(57)【要約】【課題】  熱伝導層の熱伸縮量が大きい大型のＰＤＰであっても、伸縮歪みを吸収し、長時間の使用後にシートが切断されることなく、容易に引き剥がせ、放熱板を安定的に固定できる熱伝導性シートを提供する。【解決手段】  （ａ）成分：カルボキシル基を有するエチレン性不飽和化合物及びアセトアセチル基を有するエチレン性不飽和化合物から選ばれる少なくとも１種と、及び（ｂ）成分：前記（ａ）成分以外のエチレン性不飽和化合物の少なくとも１種を水中で乳化重合せしめて得られる、金属架橋反応を制御したアクリル系共重合体樹脂エマルションと、ハロゲンを含まない難燃剤、及び熱伝導フィラーを含有する熱伝導性接着剤組成物をシート状に成形してなる熱伝導性シート。【選択図】        なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属架橋反応を制御したアクリル系共重合体樹脂エマルションと、ハロゲンを含まない難燃剤、及び熱伝導フィラーを含有することを特徴とする熱伝導性接着剤組成物。
【請求項２】
前記アクリル系共重合体樹脂エマルションが、（ａ）成分：カルボキシル基を有するエチレン性不飽和化合物及びアセトアセチル基を有するエチレン性不飽和化合物から選ばれる少なくとも１種を（ａ）及び（ｂ）成分の合計量に対して０．５〜５％、及び（ｂ）成分：前記（ａ）成分以外のエチレン性不飽和化合物の少なくとも１種を９５〜９９．５％含有する樹脂成分を乳化重合して得られる樹脂エマルションであって、且つ該樹脂エマルションから形成される皮膜のガラス転移温度が−７０℃〜−４０℃の範囲である請求項１に記載の熱伝導性接着剤組成物。
【請求項３】
請求項１または２記載の熱伝導性接着剤組成物を成形してなることを特徴とする熱伝導性シ−ト。
【請求項４】
前記熱伝導性シ−トのアスカーＣ硬度が２０〜６５の範囲である請求項３に記載の熱伝導性シート。
【請求項５】
請求項３または４記載の熱伝導シートを基材に積層してなることを特徴とする熱伝導性積層シ−ト。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導性接着剤組成物、熱伝導性シ−トおよび熱伝導性積層シ−トに関し、特にプラズマディスプレイパネルや有機エレクトロルミネッセンスディスプレイと放熱板の間に介在され、これらの部材に発生した熱を放熱板へ伝導し、旦つガラス表示パネルとアルミニウム放熱板を安定に固定し、密着率を維持する熱伝導性シート、その熱伝導性シートの作製に用いられる熱伝導性接着剤組成物および、その熱伝導性シートを用いた熱伝導性積層シートに関する。
【背景技術】
【０００２】
プラズマディスプレイパネル（以下、ＰＤＰと記す）にあっては、画像を表示する際に表示パネルが発熱する。この熱によって、表示する画像に色斑が発生したり、ＰＤＰ自体に破損が発生したりしてしまうため、表示パネルの背面へ、熱伝導性シートを介して放熱板が固定されている。
【０００３】
この際に、介在される熱伝導性シートとしては、アクリル系モノマーに熱伝導フィラー及び重合開始剤を分散させた組成物をナイフ塗工し、紫外線を塗工膜に照射し重合させたものが知られている。（特許文献１参照）この方法に関しては、熱伝導性シートの経時でのシート硬度が大きくなるため伸縮歪みを吸収しきれず、熱伝導性シートが表示パネルや放熱坂から剥離してしまうという間題点がある。
【０００４】
特に伸縮歪みが大きい大型ＰＤＰの表示パネルと放熱板では、材質の違いにより熱伸縮率に差があり、熱伝導性シートで両者を固定すると伸縮歪みが発生する。このため、熱伝導性シートのシート硬度が大きいために伸縮歪みを吸取しきれず、熱伝導性シートが表示パネルや放熱坂から剥離してしまい、熱伝導率が大幅に低減してしまう。最悪の場合、表示パネルの脱落という間題があり、熱伝導性シートの柔軟性、密着性が最重要視されている。
【０００５】
一方、樹脂の難燃性に関しては、従来より火災等の発生防止、火災時の遅焼と火災拡大の防止から、年々高い水準が要求されるようになり、ハロゲン系難燃剤を使用し、その難燃助剤として使用される三酸化アンチモン、五酸化アンチモンを併用する樹脂難燃化が知られているが、近年、環境対応型難燃剤、例えばリン系、無機系難燃剤のようにノンハロゲン、低有害性の特徴を持った環境に優しい難燃剤を使用した樹脂難燃化が多く求められている。
