(57)【要約】【課題】  直径が８±０．３ｍｍの最小サイズのアルカリ一次電池にコストアップを生じさせることなく安定動作する防爆構造を設ける。【解決手段】  発電要素を収容した電池缶５の開口端を封口する樹脂封口体２は、集電子３を貫通させる軸部２ａの内径及び外径を規制すると共に、軸部２ａと封口部２ｃとをつなぐ受圧部２ｂを所定角度の円錐状に形成することにより、小さい径の電池であっても内圧を受ける受圧面積の拡大を図ることができ、受圧部２ｂに薄肉部２ｆを設けることにより、電池缶５の内圧が異常上昇したとき受圧部２ｂで感知して薄肉部２ｆを破断させ、内圧を外部放出する防爆構造を備えることが可能となる。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
有底円筒形に形成された電池缶内に発電要素を収容し、前記電池缶の開口端を樹脂封口体により封口して、直径が８±０．３ｍｍに形成されてなるアルカリ一次電池であって、
前記樹脂封口体は、中心部に前記発電要素内に挿入された円柱形の集電子を嵌挿させる貫通穴を設けて直径が２．５〜３．５ｍｍの円筒に形成された軸部と、この軸部の上方から１２０〜１６０度の傾斜角度で円錐状に下降し、その一部に厚さが０．１５〜０．２５ｍｍの薄肉部が形成された受圧部と、この受圧部の下端から電池缶の内径に接する直径で円筒状に立ち上がる封口部と、を備えて平面形状が円形に形成されてなることを特徴とするアルカリ一次電池。
【請求項２】
樹脂封口体の軸部に形成された貫通穴の内径は、集電子の直径の９４〜９７％である請求項１に記載のアルカリ一次電池。
【請求項３】
樹脂封口体は樹脂成形により形成され、そのゲート位置はアルカリ電解液に接しない位置に設けられてなる請求項１又は２に記載のアルカリ一次電池。
【請求項４】
樹脂封口体の材質は、６，６−ナイロンもしくは６，１２−ナイロンである請求項１〜３いずれか一項に記載のアルカリ一次電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アルカリ電解液（水酸化カリウム水溶液）を用いたアルカリ一次電池に関し、特に、直径が非常に小さい円筒形電池に防爆構造を設けることを可能にしたアルカリ一次電池に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
アルカリ乾電池あるいはニッケル乾電池、オキシライド乾電池と称されるアルカリ一次電池は、電解液として水酸化カリウム水溶液を使用している。この電解液は非常に腐食性が高く、しかも浸透性が強いので漏液しやすく、もし漏液すると機器や人間の皮膚に損傷を与える恐れがある。従って、従来広く用いられてきたマンガン乾電池より強固な密閉構造が要求される。また、マンガン乾電池に比して大きな放電電流を得ることができるため、外部短絡が生じた場合に大電流が流れて発熱し、電池の破裂に至る恐れがある。また、乾電池を充電するなどの間違った使い方がなされた場合にもガスの発生に伴って漏液や破裂を引き起こす恐れがある。
【０００３】
電池が漏液や破裂に陥ることを防止するため、円筒形のアルカリ一次電池においては防爆構造が設けられている。防爆構造は電池缶の開口部を封口する樹脂封口体に薄肉部を形成し、ガスの発生により電池缶の内圧が異常上昇したとき前記薄肉部を破断させてガスを外部放出するように構成される。現時点において我国において市販されている円筒形アルカリ一次電池では、例えば、直径：３４．２ｍｍ、高さ：６１．５ｍｍの単１サイズから直径：１２．０ｍｍ、高さ：３０．２ｍｍの単５サイズまで全てが防爆構造を備えている。
【０００４】
電池の直径が小さくなるほどに防爆構造を設けることが困難になり、今日現在我国において製造されているアルカリ乾電池の中で最も直径が小さいものは、単４サイズのもので、その直径は１０．５ｍｍであるが、防爆構造が設けられている。これより直径が小さいサイズ、単６サイズとも称すべき円筒形アルカリ乾電池の存在があり、米国ではＬＲ８Ｄ４２５のアルカリ乾電池として市販されているが欧米以外でも市販されている。我国においては公称電圧が９Ｖの角形アルカリ乾電池（６ＬＲ６１）を構成する素電池として製造されているものの単体での製造はなされていない。このＬＲ８Ｄ４２５サイズのアルカリ乾電池は、その直径が８．０ｍｍ（公差：０．３ｍｍ）、高さが４２．５ｍｍ（最大：４２．５ｍｍ）である。
