(57)【要約】      （修正有）【課題】  ニッケルベースのハードディスク皮膜を研磨には、ＣＭＰを利用して酸化剤と錯化及び金属触媒を利用するが、、金属触媒が酸化剤の分解に寄与し、スラリーの可使用時間を非常に短くする。より可使用時間が長く、金属触媒の存在により制限されない、高い除去速度をもつスラリーを提供する。【解決手段】  基材上のニッケル又はニッケル合金の被膜、たとえばメモリハードディスク上のニッケル被膜を平坦化するためのスラリー組成物は、少なくとも２種類の酸化剤と、砥粒と、水とを含み、金属触媒を含まない。この組成物は、メモリディスクの製造中に形成されるニッケル（Ｎｉ）及びニッケル合金の被膜を研磨するのに有効である。【選択図】    なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
基材上のニッケル又はニッケル合金の被膜を平坦化するための組成物であって、
モノペルスルファートを含む第一の酸化剤と、
過酸化水素、過酢酸、ハロゲン酸塩及びそれらの組み合わせからなる酸化剤の群から選択される第二の酸化剤と
を含み、金属触媒なしの組成物。
【請求項２】
錯化剤をさらに含む、請求項１記載の組成物。
【請求項３】
前記錯化剤の濃度が、０．１〜３重量％である、請求項２記載の組成物。
【請求項４】
前記第一及び第二の酸化剤を合わせた合計量が、スラリー形態の組成物の全重量の０．１〜１０重量％である、請求項１記載の組成物。
【請求項５】
前記第二の酸化剤が、スラリー形態の組成物の全重量の約０．１〜３重量％の量で存在する過酸化水素であり、
前記モノペルスルファートが、スラリー形態の組成物の全重量の０．５〜４重量％の量で存在する、請求項１記載の組成物。
【請求項６】
前記ニッケル又はニッケル合金の被膜が、半導体デバイスの相互接続系における導電プラグである、請求項１記載の組成物。
【請求項７】
基材上のニッケル又はニッケル合金の被膜を平坦化するためのスラリー組成物であって、
モノペルスルファート０．５〜４重量％と、
過酸化水素０．１〜３重量と
を含み、
金属触媒なしで、
ｐＨが２〜４である、スラリー組成物。
【請求項８】
基材上のニッケル又はニッケル合金の被膜を平坦化するための組成物であって、
水と、
砥粒と、
ｐＨ１〜５を提供するのに十分な量のｐＨ調節剤と、
モノペルスルファートを含む第一の酸化剤と、
過酸化水素、過酢酸、ハロゲン酸塩及びそれらの組み合わせからなる酸化剤の群より選択される第二の酸化剤と
を含み、前記酸化剤の合計が組成物の全重量の０．１〜１０重量％であり、
金属触媒なしの組成物。
【請求項９】
錯化剤を０．１〜３重量％の濃度でさらに含む、請求項８記載の組成物。
【請求項１０】
基材上のニッケル又はニッケル合金の被膜を平坦化する方法であって、
ｉ）少なくとも、第一及び第二の酸化剤（ここで、第一の酸化剤は、モノペルスルファートを含み、第二の酸化剤は、過酸化水素、過酢酸、ハロゲン酸塩又はそれらの組み合わせの少なくとも１つを含む）、ii）少なくとも１種類の砥粒、iii）脱イオン水、iv）金属触媒なし、を組み合わせることによってスラリーを形成する工程と、
前記スラリーを基材に塗布する工程と、
パッドを前記基材と接触させ、前記スラリーの存在下で、前記基材に対して前記パッドを動かすことによって前記基材から被膜の少なくとも一部を除去する工程と
を含む方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プラナリゼーションに関し、特に、メモリハードディスクの製造のような用途で使用される被膜、たとえばニッケルベースの被膜を平坦化するための、酸化剤を含有するスラリーに関する。
