(57)【要約】      （修正有）【課題】筒状燃料電池の各セルに微小なそりや変形がある場合においても良好な接合状態で筒状燃料電池集合体を得ること。【解決手段】多孔質支持管―空気極−固体酸化物−燃料極−インターコネクタで構成される筒状燃料電池セル６を接合部材４、５により複数接続した筒状燃料電池集合体において、前記接合部材４、５が発泡金属からなり、接合部材４、５の前記セルと接合する側の面が、前記セルに隙間なく接触していることを特徴とする筒状燃料電池集合体。【選択図】図１
2005310719.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
多孔質支持管−空気極−固体酸化物−燃料極−インターコネクタで構成される筒状燃料電池セルを接合部材により複数接続した筒状燃料電池集合体において、前記接合部材が発泡金属からなり、接合部材の前記セルと接合する側の面が、前記セルに隙間なく接触していることを特徴とする筒状燃料電池集合体
【請求項２】
前記発泡金属が、合成樹脂芯材表面を金属でコーティングしたものを出発原料とし、前記合成樹脂芯材が、焼成時または発電時に一部またはすべてが除去されると同時に、前記金属が焼結したものであることを特徴とする請求項２に記載の筒状燃料電池集合体
【請求項３】
前記合成樹脂芯材表面の金属コーティング層が、めっきにより形成されたものであることを特徴とする請求項２に記載の筒状燃料電池集合体
【請求項４】
前記の柔軟性を持つ合成樹脂芯材表面の金属コーティング層が、金属微粒子を含むスラリーをコートすることにより形成されたことを特徴とする請求項２に記載の筒状燃料電池集合体
【請求項５】
前記の柔軟性を持つ合成樹脂芯材表面に金属微粒子を含むスラリーをコートした後、前記スラリーが湿潤状態にある間にセルを積層したことを特徴とする請求項５に記載の筒状燃料電池集合体
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池発電システムに関し、さらに詳細には高温型の燃料電池発電システムの発電部分集合体に関する。
【背景技術】
【０００２】
筒状固体酸化物形燃料電池セルは、多孔質支持管−空気極−固体酸化物−燃料極−インターコネクタで構成される。なお、空気極が多孔質支持管を兼用する場合もある。燃料電池セルは燃料電池容器に収納されている。燃料電池セルの外側の燃料極には燃料ガスラインから燃料ガスが供給される。燃料電池セルの内側には空気導入管が挿入されており、空気分配器を介して酸化剤ガスが供給される。
【０００３】
燃料ガスには、水素ガスを用いることがもっとも好適であるが、天然ガス、プロパンガスなどの炭化水素系燃料ガスを改質器などによって水素リッチガスに転換して導入されることが多い。一方酸化剤ガスとしては、酸素ガスを用いることがもっとも好適であるが、入手性の問題などから一般的には空気が用いられる。このようにして燃料極側に燃料ガスが、空気極側に酸化剤ガスが供給されると、電解質の両側において電気化学反応が起こり電力と熱と水を発生する。この反応は水の電気分解の逆反応である。
【０００４】
筒状燃料電池による発電システムは、通常数十本から数百本のセルを電気的に接続し集合化して構成される。この集合化した発電部分は通常モジュールと呼ばれる。
【０００５】
セル同士を接続するための部材としてはニッケルフェルト（例えば、燃料電池の技術P187、ＳＷＰＣのＳＯＦＣの例参照）等が使用されているが、筒状燃料電池の各セルの断面形状の違いやばらつき、各セルのそり等のばらつきを吸収して接合するには柔軟性が不十分であった。このため、例えば円筒型のセルを一般に入手が容易な平板状のニッケルフェルトで接合する場合、断面が円形のセルと断面が直線のニッケルフェルトが接するため、十分な接触面積を得ることが困難であった。また、接合する各セルにそりがある場合は、図４の例に示すように、セル間の距離が短い部分にはニッケルフェルトを薄く加工するか、ニッケルフェルトの積層数を減らすなどの加工が必要であった。また、逆にセル間の距離が長い部分には厚いニッケルフェルトを用いるか、ニッケルフェルトの積層数を増やすなどの加工が必要であった。
