(57)【要約】      （修正有）【課題】体積電気抵抗が高いという特徴的な性質を有する新規な炭素材料を提供する。【解決手段】有機溶媒に不溶であり、かつ、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定結果における回折角２θが１２〜１６゜の間の最も強いピークの高さをＨ（Ａ）、回折角２θが２２°のピークの高さをＨ（Ｂ）としたときのピーク高さ比Ｈ（Ｂ）／Ｈ（Ａ）が０．２以上０．９以下にある炭素材料。【選択図】図４
2005225751.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機溶媒に不溶であり、かつ、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定結果における回折角２θが１２〜１６゜の間の最も強いピークの高さをＨ（Ａ）、回折角２θが２２°のピークの高さをＨ（Ｂ）としたときのピーク高さ比Ｈ（Ｂ）／Ｈ（Ａ）が０．２以上０．９以下にあることを特徴とする炭素材料。
【請求項２】
有機溶媒に不溶であり、かつ、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定結果における回折角２θが１２〜１６゜の間の最も強いピークの高さをＨ（Ａ）、回折角２θが２２°のピークの高さをＨ（Ｂ）とし、励起波長５１４５Åでのラマンスペクトル測定結果において、バンドＧ１５９０±２０ｃｍ−１のピーク強度をＩ（Ｇ）、バンドＤ１３４０±４０ｃｍ−１のピーク強度をＩ（Ｄ）とした際、ピーク高さ比Ｈ（Ｂ）／Ｈ（Ａ）をＸ軸に、ピーク強度比Ｉ（Ｄ）／Ｉ（Ｇ）をＹ軸とした場合における両者の数値が、図１に示す座標において、（Ｘ，Ｙ）＝（０．８６，０．７１）、（０．６５，０．８６）、（０．２８，０．５９）及び（０．２３，０．６３）の４点で囲まれる範囲内にあることを特徴とする炭素材料。
【請求項３】
図１に示す座標において、（Ｘ，Ｙ）＝（０．４７，０．６３）、（０．３７，０．７１）、（０．２８，０．５９）及び（０．２３，０．６３）の４点で囲まれる範囲内にある請求項２に記載の炭素材料。
【請求項４】
炭素材料１ｇを、四探針電極を有する直径２ｃｍの円筒型セルに充填し、圧力１２０ｋｇｆ／ｃｍ２を加えた状態での体積電気抵抗が１Ω・ｃｍ以上である請求項１〜３の何れかに記載の炭素材料。
【請求項５】
有機溶媒に不溶な性質として、室温にて、炭素材料に９０重量倍の１，２，４−トリメチルベンゼンを加えて、攪拌、濾過した後、１５０℃で１０時間真空乾燥した後の炭素材料の重量差が５％以下である特性を備えている請求項１〜４の何れかに記載の炭素材料。
【請求項６】
反応炉に設けた吐出部から当該反応炉内に原料炭化水素含有化合物と酸素含有ガスとを吐出させて燃焼させ、次いで、生成した煤を回収した後、有機溶媒に接触させる炭素材料の製造方法において、上記の煤を生成するに際し、前記原料炭化水素含有ガスと前記酸素含有ガスの吐出部からの平均吐出速度を７５ｃｍ／ｓｅｃを超え且つ１０００ｃｍ／ｓｅｃ以下、前記反応炉内の圧力を２０〜１００Ｔｏｒｒ、前記原料炭化水素含有ガスが燃焼する際の前記酸素含有ガス中の酸素に対する当該原料炭化水素含有ガス中の炭素の元素組成比を０．８９〜１．５６の範囲に設定することを特徴とする請求項１〜５の何れかに記載の炭素材料の製造方法。
【請求項７】
平均吐出速度が７５ｃｍ／ｓｅｃを超え且つ３００ｃｍ／ｓｅｃ以下、前記原料炭化水素含有ガスが燃焼する際の前記酸素含有ガス中の酸素に対する当該原料炭化水素含有ガス中の炭素の元素組成比が０．８９〜１．０５の範囲である、請求項６に記載の炭素材料の製造方法。
【請求項８】
