(57)【要約】      （修正有）【課題】均一かつ低コストで製造可能な、特定の配向状態の液晶層を有する光学積層体及びその製造方法、この光学積層体を用いる輝度向上フィルム、並びに偏光光源装置及び液晶表示装置を提供する。【解決手段】透明基材上に第１の配向状態を有する液晶層を形成した後、該液晶層の層形状を変化させることにより、第１の配向状態とは異なる第２の配向状態とした液晶層を有する光学積層体及びこの製造方法、透明基材上に第１の配向状態を有する液晶層を形成した後、層形状を変化させることにより、第１の配向状態とは異なる第２の配向状態とした液晶層と、式（１）2005037657.tif 000004で定義されるＲｔｈが、−２０ｎｍ〜−１０００ｎｍである位相差素子と、１／４波長板とを含む輝度向上フィルム、この輝度向上フィルムを備える偏光光源装置及び液晶表示装置。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明基材上に液晶層を有する光学積層体であって、該液晶層が透明基材上に第１の配向状態を有する液晶層を形成した後、層形状を変化させることにより、第１の配向状態とは異なる第２の配向状態とした液晶層であることを特徴とする光学積層体。
【請求項２】
前記第１の配向状態を有する液晶層が、コレステリック相、ネマチック相又はスメクチック相の液晶層であることを特徴とする請求項１に記載の光学積層体。
【請求項３】
前記液晶層が、螺旋軸と層法線とが略平行であるコレステリック相の液晶層を形成した後、その層形状を変化させることにより、螺旋軸と層法線とが平行でない部分を少なくとも一部に含むコレステリック相とした液晶層であることを特徴とする請求項１又は２に記載の光学積層体。
【請求項４】
透明基材上に液晶層を形成する光学積層体の製造方法であって、透明基材上に、第１の配向状態を有する液晶層を形成する工程（１）と、該液晶層の層形状を変化させることにより、その配向状態を第１の配向状態とは異なる第２の配向状態とする工程（２）とを有することを特徴とする光学積層体の製造方法。
【請求項５】
前記工程（１）が、透明基材上に、コレステリック相、ネマチック相又はスメクチック相の液晶層を形成するものであることを特徴とする請求項４に記載の光学積層体の製造方法。
【請求項６】
前記工程（２）が、前記第１の配向状態を有する液晶層に、面内に凸部を有する部材を接触させる段階を含むことを特徴とする請求項４又は５に記載の光学積層体の製造方法。
【請求項７】
透明基材上に第１の配向状態を有するコレステリック相の液晶層を形成した後、層形状を変化させることにより、第１の配向状態とは異なる第２の配向状態としたコレステリック相の液晶層と、式：Ｒｔｈ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ（式中、ｎｘ、ｎｙは、厚み方向に垂直な互いに直交する２方向の屈折率を表し、ｎｘ＞ｎｙである。ｎｚは厚み方向の屈折率を表し、ｄは膜厚を表す。）で定義されるＲｔｈが、−２０ｎｍ〜−１０００ｎｍである位相差素子と、１／４波長板とを含むことを特徴とする輝度向上フィルム。
【請求項８】
前記液晶層が、螺旋軸と層法線とが略平行であるコレステリック相の液晶層を形成した後、その層形状を変化させることにより、螺旋軸と層法線とが平行でない部分を少なくとも一部に含むコレステリック相とした液晶層であることを特徴とする請求項７に記載の輝度向上フィルム。
【請求項９】
請求項７又は８に記載の輝度向上フィルムを備えることを特徴とする偏光光源装置。
【請求項１０】
請求項９に記載の偏光光源装置を備え、さらにその上方に液晶セルを備えることを特徴とする液晶表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、透明基材上に配向制御された液晶層を有する光学積層体及びその製造方法、この光学積層体を用いる輝度向上フィルム、並びに偏光光源装置及び液晶表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶表示装置は多くの表示デバイスに用いられており、その表示特性に対する要求はますます高まっている。これに伴って、液晶表示装置に用いられる偏光板、視野角補償フィルム、広帯域１／４波長板、輝度向上フィルム等の光学フィルムの性能や、その生産性、製造コストに対する要求も高まっている。
【０００３】
これらの光学フィルムとして、表示に用いる光の偏光状態を制御するための位相差フィルムが知られている。この位相差フィルムはポリマーフィルムを延伸したものと、透明基材上に配向制御された液晶層を形成したフィルムに大別することができる。後者の位相差フィルムは、液晶性化合物を用いるものであり、液晶層の配向状態を様々に操作することにより、多様な偏光状態の制御が可能であるという特徴を有する。
【０００４】
従来、液晶性化合物を用いた位相差フィルムとしては、特許文献１に開示されている視野角補償フィルムや、特許文献２に開示されている光学異方性素子、特許文献３に開示されている１／４波長板、特許文献４に開示されている偏光分離膜等が挙げられる。これらの光学フィルムは、いずれも液晶組成物の組成及び液晶層の片面或いは両面に接触する物質により一義的に決まる配向状態を固定化して形成される液晶層を有する。しかしながら、これらの光学フィルムは、液晶層の配向状態が環境や材料起因のノイズの影響を非常に受けやすい。特に、液晶分子の光軸を層法線に対して傾けた構造は不安定であって、このような構造を有する液晶層を有する光学フィルムを均一かつ効率よく製造することは技術的に困難であった。
【０００５】
ところで、光学フィルムには、表示に用いる光の偏光状態を制御するものの他に、表示時の明るさを増大させるための輝度向上フィルムが知られている。輝度向上フィルムとしては、その構成要素の中に入射光を偏光状態に応じて透過光と反射光に分離するための偏光分離膜を有するものが現在上市されている。
【０００６】
偏光分離膜としては、特許文献５に開示される異方性ポリマー層を多数積層した直線偏光分離膜や、特許文献４や６に開示されているコレステリック液晶層を用いた円偏光分離膜等が知られている。これらの内、前者の直線偏光分離層については数百層もの異方性層を積層する必要があり、非常に高価であるという問題を抱えている。
【０００７】
後者の円偏光分離膜は、棒状液晶分子あるいは側鎖型液晶性高分子の液晶性基が層法線と平行な螺旋軸を回転軸として厚み方向に捩れた構造の液晶層を有し、その選択反射特性を利用して、左右回転の円偏光を透過光と反射光に分離するものである。しかし、通常の液晶を用いてこの選択反射層を形成した場合、この選択反射層の選択反射の波長域は数十ｎｍ程度であり、このままでは輝度向上フィルムとして使用することはできない。従って、可視光全域にわたって円偏光分離を行うために反射帯域を可視域において広帯域化する必要がある。
【０００８】
この目的に対して、異なる反射帯域を有する液晶層を複数設ける方法、コレステリック液晶層の螺旋ピッチを厚み方向に徐々に変化した構造にする方法等によって広帯域化された選択反射層を形成することが試みられている。しかしながら、いずれの方法も生産性及びコストに関して課題を残しているのが現状である。また、コレステリック液晶層を用いた円偏光分離層の場合、層法線に平行な方向に入射した光に対しては表示特性に影響を与えることはないが、斜めに入射した光に対してはコレステリック液晶層自身の作用により位相差が発生するために表示特性が悪化し、特に斜め方向で着色するという問題があった。
【０００９】
【特許文献１】特開平８−３３８９１３号公報
【特許文献２】特開平８−２０９１２７号公報
【特許文献３】特開２０００−６６１９２号公報
【特許文献４】特開平８−２７１７３１号公報
【特許文献５】ＵＳ６３３５９９９号公報
【特許文献６】特開平６−２３５９００号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明はこのような従来技術の問題に鑑みてなされたものであり、均一かつ低コストで製造可能な、特定の配向状態の液晶層を有する光学積層体及びその製造方法、この光学積層体を用いる輝度向上フィルム、並びに偏光光源装置及び液晶表示装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意研究を行った結果、透明基材上に第１の配向状態を有する液晶層を形成した後、該液晶層に面内に凸部を有する部材を接触させて層形状を変化させることにより、目的とする第２の配向状態を有する液晶層を簡便かつ確実に得られることを見出した。また、この方法を第１の配向状態を有するコレステリック相の液晶層に適用することにより、表示特性に優れた輝度向上フィルムを簡便に得ることができることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１２】
かくして本発明の第１によれば、透明基材上に液晶層を有する光学積層体であって、該液晶層が透明基材上に第１の配向状態を有する液晶層を形成した後、該液晶層の層形状を変化させることにより、第１の配向状態とは異なる第２の配向状態とした液晶層であることを特徴とする光学積層体が提供される。
【００１３】
本発明の光学積層体においては、前記第１の配向状態を有する液晶層が、コレステリック相、ネマチック相又はスメクチック相の液晶層であることが好ましい。
また本発明の光学積層体においては、前記液晶層が、螺旋軸と層法線とが略平行であるコレステリック相の液晶層を形成した後、その層形状を変化させることにより、螺旋軸と層法線とが平行でない部分を少なくとも一部に含むコレステリック相とした液晶層であるのがより好ましい。
【００１４】
本発明の第２によれば、透明基材上に液晶層を形成する光学積層体の製造方法であって、透明基材上に、第１の配向状態を有する液晶層を形成する工程（１）と、該液晶層の層形状を変化させることにより、その配向状態を第１の配向状態とは異なる第２の配向状態とする工程（２）とを有することを特徴とする光学積層体の製造方法が提供される。
【００１５】
