(57)【要約】【課題】  着色を施してもリサイクルが容易に行える包装構造体を提供する。【解決手段】  外部刺激により変色する着色成分によって着色した包装構造体であって、包装構造体の流通・使用時には着色を維持しているものの、使用後において、外部刺激により消色または無彩色化できることを特徴とする。このように、外部刺激により無彩色化する着色材料で包装構造体を構成すると、流通・使用時には人間の感覚、心理へ強いイメージを与える有彩色に着色した状態にすることができ、使用後の再製品処理化の段階においては、強いイメージを与えず、目立ちにくい無彩色となり、再生製品への不要な有彩色による着色を抑制することができる。さらには、外部刺激により消色する着色材料で包装構造体を構成すると、包装構造体の流通・使用時には着色した状態にすることができ、使用後の再製品処理化の段階においては、完全に消色し、リサイクル性を向上できる。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
一又は二種以上の着色成分によって構成される着色材料を含有し、使用後における外部刺激によって消色または無彩色化する
ことを特徴とする包装構造体。
【請求項２】
前記着色材料の発色機構が、可視光領域における光吸収に起因するものである
ことを特徴とする請求項１記載の包装構造体。
【請求項３】
前記包装構造体が、前記着色材料を含む層を有する積層構造体である
ことを特徴とする請求項１又は２に記載の包装構造体。
【請求項４】
前記着色材料からなる層と、熱可塑性樹脂からなる層とを、それぞれ一又は二以上有した
ことを特徴とする請求項１、２又は３に記載の包装構造体。
【請求項５】
前記着色材料が、樹脂を主材とする
ことを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の包装構造体。
【請求項６】
前記着色材料からなる層の主材樹脂が、他の熱可塑性樹脂からなる層の少なくとも１層を構成する熱可塑性樹脂と同種の樹脂である
ことを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の包装構造体。
【請求項７】
前記外部刺激によって、前記着色材料を構成する少なくとも１種成分の化学構造を変化させることにより消色または無彩色化する
ことを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の包装構造体。
【請求項８】
前記外部刺激が、熱又は光による刺激である
ことを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の包装構造体。
【請求項９】
前記外部刺激が、前記着色成分の周辺環境の変化である
ことを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の包装構造体。
【請求項１０】
前記周辺環境の変化が、水素イオン濃度の変化、極性変化、配位子濃度変化、顕色剤濃度変化又は周辺樹脂が変化することである
ことを特徴とする請求項９に記載の包装構造体。
【請求項１１】
前記包装構造体を再生処理して得られた樹脂を用いて成形したシートの無彩色原点との彩度差（ａ２＋ｂ２）１／２が、５以下である
ことを特徴とする請求項１〜１０のいずれか一項に記載の包装構造体。
【請求項１２】
請求項１〜１１のいずれかに記載の包装構造体の再生処理方法であって、
前記包装構造体の再生処理時における溶融工程、希釈工程又はアルカリ洗浄工程の少なくともいずれか一つの工程において外部刺激を与え、前記包装構造体を消色または無彩色化する
ことを特徴とした包装構造体の再生処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、着色をした包装構造体とその再生処理方法に関し、特に、包装構造体として使用されているときには着色を維持するが、再生処理時には、外部からの刺激で、容易に消色または無彩色化することのできる包装構造体と、その再生処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
プラスチックは、成形加工が容易であることから大量生産に適しており、また、透明性、耐衝撃性等、優れた物性を有しているため、ボトル容器、カップ、パウチ又は包袋シート等の各種包装構造体として広く使用されている。
これらの包装構造体は、各種の飲料、調味料、化粧品、薬品などを内容物として包装している。しかし、これら内容物の中には、光により変質あるいは劣化するものがあるため、このような内容物を光から保護する目的で、包装構造体に着色を施す場合がある。また、包装構造体に、美感を付与することによって、同類の商品との差別化を図るため、包装構造体に対する加飾の一環として着色を施すこともある。
【０００３】
一般的に、プラスチック包装構造体の着色は、顔料や染料等の着色剤を、包装構造体の主材であるプラスチックに配合することによって行われている。
物質が吸収する光の波長は、物質の化学構造により決定されるため、特定色の着色を施すためには、特定の化学物質を使用する必要がある。
【０００４】
しかしながら、近年、埋立地の飽和や省資源化の観点から、樹脂のリサイクルが推進されているが、着色された包装体は再利用が難しい。特に、第２種指定ペットボトル（飲料用、しょう油用、酒類用）においては、再生材として使用される時点において無色であることが要求されている。
そのため、従来の化学物質からなる着色剤によって着色されたペットボトルは、その着色を消色することが困難であることから、リサイクル性に問題があった。このことは、プラスチック包装構造体の全体に共通する問題ではあるが、ペットボトルはその使用量が多いことから特に問題となっていた。
【０００５】
この対応として、例えば、包装構造体を着色されたラベルで覆うことによって加飾し、再生処理時においては、包装構造体本体とラベルを分離して処理することがなされている。
この方法は、包装構造体本体のリサイクル性は満たすものの、使用後の包装構造体からラベルを剥がして分離する処理が必要になる。
【０００６】
一方、化学的発色機構によるものではなく、光の反射、干渉を利用した物理的発色機構によって着色を施したものもある。
たとえば、屈折率の高い鱗片状薄膜を、包装構造体表面の面方向に配向させるように含んだ層を、熱可塑性樹脂層の外層に設けることによって、有彩色を発する包装構造体が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。
