(57)【要約】【課題】  本発明は燃料電池の製造方法に関し、集電体を電極層に確実に接合し、集電体の電極層からの剥離を防止できるようにする。【解決手段】  電解質層上に電極層を積層し（積層工程）、得られた構造体の電極層が積層されている側の面に、電極層の表面をまばらに覆うように集電体を配置する（集電体配置工程）。そして、集電体配置工程で作製された構造体の集電体が配置されている側の面に、電極層と同じ電極材料をＰＶＤ或いはＣＶＤによってコーティングする（コーティング工程）。【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質層と、前記電解質層上に積層された電極層と、前記電解質層及び／又は前記電極層の表面をまばらに覆うように前記電解質層上に直接或いは前記電極層を挟んで配置された集電体と、を備える燃料電池において、
前記集電体は、少なくとも、前記表面を正面からみたときの前記集電体の縁部まで前記電極層内に埋め込まれていることを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
電解質層上に電極層を積層する積層工程と、
前記積層工程で作製された構造体の前記電極層が積層されている側の面に、前記電極層の表面をまばらに覆うように集電体を配置する集電体配置工程と、
前記集電体配置工程で作製された構造体の前記集電体が配置されている側の面に、前記電極層と同じ電極材料をＰＶＤ或いはＣＶＤによってコーティングするコーティング工程と、
を含むことを特徴とする燃料電池の製造方法。
【請求項３】
電解質層上に前記電解質層の表面をまばらに覆うように集電体を配置する集電体配置工程と、
前記集電体配置工程で作製された構造体の前記集電体が配置されている側の面に、電極層を構成する電極材料をＰＶＤ或いはＣＶＤによってコーティングするコーティング工程と、
を含むことを特徴とする燃料電池の製造方法。
【請求項４】
前記コーティング工程で作製された構造体を焼成する焼成工程をさらに含むことを特徴とする請求項２又は３記載の燃料電池の製造方法。
【請求項５】
表裏を連通する多数の孔が形成された面状部材からなる集電体の表裏両面に、電極層を構成する電極材料をＰＶＤ或いはＣＶＤによってコーティングするコーティング工程と、
前記コーティング工程で作製された構造体を電解質層に接合する接合工程と、
を含むことを特徴とする燃料電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セパレータと電極層との間に集電体が挟まれる構造の燃料電池に関し、詳しくは、その製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
イオン伝導性の電解質層を挟んで一対の電極層が配置された構造の燃料電池が知られている。この燃料電池では、電極層とセパレータ間の抵抗を低減し発電効率を高めるための手段として、電極層とセパレータとの間に集電体が配置されている。集電体の集電性能は電極層と集電体の接合状態によって左右され、接合が不十分な場合には電極層と集電体間の抵抗が増大し、集電性能が低下してしまう。したがって、集電体は電極層に確実に接合されている必要がある。
【０００３】
例えば、特許文献１に記載された従来技術では、グリーン状態の電極材料を集電体（管状金属構造体）の上に一部埋め込むようにして配置し、乾燥させることで、電極層に集電体の一部を埋め込むようにしている。
【特許文献１】特開２００３−５１０７８８号公報
【特許文献２】特開平１−２３５１５９号公報
【特許文献３】特開平１０−２１９３０公報
【特許文献４】特開２００３−７３１８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、上記の従来技術のように集電体の一部を電極層に埋め込んだ場合であっても、電極層に接合されるのはあくまでも集電体の片面のみであるため、使用中に集電体と電極層の接合部が剥離する可能性がある。
【０００５】
本発明は、上述のような課題を解決するためになされたもので、集電体を電極層に確実に接合し、集電体の電極層からの剥離を防止できるようにした燃料電池、及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
第１の発明は、上記の目的を達成するため、電解質層と、前記電解質層上に積層された電極層と、前記電解質層及び／又は前記電極層の表面をまばらに覆うように前記電解質層上に直接或いは前記電極層を挟んで配置された集電体と、を備える燃料電池において、
前記集電体は、少なくとも、前記表面を正面からみたときの前記集電体の縁部まで前記電極層内に埋め込まれていることを特徴としている。
【０００７】
また、第２の発明は、上記の目的を達成するため、燃料電池の製造方法であって、
電解質層上に電極層を積層する積層工程と、
前記積層工程で作製された構造体の前記電極層が積層されている側の面に、前記電極層の表面をまばらに覆うように集電体を配置する集電体配置工程と、
前記集電体配置工程で作製された構造体の前記集電体が配置されている側の面に、前記電極層と同じ電極材料をＰＶＤ或いはＣＶＤによってコーティングするコーティング工程と、を含むことを特徴としている。
【０００８】
また、第３の発明は、上記の目的を達成するため、燃料電池の製造方法であって、
電解質層上に前記電解質層の表面をまばらに覆うように集電体を配置する集電体配置工程と、
