(57)【要約】【課題】燃料被覆管などの炉心構造材は、冷却材の流体力学的応力や、炉水による腐食作用、あるいは異物による機械的な摩耗などを受け、破損する恐れがある。  この炉心構造材の異常を破損前に破損前に検出し、原子炉信頼性を向上させた炉心構造材の評価方法を得る。【解決手段】炉心構造材２から炉水中に溶出した成分から生成され、炉水中に存在する生成起源の異なる放射性生成物の放射線を測定し、測定した放射線の値から放射線生成物の比率の経時的変化を検出することによって、炉心構造材２からのジルコニウム（Zr）溶出量の変化を監視する【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
炉心構造材から炉水中に溶出した成分から生成され、炉水中に存在する生成起源の異なる放射性生成物の放射線を測定し、測定した放射線の値から放射線生成物の比率の経時的変化を検出することによって、炉心構造材からのジルコニウム溶出量の変化を監視することを特徴とする炉心構造材の評価方法。
【請求項２】
前記炉心構造材中の不純物ウランによる核分裂起源によって生成されるニオブ-98m同位体と、前記炉心構造材の放射化起源および前記炉心構造材中の不純物ウランによる核分裂起源によって生成されるニオブ-97同位体との比率の経時的変化を検出することによって、前記炉心構造材からのジルコニウム溶出量の変化を監視することを特徴とする請求項１記載の炉心構造材の評価方法。
【請求項３】
前記炉心構造材の放射化起源および前記炉心構造材中の不純物ウランによる核分裂起源によって生成されるジルコニウム-95同位体とジルコニウム-97同位体との比率の経時的変化を検出することによって、前記炉心構造材からのジルコニウム溶出量の変化を監視することを特徴とする請求項１記載の炉心構造材の評価方法。
【請求項４】
前記炉心構造材中の不純物ウランによる核分裂起源によって生成されるニオブ-98m同位体と、前記炉心構造材の放射化起源および前記炉心構造材中の不純物ウランによる核分裂起源によって生成されるニオブ-95同位体との比率の経時的変化を検出することによって、前記炉心構造材からのジルコニウム溶出量の変化を監視することを特徴とする請求項１記載の炉心構造材の評価方法。
【請求項５】
前記炉心構造材の放射化起源および前記炉心構造材中の不純物ウランによる核分裂起源によって生成されるニオブ-95同位体とニオブ-97同位体との比率の経時的変化を検出することによって、前記炉心構造材からのジルコニウム溶出量の変化を監視することを特徴とする請求項１記載の炉心構造材の評価方法。
【請求項６】
炉水クラッド成分を塩酸または塩酸を含む硝酸に溶解する工程と、この溶液を濾過し、コバルト、マンガン及び溶解性のジルコニウム-ニオブ成分を分離する工程と、粒子状の塩酸もしくは硝酸に不溶解のジルコニウム-ニオブ成分と溶解性のジルコニウム-ニオブ成分とを分離する工程とを備えたことを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の炉心構造材の評価方法。
【請求項７】
鉄、コバルトおよびマンガンとジルコニウム-ニオブ成分とを含む炉水クラッド成分を弗化水素酸に溶解する工程と、この溶液をフィルター状陰イオン交換樹脂に通すことによって弗化水素酸に不溶解のジルコニウム-ニオブ成分と弗化水素酸に溶解したジルコニウム-ニオブ成分とを同時にイオン交換フィルターに捕集する工程と、ジルコニウム-ニオブ成分と鉄、コバルトおよびマンガンとを分離する工程とを備えたことを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の炉心構造材の評価方法。
【請求項８】
前記炉心構造材が異物による機械的作用によって炉水中に放出された微粒子状で、炉水に不溶解のジルコニウム-ニオブ成分と、炉水環境の変動で溶解等の化学的作用によって炉水中に溶出されたジルコニウム-ニオブ成分とを分離し測定することによって、前記炉心構造材からのジルコニウム-ニオブ成分の放出形態の変化を監視することを特徴とする請求項１乃至７のいずれかに記載の炉心構造材の評価方法。
【請求項９】
制御棒パターン変更後に、ジルコニウム-ニオブ成分比率のうち、粒子状で炉水に不溶解性成分として存在するジルコニウム-ニオブ成分、または溶解性のジルコニウム-ニオブ成分、および全ジルコニウム-ニオブ成分中の同位体比率の経時的変化を測定することにより、この変化を生じさせた燃料集合体を判定し、プラント運転方法への対処方法を決定することを特徴とする、請求項１乃至８のいずれかに記載の炉心構造材の評価方法。
