(57)【要約】【課題】成膜用組成物の物性をより広い範囲で制御することができ、成膜された層の厚みの均一性を高めて発光特性を向上させることができる発光素子の製造方法を提供する。【解決手段】発光層１４Ｂを、溶媒を含む成膜用組成物を配置したのち溶媒を除去する工程を同一成膜位置について２回以上行うことにより形成し、かつ成膜用組成物として、各回毎に異なる溶媒を含むものを用いる。１回目の成膜用組成物としては、必要とされる発光層１４Ｂの厚みに見合った相応な溶質濃度を有すると共に、比較的高い表面張力および遅い蒸発速度を兼ね備え、インク吐出法に適したものが好ましく、溶媒としてはテトラリンまたはアニソール等が好ましい。２回目の成膜用組成物としては、１回目よりも低い表面張力を有するもの、または、１回目よりも低い沸点を有するものが好ましく、溶媒としてはパラキシレンまたはトルエン等が好ましい。【選択図】図１
2005276572.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板に形成された第１電極上に、発光層を含む複数の層および第２電極を順に形成する発光素子の製造方法であって、
前記発光層を含む複数層のうちの少なくとも一層を、溶媒を含む成膜用組成物を配置したのち前記溶媒を除去する工程を同一成膜位置について２回以上行うことにより形成し、かつ前記成膜用組成物として各回毎に異なる溶媒を含むものを用いる
ことを特徴とする発光素子の製造方法。
【請求項２】
２回目以降に用いる前記成膜用組成物として、直前の回に用いた前記成膜用組成物よりも低い表面張力を有するものを用いる
ことを特徴とする請求項１記載の発光素子の製造方法。
【請求項３】
２回目以降に用いる前記成膜用組成物として、直前の回に用いた前記成膜用組成物よりも低い沸点を有するものを用いる
ことを特徴とする請求項１記載の発光素子の製造方法。
【請求項４】
前記成膜用組成物をインク吐出法により配置する
ことを特徴とする請求項１記載の発光素子の製造方法。
【請求項５】
前記成膜用組成物として同一の溶質を含むものを用いる
ことを特徴とする請求項１記載の発光素子の製造方法。
【請求項６】
２回目以降に用いる前記成膜用組成物として、直前の回に用いた前記成膜用組成物よりも溶質濃度の低いものを用いる
ことを特徴とする請求項５記載の発光素子の製造方法。
【請求項７】
前記発光層を含む複数の層は有機層である
ことを特徴とする請求項１記載の発光素子の製造方法。
【請求項８】
前記発光層を、有機発光材料または重合により有機発光材料となる前駆体材料を含む成膜用組成物を配置したのち焼成する工程を同一成膜位置について２回以上行うことにより形成する
ことを特徴とする請求項１記載の発光素子の製造方法。
【請求項９】
基板に形成された第１電極上に、発光層を含む複数の層および第２電極が順に積層された発光素子の前記発光層を含む複数層のうちの少なくとも一層を形成するために用いる成膜用組成物セットであって、
同一の溶質を含む複数種類の成膜用組成物を備え、かつ前記複数種類の成膜用組成物は各々異なる溶媒を含む
ことを特徴とする成膜用組成物セット。
【請求項１０】
基板に形成された第１電極上に、発光層を含む複数の層および第２電極を順に形成することにより複数の発光素子を備えた表示装置を製造する表示装置の製造方法であって、
前記発光層を含む複数層のうちの少なくとも一層を、溶媒を含む成膜用組成物を配置したのち前記溶媒を除去する工程を同一成膜位置について２回以上行うことにより形成し、かつ前記成膜用組成物として各回毎に異なる溶媒を含むものを用いる
ことを特徴とする表示装置の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば有機発光素子のような自発光型の発光素子の製造方法およびこれに用いる成膜用組成物セット、並びに表示装置の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、液晶ディスプレイに代わる表示装置として、有機発光素子を用いた有機発光ディスプレイが注目されている。有機発光ディスプレイは、自発光型であるので視野角が広く、消費電力が低いという特性を有し、また、高精細度の高速ビデオ信号に対しても十分な応答性を有するものと考えられており、実用化に向けて開発が進められている。
【０００３】
有機発光素子としては、例えば、基板に第１電極、発光層を含む複数の有機層および第２電極が順に積層されたものが知られている。有機層の構成材料としては、低分子材料を用いたものと、高分子材料を用いたものとがある。高分子材料を用いた有機発光ディスプレイの製造方法としては、例えば特許文献１に記載されたインクジェット法が一般的である。インクジェット法で有機発光素子を形成する場合には、例えば特許文献２に記載されたように、撥インク性を有するバンク内に親インク性を有する領域を形成し、その領域にインクを滴下するという方法が利用されている。
