(57)【要約】【課題】  従来よりも格段に薄い金属箔を用いてフレキシブル積層板を製造する方法、およびそれで得られたフレキシブル積層板を提供する。【解決手段】  耐熱性接着フィルムの少なくとも一面に金属箔を貼り合わせてなるフレキシブル積層板の製造方法であって、前記耐熱性接着フィルムと、金属箔および離型層を有する積層体とを、金属箔と耐熱性接着性フィルムとが接するように、一対の金属ロールの間において保護フィルムを介して熱ラミネートする工程と、前記保護フィルムを分離する工程と、前記離型層を金属箔から分離する工程とを少なくとも含むフレキシブル積層板の製造方法、ならびに、耐熱性接着フィルムの少なくとも一面に厚み１〜７μｍの金属箔が貼り合わされたフレキシブル積層板。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
耐熱性接着フィルムの少なくとも一面に金属箔を貼り合わせてなるフレキシブル積層板の製造方法であって、
前記耐熱性接着フィルムと、金属箔および離型層を有する積層体とを、金属箔と耐熱性接着性フィルムとが接するように、少なくとも一対の金属ロールの間において保護フィルムを介して熱ラミネートする工程と、
前記保護フィルムを分離する工程と、
前記離型層を金属箔から分離する工程とを少なくとも含む、フレキシブル積層板の製造方法。
【請求項２】
金属箔の厚みが１〜７μｍである請求項１に記載の方法。
【請求項３】
金属箔が銅箔で形成されたものである請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
離型層が融点４００℃以上の金属箔にて形成されたものである請求項１〜３のいずれかに記載の方法。
【請求項５】
金属箔と離型層との２００〜３００℃における熱膨張係数の差が±５ｐｐｍ以下である、請求項１〜４のいずれかに記載の方法。
【請求項６】
３００℃以上の温度で加工した後の離型層の剥離強度が０．０５〜０．７Ｎ／ｃｍである、請求項１〜５のいずれかに記載の方法。
【請求項７】
保護フィルムを分離する工程における保護フィルムの剥離角度が９０度以上であり、離型層を金属箔から分離する工程における離型層の剥離角度が９０度以上である、請求項１〜６のいずれかに記載の方法。
【請求項８】
耐熱性接着フィルムの少なくとも一面に厚み１〜７μｍの金属箔が貼り合わされたフレキシブル積層板。
【請求項９】
金属箔が銅箔である、請求項８に記載のフレキシブル積層板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、フレキシブル積層板の製造方法、およびそれで得られたフレキシブル積層板に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、ポリイミドフィルムなどの耐熱性接着フィルムの少なくとも一面に銅箔などの金属箔を貼り合わせてなるフレキシブル積層板が、携帯電話などの電気機器の中のプリント基板として用いられている。
【０００３】
従来、フレキシブル積層板は、耐熱性接着フィルムに金属箔をアクリル系またはエポキシ系などの接着剤で貼り合わせて製造されていた。しかしながら、近年、これら熱硬化性の接着剤を用いずに、耐熱性接着フィルムと金属箔とを熱ラミネートして製造されたフレキシブル積層板が耐熱性および耐久性の観点から注目されている。
【０００４】
熱ラミネートして製造されたフレキシブル積層板は、ポリイミド系の接着層を用いることから耐熱性に優れている。また、フレキシブル積層板が折り畳み式携帯電話の折り畳み部のヒンジの箇所に用いられる場合には、熱硬化性の接着剤を用いたフレキシブル積層板では約３万回の折り畳みが可能であるのに対してポリイミド系の接着層を用いたフレキシブル積層板では約１０万回の折り畳みが可能となるため耐久性にも優れている。
【０００５】
電気機器の製造工程において、フレキシブル積層板ははんだリフローなどの高温に曝される工程を経るため、フレキシブル積層板の熱的な信頼性を高める観点から、耐熱性接着フィルムとしては接着層のガラス転移温度（Ｔｇ）が２００℃以上の単層または複数層のポリイミドフィルムが一般的に用いられている。したがって、ポリイミドフィルムと金属箔とを熱ラミネートするためには、ポリイミドフィルム接着層の２００℃以上のＴｇよりも高い、たとえば３００℃以上の温度で熱ラミネートする必要があった。
【０００６】
