(57)【要約】【課題】粒子直径が１００ｎｍ級以下の金属及び酸化物等ナノ粒子の製造分野において、回収率即ち、投入されたナノ粒子原料からナノ粒子として回収できる割合が３０％級以上で、かつ粒径の均一性の高いナノ粒子製造方法及び製造装置を提供すること。【解決手段】ナノ粒子の原料を蒸発させる蒸発装置から放出される熱の流れの実質的な終点の位置をナノ粒子回収装置内部に合致するように、真空容器内部の熱の流れの形態を制御するようにしたことを特徴とする。また、上記熱の流れの実質的な終点の位置がナノ粒子回収装置内部となるような装置構成にしたことを特徴とする。【選択図】図３
2005211730.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原料を供給する原料供給系と、該原料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造方法において、前記蒸発装置から放出される熱の流れの実質的な終点の位置が前記回収装置内部に合致するように熱の流れの形態を制御することを特徴とするナノ粒子製造方法。
【請求項２】
少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器に無機化合物気体あるいは有機化合物気体あるいは有機金属化合物気体からなる原料ガスを供給する原料ガス供給系と、該原料ガスをプラズマ処理させるプラズマ発生装置と、該プラズマ発生装置でプラズマ処理された原料ガスからナノ粒子を回収する回収装置を具備し、前記原料ガスを前記プラズマ発生装置でプラズマ処理し、該プラズマ処理された原料ガスを前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造方法において、前記真空容器内の主たる熱発生源を前記プラズマ発生装置内に配置し、かつ該熱発生源から放出される熱の流れの実質的な終点の位置が前記回収装置内部に合致するように熱の流れの形態を制御することを特徴とするナノ粒子製造方法。
【請求項３】
少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原料を供給する原料供給系と、該原料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造方法において、前記回収装置の近傍でのガスの流れの方向と熱の流れの方向が実質的に直交するように熱の流れの形態を制御することを特徴とするナノ粒子製造方法。
【請求項４】
少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原料を供給する原料供給系と、該原料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原材料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造方法において、前記真空容器内に開口を備えた空洞体を設置して該空洞体を高温に維持し、かつ前記蒸発装置を該空洞体の内部に配置させ、蒸発物質の温度を制御することを特徴とするナノ粒子製造方法。
【請求項５】
前記回収装置が前記真空容器に複数個配置されることを特徴とする請求項１ないし４記載のナノ粒子製造方法。
【請求項６】
前記空洞体の温度が、ナノ粒子原料の融点との差が５００℃以内になるように設定され、該空洞体内部で生成される蒸発物質のふく射による温度低下を抑制することを特徴とする請求項４記載のナノ粒子製造方法。
【請求項７】
少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原料を供給する原料供給系と、該原料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造装置において、前記蒸発装置から放出される熱の流れの実質的な終点の位置を前記回収装置内部に合致させるという構成を有することを特徴とするナノ粒子製造装置。
【請求項８】
少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器に無機化合物気体あるいは有機化合物気体あるいは有機金属化合物気体からなる原料ガスを供給する原料ガス供給系と、該原料ガスをプラズマ処理させるプラズマ発生装置と、該プラズマ発生装置でプラズマ処理された原料ガスからナノ粒子を回収する回収装置を具備し、前記原料ガスを前記プラズマ発生装置でプラズマ処理させ、該プラズマ処理された原料ガスを前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造装置において、前記真空容器内の主たる熱発生源を前記プラズマ発生装置内に配置し、かつ該熱発生源から放出される熱の流れの実質的な終点の位置を前記回収装置内部に合致させるという構成を有することを特徴とするナノ粒子製造装置。
【請求項９】
少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原材料を供給する原材料供給系と、該原材料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造装置において、前記回収装置の近傍でのガスの流れの方向と熱の流れの方向を実質的に直交させるという構成を有することを特徴とするナノ粒子製造装置。
【請求項１０】
少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原材料を供給する原材料供給系と、該原材料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原材料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造装置において、前記真空容器内に開口を備えた空洞体を設置して該空洞体を高温に維持し、かつ前記蒸発装置を該空洞体の内部に配置させるという構成を有することを特徴とするナノ粒子製造装置。
【請求項１１】
前記回収装置が複数個配置されるという構成を有することを特徴とする請求項７ないし１０記載のナノ粒子製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、金属及び酸化物等の固体原料を電気抵抗加熱方式、熱プラズマ方式、電子ビーム方式、イオンプレーテイング法及びレーザアブレーション方式等により加熱蒸発させて金属ナノ粒子及び酸化物ナノ粒子等を製造する方法および装置に関する。また、本発明は、無機化合物気体や有機化合物気体や有機金属化合物気体等をプラズマ化してナノ粒子等を製造する方法即ちプラズマ化学蒸着法およびプラズマ重合法とそれらを用いたナノ粒子製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
粒径が１００ｎｍより小さい粒子と定義されているナノ粒子に係わる新技術は、２１世紀をリードするキーテクノロジーと言われ注目されている。特に、医療・医薬品・バイオテクノロジー、エネルギー・環境、エレクトロニクスおよび材料等の分野では、量子サイズ効果による高機能性や新物性の出現等が期待されており、基礎・応用の両面より精力的に研究が実施されている。しかしながら、ナノ粒子を量産化する方法および装置は依然として、完成しておらず、実験室的な方法および装置に頼っている状況にある。ナノ粒子の各方面に亘る社会的ニーズに対応するには、高純度で粒径均一性の高いナノ粒子を量産化可能な製造技術を確立することが必要である。
【０００３】
従来、ナノ粒子を製造できる技術としては、真空蒸着法、熱プラズマ法およびレーザアブレーション法等がある。
【０００４】
真空蒸着法の代表例には、例えば特許文献１がある。熱プラズマ法の代表例には、例えば特許文献２が、レーザアブレーション法の代表例には、例えば特許文献３がある。
【０００５】
先ず、従来の真空蒸着法を代表して、特許文献１記載の真空蒸着法の装置および方法を、図７を参照して説明する。図７は特許文献１記載の真空蒸着法による超微粒子の製造装置の構成図である。符番１０２は真空槽の断面を示し、符番１０３はるつぼ、符番１０４はるつぼ１０３内に置かれた原材料、１０５はるつぼ１０３を加熱するヒータ、１０６は蒸発した原材料を回収する回収手段、１０７は回収手段を冷却する冷却装置である。１０１は真空ポンプ（図示していない）で、真空槽内１０２の真空引きに使われる。符番１０８は不活性ガスを噴出するノズルで、るつぼ１０３の外周に配置されている。符番１０９は排気孔で、真空槽１０２の天井に設置の回収手段１０６の周囲に配置される。
【０００６】
るつぼ１０３に原材料１０４を置き、ヒータ１０５を稼動させて原材料１０４を加熱していくと、固体から液体状になり、さらに加熱を続けると、気体化される。そうすると、気体化された原材料１０４−ａはるつぼ１０３を離れ、真空槽１０２内に拡散する。上方に移動した原材料１０４−ａは回収手段１０６にぶつかり、回収手段１０６に併設された冷却装置１０７で冷却された回収手段１０６上に凝結１１１する。他方、拡散により横方向や斜め上方へ移動する原材料１０４−ａはノズル１０８より噴出した不活性ガスの流れ１１０にぶつかって跳ね返されて、上方に向かうことが期待される。
【０００７】
以上説明したように、特許文献１記載の真空蒸着法の装置および方法によれば、原材料１０４が無機物質の場合でも、有機物質の場合でも、上記不活性ガスの上流方向への流れによる原材料１０４−ａの跳ね返り効果により高い回収率で回収されると考えられている。しかし、次の理由で困難と考えられる。すなわち、真空槽１０２内部は圧力が低いので、ノズル１０８より噴出した不活性ガスは該ノズル内径の１０ないし２０倍の距離で、内部圧力とほぼ等しくなり、該ガス噴出流の境界は不連続でなくなる。したがって、上記のように、原材料１０４−ａがノズル１０８より噴出した不活性ガスの流れ１１０にぶつかって跳ね返される現象は発生しないと考えられる。
【０００８】
