(57)【要約】      （修正有）【課題】鋳造中にシリコン融液中に異物や不純物が混入することを極力防止して、ガスの流量を増加させることなく、高い均一性を有する高品質の多結晶シリコンインゴットを鋳造するのに適したシリコン鋳造装置とシリコン鋳造方法を提供する。【解決手段】シリコン融液１０２を内部に保持し、その下方から上方に向けて正の温度勾配を付与して一方向凝固させるための、上方に鋳型開口部を有する鋳型１０１と、不活性ガスを供給するガス供給装置１１４と、これに接続され、その先端部から鋳型に保持されたシリコン融液１０２に向けて不活性ガスを吹き付けるガス吐出管１１３とを備えたシリコン鋳造装置であって、ガス吐出管１１３は、鋳型１０１と合わせて直上方から平面視したときに、その先端部が、鋳型開口部の鋳型内面側のエッジによって構成される閉じた鋳型内面輪郭線よりも外側に存在するように配置した。【選択図】図１
2005271078.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
溶融したシリコン融液を保持するための、上方に開口した開口部を有する保持容器と、
不活性ガスを供給するガス供給装置と、
前記ガス供給装置に接続され、その先端部から前記保持容器内に保持されたシリコン融液に向けて不活性ガスを吹き付けるガス吐出管と、を備えるとともに、
前記ガス吐出管は、このガス吐出管と前記保持容器とを直上方から平面視したときに、その前記先端部が、前記保持容器の開口部の内面側のエッジによって構成される閉じた内面輪郭線よりも外側に存在するように配置した不活性ガス処理構造。
【請求項２】
前記ガス吐出管は、前記先端部の向きを調整自在とした請求項１に記載の不活性ガス処理構造。
【請求項３】
前記ガス吐出管は、その管内部に、前記ガス供給装置側から前記先端側に向けて管内径が段階的に小さくなった領域が設けられた請求項１又は請求項２に記載の不活性ガス処理構造。
【請求項４】
請求項１乃至請求項３のいずれか一項に記載の不活性ガス処理構造を有するシリコン鋳造装置であって、
前記保持容器は、シリコン融液を内部に保持し、このシリコン融液の下方から上方に向けて正の温度勾配を付与して一方向凝固させるための鋳型であるシリコン鋳造装置。
【請求項５】
前記シリコン鋳造装置は、前記鋳型の上方に、シリコン原料を溶解して形成したシリコン融液を、その底部に設けた出湯口から前記鋳型の内部に出湯する溶解坩堝をさらに備えた請求項４に記載のシリコン鋳造装置。
【請求項６】
前記シリコン鋳造装置は、前記鋳型の上方に、この鋳型内のシリコン融液の加熱状態を制御する上部ヒーターを備え、
前記ガス吐出管は、このガス吐出管と前記上部ヒーターとを直下方から平面視したときに、その前記先端部が、この上部ヒーターの外郭部によって構成される上部ヒーター外郭線よりも内側に存在するように配置した請求項４又は請求項５に記載のシリコン鋳造装置。
【請求項７】
請求項１乃至請求項３のいずれか一項に記載の不活性ガス処理構造を有するシリコン鋳造装置であって、
前記保持容器は、その底部に出湯口が設けられるとともに、内部に充填されたシリコン原料をこの保持容器の近傍に配設した加熱手段によって溶解させ、前記出湯口から外部へと出湯させる溶解坩堝であるシリコン鋳造装置。
【請求項８】
鋳型の内部に保持したシリコン融液に、その下方から上方に向けて正の温度勾配を付与して一方向凝固させるシリコン鋳造方法であって、
前記一方向凝固させるときに、前記鋳型に保持した前記シリコン融液の表面に対して、不活性ガスを斜め上方から吹き付けるようにしたシリコン鋳造方法。
【請求項９】
前記不活性ガスは、前記鋳型に保持した前記シリコン融液の表面の略中央部に吹き付けるようにした請求項８に記載のシリコン鋳造方法。
【請求項１０】
溶解坩堝の内部にシリコン原料を保持し、近傍に配設した加熱手段によって前記シリコン原料を溶解させてシリコン融液を形成する溶解工程と、
前記溶解工程で形成されたシリコン融液を鋳型の内部に注湯して凝固させる凝固工程と、を備えたシリコン鋳造方法であって、
前記溶解工程において、前記シリコン原料を溶解させるときに、前記溶解坩堝内に保持された前記シリコン原料若しくは前記シリコン融液の表面に対して、不活性ガスを斜め上方から吹き付けるようにしたシリコン鋳造方法。
【請求項１１】
前記不活性ガスは、前記溶解坩堝に保持した前記シリコン原料若しくは前記シリコン融液の表面の略中央部に吹き付けるようにした請求項１０に記載のシリコン鋳造方法。
【請求項１２】
前記溶解工程は、前記加熱手段によって加熱を開始してから、前記溶解坩堝に保持されたシリコン原料の表面全面にシリコン融液が形成されるまでの加熱期と、この加熱期の後、前記溶解坩堝内部のシリコン原料が完全に溶融するまでの溶融期とを含み、
前記吹き付ける不活性ガスの流量は、前記加熱期よりも前記溶融期の方が多くなるようにした請求項１０又は請求項１１に記載のシリコン鋳造方法。
【請求項１３】
請求項８乃至請求項１２のいずれか一項に記載のシリコン鋳造方法により得られたシリコン融液を一方向凝固させてなる多結晶シリコンインゴット。
【請求項１４】
請求項１３に記載の多結晶シリコンインゴットをスライスしてなる多結晶シリコン基板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、不純物濃度が低い高品質の多結晶シリコンインゴットを鋳造するのに用いられる不活性ガス処理構造とこれを有するシリコン鋳造装置、さらにシリコン鋳造方法及びこれを用いた多結晶シリコンインゴット並びに多結晶シリコン基板に関する。
【背景技術】
【０００２】
太陽電池はクリーンな石油代替エネルギー源として小規模な家庭用から大規模な発電システムまでの広い分野でその実用化が期待されている。これらは使用原料の種類によって結晶系、アモルファス系、化合物系などに分類され、現在市場に流通しているものの多くは結晶系シリコン太陽電池である。この結晶系シリコン太陽電池は、さらに単結晶型と多結晶型に分類されている。単結晶シリコン太陽電池は基板の品質がよいために変換効率の高効率化が容易であるという長所を有する反面、基板の製造コストが高いという短所を有する。これに対して多結晶シリコン太陽電池は従来から市場に流通してきたが、近年、環境問題への関心が高まる中でその需要は増加し、より低コストで高い変換効率が求められている。
【０００３】
