(57)【要約】【課題】  燃料電池発電において、セパレータ薄型化とガス圧力損失低減を両立させる。【解決手段】  マニホールド及び燃料ガス流路部を形成した第１セパレータ、該第１セパレータの周辺をシールするための第１シールシート、電極つき電解質膜、第２セパレータの周辺をシールするための第２シールシート及びマニホールド及び酸化剤ガス流路部を形成した第２セパレータの順に配置されたユニットを複数個積層し、上記燃料ガス流路部及び酸化剤ガス流路部は上記マニホールドに連通する。上記燃料ガス流路部及び酸化剤ガス流路部と上記マニホールドとの間に配置された櫛歯を有する櫛歯状構造体が上記電極つき電解質膜の拡散層に形成され、該櫛歯の間に形成されるスリット空間が上記拡散層と連結する。該スリット空間によって、上記第１スペーサのマニホールドと上記燃料ガス流路部並びに上記第２スペーサのマニホールドと酸化剤ガス流路部が連結される。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料ガス流路部を形成した第１セパレータ、該第１セパレータの周辺をシールするための第１シールシート、燃料ガス拡散層、アノード、ポリマー電解質、カソード、酸化剤ガス拡散層、第２セパレータの周辺をシールするための第２シールシート及び酸化剤ガス流路部を形成した第２セパレータの順に配置されたユニットを少なくとも１つ備え、上記燃料ガス流路部及び酸化剤ガス流路部は上記第１及び第２セパレータに設けられたマニホールドに連通し、かつ上記燃料ガス流路部及び酸化剤ガス流路部と上記マニホールドとの間に配置された櫛歯を有する櫛歯状構造体が形成され、該櫛歯の間に形成されるスリット空間は上記拡散層と連結しており、かつ該スリット空間によって、上記第１セパレータのマニホールドと上記燃料ガス流路部並びに上記第２セパレータのマニホールドと酸化剤ガス流路部が連結されていることを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
上記シールシートが位置する上記第１及び第２セパレータの周辺部の厚みが１ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
【請求項３】
上記櫛歯状構造体が、上記第１及び第２セパレータのそれぞれのガス流路の凸部の延長線上に位置することを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
【請求項４】
上記櫛歯状構造体のスリット空間の間隙が０．８ｍｍ以上２．５ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【請求項５】
上記櫛歯状構造体を有する拡散層の厚みが０．２ｍｍから０．４ｍｍであることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
【請求項６】
上記櫛歯状構造体を有する拡散層の無加重時の空隙率が５０％から９０％であることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
【請求項７】
上記櫛歯状構造体が拡散層の対向する２辺上に形成されていることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
【請求項８】
燃料ガス流路部を形成した第１セパレータ、該第１セパレータの周辺をシールするための第１シールシート、燃料ガス拡散層、電極つき電解質膜、第２セパレータの周辺をシールするための第２シールシート、酸化剤ガス拡散層及び酸化剤ガス流路部を形成した第２セパレータの順に配置されたユニットを複数個積層し、上記燃料ガス流路部及び酸化剤ガス流路部は上記第１及び第２セパレータに設けられたマニホールドに連通し、かつ上記燃料ガス流路部及び酸化剤ガス流路部と上記マニホールドとの間に配置された櫛歯を有する櫛歯状構造体が上記電極つき電解質膜の拡散層の少なくとも一端に一体化して形成され、該櫛歯の間に形成されるスリット空間が上記拡散層と連結し、かつ該スリット空間によって、上記第１セパレータのマニホールドと上記燃料ガス流路部並びに上記第２セパレータのマニホールドと酸化剤ガス流路部が連結されていることを特徴とする燃料電池。
