(57)【要約】【課題】  粉体を成形した成形体における割れ、欠けの発生に対し、粉体を的確に評価し得る粉体評価方法を提供する。【解決手段】  微粉砕した粉体を評価する粉体評価方法である。異なるタッピング回数でタッピング密度を測定し、これらタッピング密度の比により前記粉体を評価する。例えば、タッピング回数が少ない場合のタッピング密度をタッピング密度Ａ、タッピング回数が多い場合のタッピング密度をタッピング密度Ｂとしたときに、タッピング密度Ａ／タッピング密度Ｂにより粉体を評価する。粉体は、例えば希土類焼結磁石の製造に用いられる希土類合金粉である。【選択図】  図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
微粉砕した粉体を評価する粉体評価方法であって、異なるタッピング回数でタッピング密度を測定し、これらタッピング密度の比により前記粉体を評価することを特徴とする粉体評価方法。
【請求項２】
タッピング回数が少ない場合のタッピング密度をタッピング密度Ａ、タッピング回数が多い場合のタッピング密度をタッピング密度Ｂとしたときに、タッピング密度Ａ／タッピング密度Ｂにより粉体を評価することを特徴とする請求項１記載の粉体評価方法。
【請求項３】
タッピング密度Ａ／タッピング密度Ｂが０．８２〜０．９２となるように各タッピング回数を決定することを特徴とする請求項２記載の粉体評価方法。
【請求項４】
タッピング密度Ａにおけるタッピング回数を１５回〜１２０回とし、タッピング密度Ｂにおけるタッピング回数を６００回以上とすることを特徴とする請求項３記載の粉体評価方法。
【請求項５】
前記タッピング回数は、１ｃｍ／秒でのタッピングにおけるタッピング回数であることを特徴とする請求項３又は４記載の粉体評価方法。
【請求項６】
前記粉体は、希土類合金粉であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項記載の粉体評価方法。
【請求項７】
前記希土類合金粉は、Ｒ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上、但し希土類元素はYを含む概念である。）、Ｔ（ＴはＦｅ又はＦｅ、Ｃｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素である。）及びＢを含むことを特徴とする請求項６記載の粉体評価方法。
【請求項８】
前記希土類合金粉は、希土類焼結磁石に用いられることを特徴とする請求項６又は７記載の粉体評価方法。
【請求項９】
予め前記タッピング密度の比と成形される成形体の強度との相関、または不良発生率との相関を求めておき、測定したタッピング密度の比から前記相関に基づいて粉体を評価することを特徴とする請求項１乃至８のいずれか１項記載の粉体評価方法。
【請求項１０】
請求項２乃至９のいずれか１項に記載される粉体評価方法により評価された希土類合金粉を用いて成形された成形体が、焼結されてなる希土類焼結磁石。
【請求項１１】
希土類合金粉を成形した後、成形体を焼結し、希土類焼結磁石を製造するに際し、
前記希土類合金粉について、異なるタッピング回数でタッピング密度を測定し、これらタッピング密度の比により希土類合金粉を評価することを特徴とする希土類焼結磁石の製造方法。
【請求項１２】
前記希土類合金粉は、Ｒ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上、但し希土類元素はYを含む概念である。）、Ｔ（ＴはＦｅ又はＦｅ、Ｃｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素である。）及びＢを含むことを特徴とする請求項１１記載の希土類焼結磁石の製造方法。
【請求項１３】
