(57)【要約】【課題】  電解質膜と電極との接着性を高め、特性を向上させることができる電気化学デバイスを提供する。【解決手段】  電解質膜１１を介して燃料電極１２と酸素電極１３とが対向配置されている。電解質膜１１は、単位構造中にヒドロキシ基を有する高分子化合物、例えばポリビニルアルコールと、スルホン酸基を有する架橋剤とが反応することにより形成された架橋性高分子化合物を含んでいる。電解質膜１１は、ポリビニルアルコールよりなる原料膜を燃料電極１２と酸素電極１３との間に挟んだのち、ポリビニルアルコールと架橋剤とを反応させることにより形成される。これにより、電解質膜１１の燃料電極１２および酸素電極１３に対する接着性が向上する。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜を介して一対の電極が対向配置され、前記電解質膜は、単位構造中にヒドロキシ基を有する高分子化合物と、プロトン性解離基を有する架橋剤とが反応することにより形成された架橋性高分子化合物を含む電気化学デバイスであって、
前記電解質膜は、前記一対の電極の間に前記高分子化合物を含む原料膜を挟んだのち、前記高分子化合物と前記架橋剤とを反応させることにより形成されたことを特徴とする電気化学デバイス。
【請求項２】
前記架橋性高分子化合物は、前記プロトン性解離基としてスルホン酸基を有する架橋剤を反応させることにより形成されたことを特徴とする請求項１記載の電気化学デバイス。
【請求項３】
前記架橋性高分子化合物は２個以上のカルボニル基を含む架橋剤を反応させることにより形成されたことを特徴とする請求項１記載の電気化学デバイス。
【請求項４】
前記原料膜はポリビニルアルコールを含み、前記電解質膜は、ポリビニルアルコールと前記架橋剤とが反応することにより形成された架橋ポリビニルアルコール類を含むことを特徴とする請求項１記載の電気化学デバイス。
【請求項５】
前記電解質膜は、前記架橋性高分子化合物を含む中間膜と、この中間膜と前記一対の電極との間に設けられ前記中間膜とは異なるプロトン伝導体よりなる保護膜とを備えたことを特徴とする請求項１記載の電気化学デバイス。
【請求項６】
前記電解質膜を介して燃料電極および酸素電極が対向配置された燃料電池であることを特徴とする請求項１記載の電気化学デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電解質膜を介して一対の電極が対向配置された電気化学デバイスに係り、特に、架橋剤を反応させることにより形成された架橋性高分子化合物を含む電解質膜を用いた電気化学デバイスに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、固体高分子電解質よりなる電解質膜を挟んで燃料電極と酸素電極とを配置した固体電解質型の燃料電池が知られている（例えば、特許文献１参照。）。このような燃料電池は、他の型式のものと比較して高いエネルギー密度が得られ、また小型化が容易であると考えられており、携帯用機器の電源として期待されている。
【０００３】
電解質膜としては、例えばパーフルオロスルホン酸系高分子を水和したものが広く知られている。このパーフルオロスルホン酸系高分子を水和した電解質膜は、極めて高いプロトン伝導性を示すが、燃料にメタノールを用いた場合、メタノールに対する遮蔽性が低いので、メタノールが電解質膜を透過して酸素電極に達し、燃料電池としての特性が低下してしまうという問題を有している。そこで、その対策として、例えば特許文献２に記載されたように、パーフルオロスルホン酸系高分子を水和した材料に、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）などの異種の材料を複合化させることによりメタノールの透過を抑制する試みが報告されている。
【特許文献１】特開平５−３６４１８号公報
【特許文献２】特開２００１−１５８８０６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、特許文献２に記載されている電解質膜では、架橋されたポリビニルアルコールの分子量が大きくなると共に軟化点が上昇し、かつ強度が大きくなるために脆性が増してしまうので、実際の燃料電池の製造工程において、熱および圧力を加えることにより電解質膜と燃料電極および酸素電極とを接合させることが難しいという問題があった。