次に、従来の熱プラズマ法を代表して、特許文献２記載の熱プラズマ法の装置および方法を、図８を参照して説明する。図８は特許文献２記載の熱プラズマ法の装置の構成図である。図８において、製膜チャンバー２０１の上側にプラズマトーチ２０２でなる低圧高温プラズマ２０３を生成させる手段が設置してあると共に、製膜チャンバー２０１内には、前記プラズマトーチ２０２と対向させて、基板２０４のホルダとして、基板加熱ホルダ２０５が設置してある。前記プラズマトーチ２０２は、窒化ケイ素製の内管２０６と透明石英製の外管２０７の２重構造として構成され、内管２０６の上端部にバルブ２０８を介して不活性ガスの導入系２０９が接続されていると共に、内管２０６の下端が製膜チャンバー２０１内に開口させてある。また、外管２０７の外側には高周波コイル２１０が設置してあり、高周波コイル２１０には高周波電源２１１が接続してある。外管２０７の上下部外側には導入ポート２０７ａ，２０７ｂが設けられて、矢印２１２のように冷却水を流して外管２０７を冷却できるようになっている。
【０００９】
前記製膜チャンバー２０１は主バルブ２１３を介して排気系（図示していない）が接続されているもので、製膜チャンバー２０１内および前記内管２０６の内側を真空排気できるようになっている。このような製膜チャンバー２０１の内側には、シャッター２１４が前記プラズマトーチ２０２の下端開口部と基板加熱ホルダー２０５の間に開閉可能に設置してある。
【００１０】
そして、更に、前記プラズマトーチ２０２の下端開口部の下方にリング状のガス噴出ノズル２１５が設置してある。このガス噴出ノズル２１５にはバルブ２１８を介して活性ガスの導入系２１９が接続してある。前記不活性ガスの導入系２０９には、別の導入系２２０が合流させてあり、この導入系２２０より、不活性ガス中に、蒸着すべき粉末原料２２１を混入できるようになっている。
【００１１】
上記の装置において、ＹＢａＣｕＯ超電導薄膜のプラズマフラッシユ蒸着が以下に説明する手順で実施されている。
【００１２】
主排気系を介して製膜チャンバー２０１内およびプラズマトーチ２０２の内管２０６内を真空（１Ｅ−４Ｔｏｒｒ、即ち１．３３Ｅ−２Ｐａ）に排気した後、不活性ガスの導入系２０９を通してアルゴンガスを１０リットル／分の流量でプラズマトーチ２０２へ導入すると共に、ガス噴出ノズル２１５を通して活性ガスの導入系２１９より酸素ガスを０．５〜１０リットル／分の流量で製膜チャンバー２０１へ導入して、製膜チャンバー２０１内の圧力を２０Ｔｏｒｒ（２，６６６Ｐａ）に調整する。
【００１３】
冷却水を矢印２１２のように流した状態で、高周波電源２１１をＯＮにして高周波コイル２１０に高周波１３．５６ＭＨｚ、１０ＫＷを印加すると、内管２０６の内部に低圧高温プラズマ２０３が生成する。
【００１４】
基板加熱ホルダー２０５に基板２０４をセットし、基板温度を７５０℃に保持した状態で、前記導入系２２０を通して０．５リットル／分の流量のアルゴンガスで、ＹＢａＣｕＯ超電導粉（粒径、約１ミクロン）を微量ずつプラズマトーチ２０２に供給し、プラズマフレームが安定した状態で、シャッター２１４を開けて、基板２０４の表面にＹＢａＣｕＯ超電導薄膜を形成させる。製膜時間２０分で、０．５〜１ミクロンの厚さのＹＢａＣｕＯ超電導薄膜がえられる。
【００１５】
以上説明したように、特許文献２記載の熱プラズマ法の装置および方法によれば、粒径約１ミクロンの原料粉体とアルゴンガス等のキャリアガスを混合して、プラズマトーチ２０２の高温プラズマ化で蒸発させると、超電導薄膜がえられるとのことである。しかしながら、ナノ粒子製造への応用例は見当たらない。また、ナノ粒子の大量生産を目的にした上記熱プラズマ法によるナノ粒子製造装置及び方法は見当たらない。
【００１６】
次に、従来のレーザアブレーション法を代表して、特許文献３記載のレーザアブレーション法の装置および方法を、図９を参照して説明する。図９は特許文献３記載のレーザアブレーション法の装置の構成図である。図９において、気密容器３１０は密閉された耐圧容器からなり、その内部が外部空間から遮断されている。この気密容器３１０には、真空ポンプ３１２が圧力調整器３１４（図示していない）を介し接続されており、真空ポンプ３１２が駆動することにより、気密容器３１０の内部を減圧状態とすることができる。また、通常、圧力検出器（図示せず）を設け、気密容器３１０内部の圧力を検出しておき、圧力調整器３１４を制御して気密容器３１０内部を所定の圧力に保持する。このため、気密容器３１０の内部は真空ポンプ３１２および圧力調整器３１４により所定の減圧状態にできる。
【００１７】
更に、気密容器３１０にはバルブ３１６、流量調整器３１８を介し、ガス源３２０が接続されている。したがって、気密容器３１０内部にガス源３２０からの所望のガスを所定流量ずつ導入することができる。気密容器３１０内部を所定のガス雰囲気状態に維持することもできる。
【００１８】
レーザ発振器３３０は所定のレーザ光３３２を射出するものであり、例えばパルスレーザを発振するエキシマレーザなどが用いられる。そして、レーザ光３３２は集光レンズ３３４（光学系）を通過した後、気密容器３１０に設けられた透過窓３３６を介し、気密容器３１０に導かれる。
【００１９】
一方、気密容器３１０内には、回転テーブル３４０が設けられており、この回転テーブル３４０に被照射物３４２が保持される。すなわち、回転テーブル３４０には、２次モータ３４４が固定されており、この２次モータ３４４の主軸に被照射物ホルダ３４６が固定されている。そして、この被照射物ホルダ３４６に被照射物３４２が固定される。したがって、集光レンズ３３４によって、レーザ光３３２を被照射物３４２に照射する場合、集光レンズ３３４における焦点距離の調整によって、被照射物３４２に照射されるレーザ光の照射パワー密度（エネルギー密度）を調整することができる。これによって、被照射物３４２から放射される放出物の量およびその組成、例えば多価イオンを含む放出物のイオン量や多価イオンの割合を制御できる。
【００２０】
なお、本発明においては、レーザ光を被照射物３４２に照射することにより、この雰囲気にプラズマを発生させるが、このプラズマ密度もレーザ光照射パワー密度の調整によって行うことができる。
【００２１】
また、被照射物３４２のレーザ照射による集中損傷を防ぐために、モータ３４４を駆動し、被照射物ホルダ３４６を回転させる。すなわち、被照射物ホルダ３４６を回転させることにより、被照射物３４２が回転し、集光レンズ３３４によって集光されたレーザ光は被照射物３４２各部に順次照射され、集中損傷を防ぐことができる。
【００２２】
また、回転テーブル３４０をその回転軸を中心に回転することにより、集光レンズ３３４からのレーザ光と被照射物３４２の角度を変更することができる。したがって、被照射物３４２から放出される放出物の飛散方向を制御することができる。
【００２３】
そして、気密容器３１０内の被照射物３４２に対向する位置には、基板ホルダ３５０が配置されており、この基板ホルダ３５０に膜が蒸着形成される基板３５２が装着される。
【００２４】
ここで、この実施例においては、基板３５２の前面側に蒸着手段としての選択透過手段である遮蔽板３６０が設けられている。この遮蔽板３６０には開口３６２（図示していない）が設けられており、被照射物３４２から放出された放出物をこの開口３６２を通過するもののみに限定することができる。つまり、放出物の流通される通路を空間的に限定し、所定の方向に放出された放出物を選択することができる。
【００２５】
したがって、基板３５２の表面に蒸着される物質は、被照射物３４２から開口３６２の方向に放出されたものだけに限定されることとなる。被照射物３４２から放出される放出物の成分は空間的に所定の分布があり、遮蔽板３６０の開口３６２の位置によって、所望の成分の放出物を選択することができ、これを基板３５２上に堆積することができる。
【００２６】
なお、被照射物ホルダ３４６および基板ホルダ３５０には温度制御装置３７０、３７２がそれぞれ付設されており、被照射物３４２および基板３５２の温度を所望のものに制御することができる。
【００２７】
具体例としては、次の条件により、タングステン膜が得られている。すなわち、被照射物３４２はタングステン（Ｗ），基板３５２はガラス、レーザ発振器３３０はＫｒＦエキシマレーザ（波長２４９ｎｍ、パルス幅１６ｎｓｅｃ、パルスエネルギー２５０ｍＪ）、レーザの繰り返し数は２５Ｈｚ、被照射物３４２に対する照射パルス総数は３００００パルス、被照射物３４２に対するレーザ照射面積は６Ｅ−３平方ｃｍ、モータ３４４の回転速度は２０ｒｐｍ、レーザ光３３２の被照射物３４２に対する入射角度は４５°、被照射物３４２と基板３５２の温度は室温、気密容器３１０内の気圧は１Ｅ−５Ｔｏｒｒ以下、被照射物３４２と基板３５２との間隔は３０ｍｍ、遮蔽板３６０を基板３５２に密着設置である。
【００２８】
以上説明したように、上記レーザアブレーション法では、レーザ光３３２を被照射物３４２上に集光して照射すれば、レーザ誘起プラズマが発生すると共に、被照射物３４２から被照射物の中性粒子、クラスタ、液滴粒子、微粒子、多価イオンを含むイオンおよび電子等からなる放出物が放出される。そして、放出された放出物は基板３５２上に堆積するのである。しかしながら、上記レーザアブレーション法のナノ粒子製造への応用例は見当たらない。また、ナノ粒子の大量生産を目的にした上記レーザアブレーション法によるナノ粒子製造装置及び方法は見当たらない。
【００２９】
【特許文献１】特開２００２−３３６６８６（第１図）
【特許文献２】特公平７−４７８１９（第１図、第２図）
【特許文献３】特許番号  第２５８８９７１号（第１図）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００３０】
医療・医薬品・バイオテクノロジー、エネルギー・環境、エレクトロニクスおよび材料等の各分野において、ナノ粒子製造方法及び装置に関する量産化技術に対するニーズは、年々強くなりつつあり、産業界のみならず、材料・化学・電気・応用物理等の学会においても精力的研究が実施されている。しかしながら、従来技術では、以下に述べるような課題が依然として存在していることから、上記ニーズへの対応が困難視されている。
【００３１】
従来技術、即ち前記真空蒸着法、熱プラズマ法及びレーザアブレーション法等の方法及び装置においては、蒸発源で生成されたナノ粒子を該蒸発源から回収手段近傍まで不活性ガスを用いて搬送し、該ガス中に浮遊のナノ粒子を濃度の勾配に基ずく拡散現象により該回収手段に堆積させている。しかしながら、従来の技術では、ナノ粒子製造の回収率即ち、投入されたナノ粒子原料からナノ粒子として回収できる割合（歩留まり）は１０％以下と著しく低いという課題がある。また、回収率向上の困難性に関する本質的原因が依然として不明確であることも課題である。言い換えれば、量産化技術のキーポイントが不明確という課題がある。