【非特許文献１】燃料電池の技術（オーム社  H14.8.30）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は上記問題を解決するためになされたもので、セルの断面形状の違いやばらつき、セルの長さ方向でのそり方のばらつきがある筒状燃料電池の各セルを電気的に良好な状態で接続することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記課題を解決するために、本発明では、多孔質支持管−空気極−固体酸化物−燃料極−インターコネクタで構成される筒状燃料電池セルを接合部材により複数接続した筒状燃料電池集合体において、前記接合部材が発泡金属からなり、接合部材の前記セルと接合する側の面が、前記セルに隙間なく接触していることを特徴とする筒状燃料電池集合体を提供する。
セルと、セル間を接合する部材の接合側の面全体が隙間なく接触していることにより、セル間の接合強度が強くハンドリング性に優れるとともに、接触抵抗が低くなるので高い発電性能が得られる。
【０００８】
本発明の好ましい態様においては、前記発泡金属が、合成樹脂芯材表面を金属でコーティングしたものを出発原料とし、前記合成樹脂芯材が、焼成時または一部またはすべてが除去されると同時に、前記金属が焼結したものであることを特徴とする。弾性のある合成樹脂を芯材に用いることで、セルの接合面が曲面である場合や、各セルに微少なそりや変形がある場合においても良好な接合状態を得ることが出来る。なお、芯材に用いた合成樹脂は焼成時あるいは
【０００９】
本発明の好ましい態様においては、前記合成樹脂芯材表面の金属コーティング層が、めっきにより形成されたものであることを特徴とする。めっきにより合成樹脂芯材表面に簡便に金属コーティングを行うことができる。
【００１０】
本発明の好ましい態様においては、前記の柔軟性を持つ合成樹脂芯材表面の金属コーティング層が、金属微粒子を含むスラリーをコートすることにより形成されたことを特徴とする。スラリーコートにより合成樹脂芯材表面に簡便に金属コーティングを行うことができる。
【００１１】
本発明の好ましい態様においては、前記の合成樹脂芯材表面のコーティング層が、金属微粒子を含むスラリーであることにより、焼結後に良好な導電体が得られる。
【００１２】
本発明の好ましい態様においては、前記の柔軟性を持つ合成樹脂芯材表面に金属微粒子を含むスラリーをコートした後、前記スラリーが湿潤状態にある間にセルを積層したことを特徴とする。スラリーが湿潤状態にある間にセルが積層することで、乾燥後に積層するよりも接続部材とセルとの間に良好な電気的接触が得られる。
【発明の効果】
【００１３】
以上の説明から明らかなように、本発明の筒状燃料電池集合体によれば、セルの接合面が曲面である場合や、各セルに微小なそりや変形がある場合においても良好な接合状態で筒状燃料電池集合体を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下に図面を参照して本発明をより具体的に説明する。
図１はセル６を２並列２段に積層した実施例の断面図である。図１の上下方向ではセルが直列接続、左右方向ではセルが並列接続されている。図１では左側の直列接続ではセル間の距離が長く、右側の直列接続ではセル間の距離が短い場合を示している。ここで金属コーティングした合成樹脂芯材を積層時の接合部材として用い、それが変形することにより、セル間の距離によらず良好な接合状態が得られている。また、セルの断面形状の違いやばらつきがある場合にもこの接合部材の変形により良好な接触状態が得られる。合成樹脂芯材としては、セルの圧縮破壊強度より小さい圧縮力により十分変形する柔軟な素材が望ましい。このような接合状態を保つために、集合体の周りを断熱材（図示しない）で囲むなどの方法がとられる。また、接着剤や両面テープ等を接合面の一部に併用しても良いが、これらの素材は、この後の燃料電池集合体の焼成や、燃料電池発電システムの昇温、発電の過程で分解等により除去されるものが望ましい。
【００１５】
