(57)【要約】【課題】  １０００℃以下の低温焼成が可能で、セラミック粉末を主原料とする誘電損失が低いセラミックス組成物及びそのセラミックス組成物を使用した配線基板を提供する。【解決手段】  ＳｉＯ2、ＭｇＯ、ＣａＯを主成分とするセラミック粉末が焼結されてなるセラミックス組成物において、ＳｉＯ2 ３８〜４４質量％、ＭｇＯ ２０〜２７質量％、ＣａＯ ３３〜３７質量％からなる主成分１００質量部に対し、副成分としてホウ素を酸化物換算で１．５〜３質量部含む組成からなり、主結晶としてモンティセライト(ＣａＭｇＳｉＯ4)結晶を含有することを特徴とする。また、セラミックス層と前記セラミックス層に積層された、導電性部材で形成された配線層とを備えているセラミックス配線基板において、セラミックス層が前記セラミックス組成物であることを特徴とする。【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＳｉＯ2、ＭｇＯ、ＣａＯを主成分とするセラミック粉末が焼結されてなるセラミックス組成物において、ＳｉＯ2 ３８〜４４質量％、ＭｇＯ ２０〜２７質量％、ＣａＯ ３３〜３７質量％からなる主成分１００質量部に対し、副成分としてホウ素を酸化物換算で１．５〜３質量部含む組成からなり、主結晶としてモンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4）結晶を含有することを特徴とするセラミックス組成物。
【請求項２】
前記主成分が、ＳｉＯ2 ３８〜４２質量％、ＭｇＯ ２５〜２７質量％、ＣａＯ ３３〜３７質量％からなることを特徴とする請求項１に記載のセラミックス組成物。
【請求項３】
粒界相を除いた結晶がモンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4）結晶からなることを特徴とする請求項１又は２に記載のセラミックス組成物。
【請求項４】
酸化物換算で、アルミニウム成分 １．５質量部以下、リチウム成分 １質量部以下、亜鉛成分 ４質量部以下 、銅成分 １質量部以下、銀成分 １質量部以下の少なくとも１つを副成分として更に含む組成からなる請求項１〜３のいずれか一項に記載のセラミックス組成物。
【請求項５】
１０ＧＨｚでの誘電損失が１．５×１０-3以下である請求項１〜４のいずれか一項に記載のセラミックス組成物。
【請求項６】
ＳｉＯ2、ＭｇＯ、ＣａＯを主成分とするセラミック粉末が焼結されてなるセラミックス層と前記セラミックス層に積層された、導電性部材で形成された配線層とを備えているセラミックス配線基板において、前記セラミックス層が、ＳｉＯ2 ３８〜４４質量％、ＭｇＯ ２０〜２７質量％、ＣａＯ ３３〜３７質量％からなる主成分１００質量部に対し、副成分としてホウ素を酸化物換算で１．５〜３質量部含む組成からなり、主結晶としてモンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4）結晶を含有することを特徴とするセラミックス配線基板。
【請求項７】
前記セラミックス層は、前記主成分が、ＳｉＯ2 ３８〜４２質量％、ＭｇＯ ２５〜２７質量％、ＣａＯ ３３〜３７質量％からなることを特徴とする請求項６に記載のセラミックス配線基板。
【請求項８】
前記セラミックス層は、粒界相を除いた結晶がモンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4）結晶からなることを特徴とする請求項６又は７に記載のセラミックス配線基板。
【請求項９】
