(57)【要約】【課題】導電率が高い単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶を短時間で効率的に製造する方法を提供する。【解決手段】単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の製造方法であって、少なくとも、タンタル酸リチウム結晶に、還元性雰囲気下において導電率を高める熱処理を行い、その後還元性雰囲気下または非酸化性雰囲気下においてキュリー温度以上の温度で単一分極化処理を行なうことを特徴とする単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の製造方法であって、少なくとも、タンタル酸リチウム結晶に、還元性雰囲気下において導電率を高める熱処理を行い、その後還元性雰囲気下または非酸化性雰囲気下においてキュリー温度以上の温度で単一分極化処理を行なうことを特徴とする単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の製造方法。
【請求項２】
前記導電率を高める熱処理と前記単一分極化処理とを連続して行なうかまたは個別に行なうことを特徴とする請求項１に記載された単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の製造方法。
【請求項３】
前記導電率を高める熱処理温度を７５０℃以上、１４００℃未満とすることを特徴とする請求項１または請求項２に記載された単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の製造方法。
【請求項４】
前記単一分極化処理を、前記導電率を高める熱処理温度より低い温度で行なうことを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれか一項に記載された単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の製造方法。
【請求項５】
前記単一分極化処理を行なう際に、前記タンタル酸リチウム結晶に対してキュリー温度以上の温度で電圧印加を開始し、キュリー温度以下の温度で電圧印加を終了することを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれか一項に記載された単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の製造方法。
【請求項６】
前記タンタル酸リチウム結晶として、少なくともスライス処理されたウエハ、あるいはラップ処理されたウエハ、もしくは少なくとも片面が鏡面処理されたウエハを用いることを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれか一項に記載された単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の製造方法。
【請求項７】
前記還元性雰囲気を、水素、重水素、一酸化炭素およびＮＯＸ（Ｘ＜２．５）のいずれか、あるいはこれらのうち２以上からなる混合ガスとすることを特徴とする請求項１乃至請求項６のいずれか一項に記載された単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の製造方法。
【請求項８】
前記還元性雰囲気にさらに、希ガス、窒素および二酸化炭素のうち１以上のガスを添加することを特徴とする請求項１乃至請求項７のいずれか一項に記載された単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の製造方法。
【請求項９】
前記非酸化性雰囲気を、希ガス、窒素および二酸化炭素のいずれか、あるいはこれらのうち２以上からなる混合ガスとすることを特徴とする請求項１乃至請求項８のいずれか一項に記載された単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、弾性表面波素子などのウエハ上に金属電極でパターンを形成して電気信号を処理する用途に使用する単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
タンタル酸リチウムは、弾性表面波（Ｓｕｒｆａｃｅ  Ａｃｏｕｓｔｉｃ  Ｗａｖｅ：ＳＡＷ）を用いて信号処理を行うＳＡＷデバイス等、電気的特性を利用する用途に使用され、この用途ではタンタル酸リチウム結晶は単一分極化されたものが使われる。この用途に適したタンタル酸リチウム結晶は、その結晶構造に起因し、ＳＡＷデバイスに必要とされる圧電気応答(圧電性)を示すが、通常の方法で入手できるタンタル酸リチウム結晶は圧電性に加えて焦電気応答(焦電性)を生じる。
