(57)【要約】【課題】      優れた光学特性が付与されると共に、耐高温恒湿性、耐熱老化性（高温エージング性）、耐熱性、耐衝撃性に優れ、特に厳しい環境にも使用可能な車載用光半導体装置レンズ等の光学部品作製用として好適なポリカーボネート系樹脂組成物及びそれを用いて成形した光学部品を提供する。【解決手段】  （Ａ）ポリカーボネート系樹脂と、その１００質量部に対し、（Ｂ）アリールホスフイン０．００１〜０．１質量部、及び（Ｃ）脂環式エポキシ化合物０．０１〜１．０質量部を含むポリカーボネート系樹脂組成物である。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）ポリカーボネート系樹脂と、その１００質量部に対し、（Ｂ）アリールホスフイン０．００１〜０．１質量部、及び（Ｃ）脂環式エポキシ化合物０．０１〜１．０質量部を含むことを特徴とするポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項２】
（Ａ）ポリカーボネート系樹脂と、その１００質量部に対し、（Ｂ）アリールホスフイン０．００１〜０．１質量、（Ｃ）脂環式エポキシ化合物０．０１〜１．０質量部、及び（Ｄ）アクリル系樹脂０．０１〜１．０質量部を含むことを特徴とするポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項３】
（Ａ）成分１００質量部に対し、更に（Ｅ）アルコキシ基、ビニル基及びフェニル基の中から選ばれる少なくとも一種の基を含有するポリシロキサン化合物０．０１〜１質量部を含むことを特徴とする請求項１又は２に記載のポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項４】
（Ａ）成分１００質量部に対し、更に（Ｆ）滑剤０．０１〜１質量部を含むことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項５】
（Ａ）成分のポリカーボネート系樹脂が、ガラス転移温度１４０℃以上である請求項１〜４のいずれかに記載のポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項６】
（Ｂ）成分のアリールホスフインが、トリフェニルホスフィンである請求項１〜５のいずれかに記載のポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれかに記載のポリカーボネート系樹脂組成物を成形してなる光学部品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリカーボネート系樹脂組成物及び光学部品に関し、詳しくは、優れた光学特性が付与されると共に、耐高温恒湿性、耐熱老化性（高温エージング性）、耐熱性、耐衝撃性等に優れ、特に厳しい環境にも使用可能な車載用光半導体装置レンズ等の光学部品作製用として好適なポリカーボネート系樹脂組成物及びそれを用いて成形した光学部品に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、省エネルギー、環境保全の観点から自動車用の照明光源として、光半導体装置光源がテールランプ等に組み込まれ始めている。
この光半導体装置光源は、光半導体装置チップとこれを包埋する光反射特性を有するパッケージ及び蛍光体含有するエポキシ樹脂製封止体、これらを覆う透明樹脂製の光学レンズで形成されている。
この光学レンズは、光半導体装置チップからの光を受けて蛍光体層により変換された光を集光して点光源として発光する光学部品である。
【０００３】
上記車載用光半導体装置レンズは、耐スチーム性、高温エージング性等の耐環境性を有する材質が望ましく、高い耐熱性、耐スチーム性を有し、成形加工に優れた透明な樹脂が要求される。このような耐熱性が高く、光学的に透明度が高い樹脂としては、環状オレフィン系樹脂が挙げられる。
しかしながら、この環状オレフィン系樹脂の全光線透過率は、９１〜９３％のレベルにあり、優れた透明性を有するが、耐高温エージング性に劣るため、使用環境が制限されるという問題点を有している。
例えば、車搭載用のヘッドランプ、インストルメントパネル、テイルランプ、ウィンカー等のバック照明装置に、環状オレフィン系樹脂製の車載用光半導体装置レンズを用いる場合、１１０〜１４０℃以上の耐高温エージング試験環境において、レンズ製品に黄変が観られ、環状オレフィン系樹脂を用いることはできない。
【０００４】
一方、ポリカーボネート系樹脂は、耐高温エージング試験環境には優れるが、不純物や酸化防止剤等の影響により耐加水分解性が低下し、自動車用途でも、特に厳しいエクステリア用途において要求される飽和水蒸気圧力下（１２０〜１２７℃×１００ｈｒ）のプレッシャークッカ試験では、激しく白濁するという問題がある。
そこで、特殊なアリールホスフィンや、ホスフィン類とオキセタン化合物および／またはエポキシド化合物をポリカーボネート系樹脂に配合した組成物が提案されている（例えば、特許文献１及び２参照）。
しかしながら、これらのポリカーボネート系樹脂組成物は、いまだ光学特性が不十分である。
【０００５】
【特許文献１】特開平８−２３１８４０号公報