原料合金を粗粉砕する粗粉砕工程及び微粉砕する微粉砕工程を有し、前記微粉砕工程後の希土類合金粉を評価することを特徴とする請求項１１又は１２記載の希土類焼結磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、粉体を的確に評価するための粉体評価方法に関するものであり、特に、希土類合金粉の成形体における割れや欠け等が発生する度合いの評価指標としての粉体評価方法に関する。さらに、本発明は、前記粉体評価方法を応用した希土類焼結磁石及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
希土類焼結磁石、例えばＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、磁気特性に優れていること、主成分であるＮｄが資源的に豊富で比較的安価であること等の利点を有することから、近年、その需要は益々拡大する傾向にある。
【０００３】
希土類焼結磁石の製造方法としては、粉末冶金法が知られており、低コストでの製造が可能なことから、広く用いられている。粉末冶金法では、先ず、原料合金インゴットを粗粉砕及び微粉砕し、粒径が数μｍ程度の希土類合金粉を得る。このようにして得られた希土類合金粉を磁場中で磁場配向させ、磁場を印加した状態でプレス成形を行う。磁場中成形後、成形体を真空中、または不活性ガス雰囲気中で焼結し、さらに時効処理を行う。
【０００４】
希土類焼結磁石を前述の粉末冶金法により製造する場合、希土類合金粉を成形した成形体を焼結することで、最終製品となる希土類焼結磁石を得るようにしており、使用する希土類合金粉の選択が焼結磁石の品質を確保する上で重要となる。そこで、使用する希土類合金粉の選定の基準として、粒径や比表面積（ＢＥＴ値）等が検討されている（例えば、特許文献１や特許文献２等を参照）。
【特許文献１】特開２００１−１４３９５０号公報
【特許文献２】特開平１１−２５１１２３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、前述のような粉末冶金法により希土類焼結磁石を作製する場合、焼結前の成形体が圧粉体であるために強度が弱く、成形体に割れや欠け等が発生し易いという問題があり、歩留まりに大きな影響を与えている。このような成形体の割れや欠けは、使用する希土類合金粉に依存しており、例えば粉砕毎に成形体に割れや欠け等が発生する度合いにばらつきが生ずる。
【０００６】
したがって、このような希土類合金粉の成形体に割れや欠け等が発生する問題に対して、使用する粉体（希土類合金粉）を的確に評価する必要があるが、現状では、必ずしも十分に評価方法が確立されているとは言い難い。例えば、レーザー回折法による平均粒径による評価や、単なる比表面積の測定による評価では、前記成形体の割れ、欠けの発生と相関がとれず、評価方法としては適していない。
【０００７】
本発明は、このような従来の実情に鑑みて提案されたものであり、粉体を成形した成形体における割れ、欠けの発生に対して良好な相関を示し、粉体を的確に評価し得る粉体評価方法を提供することを目的とする。また、本発明は、粉体評価を確立することで、成形体における割れや欠けの発生を抑え、希土類焼結磁石を歩留まり良く製造可能とすることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、上述の目的を達成するために、長期に亘り種々の検討を重ねてきた。その結果、タッピング回数を変えて２回タッピング密度を測定し、これらの比をとることで、成形体の割れ、欠けの度合いに対して、良好な相関が得られるとの知見を得るに至った。本発明は、このような知見に基づいて完成されたものである。すなわち、本発明の粉体評価方法は、微粉砕した粉体を評価する粉体評価方法であって、異なるタッピング回数でタッピング密度を測定し、これらタッピング密度の比により前記粉体を評価することを特徴とする。
【０００９】