【０００３】
タンタル酸リチウム結晶の圧電性は、タンタル酸リチウム結晶をＳＡＷデバイスとして利用する時に不可欠となる特性である。一方、焦電性はタンタル酸リチウム結晶に温度変化を与えることで結晶の外側表面に発生する表面電荷として観察され、結晶を帯電させるものである。この表面電荷は、タンタル酸リチウム結晶をＳＡＷデバイスとして使用するときに、タンタル酸リチウム結晶からなるウエハ上に形成された金属電極間で火花放電を起こし、ＳＡＷデバイスの著しい性能の欠陥を引き起こすとされている。このため、タンタル酸リチウム結晶を用いるＳＡＷデバイスの設計では、表面電荷を発生させない工夫、発生した表面電荷を逃がす工夫、あるいは金属電極同士の間隔を広くするなどの工夫等が必要とされ、これら工夫を取り入れるために、ＳＡＷデバイス自体の設計に制約が加わるといった不利益があった。
【０００４】
また、タンタル酸リチウム結晶を用いたＳＡＷデバイスの製造工程では、金属膜の蒸着、レジストの除去といった工程でタンタル酸リチウム結晶に熱を加える工程があり、これら工程で加熱あるいは降温といった温度変化がタンタル酸リチウム結晶に与えられると、タンタル酸リチウム結晶の焦電性により外側表面に電荷が発生する。前述のように、この表面電荷により、金属電極間に火花放電が生じ、電極パターンの破壊を引き起こすため、ＳＡＷデバイスの製造工程では出来るだけ温度変化を与えないように工夫をしたり、温度変化を緩やかにするといった工夫をしており、これら工夫のために製造工程のスループットが低下したり、あるいはＳＡＷデバイスの性能を保証するマージンが狭くなるといった不利益が生じている。
【０００５】
通常の方法で製造された単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶では、焦電性により発生した外側表面の電荷は周囲環境からの遊離電荷により中和され、時間の経過とともに消失するが、この消失時間は数時間以上と長いので、ＳＡＷデバイスの製造工程において、生じた表面電荷をこのような自然の中和により消失させることは工業的ではない。
【０００６】
上記背景から、ＳＡＷデバイスのような用途に対しては、デバイス特性を発揮するために必要とされる圧電性を維持した上で、結晶外側表面に電荷の発生あるいは蓄積が見られない圧電性結晶の要求が増大しており、このような用途に対して表面電荷の蓄積が見られない単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶が必要とされている。
【０００７】
表面電荷を減少させたタンタル酸リチウム結晶の製造方法としては、タンタル酸リチウム結晶を５００℃以上の還元性雰囲気にさらして導電率を高め、焦電性により生じた表面電荷を迅速に中和又は消滅させるという方法が開示されている（特許文献１参照）。
【０００８】
【特許文献１】特開平１１−９２１４７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかし、上記のような方法でタンタル酸リチウム結晶を還元処理すると、還元性雰囲気温度がタンタル酸リチウムのキュリー温度である６１０℃以上の場合には、ＳＡＷデバイス用途で必要とされる単一分極化構造が失われ、また、６１０℃以下の場合には、反応速度が速いとされているニオブ酸リチウム結晶でも、例えば５００℃で加熱しても表面抵抗は１．２Ｅ＋１４Ωとまだ大きな値のままであるように、還元処理の速度が極めて遅く、結果として工業的に単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の導電率は向上できない。
【００１０】
本発明は、上記の問題に鑑みてなされたものであり、本発明の目的は、導電率が高い単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶を短時間で効率的に製造する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記課題を解決するために、本発明は、単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の製造方法であって、少なくとも、タンタル酸リチウム結晶に、還元性雰囲気下において導電率を高める熱処理を行い、その後還元性雰囲気下または非酸化性雰囲気下においてキュリー温度以上の温度で単一分極化処理を行なうことを特徴とする単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の製造方法を提供する（請求項１）。