【０００５】
上記ＬＲ８Ｄ４２５サイズのアルカリ乾電池は、図３に示すように、有底円筒形に形成された電池缶５１内に、円筒形の正極合剤５２の内側にセパレータ５４を介して負極活物質と電解液とを混合してゲル状にした負極ゲル化剤５３を収容し、負極ゲル化剤５３に挿入した集電子５６が中央に嵌挿された樹脂封口体５５を電池缶５１の開口端に配し、電池缶５１の開口端をカシメ加工することにより電池缶５１内が密閉され、樹脂封口体５５を貫通して外部露出した集電子５６の頭頂部を負極、電池缶５１を正極とする円筒形乾電池に構成されている。このアルカリ乾電池は直径が小さく、樹脂封口体５５の平面面積も小さいため、電池缶５１内の内圧を受ける受圧面積が充分に得られず、異常内圧により破断する薄肉部、即ち防爆構造を設けることができなかった。
【０００６】
このＬＲ８Ｄ４２５サイズのアルカリ乾電池は、これを素電池として６本を直列接続して金属ケース内に収容すると、前述した公称電圧が９Ｖの角形アルカリ乾電池に構成することができ、二重の封止構造により内圧の異常上昇により素電池に破裂が生じた際でも危険を伴う電解液含有物質が外部に漏れることを防止することができる。この６ＬＲ６１の素電池に、正、負極の端子を付与することによりＬＲ８Ｄ４２５サイズのアルカリ乾電池となる。しかし、ＬＲ８Ｄ４２５サイズのアルカリ乾電池を単６乾電池として単体で市販すると、防爆構造を備えていないため、外部短絡や充電などの間違った使用がなされた場合に内圧が異常上昇して破裂に至る恐れがあり、単体のアルカリ乾電池として市販することはできない。携帯機器など機器の小型軽量化、高機能化に伴って、その電源である電池の小型化、高容量化が要求されており、マンガン乾電池に比して高容量であるＬＲ８Ｄ４２５サイズのアルカリ一次電池の製造が望まれている。
【０００７】
ＬＲ８Ｄ４２５サイズのアルカリ乾電池の単体での製造を可能にすべく、防爆構造を設けたＬＲ８Ｄ４２５サイズのアルカリ乾電池が提案されている（特許文献１参照）。この電池は、図４に示すように、電池缶６１の開口端を封口する樹脂封口体６５の１箇所に厚さ方向の両側から円形凹部６８，６９を形成し、円形凹部６８，６９が衝き合う間に破裂可能膜６７を形成している。電池缶６１の内圧が異常上昇すると、前記破裂可能膜６７が破断してガスを外部放出するので、電池の破裂が防止できる。
【０００８】
【特許文献１】特表２００２−５１６４６２号公報（第１３〜１６頁、図１）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上記従来技術において防爆構造とする破裂可能膜６７は、内圧を受ける面積が小さい樹脂封口体６５の一部に形成するために、小さい面積（開示された実施形態では１．５ｍｍφ）にならざるを得ず、異常内圧によって確実に破断させるためには、極めて薄い膜（開示された実施形態では厚さ：０．１ｍｍ以下）に形成する必要がある。この破裂可能膜６７は樹脂封口体６５を樹脂成形によって製造する際に形成するとしている。
【００１０】
しかしながら、樹脂封口体６５を形成する材料がナイロン６６又はナイロン６１２であり、それを射出成形により樹脂封口体６５に形成する際に破裂可能膜６７を同時成形することは、成形金型内での溶融樹脂の流動が可能な厚さを考慮すると一様な膜厚の形成は不可能といえる。実際には、樹脂封口体６５を樹脂成形により形成した後に、破裂可能膜６７をプレス加工により所要厚さになるように形成することが要求される。
【００１１】
従って、樹脂封口体６５を製造するための製造コストの増加が生じ、破裂可能膜６７の膜厚を均一に形成する管理コストが発生し、使い捨てであるために低価格が要求される乾電池のコストアップになる課題がある。
