(57)【要約】【課題】本発明は、粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末を用いることで、成形加工時における流動性が良好であり、それから得られる成形品の充填密度が高められることから、機械特性および熱伝導性に優れ、かつ高温高湿下の使用条件下においてもその特性保持性に優れた樹脂組成物およびそれから得られる成形品を提供することを主な目的とする。【解決手段】（Ａ）熱可塑性樹脂７０〜５重量％及び（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末３０〜９５重量％含有してなる樹脂組成物。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）熱可塑性樹脂７０〜５重量％及び（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末３０〜９５重量％を含有してなる樹脂組成物。
【請求項２】
（Ａ）熱可塑性樹脂及び（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末を含有し、かつ、レーザーフラッシュ法で測定した熱伝導率が１Ｗ／ｍＫ以上であることを特徴とする樹脂組成物。
【請求項３】
（Ａ）熱可塑性樹脂がポリアミド樹脂、非液晶ポリエステル樹脂、液晶ポリマーおよびポリアリーレンサルファイド樹脂から選ばれた少なくとも１種である請求項１または２記載の樹脂組成物。
【請求項４】
（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末の粒子径分布の８体積％以上が３０μｍ以上の粒子であることを特徴とする請求項１〜３いずれか記載の樹脂組成物。
【請求項５】
さらに（Ｃ）脂肪酸金属塩、エステル系化合物、アミド基含有化合物、エポキシ系化合物、リン酸エステルのいずれか１種以上（Ａ）および（Ｂ）の合計１００重量部に対して０．５〜１０重量部添加してなる請求項１〜４いずれか記載の樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか記載の樹脂組成物を射出成形してなる成形品。
【請求項７】
成形品が電気電子部品のケースであることを特徴とする請求項６記載の成形品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、成形加工時における流動性が良好で、得られた成形品の充填密度が高められることから、機械特性および熱伝導性に優れ、かつ高温高湿下の使用条件下においてもその特性保持性に優れた樹脂組成物、それからなる成形品に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、自動車分野において環境対策のための燃費向上、軽量化あるいは安全性向上、快適性向上のため、種々の電装部品がコンピュータにより電子制御されるようになってきている。また、電気・電子分野においてもパソコンの高性能化はもちろんのこと、冷蔵庫、洗濯機などの家庭用電化製品に関しても省エネルギーなどを目的としてコンピュータによる電子制御化が進められている。
【０００３】
これら電子制御を行うＬＳＩやＣＰＵ等の電子素子は、コンピュータの集積度の増大及び動作の高速化により消費電力が増大し、その発熱量の増大により電子素子の損傷等の問題を抱えている。
【０００４】
そのためコンピュータは放熱対策が必要であり、従来、発熱源である電子部品のパッケージ等にアルミニウムやダイキャスト製のヒートシンクを用い、熱を放散するようにしているが、その発熱量に対する放熱特性は限界を超える領域に達しつつある。
【０００５】
しかし、今後進む部品の更なる小型化・軽量化あるいは複雑形状化の際に、ダイキャストなどの金属では生産性が悪く、形状が制限される。そこで熱可塑性樹脂に、黒鉛やアルミナ、窒化アルミニウムなどの高熱伝導性の充填材を添加することにより、樹脂化による生産性向上と放熱特性のバランス化の検討が進められている。
【０００６】
なかでも、窒化アルミニウム粉末は、充填材の中で高い熱伝導性を有することからそれを樹脂に充填し、電気電子部品や電子機器の放熱部材に用いる提案が多くなされている。
【０００７】
ここで、放熱部材とは、熱可塑性樹脂やエポキシ樹脂、シリコーン等の絶縁性樹脂に窒化アルミニウム粉末、窒化ホウ素粉末、アルミナ等の熱伝導性フィラーが充填されたものであり、半導体素子やモーターなど電子電気部品から発生した熱を効率よく系外に除去するための特性を備える部材のことである。
【０００８】
例えば、平均粒径１μｍ以下の窒化アルミニウム微粉末をオルガノシロキサン組成物に配合する方法（特許文献１）、平均粒子径３μｍ以下の窒化アルミニウム粉末を乾燥造粒し、さらに焼結した球状窒化アルミニウムを用いる方法（特許文献２、特許文献３、特許文献４）。窒化アルミニウム焼結体の粉砕物を用いる方法（特許文献５、特許文献６）が開示されている。
【０００９】
しかしながら、特許文献１の窒化アルミニウム粉末は、水分存在下では加水分解を起こし、水酸化アルミニウムに変質するとともにアンモニアガスが発生する。そのため熱伝導率が大幅に低下するとともにアンモニアガス発生により樹脂成分との界面、あるいはフィラー同士の界面接合性が低下し窒化アルミニウムを添加した効果が十分に発揮されない。
【００１０】
また、特許文献２、特許文献３および特許文献４の球状窒化アルミニウム焼結体粒子は、原料窒化アルミニウム粒子サイズをあらかじめ酸化カルシウムなどの焼結助剤、ポリアクリル酸などの有機結合剤を添加混合を行い、造粒によって焼結粒子サイズに調整し、１６００〜１９００℃の不活性雰囲気下で焼成することで得るものである。粉砕工程を経ないことが特徴であり、このようにして製造された球状粒子をフィラーとすることによって、樹脂の熱伝導率が向上し、また樹脂の流動性が良いことによるフィラーの高充填が可能であるが、この球状粒子においても水分と加水分解することから特許文献１同様耐湿熱信頼性が充分ではない。特許文献５および特許文献６の窒化アルミニウム焼結体は、高温で焼結することによって窒化アルミニウム粒子の格子欠陥を取り除く結果、耐加水分解性は高められるが、実使用上、目的の粒度を得るための粉砕により再び格子欠陥が発生するので、改良効果が十分とは言えない。
【特許文献１】特開平３−１４８７３号公報（第１頁、実施例）
【特許文献２】特開平３−２９５８６３号公報（第１頁、実施例）
【特許文献３】特開平４−１７４９１０号公報（第１頁、実施例）
【特許文献４】特開平１１−２６９３０２号公報（第２頁、実施例）
【特許文献５】特開平６−１６４１７４号公報（第２頁、実施例）
【特許文献６】特開平６−２０９０５７号公報（第２頁、実施例）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
そこで、本発明は上述の問題を鑑み、解消すること、即ち、成形加工時における流動性が良好で、得られた成形品の充填密度が高められることから、機械特性および熱伝導性に優れ、かつ高温高湿下の使用条件下においてもその特性保持性に優れた樹脂組成物、それからなる成形品を提供すること課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者らは、上記の目的を達成するために鋭意検討を重ねた結果、本発明に至った。
【００１３】
すなわち本発明は、
（１）（Ａ）熱可塑性樹脂７０〜５重量％及び（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末３０〜９５重量％含有してなる樹脂組成物、
（２）（Ａ）熱可塑性樹脂及び（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末を含有し、かつ、レーザーフラッシュ法で測定した熱伝導率が１Ｗ／ｍＫ以上であることを特徴とする樹脂組成物、
（３）（Ａ）熱可塑性樹脂がポリアミド樹脂、非液晶ポリエステル樹脂、液晶ポリマー及びポリアリーレンサルファイド樹脂から選ばれた少なくとも１種である上記（１）または（２）記載の樹脂組成物、
（４）（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末の粒子径分布の８体積％以上が３０μｍ以上の粒子であることを特徴とする上記（１）〜（３）いずれか記載の樹脂組成物、
（５）さらに（Ｃ）脂肪酸金属塩、エステル系化合物、アミド基含有化合物、エポキシ系化合物、リン酸エステルのいずれか１種以上（Ａ）および（Ｂ）の合計１００重量部に対して０．５〜１０重量部添加してなる上記（１）〜（４）いずれか記載の樹脂組成物、
（６）上記１〜５のいずれか記載の樹脂組成物を射出成形してなる成形品、
（７）成形品が電気電子部品のケースであることを特徴とする上記（６）記載の成形品である。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の樹脂組成物およびそれから得られる成形品は、窒化アルミニウムを高充填した樹脂組成物の取得が可能となり、また、高温高湿下で機械特性、熱伝導性に優れ、良流動性による成形品充填性に優れた成形品が得られるため、耐湿熱信頼性が必要な電気・電子関連機器用途に適している。また、金属製のものと比較し、軽量かつ形状選択性が極めて高く、射出成形可能であるため生産性が高い。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明の実施の形態を説明する。本発明において「重量」とは「質量」を意味する。
