(57)【要約】【課題】良好な成形性を有し、かつ、硬化物の導電性、機械的強度、高温での寸法安定性に優れ、燃料電池のセパレータの製造に好適なフェノール樹脂成形材料を提供すること。【解決手段】下記化学式（１）で示される重量平均分子量５００〜１５０００の縮合型フェノールアラルキル樹脂および炭素材料を必須成分として含有するフェノール樹脂成形材料であって、【化６】2005089653.tif 000008（但し、式中、Ｒは水素原子またはアルキル基、Ｚは−ＣＨ２−または−ＣＨ２ＯＣＨ２−を、ｘ、ｙは（ｘ＋ｙ）≠０であって０または１〜２の整数を、ｎは１以上の整数をそれぞれ表す。）  フェノール樹脂成形材料全体に対して、前記化学式（１）で示される重量平均分子量５００〜１５０００の縮合型フェノールアラルキル樹脂の含有量が５〜３５重量％、前記炭素材料の含有量が６５〜９５重量％であるもの。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記化学式（１）で示される重量平均分子量５００〜１５０００の縮合型フェノールアラルキル樹脂および炭素材料を必須成分として含有することを特徴とするフェノール樹脂成形材料。
【化１】
2005089653.tif 000006
（但し、式中、Ｒは水素原子またはアルキル基、Ｚは−ＣＨ２−または−ＣＨ２ＯＣＨ２−を、ｘ、ｙは（ｘ＋ｙ）≠０であって０または１〜２の整数を、ｎは１以上の整数をそれぞれ表す。）
【請求項２】
前記フェノール樹脂成形材料全体に対して、前記化学式（１）で示される重量平均分子量５００〜１５０００の縮合型フェノールアラルキル樹脂の含有量が５〜３５重量％、前記炭素材料の含有量が６５〜９５重量％であることを特徴とする請求項１記載のフェノール樹脂成形材料。
【請求項３】
下記化学式（１）で示される重量平均分子量５００〜１５０００の縮合型フェノールアラルキル樹脂、炭素材料および鉱物繊維を必須成分として含有することを特徴とするフェノール樹脂成形材料。
【化２】
2005089653.tif 000007
（但し、式中、Ｒは水素原子またはアルキル基、Ｚは−ＣＨ２−または−ＣＨ２ＯＣＨ２−を、ｘ、ｙは（ｘ＋ｙ）≠０であって０または１〜２の整数を、ｎは１以上の整数をそれぞれ表す。）
【請求項４】
前記フェノール樹脂成形材料全体に対して、前記化学式（１）で示される重量平均分子量５００〜１５０００の縮合型フェノールアラルキル樹脂の含有量が５〜３５重量％、前記炭素材料の含有量が６０〜９０重量％、前記鉱物繊維の含有量が５〜２０重量％であることを特徴とする請求項３記載のフェノール樹脂成形材料。
【請求項５】
樹脂材料を成形してなる導電性成形体であって、前記樹脂材料が請求項１乃至４のいずれか１項記載のフェノール樹脂成形材料であることを特徴とする導電性成形体。
【請求項６】
電解質膜の両面に電極が配置されてなる電解質膜電極接合体がセパレータによって挟持されてなる積層構造を有する燃料電池であって、前記セパレータは請求項５記載の導電性成形体であることを特徴とする燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、良好な成形性を有し、かつ、硬化物の導電性、機械的強度、高温での寸法安定性に優れたフェノール樹脂成形材料に係り、特に水素、アルコール等を燃料とする燃料電池のセパレータとしての導電性成形体の製造に有効なフェノール樹脂成形材料およびそれを用いた導電性成形体、燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、燃料の有する化学エネルギーを電気的エネルギーに直接変換する燃料電池に関する需要が高まっており、実用化も始まっている。一般に、燃料電池は電解質を含有するマトリックスを挟んで電極板が配置され、さらにその外側にセパレータが配置された単位セルを多数積層した構成となっている。
