(57)【要約】    【目的】  色相良好な高分子量の脂肪族或いは脂環式ポリエステルを、連続的に、且つ安定的に製造することができる脂肪族或いは脂環式ポリエステルの製造方法を提供する。    【構成】  還元粘度（ηsp／ｃ）が２．１ｄｌ／ｇ以上の脂肪族或いは脂環式ポリエステルを連続的に製造するにおいて、横型二軸異方向回転型重合槽を用いて、該重合槽の二軸の回転軸に連設された攪拌翼の周速を３〜２６ｍ／分とした攪拌下に重縮合反応させる脂肪族或いは脂環式ポリエステルの製造方法。【特許請求の範囲】
【請求項１】
還元粘度（ηsp／ｃ）が２．１ｄｌ／ｇ以上の脂肪族或いは脂環式ポリエステルを連続的に製造するにおいて、横型二軸異方向回転型重合槽を用いて、該重合槽の二軸の回転軸に連設された攪拌翼の周速を３〜２６ｍ／分とした攪拌下に重縮合反応させることを特徴とする脂肪族或いは脂環式ポリエステルの製造方法。
【請求項２】
脂肪族或いは脂環式ポリエステルが、脂肪族或いは脂環式ジオール成分と脂肪族或いは脂環式ジカルボン酸成分とに由来する構成繰返し単位から主としてなるものである請求項１に記載の脂肪族或いは脂環式ポリエステルの製造方法。
【請求項３】
更に、脂肪族或いは脂環式オキシカルボン酸成分に由来する構成繰返し単位を含む請求項２に記載の脂肪族或いは脂環式ポリエステルの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、脂肪族或いは脂環式ポリエステルの製造方法に関し、更に詳しくは、色相良好な高分子量の脂肪族或いは脂環式ポリエステルを、連続的に、且つ安定的に製造することができる脂肪族或いは脂環式ポリエステルの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、脂肪族或いは脂環式ジオール成分と脂肪族或いは脂環式ジカルボン酸成分とに由来する構成繰返し単位から主としてなる重縮合体或いは共重縮合体、ヒドロキシカルボン酸成分に由来する構成繰返し単位から主としてなる重縮合体或いは共重縮合体、ラクトン又は／及びラクチド成分に由来する構成繰返し単位から主としてなる重縮合体或いは共重縮合体等の脂肪族或いは脂環式ポリエステルは、生分解性を付与できるプラスチックとして注目され、フィルム、シート、容器、繊維等の成形体として各種包装資材、農業資材、漁業資材等に使用され、或いはその使用が試みられている。
【０００３】
しかしながら、脂肪族或いは脂環式ポリエステルは、一般に熱安定性が低く、重縮合反応時に熱分解による分子量の低下が生じ易いことから、実用上十分な強度を有する高分子量物が得られ難いという欠点があった。
【０００４】
そして、その点について、従来より、重縮合反応装置の面から攪拌翼の形状に関して種々の検討がなされているが、例えば、縦型反応槽において攪拌翼を特殊な形状としても、縦型反応槽では副生物の効率的な蒸発除去が困難であると共に、到達できる分子量は依然として不十分であり、又、横型反応槽において攪拌翼を特殊な形状としても、到達できる分子量は依然として不十分であることに対して、例えば、凸レンズ状、格子状、或いはメガネ状等の特殊形状の攪拌翼を連設した回転軸を並べて配置した横型二軸混練装置を用いて高分子量脂肪族ポリエステルを製造する方法が、例えば、特許文献１、特許文献２等に提案されている。
【０００５】
