(57)【要約】 【課題】  固相法を用いながらも、誘電特性の劣化が抑制された微細な誘電体粉末を得ることのできる誘電体磁器組成物を提供する。【解決手段】  ＡＢＯ３型の原子配列を持つペロブスカイト酸化物を含む誘電体磁器組成物の製造方法であって、Ａサイトを構成するＡサイト原料粉末とＢサイトを構成するＢＥＴ値が２０〜４０ｍ２／ｇのＢサイト原料粉末とを含む混合物を仮焼して仮焼物を得る仮焼工程と、仮焼物を粉砕して粉砕粉末を得る粉砕工程と、所定の処理が施された粉砕粉末を所定条件で加熱保持して焼成物を得る焼成工程と、を備える。以上の本発明による粉砕粉末は、ＢＥＴ値が２０〜４０ｍ２／ｇであるＢサイト原料粉末を用いているため、長時間の粉砕を経ることなく、微細、具体的には１μｍ以下、さらには０．８μｍ以下のＤ５０（累積個数が５０％となる粒子の粒径）とすることができる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＡＢＯ３型の原子配列を持つペロブスカイト酸化物を含む誘電体磁器組成物の製造方法であって、
Ａサイトを構成するＡサイト原料粉末とＢサイトを構成するＢＥＴ値が２０〜４０ｍ２／ｇのＢサイト原料粉末とを含む混合物を仮焼して仮焼物を得る仮焼工程と、
前記仮焼物を粉砕して粉砕粉末を得る粉砕工程と、
所定の処理が施された前記粉砕粉末を所定条件で加熱保持して焼成物を得る焼成工程と、を備えることを特徴とする誘電体磁器組成物の製造方法。
【請求項２】
前記ＡＢＯ３型の原子配列を持つペロブスカイト酸化物において、前記ＡサイトがＢａ、Ｃａ及びＳｒから選択される１種又は２種以上の原子を含み、前記ＢサイトがＴｉ、Ｚｒ及びＮｂから選択される１種又は２種以上の原子を含むことを特徴とする請求項１に記載の誘電体磁器組成物の製造方法。
【請求項３】
前記粉砕粉末は、Ｄ５０（累積個数が５０％となる粒子の粒径）が１μｍ以下であることを特徴とする請求項１又は２に記載の誘電体磁器組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、誘電体磁器組成物の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、通信機の小型化、軽量化、高速化が強く望まれている。その中で、デジタル携帯電話等の携帯移動体通信、衛星通信に使用される電波の周波数帯域はメガからギガＨｚ帯（「ＧＨｚ帯」という）の高周波帯域のものが使用されている。使用される通信機器の急速な発展の中で、匡体及び基板、電子素子の小型高密度実装化が図られているが、高周波帯域に対応した通信機器の小型化、軽量化をより一層推進するためには、通信機器に使用される基板等の材料はＧＨｚ帯において高周波伝送特性が優れた（誘電損失が小さい）ものでなければならない。ここで、誘電損失は周波数と基板の比誘電率εｒと誘電正接（以下ｔａｎδと記載する）の積に比例する。よって、誘電損失を小さくするためには基板のｔａｎδを小さくしなければならない。また、基板中では電磁波の波長が１／（εｒ）０．５に短縮されるため、比誘電率εｒが大きい程基板の小型化が可能である。以上のことから高周波帯域で使用される小型の通信機器、電子機器、情報機器に用いる回路基板としては、比誘電率εｒが高く、かつＱｆ（品質係数Ｑ＝１／ｔａｎδ、ｆ＝共振周波数）が大きいことが要求されている。
【０００３】