タッピング密度を粉体評価に用いることは、例えば特開２００３−３３２１１３号公報等において試みられている。前記公報記載の発明では、軟磁性粉末をゴムのマトリクス中に分散させシートに成形してなる複合磁性シートにおいて、タッピング密度と真密度の比が所定の範囲にある粉末を使用するように規定している。しかしながら、例えば希土類合金粉の場合、一度のタッピング密度の測定では、必ずしも正確に粉体を評価することができない。
【００１０】
そこで、本発明では、異なるタッピング回数でタッピング密度を測定し、これらタッピング密度の比により前記粉体を評価するようにしている。このようにタッピング回数を変えてタッピング密度をとることで、成形体の割れ、欠けの度合いの間に良好な相関が得られることのメカニズムについては、その詳細は不明であるが、前記測定により、粉体の状態が的確に把握され、成形体の割れや欠け等に対する評価方法として適した粉体評価が実現される。
【００１１】
本発明の希土類焼結磁石や、その製造方法は、前記粉体評価方法を応用することで、歩留まりの改善を実現したものである。すなわち、本発明の希土類焼結磁石は、前記粉体評価方法により評価された希土類合金粉を用いて成形された成形体が、焼結されてなることを特徴とするものである。また、本発明の希土類焼結磁石の製造方法は、希土類合金粉を成形した後、成形体を焼結し、希土類焼結磁石を製造するに際し、希土類合金粉について、異なるタッピング回数でタッピング密度を測定し、これらタッピング密度の比により希土類合金粉を評価することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の粉体評価方法によれば、粉体を成形した成形体における割れ、欠けの発生に対して良好な相関を示し、粉体を的確に評価し得る粉体評価方法を提供することが可能である。また、本発明によれば、粉体評価を確立することで、成形体における割れや欠けの発生を抑え、希土類焼結磁石を歩留まり良く製造することが可能である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明を適用した粉体評価方法、希土類焼結磁石及びその製造方法について、詳細に説明する。
【００１４】
本発明の粉体評価方法は、粉体を成形して成形体とした時の割れや欠けに対する評価方法である。成形体において、割れや欠けを抑えるためには、どのような粉体を用いたらよいか、ということを判定するための基準となる評価方法である。
【００１５】
本発明の粉体評価方法は、基本的にはタッピング密度を用いたものである。タッピング密度は、粉体をタッピング動作により重力の作用だけで充填した時に到達する嵩密度であり、例えば、図１（ａ）に示す容器を用いて測定される。この容器は、タッピング密度測定容器１と、前記タッピング密度測定容器１の上部に装着され内容積を拡大する補助容器２とから構成される。測定時には、図１（ｂ）に示すように、補助容器２を装着した状態で、タッピング密度測定容器１の内容積を上回る粉体３を自然充填し、タッピング動作を行う。タッピング回数の増加に伴って、次第に嵩が下がり、タッピング密度測定容器１内の粉体の密度が増加する。所定回数タッピング動作を行った後、図１（ｃ）に示すように、補助容器２を取り外し、タッピング密度測定容器１から溢れて盛り上がる粉体を、いわゆるすり切りにより除去し、その重量を測定する。予め測定しておいたタッピング密度測定容器１の重量を差し引き、得られた値をタッピング密度測定容器１の内容積で除すれば、タッピング密度が求められる。
【００１６】
ただし、本発明では、１回のタッピング密度の測定で粉体を評価するのではなく、異なるタッピング回数でタッピング密度を測定し、これらタッピング密度の比により前記粉体を評価する。具体的には、異なるタッピング回数でタッピング密度を２回測定し、タッピング回数が少ない場合のタッピング密度をタッピング密度Ａ、タッピング回数が多い場合のタッピング密度をタッピング密度Ｂとしたときに、これらの比（タッピング密度Ａ／タッピング密度Ｂ）により粉体を評価する。
【００１７】