【００１６】
本発明において（Ａ）熱可塑性樹脂とは、溶融成形加工できる合成樹脂のことである。
【００１７】
その具体例としては、例えば、非液晶性半芳香族ポリエステル、非液晶性全芳香族ポリエステルなどの非液晶性ポリエステル樹脂、液晶ポリマー（液晶性ポリエステル樹脂、液晶性ポリエステルアミド樹脂など）、ポリカーボネート、脂肪族ポリアミド、脂肪族−芳香族ポリアミド、全芳香族ポリアミドなどのポリアミド樹脂、ポリオキシメチレン、ポリイミド、ポリベンズイミダゾール、ポリケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリスルホン、フェノキシ樹脂、ポリアリーレンサルファイド樹脂、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリスチレンなどのオレフィン系重合体、エチレン／プロピレン共重合体、エチレン／１−ブテン共重合体、エチレン／プロピレン／非共役ジエン共重合体、エチレン／アクリル酸エチル共重合体、エチレン／メタクリル酸グリシジル共重合体、エチレン／酢酸ビニル／メタクリル酸グリシジル共重合体およびエチレン／プロピレン−ｇ−無水マレイン酸共重合体、ＡＢＳなどのオレフィン系共重合体、ポリエステルポリエーテルエラストマー、ポリエステルポリエステルエラストマー等のエラストマーから選ばれる１種または２種以上の混合物が挙げられる（“／”は共重合を表す。以下同じ）。
【００１８】
上述した熱可塑性樹脂のうち機械的性質、成形性などの点から非液晶性ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、液晶性ポリエステル樹脂などの液晶ポリマー、ポリカーボネート、ポリアリーレンサルファイド樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ＡＢＳ、ポリフェニレンオキシド、フェノキシ樹脂、から選ばれる１種または２種以上の混合物が好ましく用いられ、なかでもポリアミド樹脂、非液晶性ポリエステル樹脂、液晶性ポリエステル樹脂などの液晶ポリマー、ポリアリーレンサルファイド樹脂が特に好ましく用いられる。
【００１９】
さらに非液晶性半芳香族ポリエステルの具体例としてはポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリ１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレートおよびポリエチレン−１，２−ビス（フェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボキシレートなどのほか、ポリエチレンイソフタレート／テレフタレート、ポリブチレンテレフタレート／イソフタレート、ポリブチレンテレフタレート／デカンジカルボキシレートおよびポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート／イソフタレートなどの共重合ポリエステル等が挙げられる。上記のうち機械的性質、成形性などの点からポリブチレンテレフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリ１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレートおよびポリエチレンテレフタレートなどを好ましく用いることができ、なかでもポリブチレンテレフタレートが好ましい。
【００２０】
また、ポリアミド樹脂の具体例としては、例えば環状ラクタムの開環重合物、アミノカルボン酸の重縮合物、ジカルボン酸とジアミンとの重縮合物などが挙げられ、具体的にはナイロン６、ナイロン４・６、ナイロン６・６、ナイロン６・１０、ナイロン６・１２、ナイロン１１、ナイロン１２などの脂肪族ポリアミド、ポリ（メタキシレンアジパミド）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタルアミド）、ポリ（ヘキサメチレンイソフタルアミド）、ポリノナンメチレンテレフタルアミド、ポリ（テトラメチレンイソフタルアミド）、ポリ（メチルペンタメチレンテレフタルアミド）などの脂肪族−芳香族ポリアミド、およびこれらの共重合体が挙げられ、共重合体として例えばナイロン６／ポリ（ヘキサメチレンテレフタルアミド）、ナイロン６・６／ポリ（ヘキサメチレンテレフタルアミド）、ナイロン６／ナイロン６・６／ポリ（ヘキサメチレンイソフタルアミド）、ポリ（ヘキサメチレンイソフタルアミド）／ポリ（ヘキサメチレンテレフタルアミド）、ナイロン６／ポリ（ヘキサメチレンイソフタルアミド）／ポリ（ヘキサメチレンテレフタルアミド）、ナイロン１２／ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド）、ポリ（メチルペンタメチレンテレフタルアミド）／ポリ（ヘキサメチレンテレフタルアミド）などを挙げることができる。なお、共重合の形態としてはランダム、ブロックいずれでもよいが、ランダムが好ましい。上述したポリアミド樹脂のうち機械的性質、成形性などの点からナイロン６、ナイロン６・６、ナイロン１２、ナイロン４・６、ポリノナンメチレンテレフタルアミド、ナイロン６／ポリ（ヘキサメチレンテレフタルアミド）、ナイロン６・６／ポリ（ヘキサメチレンテレフタルアミド）、ナイロン６／ナイロン６・６／ポリ（ヘキサメチレンイソフタルアミド）、ポリ（ヘキサメチレンイソフタルアミド）／ポリ（ヘキサメチレンテレフタルアミド）、ナイロン６／ポリ（ヘキサメチレンイソフタルアミド）／ポリ（ヘキサメチレンテレフタルアミド）、ナイロン１２／ポリ（ヘキサメチレンテレフタルアミド）、ナイロン６／ナイロン６・６／ポリ（ヘキサメチレンイソフタルアミド）、ポリ（メチルペンタメチレンテレフタルアミド）／ポリ（ヘキサメチレンテレフタルアミド）などのポリアミド樹脂を好ましく用いることができ、なかでもナイロン６が好ましい。
【００２１】
また、液晶ポリマーとは、異方性溶融相を形成し得る樹脂であり、エステル結合を有するものが好ましい。例えば芳香族オキシカルボニル単位、芳香族ジオキシ単位、芳香族および／または脂肪族ジカルボニル単位、アルキレンジオキシ単位などから選ばれた構造単位からなり、かつ異方性溶融相を形成する液晶性ポリエステル樹脂、あるいは、上記構造単位と芳香族イミノカルボニル単位、芳香族ジイミノ単位、芳香族イミノオキシ単位などから選ばれた構造単位からなり、かつ異方性溶融相を形成する液晶性ポリエステルアミド樹脂などが挙げられ、具体的には、ｐ−ヒドロキシ安息香酸および６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸から生成した構造単位、芳香族ジヒドロキシ化合物および／または脂肪族ジカルボン酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、４，４’−ジヒドロキシビフェニルから生成した構造単位、テレフタル酸、イソフタル酸等の芳香族ジカルボン酸および／またはアジピン酸、セバシン酸等の脂肪族ジカルボン酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、テレフタル酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、テレフタル酸およびイソフタル酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、４，４’−ジヒドロキシビフェニルから生成した構造単位、テレフタル酸および／またはアジピン酸、セバシン酸等の脂肪族ジカルボンから生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、芳香族ジヒドロキシ化合物から生成した構造単位、テレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステルなど、また液晶性ポリエステルアミド樹脂としては、芳香族オキシカルボニル単位、芳香族ジオキシ単位、芳香族および／または脂肪族ジカルボニル単位、アルキレンジオキシ単位などから選ばれた構造単位以外にさらにｐ−アミノフェノールから生成したｐ−イミノフェノキシ単位を含有した異方性溶融相を形成するポリエステルアミドである。
【００２２】
上述した液晶性ポリマーのうち、液晶性ポリエステル樹脂が好ましく、機械的性質、成形性などの点からｐ−ヒドロキシ安息香酸および６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、４，４’−ジヒドロキシビフェニルから生成した構造単位、テレフタル酸および／またはアジピン酸、セバシン酸等の脂肪族ジカルボンから生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、芳香族ジヒドロキシ化合物から生成した構造単位、テレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステルが好ましく用いられ、なかでもｐ−ヒドロキシ安息香酸および６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、芳香族ジヒドロキシ化合物から生成した構造単位、テレフタル酸などの芳香族ジカルボン酸から生成した構造単位の液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、テレフタル酸などの芳香族ジカルボン酸から生成した構造単位の液晶性ポリエステルが特に好ましく用いられる。