このような回路基板の材料としては、無機材料としての誘電体材料（焼成物）、有機材料としてのフッ素樹脂等が用いられている。ところが、誘電体材料からなる基板は、寸法精度、加工性に難点があり、脆いため欠けや割れが生じやすいという問題点があった。他方、樹脂等の有機材料からなる基板は、成形性及び加工性に優れるという利点はあるが、比誘電率εｒが小さいという問題があった。このため、近年、両者の利点を有する基板として、例えば特許文献１（特開２００３−１２８９３０号公報）、特許文献２（特開２００３−１５１３５２号）において誘電体粉末と樹脂材料とからなる複合基板が開示されている。
【０００４】
誘電体材料としては、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸鉛等のＡＢＯ３型の原子配列を持つペロブスカイト酸化物が通常用いられており、その粉末（誘電体粉末）の製造方法としては、液相法、気相法、フラックス法及び固相法が知られている。
液相法は、金属塩の水溶液あるいは有機溶媒溶液を出発原料として、水和物等の金属酸化物前駆体粉末を製造し、次いでこの前駆体粉末を焼成して２種類以上の金属元素を含む金属酸化物粉末を製造する方法である。液相法としては、沈殿法、共沈法、加水分解法等が知られている。
気相法は、金属蒸気あるいは金属化合物の気相状態での化学反応により金属酸化物粉末を製造する方法であり、粒度分布が狭く、凝集が少ない粉末が得られる利点がある。
フラックス法は、金属酸化物の混合粉末にフラックス成分を添加して焼成することにより金属酸化物粉末を製造する方法である。
【０００５】
【特許文献１】特開２００３−１２８９３０号公報
【特許文献２】特開２００３−１５１３５２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
以上の液相法、気相法及びフラックス法により得られる誘電体粉末は、その粒径を微細とすることができるとともに粒度分布を狭くできるという利点がある。ここで、上述した複合基板を作製する場合、樹脂材料と混合される誘電体粉末は、複合基板が積層された際の層間を薄くする場合、その粒径が小さいことが望まれる。液相法、気相法及びフラックス法により得られる誘電体粉末は、その粒径が微細であるため、複合基板を作製する上で望ましい誘電体粉末の製造方法である。しかし、これらの方法により得られる誘電体粉末のコストが高いという問題がある。
【０００７】
以上の方法に比べて低コストで誘電体粉末を得る方法として固相法が知られている。固相法は、金属酸化物、炭酸塩等の粉末を仮焼し、この仮焼物を粉砕した後に焼成し、得られた焼成物を粉砕するという工程を備えている。例えば、チタン酸バリウムを得ようという場合、ＴｉＯ２粉末とＢａＣＯ３粉末を原料粉末として混合、仮焼、粉砕、焼成、焼成物の粉砕という工程を経て製造することができる。ところが、まず仮焼後の粉砕過程において、粉砕された粉末に歪が発生するため、その時点で誘電特性が劣化してしまう。ここで、焼成後の粉砕により粒径の小さな粉末を得るためには、仮焼後の粉砕においてもできる限り微細な粉砕を得る必要があるが、その場合粉砕時間を長くするあるいは粉砕条件を厳しくする必要があるため、得られた粉末の誘電特性は劣化してしまう。誘電特性を劣化させないために粉砕時間を短くすると、微細な誘電体粉末を得ることができない。したがって、これまでは、固相法による誘電体粉末を用いた複合基板は所望する特性を得がたいという問題があった。一方で、固相法によって、誘電特性の劣化が少ない粉末が得られれば、コスト的な点も含めて考えると、複合基板を得るために非常に望ましい誘電体粉末の製造方法になる。
【０００８】