図２は図１中のセルの接合部分１０の拡大模式図である。ここでは、セルが接合され、合成樹脂芯材はまだ除去されていない、いわば仮組みの状態を示している。この状態では、図上で数多くの小円として示されている、めっきやスラリーとしてコーティングされた金属層８が、格子状の四角で示された合成樹脂芯材７表面をおおっている状態にある。用いる金属としては、使用雰囲気下で安定で、導電性が良い材料が使用可能であるが、中でも比較的安価なニッケルや銅などが望ましい。また、合成樹脂芯材としてはポリオレフィン、ポリウレタン、セルロース等の、この後の燃料電池集合体の焼成や、燃料電池発電システムの昇温、発電の過程で分解等によりそのすべてまたは一部が除去されるものが望ましい。さらに、形状としては三次元構造で連続する通気孔を持つ発泡体や不織布等が望ましい。
【００１６】
このような接合材料を得る方法の一例として、合成樹脂芯材として厚み数ｍｍのポリエチレンフォームを、金属としてニッケルスラリーを使用した例を述べる。ニッケルスラリーは粒径数ミクロン以下のニッケルパウダーと適量の溶剤を混合し十分攪拌して調製する。このニッケルスラリーを底浅の容器に数mmの深さになるように入れる。次にポリエチレンフォームをこのスラリーに浸漬し樹脂表面にスラリーが十分付着するようにする。ニッケルスラリーの付着したポリエチレンフォームを容器から取り出し、付着量が過剰な場合はローラー等で圧縮しぼりを行い余分なニッケルスラリーを除去する。その後、ドライヤー等により乾燥させる。この一連の操作はここで示したバッチ処理だけでなく連続処理で行っても良い。乾燥後、セルを接合するのに適する幅と長さに切断し、先に述べたようにセルの接合に使用する。
接合を行う場合、最終的な接合強度を高めるためにあらかじめセルの接合面と接合部材の接合面の両方かどちらかに金属微粒子を含むスラリーを塗布することが望ましい。このスラリーの成分としては、使用雰囲気下で安定で、導電性が良い金属が使用可能であるが、中でも比較的安価なニッケルや銅などが望ましい。
【００１７】
合成樹脂芯材のコーティングを金属微粒子を含むスラリーで行った場合は、そのスラリーが湿潤状態にある間にセルを接合しても良い。樹脂上のスラリーが湿潤状態にある場合、その一部がセルの接合時に燃料極２表面とインターコネクタ３表面に移動することになり、あらかじめセルや接合部材の接合面に金属微粒子を含むペーストを塗布する工程無しに、最終的に十分な接合強度が得られる。
【００１８】
図３は同様にセルの接合部分１０の拡大模式図であるが、合成樹脂芯材が除去された後の状態を示している。図２の状態はいわば仮接合の状態であったが、図３のこの状態では、セル間を電気的に接合する連続した通気孔を持つ焼結金属９となっている。発電時はこのような状態になっている。
このように合成樹脂芯材を除去しコーティング金属層を焼結させる処理条件としては、水素等の還元性ガスを含む混合ガスをセルの燃料極側に、空気等の酸素を含むガスをセルの空気極側に供給しながら昇温し、ニッケルを例とすると、９００℃〜１１００℃で数十分〜数時間の熱処理を行う。このような処理は、焼成処理として燃料電池集合体に対し単独で行っても良いし、燃料電池集合体をさらに連結した燃料電池発電システムとして昇温中や発電中に行っても良い。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明の筒状燃料電池集合体の一実施例を略示する図である。
【図２】図１に示す筒状燃料電池集合体の接合部を拡大した略図である。
【図３】図１に示す筒状燃料電池集合体の接合部を拡大した略図である。
【図４】従来の筒状燃料電池集合体の一般的な構成図である。
【符号の説明】
【００２０】
１  多孔質支持体（空気極、固体酸化物電解質を含む）
２  燃料極
３  インターコネクタ
４  直列接続用金属コーティング合成樹脂芯材
５  並列接続用金属コーティング合成樹脂芯材
６  セル
７  合成樹脂芯材
８  めっきやスラリーとしてコーティングされた金属層
９  セル間を電気的に接合する連続した通気孔を持つ焼結金属
１０  ニッケルフェルト（従来のセル接合部材）
１１  接合部分（拡大位置を示す円）
【図１】
2005310719.tif 000003
【図２】
2005310719.tif 000004
【図３】
2005310719.tif 000005
【図４】
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