(57)【要約】【課題】本発明は、高品質な重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができ、しかも、アンモニア水溶液を交換する必要がなく、製造効率を向上させることができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することを目的とする。【解決手段】アンモニア水溶液を貯留する貯留槽と、硝酸ウラニル含有原液を前記貯留槽に貯留されたアンモニア水溶液に滴下する液滴供給ノズルと、前記貯留槽中のアンモニア水溶液中で、硝酸ウラニルとアンモニアとが反応して形成された重ウラン酸アンモニウム粒子が流動するように、アンモニアガスを前記貯留槽に供給するアンモニアガス供給手段とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。【選択図】図１
2005112664.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アンモニア水溶液を貯留する貯留槽と、
硝酸ウラニル含有原液を前記貯留槽に貯留されたアンモニア水溶液に滴下する液滴供給ノズルと、
前記貯留槽中のアンモニア水溶液中で、硝酸ウラニルとアンモニアとが反応して形成された重ウラン酸アンモニウム粒子が流動可能に、アンモニアガスを前記貯留槽に供給するアンモニアガス供給手段とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項２】
前記アンモニアガス供給手段が、前記アンモニア水溶液中に供給されるアンモニアガスの流量を調節するアンモニアガス流量調節手段を備えてなる前記請求項１に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項３】
前記貯留槽が、内筒を備えてなる前記請求項１または２に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関し、さらに詳しくは、高品質の重ウラン酸アンモニウムを効率的に生産することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
非特許文献１〜５によると、高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして、硝酸ウラニル原液とする。次に、この硝酸ウラニル原液に純水及び増粘剤等を添加し、攪拌して滴下原液とする。調製された滴下原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調製後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。
【０００３】
このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面がゲル化され、これにより、アンモニア水溶液表面到達時における変形が防止される。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略する場合がある。）となる。
【０００４】
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となる。さらに、三酸化ウラン粒子は、還元及び焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子をふるい分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核微粒子を得る。
【０００５】
【非特許文献１】Ｓ．Ｋａｔｏ  ”Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ＨＴＴＲ  Ｆｉｒｓｔ  Ｌｏａｄｉｎｇ  ｆｕｅｌ”，ＩＡＥＡ-ＴＥＣＤＯＣ-１２１０，１８７  （２００１）
【非特許文献２】Ｎ．Ｋｉｔａｍｕｒａ  ”Ｐｒｅｓｅｎｔ  ｓｔａｔｕｓ  ｏｆ  ｉｎｉｔｉａｌ  ｃｏｒｅ  ｆｕｅｌ  ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  ＨＴＴＲ”  ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−９８８，３７３（１９９７）
【非特許文献３】林  君夫、”高温工学試験研究炉の設計方針、製作性及び総合的健全性評価”ＪＡＥＲＩ−Ｍ  ８９−１６２（１９８９）
