(57)【要約】【課題】  改質要素の温度分布制御が可能な多段燃焼要素を備える燃料改質反応器を提供する。【解決手段】  原料を改質して改質ガスを生成する改質触媒を担持させた改質触媒通路２２を有する改質要素７と、供給空気により供給燃料を燃焼させ、燃焼ガスの熱により前記改質要素７を加熱する燃焼ガス通路（酸化触媒通路１１）を有する燃焼要素８とを積層し、前記燃料は改質要素７で生成した生成改質ガスの少なくとも一部を、燃焼要素８の燃焼ガスの流れ方向に予め設定した所定間隔をあけて前記燃焼ガス通路１１の複数の部位に夫々供給し、その下流部位で供給した生成改質ガスを燃焼させるようにした。【選択図】    図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料を改質して改質ガスを生成する改質触媒を担持させた改質触媒通路を有する改質要素と、
供給空気により供給燃料を燃焼させ、燃焼ガスの熱により前記改質要素を加熱する燃焼ガス通路を有する燃焼要素と、を積層して備え、
前記燃料は改質要素で生成した生成改質ガスの少なくとも一部を、燃焼要素の燃焼ガスの流れ方向に予め設定した所定間隔をあけて前記燃焼ガス通路の複数の部位に夫々供給し、その下流部位で供給した生成改質ガスを燃焼させることを特徴とする燃料改質反応器。
【請求項２】
前記改質要素と燃焼要素は、燃焼要素若しくは改質要素に設けた壁部または前記両者間に介在させた隔壁により画成して積層され、
前記改質要素は、生成した改質ガスを集合する生成改質ガスマニホールドに連通させて複数の供給通路を前記所定間隔毎に備える一方、供給通路同士の間に原料蒸気マニホールドから生成改質ガスマニホールドに連通する改質触媒通路を備え、
前記各供給通路は、前記壁部または前記隔壁に設けた供給穴に連通され、
前記生成ガスマニホールドの生成改質ガスを前記各供給通路および供給穴を経由させて燃焼要素の燃焼ガス通路の複数の部位に供給することを特徴とする請求項１に記載の燃料改質反応器。
【請求項３】
前記各供給通路は、前記生成改質ガスマニホールドに開口させて設け、
前記生成改質ガスマニホールドの生成改質ガスを、各供給通路および各供給孔を経由して燃焼要素の燃焼ガス通路に供給することを特徴とする請求項２に記載の燃料改質反応器。
【請求項４】
前記燃焼要素は、前記壁部または隔壁に設けた複数の分配孔を経由して前記改質要素の供給通路に連通する主通路を備え、
前記主通路は分配マニホールドを介して前記生成改質ガスマニホールドに連通され、
前記生成改質ガスマニホールドの生成改質ガスを、分配マニホールドを経由して各燃焼要素の主通路に供給し、主通路から分配孔を経由して各供給通路に導入し、各供給孔を経由して燃焼要素の燃焼ガス通路に供給することを特徴とする請求項２に記載の燃料改質反応器。
【請求項５】
前記分配マニホールドと生成改質ガスマニホールドとは、燃料改質反応器に対する外部配管により連通させていることを特徴とする請求項４に記載の燃料改質反応器。
【請求項６】
前記改質要素の各供給通路と前記燃焼要素の燃焼ガス通路とは互いに交差させて配置していることを特徴とする請求項１から請求項５のいずれか一つに記載の燃料改質反応器。
【請求項７】
前記改質要素は、原料マニホールドから原料蒸気マニホールドとを連通させる原料蒸発通路を備え、原料マニホールドの液体原料を原料蒸発通路を経由させ蒸発させて原料蒸気マニホールドに導入することを特徴とする請求項１から請求項６のいずれか一つに記載の燃料改質反応器。
【請求項８】
前記供給通路および供給孔は、前記改質要素の原料蒸発通路に隣接する前記燃焼要素の燃焼ガス通路のガス流れ方向上流側にも生成改質ガスを供給するよう配置していることを特徴とする請求項７に記載の燃料改質反応器。
【請求項９】
前記生成改質ガスマニホールドには、供給通路の開口に向かって夫々追加燃料を供給する追加燃料供給手段を備えることを特徴とする請求項３に記載の燃料改質反応器。
【請求項１０】
前記主通路に連なる分配マニホールド若しくは外部配管には、追加燃料を供給する追加燃料供給手段を備えることを特徴とする請求項４または請求項５に記載の燃料改質反応器。
【請求項１１】
前記改質要素の改質触媒通路は、複数の溝とこの溝の開口部分に接触する隔壁部材若しくは燃焼要素の壁部とで形成したことを特徴とする請求項１から請求項１０のいずれか一つに記載の燃料改質反応器。
【請求項１２】
前記燃焼要素の燃焼ガス通路は、複数の溝とこの溝の開口部分に接触する隔壁部材若しくは改質要素の壁部とで形成したことを特徴とする請求項１から請求項１１のいずれか一つに記載の燃料改質反応器。
【請求項１３】
前記燃焼要素の燃焼ガス通路は、その通路壁面には酸化触媒を担持させていることを特徴とする請求項１２に記載の燃料改質反応器。
【請求項１４】
前記燃焼要素の運転圧力は、改質要素の運転圧力より低く設定していることを特徴とする請求項１から請求項１３のいずれか一つに記載の燃料改質反応器。
【請求項１５】
前記燃料改質反応器は、改質要素に隣接させて水素分離膜要素および水素リッチガス出口に連なる水素リッチガス通路要素を備え、改質要素で生成した生成水素を水素分離膜要素を透過させて水素リッチガス通路要素に導入することを特徴とする請求項１から請求項１４のいずれか一つに記載の燃料改質反応器。
【請求項１６】
前記燃料改質反応器は、前記水素リッチガス通路要素の両側に隣接して水素分離膜要素を積層し、さらに両側に改質要素および燃焼要素をこの順に積層して備えることを特徴とする請求項１５に記載の燃料改質反応器。
【請求項１７】
前記燃料改質反応器の原料蒸気マニホールドおよび生成改質ガスマニホールドは、複数の燃焼要素、改質要素、隔壁、さらには水素透過膜要素および水素リッチガス通路要素の積層状態時に燃料改質反応器の外周面に開放された状態で形成し、外周側から蓋部材で塞いでマニホールドとすることを特徴とする請求項２から請求項１６のいずれか一つに記載の燃料改質反応器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池等に供給する改質ガスを生成する燃料改質反応器に関し、特に、改質要素と交互に積層配置した燃焼要素から発生する燃焼ガスの熱による加熱に好適な燃料改質反応器に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来から熱交換器等の加熱対象を加熱する高温ガスを発生させるため、希薄燃焼混合器のガス流れ方向に燃料を多段階に供給してＮＯｘや未燃焼燃料の発生を抑制しつつ高温ガスを発生させ、発生した高温ガスを下流に配置した加熱対象に供給する多段燃焼装置が提案されている（特許文献１参照）。
【特許文献１】特開２００２−２９５８１１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、上記従来例では、加熱対象が燃焼装置の下流に配置されているため、加熱対象の燃焼ガス流路の入口で最も高温となり出口に至るに連れて低温となる偏った温度分布となる。このため、燃焼ガス流路と加熱対象とを隔壁を介して隣合せて交互に積層して両者間で熱交換させるよう構成する燃料改質反応器に適用する場合には、燃焼ガス流路の温度分布状態により加熱対象である改質要素の温度分布制御ができないという課題があった。
【０００４】