請求項５に記載の炭素材料の製造方法であって、有機溶媒に接触後で炭素材料が１００℃以下になった後に大気に曝す、請求項６又は７に記載の炭素材料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭素材料に関するものであり、詳しくは、体積電気抵抗が高いという特徴的な性質を有し、カーボンブラック等の従来の炭素材料とは異なる新規な炭素材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
代表的な炭素材料であるカーボンブラックは、軽量、耐熱性、導電性、耐化学薬品性などの機能を有しており、従来より、顔料、耐光安定剤、導電性付与剤、充填剤などとして、プラスチックス、ゴム、溶剤などに配合され、各種インク、トナー、樹脂、タイヤ等の汎用品、レース用ブレーキ、航空機などの特殊用途、更には、インクジェット、ｅ−ペーパー（マイクロカプセル内にカーボンブラックとチタニアを封入し、両者の正負逆の帯電性を利用して画像形成する新規ディスプレイ）、電極、導電性樹脂などの情報電子分野用途に使用されている。
【０００３】
しかしながら、カーボンブラックは、導電性であるため、絶縁性が要求される部材や帯電性を利用する分野で使用するには、導電性を除去して絶縁性を付与する必要がある。そのため、樹脂で表面をコーティングする樹脂添着などの後処理工程が必須となり、コストアップ要因となる。しかも、完全被覆が困難なため、絶縁性も不充分という問題がある。
【特許文献１】特開平１１−６０９８８号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、体積電気抵抗が高いという特徴的な性質を有し、従来のカーボンブラックとは異なる新規な炭素材料を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
すなわち、本発明の第１の要旨は、有機溶媒に不溶であり、かつ、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定結果における回折角２θが１２〜１６゜の間の最も強いピークの高さをＨ（Ａ）、回折角２θが２２度のピークの高さをＨ（Ｂ）とし、励起波長５１４５Åでのラマンスペクトル測定結果において、バンドＧ１５９０±２０ｃｍ−１のピーク強度をＩ（Ｇ）、バンドＤ１３４０±４０ｃｍ−１のピーク強度をＩ（Ｄ）とした際、前者のピーク高さ比Ｈ（Ｂ）／Ｈ（Ａ）をＸ軸に、後者のピーク強度比Ｉ（Ｄ）／Ｉ（Ｇ）をＹ軸とした場合における両者の数値が、図１に示す座標において、（Ｘ，Ｙ）＝（０．８６，０．７１）、（０．６５，０．８６）、（０．２８，０．５９）及び（０．２３，０．６３）の４点で囲まれる範囲内にあることを特徴とする炭素材料に存する。
【０００６】
そして、本発明の第２の要旨は、反応炉に設けた吐出部から当該反応炉内に原料炭化水素含有化合物と酸素含有ガスとを吐出させて燃焼させ、次いで、生成した煤を回収した後、有機溶媒に接触させる、上記の炭素材料の製造方法において、上記の煤を生成するに際し、前記原料炭化水素含有ガスと前記酸素含有ガスの吐出部からの平均吐出速度を７５ｃｍ／ｓｅｃを超え且つ１０００ｃｍ／ｓｅｃ以下、前記反応炉内の圧力を２０〜１００Ｔｏｒｒ、前記原料炭化水素含有ガスが燃焼する際の前記酸素含有ガス中の酸素に対する当該原料炭化水素含有ガス中の炭素の元素組成比を０．８９〜１．５６の範囲に設定することを特徴とする上記の炭素材料の製造方法に存する。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、体積電気抵抗が高いという特徴的な性質を有して従来のカーボンブラックとは異なる新規な炭素材料が提供される。