(57)【要約】【課題】  流動性に優れて成形加工性に優れ、かつ、射出成形によって剛性、衝撃強度、および外観に優れた成形体を与え得る熱可塑性樹脂組成物を提供する。【解決手段】  （Ａ）３５〜８５重量％のポリプロピレン系樹脂、（Ｂ）１〜３５重量％のエラストマー、（Ｃ）２〜３０重量％の無機充填剤、および、（Ｄ）０．１〜５重量％の下記樹脂を含有する熱可塑性樹脂組成物。樹脂（Ｄ）：プロピレン単独重合体またはプロピレン−エチレンランダム共重合体であり、その１３５℃テトラリン溶液の固有粘度が５ｄｌ／ｇ以上である第１セグメント６０〜８０重量％と、プロピレン単独重合体またはプロピレン−エチレンランダム共重合体であり、その１３５℃テトラリン溶液の固有粘度が０．８〜１．２ｄｌ／ｇである第２セグメント２０〜４０重量％とからなる樹脂。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）３５〜８５重量％のポリプロピレン系樹脂、（Ｂ）１〜３５重量％のエラストマー、（Ｃ）２〜３０重量％の無機充填剤、および、（Ｄ）０．１〜５重量％の下記樹脂（但し、成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）の前記量はそれぞれ、これらの合計重量を基準とする。）を含有することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
樹脂（Ｄ）：プロピレン単独重合体またはプロピレン−エチレンランダム共重合体であり、その１３５℃テトラリン溶液の固有粘度が５ｄｌ／ｇ以上である第１セグメント６０〜８０重量％と、プロピレン単独重合体またはプロピレン−エチレンランダム共重合体であり、その１３５℃テトラリン溶液の固有粘度が０．８〜１．２ｄｌ／ｇである第２セグメント２０〜４０重量％とからなる樹脂（但し、第１セグメント及び第２セグメントの前記量はそれぞれ、これらの合計重量を基準とする。）
【請求項２】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の量が５６〜８５重量％であり、エラストマー（Ｂ）の量が１〜９重量％である（但し、成分（Ａ）及び（Ｂ）の前記量は、成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）の合計重量を基準とする。）ことを特徴とする請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項３】
エラストマー（Ｂ）の量が１０〜３５重量％である（但し、成分（Ｂ）の前記量は、成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）の合計重量を基準とする。）ことを特徴とする請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１記載の熱可塑性樹脂組成物からなる射出成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性樹脂組成物およびその熱可塑性樹脂組成物からなる射出成形体に関するものである。さらに詳しくは、流動性に優れて成形加工性に優れ、かつ、射出成形によって剛性、衝撃強度、および外観に優れた成形体を与え得る熱可塑性樹脂組成物、およびその熱可塑性樹脂組成物からなる射出成形体に関するものである。本発明において、成形体の外観は、主に成形体中のフローマークの状態に対応する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレン系樹脂は、剛性、衝撃強度等が要求される材料に広く用いられている。近年、特に、自動車用材料にポリプロピレン系樹脂が用いられるようになり、中でもエチレン−プロピレンブロック共重合体が用いられるようになってきている。また、エチレン−プロピレンブロック共重合体は、従来は、溶媒法により製造されてきたが、製造工程が簡便であり、エチレン−プロピレンブロック共重合体を低価格で製造できる連続式の気相法により製造されるようになってきた。
【０００３】
ところが、一般に、気相法で製造されたエチレン−プロピレンブロック共重合体は、エチレン−プロピレン共重合体部分の固有粘度が低いためにスウェリングレシオが低く、そのため、その成形体はフローマークが目立って外観が悪い。また、気相法で製造されるエチレン−プロピレンブロック共重合体のエチレン−プロピレン共重合体部分の固有粘度を高くすると、ブツが発生し、成形体の外観が悪くなる。
【０００４】
上述のような外観の問題を解決する方法としては、例えば、特開平７−２８６０２２号公報には、２３℃ｎ−デカン不溶成分の固有粘度が０．１〜２０ｄｌ／ｇであり、２３℃ｎ−デカン可溶成分の固有粘度が５〜１５ｄｌ／ｇである、外観にブツを発生することなく成形物を形成することができるバッチ式の溶媒法で製造されたプロピレン系ブロック共重合体が記載されている。しかし、同公開公報に比較例３に示されているように、エチレン−プロピレン共重合体部分に相当すると考えられる２３℃ｎ−デカン可溶成分の固有粘度が高いエチレン−プロピレンブロック共重合体は、ブツの原因となるゴム塊個数が多いものであった。
【０００５】
また、特開平７−２８６０７５号公報には、連続式で製造されたプロピレン重合体と２３℃ｎ−デカン可溶成分の固有粘度が５〜１２ｄｌ／ｇであるエチレン−プロピレンブロック共重合体からなる、外観にブツを発生することのない成形物を形成することができるプロピレン重合体組成物が記載されている。しかし、そのエチレン−プロピレンブロック共重合体の配合量は１２重量％以上で、多いものであった。
【０００６】
【特許文献１】特開平７−２８６０２２号公報
【特許文献２】特開平７−２８６０７５号公報
【特許文献３】特開２００２−１２７１８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、流動性に優れて成形加工性に優れ、かつ、射出成形によって剛性、衝撃強度、および外観に優れた成形体を与え得る熱可塑性樹脂組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の一つの態様では、
（Ａ）３５〜８５重量％のポリプロピレン系樹脂、（Ｂ）１〜３５重量％のエラストマー、（Ｃ）２〜３０重量％の無機充填剤、および、（Ｄ）０．１〜５重量％の下記樹脂（但し、成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）の前記量はそれぞれ、これらの合計重量を基準とする。）を含有することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物が提供される。
