(57)【要約】【課題】長期間に渡って安定した良好な電気電流特性が可能とし、酸素ポンプ素子の長寿命化を図ることを目的とする。【解決手段】酸素イオン伝導性の固体電解質１６と、前記酸素イオン伝導性の固体電解質１６の両面に形成された正負両極を構成する電極膜１７，１８と、前記正負両極１７，１８の電極膜外周部と接合された金属箔部材２１と、前記金属箔部材２１に接続されたリード部材２９，３０とを具備し、前記電極膜１７，１８と連結構造となる前記金属箔部材２１は接合部分に導電膜層２２が形成されるとともに前記金属箔部材２１の両側表面部分に前記導電膜層２２と連通する導電膜が所定幅形成される構成とする酸素ポンプ素子。【選択図】図１
2005315608.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸素イオン伝導性の固体電解質と、前記酸素イオン伝導性の固体電解質の両面に形成された正負両極を構成する電極膜と、前記正負両極の電極膜外周部と接合された金属箔部材と、前記金属箔部材に接続されたリード部材とを具備し、前記電極膜と連結構造となる前記金属箔部材は接合部分に導電層が形成されるとともに前記金属箔部材の両側表面部分に前記導電層と連通する導電膜が形成されていることを特徴とする酸素ポンプ素子。
【請求項２】
酸素イオン伝導性の固体電解質と、前記酸素イオン伝導性の固体電解質の両面に形成された正負両極を構成する電極膜と、前記正負両極の電極膜外周部と接合された金属箔部材と、前記金属箔部材に接続されたリード部材とを具備し、前記電極膜と連結構造となる前記金属箔部材は接合部分に導電層が形成されるとともに片側表面部分に前記導電層と連通する導電膜が所定幅形成され、もう一方の表面部分にガラスセラミック膜が形成されていることを特徴とする酸素ポンプ素子。
【請求項３】
正電極膜外周部と接合された金属箔部材よりも負電極膜外周部と接合された金属箔部材のほうが大きく、あるいは負電極膜外周部と接合された金属箔部材よりも正電極膜外周部と接合された金属箔部材のほうが大きく、リード部材は前記金属箔部材の大小関係に基づいて一方向側から取り出されていることを特徴とする請求項１または２のいずれかに記載の酸素ポンプ素子。
【請求項４】
正負電極膜外周部と接合された金属箔部材の大きいほうは、固体電解質が接する空間部を区画する区画手段として構成されることを特徴とする請求項３に記載の酸素ポンプ素子。
【請求項５】
金属箔部材がアルミニウムを含有したフェライト系ステンレスであることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の酸素ポンプ素子。
【請求項６】
固体電解質がランタンガレートであることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の酸素ポンプ素子。
【請求項７】
ガラスセラミック膜がＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ−ＢａＯ系でアルカリ土類金属の酸化物を１５〜２５ｗｔ％含有し、アルカリ金属の酸化物を２ｗｔ％以下含有する結晶化ガラスであることを特徴とする請求項２〜６のいずれかに記載の酸素ポンプ素子。
【請求項８】
導電膜の幅あるいはガラスセラミック膜の幅が３〜７ｍｍあることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の酸素ポンプ素子。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の酸素ポンプ素子と、前記酸素ポンプ素子に電圧を印加する電圧印加手段と、前記電圧印加手段を制御する電圧制御手段と、前記酸素ポンプ素子を加熱する加熱手段と、前記酸素ポンプ素子の温度を検知して前記加熱手段を制御する温度制御手段と、前記加熱手段および前記酸素ポンプ素子の熱拡散を防止する通気性の断熱手段と、前記酸素ポンプ素子を介して発生した酸素を空気と混合して所定酸素濃度の混合ガスにする混合手段とを備えたことを特徴とする酸素供給装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、酸素イオン伝導性の固体電解質を用いた酸素ポンプ素子とその素子を搭載した酸素供給装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来この種の酸素ポンプ素子として、図５に示す酸素ポンプ素子が開示されている（例えば特許文献１参照。）。酸素ポンプ素子は、酸素イオン導電性基板１の両側に電極膜２、３を形成して構成される。それぞれの電極膜からはリード部材４、５がそれぞれ特定の一部分より取り出されて電源（図示せず）と接続されている。酸素イオン導電性基板１は支持材６で保持されている。
