(57)【要約】  【課題】色付きが無く、簡単に再現性良く実現できるエレクトロクロミック素子を提供する。  【解決手段】基板１上に透明導電膜２、酸化発色層、電解質層５、還元発色層、透明導電膜１０が順次構成されているエレクトロクロミック素子である。前記還元発色層がＷＯ3とＴｉＯ2の多層膜３，４で構成され、前記酸化発色層がＩｒ酸化物とＮｉ酸化物の多層膜６，７で構成されている。前記多層膜３，４，６，７は、真空蒸着、イオンプレーティング、イオンアシスト蒸着、スパッタリング法で成膜される。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に透明導電膜、酸化発色層、電解質層、還元発色層、透明導電膜が順次構成されているエレクトロクロミック素子において、前記還元発色層をＷＯ3とＴｉＯ2の多層膜で構成することを特徴とするエレクトロクロミック素子。
【請求項２】
基板上に透明導電膜、酸化発色層、電解質層、還元発色層、透明導電膜が順次構成されているエレクトロクロミック素子において、前記酸化発色層をＩｒ酸化物とＮｉ酸化物の多層膜で構成することを特徴とするエレクトロクロミック素子。
【請求項３】
基板上に透明導電膜、酸化発色層、電解質層、還元発色層、透明導電膜が順次構成されているエレクトロクロミック素子において、前記還元発色層をＷＯ3とＴｉＯ2の多層膜で構成し、前記酸化発色層をＩｒ酸化物とＮｉ酸化物の多層膜で構成することを特徴とするエレクトロミック素子。
【請求項４】
前記多層膜は、真空蒸着、イオンプレーティング、イオンアシスト蒸着、スパッタリング法で成膜されていることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のエレクトロクロミック素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、表示素子や光学機器に用いられる調光素子の一つであるエレクトロクロミック素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、電圧を印加すると、可逆的に光の透過率、反射率を変化させることができる調光素子として、エレクトロクロミック素子（以下、ＥＣＤ）が、液晶素子などと共に研究されている。ＥＣＤは、液晶素子に比べて透過率が高い、光散乱の影響が少ない、偏光の影響を受けないなど調光素子として優れた性能を有している。
しかし、ＷＯ3を還元発色層、Ｉｒ酸化物を酸化発色層に用いたＥＣＤは、電圧を印加すると青色に着色されてしまうため、デジタルカメラなどの可視光域でのカラーバランスを重視する撮像素子の調光素子として使用する場合、色再現性、カラーバランスが大きく変化し、色付きが発生してしまい望ましくなかった。
【０００３】
そこで、このような着色による色付きを無くすための方法として、還元発色層としてＷＯ3にＭｏＯ3を混ぜる方法などが公知となっている。さらに、ＷＯ3とＭｏＯ3の混合物を還元発色層として均一に成膜できる方法として、ＷＯ3とＭｏＯ3にＭｇＯ、ＺｒＯ2、Ｙ2Ｏ3、Ａｌ2Ｏ3などを混ぜた混合物材料を還元発色膜に用いる方法が、例えば、次の特許文献１に提案されている。
また、還元発色層だけでなく、酸化発色層にＩｒ酸化物、Ｎｉ酸化物、Ｓｎ酸化物などを用いると有効なことが、例えば、次の特許文献２に提案されている。
【特許文献１】特開平１０−１７７１９２号公報
【特許文献２】特開平７−３４４０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、ＷＯ3とＭｏＯ3を混ぜる方法は、これらの沸点が異なるため、成膜した還元発色層に色付きが生じたり、部分的に色むらができたりする問題があった。
また、特許文献１には、このＥＣＤの着色による色付きを無くす方法として、ＭｏＯ3の沸点よりも高い融点を有するＭｇＯ、ＺｒＯ2、Ｙ2Ｏ3、Ａｌ2Ｏ3などをＷＯ3とＭｏＯ3に混ぜた混合物材料を還元発色層に用いることが提案されているが、上記色付きの問題点を完全には解消できていない。
また、特許文献２では、Ｉｒ酸化物とＮｉ酸化物の混合材料を酸化発色層に用いる方法が公知技術として公開されているが、この方法も上記特許文献１の方法における還元発色層と同様に色付きが生じたり、部分的に色むらができたりする問題がある。
【０００５】
本発明は、上述の問題点に鑑みてなされたものであり、色付きが無く、複雑な混合材料を使うことなく簡単に再現性良く実現できる、ＥＣＤを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するため、本発明によるＥＣＤは、基板上に透明導電膜、酸化発色層、電解質層、還元発色層、透明導電膜が順次構成されているエレクトロクロミック素子において、前記還元発色層をＷＯ3とＴｉＯ2の多層膜で構成することを特徴としている。
【０００７】
また、本発明によるＥＣＤは、基板上に透明導電膜、酸化発色層、電解質層、還元発色層、透明導電膜が順次構成されているエレクトロクロミック素子において、前記酸化発色層をＩｒ酸化物とＮｉ酸化物の多層膜で構成することを特徴としている。
