(57)【要約】  【課題】積層装置が大型になることなく、積層厚みムラが少なくできるシートの製造方法および製造装置を提供すること。  【解決手段】少なくとも２種類の熱可塑性樹脂層からなり、積層数が２層以上である多層積層フィルムの積層間ばらつきを小さくするために流路各部の寸法が所定の関係を満たす構造をもつ積層装置を使用する多層積層フィルムの製造方法である。【選択図】  図１
2005349681.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
進行方向に直交する面内における短辺の長さがH、長辺の長さが比率ｐを前記短辺の長さHに乗じた長さである長方形断面を有する第1の流路に樹脂流を流入させ、該樹脂流を2分点Aにおいて長辺方向に2分して第1および第2の樹脂流を形成し、形成された該第1および第2の樹脂流を短辺方向において互いに逆方向に導いて中継点Bに移動させ、前記第1および第2の樹脂流を長辺方向において互いに逆方向に導いて、積層点Cにおいて前記短辺方向に積層するように移動させ、積層した前記第1および第2の樹脂流の短辺方向および長辺方向を含む面内における断面形状をそれぞれ短辺方向に比率ｒ倍に圧縮し、圧縮した前記第1および第2の樹脂流を合流点Dで合流させて第1の合流樹脂流を形成し、形成した第1の合流樹脂流を口金から押し出してシートを形成するシートの製造方法であって、前記比率ｐ、前記比率r、ならびに、前記2分点A、前記中継点B、前記積層点C、および前記合流点Dの位置関係が、以下の関係式を満足することを特徴とするシートの製造方法。
１．８≦ｐ≦２．２  かつ  ０．４≦ｒ≦０．６  かつ
０．９≦Ｌ３／Ｈ≦４．０  かつ  ０．８≦Ｌ１／Ｌ３≦１．２  かつ  ０．８≦Ｌ２／Ｌ３≦１．２
ここで、
Ｌ１：前記2分点Aから前記中継点Bまでの進行方向における長さ
Ｌ２：前記中継点Bから前記積層点Cまでの進行方向における長さ
Ｌ３：前記積層点Cから前記合流点Dまでの進行方向における長さ
である。
【請求項２】
前記積層点Cおよび前記合流点Dの位置関係が、以下の関係式を満足することを特徴とする請求項１に記載のシートの製造方法。
１．８≦Ｌ３／Ｈ≦３．０
【請求項３】
進行方向に直交する面内における短辺の長さがH、長辺の長さが比率ｐを前記短辺の長さHに乗じた長さである長方形断面を有する第1の流路に樹脂流を流入させ、該樹脂流を2分点Aにおいて長辺方向に2分して第1および第2の樹脂流を形成し、形成された該第1および第2の樹脂流を短辺方向において互いに逆方向に導いて中継点Bに移動させ、前記第1および第2の樹脂流を長辺方向において互いに逆方向に導いて、積層点Cにおいて前記短辺方向に積層するように移動させ、並べた前記第1および第2の樹脂流の短辺方向および長辺方向を含む面内における断面形状をそれぞれ短辺方向に比率ｒ倍に圧縮し、圧縮した前記第1および第2の樹脂流を合流点Dで合流させて第1の合流樹脂流を形成し、形成した第1の合流樹脂流を口金に供給し、該口金から押し出してシートを形成するシートの製造方法であって、前記比率ｐ、前記比率r、ならびに、前記2分点A、前記中継点B、前記積層点C、および前記合流点Dの位置関係が、以下の関係式を満足することを特徴とするシートの製造方法。
１．８≦ｐ≦２．２  かつ  ０．４≦ｒ≦０．６  かつ  
０．９≦Ｌ３／Ｈ≦４．０  かつ  １．６≦Ｌ１／Ｌ３  かつ  １．３≦Ｌ２／Ｌ３
ここで
Ｌ１：前記2分点Aから前記中継点Bまでの進行方向における長さ
Ｌ２：前記中継点Bから前記積層点Cまでの進行方向における長さ
Ｌ３：前記積層点Cから前記合流点Dまでの進行方向における長さ
である。
【請求項４】
前記2分点A、前記中継点B、前記積層点Cおよび前記合流点Dの位置関係が、以下の関係式を満足することを特徴とする請求項3に記載のシートの製造方法。
２．２６≦Ｌ３／Ｈ≦３．０  かつ  ２．５≦Ｌ１／Ｌ３  かつ  ２．０≦Ｌ２／Ｌ３
【請求項５】
進行方向に直交する面内における短辺の長さがH’、長辺の長さが比率ｐ’を前記短辺の長さH’に乗じた長さである長方形断面を有する第2の流路に前記第1の合流樹脂流を流入させ、該樹脂流を2分点A’において長辺方向に2分して第３および第４の樹脂流を形成し、形成された該第３および第４の樹脂流を短辺方向において互いに逆方向に導いて中継点B’に移動させ、前記第３および第４の樹脂流を長辺方向において互いに逆方向に導いて、積層点C’において前記短辺方向に積層するように移動させ、積層した前記第1および第2の樹脂流の短辺方向および長辺方向を含む面内における断面形状をそれぞれ短辺方向に比率ｒ’倍に圧縮し、圧縮した前記第３および第４の樹脂流を合流点D’で合流させて形成した第2の合流樹脂流を形成し、形成した第2の合流樹脂流を前記口金に供給する請求項１〜4のいずれかに記載のシートの製造方法であって、前記比率ｐ’、前記比率r’、ならびに、前記2分点A’、前記中継点B’、前記積層点C’、および前記合流点D’の位置関係が、
１．８≦ｐ’≦２．２  かつ  ０．４≦ｒ’≦０．６  かつ
０．９≦Ｌ’３／Ｈ’≦４．０  かつ  ０．８≦Ｌ’１／Ｌ’３≦１．２  かつ  ０．８≦Ｌ’２／Ｌ’３≦１．２
ここで、
Ｌ’１：前記2分点A’から前記中継点B’までの進行方向における長さ