【請求項９】
上記シールシートが位置する上記第１及び第２セパレータの周辺部の厚みが１ｍｍ以下であることを特徴とする請求項８記載の燃料電池。
【請求項１０】
上記櫛歯状構造体が、その櫛歯状構造体に隣接する第１及び第２セパレータのガス流路部の延長線上に位置することを特徴とする請求項８記載の燃料電池。
【請求項１１】
上記櫛歯状構造体のスリット空間の間隙が０．８〜２．５ｍｍであることを特徴とする請求項８に記載の燃料電池。
【請求項１２】
ガスマニホールド及びガス流路部を形成したセパレータ、該セパレータの周辺をシールするためのシールシート及び該シールシートに接するように配置されるべきガス拡散層を備え、上記マニホールドと上記拡散層が、該拡散層に接続して形成された櫛歯状構造体のスリット空間によって連結可能なように構成されていることを特徴とするセパレータ構造体。
【請求項１３】
上記シールシートが位置する上記第１及び第２セパレータの周辺部の厚みが１ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１２記載のセパレータ構造体。
【請求項１４】
上記櫛歯状構造体が、その櫛歯状構造体に隣接する第１及び第２セパレータのガス流路部の延長線上に位置することを特徴とする請求項１２記載のセパレータ構造体。
【請求項１５】
上記櫛歯状構造体のスリット空間の間隙が０．８〜２．５ｍｍであることを特徴とする請求項１２に記載のセパレータ構造体。
【請求項１６】
上記櫛歯状構造体を有する拡散層の無加重時の空隙率が５０％から９０％であることを特徴とする請求項１２記載のセパレータ構造体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池及びそれに用いるセパレータ構造体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は電気化学反応により燃料のエネルギーを直接電気エネルギーへ変換する電気化学デバイスである。高効率、環境調和性に優れることから、次世代分散型エネルギー源として期待が高まっている。
【０００３】
燃料電池は、基本的には、２つのセパレータ、電解質、２つの電極及び２つの拡散層から構成される。セパレータは電子伝導性と耐食性が求められるため、主としてカーボン系材料が使用され、その表面に切削加工やプレス加工処理によってガスが流れる流路を形成している。
【０００４】
セパレータの周囲には積層電池を形成したときに各電池へガスを供給・排出するためのマニホールドと称する貫通孔が設けられており、電極反応部とは互いに連結したガス流路を通してガスが流通する構造となっている。
【０００５】
この連結部はマニホールドから急激に流路断面積が変化するため、圧力損失が増加しがちであった。電池の圧力損失が増加すると、電池に供給する空気ブロアの容量が増大して補機損が高まり、あるいは燃料ガスを供給するための水素製造装置の吐出圧力を高くする必要があり、その結果、システムが複雑化する問題があった。
【０００６】
これに対して例えば特許文献１では、マニホールドから電極部ガス流路への連結部に立体的に湾曲させた形状を連ねることにより、電池の圧力損失を低減させる試みが提案されている。
【０００７】
【特許文献１】特開２０００−３３１６９１号公報（要約）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかし、特許文献１では、マニホールド部分およびガス流路連結部を三次元的に加工するため、セパレータの厚みが増大するという問題があった。燃料電池は単電池あたりの電圧が１Ｖ以下のため、数十から数百セル積層して昇圧する必要がある。セパレータの厚みが増加すると積層電池（スタック）の容積が大型化し、また重量も増加する。システムのコンパクト化や材料コスト低減のために、セパレータの薄型化は必須の技術となっていた。
