(57)【要約】【課題】  電極や固体電解質膜の損傷及び変形を防止し、電極や固体電解質膜への加圧をその全面に均一かつ十分に行うことである。【解決手段】  固体電解質膜３ａとそれを挟持する電極４とを有する積層体８と、その積層体８を挟持して外力により変形可能な第１変形部材１５とを試料台１１に積層し、その後、外力により変形可能な第２変形部材１６に加圧媒体Ａにより外力を加え、その第２変形部材１６を変形させて第１変形部材１５に当接させることで、第１変形部材１５及び積層体８をその積層方向に加圧することによって、固体電解質膜３ａと電極４とを接合するようにした。これにより、電極４や固体電解質膜３ａの損傷及び変形を防止し、それらへの加圧をその全面に均一かつ十分に行うことができる。【選択図】    図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体電解質膜とそれを挟持する電極とを有する積層体と、その積層体を挟持して外力により変形可能な第１変形部材とを載置台に積層する工程と、
外力により変形可能な第２変形部材に加圧媒体により外力を加え、その第２変形部材を変形させ、前記載置台に積層された前記第１変形部材に当接させることによって、前記載置台に積層された前記第１変形部材及び前記積層体をその積層方向に加圧する工程と、
を備える固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法。
【請求項２】
前記積層体と前記第１変形部材とを積層する工程は、複数の前記積層体及び複数の前記第１変形部材を積層する請求項１記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法。
【請求項３】
前記第１変形部材は、加圧方向への変形に対し、その加圧方向に対する垂直方向への変形が少ない部材である請求項１又は２記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法。
【請求項４】
前記第１変形部材は、多孔質性物質により形成された多孔質体である請求項１、２又は３記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法。
【請求項５】
前記積層体と前記第１変形部材とを積層する工程は、前記積層体と前記第１変形部材との間に滑りを良くするための滑り部材を積層する工程を具備する請求項１、２、３又は４記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法。
【請求項６】
前記滑り部材は、可撓性を有し、加圧方向に対する垂直方向の伸び率が前記第１変形部材の加圧方向に対する垂直方向の伸び率より小さい部材である請求項５記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法。
【請求項７】
前記滑り部材は、前記第１変形部材より伸び率が小さい基材とその基材の表面に設けられた滑り層とを有している請求項５又は６記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法。
【請求項８】
前記加圧媒体は気体である請求項１ないし７のいずれか一記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法。
【請求項９】
前記気体は空気である請求項８記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法。
【請求項１０】
前記加圧媒体は液体である請求項１ないし７のいずれか一記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法。
【請求項１１】
前記載置台に積層された前記積層体を加熱する工程をさらに備える請求項１ないし１０のいずれか一記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法。
【請求項１２】
請求項１ないし１１のいずれか一記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法により製造された固体電解質膜及び電極の接合体。
【請求項１３】
請求項１２記載の固体電解質膜及び電極の接合体を備え、前記接合体に供給される燃料により発電する燃料電池。
【請求項１４】
前記燃料は、アルコールを含有する燃料である請求項１３記載の燃料電池。
【請求項１５】
前記アルコールはエタノールである請求項１４記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法、固体電解質膜及び電極の接合体、及び燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
