(57)【要約】【課題】  厚み方向の導電性を高めた燃料電池用セパレータおよびその製造方法を提供する。【解決手段】  電極２２、２３から電気を取り出す役目を果たす燃料電池用セパレータ３０は、当該セパレータの基材として、非円形形状をなす黒鉛５１の長軸５１ａ側を一の方向ｙに配向させて当該黒鉛を保持した予備成形体４０を含んでいる。この予備成形体は、一の方向をセパレータの厚み方向Ｙに沿わせて組み込まれている。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電極から電気を取り出す役目を果たす燃料電池用セパレータにおいて、
当該セパレータの基材として、非円形形状をなす黒鉛の長軸側を一の方向に配向させて当該黒鉛を保持した予備成形体を含み、
前記予備成形体が、前記一の方向を当該セパレータの厚み方向に沿わせて組み込まれていることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
前記予備成形体は、前記黒鉛の長軸側を一の方向に配向させて当該黒鉛を担持した黒鉛担持体を、多数積層して成形されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
前記黒鉛担持体は、熱可塑性樹脂または熱硬化性樹脂からなるシート部材上に前記黒鉛を担持して成形されていることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
電極から電気を取り出す役目を果たす燃料電池用セパレータを、黒鉛と樹脂とを混合した粉末状の成形材料を成形型で加圧成形することにより、流路溝をなす凹部を備えるように製造する方法において、
非円形形状をなす黒鉛の長軸側を一の方向に配向させて当該黒鉛を保持した予備成形体を、前記一の方向が当該セパレータの厚み方向に沿うように、前記成形型内に配置し、
前記予備成形体および前記凹部を成形するための前記成形材料をともに加圧成形することを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項５】
前記予備成形体は、前記黒鉛の長軸側を一の方向に配向させて当該黒鉛を担持した黒鉛担持体を、多数積層して成形されていることを特徴とする請求項４に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項６】
前記黒鉛担持体を切断しつつ積層して前記予備成形体を成形することを特徴とする請求項５に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項７】
前記黒鉛担持体は、熱可塑性樹脂または熱硬化性樹脂からなるシート部材上に前記黒鉛を担持して成形されていることを特徴とする請求項５に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項８】
前記黒鉛担持体は、加熱して半溶融状態にある熱可塑性樹脂からなるシート部材に、圧力を加えながら前記黒鉛を付着させ、その後に前記シート部材を冷却して成形されていることを特徴とする請求項７に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項９】
前記黒鉛担持体は、半硬化状態にある熱硬化性樹脂からなるシート部材に、圧力を加えながら前記黒鉛を付着させ、その後に前記シート部材を加熱して硬化して成形されていることを特徴とする請求項７に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項１０】
前記黒鉛担持体は、前記シート部材を鉛直方向に伸びるように配置した状態で成形されていることを特徴とする請求項７〜９のいずれか１つに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項１１】
前記成形材料に混合される樹脂および前記黒鉛担持体の前記シート部材は、熱可塑性樹脂からなることを特徴とする請求項７に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項１２】
前記成形材料に混合される樹脂および前記黒鉛担持体の前記シート部材は、熱硬化性樹脂からなることを特徴とする請求項７に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用セパレータおよびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば、固体高分子型燃料電池の単セルは、陽イオン交換膜としての固体高分子電解質膜を一対の電極により挟み込み、さらにその外側を一対のセパレータにより挟持して構成されている。セパレータには、燃料ガスや空気などを流通させるための流路溝が形成されている。セパレータは、電極から電気を取り出す役目を果たすため、導電性に優れていることが要求される。
【０００３】
一般的に、セパレータは、黒鉛と樹脂とを混合した粉末状の成形材料を成形型で加圧成形することにより、流路溝をなす凹部を備えるように製造されている。加圧方向は、電極と接触することになる面に対して直交する方向、すなわちセパレータの厚み方向である。上記の成形材料には、黒鉛間の隙間が必要以上に大きくならないようにするため、略楕円形状をなす非円形形状の黒鉛が用いられている。
【０００４】