しかしながら、この鱗片状薄膜としてリサイクル時における材料の分離が必要となる雲母チタン顔料等が多量に用いられているため、依然としてリサイクル性に問題がある。
【特許文献１】特開平８−８０９２８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上記のように、化学的発色機構を採用している現在の包装構造体は、包装構造体中に配合されている顔料や染料をリサイクルする過程において取り除くことができなかった。このため、一度着色された包装構造体は、透明の包装構造体に再製品化することができないなどの問題があった。
また、プラスチック包装構造体への着色は、包装構造体へ美感を付与することによって、同類の商品との差別化を図るための加飾の一環として重要な役割を持つ。しかし生産工程では、生産時に発生したパージ用成形物や不良成形物を再び製品用の原料の一部として利用する際に、同色に着色される製品にしか適用できないという問題があった。
【０００８】
包装構造体、たとえば、ペットボトルが製造されてからリサイクルされるまでの流れは、図１に示すように、主に製造過程、流通過程、回収・再製品化過程に分けることができる。
すなわち、射出成形されたプリフォームをブロー成形によって延伸配向等して製造されたペットボトルは、内容品が充填された後販売（消費）され、その後回収される。この回収されたペットボトルは、着色ボトルが分離された後、粉砕・洗浄され、さらに不純物が分離された後、フレーク又はペレットに再生される。
【０００９】
このような製造・リサイクルの流れのうち、製造過程においては射出成形やブロー成形が、回収・再製品化（再生処理）過程においては再ペレット化工程で溶融押出がそれぞれ行われるが、これらの工程においては、材料に高温、高圧等の刺激が加えられている。
しかし、そうした刺激が加えられる工程を経てもなお、顔料や染料は、発色の安定性が高いために、色が消えることなく残り続けていた。つまり、顔料や染料は、一度ＰＥＴに混合されると、恒久的に発色性を保っている。
このため、着色されたペットボトルは、再製品化されるペットボトルの原料とすることができないなどの問題が生じている。
【００１０】
こうした現状を踏まえ、ペットボトルの製造・リサイクル業界においては、再利用できないペットボトルの製造・流通の抑制、つまりは製品化されたペットボトルの再利用率の向上、ひいてはリサイクル推進の観点から、ペットボトルの着色を原則行わないことになっている。
そして、ペットボトルを無色透明とする旨を、自主管理基準である材料評価基準の一つの項目として挙げている。
【００１１】
材料評価基準は、一度製品化されたペットボトルが、再利用・再製品化に適したものか否かを評価するために設けた指標であって、ペットボトルの製造・リサイクル業界の自主的な取り決めである。
この材料評価基準を用いて行われるペットボトルの再利用適正試験（再利用適正評価）の流れを図２に示す。
【００１２】
同図に示すように、再利用適正評価は、評価対象の試作ボトルを破砕して得られた再生フレーク、この再生フレークを溶融成形して得られた再生ペレット、この再生ペレットを射出成形して得られた射出成形板、再生ペレットを成形して得られた繊維、ボトル、シートのそれぞれに対して行われる。
【００１３】
そして、評価内容としては、再生フレークについては「外観、粉砕適正」、再生ペレットについては「ＩＶ、色調、乾燥適正」、射出成形板については「外観、ヘイズ、熱物性」、繊維・ボトル・シートについては「成形性、力学的物性、色調、ヘイズ等」が挙げられる。
これら評価内容のうち、特に「色調」は、再生ペレット、繊維、ボトル、シートなど多岐にわたって行われる評価内容である。
【００１４】
ここで、試作ボトルが顔料や染料を混入したものであるとすると、再生ペレットに成形された段階においても、その顔料等により色が付いたままの状態であることから、「色調」の評価基準を満たさなくなる。また、繊維・ボトル・シートに成形された段階においても、色が消えずに残っていることから、ここでも「色調」の評価基準に適さないことになる。
これらのように、顔料や染料が混合されたペットボトルは、材料評価基準を満たさないことから、再製品の原料とすることはできない。このため、ペットボトルのメーカにおいては、ペットボトルの着色を自主的に控えることが行われてきた。
【００１５】
ここまで説明したように、材料評価基準に則った再利用適正評価により再利用されるペットボトルの適正評価を行うことは、リサイクル推進の観点から必要不可欠である。
ところが、前述したように、ペットボトルで成形された容器が、着色により可視光バリヤーや加飾などの機能を備えることは、内容品の変質、劣化、腐敗の防止、新商品の製品化促進、他社商品との差別化、自社商品の販売促進などの様々な観点から望ましいことでもある。
【００１６】
こうした状況から、ペットボトルの製造・リサイクル業界においては、再利用適正評価の評価内容に適合させつつ、需要者には色の付いたペットボトルを提供できる技術、換言すれば、流通過程においては、着色されたペットボトルを提供できるものの、回収・再製品化過程においては、その付された色を消すことが可能な技術の提案が求められていた。
【００１７】
本発明は、上記の事情にかんがみなされたものであり、流通過程においては可視光バリヤーや加飾などの機能を保有可能とするとともに、回収・再製品化過程においては再利用適正評価の評価基準を満たすことができ、かつ、再利用率を高めてリサイクルの促進を可能とする樹脂組成物及び包装構造体の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明は、着色材料を含有し、使用後における外部刺激によって消色または無彩色化する包装構造体としてある。
このように、外部刺激により無彩色化する着色材料で包装構造体を構成すると、包装構造体の流通・使用時には人間の感覚、心理へ強いイメージを与える有彩色に着色した状態にすることができ、使用後の再製品処理化の段階においては、強いイメージを与えず、目立ちにくい無彩色とすることができる包装構造体が得られるため、再生製品への不要な有彩色による着色を抑制することができる。
さらには、外部刺激により消色する着色材料で包装構造体を構成すると、包装構造体の流通・使用時には着色した状態にすることができ、使用後の再製品処理化の段階においては、完全に消色し、さらにリサイクル性が向上した包装構造体が得られる。
【００１９】
また、本発明の包装構造体を構成する前記着色材料は、その発色機構を、物質の可視光領域における光吸収に起因するものとすることができる。
