(57)【要約】【課題】  特に機能層等の有機ＥＬ素子を構成する層の密着性を向上し、これによって寿命の向上等による高信頼性や、さらには高輝度による高品質化を可能した、有機ＥＬ素子とその製造方法を提供する。【解決手段】  一対の電極間に、少なくとも発光層９を備えた機能層５を有してなる有機ＥＬ素子１０である。機能層５のうちの少なくとも一層の表面が、粗面である。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
一対の電極間に、少なくとも発光層を備えた機能層を有してなり、該機能層のうちの少なくとも一層の表面が、粗面であることを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】
前記発光層の表面が、粗面であることを特徴とする請求項１記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】
前記機能層は正孔注入／輸送層を備えてなり、該正孔注入／輸送層の表面が粗面であることを特徴とする請求項１記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】
一対の電極間に、少なくとも発光層を備えた機能層を有してなる有機ＥＬ素子の製造方法において、
前記機能層のうちの少なくとも一層を、該機能層の形成材料を液滴吐出法で配する塗布工程と、この塗布工程で配された形成材料を真空乾燥法で乾燥し、表面が粗面となる層とする乾燥工程とによって形成することを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項５】
前記発光層を、前記塗布工程と乾燥工程とによって形成することを特徴とする請求項４記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項６】
前記機能層としての正孔注入／輸送層を、前記塗布工程と乾燥工程とによって形成することを特徴とする請求項４記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、機能層の密着性向上及び特性向上を図った有機ＥＬ素子と、その製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
平面型の表示装置（フラットパネルディスプレイ）として、陽極と陰極との間に有機発光材料からなる発光層を形成した、有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）素子が知られている。このような有機ＥＬ素子については、近年、その開発が強く進められ、これらを多数備えたカラー表示装置としての有機ＥＬ装置も、一部に提供されている。また、このような有機ＥＬ装置は、平面型の表示装置としてだけでなく、各種の表示体や照明としても、その利用が期待されている。
【０００３】
ところで、このような有機ＥＬ装置（有機ＥＬ素子）にあっては、低コスト化や高信頼性が、実用化のための大きな課題となっている。このような背景から、従来、有機ＥＬ装置の製造方法として、インクジェット法を用いて発光層等の機能層を形成する方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。このインクジェット法による方法によれば、低コスト化、大面積化が可能となり、さらにはカラー化のための発光層の色分けも容易になる等の利点がある。
【０００４】
また、このようなインクジェット法を用いる場合に、特に陽極（透明電極）側の表面粗さ（表面ラフネス）を例えば０．５〜５０ｎｍの範囲に制御することで、リーク等を抑えることが提案されている（例えば、特許文献２参照）。
さらに、画素電極（陽極）側の基板と有機層との密着性を向上させる目的で、画素電極と有機層間に親水性のグラフト層を設ける技術も提案されている（例えば、特許文献３、特許文献４参照）。
【特許文献１】特開平１０−１２３７７号公報
【特許文献２】特開２００３−２８２２７２号公報
【特許文献３】特開２００３−２４９３６８号公報
【特許文献４】特開２００３−３２３９８３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、前記の陽極（透明電極）側の表面粗さを制御する技術では、リーク等を抑えることはできるものの、寿命の向上等による高信頼性を得るには未だ十分とはいえなかった。
