(57)【要約】【課題】常温にて、一酸化炭素濃度が比較的低い気体の処理にも適した一酸化炭素含有被処理気体の処理方法及び処理装置を提供する。【解決手段】処理方法は、一酸化炭素含有被処理気体を過酸化水素存在下、低温プラズマで処理して一酸化炭素を酸化し、二酸化炭素に変換する。処理装置１０は、低温プラズマ発生可能な高圧放電室１、高圧放電室に一酸化炭素含有被処理気体を供給する手段８ａ、過酸化水素を供給する移送管４、高圧放電室で処理された処理済気体の排気手段８ｂを含む。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
一酸化炭素を含有する被処理気体を、過酸化水素存在下で、低温プラズマで処理して、前記一酸化炭素を二酸化炭素に変換することを特徴とする、前記の一酸化炭素含有被処理気体の処理方法。
【請求項２】
低温プラズマを発生させることのできる高圧放電室、
前記高圧放電室に一酸化炭素含有被処理気体を供給する手段、
過酸化水素を供給する手段、及び
前記高圧放電室からの処理済気体の排気手段
を含むことを特徴とする、前記の一酸化炭素含有被処理気体の処理装置。
【請求項３】
前記過酸化水素供給手段が前記高圧放電室と直接に連絡する、請求項２に記載の一酸化炭素含有被処理気体の処理装置。
【請求項４】
前記過酸化水素供給手段が前記一酸化炭素含有被処理気体供給手段と直接に連絡する、請求項２に記載の一酸化炭素含有被処理気体の処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、一酸化炭素含有気体の処理方法及び処理装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
一酸化炭素（ＣＯ）は、石油又は石炭などの化石燃料が不完全燃焼したときに発生する無色無臭の気体である。一酸化炭素は、血液中のヘモグロビンとの親和性が酸素と比べて２００倍も強く、しかも、より安定な化合物をつくるため、吸気中に少量含まれていても血液の酸素呼吸を阻害し、いわゆる一酸化炭素中毒を起こすことが知られている。
また、大気中に存在する一酸化炭素の人工的な発生源は、主として自動車の排気ガスであり、そのため一酸化炭素は、大気汚染物質の１つとして、大気汚染防止法にて規制・監視の対象となっている。
【０００３】
従って、従来より、自動車等が排出する一酸化炭素を処理して二酸化炭素に変換する方法についての研究が行われており、三元触媒（窒素酸化物、一酸化炭素、及び炭化水素の３物質を同時に除去する触媒）の通称で知られている触媒を用いて浄化する方法が知られている。また、三元触媒とは別の触媒を用いた一酸化炭素含有排気ガスの浄化方法も盛んに研究されている（例えば、特許文献１）。
しかしながら、前記のいずれの排気ガス浄化用触媒も、自動車の排気系に設置する（すなわち、車体内部に設置する）ことを前提にしているため、それらの触媒性能を得るには高温（例えば、３００℃以上）での使用が必要であり、汚染大気の常温処理に、前記排気ガス浄化用触媒を用いることはできない。
また、前記の排気ガス浄化用触媒を自動車の車体の外部で使用する場合は、汚染大気の加熱装置や処理済気体の冷却装置などの付帯装置も必要になるので、装置が大型化する。
なお、一酸化炭素含有気体を完全燃焼させて、その一酸化炭素を二酸化炭素に変換する方法もあるが、燃焼装置及び燃料や処理済気体の冷却装置などが必要であり、設備が大規模化し、処理コストも高くなる。
【０００４】
【特許文献１】特開平６−２３５３４０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
前記のように、一酸化炭素含有汚染大気を常温で処理して二酸化炭素に変換することのできる方法は、未だ知られていない。また、汚染大気のように、一酸化炭素濃度が比較的低い場合に、これらの気体中の一酸化炭素を常温下で処理する適切な方法も知られていない。
従って、本発明の課題は、常温にて、一酸化炭素濃度が比較的低い気体の処理にも適した一酸化炭素の処理方法及び処理装置を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、一酸化炭素を含有する被処理気体を、過酸化水素存在下で、低温プラズマで処理して、前記一酸化炭素を二酸化炭素に変換することを特徴とする、前記の一酸化炭素含有被処理気体の処理方法に関する。
