(57)【要約】  【課題】  架橋型ポリアクリル酸エステルの持つ優れたソフト感と肌への付着性という使用感の改善効果に加え、製品を落下させた場合等にもひび割れが生じにくいような、いわゆる耐衝撃性を有する固形粉末化粧料を提供する。  【解決手段】  重合体粒子と、架橋性単量体１０〜４０重量％及びアクリル酸エステル系単量体を含む単量体混合物が重合してなり前記重合性粒子を被覆する被覆層とを備え、該被覆層を介して前記重合体粒子を複数合着させることにより、真球度が０．６〜０．８、平均粒子径が５〜３０μｍとなるように構成された不定形粒子粉末とし、該不定形粒子粉末を固形粉末化粧料に配合する。【選択図】          図１
2005139322.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
重合体粒子と、架橋性単量体１０〜４０重量％及びアクリル酸エステル系単量体を含む単量体混合物が重合してなり前記重合性粒子を被覆する被覆層とを備え、該被覆層を介して前記重合体粒子を複数合着させることにより、真球度が０．６〜０．８、平均粒子径が５〜３０μｍとなるように構成されたことを特徴とする不定形粒子粉末。
【請求項２】
前記重合体粒子と前記被覆層との重量比が、９５：５〜７０：３０である請求項１に記載の不定形粒子粉末。
【請求項３】
（１）重合性単量体と重合開始剤とを含む単量体混合物を分散剤を含む懸濁液中で重合を行い平均粒子径が２〜１０μｍの重合体粒子を含むスラリーを得る第１工程と、
（２）架橋性単量体１０〜４０重量％とアクリル酸エステル系単量体と油溶性重合開始剤とを含んでなる単量体混合物を分散させた水溶液を、前記第１工程で得たスラリーに攪拌しながら添加して、前記重合体粒子に該単量体混合物を吸収させると同時に前記重合体粒子を複数合着させる第２工程と、
（３）前記単量体混合物を重合させる第３工程と
を備えた不定形粒子粉末の製造方法。
【請求項４】
請求項１又は２記載の不定形粒子粉末を含んでなる固形粉末化粧料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ファンデーション、おしろい等の固形粉末化粧料等に使用するための不定形粒子粉末と、その固形粉末化粧料に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ファンデーション、おしろい等の固形粉末化粧料においては、肌にソフトな感触を与えるだけでなく、肌表面によく伸び、しかも滑らかな使用感の得られるものが望まれている。
【０００３】
従来、係る課題に鑑み、架橋型ポリアクリル酸エステルからなる真球状の粒子粉末を配合することにより、弾力性とソフト感に優れた化粧料を得ることが開示されている（特許文献１）。
【特許文献１】特開平１１−３４３２２５号公報
【０００４】
また、架橋型アクリル酸エステル系樹脂粒子に、該樹脂粒子の１／１００００〜１／１００の平均粒子径を有する無機粉体を該樹脂粒子の表面に付着させて、優れた感触（伸び、滑らかさ、ソフト感）を付与したものや（特許文献２）、同じく架橋型アクリル酸エステル系樹脂粒子に該樹脂粒子の１／１０００〜１／５の平均粒子径を有する有機樹脂微粒子を該樹脂粒子の表面に付着させて皮膚への付着性を改善したもの（特許文献３）が開示されている。
これら特許文献２、３記載の従来技術によれば、樹脂粒子自体の軟らかな触感と、球状粒子の特徴であるローリング効果により滑らかさや伸びについても優れた効果を奏することができるとされている。
【特許文献２】特開２０００−１８６０１７号公報
【特許文献３】特開２０００−３０２６２４号公報
【０００５】
一方、他の従来技術として、二つの曲面または一つの曲面と一つの平面とで形成された非真球状の樹脂粒子を用いた外用剤も開示されており（特許文献４）、球状粒子を配合した場合と比較して持ちの悪さ、使用感の重さ等を解消し、適度な伸びとカバー力を有し、付着性に優れた外用剤が得られることが知られている。
【特許文献４】特開２００１−２７８７４６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、これら特許文献１〜３記載の従来技術によれば、固形粉末化粧料に多量に使用すると、成形後の固形粉末化粧料が落下等により衝撃を受けた場合に該化粧料の表面にひび割れが生じやすくなるという問題がある。
また、粒子形状を単に非真球状とした特許文献４記載の従来技術の場合にも、化粧料が落下等により衝撃を受けた場合には、真球状粒子と同様、該化粧料の表面にひび割れが生じやすいという問題がある。
【０００７】
そこで本発明は、架橋型ポリアクリル酸エステルの持つ優れたソフト感と肌への付着性という使用感の改善効果に加え、製品を落下させた場合等にもひび割れが生じにくいような、いわゆる耐衝撃性を有する固形粉末化粧料を提供することを一の課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決すべく、本発明は、重合体粒子と、架橋性単量体１０〜４０重量％及びアクリル酸エステル系単量体を含む単量体混合物が重合してなり前記重合性粒子を被覆する被覆層とを備え、該被覆層を介して前記重合体粒子を複数合着させることにより、真球度が０．６〜０．８、平均粒子径が５〜３０μｍとなるように構成されたことを特徴とする不定形粒子粉末を提供する。
【０００９】
斯かる構成の不定形粒子粉末によれば、重合性粒子を被覆する被覆層として架橋型ポリアクリル酸エステル系樹脂を採用するために粒子は軟らかな触感を有するものとなる。しかも重合体粒子が複数合着されて、真球度が０．６〜０．８、平均粒子径が５〜３０μｍであるような不定形状に形成されたものであるため、従来の粒子と比較して固形粉末化粧料を製造した後の耐衝撃性が向上するという効果を奏する。
【００１０】
また、本発明は、前記重合体粒子と前記被覆層との重量比が、９５：５〜７０：３０である請求項１に記載の不定形粒子粉末を提供する。
【００１１】
重合体粒子と被覆層との重量比が９５：５未満、即ち、被覆層の割合が５重量％未満では、アクリル酸エステルによるソフトな感触が発揮されにくくなり好ましくない。また、重合体粒子と被覆層との重量比が７０：３０を超えた場合、即ち、被覆層の割合が３０重量％を超えた場合には、粗大粒子が発生しやすくなり、固形粉末化粧料に配合したときに粒子の存在感を感じやすくなるので好ましくない。
【００１２】
また、本発明は、（１）重合性単量体と重合開始剤とを含む単量体混合物を分散剤を含む懸濁液中で重合を行い平均粒子径が２〜１０μｍの重合体粒子を含むスラリーを得る第１工程と、（２）架橋性単量体１０〜４０重量％とアクリル酸エステル系単量体と油溶性重合開始剤とを含んでなる単量体混合物を分散させた水溶液を、前記第１工程で得たスラリーに攪拌しながら添加して、前記重合体粒子に該単量体混合物を吸収させると同時に前記重合体粒子を複数合着させる第２工程と、（３）前記単量体混合物を重合させる第３工程とを備えた不定形粒子粉末の製造方法を提供する。