樹脂（Ｄ）：プロピレン単独重合体またはプロピレン−エチレンランダム共重合体であり、その１３５℃テトラリン溶液の固有粘度が５ｄｌ／ｇ以上である第１セグメント６０〜８０重量％と、プロピレン単独重合体またはプロピレン−エチレンランダム共重合体であり、その１３５℃テトラリン溶液の固有粘度が０．８〜１．２ｄｌ／ｇである第２セグメント２０〜４０重量％とからなる樹脂（但し、第１セグメント及び第２セグメントの前記量はそれぞれ、これらの合計重量を基準とする。）
一つの好ましい態様において、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の量は５６〜８５重量％であり、エラストマー（Ｂ）の量は１〜９重量％である。
他の好ましい態様において、エラストマー（Ｂ）の量は１０〜３５重量％である。
また、本発明の他の態様では、上記の熱可塑性樹脂組成物からなる射出成形体が提供される。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の熱可塑性樹脂組成物は流動性に優れており、これを射出成形すると、剛性、衝撃強度及び外観が良好で、特にフローマークが目立たない射出成形体を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本発明で用いられるポリプロピレン系樹脂（Ａ）とは、通常、結晶性を有するポリプロピレン系樹脂であり、例えば、結晶性プロピレン単独重合体、結晶性エチレン−プロピレン共重合体、結晶性プロピレン−α−オレフィン共重合体等が挙げられ、これらは単独で用いてもよく、２種類以上を併用しても良い。但し、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、後述する樹脂（Ｄ）とは異なる。
【００１１】
結晶性プロピレン−α−オレフィン共重合体に用いられるα−オレフィンとしては、炭素数が４以上のα−オレフィンであり、好ましくは炭素数が４〜２０のα−オレフィンであり、より好ましくは炭素数が４〜１２のα−オレフィンである。例えば、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１、デセン−１等が挙げられる。結晶性プロピレン−α−オレフィン共重合体としては、例えば、結晶性プロピレン−ブテン−１共重合体、結晶性プロピレン−ヘキセン−１共重合体等が挙げられる。
【００１２】
結晶性を有するポリプロピレン系樹脂として、樹脂組成物から得られる成形体の剛性、耐衝撃性と言った機械物性の観点から、好ましくは結晶性プロピレン単独重合体、結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体、又はそれらの混合物であり、特に好ましくは、結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体、又は結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体と結晶性プロピレン単独重合体の混合物である。
【００１３】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）として用いられる結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体とは、プロピレン単独重合体部分（これを第１セグメントという。）とエチレン−プロピレンランダム共重合体部分（これを第２セグメントという。）とからなる結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体である。
【００１４】
第１セグメントのゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法によって測定される重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比であるＱ値として、樹脂組成物の成形性および剛性、耐衝撃性と言った樹脂組成物から得られる成形体の機械物性の観点から、好ましくは３．０〜５．０であり、より好ましくは３．５〜４．５である。
【００１５】
また、第１セグメントの13Ｃ−ＮＭＲを用いて測定されるアイソタクチックペンタッド分率として、樹脂組成物から得られる成形体の剛性の観点から、好ましくは０．９８以上であり、より好ましくは０．９９以上である。
【００１６】
そして、第１セグメントの１３５℃テトラリン溶液の固有粘度（［η］P）として、樹脂組成物の成形性の観点から、好ましくは０．７〜１．２ｄｌ／ｇであり、より好ましくは０．８〜１．１ｄｌ／ｇである。
【００１７】
第２セグメントの１３５℃テトラリン溶液の固有粘度（［η］EP）として、樹脂組成物の成形性、樹脂組成物から得られる成形体の機械物性、外観の観点から、好ましくは１．０以上８．０ｄｌ／ｇ未満であり、より好ましくは１．５〜７．５ｄｌ／ｇである。
【００１８】
また、第２セグメントのエチレン含量［（Ｃ２’）EP］として、耐衝撃性などの樹脂組成物から得られる成形体の機械物性の観点から、好ましくは２５〜５５重量％であり、より好ましくは３５〜４５重量％である。
【００１９】
また、第２セグメントの第１セグメントに対する重量比として、樹脂組成物の成形性の観点から、好ましくは８／９２〜３５／６５である。
【００２０】
上記の結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体と結晶性プロピレン単独重合体との混合物に用いられる結晶性プロピレン単独重合体とは、結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体の第１セグメントであるプロピレン単独重合体部分と同じ様な物性を有するものであって、そのゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法によって測定される重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比であるＱ値として、樹脂組成物の成形性、および剛性、耐衝撃性と言った樹脂組成物から得られる成形体の機械物性の観点から、好ましくは３．０〜５．０であり、より好ましくは３．５〜４．５である。
【００２１】
また、上記の混合物に用いられる結晶性プロピレン単独重合体の13Ｃ−ＮＭＲによって測定されるアイソタクチックペンタッド分率として、樹脂組成物から得られる成形体の剛性の観点から、好ましくは０．９８以上であり、より好ましくは０．９９以上である。アイソタクチックペンタッド分率の上限は１である。
【００２２】
そして、上記の混合物に用いられる結晶性プロピレン単独重合体の１３５℃テトラリン溶液の固有粘度（［η］P）として、樹脂組成物の成形性の観点から、好ましくは０．７〜１．２ｄｌ／ｇであり、より好ましくは０．８〜１．１ｄｌ／ｇである。
