(57)【要約】【課題】複数のガラス板を貼り合わせてガラスの熱融着により接合接着して得られるマイクロ化学チップは、ガラス板の反り等により、ガラス表面の平坦性に問題があった。【解決手段】  主成分が二酸化珪素であるガラス部材同士を接合して得られる接合部材の製造方法であって、接合面の接着にシリコンアルコキシド化合物の溶液を用いる。接着強度を大きくするために、接合時に加熱あるいは接合面に外力を加えて押しつける。この方法により溝付きガラス板とガラス板を貼り合わせて微小流路を備えたマイクロ化学チップを得ることができる。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
主成分が二酸化珪素である部材同士が接合された接合部材の製造方法であって、前記接合面の接着にシリコンアルコキシド化合物の溶液を用いることを特徴とする接合部材の製造方法。
【請求項２】
前記シリコンアルコキシド化合物が、一般式Ｓｉ（ＯＣmＨ2m+1）4で表され、ｍの値が１から３のいずれかの整数であることを特徴とする請求項１に記載の接合部材の製造方法。
【請求項３】
接合時に前記部材を加熱することを特徴とする請求項１または２に記載の接合部材の製造方法。
【請求項４】
接合時に前記部材同士を押し付けることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の接合部材の製造方法。
【請求項５】
主表面に溝が形成されたガラス板と他方のガラス板とが、該溝と他方のガラス板に囲まれた流路を形成するように接合接着されたマイクロ化学チップであって、前記接合面がシリコンアルコキシド化合物の加水分解生成物により接着されていることを特徴とするマイクロ化学チップ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複数の部材を接着により接合した接合部材の製造方法に関し、この方法により得られるマイクロ化学チップに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、抗体解析や化学反応場の極小化の目的で、微小空間および流路を有する化学反応用チップが盛んに用いられており、そのようなマイクロ化学チップを製造するのにガラス基板同士を貼り合わせる技術が必須となっている。従来より、ガラス基板同士を接合するのに、ガラス基板を徐冷点以上に加熱する融着法や、フッ化水素酸を用いる方法、アルカリ溶液を用いる方法、有機系接着剤を用いる方法などが知られている。
【０００３】
たとえば、特開２００３−２１５１４０号公報（特許文献１）および特開２００３−１７５３３０号公報（特許文献２）には、２枚のガラス板を加熱し接合面のガラスを熱融着することによりマイクロ化学チップを製造する方法が開示されている。また、特開２００３−５４９７１号公報（特許文献３）には、石英ガラス部品の研磨された接合面を水で濡らし、接合面同士を圧力を加えた状態で密着させて加熱することにより、光学部品として用いる石英ガラス接合部材の製造方法が開示されている。
【０００４】
【特許文献１】特開２００３−２１５１４０号公報
【特許文献２】特開２００３−１７５３３０号公報
【特許文献３】特開２００３−５４９７１号公報
【０００５】
また、複数のガラスレンズを貼り合わせた密着型色消しレンズで知られる光学レンズ体は、レンズの接着貼り合わせは、特開２００３−１３９９１３号公報（特許文献４）に記載されているように、レンズとレンズを接合する接着剤として透明性に優れたシリコーン樹脂が用いられる。
【０００６】
【特許文献４】特開２００３−１３９９１３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
熱融着法によるガラス部材の接合は、ガラス部材をガラス徐冷点以上に加熱することが必須となるため、ガラス部材表面に凹凸が生じてしまい、化学反応の検出のために用いる検出光が表面の凹凸のために散乱してしまうという問題があった。
【０００８】
フッ化水素酸を用いてガラス部材を接合する方法は、フッ化水素酸という危険な試薬を用いるため、それ相応の設備が必要であり簡便な方法と言いがたい。また、ガラス部材が多成分系ガラスである場合、フッ化水素酸のガラス成分に対する反応性の違いから表面に凹凸が生じ、その結果ガラスの接合面にヘイズ（目で見て曇り状に見える欠点）が生じて、光熱変換分析などの化学分析などを行うマイクロ化学チップの製造方法としては適したものと言えない。
【０００９】
アルカリ溶液を用いてガラス部材を接合する方法は、ガラスが多成分系ガラスである場合、アルカリ薬剤のガラス成分に対する反応性の違いから、接合面に凹凸が生じてしまい、その結果接合面にヘイズが生じやすい。このためアルカリ溶液を用いた接合は、化学反応用のマイクロ化学チップの製造には適さない。