このような要求に対処するため、シリコン中の不純物元素の低減化が重要である。特に太陽電池等に用いられる多結晶シリコンインゴットを製造する場合、高融点のシリコン原料を石英製の溶解坩堝内で加熱溶解したり、石英製の鋳型内で凝固したりするときに、石英の構成元素である酸素が融液中に溶解し、得られる結晶の酸素濃度が高まりＯＳＦ（酸化誘起積層欠陥）が発生しやすくなる。また、シリコン溶湯から発生する酸化シリコン（ＳｉＯ）ガスとシリコン鋳造装置内の断熱材など構成成分であるカーボン（Ｃ）とが反応して生成される炭酸（ＣＯ）ガスが溶湯内に混入することもある。このようなＣＯガスが溶湯内に混入すると、鋳造して得られるインゴットに多量の炭素が含まれてしまい、インゴット内の酸素析出を増速したり、またデバイスプロセス中の欠陥発生にも繋がってしまい製品特性に悪影響を及ぼしたりする。
【０００４】
このような不純物を低減するための方法の一つとして、不活性ガスをシリコン融液表面に吹き付けてシリコン融液から発生するＳｉＯガスをシリコン融液表面から除去し、また逆に炉内のＣＯガスがシリコン融液中に進入するのを抑制する方法が知られている。
【０００５】
例えば、特許文献１では、図１０に示す鋳造方法が提案されている。この鋳造方法に用いられる鋳造装置を簡単に説明する。鋳型１内に原料の固体シリコンを収容し、雰囲気ガスとして不活性ガスを図示しないチャンバー上部からチャンバー内に流入し、サセプター６で鋳型上部を覆った鋳型１内の固体シリコンを上部加熱手段２ａ、下部加熱手段２ｂより加熱して溶融し、サセプター６で鋳型上部を覆った鋳型１内の固体シリコンを溶解してシリコン融液１０とする。そして、ガス吐出管５から不活性ガスを供給して、シリコン融液１０の表面をその不活性ガスで覆い、図１０中の矢印に示すようなガスの流れを作り、かつ、吹き付けるガスにより、シリコン融液の表面にキャビティ（空洞）を形成するように湯面揺動させる。次いで、下部加熱手段２ｂによる加熱を切り冷却板３により鋳型１内のシリコン融液１０を冷却すれば、底部から上方へ形成された正の温度勾配に沿って、シリコン融液１０が一方向に結晶化する。このようにシリコン融液の表面にキャビティが形成するように湯面揺動させることにより、融液表面に常に新生面ができるので、融液内部で発生するＳｉＯガスの周囲雰囲気への排出が促進されるとともに、このガスの流れによりＣＯガスの周囲雰囲気からの混入を防止することができ、ＣやＯの不純物濃度を低くし、シリコンインゴット中の不純物を少なくできる。
【０００６】
また、特許文献２では、図１１に示す鋳造装置が提案されている。この発明の技術について、図１１を用いて簡単に説明する。この鋳造装置は、チャンバー内の鋳型１１に収容したシリコン融液１３に鋳型１１の内側底面から上方に正の温度勾配を付与して、鋳型１１の内側底面から上方にシリコン融液１３を結晶化する結晶シリコン製造装置において、先端を鋳型１１内に向けて鋳型１１の上方に配置されたガス吐出管１２を設けて、なおかつ、ガス吐出管１２を、外管１２ａと、外管１２ａ内に挿通状態にして設けられる内管１２ｂとを有する構成とし、外管１２ａと内管１２ｂとの間のリング状空間Ｓ内にシリコン融液１３の表面を覆う流れを形成する不活性ガス（シールガス）を供給し、内管１２ｂ内にはシリコン融液１３の表面にキャビティＣを形成する流れを形成する不活性ガス（キャビティ形成用ガス）を供給するガス供給装置を設けるというものであり、このようなガス吐出管１２を用いることにより、シリコン融液１３の内部の攪拌と、シリコン融液１３の表面のガス被覆を一度に効率よく行なえ、ＣやＯの不純物濃度が低い高品質なインゴットが得られる。
【０００７】
このように、上述の特許文献１、特許文献２に記載された方法によれば、いずれもシリコン融液から発生するＳｉＯガスを周囲雰囲気へ排出を促進すると同時に、鋳造装置内で発生するＣＯガスがシリコン融液に混入するのを防止することができる。
【特許文献１】特開２００１−１０８１０号公報
【特許文献２】特開２００３−１３７５２５号公報
【非特許文献１】15th Photovoltaic Specialists Conf. (1981), P576〜P580, "A NEW DIRECTIONAL SOLIDIFICATION TECHNIQUE FOR POLYCRYSTALLINE SOLAR GRADE SILICON"
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
上述の特許文献１、特許文献２に記載された方法によれば、鋳型直上に配置されたガス吐出管が、近接したヒーターによって加熱されて熱劣化により破損し、シリコン融液中に落下する恐れがあった。また、図１０の鋳造装置のように鋳型上部にサセプターのような別の部材を配置させると、同様の理由により劣化するなどして落下する可能性があり、好ましくない。また、シリコン融液にキャビティを形成した後、シリコン融液中に対流を形成して十分撹拌するためには、多量のガスを流す必要があるが、得られるシリコンインゴットの均一性が上がりにくいという問題があった。
【０００９】
また、一般的な鋳造装置としては、特許文献１や特許文献２に記載された鋳型内に保持したシリコン原料をヒーターで加熱してシリコン融液とする鋳型内溶解型と、シリコン原料を保持した溶解坩堝を加熱して、このシリコン原料を溶解してシリコン融液と成し、底部の出湯口から出湯する注湯型がある。ここで、注湯型の場合、上述のようにガス吐出管が鋳型直上に配置されていると、溶解坩堝から出湯したシリコン融液がガス吐出管に接触して、不純物が混入する原因となったり、ガス吐出管を劣化させたりする可能性があるので、このような注湯型の鋳造装置への適用は困難である。
【００１０】
さらに、注湯型の鋳造装置における溶解坩堝についても、鋳型の場合と全く同様の問題があった。
【００１１】
上記課題に鑑み、本発明の目的は、鋳型内において多結晶シリコンを鋳造するときや、溶解坩堝内でシリコン融液を形成するときに、シリコン融液中に異物や不純物が混入することを極力防止して、ガスの流量を増加させることなく、高い均一性を有する高品質の多結晶シリコンインゴットを鋳造するのに適した不活性ガス処理構造とこれを備えたシリコン鋳造装置、さらにシリコン鋳造方法を提供し、高品質の多結晶シリコンインゴット、多結晶シリコン基板を得ることにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の不活性ガス処理構造は、溶融したシリコン融液を保持するための、上方に開口した開口部を有する保持容器と、不活性ガスを供給するガス供給装置と、前記ガス供給装置に接続され、その先端部から前記保持容器内に保持されたシリコン融液に向けて不活性ガスを吹き付けるガス吐出管と、を備えるとともに、前記ガス吐出管は、このガス吐出管と前記保持容器とを直上方から平面視したときに、その前記先端部が、前記保持容器の開口部の内面側のエッジによって構成される閉じた内面輪郭線よりも外側に存在するように配置した。このとき、前記ガス吐出管は、前記先端部の向きを調整自在とした。さらに、前記ガス吐出管は、その管内部に、前記ガス供給装置側から前記先端側に向けて管内径が段階的に小さくなった領域が設けられるようにした。
