(57)【要約】【課題】  所望の磁気的特性を得ることができる軟磁性材料の製造方法、軟磁性材料、圧粉磁心の製造方法、および圧粉磁心を提供する。【解決手段】  本発明の軟磁性材料の製造方法は、鉄を主成分とする金属磁性粒子１０を９００℃以上金属磁性粒子１０の融点未満の温度で熱処理をする第１熱処理工程（ステップＳ３）と、第１熱処理工程（ステップＳ３）後、金属磁性粒子１０が絶縁被膜２０によって取り囲まれた複数の複合磁性粒子３０を形成する工程（ステップＳ６）とを備えている。【選択図】        図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
鉄を主成分とする金属磁性粒子を９００℃以上前記金属磁性粒子の融点未満の温度で熱処理をする第１熱処理工程と、
前記第１熱処理工程後、前記金属磁性粒子が絶縁被膜によって取り囲まれた複数の複合磁性粒子を形成する工程とを備える、軟磁性材料の製造方法。
【請求項２】
前記第１熱処理工程後、前記金属磁性粒子を４００℃以上９００℃未満の温度で熱処理をする第２熱処理工程をさらに備え、
前記複数の複合磁性粒子を形成する工程は前記第２熱処理工程後に行なわれる、請求項１に記載の軟磁性材料の製造方法。
【請求項３】
前記第１熱処理工程前に、前記金属磁性粒子とスペーサ粒子とを混合する工程をさらに備える、請求項１または２に記載の軟磁性材料の製造方法。
【請求項４】
前記金属磁性粒子の平均粒径Ｄ１に対する前記スペーサ粒子の平均粒径Ｄ２の比（Ｄ２／Ｄ１）は、０．１≦（Ｄ２／Ｄ１）≦２である、請求項３に記載の軟磁性材料の製造方法。
【請求項５】
前記スペーサ粒子は、Ａｌ，Ｓｉ，Ｙ，Ｚｒ，Ｔｉ，Ｍｇ，およびＢよりなる群から選ばれた少なくとも１種以上の元素の酸化物、窒化物、または炭化物である、請求項３または４に記載の軟磁性材料の製造方法。
【請求項６】
前記第１熱処理工程は前記金属磁性粒子を運動させながら行なわれる、請求項１〜５のいずれかに記載の軟磁性材料の製造方法。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれかに記載の製造方法により製造された軟磁性材料。
【請求項８】
請求項１〜６のいずれかに記載の製造方法により製造された前記軟磁性材料を加圧成形する加圧成形工程を備える、圧粉磁心の製造方法。
【請求項９】
前記加圧成形工程は、前記複数の複合磁性粒子が有機物で互いに接合された形態の前記圧粉磁心を形成する工程を含む、請求項８に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項１０】
前記加圧成形工程後、３０℃以上前記絶縁被膜の熱分解温度以下で熱処理をする第３熱処理工程をさらに備える、請求項８または９に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項１１】
請求項８〜１０のいずれかに記載の製造方法により製造された圧粉磁心。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、軟磁性材料の製造方法、軟磁性材料、圧粉磁心の製造方法、および圧粉磁心に関し、より特定的には、金属磁性粒子と、その金属磁性粒子を取り囲む絶縁被膜とによって構成される複合磁性粒子を用いた軟磁性材料の製造方法、軟磁性材料、圧粉磁心の製造方法、および圧粉磁心に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、モーターコアやトランスコアなどの電気電子部品において高密度化および小型化が図られており、より精密な制御を小電力で行なうことが求められている。このため、これらの電気電子部品の作製に使用される軟磁性材料であって、特に中高周波領域において優れた磁気的特性を有する軟磁性材料の開発が進められている。
【０００３】
このような軟磁性材料に関して、たとえば、特開２００２−２４６２１９号公報（特許文献１）には、高い温度環境下の使用に際しても磁気特性が維持できることを目的とした圧粉磁心およびその製造方法が開示されている。特許文献１に開示された圧粉磁心の製造方法においては、まず、リン酸被膜処理アトマイズ鉄粉に所定量のポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ樹脂）を混合し、これを圧縮成形する。得られた成形体を空気中において温度３２０℃で１時間加熱し、さらに温度２４０℃で１時間加熱する。その後、冷却することによって圧粉磁心を作製する。
【特許文献１】特開２００２−２４６２１９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
このように作製された圧粉磁心の内部に、多数の歪み（点欠陥、転位、結晶粒界）が存在する場合、これらの歪みは磁壁移動（磁束変化）の妨げとなるため、圧粉磁心の透磁率を低下させる原因となる。特許文献１に開示された圧粉磁心では、二度に渡って成形体に実施される熱処理によっても内部に存在する歪みが十分に解消されていない。このため、得られた圧粉磁心の実効透磁率は、周波数やＰＰＳ樹脂の含有量によっても変化するが、常に４００以下の低い値にとどまっている。