また、前記のグラフト層を設ける技術にあっては、グラフト層の上層に設けられる有機層材料が親水性の材料に限られてしまうため、発光特性に優れているポリフルオレン系などの発光材料は、非極性の溶剤にしか溶解しないため用いることができない。さらに、グラフト層を設けることで基板と有機層との密着性が向上したとしても、グラフト層の存在が例えばキャリアとしてのホール（正孔）の注入を妨げたりする可能性がある。また、例えば電極（基板）上に正孔注入／輸送層を形成し、さらにその上に発光層を形成する積層構造を採る場合には、２回のパターニング工程が必要となり、したがってそれに耐えうる撥インク性を維持できるかも問題である。
【０００６】
本発明は前記事情に鑑みてなされたもので、その目的とするところは、特に機能層等の有機ＥＬ素子を構成する層の密着性を向上し、これによって寿命の向上等による高信頼性や、さらには高輝度による高品質化を可能した、有機ＥＬ素子とその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
前記目的を達成するため本発明の有機ＥＬ素子は、一対の電極間に、少なくとも発光層を備えた機能層を有してなり、該機能層のうちの少なくとも一層の表面が粗面であることを特徴としている。
この有機ＥＬ素子によれば、前記の機能層とこの上に積層される層との界面において、前記機能層の表面が粗面であることによってこれらの間の接触面積が大きくなっている。このため、これらの層の間の密着性が向上して、長寿命化や耐熱性の向上等、信頼性の向上を図ることが出来る。さらに、これらの層の間でのキャリアの注入効率が改善され、輝度及び発光効率の向上を図ることが出来る。
【０００８】
また、前記有機ＥＬ素子においては、前記発光層の表面が粗面であることが好ましい。
このようにすれば、この発光層とこれの上に積層される層との間の接触面積が大きくなることから、前述したように信頼性、輝度及び発光効率の向上を図ることが出来る。
【０００９】
また、前記有機ＥＬ素子においては、前記機能層は正孔注入／輸送層を備えてなり、該正孔注入／輸送層の表面が粗面であるのが好ましい。
このようにすれば、この正孔注入／輸送層とこれの上に積層される層との間の接触面積が大きくなることから、前述したように信頼性、輝度及び発光効率の向上を図ることが出来る。
【００１０】
本発明の有機ＥＬ素子の製造方法は、一対の電極間に、少なくとも発光層を備えた機能層を有してなる有機ＥＬ素子の製造方法において、前記機能層のうちの少なくとも一層を、該機能層の形成材料を液滴吐出法で配する塗布工程と、この塗布工程で配された形成材料を真空乾燥法で乾燥し、表面が粗面となる層とする乾燥工程とによって形成することを特徴としている。
この有機ＥＬ素子の製造方法によれば、機能層の形成材料を液滴吐出法で配し、その後、この形成材料を真空乾燥法で乾燥することにより、機能層のうちの少なくとも一層を、表面が粗面となる層とするようにしたので、前述したようにこの機能層とこれの上に積層される層との界面において、これらの間の接触面積を大きくすることが可能になる。よって、得られる有機ＥＬ素子は、これらの層間の密着性が向上して長寿命化や耐熱性の向上等、信頼性の向上を図ることが出来る。さらに、これらの層の間でのキャリアの注入効率が改善され、輝度及び発光効率の向上を図ることが出来る。
【００１１】
また、前記有機ＥＬ素子の製造方法においては、前記発光層を、前記塗布工程と乾燥工程とによって形成するのが好ましい。
このようにすれば、前記発光層の表面が粗面となるので、この発光層とこれの上に積層される層との間の接触面積が大きくなる。したがって、前述したように、得られる有機ＥＬ素子の信頼性、輝度及び発光効率の向上を図ることが出来る。
【００１２】
また、前記有機ＥＬ素子の製造方法においては、前記機能層としての正孔注入／輸送層を、前記塗布工程と乾燥工程とによって形成するのが好ましい。  このようにすれば、前記正孔注入／輸送層の表面が粗面となるので、この正孔注入／輸送層とこれの上に積層される層との間の接触面積が大きくなる。したがって、前述したように得られる有機ＥＬ素子の信頼性、輝度及び発光効率の向上を図ることが出来る。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明を詳しく説明する。
図１は、本発明の有機ＥＬ素子を備えた有機ＥＬ装置の一実施形態を示す要部側断面図であり、図１中符号１は有機ＥＬ装置、１０は有機ＥＬ素子である。有機ＥＬ装置１は、基体２上に陽極として機能する透明電極（画素電極）３と陰極４とを有し、これら透明電極３と陰極４との間に機能層５を備えたもので、機能層５で発光した光を基体２側から出射する、いわゆるボトムエミッションと呼ばれるタイプのものである。ここで、透明電極３および陰極４と、これらの間に設けられた機能層５とから、前記有機ＥＬ素子１０が形成されている。