【００１３】
本発明のシリコン鋳造装置は、本発明の不活性ガス処理構造を有するシリコン鋳造装置であって、前記保持容器は、シリコン融液を内部に保持し、このシリコン融液の下方から上方に向けて正の温度勾配を付与して一方向凝固させるための鋳型とした。このとき、鋳型の上方に、シリコン原料を溶解して形成したシリコン融液を、その底部に設けた出湯口から前記鋳型の内部に出湯する溶解坩堝をさらに備えるようにするとよい。また、さらに、前記鋳型の上方に、この鋳型内のシリコン融液の加熱状態を制御する上部ヒーターを備え、前記ガス吐出管は、このガス吐出管と前記上部ヒーターとを直下方から平面視したときに、その前記先端部が、この上部ヒーターの外郭部によって構成される上部ヒーター外郭線よりも内側に存在するように配置することが望ましい
本発明のシリコン鋳造装置は、本発明の不活性ガス処理構造を有するシリコン鋳造装置であって、前記保持容器は、その底部に出湯口が設けられるとともに、内部に充填されたシリコン原料をこの保持容器の近傍に配設した加熱手段によって溶解させ、前記出湯口から外部へと出湯させる溶解坩堝とした。
【００１４】
本発明のシリコン鋳造方法は、鋳型の内部に保持したシリコン融液に、その下方から上方に向けて正の温度勾配を付与して一方向凝固させるシリコン鋳造方法であって、前記一方向凝固させるときに、前記鋳型に保持した前記シリコン融液の表面に対して、不活性ガスを斜め上方から吹き付けるようにした。このとき、不活性ガスは、前記鋳型に保持した前記シリコン融液の表面の略中央部に吹き付けるようにするとよい。
【００１５】
本発明のシリコン鋳造方法は、溶解坩堝の内部にシリコン原料を保持し、近傍に配設した加熱手段によって前記シリコン原料を溶解させてシリコン融液を形成する溶解工程と、前記溶解工程で形成されたシリコン融液を鋳型の内部に注湯して凝固させる凝固工程と、を備えたシリコン鋳造方法であって、前記溶解工程において、前記シリコン原料を溶解させるときに、前記溶解坩堝内に保持された前記シリコン原料若しくは前記シリコン融液の表面に対して、不活性ガスを斜め上方から吹き付けるようにした。このとき、不活性ガスは、前記溶解坩堝に保持した前記シリコン原料若しくは前記シリコン融液の表面の略全面に吹き付けるようにするとよい。
【００１６】
また、溶解工程は、前記加熱手段によって加熱を開始してから、前記溶解坩堝に保持されたシリコン原料の表面全面にシリコン融液が形成されるまでの加熱期と、この加熱期の後、前記溶解坩堝内部のシリコン原料が完全に溶融するまでの溶融期とを含み、前記吹き付ける不活性ガスの流量は、加熱期よりも溶融期の方が多くなるようにした。
【００１７】
本発明の多結晶シリコンインゴットは、本発明のシリコン鋳造方法により得られたシリコン融液を一方向凝固させてなる。そして、本発明の多結晶シリコン基板は、本発明の多結晶シリコンインゴットをスライスしてなる。
【００１８】
なお、上述の各請求項は互いに組み合わせることができる。
【発明の効果】
【００１９】
本発明の不活性ガス処理構造は、溶融したシリコン融液を保持するための、上方に開口した開口部を有する保持容器と、不活性ガスを供給するガス供給装置と、前記ガス供給装置に接続され、その先端部から前記保持容器内に保持されたシリコン融液に向けて不活性ガスを吹き付けるガス吐出管と、を備えるとともに、前記ガス吐出管は、このガス吐出管と前記保持容器とを直上方から平面視したときに、その前記先端部が、前記保持容器の開口部の内面側のエッジによって構成される閉じた内面輪郭線よりも外側に存在するように配置した。
【００２０】
このような構成を有する不活性ガス処理構造を有する本発明のシリコン鋳造装置は、ガス吐出管が、ヒートサイクルの熱劣化などによる破損、割れを生じたとしても、ガス吐出管の破片などが鋳型や溶解坩堝などの保持容器内に保持されたシリコン融液内に落下して、不純物の原因となったりすることを防止できる。そして保持容器の内面輪郭線よりも外側に存在するように配置しているので、保持容器に保持したシリコン融液の表面に対して、ガス吐出管からの不活性ガスは、斜め上方から吹き付けられることになる。そして、液面の中央部にキャビティを形成し、同時にシリコン融液の表面を覆う流れを形成する。このようにして、シリコン融液の表面に不活性ガスによる揺動が発生し、その表面で新しい面が生ずるので、シリコン融液の内部で発生するＳｉＯガスの周囲雰囲気への排出が促進され、不純物であるＯを除去する効果が高まる。さらに、不活性ガスの流れにより、シリコン融液の表面が覆われるので、ＣＯガスの周囲雰囲気からの混入を防止することもできる。
【００２１】
さらに、本発明のシリコン鋳造方法は、シリコン融液の斜め上方から不活性ガスを吹き付けているため、シリコン融液の表面近傍において、融液内部から排出されて濃度が高くなったＳｉＯガスなどが吹き飛ばされ、シリコン融液に対して再溶解することを防止できる。そして、斜め上方からの不活性ガスの流れによって、シリコン融液の表面に対応した流れを形成することが容易となり、シリコン融液が確実に撹拌されるから、シリコン融液乃至このシリコン融液から形成されるインゴットの均一性が向上する。
【００２２】
そして、本発明の多結晶シリコンインゴットは、本発明のシリコン鋳造方法により得られたシリコン融液を一方向凝固させてなり、本発明の多結晶シリコン基板は、この多結晶シリコンインゴットをスライスしてなる。したがって、本発明のシリコン鋳造方法により得られたシリコン融液は、含有炭素濃度や酸素濃度が小さいので、不純物が少ない高品質の多結晶シリコンインゴット、多結晶シリコン基板を得ることができる。このような高品質の多結晶シリコン基板を用いて形成した太陽電池素子は、良好な特性を有する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
