(57)【要約】【課題】核拡散抵抗性の高い使用済燃料におけるＰｕ−２３８の量あるいはＰｕ組成における核分裂性ＰｕとＰｕ−２３８との比率を非破壊測定すること。【解決手段】燃料物質からグロス中性子計数率φｇ及び中性子同時計数率φｃを求め、グロス中性子計数率φｇからグロス中性子放出率Ｓｇ、中性子同時計数率φｃから同時計数中性子放出率Ｓｃを求め、さらに全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαを求め、一方別途燃焼度推定値を用いて、Ｐｕ−２３８、Ｐｕ−２４０、Ｃｍ−２４２、Ｃｍ−２４４、Ａｍ−２４１の（α、ｎ）反応に基づく全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαに対するＰｕ−２３８の（α、ｎ）反応に基づくＰｕ−２３８（α、ｎ）中性子放出率Ｓ８αとのＳ８α／Ｓα推定値を求めて、全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαに乗ずることによりＰｕ−２３８（α、ｎ）中性子放出率Ｓ８αを求め、中性子放出率に関する物理定数を用いてプルトニウム２３８濃度を求める。【選択図】  図１
2005043173.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料物質から放出されている全ての中性子を測定してグロス中性子計数率φｇを求めるステップと、中性子の同時計数を行って中性子同時計数率φｃを求めるステップと、前記グロス中性子計数率φｇからグロス中性子放出率Ｓｇステップと、前記中性子同時計数率φｃから同時計数中性子放出率Ｓｃを求めるステップと、グロス中性子放出率Ｓｇから同時計数中性子放出率Ｓｃを差し引いて全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαを求めるステップと、燃焼度推定値を用いて、プルトニウム２３８及びプルトニウム２４０、キュリウム２４２及びキュリウム２４４、アメリシウム２４１等が放出するα線と、酸素、窒素、炭素等との（α、ｎ）反応に基づく全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαに対するプルトニウム２３８が放出するα線と、酸素、窒素、炭素等との（α、ｎ）反応に基づくＰｕ−２３８（α、ｎ）中性子放出率Ｓ８αとのＳ８α／Ｓα推定値を求めるステップと、このＳ８α／Ｓα推定値を前記全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαに乗ずることによりＰｕ−２３８（α、ｎ）中性子放出率Ｓ８αを求めるステップと、中性子放出率に関する物理定数を用いて前記Ｐｕ−２３８（α、ｎ）中性子放出率Ｓ８αからプルトニウム２３８濃度を求めるステップを有することを特徴とする燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法。
【請求項２】
燃料物質から放出されている全ての中性子を測定してグロス中性子計数率φｇを求めるステップと、中性子の同時計数を行って中性子同時計数率φｃを求めるステップと、燃焼度推定値を用いて中性子実効増倍率ｋｅｆｆを求めるステップと、グロス中性子計数率に対する比例係数ａｇを求めるステップと、中性子同時計数率に対する比例係数ａｃを求めるステップと、前記中性子実効増倍率ｋｅｆｆと前記比例係数ａｇを用いて前記グロス中性子計数率φｇからグロス中性子放出率Ｓｇを求めるステップと、前記中性子実効増倍率ｋｅｆｆと前記比例係数ａｃを用いて前記中性子同時計数率φｃから同時計数中性子放出率Ｓｃを求めるステップと、グロス中性子放出率Ｓｇから同時計数中性子放出率Ｓｃを差し引いて全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαを求めるステップと、燃焼度推定値を用いて、プルトニウム２３８及びプルトニウム２４０、キュリウム２４２及びキュリウム２４４、アメリシウム２４１等が放出するα線と、酸素、窒素、炭素等との（α、ｎ）反応に基づく全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαに対するプルトニウム２３８が放出するα線と、酸素、窒素、炭素等との（α、ｎ）反応に基づくＰｕ−２３８（α、ｎ）中性子放出率Ｓ８αとのＳ８α／Ｓα推定値を求めるステップと、このＳ８α／Ｓα推定値を前記全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαに乗ずることによりＰｕ−２３８（α、ｎ）中性子放出率Ｓ８αを求めるステップと、中性子放出率に関する物理定数を用いてＰｕ−２３８（α、ｎ）中性子放出率Ｓ８αからプルトニウム２３８濃度を求めるステップを有することを特徴とする燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法。
【請求項３】
燃料物質から放出されている全ての中性子を測定してグロス中性子計数率φｇを求めるステップと、中性子の同時計数を行って中性子同時計数率φｃを求めるステップと、前記グロス中性子計数率φｇからグロス中性子放出率Ｓｇを求めるステップと、前記中性子同時計数率φｃから同時計数中性子放出率Ｓｃを求めるステップと、グロス中性子放出率Ｓｇから同時計数中性子放出率Ｓｃを差し引いて全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαを求めるステップと、燃焼度推定値を用いて、プルトニウム２３８及びプルトニウム２４０、キュリウム２４２及びキュリウム２４４、アメリシウム２４１等が放出するα線と、酸素、窒素、炭素等との（α、ｎ）反応に基づく全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαに対するプルトニウム２３８が放出するα線と、酸素、窒素、炭素等との（α、ｎ）反応に基づくＰｕ−２３８（α、ｎ）中性子放出率Ｓ８αとのＳ８α／Ｓα推定値を求めるステップと、このＳ８α／Ｓα推定値を前記全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαに乗ずることによりＰｕ−２３８（α、ｎ）中性子放出率Ｓ８αを求めるステップと、中性子放出率に関する物理定数を用いてＰｕ−２３８（α、ｎ）中性子放出率Ｓ８αからプルトニウム２３８濃度を求めるステップと、外部中性子源を用いたアクティブ中性子法により燃料物質のアクティブ中性子計数率φａを求めるステップと、アクティブ中性子計数率φａからウラン２３５、プルトニウム２３９及びプルトニウム２４１の少なくとも１を含む全核分裂性物質の濃度を求めるステップと、前記プルトニウム２３８濃度と前記全核分裂性物質濃度との比を求めるステップとを有することを特徴とする燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法。
【請求項４】
カロリメトリ法により燃料から放出されているグロス発熱率Ｈｇを測定するステップと、燃料の初期組成、冷却期間及び燃焼度評価値を用いて測定時点に対応する発熱率計算を行って、プルトニウム２３８に基づく発熱率Ｈ８を除く全核種のＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを算出するステップと、測定したグロス発熱率Ｈｇと算出したＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘとからプルトニウム２３８に基づくＰｕ−２３８発熱率Ｈ８を算出するステップと、発熱率に関する物理定数を用いてＰｕ−２３８発熱率Ｈ８からプルトニウム２３８濃度を求めるステップとを有することを特徴とする燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法。
