(57)【要約】【課題】  剛性と耐衝撃性のバランスに優れ、かつ、流動性に優れた熱可塑樹脂組成物および該熱可塑性樹脂組成物からなる射出成形体を提供する。【解決手段】  下記（Ａ）〜（Ｆ）を含む熱可塑性樹脂組成物および該熱可塑性樹脂組成物からなる射出成形体。（Ａ）プロピレン単独重合体部分９５〜６０重量％と、エチレン含量が２０〜５５重量％であるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分５〜４０重量％からなるプロピレン−エチレンブロック共重合体  ５〜６０重量％（Ｂ）メルトフローレートが１００ｇ／１０分以上であるプロピレン単独重合体  １０〜４５重量％（Ｃ）エラストマー  ２０〜３０重量％（Ｄ）ポリフェニレンエーテル樹脂  ０〜４０重量％（Ｅ）板状フィラー  ５〜１５重量％（Ｆ）繊維状フィラー  ５〜１５重量％（但し、上記（Ａ）〜（Ｆ）を含む熱可塑性樹脂組成物の全量を１００重量％とする。）【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記（Ａ）〜（Ｆ）を含む熱可塑性樹脂組成物。
（Ａ）プロピレン単独重合体部分（Ａ１）９５〜６０重量％と、エチレン含量が２０〜５５重量％であるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）５〜４０重量％からなるプロピレン−エチレンブロック共重合体  ５〜６０重量％
（Ｂ）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分、測定条件：２３０℃、２１．２Ｎ）が１００以上であるプロピレン単独重合体    １０〜４５重量％
（Ｃ）エラストマー                  ２０〜３０重量％
（Ｄ）ポリフェニレンエーテル樹脂    ０〜４０重量％
（Ｅ）板状フィラー                  ５〜１５重量％
（Ｆ）繊維状フィラー                ５〜１５重量％
【請求項２】
請求項１に記載の熱可塑性樹脂からなる射出成形体。
【請求項３】
射出成形体が自動車内外装材である請求項２に記載の射出成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性樹脂組成物および該熱可塑性樹脂組成物からなる射出成形体に関するものである。更に詳しくは、剛性と耐衝撃性のバランスに優れ、かつ、流動性に優れた熱可塑性樹脂組成物および該熱可塑性樹脂組成物からなる射出成形体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
バンパー、インストルメンタルパネル、ピラー、フェンダー、ドアトリム等の自動車用内外装用成形品は、高剛性、高耐衝撃性であることが要求される。
例えば、特開平５−３２０４４６号公報には、自動車材料に適した高剛性、高耐衝撃性の樹脂組成物として、ポリフェニレンエーテルとポリオレフィン樹脂からなる樹脂組成物が記載されている。
【０００３】
しかし、近年、成形品を薄肉化する要求や成形品を大型化する要求が高くなってきており、成形体の更なる高剛性化、高耐衝撃性化が求められている。
上記の特開平５−３２０４４６号公報に記載されている樹脂組成物からなる薄肉化された成形品や大型化された成形品は、剛性や耐衝撃性の要求については、必ずしも満足できるものではなかった。
【０００４】
【特許文献１】特開平５−３２０４４６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は、剛性と耐衝撃性のバランスに優れ、かつ、流動性に優れた熱可塑樹脂組成物および該熱可塑性樹脂組成物からなる射出成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者等は、かかる実情に鑑み、鋭意研究の結果、本発明が上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明は、
下記（Ａ）〜（Ｆ）を含む熱可塑性樹脂組成物、および、該熱可塑性樹脂組成物からなる射出成形体に係るものである。
（Ａ）プロピレン単独重合体部分（Ａ１）９５〜６０重量％と、エチレン含量が２０〜５５重量％であるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）５〜４０重量％からなるプロピレン−エチレンブロック共重合体  ５〜６０重量％
（Ｂ）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分、測定条件：２３０℃、２１．２Ｎ）が１００以上であるプロピレン単独重合体    １０〜４５重量％
（Ｃ）エラストマー                  ２０〜３０重量％
（Ｄ）ポリフェニレンエーテル樹脂    ０〜４０重量％
（Ｅ）板状フィラー                  ５〜１５重量％
（Ｆ）繊維状フィラー                ５〜１５重量％