【０００５】
また、圧粉磁心の内部に存在する歪みを十分に低減させるため、成形体に実施する熱処理の温度を高くすることが考えられる。しかし、アトマイズ鉄粉を覆うリン酸化合物は、耐熱性に劣っているため、温度を高く設定すると熱処理時に劣化する。このため、リン酸被膜処理アトマイズ鉄粉の粒子間渦電流損が増大し、圧粉磁心の透磁率が低下するおそれが生じる。
【０００６】
そこでこの発明の目的は、上記の課題を解決することであり、所望の磁気的特性を得ることができる軟磁性材料の製造方法、軟磁性材料、圧粉磁心の製造方法、および圧粉磁心を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の軟磁性材料の製造方法は、鉄を主成分とする金属磁性粒子を９００℃以上金属磁性粒子の融点未満の温度で熱処理をする第１熱処理工程と、第１熱処理工程後、金属磁性粒子が絶縁被膜によって取り囲まれた複数の複合磁性粒子を形成する工程とを備えている。
【０００８】
本発明の軟磁性材料の製造方法によれば、金属磁性粒子に第１熱処理工程を行なうことによって、金属磁性粒子の内部に存在する歪みを低減させることができる。この際、熱処理の温度が９００℃以上であるので、熱処理によって金属磁性粒子の結晶が再結晶する。これにより、金属磁性粒子内に存在する点欠陥や転位を減少することができるのに加えて、金属磁性粒子内に存在する副結晶粒界をも減少することができる。これにより、金属磁性粒子内の歪みを大きく減少することができる。また、熱処理の温度が金属磁性粒子の融点未満であるので、金属磁性粒子を溶融させることなく熱処理を行なうことができる。したがって、軟磁性材料の透磁率が増大し、保磁力が低減し、所望の磁気的特性を得ることができる。また、複数の複合磁性粒子を形成する工程は第１熱処理工程後に行なわれるので、絶縁被膜は第１熱処理工程の熱の影響を受けない。
【０００９】
本発明の軟磁性材料の製造方法において好ましくは、第１熱処理工程後、金属磁性粒子を４００℃以上９００℃未満の温度で熱処理をする第２熱処理工程をさらに備えている。複数の複合磁性粒子を形成する工程は第２熱処理工程後に行なわれる。
【００１０】
これにより、第１熱処理工程後に室温まで降温する際金属磁性粒子内に点欠陥や転位などの歪みが再び生じた場合に、第２熱処理工程によってこの歪みを減少することができる。また、複数の複合磁性粒子を形成する工程は第２熱処理工程後に行なわれるので、絶縁被膜は第２熱処理工程の熱の影響を受けない。
【００１１】
本発明の軟磁性材料の製造方法において好ましくは、第１熱処理工程前に、金属磁性粒子とスペーサ粒子とを混合する工程をさらに備えている。
【００１２】
これにより、金属磁性粒子同士がスペーサ粒子を介して存在している状態となるので、第１熱処理工程時に金属磁性粒子同士を互いに分離することができる。これにより、金属磁性粒子が焼結して固まることを抑止できるので、第１熱処理工程後に固まった金属磁性粒子を機械的に細かくする必要がなくなり、機械的に細かくする際に金属磁性粒子の内部に新たな歪みが発生するという問題を回避できる。
【００１３】
本発明の軟磁性材料の製造方法において好ましくは、金属磁性粒子の平均粒径Ｄ１に対するスペーサ粒子の平均粒径Ｄ２の比（Ｄ２／Ｄ１）は、０．１≦（Ｄ２／Ｄ１）≦２である。
【００１４】
（Ｄ２／Ｄ１）を０．１以上とすることにより、金属磁性粒子同士の間の距離を十分とることができ、また、金属磁性粒子表面の凹凸にスペーサ粒子がはまりにくくなる。また、（Ｄ２／Ｄ１）を２以下とすることにより、金属磁性粒子がスペーサ粒子同士の間に凝集することを抑止できる。以上のことから、金属磁性粒子同士を分離する効果を高めることができる。
【００１５】
本発明の軟磁性材料の製造方法において好ましくは、スペーサ粒子は、Ａｌ（アルミニウム），Ｓｉ（シリコン），Ｙ（イットリウム），Ｚｒ（ジルコニウム），Ｔｉ（チタン），Ｍｇ（マグネシウム），およびＢ（ホウ素）よりなる群から選ばれた少なくとも１種以上の元素の酸化物、窒化物、または炭化物である。
【００１６】
これらの材料は高融点であるので、第１熱処理工程時に溶解することなく、かつ化学的な安定性を保つことができる。したがって、スペーサ粒子として好適である。
【００１７】
本発明の軟磁性材料の製造方法において好ましくは、第１熱処理工程は金属磁性粒子を運動させながら行なわれる。
【００１８】
これにより、第１熱処理工程時に同じ金属磁性粒子同士が接触し続けることを抑止することができるので、金属磁性粒子が焼結して固まることを抑止できる。したがって、第１熱処理工程後に固まった金属磁性粒子を機械的に細かくする必要がなくなり、機械的に細かくする際に金属磁性粒子の内部に新たな歪みが発生するという問題を回避できる。
【００１９】
本発明の軟磁性材料は、上記製造方法により製造される。
【００２０】
本発明の圧粉磁心の製造方法は、上記製造方法により製造された軟磁性材料を加圧成形する加圧成形工程を備えている。
【００２１】