【特許文献２】特開平９−２２７８６３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、優れた光学特性（高い全光線透過率等）が付与されると共に、耐高温恒湿性、耐熱老化性（高温エージング性）、耐熱性、耐衝撃性等に優れ、特に厳しい環境にも使用可能な車載用光半導体装置レンズ等の光学部品作製用として好適なポリカーボネート系樹脂組成物及びそれを用いて成形した光学部品を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、鋭意検討した結果、ポリカーボネート系樹脂、酸化防止剤として特定のアリールホスフイン、及び脂環式エポキシ化合物、更には場合により、アクリル系樹脂、特定のポリシロキサンを所定の割合で含むポリカーボネート系樹脂組成物により、本発明の目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
即ち、本発明は、
１．（Ａ）ポリカーボネート系樹脂と、その１００質量部に対し、（Ｂ）アリールホスフイン０．００１〜０．１質量部、及び（Ｃ）脂環式エポキシ化合物０．０１〜１．０質量部を含むことを特徴とするポリカーボネート系樹脂組成物、
２．（Ａ）ポリカーボネート系樹脂と、その１００質量部に対し、（Ｂ）アリールホスフイン０．００１〜０．１質量、（Ｃ）脂環式エポキシ化合物０．０１〜１．０質量部、及び（Ｄ）アクリル系樹脂０．０１〜１．０質量部を含むことを特徴とするポリカーボネート系樹脂組成物、
３．（Ａ）成分１００質量部に対し、更に（Ｅ）アルコキシ基、ビニル基及びフェニル基の中から選ばれる少なくとも一種の基を含有するポリシロキサン化合物０．０１〜１質量部を含むことを特徴とする上記１又は２に記載のポリカーボネート系樹脂組成物、
４．（Ａ）成分１００質量部に対し、更に（Ｆ）滑剤０．０１〜１質量部を含むことを特徴とする上記１〜３のいずれかに記載のポリカーボネート系樹脂組成物、
５．（Ａ）成分のポリカーボネート系樹脂が、ガラス転移温度１４０℃以上である上記１〜４のいずれかに記載のポリカーボネート系樹脂組成物、
６．（Ｂ）成分のアリールホスフインが、トリフェニルホスフィンである上記１〜５のいずれかに記載のポリカーボネート系樹脂組成物、
７．上記１〜６のいずれかに記載のポリカーボネート系樹脂組成物を成形してなる光学部品
に関するものである。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、ポリカーボネート系樹脂に、特定の酸化防止剤（トリフェニルホスフィン）、及び脂環式エポキシ化合物を所定の割合で混練することにより、耐スチーム性が高く、高温での全光線透過率の経時変化が少なく、かつポリカーボネート系樹脂の耐熱性、耐衝撃性を損なうことなく、より厳しい環境にも使用可能な車載用光半導体装置レンズ等の作製用として好適な成形材料及びそれを用いて成形した車載用光半導体装置レンズ（ヘッドライト、バックライト、テールライト等）等の光学部品が得られる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本発明のポリカーボネート系樹脂組成物において、（Ａ）成分として用いられるポリカーボネート系樹脂としては、慣用された製造方法、即ち、通常、二価フェノールとホスゲン又は炭酸エステル化合物等のポリカーボネート前駆体とを反応させることにより製造したものを挙げることができる。
具体的には、例えば、塩化メチレン等の溶媒中において、公知の酸受容体や分子量調節剤の存在下、更に、必要により分岐剤を添加し、二価フェノールとホスゲンのようなカーボネート前駆体との反応により、あるいは二価フェノールとジフェニルカーボネートのようなカーボネート前駆体とのエステル交換反応等によって製造されたものである。
【００１１】
用いられる二価フェノールとしては、様々なものが挙げられるが、特に、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン〔通称：ビスフェノールＡ〕が好適である。
ビスフェノールＡ以外のビスフェノールとしては、例えば、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン；１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン；２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン；２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）オクタン；２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン；２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロパン；ビス（４−ヒドロキシフェニル）ナフチルメタン；１，１−ビス（４−ヒドロキシ−ｔ−ブチルフェニル）プロパン；２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ブロモフェニル）プロパン；２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−テトラメチルフェニル）プロパン；２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