【０００４】
インクジェット法では、バンク内の中央部で有機層の厚みが薄くなりやすい。そのため、例えば特許文献３では、同一バンク内にインクを２回に分けて吐出すると共に、２回目のインクの溶質濃度を前回よりも低くするという方法が記載されている。
【特許文献１】特開平１０−１５３９６７号公報
【特許文献２】特開２０００−３５３５９４号公報
【特許文献３】特開２００１−２９１５８３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献３に記載された方法では、溶質としての高分子材料の溶解度や分子量の制約から、溶質濃度の濃淡で制御できるインクの物性には限度があった。そのため、平坦性を十分に改善することができず、均一な厚みの有機層を得ることが困難であるという問題があった。
【０００６】
本発明はかかる問題点に鑑みてなされたもので、その目的は、インクジェット法に用いるインクなどの成膜用組成物の物性をより広い範囲で制御することができ、成膜された層の厚みの均一性を高めて、発光特性を向上させることができる発光素子の製造方法および成膜用組成物セット、並びに表示装置の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明による発光素子の製造方法は、基板に形成された第１電極上に、発光層を含む複数の層および第２電極を順に形成するものであって、発光層を含む複数層のうちの少なくとも一層を、溶媒を含む成膜用組成物を配置したのち溶媒を除去する工程を同一成膜位置について２回以上行うことにより形成し、かつ成膜用組成物として各回毎に異なる溶媒を含むものを用いるようにしたものである。
【０００８】
本発明による成膜用組成物セットは、上記発光素子の製造方法に用いるものであって、同一の溶質を含む複数種類の成膜用組成物を備え、かつ複数種類の成膜用組成物は各々異なる溶媒を含むものである。
【０００９】
本発明による表示装置の製造方法は、本発明の発光素子の製造方法を用いて、基板に形成された第１電極上に、発光層を含む複数の層および第２電極を順に形成することにより複数の発光素子を備えた表示装置を製造するものである。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の発光素子の製造方法、または本発明の表示装置の製造方法によれば、発光層を含む複数層のうちの少なくとも一層を形成するための成膜用組成物として、各回毎に異なる溶媒を含むものを用いるようにしたので、溶質としての高分子材料の溶解度や分子量の制約にかかわらず、成膜用組成物の物性をより広い範囲で制御することができ、層の厚みの均一性に大きな影響を及ぼす成膜用組成物の表面張力または沸点などを最適に制御することができる。よって、成膜された層の厚みの均一性を高めて、発光特性を向上させ、表示品質の高い表示装置を製造することができる。
【００１１】
本発明の成膜用組成物セットによれば、複数種類の成膜用組成物が各々異なる溶媒を含むようにしたので、溶質としての高分子材料の溶解度や分子量の制約にかかわらず、成膜用組成物の物性をより広い範囲で制御することができ、層の厚みの均一性に大きな影響を及ぼす成膜用組成物の表面張力または沸点などを最適に制御することができる。よって、厚みの均一性の高い層を形成することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照して詳細に説明する。
【００１３】
図１は、本発明の一実施の形態に係る有機発光素子を用いた表示装置の断面構造を表すものである。この表示装置は、極薄型の有機発光カラーディスプレイ装置などとして用いられるものであり、例えば、駆動パネル１０と封止パネル２０とが対向配置され、熱硬化型樹脂または紫外線硬化型樹脂よりなる接着層３０により全面が貼り合わされている。駆動パネル１０は、可視光領域で透明なガラスまたはプラスチックよりなる駆動用基板１１の上に、赤色の光を発生する有機発光素子１０Ｒと、緑色の光を発生する有機発光素子１０Ｇと、青色の光を発生する有機発光素子１０Ｂとが、順に全体としてマトリクス状に設けられている。
【００１４】
この有機発光素子１０Ｒ，１０Ｇ，１０Ｂは、例えば、駆動用基板１１の側から、陽極としての第１電極１２、絶縁層１３、有機層１４、および陰極としての第２電極１５がこの順に積層された構造を有する。なお、第１電極１２は個々の有機発光素子１０Ｒ，１０Ｇ，１０Ｂに対応する個別電極として駆動用基板１１にマトリクス状に配置されており、第２電極１５は、すべての有機発光素子１０Ｒ，１０Ｇ，１０Ｂの共通電極として形成されている。第２電極１５の上には、必要に応じて酸化シリコン（ＳｉＯ2 ）あるいは窒化シリコン（ＳｉＮ）などよりなる保護膜（図示せず）が設けられている。
