(57)【要約】【課題】  触媒層全体を有効に利用できるようにした一酸化炭素選択酸化反応装置を提供する。【解決手段】  一酸化炭素選択酸化反応装置１の反応容器２には触媒層３を収容する。また、シフト触媒層３の内部には反応容器２の上端側から供給配管４を挿入する。そして、供給配管４には、シフトガスの流れの上流側から下流側に向かうに従って、流通孔４Ａの間隔が密から粗になるように形成する。【選択図】      図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
内部に触媒層が配設された反応容器と、
前記反応容器内にＣＯシフト反応を経た改質ガスであるシフトガスを供給する供給配管とを備え、
前記供給配管は、前記シフトガスを前記反応容器に導くガス導入管部と、前記ガス導入管部に連通して、前記触媒層の内部に埋設される、先端が閉塞されたガス分配管部と、を備え、
前記ガス分配管部の側壁には、前記シフトガスを前記触媒層に分配供給するための複数の流出孔が、前記触媒層の上流側から下流側に向かう方向に沿って、前記流出孔から前記触媒層に流出するシフトガスの流量が大から小になるように配設されていることを特徴とする一酸化炭素選択酸化反応装置。
【請求項２】
前記供給配管内における前記シフトガスの流れの上流側から下流側に向かうに従って、前記複数の流出孔の個数が密から粗になるように配設したことを特徴とする請求項１に記載の一酸化炭素選択酸化反応装置。
【請求項３】
前記供給配管内における前記シフトガスの流れの上流側から下流側に向かうに従って、前記複数の流出孔の孔の大きさが大から小になるように配設したことを特徴とする請求項１に記載の一酸化炭素選択酸化反応装置。
【請求項４】
内部に触媒層が配設された反応容器と、
前記反応容器内にシフトガスを供給する供給配管とを備え、
前記供給配管は、前記シフトガスを前記反応容器に導くガス導入管部と、前記ガス導入管部に連通して、前記触媒層の内部に埋設される、先端が閉塞されたガス分配管部と、を備え、
前記ガス導入管部は、前記シフトガスに空気を加える空気導入部と、前記シフトガスと空気の混合を促進させるための混合促進部とを備えることを特徴とする一酸化炭素選択酸化反応装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シフトガスに含まれる一酸化炭素（ＣＯ）を選択的に酸化する一酸化炭素選択酸化反応装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、燃料電池に注目が集まっている。燃料電池には、都市ガス、ガソリン、灯油等の炭化水素原料から触媒反応を介して水素を製造し、発電する種類のものがある。この種類の燃料電池は炭化水素原料に水を加えて改質器の触媒を通すことにより、水素、一酸化炭素、二酸化炭素、メタン等からなる改質ガスに分解する。次に、この改質ガスを水と共にシフト反応装置の触媒に通すことにより、改質ガスに含まれる一酸化炭素を二酸化炭素と水素に分解する。そして、最後にシフトガスを空気と共に一酸化炭素選択酸化反応装置の触媒に通すことにより、燃料電池内の触媒にとって有害な一酸化炭素を二酸化炭素に酸化し、一酸化炭素が除去された水素リッチなガスを燃料電池スタックに供給するようにしている。
【０００３】
このような水素製造装置の一部を構成する一酸化炭素選択酸化反応装置として、例えば特許文献１に示すようなものが提案されている。この一酸化炭素選択酸化反応装置は、筒状の反応容器と、反応容器内に充填された反応部である触媒層と、反応容器の一端側に設けられたシフトガス供給口と、反応容器の他端側に設けられたシフトガス排出口と、シフトガス供給口の途中に設けられた空気供給口とによって構成されている。そして、シフトガスに含まれる一酸化炭素は、空気供給口からの空気と混合した状態で触媒を通過することにより、２ＣＯ＋Ｏ2→２ＣＯ2で表される反応が行われ、一酸化炭素が除去された水素リッチなガスが燃料電池に供給される。