【００１３】
斯かる不定形粒子粉末の製造方法によれば、粉砕によって樹脂の不定形化を行う必要が無く、短時間で効率的に不定形粒子粉末を得ることができる。
【００１４】
さらに、本発明は、前記不定形粒子粉末を含んでなる固形粉末化粧料を提供する。
【００１５】
斯かる構成の固形粉末化粧料によれば、前記不定形粒子粉末の作用により、ソフト感や付着性に優れ、しかも真球状粒子と比べて固形粉末化粧料を製造した後の耐衝撃性が向上したものとなる。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、架橋型ポリアクリル酸エステルの持つ優れたソフト感と肌への付着性という使用感の改善効果に加え、製品を落下させた場合等にも、ひび割れが生じにくい耐衝撃性を有する固形粉末化粧料を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
以下、本発明に係る不定形粒子粉末および固形粉末化粧料について、詳細に説明する。
まず、本発明の不定形粒子粉末に関し、その製造方法の一実施形態に基づいて説明する。
【００１８】
＜第１工程＞
重合性単量体と重合開始剤とを含む単量体混合物を分散安定剤を含んだ水溶液とを混合し、懸濁重合することにより重合体粒子を得る。
なお、前記単量体混合物には、重合性単量体１００重量部に対して０〜０．１重量部の範囲で架橋性単量体を加えてもよい。
また、懸濁重合に際して、界面活性剤を添加してもよい。
このとき得られる重合体粒子の平均粒子径は２〜１０μｍであることが好ましく、平均粒子径が２μｍ未満であれば第２工程で加えたモノマーと共に球形化し易くなり、不定形状の粒子が得られにくくなるので好ましくない。また第1工程で得られる重合体粒子が１０μｍより大きければ、不定形粒子の平均粒子径が３０μｍを超え易くなるので好ましくない。
【００１９】
＜第２工程＞
次に、第1工程で得た重合体粒子の分散液を攪拌しつつ、これに重合開始剤、架橋性単量体、およびアクリル酸エステル系単量体等を含む単量体混合物のエマルジョンを加え、該単量体混合物を前記重合体粒子に吸収させると同時に前記重合体粒子を覆う被覆層を形成し、さらに該重合体粒子を複数個合着させて不定形状の粒子とする。
また、該第２工程では、アクリル酸エステル系以外の単量体と重合開始剤とを先に加え、加熱重合により不定形粒子を得た後、更に前記単量体混合物のエマルジョンを加えても良い。
第２工程で加えるエマルジョンは、前記単量体混合物と、臨界ミセル濃度（Ｃ．Ｍ．Ｃ．）を越える量の界面活性剤を含んだ水溶液とを混合し、強く攪拌することによって得られる。
界面活性剤を含む水溶液の混合割合は、前記重合性単量体成分１００重量部に対して、１００〜５００重量部程度が適当である。
【００２０】
＜第３工程＞
さらに、前記第２工程で得られた不定形粒子の被覆層を形成する単量体混合物を加熱重合することにより、本発明の一実施形態としての不定形粒子を得ることができる。
より具体的には、不定形粒子を含む懸濁液を５０〜７０℃に昇温し、該温度で１〜１０時間保持した後、冷却することにより、被覆層の単量体混合物の重合を完了させることができる。
尚、得られた不定形粒子は、水溶液中に懸濁した状態のものであるため、必要に応じて濾過、水洗、脱水、乾燥等の工程を経ることにより、不定形粒子粉末を得ることができる。
また、必要に応じ、例えば標準篩や沈降法によって粗大粒や微小粒を除去してもよい。
【００２１】
前記第２工程において、重合体粒子に対し、単量体混合物を添加する際には、重合体粒子１００重量部に対し、単量体混合物５〜１００重量部／１時間、好ましくは１０〜５０重量部／１時間の添加速度で、連続的あるいは断続的に行うのがよい。
単量体混合物の添加速度が１００重量部／１時間を超えると、架橋性単量体が少なからず単独で重合し易いため好ましくない。また、逆に添加速度が５重量部／１時間より遅いと、生産性が低下するため好ましくない。
【００２２】
前記重合体粒子と、アクリル酸エステル系単量体を重合してなる被覆層との重量比（重合体粒子：被覆層）は、９５：５〜７０：３０であり、好ましくは９３：７〜８０：２０であり、さらに好ましくは９２：８〜８０：２０である。重合体粒子の割合が７０重量％未満であると、不定形化の過程で粗大粒子が発生しやすくなり、固形粉末化粧料に配合したとき粒子の存在感（即ち、皮膚への違和感）を感じやすくなるので好ましくない。また、重合体粒子の割合が９５重量％を越えるとアクリル酸エステル系樹脂の割合が少なくなり、軟らかさが発揮されにくくなるため好ましくない。
【００２３】
本発明において、不定形粒子の平均粒子径は、後述する体積平均粒子径を意味するものであるが、該平均粒子径は５〜３０μｍが好ましく、５〜２０μｍがより好ましい。平均粒子径が５μｍより小さいと、粒子が小さすぎソフトな感触の向上の効果が発揮され難く、また３０μｍを超えると、粒子の存在感を感じるようになり好ましくない。
【００２４】
前記第１工程において使用できる重合性単量体としては、例えば、スチレン、メチルスチレン、ジメチルスチレン、トリメチルスチレン、エチルスチレン、ジエチルスチレン、トリエチルスチレン、プロピルスチレン、ブチルスチレン、へキシルスチレン、ヘプチルスチレンおよびオクチルスチレン等のアルキルスチレン；フルオロスチレン、クロロスチレン、ブロモスチレン、ジブロモスチレン、ヨウドスチレンおよびクロロメチルスチレンなどのハロゲン化スチレン；ならびにニトロスチレン、アセチルスチレンおよびメトキシスチレンなどのスチレン系樹脂を構成する単量体や、
アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸２エチルヘキシル、アクリル酸ラウリル等のアクリル酸エステル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸２エチルヘキシル、メタクリル酸ラウリル等のメタアクリル酸エステル系樹脂を構成する単量体などを使用することができる。
上記重合性単量体は単独で、または２種類以上を組み合わせて用いることができる。更に、前記重合性単量体を２官能性あるいは多官能性のモノマーと共重合させたものを用いることもできる。
【００２５】
前記第1工程において使用できる架橋性単量体としては、２官能あるいは多官能性のモノマーを使用でき、例えば、ジビニルベンゼン、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコール（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコール（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、１，１，１−トリヒドロキシメチルエタントリアクリレート、１，１，１−トリス（ヒドロキシメチル）メチルエタントリアクリレート、１，１，１−トリス（ヒドロキシメチル）プロパントリアクリレートなどが挙げられる。
