(57)【要約】【課題】  柔軟性、透明性および衛生性に優れたポリプロピレン柔軟容器を提供する。【解決手段】  融点（Ｔｍ（℃））が、１２０℃以上１４５℃未満であり、融点（Ｔｍ（℃））と結晶化温度（Ｔｃ（℃））が、３３℃≦Ｔｍ−Ｔｃ≦３９℃の関係を満たし、融点（Ｔｍ（℃））と２０℃キシレン可溶部（ＣＸＳ（重量％））が、ＣＸＳ（重量％）≦０．２×（１７５−Ｔｍ（℃））の関係を満たすポリプロピレン系樹脂を、溶融し、溶融状態にある前記ポリプロピレン系樹脂を５０℃以下の温度で冷却する成形方法で成形して得られるポリプロピレン柔軟容器。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の要件（１−１）〜要件（１−３）を満たすポリプロピレン系樹脂（Ａ）を、下記の要件（２）の成形方法で成形して得られるポリプロピレン柔軟容器。
要件（１−１）ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の融点（Ｔｍ（℃））が、１２０℃以上１４５℃未満である。
要件（１−２）ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の融点（Ｔｍ（℃））とポリプロピレン系樹脂（Ａ）の結晶化温度（Ｔｃ（℃））が、下記式（Ｉ）の関係を満たす。
３３℃≦Ｔｍ−Ｔｃ≦３９℃      式（Ｉ）
要件（１−３）ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の融点（Ｔｍ（℃））とポリプロピレン系樹脂（Ａ）の２０℃キシレン可溶部（ＣＸＳ（重量％））が、下記式（ＩＩ）の関係を満たす。
ＣＸＳ（重量％）≦０．２×（１７５−Ｔｍ（℃））      式（ＩＩ）
要件（２）ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を溶融し、溶融状態にある前記樹脂（Ａ）を５０℃以下の温度で冷却する成形方法。
【請求項２】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）が、融点（Ｔｍ（℃））が１２０℃以上１４５℃未満である結晶性プロピレン重合体１００重量部に対して、融点（Ｔｍ（℃））が７０℃以上１３５℃未満である結晶性エチレン重合体０．０１〜６重量部を含有するポリプロピレン系樹脂組成物である請求項１記載のポリプロピレン柔軟容器。
【請求項３】
結晶性プロピレン重合体の２０℃キシレン可溶部（ＣＸＳ（重量％））が、４重量％以下である請求項２記載のポリプロピレン柔軟容器。
【請求項４】
結晶性エチレン重合体の密度が、０．９０ｇ／ｃｍ3以下である請求項２記載のポリプロピレン柔軟容器。
【請求項５】
結晶性エチレン重合体の含有量が、結晶性プロピレン重合体１００重量部に対して０．０１〜１重量部である請求項２記載のポリプロピレン柔軟容器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレン柔軟容器に関するものである。さらに詳しくは、柔軟性、透明性および衛生性に優れたポリプロピレン柔軟容器に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来から、ポリプロピレンは、幅広い用途に用いられている。例えば、特開平０６−１６８８４号公報には、透明性が良好なポリプロピレン組成物、およびそのフィルムとして、結晶性プロピレン重合体と、結晶化温度が８５℃以上であって、前記結晶性プロピレン重合体の結晶化温度よりも少なくとも１℃以上高い結晶性エチレン重合体からなるポリプロピレン組成物、およびそのフィルムが記載されている。
【０００３】