【００１２】
本発明は、上記従来技術の課題に鑑みて創案されたもので、その目的とするところは、直径８±０．３ｍｍの円筒形電池にコストアップを生じさせることなく防爆構造を設けることを可能にしたアルカリ一次電池を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記目的を達成するために本発明は、有底円筒形に形成された電池缶内に発電要素を収容し、前記電池缶の開口端を樹脂封口体により封口して、直径８±０．３ｍｍに形成されてなるアルカリ一次電池であって、前記樹脂封口体は、中心部に前記発電要素内に挿入された円柱形の集電子を嵌挿させる貫通穴を設けて直径が２．５〜３．５ｍｍの円筒に形成された軸部と、この軸部の上方から１２０〜１６０度の傾斜角度で円錐状に下降し、その一部に厚さが０．１５〜０．２５ｍｍの薄肉部が形成された受圧部と、この受圧部の下端から電池缶の内径に接する直径で円筒状に立ち上がる封口部と、を備えて平面形状が円形に形成されてなることを特徴とするものである。
【００１４】
上記構成によれば、樹脂封口体の軸部の直径を小さくして所定傾斜角度に受圧部を設けることにより、電池缶の直径が小さいがために、その開口端を封口する樹脂封口体の直径も小さくなり、電池缶の内圧を受ける受圧面積を充分に確保できなかった課題を解決することができる。受圧面積が充分に確保できることから、前記受圧部に形成する薄肉部は樹脂成形可能な厚さが可能となり、樹脂封口体を射出成形によって製造することができ、アルカリ一次電池のコストアップを抑えることができる。受圧部に前記薄肉部が形成されていることにより、電池缶内圧が異常上昇したときに受圧部に内圧が加わると薄肉部が破断して内圧を外部放出することができるので、直径が８±０．３ｍｍの小さい電池であっても防爆構造を備えることができる。携帯機器などの小型化、高機能化の進展に伴ってマンガン乾電池より電池容量が大きいアルカリ一次電池の小型化が望まれていたが、直径が８±０．３ｍｍの小さいアルカリ一次電池であっても防爆構造を設けて一般使用に供することが可能となる。
【００１５】
上記構成において、樹脂封口体の軸部に形成された貫通穴の内径は、集電子の直径の９４〜９７％とするのが好適である。アルカリ電解液は浸透性が高く、集電子と貫通穴との間に隙間があると電解液の這い上がり現象から漏液を発生させるので、集電子の直径より小さい内径の貫通穴に集電子を嵌挿させると、集電子と貫通穴との間に隙間が生じない。但し、貫通穴の内径を小さくし過ぎると、集電子を嵌挿させるときに軸部にクラックが生じる恐れがあり、クラックを通じた漏液が発生するので、貫通穴の内径は集電子の直径に対して前記比率とするのが望ましいものとなる。
【００１６】
また、樹脂封口体は射出成形により形成され、そのゲート位置はアルカリ電解液に接しない位置に設けることが望ましく、不整面として残りやすいゲート跡からアルカリ電解液が樹脂封口体内に浸透することを防止することができる。
【００１７】
また、樹脂封口体の材質は、６，６−ナイロンもしくは６，１２−ナイロンを用いることにより、アルカリ電解液に対する化学的耐性や封口時の圧縮性、薄肉部の成形精度など樹脂封口体として好適である。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、直径が８±０．３ｍｍの小さいアルカリ一次電池であっても電池内圧を受ける受圧面積を充分に得ることができる樹脂封口体が形成できるので、異常内圧によって破断する薄肉部を設けた防爆構造を設けて一般需要に供することができるアルカリ一次電池を製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
本実施形態は、アルカリ一次電池の代表例であるアルカリ乾電池に本発明の構成を適用した実施例を示すものであるが、アルカリ乾電池の正極作用物質である電解二酸化マンガンをオキシ水酸化ニッケルに置き換えたニッケル乾電池あるいはオキシライド乾電池と称されるアルカリ一次電池に適用しても同様の効果が得られる。
