(57)【要約】【課題】所望の電気伝導性を確保しつつも、スタック内部の温度が過度に上昇するのを防止することができる、放熱性に優れた燃料電池用セパレータおよび固体酸化物型燃料電池を提供する。【解決手段】発電セル７と交互に重なる状態で配置される燃料電池用のセパレータ１０ａである。積層面が、銀メッキの薄膜で覆われる一方、外周面が、発電時の温度条件下にて輻射率０．６以上のセラミックスの薄膜で覆われている。【選択図】        図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
発電セルと交互に積層される状態で配置される燃料電池用のセパレータであって、
積層面が、銀メッキの薄膜で覆われる一方、外周面が、発電時の温度条件下にて輻射率０．６以上のセラミックスの薄膜で覆われていることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
上記セラミックスの材料として、Ｓｉの酸化物、Ａｌの酸化物、Ｃｒの酸化物、ガラスの何れかの１種または２種以上を用いたことを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
発電セルと交互に積層される状態で配置される燃料電池用のセパレータであって、
表面の輻射率が０．６以上となる金属が母材に用いられて、積層面が、銀メッキの被膜で覆われる一方、外周面においては、上記母材となる金属が露出した状態となっていることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
発電セルとセパレータとを交互に積層してなる燃料電池スタックの内部に、燃料ガスと酸化剤ガスとを供給して発電反応を生じさせる固体酸化物型燃料電池において、
上記セパレータとして、請求項１〜３の何れかに記載のセパレータを用いたことを特徴とする固体酸化物型燃料電池。
【請求項５】
発電セルとセパレータとを交互に積層してなる燃料電池スタックの内部に、燃料ガスと酸化剤ガスとを供給して発電反応を生じさせる固体酸化物型燃料電池において、
上記燃料電池スタックの積層方向における中央付近に配置するセパレータとして、請求項１〜３の何れかに記載のセパレータを用いたことを特徴とする固体酸化物型燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料電池用のセパレータおよびこれを用いた固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ：Ｓｏｌｉｄ  Ｏｘｉｄｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌ）に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
周知のように、固体酸化物型燃料電池は第三世代の発電用燃料電池として研究開発が進んでいる。この固体酸化物型燃料電池の構造には、円筒型、モノリス型及び平板積層型の３種類が現在のところ提案されているが、これら構造のうち、低温作動型の固体酸化物型燃料電池には、平板積層型の構造が広く採用されている。
【０００３】
この平板積層型の固体酸化物型燃料電池においては、発電セルとセパレータとが集電体を介して交互に積層されて燃料電池スタックが構成されている。
発電セルは、酸化物イオン伝導体からなる固体電解質層を空気極（カソード）層と燃料極（アノード）層との間に挟んだ積層構造を有する。この発電セルの空気極側には、酸化剤ガスとしての酸素（空気）が供給される一方、燃料極側には、燃料ガス（Ｈ２  、ＣＨ４  等）が供給されるようになっている。空気極と燃料極は、酸素および燃料ガスが固体電解質との界面に到達することができるように、いずれも多孔質とされている。
【０００４】
この発電セルの空気極側に供給された酸素は、空気極層内の気孔を通って固体電解質層との界面近傍に到達し、この部分で、空気極から電子を受け取って酸化物イオン（Ｏ２−）にイオン化される。この酸化物イオンは、燃料極の方向に向かって固体電解質層内を拡散移動する。燃料極との界面近傍に到達した酸化物イオンは、この部分で、燃料ガスと反応して反応生成物（Ｈ２  Ｏ等）を生じ、燃料極に電子を放出する。この電子を燃料極集電体により取り出すことによって電流が流れ、所定の起電力が得られる。
【０００５】