【背景技術】
【０００２】
大部分の現代のコンピュータは、多様な情報を記憶し、再生するための磁気メモリディスク（「ハードディスク」）を有している。メモリディスクは硬く、通常はアルミニウム合金基材と、ニッケル（Ｎｉ）又はニッケル合金、たとえばニッケル−リン（Ｎｉ−Ｐ）の被膜層とでできている。被膜層は電気めっきによって形成され、通常は粗面を有している。したがって、被膜層は、活性磁気表面被膜が被着される前に、研磨、すなわち「平坦化」されなければならない。
【０００３】
Ｎｉ又はニッケル合金、たとえばＮｉ−Ｐの被膜を平坦化する好ましい方法は、ケミカルメカニカルプラナラリゼーション、すなわち「ＣＭＰ」である。ＣＭＰでは、スラリー組成物を使用して金属面をエッチングし、かつ研磨する。スラリーは通常、反応性薬品を含有する水性媒体中に砥粒を含む。
【０００４】
ＣＭＰ中では通常、競合する化学反応が起こる。これらの反応の第一のものは酸化反応である。酸化中には、酸化剤が作用して基材表面と金属酸化物を形成する。第二の反応は錯化又は溶解反応である。この反応中には、錯化剤、すなわち酸又は塩基が、酸化反応の結果として基材上で成長する酸化物膜を積極的に溶解させる。
【０００５】
Ｎｉ及びＮｉ−Ｐプラナリゼーションに使用される現在市販のスラリーの大部分は、砥粒、酸化剤及び金属触媒の組み合わせを含む。金属触媒は、酸化剤の性能を増強して、プラナリゼーション中の高い除去速度を実現する。一般に公知の酸化剤は、過酸化水素、フェロシアン化カリウム、二クロム酸カリウム、三酸化バナジウム、次亜塩素酸、次亜塩素酸ナトリウム、次亜塩素酸カリウム、次亜塩素酸カルシウム、硝酸鉄（III）、過硫酸アンモニウム、硝酸アンモニウム、硝酸カリウム、過マンガン酸カリウム、水酸化アンモニウム及びそれらの組み合わせを含む。酸化剤は、研磨される金属と還元一酸化化学反応に関与して、金属表面に酸化物層を形成する。
【０００６】
Streinzらへの米国特許第６，０１５，５０６号は、硬質のディスクを研磨する方法であって、金属酸化物の砥粒、少なくとも１種類の酸化剤及び多数の酸化状態を有する少なくとも１種類の触媒を準備することを含む方法を開示している。しかし、金属触媒が酸化剤の分解に寄与し、スラリーの可使時間を非常に短くする。また、材料除去速度は金属触媒の存在に依存する。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
したがって、より長い可使時間を有し、金属触媒の存在によって制限されずに、妥当に高い除去速度を提供することができる他の組成物を見いだすことが有用であろう。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の一つの態様は、硬質のメモリディスクのような基材上のニッケル又はニッケル合金の被膜を平坦化するための組成物である。組成物は、モノペルスルファートを含む第一の酸化剤、ならびに過酸化水素、過酢酸、ハロゲン酸塩（halogenates）及びそれらの組み合わせからなる酸化剤の群から選択される第二の酸化剤を含む。組成物は金属触媒を含まない。
【０００９】
本発明のもう一つの態様は、ニッケル又はニッケル合金で被覆された基材を平坦化するためのスラリー組成物である。スラリー組成物は、モノペルスルファート約０．５〜４重量％及び過酸化水素約０．１〜３重量％を含み、ｐＨが２〜４である。スラリーは金属触媒を含まない。
【００１０】
本発明のもう一つの態様は、ニッケル又はニッケル合金で被覆された基材を平坦化するための組成物である。組成物は、水、砥粒、ｐＨ１〜５を提供するのに十分な量のｐＨ調節剤、モノペルスルファートを含む第一の酸化剤、ならびに過酸化水素、過酢酸、ハロゲン酸塩及びそれらの組み合わせからなる酸化剤の群から選択される第二の酸化剤を含む。酸化剤は、組成物の全重量の約０．１〜約１０重量％である。また、組成物は金属触媒を含まない。