黒鉛粒子同士が接触する部位には電気抵抗がある。このため、単位長さあたりにおいて、黒鉛粒子が接触する回数が多くなるほど、電気抵抗が大きくなる。加圧成形されたセパレータでは、非円形形状をなす黒鉛の長軸側が、加圧方向に対して直交する方向すなわち電極と接触する面が延伸する方向（以下、「面方向」と言う）に沿って配向される。セパレータの厚み方向に黒鉛粒子が多く接触する結果、単位長さあたりにおいて、厚み方向の電気抵抗が面方向の電気抵抗よりも大きくなり、厚み方向の導電性が悪くなる。セパレータの厚み方向は、良好な導電性が必要となる方向である。
【０００５】
従来、セパレータの導電性を良好なものとする技術が提案されている（例えば、特許文献１、特許文献２参照。）。
【０００６】
特許文献１には、加熱圧縮成形時に３次元網目状金属構造体の空隙部に成形材料を入り込ませることによって、導電性の向上を図ったセパレータが記載されている。
【０００７】
特許文献２には、複数の微小結晶を凝集させることによって粒状に成形した黒鉛を成形材料に用いることによって、導電性の向上を図ったセパレータが記載されている。
【０００８】
しかしながら、特許文献１では、金属構造体を使用しているため、発電時に生じる水や冷却水による腐食、電気的な腐食などが生じ易く、電極から電気を取り出すというセパレータの本来の機能が損なわれる虞がある。また、空隙部内で黒鉛粒子間の空孔が生じ易く、充分な導電性が確保できない虞もある。
【０００９】
特許文献２では、微小結晶同士が接触する部位が多くなるため、充分な導電性を確保できない虞がある。
【特許文献１】特開２０００−６７８８２号公報
【特許文献２】特開２００３−１７０８５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の目的は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、厚み方向の導電性を高めた燃料電池用セパレータおよびその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記目的を達成するための本発明は、電極から電気を取り出す役目を果たす燃料電池用セパレータにおいて、
当該セパレータの基材として、非円形形状をなす黒鉛の長軸側を一の方向に配向させて当該黒鉛を保持した予備成形体を含み、
前記予備成形体が、前記一の方向を当該セパレータの厚み方向に沿わせて組み込まれていることを特徴とする燃料電池用セパレータである。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、燃料電池用セパレータは、予備成形体に保持された黒鉛の長軸側が厚み方向に配向された状態となる。単位長さあたりにおいて、厚み方向に沿って黒鉛粒子が接触する回数が、面方向に沿って接触する回数よりも少なくなる結果、単位長さあたりにおいて、厚み方向の電気抵抗が、面方向の電気抵抗よりも小さくなる。したがって、厚み方向の導電性を高めたセパレータを得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、図面を参照しつつ、本発明の実施の形態を詳細に説明する。
【００１４】
（第１の実施形態）
図１（Ａ）は、本発明の第１の実施形態に係る燃料電池用セパレータ３０を適用した固体高分子型燃料電池の単セル１０を示す断面図、図１（Ｂ）は、セパレータ３０の基材としての予備成形体４０を示す斜視図である。なお、図１（Ａ）に付したＸ軸は、セパレータ３０の面方向を示し、Ｙ軸は、セパレータ３０の厚み方向を示している。また、図１（Ｂ）に付したｙ軸は、非円形形状をなす黒鉛５１の長軸５１ａ側が配向される一の方向を示し、ｘ軸は、一の黒鉛担持体５０上でｙ軸に直交する方向を示し、ｓ軸は、多数の黒鉛担持体５０を積層する積層方向を示している。
【００１５】
燃料電池は、単セル１０を多数積層して燃料電池スタックの形態で、例えば、自動車の駆動源として使用される。
【００１６】
単セル１０は、水の電気分解の逆の原理を利用し、水素と酸素とを反応させて水を得る過程で電気を得ることができる電池である。単セル１０は、陽イオン交換膜としての固体高分子電解質膜２１と、一対の電極２２、２３と、一対のセパレータ３０と、を有する。単セル１０は、固体高分子電解質膜２１を一対の電極２２、２３により挟み込み、さらにその外側を一対のセパレータ３０により挟持して構成されている。電極２２側のセパレータ３０には、冷却水を流通させるための流路溝３１と、燃料ガス（水素）を流通させるための流路溝３２とが形成されている。電極２３側のセパレータ３０には、冷却水を流通させるための流路溝３３と、酸化剤ガス（空気）を流通させるための流路溝３４とが形成されている。流路溝３１〜３４の形状および配置は、ガスの拡散性、圧力損失、生成水の排出性、冷却性能等を考慮する必要があり、微細で複雑な構成を有している。
【００１７】
第１の実施形態のセパレータ３０は、当該セパレータ３０の基材として、非円形形状をなす黒鉛５１の長軸５１ａ側を一の方向ｙに配向させて当該黒鉛５１を保持した予備成形体４０を含んでいる。予備成形体４０は、一の方向ｙをセパレータ３０の厚み方向Ｙに沿わせて組み込まれている。
【００１８】
予備成形体４０には、黒鉛間の隙間が必要以上に大きくならないようにするため、略楕円形状をなす非円形形状の黒鉛５１が用いられる。黒鉛５１は、層状結晶鉱物であり、人造黒鉛および天然黒鉛のいずれをも使用できる。本実施形態で使用する黒鉛５１は、非円形形状であるので、長軸５１ａと、短軸５１ｂとを有している。
【００１９】
予備成形体４０は、黒鉛５１の長軸５１ａ側を一の方向ｙに配向させて当該黒鉛５１を担持した黒鉛担持体５０を、積層方向ｓに沿って多数積層して成形されている。黒鉛担持体５０は、熱可塑性樹脂からなる薄膜フィルム５２（シート部材に相当する）上に黒鉛５１を担持して成形されている。図１（Ｂ）には、すべての黒鉛５１の長軸５１ａ側が一の方向ｙに配向された状態が概念的に示されている。