Ｌ’２：前記中継点B’から前記積層点C’までの進行方向における長さ
Ｌ’３：前記積層点C’から前記合流点D’までの進行方向における長さ
である。
【請求項６】
２種以上の異なる樹脂流をフィードブロックにより短辺方向に積層して２層以上の層構造を有する樹脂流を形成し、該樹脂流を前記第１の流路に流入させることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載のシートの製造方法。
【請求項７】
前記第1の流路を前記長辺方向に2分した各々の部分流路に異なる２種の樹脂を流入させることを特徴とする請求項１〜５に記載のシートの製造方法。
【請求項８】
2分点Aにおいて、樹脂の進行方向に直交する面内における短辺の長さがH、長辺の長さが比率ｐを前記短辺の長さHに乗じた長さである長方形断面を有する第１の流路と、前記2分点Aにおいて前記第1の流路と接続され、前記第1の流路を長辺方向に2分割するように形成され、かつ、前記樹脂の進行方向に沿って、短辺方向において互いに逆方向に導かれて中継点Bに至り、ついで長辺方向において互いに逆方向に導かれて積層点Cに至り、ついで、短辺方向における断面寸法が徐々に圧縮され、その比率が比率ｒ倍にいたった合流点Dにおいて合流する第1および第2の中間流路とを備えた樹脂の積層装置であって、前記比率ｐ、前記比率r、ならびに、前記2分点A、前記中継点B、前記積層点C、および前記合流点Dの位置関係が、以下の関係式を満たすことを特徴とするシートの製造装置。
１．８≦ｐ≦２．２  かつ  ０．４≦ｒ≦０．６  かつ
０．９≦Ｌ３／Ｈ≦４．０  かつ  ０．８≦Ｌ１／Ｌ３≦１．２  かつ  ０．８≦Ｌ２／Ｌ３≦１．２
ここで、
Ｌ１：前記2分点Aから前記中継点Bまでの進行方向における長さ
Ｌ２：前記中継点Bから前記積層点Cまでの進行方向における長さ
Ｌ３：前記積層点Cから前記合流点Dまでの進行方向における長さ
である。
【請求項９】
以下の関係式を満足することを特徴とする請求項8に記載のシートの製造装置。
１．８≦Ｌ３／Ｈ≦３．０
【請求項１０】
2分点Aにおいて、樹脂の進行方向に直交する面内における短辺の長さがH、長辺の長さが比率ｐを前記短辺の長さHに乗じた長さである長方形断面断面を有する第１の流路と、2分点Aにおいて前記第1の流路と接続され、前記第1の流路を長辺方向に2分割するように形成され、かつ、前記樹脂の進行方向に沿って、短辺方向において互いに逆方向に導かれて中継点Bに至り、ついで長辺方向において互いに逆方向に導かれて積層点Cに至り、ついで、短辺方向における断面寸法が徐々に圧縮され、その比率が比率ｒ倍にいたった合流点Dにおいて合流する第1および第2の中間流路とを備えた樹脂の積層装置であって、前記比率ｐ、前記比率r、ならびに、前記2分点A、前記中継点B、前記積層点C、および前記合流点Dの位置関係が、以下の関係式を満たすことを特徴とするシートの製造装置。
１．８≦ｐ≦２．２  かつ  ０．４≦ｒ≦０．６  かつ  
０．９≦Ｌ３／Ｈ≦４．０  かつ  １．６≦Ｌ１／Ｌ３  かつ  １．３≦Ｌ２／Ｌ３
ここで、
Ｌ１：前記2分点Aから前記中継点Bまでの進行方向における長さ
Ｌ２：前記中継点Bから前記積層点Cまでの進行方向における長さ
Ｌ３：前記積層点Cから前記合流点Dまでの進行方向における長さ
である。
【請求項１１】
以下の関係式を満足することを特徴とする請求項10に記載のシートの製造装置。
２．２６≦Ｌ３／Ｈ≦３．０  かつ  ２．５≦Ｌ１／Ｌ３  かつ  ２．０≦Ｌ２／Ｌ３
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シートの製造方法及び製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般にフィルムの製造工程は、樹脂を押出機で溶融し、溶融された樹脂を口金よりシート状に押出し、キャスティングドラムで冷却固化して未延伸フィルムとし、この未延伸フィルムを走行方向及び幅方向の少なくとも一方向に延伸してロール状に巻き取る工程を有するものである。このフィルム製造工程において口金の上部に多層積層装置を設け、インラインで多層積層フィルムを成形する提案がある。その方法として、多層フィードブロックで多層化する方法、１つ以上の積層装置で多層化する方法、およびフィードブロックと積層装置を組み合わせて使用する方法の3種類をあげることができる。
【０００３】
このような多層フィードブロック又は積層装置を用い、例えば図４に示す製膜装置を用いて多層積層フィルムを得る。図４は、フィルムの製造工程に用いるための製膜装置の一例を示す概略図である。この装置は、樹脂をシート化する２軸延伸方式の装置の一例である。押出機１に樹脂Xチップを投入し、溶融樹脂（溶融材料）にした後、ギアポンプ２により溶融樹脂を単位時間あたり一定にして流し、フイルター３により異物を除去する。また押出機４に樹脂Yチップを投入し、溶融樹脂（溶融材料）にした後、ギアポンプ５により溶融樹脂を単位時間あたり一定にして流し、フイルター６により異物を除去した後、溶融された樹脂XとYをフィードブロック７又は積層装置７に導入して積層し、加熱された口金８により、幅方向に溶融樹脂を拡幅して吐出させ、冷却ロール９でキャストした後、縦延伸機１０で走行方向に樹脂を延伸し、横延伸機テンター１１で幅方向に延伸した後、巻取ロール１２に巻き取る。