本発明の光学積層体の製造方法においては、前記工程（１）が、透明基材上に、コレステリック相、ネマチック相又はスメクチック相の液晶層を形成するものであるのが好ましく、前記工程（２）が、前記第１の配向状態を有する液晶層に、面内に凸部を有する部材を接触させる段階を含むものであるのが好ましい。
【００１６】
本発明の第３によれば、透明基材上に第１の配向状態を有するコレステリック相の液晶層を形成した後、層形状を変化させることにより、第１の配向状態とは異なる第２の配向状態とした液晶層と、式：Ｒｔｈ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ（式中、ｎｘ、ｎｙは厚み方向に垂直な互いに直交する２方向の屈折率を表し、ｎｘ＞ｎｙである。ｎｚは厚み方向の屈折率を表し、ｄは膜厚を表す。）で定義されるＲｔｈが、−２０ｎｍ〜−１０００ｎｍである位相差素子と、１／４波長板とを含むことを特徴とする輝度向上フィルムが提供される。
【００１７】
本発明の輝度向上フィルムにおいては、前記液晶層が、螺旋軸と層法線とが略平行であるコレステリック相の液晶層を形成した後、その層形状を変化させることにより、螺旋軸と層法線とが平行でない部分を少なくとも一部に含むコレステリック相とした液晶層であるのが好ましい。
【００１８】
本発明の第４によれば、本発明の輝度向上フィルムを備えることを特徴とする偏光光源装置が提供される。
本発明の第５によれば、本発明の偏光光源装置を備え，さらにその上方に液晶セルを備えることを特徴とする液晶表示装置が提供される。
【発明の効果】
【００１９】
本発明者の研究の結果、基材上に一度液晶層を配向させた後で、面内に凸部を有する部材を接触させて層形状を変化させることで、液晶分子の光軸を層法線に対して傾けた構造を容易に得ることができ、均一かつ効率よく製造することが可能となった。また、これをコレステリック液晶層に適用した場合には、螺旋軸と層法線の成す角度が厚み方向に徐々に変化する構造が得られた結果、広帯域の円偏光分離膜を均一かつ効率よく製造することが可能となった。この広帯域円偏光分離膜と定義されたＲｔｈを持つ位相差素子及び１／４波長板を一体化することで、性能・コストを両立させる視野角特性が良好な輝度向上フィルムの作製が可能となった。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、本発明を、１）光学積層体、２）光学積層体の製造方法、３）輝度向上フィルム、４）偏光光源装置、及び５）液晶表示装置に項分けして詳細に説明する。
【００２１】
１）光学積層体
本発明の光学積層体は、透明基材上に液晶層を有する積層体であって、該液晶層が、透明基材上に第１の配向状態を有する液晶層を形成した後、該液晶層の層形状を変化させることにより、第１の配向状態とは異なる第２の配向状態とした液晶層であることを特徴とする。
【００２２】
（１）液晶層
本発明の光学積層体の液晶層は、第１の配向状態を有する液晶層を形成した後、該液晶層の層形状を変化させることにより、第１の配向状態とは異なる第２の配向状態としたものである。
【００２３】
ここで、配向状態とは、例えば、液晶分子群の長軸方向が透明基材面に垂直になっているホメオトロピック配向；液晶分子群の長軸方向が透明基材面に平行になっているホモジニアス配向；液晶分子群が液晶層の中央付近で折れ曲がったようになっているベンド配向；液晶分子群の長軸方向が、一方の側では平行になっており、他方の側では垂直になっているハイブリッド配向；液晶分子群の長軸方向が透明基材面に平行で、上下間にねじれているツイスト配向；液晶分子群の長軸と層の法線との成す角度が一方の層界面から他方の層界面に向かって、徐々に変化している配向（スプレイ配向等）；等の、液晶層中における液晶分子群の配向状態をいう。
【００２４】
第１の配向状態とは、透明基材上に液晶性化合物を含む塗布液を塗布し、乾燥・加熱することにより得られる液晶層の配向状態である。
透明基材上に形成された液晶層は、液晶性化合物及びその他素材の持つ特性、温度に応じて種々の配向状態を示す。また、液晶性化合物の中には、温度（各相の発現する温度を相転移温度という。）に依存して特定の配向状態を発現するものが知られている。これらはサーモトロピック液晶と称される。従って、サーモトロピック液晶を使用する場合には、所定温度に加熱することで、所望の第１の配向状態を得ることができる。
【００２５】
第２の配向状態は、第１の配向状態の層形状を変化させることにより得られる、第１の配向状態とは異なる配向状態である。
第２の配向状態としては、層形状が変化することにより、第１の配向状態とは異なる配向状態であれば、様々なものを形成し得る。本発明においては、第２の配向状態として、接触界面（配向膜側及びこれに対向する界面）の性質に応じて、特開平８−３３８９１３号公報、特開平８−２０９１２７号公報、特開２０００−６６１９２号公報等に記載されているように、液晶性化合物の長軸と層の法線との成す角度が一方の層界面から他方の層界面に向かって、徐々に変化している配向状態が好ましい。
【００２６】
本発明の光学積層体の液晶層としては、広い反射帯域が実現できることから、第１の配向状態を有するコレステリック相の液晶層の層形状を変化させて、層の長軸と層の法線との成す角度が一方の層界面から他方の層界面に向かって、徐々に変化している配向状態を有する液晶層が好ましく、螺旋軸が層法線方向とが略平行であるコレステリック相の液晶層を形成した後、その層形状を変化させることにより、螺旋軸と層法線とが平行でない部分を少なくとも一部に含むコレステリック相の液晶層であるのが特に好ましい。
【００２７】
液晶層は、後述するように、透明基材上に、液晶性化合物、溶剤、界面活性剤、重合開始剤、配向調整剤等を適宜含む塗布液を塗布することによって形成することができる。
用いる液晶性化合物としては特に制約されず、目的の配向状態に応じて適宜選択され得る。例えば、棒状液晶性化合物、円盤状液晶性化合物、高分子液晶等が挙げられる。
【００２８】
棒状液晶性化合物としては、式（Ｉ）：Ｒ１−Ｂ１−Ａ１−Ｂ３−Ｍ−Ｂ４−Ａ２−Ｂ２−Ｒ２で表される化合物を挙げることができる。
式（１）中、Ｒ１及びＲ２は重合性基を表す。重合性基であるＲ１、Ｒ２の具体例としては、下記に示す（ｒ−１）〜（ｒ−１５）が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００２９】
【化１】
2005037657.tif 000002
【００３０】
Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３及びＢ４は、それぞれ独立して単結合又は二価の連結基を表す。また、Ｂ３、Ｂ４の少なくとも一方は、−Ｏ−ＣＯ−Ｏ−であるのが好ましい。
【００３１】
Ａ１及びＡ２は炭素原子数２〜２０のスペーサ基を表す。スペーサ基としては、例えば、ポリメチレン基やポリオキシメチレン基等が挙げられる。スペーサ基を形成する構造単位に含まれる炭素数は、メソゲン基の化学構造等により適宜に決定され、一般にはポリメチレン基の場合には、０〜２０、好ましくは２〜１２であり、ポリオキシメチレン基の場合には、炭素数が０〜１０、好ましくは１〜３である。
【００３２】
Ｍはメソゲン基を表す。メソゲン基Ｍの形成材料としては特に制限されないが、アゾメチン類、アゾキシ類、シアノビフェニル類、シアノフェニルエステル類、安息香酸エステル類、シクロヘキサンカルボン酸フェニルエステル類、シアノフェニルシクロヘキサン類、シアノ置換フェニルピリミジン類、アルコキシ置換フェニルピリミジン類、フェニルジオキサン類、トラン類及びアルケニルシクロヘキシルベンゾニトリル類が好ましく用いられる。
【００３３】
円盤状液晶性化合物としては、種々の文献（例えば、Ｃ．Ｄｅｓｔｒａｄｅ  ｅｔ  ａｌ．，Ｍｏｌ．Ｃｒｙｓｒ．Ｌｉｑ．Ｃｒｙｓｔ．，ｖｏｌ．７１，ｐａｇｅ１１１（１９８１）；日本化学会編、季刊化学総説、Ｎｏ．２２、液晶の化学、第５章、第１０章第２節（１９９４年）；液晶便覧編集委員会編、液晶便覧、第２章第２．１．１節（２０００年）に記載されているものに、前述の棒状液晶性化合物で挙げたものと同様の連結基、スペーサ基、重合性基を導入したものを用いることができる。
【００３４】
高分子液晶としては特に限定されず種々のものを使用できる。例えば、液晶便覧、液晶便覧編集委員会編、第３章第３．８節（２０００年）に掲載されているものを用いることができ、配向均一性の観点からは側鎖型高分子液晶が好ましい。
【００３５】
本発明においては、第１の配向状態を有する液晶層としては、コレステリック相、ネマチック相又はスメクチック相の液晶層であるのが好ましい、
コレステリック相は液晶分子の重心の位置が無秩序であり、かつ分子の長軸が分子間で一定方向にねじれた状態である。ネマチック相は液晶分子の重心の位置が無秩序であり、かつ分子の長軸が一軸配向している状態である。スメクチック相はネマチック相の方向の秩序に加え、重心の位置に一次元的な秩序が存在する状態で、層構造を有するのが特徴である。
【００３６】
これらの中でも、本発明においては、第１の配向状態を有する液晶層として、コレステリック相の液晶層がより好ましく、可視光の全波長領域にわたって円偏光分離機能を有するもの、すなわち、波長４１０〜４７０ｎｍ、波長５２０〜５８０ｎｍ、波長６００〜６６０ｎｍのいずれの波長域の光についても円偏光分離機能を有するコレステリック相の液晶層が特に好ましい。
【００３７】
このようなコレステリック液晶層としては、（ｉ）選択的に反射する光の中心波長が異なるコレステリック液晶層を組み合わせたもの、（ii）一つのコレステリック液晶層からなり、厚み方向に対して螺旋のピッチが連続的に、あるいは段階的に変化するもの等が挙げられる。
【００３８】
上記（ｉ）のタイプのものの場合には、各層で反射される円偏光の位相状態を
そろえて各波長領域で異なる偏光状態となることを防止し、利用できる状態の偏
光を増量する観点より、同じ方向の円偏光を反射するもの同士を組み合わせるのが好ましい。またこの場合には、反射光の中心波長に基づき波長順序で各コレステリック液晶層が積層されていることが、大視野角時の波長シフトを抑制する観点からより好ましい。