また、本発明は、低温プラズマを発生させることのできる高圧放電室、
前記高圧放電室に一酸化炭素含有被処理気体を供給する手段、
過酸化水素を供給する手段、及び
前記高圧放電室からの処理済気体の排気手段
を含むことを特徴とする、前記の一酸化炭素含有被処理気体の処理装置にも関する。
本発明装置の好ましい態様によれば、前記過酸化水素供給手段が前記高圧放電室と直接に連絡する。
また、本発明装置の別の好ましい態様によれば、前記過酸化水素供給手段が前記一酸化炭素含有被処理気体供給手段と直接に連絡する。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、常温下で一酸化炭素含有汚染大気を処理して二酸化炭素に変換することができる。また、被処理気体の一酸化炭素濃度が高い場合はもちろんのこと、低い場合でも、高効率で処理することができる。更に、本発明の処理装置は、加熱装置などの付帯設備が不要であるため、比較的小規模化が可能であり、処理する場所や設置する場所の制限が少なくなると共に低コストの処理が可能になる。更に、処理後に有毒物質が発生することがないので、安全である。
また、本発明においては、被処理気体中の一酸化炭素濃度の変化に応じた処理条件の制御が容易であり、操作性に優れている。更にまた、本発明においては、低温プラズマによって過酸化水素から高反応性ラジカルを発生させることができるので、一酸化炭素を高効率で二酸化炭素に変換することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明方法及び本発明装置で処理される被処理気体は、一酸化炭素を含有する気体である限り限定されないが、特には、低濃度の一酸化炭素を含有する気体を処理するのに適している。ここで「低濃度」とは、好ましくは１０ｐｐｍ以下、より好ましくは５ｐｐｍ以下である。このような低濃度の一酸化炭素を含有する気体の代表例は、汚染大気であり、特に、自動車の排気ガスを含む汚染大気である。
【０００９】
本発明によって一酸化炭素が二酸化炭素に変換される原理は、現在のところ不明であるが、低温プラズマによって過酸化水素からＯＨラジカルが発生し、そのＯＨラジカルによって一酸化炭素が二酸化炭素に変換される機構に基づくものと推定される。もっとも、本発明は、この推定によって限定されるものではない。
低温プラズマは、例えば、放電により発生させることができる。前記放電としては、例えば、マイクロ波放電、交流放電、又は直流放電を用いることができる。
【００１０】
これらの放電方法で用いる電極としては、例えば、平行円筒電極、同軸円筒電極、球ギャップ電極、平行板電極、又は特殊電極（例えば、刃形電極）を挙げることができる。例えば、平行板電極を用いる放電において電極間隙を１０ｍｍにすると、電極間に十数ｋＶ〜数十ｋＶの交流電圧を印加することによって電極間の気体をプラズマ化することができる。
【００１１】
本発明においては、被処理気体を過酸化水素存在下で低温プラズマ処理することによって、被処理気体を処理することができる。前記過酸化水素源としては、例えば、気体状若しくはミスト状の過酸化水素、又はミスト状若しくは液体状の過酸化水素水を用いることができる。
【００１２】
本発明で用いる気体状の過酸化水素は、蒸気発生装置を用いて得ることができ、ミスト状の過酸化水素又は過酸化水素水は噴霧器を用いて得ることができる。
また、本発明で用いる過酸化水素水の過酸化水素濃度は特に限定されないが、２０重量％以上の過酸化水素を含有することが好ましく、４０重量％以上の過酸化水素を含有することが更に好ましい。前記過酸化水素水の過酸化水素濃度が２０重量％未満の場合には、８０重量％以上の水が存在するため、高圧放電室内で水蒸気が大半を占めることになり、効率よくＯＨラジカルを発生させることができず、一酸化炭素処理能力が大幅に低下する。
【００１３】