【０００８】
また、本発明によるＥＣＤは、基板上に透明導電膜、酸化発色層、電解質層、還元発色層、透明導電膜が順次構成されているエレクトロクロミック素子において、前記還元発色層をＷＯ3とＴｉＯ2の多層膜で構成し、前記酸化発色層をＩｒ酸化物とＮｉ酸化物の多層膜で構成することを特徴としている。
【０００９】
また、本発明によるＥＣＤにおいては、前記多層膜は、真空蒸着、イオンプレーティング、イオンアシスト蒸着、スパッタリング法で成膜されることを特徴としている。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば色付きの無いＥＣＤを複雑な混合材料を使わず簡単に再現性良く実現できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
実施例の説明に先立ち、本発明の作用効果について説明する。
本発明のＥＣＤのように、ＷＯ3とＴｉＯ2を積層して多層膜の還元発色層を形成すれば、ＷＯ3の青い色付きを抑えて色付きをなくすことができ、安定して色付きの無いＥＣＤを作製することが可能になる。
また、本発明のＥＣＤのように、Ｉｒ酸化物とＮｉ酸化物を積層して多層膜の酸化発色層を形成すれば、安定して色付きの無いＥＣＤを作製することが可能になる。
なお、色付きの調整は、多層膜の層数、各層の膜厚を制御することで容易にできる。また多層膜の成膜時の膜厚、光学特性を安定させるために成膜手法としては、真空蒸着、イオンプレーティング、イオンアシスト蒸着、スパッタリング法で成膜することが望ましい。
【実施例１】
【００１２】
図１は本発明の実施例１にかかるＥＣＤの概略構成図である。
実施例１のＥＣＤは次のような手順で作製する。
まず、ＩＴＯ（透明導電膜）２が１００ｎｍの膜厚に成膜された透明ガラス基板１を真空蒸着装置（図示省略）の中にセットする。
次に、第１層として、酸化発色層としてのＩｒ酸化膜３の成膜を行う。即ち、真空蒸着装置を１×１０-4ｐａまで排気する。排気の後、圧力が２×１０-2ｐａになるようＯ2を真空蒸着装置に導入し、基板に直接ＲＦ印加を行うイオンプレーティングの手法を用い、ＲＦパワーを３００Ｗに設定し、蒸着材料としてＩｒ酸化物を用いて電子銃で蒸発させ、Ｉｒ酸化物の膜厚が２０ｎｍになるまで成膜を行う。
【００１３】
次に、第２層として、酸化発色層としてのＮｉ酸化膜４の成膜を行う。即ち、圧力が２×１０-2ｐａになるようＯ2を真空蒸着装置に導入し、基板に直接ＲＦ印加を行うイオンプレーティングの手法を用い、蒸着材料としてＮｉ酸化物を用いて電子銃で蒸発させ、Ｎｉ酸化物の膜厚が２０ｎｍになるまで成膜を行う。
【００１４】
次に、第３層として、電解質層としてのＴａ2Ｏ5膜５の成膜を行う。即ち、圧力が２×１０-2ｐａになるようＯ2を真空蒸着装置に導入し、基板に直接ＲＦ印加を行うイオンプレーティングの手法を用い、蒸着材料としてＴａ2Ｏ5を用いて電子銃で蒸発させ、Ｔａ2Ｏ5の膜厚が２００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００１５】
次に、第４層として、還元発色層としてのＴｉＯ2膜６の成膜を行う。即ち、第２層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＴｉＯ2を用いて電子銃で蒸発させ、ＴｉＯ2の膜厚が２００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００１６】
次に、第５層として、還元発色層としてのＷＯ3膜７の成膜を行う。即ち、第２層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＷＯ3を用いて電子銃で蒸発させ、ＷＯ3の膜厚が９００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００１７】
次に、第６層として、ＩＴＯ膜８の成膜を行う。即ち、第２層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＩＴＯを用いて電子銃で蒸発させ、ＩＴＯの膜厚が２００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００１８】
その後、このように構成された上記ＥＣＤの外周面を樹脂８で封止し、その上にガラス基板１０を貼り合わせた。樹脂８は、熱硬化型の２成分系エポキシ樹脂であり、例えば、主剤として常温では液状のビスフェノール型の樹脂と、硬化剤として常温で液状のアミン系の樹脂で組成されている。
このように作製された実施例１のＥＣＤにおける、上下のＩＴＯ２，８に＋２Ｖの電圧を印加したときと、電圧を印加しないとき（スルー状態）の夫々の分光透過率特性を図２に示す。
実施例１のＥＣＤでは、電圧の印加により着色したときにおいても色付きの無いニュートラルな分光特性が得られた。
【実施例２】
【００１９】
図３は本発明の実施例２にかかるＥＣＤの概略構成図である。
実施例２のＥＣＤは次のような手順で作製する。
