(57)【要約】【課題】  本発明によれば、反磁性体を配合した高分子複合材料成形体の各種性能に関して、異方性を付与することができる高分子複合材料成形体及びその製造方法を提供する。【解決手段】  高分子複合材料成形体は、高分子材料中に反磁性体を配合したものである。反磁性体は軸状をなし、下記式（１）で示される異方性磁化率χaが負の値である。  χa＝χ//−χ⊥  ・・・（１）（式中、χ//は反磁性体の長軸方向における磁化率を示し、χ⊥は反磁性体の短軸方向の磁化率を示す。）  高分子材料中では、反磁性体が一定方向に配向されている。  この高分子複合材料成形体の製造方法では、まず、高分子組成物１５が金型１３に充填される。金型１３の上下には超電導磁石１６ａが配設され、高分子組成物１５には磁場が印加される。これらの超電導磁石１６ａがＺ軸の周りに回転されることにより、反磁性体は一定方向に配向される。【選択図】      図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
高分子材料中に反磁性体を配合した高分子複合材料成形体であって、前記反磁性体は軸状をなし、該反磁性体の下記式（１）で示される異方性磁化率χaが負の値であるとともに、前記反磁性体は高分子材料中において一定方向に配向されていることを特徴とする高分子複合材料成形体。
χa＝χ//−χ⊥  ・・・（１）
（式中、χ//は反磁性体の長軸方向における磁化率を示し、χ⊥は反磁性体の短軸方向の磁化率を示す。）
【請求項２】
前記反磁性体の長軸方向における長さは１０ｍｍ以下である請求項１に記載の高分子複合材料成形体。
【請求項３】
請求項１又は請求項２に記載の高分子複合材料成形体の製造方法であって、前記高分子材料に反磁性体を配合した高分子組成物に対して磁力線を印加し、該磁力線の方向を変化させながら、前記反磁性体を一定方向に配向させた後、前記高分子組成物を硬化又は固化させることを特徴とする高分子複合材料成形体の製造方法。
【請求項４】
前記磁力線と高分子組成物との相対回転によって高分子組成物に磁場が印加される請求項３に記載の高分子複合材料成形体の製造方法。
【請求項５】
前記高分子組成物はＸＹ平面上に配置され、前記磁力線がＸＹ平面と直交するＺ軸の周りに回転されることにより、前記磁力線の方向が変化される請求項３又は請求項４に記載の高分子複合材料成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高分子材料中に反磁性体が配合されて複合化された高分子複合材料成形体及びその製造方法に関するものである。より具体的には、異方性磁化率が負である反磁性体が配合された高分子複合材料成形体及びその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、マトリックスとしての高分子材料に、ガラス繊維、炭素繊維、金属繊維、有機繊維、セラミックス等の機能性フィラーが配合されて複合化された高分子複合材料成形体が広く知られている。この種の高分子複合材料成形体は、機能性フィラーの配合によって、機械的性質（弾性率、強度等）、熱的性質（熱膨張係数、熱伝導率等）、光学的性質、電気的性質等の各種機能を付与されている。
【０００３】
通常、この高分子複合材料成形体は、高分子材料中において機能性フィラーがランダムに分散されることによって、各種機能に関して等方性を有するものが要求されていた。
この種の高分子複合材料成形体として、具体的には繊維強化樹脂成形体、繊維強化ゴム成形体等が知られ、それらは、宇宙、航空機、自動車、電気製品、スポーツ用品、レジャー用品等の分野における成形部品として幅広く実用化されている。
【０００４】
しかしながら、複雑な構造を有する機構部品等においては、各種機能に関して異方性を有する高分子複合材料成形体が要求されている。そこで、最近では、機能性フィラーが一定方向に配向された高分子複合材料成形体が提案されている（例えば、特許文献１〜３参照）。
【０００５】
特許文献１〜３に記載の高分子複合材料成形体では、機能性フィラーとしてそれぞれポリアリレーンサルファイド繊維、芳香族ポリエステル繊維及びアラミド繊維が配合されている。これらの繊維は、いずれも反磁性体であるとともに、異方性磁化率χa（χa＝繊維軸方向の磁化率χ//−繊維径方向の磁化率χ⊥）が正の値を示す。従って、図９（ａ）に示すように、例えばポリアリレーンサルファイド繊維２１が磁場に配置されると、ポリアリレーンサルファイド繊維２１はその長軸が磁力線Ｍの方向に沿うように配向される。この性質を利用して、図９（ｂ）に示すようにポリアリレーンサルファイド繊維２１が一定方向に配向された高分子複合材料成形体２２を得ることが可能である。
【０００６】
一方、図１０（ａ）に示すように異方性磁化率χaが負の値であるポリエチレン繊維３１が磁場に配置されると、ポリエチレン繊維３１は、その長軸が磁力線Ｍの方向に対して直交するように配向される。従って、高分子材料中に機能性フィラーとしてポリエチレン繊維３１を配合し、磁力によってポリエチレン繊維３１を配向させると、図１０（ｂ）に示すように磁力線Ｍの方向と直交する面内ではポリエチレン繊維３１がランダムな方向に配向されることになる。
【特許文献１】特開２００３−１２８９３７号公報（請求項１等）