【非特許文献４】湊  和生、”高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発”ＪＡＥＲＩ−Ｒｅｓｅａｃｈ  ９８−０７０（１９９８）
【非特許文献５】長谷川正義、三島良績  監修「原子炉材料ハンドブック」昭和５２年１０月３１日発行  ２２１−２４７頁、日刊工業新聞社
【０００６】
従来のＡＤＵ粒子製造装置においては、滴下された硝酸ウラニルを含有する液滴の内部までアンモニア水溶液を浸透させなければならなかった。また、生成したＡＤＵ粒子の変形を防止するためには、アンモニア水溶液を循環させる必要があった。そこで、従来の装置では、図２に示すように、生成したＡＤＵ粒子を排出する排出管と貯留槽とを循環用ポンプを備えた循環用配管で接続し、アンモニア水溶液を循環させていた。
【０００７】
図２において、２は貯留槽、４は液滴供給ノズル、９は循環用配管、ａは硝酸ウラニルを含有する原液、ｂは重ウラン酸アンモニウム粒子及びＰは循環用ポンプを示している。
【０００８】
ＡＤＵ粒子は、アンモニア水溶液の濃度が、１０容積／容積％未満になると、生成することができなくなる。しかし、従来の装置では、硝酸ウラニルとの反応で消費された量のアンモニアを補充する手段がなかった。そこで、従来は、アンモニア水溶液の濃度が、１０容積／容積％未満になった時に、装置を停止させ、その水溶液を新鮮なアンモニア水溶液に交換しなければならず、ＡＤＵ粒子の製造効率が非効率であった。
【０００９】
また、従来の装置においては、反応が不完全な状態で貯留槽内に堆積したＡＤＵ粒子があった。反応が不完全なままのＡＤＵ粒子が堆積すると、粒子の形が変形してしまうことがあった。したがって、従来の装置では、一定形状のＡＤＵ粒子を製造するのは困難であった。
【００１０】
また、堆積することにより、ＡＤＵ粒子の表面にウランが偏析してしまい、生成したＡＤＵ粒子の密度が、均一にならないという問題があった。すなわち、最終生成物の品質に問題が生じていた。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、前記従来の装置が有する問題点を解決し、高品質な重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができ、しかも、アンモニア水溶液を交換する必要がなく、製造効率を向上させることができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
前記課題を解決するための本発明の手段は、
（１）アンモニア水溶液を貯留する貯留槽と、
硝酸ウラニル含有原液を前記貯留槽に貯留されたアンモニア水溶液に滴下する液滴供給ノズルと、
前記貯留槽中のアンモニア水溶液中で、硝酸ウラニルとアンモニアとが反応して形成された重ウラン酸アンモニウム粒子が流動可能に、アンモニアガスを前記貯留槽に供給するアンモニアガス供給手段とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置であり、
（２）前記アンモニアガス供給手段が、前記アンモニア水溶液中に供給されるアンモニアガスの流量を調節するアンモニアガス流量調節手段を備えてなる前記（１）に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置であり、
（３）前記貯留槽が、内筒を備えてなる前記（１）又は（２）に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。
【発明の効果】
【００１３】
（１）  この発明によると、前記貯留槽内に貯留されたアンモニア水溶液にアンモニアガスを導入することにより、前記アンモニア水溶液を強制的に循環させることができるので、前記アンモニア水溶液中において、滴下された硝酸ウラニル含有原液の液滴が流動状態になり、流動状態になったままで液滴内の硝酸ウラニルとアンモニアとが反応することとなり、その結果、形状及び品質が均一なＡＤＵ粒子を製造することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することができる。また、アンモニアガスを貯留槽内に導入することにより、このアンモニアガスが、アンモニア水溶液における減少アンモニア量を補充するアンモニアの供給源となり、アンモニア水溶液の濃度を、ＡＤＵ粒子の生成に最低限必要な濃度である１０容積／容積％以上に保つことが容易になり、したがって、製造途中で装置を停止させることなく、大量生産を可能とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することができる。