【０００９】
カーボンセパレータは一枚の平板にガス流路を刻み付けるため、また、比較的脆い材質を使用しているため全体厚みは、ある程度以下に薄くすることは出来ない。これに対し、展性に優れる薄板状の金属材料を用いて、ガス流路部分を波状にプレス加工してセパレータを形成すれば、全体の厚みはカーボンセパレータよりも薄いセパレータが製作できる。この場合、ガス流路部分の厚みをＴ、シール材などが配置される周囲部分の厚みをｔとすれば、ｔ≦１．０ｍｍ以下のセパレータも実現可能であり、さらにはＴとｔはＴ＞ｔの関係となる。本発明者の実験によれば、セパレータ中央部の厚みＴとシール材料等が配置される部分である周辺部の厚みｔが、Ｔ＞ｔであり、かつｔ≦１．０ｍｍであるセパレータを用いて燃料電池を製作した場合、特にマニホールドから電極部ガス流路間のガス流路形成が困難になり、電池のガス圧力損失値が増大することが分かった。
【００１０】
このような薄型セパレータに対しては、その薄さから表面にガス流路を刻み込むことが出来ないため、特にガス流路連結部においてどうしても圧力損失が増加する傾向にあり、その低減が求められていた。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は、燃料ガス流路部を形成した第１セパレータ、該第１セパレータの周辺をシールするための第１シールシート、燃料ガス拡散層、アノード、ポリマー電解質、カソード、酸化剤ガス拡散層、第２セパレータの周辺をシールするための第２シールシート及び酸化剤ガス流路部を形成した第２セパレータの順に配置されたユニットを少なくとも１つ備え、上記燃料ガス流路部及び酸化剤ガス流路部は上記第１及び第２セパレータに設けられたマニホールドに連通し、かつ上記燃料ガス流路部及び酸化剤ガス流路部と上記マニホールドとの間に配置された櫛歯を有する櫛歯状構造体が形成され、該櫛歯の間に形成されるスリット空間は上記拡散層と連結しており、かつ該スリット空間によって、上記第１スペーサのマニホールドと上記燃料ガス流路部並びに上記第２スペーサのマニホールドと酸化剤ガス流路部とが連結されている燃料電池を提供するものである。
【００１２】
本発明における１つの実施態様は、拡散層の一辺に、マニホールド方向へ複数の櫛歯状構造体を形成し、櫛歯状構造体間に形成されるスリットをガス流路として、マニホールドと電極部ガス流路を連結した構造を提案するものである。拡散層は多孔質材料であるため連結部のガス流路断面積を実質的に拡大でき、その結果圧力損失低下効果が期待できる。
【００１３】
また、他の実施態様では、櫛歯状構造体の配置が、近接するセパレータのガス流路部の凸部の延長線上に位置する構造を提案する。これにより、櫛歯状構造体中に形成されるガス流路部およびセパレータに形成されたガス流路を流れるガスがスムーズに連結され、圧力損失の増加が抑制できる。
【００１４】
上記第１、第２シールシートはセパレータの周辺部に配置され、ガス流路とマニホールド間及びガス流路と拡散層間のガスシールを行う。その材質としては、ゴム性の弾性ポリマーなど、可圧縮性の材料が適する。
【００１５】
更に他の実施態様では、櫛歯状構造体の櫛歯の間隙が０．８ｍｍ以上２．５ｍｍ以下を提案するものである。櫛歯状構造体の櫛歯間のスリット空間により連結されるガス流路を形成するために流路部の断面積を増加させるためには、櫛歯の間隙を拡大する手法が有効である。しかし、拡大しすぎると、この部分に積層されるシール材料や電解質膜がガス流路部分に落ち込む結果、均一な締めつけ圧力が確保できなくなり、シール性が低下する問題が発生する可能性がある。
【００１６】
そのため、他の実施態様では櫛歯状構造体を有する拡散層の厚みを０．２ｍｍから０．４ｍｍとした。拡散層の厚みは櫛歯状構造体の高さに相当するため、拡散層の厚みが厚いほどガス流路断面積の拡大を図る事ができ、圧力損失を低減できる。しかし拡散層は厚すぎると電極触媒へのガス供給に対する抵抗となるため、上限が存在する。
【００１７】