【０００４】
多層フィードブロックを用いた多層積層フィルムの積層手段として、従来から共押出成形フィードブロックを用いることにより多層フィルムを形成する提案が行われている。、
これについては、例えば特許文献１及び特許文献２に開示されている。この様な装置の場合、積層する層数が少なければ装置は小型であり、装置の製造も低コスト化できるが、積層数が増えるにつれフィードブロック装置自体が大型になることと装置の製造コストが高くなるという問題があった。
【０００５】
また積層装置を用いた多層積層フィルムの積層手段については、特許文献３に開示されたものが知られている。これは、樹脂が積層装置内を通過する際に、層を繰り返し分割しかつ再結合する一連の動作により多層積層フィルムを形成しあるいは成形するというものである。積層装置を用いると、多層積層装置が小型で簡単に多層積層フィルムを作ることができる。しかし積層装置は層の分割及び再結合を繰り返す流路構造になっており、樹脂の流路構造によってはフィルム幅方向とフィルム厚み方向において流速分布ムラが起こり、これにより積層厚みムラが生じ、多層積層フィルムの所望の特性及び形状が得られないことがあった。
【０００６】
また、多層積層フィルムをフィードブロックと積層装置を組み合わせることによって形成する方法も提案されている。これには、フィードブロック法及びマルチプライヤー法があり、ともに特許文献４に開示されている。これらの方法で形成される多層積層フィルムは、樹脂XからなるX層と樹脂YからなるY層が積層されるため、樹脂Xと樹脂Yを別個に押出機で溶融し、それぞれの樹脂を多層フィードブロック内で分岐した後、分岐された各層が積層され、平行板で仕切られた流路に導かれた後、１つ以上の積層装置を通すことによって更に樹脂Xと樹脂Yが厚み方向に多層化され、口金よりシート状に押出し、キャスティングドラムで冷却固化して未延伸フィルムとし、この未延伸フィルムを走行方向及び幅方向の少なくとも一方向に延伸してロール状に巻き取る工程を含むものである。この多層積層装置では、中型で上記フィードブロックと積層装置を用いた場合起こる問題点が同時に発生するが、主に積層装置による積層厚みムラが問題になる。
【０００７】
このように製造されたフィルムも、単層の通常のフィルムと同様に、全体の厚みムラ（積層厚みムラ）を小さくすることが必要である。特に耐引裂性が優れる窓貼りフィルム、多層にして光学干渉効果を機能として付与した偏光反射フィルムなどに使用される光学用フィルムの場合には厚みムラを厳しい精度にすることが要求されている。
【特許文献１】米国特許第３，７７３，８８２号明細書
【特許文献２】米国特許第３，８８４，６０６号明細書
【特許文献３】特開昭５５−１４５５２２号公報
【特許文献４】米国特許第３，５６５，９８５号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
上記方法では、特に小型の設備を用いた場合は、積層したフィルムにおける１つ層の厚みがフィルム全体の厚み方向及び幅方向において積層厚みムラが悪化し、均一な積層厚みをもつ多層積層フィルムを製造することが困難であった。その原因として積層装置内の流路を流れる樹脂の流れに部分的な流速ムラが生じ、積層断面に乱れが生じやすいという問題点があった。本発明は、かかる問題を解決し、比較的小型の設備を用いても、フィルム全体の厚み方向及び幅方向において積層厚みムラの少ない多層積層フィルムの製造方法及び製造装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、上記の問題点を解決するために鋭意検討した結果、以下の本発明に到達した。本発明の多層積層フィルムの積層装置は、上記目的を解決するため一例の工程において下記の構成にする。すなわち、
（１）進行方向に直交する面内における短辺の長さがH、長辺の長さが比率ｐを前記短辺の長さHに乗じた長さである長方形断面を有する第1の流路に樹脂流を流入させ、該樹脂流を2分点Aにおいて長辺方向に2分して第1および第2の樹脂流を形成し、形成された該第1および第2の樹脂流を短辺方向において互いに逆方向に導いて中継点Bに移動させ、前記第1および第2の樹脂流を長辺方向において互いに逆方向に導いて、積層点Cにおいて前記短辺方向に積層するように移動させ、積層した前記第1および第2の樹脂流の短辺方向および長辺方向を含む面内における断面形状をそれぞれ短辺方向に比率ｒ倍に圧縮し、圧縮した前記第1および第2の樹脂流を合流点Dで合流させて第1の合流樹脂流を形成し、形成した第1の合流樹脂流を口金から押し出してシートを形成するシートの製造方法であって、前記比率ｐ、前記比率r、ならびに、前記2分点A、前記中継点B、前記積層点C、および前記合流点Dの位置関係が、以下の関係式を満足することを特徴とするシートの製造方法である。１．８≦ｐ≦２．２  かつ  ０．４≦ｒ≦０．６  かつ
０．９≦Ｌ３／Ｈ≦４．０  かつ  ０．８≦Ｌ１／Ｌ３≦１．２  かつ  ０．８≦Ｌ２／Ｌ３≦１．２
ここで、Ｌ１：前記2分点Aから前記中継点Bまでの進行方向における長さ、Ｌ２：前記中継点Bから前記積層点Cまでの進行方向における長さ、Ｌ３：前記積層点Cから前記合流点Dまでの進行方向における長さである。
