(57)【要約】【課題】  不純物をほとんど含まず、高い陽イオン交換能や膨潤性を有し、フッ素イオンの溶出もほとんどないナトリウム金雲母粉体を提供する。【解決手段】  陽イオン交換容量（ＣＥＣ）が５０ｍｅｑ／１００ｇ以上、１００℃、１時間の熱水溶出試験におけるフッ素イオン溶出量が該粉体質量に対し１０００ｐｐｍ以下の合成ナトリウム金雲母粉体。本粉体は、原料混合物を、高周波誘導加熱により溶融して製造する。本方法では、原料混合物中におけるＮａ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、及びＦの割合が合成ナトリウム金雲母の理論式組成に対して９５〜１０５モル％となるように、Ｎａ、Ｍｇ、Ａｌ及びＳｉの酸化物、炭酸塩、又はフッ化物を混合して使用できる。また、得られた合成ナトリウム金雲母粉体をさらに６００〜１３５０℃で熱処理すれば、フッ素イオン溶出量を２０ｐｐｍ以下とすることができる。【選択図】      図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
陽イオン交換容量（ＣＥＣ）が５０ｍｅｑ／１００ｇ以上であり、１００℃、１時間の熱水溶出試験におけるフッ素イオン溶出量が試験に用いた該粉体質量に対して１０００ｐｐｍ以下であることを特徴とする合成ナトリウム金雲母粉体。
【請求項２】
請求項１記載の粉体において、１００℃、１時間の熱水溶出試験におけるフッ素イオン溶出量が試験に用いた該粉体質量に対して２０ｐｐｍ以下であることを特徴とする合成ナトリウム金雲母粉体。
【請求項３】
原料混合物を、高周波誘導加熱により溶融することを特徴とする、合成ナトリウム金雲母粉体の製造方法。
【請求項４】
請求項３記載の製造方法において、原料混合物中のＮａ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、及びＦの割合が、合成ナトリウム金雲母の理論式組成に対して９５〜１０５モル％となるように、Ｎａ、Ｍｇ、Ａｌ、及びＳｉの酸化物、炭酸塩、又はフッ化物を混合することを特徴とする合成ナトリウム金雲母粉体の製造方法。
【請求項５】
請求項３又は４記載の製造方法において、原料混合物が、ケイフッ化ナトリウム、炭酸ナトリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム及び二酸化ケイ素からなることを特徴とする合成ナトリウム金雲母粉体の製造方法。
【請求項６】
請求項３〜５の何れかに記載の製造方法において、得られた合成ナトリウム金雲母粉体をさらに６００〜１３５０℃で熱処理することを特徴とする合成ナトリウム金雲母の製造方法。
【請求項７】
請求項１又は２記載の合成ナトリウム金雲母粉体を含有することを特徴とする化粧料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は合成ナトリウム金雲母粉体、特に、陽イオン交換容量が高く、さらにはフッ素イオンの溶出がほとんどなく、しかも肌上で柔らかく、しっとりとした使用感触を発揮する合成ナトリウム金雲母粉体に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、雲母は人工的に合成することが可能である。天然雲母の結晶構造と同じようにＯＨを含む合成雲母は加圧下で原料混合物を溶融することが必要であるが、天然雲母結晶中のＯＨをフッ素で置き換えたフッ素雲母は常圧下で溶融して合成できるので、工業的に合成されている雲母はほとんどがフッ素雲母であり、合成雲母は通常このようなフッ素雲母を指す。
【０００３】
工業的に採用されているフッ素雲母の一般的な製造方法として溶融法があり、この方法では、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯなどの酸化物、およびＫ２ＳｉＦ６、ＫＦなどのフッ素化合物、あるいは炭酸塩等を原料とし、これらを目的とする合成雲母の組成に応じて混合し、この原料混合物を電気炉中約１４００〜１６００℃で溶融させる。そして、得られた溶融体を冷却して結晶を析出させた後、用途に応じて、粉砕、分級等を行い、粉末製品とする。
【０００４】