また、特開２０００−１９１８６２号公報には、透明性、柔軟性等の物性に優れる軟質ポリプロピレン系重合体組成物、およびそれから製造した成形体として、プロピレン系ランダム共重合体と非晶性α−オレフィン系共重合体とが重量比で９０／１０〜１０／９０の割合で配合された組成物、およびそれから製造した成形体が記載されている。
【０００４】
しかし、ポリプロピレン柔軟容器には、柔軟性と透明性に加えて、衛生性、例えば、加熱処理時に透明性の低下やべたつきが小さいことが求められており、上記の特開平０６−１６８８４号公報や特開２０００−１９１８６２号公報に記載されている組成物やそれから製造される成形体の衛生性については、さらなる改良が望まれていた。
【０００５】
【特許文献１】特開平０６−１６８８４号公報
【特許文献２】特開２０００−１９１８６２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、柔軟性、透明性および衛生性に優れたポリプロピレン柔軟容器を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、上記のとおりの実情において、検討の結果、本発明が、上記の課題を解決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明は、
下記の要件（１−１）〜要件（１−３）を満たすポリプロピレン系樹脂（Ａ）を、下記の要件（２）の成形方法で成形して得られるポリプロピレン柔軟容器に係るものである。
要件（１−１）ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の融点（Ｔｍ（℃））が、１２０℃以上１４５℃未満である。
要件（１−２）ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の融点（Ｔｍ（℃））とポリプロピレン系樹脂（Ａ）の結晶化温度（Ｔｃ（℃））が、下記式（Ｉ）の関係を満たす。
３３℃≦Ｔｍ−Ｔｃ≦３９℃      式（Ｉ）
要件（１−３）ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の融点（Ｔｍ（℃））とポリプロピレン系樹脂（Ａ）の２０℃キシレン可溶部（ＣＸＳ（重量％））が、下記式（ＩＩ）の関係を満たす。
ＣＸＳ（重量％）≦０．２×（１７５−Ｔｍ（℃））      式（ＩＩ）
要件（２）ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を溶融し、溶融状態にある前記樹脂（Ａ）を５０℃以下の温度で冷却する成形方法。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、柔軟性、透明性および衛生性に優れたポリプロピレン柔軟容器を得ることができる。
以下、本発明を、より具体的に説明する。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
本発明のポリプロピレン柔軟容器に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、結晶性プロピレン重合体、または結晶性プロピレン重合体を主成分とするポリプロピレン系樹脂組成物である。
【００１０】
結晶性プロピレン重合体としては、結晶性プロピレン単独重合体、または、プロピレンを主成分とし、プロピレンとα−オレフィンとを含有する単量体を共重合して得られる結晶性プロピレン−α−オレフィン共重合体である。α−オレフィンとしては、エチレンおよび炭素数４〜２０のα−オレフィンが挙げられ、これらは単独で用いても良く、少なくとも２種を併用しても良い。
【００１１】
プロピレン−α−オレフィン共重合体としては、例えば、プロピレン−エチレン共重合体、プロピレン−ブテン−１共重合体、プロピレン−エチレン−ブテン−１共重合体等が挙げられ、これらは単独で用いても良く、少なくとも２種を併用しても良い。
