(57)【要約】【課題】  密度の異なる相分離した複数の液相を有する混合液に対して、混合性を大きく向上させることの可能な液々多相流の混合方法の提供を目的とする。【解決手段】  密度の異なる複数の液からなる相分離した混合液を混合させる液々多相流の混合方法であって、前記混合液における、密度の小さい液を連続相とし、かつ、密度の大きい液を分散相として、該混合液を下向き方向に流す下方流路に流し、前記下方流路を流れてきた前記混合液を上向き方向に流す上方流路に流し、さらに、前記下方流路と上方流路との連結流路において、転相させる方法としてある。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
密度の異なる複数の液からなる相分離した不混和性の混合液を混合させる液々多相流の混合方法であって、
前記混合液における、密度の小さい液を連続相とし、かつ、密度の大きい液を分散相として、該混合液を下向き方向に流す下方流路に流し、
前記下方流路を流れてきた前記混合液を上向き方向に流す上方流路に流し、
前記下方流路と上方流路との連結流路において、転相させる
ことを特徴とする液々多相流の混合方法。
【請求項２】
前記混合液を下方流路に流し、かつ、上方流路に流すまでのサイクルを、二回以上行なうことを特徴とする請求項１記載の液々多相流の混合方法。
【請求項３】
前記混合液における、密度の小さい液を分散相とし、かつ、密度の大きい液を連続相として、該混合液を上方流路に流すことを特徴とする請求項１又は２記載の液々多相流の混合方法。
【請求項４】
前記下方流路，上方流路又は連結流路が円筒管の場合、該円筒管の直径を４．５ｍｍ以上としたことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の液々多相流の混合方法。
【請求項５】
前記下方流路，上方流路又は連結流路に、多細孔板を設けたことを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の液々多相流の混合方法。
【請求項６】
前記下方流路，上方流路又は連結流路を流れる混合液に対して、前記混合液の一部を抜き出し、あるいは、前記混合液に添加剤を注入することを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の液々多相流の混合方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液々多相流の混合方法に関し、特に、密度の異なる相分離した複数の液相を有する混合液に対して、転相を生じさせるとともに、連続相と分散相を逆転させた状態で混合を行なうことにより、混合性を大きく向上させることの可能な液々多相流の混合方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般的に、液・液抽出操作においては、各液相間の混合性により抽出性能が決定される。すなわち、抽出操作においては、第一液を第一液と不混和性でかつこれから物質を取り出す第二液と混合させ、次に、第二液を再び分離することにより、第一液から物質を抽出するが、第一液と第二液の混合性を高めることによって、第一液から物質をより確実に抽出することができる。
【０００３】
上記抽出操作には、通常、図６に示す抽出塔１０１が使用されている。
抽出塔１０１は、内部において重液及び軽液（図示せず）を混合しさらに分離する塔であって、内部に混合性を高める目的で、複数の孔が配設された多細孔板１０２が上下方向に複数設けられた構成としてある。
この抽出塔１０１は、密度の大きい重液が上部から供給され、密度の小さい軽液が下部から供給されると、内部において重液と軽液が混合し、さらに、重液が下部に沈降し、軽液がその上部に上昇することによって分離される。そして、混合された後分離された重液は、抽出塔１０１の下部から排出され、混合された後分離された軽液は、抽出塔１０１の上部から排出される。
【０００４】
上記技術に関連して、重液及び軽液の混合性を高めること等を目的とした様々な液体抽出方法の技術が開示されている。
たとえば、特許文献１には、抽出すべき対象物を含む水とヘキサンの混合物を、上下に複数回屈曲している抽出管を通して液体分離機に入れ、（抽出すべき対象物を含む）四塩化炭素相又はヘキサン相を取り出す方法が開示されている。
この技術は、抽出管内で一方の液相が、抽出管内径とほぼ同一の直径を持つ細長い液滴形状を保っていることが重要であり、そのような状態を維持するために、抽出管の素材の液体との濡れ性に留意し、かつ、抽出管の直径を４ｍｍ以下の極小管にする必要がある。