カリウム金雲母［理論式：ＫＭｇ３（ＡｌＳｉ３Ｏ１０）Ｆ２］は、天然金雲母［理論式：ＫＭｇ３（ＡｌＳｉ３Ｏ１０）（ＯＨ）２］のＯＨがＦに置き換えられた構造を有する合成フッ素金雲母である。カリウム金雲母は天然金雲母と同様に非膨潤性であり、天然のものに比べて不純物を含まないので、近年化粧料の体質顔料等として多用されている。
【０００５】
一般的に、層間イオンがＫである場合には水に対して非膨潤性であり、層間イオンがＮａやＬｉである場合には水に対して膨潤性を示すと考えられ、カリウム金雲母のＫがＮａに置き換えられたナトリウム金雲母［理論式：ＮａＭｇ３（ＡｌＳｉ３Ｏ１０）Ｆ２］は、膨潤性を示すとされている。
【０００６】
しかしながら、ナトリウム金雲母は天然ではいまだ発見された例はなく、人工的な合成においても、高純度のナトリウム金雲母を得ることはできなかった。
すなわち、従来のように電気炉中で原料混合物を溶融し、Ｎａ金雲母を合成しようとした場合には、その理論式に相当する割合で原料を混合したものを用いても膨潤性の合成雲母を得ることができず、原料混合物にさらに過剰のフッ化ナトリウムを原料として仕込む必要がある（非特許文献１）。そのため、生成物中に不純物相が含まれてしまい、所期の膨潤性や陽イオン交換能を有する粉体を得ることはできなかった。また、過剰のフッ化ナトリウムを用いるために、原料コストが高くなってしまい、さらにはフッ素イオンの溶出量が通常の膨潤性雲母に比べても著しく高いという問題もあった。
【０００７】
フッ素イオンの溶出は、非膨潤性のフッ素雲母ではほとんどないのに対し、膨潤性のフッ素雲母では水中で膨潤して層間距離が広がるために、フッ素イオンが溶出しやすい。化粧料分野においては、現在、溶出フッ素イオンによる安全性や、組成物の品質に対する影響を懸念して、１００℃、１時間の熱水溶出試験におけるフッ素イオン溶出量が２０ｐｐｍ以下であることが使用基準とされている。市販の膨潤性フッ素雲母のフッ素イオン溶出量は、１００〜１００００ｐｐｍと非常に高く、このため、膨潤性のフッ素雲母は増粘ゲル化能や乳化能、あるいはその陽イオン交換能により様々な有機化合物や無機化合物と複合体を形成することができるという能力を有するにもかかわらず、化粧料分野においては膨潤性フッ素雲母の実用化が進んでいないのが現状である。
【０００８】
フッ素雲母からのフッ素イオン溶出性を低減させる方法として、例えばフッ素雲母を６００〜１３５０℃で熱処理することが知られている（特許文献１）。
しかし、上記のような過剰のフッ化ナトリウムを含む原料混合物を用いて合成したナトリウム金雲母では、上記のような熱処理を行ったとしても、上記のような過酷溶出試験の基準値をクリアすることはできない。
【０００９】
【非特許文献１】Fluorine micas p.123-141、第１６章  水膨潤性フッ素雲母及びフッ素モンモリロナイト、著者：Haskiel R. Shell & Kenneth H. Ivey、発行元：U.S. Dept. of the Interior, Bureau of Mines、発行年：１９６９年。
【特許文献１】特公平７−１１５８５８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、前記従来技術の課題に鑑みなされたものであり、不純物をほとんど含まず、高い陽イオン交換能や膨潤性を有し、フッ素イオンの溶出もほとんどないＮａ金雲母粉体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記課題を解決するために、本発明者等が鋭意研究を重ねた結果、高周波誘導炉中で原料混合物を溶融すると、過剰のフッ化ソーダを加えなくとも、原料をナトリウム金雲母の理論式組成に相当する割合で混合した混合物を用いて、不純物をほとんど含まないナトリウム金雲母が得られることを見出した。そして、このナトリウム金雲母粉体は純度が高いために陽イオン交換容量（ＣＥＣ）が非常に高く、また、フッ素イオン溶出量も従来の電気炉溶融法に比べて非常に低いことが明らかとなった。さらに、このナトリウム金雲母の粉体に上記特許文献１の焼成処理を行えば、化粧品安全基準の過酷溶出試験におけるフッ素イオン溶出量が２０ppm以下の粉体とすることができることが判明した。また、このナトリウム金雲母粉体の手触りは柔らかで、しっとりとした感触を有することも見出し、本発明を完成するに至った。