【０００５】
本発明はかかる問題点に鑑みてなされたもので、その目的は、電解質膜の電極に対する接着性を高め、特性を向上させることができる電気化学デバイスを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明による電気化学デバイスは、電解質膜を介して一対の電極が対向配置され、電解質膜は、単位構造中にヒドロキシ基を有する高分子化合物と、プロトン性解離基を有する架橋剤とが反応することにより形成された架橋性高分子化合物を含むものであって、電解質膜は、一対の電極の間に高分子化合物を含む原料膜を挟んだのち、高分子化合物と架橋剤とを反応させることにより形成されたものである。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の電気化学デバイスによれば、電解質膜が、一対の電極の間に高分子化合物を含む原料膜を挟んだのち、高分子化合物と架橋剤とを反応させることにより形成されているので、電解質膜と電極との接着性を高くすることができる。よって、電解質膜と電極との界面における抵抗を大幅に小さくすることができ、特性を向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
【０００９】
（第１の実施の形態）
図１は本発明の第１の実施の形態に係る電気化学デバイスである燃料電池の構成を表すものである。この燃料電池は、電解質膜１１を介して対向配置された燃料電極１２と酸素電極１３とを有している。これら電解質膜１１，燃料電極１２および酸素電極１３は、外装部材１４の内部に収納されている。外装部材１４の内部には、燃料電極１２に隣接して燃料室１５が設けられると共に、酸素電極１３に隣接して酸素室１６が設けられている。燃料室１５は、外装部材１４に設けられた流通孔１４Ａ，１４Ｂを介して図示しない燃料供給部に連結されており、この燃料供給部から水素またはメタノール，エタノールあるいはジメチルエーテルなどを含む液体燃料が供給されるようになっている。酸素室１６は、外装部材１４に設けられた流通孔１４Ｃを介して外部と連通しており、自然換気により空気すなわち酸素を酸素電極１３に供給するようになっている。
【００１０】
電解質膜１１は、単位構造中にヒドロキシ基（−ＯＨ）を有する高分子化合物と、プロトン性解離基を有する架橋剤とが反応することにより形成された架橋性高分子化合物を含んでいる。この架橋性高分子化合物は、プロトン性解離基を介してプロトンが移動することによりプロトン伝導性を示すものである。ここで、「プロトン性解離基」とは、電離によりプロトン（Ｈ+ ）が離れ得る官能基のことを意味する。具体的には、プロトン性解離基として、−ＯＳＯ3 Ｈ、−ＳＯ3 Ｈ、−ＣＯＯＨ、−ＰＯ3 Ｈ2 等を挙げることができ、中でもスルホン酸基（−ＳＯ3 Ｈ）はプロトン解離度を高くすることができるので好ましい。
【００１１】
単位構造中にヒドロキシ基を有する高分子化合物としては、化１に示したポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、化２に示したポリ（４−ビニルフェノール）または化３に示したデンプン等が挙げられる。また、高分子量の多糖類でもよい。これらの高分子化合物は、ヒドロキシ基の部位で架橋剤と反応し、架橋性高分子化合物を形成するようになっている。中でも、高分子化合物としては化１に示したポリビニルアルコールが好ましく、すなわち電解質膜１１は、ポリビニルアルコールと架橋剤とが反応することにより形成された架橋ポリビニルアルコール類を含むようにすることが好ましい。
【００１２】
【化１】
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【００１３】
【化２】
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【００１４】
【化３】
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【００１５】
