(57)【要約】【課題】充分な透明性と硬度を有し、成形加工性がよいマウスピース成形材を提供する。【解決手段】エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとをメタロセン触媒にて共重合して得られる直鎖状低密度エチレン−α−オレフィン共重合体からなるマウスピース用成形材である。エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとをメタロセン触媒にて共重合して得られる直鎖状低密度エチレン−α−オレフィン共重合体４０〜１００重量％、ならびにエチレン−ブテンランダム共重合体および／またはエチレン−プロピレンランダム共重合体０〜６０重量％からなるマウスピース用成形材である。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとをメタロセン触媒にて共重合して得られる直鎖状低密度エチレン−α−オレフィン共重合体からなるマウスピース用成形材。
【請求項２】
前記直鎖状低密度エチレン−α−オレフィン共重合体４０〜１００重量％、ならびにエチレン−ブテンランダム共重合体および／またはエチレン−プロピレンランダム共重合体０〜６０重量％からなる請求項１記載のマウスピース用成形材。
【請求項３】
請求項１または２記載のマウスピース用成形材からなるマウスピース。
【請求項４】
請求項１または２記載のマウスピース用成形材からなる硬質層、ならびにエチレン−ブテンランダム共重合体および／またはエチレン−プロピレンランダム共重合体からなる軟質層からなるマウスピース。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、透明性および形状維持性を有するマウスピース用成形材およびそれからなるマウスピースに関する。
【０００２】
【従来の技術】
近時、歯科分野における予防医学の一環として、スポーツ用マウスピース（通常マウスガードと呼ばれる）が見直され、空手などにおいてはマウスピースの装着が義務づけられている。またマウスピースは、スポーツにおける歯の保護のほか、近時ブリーチング（歯を漂白して白くする処置）の際、ブリーチング薬剤を充填するためのトレイとして使用される。
【０００３】
さらに、マウスピースは、虫歯予防、歯周病予防効果のあるゼリー状薬剤を歯面に付着させる際に、カバーとして用いられ、長時間薬剤を歯面に付着させることができ、薬効を高めることができる。また、薬剤が溶け込んだ唾液を誤って飲み込み、該唾液が肺に入った場合、誤嚥性肺炎を生じるおそれがあるが、マウスピースを用いることで、薬剤が唾液に溶け込むことを防止できる。これらは近時デンタルドラッグデリバリーシステム（３ＤＳと略称される）として推奨されている。
【０００４】
この他マウスピースは、顎関節症、咬合障害の治療用（スプリントと呼ばれる）として、また就寝中の歯ぎしり防止用、いびき防止用、睡眠時無呼吸症候群治療用としても使用される。マウスピースとは、これら種々の用途で使用されるものの総称として使用する。
【０００５】
ブリーチング用マウスピースあるいは３ＤＳ用マウスピースにおいては、ゼリー状のブリーチング薬剤あるいは虫歯予防、歯周病予防薬剤が歯に確実にかつ一定時間接した状態を維持する必要がある。それゆえかかるマウスピースにあっては、薬剤が所定部位に充填されていることを確認するために透明であること（透明性）、および多少の外力が加わっても薬剤を漏らさない硬度（形状維持性）を有することが必要である。
【０００６】
スポーツ用マウスピースは、装着時の違和感をできるだけ少なくするようなものが好ましく、一般的に、歯の保護機能を高め咬合面および唇側の歯茎部上方部分のみ薄い硬質材料で覆う硬質層、舌側および歯茎部分を軟質材料で覆う軟質層という２層構造（ラミネート構造）が、定着しつつある。しかしながら、ラミネート構造のマウスピースとする場合、ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーは、他の材質との接着性が劣るという点から、適当な材料が見つからず、ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーの中から硬い材質のものを選択し、同質の材料を用いて作製されているのが現状である。