【特許文献２】特開２００２−２１２３１０号公報（請求項１等）
【特許文献３】特開２００１−１０６７９９号公報（請求項１等）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上記背景技術に記載の高分子複合材料成形体では、異方性磁化率χaが負の値である反磁性体を配合した場合、その反磁性体を配合した高分子複合材料成形体の各種性能に関して、異方性を付与させることは困難である。また、上記背景技術に記載の高分子複合材料成形体の製造方法では、その各種性能に関して、異方性を付与した高分子複合材料成形体を製造することが不可能である。
【０００８】
本発明は、上記のような従来技術に存在する問題点に着目してなされたものである。その目的とするところは、各種性能に関して、異方性を付与することができる高分子複合材料成形体及びその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記の目的を達成するために請求項１に記載の発明の高分子複合材料成形体では、高分子材料中に反磁性体を配合した高分子複合材料成形体であって、前記反磁性体は軸状をなし、該反磁性体の下記式（１）で示される異方性磁化率χaが負の値であるとともに、前記反磁性体は高分子材料中において一定方向に配向されていることを特徴とする。
【００１０】
χa＝χ//−χ⊥  ・・・（１）
（式中、χ//は反磁性体の長軸方向における磁化率を示し、χ⊥は反磁性体の短軸方向の磁化率を示す。）
請求項２に記載の発明の高分子複合材料成形体では、請求項１に記載の発明において、前記反磁性体の長軸方向における長さは１０ｍｍ以下であることを特徴とする。
【００１１】
請求項３に記載の発明の高分子複合材料成形体の製造方法では、請求項１又は請求項２に記載の高分子複合材料成形体の製造方法であって、前記高分子材料に反磁性体を配合した高分子組成物に対して磁力線を印加し、該磁力線の方向を変化させながら、前記反磁性体を一定方向に配向させた後、前記高分子組成物を硬化又は固化させることを特徴とする。
【００１２】
請求項４に記載の発明の高分子複合材料成形体の製造方法では、請求項３に記載の発明において、前記磁力線と高分子組成物との相対回転によって高分子組成物に磁場が印加されることを特徴とする。
【００１３】
請求項５に記載の発明の高分子複合材料成形体の製造方法では、請求項３又は請求項４に記載の発明において、前記高分子組成物はＸＹ平面上に配置され、前記磁力線がＸＹ平面と直交するＺ軸の周りに回転されることにより、前記磁力線の方向が変化されることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、反磁性体を配合した高分子複合材料成形体の各種性能に関して、異方性を付与することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。
本実施形態における高分子複合材料成形体は、マトリックスとしての高分子材料中に反磁性体が配合されたものである。
【００１６】
＜反磁性体＞
この反磁性体は、磁化率が負の値を示すものをいう。また、反磁性体は軸状をなし、下記式（１）で示される異方性磁化率χaは負の値である。
【００１７】
χa＝χ//−χ⊥  ・・・（１）
（式中、χ//は反磁性体の長軸方向における磁化率を示し、χ⊥は反磁性体の短軸方向の磁化率を示す。）
反磁性体は、機能性フィラーとして高分子材料中に配合され、磁場の印加によって一定方向に配向される。
【００１８】
反磁性体の軸状という形状には、繊維状、ウィスカー状、短冊状、紡錘形状を含むものとする。反磁性体は、アスペクト比（アスペクト比＝長軸方向の長さ／短軸方向の長さ）が１を超えるものであって、長軸方向及び短軸方向とは、例えば、反磁性体が繊維の場合はそれぞれ繊維の長さ方向及び繊維の径方向を示す。
【００１９】
反磁性体は、特定の材料から構成されることにより、上記式（１）で示される異方性磁化率χaが負の値となる。反磁性体を構成する材料の具体例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリオキシアルキレン、脂肪族ポリアミド、脂肪族ポリエステル、セルロース、ＤＮＡ、タンパク質、長軸方向に沿ってグラファイト層が積層されたグラファイトファイバー等が挙げられる。反磁性体は、これらの材料を単独で使用したものでもよく、二種以上の材料を複合したものであってもよい。
【００２０】
反磁性体の材料としては、高分子材料中に分散させ易いことから、繊維状であることが好ましい。ポリエチレン繊維、ポリプロピレン繊維等の繊維状の反磁性体は、容易に入手することが可能である。例えば、反磁性体として熱伝導性に優れるポリエチレン繊維を使用した場合、一定方向に優れた熱伝導性を有する高分子複合材料成形体が得られる。
【００２１】
また、高分子材料には、構成する材料、形状等が異なる複数種の反磁性体を組み合わせて配合してもよい。
反磁性体による異方性機能を発現させ、得られる高分子複合材料成形体の機能性を一層向上させることができるため、反磁性体のアスペクト比（アスペクト比＝長軸方向の長さ／短軸方向の長さ）は、好ましくは５〜５０００、さらに好ましくは５〜１０００である。このアスペクト比が５未満であると、高分子複合材料成形体の異方性機能が十分に発現されにくくなるおそれがある。一方、５０００を超えると、反磁性体同士が絡み合い、反磁性体を一定方向に配向させにくくなるおそれがある。
