(57)【要約】【課題】  反りを低減して燃料電池の組立性を向上できると共に、燃料電池の組立後におけるガス配流のばらつきを減らして燃料電池の発電効率を高めた燃料電池用セパレータ及びその製造方法を提供する。【解決手段】  金属薄板から形成され、中央部に凹凸形状の酸化剤ガス又は燃料ガスの流路を備え、流路と直交する方向の断面が波型形状であり、リブ山と溝とを交互に複数形成し、リブ山平坦部７とリブ山斜面部８とにより構成される角度を鈍角とすると共に、リブ山平坦部７及び溝底部９を略平行に配置し、中央部の外周である外周縁部のセパレータの板厚ｔ、リブ山平坦部７の長さL１、リブ山斜面部８の面方向長さL２、溝底部９の長さL３及び溝深さｄとした場合に、セパレータの板厚ｔが０．０５〜０．１０ｍｍであり、かつ、２ｔ≦L２≦６ｔ、８ｔ≦L１≦２０ｔ、５ｔ≦ｄ≦１５ｔの関係を満たすことを特徴とする。【選択図】  図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属薄板から形成され、中央部に凹凸形状の酸化剤ガス又は燃料ガスの流路を備えた燃料電池用セパレータであって、
前記流路と直交する方向の断面が波型形状であり、リブ山と溝とを交互に複数形成し、前記リブ山平坦部とリブ山斜面部とにより構成される角度を鈍角とすると共に、前記リブ山平坦部及び溝底部を略平行に配置し、
前記中央部の外周である外周縁部のセパレータの板厚ｔ、リブ山平坦部の長さL１、リブ山斜面部の面方向長さL２、溝底部の長さL３及び溝深さｄとした場合に、セパレータの板厚ｔが０．０５〜０．１０ｍｍであり、かつ、２ｔ≦L２≦６ｔ、８ｔ≦L１≦２０ｔ、５ｔ≦ｄ≦１５ｔの関係を満たすことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
さらに、L１≧３L２の関係を満たすことを特徴とする請求項１記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
前記金属薄板は、Fe基合金、Ni基合金、Ti基合金及びステンレス合金の中から選択される１種又は２種以上を組み合わせた合金から形成される母材と、前記母材の両面に耐食性かつ導電性の表面処理を施して形成された被覆層と、を有するクラッド合金板であることを特徴とする請求項１又は２記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
前記被覆層は、前記母材上に厚さ０．０１〜０．０５μｍの貴金属層を形成し、５％以上の圧延率により圧延して形成された層であることを特徴とする請求項３記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項５】
金属薄板から形成され、中央部を凹凸形状として酸化剤ガス又は燃料ガスの流路を構成した燃料電池用セパレータの製造方法であって、
前記流路を形成する凹凸形状を成形するプレス型のパンチとダイスとの間のクリアランスを、セパレータの外周縁部における板厚ｔの３倍〜７倍として、リブ山斜面部が拘束されない状態としてプレス成形することを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項６】
金属薄板から形成され、中央部を凹凸形状として酸化剤ガス又は燃料ガスの流路を構成した燃料電池用セパレータの製造方法であって、