【０００７】
これらのマウスピースは、歯科医が使用者（スポーツ選手または患者）の上下顎模型を印象採得して石膏模型を作製し、この模型をもとに技工士がマウスピースを製作するという方法がとられる。
【０００８】
従来この種マウスピースの成形材として、軟質材であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）よりなるもの、ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーよりなるものが市販され、また顎位調整を目的とするマウスピース（硬質）では、義歯床材料として広く使用されているポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）を使用したものが市販されている。またブリーチング用マウスピースでは、ポリカーボネート（ＰＣ）を使用したものが市販されている。
【０００９】
しかし、ＥＶＡおよびポリオレフィン系熱可塑性エラストマーは、いずれも乳白色（半透明）であり、薬剤が充填しているか否かの確認がしにくいこと、および硬度（ショアＤ）が低いために、外力により変形し容易に薬剤が漏れてしまうという問題がある。
【００１０】
ブリーチング用として使用した場合には、漂白薬剤が歯茎に接触し、炎症をおこすおそれがあり、３ＤＳ用として使用した場合、虫歯予防、歯周病予防剤が漏出することにより薬効が低下すること、さらには、薬剤漏洩により、誤嚥のおそれが発生することなどの問題があり、ブリーチング用マウスピースあるいは３ＤＳ用マウスピースの材料としては充分ではない。
【００１１】
さらに、これらを使用し、形状維持性を保つには、厚さを約２ｍｍとしなければならないが、厚くすればするほど着用者に不快感を与えることになる。さらに、ＥＶＡからなるマウスピースについては酢酸臭があり、着用時の不快感の原因となるという問題がある。
【００１２】
また、顎位調整を目的とするマウスピース材料として広く使用されているポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）は、硬くて割れやすいため、一般的に厚さ２〜３ｍｍの板状にて使用されており、歯および歯茎部をカバーする形状には適さないという問題点がある。
【００１３】
ブリーチング用マウスピース材料として従来使用されているＰＣは、内分泌撹乱物質であるビスフェノールＡを含むため、安全性の面で問題があることが指摘されている。また、ＰＣは、成形歪によるクラックが発生しやすく、また成形歪が残りやすいという問題がある。クラックが発生するとマウスピースとして使用できず、成形後マウスピースに成形歪が残ると歯への適合性が悪くなる。これらの問題に対処するには、厳密な成形温度管理が必要であるが、現行の成形器ではそのような高精度の温度管理は不可能である。さらにＰＣは、アルカリ、酸、熱水などにより、加水分解すること、耐溶剤性、耐油性に劣り、洗剤（界面活性剤）によりクラックを生じるおそれがある。
【００１４】
また、マウスピース材に関し、ブテン−１−α−オレフィン共重合体（たとえば、特許文献１参照）、ポリオレフィン系熱可塑性エラストマー（たとえば、特許文献２参照）、エチレン−α−オレフィン−ジエン共重合体を架橋してなる架橋体（たとえば、特許文献３参照）、熱可塑性ラクトン（たとえば、特許文献４参照）が文献に記載されている。
【００１５】
しかし、これらもまた、硬度（ショアＤ）、使用時の不快感解消などの点において、充分ではない。
【００１６】
一方、農業用フィルムとして、メタロセンポリエチレンが開示されている（たとえば、特許文献５参照）。メタロセンポリエチレンは、エチレンと長鎖α−オレフィンとをメタロセン触媒により重合して得られる直鎖状低密度ポリエチレンであり、透明な軟質弾性樹脂である。しかし、メタロセンポリエチレンが農業用フィルムとして適しているとの記載はあるが、マウスピース用として使用されることの開示はない。