【請求項５】
ガンマ線スペクトルを測定することによってセシウム１３７濃度を求めるステップと、セシウム１３７に基づく発熱率Ｈ１３７を求めるステップと、前記セシウム１３７濃度から校正定数を用いて燃焼度を求めるステップと、前記セシウム１３７濃度からセシウム１３７に基づく発熱率Ｈ１３７を求めるステップと、前記燃焼度から相関式を用いてキュリウム２４４濃度を求めるステップと、前記キュリウム２４４濃度からキュリウム２４４に基づく発熱率Ｈ２４４を求めるステップと、前記燃焼度から相関式を用いてストロンチウム９０濃度を求めるステップと、前記ストロンチウム９０濃度からストロンチウム９０に基づく発熱率Ｈ９０を求めるステップと、前記燃焼度から相関式を用いてその他の核種に基づくその他核種発熱率Δｈを求めるステップと、これらの発熱率を加算してプルトニウム２３８に基づく発熱率Ｈ８を除くプロトニウム２３８外全核種発熱率Ｈｘを算出するステップと、カロリメトリ法により燃料から放出されているグロス発熱率Ｈｇを測定するステップと、測定したグロス発熱率Ｈｇと算出したＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘとからプルトニウム２３８に基づくＰｕ−２３８発熱率Ｈ８を算出するステップと、発熱率に関する物理定数を用いてＰｕ−２３８発熱率Ｈ８からプルトニウム２３８濃度を求めるステップとを有することを特徴とする燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法。
【請求項６】
ガンマ線スペクトルを測定することによってセシウム１３４／セシウム１３７濃度比を求めるステップと、セシウム１３４／セシウム１３７濃度比から相関式を用いて燃焼度を求めるステップと、前記燃焼度から相関式を用いてセシウム１３７濃度を求めるステップと、前記セシウム１３７濃度からセシウム１３７に基づく発熱率Ｈ１３７を求めるステップと、前記燃焼度から相関式を用いてキュリウム２４４濃度を求めるステップと、前記キュリウム２４４濃度からキュリウム２４４に基づく発熱率Ｈ２４４を求めるステップと、前記燃焼度から相関式を用いてストロンチウム９０濃度を求めるステップと、前記ストロンチウム９０濃度からストロンチウム９０に基づく発熱率Ｈ９０を求めるステップと、前記燃焼度から相関式を用いてその他の核種に基づくその他核種発熱率Δｈを求めるステップと、これらの発熱率を加算してプルトニウム２３８に基づく発熱率Ｈ８を除くプロトニウム２３８外全核種発熱率Ｈｘを算出するステップと、カロリメトリ法により燃料から放出されているグロス発熱率Ｈｇを測定するステップと、測定したグロス発熱率Ｈｇと算出したＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘとからプルトニウム２３８に基づくＰｕ−２３８発熱率Ｈ８を算出するステップと、発熱率に関する物理定数を用いてＰｕ−２３８発熱率Ｈ８からプルトニウム２３８濃度を求めるステップとを有することを特徴とする燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法。
【請求項７】
燃料から放出されているグロス中性子を測定するするステップと、測定したグロス中性子からグロス中性子計数率φｇを求めるステップと、相関式を用いて燃焼度を求めるステップと、前記燃焼度から相関式を用いてセシウム１３７濃度を求めるステップと、前記セシウム１３７濃度からセシウム１３７に基づく発熱率Ｈ１３７を求めるステップと、前記燃焼度から相関式を用いてキュリウム２４４濃度を求めるステップと、前記キュリウム２４４濃度からキュリウム２４４に基づく発熱率Ｈ２４４を求めるステップと、前記燃焼度から相関式を用いてストロンチウム９０濃度を求めるステップと、前記ストロンチウム９０濃度からストロンチウム９０に基づく発熱率Ｈ９０を求めるステップと、前記燃焼度のから相関式を用いてその他の核種に基づくその他核種発熱率Δｈを求めるステップと、これらの発熱率を加算してプルトニウム２３８に基づく発熱率Ｈ８を除くプロトニウム２３８外全核種発熱率Ｈｘを算出するステップと、カロリメトリ法により燃料から放出されているグロス発熱率Ｈｇを測定するステップと、測定したグロス発熱率Ｈｇと算出したＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘとからプルトニウム２３８に基づくＰｕ−２３８発熱率Ｈ８を算出するステップと、発熱率に関する物理定数を用いてＰｕ−２３８発熱率Ｈ８からプルトニウム２３８濃度を求めるステップとを有することを特徴とする燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、例えば、核拡散に対する抵抗性を高めるためＮｐ−２３７が予め添加された原子燃料の照射後の燃料物質内のプルトニウム組成におけるプルトニウム２３８の量を求めるための燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来の使用済燃料の非破壊測定では、使用済燃料から放出されるγ線や中性子を測定して、使用済燃料の燃焼度を求める方法がある（例えば、特許文献１、特許文献２参照）。ここでは、核拡散に対する抵抗性を高める目的で予めネプツニウム２３７（以下、Ｎｐ−２３７という）が添加されたことにより、プルトニウム２３８（以下、Ｐｕ−２３８という）の蓄積量が従来よりも多くなった照射燃料について、プルトニウム（以下、Ｐｕという）組成におけるＰｕ−２３８の量を非破壊測定によって確認することを想定している。
【０００３】
また、使用済燃料の全発熱に占めるキュリウム２４４（以下、Ｃｍ−２４４という）の寄与率が大きい場合について、使用済燃料を対象とした発熱率測定方法が提案されている（例えば、特許文献３参照）。ここでは、Ｐｕ−２３８の量が従来より多くなったことにより、使用済燃料からの発熱の多くがＰｕ−２３８によってなされる場合を想定している。
【０００４】
【特許文献１】特許第３１０３３６１号公報
【０００５】
【特許文献２】特許第３０２６４５５号公報
【０００６】
【特許文献３】特開２００３−４３１８３号公報
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
ところが、使用済核燃料を再処理して抽出されるＰｕは核爆弾への転用の恐れがあり、国際的に強い規制の対象となっている。Ｐｕの組成のうち核分裂断面積の大きいプルトニウム２３９（以下、Ｐｕ−２３９という）とプルトニウム２４１（以下、Ｐｕ−２４１という）の比率が高いものほど、核爆弾に転用される危険性が高い。
【０００８】
逆に、Ｐｕ−２３８、プルトニウム２４０（以下、Ｐｕ−２４０という）及びプルトニウム２４２（以下、Ｐｕ−２４２という）は核分裂断面積が比較的小さく、さらに自発核分裂によって常時中性子を放出するため、これらの成分は核爆弾製造への妨げとなる。Ｐｕ型核爆弾の起爆時においてこれらＰｕ偶数核成分の放出する自発中性子は、核分裂連鎖反応を早い時点から誘起させるので、爆縮の強度を大幅に減損させるためである。
【０００９】
さらに、現在軽水炉燃料で用いられている酸化物燃料では、Ｐｕ−２３８のα崩壊で生じるα線と燃料中の酸素原子との（α、ｎ）反応に伴う発熱量が極めて高く、取り扱いを困難とすることから、盗取目的の不正なアクセスに対する防護の役割を果たす。（α、ｎ）反応による中性子の発生は、酸素だけでなく、窒素や炭素についても起こるので、現在広く実用されているものではないが、窒化物燃料や炭化物燃料についても同様のことが言える。
【００１０】
