(57)【要約】【課題】  ごみ焼却施設におけるスス及びダイオキシン類の排出の、今後のさらなる低減要求に対しては、燃焼場における排出低減につながる新しい解決手段が求められる。【解決方法】  火炎のスス及びダイオキシン類の発生の抑制を、荷電粒子密度及びオゾン密度を増大させること、具体的には、長ギャップコロナ放電を適用する方法、電子衝突周波数以下且つ遮断周波数以上のマイクロ波を作用させる方法、あるいは放電により生成した非平衡プラズマ及びオゾンを、気流により焼却炉の燃焼反応進行領域に導入する方法により実現する。【選択図】  図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
焼却炉の燃焼進行ガス中でコロナ放電を発生させて、あるいはガスにマイクロ波を照射して、当該ガス中における荷電粒子及びオゾンの密度を増大させて火炎のスス及びダイオキシン類発生を抑制することを特徴とする焼却炉の排出するスス及びダイオキシン類を低減する方法。
【請求項２】
焼却炉の下流に付置装置を有する焼却施設において、請求項１の手法により焼却炉の排出するススを低減し、下流付置装置内におけるダイオキシン類のデノボ合成を抑制する方法。
【請求項３】
焼却炉の燃焼進行中のガスに、所要数の長ギャップコロナ放電（直流、交流あるいは高周波）を適用して、当該領域全般にわたり荷電粒子及びオゾンの密度を所要の値まで増大させる方法。
【請求項４】
焼却炉の燃焼進行中のガスに、電子衝突周波数以下且つ遮断周波数（電子）以上のマイクロ波を適用して、電子エネルギーを上昇させ、当該領域全般にわたり荷電粒子及びオゾンの密度を所要の値まで増大させる方法。
【請求項５】
放電により生成した非平衡プラズマを、気流により焼却炉燃焼室に導入し、当該領域全般にわたり荷電粒子及びオゾンの密度を所要の値まで増大させる方法。
【発明の詳細な説明】
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は、各種のごみ焼却施設におけるスス及びダイオキシン類の発生を抑制する方法に係わるものである。
【背景技術】
【０００２】  近年、焼却炉においてはダイオキシン類を含む各種汚染物質の排出低減が強く要求されている。スス及びダイオキシン類の排出をごみ焼却施設で低減させる基本的考え方は、下記の如く列記される。
（１）焼却炉においては、ごみの不完全燃焼に伴ってスス及びダイオキシン類の排出量が増大することが一般に認められている。そして「３Ｔ」の条件、すなわち、高い燃焼ガス温度（Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ）、十分な炉内滞留時間（Ｔｉｍｅ）、十分なガス・空気の撹拌（Ｔｕｒｂｕｌｅｎｃｅ）が、スス及びダイオキシン類の排出を減らす完全燃焼のための必要条件であるとされている。
（２）焼却炉排出ガス中のスス及びダイオキシン類を含む飛灰は、各種集塵装置で除去する。
（３）ボイラや集塵装置における、ダイオキシン類のデノボ合成反応を抑制する。このためには、炉排出ガスの冷却を迅速に行うことが必要である。
しかしながら実際は特開２００３−０８８７２９号公報に記載されている活性炭を使用してダイオキシンを吸着させる方法が一般的である。
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】  ごみ焼却施設におけるスス及びダイオキシン類の排出は、近年、燃焼場における「３Ｔ」条件の追求、適当な後処理技術の採用により格段に低減されてきているが、今後さらなる低減が要求されることも考えられる。非平衡プラズマを燃焼反応進行領域に付加する本件発明は、従来の技術との併用が可能であり、今後のさらなる低減要求に対して新しい解決手段を与えるものである。排出ガスの後処理が行われていない小型焼却炉においては、スス及びダイオキシン類の排出レベルは現在でも比較的高いが、このような場合の排出レベル低減に対しても本件発明の手法は有効である。
