(57)【要約】【課題】熱伝導性が高いテープ部材或いはシート部材を提供することを目的とし、また製造法が容易な高熱伝導化されたテープ部材或いはシート部材の製造方法を提供すること。【解決手段】マイカを含む層と裏打ち材からなるマイカテープ部材或いはマイカシート部材において、前記マイカを含む層が鱗片状粒子と０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子と結着剤からなるテープ部材或いはシート部材である。【選択図】      図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
マイカを含む層と裏打ち材からなるマイカテープ部材或いはマイカシート部材において、
前記マイカを含む層が鱗片状粒子と０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子と結着剤からなるテープ部材或いはシート部材。
【請求項２】
前記結着剤は、ゾルゲル法により析出又は合成した物質である請求項１記載のテープ部材或いはシート部材。
【請求項３】
前記結着剤は、ゾルゲル法により析出又は合成し、かつ有機系樹脂を含む物質である請求項１記載のテープ部材或いはシート部材。
【請求項４】
前記結着剤は、ゾルゲル法により析出又は合成した無機酸化物が高分子鎖と化学的に結合した構造の物質である請求項１記載のテープ部材或いはシート部材。
【請求項５】
前記結着剤は、水溶性高分子である請求項１記載のテープ部材或いはシート部材。
【請求項６】
前記結着剤は、熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂である請求項１記載のテープ部材或いはシート部材。
【請求項７】
前記マイカを含む層が鱗片状粒子とゾルゲル法により析出又は合成した物質である請求項１記載のテープ部材或いはシート部材。
【請求項８】
鱗片状粒子と、０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子を水又は溶剤に混合したスラリと、結着剤を媒体中に入れて混合液体を得る第１の工程と、
前記第１の工程で得た混合液体を濾過乾燥することにより前記鱗片状粒子に、前記０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子を混入した微粒子混入ペーパーを得る第２の工程と、
前記第２の工程で得られた微粒子混入ペーパーと裏打ち材を貼り合わせる第３の工程と、
からなるテープ部材或いはシート部材の製造方法。
【請求項９】
鱗片状粒子と、０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子を水又は溶剤に混合したスラリと、水中に入れて混合液体を得る第１の工程と、
前記第１の工程で得た混合液体を濾過乾燥し、この濾過乾燥により得られた中間体のペーパーに結着剤を含浸すると共に乾燥することにより前記鱗片状粒子に、前記０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子を混入した微粒子混入ペーパーを得る第２の工程と、
前記第２の工程で得られた微粒子混入ペーパーと裏打ち材を貼り合わせる第３の工程と、
からなるテープ部材或いはシート部材の製造方法。
【請求項１０】
０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子を水又は溶剤に混合したスラリに、結着剤を入れてスラリ液体を得る第１の工程と、
鱗片状粒子と、水又は溶剤を混合して鱗片状粒子混入スラリを得る第２の工程と、
前記第２の工程で得られた鱗片状粒子混入スラリを濾過乾燥することにより中間体のペーパーを得る第３の工程と、
前記第３の工程で得られた中間体のペーパーに、前記第１の工程で得られたスラリ液体を含浸し、かつ乾燥することにより前記鱗片状粒子に、前記０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子を混入した微粒子混入ペーパーを得る第４の工程と、
前記第４の工程で得られた微粒子混入ペーパーと裏打ち材を貼り合わせる第５の工程と、
からなるテープ部材或いはシート部材の製造方法。
【請求項１１】
金属アルコキシドと水と溶剤を混合して混合液体を得る第１の工程と、
第１の工程で得られた混合液体に触媒を混合してゾル液を得る第２の工程と、
鱗片状粒子と水を混合した液体を、濾過乾燥することにより中間体のペーパーを得る第３の工程と、
前記第３の工程で得たペーパーに前記第２の工程で得たゾル液を含浸乾燥して微粒子混入ペーパーを得る第４の工程と、
前記第４の工程で得られた微粒子混入ペーパーと裏打ち材を貼り合わせる第５の工程と、
からなるテープ部材或いはシート部材の製造方法。
【請求項１２】
金属アルコキシドと、水と、０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子を水又は溶剤に混合したスラリと、溶剤を混合して混合液体を得る第１の工程と、
第１の工程で得られた混合液体に触媒を混合してゾル液を得る第２の工程と、