通常、熱ラミネート機は、熱ラミネート時における圧力の不均一性を緩和するために、熱ラミネートに用いられるロールの少なくとも一方にゴムロールが用いられている。しかしながら、ゴムロールを用いて３００℃以上の高温で熱ラミネートすることは非常に困難である。
【０００７】
そこで、耐熱性接着フィルムと金属箔とを貼り合わせる方法として、図４の概略図に示すダブルベルトプレス機を用いる方法がある。この方法は、保護フィルム１１と金属箔１２と耐熱性接着フィルムとを加熱部８において金属ベルト１４によって熱ラミネートした後に、冷却部９において冷却し、その後保護フィルム１１を剥離して、フレキシブル積層板１５を製造する方法である。
【０００８】
しかしながら、この方法においては、金属ベルトの一部にでも傷が入ってしまうと、熱ラミネート時における圧力の均一性を保持することができないことから、金属ベルトを研磨して金属ベルトの表面を平坦化する必要が頻繁に生じ、メンテナンスに時間がかかり、また、設備コストも高いという問題があった。
【０００９】
一方、一対の金属ロールを有する熱ラミネート機を用いた場合には、ダブルベルトプレス機を用いた場合と比べて、メンテナンスに手間がかからず、また、設備コストも安くすることができる。しかしながら、一対の金属ロールを用いて熱ラミネートをする場合には、ゴムロールを用いる場合と異なり、熱ラミネート時の圧力の均一性を保持するのが難しく、また、熱ラミネート時に急激に高温になることから、フレキシブル積層板の外観にシワが発生してしまい、フレキシブル積層板の外観が悪くなってしまうという問題があった。
【００１０】
そこで、図５の概略図に示すように、ポリイミドフィルムなどからなる保護フィルム１１を、金属ロール４と耐熱性接着フィルム１３または金属ロール４と金属箔１２との間に挟んで保護フィルム１１を介して熱ラミネートすることでフレキシブル積層板を製造する方法が提案されている（たとえば、特許文献１参照）。かかる方法により、外観のシワの発生が低減されたフレキシブル積層板を製造することができる。この方法においては、保護フィルム１１を用いることによって、保護フィルム１１を緩衝材として金属ロール７による熱ラミネート時の圧力の均一性を保持することができる。また、保護フィルム１１を介することによって、金属ロール７の表面も保護できるという効果も得られる。保護フィルム１１は、耐熱性接着フィルム１３や金属箔１２と共に熱ラミネートされた後に、耐熱性接着フィルム１３と金属箔１２とからなるフレキシブル積層板１５から剥離される。
【００１１】
近年、ファインピッチ化の要請から、より厚みの薄い金属箔を用いたフレキシブル積層板の開発が望まれている。しかし、上記特許文献１に記載の方法では、厚みが薄すぎる金属箔（具体的には、厚みが９μｍ未満の金属箔）を用いると、耐熱性接着フィルム、保護フィルムとの熱ラミネートに供しにくく、製造ラインを通すことが困難となってしまうという問題があった。具体的には、厚みの薄すぎる金属箔では、繰り出し張力によって切れることがある、ラミネートロールへの進入時にシワが発生しやすいという問題があった。
【特許文献１】特開２００１−１２９９１８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明は、上記課題を解決するためになされたものであって、その目的とするところは、従来よりも格段に厚みの薄い金属箔を用いてフレキシブル積層板を製造し得る方法、およびそれで得られたフレキシブル積層板を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明は、耐熱性接着フィルムの少なくとも一面に金属箔を貼り合わせてなるフレキシブル積層板の製造方法であって、前記耐熱性接着フィルムと、金属箔および離型層を有する積層体とを、金属箔と耐熱性接着性フィルムとが接するように、少なくとも一対の金属ロールの間において保護フィルムを介して熱ラミネートする工程と、前記保護フィルムを分離する工程と、前記離型層を金属箔から分離する工程とを少なくとも含むことをその特徴とする。
【００１４】
本発明のフレキシブル積層板の製造方法において、金属箔の厚みは１〜７μｍであるのが好ましい。
【００１５】
また本発明のフレキシブル積層板の製造方法に用いる金属箔は、銅箔で形成されたものであるのが好ましい。
【００１６】
また、本発明のフレキシブル積層板の製造方法に用いる離型層は、融点４００℃以上の金属箔にて形成されたものであるのが好ましい。
【００１７】