そこで本発明は、上記問題点に鑑みてなされたもので、改質要素の温度分布制御が可能な多段燃焼要素を備える燃料改質反応器を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、原料を改質して改質ガスを生成する改質触媒を担持させた改質触媒通路を有する改質要素と、供給空気により供給燃料を燃焼させ、燃焼ガスの熱により前記改質要素を加熱する燃焼ガス通路を有する燃焼要素と、を積層して備え、前記燃料は改質要素で生成した生成改質ガスの少なくとも一部を、燃焼要素の燃焼ガスの流れ方向に予め設定した所定間隔をあけて前記燃焼ガス通路の複数の部位に夫々供給し、その下流部位で供給した生成改質ガスを燃焼させるようにした。
【発明の効果】
【０００６】
したがって、本発明では、原料を改質して改質ガスを生成する改質触媒を担持させた改質触媒通路を有する改質要素と、供給空気により供給燃料を燃焼させ、燃焼ガスの熱により前記改質要素を加熱する燃焼ガス通路を有する燃焼要素とを積層し、前記燃料は改質要素で生成した生成改質ガスの少なくとも一部を、燃焼要素の燃焼ガスの流れ方向に予め設定した所定間隔をあけて前記燃焼ガス通路の複数の部位に夫々供給し、その下流部位で供給した生成改質ガスを燃焼させるようにしたため、燃焼ガス通路の燃焼ガス流れ方向の複数領域で燃焼温度を個別に制御でき、加熱対象である改質要素の温度分布制御が可能となる。また、改質要素の全域に亘り高温に維持可能なため、改質触媒の反応速度を高く維持することができ、少ない改質触媒により効率的に改質可能とでき、燃焼要素と改質要素とを積層してコンパクトな燃料改質反応器とすることができる。さらに、従来のように燃焼ピーク温度を下げるために空気混合率を増大させる必要がなく、少ない空気量で燃焼ピーク温度を下げることが可能となるので、燃焼出口ガスに含まれる水を回収するラジエータに対する要求放熱量を減らすことができ、ラジエータの小型化が可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
以下、本発明の燃料改質反応器を各実施形態に基づいて説明する。
【０００８】
（第１実施形態）
図１〜図４は、本発明を適用した燃料改質反応器の第１実施形態を示し、図１は単燃料改質ユニットを積層した組立状態の燃料改質反応器の全体斜視図、図２は積層される単燃料改質ユニットの部分斜視図、図３は単燃料改質ユニットを構成する燃焼要素の平面図、図４は単燃料改質ユニットを構成する改質要素の平面図である。
【０００９】
図１において、本実施形態の燃料改質反応器１は、下端エンドプレート２上に、単燃料改質ユニット３を複数層に亙って積層し、上端に上端エンドプレート４を積層し、図示しない締付手段により積層方向に締付けて構成する。前記単燃料改質ユニット３は、図２に示すように、隔壁プレート６上にプレート状の改質要素７と同じくプレート状の燃焼要素８とを積層することにより構成している。
【００１０】
前記燃焼要素８は、可燃性ガスを空気中の酸素により燃焼させ、発生する熱により隣接して積層配置した改質要素を加熱するよう機能するものである。このため、図３に示すように、燃焼要素８は、プレート本体１０の一方の表面に多数の溝１１Ａを平行させて備え、これら溝１１Ａはこのプレート本体１０に積層される隔壁プレート６により蓋して多数の酸化触媒通路（燃焼ガス通路ともいう）１１を構成している。この酸化触媒通路１１は、一方ではプレート本体１０を切欠いて形成した空気マニホールド１２に開口し、他方ではプレート本体１０の端部に開口している。前記多数の溝１１Ａと隔壁プレート６で構成する酸化触媒通路１１の通路壁には、後述する方法により酸化触媒を担持させている。酸化触媒通路１１を構成する溝１１Ａには、空気マニホールド１２に開放する端部近傍およびそれから所定間隔を持たせて背面に連通した供給孔１３が空けられ、この供給孔１３を経由させて、図２に示すように、改質要素７から生成改質ガスを導入する。
【００１１】
前記燃焼要素８のプレート本体１０の周縁には、酸化触媒通路１１の両側において、一方の側に原料蒸気マニホールド１５を備え、他方の側に原料マニホールド１４、生成改質ガスマニホールド１６、改質ガス出口マニホールド１７を備える。これらのマニホールド１４〜１７は、前記した酸化触媒通路１１および空気マニホールド１２とは連通しない状態で形成されている。前記原料蒸気マニホールド１５と生成改質ガスマニホールド１６とは、互いに対向した中央位置に配置され、プレート本体１０の縁を切欠いて形成している。前記生成改質ガスマニホールド１６を挟んでその両側には、改質ガス出口マニホールド１７と原料マニホールド１４とが、改質ガス出口マニホールド１７は前記空気マニホールド１２がある側に、原料マニホールド１４はその反対側に夫々配置されている。改質ガス出口マニホールド１７と原料マニホールド１４とは、このプレート本体１０においては他のマニホールド１２、１５、１６と連通しない穴により形成している。
【００１２】
前記燃焼要素８は、空気マニホールド１２から空気を酸化触媒通路１１に供給し、供給孔１３から供給される生成改質ガス中のＨ2、ＣＯ、ＣＨ4などの可燃性ガスを空気中の酸素により燃焼させて発熱させる。この燃焼は、酸化触媒通路１１に開口させた複数の供給孔１３から生成改質ガスが供給される毎にその下流で発生し、燃焼ガスの流れ方向において多段階に発生される。酸化触媒通路１１で発生した燃焼熱は、プレート本体１０に伝熱し、隣接している改質要素７のプレート本体２０に伝熱して、改質要素７を燃焼熱により加熱する。
【００１３】
前記酸化触媒通路１１中の可燃性ガスに対する空気過剰率は、常に１を超えるリーン状態となるよう設定する。また、可燃性ガスの燃焼温度は、燃焼要素８に隣接している改質要素７における改質触媒の耐熱温度以下であり且つ改質触媒の反応速度から決まる改質触媒反応下限温度以上となるように、供給孔１３の数量と内径、燃焼要素８の運転圧、および改質要素７の運転圧を設定する。
【００１４】
前記改質要素７は、図４に示すように、空気マニホールド１２、原料蒸気マニホールド１５、原料マニホールド１４、生成改質ガスマニホールド１６、改質ガス出口マニホールド１７を燃焼要素８と同位置に備えるプレート本体２０で形成している。この改質要素７は、原料マニホールド１４に供給される水とガソリンの混合液を蒸発させて原料蒸気として原料蒸気マニホールド１５に供給する原料蒸発通路２１と、原料蒸気マニホールド１５の原料蒸気を水蒸気改質して水素リッチな生成改質ガスとして生成改質ガスマニホールド１６に供給する複数の改質触媒通路２２と、生成改質ガスマニホールド１６の生成改質ガスを前記燃焼要素８の供給孔１３に供給する複数の供給通路２３と、生成改質ガスマニホールド１６の生成改質ガスを改質ガス出口マニホールド１７に導く出口通路２４とを備える。
【００１５】
前記原料蒸発通路２１は、前記燃焼要素８の酸化触媒通路１１と平面図視状態で交差するよう平面上で複数回だけ折返して配置され、通路２１内を流れる水とガソリンの混合液を隣接して積層している燃焼要素８から隔壁プレート６および／またはプレート本体２０（１０）を介して伝熱される熱エネルギにより加熱・蒸発させて原料蒸気を生成する。
【００１６】