【００１２】
結晶性プロピレン重合体の２０℃キシレン可溶部（ＣＸＳ（重量％））は、衛生性の観点から、好ましくは４重量％以下である。
【００１３】
本発明で用いられるポリプロピレン系樹脂（Ａ）の融点（Ｔｍ（℃））が、１２０℃以上１４５℃未満である要件（１−１）。耐熱性の観点から好ましくは、１２５〜１４０℃である。
融点（Ｔｍ）が１２０℃未満の場合、耐熱性が不充分で、加熱処理時に融解したりすることがあり、１４５℃以上の場合、柔軟性が不足することがある。
【００１４】
本発明で用いられるポリプロピレン系樹脂（Ａ）の融点（Ｔｍ（℃））とポリプロピレン系樹脂（Ａ）の結晶化温度（Ｔｃ（℃））が、下記式（Ｉ）の関係を満たす（要件（１−２））。
３３℃≦Ｔｍ−Ｔｃ≦３９℃      式（Ｉ）
柔軟性の観点から好ましくは、
３４℃≦Ｔｍ−Ｔｃ≦３９℃      式（Ｉ−ａ）
である。
Ｔｍ−Ｔｃが３３℃未満の場合、柔軟性が不十分なことがあり、３９℃を超えた場合、透明性が不十分なことがある。
【００１５】
本発明で用いられるポリプロピレン系樹脂（Ａ）の融点（Ｔｍ（℃））とポリプロピレン系樹脂（Ａ）の２０℃キシレン可溶部（ＣＸＳ（重量％））が、下記式（ＩＩ）の関係を満たす（要件（１−３））。
ＣＸＳ（重量％）≦０．２×（１７５−Ｔｍ（℃））      式（ＩＩ）
樹脂（Ａ）の融点（Ｔｍ（℃））と２０℃キシレン可溶部（ＣＸＳ（重量％））が、上記式（ＩＩ）の関係を満たさない場合、すなわち、
０．２×（１７５−Ｔｍ（℃））＜ＣＸＳ（重量％）
である場合、衛生性が不十分なことがある。
【００１６】
本発明で用いられるポリプロピレン系樹脂（Ａ）として、好ましくは、結晶性プロピレン重合体と、結晶性エチレン重合体からなるポリプロピレン系樹脂組成物である。
【００１７】
結晶性エチレン重合体としては、結晶性エチレン単独重合体、エチレンを主成分とし、エチレンとプロピレンとを含有する単量体を共重合して得られる結晶性エチレン−プロピレン共重合体、およびエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとを含有する単量体を共重合して得られる結晶性エチレン−α−オレフィン共重合体等が挙げられ、これらを単独で用いても良く、少なくとも２種を併用しても良い。エチレン−α−オレフィン共重合体としては、エチレン−ブテン−１共重合体、エチレン−ヘキセン−１共重合体、エチレン−オクテン−１共重合体等が挙げられる。
【００１８】
結晶性エチレン重合体の融点（Ｔｍ（℃））は、透明性の観点から７０℃以上が好ましく、柔軟性の観点から１３５℃未満が好ましい。また、結晶性エチレン重合体の密度は、柔軟性の観点から、好ましくは、０．９０ｇ／ｃｍ3以下である。
【００１９】
本発明で用いられるポリプロピレン系樹脂（Ａ）として、好ましい結晶性プロピレン重合体と、結晶性エチレン重合体からなるポリプロピレン系樹脂組成物における結晶性プロピレン重合体と結晶性エチレン重合体の含有量は、透明性または衛生性の観点から、好ましくは、結晶性プロピレン重合体１００重量部に対して、結晶性エチレン重合体０．０１〜６重量部である。
【００２０】
本発明で用いられるポリプロピレン系樹脂（Ａ）には、必要に応じて、酸化防止剤、中和剤、滑剤、アンチブロッキング剤または耐電防止剤、実質的に非晶性のプロピレン重合体やエチレン重合体等を配合しても良い。
【００２１】
本発明のポリプロピレン柔軟容器の成形法としては、通常工業的に用いられている方法が挙げられ、例えば、Ｔダイ成形法、チューブラー成形法、ブロー成形法、射出成形法、圧縮成形法、カレンダ成形法等が挙げられる。
【００２２】