鱗片状粒子と水を混合した液体を、濾過乾燥することにより中間体のペーパーを得る第３の工程と、
前記第３の工程で得たペーパーに前記第２の工程で得たゾル液を含浸乾燥して微粒子混入ペーパーを得る第４の工程と、
前記第４の工程で得られた微粒子混入ペーパーと裏打ち材を貼り合わせる第５の工程と、
からなるテープ部材或いはシート部材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば電磁コイル、電磁機器に使用されるテープ部材或いはシート部材並びにテープ部材或いはシート部材の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
電磁機器を高効率、小型、低コスト化は、電磁コイルの冷却性能を向上させることにより実現できる。電磁コイルの冷却性能を向上させる方法として、電磁コイル周辺に用いられる電気絶縁性の材料を高熱伝導化させることが望まれる。これまでも、無機粉末を含有する裏打ち材を有する高熱伝導性のマイカ基材シート状体が公開されている（特許文献１参照）が、この方法では、マイカ層が十分な熱伝導性を示さないため電磁コイルを形成したときの絶縁層の熱伝導率の上昇は不十分であった。
【０００３】
また、樹脂に結晶性エポキシ樹脂を用いることにより樹脂の熱伝導率を向上させる方法が公開されている（特許文献２参照）が、常温で固形であるなど取り扱いが難しかった。
【０００４】
さらに、鱗片状の高熱伝導材料とマイカを用いた方法が公開されている（特許文献３参照）が、この方法では、鱗片状の高熱伝導材料のアスペクト比が十分に大きくないとマイカペーパーを作製することができず、直径と厚みの比であるアスペクト比が大きい例として鱗片アルミナを用いているが、誘電率が大きいため、電気絶縁材料の用途としては好ましくない。
【特許文献１】特開２００２−９３２５７号公報
【特許文献２】特開平１１−３２３１６２号公報
【特許文献３】特開２０００−５８３１４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、熱伝導性が高いテープ部材或いはシート部材を提供することを目的とし、また製造法が容易な高熱伝導化されたテープ部材或いはシート部材の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
前記目的を達成するため、請求項１に対応する発明は、マイカを含む層と裏打ち材からなるマイカテープ部材或いはマイカシート部材において、前記マイカを含む層が鱗片状粒子と０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子と結着剤からなるテープ部材或いはシート部材である。
【０００７】
前記目的を達成するため、請求項８に対応する発明は、鱗片状粒子と、０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子を水又は溶剤に混合したスラリと、結着剤を媒体中に入れて混合液体を得る第１の工程と、前記第１の工程で得た混合液体を濾過乾燥することにより前記鱗片状粒子に、前記０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子を混入した微粒子混入ペーパーを得る第２の工程と、前記第２の工程で得られた微粒子混入ペーパーと裏打ち材を貼り合わせる第３の工程とからなるテープ部材或いはシート部材の製造方法である。
【０００８】
前記目的を達成するため、請求項９に対応する発明は、鱗片状粒子と、０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子を水又は溶剤に混合したスラリと、水中に入れて混合液体を得る第１の工程と、前記第１の工程で得た混合液体を濾過乾燥し、この濾過乾燥により得られた中間体のペーパーに結着剤を含浸すると共に乾燥することにより前記鱗片状粒子に、前記０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子を混入した微粒子混入ペーパーを得る第２の工程と、前記第２の工程で得られた微粒子混入ペーパーと裏打ち材を貼り合わせる第３の工程とからなるテープ部材或いはシート部材の製造方法である。
【０００９】
前記目的を達成するため、請求項１０に対応する発明は、０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子を水又は溶剤に混合したスラリに、結着剤を入れてスラリ液体を得る第１の工程と、鱗片状粒子と、水又は溶剤を混合して鱗片状粒子混入スラリを得る第２の工程と、前記第２の工程で得られた鱗片状粒子混入スラリを濾過乾燥することにより中間体のペーパーを得る第３の工程と、前記第３の工程で得られた中間体のペーパーに、前記第１の工程で得られたスラリ液体を含浸し、かつ乾燥することにより前記鱗片状粒子に、前記０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子を混入した微粒子混入ペーパーを得る第４の工程と、前記第４の工程で得られた微粒子混入ペーパーと裏打ち材を貼り合わせる第５の工程とからなるテープ部材或いはシート部材の製造方法である。