【００２０】
セパレータ３０の製造方法については後に詳述するが、黒鉛と樹脂とを混合した粉末状の成形材料を成形型で加圧成形することにより、流路溝３１〜３４をなす凹部を備えるように製造されている。加圧方向は、セパレータ３０の厚み方向Ｙである。黒鉛担持体５０および予備成形体４０の製造方法についても後に詳述する。
【００２１】
加圧成形されたセパレータ３０は、予備成形体４０に保持された黒鉛５１の長軸５１ａ側が厚み方向Ｙに配向された状態となる。単位長さあたりにおいて、厚み方向Ｙに沿って黒鉛５１粒子が接触する回数は、面方向Ｘに沿って接触する回数よりも少なくなる。この結果、単位長さあたりにおいて、厚み方向Ｙの電気抵抗は、面方向の電気抵抗よりも小さくなる。したがって、予備成形体４０を使用しない従来のセパレータに比べて、厚み方向Ｙの導電性を高めたセパレータ３０を得ることができる。
【００２２】
次に、黒鉛担持体５０、予備成形体４０、およびセパレータ３０の製造について順に説明する。
【００２３】
図２は、第１の実施形態おける黒鉛担持体５０を成形する成形装置６０の一例を示す斜視図である。なお、図２に付したｙ軸は、黒鉛５１の長軸５１ａ側が配向される一の方向を示し、ｘ軸は、黒鉛担持体５０上でｙ軸に直交する方向を示している。図２に示すｘ軸およびｙ軸は、図１（Ｂ）に示したｘ軸およびｙ軸に一致している。
【００２４】
図示する成形装置６０は、熱可塑性樹脂からなる薄膜フィルム５２上に黒鉛５１を担持してなる黒鉛担持体５０を成形するために適用される。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、およびポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）などを用いることができる。
【００２５】
成形装置６０は、樹脂製の薄膜フィルム５２を成形する樹脂押し出し成形機構に、黒鉛付着機構を組み込んで構成されている。
【００２６】
樹脂押し出し成形機構は、原料である熱可塑性樹脂を加熱する樹脂加熱筒６１と、樹脂加熱筒６１が接続され溶融樹脂材料を押し出すダイ６２と、固化した薄膜フィルム５２を巻き取るリール６３と、を含んでいる。
【００２７】
黒鉛付着機構は、薄膜フィルム５２を再加熱するヒータ６４と、黒鉛５１を噴出する黒鉛噴出ユニット６５と、圧力を加えるローラ対６６と、薄膜フィルム５２を冷却する冷却ユニット６７と、を含んでいる。薄膜フィルム５２の押し出し方向に沿う上流側から順に、ヒータ６４、黒鉛噴出ユニット６５、ローラ対６６、冷却ユニット６７が配置されている。
【００２８】
ヒータ６４は、例えば電気ヒータから構成され、ダイ６２から押し出された熱可塑性樹脂からなる薄膜フィルム５２を再加熱して半溶融状態とするために使用される。ここに「半溶融状態」とは、薄膜フィルム５２の形態を維持したままリール６３に向けて搬送することができ、かつ、黒鉛５１を付着させ得る程度に表層が溶融している状態をいう。ヒータ６４には、加熱温度を調整するため、当該ヒータ６４に印加する電流を制御する調整器６４ａが設けられている。使用する熱可塑性樹脂の種類によって半溶融状態となる温度が異なるため、調整器６４ａによりヒータ６４に印加する電力を制御し、加熱温度が調整される。
【００２９】
黒鉛噴出ユニット６５は、非円形形状をなす黒鉛５１を半溶融状態にある薄膜フィルム５２に向けて噴出するために使用される。黒鉛噴出ユニット６５は、薄膜フィルム５２に面して多数の噴出口が形成されたノズル６５ａを備えている。黒鉛５１は、搬送媒体によってノズル６５ａまで供給され、噴出口から薄膜フィルム５２に向けて搬送媒体とともに噴出される。搬送媒体には、例えば乾燥空気が用いられる。黒鉛噴出ユニット６５には、黒鉛５１の噴出量や搬送媒体の圧力などを制御する調整器６５ｂが設けられている。
【００３０】
ローラ対６６は、モータ６６ａにより駆動される駆動ローラ６６ｂと、従動ローラ６６ｃと、を含んでいる。両ローラ６６ｂ、６６ｃは、薄膜フィルム５２を介して相互に圧接するように設けられている。ローラ対６６には、黒鉛５１を薄膜フィルム５２に付着させる際の圧力を調整するため、駆動ローラ６６ｂと従動ローラ６６ｃとの間の押し付け力を制御する調整器６６ｄが設けられている。ヒータ６４、黒鉛噴出ユニット６５、およびローラ対６６は、近接して設けられている。
【００３１】
冷却ユニット６７は、黒鉛５１が付着された薄膜フィルム５２を冷却し、当該薄膜フィルム５２を固化するために使用される。冷却ユニット６７は、薄膜フィルム５２に面して多数の噴出口が形成されたノズル６７ａを備えている。例えば乾燥空気を噴出口から薄膜フィルム５２に向けて噴出することにより、薄膜フィルム５２が冷却される。冷却ユニット６７には、空気の噴出量や圧力などを制御する調整器６７ｂが設けられている。
【００３２】
黒鉛担持体５０を製造する際には、まず、ダイ６２から押し出された熱可塑性樹脂からなる薄膜フィルム５２を、ヒータ６４により再加熱して半溶融状態にする。次いで、黒鉛噴出ユニット６５のノズル６５ａから、半溶融状態にある薄膜フィルム５２に向けて黒鉛５１を噴出し、ローラ対６６により圧力を加えながら黒鉛５１を薄膜フィルム５２に付着させる。その後、冷却ユニット６７のノズル６７ａから、薄膜フィルム５２に向けて空気を噴出し、薄膜フィルム５２を冷却固化する。これにより、熱可塑性樹脂からなる薄膜フィルム５２上に、黒鉛５１の長軸５１ａ側を一の方向ｙに配向させて当該黒鉛５１を担持した黒鉛担持体５０が成形される。成形した黒鉛担持体５０はリール６３に巻き取られる。なお、ローラ対６６とリール６３との間の距離が長い場合には、冷却ユニット６７を設けずに、薄膜フィルム５２を自然冷却してもよい。
