(57)【要約】【課題】  所望の磁気的特性を有する軟磁性材料および圧粉磁心を提供する。【解決手段】  軟磁性材料は、金属磁性粒子１０を含む。金属磁性粒子１０は、Ｘ線回折法によって求められる結晶子１の平均の大きさが３０ｎｍ以上である。好ましくは、金属磁性粒子１０は、結晶粒２の平均の大きさが１０μｍ以上である。【選択図】        図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属磁性粒子を含み、
前記金属磁性粒子は、Ｘ線回折法によって求められる結晶子の平均の大きさが３０ｎｍ以上である、軟磁性材料。
【請求項２】
前記金属磁性粒子は、結晶粒の平均の大きさが１０μｍ以上である、請求項１に記載の軟磁性材料。
【請求項３】
前記金属磁性粒子と、前記金属磁性粒子の表面を取り囲む絶縁被膜とを含む複数の複合磁性粒子を備える、請求項１または２に記載の軟磁性材料。
【請求項４】
前記複数の複合磁性粒子を互いに接合する有機物をさらに備える、請求項３に記載の軟磁性材料。
【請求項５】
請求項１から４のいずれか１項に記載の軟磁性材料を用いて作製された、圧粉磁心。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、一般的には、軟磁性材料および圧粉磁心に関し、より特定的には、金属磁性粒子を含む軟磁性材料および圧粉磁心に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、モーターコアやトランスコアなどの電気電子部品において高密度化および小型化が図られており、より精密な制御を小電力で行えることが求められている。このため、これらの電気電子部品の作製に使用される軟磁性材料であって、特に中高周波領域において優れた磁気的特性を有する軟磁性材料の開発が進められている。
【０００３】
このような軟磁性材料に関して、たとえば、特開２００２−１２１６０１号公報には、透磁率を高くすることを目的とした軟磁性金属粉末粒子が開示されている（特許文献１）。特許文献１に開示された軟磁性金属粉末粒子は、一個の軟磁性金属粉末粒子の切断面において、結晶粒の数が平均で１０個以内に設定されている。
【特許文献１】特開２００２−１２１６０１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１に、軟磁性金属粉末粒子の粒径は１０μｍ〜１０００μｍが好ましいと記載されているように、用いられる軟磁性金属粉末粒子の粒径は様々である。結晶粒の数を上述のように規定した場合、軟磁性金属粉末粒子の粒径が変化すると、結晶粒の大きさも変化する。またさらに、結晶粒の大きさが変化すると、結晶粒と結晶粒との境界に存在する結晶粒界の単位長さ当たりの数も変化する。つまり、軟磁性金属粉末粒子の粒径が大きければ、単位長さ当たりの結晶粒界の数は減少し、軟磁性金属粉末粒子の粒径が小さければ、単位長さ当たりの結晶粒界の数は増加する。
【０００５】
しかし、透磁率は、磁束が結晶粒界を通過することによって低下するため、単位長さ当たりの結晶粒界の数は、透磁率を決定する要因のひとつになっている。このため、粒径によって結晶粒界の数が変化する特許文献１に開示された軟磁性金属粉末粒子によっては、常に所望の磁気的特性を得ることができない。
【０００６】
また、透磁率などの磁気的特性は、軟磁性金属粉末粒子の内部に存在する歪み（転位、欠陥）の影響を受ける。このため、光学顕微鏡や走査イオン顕微鏡（Scanning Ion Microscope）により観察される結晶粒を制御するのみでは、所望の磁気的特性を得ることができない。
【０００７】
そこでこの発明の目的は、上記の課題を解決することであり、所望の磁気的特性を有する軟磁性材料および圧粉磁心を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
