(57)【要約】【課題】茶葉の機能をある程度保持し、かつその機能の持続性の高い繊維およびその製造方法を提供する。【解決手段】  茶葉セルロース複合再生繊維は、茶葉溶解物とセルロースの融合物である。また、本発明の茶葉セルロース複合再生繊維の製造方法は、銅アンモニア水溶液に、茶葉とセルロース原料を同時もしくは順次添加し溶解させることにより茶葉含有セルロース原液を作製し、該茶葉含有セルロース原液を凝固、再生させることにより茶葉セルロース複合再生繊維を製造するものである。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
茶葉溶解物とセルロースの融合物であることを特徴とする茶葉セルロース複合再生繊維。
【請求項２】
前記茶葉溶解物は、茶葉由来の食物繊維、タンパク質および湯溶出性成分を含有するものである請求項１に記載の茶葉セルロース複合再生繊維。
【請求項３】
前記茶葉セルロース複合再生繊維における茶葉溶解物の含有量は、セルロース成分に対して1〜６０重量％である請求項１または２に記載の茶葉セルロース複合再生繊維。
【請求項４】
前記茶葉由来の食物繊維と前記セルロースとは、分子的に融合もしくは結合しているものである請求項１ないし３のいずれかに記載の茶葉セルロース複合再生繊維。
【請求項５】
銅アンモニア水溶液に、茶葉とセルロース原料を同時もしくは順次添加し溶解させることにより茶葉含有セルロース原液を作製し、該茶葉含有セルロース原液を凝固、再生させることによりセルロース再生繊維を作製することを特徴とする茶葉セルロース複合再生繊維の製造方法。
【請求項６】
前記茶葉は、未使用茶葉、茶殻、抹茶より選択された少なくとも１種のものである請求項５に記載の茶葉セルロース複合再生繊維の製造方法。
【請求項７】
前記茶殻は、乾燥茶殻、吸水茶殻のいずれかである請求項６に記載の茶葉セルロース複合再生繊維の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
茶葉セルロース複合再生繊維およびその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
茶には、カテキン、テアニン、カフェイン、サポニン等の天然機能性物質が含まれている。例えば、その中のカテキン類に着目すると、それはエピガロカテキンガレート、エピカテキンガレート、エピガロカテキン、エピカテキンの代表的な４種類のカテキン類に分類できる。抗菌作用、抗酸化作用、消臭作用を始め、抗う蝕作用、活性酸素消去作用、コレステロール上昇抑制作用、血糖上昇抑制作用、血圧上昇抑制作用、抗腫瘍作用、抗アレルギー作用、血小板凝固抑制作用、紫外線吸収作用等の多くの機能が報告されており、特に茶葉に多く含まれるエピガロカテキンガレートにはそれらの作用が強く有用であるといわれている。
また、ここ数年の研究では、茶葉中に含まれるストレクチニンが抗アレルギー剤として作用するとの発表や茶葉中のアミノ酸の一種であるテアニンにリラックスさせ眠気を誘う作用があり、不眠症の天然物による治療薬としての可能性があるとの発表もあり、茶葉には様々な機能が期待できる。
そして、最近では、特開２００１−３２９４６３号公報（特許文献１）のものが提案されている。この繊維製品類の抗菌加工方法では、セルロース系繊維製品類を、配位結合能を有する金属塩を含む処理液と接触させて前処理を行い、その後茶葉抽出物のカテキン類を含む処理液と接触させて茶葉抽出物を繊維上に固定化するものである。
【特許文献１】特開２００１−３２９４６３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
上記の方法においてもある程度の効果を有するが、茶葉抽出物を繊維上に固定させる結合力が強いほど、茶抽出物としての機能を発揮しにくくなり、また、逆に、茶葉抽出物の繊維上への固定化が弱いと、繊維より離脱し機能の持続性が低いものとなる。
