(57)【要約】【課題】積層方向両端側の単位セルの温度低下を防ぐ燃料電池を提供する。【解決手段】水素と空気によって発電する単位セル２を複数積層したスタック５０と、単位セル２の積層方向両端側よりスタック５０によって発電された電力を取り出す集電板３を備えた燃料電池において、集電板３の外側に積層方向両端側の単位セル２を加熱する加熱セル４からなる加熱スタック５１を備える。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
水素と酸化剤によって発電を行う第１単位セルを複数積層したスタックと、
前記第１単位セルの積層方向両端に前記スタックによって発電された電力を取り出す電極と、を備えた燃料電池において、
前記電極の外側に水素と酸化剤によって発電を行い、前記第１単位セルの積層方向両端部を加熱する第２単位セルを少なくとも一つ有する加熱スタックを備えることを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
前記加熱スタックに供給する水素または酸化剤は、前記スタックから排出される排出水素または排出酸化剤であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【請求項３】
前記第２単位セルが発電を行う反応面積は、前記第１単位セルが発電を行う反応面積よりも小さいことを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池。
【請求項４】
前記第２単位セルの発電時の発熱量は、前記第１単位セルの発電時の発熱量よりも多いことを特徴とする請求項１から３のいずれか一つに記載の燃料電池。
【請求項５】
前記第２単位セルの電気的抵抗値は、前記第１単位セルの電気的抵抗値よりも大きいことを特徴とする請求項４に記載の燃料電池。
【請求項６】
前記第２単位セルは前記第１単位セルよりも低温時の始動性が早くなるように設定することを特徴とする請求項１から４のいずれか一つに記載の燃料電池。
【請求項７】
前記スタックに前記水素を導入する水素供給マニホールドと、前記スタックに前記酸化剤を導入する酸化剤供給マニホールドを前記第１単位セルの積層方向の一方向側に配置し、
前記水素供給マニホールドと前記酸化剤供給マニホールドを配置した側の前記第２単位セルがもう一方の前記第２単位セルよりも低温時の始動性が早いことを特徴とする請求項１から６のいずれか一つに記載の燃料電池。
【請求項８】
前記スタックの両端から前記スタックをロッドと締め付け部材によって締め付ける締め付け手段を備え、
少なくとも前記水素供給マニホールドと前記酸化剤供給マニホールドを配置した側の前記締め付け部材は前記ロッドから脱着可能な締め付け部材であることを特徴とする請求項７に記載の燃料電池。
【請求項９】
低温時の始動性が早い前記第２単位セルの触媒担持量は前記第１単位セルまたは低温時の始動性が早い前記第２単位セル以外の第２単位セルよりも多いことを特徴とする請求項６から８のいずれか一つに記載の燃料電池。
【請求項１０】
前記第２単位セルと接続し、前記第２単位セルで発電された電力を消費する電力消費手段を備え、
前記電力消費手段で前記電力が消費される際に生じる熱によって、前記燃料電池を加熱することを特徴とする請求項１から９のいずれか一つに記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池システムは、燃料が有する化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換する装置であり、電解質膜を挟んで設けられた一対の電極のうち陽極に水素を含有する燃料ガスを供給するとともに、他方の陰極に酸素を含有する酸素剤ガスを供給し、これら一対の電極の電解質膜側表面で生じる下記の電気化学反応を利用して電極から電気エネルギーを取り出すものである。各電極では下記（１）（２）反応が行われる。
【０００３】
陽極（アノード）反応：Ｈ２→２Ｈ＋＋２ｅ−      （１）
陰極（カソード）反応：２Ｈ＋＋２ｅ−＋（１／２）Ｏ２→Ｈ２Ｏ      （２）
陽極に供給する燃料ガスは、水素貯蔵装置から直接供給する方法、例えばガソリンやアルコール、天然ガス等の燃料を改質した水素含有ガスを供給する方法が知られている。水素貯蔵装置としては、高圧ガスタンク、液化水素タンク、水素吸蔵合金タンク等がある。陰極に供給する燃料ガスとしては、一般的に空気が利用されている。