【００１１】
本発明のもう一つの態様は、Ｎｉ又はＮｉ合金、たとえばＮｉ−Ｐの被膜を有する硬質のディスク基材のようなニッケル又はニッケル合金基材を平坦化する方法である。方法は、ｉ）少なくとも第一及び第二の酸化剤（ここで、第一の酸化剤は、モノペルスルファートを含み、そして第二の酸化剤は、過酸化水素、過酢酸、ハロゲン酸塩の少なくとも一種類を含む）、ii）少なくとも１種類の砥粒、iii）脱イオン水、iv）金属触媒なし、を組み合わせることによってスラリーを形成する工程を含む。方法はさらに、スラリーを基材に塗布し、パッド、たとえば研磨パッドを基材と接触させ、スラリーの存在下で基材に対してパッドを動かすことによって、基材からＮｉ又はＮｉ合金、たとえばＮｉ−Ｐの被膜の少なくとも一部を除去する工程を含む。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
本発明は、基材上の被膜、特にＮｉを有する金属被膜、たとえばメモリハードディスクで使用されるものを平坦化するための、少なくとも２種類の酸化剤の組み合わせを含み、かつ金属触媒なしのスラリーである。特定の酸化剤の組み合わせを有するスラリーは、１種類の酸化剤のみで可能とされるよりも高い除去速度を示すということが見出された。したがって、以下に記すやり方で２種類以上の酸化剤を選択的に組み合わせると、性能を高める金属触媒をスラリーに加える必要がなくなる。メモリハードディスク上のＮｉ及びＮｉ合金（たとえばＮｉ−Ｐ）の被膜に関して本発明を説明するが、本発明はそれに限定されないことに留意されたい。むしろ、本発明は、基材上に形成されるニッケル又はニッケル合金を平坦化することが望まれる他の用途にも等しく応用可能であることを十分に意図している。たとえば、本発明は、相互接続系の導電プラグがＮｉ合金、たとえばＮｉ−Ｐによって形成されている集積回路用途において使用することができる。
【００１３】
本発明で使用するのに適した酸化剤は、一過硫酸塩、過酸化水素、過酢酸、クロム酸塩、ハロゲン酸塩及びそれらの組み合わせを含む酸化剤の群から選択されるものを含む。モノペルスルファートの一つの周知のクラスは「複（三）塩（triple salt）」として知られ、ＫＨＳＯ5、ＫＨＳＯ4及びＫ2ＳＯ4を含む。好ましくは、少なくとも１種類の酸化剤が、一過硫酸塩と呼ばれる複（三）塩である。一つの一般に知られる一過硫酸塩は、DuPont（米デラウェア州Wilmington）から市販されている商品名Oxone（登録商標）複（三）塩として知られている。本明細書で使用する「モノペルスルファート」及び「一過硫酸塩」は、同じクラスの酸化剤をいうために交換可能に使用する。
【００１４】
本発明では、酸化剤の少なくとも一つはペルオキシ化合物、好ましくは過酸化水素である。ハロゲン酸塩は、臭素酸塩及びヨウ素酸塩から選択され、より好ましくは臭素酸塩である。少なくとも２種類の酸化剤は、一過硫酸塩及び過酸化水素を含む。
【００１５】
ある実施態様では、合わせた酸化剤の濃度は、スラリー組成物の全重量の０．１％〜１０％の範囲である。別の実施態様では、合わせた酸化剤は、スラリーの６重量％未満である。好ましくは、少なくとも１種類の酸化剤は、０．１〜６重量％の量、好ましくは０．５〜３重量％の量、より好ましくは１〜２重量％の量で存在する一過硫酸塩である。
【００１６】
さらに実施態様では、少なくとも１種類の酸化剤は、０．１〜６重量％の量、好ましくは０．３〜３重量％の量、より好ましくは０．５〜１．５重量％の量で存在する過酸化水素である。