前記複数の改質触媒通路２２は、前記燃焼要素８の酸化触媒通路１１と平面図視状態で交差する多数の溝２２Ａとこの溝２２Ａの蓋となる隔壁プレート６（若しくは、燃焼要素８のプレート本体１０の裏面）とで形成される。複数の改質触媒通路２２の夫々の端部は、原料蒸気マニホールド１５と生成改質ガスマニホールド１６とに開口している。複数の改質触媒通路２２を構成する溝２２Ａの内壁面と隔壁プレート６表面には、後述する方法により改質触媒を担持させている。改質触媒は、水蒸気とガソリン混合気を水蒸気改質する水蒸気改質触媒であり、原料蒸気マニホールド１５の原料蒸気を通過させることにより、改質触媒通路２２中で水素リッチな改質ガスに水蒸気改質して生成改質ガスとして生成改質ガスマニホールド１６に供給する。この水蒸気改質は、吸熱反応であり、隔壁プレート６およびプレート本体２０（１０）を介して接している燃焼要素８から熱伝導される燃焼熱により、水蒸気反応を進行させる。なお、改質触媒通路２２での改質反応が、空気と燃料の反応である部分酸化反応と水蒸気改質反応を組合せて、発熱反応である部分酸化反応の熱で、吸熱反応である水蒸気改質に必要な熱をバランスさせて、燃焼触媒などによる外部からの熱の供給なしで改質を行う自熱改質方式（Ａｕｔｏｔｈｅｒｍａｌ  Ｒｅｆｏｒｍｉｎｇ  いわゆる、ＡＴＲ方式）であってもよい。
【００１７】
前記複数の供給通路２３は、図２にも斜視図で示すように、生成改質ガスマニホールド１６に端部を開放し、改質触媒通路２２と平行に配置された複数個の溝２３Ａにより形成され、燃焼要素８のプレート本体１０で蓋されて通路２３に形成される。この供給通路２３には、燃焼要素８のプレート本体１０に設けた供給孔１３が開口し、生成改質ガスマニホールド１６の生成改質ガスを前記供給孔１３を介して酸化触媒通路１１に供給するよう機能する。
【００１８】
複数の供給通路２３およびそれに連なる供給孔１３は、前記空気マニホールド１２と改質触媒通路２２との間、および、改質触媒通路２２と原料蒸発通路２１との間に配置される他、この二本の通路２１、２３間に所定間隔毎に改質触媒通路２２を設置することに代えて配置している。そして、燃焼要素８の運転圧力を前記改質要素７の運転圧力より低く設定するため、生成改質ガスマニホールド１６の生成改質ガスが複数の供給通路２３およびそれに連なる供給孔１３を経由して燃焼要素８の酸化触媒通路１１に生成改質ガスを供給することとなる。
【００１９】
前記空気マニホールド１２と隣接する部位および所定間隔毎に改質触媒通路２２間の供給通路２３およびそれに連なる供給孔１３は、酸化触媒通路１１の流れ方向に対して間隔を置いて酸化触媒通路１１に生成改質ガスを供給することにより、酸化触媒通路１１中での生成改質ガスの燃焼は、燃焼ガスの流れ方向に複数の生成改質ガス（可燃性ガス）が噴射させる。このことにより、酸化触媒通路１１中の燃焼温度分布を制御することが可能となり、特定個所での燃焼ピーク温度の上昇を招くことなく、酸化触媒通路１１全域に亘って一様に温度上昇させることも可能となり、改質要素７の改質触媒温度を上昇させて触媒反応速度を高く維持することが可能となる。また、酸化触媒通路１１中の特定の個所での燃焼ピーク温度が上昇することを抑制できるため、燃焼ピーク温度を低減でき、改質触媒の耐熱性向上や燃焼温度に比例して発生するＮＯｘ放出を抑制させることもできる。
【００２０】
前記改質触媒通路２２と原料蒸発通路２１との間に配置される供給通路２３およびそれに連なる供給孔１３は、燃焼要素８の原料蒸発通路２１に隣接する酸化触媒通路１１の上流側に生成改質ガスを供給し、酸化触媒通路１１での燃焼反応により発生する燃焼熱により改質要素７の原料蒸発通路２１中での水とガソリンの混合液から原料蒸気が生成されることを促進させる。即ち、改質触媒に接した上流側の燃焼要素８温度を局所的に上昇させることなく、原料蒸発通路２１の熱源となる酸化触媒通路１１部分へ原料蒸発に必要なエネルギ量を任意に添加することができる。
【００２１】
前記隔壁プレート６は、具体的形状は図示しないが、空気マニホールド１２、原料蒸気マニホールド１５、原料マニホールド１４、生成改質ガスマニホールド１６、改質ガス出口マニホールド１７を燃焼要素８と同位置に備える板材で形成している。また、改質要素７の供給通路２３と燃焼要素８の酸化触媒通路１１とが交差する部分に夫々供給孔１３を形成している。
【００２２】
以上の構成になる燃焼要素８、改質要素７および隔壁プレート６は、図２に示す順に積層することで、単燃料改質ユニット３を構成し、この単燃料改質ユニット３を上下端エンドプレート２、４間に複数組を積層させ、積層方向に締付けることで、図１に示す燃料改質反応器１を構成することができる。
【００２３】
積層状態の燃料改質反応器１は、図１に示すように、空気マニホールド１２、原料蒸気マニホールド１５（図示の斜視図では、裏側に位置する）、および生成改質ガスマニホールド１６が外部に開放した形状をなし、原料マニホールド１４および改質ガス出口マニホールド１７は内部に隠れる状態となり、夫々原料入口２５および改質ガス出口２６を介して外部に連通可能となる。
【００２４】
本実施形態の燃料改質反応器１では、燃焼要素８、改質要素７および隔壁プレート６には、酸化触媒および改質触媒を積層前に予め塗布して焼成・担持させず、積層後に開放している各要素の積層面側から、酸化触媒通路１１の壁面に酸化触媒を塗布する一方、改質触媒通路２２に改質触媒を塗布し、その後に各マニホールド１２、１５、１６をカバーにより密閉し、各触媒を乾燥・焼成するようにしている。以下に積層組立後における燃料改質反応器１の製作手順について説明する。
【００２５】
先ず、開放している空気マニホールド１２側から、酸化触媒、水、バインダーを混合した酸化触媒スラリーを酸化触媒通路１１に流入させ、酸化触媒通路１１の内壁に酸化触媒スラリーを塗布する。同様に、開放している原料蒸気マニホールド１５側から、改質触媒と水、バインダーを混合した改質触媒スラリーを改質触媒通路２２に流入させ、改質触媒通路２２の内壁に改質触媒スラリーを塗布する。この状態では、供給通路２３は生成改質ガスマニホールド１６に開口しているため改質触媒スラリーは流入されず、供給孔１３は酸化触媒スラリーにより塞がれる。
【００２６】
次いで、開放している原料蒸気マニホールド１５および生成改質ガスマニホールド１６をカバー２８、２９により密閉すると共に、改質ガス出口マニホールド１７に連なる改質ガス出口２６を密閉し、空気入口２７を備えたカバー３０により空気マニホールド１２を密閉する（この状態では、酸化触媒通路１１の出口と、原料入口２５が開放されている）。そして、原料入口２５から加圧した空気を供給する。空気は原料マニホールド１４、原料蒸発通路２１、原料蒸気マニホールド１５、改質触媒通路２２、生成改質ガスマニホールド１６を経由して供給通路２３に入込み、供給孔１３を開通させて酸化触媒通路１１に至り、空気マニホールド１２および酸化触媒通路１１の出口から外部に流れる。
【００２７】
そして、原料入口２５、空気入口２７から高温空気を供給して、酸化触媒通路１１の酸化触媒および改質触媒通路２２の改質触媒を焼成し、触媒スラリーから水分を除去する。このように、積層後に触媒を塗布し、焼成することで、各要素の積層面に触媒が存在しない状態で組立を完了させ、燃料改質反応器１として使用可能とできる。
【００２８】
