(57)【要約】【課題】流路の圧力損失を低減して熱交換や放熱の効率向上を図り、また、システム内で発生する不要な熱を効率的に逃がす。【解決手段】燃料電池システム（１）は、アノード極（５）とカソード極（７）を備えた単電池を有する燃料電池本体（３）と、燃料と水を混合する混合タンク（１１）と、この混合タンク（１１）から燃料と水の混合溶液をアノード極（５）に供給して循環させる循環流路（１５，１７）とを備える。また、アノード極（５）から混合タンク（１１）に至る循環流路（１７）に、アノード極（５）から排出される流体を気体相と液体相とに分離する気液分離部材（２９Ｂ）を備える。さらに、カソード極（７）から排出される流体を気体相と液体相とに分離する気液分離手段（３３）を備える。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
アノード極とカソード極を備えた単電池を有する燃料電池本体と、燃料と水を混合する混合タンクと、この混合タンクから燃料と水の混合溶液を前記アノード極に供給して循環させる循環流路とを備えた燃料電池システムであって、
前記アノード極から前記混合タンクに至る循環流路に、前記アノード極から排出される流体を気体相と液体相とに分離する気液分離部材を備えたことを特徴とする燃料電池システム。
【請求項２】
前記燃料電池本体のカソード極から排出される流体を気体相と液体相とに分離する気液分離手段を備えたことを特徴とする請求項１記載の燃料電池システム。
【請求項３】
前記気液分離手段は、前記燃料電池本体のカソード極から排出される流体に前記気液分離部材で分離された気体相を合流させた混合流体を気体相と液体相とに分離することを特徴とする請求項２記載の燃料電池システム。
【請求項４】
前記気液分離部材で分離された液体相を前記循環流路中で冷却する冷却手段を備え、この冷却手段により液体の温度を下げて前記混合タンクに導入することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
【請求項５】
前記気液分離部材で分離された気体相を冷却する冷却手段を備え、この冷却手段により凝縮した液体を前記混合タンクに導入することを特徴とする請求項１、２、４のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
【請求項６】
前記気液分離手段は、前記カソード極から排出される流体または前記混合流体を冷却することで気体相を凝縮させて液体を分離・回収することを特徴とする請求項２乃至４のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
【請求項７】
前記気液分離手段で気体相から分離・回収した液体を前記混合タンクに導入することを特徴とする請求項６記載の燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アノード極とカソード極を備えた単電池を有する燃料電池本体のアノード極に、混合タンクから燃料と水の混合溶液を供給して循環させる方式の燃料電池システムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、この種の燃料電池システムは、例えば、スタックのアノード極にメタノールと水の混合溶液（メタノール水溶液）を供給する一方、スタックのカソード極に空気を供給して発電を行うダイレクトメタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ）において用いられている。図３に、従来の燃料電池システムの一例を概略的に示す。
【０００３】
図３に示すように、燃料電池システム１Ａは、複数の単セルを積層した構成の燃料電池スタック３を備えている。燃料電池スタック３を構成する複数の単電池は、それぞれアノード極（燃料極）５とカソード極（空気極）７とを有している。なお、図３では、単電池の具体的構成を省略した模式的な燃料電池スタックを示している。
【０００４】
また、燃料電池システム１Ａは、アノード極５に対して燃料の供給を行うために、メタノールを収容した燃料タンク９と、混合タンク１１とを備えている。燃料タンク９と混合タンク１１は、ポンプＰ１を配置した接続路１３によって接続してある。
【０００５】
混合タンク１１とアノード極５は、ポンプＰ２を配置した燃料供給路１５によって接続してあり、アノード極５の排出路１７は、混合タンク１１に接続している。なお、燃料供給路１５と排出路１７との間においては、熱交換器１９を介して熱交換が行われている。さらに、混合タンク１１には排気路２１が接続してある。
【０００６】
一方、カソード極７には、空気を供給するためのポンプＰ３を配置した空気供給路２３が接続してあり、カソード極７の排出路２５には水を回収するための冷却器２７が配置してあると共に、この排出路２５は混合タンク１１に接続してある。
【０００７】