【請求項１０】
前記燃料被覆管に異常が認められた燃料棒を含む燃料集合体を、次の運転サイクル開始時に装荷する位置を炉心周辺部に優先的に配置することを特徴とする請求項９記載の炉心構造材の評価方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は原子炉における燃料被覆管やチャンネルボックスなどの炉心構造材の健全性を原子炉通常運転中に評価する炉心構造材の評価方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電プラントにおいては、原子炉通常運転時に原子炉の炉心構造材、例えば燃料被覆管やチャンネルボックスなどの表面の腐食状態を監視、把握しておくことは燃料集合体の健全性を維持し、原子炉の信頼性をさらに向上させる上で重要である。
【０００３】
原子炉の炉心構造材の一つである燃料被覆管の材料としては一般に、ジルコニウム（Zr、以下単にZrと記す）基合金であるジルカロイが使用されている。  
原子炉における燃料棒において、酸化ウランペレットが封入された燃料被覆管は冷却材の圧力や流体力学的応力、炉水による腐食作用を受けたり、または異物による機械的な摩擦などを受けたりする。
【０００４】
これらの作用は高温および放射線にさらされることにより加速され、場合によっては燃料被覆管が腐食、破損し、その健全性が損なわれる恐れがある。  
一般に、燃料被覆管が破損し、健全性が損なわれる主な原因としては、化学的因子と機械的因子とがある。
【０００５】
炉水の水質変動によってジルカロイ成分の酸化、腐食を著しく促進し、ジルカロイの腐食により炉水中に燃料棒内に蓄積された成分を溶出させる化学的因子としては、炉水の導電率、ハロゲン濃度、溶存酸素、銅元素等があり、燃料被覆管の腐食を抑制するためにこれらの金属不純物濃度の制御が必要となる。
【０００６】
しかしながら、これらの化学的因子は複合的であり、かつ明確な反応機構が解明されていないため、燃料被覆管の健全性の変化を直接的に把握することはできない。  
一方、機械的因子としては、定検時に炉心に持ち込まれた異物が炉心制御棒のパターン変更に伴った冷却材流量変化等によって燃料集合体構造部分に移動し、この異物と燃料被覆管の機械的作用（フレッティング）によって燃料被覆管に破損を生じることが知られている。
【０００７】
いずれの因子による場合も、燃料被覆管に破損が生じた後に燃料棒内に蓄積された成分が炉水中に放出されることによって生じる変化を捕らえて評価、判定することができるが、燃料被覆管の破損の徴候を前もって評価することはできず、破損が起きるまでは燃料被覆管に生じた異常を検出することができない。
【０００８】
このため、燃料被覆管及び他の炉心構造材の健全性を評価するために、炉水の化学状態を監視する手段も考えられてはいるが、炉水の化学状態と燃料被覆管の健全性が機構論的に解明できていないため、この手段であっても燃料被覆管の健全性を十分に評価することはできない。
【０００９】
燃料被覆管に破損が無い、健全な状態では、被覆管中に含まれる不純物のウランが主な起源となって、オフガス中にクリプトン（Kr、以下単にKrと記す）とキセノン（Xe、以下単にXeと記す）の7つの核種と、炉水中には5つのヨウ素同位体の半減期の異なる放射性元素が検出される（例えば非特許文献１参照）。
【００１０】
これらの核分裂生成物としてはヨウ素、Kr、Xeの他にZr、ニオブ（Nb、以下単にNbと記す）、スズ（Sn）、モリブデン（Mo）等も同時に生成され炉水中に放出されている。  
これらの放射性元素の濃度及び同位体組成は燃料被覆管が健全な原子炉の通常運転時にはほぼ一定の値を示す。
【００１１】
しかし、上記したように、流体力学的応力や腐食作用、または機械的摩擦などの原因によって燃料被覆管やその他の炉心構造材に破損が生じた場合には、これらの放射性元素濃度の上昇と共に燃料棒内に蓄積された半減期の長い同位体が炉水中に放出されることによって炉水中のヨウ素同位体組成も変化する。
【００１２】
従来はこの放射性元素濃度やヨウ素同位体組成の変化を検出することによって燃料被覆管の健全性の評価、判定が行われている（例えば、非特許文献２、３参照。）。  
