(57)【要約】【課題】  本発明は反応過程における測定値を利用して、検査が適切に行われたか否かを判定する手段を提供し、１日に数千から数万テストが計測される中においても異常反応を示す項目の見落しを防止することを目的とする。【解決手段】  分析検査結果の検証を実現するために、反応過程における光度計の値を計測し、反応過程データから分析測定結果を検証するものである。また正常な反応過程データに関するデータベースを備え、測定された反応過程データ３４をデータベースと照合することによって正常データか否かを判定するエンジンを備えている。さらに反応過程に関するデータベースを構築するために当該自動分析装置（検査項目）で測定したデータと、分析条件が異なり、結果が一定の許容範囲内の（一致している）測定結果を取得する演算部を備える。【選択図】図７ 
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
試料に試薬を添加する試薬添加機構と、
試料と試薬の反応による物理的状態の変化を測定する測定機構と、
前記物理的状態の変化を時系列的に記憶する記憶機構と、
予め正常と定義した複数の時系列的データから各時刻のデータに対する全時刻のデータの関係の強度および各時刻における平均値からなる理想的正常データを記憶したデータベースと、前記物理的状態の変化の時系列データを前記データベースから理想的な正常データ群の特徴量からの差異を、前記データベースに記憶された全時刻間の関係の強度を加味して算出する演算処理手段、
を備えた分析装置であって、更に、
反応により得られた物理的状態の時系列データを前記の演算処理手段によって算出した差異を評価することにより、
該反応が正常に進行したか異常が発生したかを判定する判定機構を備えたことを特徴とする分析装置。
【請求項２】
請求項１記載の分析装置において、
前記反応により得られた物理的状態の時系列データを前記の演算処理手段によって算出した差異を評価する方法がマハラノビスの距離を比較する方法であることを特徴とする分析装置。
【請求項３】
請求項１記載の分析装置において、
前記反応の物理的状態の時系列での変化を、複数の時間ブロックに分割し、それぞれの時間ブロックで反応により得られた物理的状態の時系列データを前記の演算処理手段によって算出した差異を評価することにより、どの時間ブロックでの反応過程に異常が発生したか識別できる機能を備えたことを特徴とする分析装置。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載の分析装置において、
前記測定機構が異なる物理的状態の変化を測定する複数のセンサーを備え、
該複数のセンサーにより得られた物理的状態の時系列データを前記の演算処理手段によって算出した差異を評価することにより、反応過程に異常が発生したか識別できる機能を備えたことを特徴とする分析装置。
【請求項５】
請求項４記載の分析装置において、
異常ありと判定された分析データについては物理的状態の時系列データを記憶装置に記憶する機能を備えたことを特徴とする分析装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、血液や尿等の生体サンプルの定性・定量分析を行う自動分析装置に係り、特にサンプルと試薬を混合して反応させ、反応によるサンプル液体の色の時間変化を光度計により測定してサンプル中の目的成分の定性・定量分析を行う自動分析装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
自動分析装置は、光度計により一定時間ごとの吸光度変化を測定し、該吸光度の変化からサンプル中の目的成分の定性・定量分析を行うのが一般的である。吸光度変化から目的成分の濃度を求めるため１ポイント分析法，２ポイントレート分析法，２ポイント分析法，３ポイント２項目分析法などが用いられている。１ポイント分析法では試薬添加から一定時刻経過後の吸光度から検査対象成分の濃度を計算している。２ポイントレート分析法では、試薬添加から定められた２つの時刻ｔ１およびｔ２（ｔ２＞ｔ１）における吸光度の差分を（ｔ２−ｔ１）で割った吸光度変化の時間比率から濃度を計算している。２ポイント分析法では試薬添加から定められた２つの時刻ｔ１およびｔ２（ｔ２＞ｔ１）における吸光度を測定し、ｔ１における吸光度から、ｔ２における吸光度に対して定数ファクタをかけた値を差し引いたものから濃度を計算している。