このように、包装構造体を構成する着色材料として、その発色機構を、物質の可視光領域における光吸収に起因するものとすることにより、たとえば、その高い発色能力から包装構造体への所望の着色を効率よく行うことができる。
【００２０】
また、本発明の包装構造体は、前記着色材料を含む層を有する積層構造体とすることができる。
このように、包装構造体を着色材料を含む層を有する積層構造体とすることによって、たとえば、再生処理時の溶融混練工程において、着色材料が、包装構造体中の着色材料を含む層以外の層を構成する材料及び、他の包装構造体と混練されることにより、着色成分の周囲の環境を容易に変化させることができる。したがって、周囲の環境の変化によって変色する着色成分を使用することによって、包装構造体の流通・使用時には着色した状態にすることができ、また、使用後の再製品処理化の段階においては消色または無彩色化することができる包装構造体が得られる。
【００２１】
また、本発明の包装構造体は、前記着色材料からなる層と、熱可塑性樹脂からなる層とを、それぞれ一又は二以上有することができる。
包装構造体をこのようにすると、前記着色材料からなる層とポリエステル層（例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）などで構成された層）とを積層させた包装構造体を構成できる。
【００２２】
そして、前記着色材料は、樹脂を主材とすることが好ましい。さらには、着色材料からなる層の主材樹脂が、他の熱可塑性樹脂からなる層の少なくとも１層を構成する熱可塑性樹脂と同種の樹脂であることが好ましい。
ポリエステル樹脂を主材とする包装構造体、たとえば、ペットボトルは、飲料用容器として大量に流通していることから、ポリエステル樹脂を主材とする包装構造体に本発明を適用することにより、ペットボトルのリサイクル処理が容易となるため、環境に与える負荷を低減する効果が大きい。
【００２３】
また、本発明においては、前記外部刺激により、前記着色材料を構成する少なくとも１種の着色成分の化学構造を変化させることによって消色または無彩色化する包装構造体としてある。
着色成分をこのようにすると、熱、光をはじめとした物理的刺激や、周囲の環境の変化のような外部刺激によって物質の可視光領域における光吸収波長が変化するクロミック材料を使用することができ、包装構造体の流通・使用時には着色した状態に、使用後の再製品処理化の段階においては消色または無彩色化することができる包装構造体が得られる。
【００２４】
具体的に上記の外部刺激としては、熱又は光、あるいは、前記着色成分の周辺環境の変化がある。
着色成分の周辺環境の変化には、水素イオン濃度変化、極性変化、配位子濃度変化、顕色剤濃度変化又は周辺樹脂の変化などがある。
これらの外部刺激を与えることによって、着色成分の化学構造を変化させることができる。
【００２５】
また、本発明においては、前記包装構造体を再生処理して得られた樹脂を用いて成形したシートの無彩色原点との彩度差（ａ２＋ｂ２）１／２が、５以下となるようにしてある。再生樹脂の彩度差が５以下であれば、外観的に無彩色と評価でき、再製品処理物への不要な有彩色による着色を抑制することができる。
なお、評価は、再製品化処理して得られた再生樹脂を厚さ０．３ｍｍのシートに成形加工し、そのハンターＬａｂを、シートの背面に標準白色板（Ｘ７８.４２、Ｙ８１.００、Ｚ９２.３２）を置いて反射法にて測定することによって行う。
【００２６】
本発明の包装構造体の再生処理方法は、前記包装構造体の再生処理時における溶融工程、希釈工程又はアルカリ洗浄工程の少なくともいずれか一つの工程において前記包装構造体に外部刺激を与え、前記包装構造体を消色または無彩色化する方法としてある。前記包装構造体の再生処理時における溶融工程、希釈工程又はアルカリ洗浄工程のいずれかの工程において、外部刺激を与えることが好ましい。
たとえば、プラスチック包装構造体への着色は、包装構造体へ美感を付与することによって、同類の商品との差別化を図るための加飾の一環として重要な役割を持つ。しかし生産工程では、生産時に発生したパージ用成形物や不良成形物を再び製品用の原料の一部として利用する際に、同色に着色される製品にしか適用できないという問題がある。
前記包装構造体の再生処理時における溶融工程、希釈工程又はアルカリ洗浄工程の少なくともいずれか一つの工程において前記包装構造体に外部刺激を与え、前記包装構造体を消色または無彩色化させることにより、これらの工程を経ることにより、着色された成形物を再び製品化する際の、色調に関する制限が緩和されることにより生産性を向上させることができる。
【００２７】
また、ペットボトルの一般的な製品流通サイクルは以下の通りである。
製造されたペットボトルは、内容物を充填された後、市場に流通し、一般消費者などによって使用、廃棄される。廃棄されたペットボトルは回収される。その後、リサイクル不可のものを分離した後、ボトルは粉砕され、アルカリ水（ｐＨ＝１０〜１４）によって洗浄される（アルカリ洗浄工程）。比重分離、風選分離によって、他の樹脂や不純物を除去した後フレーク化され、必要に応じ溶融混練し（溶融混練工程）、再ペレット化して再生される。
この再生処理のための希釈工程、アルカリ洗浄工程、溶融混練工程における刺激によって消色することにより、新たな設備を設けずに着色した包装構造体を再製品化できる。
【発明の効果】
【００２８】
本発明によれば、外部刺激によって構造が変化し、変色する着色成分を用いて、包装体を着色することにより、流通・使用時においては着色がなされているものの、使用後においては、リサイクル時の処理工程などにおける外部刺激によって、容易に消色または無彩色化できる包装構造体を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２９】
以下、本発明の一実施形態について詳細に説明する。
包装構造体は、樹脂を主材とする包装体であり、例えば、ボトル、カップ、パウチ、トレイ等がある。この包装構造体は、主材となる熱可塑性樹脂と、着色を施す着色材料を有している。
本発明の包装構造体は、外部から刺激を受けると消色または無彩色化する着色材料によって着色されており、包装構造体の流通・使用時には着色を維持しているものの、使用後には、外部からの刺激により消色または無彩色化できるようにしてある。
なお、本明細書において、「着色」とは、包装構造体に有彩色の着色を施すことや、特定の波長域の光が包装構造体内部に透過しないように遮断すること等を含めた意味である。
【００３０】