−クロロフェニル）プロパン；２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−テトラクロロフェニル）プロパン；２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−テトラブロモフェニル）プロパン等のビス（ヒドロキシアリール）アルカン類、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン；１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン；１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，５，５−トリメチルシクロヘキサン；２，２’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ノルボルネン；等のビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン類、４，４’−ジヒドロキシフェニルエーテル；４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルフェニルエーテル等のジヒドロキシアリールエーテル類、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド；４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルフィド等のジヒドロキシジアリールスルフィド類、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド；４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルホキシド等のジヒドロキシジアリールスルホキシド類、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン；４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルホン等のジヒドロキシジアリールスルホン類、４，４’−ジヒロキシジフェニル等のジヒドロキシジフェニル類、９，９−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレン；９，９−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）フルオレン等のジヒドロキシジアリールフルオレン類、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、１，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）アダマンタン；２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）アダマンタン；１，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−５，７−ジメチルアダマンタン等のジヒドロキシジアリールアダマンタン類、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、４，４’−［１，３−フェニレンビス（１−メチルエチリデン）］ビスフェノール、１０，１０−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−９−アントロン、１，５−ビス（４−ヒドロキシフェニルチオ）−２，３−ジオキサペンタエン、α，ω−ビスヒドロキシフェニルポリジメチルシロキサン化合物等が挙げられる。
これらの二価フェノールは、それぞれ単独で用いてもよいし、２種以上を混合して用いてもよい。
【００１２】
また、炭酸エステル化合物としては、ジフェニルカーボネート等のジアリーカーボネートやジメチルカーボネート，ジエチルカーボネート等のジアルキルカーボネート等が挙げられる。
分子量調整剤としては通常、ポリカーボネート系の重合に用いられるものなら、各種のものを用いることができる。
具体的には、一価フェノールとして、例えば、フェノール，ｏ−ｎ−ブチルフェノール，ｍ−ｎ−ブチルフェノール，ｐ−ｎ−ブチルフェノール，ｏ−イソブチルフェノール，ｍ−イソブチルフェノール，ｐ−イソブチルフェノール，ｏ−ｔ−ブチルフェノール，ｍ−ｔ−ブチルフェノール，ｐ−ｔ−ブチルフェノール，ｏ−ｎ−ペンチルフェノール，ｍ−ｎ−ペンチルフェノール，ｐ−ｎ−ペンチルフェノール，ｏ−ｎ−ヘキシルフェノール，ｍ−ｎ−ヘキシルフェノール，ｐ−ｎ−ヘキシルフェノール，ｐ−ｔ−オクチルフェノール，ｏ−シクロヘキシルフェノール，ｍ−シクロヘキシルフェノール，ｐ−シクロヘキシルフェノール，ｏ−フェニルフェノール，ｍ−フェニルフェノール，ｐ−フェニルフェノール，ｏ−ｎ−ノニルフェノール，ｍ−ノニルフェノール，ｐ−ｎ−ノニルフェノール，ｏ−クミルフェノール，ｍ−クミルフェノール，ｐ−クミルフェノール，ｏ−ナフチルフェノール，ｍ−ナフチルフェノール，ｐ−ナフチルフェノール；２，５−ジ−ｔ−ブチルフェノール；２，４−ジ−ｔ−ブチルフェノール；３，５−ジ−ｔ−ブチルフェノール；２，５−ジクミルフェノール；３，５−ジクミルフェノール；ｐ−クレゾール，ブロモフェノール，トリブロモフェノール、平均炭素数１２〜３５の直鎖状又は分岐状のアルキル基をオルト位、メタ位、又はパラ位に有するモノアルキルフェノール；９−（４−ヒドロキシフェニル）−９−（４−メトキシフェニル）フルオレン；９−（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）−９−（４−メトキシ−３−メチルフェニル）フルオレン；４−（１−アダマンチル）フェノール等が挙げられる。
