(57)【要約】【課題】炉内クリープ破断試験において試料の破断を迅速に且つ確実に検出でき、破断した試料を確実に同定できるようにする。【解決手段】高圧ガスを封入した筒状の試料４０を照射キャプセル３２に収納し、それを液体冷却材１６を使用する原子炉１０内に挿入して内圧クリープ破断強度試験を行う方法において、試料に異なる同位体組成比の標識ガスを封入しておき、試料破断発生の検出をオンラインγ線モニタ５２で行い、破断発生検出後にレーザ共鳴イオン化質量分析装置５４を用いてカバーガスを分析することにより、該試料から放出されてカバーガス空間に移行した標識ガスの同位体組成比を測定し、破断した可能性のある試料に封入されている標識ガスの同位体組成比と比較することにより、破断試料を同定する。レーザ共鳴イオン化質量分析装置でオンライン計測することにより、試料破断発生を検出することも可能である。【選択図】      図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
高圧ガスを封入した筒状の試料を照射キャプセルに収納し、その照射キャプセルを、液体冷却材を使用する原子炉内に挿入して内圧クリープ破断強度試験を行う方法において、
試料に異なる同位体組成比の標識ガスを封入しておき、試料破断発生の検出をオンラインγ線モニタで行い、破断発生検出後にレーザ共鳴イオン化質量分析装置を用いてカバーガスを分析することにより、該試料から放出されてカバーガス空間に移行した標識ガスの同位体組成比を測定し、破断した可能性のある試料に封入されている標識ガスの同位体組成比と比較することにより、破断試料を同定することを特徴とする炉内クリープ破断検出方法。
【請求項２】
高圧ガスを封入した筒状の試料を照射キャプセルに収納し、その照射キャプセルを、液体冷却材を使用する原子炉内に挿入して内圧クリープ破断強度試験を行う方法において、
試料に異なる同位体組成比の標識ガスを封入しておき、レーザ共鳴イオン化質量分析装置を用いてカバーガスをオンライン分析することにより試料破断発生の検出を行うと共に、試料破断時に該試料から放出されてカバーガス空間に移行した標識ガスの同位体組成比を測定し、破断した可能性のある試料に封入されている標識ガスの同位体組成比と比較することにより、破断試料を同定することを特徴とする炉内クリープ破断検出方法。
【請求項３】
破断した可能性のある試料に封入されている標識ガスについて、試料からの放出、カバーガスへの移行、バックグラウンド成分との混合、カバーガス排出に伴う減少などの挙動を計算して、レーザ共鳴イオン化質量分析装置で分析した時点でカバーガス中に存在する標識ガスの同位体組成比を求め、その計算結果が実際の測定結果と一致する標識ガスが封入されていた試料を破断試料と同定する請求項１又は２記載の炉内クリープ破断検出方法。
【請求項４】
標識ガスが、試料を識別するため同位体組成比を変えたＸｅガスまたはＫｒガス、あるいはＸｅとＫｒの混合ガスである請求項１乃至４のいずれかに記載の炉内クリープ破断検出方法。
【請求項５】
標識ガスを封入した円筒状の試料が照射キャプセルに収納され該照射キャプセルを高速炉内に挿入可能とした照射装置と、高速炉のカバーガス空間と連通して引き出されるサンプリング配管と、該サンプリング配管に接続されたオンラインγ線モニタ及びレーザ共鳴イオン化質量分析装置を具備している炉内クリープ破断検出システム。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、液体冷却材を使用する原子炉内で内圧クリープ破断強度試験を行う際に、破断した試料を同定する方法に関し、更に詳しく述べると、レーザ共鳴イオン化質量分析装置を用いてカバーガス中の標識ガスの同位体組成比を測定することにより、クリープ破断した試料の同定を可能とした炉内クリープ破断検出方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
【特許文献１】
特開平９−１４５８９１号公報
【特許文献２】
特開２００３−１２１５８９号公報
【０００３】