【００１５】
第１電極１２は、有機層１３への正孔注入効率を高めるために仕事関数が大きく、かつ駆動用基板１１の側から光を取り出すために可視光領域で透明な材料、例えば酸化インジウムスズ（ＩＴＯ；Indium Tin Oxide）により構成されている。
【００１６】
絶縁層１３は、第１電極１２と第２電極１５との絶縁性を確保するとともに有機発光素子１０Ｒ，１０Ｇ，１０Ｂの発光部分の形状を正確に所望の形状にするためのものである。絶縁層１３は、例えば、厚みが２μｍであり、ポリイミドにより構成されている。絶縁層１３には、発光領域（すなわち第１電極１２の各々）に対応して開口部１３Ａが設けられている。開口部１３Ａの幅Ｗは例えば４８μｍとされている。
【００１７】
第１電極１２の表面は親インク性を有し、一方、絶縁層１３の表面は撥インク性を有している。後述する製造工程において、有機層１４を形成するための成膜用組成物が絶縁層１３の表面を伝わって隣接する画素に広がってしまうことを防止するためである。具体的には、第１電極１２の表面の接触角は例えば１８度、絶縁層１３の表面の接触角は例えば１１９度である。ここで「接触角」とは、固体表面に置かれた液滴の固体と接した部分が作る角度をいう。
【００１８】
有機層１４は、正孔輸送層１４Ａおよび発光層１４Ｂが第１電極１２の側からこの順に積層された構造を有し、発光層１４Ｂで発生した光は第２電極１５の側から取り出されるようになっている。正孔輸送層１４Ａは発光層１４Ｂへの正孔注入効率を高めるためのものである。発光層１４Ｂは、電界をかけることにより電子と正孔との再結合が起こり、光を発生するものであり、電子輸送層を兼ねている。発光層１４Ｂは、後述するように、溶媒を含む成膜用組成物を配置したのち溶媒を除去する工程を同一成膜位置について２回以上行うことにより形成され、かつその際の成膜用組成物としては、各回毎に異なる溶媒を含むものが用いられている。
【００１９】
正孔輸送層１４Ａは、例えば、厚みが６０ｎｍであり、ポリ（３，４）−エチレンジオキシチオフェン（ＰＥＤＯＴ）とポリスチレンスルホネート（ＰＳＳ）とを例えばＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ＝１：２０の質量比で混合した混合物（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ混合物）により構成されている。
【００２０】
有機発光素子１０Ｒの発光層１４Ｂは、例えば、厚みが８０ｎｍ程度であり、化１に示したポリ（２−メトキシ−５−（２’−エチルヘキシロキシ）−１，４−フェニレンビニレン（ＭＥＨ−ＰＰＶ）などの高分子有機発光材料により構成されている。なお、高分子材料とは、分子量１００００以上のものである。
【００２１】
【化１】
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【００２２】
有機発光素子１０Ｇの発光層１４Ｂは、例えば、厚みが８０ｎｍ程度であり、化２に示したポリパラフェニレンビニレン（ＰＰＶ）などの高分子有機発光材料により構成されている。
【００２３】
【化２】
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【００２４】
有機発光素子１０Ｂの発光層１４Ｂは、例えば、厚みが８０ｎｍ程度であり、化３に示したポリビニルカルバゾールなどの高分子有機発光材料により構成されている。
【００２５】
【化３】
2005276572.tif 000005
【００２６】
第２電極１５は、有機層１４への電子注入効率を高めるために仕事関数が小さい材料により構成されていることが好ましい。第２電極１５の構成材料としては、例えば、アルミニウム（Ａｌ），銀（Ａｇ），カルシウム（Ｃａ），バリウム（Ｂａ）またはリチウム（Ｌｉ）などの金属または合金が挙げられる。第２電極１５の具体的な構成例としては、例えば、厚みが３０ｎｍのカルシウム層と厚みが２００ｎｍのアルミニウム層とを有機層１４側から順に積層したものが挙げられる。
【００２７】
封止パネル２０は、駆動用基板１１の第２電極１５の側に位置しており、接着層３０と共に有機発光素子１０Ｒ，１０Ｇ，１０Ｂを封止する封止用基板２１を有している。封止用基板２１は、例えば、ガラスなどの絶縁材料により構成されている。
【００２８】
この有機発光素子１０Ｒ，１０Ｇ，１０Ｂを備えた表示装置は、例えば、次のようにして製造することができる。
【００２９】
図２ないし図４は、この表示装置の製造方法を工程順に表すものである。まず、図２（Ａ）に示したように、上述した厚みおよび材料よりなる第１電極１２および開口部１３Ａを有する絶縁層１３が形成された駆動用基板１１を用意する。