これらの一価フェノールの中では、ｐ−ｔ−ブチルフェノール，ｐ−クミルフェノール，ｐ−フェニルフェノール等が好ましく用いられる。
【００１３】
その他、分岐剤として、例えば、１，１，１−トリス（４−ヒドロキシフェニル）エタン；４，４’−［１−［４−［１−（４−ヒドロキシフェニル）−１−メチルエチル］フェニル］エチリデン］ビスフェノール；α，α’，α”−トリス（４−ヒドロキシフェニル）−１，３，５−トリイソプロピルベンゼン；１−〔α−メチル−α−（４’−ヒドロキシフェニル）エチル〕−４−〔α’，α’−ビス（４”−ヒドロキシフェニル）エチル〕ベンゼン；フロログリシン，トリメリト酸，イサチンビス（ｏ−クレゾール）等の官能基を３つ以上有する化合物を用いることもできる。
【００１４】
本発明において用いられるポリカーボネート系樹脂は、通常、粘度平均分子量が１０，０００〜１００，０００のものが好ましく、より好ましくは１５，０００〜４０，０００である。
【００１５】
本発明で用いられる（Ｂ）成分のアリールホスフィンとしては、例えば、一般式（１）
Ｐ−（Ｘ）3          （１）
（式中、Ｘは炭化水素基であり、少なくともその１つは置換基を有していてもよい炭素数６〜１８のアリール基である。）
で表わされるアリールホスフィン化合物が挙げられる。
【００１６】
一般式（１）のアリールホスフィン化合物としては、例えば、トリフェニルホスフィン、ジフェニルブチルホスフィン、ジフェニルオクタデシルホスフィン、トリス−（ｐ−トリル）ホスフィン、トリス−（ｐ−ノニルフェニル）ホスフィン、トリス−（ナフチル）ホスフィン、ジフェニル−（ヒドロキシメチル）−ホスフィン、ジフェニル−（アセトキシメチル）−ホスフィン、ジフェニル−（β−エチルカルボキシエチル）−ホスフィン、トリス−（ｐ−クロロフェニル）ホスフィン、トリス−（ｐ−フルオロフェニル）ホスフィン、ジフェニルベンジルホスフィン、ジフェニル−β−シアノエチルホスフィン、ジフェニル−（ｐ−ヒドロキシフェニル）−ホスフィン、ジフェニル−１，４−ジヒドロキシフェニル−２−ホスフィン、フェニルナフチルベンジルホスフィン等が挙げられる。
中でも、特にトリフェニルホスフィンが好適に用いられる。
【００１７】
これらアリールホスフィン化合物は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
上記（Ｂ）成分のアリールホスフィンの配合量は、（Ａ）ポリカーボネート系樹脂１００質量部に対し、０．００１〜０．１質量部、好ましくは０．００５〜０．０２質量部、より好ましくは０．００８〜０．０１５質量部である。
配合量が０．００１質量部以上では、初期の黄色度（ＹＩ値）が向上すると共に、オーブン耐熱性（耐高温エージング性）が良好である。
また、０．１質量部を以下では、耐スチーム特性が向上する。
【００１８】
本発明で用いられる（Ｃ）成分の脂環式エポキシ化合物は、脂環式エポキシ基、即ち、脂肪族環内のエチレン結合に酸素１原子が付加したエポキシ基をもつ環状脂肪族化合物を意味し、具体的には式（２）〜（１１）で表される化合物が好適に用いられる。
【００１９】
【化１】
2005112963.tif 000002
【００２０】
【化２】
2005112963.tif 000003
【００２１】
【化３】
2005112963.tif 000004
【００２２】
【化４】
2005112963.tif 000005
【００２３】
【化５】
2005112963.tif 000006
【００２４】
【化６】
2005112963.tif 000007
【００２５】
【化７】
2005112963.tif 000008
【００２６】
【化８】
2005112963.tif 000009
【００２７】
【化９】
2005112963.tif 000010
【００２８】
【化１０】
2005112963.tif 000011
【００２９】
中でも、式（１）、式（７）又は式（１１）で表される化合物が、ポリカーボネート系樹脂への相溶性に優れ、透明性を損なうことがない点でより好ましく用いられる。
上記（Ｃ）成分の脂環式エポキシ化合物を配合することにより、本発明の樹脂組成物の透明性が更に向上し、耐加水分解性も向上する。
上記（Ｃ）成分の脂環式エポキシ化合物の配合量は、ポリカーボネート系樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．０１〜１．０質量部、好ましくは０．０２〜０．２質量部である。
配合量が０．０１質量部以上では、透明性及び耐加水分解性が向上する。また、１．０質量部以下では、相分離が起こることなく、透明性も良好である。
【００３０】