【００２３】
上記液晶性ポリエステル樹脂のうち、好ましい構造の具体例としては、下記（Ｉ）、（II）、(III) および（IV）の構造単位からなる液晶性ポリエステル、または、（Ｉ）、(III) および（IV）の構造単位からなる液晶性ポリエステルなどが挙げられる。
【００２４】
特に好ましいのは（Ｉ）、(II)、(III)および(IV)の構造単位からなる液晶性ポリエステルである。
【００２５】
【化１】
2005146214.tif 000002
（ただし式中のＲ１は
【００２６】
【化２】
2005146214.tif 000003
から選ばれた１種以上の基を示し、Ｒ２は
【００２７】
【化３】
2005146214.tif 000004
から選ばれた１種以上の基を示す。ただし式中Ｘは水素原子または塩素原子を示す。）。
【００２８】
上記構造単位(I)はｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位であり、構造単位(II)は４，４’−ジヒドロキシビフェニル、３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ハイドロキノン、ｔ−ブチルハイドロキノン、フェニルハイドロキノン、メチルハイドロキノン、２，６−ジヒドロキシナフタレン、２，７−ジヒドロキシナフタレン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンおよび４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテルから選ばれた一種以上の芳香族ジヒドロキシ化合物から生成した構造単位を、構造単位(III)はエチレングリコールから生成した構造単位を、構造単位(IV)はテレフタル酸、イソフタル酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，２−ビス（フェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボン酸、１，２−ビス（２−クロロフェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボン酸および４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸から選ばれた一種以上の芳香族ジカルボン酸から生成した構造単位を各々示す。これらのうちＲ１が
【００２９】
【化４】
2005146214.tif 000005
であり、Ｒ２が
【００３０】
【化５】
2005146214.tif 000006
であるものが特に好ましい。
【００３１】
本発明に好ましく使用できる液晶性ポリエステル樹脂は、上記したように、構造単位(I)、(III)、(IV)からなる共重合体および上記構造単位(I)、(II)、(III)、(IV)からなる共重合体から選択される１種以上であり、上記構造単位(I)、(II)、(III)および(IV)の共重合量は任意である。しかし、本発明の特性を発揮させるためには次の共重合量であることが好ましい。
【００３２】
すなわち、上記構造単位(I)、(II)、(III)、(IV)からなる共重合体の場合は、上記構造単位(I)および(II)の合計は構造単位(I)、(II)および(III)の合計に対して３０〜９５モル％が好ましく、４０〜８５モル％がより好ましい。また、構造単位(III)は構造単位(I)、(II)および(III)の合計に対して７０〜５モル％が好ましく、６０〜１５モル％がより好ましい。また、構造単位(I)の(II)に対するモル比［(I)／(II)］は好ましくは７５／２５〜９５／５であり、より好ましくは７８／２２〜９３／７である。また、構造単位(IV)は構造単位(II)および(III)の合計と実質的に等モルであることが好ましい。
【００３３】
一方、上記構造単位(II) を含まない場合は流動性の点から上記構造単位(I)は構造単位(I)および(III)の合計に対して４０〜９０モル％であることが好ましく、６０〜８８モル％であることが特に好ましく、構造単位(IV)は構造単位(III)と実質的に等モルであることが好ましい。
【００３４】
ここで実質的に等モルとは、末端を除くポリマー主鎖を構成するユニットが等モルであるが、末端を構成するユニットとしては必ずしも等モルとは限らないことを意味する。
【００３５】
また液晶性ポリエステルアミド樹脂としては、上記構造単位(I)〜(IV)以外にｐ−アミノフェノールから生成したｐ−イミノフェノキシ単位を含有した異方性溶融相を形成するポリエステルアミドが好ましい。
【００３６】
上記好ましく用いることができる液晶性ポリエステル樹脂、液晶性ポリエステルアミド樹脂は、上記構造単位(I)〜(IV)を構成する成分以外に３，３’−ジフェニルジカルボン酸、２，２’−ジフェニルジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸などの脂肪族ジカルボン酸、ヘキサヒドロテレフタル酸などの脂環式ジカルボン酸、クロロハイドロキノン、３，４’−ジヒドロキシビフェニル、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、４，４’−ジヒドロキシベンゾフェノン等の芳香族ジオール、プロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等の脂肪族、脂環式ジオールおよびｍ−ヒドロキシ安息香酸、６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸などの芳香族ヒドロキシカルボン酸およびｐ−アミノ安息香酸などを液晶性を損なわない程度の範囲でさらに共重合せしめることができる。
【００３７】
本発明において使用する上記液晶性ポリエステル樹脂、液晶性ポリエステルアミド樹脂などの液晶ポリマーの製造方法は、特に制限がなく、公知の重縮合法に準じて製造できる。
【００３８】
例えば、上記液晶性ポリエステル樹脂の製造において、次の製造方法が好ましく挙げられる。
（１）ｐ−アセトキシ安息香酸および４，４’−ジアセトキシビフェニル、ジアセトキシベンゼンなどの芳香族ジヒドロキシ化合物のジアシル化物と２，６−ナフタレンジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸などの芳香族ジカルボン酸から脱酢酸縮重合反応によって液晶性ポリエステル樹脂を製造する方法。
（２）ｐ−ヒドロキシ安息香酸および４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ハイドロキノンなどの芳香族ジヒドロキシ化合物と２，６−ナフタレンジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸などの芳香族ジカルボン酸に無水酢酸を反応させて、フェノール性水酸基をアシル化した後、脱酢酸重縮合反応によって液晶性ポリエステル樹脂を製造する方法。
（３）ｐ−ヒドロキシ安息香酸のフェニルエステルおよび４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ハイドロキノンなどの芳香族ジヒドロキシ化合物と２，６−ナフタレンジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸などの芳香族ジカルボン酸のジフェニルエステルから脱フェノール重縮合反応により液晶性ポリエステル樹脂を製造する方法。
（４）ｐ−ヒドロキシ安息香酸および２，６−ナフタレンジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸などの芳香族ジカルボン酸に所定量のジフェニルカーボネートを反応させて、それぞれジフェニルエステルとした後、４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ハイドロキノンなどの芳香族ジヒドロキシ化合物を加え、脱フェノール重縮合反応により液晶性ポリエステル樹脂を製造する方法。
（５）ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステルのポリマー、オリゴマーまたはビス（β−ヒドロキシエチル）テレフタレートなど芳香族ジカルボン酸のビス（β−ヒドロキシエチル）エステルの存在下で（１）または（２）の方法により液晶性ポリエステル樹脂を製造する方法。
【００３９】
本発明に使用する液晶性ポリエステル樹脂は、フィラーを高充填した場合の流動性低下を抑制するため、溶融粘度は０．５〜８０Pa・sが好ましく、特に１〜５０Pa・sがより好ましい。また、流動性がより優れた組成物を得ようとする場合には、溶融粘度を４０Pa・s以下とすることが好ましい。
【００４０】
なお、この溶融粘度は融点（Ｔｍ）＋１０℃の条件で、ずり速度１，０００（１／秒）の条件下で高化式フローテスターによって測定した値である。
【００４１】
ここで、融点（Ｔｍ）とは示差熱量測定において、重合を完了したポリマーを室温から２０℃／分の昇温条件で測定した際に観測される吸熱ピーク温度（Ｔｍ1 ）の観測後、Ｔｍ1 ＋２０℃の温度で５分間保持した後、２０℃／分の降温条件で室温まで一旦冷却した後、再度２０℃／分の昇温条件で測定した際に観測される吸熱ピーク温度（Ｔｍ2 ）を指す。
【００４２】