【００２３】
本発明で用いられるポリプロピレン系樹脂（Ａ）の製造方法としては、公知の立体規則性オレフィン重合触媒を用いて公知の重合方法によって製造する方法が挙げられる。公知の触媒としては、例えば、チーグラー・ナッタ触媒系、メタロセン触媒系、それらを組み合わせた触媒系等が挙げられ、公知の重合方法としては、例えば、バルク重合法、溶液重合法、スラリー重合法または気相重合法、あるいはこれらの重合法を任意に組み合わせた重合方法が挙げられ、好ましくは、連続式の気相重合法である。
【００２４】
特に、結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体の製造方法として、好ましくは、第１セグメントである結晶性プロピレン単独重合体部分を得る第１工程で立体規則性オレフィン重合触媒の存在下にプロピレンを単独重合し、続いて、第２セグメントであるエチレン−プロピレンランダム共重合体部分を得る第２工程でエチレンとプロピレンを共重合する製造方法が好ましい。
【００２５】
本発明の熱可塑性樹脂組成物におけるポリプロピレン系樹脂（Ａ）の含有量は、３５〜８５重量％であり、好ましくは４０〜８０重量％であり、さらに好ましくは、４５〜７５重量％である。ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の含有量は、後述するエラストマー（Ｂ）の配合量を考慮して適宜調節され、例えば、エラストマー（Ｂ）の量を１〜９重量％とする場合には、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の量は５６〜８５重量％に調節する。
【００２６】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の含有量が、３５重量％未満である場合、樹脂組成物から得られる成形体の剛性が低下することがあり、８５重量％を超えると、樹脂組成物から得られる成形体の衝撃強度が低下することがある。
【００２７】
本発明で用いられるエラストマー（Ｂ）とは、ゴム成分を含有するエラストマーである。例えば、ビニル芳香族化合物含有ゴムを含有するエラストマー、エチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴムを含有するエラストマー、および、それらの混合物を含有するエラストマー等が挙げられる。
【００２８】
エラストマー（Ｂ）として用いられるビニル芳香族化合物含有ゴムとしては、例えば、ビニル芳香族化合物重合体ブロックと共役ジエン系重合体ブロックからなるブロック共重合体等が挙げられ、その共役ジエン部分の水素添加されている二重結合の割合として、樹脂組成物およびそれから得られる成形体の耐候性の観点から、好ましくは８０％以上であり、より好ましくは８５％以上である。（但し、前記の量は、水添前の共役ジエン部分の全二重結合の数を基準とする。）
【００２９】
また、ビニル芳香族化合物含有ゴムのＧＰＣ（ゲルパーミュエーションクロマトグラフィー）法によって測定される分子量分布（Ｑ値）として、樹脂組成物から得られる成形体の機械物性の観点から、好ましくは２．５以下であり、より好ましくは２．３以下である。なお、ビニル芳香族化合物含有ゴムのＱ値は、好ましくは１．８以上である。
【００３０】
また、ビニル芳香族化合物含有ゴム中のビニル芳香族化合物の平均含有量として、剛性や耐衝撃性等の樹脂組成物から得られる成形体の機械物性の観点から、好ましくは１０〜２０重量％であり、より好ましくは１２〜１９重量％である。
【００３１】
また、ビニル芳香族化合物含有ゴムのメルトフローレート（ＭＦＲ、ＪＩＳ−Ｋ−６７５８、２３０℃）として、樹脂組成物の成形性の観点から、好ましくは１〜１５ｇ／１０分であり、より好ましくは２〜１３ｇ／１０分である。
【００３２】
エラストマー（Ｂ）として用いられるビニル芳香族化合物含有ゴムとしては、例えば、スチレン−エチレン−ブテン−スチレン系ゴム（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレン系ゴム（ＳＥＰＳ）、スチレン−ブタジエン系ゴム（ＳＢＲ）、スチレン−ブタジエン−スチレン系ゴム（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレン−スチレン系ゴム（ＳＩＳ）等のブロック共重合体、および、これらのゴム成分を水添したブロック共重合体等を挙げることができる。また、エチレン−プロピレン−非共役ジエン系ゴム（ＥＰＤＭ）等のオレフィン系共重合体ゴムとスチレン等のビニル芳香族化合物を反応させて得られるゴムも好適に使用することができる。また、少なくとも２種類のビニル芳香族化合物含有ゴムを併用しても良い。
【００３３】
エラストマー（Ｂ）として用いられるビニル芳香族化合物含有ゴムの製造方法としては、例えば、オレフィン系共重合体ゴムもしくは共役ジエンゴムに、ビニル芳香族化合物を、重合や反応によって結合させる製造方法等が挙げられる。
【００３４】
エラストマー（Ｂ）として用いられるエチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴムとは、エチレンとα−オレフィンからなるランダム共重合体ゴムである。α−オレフィンは炭素原子数３以上のα−オレフィンであり、例えば、プロピレン、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１、デセン等が挙げられ、好ましくは、プロピレン、ブテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１である。
【００３５】
エラストマー（Ｂ）として用いられるエチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴムとしては、例えば、エチレン−プロピレンランダム共重合体ゴム、エチレン−ブテン−１ランダム共重合体ゴム、エチレン−ヘキセン−１ランダム共重合体ゴム、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴム等が挙げられ、好ましくは、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴム、エチレン−ブテン−１ランダム共重合体ゴム又はエチレン−プロピレンランダム共重合体ゴムである。また、少なくとも２種類のエチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴムを併用しても良い。
【００３６】