（２）  この発明によると、アンモニアガス流量調節手段によりアンモニアガスの流量を調節することができるので、貯留槽内のアンモニア水溶液におけるアンモニア濃度を容易に制御することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することができる。
（３）  貯留槽内に内筒を備えていると、この内筒により、アンモニアガス供給手段により供給されるアンモニアガスの気泡により形成されるアンモニア水溶液の流動が案内されて、貯留槽内の軸心を中心とするアンモニア水溶液の上昇流を容易に形成し、貯留槽の液面近くでその上昇流が反転して貯留槽の内壁面に沿った下降流に容易に形成することができる。この発明によると、内筒を有することにより、内筒内ではアンモニア水溶液の上昇流が形成され、内筒の外ではアンモニア水溶液の下降流が形成されることにより、全体としてアンモニア水溶液の循環流を好適に形成することができ、この循環流に乗って硝酸ウラニルを含有する液滴が流動することにより、真球であり、かつ内部まで重ウラン酸アンモニウムとなった重ウラン酸アンモニウム粒子を大量生産することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下、図１を参照しながらＡＤＵ粒子製造装置について説明する。ただし、図１に記載されたＡＤＵ粒子製造装置は、本発明の一例であり、本発明に係るＡＤＵ粒子製造装置は、図１に記載されたＡＤＵ粒子製造装置に限られることはない。
【００１５】
前記ＡＤＵ粒子製造装置１は、貯留槽２、内筒３、液滴供給ノズル４及びアンモニアガス供給手段７を有する。
【００１６】
前記貯留槽２は、アンモニア水溶液を貯留する槽であり、この貯留槽２において、アンモニア水溶液に含まれるアンモニアと後述する液滴供給ノズル４から滴下された硝酸ウラニル含有原液（以下、原液と称することがある。）に含まれる硝酸ウラニルとが化学反応して、ＡＤＵ粒子が形成される。
【００１７】
前記貯留槽２は、耐腐食性、特に、耐アルカリ性、耐熱性、耐圧性を有する材料で形成されていれば、特に制限は無く、前記材料としては、例えば、ガラス、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、ジルコニウム又はジルコニウム合金等を挙げることができる。
【００１８】
前記貯留槽２の形状としては、アンモニア水溶液を貯留することができる限りその形状に特に制限がないが、図１に示されるように、例えば、その上部が円筒状であり、その底部が逆円錐状であるのが好ましい。
【００１９】
前記アンモニアガス供給手段７は、ガス噴出部５、ガス供給管６及びアンモニアガスを充填した容器（図示せず。）を備える。
【００２０】
前記ガス供給手段７は、前記貯留槽２の底部に配置されるのが好ましく、特に、前記貯留槽２の水平断面の中心と、アンモニアガス供給手段７が備えるガス噴出部５及びガス供給管６の水平断面の中心とが、同軸となるように、配置されるのが好ましい。
【００２１】
前記アンモニアガスは、前記ガス供給管６を通り、前記ガス噴出部５の開口部からアンモニア水溶液中に供給される。
【００２２】
前記ガス噴出部５は、貯留槽２に貯留されるアンモニア水溶液中にアンモニアガスを、好適にはバブル状にアンモニアガスを供給することができるように形成されていればよく、例えば図１に示されるように、前記内筒３の内側にアンモニアガスを供給することができるように前記貯留槽２の底部に配置され、かつ前記ガス供給管６の開口部上部に、しかも前記開口部を覆うように配置されるのが好ましい。
【００２３】
このように前記ガス噴出部５を配置することにより、前記貯留槽２の底部に堆積したＡＤＵ粒子を効率的に浮上させ、流動状態にさせることができるようになる。しかも、ＡＤＵ粒子とアンモニア水溶液との接触時間を多くすることができるので、アンモニア水溶液をＡＤＵ粒子内部に浸透させることができる。その結果、アンモニアとＡＤＵ粒子内部に存在する硝酸ウラニルとが完全に反応し、高品質のＡＤＵ粒子を得ることができる。また、堆積によるＡＤＵ粒子の変形を防止することもでき、密度が均一なＡＤＵ粒子を得ることができる。
【００２４】