【００２２】
反磁性体の長軸方向の長さは、好ましくは１０ｍｍ以下、より好ましくは５ｍｍ以下、さらに好ましくは２ｍｍ以下である。この長さが１０ｍｍを超えると、高分子材料中における反磁性体の分散性が低下するおそれがある。また、反磁性体同士が絡み合い易くなるため、反磁性体を一定方向に配向させることが困難となるおそれがある。
【００２３】
また、反磁性体の長軸方向の長さにおける下限は、反磁性体の短軸方向の長さにより異なるが、好ましくは０．５μｍ以上、より好ましくは２μｍ以上である。この長さが０．５μｍ未満であると、反磁性体の短軸方向の長さが０．０５μｍの場合であっても、アスペクト比が５未満となり、高分子複合材料成形体の異方性機能が十分に発現されにくくなるおそれがある。
【００２４】
反磁性体の短軸方向の長さは、反磁性体の生産性や取り扱い性を考慮すると、実用的には０．１〜３０μｍであることが好ましい。
反磁性体の異方性磁化率χaとは、反磁性体の磁化率における異方性を示す値であり、上記式（１）で示される。なお、本明細書における異方性磁化率χaは、ＣＧＳ単位系で表される値をいう。
【００２５】
反磁性体の異方性磁化率χaは、好ましくは−１×１０-9以下、より好ましくは−５×１０-9以下、さらに好ましくは−１×１０-8以下である。この異方性磁化率χaが−１×１０-9を超えると、反磁性体を一定方向に配向させることが困難となるおそれがある。つまり、反磁性体の異方性磁化率χaは、その絶対値が｜χa｜が大きいほど、磁場の印加によって高度に配向させることができる。異方性磁化率χaの下限は、−１×１０-6〜−１×１０-8であると推定される。
【００２６】
この異方性磁化率χaは、磁気異方性トルク計、振動式磁力計、超伝導量子干渉素子（ＳＱＵＩＤ）、サスペンジョン法等の公知の方法によって測定することができる。
＜高分子材料＞
マトリックスとしての高分子材料について説明する。
【００２７】
高分子材料は、目的とする高分子複合材料成形体の機械的性質、熱的性質、耐久性、信頼性などの要求性能に応じて適宜選択される。この高分子材料の具体例としては、熱可塑性樹脂、熱可塑性エラストマー、各種硬化性樹脂、並びに架橋ゴム及びその類似物等が挙げられる。
【００２８】
熱可塑性樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−α−オレフィン共重合体（エチレン−プロピレン共重合体等）、ポリメチルペンテン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニル、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリビニルアルコール、ポリビニルアセタール、フッ素樹脂（ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン等）、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、スチレン−アクリロニトリル共重合体、ＡＢＳ樹脂、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、変性ＰＰＥ樹脂、脂肪族ポリアミド類、芳香族ポリアミド類、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリメタクリル酸、ポリメタクリル酸エステル類（メタクリル酸メチル等）、ポリアクリル酸類、ポリカーボネート、ポリフェニレンスルフィド、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリエーテルニトリル、ポリエーテルケトン、ポリケトン、液晶ポリマー、シリコーン樹脂、アイオノマー等が挙げられる。
【００２９】
熱可塑性エラストマーとしては、スチレン−ブタジエン共重合体とその水添ポリマー、スチレン−イソプレンブロック共重合体とその水添ポリマー、スチレン系熱可塑性エラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマー、塩化ビニル系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマー、ポリアミド系熱可塑性エラストマー等が挙げられる。
【００３０】
硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、アクリル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ベンゾシクロブテン樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、ポリイミドシリコーン樹脂、熱硬化型ＰＰＥ、熱硬化性変性ＰＰＥ樹脂等が挙げられる。
【００３１】
架橋ゴム及びその類似物としては、天然ゴム、ブタジエンゴム、イソプレンゴム、スチレン−ブタジエン共重合ゴム、ニトリルゴム、水添ニトリルゴム、クロロプレンゴム、エチレン−プロピレンゴム、塩素化ポリエチレン、クロロスルホン化ポリエチレン、ブチルゴム、ハロゲン化ブチルゴム、フッ素ゴム、ウレタンゴム、シリコーンゴム、液状ゴム等が挙げられる。