このようにＰｕ組成のうち偶数核成分、特にＰｕ−２３８は核爆弾への転用を妨げる特性をもつため、Ｐｕ−２３８組成の多い使用済燃料は核拡散に対する抵抗性が高く、核の平和利用へ寄与する有効な手段となり得る。原子炉で取り出される使用済燃料をこのような核拡散抵抗性の高い使用済燃料とすることを、ネプチニウム、アメリシウムＡｍ及びキュリウムＣｍに代表されるマイナーアクチニドを予め原子燃料製造時に添加することによって実現することが検討されている（相楽他、日本原子力学会２００３年春の年会予稿集Ｇ３３「ＭＡ変換を利用したＰｕの改質に関する研究」、２００３年３月）。
【００１１】
さて、このような核拡散抵抗性の高い使用済燃料が実現された場合、実際に取り出された燃料が目的とした特性を有していること、即ち、Ｐｕ−２３８が十分に蓄積されていることの確認手段をもつことは、このような燃料を実際に運用する上で極めて有意義なことである。
【００１２】
本発明の目的は、核拡散抵抗性の高い使用済燃料におけるＰｕ−２３８の量あるいはＰｕ組成における核分裂性ＰｕとＰｕ−２３８との比率を非破壊測定できる燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法を提供することである。
【００１３】
【課題を解決するための手段】
本発明は、燃料の燃焼度が低い場合には、プルトニウム２３８の（α、ｎ）中性子放出率とキュリウム２４４の自発核分裂中性子放出率が同程度であることから、燃料物質から放出されている全ての中性子を測定してグロス中性子計数率φｇを求めると共に、中性子の同時計数を行って中性子同時計数率φｃを求め、別途求められた換算係数を用いて前記グロス中性子計数率φｇからグロス中性子放出率Ｓｇ、前記中性子同時計数率φｃから同時計数中性子放出率Ｓｃを求め、グロス中性子放出率Ｓｇから同時計数中性子放出率Ｓｃを差し引いて全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαを求め、一方別途燃焼度推定値を用いて、プルトニウム２３８及びプルトニウム２４０、キュリウム２４２及びキュリウム２４４、アメリシウムＡｍ２４１等が放出するα線と、酸素、窒素、炭素等との（α、ｎ）反応に基づく全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαに対するプルトニウム２３８が放出するα線と、酸素、窒素、炭素等との（α、ｎ）反応に基づくＰｕ−２３８（α、ｎ）中性子放出率Ｓ８αとのＳ８α／Ｓα推定値を求めて、前記全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαに乗ずることによりＰｕ−２３８（α、ｎ）中性子放出率Ｓ８αを求め、中性子放出率に関する物理定数を用いてプルトニウム２３８濃度を求める。
【００１４】
また、換算係数に代えて増倍効果を含む換算因子を用いて前記グロス中性子計数率φｇからグロス中性子放出率Ｓｇを求めると共に、前記中性子同時計数率φｃから同時計数中性子放出率Ｓｃを求めるようにしても良い。また、アクティブ中性子測定を追加してアクティブ中性子計数率φａを求め、別途求めた換算係数を用いてウラン２３５、プルトニウム２３９、プルトニウム２４１の少なくとも１を含む全フィッサイル核種の濃度を求め、プルトニウム２３８濃度と全核分裂性物質濃度との比を求めるようにしても良い。
【００１５】
一方、燃料の燃焼度が高い場合には、燃料の発熱量の多くがプルトニウム２３８によって占められていることから、カロリメトリ法により燃料から放出されているグロス発熱率Ｈｇを測定すると共に、燃料の初期組成、冷却期間及び燃焼度評価値を用いて測定時点に対応する発熱率計算を行って、プルトニウム２３８に基づく発熱率Ｈ８を除く全核種のＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを算出し、測定したグロス発熱率Ｈｇと算出したＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘとからプルトニウム２３８に基づくＰｕ−２３８発熱率Ｈ８を算出し、発熱率に関する物理定数を用いてプルトニウム２３８濃度を求める。
【００１６】
また、ガンマ線スペクトル測定あるいはグロス中性子測定を追加して行い、燃焼度を測定し、燃焼度から主な発熱核種であるセシウム１３７、ストロンチウム９０及びキュリウム２４４の発熱率及びその他の核種に基づくその他核種発熱率Δｈを評価して、Ｐｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを求め、グロス発熱率ＨｇからＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを除去することによりプロトニウム２３８の発熱率を求めるようにしても良い。この場合、少なくとも発熱率測定によって燃焼度が高い場合の照射燃料のプルトニウム２３８濃度を求めることができる。
【００１７】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を説明する。図１は本発明の第１の実施の形態に係わる燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法の処理流れ図である。以下の説明では、燃料物質がネプツニウム２３７添加照射燃料の場合について説明する。
【００１８】
まず、燃料物質から発生する全ての中性子数を測定すると共に（Ｓ１）、その全ての中性子のうちほぼ同時に発生した中性子数を中性子同時計数測定法により測定する（Ｓ２）。
【００１９】
中性子同時計数測定法は、核燃料物質中から放出される中性子が核分裂を起源として発生するものと、（α、ｎ）反応を起源として発生するものに大別されることに着目した測定法であり、核分裂を起源とする中性子は通常１回の核分裂で２個の中性子が反対の方向に放出される場合が多いため、測定対象物を挟んで２系統の中性子検出器により、ほぼ同時に中性子が測定された場合は、核分裂による中性子として計数し、これを中性子同時計数率φｃとする（Ｓ３）。
【００２０】
同時測定を行う測定回路では、２系統の中性子検出器のどちらかの信号が発生した場合、その時点から１マイクロ秒程度あるいはそれよりも短い時間幅だけ同時計数回路のゲートを開き、その間に、もう一方の中性子検出器の信号が発生した場合に同時計数を記録する。
【００２１】
一方、２系統の中性子検出器による計数の合計は、核分裂による中性子と（α、ｎ）反応による中性子とを全て含んだものであり、これをグロス中性子計数率φｇとする（Ｓ４）。
【００２２】
そして、換算係数を用いてグロス中性子計数率φｇからグロス中性子放出率Ｓｇを求め（Ｓ５）、換算係数を用いて中性子同時計数率φｃから同時計数中性子放出率Ｓｃを求める（Ｓ６）。さらに、このようにして求めたグロス中性子放出率Ｓｇから同時計数中性子放出率Ｓｃを減算して全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαを求める（Ｓ７）。
【００２３】
【表１】
2005043173.tif 000003
表１はウランＵ、プルトニウムＰｕ、アメリシウムＡｍ及びキュリウムＣｍの主な同位体に関する半減期と主な崩壊形式及び単位重量あたりの中性子放出率のデータである。表１に示すように使用済核燃料の中で中性子を放出する主な核種には、Ｐｕ−２３８、Ｐｕ−２４０、Ｐｕ−２４２、Ａｍ−２４１、Ｃｍ−２４２及びＣｍ−２４４があるが、単位重量あたりの中性子放出率として、１×１０１（ｎ／ｓ／ｇ）以上の自発核分裂中性子を放出するのは、Ｐｕ−２３８、Ｐｕ−２４０、Ｐｕ−２４２、Ｃｍ−２４２及びＣｍ−２４４である。また、酸化物燃料において１×１０１（ｎ／ｓ／ｇ）以上の（α、ｎ）中性子を放出するのは、Ｐｕ−２３８、Ｐｕ−２４０、Ａｍ−２４１、Ｃｍ−２４２及びＣｍ−２４４である。
【００２４】
表１をさらに詳しくみると、Ｃｍ−２４２とＣｍ−２４４の単位重量あたりの中性子放出率が他に比べて格段に大きい。また、Ｐｕ核種のなかでは、Ｐｕ−２３８の（α、ｎ）中性子が最も大きく、Ｐｕ−２３８及びＰｕ−２４２の自発核分裂中性子はそれよりも概ね１桁小さい量であることがわかる。