以上の構成になる燃料改質反応器１においては、改質ガス出口２６を閉じた状態で、空気入口２７から空気を供給すると共に可燃性ガス、例えば、気化させたガソリン等を空気入口２７および／または原料入口２５から供給し、酸化触媒通路１１内で燃焼させて暖機させ、酸化触媒出口から酸化触媒反応ガスとして放出される。空気入口２７から供給した可燃性ガスは、酸化触媒通路１１の主に上流部分で燃焼して上流部分の改質要素７を暖機し、原料入口から供給した可燃性ガスは、原料蒸発通路２１、原料蒸気マニホールド１５、改質触媒通路２２、生成改質ガスマニホールド１６、供給通路２３を経て供給孔１３から酸化触媒通路１１に供給され、酸化触媒通路１１の全域で燃焼して全域の改質要素７を暖機し、酸化触媒通路１１の出口から酸化触媒反応ガスとして放出される。
【００２９】
暖機の進行に伴い、空気入口２７からは空気のみの供給に切換えると共に原料入口２５から液体原料、例えば、ガソリンと水との混合液を供給する。原料は原料蒸発通路２１を通過することで原料蒸気に生成されて原料蒸気マニホールド１５に至り、次いで、改質触媒通路２２を通過することで改質ガスに生成されて生成改質ガスマニホールド１６に至り、供給通路２３および供給孔１３を経由して酸化触媒通路１１に供給され、酸化触媒通路１１の全域で燃焼して全域の改質要素７を暖機する。
【００３０】
各要素の温度が暖機完了温度に達した段階で、液体原料の供給量を規定量に増量させ、改質要素７の運転圧力を維持しつつ改質ガス出口２６から生成改質ガスを吐出させ、例えは、燃料電池や貯蔵手段に供給を開始させることができる。なお、酸化触媒通路１１の出口から放出される酸化触媒反応ガスは、図示しないラジエータを経由させて含まれる水および熱を回収することが望ましい。
【００３１】
本実施形態においては、以下に記載する効果を奏することができる。
【００３２】
（ア）原料を改質して改質ガスを生成する改質触媒を担持させた改質触媒通路２２を有する改質要素７と、供給空気により供給燃料を燃焼させ、燃焼ガスの熱により前記改質要素７を加熱する燃焼ガス通路（酸化触媒通路１１）を有する燃焼要素８とを積層し、前記燃料は改質要素７で生成した生成改質ガスの少なくとも一部を、燃焼要素８の燃焼ガスの流れ方向に予め設定した所定間隔をあけて前記燃焼ガス通路１１の複数の部位に夫々供給し、その下流部位で供給した生成改質ガスを燃焼させるようにしたため、燃焼ガス通路１１の燃焼ガス流れ方向の複数領域で燃焼温度を個別に制御でき、加熱対象である改質要素７の温度分布制御が可能となる。また、改質要素７の全域に亘り高温に維持可能なため、改質触媒の反応速度を高く維持することができ、少ない改質触媒により効率的に改質可能とでき、燃焼要素８と改質要素７とを積層してコンパクトな燃料改質反応器１とすることができる。さらに、従来のように燃焼ピーク温度を下げるために空気混合率を増大させる必要がなく、少ない空気量で燃焼ピーク温度を下げることが可能となるので、燃焼出口ガスに含まれる水を回収するラジエータに対する要求放熱量を減らすことができ、ラジエータの小型化が可能となる。
【００３３】
（イ）改質要素７と燃焼要素８は、燃焼要素８若しくは改質要素７に設けた壁部１０（２０）または前記両者間に介在させた隔壁６により画成して積層され、前記改質要素７は、生成した改質ガスを集合する生成改質ガスマニホールド１６に連通させて複数の供給通路２３を前記所定間隔毎に備える一方、供給通路２３同士の間に原料蒸気マニホールド１５から生成改質ガスマニホールド１６に連通する改質触媒通路２２を備え、前記各供給通路２３は、前記壁部１０（２０）または前記隔壁６に設けた供給穴１３に連通され、前記生成ガスマニホールド１６の生成改質ガスを前記各供給通路２３および供給穴１３を経由させて燃焼要素８の燃焼ガス通路１１の複数の部位に供給するため、燃焼要素８への複数の供給通路２２を確保しつつ改質要素７と燃焼要素８の積層化が可能となる。
【００３４】
（ウ）各供給通路２３は、生成改質ガスマニホールド１６に開口させて設け、生成改質ガスマニホールド１６の生成改質ガスを、各供給通路２３および各供給孔１３を経由して燃焼要素８の燃焼ガス通路１１に供給するため、改質要素７の１つの層で改質ガスの生成と、生成した改質ガスの燃焼要素８への多段供給を可能とできる。
【００３５】
（エ）改質要素７の各供給通路２３と前記燃焼要素８の燃焼ガス通路１１とは互いに交差させて配置しているため、燃焼要素８の燃焼ガス通路１１の流れ方向の複数の領域へ生成改質ガスを個別に多段階に供給可能とできる。
【００３６】
（オ）改質要素７は、原料マニホールド１４から原料蒸気マニホールド１５とを連通させる原料蒸発通路２１を備え、原料マニホールド１４の液体原料を原料蒸発通路２１を経由させ蒸発させて原料蒸気マニホールド１５に導入するため、燃焼要素８との組合せが可能となり、燃焼要素８からの熱供給により原料から原料蒸気を生成可能となる。
【００３７】
（カ）供給通路２３および供給孔１３は、前記改質要素７の原料蒸発通路２１に隣接する前記燃焼要素８の燃焼ガス通路１１のガス流れ方向上流側にも生成改質ガスを供給するよう配置しているため、改質要素７に接した燃焼要素８の温度を必要以上に上昇させることなく、原料蒸発通路２１を加熱する燃焼要素８の燃焼ガス通路１１部分ヘエネルギ量を供給できる。ちなみに、従来例のように、供給通路２３および供給孔１３が上記燃焼ガス通路１１部分にない場合には、原料蒸発に必要な生成改質ガス（エネルギ）を、改質触媒通路２２に接した上流側燃焼ガス通路１１に付加して供給する必要があるが、改質触媒通路２２に接した燃焼ガス通路１１の燃焼温度が上昇してしまい、耐熱性やＮＯｘ生成の課題が生じる。
【００３８】
（キ）改質要素７の改質触媒通路２２は、複数の溝２２Ａとこの溝２２Ａの開口部分に接触する隔壁部材６若しくは燃焼要素８の壁部１０とで形成したため、改質触媒通路２２の表面積が増え、担持できる触媒量が増え、且つ、燃焼要素８からの熱伝達が促進される。また、機械的強度も向上できる。
【００３９】
（ク）燃焼要素８の燃焼ガス通路１１は、複数の溝１１Ａとこの溝１１Ａの開口部分に接触する隔壁部材６若しくは改質要素７の壁部２０とで形成したため、燃焼ガス通路１１の表面積が増え、担持できる触媒量が増え且つ、改質要素７への熱伝達が促進される。また、機械的強度も向上できる。
【００４０】
（ケ）燃焼要素８の燃焼ガス通路１１は、その通路１１Ａ壁面には酸化触媒を担持させているため、燃焼ガス通路１１内での生成改質ガスおよび／または追加燃料の燃焼が確実に行える。また、燃焼ガス通路１１を形成する構造体１０の表面に触媒が密接しているため、構造体１０付近（通路表面近傍）での燃焼量が増え、改質要素７への熱伝導が促進される。
【００４１】
（コ）燃焼要素８の運転圧力は、改質要素７の運転圧力より低く設定しているため、改質要素７から燃焼要素８への生成改質ガス供給が可能となる。
【００４２】
（サ）燃料改質反応器１の原料蒸気マニホールド１５および生成改質ガスマニホールド１６は、複数の燃焼要素８、改質要素７、隔壁６、さらには必要に応じて、水素透過膜要素および水素リッチガス通路要素の積層状態時に燃料改質反応器１の外周面に開放された状態で形成し、外周側から蓋部材２８〜３０で塞いで各マニホールドとすることにより、各要素を積層後に、改質要素７の改質触媒通路２２に触媒を塗布し、その後に密閉することで、燃料改質反応器１の製作が容易になる。