しかしながら、それらに具体的に記載される方法は、二軸の回転軸を同方向に回転させるものであり、攪拌翼先端の回転軌跡に沿ってほぼ形成されている反応槽内壁と攪拌翼先端との間での反応液の圧縮薄膜化に伴う剪断発熱による局所的な温度上昇が避けられず、それによりポリマーが熱劣化し、得られるポリエステルは色相が悪化するという問題があった。又、高粘度の重縮合系ポリマーの製造において、攪拌翼を連設した二軸の回転軸を異方向に回転させる横型二軸重合槽を用いることも広く知られており、例えば、格子状の攪拌翼を連設した回転軸を並べて配置した横型二軸異方向回転重合装置を用いて高分子量脂肪族ポリエステルを製造する方法も、例えば、特許文献３等に提案されているが、本発明者等の検討によると、往々にして、分子量が十分に上がらなかったり、ポリマーの排出が安定しないといった問題が発生することが判明した。
【特許文献１】特開平７−３２４１２５号公報。
【特許文献２】特開平９−７１６４１号公報。
【特許文献３】特開２００２−１０５１８４号公報。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、前述の従来技術における現状に鑑みてなされたもので、従って、本発明は、色相良好な高分子量の脂肪族或いは脂環式ポリエステルを、連続的に、且つ安定的に製造することができる脂肪族或いは脂環式ポリエステルの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、還元粘度（ηsp／ｃ）が２．１ｄｌ／ｇ以上の脂肪族或いは脂環式ポリエステルを連続的に製造するにおいて、横型二軸異方向回転型重合槽を用いて、該重合槽の二軸の回転軸に連設された攪拌翼の周速を３〜２６ｍ／分とした攪拌下に重縮合反応させる脂肪族或いは脂環式ポリエステルの製造方法、を要旨とする。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、色相良好な高分子量の脂肪族或いは脂環式ポリエステルを、連続的に、且つ安定的に製造することができる脂肪族或いは脂環式ポリエステルの製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
本発明の脂肪族或いは脂環式ポリエステルの製造方法において、脂肪族或いは脂環式ポリエステルとしては、脂肪族或いは脂環式ジオール成分と脂肪族或いは脂環式ジカルボン酸成分とに由来する構成繰返し単位から主としてなる重縮合体及び共重縮合体、ヒドロキシカルボン酸成分に由来する構成繰返し単位から主としてなる重縮合体及び共重縮合体、ラクトン成分に由来する構成繰返し単位から主としてなる重縮合体及び共重縮合体等が挙げられる。
【００１０】
尚、ここで、その脂肪族或いは脂環式ジオール成分としては、具体的には、例えば、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，７−ヘプタンジオール、１，８−オクタンジオール、１，９−ノナンジオール、１，１０−デカンジオール、ネオペンチルグリコール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレンエーテルグリコール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等が挙げられ、これらの中で、エチレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等が好ましい。尚、これらは２種以上が併用されていてもよい。
【００１１】