また、「無彩色」とは、厚さ０．３ｍｍのシートのハンターＬａｂを、シートの背面に標準白色板（Ｘ７８.４２、Ｙ８１.００、Ｚ９２.３２）を置いて反射法にて測定した際に、無彩色原点との彩度差（ａ２＋ｂ２）１／２が５以下の範囲にある状態を意味する。ここでは、白、黒、灰色から無色透明まで、色目を持たない状態を全て含んでいる。
包装構造体を、外部からの刺激により無彩色化できるようにした場合、包装構造体の流通・使用時には人間の感覚、心理へ強いイメージを与える有彩色に着色した状態にすることができ、使用後の再製品処理化の段階においては、強いイメージを与えず、目立ちにくい無彩色とすることができる包装構造体が得られるため、再生製品への不要な有彩色による着色を抑制することができる。さらにこの場合、包装構造体を再生処理して得られた樹脂を用いて成形したシートのＬ値を５０以上とすることが好ましい。これにより、通常の無色の包装構造体とともに再製品処理を行っても黒色味が抑制され、大きな色調の変化を与えず、さらに高いリサイクル性を賦与することができる。
【００３１】
着色材料を構成する主材としての樹脂としては、例えば、熱可塑性ポリエステルを使用することができる。熱可塑性ポリエステルとしては、ジカルボン酸成分とジオール成分から誘導される脂肪族、脂環族或いは芳香族ポリエステル、或いはこれらの共重合体或いはブレンド物を用いることができる。例えばジカルボン酸成分としては、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸などの脂肪族カルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環族ジカルボン酸などが挙げられる。また、ジオール成分としては、エチレングリコール、ジエチエレングリコール、ブタンジオールなどの脂肪族グリコール、シクロヘキサンジメタノール（ＣＨＤＭ）などの脂環族グリコールや、ビスフェノール類のような芳香族ジオールなどが挙げられる。また、３価以上の官能基を有する多価カルボン酸成分や多価アルコール成分も用いることができる。具体的には、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタラート（ＰＢＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート、ポリアリレート、イソフタル酸共重合ＰＥＴ（ＰＥＴ−Ｉ）、シクロヘキサンジメタノール（ＣＨＤＭ）共重合ＰＥＴや、ポリオレフィン、ポリエーテル等から構成される軟質セグメントを共重合したポリエステルなどが好適に使用される。
これらのうち、特に、本発明の着色材料を構成する主材としてのプラスチック樹脂として望ましい樹脂としては、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタラート（ＰＢＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート、ポリアリレート、イソフタル酸共重合ＰＥＴ（ＰＥＴ−Ｉ）、シクロヘキサンジメタノール（ＣＨＤＭ）共重合ＰＥＴや、ポリオレフィン、ポリエーテル等から構成される軟質セグメントを共重合したポリエステルなどがある。これら樹脂は、ポリエステル系に属するものであることから、この着色材料とともに積層される樹脂をポリエステル系の樹脂で成形することで、包装構造体のリサイクル性を高めることができる。
【００３２】
また、熱可塑性ポリアミドを使用することができる。熱可塑性ポリアミドとしては、ジカルボン酸成分とジアミン成分から誘導される脂肪族、脂環族或いは芳香族ポリアミド、アミノカルボン酸或いはそのラクタムから誘導されたポリアミド、或いはこれらの共重合体或いはブレンド物を用いることができる。例えばジカルボン酸成分としては、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸等の脂肪族ジカルボン酸や、テレフタル酸、イソフタル酸などの芳香族ジカルボン酸が挙げられる。また、ジアミン成分としては、１,６-ジアミノヘキサン、１,８-ジアミノオクタン、１,１０-ジアミノデカンのような直鎖状または分岐状脂肪族ジアミンや、ビス(アミノメチル)シクロヘキサン、ビス（４-アミノシクロヘキシル）メタンなどの脂環族ジアミン、m-キシリレンジアミン、p-キシリレンジアミンなどの芳香族ジアミンが挙げられる。さらに、アミノカルボン酸成分としては、ω-アミノカプロン酸、ω-アミノオクタン酸、ω-アミノウンデカン酸などの脂肪族アミノカルボン酸や、例えばp-アミノメチル安息香酸、p-アミノフェニル酢酸などの芳香脂肪族アミノカルボン酸等をあげることができる。具体的には、６-ナイロン、６,６-ナイロン、１１-ナイロン、１２-ナイロン、６,１０-ナイロン、６,１２-ナイロン、ＭＸＤ６（メタキシリレンアジパミド）ナイロンなどが、好適に使用される。
さらに、オレフィン樹脂も使用することができる。例えば、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、線状超低密度ポリエチレン（ＬＶＬＤＰＥ）等のポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、エチレン−プロピレン共重合体、ポリブテン-１、エチレン−ブテン-１共重合体、プロピレン−ブテン-１共重合体、エチレン−プロピレン−ブテン-１共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、イオン架橋オレフィン共重合体（アイオノマー）あるいはこれらのブレンド物が挙げられる。この他にもポリアクリロニトリル、ポリスチレン、ポリメチルペンテン、ポリビニルアルコール、ポリメタクリル酸メチル、環状オレフィン系共重合体（ＣＯＣ）やフッ素系ポリマーなどを使用できる。
【００３３】
本実施形態の包装構造体においては、外部刺激により変色する着色成分を着色剤として使用する。
ここで、変色の形体として、着色成分が外部刺激により無色化するものと、他の有彩色へ変色するものの２通りが考えられる。
一般的な有彩色を呈する着色は、物質の有する化学構造によって特定波長光を選択的に吸収することにより生じる。前者の場合、前記外部刺激によって前記着色材料を構成する少なくとも１種の着色成分の化学構造を変化させることにより、可視光領域での吸収を無くすことによって、完全に消色することができる。これにより、包装構造体の流通・使用時には着色した状態にすることができ、使用後の再製品処理化の段階においては、完全に消色し、リサイクル性が向上した包装構造体が得られる。特に、第２種指定ペットボトルのリサイクルにおいて有益である。
【００３４】