以下、図面を参照しながら本発明に係るシリコン鋳造装置の第一実施形態について説明する。
【００２４】
［第一実施形態］  
図１に、本発明のシリコン鋳造装置の第一実施形態に係る概略断面図を示す。シリコン融液１０２を内部に保持し、上方に開口した鋳型１０１（本発明に係る保持容器）が配置され、その外側には鋳型１０１の側壁からの熱の流出を防止するために鋳型断熱材１０３が設けられている。さらに、鋳型１０１の下部には、鋳型ホルダー１０４を介して冷却手段１０５が設けられ、鋳型１０１の上方には、冷却手段１０５との間で下方から上方へ向けてシリコン融液１０２に対して正の温度勾配を付与して、その凝固を制御するための上部ヒーター１１２が配置される。
【００２５】
また、上部ヒーター１１２を挟んで鋳型１０１の上方には、溶解坩堝１０６が保持坩堝１０７に保持されて配置されている。そして、これらの上部と側部には、それぞれ上部加熱手段１０９、側部加熱手段１１０が配置され、溶解坩堝１０６内のシリコン原料１０８を溶融させてシリコン融液となし、溶解坩堝１０６と保持坩堝１０７の底部に設けられた出湯口１１１から、鋳型１０１へとシリコン融液を出湯する。なお、鋳型１０１と溶解坩堝１０６との間にある上部ヒーター１１２は、例えば、図１に示す例ではドーナツ状として、坩堝の出湯口１１１から出湯したシリコン融液の流れを妨げないように構成されている。
【００２６】
本発明のシリコン鋳造装置は、この鋳型１０１に保持されたシリコン融液１０２に対して不活性ガスを吹き付けるための不活性ガス処理構造を設けている。この不活性ガス処理構造は、不活性ガスを供給するガス供給装置１１４と、ガス供給装置１１４に接続され、その先端部から鋳型１０１に保持されたシリコン融液１０２に向けて不活性ガスを吹き付けるガス吐出管１１３と、を備えている。このような構成によって、吹き付けられた不活性ガスによって、図１に示すようにシリコン融液１０２を攪拌させ、周囲雰囲気からの不純物混入を防止することができる。
【００２７】
鋳型１０１は、例えば炭素繊維強化炭素材料などからなり、分割、組み立て可能な分割鋳型などで構成される。また、鋳型１０１の内面には離型材層（不図示）を設けることが望ましい。鋳型１０１の内部のシリコン融液１０２を凝固した後に、鋳型１０１の内壁とシリコンインゴットとが融着することを抑制し、特に分割鋳型の場合には、各構成部材を何回も繰り返して使用することができるからである。離型材層の材質としては、例えば、シリコンの窒化物である窒化シリコン（Ｓｉ３Ｎ４）、シリコンの炭化物である炭化シリコン（ＳｉＣ）、シリコンの酸化物である酸化シリコン（ＳｉＯ２）などによって形成することができる。この離型材層を設ける方法としては、上述の粉末を適当なバインダーと溶剤とから構成される溶液中に混合して攪拌してスラリーとし、塗布もしくはスプレーなどの手段でコーティングすることが公知の技術として知られている（例えば、非特許文献１参照）。
【００２８】
鋳型断熱材１０３は、鋳型１０１の側壁からの抜熱を抑制するものであり、耐熱性、断熱性などを考慮して主成分としてカーボンを含む材質、例えばグラファイトフェルトなどが用いられる。冷却手段１０５としては、例えばステンレス（ＳＵＳ）などの金属板を用いることができ、内部に水などの冷媒を循環させるなどして、鋳型１０１の内部のシリコン融液１０２から効果的に抜熱できるように構成されている。鋳型ホルダー１０４は、例えば、カーボン系の材質によって構成され、鋳型１０１と冷却手段１０５との間に介在して、鋳型１０１を保持するのと同時に、抜熱の状態が適切となるように配置されている。また、上部ヒーター１１２は、上述のようにドーナツ形状などとした抵抗加熱式のヒーターや誘導加熱式のコイルなどが用いられる。
【００２９】
この本発明のシリコン鋳造装置に係るガス吐出管１１３の配置について図２を用いて説明する。図２（ａ）は、図１から、鋳型１０１、上部ヒーター１１２、ガス吐出管１１３を取り出して、各々の配置状態を示す概略構成図である。また、図２（ｂ）は、図２（ａ）のＡ−Ａ方向から見た上面図であり、図２（ｃ）は、図２（ａ）のＢ−Ｂ方向から見た下面図である。
【００３０】
図２（ｂ）に示すように、ガス吐出管１１３は、このガス吐出管１１３と鋳型１０１とを直上方、すなわちＡ−Ａ方向から平面視したときに、このガス吐出管１１３の先端部Ｄが、鋳型１０１の開口部の鋳型内面側のエッジによって構成される閉じた鋳型内面輪郭線Ｉ１よりも外側に存在するような配置となっている。このような配置となっているので、ガス吐出管１１３が、ヒートサイクルによって熱劣化による破損、割れを生じたとしても、ガス吐出管１１３の破片などが鋳型１０１内に保持されたシリコン融液内に落下して、不純物の原因となったりすることを防止できる。
【００３１】
また、図２（ｃ）に示すように、ガス吐出管１１３は、このガス吐出管１１３と上部ヒーター１１２とを直下方、すなわちＢ−Ｂ方向から平面視したときに、このガス吐出管１１３の先端部Ｄが、この上部ヒーター１１２の外郭部によって構成される上部ヒーター外郭線Ｏ１よりも内側に存在するように配置することが望ましい。このような配置としておけば、先端部Ｄから吹き出した不活性ガスが効率良く鋳型１０１の内部にまで導かれる。
【００３２】
次に、この本発明の第一実施形態に係るシリコン鋳造装置を用いたシリコン鋳造方法について図１を用いて説明する。
【００３３】
まず、本発明の構成を有する鋳型１０１を７０〜９０Ｔｏｒｒに減圧したアルゴン（Ａｒ）雰囲気中に置き、鋳型１０１をシリコンの融点と同程度か若干低い温度で加熱しておく。ここで、例えば、高純度石英などからなる溶解坩堝１０６内に入れられたシリコン原料１０８は、抵抗加熱式のヒーターや誘導加熱式のコイルなどからなる、上部加熱手段１０９、側部加熱手段１１０によって加熱溶融され、シリコン融液となって底部の出湯口１１１から下部にある鋳型１０１内に注湯される。しかる後、冷却手段１０５によって鋳型１０１の底部から徐々に降温させてシリコン融液１０２を鋳型の底部から徐々に凝固させる。最後に鋳型１０１を分割してシリコンインゴットを取り出すことにより完成する。
【００３４】
鋳型１０１は、その側壁部をグラファイト質成形体などからなる鋳型断熱材１０３で覆い、冷却手段１０５によって鋳型１０１内に注湯されたシリコン融液１０２を下部から冷却することによって、鋳型１０１の上方からシリコン融液を加熱するだけで、シリコン融液を下部から上部へ向けて一方向凝固させる。
【００３５】