まず、ＩＴＯ（透明導電膜）２が１００ｎｍの膜厚に成膜された透明ガラス基板１を真空蒸着装置（図示省略）の中にセットする。
次に、第１層〜第３層までは、実施例１と同じ手順で同様の膜を作製する。
【００２０】
次に、第４層として、還元発色層としてのＷＯ3膜７の成膜を行う。即ち、第３層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＷＯ3を用いて電子銃で蒸発させ、ＷＯ3の膜厚が４００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００２１】
次に、第５層として、還元発色層としてのＴｉＯ2膜６の成膜を行う。即ち、第３層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＴｉＯ2を用いて電子銃で蒸発させ、ＴｉＯ2の膜厚が２００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００２２】
次に、第６層として、還元発色層としてのＷＯ3膜７’の成膜を行う。即ち、第３層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＷＯ3を用いて電子銃で蒸発させ、ＷＯ3の膜厚が４００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００２３】
次に、第７層として、ＩＴＯ膜８の成膜を行う。即ち、第３層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＩＴＯを用いて電子銃で蒸発させ、ＩＴＯの膜厚が２００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００２４】
その後、このように構成された上記ＥＣＤの外周面を実施例１と同様に樹脂８で封止し、その上にガラス基板１０を貼り合わせた。
このように作製された実施例２のＥＣＤにおける、上下のＩＴＯ２，８に＋２Ｖの電圧を印加したときと、電圧を印加しないとき（スルー状態）の夫々の分光透過率特性は、図２に示した実施例１と同様であり、電圧の印加により着色したときにおいても色付きの無いニュートラルな分光特性が得られた。
【実施例３】
【００２５】
図４は本発明の実施例３にかかるＥＣＤの概略構成図である。
実施例３のＥＣＤは次のような手順で作製する。
まず、ＩＴＯ（透明導電膜）２が１００ｎｍの膜厚に成膜された透明ガラス基板１を真空蒸着装置（図示省略）の中にセットする。
次に、第１層〜第３層までは、実施例１と同じ手順で同様の膜を作製する。
【００２６】
次に、第４層として、還元発色層としてのＷＯ3膜７の成膜を行う。即ち、第３層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＷＯ3を用いて電子銃で蒸発させ、ＷＯ3の膜厚が２００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００２７】
次に、第５層として、還元発色層としてのＴｉＯ2膜６の成膜を行う。即ち、第３層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＴｉＯ2を用いて電子銃で蒸発させ、ＴｉＯ2の膜厚が１００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００２８】
次に、第６層として、還元発色層としてのＷＯ3膜７’の成膜を行う。即ち、第３層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＷＯ3を用いて電子銃で蒸発させ、ＷＯ3の膜厚が２００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００２９】
次に、第７層として、還元発色層としてのＴｉＯ2膜６’の成膜を行う。即ち、第３層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＴｉＯ2を用いて電子銃で蒸発させ、ＴｉＯ2の膜厚が１００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００３０】
次に、第８層として、還元発色層としてのＷＯ3膜７”の成膜を行う。即ち、第３層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＷＯ3を用いて電子銃で蒸発させ、ＷＯ3の膜厚が２００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００３１】
次に、第９層として、ＩＴＯ膜８の成膜を行う。即ち、第３層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＩＴＯを用いて電子銃で蒸発させ、ＩＴＯの膜厚が２００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００３２】