【０００３】
いずれの場合にしても反応ディスク上の検体が光度計を横切るたびに吸光度が測定され、その測定値の一部分を使って演算処理によって検査対象成分の濃度を決定している。すなわち、反応過程において測定された吸光度の大部分（あるいは一部）は、従来の分析方法では捨てられていた。この場合、反応に異常があり、本来であれば測定された濃度が正常値とならないはずのものであっても、濃度を計算するために用いた時刻の吸光度がたまたま正常の範囲に入ると、正常値として報告されてしまう懸念があった。
【０００４】
〔特許文献１〕には、試薬分注，サンプル分注などの一連の分析過程での異常の有無を把握するため、吸光度の時間変化パターンのうち、予め設定した時間ポイントでの測定値を基準値と比較し測定が正常に行われたか異常かを判定する技術が開示されている。
【０００５】
この方法によれば２点ないし３点の吸光度データのみに基づいて濃度計算を行うだけでは検出できない、反応の異常を検出することができる。
【０００６】
【特許文献１】特開２０００−２７５２５２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
特許文献１記載の方法では、予め設定された時刻での吸光度データが予め設定された範囲内に入っているかどうか（上限閾値と下限閾値を設定し、データがその間に入っているかどうか）を比較して、反応に異常が生じているかどうかを判定している。
【０００８】
この判定ではそれぞれの吸光度データを独立に判断していることになるので、異常の有無をより正確に判断するためには設定する時刻の数を多くする必要がある。特許文献１では、試薬分注，サンプル分注等のそれぞれの分析ステップの数点で閾値と比較して異常の有無を判定しているが、各分析ステップで判断ポイントを多くするには分析項目毎に多くの閾値を設定する必要があり、膨大なデータを必要とする。また光度計等への外来ノイズなどにより測定値が瞬間的に異常値を示したが測定は全体としては正常である場合でも異常と判定され、再度測定をする必要が生じる可能性も否定できない。
【０００９】
本発明の目的は、特定の時間ポイントでの閾値と逐次比較することで反応の異常の有無を判断するのでなく、反応曲線全体での異常の有無を判定することにより、より正確な異常の有無を判定する機能を備えた自動分析装置を提供することにある。
【００１０】
また、自動分析装置では吸光度変化を測定するため、複数波長（〜１２波長）での吸光度変化を測定している。用いる試薬の種類により、最も大きな吸光度変化を起こす波長は決まっているので、濃度計算のためには試薬の種類に対応した波長（通常２波長）での吸光度変化を利用している。しかし、濃度計算に使用する波長以外での吸光度曲線にのみ異常が現れる場合もあり得る。本発明の方法によれば、測定された全波長での異常の有無についても比較的簡単に検証することが可能となる。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
分析検査結果の検証を実現するために、反応過程における光度計の値を計測し、反応過程データから分析測定結果を検証するものである。また正常な反応過程データに関するデータベースを備え、測定された反応過程データをデータベースと照合することによって正常データか否かを判定するエンジンを備えている。
【００１２】
さらに反応過程に関するデータベースを構築するために当該自動分析装置（検査項目）で測定したデータと、分析条件が異なり、結果が一定の許容範囲内の（一致している）測定結果を取得する演算部を備える。さらに、上記において異なる条件の測定において異なる結果が得られた測定結果を用いて、判定論理の最適化を行う演算処理部を備えた。
【００１３】
上記に用いられる多変量解析方法としてはマハラノビスの距離を用いた方法（ＭＴＳ：マハラノビス・タグチ・システム）やニューラルネットワークを用いた方法が代表的なものであるが、項目の値そのものの大小を独立して判断するだけでなく、項目間の相互関係をも考慮に入れた比較を行う多変量解析であればどのような手法でも適用可能である。
【００１４】
尚、ＭＴＳ技法は様々な分野に応用されている多変量解析の手法であり、例えば、日本規格協会；「品質工学応用講座  ＭＴシステムにおける技術開発」２００２年６月２０日発行の文献に詳細に述べられている。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば次の効果がある。