温暖化ガスに代表される環境問題の観点から、クリーンエネルギー源としての燃料電池が急ピッチで開発されている。特に、固体電解質型の燃料電池は低温作動や小型で高出力密度であることから、研究開発が活発に進められている。その中において電極と電解質との均一な接合や高い接合強度は燃料電池の安定稼動に重要である。また、セパレータで狭持される電極周縁の電解質膜では、一般的なホットプレス法を用いた場合、シワが発生しやすく、発生したシワは燃料電池のガスシール性に影響を及ぼすことが知られている。そこで、電極の周縁部の電解質膜を、弾性体を介在させて選択的にホットプレスする方法（特許文献１参照）や電極の周縁部の電解質膜を電極部材で狭持しながらホットプレスする方法（特許文献２参照）等が開示されている。さらに、空気圧等で動くローラで積層体を加圧する方式（特許文献３参照）が開示されている。また、触媒を含む拡散電極を作製するにあたり、拡散電極をクッション材で加圧する方法（特許文献４参照）も開示されている。
【０００３】
【特許文献１】特開２０００−２６０６８４公報
【特許文献２】特開２０００−２２３１３４公報
【特許文献３】特開２０００−１８２６３２公報
【特許文献４】特開昭５９−２１５６６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、特許文献１及び特許文献２においては、積層体の均一な加圧に関して詳細な記載はなく有効な手段を提供しておらず、さらに、使用している弾性体の変形（特に縦横の変形）に対する記載もされていない。
【０００５】
特許文献３においては、ローラを使用しているため本質的に積層体全面を均一の加圧することができず、積層体に歪みが発生しやすい。また、積層体に圧を加えるローラの材質の変形を考慮するような記載もされていない。
【０００６】
特許文献４においては、クッション材の変形が拡散電極に与える影響が考慮されていない。また、クッション材は使用しているものの、クッション材を被加圧物に接触加圧させる方法としてシリンダーを用いる機械加圧方式を用いていることから、加圧板の平面性が被加圧物に影響を与えてしまう欠点を有している。
【０００７】
本発明の目的は、電極や固体電解質膜の損傷及び変形を防止し、電極や固体電解質膜への加圧をその全面に均一かつ十分に行うことである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
請求項１記載の発明の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法は、固体電解質膜とそれを挟持する電極とを有する積層体と、その積層体を挟持して外力により変形可能な第１変形部材とを載置台に積層する工程と、外力により変形可能な第２変形部材に加圧媒体により外力を加え、その第２変形部材を変形させ、前記載置台に積層された前記第１変形部材に当接させることによって、前記載置台に積層された前記第１変形部材及び前記積層体をその積層方向に加圧する工程と、を備える。
【０００９】
請求項２記載の発明は、請求項１記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法において、前記積層体と前記第１変形部材とを積層する工程は、複数の前記積層体及び複数の前記第１変形部材を積層する。
【００１０】
請求項３記載の発明は、請求項１又は２記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法において、前記第１変形部材は、加圧方向への変形に対し、その加圧方向に対する垂直方向への変形が少ない部材である。
【００１１】
請求項４記載の発明は、請求項１、２又は３記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法において、前記第１変形部材は、多孔質性物質により形成された多孔質体である。
【００１２】
請求項５記載の発明は、請求項１、２、３又は４記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法において、前記積層体と前記第１変形部材とを積層する工程は、前記積層体と前記第１変形部材との間に滑りを良くするための滑り部材を積層する工程を具備する。
【００１３】
請求項６記載の発明は、請求項５記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法において、前記滑り部材は、可撓性を有し、加圧方向に対する垂直方向の伸び率が前記第１変形部材の加圧方向に対する垂直方向の伸び率より小さい部材である。
【００１４】
請求項７記載の発明は、請求項５又は６記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法において、前記滑り部材は、前記第１変形部材より伸び率が小さい基材とその基材の表面に設けられた滑り層とを有している。
【００１５】
請求項８記載の発明は、請求項１ないし７のいずれか一記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法において、前記加圧媒体は気体である。
【００１６】
請求項９記載の発明は、請求項８記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法において、前記気体は空気である。
【００１７】