なお、上記厚みムラの測定方法は透過型電子顕微鏡を用い、多層積層フィルムの断面写真を撮影、層構成および各層厚みを測定し、その積層間ばらつきの計算値を厚みムラとみなす。
（２）さらに本発明の好ましい態様として、前記積層点Cおよび前記合流点Dの位置関係が、以下の関係式を満足することを特徴とする（１）に記載のシートの製造方法。
１．８≦Ｌ３／Ｈ≦３．０
（３）進行方向に直交する面内における短辺の長さがH、長辺の長さが比率ｐを前記短辺の長さHに乗じた長さである長方形断面を有する第1の流路に樹脂流を流入させ、該樹脂流を2分点Aにおいて長辺方向に2分して第1および第2の樹脂流を形成し、形成された該第1および第2の樹脂流を短辺方向において互いに逆方向に導いて中継点Bに移動させ、前記第1および第2の樹脂流を長辺方向において互いに逆方向に導いて、積層点Cにおいて前記短辺方向に積層するように移動させ、並べた前記第1および第2の樹脂流の短辺方向および長辺方向を含む面内における断面形状をそれぞれ短辺方向に比率ｒ倍に圧縮し、圧縮した前記第1および第2の樹脂流を合流点Dで合流させて第1の合流樹脂流を形成し、形成した第1の合流樹脂流を口金に供給し、該口金から押し出してシートを形成するシートの製造方法であって、前記比率ｐ、前記比率r、ならびに、前記2分点A、前記中継点B、前記積層点C、および前記合流点Dの位置関係が、以下の関係式を満足することを特徴とするシートの製造方法。
１．８≦ｐ≦２．２  かつ  ０．４≦ｒ≦０．６  かつ  
０．９≦Ｌ３／Ｈ≦４．０  かつ  １．６≦Ｌ１／Ｌ３  かつ  １．３≦Ｌ２／Ｌ３
ここで、Ｌ１：前記2分点Aから前記中継点Bまでの進行方向における長さ、Ｌ２：前記中継点Bから前記積層点Cまでの進行方向における長さ、Ｌ３：前記積層点Cから前記合流点Dまでの進行方向における長さである。
（４）前記2分点A、前記中継点B、前記積層点Cおよび前記合流点Dの位置関係が、以下の関係式を満足することを特徴とする（3）に記載のシートの製造方法。
２．２６≦Ｌ３／Ｈ≦３．０  かつ  ２．５≦Ｌ１／Ｌ３  かつ  ２．０≦Ｌ２／Ｌ３
（５）進行方向に直交する面内における短辺の長さがH’、長辺の長さが比率ｐ’を前記短辺の長さH’に乗じた長さである長方形断面を有する第2の流路に前記第1の合流樹脂流を流入させ、該樹脂流を2分点A’において長辺方向に2分して第３および第４の樹脂流を形成し、形成された該第３および第４の樹脂流を短辺方向において互いに逆方向に導いて中継点B’に移動させ、前記第３および第４の樹脂流を長辺方向において互いに逆方向に導いて、積層点C’において前記短辺方向に積層するように移動させ、積層した前記第1および第2の樹脂流の短辺方向および長辺方向を含む面内における断面形状をそれぞれ短辺方向に比率ｒ’倍に圧縮し、圧縮した前記第３および第４の樹脂流を合流点D’で合流させて形成した第2の合流樹脂流を形成し、形成した第2の合流樹脂流を前記口金に供給する（１）〜（4）のいずれかに記載のシートの製造方法であって、前記比率ｐ’、前記比率r’、ならびに、前記2分点A’、前記中継点B’、前記積層点C’、および前記合流点D’の位置関係が以下の関係式を満足することを特徴とする。
１．８≦ｐ’≦２．２  かつ  ０．４≦ｒ’≦０．６  かつ
０．９≦Ｌ’３／Ｈ’≦４．０  かつ  ０．８≦Ｌ’１／Ｌ’３≦１．２  かつ  ０．８≦Ｌ’２／Ｌ’３≦１．２
ここで、Ｌ’１：前記2分点A’から前記中継点B’までの進行方向における長さ、Ｌ’２：前記中継点B’から前記積層点C’までの進行方向における長さ、Ｌ’３：前記積層点C’から前記合流点D’までの進行方向における長さである。
（６）２種以上の異なる樹脂流をフィードブロックにより短辺方向に積層して２層以上の層構造を有する樹脂流を形成し、該樹脂流を前記第１の流路に流入させることを特徴とする（１）〜（５）のいずれかに記載のシートの製造方法。
（７）前記第1の流路を前記長辺方向に２分した各々の部分流路に異なる２種の樹脂を流入させることを特徴とする（１）〜（５）に記載のシートの製造方法。
（８）2分点Aにおいて、樹脂の進行方向に直交する面内における短辺の長さがH、長辺の長さが比率ｐを前記短辺の長さHに乗じた長さである長方形断面を有する第１の流路と、前記2分点Aにおいて前記第1の流路と接続され、前記第1の流路を長辺方向に2分割するように形成され、かつ、前記樹脂の進行方向に沿って、短辺方向において互いに逆方向に導かれて中継点Bに至り、ついで長辺方向において互いに逆方向に導かれて積層点Cに至り、ついで、短辺方向における断面寸法が徐々に圧縮され、その比率が比率ｒ倍にいたった合流点Dにおいて合流する第1および第2の中間流路とを備えた樹脂の積層装置であって、前記比率ｐ、前記比率r、ならびに、前記2分点A、前記中継点B、前記積層点C、および前記合流点Dの位置関係が、以下の関係式を満たすことを特徴とするシートの製造装置。
１．８≦ｐ≦２．２  かつ  ０．４≦ｒ≦０．６  かつ
０．９≦Ｌ３／Ｈ≦４．０  かつ  ０．８≦Ｌ１／Ｌ３≦１．２  かつ  ０．８≦Ｌ２／Ｌ３≦１．２
ここで、Ｌ１：前記2分点Aから前記中継点Bまでの進行方向における長さ、Ｌ２：前記中継点Bから前記積層点Cまでの進行方向における長さ、Ｌ３：前記積層点Cから前記合流点Dまでの進行方向における長さである。
