(57)【要約】【課題】  燃料電池用セパレータの反りを効果的に矯正する反り矯正方法を提供する。【課題手段】  導電性材料と熱硬化性樹脂とを含む組成物からなる燃料電池用セパレータを、１）複数枚並べて一対の矯正板で挟む工程と、２）所定荷重を与える工程と、３）矯正板とともにセパレータを加熱炉へ投入して加熱する工程と、４）加熱炉から取り出し、所定温度まで冷却させた後所定荷重を解除する工程とからなる燃料電池用セパレータの反りを矯正する方法において、前記工程３）における加熱温度が組成物成形品のガラス転移温度より高く熱分解開始温度より低くく設定することにより燃料電池用セパレータの反り矯正する方法に関する。【選択図】      図２
2005123063.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
導電性材料と熱硬化性樹脂とを含む組成物からなる燃料電池用セパレータを、１）複数枚並べて一対の矯正板で挟む工程と、２）所定荷重を与える工程と、３）矯正板とともにセパレータを加熱炉へ投入して加熱する工程と、４）加熱炉から取り出し、所定温度まで冷却させた後所定荷重を解除する工程とからなる燃料電池用セパレータの反りを矯正する方法において、前記工程３）における加熱温度と熱硬化性樹脂のガラス転移温度と熱分解開始温度とが次式の関係を満たすことを特徴とする燃料電池用セパレータの反り矯正方法。
組成物成形品のガラス転移温度≦加熱温度≦組成物成形品の熱分解開始温度
【請求項２】
前記熱硬化性樹脂がビニルエステル樹脂である請求項１記載の燃料電池用セパレータの反り矯正方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用セパレータの反りを特定の温度で熱処理すること等により効果的に矯正する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、水の電気分解の逆の原理を利用し、水素と酸素とを反応させて水を得る過程で電気を得ることができる電池である。この中で、固体高分子型燃料電池は、イオン導電性の固体電解質膜を、触媒が担持されたガス拡散電極からなる陽極と陰極とで挟み、さらにこれらの電極の外側をセパレータで挟んだ構造を有するものである。陰極側のセパレータは陰極に燃料ガスとしての水素を供給し、陽極側のセパレータは、陽極に酸化剤ガスとしての酸素を供給する。
【０００３】
図１(a)は、このような燃料電池セパレータの概念図の平面図の一例である。図１(a)に示すように、セパレータ１は、板状の表面に細い溝１aが形成されるが、ガス拡散電極とガスとの接触面積を増加させるために、溝１aは、セパレータのほぼ前面に蛇行して細かいピッチで形成されている。図１(b)は図１(a)のＡ-Ａの断面図を示す。図１(a)に示したような溝１aは、図１(b)に示すようなセパレータの両面に成形される場合もあるが、片面のみの場合もある。
【０００４】
前記したセパレータでは、多数本の溝を両面または片面に設けたため、板厚が不均一になり、成形時の成形温度からの冷却過程で、体積収縮が不均一になって内部に残留応力、残留ひずみが発生することがある。これは、反りやねじれとなって現れ、このようなセパレータを燃料電池内に組込んだ場合、各セル間の密封性が損なわれるおそれがあり、燃料電池の性能を高めるのが難しくなる。燃料電池の性能を高めるために、上記した反りやねじれを取除く矯正方法が望まれる。
【０００５】
また、セパレータと陽極や陰極が接触し電気を通しているので、反りが大きい場合には、接触面積が減少して導電性が悪化する。さらに、反りが大きい場合には、組み立てる時に大きな締め付け力によってセパレータが割れることがある。すなわち、反りが小さいほど、接触面積が増大することによって接触抵抗が低下し、かつ、割れにくくなることから、燃料電池の性能が向上することになる。
【０００６】
そこで、セパレータのそりを矯正する方法としては、カーボンと熱硬化性樹脂との混合物を圧縮成形した燃料電池用セパレータを、複数枚並べて一対の矯正板で狭持する工程と、セパレ−タと矯正板を加熱する工程と、冷却持にボルトとナットで所定荷重で所定時間締め付けることでセパレータを矯正する方法が開示（例えば特許文献１参照。）されている。
しかし、この方法では、燃料電池用セパレータのアニール処理温度の範囲が不明確であるため、燃料電池用セパレータの反りを効果的に取り除くことができない。
【特許文献１】特開２００３−２２８１４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、燃料電池用セパレータの反りを効果的に矯正する反り矯正方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