【００４３】
（第２実施形態）
図５〜図９は、本発明を適用した燃料改質反応器の第２実施形態を示し、図５は改質要素を主体として各要素の通路との位置関係を示す透視図、図６は単燃料改質ユニットの部分斜視図、図７は組立状態の燃料改質反応器の全体斜視図、図８は供給空気の加熱手段の斜視図、図９は加熱手段を含む組立状態の燃料改質反応器の全体斜視図である。本実施形態においては、燃焼要素の流れ方向各領域毎に燃焼温度を独立して制御可能としたものである。なお、第１実施形態と同一装置には同一符号を付してその説明を省略ないし簡略化する。
【００４４】
図５において、本実施形態の改質要素７は、供給通路２３の生成改質ガスマニホールド１６への開口に対面したカバー２９の位置に夫々追加燃料供給弁３１からなる追加燃料導入手段を備える。生成改質ガスマニホールド１６には、追加燃料供給弁３１と供給通路２３の開口との間には、追加燃料供給弁３１から噴射された追加燃料を供給通路２３へ案内するテーパ孔３３を形成した燃料ガイド３２を配置している。
【００４５】
したがって、追加燃料供給弁３１から噴射された追加燃料は、燃料ガイド３２のテーパ孔３３に案内されて供給通路２３の開口に導入されて気化し、生成改質ガスに追加燃料ガスが加算される。これらのガスは、供給通路２３および供給孔１３から酸化触媒通路１１に供給され、供給孔１３の下流側の酸化触媒通路１１内で追加された追加燃料と生成改質ガスの両者が燃焼される。このため、追加された追加燃料ガスが燃焼される供給孔１３下流領域の酸化触媒通路１１の燃焼温度を部分的に上昇させる。燃焼温度の上昇は隣接する改質要素７に熱伝導して該当する改質触媒通路２２の温度を上昇させる。
【００４６】
各追加燃料供給弁３１からの燃料の導入量は、例えば、運転中の各要素部の温度を計測し、改質触媒反応下限温度以下となる改質触媒通路２２に対し、必要な燃料導入量を算出することなどで決定できる。そして、該当する改質触媒通路２２の空気マニホールド１２側の供給通路２３に対面している追加燃料供給弁３１から追加燃料を噴出させるようにする。このようにして、燃焼要素８の流れ方向の部分領域毎に、必要に応じて独立して温度制御することが可能である。
【００４７】
なお、該当する改質触媒通路２２の空気マニホールド１２側の供給通路２３に対面している追加燃料供給弁３１から追加燃料を噴出させるのみでなく、さらには隣接して積層されている改質要素７の供給通路２３に対面する追加燃料供給弁３１から夫々追加燃料を噴出させるようにしてもよい。また、前記燃料ガイド３２のテーパ孔３３を積層方向に連ねてスリット状として、追加燃料噴射弁３１から噴射された追加燃料が、該当する供給通路２３のみでなく隣接して積層されている改質要素７の供給通路２３にも導入されるようにしてもよい。
【００４８】
また、第１実施形態の燃料改質反応器１にも適用できるが、酸化触媒通路１１の出口から放出される酸化触媒反応ガスは高温であり、含まれる水および熱を回収するためにラジエータを経由させる必要があるが、図８、９に示すように、酸化触媒反応ガスにより入口空気を加熱することもできる。即ち、外気（空気）を熱交換器３５を経由して燃料改質反応器１の空気マニホールド１２に導入する空気導入通路３６を形成し、図９に示すように、この空気導入通路３６を燃料改質反応器１に組合せて構成し、酸化触媒反応ガスを熱交換器３５（一方の熱交換通路）を経由して放出させ、その後に含まれる水および熱を回収するためにラジエータを経由させるようにする。熱交換器３５の他方の熱交換通路を経由させた外気（空気）は酸化触媒反応ガスとの熱交換により加熱されて燃料改質反応器１の空気マニホールド１２から導入される。このようにすると、酸化触媒反応ガスに含まれる水および熱を回収するためにラジエータの要求方熱量をより一層小さくできラジエータの小型が図れる他、加熱された空気が導入されるために燃料改質反応器１の酸化触媒反応温度の高温化および安定化を図ることができる。
【００４９】
本実施形態においては、第１実施形態における効果（ア）〜（サ）に加えて以下に記載した効果を奏することができる。
【００５０】
（シ）生成改質ガスマニホールド１６には、供給通路２３の開口に向かって夫々追加燃料を供給する追加燃料供給手段である追加燃料供給弁３１を備えるため、燃焼要素８の燃焼ガス通路１１の流れ方向の部分領域毎に、必要に応じて独立させて温度制御が可能となる。
【００５１】
（第３実施形態）
図１０〜図１３は、本発明を適用した燃料改質反応器の第３実施形態を示し、図１０は燃焼要素の平面図、図１１は改質要素の平面図、図１２は単燃料改質ユニットの部分斜視図、図１３は組立状態の燃料改質反応器の全体斜視図である。本実施形態においては、燃焼要素への生成改質ガスの供給量を燃焼ガスの流れ方向の各位置において均等化させるようにしたものである。なお、第１、２実施形態と同一装置には同一符号を付してその説明を省略ないし簡略化する。
【００５２】
図１０において、本実施形態の燃焼要素８には、複数配列した酸化触媒通路１１の略中央部分に酸化触媒通路１１と平行する主通路４０を配置し、主通路４０の底部に改質要素７の各供給通路２３に連なる分配溝４１を夫々設けるようにしている。各供給通路２３は、後述するように、生成改質ガスマニホールド１６には開口されていない。前記主通路４０には、空気マニホールド１２内に他と連通しない穴で形成した分配マニホールド４２から生成改質ガスおよび／または追加燃料が供給され、これらガス若しくは液体燃料を主通路４０でガス化して分配溝４１を経由して供給通路２３に供給するようにする。各供給通路２３への分配量は分配溝４１の通路面積により調整するようにしている。
【００５３】
図１１に示すように、本実施形態の改質要素７は、各供給通路２３を構成する溝２３Ａの両端部を生成改質ガスマニホールド１６および原料蒸気マニホールド１５に開口する手前で止めて形成し、燃焼要素８のプレート本体１０が積層された際に閉じた供給通路２３を構成する。また、空気マニホールド１２内には、他と連通しない穴で形成した分配マニホールド４２を形成している。
【００５４】
以上の構成になる改質要素７と燃焼要素８とを隔壁プレート６上に積層させると、図１２に示すように、分配マニホールド４２から供給される追加燃料および／または生成改質ガスは、主通路４０から各分配溝４１を経由して改質要素７の各供給通路２３に供給でき、各供給通路２３から各々の供給孔１３を経由して燃焼要素８の各酸化触媒通路１１に供給することができる。この場合の隔壁プレート６は、積層される改質要素７、燃焼要素８と同様の配置において、各マニホールドが形成されると共に、燃焼要素８の主通路４０と改質要素７の供給通路２３とが交差する部分に分配溝４１を形成し、改質要素７の供給通路２３と燃焼要素８の酸化触媒通路１１とが交差する部分に夫々供給孔１３を形成している。
【００５５】
前記分配マニホールド４２には、図１３に示すように、エンドプレート４に生成改質ガスマニホールド１６と分配マニホールド４２とを連通させる連結通路４３を設けて、生成改質ガスマニホールド１６の生成改質ガスを供給するようにしている。また、連結通路４３には追加燃料噴射弁４４が配置され、追加的に液体燃料を分配マニホールド４２に供給可能としている。
【００５６】