【０００４】
自動車用に限らず、複数の単位セルを積層して使用する燃料電池は複数の単位セル全てにおいて均一の性能を維持できることが望ましいが、実際には各単位セルで様々な要因から性能のばらつきが発生することが明らかになっている。その１つの要因としてスタックの中央部に配置された単位セルと、両端に近い部分に配置された単位セルとの温度差が挙げられる。
【０００５】
これは、端部の放熱等により両端の単位セル温度が低下し、電気化学的な反応速度およびセル内部における相対湿度の変化、水の凝縮などが起こるため、スタック中央部の単位セルに比べて性能が低下することがあった。
【０００６】
更に、外気温が低い環境下で電池の作動を開始した場合、両端の単位セル温度が上がりきらない状態で電流を取ると電解質膜および触媒層にダメージを及ぼすこともあった。
【０００７】
そこで従来、アノード集電極、カソード集電極の外側に電力取り出し端子を備えた発熱体を配置し、両端の単位セル温度が低い場合に発熱体によって加熱するものが、特許文献１に開示されている。
【特許文献１】特開２００３−４５４６２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかし、上記の発明では、発熱体での発熱量が燃料電池の発電電力に依存するために、例えば燃料電池を起動した直後など、燃料電池が十分温まっていない場合などに、発熱体での発熱量が少なく、燃料電池を両端側のセルを温めることができないといった問題点がある。
【０００９】
本発明ではこのような問題点を解決するために発明されたもので、燃料電池の単位セル積層方向両端側の単位セルの温度を低下させずに、燃料電池の発電効率を向上させることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の燃料電池は、水素と酸化剤によって発電を行う第１単位セルを複数積層したスタックと、第１単位セルの積層方向両端に第１単位セルによって発電された電力を取り出す電極と、を備えた燃料電池において、電極の外側に水素と酸化剤によって発電を行い、第１単位セルの積層方向両端側を加熱する第２単位セルを少なくとも一つ有する加熱スタックを備える。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によると、第２単位セルによって積層方向両端側の第１単位セルを第１単位セルの発電量と関係なく温めることができ、積層方向両端側の第１単位セルの温度低下を防ぎ燃料電池の発電効率を向上することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
本発明の第１実施形態の構成を図１の概略構成図を用いて説明する。この実施形態の燃料電池１は、後述する積層された複数の単位セル２（第１単位セル）から構成されるスタック５０と、スタック５０の両端より電力を外部へ取り出す集電板３と、集電板の外側にスタック５０の両端側の単位セル２を温める後述する加熱セル４から構成される加熱スタック５１と、加熱スタック５１の外側に絶縁板５を備える。更に、絶縁板５の外側にエンドプレート６を備え、複数のタイロッド（ロッド）７とナット９（脱着可能な締め付け部材）によってエンドプレート６の外側よりスタック５０、集電板３、加熱スタック５１、絶縁板５、エンドプレート６を締め付け、接合する。なお、エンドプレート６とタイロッド７、ナット９の間には、弾性体としてバネ８を設け、燃料電池１の圧縮力を調整する。この構成によって、積層された単位セル２の両端側の単位セル２を加熱セル４によって温めることができる。なお、タイロッド７が通る穴はこの実施形態の図２、図４では省略する。
【００１３】
単位セル２について図２を用いて説明する。単位セル２は、電解質膜１０と、水素が供給されるアノードガス拡散層１１と、空気（酸化剤）が供給されるカソードガス拡散層１２と、アノードガス拡散層１１とカソードガス拡散層１２の外側に設けたセパレータ１３によって構成される。また、電解質膜１０とセパレータ１３の間にはアノードガス拡散層１１、またはカソードガス拡散層１２から水素、空気がリークしないようにガスケット１４を設ける。
【００１４】