（９）以下の関係式を満足することを特徴とする（8）に記載のシートの製造装置。
１．８≦Ｌ３／Ｈ≦３．０
（１０）2分点Aにおいて、樹脂の進行方向に直交する面内における短辺の長さがH、長辺の長さが比率ｐを前記短辺の長さHに乗じた長さである長方形断面断面を有する第１の流路と、2分点Aにおいて前記第1の流路と接続され、前記第1の流路を長辺方向に2分割するように形成され、かつ、前記樹脂の進行方向に沿って、短辺方向において互いに逆方向に導かれて中継点Bに至り、ついで長辺方向において互いに逆方向に導かれて積層点Cに至り、ついで、短辺方向における断面寸法が徐々に圧縮され、その比率が比率ｒ倍にいたった合流点Dにおいて合流する第1および第2の中間流路とを備えた樹脂の積層装置であって、前記比率ｐ、前記比率r、ならびに、前記2分点A、前記中継点B、前記積層点C、および前記合流点Dの位置関係が、以下の関係式を満たすことを特徴とするシートの製造装置。
１．８≦ｐ≦２．２  かつ  ０．４≦ｒ≦０．６  かつ  
０．９≦Ｌ３／Ｈ≦４．０  かつ  １．６≦Ｌ１／Ｌ３  かつ  １．３≦Ｌ２／Ｌ３
ここで、Ｌ１：前記2分点Aから前記中継点Bまでの進行方向における長さ、Ｌ２：前記中継点Bから前記積層点Cまでの進行方向における長さ、Ｌ３：前記積層点Cから前記合流点Dまでの進行方向における長さである。
（１１）以下の関係式を満足することを特徴とする（10）に記載のシートの製造装置。
２．２６≦Ｌ３／Ｈ≦３．０  かつ  ２．５≦Ｌ１／Ｌ３  かつ  ２．０≦Ｌ２／Ｌ３
【発明の効果】
【００１０】
上述した本発明によれば、上記流路形状をもつ積層装置が小型でありながら樹脂の流れに起こる全体的な又は部分的な流速ムラが小さくなり、積層に乱れが生じにくく、フィルム全体の厚み方向及び幅方向において積層厚みムラの少ない優れた多層積層フィルムが得られる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明において、樹脂は、熱可塑性樹脂が好ましく用いられるが、特に限定されず、たとえば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンなどのポリオレフィン樹脂、ナイロン６、ナイロン６６などのポリアミド樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン−２、６−ナフタレートなどのポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、アクリル樹脂などを用いることができる。
【００１２】
これらの樹脂はホモ樹脂であってもよく、共重合またはブレンドであってもよい。また、これらの樹脂の中に、各種添加剤、たとえば、酸化防止剤、帯電防止剤、結晶核剤、無機粒子、有機粒子、減粘剤、熱安定剤、滑剤、赤外線吸収剤、紫外線吸収剤などが添加されていてもよい。
【００１３】
本発明で用いる樹脂として熱可塑性樹脂を用いる場合、少なくとも１種は、好ましくはポリエステル樹脂であり、中でも、ポリエチレン−２、６−ナフタレートやポリエチレンテレフタレートが好ましく、特にポリエチレンテレフタレートが好ましい。
【００１４】
また、本発明で用いる樹脂として熱可塑性樹脂を用いる場合、少なくとも１種は、熱可塑性樹脂の耐熱性の観点から、２，２−ビス（４’−β−ヒドロキシアルコキシフェニル）プロパン基、および／又は、シクロヘキサン基を有する熱可塑性樹脂であるのが好ましい。該樹脂の例としては、共重合ポリエステル、ポリカーボネート樹脂、変性ポリカーボネート樹脂、ポリアリレート樹脂、変性ポリアリレート樹脂などを挙げることができる。
【００１５】
また、本発明で用いる樹脂として熱可塑性樹脂を用いる場合、少なくとも１種は、耐熱性と透明性の観点から、２，２−ビス（４’−β−ヒドロキシアルコキシフェニル）プロパン、および／または、シクロヘキサンジメタノールを共重合されてなるポリエステルであるのが好ましい。２，２−ビス（４’−β−ヒドロキシアルコキシフェニル）プロパン構造を有する化合物としては、たとえば、ジェチレングリコール成分としてビスフェノールAエチレンオキサイド付加物を重縮合したポリエステルなどが好ましく用いられる。このようなポリエステルとしては、少なくともジオール成分としてのビスフェノールAエチレンオキサイド付加物および／または、シクロヘキサンジメタノール、その他のジオールとして、たとえばエチレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコール、シクロヘキサンジメタノール、ネオペンチルグリコール、ポリアルキレングリコールなどから選ばれるジオール成分と、たとえばテレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、ナフタレンジカルボン酸、アジピン酸、セバシン酸などから選ばれるジカルボン酸成分との任意の組み合わせにより重縮合されて得られる共重合ポリエステルがあげられる。
【００１６】
