(57)【要約】【課題】周波数の高い領域にも適用可能な高比抵抗の焼結磁芯及びその原料粉末として用いことができる軟磁性鉄基粉末を提供することを目的とする。【解決手段】この被覆層がＭｎ−Ｚｎ系スピネル型フェライト相を有し、かつ、ＳｉおよびＣａを含んでいる軟磁性鉄基粉末を用いて焼結磁芯を製造することにより、各軟磁性鉄基粒子をそれぞれ分離被覆するように形成された絶縁層に、Ｓｉ，Ｃａを含む低融点の複合酸化物が偏析形成されて焼結後にも高い比抵抗を保持することができる。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の軟磁性鉄基粒子と、各軟磁性鉄基粒子をそれぞれ分離被覆するように形成された絶縁層とを有している焼結磁芯であって、絶縁層はＭｎ−Ｚｎ系スピネル型フェライト相を有し、かつ、Ｓｉ及びＣａを含んでいることを特徴とする焼結磁芯。
【請求項２】
軟磁性鉄基粒子を被覆層で被覆している軟磁性鉄基粉末であって、この被覆層は、Ｍｎ−Ｚｎ系スピネル型フェライト相を有し、かつ、ＳｉおよびＣａを含んでいることを特徴とする軟磁性鉄基粉末。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、周波数の高い領域にも適用可能な高比抵抗の焼結磁芯及びその原料粉末として用いる軟磁性鉄基粉末に関する。
【背景技術】
【０００２】
モーター、アクチュエータ等に用いられるヨークやトランスなどの磁芯には、珪素鋼や低炭素鋼の冷延鋼板が多く用いられている。これらの材料は、絶縁被覆を施して積層することによって、層間の渦電流を抑制して交流動作時に発生する損失を低減している。これらの材料は、積層構造面上の２次元的な磁気回路しか設計できないため、小型・軽量化の要求が強い自動車部品などに適用する場合には、その要求に応じた任意の形状に設計できないという問題がある。さらに、動作する交流の周波数が高くなると渦電流が大きくなるため、適用可能な周波数にも限界がある。
【０００３】
一方、鉄粉、Ｆｅ−Ｓｉ系、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系等の軟磁性粉末（ベース粉）に絶縁被覆を施して、金型で圧縮成形する圧粉磁芯は、磁気的な異方性が小さいため、３次元的な磁気回路を設計することにより小型・軽量化に大きく寄与することが期待できる。また、渦電流の流れる範囲が冷延鋼板の厚さよりも小さい粉末粒子の大きさに限定されるため、冷延鋼板よりも高い周波数への適用も可能である。
【０００４】
しかし、従来の圧粉磁芯は、圧縮成形時の歪みによって保磁力が増大して、結果としてヒステリシス損失が増加するとともに透磁率が低下するという問題があった。また、鉄粉などの軟磁性粉末が焼結されない状態で存在するため、機械強度が低いという問題点もあった。
【０００５】
焼結磁芯は、鉄粉などの軟磁性粉末を圧縮成形した後焼結するもので、圧縮成形による歪みが除去されるため、圧粉磁芯に比べてヒステリシス損失が小さく、透磁率が高く、さらに機械強度に優れるという利点がある。ただし、従来の方法では軟磁性粉末同士の焼結によって比抵抗が低下するため、渦電流損失が増加して高周波特性が劣化するという問題点がある。例えば、鉄系軟磁性粉末を焼結した磁芯は、純鉄粉で０．１μΩｍ程度、Ｎｉを４０％程度含む高コストのＦｅ−Ｎｉ合金粉でも０．７μΩｍ程度の比抵抗であり、用途は直流や低周波領域に留まっていた（非特許文献１）。また、軟磁性粉末粒子表面にスピネル型フェライト相を被覆することによって、成形の後６００〜１２００℃で焼結して透磁率の高周波特性を向上させる技術が開示されている（特許文献１）。しかしながら、この方法では鉄分粒子間の焼結も同時に進行するため、比抵抗が低下する。
【特許文献１】特開２００３−１０５４８０号公報
【特許文献２】特開平１１−１７０２号公報
【非特許文献１】Metal Powder Report 1988年11月号p.732
【非特許文献２】「フェライト」（丸善１９８６）ｐ．９４
【非特許文献３】表面技術ｖｏｌ．４９（１９９８）ｐ．５８