高速実験炉「常陽」では、原子炉等で使用する材料の研究開発の一環として、高温の放射線環境下における液体冷却材中での材料のクリープ破断強度試験が行われている。この試験では、高圧ガスを封入した円筒状の試料を照射キャプセルに収納し、それを原子炉内に挿入して、放射線環境下の液体中で試料が破断するまでの時間を測定する。
【０００４】
従って、この内圧クリープ破断強度試験では、どの試料がいつ破断したかを正確に検出することが重要である。従来技術としては、破断時に発生するボイドを直接検出する方法がある（特許文献１参照）。ここでは、照射キャプセルの冷却材出口管の出口直上にボイド計センサを取り付け、このボイド計センサの出力信号に基づいてボイドが発生したことを検出するボイド検出回路を設けている。
【０００５】
しかし、このようなボイドを直接検出する方法では、破断検出のためにボイド計センサやボイド検出回路等の機器類を多く付設する必要があるため、検出システムが高価となる問題がある。
【０００６】
また、この方法は、ボイド計センサにボイドが確実に接触することによって検出可能なものであるが、ボイドをボイド計センサに確実に接触させることは困難であり、ボイドの大きさに原理的に左右されやすいなど信頼性が必ずしも高くない。例えば、試料の内封ガスが短時間に放出され多量のボイドが短時間に発生するような破断形態の場合には検出精度が高い。しかし、試料の内封ガスがピンホールやヘアクラックと呼ばれる微小破損孔から徐々に漏洩し、ガス放出が数十分〜数時間にもわたるような破断形態の場合には、ボイドを検出できなかったり、検出できないという問題があった。
【０００７】
そのような問題を解決できる方法として、既存の温度計測システムの有効利用し、照射キャプセル温度の変化から内圧クリープ破断を検出する技術が提案されている（特許文献２参照）。具体的には、照射キャプセル内に装填されている温度センサからの温度信号を検出し、通常時の温度揺らぎ幅の上下に設けた上限設定値又は下限設定値を超えて温度変動が生じたときに、それをもってクリープ破断が発生したと判定する。あるいは照射キャプセル内に装填されている温度センサからの温度信号を一定周期で検出し、温度の予測線の上下に温度揺らぎ幅を考慮して設けた上限設定値又は下限設定値を超えた回数を計数し、一定経過時間内の計数値が設定回数を超えて温度変動が生じたときに、それをもってクリープ破断が発生したと判定する。また、ボイド通過により温度センサからの温度信号に揺らぎが生じるため、この揺らぎから破断試料を同定する。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
この方法は、既存の温度計測システムの有効利用を図ることにより、システムを単純化でき、しかも安価に構成できる利点がある。この方法では、通常時の温度揺らぎ幅を常に精査して上限設定値又は下限設定値を適切な値に設定しておかねば、正確な判定はできない。しかし、温度の状態は常に同じような揺らぎばかりではなく、温度自体がゆっくり変化して更に揺らぎが重なる場合もあり、温度揺らぎに幅を設ける上限及び下限の設定値を適切に設定することはかなり困難である。
【０００９】
上限設定値又は下限設定値の幅を小さくしすぎると過剰な検出になってしまうし、上限設定値又は下限設定値の幅を大きくしすぎると検出ができない恐れがある。また、ボイド発生時の温度変動が小さい場合には上限設定値又は下限設定値を超えない場合も生じうる。いずれにしても従来の方法では、温度信号の揺らぎが小さく明確な信号として検知できない場合があり、破断試料を同定できない場合が多くみられる。
【００１０】
本発明の目的は、炉内クリープ破断試験において、試料の破断を迅速に且つ確実に検出でき、破断した試料を確実に同定できる方法を提供することである。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