【００１４】
基体２は、ガラス基板等の透明基板（図示せず）上に、ＴＦＴ素子からなる駆動素子（図示せず）や各種配線等を形成して構成されたもので、これら駆動素子や各種配線の上に絶縁膜や平坦化膜を介して透明電極３を形成したものである。
透明電極３は、基体２上に形成される単一ドット領域毎にパターニングされて形成され、かつ、ＴＦＴ素子からなる前記駆動素子や前記各種配線等と接続されたもので、本実施形態ではＩＴＯ（インジウム錫酸化物：Indium Tin Oxide）によって形成されている。
【００１５】
ここで、このＩＴＯからなる透明電極３は、本実施形態では、ある程度の表面粗さを有する様に形成されている。具体的には、この透明電極３の算術平均表面粗さＲａ（ＩＴＯ）（以下Ｒａと記載する）は、好ましくは以下の式を満足する範囲とされる。
０．５ｎｍ≦Ｒａ（ＩＴＯ）≦透明電極３上の層の膜厚
なお、透明電極３上の層は、本実施形態では、後述するように正孔注入／輸送層８となる。
また、Ｒａ（ＩＴＯ）は、以下の式を満足する範囲であるのがより好ましい。
０．５ｎｍ≦Ｒａ（ＩＴＯ）≦５ｎｍ
【００１６】
透明電極３をこのようなＲａを有する様に形成するのは、その上に積層される機能層（正孔注入／輸送層８）の表面に適度な大きさの表面粗さを持たせるためである。このように下地となる透明電極３の表面を粗面としておく方法を用いることは、特に製造上容易であり好ましい。
透明電極３の表面のＲａが０．５ｎｍ未満では、このような機能層の表面にも適度な大きさの表面粗さを形成する効果が十分に得られなくなるからである。
また、Ｒａが５ｎｍを越えると、透明電極３の上に形成する層の成膜性が悪くなり、好ましくない。特に、この上の層を後述するようにインクジェット法（液滴吐出法）で成膜する場合に、表面粗さが大きいことから、例えば酸素プラズマ等による表面処理を行っても、濡れ性が悪く、均一な成膜が困難になるからである。
さらに、透明電極３の表面のＲａが透明電極３上の層（正孔注入／輸送層８）の膜厚より大きくなると、その上に積層される層に薄い箇所が発生したり、透明電極３と陰極４との間が短絡し易くなる。このため、形成した素子のリークが大きくなり易くなる。
なお、この正孔注入／輸送層８は、その膜厚が５０〜６０ｎｍであり、本実施形態において前記の透明電極３の表面のＲａ（ＩＴＯ）は、この正孔注入／輸送層８の膜厚以下、すなわち５０〜６０ｎｍ以下程度とするのが好ましい。
【００１７】
前記透明電極３上には図１に示したように正孔注入／輸送層８と発光層９からなる機能層５が積層されている。
【００１８】
この正孔注入／輸送層８は、本発明では十分に大きな表面粗さを有する様に形成されている。具体的には、この正孔注入／輸送層８の表面のＲａ（ＨＩＴ）は、以下の式を満足する範囲であるのが好ましい。なお、ここでいう正孔注入／輸送層８の表面のＲａ（ＨＩＴ）とは、透明電極３上に積層された状態での、Ｒａを意味している。
１ｎｍ≦Ｒａ（ＨＩＴ）≦発光層９の膜厚
また、Ｒａ（ＨＩＴ）は、以下の式を満足する範囲であるのがより好ましい。
１ｎｍ≦Ｒａ（ＨＩＴ）≦２ｎｍ
【００１９】
正孔注入／輸送層８をこのような表面粗さを有する様に形成するのは、その上に積層される発光層９との界面の接触面積を大きくすることができるからである。
すなわち、表面粗さが１ｎｍ未満では、発光層９との間の接触面積を十分に大きくすることができず、発光層９との間のキャリアの注入効率が低くなり、好ましくない。
また、Ｒａが２ｎｍを越えると、発光層９との間の密着性がかえって低下するため、形成した素子の信頼性が低下し好ましくない。。
さらに、表面粗さが発光層９の膜厚より大きくなると、発光層９に薄い箇所が発生したり、正孔注入／輸送層８と陰極４の間で短絡し易くなる。このため、形成した素子のリーク電流が多くなり好ましくない。
なお、この発光層９は、その膜厚が８０ｎｍ程度であり、本実施形態において前記の正孔注入／輸送層８の表面のＲａ（ＩＴＯ）は、この発光層９の膜厚以下、すなわち８０ｎｍ程度以下とするのが好ましい。
【００２０】
前記発光層９の形成材料としては、蛍光あるいは燐光を発光することが可能な公知の発光材料が用いられる。特に、本実施形態では、フルカラー表示を行うべく、前述したようにその発光波長帯域が光の三原色にそれぞれ対応したものが用いられる。すなわち、発光波長帯域が赤色に対応した発光層、緑色に対応した発光層、青色に対応した発光層の三つの発光層（ドット）により、１画素が構成され、これらが階調を持って発光することにより、有機ＥＬ装置１が全体としてフルカラー表示をなすようになっている。
