(57)【要約】【課題】  本発明の目的は、時間と費用を要する、雰囲気を調製した条件での熱処理過程を経ずに、発電に寄与しない部分の容積を最小にした筒状燃料電池集合体を得ることである。【解決手段】  本発明では、多孔質支持管―空気極−固体酸化物−燃料極−インターコネクタで構成される筒状燃料電池集合体において、複数のセルを接合部材を介して集合化するために、有機物製フィルム、テープまたは糸、またはこれらの組み合わせで外周部を固定する。集合化の後、燃料電池発電システムの昇温、発電過程において、固定に使用した有機物の除去とセル間の接合を行うことにより良好な発電体を得る。【選択図】  図１
2005129514.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
多孔質支持管―空気極−固体酸化物−燃料極−インターコネクタで構成される筒状燃料電池集合体において、複数のセルを接合部材を介して集合化するために、有機物製フィルム、テープまたは糸、またはこれらの組み合わせで外周部を固定されていることを特徴とする筒状燃料電池集合体。
【請求項２】
前記の筒状燃料電池集合体において、セル同士が、セルのインターコネクタと隣のセルの燃料極との接合部材を介した直列の接合と、この直列接合に対して直角方向となる、セルの燃料極と隣のセルの燃料極との接合部材を介した並列の接合によって構成されていることを特徴とする請求項１に記載の筒状燃料電池集合体。
【請求項３】
前記の有機物製フィルム、テープまたは糸が燃料電池発電システムの昇温時および／または運転時に除去されることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の筒状燃料電池集合体。
【請求項４】
前記の有機物製フィルム、テープまたは糸が高温酸化雰囲気で酸化され、または高温還元雰囲気で分解されて、全てまたは一部が焼散または揮散することを特徴とする請求項３に記載の筒状燃料電池集合体。
【請求項５】
前記の有機物製フィルム、有機物製テープ及び有機物製糸が熱収縮性樹脂であることを特徴とする請求項１乃至請求項３いずれかに記載の筒状燃料電池集合体。
【請求項６】
前記の有機物製フィルム、テープまたは糸またはこれらの組み合わせによる固定位置が接合部材を回避した位置であることを特徴とする請求項１乃至５いずれかに記載の筒状燃料電池集合体。
【請求項７】
前記の接合部材の一部が接合力の低い絶縁材料であることを特徴とする請求項１または２に記載の筒状燃料電池集合体。
【請求項８】
前記の筒状燃料電池集合体に使用する接合部材の仮接着に両面テープ、接着剤、粘着剤、またはこれらの組み合わせを用いたことを特徴とする請求項１乃至３いずれかに記載の筒状燃料電池集合体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池発電システムに関し、さらに詳細には高温型の燃料電池発電システムの発電部分集合体に関する。
【背景技術】
【０００２】
筒状固体酸化物形燃料電池は、多孔質支持管−空気極−固体酸化物−燃料極−インターコネクタで構成される。なお、空気極が多孔質支持管を兼用する場合もある。燃料電池セルは燃料電池容器に収納されている。燃料電池セルの外側の燃料極には燃料ガスラインから燃料ガスが供給される。燃料電池セルの内側には空気導入管が挿入されており、空気分配器を介して酸化剤ガスが供給される。
燃料ガスには、水素ガスを用いることがもっとも好適であるが、天然ガス、プロパンガスなどの炭化水素系燃料ガスを改質器などによって水素リッチガスに転換して導入されることが多い。一方酸化剤ガスとしては、酸素ガスを用いることがもっとも好適であるが、入手性の問題などから一般的には空気が用いられる。このようにして燃料極側に燃料ガスが、空気極側に酸化剤ガスが供給されると、電解質の両側において電気化学反応が起こり電力と熱と水を発生する。この反応は水の電気分解の逆反応である。
【０００３】