タッピング密度Ａを測定するタッピング回数と、タッピング密度Ｂを測定するタッピング回数は、互いに異なればよいが、それぞれ最適なタッピング回数がある。タッピングにおいては、タッピング回数が多くなれば、次第にタッピング密度も増加する。そして、ある程度タッピング回数が多くなると、飽和して、それ以上はさほどタッピング密度が増加しなくなる。本発明においては、このタッピング密度が次第に増加する領域におけるタッピング密度と、飽和領域におけるタッピング密度との比をとることが好ましい。具体的には、飽和したときの密度を１とした時にタッピング密度Ａが０．８５〜０．９２となるように、好ましくは０．８８〜０．９２となるように設定し、タッピング密度Ｂは飽和したときの密度となるようにする。なお、飽和の確認は、例えばタッピング回数の差を３００回設けてもタッピング密度が変化しないことにより行えばよい。このような条件を満たすタッピング回数の例としては、タッピング密度Ａにおけるタッピング回数を１５回〜１２０回、例えば６０回とし、タッピング密度Ｂにおけるタッピング回数を６００回以上、例えば１２００回とする。なお、各タッピング回数の最適値は、評価対象となる粉体によっても異なるので、前記各密度の観点から適宜設定すればよい。また、タッピングの条件は、任意に設定することができ、例えば１ｃｍ／秒なるタッピングとすればよい。
【００１８】
前述のようなタッピング密度の比を測定し、粉体が成形に適したものか否かを判定するが、このとき、例えば、予め前記測定されるタッピング密度の比と成形体強度の相関、あるいは不良発生率（例えば、割れ欠けの発生率）等をとっておき、この相関データに基づいて前記適否を判断する。判定に際しては、前記タッピング密度の比に加えて、例えばレーザ回折法により測定される平均粒径（Ｄ５０）等を併用し、より正確な判定を行うようにすることも可能である。
【００１９】
前述の粉体評価方法は、成形、焼結に供される粉体全般の評価に適用し得るものであるが、特に、例えば希土類焼結磁石の製造に適用して好適である。以下、希土類焼結磁石の製造方法について説明する。
【００２０】
先ず、製造対象となる希土類焼結磁石は、希土類元素、遷移金属元素及びホウ素を主成分とするものである。磁石組成は、目的に応じて任意に選択すればよい。
【００２１】
例えば、Ｒ−Ｔ−Ｂ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上、但し希土類元素はYを含む概念である。ＴはＦｅまたはＦｅ及びＣｏを必須とする遷移金属元素の１種または２種以上であり、Ｂはホウ素である。）系希土類焼結磁石とする場合、磁気特性に優れた希土類焼結磁石を得るためには、焼結後の磁石組成において、希土類元素Ｒが２０〜４０重量％、ホウ素Ｂが０．５〜４．５重量％、残部が遷移金属元素Ｔとなるような配合組成とすることが好ましい。ここで、Ｒは、希土類元素、すなわちＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙｂ及びＬｕから選ばれる１種、または２種以上である。中でも、Ｎｄは、資源的に豊富で比較的安価であることから、主成分をＮｄとすることが好ましい。また、Ｄｙの含有は異方性磁界を増加させるため、保磁力Ｈｃｊを向上させる上で有効である。
【００２２】
あるいは、添加元素Ｍを加えて、Ｒ−Ｔ−Ｂ−Ｍ系希土類焼結磁石とすることも可能である。この場合、添加元素Ｍとしては、Ａｌ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｃｕ、Ｃ、Ｎｂ、Ｓｎ、Ｗ、Ｖ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｍｏ、Ｂｉ、Ｇａ等を挙げることができ、これらの１種または２種以上を選択して添加することができる。これら添加元素Ｍの添加量は、残留磁束密度等の磁気特性を考慮して、３重量％以下とすることが好ましい。添加元素Ｍの添加量が多すぎると、磁気特性が劣化するおそれがある。