【００３０】
次いで、第１電極１２の表面を親インク性にすると共に絶縁層１３の表面を撥インク性にするために、駆動用基板１１と電極基板（図示せず）とを例えば３０ｃｍの距離をおいて対向配置し、例えば８Ｐａの圧力下で、駆動用基板１１に対して酸素プラズマ照射および四フッ化炭素（ＣＦ4 ）プラズマ照射を順次行う。酸素プラズマ照射条件としては、Ｏ2 ガス流量を例えば１００ｓｃｃｍ、処理時間を例えば１２０秒とし、ＣＦ4 プラズマ照射条件としては、ガス流量を例えば１００ｓｃｃｍ、処理時間を例えば３００秒とする。その結果、第１電極１２の表面の接触角を例えば１８度、絶縁層１３の表面の接触角を例えば１１９度とする。
【００３１】
続いて、正孔輸送層１４Ａを形成するためのインクとして、上述した正孔輸送層１４Ａの材料と溶媒とを含む正孔輸送層成膜用組成物を調合する。正孔輸送層１４Ａの材料としてＰＥＤＯＴ／ＰＳＳを用いる場合には、溶媒に水を用いる。なお、吐出安定性向上および層厚平坦性向上のため、水を主溶媒として他の溶媒を加えてもよい。他の溶媒としては、例えばＮ−メチルピロリドン，プロピレングルコールモノメチルアセテートまたはイソプロピルアルコールを用いることができる。
【００３２】
具体的に、正孔輸送層成膜用組成物としては、例えば表１に示した処方により調合されたものが挙げられる。
【００３３】
【表１】
2005276572.tif 000006
【００３４】
そののち、この正孔輸送層成膜用組成物を、例えばインクジェット装置（図示せず）を用いて、絶縁層１３の開口部１３Ａ内に例えば１２ｐｌ吐出させることにより、第１電極１２上に配置する。
【００３５】
正孔輸送層成膜用組成物を第１電極１２上に配置したのち、圧力を例えば１３３．３２２Ｐａ（１Ｔｏｒｒ）、温度を例えば１８０℃とし、例えば３０分間焼成することにより溶媒を除去する。これにより、図２（Ｂ）に示したように、第１電極１２上に、上述した厚みおよび材料よりなる正孔輸送層１４Ａを形成する。
【００３６】
正孔輸送層１４Ａを形成したのち、有機発光素子１０Ｒの発光層１４Ｂを形成するためのインクとして、化１に示した高分子有機発光材料を含むと共に各々異なる溶媒を含む１回目赤色発光層成膜用組成物および２回目赤色発光層成膜用組成物をそれぞれ調合する。
【００３７】
１回目赤色発光層成膜用組成物としては、必要とされる発光層１４Ｂの厚みに見合った相応な溶質濃度を有すると共に、比較的高い表面張力および遅い蒸発速度を兼ね備え、インク吐出法に適したものを用いることが好ましい。１回目の成膜によって発光層１４Ｂの厚みをある程度確保することができるので、成膜回数を少なくして製造効率を高めることができるからである。また、溶質濃度を高くしてもノズルの目詰まり等を起こしにくく、安定して吐出させることができることができるからである。
【００３８】
よって、１回目赤色発光層成膜用組成物の溶媒としては、溶質としての高分子有機発光材料が例えば３％程度の高い溶解性を示し、かつ表面張力および沸点が高めのものが好ましく、具体的には、化４に示したテトラリン（Ｃ10Ｈ12）または化５に示したアニソール（Ｃ7 Ｈ8 Ｏ）が好ましい。また、他の具体例として、シクロヘキシルベンゼン、１，２，３，４−テトラメチルベンゼンおよびメシチレン等のベンゼン誘導体が挙げられる。なお、これらの溶媒は、１種類を単独で使用してもよいし、２種類以上を混合して用いてもよい。また、これらを主溶媒として他の溶媒を添加してもよい。
【００３９】
【化４】
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【００４０】
【化５】
2005276572.tif 000008
【００４１】
２回目赤色発光層成膜用組成物としては、１回目赤色発光層成膜用組成物よりも低い表面張力を有するもの、または、１回目赤色発光層成膜用組成物よりも低い沸点を有するものを用いることが好ましい。絶縁層１３の開口部１３Ａ内に適度に広がって成膜され、発光層１４Ｂの厚みの均一性を向上させることができるからである。また、２回目赤色発光層成膜用組成物は、１回目の成膜によりある程度の厚みが確保されているので、それほど高い溶質濃度は必要なく、蒸発速度が速くても、低い溶質濃度を利用して吐出安定性を維持することができるからである。
【００４２】
よって、２回目赤色発光層成膜用組成物の溶媒としては、溶質としての高分子有機発光材料が例えば３％程度の高い溶解性を示し、かつ１回目赤色発光層成膜用組成物の溶媒よりも低い表面張力または沸点を有するものが好ましい。具体的には、１回目赤色発光層成膜用組成物の溶媒として上述したテトラリンまたはアニリンを用いる場合には、２回目赤色発光層成膜用組成物の溶媒としては、化６に示したパラキシレン（Ｃ8 Ｈ10）または化７に示したトルエン（Ｃ7 Ｈ8 ）が好ましい。また、他の具体例として、テトラヒドロフランが挙げられる。なお、これらの溶媒は、１種類を単独で使用してもよいし、２種類以上を混合して用いてもよい。また、これらを主溶媒として他の溶媒を添加してもよい。