【００１２】
すなわち、本発明の合成ナトリウム金雲母粉体は、陽イオン交換容量（ＣＥＣ）が５０ｍｅｑ／１００ｇ以上であり、１００℃、１時間の熱水溶出試験におけるフッ素イオン溶出量が試験に用いた該粉体質量に対して１０００ｐｐｍ以下であることを特徴とする。
本発明の粉体において、前記フッ素イオン溶出量が試験に用いた該粉体質量に対して２０ｐｐｍ以下であることが好適である。
また、本発明にかかる合成ナトリウム金雲母粉体の製造方法は、原料混合物を、高周波誘導加熱により溶融することを特徴とする。
【００１３】
本発明の製造方法において、原料混合物中のＮａ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、及びＦの割合が、合成ナトリウム金雲母の理論式組成に対して９５〜１０５モル％となるように、Ｎａ、Ｍｇ、Ａｌ、及びＳｉの酸化物、炭酸塩、又はフッ化物を混合することが好適である。
また、原料混合物が、ケイフッ化ナトリウム、炭酸ナトリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム及び二酸化ケイ素からなることが好適である。
【００１４】
また、前記製造方法において、得られた合成ナトリウム金雲母粉体をさらに６００〜１３５０℃で熱処理することが好適である。
本発明にかかる化粧料は、前記合成ナトリウム金雲母粉体を含有することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明のナトリウム金雲母粉体は、不純物をほとんど含まないため、陽イオン交換容量が高く、優れた膨潤性を示す。従って、増粘剤、乳化剤、複合体のホスト化合物、その他公知の膨潤性合成雲母の用途に使用することができるが、特に、本発明のナトリウム金雲母粉体は柔らかく、しっとりとした感触をもち、非常に使用感がよく、しかも天然雲母のように着色元素を含まず、また、化粧品安全基準の過酷溶出試験におけるフッ素イオン溶出量を２０ppm以下とすることができるので、化粧料原料として特に好適である。
【００１６】
また、本発明の製造方法によれば、原料粉末をナトリウム金雲母の理論組成に相当する割合で混合し、この原料混合物を高周波誘導加熱により溶融することで、不純物をほとんど含まず、陽イオン交換容量や膨潤性の高いナトリウム金雲母粉体を効率的に合成することができる。また、このようにして得られた粉体をさらに熱処理すれば、フッ素イオン溶出量を非膨潤性フッ素雲母レベルにまで低減することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
まず、本発明のナトリウム金雲母の製造方法について説明する。
本発明のナトリウム金雲母は高周波誘導加熱により溶融することを特徴とする。溶融は大気中、常圧で行うことができる。高周波誘導炉の仕様は溶融のスケールによって適宜決定することができ、原料混合物が均一に溶融するように溶融条件を設定すればよい。一例を挙げれば、溶融量2.5kg、発熱体としてカーボンルツボを使用した場合、高周波の周波数500Hz〜10kHz、好ましくは1kHz〜3kHz、高周波出力15kW〜100kW、好ましくは25kW〜50kWで溶融を行う。
【００１８】
高周波誘導炉にて加熱溶融された溶融体は、鉄、炭素などで作られた鋳型に移して常温まで冷却し、結晶化させてナトリウム金雲母鉱塊を得る。得られた鉱塊は従来公知の工程と同様に、乾式及び／又は湿式粉砕後、必要に応じて分級して雲母粉体を得る。
【００１９】
このようにして得られたナトリウム金雲母粉体は、従来の方法で得られたナトリウム金雲母粉体に比べてフッ素イオン溶出量が非常に少なく、１０００ｐｐｍ以下、さらには８００ｐｐｍ以下とすることができるが、フッ素イオン溶出量をさらに低減したい場合には、上記雲母粉体をさらに前記特許文献１記載の方法に準じて６００〜１３５０℃で熱処理することが好適である。このような熱処理により、フッ素イオン溶出量を２０ｐｐｍ以下にまで低下させることができる。