【００２１】
この発光層９の形成材料として具体的には、ポリパラフェニレンビニレン系材料やポリフルオレン系材料などの高分子系材料が好適に用いられる。
また、これらの高分子系材料に、テトラフェニルブタジエン、ペリレン、クマリン、ルブレン、ナイルレッドなどの色素を混ぜたり、あるいは、正孔輸送材料としてのトリフェニルアミン系材料、ヒドラジン系材料、スチルベン系材料を混合したり、さらには、電子輸送材料としてのオキサジアゾール系、トリアゾール系材料を混合したものを用いてもよい。
【００２２】
この発光層９も、本発明では十分に大きな表面粗さを有する様に形成されている。具体的には、この発光層９の表面のＲａ（ＥＬ）は、以下の式を満足する範囲であるのが好ましい。なお、ここでいう発光層９の表面のＲａ（ＥＬ）とは、正孔注入／輸送層８上に積層された状態での、Ｒａを意味している。
０．３ｎｍ≦Ｒａ（ＥＬ）≦陰極４の膜厚
また、Ｒａ（ＥＬ）は、以下の式を満足する範囲であるのがより好ましい。
０．３ｎｍ≦Ｒａ（ＥＬ）≦２ｎｍ
【００２３】
発光層９をこのような表面粗さを有する様に形成するのは、その上に積層される陰極４との界面において、接触面積を大きくすることができるからである。
すなわち、Ｒａが０．３ｎｍ未満では、発光層９との間の接触面積を十分に大きくすることができず、陰極４との間のキャリアの注入効率が低くなり、好ましくない。  また、発光層９の表面のＲａ（ＥＬ）が、陰極４に用いられる金属原子の原子半径以上の粗さを有する様にすると、より効率良く多くの電子を発光層９内に注入することができ、好ましい。特に、陰極４として、後述するように電子注入層と陰極層とから陰極４を形成した場合に、発光層９の表面のＲａ（ＥＬ）が、電子注入層に用いられる金属原子の原子半径以上の粗さを有する様にすると、より効率良く多くの電子を発光層９内に注入することができ、好ましい。
また、表面粗さが陰極４の膜厚より大きくなると、発光層９上に金属陰極を蒸着法で形成するにあたり、特に前記の電子注入層をｎｍオーダーで形成する場合に、発光層９の表面に部分的に金属が付着しない箇所が生じてしまう。
【００２４】
表面粗さが２ｎｍを越えると、特異的に薄い部分が生じたり、或いは、ｎｍオーダーの薄い電子注入層を設ける場合は、部分的に電子注入層が形成されていない部分ができてしまい、その結果、電子注入を効率良く行うことができない。
【００２５】
陰極４は、全ての画素領域を覆うようにして形成されたもので、例えば発光層９側から順にＣａ層とＡｌ層とが積層され、形成されたものである。ただし、特に青色の発光をなすドット領域においては、前記発光層９上に例えばＬｉＦ等からなる電子注入層（図示せず）を設け、この電子注入層と前記のＣａ層及びＡｌ層からなる陰極層との積層膜を、陰極４としてもよい。
また、陰極４上には封止層１１が形成されている。この封止層１１は、保護層、接着層及び封止基板によって形成された公知の構成のものである。
【００２６】
このような構成の有機ＥＬ装置１を製造するには、まず、従来と同様にして透明基板上にＴＦＴ素子や各種配線等を形成し、さらに層間絶縁膜や平坦化膜を形成して基体２を得る。
次に、この基体２上に、例えばスパッタ法によってＩＴＯを成膜する。具体的には、高周波スパッタリング装置のベルジャ（成膜室）内に、透明導電膜形成用のターゲット、例えば酸化スズ（ＳｎＯ２）を１０重量％以下の濃度で含有した酸化インジウム（Ｉｎ２Ｏ３）からなるターゲットと、前記基体２を入れ、これらを対向配置させておく。続いて、ベルジャ内にキャリアガス、例えば酸素ガスを容量比で０．２〜２．０％含むアルゴンガスを導入し、このベルジャ内のアルゴンガス圧を所定のガス圧とする。そして、この状態で、前記基体２とターゲットとの間に所定の高周波電力を印加し、原子状粒子を前記基体２上に堆積させ、透明導電膜としてのＩＴＯ膜を形成する。次いで、これをパターニングすることにより、透明電極３を形成する。このようにして形成することにより、得られた透明電極３は、前述したような表面粗さＲａ（ＩＴＯ）を有するものとなる。
【００２７】
続いて、前記透明電極３の周囲を囲むようにして基体２上にＳｉＯ２からなる無機バンク６を形成し、さらにこの無機バンク６上に樹脂からなる有機バンク７を形成し、これにより図２に示すように透明電極３上に凹部１２を形成する。前記有機バンク７に用いられる材料としては、ポリイミド、アクリル樹脂などが挙げられる。また、これらの材料に予めフッ素元素を含有させた構造のものを用いてもよい。
【００２８】