そして、一方向凝固をさせる際に、ガス吐出管１１３の先端部から不活性ガスをシリコン融液１０２の表面の概ね中央部を狙って吹き出される。不活性ガスとしては、Ｈｅ、Ｎｅ、Ａｒなどの希ガスを好適に用いることができるが、入手のしやすさからＡｒを用いることが望ましい。
【００３６】
ガス供給装置１１４は、上述において説明したシリコン鋳造装置の坩堝部や鋳型部などが収められた炉体（不図示）の外側に設ければ、熱の影響を受けないことから望ましい。最も単純な構成としては、不活性ガスが充填されたボンベにレギュレータ（圧力調節器）とガス流量計を接続して、所定圧力、流量として、ガス流量計に接続されたガス吐出管１１３へと不活性ガスを導くようにすればよい。その他、マスフローコントローラーによって、ガス流量をより細かく制御するようにしてもよい。
【００３７】
このような本発明の構成によって、図１に示すように、鋳型１０１に保持したシリコン融液１０２の表面に対して、不活性ガスは、斜め上方から吹き付けられて、液面の中央部にキャビティ（凹み）Ｃを形成する。そして、同時にシリコン融液１０２の表面を覆う流れＦを形成する。このようにして、シリコン融液１０２の表面に不活性ガスによる揺動が発生し、その表面で新しい面が生ずる。そのため、シリコン融液１０２の内部で発生するＳｉＯガスの周囲雰囲気への排出が促進され、不純物であるＯを除去する効果が高まる。
【００３８】
さらに、不活性ガスの流れＦにより、シリコン融液１０２の表面が覆われるので、ＣＯガスの周囲雰囲気からの混入を防止することもできる。また、斜め上方から不活性ガスを吹き付けているため、シリコン融液１０２の表面近傍において、融液内部から排出されて濃度が高くなったＳｉＯガスなどが吹き飛ばされ、シリコン融液１０２に対して再溶解することを防止できる。そして、斜め上方からの不活性ガスの流れＦによって、シリコン融液１０２の表面に対応した流れを形成することが容易となり、シリコン融液１０２が確実に撹拌されるから、形成されるインゴットの均一性が向上する。
【００３９】
このように本発明の構成によって、一方向凝固によって形成されたシリコンインゴットは、ＣやＯの不純物濃度が低くなり、均一で良好な特性を有するようになる。
【００４０】
ガス吐出管１１３は、例えば黒鉛などからなり、ガスが吐出される先端部は鋳型１０１の内部のシリコン融液１０２の方向に向けられている。なお、ガス吐出管１１３は、先端部の向きを調整自在とすることが望ましく、図１に示した例では、回動軸１１５に対して、先端部が、鋳型１０１内に保持したシリコン融液の表面の任意位置に対して調整自在とすべく、本発明のシリコン鋳造装置の内側壁部（不図示）に回動自在に係止されている。このように調整自在とすることによって、シリコン融液１０２の量が変動して融液の液面位置が変わったときでも、不活性ガスを吹き出させる位置を最適な位置に調整できるから、常に最適な一方向凝固条件に調整することができる。
【００４１】
特に、不活性ガスは、鋳型１０１に保持したシリコン融液１０２の表面の略中央部に吹き付けるようにすることが望ましい。不活性ガスが吹き付けられてキャビティＣが発生している箇所は、温度が低くなっている。鋳型１０１の内部に保持したシリコン融液１０２は、鋳型側壁からの抜熱によって、周辺部が冷えやすい状態となるので、均一に一方向凝固を行っていくためには、周辺部と中心部との温度差を少なくする必要がある。そのため、中央部に不活性ガスを吹き付けて強制的に冷却することによって、シリコン融液１０２の温度バランスが向上し、均一な特性を有するシリコンインゴットを得やすくなる。
【００４２】
また、図１、図２に示したように、鋳型１０１と溶解坩堝１０６との間にある上部ヒーター１１２の形状をドーナツ状とした場合、シリコン融液１０２の周辺部をこの上部ヒーター１１２で加熱し、中央部を不活性ガスで冷やすことにより、効率的に対流をおこすことも可能となる。
【００４３】
図３は、本発明に係るガス吐出管の実施形態の例を示す断面図であり、同図においては左側から右側へ向けてガス供給装置から先端部へと不活性ガスが流通するものとする。ここで図３（ａ）は、図１、図２において示したガス吐出管１１３であり、その内径は、ほぼ同じ幅を有するように構成されているが、図３（ｂ）、図３（ｃ）のように、ガス吐出管の内部に、ガス供給装置側から先端側に向けて管内径が段階的に小さくなった領域を設けるようにすることが望ましい。図３（ｂ）のガス吐出管１１３ａは、二つの内径Ｄ１、Ｄ２を有する二つの管が継ぎ合わされ、ガス供給装置側の管の内径Ｄ１よりも先端側の管の内径Ｄ２の方が小さくなるように構成されている。また、図３（ｃ）も二つの管が継ぎ合わされて構成されたガス吐出管１１３ｂであるが、先端側の管はその入口側の内径Ｄ３よりも出口側の内径Ｄ４が小さくなるようにテーパを成して構成されている。このような構造をとることにより、ガス吐出管１１３の先端部から吹き出されるガス流束が絞られるので、ガス圧力やガス流量を増加させなくても、ガス供給管の先端部から、細い流束のガスを噴出させることができ、十分にシリコン融液１０２の表面にキャビティＣを形成する効果が高くなる。
【００４４】
以上のようにして、本発明の第一実施形態に係るシリコン鋳造装置及びシリコン鋳造方法を実現することができる。
【００４５】
なお、本発明の実施形態は上述の例にのみ限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々変更を加え得ることはもちろんである。
【００４６】
例えば、上述の説明では、上方に溶解坩堝１０６を備えた注湯型のシリコン鋳造装置として説明したが、これに限るものではなく、特許文献１、特許文献２において開示されているような鋳型の内部でシリコン原料を溶解してシリコン融液を形成する鋳型内溶解型のシリコン鋳造装置であっても構わない。
【００４７】
そして、上述の説明では、鋳型１０１に正の温度勾配を付与する方法として、下方に冷却手段１０５、上方に上部ヒーター１１２を備え、鋳型１０１の周囲には鋳型断熱材１０３を備えるようにしたが、これに限るものではない。
【００４８】
また、ガス吐出管１１３を複数箇所に設け、同時にシリコン融液１０２に向けて不活性ガスを吹き付けるようにしてもよい。
【００４９】