前記流路を形成する凹凸形状を成形するプレス型のパンチとダイスとの間のクリアランスを、セパレータ外周縁部の板厚ｔの３倍〜７倍として、リブ山斜面部が拘束されない状態としてプレス成形して、請求項１記載の燃料電池用セパレータとすることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体高分子電解質型燃料電池等に適用する燃料電池用セパレータ及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、反応ガスである水素含有ガス等の燃料ガスと、空気等の酸化剤ガスとを電気化学的に反応させて、燃料の持つ化学エネルギーを電気エネルギーに直接変換する装置である。化学エネルギーを電気エネルギーに直接変換できるため、燃料電池の発電効率は火力発電などの他の発電システムに比べて高い。また、化石燃料を使用しないため資源の枯渇が問題とならず、発電に伴い排気ガスが生じない等の利点を有するため、燃料電池は地球環境保護の観点からも注目されている。
【０００３】
燃料電池は、使用される電解質の種類に応じて、固体高分子電解質型、リン酸型、溶融炭酸塩型及び固体酸化物型等がある。そのうちの１つである固体高分子電解質型燃料電池（ＰＥＦＣ：Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ）は、電解質として分子中にプロトン交換基を有する高分子樹脂膜を使用して、高分子樹脂膜を飽和に含水させるとプロトン伝導性電解質として機能することを利用した電池である。固体高分子電解質型燃料電池は、比較的低温で作動し、発電効率も高いため、電気自動車搭載用を始めとする各種の用途が見込まれている。固体高分子電解質型燃料電池は、例えば、以下に示す電極反応を示す。
【０００４】
[化１]
燃料極：Ｈ2 →２Ｈ+ ＋２ｅ-                ・・・式（１）
酸化剤極：(1/2)Ｏ2 ＋２Ｈ+ ＋２ｅ-→Ｈ2 Ｏ  ・・・式（２）
燃料極には燃料ガスが供給され、式（１）の反応が進行してプロトンが生成される。プロトンは水和状態で固体高分子電解質内を移動して酸化剤極に至り、酸化剤極では、このプロトンと供給された酸化剤ガス中の酸素により、式（２）の反応が進行する。式（１）及び式（２）の反応が各極で進行して、燃料電池は起電力を生じる。
【０００５】
このような固体高分子電解質型燃料電池の構成は、基本単位となる単セルを複数積層した燃料電池スタックを含むものである。各単セルは、酸化剤極及び燃料極で固体高分子電解質膜を挟んだ膜電極接合体の両面に、それぞれ酸化剤極側セパレータと燃料極側セパレータとを配置しており、各セパレータは単セル間の電流を接続すると共に、燃料と酸素とを隔離している。
【０００６】
上記セパレータは、各セル間を電気的に接続する機能を有するため、電気伝導性が良好であり、かつ構成材料との接触抵抗が低いことが要求される。例えば、原材料であるカーボンをプレート状に成形し、その両面側に反応ガス流路を形成したセパレータが使用されている（非特許文献１参照）。セパレータをカーボン製にすると、セパレータと構成材料との接触抵抗は低いが、金属製のセパレータと比較すると強度が低かった。このため、カーボン製のセパレータの厚さを薄肉化できず、少なくとも１[ｍｍ]〜５[ｍｍ]程度の厚さが要求されるため燃料電池を小型化することができなかった。
【０００７】
そこで、近年、燃料電池の小型化及び低コスト化を実現するために、セパレータとして金属薄板を使用し、金属薄板をプレス成形して、断面が連続した波型形状を有するセパレータを使用する試みがなされている（特許文献２及び特許文献３参照）。
【非特許文献１】「固体高分子型燃料電池の開発と実用化」（株）技術情報協会１９９９年発行（第９２頁）
【特許文献２】特開２０００−３２３１４９号公報（第４頁、第１図）
【特許文献３】特開２００２−１９０３０５号公報（第３頁、第１図）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、金属製のセパレータを波型形状にプレス成形すると、金属薄板に負荷がかかり、不均一に変形してセパレータに塑性歪みや残留応力が発生してしまっていた。また、断面を波型形状として凹凸形状を有するセパレータに成形すると、セパレータの凹凸形状に起因して、セパレータの両面で発生する残留応力が異なり、プレス成形後のセパレータに反りが生じていた。