【００４３】
【化６】
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【００４４】
【化７】
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【００４５】
１回目赤色発光層成膜用組成物または２回目赤色発光層成膜用組成物に含まれる高分子有機発光材料の濃度は、使用される溶媒に応じて各々調整されていることが好ましい。例えば、２回目赤色発光層成膜用組成物の溶媒として上述したパラキシレンまたはトルエンを用いる場合には、ノズルの目詰まり等を防止して吐出安定性を高めるため、２回目赤色発光層成膜用組成物の溶質濃度を１回目赤色発光層成膜用組成物よりも低くすることが好ましい。
【００４６】
具体的には、１回目赤色発光層成膜用組成物としては、例えば表２に示した処方により調合されたものが挙げられる。
【００４７】
【表２】
2005276572.tif 000011
【００４８】
また、２回目赤色発光層成膜用組成物としては、例えば表３に示した処方により調合されたものが挙げられる。
【００４９】
【表３】
2005276572.tif 000012
【００５０】
１回目赤色発光層成膜用組成物および２回目赤色発光層成膜用組成物を調合したのち、１回目赤色発光層成膜用組成物を、例えばインクジェット装置（図示せず）を用いて、絶縁層１３の開口部１３Ａ内に例えば１２ｐｌ吐出させることにより、正孔輸送層１４Ａ上に配置する。
【００５１】
１回目赤色発光層成膜用組成物を正孔輸送層１４Ａ上に配置したのち、圧力を例えば１３３．３２２Ｐａ（１Ｔｏｒｒ）、温度を例えば７０℃とし、例えば１時間焼成することにより溶媒を除去する。
【００５２】
１回目赤色発光層成膜用組成物の溶媒を除去したのち、２回目赤色発光層成膜用組成物を、例えばインクジェット装置（図示せず）を用いて、絶縁層１３の開口部１３Ａ内に例えば１２ｐｌ吐出させることにより、溶媒が除去された１回目赤色発光層成膜用組成物の上に配置する。
【００５３】
２回目赤色発光層成膜用組成物を配置したのち、圧力を例えば１３３．３２２Ｐａ（１Ｔｏｒｒ）、温度を例えば７０℃とし、例えば１時間焼成することにより溶媒を除去する。これにより、図３（Ａ）に示したように、正孔輸送層１４Ａ上に、上述した厚みおよび材料よりなる有機発光素子１０Ｒの発光層１４Ｂを形成する。
【００５４】
有機発光素子１０Ｒの発光層１４Ｂを形成したのち、有機発光素子１０Ｇの発光層１４Ｂを形成するためのインクとして、化２に示した高分子有機発光材料を含むと共に各々異なる溶媒を含む１回目緑色発光層成膜用組成物および２回目緑色発光層成膜用組成物をそれぞれ調合する。１回目緑色発光層成膜用組成物は、例えば、溶質としてＭＥＨ−ＰＰＶの代わりにＰＰＶを用いることを除いては、表２に示した１回目赤色発光層成膜用組成物の処方と同一の処方で調合することができる。２回目緑色発光層成膜用組成物は、例えば、溶質としてＭＥＨ−ＰＰＶの代わりにＰＰＶを用いることを除いては、表３に示した２回目赤色発光層成膜用組成物の処方と同一の処方で調合することができる。
【００５５】
１回目緑色発光層成膜用組成物および２回目緑色発光層成膜用組成物を調合したのち、有機発光素子１０Ｒの発光層１４Ｂと同様にして、図３（Ｂ）に示したように、有機発光素子１０Ｇの発光層１４Ｂを形成する。
【００５６】
有機発光素子１０Ｇの発光層１４Ｂを形成したのち、有機発光素子１０Ｂの発光層１４Ｂを形成するためのインクとして、化３に示した高分子有機発光材料を含むと共に各々異なる溶媒を含む１回目青色発光層成膜用組成物および２回目青色発光層成膜用組成物をそれぞれ調合する。１回目青色発光層成膜用組成物は、例えば、溶質としてＭＥＨ−ＰＰＶの代わりにポリビニルカルバゾールを用いることを除いては、表２に示した１回目赤色発光層成膜用組成物の処方と同一の処方で調合することができる。２回目青色発光層成膜用組成物は、例えば、溶質としてＭＥＨ−ＰＰＶの代わりにポリビニルカルバゾールを用いることを除いては、表３に示した２回目赤色発光層成膜用組成物の処方と同一の処方で調合することができる。
【００５７】
１回目青色発光層成膜用組成物および２回目青色発光層成膜用組成物を調合したのち、有機発光素子１０Ｒの発光層１４Ｂと同様にして、同じく図３（Ｂ）に示したように、有機発光素子１０Ｇの発光層１４Ｂを形成する。このように発光層１４Ｂは、１回目に用いる成膜用組成物と２回目に用いる成膜用組成物とで異なる溶媒を含むものを用いて形成されているので、発光層１４Ｂの厚みの均一性に大きな影響を及ぼす成膜用組成物の表面張力または沸点などの物性が最適に制御されており、従来のように溶質濃度のみを調整する場合に比べて、発光層１４Ｂの厚みの均一性を高めることができる。以上により、有機発光素子１０Ｒ，１０Ｇ，１０Ｂの有機層１４が形成される。