これにより、圧粉磁心の透磁率の増大および保磁力の低減が実現でき、所望の磁気的特性を得ることができる。
【００２２】
本発明の圧粉磁心の製造方法において好ましくは、加圧成形工程は、複数の複合磁性粒子が有機物で互いに接合された形態の圧粉磁心を形成する工程を含んでいる。
【００２３】
これにより、複数の複合磁性粒子の各々の間に有機物が介在する。有機物は加圧成形時に潤滑剤としての機能を発揮するため、加圧成形時に絶縁被膜が破壊することを抑制できる。
【００２４】
本発明の圧粉磁心の製造方法において好ましくは、加圧成形工程後、３０℃以上絶縁被膜の熱分解温度以下で熱処理をする第３熱処理工程をさらに備えている。
【００２５】
これにより、加圧成形工程時に生じた歪みを低減させることができる。この際、金属磁性粒子の内部に存在する歪みは予め第１熱処理工程において低減されているため、圧粉磁心の内部に存在する歪みは、ほとんどが加圧成形時に加圧されて発生したものである。このため、圧粉磁心の内部に存在する歪みは、互いに複雑に絡み合うことなく存在している。このような理由から、絶縁被膜の熱分解温度以下、たとえば、リン酸系絶縁被膜の場合では５００℃以下という比較的低い温度であっても成形体の内部の歪みを効果的に低減させることができる。また、熱処理の温度が絶縁被膜の熱分解温度以下であるため、金属磁性粒子を取り囲む絶縁被膜を劣化させることがない。このため、複合磁性粒子間で発生する粒子間渦電流損を確実に抑制することができる。また、熱処理の温度を３０℃以上とすることで、第３熱処理工程による効果を十分に得ることができる。
【００２６】
本発明の圧粉磁心は、上記製造方法により製造される。
【００２７】
なお、本明細書中において「鉄を主成分とする金属磁性粒子」とは、金属磁性粒子に含まれる鉄の割合が５０質量％以上である金属磁性粒子を意味している。
【発明の効果】
【００２８】
以上説明したように。本発明の軟磁性材料の製造方法、軟磁性材料、圧粉磁心の製造方法、および圧粉磁心によれば、所望の磁気的特性を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２９】
以下、本発明の実施の形態について図に基づいて説明する。
【００３０】
（実施の形態１）
図１は、本発明の実施の形態１における圧粉磁心を拡大して示す模式図である。
【００３１】
図１を参照して本実施の形態の圧粉磁心は、複数の複合磁性粒子３０と、複数の複合磁性粒子３０の各々の間に介在する有機物４０とによって構成されている。複数の複合磁性粒子３０の各々は、金属磁性粒子１０と、金属磁性粒子１０の表面を取り囲む絶縁被膜２０とを有している。複数の複合磁性粒子３０の各々は、有機物４０によって接合されていたり、複合磁性粒子３０が有する凹凸の噛み合わせによって接合されていたりしている。
【００３２】
続いて、本実施の形態の圧粉磁心の製造方法について説明する。
【００３３】
図２は、本発明の実施の形態１における圧粉磁心の製造方法を示す工程図である。
【００３４】
図２を参照して、まず、金属磁性粒子１０の原料粉末を準備する（ステップＳ１）。金属磁性粒子１０は、Ｆｅ（鉄）を主成分としており、たとえば純鉄、Ｆｅ−Ｓｉ系合金、Ｆｅ−Ｎ（窒素）系合金、Ｆｅ−Ｎｉ（ニッケル）系合金、Ｆｅ−Ｃ（炭素）系合金、Ｆｅ−Ｂ系合金、Ｆｅ−Ｃｏ（コバルト）系合金、Ｆｅ−Ｐ（リン）系合金、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｏ系合金、およびＦｅ−Ａｌ−Ｓｉ系合金などから形成することができる。金属磁性粒子１０は、金属単体でも合金でもよい。
【００３５】
金属磁性粒子１０の平均粒径Ｄ１は、５μｍ以上３００μｍ以下であることが好ましい。金属磁性粒子１０の平均粒径Ｄ１を５μｍ以上にした場合、金属が酸化されにくいため、軟磁性材料の磁気的特性を向上させることができる。また、金属磁性粒子１０の平均粒径Ｄ１を３００μｍ以下にした場合、後に説明する加圧成形時において混合粉末の圧縮性が低下するということがない。これにより、加圧成形によって得られた成形体の密度を大きくすることができる。
【００３６】
なお、ここで言う平均粒径とは、ふるい法によって測定した粒径のヒストグラム中、粒径の小さいほうからの質量の和が総質量の５０％に達する粒子の粒径、つまり５０％粒径Ｄをいう。
【００３７】
金属磁性粒子１０の粒径は、３８μｍ以上３５５μｍ未満の範囲にのみ実質的に分布していることが好ましい。この場合、３８μｍ未満の粒径を有する粒子と、３５５μｍ以上の粒径を有する粒子とを強制的に排除した金属磁性粒子１０を用いる。金属磁性粒子１０の粒径は、７５μｍ以上３５５μｍ未満の範囲にのみ実質的に分布していることがさらに好ましい。
【００３８】
次に、金属磁性粒子１０にスペーサ粒子を混合する（ステップＳ２）。スペーサ粒子としては、Ａｌ，Ｓｉ，Ｙ，Ｚｒ，Ｔｉ，Ｍｇ，およびＢよりなる群から選ばれた少なくとも１種以上の元素の酸化物、窒化物、または炭化物が適しているが、これ以外の材料でもよい。また、金属磁性粒子１０の平均粒径Ｄ１に対するスペーサ粒子の平均粒径Ｄ２の比（Ｄ２／Ｄ１）は、０．１≦（Ｄ２／Ｄ１）≦２であることが好ましい。スペーサ粒子は、金属磁性粒子１０とスペーサ粒子との体積比がたとえば２：１より金属磁性粒子１０の体積が小さくなるような量で混合されることが好ましい。