【００１２】
このように、タンタル酸リチウム結晶に、還元性雰囲気下において導電率を高める熱処理を行い、その後還元性雰囲気下または非酸化性雰囲気下においてキュリー温度以上の温度で単一分極化処理（単一分域化処理）を行なえば、導電率が高く、かつ単一分域構造を有する単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶を短時間で効果的に製造することができる。
【００１３】
この場合、前記導電率を高める熱処理と前記単一分極化処理とを連続して行なうかまたは個別に行なうことが好ましい（請求項２）。
このように、導電率を高める熱処理と単一分極化処理とを連続して行なえば、工程をより簡略して且つ時間を短縮して行なうことができるし、また個別に行なえば、各々の処理をより最適な条件で行なうことができる。
【００１４】
また、前記導電率を高める熱処理温度を７５０℃以上、１４００℃未満とすることが好ましい（請求項３）。
このように、導電率を高める熱処理温度を７５０℃以上とすれば、熱処理をより速やかに短時間で効果的に行なうことができるし、１４００℃未満であれば、確実にタンタル酸リチウムの結晶構造を維持し、それにより圧電性を維持できる。
【００１５】
また、前記単一分極化処理を、前記導電率を高める熱処理温度より低い温度で行なうことができる（請求項４）。
このように、単一分極化処理を行う際には、キュリー温度以上の温度であれば、導電率を高める熱処理温度より低い温度で十分且つ効果的に単一分極化処理を行なうことができる。
【００１６】
また、前記単一分極化処理を行なう際に、前記タンタル酸リチウム結晶に対してキュリー温度以上の温度で電圧印加を開始し、キュリー温度以下の温度で電圧印加を終了することが好ましい（請求項５）。
このように、単一分極化処理を行なう際に、タンタル酸リチウム結晶に対してキュリー温度以上の温度で電圧印加を開始し、キュリー温度以下の温度で電圧印加を終了すれば、より確実かつ効果的に単一分極化処理を行なうことができる。
【００１７】
また、前記タンタル酸リチウム結晶として、少なくともスライス処理されたウエハ、あるいはラップ処理されたウエハ、もしくは少なくとも片面が鏡面処理されたウエハを用いることが好ましい（請求項６）。
本発明の方法は、タンタル酸リチウム結晶の形態にかかわらず適用できるので、例えばスライス処理前の結晶を用いてもよいが、このように、少なくともスライス処理されたウエハ、あるいはラップ処理されたウエハ、もしくは少なくとも片面が鏡面処理されたウエハを用いれば、速やかに導電率を高める還元熱処理や単一分極化処理を行なうことができる。
【００１８】
また、前記還元性雰囲気を、水素、重水素、一酸化炭素およびＮＯＸ（Ｘ＜２．５）のいずれか、あるいはこれらのうち２以上からなる混合ガスとすることが好ましい（請求項７）。
このような還元性ガスあるいはこれらの混合ガスを適宜選択して還元性雰囲気として用いれば、還元性雰囲気下における熱処理および単一分極化処理を容易且つ効果的に行なうことができる。
【００１９】
このとき、前記還元性雰囲気にさらに、希ガス、窒素および二酸化炭素のうち１以上のガスを添加してもよい（請求項８）。
このように、前記の還元性雰囲気にこれらの非酸化性ガスを添加することにより、還元性雰囲気による処理の反応速度を制御することにより、処理時間やその効果を制御することができる。
【００２０】
また、前記非酸化性雰囲気を、希ガス、窒素および二酸化炭素のいずれか、あるいはこれらのうち２以上からなる混合ガスとすることが好ましい（請求項９）。
このように、これの非酸化性ガスを適宜選択して非酸化性雰囲気として用いることにより、還元熱処理によって得た高い導電率を低下させずに単一分域構造とすることができる。また、単一分極化処理に必要な電極、容器材質を幅広く選択できる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明に従い、タンタル酸リチウム結晶に、還元性雰囲気下において導電率を高める熱処理を行い、その後還元性雰囲気下または非酸化性雰囲気下においてキュリー温度以上の温度で単一分極化処理を行なえば、導電率が高く、かつ単一分域構造を有する単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶を短時間で効果的に製造することができる。このようにして得られた単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶は、結晶の導電率が向上しているので、圧電性を維持した上で結晶表面に電荷の蓄積がみられないものとなっており、ＳＡＷデバイス製造上極めて有利な材料である。さらに、本発明の方法は前記のようなタンタル酸リチウム結晶を極めて短時間の処理で得ることができ工業的に有利である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下、本発明について詳述する。