本発明のポリプロピレン柔軟容器は、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を溶融し、溶融状態にある前記樹脂（Ａ）を５０℃以下の温度で冷却する成形方法（要件（２））で成形して得られるポリプロピレン柔軟容器である。
【００２３】
具体的な成形方法としては、溶融状態にあるポリプロピレン系樹脂（Ａ）を５０℃以下の温度に保った金型や金属ロールに接触させる方法や、溶融状態にある前記樹脂（Ａ）を５０℃以下に保った冷媒に接触させる方法等が挙げられる。好ましい成形方法としては、溶融状態にある前記樹脂（Ａ）を０℃以上４０℃以下の温度で冷却する成形方法である。溶融状態にある前記樹脂（Ａ）を５０℃を超える温度で冷却した場合、得られるポリプロピレン柔軟容器の透明性が不十分なことがある。
【００２４】
本発明のポリプロピレン柔軟容器は、柔軟性、透明性および衛生性、さらには耐熱性に優れていることから、食品容器、医療用輸液容器、日用品、文具等の用途に用いることができる。
【実施例】
【００２５】
以下、本発明について、実施例および比較例を用いて説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。なお、発明の詳細な説明および実施例および比較例における各項目の測定値は、下記の方法で測定した。
【００２６】
（１）結晶性プロピレン重合体のエチレン含量（単位：重量％）
高分子ハンドブック（１９９５年、紀伊国屋書店発行）の第６１６頁に記載されている方法によって求めた。
【００２７】
（２）結晶性プロピレン重合体のブテン−１含有量（単位：重量％）
高分子ハンドブック（１９９５年、紀伊国屋書店発行）の第６１８頁に記載されている方法によって求めた。
【００２８】
（３）２０℃キシレン可溶部（ＣＸＳ、単位：重量％）
樹脂または重合体１ｇに対してキシレン２００ｍＬを加え、沸騰させて完全に溶解させた後、２０℃に降温し１時間以上放置した。その後に、ろ紙を用いて、ろ液（可溶部）と不溶部（析出部）に分離した。ろ液を乾固して溶剤を除去し、得られた可溶部の重量（重量％）を求めた。
【００２９】
（４）融点（Ｔｍ、単位：℃）、結晶化温度（Ｔｃ、単位：℃）
示差走査熱量計（パーキンエルマー社製ＤＳＣ）を用いて、試片約１０ｍｇを窒素雰囲気下２２０℃で溶融させた後、急速に１５０℃まで冷却した。１５０℃で１分間保持した後、５℃／分の降温速度で５０℃まで降温した。得られた結晶化発熱カーブの最大ピークのピーク温度の小数位以下を四捨五入して結晶化温度（Ｔｃ（℃））とした。
その後に５０℃で１分保持した後、５℃／分で昇温させて、得られた融解吸熱カーブの最大ピークのピーク温度の小数位以下を四捨五入して融点（Ｔｍ（℃））とした。ピークが複数あるものは、高温側のピークを採用した。
なお、本測定器を用いて５℃／分の降温速度ならびに昇温速度で測定したインジウム（Ｉｎ）の融点（Ｔｍ）は１５６．６℃であった。
【００３０】
（５）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
ＪＩＳ  Ｋ７２１０に従って、測定した。結晶性プロピレン重合体およびポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲは、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆで測定した。結晶性エチレン重合体のＭＦＲは、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定した。
【００３１】
（６）結晶性エチレン重合体の密度（単位：ｇ／ｃｍ3）
ＪＩＳ  Ｋ６７６０に従って測定した。融点１００℃以上のものはＪＩＳ  Ｋ６７６０に従ってアニーリングを行った後、測定した。
【００３２】
（７）柔軟性（スティフネス、単位：Ｋｇｆ／ｃｍ2）
ＪＩＳ  Ｋ７１０６に従い測定した。スティフネスが９５００（Ｋｇｆ／ｃｍ2）を超えるものを「不良」、８５００〜９５００（Ｋｇｆ／ｃｍ2）であるものを「ほぼ良」、そして８５００（Ｋｇｆ／ｃｍ2）未満であるものを「良」とした。
【００３３】
（８）透明性（ヘイズ、単位：％）
ＪＩＳ  Ｋ７１０５に従い測定した。ヘイズが３５（％）を超えるものを「不良」、２５〜３５（％）であるものを「ほぼ良」、そして２５（％）未満であるものを「良」とした。
【００３４】
（９）衛生性（Δヘイズ、単位：％）
成形品を１２０℃に保った恒温槽で１時間のエージングを行った。以下の式でΔヘイズを算出した。
（Δヘイズ（％））＝（エージング後のヘイズ（％））−（エージング前のヘイズ（％））
（Δヘイズ）が１５（％）を超えるものを「不良」、８〜１５（％）であるものを「ほぼ良」、そして８（％）未満であるものを「良」とした。
なお、エージング前のヘイズが３５％を超えているものは評価の対象から外した。
【００３５】
実施例１
（固体触媒の合成）
攪拌機付きの２００ＬＳＵＳ製反応容器を窒素で置換した後、ヘキサン８０Ｌ、テトラブトキシチタン６．５５モル、フタル酸ジイソブチル２．８モル、およびテトラエトキシシラン９８．９モルを投入し均一溶液とした。次に濃度２．１モル／Ｌのブチルマグネシウムクロリドのジイソブチルエーテル溶液５１Ｌを、反応容器内の温度を５℃に保ちながら５時間かけて徐々に滴下した。滴下終了後室温でさらに１時間攪拌した後室温で固液分離し、トルエン７０Ｌで３回洗浄を繰り返した。次いで、スラリー濃度が０．２Ｋｇ／Ｌになるようにトルエンを加えた後、フタル酸ジイソブチル４７．６モルを加え、９５℃で３０分間反応を行った。反応後固液分離し、トルエンで２回洗浄を行った。次いで、フタル酸ジイソブチル３．１３モル、ブチルエーテル８．９モルおよび四塩化チタン２７４モルを加え、１０５℃で３時間反応を行った。反応終了後同温度で固液分離した後、同温度でトルエン９０Ｌで２回洗浄を行った。次いで、スラリー濃度を０．４Ｋｇ／Ｌに調整した後、ブチルエーテル８．９モルおよび四塩化チタン１３７モルを加え、１０５℃で１時間反応を行った。反応終了後、同温度で固液分離し同温度でトルエン９０Ｌで３回洗浄を行った後、さらにヘキサン７０Ｌで３回洗浄した後減圧乾燥して固体触媒成分１１．４Ｋｇを得た。固体触媒成分はチタン原紙１．８重量％、マグネシウム原子２０．１重量％、フタル酸エステル８．４重量％、エトキシ基０．３重量％、ブトキシ基０．２重量％を含有し、微粉のない良好な粒子性状を有していた。
【００３６】
（固体触媒成分の予備活性化）
内容積３ＬのＳＵＳ製、攪拌機付きオートクレーブに十分に脱水、脱気処理したｎ−ヘキサン１．５Ｌ、トリエチルアルミニウム３７．５ミリモル、ｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシラン３．７５ミリモル、上記固体触媒成分１５ｇを添加し、槽内温度を５〜１５℃に保ちながらプロピレン３５ｇを連続的に供給して予備活性化を行った。
【００３７】
（重合）
攪拌機付き流動床反応器に、重合温度８０℃、重合圧力２０Ｋｇ／ｃｍ2Ｇを保持するようにプロピレン、エチレン、ブテン−１、水素を供給しながら、予備活性化された固体触媒成分、トリエチルアルミニウム、ｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシランを連続的に供給し、連続重合を行った。予備活性化された固体触媒成分とトリエチルアルミニウムの単位時間あたり供給量の重量比は１：１．６であり、トリエチルアルミニウムとｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシランの単位時間あたりの供給モル比は１：０．１５であった。また、平均滞留時間は４時間であった。プロピレン、エチレン、ブテン−１、水素の供給比は、後述の結晶性プロピレン重合体（ＰＰ−１）が得られるように調整した。