架橋剤は、２個以上のカルボニル基を含んでいることが好ましい。カルボニル基の部位において上述したポリビニルアルコール等と反応して架橋構造を形成するためである。このような架橋剤としては、化４に示したスルホン酸基および二つのカルボキシル基を有するスルホコハク酸が挙げられる。
【００１６】
【化４】
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【００１７】
また、この電解質膜１１は、後述するように、燃料電極１２と酸素電極１３との間に、単位構造中にヒドロキシ基を有する高分子化合物を含む原料膜を挟んだのち、この原料膜を構成する高分子化合物と、プロトン性解離基を有する架橋剤とを反応させることにより形成されたものである。これにより、この燃料電池では、電解質膜１１と燃料電極１２および酸素電極１３との接着性を向上させ、電解質膜１１と燃料電極１２および酸素電極１３との界面における抵抗を大幅に小さくすることができ、電池特性を向上させることができるようになっている。
【００１８】
電解質膜１１の厚みは、例えば３０μｍ以上１５０μｍ以下であることが好ましい。３０μｍよりも薄いと、製造工程において燃料電極１２および酸素電極１３と接合させる際に穴が開いてしまうおそれがあり、強度および信頼性に問題が生じる可能性があるからである。また、１５０μｍよりも厚いとプロトン伝導性が著しく低下するおそれがあるからである。
【００１９】
燃料電極１２および酸素電極１３は、例えば、カーボンペーパーなどよりなる集電体に、白金（Ｐｔ）あるいはルテニウム（Ｒｕ）などの触媒を含む触媒層が形成された構成を有している。触媒層は、例えば、触媒を担持させたカーボンブラックなどの担持体をパーフルオロカーボン重合体などのプロトン伝導材料に分散させたものにより構成されている。
【００２０】
この燃料電池は、例えば、次のようにして製造することができる。
【００２１】
まず、単位構造中にヒドロキシ基を有する高分子化合物を蒸留水などの溶媒に加え、加熱しながら攪拌して均一に溶解させ、原料溶液を作製する。
【００２２】
例えば高分子化合物としてポリビニルアルコールを用いる場合には、ポリビニルアルコールの重量平均分子量（Ｍｗ）を、５００００以上５０００００以下とすることが好ましく、８００００以上１５００００以下とすればより好ましい。重量平均分子量が小さいと得られた電解質膜１１の耐久性が低く、大きいと溶媒である水に対する溶解性が低下してしまい、加工性が低下してしまうからである。また、原料溶液におけるポリビニルアルコールの濃度は、５０％以下であればいずれも許容される。ポリビニルアルコールの濃度が大きくなるにつれて原料溶液の粘度が大きくなるので、作製したい電解質膜１１の厚みに応じて調整することが望ましい。
【００２３】
次いで、得られた原料溶液をガラス板上に流し、例えばベーカー式アプリケータを用いてキャストし、ホットプレート上において乾燥させ、原料膜を形成する。原料溶液のキャストに使用する治具または方法としては、ベーカー式アプリケーターのほか、ドクターブレード，刷毛，スプレーあるいはスピンコートなどを用いてもよい。
【００２４】
続いて、得られた原料膜を、上述した材料よりなる燃料電極１２および酸素電極１３の間に挟んで、例えば熱圧着により、原料膜に燃料電極１２および酸素電極１３を接合し、接合体を形成する。例えば高分子化合物としてポリビニルアルコールを用いる場合には、熱圧着の温度は例えば１００℃以上１５０℃以下、圧力は２０ｋｇｆ／ｃｍ2 以上４０ｋｇｆ／ｃｍ2 とすることが好ましい。温度が低すぎる場合または圧力が不足する場合には原料膜と燃料電極１２および酸素電極１３との接合が不十分となるからである。また、温度が高すぎる場合には、原料膜または燃料電極１２および酸素電極１３に含まれるプロトン伝導体が分解するおそれがあり、圧力が高すぎる場合には燃料電極１２および酸素電極１３の集電体が破壊されるおそれがあるからである。熱圧着の時間は例えば３０秒以上５分以下とすることが好ましい。３０秒よりも短い場合には原料膜と燃料電極１２および酸素電極１３との接合が不十分となり、また５分よりも長いと原料膜または燃料電極１２および酸素電極１３に含まれるプロトン伝導体が分解するおそれがあるからである。
【００２５】
そののち、接合体を、プロトン性解離基を有する架橋剤と溶媒との混合溶液に浸漬することにより、架橋剤を原料膜に浸透させる。その際、架橋剤を原料膜の内部に浸透させるため、真空含浸などの方法を用いてもよい。