後者の場合、外部刺激によって前記着色材料を構成する少なくとも１種の着色成分の化学構造を変化させることにより、可視光領域における光吸収波長の選択性を減ずることによって無彩色化することができる。たとえば、前記外部刺激により有彩色ＡからＢへ変色する着色成分において、Ｂの補色の着色成分Ｃを共存させておくことにより、刺激を与えられる前には、ＡとＣの混色により有彩色を発しているが、刺激を与えた後は補色関係にあるＢとＣの混色により無彩色化させることができる。これにより、包装構造体の流通・使用時には人間の感覚、心理へ強いイメージを与える有彩色に着色した状態にすることができ、使用後の再製品処理化の段階においては、強いイメージを与えない無彩色とすることができる包装構造体が得られるため、再生製品への不要な有彩色による着色を抑制することができる。この手法によれば、前述の第２種指定ＰＥＴボトルのように高い透明性を必要としない用途でのリサイクルに有効である。
また、ここでの外部刺激とは、たとえば、包装構造体の再生処理時に加わる熱、光、電気、圧力、各種加工による着色成分材周りの環境変化等の物理・化学的刺激がある。ただし、包装構造体が流通・使用時に受ける刺激は含まない。
【００３５】
熱の外部刺激としては、たとえば、包装構造体の再生処理時における溶融混練のための加熱、粉砕工程での摩擦熱などがある。
上述したように、再生処理時における溶融混練のための加熱を利用すると、包装構造体を消色または無彩色化するための新たな設備を不要とし、しかも、再生処理のエネルギー効率もよくなり好ましい。
【００３６】
この場合の着色成分としては、包装構造体の製造・流通・使用時に受ける熱、たとえば、包装構造体の成形時に加えられる熱、内容物を充填する際の熱、あるいは、流通時の加熱、冷却などによっては変色しないものを使用する。
このような着色成分として、たとえば、サーモクロミック材料が使用できる。サーモクロミック材料には、温度の昇降により変色した後、再び温度の昇降により変色することがない不可逆性のものと、温度の昇降により何度でも変色を繰り返す可逆的なものがあり、本発明での使用は前者の方が好ましい。しかし、可逆的なものでも適切な変色温度の設定や顕色剤の調整により使用可能となる。具体的には、金属塩類、金属錯塩化合物のような無機化合物が挙げられる。これらの化合物は、コバルト、ニッケル、鉄、銅、モリブデン、アルミニウムなどの金属成分に塩素、臭素、沃素、硝酸、燐酸、シュウ酸、アンモニア、アミン類、水及びこれらのイオン化物等が配位子として配位したものが挙げられる。
【００３７】
また、ロイコ色素と顕色剤の組み合わせによっても行うことができる。これらは、相互作用することにより発色するものであり、両者の融点の組み合わせを選ぶことにより変色温度を調節することができる。また、相互作用に影響を与える第３成分を加えることによっても変色温度を調節することができる。例えば第３成分として樹脂を用いる場合には、その樹脂の融点等の物性を選ぶことにより、変色温度を所望の値に設定できる。ロイコ色素としては、トリフェニルメタン系、フルオラン系、フェノチアジン系、インドリルフタリド系、スピロピラン系、ローダミンラクタム系、アザフタリド系色素などが挙げられる。具体的には、トリフェニルメタン系色素として、３,３-ビス-(p-ジメチルアミノフェニル)フタリド、３,３-ビス-(p-ジメチルアミノフェニル)-６-ジメチルアミノフタリド、３,３-ビス-(p-ジメチルアミノフェニル)-６-ジエチルアミノフタリド、３,３-ビス-(p-ジメチルアミノフェニル)-６-メトキシフタリド、４-ヒドロキシ-４’-ジメチル-アミノトリフェニルメタンラクトン、４-４’-ビスジヒドロキシ-３,３’-ビスアミノトリフェニルメタンラクトン等が挙げられる。
【００３８】
また、顕色材としては、有機酸性物質や無機固体酸などが使用される。有機酸性物質としてはフェノール類、有機酸或いはその塩類などが挙げられる。具体的には、ビスフェノールＡ、４,４’-イソプロピリデンジフェノール、４,４’-メチレン-ビス(２,６-ジ-第三ブチルフェノール)、ノニルフェノール、ドデシルフェノール、α-ナフトール、βナフトール、p-オキシ安息香酸メチル、カテコール、１-オキシ-２-ナフトール酸、サリチル酸、タンニン酸、没食子酸メチル、没食子酸プロピル、没食子酸オクチルなどが挙げられる。これらのフェノール類或いは有機酸類は、塩類の形でも用いることも可能である。
また、無機固体酸としては、酸性白土、モンモリロナイト、シリカ、シリカアルミナ、ケイ酸亜鉛などが使用される。
また、一定以上の加熱によって、褪色する着色成分なども使用できる。
【００３９】
光の外部刺激としては、例えば、紫外、可視〜赤外光の照射などがある。
この場合の着色成分としても、包装構造体の流通・使用時に受ける光によっては変色しないものを使用する。このような着色成分としては、たとえば、フォトクロミック材料が使用できる。具体的には、スピロピラン類、スピロオキサジン類、フルギド類、ジアリールエテン類、アゾベンゼン類の有機色素が挙げられる。フォトクロミック材料には、熱による構造変化を伴うものもあり、これらの刺激を合わせて用いることができる。また、照射光は太陽光、人工的な光源を用いることができ、またこれを制御するために、紫外線吸収材、着色材などを混在、或いはこれらの材料を含む光線調整層を別途設けることができる。また、変色に伴う構造を安定化させるための安定化剤等を添加することができる。
【００４０】
外部からの光によって着色成分を、変色させる方法としては、たとえば、次のような方法がある。
上記着色成分を配合した包装構造体に、紫外線などの光を照射することによって、着色成分の構造を変化させて発色させ、この状態で包装構造体の流通・使用をする。一方、使用後においては、再生処理時における溶融工程による加熱や着色時とは異なる波長の光を照射することなどによって、再び着色成分の構造を変化させて変色させることができる。
【００４１】
電気的な刺激としては、電圧の印加などがある。電圧は、再生処理時に印加するようにすると好適である。
着色成分としては、電気化学的な酸化還元によって変色する物質、例えばエレクトロクロミック材料を用いることができる。具体的には、酸化タングステン、酸化イリジウム、プルシアンブルーなどの無機物や、ビオロゲン化合物類、フタロシアニン金属錯体類などが挙げられる。また、変色に伴う構造を安定化させるための安定化剤等を添加することができる。
【００４２】
圧力刺激としては、再生処理時における溶融混練工程時の加圧、成形物としたときに内部に残留する歪み応力などがある。