燃料被覆管の破損有無の評価方法については前記非特許文献２、３以外にも多数の報告が公開されているが、これらに示されるものは、いずれも炉水中のヨウ素同位体もしくはオフガス中のKr、Xeの放射能強度比から推定する方法である。
【００１３】
この方法は燃料被覆管に破損が生じている場合には、各核種の放射能強度は半減期が短いほど多く検出されることを利用した方法である。  
すなわち、核種の壊変定数λ（0.693/半減期）が小さいほどその強度も小さくなる。
【００１４】
しかしながら、燃料被覆管に破損が生じている場合には、燃料棒内に蓄積された半減期の長い（λが小さい）成分が外部に放出されるため、各ヨウ素同位体の放射能強度がほぼ一定値を示すことに由来している。
【００１５】
一方、燃料被覆管やチャンネルボックスなどの炉心構造材の異常を検出する別の方法として、炉水と中性子との反応により生成される陽子と燃料被覆管の材料成分であるジルカロイとの反応により生成するNbに対し、炉水中に放出される割合の変化を測定する方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【００１６】
この方法はジルカロイ中に生成するNb量を定量的かつ定常的に測定し、通常時との比較において濃度変化の有無によって燃料被覆管の異常の発生を検出する方法である。  
しかし、炉水中の放射性核種濃度測定は、プラントの運転状態、サンプリングおよび測定条件によって変動するため濃度測定値の再現精度は低い。
【００１７】
一方、炉心への異物混入が原因であるフレッティング等の機械的作用によって発生した破損については前記方法では判定ができず、それを予見することすらできない。  
さらに、燃料被覆管表面に付着した燃料成分が多いプラントでは、核分裂により生成されるZrのバックグラウンド上昇によってNbの検出が困難になる。
【特許文献１】特開平５−１５００８３号公報
【非特許文献１】An Estimation Method for Off-gas Source in a Boiling Water Reactor with Nondefective Fuel, M.TAKAHASHI, Nucl. Technol. 135, 230(2001), American Nuclear Society
【非特許文献２】Fundamental Aspects of Defective Nuclear Fuel Behavior and Fission Product Release, B.J. LEWIS, J. Nucl. Material, 160, 201-217(1988), North-Holland, Amsterdam
【非特許文献３】Failed Fuel Detection in Reactor Coolant Using Radioiodine Measurement, P.K. GOPALAKRISHNAN, et. al., Nucl. Technol. 111, 105(1995), American Nuclear Society
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１８】
このように従来の炉心構造材の健全性を監視する評価方法では、燃料被覆管に破損が生じた後にプラントの種々のデータを解析し原因を解明する方法であり、このような対症療法的な方法では、燃料被覆管に大規模な破損に至る初期事象が生じても燃料被覆管の破損が生じるまで何らの措置を講じることができない。
【００１９】
燃料被覆管の破損が生じると、炉内へ、さらには炉外への放射性物質や核燃料物質が放出される可能性が生じ安全上問題である。このため、燃料被覆管に破損が生じる前に破損に至る兆候を把握することはプラント安全管理の上からも重要である。
【００２０】
本発明は以上の課題を解決するためになされたものであって、原子炉運転中に連続的に炉心構造材の健全性を正確に、かつ速やかに監視することができ、原子炉の信頼性を向上させた炉心構造材の評価方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００２１】
以上の目的を達成するために請求項１記載の発明は、炉心構造材から炉水中に溶出した成分から生成され、炉水中に存在する生成起源の異なる放射性生成物の放射線を測定し、測定した放射線の値から放射線生成物の比率の経時変化を検出することによって、炉心構造材からのジルコニウム溶出量の変化を監視することを特徴とする。