【００２５】
このことから、グロス中性子計数率φｇから換算係数を用いて求められるグロス中性子放出率Ｓｇは、Ｐｕ−２３８及びＰｕ−２４０の自発核分裂中性子と（α、ｎ）中性子、Ｐｕ−２４２の自発核分裂中性子、そしてＡｍ−２４１及びＣｍ−２４２、Ｃｍ−２４４の自発核分裂中性子と（α、ｎ）中性子が主な成分であることが分かる。
【００２６】
ここで、中性子放出率Ｓの成分のうち核種を記述する記号として、Ｐｕ−２３８を８、Ｐｕ−２４０を０、Ｐｕ−２４２を２、そしてアメリシウムＡｍ、キュリウムＣｍ等の成分をＸと書き、中性子発生の種別を記述する記号として自発核分裂中性子をｆ、（α、ｎ）中性子をαと書くと、グロス中性子放出率Ｓｇは下記の（１）式で示される。
【００２７】
Ｓｇ＝Ｓ８ｆ＋α＋Ｓ０ｆ＋α＋Ｓ２ｆ＋ＳＸｆ＋α    …（１）
ｆ：核分裂による中性子
α：（α、ｎ）反応による中性子
一方、中性子同時計数率φｃから換算係数を用いて求められる同時計数中性子放出率Ｓｃは、同様の記号を用いて、下記の（２）式で示される。
【００２８】
Ｓｃ＝Ｓ８ｆ＋Ｓ０ｆ＋Ｓ２ｆ＋ＳＸｆ    …（２）
これらから、全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαは下記の（３）式で求めることができる。
【００２９】
2005043173.tif 000004
ここで、グロス中性子放出率Ｓｇを算出するためにグロス中性子計数率φｇに乗じる換算係数は、中性子放出率が既知の標準中性子源、例えばＣｆ−２５２やＡｍ−Ｂｅ放射性同位体中性子源を測定体系に置いて得られる計数率から求めておくことができる。
【００３０】
一方、同時計数測定法では、検出器の配置や検出効率による条件により、核分裂起源の中性子が全て同時計数として測定される訳ではない。このため、測定系ごとに固有の同時計数の確率が決められ、中性子同時計数率φｃから同時計数中性子放出率Ｓｃを求めるための換算係数に考慮される必要がある。
【００３１】
このためには、自発核分裂により中性子を放出する中性子源をもとに換算係数を求めておくことが直接的な方法である。同時計数中性子放出率Ｓｃを算出するために、中性子同時計数率φｃに乗じる換算係数は、自発核分裂率の既知であるＣｆ−２５２中性子源を測定体系に置いて得られる同時計数率から求めておくことができる。
【００３２】
一方、燃焼度推定値からＳ８αと全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαとの比率Ｓ８α／Ｓαを燃焼計算を行って算出する（Ｓ８）。燃焼度推定値からＳ８αと全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαとの比率を求める燃焼計算は、例えば文献（Ｃｒｏｆｆ，  Ａ．  Ｇ．”ＯＲＩＧＥＮ２−  Ａ  ｖｅｒｓａｔｉｌｅ  ｃｏｍｐｕｔｅｒ  ｃｏｄｅ  ｆｏｒ  ｃａｌｃｕｌａｔｉｎｇ  ｔｈｅ  ｎｕｃｌｉｄｅ  ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｓ  ａｎｄ  ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓ  ｏｆ  ｎｕｃｌｅａｒ  ｍａｔｅｒｉａｌｓ”，  Ｎｕｃｌ．  Ｔｈｅｃｎｏｌ．，  ６２，  ３３５  （１９８３）．）に記載されている手法を使用する。そして、ステップＳ８で求めたＳ８αと全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαとの比率Ｓ８α／ＳαをステップＳ７で算出した全（α、ｎ）中性子放出率Ｓαに乗じることによって（Ｓ９）、Ｐｕ−２３８（α、ｎ）中性子放出率Ｓ８αを求める（Ｓ１０）。そして、Ｐｕ−２３８の（α、ｎ）中性子放出率と核種濃度を関係付ける物理定数を用いてＳ８αからＰｕ−２３８濃度を求める（Ｓ１１）。
【００３３】
ここで、Ｎｐ−２３７添加照射後燃料の燃焼度が比較的低い場合について、第１の実施の形態が適していることを説明する。Ｎｐ−２３７添加燃料中におけるＰｕ−２３８の生成量は、これがＮｐ−２３７の１回の中性子吸収で生成することから燃焼度に概ね比例したものとなる。一方、Ｃｍ−２４４は燃料中のウラン・プルトニウムが複数回の中性子吸収を経て生じることから、その生成量はＵ，Ｐｕ混合酸化物燃料（以下、ＭＯＸ燃料と記す）の場合燃焼度の約２乗に比例し、ＵＯ２燃料の場合は燃焼度の約４乗に比例したものになると考えられる。このことから、燃焼度が高くなるとＣｍ−２４４の生成量が相対的に大きくなるが、逆に燃焼度が低いときにはＰｕ−２３８の生成量が相対的に大きい。
【００３４】
図２は、従来の沸騰水型原子炉燃料における中性子放出率の燃焼度による変化を７核種について示した計算例である（Ｔ．Ｙｏｋｏｙａｍａ，Ｔ．Ｔａｍｕｒａ：Ｎｕｃｌ．  Ｔｅｃｈｎｏｌ．  Ｖｏｌ．５７、Ｐ３７２、Ｆｉｇ３．  ”Ｎｅｕｔｒｏｎ  Ｅｍｉｓｓｉｏｎ  Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓ  ｏｆ  Ｓｐｅｎｔ  Ｂｏｉｌｉｎｇ  Ｗａｔｅｒ  Ｒｅａｃｔｏｒ  Ｆｕｅｌ”、１９８２）。横軸は燃焼度（Ｅｘｐｏｓｕｒｅ）であり縦軸は中性子放出率（Ｎｅｕｔｒｏｎ  Ｅｍｉｓｓｉｏｎ  Ｒａｔｅ）である。図２に示すように、従来ＵＯ２燃料では、燃焼度が１０ＧＷｄ／ｔ程度よりも高い場合には、Ｃｍ−２４２とＣｍ−２４４による中性子放出率が支配的となっている。ただし、Ｃｍ−２４２については半減期が約１６３日と比較的短いため、燃料を原子炉から取り出して後は約１．５年経過ごとに１桁ずつ減少していく。このため、１年程度以上冷却した使用済燃料を測定対象とする場合には、Ｃｍ−２４４が主な中性子放出核種となる。
【００３５】
これに対しＮｐ−２３７添加燃料の場合、従来燃料に比べて１桁程度かそれ以上にＰｕ−２３８の生成量が大きくなると考えられるため、図２から推定して燃焼度が１０ないし１５ＧＷｄ／ｔ程度までは、Ｐｕ−２３８による中性子放出率はＣｍ−２４４による中性子放出率と同程度かそれ以上であると考えられる。Ｐｕ−２３８による中性子放出は（α、ｎ）中性子が主で、Ｃｍ−２４４による中性子放出は自発核分裂中性子が主である。
【００３６】
これにより、ここで述べる第１の実施の形態において中性子同時計数法を用い、主にＰｕ−２３８の（α、ｎ）中性子及びＣｍ−２４４の自発核分裂中性子とからなるグロス中性子計数率φｇと主にＣｍ−２４４の自発核分裂中性子からなる中性子同時計数率φｃを有意な測定精度で分離して測定することが可能である。
【００３７】
第１の実施の形態によれば、ネプツニウム２３７添加照射燃料の燃焼度が低い場合には、Ｐｕ−２３８の（α、ｎ）中性子放出率とＣｍ−２４４の自発核分裂中性子放出率とが同程度であることから、少なくともグロス中性子測定と中性子同時計数測定とを行うことにより、Ｐｕ−２３８の（α、ｎ）中性子の量を測定して、Ｐｕ−２３８濃度を求めることができる。
【００３８】
次に、本発明の第２の実施の形態を説明する。図３は本発明の第２の実施の形態に係わる燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法の処理流れ図である。この第２の実施の形態は、図１に示した第１の実施の形態に対し、換算係数に代えて増倍効果を含む換算因子を用いてグロス中性子計数率φｇからグロス中性子放出率Ｓｇを求めると共に中性子同時計数率φｃから同時計数中性子放出率Ｓｃを求めるようにしたものである。
【００３９】
すなわち、グロス中性子計数率φｇからグロス中性子放出率Ｓｇを求めるため換算係数、及び中性子同時計数率φｃから同時計数中性子放出率Ｓｃを求めるための換算係数について、その算出方法として、測定体系の中性子増倍率を考慮した換算因子を用いる。図１に示した第１の実施の形態と同一処理内容には同一符号を付し重複する説明は省略する。