エラストマー（Ｂ）として用いられるエチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴムのＧＰＣ法によって測定される分子量分布（Ｑ値）として、樹脂組成物から得られる成形体の機械物性の観点から、好ましくは２．５以下であり、より好ましくは２．３以下である。なお、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴムのＱ値は、好ましくは１．８以上である。
【００３７】
また、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴム中のオクテン−１の含有量として、樹脂組成物から得られる成形体の耐衝撃性の観点から、好ましくは１５〜４５重量％であり、より好ましくは１８〜４２重量％である。
【００３８】
また、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴムのメルトフローレート（ＭＦＲ、ＪＩＳ−Ｋ−６７５８、１９０℃）として、樹脂組成物の成形性や樹脂組成物から得られる成形体の耐衝撃性の観点から、好ましくは１〜１５ｇ／１０分であり、より好ましくは２〜１３ｇ／１０分である。
【００３９】
エラストマー（Ｂ）として用いられるエチレン−ブテン−１ランダム共重合体ゴムのＧＰＣ法によって測定される分子量分布（Ｑ値）として、樹脂組成物から得られる成形体の機械物性の観点から、好ましくは２．７以下であり、より好ましくは２．５以下である。なお、エチレン−ブテン−１ランダム共重合体ゴムのＱ値は、好ましくは１．８以上である。
【００４０】
また、エチレン−ブテン−１ランダム共重合体ゴム中のブテン−１の含有量として、樹脂組成物から得られる成形体の耐衝撃性の観点から、好ましくは１５〜３５重量％であり、より好ましくは１７〜３３重量％である。
【００４１】
また、エチレン−ブテン−１ランダム共重合体ゴムのメルトフローレート（ＭＦＲ、ＪＩＳ−Ｋ−６７５８、１９０℃）として、樹脂組成物の成形性や樹脂組成物から得られる成形体の耐衝撃性の観点から、好ましくは１〜１５ｇ／１０分であり、より好ましくは２〜１３ｇ／１０分である。
【００４２】
エラストマー（Ｂ）として用いられるエチレン−プロピレンランダム共重合体ゴムのＧＰＣ法によって測定される分子量分布（Ｑ値）として、樹脂組成物から得られる成形体の機械物性の観点から、好ましくは２．７以下であり、より好ましくは２．５以下である。なお、エチレン−プロピレンランダム共重合体ゴムのＱ値は、好ましくは１．８以上である。
【００４３】
また、エチレン−プロピレンランダム共重合体ゴム中のプロピレンの含有量として、樹脂組成物から得られる成形体の耐衝撃性の観点から、好ましくは２０〜３０重量％であり、より好ましくは２２〜２８重量％である。
【００４４】
また、エチレン−プロピレンランダム共重合体ゴムのメルトフローレート（ＭＦＲ、ＪＩＳ−Ｋ−６７５８、１９０℃）として、樹脂組成物の成形性や樹脂組成物から得られる成形体の耐衝撃性の観点から、好ましくは１〜１５ｇ／１０分であり、より好ましくは２〜１３ｇ／１０分である。
【００４５】
エラストマー（Ｂ）として用いられるエチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴムの製造方法としては、公知の触媒を用いて、公知の重合方法により、エチレンと各種のα−オレフィンを共重合させる方法が挙げられる。公知の触媒としては、例えば、バナジウム化合物と有機アルミニウム化合物からなる触媒系、チーグラー・ナッタ触媒系またはメタロセン触媒系等が挙げられ、公知の重合方法としては、溶液重合法、スラリー重合法、高圧イオン重合法または気相重合法等が挙げられる。
【００４６】
本発明の熱可塑性樹脂組成物におけるエラストマー（Ｂ）の含有量は、１〜３５重量％である。樹脂組成物から得られる成形体の剛性と耐衝撃性とのバランスの観点からは、好ましくは１〜９重量％であり、より好ましくは３〜８重量％である。樹脂組成物から得られる成形体の衝撃強度や、剛性、耐熱性の観点からは、好ましくは１０〜３５重量％であり、より好ましくは１２〜３０重量％である。
【００４７】
本発明で用いられる無機充填剤（Ｃ）とは、樹脂組成物から得られる成形体の剛性を向上させることができるものであればよく、例えば、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、マイカ、結晶性ケイ酸カルシウム、タルク及び硫酸マグネシウム繊維等が挙げられる。好ましくは、タルク、硫酸マグネシウム繊維、または、それらの混合物である。
【００４８】
無機充填剤（Ｃ）として用いられるタルクとしては、樹脂組成物から得られる成形体の剛性や耐熱性の観点から、含水ケイ酸マグネシウムを粉砕したものが好ましい。その分子の結晶構造はパイロフィライト型三層構造を示しており、タルクはこの構造が積み重なったものであり、特に結晶を単位層程度にまで微粉砕した平板状のものが好ましい。
【００４９】
無機充填剤（Ｃ）として用いられるタルクの平均粒子径として、樹脂組成物から得られる成形体の剛性や耐衝撃性等の機械物性の観点から、好ましくは３μｍ以下である。ここでタルクの平均粒子径とは遠心沈降式粒度分布測定装置を用いて水、アルコール等の分散媒中に懸濁させて測定した篩下法の積分分布曲線から求めた５０％相当粒子径Ｄ50のことを意味する。
【００５０】
無機充填剤（Ｃ）として用いられるタルクは無処理のまま使用しても良く、または、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）との界面接着性を向上させ、また分散性を向上させる目的で公知の各種シランカップリング剤、チタンカップリング剤、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸塩類あるいは他の界面活性剤で表面を処理したものを使用しても良い。
【００５１】
無機充填剤（Ｃ）として用いられる硫酸マグネシウム繊維の平均繊維長として、剛性や耐衝撃性等の樹脂組成物から得られる成形体の機械物性の観点から、好ましくは５〜５０μｍであり、より好ましくは１０〜３０μｍである。
また、硫酸マグネシウム繊維の平均繊維径として、剛性や耐衝撃性等の樹脂組成物から得られる成形体の機械物性の観点から、好ましくは０．３〜２．０μｍであり、より好ましくは０．５〜１．０μｍである。
【００５２】
本発明の熱可塑性樹脂組成物における無機充填剤（Ｃ）の含有量は、２〜３０重量％であり、好ましくは５〜３０重量％であり、より好ましくは１０〜３０重量％である。無機充填剤の含有量が、２重量％未満である場合、樹脂組成物から得られる成形体の剛性が低下することがあり、３０重量％を超えた場合、成形体の衝撃強度が不充分なことがあり、また、成形体の外観も悪化することがある。
【００５３】