【発明の効果】
【００２２】
本発明の炉心構造材の評価方法によれば、原子炉運転中に連続的に炉心構造材の健全性を正確に、かつ速やかに評価することができ、原子炉の信頼性を向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
以下、本発明の実施の形態について図面を参照して説明する。  
図１は原子炉の燃料棒の一部を概略的に示す図で、図１（ａ）において、１は燃料棒のぺレット、２は前記ペレット１が封入された燃料被覆管で、このペレット１と燃料被覆管２とで原子炉燃料棒３を構成している。  
前記燃料被覆管２はZrを主成分とする合金であるジルカロイによって形成され、その成分中にNb、Feが添加されている。
【００２４】
図１（ｂ）は図１（ａ）のＡ部を拡大して示す図で、図１（ｂ）に示すように原子炉の炉水中には、燃料被覆管２の破損が無い場合にも核分裂生成物であるヨウ素やKr、Xeなどのオフガスが燃料被覆管２の表面から放出されている。  
ZrやNbなども同時に核分裂により生成されるため、通常は測定対象とされていないものの、炉水中にヨウ素等の核分裂生成物と共に存在している。
【００２５】
これらの各分裂生成物の炉水中濃度は、１〜４サイクルの照射燃料体で構成され、平衡炉心となっているため、通常の原子炉運転サイクル中はほぼ一定値を示す。  
一方、燃料被覆管２はZrを主成分とする合金でNbや鉄（Fe）が添加されているため、炉心でこれらの燃料被覆管材料成分（以下単に被覆管材と称する）が中性子によって放射化されると、その一部が同位体となって炉水中に溶出される。
【００２６】
このため炉水中のZr−Nb同位体（以下単にZr−Nbと記す）は図２に示すように核分裂起源によってのみ生成される質量数が98のNb-98m同位体（以下単にNb-98mと記す）、および核分裂起源と放射化起源の両方によって生成される質量数が95のZr-95同位体（以下単にZr-95と記す）や質量数が97のZr-97同位体（以下単にZr-97と記す）が共存している。  
これら３つの放射性核種の特徴を表１に示す。実際の炉水中の放射能測定では表１に示すようにZrまたはNbとこれら放射平衡にあるZr-Nbのγ線を測定する。
【表１】
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【００２７】
被覆管材の炉水への溶出が無い場合には、測定できるNbはNb-95、Nb-97、Nb-98mで、その放射能強度は図３に示すように炉心での元素の滞在時間（日）によって変化する。  
また、被覆管材の炉水への溶出が無い場合のZrの放射能強度については図４に示すように炉心での元素の滞在時間（日）によって変化する。
【００２８】
しかしながら、運転サイクル中の被覆管材から生成するNb-95、Nb-97の同位体組成比は被覆管材として炉心に長期間装荷されているため、図５のようにほぼ一定値を示す。  
被覆管材だけの場合のZrの放射能強度は図６に示すように、図５のNbとほぼ同様に変化しほぼ一定値を示す。
【００２９】
被覆管材からの成分だけによる場合にはZr-95/Zr-97、及びNb-95/Nb-97の比率は約0.7になりNb-98mは検出されない。  
核分裂成分だけの場合にはZr-95/Zr-97、及びNb-95/Nb-97の比率はほぼ0.1前後、核分裂による成分が1/2寄与している場合には、この比率は約0.4になる。
【００３０】
また、Nb-98mの検出は核分裂成分存在の証明になり、同じ核分裂起源のZr-Nb-97とZr-Nb-95とが存在する。  
実際のプラントではこれらの値はそれぞれ固有の値を示し、ほぼ一定値となるが、被覆管２に破損などの異常が生じた場合にはこれらの値が被覆管材成分増加の方向に変動する。  
また、被覆管材からの寄与が大きくなるにしたがってZr-95とZr-97の値がNb-98mに対し大きい値に変化する。
【００３１】
すなわち、核分裂起源と放射化起源のZrは生成比が異なることに着目して、炉水中に存在するZrとNbとの比率から被覆管材の状態を原子炉運転中にその異常の徴候として判断し、健全性を評価することができる。
【００３２】