【０００９】
また、セパレータは、通常、ガス拡散電極に隣接して配置されるが、セパレータに過大な反りが生じると、燃料電池の組立時にガス拡散電極が追従しきれず、カーボンペーパから形成されるガス拡散電極を破断してしまい、燃料電池の組立が困難となっていた。
【００１０】
さらに、セパレータに過大な反りが生じた場合には、燃料電池を組み立てたとしても、組立後のガス拡散電極とセパレータのリブ面との間の面圧が不均一となり、接触抵抗の増大やガス配流のばらつきに起因して、燃料電池の発電効率が低下してしまっていた。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、燃料電池スタックの小型化、燃料電池の出力密度向上及び低コスト化を実現するために、金属薄板をプレス成形して断面を波形形状に成形した際に生じる反りの発生を解決したものである。
【００１２】
すなわち、第１の発明である燃料電池用セパレータは、金属薄板から形成され、中央部に凹凸形状の酸化剤ガス又は燃料ガスの流路を備え、前記流路と直交する方向の断面が波型形状であり、リブ山と溝とを交互に複数形成し、前記リブ山平坦部とリブ山斜面部とにより構成される角度を鈍角とすると共に、前記リブ山平坦部及び溝底部を略平行に配置し、前記中央部の外周である外周縁部のセパレータの板厚ｔ、リブ山平坦部の長さL１、リブ山斜面部の面方向長さL２、溝底部の長さL３及び溝深さｄとした場合に、セパレータの板厚ｔが０．０５〜０．１０ｍｍであり、かつ、２ｔ≦L２≦６ｔ、８ｔ≦L１≦２０ｔ、５ｔ≦ｄ≦１５ｔの関係を満たすことを要旨とする。
【００１３】
第２の発明である燃料電池用セパレータの製造方法は、金属薄板から形成され、中央部を凹凸形状として酸化剤ガス又は燃料ガスの流路を構成した燃料電池用セパレータの製造方法であって、前記流路を形成する凹凸形状を成形するプレス型のパンチとダイスとの間のクリアランスを、セパレータの外周縁部における板厚ｔの３倍〜７倍として、リブ山斜面部が拘束されない状態としてプレス成形することを要旨とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の燃料電池用セパレータによれば、反りを低減して燃料電池の組立性を向上できると共に、燃料電池の組立後におけるガス配流のばらつきを減らして燃料電池の発電効率を高めることができる。
【００１５】
本発明の燃料電池用セパレータの製造方法によれば、プレス成形時に反りの発生を防止して反りを低減した燃料電池用セパレータを得られるため、燃料電池の組立性を向上できると共に、燃料電池の組立後におけるガス配流のばらつきを低減して発電効率を高めることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明の実施の形態に係る燃料電池用セパレータ及びその製造方法について、図１〜図４及び表１を用いて説明する。
【００１７】
図１は、ガス流路面側における燃料電池用セパレータの上面図を示し、図２は、燃料電池用セパレータの断面を模式的に示した図である。
【００１８】
図１に示すように、燃料電池用セパレータ１は、発電部としての中央部２に電流を導通させる凸形状のリブ山３とリブ山３に隣接した凹形状のガス流路溝４とを交互に形成して凹凸形状とし、ガス流路溝４は、中央部２の対角線上の端部に形成されたガスマニホールド５に連結している。中央部２外周のセパレータ１の外周縁部にはビード部６を形成しており、セパレータ１を断面から観察すると、図２に示すように、連続した波型形状を有する。
【００１９】
図３は、燃料電池用セパレータ１の中央部２における断面を説明する図である。図３に示すように、燃料電池用セパレータ１の中央部２には、リブ山平坦部７からリブ山斜面部８を介して溝底部９が連続しており、リブ山平坦部７及び溝底部９が略平行に配置される。隣接するリブ山平坦部７とリブ山斜面部８とにより形成される角度は、鈍角である。
