(57)【要約】【課題】  燃料電池スタックの小型化、燃料電池の出力密度向上及び低コスト化を実現する燃料電池用セパレータ及びその製造方法を得る。【解決手段】  断面が連続した波型形状であり、凹凸形状を有する金属薄板から成る燃料電池用セパレータの製造方法であって、金属薄板１０に凹凸形状の各リブ山３を形成する部分の両面に高分子材料から成る高分子層７a, ７bを形成し、各リブ山３の縦壁を成形するプレス型のパンチ８とダイス８bとの間のクリアランス幅９を、金属薄板１０及び高分子層７の合計した厚さよりも広くして、プレス成形することを特徴とする。【選択図】  図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
断面が連続した波型形状であり、凹凸形状を有する金属薄板から成る燃料電池用セパレータの製造方法であって、
金属薄板に凹凸形状の各リブ山を形成する部分の両面に高分子材料から成る高分子層を形成し、各リブ山の縦壁を成形するプレス型のパンチとダイスとの間のクリアランス幅を、前記金属薄板及び高分子層の合計した厚さよりも広くして、プレス成形することを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項２】
前記金属薄板は、凹凸形状の各リブ山を形成する中央部と、この中央部の外周に形成したビード部とを構成し、前記中央部及びビード部の両面に高分子材料から成る高分子層を形成し、プレス成形することを特徴とする請求項１記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項３】
前記凹凸形状の各リブ山は、電流を導通させる凸形状部と、ガス流路溝となる凹形状部と、を交互に形成することを特徴とする請求項１又は２記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項４】
前記高分子層は、フィルム状、シート状、ラップ状又は膜状のいずれかに成形した高分子材料を金属薄板上に覆い形成することを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項５】
前記高分子層は、金属薄板上に高分子材料を皮膜状に塗布して形成することを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項６】
前記高分子材料として、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル、ポリオレフィン、ナイロン、ポリ塩化ビニリデン及びフッ素樹脂の中から選択されるいずれか一種の材料を用いたことを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項７】
前記金属薄板の一方の面に形成された高分子層の厚さを、金属薄板の厚さに対して１０％〜５０％の範囲としたことを特徴とする請求項１乃至６のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項８】
前記金属薄板として、ステンレス鋼薄板、チタン薄板及び前記ステンレス鋼薄板又はチタン薄板に耐食性かつ導電性の表面処理を施した薄板の中から選択されるいずれか一種の金属薄板を用いたことを特徴とする請求項１乃至７のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項９】
請求項１から８までのいずれかに記載の製造方法から得られた燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体高分子電解質型燃料電池等に適用する燃料電池用セパレータ及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、反応ガスである水素含有ガス等の燃料ガスと、空気等の酸化剤ガスとを電気化学的に反応させて、燃料の持つ化学エネルギーを電気エネルギーに直接変換する装置である。化学エネルギーを電気エネルギーに直接変換できるため、燃料電池の発電効率は火力発電などの他の発電システムに比べて高い。また、化石燃料を使用しないため資源の枯渇が問題とならず、発電に伴い排気ガスが生じない等の利点を有するため、燃料電池は地球環境保護の観点からも注目されている。