【００１７】
従って、ブリーチング用マウスピースまたは３ＤＳ用マウスピースにおいて必要とされる透明性、および多少の外力が加わっても薬剤を漏らさない硬度（形状維持性）を有するマウスピース用成形材、および、口腔内での違和感を最小限としたマウスピース用成形体については今だないのが現状である。
【００１８】
【特許文献１】
特開平３−１８８８４６号公報
【特許文献２】
特開平３−２４４４８０号公報
【特許文献３】
特開平５−２３３５３号公報
【特許文献４】
特許第２５１９９８４号公報
【特許文献５】
特開２００３−７６号公報
【００１９】
【発明が解決しようとする課題】
充分な透明性と硬度を有し、成形加工性がよいマウスピース成形材およびそれからなるマウスピースを提供する。
【００２０】
【課題を解決するための手段】
すなわち、本発明は、エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとをメタロセン触媒にて共重合して得られる直鎖状低密度エチレン−α−オレフィン共重合体よりなるマウスピース用成形材に関する。
【００２１】
前記直鎖状低密度エチレン−α−オレフィン共重合体４０〜６０重量％、およびエチレン−ブテンランダム共重合体またはエチレン−プロピレンランダム共重合体０〜６０重量％からなるマウスピース用成形材に関する。
【００２２】
前記マウスピース用成形材からなるマウスピースに関する。
【００２３】
前記マウスピース用成形材からなる硬質層、ならびにエチレン−ブテンランダム共重合体および／またはエチレン−プロピレンランダム共重合体からなる軟質層からなるマウスピースに関する。
【００２４】
【発明の実施の形態】
本発明は、エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとをメタロセン触媒にて共重合して得られる直鎖状低密度エチレン−α−オレフィン共重合体（通称メタロセンポリエチレンと呼ばれ、以下ＭＰＥと略称する）からなるマウスピース用成形材に関する。
【００２５】
本発明に用いるα−オレフィンとしては、炭素数３〜２０であり、炭素数４〜１５であることが好ましく、炭素数４〜１０であることがより好ましい。炭素数が、３未満であると透明度が低下する傾向にあり、２０をこえると強度が低下する傾向にある。
【００２６】
炭素数３〜２０のα−オレフィンとしては、プロペン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセンなどがあげられるが、これらに限定されるものではない。これらの中でも、力学強度（引張強度、耐衝撃性など）および透明性の点から、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテンが好ましい。
【００２７】
本発明で使用されるメタロセン触媒は、エチレンに対し強い重合活性を示し、活性点が均一（シングルサイト触媒）であるため、分子構造および分子量を制御し易いという効果を奏する。
【００２８】
メタロセン触媒としては、二塩化ジルコノセンとメチルアルミノキサンを組み合わせたもがあげられる。
【００２９】
本発明のＭＰＥは、かかるメタロセン触媒を用いることで、エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとを、気相法、液相法または溶液法により、共重合することにより、分子量分布が狭く、各分子のコモノマー含量がほぼ等しいＭＰＥが得られる。
【００３０】
ＭＰＥの分子量としては、１０，０００〜５００，０００であることが好ましく、５０，０００〜３００，０００であることがより好ましい。分子量が、５００，０００を超えると、透明性が失われる傾向にあり、また１０，０００未満であると、必要な強度が得られない傾向にある。
【００３１】
表面硬度（ショアＤ）としては、４０〜６０であることが好ましく、４２〜５５であることがより好ましい。表面高度（ショアＤ）は、分子量分布などにより異なり、分子量範囲が前記の範囲内においては、この硬度範囲となり、複数のグレードのものが実用化されている。