【００２０】
上記燃料電池用セパレータ１の外周縁部の板厚ｔは、０．０５[ｍｍ]〜０．１０[ｍｍ]であり、リブ山平坦部の長さをL１とし、リブ山斜面部の面方向長さをL２とし、溝底部の長さをL３とし、溝深さをｄとした場合に、燃料電池用セパレータ１は、２ｔ≦L２≦６ｔ、８ｔ≦L１≦２０ｔ、５ｔ≦ｄ≦１５ｔの関係を満足する形状を有するものである。さらに、高い発電効率を維持するためには、L１≧３L２の関係を満たすことが好ましい。
【００２１】
上記燃料電池用セパレータ１は、母材の両面に耐食性かつ導電性の表面処理を施して被覆層を形成したクラッド合金板から構成される。
【００２２】
母材としては、Fe基合金、Ni基合金、Ti基合金及びステンレス合金の中から選択される１種又は２種以上を組み合わせた合金から形成すると良い。上記Fe基合金の中では、ＳＵＳ４３０等のフェライト系ステンレス鋼板又はＳＵＳ３０４、ＳＵＳ３１６等のオーステナイト系ステンレス鋼板が、耐食性、加工性、コストの観点から最も好ましい。
【００２３】
母材の両面に形成される被覆層は、金(Au)、プラチナ(Pt)又は銀(Ag)等の貴金属から構成される。これらの貴金属の中でも、特にAuとすると良く、耐食性及び展延性が良好であり、高い電気伝導度を得ることができる。
【００２４】
また、被覆層は、母材上に厚さ０．０１〜０．０５μｍの貴金属層を形成し、５％以上の圧延率により圧延して形成された層である。このように、母材上に貴金属層を形成したクラッド合金板を使用すると、接触抵抗が低いことから燃料電池の発電効率を維持でき、耐久信頼性に優れた燃料電池用セパレータを低コストで得ることができる。
【００２５】
さらに、上記材料からクラッド合金板を構成することにより、燃料電池の小型化した場合においても強度を確保することができ、燃料電池用セパレータの薄型化が可能となり、出力密度の高い燃料電池を得ることができる。
【００２６】
上記燃料電池用セパレータ１は、以下に示す製造方法により製造される。
【００２７】
まず、母材として、Fe基合金、Ni基合金、Ti基合金及びステンレス合金の中から選択される１種又は２種以上を組み合わせた合金板を準備し、母材の両面に金(Au)等の貴金属により０．０１〜０．０５μｍの厚さの貴金属層を形成する。その後、５％以上の圧延率により圧延して、クラッド合金板を作製する。
【００２８】
貴金属層を簿材上に形成する方法は、真空蒸着、スパッタリング、イオンプレーティングなどのＰＶＤ処理、ＣＶＤ処理及び電気めっき、無電解めっき等のめっき処理が挙げられる。また、圧延は、母材と貴金属層との密着力を向上させて、貴金属層のポーラス構造を緻密化すると共に、ピンホールを閉孔して耐食性を向上させるものであり、通常使用される圧延ロールを用いて圧延することができる。
【００２９】
作製したクラッド合金板をプレス型に入れてプレス成形し、波形形状の燃料電池用セパレータとする。
【００３０】
図４は、プレス成形時における、プレス型とクラッド合金板の断面を模式的に表す断面図である。図４に示すように、上型と下型であるパンチ１０とダイス１１との間のクリアランスＣは、セパレータ外周縁部の板厚ｔの３倍〜７倍であり、リブ山斜面部８が、プレス型１０,１１に拘束されない状態としてプレス成形する。
【００３１】
次に、実施例１〜実施例１１及び比較例１〜比較例６について各種製造条件を変えて燃料電池用セパレータを各々作製し、作製した各燃料電池用セパレータについて、反り量を測定し、また、燃料電池の組立性を評価した。
【００３２】
実施例１〜実施例１１