次いで、無機バンク６、有機バンク７で囲まれた凹部１２を有する基体２を、酸素プラズマ-ＣＦ４プラズマによる連続処理を行うことにより、基体２上の濡れ性を制御し、続いて、この凹部１２内にインクジェット法（液滴吐出法）によって正孔注入／輸送層８を形成する。すなわち、図３に示すように液滴吐出ヘッド（インクジェットヘッド）１３から正孔注入／輸送層８の形成材料８ａを、前記凹部１２内にインクジェット法（液滴吐出法）で選択的に吐出する（配する）塗布工程と、その後、この形成材料８ａを真空乾燥法で乾燥する乾燥工程とにより、図４に示すように前記透明電極３上に正孔注入／輸送層８を形成する。
【００２９】
ここで、正孔注入／輸送層８の形成材料８ａとしては、３，４−ポリエチレンジオキシチオフェン／ポリスチレンスルフォン酸（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ）の分散液（Ｈ．Ｃ．シュタルク社製；ＢａｙｔｒｏｎＰ［商品名］）を、極性溶媒としてのイソプロピルアルコール、Ｎ−メチルピロリドン、１，３−ジメチル−イミダゾリジノンの混合溶媒中に溶解したものを用いた。なお、この形成材料８ａの各成分比については、重量％で、３，４−ポリエチレンジオキシチオフェン／ポリスチレンスルフォン酸（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ）の分散液を１１．０８％、ポリスチレンスルフォン酸を１．４４％、イソプロピルアルコールを１０％、Ｎ−メチルピロリドンを２７．４８％、１，３−ジメチル−イミダゾリジノンを５０％とした。
【００３０】
また、前記の形成材料８ａの乾燥処理については、真空乾燥法が採用される。この真空乾燥法は、例えば前記形成材料８ａを塗布した基体２を真空チャンバーにて急激に真空乾燥する方法であり、基板を加熱すること無く常温下（室温下）で乾燥を行うことが可能な方法である。すなわち、基体２を真空チャンバー内にセットした後、真空チャンバー内を一旦大気圧から１Ｔｏｒｒにまで減圧し、最終的には１０−５Ｔｏｒｒ以下の真空度にすることにより、溶媒を除去し成膜する。大気圧から１Ｔｏｒｒまで減圧する時間は、３分から５分の間とするのが好ましい。大気圧から１Ｔｏｒｒまで減圧する時間を３分より短くした場合、塗布した形成材料８ａの突沸が起き易く、欠陥の発生率が高くなる。５分より長くした場合、形成する正孔注入／輸送層８の表面のＲａが小さくなり、適当な大きさの表面粗さが得られない。この時、真空チャンバー内の排気速度を調整して、ほぼ一定の割合で減圧して行く様にしても良い。この様にすることで、形成する正孔注入／輸送層８の表面のＲａの再現性をより高くすることができる。また、減圧時に基板温度を一定に保つ様にしても良い。この様にすることで、減圧時塗布した形成材料８ａの突沸を更に起き難くしたり、形成する正孔注入／輸送層８の表面のＲａの再現性をより高くすることができる。
【００３１】
なお、１Ｔｏｒｒにまで減圧した後、１０−５Ｔｏｒｒ以下の真空度にするまでの時間については、予め実験等によって適宜に設定するものとした。その後、さらに大気中で２００℃で１０分のベイクを行うことによって、正孔注入／輸送層８を形成する。
【００３２】
このような真空乾燥法によって正孔注入／輸送層８を形成すれば、乾燥過程において常温にて短時間で乾燥されるため、その表面が適度に荒れた面、すなわち適度な粗面となり、前記した範囲のＲａ（ＨＩＴ）を有するものとなる。このようなＲａ（ＨＩＴ）は、下地である透明電極３が前記の表面粗さを有していることによっても、形成され易くなっている。
【００３３】
なお、前記形成材料８ａを透明電極３上にスピンコート法で塗布し、その後大気中２００℃で１０分のベイクを行うことによっても正孔注入／輸送層８を形成することはできるが、その場合、Ｒａ（ＨＩＴ）が比較的小さくなってしまう。また、自然放置のような時間をかけた乾燥法では、そのＲａ（ＨＩＴ）が２ｎｍを越えてしまうことから、好ましくない。さらに、ランプ照射等の高エネルギーを与え、短時間で乾燥させた場合には、逆にＲａ（ＨＩＴ）が１ｎｍ未満となってしまい、好ましくない。
【００３４】
次いで、図５に示すように前記凹部１２内の正孔注入／輸送層８上に発光層９を形成する。この発光層９の形成にも、前記の液滴吐出法（インクジェット法）が好適に採用される。すなわち、この発光層９の形成にあたっては、赤色の発光層、緑色の発光層、青色の発光層をそれぞれ作り分ける必要があるが、液滴吐出法によれば、各発光層の形成材料をそれぞれ所望位置に打ち分けるだけで、容易に各発光層９を形成することができるからである。なお、この発光層９の形成にあたっては、特に発光層形成材料を溶解する溶媒として、前記正孔注入／輸送層８を再溶解させないようなものを用いるのが、正孔注入／輸送層８を良好な状態に保持できることから好ましい。