さらに、一方向凝固を行う際に、ガス吐出管１１３の先端部からシリコン融液１０２に向けて不活性ガスを吹き付けながら、例えば、冷却手段１０５や鋳型ホルダー１０４を回転させることによって、鋳型１０１を自転させてもよい。このように鋳型１０１を自転させれば、仮に、不活性ガスが吹き付けられる向きが融液表面の中心点からずれていたとしても影響を受けにくくすることができ、シリコン融液１０２の温度均一性がより一層向上し、均一性を有する、より高い特性のシリコンインゴットを製造することができる。
【００５０】
次に本発明に係るシリコン鋳造装置の第二実施形態について説明する。
【００５１】
［第二実施形態］    
図４は、本発明に係るシリコン鋳造装置の第二実施形態を示す断面図であり、２０１は坩堝、２０１ａは溶解坩堝（本発明に係る保持容器）、２０１ｂは保持坩堝、２０２は加熱手段、２０２ａは上部加熱手段、２０２ｂは下部加熱手段、２０３はシリコン原料、２０４は坩堝の底部に設けられた出湯口、２０５は坩堝の底部に垂下して設けられたノズル、２０６は出湯口を塞ぐシリコン原料、２１０は鋳型である。
【００５２】
坩堝２０１は、シリコン原料を加熱溶解して底部に設けられた出湯口２０４よりシリコン融液を、この溶解坩堝の下部に配置された鋳型２１０内に注湯するものであり、内側に設けられた溶解坩堝２０１ａと外側に設けられた保持坩堝２０１ｂとを含んで成る。鋳型２１０としては、例えば、前述した第一実施形態において詳述した鋳型１０１及びその周辺構造をそのまま適用することができる。
【００５３】
溶解坩堝２０１ａ内で溶解し、鋳型に注湯されて凝固したシリコン材料は、例えば、太陽電池用の多結晶シリコン基板材料に用いられる。溶解坩堝２０１ａは、投入されたシリコン原料を溶解するものであり、耐火強度と半導体材料中に不純物が拡散しないことを考慮して石英製のものなどが用いられる。溶解坩堝２０１ａは高温になると軟化して形を保てないため、保持坩堝２０１ｂにより溶解坩堝２０１ａを保持する。
【００５４】
坩堝２０１の材料は、シリコン原料の融解温度以上の温度において、融解、蒸発、軟化、変形、分解等を生じず、かつ太陽電池特性を落とさない純度であれば特に限定されないが、通常は高純度の石英やグラファイト等が用いられる。
【００５５】
出湯初期においては、出湯口２０４を通過する融液は水位に依存する圧力によって押し出されるが、出湯後期には水位による圧力がほとんどなくなるために、自重による落下で出湯口２０４から流れ出るようになる。したがって、無駄なく出湯させるためには坩堝２０１（２０１ａ、２０１ｂ）の底部はある一定以上の傾斜を設けておくことが望ましい。
【００５６】
坩堝２０１（２０１ａ、２０１ｂ）の寸法は、一度に溶解する溶解量に応じたシリコン原料を内包できる寸法である必要がある。シリコン原料の溶解量は、およそ１ｋｇから１５０ｋｇの範囲である。
【００５７】
坩堝２０１（２０１ａ、２０１ｂ）の近傍には内部に保持したシリコン原料を加熱溶解させるための加熱手段が配設されている。具体的には、坩堝２０１（２０１ａ、２０１ｂ）の上部には上部加熱手段２０２ａ、側部には側部加熱手段２０２ｂが設けられている。この加熱手段２０２（２０２ａ、２０２ｂ）は、抵抗加熱式のヒーターや誘導加熱式のコイルなどから成る。
【００５８】
溶解坩堝２０１ａの底部には、ノズル２０５が突出して設けられている。このノズル２０５は全体が筒状に形成されている。このノズル２０５も石英などから成り、通常は溶解坩堝２０１ａと一体に形成される。なお、溶解坩堝２０１ａとは、別体に形成して、溶解坩堝２０１ａの底部に取り付けるようにしてもよい。ノズル２０５は、出湯したシリコン融液の飛散を抑えるためのものであり、ノズル２０５の形状は、出湯口２０４から出湯したシリコン融液の落下の方向を妨げない形状であることが望ましい。
【００５９】
本発明のシリコン鋳造装置では、この溶解坩堝２０１ａに保持されたシリコン原料２０３若しくは、このシリコン原料を加熱溶解したシリコン融液に対して不活性ガスを吹き付けるための不活性ガス処理構造を設けている。この不活性ガス処理構造は、不活性ガスを供給するガス供給装置２０８と、ガス供給装置２０８に接続され、その先端部から鋳型２１０に保持されたシリコン融液に向けて不活性ガスを吹き付けるガス吐出管２０７と、を備えている。このような構成によって、吹き付けられた不活性ガスによって、図４に示すようにシリコン原料２０３が溶解したシリコン融液表面を清浄雰囲気にし、周囲雰囲気からの不純物混入を防止することができる。
【００６０】
この本発明のシリコン鋳造装置に係るガス吐出管２０７の配置について図５を用いて説明する。図５（ａ）は、図４から、溶解坩堝２０１ａ、上部加熱手段２０２ａ、ガス吐出管２０７を取り出して、各々の配置状態を示す概略構成図である。また、図５（ｂ）は、図５（ａ）のＡ−Ａ方向から見た上面図である。
【００６１】
図５（ｂ）に示すように、ガス吐出管２０７は、このガス吐出管２０７と溶解坩堝２０１ａとを直上方、すなわちＡ−Ａ方向から平面視したときに、このガス吐出管２０７の先端部Ｄが、溶解坩堝２０１ａの開口部の内面輪郭線Ｉ２よりも外側に存在するような配置となっている。このような配置となっているので、ガス吐出管２０７が、ヒートサイクルによって熱劣化による破損、割れを生じたとしても、ガス吐出管２０７の破片などが溶解坩堝２０１ａ内に保持されたシリコン融液内に落下して、不純物の原因となったりすることを防止できる。
【００６２】
次に、この本発明の第二実施形態に係るシリコン鋳造装置を用いたシリコン鋳造方法について図４を用いて説明する。
【００６３】
シリコン原料２０３を溶解坩堝２０１ａの内部に充填し、約２０ＫＰａに減圧したアルゴン（Ａｒ）雰囲気中に置く。ここで、例えば、高純度石英などからなる溶解坩堝２０１ａ内に入れたシリコン原料２０３を抵抗加熱式のヒーターや誘導加熱式のコイルなどからなる、上部加熱手段２０２ａ、側部加熱手段２０２ｂによって温度制御しながら加熱することによって、溶解坩堝の上方から下方に向けて溶融させる（溶解工程）。その後、このシリコン融液は、坩堝２０１の底部の出湯口２０４から下方の鋳型２１０内に注湯され、この鋳型２１０の内部で一方向凝固されて多結晶シリコンインゴットが形成される（凝固工程）。
【００６４】
本発明のシリコン鋳造方法では、この溶解工程において、ガス吐出管２０７の先端部から不活性ガスをシリコン融液の表面の概ね中央部を狙って吹き出させることが望ましい。不活性ガスとしては、Ｈｅ、Ｎｅ、Ａｒなどの希ガスを好適に用いることができるが、入手のしやすさからＡｒを用いることが望ましい。
【００６５】