【０００３】
また、この種の酸素ポンプ素子装置としては、図６に示すようなものがある（例えば特許文献２参照。）。図６において、酸素ポンプ素子７は、アルミナなどの多孔質基板８に形成された第１電極９と酸素イオン伝導体の薄膜１０と第２電極１１とから構成され、第１電極膜９は白金の微粒子を多孔質基板８に、第２電極１１は白金の微粒子を酸素イオン伝導体の薄膜１０に結合して得られる薄膜を形成した構成としている。加熱手段１２は、アルミナ基板などの絶縁性基板１３上に導電性ペーストをスクリーン印刷でパターン形成してなるヒータ印刷膜１４から構成され、加熱手段１２は筐体１５に内包されておらず大気に解放された状態で配置されている。
【０００４】
この構成において、加熱手段１２によって酸素ポンプ素子７を酸素ポンプとして動作する温度に加熱し、第１電極９をカソード、第２電極１１をアノードとして両電極間に直流電圧を印加すると、図中矢印で示すように第１電極９に解離吸着された空気中の酸素は酸素イオンとして酸素イオン伝導体の薄膜１０中を移動し第２電極１１に運ばれ、酸素分子となって大気中に放出される。これによって、筐体１５に取り付けられた容器内の酸素濃度を減少させることができるというものである。
【特許文献１】特開２０００−８６２０４号公報
【特許文献２】特開平１１−２３５２５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１の酸素ポンプ素子では、酸素ポンプ素子動作時の熱量がリード部材４、５に集中し、酸素イオン導電性基板２に局部的な温度斑部分が生じるため、熱応力によって固体電解質に割れが発生するという課題があった。このため酸素ポンプ素子の動作時に発生する大きな熱をいかに斑なく分散させ、かつその部分の長期的な保証を持たせるかが課題となっていた。
【０００６】
また、特許文献２の酸素ポンプ装置の構成では、酸素ポンプ素子７と加熱手段１２が大気に解放された状態にあるので、加熱手段１２からの熱エネルギーは酸素ポンプ素子７だけでなく大気中の空気の加熱にも使われ、その結果、熱効率が悪くなり、酸素ポンプ素子７を作動させる温度に昇温させるのに必要な加熱手段１２の消費電力が高くなるとともに、酸素ポンプ素子の酸素イオンの輸送効率が悪いという課題を有していた。また、実施例では加熱手段１２は酸素ポンプ素子７の上部に配置されているので酸素ポンプ素子７の加熱は輻射熱がほとんどとなり、加熱された空気の対流熱を利用できないという欠点を有していた。
【０００７】
本発明は、前記従来の課題を解決するのもので、酸素ポンプ素子に発生する局部的な温度斑を抑えるとともに、加熱手段からの熱を効率よく酸素ポンプ素子に伝達し、加熱に必要な電力を低減する酸素ポンプ装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
前記従来の課題を解決するために、本発明の酸素ポンプ素子は、酸素イオン伝導性の固体電解質と、前記酸素イオン伝導性の固体電解質の両面に形成された正負両極を構成する電極膜と、前記正負両極の電極膜外周部と接合された金属箔部材と、前記金属箔部材に接続されたリード部材とを具備し、前記電極膜と連結構造となる前記金属箔部材は接合部分に導電層が形成されるとともに前記金属箔部材の両側表面部分に前記導電層と連通する導電膜が形成されている構成としたものである。
【０００９】
これによって、金属箔部材が酸素ポンプ素子の製造過程で受ける引っ張り等の熱歪を緩和できるため、たとえば金属箔が１０μｍと薄い場合にも部材を反りのない状態に仕上げることができる。また酸素ポンプ素子として使用された場合、電極膜から導電膜へと大電流が流れるが、この時に発生する大きな熱量に対しても所定の幅を有した導電膜によって金属箔の酸化腐食を防御することができる。