【００１０】
前記目的を達成するため、請求項１２に対応する発明は、金属アルコキシドと、水と、０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子を水又は溶剤に混合したスラリと、溶剤を混合して混合液体を得る第１の工程と、第１の工程で得られた混合液体に触媒を混合してゾル液を得る第２の工程と、鱗片状粒子と水を混合した液体を、濾過乾燥することにより中間体のペーパーを得る第３の工程と、前記第３の工程で得たペーパーに前記第２の工程で得たゾル液を含浸乾燥して微粒子混入ペーパーを得る第４の工程と、前記第４の工程で得られた微粒子混入ペーパーと裏打ち材を貼り合わせる第５の工程とからなるテープ部材或いはシート部材の製造方法である。
【発明の効果】
【００１１】
本発明では、熱伝導性が高いテープ部材或いはシート部材を提供でき、かつ、製造法が容易な高熱伝導化されたテープ部材或いはシート部材の製造方法を提供できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
＜実施例１＞
図１は、本発明のマイカテープ部材或いはマイカシート部材の断面図を示している。このマイカテープ部材或いはマイカシート部材は、マイカを含む層と、裏打ち材からなり、前記マイカを含む層は鱗片状粒子１と、０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子（以下熱伝導粒子と呼ぶ）２と、結着剤３からなる。
【００１３】
ここで、鱗片状粒子１としては、マイカ、窒化ホウ素の少なくとも１つを含むものである。
【００１４】
また、熱伝導粒子２としては、窒化ホウ素、アルミナ、窒化珪素、酸化マグネシウム、カーボン、窒化アルミニウム、酸化珪素(シリカ)、人工ダイヤモンド、酸化チタンのうちの少なくとも１つを含むものである。
【００１５】
更に、裏打ち材６としてはガラスクロス、高分子フィルム例えばポリエステル、ポリエチレンテレフタレート、ノーメックス（商品名）のいずれかである。
【００１６】
鱗片状粒子１として窒化ホウ素（水島合金鉄製ＨＰ−１ＣＡＷ）を使用し、また結着剤３として水溶性高分子の一例であるイソプロピレンエラストマー（クラレ製セプトン２００７）を使用し、窒化ホウ素にエラストマーを複合し、これに熱伝導粒子２として平均粒径が９０ｎｍのカーボンブラック（旭カーボン製アサヒサーマル）を添加した場合である。この場合、窒化ホウ素の充填量は、窒化ホウ素とイソプロピレン系エラストマーの体積和に対して０．６倍の体積量で一定とした。
【００１７】
このように構成したことにより、図２に示すようにカーボンブラックの添加量に伴って熱伝導率が上昇し、これに対し何も添加しない樹脂の場合には、熱伝導率が０．２５〜０．５（Ｗ／ｍＫ）であり、窒化ホウ素だけを添加した場合には、本実施例のようにカーボンブラックを添加することで４倍近くの熱伝導率を得ることができた。これは、カーボンブラック粒子が窒化ホウ素粒子間に存在することによって窒化ホウ素間の樹脂の弾性率が上昇し、その結果、窒化ホウ素粒子間の熱の流れが改善されたため、熱伝導性能が向上したと考えられる。
【００１８】
図３は、熱伝導粒子２として前述のカーボンブラックの代わりに、７０ｎｍのアルミナを充填したものである。この場合、カーボンブラックと比較してさらに熱伝導率の上昇が観測された。この結果は、ＰＣＴ／ＪＰ０３／０８５６４に本出願人が開示した内容である。同様の考え方により、マイカ鱗片とアルミナの粒子を複合することによって高い熱伝導率が得られる。
【００１９】
そこで、３（ｇ）のマイカ鱗片と、４０（ｎｍ）のアルミナの１５（ｗｔ％）の水スラリー(シーアイ化成製)を１（ｇ）を、２０００（ｍｌ）の水例えば蒸留水中に攪拌混合（混合分散）し、この液体を濾紙の上に流し、水を濾過した後、２５℃で２４時間放置、乾燥することによってマイカ鱗片と微細アルミナを複合したマイカペーパーを得た。しかしながら、このような微細アルミナ複合マイカペーパーは極めて強度が悪く、触れるとばらばらになってしまうほどであり、取扱い上問題があった。これは、微細な粒子がマイカ鱗片間に存在することによって、マイカ鱗片間のファンデルワールス力に起因する結合力が弱くなったためと考えられた。
【００２０】
この結合力を強めるため、２０００（ｍｌ）の蒸留水中に水溶性高分子であるポリエチレングリコールをマイカ鱗片に対して１（ｐｈｒ）となるように溶解させ、上述と同様の手法によって微細アルミナを複合したマイカペーパーを得た。その結果、十分にハンドリングできる程度の強度を有するマイカペーパーを得ることができた。このように、マイカ層と裏打ち材からなるマイカテープあるいはマイカシートにおいて、マイカ層が鱗片状粒子と０．５（Ｗ／ｍＫ）以上の熱伝導率を持つ粒子と結着剤からなることにより、熱伝導性が高く、かつ、製造法が容易な高熱伝導化された電磁コイルおよび電磁機器を提供できた。
【００２１】