【００３２】
これらの高分子材料は、単独で配合してもよく、二種以上を組み合わせて配合してもよい。さらに、複数の高分子材料からなるポリマーアロイを用いてもよい。これらの高分子材料の中でも、耐熱性等の温度特性や電気的信頼性の観点から、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂及び液状ゴムから選ばれる少なくとも一種を配合することが好ましい。
【００３３】
また、配合時における高分子材料は、反磁性体の分散性が良好であるとともに反磁性体の配向を制御し易いことから、低粘度の液体であること、又は加熱溶融した際に低粘度化することが好ましい。低粘度の液体である高分子材料としては、各種高分子前駆体が挙げられ、液状エポキシ樹脂、液状不飽和ポリエステル樹脂、液状ゴム等が挙げられる。また、加熱溶融した際に低粘度化する高分子材料としては、加熱溶融時の粘度が１〜５００Ｐａ・ｓ程度の高分子材料が挙げられ、具体的には、結晶性高分子が挙げられる。その結晶性高分子としては、オレフィン系樹脂、ナイロン樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂等が挙げられる。
【００３４】
硬化性樹脂又は架橋ゴムを使用する場合、それらの架橋方法としては、熱硬化法、光硬化法、湿気硬化法、放射線照射法、電子線照射法等の公知方法を採用することができる。
＜高分子複合材料成形体＞
高分子複合材料成形体は、上記の高分子材料中において反磁性体が一定方向に配向されているものである。この高分子複合材料成形体は、例えば反磁性体が配向された方向に沿って、強度、熱伝導性等の様々な機能性が高められ、一定方向に高い機能性が発揮される。従って、この高分子複合材料成形体は、例えば、反磁性体として熱伝導性に優れるポリエチレン繊維を使用した場合、熱伝導性について異方性機能を有することになる。
【００３５】
高分子複合材料成形体の形状は、特に限定されず、例えば立方体状、球状、円柱状、板状、フィルム状、棒状、チューブ状等が挙げられる。
このように高分子複合材料成形体は、熱的性質（熱膨張係数、熱伝導率等）、摺動性、電気的性質等について異方性機能が要求される用途に適用することができる。高分子複合材料成形体が適用される用途としては、機械部品、機構部品、電気製品等が挙げられ、具体的には、ハウジング、基板、伝動ベルト、タイヤ、ローラ、フィルター等が挙げられる。
【００３６】
＜製造方法＞
高分子複合材料成形体を製造するには、まず、高分子材料中に反磁性体が配合された高分子組成物を調製する。この高分子組成物の周囲には、高分子組成物に磁力線を印加するための磁力線発生源が配設される。磁力線は、反磁性体を配向させるべき方向と直交する面に対して平行に印加される。さらに、磁力線はその方向を徐々に変化させられる。その後、高分子組成物は硬化又は固化され、反磁性体が一定方向に配向された高分子複合材料成形体が成形される。
【００３７】
（高分子組成物の調製）
高分子組成物は、高分子材料中に反磁性体を混合分散することによって得られる。高分子材料と反磁性体を混合分散させるには、例えば、ブレンダー、ミキサー、ロール、押出機等の公知の混合・混練装置を用いることができる。混合分散時又は混合分散後において、減圧又は加圧操作することにより、高分子組成物に混入した気泡を除去することが好ましい。
【００３８】
高分子材料に配合される反磁性体の配合量は、高分子複合材料成形体が適用される物における要求性能によって適宜決定される。高分子材料に配合される反磁性体の配合量は、高分子材料１００重量部に対して、好ましくは０．１〜５０重量部、より好ましくは１〜３０重量部、さらに好ましくは２〜２０重量部である。この反磁性体の配合量が多いほど、得られる高分子複合材料成形体の機能性を向上させ易い。しかしながら、５０重量部を超える場合、高分子組成物の粘度が増大するとともに流動性が損なわれ、反磁性体の配向制御が困難となるおそれがある。一方、０．１重量部未満であると、得られる高分子複合材料成形体における機能性の向上が十分に果たされないおそれがある。
【００３９】
高分子材料に反磁性体を配合する際、反磁性体には表面処理が施されることが好ましい。この表面処理によって、高分子材料に対する反磁性体の濡れ性や接着性が向上する。そして、高分子材料中において反磁性体が容易に分散混合されるとともに、より多くの反磁性体を配合することが可能となる。表面処理の具体例としては、脱脂処理、洗浄処理、紫外線照射処理、コロナ放電処理、プラズマ処理、火炎処理等が挙げられる。また、表面を化学的に改質する表面処理として、カップリング剤（シラン系、チタン系、アルミニウム系等）、レゾルシンホルマリンラテックス等による表面処理が挙げられる。
【００４０】
高分子組成物には、必要に応じて、可塑剤、架橋剤、着色剤、安定剤、溶剤等の添加剤を少量配合させることも可能である。特に、高分子組成物に揮発性の有機溶剤、反応性可塑剤等を配合すると、高分子組成物の低粘度化、高分子材料の比重調整を行うことができる。その低粘度化によって、反磁性体の配合量を増大させることが可能となるとともに、比重調整によって高分子組成物中における反磁性体の沈降が抑制され、反磁性体の配向を促進することが可能となる。