【００４０】
図３において、燃焼度推定値を用いて中性子実効増倍率ｋｅｆｆを求めると共に（Ｓ１２）、計算で比例係数ａ及びａ’を求めて（Ｓ１３、Ｓ１３’）、グロス中性子計数率に対する増倍効果を含む換算因子を求める（Ｓ１４）とともに、中性子同時計数率に対する増倍効果を含む換算因子を求める（Ｓ１４’）。そして、ステップＳ１４で求めた換算因子をグロス中性子計数率φｇに乗算することによって（Ｓ１５）、グロス中性子放出率Ｓｇを求める（Ｓ５’）。また、ステップＳ１４’で求めた換算因子を中性子同時計数率φｃに乗算することによって（Ｓ１６）、同時計数中性子放出率Ｓｃを求める（Ｓ６’）。
【００４１】
この第２の実施の形態は、測定対象が複数の燃料棒を束ねた燃料集合体のように大きく、これを水中で測定する場合に特に有効なものである。このような場合には、測定される中性子計数率は中性子増倍率によって変化し、中性子増倍率は燃料中に含まれる核分裂性物質量に依存する。
【００４２】
そこで、燃焼度推定値から体系の実効中性子増倍率ｋｅｆｆを求める。また、中性子束φと中性子放出率Ｓとは比例係数ａを用いて下記（４）式で示される。
【００４３】
φ＝ａ・Ｓ／（１−ｋｅｆｆ）    …（４）
これから、求めるべき中性子放出率Ｓは、下記（５）式で求められる。（５）式中の（１−ｋｅｆｆ）／ａが中性子実効増倍率を考慮した換算因子である。比例係数ａは測定体系に応じて計算で求めることができるが、例えば文献（Ｆｏｗｌｅｒ，  Ｔ．  Ｂ．；
ｅｔ．  ａｌ，  ”Ｎｕｃｌｅａｒ  Ｒｅａｃｔｏｒ  Ｃｏｒｅ  Ａｎａｌｙｓｉｓ  Ｃｏｄｅ：  ＣＩＴＡＴＩＯＮ”，  ＯＲＮＬ−ＴＭ−２４９６，ｒｅｖ．２，  （１９７１）．）に記載されている手法を使用する。
【００４４】
Ｓ＝φ・（１−ｋｅｆｆ）／ａ    …（５）
この（５）式により、それぞれグロス中性子放出率Ｓｇと同時計数中性子放出率Ｓｃとを求めた以降の処理ステップは、図１の第１の実施の形態の場合と同様であるので説明を省略する。
【００４５】
第２の実施の形態によれば、測定対象が複数の燃料棒を束ねた燃料集合体のように大きく、これを水中で測定する場合であっても、その照射燃料の燃焼度が低い場合には、Ｐｕ−２３８の（α、ｎ）中性子の量を測定してＰｕ−２３８濃度を非破壊で求めることができる。
【００４６】
次に、本発明の第３の実施の形態を説明する。図４は本発明の第３の実施の形態に係わる燃料物質内Ｐｕ−２３８の非破壊測定方法の処理流れ図である。この第３の実施の形態は、図１に示した第１の実施の形態に対し、アクティブ中性子測定を追加してアクティブ中性子計数率φａを求め、別途求めた換算係数を用いてＵ−２３５、Ｐｕ−２３９、Ｐｕ−２４１の少なくとも１を含む全フィッサイル核種の濃度を求め、Ｐｕ−２３８濃度と全核分裂性物質濃度との比を求めるようにしたものである。図１に示した第１の実施の形態と同一処理内容には同一符号を付し重複する説明は省略する。
【００４７】
図４において、外部中性子源によって測定対象燃料に中性子を照射することにより誘起される核分裂中性子を主な成分とするアクティブ中性子を測定するアクティブ中性子測定を行い（Ｓ１７）、アクティブ中性子計数率φａを測定する（Ｓ１８）。そして、この中性子計数率φａに換算係数を乗じて、Ｕ−２３５、Ｐｕ−２３９及びＰｕ−２４１の少なくとも１を含む全核分裂性物質濃度を求める（Ｓ１９）。この換算係数は、例えば、核分裂性物質量が既知の試料を測定体系に置いて、アクティブ中性子計数率を測定することにより予め求めておくことができる。Ｐｕ−２３８濃度は図１の第１の実施の形態と同様に求め、（Ｐｕ−２３８／全核分裂性物質）濃度比を求める（Ｓ２０）。
【００４８】
第３の実施の形態によれば、核分裂性物質濃度と対比してＰｕ−２３８の濃度を測定するので、燃料物質（使用済燃料）中のＰｕ組成におけるＰｕ−２３８の比率が高められていることを容易に確かめることができる。
【００４９】
図５は、第３の実施の形態で使用する中性子測定装置の構成図である。中性子測定装置１１は、グロス中性子及び核分裂による同時中性子を検出する同時計数測定部１２と、外部中性子源によって測定対象燃料に中性子を照射することにより誘起される核分裂中性子を主な成分とするアクティブ中性子を測定するアクティブ中性子測定を行うアクティブ計数測定部１３とから構成されている。
【００５０】
同時計数測定部１２は一対の中性子検出器１４ａ、１４ｂを有し、使用済燃料が封入された燃料棒１８が通過する面にはガンマ線遮蔽材１５が設けられている。アクティブ計数測定部１３は中性子検出器１４ｃ及び中性子減速材１６で保持された中性子源１７を有し、燃料棒１８が通過する面にはそれぞれガンマ線遮蔽材１５が設けられている。
【００５１】
このような中性子測定装置１１で中性子を測定するには、燃料棒１８を同時計測部１２の中性子検出器１４ａ、１４ｂのガンマ線遮蔽材１５側に挿入して中性子を測定する。全ての中性子はグロス中性子として計測され、核分裂による同時に発生する中性子は同時中性子として計測される。そして、その測定した燃料棒１８の部位をアクティブ計数測定部１３の中性子検出器１４ｃまで移動させ、その部位についてアクティブ中性子を測定する。ここで、ガンマ線遮蔽材１５は、鉛、タングステンあるいは鉄などの重金属によって構成されるのが望ましい。
【００５２】
図６は、同時計数測定部１２を燃料棒１８の軸方向から見た断面図である。燃料棒１８をガンマ線遮蔽材１５が囲み、その外側に２個の中性子検出器１４ａ、１４ｂが備わる。このように燃料棒１８を取り囲む中性子検出器１４ａ、１４ｂには、ＮＥ２１３に代表される中性子測定用液体シンチレーション検出器の適用が考えられる。シンチレーション検出器を用いるためには、光電子増倍管１９ａ、１９ｂが検出部に接続される。これらの信号は同時計数回路２０によって信号発生時間についての情報が考慮され、ある決められた時間内に中性子検出器１４ａ、１４ｂにおいて同時に中性子信号が発生した場合の数を記録する。これにより、同時計数中性子を計測する。
【００５３】
図７は図６と異なる形式の中性子検出器１４を用いた場合の同時計数測定部１２の断面図である。複数の中性子検出器１４を中性子減速材１６で保持してガンマ線遮蔽材１５を介して燃料棒１８の周囲を取り囲むように配置し、同時計数測定を行うものである。
【００５４】
中性子減速材１６は水素原子を多く含む物質で構成するのが好ましく、ポリエチレン、ポリスチレン等の有機高分子樹脂や水を内蔵するタンクが適切な材料である。この例は中性子検出器１４としてＢＦ３比例計数管、Ｂ−１０ラインド計数管あるいはＨｅ−３計数管などを用いた場合の構成例である。円柱管形状の複数個の中性子検出器１４を中性子減速材１６の中に配置している。
【００５５】
また、中性子減速材１６と中性子検出器１４とを２つの領域に区分するために、熱中性子遮蔽材２１で区切る。中性子遮蔽材２１は、Ｃｄ板、ボロン、ガドリニウムあるいはハフニウムを含む板状の材料が熱中性子を良く吸収するので適している。ひとつの領域にある中性子検出器１４の信号は合成回路２２ａ、２２ｂで合成した後に同時計数回路２０に入力され、２つの領域の中性子信号を計測処理する。
【００５６】
図８はアクティブ計数測定部１３の断面図である。アクティブ計数測定部１３はガンマ線遮蔽材１５と中性子減速材１６及び中性子源１７で構成されており、中性子源１７は必要に応じて照射位置と非照射位置とに位置を変化させることで、中性子照射を行わないバックグランド測定が可能な構造とすることも有益である。中性子源１７はＣｆ−２５２が比較的強い強度が得られるため適している。
【００５７】
このような中性子測定を燃料棒１８について行うことで、次の測定量が得られる。
【００５８】
中性子検出器１４ａ、１４ｂの合計の計数率φｇ
中性子検出器１４ａ、１４ｂの同時計数率φｃ
中性子検出器１４ｃによるアクティブ計数率φａ