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上述した従来技術の問題点を解決し、焼結後にも高い比抵抗を保持する焼結磁芯用の原料である軟磁性粉末を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明に係る磁芯は、上記課題を解決するためにものであって、複数の軟磁性鉄基粒子と、各軟磁性鉄基粒子をそれぞれ分離被覆するように形成された絶縁層とを有している焼結磁芯であって、絶縁層はＭｎ−Ｚｎ系スピネル型フェライト相を有し、かつ、Ｓｉ及びＣａを含んでいる。また、本発明に係る軟磁性鉄基粉末は、軟磁性鉄基粒子を被覆層で被覆している軟磁性鉄基粉末であって、この被覆層は、Ｍｎ−Ｚｎ系スピネル型フェライト相を有し、かつ、ＳｉおよびＣａを含んでいる。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、ＳｉとともにＣａを含んでいることにより、低融点複合酸化物が形成されるため、焼結温度を下げることができ、鉄粉粒子間の焼結を抑制できる。さらに、低融点複合酸化物が、鉄粉粒子間に浸透するため、粒子間絶縁層の絶縁性が向上し、また、異常粒成長を防止して、焼結磁芯の比抵抗の向上が可能である。したがって本発明の粉末を原料として用いた焼結磁芯は、従来の焼結磁芯よりも周波数が高い領域への応用が可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
まず、ベースとなる軟磁性粒子として、鉄粉（水アトマイズ鉄粉、還元鉄粉等）、Ｆｅ−Ｓｉ系軟磁性粉末、Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ系軟磁性鉄粉、Ｆｅ−Ｎｉ系軟磁性鉄粉、Ｆｅ系アモルファスフレークなど、従来公知の任意の鉄基軟磁性粒子が適用可能である。
【００１０】
その平均粒径は本発明では特に限定されないが、工業的に低コストで製造される３０〜２００μｍが好ましい。特に、磁気特性上、４０〜１５０μｍが好ましい。特定の平均粒径を得るためには、水アトマイズ法、還元法、ガスアトマイズ法など任意の常套的手法と分級、篩い分けなどの手段を組み合せることにより可能である。なお、本発明でいう平均粒径とは重量積算粒度分布の中点（d50)である。
【００１１】
この粒子に被覆される被覆層は、Ｍｎ−Ｚｎ系スピネル型フェライト相を有する。Ｍｎ−Ｚｎ系フェライト相は、一般式ＭｎｘＺｎｙＦｅｚＯ４（Ｘ＋Ｙ＋Ｚは３程度）で与えられるスピネル型フェライトである。
【００１２】
粉末粒子表面にフェライトを被覆する方法は、無電解メッキ法（特許文献２）や、超音波励起を組み合わせるメッキ法（非特許文献３）、さらには樹脂で接着するバインダー被覆法や機械的に被覆する衝撃撹拌被覆法など、従来公知の任意の被覆法を適用することができる。
【００１３】
フェライト被覆量は、絶縁被覆（比抵抗の維持）と磁束密度の維持とを斟酌して、粒子質量とフェライト被覆量の総量に対して０．０５ｍａｓｓ％〜１０ｍａｓｓ％の範囲、特に好ましくは０．１ｍａｓｓ％〜３ｍａｓｓ％とすることがよい。
【００１４】
Ｓｉ，Ｃａは、被覆層の比抵抗を向上させために添加している。本発明者らは、比抵抗が向上する理由として、Ｍｎ−Ｚｎ系フェライト相と低融点の複合酸化物を形成して鉄粉粒子間に偏析して各粒子の絶縁性を向上するとともに、焼結温度の低下により、鉄粉粒子が直接焼結することを抑制するためであると推定している。例えば、化学式Ｍｎ０．５Ｚｎ０．５Ｆｅ２Ｏ４のフェライトに対して、１０ｍｏｌ％フェライト、３０ｍｏｌ％ＣａＯ、６０ｍｏｌ％ＳｉＯ２の組成に３元共晶点がある（非特許文献２）ので、そのような組成が複合化合物に関与していると推定している。
【００１５】
ＳｉおよびＣａを含むとは、Ｓｉ，Ｃａは必須であるが、他の成分を含有することを許容することを意味する。Ｓｉ，Ｃａの機能を向上する成分を添加することも本発明の範囲内である。また、Ｓｉ，Ｃａの機能を阻害しない範囲で、他の成分を添加することも本発明の範囲内である。
【００１６】
上述の方法で製造された本発明に係る軟磁性粉末は、所定の磁芯形状（例えば、リング形状、ＥＩコア形状など）に圧縮成形された後、所定の温度（例えば６００℃〜１２００℃）、所定の雰囲気（例えば窒素雰囲気、アルゴン雰囲気など）で焼結されて磁芯となる。得られた磁芯は、被覆層が、各軟磁性粒子のそれぞれを分離被覆するような絶縁層となる。ここで、被覆層中のＳｉおよびＣａは、焼結工程中に被覆層と低融点の複合酸化物を形成して各軟磁性粒子の粒界（絶縁層内）に偏析し、高抵抗層として作用する。また、異常粒成長も生じない。そのため、本発明の軟磁性粉末を原料として製造した焼結磁芯は、従来の焼結磁芯よりも高い比抵抗を持ち、透磁率向上や鉄損低減の効果を示す。