【００４１】
（反磁性体の配向）
調製された高分子組成物中の反磁性体は、ランダムに分散している。反磁性体を一定の方向に配向させるには、高分子組成物に磁力線を印加する磁力線発生源を高分子組成物の周囲に配設する。磁力線発生源を配設するには、まず高分子組成物において、反磁性体を配向させようとする方向に直交する平面を仮想する。そして、その仮想平面（以下、ＸＹ平面という。）に対して磁力線が平行に延びるように磁力線発生源を配設する。このとき、磁力線によって反磁性体が磁化される。そして、反磁性体の異方性磁化率χaは負の値を示すため、反磁性体は、磁力線の方向と直交するように配置される。しかし、磁力線の方向と直交する面内では、各反磁性体は、様々な角度で傾斜している。
【００４２】
続いて、磁力線の方向が上記ＸＹ平面内において徐々に変更、すなわちＸＹ平面と直交するＺ軸の周りに回転される。すると、先に傾斜していた反磁性体が、方向を変更された磁力線に対して直交するように、その姿勢を変化させる。磁力線の方向が３６０度にわたって徐々に変化すれば、すべての反磁性体の傾斜が解消される。従って、反磁性体が一定方向に配向された高分子複合材料成形体を得ることができる。
【００４３】
＜応用例＞
以下、本発明の高分子複合材料成形体の製造方法における応用例を図面に基づいて詳細に説明する。
【００４４】
図４に示すように、まず、円板状の高分子複合材料成形体１１ａにおいて、その表面、すなわちＹＺ平面と平行な一方向（Ｚ方向）に沿って反磁性体１２を配向させる場合の高分子複合材料成形体１１ａの製造方法について説明する。図１（ａ）及び図１（ｂ）に示すように、金型１３の内部には、円板状の成形凹部１４が形成されている。この金型１３はアルミニウム製であり、成形凹部１４の内壁面にはフッ素樹脂によるコーティングが施されている。図２（ａ）及び図２（ｂ）に示すように、成形凹部１４には高分子組成物１５が充填され、高分子組成物１５が円板状に成形される。次に、図３（ａ）及び図３（ｂ）に示すように、金型１３の上下には、高分子組成物１５の厚さ方向、すなわち、Ｙ軸方向に沿って磁力線Ｍ１が生じるように、磁力線発生源としての一対の超電導磁石１６ａが配設されている。続いて、これらの超電導磁石１６ａは、図３（ａ）の矢印及び図３（ｃ）の矢印に示すように、Ｚ軸の周りに回転される。超電導磁石１６ａの回転に伴い、磁力線Ｍ１はＸＺ平面と平行な平面内において、その向きを徐々に変える。言い換えれば、磁力線Ｍ１がＺ軸の周りに回転する。次に、高分子組成物１５が硬化又は固化される。その結果、図４に示すように、反磁性体１２がＸ軸方向に沿って配向した高分子複合材料成形体１１ａが得られる。
【００４５】
次に、図６に示すように円板状の高分子複合材料成形体１１ｂの厚さ方向（Ｚ方向）に沿って反磁性体１２を配向させる場合の高分子複合材料成形体１１ｂの製造方法について説明する。上記と同様に、成形凹部１４に高分子組成物１５を充填することにより、高分子組成物１５が円板状に成形される。次に、図５（ａ）及び図５（ｂ）に示すように、金型１３の左右両側には、磁力線Ｍ２が高分子組成物１５の一平面と平行に生じるように、一対の超電導磁石１６ｂが配設される。続いて、これらの超電導磁石１６ｂは、図５（ａ）の矢印及び図５（ｃ）の矢印に示すように、高分子組成物１５の厚さ方向と平行なＺ軸周りに回転される。超電導磁石１６ｂの回転に伴い、磁力線Ｍ２はＸＹ平面と平行な平面内において、その向きを徐々に変える。言い換えれば、磁力線Ｍ２がＺ軸の周りに回転する。次に、高分子組成物１５が硬化又は固化される。その結果、図６に示すように反磁性体１２が厚さ方向に沿って配向した高分子複合材料成形体１１ｂが得られる。
【００４６】
磁力線発生源又は高分子組成物の回転速度、つまり磁力線の回転速度は、特に限定されず、その速度は一定であってもなくてもよい。それらの回転速度は、好ましくは０．５ｒｐｍ以上、より好ましくは１ｒｐｍ以上である。回転速度が０．５ｒｐｍ未満であると、反磁性体を一定方向に配向させるまでに時間がかかり、生産性が悪化するおそれがある。また、磁力線の回転方向は、時計回り又は反時計回りのいずれでもよく、それらを交互に行ってもよい。さらに、より高度な配向性が得られることから、磁力線の回転角度は１８０°以上であることが好ましい。
【００４７】
ここで、芳香族有機繊維等の異方性磁化率χaが正の値である反磁性体とは異なり、本実施形態の反磁性体が磁力線に対してその長軸が直交するように配向するのは、
（ａ）芳香族有機繊維は、異方性磁化率χaが正の値を示すため、磁力線に対してその長軸が平行となるように磁場の作用を受けるが、異方性磁化率χaが負の値を示す反磁性体では、磁力線に対して長軸が直交するように磁場の作用を受けること、
（ｂ）炭素−炭素結合の異方性磁化率χaを考慮すると、多くの炭素−炭素結合が存在する反磁性体の長軸が磁力線と直交するとき、エネルギー的に最も安定であること、
等の理由によるものと推定される。
【００４８】
磁力線発生源としては、超電導磁石の他に、永久磁石、電磁石、コイル等が挙げられる。磁力線発生源から発生する磁場の磁束密度は、好ましくは１〜３０テスラである。この磁束密度が１テスラ未満であると、反磁性体を高度に配向させることが困難となるおそれがある。一方、３０テスラを超える磁束密度は、実用上得られにくい。また、反磁性体における異方性磁化率の絶対値は一般に小さいため、より高い磁束密度であることが好ましい。従って、磁束密度は、より好ましくは２テスラ以上、さらに好ましくは５テスラ以上である。