【特許文献１】特公昭５６−２２５６４号公報  （図２）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記従来例にかかる抽出塔１０１を用いる技術は、抽出塔１０１内において、重液又は軽液のいずれか一方を連続相とし（他方は分散相となる。）、この相状態を維持したまま混合が行なわれる。すなわち、転相現象が発生しないので、溶媒抽出操作において、転相状態が最も混和性が良く抽出効果に優れているといった特性を利用できず、混合性をさらに向上させることができないといった問題があった。
【０００６】
また、抽出塔１０１は、重液と軽液との界面積を確保するため多数の多細孔板１０２を取り付ける必要があり、抽出塔１０１の構造が複雑化するといった問題があった。
さらに、混合性を向上させる目的で、抽出塔１０１に混合を強制的に実施する撹拌手段を設けたりすると、構造が複雑化するとともに操作が煩雑になるといった短所を有していた。
【０００７】
なお、特許文献１に記載された液体抽出装置は、混合液を上向き方向及び下向き方向に交互に流しているものの、混合液を転相させていないので、最も抽出効果に優れる転相状態が発生せず、この特性を利用して混合性を向上させることはできないといった問題があった。
【０００８】
本発明は、上記問題を解決すべく、密度の異なる相分離した複数の液相を有する混合液に対して、転相を生じさせるとともに、連続相と分散相を逆転させた状態で混合を行なうことにより、混合性を大きく向上させることの可能な液々多相流の混合方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記目的を達成するために、本発明の液々多相流の混合方法は、密度の異なる複数の液からなる相分離した不混和性の混合液を混合させる液々多相流の混合方法であって、前記混合液における、密度の小さい液を連続相とし、かつ、密度の大きい液を分散相として、該混合液を下向き方向に流す下方流路に流し、前記下方流路を流れてきた前記混合液を上向き方向に流す上方流路に流し、前記下方流路と上方流路との連結流路において、転相させる方法としてある。
このようにすると、最も抽出効果に優れている転相状態で、不混和性の密度の小さい液と密度の大きい液を混合することができる。
【００１０】
また、本発明の液々多相流の混合方法は、前記混合液を下方流路に流し、かつ、上方流路に流すまでのサイクルを、二回以上行なう方法としてある。
このようにすると、転相を利用した混合を複数回行なうことができるので、混合性をさらに向上させることができる。
【００１１】
また、本発明の液々多相流の混合方法は、前記混合液における、密度の小さい液を分散相とし、かつ、密度の大きい液を連続相として、該混合液を上方流路に流す方法としてある。
このようにすると、転相された状態での混合距離や混合時間が長くなるので、混合性をさらに向上させることができる。
【００１２】
また、本発明の液々多相流の混合方法は、前記下方流路，上方流路又は連結流路が円筒管の場合、該円筒管の直径を４．５ｍｍ以上、好ましくは、４．５ｍｍ〜２０インチ（約５０８ｍｍ）とした方法としてある。
このようにすると、転相が起こりにくい、あるいは、転相状態の時間が短いといった理由で、混和不十分になるといった不具合現象等の発生を防止することができる。
なお、流路としては、一般的に、細長い管が使用されるが、これに限定されるものではなく、たとえば、流量が大きい場合などには、管の代わりに槽を使用することができる。この場合、たとえば、直径が１ｍ以上の円筒状の槽や、一辺が１ｍ以上の角柱状の槽を使用することもできる。
【００１３】
また、本発明の液々多相流の混合方法は、前記下方流路，上方流路又は連結流路に、多細孔板を設けた方法としてある。
このようにすると、分散相が細分化され、安定した分散相が形成されるので、混合性を高めることができる。
【００１４】
また、本発明の液々多相流の混合方法は、前記下方流路，上方流路又は連結流路を流れる混合液に対して、前記混合液の一部を抜き出し、あるいは、前記混合液に添加剤を注入する方法としてある。
このようにすると、混合液から抽出操作を行なう場合、抽出効率を向上させることができる。
【発明の効果】
【００１５】
本発明における液々多相流の混合方法によれば、混合液を下向き方向に流した後上向き方向に流し、転相現象を発生させることによって、混合性を向上させることができ、効率のよい抽出や不純物除去操作等を実現することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