熱処理装置としては、例えば、外熱式加熱炉、内熱式加熱炉、ロータリーキルン等の公知の加熱装置が用いられる。熱処理雰囲気としては、酸化雰囲気、還元雰囲気、不活性ガス雰囲気、アンモニアガス雰囲気中、常圧〜真空条件下で行うことができる。熱処理温度としては、６００〜１３５０℃、好ましくは７００〜１２００℃、さらに好ましくは９００〜１１００℃である。加熱時間は、各条件によって適宜設定すればよいが、通常３０分〜１０時間である。なお、熱処理は、粗粉砕粉体よりも微粉砕粉体に処理する方が効果的である。このような熱処理の後、必要に応じて洗浄や乾燥等を行い、製品粉体を得る。
【００２０】
溶融原料としては、従来の溶融法で使用される公知の原料粉末を用いることができる。例えば、二酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、炭酸ソーダ、フッ化ソーダ、ケイフッ化ソーダ等をナトリウム金雲母の理論式組成となるように換算して混合したものを原料混合物として使用することができる。
本発明の製造方法の一つの特徴は、ナトリウム金雲母の理論式組成と同等のモル比となるように混合した原料を使用できる点にある。なお、原料の混合割合は、理論式組成から換算した各原料の量に対して９５〜１０５モル％程度の変動は許容範囲である。
【００２１】
高周波誘導炉ではなく電気炉等を用いて溶融を行う場合には、ナトリウム金雲母理論組成と同等モル比の原料混合物を用いても、非膨潤性、あるいは膨潤性が非常に低い粉体しか得ることができない。過剰のフッ化ナトリウムを原料に配合すれば、電気炉で溶融しても膨潤性の粉体を得ることができる。しかし、その場合にはナトリウム金雲母以外の不純物が生成してしまう。また、過剰のフッ化ナトリウムを用いるため、本発明の粉体に比べてフッ素溶出量が非常に多く、例え上記のような熱処理を施した場合でも約８０００ｐｐｍ以上ものフッ素イオン溶出量となってしまう。
【００２２】
高周波誘導加熱により、高純度のナトリウム金雲母が得られる理由については充分に解明されているわけではないが、高周波誘導加熱では電極が不要で原料全体が均一に加熱、混合されて均一な溶融体となることが一因として考えられる。
本発明の製造方法で得られたナトリウム金雲母粉体は、過剰のフッ化ナトリウムを使用せず、その理論式組成と同等のモル比の原料混合物を用いて製造されているので、不純物がほとんど含まれず、非常に高い陽イオン交換能、膨潤性を発揮する。また、フッ素イオン溶出性も低い。さらに、本発明のナトリウム金雲母粉体は、化粧料に配合すると柔らかさや、しっとり感を付与することができる。なお、このような使用感を発現させるためには、ナトリウム金雲母粉体のＣＥＣは５０ｍｅｑ／１００ｇ以上、さらには１００ｍｅｑ／１００ｇ以上であることが好適である。
このような使用感が発揮される原因としては明らかではないが、本発明のナトリウム金雲母粉体は陽イオン交換能および膨潤性があるため、水をナトリウム金雲母の層間に取り込むことで、柔らかさ、しっとり感を発揮することが考えられる。
【００２３】
本発明の粉体の粒径は、用途によって適宜決定されるが、化粧料に配合する場合には通常１〜６０μｍ、厚さは０．０５〜２μｍである。
本発明のナトリウム金雲母粉体は、公知の化粧料基剤に配合することが可能であるが、柔らかさやしっとり感を十分に発揮させる場合には、パウダリーファンデーション、フェースパウダー、アイシャドー、アイブロウ等の粉末化粧料が好適である。また、増粘剤、乳化剤として水系化粧料や、乳化化粧料、ゲル状化粧料などにも好適に使用できる。
【００２４】
以下、具体例を挙げて本発明を更に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。また、本発明で用いた試験方法は次の通りである。
（１）５０％メジアン径の測定
堀場製作所製、LA-500を使用し、レーザー回折法により測定した。
【００２５】
（２）陽イオン交換容量（ＣＥＣ）の測定
雲母粉体0.2ｇを蒸留水20mlに加え、90℃に加熱後、1/20molCaCl2溶液を８ml滴下した。蒸留水で全量を200mlとした後、メルク社製の緩衝指示薬（コードNo.  1.08430.0500）一粒とアンモニア水を加え赤色に呈色させた。この赤色溶液に、赤色が消える点まで0.01M EDTA溶液を滴下した。滴下量から、以下の式を用いてＣＥＣを算出した。