本発明は以上の背景に鑑み、固相法を用いながらも、誘電特性の劣化が抑制された微細な誘電体粉末を得ることのできる誘電体磁器組成物の製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明が対象とするＡＢＯ３型の原子配列を持つペロブスカイト酸化物を含む誘電体磁器組成物は、Ａサイトを構成するためのＡサイト原料粉末とＢサイトを構成するためのＢサイト原料粉末とを混合、焼成することにより得ることができる。例えば、（Ｓｒ，Ｃａ）ＴｉＯ３を得ようとする場合には、通常、Ａサイト原料としてＳｒＣＯ３粉末及びＣａＣＯ３粉末、Ｂサイト原料としてＴｉＯ２粉末を用意する。本発明者らの検討によれば、Ｂサイト原料の比表面積（ＢＥＴ法による値、本発明ではＢＥＴ値という）を特定の値に制御することにより、焼成により得られる誘電体磁器組成物の粉砕を軽微にしても十分に微細な粉末が得られることが判明した。
【００１０】
本発明は以上の知見に基づくものであり、ＡＢＯ３型の原子配列を持つペロブスカイト酸化物を含む誘電体磁器組成物の製造方法であって、Ａサイトを構成するＡサイト原料粉末とＢサイトを構成するＢＥＴ値が２０〜４０ｍ２／ｇのＢサイト原料粉末とを含む混合物を仮焼して仮焼物を得る仮焼工程と、仮焼物を粉砕して粉砕粉末を得る粉砕工程と、所定の処理が施された粉砕粉末を所定条件で加熱保持して焼成物を得る焼成工程と、を備えることを特徴としている。ここで、本発明は、前記粉砕粉末を所定形状に成形した後に焼成することができるし、前記粉砕粉末を所定形状に成形することなく焼成することもできる。
以上の本発明による粉砕粉末は、ＢＥＴ値が２０ｍ２／ｇ以上であるＢサイト原料粉末を用いているため、長時間の粉砕を経ることなく、微細、具体的には１μｍ以下、さらには０．８μｍ以下のＤ５０（累積個数が５０％となる粒子の粒径）とすることができる。この粉砕粉末は、長時間の粉砕を経なくてもよいから、粉砕による歪の発生が少なく、優れた誘電特性を発揮することができる。したがって、この粉砕粉末を用いて焼成された本発明の誘電体磁器組成物、さらにはこの誘電体磁器組成物を粉砕して得られた誘電体粉末もまた、優れた誘電特性を発揮することができる。この誘電体粉末も、仮焼後の粉砕粉末と同様に、長時間の粉砕を経ることなく、Ｄ５０が１μｍ以下の微細なものとすることができる。しかし、Ｂサイト原料粉末のＢＥＴ値が４０ｍ２／ｇを超えると誘電体磁器組成物のＱｆが低下するため、本発明ではＢサイト原料粉末のＢＥＴ値を２０〜４０ｍ２／ｇとする。なお、所定の処理とは、種々の副成分を添加、混合することを含む概念である。ただし、この副成分は、仮焼前に添加することもできる。
【００１１】
本発明にかかる誘電体磁器組成物は、ＡサイトがＢａ、Ｃａ及びＳｒから選択される１種又は２種以上の原子を含み、ＢサイトがＴｉ、Ｚｒ及びＮｂから選択される１種又は２種以上の原子を含むことが誘電特性の点から望ましい。
【発明の効果】
【００１２】
以上説明したように、本発明の誘電体磁器組成物を用いることにより、長時間の粉砕を経ることなく、微細な誘電体粉末を得ることができる。この誘電体粉末を成形、焼成することにより、誘電特性の優れたバルク状の誘電体磁器組成物を作製できる。また、この誘電体粉末を用いることにより、低コストでかつ誘電特性の優れた複合誘電体材料を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明が適用される誘電体磁器組成物は、ＡＢＯ３型の原子配列を持つペロブスカイト酸化物を含む。ここで、ＡサイトがＢａ、Ｃａ及びＳｒから選択される１種又は２種以上の原子を含み、さらにＢサイトがＴｉ、Ｚｒ及びＮｂから選択される１種又は２種以上の原子を含むことが望ましい。したがって、本発明は少なくとも以下のペロブスカイト酸化物に適用されることが望ましい。