本発明で用いられる（Ｄ）成分のアクリル系樹脂は、必要に応じ用いられる成分であり、アクリル酸、アクリル酸エステル、アクリロニトリル及びその誘導体のモノマー単位を繰り返し単位とする重合体を意味し、単独重合体又はスチレン、ブタジエン等との共重合体を意味している。
具体的には、ポリアクリル酸、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ），ポリアクリロニトリル、アクリル酸エチル−アクリル酸−２−クロロエチル共重合体、アクリル酸−ｎ−ブチル−アクリロニトリル共重合体、アクリルニトリル−スチレン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体等が挙げられる。
これらの中でも、特に、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）を好適に用いることができる。ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）としては、特に制限はないが、通常、過酸化物、アゾ系の重合開始剤の存在下、メタクリル酸メチルモノマ−を塊状重合して製造したものが好ましい。
【００３１】
（Ｄ）成分のアクリル系樹脂は、好ましくは粘度平均分子量が２００〜１０万、更に好ましくは、２万〜６万である。
粘度平均分子量が２００〜１０万であると、成形時にポリカーボネート系樹脂とアクリル系樹脂間の相分離が起こらず、十分な透明性が得られる。
粘度平均分子量の測定は、オストワルド型粘度管にて、２５℃におけるクロロホルム溶液の極限粘度［η］を測定し、次の関係式により平均重合度ＰＡを求め、計算した。
ｌｏｇＰＡ＝１．６１３ｌｏｇ（［η］× １０４／８．２９）
【００３２】
上記（Ｄ）成分のアクリル系樹脂の配合量は、ポリカーボネート系樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．０１〜１．０質量部、好ましくは０．０５〜０．５質量部、より好ましくは０．１〜０．１質量部である。
配合量が０．０１〜１．０質量部では、透明性が向上する。
【００３３】
本願発明で用いられる（Ｅ）成分のポリシロキサン化合物は、アルコキシ基、ビニル基及びフェニル基の中から選ばれる少なくとも一種の基を有し、例えば、シリコーン系化合物にメトキシ基，ビニル基、フェニル基の少なくとも一種の基を導入した反応性シリコーン系化合物（オルガノシロキサン等）等であり、必要に応じ配合される。
上記（Ｅ）成分は、成形時の熱劣化による黄変、シルバー（銀条）等の外観不良、気泡混入を防止するために、ポリカーボネート系樹脂安定剤として配合される。
上記（Ｅ）成分の配合量は、通常、ポリカーボネート系樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．０１〜３．０質量部、好ましくは０．０５〜２．０質量部の範囲から適宜選択することができる。
配合量が、０．０１質量部以上であると、上記配合効果が十分に発揮される。
また、３．０質量部以下では、成形品に曇り等が生ずることがない。
【００３４】
本発明で用いられる（Ｆ）成分の滑剤としては、脂肪族炭化水素、ポリオレフィン系ワックス、高級カルボン酸、高級カルボン酸金属塩、脂肪酸アミド、脂肪酸エステル、及び高級アルコール等の化合物群から選ばれる化合物が挙げられる。
これらの滑剤は、樹脂原料中に既に含まれているものもあるが、樹脂組成物を製造するときの加工助剤として、あるいは樹脂組成物の着色を行う際の着色剤の分散剤や展着剤として、更には成形時において成形体の金型離型を向上させるための離型剤や面転写性向上剤として、樹脂組成物に配合されるものもある。
【００３５】
上記（Ｆ）成分の滑剤のうち、脂肪族炭化水素とは、炭素数５〜１００の脂肪族炭化水素化合物であり、リグロイン、パラフィン油、鉱油、流動パラフィン等を例示することができる。
ポリオレフィン系ワックスとは、オレフィンを基本構造単位とする重量平均分子量が５００〜１０，０００である低分子量ポリオレフィンであり、パラフィンワックス、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス、エチレン・酢酸ビニル共 重合体ワックス、ポリオレフィンアイオノマー系ワックス等を例示することができる。
高級カルボン酸とは、炭素数が５〜５０の飽和または不飽和結合を有する脂肪酸であり、例えば、ステアリン酸、吉草酸、カプロン酸、カプリン酸、 ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、アラキン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、メリシン酸、テトラトリアコンタン酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸、ナフテン酸、ロジン酸、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸等を挙げることができる。
高級カルボン酸金属塩とは、前記高級カルボン酸の金属塩であり、例えば、ステアリン酸アルカリ金属塩、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸鉛等を挙げることができる。