その後、このように構成された上記ＥＣＤの外周面を実施例１と同様に樹脂８で封止し、その上にガラス基板１０を貼り合わせた。
このように作製された実施例３のＥＣＤにおける、上下のＩＴＯ２，８に＋２Ｖの電圧を印加したときと、電圧を印加しないとき（スルー状態）の夫々の分光透過率特性は、図２に示した実施例１と同様であり、電圧の印加により着色したときにおいても色付きの無いニュートラルな分光特性が得られた。
【実施例４】
【００３３】
図５は本発明の実施例４にかかるＥＣＤの概略構成図である。
実施例４のＥＣＤは次のような手順で作製する。
まず、ＩＴＯ（透明導電膜）２が１００ｎｍの膜厚に成膜された透明ガラス基板を真空蒸着装置（図示省略）の中にセットする。
【００３４】
次に、第１層として、酸化発色層としてのＩｒ酸化膜３の成膜を行う。即ち、真空蒸着装置を１×１０-4ｐａまで排気した後、圧力が２×１０-2ｐａになるようＯ2を真空蒸着装置に導入し、基板に直接ＲＦ印加を行うイオンプレーティングの手法を用い、ＲＦパワーを３００Ｗに設定し、蒸着材料としてＩｒ酸化物を用いて電子銃で蒸発させ、Ｉｒ酸化物の膜厚が１０ｎｍになるまで成膜を行う。
【００３５】
次に、第２層として、酸化発色層としてのＮｉ酸化膜４の成膜を行う。即ち、圧力が２×１０-2ｐａになるようＯ2を真空蒸着装置に導入し、基板に直接ＲＦ印加を行うイオンプレーティングの手法を用い、蒸着材料としてＮｉ酸化物を用いて電子銃で蒸発させ、Ｎｉ酸化膜の膜厚が３０ｎｍになるまで成膜を行う。
【００３６】
次に、第３層として、酸化発色層としてのＩｒ酸化膜３’の成膜を行う。即ち、圧力が２×１０-2ｐａになるようＯ2を真空蒸着装置に導入し、基板に直接ＲＦ印加を行うイオンプレーティングの手法を用い、ＲＦパワーを３００Ｗに設定し、蒸着材料としてＩｒ酸化物を用いて電子銃で蒸発させ、Ｉｒ酸化物の膜厚が１０ｎｍになるまで成膜を行う。
【００３７】
次に、第４層として、電解質層としてのＴａ2Ｏ5膜５の成膜を行う。即ち、圧力が２×１０-2ｐａになるようＯ2を真空蒸着装置に導入し、基板に直接ＲＦ印加を行うイオンプレーティングの手法を用い、蒸着材料としてＴａ2Ｏ5を用いて電子銃で蒸発させ、Ｔａ2Ｏ5の膜厚が２００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００３８】
次に、第５層として、還元発色層としてのＷＯ3膜７の成膜を行う。即ち、第４層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＷＯ3を用いて電子銃で蒸発させ、ＷＯ3の膜厚が４００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００３９】
次に、第６層として、還元発色層としてのＴｉＯ2膜６の成膜を行う。即ち、第４層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＴｉＯ2を用いて電子銃で蒸発させ、ＴｉＯ2の膜厚が２００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００４０】
次に、第７層として、還元発色層としてのＷＯ3膜７’の成膜を行う。即ち、第４層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＷＯ3を用いて電子銃で蒸発させ、ＷＯ3の膜厚が４００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００４１】
次に、第８層として、ＩＴＯ膜８の成膜を行う。即ち、第４層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＩＴＯを用いて電子銃で蒸発させ、ＩＴＯの膜厚が２００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００４２】
その後、このように構成された上記ＥＣＤの外周面を実施例１と同様に樹脂８で封止し、その上にガラス基板１０を貼り合わせた。
このように作製された実施例４のＥＣＤにおける、上下のＩＴＯ２，８に＋２Ｖの電圧を印加したときと、電圧を印加しないとき（スルー状態）の夫々の分光透過率特性は、図２に示した実施例１と同様であり、電圧の印加により着色したときにおいても色付きの無いニュートラルな分光特性が得られた。
【実施例５】
【００４３】
図６は本発明の実施例５にかかるＥＣＤの概略構成図である。
実施例５のＥＣＤは次のような手順で作製する。
まず、ＩＴＯ（透明導電膜）２が１００ｎｍの膜厚に成膜された透明ガラス基板を真空蒸着装置（図示省略）の中にセットする。
【００４４】
次に、第１層として、酸化発色層としてのＩｒ酸化膜３の成膜を行う。即ち、真空蒸着装置を１×１０-4ｐａまで排気した後、圧力が２×１０-2ｐａになるようＯ2を真空蒸着装置に導入し、基板に直接ＲＦ印加を行うイオンプレーティングの手法を用い、ＲＦパワーを３００Ｗに設定し、蒸着材料としてＩｒ酸化物を用いて電子銃で蒸発させ、Ｉｒ酸化物の膜厚が１０ｎｍになるまで成膜を行う。