電解質膜１０はアノードガス拡散層１１、カソードガス拡散層１２によって挟持されており、電解質膜１０とアノードガス拡散層１１、カソードガス拡散層１２の間には、例えば白金などの触媒を接合し、アノードガス拡散層１１、カソードガス拡散層１２に水素または空気が供給され、式（１）（２）の反応により発電を行う。
【００１５】
ここで、セパレータ１３について図４を用いて説明する。なお、図４は燃料電池１について単位セル２の一部と加熱セル４の分解概略図であり、セパレータ１３、後述するセパレータ２２についてのみ記載し、電解質膜１０、後述する電解質膜２０などは省略している。セパレータ１３は、アノードガス拡散層１１へ水素を供給する水素流路３１と、水素流路３１と連通し、図示しない水素供給装置から水素を水素流路３１へ水素を導入する水素供給路３３と、水素流路３１と連通し、水素流路３１から発電に使用されなかった未反応の排出水素を排出する水素排出路３５を備える。なお、水素流路３１の詳しい形状は省略するが、単位セル２で効率良く発電が行われるように形成する（例えばサーペンタイン形状など）以下、空気流路３２、水素流路４１、空気流路４２についても同様とする。
【００１６】
また、水素流路３１が設けられた背面には、隣り合う単位セル２のカソードガス拡散層１２へ空気を供給する空気流路３２と、空気流路３２と連通し、図示しない空気供給装置から空気を空気流路３２へ導入する空気供給路３４と、空気流路３２から発電に使用されなかった未反応の排出空気を排出する空気排出路３６を備える。なお、以下ではセパレータ１３の水素流路３１を設けた領域を水素反応領域３７、空気流路３２を設けた領域を空気反応領域３８とする。水素反応領域３７、空気反応領域３８は、ガス拡散層１１が設けられた領域、つまり単位セル２が発電反応を行う反応面積の領域のことである。なお、単位セル２を冷却するための冷却流路（図示しない）をセパレータ１３に設けても良い。この場合には、セパレータ１３に冷却流路に外部より冷却水を供給する冷却水供給路６０、冷却流路から外部へ冷却水を排出する冷却水排出路６１を設ける。
【００１７】
次に加熱セル４の構成について、図３を用いて説明する。加熱セル４は単位セル２と基本的な構成は同じであり、電解質膜２０と、アノードガス拡散層２１と、カソードガス拡散層２２と、アノードガス拡散層２１の外側に設けたアノードセパレータ２３と、カソードガス拡散層２２の外側に設けたカソードセパレータ２４によって構成される。電解質膜２０はアノードガス拡散層２１とカソードガス拡散層２２によって挟持されており、電解質膜２０と、アノードガス拡散層２１とカソードガス拡散層２２の間には例えば白金などの触媒が接合している。また、電解質膜２０とセパレータ２２の間にはアノードガス拡散層２１、カソードガス拡散層２２からガスがリークしないようにガスケット２５を設ける。
【００１８】
ここで、アノードセパレータ２３、カソードセパレータ２４について図４を用いて説明する。アノードセパレータ２３には、積層された単位セル２への水素、空気の供給、排出を行う水素供給路３３と、水素排出路３５と、空気供給路３４と、空気排出路３６を備える。そして、アノードガス拡散層２１へ水素を供給する水素流路４１と、水素流路４１と単位セル２から外部へ排出水素を排出する水素排出路３５とを連通し、水素流路４１に水素を導入する水素導入路４３と、水素流路４１から水素濃度の薄くなった排出水素を燃料電池１の外部へ排出する水素排出路４５と、後述する空気排出路４６を備える。
【００１９】
カソードセパレータ２４には、積層された単位セル２への水素、空気の供給、排出を行う水素供給路３３と、水素排出路３５と、空気供給路３４と、空気排出路３６を備える。そして、カソードガス拡散層２２へ空気を供給する空気流路４２と、空気流路４２と単位セル２から外部へ排出空気を排出する空気排出路３６とを連通し、空気流路４２に排出空気を導入する空気導入路４４と、空気流路４２から酸素濃度の薄くなった排出空気を燃料電池１の外部へ排出する空気排出路４６を備える。
【００２０】
また、以下ではアノードセパレータ２３の水素流路４１を設けた領域を水素反応領域４７、カソードセパレータ２４の空気流路４２を設けた領域を空気反応領域４８とする。水素反応領域４７、空気反応領域４８は、アノードガス拡散層２１、カソードガス拡散層２２が設けられた領域、つまり加熱セル４が発電反応を行う領域のことである。
【００２１】