（但し、上記（Ａ）〜（Ｆ）を含む熱可塑性樹脂組成物の全量を１００重量％とする。）
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、剛性と耐衝撃性のバランスに優れ、かつ、流動性に優れた熱可塑性樹脂組成物および該熱可塑性樹脂成物からなる射出成形体を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明で用いられるプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）とは、プロピレン単独重合体部分（Ａ１）とプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）からなる共重合体である。
本発明で用いられるプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）におけるプロピレン単独重合体部分（Ａ１）とプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）の、それぞれの重量割合は、単独重合体部分（Ａ１）が９５〜６０重量％であり、ランダム共重合体部分（Ａ２）が５〜４０重量％である。好ましくは、単独重合体部分（Ａ１）が９０〜６５重量％であり、ランダム共重合体部分（Ａ２）が１０〜３５重量％であり、さらに好ましくは、単独重合体部分（Ａ１）が９０〜７０重量％であり、ランダム共重合体部分（Ａ２）が１０〜３０重量％である。（但し、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）の全重量を１００重量％とする。）
【０００９】
単独重合体部分（Ａ１）の含有量が過多の場合、衝撃強度が不充分となる場合があり、単独重合体部分（Ａ１）の含有量が過少の場合、剛性が不充分となる場合がある。
【００１０】
ブロック共重合体（Ａ）におけるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）におけるエチレン含量は、２０〜５５重量％であり、好ましくは、３０〜５５重量％、さらに好ましくは、３５〜５０重量％である。（ただし、プロピレン−エチレンランダム共重合体（Ａ２）の全量を１００重量％とする。）
プロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）におけるエチレン含量が過多あるいは過少の場合、衝撃強度が不充分となる場合がある。
【００１１】
ブロック共重合体（Ａ）における単独重合体部分（Ａ１）のアイソタクチックペンタッド分率は、剛性や耐熱性の観点から、通常、０．９７以上であり、より好ましくは０．９８以上であり、さらに好ましくは、０．９８５以上である。
【００１２】
また、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）の固有粘度（［η］EP）は、剛性と衝撃性のバランス、ゲルの発生や成形品外観の観点から、通常、１〜８ｄｌ／ｇであり、好ましくは２〜７ｄｌ／ｇである。
【００１３】
ブロック共重合体（Ａ）の製造方法としては、例えば、プロピレン単独重合体部分（Ａ１）を第１工程で製造し、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）を第２工程で製造する方法が挙げられる。
そして、重合触媒としては、例えば、チーグラー触媒やメタロセン触媒が挙げられ、重合方法としては、例えば、スラリー重合法や気相重合法が挙げられる。
【００１４】
本発明で用いられるプロピレン単独重合体（Ｂ）は、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）の単独重合体部分（Ａ１）と同様のプロピレン単独重合体である。
プロピレン単独重合体（Ｂ）のメルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分、測定条件：２３０℃、２１．２Ｎ）は１００以上であり、好ましくは、１５０以上、さらに好ましくは２００以上である。ＭＦＲが１００より小さい場合、得られる熱可塑性樹脂組成物の流動性が低下し成形性が悪化することがある。
【００１５】
プロピレン単独重合体（Ｂ）のアイソタクチックペンタッド分率は、剛性や耐熱性の観点から、通常、０．９７以上であり、より好ましくは０．９８以上、さらに好ましくは、０．９８５以上である。
【００１６】
本発明で用いられるエラストマー（Ｃ）とは、下記のビニル芳香族化合物含有ゴム（Ｃ−１）、エチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム（Ｃ−２）、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム（Ｃ−３）から選ばれる少なくとも１種のエラストマーである。