実施例１〜実施例１１では、いずれもＳＵＳ３１６Ｌの薄板材の両面に金（Au）めっきを施して、厚さ０．０３[μｍ]の被覆層を形成した後、１０％の圧延率で圧延して、０．０５[ｍｍ]〜０．２０[ｍｍ]の厚さとしたクラッド化薄板材を作製した。作製したクラッド化薄板材を縦横１５０[ｍｍ]角に切断して正方形の板材とした後、プレス成形し、図１及び図２に示す形状とした。
【００３３】
プレス成形後に得られた燃料電池用セパレータ１のガス流路及びリブ山を形成した凹凸のある中央部２の縦横が１００[ｍｍ]、ビード部６外周の縦横が１２０[ｍｍ]、ビード部の幅が４[ｍｍ]としたものである。また、実施例１〜実施例１１のいずれのセパレータにおいても、外周縁部の板厚ｔが０．０５〜０．１０[ｍｍ]であり、リブ山平坦部の長さをL１とし、リブ山斜面部の面方向長さをL２とし、溝底部の長さをL３とし、溝深さをｄとした場合に、２ｔ≦L２≦６ｔ、L１≧３L２、８ｔ≦L１≦２０ｔ、５ｔ≦ｄ≦１５ｔの関係を全て満足する形状としたものである。
【００３４】
比較例１〜比較例６
本比較例では、上述した実施例１〜実施例１１と同様の材質のクラッド化薄板材を使用し、比較例１及び比較例２では、０．０５[ｍｍ]〜０．２０[ｍｍ]の厚さとしたクラッド化薄板材を使用し、比較例３〜比較例６では０．０５[ｍｍ]〜０．２０[ｍｍ]の範囲外の厚さであるクラッド化薄板材を使用した。比較例１〜比較例６において、所定厚さのクラッド化薄板材を使用して、クリアランスＣの幅を各々変えて、クリアランスＣが、セパレータ外周縁部の板厚ｔの３倍〜７倍の範囲外となる条件としてプレス成形し、図１及び図２に示す形状とした。プレス成形後のセパレータは、２ｔ≦L２≦６ｔ、８ｔ≦L１≦２０ｔ、５ｔ≦ｄ≦１５ｔの関係を全て満足する形状ではなく、いずれかの条件が上記関係の範囲外となるものである。
【００３５】
上記実施例１〜実施例１１及び比較例１〜比較例３により作製した燃料電池用セパレータの断面形状、プレス成形時におけるプレス型とクラッド板とのクリアランスの相違点及び製品の出来具合を評価する指標として、反り量を測定し、また、燃料電池の組立性を評価した。反り量は、例えば、水平定盤上にセパレータを載置して、セパレータの上から水平定盤に平行な押さえ板を徐々に降し、押さえ板がセパレータに接触し始めた高さからセパレータ全面が水平定盤に接するまでの下降距離を測定し、下降距離を反り量とした。また、燃料電池の組立性は、実施例１〜実施例１１の各セパレータを用いた燃料電池の組立時間（組立工数）の平均を算出し、算出した平均組立時間に対して、例えば、７０％未満の組立時間のものを「良好」とし、３０％以上組立時間が延びるものを「不良」として評価した。各評価結果を表１に示す。
【表１】
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【００３６】
表１に示す反り量の測定結果から明らかなように、比較例１〜比較例６では、反り量がいずれも１０[ｍｍ]の高い値を示しているのに対し、実施例１〜実施例１１では、反り量がいずれも３．０[ｍｍ]以下であり、反り量を大幅に低減できることが判明した。特に、板厚が０．０５[ｍｍ]のクラッド化薄板材を使用した場合には、反り量の値が極めて低く、燃料電池の組立性が良好であった。
【００３７】
このように実施例１〜実施例１１では、中央部２の凹凸形成された流路部分について1つのリブ山及び溝底を見た場合に、溝深さｄ、溝底部の長さL３及びリブ山平坦部の長さL１が、セパレータの板厚ｔに比べて十分に大きくなっている。そして、セパレータを成形品として見た場合には、セパレータの曲げ剛性に比べて流路形成によるリブ剛性が向上するため、セパレータの反りを大幅に低減することができ、ガス拡散電極を破損することなく、燃料電池を組み立てることが容易となる。
【００３８】