以下、本発明の好ましい実施形態について図を用いて説明する。図１は、本発明のシートの製造方法および積層装置の各流路の各部の断面形状および位置関係を模式的に示したものである。ここで、樹脂Xと樹脂Yの2種類の樹脂が並置された樹脂流をこの積層装置に通過させるものとする。この図で描かれているハッチング部は、2分点A,中継点B,積層点C,および合流点Dは、それぞれの位置における流路の進行方向に垂直な断面を表しており、各々の流路自体は直接は表示していない。
【００１７】
図1で、短辺の長さがＨ、長辺の長さが比率ｐを短辺の長さＨに乗じた長さである長方形断面を2分点Aにおいて有する第1の流路を長辺方向に2分した各々の部分流路に樹脂XおよびYが各部分流路の2分点Aにおける部分断面XおよびYの位置において並置されてなる樹脂流が、矢印A方向（進行方向A）に流入してくる。2分点Aに至るまでをフェーズIとする。2分点において、この樹脂流は長辺方向に2分され、第1および第2の樹脂流が形成される。そして、進行方向に沿って、この第1および第2の樹脂流が短辺方向において互いに逆方向に導かれ中継点Bに至る。ここまでをフェーズIIとする。ここから第1および第2の樹脂流は、長辺方向に互いに反対方向(互いに近づく方向)に導かれ、積層点Cにおいて短辺方向に並べた状態になる。この時点では、まだ2つの樹脂流は積み重なった位置関係に配置されるだけで、互いに接触はしない。ここまでをフェーズIIIとする。そして、積層した前記第1および第2の樹脂流の短辺方向および長辺方向を含む面内における断面形状がそれぞれ短辺方向に比率ｒ倍に圧縮され、圧縮された前記第1および第2の樹脂流が合流点Dで合流させられ、合流樹脂流となる。通常、この比率ｒは、0.4〜0.6倍とする。ここまでをフェースIVとする。なお、定常状態において、フェーズIVを流れる樹脂の体積の圧縮がなく、流速にも変化がない場合には、樹脂流の長辺方向における寸法は上記圧縮に対応して1/r倍に拡張される。現実には樹脂の種類などの条件によっては、体積の圧縮が発生することもあるので、厳密には1/ｒ倍とはならないこともある。このような状況を実質的に1/r倍になるという。
【００１８】
そして、フェーズIIの状況にある部位(2分点Aから中継点Bまで)の進行方向の長さをL1、フェーズIIIの状況にある部位(中継点Bから積層点Cまで)の進行方向の長さをL2、フェーズIVの状況にある部位(積層点Cから合流点Dまで)の進行方向の長さをL3とする。
【００１９】
以上が１台の積層装置で行われる積層操作である。このような積層装置を直列に多段に組み合わせると、上記のフェーズIVの状態に至った合流樹脂流を別の同様の構造を有する積層装置の入口に導いて同様のI〜IVのフェーズを繰り返すことにより次第に積層数を増やしていくことができる。なお、各段の積層装置はすべて同一の形状をしている必要はない。たとえば、各部の寸法や比率であるH、L１、L2、L3、ｐやｒに対応する寸法や比率がこれらと一致するか異なるH’、L’１、L’2、L’3、ｐ’やｒ’であってもよいのである。なお、通常、中継点Bにおける各中間流路の位置関係は、図1に示したように可能な限り接近した形態をとるのがよい。すなわち、中継点Bにおける各中間流路の断面の最短距離（それぞれ他方の中間流路に最も近い頂点同士の間の距離）がHの０．２６倍以下となるようにする。
【００２０】
また、上記積層装置に２種類の熱可塑性樹脂XとYを積層厚み比がほぼX／Y＝１になるよう、吐出量を調整し、フィードブロックにて樹脂Xがたとえば５層、樹脂Yがたとえば４層からなる厚み方向に交互に積層された。たとえば９層の構造として合流された樹脂流を上記積層装置に流入させてこれを多層化してもよい。
【００２１】
表1は、２種類の熱可塑性樹脂XとYを積層厚み比がほぼX／Y＝１になるよう、吐出量を調整し、フィードブロックを用いて２種類の樹脂Xが５層、樹脂Yが４層からなる厚み方向に交互に9層の構造に積層し、上記積層装置へ流入して積層した後、口金よりシート状に押出し、キャスティングドラムで冷却固化し未延伸フィルムとし、この未延伸フィルムを走行方向及び幅方向の少なくとも一方向に延伸した延伸フィルムについて、使用した各積層装置の数と構造寸法、延伸された多層積層フィルムの厚み、最大層厚み、最小層厚み、平均厚み、本評価方法を用いて測定した層間ばらつき、及び層間ばらつきと装置サイズを総合的に評価したものを表１に示す。
【００２２】
【表１】
2005349681.tif 000003
【００２３】
次に、各層内における厚みムラの様子について説明する。図2は、各フェーズにおいて樹脂流れの流速等高線を表したイメージ図であり、図3は、上記のようにして積層された積層フィルムの断面の様子を模式的に示したものである。
【００２４】
溶融された樹脂Aが断面Ｙへ、樹脂Ｂが断面Ｚへ導入されるフェーズIからフェーズIIへ流動する際に図１で示したように樹脂Xは上に、樹脂Yは下へ流れることになる。フェーズIから各樹脂が流れ方向へ移動する間までは樹脂流れの最大流速が断面中心にあるが、フェーズIIでは最大流速の位置が断面中心からずれ、フェーズIIの樹脂Xの場合は断面ｘの中心より下側に、樹脂Yは断面ｙの上側にずれることになる。これは樹脂の粘性と慣性の影響によるもので、フェーズIからフェーズIIまでの移動時、壁面の抵抗が少なく、樹脂そのものがあくまでも同じ速度でそのまま同じ方向につき進もうとする慣性の性質と物理的に隣の樹脂の部分となるべく一緒に流れようとする粘性の性質が影響をする訳である。
【００２５】