圧力によって変色する着色成分としては、たとえば、ピエゾクロミック材料を使用できる。
【００４３】
また、外部刺激として、化学的刺激を用いることができ、とくに着色成分の周辺環境の変化、たとえば、水素イオン濃度の変化、着色剤の配位子の濃度変化、顕色剤の濃度変化、周辺樹脂の変化による極性変化等によって変色するものを使用できる。
【００４４】
水素イオン濃度の変化によって、着色成分の化学構造が変わり、光の吸収特性を変化させることによって変色する化合物が使用できる。
たとえば、水素イオン濃度の高い状態、すなわち、水素イオン指数（ｐＨ）の低い状態においては、水素イオンが結合することによって着色するものの、中性領域やアルカリ性のような水素イオン指数（ｐＨ）が高い状態では水素イオンが脱離するため変色する化合物が使用できる。
【００４５】
このような着色成分としては、たとえば、ハロクロミック材料（ｐＨ指示薬）を用いることができる。具体的には、チモールブルー、メチルイエロー、メチルオレンジ、エチルオレンジ、メチルレッド、フェノールレッド、シアニン、ナフトールフタレイン、クレゾールレッド、フェノールフタレイン、チモールフタレインなど公知公用のｐＨ指示薬が使用できる。また、先述のロイコ色素も同様に使用できる。
【００４６】
上記の化合物の具体的な使用方法としては、たとえば、多層の包装構造体において、着色成分を含む層に酸成分を混合することによって、着色成分の周辺を酸性雰囲気（ｐＨの低い状態）とすることにより着色することができる。酸成分としては、たとえば、有機酸性物質や無機固体酸などが使用される。有機酸性物質としてはフェノール類、有機酸或いはその塩類などが挙げられる。具体的には、ビスフェノールＡ、４,４’-イソプロピリデンジフェノール、４,４’-メチレン-ビス(２,６-ジ-第三ブチルフェノール)、ノニルフェノール、ドデシルフェノール、α-ナフトール、βナフトール、p-オキシ安息香酸メチル、カテコール、１-オキシ-２-ナフトール酸、サリチル酸、タンニン酸、没食子酸メチル、没食子酸プロピル、没食子酸オクチルなどが挙げられる。これらのフェノール類或いは有機酸類は、塩類の形でも用いることも可能である。
また、無機固体酸としては、酸性白土、モンモリロナイト、シリカ、シリカアルミナ、ケイ酸亜鉛などが挙げられる。
このようにすることによって、包装構造体の流通・使用時においては、着色成分の周辺は酸性雰囲気に維持されるため、着色された状態にすることができる。
【００４７】
一方、使用後の再製品処理時においては、包装構造体の他の層や、他の包装構造体と混合することによる希釈工程やアルカリ洗浄工程によって消色または無彩色化することができる。すなわち、着色成分を含む層は、希釈工程において、包装構造体の他の層や、他の包装構造体と混合され、溶融混練されることによって水素イオンが希釈され、着色成分の周辺の水素イオン濃度が低下する。この変化により着色成分の構造が変化することによって消色または無彩色化する。また、アルカリ洗浄工程では、ｐＨが１０〜１４の環境で処理を行うため、着色成分が化学的な刺激を受けて消色または無彩色化する。
【００４８】
なお、有機酸ではなく有機塩基も用いることができる。たとえば、エチレンジアミン、ジエタノールアミン、トリエチルアミン、ピリジンなどのアミン系有機塩基によって、着色成分の周辺を塩基性雰囲気（ｐＨの高い状態）とすることで着色する着色成分も同様に使用できる。
【００４９】
上記と同様の使用方法により、着色成分の周辺の配位子濃度を変化させることによって変色できる着色成分が使用できる。すなわち、着色成分を含む層に配位子の濃度が高い状態で着色させ、使用後において、再製品処理工程における希釈工程、溶融混練工程によって、着色成分の周辺の配位子濃度が低下するため消色または無彩色化させることができる。
このような着色成分としては、たとえば、金属塩類、金属錯塩化合物のような無機化合物が挙げられる。これらの化合物は、コバルト、ニッケル、鉄、銅、モリブデン、アルミニウムなどの金属成分に塩素、臭素、沃素、硝酸、燐酸、シュウ酸、アンモニア、アミン類、水及びこれらのイオン化物等が配位子として配意したものを使用できる。周囲の配位子濃度変化が起きることにより平衡状態が崩れ、新しい平衡状態への移行に伴い再び錯形成が行われる際に変色が起きる。
【００５０】
また、同様に、顕色剤の濃度変化によって変色する着色成分が使用できる。
このような着色成分の組み合わせとしては、たとえば、ロイコ色素と顕色剤の組み合わせを使用することができる。これらは、相互作用することにより発色するものであり、この相互作用を阻害する第３成分（消色材）を加えることによっても変色を調節することができる。ロイコ色素としては、トリフェニルメタン系、フルオラン系、フェノチアジン系、インドリルフタリド系、スピロピラン系、ローダミンラクタム系、トリフェニルメタン系、アザフタリド系色素などが挙げられる。具体的には、トリフェニルメタン系色素として、３,３-ビス-(p-ジメチルアミノフェニル)フタリド、３,３-ビス-(p-ジメチルアミノフェニル)-６-ジメチルアミノフタリド、３,３-ビス-(p-ジメチルアミノフェニル)-６-ジエチルアミノフタリド、３,３-ビス-(p-ジメチルアミノフェニル)-６-メトキシフタリド、４-ヒドロキシ-４’-ジメチル-アミノトリフェニルメタンラクトン、４-４’-ビスジヒドロキシ-３,３’-ビスアミノトリフェニルメタンラクトン等が挙げられる。
【００５１】
また、顕色材としては、有機酸性物質や無機固体酸などが使用される。有機酸性物質としてはフェノール類、有機酸或いはその塩類などが挙げられる。具体的には、ビスフェノールＡ、４,４’-イソプロピリデンジフェノール、４,４’-メチレン-ビス(２,６-ジ-第三ブチルフェノール)、ノニルフェノール、ドデシルフェノール、α-ナフトール、βナフトール、p-オキシ安息香酸メチル、カテコール、１-オキシ-２-ナフトール酸、サリチル酸、タンニン酸、没食子酸メチル、没食子酸プロピル、没食子酸オクチルなどが挙げられる。これらのフェノール類或いは有機酸類は、塩類の形でも用いることも可能である。
また、無機固体酸としては、酸性白土、モンモリロナイト、シリカ、シリカアルミナ、ケイ酸亜鉛などが使用できる。
【００５２】
また、着色成分の周辺樹脂が変化することによる極性（水素結合供与性）変化によって変色する着色成分が使用できる。たとえば、着色成分を包装構造体のガスバリア層の樹脂層に添加した場合に着色し、リサイクル時に他の樹脂と溶融混練されることによって、着色成分周囲の樹脂が変化することによって変色するものが使用できる。