【００３２】
本発明者は、最近、従来技術におけるナノ粒子製造の回収率の低さの原因に次の事項が関係していることを発見できた。
（１）前記真空蒸着法、熱プラズマ法及びレーザアブレーション法等の従来の方法及び装置における問題は、蒸発源で生成されたナノ粒子の大部分は真空容器内に導入された不活性ガスの流れに乗って浮遊し、その流れに乗って下流側へ搬送されることに起因している。すなわち、搬送ガス中のナノ粒子の振舞い（運動学的性質）を無視した装置構成が採用されていることが原因である。そのため、ナノ粒子が回収手段に効果的に回収されず、回収効率が著しく小さくなっている。
（２）具体的には、搬送ガス中のナノ粒子の振舞い（運動学的性質）の特徴は、第１に、粒径の大きい粒子に働く力は、ガス速度の２乗と粒子の流れ方向での投影断面積の積に比例すること、第２は、粒径の小さい粒子に働く力は、ガス速度と粒子の流れ方向での投影断面積の積に比例すること、第３は、粒子周辺のガスの温度勾配に比例した力（熱泳動力：高温度側から低温度側に向かって働く力）が働くこと、すなわち、ガス中の粒子にはガスの温度場と真空容器内壁等からの輻射加熱場の両方で決まる温度場にも強く影響されることである。しかしながら、従来技術は、上記第３の特徴が積極的に活用されていない、即ち従来の装置では真空容器内部の温度場が積極的に制御されていないという課題がある。
【００３３】
以上説明したように、従来の方法及び装置では、ナノ粒子製造での回収率が著しく悪いので、回収率の大幅な向上という課題がある。そこで、本発明は、この課題を解決するためになされたもので、従来困難視されている金属及び酸化物等のナノ粒子製造において、上記ナノ粒子の振舞い（運動学的性質）の特徴を活用した回収率の高い、かつ高純度で均一粒径のナノ粒子製造方法及び装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００３４】
上記目的を達成する為に、本願の請求項１記載の発明は、少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原料を供給する原料供給系と、該原料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造方法において、前記蒸発装置から放出される熱の流れの実質的な終点の位置を前記回収装置内部に合致させるように熱の流れの形態を制御することを特徴とする。
【００３５】
なお、熱の流れはほぼ同じ意味の熱流線あるいは熱流束等で表現されるが、その方向は等温線に直交し、温度の高い側から低い側へ向いていることは公知である。
【００３６】
上記目的を達成する為に、本願の請求項２記載の発明は、少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器に無機化合物気体あるいは有機化合物気体あるいは有機金属化合物気体からなる原料ガスを供給する原料ガス供給系と、該原料ガスをプラズマ処理させるプラズマ発生装置と、該プラズマ発生装置でプラズマ処理された原料ガスからナノ粒子を回収する回収装置を具備し、前記原料ガスを前記プラズマ発生装置でプラズマ処理し、該プラズマ処理された原料ガスを前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造方法において、前記真空容器内の主たる熱発生源を前記プラズマ発生装置内に配置し、かつ該熱発生源から放出される熱の流れの実質的な終点の位置を前記回収装置内部に合致させるように熱の流れの形態を制御することを特徴とする。
【００３７】
なお、真空容器内の主たる熱発生源とは、該真空容器内に複数の熱発生源が存在する場合、温度が最も高温でかつ熱容量が十分に大きいものであるという意味である。
【００３８】
上記目的を達成する為に、本願の請求項３記載の発明は、少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原料を供給する原料供給系と、該材料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造方法において、前記回収装置の近傍でのガスの流れの方向と熱の流れの方向が実質的に直交するように熱の流れの形態を制御することを特徴とする。
【００３９】
上記目的を達成する為に、本願の請求項４記載の発明は、少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原料を供給する原料供給系と、該原料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原材料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造方法において、前記真空容器内に開口を備えた空洞体を設置して該空洞体を高温に維持し、かつ前記蒸発装置を該空洞体の内部に配置させ、蒸発物質の温度を制御することを特徴とする。
【００４０】
上記目的を達成する為に、本願の請求項５記載の発明は、請求項１ないし４において、前記回収装置を複数個配置することを特徴とする。
【００４１】
上記目的を達成する為に、本願の請求項６記載の発明は、請求項４において、前記空洞体の温度は、ナノ粒子原料の融点との差が５００℃以内となるように設定され、該空洞体内部で生成される蒸発物質のふく射による温度低下を抑制することを特徴とする。
【００４２】
上記目的を達成する為に、本願の請求項７記載の発明は、少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原料を供給する原料供給系と、該原料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造装置において、前記蒸発装置から放出される熱の流れの実質的な終点の位置を前記回収装置内部に合致させるという構成を有することを特徴とする。
【００４３】
上記目的を達成する為に、本願の請求項８記載の発明は、少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器に無機化合物気体あるいは有機化合物気体あるいは有機金属化合物気体からなる原料ガスを供給する原料ガス供給系と、該原料ガスをプラズマ処理させるプラズマ発生装置と、該プラズマ発生装置でプラズマ処理された原料ガスからナノ粒子を回収する回収装置を具備し、前記原料ガスを前記プラズマ発生装置でプラズマ処理させ、該プラズマ処理された原料ガスを前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造装置において、前記真空容器内の主たる熱発生源を前記プラズマ発生装置内に配置し、かつ該熱発生源から放出される熱の流れの実質的な終点の位置を前記回収装置内部に合致させるという構成を有することを特徴とする。
【００４４】
上記目的を達成する為に、本願の請求項９記載の発明は、少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原料を供給する原料供給系と、該原料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造装置であって、前記回収装置の近傍でのガスの流れの方向と熱の流れの方向を実質的に直交させるという構成を有することを特徴とする。
【００４５】
上記目的を達成する為に、本願の請求項１０記載の発明は、少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原料を供給する原料供給系と、該原料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原材料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造装置において、前記真空容器内に開口を備えた空洞体を設置して該空洞体を高温に維持し、かつ前記蒸発装置を該空洞体の内部に配置させるという構成を有することを特徴とする。
【００４６】
上記目的を達成する為に、本願の請求項１１記載の発明は、請求項７ないし１０において、前記回収装置を複数個配置するという構成にすることを特徴とする。
【発明の効果】
【００４７】
請求項１のナノ粒子製造法によれば、少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原料を供給する原料供給系と、該原料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造方法において、前記蒸発装置から放出される熱の流れの実質的な終点の位置を前記回収装置内部に合致させるように熱の流れの形態を制御するので、該真空容器内での熱流線が該回収装置に収束するという形の熱流線形態が実現可能である。
【００４８】
その結果、ガス中に浮遊する粒径の大きい粒子はガス流れの力が強いためガスの流れに乗って流されるが、粒径の小さい粒子すなわちナノ粒子は流れに乗らず、温度勾配の大きさに比例して働く熱泳動力により、ガスの流れから離れて熱流線に沿って、効率よく該回収装置に引きつけられ堆積する。このことは回収効率の高いナノ粒子の量産化が可能であることを意味している。
【００４９】
したがって、従来困難視されていたナノ粒子の回収率向上が、簡単にかつ効果的に実現できる。この効果は、医療・バイオテクノロジー、エネルギー・環境、エレクトロニクス及び材料等の各分野において、著しく大きい。
【００５０】
なお、上記熱泳動の現象は、圧力の高低に依存せずに発生するものであるが、圧力が大気圧程度に高くなると、分子の流れ（ガス流れ）に起因する力が相対的に強く働くので、熱泳動の作用の効果は圧力の低い状態の方が強く働くと言うことができる。
【００５１】