【特許文献１】特開２００２−２３４７０５号公報（段落００１３、００１４、図２）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、前記特許文献１に記載の一酸化炭素選択酸化反応装置によれば、反応容器に筒状の触媒層を充填し、この触媒層の一端側（上流側）に開口したシフトガス供給口からシフトガスを触媒層に供給する構成としている。このため、触媒層の上流側で集中的に反応が進行して温度が高くなりすぎるという問題がある。また、触媒層の上流側では、ＣＯ選択酸化反応が集中的に行われるため、触媒層の下流側では、酸素の濃度が低くなり、前記反応が十分に行われないという問題がある。
【０００５】
本発明は、前記課題に鑑み、触媒層全体を有効に利用することができるようにした一酸化炭素選択酸化反応装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、前記課題を解決すべく構成されるものであり、請求項１に記載の発明は、内部に触媒層が配設された反応容器と、前記反応容器内にＣＯシフト反応を経た改質ガスであるシフトガスを供給する供給配管とを備え、前記供給配管は、前記シフトガスを前記反応容器に導くガス導入管部と、前記ガス導入管部に連通して、前記触媒層の内部に埋設される、先端が閉塞されたガス分配管部と、を備え、前記ガス分配管部の側壁には、前記シフトガスを前記触媒層に分配供給するための複数の流出孔が、前記触媒層の上流側から下流側に向かう方向に沿って、前記流出孔から前記触媒層に流出するシフトガスの流量が大から小になるように配設されていることを特徴とする一酸化炭素選択酸化反応装置である。
【０００７】
請求項１に記載の一酸化炭素選択酸化反応装置によれば、供給配管に、シフトガスの流れの上流側から下流側に向かうに従って、流出孔から流出されるシフトガスの流量が大から小になるように流出孔を配設したので、シフトガスの上流側では流出孔を通じて触媒層に流れる水素リッチなシフトガスの流量を適切な量に調整でき、触媒層の温度が急激に上昇するのを抑えることができる。また、シフトガスの下流側においても、供給配管に設けた流出孔を通じてシフトガスを触媒層に導くことができ、触媒層全体を有効に利用することができる。
【０００８】
請求項２に記載の発明は、供給配管内におけるシフトガスの流れの上流側から下流側に向かうに従って、前記複数の流出孔の個数が密から粗になるように配設したことを特徴とする請求項１に記載の一酸化炭素選択酸化反応装置である。
【０００９】
請求項２に記載の一酸化炭素選択酸化反応装置によれば、供給配管に、シフトガスの流れの上流側から下流側に向かうに従って、流出孔の個数が密から粗になるように配設したので、シフトガスの上流側では流出孔を通じて触媒層に流れるシフトガスの流量を適切な量に制限できる。また、シフトガスの下流側においても、供給配管に設けた流出孔を通じてシフトガスを触媒層の奥部まで導くことができ、２ＣＯ＋Ｏ2→２ＣＯ2で表される反応を促進させることができる。
【００１０】
請求項３に記載の発明は、供給配管内におけるシフトガスの流れの上流側から下流側に向かうに従って、前記複数の流出孔の孔の大きさが大から小になるように配設したことを特徴とする請求項１に記載の一酸化炭素選択酸化反応装置である。
【００１１】
請求項３に記載の一酸化炭素選択酸化反応装置によれば、供給配管にはシフトガスの流れの上流側から下流側に向かうに従って、流出孔の穴の大きさが徐々に小さくなるように配設したので、前記特許文献１のように供給配管がない場合と比較して、シフトガスの上流側では流出孔を通じて触媒層に流れるシフトガスの流量を適切な大きさに制限できる。また、シフトガスの下流側においても、供給配管に設けた流出孔を通じてシフトガスを触媒層の下流側まで導くことができ、２ＣＯ＋Ｏ2→２ＣＯ2で表される反応を促進することができる。
【００１２】
請求項４に記載の発明は、内部に触媒層が配設された反応容器と、前記反応容器内にシフトガスを供給する供給配管とを備え、前記供給配管は、前記シフトガスを前記反応容器に導くガス導入管部と、前記ガス導入管部に連通して、前記触媒層の内部に埋設される、先端が閉塞されたガス分配管部と、を備え、前記ガス導入管部は、前記シフトガスに空気を加える空気導入部と、前記シフトガスと空気の混合を促進させるための混合促進部とを備えることを特徴とする一酸化炭素選択酸化反応装置である。
【００１３】
請求項４に記載の一酸化炭素選択酸化反応装置によれば、前記混合促進部により水素リッチなシフトガスに微量の空気を効率よく混合させることができ、局所的に高温になるのを抑え、２ＣＯ＋Ｏ2→２ＣＯ2で表される反応を一層促進させることができる。