【００３２】
密度としては、０．８９０〜０．９３０ｇ／ｃｍ２であることが好ましく、０．９００〜０．９２５ｇ／ｃｍ２であることがより好ましい。密度も、分子量分布などにより異なり、分子量範囲が前記の範囲内においては、この密度範囲となる。
【００３３】
メルトフローレート（ＭＦＲ）としては、０．１〜１０ｇ／１０分であることが好ましく、０．５〜５．０ｇ／１０分であることがより好ましい。１０ｇ／１０分を超えると流れがよくなり過ぎ、Ｔダイによる押出し成形が不可能となり、シート状に成形できない傾向にあり、０．１ｇ／１０分未満であると流動性が悪くなり、押出し成形が困難になる傾向がある。
【００３４】
ＭＰＥは、従来のポリエチレンに比較して、結晶サイズがそろっているので透明性がよく、融点が低く（約１２０℃）、耐衝撃性に優れている。また、溶出成分が少ないなどの特長があり、マウスピース用成形材として適している。
【００３５】
透明性が高いＭＰＥからなるマウスピース用成形材を使用することで、ゼリー状薬剤の充填状態がマウスピースを通して視認でき、薬剤が所望の位置に行き渡っていることが容易に確認できる。またＭＰＥからなる成形材は、硬度（ショアＤ）が４２〜６０であり、これは、エチレン−酢酸ビニル共重合体（以下、ＥＶＡとする）より硬く、他方一般的なプラスチックよりは軟らかい。ＭＰＥからなるマウスピースは、このような硬度を有しているため、歯への装着時、歯茎に当たって歯茎を傷つけるおそれは小さく、また外力が加わっても変形しにくいため薬剤が漏洩しにくい傾向にある。また吸水性が極めて小さいために口腔内においても吸水による変形が殆どない。
【００３６】
本発明は、ＭＰＥ単体材料をマウスピース成形材として使うほか、これにエチレン−ブテンランダム共重合体（以下ＥＢと略称する）および／またはエチレン−プロピレンランダム共重合体（以下ＥＰと略称する）を混合して使用することができる。
【００３７】
つまり、本発明は、エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとをメタロセン触媒にて共重合して得られる直鎖状低密度エチレン−α−オレフィン共重合体４０〜１００重量％、ならびにエチレン−ブテンランダム共重合体および／またはエチレン−プロピレンランダム共重合体０〜６０重量％からなるのマウスピース用成形材である。
【００３８】
ＥＢおよび／またはＥＰは、ＭＰＥに対し極めて相溶性がよく、両者混合しても透明性が維持される。またＥＢおよびＥＰは軟質かつ弾性に富み、その硬度（ＪＩＳＡ）は約６０〜９０であり、ＭＰＥの硬度（ショアＤ）（４０〜６０）と比較して軟らかいため、両者を混合することにより、ＭＰＥ単体よりも軟らかく、かつ弾性を有する材料とすることができる。
【００３９】
ＥＢおよびＥＰの分子量は、１０，０００〜１５０，０００であることが好ましく、１０，０００〜１００，０００であることがより好ましい。１５０，０００を超えると、硬度が高く、弾性が低くなる傾向にあり、５０，０００未満では、ゴム弾性が大きくなり過ぎ、ＭＰＥとの混合が円滑にできない傾向にある。
【００４０】
表面硬度（ＪＩＳＡ）は、６０〜９０であることが好ましく、７０〜８５であることがより好ましい。
【００４１】
ＭＦＲ（メルトフローレート）は、０．１〜１０ｇ／１０分であることが好ましく、０．４〜４．５ｇ／１０分であることがより好ましい。ＭＦＲがこの範囲を外れると、押出し成形が困難となる傾向にある。
【００４２】
密度は、０．８６〜０．９０ｇ／ｃｍ２であることが好ましい。密度は、分子量分布などにより異なり、分子量範囲が前記の範囲内においては、この密度範囲となる。
【００４３】
ＥＢ単体、ＥＰ単体またはＥＢ、ＥＰ両者の混合体（以下、これらをＥＢ／ＥＰと略称する）とＭＰＥとの混合割合は、ＭＥＰが４０〜１００重量％、好ましくは５０〜９０重量％、より好ましくは６０〜８０重量％であり、ＥＢ単体、ＥＰ単体またはＥＢ／ＥＰが、０〜６０重量％、好ましくは１０〜５０重量％、より好ましくは２０〜４０重量％である。ＭＰＥが、４０重量％未満では、ブリーチング用マウスピースにおいて、薬剤洩れを生じない最小限度の硬度（ショアＤ）である３０を下回る傾向にある。