【０００３】
通常、セパレータの一方の側には燃料が、他方の側には気体酸化剤等が供給され、セパレータは両者が混合しないよう、気体不透過性に優れることが必要である。また、単位セルを積層して用いるので、セパレータは高い導電性を有し、かつ、強度にも優れていることが必要とされる。また、燃料電池の発電時の作動温度が２００℃程度となる場合もあるため、セパレータには優れた耐熱性、寸法安定性が必要とされている。
【０００４】
従来、このようなものとしては黒鉛粉末に結合材を加え、混練、成形、焼成し、さらに不通気性、導電性を向上させるため結合材を含浸し、焼成した後、切削加工して所望とする形状を得ていた。このようなものにおいては焼成しているため耐熱性が良好であるが、焼成により気孔が生じるため、通常は液状の熱硬化性樹脂を含浸する工程が必要であり、切削加工する工程も必要となるためコスト高になるという課題がある。
【０００５】
さらに、黒鉛粉末と熱硬化性樹脂を用いて成形した成形体をセパレータとして用いることも提案されているが(例えば、特許文献1参照。)、熱硬化性樹脂自体は導電性ではないため、この成形体の導電性を高めるためには黒鉛粉末の添加量を増やす必要があり、これだけでは実際の燃料電池のセパレータのような複雑な形状の成形体や大型で薄肉の成形体等を製造する場合には強度が低く、壊れやすいという課題がある。また、従来の熱硬化性樹脂を用いたものにおいては耐熱性や高温での寸法安定性が十分でないという課題もある。
【特許文献１】特開２００１−１８１５１９
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は上述したような課題を解決するためになされたものであり、良好な成形性を有し、かつ、硬化物の導電性、機械的強度、高温での寸法安定性に優れたフェノール樹脂成形材料およびそれを用いた導電性成形体、燃料電池を提供することを目的としている。
【０００７】
具体的には水素、アルコール等を燃料とする燃料電池のセパレータとして好適に用いられ、固有体積抵抗が１〜２０ｍΩ・ｃｍ、曲げ強度が８０ＭＰａ以上、成形収縮率０．１以下、２００℃での寸法変化率が０．１以下である導電性成形体を得ることのできるフェノール樹脂成形材料およびそれを用いた導電性成形体、燃料電池を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明のフェノール樹脂成形材料は、下記化学式（１）で示される重量平均分子量５００〜１５０００の縮合型フェノールアラルキル樹脂および炭素材料を必須成分として含有することを特徴とする。
【化３】
2005089653.tif 000002
（但し、式中、Ｒは水素原子またはアルキル基、Ｚは−ＣＨ２−または−ＣＨ２ＯＣＨ２−を、ｘ、ｙは（ｘ＋ｙ）≠０であって０または１〜２の整数を、ｎは１以上の整数をそれぞれ表す。）
【０００９】
前記フェノール樹脂成形材料全体に対して、前記化学式（１）で示される重量平均分子量５００〜１５０００の縮合型フェノールアラルキル樹脂の含有量が５〜３５重量％、前記炭素材料の含有量が６５〜９５重量％であることが好ましい。
【００１０】
また本発明のフェノール樹脂成形材料は、下記化学式（１）で示される重量平均分子量５００〜１５０００の縮合型フェノールアラルキル樹脂、炭素材料および鉱物繊維を必須成分として含有することを特徴とする。
【化４】
2005089653.tif 000003
（但し、式中、Ｒは水素原子またはアルキル基、Ｚは−ＣＨ２−または−ＣＨ２ＯＣＨ２−を、ｘ、ｙは（ｘ＋ｙ）≠０であって０または１〜２の整数を、ｎは１以上の整数をそれぞれ表す。）
【００１１】