【特許文献１】特開平１１−２９２９９８号公報（第２頁）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、この様な背景技術に鑑みて、熱伝導性シートの応力歪み緩和性の改善を目的としてなされたものであり、伸縮歪みが大きい大型のＰＤＰであっても安定的に固定でき、且つ長時間の使用後に容易に再剥離して回収することの出来るノンハロゲン系の難燃剤を使用した熱伝導性接着剤組成物、及びそれを用いて作製された熱伝導性シート、および熱伝導性積層シートを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者等は、上記に鑑み鋭意検討を行った結果、下記の本発明の熱伝導性接着剤組成物、熱伝導性シートおよび熱伝導性積層シートを見出した。
即ち、本発明は、金属架橋反応を制御したアクリル系共重合体樹脂エマルションと、ハロゲンを含まない難燃剤、及び熱伝導フィラーを含有することを特徴とする熱伝導性接着剤組成物である。
【０００８】
前記アクリル系共重合体樹脂エマルションが、（ａ）成分：カルボキシル基を有するエチレン性不飽和化合物及びアセトアセチル基を有するエチレン性不飽和化合物から選ばれる少なくとも１種を（ａ）及び（ｂ）成分の合計量に対して０．５〜５％、及び（ｂ）成分：前記（ａ）成分以外のエチレン性不飽和化合物の少なくとも１種を９５〜９９．５％含有する樹脂成分を乳化重合して得られる樹脂エマルションであって、且つ該樹脂エマルションから形成される皮膜のガラス転移温度が−７０℃〜−４０℃の範囲であるのが好ましい。
【０００９】
また、本発明は、上記の熱伝導性接着剤組成物を成形してなることを特徴とする熱伝導性シートである。
前記熱伝導性シートのアスカーＣ硬度が２０〜６５の範囲であるのが好ましい。
【００１０】
さらに、本発明は、上記の熱伝導性シートを基材に積層してなることを特徴とする熱伝導性積層シートである。
尚、本発明においてエマルションや熱伝導性接着剤組成物の各成分の組成比を示す「部」及び「％」等の単位は、特に断らない限り質量規準で表示する。
【発明の効果】
【００１１】
本発明は、金属架橋反応を制御したアクリル系共重合体樹脂エマルションに、ハロゲンを含まない難燃剤、熱伝導フィラーを配合させた熱伝導性接着剤組成物をシート化した熱伝導性シートからなり、熱伝導層の熱伸縮量が大きい大型のＰＤＰであっても、伸縮歪みを吸収し、長時間の使用後にシートが切断されることなく、容易に引き剥がせ、放熱板を安定的に固定できる熱伝導性シートを提供することができる。
【００１２】
また、本発明は、上記の熱伝導性シートを基材に積層してなる熱伝導性積層シートを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明は、アクリル系共重合体樹脂エマルションと、ハロゲンを含まない難燃剤、及び熱伝導フィラーを含有する熱伝導性接着剤組成物をシート状に成形して得られた熱伝導性シートにおいて、金属架橋反応を制御する手法として、下記（ａ）成分及び（ｂ）成分の合計量に対して、
（ａ）成分：カルボキシル基を有するエチレン性不飽和化合物及びアセトアセチル基を有するエチレン性不飽和化合物から選ばれる少なくとも１種を０．５〜５％、及び
（ｂ）成分：上配成分（ａ）以外のエチレン性不飽和化合物の少なくとも１種を９５〜９９．５％
を水中で乳化重合せしめて得られる樹脂エマルションであって、かつ該樹脂エマルションから形成される皮膜のガラス転移温度が−７０℃〜−４０℃の範囲にある樹脂エマルションを用いたことを特徴とする熱伝導性シートである。
【００１４】
本発明において用いられる（ａ）成分中の、カルボキシル基を有するエチレン性不飽和化合物としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、クロトン酸等が挙げられる。
アセトアセチル基を有するエチレン性不飽和化合物としては、例えば（メタ）アクリル酸アセトアセトキシエチルを例示することができる。
【００１５】