【００１０】
また、本発明の酸素ポンプ素子は、酸素イオン伝導性の固体電解質と、前記酸素イオン伝導性の固体電解質の両面に形成された正負両極を構成する電極膜と、前記正負両極の電極膜外周部と接合された金属箔部材と、前記金属箔部材に接続されたリード部材とを具備し、前記電極膜と連結構造となる前記金属箔部材は接合部分に導電層が形成されるとともに片側表面部分に前記導電層と連通する導電膜が所定幅形成され、もう一方の表面部分にガラスセラミック膜が形成される構成としたものである。
【００１１】
これによって、金属箔部材が酸素ポンプ素子の製造過程で受ける引っ張り等の熱歪を緩和できるため、たとえば金属箔が１０μｍと薄い場合にも部材を反りのない状態に仕上げることができる。また酸素ポンプ素子として使用された場合、電極膜から導電膜へと大電流が流れるが、この時に発生する大きな熱量に対しても所定の幅を有した導電膜によって金属箔の酸化腐食を防御することができる。また導電膜材料に比較すると安価で十分な機械的強度を有するので印刷パターンを工夫して曲げ強度をより向上させるような設計自由度を保持させることもできる。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の酸素ポンプ素子は、長期間に渡って安定した良好な電気電流特性が可能となるので、素子の長寿命化が可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
第１の発明は、酸素イオン伝導性の固体電解質と、前記酸素イオン伝導性の固体電解質の両面に形成された正負両極を構成する電極膜と、前記正負両極の電極膜外周部と接合された金属箔部材と、前記金属箔部材に接続されたリード部材とを具備し、前記電極膜と連結構造となる前記金属箔部材は接合部分に導電層が形成されるとともに前記金属箔部材の両側表面部分に前記導電層と連通する導電膜が所定幅形成される構成とすることにより、金属箔部材が酸素ポンプ素子の製造過程で受ける引っ張り等の熱歪を緩和できるため、たとえば金属箔が１０μｍと薄い場合にも部材を反りのない状態に仕上げることができる。また酸素ポンプ素子として使用された場合、電極膜から導電膜へと大電流が流れるが、この時に発生する大きな熱量に対しても所定の幅を有した導電膜によって金属箔の酸化腐食を防御することができる。
【００１４】
第２の発明は、酸素イオン伝導性の固体電解質と、前記酸素イオン伝導性の固体電解質の両面に形成された正負両極を構成する電極膜と、前記正負両極の電極膜外周部と接合された金属箔部材と、前記金属箔部材に接続されたリード部材とを具備し、前記電極膜と連結構造となる前記金属箔部材は接合部分に導電層が形成されるとともに片側表面部分に前記導電層と連通する導電膜が所定幅形成され、もう一方の表面部分にガラスセラミック膜が所定幅形成される構成とすることにより、金属箔部材が酸素ポンプ素子の製造過程で受ける引っ張り等の熱歪を緩和できるため、たとえば金属箔が１０μｍと薄い場合にも部材を反りのない状態に仕上げることができる。また酸素ポンプ素子として使用された場合、電極膜から導電膜へと大電流が流れるが、この時に発生する大きな熱量に対しても所定の幅を有した導電膜によって金属箔の酸化腐食を防御することができる。また導電膜に比較すると安価で十分な機械的強度を有するので印刷パターンを工夫して曲げ強度をより向上させるような設計自由度を保持させることもできる。
【００１５】
第３の発明は、特に、第１または第２の発明の金属箔部材に対して、正電極膜外周部あるいは負電極膜外周部と接合された金属箔部材を一方よりも大きくし、リード部材は金属箔部材の大小関係に基づいて一方向側から取り出す構成とすることにより、酸素イオン伝導に必要な電源回路を一方向にまとめて限定できるため装置のレイアウト構成が簡素化できる。また大きい金属箔部材を固体電解質が接する空間部を区画する区画手段として利用することも可能となる。
【００１６】
第４の発明は、特に、第１〜第３の発明の金属箔部材に対して、正電極膜あるいは負電極膜外周部と連結構造となる大きい方について固体電解質が接する空間部を区画する区画手段として構成することにより、必要な部品点数を増やすことなく、空間部を十分に区画できるとともに材質が金属箔なので比熱も小さくすることができ、昇温および降温も短時間で行うことができる。