さらに、本発明のフレキシブル積層板の製造方法において用いる金属箔および離型層は、２００〜３００℃における熱膨張係数の差が±５ｐｐｍ以下であるのが好ましい。
【００１８】
また、本発明のフレキシブル積層板の製造方法においては、３００℃以上の温度で加工した後の離型層の剥離強度が０．０５〜０．７Ｎ／ｃｍであるのが好ましい。
【００１９】
さらには、本発明のフレキシブル積層板の製造方法においては、保護フィルムを分離する工程における保護フィルムの剥離角度が９０度以上であり、離型層を金属箔から分離する工程における離型層の剥離角度が９０度以上であるのが好ましい。
【００２０】
また、本発明は、耐熱性接着フィルムの少なくとも一面に厚み１〜７μｍの金属箔が貼り合わされたフレキシブル積層板をも提供する。
【００２１】
かかる本発明のフレキシブル積層板において、金属箔は、銅箔であるのが好ましい。
【発明の効果】
【００２２】
本発明によれば、従来、フレキシブル積層板の製造ラインを通すのが困難であった極薄の金属箔であっても、好適に耐熱性接着フィルムに積層させてフレキシブル積層板を製造することができ、近年のファインピッチ化の要請に応え得る厚みの薄い金属箔を用いたフレキシブル積層板を製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
図１は、本発明のフレキシブル積層板１の製造方法の好ましい一例を概略的に示す図であり、図２は、図１に示す例において熱ラミネート工程で形成された積層構造物を拡大して示す断面図である。本発明は、耐熱性接着フィルム２の少なくとも一面に金属箔３を貼り合わせてなるフレキシブル積層板１の製造方法であって、耐熱性接着フィルム２と、金属箔３および離型層４を有する積層体５とを、金属箔３と耐熱性接着性フィルム２とが接するように、少なくとも一対の金属ロール７の間において保護フィルム６を介して熱ラミネートする工程（以下、当該工程を「熱ラミネート工程」と呼ぶ）と、前記保護フィルム６を分離する工程（以下、当該工程を「保護フィルム分離工程」と呼ぶ）と、前記離型層４を金属箔３から分離する工程（以下、当該工程を「離型層分離工程」と呼ぶ）とを、少なくとも含むことを特徴とする。
【００２４】
本発明のフレキシブル積層板の製造方法において重要なことは、耐熱性接着フィルム２と保護フィルム６との間に金属箔３および離型層４を有する積層体５を、耐熱性接着フィルム２と金属箔３とが接するように介在させた状態で熱ラミネート工程を行うことと、保護フィルム分離工程後に離型層４を分離する工程を含むことである。これにより、従来、フレキシブル積層板の製造ラインを通すのが困難であり、また、ラミネートロールの進入時にシワが入りやすいという問題を有していた厚みが９μｍ未満の極薄の金属箔であっても、好適に耐熱性接着フィルムに積層させてフレキシブル積層板を製造することができ、近年のファインピッチ化の要請に応え得る厚みの薄い金属箔を用いたフレキシブル積層板を製造することができる。
【００２５】
本発明のフレキシブル積層板の製造方法においては、上記のように厚みが９μｍ未満の金属箔３を適用できるが、厚みが１〜７μｍの金属箔３を用いるのが好ましく、２〜５μｍの厚みの金属箔を用いるのがより好ましい。なお、本発明においては、金属箔３として概ね均一な厚みを有するものを用い、上記「金属箔の厚み」は、その平均の厚みを指す。
【００２６】
本発明のフレキシブル積層板の製造方法において、厚みが１μｍ未満の金属箔３を用いると、表面粗度の影響が無視できなくなる虞がある。すなわち、一般に銅箔の接着フィルムに重なる面（Ｍ面）には、接着層がかさみ込むための凹凸が設けられている。この凹凸（粗度）は測定方法によって、十点平均粗さ（Ｒｚ）や中心線平均粗さ（Ｒａ）で表されるが、これらの値が小さくなると、かみ込みが不十分となって接着強度が低下する。したがって、金属箔厚みを１μｍよりも低くすると、粗度はそれよりも小さくせざるを得ず、結果として接着強度が低くなってしまう傾向にある。
【００２７】
金属箔３としては、たとえば、銅箔、ニッケル箔、アルミニウム箔またはステンレススチール箔などが用いられる。金属箔３は単層で形成されていてもよく、表面に防錆層や耐熱層（たとえば、クロム、亜鉛、ニッケルなどのメッキ処理による層）が形成された複数の層で形成されていてもよい。中でも、金属箔３としては、導電性およびコストの観点から、銅箔を用いることが好ましい。また、銅箔の種類としては、たとえば圧延銅箔、電解銅箔またはＨＴＥ銅箔などが挙げられる。