（Ｃ−１）比重が０.９１以下のビニル芳香族化合物含有ゴム
（Ｃ−２）比重が０．８９以下のエチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム
（Ｃ−３）プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム
【００１７】
（Ｃ−１）ビニル芳香族化合物含有ゴム
ビニル芳香族化合物含有ゴム（Ｃ−１）としては、例えば、ビニル芳香族化合物重合体ブロックと共役ジエン系重合体ブロックからなるブロック共重合体等が挙げられ、その共役ジエン部分の二重結合が８０％以上水素添加されているものが好ましく、さらに好ましくは８５％以上水素添加されているものである。また、ＧＰＣ（ゲルパーミュエーションクロマトグラフィー）法による分子量分布（Ｑ値）が２．５以下であるものが好ましく、さらに好ましくは２．３以下のものである。また、ビニル芳香族化合物含有ゴム中のビニル芳香族化合物の平均含有量が１０〜３０重量％であるものが好ましく、さらに好ましくは１２〜２０重量％のものである。また、ビニル芳香族化合物含有ゴムのメルトフローレート（ＭＦＲ、ＪＩＳ−Ｋ−６７５８、２３０℃）が１〜１５ｇ／１０分であるものが好ましく、さらに好ましくは２〜１３ｇ／１０分のものである。
【００１８】
ビニル芳香族化合物含有ゴム（Ｃ−１）としては、例えば、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン系ゴム（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレン系ゴム（ＳＥＰＳ）、スチレン−ブタジエン系ゴム（ＳＢＲ）、スチレン−ブタジエン−スチレン系ゴム（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレン−スチレン系ゴム（ＳＩＳ）等のブロック共重合体又はこれらのゴム成分を水添したブロック共重合体等を挙げることができる。また、エチレン−プロピレン−非共役ジエン系ゴム（ＥＰＤＭ）等のオレフィン系共重合体ゴムとスチレン等のビニル芳香族化合物を反応させて得られるゴムも好適に使用することができる。また、２種類以上のビニル芳香族化合物含有ゴムを併用しても良い。
【００１９】
ビニル芳香族化合物含有ゴム（Ｃ−１）の製造方法は、特に限定されるものではないが、例えば、オレフィン系共重合体ゴムもしくは共役ジエンゴムに対し、ビニル芳香族化合物を重合、反応等により結合させる方法等が挙げられる。
【００２０】
（Ｃ−２）エチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム
本発明で用いられるエチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム（Ｃ−２）とは、エチレンとα−オレフィンからなるランダム共重合体ゴムであり、そのようなゴムであれば特に制限はない。α−オレフィンは炭素原子数３以上のα−オレフィンであり、例えば、プロピレン、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１、デセン等が挙げられ、好ましくは、プロピレン、ブテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１であり、２種以上のα−オレフィンを併用してもよい。
【００２１】
エチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム（Ｃ−２）としては、エチレン−プロピレンランダム共重合体ゴム、エチレン−ブテン−１ランダム共重合体ゴム、エチレン−ヘキセン−１ランダム共重合体ゴム、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−ブテン−１ランダム共重合体等が挙げられ、好ましくは、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴム、エチレン−ブテン−１ランダム共重合体ゴム又はエチレン−ヘキセン−１ランダム共重合体ゴムである。また、２種類以上のエチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴムを併用しても良い。
【００２２】
エチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム（Ｃ−２）の比重は０．８９以下であり、好ましくは０．８８以下、さらに好ましくは、０．８７５以下である。
【００２３】
エチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム（Ｃ−２）のＭＦＲ（１９０℃、２１．２Ｎ）は０．１ｇ〜４０ｇ／１０ｍｉｎであり、好ましくは、０．５〜３０ｇ／１０ｍｉｎ、さらに好ましくは、０．５〜２０ｇ／１０ｍｉｎである。
【００２４】