【００１７】
第５の発明は、特に、第１〜第４の発明の金属箔部材に対して、アルミニウムを含有したフェライト系ステンレスとすることにより、高温酸化に対して優れた特性を有するようになり、８００℃付近での長期使用に対して安定した特性を維持できる。
【００１８】
第６の発明は、特に、第１〜第５のいずれか一つの発明の固体電解質をランタンガレートとすることによって、ランタンガレートはランタンとガリウムを主成分としたペロブスカイト型複合金属酸化物であり、４００℃以上で酸素イオン伝導性を有す。したがって酸素ポンプ素子の動作温度を６００℃程度の比較的低温に保持することで十分な能力を得ることができるため、長期的にも酸素ポンプ素子の劣化を抑制できる。
【００１９】
第７の発明は、特に、第２〜第６のいずれか一つの発明のガラスセラミック膜をＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ−ＢａＯ系でアルカリ土類金属の酸化物を１５〜２５ｗｔ％含有し、アルカリ金属の酸化物を２ｗｔ％以下含有する結晶化ガラスすることにより、約８００℃で焼成することにより、ある程度結晶したガラスセラミック膜状態となり、金属箔との十分な密着性を保持させることができた。それによって金属箔が大電流によって高温になった場合にも酸化腐食を防御することができ、酸素ポンプ素子の長期安定性を向上させることができた。
【００２０】
第８の発明は、特に、第１〜第７のいずれか一つの発明の導電膜の幅あるいはガラスセラミック膜の幅を３〜７ｍｍとすることによって、金属箔部材に形成された導電膜に大電流が流れることによって電極膜との接合部付近が局部的に高温になった場合にも酸化腐食を防御することができ、酸素ポンプ素子の長期安定性を向上させることができた。
【００２１】
第９の発明は、特に、第１〜第８のいずれか一つの発明の酸素ポンプ素子と、前記酸素ポンプ素子に電圧を印加する電圧印加手段と、前記電圧印加手段を制御する電圧制御手段と、前記酸素ポンプ素子を加熱する加熱手段と、前記酸素ポンプ素子の温度を検知して前記加熱手段を制御する温度制御手段と、前記加熱手段および前記酸素ポンプ素子の熱拡散を防止する通気性の断熱手段と、前記酸素ポンプ素子を介して発生した酸素を空気と混合して所定酸素濃度の混合ガスにする混合手段とを備えた構成とすることにより、酸素ポンプ素子と加熱手段が大気に直接触れることがないので加熱手段による酸素ポンプ素子への熱効率が向上し、酸素ポンプ素子の加熱に必要な電力を小さくすることができ、省エネルギー化を図ることができる。また、酸素ポンプ素子全体を均一に加熱することができるので、酸素ポンプ素子の破損防止効果を向上させることができる。また、酸素ポンプ素子、区画手段、加熱手段が通気機能を有する断熱材に覆われた簡素な構造とすることができるので酸素ポンプの小型化が可能となり、機器への実装を容易にすることができる。
【００２２】
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。なお、この実施の形態によって本発明が限定されるものではない。
【００２３】
（実施の形態１）
図１は、本発明の第１の実施の形態における酸素ポンプ素子の断面構成図を示すものであり、図２は酸素ポンプ素子の分解斜視図を示すものである。
【００２４】
図１において、固体電解質１６は置換型のランタンガレート（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２Ｇａ０．８Ｍｇ０．２Ｏ３）の焼結体を任意の厚さの平板状に成型したものであり、表面に正電極膜１７と負電極膜１８が酸素イオン伝導性を発現するように結合されている。
【００２５】
正電極膜１７と負電極膜１８には、導電性を有するペロブスカイト型複合酸化物を用いた。具体的には、Ｓｍ０．５Ｓｒ０．５ＣｏＯ３を有機溶剤であるセルロース系ビヒクルと混合したペーストを、スクリーン印刷により印刷膜を形成し、乾燥後、１１００℃にて焼成することにより膜厚約１０μｍの多孔性を有した正負電極膜を形成した。
【００２６】