ＳｒＴｉＯ３、ＣａＴｉＯ３、（Ｓｒ，Ｃａ）ＴｉＯ３、（Ｓｒ，Ｂａ）ＴｉＯ３、（Ｃａ，Ｂａ）ＴｉＯ３、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）ＴｉＯ３
ＳｒＺｒＯ３、ＣａＺｒＯ３、（Ｓｒ，Ｃａ）ＺｒＯ３、（Ｓｒ，Ｂａ）ＺｒＯ３、（Ｃａ，Ｂａ）ＺｒＯ３、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）ＺｒＯ３
ＳｒＮｂＯ３、ＣａＮｂＯ３、（Ｓｒ，Ｃａ）ＮｂＯ３、（Ｓｒ，Ｂａ）ＮｂＯ３、（Ｃａ，Ｂａ）ＮｂＯ３、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）ＮｂＯ３
Ｓｒ（Ｔｉ，Ｚｒ）Ｏ３、Ｃａ（Ｔｉ，Ｎｂ）Ｏ３、（Ｓｒ，Ｃａ）（Ｚｒ，Ｎｂ）Ｏ３、（Ｓｒ，Ｂａ）（Ｔｉ，Ｚｒ，Ｎｂ）Ｏ３
【００１４】
本発明が適用される誘電体磁器組成物は、上述したペロブスカイト酸化物を主成分とし、さらに種々の副成分を含有することができる。本発明においては、Ａ（ただし、ＡはＮｉ、Ｍｎ及びＣｒから選択される１種又は２種の元素）の酸化物を副成分として添加することができる。また、Ｘ（ただし、ＸはＶ、Ｎｂ、Ｗ、Ｔａ及びＭｏから選択される１種又は２種以上の元素）の酸化物を副成分として添加することができる。さらに、Ｒ（ただし、ＲはＳｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕから選択される１種又は２種以上の元素）の酸化物を添加することができる。さらにまた、ＳｉＯ２ 、ＭＯ（ただし、ＭはＢａ、Ｃａ、Ｓｒ及びＭｇから選択される１種又は２種以上の元素）、Ｌｉ２Ｏ、Ｂ２Ｏ３及びＭＳｉＯ３から選択される１種又は２種以上の化合物を添加することができる。
【００１５】
本発明は、上述したＡＢＯ３型の原子配列を持つペロブスカイト酸化物を含む誘電体磁器組成物を製造する方法である。焼成物からなる誘電体磁器組成物は、例えば最終組成になるように秤量された原料粉末を混合する工程、混合粉末を仮焼する工程、仮焼物を粉砕する工程、粉砕粉末を焼成する工程を経ることにより製造することができる。この製造方法を通じて、誘電体粉末は、上述の仮焼物を粉砕することにより得ることができるし、焼成工程を経て得られた焼成物を粉砕することにより得ることもできる。前者の態様を第１態様、後者の態様を第２態様とすると、本発明による誘電体磁器組成物を用いて誘電体粉末を製造する場合、第２態様が該当するが、第１態様による粉砕粉末を用いて誘電体複合材料を製造することもできる。そして、本発明におけるＢサイト原料粉末の粒径制御の効果は、第１態様、つまり仮焼後の粉砕粉末において具現されるとともに、第２態様、つまり焼成物を粉砕して得られる粉末にも具現される。以下、第１態様及び第２態様について説明する。
【００１６】
はじめに第１態様について説明する。
本発明の誘電体磁器組成物を得るための原料には、主成分を構成する原料と、副成分を構成する原料とが用意される。ただし、副成分の添加は望ましいが、本発明において必須のものではない。