また、ポリアリーレンサルファイド樹脂の代表例としては、ポリフェニレンサルファイド（以下、ＰＰＳと略す場合もある）、ポリフェニレンサルファイドスルホン、ポリフェニレンサルファイドケトン、これらのランダム共重合体、ブロック共重合体およびそれらの混合物などが挙げられ、中でもポリフェニレンサルファイドが特に好ましく使用される。かかるポリフェニレンサルファイドは、下記構造式で示される繰り返し単位を好ましくは７０モル％以上、より好ましくは９０モル％以上含む重合体であり、上記繰り返し単位が７０モル％以上の場合には、耐熱性が優れる点で好ましい。
【００４３】
【化６】
2005146214.tif 000007
また、かかるポリフェニレンサルファイド樹脂は、その繰り返し単位の３０モル％以下を、下記の構造式を有する繰り返し単位などで構成することが可能であり、ランダム共重合体、ブロック共重合体であってもよく、それらの混合物であってもよい。
【００４４】
【化７】
2005146214.tif 000008
かかるポリアリーレンサルファイド樹脂は、通常公知の方法、つまり特公昭４５−３３６８号公報に記載される比較的分子量の小さな重合体を得る方法あるいは特公昭５２−１２２４０号公報や特開昭６１−７３３２号公報に記載される比較的分子量の大きな重合体を得る方法などによって製造することができる。
【００４５】
本発明においては、上記のようにして得られたポリアリーレンサルファイド樹脂を、空気中加熱による架橋／高分子量化、窒素などの不活性ガス雰囲気下あるいは減圧下での熱処理、有機溶媒、熱水、酸水溶液などによる洗浄、酸無水物、アミン、イソシアネート、官能基含有ジスルフィド化合物などの官能基含有化合物による活性化などの種々の処理を施した上で使用することも、もちろん可能である。
【００４６】
ポリアリーレンサルファイド樹脂を加熱により架橋／高分子量化する場合の具体的方法としては、空気、酸素などの酸化性ガス雰囲気下あるいは前記酸化性ガスと窒素、アルゴンなどの不活性ガスとの混合ガス雰囲気下で、加熱容器中で所定の温度において希望する溶融粘度が得られるまで加熱を行う方法を例示することができる。この場合の加熱処理温度としては、好ましくは１５０〜２８０℃、より好ましくは２００〜２７０℃の範囲が選択して使用され、処理時間としては、好ましくは０．５〜１００時間、より好ましくは２〜５０時間の範囲が選択されるが、この両者をコントロールすることによって、目標とする粘度レベルを得ることができる。かかる加熱処理の装置は、通常の熱風乾燥機でもまた回転式あるいは撹拌翼付の加熱装置であってもよいが、効率よくしかもより均一に処理する場合は、回転式あるいは撹拌翼付の加熱装置を用いるのがより好ましい。
【００４７】
ポリアリーレンサルファイド樹脂を窒素などの不活性ガス雰囲気下あるいは減圧下で熱処理する場合の具体的方法としては、窒素などの不活性ガス雰囲気下あるいは減圧（好ましくは７，０００Ｎｍ-2以下）下で、加熱処理温度１５０〜２８０℃、好ましくは２００〜２７０℃、加熱時間０．５〜１００時間、好ましくは２〜５０時間の条件で加熱処理する方法を例示することができる。かかる加熱処理の装置は、通常の熱風乾燥機でもまた回転式あるいは撹拌翼付の加熱装置であってもよいが、効率よくしかもより均一に処理する場合は、回転式あるいは撹拌翼付の加熱装置を用いるのがより好ましい。
【００４８】
ポリアリーレンサルファイド樹脂を有機溶媒で洗浄する場合に、洗浄に用いる有機溶媒としては、ポリアリーレンサルファイド樹脂を分解する作用などを有しないものであれば特に制限はなく使用することができる。例えばＮ−メチルピロリドン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミドなどの含窒素極性溶媒、ジメチルスルホキシド、ジメチルスルホンなどのスルホキシド・スルホン系溶媒、アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、アセトフェノンなどのケトン系溶媒、ジメチルエーテル、ジプロピルエーテル、テトラヒドロフランなどのエーテル系溶媒、クロロホルム、塩化メチレン、トリクロロエチレン、２塩化エチレン、ジクロロエタン、テトラクロロエタン、クロロベンゼンなどのハロゲン系溶媒、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、ペンタノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、フェノール、クレゾール、ポリエチレングリコールなどのアルコール・フェノール系溶媒、およびベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素系溶媒などが使用される。これらの有機溶媒のなかでも、特にＮ−メチルピロリドン、アセトン、ジメチルホルムアミドおよびクロロホルムなどが好ましく使用される。また、これらの有機溶媒は、１種類または２種類以上の混合で使用される。
【００４９】
かかる有機溶媒による洗浄の具体的方法としては、有機溶媒中にポリアリーレンサルファイド樹脂を浸漬せしめるなどの方法があり、必要により適宜撹拌または加熱することも可能である。有機溶媒でポリアリーレンサルファイド樹脂を洗浄する際の洗浄温度については特に制限はなく、常温〜３００℃程度の任意の温度が選択できる。洗浄温度が高くなるほど洗浄効率が高くなる傾向があるが、通常は常温〜１５０℃の洗浄温度で十分な効果が得られる。なお、有機溶媒洗浄を施されたポリアリーレンサルファイド樹脂は、残留している有機溶媒を除去するため、水または温水で数回洗浄することが好ましい。上記水洗浄の温度は５０〜９０℃であることが好ましく、６０〜８０℃であることが好ましい。
【００５０】
ポリアリーレンサルファイド樹脂を熱水で処理する場合の具体的方法としては、以下の方法を例示することができる。すなわち、熱水洗浄によるポリアリーレンサルファイド樹脂の好ましい化学的変性の効果を発現するために、使用する水は蒸留水あるいは脱イオン水であることが好ましい。熱水処理の操作は、通常、所定量の水に所定量のポリアリーレンサルファイド樹脂を投入し、常圧であるいは圧力容器内で加熱、撹拌することにより行われる。ポリアリーレンサルファイド樹脂と水との割合は、水の多い方がよく、好ましくは水１リットルに対し、ポリアリーレンサルファイド樹脂２００ｇ以下の浴比で使用される。
【００５１】
ポリアリーレンサルファイド樹脂を酸処理する場合の具体的方法としては、以下の方法を例示することができる。すなわち、酸または酸の水溶液にポリアリーレンサルファイド樹脂を浸漬せしめるなどの方法があり、必要により適宜撹拌または加熱することも可能である。用いられる酸としては、ポリアリーレンサルファイド樹脂を分解する作用を有しないものであれば特に制限はなく、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸などの脂肪族飽和モノカルボン酸、クロロ酢酸、ジクロロ酢酸などのハロ置換脂肪族飽和カルボン酸、アクリル酸、クロトン酸などの脂肪族不飽和モノカルボン酸、安息香酸、サリチル酸などの芳香族カルボン酸、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、フタル酸、フマル酸などのジカルボン酸、および硫酸、リン酸、塩酸、炭酸、珪酸などの無機酸性化合物などが用いられる。これらの酸のなかでも、特に酢酸、塩酸がより好ましく用いられる。酸処理を施されたポリアリーレンサルファイド樹脂は、残留している酸または塩などを除去するため、水で数回洗浄することが好ましい。上記水洗浄の温度は５０〜９０℃であることが好ましく、６０〜８０℃であることが好ましい。また、洗浄に用いる水は、酸処理によるポリアリーレンサルファイド樹脂の好ましい化学的変性の効果を損なわない意味で、蒸留水または脱イオン水であることが好ましい。
【００５２】
本発明で用いられるポリアリーレンサルファイド樹脂の溶融粘度は、３００℃、剪断速度１０００／秒の条件下で８０Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、５０Ｐａ・ｓ以下がより好ましく、２０Ｐａ・ｓ以下であることが更に好ましい。溶融粘度の下限については特に制限はないが、５Ｐａ・ｓ以上であることが好ましい。また溶融粘度の異なる２種以上のポリアリーレンサルファイド樹脂を併用して用いてもよい。
【００５３】
ポリアリーレンサルファイド樹脂の溶融粘度が上記の範囲を越えると、溶融流動性の点で不利となる傾向がある。
【００５４】
なお、ポリアリーレンサルファイド樹脂の溶融粘度は、キャピログラフ（東洋精機（株）社製）装置を用い、ダイス長１０ｍｍ、ダイス孔直径０．５〜１．０ｍｍの条件により測定することができる。
【００５５】
本発明で用いる（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆したした窒化アルミニウム粉末としては、例えば窒化アルミニウム粉末とシリカとを混合して非酸化雰囲気中で加熱する固相反応法、金属アルミニウム粉末とシリカ粉末の混合粉末を窒素雰囲気中で加熱する反応焼結法、ＣＶＤ法やスパッタリング法等によりアルミニウム、シリカを含有する原料から合成する気相反応法等から製造されたものなどいずれも用いることができる。
【００５６】
なかでも金属アルミニウム粉末とシリカ粉末の混合粉末を窒素雰囲気中で加熱する反応焼結法から製造されたものが製造コストの点から好ましい。
【００５７】
また、（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末のシリカ被覆厚さは、平均で粒子径の０．５〜５０％の被覆厚さであることが、十分に粒子を被覆し、かつ、窒化アルミニウム粉末が本来有する熱伝導性を活かす観点から好ましい。