【００１７】
一般に、酸化剤の増量が除去速度を比例して増大させるわけではないことがわかった。むしろ、酸化剤を増量使用すると、収益率の低下があるが、酸化剤のコストの増大と、除去速度の増大に伴う研磨のためのコストの減少との間を均衡させなければならない。ある実施態様では、特定のプラナリゼーション用途のための酸化剤の最適量は実験的に決定される。
【００１８】
ある実施態様では、砥粒をスラリーに加えてＣＭＰ中に酸化物層を機械的に除去してもよい。ポリマー被覆された砥粒のような比較的新規な砥粒を含め、ＣＭＰ用途に有用であることが知られる任意の砥粒を本発明に使用することができる。たとえば、シリカ、アルミナ、炭化ケイ素、窒化ケイ素、酸化鉄、酸化セリウム及びそれらの組み合わせが本発明における使用に適している。より具体的には、Ondeo-Nalco社（米イリノイ州Naperville）製の商品名Nalco  2360で知られるコロイダルシリカ研磨スラリーが、本発明のスラリーを形成するのに適した研磨スラリーである。Nalco  2360は、約６０nmの平均粒径及び約４．０のｐＨを有する。
【００１９】
本発明のもう一つの実施態様では、スラリーは、場合によって錯化剤を含む。たとえば、錯化剤は、基材から酸化物層を化学的に除去する、カルボン酸、ポリカルボン酸、ヒドロキシカルボン酸、ポリヒドロキシカルボン酸、アミノカルボン酸又はポリマーカルボン酸であることができる。さらには、錯化剤は、リンゴ酸、マロン酸、乳酸、クエン酸、スルホサリチル酸、ギ酸、アミノ二酢酸、グリシン、エチレンジアミン四酢酸、ポリアクリル酸及びポリマレイン酸ならびにそれらの混合物を含む群から選択される。ある実施態様では、錯化剤濃度は約０．１〜約３重量％である。
【００２０】
本発明のスラリー組成物は、好ましくは酸性のｐＨを有する。好ましい実施態様では、組成物は、約１よりも高い酸性のｐＨを有する。より好ましくは、ｐＨは、約２〜約５、より好ましくは約４未満、もっとも好ましくは２〜３である。スラリーのｐＨは、成分を混合したのちに、従来の方法によって計測される。ｐＨは、塩基、たとえば水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）又は無機酸、たとえば硝酸（ＨＮＯ3）を加えることによって調節することができる。
【００２１】
上述した好ましい成分及び組み合わせは、以下に記す本発明の好ましい実施態様それぞれに当てはまる。本発明の第一の好ましい実施態様は、ニッケル又はニッケル合金基材を平坦化するための、２種類の酸化剤の組み合わせを含む組成物である。第一の酸化剤は一過硫酸塩を含み、第二の酸化剤は、過酸化水素、過酢酸及びハロゲン酸塩からなる酸化剤の群から選択される。
【００２２】
本発明の第二の好ましい実施態様は、ニッケル又はニッケル合金基材、たとえば硬質のメモリディスクを平坦化するためのスラリー組成物である。スラリー組成物は、約０．５〜４重量％の一過硫酸塩及び約０．１〜３重量％の過酸化水素を含む、酸化剤の組み合わせを含む。スラリー組成物は２〜４のｐＨを有する。
【００２３】
本発明の第三の好ましい実施態様は、ニッケル又はニッケル合金基材、たとえば硬質のメモリディスクを金属触媒の非存在下で平坦化するための組成物である。組成物は、水、砥粒、１〜５のｐＨを提供するのに十分な量のｐＨ調節剤、場合によっては錯化剤ならびに少なくとも第一及び第二の酸化剤を含む。第一の酸化剤はモノペルスルファートを含み、第二の酸化剤は、過酸化水素、過酢酸及びハロゲン酸塩からなる酸化剤の群から選択される。第一及び第二の酸化剤は、スラリー組成物の全重量の約０．１〜約１０重量％の合計量で存在する。