【課題を解決するための手段】
【０００４】  炭化水素の燃焼に際して発生するススは炭素の微小粒子であるが、その中には、通常ある程度の水素などの元素、またその炭化水素関連の化合物が含まれている。
これらのススは、炭化水素の熱分解、重縮合過程で生成されるベンゼン環状の前駆体の成長したものである。一方都市ごみや産業廃棄物の焼却に際して発生するダイオキシン類については、気相反応として、塩素化ベンゼン環状の中間体を経て生成される機構と、またデノボ合成として、金属触媒による炭素微小粒子の表面における塩素化反応を通して生成される機構が主要なものとして認められている。このように、ススとダイオキシン類はその生成過程にともにベンゼン環状中間体を含んでおり、また特にデノボ合成の場合、ダイオキシン類の生成は炭素微粒子の存在がその前提となっている。
上記の、ススとダイオキシン類の生成過程における密接な関係は、実際、焼却炉における次のような計測結果とも符合している。即ち、火炎から放出されるダイオキシン類は、比較的大量に放出されているススの中にその大部分が含まれた状態であること、また火炎からのスス及びダイオキシン類放出の抑制に対しては、両者ともに前述の「３Ｔ」が必須の条件となっている。
下記、発明の実施の形態１（あるいは２）で述べる、炭化水素拡散火炎（あるいは炭化水素熱分解流）を用いた「原理確認実験」の結果は、火炎の燃焼反応進行領域（あるいは炭化水素熱分解流）に非平衡プラズマを付加し、当該領域（あるいは熱分解流）における荷電粒子密度を増大させ、火炎（あるいは熱分解流）の発生するススの量を低減し得ることを示している。
ごみ焼却炉の火炎は熱分解による燃料のガス化過程を含んでいるが、その本質は規模の大きい拡散火炎、あるいは多数の拡散火炎の集合体とみることができる。このような火炎のスス及びダイオキシン類の発生を、上記の原理に基づいて抑制するためには、その燃焼反応進行領域全般にわたり荷電粒子密度及びオゾン密度を増大させなければならない。このことは（ａ）所要数の長ギャップコロナ放電を適用する方法、（ｂ）電子衝突周波数以下且つ遮断周波数（電子）以上のマイクロ波を作用させる方法、あるいは（ｃ）放電により生成した非平衡プラズマ及びオゾンを、気流により焼却炉燃焼室の燃焼反応進行領域に導入する方法により実現することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００５】  発明の実施の形態を、本件発明の原理を確認するための基礎実験（実施の形態１，２）、燃焼反応進行領域に長ギャップコロナ放電を適用した小型焼却炉の設計及びその汚染物質排出特性の評価（実施の形態３）、燃焼反応進行領域にマイクロ波を作用させた焼却炉において、所要の荷電粒子密度を維持するのに必要な照射マイクロ波の特性の決定法（実施の形態４）に分けて記述する。
【発明の実施の形態１】
【０００６】  燃焼反応進行領域への非平衡プラズマ付加による、炭化水素火炎のスス発生抑制原理確認のための実験：
図１に示すような燃料流量３．６６Ｎｌ／ｍｉｎのプロパンの自由噴流乱流拡散火炎の下部ｈ＝３ｃｍにおいて（バーナ出口をｈ＝０ｃｍとする）、図２に示すように、独立した電源で三個の１４ＫＨｚ交流コロナ放電を印加した。最初に、このような交流コロナ放電ではコロナ風はほとんど存在せず、火炎に追加的に空気が送り込まれることがないこと、また、一個の放電につき放電電流１．６〜２．０ｍＡ（放電電圧〜７．５ｋＶ、電極間隔２４ｍｍ）のとき、燃焼反応進行領域における荷電粒子密度が、放電印加なしの場合に比べて１００倍程度に増加していることを確認した。火炎の上部ｈ＝６７ｃｍにおいてフイルタでスス（炭素、不飽和炭化水素などが凝集した細かい粒子）を採集、計量したところ、その値は放電電流の増大にともない次第に低減し、１．６〜２．０ｍＡのとき放電がないときの値の約１０％という最低値をとった。ここでスス低減に及ぼすコロナ放電適用位置としては、火炎の下部が適当であることも確認されている。さらにまた、火炎軸に直交する四断面（ｈ＝８ｃｍ，１８ｃｍ，３０ｃｍ，４５ｃｍ）においてそれぞれシートメッシュを掃引し採集したススについては、電子顕微鏡写真により、放電印加時にはその質量が減るだけでなく、平均粒子径が細かくなっていることも確認されている。
