(57)【要約】【課題】セルに供給する燃料および酸化剤ガスを良好に分離し、熱膨張率の異なる金属セパレータに対しても機械的に堅牢に積層することができる、固体酸化物形燃料電池のスタック構造を提供する。【解決手段】電解質および燃料極と空気極から構成される平板型燃料電池単セルと、その単セル間を電気的に接続するインターコネクタおよび各セルに燃料及び酸化剤ガスを供給するガス流路とからなる固体酸化物形燃料電池において、上記単セルと比較的熱膨張係数が近く電気的には絶縁性の材料で作られたセルホルダーを設け、セルに供給される燃料ガスと酸化剤ガスの分離を行い、かつ、セルホルダーのセル接触面でない面を平滑に保つことにより、積層されるインターコネクタとの間に熱膨張による横滑りを許容する。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
平板型の固体酸化物形燃料電池単セルをインターコネクタを介して電気的に接続する固体酸化物形燃料電池スタック構造であって、少なくとも一つは前記単セルと熱膨張係数の近い材料からなるセルホルダーを単セルを上下から挟み込むように設けるとともに、前記単セルと熱膨張係数の近い材料からなるセルホルダーは前記単セルの電解質面側でガスシールを行い、また、前記セルホルダーのインターコネクタ側との接触面を平滑に保つことを特徴とする固体酸化物形燃料電池のスタック構造。
【請求項２】
燃料極基板上に電解質および前記電解質の面より小さい面積の空気極を設けた燃料極支持型燃料電池単セルの前記電解質面にシール材を介してセルホルダーを積層したことを特徴とする請求項１記載の固体酸化物形燃料電池のスタック構造。
【請求項３】
前記単セルの基板面側に緩衝材を介してセルホルダーを積層したことを特徴とする請求項２記載の固体酸化物形燃料電池のスタック構造。
【請求項４】
電解質基板の両面にこの基板より小さい面積の燃料極と空気極をそれぞれ設けた電解質支持型燃料電池単セルの前記電解質基板にシール材を介してセルホルダーを積層したことを特徴とする請求項１記載の固体酸化物形燃料電池のスタック構造。
【請求項５】
前記セルホルダーのうち基板面側のセルホルダーはインターコネクタと同一の材料からなることを特徴とする請求項１から３のいずれか１項記載の固体酸化物形燃料電池のスタック構造。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体酸化物形燃料電池の構成方法に係り、特に平板型固体酸化物形燃料電池のセルのスタック構造に関する。
【０００２】
【従来の技術】
燃料電極と酸化剤電極がセラミックスの電解質を介して配置され、燃料として最終的に水素を、酸化剤として酸素や空気を供給することで、水の電気分解の逆の反応を利用して発電する固体酸化物形燃料電池では、前記燃料電池の実用上十分な発電量を得るためには、上述の固体酸化物形燃料電池の単位構成要素（単セル）を複数個、直列および並列に電気的に接続すること（スタック化）が必要となる。
【０００３】
燃料電池動作の際には、電池の負極側（燃料電極側）では還元雰囲気に、正極側（酸化剤電極側）では酸化雰囲気に晒され、かつ、十分な発電効率を得るためには、電解質のイオン伝導性を確保し容易に酸化還元がおこる６００℃以上の高温に燃料電池本体を保つ必要がある。従って、固体酸化物形燃料電池では、互いに異なる雰囲気に晒される正極と負極間をガス不透過でかつ電気伝導性のあるセラミックス材料もしくは金属材料で作られた部品（インターコネクタ）で電気的に接続する必要がある。
【０００４】
図５および図６は平板型燃料電池セルであるが、図５の燃料電池セルにおいては、燃料極基板５２上に電解質５１およびこの電解質５１より小さい面積の空気極５３を設けた構造になっており、一方図６においては電解質基板６１の両面に、この電解質基板６１より小さい面積の燃料極６２および空気極６３を設けた構造になっている。
【０００５】
平板型の燃料電池セル図５、図６に対して上述のような接続を行う場合には、大きく分けて二つの方法がある。熱膨張率が近い材料のみでスタックするすべての部品を構成してセル間の接続およびシールを堅固に行う方法（剛構造スタック）と熱膨張の異なる材料を重ねて接合は荷重のみで行う方法（柔構造スタック）である。