【００４４】
次にマウスピースの形状および成形方法の一例を図１〜５より説明する。
【００４５】
図１は、ブリーチング用または３ＤＳ用マウスピース１の外観を示し、このマウスピース１は、歯の部分のみを覆うように形成され、歯２の表面、例えば歯２の唇側表面に隙間３が形成され、この隙間３にゼリー状の漂白薬剤または虫歯予防、歯周病予防剤４が充填され、隙間３は、歯２の基部５において封鎖され、薬剤４が洩れない構造とされている。図２は、ブリーチング用マウスピースを歯に装着した状態を示す断面図（図１のＡ−Ａ線断面に対応）を示す。
【００４６】
歯２の唇側のみに薬剤４を歯面に付着する場合は、舌側への薬剤４の滞留は不要であるから、マウスピース１の舌側は歯２に密着している。歯２の舌側にも薬剤４と付着させる場合は、舌側にも隙間が形成される。マウスピースの厚さは、約０．５〜１．５ｍｍである。
【００４７】
マウスピース１の装着手順は、まずマウスピース１内面にゼリー状薬剤４を適量装填し、これを患者の歯に装着して、隙間３に満遍なく薬剤を行き渡らせる。この充填の状態は、マウスピース１が透明であるため、視認により容易に確認される。ブリーチングの場合は、薬剤充填後、通常約１０〜３０分程度この状態を維持し、その後マウスピース１を歯２から外し、歯２に付いた薬剤４およびマウスピース１内の薬剤４を洗浄除去する。このような操作を数回繰り返すことにより、歯２が漂白される。
【００４８】
３ＤＳの場合は、薬剤充填後、通常５〜１０分間この状態を維持し、その後マウスピース１を歯２から外し、前述同様の洗浄を行う。このような操作を１週間程度繰り返すことにより、ミュータンス菌などの虫歯菌が除去される。
【００４９】
図３において、マウスピースの製作工程を説明する。作業模型６で、患者の顎から印象材にて印象採取した型に石膏を流し込み、固化して形成される。その後、作業模型６の歯２の表面に、薬剤を充填するための隙間を形成すべく、厚さ約０．５ｍｍ程度のスペーサ７が形成される（図３においては、スペーサ７の一部断面のみ示す）。スペーサ７の材料として、光重合レジン、即時重合レジンなどが使用できる。作業模型６は、メッシュ板８に載置され、下方から真空ポンプにて吸引される。マウスピース成形材シート９は、直径約１２ｃｍ、厚さ約１ｍｍの円板形状を有する。この成形材シート９は、作業模型６の上方に所定間隔を隔てて維持装置にて維持された状態でヒータ１０にて加熱される。
【００５０】
図４に示すように、成形材シート９が成形可能な状態に軟化したとき維持装置を降下させ、成形材シート９にて作業模型６を覆い、同時に真空ポンプを駆動させて、成形材シート９を作業模型６に密着させる。かかる状態で放冷すれば、成形が終了する。成形材シート９は、作業模型６から外され、歯茎部にそって鋏あるいはナイフにて切除され、スペーサ７を形成した部分に隙間を有するマウスピースが完成する。
【００５１】
ブリーチング用マウスピースの場合は、マウスピースと歯の間の密封隙間に、漂白薬剤を滞留させ、３ＤＳ用マウスピースの場合は、虫歯予防、歯周病予防などの薬剤を滞留させる構造を有するものであり、これらの薬剤が唾液などで流れるのを防止する効果がある。
【００５２】
上記成形材を用いて図５に示すようなスポーツ用マウスピース１６を形成する場合、ラミネート構造が望ましい。すなわち、歯２の舌側および唇側の豊隆部１２までを薄い硬質層１３で被覆し、歯２の先端から唇側および歯茎１４を覆って軟質層１５を形成するのである。ここで硬質層１３にＭＰＥ単体、もしくはＭＰＥ、ＥＢおよび／またはＥＰからなる混合体が使用され、軟質層１５にＥＢ／ＥＰが使用される。例えば硬質層１３をＭＰＥ１００％とし、軟質層１５をＥＢ／ＥＰ（５０／５０）１００％とした場合、ＭＰＥの硬度（ショアＤ）４２〜６０の範囲で例えば５５、ＥＢ／ＥＰの硬度（ＪＩＳＡ）６０〜９０の範囲で例えば６０とすれば、硬軟２層構造のマウスピース１６が実現できる。
【００５３】