【００５８】
また、（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末の平均粒子径は、１〜８０μｍであることが好ましく、３〜７０μｍであることがより好ましく、さらには６〜６０μｍであることが好ましい。平均粒子径が１μｍ未満であると（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末の製造において、粒子同士が凝集しやすく、凝集部の剥離による窒化アルミニウムの露出により十分な耐湿性を得にくくなる傾向にある。平均粒子径が８０μｍを超えると製造コストの点で十分ではない。
【００５９】
また、形状については、繊維状、破砕状、球形状、球状を用いるが、成形時の流動性の点から好ましくは、球状である。
【００６０】
かかる（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末は、さらにチタネート系、アルミ系およびシラン系などの表面処理剤で表面処理を施されていてもよい。
【００６１】
本発明で用いられる（Ａ）熱可塑性樹脂と（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末との配合量は、放熱特性を発揮し、かつ溶融加工性および機械特性とのバランスの点から、（Ａ）熱可塑性樹脂と（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末の合計量１００重量％に対し、（Ａ）熱可塑性樹脂７０〜５重量％、（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末３０〜９５重量％であり、（Ａ）熱可塑性樹脂６０〜６重量％、（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末４０〜９４重量％であることが好ましく、（Ａ）熱可塑性樹脂５０〜７重量％、（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末５０〜９３重量％であることがより好ましい。
【００６２】
本発明で用いられる（Ａ）熱可塑性樹脂と（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末を含有してなる樹脂組成物は、放熱特性を発揮するためにレーザーフラッシュ法で測定した熱伝導率が１Ｗ／ｍＫ以上が好ましく、より好ましくは２Ｗ／ｍＫ以上、さらには３Ｗ／ｍＫ以上が好ましい。上限としては、特に制限はなく、高い方がよいが、２０Ｗ／ｍＫ以下で実用的な効果を奏し得る。このような樹脂組成物を得る方法としては、用いる熱可塑性樹脂の種類にもより、一概にはいえないが、一般に（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末の含有量を増すことにより、組成物の熱伝導率が向上する傾向にある。
【００６３】
本発明においてさらに成形時の流動性を高効率に発揮するために粒径の大きいものを相当量含むことが好ましく、具体的には（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末の粒子径分布を制御することが好ましく、具体的には、レーザー光回析法によって測定された粒子径分布の８体積％以上が３０μｍ以上の粒子であることが好ましく、より好ましくは１５体積％以上、さらには３０体積％以上が好ましい。上限については生産性とコストの点から７０体積％以下であることが好ましい。
【００６４】
なお、レーザー光回折法による粒子径分布測定は、水を分散媒として濃度１００ppmで島津製作所社製レーザ回折式粒度分布測定装置ＳＡＬＤ−３１００を用いて行う。
【００６５】
上記粒度分布を有する（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末は、市販されている窒化アルミニウム粉末から選択して用いることができる。
【００６６】
本発明における樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲でさらに無機フィラー、例えば繊維状もしくは、非繊維状（板状、鱗片状、粒状、不定形状、破砕品など）のフィラーが挙げられ、具体的には例えば、繊維状フィラーとしてガラス繊維、ＰＡＮ系やピッチ系の炭素繊維、ステンレス繊維、アルミニウム繊維や黄銅繊維などの金属繊維、石膏繊維、セラミック繊維、アスベスト繊維、ジルコニア繊維、アルミナ繊維、シリカ繊維、酸化チタン繊維、炭化ケイ素繊維、ロックウール、チタン酸カリウムウィスカー、チタン酸バリウムウィスカー、チタン酸バリウムストロンチウムウィスカー、ほう酸アルミニウムウィスカー、窒化ケイ素ウィスカー、酸化亜鉛ウィスカー等が挙げられ、ガラス繊維あるいは炭素繊維の種類は、一般に樹脂の強化用に用いるものなら特に限定はなく、例えば長繊維タイプや短繊維タイプのチョップドストランド、ミルドファイバーなどから選択して用いることができる。また、上記フィラーはエチレン／酢酸ビニル共重合体などの熱可塑性樹脂、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂、シラン化合物、チタネート系化合物、アルミ系化合物で被覆あるいは集束されていてもよい。
【００６７】
非繊維状フィラーとして酸化亜鉛ウィスカー、マイカ、タルク、カオリン、シリカ、炭酸カルシウム、ガラスビーズ、ガラスフレーク、ガラスマイクロバルーン、クレー、二硫化モリブデン、ワラステナイト、ポリリン酸カルシウム、グラファイト、金属粉、金属フレーク、金属リボン、金属酸化物（アルミナ、酸化亜鉛、酸化チタン等）、カーボン粉末、黒鉛、カーボンフレーク、鱗片状カーボン、カーボンナノチューブなどが挙げられる。また、金属粉、金属フレーク、金属リボンの金属種の具体例としては銀、ニッケル、銅、亜鉛、アルミニウム、ステンレス、鉄、黄銅、クロム、錫などが例示できる。
【００６８】
非繊維状フィラーについても可能なものは、エチレン／酢酸ビニル共重合体などの熱可塑性樹脂、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂、シラン化合物、チタネート系化合物、アルミ系化合物などの表面処理剤で表面処理を施されていてもよい。
【００６９】
また、例えば、高い放熱性が必要な用途には、高熱伝導性フィラーが好ましく用いられ、具体的には、金属粉、金属フレーク、金属リボン、金属繊維、金属酸化物（アルミナ、酸化亜鉛等）、カーボン粉末、黒鉛、ＰＡＮ系あるいはピッチ系炭素繊維、カーボンフレーク、鱗片状カーボン、カーボンナノチューブ、窒化ホウ素、窒化アルミ、窒化珪素、炭化珪素などが挙げられる。
【００７０】
ここで、上記金属粉、金属フレークおよび金属リボンの金属種の具体例としては、銀、ニッケル、銅、亜鉛、アルミニウム、ステンレス、鉄、黄銅、クロムおよび錫などを例示することができる。
【００７１】
上記金属酸化物の具体例としては、ＳｎＯ2（アンチモンドープ）、Ｉｎ2Ｏ3（アンチモンドープ）およびＺｎＯ（アルミニウムドープ）などを例示することができ、これらはチタネート系、アルミ系およびシラン系などの表面処理剤で表面処理を施されていてもよい。
【００７２】
上記カーボン粉末は、その原料および製造法から、アセチレンブラック、ガスブラック、オイルブラック、ナフタリンブラック、サーマルブラック、ファーネスブラック、ランプブラック、チャンネルブラック、ロールブラックおよびディスクブラックなどに分類される。本発明で用いることのできるカーボン粉末は、その原料および製造法については特に限定されないが、なかでもアセチレンブラックおよびファーネスブラックが特に好適に用いられる。また、カーボン粉末としては、その粒子径、表面積、ＤＢＰ（ジブチルフタレート）吸油量および灰分などの特性の異なる種々のカーボン粉末が製造され、市販されている。本発明で用いることのできるカーボン粉末は、これら特性については特に制限はないが、強度および電気伝導度のバランスの点から、一次粒径の平均粒径が５００ｎｍ以下、特に５〜１００ｎｍ、さらには１０〜７０ｎｍの範囲にあることが好ましい。また、表面積（ＢＥＴ法）が１０ｍ2／ｇ以上、さらには３０ｍ2／ｇ以上の範囲にあることが好ましい。さらに、ＤＢＰ給油量が５０ｍｌ／１００ｇ以上、特に１００ｍｌ／１００ｇ以上の範囲にあることが好ましい。さらにまた、灰分が０．５％以下、特に０．３％以下の範囲にあることが好ましい。
【００７３】
かかるカーボン粉末は、チタネート系、アルミ系およびシラン系などの表面処理剤で表面処理を施されていてもよい。また、樹脂との溶融混練作業性を向上させるために造粒されたものを用いることも可能である。
【００７４】
また、本発明には、フィラー界面の接合性および加工時の流動改良性付与の観点から、さらに以下の（Ｃ）脂肪酸金属塩、エステル系化合物、アミド基含有化合物、エポキシ系化合物、リン酸エステルの１種以上の添加剤を添加することが好ましい。
【００７５】