本発明は、高圧ガスを封入した筒状の試料を照射キャプセルに収納し、その照射キャプセルを、液体冷却材を使用する原子炉内に挿入して内圧クリープ破断強度試験を行う方法において、試料に異なる同位体組成比の標識ガスを封入しておき、試料破断発生の検出をオンラインγ線モニタで行い、破断発生検出後にレーザ共鳴イオン化質量分析装置を用いてカバーガスを分析することにより、該試料から放出されてカバーガス空間に移行した標識ガスの同位体組成比を測定し、破断した可能性のある試料に封入されている標識ガスの同位体組成比と比較することにより、破断試料を同定する炉内クリープ破断検出方法である。
【００１２】
また本発明は、高圧ガスを封入した筒状の試料を照射キャプセルに収納し、その照射キャプセルを、液体冷却材を使用する原子炉内に挿入して内圧クリープ破断強度試験を行う方法において、試料に異なる同位体組成比の標識ガスを封入しておき、レーザ共鳴イオン化質量分析装置を用いてカバーガスをオンライン分析することにより試料破断発生の検出を行うと共に、試料破断時に該試料から放出されてカバーガス空間に移行した標識ガスの同位体組成比を測定し、破断した可能性のある試料に封入されている標識ガスの同位体組成比と比較することにより、破断試料を同定する炉内クリープ破断検出方法である。
【００１３】
これらにおいて、より具体的には、破断した可能性のある試料に封入されている標識ガスについて、試料からの放出、カバーガスへの移行、バックグラウンド成分との混合、カバーガス排出に伴う減少などの挙動を計算して、レーザ共鳴イオン化質量分析装置で分析した時点でカバーガス中に存在する標識ガスの同位体組成比を求め、その計算結果が実際の測定結果と一致する標識ガスが封入された試料を破断試料と同定する。
【００１４】
標識ガスとしては、通常、試料を識別するため、同位体組成比を変えたＸｅガスまたは同位体組成比を変えたＫｒガスを単独で、あるいは同位体組成比を変えたＸｅとＫｒの混合ガスを用いる。
【００１５】
本発明方法を実施するための好ましい装置としては、標識ガスを封入した円筒状の試料が照射キャプセルに収納され該照射キャプセルを高速炉内に挿入可能とした照射装置と、高速炉のカバーガス空間と連通して引き出されるサンプリング配管と、該サンプリング配管に接続されたオンラインγ線モニタ及びレーザ共鳴イオン化質量分析装置を具備している構成がある。
【００１６】
【発明の実施の形態】
本発明で用いる内圧クリープ破断検出装置の一例を模式的に図１のＡに示し、原子炉に挿入する照射装置の試料部の横断面を図１のＢに、試料の縦断面を図１のＣに示す。原子炉（ここでは高速増殖炉）１０は、炉容器１２内に炉心１４を設置し、充填されている液体冷却材（液体ナトリウム）１６が一次冷却材配管を通して循環する構造である。炉心１４は、六角管状の燃料集合体や制御棒集合体などの炉心構成要素が多数配列されて構成されている。炉容器１２内において、液体冷却材１６の上方はカバーガス空間１８となっており、液体冷却材１６の自由液面はＡｒガスなどのカバーガスで覆われている。炉容器１２の上部開口には蓋体２０が取り付けられている。蓋体２０は、遮蔽プラグ２０ａと回転プラグ２０ｂの組み合わせからなり、該回転プラグ２０ｂに炉心上部機構２２が搭載されている。
【００１７】
炉心上部機構２２には長尺円筒状の照射装置２４が装着されている。照射装置２４は、駆動部２６、保持部２８、試料部３０等からなり、該試料部３０を炉心１４に挿入できるようになっている。この試料部３０には、同じ平面に３個の照射キャプセル３２が中心軸に対称に配置され（図１のＢ参照）、それが高さ方向にも多段に配列されている。
【００１８】
照射キャプセル３２は、二重壁構造の円筒容器３４の内部に多数の試料４０を収容した構造である。試料４０は、図１のＣに示すように、円筒状の被検材料４２の上下両端に端栓４４，４６を取り付けて、その内部に高圧ガスを封入したものである。封入する高圧ガスには、試料を識別するための標識ガスを混入しておく。標識ガスとしては、同位体組成比を変えたＸｅガスまたはＫｒガス、あるいはＸｅとＫｒの混合ガスを用いる。
【００１９】