請求項１０記載の発明は、請求項１ないし７のいずれか一記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法において、前記加圧媒体は液体である。
【００１８】
請求項１１記載の発明は、請求項１ないし１０のいずれか一記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法において、前記載置台に積層された前記積層体を加熱する工程をさらに備える。
【００１９】
請求項１２記載の発明の固体電解質膜及び電極の接合体は、請求項１ないし１１のいずれか一記載の固体電解質膜及び電極の接合体の製造方法により製造された。
【００２０】
請求項１３記載の発明の燃料電池は、請求項１２記載の固体電解質膜及び電極の接合体を備え、前記接合体に供給される燃料により発電する。
【００２１】
請求項１４記載の発明は、請求項１３記載の燃料電池において、前記燃料は、アルコールを含有する燃料である。
【００２２】
請求項１５記載の発明は、請求項１４記載の燃料電池において、前記アルコールはエタノールである。
【発明の効果】
【００２３】
請求項１記載の発明によれば、電極や固体電解質膜の損傷及び変形を防止し、電極や固体電解質膜への加圧をその全面に均一かつ十分に行うことができる。
【００２４】
請求項２記載の発明によれば、積層体を均一に加圧することができ、さらに、生産性を向上させることができる。
【００２５】
請求項３又は４記載の発明によれば、シワの発生を確実に抑え、積層体の損傷及び変形を防止し、積層体を均一に加圧することができる。
【００２６】
請求項５、６又は７記載の発明によれば、シワの発生を確実に抑え、積層体の損傷及び変形を防止し、積層体を均一に加圧することができる。
【００２７】
請求項８又は１０記載の発明によれば、簡単に積層体を均一に加圧することができる。
【００２８】
請求項９記載の発明によれば、積層体に対する加圧をより簡便に低コストで行うことができる。
【００２９】
請求項１１記載の発明によれば、積層体の接合の強度をより高めることができる。
【００３０】
請求項１２又は１３記載の発明によれば、請求項１ないし１１のいずれか一記載の発明と同様な効果を奏する。
【００３１】
請求項１４記載の発明によれば、エネルギー密度の高い燃料を使用することにより、燃料電池の駆動時間を向上させることができる。
【００３２】
請求項１５記載の発明によれば、環境保全性及び安全性の高い燃料を使用した燃料電池を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３３】
本発明を実施するための最良の形態を図１ないし図５に基づいて説明する。
【００３４】
まず、プロトン伝導型固体高分子電解質を使用している燃料電池１を一例にして、その発電概念について図１を参照して説明する。図１は、燃料電池１の発電概念を説明するための説明図である。
【００３５】
燃料電池１（単セル２）は、基本的構成要素として、その中心にイオン伝導体である電解質３（ここでは、例えばプロトン伝導体）が設けられ、その両側に電極４であるアノード４ａ及びカソード４ｂが配置されて構成されている。アノード４ａとカソード４ｂとは、外部回路（負荷）５を介して接続されている。また、アノード４ａ及びカソード４ｂには、それぞれに燃料を供給するための燃料流路６ａを有するセパレータ６がそれぞれ設けられている。２つのセパレータ６は、電解質３及びこれを介して対向する電極４を挟持している。
【００３６】
ここで、プロトン伝導型の電解質３が使用される場合には、アノード４ａ側にプロトン源となる燃料（水素（Ｈ２）やアルコール等）が供給され、アノード４ａ内の触媒作用により燃料から水素イオン（Ｈ＋）が発生する。このとき、発生する電子（ｅ−）は外部回路５に流れる。発生した水素イオンは電解質３中を伝搬してカソード４ｂに達する。カソード４ｂ側に酸化剤（空気や酸素（Ｏ２）等）が供給されることにより、水素イオンと酸素と外部回路５を通して流れてくる電子とが反応し、水（Ｈ２Ｏ）が生成される。これが発電の概念であり、これを反応式として示すと以下のようになる。
【００３７】
アノード反応：Ｈ２→２Ｈ＋＋２ｅ−  （水素燃料の場合）
カソード反応：２Ｈ＋＋１／２Ｏ２＋２ｅ−→Ｈ２Ｏ
全反応      ：Ｈ２＋１／２Ｏ２→Ｈ２Ｏ
ここで、発電要素とは、アノード４ａ、カソード４ｂ及び電解質３を必須とする。燃料電池１の発電要素のうち、電解質３である膜状の電解質膜３ａと電極４（アノード４ａ及びカソード４ｂ）とは、積層された状態で積層体８であり、その積層体８が圧着され接合された状態で接合体８ａになる。なお、燃料電池１の電解質膜３ａと電極４との接合体８ａにおいては、電極４と触媒と電解質膜３ａとの界面が十分形成されていることが必要である。
【００３８】