成形に際しては、作業模型６上でまず硬質層１３を成形した後、作業模型６にこれを装着した状態で軟質層１５にてこれを被覆し、両者を熱溶着させる。ＥＢ単体、ＥＰ単体またはＥＢ／ＥＰは、ＭＰＥとの相溶性がよいため接着剤を使用せずとも熱溶着できる。ラミネート構造のマウスピース１６は、軟質層１５にて歯２および歯茎１４に加わる衝撃を緩和し、かつ硬質層１３にて歯２に加わる衝撃を分散するため、従来の軟質層単層のマウスピースに比べて歯の保護機能を向上させることができる。
【００５４】
なお硬質層１３を歯２の豊隆部１２までとするのは、それ以上、硬質層１３を延ばし、歯の基部５のアンダーカット部分まで覆うと、歯２への着脱が困難となるからである。また舌側を硬質層１３のみとするのは、舌側は、緩衝作用が不要であるから厚くする必要はなく、逆にできるだけ薄い方が違和感が少ないからである。
【００５５】
上記マウスピース成形材は、上記適用症例のほか顎関節症、咬合障害、歯ぎしり防止、いびき防止あるいは睡眠時無呼吸症候などの治療用マウスピースに使用でき、それぞれ症例に応じて、異なる硬度のものが使用できる。またラミネート構造として、２層構造のほか、さらに硬質層を軟質層の内部に埋め込んだ３層構造とすることも可能である。いびき防止用および睡眠時無呼吸症候群の治療用マウスピースは、上下顎に装着される１対のマウスピースとされ、気道を広げるために下顎マウスピースにより下顎を僅か前方へ押し出す構造とされる。
【００５６】
【実施例】
以下、実施をあげて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はかかる実施例のみに限定されるものではない。
【００５７】
（測定方法）
分子量：（株）島津製作所製  熱分析ガスクロマトグラフ質量分析装置（ＧＣ−ＭＳ  ＱＰ−１０００）により測定する。
表面硬度：ＭＰＥについては、（ショアＤ）ＪＩＳＫ７１１１、ＥＢ、ＥＰについては、（ＪＩＳＡ）ＪＩＳＫ６３０１により測定した。
【００５８】
密度：ＪＩＳＫ７１１２により測定した。
メルトフローレート（ＭＦＲ）；ＪＩＳ  Ｋ６７６０に基づき測定を行った（測定温度；１９０℃、荷重；２．１６ｋｇ）。
薬剤漏れ試験：内製したマウスピース内面にゼリー状薬剤を適量装填し、これを患者の歯に装着し、隙間に満遍なく行き渡らせた。数回軽く咬合させ、薬剤が漏れなかった場合を○、漏れた場合を×とする。
透明性：作製したマウスピース内面にゼリー状薬剤を適量装填し、これを患者の歯に装着して、隙間に満遍なく薬剤を行き渡らせる。この充填の状態が、はっきりと確認できた場合を○、できなかった場合を×とする。
【００５９】
参考例１〜６
ＭＰＥ（三井化学（株）製、エボリュー（分子量：２００，０００、硬度（ショアＤ）：５５、密度：０．９２ｇ／ｃｍ２、ＭＦＲ：１．９ｇ／１０分）と
ＥＢ（三井化学（株）製、商品名：タフマー、分子量：２０，０００、硬度（ＪＩＳＡ）：８３、密度：０．８８ｇ／ｃｍ２、ＭＦＲ：３．６ｇ／１０分）
を表１に示す割合で混合し、硬度（ショアＤ）を測定した。測定結果を表１に示す。
【００６０】
【表１】
2005000385.tif 000003
【００６１】
実施例１〜３
ＭＰＥ（三井化学（株）製、エボリュー）、ＥＢ（三井化学（株）製、タフマー）を表２に示す割合で混合したときの硬度（ショアＤ）および融点を示す。
【００６２】
また、表１に示す割合で混合し、直径約１２ｃｍ、厚さ約１ｍｍの円板形状のシートにし、マウスピース成形器（プロフォーム、デンタルリソーシーズ社（Ｄｅｎｔａｌ  Ｒｅｓｏｕｒｃｅｓ  Ｉｎｃ．）製）を使用して、マウスピースを作製し、薬剤漏れ試験および透明性の試験を行った。その結果を表２に示す。
。
【００６３】
実施例４
硬質層として、ＭＰＥ１００％を使用し、軟質層として、ＥＢとＥＰ（三井化学（株）製、商品名：タフマー）を混合した（５０／５０）ものを使用したマウスピースを作製した。マウスピースの装着性および２層の接着性は、ともに良好であった。
【００６４】
比較例１、２
ＰＣ（デンタルリソーシーズ社（Ｄｅｎｔａｌ  Ｒｅｓｏｕｒｃｅｓ  Ｉｎｃ．）製）とＥＶＡ（デンタルリソーシーズ社（Ｄｅｎｔａｌ  ＲｅｓｏｕｒｃｅｓＩｎｃ．）製）の硬度（ショアＤ）および融点を表２に示す。実施例１〜３と同様にして、マウスピースを作製し、薬剤漏れ試験および透明性の試験を行った。その結果を表２に示す。