本発明で用いられる樹脂（Ｄ）は、プロピレン単独重合体またはエチレン−プロピレンランダム共重合体であり、その１３５℃テトラリン溶液の固有粘度が５ｄｌ／ｇ以上である第１セグメント６０〜８０重量％と、プロピレン単独重合体またはエチレン−プロピレンランダム共重合体であり、その１３５℃テトラリン溶液の固有粘度が０．８〜１．２ｄｌ／ｇである第２セグメント２０〜４０重量％とを含有する樹脂（但し、第１セグメント及び第２セグメントの前記量はそれぞれ、これらの合計重量を基準とする。）である。
【００５４】
樹脂（Ｄ）に含有される第１セグメントであるプロピレン単独重合体またはエチレン−プロピレンランダム共重合体の１３５℃テトラリン溶液の固有粘度は５ｄｌ／ｇ以上であり、好ましくは５〜１５ｄｌ／ｇであり、より好ましくは５〜１２ｄｌ／ｇである。樹脂（Ｄ）の第１セグメントが固有粘度が５ｄｌ／ｇ未満の重合体に置き換えられると、樹脂組成物から得られる成形体にフローマークが目立ち、外観が不充分となる。一方、樹脂（Ｄ）の第１セグメントが固有粘度が過度に高い重合体に置き換えられると、樹脂組成物中にブツが発生しやすくなり、樹脂組成物から得られる成形体の外観が損なわれ易い。
【００５５】
また、樹脂（Ｄ）に含有される第２セグメントであるプロピレン単独重合体またはエチレン−プロピレンランダム共重合体の１３５℃テトラリン溶液の固有粘度は０．８〜１．２ｄｌ／ｇであり、好ましくは０．８〜１．１ｄｌ／ｇであり、より好ましくは０．８〜１．０ｄｌ／ｇである。樹脂（Ｄ）の第２セグメントが固有粘度が０．８ｄｌ／ｇ未満の重合体に置き換えられると、樹脂組成物から得られる成形体の機械物性が不充分なことがある。一方、樹脂（Ｄ）の第２セグメントが固有粘度が１．２ｄｌ／ｇを超える重合体に置き換えられると、樹脂組成物の流動性が不充分なことがある。
【００５６】
樹脂（Ｄ）に含有される第１セグメントの含有量が６０重量％未満の場合、樹脂組成物から得られる成形体の外観が不充分ことがあり、８０重量％を超えた場合、樹脂組成物の流動性が不十分なことがある。
【００５７】
また、樹脂（Ｄ）に含有される第２セグメントの含有量が２０重量％未満の場合、樹脂組成物の流動性が不充分ことがあり、４０重量％を超えた場合、樹脂組成物から得られる成形体の外観が不十分なことがある。
【００５８】
本発明の熱可塑性樹脂組成物における樹脂（Ｄ）の含有量は、０．１〜５重量％であり、好ましくは０．５〜４．５重量％であり、さらに好ましくは１．０〜４．５重量％である。樹脂（Ｄ）の含有量が０．１重量％未満である場合、樹脂組成物から得られる成形体の外観が不充分であることがあり、５重量％を超えた場合、樹脂組成物の流動性が低下することがある。
【００５９】
樹脂（Ｄ）の第１セグメントおよび第２セグメントの製造方法としては、公知の立体規則性オレフィン重合触媒を用いて公知の重合方法によって製造する方法が挙げられる。公知の触媒としては、例えば、チーグラー・ナッタ触媒系、メタロセン触媒系、それらを組合わせた触媒系等が挙げられ、公知の重合方法としては、例えば、バルク重合法、溶液重合法、スラリー重合法または気相重合法、あるいはこれらの重合法を任意に組み合わせた重合方法が挙げられ、好ましくは、連続式の気相重合法である。
【００６０】
そして、樹脂（Ｄ）の製造方法としては、プロピレンまたはプロピレンとエチレンを重合して、個別に第１セグメントと第２セグメントのそれぞれを製造し、その後、第１セグメントと第２セグメントを混合する方法や溶融混練する方法等が挙げられる。また、プロピレンまたはプロピレンとエチレンを重合して第１セグメントを製造する工程と第２セグメントを製造する工程によって、第１セグメントと第２セグメントを任意の順序で連続に製造する方法等が挙げられる。好ましくはプロピレンまたはプロピレンとエチレンを重合して第１セグメントを製造する工程と第２セグメントを製造する工程によって、第１セグメントと第２セグメントを任意の順序で連続に製造する方法である。
【００６１】
本発明の熱可塑性樹脂組成物の製造方法は、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロールなどの混練機を用いて混練する方法等が挙げられる。各成分の混練機への添加、混合は同時に行なっても良く、分割して行なっても良く、例えば下記の方法等が挙げられる。
（方法１）ポリプロピレン系樹脂（Ａ）と無機充填剤（Ｃ）を混練した後、エラストマー（Ｂ）を添加し、その後、樹脂（Ｄ）を混練する方法。
（方法２）予めポリプロピレン系樹脂（Ａ）に無機充填剤（Ｃ）を高濃度に混練してマスターバッチとし、それを別途ポリプロピレン系樹脂（Ａ）やエラストマー（Ｂ）等で希釈した後、樹脂（Ｄ）を混練する方法。
（方法３）ポリプロピレン系樹脂（Ａ）とエラストマー（Ｂ）を混練した後、無機充填剤（Ｃ）を添加し、その後、樹脂（Ｄ）を混練する方法。
（方法４）予めポリプロピレン系樹脂（Ａ）にエラストマー（Ｂ）を高濃度に混練してマスターバッチとし、それにポリプロピレン系樹脂（Ａ）、無機充填剤（Ｃ）を添加し、その後、樹脂（Ｄ）を混練する方法。
（方法５）予めポリプロピレン系樹脂（Ａ）と無機充填剤（Ｃ）、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）とエラストマー（Ｂ）をそれぞれ混練しておき、最後にそれらを合わせた後、樹脂（Ｄ）を混練する方法。
【００６２】
混練温度は、通常、１７０〜２５０℃であり、より好ましくは１９０〜２３０℃である。混練時間は、通常、１〜２０分であり、より好ましくは３〜１５分である。
【００６３】
また、本発明の熱可塑性樹脂組成物は、成分（Ａ）〜（Ｄ）以外に、酸化防止剤、紫外線吸収剤、滑剤、顔料、帯電防止剤、銅害防止剤、難燃剤、中和剤、発泡剤、可塑剤、造核剤、気泡防止剤、架橋剤等の添加剤を、必要に応じて、適宜含有してもよい。
【００６４】
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、一般に公知の射出成形方法によって射出成形体に成形することができる。特に、ドアートリム、ピラー、インストルメントパネル、コンソールおよびバンパー等の自動車用射出成形体として好適に使用される。
【実施例】
【００６５】
以下、実施例および比較例によって、本発明を説明するが、本発明は、これら実施例に限定されるものではない。
実施例および比較例で用いた各成分を、以下に示した。
（１）ポリプロピレン系樹脂（Ａ）
エチレン−プロピレンブロック共重合体（Ａ−１）  （樹脂Ａ−１）
樹脂Ａ−１は、プロピレン単独重合体部分とエチレン−プロピレンランダム共重合部分とからなる結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体である。
［製造方法］
（１）予備重合