【００３９】
反射光の中心波長に基づき波長順序でコレステリック液晶層を積層する方法としては、例えば、反射光の中心波長が４７０ｎｍ、５５０ｎｍ、６４０ｎｍ、７７０ｎｍであるコレステリック液晶層をそれぞれ作製し、これらのコレステリック液晶層を任意に選択して、反射光の中心波長の順序で３〜７層積層する方法が挙げられる。反射光の中心波長が異なる複数のコレステリック液晶層を積層する方法としては、例えば、単なる重ね置き、粘着剤等の接着剤を介した接着等の方法が挙げられる。
【００４０】
上記（ii）のコレステリック液晶層は、次のようにして形成することができる。先ず、特定波長の紫外線照射により異性化してカイラル剤となる化合物、液晶及び紫外線吸収剤とを含有してなる液晶層に、表面（紫外線照射面）側から深さ方向に連続的に照射光強度が減衰するように、前記特定波長の紫外線を照射する。これにより、カイラル剤の存在量が表面側から深さ方向に連続的に減少した状態、すなわち、液晶の螺旋ピッチが液晶層の厚み方向に連続的に変化した状態の液晶層が得られる。次いで、前記特定波長の紫外線とは異なる波長の紫外線を液晶層に照射して、液晶層全体を硬化させることにより、この螺旋ピッチの傾斜的変化した状態を固定化させる。このようにして得られるコレステリック液晶層は、深さ方向に対して連続的に螺旋構造のピッチが変化しているものであり、可視光域すべての波長帯域で円偏光分離機能を有する。
【００４１】
このようなタイプのコレステリック液晶層としては、例えば、ＳＩＤ’９５，Ａｓｉａ  Ｄｉｓｐｌａｙ．，ｐ７３５（１９９５年）、液晶、第２巻、第２号、３２−３９頁（１９９８年）等に記載されたものがある。
【００４２】
コレステリック液晶の材料としては液晶ポリマーが好ましい。この液晶ポリマーには特に制限はなく、液晶配向性を付与する共役性の直線状原子団（メソゲン）がポリマーの主鎖に導入された液晶ポリマー、該メソゲンがポリマーの側鎖に導入されたタイプの液晶ポリマー等、種々のものを使用することができる。
【００４３】
メソゲンがポリマーの主鎖に導入された液晶ポリマーとしては、屈曲性を付与するスペーサ部を必要に応じ介してパラ置換環状化合物等からなるメソゲン基を結合した構造を有する、ポリエステル系やポリアミド系、ポリカーボネート系やポリエステルイミド系等のポリマー等が挙げられる。
【００４４】
また、メソゲンがポリマーの側鎖に導入された液晶ポリマーとしては、ポリアクリレートやポリメタクリレート、ポリシロキサンやポリマロネート等を主鎖骨格とし、側鎖として必要に応じて共役性の原子団からなるスペーサ部を介してパラ置換環状化合物等からなる低分子結晶化合物（メソゲン部）を有するもの、低分子カイラル剤含有のネマチック系液晶ポリマー、カイラル成分導入の液晶ポリマー、ネマチック系とコレステリック系の混合液晶ポリマー等が挙げられる。
【００４５】
また、アゾメチン形やアゾ形、アゾキシ形やエステル形、ビフェニル形やフェニルシクロヘキサン形、ビシクロヘキサン形のようなパラ置換芳香族単位やパラ置換シクロヘキシル単位等からなるネマチック配向性を付与するパラ置換環状化合物を有するものに、不斉炭素を有する化合物等からなる適宜なカイラル成分や低分子カイラル剤等を導入する方法等により、コレステリック配向性のものとすることもできる（特開昭５５−２１４７９号公報、米国特許第５３３２５２２号明細書等）。ここで、パラ置換環状化合物におけるパラ位の末端置換基としては、シアノ基やアルキル基、アルコキシル基等が挙げられる。
【００４６】
前記スペーサ部としては、ポリメチレン鎖やポリオキシメチレン鎖等が挙げられる。スペーサ部を形成する構造単位に含まれる炭素数は、メソゲン部の化学構造等により適宜に決定され、一般にはポリメチレン鎖の場合には、０〜２０、好ましくは２〜１２であり、ポリオキシメチレン鎖の場合には、炭素数が０〜１０、好ましくは１〜３である。
【００４７】
メソゲンがポリマーの主鎖に導入されたタイプのポリマーを製造する方法としては、成分モノマーをラジカル重合、カチオン重合又はアニオン重合等により重合する方法等が挙げられる。また、メソゲンがポリマーの側鎖に導入されたタイプのポリマーを製造する方法としては、アクリル酸やメタクリル酸のエステルのようなビニル系モノマーに、所望によりスペーサ部を介してメソゲン基を導入したモノマーを、ラジカル重合法等により重合する方法、ポリオキシメチルシリレンのＳｉ−Ｈ結合を介し白金系触媒の存在下にビニル置換メソゲンモノマーを付加反応させる方法、主鎖ポリマーに付与した官能基を介して相間移動触媒を用いたエステル化反応によりメソゲン基を導入する方法、マロン酸の一部に必要に応じスペーサ基を介してメソゲン基を導入したモノマーとジオールとを重縮合反応させる方法等が挙げられる。
【００４８】
カイラル剤としては特に制限されず、従来公知のものを使用することができる。例えば、特開平６−２８１８１４号公報に記載されたカイラルモノマー、特開平８−２０９１２７号公報に記載されたカイラル剤、特開２００３−１３１１８７号公報に記載の光反応型カイラル化合物等が挙げられる。
【００４９】
またカイラル剤としては、カイラル剤の添加によって意図しない相転移温度の変化を避けるために、カイラル剤自身が液晶性を示すものが好ましい。さらに、経済性の観点からは、液晶性化合物を捩じる効率を表す指標である、式（II）：ＨＴＰ＝１／Ｐ・ｃで定義されるＨＴＰの大きなものが好ましい。ここで、Ｐはコレステリック相の螺旋のピッチ長を表し、ｃはカイラル剤の濃度を表す。
【００５０】
第１の配向状態を有する液晶層（特にコレステリック相の液晶層）は、この後の層形状を変形させる工程において、液晶の相の基本構造（コレステリック相自身の螺旋構造）はできるだけ維持させることが好ましい。この目的からは、第１の配向状態はある程度固定させておくことが好ましい。この固定の方法としては、重合性基の種類、重合性基の一分子あたりの数を調整したものを液晶性化合物として用いて加熱あるいは光照射して固定化する方法、非重合性液晶と重合性液晶との混合物を用いて加熱あるいは光照射して固定化する方法、高分子液晶を用いて、第１の配向状態が得られた時点で急速に冷却することにより固定化する方法等が挙げられる。
【００５１】
液晶層の厚み（液晶層が複数の層からなる場合には全体の厚み）は、配向の乱れや透過率低下の防止、選択反射の波長範囲（反射波長域）の広さ等の観点から、通常、１〜５０μｍ、好ましくは２〜３０μｍ、より好ましくは２〜１０μｍである。また、支持基材を有する場合には、その基材を含めた合計厚みが、通常２０〜２００μｍ、好ましくは２５〜１５０μｍ、より好ましくは３０〜１００μｍである。
【００５２】
（２）透明基材
本発明に用いる透明基材は、光学的に透明な基材であれば特に限定されないが、偏光状態の不要な変化を避けるためには、複屈折による位相差が小さく、光学的に等方性のものが好ましい。かかる透明基材としては、透明樹脂フィルム、ガラス基板等が挙げられ、液晶層を効率よく製造することができる観点から、長尺の透明樹脂フィルムがより好ましい。透明樹脂フィルムとしては、単層のフィルムであっても、複数のフィルムを積層した複層フィルムであってもよいが、１ｍｍ厚で全光線透過率が８０％以上のものが好ましい。
【００５３】
透明樹脂フィルムの樹脂材料としては、脂環式構造含有重合体樹脂、ポリエチレンやポリプロピレン等の鎖状オレフィン系重合体、トリアセチルセルロース、ポリビニルアルコール、ポリイミド、ポリアリレート、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、アモルファスポリオレフィン、変性アクリル系ポリマー、エポキシ系樹脂等が挙げられる。これらは１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、脂環式構造含有重合体樹脂又は鎖状オレフィン系重合体が好ましく、透明性、低吸湿性、寸法安定性、軽量性等の観点から、脂環式構造含有重合体樹脂がより好ましい。
【００５４】
脂環式構造含有重合体樹脂は、重合体樹脂の繰り返し単位中に脂環式構造を有するものであり、主鎖中に脂環式構造を有する重合体樹脂及び側鎖に脂環式構造を有する重合体樹脂のいずれも用いることができる。脂環式構造としては、例えば、シクロアルカン構造、シクロアルケン構造等が挙げられるが、熱安定性等の観点からシクロアルカン構造が好ましい。脂環式構造を構成する炭素数に特に制限はないが、通常４〜３０個、好ましくは５〜２０個、より好ましくは６〜１５個である。
【００５５】
脂環式構造を有する重合体樹脂中の脂環式構造を有する繰り返し単位の割合は使用目的に応じて適宜選択されるが、通常５０重量％以上、好ましくは７０重量％以上、より好ましくは９０重量％以上である。脂環式構造を有する繰り返し単位が過度に少ないと、フィルムの耐熱性が低下するおそれがある。
【００５６】
脂環式構造を有する重合体樹脂は、具体的には、（１）ノルボルネン系重合体、（２）単環の環状オレフィン系重合体、（３）環状共役ジエン系重合体、（４）ビニル脂環式炭化水素重合体、及びこれらの水素添加物などが挙げられる。これらの中でも、透明性や成形性の観点から、ノルボルネン系重合体がより好ましい。
【００５７】
ノルボルネン系重合体としては、具体的にはノルボルネン系モノマーの開環重合体、ノルボルネン系モノマーと開環共重合可能なその他のモノマーとの開環共重合体、及びそれらの水素添加物、ノルボルネン系モノマーの付加重合体、ノルボルネン系モノマーと共重合可能なその他のモノマーとの付加共重合体などが挙げられる。これらの中でも、透明性の観点から、ノルボルネン系モノマーの開環重合体水素添加物が最も好ましい。
上記の脂環式構造を有する重合体は、例えば特開２００２−３２１３０２号公報等に開示されている公知の重合体から選ばれる。
【００５８】
本発明に好適に用いる透明樹脂フィルムの樹脂材料のガラス転移温度は、好ましくは８０℃以上、より好ましくは１００〜２５０℃の範囲である。ガラス転移温度がこのような範囲にある透明樹脂からなる基材は、高温下での使用における変形や応力が生じることがなく耐久性に優れる。
【００５９】