ここで、鱗片状の粒子として、マイカ層の代わりに窒化ホウ素を使用すれば、窒化ホウ素はマイカ層の数１０倍の熱伝導性を有しているため高い熱伝導率を得ることができる。従来も鱗片状のアルミナを用いた例があるが、アルミナの誘電率が７と高いため、電気絶縁用途として使用すると、絶縁材料表面の電界が高くなるため、高電圧印加時の電気特性（誘電損失）が低下する。それに対して、窒化ホウ素の誘電率は４であり、マイカと同等であるため、電気特性を低下させることはない。
【００２２】
このように、窒化ホウ素をマイカの代わりに使用する、あるいは、マイカと窒化ホウ素を混用して使用することにより、熱伝導性が高く、かつ、製造法が容易な高熱伝導化された電磁コイルおよび電磁機器を提供できる。
【００２３】
ここで、熱伝導粒子の熱伝導率を０．５（Ｗ／ｍＫ）以上に限定したのは、バインダーとなる結着剤よりも高い熱伝導率を持つことが重要であるためである。なお、結着剤としてポリエチレングリコールを使用したが、水溶性であることが重要であり、その他の水溶性高分子においても同様の効果が得られることは明らかである。水溶性であれば、従来の製造方法における工程を変更する必要がないので、都合がよい。
【００２４】
なお、実施例１における熱伝導率は、レーザーフラッシュ法により測定した値である。
【００２５】
＜実施例２＞
本発明の実施例２のテープ部材或いはシート部材は、結着剤として熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂のいずれかを使用したものである。実施例１では、結着剤として水溶性高分子を使用した場合であるが、従来のマイカテープ部材或いはシート部材の造工程では水溶性高分子を用いないため、コストが上がる原因になる。この点を改善するため、以下のようにしたものである。
【００２６】
図４に示すように、鱗片状粒子１としてマイカを使用し、これを蒸留水１０を攪拌混合する（Ｓ１）と共に濾過し（Ｓ２）、２５℃で２４時間乾燥して（Ｓ３）、マイカペーパー１４を得る。一方、実施例１で使用したアルミナ水スラリーの代わりに、４０（ｎｍ）のアルミナのメチルイソブチルケトンスラリー（アルミナＭＩＢＫスラリー）１１を使用し、これを、４０（ｎｍ）のアルミナのメチルイソブチルケトンスラリー１０００（ｍｌ）中に液状エポキシ樹脂（チバスペシャリティーケミカルズ製ＣＹ２２５）１２を２０（ｇ）と酸無水物硬化剤（チバスペシャリティーケミカルズ製ＨＹ９２５）１３を１６（ｇ）を攪拌混合（Ｓ４）し、未硬化状態の樹脂を得る。この未硬化状態の熱硬化性樹脂を前述のように得られたマイカペーパー１４に滴下含浸し（Ｓ５）、１５０℃で２４時間乾燥硬化する（Ｓ６）ことによりアルミナ微粒子混入マイカペーパー１５を得た。
【００２７】
以上述べた実施例は、結着剤として熱硬化性樹脂を使用した例であるが、これを熱可塑性樹脂に代えてもよい。
【００２８】
このようにして製造したマイカペーパーは、十分にハンドリングできる程度の強度を有していた。このように、テープおよびシート部材において結着剤が熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂であることにより、熱伝導性が高く、かつ、製造法が容易な高熱伝導化された電磁コイルおよび電磁機器を提供できた。
【００２９】
＜実施例３＞
実施例１および２に示した手法は、４０（ｎｍ）のナノアルミナを高分子系の結着剤で保持する手法であり、この手法においても、熱伝導性が向上するが、高分子の熱伝導率は、高いものでも０．５（Ｗ／ｍＫ）程度であるため限界がある。
【００３０】
そこで、実施例３では結着剤として、ゾルゲル法により析出又は合成し、かつ有機系樹脂を含む物質を使用した。具体的には図５で示すように、金属アルコキシド例えばテトラエトキシシラン（例えば、高純度化学製）１６を１０（ｍｌ）と、水例えば蒸留水１７を２０（ｍｌ）中に１５（ｗｔ％）の４０（ｎｍ）のアルミナ水スラリー１８と溶剤例えばエタノール１９を１０（ｍｌ）ビーカーに入れ、スターラーで２０分間攪拌混合する（Ｓ７）。その後、触媒例えば蒸留水２１に２規定の塩酸（２Ｎの塩酸）２０を１（ｍｌ）を攪拌しながら滴下し１０分間攪拌したゾル液２２を得た。マイカ鱗片２３を蒸留水２４に分散した水を濾過して常温常圧で１２時間放置し（Ｓ８）て得たマイカペーパー２５に、前述のゾル液２２を所定の条件で滴下含浸し（Ｓ９）、常温常圧で１２時間放置して（Ｓ１０）、アルミナ粒子入りマイカペーパー２６を得た。
【００３１】
なお、前述の結着剤の滴下の条件は、６００（ｃｍ２）あたり１０（ｍｌ）滴下することである。このようにして得たマイカペーパー２６は、取扱いに十分な強度を有した。
【００３２】
このようにして得たマイカペーパー２６を２４枚重ねてビスフェノールＡ型のエポキシ樹脂を真空含浸、硬化させてマイカ板を作製した。硬化条件は１５０℃１０時間である。なお、マイカ板の厚みが２ｍｍになるように制御した。このようにして作製したマイカ板の熱伝導率をアセトン・ベンゼン法を用いて、６２℃における熱伝導率を測定した結果、０．３６（Ｗ／ｍＫ）であった。比較のため、アルミナ粒子と結着剤を含まないマイカペーパーを同様に２４枚重ねてエポキシ樹脂を真空含浸、硬化させてマイカ板を作製したものが表１に示す比較例であり、この熱伝導率は、０．２３（Ｗ／ｍＫ）であった。これに対して実施例３の熱伝導率は、０．３６（Ｗ／ｍＫ）であった。この結果、比較例と実施例３の両者の熱伝導率の比較を行うと、実施例３の熱伝導率は、比較例と比べて熱伝導率が１．５５倍程度の値を示し、高い熱伝導率を有することが明らかとなった。