【００２８】
本発明の製造方法に用いる離型層を形成する材料としては、銅、ステンレススチール、アルミニウムなどの金属材料、ポリイミド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、アラミド樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂などの樹脂材料が挙げられる。なお、本発明における熱ラミネート工程では、後述するように４００℃付近の温度でラミネートを行うことが好適である。かかる観点からは、融点４００℃以上の銅、ステンレススチールまたはアルミニウムで形成された金属箔、または、ポリイミド樹脂が好ましい。ただし、樹脂材料は、金属よりも弾性があるので圧力のかかり方も変わることもあり、また熱伝導率が低いので熱の伝わり方も変わると考えられるため、離型層としては、融点４００℃以上の金属箔で形成されるのが好ましく、銅箔で形成されるのが特に好ましい。
【００２９】
本発明のフレキシブル積層板の製造方法においては、金属箔３と離型層４の総厚み（すなわち、積層体５の厚み）が９μｍ以上であればよい。上述したように、９μｍ厚以上の金属箔は、問題なく熱ラミネート工程のラインを通すことができるためである。ただし、熱ラミネート工程、保護フィルム分離工程の後に離型層を分離するため、離型層がある程度の強度（厚み）を有していないと、剥離時の張力に耐えきれずに切断されてしまう虞がある。また、逆に、離型層が厚すぎると、熱ラミネート工程において金属ロールの温度が伝わりにくくなったり、離型層剥離時にロールにうまく沿わせることができない、といった問題が生じる虞がある。かかる観点からは、離型層４の厚みは、１２〜４０μｍであるのが好ましい。
【００３０】
本発明のフレキシブル積層板の製造方法において、離型層４は、熱ラミネート工程、保護フィルム工程を経た後に分離されるため、積層体５としては、通常、金属箔３と離型層４とが極めて低い接着強度にて接着されたものを用いる。したがって、金属箔３と離型層４との熱膨張係数の差が大きいと、加熱時に発生する歪みが界面に集中して、熱ラミネート工程時に離型層が剥離してしまう虞がある。かかる観点から、本発明のフレキシブル積層板の製造方法においては、金属箔３および離型層４として、２００〜３００℃における熱膨張係数の差が±５ｐｐｍ以下（−５ｐｐｍ〜５ｐｐｍ）であるものを用いるのが好ましく、±３ｐｐｍ以下（−３ｐｐｍ〜３ｐｐｍ）であるものを用いるのがより好ましく、０ｐｐｍ（すなわち、金属箔３と離型層４とが同材料）であるものを用いるのが特に好ましい。本発明においては、金属箔３、離型層４がともに、銅箔で形成されてなるのが最も好ましい。なお、上記熱膨張係数は、熱機械的分析装置ＴＭＡ（Thermomechanical Analyzer）１２０ｃ（セイコーインスツルメント社製）により、窒素気流下、昇温速度１０℃／分にて、１０℃から３３０℃までの温度範囲で測定した後、２００〜３００℃の範囲内の平均値を求めることによって、算出される。
【００３１】
本発明においては、上記金属箔３と離型層４とを有する積層体５を、耐熱性接着フィルム２と保護フィルム６との間に介在させて上記熱ラミネート工程を行うが、かかる積層体５としては、金属箔３上に離型層４が予め積層された市販品のうち、本発明における熱ラミネートの条件に適したものを適宜用いることができる。本発明に好適に用いることができる積層体の市販品としては、たとえばＸＴＦ（オーリン社製）を挙げることができる。
【００３２】
本発明のフレキシブル積層板の製造方法に用いる耐熱性接着フィルム２は、耐熱性および接着性を有するフィルム状物であれば特に制限されるものではない。ここで、耐熱性接着フィルムにおける「耐熱性」とは、熱ラミネート工程に耐え得る特性を有していることを意味する。また、耐熱性接着フィルムにおける「接着」とは、熱ラミネート工程においてフィルム表面が融着性（熱融着性）を示し、金属箔と貼り合わせることが可能となることを意味しており、所謂タックシールのように室温においてフィルム表面が常に接着性（粘着性）を有していることを必要とするものではない。当該耐熱性接着フィルムは、これを用いたフレキシブル積層板を電子・電気機器用途に用いる場合には、さらに絶縁性を有するものであることが好ましい。
【００３３】