又、その脂肪族或いは脂環式ジカルボン酸成分としては、具体的には、例えば、蓚酸、マロン酸、琥珀酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ウンデカジカルボン酸、ドデカジカルボン酸、ダイマー酸、ヘキサヒドロフタル酸、ヘキサヒドロイソフタル酸、ヘキサヒドロテレフタル酸、及び、これらジカルボン酸の炭素数１〜４程度のアルキルエステル、無水物等のエステル形成性誘導体等が挙げられ、これらの中で、琥珀酸、アジピン酸、セバシン酸、及び、これらジカルボン酸のアルキルエステル、無水物等が好ましい。尚、これらは２種以上が併用されていてもよい。
【００１２】
又、そのヒドロキシカルボン酸成分としては、例えば、グリコール酸、乳酸、２−ヒドロキシ−ｎ−酪酸、２−ヒドロキシ−３−メチル−ｎ−酪酸、２−ヒドロキシ−３，３−ジメチル−ｎ−酪酸、３−ヒドロキシ−ｎ−酪酸、４−ヒドロキシ−ｎ−酪酸、２−ヒドロキシ−ｎ−吉草酸、３−ヒドロキシ−ｎ−吉草酸、４−ヒドロキシ−ｎ−吉草酸、５−ヒドロキシ−ｎ−吉草酸、２−ヒドロキシ−ｎ−ヘキサン酸、３−ヒドロキシ−ｎ−ヘキサン酸、４−ヒドロキシ−ｎ−ヘキサン酸、５−ヒドロキシ−ｎ−ヘキサン酸、６−ヒドロキシ−ｎ−ヘキサン酸、１−ヒドロキシ−１−シクロプロパンカルボン酸、２−ヒドロキシシクロヘキサンカルボン酸、３−ヒドロキシシクロヘキサンカルボン酸、４−ヒドロキシシクロヘキサンカルボン酸等が挙げられ、これらの中で、グリコール酸、乳酸等が好ましい。尚、これらは２種以上が併用されていてもよい。
【００１３】
又、そのラクトン成分としては、例えば、プロピオラクトン、ブチロラクトン、バレロラクトン、カプロラクトン、ラウロラクトン等が、ラクチド成分としては、例えば、前記ヒドロキシカルボン酸の環状多量体等が、それぞれ挙げられ、これらは２種以上が併用されていてもよい。
【００１４】
又、これらの脂肪族或いは脂環式ポリエステル樹脂は、共重縮合成分として、例えば、２，２−ビス（４’−ヒドロキシフェニル）プロパン等の芳香族ジオール、テレフタル酸、イソフタル酸等の芳香族ジカルボン酸、及び、ヒドロキシ安息香酸等の芳香族オキシカルボン酸、並びに、トリメチロールエタン、トリメチロールプロパン、グリセロール、ペンタエリスリトール、トリカルバリル酸、シクロペンタンテトラカルボン酸、トリメリット酸、トリメシン酸、ピロメリット酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸、及び、林檎酸、枸櫞酸、ヒドロキシグルタル酸、ヒドロキシメチルグルタル酸、酒石酸、ヒドロキシイソフタル酸、ヒドロキシテレフタル酸、没食子酸等の三官能以上の多官能成分に由来する構成繰返し単位を５モル％以下の割合で含んでいてもよい。これらの中で、林檎酸、枸櫞酸、ヒドロキシグルタル酸、ヒドロキシメチルグルタル酸、酒石酸等の三官能以上の脂肪族ヒドロキシカルボン酸が好ましく、林檎酸、枸櫞酸、酒石酸が特に好ましい。
【００１５】
これらの脂肪族或いは脂環式ポリエステル樹脂の中で、本発明においては、脂肪族或いは脂環式ジオール成分と脂肪族或いは脂環式ジカルボン酸成分とに由来する構成繰返し単位から主としてなる重縮合体及び共重縮合体が好ましく、これらのジオール成分とジカルボン酸成分から主としてなり、三官能以上のヒドロキシカルボン酸成分に由来する構成繰返し単位を０．００１〜５モル％含む共重縮合体が特に好ましい。
【００１６】