また、本発明においては、アクリル酸メチルエステルの如き自己架橋性を有する単量体も、第１工程の架橋性単量体として使用することができる。
【００２６】
第１工程の架橋性単量体は、前記重合性単量体１００重量部に対して、０〜０．１重量部配合すること、即ち、全く添加しないか若しくは添加する場合でも０．１重量部以下とすることが好ましい。架橋性単量体を０．１重量部を越えて添加すると、被覆層を形成するための単量体を添加した際に、不定形状化が阻害されるおそれがある。
【００２７】
前記第１工程において使用できる重合開始剤としては、通常、懸濁重合に用いられる過酸化物系あるいはアゾ系等の油溶性の重合開始剤を挙げることができる。
過酸化物系の重合開始剤としては、例えば、過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイル、過酸化オクタノイル、オルトクロロ過酸化ベンゾイル、メチルエチルケトンパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド、ｔ−ブチルハイドロパーオキサイドなどが挙げられ、またアゾ系の重合開始剤としては、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）、２，２’−アゾビス（４−メトキシ−２，４−ジメチルバレロニトリル、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）などが挙げられる。
これらの重合開始剤は単独で、または２種類以上を組み合わせて用いてもよい。斯かる重合開始剤の使用量は、特に限定されないが、通常、前記重合性単量体と架橋性単量体の合計量１００重量部に対して、０．０１〜３重量部とする。
【００２８】
前記第1工程において使用できる分散安定剤としては、例えば、ポリビニルアルコール、メチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ポリアクリル酸ナトリウム等の水溶性高分子化合物、第三リン酸カルシウム、水酸化マグネシウム、ピロリン酸マグネシウム、硫酸バリウム等の難水溶性無機塩などが挙げられるが、重合後に得られる粒子表面からの除去が容易で、しかも生成する重合体粒子の粒度分布を狭くできることから、難水溶性無機塩が好ましい。分散安定剤の使用量は特に限定されないが、通常、最終的に得られる重合体粒子１００重量部あたり、０．１〜２０重量部の割合とすればよい。
【００２９】
前記第1工程において使用できる界面活性剤としては、特に限定されないが、例えば、オレイン酸ナトリウム、ラウリル硫酸ナトリウム、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムなどのアニオン性界面活性剤、ラウリルアミンアセテート、ラウリルトリメチルアンモニウムクロライドなどのカチオン性界面活性剤、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテルなどのノニオン性界面活性剤などを挙げることができる。使用量は特に限定されないが、通常、反応溶媒としての水１００重量部に対して０．００５〜０．３重量部が好ましい。
【００３０】
前記第1工程において重合体粒子を製造する際には、その他添加物として、必要に応じて亜硝酸ナトリウムやハイドロキノンなどの水溶性の重合禁止剤を反応系に添加してもよい。
【００３１】
一方、前記第２工程において使用するアクリル酸エステル系単量体としては、単量体の重合物が２０℃（２９３Ｋ）以下のガラス転移温度（Ｔｇ）を有するものを単独で、または２種類以上を組み合わせて用いることができる。
斯かるアクリル酸エステル系単量体としては、例えば、アクリル酸メチル（重合物のＴｇ＝０〜３℃）、アクリル酸エチル（Ｔｇ＝−２３〜−２９℃）、アクリル酸ｎ−ブチル（Ｔｇ＝−５６〜−７０℃）、アクリル酸イソブチル（Ｔｇ＝−２４℃）、アクリル酸２−エチルヘキシル（Ｔｇ＝−７０℃）等が挙げられる。
【００３２】
第２工程において使用する架橋性単量体としては、ビニル基を複数個有するものであれば特に限定されず、例えば、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、デカエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタデカエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１,３ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１,４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１,６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、グリセリンジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリストールテトラ（メタ）アクリレート、フタル酸ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ジペンタエリスルトールヘキサ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ヒドロキシピバリン酸エステルネオペンチルグリコールジアクリレート、ポリエステルアクリレート、ウレタンアクリレート等の（メタ）アクリル酸エステル系単量体、ジビニルベンゼン、ジビニルナフタレンおよびこれらの誘導体である芳香族ジビニル系単量体が挙げられる。
中でもエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１,３ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１,４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１,６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸エステル系単量体、カプロラクトン変性ジペンタエリスルトールヘキサ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ヒドロキシピバリン酸エステルネオペンチルグリコールジアクリレート、ポリエステルアクリレート等が皮膚刺激性が低く、取り扱い容易である点で好ましい。これらの架橋性単量体は、単独で、または２種類以上を組み合わせて用いることができる。