斯かる本発明の炭素材料は、例えば、液晶ディスプレイの新規技術であるカラーフィルター・オン・アレイ等の高抵抗炭素材料が求められている用途への適用に極めて有望である。また、帯電性に優れることが予想されるため、カーボンブラックを樹脂中に分散したコピー用トナー、ｅ−ペーパー等、カーボンブラックの帯電性を利用する用途に対しても有望な材料であると考えられる。更に、熱伝導性が低いと予想され、熱遮断が求められる部材用コーティング組成物中のフィラーとしての利用も期待できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
以下、本発明を詳細に説明するが、以下に記載する構成要件の説明は、本発明の実施態様の代表例であり、これらの内容に本発明は限定されるものではない。
【０００９】
（炭素材料）
本発明の炭素材料は、元素分析による炭素含有量が通常９０重量％以上、好ましくは９５重量％以上である。本発明の炭素材料は、カーボンブラックと同様に、例えば、水酸基、カルボキシル等の官能基を少量含むことがある。本発明の炭素材料は、通常１〜１００ｎｍの１次粒子の凝集体から成る粉体である。
【００１０】
本発明の炭素材料は有機溶媒に不溶のものである。有機溶媒としては、芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素、塩素化炭化水素などが挙げられる。工業的観点から、好適な有機溶媒としては、常温で液体であり、沸点が１００〜３００℃、中でも１２０〜２５０℃のものが挙げられる。具体的には、例えば、ベンゼン、トルエン、キシレン、メチシレン、１−メチルナフタレン、１，２，３，５−テトラメチルベンゼン、１，２，４−トリメチルベンゼン、テトラリン等の芳香族炭化水素が挙げられ、これらの中では、１，２，４−トリメチルベンゼン及びテトラリンが好ましい。また、有機溶媒に不溶な性質としては、室温にて、炭素材料に９０重量倍の１，２，４−トリメチルベンゼンを加えて、十分に攪拌、濾過した後、１５０℃で１０時間真空乾燥した後の炭素材料の重量差が通常５％以下、好ましくは３％以下、更に好ましくは１％以下である特性である。
【００１１】
本発明の炭素材料は、従来の炭素材料では知られていない、全く新規な内部構造を有する。この構造は、ＣｕＫα線（波長＝１．５４Å）を使用したＸ線回折測定結果及び励起波長５１４５Åでのラマンスペクトル測定結果により規定することが出来る。
【００１２】
本発明の炭素材料のＸ線回折測定結果は、ピークＡ（回折角２θ＝１２゜〜１６°の範囲の極大点）及びピークＢ（回折角２θ＝２２°）を有する。一般のカーボンブラックの場合、ミクロなグラファイト構造の発達に伴い、回折角２３〜２７°に００２反射（格子面間隔３．３〜３．９Å）による回折ピークが観察されるが、本発明の炭素材料には、これに相当するピークは存在しないか、または、存在してもその強度は回折角１２〜１６°の範囲に存在するピークより弱い。回折角２θ＝１２〜１６°は、格子面間隔ｄ値に換算すると、５．５〜７．４Åに相当する。本発明の炭素材料は、６〜７Å程度の一定間隔の緩やかな周期構造を持つが、ミクロなグラファイト構造は存在しない点において、カーボンブラックとは異なる構造である。それ故に、本発明の炭素材料は、体積電気抵抗が高いという特徴的な性質を有し、更に、熱伝導性も低いと予想される。
【００１３】