本発明の好ましい例では、図１のＡに示すように、原子炉１０のカバーガス空間１８と連通し引き出されるようにサンプリング配管５０を設け、該サンプリング配管５０にオンラインγ線モニタ５２を接続して常時カバーガスを引き込むことができるようにすると共に、レーザ共鳴イオン化質量分析装置５４を接続した構成とする。ここでオンラインγ線モニタ５２は、例えばＧｅ半導体検出器であり、オンラインでカバーガスの放射線測定を行う装置である。レーザ共鳴イオン化質量分析装置５４は、常時カバーガスを引き込む構成でもよいが、必要に応じて任意の時点でカバーガスを引き込むことができる構成でもよい。
【００２０】
レーザ共鳴イオン化質量分析装置５４の構成例を図２に示す。このレーザ共鳴イオン化質量分析装置５４は、大別するとレーザ部５６と質量分析部５８から構成される。レーザ部５６では、ＹＡＧレーザ６０によって測定対象の原子・分子をイオン化するためのレーザ光を発生させ、そのレーザ光を波長可変システム６２に導き、イオン化の対象に応じてレーザ光の波長を変更できるようになっている。質量分析部５８は、バルブ６４を介してカバーガス（試料ガス）を導入するイオン化チェンバ６６と、イオン検出部６８及び反射部６９を備えた質量分析計７０と、波高分析器７２及びコンピュータ７４などからなる。
【００２１】
イオン化の対象に応じて波長を変更したレーザ光を、レンズ７６で集光してイオン化チェンバ６６に導き、導入したカバーガスに照射してイオン化する。イオン化された原子・分子は、質量分析計７０の内部を飛行し、反射部６９で反射され、質量の小さい順にイオン検出部６８に到達する。イオン検出部６８で得られた質量スペクトル信号は波高分析器７２に送られ、検出された到達時間毎の信号強度から質量分析が行われる。このようにしてコンピュータ７４によって、イオン化された原子・分子のイオンの強度を質量数毎に分析する。
【００２２】
原子炉内での放射線照射により、照射キャプセル３２内で試料４０のクリープ破断が生じると、試料４０内に封入されていた高圧ガスが放出され、ボイドとなって液体ナトリウムと一緒に照射キャプセル３２の外に流出する。その際、標識ガスも炉容器１２内に放出され、カバーガス空間１８に達する。試料４０に封入されている標識ガスは、炉内での照射により放射化するので、カバーガスを放射線計測することによって標識ガスが炉容器内に放出されたこと、即ち試料のクリープ破断が生じたことを即時に検出できる。
【００２３】
なお、従来クリープ破断検出に用いられているボイド計や温度計もオンライン計測装置である。しかし、従来の検出実績によれば、これらの方法ではクリープ破断発生の際に明確な信号を検出できなかった場合が多かった。因みに、高速実験炉「常陽」の照射試験で２３試料をクリープ破断させた結果は次の通りであった。
・ボイド計            ：２３試料中２試料の破断を検出
・温度計揺らぎ        ：２３試料中１９試料の破断を検出
・オンラインγ線モニタ：２３試料中２３試料の破断を検出
このように、全数を検出できたのはオンラインγ線モニタのみである。このような実績をふまえて、簡便且つ確実にクリープ破断を検出できることから、本発明ではオンラインγ線モニタを使用している。
【００２４】
このようにしてオンラインγ線モニタ５２によってクリープ破断が検出されたならば、レーザ共鳴イオン化質量分析装置５４を用いてカバーガスを分析する。試料に異なる同位体組成比の標識ガスが封入されているので、試料から放出されてカバーガス空間に移行した標識ガスの同位体組成比を測定し、破断した可能性のある試料に封入されている標識ガスの同位体組成比と比較することにより、破断試料を同定する。
【００２５】
本発明において、クリープ破断試料の同定にレーザ共鳴イオン化質量分析装置を用いているのは、測定対象以外の原子・分子による妨害イオンや同重体干渉の影響を受けない特徴を有し、超高感度の測定が可能なためである。通常の質量分析では、試料ガス中の全ての原子・分子がイオン化され、イオン検出部に到達する。破断試料の同定では、カバーガス（Ａｒ）中の極微量のＫｒ，Ｘｅのみを分析する必要があるが、Ａｒもイオン化されると３８Ａｒ，４０ＡｒのイオンがＫｒ，Ｘｅの分析を妨害する。具体的には、３８Ａｒと４０Ａｒの同重体（２個の原子が結合して恰も１個の原子のように振る舞うもの）は質量数が３８＋４０＝７８なので７８ｋｒと干渉し、正確な測定値は得られない。４０Ａｒ４０Ａｒと８０ｋｒ、３８Ａｒ８６Ｋｒ，４０Ａｒ８４Ｋｒと  １２４Ｘｅ、４０Ａｒ８６Ｋｒと  １２６Ｘｅにも同様の問題が生じる。そこで、通常の質量分析法ではＡｒを低減またはＨｅ等の他のベースガスに置換するといった煩瑣な前処理が必要になる。しかし、本発明ではレーザ共鳴イオン化質量分析装置を用いており、Ａｒをイオン化することなく、ＫｒまたはＸｅのみをイオン化できるため、試料ガスをそのまま（オンラインでも）分析可能となるのである。