【００１６】
検査の信頼性が向上する。特に反応過程において異常が発生していても、測定データが正常値の範囲に収まる異常な測定結果を検知することが可能となる。また、検査結果が正常値の範囲外であっても、反応過程データに異常が見られなければ正しく測定されたことになるため、無駄な再検査が不要になる。
【００１７】
検体に対する検査項目に対して測定異常に関する信頼性が向上するため、無駄な再検査を削減でき、自動分析装置の検査についてのランニング・コスト（すなわち検査試薬や洗浄液などの消耗品）を低減できる。また、検査時間を短縮することができる。
【００１８】
また反応過程データの保存を測定異常データのみにすることができるため、データ記憶に関するコストを抑制することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
本発明の実施例を図１により説明する。
【００２０】
自動分析装置の主な機構系としては検体ディスク２，反応ディスク１，試薬ディスク３から構成されている。
【００２１】
検体ディスクには分析処理を開始する前に、予め幾つかの検体が架設される。分析が開始されると検体分注機構４によって所定量の検体が吸引され、反応ディスクの所定の位置に吐出される。反応ディスク上の検体は図１に示す分析のシーケンスによって分析が行われる。
【００２２】
反応ディスク１を中心とした各機構部の動作位置を図１に示す。反応ディスクの内周には検体の吸光度を測定するための光源ランプ２０が設けられており、外周には光度計ユニット７が設置されている。光源と光度計の間に反応ディスク上の反応容器１２が通過するたびに、吸光度が測定される。吸光度の測定は反応ディスクの回転が開始し、一定速度になるまで加速されてから行われる。反応ディスクは毎サイクル，一定の角度で回転と停止を繰り返しており、所定の反応時間において、何度も測定されることになる。
【００２３】
これらの機構系の制御は主に制御部１１と呼ばれる計算機ユニットで実行されるが、検体情報や試薬管理情報および検査依頼受付などを行うための操作用計算機１５が接続されており、各々が協調して動作している。
【００２４】
本実施例で用いている光度計ユニット７の構造を図２に示す。本実施例で用いている光度計ユニットは後分光多波長光度計と呼ばれている。すなわち光源ランプ２０から発せられる光は検体の入った反応容器１２を透過した後に、入射スリット２１で線状光線として凹型回折格子に入射する。ここで多波長に分光され、１２波長の光度計によって検体を透過した光の光度が測定されるのである。
【００２５】
分析シーケンス
本実施例で行う検体の分析のフロー図を図３に示す。検体としては血液（白血球など）や髄液・尿などが用いられ、予め検体ディスク２上の１つの検体容器１３に設置されている。この検体を反応ディスク１上の反応容器１２に分注して分析を行う。検体を分注する前の準備として反応ディスク上の反応容器が洗浄され（Ａ０１）、水ブランクの測定が行われる（Ａ０２）。水ブランクとは検体吸光度の０点調整を行うために水の吸光度を測定することである。すなわち、この反応容器に分注された検体の吸光度値は水ブランクの吸光度値との差によって求められる。水ブランクの測定が終了すると、反応容器内の水は吸引され、廃棄される（Ａ０３）。この反応容器に所定の検体が分注（サンプリング）される（Ａ０４）。その後、所定の時刻にＲ１試薬（Ａ０５），Ｒ２（Ａ０７）試薬，Ｒ３試薬（Ａ０９），Ｒ４試薬（Ａ１１）が予め決められている分量だけ反応容器に加えられ、撹拌（Ａ０６，Ａ０８，Ａ１０，Ａ１２）が行われる。ここで分析項目によってはＲ４，Ｒ３あるいはＲ２の分注が行われない検査項目もある。反応過程には３分反応，４分反応，５分反応，１０分反応があり、それぞれ反応ディスクが反応時間に対応する回数だけ回転した時点での吸光度を測定値とする。通常は１０分反応が行われることが多い。所定の反応時間が経過し、全測光が終了すると（Ａ１３）、反応容器は次の分析のために洗浄される（Ａ０１）。
【００２６】
濃度演算吸光度の説明
このようにして得られた吸光度の典型的な分析方法を図４に示した。吸光度から濃度演算には１ポイント分析法，２ポイントレート分析法，２ポイント分析法，３ポイント２項目分析法などが用いられている。１ポイント分析法では試薬添加から一定時刻経過後の吸光度から検査対象成分の濃度を計算している。２ポイントレート分析法では、試薬添加から定められた２つの時刻ｔ１およびｔ２（ｔ２＞ｔ１）における吸光度の差分を（ｔ２−ｔ１）で割った吸光度変化の時間比率から濃度を計算している。２ポイント分析法では試薬添加から定められた２つの時刻ｔ１およびｔ２（ｔ２＞ｔ１）における吸光度を測定し、ｔ１における吸光度から、ｔ２における吸光度に対して定数ファクタをかけた値を差し引いたものから濃度を計算している。