【発明の効果】
【００１４】
本発明により、供給配管内を流れるシフトガスの上流側では流出孔を通じて触媒層に流れるシフトガスの流量を適切な大きさに制限でき、触媒層の温度が急激に上昇するのを抑えることができる。また、シフトガスの下流側においても、供給配管に設けた流出孔を通じてシフトガスを触媒層に導くことができ、触媒層全体を有効に利用することができる。また、混合促進部により水素リッチなシフトガスに空気を効率よく混合させることができ、２ＣＯ＋Ｏ2→２ＣＯ2で表される反応をより効果的に促進することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
（第１の実施の形態）
図１は、第１の実施の形態に係る一酸化炭素選択酸化反応装置を示す全体図であり、図２は、図１中の供給配管を拡大して示す部分拡大断面図である。図３は、供給配管を図２中の矢示III−III方向から拡大してみた横断面図であり、図４は、供給配管を図２中の矢示IV−IV方向から拡大してみた横断面図である。
【００１６】
図１に示すように、符号「１」は、シフトガスに含まれる一酸化炭素を酸化するための一酸化炭素選択酸化反応装置である。この一酸化炭素選択酸化反応装置１は、筒状の反応容器２と、反応容器２内に充填された触媒層３と、触媒層３の上流側（上端側）から下流側（下端側）に向けて触媒層３の内部に挿入された供給配管４と、反応容器２の下端側に設けられたシフトガス排出口６と、供給配管４に接続された混合促進部７とを備えている。なお、混合促進部７としては、例えばスタティックミキサを用いるのが好ましい。
【００１７】
反応容器２は、筒状体２Ａと、筒状体２Ａの上端側（軸方向一端側）を閉塞する蓋部２Ｂと、筒状体２Ａの下端側（軸方向他端側）を閉塞する他の蓋部２Ｃとを有している。そして反応容器２の内部は、蓋部２Ｂと触媒層３との間が上流側空間Ｓ１となり、蓋部２Ｃと触媒層３との間が下流側空間Ｓ２となっている。
【００１８】
触媒層３は、貴金属系の触媒が用いられ、シフト反応器（図示せず）からのシフトガス（ＣＯ2、ＣＯ、ＣＨ4、Ｈ2、Ｈ2Ｏ）がシフトガス供給配管４を通じて後記の流出孔４Ｃから触媒層３の内部を流通するときに、２ＣＯ＋Ｏ2→２ＣＯ2で表される反応を促進させ、一酸化炭素を除去するものである。
【００１９】
供給配管４は、シフトガスを反応容器２に導くガス導入管部４Ａと、ガス導入管部４Ａに連通して触媒層３の内部に埋設される、先端が閉塞されたガス分配管部４Ｂとを備えている。また、供給配管４には、図２に示すように、流出孔４Ｃ，４Ｃ，４Ｃが穿設（配設）されている。そして、この流出孔４Ｃの個数は、触媒層３（供給配管４を流れるシフトガス）の上流側から下流側に向かう方向に沿って（図２中の矢示Ａ参照）、密から粗になるように形成されている。例えば、図２に示すように、ｎ段目の流出孔４Ｃと（ｎ＋１）段目の流出孔４Ｃとの間隔を等比数列的に増えるように設定することができる。
【００２０】
また、この流出孔４Ｃは、図２ないし図４に示すように例えば供給配管４に周方向に等しい間隔をおいて３個形成されている。そして、流出孔４Ｃは、図２に示すように、ｎ段目の流出孔４Ｃ，４Ｃ，４Ｃの位置と、その下の（ｎ＋１）段目の流出孔４Ｃ，４Ｃ，４Ｃの位置とが周方向に沿って互い違いになるように交互に配置することができる。
【００２１】
混合促進機構７は、供給配管４のガス導入管部４Ａに接続されている。そして、この混合促進機構７は、前記シフト反応器からのシフトガスに空気を効率よく混合させるものである。
【００２２】
このように構成される一酸化炭素選択酸化反応装置１は、供給配管４の上流側から下流側に向かうに従って、流出孔４Ｃの間隔が密から粗になるように形成したので、供給配管４の上流側から下流側に向かうに従って、流出孔４Ｃから触媒層３へと図１中の矢示Ｂ方向に流出されるシフトガスの流量を大から小に設定することができる。従って、前記特許文献１のように供給配管４がない場合と比較して、供給配管４の上流側では流出孔４Ｃを通じて触媒層３に流れる水素リッチなシフトガスの流量を適切な量に調整でき、触媒層３の温度が急激に上昇するのを抑えることができる。また、供給配管４の下流側においても、供給配管４に設けた流出孔４Ｃを通じてシフトガスを触媒層３に導くことができ、触媒層３全体を有効に利用することができる。