（Ｃ−３）プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム
プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム（Ｃ−３）としては、プロピレン−ブテンランダム共重合体ゴム、プロピレン−ヘキセン−１ランダム共重合体ゴム、プロピレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴム等が挙げられ、好ましくは、プロピレン−ブテンランダム共重合体ゴムである。また、２種類以上のプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴムを併用しても良い。
【００２５】
本発明で用いられるエラストマー（Ｃ）として、好ましくは、比重が０．９０以下のスチレン−エチレン−ブテン−スチレン系ゴム（ＳＥＢＳ）、比重が０．８８以下であり、ＭＦＲ（１９０℃、２１．２Ｎ）が０．５〜２０ｇ／１０ｍｉｎであるエチレン−オクテン−１ランダム共重合体、または、比重が０．８８以下であり、ＭＦＲ（１９０℃、２１．２Ｎ）が０．５〜２０ｇ／１０ｍｉｎであるエチレン−ブテン−１ランダム共重合体である。
【００２６】
本発明で用いられるポリフェニレンエーテル系樹脂（Ｄ）は、下記一般式（式中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4及びＲ5は、それぞれ水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基もしくは置換炭化水素基から選ばれたものであり、そのうち、必ず１個は水素原子である。）で示されるフェノール化合物の一種又は二種以上を酸化カップリング触媒を用い、酸素又は酸素含有ガスで酸化重合せしめて得られる重合体または共重合体である。
2005105056.tif 000002
【００２７】
上記一般式におけるＲ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4及びＲ5の具体例としては、水素、塩素、臭素、フッ素、ヨウ素、メチル、エチル、ｎ−又はｉｓｏ−プロピル、ｐｒｉ−、ｓｅｃ−又はｔ−ブチル、クロロエチル、ヒドロキシエチル、フェニルエチル、ベンジル、ヒドロキシメチル、カルボキシエチル、メトキシカルボニルエチル、シアノエチル、フェニル、クロロフェニル、メチルフェニル、ジメチルフェニル、エチルフェニル、アリルなどがあげられる。上記一般式の具体例としては、フェノール、ｏ−、ｍ−又はｐ−クレゾール、２，６−、２，５−、２，４−又は３，５−ジメチルフェノール、２−メチル−６−フェニルフェノール、２，６−ジフェニルフェノール、２，６−ジエチルフェノール、２−メチル−６−エチルフェノール、２，３，５−、２，３，６−又は２，４，６−トリメチルフェノール、３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール、チモール、２−メチル−６−アリルフェノールなどがあげられる。更に、上記一般式以外のフェノール化合物、例えば、ビスフェノール−Ａ、テトラブロモビスフェノール−Ａ、レゾルシン、ハイドロキノン、ノボラック樹脂のような多価ヒドロキシ芳香族化合物と、上記一般式で示されるフェノール化合物とを共重合体の原料としてもよい。これらの化合物の中では、２，６−ジメチルフェノール、２，６−ジフェニルフェノール、３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール及び２，３，６−トリメチルフェノールが好ましい。
【００２８】
フェノール化合物を酸化重合せしめる際に用いる酸化カップリング触媒は、特に限定されるものではなく、重合能を有する如何なる触媒でも使用できる。
【００２９】
本発明で用いられるポリフェニレンエーテル系樹脂（Ｄ）ポリフェニレンエーテル系樹脂の製造法は、例えば米国特許第３３０６８７４号公報、同第３３０６８７５号公報及び同第３２５７３５７号公報並びに特公昭５２−１７８８０号公報、特開昭５０−５１１９７号公報、特開平１−３０４１１９号公報等に記載されている。
【００３０】
本発明で用いられるポリフェニレンエーテル系樹脂（Ｄ）の具体例としては、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジエチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−プロピル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジプロピル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−エチル−６−プロピル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ブチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジプロペニル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジラウリル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジフェニル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジメトキシ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジエトキシ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メトキシ−６−エトキシ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−エチル−６−ステアリルオキシ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−フェニル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−エトキシ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−クロロ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（３−メチル−６−ｔ−ブチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジクロロ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，５−ジブロモ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジベンジル−１，４−フェニレンエーテル）及びこれらの重合体を構成する繰り返し単位の複数種を含む各種共重合体をあげることができる。共重合体の中には２，３，６−トリメチルフェノール、２，３，５，６−テトラメチルフェノール等の多置換フェノールと２，６−ジメチルフェノールとの共重合体等も含む。これらポリフェニレンエーテル系樹脂のうちで好ましいものはポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）及び２，６−ジメチルフェノールと２，３，６−トリメチルフェノールとの共重合体である。
【００３１】
本発明で用いられるポリフェニレンエーテル系樹脂（Ｄ）の分子量は、目的によってその好適な範囲が異なるため一概にその範囲は定められないが、一般に３０℃のクロロホルム中で測定した極限粘度で表わして０．１〜０．７ｄｌ／ｇ、好ましくは０．３〜０．６ｄｌ／ｇである。
【００３２】
本発明で用いられるポリフェニレンエーテル系樹脂（Ｄ）は、上記重合体または上記共重合体に対し、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ビニルトルエン及びクロルスチレン等のスチレン系化合物をグラフトさせて変性した共重合体でもよい。
【００３３】
本発明で用いられる板状フィラー（Ｅ）とは、鱗片状の形状を有するもので、面長と厚さの比が１００／１程度以上のものが好ましい。具体的には、タルク、マイカ、雲母、ガラスフレーク等が例示される。これらの中では、タルクが好ましい。
【００３４】
タルクの平均粒子径は、通常、１０μｍ以下であり、好ましくは５μｍ以下である。ここでタルクの平均粒子径とは、遠心沈降式粒度分布測定装置を用いて水、アルコール等の分散媒中に懸濁させて測定した篩下法の積分分布曲線から求めた５０％相当粒子径Ｄ５０のことを意味する。
【００３５】
また、タルクは無処理のまま使用しても良く、ポリプロピレン系樹脂との界面接着性を向上させ、ポリプロピレン系樹脂に対する分散性を向上させるために、通常知られているシランカップリング剤、チタンカップリング剤や界面活性剤で表面を処理して使用しても良い。界面活性剤としては、例えば、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸塩類等が挙げられる。
【００３６】
本発明で用いられる繊維状フィラー（Ｆ）は、繊維状の形状を有するものであり、塩基性硫酸マグネシウム繊維、ガラス繊維、炭素繊維、金属繊維、ワラストナイト、ウイスカー、ゾノトライト等が例示される。これらの中では、塩基性硫酸マグネシウム繊維、ワラストナイトが好ましい。繊維状フィラーの長径と短径の比が２以上のものが剛性改良の観点から望ましい。
【００３７】
本発明で用いられる塩基性硫酸マグネシウム繊維としては、たとえば、原料として硫酸マグネシウムと水酸化マグネシウムまたは酸化マグネシウムを用いて、水熱合成により得られる繊維が絡み凝集した状態である塩基性硫酸マグネシウムのスラリーを、せん断効果の高い分散装置を使用して湿式で処理し、繊維が絡み凝集した状態である塩基性硫酸マグネシウム繊維を解繊して分散すると同時に、２０μｍ以上の繊維を折損させて平均繊維長を７〜１２μｍに調整した後、濾過、脱水、乾燥して得られる塩基性硫酸マグネシウム繊維が挙げられる。