前述のように、タンタル酸リチウム結晶は圧電性とともに焦電性も有するので、これを用いたＳＡＷデバイスの製造工程等で温度変化を受けると表面電荷が生じ、ＳＡＷデバイスの金属電極間で火花放電等が生じてデバイスの特性劣化や破損を招く可能性がある。これを避けるため、ＳＡＷデバイスの設計や製造工程が制約を受ける場合があり、デバイスの性能や生産性を制限する要因となっていた。
【００２３】
また、前述したように、タンタル酸リチウム結晶を５００℃以上の還元雰囲気にさらして導電率を高め、焦電性により生じた表面電荷を迅速に中和又は消滅させるという方法が開示されているが、タンタル酸リチウムのキュリー温度である６１０℃以上で熱処理する場合では、それによりＳＡＷデバイス用途で必要とされる単一分域構造が失われ、また、６１０℃以下の温度、例えば５００℃で加熱しても、還元処理の速度が極めて遅いので、表面抵抗は例えば１．２Ｅ＋１４Ωと大きいままであり、結果として工業的に単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶の導電率は向上できないことが分かった。
【００２４】
そこで本発明者は、鋭意研究を重ねた結果、まずタンタル酸リチウム結晶を還元雰囲気下で熱処理して導電率を高め、その後単一分極化処理を行うことで、単一分域構造を持ち、かつ導電率が高いタンタル酸リチウム結晶を短時間で効果的に製造することができることを見出し、本発明を完成させた。
【００２５】
以下では、本発明の実施形態について具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
本発明で用いるタンタル酸リチウム結晶は、例えば、以下の方法により得ることができる。まず、炭酸リチウムと五酸化タンタルとを秤量、混合し、電気炉で１０００℃以上に加熱することで得られたタンタル酸リチウム多結晶を、イリジウムなどの貴金属製のルツボに入れる。そして、窒素にわずかの酸素を混合した雰囲気ガスの下で、前記多結晶を加熱、溶融し、その後に種結晶を融液に浸漬して回転引上げ（いわゆるチョクラルスキー法）して結晶の育成を行なうことで、例えば直径が４インチ（１００ｍｍ）の多分域状態（結晶が、任意の方向に分極した多数の分極ドメインからなる状態）のタンタル酸リチウム結晶として得られる。
【００２６】
このようにして得られた多分域状態の直径４インチ（１００ｍｍ）のタンタル酸リチウム結晶を、例えばワイヤソーを用いてスライスすることで直径４インチ（１００ｍｍ）、厚さが例えば０．５ｍｍのスライス処理がおこなわれたウエハが得られ、さらにこのウエハの両面をラップ機で処理することで直径４インチ（１００ｍｍ）、厚さ０．４ｍｍラップウエハが得られる。
【００２７】
なお、以下ではタンタル酸リチウム結晶をラップ処理してラップウエハとしたものを用いる場合を例に説明するが、本発明はこれに限られず、スライス処理を行なったスライスウエハを用いてもよいし、あるいはラップウエハの片面または両面をさらに鏡面処理した鏡面処理ウエハを用いてもよい。但し、少なくともスライス処理されたウエハに熱処理を行う方が、育成された単結晶のスライス前の状態で熱処理を行うよりも、速やかに還元反応させることができるので好ましい。
【００２８】
次に、このタンタル酸リチウム結晶のラップウエハに還元性雰囲気下において導電率を高める熱処理（以下、高導電率化熱処理と記載する場合がある）を行い、その後還元性雰囲気下または非酸化性雰囲気下においてキュリー温度以上の温度で単一分極化処理を行なうわけであるが、まずこれらの高導電率化熱処理と単一分極化処理とを連続して行う場合について説明する。
【００２９】