【００２０】
また、本実施形態に示す直径が８±０．３ｍｍの円筒形アルカリ乾電池は、我国においては現時点で単一商品としては製造されておらず、前述したように９Ｖ角形アルカリ乾電池（６ＬＲ６１）を構成して製造されている（近年、ＩＥＣ、ＪＩＳでＬＲ８Ｄ４２５と規格化された。従って、単一電池として規格化されていないので、ＪＩＳ呼称は現時点においてなく、従来ＪＩＳであり一般的呼称である単１（ＵＭ−１）〜単５（ＵＭ−５）の呼称もないので、ここではＩＥＣ規格として表示されているＬＲ８Ｄ４２５サイズなる呼称を採用する。）。
【００２１】
図１は、実施形態に係るアルカリ乾電池１の構成を示すもので、有底円筒形に形成された電池缶５内に発電要素を収容し、電池缶５の開口端を樹脂封口体２によって封口し、樹脂封口体２を貫通させた集電子３に接続された負極端子キャップ４を負極端子、電池缶５の底部に設けた正極突起６を正極端子とするアルカリ乾電池１に構成されている。
【００２２】
前記電池缶５は鋼板をプレス加工して形成され、この電池缶５内には、二酸化マンガンと黒鉛とを主成分とする正極作用物質を円筒形に成形した正極合剤１１が挿入され、その内側にセパレータ１３を介してアルカリ電解液（水酸化カリウム水溶液）と亜鉛合金粉末とにゲル化剤を加えて混合したゲル状負極物質１２が充填される。この電池缶５の開口端側には円周上を内側に絞り込んだ段部５ａが形成され、この段部５ａ上に、樹脂封口体２に集電子３を嵌挿し、集電子３の頭頂部に負極端子キャップ４を接続した封口部材が配置され、電池缶５の開口端を内側に折り曲げて樹脂封口体２の封口部２ｃを圧縮するカシメ加工によって電池缶５は封口される。
【００２３】
前記樹脂封口体２は、６，６−ナイロンもしくは６，１２−ナイロンを用いた射出成形により、図２に示すような形状に形成されている。中心位置には集電子３が嵌挿される貫通穴２ｄを設けて円筒状に軸部２ａが形成され、その上方から傾斜角度θ＝１２５〜１６０度で下向き傾斜させて受圧部２ｂが形成され、この受圧部２ｂから段差２ｅを設けて上方に円筒状に立ち上がる封口部２ｃが形成されている。
【００２４】
前記軸部２ａに設けられた貫通穴２ｄの内径ｄ２は、それに嵌挿される集電子３の直径の９４〜９７％に形成されている。即ち、集電子３はその直径より小さい穴に嵌挿されるので、集電子３の外周面に貫通穴２ｄの内周面が密着した状態が得られる。アルカリ電解液は浸透性が高く、集電子３と貫通穴２ｄとの間に僅かな隙間でもあると、ゲル状負極物質１２内に挿入された集電子３の周面を伝ってアルカリ電解液が外部に漏出する這い上がり現象が生じる恐れがあるが、貫通穴２ｄの内径ｄ２を上記寸法になるように設定することにより漏液が確実に防止される。貫通穴２ｄの内径ｄ２を更に小さくすると、集電子３との密着性はより高くなるが、集電子３を嵌挿させたときに軸部２ａに無理な拡幅応力が加わりやすく、軸部２ａにストレスクラックが生じ、クラックを通じた漏液が発生することになる。
【００２５】
また、軸部２ａの直径ｄ１は、アルカリ乾電池１の直径が８±０．３ｍｍであるとき、２．５〜３．５ｍｍに形成される。軸部２ａの直径ｄ１をより小さく形成することにより、アルカリ乾電池１の限られた小さい直径内で前記受圧部２ｂの面積、即ち、電池缶５内の内圧を受ける受圧面積をより大きく確保することができる。軸部２ａの直径ｄ１は、集電子３の直径を小さく形成することにより、より小さくすることができるが、集電子３の加工や封口部材に組み立てることが困難となり、アルカリ乾電池１を製造する歩留まりを低下させる。また、軸部２ａの直径ｄ１を徒に小さくすると強度が低下し、集電子３を嵌挿させる際にストレスクラックが生じやすくなる。
【００２６】