【００１０】
シリコーン樹脂などの有機系接着剤を接合面に塗布して接合する方法は、マイクロ化学チップの流路内に接着剤が侵入するのを防止することが難しく、反応試薬等が導入される流路を清浄にすることが難しい。
【００１１】
本発明は、上記の従来技術が有する技術的課題を解決することを目的としてなされたものであって、本発明の第１の目的は、二酸化珪素を主成分とする部材を低温度で接着接合する方法を提供することであり、第２の目的は、接着剤などの不要な物質が流路に侵入しないマイクロ化学チップを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は、より低温（ガラス徐冷点以下）でかつ化学反応に影響を及ぼさない簡便なガラス基板同士の接合法を研究する過程で得られたものであり、部材の主成分である二酸化珪素と同種の金属成分を含有するシリコンアルコキシド溶液を接合面に介在させることが、接合面の密着強度を改善するのに有用であることを見出したことによりなされたものである。
【００１３】
本発明の接合部材の製造方法は、接合面の主成分が二酸化珪素である部材同士が接合された接合部材の製造方法であって、前記接合面の接着にシリコンアルコキシド化合物の溶液を用いることを特徴とする。
【００１４】
主成分が二酸化珪素である部材とは、ガラス、セラミックスが挙げられる。ガラスとしては、ソーダライムシリカガラス、アルミノ珪酸ガラス、アルミノ硼珪酸ガラス、無アルカリガラスなどの二酸化珪素（シリカ成分）を主成分とするガラスが挙げられる。
【００１５】
シリコンアルコキシド溶液を接合面に介在させることにより密着強度が向上する詳細なメカニズムは明らかではないが、接合面にシリコンアルコキシド溶液が介在することによって、部材表面の水酸基とシリコンアルコキシド溶液が結合し、部材同士が強固に接着するものと考えられる。
【００１６】
接合面に介在するシリコンアルコキシド溶液の厚みは特に限定されるものではないが、必要以上に厚いと反応が進みにくくなり、また機械的強度が保たれなくなるので好ましくない。シリコンアルコキシドは加水分解反応により部材の二酸化珪素成分との結合が進むことにより有機成分が減少し、二酸化珪素成分を含有するガラスに近づいていく。このためマイクロ化学チップにおいては、マイクロ化学チップの流路内の化学反応場にたとえ接着剤が接していても、化学反応を阻害する危険性が無い。
【００１７】
本発明の接着剤として用いるシリコンアルコキシド化合物は、一般式Ｓｉ（ＯＣmＨ2m+1）4で表され、ｍの値が１から３のいずれかの整数であることを特徴とする。ｍが４以上のアルコキシドやアルコキシル基の一部をアルキル基に置換した有機シリコン化合物は、化合物を構成する炭素が接合面に残存し、接着強度の低下ならびに接合面での光透過率の低下を招くことがあるので好ましくない。
【００１８】
本発明において、部材の接合を加熱して行うのがよい。接合時に部材を加熱することにより、より大きい接着強度を得ることが出来る。接合する部材がガラスである場合、ガラス徐冷点以上に加熱することは、部材表面に凹凸を生じさせてしまうので、それ以下の温度で接合を行う。また、接合時に部材同士を外力を加えて押し付けるようにすることは、接着強度をより大きくする上でよい。
【００１９】
本発明のマイクロ化学チップは、主表面に溝が形成されたガラス板と他方のガラス板とが、該溝と他方のガラス板に囲まれた流路を形成するように接合接着されたマイクロ化学チップであって、接合面がシリコンアルコキシド化合物の加水分解生成物により接着されていることを特徴とする。
【発明の効果】
【００２０】
本発明の接合部材の製造方法によれば、部材同士を低温で接合接着ができる。とりわけガラス部材である場合、ガラス転移点以下の低温度で接合接着することができ、これによりガラス部材の表面平坦性を損なうことなく接合できる。またフッ化水素酸のような危険な試薬を用いることなく接合できるので、環境、安全衛生上よい。
【００２１】
本発明のガラス部材を接合して得られる流路付きマイクロ化学チップは、流路への有機接着剤の侵入がないので、化学反応操作に支障をきたさない。また、低温度で接着が可能であるため、ガラス表面や界面での凹凸がなく、これにより光の散乱が発生しないので、正確な化学分析や化学反応操作ができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下に本発明を図面と実施例で説明する。図１は、本発明のマイクロ化学チップ１の一実施例を説明するための図で、図１（ａ）は斜視図、図１（ｂ）は図１（ａ）のＡＡ断面図である。マイクロ化学チップ１は、一方の主表面に溝５が設けられたガラス板３とガラス板３と同寸法の他方のガラス板２が、溝５（マイクロ化学チップの流路となる）がガラス板２に向かうように配置され接合面６で接着されている。ガラス板２とガラス板３とは、その主表面でシリコンアルコキシドたとえばシリコンアルコキシドのアルコール溶液が滴下により塗布され貼り合わされる。必要によりガラスに変形が生じない温度に加熱して接着をより強固にする。さらに、ガラス板２の上から加重をかけることにより接着をより確実にしてもよい。