ガス供給装置２０８は、上述において説明したシリコン鋳造装置の坩堝部や鋳型部などが収められた炉体（不図示）の外側に設ければ、熱の影響を受けないので望ましい。最も単純な構成としては、不活性ガスが充填されたボンベにレギュレータ（圧力調節器）とガス流量計を接続して、所定圧力、流量として、ガス流量計に接続されたガス吐出管２０７へと不活性ガスを導くようにすればよい。その他、マスフローコントローラーによって、ガス流量をより細かく制御するようにしてもよい。
【００６６】
このような本発明の構成によって、図４に示すように、溶解坩堝２０１ａに保持したシリコン融液の表面に対して、不活性ガスは、斜め上方から吹き付けられて、シリコン融液の表面を覆う流れＦを形成する。このようにして、シリコン融液の表面に不活性ガスによる揺動が発生し、その表面で新しい面が生ずる。そのため、シリコン融液の内部で発生するＳｉＯガスの周囲雰囲気への排出が促進され、不純物であるＯを除去する効果が高まる。
【００６７】
さらに、不活性ガスの流れＦにより、シリコン融液の表面が覆われるので、ＣＯガスの周囲雰囲気からの混入を防止することもできる。また、斜め上方から不活性ガスを吹き付けているため、シリコン融液の表面近傍において、融液内部から排出されて濃度が高くなったＳｉＯガスなどが吹き飛ばされ、シリコン融液に対して再溶解することを防止できる。
【００６８】
また、斜め上方から不活性ガスを吹き付けていることで、常にシリコン融液表面に新しい面が形成されるため、シリコン融液の内部で発生するＳｉＯガスの周囲雰囲気への排出がより効果的に促進され、不純物であるＯを除去する効果が一層高まる。また同時に、炉内に含まれるＣＯガスにおいても、ＳｉＯガスと同様に効率よく排出され、不活性ガスの流れＦにより雰囲気中のＣＯガス濃度が低下するので、Ｃ＋Ｏ→ＣＯ等の反応において、反応が右側に働き、脱炭、脱酸効果も高まる。そして、斜め上方からの不活性ガスの流れＦによって、シリコン融液の表面に対応した流れを形成することが容易となり、シリコン融液が確実に撹拌されるから、形成されるインゴットの均一性が向上する。
【００６９】
ガス吐出管２０７は、例えば黒鉛などからなり、ガスが吐出される先端部は溶解坩堝２０１ａの内部のシリコン融液の方向に向けられている。なお、ガス吐出管２０７は、先端部の向きを調整自在とすることが望ましく、図４に示した例では、回動軸２０９に対して、先端部が、溶解坩堝２０１ａ内に保持したシリコン融液の表面の任意位置に対して調整自在とすべく、本発明のシリコン鋳造装置の内側壁部（不図示）に回動自在に係止されている。このように調整自在とすることによって、シリコン融液の量が変動して融液の液面位置が変わったときでも、不活性ガスを吹き出させる位置を最適な位置に調整できるから、常に最適な一方向凝固条件に調整することができる。
【００７０】
また、不活性ガスの流量は、加熱手段によって加熱を開始してから、溶解坩堝に保持されたシリコン原料の表面全面にシリコン融液が形成されるまで（加熱期）よりも、この加熱期の後、溶解坩堝内部のシリコン原料が完全に溶融するまで（溶融期）の方が多くなるようにすることが好ましい。ガス流量プロファイルの例を図７に示す。このように、シリコン原料が完全に溶融していない加熱期においては、ＳｉＯガスの発生が盛んでないので、シリコン融液表面に吹き付ける不活性ガスの流量を少なくすることができる。これにより不活性ガスの使用量を削減できる。また、流量を少なくすれば不活性ガスにより奪われる熱量が少なくなるので、溶解時間の短縮を図ることができる。
【００７１】
図６は、本発明に係るガス吐出管の実施形態の複数の例を示す断面図であり、同図においては左側から右側へ向けてガス供給装置から先端部へと不活性ガスが流通するものとする。ここで図６（ａ）は、図４、図５において示したガス吐出管２０７であり、その内径は、ほぼ同じ幅を有するように構成されているが、図６（ｂ）、図６（ｃ）のように、ガス吐出管の内部に、ガス供給装置側から先端側に向けて管内径が段階的に小さくなった領域を設けるようにすることが望ましい。図６（ｂ）のガス吐出管２０７ａは、二つの内径ｄ１、ｄ２を有する二つの管が継ぎ合わされ、ガス供給装置側の管の内径ｄ１よりも先端側の管の内径ｄ２の方が小さくなるように構成されている。また、図６（ｃ）も二つの管が継ぎ合わされて構成されたガス吐出管２０７ｂであるが、先端側の管はその入口側の内径ｄ３よりも出口側の内径ｄ４が小さくなるようにテーパを成して構成されている。このような構造をとることにより、ガス吐出管２０７の先端部から吹き出されるガス流束が絞られるので、ガス圧力やガス流量を増加させなくても、ガス供給管の先端部から、細い流束のガスを噴出させることができ、十分にシリコン融液の表面をシールする流れＦを形成する効果が高くなる。
【００７２】
以上のようにして、本発明の第二実施形態に係るシリコン鋳造装置及びシリコン鋳造方法を実現することができる。
【００７３】
なお、本発明の実施形態は上述の例にのみ限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々変更を加え得ることはもちろんである。
【００７４】
例えば、このガス吐出管２０７の先端部が溶解坩堝の開口部の内面輪郭線よりも外側にあれば、図５（ｃ）に示すように、ガス吐出管２０７と上部加熱手段２０２ａとを直下方、すなわちＢ−Ｂ方向から平面視したときに、このガス吐出管２０７の先端部Ｄが、この上部加熱手段２０２ａの外郭部によって構成される上部加熱手段外郭線Ｏ２よりも内側に存在するように配置しても構わない。
【００７５】
また、図８に示すように、ガス吐出管２０７を複数箇所に設け、同時にシリコン融液に向けて不活性ガスを吹き付けるようにしてもよい。
【００７６】
そして、図９に示すような、保持坩堝２０１ｂの略同寸の径を持ち、リング形状を有するガス吐出管の集合体２１１を用いてもよい。このガス吐出管の集合体２１１は、内部にガス流通路、内面円周方向に複数のガス吐出口Ｋが設けてあり、このガス吐出管の集合体２１１を保持坩堝２０１ｂの上部面に配置し、ガス供給装置２０８とガス吐出管の集合体２１１を接続し、不活性ガスを導入すれば、円周囲から円中心に向けて同時に同時にシリコン融液に向けて不活性ガスを吹き付けることが可能となる。
【００７７】