前記受圧部２ｂは、図示するように軸部２ａの上方から傾斜角度θ＝１２５〜１６０度で下向き傾斜する円錐状に形成されているので、電池缶５内の圧力を受ける受圧面積をより大きく確保することができ、少なくともその一部に厚さ０．１５〜０．２５ｍｍの薄肉部２ｆを形成することにより、電池缶５内の圧力が異常上昇したとき薄肉部２ｆが破断して内圧を外部に放出するので、電池缶５が異常内圧により破裂にいたることが防止できる。受圧部２ｂの受圧面積を大きく確保できることから前記薄肉部２ｆの厚さは、射出成形可能な厚さに設定することができ、樹脂封口体２の製造をより簡易にしてコストダウンを図ることができる。
【００２７】
前記受圧部２ｂの下端から上方に立ち上がる封口部２ｃは、段差２ｅを設けて電池缶５の形成される段部５ａ上に封口部材が安定して配置できるようにしている。また、段差２ｅの内側には上部段差２ｇが形成され、図１に示すように、負極端子キャップ４の周縁部が載り、カシメ加工された際の加圧により上部段差２ｇに周縁部が圧接して封口性が強化される。封口部２ｃは電池缶５の開口端を内側に折り曲げるカシメ加工により圧縮され、図１に示すように、負極端子キャップ４の周囲外面に密着するので、電池缶５の開口端は確実に封口される。
【００２８】
上記構成になる樹脂封口体２は、前述したように射出成形により形成されるが、その際のゲート位置は、アルカリ電解液と接しない部位に設定することが望ましい。ゲートは離型時に切断されるが、切断跡が残りやすく、表面に凹凸が生じやすいので、ゲート跡にアルカリ電解液が接すると、浸透力の大きいアルカリ電解液が樹脂封口体２内に浸透して加水分解により樹脂封口体２にクラックや変質を生じさせる恐れがある。従って、ゲート位置はアルカリ電解液と接しない外面側に設けることにより、樹脂封口体２による封口性能の低下を防止して漏液のないアルカリ乾電池１に構成することができる。
【００２９】
上記構成になる樹脂封口体２を用いて図１に示すように組み立てられたアルカリ乾電池１の周面は、負極端子キャップ４及び正極突起６を外部露出させて樹脂フィルムによって被覆され、その直径が８±０．３ｍｍのＬＲ８Ｄ４２５サイズのアルカリ乾電池１として完成される。
【００３０】
アルカリ乾電池１は大きな放電電流を取り出すことができるので、外部短絡などが生じたとき大きな短絡電流が流れて電池温度が上昇し、ガスの発生により電池缶５内の内圧が上昇して電池破裂に至る恐れがある。本実施形態に係るアルカリ乾電池１では、内圧の異常上昇は樹脂封口体２に設けた受圧部２ｂによって受圧され、それに形成された薄肉部２ｆの耐圧強度を上回る内圧になったとき、薄肉部２ｆは破断してガスが放出され、負極端子キャップ４に形成された排気孔９から外部に排出されるので、異常上昇した内圧は沈静化されて電池破裂に陥ることが防止される。即ち、樹脂封口体２に設けられた受圧部２ｂ及び薄肉部２ｆにより、直径が小さいＬＲ８Ｄ４２５サイズのアルカリ乾電池１であっても防爆構造を備えることが可能となる。
【００３１】
アルカリ乾電池１は従来から広く用いられてきたマンガン乾電池との互換性があり、マンガン乾電池に比して電池容量が大で、大きな放電電流を取り出すことができるので、より広範囲の電池電源機器に適用することができるが、機器や人体に悪影響を及ぼすアルカリ電解液を使用しているため、漏液対策が重要な構成要件となる。機器の故障やポケットやハンドバッグ内で金属物が接触することや故意の短絡などの原因による外部短絡、複数のアルカリ乾電池１を機器に装填する際に１個が逆向きに装填されてしまう逆装填、一次電池であるにもかかわらず充電する乾電池充電、機器又は電池が高温状態に曝される高温環境など、ユーザが間違った使用を行った場合でも電池破裂や漏液が発生しないように、防爆構造や漏液防止構造が必須である。本願発明が対象とする直径サイズのアルカリ乾電池１より大きな直径のアルカリ一次電池においては前記防爆構造、漏液防止構造が設けられているが、本実施形態で示した直径が極めて小さいＬＲ８Ｄ４２５サイズのアルカリ乾電池１に設けた防爆構造、漏液防止構造が正常に機能するかについて検証を行った。
【００３２】