そして、本発明者等は、茶葉の機能をできるだけ保持した状態での繊維化を試みることにした。しかし、茶葉中の高分子成分含量が低いことから茶葉単独での繊維化はできなかった。
本発明の目的は、茶葉の機能をある程度保持し、かつその機能の持続性の高い繊維およびその製造方法を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
上記目的を達成するものは、以下のものである。
（１）  茶葉溶解物とセルロースの融合物である茶葉セルロース複合再生繊維。
（２）  前記茶葉溶解物は、茶葉由来の食物繊維、タンパク質および湯溶出性成分を含有するものである上記（１）に記載の茶葉セルロース複合再生繊維。
（３）  前記茶葉セルロース複合再生繊維における茶葉溶解物の含有量は、セルロース成分に対して1〜６０重量％である上記（１）または（２）に記載の茶葉セルロース複合再生繊維。
（４）  前記茶葉由来の食物繊維と前記セルロースとは、分子的に融合もしくは結合しているものである上記（１）ないし（３）のいずれかに記載の茶葉セルロース複合再生繊維。
【０００５】
また、上記目的を達成するものは、以下のものである。
（５）  銅アンモニア水溶液に、茶葉とセルロース原料を同時もしくは順次添加し溶解させることにより茶葉含有セルロース原液を作製し、該茶葉含有セルロース原液を凝固、再生させることによりセルロース再生繊維を作製する茶葉セルロース複合再生繊維の製造方法。
（６）  前記茶葉は、未使用茶葉、茶殻、抹茶より選択された少なくとも１種のものである上記（５）に記載の茶葉セルロース複合再生繊維の製造方法。
（７）  前記茶殻は、乾燥茶殻、吸水茶殻のいずれかである上記（６）に記載の茶葉セルロース複合再生繊維の製造方法。
【発明の効果】
【０００６】
本発明の茶葉セルロース複合再生繊維は、茶葉溶解物とセルロースとの融合物である。このため、茶葉溶解物の繊維からの離脱が少なく、また、茶葉が含有する成分を変性することなく含有するため、茶葉の持つ機能を持続的に発揮する。
また、本発明の茶葉セルロース複合再生繊維の製造方法は、銅アンモニア水溶液に、茶葉とセルロース原料を同時もしくは順次添加し溶解させることにより茶葉含有セルロース原液を作製し、該茶葉含有セルロース原液を凝固、再生させることにより茶葉セルロース複合再生繊維を製造するものであるので、上記のような効果を有する茶葉セルロース複合再生繊維を容易かつ確実に製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
本発明の茶葉セルロース複合再生繊維を実施例を用いて説明する。
本発明の茶葉セルロース複合再生繊維は、茶葉溶解物とセルロースの融合物である。
また、本発明の茶葉セルロース複合再生繊維の製造方法は、銅アンモニア水溶液に、茶葉とセルロース原料を同時もしくは順次添加し溶解させることにより茶葉含有セルロース原液を作製し、該茶葉含有セルロース原液を凝固、再生させることによりセルロース再生繊維を作製することを特徴とする茶葉セルロース複合再生繊維の製造方法である。
そして、本発明の茶葉セルロース複合再生繊維における茶葉溶解物の含有量は、セルロースに対して1〜６０重量％であることが好ましい。特に、５〜５０重量％であることが好ましい。また、茶葉溶解物は、茶葉由来の食物繊維、タンパク質および湯溶出性成分を含有するものであることが好ましい。
また、本発明の茶葉セルロース複合再生繊維は、茶葉由来の食物繊維とセルロースとが、分子的に結合しているものと考える。茶葉の有する構成物としては、食物繊維、蛋白質、湯溶出性物質、脂溶性物質が含まれている。湯溶出性物質としては、カキテン，カフェイン，アミノ酸，水溶性ビタミン（ビタミンＢ１、Ｂ２、Ｃなど），サポニン，水溶性食物繊維がある。また、茶葉は、不溶性の食物繊維を含有する。また、脂溶性物質としては、βカロチン（ビタミンＡ），ビタミンＥ、クロロフィルなどである。
【０００８】