架橋性単量体は、被覆層を形成する単量体混合物中１０〜４０重量％を占めるように配合する。架橋性単量体が１０重量％未満の場合には、乾燥後に得られた不定形粒子粉末が合着しやすくなり好ましくない。また架橋性単量体が４０重量％を越えると被覆層が硬くなりソフトな感触が損なわれてくるので好ましくない。
【００３３】
前記第２工程で使用する重合開始剤としては、通常の懸濁重合に用いられる油溶性の過酸化物系あるいはアゾ系のものを使用することができる。過酸化物系の重合開始剤としては、例えば、過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイル、過酸化オクタノイル、オルトクロロ過酸化ベンゾイル、メチルエチルケトンパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド、ｔ−ブチルハイドロパーオキサイドなどが挙げられ、またアゾ系の重合開始剤としては、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）、２，２’−アゾビス（４−メトキシ−２，４−ジメチルバレロニトリル、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）などが挙げられる。これらの油溶性重合開始剤は単独で、または２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
該重合開始剤の使用量は、特に限定されないが、通常、単量体に対して０．０１〜３重量％とすればよい。
【００３４】
また、前記第２工程で使用する界面活性剤としては、例えば、ラウリル硫酸ナトリウム、ドデシル硫酸ナトリウム、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム、ポリオキシエチレンラウリルエーテル硫酸ナトリウム、ジオクチルスルホコハク酸ナトリウム等のアニオン性界面活性剤が挙げられる。
これらの界面活性剤は、臨界ミセル濃度以上の濃度となるように水溶液に混合して使用する。尚、前記ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムの臨界ミセル濃度（Ｃ．Ｍ．Ｃ．）は０．０８％、ラウリル硫酸ナトリウムの臨界ミセル濃度（Ｃ．Ｍ．Ｃ．）は ０．２３％である。
【００３５】
このような製造方法によって得られる不定形粒子粉末は、例えば図１の写真（後述する実施例１で得られた不定形粒子粉末の電子顕微鏡写真）に示すように、核となる重合体粒子が架橋型アクリル酸エステル系樹脂からなる被覆層で被覆され、しかもその多くは該被覆層を介して２〜５個程度合着した粒子となり、粉末全体として真球度が０．６〜０．８、平均粒子径が５〜３０μｍの不定形粒子粉末となる。
【００３６】
尚、本発明において、不定形粒子粉末の平均粒子径は、コールターカウンター法により測定された体積平均粒子径を意味する。
コールターカウンター法とは、コールター原理と呼ばれる電気抵抗法によって粒子径を測定する方法である。この方法は、詳しくは、電解液中でアパチャーチューブのアパチャー（細孔）の両側に電極を置いて電流を流し、電解液中に測定する粒子を懸濁させて、アパチャーチューブ内部よりマノメーターで電解液を吸引し、アパチャーを通過する際に粒子体積に相当する電解液が置換され、両電極間に抵抗が生じるが、この抵抗変化量がアパチャーを通過する粒子の体積に比例するため、これを検知、計算して粒子直径の体積平均粒子径を求めるという方法である。
具体的には、Coulter Electronics Limited発行のREFERENCE MANUAL FOR THE COULTER MULTISIZER（１９８７）に従って、１００μｍの径のアパチャーを用いてキャリブレーションを行い測定した。より具体的には、粒子径の測定装置としてコールターマルチサイザーIIおよびサンプリングスタンドIIＡより構成されたもの（ベックマンコールター社製）を用い、粒子０．１ｇを０．１％ノニオン系界面活性剤溶液１０ｍｌ中にタッチミキサー及び超音波を用いて予備分散させ、これを本体備え付けの、ISOTON II（ベックマンコールター社製：測定用電解液）を満たしたビーカー中に、緩く攪拌しながらスポイドで滴下して、本体画面の濃度計の示度を１０％前後に合わせた後、マルチサイザーII本体にアパチャーサイズ、Current、Gain、PolarityをCoulter Electronics Limited発行のREFERENCE MANUAL FOR THE COULTER MULTISIZER（１９８７）に従って入力し、manualで測定を行った。測定中はビーカー内を気泡が入らない程度に緩く攪拌しておき、粒子を10万個測定した点で測定を終了した。
【００３７】
また、本発明において、不定形粒子粉末の真球度は、粒子の画像データを基に最短径／最長径の比率を求め、５００個以上の粒子について求めた最短径／最長径の比率の平均値である。
具体的には、粒子の画像を取得し、その画像データから粒子の最長径と最短径を読み取って最短径／最長径の比率を求め、一種類の不定形粒子粉末に対して５００個以上の粒子の最短径／最長径の比率の平均値を算出して該不定形粒子粉末の真球度とするものである。従って、真球度が1に近いほど真球に近い粒子からなる粉末となる。
粒子の画像データを取得する方法としては、例えば、前記平均粒子径を測定する際に用いたアパチャーチューブのアパチャー（細孔）を粒子が通過する際、マルチイメージアナライザー（ベックマンコールター社製）用いて粒子１個ずつの画像データを取得する方法を採用することができる。
【００３８】
本発明の不定形粒子を含む固形粉末化粧料としては、おしろい類、ファンデーション、口紅、リップクリーム、頬紅、眉目化粧品、マニキュア等が挙げられる。固形粉末化粧料中の不定形粒子粉末の含有量は０．５〜５０重量％程度が好ましく、１．０〜２０重量％が更に好ましい。不定形粒子粉末の含有量が０．５重量％よりも少ない場合には、その効果が明確に認められにくく、逆に５０重量％よりも多くしても、その増加量に見合った効果の増進が認められないため、好ましくない。
【００３９】
尚、本発明の不定形粒子粉末は、固形粉末化粧料に使用する前に、予め油剤、シリコーン化合物およびフッ素化合物等の表面処理剤や有機粉体、無機粉体等で処理してもよい。
【００４０】
前記油剤としては、通常外用剤に使用されているものであればいずれでもよく、例えば流動パラフィン、スクワラン、ワセリン、パラフィンワックス等の炭化水素油、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸、ベヘニン酸、ウンデシレン酸、オキシステアリン酸、リノール酸、ラノリン脂肪酸、合成脂肪酸等の高級脂肪酸、トリオクタン酸グリセリル、ジカプリン酸プロピレングリコール、２エチルヘキサン酸セチル、ステアリン酸イソセチル等のエステル油、ミツロウ、鯨ロウ、ラノリン、カルナウバロウ、キャンデリラロウ等のロウ類、アマニ油、綿実油、ヒマシ油、卵黄油、ヤシ油等の油脂類、ステアリン酸亜鉛、ラウリン酸亜鉛等の金属石鹸、セチルアルコールステアリルアルコール、オレイルアルコール等の高級アルコール等が挙げられる。