前記セラミックス層は、酸化物換算で、アルミニウム成分 １．５質量部以下、リチウム成分 １質量部以下、亜鉛成分 ４質量部以下、銅成分 １質量部以下、銀成分 １質量部以下の少なくとも１つを副成分として更に含む組成からなる請求項６〜８のいずれか一項に記載のセラミックス配線基板。
【請求項１０】
前記セラミックス層は、１０ＧＨｚでの誘電損失が１．５×１０-3以下である請求項６〜９のいずれか一項に記載のセラミックス配線基板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、モンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4）結晶を主結晶として含有するセラミックス組成物、及びそのセラミックス組成物を使用したセラミックス配線基板に関する。
【背景技術】
【０００２】
セラミックス多層配線基板においては、近年高周波化が進んでおり、高周波信号を損失なく伝送する上で、配線層を形成する導体として、銅や銀などの低抵抗金属を使用することが要求されている。これらの低抵抗金属を導体材料として用いるためには、基板材料は１０００℃以下の低温で焼成が可能なことが必要となる。こうした基板材料として、ＣａＭｇ系のセラミックス組成物が知られている。
このようなセラミックス組成物の一つとして、「重量百分率で結晶性ガラス粉末５０〜１００％、フィラー粉末０〜５０％からなり、該結晶性ガラス粉末がＳｉＯ2 ４０〜６５％、ＣａＯ １０〜２０％（ただし２０％を含まず）、ＭｇＯ １１〜３０％、Ａｌ2 Ｏ3 ０．５〜１０％、ＣｕＯ ０．０１〜１％、ＳｒＯ ０〜２５％、ＢａＯ ０〜２５％、ＺｎＯ ０〜２５％の組成を有し、主結晶としてディオプサイド結晶及び／又はディオプサイド固溶体結晶を析出することを特徴とするガラスセラミックス組成物。」（フィラー粉末が、０．１〜１０ＧＨｚでの誘電損失が１０×１０-4以下のセラミック粉末であることを特徴とするガラスセラミックス組成物）（特許文献１参照）があり、これによれば、Ａｇを内層導体に用いて同時焼成した場合でも、Ａｇがガラスセラミックス中に拡散せず、しかも高周波回路に十分対応できる低い誘電損失を有する多層基板を作製できることが記載されている。
しかしながら、特許文献１のガラスセラミックス組成物は、セラミック粉末を原料の一部として使用するものであるが、主原料は結晶性ガラス粉末であるため、原料コストが高くなり、原料の取り扱い性も悪いという問題点があった。なお、このガラスセラミックス組成物は、主結晶がディオプサイド結晶（ＣａＭｇＳｉ2Ｏ6）であり、主結晶がモンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4）結晶の場合とは組成が大きく相違する（特に、ＣａＯの含有量が少ない）ものである。
【特許文献１】特開２０００−１２８６２８号公報
【０００３】
また、セラミックス多層配線基板をマザーボード実装する場合、マザーボードと基板の線膨張係数の差は小さいほうが好ましく、すなわち基板の線膨張係数は大きいほうが好ましい。
基板の高線膨張係数を得るために、線膨張係数の大きい結晶を析出する結晶化ガラスが提案されており、このような結晶化ガラスを含有する組成物として、「ＳｉＯ2とＭｇＯとＣａＯとを含み、前記ＳｉＯ2とＭｇＯとＣａＯとの重量％による組成比（ＳｉＯ2，ＭｇＯ，ＣａＯ）が、添付の図１に示す３元組成図において、点Ａ（２５，４５，３０）、点Ｂ（２５，０，７５）、点Ｃ（４４，０，５６）、点Ｄ（４４，２２，３４）、点Ｅ（４０，１９，４１）、および点Ｆ（２９，４０，３１）で囲まれた領域内にあり、当該組成物を熱処理することにより、メルウィナイト（Ｃａ3ＭｇＳｉ2Ｏ8）、モンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4）ならびにカルシウム珪酸塩（ＣａＳｉＯ3、Ｃａ3Ｓｉ2Ｏ7、Ｃａ2ＳｉＯ4およびＣａ3ＳｉＯ5のうちの少なくとも１種）のうちの少なくとも１種の結晶相を析出するようにされている、回路基板用結晶化ガラス組成物。」