、その後、乾燥および焼成することによって、シフト触媒が配置される。
【００４２】
ハニカムモノリスにシフト触媒が適用される場合、該モノリス触媒の被覆層には、シフト反応を効率的に進行させる目的で、他にも種々の成分が含まれうる。例えば、特開２００２−２７３２２７号公報に記載されているように、モリブデンおよびレニウム元素等の、貴金属元素と一酸化炭素とが結合する力を弱める働きを有する物質が配合されてもよい。
【実施例】
【００４３】
［実施例１］
白金を８．４５１質量％含有するジニトロジアミン白金錯塩１３．２ｇを含む、総液量１．０Ｌの水溶液を調製した。この水溶液に、セリウムおよびジルコニウムを、セリウム：ジルコニウム＝６８：３２で含有するセリウムジルコニウム複合酸化物を担体として投入した。セリウムジルコニウム複合酸化物のＢＥＴ比表面積は７０ｍ２／ｇであった。担体が投入された水溶液を十分に撹拌した後、一日乾燥させた。乾燥後、４００℃で１時間焼成することによって、粉末状のシフト触媒を得た。
【００４４】
シフト触媒２００ｇに、塗布助剤として４ｇ相当量のアルミナを含有するアルミナゾルを添加し、さらに水１．０リットルを添加して、湿式粉砕することによって、シフト触媒を含むスラリーを調製した。湿式粉砕は、市販のボール式振動ミルを用いて、１時間行った。この際、ボール径、粉砕時間、振幅、振動周波数を調整することにより、含まれる粒子の平均粒子径を１．０〜５．０μｍに調整した。
【００４５】
０．１２Ｌのコージェライト製ハニカムモノリス（４００セル／インチ）に、シフト触媒を含むスラリーをコーティングし、２００℃で乾燥し、さらに空気中５００℃で焼成することによって、ハニカムモノリスの表面にシフト触媒を配置した。ハニカムモノリスへ配置されたシフト触媒の被覆量は２４ｇ（２００ｇ／Ｌ）であった。また、ハニカムモノリス１リットルあたりの白金元素の含有量は１．０ｇであった。
【図面の簡単な説明】
【００４６】
【図１】シフト反応器に配置されたシフト触媒と、シフト触媒の温度分布との関係を示すグラフである。
【図２】本発明の制御方法の一実施形態を示すフロー図である。
【図３】シフト触媒が配置されたシフト反応器を搭載する、燃料電池自動車システムの概念図である。
【符号の説明】
【００４７】
１０…燃料タンク、１０…水タンク、２０…気化器、３０…改質部、４０…シフト反応器、４５…水蒸気生成装置、５０…ＣＯ選択酸化装置、６０…燃料電池、７０…駆動部。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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