【００３９】
次に、９００℃以上金属磁性粒子１０の融点未満の温度で、たとえば水素雰囲気中やアルゴン雰囲気中で１時間、スペーサ粒子を混合した金属磁性粒子１０を熱処理する（第１熱処理工程、ステップＳ３）。この熱処理は、金属磁性粒子１０の融点よりも５０℃以上低い温度で行なうことが好ましく、金属磁性粒子１０が純鉄よりなる場合には１４５０℃以下で行なうことが好ましい。
【００４０】
図３は、本発明の実施の形態１における第１熱処理工程を模式的に示す断面図である。図３を参照して、ヒータ３が内蔵された電気炉１内に、金属磁性粒子１０とスペーサ粒子７とが充填された容器１３が配置されている。電気炉１には、ガス導入口５ａおよびガス排出口５ｂが形成されており、たとえばＨ2（水素）ガスやＡｒ（アルゴン）ガスなどがガス導入口５ａからガス排出口５ｂへ流されている。
【００４１】
このように、金属磁性粒子１０にスペーサ粒子７を混合することで、金属磁性粒子１０同士がスペーサ粒子７を介して存在している状態となるので、熱処理時に金属磁性粒子１０同士を互いに分離することができる。このため、９００℃以上で熱処理しても金属磁性粒子１０が焼結しにくくなる。
【００４２】
熱処理前、金属磁性粒子１０の内部には、多数の歪み（転位、点欠陥、副結晶粒界）が存在している。本実施の形態では、熱処理温度を９００℃以上にすることで、金属磁性粒子１０の結晶を再結晶させることができる。これにより、金属磁性粒子１０内に存在する点欠陥や転位を減少することができるのに加えて、金属磁性粒子１０内に存在する副結晶粒界をも減少することができる。
【００４３】
次に、金属磁性粒子１０とスペーサ粒子７との混合物からスペーサ粒子７のみを分離する（ステップＳ４）。スペーサ粒子７が非磁性の材料である場合、スペーサ粒子７の分離は、たとえば、金属磁性粒子１０とスペーサ粒子７との混合物に磁石を近づけて金属磁性粒子１０を吸引する方法により行なうことができる。
【００４４】
次に、４００℃以上９００℃未満の温度で、たとえば水素雰囲気中で１時間、金属磁性粒子１０を熱処理する（第２熱処理工程、ステップＳ５）。第１熱処理工程（ステップＳ３）終了後、室温まで降温する際に、降温条件によっては金属磁性粒子１０の結晶に熱歪みが残留する場合がある。特に、金属磁性粒子１０が純鉄よりなる場合には、金属磁性粒子１０の結晶がγ相からα相へ相変態するため熱歪みが大きくなる。そこで、４００℃以上９００℃未満の温度で再度熱処理することにより、金属磁性粒子１０内に存在する点欠陥や転位を減少することができる。なお、第２熱処理工程（ステップＳ５）は必須の工程ではなく、省略されてもよい。
【００４５】
次に、金属磁性粒子１０の表面に絶縁被膜２０を形成することによって、金属磁性粒子１０が絶縁被膜２０によって取り囲まれた形態を有する複数の複合磁性粒子３０を作製する（ステップＳ６）。絶縁被膜２０は、金属磁性粒子１０をリン酸塩化成処理することによって形成することができる。リン酸塩化成処理によって、たとえばリンと鉄とを含むリン酸鉄の他、リン酸マンガン、リン酸亜鉛、リン酸カルシウム、またはリン酸アルミニウムなどよりなる絶縁被膜２０が形成される。
【００４６】
また、酸化物を含有する絶縁被膜２０を形成しても良い。この酸化物を含有する絶縁被膜２０としては、酸化シリコン、酸化チタン、酸化アルミニウムまたは酸化ジルコニウムなどの酸化物絶縁体を使用することができる。
【００４７】
絶縁被膜２０は、金属磁性粒子１０間の絶縁層として機能する。金属磁性粒子１０を絶縁被膜２０で覆うことによって、軟磁性材料の電気抵抗率ρを大きくすることができる。これにより、金属磁性粒子１０間に渦電流が流れるのを抑制して、渦電流に起因する軟磁性材料の鉄損を低減させることができる。
【００４８】
絶縁被膜２０の厚みは、０．００５μｍ以上２０μｍ以下であることが好ましい。絶縁被膜２０の厚みを０．００５μｍ以上とすることによって、渦電流によるエネルギー損失を効果的に抑制することができる。また、絶縁被膜２０の厚みを２０μｍ以下とすることによって、軟磁性材料に占める絶縁被膜２０の割合が大きくなりすぎることがない。このため、軟磁性材料の磁束密度が著しく低下することを防止できる。
【００４９】
以上の工程により、本実施の形態の軟磁性材料が完成する。さらに、以下の製造工程を経ることによって本実施の形態の圧粉磁心が製造される。
【００５０】
次に、複合磁性粒子３０と、バインダである有機物４０とを混合することによって混合粉末を得る（ステップＳ７）。なお、混合方法に特に制限はなく、たとえばメカニカルアロイング法、振動ボールミル、遊星ボールミル、メカノフュージョン、共沈法、化学気相蒸着法（ＣＶＤ法）、物理気相蒸着法（ＰＶＤ法）、めっき法、スパッタリング法、蒸着法またはゾル−ゲル法などのいずれを使用することも可能である。これにより、複数の複合磁性粒子３０の各々が有機物４０で互いに接合された形態となる。
【００５１】