上記実施の形態において、同位体を測定する場合には化学的挙動が同じであり、特にZr-Nbの場合には両者の化学的挙動が極めて似ているために、Zr-Nbでは測定された同一γ線スペクトル上に検出されるピーク同士を比較できる。このため、試料採取から測定までの時間補正と検出器の効率補正以外の因子が含まれていないので同位体比率の微細な変動を検知できる。
【００３３】
ZrとNbにおいては核分裂起源と放射化起源の同位体は生成比率が異なる。また、Nb元素は炉水中ではZrとほぼ同等の挙動をすると考えられる。Nb-98mは核分裂起源によってのみ生成される。一方、Nb-95とNb-97はいずれも核分裂起源及び材料の放射化起源によって生成されたZrの放射壊変によって生成される。  
このように同一元素であっても同位体の生成起源は異なっている特徴がある。
【００３４】
Zr-95とZr-97は核分裂起源とZr材料の放射化起源の両方で生成される。また、Zr-95とZr-97の生成個数割合は核分裂起源では約１：１であるが放射化起源では約１：1.5である。  
しかしながら、核分裂起源によって生成したZrは炉水中に放出され一部は沸騰現象によって被覆管表面に付着し、また炉水に脱離して徐々に炉水浄化系で除去される。
【００３５】
一般のBWRでは放射性ヨウ素の同位体比率の考察から、揮発性であるヨウ素の炉心中性子照射領域での平均滞在時間は約３時間である。  
一方、不揮発性であるヨウ素の親核種であるテルル（Te）の炉心中性子照射領域の滞在時間は約140時間である。
【００３６】
また、炉水内で不揮発性元素としてZr、Nbと同様の挙動をすると考えられるCoの滞在時間は、全Co元素に対する60Coの比率（60Co/Co：Bq/g以下放射化割合と称する）を用いて図７に示すように、一般的炉心の燃焼計算結果との比較から近似的に評価すると、炉水では約10〜200日、燃料被覆管表面に付着している成分でも200〜600日程度である。
【００３７】
図７は被覆管領域の中性子スペクトルを用いて出力30MW/tでCoを中性子照射した場合の60Coの生成量から算出した60Coの放射化割合（Bq/g）を照射時間を横軸に示したものである。  
前記のようにZr-Nbの滞在時間も同様とすれば、核分裂起源のZr-Nbは炉心滞在時間の違いによって図３及び図４のように変化する。
【００３８】
図３は横軸に照射時間、縦軸に生成する放射能強度を示したもので、核分裂で生成されたNbが原子炉炉水系中に滞在する時間が長くなるにしたがって半減期の長いNb-95が蓄積し放射能強度が増加することがわかる。
【００３９】
一方、Nb-97とNb-98mは半減期が短いので、照射時間（滞在時間に相当）の影響はほとんど無く、ほぼ一定の値を示す。横軸の炉心滞在時間は約10〜200日の範囲であるので図中に示す炉水中での同位体比はこの範囲の値を示す。
【００４０】
図４は図３と同様に横軸に照射時間、縦軸に生成する放射能強度をZrについて示したもので、Zrの生成同位体はZr-97とZr-95である。  
一方、被覆管材の放射化起源の同位体組成は被覆管材自身が長期間炉心に滞在し中性子照射を受けているため、Zr成分の放射能は図５及び図６に示すようにほぼ平衡状態にあり、核分裂起源と被覆管材料の放射化起源のZr-Nb成分は炉水中で明らかに同位体組成の違いを有していることがわかる。
【００４１】
図５は横軸に照射時間、縦軸に生成する放射能強度を示したもので、被覆管材の中性子による放射化起源で生成されたNbの放射能強度変化である。  
被覆管材の放射化起源によるNbの生成ではNb-95とNb-97だけの生成でNb-98mは生成されないのが特徴である。
【００４２】
同様に図６は炉心被覆管材の中性子による放射化で生成されたZr同位体の放射能強度変化である。  
図５及び６に示すように被覆管材の放射化起源によるZr-Nbの放射能強度は、被覆管材自体が炉心に長期間装荷されているため、これらの放射能強度はほぼ一定となる。
【００４３】
炉水中に核分裂によって放出されたZr-Nbの放射能のうちNb-98mとZr-Nb-97は短半減期のためにほぼ飽和し、Zr-Nb-95は飽和生成量の1/10程度の強度になる。  
すなわち、核分裂により生成し炉水中に存在するNb-98m、Nb-97、Nb-95の放射能強度比率は１：５０：５程度の比になり、これらの同位体比率は通常プラント毎に異なっている。
【００４４】