加熱セル４のアノードセパレータ２３、カソードセパレータ２４には電気的抵抗値の比較的大きい材料を用いる。積層した単位セル２は、外部への放熱などにより積層方向の中央部よりも両端部付近の温度が下がり易く、加熱セル４はその両端部付近の温度を調整（加熱）するために設けられている。そのため、加熱セル４自体の発熱量が高くなることが望ましく、アノードセパレータ２３、カソードセパレータ２４は電気的抵抗値が比較的大きい材料が望ましい。例えば、加熱セル４の電気的抵抗値は、単位セル２の電気的抵抗値よりも大きくする。また、図５にガス拡散層（例えばアノードガス拡散層２１）の抵抗値と燃料電池の単位セルに掛かる圧力との関係を示すが、単位セルに掛かる圧力が高くなるほどガス拡散層の電気抵抗値は低くなることから、例えば水素流路４１と空気流路４２を凸凹状の流路を形成した場合（この時、凹部を水素、または空気が流れ、凸部がアノードセパレータ２３とカソードセパレータ２４と接触する）、アノードガス拡散層２１、カソードガス拡散層２２と接触する凸部の面積を広くし、アノードガス拡散層２１、カソードガス拡散層２２に掛かる圧力を低くする。また、図３に示すようにアノードセパレータ２３とカソードセパレータ２４上のアノードガス拡散層２１とカソードガス拡散層２２の配置されるエリアに段部２６を設けることで、アノードガス拡散層２１とカソードガス拡散層２２の厚さを調整しても良い。これにより、アノードガス拡散層２１とカソードガス拡散層２２の圧力を低くすることができる。
【００２２】
なお、加熱セル４を複数積層する場合には、単位セル２と同様に、隣り合う加熱セル４間のセパレータは水素供給路３３を設けた背面に空気供給路３４を設けても良い。
【００２３】
加熱セル４は、スタック５０から排出された水素、空気によって発電を行い、その際に生じる熱によって、積層された単位セル２の端部を加熱する。この実施形態では加熱セル４は燃料電池１の両側に設けるが、燃料電池１の配置などにより、燃料電池１の片側の放熱が少ない場合には、片側だけに設けても良い。
【００２４】
ここで、単位セル２と加熱セル４の水素、空気供給について図４を用いて説明する。各単位セル２には図示しない水素供給装置から水素が水素供給路３３を通り、供給され（矢印Ａ方向）、単位セル２で使用されなかった排出水素が水素排出路３５を通り排出される（矢印Ｂ方向）。また水素排出路３５から単位セル２から排出された排出水素の一部が加熱セル４内へ導入され、加熱セル４によって発電に使用され、更に水素濃度の薄くなった排出水素が水素排出路４５から排出される（矢印Ｂ方向）。なお、空気供給についての説明は省略するが、水素供給と同様に、空気供給路３４から空気が単位セル２に供給され、空気排出路３６から排出された排出空気の一部が加熱セル４へ導入され、加熱セル４によって更に空気濃度の薄くなった排出空気が空気排出路４６から排出される。
【００２５】
積層された単位セル２に供給される水素と空気は、各単位セル２内で、均一に発電を行うために予め余分に供給されており、単位セル２から排出される排出水素、排出空気は、加熱セル４において十分に発電可能な水素と空気を含んでいる。また単位セル２からの排出水素、排出空気は発電時に単位セル２で生成される水、または電解質膜１０で起こる水の逆拡散によって加湿されており、単位セル２から排出される排出水素と排出空気によって加熱セル４で発電することが可能である。
【００２６】
また、単位セル２の水素反応領域３８、及び空気反応領域３８と、加熱セル４の水素反応領域４７、及び空気反応領域４８では、加熱セル４に設けた水素反応領域４７、空気反応領域４８を単位セル２に設けた水素反応領域３７、空気反応領域３８よりも狭くする。つまり単位セル２と加熱セル４の各発電反応を行う面積は、単位セル２の面積よりも加熱セル４の面積の方が小さい。これにより、加熱セル４に供給される水素、空気に単位セル２から排出された排出水素、排出空気を使用する、つまり反応ガスの濃度が低いため、面積を小さくすることで反応領域の単位面積あたりに供給するガス量を多くさせることができ、また、加熱セル４での発電を効率良く行うことができる。また、水素反応領域４７と空気反応領域４８は単位セル２から排出される排出水素、排出空気の流量が少ない場合、つまり燃料電池１の発電量が小さい場合でも、加熱セル４に供給される排出水素、排出空気によって発電が行えるように、水素反応領域４７、空気反応領域４８を設定する。
【００２７】