【００２４】
本発明の第四の好ましい実施態様は、基材、たとえば硬質のディスク基材を研磨して、金属被膜の少なくとも一部、たとえばＮｉ又はニッケル合金、たとえばＮｉ−Ｐの被膜の少なくとも一部を除去する方法である。方法は、少なくとも２種類の酸化剤を組み合わせることによって組成物を形成することを含む。第一の酸化剤はモノペルスルファートを含み、第二の酸化剤は、過酸化水素、過酢酸及びハロゲン酸塩からなる酸化剤の群から選択される。組成物の形成にはさらに、少なくとも１種類の砥粒と、脱イオン水とを加えて、金属触媒なしのＣＭＰ組成物を提供することを含む。方法はさらに、ＣＭＰ組成物を基材に塗布し、研磨パッドを基材と接触させ、スラリーの存在下で基材に対してパッドを動かすことによって基材からＮｉ又はニッケル合金、たとえばＮｉ−Ｐの層の少なくとも一部を除去することを含む。
【００２５】
本発明のスラリー組成物は、即使用可の状態で製造し、出荷することもできるし、メモリハードディスク製造者が上記のやり方で現場で調製することもできる。場合によっては、錯化剤及び安定剤を含めてもよく、場合によって酸化剤と事前に混合して、出荷してもよい。そして、メモリハードディスクが研磨機中にセットされている間にスラリー組成物をその表面に塗布することができる。
【００２６】
本発明の方法は、適当なケミカルメカニカル研磨機、たとえばStrasbaugh社（米カリフォルニア州San  Luis  Obispo）製のモデル6ECシステムによって実施することができる。硬質のメモリディスクは、キャリヤに取り付け、研磨パッドの近くに保持することができ、反対に研磨パッドは対向するプラテン上に保持される。本発明にしたがって製造される研磨スラリーは、ディスクと研磨パッドとの間を自由に流れることができる。ディスクはその軸を中心に回転する。研磨パッドは、プラテンの回転軸に中心を有する衛星運動を受ける。ディスク盤は、ディスクの背面に圧力を加える手段を提供して、圧力の綿密な制御を可能にするが、この圧力によって、ディスクは研磨パッドに対して保持されるのである。適切な研磨パッド、たとえばRodel社（米デラウェア州Newark）によって提供されるDPM2000を使用することができる。
【実施例】
【００２７】
実験手順
５ガロンの容器の中で適量の薬品及び砥粒を混合することにより、スラリーを調製した。所望のｐＨを得るのに十分な量の７０％ＨＮＯ3及び１０Ｎ  ＮａＯＨを加えることにより、ｐＨを調節した。過酸化水素（３０％）は、Ashland  Chemical社（米オハイオ州Dublin）から購入した。Oxone（登録商標）複（三）塩（ペルオキシ一硫酸カリウム、分子式：２ＫＨＳＯ5・ＫＨＳＯ4・Ｋ2ＳＯ4）及び他の薬品は、Sigma-Aldrich社（米ミズーリ州St.  Louis）から得た。Nalco  2360を砥粒として使用した。
【００２８】
研磨実験用に硬質のメモリハードディスクを得た。ディスクは、Komag社（米カリフォルニア州San  Jose）製の、ニッケル−リンを無電解被着させたアルミニウム基材であった。
【００２９】
Strasbaugh社（米カリフォルニア州San  Luis  Obispo）製のモデル6EC片面研磨機でプラナリゼーション実験を実施した。この研磨機では、研磨パッド：Rodel社（米デラウェア州Newark）製のモデルDPM2000を使用した。研磨パラメータを以下に記す。
研磨温度：２０℃
研磨圧：２psi
研磨時間：６分
スラリー流量：１００ml/min
回転速度（テーブル／キャリヤ）：２５／２７rpm
【００３０】