最近では、茶葉に含まれるカテキンが注目されているが、茶葉自体天然物であり、摂取可能な安全な食材である。そして、皮膚に接触してもアレルギー反応を起こすようなものではなく、アレルギーを改善する効果の報告のあるストレクチニンも含まれている。このような茶葉の機能をできるだけ保持した状態での繊維化を試みることにした。しかし、茶葉中の高分子成分含量が低いことから茶葉単独での繊維化はできなかった。そこで、基材としてセルロースを用い、このセルロースと茶葉成分を融合させることを考えた。これは、茶葉より特定の成分を抽出した抽出物をセルロースに固定もしくは含有させるものではない。茶葉溶解物をそのままセルロースと融合させたものである。
ここにおける茶葉成分とは、茶葉を溶解可能な溶媒により溶解したものであり、特に、銅アンモニア水溶液に添加することにより溶解させたものである。茶葉は、銅アンモニア水溶液に添加されることにより、その基材成分である繊維質等が解繊されることにより形状を保持できなくなり、溶解状態となる。そして、茶葉中の成分は、銅アンモニア水溶液に溶解するものとミセル状になるもの、そして不溶解成分に分かれるが、そこへセルロース成分を溶解させることによってそれら成分を融合できる。そして、ガラスフィルターでその不溶解成分を除去したものを茶葉・セルロース紡糸原液として、凝固、再生させることにより、茶葉構成物とセルロースが分子的に融合した複合繊維を得ることができた。
【０００９】
本発明の茶葉セルロース複合再生繊維の製造方法について、具体的に説明する。
茶葉セルロース複合再生繊維の製造方法では、最初に、アンモニア水溶液に水酸化銅を懸濁させて銅アンモニア水溶液を調整する。さらに、これに亜硫酸ナトリウム等の還元剤を添加することにより、セルロースや茶葉有効成分の酸化を防止することができる。また、茶含量２０％以下の場合においては製造時、窒素置換等によって空気酸化を防ぐことにより、クロロフィルの緑色の保持も可能となるため必要に応じ、窒素等の気体を用いることが好ましい。
そして、上記のように準備された銅アンモニア水溶液に、茶葉原料およびセルロース原料を添加し、撹拌する。
茶葉原料としては、緑茶、ほうじ茶、紅茶などのいわゆるお茶と呼ばれるものの未使用茶葉もしくはその粉砕物、また、上記の茶葉の茶殻（乾燥茶殻、吸水茶殻）、抹茶などが使用できる。特に、茶殻を用いることにより、廃棄物の有効利用を図ることができる。なお、茶殻には、茶成分中の大半の物質が残存しており、これを用いても本発明の効果を十分に発揮する。
【００１０】
セルロース原料としては、コットンリンタ及びリンターパルプ、木材、草本類の植物から取れる繊維 （綿、麻、ケナフ等）、布団綿、麻・綿糸の糸、織物、キュプラ・レーヨン糸等の再生セルロース繊維 を含む糸、織物、製品も含む物、おから、豆等の食品及びその廃棄物パルプから作られた資材、紐等が使用できる。セルロースとしては、種々のものが使用できるが、例えば、平均重合度が５００〜２５００程度のものが好適である。
茶葉原料およびセルロース原料の銅アンモニア水溶液への添加は、同時に行っても順次行ってもよい。順次行う場合、セルロースを先に溶解させると粘性溶液となるので、茶葉から先に添加することが好ましい。上記の原料を添加し撹拌し、冷蔵放置することにより、粘性溶液となった茶葉含有セルロース原液となる。
そして、この茶葉含有セルロース原液に、架橋材を添加してもよい。架橋剤としては、セルロースと茶葉を架橋させるもの、茶葉相互を架橋させるもの、セルロース相互を架橋させるもののいずれでもよく、また、上記３つの内の２つの架橋を行うもの、３つのすべての架橋を行うものであってもよい。代表的な架橋材としてエチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリエチレングリコールジクリシジルエーテル等のジエポキシ類、エピクロルヒドリン、ヘキサメチレンビス（３−クロル−２−ヒドロキシプロピルジメチルアンモニウムクロリド）等の化合物、ヘキサメチレンジイソシアネート、ジフェニルメタン４，４’−ジイソシアネート等のジイソシアネート類、トリアジン環を有する化合物、ジカルボン酸ハロゲン化物、カルボン酸無水物等がある。