本発明に好適に用いる透明樹脂フィルムの樹脂材料の分子量は、溶媒としてシクロヘキサン（重合体樹脂が溶解しない場合にはトルエン）を用いたゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（以下、「ＧＰＣ」と略す。）で測定したポリイソプレン又はポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）で、通常１０，０００〜１００，０００、好ましくは２５，０００〜８０，０００、より好ましくは２５，０００〜５０，０００である。重量平均分子量がこのような範囲にあるときに、フィルムの機械的強度及び成形加工性が高度にバランスされ好適である。
【００６０】
本発明に好適に用いる透明樹脂フィルムの樹脂材料の分子量分布（重量平均分子量（Ｍｗ）／数平均分子量（Ｍｎ））は特に制限されないが、通常１．０〜１０．０、好ましくは１．０〜４．０、より好ましくは１．２〜３．５の範囲である。
【００６１】
本発明に好適に用いる脂環式構造含有重合体樹脂は、その分子量２，０００以下の樹脂成分（すなわち、オリゴマー成分）の含有量が、好ましくは５重量％以下、より好ましくは３重量％以下、さらに好ましくは２重量％以下である。オリゴマ一成分の量が多いと樹脂積層体を延伸する際に、表面に微細な凸部が発生したり、厚みむらを生じたりして面精度が悪くなる。オリゴマー成分の量を低減するためには、重合触媒や水素化触媒の選択、重合、水素化等の反応条件、樹脂を成形用材料としてペレット化する工程における温度条件、等を最適化すればよい。オリゴマーの成分量は、シクロヘキサン（重合体樹脂が溶解しない場合はトルエン）を用いるＧＰＣによって測定することができる
【００６２】
本発明に用いる透明基材の厚みは特に制限されないが、材料コストや薄型・軽量化の観点から、その厚みは、通常１〜１０００μｍ、好ましくは５〜３００μｍ、より好ましくは３０〜１００μｍである。
【００６３】
また、本発明に用いる透明基材は予め表面処理されているものが好ましい。表面処理を施すことにより、透明基材と配向膜との密着性を高めることができる。表面処理の手段としては、グロー放電処理、コロナ放電処理、紫外線（ＵＶ）処理、火炎処理）等が挙げられる。また、透明支持体の上に、接着層（下塗り層）を設けることも、透明基材と配向膜との密着性を高める上で好ましい。
【００６４】
透明基材の表面には、液晶化合物を配向させるための配向膜を設けることが好ましい。配向膜は、有機化合物のラビング処理、無機化合物の斜方蒸着、マイクログループの形成、あるいはラングミュア・ブロジェット法による有機化合物の累積のような手段で形成することができる。また、電場や磁場の付与あるいは光照射により配向機能が生じる配向膜を設けることもできる。これらの中でも、透明基材上に形成する配向膜としては、連続処理を可能ならしめるという観点からは、ポリマーを塗布し、それをラビング処理することにより形成されるものが好ましい。ラビング処理はポリマー層の表面を布で一定方向に摩擦することにより行うことができる。
【００６５】
配向膜の形成に用いるポリマーとしては特に限定されず、用いる液晶化合物の種類と目的の配向に応じたものを適宜選択し得る。また配向膜は、液晶化合物と基材との密着性を付与する目的で、重合性基を有することが好ましい。配向膜の厚さは、通常０．００１〜５０μｍ、好ましくは０．０１〜５μｍ、より好ましくは０．０５〜１μｍである。
【００６６】
２）光学積層体の製造方法
本発明の光学積層体の製造方法は、透明基材上に、第１の配向状態を有する液晶層を形成する工程（１）と、該液晶層の層形状を変化させることにより、その配向状態を第１の配向状態とは異なる第２の配向状態とする工程（２）とを有することを特徴とする。本発明の製造方法は、本発明の光学積層体の製造に特に好適である。
【００６７】
（Ａ）工程（１）
工程（１）は、透明基材上に、第１の配向状態を有する液晶層を形成するものである。液晶層は、透明基材上に、液晶性化合物、溶剤、界面活性剤、重合開始剤、配向調整剤等を適宜含む塗布液を塗布することによって形成することができる。
【００６８】
液晶性化合物としては、前述したものと同様のものが使用できる。
界面活性剤は、塗布液及び重合前の液晶層の表面張力を調整するために用いる。界面活性剤としては特に制約されず、市販のものを使用し得るが、ノニオン系の界面活性剤の使用が好ましい。なかでも、分子量が数千程度のオリゴマーであるノニオン系の界面活性剤の使用が特に好ましい。このような界面活性剤としては、セイミケミカル（株）製のノニオン系界面活性剤（商品名：ＫＨ−４０）等が挙げられる。
【００６９】
重合開始剤としては、熱重合開始剤及び光重合開始剤のいずれもが使用できる。重合反応が迅速であることから、光重合開始剤の使用が好ましい。光重合開始剤の例としては、多核キノン化合物（米国特許３０４６１２７号公報、同２９５１７５８号公報に記載のもの）、オキサジアゾール化合物（米国特許４２１２９７０号公報に記載のもの）、α−カルボニル化合物（米国特許２３６７６６１号公報、同２３６７６７０号公報に記載のもの）、アシロインエーテル（米国特許２４４８８２８号公報に記載のもの）、α−炭化水素置換芳香族アシロイン化合物（米国特許２７２２５１２号公報に記載のもの）、トリアリールイミダゾールダイマーとｐ−アミノフェニルケトンとの組み合わせ（米国特許３５４９３６７号公報に記載のもの）、アクリジン及びフェナジン化合物（特開昭６０−１０５６６７号公報、米国特許４２３９８５０号公報に記載のもの）等が挙げられる。重合開始剤の使用量は、塗布液の固形分に対して、通常０．００１〜５０重量％、好ましくは０．０１〜２０重量％、より好ましくは０．５〜５重量％である。
【００７０】
配向調整剤は、基材上に形成された液晶層の空気側表面の配向状態を制御するためのものである。配向調整剤は、前記界面活性剤を兼ねる場合もある。配向調整剤としては特に制限されず、目的の配向状態に応じて種々のものを使用できる。例えば、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、あるいはこれらの変性物等の樹脂類等が挙げられる。
【００７１】
塗布液の調製に用いる溶媒としては有機溶媒が好ましい。有機溶媒としては、ケトン類、ハロゲン化炭化水素類、アミド類、スルホキシド類、ヘテロ環化合物類、炭化水素類、エステル類、エーテル類等が挙げられる。これらは１種単独で、あるいは２種以上を混合して用いることができる。これらの中でも、環境への負荷を考慮した場合には、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン類の使用が好ましい。
【００７２】
上記塗布液を透明基材上に塗布する方法は特に制限されず、スピンコート法、ロールコート法、フローコート法、プリント法、ディップコート法、流延成膜法、バーコート法、グラビア印刷法等の公知の塗工方法を採用することができる。
【００７３】
また、液晶層を形成する方法として、液晶ポリマーの加熱溶融物、好ましくは等方相を呈する状態の加熱溶融物を、ベースフィルム上に、上述した塗工方法に応じた方法により塗膜を形成し、必要に応じて溶融温度を維持しつつ、さらに薄層に展開して固化させる方法を採用することができる。
【００７４】
前記塗布液を透明基材上に塗布して得られた塗膜を乾燥・加熱処理することにより液晶層を形成することができる。加熱処理の温度は、液晶ポリマーのガラス転移温度から等方相転移温度までの温度範囲、すなわち液晶ポリマーが液晶を呈する温度範囲である。
【００７５】
本発明の光学積層体の製造方法においては、前記工程（１）が、透明基材上に、コレステリック相、ネマチック相又はスメクチック相の液晶層を形成するものであるのが好ましい。コレステリック相、ネマチック相又はスメクチック相の液晶層については、前述したとおりである。
【００７６】
また第１の配向状態を固定化させるためには、目的の配向状態において熱あるいは紫外線等によって固化することが好ましく、このために分子中に重合性を有する官能基が導入された液晶性化合物を用いるのが好ましい。
【００７７】
重合性基を有する液晶性化合物を重合することで、第１の配向状態をある程度固定させることができる。すなわち、重合開始剤として熱重合開始剤を用いる場合には前記塗膜を所定温度に加熱することで、光重合開始剤を使用する場合には前記塗膜に光照射を行うことで、液晶性化合物を重合することができる。迅速性の観点からは、光照射による方法が好ましく、紫外線を用いる方法がより好ましい。光照射エネルギーは、通常、１ｍＪ／ｃｍ２〜５０Ｊ／ｃｍ２、好ましくは１ｍＪ／ｃｍ２〜８００ｍＪ／ｃｍ２である。
【００７８】
（Ｂ）工程（２）
工程（２）は、工程（１）により形成した第１の配向状態を有する液晶層の層形状を変化させることにより、その配向状態を第１の配向状態とは異なる第２の配向状態とするものである。
【００７９】
第２の配向状態としては、層形状が変化することにより、第１の配向状態とは異なる配向状態であれば、様々なものが存在し得る。なかでも、本発明の光学積層体の液晶層と同様の液晶性化合物の長軸と層の法線との成す角度が一方の層界面から他方の層界面に向かって、徐々に変化している配向状態が好ましく、広い反射帯域が実現できることから、第１の配向状態を有するコレステリック相の液晶層の層形状を変化させて、層の長軸と層の法線との成す角度が一方の層界面から他方の層界面に向かって、徐々に変化している配向状態が特に好ましい。
【００８０】
以下、工程（２）について、第１の配向状態を有するコレステリック相の液晶層の層形状を変化させて、層の長軸と層の法線との成す角度が一方の層界面から他方の層界面に向かって、徐々に変化している配向状態（第２の配向状態）を形成する場合を例にとって説明する。
【００８１】
一般的なコレステリック相の液晶層を模式的に表したものを図１に示す。ここで、基材表面に施された配向処理面１と接する液晶分子２は配向処理に応じた向きに液晶分子の長軸を揃えて配向するように描かれている。さらに液晶分子は、配向処理面側界面とそれと対向する表面間でカイラル剤のＨＴＰに応じた螺旋ピッチＰでねじれた配向を形成している。
【００８２】