【０００６】
柔構造スタックはセルスタックの構成が簡単になり、熱膨張率の制約がきつくないため金属材料を始め、材料の選択肢が広がることや比較的信頼性も高いなど多くのメリットがある方法であるが、燃料ガスのシールが一般に困難であり、また燃料極支持形の燃料電池セル（図５）には適用が困難である等の問題があった。
【０００７】
また、このようなスタックを縦方向に積層した場合には、スタック下部に位置するセルへは過大な力が加わることになり、システム設計上の制約となることもあった。一方、剛構造スタックをとると燃料ガスのシールを行うことができ、加圧システムや燃料ガス回収機構など、システム設計に自由度が生じる反面、わずかな熱膨張率の違いがスタックの破壊の原因になるなどスタック設計は柔構造スタックに比べ難しいものとなり、信頼性にも乏しいという問題があった。
【０００８】
【非特許文献１】
ＳＯＬＩＤ  ＯＸＩＤＥ  ＦＵＥＬ  ＣＥＬＬＳ  ＶＩＩ（ＳＯＦＣＶＩＩ）（第７回  国際シンポジウム議事録；２００１ー１６；Ｈ．Ｙｏｋｏｋａｗａ，Ｓ．Ｃ．Ｓｉｎｇｈａｌ編集）
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は上記従来技術の問題点を解決し、セルが電解質支持型か燃料極支持型かによらずにスタックを組むことができ、かつ、金属材料をインターコネクタに用いてもシール特性を剛構造スタック同等となるようなスタックを構成することにある。また本発明によって、セル本体には積層による荷重がかからない構造となるため、セルの力学的特性とは独立にスタックを設計することが可能となる。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するため本発明による固体酸化物型燃料電池スタックの構造は、平板型の固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）単セルをインターコネクタを介して電気的に接続する固体酸化物形燃料電池スタック構造であって、少なくとも一つは前記単セルと熱膨張係数の近い材料からなるセルホルダーを単セルを上下から挟み込むように設けるとともに、前記単セルと熱膨張係数の近い材料からなるセルホルダーは前記単セルの電解質面側でガスシールを行い、また、同セルホルダーのインターコネクタ側との接触面を平滑に保つことを特徴とし、熱膨張差による応力の発生や破壊から免れる機構を有する。
【００１１】
本発明によれば、電解質および燃料極と空気極から構成される平板型燃料電池単セルと、その単セル間を電気的に接続するインターコネクタおよび各セルに燃料及び酸化剤ガスを供給するガス流路とからなる固体酸化物形燃料電池において、上記単セルと比較的熱膨張係数が近く電気的には絶縁性の材料で作られたセルホルダーを設けることで、セルに供給される燃料ガスと酸化剤ガスの分離を行い、それと同時にセルにかかる荷重を低減し、また、信頼性を高める。かつ、セルホルダーのセル接触面でない面を平滑に保つことにより、積層されるインターコネクタとの間に熱膨張による横滑りを許容することで熱膨張率の異なる材料で構成される部品を積層する際に生じる熱膨張による割れや破壊から免れることができ、信頼性の高いＳＯＦＣスタックを得ることができる。
【００１２】
本発明をさらに詳しく説明すると、図１に示すように、平板型固体酸化物形燃料電池セルを積層する際に、単セル１１を挟むようにセルホルダー１２および１３を設けることを特徴とする。本発明のセルホルダーのうち、１２の電解質面側セルホルダーは単セル１１の電解質面１１１と接触し、その接触面には酸化剤ガスをシールするためのシール材１２１を配置する。１３の基板面側セルホルダーは単セル１の基板面（燃料極基板）１１２と緩衝材１３１を介して接触する。
【００１３】