前記鉱物繊維を含むフェノール樹脂成形材料においては、フェノール樹脂成形材料全体に対して、前記化学式（１）で示される重量平均分子量５００〜１５０００の縮合型フェノールアラルキル樹脂の含有量が５〜３５重量％、前記炭素材料の含有量が６０〜９０重量％、前記鉱物繊維の含有量が５〜２０重量％であることが好ましい。
【００１２】
本発明の導電性成形体は樹脂材料を成形してなるものであって、樹脂材料として上述したフェノール樹脂成形材料を用いることを特徴とする。
【００１３】
また本発明の燃料電池は電解質膜の両面に電極が配置されてなる電解質膜電極接合体がセパレータによって挟持されてなる積層構造を有する燃料電池であって、セパレータとして上述した導電性成形体を用いることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明では、フェノール樹脂成形材料として特定の縮合型フェノールアラルキル樹脂および炭素材料を必須成分とすることで、良好な成形性を有し、かつ、硬化物の導電性、機械的強度、高温での寸法安定性に優れたフェノール樹脂成形材料を提供することができる。また本発明のフェノール樹脂成形材料では鉱物繊維を必須成分として含有させることで、さらに硬化物の機械的特性等に優れたフェノール樹脂成形材料を提供することができる。
【００１５】
また、上述したフェノール樹脂成形材料を成形して得られる導電性成形体を例えば燃料電池のセパレータとして用いることで、優れた特性および信頼性を有する燃料電池を提供することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
本発明のフェノール樹脂成形材料は、下記化学式（１）で示される重量平均分子量５００〜１５０００の縮合型フェノールアラルキル樹脂（以下、単に縮合型フェノールアラルキル樹脂と呼ぶ）および炭素材料を必須成分として含有してなることを特徴とする。
【化５】
2005089653.tif 000004
（但し、式中、Ｒは水素原子またはアルキル基、Ｚは−ＣＨ２−または−ＣＨ２ＯＣＨ２−を、ｘ、ｙは（ｘ＋ｙ）≠０であって０または１〜２の整数を、ｎは１以上の整数をそれぞれ表す。）
【００１７】
本発明に用いられる縮合型フェノールアラルキル樹脂はフェノールアラルキル樹脂とホルマリン又はパラホルムアルデヒドとを適宜のモル比に配合し、触媒下で反応して得られる樹脂及びその縮合物である。
【００１８】
本発明に用いられる縮合型フェノールアラルキル樹脂は重量平均分子量５００〜１５０００であり、２５００〜５０００であればより好ましい。重量平均分子量が５００未満では保存性や高温での機械的特性に劣り、１５０００を超えると流動性に劣り好ましくない。
【００１９】
このような縮合型フェノールアラルキル樹脂としては市販されているものを使用してもよく、このようなものとしては例えばＭＥＰ−７２００（明和化成株式会社製  商品名）が挙げられる。
【００２０】
本発明に用いられる炭素材料としては、例えばカーボン、黒鉛が挙げられる。カーボンを用いる場合には、導電性の点から例えばコークスを焼成温度１４００℃以上で焼成して得られるものが好ましい。また黒鉛は人造黒鉛、天然黒鉛を用いることができ、鱗片状、塊状、土状等のいずれを用いてもよい。人造黒鉛、天然黒鉛を用いれば少量で十分な導電性が得られるため、本発明ではこれらを用いることがより好ましい。
【００２１】
本発明に用いられる炭素材料は平均粒径が１〜１００μｍであることが好ましく、１〜５０μｍであればより好ましい。平均粒径が１μｍ未満のものは製造が困難であり、また平均粒径が１００μｍを超えると分散性が低下し、硬化物の導電性、機械的特性等が不均一となるため好ましくない。
【００２２】
上述した炭素材料としては一般に市販されているものを使用することができ、このようなものとしては例えばカーボン粉末として高品質カーボンＳＣＬシリーズ（株式会社エスイーシー製  商品名）、人造黒鉛粉末としてＳＧＬシリーズ（株式会社エスイーシー製  商品名）、鱗片状黒鉛粉末としてＳＮＯ、ＳＮＥシリーズ（株式会社エスイーシー製  商品名）等が挙げられる。