このようなコレステリック相を呈する液晶層１に対して光を入射させた場合、特定波長領域の左右回りの何れかの円偏光に対してのみ反射特性（選択反射）を示すことが知られている。このことを図２を用いて説明する。図２において、θ１は白色入射光Ｌ１を入射した場合の入射角度、Ｌ２は選択反射した円偏光、θ２は入射光Ｌ１がスネルの法則にしたがって液晶層１内で屈折した場合の入射光の進行方向と層法線３とがなす角度を表している。液晶性化合物がねじれるときの回転軸を表す螺旋軸４が層に対して垂直である場合は、層法線３と螺旋軸４は平行である。この場合、θ２は液晶層内部での螺旋軸と入射光の成す角度であるともいえる。
【００８３】
選択反射を受ける円偏光Ｌ２の中心波長λは、式（III）：λ＝ｎ×Ｐ×ｃｏｓθ２により表され、反射帯域は、式（IV）：ｎｏ×Ｐ×ｃｏｓθ２≦λ≦ｎｅ×Ｐ×ｃｏｓθ２で表される。ここで、ｎ＝（ｎｅ＋ｎｏ）／２（式中、ｎｏは棒状液晶性化合物の短軸方向の屈折率を表し、ｎｅは棒状液晶性化合物の長軸方向の屈折率を表し、Ｐは螺旋ピッチ長を表す。）である。
【００８４】
前記式（IV）から明らかなように、螺旋軸に対して平行（θ２＝０）に入射する光に対しての反射光の波長に対して、斜めから入射する光に対する反射光の波長は短波側にシフトする。その結果、螺旋軸に対して斜めから入射する光に対する透過スペクトル５は、平行（θ２＝０）に入射する光に対する透過スペクトル６に対してピークの位置が短波側にシフトする。このことを図３に示す。図３において、横軸は測定波長（ｎｍ）、縦軸は透過率（％）を示す。
【００８５】
今ここで、選択反射の波長域Δλ（ｎｅ×Ｐ×ｃｏｓθ２−ｎｏ×Ｐ×ｃｏｓθ２）を可視波長全域に広げる（広帯域化）ことを考える。これには、次の（ａ）〜（ｃ）の方法が考えられる。
【００８６】
（ａ）第１は、棒状液晶性化合物のｎｅとｎｏの差であるΔｎ（複屈折）を大きくする方法である。しかしながら、現在のところ単層で可視域全域に選択反射特性を示すようなΔｎの大きな液晶性化合物は見出されておらず、従って、このような液晶性化合物を用いたコレステリック液晶層は知られていない。
【００８７】
（ｂ）第２は、特開平６−２３５９００号公報等に示される方法である。この方法は、層の厚み方向に螺旋ピッチＰが徐々に変化するような構造である。このような構造では、厚み方向で螺旋ピッチＰが異なる領域が存在するために、各領域における反射光の波長領域λの合計として広帯域の反射特性を得ることができる。このことは、前記式(IV)において螺旋ピッチＰを制御した結果であるといえる。
【００８８】
（ｃ）第３は、前記式(IV)においてｃｏｓθ２を制御する方法である。前記式(IV)中、θ２は液晶層内部での入射光と螺旋軸とのなす角度であるので、層内部での入射光の行路において徐々にθ２が変化するように液晶層の螺旋軸を傾斜させた構造の場合、入射光は行路上の異なるθ２領域において異なる反射帯域をもつと考えられる。
【００８９】
選択反射光の波長の入射角依存性は式(III)、(IV)及び図３に示した通り、入射角度、すなわちθ２が大きいほど短波側にシフトするので、液晶層の螺旋軸の傾斜角及び螺旋ピッチ長を入射光の行路全体で調整することにより広帯域化することが可能である。このことを図４に示す。図４には、入射光Ｌ１が液晶層を進むにつれ、螺旋軸とＬ１がなす角度θ２がａ、ｂ、ｃ（ａ＞ｂ＞ｃ）と変化する様子が描かれている。θ２が大きいほど選択反射光の波長は短波側にシフトするので、各反射光の波長はθ２＝ａの方がθ２＝ｃに比べて短くなる。
【００９０】
以上説明したように、螺旋軸を入射光に対して傾斜させる構造とすることは広帯域化の手法として有効であることは明らかである。
一般に、液晶性化合物の長軸と層の法線との成す角度が一方の層界面から他方の層界面に向かって、徐々に変化している配向状態は、液晶層の配向膜側界面とそれに対向する界面での液晶分子の配向状態を異ならせることによって実現することができる。この方法としては、従来、一方の界面が配向膜との界面、他方が空気との界面である場合、配向膜には液晶性化合物分子を配向膜表面に水平に吸着するような素材を選び、空気側界面には液晶性化合物分子が同界面に対して斜めに配向するように配向調整剤を選択し、あらかじめ液晶層形成用の塗布溶液中に添加しておく手法が知られている（例えば、特開平８−２０９１２７号公報、特開平８−３３８９１３号公報）。しかしながら、液晶層の配向状態は環境や材料に起因するノイズの影響を非常に受けやすい。特に、液晶分子の光軸を層法線に対して傾けた構造は不安定であって、このような構造を有する液晶層を均一かつ効率よく製造することは技術的に困難である。
【００９１】
また、液晶層として、第１の配向状態を有するコレステリック相の液晶層を形成した場合、コレステリック液晶層の螺旋軸を傾斜させ、可視光に対して広帯域化を図る場合に必要な傾斜角度範囲は、例えば、螺旋ピッチＰを４７０ｎｍ、ｎを１．５とした場合には、式(III)よりθ２（７００）（反射帯域の上限波長）、θ２（４００）（反射帯域の下限波長）はそれぞれθ２（７００）≒０°、θ２（４００）≒５６°となる。従って、層内部での入射光の進行方向に対する液晶層の螺旋軸の傾きθ２は少なくとも０°から５６°を含む分布であることが好ましい。しかしながら、上述した公知の手法では、このような大きな傾斜角度分布を有するコレステリック液晶層を形成することは困難である。
【００９２】
そこで本発明においては、基材上に第１の配向状態を有する液晶層を形成した後、層形状を変化させることにより、第２の配向状態に変化させる手法を採用することとした。この手法によれば，簡便、かつ確実に所望の第２の配向状態を有する液晶層を形成することができる。
【００９３】
基材上に第１の配向状態を有する液晶層を形成した後、層形状を変化させることにより、第２の配向状態に変化させる具体的な手段としては、面内に凸部を有する部材を第１の配向状態の液晶層に接触させる方法を好ましく挙げることができる。
【００９４】
面内に凸部を有する部材の材質としては凹凸加工可能なものであれば特に限定されないが、第２の配向状態を有する液晶層と一体化された状態で用いる場合には光学的に透明な、複屈折による位相差ができるだけ小さい材質が好ましい。
【００９５】
このような材質としては、脂環式構造含有重合体樹脂、ポリエチレンやポリプロピレン等の鎖状オレフィン系重合体、トリアセチルセルロース、ポリビニルアルコール、ポリイミド、ポリアリレート、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、アモルファスポリオレフィン、変性アクリル系ポリマー、エポキシ系樹脂等の合成樹脂からなる単層又は積層のフィルム、ガラス板等が挙げられる。これらの中でも、脂環式構造含有重合体樹脂又は鎖状オレフィン系重合体が好ましく、透明性、低吸湿性、寸法安定性、軽量性等の観点から、脂環式構造含有重合体樹脂が特に好ましい。また、連続加工を可能ならしめるという観点からは、長尺のフィルム状であることが好ましい。
【００９６】
凸部の形状としては、螺旋軸の傾斜が発生する範囲のものであれば特に制限はないが、円柱状、円錐状、三角柱・四角柱等の多角形柱状、三角錐・四角錐等の多角形錐状、半球状、ドーム状等の形状を挙げることができる。形状を変化させた結果として発生する正面方向の位相差を面内で相殺して見かけ上の位相差を発生させないようにする場合には、凸部形状として回転対称軸が基材法線方向にあるものが好ましい。
【００９７】
凸部の高さとしては、凸部の底面より頂点までの高さが０．１μｍ乃至１０μｍが好ましく、０．５μｍ乃至３μｍがより好ましい。また、凸部の面内周期としては０．１μｍ乃至１０μｍが好ましく、０．５乃至３μｍがより好ましい。
【００９８】
図５に、面内に凸部を有する部材７が第２の配向状態を有する液晶層と一体化した様子の断面図を示す。ここで、液晶層１を横断する曲線４はコレステリック液晶層の螺旋軸を表す。図５に示すように、始めに螺旋軸が液晶層の法線に平行であった平面状の第１の配向状態は、部材７の凸部面により変形され、第２の配向状態であるところの螺旋軸が湾曲した構造を呈している。
【００９９】
面内に凸部を有する部材を液晶層に接触させる手段としては、液晶層に面内に凸部を有する部材を対向させた状態で一般に用いられているプレス機で加圧する方法や、ロール間で加熱・加圧するラミネート法を適用することができる。また、第１の配向状態を形成した液晶層にエンボスロール等を圧着させ、エンボスロール上の凸部形状を転写する方法等も適用し得る。
【０１００】
以上のようにして、透明基材上に、螺旋軸が層法線方向と平行である第１の配向状態のコレステリック液晶層を形成した後、その層形状を変化させることにより、螺旋軸と層法線とが平行でない部分を少なくとも一部に含むコレステリック相とした液晶層を、簡便かつ確実に形成することができる。
【０１０１】
以上、工程（２）について、第１の配向状態を有するコレステリック相の液晶層の層形状を変化させて、層の長軸と層の法線との成す角度が一方の層界面から他方の層界面に向かって、徐々に変化している配向状態を形成する場合を例にとって説明した。本発明はこれに限定されることなく、透明基材上に、第１の配向状態を有する液晶層を形成し、その層形状を変化させることにより、第１の配向状態とは異なる第２の配向状態を有する、種々の液晶層を有する光学積層体を製造することができる。
【０１０２】
本発明の光学積層体の形状は特に制限されないが、フィルム状であるのが好ましい。フィルム状の本発明の光学積層体は、以下に述べるように、輝度向上フィルム、液晶表示装置の製造原料として有用である。
【０１０３】
３）輝度向上フィルム
本発明の輝度向上フィルムは、透明基材上に第１の配向状態を有する液晶層を形成した後、層形状を変化させることにより、第１の配向状態とは異なる第２の配向状態とした液晶層と、式：Ｒｔｈ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ（式中、ｎｘ、ｎｙは厚み方向に垂直な互いに直交する２方向の屈折率を表し、ｎｘ＞ｎｙである。ｎｚは厚み方向の屈折率を表し、ｄは膜厚を表す。）で定義されるＲｔｈが、−２０ｎｍ〜−１０００ｎｍである位相差素子と、１／４波長板とを含むことを特徴とする。