請求項２のナノ粒子製造法によれば、少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器に無機化合物気体あるいは有機化合物気体あるいは有機金属化合物気体からなる原料ガスを供給する原料ガス供給系と、該原料ガスをプラズマ処理させるプラズマ発生装置と、該プラズマ発生装置でプラズマ処理された原料ガスからナノ粒子を回収する回収装置を具備し、前記原料ガスを前記プラズマ発生装置でプラズマ処理し、該プラズマ処理された原料ガスを前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造方法において、前記真空容器内の主たる熱発生源を前記プラズマ発生装置内に配置し、かつ該熱発生源から放出される熱の流れの実質的な終点の位置を前記回収装置内部に合致させるように熱の流れの形態を制御するので、該真空容器内での熱流線が該回収装置に収束するという形の熱流線形態が実現可能である。
【００５２】
その結果、ガス中に浮遊する粒径の大きい粒子はガス流れの力が強いためガスの流れに乗って流されるが、粒径の小さい粒子すなわちナノ粒子は流れに乗らず、温度勾配の大きさに比例して働く熱泳動力により、ガス流れから離れて熱流線に沿って、効率よく該回収装置に引きつけられ堆積する。このことは回収効率の高いナノ粒子の量産化が可能であることを意味している。
【００５３】
したがって、従来困難視されていたナノ粒子の回収率向上が、簡単にかつ効果的に実現できる。この効果は、医療・バイオテクノロジー、エネルギー・環境、エレクトロニクス及び材料等の各分野において、著しく大きい。
【００５４】
請求項３のナノ粒子製造法によれば、少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原料を供給する原料供給系と、該原料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造方法において、前記回収装置の近傍でのガスの流れの方向と熱の流れの方向が実質的に直交するように熱の流れの形態を制御するので、該回収装置の近傍においての熱流がガス流れの方向に直交し、かつ該回収装置に向かって流れるという形の熱流線形態が実現可能である。
【００５５】
その結果、ガス中に浮遊するナノ粒子を、温度勾配の大きさに比例して働く熱泳動力により該ガス流れの方向に対して直角方向へ取り出すことが可能となる。即ち、ガス流れに乗って流れている大粒径の粒子群は該回収装置の面に平行な方向へ流れて行くが、粒子直径の小さいナノ粒子群はガス流れと直角方向に位置する該回収装置に引きつけられ、堆積する。このことは回収効率の高いナノ粒子の量産化が可能であることを意味している。
【００５６】
したがって、従来困難視されていたナノ粒子の均一性の高い回収が可能であり、かつ回収効率の向上も実現できる。この効果は、医療・バイオテクノロジー、エネルギー・環境、エレクトロニクス及び材料等の各分野において、著しく大きい。特に、小粒径のナノ粒子の捕捉回収において貢献度が大きい。
【００５７】
請求項４のナノ粒子製造法によれば、少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原料を供給する原料供給系と、該原料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原材料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させて回収するナノ粒子製造方法において、前記真空容器内に開口を備えた空洞体を設置して該空洞体を高温に維持し、かつ前記蒸発装置を該空洞体の内部に配置させ、蒸発物質の温度を制御するので、前記蒸発装置で生成された蒸発物質の熱輻射による温度低下が抑制され、かつ該高温度の空洞体の輻射熱による熱泳動力により蒸発物質の該空洞体への付着が防止される。
【００５８】
その結果、該蒸発装置から該回収装置までの距離が長い条件下におけるナノ粒子製造においても、ナノ粒子回収効率の低下を抑制した製造が可能となる。このことは回収効率の高いナノ粒子の大量生産が可能であることを意味している。
【００５９】
したがって、従来困難視されていたナノ粒子の均一性の高い回収が可能であり、かつ回収効率の向上も実現できる。この効果は、医療・バイオテクノロジー、エネルギー・環境、エレクトロニクス及び材料等の各分野における大量生産において、著しく価値が大きい。特に、大型設備での大量生産を行う場合、ナノ粒子の捕捉回収の効率の低下を抑制可能で、著しく価値が大きい。
【００６０】
請求項５のナノ粒子製造法によれば、前記回収装置を複数個配置するので、請求項１ないし４を応用するに際し、量産化を実現する確実な方法として、その価値が高い。
【００６１】
請求項６のナノ粒子製造法によれば、上記請求項４を実現する確実な方法として、その価値が高い。
【００６２】
請求項７のナノ粒子製造装置によれば、少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原料を供給する原料供給系と、該原料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造装置において、前記蒸発装置から放出される熱の流れ実質的な終点の位置を前記回収装置内部に合致させるという構成を有するので、該真空容器内での熱流線が該回収装置に収束するという形の熱流線形態を持つ装置が実現可能である。
【００６３】
その結果、ガス中に浮遊する粒径の大きい粒子はガス流れの力が強いのでガスの流れに乗って流されるが、粒径の小さい粒子すなわちナノ粒子は流れに乗らず、温度勾配の大きさに比例して働く熱泳動力により、ガス流れから離れて熱流線に沿って、効率よく該回収装置に引きつけられ堆積する。このことは回収効率の高いナノ粒子の量産化装置が実現できることを意味している。
【００６４】
したがって、従来困難視されていたナノ粒子製造装置における回収率の向上は、簡単にかつ効果的に実現できる。この効果は、医療・バイオテクノロジー、エネルギー・環境、エレクトロニクス及び材料等の各分野において、著しく大きい。
【００６５】
請求項８のナノ粒子製造装置によれば、少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器に無機化合物気体あるいは有機化合物気体あるいは有機金属化合物気体からなる原料ガスを供給する原料ガス供給系と、該原料ガスをプラズマ処理させるプラズマ発生装置と、該プラズマ発生装置でプラズマ処理された原料ガスからナノ粒子を回収する回収装置を具備し、前記原料ガスを前記プラズマ発生装置でプラズマ処理させ、該プラズマ処理された原料ガスを前記回収装置近傍に搬送させてナノ粒子を回収するナノ粒子製造装置において、前記真空容器内の主たる熱発生源を前記プラズマ発生装置内に配置し、かつ該熱発生源から放出される熱の流れの実質的な終点の位置を前記回収装置内部に合致させるという構成を有するので、該真空容器内での熱流線が該回収装置に収束するという形の熱流線形態を持つ装置が実現可能である。
【００６６】
その結果、ガス中に浮遊する粒径の大きい粒子はガス流れの力が強いのでガスの流れに乗って流されるが、粒径の小さい粒子すなわちナノ粒子は流れに乗らず、温度勾配の大きさに比例して働く熱泳動力により、ガス流れから離れて熱流線に沿って、効率よく該回収装置に引きつけられ堆積する。このことは回収効率の高いナノ粒子の量産化装置が実現できることを意味している。
【００６７】
したがって、従来困難視されていたナノ粒子の回収率向上が、簡単にかつ効果的に実現できる。この効果は、医療・バイオテクノロジー、エネルギー・環境、エレクトロニクス及び材料等の各分野において、著しく大きい。
【００６８】
請求項９のナノ粒子製造装置によれば、少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原料を供給する原料供給系と、該原料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させて回収するナノ粒子製造装置において、前記回収装置の近傍におけるガスの流れの方向と熱流束の方向が実質的に直交するように該回収装置を配置するという構成を有するので、該回収装置の近傍においての熱流がガス流れの方向に直交し、かつ該回収装置に向かって流れるという形の熱流線形態を持つ装置が実現可能である。
【００６９】
その結果、ガス中に浮遊するナノ粒子を、温度勾配の大きさに比例して働く熱泳動力により該ガス流れの方向に対して直角方向へ取り出すことが可能となる。即ち、ガス流れに乗って流れている大粒径の粒子群は該回収装置の面に平行な方向へ流れて行くが、粒子直径の小さいナノ粒子群はガス流れと直角方向に位置する該回収装置に引きつけられ、堆積する。このことは回収効率の高いナノ粒子の量産化装置が実現できることを意味している。
【００７０】
したがって、従来困難視されていたナノ粒子の均一性の高い回収が可能であり、かつ回収効率の向上も実現できる。この効果は、医療・バイオテクノロジー、エネルギー・環境、エレクトロニクス及び材料等の各分野において、著しく大きい。特に、小粒径のナノ粒子の捕捉回収において貢献度が大きい。
【００７１】
請求項１０のナノ粒子製造装置によれば、少なくとも、排気系を備えた真空容器と、該真空容器にキャリアガスを供給するガス供給系と、ナノ粒子の原料を供給する原料供給系と、該原料を蒸発させる蒸発装置と、該蒸発装置で蒸発した蒸発物質を回収する回収装置を具備し、前記原材料を前記蒸発装置で蒸発させ、該蒸発物質を前記キャリアガスで前記回収装置近傍に搬送させて回収するナノ粒子製造装置において、前記真空容器内に、開口を備え、高温に維持される空洞体を配置させ、かつ該空洞体の内部に前記蒸発装置を配置させるという構成を有するので、前記蒸発装置で生成された蒸発物質の熱輻射による温度低下を抑制でき、かつ該高温度の空洞体の輻射熱による熱泳動力により蒸発物質の該空洞体への付着が防止される。
【００７２】
その結果、該蒸発装置から該回収装置までの距離が長い条件下におけるナノ粒子製造においても、ナノ粒子回収効率の低下を抑制した製造が可能となる。このことは回収効率の高いナノ粒子の大量生産装置が実現できることを意味している。
【００７３】
したがって、従来困難視されていたナノ粒子の均一性の高い回収が可能であり、かつ回収効率の向上も実現できる。この効果は、医療・バイオテクノロジー、エネルギー・環境、エレクトロニクス及び材料等の各分野における大量生産において、著しく価値が大きい。特に、大型設備での大量生産を行う場合、ナノ粒子の捕捉回収の効率の低下を抑制可能で、著しく価値が大きい。