直流コロナ放電を前述の自由噴流乱流拡散火炎に印加した実験の場合にも、同程度の放電電流、電圧で、おなじく１００倍程度の荷電粒子密度の増大が認められ、また上記の実験と同程度のスス低減が認められた。またプロパンの自由噴流層流拡散火炎に対しても、コロナ放電の印加がスス抑制に対して有効であることも確認されている。一方火炎の放出する窒素酸化物の量については、コロナ放電の印加により幾分低減する傾向にあることも（例えば７０％程度に）前述の火炎を用いた実験において示されている。
上記の実験結果は、炭化水素火炎の燃焼反応進行領域に非平衡プラズマを付加し、当該領域における荷電粒子密度及びオゾン密度を増大させ、発生するススの量を低減し得ることを示している。荷電粒子密度の増大がこのような効果をもたらす機構として、（ａ）ベンゼン環状のスス前駆体の生成にたいして、荷電粒子の関連する素反応がその抑制効果を発揮すること、（ｂ）荷電粒子の増大が、スス前駆体のススへの成長を抑制するとともに、その平均粒径を細かくする効果、（ｃ）ススの平均粒径が小さいときには、それが火炎上部の高温酸化領域を通過するとき、酸化される割合が大きいことがあげられる。さらにまた、非平衡プラズマの付加に際して付随的に発生するオゾンもスス生成抑制に対して効果があるものと考えられる。
【発明の実施の形態２】
【０００７】  「炭化水素熱分解流れへの非平衡プラズマ付加による、スス発生抑制原理」確認のための実験：
内径４ｍｍの電気加熱アルミナ管の中ヘプロパンを導入し（流量０．５Ｎｌ／ｍｉｎ）熱分解流れを作る（図３）。加熱電力８５０Ｗで出ロガス温度は約１６００Ｋとなり、その時には、出口のガス流中にはかなりのススが認められたが、出ロの上流２ｃｍにおいて直流コロナ放電（２ｍＡ，３０００Ｖ）を印加するとそのススが激減することが観察された。すなわち、流れに挿入した試料採取板上のススの量は約１／１０に低減していた。さらに走査電子顕微鏡写真によると、放電印加の場合には、スス粒子の平均直径が小さくなっていることも確認された。
【発明の実施の形態３】
【０００８】  「長ギャップコロナ放電」を適用した小型の火格子型焼却炉の設計及びその汚染物質排出特性の評価：
燃焼装置に関する相似法則及び長ギャップコロナ放電（長放電電極間隔）の特性に関する知見に基づき、上記「非平衡プラズマ付加による火炎の汚染物質排出特性改善原理」を実用の焼却炉燃焼室に対して適用することができる。以下、小型の火格子型焼却炉を例にとって説明する。
対象とする焼却炉は単一燃焼室のものとし、その火格子は正方形で面積１ｍ２とする。火格子単位面積当たりの燃焼率を１００ｋｇ／ｍ２ｈとすると炉の焼却能力は１００ｋｇ／ｈとなり、ここで廃棄物の低位発熱量を３０００ｋｃａｌ／ｋｇとすると本焼却炉の燃焼発熱率は８３ｋｃａｌ／ｓｅｃである（以下このような焼却炉を「基準焼却炉」と称する）。また基準焼却炉燃焼室内における火炎形状としては、その燃焼反応が主として、火格子の上方２０ｃｍの位置に低面をもつ高さ５０ｃｍの範囲で行われているものを考える。
図４に示すように、焼却炉の壁面に１０対の対向する棒電極を取付け、高電圧電源（ＡＣ５０  Ｈｚ）よりバラスト抵抗を通して、焼却炉の燃焼反応進行領域の下部を横切って１０個の長ギャップコロナ放電を発生させる。燃焼反応進行領域下部を通して、一様に放電を発生させるために、隣接する放電に同一電源を用いることを避け、全部で４個の独立電源を用いている。図５は、コンデンサブッシングの炉壁への取り付け状態を示している。一対の電極につき放電電流は上記原理確認実験（発明の実施の形態１）の結果にもとづき２ｍＡとすると、放電電極間隔９０ｃｍに対する放電電圧は〜１５０ｋＶとなる。この場合には、放電印加による燃焼反応進行領域における荷電粒子密度の増大は下記の如く見積もることができる。