更に、正電極膜１７と負電極膜１８の表面上には、Ａｕの多孔性導電膜１９、２０を積層した。この場合、Ａｕペーストを使い、スクリーン印刷により印刷膜を形成し、乾燥後、８００℃にて焼成することにより膜厚約３μｍの導電膜を形成した。導電膜１９、２０は、正負電極膜１７，１８間に電圧を印加した時の電位に対して固体電解質の面分布ムラを改善できる。
【００２７】
負電極膜１８側には導電性を有する金属箔部材２１と連結されている。金属箔部材２１としてはＦｅ−２０Ｃｒ−５Ａｌ、１２μｍを使用し、負電極膜１８側が露出するように開口部が設けられている。金属箔部材２１が固体電解質１８と連結される内周部の両側表面には導電膜２２、２３が形成されている。導電膜２２、２３はＡｇＰｄペーストを使用してスクリーン印刷により印刷膜を形成し、乾燥後、８００℃にて焼成することにより膜厚約３μｍの導電膜を幅５ｍｍで形成した。また正電極膜１７側も導電性を有する金属箔部材２４と連結されている。ここでも負電極膜１８側と同様な材料を使用し、正電極膜１７側が露出するように開口部が設けられている。金属箔部材２４が固体電解質１６と連結される内周部の両側表面には導電膜２５、２６が形成されている。負電極膜１８側に配置される金属箔部材２１は正電極膜１７側に配置される金属箔部材２４よりも大きく、固体電解質１６で選択的に酸素を輸送する時の空間区画手段としても使用されるようになっている。金属箔部材２１、２４は正電極膜１７側の導電膜１９、負電極膜１８側の導電膜２０と導電層２７、２８を介して接合されている。導電層２７はＡｕペーストを使い、乾燥後、８００℃にて焼成することにより、膜厚約４μｍの導電層が金属箔部材２４の導電膜２５、２６と導通するように形成し、導電層２８もＡｕペーストを使い、乾燥後、８００℃にて焼成することにより、膜厚約４μｍの導電層が金属箔部材２１の導電膜２２、２３と導通するように形成した。また金属箔部材２１に形成された導電膜２２側よりリード部材２９と結線され、金属箔部材２４に形成された導電膜２６側よりリード部材３０と結線されている。また絶縁部材３１によって金属箔部材２４が金属箔部材２１と短絡するのを防止している。絶縁部材３１としては厚み０．３ｍｍのマイカシートを使用した。リード部材２９および３０は固体電解質１６の面に対して同一方向に配置されるため、酸素供給装置を製造する上で、構造的なレイアウト構成を簡素化することができる。
【００２８】
図３は上記酸素ポンプ素子を使用した酸素供給装置の概略断面構成図を示すものである。
【００２９】
固体電解質に対して空間区画手段となる金属箔部材２１の周囲には、電気絶縁性のガス封止剤３２で支持体３３に固定されている。
【００３０】
また、正電極膜１７側および負電極膜１８側には、導線を介して電圧印加手段３４が接続されており、電圧印加手段３４には、電圧制御手段３５が接続されている。
【００３１】
加熱手段３６を構成するヒータ３７は、負電極１８側の表面に対向して配置され、固体電解質１６の温度を検知する手段３８ａを有する温度制御手段３８が、加熱手段３６に信号を送っている。
【００３２】
固体電解質１６の温度を検知する手段３８ａは、温度センサーあるいは他の方法であってもよい。センサーの場合、固体電解質１６の近傍に配置されるかあるいは、任意の個所に配置してよい。温度制御手段３８が検知する固体電解質１６の温度によって、温度制御手段３８が、加熱手段３６を構成するヒータ３７の入力制御を行う。
【００３３】
ヒータ３７が発生する熱の損失を抑制するための通気性の断熱部材が断熱手段３９および４０である。ここでは、シリカとアルミナを主成分とする平板状に成型された断熱材を用いた。酸素供給装置を構成する各要素と全体の形状保持のための容器４１は、負電極膜１８側に、通気用の開口部４２を設けている。
【００３４】
また、容器４１の正電極膜１７側には、通気口４３を介して、ガスの混合手段４４が連結されている。混合手段４４は、ガス誘導管４５と、被混合ガス導入管４６と、ガス混合器４７と、ガスポンプ４８によって構成されている。
【００３５】
以上のように構成された酸素供給装置について、以下その動作、作用を説明する。
【００３６】
まず、酸素供給装置は、室内空気等の大気中に置かれる。この時、窒素や酸素などの大気成分（以下、単に窒素、酸素とする）は、酸素ポンプ装置を構成する通気性の断熱材である断熱手段３９および４０の内部を通過して正電極膜１７側および負電極膜１８側の表面まで拡散した状態で安定している。