【００３５】
ここで、発光層９の形成材料としては、前記したポリフルオレン系材料等からなる有機発光材料を、シクロヘキシルベンゼンに０．８重量％溶解させた組成物を用いた。
また、この組成物（形成材料）の乾燥処理についても、前記正孔注入／輸送層８の場合と同様、真空乾燥法が採用される。すなわち、ここでの乾燥工程においても、組成物（形成材料）を塗布した基体２を真空チャンバー内にセットした後、３分から５分の間で真空チャンバー内を１Ｔｏｒｒにまで減圧し、最終的には１０−５Ｔｏｒｒ以下の真空度にすることにより、発光層９を形成する。なお、１Ｔｏｒｒにまで減圧した後、１０−５Ｔｏｒｒ以下の真空度にするまでの時間については、前記正孔注入／輸送層８の場合と同様、予め実験等によって適宜に設定するものとした。
【００３６】
また、この発光層９の形成においては、前記の真空乾燥処理後、窒素雰囲気下にて１３０℃で３０〜６０分分のアニール処理を行い、これによって発光層９を得る。
このように真空乾燥法を用いて発光層９を形成すれば、加熱がなされることなく常温にて短時間で乾燥されるため、その表面が適度に荒れた面、すなわち適度な粗面となり、前記した範囲のＲａ（ＥＬ）を有するものとなる。このような範囲のＲａ（ＥＬ）は、下地である正孔注入／輸送層８が前記の表面粗さを有していることによっても、形成され易くなっている。
【００３７】
次いで、従来と同様に蒸着法等により発光層９および有機バンク７を覆った状態に、Ｃａ（カルシウム）を例えば厚さ２０ｎｍ程度に成膜し、さらにこの上にＡｌ（アルミニウム）を成膜することにより、Ｃａ／Ａｌの積層構造からなる陰極４を形成する。
なお、ここでは詳述しないものの、特に青色の発光層９に対しては、マスク等を用いてこれの上にＬｉＦを選択的に蒸着することにより、電子注入層を形成しておき、この電子注入層を含めて陰極４としてもよい。
その後、陰極４上に保護層、接着層を形成し、さらに封止基板を貼設することにより、図１に示した有機ＥＬ装置１を得る。
【００３８】
このようにして得られた有機ＥＬ装置１（有機ＥＬ素子１０）にあっては、特に正孔注入層８と発光層９との界面、さらには発光層９と陰極４との界面において、前記正孔注入層８、発光層９がそれぞれ所定範囲の表面粗さを有していることから、これら各機能層（正孔注入層８、発光層９）とその上に積層された層との間の接触面積が大きくなり、したがってこれらの間の密着性が向上し、長寿命化を図ることができ、さらに、キャリアの注入効率が向上することによって高効率化、高輝度化を図ることができる。
【００３９】
また、前記有機ＥＬ装置１（有機ＥＬ素子１０）の製造方法によれば、正孔注入層８及び発光層９の形成材料をそれぞれ液滴吐出法（インクジェット法）で配し、その後、これら形成材料を真空乾燥法で乾燥することにより、正孔注入層８及び発光層９を、表面が粗面である層とするようにしたので、前述したように得られる有機ＥＬ装置１（有機ＥＬ素子１０）の高信頼性、高品質化を図ることができる。
【００４０】
なお、前記実施形態では本発明をボトムエミッションタイプの有機ＥＬ装置に適用した場合について説明したが、本発明はこれに限定されることなく、基体とは反対の側から発光光を出射する、いわゆるトップエミッションと呼ばれるタイプのものにも適用することができる。
【００４１】
また、このような本発明の有機ＥＬ装置（有機ＥＬ素子）は、例えばワープロ、パソコン等の携帯型情報処理装置や、携帯電話、腕時計型電子機器など、各種の電子機器における表示部として好適に用いることができる。このようにすることにより、信頼性の高い電子機器を実現することができる。
【００４２】
（実験例）
前記実施形態での製造方法に基づき、有機ＥＬ素子１０（有機ＥＬ装置１）を以下のようにして作製した。
まず、本発明の実施例品として、Ｒａ（ＩＴＯ）が０．６ｎｍの透明電極３上に、正孔注入／輸送層８を、液滴吐出法（インクジェット法）による塗布工程、真空乾燥法による乾燥工程およびベイク工程によって形成した。得られた正孔注入／輸送層８の膜断面プロファイルを触針式の膜厚計で調べたところ、ほぼ平らになっており、また、その所定の領域のＲａ（ＨＴＬ）を走査型のＡＦＭ（原子間力顕微鏡）を用いて測定したところ１．３ｎｍであった。
【００４３】
また、比較のため、正孔注入／輸送層８の形成材料を液滴吐出法（インクジェット法）で配した後、これを加熱法で乾燥して正孔注入／輸送層８を形成した（比較例品１）。さらに、前記形成材料を液滴吐出法（インクジェット法）で配した後、これを自然乾燥法で乾燥して正孔注入／輸送層８を形成した（比較例品２）。このようにして形成した各正孔注入／輸送層８の膜断面プロファイルを調べたところ、比較例品１のものは凹状となっており、比較例品２のものはほぼ平らになっていた。また、そのＲａ（ＨＴＬ）については、比較例品１のものは０．８ｎｍ、比較例品２のものは４．０ｎｍとなっていた。