【００２７】
いずれの場合にしても反応ディスク上の検体が光度計を横切るたびに吸光度が測定され、その測定値の一部分を使って演算処理によって検査対象成分の濃度を決定している。すなわち、反応過程において測定された吸光度の大部分（あるいは一部）は、従来の分析方法では捨てられていた。
【００２８】
反応過程データの異常検知アルゴリズム
図５は本発明に関わる分注の異常検知の処理フロー図である。
【００２９】
反応過程の異常を検知するために、最初に判定を行う検査に対する反応過程データ一式（反応過程データ群）を計算機に取り込む必要がある（Ｓ１）。反応過程群データを取り込むタイミングは、本実施例では対象となる検査が完了していればいつでもよい。また、反応過程において測定された吸光度データを順次取り込み、部分的な反応過程データから反応異常を判定すれば、異常検知後の試薬の分注などを停止することができる。
【００３０】
次に、上記より得られた反応過程データについて、マハラノビス距離を求める（Ｓ２）。ここで、マハラノビス距離は多変量解析の一手法であり、ある被検査対象が基準となる集団（以下、基準空間と称する）に属するかを測る尺度となる。本発明では、分析が正常に行われた時の反応過程データ群から基準空間を構成する。マハラノビス距離および基準空間の求め方については後述する。
【００３１】
分注が正常に実施されたときのマハラノビス距離は１近傍の値を示すのに対し、異常であった場合はその距離が１より極めて大きな値をとる。これを利用して、閾値判定により分注の正常・異常の判定を行う（Ｓ３）。
【００３２】
反応過程データについて、そのデータ構造と規準空間について図６を使って説明する。
【００３３】
図６（ａ）は反応過程データの取得方法を、１波長について示したものである。測光ポイントを通過するたびに検体の吸光度が計測され、計算機に蓄積されていくため、図６
（ａ）のように予め定められたｋ点の吸光度が取込まれる。最初の４点はセルブランク値の吸光度、すなわち吸光度のゼロ点である。セルブランク値の計測ポイント数は機構系および制御方式によって決定される。実際の分析では、例えば１２波長などの多波長についての吸光度が計測されるため、第１の波長の吸光度データを１からｋ番目、第２の波長の吸光度を(ｋ＋１)番目から２ｋ番目、以下同様にして１２番目の波長の吸光度を（１１ｋ＋１）番目から１２ｋ番目として、１２ｋ個の吸光度データが取得される。これらすべて、あるいは一部の波長に関する吸光度を使うことによって、より確度の高い反応過程異常の検知が実現可能となるが、本実施例では簡単のために１波長についてのみ記述する。また各波長についての測光ポイントについては一定間隔で計測されているが、光度計を複数設置することによって吸光度データを増やしても良く、また反応過程の異常が起こりやすい箇所では多くの測光ポイントにおいて吸光度データを取込み、反対に異常がほとんど生じない箇所では吸光度データを間引いて取込んだりすることがあっても良く、必ずしも等間隔である必要は無い。
【００３４】
上記の通り取得した反応過程データは、図６（ｂ）のようにまとめられる。ここで、各測光ポイントにおける吸光度は、それぞれマハラノビス距離を求める際の項目として利用する。
【００３５】
上記操作を、正常な反応過程に対して行えば、基準となる反応過程データ群を得ることができる。図６（ｃ）は、正常な分注をｎ回行ったときに得られた各反応過程データ群をまとめたもので、これはｎ事象ｋ項目の基準空間となる。ここでいう正常な反応過程とは、当該の自動分析装置において測定結果が精度を保証する範囲内となる検体に対し、再現性のある結果が得られた時の反応過程である。例えば、プロゾーン現象や検体・試薬の分注などの異常が発生した場合には、これらは偶発的な現象によるものであるため、再現性がない。すなわち装置，時刻，試薬や検体の分注量などを変えて再現測定を行っても、同じ結果はえられないので正常な反応過程ではない。
【００３６】