【００５８】
有機層１４を形成したのち、図４に示したように、例えば真空蒸着法により、上述した厚みのカルシウム層およびアルミニウム層の積層構造を有する第２電極１５を形成する。なお、第２電極１５の上に、必要に応じて例えば蒸着法により保護膜を形成してもよい。以上により、有機発光素子１０Ｒ，１０Ｇ，１０Ｂを備えた駆動パネル１０が形成される。
【００５９】
駆動パネル１０を形成したのち、上述した材料よりなる封止用基板２１を有する封止パネル２０を用意し、駆動パネル１０と封止パネル２０とを接着層３０を介して貼り合わせる。以上により、図１に示した表示装置が完成する。
【００６０】
なお、上述した方法では、正孔輸送層１４Ａの材料または高分子有機発光材料を含む正孔輸送層成膜用組成物，第１回発光層成膜用組成物または第２回発光層成膜用組成物を用いたが、これらに代えて、重合によりそれらの材料となる前駆体材料を含む成膜用組成物を用いてもよい。この場合、配置したのち重合させ、溶媒を除去するようにしてもよく、配置し溶媒を除去したのち重合させるようにしてもよい。
【００６１】
この表示装置では、第１電極１２と第２電極１５との間に所定の電圧が印加されると、発光層１４Ｂに電流が注入され、正孔と電子とが再結合することにより、発光が起こる。この光は、第１電極１２および駆動用基板１１を透過して取り出される。このとき、発光層１４Ｂが、１回目の成膜用組成物と２回目の成膜用組成物とで異なる溶媒を含むものを用いてそれぞれ形成されているので、発光層１４Ｂの厚みの均一性が高くなっている。よって、有機発光素子１０Ｒ，１０Ｇ，１０Ｂの発光特性が向上し、高品質の表示が行われる。
【００６２】
このように本実施の形態では、発光層１４Ｂを形成するための成膜用組成物として、１回目と２回目とで異なる溶媒を含むものを用いるようにしたので、溶質としての高分子有機発光材料の溶解度や分子量の制約にかかわらず、成膜用組成物の物性をより広い範囲で制御することができ、発光層１４Ｂの厚みの均一性に大きな影響を及ぼす成膜用組成物の表面張力または沸点などを最適に制御することができる。よって、発光層１４Ｂの厚みの均一性を高めることができ、有機発光素子１０Ｒ，１０Ｇ，１０Ｂの発光特性を向上させ、表示品質の高い表示装置を製造することができる。
【００６３】
（変形例）
図５は本発明の変形例に係る発光素子である有機発光素子を備えた表示装置の断面構造を表すものである。この表示装置は、発光層で発生した光が第２電極および封止パネルの側から取り出される上面発光型の有機発光素子４０Ｒ，４０Ｇ，４０Ｂを備えたことを除いては、上記実施の形態の表示装置と同一の構成を有している。よって、対応する構成要素には同一の符号を付して説明する。
【００６４】
有機発光素子４０Ｒ，４０Ｇ，４０Ｂは、駆動用基板１１上に、反射層としての機能も兼ねた第１電極４２、絶縁層１３、正孔輸送層１４Ａおよび発光層１４Ｂを含む有機層１４、並びに発光層１４Ｂで発生した光に対して半透過性を有する第２電極４５が順に積層された構成を有しており、発光層１４Ｂで発生した光は、第２電極４５の側から取り出されるようになっている。これにより、この表示装置では、ＴＦＴ（Thin Film Transistor）などの構造部が形成される駆動用基板１１の側から光を取り出す場合に比べて、開口率を高くすることができ、高い輝度および高い解像度を得ることができるようになっている。
【００６５】
第１電極４２は、反射層としての機能も兼ねており、できるだけ高い反射率を有するようにすることが発光効率を高める上で望ましい。例えば、第１電極４２を構成する材料としては、白金（Ｐｔ），金（Ａｕ），銀（Ａｇ），クロム（Ｃｒ）あるいはタングステン（Ｗ）などの金属元素の単体または合金が挙げられ、第１電極４２の厚みは例えば１００ｎｍ以上３００ｎｍ以下とされることが好ましい。また、第１電極４２は単層構造に限らず積層構造を有していてもよい。例えば、第１電極４２は、有機層１４側に、酸化クロム（ＩＩＩ）（Ｃｒ2 Ｏ3 ），ＩＴＯなどよりなる正孔注入用薄膜層を備えていてもよい。また、例えば、第１電極４２は、駆動用基板１１側に、ＩＴＯなどよりなる密着層を備えていてもよい。
【００６６】
絶縁層１３および有機層１４は上記実施の形態と同様に構成されている。
【００６７】