【００４４】
ここで、このようにして形成した各正孔注入／輸送層８について、その下地（透明電極３）に対する密着性を、粘着テープによる剥離試験によって調べたところ、剥離が起こらず密着性が良好であることが確認された。
【００４５】
次いで、前記の実施例品、及び比較例品１、２に対し、それぞれ発光層９を、液滴吐出法（インクジェット法）による塗布工程、真空乾燥法による乾燥工程によって形成した。実施例品について、得られた発光層９の膜断面プロファイルを調べたところ、ほぼ平らになっており、また、その表面粗さＲａ（ＥＬ）は０．８ｎｍであった。
比較品１に対して、発光層９を同じ方法で形成した場合は、発光層の膜断面プロファイルが、さらに凹状になってしまい、画素内で均一な膜厚が得られず、結果として作製した素子で均一な発光が得られなかった。比較品２に対して、発光層を同じ方法で形成した場合は、ほぼ平らな発光層の膜断面プロファイルが得られた。しかし、正孔注入層に対する密着性を、粘着テープのよる剥離試験によって調べたところ、全面に剥離が起こり十分な密着性が得られていないことが確認された。
【００４６】
また、これらとは別に、比較のため、正孔注入／輸送層８までを形成した前記の実施例品に対し、発光層９の形成材料をスピンコート法で塗布し発光層９を形成した（比較例品３）。さらに、前記形成材料を液滴吐出法（インクジェット法）で配した後、これを自然乾燥法で乾燥して発光層９を形成した（比較例品４）。このようにして形成した各発光層９の膜断面プロファイルを調べたところ、比較例品３比較例品４のものはほぼ平らになっていた。しかし、そのＲａ（ＥＬ）については、比較例品３のものは０．２ｎｍ、比較例品４のものは３．０ｎｍとなっていた。
【００４７】
このようにして形成した各発光層９について、陰極を形成し、発光層と陰極との密着性を、粘着テープによる剥離試験で調べた。実施例品のものでは剥離が起こらず、密着性が良好であることが確認された。一方、比較例品３、４では、いずれも発光層９の全面剥離が起こり、十分な密着性が得られていないことがわかった。
【００４８】
また、前記の実施例品、及び比較例品１〜４についてその素子寿命を測定した。なお、素子寿命については、初期輝度を３０００Ｃｄ／ｍ２とし、定電流駆動のもとで輝度が半減するまでの時間を寿命とした。
このようにして各試料の素子寿命を測定したところ、実施例品の素子寿命を１とすると、比較例品１では０．６、比較例品２では０．５、比較例品３では０．７、比較例品４では０．４となり、本発明の実施例品が、最も素子寿命が長いことがわかった。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】本発明に係る有機ＥＬ装置の要部側断面図である。
【図２】有機ＥＬ装置の製造方法を説明するための工程図である。
【図３】図２に続く工程の説明図である。
【図４】図３に続く工程の説明図である。
【図５】図４に続く工程の説明図である。
【符号の説明】
【００５０】
１…有機ＥＬ装置、２…基体、３…透明電極、４…陰極、５…機能層、
８…正孔注入／輸送層、９…発光層、１０…有機ＥＬ素子
【図１】
2005310709.tif 000003
【図２】
2005310709.tif 000004
【図３】
2005310709.tif 000005
【図４】
2005310709.tif 000006
【図５】
2005310709.tif 000007
【手続補正書】
【提出日】平成17年2月1日(2005.2.1)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一対の電極間に、少なくとも発光層を備えた機能層を有してなる有機ＥＬ装置の製造方法において、
前記機能層のうちの少なくとも一層を、該機能層の形成材料を液滴吐出法で配する塗布工程と、この塗布工程で配された形成材料を真空乾燥法で乾燥する乾燥工程とによって形成することを特徴とする有機ＥＬ装置の製造方法。
【請求項２】
前記発光層を、前記塗布工程と乾燥工程とによって形成することを特徴とする請求項１記載の有機ＥＬ装置の製造方法。
【請求項３】
前記機能層としての正孔注入／輸送層を、前記塗布工程と乾燥工程とによって形成する
ことを特徴とする請求項１記載の有機ＥＬ装置の製造方法。
【請求項４】