したがって、カソード極７で生成された水を回収してメタノール希釈用に使用することができる。なお、カソード極側で生成された水を回収して再利用する構成の先行例としては、例えば特許文献１がある。
【特許文献１】特開２００２−１１０１９９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、上記のような従来の燃料電池システム１Ａは、アノード極５とカソード極７の排気の気液混合流を混合タンク１１に導入し、混合タンク１１から気体２１を排気していた。そのため、つぎのような問題があった。
【０００９】
すなわち、アノード極５から排出される気液二相流は、アノード反応によりＣＯ２の体積が大きく、ＣＯ２が存在しない場合に比べ、流速が５〜１０倍となり、流路１７の圧力損失が大きく、かつ、熱交換や放熱の効率が悪かった。
【００１０】
また、混合タンク１１の温度が高いため、排気ガス２１中にメタノールと水が多く含まれ、燃料タンク９中に水で希釈したメタノールを使う必要があった。
【００１１】
そこで、本発明が解決しようとする課題は、流路の圧力損失を低減して熱交換や放熱の効率向上を図り、また、システム内で発生する不要な熱を効率的に逃がすことのできる燃料電池システムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は上記課題を解決するもので、アノード極とカソード極を備えた単電池を有する燃料電池本体と、燃料と水を混合する混合タンクと、この混合タンクから燃料と水の混合溶液を前記アノード極に供給して循環させる循環流路とを備えた燃料電池システムであって、前記アノード極から前記混合タンクに至る循環流路に、前記アノード極から排出される流体を気体相と液体相とに分離する気液分離部材を備えたことを特徴とするものである。
【００１３】
また、本発明は、上記の燃料電池システムにおいて、前記燃料電池本体のカソード極から排出される流体を気体相と液体相とに分離する気液分離手段を備えたことを特徴とするものである。
【００１４】
また、本発明は、上記の燃料電池システムにおいて、前記気液分離手段は、前記燃料電池本体のカソード極から排出される流体に前記気液分離部材で分離された気体相を合流させた混合流体を気体相と液体相とに分離することを特徴とするものである。
【００１５】
また、本発明は、上記の燃料電池システムにおいて、前記気液分離部材で分離された液体相を前記循環流路中で冷却する冷却手段を備え、この冷却手段により液体の温度を下げて前記混合タンクに導入することを特徴とするものである。
【００１６】
また、本発明は、上記の燃料電池システムにおいて、前記気液分離部材で分離された気体相を冷却する冷却手段を備え、この冷却手段により凝縮した液体を前記混合タンクに導入することを特徴とするものである。
【００１７】
また、本発明は、上記の燃料電池システムにおいて、前記気液分離手段は、前記カソード極から排出される流体または前記混合流体を冷却することで気体相を凝縮させて液体を分離・回収することを特徴とするものである。
【００１８】
また、本発明は、上記の燃料電池システムにおいて、前記気液分離手段で気体相から分離・回収した液体を前記混合タンクに導入することを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、燃料電池本体のアノード極から排出される流体を気体相と液体相とに分離する気液分離部材を備えているから、流路の圧力損失を低減して熱交換や放熱の効率向上を図ることができる。
【００２０】
また、本発明によれば、燃料電池本体のカソード極から排出される流体またはこれに気液分離部材で分離された気体相を合流させた混合流体を冷却することで気体相を凝縮させて液体を分離・回収する気液分離手段を備えているから、この気液分離手段で温度が下がった気体を効率的に排気することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
以下、本発明の実施の形態を、図面を参照して説明する。
【００２２】
図１は、本発明による燃料電池システムの第１の実施形態を示す模式的説明図であり、前述した従来の燃料電池システムと同様の部分には同一の符号を付けてある。
【００２３】
図１に示すように、この燃料電池システム１は、アノード極（燃料極）５およびカソード極（空気路）７を備えた単電池を有する燃料電池本体３と、メタノールを収容した燃料タンク９と、混合タンク１１とを備えている。図１では説明のため、燃料電池本体３をアノード極（燃料極）５とカソード極（空気極）７とに分割して図示してある。
【００２４】
混合タンク１１とアノード極５は、ポンプＰ２を配置した燃料供給路１５によって接続してある。また、アノード極５と混合タンク１１とを接続した排出路１７には、アノード極５の出口付近に配置される気液分離膜２９Ｂを備えたアノード側冷却器２９が設けてある。
【００２５】