【００２６】
このようなレーザ共鳴イオン化質量分析装置によるＫｒ同位体の測定結果の一例を図３に示す。
【００２７】
本発明では、レーザ共鳴イオン化質量分析装置を用いてカバーガスを分析するのであるが、より具体的には、破断した可能性のある試料に封入されている標識ガスについて、試料からの放出、カバーガスへの移行、バックグラウンド成分との混合、カバーガス排出に伴う減少などの挙動を計算して、レーザ共鳴イオン化質量分析装置で分析した時点でカバーガス中に存在する標識ガスの同位体組成比を求め、その計算結果が実際の測定結果と一致する標識ガスが封入された試料を破断試料と同定する。
【００２８】
炉容器に放出された標識ガスの各同位体の濃度は、単純に標識ガス封入量を炉容器カバーガス空間の体積で除するだけではなく、実際には以下の現象についても考慮する必要がある。
・標識ガス放出前に既にカバーガス中に存在するＫｒ，Ｘｅの各同位体比の考慮（照射試験において、２回目以降の試料破断では、前回の試料破断時の標識ガスが炉容器内カバーガス中に残存している場合がある）
・炉容器内カバーガスの排出による減少（炉容器内カバーガスは、内圧を一定に保つため、気圧変動などにより清浄Ａｒガスを受け入れたり、炉容器内カバーガスを排出している。それらによってカバーガス中に放出された標識ガスの濃度も減少する）
そこで、本発明では、これらの現象を考慮してカバーガスサンプリング時における標識ガスの各同位体の濃度を計算する。
【００２９】
本発明の実施の形態としては、
１．オンラインγ線モニタで試料破断を検出し、その際にカバーガスを容器にサンプリングし、該容器をレーザ共鳴イオン化質量分析装置にセットして分析し破断試料を同定する。
２．オンラインγ線モニタで試料破断を検出し、その際にカバーガスをサンプリング配管によりレーザ共鳴イオン化質量分析装置に直接導き、分析して破断試料を同定する。
３．カバーガスをサンプリング配管によりオンラインでレーザ共鳴イオン化質量分析装置に導き試料破断を検出すると共に破断試料を同定する。
等がある。
【００３０】
【発明の効果】
本発明は上記のように、照射試験の試料に異なる同位体組成比の標識ガスを封入しておいて、レーザ共鳴イオン化質量分析装置を用いて原子炉のカバーガスを分析することによって、該試料から放出されてカバーガス空間に移行した標識ガスの同位体組成比を測定する炉内クリープ破断検出方法であるから、破断した試料を確実に同定することができる。例えば試料破断の発生を、オンラインγ線モニタで検出するような構成とすると、破断発生を迅速且つ確実に行える。また、レーザ共鳴イオン化質量分析装置を用いているために、煩瑣な前処理が要らず、オンラインでの計測も可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明で用いる内圧クリープ破断検出装置の一例を示す説明図。
【図２】レーザ共鳴イオン化質量分析装置の一例を示す構成図。
【図３】Ｋｒ同位体の測定結果の一例を示すグラフ。
【符号の説明】
１０  原子炉
１２  炉容器
１４  炉心
１６  液体冷却材
１８  カバーガス空間
２４  照射装置
３０  試料部
３２  照射キャプセル
４０  試料
５０  サンプリング配管
５２  オンラインγ線モニタ
５４  レーザ共鳴イオン化質量分析装置
【図１】
2005043133.tif 000003
【図２】
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【図３】
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