CEC＝80×Fcacl2−８×FEDTA×ｖ（meq/100g）
ただし、Fcacl2：1/20molCaCl2溶液のファクター、FEDTA：0.01M EDTA溶液のファクター、ｖ：滴定した0.01M EDTA溶液量（ｍｌ）である。
【００２６】
（３）フッ素イオン溶出量の測定
水１００ｍｌに対し、被験粉体５ｇを添加し、１００℃で１時間煮沸処理した後、イオンクロマトグラフィー分離にて水中の陰イオンをフッ素イオンのみとし、電気伝導度を測定することで、被験粉体質量に対するフッ素イオン溶出量を算出した。
【００２７】
（４）柔らかさ、しっとり感の評価
５名の専門パネルによって、被験粉体を肌上に塗布したときに柔らかさ及びしっとり感の各項目ごとに、下記１−５の５段階の官能評価を行った。
１・・・悪い
２・・・やや悪い
３・・・普通
４・・・やや良い
５・・・良い
結果は５名の５段階評価の平均値として、下記のようにして評価した。
◎・・・・4.5−5.0
○・・・・3.5−4.4
□・・・・2.5−3.4
△・・・・1.5−2.4
×・・・・1.0−1.4
【実施例１】
【００２８】
ナトリウム金雲母の合成
製造例１
ケイフッ化ソーダ15.2重量％、炭酸ソーダ4.3重量％、酸化マグネシウム29.3重量％、酸化アルミニウム12.4重量％及び二酸化ケイ素38.8重量％からなる調合物を十分混合した。この混合物のＮａ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｆの割合は、ナトリウム金雲母の理論式のモル比と同じである。
【００２９】
この混合物を、富士電波工業（株）社製高周波るつぼ形誘導炉（電源：ＦＴＨ−３０−３Ｍ、炉体：ＦＢＴ−２０）を用い、発熱体としてカーボンルツボ、高周波周波数3kHz、高周波出力30kWの条件で溶融した。その後、溶融体を鋳型に取り出し、冷却し、合成ナトリウム金雲母結晶を得た。この雲母結晶を乾式粉砕し、50%メジアン径50μmの雲母粉体を得た。この雲母粉体のフッ素イオン溶出量は６３４ｐｐｍであった。また、CECについても測定した。
この50%メジアン径50μmの雲母粉体を湿式粉砕によりさらに微粉砕化し、分級し、50%メジアン径12μmの雲母粉体を得た。この雲母粉体を1000℃で４時間熱処理後、水洗、脱水、乾燥、解砕して本発明品を得た。得られた雲母粉体について、フッ素溶出量とCECを測定し、柔らかさおよびしっとり感を評価した。
【００３０】
比較例１
製造例１と同じ組成の原料混合物をアルミナルツボに入れ、蓋をして、電気炉中1450℃で溶融後、炉内冷却して結晶を得た。以下、製造例１と同様に処理、測定を行った。
【００３１】
比較例２
製造例１と同じ組成の原料混合物に、さらにフッ化ソーダを30.5重量％加えて十分混合した。この混合物をアルミナルツボに入れ、蓋をして、電気炉中1450℃で溶融後、炉内冷却し結晶を得た。以下、製造例１と同様に処理、測定を行った。
【００３２】
比較例３
ケイフッ化カリウム18.2重量％、炭酸カリウム4.7重量％、酸化マグネシウム28.2重量％、酸化アルミニウム11.9重量％及び二酸化ケイ素37.0重量％からなる調合物を十分混合した。この混合物のＫ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｓｉの割合は、カリウム金雲母の理論組成と同じである。
この混合物を、アルミナルツボに入れ、蓋をして、電気炉中1450℃で溶融後、炉内冷却し合成フッ素金雲母を得た。以下、製造例１と同様に処理、測定を行った。
【００３３】
比較例４
ケイフッ化ソーダ23.2重量％、酸化マグネシウム24.9重量％及び二酸化ケイ素51.9重量％からなる調合物を十分混合した。この混合物のＮａ，Ｍｇ，Ｓｉの割合は、Ｎａ−四ケイ素雲母の理論組成と同じである。
この混合物を、アルミナルツボに入れ、蓋をして、電気炉中1450℃で溶融後、炉内冷却し合成Ｎａ-四ケイ素雲母を得た。以下、製造例１と同様に処理、測定を行った。
表１〜２に、製造例１及び比較例１〜４の粉体のＣＥＣ、フッ素溶出量、及び使用感を示す。
【００３４】
表１：
――――――――――――――――――――――――――――――――――