【００１７】
なお、本発明に係る磁芯は、本発明に係るＭｎ−Ｚｎ系スピネル型フェライト相を有し、かつＳｉ及びＣａを含んでいる被覆層を有する軟磁性鉄基粉末を用いて製造されるものに限るものではない。例えば、被覆層がＭｎ−Ｚｎ系スピネル型フェライト相を有し、Ｓｉ及びＣａを含んでいない軟磁性鉄基粉末粒子と、Ｓｉ及び／又はＣａを含んでいる一種又は二種以上の副原料（例えば、酸化物や炭素塩等の化合物の形態）とを混合して本発明に係る磁芯を製造することも可能である。また、本発明の磁芯の被覆層内にＳｉおよびＣａを含ませる方法として、フェライト被覆された鉄粉にＳｉおよびＣａの酸化物も炭酸塩などの粉末を混合する方法を用いることも可能である。粉末として添加する場合には、その粒径は細かいほど分散が均一となって好ましい。ＳｉおよびＣａの軟磁性鉄基粉末に対する添加量は、Ｓｉ，Ｃａを有効に機能させることと、異常粒成長の防止を勘案して、０．０１ｍａｓｓ％≦Ｓｉ≦０．１ｍａｓｓ％、０．０５ｍａｓｓ％≦Ｃａ≦０．２５ｍａｓｓ％の範囲が好適である。
【００１８】
なお、本発明に係る磁芯は、ＳｉのみでＣａを添加しない場合は、焼結時に鉄粉粒子が直接焼結しやすいことは既に述べたが、ＣａのみでＳｉを添加しない場合にも同様の問題が生じる。
【００１９】
［実施例１］
表２に示す水アトマイズ鉄粉（ＪＦＥスチール製ＫＩＰ３０４ＡＳ）をフェライト被覆のベース粉（軟磁性鉄基粒子）とした。この鉄粉を、反応槽中で０．５ｍｏｌ／ｌｉｔの水酸化ナトリウム水溶液４００ｍｌに浸漬する。これとは別にＦｅ，Ｍｎ，およびＺｎの塩化物を所望のフェライト組成（原子数比でＭｎ：Ｚｎ：Ｆｅ＝０．８：０．２：２）となるような比率で、その金属イオンの総量が前記水酸化ナトリウム水溶液の水酸基と過不足なく水酸化物を形成するように計０．１ｍｏｌを１６００ｍｌの溶存酸素を十分除去した水に溶解して塩化物水溶液を作製し、これを、上記水アトマイズ鉄粉を浸漬した水溶液中に非酸化性雰囲気中で常温で添加した。この溶液を８５℃に加熱しつつ、さらに６ｍｏｌ／ｌｉｔの水酸化ナトリウム水溶液を滴下してｐＨを１０．０に調整した。その後溶液を撹拌しつつ反応槽底部から空気を３ｌｉｔ／ｍｉｎの速度で２時間吹き込んだ。空気の吹き込みを停止した。その後鉄粉を含む沈殿を水洗し、これを乾燥させてフェライト被覆鉄粉を作製した。被覆層にスピネル相が形成されていることを粉末Ｘ線回折で確認した。これにＣａＣＯ３粉末をＣａ換算で、また、ＳｉＯ２粉末をＳｉ換算で、それぞれ表１、表２の試料Ｎｏ．１〜６に示した範囲で混合して、本発明の軟磁性鉄基粉末を得た。この粉末を７００ＭＰａの圧力で１０幅ｍｍ×厚さ６ｍｍ×長さ３０ｍｍに圧縮成形した後、６００〜１２００℃の温度、窒素雰囲気で、１時間焼結して焼結磁芯を製造し、４端子法で比抵抗を測定した。その測定結果を表１に併記する。
【００２０】
［実施例２］
実施例１で用いた水アトマイズ鉄粉の代わりに、表２に示すように、所定成分の合金原料を高周波溶解して溶融状態とし、これを水アトマイズした後所望の粒度に分級して３％Ｓｉを含む軟磁性粉末を製造した。これらをベース粉とした以外は実施例１と同様の条件で本発明の軟磁性鉄基粉末を製造した（Ｎｏ．８）。この粉末を原料として実施例１と同条件で焼結磁芯を製造して、四端子法によって比抵抗を測定した。その測定結果を表１に併記する。
【００２１】
［比較例］
実施例試料Ｎｏ，１−６と比較するため、フェライト被覆中にＣａを添加しない特許文献１，表１、本発明２の公知鉄粉（Ｎｏ．７），およびフェライト被覆中にＳｉ，Ｃａを添加しない3％Ｓｉ−Ｆｅ粉（Ｎｏ．９）を用いて、実施例１と同様の条件で磁芯を製造し、比抵抗を測定した。その測定結果を表１に併記する。
【００２２】
本発明の軟磁性鉄基粉末により製造した焼結磁芯（Ｎｏ，１−６）は、従来例の鉄粉の焼結磁芯（Ｎｏ．７）に比較して数倍〜１０倍程度の高比抵抗を示すことが分かる。また、3％Ｓｉ−Ｆｅ粉では、数倍の高比抵抗を示すことが分かる。なお、平均粒径はマイクロトラックによって測定した重量積算粒度分布の中点（ｄ50)の値を採用した。
【表１】
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【００２３】
【表２】
2005136358.tif 000003