また他の実施態様では、櫛歯状構造体を有する拡散層の無加重時の空隙率を５０％から９０％としたものである。拡散層の空隙率が増加することにより櫛歯状構造体の間隙で形成されるガス流路断面積が増加できる。そのため拡散層は高空隙率である方が圧力損失低減には効果的である。しかしながら空隙率が増加すると構造強度が低下し、締付け圧力によって拡散層が変形する。さらには拡散層構成材料の単位体積あたりに占有する割合が低下し、電子伝導性が低下する問題がある。そのため、上記の好ましい空隙率を提案するものである。
【００１８】
本発明の好ましい実施態様においては、燃料ガス流路部を形成した第１セパレータ、該第１セパレータの周辺をシールするための第１シールシート、燃料ガス拡散層、電極つき電解質膜、第２セパレータの周辺をシールするための第２シールシート、酸化剤ガス拡散層及び酸化剤ガス流路部を形成した第２セパレータの順に配置されたユニットを複数個積層し、上記燃料ガス流路部及び酸化剤ガス流路部は上記第１及び第２セパレータに設けられたマニホールドに連通し、かつ上記燃料ガス流路部及び酸化剤ガス流路部と上記マニホールドとの間に配置された櫛歯を有する櫛歯状構造体が上記電極つき電解質膜の拡散層の上下端に一体化して形成され、該櫛歯の間に形成されるスリット空間が上記拡散層と連結し、かつ該スリット空間によって、上記マニホールドと上記燃料ガス流路部及び酸化剤ガス流路部が連結されている燃料電池が提供される。
【００１９】
また、本発明は、上記電極つき電解質膜の拡散層の対向する２辺上に櫛歯状構造体が形成されている構造も提案する。櫛歯状構造体によるガス流路を拡散層の２辺に形成することで、マニホールドから電極部へ、あるいは電極部からマニホールドへの圧力損失を低減できる、電池全体としても低圧力損失が実現できる。
【００２０】
本発明は、ガスマニホールド及びガス流路部を形成したセパレータ、該セパレータの周辺をシールするためのシールシート及び該シールシートに接するように配置されるべきガス拡散層を備え、上記マニホールドと上記拡散層が、該拡散層に接続して形成された櫛歯状構造体のスリット空間によって連結可能なように構成されていることを特徴とするセパレータ構造体を提供するものである。上記セパレータ構造体において、上記シールシートが位置する上記第１及び第２セパレータの周辺部の厚みが１ｍｍ以下であることが好ましい。
【００２１】
また、上記櫛歯状構造体が、その櫛歯状構造体に隣接する第１及び第２セパレータのガス流路部の延長線上に位置することが好ましい。更に又、上記櫛歯状構造体のスリット空間の間隙が０．８〜２．５ｍｍであることが好ましい。そして、上記櫛歯状構造体を有する拡散層の無加重時の空隙率が５０％から９０％であることが好ましい。
【発明の効果】
【００２２】
本発明によれば薄型セパレータの利点を制限することなく、電池のガス圧力損失値を低減することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
（実施例１）
以下、本発明の実施の形態を図面を参照しながら説明する。図１は本発明の燃料電池のユニットセルの主要部の構成を示す一部断面斜視図であるが、図１においては本発明の電池におけるマニホールド及び櫛歯状構造体を省略して示してある。図において、１はポリマー電解質、２はカソード、３はアノード、４、５は拡散層であり、６、７はシールシートで、第１及び第２セパレータ８，９の周辺部に設けられる。また、１８は酸化剤ガス流路、１９は燃料ガス流路、２０は電極つき電解質膜（以下ＭＥＡと言う）である。ＭＥＡはポリマー電解質１、カソード２、アノード３からなり、その両側に酸化剤ガス拡散層４及び燃料ガス拡散層５を備えている。
【００２４】
本発明に係わる実施例１の燃料電池のセパレータ、シールシート及び櫛歯上構造体の組み合わせ構造を図２に示す。図２（ａ）において１０はセパレータ、３１は反応ガスを供給するためのマニホールド、３２はマニホールドからのガスを電極に供給するためのガス流路を形成する流路リブである。セパレータの中央部厚みは１．６ｍｍ、周囲厚みは０．８ｍｍである。図２（ｂ）にセパレータ１へ拡散層２を積層した状態を示す。拡散層２はその一つの辺に複数の櫛歯を有する櫛歯状構造体３３が形成されている。