【００７４】
請求項１１のナノ粒子製造装置によれば、前記回収装置を複数個配置するので、請求項７ないし９を実用するに際し、量産化を実現する確実な装置として、その価値が高い。
【発明を実施するための最良の形態】
【００７５】
以下、本発明の実施例に係わるナノ粒子製造装置及びナノ粒子製造方法について、図面を参照して説明する。なお、以下の説明では、ナノ粒子製造装置及びナノ粒子製造方法の一例として、材料がシリコンであるシリコンナノ粒子を製作する装置および方法が記載されているが、本願の発明対象が下記の例の装置及び方法に限定されるものではない。
【００７６】
（実施例１）
図１、図２を参照して、実施例１のナノ粒子製造装置及びナノ粒子製造方法について説明する。図１は実施例１に係わるナノ粒子製造装置の構成図及び図２は図１に示した装置内部における熱の流れすなわち熱の流線を示す概念図である。
【００７７】
先ず、装置の構成を説明する。図１及び図２において、符番１は真空容器で、その内部には後述のるつぼ２が設置され、その内壁の一部に後述の第１及び第２の回収手段１４ａ、１４ｂが設置される。真空容器１の形状は断面が円形で高さ方向に逆凸型になっており、断面積が小さい場所にるつぼ２が設置される。なお、逆凸型にしているのは、ガス流速が真空容器の上部の方で遅くするためである。符番２はるつぼで後述の粉末原料３を蒸発させる機能がある。なお、るつぼ２は粉末原料をフラッシュ蒸発させる機能を持つので電気抵抗加熱方式ヒータと呼称するのが妥当であるが、ここでは、従来技術の説明図７との関係により、るつぼと呼称すことにする。符番３は粉末原料供給装置で、所望のナノ粒子の材料である粉末原料を供給するもので、後述の不活性ガス供給管１０ａ、１０ｂ、１０ｃ及び第３のバルブ１１と組み合わせて用いられる。符番４はヒータで上記るつぼ２を１，０００℃ないし２，０００℃程度の範囲で任意の温度に加熱する。その温度は、予め、るつぼ２の温度と後述の電源６の出力の関係について予備試験にてデータを取得しておき、そのデータを基に、電源６の出力を調整することにより設定される。観測窓を設置しておき、輻射温度計で測定しても良い。なお、例えば、るつぼ２の材料を炭素（黒鉛）とし、るつぼを発熱抵抗体にして、電力供給線にタングステン、タンタル、あるいはモリブテンを用いても良い。符番５は真空用電流端子でヒータ４を加熱するための電力を伝送する。
【００７８】
符番６は電源でヒータ４に、真空用電流端子５を介して、加熱用電力を供給する。符番７ａ，７ｂは第１及び第２の真空ポンプで、それぞれ、真空容器１内部のガスを排気する。なお、第１の真空ポンプ７ａは、真空容器１の大気を排出すために用いられ、第２の真空ポンプ７ｂは後述の不活性ガスを排出するために用いられる。また、図示しない真空計が設置されており、該真空計により、第１及び第２の真空ポンプ７ａ，７ｂは稼動させられる。符番８ａ、８ｂは第１及び第２のバルブで、それぞれ、第１及び第２の真空ポンプと真空容器１の間の流路の開閉を行う。即ち、第１及び第２のバルブ８ａ、８ｂと第１及び第２の真空ポンプ７ａ、７ｂと後述の第１及び第２の排気管９ａ、９ｂを組み合わせて使用することにより、真空容器１内部の排気が行われる。符番９ａ、９ｂは第１及び第２の排気管である。
【００７９】
符番１０ａ、１０ｂ、１０ｃは不活性ガス導入管で、後述の第３のバルブ１１、図示しない不活性ガスボンベ及び粉末原料供給装置３と組み合わせて使用される。符番１１は第３のバルブで、図示しない不活性ガスボンベから供給される不活性ガスと粉末原料供給装置３から供給される粉末原料との混合ガスを真空容器１内部へ導入する際の開閉を行う。符番１２は不活性ガス導入管１０ａより導入された不活性ガスの流線で、不活性ガスの主流を示す。なお、圧力が大気圧以下に減圧されると、不活性ガスの流れは真空容器１の内部全体に拡散して流れる。符番１３は真空容器内壁温度制御装置で、真空容器１の内壁の温度を約５００ないし１、０００℃の範囲で任意に設定できる。符番１４ａ、１４ｂは第１及び第２の回収手段で、後述の冷却装置１５ａ、１５ｂと組み合わせて使用される。符番１５ａ、１５ｂは、冷却装置で、上記第１及び第２の回収手段１４ａ、１４ｂの温度をマイナス約２０℃ないしプラス約２００℃の範囲に設定できる。符番１６ａ，１６ｂは第４及び第５のバルブで、それぞれ、第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂを真空容器１内部へ開放する、あるいは遮蔽する機能を有する。
【００８０】
符番１７ａ、１７ｂは真空容器１内部の第１および第２の熱流線で、それぞれ、るつぼ２を始点とし、第１及び第２の回収手段を終点とする熱の流れを示している。なお、熱の流れは熱流線及び熱流束等と呼称されるが、ここでは、熱流線、熱流束、熱流束線及び熱流などの呼称を用いている。符番１８ａ、１８ｂは第３および第４の熱流束線で、それぞれ、るつぼ２と対向する真空容器内壁を始点とし、第１及び第２の回収手段を終点とする熱の流れを示している。
【００８１】
次に、上記構成のナノ粒子製造装置を用いて、粒径１０〜１００ｎｍ級のシリコンナノ粒子を製造する方法を説明する。図１及び図２において、予め、第２、第３、第４及び第５のバルブ８ｂ，１１，１６ａ，１６ｂを閉、第１のバルブ８ａを開とし、第１の真空ポンプ７ａを稼動させ、真空容器１内の大気及び不純物ガスを排気する。図示しない真空計で圧力を測定し、該圧力が１．０Ｅ−６Ｔｏｒｒ（１．３３Ｅ−４Ｐａ）程度に到達したら、電源６及びヒータ４を用いて、るつぼ２の温度を１５００℃に設定する。なお、温度設定には、予備試験で取得しているデータを基に電源６の出力を設定する。
【００８２】
真空容器内壁温度制御装置１３により図示しない内壁温度測定計にてモニターしながら、該真空容器内壁温度を、例えば６００℃に設定する。第１及び第２の回収手段１４ａ、１４ｂの温度を冷却装置１５ａ、１５ｂを稼動させて、該第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂに付属の図示しない温度計でモニターしながら、該第１及び第２の回収手段の温度を約６０℃に設定する。真空容器１の内壁、るつぼ２および第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂの温度が、それぞれ、６００℃、１，５００℃及び６０℃と設定されれば、真空容器１内部の熱の流れ即ち熱流線の形状は、図２図示の熱流線１７ａ，１７ｂ、１８ａ，１８ｂのようになる。
【００８３】
上記温度設定が終了した後、該真空容器１内の圧力が１．０Ｅ−６Ｔｏｒｒ（１．３３Ｅ−４Ｐａ）程度に維持されていることを確認し、上記第１のバルブ８ａを閉とする。そして、第２の真空ポンプ７ｂを稼動させ、第２のバルフ８ｂを開とする。
【００８４】
上記真空容器１の圧力及び温度条件のもと、シリコンの粉末原料を、例えば直径数ミクロンのシリコン粉末を粉末原料供給装置３から、不活性ガス供給管１０ａ、１０ｂ、１０ｃ及び第３のバルブと組み合わせて用いて、不活性ガス例えばアルゴンガスと混合してるつぼ２に吹き付ける。アルゴンガスの流量は、１０〜１００ｓｃｃｍ程度、例えば２０ｓｃｃｍ、シリコンの粉末原料の供給量は、１分間に数グラム程度、例えば１ｇとする。真空容器内圧力は、０．０５〜５Ｔｏｒｒ（６．６５〜６６５Ｐａ）程度で、例えば０．１Ｔｏｒｒ（１３．３Ｐａ）とする。
【００８５】
不活性ガス供給管１０ｃよりシリコン粉末とアルゴンガスとの混合ガスがるつぼ２に吹き付けられると、シリコン粉末は１、５００℃のるつぼ２に接し、一瞬にして蒸発し、アルゴンガスと一緒に吹き飛ばされる。るつぼ２で蒸発生成されたシリコン粒子の中で、サブミクロン級の大粒子は内臓する熱エネルギーが大きいので、そのエネルギーでガスの流れから逸れて、真空容器１の内壁１ａに衝突し、付着する。５００ｎｍ以下程度の大部分の粒子はガス流れに乗って、るつぼ２から排気管９ｂの方向へ流れていく。この状態を保ちつつ、第４及び第５のバルブ１６ａ，１６ｂを開として、第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂを真空容器１内部に曝す。
【００８６】
ガスの流れ１２に乗って浮遊している微粒子、すなわちエアロゾル状粒子に働く力は、概略、次の３つに分けられる。すなわち、第１に、粒径の大きい粒子には、ガス速度の２乗と粒子の流れ方向での投影断面積の積に比例する力が働く、第２に、粒径の小さい粒子には、ガス速度と粒子の流れ方向での投影断面積の積に比例する力が働く、第３に、粒子周辺に温度勾配が存在すると、その温度勾配に比例した力（熱泳動力：高温度側から低温度側に向かって働く力）が働く、すなわち、ガスに浮遊の微粒子にはガスの温度場と真空容器内壁等からの輻射加熱場の両方で決まる温度場で形成される温度勾配にも強く影響される。すなわち、粒子直径の大きい粒子はガス流れに乗って流れの下流側へ移動しやすく、粒子直径の小さい粒子は流れには影響されないで、熱泳動力により移動されるという現象がある。したがって、上記真空容器１の圧力及び温度条件の下であれば、粒径１０〜１００ｎｍ級のシリコン粒子はその大部分が、温度勾配の高い道筋、即ち熱流速線１７ａ，１７ｂ，１８ａ，１８ｂに沿って移動し、熱流速線の終点の位置にある第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂに到達し、付着する。ナノ粒子の製造時間は、特に制限はないが、例えば数時間、２時間程度とする。
【００８７】
なお、上記真空容器内部のガスの流れが図１図示の１２で、熱流線が図２図示の１７ａ，１７ｂ、１８ａ、１８ｂのようであれば、ガス中に浮遊するナノ粒子を、温度勾配の大きさに比例して働く熱泳動力により該ガス流れの方向に対して直角方向へ取り出すことが可能となる。即ち、ガス流れに乗って流れている大粒径の粒子群は該回収装置の面に平行な方向へ流れて行くが、粒子直径の小さいナノ粒子群はガス流れと直角方向に位置する該回収装置に引きつけられ、堆積する。したがって、従来困難視されていたナノ粒子の均一性の高い回収が可能であり、かつ回収効率の向上も実現できる。
【００８８】