これらの測定量から、図４に示す燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法の処理流れ図によって、Ｐｕ−２３８／核分裂性物質濃度比を求めることができる。なお、第１の実施の形態及び第２の実施の形態においては、図５に示した中性子測定装置１１からアクティブ計数測定部１３を除去したものが用いられる。
【００５９】
次に、本発明の第４の実施の形態を説明する。図９は本発明の第４の実施の形態に係わる燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法の処理流れ図である。この第４の実施の形態は、照射燃料の燃焼度が高い場合には、燃料の発熱量を多くがＰｕ−２３８によって占められているので、燃料の発熱率を測定することによってＰｕ−２３８濃度を求めるようにしたものである。
【００６０】
まず、測定対象の燃料について、カロリメトリ法により燃料から放出されているグロス発熱率Ｈｇを測定する（Ｓ２１）。一方、燃料の初期組成、燃焼度評価値及び冷却期間の情報を元に発熱率計算を行い、Ｐｕ−２３８による発熱率Ｈ８を除く全核種のＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを求める（Ｓ２２）。そして、測定されたグロス発熱率ＨｇからＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを差し引くことによってＰｕ−２３８の発熱率であるＰｕ−２３８発熱率Ｈ８を求める（Ｓ２３）。Ｐｕ−２３８発熱率Ｈ８から発熱率に関する物理定数を用いてＰｕ−２３８濃度を求める（Ｓ２４）。
【００６１】
Ｐｕ同位体の中ではＰｕ−２３８の崩壊熱は約５７０Ｗ／ｋｇで、Ｐｕ−２３９の約２Ｗ／ｋｇ、Ｐｕ−２４１の７．１  Ｗ／ｋｇ、Ｐｕ−２４１の約３．２  Ｗ／ｋｇに比べてはるかに大きい。一方、Ｃｍ−２４４もα崩壊の比放射能はＰｕ−２３８の５倍程度であるため、Ｃｍが多く存在する場合には多くの崩壊熱を発生させる。
【００６２】
図１０は使用済ＭＯＸ燃料における主要核種ごとの発熱率の冷却期間依存性を示す特性曲線図である。Ｐｕの組成（重量％単位）が、Ｐｕ−２３８＝３％、Ｐｕ−２３９＝４９％、Ｐｕ−２４０＝２９％、Ｐｕ−２４１＝１０％、Ｐｕ−２４２＝８％、Ａｍ−２４１＝１％のものをウランに９％富化したもので、比較的近い将来実用されると予想される沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）用ＭＯＸ燃料を燃焼度４５ＧＷｄ／ｔまで燃焼させた後に冷却した場合の主な核種ごと及び合計の発熱率の冷却期間依存性を示した一例である。
【００６３】
図１０に示すように、冷却期間１０数年程度までＰｕ−２３８の発熱はＣｍ−２４４の発熱よりも少し小さいが、本発明で測定対象とする燃料物質（ネプツニウム２３７添加原子燃料）の場合には、Ｎｐ−２３７が中性子を吸収してＰｕ−２３８の生成量は従来よりも１０倍以上に高められ、使用済燃料の発熱量ＨｇにおいてＰｕ−２３８の発熱が多くを占め、計算で求められるＰｕ−２３８を除く全核種のＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘの比率は小さい。このため、測定燃料の燃焼度が高い場合についても比較的良い測定精度でＰｕ−２３８濃度を測定することができる。
【００６４】
以上の説明では、燃料の初期組成、燃焼度評価値及び冷却期間の情報を元に発熱率計算を行い、Ｐｕ−２３８による発熱率Ｈ８を除く全核種のＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを求め、測定されたグロス発熱率ＨｇからＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを差し引くことによってＰｕ−２３８の発熱率であるＰｕ−２３８発熱率Ｈ８を求めるようにしたが、例えばＯＲＩＧＥＮコードによる燃焼計算を行い、全発熱率Ｈｇに対するＰｕ−２３８の発熱率Ｈ８の比率（Ｈ８／Ｈｇ）を求め、測定されたＨｇに比率（Ｈ８／Ｈｇ）を乗じてＰｕ−２３８発熱率Ｈ８を求めるようにしても良い。
【００６５】
図１１は、第４の実施の形態における発熱率測定装置２３の構成図である。これは、原子炉の燃料プール水中に設置する発熱率測定の構成概要を示したものである。燃料集合体２４は、外部容器２５の中の内部容器２６の中に封入される。内部容器２６の外部表面に断熱層２７を設けることによって、発熱率測定精度を向上させる。内部容器２６内の水は、循環ライン２８の弁２９を開き、循環ポンプ３０によって循環させる。循環水を循環させて流量計３１によって循環流量を、循環水入口温度計３２によって入口温度Ｔｉを、循環水出口温度計３３によって出口温度Ｔｏを長時間測定し、これらから燃料集合体２４の発熱率Ｈｇを求める。
【００６６】
第４の実施の形態によれば、ネプツニウム２３７添加照射燃料の燃焼度が高い場合には、燃料の発熱量の多くがＰｕ−２３８によって占められているので、燃料の発熱率を測定することによってＰｕ−２３８濃度を求めることができる。特に、測定対象燃料の燃焼度が１５ＧＷｄ／ｔ以上の比較的高い場合で、燃料集合体形状である場合に有効性が高い。
【００６７】
次に、本発明の第５の実施の形態を説明する。図１２は本発明の第５の実施の形態に係わる燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法の処理流れ図である。この第５の実施の形態は、図９に示した第４の実施の形態に対し、ガンマ線スペクトル測定を追加して行い、燃焼度を測定し、燃焼度から主な発熱核種であるセシウムＣｓ１３７、ストロンチウムＳｒ９０及びキュリウムＣｍ２４４の発熱率及びその他の核種に基づくその他核種発熱率Δｈを評価して、Ｐｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを求め、グロス発熱率ＨｇからＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを除去することによりＰｕ−２３８の発熱率を求めるようにしたものである。
【００６８】
すなわち、Ｐｕ−２３８の発熱率Ｈ８を除く全核種のＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを求める際に、別途、燃料のガンマ線スペクトル測定を行い、Ｃｓ−１３７の濃度からＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを求めるようにしたものである。図９に示した第４の実施の形態と同一処理内容には同一符号を付し重複する説明は省略する。
【００６９】
まず、ＧｅやＣｄ−Ｔｅ半導体検出器を用いてガンマ線スペクトル測定を行うことによって（Ｓ２５）、Ｃｓ−１３７の６６２ｋｅＶガンマ線フォトピーク計数率（Ｃｓ−１３７ピーク計数率）を測定する（Ｓ２６）。そして、Ｃｓ−１３７ピーク計数率の減衰補正を行う（Ｓ２７）。Ｃｓ−１３７は半減期約３０年で減衰するので、Ｃｓ−１３７のピーク計数率について、照射終了時から測定時までの冷却期間に応じた減衰分の補正を行う。そして、校正定数を用いて燃料中のＣｓ−１３７濃度を求める（Ｓ２８）。
【００７０】
Ｃｓ−１３７濃度を求めるために用いられるＣｓ−１３７ピーク計数率に乗じる校正定数は、例えば、強度既知のＣｓ−１３７標準線源を測定体系に置きＣｓ−１３７ピーク計数率を測定することによって予め求めておく。
【００７１】
図１０より、Ｐｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘのなかの主な成分はＣｍ−２４４、Ｃｓ−１３７及びＳｒ−９０であることが分かる。そこで、まず、Ｃｓ−１３７濃度に核種濃度と発熱率に関する物理定数を乗じてＣｓ−１３７の発熱率Ｈ１３７を求める（Ｓ２９）。また、Ｃｓ−１３７濃度は燃焼度と良く比例するので、燃焼計算によって求められるＣｓ−１３７濃度と燃焼度を関係づける物理定数をＣｓ−１３７濃度に乗じて燃焼度を精度良く求める（Ｓ３０）。