具体的には、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カリウム、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸アルミニウム、モンタン酸ナトリウム、モンタン酸カルシウム、モンタン酸マグネシウム、モンタン酸カリウム、モンタン酸リチウム、モンタン酸亜鉛、モンタン酸バリウム、モンタン酸アルミニウムなどの脂肪酸金属塩、およびその誘導体、ステアリン酸メチル、ステアリン酸ステアレートなどの、ステアリン酸エステル、ミリスチン酸ミリスチルなどのミリスチン酸エステル、モンタン酸エステル、メタクリル酸ベヘニルなどのメタクリル酸エステル、ペンタエリスリトールモノステアレート、２−エチルヘキサン酸セチル、ヤシ脂肪酸メチル、ラウリン酸メチル、ミリスチン酸イソプロピル、ミリスチン酸オクチルドデシル、ステアリン酸ブチル、ステアリン酸２−エチルヘキシル、ステアリン酸イソトリデシル、カプリン酸メチル、ミリスチン酸メチル、オレイン酸メチル、オレイン酸オクチル、オレイン酸ラウリル、オレイン酸オレイル、オレイン酸２−エチルヘキシル、オレイン酸デシル、オレイン酸オクチドデシル、オレイン酸イソブチルなどの脂肪酸の一価アルコールエステルおよびその誘導体、フタル酸ジステアリル、トリメリット酸ジステアリル、アジピン酸ジメチル、アジピン酸ジオレイル、アジピン酸エステル、フタル酸ジトリデシル、アジピン酸ジイソブチル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ジブチルグリコール、フタル酸２−エチルヘキシル、フタル酸ジイソノニル、フタル酸ジデシル、トリメリット酸トリ２−エチルヘキシル、トリメリット酸トリイソデシルなどの多塩基酸の脂肪酸エステル、ステアリン酸モノグリセライド、パルミチン酸・ステアリン酸モノグリセライド、ステアリン酸モノ・ジグリセライド、ステアリン酸・オレイン酸・モノ・ジグリセライド、ベヘニン酸モノグリセライドなどのグリセリンの脂肪酸エステルおよびそれらの誘導体、ソルビタントリステアレート、ソルビタンモノステアレート、ソルビタンモノステアレート、ソルビタンジステアレート、ソルビタンモノパルミテート、ソルビタンモノステアレート、ポリエチレングリコールモノステアレート、ポリエチレングリコールジステアレート、ポリプロピレングリコールモノステアレート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ソルビタンモノラウレート、ソルビタントリオレート、ソルビタンモノオレート、ソルビタンセキスオレート、ソルビタンモノラウレート、ポリオキシメチレンソルビタンモノラウレート、ポリオキシメチレンソルビタンモノパルミネート、ポリオキシメチレンソルビタンモノステアレート、ポリオキシメチレンソルビタンモノオレート、ポリオキシメチレンソルビタンテトラオレート、ポリエチレングリコール、ポリエチレングリコールモノラウレート、ポリエチレングリコールモノオレート、ポリオキシエチレンビスフェノールＡラウリン酸エステル、ペンタエリスリトール、ペンタエリスリトールモノオレート等の多価アルコールの脂肪酸エステル、およびそれらの誘導体、エチレンビスステアリルアミド、エチレンビスオレイルアミド、ステアリルエルカミドなどのアミド基含有化合物、ノボラックフェニール型、ビスフェノール型単官能および多官能エポキシ系化合物、トリフェニルホスフェートなどの芳香族リン酸エステル、芳香族縮合リン酸エステルなどのリン酸エステルが挙げられる。
【００７６】
特にリン酸エステルについては、リン酸のモノエステル、ジエステル、トリエステル、テトラエステルから選ばれ、好ましくは、下記式（１）で表されるものが挙げられる。
【００７７】
【化８】
2005146214.tif 000009
まず前記式（１）で表されるリン酸エステルの構造について説明する。前記式（１）の式中ｎは０以上の整数であり、好ましくは０〜１０、特に好ましくは０〜５である。上限は分散性の点から４０以下が好ましい。
【００７８】
またｋ、ｍは、それぞれ０以上２以下の整数であり、かつｋ＋ｍは、０以上２以下の整数であるが、好ましくはｋ、ｍはそれぞれ０以上１以下の整数、特に好ましくはｋ、ｍはそれぞれ１である。
【００７９】
また前記式（１）の式中、Ｒ3〜Ｒ10は同一または相異なる水素または炭素数１〜５のアルキル基を表す。ここで炭素数１〜５のアルキル基の具体例としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ネオペンチル、ｔｅｒｔ−ペンチル基などが挙げられるが、水素、メチル基、エチル基が好ましく、とりわけ水素が好ましい。
【００８０】
またＡｒ1、Ａｒ2、Ａｒ3、Ａｒ4は同一または相異なる芳香族基あるいはハロゲンを含有しない有機残基で置換された芳香族基を表す。かかる芳香族基としては、ベンゼン骨格、ナフタレン骨格、インデン骨格、アントラセン骨格を有する芳香族基が挙げられ、なかでもベンゼン骨格、あるいはナフタレン骨格を有するものが好ましい。これらはハロゲンを含有しない有機残基（好ましくは炭素数１〜８の有機残基）で置換されていてもよく、置換基の数にも特に制限はないが、１〜３個であることが好ましい。具体例としては、フェニル基、トリル基、キシリル基、クメニル基、メシチル基、ナフチル基、インデニル基、アントリル基などの芳香族基が挙げられるが、フェニル基、トリル基、キシリル基、クメニル基、ナフチル基が好ましく、特にフェニル基、トリル基、キシリル基が好ましい。
【００８１】
またＹは直接結合、Ｏ、Ｓ、ＳＯ2、Ｃ（ＣＨ3）2、ＣＨ2、ＣＨＰｈを表し、Ｐｈはフェニル基を表す。
【００８２】
このようなリン酸エステルの具体例としては、大八化学社製ＰＸ−２００、ＰＸ−２０１、ＰＸ−１３０、ＣＲ−７３３Ｓ、ＴＰＰ、ＣＲ−７４１、ＣＲ−７４７、ＴＣＰ、ＴＸＰ、ＣＤＰから選ばれる１種または２種以上が使用することができ、中でも好ましくはＰＸ−２００、ＴＰＰ、ＣＲ−７３３Ｓ、ＣＲ−７４１、ＣＲ−７４７から選ばれる１種または２種以上、特に好ましくはＰＸ−２００、ＣＲ−７３３Ｓ、ＣＲ−７４１を使用することができるが、最も好ましくはＰＸ−２００である。
【００８３】
本発明においてリン酸エステルのいずれか１種、または２種以上の混合物であってもよい。
【００８４】
（Ｃ）脂肪酸金属塩、エステル系化合物、アミド基含有化合物、エポキシ系化合物、リン酸エステルの１種以上の添加剤の添加量は、（Ａ）熱可塑性樹脂と（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末の合計量１００重量部に対し、好ましくは、０．１〜１０重量部、より好ましくは０．１〜８重量部、さらに好ましくは０．３〜６重量部である。
【００８５】
（Ｃ）脂肪酸金属塩、エステル系化合物、アミド基含有化合物、エポキシ系化合物、リン酸エステルの１種以上の添加剤の添加量が本発明の範囲より多すぎる場合、得られた成形品表面にブリードアウトしてくると共に、それによって熱可塑性樹脂とフィラー界面の剥離を引き起こし、機械物性が低下する傾向にある。
【００８６】
本発明における樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で他の成分、例えば酸化防止剤や耐熱安定剤（ヒンダードフェノール系、ヒドロキノン系、ホスファイト系およびこれらの置換体など）、耐候剤（レゾルシノール系、サリシレート系、ベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系およびヒンダードアミン系など）、離型剤および滑剤（モンタン酸およびその金属塩、そのエステル、そのハーフエステル、ステアリルアルコール、ステアラミド、各種ビスアミド、ビス尿素およびポリエチレンワックスなど）、顔料（硫化カドミウム、フタロシアニンおよび着色用カーボンブラックなど）、染料（ニグロシンなど）、結晶核剤、可塑剤（ｐ−オキシ安息香酸オクチルおよびＮ−ブチルベンゼンスルホンアミドなど）、帯電防止剤（アルキルサルフェート型アニオン系帯電防止剤、４級アンモニウム塩型カチオン系帯電防止剤、ポリオキシエチレンソルビタンモノステアレートのような非イオン系帯電防止剤およびベタイン系両性帯電防止剤など）、難燃剤（例えば、赤燐)、メラミンシアヌレート、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウムなどの水酸化物、ポリリン酸アンモニウム、臭素化ポリスチレン、臭素化ポリフェニレンエーテル、臭素化ポリカーボネート、臭素化エポキシ樹脂あるいはこれらの臭素系難燃剤と三酸化アンチモンとの組み合わせなど）、他の重合体などを含有することができる。
【００８７】
本発明の樹脂組成物は、通常公知の方法で製造される。例えば、（Ａ）成分、（Ｂ）成分中、その他の必要な添加剤を予備混合して、またはせずに押出機などに供給して十分溶融混練することにより調製される。また、その他必要な添加剤として繊維状フィラーを添加する場合、特に繊維状フィラーの繊維の折損を抑制するために好ましくは、（Ａ）成分および添加剤を押出機の元から投入し、（Ｂ）成分と繊維状フィラー、その他のフィラーをサイドフィーダーを用いて、押出機へ供給する方法、または、（Ａ）成分と（Ｂ）成分、その他非繊維状フィラーおよび添加剤を押出機の元から投入し、繊維状フィラーをサイドフィーダーを用いて、押出機へ供給することにより調整される。
【００８８】
具体的には、例えば“ユニメルト”（Ｒ）タイプのスクリューを備えた単軸押出機、二軸、三軸押出機およびニーダタイプの混練機などを用いて１８０〜３５０℃で溶融混練して組成物とすることができる。
【００８９】