【０１０４】
上述した本発明の光学積層体のうち、螺旋軸が層法線方向と平行である第１の配向状態のコレステリック液晶層を形成した後、その層形状を変化させることにより、前記螺旋軸と層法線とが平行でない部分を少なくとも一部に含むコレステリック相の液晶層を有する光学積層体は、１／４波長板と組み合わせることで輝度向上フィルムとして活用できる。
【０１０５】
本発明の輝度向上フィルムに用いる位相差素子は、面内のレターデーションを実質的に有さず、かつ、式：Ｒｔｈ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ（式中、ｎｘ、ｎｙは厚み方向に垂直な互いに直交する２方向の屈折率を表し、ｎｘ＞ｎｙである。ｎｚは厚み方向の屈折率を表し、ｄは膜厚を表す。）で定義されるＲｔｈが、−２０ｎｍ〜−１０００ｎｍ、好ましくは−５０ｎｍ〜−５００ｎｍの範囲である。このような範囲のＲｔｈを有する位相差素子は、光源側から１／４波長板に斜めから入射する光の位相差を補償する機能を有する。
【０１０６】
本発明の輝度向上フィルムに用いる位相差素子は、主屈折率ｎｘ、ｎｙ及びｎｚ（ｎｘ、ｎｙ及びｎｚは前記と同じ意味を表す。）の関係が、ｎｚ＞ｎｘ、ｎｚ＞ｎｙ、ｎｘ≒ｎｙを満たすことが必要である。この位相差素子が複数の層から構成されている場合、各層の主屈折率は異なるが、本発明においては、当該素子全体の屈折率が前記の関係を満たせばよい。この主屈折率は、自動複屈折計［例えば、王子計測器（株）製「ＫＯＢＲＡシリーズ」等］により測定することができる。なお、ｎｘ≒ｎｙとは、屈折率差が、通常０．０００２以内、好ましくは０．０００１以内、より好ましくは０．００００５以内のことである。
【０１０７】
また、本発明の輝度向上フィルムに用いる位相差素子の、式：Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ（ｎｘ、ｎｙ及びｄは前記と同じ意味を表す。）で定義される面内レターデーションＲｅは、通常２０ｎｍ以下、好ましくは１０ｎｍ以下、より好ましくは５ｎｍ以下である。
【０１０８】
このような光学特性を有する位相差素子としては、少なくとも負の固有複屈折値を有する材料（以下、単に負の材料ということがある。）を延伸配向させて得られた層を含むものを挙げることができる。
【０１０９】
ここで、負の固有複屈折値を有する材料とは、分子が一軸性の秩序をもって配向した際に、光学的に負の一軸性を示す特性を有するものをいう。固有複屈折値が負の材料としては、ディスコティック液晶、ディスコティック液晶ポリマー、芳香族ビニル系重合体、ポリアクリロニトリル系重合体、ポリメタクリレート系重合体、セルロースエステル系重合体、これらの多元（二元、三元等）共重合体等が挙げられる。これらは１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、芳香族ビニル系重合体、ポリアクリロニトリル系重合体及びポリメチルメタクリレート系重合体の中から選択される少なくとも１種が好ましい。なかでも複屈折発現性が高いという観点から、芳香族ビニル系重合体がより好ましい。
【０１１０】
芳香族ビニル系重合体とは、芳香族ビニル単量体の単独重合体、これらの２種以上の共重合体、又は芳香族ビニル単量体とこれと共重合可能な単量体との共重合体のことをいう。芳香族ビニル単量体としては、スチレン；４−メチルスチレン、４−クロロスチレン、３−メチルスチレン、４−メトキシスチレン、４−ｔｅｒｔ−ブトキシスチレン、α−メチルスチレン等のスチレン誘導体；等が挙げられる。また、これらを２種以上併用して使用してもよい。
【０１１１】
芳香族ビニル単量体と共重合可能な単量体としては、プロピレン、ブテン；アクリロニトリル；（メタ）アクリル酸、無水マレイン酸；（メタ）アクリル酸エステル；マレイミド；酢酸ビニル、塩化ビニル；等が挙げられる。これらの中でも、耐熱性が高い観点から、スチレン及び／又はスチレン誘導体と無水マレイン酸との共重合体が好ましい。
前記芳香族ビニル系重合体のガラス転移温度ＴｇＡは、優れた光学特性が得られる観点から、好ましくは１１０℃以上、より好ましくは１２０℃以上である。
【０１１２】
位相差素子としては、前記固有複屈折値が負の材料からなるフィルム又はシートを一軸延伸やアンバランス二軸延伸したものを、延伸方向（屈折率が最大又は最小になる方向）を互いに直交させて２枚積層したもの、あるいはバランス二軸延伸したもの（面内の任意の方向で屈折率が実質的に等しくなるように延伸したもの）を単層で用いることができる。なかでも、機械的強度等の点から、前記負の材料を延伸配向させて得られた層（Ａ層）の少なくとも片面に、透明樹脂材料からなる補強層（Ｂ層）を積層したものを用いるのが好ましく、吸湿や温度変化、又は経時変化による反り等を防止する観点からは、固有複屈折値が負である材料からなる層（Ａ層）の両面に、透明樹脂材料からなる層（Ｂ層）が積層されることがより好ましい。
【０１１３】
ここで用いる透明樹脂材料としては、１ｍｍ厚で全光線透過率が８０％以上のものであれば、特に制限されない。例えば、前記本発明の光学積層体の透明基材の材料として用いることができるものとして列記したものと同様なものを使用することができる。
透明樹脂材料からなる層（Ｂ層）の厚みは、特に限定されないが、通常１５〜２５０μｍ、好ましくは２５〜１５０μｍである。
【０１１４】
前記負の固有複屈折値を有する材料及び／又は透明樹脂材料には、必要に応じて、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、分散剤、塩素捕捉剤、難燃剤、結晶化核剤、ブロッキング防止剤、防曇剤、離型剤、顔料、有機又は無機の充填材、中和剤、滑剤、分解剤、金属不活性化剤、汚染防止剤、抗菌剤やその他の樹脂、熱可塑性エラストマー等の公知の添加成分を、本発明の効果が損なわれない範囲で添加することができる。
【０１１５】
本発明に使用する位相差素子は、前記負の固有複屈折値を有する材料からなる層（Ａ層）と透明樹脂材料からなる層（Ｂ層）との間に接着剤層（Ｃ層）を設けてもよい。接着剤層（Ｃ層）は、Ａ層に用いる固有複屈折値が負の材料とＢ層に用いる透明樹脂材料との双方と親和性があるものから形成することができる。例えば、エチレン−（メタ）アクリル酸メチル共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸エチル共重合体等のエチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体；エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−スチレン共重合体等のエチレン系共重合体が挙げられる。また、これらの共重合体を酸化、ケン化、塩素化、クロルスルホン化する等により変性した変性物を用いることもできる。本発明において、エチレン系共重合体の変性を行うと、積層構造体成形時のハンドリング性や接着力の耐熱劣化性を向上させることができる。接着剤層（Ｃ層）の厚さは、好ましくはｌ〜５０μｍ、さらに好ましくは５〜３０μｍである。
【０１１６】
位相差素子を製造する方法としては特に制限されないが、負の固有複屈折値を有する材料からなる層（Ａ層）の少なくとも片面に、透明樹脂材料からなる層（Ｂ層）を積層して未延伸積層体を得、これを一軸又は二軸延伸する方法が好ましい。
【０１１７】
未延伸積層体を得る方法としては、共押出Ｔダイ法、共押出インフレーション法、共押出ラミネーション法等の共押出による成形方法、ドライラミネーション等のフィルムラミネーション成形方法、及び基材樹脂フィルムに対して樹脂溶液をコーティングするようなコーティング成形方法等の公知の方法を適宜利用することができる。なかでも、製造効率等の観点から、共押出による成形方法が好ましい。押出し温度は、使用する固有複屈折値が負である材料や透明樹脂材料及び必要に応じて用いられる接着剤の種類に応じて適宜選択すればよい。
【０１１８】
前記未延伸積層体を延伸する方法は特に制限はなく、従来公知の方法が適用され得る。具体的には、ロール側の周速の差を利用して縦方向に一軸延伸する方法、テンターを用いて横方向に一軸延伸する方法等の一軸延伸法；固定するクリップの間隔を開いての縦方向の延伸と同時に、ガイドレールの広がり角度により横方向に延伸する同時二軸延伸法や、ロール間の周速の差を利用して縦方向に延伸した後、その両端部をクリップ把持してテンターを用いて横方向に延伸する逐次二軸延伸法等の二軸延伸法；が挙げられる。面方向の屈折率をバランスさせ、面内レターデーションを実質的にゼロにする（ポジティブレターダー）には二軸延伸法が好ましい。
【０１１９】
延伸温度は特に制限されないが、位相差素子が前記積層構造をとる場合は、固有複屈折が負の材料のガラス転移温度ＴｇＡとすると、（ＴｇＡ−１０）（℃）〜（ＴｇＡ＋２０）（℃）の範囲が好ましく、（ＴｇＡ−５）（℃）〜（ＴｇＡ＋１５）（℃）の範囲がさらに好ましい。延伸温度を上記範囲とすることにより、延伸時にＢ層に屈折率異方性を発現しにくくすることができ、目的とする面内の直交軸方向と厚さ方向の屈折率の関係を容易に得ることができる。
【０１２０】
延伸倍率は、通常１．１〜３０倍、好ましくは１．３〜１０倍である。延伸倍率が、上記範囲を外れると、配向が不十分で屈折率異方性、ひいてはレターデーションの発現が不十分になったり、積層体が破断したりするおそれがある。
【０１２１】
本発明に用いる１／４波長板としては、入射光に対して１／４波長の位相差を与えるものであれば特に制限されないが、広帯域１／４波長板が好適である。ここで広帯域１／４波長板とは、波長４１０〜６６０ｎｍを含む可視光域全体で位相差（レターデーション）がほぼ１／４波長になる１／４波長板のことである。
【０１２２】
本発明に用いる１／４波長板としては、正の固有複屈折値を有する材料からなる層（Ｄ層）の少なくとも１層と、負の固有複屈折値を有する材料からなる層（Ｅ層）の少なくとも１層とを有し、前記Ｄ層とＥ層における分子鎖の配向方向が等しいものが好ましい。