【００７２】
次に、燃焼度から燃焼計算で決められる相関式を用いてＣｍ−２４４濃度及びＳｒ−９０濃度を求める（Ｓ３１、Ｓ３２）。Ｃｍ−２４４濃度を求めるための相関式は、燃料の初期濃縮度をパラメータとして燃焼計算を行い、燃焼度とＣｍ−２４４の関係式をいくつかの初期濃縮度について求める。該関係式はべき乗関数あるいは指数関数を含む多項式を用いることができるが、複数の係数を用いた燃焼度の関数として表される。例えば、燃焼度をＢＵ、Ｃｍ−２４４濃度をＣｍ４という記号で表すとき、下記の（６）式で表すことができる。
【００７３】
Ｃｍ４＝ａ・ＢＵｂ      …（６）
軽水炉のＵＯ２燃料中におけるＣｍ−２４４濃度は燃焼度のほぼ４乗に比例し、ＭＯＸ燃料中におけるＣｍ−２４４濃度は燃焼度のほぼ２乗に比例すると考えられるので、べき乗の係数ｂはＵＯ２燃料では４、ＭＯＸ燃料では２に近い値となる。このような関数をいくつかの初期濃縮度について求めた後、それぞれの係数を初期濃縮度の関数として表す。例えば、上記係数ａを初期濃縮度の２次関数とし、係数ｂを初期濃縮度の３次関数として求める。この関数を用いることによって、初期濃縮度が与えられたときに、係数ａと係数ｂが求められ、燃焼度ＢＵが測定結果ないし運転管理情報として与えられたときにＣｍ−２４４濃度が求められる。同様にＳｒ−９０濃度についても燃焼計算を行って相関式を作成しておくことにより、燃焼度からＳｒ−９０濃度を求めることができる。
【００７４】
Ｃｍ−２４４濃度とＣｍ−２４４の発熱率に関する物理定数をＣｍ−２４４濃度に乗じてＣｍ−２４４発熱率Ｈ２４４を求め（Ｓ３３）、Ｓｒ−９０濃度とＳｒ−９０の発熱率に関する物理定数をＳｒ−９０濃度に乗じてＳｒ−９０発熱率Ｈ９０を求める（Ｓ３４）。また、その他の核種の発熱率であるその他核種発熱率Δｈは、初期濃縮度をパラメータとした燃焼計算によって相関式を作成しておくことにより、燃焼度から算出される（Ｓ３５）。
【００７５】
Ｐｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘは、Ｃｓ−１３７の発熱率Ｈ１３７、Ｃｍ−２４４発熱率Ｈ２４４、Ｓｒ−９０発熱率Ｈ９０及びその他核種発熱率Δｈの和として求められ（Ｓ３６）、これをステップＳ２１で測定されたグロス発熱率Ｈｇから差し引くことによってＰｕ−２３８発熱率Ｈ８を求める（Ｓ２３）。そして、Ｐｕ−２３８発熱率Ｈ８から発熱率に関する物理定数を用いてＰｕ−２３８濃度を求める（Ｓ２４）。
【００７６】
第５の実施の形態によれば、少なくともＣｓ−１３７発熱量Ｈ１３７についてはガンマ線スペクトル測定法によるＣｓ−１３７濃度測定値から直接求めることができるので、燃焼度から計算されるＣｍ−２４４発熱率Ｈ２４４、Ｓｒ−９０発熱率Ｈ９０及びその他核種発熱率Δｈの評価値の信頼性を確保できる。従って、燃焼度が高い場合の照射燃料のＰｕ−２３８濃度を適正に求めることができる。
【００７７】
次に、本発明の第６の実施の形態を説明する。図１３は本発明の第６の実施の形態に係わる燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法の処理流れ図である。この第６の実施の形態は、図１２に示した第４の実施の形態に対し、燃料のガンマ線スペクトル測定を行いＣｓ−１３７の濃度からＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを求めることに代えて、燃料のガンマ線スペクトル測定を行いＣｓ−１３４／Ｃｓ−１３７の濃度比からＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを求めるようにしたものである。図１２に示した第５の実施の形態と同一処理内容には同一符号を付し重複する説明は省略する。
【００７８】
まず、ＧｅやＣｄ−Ｔｅ半導体検出器を用いてガンマ線スペクトル測定を行うことによって（Ｓ２５）、Ｃｓ−１３４の放出するいくつかのエネルギーのガンマ線のうちのひとつ、例えば７９６ｋｅＶのガンマ線フォトピーク計数率（Ｃｓ−１３４ピーク計数率）を測定し（Ｓ３７）、Ｃｓ−１３４ピーク計数率の減衰補正を行うと共に（Ｓ３８）、Ｃｓ−１３７の６６２ｋｅＶガンマ線フォトピーク計数率（Ｃｓ−１３７ピーク計数率）を測定し（Ｓ２６）、Ｃｓ−１３７ピーク計数率の減衰補正を行う（Ｓ２７）。Ｃｓ−１３４は半減期約２年で減衰し、Ｃｓ−１３７は半減期約３０年で減衰するので、それぞれのピーク計数率について、照射終了時から測定時までの冷却期間に応じた減衰分の補正を行う。そして、Ｃｓ−１３４ピーク計数率とＣｓ−１３７ピーク計数率との比を求める（Ｓ３９）。これにより、照射終了時に対応するＣｓ−１３４／Ｃｓ−１３７計数率比が得られる。
【００７９】
そして、物理定数を用いてＣｓ−１３４とＣｓ−１３７とのＣｓ−１３４／Ｃｓ−１３７濃度比を求める（Ｓ４０）。ここで、物理定数を用いるのは以下の理由による。ガンマ線ピーク計数の検出効率はガンマ線エネルギーによる依存性が大きいので、Ｃｓ−１３４／Ｃｓ−１３７計数率比とＣｓ−１３４／Ｃｓ−１３７濃度比とは必ずしも同一にならない。また、ガンマ線通過路の構造物によりガンマ線は減衰し、その減衰率はガンマ線通過路の構造物の材料や寸法に依存する。なお、単一エネルギーのガンマ線の物質中での減衰率は、均質な物質中では透過距離に応じて指数関数的に変化する。このため、検出器のガンマ線検出効率のエネルギー依存性および測定体系におけるガンマ線通過路減衰から求められる物理定数をＣｓ−１３４／Ｃｓ−１３７計数率比に乗じてＣｓ−１３４／Ｃｓ−１３７濃度比を求める。
【００８０】
次に、Ｃｓ−１３４／Ｃｓ−１３７濃度比は燃焼度とほぼ比例する相関関係があるので、予め相関式を求めておくことによりＣｓ−１３４／Ｃｓ−１３７濃度比から燃焼度を求める（Ｓ４１）。照射終了時のＣｓ−１３４／Ｃｓ−１３７濃度比と燃焼度との相関式は、初期濃縮度と比出力をパラメータとして燃焼計算を行って求めておく。燃焼計算により燃料の照射終了時点におけるＣｓ−１３４／Ｃｓ−１３７濃度比の燃焼度による変化を求め、これを直線あるいは多項式の関数として表す。
【００８１】
そして、直線あるいは多項式の各係数を初期濃縮度および比出力の関数として求める。この関数を用いて、初期濃縮度と比出力の情報から相関式である直線あるいは多項式の係数を求め、Ｃｓ−１３４／Ｃｓ−１３７濃度比から燃焼度を求める。
【００８２】
燃焼度から計算で決められる相関式を用いて、Ｃｓ−１３７濃度を求め（Ｓ４２）、Ｃｓ−１３７発熱率Ｈ１３７を求める（Ｓ４３）。同様に、Ｃｍ−２４４濃度を求め（Ｓ４４）、Ｃｍ−２４４発熱率Ｈ２４４を求め（Ｓ４５）、Ｓｒ−９０濃度を求め（Ｓ４６）、Ｓｒ−９０発熱率Ｈ９０を求める（Ｓ４７）。さらに、相関式からその他の核種の発熱率であるその他核種発熱率Δｈを求める（Ｓ４８）。
【００８３】
Ｐｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘは、Ｃｓ−１３７の発熱率Ｈ１３７、Ｃｍ−２４４発熱率Ｈ２４４、Ｓｒ−９０発熱率Ｈ９０及びその他核種発熱率Δｈの和として求められ（Ｓ３６）、これをステップＳ２１で測定されたグロス発熱率Ｈｇから差し引くことによってＰｕ−２３８発熱率Ｈ８を求める（Ｓ２３）。そして、Ｐｕ−２３８発熱率Ｈ８から発熱率に関する物理定数を用いてＰｕ−２３８濃度を求める（Ｓ２４）。
【００８４】
第６の実施の形態によれば、燃焼度を求める際に、ガンマ線スペクトル測定器の校正定数を必要とせず、Ｃｓ−１３４／Ｃｓ−１３７濃度比は相対値の測定であるために、測定体系の変動による測定誤差の影響が小さくなるという利点がある。
【００８５】