【００３８】
本発明で用いられる塩基性硫酸マグネシウム繊維の一次繊維に含まれる繊維の平均繊維長は好ましくは、７〜１２μｍである。
【００３９】
本発明で用いられる塩基性硫酸マグネシウム繊維は、モンタン蝋等により、表面が処理されたものを用いることが可能である。
【００４０】
本発明で用いられる塩基性硫酸マグネシウム繊維の製造方法は、特に限定されないが、特開２００３−７３５２４に開示された方法によって製造することが可能である。
【００４１】
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、前述の（Ａ）〜（Ｆ）を含む熱可塑性樹脂組成物であって、前述の（Ａ）〜（Ｆ）を含む熱可塑性樹脂組成物の全量を１００重量％とする。
本発明で用いられるプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）の含有量は、５〜６０重量％である。（Ａ）の添加量が過少の場合、耐衝撃強度の改良効果が十分でない場合があり、過多の場合、剛性が低下する場合がある。
本発明で用いられるプロピレン単独重合体（Ｂ）の含有量は、１０〜４５重量％である。（Ｂ）の添加量が過少の場合、得られる熱可塑性樹脂組成物の流動性が低下したり、成形性が悪化することがある。過多の場合、耐衝撃強度が低下する場合がある。
本発明で用いられるエラストマー（Ｃ）の含有量は、２０〜３０重量％である。（Ｃ）の添加量が過少の場合、耐衝撃強度の改良効果が十分でない場合があり、過多の場合、剛性が低下する場合がある。
本発明の熱可塑性樹脂組成物には、ポリフェニレンエーテル樹脂（Ｃ）を含有させても良く、その含有量は、含有量は、０〜４０重量％である。（Ｄ）が過多の場合、耐薬品性が悪化する場合がある。
本発発明で用いられる板状フィラー（Ｅ）の含有量は、５〜１５重量％である。（Ｅ）の添加量が過少の場合、剛性の改良効果が十分でない場合があり、過多の場合、耐衝撃強度が低下する場合がある。
本発発明で用いられる繊維状フィラー（Ｆ）の含有量は、５〜１５重量％である。（Ｆ）の添加量が過少の場合、剛性の改良効果が十分でない場合があり、過多の場合、耐衝撃強度が低下する場合がある。
【００４２】
本発明の熱可塑性樹脂組成物の製造方法としては、各成分を混合し、混練する方法が挙げられ、混練に用いられる装置としては、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等が挙げられる。混練の温度は、通常、１７０〜２５０℃であり、時間は、通常、１〜２０分である。また、各成分の混合は同時に行なってもよく、分割して行なってもよい。各成分を分割して混合する場合、混練順序は特に限定されるものではない。
【００４３】
また、本発明の熱可塑性樹脂組成物には、必要に応じて、他の熱可塑性樹脂、酸化防止剤、紫外線吸収剤、顔料、帯電防止剤、銅害防止剤、難燃剤、中和剤、発泡剤、可塑剤、造核剤、気泡防止剤、架橋剤、滑剤等の添加剤を配合しても良い。
【００４４】
本発明の射出成形体は、本発明の熱可塑性樹脂組成物を、射出成形法によって、成形して得られるものである。
本発明の射出成形体の用途としては、例えば、自動車用部品、電気製品・電子製品用部品、建材部品等が挙げられ、好ましくはドアトリム、サイドモール、フェンダー、オーバーフェンダー、サイドシルガーニッシュ、バンパースカート、スポイラー、マッドガード、インナーパネル、ピラー、インストルメンタルパネル及びバンパー等自動車用部品である。本樹脂組成物は、剛性、流動性が優れるため特に、自動車用インストルメントパネル部品、バンパー部品として好適に使用される。
【実施例】
【００４５】
以下、実施例および比較例により本発明を説明するが、本発明は、これら実施例に限定されるものではない。
実施例および比較例における物性値の測定法を以下に示した。
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に従って測定した。測定温度は２３０℃であり、荷重は２１.２Ｎで測定した。
【００４６】
（２）引張降伏点強度（単位：ＭＰａ）および引張伸び（単位：％）
ＡＳＴＭ  Ｄ６３８に従って、射出成形によって得られた３．２ｍｍ厚の試験片を使用して、２３℃における引張破断点強度、引張伸びを測定した。
【００４７】
（３）ＩＺＯＤ衝撃強度（単位：ＫＪ／ｍ2）
ＡＳＴＭ  Ｄ２５６に従って、３．２ｍｍ厚の試験片を使用して２３℃におけるノッチ付きのアイゾット衝撃強度を測定した。
【００４８】
（４）極限粘度（［η］、単位：ｄｌ／ｇ）