有機物４０としては、熱可塑性ポリイミド、熱可塑性ポリアミド、熱可塑性ポリアミドイミド、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミドイミド、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルイミドまたはポリエーテルエーテルケトンなどの熱可塑性樹脂や、高分子量ポリエチレン、全芳香族ポリエステルまたは全芳香族ポリイミドなどの非熱可塑性樹脂や、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウム、パルミチン酸リチウム、パルミチン酸カルシウム、オレイン酸リチウムおよびオレイン酸カルシウムなどの高級脂肪酸系を用いることができる。また、これらを互いに混合して用いることもできる。
【００５２】
軟磁性材料に対する有機物４０の割合は、０を超え１．０質量％以下であることが好ましい。有機物４０の割合を１．０質量％以下とすることによって、軟磁性材料に占める金属磁性粒子１０の割合を一定以上に確保することができる。これにより、より高い磁束密度の軟磁性材料を得ることができる。なお有機物４０の混合（ステップＳ７）は必須の工程ではなく、有機物４０を混合することなく、複合磁性粒子３０のみで続く加圧成形を実施してもよい。
【００５３】
次に、得られた混合粉末を金型に入れ、たとえば、７００ＭＰａから１５００ＭＰａまでの圧力で加圧成形する（ステップＳ８）。これにより、混合粉末が圧縮されて成形体が得られる。加圧成形する雰囲気は、不活性ガス雰囲気または減圧雰囲気とすることが好ましい。この場合、大気中の酸素によって混合粉末が酸化されるのを抑制できる。
【００５４】
加圧成形の際、有機物４０は、複合磁性粒子３０の間で緩衝材として機能する。これにより、複合磁性粒子３０同士の接触によって絶縁被膜２０が破壊されるのを防ぐことができる。
【００５５】
次に、加圧成形によって得られた成形体を、温度３０℃以上絶縁被膜２０の熱分解温度以下で熱処理する（第３熱処理工程、ステップＳ９）。絶縁被膜２０の熱分解温度は、たとえばリン酸系絶縁被膜の場合、５００℃である。この熱処理は、主に、加圧成形時に成形体の内部に発生した歪みを低減させることを目的として実施される。加圧成形時に成形体に発生した歪みを低減するには、好ましくは温度２００℃以上絶縁被膜２０の熱分解温度以下で熱処理するのが効果的である。
【００５６】
この際、金属磁性粒子１０の内部に元々存在した歪みは、金属磁性粒子１０に実施した熱処理（ステップＳ３、ステップＳ５）によって既に取り除かれているため、加圧成形後に成形体の内部に存在する歪みの量は比較的少ない。また、加圧成形時に発生する歪みが、金属磁性粒子１０の内部に元々存在する歪みに複雑に絡み合うということがない。さらに、新たな歪みは、金型に収容された混合粉末に対して圧力が一方向から加わることによって発生する。これらの理由から、絶縁被膜２０の熱分解温度以下という比較的低い温度で熱処理しているにもかかわらず、成形体の内部に存在する歪みを容易に低減させることができる。
【００５７】
また、金属磁性粒子１０の内部には歪みがほとんど存在しないため、複合磁性粒子３０は、加圧成形時に変形しやすい。このため、図１に示すように複数の複合磁性粒子３０が互いに噛み合った隙間のない状態で、成形体を形成することができる。これにより、成形体の密度を大きくし、高い透磁率を得ることができる。
【００５８】
また、成形体に対する熱処理は比較的低い温度で実施されるため、絶縁被膜２０が劣化するということがない。これにより、熱処理後においても絶縁被膜２０が金属磁性粒子１０を覆う状態が保持され、絶縁被膜２０によって金属磁性粒子１０間に渦電流が流れるのを確実に抑制することができる。さらに好ましくは、加圧成形によって得られた成形体を、温度２００℃以上３００℃以下で熱処理する。この場合、絶縁被膜２０の劣化をさらに抑制することができる。なお、第３熱処理工程（ステップＳ９）は必須の工程ではなく、省略されてもよい。
【００５９】
以上に説明した工程によって、本実施の形態の圧粉磁心が完成する。
【００６０】
本実施の形態の軟磁性材料の製造方法は、鉄を主成分とする金属磁性粒子１０を９００℃以上金属磁性粒子１０の融点未満の温度で熱処理をする第１熱処理工程（ステップＳ３）と、第１熱処理工程（ステップＳ３）後、金属磁性粒子１０が絶縁被膜２０によって取り囲まれた複数の複合磁性粒子３０を形成する工程（ステップＳ６）とを備えている。
【００６１】
本実施の形態の軟磁性材料の製造方法によれば、金属磁性粒子１０に第１熱処理工程（ステップＳ３）を行なうことによって、金属磁性粒子１０の内部に存在する歪みを低減させることができる。この際、熱処理の温度が９００℃以上であるので、熱処理によって金属磁性粒子１０の結晶が再結晶する。これにより、金属磁性粒子１０内に存在する点欠陥や転位を減少することができるのに加えて、金属磁性粒子１０内に存在する副結晶粒界をも減少することができる。これにより、金属磁性粒子１０内の歪みを大きく減少することができる。また、熱処理の温度が金属磁性粒子１０の融点未満であるので、金属磁性粒子１０を溶融させることなく熱処理を行なうことができる。したがって、軟磁性材料の透磁率が増大し、保磁力が低減し、所望の磁気的特性を得ることができる。また、複数の複合磁性粒子３０を形成する工程（ステップＳ６）は第１熱処理工程（ステップＳ３）後に行なわれるので、絶縁被膜２０は第１熱処理工程（ステップＳ３）の熱の影響を受けない。