このような着色成分としては、たとえば、ソルバトクロミック色素を用いることができる。ソルバトクロミック色素は、２以上の炭素原子から構成されるπ共役系の両末端に電子吸引性基、電子供与性基をそれぞれ有している構造を持っているため、共役系の分極率が大きく、周囲の極性変化のような外界の影響を受けて変色する。具体的には、ベタイン類、メロシアニン類、スピロピラン類、スピロオキサジン類などの有機色素を使用できる。
また、ハロクロミック材料（ｐＨ指示薬）を用いることができる。ハロクロミック材料は、一般に水素イオンの脱着により変色する材料として知られるが、物質の極性を決定する水酸基のような水素結合供与性基と相互作用することによっても同様に変色を起こす。具体的には、先述のｐＨ指示薬及びロイコ色素が使用できる。ｐＨ指示薬は、それぞれ固有の酸解離定数（Ｋａ）を有しておりこの値によって変色ｐＨ領域が決定される。着色成分周りの環境変化として、極性変化を用いる場合は、極性変化前後の極性領域が変色領域となるように、適当な酸解離定数を有するｐＨ指示薬を選ぶ必要がある。
【００５３】
上記の着色成分を用いることによって、従来の顔料・染料などの着色剤を使用した着色では、希釈工程によって希釈したとしても、Ｌａｍｂｅｒｔ−Ｂｅｅｒ則にしたがって着色が薄くなるだけであったが、本発明の包装構造体においては、着色成分自体が変化し変色するため、上記法則に従わず高い効率で消色することが可能となる。
【００５４】
また着色材料には、充填材、着色材、耐熱安定剤、耐光安定剤、酸化防止剤、老化防止剤、光安定剤、紫外線吸収材、帯電防止剤、金属セッケンやワックスなどの滑剤、改質用樹脂乃至ゴム、等の公知の樹脂配合剤を、それ自体公知の処方に従って配合できる。例えば、滑剤を配合することにより、溶融成形時のせん断による着色材料への負荷の軽減、及び押出機スクリューへの樹脂の食い込みの改善をはかる事ができる。
【００５５】
包装構造体は、上記の樹脂を基材とする単層構造のものでもよく、また、二層以上の多層構造を有していてもよい。包装構造体の流通・使用時と、使用後の再製品処理化において、包装構造体の着色成分の、周辺環境の変化を容易にできることから、着色成分を含む層と他の層を有する積層構造体とすることが好ましい。着色成分を含む層と他の層を有する積層構造体とすることによって、再製品処理工程における溶融混練によって、着色成分が他の層によって希釈されることによって、着色成分周囲の環境変化が起き、これを外部刺激として利用することができるからである。
【００５６】
包装構造体を構成する、着色材料層以外の樹脂層は、その使用態様や要求される機能等により、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂から適宜選択できる。
ここで選択される樹脂としては、例えば、オレフィン系樹脂や熱可塑性ポリエステル樹脂などが挙げられる。
オレフィン系樹脂としては、例えば、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、線状超低密度ポリエチレン（ＬＶＬＤＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、エチレン−プロピレン共重合体、ポリブテン−１，エチレン−ブテン−１共重合体、プロピレン−ブテン−１共重合体、エチレン−プロピレン−ブテン−１共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、イオン架橋オレフィン共重合体（アイオノマー）又はこれらのブレンド物等が挙げられる。
また、熱可塑性ポリエステル樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタラート（ＰＢＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート、ポリアリレート、イソフタル酸共重合ＰＥＴ（ＰＥＴ−Ｉ）、シクロヘキサンジメタノール（ＣＨＤＭ）共重合ＰＥＴ、ポリオレフィン、ポリエーテル等から構成される軟質セグメントを共重合したポリエステルなどが挙げられる。
ただし、包装構造体を構成する、着色材料層以外の樹脂層は、特に、ポリエステル樹脂からなる層とすることが好ましい。着色材料層以外の樹脂層をポリエステル樹脂からなる層とすれば、着色材料の主材をポリエステル系の樹脂とすることで、包装構造体のリサイクル性を高めることができる。
【００５７】
また、包装構造体は、要求される機能を付与するため、各種層を設けてもよい。たとえば、包装構造体はガスバリヤー層を有していてもよい。バリヤー性樹脂の例としては、エチレン−ビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）、環状オレフィン系共重合体（ＣＯＣ）、特にエチレンと環状オレフィンとの共重合体（三井化学社製のＡＰＥＬ等）、メタキシリレンアジパミド（ＭＸＤ６）等が挙げられる。
その他各樹脂層間に必要に応じて、接着剤樹脂を介在させることもできる。このような接着樹脂としては、カルボン酸、カルボン酸無水物、カルボン酸塩、カルボン酸アミド、カルボン酸エステルに基づくカルボニル基を主鎖又は側鎖に有する熱可塑性樹脂が挙げられる。接着剤樹脂の適当な例は、エチレン−アクリル酸共重合体、イオン架橋オレフィン共重合体、無水マレイン酸グラフトポリエチレン、無水マレイン酸グラフトポリプロピレン、アクリル酸グラフトポリオレフィン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、共重合ポリエステル、共重合ポリアミド等の１種又は２種以上の組み合わせ等が挙げられる。また、着色層が着色とバリヤー性のように複数の機能を兼ね備えることもできる。
【００５８】
本発明の包装構造体は、上述の着色成分を使用する他は、公知の方法で製造することができる。
たとえば、フィルム、シート又はチューブの成形は、基材樹脂に着色成分を乾式ブレンド或いはメルトブレンドにより配合し、押出機で溶融混練した後、Ｔ−ダイ、サーキュラーダイ（リングダイ）等を通して所定の形状に押し出すことによって行われ、Ｔ−ダイ法フィルム、ブローウンフィルムなどが得られる。Ｔダイフィルムはこれを２軸延伸することにより、２軸延伸フィルムが形成される。
また、基材樹脂に着色成分を配合し、押出機で溶融混練した後、射出金型中に射出することにより、容器や容器製造用のプリフォームを製造する。
さらに、基材樹脂に着色成分を配合し、押出機で溶融混練した後、一定の溶融樹脂塊に押出しこれを金型で圧縮成形することにより、容器や容器製造用のプリフォームを製造する。