本発明における耐熱性接着フィルムとしては、熱融着性を示す樹脂からなる単層フィルム、熱融着性を示さないコア層の両面または片面に熱融着性を示す樹脂からなる熱融着性層を形成した複数層フィルム、紙、ガラスクロス等の基材に熱融着性を示す樹脂を含浸したフィルム等を挙げることができる。しかし、ガラスクロス等の剛性のある基材を使用すると屈曲性に劣る場合があることから、熱融着性を示す樹脂からなる単層フィルム、熱融着性を示さないコア層の両面または片面に熱融着性を示す樹脂からなる熱融着性層を形成した複数層フィルムとすることが好ましい。
【００３４】
ここで、熱融着性を示す樹脂としては、熱可塑性ポリイミド成分で構成される樹脂が好ましく、たとえば、熱可塑性ポリイミド、熱可塑性ポリアミドイミド、熱可塑性ポリエーテルイミド、熱可塑性ポリエステルイミドなどを用いることができる。中でも、熱可塑性ポリイミドおよび熱可塑性ポリエステルイミドを用いることが好ましい。なお、上記「熱可塑性」は、加熱により可塑性を示し冷却により可塑性を示さなくなるという通常の意味を有するものであり、特に上記熱ラミネート工程において溶融または融着性を示すことにより、金属箔と貼り合わされることが可能となる特性を示すことを意味する。上記熱融着性を示す樹脂は、必ずしも上記に例示した樹脂のみによって構成される必要はなく、たとえば上記に例示した樹脂を５０重量％以上程度含有し、その残余において接着性向上のためにエポキシ樹脂やアクリル樹脂のような熱硬化性樹脂等を配合することもできる。
【００３５】
また、熱融着性を示さないコア層としては、熱融着性を示す樹脂からなる熱融着性層の強度を補強し、耐熱性を保持するものであれば特に限定されず、たとえば非熱可塑性ポリイミドフィルム、アラミドフィルム、ポリエーテルエーテルケトンフィルム、ポリエーテルスルホンフィルム、ポリアリレートフィルムまたはポリエチレンナフタレートフィルムなどを用いることができる。なお、上記「非熱可塑性」は、上記熱ラミネート工程における加熱に対して容易に軟化したり融解したりせず、十分に形状を保持できる特性を示すことを意味しており、熱硬化性等の性質に限定されるものではない。たとえば、本来的には所謂熱可塑性を示すものであるが、その可塑化温度が高すぎるため可塑化する前に分解してしまうような特性を示すものが含まれる。電気的特性（絶縁性）および熱融着性を示す樹脂との親和性の観点からは、コア層としては、非熱可塑性ポリイミドフィルムを用いることが特に好ましい。
【００３６】
本発明における耐熱性接着フィルム２は、寸法特性や耐熱強度等の観点から、上記非熱可塑性ポリイミドフィルムをコア層として、その両面または片面に前記熱可塑性ポリイミドからなる熱融着性層を形成した複数層フィルムを、特に好適な構成として挙げることができる。この場合、各層の厚みとしては、耐熱性接着フィルムの厚みが上記範囲内であって、接着フィルム全体としての２００〜３００℃における熱膨張係数が金属箔に近くなるように適宜選択される。
【００３７】
上記耐熱性接着フィルム２は、従来公知の適宜の手法によって形成することができる。たとえば、熱融着性を示す樹脂から成る単層フィルムの場合、ベルトキャスト法、押出法等により製造することができる。また、熱融着性を示さないコア層の両面または片面に熱融着性を示す樹脂からなる熱融着性層を形成した複数層フィルムの場合、熱融着性を示さないコア層の両面または片面に熱融着性を示す樹脂を、片面ずつもしくは両面同時に塗布することにより製造する方法や、前記コア層を構成するフィルムの両面または片面に熱融着性を示す樹脂のみからなる単層のフィルムを貼り合わせることにより複数層フィルムを製造する方法等を挙げることができる。
【００３８】
本発明のフレキシブル積層板の製造方法に用いる保護フィルム６としては、熱ラミネート工程により離型層４へのラミネートが可能であり、かつ、保護フィルム工程にて耐熱性接着フィルム２、金属箔３、離型層４および保護フィルム６の積層構造物より分離可能なものなものであれば、従来よりフレキシブル積層板の製造に用いられていた適宜の保護フィルムを特に制限なく用いることができる。実質的にガラス転移温度を有しないため、金属ロール７による熱ラミネート時に金属ロール７に付着しにくく、当該熱ラミネート工程後において積層構造物から保護フィルムを容易に剥離し得る利点を有することからは、非熱可塑性の樹脂からなるフィルムを保護フィルムとして用いることが好ましい。
【００３９】