不定形粒子粉末を油剤で処理する方法は特に限定されないが、例えば、該不定形粒子粉末に油剤を添加し、ミキサー等で撹拌することにより油剤をコーティングする乾式法や、油剤をエタノール、プロパノール、酢酸エチル、ヘキサン等の適当な溶媒に加熱溶解し、それに不定形粒子粉末を加えて混合撹拌した後、溶媒を減圧除去または加熱除去することにより、油剤をコーティングする湿式法等を利用することができる。
【００４１】
前記シリコーン化合物としては、通常外用剤に使用されるものであればいずれでもよく、例えばジメチルポリシロキサン、メチルハイドロジェンポリシロキサン、メチルフェニルポリシロキサン、アクリル−シリコーン系グラフト重合体、有機シリコーン樹脂部分架橋型オルガノポリシロキサン重合物等が挙げられる。
不定形粒子粉末をシリコーン化合物で処理する方法は特に限定されないが、例えば、上記の乾式法や湿式法を利用できる。また、必要に応じて焼き付け処理を行ったり、反応性を有するシリコーン化合物の場合は反応触媒等を適宜添加してもよい。
【００４２】
前記フッ素化合物としては、通常外用剤に配合されるものであればいずれでもよく、例えばパーフルオロアルキル基含有エステル、パーフルオロアルキルシラン、パーフルオロポリエーテル、パーフルオロ基を有する重合体等が挙げられる。不定形粒子粉末をフッ素化合物で処理する方法も特に限定されないが、例えば、前記の乾式法や湿式法を利用できる。また、必要に応じて焼き付け処理を行ったり、反応性を有するシリコーン化合物の場合は反応触媒等を適宜添加してもよい。
【００４３】
前記有機粉体としては、例えばアラビアゴム、トラガントガム、グアーガム、ローカストビーンガム、カラヤガム、アイリスモス、クインスシード、ゼラチン、セラック、ロジン、カゼイン等の天然高分子化合物、カルボキシメチルセルロースナトリウム、ヒドロキシエチルセルロース、メチルセルロース、エチルセルロース、アルギン酸ナトリウム、エステルガム、ニトロセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、結晶セルロース等の半合成高分子化合物、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ポリアクリル酸ナトリウム、カルボキシビニルポリマー、ポリビニルメチルエーテル、ポリアミド樹脂、シリコーン油、ナイロン粒子、ポリメタクリル酸メチル粒子、架橋ポリスチレン粒子、シリコン粒子、ウレタン粒子、ポリエチレン粒子、フッ素粒子等の樹脂粒子が挙げられる。
【００４４】
前記無機粉体としては、例えば酸化鉄、群青、コンジョウ、酸化クロム、水酸化クロム、カーボンブラック、マンガンバイオレット、酸化チタン、酸化亜鉛、タルク、カオリン、マイカ、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、雲母、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸バリウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、シリカ、ゼオライト、硫酸バリウム、焼成硫酸カルシウム（焼セッコウ）、リン酸カルシウム、ヒドロキシアパタイト、セラミックパウダー等が挙げられる。
【００４５】
また、これら有機粉体や無機粉体は、予め表面処理を行ったものでもよい。表面処理方法としては、前記のような、公知の表面処理技術が利用できる。
【００４６】
さらに、本発明の効果を損なわない範囲であれば、外用剤に一般に用いられている通常の添加剤をその目的に応じて配合することができる。そのような成分としては、例えば、水、低級アルコール、油脂およびロウ類、炭化水素類、高級脂肪酸、高級アルコール、ステロール、脂肪酸エステル、金属石鹸、保湿剤、界面活性剤、高分子化合物、色材原料、香料、防腐・殺菌剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、その他の特殊配合成分などが挙げられる。
【００４７】
油脂およびロウ類としては、アボガド油、アーモンド油、オリーブ油、カカオ脂、牛脂、ゴマ脂、小麦胚芽油、サフラワー油、シアバター、タートル油、椿油、パーシック油、ひまし油、ブドウ油、マカダミアナッツ油、ミンク油、卵黄油、モクロウ、ヤシ油、ローズヒップ油、硬化油、シリコン油、オレンジラフィー油、カルナバロウ、キャンデリラロウ、鯨ロウ、ホホバ油、モンタンロウ、ミツロウ、ラノリン等が挙げられる。炭化水素類としては、流動パラフィン、ワセリン、パラフィン、セレシン、マイクロクリスタリンワックス、スクワラン等が挙げられる。
【００４８】
高級脂肪酸としては、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸、ベヘニン酸、ウンデシレン酸、オキシステアリン酸、リノール酸、ラノリン脂肪酸、合成脂肪酸が挙げられる。高級アルコールとしては、ラウリルアルコール、セチルアルコール、セトステアリルアルコール、ステアリルアルコール、オレイルアルコール、ベヘニルアルコール、ラノリンアルコール、水素添加ラノリンアルコール、へキシルデカノール、オクチルデカノール、イソステアリルアルコール、ホホバアルコール、デシルテトラデカノール等が挙げられる。
【００４９】
ステロールとしてはコレステロール、ジヒドロコレステロール、フィトコレステロール等が挙げられる。
【００５０】
脂肪酸エステルとしては、リノール酸エチル、ミリスチン酸イソプロピル、ラノリン脂肪酸イソプロピル、ラウリン酸ヘキシル、ミリスチン酸ミリスチル、ミリスチン酸セチル、ミリスチン酸オクチルドデシル、オレイン酸デシル、オレイン酸オクチルドデシル、ジメチルオクタン酸ヘキシルデシル、イソオクタン酸セチル、パルミチン酸デシル、トリミリスチン酸グリセリン、トリ（カプリル・カプリン酸）グリセリン、ジオレイン酸プロピレングリコール、トリイソステアリン酸グリセリン、トリイソオクタン酸グリセリン、乳酸セチル、乳酸ミリスチル、リンゴ酸ジイソステアリル、イソステアリン酸コレステリル、１２−ヒドロキシステアリン酸コレステリル等の環状アルコール脂肪酸エステル等が挙げられる。
【００５１】
金属石鹸としては、ラウリン酸亜鉛、ミリスチン酸亜鉛、ミリスチン酸マグネシウム、パルミチン酸亜鉛、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ウンデシレン酸亜鉛等が挙げられる。
【００５２】