【００３３】
この場合、微細なアルミナが無機結着剤に取り囲まれた状態で、マイカ鱗片間に存在することにより、マイカ鱗片間の熱的な接触を高めたことが要因であると考えられる。
【００３４】
実施例３で用いた触媒以外に、酢酸、三弗化ホウ素溶液のような酸、或いは、アンモニア水、水酸化ナトリウム水、アミンのようなアルカリでも、同様に実施できる。
【表１】
2005199562.tif 000003
【００３５】
＜実施例４＞
実施例３では、無機結着剤中に４０（ｎｍ）のアルミナを含む手法を示した。しかしながら、この手法では、アルミナ微粒子のコストが高いため、最終製品であるテープ部材或いはシート部材の価格が高くなる可能性がある。そこで、実施例４はアルミナ微粒子を含まない方法である。すなわち、実施例３の手法では、４０（ｎｍ）のナノアルミナ粒子の水スラリー１８を用いたが、ここでは水スラリー１８を用いない点のみが異なり、これ以外は全て実施例３と同じ手法である。この結果得られたマイカ板の熱伝導率は、０．３２（Ｗ／ｍＫ）であった。実施例４の結果は、表１中に併記した。比較例と比べて１．３倍程度の熱伝導率が得られた。
【００３６】
なお、実施例４における熱伝導率は、実施例２と同じくアセトン・ベンゼン法を用いて測定した値であり、以下に述べる実施例３〜１２も同じくアセトン・ベンゼン法を用いて測定した値である。
【００３７】
＜実施例５＞
前述した実施例３又は実施例４では、結着剤としてゾルゲル法で作製したシリカゲルを用いた手法を記載した。この方法により製造したマイカペーパーは無機の結着剤を用いるため、柔軟性がない。マイカペーパーをガラスクロスと貼り合わせた後にスリットにかけて製造したマイカテープは、電磁機器（例えば、発電機や電動機）のコイルに巻回し、絶縁層を構成するが、柔軟性がないと巻き回時にマイカペーパーに亀裂が入り、電気絶縁性能を低下させる恐れがある。そこで、幅２５（ｍｍ）、厚み５（ｍｍ）の角棒にマイカペーパーを２５（ｍｍ）幅に裁断したテープ状の試料を巻回し、テープ切れの試験を行った。マイカの張り込み量が１２０（ｇ／ｃｍ２）の場合、テープ切れは発生しなかったが、張り込み量を２４０（ｇ／ｃｍ２）とした試料は、テープ切れを起こした。これは、シリカゲルが無機の結着剤であり、伸びが小さいためであると考えられる。
【００３８】
そこで、ゾルゲル法により得られたマイカペーパーに、未硬化のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂をメチルエチルケトンで希釈した溶液を塗布した。具体的には、図６に示すように、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（チバスペシャリティーケミカルズ社製ＣＹ２２５）１２と酸無水物硬化剤（チバスペシャリティーケミカルズ社製ＨＹ９２５）１３とメチルエチルケトン(メチルエチルケトン：和光純率社製)２７を混ぜ、上部よりアルミナ微粒子混入マイカペーパー２６に対して滴下含浸し(Ｓ１１)、１５０℃で５時間加熱硬化して柔軟性を付与したアルミナ微粒子混入マイカペーパー２９を得た。
【００３９】
このようにして製造したマイカペーパー２９を２５（ｍｍ）幅に裁断し、上述の角棒に巻きつけたところ、テープ切れは起きなかった。これは、結着剤に有機系の樹脂を用いることにより、柔軟性を確保したためであると考えられ、エポキシ樹脂の他にも、シリコーンゴム、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラールなどにおいても同様の効果が得られることは明らかである。また、テープ切れを起こした張り込み量２４０（ｇ／ｃｍ２）の無機結着剤を用いたマイカペーパーに、メチルエチルケトンを６００（ｃｍ２）に対して４（ｍｌ）滴下し、５時間常温常圧で乾燥したところ、柔軟性を持ったマイカペーパーを得ることができた。詳細な理由は明らかでないが、溶剤や樹脂がマイカ鱗片間に入ることによって潤滑剤のように働いたためであると考えられる。
【００４０】
今回効果を確認したのは、メチルエチルケトン２７であるが、その他の溶剤、例えば、エチルアルコール、ブチルアルコール、イソプロパノール、トルエン、キシレンなどにおいても同様の効果が得られることは明らかである。
【００４１】
＜実施例６＞