一方、被覆管材の放射化では母材が炉内に装荷されているために十分に放射化される時間を有している。このため、被覆管材の放射化起源によって生成されるZr-95とZr-97の放射能強度は飽和状態にありその強度比率は約１：1.5である。Nb-95、Nb-97についても放射平衡が成立しているのと炉内での挙動が同等なので、被覆管材の放射化起源によるNb-95、Nb-97の放射能強度比率は約１：1.5である。  
すなわち、通常運転時の炉水中でのZr、Nb同位体の組成は核分裂起源による成分と放射化起源による成分が一定値を示す。
【００４５】
しかしながら、被覆管材の異常な溶出や腐食、および異物の摩擦により生じる被覆管材の炉水への溶出が生じた場合には、これらの同位体比率が変動する。  
このように、核分裂起源と放射化起源のZr-Nbは同位体組成比率が異なることに着目して、炉水中に存在するZrとNbを定常的に測定し、この同位体比率の変動から被覆管材のZrの状態を評価することにより、燃料被覆管に破損が生じる前に破損に至る兆候を把握することができる。
【００４６】
次に本発明の第２の実施の形態について説明する。  
本実施の形態では、図３と図５に示す核分裂起源のNb-98mと、材料の放射化起源および核分裂起源のNb-97との比率を定常的に測定することによって、その変動から被覆管材の炉水中への溶出率変化を把握し、異常の兆候を被覆管破損が起こる前に検出するものである。
【００４７】
この方法では、短半減期の同位体を測定するため、分離時間が制限され、迅速な化学分離が必要になる。また、Nb-97はZr-97からの壊変による影響を評価することが必要なため、試料の採取から測定までの時間管理が必要になる。
【００４８】
しかしながら、本実施の形態では、比較的短い半減期のNbを測定対象としているため、試料採取時点での被覆管材の状態を評価することができる。  
また、核分裂起源のみにより生成するNb-98mとの比率を評価しているために精度の高い評価が可能である。
【００４９】
次に本発明の第３の実施の形態について説明する。  
本実施の形態では、図３と図５に示す核分裂起源のNb-98mと材料および核分裂起源のNb-95との比率を定常的に測定することによって、その変動から被覆管材の炉水中への溶出率変化を把握し被覆管破損が起こる前に異常を検出するものである。
【００５０】
本実施の形態においても、前記第２の実施の形態と同様に核分裂起源のNb-98m同位体を測定するため迅速な化学分離が必要になる。  
しかしながら、Nb-95は半減期が長いためにZrからの壊変による影響が小さく試料採取から測定までの時間に生じるZrの壊変による影響が小さく、精度の高い評価が可能になる。
【００５１】
次に本発明の第４の実施の形態について説明する。  
本実施の形態では、図４と図６に示す燃料被覆管２中の不純物ウランと被覆管材の放射化起源とする２成分から構成されるZr-95とZr-97との放射能強度比率の変動を測定することにより、被覆管材からのZr同位体の溶出量の変化を直接測定する。
【００５２】
このためNb同位体を測定する方法に比べ壊変補正は試料採取から測定までの経過時間のみとなり、半減期も長いために迅速性もあまり要求されない。  
また、Zr同位体の測定であることから炉内での化学的影響が無く直接Zrの状態を評価できる。
【００５３】
次に本発明の第５の実施の形態について説明する。  
本実施の形態では、図３と図５に示す被覆管２中の不純物ウランと被覆管材による放射化起源とする２成分から構成されるNb-95とNb-97との放射能強度比の変動を測定することにより、被覆管材からのZrの放出量の変化を評価する。
【００５４】
このためZrとNbの化学的挙動が異なる場合にはZrの直接測定と合わせて炉内での被覆管材の状態を評価できる。  
Zr成分が溶出し、元素イオンまたは酸化物等の化合物として存在する場合には、燃料被覆管２からの溶出や被覆管材中の不純物ウランの核分裂起源により生成した成分である可能性が高い。
【００５５】
この場合には、Zr同位体組成は同位体比率の違いによって判定でき、Zrの同位体組成が被覆管材の放射化起源である場合には炉水化学状態の変動に起因する化学的作用により被覆管材が炉水中に移行した可能性の有無を判定できる。
【００５６】
次に本発明の第６の実施の形態について説明する。  
通常の炉水中にはステンレス鋼から溶出した鉄と共にCo-60、Co-58、Mn-54等の放射性核種が大量に存在している。
【００５７】