【００３７】
この状態において温度制御手段３８によってヒータ３７に通電すると、断熱手段３９および４０内の固体電解質１６の温度が上昇する。温度制御手段３８は、固体電解質１６が動作するに必要な温度、約６００℃となるよう、ヒータ３７を制御しながら通電していく。但し、この温度が限定を受けるものではなく、固体電解質１６の特性に合わせて、任意の温度の動作も可能である。
【００３８】
固体電解質１６のイオン伝導可能な温度に達した時点で、正電極膜１７と負電極膜１８を介して固体電解質１６に電圧を印加すると、負電極膜１８側の表面近傍の酸素が、電気化学反応によって負電極膜１８から固体電解質１６の内部を酸素イオンとして、正電極膜１７へと移動し、正電極膜１７側の表面から酸素分子として放出される。
【００３９】
この時固体電解質１６には低電圧大電流が流れるとともに、加わった電圧で固体電解質内部を大電流が流れることによって自己発熱する。したがって使用される金属箔部材も６００℃の雰囲気温度に加えて高温状態に曝されることになる。金属箔部材の表面上に形成された導電膜は大電流に対する集電性を向上させるとともに、金属箔の表面酸化に対しても効果的に防御させることができた。金属箔部材の表面上に導電膜を形成して高温酸化を防止するためには少なくとも正負電極膜との接合部から外周方向に３ｍｍ幅以上が必要であった。またあまり幅が広すぎても高価な材料の無駄を生じさせることになるので実用的には金属箔部材の表面上に形成させる導電膜の幅は３〜７ｍｍが好ましいと考えられる。
【００４０】
正電極膜１７の表面近傍は、純酸素に近い状態となるが、ガスリークの完全な防止ができない限り、正電極膜１７の表面から離れるとともに、排出された酸素はリークしたガスと自然に混合される。したがって、空間を区画する手段となる金属箔部材２１とガス封止剤３２が、負電極膜１８側からのガスリークを防ぐ手段として有効に作用する。
【００４１】
一方、窒素は負電極膜１８の側に残される。残された窒素は、断熱手段４０の通気性により、大気中に拡散していくと共に、負電極膜１８側には新たな酸素が外部より供給される。
【００４２】
正電極膜１７から放出される酸素ガスは、通気口４３を通り、ガス混合手段４４を構成することによってガス誘導管４５と、被混合ガス導入管４６と、ガス混合器４７とによって被混合ガスと混合される。本実施例では、被混合ガスは大気である。生成される混合ガスは酸素富化ガスであり、その流量は、ガスポンプ４８の吸引と排出速度によって決められる。
【００４３】
また、混合ガス中の酸素濃度は、混合ガス流量と、固体電解質１６を流れる酸素イオン量すなわちイオン電流の大きさによって決められる。イオン電流は、固体電解質１６に印加される電圧の大きさによって制御できる。
【００４４】
最終的に、本発明の酸素供給装置によって得られる混合ガス中の酸素濃度は、電圧制御手段３５による電圧制御とガスポンプ４８による混合ガス流量の制御によって実行されることになる。
【００４５】
以上のように、本実施の形態では、固体電解質１６と正電極膜１７側と負電極膜１８側とを酸素イオン伝導性を発現するように結合させ、固体電解質１６を介して空間部を区画手段によってガスリークを抑制し、加熱昇温と電圧印加を行うことにより、酸素分子を正電極膜１７から放出させ、酸素富化された混合ガスを生成することとなり、電圧制御手段３５による電圧制御とガスポンプ４８による混合ガス流量の制御によって、任意の酸素濃度ガスを安定的に得ることができる。
【００４６】
（実施の形態２）
図４は、本発明の第２の実施の形態における酸素ポンプ素子の断面構成図を示すものである。概略の構成は実施の形態１と重複しているので異なる部分についてだけ説明を加える。固体電解質の表面上に形成する電極膜および導電膜の構成は同じである。ここでは正電極膜側と連結される金属箔部材４９に対して導電膜５０とガラスセラミック膜５１を設けた構成を使用し、リード部材５２を導電膜５０から取り出している。また負電極膜側と連結される金属箔部材５３に対しても導電膜５４とガラスセラミック膜５５を設けた構成を使用し、リード部材５６を導電膜５４から取り出している。
【００４７】