本実施の形態では、固体の電解質膜３ａ（以下、固体電解質膜３ａとする）と電極４とからなる接合体８ａを製造する製造方法において、少なくとも固体電解質膜３ａと、触媒を担持した電極４とからなる積層体８を外力により変形可能な変形部材１５，１６（後述する）を介して気体や液体等の加圧媒体Ａにより加圧することによって、電極４の周辺にシワを発生させず積層体８を均一に加圧できるようにした。なお、本実施の形態でいう接合体８ａとは、固体電解質膜３ａと電極４とを重ねて接合したものを指し、例えば、一般的な接合体８ａの形状、すなわち固体電解質膜３ａの両面に電極４を重ねて接合された接合体８ａを指す（固体電解質膜３ａの面積＞電極４の面積）。固体電解質膜３ａと電極４との数の関係や両者の大きさの関係は、両者が重なりあう部分を有する限り、いかなる関係でも良い。
【００３９】
次に、接合体８ａを製造するため積層体８を加圧する加圧装置１０について図２及び図３を参照して説明する。図２は本実施の形態の加圧装置１０を概略的に示す中央縦断側面図、図３はその平面図である。
【００４０】
加圧装置１０は、積層体８が載置される載置台である試料台１１、その試料台１１を支持する平板１２、その試料台１１に対向する平板１３、試料台１１と平板１３との間に所定のギャップを形成するギャップ部材１４等から構成されている。このとき、積層体８は、２つの第１変形部材１５により挟持され、試料台１１に載置されている。
【００４１】
平板１３の試料台１１側には、外力により変形可能であって積層体８に圧力を加える第２変形部材１６が設けられている。この第２変形部材１６は固定部材１７により固定されており、平板１３と第２変形部材１６との間は密封状態に保持されている。また、平板１３には、加圧媒体Ａを供給するための貫通孔である加圧媒体供給口１８が第２変形部材１６に対向して設けられている。この加圧媒体供給口１８には、平板１３と第２変形部材１６との間に加圧媒体Ａを供給するための加圧媒体供給パイプ１９が接続されている。この加圧媒体供給パイプ１９の他端は、加圧媒体Ａを収容する加圧媒体収容部（図示せず）に接続されている。なお、この加圧媒体収容部には、例えば加圧媒体Ａが空気である場合、空気を供給するための加圧力を発生させる加圧ポンプ等が設けられている。また、加圧媒体供給パイプ１９の経路中には、それを開閉するバルブ２０、加圧媒体供給パイプ１９と他のパイプとを接続するためのジョイント２１及び圧力を計測する圧力計２２が設けられている。なお、バルブ２０が開放されると、加圧媒体Ａは加圧媒体収容部から加圧媒体供給パイプ１９を介して平板１３と第２変形部材１６との間に供給される。これにより、第２変形部材１６が、試料台１１に載置された積層体８側に膨らみ、積層体８に圧力を加える。
【００４２】
平板１３には、加圧媒体Ａを排出して積層体８に加える圧力を調節するための貫通孔である排出口２３が第２変形部材１６に対向して設けられている。この排出口２３には、それを塞ぐ蓋材（図示せず）が設けられており、平板１３と第２変形部材１６との間の密封状態は保たれている。圧力計２２により圧力が確認され、その圧力が必要以上の圧力になった場合には、排出口２３が開放されて、第２変形部材１６が積層体８に加える圧力は調整される。
【００４３】
このような構成において、積層体８に対する加圧動作について図２及び図４を参照して説明する。図４は加圧状態の加圧装置１０を概略的に示す中央縦断側面図である。
【００４４】
まず、操作者は、試料台１１の上に第１変形部材１５を載置し、その上に積層体８を載置し、さらに、その上に第１変形部材１５を載置する。ここに、積層体８と第１変形部材１５とを試料台１１に積層する工程が実行される。
【００４５】
その後、操作者は、バルブ２０を開放し、加圧媒体収容部から加圧媒体供給パイプ１９を介して平板１３と第２変形部材１６との間に加圧媒体Ａを供給する。これにより、第２変形部材１６は、加圧媒体Ａにより積層体８側に膨らみ、第１変形部材１５に完全に密着して積層体８を均一に加圧する。ここに、試料台１１に積層された第１変形部材１５及び積層体８をその積層方向に加圧する工程が実行される。このとき、積層体８に加える圧力は圧力計２２により確認され、その圧力が過剰になった場合には、排出口２３から空気を排出させることでその圧力は調節される。
【００４６】
このような加圧動作において、積層体８と第２変形部材１６との間には、第１変形部材１５が存在し、さらに、試料台１１と積層体８との間にも、第１変形部材１５が存在している。これにより、第２変形部材１６の横方向（水平方向）への変形を積層体８に伝え難くすることが可能になるため、電極４や固体電解質膜３ａの損傷及び変形を防止することができ、さらに、均一に積層体８を加圧することができる。ここで、第２変形部材１６の厚さがより厚くなれば、積層体８に均一に圧力を加えやすくなるが、厚くなるにしたがって、第２変形部材は変形し難くなるとともに、それを変形させる圧力も大きくなるため、第２変形部材１６の厚さを厚くすることは好ましくない。また、第１変形部材１６と積層体８との間に可撓性の離形層が設けられても良い。これにより、積層体８から第１変形部材１６を簡単に取り外すことができる。
【００４７】
さらに、加圧媒体Ａとして空気を用いた場合には、エアーコンプレッサ等により空気の供給及び排出を簡便に行うことができる。加圧媒体供給口１８から必要な圧力が得られるまで空気を供給し続け、加圧終了後には、排出口２３から排気を行うことで加圧は解除される。なお、空気は加圧媒体Ａとして安価であり、取り扱いが容易である。
【００４８】