【００２３】
ガラスの寸法は２０ｍｍ×４０ｍｍ程度であり、厚みは０．５〜１ｍｍ程度である。溝は、深さ約０．３ｍｍ、幅約０．３ｍｍの断面矩形または断面かまぼこ状であり、フォトレジストマスキング材とガラスのエッチング剤であるフッ酸を用いる湿式エッチング法や、微粒砥石を吹き付けるサンドブラスト法などにより形成される。
【００２４】
溝１０はガラス板上面から見ると２本の分岐部と１本の合流部とからなるＹ字パターンをしている。分岐部のそれぞれに２種の試料溶液がガラス板２に設けられた注入口（図示されない）から注入され、合流部で混合されて化学反応操作が実施される。
【００２５】
図２は、本発明のマイクロ化学チップの他の実施態様であり、あらかじめ貫通溝５が設けられたガラス板４が、ガラス板２，３により挟まれて接合接着されている。ガラスの接合面６に塗布されたシリコンアルコキシド化合物は、加水分解縮合過程で、溝５内に流れ込むことがないので、溝５により形成される流路の内壁を汚染することがない。
【実施例】
【００２６】
実施例１〜実施例１０
ガラス板として市販のソーダライムシリカガラス（徐冷点約５５０℃）のスライドガラスを用い、十分に洗浄した後、接合面にテトラエトキシシランＳｉ（ＯＣ2Ｈ5）4を滴下して２枚のスライドガラスを重ね合わせた。その後重ね合わせたスライドガラスを水平に置き、放置温度とその上に載せる重りの重さ、および放置時間をそれぞれ表１に示す通りに変化させてマイクロ化学チップのサンプルを得た。
【００２７】
貼り合わせたガラス板の接着強度を官能評価で評価したところ表１の結果となり、後述する比較例１と比べて格段に接着強度が向上した。
【００２８】
実施例１１〜実施例１４
接合面に表１に示したシリコンアルコキシドを滴下して塗布した以外は、実施例１と同様の接合処理を行い、サンプルを得た。接着強度を官能評価で評価したところ表１の結果となり、比較例１と比べて格段に接着強度が向上した。実施例１３と１４では、後で述べる比較例１と比べて接着強度は向上したが、加熱時に生じたと思われる炭素化合物起因と考えられる薄い褐色の着色が接合面に見られた。これは化学反応用チップに用いた場合検出光のロスにつながることが予想された。
【００２９】
実施例１５
ガラス板としてホウケイ酸ガラス（ガラス徐冷点５６０℃）を用いた以外は、実施例１と同様の接合処理を行いサンプルを得た。その結果実施例１と同等の接着強度を得ることが出来た。
【００３０】
比較例１
接合面に純水を滴下した以外は、実施例１と同様の処理を行いサンプルを得た。その後接着強度を評価しようとしたが全く接着していなかった。
【００３１】
比較例２
接合面には何も滴下せず、接着強度を向上させるために、放置温度を電気炉内で５００℃とした以外は、実施例１と同様の処理を行いサンプルを得た。ガラス板は全く接着していなかった。
【００３２】
比較例３
接合面には何も滴下せず、接着強度を向上させるために放置温度を６００℃とした以外は、実施例１と同様の処理を行いサンプルを得た。接着強度は向上していたが、表面凹凸の発生によるヘイズがガラス面に多数発生しており、化学分析や反応操作を行うマイクロ化学チップとして使えるものではなかった。
【００３３】
【表１】
2005139016.tif 000003
【００３４】
比較例４
接合面に市販のフッ化水素酸溶液（４７％）を滴下した以外は、実施例１と同様の処理を行いサンプルを得た。接着強度は向上していたが、界面での凹凸の発生によるヘイズが発生しており、マイクロ化学チップに使えるものでなかった。
【産業上の利用可能性】
【００３５】
ガラス板を貼り合わせて微小流路を備えるマイクロ化学チップの製造に用いられる。
【図面の簡単な説明】
【００３６】
【図１】本発明の実施により得られるマイクロ化学チップの一実施例を説明する図である。
【図２】本発明の実施により得られるマイクロ化学チップの他の実施例の断面図である。
【符号の説明】
【００３７】
１：マイクロ化学チップ
２、３、４：ガラス板
５：溝（流路）
６：接合面
【図１】
2005139016.tif 000004
【図２】
2005139016.tif 000005