Co-60、Co-58、Mn-54は半減期が長くかつZrやNbに比べ大量に存在しているため、ZrやNbのγ線を測定する場合にはこれらの妨害となる核種を除去することが必要になる。  
また、測定対象となるZrとNbは半減期がこれらの妨害核種に比べ短いために迅速な化学分離操作が必要になる。
【００５８】
本実施の形態では、炉水中に溶出されたZrとNbを迅速に妨害核種から分離する方法で、図８に示した弗化水素酸（HF）の濃度による各元素の陰イオン交換樹脂への吸着係数の違いを利用する方法である。
【００５９】
通常の炉水中にはステンレス鋼から溶出した鉄と共にCo-60、Co-58、Mn-54等の放射性核種が大量に存在している。  
ZrとNbは弗化水素酸の濃度が８M程度では１００：１の割合で陰イオン交換樹脂に吸着するが、妨害となるFe、Mn、Co等のほとんどの元素は陰イオン交換樹脂に吸着されない。
【００６０】
この違いを利用して図９に示す化学操作手順により採取した炉水クラッド成分を７〜10Mの弗化水素酸に溶解し（Ｓ１）、陰イオン交換樹脂カラムを通過させることによってZrとNbだけを吸着、捕集し（Ｓ２）、その他の妨害核種Co-60、Co-58、Mn-54等を迅速に取り除き（Ｓ３）、その後ZrとNbのγ線を測定する（Ｓ４）。
【００６１】
次に本発明の第７の実施の形態について説明する。  
本実施の形態では、被覆管材から溶出されたZr成分がどのような機構で供給されたかを判定する方法である。  
一般的な原子炉炉水中に存在するZr成分はジルカロイの化学的な溶出によって放出された成分が主要と考えられる。
【００６２】
しかしながら、炉水中のZrの存在形態が図１０に示すように、異物４が燃料集合体５中の燃料棒３とスペーサ６の間に混入し、冷却材の流れにより発生する異物４の振動で機械的作用が起こり、被覆管材を削り、表面から損傷が生じて発生する可能性がある。  
この削り取られた金属成分が炉水中に移行した場合には粒子状で存在する可能性が高い。
【００６３】
この場合には炉水環境の変動で溶解等の化学的作用によって炉水中に放出されたZr成分を、図９と図１１に示す化学分離方法で分離し測定することによって、被覆管材からのZrの放出形態の違いを把握できる。
【００６４】
本実施の形態における測定において、まず、炉水クラッド成分を塩酸または塩酸を含む硝酸に溶解し（Ｓ２１）、フィルター上に吸引濾過し（Ｓ２２）、濾液を取り出して（Ｓ２３）蒸発乾固させ（Ｓ２４）、Co、Mn及び溶解性のZr成分を図９に示す手順により分離した（Ｓ２５）後、粒子状の塩酸もしくは硝酸に不溶解のZr成分と溶解性のZr成分の両者を簡易に分離し、測定する（Ｓ２６）。
【００６５】
ジルカロイの溶出によって炉水中に供給されたZr、または核分裂起源によって供給されたZrとNb成分は一旦イオン状で炉水中に放出され、Feの酸化物に取り込まれた状態で存在するために塩酸または硝酸に溶解できる。
【００６６】
一方、機械的な作用によって供給され粒子状として存在するZr成分は弗化水素酸によってのみ溶解できるので、これらの溶解性の違いにより異なった存在形態のZr成分を分離できる。
【００６７】
次に本発明の第８の実施の形態について説明する。  
本実施の形態においては、同位体の比率と、炉水中でのZrの化学状態について、炉水クラッド成分を始めに塩酸または塩酸を含む硝酸に溶解し、濾過によりCo、Mn及び溶解性のZr成分を分離した後、粒子状の塩酸もしくは硝酸に不溶解のZr成分と溶解性のZr成分の両者を簡易に分離測定する。
【００６８】
ジルカロイの溶出によって炉水中に供給されたZrまたは核分裂起源によって供給されたZrとNb成分はイオン状または酸化物状で存在するために塩酸または塩酸を含む硝酸に溶解できる。
【００６９】
一方、機械的な作用によって供給され粒子状として存在するZr成分は弗化水素酸によってのみ溶解できるので、これらの溶解性の違いにより異なった存在形態のZr成分を分離できる。
【００７０】
本実施の形態においては、測定されたZr-Nb同位体比率のうち、粒子状の炉水に不溶解性成分として存在するZr成分、または溶解性のZr成分及び全Zr中の同位体比率が通常時から変化した場合の原因の判定と対処方法を提供する。
【００７１】
機械的な因子によるZr成分が認められた場合には燃料被覆管が異物によるフレッティング等の機械的作用によって炉水中に放出された可能性が高いので、炉水環境の変化でなく異物が燃料集合体の構造部分に供給された可能性を示す。  