このとき、セルホルダー１２，１３には単セル１１の構成材料と熱膨張係数の近い絶縁材料を用いる。この結果、セルホルダー１２と１３を密着させることにより、セル１１をセルホルダー１２，１３の間に電解質面１１１をシールされた形で配置することができる。セル１１には緩衝材１３１が圧迫されて潰れることによる力のみがかかることになる。また、このセルホルダー１２，１３のセル１１に接触しない側の面（インターコネクタ側）は出来る限り平滑にし、積層されるインターコネクタ１４との接触面と互いに横にすべることができるようになっている。
【００１４】
なお、熱膨張による応力によっては、上述のセルホルダーのうち基板面側セルホルダー１３にはセル１１と異なる熱膨張係数を持つものを使うことが可能であり、たとえばインターコネクタ１４と同一の材料にすることができる。この場合基板面側セルホルダー１３とインターコネクタ１４は同一の部品とすることができる。
【００１５】
【作用】
上記セルホルダーを設けて、インターコネクタ１４−基板面側セルホルダー１３−単セル１１−電解質面側セルホルダー１２の順で積層してスタックとすることにより、基板面側セルホルダー１３−単セル１１−電解質面側セルホルダー１２の部分でセル−セルホルダー間のガスのシールを剛構造スタックと同等レベルにすることができる。セルホルダー１２，１３−インターコネクタ１４間のガスシールはそれぞれの部品の十分な平坦性を確保することにより、荷重のみで確保することができる。
【００１６】
また、実際の積層ではインターコネクタ１４の集電面１５の高さを調整することにより、荷重はセルホルダー１２，１３およびインターコネクタ１４のみにかかるため、セルに過大な荷重がかかることを防ぐことができる。
【００１７】
さらに、接合面のうちセルホルダー１２，１３とインターコネクタ１４間は単に平坦な面が重ねてあるだけであり横滑りすることでセルホルダー１２，１３とインターコネクタ１４との熱膨張係数の違いを緩和する構造となっているため、インターコネクタに用いる材料を単セルやセルホルダーの熱膨張特性とは無関係に選定することができる。
【００１８】
【実施例】
以下、本発明を図面に基づいて説明する。
【００１９】
図２は本発明を円形平板型の燃料極支持型燃料電池セルに対して適用する際の積層構造の例を示す図である。２１は単セルである。単セルの構成材料としては一般に開発が行われているすべての材料系に対して適用することができる。
【００２０】
例えば、電解質２１１にＳｃ２Ｏ３およびＡｌ２Ｏ３安定化ジルコニア（ＳＡＳＺ）やイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）などのジルコニア系材料を用い、燃料極基板２１２としてはこれらジルコニア系材料と酸化ニッケルとの混合サーメットを用いることができる。この場合セルの８００℃から１０００℃までの平均熱膨張係数は１０〜１１×１０−６／Ｋ程度となる。
【００２１】
このような材料系のセルに対してはセルホルダー２２，２３を作製するためにエンジニアリングセラミックスの一種である、マセライトなどを用いることができる。マセライトの平均熱膨張係数は１０．３×１０−６／Ｋであり、ジルコニア系材料を用いたセルの熱膨張係数と極めて近いため、良好なセルホルダーとして機能する。
【００２２】
この図より明らかなように、単セル２１は、その電解質２１１面が電解質面側セルホルダー２２にシール材２２１を介し、さらに燃料極基板２１２面が基板面側セルホルダー２３に緩衝材２３１を介して挟着されている。すなわち、この場合電解質面セルホルダー２２−単セル２１−基板面セルホルダー２３の積層は図３に示すようにシール材２２１、緩衝材２３１を挟むことにより単セル２１を固定してシールすることができる。
【００２３】
この場合のシール材としてはほう珪酸ガラスやバリウム珪酸ガラスなどのガラス材料やガラスウールと前記ガラス材料の混合物、アルミナ系接着材とガラス材料の混合物などを用いることができる。用いるガラス材料は燃料電池の動作温度に合わせて、適当な軟化点や作業点を持つものを選択する。また、緩衝材としては、ガラスウール、発泡金属、金属網など変形するものならほとんどのものが利用できる。
【００２４】