ナノ粒子の製造プロセスを一端終了させるには、上記状態において、第３のバルブ１１を閉にする。そして、粉末原料供給装置３からの粉末供給を零にするとともに、電源６の出力を零にする。その後、第４及び第５のバルブを閉にして、第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂを取り外す。第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂに付着したナノ粒子を刷毛で拭いてサンプル瓶に収納する。
【００８９】
なお、上記製造装置の操作条件中、特に圧力、不活性ガス流量、及び粉末粒子供給量および真空容器内壁温度が重要なパラメータであるので、上記回収率をより一層高く、かつ高品質で粒径均一性の高い１００ｎｍ級以下のシリコン粒子を製造するには、それぞれの最適値を予め、把握することが必要である。
【００９０】
以上説明したように、上記装置および方法によれば、蒸発源で生成された微粒子の中で比較的大粒径の微粒子には、ガス速度の２乗と粒子の流れ方向での投影断面積との積に比例する力が大きく作用するので、不活性ガスの流れに沿って排気される。他方、蒸発源で生成された微粒子の中で比較的小粒径の微粒子は、不活性ガスの流れに乗って流される力はガス速度と粒子の流れ方向での投影断面積の積に比例する程度で強くないので、粒子周辺のガスの温度勾配に比例した力（熱泳動力：高温度側から低温度側に向かって働く力）が支配的となる。そのため、真空容器１内部の第１および第２の熱流線１７ａ、１７ｂ及び第３および第４の熱流線１８ａ、１８ｂに沿って移動する。その結果、小粒径の微粒子すなわち１００ｎｍ級以下の粒子は第１及び第２の回収手段に到達し、付着する。さらに、ガス流れと熱流線が直交しているので、ガス流れに乗って流れている大粒径の粒子群は該回収装置の面に平行な方向へ流れて行き、粒子直径の小さいナノ粒子群はガス流れと直角方向に位置する該回収装置に引きつけられ、堆積する。したがって、粒径が小さい粒子、すなわち１００ｎｍ程度以下のシリコン粒子は、ほとんど全て回収手段に回収される。このことは、高い回収率でナノ粒子を製造可能であることを示している。回収率としては、従来の５倍程度が可能である。上記例では従来の３倍程度が期待できる。
【００９１】
また、上記実施例１では、蒸発源として、電気抵抗加熱方式の装置を用いているが、これに限らず電子ビーム方式、熱プラズマ方式、レーザアブレーション方式を用いることもできる。
【００９２】
（実施例２）
図３、図４を参照して、実施例２のナノ粒子製造装置及びナノ粒子製造方法について説明する。図３は実施例２に係わるナノ粒子製造装置の構成図及び図４は図３に示した装置内部における熱の流線を示す概念図である。
【００９３】
先ず、装置の構成を説明する。図３及び図４において、図１及び図２と同部材は同符番を付している。符番１は真空容器で、その内部には後述のるつぼ２が設置され、その内壁の一部に後述の第１及び第２の回収手段１４ａ、１４ｂが第５及び第６のバルブ１６ａ，１６ｂを介して設置される。なお、真空容器１の形状は円筒である。符番２はるつぼで、真空容器１の下部に設置され、後述の粉末原料３を蒸発させる機能がある。なお、るつぼ２は粉末原料をフラッシュ蒸発させる機能を持つので電気抵抗加熱方式ヒータと呼称するのが妥当であるが、ここでは、従来技術の説明図７との関係により、るつぼと呼称すことにする。符番３は粉末原料供給装置で、所望のナノ粒子の材料である粉末原料を供給するもので、後述の不活性ガス供給管１０ａ、１０ｂ、１０ｃ及び第４のバルブ１１と組み合わせて用いられる。符番４はヒータで上記るつぼ２を１，０００℃ないし２，０００℃程度に加熱する。るつぼ２の温度と後述の電源６の出力の関係は予め、予備試験にてデータを取得しておき、そのデータを基に、電源６の出力を調整することによりるつぼ２の温度が設定される。観測窓を設置しておき、輻射温度計で測定しても良い。なお、例えば、るつぼ２の材料を炭素（黒鉛）とし、るつぼを発熱抵抗体にして、電力供給線にタングステン、タンタル、あるいはモリブテンを用いても良い。符番５は真空用電流端子でヒータ４を加熱するための電力を伝送する。符番６は第１の電源でヒータ４に、第１の真空用電流端子５を介して、加熱用電力を供給する。
【００９４】
符番７ａ，７ｂ，７ｃは第１、第２及び第３の真空ポンプで、それぞれ、真空容器１内部のガスを排気する。なお、第１及び第２の真空ポンプ７ａ，７ｂは、真空容器１の大気を排出すために用いられ、第３の真空ポンプ７ｃは後述の不活性ガスを排出するために用いられる。また、図示しない真空計が設置されており、該真空計により、第１、第２及び第３の真空ポンプ７ａ，７ｂ，７ｃは稼動させられる。符番８ａ、８ｂ，８ｃは第１、第２及び第３のバルブで、それぞれ、第１、第２及び第３の真空ポンプ７ａ，７ｂ，７ｃと真空容器１の間の流路の開閉を行う。即ち、第１、第２及び第３のバルブ８ａ、８ｂ，８ｃと第１、第２及び第３の真空ポンプ７ａ、７ｂ，７ｃと後述の第１、第２及び第３の排気管９ａ、９ｂ，９ｃを組み合わせて使用することにより、真空容器１内部の排気が行われる。符番９ａ、９ｂ，９ｃは第１、第２及び第３の排気管である。
【００９５】
符番１０ａ、１０ｂ、１０ｃは不活性ガス導入管で、後述の第４のバルブ１１、図示しない不活性ガスボンベ及び粉末原料供給装置３と組み合わせて使用される。符番１１は第４のバルブで、図示しない不活性ガスボンベから供給される不活性ガスと粉末原料供給装置３から供給される粉末原料との混合ガスを真空容器１内部へ導入する際の開閉を行う。符番１２は不活性ガス導入管１０ａより導入された不活性ガスの流線で、不活性ガスの主流を示す。なお、圧力が大気圧以下に減圧されると、不活性ガスの流れは真空容器１の内部全体に拡散して流れる。
【００９６】
符番１３ａ，１３ｂ，１３ｃは第１、第２、第３の開口を備えた高温空洞体で、それぞれ、後述の第２、第３及び第４の真空用電流端子１９ａ，１９ｂ、１９ｃを介して第２、第３及び第４の電源２０ａ、２０ｂ、２０ｃより加熱用電力が供給されて、該高温空洞体の温度を独立に、約５００ないし１、０００℃の範囲で任意に設定できる。すなわち、開口を備えた空洞体１３ａ，１３ｂ，１３ｃを設置して該空洞体を高温に維持し、かつ蒸発装置のるつぼ２を該空洞体の内部に配置させているので、蒸発物質の温度を制御することが可能である。また、るつぼ２で生成されたナノ粒子群の熱輻射による温度低下が抑制され、かつ該高温度の空洞体による輻射熱による熱泳動力によりナノ粒子群の該空洞体への付着が防止される。
【００９７】
符番１４ａ、１４ｂは第１及び第２の回収手段で、後述の冷却装置１５ａ、１５ｂと組み合わせて使用される。符番１５ａ、１５ｂは、冷却装置で、上記第１及び第２の回収手段１４ａ、１４ｂの温度をマイナス約２０℃ないしプラス約２００℃の範囲に設定できる。符番１６ａ，１６ｂは第５及び第６のバルブで、それぞれ、第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂを真空容器１内部へ開放する、あるいは遮蔽する機能を有する。
【００９８】
符番１７ａ、１７ｂは真空容器１内部の第１および第２の熱流線で、それぞれ、るつぼ２を始点とし、第１及び第２の回収手段を終点とする熱の流れを示している。符番１８ａ、１８ｂは第３および第４の熱流線で、それぞれ、るつぼ２と対向する位置にある開口を備えた高温空洞体１３ｃを始点とし、第１及び第２の回収手段を終点とする熱の流れを示している。
【００９９】
次に、上記図３及び図４に図示のナノ粒子製造装置を用いて、粒径１０〜１００ｎｍ級のシリコンナノ粒子を製造する方法を説明する。図３及び図４において、予め、第３、第４、第５及び第６のバルブ９ｃ，１１，１６ａ，１６ｂを閉、第１及び第２のバルブ８ａ，８ｂを開とし、第１及び第２の真空ポンプ７ａ，７ｂを稼動させ、真空容器１内の大気及び不純物ガスを排気する。図示しない真空計で圧力を測定し、該圧力が１．０Ｅ−６Ｔｏｒｒ（１．３３Ｅ−４Ｐａ）程度に到達したら、電源６及びヒータ４を用いて、るつぼ２の温度を１５００℃に設定する。なお、温度設定には、予備試験で取得しているデータを基に電源６の出力を設定する。
【０１００】
開口を備えた第１、第２及び第３の高温空洞体１３ａ，１３ｂ，１３ｃのそれぞれに、図示しない高温空洞体温度測定計にてモニターしながら、第２、第３及び第４の真空用電流端子１９ａ，１９ｂ、１９ｃを介して第２、第３及び第４の電源２０ａ、２０ｂ、２０ｃより加熱用電力を供給する。そして、該高温空洞体１３ａ，１３ｂ，１３ｃのそれぞれの温度を独立に、約５００ないし１、０００℃の範囲に設定する。例えば、該高温空洞体１３ａ，１３ｂの温度を１０００℃に、該高温空洞体１３ｃの温度を８００℃に設定する。他方、第１及び第２の回収手段１４ａ、１４ｂの温度を、冷却装置１５ａ、１５ｂを稼動させて該第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂに付属の図示しない温度計でモニターしながら、約６０℃に設定する。該高温空洞体１３ａ，１３ｂの温度が１０００℃に、該高温空洞体１３ｃの温度が８００℃に設定されれば、真空容器１内部の熱の流れ即ち熱流線の形状は、図４図示の熱流線１７ａ，１７ｂ、１８ａ，１８ｂのようになる。
【０１０１】
上記温度設定が終了した後、該真空容器１内の圧力が１．０Ｅ−６Ｔｏｒｒ（１．３３Ｅ−４Ｐａ）程度に維持されていることを確認し、上記第１及び第２のバルブ８ａ，８ｂを閉とする。そして、第３の真空ポンプ７ｃを稼動させ、第３のバルフ８ｃを開とする。
【０１０２】
上記真空容器１の圧力及び温度条件のもと、シリコンの粉末原料を、例えば直径数ミクロンのシリコン粉末を粉末原料供給装置３から、不活性ガス供給管１０ａ、１０ｂ、１０ｃ及び第４のバルブと組み合わせて用いて、不活性ガス例えばアルゴンガスと混合してるつぼ２に吹き付ける。アルゴンガスの流量は、２０〜１００ｓｃｃｍ程度、例えば３０ｓｃｃｍ、シリコンの粉末原料の供給量は、１分間に数グラム程度、例えば２ｇとする。真空容器内圧力は、０．０５〜５Ｔｏｒｒ（６．６５〜６６５Ｐａ）程度で、例えば０．１Ｔｏｒｒ（１３．３Ｐａ）とする。
【０１０３】