【００２３】
また、供給配管４の流出孔４Ｃは、図２に示すように、ｎ段目の流出孔４Ｃ，４Ｃ，４Ｃと、その下の（ｎ＋１）段目の流出孔４Ｃ，４Ｃ，４Ｃとが周方向に沿って互い違いとなるように配置したので、シフトガスを触媒層３全体に均等に供給することができ、２ＣＯ＋Ｏ2→２ＣＯ2で表される反応をより一層効率よく促進することができる。
【００２４】
さらに、図１に示すように、混合促進機構７（図５参照）を供給配管４のガス分配管部４Ｂに接続したので、混合促進機構７により水素リッチなシフトガスに空気を効率よく混合させることができ、２ＣＯ＋Ｏ2→２ＣＯ2で表される反応をさらに促進させることができる。
（第２の実施の形態）
【００２５】
次に、図５ないし図７は本発明に係る第２の実施の形態を示す。本実施の形態では、前記第１の実施の形態と同一の構成要素に同一の符号を付し、その説明を省略するものとする。図５は、第２の実施の形態に係る一酸化炭素選択酸化反応装置の供給配管を示す部分断面図であり、図６は、供給配管を図５中の矢示VI−VI方向から拡大してみた横断面図である。図７は、供給配管を図５中の矢示VII−VII方向から拡大してみた横断面図である。
【００２６】
図５に示すように、供給配管１０は、第１の実施の形態と同様に、ガス導入管部（図示せず）と、このガス導入管部に連通して設けられたガス分配管部１０Ａとを備えている。ここで、供給配管１０のガス分配管部１０Ａには、複数の流出孔１０Ｂが供給配管１０の軸方向に対してほぼ等間隔に穿設されている点で、前記第１の実施の形態のものと異なっている。そして、流出孔１０Ｂは供給配管１０の上流側から下流側に向けて徐々に小さくなっている。
【００２７】
このように構成される本実施の形態でも、流出孔１０Ｂを供給配管１０の上流側から下流側に向けて徐々に小さくなるように設定したので、供給配管１０の上流側では、流出孔１０Ｂを通じて触媒層に流れるシフトガスの流量を適切な大きさに調整でき、触媒層の温度が急激に上昇するのを抑えることができる。また、供給配管１０の下流側においても、供給配管１０に設けた流出孔１０Ｂを通じてシフトガスを触媒層に導くことができ、触媒層全体を有効に利用することができ、前記第１の実施の形態とほぼ同様の作用効果を得ることができる。
【００２８】
なお、前記第１の実施の形態では、供給配管４の流出孔４Ｃを周方向に３個設けた場合を例に挙げて説明したが、本発明はこれに限ることなく、例えば流出孔４Ｃを４個以上設けてもよいし、２個または１個設けてもよい。このことは前記第２の実施の形態についても同様である。
【００２９】
また、前記第１の実施の形態では、供給配管４を触媒層３の上端から中間部まで延ばすものとして説明したが、本発明はこれに限らず、供給配管４を下流側空間Ｓ２の位置まで延ばす構成としてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】本発明の第１の実施の形態に係る一酸化炭素選択酸化反応装置を示す全体図である。
【図２】図１中の供給配管を拡大して示す部分拡大断面図である。
【図３】供給配管を図２中の矢示III−III方向から拡大してみた横断面図である。
【図４】供給配管を図２中の矢示IV−IV方向から拡大してみた横断面図である。
【図５】本発明の第２の実施の形態に係る一酸化炭素選択酸化反応装置の供給配管を示す部分断面図である。
【図６】供給配管を図５中の矢示VI−VI方向から拡大してみた横断面図である。
【図７】供給配管を図５中の矢示VII−VII方向から拡大してみた横断面図である。
【符号の説明】
【００３１】
１      一酸化炭素選択酸化反応装置
２      反応容器
３      触媒層
４，１０  供給配管
４Ａ，１０Ａ  ガス導入管部
４Ｃ，１０Ｂ  流出孔
７      混合促進部
【図１】
2005255431.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
2005255431.tif 000008
【図７】
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