得られた結晶性プロピレン重合体（ＰＰ−１）のエチレン含量は２．４重量％、ブテン−１含有量は６．８重量％、Ｔｍは１３１℃、ＭＦＲは３．１ｇ／１０分、ＣＸＳは３．２重量％であった。
【００３８】
（ペレット化）
ＰＰ−１を１００重量部に対し、メルトフローレート（１９０℃）１６ｇ／１０分、密度０．９６ｇ／ｃｍ3、Ｔｍが１３１℃の結晶性エチレン重合体（表３に示したＰＥ−１）を０．５重量部配合し、さらにハイドロタルサイトＤＨＴ−４Ｃ（協和化学工業株式会社製）０．０１重量部、イルガノックスＢ２２０（チバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製）０．１重量部を加え、ヘンシェルミキサーで混合した後、４０ｍｍ単軸押出機（田辺プラスチックス機械社製）を用いて、２３０℃で溶融押し出しを行いペレット化し、ポリプロピレン系樹脂組成物を得た。
得られたポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲは４．０ｇ／１０分、Ｔｍは１３２℃、Ｔｃは９８℃、ＣＸＳは３．５重量％であった。得られたポリプロピレン系樹脂組成物の組成と成形時の冷却温度を表１に示し、Ｔｍ、Ｔｃ、Ｔｍ−Ｔｃ、ＣＸＳおよび０．２×（１７５−Ｔｍ）の値を表２に示した。
【００３９】
次いで、鉄板／アルミニウム板／ポリエステルフィルム／鉄枠／ポリエステルフィルム／鉄板の構成からなる圧縮成形用器具を用いて圧縮成形を行った。なお、用いた器具の詳細は以下のとおりである。
鉄板：厚さ１４５０μｍ、外形寸法２５ｃｍ×２２ｃｍ
アルミニウム板：厚さ３００μｍ、外形寸法２２ｃｍ×２２ｃｍ
ポリエステルフィルム：商品名ルミラーＴ６０、東レ（株）製、厚さ７５μｍ、外形寸法２２ｃｍ×２２ｃｍ
鉄枠：厚さ７００μｍ、外形寸法２２ｃｍ×２２ｃｍ、穴の大きさ１５ｃｍ×１５ｃｍ
１５ｇのポリプロピレン系樹脂組成物を鉄枠の中に入れ、２００℃に設定した熱プレス成形機で５分間予熱した後、２０Ｋｇｆ／ｃｍ2の圧力で、３分間保持し、さらに３０Ｋｇｆ／ｃｍ2の圧力で、２分間保持した。
次いで溶融樹脂を保持させたまま、アルミニウム板／ポリエステルフィルム／鉄枠／ポリエステルフィルム／アルミニウム板を１０℃の水を入れた水槽（円柱状、ポリプロピレン製、直径３３ｃｍ×深さ３６ｃｍ、水深２８ｃｍ）に浸した。１分間保持させた後、圧縮成形品を回収した。
得られた圧縮成形品を用いて柔軟性、透明性、衛生性の評価を行った。評価の結果を表４に示した。
【００４０】
実施例２〜４、比較例１および２
実施例１で用いたＰＰ−１を１００重量部に対し、配合する結晶性エチレン重合体の種類、量および成形時の冷却温度を表１に示したとおりに代えた以外は、実施例１と同様に行った。配合した結晶性エチレン重合体を表３に示した。得られたポリプロピレン系樹脂組成物のＴｍ、Ｔｃ、Ｔｍ−Ｔｃ、ＣＸＳおよび０．２×（１７５−Ｔｍ）の値を表２に示し、評価結果を表４に示した。
【００４１】
比較例３
実施例１で用いたＰＰ−１を１００重量部に、結晶性エチレン重合体の代わりに、旭電化工業株式会社製のアデカスタブＮＡ−２１（商品名）を用いた以外は、実施例１と同様に行った。得られたポリプロピレン系樹脂組成物のＴｍ、Ｔｃ、Ｔｍ−Ｔｃ、ＣＸＳおよび０．２×（１７５−Ｔｍ）の値を表２に示し、評価結果を表４に示した。
【００４２】
実施例５
（固体触媒の合成）および（固体触媒成分の予備活性化）は、実施例１と同様に行った。
（重合）