なお、加熱セル４の水素流路４１、空気流路４２は、高加湿の排出水素、または排出空気が供給されるために排水性の良い流路とすることが望ましい。
【００２８】
加熱スタック５１とエンドプレート６との間に絶縁板５を設けたが、この絶縁板５は図６に示すように集電板３と加熱セル４の間に設けても良い。これによって、加熱セル４の発熱による温度ムラを少なくすることができ、積層された単位セル２の両端部を均一に加熱することができる。絶縁板５は樹脂などで構成されているために、絶縁の機能だけでなく、断熱効果を備えている。そのため、加熱セル４では、絶縁板５によって放熱される分の熱を抑制すれば良く、加熱セル４での発熱量、すなわち発電量を少なくすることができ、燃料電池１での発電効率を高くすることができる。なお、エンドプレート６には加熱スタック５１と接する面に水素供給路３３または空気供給路３４を設けてもよい。これによってエンドプレート６と加熱スタック５１の間にアノードセパレータ２３またはカソードセパレータ２４を設ける必要がなく、燃料電池１を軽量化することができ、体積あたりの出力密度を上がることができる。
【００２９】
加熱スタック５１は、例えば図７に示すように加熱スタック５１と外部発熱体６２を接続しても良い。そして加熱セル４によって発電された電力を使用して外部発熱体６２で熱を生じさせ、この熱によって、燃料電池１などを加熱する。これによって、燃料電池１、または燃料電池１を備えたシステムなどを温め、エネルギー効率を良することができる。
【００３０】
本発明の第１実施形態の効果について説明する。
【００３１】
単位セル２を積層した燃料電池１において、単位セル２で発電した電力を取り出す集電板３の外側に加熱用のセルとして加熱スタック５１を設けたので、温度の下がり易い積層方向両端側の単位セル２を温めることができ、温度低下による単位セル２の性能低下を防ぐことができ、燃料電池１の発電効率を向上することができる。また、集電板３の外側に加熱セル４を設けることで、燃料電池１の発電に影響を与えることを防ぐことができる。
【００３２】
また、加熱セル４の発電に使用する水素と空気に、単位セル２から排出された排出水素、排出空気を使用するので、排出水素を効果的に使用することができ、エネルギー効率を向上させることができる。
【００３３】
加熱セル４の電気的抵抗値を大きくすることで、加熱セル４の発電による発熱量を多くすることができ、積層方向両端側の単位セル２への加熱量を増やすことができ、積層方向両端側の単位セル２を素早く温めることができる。
【００３４】
加熱セル４で発電された電力によって外部発熱体５０で発熱し、その熱によって積層方向両端側の単位セル２を温めることができ、更にその熱を燃料電池１のその他のシステムにも与えることができ、燃料電池１を備えたシステムのエネルギー効率を良することができる。
【００３５】
本発明の第２実施形態について図８、図９の概略図を用いて説明する。図９は図８における矢視Ａ図である。この実施形態では水素供給路３３に水素を導入する水素供給マニホールド７０と、空気供給路３４に空気を導入する空気供給マニホールド７１を一方のエンドプレート６に配置する（以下、このエンドプレート６をエンドプレート６ａとし、もう一方のエンドプレートをエンドプレート６ｂとする）。なお、単位セル２を冷却するための冷却流路（図示しない）を設ける場合には冷却水マニホールド（図示しない）を設けてもよい。また、燃料電池１から排出水素を排出する水素排出マニホールド７２と、排出空気を排出する空気排出マニホールド７３を備える。
【００３６】
エンドプレート６ａ側の加熱セル４（以下、この加熱セル４を加熱セル４ａとする）はもう一方のエンドプレート６ｂ側の加熱セル４（以下、この加熱セル４を加熱セル４ｂとする）または単位セル２より触媒担持量が多い。そのため加熱セル４ａの始動性は加熱セル４ｂまたは単位セル２よりも早い。つまり低温時などに加熱セル４ａが加熱セル４ｂまたは単位セル２よりも発電を早く開始する。これによって燃料電池１の起動時、特に低温起動時に加熱セル４の熱によって単位セル２を加熱、または単位セル２に供給する水素、または空気を加熱することができ、単位セル２を素早く起動させることができる。また、電気的抵抗を大きくして加熱セル４ａの発熱量を多くしてもよい。なお、加熱セル４ｂについても触媒担持量を多くし、始動性を早くしてもよい。
【００３７】