また、（Ｂ）成分やその他フィラーを多量に添加する場合、例えば添加量が（Ａ）と（Ｂ）、その他フィラーの合計量１００重量％に対して７０重量％を越える（Ｂ）成分とその他フィラーを添加するフィラー高充填の樹脂組成物を得る方法として、例えば、特開平８−１６６３号公報の如く、押出機のヘッド部分をはずして押し出す方法、あるいは、原料を圧縮成形して錠剤化する方法が挙げられる。特に原料を圧縮成形して錠剤化する方法が、得られた組成物の品質安定性の点から好ましい。錠剤化に際しての圧縮成形は固相状態で行うことが好ましい。固相状態とは樹脂粉末が溶融しない状態をいう。
【００９０】
錠剤化の具体的な手法としては、たとえば（Ａ）熱可塑性樹脂の粉末および（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末、その他フィラーをバンバリーミキサー、ニーダー、ロール、単軸もしくは二軸の押出機などを用い、固相状態で均一ブレンドし、打錠機あるいは圧縮ロールを有する成形機により錠剤（タブレット）化することにより得ることができる。また、（Ａ）熱可塑性樹脂と、（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末、その他フィラーとをバンバリーミキサー、ニーダー、ロールを用いて予めドライブレンドし、もしくはドライブレンドしないで、単軸もしくは二軸の押出機などを用い、一度溶融混練し、冷却粉砕して粉末状としたのち、打錠機あるいは圧縮ロールを有する成形機により錠剤（タブレット）化することも可能である。この場合、溶融混練に供する（Ａ）熱可塑性樹脂としては、溶融混練が可能であれば、粉末状でもペレット状でも特に制限はないが、（Ｂ）粒子表面をシリカでシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末、その他フィラーの分散不良による特性のバラツキを低減する点から粉末状あるいは粉砕品であることが好ましい。また、単軸もしくは２軸押出機を用いて、予め溶融混練した組成物を粉末状とする場合、（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末、その他フィラーの使用量が多いと、流動性が悪化するため、ダイからの押出ができずペレット化が困難になる場合があるが、その場合には、特開平８−１６６３号公報に記載の如く、押出機のヘッド部を開放した状態で混練・押出すことも可能である。（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末、フィラーが多量である場合、フレーク状の組成物が得られることもある。本発明においてはこれらの方法で予め溶融混練して得られたペレットもしくはフレーク状の組成物を必要により、冷却粉砕して粉末状とした後、錠剤化する。また、これらの方法を組み合わせて錠剤化することも可能である。すなわち、下記（イ）〜（ホ）から選択される原料を所望の含有量となるよう調整し、錠剤化することも可能である。
（イ）（Ａ）熱可塑性樹脂、好ましくは粉体状の（Ａ）熱可塑性樹脂
（ロ）（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末、その他フィラー
（ハ）（Ａ）または（Ｂ）成分を必須とする成分を溶融混練してなる組成物の粉体
上記方法のうち、工程が簡素である点で、上記（イ）、（ロ）の原料および必要に応じて（ハ）の原料を固相状態で均一ブレンドした混合物を打錠機あるいは圧縮ロールを有する成形機により錠剤（タブレット）化する方法が好ましい。
【００９１】
上記（Ａ）成分としては、熱可塑性樹脂など粉末状で入手できる場合はそれを使用することができる。また、ペレットを常温あるいは冷凍粉砕することによって粉末を得ることもできる。冷凍粉砕は、ドライアイスあるいは液体窒素等で凍結させた後、一般的に知られている通常のハンマータイプ粉砕機、カッタータイプ粉砕機あるいは石臼型の粉砕機により行うことができる。本発明において用いる熱可塑性樹脂の粉末としては、得られる錠剤間の組成の均一化および得られた錠剤のハンドリング性を良好にする点から、レーザー回折式粒度分布測定法に基づき測定した場合の粒子の最大長径の数平均粒子径が１０００μｍ以下であることが好ましく、８００μｍ以下であることがより好ましく、５００μｍ以下であることがさらに好ましい。かかる粒径を有する粉末を得るには、粉砕などにより得られた粉体を適宜所望の大きさの篩を用いてふるい分けすればよい。
【００９２】
本発明の樹脂組成物の錠剤形状としては、輸送時の形状保持性と成形時の易圧壊性を考慮した場合、例えば、円柱状、楕円柱状、円錐台形状、球状、楕円球状、鶏卵型形状、マセック型、円盤状、キュービック状、角柱状のものが挙げられる。なかでも加工時の計量安定性の点から円柱状、楕円柱状、円錐台形状、球状、楕円球状、鶏卵型形状、マセック型が好ましい。
【００９３】
また、錠剤の錠剤サイズとしては、底面１５ｍｍ直径以下×長さ２０ｍｍ以下が好ましく、なかでも底面の直径または長さ（高さ）の最大値が１５ｍｍ未満であることが好ましく、最小値が１ｍｍ以上であることが好ましい。なお、底面が円状でないものに関して、最大径、最小径の規定方法としては、外接円の最大直径で特定する場合、その最大直径が１５ｍｍ未満、１ｍｍ以上であることが好ましく、更に好ましくは１２ｍｍ以下、１．５ｍｍ以上であるのがよい。
【００９４】
また、輸送時等の形状を安定に保つために、錠剤における打錠面の側面もしくは圧縮ロールでの圧縮面に対し、垂直に圧力をかけた時の圧縮破壊強度値（圧壊強度値）が、好ましくは５〜１００Ｎ、より好ましくは１５〜８０Ｎである。好ましい圧壊強度値を得るための方法としては、例えば、原料組成によるところが最も大きく、（Ｃ）脂肪酸金属塩、エステル系化合物、アミド基含有化合物、エポキシ系化合物、リン酸エステルの１種以上の添加剤を添加することにより、あるいは錠剤化工程において、原料供給ポケットに均一に原料を供給する方法、圧縮ロールの回転数を下げ圧縮ロール上での材料への加圧時間を延ばす方法、ホッパー内にフィードスクリューを用い、そのスクリューによりロール圧縮前において効果的な脱気と予備圧縮する方法などにより、高い錠剤密度が得られ、高い圧壊強度が得られる。なお、圧壊強度値の測定は、ロードセルなどの歪ゲージの上に錠剤を置き、その上から圧子を低速（好ましくは０．１〜２．０ｍｍ／ｓｅｃ）で降下させ、錠剤の圧縮破壊時に歪ゲージが示す圧力を測定する方法を用い行うことができる。
【００９５】
かかる方法を用いることにより、（Ｂ）粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末、その他フィラーを高充填した樹脂組成物を得ることが可能となる。
【００９６】
本発明の樹脂組成物を成形するにあたっての成形方法は、通常の成形方法（射出成形、プレス成形、インジェクションプレス成形など）やガスインジェクション成形、ミューセル成形法など手法により、三次元成形品、シート、ケース（筐体）などに加工することができるが、生産性を考慮した場合、射出成形あるいはインジェクションプレス成形等が好ましく採用される。また、溶着部を有する場合は、熱板、振動、超音波、レーザーなどの一般的な溶着方法を用いることが可能である。  かくして得られる成形品は、成形加工時における流動性が良好で、得られた成形品の充填密度が高められることから、機械特性および熱伝導性に優れ、かつ高温高湿下の使用条件下においても優れた特性保持性を付与することができることを生かし、例えば、高放熱用途、金属代替用途、セラミック代替用途、電磁波シールド用途、高精度部品（低寸法変化）、高導電用途等に有利であり、具体的には、各種ケース、ギヤーケース、ＬＥＤランプ関連部品、コネクター、リレーケース、スイッチ、バリコンケース、光ピックアップレンズホルダー、光ピックアップスライドベース、各種端子板、変成器、プリント配線板、液晶パネル枠、パワーモジュールおよびそのハウジング、プラスチック磁石、半導体、液晶ディスプレー部品、投影機等のランプカバー、ＦＤＤキャリッジ、ＦＤＤシャーシ、アクチュエーター、シャーシ等のＨＤＤ部品、コンピューター関連部品などに代表される電気・電子部品、ＶＴＲ部品、テレビ部品、アイロン、ヘアードライヤー、炊飯器部品、電子レンジ部品、音響部品、オーディオ・レーザーディスク（登録商標）・コンパクトディスク・デジタルビデオディスクなどの音声機器部品、照明部品、冷蔵庫部品、エアコン部品などに代表される家庭、事務電気製品部品、オフィスコンピューター関連部品、電話機関連部品、ファクシミリ関連部品、印字ヘッドまわりおよび転写ロール等のプリンター・複写機関連部品、洗浄用治具、モーター部品、顕微鏡、双眼鏡、カメラ、時計などに代表される光学機器、精密機械関連部品；オルタネーターターミナル、オルタネーターコネクター、ＩＣレギュレーター、ライトディマー用ポテンショメーターベース、モーターコア封止材、インシュレーター用部材、パワーシートギアハウジング、エアコン用サーモスタットベース、エアコンパネルスィッチ基板、ホーンターミナル、電装部品絶縁板、ランプハウジング、点火装置ケースなどの自動車・車両関連部品、パソコンハウジング、携帯電話ハウジング、その他情報通信分野においてチップアンテナ、電磁波などの遮蔽性を必要とする設置アンテナなどの部品などの筐体用途等幅広い分野、その他、高寸法精度、電磁波シールド性、気体・液体等のバリアー性を必要とする隔壁板、熱および電気伝導性を必要とする用途、屋外設置用機器あるいは建築部材で有用に用いられ、特に放熱性、軽量化、形状の自由度が要求され、金属代替が熱望されている電気電子部品のソケット、カバー、ハウジングなどのケース類などに有用である。
【実施例】
【００９７】
以下、実施例を挙げて本発明を詳細に説明するが、本発明の骨子は以下の実施例にのみ限定されるものではない。
【００９８】
