(57)【要約】【課題】燃料電池用セパレータに用いられるカーボンプレートの導電性と成形性を向上させるために、炭素質粉末の表面をフェノール樹脂でコーティングする方法を提供すること。【解決手段】炭素質粉末と水溶性フェノール樹脂を極性溶媒、好ましくは水の存在下で攪拌・混合することにより、炭素質粉末表面をフェノール樹脂でコーティングする。【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭素質粉末と水溶性フェノール樹脂を極性溶媒存在下で攪拌・混合することにより、炭素質粉末表面をフェノール樹脂でコーティングすることを特徴とする、炭素質粉末のフェノール樹脂コーティング方法。
【請求項２】
攪拌混合時の温度が７０℃から１５０℃である、請求項１の炭素質粉末のフェノール樹脂コーティング方法。
【請求項３】
耐圧容器を用いて攪拌・混合がなされる、請求項１又は２の炭素質粉末のフェノール樹脂コーティング方法。
【請求項４】
前記炭素質粉末及び前記フェノール樹脂の合計重量に対する前記極性溶媒の重量比が０．０５〜２００である、請求項１から３のいずれかの炭素質粉末のフェノール樹脂コーティング方法。
【請求項５】
前記炭素質粉末に対する前記フェノール樹脂の重量比が、０．００１〜０．５である、請求項１から４のいずれかの炭素質粉末のフェノール樹脂コーティング方法。
【請求項６】
前記炭素質粉末が黒鉛である、請求項１から５のいずれかの炭素質粉末のフェノール樹脂コーティング方法。
【請求項７】
前記極性溶媒が水である、請求項１から６のいずれかの炭素質粉末のフェノール樹脂コーティング方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用セパレータに用いられるカーボンプレートを成形する炭素質粉末の水溶性フェノール樹脂によるコーティング方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、燃料電池セパレータに用いられるカーボンプレートは、一般的には常温下で、乾式又は湿式法により熱硬化性樹脂とカーボン材料を混合させ、混合物を成形した後、成形体を焼成し導電性を高めることにより製造される。
【０００３】
カーボンプレートは、炭素質粉末、望ましくは黒鉛の配合比率を高くすると良導電性が得られるが、成形性が悪くなり、逆に、樹脂の配合比率を大きくすると成形性は改善されるが、今度は逆に導電性が大きく低下する。このように、セパレータとして高導電性を得る為に、成形材料中の炭素質粉末の配合率を高くすることと、成形性を向上させる為に樹脂配合率を高くすることが相反する要因である為、樹脂の種類及び配合量及び成形方法等について種々の検討がなされている。
【０００４】
また、樹脂の中でも、フェノール樹脂は、耐熱性、機械的強度、電気的安定性等種々の点において優れていることが知られており、特許文献１には、フェノール樹脂の配合量を１０重量％以下にした炭素質粉末と熱硬化性樹脂の混合物を５００ｋｇｆ／ｃｍ2以上の圧力で加熱加圧成形して板状体とし、これを不活性雰囲気中で焼成してフェノール樹脂を炭化させるカーボンプレートの製造方法が開示されている。
【特許文献１】特開２０００−１６９２３０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、これらの従来の方法は、炭素質粉末と有機樹脂との混合が均一になされないために、燃料電池用セパレータに必要な特性である電気伝導が低くなってしまうという問題を有する。このような問題を解決するために、表面を酸化して官能基を導入する方法や有機樹脂による微粒子の表面被覆する方法があるが、いずれの方法においても、満足できるカーボンプレートは得られなかった。
【０００６】
そこで、本発明者らは、上記の欠点を改良すべく鋭意研究した結果、炭素質粉末、望ましくは黒鉛と水溶性フェノール樹脂を極性溶媒、好ましくは水存在下で攪拌・混合し、カーボン粒子表面をフェノール樹脂でコーティングする（換言すれば、「カプセル化」する。）ことにより、導電性及び成形性に優れたカーボンプレートが得られることを見出すに至った。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