（この回路基板用結晶化ガラス組成物からなる結晶化ガラス粉末と、熱膨張係数が６．０ｐｐｍ／℃以上のセラミック粉末とを含む、絶縁体組成物。）（特許文献２参照）、「ＳｉＯ2、ＭｇＯおよびＣａＯを主成分として含むとともに、さらにＡｌ2Ｏ3を含む、結晶化ガラス組成物と、非晶質珪酸塩ガラス組成物と、セラミック組成物とを含む、絶縁体組成物であって、前記結晶化ガラス組成物における前記主成分の重量％による組成比（ＳｉＯ2，ＭｇＯ，ＣａＯ）が、添付の図１に示す３元組成図において、点Ａ（３０，２５，４５）、点Ｂ（３０，５，６５）、点Ｃ（４５，５，５０）、および点Ｄ（４５，２５，３０）で囲まれた領域内にある、絶縁体組成物。」〔前記結晶化ガラス組成物は、結晶化温度以上で熱処理した場合、メルウィナイト（Ｃａ3ＭｇＳｉ2Ｏ8）、モンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4）、カルシウム珪酸塩（ＣａＳｉＯ3、Ｃａ3Ｓｉ2Ｏ7、Ｃａ2ＳｉＯ4およびＣａ3ＳｉＯ5のうちの少なくとも１種）、ゲーレナイト（Ｃａ2Ａｌ2ＳｉＯ7）ならびにディオプサイド（ＣａＭｇＳｉ2Ｏ6）のうちの少なくとも１種の結晶相を析出するようにされている、絶縁体組成物〕（特許文献３参照）がある。
しかしながら、特許文献２及び３の絶縁体組成物は、セラミック粉末を原料の一部として使用し、モンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4）結晶を含有するものであるが、主原料は結晶化ガラス粉末であるため、原料コストが高くなり、原料の取り扱い性も悪いという問題点があった。また、結晶化ガラスは、結晶化していないガラスを結晶化温度以上で熱処理し、モンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4）などの結晶を析出させるものであるため、結晶化度の制御が困難であり、結晶化度が低ければ誘電損失が大きくなり、結晶化度がばらつけば、特性がばらついてしまうという問題点があった。
【特許文献２】特開２０００−１８５９６６号公報
【特許文献３】特開２００１−８４８３５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明は、上記の問題点を解決するものであり、１０００℃以下の低温焼成が可能で、セラミック粉末を主原料とする誘電損失が低いセラミックス組成物及びそのセラミックス組成物を使用した配線基板を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
前記課題を解決するために、本発明は、以下の手段を採用するものである。
（１）ＳｉＯ2、ＭｇＯ、ＣａＯを主成分とするセラミック粉末が焼結されてなるセラミックス組成物において、ＳｉＯ2 ３８〜４４質量％、ＭｇＯ ２０〜２７質量％、ＣａＯ ３３〜３７質量％からなる主成分１００質量部に対し、副成分としてホウ素を酸化物換算で１．５〜３質量部含む組成からなり、主結晶としてモンティセライト(ＣａＭｇＳｉＯ4)結晶を含有することを特徴とするセラミックス組成物である。
なお、本発明でいう「ＳｉＯ2、ＭｇＯ、ＣａＯを主成分とするセラミック粉末」とは、ＳｉＯ2、ＭｇＯ、ＣａＯを主成分とするガラスでない酸化物、炭酸塩などのセラミック粉末を意味し、主成分以外に副成分としてセラミック粉末を含んでもよいものである。なお、副成分はセラミック粉末に限定されず、ガラスを排除しない。