ＳＵＳ製攪拌機付きオートクレーブにおいて、充分に脱水、脱気処理したヘキサンにトリエチルアルミニウム（以下、ＴＥＡと略す。）を２５ｍｍｏｌ／Ｌ、電子供与体成分としてシクロヘキシルエチルジメトキシシラン（以下、ＣＨＥＤＭＳと略す。）をＣＨＥＤＭＳ／ＴＥＡ＝０．１（ｍｏｌ／ｍｏｌ）、および特開平１０−２１２３１９号公報に記載の固体触媒成分Ｉを触媒成分に含まれるＴｉ含量で［ＴＥＡ］／Ｔｉ＝５となるように上記の順に仕込み、固体触媒成分あたりの重合体量比（以下ＰＰ／ｃａｔと略す。）が２．５（ｇ／ｇ）になるように５〜１５℃を維持しながらプロピレンを連続的に供給して予備重合体スラリーを得た。得られた予備重合体スラリーをＳＵＳ製攪拌機付きオートクレーブに移送した後、十分に精製された液状ブタンを加えて１０℃以下の温度に保持して保存した。
【００６６】
（２）本重合
３槽からなる重合槽を直列に配置し、第１の、次いで第２の重合槽にて気相法で連続的にプロピレン単独重合体部分（第１セグメント）成分を重合した後、第２槽での生成物を次の重合槽（第３の重合槽）に移した。ついでその重合槽でプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（第２セグメント）の重合を気相法で連続的に行った。
【００６７】
前段１、２槽目において、リアクター内温度８０℃、リアクター内圧力１．８ＭＰａにおいて、気相部のプロピレンを９０体積％、水素を７．４体積％に保持する条件下、（１）で作成した予備重合体スラリーを固体触媒成分としてＴＥＡおよびＣＨＥＤＭＳを供給しながら連続気相重合を行った。各触媒成分は得られた重合体中の濃度として［ＴＥＡ］＝２００ｐｐｍ程度で行い、［ＣＨＥＤＭＳ］／［ＴＥＡ］＝０．１（ｍｏｌ／ｍｏｌ）、ＰＰ／ｃａｔ＝２８０００（ｇ／ｇ）になるように供給した。１、２槽合わせた平均滞留時間は５．３ｈｒであった。得られたプロピレン単独重合体の固有粘度[η]Pは１．０ｄｌ／ｇであった。
後段３槽目においてはリアクター内温度６５℃、リアクター内圧力１．４ＭＰａにおいて、気相部のプロピレンを６８体積％、エチレンを２６体積％、水素を４体積％に保持する条件下で連続的に気相重合を行った。各触媒成分は得られた重合体中の濃度として[ＴＥＡ]＝２７０ｐｐｍ、[ＣＨＥＤＭＳ]＝４８ｐｐｍ、ＰＰ／ｃａｔ＝６０００（ｇ／ｇ）になるように供給した。平均滞留時間は１．３ｈｒであった。得られたエチレン−プロピレンランダム共重合部分の固有粘度[η]EPは２．２ｄｌ／ｇであり、エチレン含有量は４５重量％であった。エチレン−プロピレンブロック共重合体におけるエチレン−プロピレンランダム共重合部分の含有量は１８重量％であった。
エチレン−プロピレンブロック共重合体（Ａ−２）  （樹脂Ａ−２）
プロピレン単独重合体部分とエチレン−プロピレンランダム共重合部分とからなる結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体であるＣＯＳＭＯＰＬＥＮＥ  ＡＺ８６４（Ｔｈｅ  Ｐｏｌｙｏｌｅｆｉｎ  Ｃｏｍｐａｎｙ製；ＭＦＲ＝３８ｇ／１０分）をパーオキサイド分解して得られた、ＭＦＲ＝５５ｇ／１０分の結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体である。
エチレン−プロピレンブロック共重合体（Ａ−３）（樹脂Ａ−３）
樹脂Ａ−３は、上記の樹脂Ａ−１をパーオキサイド分解して得られた、ＭＦＲ＝５０ｇ／１０分の結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体である。
【００６８】
（２）エラストマー（Ｂ）
エチレン−オクテン−１共重合体ゴム（エラストマーＢ−１）
デュポンダウエラストマー製、Ｅｎｇａｇｅ  ＥＧ８２００
エチレン−１−ブテン共重合体ゴム（エラストマーＢ−２）
住友化学工業株式会社製、エスプレンＳＰＯ  Ｎ０４１６
【００６９】
（３）無機充填剤（Ｃ）
タルク、林化成製、ＭＷ  ＨＳ−Ｔ
【００７０】
（４）樹脂（Ｄ）
〔製造方法〕
（４−１）固体触媒成分（Ｉ）
攪拌機付きの２００ＬＳＵＳ製反応容器を窒素で置換した後、ヘキサン８０Ｌ、テトラブトキシチタン６．５５モル、フタル酸ジイソブチル２．８モル、およびテトラエトキシシラン９８．９モルを投入し均一溶液とした。次に濃度２．１モル／Ｌのブチルマグネシウムクロリドのジイソブチルエーテル溶液５１Ｌを、反応容器内の温度を５℃に保ちながら５時間かけて徐々に滴下した。滴下終了後５℃で１時間、室温でさらに１時間攪拌した後、室温で固液分離し、トルエン７０Ｌで３回洗浄を繰り返した。次いで、スラリー濃度が０．２ｋｇ／Ｌになるようにトルエン量を調整した後、１０５℃で１時間攪拌した。その後、９５℃まで冷却し、フタル酸ジイソブチル４７．６モル加え、９５℃で３０分間反応を行った。反応後固液分離し、トルエンで２回洗浄を行った。次いで、スラリー濃度が０．４ｋｇ／Ｌになるようにトルエン量を調節後、フタル酸ジイソブチル３．１モル、ジ−ｎ−ブチルエーテル８．９モル及び四塩化チタン２７４モルを加え、１０５℃で３時間反応を行った。反応終了後、同温度で固液分離した後、同温度でトルエン９０Ｌで２回洗浄を行った。スラリー濃度が０．４ｋｇ／Ｌになるようにトルエン量を調節後、ジ−ｎ−ブチルエーテル８．９モル及び四塩化チタン１３７モルを加え、１０５℃で１時間反応を行った。反応終了後、同温度で固液分離し同温度でトルエン９０Ｌで３回洗浄を行った後、さらにヘキサン７０Ｌで３回洗浄した後減圧乾燥して固体触媒成分１１．４ｋｇを得た。固体触媒成分はチタン原子１．８３重量％、フタル酸エステル８．４重量％、エトキシ基０．３０重量％、ブトキシ基０．２０重量％を含有していた。この固体触媒成分を、以下固体触媒成分（Ｉ）と呼ぶ。
【００７１】
（４−２）予備重合
ＳＵＳ製３Ｌ攪拌機付きオートクレーブにおいて、充分に脱水，脱気したヘキサンにトリエチルアルミニウム（以下ＴＥＡと略す）２５ｍｍｏｌ／Ｌ、電子供与体成分としてｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシラン（以下ｔＢｕｎＰｒＤＭＳと略す）をｔＢｕｎＰｒＤＭＳ／ＴＥＡ＝０．１（ｍｏｌ／ｍｏｌ）および固体触媒成分（Ｉ）を１５ｇ／Ｌを添加し、１５℃以下の温度を保持しながらプロピレンを固体触媒１ｇ当たり１ｇに達するまで連続的に供給し予備重合を実施した。得られた予備重合体スラリーは１２０Ｌ−ＳＵＳ製攪拌機付きの希釈槽へ移送し充分に精製された液状ブタンを加えて希釈し１０℃以下の温度で保存した。
【００７２】
（４−３）本重合