【００３３】
上述した黒鉛担持体５０の製造において、黒鉛噴出ユニット６５から噴出された黒鉛５１は、その長軸５１ａ側が種々の方向を向いている。ローラ対６６で圧力を加えても、すべての黒鉛５１の長軸５１ａ側が一の方向ｙに配向された状態（図１（Ｂ）参照）となるわけではない。長軸５１ａ側が他の方向を向く黒鉛５１も確かに存在するが、ローラ対６６で圧力を加えることによって、黒鉛５１は、その長軸５１ａ側が一の方向ｙに配向され易くなり、その結果、長軸５１ａ側が一の方向ｙに配向された黒鉛５１の割合が相対的に大きくなる。一の方向ｙに沿う良好な導電性を阻害しない範囲内で長軸５１ａの向く方向が適度にばらつくことにより、黒鉛担持体５０自体の強度が増すという利点がある。
【００３４】
黒鉛５１の長軸５１ａ側を一の方向ｙに配向し易くするために、薄膜フィルム５２を鉛直方向に伸びるように配置した状態で黒鉛担持体５０を成形するのが好ましい。かかる配置状態では、黒鉛噴出ユニット６５から噴出された個々の黒鉛５１は、その自重により、長軸５１ａ側が一の方向ｙに向き易くなるからである。ローラ対６６で圧力を加えることとあいまって、長軸５１ａ側が一の方向ｙに配向された黒鉛５１の割合をより一層大きくすることができる。
【００３５】
図３（Ａ）は、予備成形体４０を成形する成形装置７０の一例を示す斜視図、図３（Ｂ）は、図３（Ａ）の３Ｂ−３Ｂ線に沿う断面図である。なお、図３（Ａ）に付したｙ軸は、黒鉛５１の長軸５１ａ側が配向される一の方向を示し、ｘ軸は、黒鉛担持体５０上でｙ軸に直交する方向を示している。図３（Ａ）に示すｘ軸およびｙ軸は、図１（Ｂ）および図２に示したｘ軸およびｙ軸に一致している。
【００３６】
成形装置７０は、黒鉛担持体５０を搬送する搬送機構と、搬送される黒鉛担持体５０を切断しつつ積層する積層機構と、を有する。
【００３７】
搬送機構は、リール６３から順次繰り出される黒鉛担持体５０を巻き取る巻取リール７１と、巻取リール７１を駆動するモータ７１ａと、を含んでいる。
【００３８】
積層機構は、黒鉛担持体５０の表面に対して接近離反移動自在なカッタ７２と、黒鉛担持体５０の裏面側に配置される支持台７３と、を含んでいる。カッタ７２は、下端開口７４ａを備える中空の本体部７４と、下端開口７４ａの縁部に設けられた切刃７４ｂと、本体部７４とプレス機（図示せず）とを連結するロッド７５と、本体部７４内に移動自在に設けられる押圧板７６と、押圧板７６を下端開口７４ａに向けて押し出すプッシュロッド７７と、を備えている。カッタ７２は、プレス機により図中上下方向に駆動される。
【００３９】
予備成形体４０を製造する際には、まず、カッタ７２を黒鉛担持体５０の表面から離反した初期位置に移動する。この状態で、モータ７１ａにより巻取リール７１を回転駆動し、黒鉛担持体５０をリール６３から繰り出す。黒鉛担持体５０が所定量搬送されると、モータ７１ａを一時停止する。次いで、プレス機によりカッタ７２を下降駆動し、支持台７３との間で黒鉛担持体５０を矩形形状に切り抜く。切り抜かれた黒鉛担持体５０は、本体部７４内に入り込む。その後、黒鉛担持体５０を所定量搬送し、再び、カッタ７２により黒鉛担持体５０を矩形形状に切り抜く。黒鉛担持体５０の間欠的な搬送と、カッタ７２による切り抜き作業とを繰り返すことによって、黒鉛担持体５０が切り抜かれ、本体部７４内に積層されていく（図３（Ｂ）参照）。そして、プッシュロッド７７を作動し、押圧板７６を下端開口７４ａに向けて押し出すと、積層された黒鉛担持体５０が本体部７４から取り出される。これにより、上述した黒鉛担持体５０を多数積層した予備成形体４０が成形される。
【００４０】
成形装置７０では、黒鉛担持体５０を切断しつつ積層して予備成形体４０を成形するので、切断工程と積層工程とが同時に実施され、予備成形体４０の成形に要する時間を短縮できる。また、積層工程時に黒鉛担持体５０の位置決めが作業が不要となるので、予備成形体４０をより簡便に製造できる。
【００４１】
なお、予備成形体４０を本体部７４から取り出す前に、支持台７３と押圧板７６との間で予備成形体４０を圧縮し、予備成形体４０がその形態を保持できるようにしておくことが好ましい。取り出した予備成形体４０の取り扱いを容易にするためである。
【００４２】
図４（Ａ）（Ｂ）および図５（Ａ）〜（Ｃ）は、本発明に係る燃料電池用セパレータ３０の製造手順の説明に供する断面図であり、図４（Ａ）（Ｂ）は、成形材料８１の供給、および予備成形体４０の成形型８２内への配置の説明に供する断面図、図５（Ａ）〜（Ｃ）は、成形材料８１のさらなる供給、成形材料８１の加熱加圧成形、および成形完了時の説明に供する断面図である。なお、図４（Ａ）に付したＸ軸は、セパレータ３０の面方向を示し、Ｙ軸は、セパレータ３０の厚み方向を示している。また、図４（Ｂ）に付したｙ軸は、黒鉛５１の長軸５１ａ側が配向される一の方向を示し、ｘ軸は、一の黒鉛担持体５０上でｙ軸に直交する方向を示している。図４（Ａ）に示すＸ軸およびＹ軸は、図１（Ａ）に示したＸ軸およびＹ軸に一致している。図４（Ｂ）に示すｘ軸およびｙ軸は、図１（Ｂ）、図２、および図３（Ａ）に示したｘ軸およびｙ軸に一致している。
【００４３】
図４（Ａ）を参照して、セパレータ成形機８０は、黒鉛と熱可塑性樹脂とを混合した粉末状の成形材料８１を加圧成形するための成形型８２と、加熱手段８３と、冷却手段８４と、を有する。また、セパレータ成形機８０は、成形材料８１を供給する図示しない移動自在なノズルを有する。