また、図１０に示すように燃料電池１を締め付けるタイロッド７の端部７ａを太くして端部７ａによって燃料電池１の一方を締め付ける場合には、エンドプレート６ｂ側より端部７ａで締め付け、エンドプレート６ａ側では脱着可能なナット９で締め付ける。低温起動時の始動性を早くした加熱セル４ａは通常の単位セル２、または加熱セル４ｂよりも劣化が進み易いが、加熱セル４ａを設けたエンドプレート６ａ側をナット９で締め付けることで、加熱セル４ａが劣化し、交換が必要な場合でも容易に交換することができる。
【００３８】
他の構成については第１実施形態と同じ構成なので、ここでの説明は省略する。
【００３９】
本発明の第２実施形態の効果について説明する。
【００４０】
加熱スタック５１の加熱セル４の触媒担持量を単位セル２よりも多くすることで、加熱セル４の始動性が早くなるように設定するので、特に低温起動時に燃料電池１を素早く起動することができる。
【００４１】
水素供給マニホールド７０と空気供給マニホールド７１を一方のエンドプレート６ａに配置した場合に、エンドプレート６ａ側の加熱セル４ａをもう一方のエンドプレート６ｂ側の加熱セル４ｂまたは単位セル２よりも低温時の始動性を早くするので、加熱セル４ａで発生する熱の熱伝達によって単位セル２を加熱し、または水素供給マニホールド７０と空気供給マニホールド７１を流れる水素と空気を加熱しスタック５０全体を加熱することができる。そのため燃料電池１を素早く起動させることができる。
【００４２】
また、加熱セル４ａは起動時に急速に加熱を行うために加熱セル４ｂまたは単位セル２と比較して劣化を起こし易いが、加熱セル４ａ側ではタイロッド７と脱着可能なナット９によって締め付けるので、燃料電池１から加熱セル４ａを容易に脱着することができ、交換を容易に行うことができる。
【００４３】
本発明は上記した実施形態に限定されるものではなく、その技術的思想の範囲内でなしうるさまざまな変更、改良が含まれることは言うまでもない。
【産業上の利用可能性】
【００４４】
外部温度に影響を受け易い燃料電池に使用することが有効であり、例えば燃料電池車両などの利用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】本発明の第１実施形態の燃料電池の概略構成図である。
【図２】本発明の単位セルの構成を示す概略図である。
【図３】本発明の加熱セルの構成を示す概略図である。
【図４】本発明の単位セルのセパレータと加熱セルのセパレータへの水素、空気供給を示す図である。
【図５】ガス拡散層の電気的抵抗値と単位セルに掛かる圧力の関係を示す図である。
【図６】絶縁板を集電板と加熱セル間に設けた場合の図である。
【図７】加熱セルの電力を外部発熱体に供給する場合の概略構成図である。
【図８】本発明の第２実施形態の燃料電池の概略構成図である。
【図９】図８の矢視Ａ図である。
【図１０】本発明の第２実施形態のタイロッドの概略図である。
【符号の説明】
【００４６】
１      燃料電池
２      単位セル（第１単位セル）
３      集電板
４      加熱セル（第２単位セル）
１２    セパレータ
２３    アノードセパレータ
２４    カソードセパレータ
３７    水素反応領域
３８    空気反応領域
４７    水素反応領域
４８    空気反応領域
５０    スタック
５１    加熱スタック
６２    外部発熱体（電力消費手段）
７０    水素供給マニホールド
７１    空気供給マニホールド（酸化剤供給マニホールド）
【図１】
2005353561.tif 000003
【図２】
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【図３】
2005353561.tif 000005
【図４】
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【図５】
2005353561.tif 000007
【図６】
2005353561.tif 000008
【図７】
2005353561.tif 000009
【図８】
2005353561.tif 000010
【図９】
2005353561.tif 000011
【図１０】
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