ウベローデ型粘度計を用いて濃度０．１、０．２および０．５ｇ／ｄｌの３点について還元粘度を測定した。極限粘度は、「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８２年共立出版株式会社刊）第４９１頁に記載の計算方法、すなわち、還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼロに外挿する外挿法によって求めた。ポリプロピレンについては、溶媒としてテトラリンを用い、温度１３５℃で評価した。
【００４９】
（５）分子量分布（Ｑ値）
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて、以下に示した条件で測定した。
ＧＰＣ：Ｗａｔｅｒｓ社製  １５０Ｃ型
カラム：昭和電工社製  Ｓｈｏｄｅｘ  ８０  ＭＡ  ２本
サンプル量：３００μｌ（ポリマー濃度０．２ｗｔ％）
流量：１ｍｌ／ｍｉｎ
温度：１３５℃
溶媒：ｏ−ジクロルベンゼン
東洋曹達社製の標準ポリスチレンを用いて溶出体積と分子量の検量線を作成した。検量線を用いて検体のポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）を求め分子量分布の尺度としてＱ値＝重量平均分子量／数平均分子量（Ｍｗ／Ｍｎ）を求めた。
【００５０】
（６）アイソタクチックペンタッド分率（単位：％）
アイソタクチック・ペンタッド分率は、Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉらによって、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，６，９２５（１９７３）に発表、記載されている方法に従って測定した。すなわち、13Ｃ−ＮＭＲを使用して測定されるポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック連鎖、換言すれば、プロピレンモノマー単位が５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率を求めた。ただし、ＮＭＲの吸収ピークの帰属に関しては、その後発刊されたＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，８，６８７（１９７５）に基づいて行った。
具体的には、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル炭素領域の全吸収ピーク中のｍｍｍｍピークの面積分率としてアイソタクチック・ペンタッド分率を測定した。この方法により英国ＮＡＴＩＯＮＡＬ  ＰＨＹＳＩＣＡＬ  ＬＡＢＯＲＡＴＯＲＹのＮＰＬ標準物質  ＣＲＭ  Ｎｏ．Ｍ１９−１４  ＰｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅＰＰ／ＭＷＤ／２のアイソタクチックペンタッド分率を測定したところ、０．９４４であった。
【００５１】
（７）プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）におけるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）の全ブロック共重合体（Ａ）に対する重量比率（Ｘ、重量％）及びプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）中のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）のエチレン含量：［（Ｃ２'）EP、重量％］、及びプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）中のエチレン含量［（Ｃ２'）、重量％］
下記の条件で測定した13Ｃ−ＮＭＲスペクトルから、Kakugoらの報告(Macromolecules 1982,15,1150-1152)に基づいて求めた。
１０ｍｍΦの試験管中で約２００ｍｇのプロピレン−エチレンブロック共重合体を３ｍｌのオルソジクロロベンゼンに均一に溶解させて試料を調整し、その試料の13Ｃ−ＮＭＲスペクトルを下記の条件下で測定した。
測定温度：１３５℃
パルス繰り返し時間：１０秒
パルス幅：４５°
積算回数：２５００回
【００５２】
（８）プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）におけるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）の極限粘度（［η］EP、単位：ｄｌ／ｇ）
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）におけるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）の極限粘度［η］EPは、プロピレン単独重合体部分（Ａ１）と全ブロック共重合体（Ａ）の各々の極限粘度を測定することにより、次式から算出した。