【００２３】
本発明のフェノール樹脂成形材料には上述した縮合型フェノールアラルキル樹脂および炭素材料の他に鉱物繊維を含有させてもよい。フェノール樹脂成形材料に鉱物繊維を含有させることで、硬化物の機械的特性を向上させることができる。
【００２４】
鉱物繊維は平均繊維径が１〜５０μｍで最大繊維径が１００μｍ以下であることが好ましく、平均繊維径が１〜１０μｍで最大繊維径が５０μｍ以下であるとさらに好ましい。また、平均繊維長が１００〜１０００μｍで最大繊維長が１５００μｍ以下であることが好ましく、平均繊維長が１００〜５００μｍで最大繊維長が１０００μｍ以下であるとさらに好ましい。
【００２５】
鉱物繊維にはアミノシランをはじめとするシランカップリング剤等の表面処理剤によって表面処理が施されていることが好ましく、このような表面処理が施された鉱物繊維を用いることで硬化物の機械的強度をより高めることができる。
【００２６】
鉱物繊維の好ましい具体例としては、例えばＬａｐｉｎｕｓ  Ｒｏｃｋｆｉｂｅｒ  ＭＳ６１０−Ｒｏｘｕｌ  １０００（ＬＡＰＩＮＵＳ社製  商品名）、ＲＳ−８４０（ＬＡＰＩＮＵＳ社製  商品名）が挙げられる。
【００２７】
本発明のフェノール樹脂成形材料では、フェノール樹脂成形材料全体に対して、縮合型フェノールアラルキル樹脂の含有量が５〜３５重量％であれば好ましい。縮合型フェノールアラルキル樹脂の含有量が５重量％未満であると流動性に劣り好ましくなく、また硬化物の高温での寸法安定性が低下するため好ましくない。また、縮合型フェノールアラルキル樹脂の含有量が３５重量％を超えると流動性に劣り好ましくない。
【００２８】
フェノール樹脂成形材料における炭素材料の含有量は、フェノール樹脂成形材料が鉱物繊維を含有しない場合、フェノール樹脂成形材料全体に対して６５〜９５重量％とすることが好ましい。黒鉛の含有量が６５重量％未満では流動性、硬化物の機械的特性は向上するものの、硬化物の導電性が劣るため好ましくない。黒鉛の含有量が９５重量％を超えると流動性が低下するため好ましくない。
【００２９】
また、フェノール樹脂成形材料が鉱物繊維を含有する場合、フェノール樹脂成形材料全体に対して、炭素材料の含有量を６０〜９０重量％、鉱物繊維の含有量を５〜２０重量％とすることが好ましい。
【００３０】
フェノール樹脂成形材料全体に対して、鉱物繊維の含有量が５重量％未満であると硬化物の機械的特性の向上にあまり効果がなく、２０重量％を超えると硬化物の機械的特性は向上するものの、炭素材料の含有量が相対的に減ることとなるため硬化物の導電性が低下し好ましくない。また、黒鉛の含有量が６０重量％未満では流動性、硬化物の機械的特性は向上するものの、硬化物の導電性が劣るため好ましくなく、９０重量％を超えると流動性が低下するため好ましくない。
【００３１】
本発明のフェノール樹脂成形材料は、フェノールアラルキル樹脂および炭素材料のみからなるものとしてもよいし、フェノールアラルキル樹脂、炭素材料および鉱物繊維のみからなるものとしてもよいが、本発明の目的に反しない限度において他の成分を加えてもよい。
【００３２】
例えば、本発明のフェノール樹脂成形材料では縮合型フェノールアラルキル樹脂と共に他の樹脂を含有させてもよく、このような樹脂としてはノボラック型フェノール樹脂、メチロール型レゾール樹脂、ジメチレンエーテル結合型フェノール樹脂等が挙げられる。
【００３３】
このような他の樹脂の含有量は、縮合型フェノールアラルキル樹脂と他の樹脂の合計量に対して３０重量％以下とすることが好ましい。また、縮合型フェノールアラルキル樹脂と他の樹脂の合計量は、フェノール樹脂成形材料全体に対して３５重量％以下とすることが好ましい。
【００３４】