一方、セパレータは、発電セル間を電気接続する機能と、発電セルに対して反応用のガスを供給する機能とを有し、その外周部から燃料ガスを導入して燃料極層と対向する面から吐出させる燃料通路と、酸化剤ガスとしての空気を外周部から導入して空気極層と対向する面から吐出させる酸化剤通路とを備えている。
上記セパレータとしては、平板積層型で且つ作動温度が８００℃以下のタイプの燃料電池の場合、ステンレス鋼等の金属製のセパレータが用いられることが多く、その表面には、通電性を高めるために、Ａｇメッキの薄膜が形成されることが多い（例えば、特許文献１参照）。
【０００６】
【特許文献１】
特開平２００２−２８９２１５号公報（段落番号０００５）
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記のように、セパレータの表面全体にＡｇメッキの薄膜を形成した場合には、セパレータの電気伝導性が高くなるという利点が得られるものの、セパレータ表面の熱放射率（輻射率）が低下して、スタックの放熱性が悪くなるという問題点があった。例えば、スタックの放熱性が悪くなると、スタック内部の温度が過度に高くなる虞があり、その場合、発電効率が著しく低下するという問題点があった。
【０００８】
また、上記平板積層型の固体酸化物型燃料電池にあっては、発電反応に伴い発生するジュール熱の放熱状態等の違いから、発電セルの積層方向に温度差が生じ易く、燃料電池スタックの中央部の温度が最も高く、上下両端部の温度が低くなるという傾向がある。ところが、上記固体酸化物型燃料電池においては、各発電セルが直列に接続された状態となっているために、一番温度の低い発電セル（すなわち、低電流となる発電セル）によって発電性能が規定されてしまい、上記のように、発電セルの積層方向に温度差が生じると、全体として発電効率が低下してしまうという問題点があった。
【０００９】
そこで、上記問題点を解決するために、例えば、燃料電池スタックの温度を全体的に高くして、相対温度の低いスタック両端部の温度を引き上げることにより、発電性能を向上させるという方法も考えられるが、その方法の場合、相対温度の高いスタック中央部の温度も上昇して、発電反応に適した温度を越えてしまい、却って上記発電効率が低下してしまう虞がある。
【００１０】
本発明は、かかる事情に鑑みてなされたもので、所望の電気伝導性を確保しつつも、スタック内部の温度が過度に高くなるのを防止することができる、放熱性に優れた燃料電池用セパレータおよび固体酸化物型燃料電池を提供することを目的とする。
さらに、本発明は、従来のものと比較して、各発電セルの温度の一層の均一化を図ることができ、これにより、スタック全体としての発電効率を向上させることが可能な固体酸化物型燃料電池を提供することを目的とする。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
請求項１に記載の発明は、発電セルと交互に積層される状態で配置される燃料電池用のセパレータであって、積層面が、銀メッキの薄膜で覆われる一方、外周面が、発電時の温度条件下にて輻射率０．６以上のセラミックスの薄膜で覆われていることを特徴とするものである。
【００１２】
請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の燃料電池用セパレータにおいて、上記セラミックスの材料として、Ｓｉの酸化物、Ａｌの酸化物、Ｃｒの酸化物、ガラスの何れかの１種または２種以上を用いたことを特徴とするものである。
【００１３】
請求項３に記載の発明は、発電セルと交互に積層される状態で配置される燃料電池用のセパレータであって、表面の輻射率が０．６以上となる金属が母材に用いられて、積層面が、銀メッキの被膜で覆われる一方、外周面においては、上記母材となる金属が露出した状態となっていることを特徴とするものである。
具体的に、表面の輻射率が０．６以上となる金属としては、例えば、表面に酸化膜が形成されたステンレス鋼、ニッケル基合金などが挙げられる。なお、母材にステンレス鋼を用いた場合には、セパレータの外周面にステンレス鋼が露出した状態となるので、発電時には、セパレータの外周面にステンレス鋼の酸化膜が自然に形成されることとなって、当該酸化膜の作用により、セパレータ外周面の輻射率が０．６以上となる。
【００１４】