この発明に従った軟磁性材料は、金属磁性粒子を含む。金属磁性粒子は、Ｘ線回折法によって求められる結晶子の平均の大きさが３０ｎｍ以上である。
【０００９】
多結晶からなる金属磁性粒子は、結晶粒界を境界として単一領域が規定され、任意の結晶軸に着目したとき、単一領域のどの部分においてもその向きが同じである結晶粒が複数集まって構成されている。また別の観点から、金属磁性粒子は、Ｘ線回折法を用いて単一領域が定義され、微結晶の単結晶と見なせる最大の集まりである結晶子が複数集まって構成されている。結晶子による単一領域は、結晶粒による単一領域よりも狭く、ひとつの結晶粒には複数の結晶子が含まれている。本発明では、この結晶子の平均の大きさが３０ｎｍ以上である。
【００１０】
このように構成された軟磁性材料によれば、金属磁性粒子を構成する結晶子の平均の大きさを３０ｎｍ以上とすることによって、金属磁性粒子の内部に存在する歪み（転位、欠陥）を低減させることができる。これにより、歪みによる磁壁移動（磁束変化）の妨げが抑制されるため、高い透磁率を有する軟磁性材料を実現することができる。
【００１１】
また好ましくは、結晶子の平均の大きさは６０ｎｍ以上である。さらに好ましくは、結晶子の平均の大きさは８０ｎｍ以上である。この場合、さらに高い透磁率を有する軟磁性材料を実現することができる。
【００１２】
また好ましくは、金属磁性粒子は、結晶粒の平均の大きさが１０μｍ以上である。このように構成された軟磁性材料によれば、単位長さ当たりにおいて、磁束が結晶粒界を通過する回数を少なくすることができる。これにより、さらに高い透磁率を有する軟磁性材料を実現することができる。
【００１３】
また好ましくは、軟磁性材料は、金属磁性粒子と、金属磁性粒子の表面を取り囲む絶縁被膜とを含む複数の複合磁性粒子を備える。このように構成された軟磁性材料によれば、絶縁被膜を設けることによって、金属磁性粒子間に渦電流が流れるのを抑制することができる。これにより、渦電流に起因する軟磁性材料の鉄損を低減させることができる。
【００１４】
また好ましくは、軟磁性材料は、複数の複合磁性粒子を互いに接合する有機物をさらに備える。このように構成された軟磁性材料によれば、複数の複合磁性粒子の各々の間に介在する有機物は、潤滑剤として機能する。このため、軟磁性材料の加圧成形時において、絶縁被膜が破壊されることを抑制できる。
【００１５】
この発明に従った圧粉磁心は、上述のいずれかに記載の軟磁性材料を用いて作製されている。このように構成された圧粉磁心によれば、高い透磁率を実現できるという上述の効果を奏することができる。高い透磁率の実現により保磁力の低減が可能であり、結果として鉄損（特にヒステリシス損）の低減が達成できることは言うまでもない。
【発明の効果】
【００１６】
以上説明したように、この発明に従えば、所望の磁気的特性を有する軟磁性材料および圧粉磁心を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
この発明の実施の形態について、図面を参照して説明する。
【００１８】
図１は、この発明の実施の形態における軟磁性材料を示す模式図である。図１を参照して、軟磁性材料は、金属磁性粒子１０と、金属磁性粒子１０の表面を取り囲む絶縁被膜２０とから構成された複数の複合磁性粒子３０を備える。複数の複合磁性粒子３０の間には、有機物４０が介在している。複数の複合磁性粒子３０の各々は、有機物４０によって接合されていたり、複合磁性粒子３０が有する凹凸の噛み合わせによって接合されている。
【００１９】
金属磁性粒子１０は、たとえば、鉄（Ｆｅ）、鉄（Ｆｅ）−シリコン（Ｓｉ）系合金、鉄（Ｆｅ）−窒素（Ｎ）系合金、鉄（Ｆｅ）−ニッケル（Ｎｉ）系合金、鉄（Ｆｅ）−炭素（Ｃ）系合金、鉄（Ｆｅ）−ホウ素（Ｂ）系合金、鉄（Ｆｅ）−コバルト（Ｃｏ）系合金、鉄（Ｆｅ）−リン（Ｐ）系合金、鉄（Ｆｅ）−ニッケル（Ｎｉ）−コバルト（Ｃｏ）系合金および鉄（Ｆｅ）−アルミニウム（Ａｌ）−シリコン（Ｓｉ）系合金などから形成することができる。金属磁性粒子１０は、金属単体でも合金でもよい。