燃料タンク９は、開閉弁Ｖ１およびポンプＰ１を配置した接続路１３によってアノード側冷却器２９に接続してある。そのため、燃料タンク９から供給されるメタノールは、アノード側冷却器２９に導入される際アノード極５から排出される排出流体と混合されることで、混合タンク１１に至る過程において濃度分布が均一になる。
【００２６】
アノード側冷却器２９は、図示しない送風器からの送風を受ける多数の冷却（放熱）フィン２９Ａを備え、また、気液分離膜２９Ｂを介して排気路２９Ｃが接続してある。
【００２７】
この排気路２９Ｃには冷却器４３が接続してある。この冷却器４３は、図示しない送風器からの送風を受ける多数の冷却（放熱）フィン４３Ａを備えていると共に、水回収タンク４５が備えられ、また、大気圧に開放した排気路４７が接続してある。
【００２８】
この冷却器４３の排気路４７には、揮発性有機物を吸着除去するためのＶＯＣ除去手段４９および開閉弁Ｖ５が順次備えられている。
【００２９】
水回収タンク４５は接続路５１を介して混合タンク１１に接続してあり、この接続路５１には、水回収タンク４５内の水を混合タンク１１へ送給するためのポンプＰ５が配置してある。また、ポンプＰ５の下流側にはチェック弁ＣＶが備えられている。
【００３０】
上記構成により、アノード極５から排出される気液混合流体を、アノード極５の出口付近で気液分離膜２９Ｂによって気体相（主にアノード極５から排出された排出流体中のＣＯ２）と液体相（燃料タンク９から供給されたメタノールおよびアノード極５から排出された排出流体中の未反応メタノール水溶液）とに分離することができる。そのため、アノード側冷却器２９の内部にはＣＯ２が実質的に導入されないから、アノード側冷却器２９の内部流路の圧力損失を低減して熱交換や放熱の効率向上を図ることができる。
【００３１】
また、アノード側冷却器２９で燃料タンク９からのメタノールおよび未反応メタノール水溶液を充分に冷却することができる。そのため、この冷却したメタノールおよび未反応メタノール水溶液を排出路１７から混合タンク１１へ還流することで、混合タンク１１の温度が未反応メタノール水溶液によって上昇することを回避して、比較的低温に維持することができる。また、未反応メタノール水溶液のほぼ完全な還流により、燃料効率の向上を図ることができる。
【００３２】
また、気液分離膜２９Ｂによって液体相（メタノールおよび未反応メタノール水溶液）と分離された気体相（ＣＯ２）を、冷却器４３によって冷却することで凝縮させて気体相（空気）と液体相（水）とに分離することができる。そのため、冷却器４３による冷却で凝縮した水を混合タンク１１へ導入することができると共に、冷却器４３による冷却で温度が下がった空気を効率的に排気することができる。
【００３３】
一方、カソード極７へ空気を供給する空気供給路２３には、フィルタ３１、開閉弁Ｖ３および空気ポンプＰ３が順次備えられている。
【００３４】
また、カソード極７の排出路２５にはカソード側冷却器３３が配置してある。カソード側冷却器３３は、図示しない送風器からの送風を受ける多数の冷却（放熱）フィン３３Ａを備えていると共に、水回収タンク３５が備えられ、また、大気圧に開放した排気路３７が接続してある。
【００３５】
このカソード側冷却器３３の排気路３７には、揮発性有機物を吸着除去するためのＶＯＣ除去手段３９および開閉弁Ｖ４が順次備えられている。
【００３６】
水回収タンク３５は接続路４１を介して混合タンク１１に接続してあり、この接続路４１には、水回収タンク３５内の水を混合タンク１１へ送給するためのポンプＰ４が配置してある。また、ポンプＰ４の下流側にはチェック弁ＣＶが備えられている。
【００３７】
上記構成により、カソード極７から排出される流体（水蒸気）をカソード側冷却器３３によって冷却することで凝縮させて気体相（空気）と液体相（水）とに分離することができる。そのため、カソード側冷却器３３による冷却で温度が下がった空気を効率的に排気することができる。
【００３８】
また、システム内で発生する不要な熱を効率的に逃がすことができる。
【００３９】
図２は、本発明による燃料電池システムの第２の実施形態を示す模式的説明図であり、図１の燃料電池システムと同様の部分には同一の符号を付けて示し、重複した説明は省略する。
【００４０】
図２に示すように、この燃料電池システム１は、アノード側冷却器２９に気液分離膜２９Ｂを介して接続した排気路２９Ｃが、混合タンク１１の排気路２１に接続してある。なお、混合タンク１１と排気路２１との接続部には気液分離膜１１Ａが設けられている。
【００４１】
混合タンク１１の排気路２１には、排気路２９Ｃとの接続部の下流側において開閉弁Ｖ２が設けられ、さらにカソード７の排出路２５に接続してある。
【００４２】
上記のように構成されたこの燃料電池システム１も、図１の燃料電池システムと同様に、アノード極５から排出される気液混合流体を、アノード極５の出口付近で気液分離膜２９Ｂによって気体相（ＣＯ２）と液体相（未反応メタノール水溶液）とに分離することができる。そのため、アノード側冷却器２９の内部にはＣＯ２が実質的に導入されないから、アノード側冷却器２９の内部流路の圧力損失を低減して熱交換や放熱の効率向上を図ることができる。