【００４９】
本実施形態によって発揮される効果について、以下に記載する。
・  この実施形態の高分子複合材料成形体においては、高分子材料中に反磁性体が配合されている。その反磁性体は軸状をなし、異方性磁化率χaが負の値である。また、その反磁性体は一定方向に配向されている。このように構成した場合、異方性磁化率χaが負の値である反磁性体が有する熱伝導性、熱機械特性等の各種性能は、反磁性体の長軸方向、つまり配向方向に依存する。従って、反磁性体を配合した高分子複合材料成形体の各種機能に関して、異方性を付与することができる。
【００５０】
・  この実施形態の高分子複合材料成形体においては、反磁性体の長軸方向における長さが１０ｍｍ以下である。このように構成した場合、高分子材料に対する反磁性体の分散性が向上するため、反磁性体の配向制御が容易になる。従って、より高度に反磁性体を配向させることが可能となり、異方性をさらに発揮させることができる。
【００５１】
・  この実施形態における高分子複合材料成形体の製造方法では、高分子組成物に対して磁力線を印加する。そして、磁力線の方向を変化させながら反磁性体を一定方向に配向させた後、高分子組成物を硬化又は固化させている。この製造方法の場合、反磁性体に印加される磁力線の方向を変化させることにより、反磁性体が一定方向に高度に配向される。従って、各種性能に関して、異方性を発揮させることが可能な高分子複合材料成形体を得ることができる。
【００５２】
・  この実施形態における高分子複合材料成形体の製造方法では、磁力線と高分子組成物との相対回転によって、高分子組成物に磁力線が印加されている。この製造方法の場合、磁力線の方向を容易に変更することが可能となり、各種性能に関して、異方性を備えた高分子複合材料成形体を容易に得ることができる。
【００５３】
・  この実施形態における高分子複合材料成形体の製造方法では、高分子組成物は、ＸＹ平面上に配置されている。そして、磁力線がＸＹ平面と直交するＺ軸の周りに回転されることにより、磁力線の方向が変化される。この製造方法の場合、反磁性体がさらに高度に配合される。従って、各種性能に関して、異方性をさらに発揮させることが可能な高分子材料成形体を得ることができる。
【００５４】
・  この実施形態における高分子複合材料成形体の製造方法では、磁力線の回転軸となるＺ軸は、高分子組成物の略中心を貫通するように設定されている。この製造方法の場合、高分子組成物の全体にわたって磁力線を変化させることが可能となり、より効率的に反磁性体を配向させることができる。
【００５５】
なお、前記実施形態を次のように変更して構成することもできる。
・  前記実施形態における高分子複合材料成形体の製造方法では、一対の磁力線発生源が高分子組成物の周囲に対向して配置されている。これらの磁力線発生源は、対向せずに配置されていてもよい。例えば、高分子組成物の周囲に、例えば円弧状の磁石を単独で配設し、その磁石を高分子組成物の外周に沿って移動させることにより、磁力線を回転させてもよい。
【００５６】
・  前記実施形態では、磁力線発生源及び高分子組成物のいずれか一方の回転によって、磁力線の方向を変化させている。この他に、磁力線発生源及び高分子組成物の両方を回転させることによって、磁力線の方向を変化させてもよい。
【００５７】
・  前記実施形態における高分子複合材料成形体の製造方法では、一対の超電導磁石を高分子組成物の周囲に対向配置させ、それらの超電導磁石を回転させている。この他に、高分子組成物の周囲に複数の電磁石を配設し、それらの電磁石が順次通電又は非通電されるように構成してもよい。この場合、磁力線発生源と高分子組成物とを相対回転させなくても、高分子組成物を通過する磁力線の向きを変化させることができる。
【００５８】
・  前記実施形態における高分子組成物には、さらに前記異方性磁化率χaが負の値である反磁性体以外のフィラーを少量配合させることも可能である。そのフィラーとしては、有機繊維、天然繊維、炭素繊維、金属繊維、セラミック繊維、異なる複数の材料の繊維を複合した複合繊維、各種繊維から構成される織布や不織布等が挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、芳香族ポリアミド繊維、ポリイミド繊維、ポリベンザゾール繊維、芳香族ポリエステル繊維、ポリフェニレンスルフィド繊維、フェノール繊維、ビニロン繊維等が挙げられる。また、炭素繊維及び有機繊維のうち、それらの表面がニッケル等の金属によって被覆されたものであってもよい。
【００５９】
次に、上記実施形態から把握できる技術的思想について以下に記載する。
・  前記反磁性体は、繊維状である請求項１又は請求項２に記載の高分子複合材料成形体。このように構成した場合、反磁性体の配向制御が容易となるため、より優れた異方性を発揮させることができる。
【実施例】
【００６０】
次に、実施例及び比較例を挙げて前記実施形態をさらに具体的に説明する。
（異方性磁化率χaの測定）