【００２０】
金属磁性粒子１０の平均粒径は、５μｍ以上３００μｍ以下であることが好ましい。金属磁性粒子１０の平均粒径を５μｍ以上にした場合、金属が酸化されにくいため、軟磁性材料の磁気的特性を向上させることができる。また、金属磁性粒子１０の平均粒径を３００μｍ以下にした場合、後に説明する成形工程時において混合粉末の圧縮性が低下するということがない。これにより、成形工程によって得られる成形体の密度を大きくすることができる。
【００２１】
なお、ここで言う平均粒径とは、ふるい法によって測定した粒径のヒストグラム中、粒径の小さいほうからの質量の和が総質量の５０％に達する粒子の粒径、つまり５０％粒径Ｄをいう。
【００２２】
絶縁被膜２０は、金属磁性粒子１０をリン酸処理することによって形成されている。また好ましくは、絶縁被膜２０は、酸化物を含有する。この酸化物を含有する絶縁被膜２０としては、リンと鉄とを含むリン酸鉄の他、リン酸マンガン、リン酸亜鉛、リン酸カルシウム、酸化シリコン、酸化チタン、酸化アルミニウムまたは酸化ジルコニウムなどの酸化物絶縁体を使用することができる。
【００２３】
絶縁被膜２０は、金属磁性粒子１０間の絶縁層として機能する。金属磁性粒子１０を絶縁被膜２０で覆うことによって、軟磁性材料の電気抵抗率ρを大きくすることができる。これにより、金属磁性粒子１０間に渦電流が流れるのを抑制して、渦電流に起因する軟磁性材料の鉄損を低減させることができる。
【００２４】
絶縁被膜２０の厚みは、０．００５μｍ以上２０μｍ以下であることが好ましい。絶縁被膜２０の厚みを０．００５μｍ以上とすることによって、渦電流によるエネルギー損失を効果的に抑制することができる。また、絶縁被膜２０の厚みを２０μｍ以下とすることによって、軟磁性材料に占める絶縁被膜２０の割合が大きくなりすぎることがない。このため、軟磁性材料の磁束密度が著しく低下することを防止できる。
【００２５】
有機物４０としては、熱可塑性ポリイミド、熱可塑性ポリアミド、熱可塑性ポリアミドイミド、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミドイミド、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルイミドまたはポリエーテルエーテルケトンなどの熱可塑性樹脂や、全芳香族ポリエステルまたは全芳香族ポリイミドなどの非熱可塑性樹脂や、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウム、パルミチン酸リチウム、パルミチン酸カルシウム、オレイン酸リチウムおよびオレイン酸カルシウムなどの高級脂肪酸を用いることができる。また、これらを互いに混合して用いることもできる。
【００２６】
軟磁性材料に対する有機物４０の割合は、０を超え１．０質量％以下であることが好ましい。有機物４０の割合を１．０質量％以下とすることによって、軟磁性材料に占める金属磁性粒子１０の割合を一定以上に確保することができる。これにより、より高い磁束密度の軟磁性材料を得ることができる。
【００２７】
図２は、図１中の金属磁性粒子の表面を拡大して示す模式図である。図２を参照して、金属磁性粒子１０は、多結晶からなり、複数の結晶粒２が集まって構成されている。結晶粒２の各々の境界には、結晶粒界２ａが延在している。また別の観点から、金属磁性粒子１０は、複数の結晶子１が集まって構成されている。結晶子１が規定する単一領域は、結晶粒２が規定する結晶構造上の単一領域よりも狭く、図２では便宜上、結晶粒２のひとつに結晶子１を示している。
【００２８】
結晶子１の平均の大きさは、３０ｎｍ以上である。これにより、金属磁性粒子１０の内部に存在する歪み（転位、欠陥）を低減させることができる。結晶子１の平均の大きさは、Ｘ線回折法を用いて求められる値であり、たとえば次に説明する方法によって求めることができる。