【００４３】
また、アノード側冷却器２９で未反応メタノール水溶液を充分に冷却することができる。そのため、この冷却した未反応メタノール水溶液を排出路１７から混合タンク１１へ還流することで、混合タンク１１の温度が未反応メタノール水溶液によって上昇することを回避して、比較的低温に維持することができる。また、未反応メタノール水溶液のほぼ完全な還流により、燃料効率の向上を図ることができる。
【００４４】
また、気液分離膜２９Ｂによって液体相（未反応メタノール水溶液）と分離された気体相（ＣＯ２）を、冷却器３３によって冷却することで凝縮させて気体相（空気）と液体相（水）とに分離することができる。そのため、冷却器３３による冷却で凝縮した水を混合タンク１１へ導入することができると共に、冷却器３３による冷却で温度が下がった空気を効率的に排気することができる。
【００４５】
さらに、カソード極７から排出される流体（水蒸気）をカソード側冷却器（気液分離装置）３３によって冷却することで凝縮させて気体相（空気）と液体相（水）とに分離することができる。そのため、カソード側冷却器３３による冷却で温度が下がった空気を効率的に排気することができる。
【００４６】
また、システム内で発生する不要な熱を効率的に逃がすことができる。
【００４７】
図１または図２のいずれの燃料電池システム１においても、混合タンク１１内のメタノール水溶液をアノード極５へ供給し、カソード極７に空気を供給すると、アノード極５側では、（ＣＨ3 ＯＨ＋Ｈ2 Ｏ→ＣＯ2 ＋６Ｈ+ ＋６ｅ- ）のアノード反応が生じる。
【００４８】
また、カソード極７側では、（３／２Ｏ2 ＋６Ｈ+ ＋６ｅ- →３Ｈ2 Ｏ）のカソード反応と、カソード極７側へクロスオーバーしたメタノールによる（ＣＨ3 ＯＨ＋３／２Ｏ2 →ＣＯ2 ＋２Ｈ2 Ｏ）の燃焼反応が生じる。
【００４９】
アノード反応で消費される単位時間当りのメタノールの消費量（ｑMeOH ）および水の消費量（ｑH2O ）と、アノード反応で発生する単位時間当りのＣＯ2 の発生量（ｑCO2 ）は、次式で示される。なお、Ｆはファラデー定数、ＩOP  は電流密度、ＩC.O.  はメタノールのクロスオーバーをプロトン電流に換算した電流密度、ｎd はプロトン一つ当りに運ばれる水の数、αは透過及び拡散による水の移動を示す。
【数１】
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【００５０】
また、カソード反応で消費される単位時間当りの酸素消費量（ｑO2 ）と、カソード反応で発生する単位時間当りの水の発生量（ｑH2O ）およびＣＯ2 の発生量（ｑCO2 ）は、次式で示される。
【数２】
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【００５１】
アノード反応により生じるＣＯ2 とアノードから排出される液体は気液二相流を形成する。これを、アノード極５の出口付近に配置される気液分離膜２９ＢでＣＯ2 と液体とに分離することで、ＣＯ2 を含まない液体の流路となる配管の圧力損失が小さくなり、また、アノード側冷却器２９での液体流量が低下し、放熱効率が向上する。
【００５２】
また、必要な水回収分に相当する凝縮熱をカソード極７からの排気単独、もしくは、気液分離されたアノード極５からのＣＯ２とともに冷却することにより、効率的に排気することができる。
【図面の簡単な説明】
【００５３】
【図１】本発明による燃料電池システムの第１の実施形態を示す模式的説明図である。
【図２】本発明による燃料電池システムの第２の実施形態を示す模式的説明図である。
【図３】従来の燃料電池システムの概略的な説明図である。
【符号の説明】
【００５４】
１  燃料電池システム
３  燃料電池本体
５  アノード極（燃料極）
７  カソード極（空気極）
９  燃料タンク
１１  混合タンク
１１Ａ  気液分離膜
１３  接続路
１５  燃料供給路
１７  排出路
２１  排気路
２３  空気供給路
２５  排出路
２９  アノード側冷却器（冷却手段）
２９Ａ  冷却（放熱）フィン
２９Ｂ  気液分離膜
２９Ｃ  排気路
３１  フィルタ
３３  カソード側冷却器（気液分離手段）
３３Ａ  冷却（放熱）フィン
３５  水回収タンク
３７  排気路
３９  ＶＯＣ除去手段
４１  接続路
４３  冷却器（冷却手段）
４３Ａ  冷却（放熱）フィン
４５  水回収タンク
４７  排気路
４９  ＶＯＣ除去手段
５１  接続路
【図１】
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【図２】
2005259651.tif 000006
【図３】
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