二種類の反磁性体の異方性磁化率χaを磁気異方性トルク計（（株）玉川製作所製）で測定した。反磁性体としてのポリエチレン繊維（ダイニーマ（登録商標）、直径２０μｍ、繊維長０．５〜１ｍｍ、東洋紡績（株）製、以下ポリエチレン繊維という。）の異方性磁化率χaは、−１．９３×１０-8であった。また、反磁性体としてのポリオキシメチレン繊維（直径１００μｍ、呉羽合繊（株）製、以下ポリオキシメチレン繊維という。）の異方性磁化率χaは、−１．３０×１０-8であった。
【００６１】
（実施例１）
高分子材料として不飽和ポリエステル樹脂（商品名エポラックＧ１５７、（株）日本触媒製）１００重量部に、表面をエタノールで脱脂したポリエチレン繊維２重量部を混合した後、真空脱泡することにより、高分子組成物を調製した。
【００６２】
図２（ａ）及び図２（ｂ）に示すように、得られた高分子組成物１５を金型１３に充填した。図３（ａ）及び図３（ｂ）に示すように、その金型１３の上下に超電導磁石１６ａを配設し、磁束密度８テスラの磁力線Ｍ１を高分子組成物１５に印加した。この状態で、金型１３を回転速度４ｒｐｍ、回転時間２５分間の条件で、Ｚ軸の周りに回転させ、ポリエチレン繊維（反磁性体１２）をＺ軸方向に配向させた。その後、高分子組成物１５を加熱硬化させ、図４に示す円板状の高分子複合材料成形体１１ａを作製した。
【００６３】
一方、上記と同様にして得られた高分子組成物１５を別の金型１３に充填した。次に、図５（ａ）及び図５（ｂ）に示すように金型１３の左右両側に超電導磁石１６ｂを配設し、磁束密度８テスラの磁力線Ｍ２を高分子組成物１５に印加した。この状態で、金型１３を回転速度４ｒｐｍ、回転時間２５分間の条件でＺ軸の周りに回転させ、ポリエチレン繊維（反磁性体１２）を高分子組成物１５の厚さ方向に配向させた。その後、高分子組成物１５を加熱硬化させ、図６に示す円板状の高分子複合材料成形体１１ｂを作製した。
【００６４】
（実施例２及び実施例３）
ポリエチレン繊維の配合量を表１に示す配合量とした以外は、実施例１と同様にして面内のＺ軸方向に配向した高分子複合材料成形体１１ａ及び厚さ方向に配向した高分子複合材料成形体１１ｂを作製した。
【００６５】
（比較例１）
実施例１に記載の不飽和ポリエステル樹脂のみを金型に充填した以外は、実施例１と同様にして高分子成形体を作製した。
【００６６】
（比較例２）
実施例３の高分子組成物を金型に充填し、磁力線を印加せずに加熱硬化することにより、高分子成形体を作製した。この高分子成形体中のポリエチレン繊維はランダムに分散していた。
【００６７】
（比較例３）
実施例３で用いた高分子組成物１５と同一のものを金型１３に充填した。次に、図７（ａ）に示すように金型１３の上下に超電導磁石１６ａを配設し、磁束密度８テスラの磁力線Ｍ１を印加した。この状態で、２５分間、静磁場を印加した後、すなわち、磁力線Ｍ１の向きを変化させることなく、高分子組成物１５を加熱硬化させ、図７（ｂ）に示す高分子成形体１７ａを作製した。この高分子成形体１７ａのポリエチレン繊維（反磁性体１２）は、ＸＺ平面内においては、Ｙ軸に対して直交するように配向していたが、ランダムに傾斜していた。
【００６８】
一方、図８（ａ）に示すように超電導磁石１６ｂを金型１３の左右両側に配設した以外は、上記と同様にして、図８（ｂ）に示す従来の高分子成形体１７ｂを作製した。この高分子成形体１７ｂ中のポリエチレン繊維（反磁性体１２）は、厚さ方向に平行な面内においてランダムに傾斜していた。
【００６９】
（線膨張係数の測定）
実施例１〜３の高分子複合材料成形体及び比較例１〜３の高分子成形体を切削加工することにより、試験片（厚さ５ｍｍ、縦５ｍｍ、横５ｍｍ）を作製した。これらの試験片について、ＪＩＳ  Ｋ  ７１９７に準じて線膨張係数を測定した。
【００７０】
ここで、実施例１〜３の試験片は、母材となる高分子複合材料成形体の厚さ方向における線膨張係数を測定した。
実施例１〜３では、図４に示す高分子複合材料成形体１１ａから作製した試験片及び図６に示す高分子複合材料成形体１１ｂから作製した試験片が測定される。このとき、ポリエチレン繊維を配向させた方向及びその方向に直交する方向の二方向における線膨張係数が測定される。従って、線膨張係数における異方性を評価することができる。また、比較例１〜３においては、実施例１〜３に対応した二方向における線膨張係数を測定し、線膨張係数における異方性を評価した。実施例１〜３及び比較例１〜３における線膨張係数の測定結果を表１に示す。
【００７１】
【表１】
2005082721.tif 000003
表１の結果から明らかなように、実施例１〜３では高分子複合材料成形体１１ａの線膨張係数に比べ、高分子複合材料成形体１１ｂの線膨張係数は大幅に低い値を示している。このように、実施例１〜３では線膨張係数に関して優れた異方性が発揮されていることがわかる。一方、比較例１及び比較例２では、二方向の線膨張係数にほとんど差がなく、異方性が発現されていない。また、比較例３では、ポリエチレン繊維がランダムに傾斜しているため、実施例１〜３よりも異方性が劣っている。
【００７２】
（実施例４）
反磁性体としてポリオキシメチレン繊維を使用した以外は、実施例１と同様にして図４に示す高分子複合材料成形体１１ａ及び図６に示す高分子複合材料成形体１１ｂを作製した。
【００７３】
（実施例５及び実施例６）