前記ガス噴出部５の形状としては、前記貯留槽２内のアンモニア水溶液に、アンモニアガスを供給し、アンモニア水溶液の循環流を確実に発生させることができ、しかも、アンモニアガスの供給を停止させたときに、生成した重ウラン酸アンモニウム粒子が、ガス供給管６内に落下するのを防止することができる限り、特に制限はなく、例えば、板状又は円錐台等を挙げることができる。
【００２５】
前記ガス噴出部５は、耐腐食性、特に、耐アルカリ性、耐熱性を有する材料で形成されていれば、特に制限はなく、前記材料としては、例えば、ガラス、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、ジルコニウム又はジルコニウム合金等を挙げることができる。
【００２６】
前記ガス噴出部５としては、アンモニアガスを通すことができれば特に制限はなく、例えば、金網、ガラスフィルター又はガラスウールを適用することができ、また、シャワーヘッドを転用してもよい。
【００２７】
前記ガス噴出部５は、アンモニアガスの圧力で飛ばされないように、公知の接着剤、接着工法又は溶接等により、確実に、貯留槽２の内壁に固定される。
【００２８】
前記ガス噴出部５における開口部の形状としては、特に制限はなく、円形、楕円形又は三角形、正方形、長方形、五角形及び六角形等の多角形を挙げることができる。
【００２９】
前記開口部の直径は、ＡＤＵ粒子の断面直径の７０％以下であるのが好ましい。
【００３０】
前記開口部の直径が、ＡＤＵ粒子の断面直径の７０％以下であると、ＡＤＵ粒子が前記ガス供給管６に落下することがないので、ロスを生じることがない。
【００３１】
また、前記開口部の個数は、貯留槽２の容積、形成される粒子の大きさ及び量に応じて、適宜、決定することができる。
【００３２】
ガス噴出部５からアンモニア水溶液に導入されるアンモニアガスのガス流量は、貯留槽２の容積、形成される粒子の大きさ又は量にもよるが、アンモニア水溶液の流動状態を実現することができる限りにおいて、特に制限はない。
【００３３】
また、アンモニアガス濃度もまた、貯留槽２の容積、形成される粒子の大きさ又は量にもよるが、アンモニア水溶液の濃度を１０容積／容積％以上にすることができる限りにおいて、特に制限はない。
【００３４】
前記ガス噴出部５から、アンモニア水溶液中にアンモニアガスを導入することにより、硝酸ウラニルとの反応で消費されたアンモニアを補うことができる。したがって、従来技術では、アンモニア水溶液の濃度が、１０容積／容積％より少なくなると、アンモニア水溶液を交換する必要があったが、本発明に係るＡＤＵ粒子製造装置を用いれば、ＡＤＵ粒子の製造途中での交換作業が不要となり、装置の連続運転が可能になるので、生産効率を向上させることができる。
【００３５】
前記ＡＤＵ粒子製造装置１においては、前記貯留槽２の内部に、例えば、支持部材によって、アンモニア水溶液中に完全に沈められるように内筒３を設けるのが好ましい。
【００３６】
前記貯留槽２内における前記内筒３の取り付け位置は、前記貯留槽２の内壁及び底面に接触しないように配置されていれば、特に、制限はなく、例えば、貯留槽断面の中心及びガス供給ノズル断面の中心と内筒断面の中心とが同軸となるように、配置するのがよい。
【００３７】
前記内筒３が、このように配置されることにより、前記ガス噴出部５を介して供給されたアンモニアガスによって、内筒３の内側に存在するアンモニア水溶液は、上方へ流れ、また、内筒外壁と貯留槽内壁との間に存在するアンモニア水溶液は、下方へ流れる。つまり、前記内筒３を設けることにより、前記貯留槽２中のアンモニア水溶液を強制的かつ効率的に上下に循環させることができる。したがって、ＡＤＵ粒子が、アンモニア水溶液中で分散されることにより、化学反応が不完全な状状態のＡＤＵ粒子が堆積することはなくなる。その結果、硝酸ウラニルとアンモニアとの化学反応が完全に進行するので、従来の装置で得られるＡＤＵ粒子よりも、高品質なＡＤＵ粒子を製造することができる。
【００３８】
また、前記内筒３の上部とアンモニア水溶液の液面との間隔は、少なくとも５ｃｍであるのが好ましい。
【００３９】
前記内筒３の上部とアンモニア水溶液の液面との間隔が５ｃｍよりも短いと、アンモニア水溶液が、効率的に循環せず、その結果、例えば、生成したＡＤＵ粒子同士が接触し、及び／又はＡＤＵ粒子が内筒に衝突して、前記ＡＤＵ粒子が破壊又は欠損してしまうことがある。また、液滴供給ノズル４から滴下された原液とアンモニア水溶液中のＡＤＵ粒子とが接触して、アンモニア水溶液中でのＡＤＵ粒子の循環が阻害されることがある。
【００４０】