【００２９】
図３は、金属磁性粒子にＸ線を照射した場合に得られる回折強度のプロファイルを示すグラフである。図３を参照して、金属磁性粒子１０にＸ線を照射すると、ブラッグ角θにおいて強度αｐを有するピークが、ブラッグ角θを中心に所定の広がりをもって測定される。このピークの面積から導出される積分強度αＮを求める。積分強度αＮをピーク強度αｐで割り、ピークの積分幅βｉを算出する。
【００３０】
金属磁性粒子１０に照射したＸ線の波長をλとする場合、ブラッグ角θ、ピークの積分幅βｉ（ラジアン）および波長λの各値を以下に示すScherrerの式に代入し、結晶子１の平均の大きさｄを求める。
【００３１】
ｄ＝λ／（βｉcosθ）
なお、Scherrerの式は、ｄの値が１ｎｍ程度から１００ｎｍ程度までの範囲の場合に適用することができる。また、Scherrerの式のほか、２本以上のピーク強度を測定することによって結晶子１の平均の大きさｄを求めるHall法などを用いることもできる。
【００３２】
図２を参照して、結晶粒２の平均の大きさは、１０μｍ以上であることが好ましい。この場合、単位長さ当たりの結晶粒界２ａの数を少なくすることができ、高い透磁率を得ることができる。結晶粒２の平均の大きさは、光学顕微鏡や走査イオン顕微鏡を用いて複数の結晶粒２の大きさを測定し、得られた測定値を平均することによって求めることができる。
【００３３】
この発明の実施の形態における軟磁性材料は、金属磁性粒子１０を含む。金属磁性粒子１０は、Ｘ線回折法によって求められる結晶子１の平均の大きさが３０ｎｍ以上である。好ましくは、金属磁性粒子１０は、結晶粒２の平均の大きさが１０μｍ以上である。
【００３４】
続いて、図１中に示す軟磁性材料の製造方法について説明する。まず、金属磁性粒子１０を準備し、この金属磁性粒子１０を熱処理する。このときの熱処理温度は、たとえば１００℃以上１０００℃以下であり、熱処理時間は、たとえば１時間以上である。その後、金属磁性粒子１０の表面に絶縁被膜２０を形成することによって、複合磁性粒子３０を作製する。
【００３５】
次に、複合磁性粒子３０と有機物４０とを混合することによって混合粉末を得る。なお、混合方法に特に制限はなく、たとえばメカニカルアロイング法、振動ボールミル、遊星ボールミル、メカノフュージョン、共沈法、化学気相蒸着法（ＣＶＤ法）、物理気相蒸着法（ＰＶＤ法）、めっき法、スパッタリング法、蒸着法またはゾル−ゲル法などのいずれを使用することも可能である。
【００３６】
次に、得られた混合粉末を金型に入れ、たとえば、７００ＭＰａから１５００ＭＰａまでの圧力で加圧成形する。これにより、混合粉末が圧縮されて成形体が得られる。加圧成形する雰囲気は、不活性ガス雰囲気または減圧雰囲気とすることが好ましい。この場合、大気中の酸素によって混合粉末が酸化されるのを抑制できる。
【００３７】
加圧成形の際、有機物４０は、複合磁性粒子３０の間で緩衝材として機能する。これにより、複合磁性粒子３０同士の接触によって絶縁被膜２０が破壊されることを防ぐ。
【００３８】
次に、加圧成形によって得られた成形体を、たとえば２００℃以上絶縁被膜２０の熱分解温度以下で１時間、熱処理する。金属磁性粒子１０と成形体とに二度に渡って実施する熱処理によって、金属磁性粒子１０の結晶子１の大きさを３０ｎｍ以上に制御することができる。以上に説明した工程によって、図１中に示す成形体が完成する。
【００３９】
このように構成された軟磁性材料によれば、金属磁性粒子１０の結晶子１の平均の大きさを３０ｎｍ以上とすることによって、金属磁性粒子１０の内部に存在する歪みを低減させることができる。これにより、軟磁性材料の透磁率を向上させることができる。また、金属磁性粒子１０の結晶粒２の平均の大きさを１０μｍ以上とすることによって、上述の効果と相乗して、軟磁性材料の透磁率を飛躍的に向上させることができる。
【００４０】