【０００３】
燃料電池は、使用される電解質の種類に応じて、固体高分子電解質型、リン酸型、溶融炭酸塩型及び固体酸化物型等がある。そのうちの１つである固体高分子電解質型燃料電池（ＰＥＦＣ：Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ）は、電解質として分子中にプロトン交換基を有する高分子樹脂膜を使用して、高分子樹脂膜を飽和に含水させるとプロトン伝導性電解質として機能することを利用した電池である。固体高分子電解質型燃料電池は、比較的低温で作動し、発電効率も高いため、電気自動車搭載用を始めとする各種の用途が見込まれている。固体高分子電解質型燃料電池は、例えば、以下に示す電極反応を示す。
【０００４】
(化１)
燃料極：Ｈ2 →２Ｈ+ ＋２ｅ-                ・・・式（１）
酸化剤極：(1/2)Ｏ2 ＋２Ｈ+ ＋２ｅ-→Ｈ2 Ｏ  ・・・式（２）
燃料極には燃料ガスが供給され、式（１）の反応が進行してプロトンが生成される。プロトンは水和状態で固体高分子電解質内を移動して酸化剤極に至り、酸化剤極では、このプロトンと供給された酸化剤ガス中の酸素により、式（２）の反応が進行する。式（１）、（２）の反応が各極で進行して、燃料電池は起電力を生じる。
【０００５】
このような固体高分子電解質型燃料電池の構成は、基本単位となる単セルを複数積層した燃料電池スタックを含むものである。各単セルは、酸化剤極及び燃料極で固体高分子電解質膜を挟んだ膜電極接合体の両面に、それぞれ酸化剤極側セパレータと燃料極側セパレータとを配置しており、各セパレータは単セル間の電流を接続すると共に、燃料と酸素とを隔離している。
【０００６】
上記セパレータは、各セル間を電気的に接続する機能を有するため、電気伝導性が良好であり、かつ構成材料との接触抵抗が低いことが要求される。例えば、原材料であるカーボンをプレート状に成形し、その両面側に反応ガス流路を形成したセパレータが使用されている（非特許文献１参照）。セパレータをカーボン製にすると、セパレータと構成材料との接触抵抗は低いが、金属製のセパレータと比較すると強度が低かった。このため、カーボン製のセパレータの厚さを薄肉化できず、少なくとも１[ｍｍ]〜５[ｍｍ]程度の厚さが要求されるため燃料電池を小型化することができなかった。
【０００７】
そこで、近年、燃料電池の小型化及び低コスト化を実現するために、セパレータとして金属薄板を使用し、金属薄板をプレス成形して、断面が連続した波型形状を有するセパレータを使用する試みがなされている（特許文献２及び特許文献３参照）。
【非特許文献１】「固体高分子型燃料電池の開発と実用化」（株）技術情報協会１９９９年発行（第９２頁）
【特許文献２】特開２０００−３２３１４９号公報（第４頁、第１図）
【特許文献３】特開２００２−１９０３０５号公報（第３頁、第１図）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、金属製のセパレータを波型形状にプレス成形すると、金属薄板に負荷がかかり、不均一に変形してセパレータに塑性歪みや残留応力が発生してしまっていた。また、断面を波型形状として凹凸形状を有するセパレータに成形すると、セパレータの凹凸形状に起因して、セパレータの両面で発生する残留応力が異なり、プレス成形後のセパレータに反りが生じてしまうという問題点を有していた。
【０００９】
また、セパレータは、通常、ガス拡散電極に隣接して配置されるが、セパレータに過大な反りが生じると、燃料電池の組立時にガス拡散電極が追従しきれず、カーボンペーパから形成されるガス拡散電極を破断してしまい、燃料電池の組立が困難になるという問題点を有していた。
【００１０】