前記内筒３は、耐腐食性、特に、耐アルカリ性、耐熱性、耐圧性を有する材料で形成されていれば、特に制限はなく、前記材料としては、例えば、ガラス、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、ジルコニウム又はジルコニウム合金等を挙げることができる。
【００４１】
前記内筒３の内径は、前記貯留槽２の内径に対して、１／３〜１／２であるのが好まし。
【００４２】
前記内径が、前記貯留槽２の内径に対して、１／３〜１／２であることにより、内筒内を上昇するアンモニア水溶液の上昇速度を、下降するその下降速度よりも速くすることができるので、生成したＡＤＵ粒子が貯留槽２の底部に堆積するのを防止することができる。
【００４３】
前記液滴供給ノズル４は、前記貯留槽２に貯留される前記アンモニア水溶液に原液を粒子状に滴下させるノズルである。この液滴供給ノズル４が備える細孔から滴下された原液に含まれる硝酸ウラニルは、アンモニア水溶液中のアンモニアと化学反応し、その結果、ＡＤＵ粒子が生成する。
【００４４】
前記液滴供給ノズル４は、前記貯留槽２の上方に配置される。特に、液滴供給ノズル４の断面の中心と、前記ガス噴出部５の断面の中心とが同軸に配置されるのが好ましい。
【００４５】
前記液滴供給ノズル４をこのように配置すれば、ガス噴出部５から供給されるアンモニアガスと接触して、アンモニア濃度が、比較的高くなっている部分に原液を滴下することができる。その結果、硝酸ウラニルとアンモニアとの反応を、素早く開始させることができるので好ましい。
【００４６】
前記液滴供給ノズル４は、原液供給管（図示せず。）を介して、原液を貯留する原液タンク（図示せず。）に接続される。
【００４７】
前記液滴供給ノズル４、原液供給管及び原液タンクの材料としては、耐腐食性、特に、耐酸性であれば、特に制限はない。
【００４８】
前記液滴供給ノズル４が備える細孔の直径としては、形成されるＡＤＵ粒子の粒径に応じて、適宜、決定することができるが、０．１〜６ｍｍであるのが好ましく、特に、０．１〜２ｍｍであるのが好ましい。
【００４９】
前記細孔の直径が、０．１ｍｍ未満であると、液滴供給ノズル４が目詰まりすることがある。また、液滴供給ノズル４を通過する原液の流速が、速くなり、その結果、滴下された原液同士が、アンモニア水溶液に達するまでに接触して団子状になってしまうことがあり、均一な形状のＡＤＵ粒子を得ることができないことがある。
【００５０】
また、前記細孔の直径が、６ｍｍよりも大きいと、表面張力により、液滴供給ノズル４の先端部から、アンモニア水溶液に落下しにくくなるので、液滴供給ノズル４の先端部で滴下される原液が大きく成長することがあり、その結果、所望の粒径のＡＤＵ粒子を得ることができないことがある。
【００５１】
前記原液としては、例えば、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かした硝酸ウラニル溶液を調製し、この硝酸ウラニル溶液に純水、増粘剤等を添加し、攪拌して得られる溶液を用いる。
【００５２】
前記液滴供給ノズル４から滴下される原液の滴下速度としては、３０〜５００滴／ｍｉｎであるのが好ましく、特に、５０〜２００滴／ｍｉｎであるのが好ましい。
【００５３】
前記滴下速度が、３０滴／ｍｉｎよりも遅いと、生産効率が非常に悪くなる。また、５００滴／ｍｉｎよりも速いと、滴下された原液同士が、空気中又はアンモニア水溶液中で接触を生じ、その結果、形状が均一で高品質なＡＤＵ粒子を得ることができないことがある。
【００５４】
前記ＡＤＵ粒子製造装置１は、アンモニアガス供給手段７に公知のガス流量調節器を付設するようにしてもよい。
【００５５】
前記ガス流量調節器を備えることにより、アンモニア水溶液の循環を制御することができる。また、例えば、アンモニアガス流量の不足によるＡＤＵ粒子の堆積又は過剰なアンモニアガス流量によるアンモニア水溶液の乱流等の弊害を除去することができる。その結果、ＡＤＵ粒子同士が接触することによる破壊又は欠損等を回避することができる。
【００５６】
一方、アンモニア水溶液中における生成したＡＤＵ粒子の存在量が多いときは、ガス流量を多くすることにより、ＡＤＵ粒子が貯留槽２の底部に堆積することを防止することができる。
【００５７】
また、生成したＡＤＵ粒子を前記貯留槽２から取り出すための公知の排出手段を備えることができる。
【００５８】
前記ＡＤＵ粒子製造装置１を用いて、以下のようにして、ＡＤＵ粒子を製造することができる。
【００５９】