主成分を構成する原料としては、Ａサイトを構成するためのＡサイト原料粉末及びＢサイトを構成するためのＢサイト原料粉末が用意される。Ａサイト原料粉末及びＢサイト原料粉末としては、当該元素の酸化物及び／又は焼成により酸化物になる化合物が用いられる。焼成により酸化物になる化合物としては、例えば炭酸塩、硝酸塩、シュウ酸塩、有機金属化合物等が挙げられる。これらの化合物と酸化物とを併用してもよい。具体的には、Ａサイト原料粉末としては、ＳｒＣｏ３粉末、ＣａＣＯ３粉末及びＢａＣＯ３粉末から選択される１種又は２種以上を用いるのが望ましい。また、Ｂサイト原料粉末としては、ＴｉＯ２粉末、ＺｒＯ２粉末及びＮｂＯ２粉末から選択される１種又は２種以上を用いるのが望ましい。
【００１７】
本発明は、ＢＥＴ値が２０ｍ２／ｇ以上のＢサイト原料粉末を用いる点に特徴がある。これは、後述する実施例で示しているように、Ｂサイト原料粉末のＢＥＴ値が２０ｍ２／ｇ以上になると、仮焼後に長時間の粉砕を行うことなくＤ５０が１μｍ以下という微細な誘電体粉末を得ることができるからである。長時間の粉砕を行わずに済むため、本発明により得られる誘電体磁器組成物の誘電特性は良好である。結果として、この誘電体磁器組成物を粉砕して得られた誘電体粉末、さらにこの誘電体粉末を用いた複合誘電体材料の誘電体特性も良好である。ただし、後述する実施例に示すように、Ｂサイト原料粉末のＢＥＴ値が４０ｍ２／ｇを超えるとＱｆが低下してしまうので、Ｂサイト原料粉末のＢＥＴ値を２０〜４０ｍ２／ｇとする。
一方、本発明において、Ａサイト原料粉末は、Ｂサイト原料粉末のようにＢＥＴ値を特定することを必要としない。本発明者の検討によると、Ａサイト原料粉末のＢＥＴ値は得られる誘電体粉末の粒径に影響を与えないからである。したがって、Ａサイト原料粉末については、Ｄ５０を０．０１〜５．０μｍの範囲で適宜選択すればよい。
【００１８】
副成分を構成する副成分原料については以下の通りである。
Ａの酸化物については、Ａの酸化物及び／又は焼成によりＡの酸化物になる化合物を原料として用いることができる。
Ｘの酸化物については、Ｘの酸化物及び／又は焼成によりＸの酸化物になる化合物から選択される１種類以上の単一酸化物又は複合酸化物を原料として用いることができる。
Ｒの酸化物については、Ｒの酸化物及び／又は焼成により酸化物になる化合物から選択される１種類以上の単一酸化物又は複合酸化物を原料として用いることができる。
ＳｉＯ２ 、ＭＯ（ただし、ＭはＢａ、Ｃａ、Ｓｒ及びＭｇから選択される１種又は２種以上の元素）、Ｌｉ２Ｏ、Ｂ２Ｏ３及びＭＳｉＯ３から選択される１種又は２種以上については、当該化合物を原料として用いることができる。
副成分原料粉末も、Ｄ５０を０．０１〜５．０μｍの範囲で適宜選択すればよい。
【００１９】
以上の主成分及び副成分の原料粉末を、所望する組成に応じて秤量し、例えばボールミルにより湿式混合する。このスラリーを乾燥後、例えば９００〜１３５０℃の範囲で所定時間保持する仮焼を行う。このときの雰囲気はＮ２又はＯ２或いはこれらの混合ガスとすればよい。仮焼の保持時間は０．５〜５．０時間の範囲で適宜選択すればよい。
【００２０】
仮焼により得られた仮焼物は粉砕される。粉砕にはボールミル、その他の粉砕手段を用いることができる。湿式で粉砕がなされた場合には粉砕後に乾燥を行う。本発明によれば、Ｂサイト原料粉末のＢＥＴ値を２０ｍ２／ｇ以上とすることにより、短い粉砕時間、換言すれば粉砕による歪を抑制しながら、Ｄ５０が１μｍ以下、さらには０．８μｍ以下の微細な誘電体粉末を得ることが可能である。この粉砕は、主成分原料と副成分原料を混合する場合と同程度の条件で足りる。
【００２１】