以上のように構成した本実施形態の燃料改質反応器１では、連結通路４３および分配マニホールド４２を経由して供給された生成改質ガスは、燃焼要素８の酸化触媒通路１１の燃焼反応により高温となっているプレート本体１０に設けた主通路４０内で昇温されて、各分配溝４１を経由して改質要素７の供給通路２３に供給される。このため、供給通路２３から各供給穴１３を経由して燃焼要素８の酸化触媒通路１１に供給される際には、各酸化触媒通路１１へ均等に生成改質ガスを供給することができる。
【００５７】
また、追加燃料噴射弁４４から噴射された追加燃料は、分配マニホールド４２を経由して主通路４０に供給されるが、主通路４０が前記したように高温となっているため、液体のまま追加燃料噴射弁４４から噴射されても、主通路４０内で確実に気化させることができる。気化した追加燃料は、生成改質ガスと共に各分配溝４１および供給通路２３を経由して各供給穴１３から酸化触媒通路１１に供給でき、燃料改質反応器１の全体の温度を追加燃料分だけ上昇させる。なお、追加燃料の導入量は、運転時に各要素部の温度を計測し、改質触媒の最低温度が、反応下限温度以上となるように必要な燃料導入量を算出することなどで決定することができる。
【００５８】
本実施形態においては、第１実施形態における効果（ア）、（イ）、（エ）〜（サ）に加えて、以下に記載する効果を奏することができる。
【００５９】
（ス）燃焼要素８は、前記壁部１０または隔壁６に設けた複数の分配孔４１を経由して前記改質要素７の供給通路２３に連通する主通路４０を備え、前記主通路４０は分配マニホールド４２を介して前記生成改質ガスマニホールド１６に連通され、前記生成改質ガスマニホールド１６の生成改質ガスを、分配マニホールド４２を経由して各燃焼要素８の主通路４０に供給し、主通路４０から分配孔４１を経由して各供給通路２３に導入し、各供給孔１３を経由して燃焼要素８の燃焼ガス通路１１に供給するため、分配マニホールド４２から全ての燃焼ガス通路１１に左右均等に燃料を供給できる。また、高温の燃焼要素８内の主通路４０で昇温されるため、生成改質ガスに追加燃料を加える場合にも、追加燃料の気化を促進させることができる。
【００６０】
（セ）分配マニホールド４２と生成改質ガスマニホールド１６とは、燃料改質反応器１に対する外部配管４３により連通させているため、改質要素７から流れ方向の異なる分配マニホールド４２ヘ生成改質ガスを流通させることができる。
【００６１】
（ソ）主通路４０に連なる分配マニホールド４２若しくは外部配管４３には、追加燃料を供給する追加燃料供給手段である追加燃料噴射弁４４を備えるため、この追加燃料を生成改質ガスと分配マニホールド４２内での混合を促進した後に各主通路４０に均一な状態で供給できる。この混合状態の追加燃料は、高温の燃焼要素８内の主通路４０において昇温され、追加燃料の気化を促進させた後に各分配孔４１を経由して供給通路２３および供給孔１３を経由して燃焼ガス通路である酸化触媒通路１１に均一に供給することができる。
【００６２】
（第４実施形態）
図１４〜図２２は、本発明を適用した燃料改質反応器の第４実施形態を示し、図１４は燃焼要素の平面図、図１５は改質要素の平面図、図１６は水素分離膜要素の平面図、図１７および図１８は水素分離膜要素の断面図、図１９および図２０は積層状態を示す斜視図、図２１は改質要素を主体として各要素の通路との位置関係を示す透視図、図２２は組立状態の燃料改質反応器の全体斜視図である。本実施形態においては、第１および第２実施形態において、水素分離膜要素を用いて生成改質ガスから水素リッチガスを分離して供給可能としたものである。なお、第１および第２実施形態と同一装置には同一符号を付してその説明を省略ないし簡略化する。
【００６３】
図１４において、本実施形態の燃焼要素８は、基本的に第１および第２実施形態と同様の構成であるが、改質ガスマニホールドが削除されて、空気マニホールド１２を挟んで反対側に他と連通しない穴で形成した水素リッチガスマニホールド４６を新設している。また、生成改質ガスマニホールドが存在した部分は他と連通しない改質排気ガスマニホールド１６Ａを形成している。
【００６４】
改質要素７は、図１５に示すように、基本的に第１および第２実施形態と同様の構成であるが、改質ガスマニホールドが削除されて、空気マニホールド１２を挟んで反対側に他と連通しない穴で形成した水素リッチガスマニホールド４６を新設している。また、生成改質ガスマニホールドが存在した部分は、改質触媒通路２２の出口と供給通路２３の入口とが開口する改質排気ガスマニホールド１６Ａを形成している。
【００６５】
本実施形態で新設する水素分離膜要素４８は、基本的に多数の支柱を介在させることにより間隔をあけて配置した多数の小穴を備える２枚のプレートを備え、これらのプレートの周囲を各マニホールドを形成する枠体により取囲み、プレート表面に水素分離膜を形成し、プレート同士の空間を水素リッチガス通路としたものである。以下、図１６〜図１８により具体的に説明する。
【００６６】
前記水素分離膜要素４８は、図１６の平面図に示すように、その枠体４９に、燃焼要素８および改質要素７と同様の配置で、原料マニホールド１４、原料蒸気マニホールド１５、改質排気ガスマニホールド１６Ａ、空気マニホールド１２、および、水素リッチガスマニホールド４６を備える。
【００６７】
前記水素分離膜要素４８は、また、図１７の断面図に示すように、周囲の枠体４９（例えば、ステンレス鋼製）の積層方向中央部分に枠体４９と一体に薄板のベースプレート５０を設け、枠体４９とベースプレート５０で形成する窪みに多数の支柱５１（例えば、ステンレス鋼製）を所定間隔、例えば、等間隔に配置し、多数の支柱５１の頂部と窪み内周面とに支持させて多数の小穴５３を備えるプレート５２（例えば、ステンレス鋼製）をレーザ溶接や拡散溶接により固定して構成している。プレート５２に設ける多数の小穴５３は、ケミカルエッチング等により形成することができる。支柱５１とプレート５２とは窪みに組込む以前に予め溶接等により一体化させてもよい。
【００６８】
多数の小穴５３を備えるプレート５２の表面には、パラジウム（Ｐｄ）と水、バインダーを混合したパラジウムスラリーを塗布（例えば、１〜１０μｍの厚さで）し乾燥させ、パラジウム箔をコーティングする。このパラジウム箔は、パラジウム（Ｐｄ）を主成分とする水素透過膜５４となる。支柱５１で間隔をあけたプレート５２とベースプレート５０との間の空間は水素リッチガス通路５５となる。図示例では、ベースプレート５０の両側の窪みに、多数の支柱５１を配置し多数の小穴５３を備えるプレート５２を配置しているため、ベースプレート５０の両側の空間が水素リッチガス通路５５となる。これらの水素リッチガス通路５５は枠体４９に設けた水素リッチガスマニホールド４６に連通させている。
【００６９】
前記水素分離膜要素４８は、鎖線で図示するように、隣接する改質要素７により挟んで配置し、改質要素７の改質触媒通路２２（溝２２Ａ）の蓋を形成するよう積層される。改質要素７の改質触媒通路２２等の各通路は相対的に高圧に設定されており、水素透過膜５４に加わる面圧は支柱５１で支えるプレート５２に受け止められる。
【００７０】