脂肪族或いは脂環式ジオール成分と脂肪族或いは脂環式ジカルボン酸成分とに由来する構成繰返し単位から主としてなる重縮合体及び共重縮合体は、前記脂肪族或いは脂環式ジオール成分と前記脂肪族或いは脂環式ジカルボン酸成分とを、必要に応じて用いられる前記共重縮合成分と共に、エステル化反応或いはエステル交換反応を経て、重縮合触媒の存在下に重縮合させることにより製造される。即ち、前記脂肪族或いは脂環式ジオール成分と、前記脂肪族或いは脂環式ジカルボン酸成分とを、必要に応じて用いられる前記共重縮合成分と共に、攪拌下に混合して原料スラリーとなし、エステル化反応槽で常圧〜加圧下、加熱下で、エステル化反応させ、或いは、エステル交換触媒の存在下にエステル交換反応させた後、得られたエステル化反応生成物、或いはエステル交換反応生成物としてのポリエステル低分子量体を溶融重合槽に移送し、重縮合触媒の存在下に、常圧から漸次減圧としての減圧下、加熱下で、溶融重縮合させることにより連続的に製造される。尚、必要に応じて、引き続き固相重合装置に移送し、加熱下で固相重縮合させることとしてもよい。
【００１７】
その際、前記製造方法において、原料スラリー調製時の前記脂肪族或いは脂環式ジオール成分と前記脂肪族或いは脂環式ジカルボン酸成分との使用割合は、後者のジカルボン酸成分１モルに対して、前者のジオール成分を通常０．５〜２モル、好ましくは０．８〜１．５モルの範囲とする。又、共重縮合成分として好ましいとするヒドロキシカルボン酸成分の使用割合は、全成分に対して、０．０２〜３０モル％とするのが好ましく、０．５〜２０モル％とするのが更に好ましく、１〜１０モル％とするのが特に好ましい。
【００１８】
又、エステル化反応或いはエステル交換反応は、単一の反応槽、又は、複数の反応槽を直列に接続した多段反応装置を用いて、通常５０〜３００℃程度、好ましくは１２０〜２６０℃程度の温度、常圧から微減圧下で、生成する水又はアルコールを系外に留出させながら、通常２０分〜５時間程度、好ましくは３０分〜３時間程度の時間でなされる。
【００１９】
又、溶融重縮合は、単一の溶融重合槽、又は、複数の溶融重合槽を直列に接続した多段反応装置を用いて、重縮合触媒の存在下、通常１００〜３５０℃程度、好ましくは１５０〜３００℃程度の温度、通常１〜３００，０００Ｐａ程度、好ましくは１０〜１５，０００Ｐａ程度の減圧下で、通常１〜１５時間程度、好ましくは１〜６時間程度の時間でなされる。
【００２０】
その溶融重縮合において、本発明では、横型二軸異方向回転重合槽を用いて、該重合槽の二軸の回転軸に連設された攪拌翼の周速を３〜２６ｍ／分とした攪拌下に重縮合反応させることを必須とし、攪拌翼の周速を４．５〜２２ｍ／分とするのが好ましく、６〜１９ｍ／分とするのが特に好ましい。二軸の回転軸が同方向回転では、攪拌翼の周速が例え前記範囲を満足しても、得られるポリエステルの色相が悪化することとなり、又、異方向回転でも、攪拌翼の周速が前記範囲未満では、高分子量のポリエステルを製造することが困難となり、一方、前記範囲超過では、高分子量のポリエステルを連続的に安定して製造することが困難となる。尚、ここで、周速とは、攪拌翼の先端の回転速度を意味し、攪拌翼直径×πと回転数との積で捉えており、二軸間の攪拌翼の周速は、前記範囲を満足する限り同一でも異なっていてもよい。
【００２１】
本発明において、その横型二軸異方向回転重合槽としては、横架された互いに異方向に回転する二軸の各回転軸に複数の攪拌翼が連設され、その攪拌翼の周速が前記範囲を満足する限り、攪拌翼の形状及び直径、攪拌翼の直径に対する軸方向の攪拌翼の連設長さの比、各回転軸における連設数、二軸各攪拌翼間の位相のずれの程度、二軸各攪拌翼間の相互の食い込みの程度、攪拌翼先端と重合槽内壁とのクリアランス等は特に限定されないが、回転方向は、重合槽中心部において、重合液を下から上に掻き上げ、引き延ばし、薄膜を形成する方向に設定され、又、二軸の各攪拌翼同士は、セルフクリーニング性を有するように位相を変えて配設されているのが好ましい。
【００２２】