縮合型フェノールアラルキル樹脂と他の樹脂の合計量に対して、他の樹脂が３０重量％を超える場合、フェノール樹脂成形材料の保存性、硬化物の高温での機械的特性、寸法安定性等が低下するため好ましくない。また、フェノール樹脂成形材料全体に対して、縮合型フェノールアラルキル樹脂と他の樹脂の合計量が３５重量％を超える場合、硬化物の高温での機械的特性、導電性等が低下するため好ましくない。
【００３５】
また、本発明のフェノール樹脂成形材料には上述したようなものの他に、シリカ粉末、タルク、ガラス繊維をはじめとする無機充填材を含有させてもよい。無機充填材が粉末状の場合には平均粒径が１００μｍ以下のものを用いることが好ましく、繊維状の場合には平均繊維径が１〜５０μｍ、平均繊維長が１００〜１０００μｍのものを用いることが好ましい。
【００３６】
無機充填材を含有させる場合には、フェノール樹脂成形材料全体に対して２０重量％以下とすることが好ましい。また、フェノール樹脂成形材料に鉱物繊維を含有させる場合には、鉱物繊維と無機充填材との合計量を、フェノール樹脂成形材料全体の２０重量％以下とすることが好ましい。
【００３７】
無機充填材の含有量がフェノール樹脂成形材料全体に対して２０重量％を超える場合、または鉱物繊維と無機充填材との合計量がフェノール樹脂成形材料全体の２０重量％を超える場合、いずれも硬化物の導電性の低下を招くため好ましくない。
【００３８】
また、本発明のフェノール樹脂成形材料には天然ワックス類や合成ワックス類等の離型剤、三酸化アンチモン等の難燃剤、カーボンブラック等の着色剤、ゴム系やシリコーン系ポリマー等の低応力付与剤、アミン変性およびエポキシ変性シリコーンオイル等の表面処理剤等を適宜添加することができる。
【００３９】
離型剤、難燃剤、着色剤、低応力付与剤および表面処理剤等を添加する場合、その含有量はフェノール樹脂成形材料全体に対して５重量％未満とすることが好ましい。
【００４０】
本発明のフェノール樹脂成形材料の製造は例えば以下のようにして行われる。すなわち、上述した縮合型フェノールアラルキル樹脂、炭素材料、必要に応じて鉱物繊維、その他無機充填材、離型剤、難燃剤、着色剤、低応力付与剤、表面処理剤等を所定量配合し、ミキサー等により十分均一に混合し、さらに熱ロールまたはニーダ等により９０〜１１０℃で加熱溶融混合を行い、次いで冷却固化させ適当な大きさに粉砕してフェノール樹脂成形材料を得ることができる。
【００４１】
フェノール樹脂成形材料は所望の形状の金型等を用いて圧縮成形、トランスファー成形、射出成形等を行うことにより容易に導電性成形体とすることができる。成形温度は適宜選択できるが、生産性を考慮すると、通常、１５０〜２００℃の範囲が好ましい。
【００４２】
本発明のフェノール樹脂成形材料を成形して得られる導電性成形体は導電性、機械的特性、特に高温での寸法安定性に優れており、摺動部材、電子・電気部品等に好適に用いられ、特に燃料電池のセパレータとして好適に用いられる。また本発明のフェノール樹脂成形材料を成形して得られる導電性成形体はアンモニアガスの発生も抑制されているため、燃料電池のセパレータとして用いた場合に燃料電池に与える悪影響も少ない。
【００４３】
すなわち、従来のノボラック型フェノール樹脂ではそれだけでは硬化しにくいため硬化剤としてヘキサメチレンテトラミンが用いられているが、硬化時に発生するアンモニアガスが硬化物中に残存してしまうため、これを燃料電池のセパレータとして用いた場合に残存したアンモニアガスの一部が遊離し燃料電池に悪影響を及ぼす。
【００４４】
これに対して本発明のフェノール樹脂成形材料では特定の縮合型フェノールアラルキル樹脂を用いているため、ヘキサメチレンテトラミンを用いることなく熱により硬化させることができる。このためアンモニアガスが硬化物中に残存することもなく、この硬化物を燃料電池のセパレータとして用いた場合においても燃料電池への悪影響を抑制することができる。