硝酸ウラニルを含有する原液を、貯留槽２内で循環するアンモニア水溶液中に滴下する。滴下された原液は、粒子状になってアンモニア水溶液とともに、貯留槽２内で循環する。
【００６０】
ここで、粒子状になった原液がアンモニア水溶液の液面に達するまでの間に、この原液にアンモニアガスを吹きかけるのがよい。
【００６１】
このように、アンモニアガスを吹きかけることにより、滴下されて粒子状になった原液の表面がゲル化される。その結果、粒子状になった原液とアンモニア水溶液の液面との衝突時に、この粒子状になった原液が変形するのを防止することができる。
【００６２】
所定量の原液を滴下した後、滴下を止め、滴下された原液に含まれる硝酸ウラニルとアンモニア水溶液中のアンモニアとを完全に反応させ、ＡＤＵ粒子を生成させる。
【００６３】
反応終了後、ガス噴出部５からのアンモニアガスの導入を停止し、排出手段、例えば、金網等を用いることにより、貯留槽２内に存在するＡＤＵ粒子をアンモニア水溶液から分離し、その後、このＡＤＵ粒子を乾燥器等で乾燥させ、ＡＤＵ粒子を取り出す。このようにして得られた、粒子表面にウランの偏析がなく、形状が均一なＡＤＵ粒子は、高温ガス炉燃料核製造装置における、他の製造工程に送られる。
【実施例１】
【００６４】
１．原液の調製
以下に示す配合量で混合物を作成した。
硝酸  ・・・・・・・・・・・・・・・７１．５ｍｌ
粉末状八酸化三ウラン  ・・・・・・・・・９９ｇ
ポリビニルアルコール  ・・・・・・・・・・６ｇ
テトラヒドロフルフリルアルコール・・・１８０ｍｌ
この混合物に、全体が５００ｍｌになるように純水を加え、よく攪拌して、原液を調製した。
２．ＡＤＵ粒子の製造
ガラス製の貯留槽（内径１０ｃｍ×高さ２５ｃｍ）内に、ガラス製の内筒（内径５ｃｍ×高さ１５ｃｍ）を設け、さらに、貯留槽底部に、内筒の直下に位置するように直径０．５ｍｍの細孔を有するガス供給ノズル（直径４ｃｍ）を設けた。この貯留槽に、２５容積／容積％アンモニア水溶液を入れ、ガス噴出部からアンモニアガスを導入した。
【００６５】
この貯留槽に調製した原液を、直径０．８ｍｍの細孔を有する液滴供給ノズルからアンモニア水溶液に滴下した。滴下した原液の総量は、５００ｍｌであった。また、滴下後におけるアンモニア水溶液中でのＡＤＵ粒子の挙動を観察したところ、粒子は、内筒内部を上昇し、内筒外壁と貯留槽内壁との間を下降することが確認された。また、このＡＤＵ粒子は、貯留槽底部に堆積することはなかった。
【００６６】
反応終了後、貯留槽からＡＤＵ粒子を取り出し、乾燥させた後、粒子を酸化雰囲気下で４５０℃に加熱し、２時間焙焼させた。次いで、水素ガス及び窒素ガスからなる混合ガス雰囲気下で１６５０℃に加熱し、１時間焼結した。焼結後、放冷した後、投影機及び実体鏡を用いて、測定した結果、変形は認められなかった。一方、得られたＡＤＵ粒子の表面上に均一なウランの層が確認された。
【００６７】
また、反応終了後のアンモニア水溶液の比重を、比重びん（ピクノメータ）を用いて測定し、その結果から、濃度を算出したところ、反応終了後のアンモニア水溶液の濃度は、１８容積／容積％であった。
【図面の簡単な説明】
【００６８】
【図１】図１は、本発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子（ＡＤＵ粒子）製造装置を示す図である。
【図２】図２は、従来型の重ウラン酸アンモニウム粒子（ＡＤＵ粒子）製造装置を示す図である。
【図３】図３は、ガス噴出部に転用したシャワーヘッドの上面図である。
【図４】図４は、一例として、ガス噴出部に金網を用いた態様を示す図である。
【図５】図５は、一例として、ガス噴出部にガラスウールを用いた態様を示す図である。
【符号の説明】
【００６９】
１  本発明の一例である重ウラン酸アンモニウム粒子（ＡＤＵ粒子）製造装置
２  貯留槽
３  内筒
４  液滴供給ノズル
５  ガス噴出部
６  ガス供給管
７  ガス供給手段
８  従来型の重ウラン酸アンモニウム粒子（ＡＤＵ粒子）製造装置
９  循環用配管
１０  開口部
ａ  硝酸ウラニルを含有する原液
ｂ  重ウラン酸アンモニウム粒子
ｃ  アンモニアガス気泡
Ｐ  循環用ポンプ
【図１】
2005112664.tif 000003
【図２】
2005112664.tif 000004
【図３】
2005112664.tif 000005
【図４】
2005112664.tif 000006
【図５】
2005112664.tif 000007