３００Ｌ−ＳＵＳ製攪拌機付き重合槽において、重合温度６０℃、スラリー量９５Ｌを維持するように液化プロピレンを３５ｋｇ／ｈ供給し、更に気相部のエチレン濃度を２．８ｖｏｌ％を保持するようにエチレン供給し、ＴＥＡを５１ｍｍｏｌ／ｈ、ｔＢｕｎＰｒＤＭＳを５ｍｍｏｌ／ｈおよび上記（４−２）で作成した予備重合体スラリーを固体触媒成分として１．０ｇ／ｈ供給し、実質的に水素の不存在下でプロピレン−エチレンの連続共重合を行い、６．１ｋｇ／ｈの重合体を得た。得られた重合体は失活することなく第２槽目に連続的に移送した。第２槽目は内容積１ｍ3のＳＵＳ製攪拌機付き流動床気相反応器において、重合温度７０℃、重合圧力１．８ＭＰａおよび気相部のエチレン濃度を１．９ｖｏｌ％を保持するように、プロピレンとエチレンを連続的に供給し、水素の実質的に不存在下で第１槽目より移送された固体触媒成分含有重合体で連続気相重合を継続し、１５．７ｋｇ／ｈの重合体を得た。第１槽目と第２槽目で重合されたポリマー成分が、第１セグメントに相当し、その固有粘度［η］は８．７ｄｌ／ｇであり、エチレン含量は３．５重量％、融解温度ピークは１４４．８℃であった。次いで、得られた重合体は失活することなく第３槽目に連続的に移送した。第３槽目は内容積１ｍ3のＳＵＳ製攪拌機付き気相流動床反応器において、重合温度８５℃、重合圧力１．４ＭＰａおよび気相部の水素濃度を１１．７ｖｏｌ％に保持するようにプロピレンおよび水素を連続的に供給し、第２槽目より供給された固体触媒成分を含有する重合体でプロピレンを連続気相重合を継続する事により２５．６ｋｇ／ｈの重合体を得た。第３槽目で重合されたポリマー成分が、第２セグメントに相当し、第１槽目から第３槽目を通して得られた重合体が、第１セグメントと第２セグメントからなる樹脂（Ｄ）であり、その固有粘度［η］は５．７ｄｌ／ｇであった。以上の結果から、第１槽目＋第２槽目の重合量と第３槽目の重合体比は６１：３９であり、第３槽目で重合された重合体の固有粘度［η］は０．９ｄｌ／ｇと求められた。
【００７３】
（５）ＢＣＰＰ−１
エチレン−プロピレンブロック共重合体であるＢＣＰＰ−１はプロピレン単独重合体部分の分子量分布（Ｑ値）は４．０であり、その固有粘度[η]Pは０．９１ｄｌ／ｇであり、そのアイソタクチックペンタッド分率は０．９９であり、また、そのエチレン−プロピレンブロック共重合体のエチレン−プロピレンランダム共重合部分の固有粘度[η]EPは１１．５ｄｌ／ｇであり、エチレン−プロピレンブロック共重合体におけるエチレン−プロピレンランダム共重合部分の含有量は２５．１重量％であり、そのエチレン−プロピレンランダム共重合部分におけるエチレン含有量は２３．１重量％であった。
【００７４】
実施例および比較例で用いた樹脂成分及び組成物の物性の測定法を以下に示した。
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
ＪＩＳ−Ｋ−６７５８に規定された方法に従って測定した。特に断りのない限り、測定温度は２３０℃で、荷重は２．１６ｋｇｆで測定した。
【００７５】
（２）曲げ弾性率（ＦＭ、単位：ＭＰａ）
ＪＩＳ−Ｋ−７２０３に規定された方法に従って測定した。射出成形により成形された厚みが６．４ｍｍの試験片を用い、スパン間１００ｍｍ、荷重速度は２．０ｍｍ／分で、測定温度は２３℃で測定した。
【００７６】
（３）アイゾット衝撃強度（Ｉｚｏｄ、単位：ｋＪ／ｍ2）
ＪＩＳ−Ｋ−７１１０に規定された方法に従って測定した。射出成形により成形された厚みが６．４ｍｍのノッチ付き試験片を用いて、測定温度は２３℃および−３０℃で測定した。
【００７７】
（４）加熱変形温度（ＨＤＴ、単位：℃）
ＪＩＳ−Ｋ−７２０７に規定された方法に従って測定した。射出成形により成形された厚みが６．４ｍｍの試験片を用い、スパン間１００ｍｍ、ファイバーストレスは１．８２ＭＰａで測定した。
【００７８】
（５）ロックウェル硬度（ＨＲ）
ＪＩＳ−Ｋ−７２０２に規定された方法に従って測定した。射出成形により成形された厚みが３．０ｍｍである試験片を用いて測定した。測定値はＲスケールで表示した。
【００７９】
（６）脆化温度（ＢＰ、単位：℃）
ＪＩＳ−Ｋ−７２１６に規定された方法に従って測定した。射出成形により成形された２５ｍｍ×１５０ｍｍ×２ｍｍの平板から所定の６．３ｍｍ×３８ｍｍ×２ｍｍの試験片を打ち抜き、測定を行った。
【００８０】
（７）固有粘度（単位：ｄｌ／ｇ）
ウベローデ型粘度計を用いて濃度０．１、０．２および０．５ｇ／ｄｌの３点について還元粘度を測定した。固有粘度は、「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８２年共立出版株式会社刊）第４９１頁に記載の計算方法すなわち、還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼロに外挿する外挿法によって求めた。
結晶性ポリプロピレンについては、テトラリンを溶媒として用いて、温度１３５℃で測定した。
【００８１】
（７−１）結晶性エチレン−プロピレンブロックコポリマーの固有粘度
（７−１ａ）プロピレン単独重合体部分（第１セグメント）の固有粘度：[η]P
結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体の第１セグメントであるプロピレン単独重合体部分の固有粘度：[η]Pはその製造時に、第１工程であるプロピ
レン単独重合体の重合後に重合槽内よりプロピレン単独重合体を取り出し、取り出されたプロピレン単独重合体の[η]Pを測定して求めた。
【００８２】
（７−１ｂ）エチレン−プロピレンランダム共重合体部分（第２セグメント）の固有粘度：[η]EP
結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体の第２セグメントであるエチレン−プロピレンランダム共重合体部分の固有粘度：[η]EPは、プロピレン単独重合体部分の固有粘度：[η]Pとエチレン−プロピレンブロック共重合体全体の固有粘度：[η]Tをそれぞれ測定し、エチレン−プロピレンランダム共重合体部分の結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体全体に対する重量比率：Ｘを用いて次式から計算により求めた。
[η]EP＝[η]T／Ｘ−（１／Ｘ−１）[η]P
[η]P：プロピレン単独重合体部分の固有粘度（ｄｌ／ｇ）
[η]T：ブロック共重合体全体の固有粘度（ｄｌ／ｇ）
【００８３】
（７−１ｃ）エチレン−プロピレンランダム共重合体部分の結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体全体に対する重量比率：Ｘ
エチレン−プロピレンランダム共重合体部分の結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体全体に対する重量比率：Ｘはプロピレン単独重合体部分（第１セグメント）と結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体全体の結晶融解熱量をそれぞれ測定し、次式を用いて計算により求めた。結晶融解熱量は、示唆走査型熱分析（ＤＳＣ）により測定した。
Ｘ＝１−（ΔＨf）T／（ΔＨf）P
（ΔＨf）T：ブロック共重合体全体の融解熱量（ｃａｌ／ｇ）