以上のように、本発明の第一実施形態又は第二実施形態で説明した方法に代表される本発明のシリコン鋳造方法を用いることによって、シリコン融液の含有炭素濃度や酸素濃度が小さく、均一性に富んだものとなり、これを一方向凝固させて得られる多結晶シリコンインゴットは、不純物が少なく均一で高品質なものとなる。そして、この多結晶シリコンインゴットから端部を除去し、所望の大きさに切断して切り出し、切り出した鋳塊を所望の厚みにスライスして得た多結晶シリコン基板も同様に高品質なものとなるから、例えば、これを用いて太陽電池素子を形成すれば、高効率なものとなる。
【実施例】
【００７８】
以下、本発明の実施例について説明する。
【００７９】
図１に示す本発明の第一実施形態に係るシリコン鋳造装置を用いて以下に示す条件で本発明に係るシリコン鋳造方法を行い、本発明に係る多結晶シリコン基板を作製した。
【００８０】
分割式の黒鉛強化材料製の鋳型１０１を７０Ｔｏｒｒに減圧したアルゴン（Ａｒ）雰囲気中でシリコンの融点である１４２０℃近くまで加熱した。この状態で、高純度石英製の溶解坩堝１０６内に保持したシリコン原料１０８を加熱溶融して得たシリコン融液を底部の出湯口１１１から鋳型１０１内に注湯した。その後、本発明に係る不活性ガス処理構造によってガス吐出管１１３の先端部から不活性ガスであるＡｒをシリコン融液１０２の表面の中央部に吹き付けながら、鋳型１０１の底部から徐々に降温させて一方向凝固を行い、３２０ｍｍ×３２０ｍｍ×３１０ｍｍの多結晶シリコンインゴットを得た。この多結晶シリコンインゴットの端部を除去した後、スライスして１５０ｍｍ角の本発明に係る多結晶シリコン基板（実施例１）を得た。
【００８１】
次に、図４に示す本発明の第二実施形態に係るシリコン鋳造装置を用い、以下に示す条件で本発明に係るシリコン鋳造方法を行い、本発明に係る多結晶シリコン基板を作製した。
【００８２】
分割式の黒鉛強化材料製の鋳型２１０を約２０ｋＰａに減圧したアルゴン（Ａｒ）雰囲気中でシリコンの融点である１４２０℃近くまで加熱した。この状態で、高純度石英製の溶解坩堝２０１ａ内に保持したシリコン原料２０３を近傍に配設した加熱手段（上部加熱手段２０２ａ、側部加熱手段２０２ｂ）によって加熱溶融してシリコン融液を得た。この溶解工程は、その後、本発明に係る不活性ガス処理構造によってガス吐出管２０７の先端部から不活性ガスであるＡｒをシリコン原料２０３の表面の中央部に吹き付けながら行った。得られたシリコン融液を底部の出湯口２０４から鋳型２１０内に注湯し、この鋳型２１０の内部で一方向凝固を行い、３２０ｍｍ×３２０ｍｍ×３１０ｍｍの多結晶シリコンインゴットを得た。この多結晶シリコンインゴットの端部を除去した後、スライスして１５０ｍｍ角の本発明に係る多結晶シリコン基板（実施例２）を得た。
【００８３】
比較として、図１１に示す従来の方法を用いて、同サイズの多結晶シリコン基板を得た（従来例）。
【００８４】
以上の方法によって得られた多結晶シリコン基板（実施例１、２及び従来例）を用いて、一般的なバルク型太陽電池素子を作製し、その特性として太陽電池素子の変換効率を評価した。その結果、実施例１においては変換効率１５．９％、実施例２においては変換効率１５．８％となったが、従来例では、１５．４％であった。このように、実施例１、２の本発明に係る多結晶シリコン基板を用いて形成した太陽電池素子は、従来例のものよりも良好な特性が得られたが、これは、本発明のシリコン鋳造方法を用いて形成されたシリコン融液は、含有炭素濃度や酸素濃度が小さく、均一性に富んでいるため、これを一方向凝固させて得られる多結晶シリコンインゴット及び多結晶シリコン基板も不純物が少なく均一で高品質となったものと推測される。以上のように実施例により本発明の効果を確認することができた。
【図面の簡単な説明】
【００８５】
【図１】本発明のシリコン鋳造装置の第一実施形態に係る概略断面図である。
【図２】（ａ）は、鋳型、上部ヒーター、ガス吐出管の各部材の配置状態を示す概略構成図であり、（ｂ）は、（ａ）のＡ−Ａ方向から見た上面図であり、（ｃ）は、（ａ）のＢ−Ｂ方向から見た下面図である。
【図３】（ａ）〜（ｃ）は、本発明に係るガス吐出管の実施形態の例を示す断面図である。
【図４】本発明のシリコン鋳造装置の第二実施形態に係る概略断面図である。
【図５】（ａ）は、溶解坩堝、上部加熱手段、ガス吐出管の各部材の配置状態を示す概略構成図であり、（ｂ）は、（ａ）のＡ−Ａ方向から見た上面図であり、（ｃ）は（ａ）のＢ−Ｂ方向から見た下面図である。
【図６】（ａ）〜（ｃ）は、本発明に係るガス吐出管の実施形態の例を示す断面図である。
【図７】本発明のシリコン溶解方法に係る、ヒーター温度と不活性ガス流量を示す図である。
【図８】（ａ）は本発明のシリコン鋳造装置の他の実施形態を示す断面図であり、（ｂ）は上視図である
【図９】（ａ）は本発明のシリコン鋳造装置の他の実施形態を示す断面図であり、（ｂ）は上視図であり、（ｃ）は、（ｂ）のＣ−Ｃに沿うガス吐出管の断面図である。
【図１０】従来技術の鋳造装置の概略断面図である。
【図１１】従来技術の鋳造装置の概略断面図である。
【符号の説明】
【００８６】
１０１：鋳型
１０２：シリコン融液
１０３：鋳型断熱材
１０４：鋳型ホルダー
１０５：冷却手段
１０６：溶解坩堝
１０７：保持坩堝
１０８：シリコン原料
１０９：上部加熱手段
１１０：側部加熱手段
１１１：出湯口
１１２：上部ヒーター
１１３、１１３ａ、１１３ｂ：ガス吐出管
１１４：ガス供給装置
１１５：回動軸
２０１：坩堝
２０１：溶解坩堝
２０１ａ：溶解坩堝
２０１ｂ：保持坩堝
２０２：加熱手段
２０２ａ：上部加熱手段
２０２ｂ：側部加熱手段
２０３：シリコン原料
２０４：出湯口
２０５：ノズル
２０７、２０７ａ、２０７ｂ：ガス吐出管
２０８：ガス供給装置
２０９：回動軸
２１０：鋳型
２１１：ガス吐出管の集合体
Ｃ：キャビティ
Ｄ：先端部
Ｄ１〜Ｄ４、ｄ１〜ｄ４：内径
Ｆ：流れ
Ｉ１：鋳型内面輪郭線
Ｉ２：溶解坩堝内面輪郭線
Ｋ：ガス吐出口
Ｏ１：上部ヒーター外郭線
Ｏ２：上部加熱手段外郭線
Ｓ：リング状空間
【図１】
2005271078.tif 000003
【図２】
2005271078.tif 000004
【図３】
2005271078.tif 000005
【図４】
2005271078.tif 000006
【図５】
2005271078.tif 000007
【図６】
2005271078.tif 000008
【図７】
2005271078.tif 000009
【図８】
2005271078.tif 000010
【図９】
2005271078.tif 000011
【図１０】
2005271078.tif 000012
【図１１】
2005271078.tif 000013