なお、本実施の形態における軟磁性材料を、チョークコイル、スイッチング電源素子および磁気ヘッドなどの電子部品、各種モータ部品、自動車用ソレノイド、各種磁気センサならびに各種電磁弁などに使用することができる。
【実施例】
【００４１】
以下に説明する実施例によって、本発明による軟磁性材料の評価を行なった。
【００４２】
実施の形態に記載の製造方法に従って、図１中の軟磁性材料を作製した。この際、金属磁性粒子１０として、純度９９．８％以上のアトマイズ鉄粉、本実施例では、複数種の原料鉄粉を使用した。この原料鉄粉は、たとえば、ヘガネス社製の商品名「ＡＳＣ１００．２９」である。原料鉄粉の製造時のアトマイズ条件の差によって、結晶粒の大きさに違いが存在し、本実施例では、平均結晶粒径が５μｍ、１０μｍ、２０μｍの原料鉄粉を使用した。所定の温度条件下のもと、この金属磁性粒子１０に熱処理を行なった。熱処理は、水素または不活性ガス中で１時間行なった。
【００４３】
その後、金属磁性粒子１０を覆うように絶縁被膜２０としてのリン酸塩被膜を形成し、複合磁性粒子３０を作製した。本実施例では、有機物４０を混合せず、複合磁性粒子３０を金型に入れて加圧成形を行なった。加圧圧力を８８２ＭＰａとした。次に、成形体に温度３００℃で１時間の熱処理を行なった。
【００４４】
金属磁性粒子１０に実施する熱処理の温度を１００℃以上１０００℃以下の範囲で変化させることによって、結晶子１および結晶粒２の大きさが異なる複数の成形体を作製した。なお、結晶子１の平均の大きさは、実施の形態に記載のScherrerの式を用いて求めた。また、結晶粒２の大きさは、ナイタル（硝酸アルコール溶液）を用いて成形体の表面をエッチングし、光学顕微鏡（倍率４００倍）によってその表面を観察することによって求めた。また、金属磁性粒子１０に、９００℃、１０００℃の温度で熱処理すると、一部で粉末焼結が発生したが、この場合、焼結の進んでいない部分を用いて評価を行なった。
【００４５】
得られた成形体の透磁率を測定した。金属磁性粒子１０の熱処理温度ならびに結晶子１および結晶粒２の平均の大きさとともに、透磁率の測定値を表１に示した。なお、結晶子１の大きさが１００ｎｍ以上である複数の成形体に関して透磁率を測定したが、Ｘ線の分解能を越えているため結晶子１の大きさを適切に特定することができなかった。そこで、その成形体から得られた透磁率の測定値を平均し、これを表中の結晶子の大きさが１１０ｎｍの欄に記載した。
【００４６】
【表１】
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【００４７】
図４は、本実施例において、結晶子の大きさと透磁率との関係を示すグラフである。図４を参照して分かるように、結晶子１の大きさを３０ｎｍ以上にすることによって、透磁率を向上させることができた。また、このような効果は、結晶粒２の大きさが１０μｍおよび２０μｍの場合に顕著に現れ、結晶粒２の大きさが５μｍの場合は、限定的にしか現れなかった。
【００４８】
今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】この発明の実施の形態における軟磁性材料を示す模式図である。
【図２】図１中の金属磁性粒子の表面を拡大して示す模式図である。
【図３】金属磁性粒子にＸ線を照射した場合に得られる回折強度のプロファイルを示すグラフである。
【図４】本実施例において、結晶子の大きさと透磁率との関係を示すグラフである。
【符号の説明】
【００５０】
１  結晶子、２  結晶粒、２ａ  結晶粒界、１０  金属磁性粒子、２０  絶縁被膜、３０  複合磁性粒子、４０  有機物。
【図１】
2005142547.tif 000004
【図２】
2005142547.tif 000005
【図３】
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【図４】
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