また、フェーズIIの下流側、つまりフェーズIIからフェーズIIIで層をフィルム厚み方向に重ねるまでの樹脂流れがフェーズIIの樹脂流れに影響を及ぼし、フェーズIIの最大流速の位置は積層装置の内側に偏ることになる。上記の流れ現象を総合するとフェーズIIでの樹脂流れ中心は図２のIIのように偏ることになる。円の中心にある小さな円の部分が最大流速部になり、流速が速くて外側へいくほど流速が遅くなることになる。
【００２６】
フェーズIIIからフェーズIVまでは幅方向に広げながら厚み方向に圧縮する形状になるので、樹脂の流れが乱れやすく、特に積層装置が多段である場合は、第1段の積層装置におけるこのような乱れをもったままの合流樹脂流が第2段の積層装置の第1の流路に流入し、フェーズI〜IVを繰り返すことによりフェーズIからフェーズIIの間で上下方向流動する流れ影響を受け、図２のIVのように断面左右で流速ムラが生じ、多層積層フィルムの積層間ばらつきが悪くなる現象が起こる。
【００２７】
また、この現象によって２種類の樹脂X、Yからなる積層フィルムにおいて樹脂Xからなる層Ｖと樹脂Yからなる層Ｗに積層される左右積層厚み差が生じた多層積層フィルムの進行方向に垂直な断面における積層の様子を図３で示した。
【００２８】
評価方法について説明すると、たとえば、各樹脂Xからなる層同士の厚みおよび樹脂Yからなる層同士の厚みが設計値としてそれぞれ同一である場合には、層間ばらつきは多層積層フィルムにおいて各樹脂XとYの中、同じ樹脂からなる各層の厚みを測定し、その全層における厚みのバラツキを百分率で表したものである。以下の式でもとめることができる。
層間ばらつき＝（（最大層厚み）−（最小層厚み））／（平均層厚み）
ここで、各層の最も厚みの厚い層の厚みを最大層厚み、最も厚みの薄い層の厚みを最小層厚みとする。平均厚みとは、フィルムの幅方向にて少なくとも３ヶ所以上において測定した同じ樹脂からなる各層の厚みの平均値である。平均厚み＝１／Ｎ×（ｄ１＋ｄ２＋・・・・・・＋ｄN−１＋ｄＮ）とする（ここで、Nは3以上の整数であり、ｄＮはＮ番目の層の面内方向の平均厚みを示す。）なお、最大層厚みも最小層厚みも、フィルムの面内方向の各部毎に定義する。したがって、層間ばらつきもフィルムの面内方向の各部ごとに定義できる。ただし特に断らない場合は、最大層厚みも最小層厚みも、1つ１つの層の面ない方向の厚みの平均値ｄ１、ｄ２、・・・・・ｄN−１、ｄＮで定義する。
【００２９】
例えば、比率ｐが２、比率ｒが０．５、Ｌ３/Hが０．９１、Ｌ１／Ｌ３が０．８、Ｌ２／Ｌ３が０．８の積層装置１台を用いてフィルム厚み９６μｍの１２９層の未延伸フィルムを作製し、フィルム幅を６等分割してその境界線である５カ所のフィルム厚み方向において積層間ばらつきを測定した結果、樹脂Xからなる層（X層）の層間ばらつきは平均８５％、樹脂Yからなる層（Y層）の層間ばらつきは平均８８％であった。また未延伸フィルムを走行方向及び幅方向の少なくとも一方向に３倍以上の延伸倍率で延伸した多層積層フィルムの製造ができる。この延伸済みフィルムを上記の未延伸フィルムと同様に層間ばらつきを測定した結果、A層の層間ばらつきは平均９４％、Ｂ層の積層間ばらつきは平均１００％で未延伸フィルムと比較すると層間ばらつきが悪くなる傾向があった。これは走行方向及び幅方向の少なくとも一方向に延伸される際にフィルムの幅方向において各層の厚みが均一に延伸されてないことが原因である。
【００３０】
図５は表１の積層装置の形状条件による層間ばらつきの変化を示すグラフである。図５の(a)は表１のNo.1〜６における積層装置のＬ１とＬ２の長さがほぼ同じである場合を示し、(b)は表１のNo.８〜１２における積層装置のＬ１とＬ２の長さが異なる場合を示す。表１の評価項目には層間ばらつきと装置のサイズを総合的に評価して○と×で表した。(a)と(b)の横軸はＬ３／Ｈを、縦軸は層間ばらつき（％）を表し、各図の両点線の間は層間ばらつきが３０％以内を示し、両二点鎖線の間は積層間ばらつきが１００％以内を示す。Ｌ３／Ｈによって層間ばらつきは図５のように変化する傾向があることが分かる。また、表１のNo.7およびNo.13の場合、層間ばらつきは良いものの、L3/Hが５．００あるいは６．００と大きく、積層装置自体が大型となるため、本発明の目的を達成できない。
【００３１】
表１の各種類の積層装置と多層積層フィルムの積層間ばらつきの関係を考察すると、その結果は、図５に示しているようにＨに対するＬ１、Ｌ２、Ｌ３の長さの関係が後述の所定の条件を満たすと層間ばらつきがよくなり、満たされないと層間ばらつきが悪化する傾向か、層間ばらつきは良くなるが、積層装置が大型になることがわかる。表１のNo．１のようにＨに対してＬ１、Ｌ２の長さが短い場合とNo．８のようにＨに対してＬ３の長さが短い場合には積層装置内で樹脂流れに乱れが生じて層間ばらつきが悪化した。なお、表１のNo．７とNo．１３は２０％と２９％という良い積層間ばらつきが得られるが、上述のとおり、積層装置が大型になる問題点があり、評価としては×になる。
【００３２】
No．２、No．６、No．９及びNo．１２の積層装置を用いた場合の上記層間ばらつきを測定した結果、１００％以内であり、さらにNo．３〜５、No．１０〜１１の積層装置を用いた場合、多層積層フィルムの層間ばらつきは改善されて３０％以内であった。これらの結果から、次の条件が満たされる場合に比較的小型で、良好な積層精度が得られることが判明した。