被験粉体          ＣＥＣ(meq/100g)              F溶出量(ppm)
乾式粉砕後      1000℃処理後      1000℃処理後
50μｍ          12μｍ              12μｍ
――――――――――――――――――――――――――――――――――
製造例１        １４０          ８０                  １８
――――――――――――――――――――――――――――――――――
比較例１          ４１            １                １６２
比較例２        １０１          ６３              ８２２０
比較例３            ０            ０                  １６
比較例４        １００            ０                ３５０
――――――――――――――――――――――――――――――――――
【００３５】
表２：
――――――――――――――――――――――――――――――――――
被験粉体            柔らかさ              しっとり感
――――――――――――――――――――――――――――――――――
製造例１                ◎                    ◎
――――――――――――――――――――――――――――――――――
比較例１                □                    ×
比較例２                ×                    ×
比較例３                △                    ×
比較例４                ○                    □
――――――――――――――――――――――――――――――――――
【００３６】
表１から解るように、本発明の製造方法（製造例１）で得られた粉体は、１４０ｍｅｑ／１００ｇと非常に高い陽イオン交換能を有していた。また、フッ素イオン溶出量は、６３４ｐｐｍであり、さらに１０００℃の熱処理を行うことで２０ｐｐｍ以下にまで低減することができた。なお、熱処理した場合でも８０ｍｅｑ／１００ｇと高い陽イオン交換能を有していた。そして、この粉体を肌上に塗布した場合には、柔らかで、しっとりとした良好な使用感であった。
【００３７】
これに対して、比較例１のように電気炉で製造した場合には、得られた粉体の陽イオン交換能が低く、１０００℃の焼成後は陽イオン交換能がほとんどなかった。また、比較例１の粉体では、柔らかで、しっとりとした使用感は得られなかった。また、１０００℃で熱処理しても、フッ素溶出量は１６２ｐｐｍ以上と高かった。
【００３８】
また、比較例２のように、非特許文献１に準じてフッ化ソーダを過剰に配合し、電気炉で製造した場合には、得られた粉体は高い陽イオン交換能を有し、１０００℃の熱処理後も陽イオン交換能を示した。しかしながら、比較例２では１０００℃焼熱処理後もフッ素溶出量が８２２０ｐｐｍと極めて高く、また、使用感も肌に対する付着性や伸展性が低くがさがさしており、柔らかさやしっとり感が感じられず、化粧品原料として不適当であった。
【００３９】
比較例３は、非膨潤性合成雲母として知られているカリウム金雲母（フッ素金雲母）、比較例４は、膨潤性合成雲母として知られているＮａ−四ケイ素雲母［理論式：ＮａＭｇ２．５（Ｓｉ４Ｏ１０）Ｆ２］を、それぞれ従来の方法で製造した場合である。
非膨潤性のカリウム金雲母では、フッ素溶出量は非常に少ないが、陽イオン交換能がなく、柔らかさやしっとり感も発揮されない。
【００４０】
一方、膨潤性のＮａ−四ケイ素雲母は陽イオン交換能はあるものの、１０００℃の熱処理によってもフッ素溶出量が過酷溶出試験の基準値以下にはならず、また、熱処理により陽イオン交換能が消失してしまった。また、柔らかさやしっとり感は多少あるものの、製造例１に比べれば不十分であった。
【００４１】
図１は、製造例１、比較例１及び比較例２の粉体のＸ線回折パターンである。製造例１では、ｄ＝９．７Åに（００１）に相当する強いピークが認められ、ナトリウム金雲母が生成していることが示唆された。