【０１２３】
前記Ｄ層を構成する正の固有複屈折値を有する材料は、分子が一軸性の秩序をもって配向した際に、光学的に正の一軸性を示す特性を有するものをいう。正の固有複屈折値を有する材料としては、例えば、棒状液晶、棒状液晶ポリマー、脂環式構造含有重合体樹脂、オレフィン系重合体、ポリエステル系重合体、ポリアリーレンサルファイド系重合体、ポリビニルアルコール系重合体、ポリカーボネート系重合体、ポリアリレート系重合体、セルロースエステル系重合体、ポリエーテルスルホン系重合体、ポリスルホン系重合体、ポリアリルスルホン系重合体、ポリ塩化ビニル系重合体、あるいはこれらの多元（二元、三元等）共重合体等が挙げられる。これらは１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【０１２４】
本発明においては、これらの中でも、脂環式構造含有重合体樹脂又はオレフィン系重合体の使用が好ましく、光透過率特性、耐熱性、寸度安定性、光弾性特性等の観点から、脂環式構造含有重合体樹脂の使用がより好ましい。ここで用いる脂環式構造含有重合体樹脂としては、前記本発明の光学積層体の透明基材の材料として用いることができるものとして列記したものと同様なものを使用することができる。脂環式構造含有重合体樹脂のガラス転移温度は、使用目的に応じて適宜選択されればよいが、優れた光学特性が得られる観点から、好ましくは８０℃以上、より好ましくは１００〜２５０℃、さらに好ましくは１２０〜２００℃の範囲である。
【０１２５】
また、（Ｅ）層を構成する負の固有複屈折値を有する材料については、芳香族ビニル系重合体の使用が好ましい。芳香族ビニル系重合体としては、前記位相差素子において列記したものと同様のものが挙げられる。
【０１２６】
本発明に用いる１／４波長板を製造する方法は特に制限はなく、例えば、（ｉ）Ｄ層とＥ層とを別々に成膜し、接着剤層（Ｆ層）を介してドライラミネーションにより積層して積層体とする方法、（ii）共押出法により成膜して積層体を得る方法等が挙げられる。これらの中でも、層間剥離強度が大きい積層体を得ることができ、かつ、生産効率に優れることから、（ii）の共押出法による成膜法が好ましい。共押出法により積層体を得る方法は、具体的には、複数基の押出機を用い、正の固有複屈折値を有する材料と負の固有複屈折値を有する材料とを多層ダイから押出すことにより成膜するものである。
【０１２７】
本発明に用いる１／４波長板を製造する場合には、本発明の目的を阻害しない範囲内で、各種添加剤及び他の熱可塑性樹脂やエラストマーを、前記Ｄ層及び／又はＥ層に添加することができる。各種添加剤としては、例えば、可塑剤や劣化防止剤等が挙げられる。これらの添加剤の添加量は、脂環式構造含有重合体樹脂に対して、通常０〜２０重量％、好ましくは０〜１０重量％、より好ましくは０〜５重量％である。
【０１２８】
正の固有複屈折値を有する材料からなる層（Ｄ層）と負の固有複屈折値を有する材料からなる層（Ｅ層）を遅相軸を直交させて積層するには、各層の分子鎖の配向方向を等しくさせればよい。すなわち、当該１／４波長板は、固有複屈折値が異符号の材料からなる層（Ｄ層とＥ層）の積層体であるため、Ｄ層とＥ層との延伸方向を一致させれば、２相の遅相軸を必然的に直交させることができる。
【０１２９】
このような１／４波長板は、前記積層体を延伸処理することにより製造することができる。積層体を延伸する方法は特に制限はなく、従来公知の方法を採用できる。延伸する方法としては、例えば、ロール側の周速の差を利用して縦方向に一軸延伸する方法、テンターを用いて横方向に一軸延伸する方法等が挙げられる。これらの中で、縦方向の一軸延伸が好適である。一軸延伸の延伸倍率に特に制限はないが、１．１〜３．０倍であることが好ましく、１．２〜２．２倍であることがより好ましい。
【０１３０】
前記積層体を延伸する際の温度は、前記Ｄ層及びＥ層を構成する樹脂のガラス移転温度をＴｇとすると、好ましくは（Ｔｇ−３０）℃から（Ｔｇ＋６０）℃の間、より好ましくは（Ｔｇ−１０）℃から（Ｔｇ＋５０）℃の温度範囲である。また、延伸倍率は、通常、１．０１〜３０倍、好ましくは１．０１〜１０倍、より好ましくは１．０１〜５倍である。
【０１３１】
また、前記積層体を前述した共押出法により製造した場合には、従来の１／４波長板の製造時に必要であった、延伸フィルムのチップの切り出しや、切り出したチップの貼り合わせ等の作業が不要となり、いわゆるロールトゥロール（Ｒｏｌｌ  ｔｏ  Ｒｏｌｌ）方式により、連続的に長尺の１／４波長板を生産することができる。
【０１３２】
１／４波長板は、Ｄ層を少なくとも１層と、Ｅ層を少なくとも１層有し、前記Ｄ層とＥ層における分子鎖の配向が等しい光学積層体であれば、その層構成に特に制限されないが、Ｄ層／Ｅ層／Ｄ層、又はＥ層／Ｄ層／Ｅ層の層構成を有するのが好ましい。また、前記Ｄ層とＥ層との層間にＦ層（接着剤層）をさらに有し、Ｄ層−Ｆ層−Ｅ層の３層構造、又はＤ層−Ｆ層−Ｅ層−Ｆ層−Ｄ層若しくはＥ層−Ｆ層−Ｄ層−Ｆ層−Ｅ層の５層構造とすることができる。前記Ｆ層を構成する接着剤については、前記位相差素子において列記したものと同様のものを使用できる。
【０１３３】
以上のようにして得られる１／４波長板の厚みは、その使用目的等に応じて適宜決定することができる。安定した延伸処理による均質な延伸フィルムが得られる観点から、好ましくは１０〜３００μｍ、より好ましくは３０〜２００μｍである。
【０１３４】
本発明においては、広帯域１／４波長板として、前記したもの以外に、特開平５−１００１１４号公報、特開平１１−２３１１３２号公報等に記載されている１／２波長板と１／４波長板を積層したもの、あるいは広帯域位相差フィルムＷＲＦ［帝人社製］等も好適に用いることができる。
【０１３５】
本発明の輝度向上フィルムは、上述した液晶層と、上述した位相差素子と、１／４波長板とを含むことを特徴とする。
本発明の輝度向上フィルムの層構成例を図６に示す。図６中、９はコレステリック液晶層、１２は位相差素子、１０は１／４波長板である。図６に示す輝度向上フィルム１４は、例えば、図７に示すように、光源Ａ、拡散板８、輝度向上フィルム１４、プリズムシート１３、及び偏光板１１を順次配置して用いることができる。光源Ａより出射した光線Ｌは、拡散板８を通過することにより均一な分布を持つ拡散光に変換される。次に、１／４波長板１０に入射した光線は異なる回転方向を持つ円偏光に分離され、一方の回転方向の円偏光は透過し、他方の回転方向の円偏光は反射される。透過した円偏光は１／４波長板１０により偏光板１１の透過軸に平行な直線偏光に変換される。一方反射された円偏光は拡散板８による偏光解消作用を受けて非偏光化された後、光源Ａの背面側に配置された反射板Ｂによって再び拡散板側に出射されて再利用される。このことにより、光源より出射した光の有効利用が図られ、表示輝度を向上させることができる。
【０１３６】
図６に示す輝度向上フィルムは、例えば、次のようにして製造することができる。先ず、透明基材上に配向膜を形成し、該配向膜上に、第１の配向状態を有する液晶層を形成した後、層形状を変化させることにより、螺旋軸が層法線方向と略平行であるコレステリック相の液晶層を形成した後、その層形状を変化させることにより、前記螺旋軸と層法線とが平行でない部分を少なくとも１部に含むコステリック相の液晶層を形成する。次に、直接に又は接着剤層若しくは粘着剤層を介して、式：Ｒｔｈ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ（式中、ｎｘ、ｎｙは厚み方向に垂直な互いに直交する２方向の屈折率を表し、ｎｘ＞ｎｙである。ｎｚは厚み方向の屈折率を表し、ｄは膜厚を表す。）で定義されるＲｔｈが、−２０ｎｍ〜−１０００ｎｍである位相差フィルムを積層することにより位相差素子を形成する。次いで、該位相差素子上に、直接に又は接着剤層若しくは粘着剤層を介して、１／４波長板を積層することにより、目的とする輝度向上フィルムを得ることができる。
【０１３７】
本発明の輝度向上フィルムを、例えば、サイドライト型導光板等の適宜な面光源と組み合わせて用いることにより、コレステリック液晶層による反射円偏光を偏光解消して出射光として再利用することで反射ロスをなくすことができる。また、その出射光をコレステリック液晶層に積層された光学積層体を介して位相制御して偏光板透過性の直線偏光成分を豊富に含む状態に変換することで、偏光板による吸収ロスを防止して輝度の向上を図ることができる。
【０１３８】
３）偏光光源装置
本発明の偏光光源装置は、本発明の輝度向上フィルムを備えることを特徴とする。本発明の偏光光源装置は、光反射層、光源及び本発明の輝度向上フィルムを備え、光源から発した光が輝度向上フィルムのコレステリック液晶層側から入射し、輝度向上フィルムで反射した反射円偏光を光反射層で反射し、輝度向上フィルムに再入射するように光反射層、光源及び輝度向上フィルムを配置してなるのが好ましい。
【０１３９】
本発明の偏光光源装置の層構成の例を図８に示す。図８中、１５は光源、１６は光源ホルダ、１７は導光板、１８は反射層、１４は輝度向上フィルム、１１は偏光板である。輝度向上フィルム１４は、コレステリック液晶層９、位相差素子１２及び１／４波長板１０からなる。
【０１４０】
側面に配置された光源１５からの光は、導光板１７に入射し、上方（コレステリック液晶層９側）に出射する。コレステリック液晶層９に入射した光は、左右いずれか一方の円偏光が透過し、他方の円偏光は反射して導光板１７に再入射する。導光板に再入射した光は、下面の反射層１８で反射して再びコレステリック液晶層９に入射し、透過光と反射光に再度分離される。これにより、光源１５から出射した光の有効利用が図られ、優れた輝度向上効果を得ることができる。
光源１５としては特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。
【０１４１】