【００４４】
成形材料８１に使用する黒鉛は、予備成形体４０に保持させた黒鉛５１と同じものでも、異なるものでもよい。一方、成形材料８１に使用する熱可塑性樹脂は、薄膜フィルム５２の熱可塑性樹脂と同じものである。
【００４５】
前記成形型８２は、相対的に接近離反移動自在な上型８５および下型８６を有する。上型８５および下型８６は、セパレータ３０の外形形状に合致した内面形状を有する。つまり、上型８５および下型８６には、セパレータ３０の流路溝３１〜３４をなす凹部を形成するための凸条部８５ａ、８６ａと、セパレータ３０の凸部を形成するための凹条部８５ｂ、８６ｂとが形成されている。図示省略するが、成形型８２には、上下の型８５、８６により成形材料８１を加圧するための加圧機構、成形後のセパレータ３０を下型８６から押し上げて取り出すための抜き出しロッドなどの周知の機構や部材などが設けられている。
【００４６】
加熱手段８３は、成形型８２を加熱することで、成形材料８１および予備成形体４０の温度を上昇させ、成形材料８１などに含まれる熱可塑性樹脂を溶融させるために使用される。加熱手段８３は、上型８５および下型８６の内部に配置され、熱媒が導入される熱媒通路を有する。熱媒は、特に限定されないが、コストや取扱い性を考慮し、高温の油が好ましい。熱媒は、熱容量が大きく、加熱性能が良好であるため、樹脂溶融温度まで、成形材料８１を急速加熱することが可能である。
【００４７】
なお、加熱手段８３は、熱媒を利用する形態に限定されず、電磁誘導加熱、超音波加熱、抵抗加熱（抵抗発熱体）などを適宜適用することも可能である。電磁誘導加熱および超音波加熱は、熱媒の場合と同様に、急速加熱の観点から好ましい。さらに、電磁誘導加熱は、カーボンを直接加熱する機能を有する点においても好ましい。
【００４８】
冷却手段８４は、成形型８２を冷却することにより熱可塑性樹脂を固化し、成形されたセパレータ３０の温度を下げるために使用される。冷却手段８４は、上型８５および下型８６の内部に配置され、冷媒が導入される冷媒通路を有する。冷媒は、特に限定されないが、コストや取扱い性を考慮し、低温の水が好ましい。
【００４９】
セパレータ３０を製造する際には、まず、図４（Ａ）に示されるように、成形材料８１を下型８６に供給する。このとき、ノズルは、下型８６の上方に配置され、成形材料８１を吐出させながら移動される。所定量の成形材料８１を供給すると、ノズルからの成形材料８１の吐出を一旦停止する。前記所定量は、下型８６の凹条部８６ｂを満たし、かつ、予備成形体４０の下方部分を覆うために必要とされる量に設定されている。成形材料８１の表面を擦り切って平坦にする。凹条部８６ｂへの成形材料８１の充填量を規定された量に正確に設定するためである。
【００５０】
次いで、図４（Ｂ）に示されるように、非円形形状をなす黒鉛５１の長軸５１ａ側を一の方向ｙに配向させて当該黒鉛５１を保持した予備成形体４０を、一の方向ｙが当該セパレータ３０の厚み方向Ｙに沿うように、成形型８２内に配置する。
【００５１】
その後、図５（Ａ）に示されるように、ノズルからの成形材料８１の吐出を再開し、成形材料８１を下型８６にさらに供給する。所定量の成形材料８１を供給すると、ノズルからの成形材料８１の吐出を終了する。ノズルは成形型８２に干渉しない待機位置に後退される。前記所定量は、上型８５の凹条部８５ｂを満たし、かつ、予備成形体４０の上方部分を覆うめに必要とされる量に設定されている。成形材料８１の表面を擦り切って平坦にする。凹条部８５ｂへの成形材料８１の充填量を規定された量に正確に設定するためである。
【００５２】
次いで、図５（Ｂ）に示されるように、上型８５および下型８６により成形材料８１を加圧成形する。この際、粉末状の成形材料８１は、上型８５および下型８６の隅部にまで良好に充填される。
【００５３】
その後、熱媒通路に熱媒を導入し、成形型８２を加熱することで、成形材料８１および予備成形体４０の温度を上昇させ、成形材料８１などに含まれる熱可塑性樹脂を溶融させる。成形材料８１の加熱速度が遅いと、溶融途中の樹脂が表面や隅に移動して局所的に集中することで、樹脂リッチな部位が形成されてしまい、黒鉛の分散不良が生じてしまう。本実施形態にあっては、成形材料８１は熱媒によって急速加熱されるため、樹脂リッチな部位が形成されることが防がれ、黒鉛の分散不良が抑制される。さらに、急速加熱により熱溶融時間が短くなり、サイクルタイムを短縮できる。
【００５４】
図５（Ｃ）に示されるように、溶融が完了すると、熱媒通路に対する熱媒の導入を停止する一方、冷媒通路に冷媒を導入し、成形型８２を冷却し、溶融した樹脂を固化する。これにより、セパレータ３０が形成される。そして、セパレータ３０の温度が例えば常温まで降下すると、上下型８５、８６が開かれ、セパレータ３０が取り出される。セパレータ３０は、成形型８２を介して冷媒によって急速冷却されるため、冷却時間が短くなり、サイクルタイムをさらに短縮できる。
【００５５】
予備成形体４０の表面には、黒鉛担持体５０の薄膜フィルム５２の端部が臨んでいる。この薄膜フィルム５２は熱可塑性樹脂からなるため、薄膜フィルム５２の端部近傍は、成形型８２を加熱冷却する工程において、成形材料８１中の熱可塑性樹脂と一体となって固化する。さらに、成形材料８１中の熱可塑性樹脂は、加熱加圧成形時に溶融して、薄膜フィルム５２に付着した黒鉛５１間の隙間にも入り込む。このため、成形材料８１中の熱可塑性樹脂は、固化した後には、黒鉛担持体５０の内部に入り込んだアンカーを形成することになる。したがって、予備成形体４０の表面と成形材料８１との境界面に強度上の問題は生じない。