このような異物の供給は炉心のパターン変更に伴って生じる流量の変化によることが多いので、制御棒パターンの再変更を行いZr成分の変化を測定する。
【００７２】
Zr成分の変化が元の状態にもどった場合にはZr成分の変化を測定しながら徐々に再度制御棒パターン変更を行う。  
また、熱流動解析による流量変化評価を行い、流量変化が大きくなる個所を把握する。この方法によりパターン変更により供給された異物の場所を特定する。
【００７３】
次に本発明の第９の実施の形態について説明する。  
本実施の形態においては、測定されるZr-Nb同位体比率のうち、粒子状の炉水に不溶解性成分として存在するZr成分、または溶解性のZr成分及び全Zr中の同位体比率の経時的変化を制御棒パターン変更後に集中的に監視することを特徴とする。
【００７４】
一般に異物の混入による燃料被覆管２の破損は制御棒パターン変更に伴う冷却材の流量が局部的に変動した場合に多く生じる。  
このため、制御棒変更後に重点的に測定することによって、その異常をすばやく検出することが可能になる。
【００７５】
通常の測定は炉水中のヨウ素濃度測定と同時にほぼ同じ頻度で週１回程度行うが、制御棒パターン変更が行われた場合には、その直後から燃料集合体の出力と冷却材の流量が平衡状態になる数日の間、測定を繰り返し行う。  
この制御棒パターン変更後の集中的測定によって、迅速かつ高感度で炉水中のZr-Nb濃度変動の有無を把握することができる。
【００７６】
次に本発明の第１０の実施の形態について説明する。  
本実施の形態においては、燃料被覆管２に異常が認められ、その後、定検時の燃料検査によって異常が生じた燃料棒３を含む燃料集合体５が特定された場合に、この燃料集合体５を次の運転サイクル時に装荷する位置を炉心周辺部に優先的に配置する。
【００７７】
機械的因子によるZr同位体比率の変動が認められ、当該運転サイクル終了後の燃料集合体５の外観検査でも異物が発見されなかった場合、異常が特定された燃料集合体５は破損には至らないものの燃料被覆管２に機械的な損傷を受けている可能性がある。
【００７８】
このような燃料被覆管２の破損には至らなかった表面異常はその後の運転による熱及び冷却材の流量変化等による機械的な影響が正常な燃料被覆管２に比べ大きくなるので、破損に至りやすい。  
このため、異常が検出された燃料集合体５を次の運転サイクルで優先的に冷却材流量及び出力が炉心中央部に比べ低い炉心周辺部に配置する。
【００７９】
この方法によって燃料集合体の冷却材流量及び出力を低く保ち破損の可能性を小さくしかつ燃料集合体を有効に利用することができる。
【００８０】
なお、以上の実施の形態の説明において、炉心構造材として燃料被覆管の例で説明したが、本発明は他の構造材、例えばチャンネルボックスなどについても実施し得るものである。
【図面の簡単な説明】
【００８１】
【図１】燃料被覆管の破損が無い原子炉内での核分裂生成物の生成過程を示す概略説明図であり、（ａ）は燃料被覆管の概略傾斜図、（ｂ）は（ａ）のＡ部拡大図。
【図２】Zr同位体の生成過程を示す概略説明図。
【図３】核分裂起源によるNb同位体の放射能強度の炉心滞在時間に対する変化を示す特性図。
【図４】核分裂起源によるZr同位体の放射能強度の炉心滞在時間に対する変化を示す特性図。
【図５】被覆管材料の放射化起源によるNb同位体の放射能強度の炉心滞在時間に対する変化を示す特性図。
【図６】被覆管材料の放射化起源によるZr同位体の放射能強度の炉心滞在時間に対する変化を示す特性図。
【図７】照射によるCoの放射化割合（Bq/g）を示す特性図。
【図８】弗化水素酸濃度に対する陰イオン交換樹脂への元素の吸着率の違いを示す特性図。
【図９】炉水中の全Zr成分の化学分離方法を示すブロック図。
【図１０】燃料集合体部分に混入した異物の振動による粒子状Zr成分の生成過程を示す概略説明図。
【図１１】炉水中の粒子状Zr成分とその他のZr成分の分離方法を示すブロック図。
【符号の説明】
【００８２】
１…ペレット、２…燃料被覆管、３…燃料棒、４…異物、５…燃料集合体、６…スペーサ。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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