本発明の炭素材料の図面代用透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）写真を図２及び図３に示す。本発明の炭素材料は、６〜７Å程度の一定間隔の緩やかな周期性をもつアモルファス構造を主体として、少量のオニオン構造（バッキーオニオン又はカーボンオニオンとも称される）を含む混合相として観察される。通常のカーボンブラックで確認されるミクロなグラファイト構造は、実質的に観察されない。オニオン構造は、Ｘ線回折測定結果においては、回折角２２°付近の幅広い回折線として観測され、ミクログラファイト構造ほど顕著ではないが、体積電気抵抗を低下させ、妨害成分としての効果をもつため、オニオン構造のアモルファス構造に対する混合比を示す指標として、Ｘ線回折測定結果におけるピーク高さ比Ｈ（Ｂ）／Ｈ（Ａ）が好ましくは０．９以下、更に好ましくは０．５以下の範囲が良い。また、下限は０．２以上がよい。
【００１４】
本発明の炭素材料は、励起波長５１４５Åでのラマンスペクトル測定結果において、バンドＧ１５９０±２０ｃｍ−１とバンドＤ１３４０±４０ｃｍ−１にピークを有する。各バンドのピーク強度をＩ（Ｇ）及びＩ（Ｄ）とした際、ピーク強度比Ｉ（Ｄ）／Ｉ（Ｇ）の上限は、通常０．９、好ましくは０．７、下限は通常０．６である。
【００１５】
ところで、バンドＧ１５９０±２０ｃｍ−１とバンドＤ１３４０±４０ｃｍ−１にピークを有し、このピーク強度比Ｉ（Ｄ）／Ｉ（Ｇ）が１より小さいことは、通常の炭素材料においては、規則性の高いミクロなグラファイト構造（Ｇ）が比較的多く、エッジカーボン（Ｄ）が少ないと理解される。本発明の炭素材料の場合、前述の通り、Ｘ線回折測定結果における回折角２３〜２７°に００２反射による回折ピークが存在しないか、または、存在しても僅かであることから、ラマンスペクトルのＧ及びＤの両バンドで観測される構造は、周期性をもつアモルファス構造およびオニオン構造に由来する各構造由来の芳香族面（Ｇ）及びエッジカーボン（Ｄ）であると考えられる。オニオン構造あるいはエッジカーボンの様な異質な構造が混在すると、それらを基点として電気の導通を招き易いため、電気抵抗が低下する。そこで、これらに由来する導電性電子を電子スピン共鳴分光法（ＥＰＲ：Electronic  Paramagnetic  Resonance）により観測すれば、本炭素材料と従来公知炭素材料との違いを容易に判別することが出来る。
【００１６】
更に、本発明の炭素材料では、前述のＸ線回折測定結果とラマン測定結果のバランスが体積電気抵抗に影響する。すなわち、Ｘ線回折測定結果の２つのピーク強度比Ｈ（Ｂ）／Ｈ（Ａ）をＸ軸に、ラマン測定結果の２つのピーク強度比Ｉ（Ｄ）／Ｉ（Ｇ）をＹ軸とした場合において、座標（Ｘ、Ｙ）が以下の４点で囲まれる範囲内に存在する。この４点は、通常、（０．８６，０．７１）、（０．６５，０．８６）、（０．２８，０．５９）及び（０．２３，０．６３）であり、好ましくは、（０．６６，０．６７）、（０．５２，０．７９）、（０．２８，０．５９）及び（０．２３，０．６３）、更に好ましくは（０．４７，０．６３）、（０．３７，０．７１）、（０．２８，０．５９）及び（０．２３，０．６３）である。これ以外の領域については、体積抵抗率（体積電気抵抗）が低いか、または、製造上炭素材料の取得が容易ではないために工業上の価値が低くなると推定される。Ｘ線回折測定結果によるピーク高さ比Ｈ（Ｂ）／Ｈ（Ａ）及びラマンスペクトル測定結果によるピーク強度比Ｉ（Ｄ）／Ｉ（Ｇ）は、各々、炭素原子の配列による物理的な周期構造、及び一定の炭素配列に含まれる化学的な欠陥割合、という異なる観点の指標を示すものであり、同一種の炭素配列に含まれる欠陥量割合は必ずしも一定ではないために、ＸおよびＹが必ずしも一定の線形関係にはならないと考えられる。
【００１７】
（炭素材料の製造方法）