次に、本発明の第７の実施の形態を説明する。図１４は本発明の第７の実施の形態に係わる燃料物質内Ｐｕ−２３８の非破壊測定方法の処理流れ図である。この第７の実施の形態は、図９に示した第４の実施の形態に対し、グロス中性子測定を追加して行い、燃料から放出されているグロス中性子を測定することによってグロス中性子計数率φｇを求め、相関式を用いて燃焼度を求め、燃焼度からセシウム１３７濃度、ストロンチウム９０濃度及びキュリウム２４４濃度を求め、発熱に関する物理定数を用いてセシウム１３７に基づく発熱率Ｈ１３７、ストロンチウム９０に基づく発熱率Ｈ９０及びキュリウム２４４に基づく発熱率Ｈ２４４を求めると共に、燃焼度のから相関式を用いてその他の核種に基づくその他核種発熱率Δｈを求め、これらの発熱率を加算してＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを算出し、グロス発熱率ＨｇからＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを除去することによりＰｕ−２３８の発熱率を求めるようにしたものである。
【００８６】
すなわち、Ｐｕ−２３８の発熱率Ｈ８を除く全核種のＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを求める際に、別途、燃料のグロス中性子測定を行って燃焼度を求め、これからＰｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘを求めるようにしたものである。図９に示した第４の実施の形態と同一処理内容には同一符号を付し重複する説明は省略する。
【００８７】
まず、グロス中性子の測定を行い（Ｓ４９）、グロス中性子計数率を測定し（Ｓ５０）、グロス中性子計数率に測定体系に応じた換算係数を乗じてグロス中性子放出率を求める（Ｓ５１）。
【００８８】
燃焼度が高い場合の使用済燃料のグロス中性子計数率はＣｍ−２４４が放出する自発核分裂中性子が主な成分となっている。従って、予め初期濃縮度を計算パラメータとして燃焼計算を行うことにより、燃焼度とグロス中性子放出率との相関式を求めておき、グロス中性子放出率から燃焼度を求める（Ｓ５２）。
【００８９】
次に、燃焼度から計算で決められる相関式を用いて、Ｃｓ−１３７濃度を求め（Ｓ４２）、Ｃｓ−１３７発熱率Ｈ１３７を求める（Ｓ４３）。同様に、Ｃｍ−２４４濃度を求め（Ｓ４４）、Ｃｍ−２４４発熱率Ｈ２４４を求め（Ｓ４５）、Ｓｒ−９０濃度を求め（Ｓ４６）、Ｓｒ−９０発熱率Ｈ９０を求める（Ｓ４７）。さらに、相関式からその他の核種の発熱率であるその他核種発熱率Δｈを求める（Ｓ４８）。
【００９０】
Ｐｕ−２３８外全核種発熱率Ｈｘは、Ｃｓ−１３７の発熱率Ｈ１３７、Ｃｍ−２４４発熱率Ｈ２４４、Ｓｒ−９０発熱率Ｈ９０及びその他核種発熱率Δｈの和として求められ（Ｓ３６）、これをステップＳ２１で測定されたグロス発熱率Ｈｇから差し引くことによってＰｕ−２３８発熱率Ｈ８を求める（Ｓ２３）。そして、Ｐｕ−２３８発熱率Ｈ８から発熱率に関する物理定数を用いてＰｕ−２３８濃度を求める（Ｓ２４）。
【００９１】
第７の実施の形態によれば、グロス中性子の主な成分であるＣｍ−２４４は、ＭＯＸ燃料では燃焼度の概ね２乗、ＵＯ２燃料では燃焼度の概ね４乗に比例するため、計数率の誤差が燃焼度の測定誤差へ伝播する割合が低減される。従って、グロス中性子測定によって燃焼度を求める場合は、その燃焼度測定精度が良好であるという利点がある。
【００９２】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば燃料物質の燃焼度が低い場合には、Ｐｕ−２３８の（α、ｎ）中性子放出率とＣｍ−２４４の自発核分裂中性子放出率が同程度であることから、少なくとも全（グロス）中性子測定と中性子同時計数測定を行うことにより、Ｐｕ−２３８の（α、ｎ）中性子の量を測定して、Ｐｕ−２３８濃度を求めることが可能である。また、燃料物質の燃焼度が高い場合には、燃料の発熱量を多くがＰｕ−２３８によって占められていることにより、燃料の発熱率を測定することによってＰｕ−２３８濃度を求めることが可能である。
【００９３】
これにより、例えばＮｐ−２３７を添加した核拡散抵抗性の高い使用済燃料におけるＰｕ−２３８の量あるいはＰｕ組成における核分裂性ＰｕとＰｕ−２３８との比率を非破壊測定することができるので、国際的な核の平和利用体制に貢献することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の実施の形態に係わる燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法の処理流れ図。
【図２】沸騰水型原子炉燃料における中性子放出率の燃焼度による変化を７核種について示した計算例の特性図。
【図３】本発明の第２の実施の形態に係わる燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法の処理流れ図。
【図４】本発明の第３の実施の形態に係わる燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法の処理流れ図。
【図５】本発明の第３の実施の形態で使用する中性子測定装置の構成図。
【図６】本発明の第３の実施の形態で使用する中性子測定装置の同時計数測定部を燃料棒の軸方向から見た断面図。
【図７】本発明の第３の実施の形態で使用する中性子測定装置の他の一例の同時計数測定部を燃料棒の軸方向から見た断面図。
【図８】本発明の第３の実施の形態で使用する中性子測定装置のアクティブ計数測定部１３の断面図。
【図９】本発明の第４の実施の形態に係わる燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法の処理流れ図。
【図１０】使用済ＭＯＸ燃料における主要核種ごとの発熱率の冷却期間依存性を示す特性曲線図。
【図１１】本発明の第４の実施の形態における発熱率測定装置の構成図。
【図１２】本発明の第５の実施の形態に係わる燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法の処理流れ図。
【図１３】本発明の第６の実施の形態に係わる燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法の処理流れ図。
【図１４】本発明の第７の実施の形態に係わる燃料物質内プルトニウム２３８の非破壊測定方法の処理流れ図。
【符号の説明】
１１…中性子測定装置、１２…同時計数測定部、１３…アクティブ計数測定部、１４…中性子検出器、１５…ガンマ線遮蔽材、１６…中性子減速材、１７…中性子源、１８…燃料棒、１９…光電子増倍管、２０…同時計数回路、２１…熱中性子遮蔽材、２２…合成回路、２３…発熱率測定装置、２４…燃料集合体、２５…外部容器、２６…内部容器、２７…断熱層、２８…循環ライン、２９…弁、３０…循環ポンプ、３１…流量計、３２…循環水入口温度計、３３…循環水出口温度計
【図１】
2005043173.tif 000005
【図２】
2005043173.tif 000006
【図３】
2005043173.tif 000007
【図４】
2005043173.tif 000008
【図５】
2005043173.tif 000009
【図６】
2005043173.tif 000010
【図７】
2005043173.tif 000011
【図８】
2005043173.tif 000012
【図９】
2005043173.tif 000013
【図１０】
2005043173.tif 000014
【図１１】
2005043173.tif 000015
【図１２】
2005043173.tif 000016
【図１３】
2005043173.tif 000017
【図１４】
2005043173.tif 000018