【００３３】
本発明の積層装置の形状範囲内と範囲外の条件で多層積層フィルムを製造し、その層間ばらつきの評価を行い、本発明の有効性を確認した。
【実施例】
【００３４】
以下、実施例によって本発明を更に説明する。また、例中の物性は下記の方法で測定した。
（１）積層厚み、積層数
フィルムの層構成は、ミクロトームを用いて断面を切り出したサンプルについて、電子顕微鏡観察により求めた。すなわち、透過型電子顕微鏡HU-12型（（株）日立製作所製）を用い、フィルムの断面を１００００と１０００００倍に拡大観察し、断面写真を撮影、層構成および各層厚みを測定した。なお、層構成を明確にするためにRuO4染色法にて染色を行った。
（２）固有粘度
ポリエステルをo−クロロフェノールに溶解し、２５℃で測定した溶液粘度から下式から計算される値を用いる。すなわち、ηｓｐ／C＝[η]＋K[η]２・C
ここで、ηｓｐ＝（溶液粘度／溶媒粘度）−１、Cは溶媒１００ｍｌあたりの溶解樹脂重量（ｇ／１００ｍｌ、通常１．２）、Kはハギンス定数（０．３４３とする）である。また、溶液粘度、溶媒粘度はオストワルド粘度計を用いて測定した。
［実施例１］樹脂Xとして、固有粘度０．６５のポリエチレンテレフタレート（ガラス転移温度７６℃）に赤外線吸収剤を１ｗｔ％、コロイダルシリカを１ｗｔ％加えたものを用いた。また樹脂Yとして固有粘度０．６５のビスフェノールAエチレンオキサイド付加物３０mol％共重合ポリエチレンテレフタレート（ガラス転移温度７４℃）を用いた。これら樹脂XおよびYは、それぞれ乾燥した後、押出機に供給した。樹脂XおよびYは、それぞれ、押出機にて２８０℃の溶融状態とし、ギヤポンプおよびフィルタを介した後、フィードブロックにて合流した熱可塑性樹脂XおよびYを、樹脂Xが５層、樹脂Yが４層からなる厚み方向に交互に積層された９層の構造とし、両表層部分は熱可塑性樹脂Xとなるようにした。ここで、樹脂XとYからなる各層の厚みの比率である積層比がほぼX／Y＝６になるよう、吐出量にて調整した。比率ｐは２、Ｈは１１mm、Ｌ１は４０mm、Ｌ２は４０mm、Ｌ３は４０mm、及び比率ｒは０．５の積層装置を２つ利用して層の分割及び再結合を繰り返す過程で樹脂Xによりなる両表層が重ねることで２つの樹脂Xの層が１つの層になる。このようにして得られた計３３層からなる積層体をＴダイに供給しシート状に成形した後、ワイヤから静電気力を印加しながら、表面温度２５℃に保たれたキャスティングドラム上で急冷固化し、８０℃に設定したロール群で加熱し、走行方向に２．８倍延伸後、テンターに導き、１００℃の熱風で予熱後、幅方向に３．２倍延伸した。延伸したフィルムは、そのまま、テンター内で１５０℃の熱風にて熱処理を行い、室温まで除冷後、巻き取った。得られたフィルムの厚みは１００μｍであった。この延伸したフィルムの幅方向において表２で示したように、両エッジから３００mm離れている２つの支点とセンターの合計３ヶ所の層間ばらつきを測定した結果、フィルムのセンターにおいて樹脂Aの層間ばらつきは３３％、樹脂Ｂは７３％であり、フィルムの進行方向に対して左側は樹脂Aの層間ばらつきは５２％、樹脂Ｂは７９％、右側は樹脂Aは４１％、樹脂Ｂは７５％であった。
【００３５】
【表２】
2005349681.tif 000004
【００３６】
［実施例２］実施例１と同様の装置・条件で、厚み１０１μｍのフィルムを得た。但し、比率ｐは２、Ｈは１１mm、Ｌ１は７０mm、Ｌ２は５２mm、Ｌ３は４０mm、及び比率ｒは０．５の積層装置を２つ用いた構成に変更し、フィードブロックで樹脂Xが５層、樹脂Yが４層からなる厚み方向に相互に積層された９層が２つの本積層装置を通過することによって３３層に積層された構造とし、得られた結果は表３に示す。
【００３７】
【表３】
2005349681.tif 000005
【産業上の利用可能性】
【００３８】
本発明は、高い層間ばらつきをもつ多層積層フィルムの製作などに応用することができるが、その応用範囲が、これらに限られるものではない。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】積層装置により与えられる樹脂の変化を示す模式図
【図２】各フェーズにおいて樹脂流れの流速等高線図
【図３】従来の積層装置を用いて成形された多層積層フィルムの断面図
【図４】多層積層フィルムの製膜工程図
【図５（ａ）】積層装置の形状条件（Ｌ３／Ｈ）による積層間ばらつきの変化を示すグラフ
【図５（ｂ）】積層装置の形状条件（Ｌ３／Ｈ）による積層間ばらつきの変化を示すグラフ
【符号の説明】
【００４０】
１：押出機
２：ギアポンプ
３：フイルター
４：押出機
５：ギアポンプ
６：フイルター
７：フィードブロック又は積層装置
８：口金
９：冷却ロール
１０：縦延伸機
１１：横延伸機テンター
１２：巻取ロール
V:層
W:層
【図１】
2005349681.tif 000006
【図２】
2005349681.tif 000007
【図３】
2005349681.tif 000008
【図４】
2005349681.tif 000009
【図５（ａ）】
2005349681.tif 000010
【図５（ｂ）】
2005349681.tif 000011