本発明の炭素材料は、反応炉に設けた吐出部から当該反応炉内に原料炭化水素含有化合物と酸素含有ガスとを吐出させて燃焼させ、次いで、生成した煤を回収した後、有機溶媒に接触させて当該煤から多環芳香族化合物などの不純物を除去する方法で容易に製造することが出来る。具体的には、本発明の炭素材料は、バーナー火炎中で炭化水素含有ガスを減圧下で燃焼させ、生成した煤を減圧ポンプに導く途中で冷却、高温耐熱フィルター等の集塵器で収集し、当該炭素材料中に含まれる有機溶媒可溶成分を抽出除去し、濾過、乾燥することにより得ることが出来る。
【００１８】
上記の煤を生成するプロセスは、一般に燃焼法と呼ばれ、装置としては、例えば、減圧チャンバーに（水冷）バーナーが設置され、系内を真空ポンプにて排気しつつ、安定に燃焼を継続することが可能な装置などが使用される。そして、上記のバーナーとしては、ベンゼン等の原料炭化水素含有ガスと酸素含有ガスの予備混合層流炎および拡散炎を実現し得る構造のもの等が使用される。
【００１９】
本発明においては、上記の燃焼法において煤を生成するに際し、前記原料炭化水素含有ガスと前記酸素含有ガスの吐出部からの平均吐出速度を７５ｃｍ／ｓｅｃを超え且つ１０００ｃｍ／ｓｅｃ以下、前記反応炉内の圧力を２０〜１００Ｔｏｒｒ、前記原料炭化水素含有ガスが燃焼する際の前記酸素含有ガス中の酸素に対する当該原料炭化水素含有ガス中の炭素の元素組成比を０．８９〜１．５６の範囲に設定することが重要である。
【００２０】
前記炭化水素含有ガスと前記酸素含有ガスが前記反応炉内に吐出される際の前記吐出部からの平均吐出速度（ガス速度）の上限は好ましくは３００ｃｍ／ｓｅｃである。前記原料炭化水素含有ガスが燃焼する際の前記酸素含有ガス中の酸素に対する当該原料炭化水素含有ガス中の炭素の元素組成比（Ｃ／Ｏ比）の上限は好ましくは１．０５である。炭素材料の製造技術においては、当該Ｃ／Ｏ比を制御することは火炎の温度を制御することを意味する。不完全燃焼条件においては一般にＣ／Ｏ比が低いほど火炎内の最高温度は高くなる。温度が高すぎるとアモルファス構造がオニオン構造へと転化してしまうため、最適な温度範囲（すなわち最適なＣ／Ｏ比）が存在する。また、一般に、火炎には断面方向に温度分布が存在するが、平均吐出速度（ガス速度）は、ある程度以上大きいほうが火炎内の断面方向の温度分布が緩やかになる結果として炭素材料の構造を均一にする効果があると推測される。したがって、上述の火炎条件を同時に満足することにより、本発明に係る前記の新規な炭素材料の製造が可能となる。
【００２１】
本発明の製造方法において、希釈剤の使用は必須ではないが、通常、一般的な不活性ガス、特にアルゴンが好適に使用される。希釈剤濃度の上限は通常４０モル％である。
【００２２】
燃焼で生成した煤には、本発明の新規な炭素材料と共に多環芳香族化合物などの不純物が含まれている。そのため、通常、有機溶媒による抽出や洗浄を行って不純物を除去する。不純物除去に使用する有機溶媒は特に限定されないが、本発明の炭素材料が不溶な前述の有機溶媒が好適である。
【００２３】
抽出は、煤と有機溶媒とを混合した後、有機溶媒から炭素材料を分離回収して行う。抽出装置としては、工業的には撹拌混合槽が好適に使用される。抽出の際、容器内の圧力は特に制限されないが、通常は常圧とされる。抽出温度は、通常１０〜９０℃、好ましくは１５〜４０℃、更に好ましくは２５〜３５℃の範囲である。抽出時間は、通常１〜６０分、好ましくは２０〜４０分の範囲である。抽出時間の短縮化のため、必要に応じ、抽出液に超音波などを照射しながら抽出を行ってもよい。有機溶媒の量も適宜選択することが出来るが、有機溶媒に対する原料煤の重量の比は通常４〜２００とされる。有機溶媒が多すぎるとコストが上がり、逆に有機溶媒が少なすぎると原料煤と有機溶媒との接触が充分ではなく、抽出が充分に行われない場合がある。