防爆構造の評価方法として、４個のアルカリ乾電池１のうち１個を正極、負極の向きを逆向きにして４個直列に接続して短絡させ、逆向き接続されたアルカリ乾電池１を強制的に充電状態とし、ガスの発生により電池缶５内の圧力が異常上昇したとき、防爆構造及び漏液防止構造が正常に作動するかについて各温度条件で検証した。また、電池缶５内の内圧が異常上昇したとき、樹脂封口体２に設けた受圧部２ｂが内圧を受圧し、それに形成された薄肉部２ｆが破断して内圧を外部放出する防爆構造と、内圧変化及び温度変化により隙間が発生して漏液が生じることを防止する漏液防止構造とを構成する各部の最適数値の検証を行った。尚、漏液試験評価を実施するヒートサイクルは、１２時間サイクルで０℃から１２０℃まで温度変化させた雰囲気中にアルカリ乾電池１を放置し、耐漏液性能の評価を実施した。
【００３３】
表１に示すように、薄肉部２ｆの厚さ及び軸部２ａの直径を変えた樹脂封口体２によりアルカリ乾電池１を作製し、それぞれについて短絡試験とヒートサイクル試験とを行って破裂及び漏液の発生を検証した。表１に示す検証結果からもわかるように、受圧部２ｂの傾斜角度を１４０度としたとき、薄肉部２ｆの厚さは０．１５〜０．２５ｍｍ、軸部２ａの直径は２．５〜３．５ｍｍが最適であることが示されている。
【００３４】
【表１】
2005332613.tif 000003
また、受圧部２ｂの傾斜角度の最適値を検証するために、表２に示すように、受圧部２ｂの傾斜角度を変化させた樹脂封口体２を用いてアルカリ乾電池１を作製し、短絡試験を実施した。表２からもわかるように、軸部２ａの直径を３．０ｍｍ、薄肉部２ｆの厚さを０．２３ｍｍとしたとき、受圧部２ｂの傾斜角度は１２５〜１６０度が最適であることが示されている。
【００３５】
【表２】
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以上説明した実施形態では、アルカリ一次電池としてアルカリ乾電池の場合について説明したが、前述したようにアルカリ乾電池の正極作用物質である電解二酸化マンガンをオキシ水酸化ニッケルに置き換えると、デジタルカメラのように比較的大きな放電電流を要求する機器に対応させるのに適したアルカリ一次電池に構成することができる。このオキシ水酸化ニッケルを正極作用物質として採用したアルカリ一次電池は、ニッケル乾電池あるいはオキシライド乾電池の名称で単３（ＵＭ−３）サイズのものが市販されているが、ＪＩＳなどに未だ規格化されていない。本実施形態に示した構成は、このオキシ水酸化ニッケルを採用したアルカリ一次電池をＬＲ８Ｄ４２５サイズの乾電池に構成する場合においても同様に適用することができる。
【産業上の利用可能性】
【００３６】
以上の説明の通り本発明によれば、直径が８±０．３ｍｍの極めて小さいアルカリ一次電池であってもコストアップを生じさせることなく、安定した性能の防爆構造を備えることができる。従って、携帯機器など電池を電源とする機器の小型化、高機能化の要求に応える小型で且つ高容量のアルカリ一次電池を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】実施形態に係るアルカリ乾電池の構成を示す要部断面図。
【図２】同上乾電池に適用した樹脂封口体の構成を示す断面図。
【図３】従来技術に係るアルカリ乾電池の構成を示す要部断面図。
【図４】従来技術に係るアルカリ乾電池の構成を示す要部断面図。
【符号の説明】
【００３８】
１  アルカリ乾電池（アルカリ一次電池）
２  樹脂封口体
２ａ  軸部
２ｂ  受圧部
２ｃ  封口部
２ｄ  貫通穴
２ｆ  薄肉部
３  集電子
４  負極端子キャップ
５  電池缶
【図１】
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【図２】
2005332613.tif 000006
【図３】
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【図４】
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