請求項４に記載の発明は、発電セルとセパレータとを交互に積層してなる燃料電池スタックの内部に、燃料ガスと酸化剤ガスとを供給して発電反応を生じさせる固体酸化物型燃料電池において、上記セパレータとして、請求項１〜３の何れかに記載のセパレータを用いたことを特徴とするものである。
【００１５】
請求項５に記載の発明は、発電セルとセパレータとを交互に積層してなる燃料電池スタックの内部に、燃料ガスと酸化剤ガスとを供給して発電反応を生じさせる固体酸化物型燃料電池において、上記燃料電池スタックの積層方向における中央付近に配置するセパレータとして、請求項１〜３の何れかに記載のセパレータを用いたことを特徴とするものである。
【００１６】
請求項１〜３の何れかに記載の発明によれば、十分な電気伝導性を有し放熱性に優れたセパレータを得ることができる。
請求項４または５に記載の発明によれば、スタック全体の放熱性を高めることができ、スタック内部の温度が過度に上昇するのを防止することができる。また、スタック内の温度制御の応答性を良くすることができる。
【００１７】
さらに、請求項５に記載の発明によれば、スタックの積層方向に温度のバラツキが生じ難くなる。したがって、従来のものと比較して、各発電セルの温度の一層の均一化を図ることができ、これにより、スタック全体としての発電効率を向上させることが可能となる。
【００１８】
【発明の実施の形態】
図１〜図３は、本発明の一実施形態を示すもので、図中符号１は燃料電池（燃料電池モジュールとも呼ばれる）、２は筐体、３は積層方向を縦にして筐体２内に配置された燃料電池スタックである。この燃料電池スタック３は、図１に示すように、固体電解質層４の両面に燃料極層５及び空気極層６を配した発電セル７と、燃料極層５の外側の燃料極集電体８と、空気極層６の外側の空気極集電体９と、各集電体８、９の外側のセパレータ１０（最上層及び最下層のものは端板１０ｃである）とを順番に積層した構造を持つ。
【００１９】
セパレータ１０は、発電セル７間を電気的に接続する機能と、発電セル７に対して反応用のガスを供給する機能とを有するもので、燃料ガスを燃料用マニホールド１３から導入して燃料極層５に対向する面から吐出させる燃料通路と、酸化剤ガスとしての空気を酸化剤用マニホールド１４から導入して空気極層６に対向する面から吐出させる酸化剤通路とをそれぞれ有している。
【００２０】
本実施形態のセパレータ１０は、ステンレス鋼を母材とするもので、母材の表面全体にはＡｇメッキが施されている。このセパレータ１０には、その外周面に、図２（ａ）に示すように、上記Ａｇメッキの上からセラミックスのコーティングが施された第１セパレータ１０ａと、図２（ｂ）に示すように、上記セラミックスのコーティングが省略された第２セパレータ１０ｂの２タイプが存在し、第１セパレータ１０ａが、図３に示すように、スタック３の積層方向における中央付近に配置される一方、第２セパレータ１０ｂが、スタック３の上層部と下層部にそれぞれ配置されている。
【００２１】
第１セパレータ１０ａは、図２（ａ）に示すように、積層面（集電体８、９と隣接する面）の表層がＡｇメッキの薄膜により構成されて、スタック３の積層方向に十分な電気伝導性を有するとともに、外周面（スタック３の側面を構成する面）の表層がセラミックスの薄膜により構成されて、スタック３内部の熱エネルギーを遠赤外線として外部に放出し易い構造となっている。上記セラミックスの材料としては、例えば、Ｓｉの酸化物、Ａｌの酸化物、Ｃｒの酸化物、ガラスなどが挙げられるが、発電時の温度条件下（約６５０℃〜８００℃）にて輻射率（放射率）０．６以上のセラミックスであれば、如何なるものであってもよい。なお、この実施形態では、Ａｇメッキの上からセラミックスのコーティングを行うようにしているが、Ａｇメッキとセラミックス間は熱伝導によって円滑に熱の移動が行われることとなるので、母材とセラミックスとの間にＡｇメッキが介在していても、スタック３内部の熱をセパレータ１０ａの外周面から効率良く放熱することができる。勿論、セパレータ１０ａの外周面のＡｇメッキを省略または取り除いて、母材の表面に直接セラミックスのコーティングを行うようにしてもよい。
【００２２】
これに対して、第２セパレータ１０ｂは、内部の熱を外部に放射し難い構造となっている。すなわち、Ａｇメッキの輻射率は、発電時の温度条件下にて０．１未満と非常に小さく、このＡｇメッキが第２セパレータ１０ｂの外周面の表層を構成していることから、第２セパレータ１０ｂは、第１セパレータ１０ａと比較して、熱放射が行われ難くなっている。なお、端板１０ｃの表面全体にも、上記第２セパレータ１０ｂと同様に、Ａｇメッキの薄膜が形成されている。