少なくとも、セルロースと茶葉有効成分を架橋させる架橋剤を用いることが好ましく、このような架橋剤を用いることにより、再生物において骨格となるセルロースより茶葉有効成分の離脱が極めて少ないものとなる。また、セルロース原液を作製する工程は、還元剤を添加した茶葉溶解性を有する溶媒に茶葉原料を添加し溶解させたものおよびセルロース溶解性を有する溶媒にセルロース原料を添加し溶解させたものを準備し両者を混合することにより行われるものであってもよい。還元剤を添加した茶葉溶解性を有する溶媒における還元剤としては、上述した還元剤を用いることができる。また、茶葉原料としても、上述したものが使用できる。
【００１１】
茶葉含有セルロース原液における茶葉濃度としては、セルロース量に対して１〜６０重量％程度が可能である。ただ、５０％以上であると、粘度低下が起こり、糸ができにくく、かつ、そのできた糸は硬いものとなる。セルロース濃度としては、アンモニア量に対して４％前後が好ましい。セルロース原液における茶葉とセルロースの含有割合としては、茶葉：セルロースが、５：９５〜２０：８０であることが好ましい。茶葉割合が上記より高くなると、紡糸しにくく、できた糸が硬直な物となりやすい。
また、還元剤のセルロース原液への添加濃度としては、２〜６重量％程度が好適である。架橋剤を用いる場合のセルロース原液への添加濃度としては、１〜８重量％程度が好適である。
そして、紡糸原液である茶葉含有セルロース原液（アンモニア量に対して）におけるセルロース濃度は、３％〜５％がより好ましく、特に好ましくは３．５〜４．０％である。また、茶葉含有セルロース原液の粘度は、２５０〜１，３００ｍＭＰ・ｓ（２０℃）が好ましく、特に好ましくは８００〜１，２００ｍＭＰａ・ｓである。ここで紡糸原液のセルロース濃度として３％よりも低いと得られる糸は、機械的強度が小さくなることがある。また、セルロース濃度が６％よりも高くなると糸の強度は増加するが、その反面粘度が上昇して取り扱いが困難となるばかりでなく、紡糸時に脈動が生じたり、切糸したりして紡糸が困難となる。
【００１２】
そして、上記のように準備した茶葉含有セルロース原液を用いて、紡糸工程を行う。紡糸工程としては、いわゆる湿式紡糸法が好適である。銅アンモニア法を用いた湿式紡糸法では、吐出させた茶葉含有セルロース原液（以下、「紡糸原液」）を凝固性液中を通過させる凝固・再生工程と、水洗を行う水洗工程と、酸水溶液で処理する酸処理工程（脱銅処理工程）と、再水洗工程と、延伸・乾燥工程と、乾燥された繊維を巻き取る巻取工程が行われる。その後、必要に応じ架橋剤の架橋反応させるための熱処理工程を入れる。凝固・再生工程における凝固性液としては、アルコール類、アルカリ水溶液及び水が使用される。また、非凝固性液は、メタノール、エタノール、プロパノール、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、水酸化アンモニウム、水等が好適である。特に、扱いが簡単な水が良い。酸処理工程（脱銅処理工程）における酸としては、無機酸が使用される。具体的には、濃度５％程度の硫酸が好適である。紡糸方法としては、紡糸原液を空気中に吐出させ自重により落下させて凝固性液層に突入させるいわゆる空中落下法、紡糸原液を非凝固性液層に吐出させた後、浮上させて凝固性液層に突入させるいわゆる浮上紡糸方法などいずれの方法でもよい。
【実施例】
【００１３】
（実施例１）
濃度１０％のアンモニア１００ｍｌに、還元剤（亜硫酸ナトリウム）３ｇ、水酸化銅３ｇを添加した溶液に、茶葉原料として緑茶１ｇ、セルロース原料として脱脂綿４ｇを添加し、冷蔵庫にて放置後、粘調な液になったところで、ガラスフィルターを通して不溶解成分（茶葉の葉脈等の硬い不溶解成分）を除き、紡糸原液とした。