【００２３】
勿論、これら組成に限らず、希土類焼結磁石として従来公知の組成全般に適用可能であることは言うまでもない。
【００２４】
上述の希土類焼結磁石を製造するには、粉末冶金法が採用される。粉末冶金法による製造方法による製造プロセスは、基本的には、合金化工程、粗粉砕工程、微粉砕工程、磁場中成形工程、焼結・時効工程、加工工程、及び表面処理工程とにより構成される。なお、酸化防止のために、焼結後までの各工程は、ほとんどの工程を真空中、あるいは不活性ガス雰囲気中（窒素雰囲気中、Ａｒ雰囲気中等）で行う。
【００２５】
合金化工程では、原料となる金属、あるいは合金を磁石組成に応じて配合し、真空あるいは不活性ガス、例えばＡｒ雰囲気中で溶解し、鋳造することにより合金化する。鋳造法としては、溶融した高温の液体金属を回転ロール上に供給し、合金薄板を連続的に鋳造するストリップキャスト法（連続鋳造法）が生産性等の観点から好適であるが、本発明はそれに限ったものではない。原料金属（合金）としては、純希土類元素、希土類合金、純鉄、フェロボロン、さらにはこれらの合金等を使用することができる。凝固偏析を解消すること等を目的に、必要に応じて溶体化処理を行ってもよい。溶体化処理の条件としては、例えば真空またはＡｒ雰囲気下、７００〜１５００℃領域で１時間以上保持する。
【００２６】
合金はほぼ最終磁石組成である単一の合金を用いても、最終磁石組成になるように、組成の異なる複数種類の合金を混合してもよいも良い。混合は合金・原料粗粉・原料微粉のどの工程でもよいが、混合性から合金での混合が望ましい。
【００２７】
粗粉砕工程では、先に鋳造した原料合金の薄板、あるいはインゴット等を、粒径数百μｍ程度になるまで粉砕する。粉砕手段としては、スタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等を用いることができる。粗粉砕性を向上させるために、水素を吸蔵させた後、粗粉砕を行うことが効果的である。
【００２８】
前記粗粉砕工程は、複数の粉砕手段を組み合わせた複数工程により構成することも可能である。例えば、粗粉砕工程を、水素粉砕工程と機械的粗粉砕工程の２工程とすることが可能である。水素粉砕工程は、鋳造した原料合金に水素を吸蔵させ、相によって水素吸蔵量が異なることを利用して、自己崩壊的に粉砕する工程である。これにより、粒径数ｍｍ程度の大きさに粉砕することができる。機械的粗粉砕工程は、先にも述べたようなブラウンミル等の機械的手法を利用して粉砕する工程であり、前記水素粉砕工程により数ｍｍ程度の大きさに粉砕された原料合金粉を、粒径数百μｍ程度になるまで粉砕する。水素粉砕工程を行う場合、機械的粗粉砕工程は省略することも可能である。
【００２９】
前述の粗粉砕工程が終了した後、通常、粗粉砕した原料合金粉に粉砕助剤を添加する。粉砕助剤としては、例えば脂肪酸系化合物等を使用することができるが、特に、脂肪酸アミドを粉砕助剤として用いることで、良好な磁気特性を有する希土類焼結磁石を得ることができる。粉砕助剤の添加量としては、０．０３〜０．４重量％とすることが好ましい。この範囲内で粉砕助剤を添加した場合、焼結後の残留炭素の量を低減することができ、希土類焼結磁石の磁気特性を向上させる上で有効である。
【００３０】
粗粉砕工程の後、微粉砕工程を行うが、この微粉砕工程は、例えばジェットミルを使用して行われる。微粉砕の際の条件は、用いる気流式粉砕機に応じて適宜設定すればよく、原料合金粉を平均粒径が１〜１０μｍ程度、例えば３〜６μｍとなるまで微粉砕する。ジェットミルは、高圧の不活性ガス（例えば窒素ガス）を狭いノズルより開放して高速のガス流を発生させ、この高速のガス流により粉体の粒子を加速し、粉体の粒子同士の衝突や、ターゲットあるいは容器壁との衝突を発生させて粉砕する方法である。ジェットミルは、一般的に、流動層を利用するジェットミル、渦流を利用するジェットミル、衝突板を用いるジェットミル等に分類される。
【００３１】