前記水素分離膜要素４８は、図１７に示す構成の他に、例えば、図１８に示すように、構成することもできる。図１８における水素分離膜要素４８においては、積層方向中央部分で２分割した状態で、多数の小穴５３を有するプレート５２と多数の支柱５１および枠体４９を溶接等により一体化させて形成し、プレート５２から起立した支柱５１先端同士および枠体４９同士を接触させて両者を拡散接合して形成する。プレート５２表面には、図１７の場合と同様にパラジウムによる水素分離膜５４を形成し、支柱５１同士により間隔をあけた空間を水素リッチガス通路５５に構成する。
【００７１】
図１９および図２０は、燃焼要素８と改質要素７と水素分離膜要素４８とを積層した状態の斜視図である。改質要素７の改質触媒通路２２等の各通路は相対的に高圧に設定されており、改質要素７の改質触媒通路２２を通過する原料蒸気は、改質触媒による水蒸気改質により生成改質ガスに逐次改質され、生成改質ガス中の水素成分が水素透過膜５４により選択分離されて前記圧力差により透過して、水素リッチガスとして前記水素リッチガス通路５５を経由して水素リッチガスマニホールド４６に導入されることになる。一方、水素分離膜５４を通過できなかった残りの水素や改質反応で生成したメタンやＣＯは、図１９中の矢印のように、改質排気ガスマニホールド１６Ａに至り、必要に応じて追加燃料供給弁３１から噴射された追加燃料と混合されて、供給通路２３、供給穴１３を経由して燃焼要素８の酸化触媒通路１１に供給される。酸化触媒通路１１では第１および第２実施形態と同様にして燃焼反応され、改質要素７の改質触媒通路２２および原料蒸発通路２１を加熱するようにしている。
【００７２】
前記水素分離膜要素４８は、両面に水素分離膜５４を備えるものであるため、通常は図２０に示す積層状態で使用される。即ち、水素分離膜要素４８の両側に改質要素７を対称に配置し、対称となった改質要素７の外側に燃焼要素８を対称に配置するようにしている。この対称配置の燃焼要素８には隔壁プレート６で蓋を形成して改質要素７、水素分離膜要素４８の順に積層して構成する。この場合の隔壁プレート６は、積層される改質要素７、燃焼要素８および水素分離膜要素４８と同様の配置において、各マニホールドが形成されると共に、改質要素７の供給通路２３と燃焼要素８の酸化触媒通路１１とが交差する部分に夫々供給孔１３を形成している。
【００７３】
そして、これらを所定数だけ積層した状態で、下端エンドプレート２と上端エンドプレート４で挟み、図示しないスタッドボルトで積層方向に締付け、図２１に示すように、開放している原料蒸気マニホールド１５および改質排気ガスマニホールド１６Ａをカバー２８、２９で密閉すると、図２２に示す燃料改質反応器１を構成することができる。なお、図２１に示す構成では、第２実施形態と同様に、改質排気ガスマニホールド１６Ａに開口する供給通路２３に向けて、カバー２９に追加燃料供給弁３１を追加し、改質排気ガスマニホールド１６Ａ内に燃料ガイド３２を設けている。前記上端エンドプレート４には、水素リッチガスマニホールド４６に連通させて水素リッチガス出口５６が配置され、改質排気ガスマニホールド１６Ａのカバー２９には、原料マニホールド１４に連通させた原料入口２５を形成している。なお、図示するカバー２９には、追加燃料を噴射する追加燃料供給弁３１を備える構成となっているが、この追加燃料供給弁３１は必要に応じて設ける。
【００７４】
本実施形態においては、第１実施形態における効果（ア）〜（ウ）、（エ）〜（カ）、（キ）〜（コ）、（サ）および第２実施形態における効果（シ）に加えて、以下に記載する効果を奏することができる。
【００７５】
（タ）燃料改質反応器１は、改質要素７に隣接させて水素分離膜５４および水素リッチガス出口５６に連なる水素リッチガス通路要素５５を備え、改質要素７で生成した生成水素を水素分離膜要素４８を透過させて水素リッチガス通路要素５５に導入するため、改質要素７で生成した水素は水素分離膜５４により高純度化され水素リッチガスとなり、水素リッチガス出口５６から燃料電池などへ供給することができる。一方、水素分離膜５４を通過できなかった残りの水素や改質反応で生成したメタンやＣＯは、必要に応じて追加燃料と混合され、改質排気ガスとして、実施形態１および２と同様に燃焼要素８で燃焼反応し、改質要素７および原料蒸発通路２１を加熱するため、無駄とならない。
【００７６】
（チ）燃料改質反応器１は、前記水素リッチガス通路５５の両側に隣接して水素分離膜５４を積層し、さらに両側に改質要素７および燃焼要素８をこの順に積層して備えるため、改質要素７での改質が水蒸気改質のような吸熱反応の場合、燃焼要素８の熱を改質触媒に伝え、温度が下がった状態の生成改質ガスが水素分離膜５４に到達するため、水素分離膜５４の温度を燃焼要素８の燃焼温度より低く保ち、水素分離膜５４の熱耐久性を向上させることができる。しかも、水素分離膜要素５４の原料蒸気マニホールド１５および改質排気ガスマニホールド１６Ａを、水素分離膜５４および水素リッチガス通路５５に接しない構造にしていることにより、改質要素７の供給通路２３による燃焼要素８へのガス供給経路を確保しつつ各要素を積層することが可能となる。
【００７７】
（第５実施形態）
図２３〜図２９は、本発明を適用した燃料改質反応器の第５実施形態を示し、図２３は燃焼要素の平面図、図２４は改質要素の平面図、図２５は水素分離膜要素の平面図、図２６および図２７は積層状態を示す斜視図、図２８は改質要素を主体として各要素の通路との位置関係を示す透視図、図２９は組立状態の燃料改質反応器の全体斜視図である。本実施形態においては、第３実施形態において、水素分離膜要素を用いて生成改質ガスから水素リッチガスを分離して供給可能としたものである。なお、第３実施形態と同一装置には同一符号を付してその説明を省略ないし簡略化する。
【００７８】
図２３において、本実施形態の燃焼要素８は、基本的に第３実施形態と同様の構成であるが、改質ガスマニホールドが削除されて、空気マニホールド１２を挟んで両側に他と連通しない穴で形成した水素リッチガスマニホールド５８を新設している。また、生成改質ガスマニホールドが存在した部分は他と連通しない改質排気ガスマニホールド１６Ａを形成している。
【００７９】
改質要素７は、図２４に示すように、基本的に第３実施形態と同様の構成であるが、改質ガスマニホールドが削除されて、空気マニホールド１２を挟んで両側に他と連通しない穴で形成した水素リッチガスマニホールド５８を新設している。また、生成改質ガスマニホールドが存在した部分は、改質触媒通路２２の出口が開口する改質排気ガスマニホールド１６Ａを形成している。
【００８０】
本実施形態の水素分離膜要素５９は、図２５に平面図を示すように、その枠体４９に、燃焼要素８および改質要素７と同様の配置で、原料マニホールド１４、原料蒸気マニホールド１５、改質排気ガスマニホールド１６Ａ、空気マニホールド１２、分配マニホールド４２、および、水素リッチガスマニホールド５８を備える。この水素分離膜要素５９は、第３実施形態における水素分離膜要素４８と同様に、図示しないが、多数の支柱を介在させることにより間隔をあけて配置した多数の小穴を備える２枚のプレートを備え、これらのプレートの周囲を各マニホールドを形成する枠体４９により取囲み、プレート表面に水素分離膜５４を形成し、プレート同士の空間を水素リッチガス通路として水素リッチガスマニホールド５８に連通させる構成としている。
【００８１】