茶葉含有セルロース原液（紡糸原液）における緑茶濃度は、０．９重量％であり、セルロース濃度は、３．６重量％であり、茶葉添加量：セルロース添加量は、１：４（２０％緑茶）であった。
そして、上記のようにして準備した茶葉含有セルロース原液を用いて、簡易湿式紡糸装置と用いた空中落下法により、茶葉セルロース複合再生繊維を作製した。
簡易紡糸装置としては、原液吐出機と、この原液吐出機より吐出される紡糸原液の下方に凝固性液層と、凝固性液層により凝固され、引き上げられた繊維が進入する第１の洗浄層と、第１の洗浄を通過した繊維が進入する酸処理層と、酸処理層を通過した繊維が進入する第２の洗浄層と、洗浄層より引き上げられた繊維を乾燥後に巻き取る巻取り機を備えているものを用いた。そして、凝固性液としては、３Ｎ水酸化ナトリウム水溶液を用い、酸処理層の酸としては、５％硫酸を用い、洗浄液としては、水を用いた。
このようにして、セルロースと茶葉の総量における茶葉初期含量２０％の茶葉セルロース複合再生繊維を得た。
【００１４】
（実施例２）
茶葉原料として緑茶４ｇを用いた以外は、実施例１と同様に行い、セルロースと茶葉の総量における茶葉初期含量５０％の茶葉セルロース複合再生繊維を得た。なお、茶葉含有セルロース原液（紡糸原液）における茶葉濃度は、３．５重量％であり、セルロース濃度は、３．５重量％であり、茶葉添加量：セルロース添加量は、１：１（５０％緑茶）であった。
【００１５】
（実施例３）
茶葉原料として乾燥茶殻１ｇを用いた以外は、実施例１と同様に行い、セルロースと茶殻の総量における茶殻初期含量２０％の茶葉セルロース複合再生繊維を得た。なお、茶葉含有セルロース原液（紡糸原液）における茶殻濃度は、０．９重量％であり、セルロース濃度は、３．６重量％であり、茶葉添加量：セルロース添加量は、１：４（２０％茶殻）であった。
【００１６】
（実施例４）
茶葉原料として乾燥茶殻１．７２ｇを用いた以外は、実施例１と同様に行い、セルロースと茶殻の総量における茶殻初期含量３０％の茶葉セルロース複合再生繊維を得た。なお、茶葉含有セルロース原液（紡糸原液）における茶殻濃度は、１．５重量％であり、セルロース濃度は、３．６重量％であり、茶葉添加量：セルロース添加量は、１：２．３（３０％茶殻）であった。
【００１７】
（実施例５）
茶葉原料として乾燥茶殻２．６６ｇを用いた以外は、実施例１と同様に行い、セルロースと茶殻の総量における茶殻初期含量４０％の茶葉セルロース複合再生繊維を得た。なお、茶葉含有セルロース原液（紡糸原液）における茶葉濃度は、セルロースとの総量に対して４０重量％であり、アンモニアに対するセルロース濃度は、４％であり、茶葉添加量：セルロース添加量は、１：１．５（４０％茶殻）であった。
【００１８】
（実施例６）
茶葉原料として乾燥茶殻４ｇを用いた以外は、実施例１と同様に行い、セルロースと茶殻の総量における茶殻初期含量５０％の茶葉セルロース複合再生繊維を得た。なお、茶葉含有セルロース原液（紡糸原液）における茶殻濃度は、１６．７重量％であり、セルロース濃度は、１６．７重量％であり、茶葉添加量：セルロース添加量は、１：１（５０％茶殻）であった。
【００１９】
（実施例７）
茶葉原料として乾燥茶殻０．４４ｇを用いた以外は、実施例１と同様に行い、セルロースと茶殻の総量における茶殻初期含量１０％の茶葉セルロース複合再生繊維を得た。なお、茶葉含有セルロース原液（紡糸原液）における茶殻濃度は、２．１重量％であり、セルロース濃度は、１９．６重量％であり、茶葉添加量：セルロース添加量は、１：９（１０％茶殻）であった。
【００２０】
（実施例８）
茶葉原料として抹茶１ｇを用いた以外は、実施例１と同様に行い、セルロースと抹茶の総量における抹茶初期含量２０％の茶葉セルロース複合再生繊維を得た。なお、茶葉含有セルロース原液（紡糸原液）における抹茶濃度は、４．８重量％であり、セルロース濃度は、１９重量％であり、茶葉添加量：セルロース添加量は、１：４（２０％抹茶）であった。
【００２１】
（実施例９）