[液々多相流の混合方法]
図１は、本発明にかかる液々多相流の混合方法を説明するための、混合装置の概略断面図を示している。
同図において、液々多相流の混合装置１（適宜、混合装置１と略称する。）は、混合液２を下向き方向に流す下方配管１１と、混合液２を上向き方向に流す上方配管１２と、下方配管１１と上方配管１２を連結する連結配管１３とからなっている。
【００１７】
混合液２は、図示してないが、密度の異なる重液（密度が大きい液）と軽液（密度が小さい液）とからなる相分離した不混和性の混合液である。本実施形態では、混合装置１に供給される混合液２を、重液が分散相となり、軽液が連続相となる混合液としてある。
なお、二つの液体を混合する場合、一般的に、容積比の小さな液体が分散相となり、容積比の大きな液体が連続相となる。
【００１８】
本実施形態の液々多相流の混合方法によれば、混合装置１に供給された混合液２は、三つの工程を経て混合される。
第一の工程は、下方配管１１内において実行され、この工程における混合液２ａは、重液（分散相）が軽液（連続相）中を沈降する。
なお、軽液は、混合装置１への供給速度に応じて下方に移動しており、重液は、この供給速度と沈降速度を加算した速度で下方に移動する。
【００１９】
第二の工程は、連結配管１３内において実行され、この工程における混合液２ｂは、沈降した重液の容積比が軽液の容積より大きくなり、分散相であった重液が連続相となり、連続相であった軽液が分散相となる転相現象が発生する。
この転相現象によって、密度の小さい液と密度の大きい液を効率よく混合することができる。
なお、混合装置１への供給速度が速すぎると、連結配管１３内に重液が連続相となりかつ軽液が分散相となる状態が形成できなくなるので、供給速度は、転相が可能な速度に調整される。
【００２０】
第三の工程は、上方配管１２内において実行され、この工程における混合液２ｃは、重液が連続相となり、この重液の液中を軽液が分散相となった状態で上昇する。
このようにすると、転相された状態での混合距離が長くなるので、混合性をさらに向上させることができる。
【００２１】
また、各配管１１，１２，１３は、直径が４．５ｍｍ以上２０インチ（約５０８ｍｍ）以下の円筒管としてある。この理由は、直径が４．５ｍｍ以上ないと、たとえば、混合液２が流路内面を濡らさない液と、流路内面を濡らす液とからなる場合に、濡らさない液が分散相のまま、かつ、濡らす液が連続相のままで、各配管１１，１２，１３を移動し、転相現象が発生しないおそれがあるからである。
本発明における配管の直径は４．５ｍｍ以上であればよく、特に上限の直径を限定するものではないが、過度に大きな直径は、混合設備が大型化するため、好ましくは、直径が４．５ｍｍ以上２０インチ（約５０８ｍｍ）以下の配管が使用されるのである。
なお、各配管１１，１２，１３は、流路としての機能を有していればよく、円筒管や角柱管であってもよく、さらに、後述するように、複数の槽を組み合わせることによって形成された流路であってもよい。
【００２２】
このように、本実施形態にかかる液々多相流の混合方法によれば、混合液２を下向き方向に流した後、上向き方向に流すことにより、下方配管１１においては、重液が分散相として混合され、さらに、上方配管１２においては、軽液が分散相として混合されるので、混合性を大きく向上させることができる。
なお、本発明にかかる液々多相流の混合方法は、上記方法に限定されるものではなく、様々な応用例を含むものである。
【００２３】
「第一応用例」
図２は、本発明にかかる液々多相流の混合方法の第一応用例を説明するための、混合装置の概略断面図を示している。
同図において、第一応用例にかかる液々多相流の混合装置１ａは、上記混合装置１を二つ連結した構成としてある。
このようにすると、混合液２は、上述した混合が２サイクル行なわれるので、重液と軽液の混合性をさらに向上させることができる。
【００２４】
「第二応用例」
図３は、本発明にかかる液々多相流の混合方法の第二応用例を説明するための、混合装置の概略断面図を示している。
同図において、混合装置１ｂは、混合液２の流路として、槽内を部分的に仕切ることによって、混合液２を下向き方向に流す第一下方向流路１１ａ，混合液２を水平方向に流す第一連結流路１３ａ，及び混合液２を上向き方向に流す第一上方向流路１２ａを設けてある。さらに、タンデム構造として、同様に、第二下方向流路１１ｂ，第二連結流路１３ｂ及び第二上方向流路１２ｂを備え、第一下方向流路１１ａ及び第一上方向流路１２ｂに多細孔板１４を複数設けた構成としてある。