前記機能層のうち少なくとも一層の乾燥工程を、大気圧から１Ｔｏｒｒまで減圧する時間が所定の値になる様に排気速度を調整して行うことを特徴とする請求項１記載の有機ＥＬ装置の製造方法。
【請求項５】
前記大気圧から１Ｔｏｒｒまで減圧する時間が３から５分の間であることを特徴とする請求項４記載の有機ＥＬ装置の製造方法。
【請求項６】
前記大気圧から１Ｔｏｒｒまで減圧を、一定の割合で行うことを特徴とする請求項４記載の有機ＥＬ装置の製造方法。
【請求項７】
前記大気圧からの減圧時に、基板温度を一定に保つことを特徴とする請求項１乃至６いずれか１項記載の有機ＥＬ装置の製造方法。
【請求項８】
前記発光層の表面の算術平均表面粗さが０．３≦Ｒａ≦２ｎｍであることを特徴とする請求項２記載の有機ＥＬ装置の製造方法。
【請求項９】
前記正孔注入／輸送層の表面の算術平均表面粗さが１≦Ｒａ≦２ｎｍであることを特徴とする請求項３記載の有機ＥＬ装置の製造方法。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
前記目的を達成するため本発明の有機ＥＬ装置は、一対の電極間に、少なくとも発光層を備えた機能層を有してなり、該機能層のうちの少なくとも一層の表面が粗面であること
を特徴としている。
この有機ＥＬ装置によれば、前記の機能層とこの上に積層される層との界面において、前記機能層の表面が粗面であることによってこれらの間の接触面積が大きくなっている。このため、これらの層の間の密着性が向上して、長寿命化や耐熱性の向上等、信頼性の向上を図ることが出来る。さらに、これらの層の間でのキャリアの注入効率が改善され、輝度及び発光効率の向上を図ることが出来る。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
また、前記有機ＥＬ装置においては、前記発光層の表面が粗面であることが好ましい。
このようにすれば、この発光層とこれの上に積層される層との間の接触面積が大きくなることから、前述したように信頼性、輝度及び発光効率の向上を図ることが出来る。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
また、前記有機ＥＬ装置においては、前記機能層は正孔注入／輸送層を備えてなり、該正孔注入／輸送層の表面が粗面であるのが好ましい。
このようにすれば、この正孔注入／輸送層とこれの上に積層される層との間の接触面積が大きくなることから、前述したように信頼性、輝度及び発光効率の向上を図ることが出来る。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
本発明の有機ＥＬ装置の製造方法は、一対の電極間に、少なくとも発光層を備えた機能層を有してなる有機ＥＬ装置の製造方法において、前記機能層のうちの少なくとも一層を、該機能層の形成材料を液滴吐出法で配する塗布工程と、この塗布工程で配された形成材料を真空乾燥法で乾燥する乾燥工程とによって形成することを特徴としている。
この有機ＥＬ装置の製造方法によれば、機能層の形成材料を液滴吐出法で配し、その後、この形成材料を真空乾燥法で乾燥することにより、機能層のうちの少なくとも一層を、表面が粗面となる層とするようにしたので、前述したようにこの機能層とこれの上に積層される層との界面において、これらの間の接触面積を大きくすることが可能になる。よって、得られる有機ＥＬ素子は、これらの層間の密着性が向上して長寿命化や耐熱性の向上等、信頼性の向上を図ることが出来る。さらに、これらの層の間でのキャリアの注入効率が改善され、輝度及び発光効率の向上を図ることが出来る。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
また、前記有機ＥＬ装置の製造方法においては、前記発光層を、前記塗布工程と乾燥工程とによって形成するのが好ましい。
このようにすれば、前記発光層の表面が粗面となるので、この発光層とこれの上に積層される層との間の接触面積が大きくなる。したがって、前述したように、得られる有機ＥＬ素子の信頼性、輝度及び発光効率の向上を図ることが出来る。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
また、前記有機ＥＬ装置の製造方法においては、前記機能層としての正孔注入／輸送層を、前記塗布工程と乾燥工程とによって形成するのが好ましい。  このようにすれば、前記正孔注入／輸送層の表面が粗面となるので、この正孔注入／輸送層とこれの上に積層される層との間の接触面積が大きくなる。したがって、前述したように得られる有機ＥＬ素子の信頼性、輝度及び発光効率の向上を図ることが出来る。