茶葉原料として抹茶０．４４ｇを用いた以外は、実施例１と同様に行い、セルロースと抹茶の総量における抹茶初期含量１０％の茶葉セルロース複合再生繊維を得た。なお、茶葉含有セルロース原液（紡糸原液）における抹茶濃度は、２．１重量％であり、セルロース濃度は、１９．６重量％であり、茶葉添加量：セルロース添加量は、１：９（１０％抹茶）であった。
【００２２】
（実施例１０）
茶葉原料として抹茶２．６７ｇを用いた以外は、実施例１と同様に行い、セルロースと抹茶の総量における抹茶初期含量４０％の茶葉セルロース複合再生繊維を得た。なお、茶葉含有セルロース原液（紡糸原液）における抹茶濃度は、１１．８重量％であり、セルロース濃度は、１７．６重量％であり、茶葉添加量：セルロース添加量は、１：１．５（４０％抹茶）であった。
【００２３】
（比較例１）
茶葉原料を添加しない以外は、実施例１と同様に行い、セルロース再生繊維を得た。
【００２４】
（実験１）
実施例１，実施例３および実施例８の茶葉セルロース複合再生繊維の表面を光学顕微鏡（６００倍）により観察した。図１は、実施例１の茶葉セルロース複合再生繊維の表面写真であり、図２は、実施例３の茶葉セルロース複合再生繊維の表面写真であり、図３は、実施例８の茶葉セルロース複合再生繊維の表面写真である。図４は、比較例１のセルロース再生繊維の表面写真である。
実施例１、３，８の茶葉セルロース複合再生繊維は、茶葉に由来する色が付いている以外は、比較例１のセルロースと同様に、均一な繊維となっているとともに、平滑な表面状態であること、混合状態も良好であることが確認できた。
【００２５】
（実験２）
実施例３，実施例５および実施例７の茶殻を用いた茶葉セルロース複合再生繊維、比較例１のセルロース再生繊維、サンプル（セルロースパウダー＋茶殻パウダー混合物）、茶殻について示差走査熱量分析（ＤＳＣ）を行った。結果は、図５に示す通りであった。
【００２６】
（実験３）
実施例８，実施例９および実施例１０の抹茶を用いた茶葉セルロース複合再生繊維、比較例１のセルロース再生繊維、サンプル（セルロースパウダー＋抹茶混合物）、抹茶について示差走査熱量分析（ＤＳＣ）を行った。結果は、図６に示す通りであった。
【００２７】
（実験４）
実施例３，実施例５の茶殻を用いた茶葉セルロース複合再生繊維、比較例１のセルロース再生繊維、茶殻について熱重量法（ＴＧ）による熱量分析を行った。結果は、図７に示す通りであった。
【００２８】
（実験５）
実施例８，実施例９および実施例１０の抹茶を用いた茶葉セルロース複合再生繊維、比較例１のセルロース再生繊維、抹茶について熱重量法（ＴＧ）による熱量分析を行った。結果は、図８に示す通りであった。
【００２９】
（実験６）
実施例３，実施例５および実施例７の茶殻を用いた茶葉セルロース複合再生繊維、比較例１のセルロース再生繊維、茶殻についてＦＴ−ＩＲ分析装置を用いて、フーリエ変換を利用した外光の各波長における強度分布を測定した。結果は、図９に示す通りであった。そして、茶葉由来の１５５０カイザーのピークが、実施例の茶葉セルロース複合再生繊維では、低波長側にわずかにシフトしていることがわかった。このことより、水素結合の発生が予想でき、分子的融合が生じているものと考えられる。
【００３０】
（実験７）
実施例８，実施例９および実施例１０の抹茶を用いた茶葉セルロース複合再生繊維、比較例１のセルロース再生繊維、茶殻についてＦＴ−ＩＲ分析装置を用いて、フーリエ変換を利用した外光の各波長における強度分布を測定した。結果は、図１０に示す通りであった。そして、茶葉由来の１５５０カイザーのピークが、実施例の茶葉セルロース複合再生繊維では、低波長側にわずかにシフトしていることがわかった。このことより、水素結合の発生が予想でき、分子的融合が生じているものと考えられる。
実験２ないし７の結果より、セルロースも茶葉も天然物であるため、明確なガラス転移点や融点が観察できなかったが、単にブレンドしたものと比べ、各実施例の茶葉セルロース複合再生繊維は、セルロースや茶葉の混合物と比較してわかるように吸熱・発熱温度がセルロースや茶葉それぞれによるものではなく、融合した単独なものになっていることから、分子的な融合ができていることが示唆された。