【００２３】
このように、本実施形態では、スタック３内部の温度が相対的に高くなり易いスタック３の中央付近に、放熱性の高い第１セパレータ１０ａを配置する一方で、スタック３内部の温度が相対的に低くなり易いスタック３の上層部と下層部に、放熱性の低い第２セパレータ１０ｂを配置している。そのため、スタック３の積層方向に温度のバラツキが生じ難くなっている。
【００２４】
上記構成からなる固体酸化物型燃料電池においては、外部から燃料用マニホールド１３を介してセパレータ１０に導入された燃料ガスが燃料極集電体８に向けて吐出されるとともに、外部から酸化剤用マニホールド１４を介してセパレータ１０に導入された空気が空気極集電体９に向けて吐出され、それらガスが発電セル７の外周方向に拡散しながら燃料極層５及び空気極層６の全面に良好な分布で行き渡り各電極にて発電反応が生じることとなる。この発電反応の際には、発電セル７の内部抵抗等によってジュール熱が発生し、その熱エネルギーの一部が第１セパレータ１０ａの外周面より電磁波として放出されることとなる。
【００２５】
以上のように、本実施形態のセパレータ１０ａによれば、発電セル７と対向する積層面が、銀メッキの薄膜で覆われる一方、外周面が、発電時の温度条件下にて輻射率０．６以上のセラミックスの薄膜で覆われているので、セパレータとして十分な電気伝導性を確保することができるとともに、スタック３内部の熱を効率良く外部に放出することができる。したがって、スタック３内の温度制御の応答性を良くすることができ、スタック３内部の温度が過度に上昇するのを容易に防止することができる。
【００２６】
また、本実施形態においては、スタック３内部の温度が相対的に高くなり易いスタック３の中央付近に、放熱性の高い第１セパレータ１０ａを配置する一方で、スタック３内部の温度が相対的に低くなり易いスタック３の上層部と下層部に、放熱性の低い第２セパレータ１０ｂを配置するようにしたので、スタック３の積層方向に温度のバラツキが生じ難くなる。よって、スタック３全体の温度を発電反応に適した所定の温度範囲内に維持するのが容易となる。
【００２７】
なお、本実施形態においては、セパレータ１０ａの外周面をセラミックスの薄膜で覆うことによって、セパレータ１０ａの外周面の輻射率を高めるようにしたが、本発明はこれに限定されるものではなく、例えば、セパレータの外周面を母材となる金属の酸化膜で覆うことによって、セパレータの外周面の輻射率を高めるようにすることも可能である。すなわち、セパレータの外周面に母材となる金属が露出するようにマスキングをした状態でセパレータの表面にＡｇメッキを施すようにすれば、発電時には、セパレータの外周面に母材となる金属の酸化膜が形成されることとなって、当該酸化膜の作用により、セパレータ外周面の輻射率を高めることができる。
【００２８】
【発明の効果】
以上説明したように、請求項１〜３の何れかに記載の発明によれば、十分な電気伝導性を有し放熱性に優れたセパレータを得ることができる。
請求項４または５に記載の発明によれば、スタックの放熱性を高めることができ、スタック内部の温度が過度に上昇するのを防止することができる。したがって、発電セルの温度を発電反応に適した所定の温度範囲内に維持することができ、当該温度範囲から外れることによる発電効率の低下を回避することができる。
さらに、請求項５に記載の発明によれば、スタックの積層方向に温度のバラツキが生じ難くなる。したがって、従来のものと比較して、各発電セルの温度の一層の均一化を図ることができ、これにより、スタック全体としての発電効率を向上させることが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る固体酸化物型燃料電池の一実施形態を示す概略構成図である。
【図２】図１の固体酸化物型燃料電池に備わるセパレータの模式図である。
【図３】図２のセパレータの配置例を示す図である。
【符号の説明】
１    固体酸化物型燃料電池
３    燃料電池スタック
７    発電セル
１０  セパレータ
【図１】
2005005073.tif 000003
【図２】
2005005073.tif 000004
【図３】
2005005073.tif 000005