基準空間を作成する際の留意点として、単なる統計データの収集ではなく、上記の通り正常な場合の統計データの収集であるから、異常なデータが入ることがあってはならない。しかし、例えば検体特性（測定値）のばらつきや光度計のばらつきのように、装置が測定精度を保証する範囲内でばらつきが存在するものであれば、積極的にばらつかせてデータを得ることが望ましく、そうすることによって、異常検知の精度が向上する。
【００３７】
基準空間の事象数ｎについては、多い方が異常検知の精度が向上するので好ましいが、必要以上に多くすると、得られる情報より経済的コストの方がかかってしまう。そこで、検知の精度および経済的コストを勘案しながら決定するのが良い。ただし、事象数ｎが項目数ｋより小さい場合、後述する相関行列が求められないため、必ずｎはｋより大きくなるようにする必要がある。
【００３８】
なお、上記のように得られた反応過程データ群および基準空間は、その分析項目に限るものとし、各分析項目ごとに反応過程データ群および基準空間を用意しなければならない。これは反応項目によって分析時間や使用する試薬の種類および量が異なり、吸光度の時間変化パターンが大きく異なるためである。
【００３９】
図６（ａ）および（ｂ）のような反応過程データＰ1，Ｐ2，…，Ｐk についての、マハラノビス距離の算出方法について、以下にその詳細を説明する。
【００４０】
図６（ｃ）のようなｎ事象ｋ項目（測光ポイント）の基準空間を構成する反応過程データについて、各項目（測光ポイント）毎に平均値
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および標準偏差σ1，σ2，…，σkを求め、式（１）の演算を行い正規化する。
【００４１】
【数１】
2005127757.tif 000004
【００４２】
一方、基準空間をｎ行ｋ列の行列として、この行列の相関行列を求めるとｋ×ｋの行列Ａが得られる。この行列Ａの逆行列をＡ-1とすれば、マハラノビス距離Ｄ2 は式（２）のように表すことができる。
【００４３】
【数２】
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【００４４】
なお、これらの計算のうち、各検査項目における基準空間の各項目（測光ポイント）毎の平均および標準偏差や、基準空間の相関行列の逆行列は予め計算しておき、その結果をパラメータとして持っていても良い。繰り返しマハラノビス距離を算出する場合、これらの計算を何度も行う手間が省け、計算処理上有利であることが多い。
【００４５】
ここで、反応過程データＰ1，Ｐ2，…，Ｐk が正常なものならば、マハラノビス距離
Ｄ2 は１.０ 近傍の値となり、異常なものであれば一般的に１.０ と比べて大きな値を採ることになる。マハラノビス距離Ｄ2 によって正常と異常を判別するには、予め、あるしきい値ｘを設けておき、
Ｄ2 ＜ ｘならば正常、
Ｄ2 ≧ ｘならば異常として判別する。
【００４６】
図７は、図５の反応過程の判別論理を組み込んだ機能ブロック図である。分析制御部
３１は制御部（制御用計算機ユニット１１）上に実装される機能であり、その他の機能およびデータは操作用計算機１５上に実装される。
【００４７】
分析要求受付部３０は、操作者が検体に対してどのような分析検査を行うかの設定を行うためのものであり、ＣＲＴなどの画面とキーボードやマウスなどの入力機器を用いて行われる。入力された情報から分析制御部３１に対して制御命令を送る。分析制御部３１では図１に示した機構を制御して分析を実行し、検体ディスク２上の検体を反応ディスク１上に分注して反応を行う。１つの検体に対して分析が終了するとその時の反応過程データ３４と分析結果データ３２がデータベースに保存される。反応過程データ３４は反応過程評価部３５において異常か否かが判定される。この時、基準空間データベース３３を参照して評価を行うが、この基準空間は分析項目ごとに用意されており、反応過程評価部は分析項目に対応した基準空間だけを参照する。
【００４８】
反応過程評価部３５において反応過程が異常と判断された場合には、分析制御部３１に対して同検体に対して同じ検査項目を再検査するよう指示が出される。また保存された分析結果データ３２に対して反応過程に異常があった旨の情報が付加される。
【００４９】
異常な反応過程データの例として、図８および図９を示した。
【００５０】