（２）前記主成分が、ＳｉＯ2 ３８〜４２質量％、ＭｇＯ ２５〜２７質量％、ＣａＯ ３３〜３７質量％からなることを特徴とする前記（１）のセラミックス組成物である。
（３）粒界相を除いた結晶がモンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4）結晶からなることを特徴とする前記（１）又は（２）のセラミックス組成物である。
（４）酸化物換算で、アルミニウム成分 １．５質量部以下、リチウム成分 １質量部以下、亜鉛成分 ４質量部以下 、銅成分 １質量部以下、銀成分 １質量部以下の少なくとも１つを副成分として更に含む組成からなる前記（１）〜（３）のいずれか一のセラミックス組成物である。
（５）１０ＧＨｚでの誘電損失が１．５×１０-3以下である前記（１）〜（４）のいずれか一のセラミックス組成物である。
（６）ＳｉＯ2、ＭｇＯ、ＣａＯを主成分とするセラミック粉末が焼結されてなるセラミックス層と前記セラミックス層に積層された、導電性部材で形成された配線層とを備えているセラミックス配線基板において、前記セラミックス層が、ＳｉＯ2 ３８〜４４質量％、ＭｇＯ ２０〜２７質量％、ＣａＯ ３３〜３７質量％からなる主成分１００質量部に対し、副成分としてホウ素を酸化物換算で１．５〜３質量部含む組成からなり、主結晶としてモンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4）結晶を含有することを特徴とするセラミックス配線基板である。
（７）前記セラミックス層は、前記主成分が、ＳｉＯ2 ３８〜４２質量％、ＭｇＯ ２５〜２７質量％、ＣａＯ ３３〜３７質量％からなることを特徴とする前記（６）のセラミックス配線基板である。
（８）前記セラミックス層は、粒界相を除いた結晶がモンティセライト(ＣａＭｇＳｉＯ4)結晶からなることを特徴とする前記（６）又は（７）のセラミックス配線基板である。
（９）前記セラミックス層は、酸化物換算で、アルミニウム成分 １．５質量部以下、リチウム成分 １質量部以下、亜鉛成分 ４質量部以下、銅成分 １質量部以下、銀成分 １質量部以下の少なくとも１つを副成分として更に含む組成からなる前記（６）〜（８）のいずれか一のセラミックス配線基板である。
（１０）前記セラミックス層は、１０ＧＨｚでの誘電損失が１．５×１０-3以下である前記（６）〜（９）のいずれか一のセラミックス配線基板である。
【発明の効果】
【０００６】
本発明のセラミックス組成物は、モンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4）結晶を含有するので、１０００℃以下の低温焼成が可能となり、セラミックス配線基板に使用する場合に、銀、銅等の低抵抗金属を導体材料として用いることが可能となる。また、モンティセライト結晶の含有率が高いので、誘電損失が小さく、線膨張係数が大きいセラミックス組成物を得ることができる。更に、本発明のセラミックス配線基板は、セラミックス層の誘電率が適度な範囲となるので、高周波で配線回路としての特性を維持しつつ、小型で良好な特性の電子部品を形成することができるという効果を奏する。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
本発明のセラミックス組成物は、主成分がＳｉＯ2 ３８〜４４質量％、ＭｇＯ ２０〜２７質量％、ＣａＯ ３３〜３７質量％からなり、主成分をモンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4）の化学量論組成比率に近い比率で混合するものであるから、主結晶としてモンティセライト結晶を生成させることができる。