さらに、セパレータに過大な反りが生じた場合には、燃料電池を組み立てたとしても、組立後のガス拡散電極とセパレータのリブ面との間の面圧が不均一となり、接触抵抗の増大やガス配流のばらつきに起因して、燃料電池の発電効率が低下してしまうという問題点を有していた。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は、上記問題点を解決するためになされたものであり、第１の発明である燃料電池用セパレータの製造方法は、断面が連続した波型形状であり、凹凸形状を有する金属薄板から成る燃料電池用セパレータの製造方法であって、金属薄板に凹凸形状の各リブ山を形成する部分の両面に高分子材料から成る高分子層を形成し、各リブ山の縦壁を成形するプレス型のパンチとダイスとの間のクリアランス幅を、金属薄板及び高分子層の合計した厚さよりも広くして、プレス成形することを要旨とする。
【００１２】
第２の発明である燃料電池用セパレータは、上記記載の製造方法から得られた燃料電池用セパレータであることを要旨とする。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の燃料電池用セパレータの製造方法によれば、プレス成形後に反りの発生を防止したセパレータを得られたため、燃料電池の組立を容易とし、燃料電池の発電効率を高めることができる。
【００１４】
本発明の燃料電池用セパレータによれば、反りを低減したため、燃料電池スタックの小型化、燃料電池の出力密度向上及び低コスト化を実現することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明の燃料電池用セパレータ及びその製造方法について、図１〜図５を用いて説明する。なお、本実施形態では、実施例１〜実施例１１及び比較例１〜比較例３の各種製造条件を変えてセパレータを製造した。
【００１６】
実施例１〜実施例１１及び比較例１〜比較例３は、いずれも表面を金（Au）で被覆したＳＵＳ３１６Ｌから形成される正方形の金属製薄板を使用したものである。金属製薄板は、縦横幅１５０[ｍｍ]、板厚０．１[ｍｍ] のサイズとした。実施例１〜実施例１１は、本発明の製造条件下で金属製薄板を高分子材料により覆い、金属製板材をプレス成形して、図１及び図２に示すセパレータの形状とした。なお、高分子材料は、ポリエステルやポリエチレン等の汎用製品を使用した。
【００１７】
図１は、セパレータのガス流路面側の上面図を示し、図２は断面図を示す。図１に示すように、セパレータ１は、中央部２に電流を導通させる凸形状部のリブ山３とリブ山３に隣接した凹形状部のガス流路溝４とを交互に形成して凹凸形状とし、ガス流路溝４は、中央部２の対角線上の端部に形成されたガスマニホールド５に連結している。中央部２外周のセパレータ１の外周縁部にビード部６を形成している。セパレータ１を断面から観察すると、図２に示すように連続した波型形状を有する。なお、本実施形態のプレス成形して得られた金属製薄板の中央部２のサイズは、縦横幅１００[ｍｍ]、ビード部６外周の縦横幅１２０[ｍｍ]、ビード幅４[ｍｍ]である。
【００１８】
実施例１
本実施例では、図３に示すように、ビード部６及びこのビード部６の内側の中央部２を厚さ０.０５[ｍｍ]のシート状のポリエチレンを密着させて被覆し、金属製板１０の両面に高分子層を形成してプレス成形した。図５は、プレス成形時におけるプレス型と金属製板の断面を模式的に示す図である。図５に示すように、両面を高分子層７a,７bで被覆した金属製板１０を上型と下型のパンチ８aとダイス８bとの間に配置した。この時、リブ山の縦壁を形成するプレス型のパンチ８aとダイス８bとの間のクリアランス幅９を、高分子層７a,７bを両面に被覆した金属製板１０の合計した厚さよりも広くした。
【００１９】
本実施例によれば、塑性加工が施される凹凸形状を有する中央部２に、金属材料よりも強度と弾性率が１桁〜２桁程度低く柔軟性に富む高分子材料で覆ったため、プレス成形時に高分子材料が柔軟に変形し、１つのリブ山及びガス流路溝の局所的な当りの不均一が解消して、金属製板での不均一な塑性歪みや残留応力の発生を防止することができる。
【００２０】
また、本実施例によれば、プレス型と金属製板との間に高分子層を形成したため、プレス成形時に生じる摩擦力は、プレス型と高分子層との間又は金属製板と高分子層との間の摩擦力となり、金属製板を成形する際のプレス型と金属製板との間の摩擦を低減することができる。また仮に摩擦を低減できない場合であっても、金属製板よりも１桁〜２桁程度、弾性率や強度の低い高分子材料が、プレス型と金属製板との間でせん断、圧縮、引張り等の変形をするため、金属製板表面に生じるせん断、圧縮、引張りの残留応力を低減することができる。