上記混合装置１ｂを用いることにより、上述したように、下方向流路１１ａ，１１ｂにおいて、軽液（連続相）中を重液（分散相）が沈降し、連結流路１３ａ，１３ｂにおいて、転相現象を起こし、さらに、上方向流路１２ａ，１２ｂにおいて、重液（連続相）中を軽液（分散相）が上昇する。
【００２５】
このように、本発明において、上述した各流路１１，１２，１３は、円筒管に限定されるものではなく、たとえば、本応用例の混合装置１ｂのように、槽内を仕切ることによって形成された各流路１１ａ，１２ａ，１３ａ，１１ｂ，１２ｂ，１３ｂであっても、同様の効果を発揮することができる。
また、多細孔板１４を設けることにより、重液と軽液の混合時間が増えるので、その分混合性を向上させることができる。
さらに、混合装置１ｂは、たとえば、第二下方向流路１１ｂの入口部付近から抽出溶剤の途中抜き出しや、第一連結流路１３ａと第二連結流路１３ｂの出口部付近に添加剤の注入を行なってもよく、このようにすると、抽出効率をより向上させることができる。
【実施例１】
【００２６】
たとえば、トルエン（Ｃ７：軽液）と水（重液）を、上記混合装置１（図１参照）を使用して混合させ、混合状態を目視にて確認した。
混合装置１は、内径約５ｍｍの円筒状の透明ガラス管を使用し、下方配管１１及び上方配管１２の長さを約１５ｃｍとし、連結配管１３の長さを約４ｃｍとした。
また、Ｃ７を約４０ｍｌ／ｍｉｎで供給し、水を約１０ｍｌ／ｍｉｎで供給した。
【００２７】
上記条件で約３０分以上連続して混合を行ない、流れが安定した状態における混合状態及び転相現象の発生の有無を確認した。
下方配管１１において、Ｃ７が連続相となり、水が分散相となった。また、密度が大きい水はＣ７の中を沈降した。
また、連結配管１３において、Ｃ７が連続相から分散相に転相し、かつ、水が連続相から分散相に転相した。
さらに、上方配管１２において、水が連続相となり、水の中をＣ７が分散相として上昇した。
【００２８】
このように、本発明にかかる液々多相流の混合方法は、混合液を下向き方向に流した後上向き方向に流すことによって、連続相と分散相が異なる状態で、すなわち、下方配管１１においては、Ｃ７が連続相であり、上方配管１２においては、Ｃ７が分散相となる状態で混合を行なうことができる。また、連結配管１３において、転相現象が発生し、この転相事象が液・液混合に効果的に作用し、両液相互間の物質移動作用に極めて高い性能を発揮することができ、混合性を向上させることができた。
【実施例２】
【００２９】
Ｎ−Ｍｅｔｈｙｌ−Ｐｙｒｒｏｌｉｄｏｎｅ（ＮＭＰ）へのｎ−ヘキサン（Ｃ６）の溶解（抽出）実験を行なった。
図４は、本発明にかかる液々多相流の混合方法を実現した実験設備を説明するための概略ブロック図を示している。
同図において、実験設備５は、ＮＭＰ供給槽５１，Ｃ６供給槽５２，ＮＭＰ供給槽５１及びＣ６供給槽５２からＮＭＰ及びＣ６が供給される混合管５４，ＮＭＰ及びＣ６の供給量等を調整する流量調整コック５３，静置分離槽５５，ＮＭＰサンプリング槽５６，Ｃ６受槽５７及びＵ字混合部５８とからなっている。
【００３０】
混合管５４は、内径約７ｍｍで長さが約２ｍの円筒管であり、ＮＭＰ供給槽５１及びＣ６供給槽５２から静置分離槽５５に向かって、連続した下向き方向流路を形成し、さらに、静置分離槽５５側にＵ字混合部５８が形成され、約２００ｍｍの上向き方向流路を有している。
また、混合管５４により混合されたＮＭＰ及びＣ６は、静置分離槽５５によって分離され、それぞれ、ＮＭＰサンプリング槽５６及びＣ６受槽５７に供給される。
【００３１】
本実施例において、ＮＭＰとＣ６は、混合管５４及びＵ字混合部５８において混合され、この混合によって、ＮＭＰ中に約０．１５４（ｇ／ｇ）のＣ６を溶解させることができた。
また、Ｕ字混合部５８の下部にて、転相事象を確認することができる。
【比較例１】
【００３２】
ＮＭＰを約５０ｍｌと、Ｃ６を約５０ｍｌとを分液漏斗に仕込みシェーカにて約１時間混合の後、ＮＭＰへのＣ６の飽和溶解度としてＮＭＰ相中のＣ６の溶解度を測定したところ、ＮＭＰ中に約０．１７５（ｇ／ｇ）のＣ６を溶解させることができた。
【比較例２】
【００３３】
Ｎ−Ｍｅｔｈｙｌ−Ｐｙｒｒｏｌｉｄｏｎｅ（ＮＭＰ）へのｎ−ヘキサン（Ｃ６）の溶解（抽出）実験を行なった。
図５は、比較例２にかかる液々多相流の混合方法を実現した実験設備を説明するための概略ブロック図を示している。