保湿剤としては、グリセリン、プロピレングリコール、１，３−ブチレングリコール、ポリエチレングリコール、ｄｌ−ピロリドンカルボン酸ナトリウム、乳酸ナトリウム、ソルビトール、ヒアルロン酸ナトリウム、ポリグリセリン、キシリット、マルチトール等が挙げられる。
【００５３】
界面活性剤としては、高級脂肪酸石鹸、高級アルコール硫酸エステル、Ｎ−アシルグルタミン酸塩、リン酸エステル塩等のアニオン性界面活性剤、アミン塩、第４級アンモニウム塩等のカチオン性界面活性剤、ベタイン型、アミノ酸型、イミダゾリン型、レシチン等の両性界面活性剤、脂肪酸モノグリセリド、プロピレングリコール脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、蔗糖脂肪酸エステル、ポリグリセリン脂肪酸エステル、酸化エチレン縮合物等の非イオン性界面活性剤が挙げられる。
【００５４】
高分子化合物としては、アラビアゴム、トラガントガム、グアーガム、ローカストビーンガム、カラヤガム、アイリスモス、クインスシード、ゼラチン、セラック、ロジン、カゼイン等の天然高分子化合物、カルボキシメチルセルロースナトリウム、ヒドロキシエチルセルロース、メチルセルロース、エチルセルロース、アルギン酸ナトリウム、エステルガム、ニトロセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、結晶セルロース等の半合成高分子化合物、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ポリアクリル酸ナトリウム、カルボキシビニルポリマー、ポリビニルメチルエーテル、ポリアミド樹脂、シリコーン油、ナイロン粒子、ポリメタクリル酸メチル粒子、架橋ポリスチレン粒子、シリコン粒子、ウレタン粒子、ポリエチレン粒子、シリカ粒子等の樹脂粒子等の合成高分子化合物が挙げられる。
【００５５】
色材原料としては、酸化鉄、群青、コンジョウ、酸化クロム、水酸化クロム、カーボンブラック、マンガンバイオレット、酸化チタン、酸化亜鉛、タルク、カオリン、マイカ、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、雲母、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸バリウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、シリカ、ゼオライト、硫酸バリウム、焼成硫酸カルシウム（焼セッコウ）、リン酸カルシウム、ヒドロキシアパタイト、セラミックパウダー等の無機顔料、アゾ系、ニトロ系、ニトロソ系、キサンテン系、キノリン系、アントラキノリン系、インジゴ系、トリフェニルメタン系、フタロシアニン系、ピレン系等のタール色素が挙げられる。
【００５６】
なお、前記高分子化合物の粉体原料や色材原料などの粉体原料は、予め表面処理を行ったものも使用することができる。表面処理の方法としては、公知の表面処理技術が利用でき、例えば、炭化水素油、エステル油、ラノリン等による油剤処理、ジメチルポリシロキサン、メチルハイドロジェンポリシロキサン、メチルフェニルポリシロキサン等によるシリコーン処理、パーフルオロアルキル基含有エステル、パーフルオロアルキルシラン、パーフルオロポリエーテルおよびパーフルオロアルキル基を有する重合体等によるフッ素化合物処理、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン等によるシランカップリング剤処理、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート等によるチタンカップリング剤処理、金属石鹸処理、アシルグルタミン酸等によるアミノ酸処理、水添卵黄レシチン等によるレシチン処理、コラーゲン処理、ポリエチレン処理、保湿性処理、無機化合物処理、メカノケミカル処理等の処理方法が挙げられる。
【００５７】
香料としては、例えばアニスアルデヒド、ベンジルアセテート、ゲラニオール等が挙げられる。防腐・殺菌剤としては、メチルパラペン、エチルパラペン、プロピルパラペン、ベンザルコニウム、ベンゼトニウム等が挙げられる。
【００５８】
酸化防止剤としては、ジブチルヒドロキシトルエン、ブチルヒドロキシアニソール、没食子酸プロピル、トコフェロール等が挙げられる。紫外線吸収剤としては、微粒子酸化チタン、微粒子酸化亜鉛、微粒子酸化セリウム、微粒子酸化鉄、微粒子酸化ジルコニウム等の無機系吸収剤、安息香酸系、パラアミノ安息香酸系、アントラニリック酸系、サルチル酸系、桂皮酸系、ベンゾフェノン系、ジベンゾイルメタン系等の有機系吸収剤が挙げられる。
【００５９】
特殊配合成分としては、例えばエストラジオール、エストロン、エチニルエストラジオール、コルチゾン、ヒドロコルチゾン、プレドニゾン等のホルモン類、ビタミンＡ、ビタミンＢ、ビタミンＣ、ビタミンＥ等のビタミン類、クエン酸、酒石酸、乳酸、塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム・カリウム、アラントインクロルヒドロキシアルムニウム、パラフェノールスルホン酸亜鉛、硫酸亜鉛等の皮膚収斂材剤、カンタリスチンキ、トウガラシチンキ、ショウキョウチンキ、センブリエキス、ニンニクエキス、ヒノキチオール、塩化カルプロニウム、ペンタデカン酸グリセリド、ビタミンＥ、エストロゲン、感光素等の発毛促進剤、リン酸−Ｌ−アスコルビン酸マグネシウム等の美白剤等が挙げられる。
【実施例】
【００６０】
（実施例１）
＜第１工程＞撹拌機を備えた容量５Ｌのオートクレーブに、水2900ｇ、第三リン酸カルシウム90ｇ、ドデシル硫酸ナトリウム1ｇ、スチレン999ｇ、ジビニルベンゼン1ｇおよびベンゾイルパーオキシド9ｇを入れ、この混合物を、特殊機化（株）社製ＴＫ−ホモミキサーで分散し、6μｍ程度の液滴にした。次いで、窒素気流下、７０℃で８時間撹拌を続けて懸濁重合して、重合体粒子を得た。この重合体粒子の平均粒子径は5.8μｍであった。
＜第２工程＞アクリル酸ブチル22ｇ、エチレングリコールジメタアクリレート8ｇ、およびベンゾイルパーオキシド0.3ｇを、ラウリル硫酸ナトリウム0.15ｇを溶解した水30ｇ中に投入し、この単量体混合物を超音波ホモジナイザーで分散し、油滴の粒子径を約２μｍ以下とした。
さらに、第1工程で得た重合体粒子の水系分散媒体のうち320ｇを容量500ccのセパラブルフラスコに分取し、そこへ前記単量体混合物の分散液を５０℃で5分間かけて連続して滴下し、重合体粒子：被覆層の重量比が７３：２７となるように構成した。
＜第３工程＞滴下終了後、６５℃に昇温し、５時間重合させた。その後９０℃に昇温し、さらに３時間反応を継続させた。次いで、冷却し、塩酸を加えて第三リン酸カルシウムを溶解した後、水洗、脱水し、６０℃のオーブン中で１日間乾燥した。