微粉砕工程の後、磁場中成形工程において、原料合金微粉（希土類合金粉）を磁場中にて成形する。具体的には、微粉砕工程にて得られた原料合金微粉を電磁石を配置した金型内に充填し、磁場印加によって結晶軸を配向させた状態で磁場中成形する。磁場中成形は、縦磁場成形、横磁場成形のいずれであってもよい。この磁場中成形は、例えば８００〜１５００ｋＡ／ｍの磁場中で、１３０〜１６０ＭＰａ前後の圧力で行えばよい。
【００３２】
本発明では、前記希土類合金粉の磁場中成形に際し、使用する希土類合金粉を前述の粉体評価方法で評価し、その適否を判定する。すなわち、前記微粉砕工程により得られた希土類合金粉について、異なるタッピング回数でそれぞれタッピング密度を測定し、これらタッピング密度の比を測定する。測定結果をタッピング密度と成形体強度の相関図、あるいはタッピング密度と不良発生率（割れ欠けの発生率）の相関図と照らし合わせ、十分な成形体強度が得られ、割れや欠けの発生が少ないと予想される場合には、そのまま使用する。タッピング密度の比が高く、成形体にしたときに割れや欠けの発生が予想される場合には、影響が少ない程度で他の粉砕粉に混ぜ再利用しても良いし、合金化工程に戻し、再度粉砕工程を経て再利用する。
【００３３】
次に焼結・時効工程において、焼結及び時効処理を実施する。すなわち、原料合金微粉を磁場中成形後、成形体を真空または不活性ガス雰囲気中で焼結する。焼結温度は、組成、粉砕方法、粒度と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、例えば１０００〜１１５０℃で５時間程度焼結すればよく、焼結後、急冷することが好ましい。焼結後、得られた焼結体に時効処理を施すことが好ましい。この時効処理は、得られる希土類焼結磁石の保磁力Ｈｃｊを制御する上で重要な工程であり、例えば不活性ガス雰囲気中あるいは真空中で時効処理を施す。時効処理としては、２段時効処理が好ましく、１段目の時効処理工程では、８００℃前後の温度で１〜３時間保持する。次いで、室温〜２００℃の範囲内にまで急冷する第１急冷工程を設ける。２段目の時効処理工程では、５５０℃前後の温度で１〜３時間保持する。次いで、室温まで急冷する第２急冷工程を設ける。６００℃近傍の熱処理で保磁力Ｈｃｊが大きく増加するため、時効処理を一段で行う場合には、６００℃近傍の時効処理を施すとよい。
【００３４】
前記焼結・時効工程の後、加工工程及び表面処理工程を行う。加工工程は、所望の形状に機械的に成形する工程である。表面処理工程は、得られた希土類焼結磁石の酸化を抑えるために行う工程であり、例えばメッキ被膜や樹脂被膜を希土類焼結磁石の表面に形成する。
【００３５】
以上の製造プロセスによれば、焼結前の成形体に使用する希土類合金粉（原料合金微粉）を本発明の粉体評価方法で評価し、成形体としたときに割れ、欠けの発生が少ないと予想されるもののみを使用しているので、割れや欠けによる歩留まりの低下を最小限に抑えることができる。また、不良と判断された希土類合金粉についても、焼結前にこれを判定して再利用することができるので、原料コスト削減にも繋がる。
【実施例】
【００３６】
次に、本発明の具体的な実施例について、実験結果を基に説明する。
【００３７】
＜タッピング回数に関する検討＞
先ず、内容積２５ｃｍ3のタッピング密度測定容器に補助容器をつけ、微粉砕した希土類合金粉１００ｇを嵩密度程度に自然充填した。タッピングは筒井理化学器械（株）製、商品名ＡＢＤ粉体評価装置を用い、１ｃｍ／秒でタッピングを行い、タッピング回数を０から１２００回までそれぞれ５回測定した。図２にそれぞれのタッピング回数での密度をタッピング回数１２００回の密度で除した数値を示す。試料Ａ，Ｂ共にタッピング回数９００回と１２００回でほぼ密度差が見られないことから１２００回で飽和していると思われる。また、試料Ａと試料Ｂとの密度差はタッピング回数の少ない領域で大きくなることが認められた。一方、図３に、測定値のばらつきＲ［＝（最大−最小）／平均×１００］を示す（測定試料数ｎ＝１０）。タッピング回数の増加で測定値のばらつきＲが減少する。