よって、本発明は、炭素質粉末と水溶性フェノール樹脂を極性溶媒、特に水存在下で攪拌・混合することにより、カーボン粒子表面をフェノール樹脂でコーティングすることを特徴とする方法によって、前記の課題を解決したものである。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、炭素質粉末表面をフェノール樹脂でコーティングすることで、導電性及び成形性に優れ、燃料電池用セパレータに好適に用いられるカーボンプレートを製造することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
このように、本発明は、炭素質粉末と水溶性フェノール樹脂を極性溶媒、好ましくは水存在下で攪拌・混合することにより、炭素質粉末表面をフェノール樹脂でコーティングする方法を提供するものであり、このような方法でコーティングすることによって、導電性及び成形性に優れ、燃料電池用セパレータに好適に用いられるカーボンプレートの製造を可能にするものである。
【００１０】
攪拌混合時の温度は、７０℃から１５０℃で、好適には、９０℃から１００℃である。攪拌混合時の温度が１００℃以上の場合には、耐圧容器を用いて攪拌・混合がなされる（１００℃未満の温度で耐圧容器を用いてもよい。）。
炭素質粉末及び水溶性フェノール樹脂の合計重量に対する極性溶媒の重量比は０．０５〜２００、炭素質粉末に対する水溶性フェノールの重量比は０.００１〜０．５であることが望ましい。
【００１１】
フェノール樹脂による炭素質粉末のコーティングは、具体的に以下に示す工程によりなされる。
工程１：水溶性のフェノール樹脂を極性溶媒、好ましくは水に溶解させ、ここに炭素質粒子を分散させる。
工程２：７０〜１５０℃、好ましくは９５℃まで加熱する。
工程３：これによって、極性溶媒、好ましくは水に溶解していた水溶性フェノール樹脂が、重縮合反応を経て高分子化する。このように、水溶性フェノール樹脂が高分子化することにより、極性溶媒に対する溶解性が減少し、炭素質粒子の表面近傍で析出する。かくして、炭素質粒子のコーティングが実現される。
【００１２】
このように、部分硬化により粒子表面がフェノール樹脂でコーティングされた炭素質粉末は、カーボンプレート成形時に完全硬化され、優れた導電性及び成形性を具えたカーボンプレートが得られる。
【実施例】
【００１３】
以下、実施例により本発明を具体的に説明する。
（実施例１）
黒鉛を５０ｇ、黒鉛に対する水溶性フェノール樹脂の重量比を０．１、黒鉛及び水溶性フェノール樹脂の合計重量に対する水の重量比を０．４として、これらを容器に入れて混合撹拌しつつ、９５℃・常圧下で１時間加熱還流を行った。容器内は最初粘性のある状態だったが、徐々に粘性が低くなっていった。１時間の加熱還流後、常温まで冷却した。これを水洗し、濾過した後、５０℃で１０時間減圧乾燥することにより、フェノール樹脂をコーティングした黒鉛粉を得た。成型後、不活性雰囲気下にて５３℃／分の昇温速度で８００℃まで熱処理を行った。
【００１４】
（実施例２〜６）
実施例２〜６は、実施例１と同様の分量で、それぞれ８０℃、９０℃、１００℃、１１０℃、１２０℃の温度下で１時間撹拌した。これを常温まで冷却した後、実施例１と同様に減圧乾燥してフェノール樹脂をコーティングした黒鉛粉を得た。
（実施例７〜１２）
実施例７〜１２は、黒鉛を５０ｇ、黒鉛に対するフェノール樹脂の重量比を、それぞれ、０.００１、０．０５、０．１、０．２、０．３、０．５とし、他は実施例１と同様にして、フェノール樹脂をコーティングした黒鉛粉を得た。
【００１５】
これら実施例１〜１２の体積抵抗及び曲げ強度を表１に示す。
【表１】
2005066494.tif 000002
【００１６】
導電性を向上させるために、黒鉛５０ｇに対し、黒鉛に対する水溶性フェノール樹脂の重量比は０．０５〜０．２、黒鉛及び水溶性フェノール樹脂の合計重量に対する水の重量比は０．２〜０．６であることが望ましい。
【００１７】
以上のように、本発明によれば、カーボン粒子表面をフェノール樹脂でコーティングすることで、良導電性及び成形性に優れ、燃料電池用セパレータに好適に用いられるカーボンプレートを製造することが可能となる。
また、本発明の方法によれば、炭素質粉末を水溶性フェノール樹脂と極性溶媒のみを使用して簡便にカプセル化することができ、量産性に優れているので、低コストで電気伝導性の高いカーボンプレートを製造できるという効果を奏する。