（ｂ）成分としては、アクリル樹脂エマルションの合成に通常用いられるエチレン性不飽和化合物が用いられ、その構造は特定されない。例えば（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸ラウリル、（メタ）アクリル酸ステアリル等の（メタ）アクリル酸と炭素数１〜２０のアルカノールとのエステル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリロニトリル、アクリルアミド、スチレン、酢酸ビニル等を使用することができる。また、マレイミド誘導体として、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−（メチル）フェニルマレイミド、Ｎ−（ヒドロキシ）フェニルマレイミド、Ｎ−（メトキシ）フエニルマレイミド、Ｎ−安息香酸マレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−イソプロピルマレイミド、Ｎ−ｎ−プロピルマレイミド、Ｎ−ｎ−ブチルマレイミド、Ｎ−イソブチルマレイミド、Ｎ−ｔ−ブチルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド等が利用できる。
【００１６】
上記（ａ）成分の配合量は、（ａ）成分及び（ｂ）の合計量に対して０．５〜５％であり、特に０．５〜２％が好ましい。（ａ）成分の配合量が０．５％未満になると、熱伝導性シートの凝集力が軟らかくなりすぎ再剥離容易性が得られなくなり、５％を越えると、熱伝導性シート成形時のシート硬度が大きくなりすぎ、伸縮歪みを吸収しきれず剥離する恐れがある。
【００１７】
尚、上記（ｂ）成分の配合量は、（ａ）成分及び（ｂ）の合計量に対して９５〜９９．５％であり、特に９８〜９９．５％が好ましい。（ｂ）成分は１成分以上よりなるが、または２成分以上でもよく、（ｂ）成分同士の使用比率は、乾燥後の皮膜のガラス転移温度が規定された範囲に入る限り、特に制限されない。
【００１８】
本発明においては、金属架橋反応を制御したアクリル系共重合体樹脂エマルションが用いられるが、金属架橋反応とは、アクリル系共重合樹脂エマルション中に含まれるカルボキシル基、アセトアセチル基と、熱伝導フィラーとして配合される２価または３価の金属とのイオン結合により高分子どうしが架橋される事をいう。カルボキシル基、アセトアセチル基の配合量が多くなれば熱伝導フィラーとの架橋反応がいきすぎ、熱伝導性シートの目的とする硬度が得られなくなる。
【００１９】
本発明では、アクリル系共重合樹脂エマルション中に含まれるカルボキシル基、アセトアセチル基の配合量をコントロールする事により、熱伝導フィラーとの金属架橋反応を制御することができる。
【００２０】
また、本発明にいうガラス転移温度（Ｔｇ）とは、通常知られているＦＯＸの下記の式（１）
【００２１】
【数１】
2005146166.tif 000002
【００２２】
より計算して求めた値である。
式中において、
Ｔｇ：共重合ポリマーのＴｇ（°Ｋ）［絶対温度＝摂氏温度＋２７３］
Ｔｇｉ：共重合モノマーのホモポリマーのＴｇ（°Ｋ）［絶対温度＝摂氏温度＋２７３］
Ｗｉ：共重合モノマーの重量分率（％）
を表わす。
【００２３】
なお、共重合モノマーのホモポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）は、アクリル酸メチル（８℃）、アクリル酸エチル（−２２℃）、アクリル酸−ｎ−ブチル（−５２℃）、アクリル酸−２−エチルヘキシル（−７０℃）、アクリル酸−ｉ−オクチル（−５８℃）、メタクリル酸メチル（１０５℃）、メタクリル酸エチル（６５℃）、メタクリル酸−ｎ−ブチル（２０℃）、アクリル酸（１０６℃）、メタクリル酸（１８５℃）、アクリルアミド（１５３℃）、スチレン（１００℃）、アクリロニトリル（１０５℃）、塩化ビニル（８１℃）、塩化ビニリデン（−１８℃）、酢酸ビニル（３０℃）、エチレン（−１２０℃）である。なお、上記のガラス転移温度（Ｔｇ）の値は、日本エマルジョン工業会規格「合成樹脂エマルジョンの皮膜硬さ表示方法  １０７−１９９６」に記載されている値を示す。
【００２４】