【００３１】
（実験８）
実施例１の緑茶を用いた茶葉セルロース複合再生繊維および実施例３ないし７の茶殻を用いた茶葉セルロース複合再生繊維について強度および伸度を測定した。測定は、島津製作所株式会社製、オートグラフ５００を用い、繊維を画用紙上に貼り、上記の測定機にセットした後、１００ｇ用ロードセルで感度を１／１００（ｍａｘ１ｇ）、引っ張り間隔２ｃｍに調製して行った。その結果は、表１に示す通りであった。なお、各１０のサンプルについて測定した平均値である。
【００３２】
［表１］
┌─────┬──────────┬──────────┐
│          │  ｇ／デニール      │    伸度（％）      │
├─────┼──────────┼──────────┤
│実施例１  │    １．１７        │    １１．９９      │
│実施例３  │    ０．９１        │      ８．７１      │
│実施例４  │    １．００        │    １０．０５      │
│実施例５  │    １．０２        │    １２．４３      │
│実施例６  │    ０．９７        │      ７．３１      │
│実施例７  │    １．４１        │    １３．３４      │
│比較例１  │    ０．９７        │    １７．１７      │
└─────┴──────────┴──────────┘
表１に示す通り、実施例の茶葉セルロース複合再生繊維は、強度においても伸度においても茶葉成分を含有し再生セルロース繊維と大差がないものであった。なお、伸度においては茶葉含量が増えるに従い、わずかずつであるが、低下傾向が見られた。
【００３３】
（実験９）
実施例３ないし７の茶殻を用いた茶葉セルロース複合再生繊維および比較例１のセルロース再生繊維について、繊維中のタンパク質中の窒素量を元素分析にて測定することにより、繊維中における茶の含量を調べた。原理的には、その繊維中の窒素（Ｎ）炭素（Ｃ）水素（Ｈ）量を測定することにより算出できる。今回の茶繊維については窒素が原料の綿にわずかしか含まれず、茶葉には５％近く含まれるため、これの元素分析から得られた各元素の繊維中の含量を計算し、そこから繊維中の茶含量を求めた。その結果は、表２に示す通りであり、初期投入量に比例した窒素量が測定でき、製造中に茶成分が漏出していないことがわかった。
なお、各２つのサンプルについて測定し平均値を算出し、この平均値を用いて、演算した。
【００３４】
［表２］
┌────┬──────┬──────┬───────┬──────┐
│        │    窒素    │繊維中の茶葉│    炭素      │    水素    │
│        │            │構成物含有量│              │            │
├────┼──────┼──────┼───────┼──────┤
│実施例３│  １．１９  │  １７．７％│  ４１．３８  │  ６．０２５│
│実施例４│  １．８３  │  ３２．６％│  ４４．５９  │  ６．２    │
│実施例５│  ２．０２  │  ３７．０％│  ４４．２８  │  ６．５３５│
│実施例６│  ２．５１  │  ４８．４％│  ４３．２２  │  ６．３１５│
│実施例７│  ０．７３  │    ７．０％│  ４２．１３  │  ６．２４  │
│比較例１│  ０．４３  │    −      │  ４１．４６  │  ６．４３５│
│茶殻    │  ４．７２  │    −      │  ４９．８１  │  ６．５６  │
└────┴──────┴──────┴───────┴──────┘