原理確認実験において、燃焼発熱率１．２ｋｃａｌ／ｓｅｃの拡散火炎に合計４５Ｗ（１５Ｗｘ３）の交流コロナ放電の適用により１００倍程度の荷電粒子密度の増大が認められたが、本件小型焼却炉の場合も（燃焼発熱率８３ｋｃａｌ／ｓｅｃ）、放電電力３ｋＷ（３００Ｗｘ１０）が同じ割合で荷電粒子の生成に寄与するとすると、９６倍の荷電粒子密度の増大が期待できる。原理確認実験の結果にもとづくと、このように１００倍程度に荷電粒子密度が増大した状況のもとでは、火炎の放出するススが１０％程度に低減していること、またそれに相当するダイオキシン類の放出低減が実現できる。
ここで提示している長ギャップコロナ放電により焼却炉の放出するスス及びダイオキシン類を低減する方法は、コロナ放電の電極間隔をさらに増大し、またその個数を増やすことにより大型の焼却炉に対しても適用することができる。さらに又この場合、注目されている汚染物質の一つである窒素酸化物の放出も、原理確認実験の結果によると幾分低減している。
【発明の実施の形態４】
【０００９】  燃焼反応進行領域において、所要の荷電粒子密度を維持するのに必要な照射マイクロ波の特性の決定法：
大気圧の炭化水素−空気火炎の燃焼反応進行領域には、ｃｈｅｍｉ−ｉｏｎｉｚａｔｉｏｎにより最大で１０１１ｉｏｎｓ／ｃｍ３程度の正、負の荷電粒子が存在すること、また電子については負の荷電粒子の中でその１０％程度であることが認められている。これらの正、負荷電粒子の数はｔｈｅｒｍａｌ−ｉｏｎｉｚａｔｉｏｎで予想される値より三桁以上大きい値である。焼却炉火炎の燃焼反応進行領域においてもｃｈｅｍｉ−ｉｏｎｉｚａｔｉｏｎにより正、負荷電粒子が存在するものと考えられる。以下上記の「基準焼却炉」の場合を例にとり、燃焼反応進行領域において、所要の荷電粒子密度を維持するのに必要な照射マイクロ波の特性の決定法を示す。
（１）マイクロ波周波数に対する必要条件
（ａ）電子への効率的エネルギー伝達（電子衝突周波数との関係）：
マイクロ波によりガス中の荷電粒子密度を増大させるためには、その中の電子のエネルギーを、中性粒子との衝突に際し高い電離効率を発揮しうるまでに（〜１００ｅＶ）高めておかなければならない。照射するマイクロ波の角周波数が電子衝突周波数（電子の重粒子との単位時間当たり衝突数）より大きくなると、電子はマイクロ波電界と同位相で振動する事ができなくなるため、電子に対して有効にマイクロ波のエネルギーが伝達されなくなる。温度１１００Ｋ、圧力１ａｔｍの焼却炉燃焼反応進行領域における電子衝突周波数は電子エネルギーにより変化し、２．７ｘ１０１１ｌ／ｓｅｃ（Ｔｅ＝１ｅＶ）〜１．０ｘ１０１２ｌ／ｓｅｃ（Ｔｅ＝１０ｅＶ）〜２．３ｘ１０１２ｌ／ｓｅｃ（Ｔｅ＝１００ｅＶ）の範囲にある。ここで、効率的にマイクロ波エネルギーを電子に伝達するために、変化領域における低い電子衝突周波数をとると（２．７ｘ１０１１ｌ／ｓｅｃ）、照射マイクロ波の周波数は〜４０ＧＨｚ以下ということになる。
（ｂ）荷電粒子を含む燃焼反応進行領域の通過（遮断周波数（電子）との関係）：
焼却炉燃焼室の中を、マイクロ波が横方向に深さ１ｍのガス層を通過しそこに存在する燃焼反応進行領域中の荷電粒子密度を増大させるためには、マイクロ波の周波数は、その荷電粒子密度に対応する遮断周波数（電子）より高くなければならない。ここで要求される最終荷電粒子密度を１０１３ｉｏｎｓ／ｃｍ３とし、その場合の電子密度を１０１２ｅｌｅｃｔｒｏｎｓ／ｃｍ３  とすると、無衝突プラズマの場合対応する遮断周波数（電子）は約１０ＧＨｚとなる。無衝突の条件が成立していない焼却炉火炎の場合には、遮断現象はシャープには現れないが、上記の値を目安として使用できる。
（２）マイクロ波強度に対する必要条件