筒状燃料電池による発電システムは、通常数十本から数百本のセルを電気的に接続し集合化して構成される。この集合化した発電部分は通常モジュールと呼ばれる。このモジュールを作製する場合、１本１本のセルを単純に接続するという作業は煩雑で寸法管理等がしにくい等の理由から困難であり、通常は、バンドルと呼ばれる、モジュールよりも少数、望ましくは数本から十数本の集合体を一度作製し、それを接合することで最終的なモジュールが作製される。
【０００４】
２並列２段のバンドルの作製例について述べる。筒状燃料電池セル４本と、帯状に切断したニッケルフェルト等の接合部材を準備し、適当な治具等を用い、図５の断面図に示すように組み上げる。次に、これらの外周を囲むように適当な耐火材を固定する。このとき、ニッケルフェルトは圧縮されるようにする。
【０００５】
次に、この耐火材で囲まれたセルを電気炉に設置し、各セルの内側に空気を供給する導入管を通す。空気極側であるセル内側に空気を、燃料極であるセル外側に数％水素と窒素の混合ガスを供給した状態で、セルと導電部材との接合が十分進行する温度で数時間熱処理をし、放冷後、電気炉から取り出し、外側の耐火材をはずすという作業が必要であった（例えば、特許文献1  図5参照）。  発電システムのモジュールを構成する場合は、このバンドルを多数接続して組み立てる。基本形状が角状になるため、多数のバンドルを組み合わせてモジュールを構成することが非常に容易となる。しかしながら、このような熱処理過程には時間と費用を要し燃料電池発電システムの価格を高くする要因の一つとなっていた。
【０００６】
また、金属等の保持部材で囲んだ状態でバンドルを組み合わせてモジュールを構成した後に熱処理をする例もある（例えば、特許文献１  図１参照）。しかしながら、このような場合、部品点数が増えることに加え、発電部全体に占める保持部材の容積が大きくなる、つまり出力密度が小さくなり、発電システム全体の体積が大きくなるという問題があった。また、そのため、放熱量が大きくなり、総合発電効率も低下するという問題もあった。
【０００７】
【特許文献１】特開平１０−１３４８３６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は上記問題を解決するためになされたもので、本発明の課題のひとつは、前記の時間と費用を要する熱処理過程である。また、もうひとつの課題は、発電に寄与しない部分の容積の増加である。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために、
請求項１では、多孔質支持管―空気極−固体酸化物−燃料極−インターコネクタで構成される筒状燃料電池セルにおいて、複数のセルを接合部材を介して集合化するために、有機物製フィルム、テープまたは糸またはこれらの組み合わせで外周部を固定することにより、雰囲気を調整された高温での処理無しに燃料電池集合体を得ることができる。
請求項２では、前記の筒状燃料電池集合体において、セル同士が、セルのインターコネクタと隣のセルの燃料極との接合部材を介した直列の接合と、この直列接合に対して直角方向となる、セルの燃料極と隣のセルの燃料極との接合部材を介した並列の接合によって構成されていることにより、有機物製フィルム、テープまたは糸またはこれらの組み合わせで外周部を固定された場合に、集合体の構造が強固に保持される。また、電池の運転条件下においては、電力を発生することができる。
請求項３では、前記有機物製フィルム、テープまたは糸が、燃料電池発電システムの昇温時および／または運転時に除去されることにより、複数の燃料電池集合体で発電部分を構成した後に、発電に不要な有機物材料を取り除き、電気的な接合状態を得ることができる。
請求項４では、前記有機物製フィルム、テープまたは糸が高温酸化雰囲気で酸化され、または高温還元雰囲気で分解されて、全てまたは一部が焼散または揮散するため、昇温時の酸化雰囲気と昇温時および／または発電時の還元雰囲気を利用して発電には不要な有機物材料を取り除くことができる。
請求項５では、前記フィルム、テープまたは糸が熱収縮性であることにより、複数のセルを仮固定した後、有機物製テープ及び有機物製糸部分を加熱することにより、固定強度を高めることができる。