参考例１  熱可塑性樹脂
ＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド）：Ｍ３９１０（東レ社製：リニアタイプ）（３１０℃、剪断速度１０００sec-1の時の溶融粘度が１５Pa・s）を、サンプルミル（協立理工社製ＳＫ−Ｍ型）にて粉砕し、篩にて８０メッシュパス、１５０メッシュオンで分級して数平均粒子径１５０μｍのものを得た。
ＰＡ６（ナイロン６）：ＣＭ１００１（東レ社製）を液体窒素に浸し、サンプルミル（協立理工社製ＳＫ−Ｍ型）にて粉砕し、篩にて４２メッシュパス、８０メッシュオンで分級して数平均粒子径３００μｍのものを得た。
ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）：１１００Ｓ（東レ社製）を液体窒素に浸し、サンプルミル（協立理工社製ＳＫ−Ｍ型）にて粉砕し、篩にて４２メッシュパス、８０メッシュオンで分級して数平均粒子径３００μｍのものを得た。
ＬＣＰ（液晶性ポリエステル）：“シベラス”Ｌ２０１Ｅ（東レ社製）を液体窒素に浸し、サンプルミル（協立理工社製ＳＫ−Ｍ型）にて粉砕し、篩にて８０メッシュパス、１５０メッシュオンで分級して数平均粒子径１５０μｍのものを得た。
【００９９】
なお、上記において数平均粒子径は、島津製作所社製レーザ光回折式粒度分布測定装置ＳＡＬＤ−３１００を用いて測定した。
【０１００】
参考例２  フィラー
ＡＬＮＳ−１：ＦＬＥ（東洋アルミニウム株式会社製）平均粒子径１７．４μｍ、３０μｍ以上累積比率５３．７体積％、粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末。
ＡＬＮＳ−２：ＦＬＣ（東洋アルミニウム株式会社製）平均粒子径６．６μｍ、３０μｍ以上累積比率６．６体積％、粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末。
ＡＬＮ−１：ＦＬＧ（東洋アルミニウム株式会社製）平均粒子径１７．７μｍ、３０μｍ以上累積比率４３．８体積％、粒子表面を未処理の窒化アルミニウム粉末。
ＡＬＮ−２：ＵＳ（東洋アルミニウム株式会社製）平均粒子径１．６μｍ、３０μｍ以上累積比率０体積％、粒子表面を未処理の窒化アルミニウム粉末。
ＡＬ−１：ＡＬ−３２Ｂ（住友化学工業株式会社製）平均粒子径２．９μｍ、３０μｍ以上累積比率０体積％以上、粒子表面を未処理のアルミナ粉末。
【０１０１】
なお、上記において粒子径分布は、島津製作所社製レーザー光回析式粒度分布測定装置ＳＡＬＤ−３１００を用いて測定した。また、表中に示した３０μｍ以上累積比率は、レーザー光回折式粒度分布測定装置ＳＡＬＤ−３１００で測定される累積粒子径分布曲線をもとに粒子径３０μｍ以上の粒子の体積％を算出したものである。また、平均粒子径は、上記累積粒子径分布曲線から算出した累積度５０％粒子径である。
【０１０２】
参考例３  添加剤
ＨＷＥ：モンタン酸エステルワックス、“リコワックス”Ｅ（クラリアントジャパン社製）。
ＰＸ：ＰＸ−２００（大八化学工業社製粉末状芳香族縮合リン酸エステル、CAS No. 139189-30-3）融点９５℃（篩にて４２メッシュパスしたものを使用）。
ＥＢＳ：エチレンビスステアリルアミド、“アーモワックスＥＢＳパウダー”（ライオン・アクゾー社製）。
ＢＰＤ：ポリオキシエチレンビスフェノールＡラウリン酸エステル、“エキセパール”ＢＰ−ＤＬ（花王社製）２５℃における粘度２８０ｍPa・s。
【０１０３】
なお、上記粘度は、回転式粘度計（Ｂ型粘度計）を用いて２５℃で測定したものである。
【０１０４】
実施例１〜２
参考例１の熱可塑性樹脂、参考例２に示した粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末をヘンシェルミキサーで表１に示す量でブレンドし、３ホールストランドダイヘッド付きＰＣＭ３０（２軸押出機；池貝鉄鋼社製）にて表１に示す樹脂温度で溶融混練を行い、ペレットを得た。ついで１４０℃の熱風乾燥機で３時間乾燥した後、以下に示す評価を行った。
【０１０５】
実施例３〜１１
参考例１の熱可塑性樹脂、参考例２に示した粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末、アルミナ粉末および参考例３の添加剤所定量をヘンシェルミキサーで表１に示す量でブレンドし、自動原料供給フィーダーを備えた月島機械製ロータリー打錠機を用いて常温タブレット化により、７ｍｍ直径×３ｍｍ長の円柱状のタブレット（錠剤）（最大値７ｍｍ、最小値３ｍｍ）を得た。ついで、得られた各タブレットを８０℃の真空乾燥器で５時間真空乾燥した後に、下記の評価を行った。
【０１０６】
比較例１
参考例１の熱可塑性樹脂、参考例２に示した粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末、窒化アルミニウム粉末をヘンシェルミキサーで表１に示す量でブレンドし、３ホールストランドダイヘッド付きＰＣＭ３０（２軸押出機；池貝鉄鋼社製）にて表１に示す樹脂温度で溶融混練を行い、ペレットを得た。ついで１４０℃の熱風乾燥機で３時間乾燥した後、以下に示す評価を行った。
【０１０７】
比較例２〜７
参考例１の熱可塑性樹脂、参考例２に示した粒子表面をシリカで被覆した窒化アルミニウム粉末、窒化アルミニウム粉末、アルミナ粉末および参考例３の添加剤所定量をヘンシェルミキサーで表１に示す量でブレンドし、自動原料供給フィーダーを備えた月島機械製ロータリー打錠機を用いて常温タブレット化により、７ｍｍ直径×３ｍｍ長の円柱状のタブレット（錠剤）（最大値７ｍｍ、最小値３ｍｍ）を得た。ついで、得られた各タブレットを８０℃の真空乾燥器で５時間真空乾燥した後に、下記の評価を行った。
【０１０８】
【表１】
2005146214.tif 000010
（１）流動性
ＵＨ１０００（８０ｔ）射出成形機（日精樹脂工業社製）を用い、表１の樹脂温度、金型温度の温度条件で、５０ｍｍ×５０ｍｍ×厚さ３ｍｍの角形成形品（フィルムゲート）を成形し、その時の成形下限圧を測定した（成形下限圧が低いほど流動性に優れる）。
【０１０９】
（２）成形品充填率
ＵＨ１０００（８０ｔ）射出成形機（日精樹脂工業社製）を用い、表１の樹脂温度、金型温度の温度条件で、５０ｍｍ×５０ｍｍ×厚さ３ｍｍの角形成形品（フィルムゲート）を成形し、得られた成形品の密度を測定し、下記式（ａ）により充填率を算出した（成形品充填率が高いほど充填性に優れる）。
成形品充填率（％）＝（成形品密度／理論密度）×１００．．（ａ）
（３）曲げ強度
ＵＨ１０００（８０ｔ）射出成形機（日精樹脂工業社製）を用い、表１に示す樹脂温度、金型温度の温度条件で、１００×１００×３ｍｍ厚（フィルムゲート）の角形成形品を最低圧力＋５ＭＰａで成形し、幅１２．７ｍｍに流れ方向に中心から２枚切削し、ＡＳＴＭ  Ｄ７９０に準拠し、曲げ強度の測定を行った。
【０１１０】
（４）高圧・高湿熱（ＰＣＴ；プレッシャークッカーテスト）後曲げ強度
ＵＨ１０００（８０ｔ）射出成形機（日精樹脂工業社製）を用い、表１に示す樹脂温度、金型温度の温度条件で、１００×１００×３ｍｍ厚（フィルムゲート）の角形成形品を最低圧力＋５ＭＰａで成形し、幅１２．７ｍｍに流れ方向に中心から２枚切削した試験片をＴＰＣ−４１１（タバイエスペック社製）を用いて１２１℃×２ａｔｍ×１００％ＲＨ、５０時間でＰＣＴ処理を行い、ＡＳＴＭ  Ｄ７９０に準拠し、曲げ強度の測定を行った。
【０１１１】
（５）強度保持率（ＰＣＴ後曲げ強度保持率）
上記（３）と（４）で得られた曲げ強度とＰＣＴ後曲げ強度の値を下記式（ｂ）により強度保持率を算出した（保持率が８０％以上であれば実用性に優れている）。
強度保持率（％）＝（ＰＣＴ後曲げ強度／曲げ強度）×１００．．（ｂ）
（６）熱伝導率
ＵＨ１０００（８０ｔ）射出成形機（日精樹脂工業社製）を用い、表１に示す樹脂温度、金型温度の温度条件で、５０ｍｍ×５０ｍｍ×厚さ３ｍｍの角形成形品（フィルムゲート）を成形し、この成形品の両表面を深さ０．５ｍｍ切削して厚さ２ｍｍの試験片としたものを用いてレーザーフラッシュ法定数測定装置（リガク社製LF/TCM-FA8510B）により熱伝導率を測定した。
【０１１２】
（７）高圧・高湿熱（ＰＣＴ；プレッシャークッカーテスト）後熱伝導率
ＵＨ１０００（８０ｔ）射出成形機（日精樹脂工業社製）を用い、表１に示す樹脂温度、金型温度の温度条件で、５０ｍｍ×５０ｍｍ×厚さ３ｍｍの角形成形品（フィルムゲート）を成形し、この成形品の両表面を深さ０．５ｍｍ切削して厚さ２ｍｍの試験片をＴＰＣ−４１１（タバイエスペック社製）を用いて１２１℃×２ａｔｍ×１００％ＲＨ、５０時間でＰＣＴ処理を行い、その試験片を用いてレーザーフラッシュ法定数測定装置（リガク社製LF/TCM-FA8510B）により熱伝導率を測定した。
【０１１３】
（８）熱伝導率保持率（ＰＣＴ後熱伝導率保持率）
上記（６）と（７）で得られた熱伝導率とＰＣＴ後熱伝導率の値を下記式（ｃ）のよりＰＣＴ後熱伝導率保持率を算出した（保持率が８０％以上であれば実用性に優れている）
熱伝導率保持率（％）＝（ＰＣＴ後熱伝導率／熱伝導率）×１００．．（ｃ）
表１の結果から明らかなように本発明の樹脂組成物によれば、成形時の流動性に優れ、また得られた成形品は、熱伝導率と機械強度に優れ、また従来問題であった湿熱雰囲気下での使用でも特性低下が大幅に改良された材料が得られることがわかる。また、成形性（流動性）に優れ、射出成形が可能であることから、耐湿熱信頼性が必要とされる電気電子部品のケース、カバー、ソケットへの展開を図ることが可能となる。