図２６および図２７は、燃焼要素８と改質要素７と水素分離膜要素５９とを積層した状態の斜視図である。改質要素７の改質触媒通路２２等の各通路は相対的に高圧に設定されており、改質要素７の改質触媒通路２２を通過する原料蒸気は、改質触媒による水蒸気改質により生成改質ガスに逐次改質され、生成改質ガス中の水素成分が水素透過膜５４により選択分離されて前記圧力差により透過して、水素リッチガスとして前記水素リッチガス通路５５を経由して水素リッチガスマニホールド５８に導入されることになる。一方、水素分離膜５４を通過できなかった残りの水素や改質反応で生成したメタンやＣＯは、図２６中の矢印のように、改質排気ガスマニホールド１６Ａに至り、上端エンドプレート４に設けた連結通路４３を経由し、必要に応じて追加燃料噴射弁４４から噴射された追加燃料と混合されて、分配マニホールド４２に供給され、各主通路４０で液状分がガス化される。各主通路４０でガス化された混合ガスは、各分配溝４１を経由して改質要素７の各供給通路２３に至り、さらに各供給穴１３を経由して燃焼要素８の酸化触媒通路１１に夫々供給される。酸化触媒通路１１では第３実施形態と同様にして燃焼反応され、改質要素７の改質触媒通路２２および原料蒸発通路２１を加熱するようにしている。
【００８２】
前記水素分離膜要素５９は、両面に水素分離膜５４を備えるものであるため、通常は図２７に示す積層状態で使用される。即ち、水素分離膜要素５９の両側に改質要素７を対称に配置し、対称となった改質要素７の外側に燃焼要素８を対称に配置するようにしている。この対称配置の燃焼要素８には隔壁プレート６で蓋を形成して改質要素７、水素分離膜要素５９の順に積層して構成する。この場合の隔壁プレート６は、積層される改質要素７、燃焼要素８および水素分離膜要素５９と同様の配置において、各マニホールドが形成されると共に、燃焼要素８の主通路４０と改質要素７の供給通路２３とが交差する部分に分配溝４１を形成し、改質要素７の供給通路２３と燃焼要素８の酸化触媒通路１１とが交差する部分に夫々供給孔１３を形成している。
【００８３】
そして、これらを所定数だけ積層した状態で、下端エンドプレート２と上端エンドプレート４で挟み、図示しないスタッドボルトで積層方向に締付け、図２８に示すように、開放している原料蒸気マニホールド１５および改質排気ガスマニホールド１６Ａをカバー２８、２９で密閉すると、図２９に示す燃料改質反応器１を構成することができる。前記上端エンドプレート４には、２個の水素リッチガスマニホールド５８に夫々連通させて水素リッチガス出口６０が配置され、第３実施形態と同様に、連結通路４３には追加燃料噴射弁４４が配置されており、改質排気ガスマニホールド２９のカバーには、原料マニホールド１４に連通させた原料入口２５を形成している。
【００８４】
本実施形態においては、第１実施形態における効果（ア）、（イ）、（エ）〜（カ）、（キ）〜（コ）、（サ）および第３実施形態における効果（ス）〜（ソ）に加えて、第４実施形態における効果（タ）、（チ）を同様に奏することができる。
【００８５】
即ち、（タ）燃料改質反応器１は、改質要素７に隣接させて水素分離膜５４および水素リッチガス出口６０に連なる水素リッチガス通路要素５５を備え、改質要素７で生成した生成水素を水素分離膜５４を透過させて水素リッチガス通路５５に導入するため、改質要素７で生成した水素は水素分離膜５４により高純度化され水素リッチガスとなり、水素リッチガス出口６０から燃料電池などへ供給することができる。一方、水素分離膜５４を通過できなかった残りの水素や改質反応で生成したメタンやＣＯは、必要に応じて追加燃料と混合され、改質排気ガスとして、実施形態３と同様に燃焼要素８で燃焼反応し、改質要素７および原料蒸発通路２１を加熱するため、無駄とならない。
【００８６】
（チ）燃料改質反応器１は、前記水素リッチガス通路５５の両側に隣接して水素分離膜５４を積層し、さらに両側に改質要素７および燃焼要素８をこの順に積層して備えるため、改質要素７での改質が水蒸気改質のような吸熱反応の場合、燃焼要素８の熱を改質触媒に伝え、温度が下がった状態の生成改質ガスが水素分離膜５４に到達するため、水素分離膜５４の温度を燃焼要素８の燃焼温度より低く保ち、水素分離膜５４の熱耐久性を向上させることができる。しかも、水素分離膜５４の原料蒸気マニホールド１５および改質排気ガスマニホールド１６Ａを、水素分離膜５４および水素リッチガス通路５５に接しない構造にしていることにより、改質要素７の供給通路２３による燃焼要素８へのガス供給経路を確保しつつ各要素を積層することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００８７】
【図１】本発明の一実施形態を示す燃料改質反応器の全体斜視図。
【図２】同じく積層される単燃料改質ユニットの部分斜視図。
【図３】同じく単燃料改質ユニットを構成する燃焼要素の平面図。
【図４】同じく単燃料改質ユニットを構成する改質要素の平面図。
【図５】本発明の第２実施形態を示す燃料改質反応器の改質要素を主体として各要素の通路との位置関係を示す透視図。
【図６】同じく図５に示した単燃料改質ユニットの部分斜視図。
【図７】同じく組立状態の燃料改質反応器の全体斜視図。
【図８】同じく供給空気の加熱手段の斜視図。
【図９】同じく加熱手段を含む組立状態の燃料改質反応器の全体斜視図。
【図１０】本発明の第３実施形態を示す燃料改質反応器の燃焼要素の平面図。
【図１１】同じく改質要素の平面図。
【図１２】同じく単燃料改質ユニットの部分斜視図。
【図１３】同じく組立状態の燃料改質反応器の全体斜視図。
【図１４】本発明の第４実施形態を示す燃料改質反応器の燃焼要素の平面図。
【図１５】同じく改質要素の平面図。
【図１６】同じく水素分離膜要素の平面図。
【図１７】同じく水素分離膜要素の第１例の断面図。
【図１８】同じく水素分離膜要素の第２例の断面図。
【図１９】同じく積層状態を示す斜視図。
【図２０】同じく別の積層状態を示す斜視図。
【図２１】同じく改質要素を主体として各要素の通路との位置関係を示す透視図。
【図２２】同じく組立状態の燃料改質反応器の全体斜視図。
【図２３】本発明の第５実施形態を示す燃料改質反応器の燃焼要素の平面図。
【図２４】同じく改質要素の平面図。
【図２５】同じく水素分離膜要素の平面図。
【図２６】同じく積層状態を示す斜視図。
【図２７】同じく別の積層状態を示す斜視図。
【図２８】同じく改質要素を主体として各要素の通路との位置関係を示す透視図。
【図２９】同じく組立状態の燃料改質反応器の全体斜視図。
【符号の説明】
【００８８】
１  燃料改質反応器
２、４  エンドプレート
３  単燃料改質ユニット
６  隔壁プレート
７  改質要素
８  燃焼要素
１０、２０  プレート本体
１１  酸化触媒通路（燃焼ガス通路）
１２  空気マニホールド
１３  供給孔
１４  原料マニホールド
１５  原料蒸気マニホールド
１６  生成改質ガスマニホールド
１７  改質ガスマニホールド
２１  原料蒸発通路
２２  改質触媒通路
２３  供給通路
２５  原料入口
２６  改質ガス出口
２７  空気入口
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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