次に、本発明のアクリル系共重合体樹脂エマルションの製造方法について説明する。該樹脂エマルションは、通常の乳化重合により製造できる。一例を挙げると、界面活性剤及び重合調整剤を水に予め溶解しておき、これに不活性ガス雰囲気中でモノマー（ａ）成分及び（ｂ）成分を徐々に加えながら、均一に分散させる。この分散物を５０〜８０℃に加熱した後、重合開始剤を徐々に加えながら、上記温度内で２〜１０時間、乳化重合した後、冷却し、好ましくはｐＨを６〜８に調整する。反応終了後、樹脂エマルションを更に安定化させるために界面活性剤を適宜添加してもよい。
【００２５】
本発明においては、樹脂エマルション中の不揮発分は、４０〜６０％である事が好ましいので、用いる水の量はそれに見合った量の４０〜６０％とするのが好ましい。
【００２６】
この乳化重合に用いる界面活性剤としては、エチレン性不飽和化合物の乳化重合に通常使用されるもので、ノニオン性、アニオン性又は両性イオン性の界面活性剤を用いることができる。ノニオン性界面活性剤としては、例えばポリオキシエチレンアルキル（通常Ｃ１２〜１８）エーテル、ポリオキシエチレンアルキル（通常Ｃ８又はＣ９）フェニルエーテル、ポリオキシエチレン高級脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン高級脂肪酸エステル、ソルビタン高級脂肪酸エステル等が挙げられる。アニオン性界面活性剤としては、例えばアルキル（通常Ｃ１１〜１５）ベンゼンスルホン酸ナトリウム、アルキル（通常Ｃｌ２〜１８）硫酸ナトリウム、アルキル（通常Ｃ４程度）ナフタレンスルホン酸ナトリウム等が、両イオン性界面活性剤としては、例えばＣ８〜Ｃｌ８のアルキルアミンとモノクロル酢酸ナトリウムまたはクロルアルキルスルホン酸ナトリウムとの反応により得られる両性イオン性界面活性剤等が挙げられる。
【００２７】
界面活性剤の配合量は、樹脂エマルション中の不揮発分に対して１〜１０％が好ましく、より好ましくは１〜５％である。
【００２８】
重合開始剤としては、過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウム、過硫酸ナトリウム、過酸化水素、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキサイド等が挙げられる。
重合開始剤の配合量は、エチレン性不飽和化合物の全量に対して０．１〜２％が好ましく、より好ましくは０．２〜０．８％である。
【００２９】
又必要に応じては、重合促進剤として、重亜硫酸ナトリウム、ヒドロ亜硫酸ナトリウム、ピロ亜硫酸ナトリウム、チオ硫酸ナトリウム、ホルムアルデヒドスルホン酸ナトリウム等を使用してもよい。
【００３０】
重合後、好ましくは、通常ｐＨを６〜８に、水酸化ナトリウム、アンモニア水等で調整する。
【００３１】
本発明の熱伝導性接着剤組成物には、上記のアクリル系共重合体樹脂エマルションと、ハロゲンを含まない難燃剤、及び熱伝導フィラーを含んでいる。
ハロゲンを含まない難燃剤として、リン系化合物が好ましい。難燃剤の使用量は、成形シート時の硬度の大きさと難燃性のバランスの点から、樹脂エマルションの樹脂成分１００部に対して１〜２０部が好ましく、２〜８部がより好ましい。
【００３２】
熱伝導フイラーは、熱伝導性を有する難燃剤と組み合わせて使うことにより、相乗効果が期待できる。このような熱伝導フィラーとしては、アルミナ、ボロンナイトライド、酸化珪素、水酸化アルミニウムが好ましく、なかでも熱伝導性と難燃性を有し、且つ低コストで入手可能な水酸化アルミニウムがより好ましい。熱伝導フィラーの使用量は、成形シート時の硬度の大きさと難燃性のバランスの点から、樹脂エマルションの樹脂成分１００部に対して５０〜２５０部が好ましく、１００〜２００部がより好ましい。
【００３３】
本発明の熱伝導性シートは、上記の熱伝導性接着剤組成物をシートに成形してなる熱伝導性を有するシートである。
尚、本発明の熱伝導性シートにあっては、上記効果を阻害しない範囲で、改質剤、老化防止剤、熱安定剤、着色剤、難燃剤、分散剤、増粘剤、消泡剤などを添加しても良い。これらの配合剤は、使用する場合、通常樹脂エマルション作成後に添加する。
【００３４】
熱伝導性接着剤組成物をシートに成形する方法は、ドクタ−ブレ−ド等のナイフ塗工により行なうことができる。