【００２５】
隣り合う櫛歯状構造体の櫛歯間の隙間幅（スリット空間）は０．７５ｍｍである。拡散層２の無加重時の空隙率は４５％で、厚みは０．１８ｍｍである。櫛歯状構造体３３の幅方向における中心線は、流路リブ３２で形成されるガス流路の幅方向における中心線と一致するように設置した。図２（ｃ）に更にセパレータの周辺部に設けたシールシート１３を積層した状態を示す。シールシート１３の材料は弾性があり、あるいは可圧縮性の、ＥＰＤＭ（エチレンプロピレンゴム）などが好ましく、図３（ｂ）に示すように櫛歯状構造体と重なる部分に櫛歯状構造体を収容するための逃げ空間５５が形成されている。図３（ｂ）に示すシールシートの反対面即ちセパレータに接する面は、図３（ａ）のようになっている。
【００２６】
図２（ｃ）のＰ―Ｐ線に沿った断面図を図２（ｄ）に示す。またＱ―Ｑ線に沿った断面図は図２（ｅ）の通りである。図２（ｃ）で示されるセパレータ材料（セパレータ＋シールシート）を２セット用意し、ＭＥＡを中心として、電極表面と拡散層１２が接触する状態でセパレータ材料を重ね合わせ実施例１による燃料電池を構成した。
【００２７】
（実施例２）
セパレータ１０に形成されている流路リブの幅方向における中心線を延長したときに櫛歯状構造体３３と一致するように櫛歯状構造体を形成した拡散層１２を用いて実施例２の燃料電池を構成した。用いた材料の仕様は実施例１と同じである。
【００２８】
（実施例３）
１辺に形成された櫛歯状構造体３３と隣り合う櫛歯状構造体との間隙幅が１．０ｍｍである拡散層１２を用いて実施例３となる燃料電池を構成した。部材の構造、配置は実施例２と同じである。
【００２９】
（実施例４）
厚みが０．３ｍｍの拡散層１２を用いて実施例４となる燃料電池を構成した。他の構造は実施例３と同じである。
【００３０】
（実施例５）
無加重時の空隙率が７０％の拡散層１２を用いて実施例５となる燃料電池を製作した。他の構造は実施例４と同じである。
【００３１】
（実施例６）
櫛歯状構造体３３が形成されている辺と対向する辺にも櫛歯状構造体を形成した拡散層１２を用いて実施例６となる燃料電池を構成した。他の構造は実施例５と同じである。
【００３２】
（比較例）
図８に示す通り、中央部厚みが１．６ｍｍ、周囲部５６厚みが１．０ｍｍのカーボンプレートを用いてガス流路を形成したセパレータ５１に厚み０．１８ｍｍ、空隙率４５％の拡散層５２を積層した。更に、ＥＰＤＭ製シールシート５３を配置してセパレータ材料を構成した。セパレータ中央部のガス流路構造は実施例と同等であるが、ガス流路とマニホールド間は、ガス流路を延長し、マニホールドからのガスが直接電極部に供給されるようになっている。
【００３３】
電池のカソード側に加湿器つき空気ラインを、アノード側に加湿器つき水素含有ガスラインを接続した。燃料電池のカソードガス入り口部と出口部に圧力計と取り付け、ガスを流したときの圧力損失を電池入り口部と出口部の圧力差と定義し、実施例および比較例のセルについて測定した。電極面積あたり０．３Ａ／ｃｍ２の電流を通電したときに必要となる空気量の２．５倍の燃料ガス量を、また５／４倍量の水素量を供給した。電池温度は７０℃で、加湿温度は７０℃の露点に相当する水蒸気をアノード、カソードガスにそれぞれ添加した。
【００３４】
図４には実施例１、２および比較例について測定したカソード圧力損失値比較図を示す。比較例の圧力損失値は６．１ｋＰａであったが、実施例１の圧力損失は６．０ｋＰａと、比較例と同等以下の結果が得られた。これは櫛歯状構造体の間隙で構成されるガス流路が機能していることを示すとともに、櫛歯状構造体自体が多孔質材料であるためにガス流路断面積が実質的に増加し、マニホールドとガス流路間の圧力損失が減少したためと考えることができる。実施例２では、５．３ｋＰａとなったが、これはマニホールドから供給されたガスが直接電極部のガス流路へとスムーズに流れるので圧力損失値が低減できたと考えられる。
【００３５】