第２電極４５は、例えば、電子注入層と、発光層４６Ｂで発生した光に対して半透過性を有する半透過性電極とが有機層１４の側からこの順に積層された構造を有している。電子注入層は、発光層１４Ｂへの電子注入効率を高めるものであり、例えば、厚みが約１ｎｍであり、フッ化リチウム（ＬｉＦ）により構成されている。半透過性電極は、例えば、厚みが５ｎｍ以上５０ｎｍ以下であり、アルミニウム（Ａｌ），マグネシウム（Ｍｇ），カルシウム（Ｃａ），ナトリウム（Ｎａ）などの仕事関数の小さい金属元素の単体または合金により構成されている。中でも、マグネシウムと銀との合金（以下、「ＭｇＡｇ合金」という）が好ましい。本実施の形態では、半透過性電極は、カルシウム層とＭｇＡｇ合金層とが有機層１６の側からこの順に積層された構造を有している。カルシウム層の厚みは、例えば３ｎｍ以上３０ｎｍ以下であり、カルシウム層とＭｇＡｇ合金層との合計厚みは、例えば５ｎｍ以上５０ｎｍ以下である。
【００６８】
封止パネル２０および接着層３０は、上記実施の形態と同様に構成されている。なお、封止用基板２１には、例えば、カラーフィルタおよびブラックマトリクスとしての光吸収膜（いずれも図示せず）が設けられ、有機発光素子４０Ｒ，４０Ｇ，４０Ｂで発生した光を取り出すと共に、有機発光素子４０Ｒ，４０Ｇ，４０Ｂ並びにその間の配線において反射された外光を吸収し、コントラストを改善するようになっていてもよい。
【００６９】
この表示装置は、上記実施の形態と同様にして製造することができる。また、この表示装置の作用および効果は、上記実施の形態と同様である。
【実施例】
【００７０】
次に、本発明の具体的な実施例について説明する。
【００７１】
（実施例）
上記実施の形態と同様にして赤色の光を発生する有機発光素子１０Ｒを作製した。その際、正孔輸送層１４Ａを形成するための正孔輸送層成膜用組成物は表１に示した処方により調合したものを用い、発光層１４Ｂを形成するための１回目赤色発光層成膜用組成物および２回目赤色発光層成膜用組成物は、表２および表３に示した処方により調合したものをそれぞれ用いた。
【００７２】
得られた有機発光素子１０Ｒについて発光特性を調べたところ、発光強度１２００ｃｄ／ｍ2 のときの電流効率は２．１ｃｄ／Ａであった。
【００７３】
（比較例）
本実施例に対する比較例として、発光層を形成するための２回目赤色発光層成膜用組成物として表４に示した処方、すなわち１回目赤色発光層成膜用組成物と同一の溶媒を含み、溶質濃度だけを異ならせた処方により調合したものを用いたことを除いては、本実施例と同様にして赤色の光を発生する有機発光素子を作製した。
【００７４】
【表４】
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【００７５】
比較例の有機発光素子についても実施例と同様にして発光特性を調べたところ、発光強度１２００ｃｄ／ｍ2 のときの電流効率は１．８ｃｄ／Ａであった。
【００７６】
このように本実施例によれば、電流効率において比較例を約１７％上回っていた。これは、本実施例では、２回目赤色発光層成膜用組成物として、１回目赤色発光層成膜用組成物よりも表面張力および沸点の低いものを用いたことにより、２回目赤色発光成膜用組成物が絶縁層１３の開口部１３Ａ内で適度に広がって成膜され、発光層１４Ｂの厚みのむらが低減されたことによるものと考えられる。すなわち、発光層１４Ｂを形成するための成膜用組成物として、２回目では１回目よりも表面張力および沸点の低いものを用いるようにすれば、発光層１４Ｂの厚みの均一性を高めて、発光特性を向上させることができることが分かった。
【００７７】
以上、実施の形態および実施例を挙げて本発明を説明したが、本発明は上記実施の形態および実施例に限定されるものではなく、種々変形が可能である。例えば、上記実施の形態において説明した各層の材料および厚み、または成膜方法および成膜条件などは限定されるものではなく、他の材料および厚みとしてもよく、または他の成膜方法および成膜条件としてもよい。例えば、上記実施の形態および実施例では、発光層１４Ｂがポリパラフェニレンビニレン系の高分子有機発光材料により構成されている場合について説明したが、発光層１４Ｂの構成材料としては、ポリフルオレン系誘導体を用いてもよい。この場合にも、発光層１４Ｂを形成するための成膜用組成物の溶媒としては、上記実施の形態と同様のものを用いることが可能である。
【００７８】
また、上記実施の形態および実施例では、成膜用組成物をインク吐出法により配置する場合について説明したが、本発明は、成膜用組成物を例えば凸版，凹版および平板などの印刷法により配置する場合にも適用することができる。
【００７９】
更に、上記実施の形態および実施例では、発光層１４Ｂを、成膜用組成物を配置したのち溶媒を除去する工程を２回行うことにより形成する場合について説明したが、３回以上行うようにしてもよい。その場合、３回目の成膜用組成物としては、１回目または２回目に用いた成膜用組成物とは異なる溶媒を含むものを用いる。また、３回目の成膜用組成物としては、２回目に用いた成膜用組成物よりも低い表面張力を有するもの、または２回目に用いた成膜用組成物よりも低い沸点を有するものを用いることが好ましい。ただし、量産の効率性の観点からは、２回で十分である。