又、攪拌翼の直径に対する軸方向の攪拌翼の連設長さの比は、小さ過ぎると、連設できる攪拌翼数が少なくなり、重合槽内の気液表面積が小さくなって、重合速度が低下する傾向となり、一方、大き過ぎると、回転軸の撓み量が大きくなり、運転上のトラブルが生じ易い傾向となることから、通常２〜８程度とされる。又、攪拌翼先端と重合槽内壁とのクリアランスは、小さ過ぎると運転上のトラブルが生じ易い傾向となり、一方、大き過ぎると、重合槽内壁近傍での滞留が生じ、それに伴うポリマーの熱劣化による着色、分子量の不均一化等が生じ易い傾向となることから、通常２〜４０ｍｍ程度とされる。
【００２３】
尚、攪拌翼は、二軸の各回転軸に単位攪拌翼の複数を回転軸にほぼ垂直か、或いはやや傾斜させて、同芯状或いは偏芯状に、等間隔に、或いは重合槽内での重合液の粘度上昇に応じて間隔を変化させて、固定され、その単位攪拌翼の形状としては、例えば、凸レンズ状、格子状、メガネ状、プロペラ状、錨型状、円板状等が挙げられ、更に、複数の格子状或いは梯子状の枠を隣同士で角度を変えて連結したものを重合槽の回転支持軸に取り付けた構造のものであってもよい。又、それらの先端には、板状や棒状等のスクレーパーが設けられていてもよい。
【００２４】
それらの攪拌翼を備えた横型二軸異方向回転重合槽としては、具体的には、例えば、特開昭４８−１０２８９４号公報及び特開昭６０−６７５３７号公報等に記載されるメガネ状攪拌翼を備えた装置、特開昭６１−２３４９１７号公報等に記載される三枚羽根式攪拌翼を備えた装置、特開昭６２−１１２６２４号公報及び特開２００２−１０５１８４号公報等に記載される格子状攪拌翼を備えた装置、特開平３−１５１０３３号公報等に記載される切欠円板状攪拌翼を備えた装置等が挙げられ、それらは、例えば、三菱重工業社より製品名「ＨＶＲ」、又、住友重機械工業社より製品名「バイボラック」等として市販されている。
【００２５】
本発明の脂肪族或いは脂環式ポリエステルの製造方法において、前記横型二軸異方向回転重合槽は、１系列に２基以上を直列に配置しても構わないが、通常は１系列に１基の適用で十分である。その場合、前記溶融重縮合において、単一の溶融重合槽とするときには、その溶融重合槽を前記横型二軸異方向回転重合槽とするが、２基の溶融重合槽とするときには、例えば、第１段目を攪拌翼を備えた縦型重合槽或いは横型一軸重合槽とし、第２段目を前記横型二軸異方向回転重合槽とし、又、３基の溶融重合槽とするときには、例えば、第１段目と第２段目を攪拌翼を備えた縦型重合槽或いは横型一軸重合槽とし、第３段目を前記横型二軸異方向回転重合槽として、重合液が５Ｐａ・ｓ未満の粘度領域においては、縦型重合槽或いは横型一軸重合槽等の低〜中粘度用の攪拌翼を備えた重合槽によって重合させた後、５Ｐａ・ｓ以上の粘度領域に到達した重合液を前記横型二軸異方向回転重合槽に移送し、重合を完結させるのが好適である。
【００２６】
その横型二軸異方向回転重合槽における重合条件としては、温度１５０〜３００℃、圧力１０〜４００Ｐａ、滞留時間０．２〜３時間、ホールドアップ量は槽全容積の約１０〜７０％とする。又、攪拌翼径は、０．３〜２．５ｍとし、回転数は、０．５〜２０ｒｐｍとするのが好ましい。
【００２７】