請求項６では、前記有機物製フィルム、テープまたは糸またはこれらの組み合わせによる仮固定位置が接合部材を回避した位置であることにより、接合部材位置のずれを防止することができる。これにより、集合体の寸法精度を高めることができ、発電時の電気的な短絡も防止することができる。
請求項７では、前記接合部材の一部が絶縁体であることにより、並列方向の電気的接続のない集合体を構成することが可能となる。このような電気的に直列、構造的に並列の集合体を組み合わせて発電部分を構成することにより、高電圧、低電流での発電が可能となる。
請求項８では、前記の筒状燃料電池集合体に使用する接合部材の仮接着に両面テープ、接着剤、粘着材、またはこれらの組み合わせを用いることにより、組立時の作業効率を高めることができる。
【発明の効果】
【００１０】
以上の説明から明らかなように、本発明によれば、雰囲気を調整した高温での処理を行うこと無しに出力密度の高い燃料電池集合体を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下に図面を参照して本発明をより具体的に説明する。
【００１２】
２並列２段の作製例について述べる。筒状燃料電池セル４本と、帯状に切断したニッケルフェルトを準備し、適当な治具等を用い、図１のように２並列２直列に組み上げる。セルとニッケルフェルト間の仮接着には有機物で構成された両面テープや接着剤や粘着剤を用いる。これらの材料に導電性の金属粉等が含まれていても良い。次に、これらを直列方向と並列方向、つまり互いに直角の方向から、あて板（図示しない）等を用い締め付け器（図示しない）等で所定の寸法になるように締め付ける。セルのサイズが長い場合は、これらの締め付け部をセルの長さ方向に分割して数箇所設ける。このとき、接合材のニッケルフェルトは圧縮されるようになる。ニッケルフェルトがなじむまで一定時間放置した後、図１に示すように十分な強度を持つテープにより、あて板を避けた部分、数箇所を緩まないように巻いて固定する。ここでは、テープを接合部材であるニッケルフェルトの面と、各セルの側面で構成される外周部に巻いた場合の例である。その後締め付け冶具とあて板をはずして固定された燃料電池集合体となる。図６には本発明例の斜視図を示す。図１の例に対応するテープによる固定の仕方は図６の１５に相当する。
セル間の接合にはニッケルフェルト以外の材料、例えばニッケルフォーム、ニッケルメッシュ、ニッケルシート等、またはこれらの加工品を用いても良い。これらは、組み合わせて用いても良い。実施例では直列方向の接合部材と並列方向の接合部材を分けているが、これらを兼ねる構造としても良い。また、接合部材はセル長さ方向に渡ってすべて設置する必要は無く、分割したり、一部にのみ設置したりしても良い。
【００１３】
一つの固定された燃料電池集合体に含まれるセルの本数は４本とは限らないが、固定した場合の安定性より、少数のセルで構成される２並列３直列や２並列４直列か、または、列数と直列数を同じ、例えば３並列３直列や４並列４直列などとすることが望ましい。また、複数の固定された燃料電池集合体をさらにフィルム、テープ及び糸で固定しても良い。
【００１４】
固定に使用するテープ等は、後の燃料電池発電システムの昇温、運転過程で除去できるものであれば、プラスチックやセルロースに材料を限るものではない。また、これらの材料に粘着剤や接着剤が塗布されていてもかまわない。
これらの材料は燃料電池発電システムの立ち上げ時や運転時に除去するため、使用量は少ない方が望ましい。また、燃焼や分解をした場合に有害なガスを発生しないように、成分中に硫黄や塩素等の元素が含まれない材料であることが望ましい。
【００１５】
この固定された燃料電池集合体を４式用いた燃料電池発電システム例を図2に示す。燃料電池集合体を、接合部材や集電板を用いてケーシング内に配置する。接合を促進し、発電中も良好な接触状態を保つため、これらのケーシングを図面の４方からプレスする機構を持つ方が望ましい。各セルの内側に空気を供給する導入管を設置（図示しない）し、セルの外側に燃料ガスを供給する配管を接続する（図示しない）。