【００４５】
次に、第２層として、酸化発色層としてのＮｉ酸化膜４の成膜を行う。即ち、圧力が２×１０-2ｐａになるようＯ2を真空蒸着装置に導入し、基板に直接ＲＦ印加を行うイオンプレーティングの手法を用い、蒸着材料としてＮｉ酸化物を用いて電子銃で蒸発させ、Ｎｉ酸化膜の膜厚が２０ｎｍになるまで成膜を行う。
【００４６】
次に、第３層として、酸化発色層としてのＩｒ酸化膜３’の成膜を行う。即ち、圧力が２×１０-2ｐａになるようＯ2を真空蒸着装置に導入し、基板に直接ＲＦ印加を行うイオンプレーティングの手法を用い、ＲＦパワーを３００Ｗに設定し、蒸着材料としてＩｒ酸化物を用いて電子銃で蒸発させ、Ｉｒ酸化物を膜厚が１０ｎｍになるまで成膜を行う。
【００４７】
次に、第４層として、酸化発色層としてのＮｉ酸化膜４’の成膜を行う。即ち、圧力が２×１０-2ｐａになるようＯ2を真空蒸着装置に導入し、基板に直接ＲＦ印加を行うイオンプレーティングの手法を用い、蒸着材料としてＮｉ酸化物を用いて電子銃で蒸発させ、Ｎｉ酸化膜の膜厚が２０ｎｍになるまで成膜を行う。
【００４８】
次に、第５層として、電解質層としてのＴａ2Ｏ5膜５の成膜を行う。即ち、圧力が２×１０-2ｐａになるようＯ2を真空蒸着装置に導入し、基板に直接ＲＦ印加を行うイオンプレーティングの手法を用い、蒸着材料としてＴａ2Ｏ5を用いて電子銃で蒸発させ、Ｔａ2Ｏ5の膜厚が２００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００４９】
次に、第６層として、還元発色層としてのＷＯ3膜７の成膜を行う。即ち、第５層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＷＯ3を用いて電子銃で蒸発させ、ＷＯ3の膜厚が４００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００５０】
次に、第７層として、還元発色層としてのＴｉＯ2膜６の成膜を行う。即ち、第５層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＴｉＯ2を用いて電子銃で蒸発させ、ＴｉＯ2の膜厚が２００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００５１】
次に、第８層として、還元発色層としてのＷＯ3膜７’の成膜を行う。即ち、第５層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＷＯ3を用いて電子銃で蒸発させ、ＷＯ3の膜厚が４００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００５２】
次に、第９層として、ＩＴＯ膜８の成膜を行う。即ち、第５層と同じ圧力条件、同じ手法を用い、蒸着材料としてＩＴＯを用いて電子銃で蒸発させ、ＩＴＯの膜厚が２００ｎｍになるまで成膜を行う。
【００５３】
その後、このように構成された上記ＥＣＤの外周面を実施例１と同様に樹脂８で封止し、その上にガラス基板１０を貼り合わせた。
このように作製された実施例５のＥＣＤにおける、上下のＩＴＯ２，８に＋２Ｖの電圧を印加したときと、電圧を印加しないとき（スルー状態）の夫々の分光透過率特性は、図２に示した実施例１と同様であり、電圧の印加により着色したときにおいても色付きの無いニュートラルな分光特性が得られた。
【００５４】
なお、上記各実施例において、他のイオンビームアシスト蒸着、スパッタリングで成膜してＥＣＤを作製した場合も、図２に示す分光透過率特性と同様な結果が得られた。
【図面の簡単な説明】
【００５５】
【図１】本発明の実施例１にかかるＥＣＤの概略構成図である。
【図２】実施例１のＥＣＤにおける、上下ＩＴＯに＋２Ｖの電圧を印加したときと、電圧を印加しないとき（スルー状態）の夫々の分光特化率特性を示すグラフである。
【図３】本発明の実施例２にかかるＥＣＤの概略構成図である。
【図４】本発明の実施例３にかかるＥＣＤの概略構成図である。
【図５】本発明の実施例４にかかるＥＣＤの概略構成図である。
【図６】本発明の実施例５にかかるＥＣＤの概略構成図である。
【符号の説明】
【００５６】
１，１０    ガラス基板
２，８      ＩＴＯ膜（透明導電膜）
３，３’    Ｉｒ酸化膜（酸化発色層）
４，４’    Ｎｉ酸化膜（酸化発色層）
５          Ｔａ2Ｏ5膜（電解質層）
６，６’    ＴｉＯ2膜（還元発色層）
７，７’，７”          ＷＯ3膜（還元発色層）
９          樹脂
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
2005091788.tif 000006
【図５】
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【図６】
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