本発明における過酸化水素の使用量は、混合気体中に含まれている一酸化炭素に対して等量とするのが経済的に好ましい。なお、道路などから連続的に供給される汚染大気などの被処理気体中に含有されて一酸化炭素の濃度は、時間や季節によって変化するのが一般的である。そこで、本発明において、汚染大気中で一酸化炭素濃度が変化する被処理気体を処理する場合には、それぞれの処理工程の前後に適当な濃度測定手段を設けて、過酸化水素の供給量を制御するのが好ましい。濃度測定手段としては、例えば、被処理気体中の一酸化炭素の濃度センサ、過酸化水素供給後の被処理気体中の一酸化炭素の濃度センサ及び／又は過酸化水素の濃度センサ、及び処理済気体中の一酸化炭素の濃度センサ及び／又は過酸化水素（又はＯＨラジカル）の濃度センサなどを挙げることができる。これらを適宜組み合わせて、低温プラズマ処理における被処理気体の通気量及び／又は印加電圧を制御し、あるいは前記の過酸化水素供給量を制御することができる。
【００１４】
本発明において、過酸化水素から発生するＯＨラジカルが、被処理気体中の一酸化炭素量に対して過剰量発生し、未反応のＯＨラジカルが高圧放電室の外部に流出した場合にも、ＯＨラジカルは不安定であるため、水、酸素、水素に変換され、処理済気体と共に安全に外部に排出される。
【００１５】
次に、本発明装置の代表的態様を、添付図面に沿って説明する。
本発明による一酸化炭素含有気体処理装置の一態様を図１に示す。
図１に示す気体処理装置１０は、低温プラズマを発生させることのできる高圧放電室１を備えている。更に、その高圧放電室１には、一酸化炭素含有被処理気体を供給することのできる供給手段としての移送管８ａが設けられており、矢印Ｇの方向に被処理気体を移送し、前記高圧放電室１の内部に被処理気体を導入することができる。移送管８ａの先端には、被処理気体を連続的又は断続的に取入れることのできる被処理気体取入手段（図示せず）が設けられている。また、前記の高圧放電室１には、過酸化水素を供給することのできる供給手段としての移送管４が設けられており、矢印Ａの方向に過酸化水素を移送し、前記高圧放電室１の内部に過酸化水素を導入することができる。
【００１６】
前記の高圧放電室１に直接供給される過酸化水素としては、気体状若しくはミスト状の過酸化水素、又はミスト状若しくは液体状の過酸化水素水を用いることができる。また、過酸化水素又は過酸化水素水の存在下で低温プラズマを発生させる際の高圧放電室１の温度は、低温プラズマが発生する限り特に限定されないが、好ましくは１０〜３０℃、より好ましくは１５〜２５℃である。２℃未満になると、過酸化水素が凝固して反応しないことがあり、１５０℃を超えると、過酸化水素が分解し、爆発することがある。
【００１７】
更に、前記高圧放電室１の下流には、必要により、移送管８ｂを介して、強制送気用ファン６を設けることができる。
また、この強制送気用ファン６の下流には、移送管８ｃを介して、処理済気体Ｃを排気する処理済気体排気口５が設けられている。なお、強制送気用ファン６に代えて、あるいは強制送気用ファン６に加えて、移送管８ａ内に強制送気用ファンを設けることもできる。なお、本明細書において「下流」及び「上流」とは、被処理気体流の流れ方向に関して下流及び上流を意味する。
【００１８】
図１に示す気体処理装置１０によって、一酸化炭素含有被処理気体を処理する場合には、移送管８ａから被処理気体を矢印Ｇの方向へ移送して前記高圧放電室１の内部に導入する。また、前記被処理気体の導入前、導入と同時、あるいは導入後に、過酸化水素を矢印Ａの方向へ移送して移送管４から供給する。続いて、前記高圧放電室１の内部において低温プラズマを発生させると、過酸化水素が低温プラズマによってＯＨラジカルに変換され、そのＯＨラジカルが被処理気体中の一酸化炭素を酸化し、一酸化炭素は、二酸化炭素に変換されるものと考えられる。
【００１９】
こうして得られた処理済気体は、後述する実施例に示すとおり、一酸化炭素濃度が低下しており、この処理済気体を、強制送気用ファン６によって移送管８ｃを経由させ、処理済気体排気口５から排気する。この気体処理装置１０によって、被処理気体を連続的に処理することができる。特に連続処理においては、被処理気体中の一酸化炭素の量が変化するので、前記移送管８ａ、前記移送管８ｂ、及び／又は処理済気体排気口５に、各種の濃度センサを設けて、過酸化水素の供給量を調整するのが好ましい。
【００２０】
本発明による一酸化炭素含有気体処理装置の別の態様を図２に示す。図２に示す気体処理装置１０は、一酸化炭素含有被処理気体を供給することのできる供給手段としての移送管８ａの通路に連結して、過酸化水素を供給することのできる供給手段としての移送管４が設けられている。従って、前記高圧放電室１には、過酸化水素の供給手段が設けられていない。なお、前記高圧放電室１の下流は、図１に示す態様の気体処理装置１０と同じ構造を有する。