【００６２】
本実施の形態の軟磁性材料の製造方法は、第１熱処理工程（ステップＳ３）後、金属磁性粒子１０を４００℃以上９００℃未満の温度で熱処理をする第２熱処理工程（ステップＳ５）をさらに備えている。複数の複合磁性粒子３０を形成する工程（ステップＳ６）は第２熱処理工程（ステップＳ５）後に行なわれる。
【００６３】
これにより、第１熱処理工程（ステップＳ３）後に室温まで降温する際金属磁性粒子１０内に転位や点欠陥などの歪みが再び生じた場合に、第２熱処理工程（ステップＳ５）によってこの歪みを減少することができる。また、複数の複合磁性粒子３０を形成する工程（ステップＳ６）は第２熱処理工程（ステップＳ５）後に行なわれるので、絶縁被膜２０は第２熱処理工程（ステップＳ５）の熱の影響を受けない。
【００６４】
本実施の形態の軟磁性材料の製造方法は、第１熱処理工程（ステップＳ３）前に、金属磁性粒子１０とスペーサ粒子７とを混合する工程をさらに備えている。
【００６５】
これにより、金属磁性粒子１０同士がスペーサ粒子７を介して存在している状態となるので、第１熱処理工程（ステップＳ３）時に金属磁性粒子１０同士を互いに分離することができる。これにより、金属磁性粒子１０が焼結して固まることを抑止できるので、第１熱処理工程（ステップＳ３）後に固まった金属磁性粒子を機械的に細かくする必要がなくなり、機械的に細かくする際に金属磁性粒子の内部に新たな歪みが発生するという問題を回避できる。
【００６６】
本実施の形態の軟磁性材料の製造方法において、金属磁性粒子１０の平均粒径Ｄ１に対するスペーサ粒子７の平均粒径Ｄ２の比（Ｄ２／Ｄ１）は、０．１≦（Ｄ２／Ｄ１）≦２である。
【００６７】
（Ｄ２／Ｄ１）を０．１以上とすることにより、金属磁性粒子１０同士の間の距離を十分とることができ、また、金属磁性粒子１０表面の凹凸にスペーサ粒子７がはまりにくくなる。また、（Ｄ２／Ｄ１）を２以下とすることにより、金属磁性粒子１０がスペーサ粒子７同士の間に凝集することを抑止できる。以上のことから、金属磁性粒子１０同士を分離する効果を高めることができる。
【００６８】
本発明の軟磁性材料の製造方法において、スペーサ粒子７は、Ａｌ，Ｓｉ，Ｙ，Ｚｒ，Ｔｉ，Ｍｇ，およびＢよりなる群から選ばれた少なくとも１種以上の元素の酸化物、窒化物、または炭化物である。
【００６９】
これらの材料は高融点であるので、第１熱処理工程（ステップＳ３）時に溶解することなく、かつ化学的な安定性を保つことができる。したがって、スペーサ粒子７として好適である。
【００７０】
本実施の形態の圧粉磁心の製造方法は、上記製造方法により製造された軟磁性材料を加圧成形する加圧成形工程（ステップＳ８）を備えている。
【００７１】
これにより、圧粉磁心の透磁率の増大および保磁力の低減が実現でき、所望の磁気的特性を得ることができる。
【００７２】
本実施の形態の圧粉磁心の製造方法において、加圧成形工程（ステップＳ８）は、複数の複合磁性粒子３０が有機物４０で互いに接合された形態の圧粉磁心を形成する工程を含んでいる。
【００７３】
これにより、複数の複合磁性粒子３０の各々の間に有機物４０が介在する。有機物４０は加圧成形時に潤滑剤としての機能を発揮するため、加圧成形時に絶縁被膜２０が破壊することを抑制できる。
【００７４】
本実施の形態の圧粉磁心の製造方法は、加圧成形工程（ステップＳ８）後、３０℃以上絶縁被膜２０の熱分解温度以下で熱処理をする第３熱処理工程（ステップＳ９）をさらに備えている。
【００７５】
これにより、加圧成形工程（ステップＳ８）時に生じた歪みを低減させることができる。この際、金属磁性粒子１０の内部に存在する歪みは予め第１熱処理工程（ステップＳ３）において低減されているため、圧粉磁心の内部に存在する歪みは、ほとんどが加圧成形工程（ステップＳ８）時に加圧されて発生したものである。このため、圧粉磁心の内部に存在する歪みは、互いに複雑に絡み合うことなく存在している。このような理由から、絶縁被膜２０の熱分解温度以下、たとえば、リン酸系絶縁被膜の場合では５００℃以下という比較的低い温度であっても成形体の内部の歪みを効果的に低減させることができる。また、熱処理の温度が絶縁被膜２０の熱分解温度以下であるため、金属磁性粒子１０を取り囲む絶縁被膜２０を劣化させることがない。このため、複合磁性粒子３０間で発生する粒子間渦電流損を確実に抑制することができる。また、熱処理の温度を３０℃以上とすることで、第３熱処理工程（ステップＳ９）による効果を十分に得ることができる。
【００７６】
上記製造方法においては、第１熱処理工程（ステップＳ３）の直後にスペーサ粒子が分離される（ステップＳ４）場合について示したが、スペーサ粒子の分離（ステップＳ４）は、第１熱処理工程の後に行なわれればよく、たとえば第２熱処理工程（ステップＳ５）の直後に行なわれてもよい。