この場合、例えばタンタル酸リチウム多結晶（粉末）を敷いたアルミナ製の容器内に、上記のようにして得られたラップウエハを重ねて入れ、その両側にカーボン電極を設置し、単一分極化処理を効果的にするために、容器内の隙間にタンタル酸リチウム多結晶を充填する。このタンタル酸リチウム結晶の入ったアルミナ容器をステンレススチール製の容器に入れ、このステンレススチール容器を電気炉内に置き、容器内に毎分１．５リットルの速度で還元性ガスである水素ガスを流し、炉の温度を室温から毎分約６．７℃の速度で昇温させ、例えば１０００℃に２４時間保持して高導電率化熱処理する。そしてその後炉を毎分約６．７℃の速度で７００℃まで降温し、そのまま７００℃に保持しながら電極間に２００ボルトの電圧を印加しながら５時間保持して多分域状態のウエハを単一分域構造とし、その後に毎分６．７℃の速度で降温する。５００℃となったところで電圧印加を終え、降温を続けて３０℃以下となったところでアルミナ容器をステンレススチール容器から取り出し、アルミナ容器からラップウエハを取り出す。
【００３０】
この場合、高導電率化熱処理の温度については還元処理が行なえれば上記のように１０００℃に限らないが、キュリー温度以上の温度とすることが好ましく、特に７５０℃以上とすれば導電率を高くする効果が速やかに現れるし、１４００℃未満とすればタンタル酸リチウムの結晶構造を確実に保持したまま導電率を高くすることができる。特に、９００℃以上とすれば、熱処理時間が短縮され高導電率化熱処理をより速やかに行うことができる。熱処理時間については、所望の導電率になるように適宜調整すればよい。最適な熱処理時間は結晶の製造バッチ間で異なる場合があるが、熱処理温度を１１５０℃以下とすれば、最終的に得られる導電率の製造バッチ間のバラツキ等を小さくするように熱処理時間を調整するのに好適である。熱処理時間については、例えば１〜１００時間とすればよく、好ましくは１〜５０時間である。
【００３１】
また、還元性雰囲気としては上記のように水素に限らず、重水素、一酸化炭素およびＮＯＸ（Ｘ＜２．５）等の還元性ガスのいずれか、あるいはこれらの混合ガスであってもよいし、これにさらに希ガス、窒素および二酸化炭素などの非酸化性ガスあるいはこれらの混合ガスを添加したものであってもよい。これらの雰囲気ガスの組成については、熱処理するタンタル酸リチウムの特性や熱処理温度等に応じて最適なものを適宜選択することができる。また、これらの組成を調整することにより、熱処理時間や熱処理の効果を調整することもできる。
【００３２】
単一分極化処理を行う際の雰囲気は、上記のような還元性ガスを用いた還元性雰囲気であってもよいし、ヘリウム、アルゴン、ネオン等の希ガス、窒素及び二酸化炭素のいずれか、またはこれらの混合ガスを用いた非酸化性雰囲気としても、高導電率化熱処理で高められたラップウエハの導電率が低下せずに単一分極化処理が行なえるので好ましい。単一分極化処理を非酸化性雰囲気下で行なう場合は、還元性雰囲気下での高導電率化熱処理後で単一分極化処理前に、容器内に流すガスを上記のような非酸化性ガスに切り換えればよい。
【００３３】
また、単一分極化処理を行なう温度は、タンタル酸リチウムのキュリー温度である６１０℃以上であれば、上記のような７００℃に限られないが、上記のように十分高温で高導電率化熱処理を行なった後、それより低い温度に降温してから単一分極化処理を行なっても、十分且つ効果的な単一分極化処理が行なえるので好ましい。このときの処理時間は、例えば１〜１０時間とすることができる。
【００３４】
また、上記のように、単一分極化処理を行なう際に、ラップウエハに対してキュリー温度以上の所定温度で電圧印加を開始し、電圧を印加しながら所定時間だけ単一分極化処理を行い、その後キュリー温度以下の温度に降温してから電圧印加を終了すれば、電圧印加が効果的となり、電圧印加終了後も単一分域構造が確実に維持できるので好ましい。
【００３５】
なお、上記実施形態のように、高導電率化熱処理と単一分極化処理を連続して行なえば、工程の簡略化、短縮化ができるが、本発明はこれに限らず、これらの処理を個別に行なってもよい。
特に、これらの処理を個別に行なう場合において、非酸化性雰囲気下で単一分極化処理を行なう場合には、電圧印加のための電極として上記のようなカーボン電極だけでなく、白金、金、銀、タンタル、タングステン、モリブデン等の金属も用いることができる。白金等の電極は還元性雰囲気下では脆化により連続使用できないが、非酸化性雰囲気であれば、上記のものをはじめとする様々な材質の電極、容器を使用することができる。
【００３６】
上記のようにして本発明に従い製造された高導電率の単一分極化されたタンタル酸リチウム結晶のウエハの導電率は次のように測定することができる。すなわち、導電率は体積抵抗率の逆数であるが、体積抵抗率は例えばＨｅｗｌｅｔｔ  Ｐａｃｋａｒｄ社製、４３２９Ａ  Ｈｉｇｈ  Ｒｅｓｉｓｔａｎｃｅ  Ｍｅｔｅｒ及び１６００８Ａ  Ｒｅｓｉｓｔｉｖｉｔｙ  Ｃｅｌｌ等の測定器を用いて測定した抵抗値等から、次式により得ることができる。