【００８０】
加えて、上記実施の形態および実施例では、有機層１４のうち発光層１４Ｂを、成膜用組成物を配置したのち溶媒を除去する工程を２回行うことにより形成する場合について説明したが、正孔輸送層１４Ａについても発光層１４Ｂと同様に、成膜用組成物を配置したのち溶媒を除去する工程を２回行うことにより形成するようにしてもよい。
【００８１】
更にまた、上記実施の形態および実施例においては、有機層１４が正孔輸送層１４Ａおよび発光層１４Ｂの２層構造を有する場合について説明したが、正孔輸送層，発光層および電子輸送層の３層構造など、他の構造を有していてもよい。その場合にも、正孔輸送層または電子輸送層についても発光層と同様に、成膜用組成物を配置したのち溶媒を除去する工程を２回行うことによりそれぞれ形成するようにしてもよい。
【００８２】
加えてまた、上記実施の形態および実施例では、第１電極１２が個々の有機発光素子１０Ｒ，１０Ｇ，１０Ｂに対応する個別電極として駆動用基板１１にマトリクス状に配置されており、第２電極１５が、すべての有機発光素子１０Ｒ，１０Ｇ，１０Ｂの共通電極として形成されている場合について説明したが、第１電極１２と第２電極１５とを互いに直交する複数のストライプ状に形成した場合にも本発明を適用することができる。
【００８３】
更にまた、例えば、上記実施の形態および実施例では、第１電極１２を陽極、第２電極１５を陰極とする場合について説明したが、陽極および陰極を逆にして、第１電極１２を陰極、第２電極１５を陽極としてもよい。
【００８４】
加えてまた、例えば、上記実施の形態および実施例においては、駆動用基板１１の上に、第１電極１２，絶縁層１３，有機層１４および第２電極１５を駆動用基板１１の側から順に積層し、駆動用基板１１の側から光を取り出すようにした場合について説明したが、積層順序を逆にして、駆動用基板１１の上に、第２電極１５，絶縁層１３，有機層１４および第１電極１２を駆動用基板１１の側から順に積層し、封止パネル２０の側から光を取り出すようにすることもできる。更に、第１電極１２を陰極、第２電極１５を陽極とすると共に、駆動用基板１１の上に、第２電極１５，絶縁層１３，有機層１４および第１電極１２を駆動用基板１１の側から順に積層し、封止パネル２０の側から光を取り出すようにすることもできる。
【００８５】
更にまた、上記実施の形態および実施例では、有機発光素子１０Ｒ，１０Ｇ，１０Ｂの構成を具体的に挙げて説明したが、全ての層を備える必要はなく、また、他の層を更に備えていてもよい。例えば、上記実施の形態において、絶縁層１３上の第１電極１２の行間および列間の領域に、第２電極１５の電圧降下を抑制するための補助電極が形成されていてもよい。また、上記変形例において、第１電極４２を、誘電体多層膜またはアルミニウムなどの反射膜の上部に透明導電膜を積層した２層構造とすることもできる。更に、上記変形例では、第２電極４５が電子注入層と半透過性電極とが第１電極４２の側から順に積層された構造を有する場合について説明したが、第２電極４５は、電子注入層と半透過性電極とＩＴＯなどよりなる透明電極とが第１電極４２の側から順に積層された構成を有していてもよい。
【００８６】
加えてまた、上記実施の形態では、フルカラー表示装置の場合について説明したが、本発明は、単色の表示装置の場合にも適用可能である。
【００８７】
更にまた、上記実施の形態および実施例では、発光素子として有機発光素子を備えた表示装置を例として説明したが、本発明は、発光素子または表示装置のほか、例えばカラーフィルタにも適用可能である。
【図面の簡単な説明】
【００８８】
【図１】本発明の一実施の形態に係る有機発光素子を用いた表示装置の構成を表す断面図である。
【図２】図１に示した表示装置の製造方法を工程順に表す断面図である。
【図３】図２に続く工程を表す断面図である。
【図４】図３に続く工程を表す断面図である。
【図５】本発明の変形例に係る有機発光素子を用いた表示装置の構成を表す断面図である。
【符号の説明】
【００８９】
１０…駆動パネル、１０Ｒ，１０Ｇ，１０Ｂ，４０Ｒ，４０Ｇ，４０Ｂ…有機発光素子、１１…駆動用基板、１２，４２…第１電極、１３…絶縁層、１４…有機層、１４Ａ…正孔輸送層、１４Ｂ…発光層、１５，４５…第２電極、２０…封止パネル、２１…封止用基板、３０…接着層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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