有機溶媒からの炭素材料の分離は、通常、減圧濾過、加圧濾過、遠心分離および沈降分離の何れかの１又は２以上の方法により行う。安定な炭素材料を得るためには、炭素材料は乾燥後１００℃以下になってから大気に曝すのが好ましい。具体的には、分離回収した前記炭素材料を更に不活性ガス中で乾燥させ、１００℃以下になった後、大気に曝すのが更に好ましい。これは、例えば、炭素材料を大気（空気）中で１１０℃以上にすると空気酸化されることに起因する。工業的に好ましい乾燥としては、材料撹拌型乾燥装置が挙げられる。なお、上述の抽出操作は繰り返し行ってもよい。
【００２４】
（炭素材料の機能）
本発明の炭素材料は高い体積電気抵抗値を示す。例えば、試料１ｇを、四探針電極を有する直径２ｃｍの円筒型セルに充填し、圧力１２０ｋｇｆ／ｃｍ２を加えた状態での体積電気抵抗は、通常１Ω・ｃｍ以上、好ましくは１０Ω・ｃｍ以上、更に好ましくは１０５Ω・ｃｍ以上である。
【００２５】
本発明の炭素材料は、例えば、液晶ディスプレイの新規技術であるカラーフィルター・オン・アレイ等の高抵抗炭素材料が求められている用途に適している。また、本発明の炭素材料は、帯電性に優れるため、例えば、コピー用トナー、ｅ−ペーパー等に使用されているカーボンブラックの代替品として利用することが出来る。更に、本発明の炭素材料は、通常、熱伝導性が低いので、熱遮断が求められる部材用のコーティング組成物中のフィラーとして利用することが出来る。
【実施例】
【００２６】
以下、本発明を実施例に更に詳細に説明するが、本発明は、その要旨を超えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。得られた炭素材料の評価および物性の測定は以下の通り行った。
【００２７】
（１）Ｘ線回折測定：
装置としてＰｈｉｌｉｐｓ社製「ＰＷ１７００」を使用し、線源：ＣｕＫα、出力：４０ｋＶ３０ｍＡ、走査軸：θ／２θ、測定モード：Ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ、測定範囲：２θ＝３〜９０°、スペック幅：０．０５°、走査速度：３．０°／ｍｉｎの条件で測定した。
【００２８】
（２）ラマンスペクトル測定：
装置として日本分光社製「ＮＲ１８００」を使用し、励起波長：５１４５Å、励起出力：５ｍＷ以下、露光時間：５０秒、積算回数：２回の条件を採用し、試料を後方散乱配置として測定した。そして、１７４０〜１１６５ｃｍ−１の範囲で直線ベースラインを引き、ピークトップまでの高さを求めてピーク強度とした。
【００２９】
（３）体積電気抵抗測定：
ダイアインスツルメンツ社製の粉体抵抗測定システム「ＭＣＰ−ＰＤ５１」を使用して測定した。試料をボールミルで粉砕して測定に供した。上記の粉砕試料１ｇを、四探針電極を有する直径２ｃｍの円筒型セルにセットし、試料に１２０ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力を加えた状態で試料の厚さと抵抗値を測定し、その値から体積電気抵抗（Ω・ｃｍ）を算出した。
【００３０】
（実施例１）
予備混合型水冷バーナーが減圧チャンバーに設置された装置を使用した。系内を真空ポンプで排気しつつ、原料（トルエン）と酸素とを予備混合してバーナーへ供給し、安定な層流火炎を生成した。そして、Ｃ／Ｏ比：１．０１、燃焼室圧力：４０ｔｏｒｒ、ガス流速：７６ｃｍ／ｓｅｃ、アルゴン希釈なしの条件で燃焼を行った。生成煤が真空ポンプへ導かれる配管で４００〜５００℃に冷却した。生成煤の採取は、真空ポンプの前に設置されたバグフィルターによって行った。
【００３１】