【００２１】
さらに、本実施例によれば、金属製板及び高分子層の厚さの合計よりも、プレス型のパンチとダイスとの間のクリアランスの幅を広くしてプレス成形したため、リブ山の縦壁がパンチとダイにしごかれることが無くなる。このため、リブ山の縦壁を形成する際に付与される金属製板の裏表での残留応力の差が無くなるだけでなく、精度不良等によりプレス型とリブ山の縦壁とがぶつかった場合であっても、高分子層を形成したため残留応力の差を低減することができる。
【００２２】
また、本実施例では、ビード部６を含むビード部６よりも内側の中央部２に高分子層を形成したため、ビード部６及び中央部２にのみプレス荷重を集中することができ、より強い面圧でプレス成形することができる。このためプレス型により近い形状に成形することができ、転写性を向上することができる。転写性を向上させても、プレス成形して加圧されるプレス型と金属製板との間に高分子材料を挿入したため、不均一な塑性歪みや残留応力を防止することができる。
【００２３】
従って、本実施例によれば、不均一な塑性歪みを無くし、残留応力を低減し、セパレータの表裏位置における不均一な残留応力の差を減らしたため、セパレータの反りを大幅に低減することができ、ガス拡散電極を破損することなく燃料電池を組み立てることができる。また、組立後の燃料電池スタックの各単セルにおけるガス拡散電極とセパレータのリブ面との面圧不均一を防止でき、トータルとしての接触抵抗を低減して、ガス配流のばらつきを減らし、燃料電池の発電効率を高めることができる。
【００２４】
実施例２〜実施例９  
各実施例では、表１に示すシート状の高分子材料を金属製板にそれぞれ溶着、密着又は粘着したものであり、金属製板の両面に高分子層を形成してプレス成形した。
【００２５】
本実施例によれば、実施例１と同様の効果を得ることができる。また、実施例１と同様に、ポリエチレンやポリプロピレン等の入手が容易な汎用品を使用した場合であってもセパレータの反り発生を防げるため、低コスト化を図ることができる。
【００２６】
実施例１０
本実施例では、図４に示すように、金属製板１０の全面にシート状のポリ塩化ビニリデンを密着させて金属製板１０の両面に高分子層を形成してプレス成形した。
【００２７】
本実施例によれば、実施例１と同様の効果を得ることができる。
【００２８】
実施例１１
本実施例では、図３に示すように、ビード部６及びこのビード部６の内側の中央部２にポリ塩化ビニリデンを塗布し、金属製板１０の両面に高分子層を形成してプレス成形した。
【００２９】
本実施例によれば、高分子材料を金属製板に塗布して高分子層を形成したため、フィルム状又はシート状の高分子材料を金属製板表面に載せる場合に比べ、より厳密に金属薄板の所定位置に高分子層を形成することができるため、セパレータの反り発生をより効果的に防ぐことができる。
【００３０】
比較例１〜比較例３
比較例１は、高分子材料を覆わずにプレス成形した。比較例２及び比較例３は、図３に示すように、金属製板のビード部６と中央部２とを高分子材料で覆った。さらに、比較例２は、各リブ山の縦壁を形成するプレス型のパンチとダイスとの間のクリアランス幅を、金属薄板と高分子層の合計厚さよりも広くし、比較例３は、高分子層の厚さを０．００５[ｍｍ]と薄くして本発明の範囲外とした。
【００３１】
上記実施例１〜実施例１１及び比較例１〜比較例３により製造したプレス成形後のセパレータを評価するために、セパレータに生じた反り量を測定し、燃料電池の組立性を評価した。反り量は、例えば、水平基盤上にセパレータを載置して、セパレータの上から水平定盤に平行な押さえ板を徐々に降し、押さえ板がセパレータに接触し始めた高さからセパレータ全面が水平定盤に接するまでの下降距離を測定し、下降距離を反り量とした。また、燃料電池の組立性は、実施例１〜実施例１１のセパレータを用いた燃料電池の組立時間の平均を算出し、算出した平均組立時間に対して、例えば、７０％未満の組立時間のものを「良好」とし、３０％以上組立時間が延びるものを「不良」として評価した。各評価結果を表１に示す。
【表１】
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【００３２】