【００３６】
脂肪酸アミドとは、分子内に１つ以上の酸アミド結合を有する炭素数１２〜１５０の化合物であり、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、メチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド等を例示することができる。
脂肪酸エステルとは、分子内に１つ以上のエステル結合を有する炭素数１０〜２００の化合物であり、例えば、ステアリン酸ブチル等の高級カルボン酸と一価アルコールのエステル、エチレングリコールモノステアレート、グリセリンモノステアレート、トリメチロールプロパンモノステアレート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールモノラウレート、ペンタエリスリトールジステアレート、グリセリンジラウレート、グリセリントリステアレート、トリメチロールプロパンジステアレート、グリセリンジステアレート、グリセリントリベヘネート、ペンタエリスリトールトリステアレート、トリメチロールプロパントリカプレート、トリメチロールプロパンジオレート、ペンタエリスリトールテトラステアレート等の高級カルボン酸と多価アルコールとのエステル等を挙げることができる。
また、高級アルコールとは、分子内に１以上の水酸基を有する炭素数５〜５０の化合物であり、例えばステアリルアルコールを挙げることができる。
これら滑剤の中でも前記脂肪酸エステル系物質が、透明性、耐加水分解性をを損なわず、好適に適用できる。
【００３７】
本発明では、ポリカーボネート系樹脂組成物中に含まれる（Ｆ）成分の滑剤の総量が、１質量部以下、好ましくは０．０２〜０．７質量部、更に好ましくは０．０３〜０．６質量部、特に好ましくは０．０３〜０．５質量部とすることにより、成形加工時における面転写性、離型性を要求する場合においても高度な成形性を達成することができる。滑剤の総量が０．０１質量部未満では、面転写性の向上が発現しない可能性がある。また、１質量部までの添加に伴って、良好な離型性が選られるが、１質量部以上の添加では成形時にこれらが揮発ガスとなって反って面転写性を阻害する可能性がある。
本発明の難燃性樹脂組成物中における滑剤（Ｆ）の含有量は、組成物中から良溶媒／貧溶媒の組み合わせにより、滑剤（Ｆ）成分を分離あるいは抽出して、プロトンＮＭＲ法、ガスクロマトグラフィー／マススペクトル法（ＧＣ／ＭＳ法）、液体クロマトグラフィー／マススペクトル法（ＬＣ／ＭＳ法）等の分析手法を組み合わせることにより定量することができる。
【００３８】
本発明の樹脂組成物には、上記各成分の他に、必要に応じて、本発明の効果を損なわない範囲で各種添加剤を配合することができる。
例えば、ヒンダードフェノール系、エステル系、等の酸化防止剤、ベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系等の紫外線吸収剤、ヒンダードアミン系等の光安定剤、通常用いられる難燃化剤、難燃助剤，離型剤，帯電防止剤，着色剤等が挙げられる。
【００３９】
上記各成分の配合及び混練法については、特に制限はなく、通常用いられる方法で行うことができる。
例えば、リボンブレンダー、ヘンシェルミキサー、バンバリーミキサー、ドラムタンブラー、単軸スクリュー押出機、２軸スクリュー押出機、コニーダ、多軸スクリュー押出機等により行なうことができる。
混練に際しての加熱温度は、通常、２８０〜３２０℃が適当である。
【００４０】
本発明のポリカーボネート系樹脂組成物は、成形することにより光学部品とすることができる。
光学部品としては、例えば、光学レンズ、導光板（導光体）等の光学素子、街路灯カバー、車両用及び建材用合わせガラス等ガラス代替用途等が挙げられる。
車載用光学部品としては、近年進展が目覚しい車載用光半導体装置レンズが代表として挙げられる。
車載用光半導体装置レンズは、本発明の樹脂組成物を好ましくは射出成形又は押出成形することにより作製される。
【００４１】
車載用光半導体装置レンズの射出成形は、シリンダー温度を２６０〜３２０℃、金型温度を５０〜１２０℃にして行なうことが好ましい。
更に、レンズ表面にプリスム転写等の表面微細加工を行なう場合は、成形温度を３００℃、金型温度を１００〜１２０℃にすることが好ましい。
【００４２】
上記車載用光半導体装置レンズとしては、凹、凸、フレネル、プリズム等、特に制限はなく、指向性、集光性を加味してレンズ状に成形すればよい。
また、レンズの形状は、角板状、円筒状又はレンズ効果を有する曲面状でもよく、目的・用途に応じて適宜選定することができ、例えば、凸レンズ形状の断面を有する構造でもよい。また、レンズの集光性を高めるために、フレネルレンズやプリズムをレンズ表面に設けた構造にしてもよい。
【００４３】
逆に、車載用光半導体装置レンズの指向性を落とし、光拡散性を得る為には、本発明の樹脂組成物に光拡散剤を配合した樹脂組成物を車載用光半導体装置レンズ用材料として用いてもよい。
上記光拡散剤は、本発明の樹脂組成物におけるポリカーボネート系樹脂の屈折率と０．００１以上の差があればよく、一般的なポリカーボネート樹脂を例にとると、１〜５０μmの平均粒子系を有する架橋ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）樹脂、シリカ、シリコーン樹脂等のビーズや粉末、微粒子等を用いることができる。