このようにして作製したセル２１−セルホルダー２２，２３と燃料ガス流路２６と酸化剤ガス流路２７を設けたインターコネクタ２４とを互いに積層していくことでセルスタックが構成できる。インターコネクタにはＳＵＳ４３０等のフェライト系ステンレス材料を始めとする各種金属材料を用いることができる。勿論、ランタンクロマイト系に代表される導電性セラミックスで構成しても良い。インターコネクタ２４の一方の面には、燃料ガスを通過させるための溝（図示せず）が、一方の燃料ガス流路２６から集電面２５を通り他方の燃料ガス流路２６まで形成されている。またインターコネクタ２４の他方の面には、酸化剤ガスを通過させるための溝２７１が、一方の酸化剤ガス流路２７から集電面２５を通り他方の燃料ガス流路２７まで形成されている。
【００２５】
この際いずれの材料を用いる場合でも、セルに荷重がかかり過ぎないようにインターコネクタ２４の集電面２５の高さを調節することが重要である。また、セル２１と集電面２５の間に発泡金属や金属網、エキスパンドメタル等の緩衝機能のある集電材を挟んでもよい。このようにして構成したセルスタックは良好なガスシール特性と安定性をもち熱履歴に対する応力等による負荷にも強固な特性を示す。また、セパレータ材料に金属を用いることもでき、セル構成材料とは独立に決めることができる。
【００２６】
本発明は例に示した円形のセル以外にも方形などあらゆる形に適用することができる。
【００２７】
また、本発明は燃料極支持型のセルのみならず、電解質支持型セルに対しても適用できる。この構成例を、図４に示す。この場合図１における１２，１３、図２における２２，２３などの電解質面側セルホルダーと基板面側セルホルダーの区別はない。すなわち自立型セルの場合、電解質基板４１１の両面に燃料極および空気極を形成した構造であるため。単セル４１の両面にシール材４２１を介してセルホルダー４２を積層する。セルホルダー４２にさらにインターコネクタ４３を積層することによってスタックを構成する。
【００２８】
【発明の効果】
本発明を用いることによって、燃料極基板のセルであっても、電解質基板のセルであっても、インターコネクタの材料を自由に選定して良好なガスシール性と機械的堅牢さを有する固体酸化物形燃料電池スタックを構成できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明のスタック構成を示す図。
【図２】円形平板型の燃料電池セルスタックの構成を俯瞰した図。
【図３】セル−セルホルダーの接合部を拡大した図。
【図４】電解質支持型平板型固体酸化物形燃料電池セルのスタック構成を示す図。
【図５】燃料極支持型平板型固体酸化物形燃料電池セルの断面図。
【図６】電解質支持型平板型固体酸化物形燃料電池セルの断面図。
【符号の説明】
１１      単セル
１２      電解質面側セルホルダー
１２１      シール材
１３      基板面側セルホルダー
１３１      緩衝材
１４      インターコネクタ
１５      集電面
１６      燃料ガス流路
１７      酸化剤ガス流路
２１      単セル
２２      電解質面側セルホルダー
２２１      シール材
２３      基板面側セルホルダー
２３１      緩衝材
２４      インターコネクタ
２５      集電面
２６      燃料ガス流路
２７      酸化剤ガス流路
３１      単セル
３２      電解質面側セルホルダー
３３      基板面側セルホルダー
３４      電解質面
３５      基板面
３６      シール材
３７      緩衝材
４１      単セル
４１１      電解質基板
４１２      燃料極
４２      セルホルダー
４２１      シール材
４４      インターコネクタ
５１      電解質
５２      燃料極基板
５３      空気極
６１      電解質基板
６２      燃料極
６３      空気極
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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