【００２１】
図２に示す気体処理装置１０によって、一酸化炭素含有被処理気体を処理する場合には、前記移送管８ａから被処理気体を矢印Ｇの方向へ移送して前記高圧放電室１の内部に導入する際に、移送管４から矢印Ａの方向へ過酸化水素が供給されるので、被処理気体が過酸化水素との混合気体となって前記高圧放電室１の内部に導入される。続いて、図１に示した気体処理装置１０と同様の操作によって、被処理気体を処理することができる。
【００２２】
前記の移送管８ａに供給される過酸化水素としては、気体状若しくはミスト状の過酸化水素、又はミスト状の過酸化水素水を用いることができる。一酸化炭素含有被処理気体と過酸化水素又は過酸化水素水との混合気体が供給される高圧放電室１の温度は、前記図１に示す態様の気体処理装置と同様に、好ましくは１０〜３０℃、より好ましくは１５〜２５℃である。従って、高圧放電室１の温度が前記の範囲内になるように、前記の移送管８ａに供給される過酸化水素又は過酸化水素水の温度を、被処理気体と共に調整するのが好ましい。
【００２３】
本発明においては、前記図１に示す態様の気体処理装置１のように、過酸化水素又は過酸化水素水を前記の高圧放電室１に直接供給するか、あるいは前記図２に示す態様の気体処理装置１のように、過酸化水素又は過酸化水素水を前記の移送管８ａに供給することができるだけでなく、更には、過酸化水素又は過酸化水素水を前記の高圧放電室に直接供給すると共に、移送管にも同時に供給することができる。
【実施例】
【００２４】
以下、実施例によって本発明を具体的に説明するが、これらは本発明の範囲を限定するものではない。
【００２５】
（実施例１）
本実施例では、図２に示す処理装置１０と同様の構造を有する装置を用いて、一酸化炭素含有被処理気体の処理を実施した。被処理気体としては、ディーゼルエンジンを搭載する自動車の排気ガスを、連続的に供給した。なお、排気ガスを移送管８ａに導入する前に、一酸化炭素濃度が約１．２±０．２ｐｐｍの範囲内になるように空気で希釈して用いた。また、３０％過酸化水素水から、噴霧器を用いてミスト状過酸化水素水を発生させ、移送管４及び移送管８ａを介して高圧放電室１に供給し、常温で処理した。更に、図２に示す処理装置１０において、移送管８ａと移送管８ｂのそれぞれに、一酸化炭素濃度センサを設けた。また、過酸化水素の供給量は、移送管８ｂに設けた一酸化炭素濃度センサによって制御した。
前記の被処理気体を２２時間に亘って連続処理し、１時間ごとに、移送管８ａと移送管８ｂのそれぞれにおける一酸化炭素濃度を測定して記録した。得られた結果を、一酸化炭素除去率と併せて、図３に示す。
本実施例によれば、被処理気体に対して過酸化水素２〜５ｐｐｍを添加することにより、被処理気体に含有されている一酸化炭素を７０〜８０％の除去率で処理することができた。
【産業上の利用可能性】
【００２６】
本発明は、例えば、一酸化炭素を１０ｐｐｍ程度あるいはそれ以上の高濃度で含有する気体の処理や、一酸化炭素を２ｐｐｍ程度あるいはそれ以下の低濃度で含有する気体の処理に適用することができる。特に、低濃度の一酸化炭素を含有する気体（例えば、自動車の排気ガスを含む汚染大気）を常温下で簡便に処理することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】本発明による一酸化炭素含有気体処理装置の一態様を模式的に示す説明図である。
【図２】本発明による一酸化炭素含有気体処理装置の別の一態様を模式的に示す説明図である。
【図３】本発明によって、一酸化炭素含有気体を連続処理した場合の結果を示すグラフである。
【符号の説明】
【００２８】
１・・・高圧放電室；４・・・移送管；５・・・処理済気体排気口；
６・・・強制送気用ファン；８ａ，８ｂ，８ｃ・・・送気管；
１０・・・気体処理装置；
Ｇ・・・被処理気体；Ｃ・・・処理済気体；Ａ・・・過酸化水素。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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