【００３８】
＜実施例＞
前記検討結果を踏まえ、以下のようにして希土類合金粉の評価を行った。
原料合金の組成としては、Ｎｄ２４．５重量％、Ｐｒ６．０重量％、Ｄｙ１．８重量％、Ｃｏ０．５重量％、Ａｌ０．２重量％、Ｃｕ０．０７重量％、Ｂ１．０重量％、残部Ｆｅとした。原料となる金属あるいは合金を前記組成となるように配合し、ストリップキャスト法により原料合金薄板を溶解、鋳造した。
【００３９】
得られた原料合金薄板を水素粉砕した後、ブラウンミルにて機械的粗粉砕を行い、原料合金粗粉を得る。原料合金粗粉に粉砕助剤として、脂肪酸アミド０．１重量％を添加した。次いで、気流式粉砕機（ジェットミル）を使用して高圧窒素ガス雰囲気中で平均粒径Ｄ５０＝４．１μｍとなるように微粉砕を行い、希土類合金粉を得た。
【００４０】
各微粉砕工程毎に得られた希土類合金粉のサンプルを１８ロット抽出し、タッピング密度を測定した。タッピング密度の測定方法は、次の通りである。
【００４１】
先ず、内容積２５ｃｍ3のタッピング密度測定容器に補助容器を取り付け、微粉砕した希土類合金粉１００ｇを嵩密度程度に自然充填した。タッピングは、筒井理化学器械(株）製、ＡＢＤ粉体評価装置を用い、１ｃｍ／秒でタッピングを行った。タッピング回数６０回でタッピング密度Ａを測定し、タッピング回数１２００回でタッピング密度Ｂを測定した。タッピング密度の算出に際しては、補助容器を取り外し、得られた粉体層を容器に対してすり切りし、その重量を求めた。予め測定しておいた容器の重量を差し引き、タッピング密度測定容器の容積で除することにより、それぞれのタッピング密度（タッピング密度Ａ，Ｂ）を算出した。
【００４２】
タッピング密度の比Ｐ（＝タッピング密度Ａ／タッピング密度Ｂ）を算出し、評価を行った。評価項目は、成形体強度及び割れ欠けの発生率である。
【００４３】
成形体強度の測定
得られた各粉体を磁場中成形し、所定の形状の成形体を得た。磁場中成形では、前記粉体を１２００ｋＡ／ｍの磁場中において、成形圧１４７ＭＰａで成形した。磁場方向はプレス方向と垂直な方向である。
【００４４】
成形体強度は日本工業規格ＪＩＳ  Ｒ  １６０１に準じて行った。すなわち、図４に示すように、成形体１１を丸棒状の２本の支持具１２，１３の上に載置し、成形体１１上の中央位置にやはり丸棒状の支持具１４を配置して荷重を加えた。成形体１１のチップサイズは、２０ｍｍ×１８ｍｍ×６ｍｍとした。また、抗折圧を加える方向は、プレス方向とした。
【００４５】
割れ欠けの発生率の測定
得られた各粉体を磁場中成形し、所定の形状の成形体を得た。磁場中成形では、前記粉体を１２００ｋＡ／ｍの磁場中において、成形圧１４７ＭＰａで成形した。磁場方向はプレス方向と垂直な方向である。成形体の形状は７０ｍｍ×４０ｍｍ×５ｍｍとした。得られた成型体を１０３０℃で４時間の焼結の後、外観から割れ欠けの有無を目視で確認し、割れ欠けの発生率を求めた（試料数ｎ＝１００個）。
【００４６】
図５に、タッピング密度の比Ｐと成形体強度の関係を示す（図中●印）。タッピング密度の比Ｐと成形体強度の間には、良好な相関関係が見られた。また、図６にタッピング密度の比Ｐと割れ欠けの発生率の関係を示す。また、具体的データを表１に示す。タッピング密度の比Ｐは、割れや欠けの発生率とも良好な相関を示した。
【００４７】
【表１】
2005283268.tif 000003
【００４８】
次に、タッピング回数を変えて同様の評価を行った。具体的には、タッピング回数３００回でタッピング密度Ａを測定し、タッピング回数１２００回でタッピング密度Ｂを測定した。その後、実施例と同様の試料を作製して、成形体強度と割れ欠けの発生率を求めた。
【００４９】