ガラスセラミック材料としてはＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ−ＢａＯ系でアルカリ土類金属の酸化物を２０ｗｔ％含有し、アルカリ金属の酸化物を約１．０ｗｔ％含有する結晶化ガラスを使用した。ガラスセラミック材料は先ず１３００℃にて溶解後、ロール冷却機にてカレット状態に加工され、その後さらにボールミル等にて所定の粒度に粉砕される。粉砕されたガラス粒子を印刷ペーストに加工して供した。結晶化ガラスの結晶化開始温度は約７７０℃であるため、印刷後、８００℃で焼成するとある程度結晶化が進み、耐熱衝撃性に強いガラスセラミック膜が形成される。
【００４８】
得られたガラスセラミック膜によって固体電解質に低電圧大電流が流れ、金属箔部材側へと伝熱してきた場合にも金属箔部材を高温酸化状態から十分に防御することができた。このような用途に使用できるガラスセラミック材料としてはガラスセラミック膜がＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ−ＢａＯ系でアルカリ土類金属の酸化物を１６〜２５ｗｔ％含有し、アルカリ金属の酸化物を２ｗｔ％以下含有するものが好ましかった。アルカリ金属の酸化物含有率を抑えることでガラスの特性を高温化でき、アルカリ土類金属酸化物の含有率を１６〜２５ｗｔ％とすることで結晶化開始温度を７５０〜８００℃とすることができた。
【００４９】
また、本実施の形態では、固体電解質としてランタンガレートを使用したがこれに限定させるものではなく、イットリウムドープ型のジルコニア（ＹＳＺ）、サマリウムドープ型のセリア（ＳＤＣ）などであっても良い。但し現状ではランタンガレート系の材料が酸素イオン伝導体として動作温度が低いので材料の耐久性を鑑みた場合、もっとも好ましい材料といえる。
【００５０】
また、本実施の形態では、金属箔部材としてＦｅ−２０Ｃｒ−５Ａｌの材料を使用したがこれに限定させるものではなく、高温酸化に対して耐久性を有する材料であれば他の金属箔材料を使用することができる。しかし現状ではアルミニウムを含有したフェライト系ステンレスが高温酸化に対して優れた特性を有していた。さらに耐高温酸化性を向上させる目的で希土類金属を添加することも可能である。また厚み１２μｍを使用したが金属箔部材としては５〜３０μｍが好ましいと考えられる。
【００５１】
また、本実施の形態では、金属箔部材の構成として負電極膜側に接合させるほうを大きくして固体電解質が空間部を区画する区画手段として使用した場合についてだけ説明したが、逆に正電極膜側に接合させるほうを大きくしてもよい。
【００５２】
また、本実施の形態では、導電膜としてＡｕ系、ＡｇＰｄ系を使用したがこれに限定させるものではなく、抵抗値の小さな耐熱性を有する材料であれば他のものも使用できる。
【００５３】
また、本実施の形態では、固体電解質表面上の正負電極膜にさらに導電膜を配置した場合について説明したが、導電膜を配置しない構造についても適用できる。
【産業上の利用可能性】
【００５４】
以上のように、本発明にかかる酸素ポンプ素子および酸素供給装置は、長期間に渡って安定した良好な電気電流特性が得られるため、酸素を利用する空気清浄機や空調機器あるいは健康促進機器、健康増進機器など広範な用途に適用できる。
【図面の簡単な説明】
【００５５】
【図１】本発明の第１の実施の形態における酸素ポンプ素子の断面構成図
【図２】本発明の第１の実施の形態における酸素ポンプ素子の分解斜視図
【図３】本発明の第１の実施の形態における酸素供給装置の概略断面構成図
【図４】本発明の第２の実施の形態における酸素ポンプ素子の断面構成図
【図５】従来の特許文献１参照による酸素ポンプ素子を示す図
【図６】従来の特許文献２参照による酸素ポンプ素子装置を示す図
【符号の説明】
【００５６】
１６  固体電解質
１７  正電極膜
１８  負電極膜
２１、２４  金属箔部材
２２、２３、２７、２８  導電膜層
２５、２６  導電膜
２９、３０  リード部材
３４  電圧印加手段
３５  電圧制御手段
３６  加熱手段
３８  温度制御手段
３９、４０  断熱手段
４４  混合手段
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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