【００２６】
続いて、原料膜に含まれる高分子化合物と架橋剤とを反応させることにより、架橋性高分子化合物を含む電解質膜１１を形成する。
【００２７】
架橋時間および架橋温度は、目的とする架橋率に応じて変化させることができる。架橋速度を速めたり、架橋率を高めたりする場合には、高い温度とすることも可能である。例えば高分子化合物としてポリビニルアルコールを用いる場合には、架橋温度は例えば２０℃以上９０℃以下、架橋時間は例えば１時間以上６０時間以下とすることが好ましい。架橋温度が低く、かつ架橋時間も短い場合には、架橋が不十分となるおそれがあるからである。
【００２８】
なお、架橋後の架橋高分子化合物においては、架橋前の高分子化合物のヒドロキシ基は一部が残存していてもよいが、残っていなくてもよい。
【００２９】
そののち、得られた電解質膜１１，燃料電極１２および酸素電極１３を外装部材１４の内部に収容する。これにより図１に示した燃料電池が完成する。
【００３０】
この燃料電池では、燃料電極１２に燃料が供給され、反応によりプロトンと電子とを生成する。プロトンは電解質膜１１を通って酸素電極１３に移動し、電子および酸素と反応して水を生成する。この燃料電池では、電解質膜１１が、原料膜を燃料電極１２と酸素電極１３との間に挟んだのち架橋剤と反応させることにより形成されているので、電解質膜１１と燃料電極１２および酸素電極１３との接着性が高くなっており、高いプロトン伝導性が得られる。
【００３１】
このように本実施の形態によれば、燃料電極１２と酸素電極１３との間に原料膜を挟んだのち架橋剤と反応させることにより電解質膜１１を形成するようにしたので、電解質膜１１と燃料電極１２および酸素電極１３との接着性を高くすることができる。よって、電解質膜１１と燃料電極１２および酸素電極１３との界面における抵抗を大幅に小さくすることができ、電池特性を向上させることができる。
【００３２】
（第２の実施の形態）
図２は、本発明の第２の実施の形態に係る電気化学デバイスである燃料電池の構成を表すものである。この燃料電池は、電解質膜１１が、中間膜１１Ａと、この中間膜１１Ａと燃料電極１２および酸素電極１３との間に設けられた保護膜１１Ｂとを有することを除いては、第１の実施の形態で説明した燃料電池と同一の構成を有している。よって、対応する構成要素には同一の符号を付して説明する。
【００３３】
中間膜１１Ａは、第１の実施の形態で説明した架橋性高分子化合物を含んでいる。
【００３４】
保護膜１１Ｂは、電池反応において発生する中間生成物により燃料電極１２または酸素電極１３の近傍において中間膜１１Ａが劣化することを抑制するものである。保護膜１１Ｂは、中間膜１１Ａに含まれる架橋性高分子化合物とは異なるプロトン伝導体により構成されている。保護膜２１を構成するプロトン伝導体としては、例えば、スルホン酸基を有するパーフルオロカーボン重合体、またはＨ3 Ｍｏ12ＰＯ40・２９Ｈ2 ＯあるいはＳｂ2 Ｏ5 ・５．４Ｈ2 Ｏなどの多くの水和水を持つポリモリブデン酸類あるいは酸化物を含むポリマー膜が挙げられる。これらは、湿潤状態において高いプロトン伝導性を有するものであり、プロトンが水と反応してオキソニウムイオン（Ｈ3 Ｏ+ ）を生成し、このオキソニウムイオンが移動するものである。
【００３５】
中間膜１１Ａとその両側の保護膜１１Ｂとの合計厚み、すなわち電解質膜１１の厚みは、第１の実施の形態と同様に、例えば３０μｍ以上１５０μｍ以下であることが好ましい。
【００３６】
この燃料電池は、例えば、次のようにして製造することができる。
【００３７】
まず、第１の実施の形態と同様にして、単位構造中にヒドロキシ基を有する高分子化合物、例えばポリビニルアルコールよりなる原料膜を形成する。次いで、上述した材料よりなる一対の保護膜１１Ｂを用意し、一対の保護膜１１Ｂの間に原料膜を挟み、これを更に燃料電極１２および酸素電極１３の間に挟む。続いて、例えば熱圧着により、原料膜、保護膜１１Ｂ、燃料電極１２および酸素電極１３を接合し、接合体を作製する。そののち、第１の実施の形態と同様にして、原料膜に架橋剤を浸透させ、原料膜に含まれる高分子化合物と架橋剤とを反応させることにより、架橋性高分子化合物を含む中間膜１１Ａを形成する。これにより、図２に示した燃料電池が完成する。