【００５６】
製造されたセパレータ３０は、予備成形体４０に保持された黒鉛５１の長軸５１ａ側が厚み方向Ｙに配向された状態となる。単位長さあたりにおいて、厚み方向Ｙに沿って黒鉛５１粒子が接触する回数は、面方向Ｘに沿って接触する回数よりも少なくなる。この結果、単位長さあたりにおいて、厚み方向Ｙの電気抵抗は、面方向の電気抵抗よりも小さくなる。したがって、予備成形体４０を使用しない従来のセパレータに比べて、厚み方向Ｙの導電性を高めたセパレータ３０を製造することができる。
【００５７】
しかも、流路溝３１〜３４をなす凹部は成形材料８１から成形されるため、微細で複雑な構成を有する流路溝３１〜３４を正確に形成することができる。
【００５８】
以上説明したように、第１の実施形態のセパレータ３０は、当該セパレータ３０の基材として、非円形形状をなす黒鉛５１の長軸５１ａ側を一の方向ｙに配向させて当該黒鉛５１を保持した予備成形体４０を含み、予備成形体４０が、一の方向ｙを当該セパレータ３０の厚み方向Ｙに沿わせて組み込まれているので、予備成形体４０に保持された黒鉛５１の長軸５１ａ側が厚み方向Ｙに配向された状態となる。単位長さあたりにおいて、厚み方向Ｙに沿って黒鉛５１粒子が接触する回数が、面方向Ｘに沿って接触する回数よりも少なくなる結果、単位長さあたりにおいて、厚み方向Ｙの電気抵抗が、面方向の電気抵抗よりも小さくなる。したがって、予備成形体４０を使用しない従来のセパレータに比べて、厚み方向Ｙの導電性を高めたセパレータ３０を得ることができる。
【００５９】
また、第１の実施形態の燃料電池用セパレータ３０の製造方法は、黒鉛と樹脂とを混合した粉末状の成形材料８１を成形型８２で加圧成形することにより、流路溝３１〜３４をなす凹部を備えるように製造する方法であって、非円形形状をなす黒鉛５１の長軸５１ａ側を一の方向ｙに配向させて当該黒鉛５１を保持した予備成形体４０を、一の方向ｙが当該セパレータ３０の厚み方向Ｙに沿うように、成形型８２内に配置し、予備成形体４０および凹部を成形するための成形材料８１をともに加圧成形するようにしたので、製造されたセパレータ３０は、予備成形体４０に保持された黒鉛５１の長軸５１ａ側が厚み方向Ｙに配向された状態となり、予備成形体４０を使用しない従来のセパレータに比べて、厚み方向Ｙの導電性を高めたセパレータ３０を製造することができる。しかも、流路溝３１〜３４をなす凹部は成形材料８１から成形されるため、微細で複雑な構成を有する流路溝３１〜３４を正確に形成することができ、ガスなどが透過することがなく、十分な特性を備える燃料電池を得ることができる。
【００６０】
予備成形体４０は、黒鉛５１の長軸５１ａ側を一の方向ｙに配向させて当該黒鉛５１を担持した黒鉛担持体５０を、多数積層して成形されているので、非円形形状をなす黒鉛５１の長軸５１ａ側を一の方向ｙに配向させて当該黒鉛５１を保持した予備成形体４０を簡便に製造できる。
【００６１】
黒鉛担持体５０を切断しつつ積層して予備成形体４０を成形するので、切断工程と積層工程とが同時に実施され、予備成形体４０の成形に要する時間を短縮できる。また、積層工程時に黒鉛担持体５０の位置決めが作業が不要となるので、予備成形体４０をより簡便に製造できる。
【００６２】
黒鉛担持体５０は、熱可塑性樹脂からなる薄膜フィルム５２上に黒鉛５１を担持して成形されているので、黒鉛５１の長軸５１ａ側を一の方向ｙに配向させて当該黒鉛５１を担持した黒鉛担持体５０を簡便に製造できる。
【００６３】
黒鉛担持体５０は、加熱して半溶融状態にある熱可塑性樹脂からなる薄膜フィルム５２に、圧力を加えながら黒鉛５１を付着させ、その後に薄膜フィルム５２を冷却して成形されているので、熱可塑性樹脂からなる薄膜フィルム５２を備える黒鉛担持体５０を簡便に製造できる。
【００６４】
黒鉛担持体５０は、薄膜フィルム５２を鉛直方向に伸びるように配置した状態で成形されているので、黒鉛５１は、その自重により、長軸５１ａ側が一の方向ｙに向き易くなり、圧力を加えることとあいまって、長軸５１ａ側が一の方向ｙに配向された黒鉛５１の割合をより一層大きくすることができる。
【００６５】
成形材料８１に混合される樹脂および黒鉛担持体５０の薄膜フィルム５２は、熱可塑性樹脂からなるので、予備成形体４０の表面と成形材料８１との境界面に強度上の問題が生じることがなく、セパレータ３０に必要な強度を得ることができる。
【００６６】
（第２の実施形態）
第２の実施形態は、熱硬化性樹脂からなる薄膜フィルム上に黒鉛５１を担持して黒鉛担持体５０を成形した点で、熱可塑性樹脂からなる薄膜フィルム５２上に黒鉛５１を担持して黒鉛担持体５０を成形した第１の実施形態と相違する。
【００６７】
第２の実施形態においても、第１の実施形態と同様に、予備成形体４０に保持された黒鉛５１の長軸５１ａ側が厚み方向Ｙに配向された状態となるため、厚み方向Ｙの導電性を高めたセパレータ３０を得ることができる。
【００６８】
図６は、第２の実施形態おける黒鉛担持体５０を成形する成形装置９０の一例を示す斜視図である。なお、図６に付したｙ軸は、黒鉛５１の長軸５１ａ側が配向される一の方向を示し、ｘ軸は、黒鉛担持体５０上でｙ軸に直交する方向を示している。
【００６９】
図示する成形装置９０は、熱硬化性樹脂からなる薄膜フィルム５３上に黒鉛５１を担持してなる黒鉛担持体５０を成形するために適用される。熱硬化性樹脂としては、例えば、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、および不飽和ポリエステルなどを用いることができる。