導光板１７としては、その形状が入射面に対向する側端部の厚さが入射面のそれよりも薄い形状のもの（くさび型）が好ましい。また、出射面よりの出射効率に優れ、その出射面に対する垂直性に優れて出射光の有効利用を図ること等の観点から、微細なプリズム状凸部を有する構造のものが好ましい。導光板１７は、ノルボルネン系重合体、ポリメチルメタクリレート、ポリカーボネート、ポリスチレン等の透明性を有する材料で形成することができる。また、反射層１８は、例えば、メッキ層、金属蒸着層、金属箔、金属蒸着シート、メッキシート等により適宜に形成することができる。反射層は、導光板の対向面に一体化されていても良いし、反射シート等として導光板と重ね合わせて形成することもできる。
【０１４２】
本発明の偏光光源装置は、本発明の輝度向上フィルムを備えるものであるため、優れた輝度向上効果を奏し、かつ広い視野角特性を有する。
【０１４３】
４）液晶表示装置
本発明の液晶表示装置は、本発明の偏光光源装置を有し、さらにその上方に液晶セルを備えることを特徴とする。液晶表示装置は、一般に、液晶シャッターとして機能する液晶セルとそれに付随する駆動装置、偏光板、バックライト、及び必要に応じて補償用位相差板等の構成部品を組み合わせることにより製造することができる。本発明の液晶表示装置は、本発明の光学積層体を用いる点を除いて特に限定はなく、従来法に準じた方法により製造することができる。
【０１４４】
本発明の液晶表示装置の層構成の例を図９に示す。図９に示す液晶表示装置は、本発明の偏光光源装置をバックライトシステムに用いている。図９中、１９は液晶セル、１１ａは下方の偏光板、１１ｂは上方の偏光板、８ａ、８ｂは拡散板である。なお、下側の偏光板１１ａ及び拡散板（８ａ，８ｂ）は省略することもできる。
【０１４５】
用いる液晶モードは特に限定されない。液晶モードとしては、例えば、ＴＮ（Ｔｗｉｓｔｅｄ  Ｎｅｍａｔｉｃ）型、ＳＴＮ（Ｓｕｐｅｒ  Ｔｗｉｓｔｅｄ  Ｎｅｍａｔｉｃ）型、ＨＡＮ（Ｈｙｂｒｉｄ  Ａｌｉｇｎｅｄ  Ｎｅｍａｔｉｃ）型等が挙げられる。また、偏光板（１１ａ，１１ｂ）としては特に制限されず、従来公知のものを使用することができる。
【０１４６】
本発明の液晶表示装置は、本発明の光学積層体を有しているので優れた輝度向上効果を得ることができ、また、広い視野角特性を得ることができる。
【実施例】
【０１４７】
（偏光分離層の作成）
［実施例１］
厚さ１００μｍ、幅６８０ｍｍ、長さ５００ｍの光学的に等方性の脂環式構造含有重合体樹脂を透明支持体として用いた。この透明支持体の両面をプラズマ放電処理した後、下記組成の配向膜塗布液を透明支持体の片面に連続的に塗布、乾燥し、厚さ１μｍの配向膜を形成した。次いで、透明支持体の長手方向に対し平行方向に連続的に配向膜上にラビング処理を実施した。
【０１４８】
配向膜塗布液組成
ポリビニルアルコール                                      １０重量％
水                                                      ３７１重量％
【０１４９】
配向膜の上に、下記の組成の塗布液をバーコーターを用いて連続的に塗布、乾燥、及び加熱（配向熟成）し、さらに紫外線照射して厚さ５．０μｍのコレステリック液晶層（Ａ）を形成した。コレステリック液晶層（Ａ）は層法線方向に螺旋軸を有していた。
【０１５０】
コレステリック液晶層（Ａ）用塗布液組成
液晶性化合物（化合物１）                            ８１．５重量部
光重合開始剤（化合物２）                              ３．１重量部
界面活性剤（セイミケミカル社製  ＫＨ−４０）          ０．１重量部
カイラル剤（化合物３）                              １８．５重量部
メチルエチルケトン                                ２４０．８重量部
【０１５１】
【化２】
2005037657.tif 000003
【０１５２】
コレステリック液晶層（Ａ）に対して脂環式構造含有重合体樹脂を素材とする頂角約７０°、高さ３μｍの四角錐が形成された部材を前記四角錐が形成された面がコレステリック液晶層面に対向するように配置し、これを加圧圧着することで層形状を変化させた円偏光分離層（Ｂ）を作製した。円偏光分離層（Ｂ）は層法線に対して傾斜した螺旋軸を有していた。
【０１５３】
（位相差フィルムの作製）
固有複屈折値が負の材料としてスチレン−無水マレイン酸共重合体［「ダイラークＤ３３２」、ノパケミカル社製、Ｔｇ＝１３１℃］、透明樹脂層材料としてノルボルネン系樹脂（商品名：ゼオノア１０２０、日本ゼオン（株）製、Ｔｇ＝１０５℃）を用い、共押出し法によって、ノルボルネン系樹脂層（厚さ５０μｍ）／スチレン−無水マレイン酸共重合体層（厚さ２００μｍ）／ノルボルネン系樹脂層（厚さ５０μｍ）の３層構造を有する積層体を得た。
【０１５４】
次いで、ゾーン加熱の縦一軸延伸装置とテンター延伸（横一軸延伸）装置に順次送り込んで逐次二軸延伸を行った。延伸温度は縦延伸、横延伸のいずれも１４０℃、延伸倍率は縦延伸が１．８倍、横延伸は１．５倍とした。
【０１５５】
延伸後の積層体（位相差フィルム（Ｄ））の平均厚さは１２０μｍ、面方向の屈折率はｎｘ＝１．５７３２、ｎｙ＝１．５７３１、厚み方向の屈折率はｎｚ＝１．５７５７であった。レターデーションは、面内Ｒｅが１０ｎｍ、厚み方向Ｒｔｈが−３００ｎｍであった。
【０１５６】
（１／４波長板の作製）
正の固有複屈折値を有する材料として、ノルボルネン系樹脂（商品名：ゼオノア１４２０、日本ゼオン（株）製、Ｔｇ＝１３６℃）及び負の固有複屈折値を有する材料として、スチレン−無水マレイン酸共重合体（商品名：ダイラークＤ３３２、ノバケミカル社製、Ｔｇ＝１３１℃）を用いた。まず、２つの押出し機が押出しダイに一体に組み合わされた押出しダイのそれぞれの押出し機に、溶融状態の前記ノルボルネン系樹脂及び前記スチレン−無水マレイン酸共重合体をそれぞれ格納した。前記ノルボルネン系樹脂を格納した押出し機の押出し流路は２つに分岐していて、分岐した流路から押出されたノルボルネン系樹脂は、他の押出し機から押出されたスチレン−無水マレイン酸共重合体を挟持して、押出しダイ内部で３層構成の積層体を形成するように構成した。また、前記２つの押出し機の押出しダイへの連通口にはフィルタが配置されていて、前記ノルボルネン系樹脂及び前記スチレン−無水マレイン酸共重合体をフィルタを通してから、前記押出しダイ内部に押出すようにした。
【０１５７】
前記押出しダイから押出された３層構成の積層体の厚みむらを、走査式厚み計を用いて測定した。測定は積層体の長手方向に連続的走査して行った。得られた積層体は厚み平均１２０μｍであり、厚みむらは前記厚み平均に対して２．５％であった。
【０１５８】
次に、得られた積層体を１２５℃で７０％延伸したところ、波長λ＝４５０ｎｍ、５５０ｎｍ及び６５０ｎｍにおけるレターデーションと波長との比が、それぞれ０．２３５、０．２５０及び０．２３２である、広帯域１／４波長板（Ｅ）が得られた。
【０１５９】
（輝度向上フィルムの作製）
実施例１で得られた円偏光分離層（Ｂ）をそれぞれ上記で作製した位相差フィルム（Ｄ）及び広帯域１／４波長板（Ｅ）をこの順で積層し、輝度向上フィルム（Ｆ）とした。
【０１６０】
［比較例１］
実施例１と同じ素材、方法にてコレステリック液晶層（Ａ）を作製し、表面に凸部を有していない脂環式構造含有重合体樹脂を加圧圧着することで円偏光分離層（Ｃ）を作製した。円偏光分離層（Ｃ）は層法線方向に螺旋軸を有していた。円偏光分離層（Ｃ）も実施例１と同様にして位相差フィルム（Ｄ）及び広帯域１／４波長板（Ｅ）と積層し、輝度向上フィルム（Ｇ）とした。
【０１６１】
（性能比較）
入射端面側に冷陰極管が配置され、かつ裏面側に光反射シートが設けられた導光板の出射面側に、順次光拡散シート、実施例１で得られた輝度向上フィルム（Ｆ）を円偏光分離層が拡散シート側に向くように積層し偏光光源装置を作製した。さらに前記１／４波長板側に、順次偏光板、視野角拡大フィルム(商品名：ＷＶフィルム、富士写真フィルム（株）製)、透過型のＴＮ液晶表示素子、偏光板を配置し、液晶表示装置を作製した。
【０１６２】
この液晶表示装置を白表示モードとして、出光面側から観察したところ、表示面全面にわたって着色がなく、良好な白表示ができた。輝度向上フィルムとして比較例１で作製した輝度向上フィルム（Ｇ）を用いた他は全く同様にして液晶表示装置を作製して観察したところ、液晶表示装置の表示面全面にわたって着色し、良好な表示ができなかった。
【図面の簡単な説明】
【０１６３】
【図１】一般的なコレステリック液晶層を示す概略図である。
【図２】一般的なコレステリック液晶層の選択反射を示す概略図である。
【図３】選択反射の視野角依存性を示す概略図である。
【図４】螺旋軸が傾斜したコレステリック液晶層を示す概略図である。
【図５】螺旋軸を傾斜させる本発明の方法の一例を示す概略図である。
【図６】輝度向上フィルムの原理・構成を示す概略図である。
【図７】本発明の輝度向上フィルムの層構成を示す図である。
【図８】本発明の偏光光源装置の層構成を示す図である。
【図９】本発明の液晶表示装置の層構成を示す図である。
【符号の説明】
【０１６４】
１…基材の配向処理面、２…液晶分子、３…層法線、４…螺旋軸、５…斜め入射光に対する透過スペクトル、６…平行入射光に対する透過スペクトル、７…面内に凸部を有する部材、８，８ａ，８ｂ…拡散板、９…コレステリック液晶層、１０…１／４波長板、１１，１１ａ，１１ｂ…偏光板、１２…位相差素子、１３…プリズムシート、Ｐ…螺旋ピッチ、Ｌ１…白色入射光、Ｌ２…反射円偏光、θ１…層表面に対する入射角、θ２…層内部での入射角、ａ…層内部（上層）での入射角、ｂ…層内部（中層）での入射角、ｃ…層内部（下層）での入射角、Ａ、１５…光源、Ｂ、１８…反射板（反射層）、１６…光源ホルダー、１７…導光板、１９…液晶セル
【図１】
2005037657.tif 000005
【図２】
2005037657.tif 000006
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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