【００４５】
以下、本発明の導電性成形体を燃料電池のセパレータに適用した例について説明する。図１は燃料電池のセパレータ１としての導電性成形体の一例を示したものである。セパレータ１には、例えばガスまたは液体の流路２が両面に形成されている。セパレータ１の厚さは、例えば０．５〜５．０ｍｍ程度である。
【００４６】
このようなセパレータ１は発電時の作動温度が２００℃以下である燃料電池に用いることが好ましい。セパレータ１はヒドラジン型、直接メタノール型、アルカリ型、固体高分子型、リン酸型等種々の形式の燃料電池のセパレータ１として使用することができる。
【００４７】
燃料電池は、例えば積層構造単位（セル）を基本構造としてなるものであり、積層構造単位は電解質膜、電極およびセパレータ１から構成される。燃料電池は、上述した積層構造単位を基本構造とし、高出力を要する場合には積層構造単位を直列に複数積層して積層構造体とし、この積層構造体の両端に集電板を設けて集電する。
【００４８】
電解質としてはヒドラジン型やアルカリ型の場合には水酸化カリウム等が用いられ、直接メタノール型や固体高分子型の場合にはイオン交換膜等が用いられ、リン酸型の場合にはリン酸等が用いられる。
【００４９】
電極は、燃料極と酸化剤極とからなる。電極の材料としては白金、パラジウム、銀、ニッケル等が用いられ、必要に応じて、カーボンブラックやカーボン繊維の表面にこれらを担持して使用する。
【００５０】
燃料極の燃料としては、ヒドラジン、メタノール、水素ガスなどが使用できる。水素ガスは水の分解物や天然ガス、石油、石炭、メタノールなどの炭化水素から得ることができる。電解質としてイオン交換膜を使用する場合には、燃料として水素ガスと水との混合気体等、加湿した燃料を用いるのが好ましい。
【００５１】
酸化剤極の酸化剤としては、過酸化水素水、空気、酸素ガスなどが使用できる。これらのうち取り扱いが容易であることから、空気を用いることが好ましい。電解質としてイオン交換膜を使用する場合には、加湿した酸化剤を用いることが好ましい。
【００５２】
本発明の導電性成形体は上述した各型の燃料電池のセパレータ１として使用できるが、中でも固体高分子型燃料電池のセパレータ１として好適である。
【００５３】
図２は固体高分子型燃料電池の積層構造単位３の一例を示したものである。固体高分子型燃料電池の積層構造単位３は、固体高分子電解質膜４、燃料極５および酸化剤極６からなる電解質膜電極接合体７をセパレータ１で挟んだ構造を有する。
【００５４】
セパレータ１の表面に形成された流路２は燃料や酸化剤を電極に安定的に供給するのに好適である。固体高分子型燃料電池は、このような積層構造単位３を直列に複数積層して積層構造体とし、この積層構造体の両端に集電板を設けることで得ることができる。
【実施例】
【００５５】
以下、本発明について実施例により説明する。なお、本発明はこれらの実施例により限定されるものではない。
【００５６】
（実施例１）
縮合型フェノールアラルキル樹脂  ＭＥＰ−７２００（明和化成株式会社製  商品名）２０．０重量％、最大粒径１００μｍ以下の人造黒鉛粉末  ＳＧＬ−６０（株式会社エスイーシー製  商品名）７６．５重量％、硬化促進剤としての水酸化カルシウム２．０重量％、カルナバワックス類０．５重量％、カーボンブラック１．０重量％を常温で混合し、さらに１００℃で溶融混練した後、冷却、粉砕して成形材料を作製した。
【００５７】
（実施例２）
縮合型フェノールアラルキル樹脂  ＭＥＰ−７２００（明和化成株式会社製  商品名）２５．０重量％、最大粒径１００μｍ以下の人造黒鉛粉末  ＳＧＬ−６０（株式会社エスイーシー製  商品名）７１．５重量％、硬化促進剤としての水酸化カルシウム２．０重量％、カルナバワックス類０．５重量％、カーボンブラック１．０重量％を常温で混合し、さらに１００℃で溶融混練した後、冷却、粉砕して成形材料を作製した。