【００７０】
成形装置９０は、図２に示した成形装置６０と同様に、樹脂製の薄膜フィルム５３を成形する樹脂押し出し成形機構に、黒鉛付着機構を組み込んで構成されている。
【００７１】
樹脂押し出し成形機構は、原料である熱硬化性樹脂を半硬化状態に加熱する樹脂加熱筒９１と、樹脂加熱筒９１が接続され半硬化状態の樹脂材料を押し出すダイ９２と、硬化した薄膜フィルム５３を巻き取るリール９３と、を含んでいる。ここに「半硬化状態」とは、熱硬化性樹脂が硬化する温度すなわち架橋反応が開始する温度よりも低い温度で熱硬化性樹脂を加熱することにより、当該熱硬化性樹脂がゲル化している状態をいう。
【００７２】
黒鉛付着機構は、黒鉛５１を噴出する黒鉛噴出ユニット６５と、圧力を加えるローラ対６６と、薄膜フィルム５３を硬化温度まで加熱するヒータ９４と、を含んでいる。薄膜フィルム５３の押し出し方向に沿う上流側から順に、黒鉛噴出ユニット６５、ローラ対６６、ヒータ９４が配置されている。
【００７３】
黒鉛噴出ユニット６５およびローラ対６６は、図２に示した成形装置６０におけるものと同様に構成されているため、同一の部材には同一の符号を付してその説明は省略する。
【００７４】
ヒータ９４は、例えば電気ヒータ９から構成され、黒鉛５１が付着された薄膜フィルム５３を、使用する熱硬化性樹脂の硬化温度まで加熱するために使用される。ヒータ９４には、加熱温度を調整するため、当該ヒータ９４に印加する電流を制御する調整器９４ａが設けられている。使用する熱硬化性樹脂の種類によって硬化温度が異なるため、調整器９４ａによりヒータ９４に印加する電力を制御し、加熱温度が調整される。
【００７５】
黒鉛担持体５０を製造する際には、黒鉛噴出ユニット６５のノズル６５ａから、半硬化状態にある薄膜フィルム５３に向けて黒鉛５１を噴出し、ローラ対６６により圧力を加えながら黒鉛５１を薄膜フィルム５３に付着させる。その後、黒鉛５１が付着された薄膜フィルム５３をヒータ９４により加熱し、薄膜フィルム５３を硬化させる。これにより、熱硬化性樹脂からなる薄膜フィルム５３上に、黒鉛５１の長軸５１ａ側を一の方向ｙに配向させて当該黒鉛５１を担持した黒鉛担持体５０が成形される。成形した黒鉛担持体５０はリール９３に巻き取られる。
【００７６】
黒鉛５１の長軸５１ａ側を一の方向ｙに配向し易くするために、第１の実施形態と同様に、薄膜フィルム５３を鉛直方向に伸びるように配置した状態で黒鉛担持体５０を成形するのが好ましい。
【００７７】
上述した黒鉛担持体５０を多数積層した予備成形体４０は、第１の実施形態と同様に、図３に示した成形装置７０により製造される。
【００７８】
セパレータ３０の製造は、図４（Ａ）に示したセパレータ成形機８０と同様の構成を有するセパレータ成形機を用いて行われる。このため、図４（Ａ）（Ｂ）および図５（Ａ）〜（Ｃ）を参照しつつ、第２の実施形態のセパレータ３０の製造手順について説明する。
【００７９】
セパレータ成形機は、黒鉛と熱硬化性樹脂とを混合した粉末状の成形材料８１を加圧成形するための成形型８２と、加熱手段８３と、冷却手段８４と、を有する。成形材料８１に使用する黒鉛は、予備成形体４０に保持させた黒鉛５１と同じものでも、異なるものでもよい。一方、成形材料８１に使用する熱硬化性樹脂は、薄膜フィルム５３の熱硬化性樹脂と同じものである。
【００８０】
セパレータ３０を製造する際には、成形材料８１を下型８６に供給し（図４（Ａ））、非円形形状をなす黒鉛５１の長軸５１ａ側を一の方向ｙに配向させて当該黒鉛５１を保持した予備成形体４０を、一の方向ｙが当該セパレータ３０の厚み方向Ｙに沿うように、成形型８２内に配置し（図４（Ｂ））、成形材料８１を下型８６にさらに供給する（図５（Ａ））。
【００８１】
次いで、上型８５および下型８６により成形材料８１を加圧成形する（図５（Ｂ））。その後、熱媒通路に熱媒を導入し、成形型８２を加熱することで、成形材料８１および予備成形体４０の温度を上昇させ、成形材料８１などに含まれる熱硬化性樹脂を熱硬化させる。成形材料８１の加熱速度が遅いと、硬化途中の樹脂が表面や隅に移動して局所的に集中することで、樹脂リッチな部位が形成されてしまい、黒鉛の分散不良が生じてしまう。本実施形態にあっては、成形材料８１は熱媒によって急速加熱されるため、樹脂リッチな部位が形成されることが防がれ、黒鉛の分散不良が抑制される。さらに、急速加熱により熱硬化時間が短くなり、サイクルタイムを短縮できる。
【００８２】
熱硬化が完了し、セパレータ３０が形成されると（図５（Ｃ））、熱媒通路に対する熱媒の導入を停止する一方、冷媒通路に冷媒を導入し、成形型８２を冷却する。そして、セパレータ３０の温度が例えば常温まで降下すると、上下型８５、８６が開かれ、セパレータ３０が取り出される。セパレータ３０は、成形型８２を介して冷媒によって急速冷却されるため、冷却時間が短くなり、サイクルタイムをさらに短縮できる。
【００８３】
黒鉛担持体５０の薄膜フィルム５３はすでに硬化されていることから、予備成形体４０の表面と成形材料８１との境界面が弱くなるのではないかという懸念がある。しかしながら、成形材料８１中の熱硬化性樹脂は、加熱加圧成形時の硬化途中に、薄膜フィルム５３に付着した黒鉛５１間の隙間に入り込む。このため、成形材料８１中の熱硬化性樹脂は、硬化した後には、黒鉛担持体５０の内部に入り込んだアンカーを形成することになる。したがって、予備成形体４０の表面と成形材料８１との境界面に強度上の問題は生じない。
【００８４】