燃料電池集合体を固定しているテープを除去するための運転例を示す。空気極側であるセル内側に予熱した空気を、燃料極側であるセル外側には予熱した空気または空気と窒素の混合ガスを供給した状態で約１８０℃（接合部材が酸化されない温度）まで昇温し、この状態で数時間保持する。この段階でテープの一部分は除去される。その後、セル外側への空気を止め、代わりに水素と窒素の混合ガスに切り替え拡散接合が進む温度９００℃以上（発電温度）まで徐々に昇温し、この状態で数時間保持し十分にセル間の接合を進める。この段階でさらにテープの分解、揮散が進み除去される。このようにして、大型の集合電池を構成する場合でも、内部で接合を行い、全体として集合電池として作動するようにできる。
【００１６】
図３は燃料電池集合体の固定をするテープを接合部材であるニッケルフェルトの無い位置、つまり各セルの側面で構成される外周部に巻いた場合の例である。
図６には本発明例の斜視図を示す。図３の例に対応する固定の仕方は図６の１４に相当する。
【００１７】
図４は直列ではない側をセラミックス等の絶縁体で隔てた場合の例である。この場合は、絶縁されていることが必要なため、セラミックス等のセルと接合しにくい部材を使用する必要がある。このような場合でも本方法によれば燃料電池集合体の固定が可能である。このように固定された燃料電池集合体を積層することにより、電気的に１並列、つまり全直列の大型の燃料電池を構成することが可能となる。これは従来の方法による燃料電池集合体では接合強度が不十分なため、取り扱い中にはがれやすい等の問題があり不可能であった。１並列の燃料電池集合体を構成すると、同じ本数のセルを用いた場合、発電時の全体電圧が最大となる。この効果は、燃料電池集合体からの直流電流を交流電流に変換する発電システムの場合にもっとも大きくなる。一般に直流電流を交流電流に変換するインバータの効率は直流電圧が高いほど有利である。１直列の燃料電池集合体の場合、２並列に対しては２倍、３並列に対しては３倍の電圧となるため、発電システムとしての総合発電効率が大幅に向上する。または、セル本数を少なくして同レベルの電力を得ることが可能である。１並列の燃料電池集合体による高電圧仕様のもうひとつの利点は、電流が小さくなるため、細い電気配線を使用することが可能になる点が上げられる。これによりシステム内の電気配線が非常に容易となる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本発明の筒状燃料電池集合体の一実施例を略示する図である。
【図２】本発明の筒状燃料電池集合体を複数使用した燃料電池の一実施例を略示する図である。
【図３】本発明の筒状燃料電池集合体の他の実施例を略示する図である。
【図４】本発明の筒状燃料電池集合体の他の実施例を略示する図である。
【図５】従来の筒状燃料電池集合体（接合時の耐火材も含む）の一般的な構成図である。
【図６】本発明の筒状燃料電池集合体の実施例の斜視図である。
【符号の説明】
【００１９】
１  多孔質支持体（空気極、固体酸化物を含む）
２  燃料極
３  インターコネクタ
４  直列接続ニッケルフェルト
５  並列接続ニッケルフェルト
６  有機物製テープ等
７  固定された燃料電池集合体
８  集電用ニッケルフェルト
９  集電用ニッケル板
１０  ケーシング
１１  絶縁部材
１２  耐火材
１３  燃料電池セル（符号の１，２，３に相当する）
１４  燃料電池集合体の外周部に巻かれた有機物製テープ等
１５  直列接続ニッケルフェルトを含む燃料電池集合体の外周部に巻かれた有機物製テープ等
【図１】
2005129514.tif 000003
【図２】
2005129514.tif 000004
【図３】
2005129514.tif 000005
【図４】
2005129514.tif 000006
【図５】
2005129514.tif 000007
【図６】
2005129514.tif 000008