表１に示すように、実施例１〜実施例１１は、比較例１〜比較例３に比べセパレータの反りを大幅に低減できることが判明した。また、比較例同士を比べても、高分子材料で覆わずにプレス成形した比較例１に対して、高分子材料で覆った比較例２及び比較例３は、比較例１よりも反り量を低減できることが判明した。
【００３３】
また、表１に示す実施例１〜実施例３と比較例２及び比較例３とを比較すると明らかなように、高分子層の厚さを金属製板の厚さに対して１０％〜５０％の範囲とすることにより、プレス成形時の柔軟性を確保することができ、金属製板に不均一な塑性歪みや不均一な残留応力が発生するのを抑制することができる。この結果、セパレータの反り発生を効果的に防止することができる。
【００３４】
また、実施例１から実施例１１までに示すように、高分子材料をシート状等としたため、プレス成形後に高分子材料をセパレータから容易に剥がせるため、製造工程を簡略化し、製造コストを下げることができる。
【００３５】
なお、高分子材料として実施例１から実施例１１までに例示した材料を使用したが、高分子材料は例示した材料に限定されるものではなく、プレス成形時に塑性歪みや残留応力の発生を防ぎ、プレス成形後のセパレータの反り発生を抑制できるものであれば良い。また、高分子材料は金属製板に物理的に密着又は接着してプレス成形時に固定することが好ましいが、実際、セパレータを燃料電池に組み込む際には、高分子材料を剥離する必要がある。このため、高分子材料は、プレス成形時に、悪影響をもたらさない範囲で密着性又は接着性の低い材料とすることが好ましい。
【００３６】
また、本実施例によれば、金属製薄板として、ＳＵＳ３１６Ｌ材を使用したため、燃料電池の小型化に適した強度を有し、燃料電池の発電効率を好適に維持するための低接触抵抗を有し、耐久信頼性に優れた燃料電池セパレータを低コストで供給することができる。なお、本実施例では、表面を金で被覆したＳＵＳ３１６Ｌ材のステンレス鋼薄板を使用したが、ステンレス鋼薄板に限定されるものではなく、チタン薄板あるいはステンレス鋼薄板又はチタン薄板に耐食性かつ導電性の表面処理を施した薄板を使用することもできる。
【００３７】
さらに、上記方法により作成した燃料電池用セパレータを用いて単セルを複数積層した燃料電池スタックとし、燃料電池を構成した。
【００３８】
燃料電池スタックは、単セルを複数個積層し、各単セル間の内部に冷却水流路を形成したバイポーラプレート構造を有する。各単セルは、固体高分子型電解質膜の両面に各々酸化剤極を有するガス拡散層と燃料極を有するガス拡散層とを形成して膜電極接合体(MEA)とし、膜電極接合体の酸化剤極側に酸化剤極側セパレータを配置して内部に酸化剤ガス流路を形成し、膜電極接合体の燃料極側に燃料極側セパレータを配置して内部に燃料ガス流路を形成した。
【００３９】
本実施例の製造方法から作成した燃料電池用セパレータを用いて、セパレータの使用時に、凹凸形成されたリブ山に被覆された高分子材料を剥離したため、隣接しているセパレータ同士又は隣接するセパレータとガス拡散電極との間の接触抵抗を減らし、燃料電池の発電効率を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】本発明の製造方法によりプレス成形した実施例１〜実施例１１及び比較例１〜比較例３のセパレータのガス流路面側を示す上面図。
【図２】図１に示す燃料電池用セパレータの断面図。
【図３】本発明における、金属薄板のビード部及びこのビード部内側を高分子材料で覆った状態を模式的に示すセパレータの上面図。
【図４】本発明における、金属薄板の全面を高分子材料で覆った状態を模式的に示すセパレータの上面図。
【図５】本発明における、プレス成形時のプレス型と金属製板とを模式的に示す断面図。
【符号の説明】
【００４１】
７（７a,７b）…高分子層, ８a…パンチ, ８b…ダイス, ９…クリアランス幅, １０…金属薄板,  
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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