また、試料台１１と第２変形部材１６との間の空間に多数の積層体８を設置することによって生産性を向上させることができる。このとき、試料台１１に対して水平方向に複数の積層体８を設置することも可能であるし、試料台１１に対して垂直方向に複数の積層体８を設置することも可能である。特に、試料台１１に対して垂直方向に複数の積層体８を積み重ねる場合には、積層体８の製造に対する占有床面積効率が良く、生産性が高くなる。しかしながら、複数の積層体８自身を積み重ねた場合には、積層体８自身の厚みムラ等により、各積層体８に対して均一な加圧を行うことが困難となる。そこで、複数の積層体を積層する場合には、それらの間に第１変形部材１５を配置することにより、各積層体８への不均一な加圧を防ぐことができる。
【００４９】
ここで、第２変形部材１６は、使用される気体や液体に対して不透過性である部材で形成されている。このような部材は、加圧媒体Ａである気体や液体等の透過率が低く、外力により変形し積層体８に対して密着できるものであり、その変形が外力の大きな変化なしに維持できるものである。すなわち、本実施の形態では、第２変形部材１６が気体圧力や液体圧力等を積層体８に伝えるため、加圧媒体Ａの透過率が大きい部材を第２変形部材１６として使用することはできない。具体的には、アルミや銅等の金属薄板、あるいは、天然ゴムや合成ゴム等が用いられ、さらには、ウレタンゴムやシリコンゴム、フッ素ゴム等の弾性樹脂が用いられる。なお、具体例からも判断されるように、本実施の形態での“不透過性”とは、まったく加圧媒体Ａを透過しないという意味ではなく、ガスや液等の透過が実質的におこりにくい部材という意味である。
【００５０】
また、第１変形部材１５は、加圧方向への変形に対してその加圧方向に対する垂直方向への変形が少ない部材であることが好ましい。これは、第１変形部材１５が積層体８に接している場合、積層体８の積層方向だけに圧力が加えられれば、本発明の目的は十分達成される。実際には、第１変形部材１５は変形可能部材であるため、積層体８の積層方向への加圧による第１変形部材１５自身の厚み方向への変形（厚みが薄くなる変形）を水平方向の変形（伸張する変形）として逃がそうとするため、積層体８の表面にそれを伸張させようとする力が加わってしまう。この力が大きい場合には、最悪、積層体８の電極４が破断してしまうことになる。これを防止するため、第１変形部材１５は、その加圧方向への変形に対してその加圧方向に対する垂直方向への変形が少ない部材であることが好ましい。
【００５１】
そのような部材としては、多孔質性物質により形成された多孔質体であることが好ましい。第１変形部材１５が多孔質であることにより、その厚み方向の変形による水平方向の伸びを孔の部分で吸収することができる。これにより、加圧方向への変形に対して加圧方向に対する垂直方向への変形を少なくすることが可能となる。さらに、その材質が弾性体であることが好ましい。
【００５２】
さらに、積層体８の積層方向への加圧による第１変形部材１５自身の厚み方向への変形（厚みが薄くなる変形）を水平方向の変形（伸張する変形）として逃がすことによる積層体８への不均一な加圧は、積層体８と第１変形部材１５との間に滑りを良くするための滑り部材２４を設けることによって、さらに効果的に防止される。この滑り部材２４は、図５に示すように、第１変形部材１５と積層体８との間に介在している。したがって、滑り部材２４は、加圧されたときに厚み方向に押しつぶされ変形して加圧方向とその垂直方向へ延伸しようとする第１変形部材１５と積層体８との密着を回避させ、さらに、第１変形部材１５の水平方向への滑りを良くするため、積層体８は第１変形部材１５の体積変化による影響を受け難くなる。
【００５３】
ここで、滑り部材２４の材料としては、密着がなく離型が容易である材料、すなわち離型性を有する材料を用いることも可能である。しかし、第１変形部材１５又は積層体８の面との密着が無く離型が容易であっても、加圧・加熱条件によって第１変形部材１５の延伸方向への変形に対して滑りが十分無く、それ自体が容易に延伸してしまう材料は本実施の形態の滑り部材２４として適当でない。
【００５４】
また、滑り部材２４の形態としては、粉体や液体であっても良く、第１変形部材１５に滑り部材２４を形成して一体となったものでも良い。さらに、シート状の部材も滑り部材２４として用いることが可能である。また、滑りを付与する材料としては、具体的に、二硫化タングステンや窒化ホウ素等の無機材料、テフロン（登録商標）等のフッ素系材料、シリコーン、パラフィン及びグリシン等が用いられるが、これらに限定されるものではない。
【００５５】
なお、好適な滑り部材２４としては、第１変形部材１５による均一な加圧の効果を損なわないために可撓性を有しており、かつ、その加圧方向に対する垂直方向の伸び率が第１変形部材１５の加圧方向に対する垂直方向の伸び率より小さいものが良い。これは、より水平方向の変形が小さいものが積層体８と接しているほうが、積層体８にあたえるストレスが少なくて済むためである。また、積層体８及び第１変形部材１５の互いに接触するいずれかの面又は両方の面で滑り効果が起こるものであって、好ましくは両面において滑り効果があるものが良い。