研磨後、ディスククリーナ：Exclusive  Design社（米カリフォルニア州San  Jose）製のモデル100によってディスクをスピン乾燥させ、ディスク重量を計測した。研磨前重量から研磨後重量を差し引くことにより、６分間の研磨での除去量を計算した。
【００３１】
実験データ
上述した実験手順にしたがって一連の実験を実施して、触媒なしのスラリー組成物において、１種類の酸化剤に対する組み合わせ酸化剤の相対的性能を決定した。組成物の重量％を、水性スラリーの全重量に基づく絶対％で表した。
【００３２】
実験１
上記実験手順にしたがって、７重量％の砥粒と、モノペルスルファートを単独で又は過酸化水素、過硫酸ナトリウム又は臭素酸カリウムのいずれかと組み合わせて含む酸化剤とを含有するスラリー組成物を使用して比較試験を実施した。また、モノペルスルファート、過硫酸ナトリウム及び臭素酸カリウムの３種類の酸化剤を組み合わせて、以下にスラリーNo.８として示す比較スラリー組成物を調製した。この実験の結果を以下の表１に示す。過硫酸ナトリウムと他の酸化剤のいずれかとの組み合わせは、ニッケルリン被膜の除去速度に対してマイナスの影響を示すようである。スラリーNo.３に関して示す過硫酸ナトリウムの増量は、被膜除去速度の低下をもたらした。同様に、スラリーNo.８におけるようなモノペルスルファートと臭素酸カリウムとの組み合わせに対する過硫酸ナトリウムの添加もまた、被膜除去速度の低下を示した。モノペルスルファート酸化剤１種類のみを含むスラリーNo.１と比較して、スラリーNo.７で示す臭素酸カリウムの添加は、除去速度の増大を示した。同様に、スラリーNo.４におけるようなモノペルスルファートと過酸化水素との組み合わせは、さらに増大した除去速度を示すと思われた。スラリーNo.５及び６の結果に見てとれるように、モノペルスルファートに加えられる過酸化水素の増量は、有効除去速度に対してピーク増大をもたらすが、モノペルスルファートの量よりも多い量で過酸化水素が加えられても、除去速度に対して有意に増大した効果は得られないようである。
【００３３】
【表１】
2005046991.tif 000002
【００３４】
実験２
実験２は、表２に示すスラリー組成物中の唯一の酸化剤として臭素酸カリウムを使用する比較試験を提供する。以下のスラリーNo.９の結果と上記スラリーNo.７の結果との比較は、モノペルスルファートと臭素酸カリウムとの組み合わせが、いずれかの酸化剤を単独で使用する場合と比較して除去速度の増大をもたらすことを示す。
【００３５】
【表２】
2005046991.tif 000003
【００３６】
実験３
この実験は、スラリー組成物のｐＨが除去速度に及ぼす影響の比較を提供する。以下の表３に示すスラリー組成物No.１０の結果と上記スラリー組成物No.４及び５の結果との比較は、モノペルスルファートと過酸化水素との組み合わせをスラリー組成物として使用すると、低めのｐＨレベルでより良好な性能が得られるということを示す。ｐＨ２．３で作用させることが、わずかに低めの酸性のｐＨ３．５のスラリー組成物の場合に比較して、除去速度の顕著な増大をもたらすようである。
【００３７】
【表３】
2005046991.tif 000004
【００３８】
実験４
この実験は、モノペルスルファートと過酸化水素以外のペルオキシラジカル酸化剤との組み合わせに関する比較データを提供する。以下の表４に示すように、スラリーNo.１１は、Oxone（登録商標）複（三）塩と過酢酸との組み合わせを含む。比較すると、過酢酸とOxone（登録商標）複（三）塩との組み合わせは、スラリーNo.５に関して先に示した同じ濃度及び同じｐＨでは、過酸化水素とOxone（登録商標）複（三）塩との組み合わせと同じほど良好には作用しない。