前記集電体配置工程で作製された構造体の前記集電体が配置されている側の面に、電極層を構成する電極材料をＰＶＤ或いはＣＶＤによってコーティングするコーティング工程と、を含むことを特徴としている。
【０００９】
また、第４の発明は、第２又は第３の発明において、前記コーティング工程で作製された構造体を焼成する焼成工程をさらに含むことを特徴としている。
【００１０】
また、第５の発明は、上記の目的を達成するため、燃料電池の製造方法であって、
表裏を連通する多数の孔が形成された面状部材からなる集電体の表裏両面に、電極層を構成する電極材料をＰＶＤ或いはＣＶＤによってコーティングするコーティング工程と、
前記コーティング工程で作製された構造体を電解質層に接合する接合工程と、
を含むことを特徴としている。
【発明の効果】
【００１１】
第１の発明によれば、集電体は少なくともその縁部まで電極層内に埋め込まれているので、集電体は電極層に確実に接合され、集電体が電極層から剥離することは防止される。
【００１２】
また、第２の発明によれば、集電体は電極材料の被膜によりコーティングされ、しかも被膜は電極層につながって電極層と一体化される。これにより、集電体は電極層内に十分に埋め込まれ、集電体が電極層から剥離することは防止される。
【００１３】
また、第３の発明によれば、集電体は電解質層とともに電極材料の被膜によりコーティングされ、電解質層上に形成された被膜が電極層になる。これにより、集電体は電極層内に十分に埋め込まれ、集電体が電極層から剥離することは防止される。
【００１４】
また、第４の発明によれば、焼成によって集電体と電極層はさらに強固に接合されるので、集電体が電極層から剥離することはより確実に防止される。
【００１５】
また、第５の発明によれば、集電体はその両側から電極材料の被膜によりコーティングされるので、その被膜が電極層になる。これにより、電極層と集電体の密着性が向上するとともに、集電体は電極層内に十分に埋め込まれるので、集電体が電極層から剥離することは防止される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
実施の形態１．
先ず、本発明の実施の形態１としての燃料電池の製造方法について説明する。本実施形態では、本発明を固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）の製造に適用している。
【００１７】
本実施形態では、燃料電池の製造工程として次の三つの工程を含んでいる。先ず、第１の工程は、電解質層上に電極層を積層する工程（積層工程）である。電解質層は、例えばイットリアをドープした酸化ジルコニウム（ＹＳＺ）で構成される。電極層は電解質層の両側に積層され、各電極層（アノード極層とカソード極層）は異なる材料で構成される。アノード極層は、例えばニッケルで構成され、カソード極層は、例えばストロンチウムをドープしたランタンマンガナイト（ＬＳＭ）で構成される。電解質層上への電極層の積層方法としては、例えば、電極材料の塗布、噴霧、印刷、或いはＰＶＤ（Physical Vapor Deposition）やＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）による薄膜形成を用いることができる。
【００１８】
第２の工程は、電極層の表面に集電体を配置する工程（集電体配置工程）である。集電体は、例えば白金やステンレスのような高導電性材料により構成される。集電体の形態としては、メッシュやパンチングプレートのようにその表裏を連通するように多数の孔が形成された面状部材が好適である。このような面状部材によれば、電極層の表面に配置したときに電極層の表面が全て集電体によって覆われることがなく、集電体に形成された多数の孔から電極層の表面が露出するようになる。また、集電体の形態としては粒状部材でもよい。粒状部材の場合には、電極層の表面をまばらに覆うように分散配置する。電極層上へ集電体を配置する際、導電性の接着剤によって電極層と集電体を接着してもよく、電極層内に集電体を押し込むようにしてもよい。
【００１９】
第３の工程は、集電体配置工程で作製された構造体の集電体が配置されている側の面に、電極層と同じ電極材料をコーティングする工程（コーティング工程）である。アノード極層であれば、アノード極材料と同じ例えばニッケルをコーティングし、カソード極層であれば、カソード極層と同じ例えばＬＳＭをコーティングする。電極材料のコーティングには、ＰＶＤ或いはＣＶＤを用いる。特に、ＰＶＤの一種であるスパッタリングが好適である。本工程での処理により、集電体は電極材料の被膜によりコーティングされるが、電極層の表面は集電体に形成された孔や集電体の隙間から露出しているので、その露出部分にも電極材料の被膜が形成される。電極層の露出部分に形成される被膜は同じ電極材料のために電極層と一体化され、その結果、集電体は電極層内に取り込まれる形となる。
【００２０】
以上の工程を経て製造された構造体をその両側からセパレータで挟みこむことにより、燃料電池が製造される。本実施形態の製造方法によれば、集電体は電極材料の被膜によりコーティングされ、しかも被膜は電極層につながって電極層と一体化される。これにより、集電体は電極層内に十分に埋め込まれ、集電体が電極層から剥離することは防止される。
【００２１】
実施の形態２．