本実施例は、結着剤としてゾルゲル法により析出又は合成した無機酸化物が高分子鎖と化学的に結合した構造の物質を使用した場合である。前述の実施例３では、無機結着剤に加えて、有機結着材あるいはさらに樹脂を含浸させることによって柔軟性を発揮できた。しかしながら、無機結着剤を合成、乾燥した後に有機結着剤を塗布乾燥する必要があり、この方法では、製造工程が長くなってしまう。そこで、図７に示したゾルゲル法により製造した無機酸化物が高分子鎖と化学的に結合した構造を持つ結着剤を用いることが有効である。テトラエトキシシラン（高純度化学製）３０を３０（ｍｌ）と、ポリジメチルシロキサン（東芝シリコーン製ＸＦ３０９５）３１を２０（ｍｌ）と、イソプロピルアルコール（和光純薬製）３２を１５（ｍｌ）と、テトラヒドロキシフラン（ＢＡＳＦ製）３３を１０（ｍｌ）を、２００（ｍｌ）のビーカーに入れ、常温常圧でスターラーで２時間攪拌混合し(Ｓ１３)、Ａ液３４を得た。２規定の塩酸３５を１０（ｍｌ）と、蒸留水３６を３０（ｍｌ）を、上記Ａ液３４中に攪拌しながら滴下して加えた。この液を密閉された丸底フラスコ内にて７０（℃）で４８時間加温し(Ｓ１４)、Ｂ液３７を得た。Ｂ液３７を実施例３の無機結着剤と同様にしてマイカペーパー３８に滴下含浸し(Ｓ１５)、その後３００（℃）で２４時間加温し(Ｓ１６)、有機無機ハイブリッドマイカペーパー３９を得た。
【００４２】
このようにして製造したマイカペーパー３９は、無機微粒子を含有し、さらに無機微粒子と有機成分が化学的に結合しているため、高い熱伝導性と柔軟性を兼ね備えた材料とすることができた。
【００４３】
表２は、実施例１から実施例５に示した各実施例のまきつけ性に関する試験結果を示す。ここでまきつけ性とは、５×２５のアルミバーに２５（ｍｍ）幅に裁断した各テープを巻きつけた際、テープ切れを起こす確率で求めた。結着剤を用いることにより、箔が形成できるようになり、さらに実施例２を除くすべての方法でまきつけ性が改善することが明らかである。
【表２】
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【００４４】
この実施例６は、シリコーン系の樹脂を有機高分子鎖に用いたものであるが、同様に、エポキシ樹脂を用いたものでも効果がある。テトラエトキシシラン３０を３０（ｍｌ）と、シランカップリング剤Ａ１８７  １０（ｍｌ）と蒸留水５（ｍｌ）とエタノール１０（ｍｌ）を２００（ｍｌ）のビーカーで１０分攪拌し、攪拌しながらジエチレンアミンを０．６（ｍｌ）を滴下した液をＢ液として、上述の主方と同様にマイカペーパーを作製したところ、テープ切れを起こさないマイカペーパーを製造できた。これは、Ａ１８７中のエポキシ基がアミンと結合し、有機高分子鎖を形成し、柔軟性を確保したためであると考えられる。
【００４５】
＜実施例７＞
実施例７は、図８に示すように結着剤３として連続する空孔４を有するものを使用したものである。マイカテープは、電磁機器（例えば、発電機や電動機）のコイルに巻回し、絶縁層を構成するが、この構成方法として真空加圧含浸法がある。これは、マイカテープをコイル導体に巻き回した後、含浸樹脂中に浸漬し、真空引き後、加圧し、しかる後、乾燥機で硬化させる方法である。このとき、マイカテープ中に含浸樹脂を十分に染み込ませることで、コイルとしての電気絶縁性能を高めることが必要であるが、マイカテープへの含浸樹脂の染み込みやすさが重要な要素になる。
【００４６】
そこで、結着剤４を図８に示すように連続する空孔４を有した構成にすることにより、染み込みやすくなる。この構成によれば、高い電気絶縁性能と高い熱伝導性能を兼ね備えた絶縁を形成することができる。
【００４７】
＜実施例８＞
実施例８は、テープ部材或いはシート部材の製造方法として、図９に示すように鱗片状粒子例えばマイカ鱗片４０と、０．５（Ｗ／ｍＫ）以上の熱伝導率を持つ１５（ｗｔ％）の４０（ｎｍ）のアルミナ水スラリー１８と、結着剤４２を媒体例えば蒸留水４３中に攪拌混合（分散）させ(Ｓ１７)、ろ過し(Ｓ１８)、しかる後２５℃で２４時間乾燥させて(Ｓ１９)、アルミナ微粒子混入マイカぺーパー４４を得る。その後、以下のような工程を経てアルミナ微粒子混入マイカシート４８を得る方法である。すなわち、前述のマイカぺーパー４４に、裏打ち材例えばガラスクロス４５を、エポキシ樹脂４６及び硬化剤４７を用いて貼り合せ(Ｓ２０)、その後１３０℃で１０分間乾燥し(Ｓ２１)、アルミナ微粒子混入マイカシート４８を得る方法である。
【００４８】
ここで、従来通常に行われているマイカペーパー及びマイカシートの製造工程について、図１０を参照して説明する。マイカ鱗片４０と蒸留水４３を攪拌混合し(Ｓ１７)、これを濾過し(Ｓ１８)、更に２５℃で２４時間乾燥し(Ｓ１９)、マイカペーパー４９を得る。その後マイカペーパー４９に裏打ち材例えばガラスクロス４５を、エポキシ樹脂４６及び硬化剤４７を用いて貼り合せ(Ｓ２０)、その後１３０℃で１０分間乾燥し(Ｓ２１)、マイカシート５０を得る方法である。
【００４９】
以上述べた実施例８は、図１０に示す従来の通常行われている製造方法において、０．５（Ｗ／ｍＫ）以上の熱伝導率を持つ１５（ｗｔ％）の４０（ｎｍ）のアルミナ水スラリー１８と結着剤４２をさらに加えるだけで製造工程を大きく変えることなく製造できる。そのため、製造に掛かるコストを低減できる最も優れた製造法である。
【００５０】
なお、以上述べた実施例８の製造方法は、前述した実施例１〜実施例４の製造方法としても使用できる。
【００５１】
＜実施例９＞