【００３５】
本発明の熱伝導性シートの厚さは、あまりに厚いと熱伝導層自体が断熱材となってしまい、表示パネルで発生した熱を放熱板へ放出する熱伝導が低下する。また厚さがあまりに薄いと、表示パネルや放熱板の表面粗さや熱応力歪みを吸収しきれず、接着界面において密着率が低下し熱抵抗が大きくなり放熱性が低下する。このため、熱伝導性シートの厚さは、総厚５００〜２５００μｍが良い。
【００３６】
なお、熱伝導性シートは１層でも、２層以上を積層して用いてもよい。
また、熱伝導性シートの硬度は、２３℃での温度におけるアスカーＣ硬度が２０〜６５、好ましくは３５〜５０の範囲であるのが望ましい。アスカーＣ硬度が２０未満では再剥離容易性が得られず、６５を越えると密着性が低下するので好ましくない。１３０℃雰囲気下で２０００時間後硬化においても同様である。
【００３７】
さらに、本発明は、上記の熱伝導性シートを基材に積層してなる熱伝導性積層シートである。
基材としては、熱伝導性を有するシート等の基材を用いることができる。
【００３８】
熱伝導性シートを基材に積層する方法は、ラミネ−タ−により行なうことができる。
本発明によれば、上記の金属架橋反応を制御したアクリル系共重合体樹脂エマルションと、ハロゲンを含まない難燃剤、及び熱伝導フィラーを含有する熱伝導性接着剤組成物、さらには総厚５００〜２５００μｍの単一層または複数層からなり、伸縮歪みが大きい大型のＰＤＰであっても安定的に固定できる熱伝導性シートが得られる。
【実施例】
【００３９】
実施例１〜４および比較例１〜３
本実施例のアクリル系共重合体樹脂エマルションは、（ａ）成分として、アクリル酸、メタクリル酸等を、（ｂ）成分としてスチレン、メチルメタクリレート、アクリル酸−２−エチルヘキシル等を、表１および表２で示す量を使用し、それらから形成される皮膜のガラス転移温度が表１および表２に示す値になるように調整し、アニオン性界面活性剤、ノニオン性界面活性剤と、重合開始剤として過硫酸ナトリウム及び得られるエマルションの樹脂固形分が５５％になる量の水を混合し、８４℃で４時間、不活性ガスの存在下で乳化重合し、４０℃に冷却後、アンモニウム水でｐＨを６〜８に調整し、樹脂固形分５５％のアクリル系共重合体樹脂エマルションを製造した。
【００４０】
得られたアクリル系共重合体樹脂エマルションに、樹脂成分１００部に対して、難燃剤として赤燐（日本化学工業株式会社製、ヒシガードＣＰ―Ａｌ５）を５部、熱伝導フィラーとして水酸化アルミニウム（昭和電工株式会社製、ハイジライトＨ−３２）を１５０部配合して熱伝導性接着剤組成物を得た。得られた熱伝導性接着剤組成物の組成を下記の表１および表２に示す。
【００４１】
【表１】
2005146166.tif 000003
【００４２】
【表２】
2005146166.tif 000004
【００４３】
（注）ガラス転移温度（Ｔｇ（℃））は、前述ＦＯＸの式から求めた計算値を示す。
次に、熱伝導性接着剤組成物を、剥離処理されたフィルム上にナイフ塗工によって乾燥後の厚さ５００μｍのシート状に成形し、乾燥して熱伝導性シートを得た。
【００４４】
得れた熱伝導性シートについて、伸縮歪み吸収性、アスカーＣ硬度、再剥離容易性、密着性および難燃性について試験を行った。その結果を表３および表４に示す。
（試験方法）
１．伸縮歪み吸収性
伸縮歪みによって熱伝導性シートが剥離するか否かを特定する評価方法として採用したものである。伸縮歪み吸収性は、縦４０ｍｍ、横４０ｍｍ、厚さｌｍｍに調整した熱伝導性シートの―方の面全体を覆うように、縦１００ｍｍ、横５０ｍｍ、厚さ２ｍｍのアルミ板を貼り付け、更に、熱伝導性シートの他方の面全体を覆うように、縦５０ｍｍ、横５０ｍｍ、厚さ５ｍｍのフローガラス板を貼り付け、７２時間養生して、測定サンブルを得た。
【００４５】
次に、得られたサンブルを、下限温度−２０℃、上限温度１００℃、昇温２０℃／分、降温２０℃／分、設定したヒートサイクル試験機にて、上限及び下限温度で各６時間保持するサイクル試験を行い、熱伝導性シートからアルミ板やフローガラスが剥離するまでの時間を測定した。伸縮歪み吸収性にあっては、２０００時間を越えても剥離しなかったものを合格、２０００時間以内に剥離したものを不合格とした。