不活性ガス供給管１０ｃよりシリコン粉末とアルゴンガスとの混合ガスがるつぼ２に吹き付けられると、シリコン粉末は１、５００℃のるつぼ２に接し、一瞬にして蒸発し、アルゴンガスと一緒に吹き飛ばされる。るつぼ２で蒸発生成されたシリコン粒子の中で、サブミクロン級の大粒子は内臓する熱エネルギーが大きいので、そのエネルギーでガスの流れから逸れて、高温空洞体１３ａ，１３ｂに衝突し、付着する。５００ｎｍ以下程度の大部分の粒子はガス流れに乗って、るつぼ２から排気管９ｃの方向へ流れていく。この状態を保ちつつ、第５及び第６のバルブ１６ａ，１６ｂを開として、第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂを真空容器１内部に曝す。
【０１０４】
ガスの流れに乗って浮遊している微粒子、すなわちエアロゾル状粒子に働く力は、概略、次の３つに分けられる。すなわち、第１に、粒径の大きい粒子には、ガス速度の２乗と粒子の流れ方向での投影断面積の積に比例する力が働く、第２に、粒径の小さい粒子には、ガス速度と粒子の流れ方向での投影断面積の積に比例する力が働く、第３に、粒子周辺に温度勾配が存在すると、その温度勾配に比例した力（熱泳動力：高温度側から低温度側に向かって働く力）が働く、すなわち、ガスに浮遊の微粒子にはガスの温度場と真空容器内壁等からの輻射加熱場の両方で決まる温度場で形成される温度勾配にも強く影響される。すなわち、粒子直径の大きい粒子はガス流れに乗って流れの下流側へ移動しやすく、粒子直径の小さい粒子は流れには影響されないで、熱泳動力により移動されるという現象がある。したがって、上記真空容器１の圧力及び温度条件の下であれば、粒径１０〜１００ｎｍ級のシリコン粒子はその大部分が、温度勾配の高い道筋、即ち熱流線１７ａ，１７ｂ，１８ａ，１８ｂに沿って移動し、熱流線の終点の位置にある第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂに到達し、付着する。ナノ粒子の製造時間は、特に制限はないが、例えば数時間、２時間程度とする。
【０１０５】
ナノ粒子の製造プロセスを一端終了させるには、上記状態において、第４のバルブ１１を閉にする。そして、粉末原料供給装置３からの粉末供給を零にするとともに、電源６の出力を零にする。その後、第５及び第６のバルブを閉にして、第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂを取り外す。第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂに付着したナノ粒子を刷毛で拭いてサンプル瓶に収納する。
【０１０６】
なお、上記製造装置の操作条件中、特に圧力、不活性ガス流量、及び粉末粒子供給量および開口を備えた高温空洞体１３ａ，１３ｂ，１３ｃのそれぞれの温度が重要なパラメータであるので、上記回収率をより一層高く、かつ高品質で粒径均一性の高い１００ｎｍ級以下のシリコン粒子を製造するには、それぞれの最適値を予め、把握することが必要である。
【０１０７】
以上説明したように、上記装置および方法によれば、蒸発源のるつぼ２で生成された微粒子の中で比較的大粒径の微粒子には、ガス速度の２条と粒子の流れ方向での投影断面積との積に比例する力が大きく作用するので、不活性ガスの流れに沿って排気される。他方、蒸発源のるつぼ２で生成された微粒子の中で比較的小粒径の微粒子は、不活性ガスの流れに乗って流される力はガス速度と粒子の流れ方向での投影断面積の積に比例する程度で強くないので、粒子周辺のガスの温度勾配に比例した力（熱泳動力：高温度側から低温度側に向かって働く力）が支配的となる。そのため、真空容器１内部の第１および第２の熱流線１７ａ、１７ｂ及び第３および第４の熱流線１８ａ、１８ｂに沿って移動する。その結果、小粒径の微粒子すなわち１００ｎｍ級以下の粒子は第１及び第２の回収手段に到達し、付着する。
【０１０８】
また。前記真空容器１内に開口を備えた空洞体１３ａ，１３ｂ，１３ｃを設置して該空洞体を高温に維持し、かつ前記るつぼ２を該空洞体の内部に配置させているので、蒸発物質の温度を制御することが可能である。すなわち、前記るつぼ２で生成されたナノ粒子群の熱輻射による温度低下が抑制され、かつ該高温度の空洞体１３ａ，１３ｂ，１３ｃからの輻射熱による熱泳動力によりナノ粒子群の該空洞体への付着が防止される。その結果、該るつぼ２から該回収装置までの距離が長い条件下におけるナノ粒子製造においても、ナノ粒子回収効率の低下を抑制した製造が可能となる。
【０１０９】
したがって、粒径が小さい粒子、すなわち１００ｎｍ程度以下のシリコン粒子についての回収が効果的に実施できる。このことは、高い回収率でナノ粒子を製造可能であることを示している。回収率としては、従来の５倍程度が可能である。上記例では従来の３倍程度が期待できる。
【０１１０】
なお、上記実施例２では、蒸発源として、電気抵抗加熱方式の装置を用いているが、これに限らず電子ビーム方式、熱プラズマ方式、レーザアブレーション方式を用いることもできる。
【０１１１】
（実施例３）
図５、図６を参照して、実施例３のナノ粒子製造装置及びナノ粒子製造方法について説明する。図５は実施例３に係わるナノ粒子製造装置の構成図及び図６は図５に示した装置内部における熱の流線を示す概念図である。
【０１１２】
先ず、装置の構成を図５および図６を参照して説明する。図中の符番は、図１ないし図４と同部材は同符番を付している。図５および図６において、符番１は真空容器で、形状は円筒である。この真空容器１には、後述の原料ガス３をプラズマ化するプラズマ発生装置が設置されている。すなわち、第１の電極２ａと第２の電極２ｂからなる一対の電極が、それぞれ、絶縁物支持材２６ａ、２６ｂ及び金属支持材２７ａ、２７ｂで真空容器１に固着さている。該第１及び第２の電極２ａ，２ｂには直径２ｍｍ〜１０ｍｍ程度の多数の小孔が開口率４０％〜６０％で配置されている。そして、該一対の電極２ａ，２ｂには、真空用電流導入端子２５ａ，２５ｂ、同軸ケーブル２３ａ、２３ｂ、２３ｃ及びインピーダンス整合器２４を用いて、高周波電源２２の出力が供給される。高周波電源２２の周波数は１３．５６ＭＨｚでも良いが、３０ＭＨｚないし３００ＭＨｚのＶＨＦ帯域の周波数の方が、生成されるプラズマの密度が高いので、ナノ粒子製造に適している。なお、一対の電極２ａ,２ｂなどから構成のプラズマ発生装置は、原料ガスが、無機化合物気体、有機化合物気体及び金属化合物気体のいずれの場合においても、それらの気体を容易にプラズマ処理可能で、気相から直接微粒子を製造できることは公知である。
【０１１３】
また、この真空容器１には、メッシュヒータ４が配置されている。該メッシュヒータ４には、真空用電流導入端子５ａ，５ｂを介して電力供給線２１、トランス２０および電源６（５０、あるいは６０Ｈｚの電源）が接続され、それを２５０〜６００℃の範囲で任意に設定できる。なお、予め、メッシュヒータ４の温度と電源６の出力の関係を、予備試験にてデータとして取得しておき、そのデータを基に、該電源６の出力を調整することによりメッシュヒータ４の温度が設定される。該メッシュヒータ４は、上記一対の電極２ａ，２ｂ間でプラズマ化された原料ガス及びプラズマ中に存在するＳｉ粒子等を加熱する。なお、上記高温度メッシュヒータ４は、ガス分子を直接加熱可能であることに加えて、一対の電極２ａ，２ｂを輻射加熱できるので、メッシュヒータ４と一対の電極２ａ，２ｂが熱源となっている。
【０１１４】
また、この真空容器１には、第１及び第２の高温筒体１３ａ，１３ｂが配置される。該第１及び第２の高温筒体１３ａ，１３ｂは、それぞれ、図示しない高温筒体温度測定計にてモニターしながら、図示しない第１及び第２の真空用電流端子を介して図示しない第１及び第２の電源より加熱用電力が供給される。そして、該高温筒体１３ａ，１３ｂの温度を独立に、約２００ないし１、０００℃の範囲に設定できる。なお、第２の高温筒体１３ｂはメッシュヒータ４にと対向する位置に設置されている。
【０１１５】
符番３は原料ガスで、例えばシリコンを含む無機化合物気体のシラン（ＳｉＨ４）ガスで、図示しない原料ガス供給装置から供給され、第５のバルブ１１、原料ガス供給管１０を介して、真空容器１内に導入される。なお、原料ガスには、製造目的のナノ粒子の材料により、有機化合物気体及び金属化合物気体を用いることができる。符番７ａ及び７ｂは第１及び第２の真空ポンプで、それぞれ、真空容器１内部のガスを排気する。なお、第１の真空ポンプ７ａは、真空容器１の大気を排出すために用いられ、第２の真空ポンプ７ｂは原料ガス及びプラズマで生成されたシリコン系粒子の中の大粒径の粒子を排出するために用いられる。また、図示しない真空計が設置されており、該真空計により、第１及び第２の真空ポンプ７ａ，７ｂは稼動させられる。符番８ａ及び８ｂは第１及び第２のバルブで、それぞれ、第１及び第２の真空ポンプ７ａ，７ｂと真空容器１の間の流路の開閉を行う。即ち、第１及び第２のバルブ８ａ、８ｂと第１及び第２の真空ポンプ７ａ、７ｂと第１及び第２の排気管９ａ、９ｂを組み合わせて使用することにより、真空容器１内部の排気が行われる。
【０１１６】
符番１２はナノ粒子を含むプラズマ生成物及び原料ガスの流線で、原料ガス３が一対の電極２ａ，２ｂ間でプラズマ化され、シリコン微粒子等混在しているガスの主流を示す。なお、圧力が大気圧以下に減圧されると、ガスの流れは真空容器１の内部全体に拡散して流れる。符番１４ａ、１４ｂは、第１及び第２の回収手段で、後述の冷却装置１５ａ、１５ｂと組み合わせて使用される。符番１５ａ、１５ｂは冷却装置で、上記第１及び第２の回収手段１４ａ、１４ｂの温度をマイナス約２０℃ないしプラス約２００℃の範囲に設定できる。符番１６ａ，１６ｂは第３及び第４のバルブで、それぞれ、第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂを真空容器１内部へ開放する、あるいは遮蔽する機能を有する。
【０１１７】
符番１７ａ、１７ｂは真空容器１内部の第１および第２の熱流線で、それぞれ、メッシュヒータ４を始点とし、第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂを終点とする熱の流れを示している。符番１８ａ、１８ｂは第３および第４の熱流線で、それぞれ、第２の高温筒体１３ｂを始点とし、第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂを終点とする熱の流れを示している。
【０１１８】