ポリオキシメチレン繊維の配合量を表２に示す配合量とした以外は、実施例４と同様にして高分子複合材料成形体１１ａ及び厚さ方向に配向した高分子複合材料成形体１１ｂを作製した。
【００７４】
（比較例４）
実施例５で用いた高分子組成物と同一のものを金型に充填し、磁場を印加せずに加熱硬化することにより、高分子成形体を作製した。この高分子成形体中のポリオキシメチレン繊維はランダムに存在していた。
【００７５】
（比較例５）
実施例５の高分子組成物を使用した以外は、比較例３と同様に高分子成形体を作製した。
【００７６】
（線膨張係数の測定）
実施例４〜６の線膨張係数は、実施例１〜３と同様に測定した。比較例４及び比較例５の線膨張係数は、比較例２及び比較例３と同様に測定した。これらの結果を表２に示す。
【００７７】
【表２】
2005082721.tif 000004
表２の結果から明らかなように、実施例４〜６では高分子複合材料成形体１１ｂの線膨張係数に比べ、高分子複合材料成形体１１ａの線膨張係数は低い値を示している。このように、実施例４〜６では線膨張係数に関して優れた異方性が発揮されていることがわかる。一方、比較例４では、二方向の線膨張係数にほとんど差がなく、異方性が発現されていない。また、比較例５では、ポリオキシメチレン繊維がランダムに傾斜されているため、実施例４〜６よりも異方性が劣っている。
【００７８】
（比較例６）
ポリエチレン繊維の配合量を４重量部とした高分子組成物を使用した以外は、比較例２と同様に高分子成形体を作製した。
【００７９】
（比較例７）
ポリエチレン繊維の配合量を４重量部とした高分子組成物を使用した以外は、比較例３と同様に高分子成形体を作製した。
【００８０】
（熱伝導率の測定）
実施例１〜３の高分子複合材料成形体、並びに比較例１、比較例６及び比較例７の高分子成形体の熱伝導率を測定した。熱伝導率は、レーザーフラッシュ法によって測定した。レーザーフラッシュ法は、まず試料の表面にレーザー光を照射して、裏面における温度及び時間を測定し、低圧比熱（Ｃｐ）及び熱拡散率（α）を算出する。次に、下記式（２）によって、熱伝導率（λ）を算出する方法である。
【００８１】
λ＝α×Ｃｐ×ρ  ・・・（２）
（但し、ρは試料の密度を示す。）
なお、実施例１〜３では高分子複合材料成形体１１ｂを測定し、比較例７では高分子成形体１７ｂを測定した。また、実施例１〜３、比較例６及び比較例７の熱伝導率は、いずれも厚さ方向の熱伝導率を測定した値である。これらの結果を表３に示す。
【００８２】
【表３】
2005082721.tif 000005
表３の結果から明らかなように、実施例１における熱伝導率は、比較例１における熱伝導率の倍以上の値を示し、ポリエチレン繊維が一定方向に配向されている効果が十分に発揮されていると考えられる。また、実施例２における熱伝導率は、比較例６における熱伝導率よりも向上していることから、ポリエチレン繊維の配向の効果が立証されている。さらに、実施例２及び実施例３における熱伝導率は、比較例７における熱伝導率よりも向上している。従って、ポリエチレン繊維がランダムに傾斜されている比較例７よりも、一方向に配向されている実施例２の方が優れた異方性が発揮されることがわかる。
【図面の簡単な説明】
【００８３】
【図１】（ａ）は実施形態における金型を示す斜視図、（ｂ）はその断面図。
【図２】（ａ）は高分子組成物が充填された金型を示す斜視図、（ｂ）はその断面図。
【図３】（ａ）は高分子組成物に磁力線が印加された状態を示す斜視図、（ｂ）はその断面図、（ｃ）は超電導磁石が回転された状態を示す斜視図。
【図４】反磁性体が高分子複合材料成形体の平面に沿って一方向に配向された高分子複合材料成形体を示す斜視図。
【図５】（ａ）は図３の実施形態とは異なる別の製造方法に用いた超電導磁石及び金型を示す斜視図、（ｂ）はその断面図、（ｃ）は超電導磁石が回転された状態を示す斜視図。
【図６】反磁性体が厚さ方向に配向された高分子複合材料成形体を示す斜視図。
【図７】（ａ）は従来の製造方法を示す斜視図、（ｂ）は従来の高分子成形体を示す斜視図。
【図８】（ａ）は従来の別の製造方法を示す斜視図、（ｂ）は従来の別の高分子成形体を示す斜視図。
【図９】（ａ）は異方性磁化率χaが正の値である従来の反磁性体の磁場中における挙動を示す模式図、（ｂ）はその反磁性体が配向した従来の高分子成形体を示す斜視図。
【図１０】（ａ）は異方性磁化率χaが負の値である反磁性体の磁場中における挙動を示す模式図、（ｂ）はその反磁性体がランダムに傾斜した従来の高分子成形体を示す斜視図。
【符号の説明】
【００８４】
１１ａ，１１ｂ…高分子複合材料成形体、１２…反磁性体、１５…高分子組成物、Ｍ１，Ｍ２…磁力線。
【図１】
2005082721.tif 000006
【図２】
2005082721.tif 000007
【図３】
2005082721.tif 000008
【図４】
2005082721.tif 000009
【図５】
2005082721.tif 000010
【図６】
2005082721.tif 000011
【図７】
2005082721.tif 000012
【図８】
2005082721.tif 000013
【図９】
2005082721.tif 000014
【図１０】
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