光拡散剤の配合量は、要求する光拡散性にもよるが、本発明の樹脂組成物をベースとして１００質量部に対し、０．０１〜１０質量部程度が好ましい。
配合量が０．０１質量部以上では、十分な光拡散性を有し、１０質量部以下では、光透過性が良く、光半導体装置の輝度も良好である。
上記車載用光半導体装置レンズに光散乱層を形成するにあたっては、レンズの全面に限らず、一部に形成することもできる。
【実施例】
【００４４】
次に、本発明を実施例により、更に詳細に説明するが、本発明はこれらの例によってなんら限定されるものではない。
【００４５】
（１）実施例及び比較例で用いた材料の種類は、下記のとおりである。
（Ａ）ポリカーボネート系樹脂
ポリカーボネート１：タフロンＦＮ１７００Ａ〔商品名，出光石油化学（株）製，粘度平均分子量１８０００〕
ポリカーボネート２〜６：下記の製造例１〜５で製造したポリカーボネート樹脂
また、粘度平均分子量Ｍｖは、ウベローデ型粘度管にて、２０℃におけるメチレンクロライド溶液の極限粘度［η］を測定し、下記の関係式により計算した。
［η］＝１．２３×１０-5Ｍｖ0.83
【００４６】
製造例１（ポリカーボネート２）
ビスフェノールＡ（ＢＰＡ）のＮＡＯＨ水溶液４０Ｌ／ｈｒ、塩化メチレン１５Ｌ／ｈｒの流量で、ホスゲンを４．０ｋｇ／ｈｒの流量で内径６ｍｍ、管長３０ｍの管型反応器に連続的に通した。
管型反応器はジャケット部分を有しており、ジャケットに冷却水を通して反応液の温度を４０℃以下に保った。
管型反応器を出た反応液は、後退翼を備えた内容積４０Ｌのバッフル付き槽型反応器へ連続的に導入され、ここに更にＢＰＡのＮＡＯＨ水溶液２．８Ｌ／ｈｒ、２５質量％ＮＡＯＨ水溶液０．０７Ｌ／ｈｒ、水１７Ｌ／ｈｒ、１質量％トリエチルアミン水溶液を０．６４Ｌ／ｈｒ添加して反応を行なった。
槽型反応器から溢れ出る反応液を連続的に抜き出し、静置することで水相を分離除去し、塩化メチレン相を採取した。
得られたポリカーボネートオリゴマーは、濃度３２５ｇ／Ｌ、クロロホーメート基濃度０．７１モル／Ｌであった。
邪魔板、パドル型攪拌翼及び冷却用ジャケットを備えた５０Ｌ槽型反応器に、上記オリゴマー溶液１５．０Ｌ、塩化メチレン９．４Ｌ、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール１４１ｇ、トリエチルアミン１．５ｍＬを仕込み、ここに９，９−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）フルオレン（ＢＣＦＬ）のＮＡＯＨ水溶液（ＮａＯＨ６３９ｇを水１０．８Ｌに溶解後、ＢＣＦＬを１８１２ｇ溶解することで調製した。）を添加し１時間反応を行なった。
希釈のため塩化メチレン１２．０Ｌを加えた後、静置することでポリカーボネートを含む有機相と過剰のＮａＯＨを含む水相に分離し、有機相を単離した。
得られたポリカーボネートの塩化メチレン溶液を１０Ｌの０．０３モル／ＬＮａＯＨ水溶液で洗浄した後、更に１０Ｌの０．２モル／Ｌ塩酸で洗浄し、次いで、洗浄後の水相中の電気伝導度が０．０１μｓ／ｍ以下になるまで純水で洗浄を繰り返した。
得られたポリカーボネートの塩化メチレン溶液を濃縮し、得られた固形分を粉砕して粉体ちし、減圧下１２０℃で乾燥した。
得られたポカーボネート２の性状は下記のとおりであった。
Ｍｖ＝１７５００
ＮＭＲにより求めたモノマー比［モル％］  ＢＰＡ：ＢＣＦＬ＝８１：１９
Ｔｇ＝１６８℃
【００４７】
製造例２（ポリカーボネート３）
邪魔板、パドル型攪拌翼及び冷却用ジャケットを備えた５０Ｌ槽型反応器に、製造例１で得られたオリゴマー溶液１５．０Ｌ、塩化メチレン９．４Ｌ、トリエチルアミン８．９ｍＬを仕込み、ここにα，ω−ビス（２−ヒドロキシフェニルプロピル）ポリジメチルシロキサン７０．０ｇ〔商品名Ｘ−２２−１８２１、信越化学工業（株）製、ジメチルシロキサン重合度ｎ＝４３〕を添加し１０分間反応を行なった。
更に、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール１４１ｇ、ＢＰＡのＮＡＯＨ水溶液（ＮａＯＨ５５４ｇを水９．３Ｌに溶解後、ＢＰＡを１０９３ｇ溶解することで調製した）を添加し４０分間反応を行なった。
希釈のため塩化メチレン１２．０Ｌを加えた後、静置することでポリカーボネートを含む有機相と過剰のＮａＯＨを含む水相に分離し、有機相を単離した。
得られたポリカーボネートの塩化メチレン溶液を１０Ｌの０．０３モル／ＬＮａＯＨ水溶液で洗浄した後、更に１０Ｌの０．２モル／Ｌ塩酸で洗浄し、次いで、洗浄後の水相中の電気伝導度が０．０１μｓ／ｍ以下になるまで純水で洗浄を繰り返した。
得られたポリカーボネートの塩化メチレン溶液を濃縮し、得られた固形分を粉砕して粉体ちし、減圧下１２０℃で乾燥した。
得られたポリカーボネート３の性状は、下記のとおりであった。
Ｍｖ＝１７６００
ＮＭＲにより求めたジメチルシロキサン量［質量％］＝１．０
Ｔｇ＝１４８℃
【００４８】
製造例３（ポリカーボネート４）
製造例１において、ＢＣＦＬのＮＡＯＨ水溶液の代わりに、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン（ＢＰＺ）のＮＡＯＨ水溶液（ＮａＯＨ６３９ｇを水１０．８Ｌに溶解後、ＢＰＺを１４２７ｇ溶解することで調製した。）を用いた他は、製造例１と同様にしてポリカーボネート４を得た。