さらに、プレス成形により塑性加工が施される部分では、パンチとダイスとの面方向の間隔であるクリアランスＣが、セパレータ外周縁部の板厚すなわち塑性加工前の板厚より大きく、斜面部が拘束されない状態としてプレス成形した。このため、１つのリブ山、溝底部について見た場合に、不均一な塑性歪みや残留応力が入り難くなり、反りを低減した燃料電池用セパレータを得ることができる。
【００３９】
また、リブ山斜面部８を拘束しない状態としてプレス成形したため、リブ山斜面部８では、プレス成形時に実質的に摩擦力が発生することなく、金属薄板の方面に入るせん断、圧縮、引張りの残留応力を低減することができる。また、プレス型のパンチとダイスとのクリアランスＣを金属薄板の厚さtよりも厚くした状態としてプレス成形したため、リブ山斜面部８がパンチとダイにしごかれることが無くなり、リブ山斜面部８を形成する際に、付与される金属薄板の裏表で発生する残留応力の差を無くすことができる。このように残留応力を低減することにより、セパレータ表裏の位置における不均一な残留応力の差を小さくして、セパレータの反りを大幅に低減することができる。
【００４０】
なお、実施例１〜実施例１１によれば、リブ山斜面部８にプレス成形時に摺動痕の無いセパレータを得ることができる。このため、プレス成形によりガス流路部を形成する際、リブ山斜面部８となる金属薄板とプレス型との間の直接接触を防止できると共に、リブ山斜面部８を形成する際に付与される金属薄板の裏表での残留応力の差がほとんど無いことを部品状態で確認することができる。
【００４１】
＜その他の実施の形態＞
上述した本発明に係る実施の形態により作製した実施例１〜実施例１１の燃料電池用セパレータを用いて単セルを複数積層した燃料電池スタックとし、燃料電池を構成することができる。
【００４２】
燃料電池スタックは、単セルを複数個積層し、各単セル間の内部に冷却水流路を形成したバイポーラプレート構造を有する。そして、各単セルは、固体高分子型電解質膜の両面に各々酸化剤極を有するガス拡散層と燃料極を有するガス拡散層とを形成して膜電極接合体(MEA)とし、膜電極接合体の酸化剤極側に酸化剤極側セパレータを配置して内部に酸化剤ガス流路を形成し、膜電極接合体の燃料極側に燃料極側セパレータを配置して内部に燃料ガス流路を形成している。
【００４３】
本実施形態によれば、組立後の燃料電池スタックの各単セルにおける、ガス拡散電極とセパレータのリブ面との面圧不均一を防止でき、トータルとしての接触抵抗低減、ガス配流のばらつきを低減して発電効率を高めることができる。また、セパレータが使用される状態では、少なくとも凹凸が形成されている部分におけるリブ山の上の部分は高分子材料が剥がされているため、隣接するセパレータ同士、また、隣接するセパレータとガス拡散電極との間の接触抵抗を効果的に低減することができ、発電特性を向上することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４４】
【図１】本発明の実施の形態に係る実施例及び比較例における、燃料電池用セパレータを模式的に示す平面図である。
【図２】図１に示す燃料電池用セパレータの断面を示す模式図である。
【図３】本発明の実施の形態に係る燃料電池用セパレータのガス流路部の寸法を説明する、燃料電池用セパレータの断面を示す要部拡大図である。
【図４】本発明の実施の形態に係る燃料電池用セパレータをプレス成形する際における、燃料電池用セパレータの要部を拡大して示す断面図である。
【符号の説明】
【００４５】
１…燃料電池用セパレータ,
２…中央部,
３…リブ山,
４…ガス流路溝,
５…ガスマニホールド, 
６…ビード部,
７…リブ山平坦部,
８…リブ山斜面部,
９…溝底部,
１０…パンチ,
１１…ダイス, 
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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