ρ＝（πｄ２／４ｔ）・Ｒ
ρ：体積抵抗率（Ω・ｃｍ）
π：円周率
ｄ：中心電極直径（ｃｍ）
ｔ：タンタル酸リチウムウエハ厚さ（ｃｍ）
Ｒ：抵抗値（Ω）
この場合、例えば５００ボルトの電圧をウエハに印加し、安定した測定値を得るため電圧を印加してから１分後の抵抗値を測定すればよい。
【００３７】
上記の測定により得られたウエハの導電率は十分に高いものであり、焦電性等により生じる表面電荷は速やかに消滅する。従って、この単一分極化されたウエハは、圧電性を維持した上でウエハ表面に電荷の蓄積がみられないものとなり、ＳＡＷデバイス製造上極めて有利な材料である。
【実施例】
【００３８】
以下に本発明の実施例をあげてさらに具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
（実施例１〜８）
炭酸リチウムと五酸化タンタルとを秤量、混合し、電気炉で１０００℃以上に加熱することで得られたタンタル酸リチウム多結晶を、イリジウムのルツボに投入した。そして雰囲気ガスとして酸素を１％含む窒素を用い、ｙ方向４０°回転の直径４インチ（１００ｍｍ）、長さ５０ｍｍのタンタル酸リチウム結晶をチョクラルスキー法で育成した。その後育成したタンタル酸リチウム結晶をワイヤソーにてスライス切断処理した後、ラップ加工を行い、厚さ０．４ｍｍの両面ラップウエハを得た。
【００３９】
次に、図１に示すように、この両面ラップウエハ１１を、アルミナ容器１２にカーボン電極１３と共に設置した。具体的には、まず外寸１５０ｍｍ、厚さ１０ｍｍの中空のアルミナ容器１２の底部に粉末のタンタル酸リチウム多結晶１４を敷き詰め、その上に両面ラップウエハ１１を１０枚重ねて置いた。次に外寸１２０ｍｍ×１２０ｍｍで５ｍｍ厚の２枚のカーボン電極１３を両面ラップウエハ１１を挟んで対抗するように設置した。その後に隙間にタンタル酸リチウム多結晶１４を充填した。そして、このように両面ラップウエハ１１を設置したアルミナ容器１２を、ガス配管付きの外径２６０ｍｍ且つ内径２４０ｍｍのステンレススチール製容器（図示せず）の中に置き、フタをして密閉空間とした。図示していないが、カーボン電極１３は単一分極化処理用の外部電源へ結線がなされている。
【００４０】
そしてこのステンレススチール容器を管状炉に挿入し、１００％の水素ガス（または５０％の水素ガスと５０％の窒素ガスとの混合ガス）を毎分１．５リットルでステンレススチール容器内に供給しながら、炉の温度を室温から毎分約６．７℃の速度で昇温した。そして表１に示した所定の温度まで昇温した後所定の時間保持して熱処理した後、炉を毎分約６．７℃の速度で７００℃まで降温し、電極間に２００ボルトの電圧印加を開始し、電圧印加しながら７００℃で５時間保持した後、毎分６．７℃の速度で降温した。途中、５００℃となったところで電圧印加を終了した。そして３０℃以下となったところでステンレススチール容器およびアルミナ容器、そして両面ラップウエハを取り出し、熱処理及び単一分極化処理がされたタンタル酸リチウム結晶の両面ラップウエハを得た。
【００４１】
このウエハをさらにラップ機で両面をラップした後、ＳＡＷデバイス用基板として標準的な仕様である片面鏡面とするため研磨機で片面を鏡面研磨し、単一分極化されたタンタル酸リチウム製品ウエハを得た。
この製品ウエハについて、体積抵抗率を算出し、その逆数から導電率を求めた。体積抵抗率はＨｅｗｌｅｔｔ  Ｐａｃｋａｒｄ社製、４３２９Ａ  Ｈｉｇｈ  Ｒｅｓｉｓｔａｎｃｅ  Ｍｅｔｅｒ及び１６００８Ａ  Ｒｅｓｉｓｔｉｖｉｔｙ  Ｃｅｌｌを用いて測定した抵抗値から前述のように算出した。なお、抵抗値の測定は、５００ボルトの電圧を印加し、電圧を印加してから１分後の安定した状態でおこなった。
【００４２】
（実施例９〜１１）
ステンレススチール製容器をアルミナ製のものに変え、所定の温度を高くした以外は実施例１〜８と同じようにタンタル酸リチウム結晶の両面ラップウエハに熱処理、単一分極化処理を行い、片面を鏡面研磨して製品ウエハを作製し、その導電率を求めた。
【００４３】
実施例１〜１１について、熱処理温度、熱処理時間、雰囲気ガス組成、そして片面鏡面に仕上げた製品ウエハの導電率の値を表１に示す。なお、表１において、導電率の「１．１Ｅ−１１」というような記載は、「１．１×１０−１１」という意味である。また、表１の導電率は５バッチ、計５０枚の平均値である。
【００４４】
【表１】