次に、第２態様は、仮焼前に副成分を添加する態様と、仮焼後に副成分を添加する態様を含むが、ここでは仮焼後に副成分を添加する態様について説明する。
第２態様は、副成分を主成分とともに秤量、混合しない以外は、上述した第１態様と同様に仮焼、粉砕まで実施される。この粉砕後に、粉砕により得られた主成分からなる粉末に副成分原料が添加、混合される。この混合は、第１態様における主成分原料と副成分原料の混合と同様に行えばよい。
混合により得られた粉末は焼成に供される。焼成は、前述した仮焼と同様の条件で行えばよい。ただし、本発明は、焼成に先立って当該粉末を成形する場合と、成形しない場合を包含する。前者によれば、焼成後にバルク状の誘電体磁器組成物（焼成物）を得ることができる。また、後者によれば、焼成後に塊状又は粒状の誘電体磁器組成物（焼成物）を得ることができる。さらに、塊状又は粒状の誘電体磁器組成物を成形し、焼成することによりバルク状の誘電体磁器組成物（焼成物）を得ることもできる。
焼成で得られた焼成物を粉砕する。この粉砕も、第１態様で行う粉砕と同様の条件とすればよいが、バルク状の誘電体磁器組成物を粉砕するよりも塊状又は粒状の誘電体磁器組成物を粉砕する方が、所望粒度の粉末を得やすい。
以上の工程で得られる誘電体粉末も、第１態様で得られる粉末と同様に、比較的短時間の粉砕によって微細な粒径となる。
【実施例１】
【００２２】
以下本発明を具体的な実施例に基づいて説明する。
（Ｓｒ０．６４Ｃａ０．３６）ＴｉＯ３、Ａ／Ｂ（Ａサイト原子とＢサイト原子のモル比）＝０．９９４を狙い組成として以下の原料粉末を秤量し、ボールミルにより湿式混合した。なお、Ｂサイト原料としては、表１に示す、ＢＥＴ値及びＤ５０（累積個数が５０％となる粒子の粒径）の異なる９種類のＴｉＯ２粉末を用意した。
Ａサイト原料
ＳｒＣＯ３粉末 (ＢＥＴ値＝６．０ｍ２／ｇ、Ｄ５０＝０．５０μｍ)
ＣａＣＯ３粉末 (ＢＥＴ値＝１８．８ｍ２／ｇ、Ｄ５０＝０．３０μｍ)
Ｂサイト原料
ＴｉＯ２粉末 (ＢＥＴ値＝２．９〜５１．３ｍ２／ｇ、Ｄ５０＝１．７５〜０．２７μｍ)
【００２３】
ボールミルとして６寸ポット及びメディアとしてＺｒＯ２ボール（φ１０ｍｍ：１ｋｇ、φ３ｍｍ：２ｋｇ)を用い、１２０ｒｐｍで１６時間処理した。また、ボールミルには混合粉末を８００ｇ投入し、スラリー濃度を３３％とした。さらに、混合に先立ち、分散剤（東亞合成（株）製：Ａ−３０ＳＬ）を０．２ｗｔ％添加した。
ボールミルによる湿式混合が終了した後に、乾燥機を用いて１２０℃の温度下で２４時間保持する乾燥を行った。
乾燥された混合粉末を３５５μｍのメッシュを通した後、ＭｇＯ製のコウバチ中において、１１５０℃で２時間保持することにより仮焼を行った。
【００２４】
ボールミルを用いて得られた仮焼物を粉砕して粉砕粉末とした。ボールミルとして、４寸ポット及びメディアとしてＺｒＯ２ボール（φ１０ｍｍ：２００ｇ、φ３ｍｍ：４３０ｇ)を用い、１２０ｒｐｍで１６時間処理した。また、ポットには焼成物を１５０ｇ投入し、スラリー濃度を３３％とした。
ボールミルによる粉砕が終了した後に、乾燥機を用いて１２０℃の温度下で２４時間保持する乾燥を行った。この粉末の粒度分布を測定するとともに、Ｄ５０を求めた。なお、粒度分布の測定は、マイクロトラック超微粒子粒度分布計（日機装（株）製：９３４０−ＵＰＡ１５０）を用いて行った。
【００２５】