【００３８】
このように本実施の形態では、中間膜１１Ａと燃料電極１２および酸素電極１３との間に中間膜１１Ａとは異なるプロトン伝導体よりなる保護膜１１Ｂを配置するようにしたので、電池反応において発生する中間生成物により燃料電極１２または酸素電極１３近傍において生じる中間膜１１Ａの劣化を抑制することができる。よって、電解質膜１１の耐久性を向上させることができる。
【実施例】
【００３９】
更に、本発明の具体的な実施例について説明する。なお、以下の実施例では、図１および図２と同様の構成を有する燃料電池を作製し、特性を評価した。よって、以下の実施例においても、図１および図２を参照し、同一の符号を用いて説明する。
【００４０】
（実施例１）
図１と同様の構成を有する燃料電池を作製した。まず、ポリビニルアルコール（アルドリッチ社製；重量平均分子量Ｍｗ＝８５０００−１４６０００）５ｇを蒸留水４５ｇに加え、９０℃にてよく攪拌し均一に溶解させて、原料溶液を作製した。この原料溶液をガラス板の上に流し、ベーカー式アプリケータでキャストし、８０℃のホットプレート上で乾燥させ、原料膜を形成した。得られた原料膜の厚みを測定したところ、６０μｍであった。
【００４１】
次いで、カーボンの担持体に白金およびルテニウムの触媒を担持させたものを、スルホン酸基を含むパーフルオロカーボン重合体（デュポン社製「Ｎａｆｉｏｎ（登録商標）」）の溶液と混合し、カーボンぺーパーに塗布して燃料電極１２を作製した。燃料電極１２における触媒の面積密度は２ｍｇ／ｃｍ2 とした。また、カーボンの担持体に白金の触媒を担持させたものをスルホン酸基を含むパーフルオロカーボン重合体（デュポン社製「Ｎａｆｉｏｎ（登録商標）」）の溶液と混合し、カーボンペーパーに塗布して酸素電極１３を作製した。酸素電極１３における触媒の面積密度は１ｍｇ／ｃｍ2 とした。
【００４２】
続いて、燃料電極１２および酸素電極１３の間に原料膜を挟み、熱圧着により、原料膜に燃料電極１２および酸素電極１３を接合し、接合体を作製した。熱圧着条件は、加圧時間５分、温度１００℃とした。
【００４３】
そののち、得られた接合体を、架橋剤と０．１２質量％の塩酸との混合水溶液に浸漬させ、原料膜のポリビニルアルコールを架橋させることにより電解質膜１１を作製した。架橋剤としては、スルホコハク酸（アルドリッチ社製；１０質量％）を用いた。架橋時間は３０分、架橋温度は４０℃とした。これにより、図１に示した燃料電池を得た。
【００４４】
（実施例２）
図２と同様の構成を有する燃料電池を作成した。その際、厚み２５μｍのスルホン酸基を含むパーフルオロカーボン重合体（デュポン社製「Ｎａｆｉｏｎ（登録商標）」）よりなる一対の保護膜１１Ｂの間に、厚み３０μｍのポリビニルアルコールよりなる原料膜を挟み、これを更に燃料電極１２および酸素電極１３の間に挟んで接合させることにより、接合体を作製した。そののち、実施例１と同様にして、原料膜のポリビニルアルコールと架橋剤とを反応させることにより中間膜１１Ａを形成し、電解質膜１１を作製した。これにより、図２に示した燃料電池を得た。
【００４５】
（比較例１）
ポリビニルアルコールをスルホコハク酸と架橋させて電解質膜を形成したのち、この電解質膜を挟んで燃料電極および酸素電極を積層し、熱圧着したことを除き、実施例１と同様にして接合体を作製した。
【００４６】
（比較例２）
電解質膜に厚み５０μｍのスルホン酸基を含むパーフルオロカーボン重合体（デュポン社製「Ｎａｆｉｏｎ（登録商標）」）よりなる膜を、燃料電極と酸素電極との間に挟み、熱圧着したことを除き、実施例１と同様にして燃料電池を作製した。
【００４７】
（評価）
得られた実施例１，実施例２，比較例１および比較例２の燃料電池について、電解質膜１１と燃料電極１２および酸素電極１３との圧着性を調べた。圧着性の良否は、電解質膜１１と燃料電極１２および酸素電極１３とを接合した接合体を持ち上げて電解質膜１１と燃料電極１２および酸素電極１３とが分離した場合を不良、分離しなかった場合を良とした。その結果を表１に示す。
【００４８】
【表１】
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【００４９】