［η］EP＝［η］T／Ｘ−（１／Ｘ−１）［η］P
［η］P：プロピレン単独重合体部分の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
［η］T：ブロック共重合体全体の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
なお、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）中のプロピレン単独重合体部分（Ａ１）の極限粘度［η］Pは、その製造時に、第一工程であるプロピレン単独重合体部分（Ａ１）の製造後に重合槽内より取り出し、取り出されたプロピレン単独重合体から[η]Pを求めた。
【００５３】
実施例１〜２および比較例１〜２
（試料）
（Ａ）プロピレン−エチレンブロック共重合体（成分Ａ）
特開平１０−２１２３１９号広報記載の触媒を用い、以下の構造のプロピレン−エチレンブロック共重体を得た。
ＭＦＲ９０ｇ／１０分（２３０℃）、プロピレン単独重合体部分の分子量分布（Ｑ値）４．０、極限粘度（［η］P）０．８ｄｌ／ｇ、アイソタクチックペンタッド分率０．９９、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分の極限粘度（［η］EP）６．０ｄｌ／ｇ、プロピレン−エチレンランダム共重合体のエチレン含量（Ｃ２'）EP４０重量％、プロピレン−エチレンブロック共重合体に対するプロピレン−エチレンランダム共重合体の重量割合は１２重量％であった。
【００５４】
（Ｂ）プロピレン単独重合体（成分Ｂ）
特開平１０−２１２３１９号広報記載の触媒を用い、以下の構造のプロピレン−エチレンブロック共重体を得た。
分子量分布（Ｑ値）が４．２であり（Ｍｗ＝８８０００、Ｍｎ＝２１０００）、極限粘度（［η］P）が０．７７ｄｌ／ｇであり、アイソタクチックペンタッド分率が０．９９であり、ＭＦＲ（２３０℃）が３２０ｇ／１０分であるプロピレン単独重合体を用いた。
【００５５】
（Ｃ）エラストマー
（Ｃ−１）エチレン−ブテンランダム共重合体（成分Ｃ−１）
商標：タフマーＡ６０５０、三井化学社製
ＭＦＲ（１９０℃）は６ｇ／１０ｍｉｎであり、比重は０．８６３であった。
（Ｃ−２）水添スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体（成分Ｃ−２）
商標：タフテックＨ１０６２、旭化成工業社製
ＭＦＲ（２３０℃）は４．５ｇ／１０ｍｉｎであり、比重は０．８９であった。
【００５６】
（Ｄ）ポリフェニレンエーテル樹脂（成分Ｄ）
２，６−ジメチルフェノールを単独重合することによって得られたクロロホルム溶液（濃度：０．５０ｇ／ｄｌ）、，３０℃での固有粘度が０．４０のポリフェニレンエーテルを用いた。
【００５７】
（Ｅ）タルク（成分Ｅ）
商標：ＭＷＨＳＴ（林化成社製）、平均粒子径２．７μｍのタルク
【００５８】
（Ｆ）繊維状フィラー（成分Ｆ）
商標：モスハイジＡ（宇部マテリアルズ社製）、塩基性硫酸マグネシウム
（Ｇ）その他の成分（成分Ｇ）
水添スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体（成分Ｇ）
商標：セプトン２１０４（クラレ社製）、スチレン分率６５重量％、密度０．９７ｇ／ｃｍ3
【００５９】
実施例１
表１に示した配合割合の各成分を混合し、シリンダー温度２６０℃、スクリュー回転数２００ｒｐｍに設定した二軸混練機（東芝機械製、ＴＥＭ５０Ａ）のホッパーから投入した後、これらの成分を溶融混練したものをストランドカットしてペレット状の樹脂組成物を得た。得られたペレットを射出成形機（東芝機械製  ＩＳ１００ＥＮ）を用いシリンダー温度２６０℃、金型温度５０℃に設定し、各試験片を成形した。得られた試験片を用いて曲げ弾性率、曲げ強度、Ｉｚｏｄ衝撃強度を測定した。この結果を表１に示した。
【００６０】
実施例２
表１に示した配合割合の各成分を混合し、シリンダー温度２００℃、スクリュー回転数２００ｒｐｍに設定した二軸混練機（東芝機械製、ＴＥＭ５０Ａ）のホッパーから投入した後、これらの成分を溶融混練したものをストランドカットしてペレット状の樹脂組成物を得た。得られたペレットを射出成形機（東芝機械製  ＩＳ１００ＥＮ）を用いシリンダー温度２３０℃、金型温度３０℃に設定し、各試験片を成形した。得られた試験片を用いて曲げ弾性率、曲げ強度、Ｉｚｏｄ衝撃強度を測定した。この結果を表１に示した。
【００６１】
比較例１
表１に示した配合割合の各成分を用いた以外が実施例１と同様に実施した。結果を表１に示した。
【００６２】
【表１】
2005105056.tif 000003
【００６３】
本発明の要件を満足する実施例１および２は、引張降伏点強度が高く、剛性と衝撃強度のバランスに優れていることが分かる。本発明の要件である繊維状フィラー（Ｆ）を含有しない比較例１は、引張降伏点強度に劣り、剛性と衝撃強度のバランスが不充分であることが分かる。