【００５６】
ここで、滑り部材２４が水平方向の変形が起こりやすい部材であるとき、第１変形部材１５の延伸（水平方向の変形）と共に滑り部材２４も変形をおこす。例えば、テフロン（登録商標）等の離型性を有する材料の厚みを薄く加工してフレキシブルにし、それ自体を担体で用いた場合には、加圧・加熱条件により延伸が起こり易いため、本実施の形態の効果は小さくなる。しかしながら、第１変形部材１５の伸び率より滑り部材２４の伸び率が小さければ、本実施の形態の効果は得られる。すなわち、電極４の面に対して滑りが十分起これば電極４の破損を防ぐことができる。より望ましくは、厚みが薄くフレキシブルで第１変形部材１５の延伸に対して変形がほとんど起こらないものを基材として用い、その表面に滑り層を設ける形態が好ましい。シート状の基材としては、具体的には、植物繊維やガラス繊維、ポリマーシート、ポリマー繊維等が用いられる。その中でも、植物繊維（紙等）は第１変形部材１５に対して延伸の変形が少なく、加熱時においても延伸が少なく、コストが安価であるため好適に用いられる。
【００５７】
さらに、熱を加えることにより固体電解質膜３ａと電極４との密着力がより強固なものとなる。加熱する形態としては、加圧装置１０を高温環境に置いて加熱する方法がある。この場合には、加圧装置１０に加熱制御部（図示せず）を付加する必要が無いので、もっとも簡便に積層体８に対して加熱が行われる。この時、温度変化による加圧媒体Ａの体積変化を調節するため、排出口２３から加圧媒体Ａを排出することができる。また、設定した温度条件で加圧力が得られるように設定してから、加圧装置１０を加熱することもできる。別の形態としては、加圧媒体供給口１８や第２変形部材１６の内側、試料台１１の上等に熱源（図示せず）を設置しておき、その熱源により各部材を加熱して積層体８を加熱しても良い。さらに、別の形態としては、加圧装置１０の平板１２，１３を加熱し積層体８を加熱するようにしても良い。また、熱源（図示せず）により加圧媒体Ａを加熱することにより、第２変形部材１６により積層体８に加熱が行われるようにしても良い。いずれの場合においても、加熱において気体の体積膨張が起こるため、積層体８に対する圧力の変化を制御することが好ましい。
【００５８】
このように本実施の形態の製造方法により形成された電解質膜３ａと電極４との接合体８ａは、均一な加圧により、固体電解質膜３ａ、電極４、触媒の界面が十分均一に形成されている。積層体８を均一な圧力で加圧することにより、電極４の周辺部の固体電解質膜３ａに歪によるシワの発生が少なくシール性に優れた燃料電池１が得られる。燃料としては、気体燃料や液体燃料が用いられる。特に、本実施の形態の製造方法で製造された接合体８ａは均一な加圧により接合状態にムラがないため、液体燃料による固体電解質膜３ａの膨張による剥がれが起こりにくい。したがって、液体燃料の使用も可能であり、燃料電池１は、触媒部への燃料の拡散性が維持された優れた形態をとりうる。
【００５９】
なお、本実施の形態で使用される燃料は、燃料電池１にあわせて適宜設定されるものであるが、基本的にはいかなる燃料も使用可能である。しかしながら、燃料は体積及び重量エネルギー密度に優れるもの使用することが好ましい。特に体積エネルギー密度に優れる燃料が好ましい。したがって、気体状燃料は体積エネルギー密度に劣るため好ましくなく、液体状燃料が好ましい。これは、例えば１分子の酸化反応により取り出せる電子数が水素であれば２個、メタノールであれば６個、エタノールであれば１２個であることから、各々の分子１ｍｏｌから取り出せるクーロン量はそれぞれ理論値として、９６５００×２Ｃ、９６５００×６Ｃ、９６５００×１２Ｃとなる。各々の密度や分子量を考慮し、１ｃｍ３当たりのクーロン量に換算すると水素で約９Ｃ／ｃｍ３、メタノールで約１４４００Ｃ／ｃｍ３、エタノールで１５２００Ｃ／ｃｍ３のエネルギー密度となる。常圧の気体としての水素は、単位体積あたりのエネルギー密度は著しく低くなる。メタノールとエタノールは酸化反応には水分子がそれぞれ、１分子、３分子必要であるが（以下の式参照)、これを加味しても液体燃料が優れることは明らかである。
【００６０】
ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→６Ｈ＋＋６ｅ−＋ＣＯ２ 
Ｃ２Ｈ５ＯＨ＋３Ｈ２Ｏ→１２Ｈ＋＋１２ｅ−＋２ＣＯ２
なお、高圧状態の水素あるいは液体水素を使用することも可能であるが、容器を堅牢にする必要が生じ、容器込みのエネルギー密度を考慮すると、常温常圧で液体あるいは固体状態の燃料が優れている。具体的には、水素吸蔵合金に蓄えた水素やガソリン、液体状炭化水素、液体状アルコール等の固体状燃料又は液体状燃料が使用できるが、本体燃料電池の小型化が可能な点、体積エネルギー密度に優れる点より、アルコール燃料を使用することが好ましい。アルコール燃料を使用することにより、駆動時間を向上させた携帯型の燃料電池１を形成することができる。なかでも、炭素数４以下のアルコールを使用することが好ましく、特に、安全性が高く、生合成が可能である点（環境面）からエタノールを使用することが好ましい。
【実施例】
【００６１】
＜実施例１＞