特に、主成分をＳｉＯ2 ３８〜４２質量％、ＭｇＯ ２５〜２７質量％、ＣａＯ ３３〜３７質量％とすれば、粒界相を除けばモンティセライト結晶以外の結晶は存在しないように制御できる。
なお、本発明のセラミックス組成物におけるモンティセライト結晶の含有量は、９５質量％以上であることが好ましく、９９質量％以上であることがより好ましい。
【０００８】
本発明のセラミック組成物は、ＳｉＯ2、ＭｇＯ、ＣａＯを主成分とするガラスでない酸化物、炭酸塩などのセラミック粉末を焼結してモンティセライト結晶を生成させる点で、ＳｉＯ2、ＭｇＯ、ＣａＯを主成分とする原料を一度ガラス化して、そのガラスからモンティセライト結晶を析出させる結晶化ガラスとは全く異なるものである。
上記主成分の配合割合を限定した理由は以下のとおりである。
【０００９】
ＳｉＯ2は、４２質量％より多いと、オーケルマナイト（Ａｋｅｒｍａｎｉｔｅ）結晶が生成し、さらに４４質量％より多いと、オーケルマナイト結晶が増加して線膨張係数が低下し、また、３８質量％より少ないと、配合時のＭｇＯが残留し、誘電損失が大きくなるため、３８〜４４質量％とし、好ましくは３８〜４２質量％とする。
【００１０】
ＭｇＯは、２７質量％より多いと、配合時のＭｇＯが残留し、誘電損失が大きくなり、また、２５質量％より少ないと、オーケルマナイト結晶が生成し、さらに２０質量％より少ないと、オーケルマナイト結晶が増加して線膨張係数が低下するため、２０〜２７質量％とし、好ましくは２５〜２７質量％とする。
【００１１】
ＣａＯは、３７質量％より多いと、メルビィナイト（Ｍｅｒｗｉｎｉｔｅ）結晶が生成し、誘電損失が大きくなり、３３質量％より少ないと、フォルステライト（Ｆｏｒｓｔｅｒｉｔｅ）結晶が生成し、線膨張係数が低下するため、３３〜３７質量％とする。
【００１２】
また、副成分であるホウ素成分、アルミニウム成分、リチウム成分、亜鉛成分、銅成分、銀成分の材料としては、酸化物、炭酸塩、酢酸塩、硝酸塩、弗化物、単体金属が用いられ、あるいは前記割合になるような組成のガラスなどを併用してもよいが、好ましくは酸化物が用いられる。
【００１３】
上記副成分のうち、ホウ素成分は、焼成温度を下げるために必須であり、上記ＳｉＯ2、ＭｇＯ、ＣａＯからなる主成分１００質量部に対して、酸化物換算で１．５〜３質量部となるように添加される。
ホウ素成分が１．５質量部より少ないと、１０００℃以下で焼成することが困難となり、３質量部より多いと、焼成時に融着が起こり、焼結体の形状が安定しにくくなると共に、グリーンシート等の成形時におけるバインダーの結着性が低下して、作業性が悪くなる。
【００１４】
上記成分のうち、アルミニウム成分、亜鉛成分、リチウム成分、銅成分、銀成分は、必ずしも必要なものではないが、焼成温度の低化、緻密化を効果的に図り、低温焼成効果を高めるために、添加するのが好ましい成分である。
【００１５】
このうち、アルミニウム成分は、酸化物換算で１．５質量部を超えると、誘電損失が大きくなるため、１．５質量部以下添加することが好ましい。
【００１６】
リチウム成分は、上記主成分１００質量部に対して、酸化物換算で１質量部を超えると、焼成時に融着が起こり、焼結体の形状が安定しにくくなると共に、絶縁性が劣化しやすくなるため、1質量部以下添加することが好ましい。
【００１７】
亜鉛成分は、上記主成分１００質量部に対して、酸化物換算で４質量部を超えると、誘電損失が大きくなるため、４質量部以下添加することが好ましい。
【００１８】
銅成分は、前記主成分１００質量部に対して、酸化物換算で１質量部を超えると、誘電損失が大きくなるため、１質量部以下添加することが好ましい。