製造されたセパレータ３０は、第１の実施形態と同様に、予備成形体４０に保持された黒鉛５１の長軸５１ａ側が厚み方向Ｙに配向された状態となるため、厚み方向Ｙの導電性を高めたセパレータ３０を製造することができる。しかも、流路溝３１〜３４をなす凹部は成形材料８１から成形されるため、微細で複雑な構成を有流路溝３１〜３４を正確に形成することができる。
【００８５】
以上説明したように、第２の実施形態のセパレータ３０によっても、第１の実施形態と同様に、予備成形体４０に保持された黒鉛５１の長軸５１ａ側が厚み方向Ｙに配向された状態となるため、厚み方向Ｙの導電性を高めたセパレータ３０を得ることができる。
【００８６】
また、第２の実施形態の燃料電池用セパレータ３０の製造方法によっても、製造されたセパレータ３０は、予備成形体４０に保持された黒鉛５１の長軸５１ａ側が厚み方向Ｙに配向された状態となるため、厚み方向Ｙの導電性を高めたセパレータ３０を製造することができる。しかも、流路溝３１〜３４をなす凹部は成形材料８１から成形されるため、微細で複雑な構成を有する流路溝３１〜３４を正確に形成することができ、ガスなどが透過することがなく、十分な特性を備える燃料電池を得ることができる。
【００８７】
黒鉛担持体５０は、熱硬化性樹脂からなる薄膜フィルム５３上に黒鉛５１を担持して成形されているので、黒鉛５１の長軸５１ａ側を一の方向ｙに配向させて当該黒鉛５１を担持した黒鉛担持体５０を簡便に製造できる。
【００８８】
黒鉛担持体５０は、半硬化状態にある熱硬化性樹脂からなる薄膜フィルム５３に、圧力を加えながら黒鉛５１を付着させ、その後に薄膜フィルム５３を加熱して硬化して成形されているので、熱硬化性樹脂からなる薄膜フィルム５３備える黒鉛担持体５０を簡便に製造できる。
【００８９】
黒鉛担持体５０は、薄膜フィルム５３を鉛直方向に伸びるように配置した状態で成形されているので、黒鉛５１は、その自重により、長軸５１ａ側が一の方向ｙに向き易くなり、圧力を加えることとあいまって、長軸５１ａ側が一の方向ｙに配向された黒鉛５１の割合をより一層大きくすることができる。
【００９０】
成形材料８１に混合される樹脂および黒鉛担持体５０の薄膜フィルム５３は、熱硬化性樹脂からなるので、予備成形体４０の表面と成形材料８１との境界面に強度上の問題が生じることがなく、セパレータ３０に必要な強度を得ることができる。
【００９１】
（変形例）
黒鉛担持体５０を切断しつつ積層して予備成形体４０を成形する形態を示したが、本発明は、この場合に限定されるものではない。例えば、シート状の黒鉛担持体５０を積層した積層体を先に形成しておき、その後、前記積層体を切断することによって、黒鉛担持体５０を多数積層してなる予備成形体４０を成形してもよい。
【産業上の利用可能性】
【００９２】
本発明は、燃料電池用セパレータ３０を製造する用途に適用できる。
【図面の簡単な説明】
【００９３】
【図１】図１（Ａ）は、本発明の第１の実施形態に係る燃料電池用セパレータを適用した固体高分子型燃料電池の単セルを示す断面図、図１（Ｂ）は、セパレータの基材として予備成形体を示す斜視図である。
【図２】第１の実施形態おける黒鉛担持体を成形する成形装置の一例を示す斜視図である。
【図３】図３（Ａ）は、予備成形体を成形する成形装置の一例を示す斜視図、図３（Ｂ）は、図３（Ａ）の３Ｂ−３Ｂ線に沿う断面図である。
【図４】図４（Ａ）（Ｂ）は、本発明に係る燃料電池用セパレータの製造手順の説明に供する断面図である。
【図５】図５（Ａ）〜（Ｃ）は、本発明に係る燃料電池用セパレータの製造手順の説明に供する断面図である。
【図６】第２の実施形態おける黒鉛担持体を成形する成形装置の一例を示す斜視図である。
【符号の説明】
【００９４】
１０        単セル、
２１        固体高分子電解質膜、
２２、２３  電極、
３０        燃料電池用セパレータ、
３１〜３４  流路溝、
４０        予備成形体、
５０        黒鉛担持体、
５１        非円形形状をなす黒鉛、
５１ａ      長軸、
５１ｂ      短軸、
５２        熱可塑性樹脂からなる薄膜フィルム（シート部材）、
５３        熱硬化性樹脂からなる薄膜フィルム（シート部材）、
６０        第１の実施形態おける黒鉛担持体を成形する成形装置、
６４        ヒータ、
６５        黒鉛噴出ユニット、
６６        ローラ対、
６７        冷却ユニット、
７０        予備成形体を成形する成形装置、
７２        カッタ、
７４        中空の本体部、
８０        セパレータ成形機、
８１        成形材料、
８２        成形型、
８３        加熱手段、
８４        冷却手段、
８５        上型、
８６        下型、
９０        第２の実施形態おける黒鉛担持体を成形する成形装置、
９４        ヒータ、
Ｙ          セパレータの厚み方向、
ｙ          黒鉛の長軸側を配向させる一の方向。
【図１】
2005259535.tif 000003
【図２】
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【図３】
2005259535.tif 000005
【図４】
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【図５】
2005259535.tif 000007
【図６】
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