表１に粉砕粉末のＤ５０の測定結果を示す。また、図１にＢサイト原料粉末（ＴｉＯ２粉末）のＢＥＴ値と粉砕粉末のＤ５０の関係を示している。表１及び図１より、ＢＥＴ値を２０ｍ２／ｇ以上にすることにより、粉砕粉末のＤ５０を１．０μｍ以下、さらには０．８μｍ以下にできることがわかる。このことは、同一の粉砕時間でより微細な誘電体粉末を得ることができることを示しており、本発明によれば、粉砕による歪が少なく誘電特性の高い微細な誘電体粉末を原料とする誘電体磁器組成物が得られることを示唆している。
【００２６】
【表１】
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【００２７】
次に、９種類の粉砕粉末１００モルに対して以下の副成分の粉末を添加した後に、ボールミルにより湿式混合した。ボールミルとして、４寸ポット及びメディアとしてＺｒＯ２ボール（φ１０ｍｍ：２００ｇ、φ３ｍｍ：４３０ｇ)を用い、１２０ｒｐｍで１６時間処理した。また、ポットには粉砕粉末を１００ｇ投入し、スラリー濃度を３３％とした。さらに、混合に先立ち、分散剤（東亞合成（株）製：Ａ−３０ＳＬ）を０．２ｗｔ％添加した。
ＭｎＯ（Ｄ５０＝０．５５μｍ）：０．３６５モル
Ｖ２Ｏ５（Ｄ５０＝０．５２μｍ）：０．１モル
Ｙ２Ｏ３（Ｄ５０＝０．３３μｍ）：０．０３５モル
ＣａＳｉＯ３（Ｄ５０＝１．１７８μｍ）：１．６１６モル
【００２８】
ボールミルによる湿式混合が終了した後に、乾燥機を用いて１２０℃の温度下で２４時間保持して乾燥した。
乾燥された混合粉末３０ｇに対して、バインダとして東レ（株）製のＡＱナイロンＰ−７０の１５％水溶液を固形分で２．５ｗｔ％（５ｇ）を添加した後に、１００℃で９０分間乾燥して造粒した。
この造粒粉を、１ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で加圧成形してφ１２ｍｍ×ｔ６．２ｍｍの成形体を得た。次いでこの成形体を、６５０℃で２時間保持する脱バインダを行った後に、１３５０℃まで昇温した後に４時間保持することにより焼成を行った。なお、脱バインダ及び焼成は大気フロー中で行った。また、脱バインダ、焼成における昇温速度は２００℃／ｈｒ.である。
【００２９】
以上で得られた誘電体磁器組成物について、比誘電率（εｒ）とＱｆを誘電体共振器法（ｎ＝２）により測定した。その結果を表１に示す。なお、測定には、ＲＦベクトルネットワークアナライザ（横川ヒューレットパッカード（株）製：ＨＰ８５１０）を用いた。また、測定に当たって、誘電体磁器組成物は厚さが５±０．５ｍｍの試料に研磨加工された。
【００３０】
図２にＢサイト原料粉末のＢＥＴ値と、得られた誘電体磁器組成物の比誘電率（εｒ）及びＱｆとの関係を示す。図２に示すように、Ｂサイト原料粉末のＢＥＴ値が大きくなるにつれて誘電体磁器組成物の比誘電率（εｒ）及びＱｆが大きくなる。しかし、ＢＥＴ値が３０ｍ２／ｇをピークに、誘電体磁器組成物の比誘電率（εｒ）及びＱｆが低下する傾向にある。この結果より、本発明では、Ｂサイト原料粉末のＢＥＴ値を２０〜４０ｍ２／ｇ、望ましくは２５〜３５ｍ２／ｇの範囲とする。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】Ｂサイト原料粉末（ＴｉＯ２粉末）のＢＥＴ値と、粉砕粉末のＤ５０の関係を示すグラフである。
【図２】Ｂサイト原料粉末（ＴｉＯ２粉末）のＢＥＴ値と、誘電体磁器組成物の比誘電率（εｒ）及びＱｆとの関係を示すグラフである。
【図１】
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【図２】
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