すなわち、本発明は、導電性材料と熱硬化性樹脂とを含む組成物からなる燃料電池用セパレータを、１）複数枚並べて一対の矯正板で挟む工程と、２）所定荷重を与える工程と、３）矯正板とともにセパレータを加熱炉へ投入して加熱する工程と、４）加熱炉から取り出し、所定温度まで冷却させた後所定荷重を解除する工程とからなる燃料電池用セパレータの反りを矯正する方法において、前記工程３）における加熱温度と組成物成形品のガラス転移温度と熱分解開始温度とが次式の関係を満たすことを特徴とする燃料電池用セパレータの反り矯正方法を提供するものである。
組成物成形品のガラス転移温度≦加熱温度≦組成物成形品の熱分解開始温度
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、セパレータの反りをより効果的に取除くことができ、これにより燃料電池の組み立てが簡単になり、セパレータも割れにくくなる。また、セパレータと陽極や陰極との接触面積が増加し、セパレータによる各燃料電池セル間の密封性を高めることができ、燃料電池の性能が向上することになる。
【００１０】
またセパレータより大きい矯正板を用いることにより、一度に多くのセパレータの矯正を行うことができ、矯正作業を効率的に行うことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下に本発明の燃料電池のセパレータの反りを矯正する方法を図面によって具体的に説明する。
図２は本発明に係る燃料電池用セパレータの反り矯正方法の流れである。なお、ＳＴ０１、０２、０３、０４はステップ番号を示す。
ＳＴ０１：セパレータを矯正板で挟む工程であり、本発明の工程１）が含まれる。
ＳＴ０２：セパレータを矯正板で挟み、所定荷重を与える工程であり、本発明の工程２）が含まれる。
ＳＴ０３：矯正板で挟み、所定荷重を与えた状態でセパレータを加熱する工程であり、本発明の工程３）が含まれる。
ＳＴ０４：所定荷重を与えたままで冷却させセパレータを矯正する工程であり、本発明の工程４）が含まれる。以上ＳＴ０１からＳＴ０４までの挟持、荷重、加熱、矯正の各工程を順次詳細に説明する。
【００１２】
まず図３は本発明に係る燃料電池用セパレータの反り矯正方法を説明する第１作用図である。なお、平面図を上側に、側面図を下側に記載した。（以下同様。）この図において、セパレータを矯正するための矯正板２にセパレータ１を縦横各２枚ずつ計４枚並べて載せる。
【００１３】
［ＳＴ０１］
図４は本発明に係る燃料電池用セパレータの反り矯正方法を説明する第２作用図である。この図において、セパレータ１の上にもう一枚矯正板２を載せる。続いて、矯正板２の上に図３と同様に新たなセパレータ１を載せる。
【００１４】
図５は本発明に係る燃料電池用セパレータの反り矯正方法を説明する第３作用図である。この図において、図４と同様にして、セパレータ１の上に矯正板２を載せ、矯正板２の上に、新たなセパレータ１を順に載せ、これを繰り返して、一番上にセパレータ１を載せる。
【００１５】
［ＳＴ０２］
図６は本発明に係る燃料電池用セパレータの反り矯正方法を説明する第４作用図である。この図において、一番上のセパレータ１に上側矯正板２を載せ、矯正板２の上方にセパレータ１の位置に合わせて、セパレータ１の中央部に所定荷重（重り）３（４個）を載せる。重りの形状としては、どんな形でも良いが、セパレータ１に均一な荷重が与えられるためには、セパレータ１と同じ面積を有する重りが好ましい
【００１６】
［ＳＴ０３］
図７は本発明に係る燃料電池用セパレータの反り矯正処理方法を説明する第５作用図である。図６で組んだ下側・上側は矯正板２、セパレータ１、重り３の組立体であるセパレータ矯正具４，４を加熱炉５内に投入し、次図のグラフに示す温度条件で加熱する。
【００１７】
図８は本発明に燃料電池用セパレータの反り矯正処理方法を説明する第６作用図であり、セパレータ矯正具４のセパレータの温度変化を示すグラフである。縦軸は温度T、横軸は時間tを表す。時間ｔ０でセパレータ矯正具４を加熱炉５内へ投入し、加熱を開始する。セパレータを加熱炉に入れるときに、加熱炉内の温度は常温T1から設定加熱温度T2（組成物成形品のガラス転移温度≦加熱温度≦組成物成形品の熱分解開始温度）の範囲である。時間ｔ1からT2を時間ｔ2まで保持する。時間ｔ2の後の温度変化は後述する。
【００１８】
［ＳＴ０４］
図９は本発明に係る燃料電池用セパレータの反り矯正処理方法を説明する第７作用図である。図８でセパレータ矯正具の温度を設定加熱時間T2に保持した後、図９において、セパレータ矯正具４，４を加熱炉５内から取り出し、所定荷重の重りを載せたままで冷却させる。
【００１９】
図９で説明したような、セパレータの加圧保持を行うためにセパレータ矯正具を加熱炉から取り出すと、図８において、時間ｔ2以降はセパレータの温度Tは徐々に低下し、時間ｔ2から所定冷却時間が経過した時間ｔ3になった時点でセパレータの所定荷重を解除しセパレータ１の矯正を終了する。
【００２０】