【００１９】
銀（Ａｇ）成分は、Ａｇ内部導体を使用した場合において、Ａｇの拡散による材料中のＡｇ濃度分布の発生を抑制する効果があるので、Ａｇを内部導体として使用する場合、添加するのが好ましい。添加量が多いと材料中に金属Ａｇが残留し、誘電損失が大きくなるため、添加量は１質量部以下が好ましい。
【００２０】
本発明のセラミックス組成物は、上記のような組成となるように配合された原料に、必要に応じて結合剤、可塑剤、溶剤等を添加し、所定形状に成形して、焼成することによって製造することができる。なお、上記セラミックス原料は、あらかじめ仮焼してから用いることが好ましい。
【００２１】
上記結合剤としては、例えばポリビニルブチラール樹脂、メタアクリル酸樹脂等が用いられ、可塑剤としては、例えばフタル酸ジブチル、フタル酸ジオクチル等が用いられ、溶剤としては、例えばトルエン、メチルエチルケトン等を使用することができる。
【００２２】
成形は、公知のプレス法を用いてブロック体にしたり、公知のドクターブレード法でグリーンシート化し、更に圧着して積層体にしたり、ペースト状にして厚膜印刷技術を用いて多層体にしたりできる。配線基板を形成するには、グリーンシートに成形するのが、多層化が容易でよい。
配線基板を形成するには、まず、上記セラミックス原料又はその仮焼粉末を含む原料粉末を公知のドクターブレード法を用いてグリーンシート化する。グリーンシート上には導電ペーストを用いてスクリーン印刷法により配線層を印刷形成する。このグリーンシートを圧着して積層体を形成する。この積層体を脱バインダー化した後、１０００℃以下（好ましくは８５０〜１０００℃）で低温焼成して、目的とする低温焼成配線基板を得る。なお、配線にＡｇを用いる場合は大気雰囲気下、Ｃｕを用いる場合は還元雰囲気下で焼成する。
【００２３】
本発明のセラミックス組成物は、モンティセライト結晶を主結晶として含有し、副結晶の含有量が少ないので、誘電損失を増大させることなく、しかも、セラミックス層を利用して電子部品領域を形成する場合に良好な特性を得ることができる程度の適度な誘電率を有しており、また、線膨張係数が大きいものである。
本発明のセラミックス組成物の誘電損失は、１．５×１０-3以下であることが好ましい。  誘電率εは、１０＞εであることが好ましく、１０＞ε＞７であることがより好ましい。  線膨張係数は、９ｐｐｍ／Ｋ以上であることが好ましい。本発明の配線基板において、線膨張係数を９ｐｐｍ／Ｋ以上とすることにより、マザーボード実装の信頼性を確保することができる。
【００２４】
本発明の配線基板は、主結晶としてモンティセライト結晶を含有するセラミック層と、このセラミックス層に積層された、導電性部材で形成された配線層とを備えている。すなわち、配線層は、セラミックス層どうしの間及び／又は最外層のセラミックス層の外側に形成される。
本発明の配線基板において、セラミックス層を利用した電子部品としては、例えばコンデンサ、フィルター等が挙げられる。セラミックス層の誘電率ε＞７とすることにより、これらの電子部品の特性を小型で良好にすることができる。
【実施例１】
【００２５】
ＳｉＯ2、ＣａＣＯ3、ＭｇＯ、Ａｌ2Ｏ3、Ｂ2Ｏ3、Ｌｉ2ＣＯ3、ＺｎＯ、ＣｕＯ、Ｂｉ2Ｏ3、Ａｇ2Ｏ粉末を表１に示す割合で秤量し、１５時間湿式混合後、１２０℃で乾燥し、乾燥した粉体を大気中１０００℃で２時間仮焼した。この仮焼物にＰＶＡ系バインダーを適量添加し、造粒、プレス成型後、大気中５００℃で脱バインダー処理し成型体を得た。
【００２６】