表１に示したとおり、実施例１，実施例２および比較例２においては良好な圧着性が得られたが、比較例１は不良であった。なお、比較例１では、熱圧着の温度を１５０℃まで上昇させて接合体を作製したが、電解質膜が温度上昇に伴い変色した上に、電解質膜と燃料電極および酸素電極とを接着させることができなかった。
【００５０】
また、実施例１，実施例２および比較例２の燃料電池について、出力特性の評価を行った。その際、燃料電極１２にはメタノールを供給し、酸素電極１３には空気を供給して、電流−電圧特性測定を１回行い、その後の開回路電圧を測定した。得られた結果を表１に示す。
【００５１】
表１から分かるように、実施例１および実施例２によれば、十分に高い開回路電圧を得ることができた。すなわち、燃料電極１２と酸素電極１３との間に原料膜を挟んだのち、原料膜のポリビニルアルコールと架橋剤とを反応させるようにすれば、電解質膜１１と燃料電極１２および酸素電極１３との接着性を高くすることができ、プロトン伝導性を高くできることが分かった。
【００５２】
また、実施例１および実施例２では、比較例２よりも高い開回路電圧が得られた。これは、電解質膜にスルホン酸基を含むパーフルオロカーボン重合体よりなる膜を用いた比較例２では、メタノールが電解質膜を透過して酸素電極側へ移動してしまったためであると考えられる。すなわち、電解質膜１１が、ポリビニルアルコールと架橋剤とが反応することにより形成された架橋ポリビニルアルコール類を含むようにすれば、電解質膜１１のメタノールに対する遮蔽性を向上させることができることがわかった。
【００５３】
更に、実施例１と実施例２とでは、実施例２のほうが高い開回路電圧が得られた。これは、保護膜１１Ｂを設けたことにより、架橋ポリビニルアルコール類を含む中間膜１１Ａの劣化が抑制されたものと考えられる。すなわち、保護膜１１Ｂを設けるようにすれば、より高い開回路電圧を得られることがわかった。
【００５４】
以上、実施の形態および実施例を挙げて本発明を説明したが、本発明は、上記実施の形態および実施例に限定されるものではなく、種々変形することができる。例えば、上記実施の形態および実施例では、電解質膜１１，燃料電極１２および酸素電極１３の構成について具体的に説明したが、他の構造あるいは他の材料により構成するようにしてもよい。
【００５５】
また、例えば、上記実施の形態および実施例において説明した架橋剤の材料、原料膜の材料および厚み、または成膜方法および成膜条件などは限定されるものではなく、他の材料および厚みとしてもよく、または他の成膜方法および成膜条件としてもよい。
【００５６】
更に、上記実施の形態および実施例では、燃料電極１２に図示しない燃料供給部から燃料を供給するようにしたが、燃料室を密閉型とし、必要に応じて燃料を供給するようにしてもよい。
【００５７】
加えて、上記実施の形態および実施例では、酸素電極１３への空気の供給を自然換気とするようにしたが、ポンプなどを利用して強制的に供給するようにしてもよい。その場合、空気に代えて酸素または酸素を含むガスを供給するようにしてもよい。
【００５８】
更にまた、上記実施の形態および実施例では、単セル型の燃料電池について説明したが、本発明は、複数のセルを積層した積層型のものについても適用することができる。
【００５９】
加えてまた、上記実施の形態および実施例では、電気化学デバイスとして燃料電池について説明したが、本発明は、燃料電池以外にも、キャパシタ，センサまたはディスプレイ等の他の電気化学デバイスにも適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００６０】
【図１】本発明の第１の実施の形態に係る電気化学デバイスである燃料電池の構成を表す断面図である。
【図２】本発明の第２の実施の形態に係る電気化学デバイスである燃料電池の構成を表す断面図である。
【符号の説明】
【００６１】
１１…電解質膜、１１Ａ…中間膜、１１Ｂ…保護膜、１２…燃料電極、１３…酸素電極、１４…外装部材、１４Ａ，１４Ｂ，１４Ｃ…流通孔、１５…燃料室、１６…酸素室
【図１】
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【図２】
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