以上の図で説明したように、本発明は、導電性材料と熱硬化性樹脂とを含む組成物を成形してなる燃料電池用セパレータ１を、複数枚並べて矯正板２で挟持する工程、荷重を与える工程と、矯正板２とともにセパレータ１を加熱炉５へ投入して加熱する工程と、加熱炉５から取出し、所定温度まで冷却させた後所定荷重を解除する工程とからなる。
【００２１】
本発明に用いる熱硬化性樹脂は、燃料電池の運転温度および燃料電池に供給する燃料、酸化剤および水などの生成物に対して安定であることが望まれる。これらのことを考慮すれば、耐熱性や耐酸性がある熱硬化性樹脂が好ましい。熱硬化性樹脂としては、ビニルエステル樹脂、不飽和ポリエステル樹脂等が挙げられるが、ビニルエステル樹脂がこれらの要求が満たすことができるので好ましい。
ビニルエステル樹脂としては、例えばエポキシ樹脂と重合性不飽和カルボン酸との反応生成物を、スチレン、ジアリルフタレート等の重合性不飽和単量体に溶解したものが挙げられる。エポキシ樹脂に反応させる重合性不飽和カルボン酸としては、アクリル酸、メタクリル酸が挙げられるが、これらは単独で反応させてもよく、フマル酸、マレイン酸等の多塩基酸やカルボン酸無水物と併用して反応させてもよい。エポキシ樹脂としては、例えばビスフェノール型エポキシ樹脂、臭素化ビスフェノール型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂等が挙げられる。
【実施例】
【００２２】
以下本発明を実施例を用いて、さらに詳しく説明する。
＜成形品のガラス転移温度の測定＞
導電性材料と熱硬化性樹脂とを含む組成物をプレス成形して成形品を得た。
この成形品を試験片として、動的粘弾性測定機器［セイコーインスツルメンツ（株）製  ＤＭＳ６１００］で、三点曲げモードおよび昇温速度10℃/min.にて測定した主分散のピーク値よりガラス転移温度を求めた。
＜成形品の熱分解開始温度の測定＞
また前記と同様の試験片を用いて、熱重量分析機器［セイコーインスツルメンツ（株）製  ＴＧＤＴＡ６２００］で、昇温速度10℃/min.にて測定した重量減少開始温度より、熱分解開始温度を求めた。
前記測定法により、本発明に使用するビニルエステル樹脂と導電性材料とを含む組成物の成形品のガラス転移温度及び熱分解開始温度を求めた。その結果、ガラス転移温度が１６０℃、熱分解開始温度が２２０℃であった。
【００２３】
実施例１
上記の矯正工程ＳＴ０１〜ＳＴ０４を用いて、ＳＴ０３の加熱温度が１８０℃、加熱時間が１２０分で、セパレータの反り矯正を行った。得られたセパレータの矯正結果を表―１に示す。
【００２４】
比較例１
上記の矯正工程を用いて、加熱温度を１４０℃、加熱時間が１２０分で、セパレータの反り矯正を行った。得られたセパレータの矯正結果を表−２に示す。
比較例２
加熱温度が２２０℃、加熱時間が１２０分で、セパレータの反り矯正を行った。得られたセパレータの矯正結果を表−３に示す。
【００２５】
【表１】
2005123063.tif 000003
【００２６】
【表２】
2005123063.tif 000004
【００２７】
【表３】
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【００２８】
上記の実施例１と比較例２及び３から、加熱温度が組成物成形品のガラス転移温度より低い場合には、セパレータに矯正効果が見られなかった。逆に、加熱温度が組成物成形品の熱分解開始温度より高い場合には、セパレータに矯正効果があるが、加熱温度が組成物成形品の熱分解開始温度より高いため、熱分解を起ったので、セパレータの重量が減った。
【００２９】
本発明では、設定した加熱温度と設定した加熱時間を保持した後、加熱炉から取り出し、冷却時までに所定荷重の重りを載せることで、セパレータの反りを効果的に取除くことができる。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】燃料電池セパレータの概念図の平面図およびその断面図
【図２】本発明に係る燃料電池用セパレータの反り矯正方法の流れ
【図３】本発明に係る燃料電池用セパレータの反り矯正方法を説明する第１作用図
【図４】本発明に係る燃料電池用セパレータの反り矯正方法を説明する第２作用図
【図５】本発明に係る燃料電池用セパレータの反り矯正方法を説明する第３作用図
【図６】本発明に係る燃料電池用セパレータの反り矯正方法を説明する第４作用図
【図７】本発明に係る燃料電池用セパレータの反り矯正方法を説明する第５作用図
【図８】本発明に係る燃料電池用セパレータの反り矯正方法を説明する第６作用図
【図９】本発明に係る燃料電池用セパレータの反り矯正方法を説明する第７作用図
【符号の説明】
【００３１】
１    燃料電池用セパレータ
１ａ  燃料電池用セパレータの溝
２    矯正板
３    重り
４    セパレータ矯正具
５    加熱炉
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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