これに対し、比較例２では、ｄ＝１２．３Åに（００１）に相当するピークが認められたが、その他に多くの不純物を示すピーク（矢印）が存在していた（層間距離の拡大については、測定粉体が吸湿して層間が膨潤していたためと思われる）。従って、比較例２のフッ素イオン溶出性、使用感が製造例１に比べて著しく劣っている原因としては、原料として過剰のフッ化ソーダを用いたために、不純物が副生したことが一因と考えられる。
また、比較例１では、（００１）に相当するピークは非常に弱く、その陽イオン交換能や膨潤性から考えてもナトリウム金雲母はほとんど生成していないものと考えられた。
【実施例２】
【００４２】
化粧料への配合
上記製造例１、または比較例１〜４の粉体を実際に化粧料（パウダーファンデーション）に配合してその使用感を調べた。被験処方は次の通り。
【００４３】
＜処方＞
（１）被験粉体（１０００℃処理後１２μｍ）      ５５部
（２）酸化チタン                                  ７部
（３）白雲母                                      ３部
（４）タルク                                    ２０部
（５）ナイロンパウダー                            ２部
（６）赤色酸化鉄                              ０．５部
（７）黄色酸化鉄                                  １部
（８）黒色酸化鉄                              ０．１部
（９）シリコーンオイル                            １部
（１０）パルチミン酸２−エチルヘキシル            ９部
（１１）セスキオレイン酸ソルビタン                １部
（１２）防腐剤                                ０．３部
（１３）香料                                  ０．１部
【００４４】
＜製法＞
上記成分１〜８をヘンシェルミキサーで混合し、この混合物に加熱溶解混合した成分９〜１３を添加混合した後、パルベライザーで粉砕し、これを１５０ｋｇ／ｃｍ2の圧力で直径５３ｍｍの中皿に成形して、パウダーファンデーションを得た。
【００４５】
表３：
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被験粉体            柔らかさ              しっとり感
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製造例１                ◎                    ◎
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比較例１                □                    △
比較例２                △                    ×
比較例３                △                    △
比較例４                ○                    □
―――――――――――――――――――――――――――――――――――
【００４６】
以上のように、本発明のナトリウム金雲母粉体は、高い陽イオン交換能を有し、フッ素イオンの溶出性が低く、粉体化粧料に配合した場合には柔らかさやしっとりした使用感を与えることができる。従って、本発明のナトリウム金雲母粉体は、従来膨潤性粘度鉱物が使用されている各種分野においても使用可能であるが、特に化粧料原料として有用である。
【図面の簡単な説明】
【００４７】
【図１】本発明の製造方法（高周波誘導炉使用）で得られた粉体（製造例１）、ならびに従来法（電気炉使用）で得られた粉体（比較例１〜２）のＸ線回折パターンを示す図である。
【図１】
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