まず、触媒を担持したカーボンを付着させた電極（カーボン電極）４を固体電解質膜（ナフィオン１１５、Ｄｕｐｏｎｔ社製）３ａの両側に配置した積層体８を２組用意する。加圧装置１０の試料台１１の上に、厚さ１．６ｍｍのポリウレタン（気孔径５〜７μｍ、気孔率８０％）よりなる第１変形部材１５を３枚設置し、その上に積層体８を１組重ねる。その後、その上に同様の第１変形部材１５を重ねて置き、積層体８をもう１組重ね、同様の第１変形部材１５をさらに重ねて設置する。続いて、加圧装置１０の平板１２と平板１３とのギャップをギャップ部材１４により所定のギャップに設定する。そして、窒素ガスボンベをジョイント２１に接続する。ここで、窒素ガスが加圧媒体Ａとなる。
【００６２】
次に、このような状態でバルブ２０を開放する。窒素ガスが加圧装置１０の加圧媒体供給口１８より平板１３と第２変形部材１６との間に供給され、シリコンゴムからなる第２変形部材１６が積層体８側に膨らみ、積層体８を加圧する。圧力計２２が５０ａｔｍになったところで、バルブ２０を閉じて加圧状態を１時間保持する。
【００６３】
このようにして２組の接合体８ａを形成した。第２変形部材１６が接触している全ての点において均一な加圧が行なわれ、得られた固体電解質膜３ａと電極４とからなる接合体８ａには、電極４（積層部）及び電極４の周辺部に歪によるシワが発生しないことが確認された。
【００６４】
＜実施例２＞
まず、触媒を担持したカーボンを付着させた電極（カーボン電極）４を固体電解質膜（ナフィオン１１５、Ｄｕｐｏｎｔ社製）３ａの両側に配置した積層体８を２組用意する。加圧装置１０の試料台１１の上に、厚さ１．６ｍｍのポリウレタン（気孔径５〜７μｍ、気孔率８０％）よりなる第１変形部材１５を３枚設置し、その上に発泡ＰＥＴよりなる第１変形部材１５を重ねて設置し、その上に積層体８を１組重ねる。さらに、その上に発泡ＰＥＴよりなる第１変形部材１５、同様のポリウレタンよりなる第１変形部材１５及び発泡ＰＥＴよりなる第１変形部材１５をこの順番で重ねて置き、その上に積層体をもう１組重ねる。そして、その上に発泡ＰＥＴよりなる第１変形部材１５及び同様のポリウレタンよりなる第１変形部材１５をその順番で重ねて設置する。続いて、加圧装置１０の平板１２と平板１３とのギャップをギャップ部材１４により所定のギャップに設定する。そして、窒素ガスボンベをジョイント２１に接続する。ここで、窒素ガスが加圧媒体Ａとなる。
【００６５】
次に、このような状態でバルブ２０を開放する。窒素ガスが加圧装置１０の加圧媒体供給口１８より平板１３と第２変形部材１６との間に供給され、シリコンゴムからなる第２変形部材１６が積層体８側に膨らみ、積層体８を加圧する。圧力計２２が５０ａｔｍになったところで、バルブ２０を閉じて加圧状態を１時間保持する。
【００６６】
このようにして２組の接合体８ａを形成した。第２変形部材１６が接触している全ての点において均一な加圧が行なわれ、得られた固体電解質膜３ａと電極４とからなる接合体８ａには、電極４（積層部）及び電極４の周辺部に歪によるシワが発生しないことが確認された。
【００６７】
＜実施例３＞
まず、触媒を担持したカーボンを付着させた電極（カーボン電極）４を固体電解質膜（ナフィオン１１５、Ｄｕｐｏｎｔ社製）３ａの両側に配置した積層体８を２組用意する。加圧装置１０の試料台１１の上に、厚さ０．５ｍｍのシリコンゴムよりなる第１変形部材１５を設置し、その上に、紙基材表面にパラフィン処理を施した滑り部材２４を重ねて設置した後、その上に積層体８を１組重ねる。さらに、その上に同様の滑り部材２４、同様の第１変形部材１５及び同様の滑り部材２４をその順番で重ね、その上に積層体８をもう１組重ねる。そして、その上に同様の滑り部材２４及び同様の第１変形部材１５をその順番で重ねて設置する。続いて、加圧装置１０の平板１２と平板１３とのギャップをギャップ部材１４により所定のギャップに設定する。そして、窒素ガスボンベをジョイント２１に接続する。なお、窒素ガスが加圧媒体Ａとなる。
【００６８】
次に、このような状態でバルブ２０を開放する。窒素ガスが加圧装置１０の加圧媒体供給口１８より平板１３と第２変形部材１６との間に供給され、シリコンゴムからなる第２変形部材１６が積層体８側に膨らみ、積層体８を加圧する。圧力計２２が５０ａｔｍになったところで、バルブ２０を閉じて加圧状態を１時間保持する。
【００６９】
このようにして２組の接合体８ａを形成した。第２変形部材１６が接触している全ての点において均一な加圧が行なわれ、得られた固体電解質膜３ａと電極４とからなる接合体８ａには、電極４（積層部）及び電極４の周辺部に歪によるシワが発生しないことが確認された。
【００７０】
＜実施例４＞
まず、触媒を担持したカーボンを付着させた電極（カーボン電極）４を固体電解質膜（ナフィオン１１５、Ｄｕｐｏｎｔ社製）３ａの両側に配置した積層体８を２組用意する。
【００７１】