また、本発明に用いる保護フィルム６の線膨張係数は１００ｐｐｍ／℃以下であることが好ましい。保護フィルム６の線膨張係数が１００ｐｐｍ／℃より大きい場合には、熱ラミネート時の加熱および熱ラミネート後の冷却によって、積層構造物のその他の構成材（耐熱性接着フィルム２、金属箔３および離型層４）と比較して保護フィルム６の寸法が大きく変化し、得られたフレキシブル積層板においてシワが生じることがあるためである。
【００４０】
また、保護フィルム６の厚みは７５μｍ以上であることが好ましく、１００μｍ以上であることがより好ましく、１２５μｍ以上であることがさらに好ましい。保護フィルム６の厚みが７５μｍ未満である場合には保護フィルム６の厚みが薄すぎて、冷却によるフレキシブル積層板１の収縮に保護フィルム６が耐えることができず、得られたフレキシブル積層板１においてシワが発生してしまう傾向にある。
【００４１】
本発明のフレキシブル積層板の製造方法では、まず、熱ラミネート工程において、少なくとも一対の金属ロール７を用いて、耐熱性接着フィルム２の少なくとも一面に、金属箔３、離型層４、保護フィルム６を、この順で積層された状態で熱ラミネートする。図２には、たとえば、耐熱性接着フィルム２の両面に、それぞれ積層体５（金属箔３および離型層４）および保護フィルム６が積層された例を示している。次に、保護フィルム分離工程において、熱ラミネート工程で得られた耐熱性接着フィルム２と、積層体５と、保護フィルム６との積層構造物から、保護フィルム６を分離する。さらに、離型層分離工程において離型層４を金属箔３から分離することで、図３に示すような耐熱性接着フィルム２の少なくとも一面に金属箔３が積層されたフレキシブル積層板が製造される（図３には、耐熱性接着フィルム２の両面に、それぞれ金属箔３が積層された例のフレキシブル積層板１を示している。）。
【００４２】
本発明における熱ラミネート工程における金属ロール７による熱ラミネート温度は、耐熱性接着フィルム２の熱融着性を示す樹脂のガラス転移温度よりも５０℃以上高い温度であることが好ましく、熱ラミネート速度を上げるためには、耐熱性接着フィルム２のガラス転移温度よりも１００℃以上高い温度であることがさらに好ましい。金属ロール７の加熱方式としては、たとえば、熱媒循環方式、熱風加熱方式または誘電加熱方式などがある。
【００４３】
また、金属ロール７における熱ラミネート時の圧力（線圧）は４９〜４９０Ｎ／ｃｍであることが好ましく、９８〜２９４Ｎ／ｃｍであることがより好ましい。熱ラミネート時の線圧が４９Ｎ／ｃｍ未満である場合には線圧が小さすぎて耐熱性接着フィルム２と金属箔３との密着性が弱まる傾向にあり、４９０Ｎ／ｃｍよりも大きい場合には線圧が大きすぎて、得られたフレキシブル積層板１に歪みが生じて寸法変化が大きくなることがある。金属ロール７の加圧方式としては、たとえば、油圧方式、空気圧方式またはギャップ間圧力方式などがある。
【００４４】
続く保護フィルム分離工程では、上記熱ラミネート工程で得られた積層構造物より、保護フィルム６を分離する。当該保護フィルム分離工程では、上記積層構造物より保護フィルム６を分離することができるならば、その手法、条件などは特に制限されるものではないが、図１に示すように、複数個の剥離用のロールを用いて保護フィルム６を剥離させることが好ましい。
【００４５】
保護フィルム分離工程における保護フィルム６を剥離させる際の剥離角度（保護フィルムと積層構造物とが成す角度）は、９０度以上であるのが好ましく、１２０度以上であるのがより好ましい。当該保護フィルム６の剥離角度が９０度未満であると、保護フィルムの剥離に際して、積層構造物に応力がかかってしまい、得られたフレキシブル積層板においてシワなどの外観異常が発生してしまう虞がある。
【００４６】
また、耐熱性接着フィルムの両面に金属箔が積層されたフレキシブル積層板を製造する場合、保護フィルムは、図１に示すように片面ずつ剥離するようにしてもよいし、両面を同時に剥離にするようにしてもよい。
【００４７】
また保護フィルム分離工程において、保護フィルム６の分離の際の積層構造体の温度が、耐熱性接着フィルム２のガラス転移温度以下であることが好ましく、耐熱性接着フィルム２のガラス転移温度よりも５０℃以上低い温度であることがより好ましく、耐熱性接着フィルム２のガラス転移温度よりも１００℃以上低い温度であることがさらに好ましく、最も好ましくは室温（２５℃）まで冷却された時点で保護フィルム６を分離することが好ましい。耐熱性接着フィルム２のガラス転移温度よりも高い温度で保護フィルム６を分離した場合には、耐熱性接着フィルム２が変形しやすいことから、保護フィルム６を分離を安定して行うことができず、得られたフレキシブル積層板１においてシワが発生して外観不良になりやすくなる。ここで、耐熱性接着フィルム２が複数層から構成されている場合には、耐熱性接着フィルム２のガラス転移温度は、耐熱性接着フィルム２を構成する層のうち熱融着性を示す接着層のガラス転移温度を指すものとする。