反応過程の異常の原因には、サンプリングや試薬分注，撹拌などの異常が生じることがある。例えばＲ２試薬の添加時に吐出した試薬が反応セルの側壁に付着し、反応過程の途中になって検体と混じったために結果が真値よりも高値となってしまうことがある。さらに粘度の高い試薬を使用した場合に、吐出した試薬が表面張力によって分注ノズルの先端に水滴として留まったり、試薬の組合せによってノズルを汚染したり、結晶析出などの問題が生じることになる。
【００５１】
通常は１回の分析検査における測定結果（濃度値）は１つの実数だけであり、ある一定範囲の測定値が得られると自動的に再検査を実行するなどの機能を分析装置に実装して、再現性を確認している。測定値に異常があった場合には、反応過程における吸光度を調べれば、異常か否かを判断できる場合もあるが、測光ポイントが５０ポイントのシステム構成において１２波長の反応過程データをすべて保存するには１回の測定で６００個のデータを保存する必要があった。このため、反応過程に異常があっても、測定値が正常範囲となった場合には、その異常が見落される恐れがあった。
【００５２】
反応過程データから異常が検知された反応過程では、その反応過程データを解析することによって異常原因がなんであるかを判断する情報が含まれていることが多い。したがって、反応過程データにおいて異常を検知した場合についてのみ、その反応過程データを保存しておけば、ハードディスクなどの保存用メモリ容量が小さくて済み、また一旦異常が検知されればその反応過程データから原因究明を行うことができる。反応過程データの異常原因には分析装置自体の異常の可能性も考えられるため、制御系情報を収集することにより、異常現象の解析が迅速に行われる。
【００５３】
またこのような吸光度の分析では多波長光度計を用いて複数の波長（〜１２波長）での吸光度変化を測定し、分析項目によりもっとも吸光度変化の大きい２〜３の波長での吸光度に基づき目的成分の濃度を検量線を用いて算出している。
【００５４】
この場合、濃度計算に用いている波長での吸光度変化には異常が見られなくても、他の波長での吸光度変化に異常が見られる場合が発生する可能性がある。
【００５５】
従来の技術では測定した全波長での吸光度変化を監視するためには、それぞれの波長で閾値を複数設ける必要があり煩雑は準備が必要であったが、本発明の方法によれば、容易に全波長での吸光度の時間変化を監視することができる。
【００５６】
いずれかの波長での吸光度変化に異常が見出された場合は、異常が発生した波長の吸光度変化のみを記憶装置に記憶するようにすれば、記憶装置の記憶容量をそれほど大きくすることなく、測定後に異常の原因解析をすることができる。もちろん、記憶装置の記憶容量に余裕があるときはすべての測定波長での吸光度変化を記憶しても良いが、上記のようにすることにより、年単位での異常波長記憶が可能になるというメリットがある。
【００５７】
また、測定された吸光度の時間変化を複数の時間ブロックに分割し、それぞれの時間ブロックでの正常な測定データからなる基準空間を作成し、それぞれの時間ブロックごとに吸光度変化の異常の有無を判定することにより、迅速な異常判定が可能になるとともに、異常が発生した時間ブロック（換言すれば異常が発生した分析プロセス）を特定することができる。これにより、迅速に異常への対応を策定することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００５８】
【図１】自動分析装置の概略機構図。
【図２】後分光多波長光度計。
【図３】分析の流れ。
【図４】反応タイムコースの例。
【図５】反応過程データ。
【図６】フローチャート。
【図７】データフロー図。
【図８】反応過程データの例（γ−ＧＴＰで異常反応が出現した）。
【図９】反応過程データの例（血糖値異常）。
【符号の説明】
【００５９】
１…反応ディスク、２…検体ディスク、３…試薬ディスク、４…サンプル分注機構、５…試薬分注機構、６ａ…検体分注ノズル洗浄部、６ｂ…試薬分注ノズル洗浄部、７…光度計ユニット、１１…制御部（制御用計算機ユニット）、１２…反応容器、１３…検体容器、１４…試薬容器、１５…操作用計算機、２０…光源ランプ、２１…スリット、２２…凹面回折格子、２３…多波長光度計、３０…分析要求受付部、３１…分析制御部、３２…分析結果データ、３３…基準空間データベース、３４…反応過程データ、３５…反応過程評価部。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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