【００３５】
（実験１０）
実施例８ないし１０の茶葉セルロース複合再生繊維、比較例１の再生セルロース繊維、およびポリエステル繊維について、消臭試験を行った。上記の各試験材料０．３ｇを１Ｌのテドラーバッグに入れ約１００ｐｐｍに調整した有臭ガス（酢酸）を入れ、１２０分後におけるガス濃度を測定することにより、消臭試験を行った。結果は、表３に示す通りであった。
【００３６】
［表３］
┌─────────┬───────────┐
│                  │    酢酸濃度（ｐｐｍ）│
├─────────┼───────────┤
│  実施例８        │        １４          │
│  実施例９        │        １２          │
│  実施例１０      │        １８          │
│  比較例１        │        ７６          │
│  ポリエステル    │        ８２          │
└─────────┴───────────┘
【００３７】
（実験９）
実施例８ないし１０の茶葉セルロース複合再生繊維、比較例１の再生セルロース繊維、およびポリエステル繊維について、消臭試験を行った。上記の各試験材料  ０．３ｇを１Ｌのテドラーバッグに入れ約４０ｐｐｍに調整した有臭ガス（アンモニア）を入れ、１２０分後におけるガス濃度を測定することにより、消臭試験を行った。結果は、表４に示す通りであった。
【００３８】
［表４］
┌─────────┬──────────────┐
│                  │アンモニア酢酸濃度（ｐｐｍ）│
├─────────┼──────────────┤
│  実施例８        │          ３                │
│  実施例９        │          ３                │
│  実施例１０      │          ３                │
│  比較例１        │          ８                │
│  ポリエステル    │        ３２                │
└─────────┴──────────────┘
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】図１は、本発明の実施例の茶葉セルロース複合再生繊維の拡大表面写真である。
【図２】図２は、本発明の他の実施例の茶葉セルロース複合再生繊維の拡大表面写真である。
【図３】図３は、本発明の他の実施例の茶葉セルロース複合再生繊維の拡大表面写真である。
【図４】図４は、比較例の茶葉セルロース複合再生繊維の拡大表面写真である。
【図５】図５は、本発明の実施例の茶葉セルロース複合再生繊維および比較例について行った示差走査熱量分析（ＤＳＣ）の結果を示す図である。
【図６】図６は、本発明の実施例の茶葉セルロース複合再生繊維および比較例について行った示差走査熱量分析（ＤＳＣ）の結果を示す図である。
【図７】図７は、本発明の実施例の茶葉セルロース複合再生繊維および比較例について行った熱重量法（ＴＧ）による熱量分析結果を示す図である
【図８】図８は、本発明の実施例の茶葉セルロース複合再生繊維および比較例について行った熱重量法（ＴＧ）による熱量分析結果を示す図である
【図９】図９は、本発明の実施例の茶葉セルロース複合再生繊維および比較例について行ったＦＴ−ＩＲ分析結果を示す図である
【図１０】図１０は、本発明の実施例の茶葉セルロース複合再生繊維および比較例について行ったＦＴ−ＩＲ分析結果を示す図である
【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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