【００４８】
次に、離型層分離工程において、金属箔３より離型層４を分離することで、耐熱性接着フィルム２の少なくとも一面に金属箔３が積層されたフレキシブル積層板１を製造することができる。かかる離型層４の分離は、上述した保護フィルムの分離と基本的には同様に行えばよく、特に制限されるものではない。好ましくは、複数個の剥離用のロールを用いて積層構造物より保護フィルムを剥離した後のものより離型層４をさらに剥離することによって、フレキシブル積層板１を得ることができる。
【００４９】
なお、離型層を金属材料にて形成した場合、保護フィルムと比較して硬いため、保護フィルム分離工程に用いる剥離用のロールと同程度の径のロールを用いて離型層の剥離を行うと、ロールに沿わせにくくなり、離型層の剥離が円滑に行われなくなる虞があり、最悪の場合には得られたフレキシブル積層板においてシワなどの外観異常が生じる可能性がある。このため、離型層分離工程に用いるロールは、保護フィルム分離工程に用いるロールよりも相対的に径の大きなものを用いるのが好ましい。具体的なロール径については、装置のスケールによっても異なるが、保護フィルム分離工程に用いるロールは、フレキシブル積層板側のロールの直径を８０ｍｍ以上、保護フィルム側のロールの直径を６０ｍｍ以下とし、離型層分離工程に用いるロールは、フレキシブル積層板側のロールの直径を１００ｍｍ以上、保護フィルム側のロールの直径を８０ｍｍ以下とするのが、好ましい。
【００５０】
本発明のフレキシブル積層板の製造方法においては、離型層の剥離強度が強すぎると、離型層の剥離が円滑に行われなくなる虞があり、逆に、離型層の剥離強度が弱すぎると、搬送中の不所望な時点で離型層が剥離してしまう虞がある。かかる観点から、離型層としては、剥離強度が０．０５〜０．７Ｎ／ｃｍであるものを用いるのが好ましく、０．１．５Ｎ／ｃｍであるものを用いるのがより好ましく、０．２〜０．４Ｎ／ｃｍであるものを用いるのが特に好ましい。なお、離型層の剥離強度は、ＪＩＳ  Ｃ  ６４７１の「６．５  引き剥がし強さ」に従って、５ｍｍ幅の離型層部分を、１８０度の剥離角度、５０ｍｍ／分の条件で剥離し、その荷重を測定することで算出することができる。
【００５１】
また、上述したように、保護フィルム分離工程において保護フィルムは９０度以上の剥離角度で剥離するのが好ましいが、当該離型層分離工程においても、同様に９０度以上の剥離角度で剥離するのが好ましく、１２０度以上の剥離角度で剥離するのがより好ましい。離型層の剥離角度が９０度未満であると、保護フィルムの場合と同様に、得られたフレキシブル積層板においてシワなどの外観異常が発生してしまう虞があるためである。
【００５２】
また、耐熱性接着フィルムの両面に金属箔が積層されたフレキシブル積層板を製造する場合、離型層は、上述した保護フィルムと同様、図１に示すように片面ずつ剥離するようにしてもよいし、両面を同時に剥離にするようにしてもよい。
【００５３】
また、本発明のフレキシブル積層板の製造方法は、上述した熱ラミネート工程、保護フィルム分離工程および離型層分離工程を少なくとも含むならば、その他の工程をさらに含んでいてもよい。
【００５４】
たとえば、熱ラミネート工程の前に、耐熱性接着フィルム２、積層体５、保護フィルム６にそれぞれ予備加熱を施す工程を有していてもよい。かかる工程を有することで、熱ラミネート工程に供する際のこれらの構成物の急激な温度変化を避けることができる。かかる予備加熱の工程は、たとえば、耐熱性接着フィルム２、積層体５、保護フィルム６をそれぞれ熱ロールに接触させることによって行うことができる。
【００５５】
また、熱ラミネート工程の前に、耐熱性接着フィルム２、積層体５、保護フィルム６の異物を除去する工程を行ってもよい。特に、保護フィルム６を再利用して繰り返し用いるためには、保護フィルム６に付着した異物の除去が重要となる。異物を除去する工程としては、たとえば、水や溶剤などを用いた洗浄処理や粘着ゴムロールによる異物の除去などがある。中でも、粘着ゴムロールを用いる方法は、簡便な設備である点から好ましい。