燃焼反応進行領域にマイクロ波を照射すると、高エネルギーの電子衝突による中性粒子電離により、ｃｈｅｍｉ−ｉｏｎｉｚａｔｉｏｎのみの場合に比べて荷電粒子密度は増大する。このような荷電粒子密度増大を定量的に扱うには、再結合による荷電粒子消滅も考慮する必要がある。荷電粒子の再結合率はその密度の二乗に比例するが、大気圧力のもとでは、その機構は三体再結合が主である。一般に、一定強度のマイクロ波を照射したときのガス中の荷電粒子密度の時間経過は、非線形微分方程式の積分により求められるが、ここでは、要求される荷電粒子密度達成に必要なマイクロ波強度を、最終平衡状態における電子衝突による荷電粒子生成率と、再結合による荷電粒子消滅率を等置することにより決定する。
原理確認実験により、燃焼反応進行領域の荷電粒子密度をｃｈｅｍｉ−ｉｏｎｉｚａｔｉｏｎによる荷電粒子の密度より二桁程度大きくすると、スス及びダイオキシン類の発生を顕著に抑制し得ることが示されている。すなわち、要求される荷電粒子密度は、１０１３ｉｏｎｓ／ｃｍ３であり、この条件下における電子密度は負荷電粒子密度の１０％とすると、１０１２ｅｌｅｃｔｒｏｎｓ／ｃｍ３となる。燃焼反応進行領域の平均ガス温度１１００Ｋに対し、当領域における再結合係数（三体再結合）は２．５ｘ１０−８ｃｍ３／ｓｅｃと見積もることができ、要求荷電粒子密度１０１３ｉｏｎｓ／ｃｍ３の場合の再結合による荷電粒子消滅率は２．５ｘ１０１８（ｓｅｃ・ｃｍ３）−１となる。
一方、燃焼反応進行領域中に存在している一個の電子がマイクロ波から単位時間当たり与えられるエネルギーεｅは次式で与えられる。
ｄ（εｅ）／ｄｔ＝ｅＥ／ｍｅνｅ      （１）
ここでｅは電子の電荷、Ｅはマイクロ波の電界強度、ｍｅは電子の質量、νｅは電子の衝突周波数である。最終平衡状態における、電子衝突による荷電粒子生成率は、式（１）で与えられる電子エネルギー上昇率と電子密度１０１２ｅｌｅｃｔｒｏｎｓ／ｃｍ３の積を、中性粒子の電離エネルギ（〜１５ｅＶ）で除して求められる。このようにして得られる最終平衡状態における荷電粒子生成率と上記の再結合による荷電粒子消滅率（２．５ｘ１０１８（ｓｅｃ．ｃｍ３）−１）を等置してマイクロ波の所要強度を求めると、その値は１５ｋＶ／ｍとなる。
【発明の効果】
【００１０】  ごみ焼却施設におけるスス及びダイオキシン類の排出は、近年、燃焼場における「３Ｔ」条件の追求、適当な後処理技術の採用により格段に低減されてきているが、今後さらなる低減が要求されることも考えられる。本件発明による非平衡プラズマを火炎の燃焼反応進行領域に付加する手法は、焼却炉の排出するスス及びダイオキシン類を低減させるものであり、さらに炉の排出するススの低減は炉の下流装置におけるダイオキシン類のデノボ合成の抑制にも役立つ。本件発明の手法は従来の技術と併用が可能であり、さらなるスス及びダイオキシン類の排出低減の要求に対して有用なものである。排出ガスの後処理が行われていない小型焼却炉においては、スス及びダイオキシン類の排出レベルは現在でも比較的高いが、このような場合に対しても本件発明の手法はそれらの排出レベル低減に対して有効である。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】原理確認実験１の装置の説明図である。（発明の実施の形態１）
【図２】原理確認実験１における電極配置の説明図である。（発明の実施の形態１）
【図３】原理確認実験２の装置の説明図である。（発明の実施の形態２）
【図４】放電電極を装着した「基準焼却炉」の説明図である。（発明の実施の形態３）
【図５】コンデンサブッシングの炉壁への取付法の説明図である。（発明の実施の形態３）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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