次に、本発明の実施の形態２としての燃料電池の製造方法について説明する。本実施形態では、本発明を固体酸化物型燃料電池の製造に適用している。
【００２２】
本実施形態では、燃料電池の製造工程として次の二つの工程を含んでいる。先ず、第１の工程は、電解質層上に集電体を配置する工程（集電体配置工程）である。電解質層は、例えばＹＳＺで構成される。集電体は、例えば白金やステンレスのような高導電性材料により構成される。集電体の形態としては、メッシュやパンチングプレートのようにその表裏を連通するように多数の孔が形成された面状部材が好適である。このような面状部材によれば、電解質層の表面に配置したときに電解質層の表面が全て集電体によって覆われることがなく、集電体に形成された多数の孔から電解質層の表面が露出するようになる。また、集電体の形態としては粒状部材でもよい。粒状部材の場合には、電解質層の表面をまばらに覆うように分散配置する。
【００２３】
第２の工程は、集電体配置工程で作製された構造体の表面に、電極層を構成する電極材料をコーティングする工程（コーティング工程）である。アノード極材料としては、例えばニッケルを用いることができ、カソード極材料としては、例えばＬＳＭを用いることができる。これら電極材料のコーティングには、ＰＶＤ或いはＣＶＤを用いる。特に、ＰＶＤの一種であるスパッタリングが好適である。本工程での処理により、集電体に形成された孔や集電体の隙間から露出した電解質層の表面に電極材料の被膜が形成され、この被膜が電極層を構成する。同時に、集電体の表面も電極材料の被膜によりコーティングされるが、この被膜は電極層に一体的につながっているため、集電体は電極層内に取り込まれる形となる。
【００２４】
以上の工程を経て製造された構造体をその両側からセパレータで挟みこむことにより、燃料電池が製造される。本実施形態の製造方法によれば、集電体は電解質層とともに電極材料の被膜によりコーティングされ、電解質層上に形成された被膜が電極層になる。これにより、集電体は電極層内に十分に埋め込まれ、集電体が電極層から剥離することは防止される。
【００２５】
実施の形態３．
次に、本発明の実施の形態３としての燃料電池の製造方法について説明する。本実施形態では、本発明を固体酸化物型燃料電池の製造に適用している。
【００２６】
本実施形態では、燃料電池の製造工程として次の二つの工程を含んでいる。先ず、第１の工程は、集電体の表裏両面に、電極層を構成する電極材料をコーティングする工程（コーティング工程）である。集電体は、例えば白金やステンレスのような高導電性材料により構成される。集電体の形態としては、メッシュやパンチングプレートのようにその表裏を連通するように多数の孔が形成された面状部材が好適である。アノード極材料としては、例えばニッケルを用いることができ、カソード極材料としては、例えばＬＳＭを用いることができる。これら電極材料のコーティングには、ＰＶＤ或いはＣＶＤを用いる。特に、ＰＶＤの一種であるスパッタリングが好適である。本工程での処理により、集電体の表裏両面に電極材料の被膜が形成され、この被膜が電極層を構成する。集電体には表裏を連通する孔が形成されているので、表裏両面に形成された被膜は集電体の孔でつながり一体化される。その結果、集電体は電極層内に取り込まれる形となる。
【００２７】
第２の工程は、コーティング工程で作製された構造体の電極層を電解質層に接合する工程（接合工程）である。電解質層は、例えばＹＳＺで構成される。接合方法としては、例えば、前記構造体の電極層を電解質層に押し付けることや、前記構造体の電極層を電解質層上に配置して加圧及び／又は加熱することが挙げられる。なお、集電体に形成する電極材料の被膜は集電体表裏で膜厚が異なっていてもよく、異なる膜厚の場合には、膜厚が厚い側を電解質層に接合するのが好ましい。
【００２８】
以上の工程を経て製造された構造体をその両側からセパレータで挟みこむことにより、燃料電池が製造される。本実施形態の製造方法によれば、集電体はその両側から電極材料の被膜によりコーティングされ、その被膜が電極層になる。これにより、電極層と集電体の密着性が向上するとともに、集電体は電極層内に十分に埋め込まれるので、集電体が電極層から剥離することは防止される。
【００２９】
その他．
以上、本発明の実施の形態について説明したが、本発明は上記実施の形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で種々変形して実施することができる。例えば、次のように変形して実施してもよい。
【００３０】
実施の形態１及び実施の形態２において、コーティング工程で作製された構造体を焼成するようにしてもよい。これによれば、焼成によって集電体と電極層はさらに強固に接合されるので、集電体が電極層から剥離することはより確実に防止される。
【００３１】
各実施の形態において、コーティング工程の後、集電体の表面が電極層から露出するように、集電体の表面を覆う電極材料の被膜の一部を削るようにしてもよい。集電体の表面を露出させることによって、集電体とセパレータ間の抵抗を低減し、発電効率をより高めることが可能になる。被膜の削除方法としては、やすりがけや研磨等の物理的な方法でもよく、薬品等を用いた化学的な方法でもよい。その際、少なくとも、集電体の縁部までは電極層内に埋め込まれているようにする。集電体が少なくともその縁部まで電極層内に埋め込まれているならば、集電体が電極層から剥離することは防止される。