同図において、実験設備５ａは、ＮＭＰ供給槽５１，Ｃ６供給槽５２，ＮＭＰ供給槽５１及びＣ６供給槽５２からＮＭＰ及びＣ６が供給される混合管５４ａ，ＮＭＰ及びＣ６の供給量等を調整する流量調整コック５３，静置分離槽５５，ＮＭＰサンプリング槽５６及びＣ６受槽５７とからなっている。
【００３４】
混合管５４ａは、内径約７ｍｍで長さが約２ｍの円筒管であり、ＮＭＰ供給槽５１及びＣ６供給槽５２から静置分離槽５５に向かって、連続した下向き方向流路を形成してある。
また、混合管５４ａにより混合されたＮＭＰ及びＣ６は、静置分離槽５５によって分離され、それぞれ、ＮＭＰサンプリング槽５６及びＣ６受槽５７に供給される。
【００３５】
本比較例において、実験設備５ａは、下向き方向流路のみを有した混合管５４ａをＣ６で満たした後、流量調整コック５３にて、Ｃ６＝約３０ｍｌ／分、ＮＭＰ＝約１０ｍｌ／分の速度にて流し混合管５４ａ内にてＮＭＰへＣ６を溶解させ、混合液を静置分離槽５５にて分離し、この混合によって、ＮＭＰ中に約０．０７３（ｇ／ｇ）のＣ６を溶解させることができた。
【００３６】
上記比較例１,比較例２,及び実施例２の実験結果を表１にまとめる。
【表１】
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上記表１より、実施例２では、上昇流れを設けることにより、ＮＭＰへの溶解量（ＮＭＰへのＣ６の抽出量）を約２倍に向上させることができた。
【００３７】
以上、本発明の液々多相流の混合方法について、好ましい実施形態を示して説明したが、本発明に係る液々多相流の混合方法は、上述した実施形態にのみ限定されるものではなく、本発明の範囲で種々の変更実施が可能であることは言うまでもない。
たとえば、水とヘキサン等の有機溶媒や、二種以上の不混和性有機溶媒どうしを効率よく混合できることを利用して、水中の有機物を有機溶媒に効率よく抽出することができる。
【００３８】
また、混合液の分離とは、混合液を構成する各々の液を分けることであり、本願における混合液の分離は、抽出と呼ばれる行為も含まれる。
たとえば、有機物を含む水と四塩化炭素の混合液に対しては、効率よく水と四塩化炭素を分離できるうえ、水中の有機物が四塩化炭素内に移行する（すなわち、四塩化炭素による、有機物の抽出を行なうことができる。）。
なお、混合液は、構成される液体の密度に差があることが必要であり、密度に差がないと、混合液が相分離しないことが多く、仮に相分離しても、各液体を分離させることが難しい。すなわち、相分離しないと、上記分離（抽出を含む）が困難となる。
【産業上の利用可能性】
【００３９】
本発明の液々多相流の混合方法は、二相流の混合方法としてあるが、二液に限定されるものではなく、たとえば、三液以上の混合方法としても、本発明を適用することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】本発明にかかる液々多相流の混合方法を説明するための、混合装置の概略断面図を示している。
【図２】本発明にかかる液々多相流の混合方法の第一応用例を説明するための、混合装置の概略断面図を示している。
【図３】本発明にかかる液々多相流の混合方法の第二応用例を説明するための、混合装置の概略断面図を示している。
【図４】本発明の実施例２にかかる液々多相流の混合方法を実現した実験設備を説明するための概略ブロック図を示している。
【図５】本発明の比較例２にかかる液々多相流の混合方法を実現した実験設備を説明するための概略ブロック図を示している。
【図６】従来例における抽出塔を説明するための概略図を示している。
【符号の説明】
【００４１】
１，１ａ，１ｂ  混合装置
２，２ａ，２ｂ，２ｃ  混合液
５，５ａ  実験設備
１１  下方配管
１１ａ  第一下方向流路
１１ｂ  第二下方向流路
１２  上方配管
１２ａ  第一上方向流路
１２ｂ  第二上方向流路
１３  連結配管
１３ａ  第一連結流路
１３ｂ  第二連結流路
１４  多細孔板
５１  ＮＭＰ供給槽
５２  Ｃ６供給槽
５３  流量調整コック
５４，５４ａ  混合管
５５  静置分離槽
５６  ＮＭＰサンプリング槽
５７  Ｃ６受槽
５８  Ｕ字混合部
１０１  抽出塔
１０２  多細孔板
【図１】
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【図２】
2005211842.tif 000005
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
2005211842.tif 000009