１Ｌメス型フラスコに採取した煤１０．３０ｇを秤量し、これにテトラリン２８６．２ｇ添加し、常温で３０分間超音波をかけながら攪拌した後、孔径０．４５μｍのフィルターで減圧濾過を行い、可溶分を除去した。テトラリンによる可溶分除去を更に３回繰り返した後、１５０℃で１昼夜減圧乾燥を行い、冷却して１００℃以下になった後大気に曝し、黒色粉末９．２７ｇを得た（この方法により得た炭素材料を「本炭素材料」とする）。溶媒抽出後の炭素収率は９０％であった。
【００３２】
室温にて本炭素材料９．６０ｇに１，２，４−トリメチルベンゼン８８９ｇを加え、十分に撹拌、濾過した後、１５０℃で１０時間真空乾燥した後の重量が９．６０ｇであったことから、本炭素材料は実質的に有機溶媒に不溶であることが確認された。本炭素材料の元素分析値は、炭素含有量：９７重量％、酸素含有量：２．４重量％であった。本炭素材料は数ｎｍ〜１００ｎｍの一次粒子の凝集体であった。
【００３３】
本炭素材料は、Ｘ線回折では回折角１４°付近に強いピーク（Ａ）があり、このピークと回折角２２°のピーク（Ｂ）の高さ比Ｈ（Ｂ）／Ｈ（Ａ）を算出すると０．３８であった。２３〜２７°付近のグラファイトピークは非常に弱く、実質的に非晶質であることが分かった（図４参照）。ラマンスペクトル（図５参照）では、１５８０ｃｍ−１と１３３０ｃｍ−１にピークが存在し、ピーク強度比Ｉ（Ｄ）／Ｉ（Ｇ）を算出すると、０．６３であり、座標（Ｘ、Ｙ）＝（０．３８、０．６３）であった。また、本炭素材料の体積電気抵抗は８．９×１０５Ω・ｃｍ（圧力１２０ｋｇｆ／ｃｍ２での値）であった。
【００３４】
（実施例２〜５）
表１に示す条件を採用し、実施例１と同様にして炭素材料を得た。得られた炭素材料の物性値を表１に示す。また、得られた炭素材料の体積電気抵抗（圧力１２０ｋｇｆ／ｃｍ２での値）は表１の通りであった。但し、実施例３では直前の実験である実施例５の条件から大幅な運転条件の変更を行った。すなわち、流速を３０５から７６ｃｍ／ｓｅｃに低下させ、Ｃ／Ｏ比を１．１５から１．０１に低下させた。実施例１〜５は何れも各実験開始から６時間後にサンプルを採取した。
【００３５】
【表１】
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【００３６】
（参考例１）
市販のカーボンブラック（三菱化学（株）製、商品名：ＣＦ９）について、Ｘ線回折、ラマンスペクトル及び体積電気抵抗を測定した。Ｘ線回折では回折角２３〜２７°付近に強いピークが存在した（図６参照）。ラマンスペクトルでは１５９０ｃｍ−１と１３６０ｃｍ−１にピークが存在し（図７参照）、Ｉ（Ｄ）／Ｉ（Ｇ）は０．７８であった。また、体積電気抵抗は１Ω・ｃｍ（圧力１２０ｋｇｆ／ｃｍ２での値）であった。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】Ｘ線回折測定結果：Ｈ（Ｂ）／Ｈ（Ａ）及びラマンスペクトル測定結果：Ｉ（Ｄ）／Ｉ（Ｇ）から規定される本発明の新規炭素材料の構造範囲を示す図
【図２】本発明の新規炭素系材料のアモルファス構造の図面代用透過型電子顕微鏡写真（写真中に５．０ｎｍのスケールを示した）
【図３】本発明の新規炭素系材料のアモルファス構造の図面代用透過型電子顕微鏡写真（写真中に２．０ｎｍのスケールを示した）
【図４】本発明の新規炭素系材料のＸ線回折チャート
【図５】本発明の新規炭素系材料のラマンスペクトル
【図６】市販カーボンブラックのＸ線回折チャート
【図７】市販カーボンブラックのラマンスペクトル
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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