（ΔＨf）P：プロピレン単独重合体部分の融解熱量（ｃａｌ／ｇ）
【００８４】
（８）結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体中のエチレン−プロピレンランダム共重合体部分のエチレン含量：（Ｃ2'）EP
結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体のエチレン−プロピレンランダム共重合体部分のエチレン含量：（Ｃ2'）EPは、赤外線吸収スペクトル法により結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体全体のエチレン含量（Ｃ2'）Tを測定し、次式を用いて計算により求めた。
（Ｃ2'）EP＝（Ｃ2'）T／Ｘ
（Ｃ2'）T：ブロック共重合体全体のエチレン含量（重量％）
（Ｃ2'）EP：エチレン−プロピレンランダム共重合体部分のエチレン含量（重量％）
Ｘ：エチレン−プロピレンランダム共重合体部分の結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体全体に対する重量比率
【００８５】
（９）アイソタクチック・ペンタッド分率
アイソタクチック・ペンタッド分率とは、Ａ．ＺａｍｂｅｌｌｉらによってＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，第６巻，第９２５頁（１９７３年）に発表されている方法、すなわち13Ｃ−ＮＭＲを使用して測定されるポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック連鎖、換言すればプロピレンモノマー単位が５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率である。ただし、ＮＭＲ吸収ピークの帰属に関しては、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，第８巻，第６８７頁（１９７５年）に基づいて行った。
具体的には13Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル炭素領域の全吸収ピーク中のｍｍｍｍピークの面積分率としてアイソタクチック・ペンタッド分率を測定した。  この方法により英国ＮＡＴＩＯＮＡＬ ＰＨＹＳＩＣＡＬ ＬＡＢＯＲＡＴＯＲＹのＮＰＬ標準物質ＣＲＭ Ｎｏ．Ｍ１９−１４ Ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ ＰＰ／ＭＷＤ／２のアイソタクチック・ペンタッド分率を測定したところ、０．９４４であった。
【００８６】
（１０）分子量分布（Ｑ値）
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を、以下に示す条件で測定した。
ＧＰＣ：Ｗａｔｅｒｓ社製  １５０Ｃ型
カラム：昭和電工社製  Ｓｈｏｄｅｘ  ８０  ＭＡ  ２本
サンプル量：３００μｌ（ポリマー濃度０．２ｗｔ％）
流  量：１ｍｌ／分
温  度：１３５℃
溶  媒：ｏ−ジクロルベンゼン
東ソー社製の標準ポリスチレンを用いて溶出体積と分子量の検量線を作成した。検量線を用いて検体のポリスチレン換算の重量平均分子量、数平均分子量を求め、分子量分布の尺度であるＱ値を、重量平均分子量（Ｍｗ）／数平均分子量（Ｍｎ）により算出して求めた。
【００８７】
（１１）外観
射出成形により成形された試験片を用いて目視により外観を観察し、下記の基準に従って、良好と不良の判定を行なった。シマ模様状の外観不良が成形品の一部分に発生した場合、良好と判断した。成形品にシマ模様状の外観不良がほぼ全面に発生した場合、不良と判断した。
【００８８】
〔射出成形体の製造〕
上記（２）、（３）、（４）、（５）、（６）および（１１）の物性評価用の射出成形体である試験片は、次の方法に従って作成した。
組成物を熱風乾燥器で１２０℃で２時間乾燥後、東芝機械製ＩＳ１５０Ｅ−Ｖ型射出成形機を用いて、成形温度２２０℃、金型冷却温度５０℃、射出時間１５ｓｅｃ、冷却時間３０ｓｅｃで射出成形を行い、試験片を得た。
【００８９】
〔熱可塑性樹脂組成物の製造〕
熱可塑性樹脂組成物は次の方法に従って製造した。
各成分を所定量、計量し、タンブラーで均一に予備混合した後、二軸混練押出機（日本製鋼所社製ＴＥＸ４４ＳＳ  ３０ＢＷ−２Ｖ型）を用いて、押出量を３０〜５０ｋｇ／ｈｒで、スクリュー回転数を３５０ｒｐｍで、ベント吸引下で混練押出して、組成物を製造した。スクリュ−は三条タイプのローターとニーディングディスクを混練ゾーンの２ヶ所に、すなわち、第１フィード口、第２フィード口、各々の次のゾーンに配置して構成した。
【００９０】
表１に実施例１〜４の熱可塑性樹脂組成物における各成分の含有量（重量％）を示した。
【００９１】
表２に実施例１〜４の熱可塑性樹脂組成物の物性及びその組成物を用いて得られた射出成形体の物性と外観の結果を示した。
【００９２】
【表１】
2005120362.tif 000002
【００９３】
【表２】
2005120362.tif 000003
【００９４】
実施例１〜４は、本発明の要件を満足する熱可塑性樹脂組成物であり、得られた射出成形体は、剛性（曲げ弾性率、加熱変形温度及びロックウェル硬度）と衝撃強度（アイゾット衝撃強度及び脆化温度）とのバランスに優れ、かつ、外観が良好であることが分かる。
【００９５】
表３に実施例５〜１０の熱可塑性樹脂組成物における各成分の含有量（重量％）を示し、表４に比較例１〜３の熱可塑性樹脂組成物における各成分の含有量（重量％）を示した。
【００９６】
表５に実施例５〜１０の熱可塑性樹脂組成物の物性及びその組成物を用いて得られた射出成形体の物性と外観の結果を示し、表６に比較例１〜３の熱可塑性樹脂組成物の物性及びその組成物を用いて得られた射出成形体の物性と外観の結果を示した。
【００９７】
【表３】
2005120362.tif 000004
【００９８】
【表４】
2005120362.tif 000005
【００９９】
【表５】
2005120362.tif 000006
【０１００】
【表６】
2005120362.tif 000007
【０１０１】
実施例５〜１０は、本発明の要件を満足する熱可塑性樹脂組成物であり、得られた射出成形体は、剛性（曲げ弾性率、加熱変形温度及びロックウェル硬度）と衝撃強度（アイゾット衝撃強度及び脆化温度）とのバランスに優れ、かつ、外観が良好である。
【０１０２】
これに対して、比較例１は、樹脂（Ｄ）の代わりに、樹脂（Ｄ）の要件を満足しないＢＣＰＰ−１を用いたものであって、射出成形体の外観が不良である。
また、比較例２及び３は、比較例１に比して多量のＢＣＰＰ−１が配合されていることによって、成形体の外観は改善されているが流動性が低下した。