【００７７】
（実施の形態２）
図４は、本発明の実施の形態２における圧粉磁心の製造方法を示す工程図である。
【００７８】
図４を参照して、本実施の形態では、第１熱処理工程（ステップＳ３）における熱処理方法が実施の形態１と異なる。
【００７９】
金属磁性粒子１０を準備した（ステップＳ１）後、スペーサ粒子の混合（ステップＳ２）を行なわずに、金属磁性粒子１０を熱処理する（第１熱処理工程、ステップＳ３）。この熱処理は、９００℃以上金属磁性粒子１０の融点未満の温度で、たとえば水素雰囲気中やアルゴン雰囲気中で１時間行なわれる。熱処理は、金属磁性粒子１０の融点よりも５０℃以上低い温度で行なうことが好ましく、金属磁性粒子１０が純鉄よりなる場合には１４５０℃以下で行なうことが好ましい。
【００８０】
図５は、本発明の実施の形態２における第１熱処理工程を模式的に示す断面図である。図５を参照して、ヒータ３が内蔵された電気炉１（回転炉）内に、金属磁性粒子１０のみが充填された容器１３が配置されている。容器１３内には攪拌器９が差し込まれており、攪拌器９の自転により容器１３内の金属磁性粒子１０が攪拌される。このようにして、第１熱処理工程（ステップＳ３）は金属磁性粒子１０を運動させながら行なわれる。金属磁性粒子１０を攪拌することで、第１熱処理工程（ステップＳ３）時に同じ金属磁性粒子同士が接触し続けることを抑止することができる。このため、９００℃以上で熱処理しても金属磁性粒子１０が焼結しにくくなる。なお、電気炉１には、ガス導入口５ａおよびガス排出口５ｂが形成されており、たとえばＨ2（水素）ガスやＡｒ（アルゴン）ガスなどがガス導入口５ａからガス排出口５ｂへ流されている。
【００８１】
その後、第２熱処理工程（ステップＳ５）を行なう。なお、これ以外の圧粉磁心の製造方法は、図２に示す実施の形態１とほぼ同様であるため、説明を省略する。
【００８２】
本実施の形態の軟磁性材料の製造方法において好ましくは、第１熱処理工程（ステップＳ３）は金属磁性粒子１０を運動させながら行なわれる。
【００８３】
これにより、第１熱処理工程（ステップＳ３）時に同じ金属磁性粒子１０同士が接触し続けることを抑止することができるので、金属磁性粒子１０が焼結して固まることを抑止できる。したがって、第１熱処理工程（ステップＳ３）後に固まった金属磁性粒子１０を機械的に細かくする必要がなくなり、機械的に細かくする際に金属磁性粒子１０の内部に新たな歪みが発生するという問題を回避できる。
【００８４】
本発明による軟磁性材料の製造方法および軟磁性材料は、たとえば、圧粉磁心、チョークコイル、スイッチング電源素子、磁気ヘッド、各種モータ部品、自動車用ソレノイド、各種磁気センサおよび各種電磁弁などの製品の作製に利用することができる。
【実施例】
【００８５】
以下、本発明の実施例について説明する。
【００８６】
（実施例１）
本実施例では、実施の形態１に記載の製造方法に従って図１の圧粉磁心を作製し、第１熱処理工程を行なうことの効果、およびスペーサ粒子７を混合することの効果について調べた。具体的には、以下の製造方法により試料Ａ１〜Ａ６、試料Ｂ１〜Ｂ６、および試料Ｚの各々を作製し、保磁力、ヒステリシス損、および鉄損を測定した。
【００８７】
（試料Ａ１〜Ａ６）：金属磁性粒子１０として、ヘガネス社製のアトマイズ純鉄粉（商品名「ＡＢＣ１００．３０」）を準備し、７５μｍ〜２５０μｍの粒径の金属磁性粒子１０を分級した。次に、５００ｇの金属磁性粒子１０と４００ｇのスペーサ粒子７とを混合した。スペーサ粒子７としては２００μｍの粒径のＺｒＯ2を使用した。次に、９５０℃〜１４５０℃までの範囲の異なる温度条件の下、金属磁性粒子１０に第１熱処理工程を行なった。第１熱処理工程は、水素雰囲気中で１時間行なった。次に、磁石を用いて金属磁性粒子１０とスペーサ粒子７とを分離した。その後、得られた軟磁性材料の粉末の保磁力を測定した（第１熱処理工程後保磁力）。次に、金属磁性粒子１０に第２熱処理工程を行なった。第２熱処理工程は、温度８５０℃の水素雰囲気中で１時間行なった。次に、化成処理（ボンデ処理）により、金属磁性粒子１０を覆うように絶縁被膜２０としてのリン酸塩被膜を形成し、複合磁性粒子３０を作製した。こうして得られた軟磁性材料の粉末の保磁力を測定した（第２熱処理工程後保磁力）。次に、複数の複合磁性粒子３０と、０．２体積％のＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド）樹脂とをＶ型混合機にて１時間混合した。次に、１３ｔ／ｃｍ2（１２７５ＭＰａ）の圧力で圧粉成形をし、リング状の圧粉磁心を作製した。次に、３５０℃〜５００℃までの範囲の異なる温度条件の下、金属磁性粒子１０に第３熱処理工程を行なった。第３熱処理工程は窒素雰囲気中で１時間行なった。その後、圧粉磁心にコイルを巻線し、ヒステリシス損および鉄損を測定した。ヒステリシス損および鉄損の測定は、励起磁束密度１Ｔ、周波数５０〜１０００Ｈｚの条件で行なった。
【００８８】