加圧装置１０の試料台１１の上に、厚さ１．６ｍｍのポリウレタン（気孔径５〜７μｍ、気孔率８０％）よりなる第１変形部材１５を３枚設置し、その上に、紙基材表面にパラフィン処理を施した滑り部材２４を重ねて設置し、その上に積層体８を１組重ねる。さらに、その上に同様の滑り部材２４、同様の第１変形部材１５及び同様の滑り部材２４をその順番で重ね、その上に積層体８をもう１組重ねる。そして、その上に同様の滑り部材２４及び同様の第１変形部材１５をその順番で重ねて設置する。続いて、加圧装置１０の平板１２と平板１３とのギャップをギャップ部材１４により所定のギャップに設定する。そして、窒素ガスボンベをジョイント２１に接続する。なお、窒素ガスが加圧媒体Ａとなる。
【００７２】
次に、このような状態でバルブ２０を開放する。窒素ガスが加圧装置１０の加圧媒体供給口１８より平板１３と第２変形部材１６との間に供給され、シリコンゴムからなる第２変形部材１６が積層体８側に膨らみ、積層体８を加圧する。圧力計２２が５０ａｔｍになったところで、バルブ２０を閉じて加圧状態を１時間保持する。
【００７３】
このようにして２組の接合体８ａを形成した。第２変形部材１６が接触している全ての点において均一な加圧が行なわれ、得られた固体電解質膜３ａと電極４とからなる接合体８ａには、電極４（積層部）及び電極４の周辺部に歪によるシワが発生しないことが確認された。
【００７４】
＜実施例５＞
まず、触媒を担持したカーボンを付着させた電極（カーボン電極）４を固体電解質膜（ナフィオン１１５、Ｄｕｐｏｎｔ社製）３ａの両側に配置した積層体８を２組用意する。加圧装置１０の試料台１１の上に、厚さ１．６ｍｍのポリウレタン（気孔径５〜７μｍ、気孔率８０％）よりなる第１変形部材１５を３枚設置し、その上に発泡ＰＥＴよりなる第１変形部材１５を重ねて設置し、その上に積層体８を１組重ねる。さらに、その上に発泡ＰＥＴよりなる第１変形部材１５、同様のポリウレタンよりなる第１変形部材１５及び発泡ＰＥＴよりなる第１変形部材１５をこの順番で重ねて置き、その上に積層体をもう１組重ねる。そして、その上に発泡ＰＥＴよりなる第１変形部材１５及び同様のポリウレタンよりなる第１変形部材１５をその順番で重ねて設置する。続いて、加圧装置１０の平板１２と平板１３とのギャップをギャップ部材１４により所定のギャップに設定する。そして、エアーコンプレッサをジョイント２１に接続する。ここで、空気が加圧媒体Ａとなる。
【００７５】
次に、このような状態でエアーコンプレッサを稼動させてバルブ２０を開放する。空気が加圧装置１０の加圧媒体供給口１８より平板１３と第２変形部材１６との間に供給され、シリコンゴムからなる第２変形部材１６が積層体８側に膨らみ、積層体８を加圧する。圧力計２２が５０ａｔｍになったところで、バルブ２０を閉じて加圧状態を１時間保持する。
【００７６】
このようにして２組の接合体８ａを形成した。第２変形部材１６が接触している全ての点において均一な加圧が行なわれ、得られた固体電解質膜３ａと電極４とからなる接合体８ａには、電極４（積層部）及び電極４の周辺部に歪によるシワが発生しないことが確認された。
【００７７】
＜比較例１＞
まず、触媒を担持したカーボンを付着させた電極（カーボン電極）４を固体電解質膜（ナフィオン１１５、Ｄｕｐｏｎｔ社製）３ａの両側に配置した積層体８を２組用意する。加圧装置１０の試料台１１の上に積層体８を載置する。続いて、加圧装置１０の平板１２と平板１３とのギャップをギャップ部材１４により所定のギャップに設定する。そして、窒素ガスボンベをジョイント２１に接続する。ここで、窒素ガスが加圧媒体Ａとなる。
【００７８】
次に、このような状態でバルブ２０を開放する。窒素ガスが加圧装置１０の加圧媒体供給口１８より平板１３と第２変形部材１６との間に供給され、シリコンゴムからなる第２変形部材１６が積層体８側に膨らみ、積層体８を直接加圧する。圧力計２２が５０ａｔｍになったところで、バルブ２０を閉じて加圧状態を１時間保持する。
【００７９】
このようにして２組の接合体８ａを形成した。その接合体８ａの試料台１１側の面には、シワが少なかったものの、その加圧側（第２変形部材１６側）の面では、電極４の周辺部にシワが発生していたことが確認された。
【図面の簡単な説明】
【００８０】
【図１】燃料電池の発電概念を説明するための説明図である。
【図２】本発明の実施の一形態の加圧装置を概略的に示す中央縦断側面図である。
【図３】本発明の実施の一形態の加圧装置を概略的に示す平面図である。
【図４】加圧状態の加圧装置を概略的に示す中央縦断側面図である。
【図５】第１変形部材及び滑り部材が積層された積層体を概略的に示す縦断側面図である。
【符号の説明】
【００８１】
１            燃料電池
３ａ          電解質膜（固体電解質膜）
４            電極
８            積層体
８ａ          接合体
１１          載置台
１５          第１変形部材
１６          第２変形部材
Ａ            加圧媒体
【図１】
2005268023.tif 000003
【図２】
2005268023.tif 000004
【図３】
2005268023.tif 000005
【図４】
2005268023.tif 000006
【図５】
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