実施例９のテープ部材或いはシート部材の製造方法は、図１１に示すようにマイカ鱗片４０と０．５（Ｗ／ｍＫ）以上の熱伝導率を持つ１５（ｗｔ％）の４０（ｎｍ）のアルミナ水スラリー１８を媒体例えば蒸留水４３中に攪拌混合（分散）させ(Ｓ１７)、更に濾過し(Ｓ１８)、２５℃で２４時間乾燥させ(Ｓ１９)、この後結着剤４２を含浸させた後再度２５℃で２４時間乾燥させ(Ｓ１９ａ)、これによりアルミナ微粒子混入マイカペーパー４４を得る。このようにして得られたマイカペーパー４４に、裏打ち材例えばガラスクロス４５を、エポキシ樹脂４６及び硬化剤４７を用いて貼り合せ(Ｓ２０)、その後１３０℃で１０分間乾燥し(Ｓ２１)、マイカシート４８を得る方法である。
【００５２】
実施例９の製造方法によれば、環境にやさしく材料コストを低減した製造方法にすることができる。ここで、前述の実施例８で示した製造工程は、工数を増やすことなくテープ部材或いはシート部材を得ることができる点で優れているものの、図９に示した製造方法では、結着剤４２が、濾過する段階で排出されてしまうため、無駄になる材料が多くなる。これに比べて図１１に示す製造方法では、濾過した後乾燥した後であって、マイカペーパーを製造する際の最後の乾燥工程の前に結着剤４２を含浸させるようにしたので、結着剤４２のロスを減らし、結果として、環境にやさしく材料コストを低減した製造方法にすることができる。
【００５３】
＜実施例１０＞
実施例１０のテープ部材或いはシート部材の製造方法は、図１２に示すように、鱗片状粒子例えばマイカ鱗片４０を媒体例えば蒸留水４３中に攪拌混合（混合分散）させ(Ｓ１７)、
この混合液体を濾過し(Ｓ１８)、その後２５℃で２４時間乾燥させ(Ｓ１９)、これにより中間体のペーパーを得る。
【００５４】
一方、後結着剤４２及び０．５（Ｗ／ｍＫ）以上の熱伝導率を持つ１５（ｗｔ％）の４０（ｎｍ）のアルミナ水スラリー１８を攪拌混合（混合分散）し(Ｓ１９ｂ)、これにより得られたアルミナ微粒子のスラリーを、前述した中間体のペーパーに含浸させた後再度２５℃で２４時間乾燥させ(Ｓ１９ａ)、これによりアルミナ微粒子混入マイカペーパー４４を得る。このようにして得られたマイカペーパー４４に、裏打ち材例えばガラスクロス４５を、エポキシ樹脂４６及び硬化剤４７を用いて貼り合せ(Ｓ２０)、その後１３０℃で１０分間乾燥し(Ｓ２１)、マイカシート４８を得る方法である。
【００５５】
以上述べた実施例１０によれば、次のような作用効果が得られる。前述した実施例８ならびに実施例９に示した製造方法を用いると濾過の工程で、０．５（Ｗ／ｍＫ）以上の熱伝導率を持つ粒子が排出されてしまうため、無駄になる粒子が多くなる。これに対して図１２に示す製造方法では、マイカペーパー４４中に後から０．５（Ｗ／ｍＫ）以上の熱伝導率を持つアルミナ微粒子４１と結着剤４２を含浸するため、結着剤４２ならびにアルミナ微粒子４１のロスを減らし、結果として、環境にやさしく材料コストを低減した製造方法を提供することができる。
【００５６】
＜実施例１１＞
実施例１１は、図１３に示すように、金属アルコキシド例えばテトラエトキシラン１６と水例えば蒸留水１７と溶剤例えばエタノール１９を混合して混合液体を得る。その後、その混合液体に触媒例えば蒸留水２１に２規定の塩酸（２Ｎの塩酸）２０を１（ｍｌ）を攪拌しながら滴下し１０分間攪拌したゾル液２２を得た。一方、マイカ鱗片２３を水例えば蒸留水２４に攪拌混合（分散混合）した水を濾過して常温常圧で１２時間放置し（Ｓ８）、
中間体のマイカペーパー２５を得る。次に、中間体のマイカペーパー２５に前述のように得られたゾル液２２を滴下含浸し（Ｓ９）、これを常温常圧で１２時間放置し（Ｓ１０）、この結果乾燥して無機結着材入りペーパー例えばシリカゲル入りマイカペーパー４９を得る。この後、シリカゲル入りマイカペーパー４９に、実施例１１と同様に、マイカペーパー２６に、裏打ち材例えばガラスクロス４５を、エポキシ樹脂４６及び硬化剤４７を用いて貼り合せ(Ｓ２０)、その後１３０℃で１０分間乾燥し(Ｓ２１)、マイカシート例えばシリカゲル入りマイカシート５０を得る方法である。
【００５７】
この実施例も、前述と同様な作用効果が得られる。
【００５８】
＜実施例１２＞
実施例１２は、図１４に示すように、金属アルコキシド例えばテトラエトキシラン１６と、水例えば蒸留水１７と、０．５Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を持ち、かつ１μｍ以下の粒子を水又は溶剤に混合したスラリ例えばアルミナ水スラリー１８と、溶剤例えばエタノール１９を混合して混合液体を得る。その後の工程は、前述したな実施例１１と同一である。
【００５９】
＜実施例１３＞
図１５は、前述の実施例１乃至実施例７のいずれかの製造方法により得られたシート部材或いはテープ部材を用いて電磁コイルの導体５を構成した例を説明するための図である。実施例１乃至実施例７のいずれかの製造方法により得られたシート部材或いはテープ部材は、熱伝導性と柔軟性に優れた部材である。さらに、裏打ち材であるガラスクロスに高熱伝導性の窒化ホウ素（たとえば、水島合金鉄製ＨＰ−６）を充填することによって高い熱伝導性を持つことができる。