尚、溶融重縮合における重縮合触媒としては、ポリエステルの重縮合触媒として従来より慣用されている触媒が用いられ、例えば、二酸化ゲルマニウム、四酸化ゲルマニウム、水酸化ゲルマニウム、蓚酸ゲルマニウム、ゲルマニウムテトラエトキシド、ゲルマニウムテトラ−ｎ−ブトキシド等のゲルマニウム化合物、三酸化アンチモン、五酸化アンチモン、酢酸アンチモン、メトキシアンチモン等のアンチモン化合物、テトラ−ｎ−プロピルチタネート、テトラ−ｉ−プロピルチタネート、テトラ−ｎ−ブチルチタネート、蓚酸チタン、蓚酸チタンカリウム等のチタン化合物等が挙げられ、更に、例えば、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、マグネシウムアルコキシド、酢酸マグネシウム、炭酸マグネシウム等のマグネシウム化合物、及びコバルト化合物等が併用されて用いられる。これらの中で、本発明においては、ゲルマニウム化合物が特に好ましい。又、重縮合触媒の使用量は、前記ジオール成分と前記ジカルボン酸成分等の原料１００重量部に対して、通常０．００１〜３重量部程度、好ましくは０．００５〜１．５重量部程度とされる。
【００２８】
又、本発明において、重縮合時には、本発明の効果を損なわない範囲で、前記各化合物以外の金属化合物を存在させてもよく、その場合の金属化合物としては、ジルコニウム、ハフニウム、クロム、モリブデン、タングステン、鉄、ニッケル、金、銀、銅、亜鉛、アルミニウム、錫、アンチモン、ランタン、セリウム等の酸化物、水酸化物、アルコキシド、炭酸塩、燐酸塩、カルボン酸塩、ハロゲン化物等の化合物が挙げられる。
【００２９】
又、重縮合時には、前記重縮合触媒と共に、正燐酸、トリス（トリエチレングリコール）ホスフェート、エチルジエチルホスホノアセテート、エチルアシッドホスフェート、トリエチレングリコールアシッドホスフェート、亜燐酸等の燐化合物を安定剤として共存させてもよい。
【００３０】
又、原料スラリー調整時、前記エステル化反応或いはエステル交換反応の開始時、又は、前記溶融重縮合時には、タルク、ポリエチレン、ポリプロピレン、有機スルホン酸塩、有機カルボン酸塩等の核剤が添加されてもよい。
【００３１】
溶融重縮合後のポリエステルは、通常、重縮合槽の底部に設けられた抜き出し口からストランド状に抜き出して、水冷しながら若しくは水冷後、カッターで切断されてペレット状、チップ状等の粒状体とされる。又、引き続き固相重縮合を行う場合には、その粒状体を、通常、１３０Ｐａ〜常圧程度の圧力下、６０〜２２０℃程度の温度で、３０分〜５０時間程度の時間加熱することによりなされる。この固相重縮合により、ポリエステルを更に高重合度化させ得ると共に、環状オリゴマー等の反応副生成物を低減化させることができる。
【００３２】
本発明の脂肪族或いは脂環式ポリエステルの製造方法は、フェノール／テトラクロロエタン（重量比１／１）の混合溶媒における還元粘度（ηsp／ｃ）が２．１ｄｌ／ｇ以上、好ましくは２．３ｄｌ／ｇ以上で、色相が、ＪＩＳ  Ｚ８７３０の参考１に規定されるＬａｂ表色系によるハンターの色差式の色座標ｂ値として１０以下、好ましくは６以下のポリエステルを、連続的に、且つ安定的に製造することができる。
【実施例】
【００３３】
以下、実施例により本発明を更に詳細に説明するが、本発明はその要旨を越えない限り以下の実施例に限定されるものではない。
【００３４】
実施例１〜４、比較例１〜２
温度１４０℃、滞留時間１時間に制御された原料調整槽に、１，４−ブタンジオールを１１８．３ｋｇ／時間、琥珀酸を１３３．５ｋｇ／時間、林檎酸を５．０ｋｇ／時間、タルクを０．２ｋｇ／時間の各供給量で供給して攪拌下に窒素ガスを導入しつつ原料スラリーを調整し、次いで、その原料スラリーを、１重量％の二酸化ゲルマニウムを溶解させた９０重量％乳酸水溶液を７．２２ｋｇ／時間の供給量で供給され、温度２１０℃、滞留時間１時間に制御された１ｍ3 攪拌機付縦型エステル化反応槽に移送して、留出物を系外に除去しながら攪拌下に窒素ガスを導入しつつエステル化反応させた後、反応槽底部から抜き出した反応液を、圧力４ｋＰａ、温度２２０℃、滞留時間１．