以上のようにして得られた不定形粒子粉末の平均粒子径は8.9μｍ、真球度は0.76であった。尚、得られた不定形粒子粉末の電子顕微鏡写真を図１に示す。
【００６１】
（実施例２）
第1工程の重合体粒子の製造に際し、架橋性単量体であるジビニルベンゼンを添加せずに重合を行ったこと以外は、実施例1と同様にして不定形粒子粉末を得た。得られた不定形粒子粉末の平均粒子径は9.2μｍ、真球度は0.70であった。
【００６２】
（実施例３）
第２工程において、単量体混合物中の架橋性単量体の割合を４０重量％とした以外は実施例１と同様にして不定形粒子粉末を得た。得られた不定形粒子粉末の平均粒子径は8.6μｍ、真球度は0.78であった。
【００６３】
（実施例４）
第２工程において、単量体混合物中の架橋性単量体の割合を１２重量％にした以外は実施例1と同様にして不定形粒子粉末を得た。得られた不定形粒子粉末の体積平均粒子径は9.0μｍ、真球度は0.76であった。
【００６４】
（実施例５）
第２工程において単量体混合物のエマルジョンを添加するに際し、重合体粒子：被覆層の重量比が９５：５となるようにした以外は実施例１と同様にして、不定形粒子粉末を得た。得られた不定形粒子粉末の平均粒子径は6.3μｍ、真球度は0.79であった。
【００６５】
（実施例６）
第２工程において単量体混合物のエマルジョンを添加するに際し、重合体粒子：被覆層の重量比が７０：３０となるようにした以外は実施例１と同様にして、不定形粒子粉末を得た。得られた不定形粒子粉末の体積平均粒子径は10.2μｍ、真球度は0.74であった。
【００６６】
（実施例７）
第１工程の重合体粒子の製造において、重合性単量体をメタクリル酸メチル999ｇ、架橋性単量体をエチレングリコールジメタアクリレート1ｇとした以外は実施例1と同様にして不定形粒子粉末を得た。得られた不定形粒子粉末の体積平均粒子径は8.8μｍ、真球度は0.75であった。
【００６７】
（実施例８）
第１工程の重合体粒子の製造において、重合性単量体をメタクリル酸メチル999ｇ、架橋性単量体をエチレングリコールジメタアクリレート1ｇとし、さらに第２工程のエマルジョンのアクリル酸エステル系単量体をアクリル酸ブチル17ｇ、アクリル酸２エチルヘキシル2ｇ、アクリル酸メチル3ｇ、架橋性単量体をエチレングリコールジメタアクリレート8ｇとした以外は実施例１と同様にして不定形粒子粉末を得た。得られた不定形粒子粉末の平均粒子径は9.0μｍ、真球度は0.77であった。
【００６８】
（実施例９）
第１工程の重合体粒子の製造において、重合性単量体をアクリル酸ブチル999.5ｇ、架橋性単量体をエチレングリコールジメタアクリレート0.5ｇとし、さらに第２工程のエマルジョンのアクリル酸エステル単量体をアクリル酸ブチル13ｇ、アクリル酸２エチルヘキシル2ｇ、アクリル酸メチル3ｇ、エチレングリコールジメタアクリレート12ｇとした以外は実施例１と同様にして不定形粒子粉末を得た。得られた不定形粒子粉末の平均粒子径は9.3μｍ、真球度は0.79であった。
【００６９】
（比較例１）
第１工程において、水2850ｇ、第三リン酸カルシウム８０ｇ、ドデシル硫酸ナトリウム１．２ｇ、スチレン996ｇ、ジビニルベンゼン4ｇおよびベンゾイルパーオキシド５ｇの組成で重合することによって重合体粒子を製造した以外は、実施例1と同様にして不定形粒子粉末を得た。得られた不定形粒子粉末の平均粒子径は5.5μｍ、真球度は0.92であった。尚、得られた不定形粒子粉末の電子顕微鏡写真を図２に示す。
【００７０】
（比較例２）
第２工程において単量体混合物のエマルジョンを添加するに際し、重合体粒子：被覆層の重量比が９７：３となるようにした以外は実施例１と同様にして、不定形粒子粉末を得た。得られた不定形粒子粉末の平均粒子径は5.8μｍ、真球度は0.90であった。
【００７１】
（比較例３）
第２工程において単量体混合物のエマルジョンを添加するに際し、重合体粒子：被覆層の重量比が６０：４０となるようにした以外は実施例１と同様にして、不定形粒子粉末を得た。得られた不定形粒子粉末の平均粒子径は13.5μｍ、真球度は0.88であった。
【００７２】
（比較例４）
第１工程で作製する重合体粒子の平均粒子径を22μｍにした以外は実施例1と同様にして不定形粒子粉末を得た。得られた不定形粒子粉末の平均粒子径は35μｍ、真球度は0.85であった。
【００７３】
（比較例５）
第１工程で作製する重合体粒子の平均粒子径を1.5μｍにした以外は実施例1と同様にして不定形粒子粉末を得た。得られた不定形粒子粉末の平均粒子径は3.8μｍ、真球度は0.78であった。
【００７４】
（比較例６）
第２工程において、単量体混合物中の架橋性単量体の割合を9重量％にした以外は実施例１と同様にして不定形粒子粉末を得た。得られた不定形粒子粉末の平均粒子径は9.2μｍ、真球度は0.72であった。
尚、得られた粒子は、後述するように官能評価および耐衝撃性に劣るのみならず、粒子が軟らかすぎて、乾燥後に粒子の合着が起こりハンドリング性にも劣るものであった。
【００７５】
（比較例７）
第２工程において、単量体混合物中の架橋性単量体の割合を５０重量％にした以外は実施例１と同様にして不定形粒子粉末を得た。得られた不定形粒子粉末の平均粒子径は8.8μｍ、真球度は0.79であった。
【００７６】
（比較例８）
特殊機化製卓上型TKホモミキサー（回転数６０００rpm）を用いて、油相（アクリル酸エチル９０重量部、１，６−ヘキサンジオールジメタクリレート１０重量部、過酸化ベンゾイル０．５重量部）を水相（脱イオン水 ４００重量部、鹸化度８５％のポリビニルアルコール８重量部、ラウリル硫酸ナトリウム０．０４重量部）に分散させた後、攪拌機、温度計を備えた重合器にこの分散液を入れ、７０℃で１０時間攪拌を続けて懸濁重合を完了した。冷却後、この懸濁液を濾過、洗浄し、平均粒子径８．３μｍの球状樹脂粒子を得た。濾過、洗浄後の脱水ケーキを攪拌翼付き回転式真空乾燥機に入れ、球状シリコン樹脂微粒子（東芝シリコン社製トスパール １０５、平均粒子径０．５μｍ）を添加した後、周速３ｍ／ｓで撹拌しながら乾燥させた後、分級することにより、架橋アクリル酸エステルの表面にシリコン樹脂粒子が付着した粒子粉末を得た。平均粒子径は8.5μｍ、真球度は0.93であった。
【００７７】
（比較例９）
水２００ｇに対し、複分解法でピロリン酸マグネシウム２０ｇを生成させた分散媒を５００ｍｌセパラブルフラスコに入れ、これにラウリル硫酸ナトリウム０．２５ｇを溶解した。これとは別に、スチレン８０ｇ、ジメチルポリシロキサン（粘度１０００ｃＳｔ（２５℃））２０ｇおよび２，２'−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）０．３ｇを均一に混合溶解してなるモノマー組成物を、上記の分散媒に加えた。この混合物をホモミキサー（ＩＫＡ社製 ＵＬＴＲＡ ＴＵＲＲＡＸ Ｔ−２５）にて１００００ｒｐｍで約１０秒間微分散した。フラスコに撹拌翼、温度計および冷却器を取り付け、６０℃の水浴中に設置した。フラスコ内を窒素ガスで十分に置換した後、撹拌速度２００ｒｐｍで１０時間加熱を継続し、重合反応を行った。重合反応が終了したことを確認した後、反応液を冷却し、スラリーのｐＨが２程度になるまで塩酸を添加して分散剤を分解した。濾紙を用いたブフナー漏斗で粒子を吸引濾過し、１．２リットルのイオン交換水で洗浄して分散剤を除去した。吸引濾過後の脱水ケーキを乾燥した後、シクロヘキサンに分散し、吸引濾過を数回繰り返して、樹脂粒子を得た。