上記成型体を大気中で８５０〜１０００℃で２時間焼成し、表２に示す試料番号１〜４０の焼結体を得た。この焼結体を用いて、アルキメデス法による相対密度、ＪＩＳ  Ｒ１６０１に準ずる抗折強度、ＪＩＳ  Ｒ１６２７に準ずる共振周波数（１０〜１５ＧＨｚ）における誘電率、誘電損失を測定した。誘電損失は（周波数）×（１／誘電損失）＝（一定）と仮定し、１０ＧＨｚでの値に換算した。また、焼結体中の結晶相をＸ線回折により同定した。これらの結果も表２に併せて示す。
【００２７】
【表１】
2005289701.tif 000002
【００２８】
【表２】
2005289701.tif 000003
【００２９】
表１及び表２より以下のことが分かる。
試料Ｎｏ．１、５、７、１０、１５、１８、２５、２６、２９、３０、３３、３４、３８及び４０（＊印の付いているもの）を除く本発明の範囲内の組成のセラミック組成物は、１０００℃以下で焼結し、１０ＧＨｚでの誘電損失が１．５×１０-3以下と小さく、線膨張係数は９ｐｐｍ／Ｋ以上と大きいものであった。
【００３０】
試料Ｎｏ．４０は、ＳｉＯ2が４４質量％より多い４６質量％であるため、多量にＡｋｅｒｍａｎｉｔｅが生成し、線膨張係数が低下した。Ｎｏ．３４は、ＳｉＯ2が３８質量％より少ない３６質量％であるため、配合時のＭｇＯが残留し、誘電損失が大きくなっている。
【００３１】
試料Ｎｏ．３３は、ＭｇＯが２７質量％より多い２９質量％であるため、配合時のＭｇＯが残留し、誘電損失が大きくなっている。Ｎｏ．３８は、ＭｇＯが２０質量％より少ない１９質量％であるため、多量にＡｋｅｒｍａｎｉｔｅが生成し、線膨張係数が低下した。
【００３２】
試料Ｎｏ．２９は、ＣａＯが３７質量％より多い３８質量％であるため、Ｍｅｒｗｉｎｉｔｅが生成し、誘電損失が大きくなっている。Ｎｏ．２６は、ＣａＯが３３質量％より少ない３１．５質量％であるため、Ｆｏｒｓｔｅｒｉｔｅが生成し、線膨張係数が低下した。
【００３３】
試料Ｎｏ．１は、Ｂ2Ｏ3が含まれていないため、１０００℃で焼結しない。Ｎｏ．５は、Ｂ2Ｏ3が３．０質量部より多い、４．０質量部であるため、９００℃焼成時に融着が起こり、焼結体の形状が安定しない。
【００３４】
試料Ｎｏ．７は、Ａｌ2Ｏ3が１．５質量部より３．０質量部であるため、誘電損失が大きくなっている。
【００３５】
試料Ｎｏ．１０は、Ｌｉ2Ｏが１質量部より多い１．５質量部であるため、９００℃焼成時に融着が起こり、焼結体の形状が安定しない。
【００３６】
試料Ｎｏ．１５は、ＺｎＯが４質量部より多い５質量であるため、Ｚｎ2ＳｉＯ4が生成し、誘電損失が大きくなっている。
【００３７】
試料Ｎｏ．１８は、ＣｕＯが１質量部より多い１．５質量部であるため、誘電損失が大きくなっている。
【００３８】
試料Ｎｏ．２５は、Ａｇ2Ｏが１質量部より多い１．５質量部であるため、金属Ａｇが残留し、誘電損失が大きくなっている。
【実施例２】
【００３９】
ＳｉＯ2、ＣａＣＯ3、ＭｇＯ粉末を表３に示す割合で秤量し、１５時間湿式混合後、１２０℃で乾燥し、乾燥した粉体を大気中１０００℃で２時間仮焼した。この仮焼物にＡｌ2Ｏ3、Ｂ2Ｏ3、Ｌｉ2ＣＯ3、ＺｎＯ、ＣｕＯ粉末を表３に示す割合で秤量し、１５時間湿式混合後、１２０℃で乾燥した。この混合粉体を実施例１と同様の方法で成型、焼成し、評価した。これらの評価結果を表４に示す。いずれも１０００℃以下で焼結し、１０ＧＨｚでの誘電損失が１．２×１０-3以下と小さく、線膨張係数は９ｐｐｍ／Ｋ以上が得られた。つまり、上記組成範囲内であれば、主成分を予め仮焼してから副成分を添加するプロセスとしても、同様の効果が得られるといえた。
【００４０】
【表３】
2005289701.tif 000004
【００４１】
【表４】
2005289701.tif 000005