図５に櫛歯状構造体の櫛歯の間隔（スリット間隔）とカソード圧力損失値（ｋPa）の関係を示す。櫛歯の間隔が０．７５ｍｍである実施例２に比較し、１．０ｍｍの実施例３は圧力損失値が０．６ｋＰａ低減した。これは櫛歯状構造体間隔が広がることにより流路断面積が増加するためである。測定では２．０ｍｍの間隔の時に４．１ｋＰａに圧力損失が低減することが確認できた。しかし間隔が２．５ｍｍを超えると、櫛歯状構造体に接触して積層しているシールシートへ伝達する締付け圧力が不均一になり、ガスの部分的なリークが生じた。このため櫛歯状構造体の間隔はシール能力と圧力損失低減を両立できる０．８ｍｍから２．５ｍｍ以下が適している。
【００３６】
図６に拡散層の厚みとカソード圧力損失値の関係を示す。拡散層の厚みは櫛歯状構造体の高さであるため、拡散層の厚みが厚いほどガス流路断面積の拡大を図る事ができる。拡散層厚みが０．３ｍｍである実施例４は、０．１８ｍｍ厚みの実施例３に比較して０．７ｋＰａ程度圧力の損失値の低減が可能となった。拡散層はあまりに厚すぎると電極触媒へのガスの供給に対する抵抗となるため、電池性能の面から上限値が決定され、実験上は０．４ｍｍまで性能低下が軽微であった。すなわち拡散層の厚みとしては０．２ｍｍ以上０．４ｍｍ以下が好ましいことが分かった。
【００３７】
図７に拡散層の空隙率とカソード圧力損失値の関係を示す。空隙率が４５％である実施例４に対し、空隙率が７０％である実施例５は０．６ｋＰａの圧力損失低減が見られた。これは拡散層の空隙率が増加することにより櫛歯状構造体の櫛歯の間隙で形成されるガス流路断面積が増加するためである。しかしながら無加重時の空隙率が増加すると構造強度が低下し、締付け圧力によって拡散層が変形する。実験の結果、空隙率は９０％までは変形の影響が小さいことが判明しているため、無加重時の空隙率としては５０％から９０％が好ましいといえる。
【００３８】
図９に、拡散層のガスの供給部のみに櫛歯状構造体を形成した実施例５と、それに加えて拡散層のガス出口部に対応する部分にも櫛歯状構造体を形成した実施例６についてカソード圧力損失値を測定した結果を示す。図９より、ガス出入り口に櫛歯状構造体によるガス流路を形成した実施例６の圧力損失値は実施例５に比較し０．４ｋＰａの圧力損失低減が確認された。よって拡散層に形成する櫛歯状構造体はガスの出入り口部に形成することが望ましい。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】本発明の実施例１の燃料電池ユニットセルの構造を示す一部断面斜視図。
【図２】本発明の実施例１のセパレータ、シールシート及び櫛歯上構造体の組み合わせ構造を示す図である。
【図３】本発明に関わるシールシートの構造を示す図である。
【図４】本発明に関わる実施例１、２及び比較例のカソード圧力損失値を示す図である。
【図５】本発明に関わる櫛歯状構造体の間隔とカソード圧力損失値の関係を示す図である。
【図６】本発明に関わる拡散層厚みとカソード圧力損失値の関係を示す図である。
【図７】本発明に関わる拡散層空隙率とカソード圧力損失値の関係を示す図である。
【図８】本発明に関わる比較例のセパレータ構造を示す図である。
【図９】本発明に関わる実施例５及び６のカソード圧力損失値を示す図である。
【符号の説明】
【００４０】
１…ポリマー電解質、２…カソード、３…アノード、４…酸化剤拡散層、５…燃料ガス拡散層、６…第２シールシート、７…第１シールシート、８…第２セパレータ、９…第１セパレータ、１８…酸化剤ガス流路、１９…燃料ガス流路、２０…ＭＥＡ、３１…マニホールド、３２…流路リブ、３３…櫛歯状構造体、３４…セパレータ周囲部、５１…従来セパレータ、５２…従来拡散層、５３…従来シールシート、５５…櫛歯状構造体を収容するための逃げ空間、５６…従来セパレータ周囲部。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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