（試料Ｂ１〜Ｂ６）：スペーサ粒子７を混合しないで第１熱処理工程を行なった。なお、これ以外の製造方法は、試料Ａ１〜Ａ６の製造方法とほぼ同様であるので、その説明を省略する。
【００８９】
（試料Ｚ）：スペーサ粒子７を混合せず、第１熱処理工程を行なわなかった。なお、これ以外の製造方法は、試料Ａ１〜Ａ６の製造方法とほぼ同様であるので、その説明を省略する。
【００９０】
こうして得られた試料Ａ１〜Ａ６、試料Ｂ１〜Ｂ６、および試料Ｚの第１熱処理工程後保磁力、第２熱処理工程後保磁力、ヒステリシス損および鉄損の結果を表１に示す。
【００９１】
【表１】
2005336513.tif 000003
【００９２】
表１に示すように、スペーサ粒子を混合しなかった試料Ｂ１〜Ｂ６では、第１熱処理工程において金属磁性粒子同士が焼結して固まり、粉砕する必要があった。特に、試料Ｂ５および試料Ｂ６では、金属磁性粒子同士が粉砕することができない程に焼結して固まったため、第１熱処理工程後保磁力、第２熱処理工程後保磁力、ヒステリシス損および鉄損を測定することができなかった。これに対して、スペーサ粒子７を混合した試料Ａ１〜Ａ６では、金属磁性粒子１０が焼結して固まることはほとんどなかった。このことから、スペーサ粒子７を混合することにより、金属磁性粒子１０が焼結して固まるのを抑止できることが分かる。
【００９３】
また、第１熱処理工程を行なった試料Ａ１〜Ａ６の各々の第１熱処理工程後保磁力、第２熱処理工程後保磁力、ヒステリシス損および鉄損の値は、第１熱処理工程を行なわなかった試料Ｚの第１熱処理工程後保磁力、第２熱処理工程後保磁力、ヒステリシス損および鉄損の値よりもいずれも低下している。このことから、第１熱処理工程を行なうことによって、所望の磁気的特性が得られるのが分かる。
【００９４】
（実施例２）
本実施例では、実施の形態２に記載の製造方法に従って図１の圧粉磁心を作製し、第１熱処理工程を行なうことの効果、および金属磁性粒子１０を攪拌しながら第１熱処理工程を行なうことの効果について調べた。具体的には、以下の製造方法により試料Ｃ１〜Ｃ６、試料Ｂ１〜Ｂ６、および試料Ｚの各々を作製し、保磁力、ヒステリシス損、および鉄損を測定した。
【００９５】
（試料Ｃ１〜Ｃ６）：スペーサ粒子を混合しないで第１熱処理工程を行なった。第１熱処理工程は、図５に示すように、金属磁性粒子１０を攪拌しながら行なった。なお、これ以外の製造方法は、試料Ａ１〜Ａ６の製造方法とほぼ同様であるので、その説明を省略する。
【００９６】
（試料Ｂ１〜Ｂ６）：金属磁性粒子１０を攪拌しないで第１熱処理工程を行なった。なお、これ以外の製造方法は、試料Ａ１〜Ａ６の製造方法とほぼ同様であるので、その説明を省略する。
【００９７】
（試料Ｚ）：スペーサ粒子７を混合せず、第１熱処理工程を行なわなかった。なお、これ以外の製造方法は、試料Ａ１〜Ａ６の製造方法とほぼ同様であるので、その説明を省略する。
【００９８】
こうして得られた試料Ｃ１〜Ｃ６、試料Ｂ１〜Ｂ６、および試料Ｚの第１熱処理工程後保磁力、第２熱処理工程後保磁力、ヒステリシス損および鉄損の結果を表２に示す。
【００９９】
【表２】
2005336513.tif 000004
【０１００】
表２に示すように、金属磁性粒子１０を攪拌しながら第１熱処理工程を行なった試料Ｃ１〜Ｃ６では、金属磁性粒子１０が焼結して固まることはほとんどなかった。このことから、金属磁性粒子１０を攪拌しながら第１熱処理工程を行なうことにより、金属磁性粒子１０が焼結して固まるのを抑止できることが分かる。
【０１０１】
また、第１熱処理工程を行なった試料Ｃ１〜Ｃ６の各々の第１熱処理工程後保磁力、第２熱処理工程後保磁力、ヒステリシス損および鉄損の値は、第１熱処理工程を行なわなかった試料Ｚの第１熱処理工程後保磁力、第２熱処理工程後保磁力、ヒステリシス損および鉄損の値よりもいずれも低下している。このことから、第１熱処理工程を行なうことによって、所望の磁気的特性が得られるのが分かる。
【０１０２】
今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【図面の簡単な説明】
【０１０３】
【図１】本発明の実施の形態１における圧粉磁心を拡大して示す模式図である。
【図２】本発明の実施の形態１における圧粉磁心の製造方法を示す工程図である。
【図３】本発明の実施の形態１における第１熱処理工程を模式的に示す断面図である。
【図４】本発明の実施の形態２における圧粉磁心の製造方法を示す工程図である。
【図５】本発明の実施の形態２における第１熱処理工程を模式的に示す断面図である。
【符号の説明】
【０１０４】
１  電気炉、３  ヒータ、５ａ  ガス導入口、５ｂ  ガス排出口、７  スペーサ粒子、９  攪拌器、１０  金属磁性粒子、１３  容器、２０  絶縁被膜、３０  複合磁性粒子、４０  有機物。
【図１】
2005336513.tif 000005
【図２】
2005336513.tif 000006
【図３】
2005336513.tif 000007
【図４】
2005336513.tif 000008
【図５】
2005336513.tif 000009