樹脂粒子を電子顕微鏡で観察したところ、本発明のように、核となる重合体粒子が複数合着してなる粒子形状とは異なり、一つの凸状の曲面と一つの凹状の曲面とが共に境界線を挟んで同一方向に現れた粒子形状であった。尚、得られた粒子粉末の平均粒子径は8.2μｍ、真球度は0.66であった。
【００７８】
（１）不定形粒子の評価
（Ａ）平均粒子径
実施例および比較例で得られた粉末についての平均粒子径は、前述のコールターマルチサイザーII（ベックマンコールター社製）等を用いたコールターカウンター法に求めた。
（Ｂ）真球度
実施例および比較例で得られた粉末についての真球度は、前述のマルチイメージアナライザー（ベックマンコールター社製）等を用いた画像解析により、５００個の粒子について最短径／最長径の比率の平均値として求めた。
（Ｃ）粒子の摩擦係数
粒子の転がりにくさ（ローリング効果が小さいこと）を評価する指標として粒子の摩擦係数を測定した。人工皮膚（ビューラックス社製バイオスキンプレート）の表面に化粧用パフを用いて微粒子をこすりつけ添着させた表面を圧子で一定速度でなぞった時の摩擦係数を、摩擦感テスター（カトーテック社製、ＫＥＳ−ＳＥ）を用いて測定し、気温２０℃、相対湿度65％の環境下での平均摩擦係数（ＭＩＵ）を求めた。
平均摩擦係数（ＭＩＵ）は、表面のすべり性あらわしており、その数値が小さいほど粒子が転がりやすいことを示している。
【００７９】
（２）固形粉末化粧料（パウダーファンデーション）による評価
実施例および比較例で作成した不定形粒子粉末を配合したパウダーファンデーションを作成し、耐衝撃性試験およびパネラー１０名による官能試験を行った。
固形粉末化粧料（パウダーファンデーション）の作成処方
不定形粒子粉末                                    １５重量部
タルク                                            ２１重量部
白雲母                                            ５１重量部
赤色酸化鉄                                      ０．６重量部
黄色酸化鉄                                          １重量部
黒色酸化鉄                                      ０．１重量部
２−エチルヘキサン酸セチル                        １０重量部
ソルビタンセスキオレエート                          １重量部
防腐剤                                          ０．２重量部
香料                                            ０．１重量部
固形粉末化粧料の作成手順
上記作成処方に基づき、樹脂粒子、タルク、白雲母、赤色酸化鉄、黄色酸化鉄、黒色酸化鉄をヘンシェルミキサーで混合し、これに、２−エチルヘキサン酸セチル、ソルビタンセスキオレエート、防腐剤を混合溶解したものを加えて均一に混合した。
これに、香料を加えて混合した後、粉砕して100メッシュの篩を通過させた後、その7ｇをはかりとり、外径58ｍｍ、内径57ｍｍ、深さ4.5ｍｍ、重量3.63ｇのアルミ皿に充填し、油圧ハンドプレスを用い、120ｋｇ/ｃｍ2の圧力で1分間1軸加圧し固形粉末化粧料（パウダーファンデーション）を得た。
【００８０】
固形粉末化粧料の評価方法
上述のようにして作成した固形粉末化粧料に対し、使用性に関する官能評価と固形粉末化粧料の耐衝撃性試験を行い評価した。
（Ａ）使用感の官能評価方法
作成した固形粉末化粧料に関し、パネラー１０名によるソフト感（パフを用いて顔に伸ばす時に感じる使用感）、肌への密着感、粒子の存在感を感じることによるザラツキに関する官能試験を行った。各項目の評価については、下記のような基準で５段階評価を行った際の１０人の平均値とした。尚、各項目の平均値は、算術平均の少数点以下２桁目を四捨五入した値とした。
１……悪い
２……やや悪い
３……普通
４……やや良い
５……良い
そして、官能評価の判定は、各項目の平均値を合計し、得点が１１以上のものを○、得点が１１未満のものは×と判定した。満点は１５点である。但し、３項目のうち、１つでも平均値が１.９以下のものがあれば×とした。
○  ……合計１１以上
×  ……合計１１未満。
【００８１】
（Ｂ）耐衝撃性の評価方法
上述のようにアルミ皿に充填された固形粉末化粧料を各実施例、比較例毎にそれぞれ６個ずつ用意し、アルミ皿の底面を下方に向けて50ｃｍの高さからコンクリート床に自由落下させた。この落下操作を各試験片についてケーキの表面にヒビや割れが発生するまで繰り返し、ケーキの表面にヒビや割れが発生するのに要した落下回数をもとめた。そして、各実施例および比較例に対して６個の試験片全てにこの試験を行い、そのうち最大値および最小値を除いた4つの測定値の相加平均を求めた。この数値が大きいほど耐衝撃性が高いことを示し、２回以上の落下に耐えることを合格の基準とした。
【００８２】
（Ｃ）総合評価
使用性に関する官能評価結果の判定が○であり、且つ耐衝撃性試験で２回以上の落下に耐えたものを総合判定で○とした。
結果を表１に示す。
【００８３】
【表１】
2005139322.tif 000003
【００８４】
表１に示したように、本発明の実施例の不定形粒子粉末を用いれば、架橋型ポリアクリル酸エステルを用いた際の利点である使用感（ソフト感、密着感、ザラツキ）を有し、且つ、落下させた際にもひび割れが生じにくい耐衝撃性に優れた固形粉末化粧料が得られていることがわかる。
【産業上の利用可能性】
【００８５】
本発明の不定形粒子粉末は、おしろい類、ファンデーション、口紅、リップクリーム、頬紅、眉目化粧品、マニキュア等の固形粉末化粧料、ならびに塗料などとして使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００８６】
【図１】実施例１の不定形粒子粉末の電子顕微鏡写真。
【図２】比較例１の不定形粒子粉末の電子顕微鏡写真。
【図１】
2005139322.tif 000004
【図２】
2005139322.tif 000005