【００６５】
【表２】
2005000385.tif 000004
【００６６】
ブリーチング用マウスピース、および３ＤＳ用マウスピースの場合、薬剤を洩れないよう保持しなければならないことから、硬度（ショアＤ）は少なくとも約３０以上であることが必要である。実施例１〜３は、硬度が３０以上であるが、比較例３、４は、硬度が３０以下であり、薬品漏れ試験の結果からも、比較例１、２は、ブリーチング用、３ＤＳ用として充分でないことがわかる。
【００６７】
また、ＤＳＣ法（示差走査熱量計による測定）による融点の測定結果を示す。
【００６８】
表２において、比較例１のＰＣは市販のブリーチングマウスピース用ＰＣである。一般的なＰＣの融点は２４６℃、ガラス転移点は１４０℃であり、このままでは加熱軟化しにくいにため、ブリーチングマウスピース用ＰＣでは、添加剤により軟化点を下げている。この添加剤のため、融点のピークが検出されなかったものと推測される。
【００６９】
比較例２のＥＶＡもまたブリーチングマウスピース用材料として市販されている製品であり、融点が低く（５２℃）成形性はよいものの、前述したように軟らかすぎることによる薬剤洩れなどの種々の問題がある。
【００７０】
これに対し実施例１〜３はいずれも融点が１２０℃以下であり、加熱成形しやすく、硬度（ショアＤ）も３０〜５５であり、これは鋏で容易に切断できる硬度であり、歯への適合を維持する強度も備えている。それゆえ、かかる材料は、ブリーチングマウスピースとしての性能において、また成形のしやすさにおいて、優れた材料ということができる。
【００７１】
また、透明性試験の結果よりも、実施例１〜３は、いずれも透明性に優れており、薬剤が所望の位置に行き渡っていることが容易に確認できる。
【００７２】
【発明の効果】
エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとをメタロセン触媒にて共重合して得られる直鎖状低密度エチレン−α−オレフィン共重合体（メタロセンポリエチレン）よりなるため、透明性、強度、耐衝撃性に優れており、ブリーチング用、３ＤＳ用、スポーツ用、顎関節症などの治療用のマウスピース用成形材として使用できる。
【００７３】
また、ＭＥＰとＥＢ単体、ＥＰ単体、またはＥＢ／ＥＰを混合することにより、透明性を維持した状態で硬度を低下させることができ、さらに薬剤を密封することができる最小限の強度および形状維持性を得ることができる。成形材を軟らかくすることにより、歯茎に当たる部分の痛みをやわらげ、歯への着脱をしやすくすることができる。また軟質弾性化することによりスポーツ用マウスピースに使用した場合、衝撃吸収性能を向上させることができる。このほか顎関節症治療などのマウスピースにあっては咬合面を軟らかくすることにより対合歯へかかる負担を軽くするなどの効果が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図１】ブリーチング用マウスピースを示す平面図である。
【図２】ブリーチング用マウスピースを歯に装着した状態を示す断面図（図１のＡ−Ａ線断面に対応）である。
【図３】マウスピースの製作工程（成形前）を説明するための側面図である。
【図４】マウスピースの製作工程（成形後）を説明するための側面図である。
【図５】ラミネート構造マウスピースを歯に装着した状態を示す断面図である。
【符号の説明】
１  ブリーチング用または３ＤＳ用マウスピース
２  歯
３  隙間
４  薬剤
５  歯の基部
６  作業模型
７  スペーサ
８  メッシュ板
９  成形材シート
１０  ヒータ
１１  真空吸引
１２  豊隆部
１３  硬質層
１４  歯茎
１５  軟質層
１６  スポーツ用マウスピース
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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