【００４６】
２．アスカーＣ硬度
熱伝導性シート成膜初期時におけるアスカーＣ硬度、２０〜６５の範囲、さらに１３０℃の高温雰囲気下で２０００時間後のアスカーＣ硬度２０〜６５の範囲のものを合格とした。ここでアスカーＣ硬度とは、日本ゴム協会標準規格で定めるＳＲＩＳ０ｌ０ｌである。
【００４７】
３．再剥離容易性
熱伝導性シートを幅２５ｍｍ、長さ１５０ｍｍ、厚さｌｍｍに調整し、アルミ板に２ｋｇのゴムローラーをはわせて貼り付け７２時間養生させて、測定サンブルを得た。次に、得られたサンブルを引き剥がし、シートがアルミ板から剥離する際、切断するか否かで判断した。シートが切断しなければ合格、切断すれば不合格とした。
【００４８】
４．密着性
密着性についての評価方法としては、アルミニウム板に、熱伝導性シートを空気が入らないように曲折しながら貼り付け、２ｋｇのゴムロ−ラ−を１住復させ圧着させた後、熱伝導性シートの表面上に、縦て２００ｍｍ、横２００ｍｍ、厚さ５ｍｍのガラス板を静に載置し単位面積（１０ｍｍ2 ）あたり２５ｇの重りを載せ８０℃で２時間養生させて試験片を得た。
【００４９】
密着面積測定は、ガラスを通してデジタルカメラにて写真撮影し、画像処理して得られた画像ドット数から圧着割合を算出した。３０％以上密着していれば合格それ以下は、不合格とした。
【００５０】
５．難燃性
得られた熱伝導性シートについてＵＬ−９４に定める垂直難燃試験を行い難燃性を調べた。
【００５１】
【表３】
2005146166.tif 000005
【００５２】
【表４】
2005146166.tif 000006
【００５３】
本発明における熱伝導性シートの比較例１について説明する。比較例１の熱伝導性シートは、実施例１における塗膜ガラス転移温度を−３０℃に変更したアクリル系共重合体樹脂エマルションを使用して成形された熱伝導性シートにより評価したものである。比較例１にあたっては、熱伝導性シート硬度が大きくなりアルミ板やフローガラスの伸縮歪みが吸収しきれず目的とするアスカーＣ硬度、伸縮歪み吸収性が得られなかった。
【００５４】
本発明における熱伝導性シートの比較例２について説明する。比較例２の熱伝導性シートは実施例４における金属架橋を制御していないアクリル系共重合体樹脂エマルションすなわち、カルボキシル基、アセトアセチル基を含んでいないアクリル系共重合体樹脂エマルションを使用して成形された熱伝導性シートにより評価したものである。比較例２にあたっては、熱伝導性シートの凝集力が軟らかくなりすぎ再剥離容易性が得られなかった。
【００５５】
本発明における熱伝導性シートの比較例３について説明する。比較例３の熱伝導性シートは実施例１における金属架橋を制御していないアクリル系共重合体樹脂エマルションすなわち、カルボキシル基、アセトアセチル基の割合を変更したアクリル系共重合体樹脂エマルションを使用して成形された熱伝導性シートにより評価したものである。比較例３にあたっては、アスカーＣ硬度、伸縮歪み吸収性、密着性ともに目的とする性能が得られなかった。
【００５６】
また、実施例において得られたシートについてＵＬ−９４に定める垂直難燃試験を行い難燃性を調べた結果、Ｖ−０の難燃レベルが得られた。熱伝導フィラーを配合してないエマルジョンをシート化し各物性を評価したが全ての物性を満足する物は、得られなかった。
【００５７】
本実施例にあたっては、伸縮歪み吸収性、アスカーＣ硬度、再剥離容易性、密着性とも合格となり目標とする熱伝導性シートが得られた。
【産業上の利用可能性】
【００５８】
本発明は、金属架橋反応を制御したアクリル系共重合体樹脂エマルションに、ハロゲンを含まない難燃剤、熱伝導フィラーを配合させた熱伝導性接着剤組成物をシート化した熱伝導性シートからなり、特にプラズマディスプレイパネルや有機エレクトロルミネッセンスディスプレイと放熱板の間に介在され、これらの部材に発生した熱を放熱板へ伝導するための熱伝導性シート、ガラス表示パネルとアルミニウム放熱板を安定に固定し、旦つ密着率を維持する熱伝導性シート、その熱伝導性シートの作製に用いられる熱伝導性接着剤組成物および、その熱伝導性シートを用いた熱伝導性積層シートとして利用することができる。