【００６０】
実施例３で示した高い熱伝導率を持つマイカペーパーの裏打ち材であるガラスクロスにセプトン２００７に窒化ホウ素６０（ｖｏｌ％）と７０(ｎｍ)のアルミナ１０(ｖｏｌ％)を混練した樹脂を塗りこむことによって得られたマイカシートを３０ｍｍ幅に裁断したマイカテープをコイル導体に巻き回し、その上からポリプロピレンの離型テープを巻き回し、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂中で真空含浸した。これを取り出し、アルミ製のあて板をコイルの４面に当て、熱収縮チューブを巻回した。これを１５０℃の乾燥機で１０時間乾燥硬化させ、コイルを得た。
【００６１】
このようにして製造した電磁コイルは熱放散性に優れている。絶縁層６から２ｍｍ厚み、直径３５ｍｍの円盤を切り抜き、アセトン・ベンゼン法にて熱伝導率を測定したところ、０．８Ｗ／ｍＫであった。通常の方法で形成した主絶縁層の熱伝導率は０．２２Ｗ／ｍＫ程度である。
【００６２】
＜実施例１４＞
図１６は、前述した実施例８の製造方法により作製したシート部材或いはテープ部材を発電機の絶縁物に使用した例を説明するための断面図である。このようにして製造した発電機は、コイルの冷却性能が優れているため、コイルの温度上昇を抑制することができる。実施例１３で得た熱放散性に優れたコイルを鉄心に挿入し、電流を流し、コイルの温度上昇を計測した。その結果、本実施例で製造したコイルは、通常のマイカテープを用いたときと比較してコイル温度を１０(Ｋ)程度に低減することができ、極めて冷却性能が高いことが明らかになった。これは、同じ形格、体格でも電流密度を上昇できることから、銅や鉄の量を軽減することができる。
【００６３】
また、前述の実施例９に示した製造方法により得られたシート部材或いはテープ部材をを発電機に使用することによって高効率の発電機が提供できた。
【図面の簡単な説明】
【００６４】
【図１】本発明の実施例１を説明するためのシート部材或いはテープ部材の断面図。
【図２】図１のシート部材或いはテープ部材の熱伝導率のカーボンブラック量依存性を示す図。
【図３】図１のシート部材或いはテープ部材の熱伝導率のアルミナ量依存性を示す図。
【図４】本発明の実施例２のアルミナ微粒子混入マイカペーパーの製造方法を説明するためのフローチャート。
【図５】本発明の実施例３のアルミナ微粒子混入マイカペーパーの製造方法を説明するためのフローチャート。
【図６】本発明の実施例４のアルミナ微粒子混入マイカペーパーの製造方法を説明するためのフローチャート。
【図７】本発明の実施例５の有機無機ハイブリッドマイカペーパーの製造方法を説明するためのフローチャート。
【図８】本発明の実施例７を説明するためのシート部材或いはテープ部材の断面図。
【図９】本発明の実施例８のアルミナ微粒子混入マイカシートの製造方法を説明するためのフローチャート。
【図１０】従来のマイカシートの製造方法を説明するためのフローチャート。
【図１１】本発明の実施例９のアルミナ微粒子混入マイカシートの製造方法を説明するためのフローチャート。
【図１２】本発明の実施例１０のアルミナ微粒子混入マイカシートの製造方法を説明するためのフローチャート。
【図１３】本発明の実施例１１のアルミナ微粒子混入マイカシートの製造方法を説明するためのフローチャート。
【図１４】本発明の実施例１２のアルミナ微粒子混入マイカシートの製造方法を説明するためのフローチャート。
【図１５】本発明の実施例１３を説明するための発電機のコイルの一部を断面した図。
【図１６】本発明の実施例１４を説明するための発電機のコイルの一部を断面した図。
【符号の説明】
【００６５】
１…鱗片状粒子、２…熱伝導粒子、３…結着剤、４…空孔、５…蒸留水、１０…蒸留水、１１…メチルイソブチルケトンスラリー、１２…液状エポキシ樹脂、１３…酸無水物硬化剤、１４…マイカペーパー、１５…アルミナ微粒子混入マイカペーパー、１６…テトラエトキシシラン、１７…蒸留水、１８…アルミナ水スラリー、１９…エタノール、２０…塩酸、２１…蒸留水、２２…ゾル液、２３…マイカ鱗片、２４…蒸留水、２５…マイカペーパー、２６…アルミナ粒子入りマイカペーパー、２７…ブチルグリシジルエーテル、２９…柔軟性を付与したアルミナ微粒子混入マイカペーパー、３０…テトラエトキシシラン、３１…ポリジメチルシロキサン、３２…イソプロピルアルコール、３３…テトラヒドロキシフラン、３４…Ａ液、３５…塩酸、３６…蒸留水、３７…Ｂ液、３８…マイカペーパー、３９…有機無機ハイブリッドマイカペーパー、４０…マイカ鱗片、４１…アルミナ微粒子、４２…結着剤、４３…蒸留水、４４…アルミナ微粒子混入マイカペーパー、４５…ガラスクロス、４６…エポキシ樹脂、４７…硬化剤、４８…アルミナ微粒子混入マイカシート、４９…シリカゲル入りマイカペーパー、５０…シリカゲル入りマイカシート。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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