【００５６】
さらに、熱ラミネート工程の前に、耐熱性接着フィルム２および保護フィルム６の静電気を除去する工程を設けることが好ましい。静電気を除去する工程としては、たとえば除電エアによる静電気の除去などがある。
【００５７】
本発明は、また、耐熱性接着フィルムの少なくとも一面に厚み１〜７μｍの金属箔が貼り合わされたフレキシブル積層板をも提供する。かかる本発明のフレキシブル積層板は、上述してきた本発明の製造方法によって好適に製造することができるが、上記構成を備えるものであれば、上記製造方法によって製造されたものに限定されるものではない。
【００５８】
本発明のフレキシブル積層板における耐熱性接着フィルム、金属箔の好適な材料、物性などについては、本発明の製造方法において説明したのと同様である。当該フレキシブル積層板における金属箔は、銅箔であるのが特に好ましい。
【００５９】
このようなフレキシブル積層板は、携帯電話などの電気機器の中のプリント基板、ＣＯＦ（Ｃｈｉｐ  ｏｎ  Ｆｉｌｍ）用基板、ＴＡＢ（Ｔａｐｅ  Ａｕｔｏｍａｔｅｄ  Ｂｏｎｄｉｎｇ）用基板などの用途に好適に用いることができ、ファインピッチ化の要請のある用途に特に好適に使用することができる。
【００６０】
以下、本発明をさらに具体的に説明するが、これらの実施例により本発明が限定されるものではない。
【００６１】
＜実施例１＞
耐熱性接着フィルムとして、接着層のガラス転移温度が２４０℃である接着フィルム（ＰＩＸＥＯ  ＨＣ−１４２、鐘淵化学工業社製）、銅箔として、離型層付き５μｍ銅箔（ＸＴＦ、オーリン社製）、保護フィルムとして、１２５μｍ厚のポリイミドフィルム（アピカルＮＰＩ、鐘淵化学工業社製）を使用し、図１に示す装置構成で、接着フィルムの張力０．４Ｎ／ｃｍ、ラミネート温度３８０℃、ラミネート圧力１９６Ｎ／ｃｍ（２０ｋｇｆ／ｃｍ）、ラミネート速度１．５ｍ／分の条件で連続的に熱ラミネートを行い、フレキシブル積層板を作製した。
【００６２】
＜実施例２＞
耐熱性接着フィルムを、接着層のガラス転移温度が１９０℃である接着フィルム（ＰＩＸＥＯ  ＨＴ−１４２、鐘淵化学工業社製）に変更し、ラミネート温度を３３０℃に変更する以外は、実施例１と同様の操作を行い、フレキシブル積層板を作製した。
【００６３】
＜比較例１＞
離型層付き５μｍ銅箔から離型層を剥離し、５μｍ銅箔の部分のみを銅箔として繰り出す以外は実施例１と同様の操作を行った。その結果、ラミネートされる前に銅箔が切断されてしまい、フレキシブル積層板を得ることができなかった。
【００６４】
＜比較例２＞
比較例１と同様の構成で、繰り出し部の銅箔を弛ませて（実質的に張力をゼロにして）ラミネートを行い、フレキシブル積層板を作製した。
【００６５】
（評価試験）
実施例１、２、比較例２で得られたフレキシブル積層板について、以下の評価試験を行った。
【００６６】
（１）フレキシブル積層板の外観
得られたフレキシブル積層板を目視確認し、フレキシブル積層板１ｍ２あたりにシワが１個以下である場合を○、２個以上ある場合を×、１０個以上ある場合を××と評価した。
【００６７】
（２）金属箔の引き剥がし強度（接着強度）
ＪＩＳ  Ｃ  ６４７１の「６．５  引きはがし強さ」に従って、サンプルを作製し、５ｍｍ幅の金属箔部分を、１８０度の剥離角度、５０ｍｍ／分の条件で剥離し、その荷重を測定した。
【００６８】
結果を、表１に示す。
【００６９】
【表１】
2005205731.tif 000003
【図面の簡単な説明】
【００７０】
【図１】本発明のフレキシブル積層板１の製造方法の好ましい一例を概略的に示す図である。
【図２】本発明における熱ラミネート工程で形成される積層構造物を一部拡大して示す断面図である。
【図３】本発明の製造方法で得られたフレキシブル積層板１の好ましい一例を一部拡大して示す断面図である。
【図４】従来のダブルベルトプレス機の一例の概略図である。
【図５】従来の熱ラミネート機の一例の概略図である。
【符号の説明】
【００７１】
１  フレキシブル積層板、２  耐熱性フィルム、３  金属箔、４  離型層、５  積層体、６  保護フィルム、７  金属ロール。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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