得られたポリカーボネート４の性状は、下記のとおりであった。
Ｍｖ＝１７５００
ＮＭＲにより求めたモノマー比［モル％］  ＢＰＡ：ＢＰＺ＝８１：１９
Ｔｇ＝１５５℃
【００４９】
製造例４（ポリカーボネート５）
製造例１において、オリゴマー溶液１５．０Ｌを５．０Ｌに、塩化メチレン９．４Ｌを３．１Ｌに、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール１４１ｇを４７．０ｇに、トリエチルアミン０．５ｍＬに変更し、ＢＣＦＬのＮＡＯＨ水溶液の代わりに、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）アダマンタン（ＢＰＡＤ）の水酸化カリウム水溶液（ＫＯＨ２９８ｇを水５．０Ｌに溶解後、ＢＰＡＤを５11ｇ溶解することで調製した。）を用いた他は、製造例１と同様にしてポリカーボネート５を得た。。
得られたポリカーボネート５の性状は、下記のとおりであった。
Ｍｖ＝１７７００
ＮＭＲにより求めたモノマー比［モル％］  ＢＰＡ：ＢＰＡＤ＝８１：１９
Ｔｇ＝１７８℃
【００５０】
製造例５（ポリカーボネート６）
製造例１において、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール１４１ｇの代わりに、９−（４−ヒドロキシフェニル）−９−（４−メトキシフェニル）フルオレン３４２ｇを用い、ＢＣＦＬのＮＡＯＨ水溶液の代わりに、ＢＰＡのＮＡＯＨ水溶液（ＮａＯＨ６３９ｇを水１０．８Ｌに溶解後、ＢＰＡを１０９３ｇ溶解することで調製した。）を用いた用いた他は、製造例１と同様にしてポリカーボネート６を得た。。
得られたポリカーボネート６の性状は、下記のとおりであった。
Ｍｖ＝１７７００
Ｔｇ＝１５７℃
【００５１】
（Ｂ）アリールホスフィン
トリフェニルホスフィン：ＪＣ−２６３〔商品名，城北化学工業（株）製〕
（Ｃ）脂環式エポキシ化合物
セロキサイド２０２１Ｐ〔商品名，ダイセル化学工業（株）製、式（２）の化合物）
（Ｄ）アクリル系樹脂
ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）：ダイアナールＢＲ８３〔商品名，三菱レーヨン（株）製，粘度平均分子量４００００〕
分子量は、オストワルド型粘度管にて、２５℃におけるクロロホルム溶液の極限粘度［η］を測定し、次の関係式により平均重合度ＰＡを求め、計算した。
ｌｏｇＰＡ＝１．６１３ｌｏｇ（［η］×１０４／８．２９）
（Ｅ）アルコキシ基、ビニル基又はフェニル基を含有するポリシロキサン化合物
ＫＲ５１１〔商品名，信越シリコーン（株）製，フェニル基、メトキシ基及びビニル基を有するオルガノシロキサン〕
（Ｆ）滑剤
ステアリン酸モノグリセリド：Ｓ１００Ａ〔商品名，理研ビタミン（株）製〕
【００５２】
（２）各評価項目の測定法は、下記のとおりである。
透明性：全光線透過率；ＪＩＳ−Ｋ−７１０５に準拠した。
スガ試験機社製；名称：ＤＩＧＩＴＡＬ  ＨＡＺＥ  ＣＯＭＰＵＴＥＲ形式：ＨＧＭ−２ＤＰを用いて測定した。
黄色度：ＹＩ値；ＪＩＳ−Ｋ−７１０５に準拠した。
マクベス社製ＭＳ２０２０プラス（Ｄ光源；１０度視野反射法）を用いて測定した。
熱変形温度：ＪＩＳ−Ｋ−７２０７に準拠した。
耐スチーム性：下記の成形体を、耐スチーム試験機（平山製作所社製）槽内に入れ、１２７℃の飽和水蒸気下に１００時間暴露し、全光線透過率の測定、ヘイズ（白濁及びクラックの発生の有無）及び外観の変化を目視観察した。
評価は、◎（極めて良好），○（良好），×（不良）の３段階で行なった。
オーブン耐熱性（耐高温エージング性）：ギアオーブン（循環式熱風乾燥機）にて、１４０℃で２００時間暴露後、全光線透過率及びＹＩ（黄色度）を測定した。
Ｉｚｏｄ衝撃強度（ノッチ）：ＡＳＴＭ  Ｄ２５６に準拠した。
【００５３】
〔実施例１〜９及び比較例１〜７〕
表１又表２に示す割合で各成分を混合し後、押出機にて２８０℃で混練し、ペレット化した。
このペレットを射出成形機にて、成形温度３００℃、金型温度１００℃の条件で評価用成形体（１４ｃｍ角板、厚さ４ｍｍ）を作製し、各評価を行なった。
尚、比較例６及び７においては、酸化防止剤として（Ｂ）成分のアリールホスフィンに代えて、リン酸エステル系化合物１（商品名：イルガホス１６８、チバガイギー社製）及びリン酸エステル系化合物２（商品名：アデカスタブＰＥＰ−３６、旭電化工業（株）社製）を用いた。
評価結果を表１及び表２に示す。
【００５４】
比較例１及び２においては、ポリカーボネート系樹脂の代えて、環状オレフィン系樹脂１〔商品名アートン：Ｆ５０３２、日本合成ゴム（株）製〕又は環状オレフィン系樹脂２〔商品名：ゼオノア１６００、日本ゼオン（株）社製）を用い、表１又表２に示す割合で各成分を混合し後、押出機にて２８０℃で混練し、ペレット化した。
このペレットを射出成形機にて、成形温度２８０℃、金型温度８０℃の条件で評価用成形体（３０×２０ｍｍ角板、厚さ３ｍｍ）を作製し、各評価を行なった。
【００５５】
【表１】
2005112963.tif 000012
【００５６】
【表２】
2005112963.tif 000013