図５に、この場合のタッピング密度の比Ｐと成形体強度の関係を示す（図中□印）。同様に、図６に、タッピング密度の比Ｐと割れ欠けの発生率の関係を示す（図中□印）。３００回でのタッピング密度と１２００回でのタッピング密度の比Ｐを取った場合には、ばらつきが大きく、成形体強度、割れ欠け発生率とも良好な相関関係が見られないことがわかった。
【００５０】
＜比較例１＞
先の実施例と同様、タッピング密度を測定した。ただし、測定したタッピング密度は１２００回の一度だけである。タッピング密度の測定方法は、先の実施例と同様であり、先ず、内容積２５ｃｍ3のタッピング密度測定容器に補助容器を取り付け、微粉砕した希土類合金粉１００ｇを嵩密度程度に自然充填した。タッピングは、筒井社製、ＡＢＤ粉体評価装置を用い、１ｃｍ／秒でタッピングを行った。タッピング回数１２００回でのタッピング密度を測定した。タッピング密度の算出に際しては、補助容器を取り外し、得られた粉体層を容器に対してすり切りし、その重量を求めた。予め測定しておいた容器の重量を差し引き、タッピング密度測定容器の容積で除することにより、タッピング密度を算出した。
【００５１】
その後、実施例と同様の試料を作製して、成形体強度と割れや欠けの発生率を求めた。図７にタッピング密度と成形体強度の関係を、図８にタッピング密度と割れ欠けの発生率の関係を示す。また、具体的データを表１に示す。一度だけのタッピング密度の測定では、成形体強度、割れ欠け発生率とも良好な相関関係は見られない。
【００５２】
＜比較例２＞
さらに、本比較例では、嵩密度を算出した。嵩密度は、内容積２５ｃｍ3の容器に、篩でふるった希土類合金粉を自然充填し、粉体層をすり切り、その重量を求めた。予め測定しておいた容器の重量を差し引き、容器の容積で除することにより、嵩密度を算出した。
【００５３】
密度の比Ｐ（＝嵩密度／タッピング密度）を算出し、評価を行った。その後、実施例と同様の試料を作製して、成形体強度と割れや欠けの発生率を求めた。図５に、嵩密度とタッピング密度の比Ｐと成形体強度の関係を示す（図中△印）。図６に、タッピング密度の比Ｐと割れ欠けの発生率の関係を示す（図中△印）。嵩密度とタッピング密度の比Ｐでは、ばらつきが大きく、成形体強度、割れ欠け発生率とも良好な相関関係は見られない。
【００５４】
以上の実施例、比較例の結果からも明らかなように、異なるタッピング回数でそれぞれタッピング密度を測定し、これらのタッピング密度の比を測定することで、不良発生率を判断することができる。したがって、焼成工程前に不良発生率を判断できることになり、希土類永久磁石を歩留まり良く製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００５５】
【図１】タッピング密度の測定を説明する図であり、（ａ）はタッピング密度測定容器に補助容器を装着した状態を示す概略斜視図、（ｂ）は粉体の充填状態を示す概略断面図、（ｃ）は粉体のすり切り状態を示す概略断面図である。
【図２】各タッピング回数での密度をタッピング回数１２００回の密度で除した数値を示す
【図３】各タッピング回数における測定値のばらつきＲを示す図である。
【図４】抗折強度の測定法を説明する概略斜視図である。
【図５】希土類合金粉のタッピング密度の比、及び嵩密度とタッピング密度の比と成形体強度の関係を示す図である。
【図６】希土類合金粉のタッピング密度の比、及び嵩密度とタッピング密度の比と割れ欠けの発生率の関係を示す図である。
【図７】タッピング密度の測定を１回のタッピング回数のみについて行った場合のタッピング密度と成形体強度の関係を示す図である。
【図８】タッピング密度の測定を１回のタッピング回数のみについて行った場合のタッピング密度と割れ欠け発生率の関係を示す図である。
【符号の説明】
【００５６】
１  タッピング密度測定容器、２  補助容器、３  粉体
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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