2005317822.tif 000002
【００４５】
表１に示すとおり、本発明に従う実施例１〜７、９、１０では、製品ウエハには黒い着色があり、導電率が９．４Ｅ−１３〜７．８Ｅ−１１Ω−１・ｃｍ−１と高い値が得られた。また、いずれも単一分域構造を持つものとなった。但し、実施例８のように熱処理温度が７００℃の場合は、処理バッチ中に着色が見られず導電率があまり高くない値となったもの、つまり処理前と比べそれ程導電率が高くならないものがあったので導電率の平均値は低いものとなった。また、実施例１１のように１４００℃の場合は黒い着色はあるものの、ウエハにクラックが生じたものがあった。このクラックが生じたサンプルを回収し、Ｘ線回折分析したところ、結晶構造がタンタル酸リチウム（ＬｉＴａＯ３）以外のものとなっていた部分があり、圧電性を有するのに必要な所望の結晶構造を維持できないものとなっていた。すなわち、高導電率化熱処理を短時間で効果的に行い、且つ確実にタンタル酸リチウムの結晶構造を維持するためには、熱処理温度は７５０℃以上、１４００℃未満とすることが好ましい。
【００４６】
（実施例１２、比較例１）
高導電率化熱処理と単一分域処理とを個別に実施し、単一分極化処理を非酸化性雰囲気下で行い、電極に白金を用いた以外は実施例１〜８と同様に熱処理、単一分極化処理を行なった。具体的には、タンタル酸リチウムの両面ラップウエハを用意し、アルミナ容器底部に粉末のタンタル酸リチウム多結晶を敷き詰め、その上に両面ラップウエハ１０枚を重ねて置いた。このアルミナ容器をステンレススチール容器中に置き、フタをして密閉空間とした。そしてこのステンレススチール容器を管状炉に挿入し、水素ガスを毎分１．５リットルでステンレススチール容器内に供給しながら、炉の温度を室温から毎分約６．７℃の速度で１０００℃まで昇温した。そして２４時間保持した後、炉を毎分約６．７℃の速度で降温し、３０℃以下となったところでステンレススチール容器およびアルミナ容器、そして両面ラップウエハを取り出し、黒く着色した多分域状態のタンタル酸リチウム結晶の両面ラップウエハを得た。
【００４７】
この黒く着色した多分域状態の両面ラップウエハを、再度アルミナ容器に白金電極と共に設置した。具体的には、アルミナ容器底部に粉末のタンタル酸リチウム多結晶を敷き詰め、その上に多分域状態の両面ラップウエハ１０枚を重ねて置いた。次に外寸１２０ｍｍ×１２０ｍｍで０．５ｍｍ厚の２枚の白金電極を多分域状態の両面ラップウエハを挟んで対抗するように設置した。その後に隙間に粉末のタンタル酸リチウム多結晶を充填した。このアルミナ容器をステンレススチール容器中に置き、フタをして密閉空間とした。白金電極は単一分極化処理用の外部電源へ結線がなされている。そしてこのステンレススチール容器を管状炉に挿入し、実施例１２では窒素ガスを毎分１．５リットルでステンレススチール容器内に供給しながら、比較例１では供給ガスなしで（すなわち空気を雰囲気として）、炉の温度を室温から毎分約６．７℃の速度で昇温した。そして７００℃になったところで２００ボルトの電圧を印加し、５時間保持した後、毎分６．７℃の速度で降温した。途中、５００℃となったところで電圧印加を終えた。３０℃以下となったところでステンレススチール容器およびアルミナ容器、そしてウエハを取り出し単一分極化された両面ラップウエハを得た。
【００４８】
窒素ガスを用いた非酸化性雰囲気下での単一分極化処理を行なった実施例１２の場合は、高導電率化による黒い着色が維持されており、導電率は１．１Ｅ−１１Ω−１・ｃｍ−１と高い値が得られた。また、白金電極の脆化は発生しなかった。一方、比較例１のように空気雰囲気下で単一分極化処理を行なった場合は黒い着色は消失しており、導電率は９．１Ｅ−１５Ω−１・ｃｍ−１と非常に小さな値であり、熱処理前と変わらない値となった。
【００４９】
なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は単なる例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。
【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】本発明の実施例に係るタンタル酸リチウムウエハの熱処理及び単一分極化処理を説明する説明図である。
【符号の説明】
【００５１】
１１…両面ラップウエハ、  １２…アルミナ容器、  １３…カーボン電極、
１４…タンタル酸リチウム多結晶。
【図１】
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