【００５８】
（実施例３）
縮合型フェノールアラルキル樹脂  ＭＥＰ−７２００（明和化成株式会社製  商品名）２０．０重量％、最大粒径１００μｍ以下の人造黒鉛粉末  ＳＧＬ−６０（株式会社エスイーシー製  商品名）７１．５重量％、鉱物繊維  Ｌａｐｉｎｕｓ  Ｒｏｃｋｆｉｂｅｒ  ＭＳ６１０−Ｒｏｘｕｌ  １０００（ＬＡＰＩＮＵＳ製  商品名）５重量％、硬化促進剤としての水酸化カルシウム２．０重量％、カルナバワックス類０．５重量％、カーボンブラック１．０重量％を常温で混合し、さらに１００℃で溶融混練した後、冷却、粉砕して成形材料を作製した。
【００５９】
（実施例４）
縮合型フェノールアラルキル樹脂  ＭＥＰ−７２００（明和化成株式会社製  商品名）２０．０重量％、最大粒径１００μｍ以下の人造黒鉛粉末  ＳＧＬ−６０（株式会社エスイーシー製  商品名）６６．５重量％、鉱物繊維  Ｌａｐｉｎｕｓ  Ｒｏｃｋｆｉｂｅｒ  ＭＳ６１０−Ｒｏｘｕｌ  １０００（ＬＡＰＩＮＵＳ製  商品名）１０重量％、硬化促進剤としての水酸化カルシウム２．０重量％、カルナバワックス類０．５重量％、カーボンブラック１．０重量％を常温で混合し、さらに１００℃で溶融混練した後、冷却、粉砕して成形材料を作製した。
【００６０】
（比較例１）
ノボラック型フェノール樹脂  ＰＭ（Ｈ）シリーズ（明和化成株式会社製  商品名）２５．０重量％、最大粒径１００μｍ以下の人造黒鉛粉末  ＳＧＬ−６０（株式会社エスイーシー製  商品名）６８．５重量％、ヘキサメチレンテトラミン３重量％、硬化促進剤としての水酸化カルシウム２．０重量％、カルナバワックス類０．５重量％、カーボンブラック１．０重量％を常温で混合し、さらに１００℃で溶融混練した後、冷却、粉砕して成形材料を作製した。
【００６１】
（比較例２）
ジメチレンエーテル結合型レゾール樹脂  ＢＲＭ−４７０（昭和高分子株式会社製  商品名）２５．０重量％、最大粒径１００μｍ以下の人造黒鉛粉末  ＳＧＬ−６０（株式会社エスイーシー製  商品名）７１．５重量％、硬化促進剤としての水酸化カルシウム２．０重量％、カルナバワックス類０．５重量％、カーボンブラック１．０重量％を常温で混合し、さらに１００℃で溶融混練した後、冷却、粉砕して成形材料を作製した。
【００６２】
実施例１〜４、比較例１、２の成形材料について、１３５℃における成形性（スパイラルフロー）を調べると共に、成形材料を成形して得た成形体について成形収縮率、１５０℃および２００℃での寸法変化率、機械的強度（曲げ強さ、曲げ弾性率）、体積固有抵抗およびアンモニア遊離量の測定を行った。
【００６３】
なお、成形性、成形収縮率、寸法変化率および機械的強度についてはＪＩＳＫ６９１１に基づき、体積固有抵抗についてはＪＩＳＫ７１９４に基づき、アンモニア遊離量についてはＪＩＳＫ７２３０に基づいて評価を行った。
【００６４】
【表１】
2005089653.tif 000005
【００６５】
表１から明らかなように、実施例１〜４の成形材料については成形性に優れると共に、その硬化物（成形体）の高温での寸法安定性にも優れ、機械的強度、導電性についても十分な特性を有していることが認められた。
【図面の簡単な説明】
【００６６】
【図１】本発明の導電性成形体からなる燃料電池のセパレータの一例を示した斜視図。
【図２】本発明の燃料電池の一例としての固体高分子型燃料電池の積層構造単位を示した斜視図。
【符号の説明】
【００６７】
１…セパレータ  ２…流路  ３…固体高分子型燃料電池の積層構造単位  ４…固体高分子電解質膜  ５…燃料極  ６…酸化剤極  ７…電解質膜電極接合体
【図１】
2005089653.tif 000009
【図２】
2005089653.tif 000010