【００３９】
【表４】
2005046991.tif 000005
【００４０】
実験５
この実験は、以下の表５に示す、過酸化水素及びクロム酸カリウムからなる２種類の酸化剤を含有するスラリー組成物の効果を示す。モノペルスルファートに代わるクロム酸カリウムの使用は、被膜除去速度に対してマイナスの影響を及ぼすようである。
【００４１】
【表５】
2005046991.tif 000006
【００４２】
実験６
この実験は、過酸化水素と組み合わせるモノペルスルファートの濃度を変化させることの効果を示す。以下の表６に示すように、スラリーNo.１３及び１４を比較すると、唯一の酸化剤としての過酸化水素の使用は、唯一の酸化剤として過硫酸ナトリウムを使用する場合よりもわずかに優れた性能を示す。しかし、以下の表６に示すように、モノペルスルファートを増量して過酸化水素と組み合わせて使用すると、硬質のディスクにおけるニッケルリン被膜の除去速度を増強の上で有意な効果が得られる。スラリー組成物No.１６を約１．５重量％の過酸化水素と組み合わせた場合に示されるように、除去速度の増強効果を最大限にするようでモノペルスルファートの量は、Oxone（登録商標）複（三）塩で約２重量％である。モノペルスルファートの量をこの濃度より増しても、表面被膜の除去速度に対して有意な増強は得られないようである。
【００４３】
実験１の結果を実験６の結果と比較すると、モノペルスルファートを過酸化水素と合わせる増強効果は、約１：１であるモノペルスルファートと過酸化水素との重量％比を使用することによって最大になるようである。少量の第二の酸化剤を添加すると効果の増強が顕著なようであるが、第二の酸化剤の量を第一の酸化剤よりも過剰にすると、わずかながら有益な効果が減ると見える。実験１では、１：１の比率を有するスラリーNo.５を用いた場合に最大の結果が達成された。実験６では、２：１．５（又は１．３３：１）の比率を有するスラリーNo.１６を用いた場合に最大の結果が達成された。換言すると、一方の酸化剤を他方の酸化剤の濃度を大きく超える量で使用しても、除去速度に対して有意な増強効果は得られないようである。
【００４４】
【表６】
2005046991.tif 000007
【００４５】
実験７
この実験では、モノペルスルファートを過酸化水素と組み合わせて使用すると、ニッケル−リン被膜の除去速度に対して付加的な効果以上のものが得られるということがわかった。以下の表７に示すように、スラリー組成物No.１９及び２０の場合、過酸化水素を唯一の酸化剤として使用する場合、その過酸化水素の濃度を０．０２５モルから０．０５モルに倍増しても、除去速度にはわずかな増大しか得られない。同様に、スラリー組成物No.２１及び２２に関して示すように、モノペルスルファートのモル濃度を０．０２５モルから０．０５モルに倍増しても、除去速度にはわずかな増大しか得られない。対照的に、スラリーNo.２３で示すように、酸化剤を、同じ合計モル濃度０．０５モルで、ただしモノペルスルファート０．０２５モル及び過酸化水素０．０２５モルの組み合わせで使用する場合、除去速度が大きく増大し、いずれかの酸化剤を単独で使用する場合の除去速度に基づいて又はいずれかの酸化剤だけを増量して使用する場合の増強効果に基づいて予想されるよりも予想外に優れていた。この実験は、モノペルスルファートと過酸化水素とを低めの濃度で組み合わせて使用することにより、合計としてより少量の酸化剤を使用するだけでよく、それにもかかわらず、この酸化剤の組み合わせから優れた結果を得ることができることを示す。
【００４６】
【表７】
2005046991.tif 000008
【外国語明細書】
2005046991000001.pdf