５時間に制御された第１段目の１ｍ3 攪拌機付縦型重合槽に移送して、留出物を系外に除去しながら攪拌下に重縮合反応させ、次いで、反応槽底部から抜き出した反応液を、圧力１３３Ｐａ、温度２２５℃、滞留時間１．５時間に制御された第２段目の１ｍ3 攪拌機付縦型重合槽に移送して、留出物を系外に除去しながら攪拌下に重縮合反応させ、更に、重合槽底部から抜き出した反応液を、圧力６７Ｐａ、出口温度２３５℃、滞留時間１．５時間に制御された０．８ｍ3 横型二軸異方向回転型重合槽に移送して、留出物を系外に除去しながら攪拌下に重縮合反応させた後、重合槽底部に設けられた抜き出し口からストランド状に抜き出して、水冷後、カッターで切断してペレット状の脂肪族ポリエステルを連続的に製造した。その際の横型二軸異方向回転型重合槽は、各翼先端に平板状のスクレーパーが取り付けられた、翼径０．４５ｍのメガネ状の単位攪拌翼が一回転軸当たり２０枚連設され、攪拌翼の直径に対する軸方向の攪拌翼の連設長さの比が４．６のものであり、攪拌翼の回転数を１ｒｐｍとした。
【００３５】
そして、攪拌翼の周速を１．４１ｍ／分として、原料の供給開始から２０時間経過後に得られたポリエステルをサンプリングし、その後、攪拌翼の周速を表１に示すように３．５５〜２８．２６ｍ／分まで、５時間毎に順次変更して、それぞれ連続的に製造したポリエステルをサンプリングし、以下に示す方法で、還元粘度、及び色相を測定し、更に、横型二軸異方向回転型重合槽底部の抜き出し口から抜き出されるストランドの切断等の安定運転上の問題発生状況を観察し、結果を表１に示した。
【００３６】
＜還元粘度＞
フェノール／テトラクロロエタン（重量比１／１）の混合溶媒にポリエステルを０．５ｇ／ｄｌの濃度で溶解させ、３０℃で、ウベローデ粘度管を用いて測定した。            ＜色相＞                                                                        ＪＩＳ  Ｚ８７３０の参考１に規定されるＬａｂ表色系によるハンターの色差式の色座標ｂ値を、測色色差計（日本電色工業社製「Ｚ−II」）を用いて測定した。
【００３７】
比較例３
前記横型二軸異方向回転型重合槽に代えて、翼先端にスクレーパーが取り付けられた凸レンズ状の攪拌翼と四角形状のスペーサーにて構成された回転体を備えた横型二軸同方向回転型重合槽を用い、攪拌翼の周速を１１．８８ｍ／分として、脂肪族ポリエステルを製造した。
【００３８】
【表１】
2005220242.tif 000002
【産業上の利用可能性】
【００３９】
本発明によれば、色相良好な高分子量の脂肪族或いは脂環式ポリエステルを、連続的に、且つ安定的に製造することができ、得られる脂肪族或いは脂環式ポリエステルは、必要に応じてポリエステルに通常添加される酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、帯電防止剤、滑剤、ブロッキング防止剤、防曇剤、核剤、可塑剤、着色剤、充填材等を添加され、常法により溶融混練することにより成形用材料として調製され、例えば、圧縮成形法、押出成形法、射出成形法、中空成形法等のプラスチックの通常の溶融成形法により成形体とされ、又は更に、熱成形、延伸成形、発泡成形等の二次成形に付され、例えば、フィルム状、シート状、繊維状、トレイ状、ボトル状、パイプ状、その他特定形状等の成形体として、例えば、包装用資材、農業用資材、土木用資材、建築用資材、漁業用資材、自動車部品、家電部品、その他工業用資材等として好適に用いられる。