次に、上記図５及び図６に図示のナノ粒子製造装置を用いて、粒径１０〜１００ｎｍ級のシリコンナノ粒子を製造する方法を説明する。図５及び図６において、予め、第２、第３、第４及び第５のバルブ８ｂ，１６ａ，１６ｂ、１１を閉、第１のバルブ８ａを開とし、第１の真空ポンプ７ａを稼動させ、真空容器１内の大気及び不純物ガスを排気する。図示しない真空計で圧力を測定し、該圧力が１．０Ｅ−６Ｔｏｒｒ（１．３３Ｅ−４Ｐａ）程度に到達したら、第１及び第２の高温筒体１３ａ，１３ｂの温度をそれぞれ、３５０℃、３００℃に設定する。なお、温度設定には、予備試験で取得しているデータを基に電源６の出力を設定する。なお、これらの温度設定は図示しない高温筒体温度測定計にてモニターしながら、図示しない第１及び第２の真空用電流端子を介して図示しない第１及び第２の電源より加熱用電力を供給することで実施される。そして、メッシュヒータ４の温度を３５０℃に設定する。この場合、上記真空用電流導入端子５ａ，５ｂ、電力供給線２１及びトランス２０を介して接続されている電源６（５０、あるいは６０Ｈｚの電源）から電力を供給することにより、メッシュヒータ４の温度を所定の値に設定できる。が接続され、それを２５０〜６００℃の範囲で任意に設定できる。なお、予め、メッシュヒータ４の温度と電源６の出力の関係を、予備試験にてデータとして取得しておき、そのデータを基に、該電源６の出力を調整することによりメッシュヒータ４の温度が設定される。
【０１１９】
上記第１及び第２の高温筒体１３ａ，１３ｂの温度がそれぞれ、３５０℃，３００℃に、メッシュヒータ４の温度が３５０℃に設定されれば、真空容器１内部の熱の流れ即ち熱流線の形状は、図６図示の熱流線１７ａ，１７ｂ、１８ａ，１８ｂのようになる。この場合、該第１及び第２の高温筒体１３ａ，１３ｂを高温に維持しているので、前記一対の電極２ａ，２ｂ間で生成されたナノ粒子及び生成物質の熱輻射による温度低下が抑制され、かつ該高温度の空洞体による輻射熱による熱泳動力によりナノ粒子群の該空洞体への付着が防止される。その結果、該プラズマ発生装置から該回収装置までの距離が長い条件下におけるナノ粒子製造においても、ナノ粒子回収効率の低下を抑制した製造が可能でなる。
【０１２０】
上記温度設定が終了した後、該真空容器１内の圧力が１．０Ｅ−６Ｔｏｒｒ（１．３３Ｅ−４Ｐａ）程度に維持されていることを確認し、上記第１のバルブ８ａを閉とする。そして、第２の真空ポンプ７ｂを稼動させ、第２のバルフ８ｂを開とする。そして、第５のバルブを開にして、原料ガスのシラン（ＳｉＨ４）ガスを流量１００ｓｃｃｍ〜１、５００ｓｃｃｍ程度、例えば２５０ｓｃｃｍとして、真空容器１に導入する。圧力は０．０１Ｔｏｒｒ〜１０Ｔｏｒｒ（１．３３Ｐａ〜１，３３０Ｐａ）程度、例えば５Ｔｏｒｒ（６６７．５Ｐａ）にする。なお、圧力調整は上記第２の真空ポンプ７ａの前段に付属の図示しない圧力調整弁により自動的に所定の値に調整、設定される。
【０１２１】
上記原料ガス３の真空容器１への導入後、原料ガスをプラズマ発生装置によりプラズマ処理する。すなわち、絶縁物支持材２６ａ、２６ｂ及び金属支持材２７ａ、２７ｂで固着されている第１の電極２ａ及び第２の電極２ｂに、真空用電流導入端子２５ａ，２５ｂ、同軸ケーブル２３ａ、２３ｂ、２３ｃ及びインピーダンス整合器２４を用いて、高周波電源２２の出力を供給する。該高周波電源２２の周波数は例えば６０ＭＨｚで、出力は２００Ｗないし３０００Ｗで、例えば５００Ｗｔｏ設定する。そうすると、上記原料ガスのＳｉＨ４ガスは一対の電極２ａ，２ｂ間でプラズマ化される。ＳｉＨ４ガスがプラズマ化されると、そのプラズマ中にはＳｉＨ３，ＳｉＨ２，ＳｉＨ等のラジカル種が生成され、気相中にて、微結晶Ｓｉ及び多結晶Ｓｉ等の微粒子が製造される。なお、一般に、圧力が高い場合や一対の電極に供給する電力が大きい場合に、微結晶Ｓｉ及び多結晶Ｓｉ等の微粒子の生成効率が高いということが公知である。
【０１２２】
上記状態を保ちつつ、第３及び第４のバルブ１６ａ，１６ｂを開として、第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂを真空容器１内部に曝す。
【０１２３】
上記プラズマ処理された原料ガスは図５図示のガスの流れ１２のように、原料ガス供給の上流側から排気管９ｂの方向へ流れていく。その流れに乗って浮遊している微粒子、すなわちエアロゾル状粒子に働く力は、概略、次の３つに分けられる。すなわち、第１に、粒径の大きい粒子には、ガス速度の２乗と粒子の流れ方向での投影断面積の積に比例する力が働く、第２に、粒径の小さい粒子には、ガス速度と粒子の流れ方向での投影断面積の積に比例する力が働く、第３に、粒子周辺に温度勾配が存在する場合、その温度勾配に比例した力（熱泳動力：高温度側から低温度側に向かって働く力）が働く、すなわち、ガスに浮遊の微粒子にはガスの温度場と真空容器内壁等からの輻射加熱場の両方で決まる温度場で形成される温度勾配にも強く影響される。すなわち、粒子直径の大きい粒子はガス流れに乗って流れの下流側へ移動しやすく、粒子直径の小さい粒子は流れには影響されないで、熱泳動力により移動されるという現象がある。したがって、上記真空容器１の圧力及び温度条件の下であれば、粒径１０〜１００ｎｍ級の微結晶Ｓｉ及び多結晶Ｓｉ等のシリコン粒子はその大部分が、温度勾配の高い道筋、即ち熱流速線１７ａ，１７ｂ，１８ａ，１８ｂに沿って移動し、熱流速線の終点の位置にある第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂに到達し、付着する。ナノ粒子の製造時間は、特に制限はないが、例えば数時間、２時間程度とする。
【０１２４】
ナノ粒子の製造プロセスを一端終了させるには、上記状態において、第５のバルブ１１を閉にする。そして、高周波電源２２の出力を零にする。その後、第３及び第４のバルブを閉にして、第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂを取り外す。第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂに付着したナノ粒子を刷毛で拭いてサンプル瓶に収納する。
【０１２５】
なお、上記製造装置の操作条件中、特にメッシュヒータ４の温度、ＳｉＨ４の流量、アシストガスとしてのＨ２混入流量、真空容器内圧力および高周波電源２２の出力は重要なパラメータなので、上記回収率をより一層高く、かつ高品質で粒径均一性の高い１００ｎｍ級以下のシリコン粒子を製造するにはそれらの適正化が必要である。
【０１２６】
以上説明したように、上記装置および方法によれば、一対の電極２ａ，２ｂ間で生成されたプラズマ反応生成物の中で比較的大粒径の微粒子には、ガス速度の２条と粒子の流れ方向での投影断面積との積に比例する力が大きく作用するので、未反応ガス及び反応生成ガスの流れに沿って排気される。他方、プラズマ反応生成物の中で比較的小粒径の微粒子は未反応ガス及び反応生成ガスの流れに乗って流される力はガス速度と粒子の流れ方向での投影断面積の積に比例する程度で強くないので、微粒子周辺のガスの温度勾配に比例した力（熱泳動力：高温度側から低温度側に向かって働く力）が支配的となる。そのため、真空容器１内部の第１および第２の熱流線１７ａ、１７ｂ及び第３および第４の熱流線１８ａ、１８ｂに沿って移動する。その結果、小粒径の微粒子すなわち１００ｎｍ級以下の粒子は第１及び第２の回収手段１４ａ，１４ｂに到達し、付着する。
【０１２７】
また。前記真空容器１内に開口を備えた空洞体１３ａを設置して該空洞体を高温に維持することによりプラズマ反応生成物の温度を制御することが可能である。すなわち、前記一対の電極２ａ，２ｂ間で生成されたプラズマ反応生成物の熱輻射による温度低下が抑制され、かつ該高温度の空洞体１３ａからの輻射熱による熱泳動力によりプラズマ反応生成物の該空洞体１３ａへの付着が防止される。その結果、一対の電極２ａ，２ｂから該回収装置までの距離が長い条件下におけるナノ粒子製造においても、ナノ粒子回収効率の低下を抑制した製造が可能となる。
【０１２８】
したがって、粒径が小さい粒子、すなわち１００ｎｍ程度以下のシリコン粒子についての回収が効果的に実施できる。このことは、高い回収率でナノ粒子を製造可能であることを示している。回収率としては、従来の５倍程度が可能である。上記例では従来の３倍程度が期待できる。
【０１２９】
なお、上記実施例３では、ナノ粒子生成源として、無機化合物気体を一対の電極２ａ，２ｂ間でプラズマ処理する方法を用いているが、ガスには有機化合物気体及び有機金属化合物気体等を用い、またプラズマ装置にはマイクロ波プラズマ装置及び誘導結合方式プラズマ装置等を用いても良い。
【図面の簡単な説明】
【０１３０】
【図１】本発明に関する実施例１に係わるナノ粒子製造装置の概要を示す構成図。
【図２】図１に示した装置内部の熱の流線を示す概念図。
【図３】本発明に関する実施例２に係わるナノ粒子製造装置の概要を示す構成図。
【図４】図３に示した装置内部の熱の流線を示す概念図。
【図５】本発明に関する実施例３に係わるナノ粒子製造装置の概要を示す構成図。
【図６】図５に示した装置内部の熱の流線を示す概念図。
【図７】従来の真空蒸着装置の全体を示す説明図。
【図８】従来の熱プラズマ装置の全体を示す説明図。
【図９】従来のレーザアブレーション装置の全体を示す説明図。
【符号の説明】
【０１３１】
１．．．真空容器、
２．．．るつぼ、
３．．．粉末原料供給装置、
４．．．ヒータ、
５．．．真空用電流端子、
６．．．第１の電源、
７ａ，７ｂ，７ｃ．．．第１、第２及び第３の真空ポンプ、
８ａ、８ｂ，８ｃ．．．第１、第２及び第３のバルブ、
９ａ、９ｂ，９ｃ．．．第１、第２及び第３の排気管、
１０ａ、１０ｂ、１０ｃ．．．不活性ガス導入管、
１１．．．第４のバルブ、
１２．．．不活性ガスの流線、
１３ａ，１３ｂ，１３ｃ．．．第１、第２及び第３の開口を備えた高温空洞体、
１４ａ、１４ｂ．．．第１及び第２の回収手段、
１５ａ、１５ｂ．．．冷却装置、
１６ａ，１６ｂ．．．第５及び第６のバルブ、
１７ａ、１７ｂ．．．第１および第２の熱流線、
１８ａ、１８ｂ．．．第３および第４の熱流線。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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