攪拌機付き流動床反応器に、重合温度８０℃、重合圧力２０Ｋｇ／ｃｍ2Ｇを保持するようにプロピレン、エチレン、水素を供給しながら、予備活性化された固体触媒成分、トリエチルアルミニウム、ｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシランを連続的に供給し、連続重合を行った。予備活性化された固体触媒成分とトリエチルアルミニウムの単位時間あたり供給量の重量比は１：１．６であり、トリエチルアルミニウムとｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシランの単位時間あたりの供給モル比は１：０．１５であった。また、平均滞留時間は４時間であった。プロピレン、エチレン、水素の供給比は、後述の結晶性プロピレン重合体（ＰＰ−２）が得られるように調整した。
得られた結晶性プロピレン重合体（ＰＰ−２）のエチレン含量は５．６重量％、Ｔｍは１３４℃、ＭＦＲは１．５ｇ／１０分、ＣＸＳは６．５重量％であった。
【００４３】
（ペレット化）
実施例１のＰＰ−１の代わりにＰＰ−２を用いた以外は実施例１と同様に行った。得られたポリプロピレン系樹脂組成物のＴｍ、Ｔｃ、Ｔｍ−Ｔｃ、ＣＸＳおよび０．２×（１７５−Ｔｍ）の値を表２に示し、評価結果を表４に示した。
【００４４】
比較例４
（固体触媒の合成）および（固体触媒成分の予備活性化）は実施例１と同様に行った。
（重合）
攪拌機付き流動床反応器に、重合温度８０℃、重合圧力２０Ｋｇ／ｃｍ2Ｇを保持するようにプロピレン、エチレン、水素を供給しながら、予備活性化された固体触媒成分、トリエチルアルミニウム、ｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシランを連続的に供給し、連続重合を行った。予備活性化された固体触媒成分とトリエチルアルミニウムの単位時間あたり供給量の重量比は１：１．６であり、トリエチルアルミニウムとｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシランの単位時間あたりの供給モル比は１：０．１５であった。また、平均滞留時間は４時間であった。プロピレン、エチレン、水素の供給比は、後述の結晶性プロピレン重合体（ＰＰ−３）が得られるように調整した。
得られた結晶性プロピレン重合体（ＰＰ−３）のエチレン含量は４．０重量％、Ｔｍは１４２℃、ＭＦＲは１．５ｇ／１０分、ＣＸＳは２．８重量％であった。
【００４５】
（ペレット化）
ＰＰ−３を９０重量部に対し、ＰＥ−１を０．５重量部、ＰＥ−５を１０重量部配合し、さらにハイドロタルサイトＤＨＴ−４Ｃを０．０１重量部、イルガノックスＢ２２０を０．１重量部、を加え、ヘンシェルミキサーで混合した後、実施例１と同様に溶融押し出しを行いペレット化し、ポリプロピレン系樹脂組成物を得た。得られたポリプロピレン系樹脂組成物のＴｍ、Ｔｃ、Ｔｍ−Ｔｃ、ＣＸＳおよび０．２×（１７５−Ｔｍ）の値を表２に示し、評価結果を表４に示した。
【００４６】
実施例６、比較例５
実施例１で用いたポリプロピレン系樹脂組成物を圧縮成形する際の冷却温度を代えた以外は実施例１と同様に行った。評価結果を表４に記した。
【００４７】
本発明の要件を満足する実施例１〜６は、柔軟性、透明性および衛生性のすべてに優れていることが分かる。
これに対して、本発明の要件（１−２）を満足しない比較例１および２は透明性が不充分であり、本発明の要件（１−２）を満足しない比較例３は柔軟性が不充分であり、また、本発明の要件（１−３）を満足しない比較例４は衛生性が不充分であり、そして、本発明の要件（２）を満足しない比較例５は透明性が不充分であることが分かる。
【００４８】
【表１】
2005082167.tif 000002
【００４９】
【表２】
2005082167.tif 000003
【００５０】
【表３】
2005082167.tif 000004
【００５１】
【表４】
2005082167.tif 000005