成形物は、フィルム、シート、ボトル乃至チューブ形成用パリソン或いはパイプ、ボトル、チューブ成形用プリフォーム等の形を取りうる。
パリソン、パイプ、プリフォームからのボトル形成は、押出物を一対の割方でピンチオフし、その内部に流体を吹き込むことにより、容易に行われる。
また、パイプ或いはプリフォームを冷却した後、延伸温度に加熱し、軸方向に延伸するとともに、流体圧によって周方向にブロー延伸することにより、延伸ブローボトルなどが得られる。
さらに、フィルム又はシートを、真空成形、圧空成形、張出成形、プラグアシスト成形等の手段に付することにより、カップ状、トレイ状等の包装容器や蓋材が得られる。
【００５９】
フィルム等の包装材料は、種々の形態の包装袋として用いることができ、その製袋は、それ自体公知の製袋法で行うことができ、三方又は四方シールの通常のパウチ類、ガセット付パウチ類、スタンディングパウチ類、ピロー包装袋等が挙げられる。
【００６０】
多層押出成形体の製造には、それ自体公知の共押出成形法又は多層射出成形法が利用できる。例えば、樹脂の種類に応じた数の押出機を用いて、多重多層ダイを用いる以外は、上記と同様にして押出成形を行えばよい。
また、多層射出成形体の製造には、樹脂の種類に応じた数の射出成形機を用いて、同時射出法や逐次射出法により多層射出成形体を製造することができる。
また、多層圧縮成形体の製造には、樹脂の種類に応じた数の押出機を用いて、多重多層ダイを通して所定の樹脂塊として押し出し、これを金型で圧縮成形することにより多層圧縮成形体を製造することができる。
更に、多層フィルムや多層シートの製造には、押出コート法や、サンドイッチラミネーション法、あらかじめ成形されたフィルムのドライラミネーションによっても多層フィルム、シートを得ることができる。
【００６１】
また、着色成分を含んだ塗料を、包装構造体にコーティングすることによっても本発明の包装構造体を得ることができる。コーティングは、例えば硬化性を有する基材物質中に、着色成分を分散させ、必要に応じ溶剤や分散剤等の添加剤を使用して塗料化し、これを他樹脂層表面にグラビアコート、スプレーコート、ディップコートなど、公知な方法により塗布し、熱やＵＶ照射などの方法で硬化塗膜化させることにより積層する。
【００６２】
上記の方法で製造した包装構造体に、たとえば、光を照射することによって着色する着色成分を使用した場合や、電気的な刺激によって着色する着色成分を使用した場合などは、必要に応じて着色処理を行う。
【００６３】
上記の方法で製造した本発明の包装構造体は、外部刺激により変色する着色成分を使用しているため、使用後において、再製品処理時に特定の外部刺激を加えることによって容易に消色または無彩色化できる。
このときの、再製品化処理して得られた再生樹脂を、厚さ０．３ｍｍのシートに成形加工したものの、ハンターＬａｂを背面に標準白色板（X ７８.４２、Y ８１.００、Z
９２.３２）を置いて反射法にて測定し、無彩色原点との彩度差（ａ２＋ｂ２）１／２が５以下であることが好ましい。再生樹脂の彩度差が５以下であれば、外観的に無彩色と評価され、再製品処理物への不要な有彩色による着色を抑制することができる。
【実施例】
【００６４】
以下、実施例によって本発明をより具体的に説明するがこれらに限定されるものではない。
［シートの色調の測定］
カラーコンピュータ（ＳＭ−４）［スガ試験器（株）］を用い、０．３ｍｍ厚みに成形されたシートの背面に標準白色板（X  ７８.４２、Y  ８１.００、Z  ９２.３２）を置いて、反射法による光学測定によりハンターＬａｂの測定を行った。
【００６５】
実施例１
［着色材料ペレットの調製］
メタロセンＰＥ（カーネルＫＳ５６０Ｔ）［日本ポリケム（株）製］（９９．７ｗｔ％）ペレットに対して、ロイコ色素としてクリスタルバイオレットラクトン［キシダ化学工業（株）製］（０．２ｗｔ％）及び顕色材として没色子酸プロピル［キシダ化学工業（株）製］（０．１ｗｔ％）をドライブレンドによりペレットに付着させ、着色材料ペレットを調製した。
［消色材料ペレットの調製］
メタロセンＰＥ（カーネルＫＳ５６０Ｔ）［日本ポリケム（株）製］（９９．９ｗｔ％）ペレットに対して、消色材成分としてコール酸メチル［キシダ化学工業（株）製］（０．１ｗｔ％）をドライブレンドによりペレットに付着させ、消色材料ペレットを調製した。
【００６６】
［多層シートの成形］
２層Ｔダイ付き押出機（ラボプラストミル）［東洋精機（株）製］を用い、２つの押出機に着色材料ペレット及び消色材料ペレットをそれぞれ供給し、総厚み０．３ｍｍ（着色材層/消色材層＝０．１５ｍｍ／０．１５ｍｍ）の２層シートを成形した。設定温度は、可塑化装置及びパス、ダイ全て１５０℃で行った。成形したシートは濃青色に着色していた。（サンプル１−ａ）また、得られたシートの色調の測定を行った。
このシートの消色処理として５×５ｍｍ大に裁断し、射出成形機（ＮＮ７５Ｓ）［（株）新潟鐵工所製］の材料ホッパーへ供給し、可塑化温度を１５０℃として、厚さ１．５ｍｍのシートを作成した。この時、成形されたシートは、ほぼ無色透明であった。（サンプル１−ｂ）また、得られたシートを厚み０．３ｍｍになるように１２０℃において熱圧縮して調整し、色調の測定を行った。
【００６７】
比較例１
実施例１において、消色材料ペレットの代わりにＰＥバージンペレットを２層Ｔダイ付き押出機へ供給すること以外すべて同様の方法で、総厚み０．３ｍｍ（着色材層/ＰＥ層＝０．１５ｍｍ／０．１５ｍｍ）のシートを成形した。成形したシートは濃青色に着色していた。（サンプル１’−ａ）
このシートの消色処理として５×５ｍｍ大に裁断し、射出成形機（ＮＮ７５Ｓ）［（株）新潟鐵工所製］の材料ホッパーへ供給し、可塑化温度を１５０℃として、厚さ１．５ｍｍのシートを作成した。この時、成形されたシートは青色に着色していた。（サンプル１’−ｂ）また、得られたシートを厚み０．３ｍｍになるように１２０℃において熱圧縮して調整し、色調の測定を行った。
【００６８】
実施例２
共重合ポリエステル（バイロンGM９９０）［東洋紡績（株）製］（９７．９９ｗｔ％）に対して、着色成分として、熱変色性顔料である燐酸カリウムコバルト［寺田薬泉工業（株）製］（２ｗｔ％）及び黄色顔料（ＧＲＡＰＨＴＯＬ  ＹＥＬＬＯＷ  Ｈ２Ｒ）［クラリアントジャパン（株）製］（０．０１ｗｔ％）を配合したマスターバッチペレットを、粉体フィード装置を備えた二軸押出機、冷却コンベア及びペレタイザーを用いて成形した。
さらに共射出成形機において、ポリエチレンテレフタラート（ＲＴ５４３ＣＴＨＰ）［日本ユニペット（株）］を内層及び外層用射出機（設定温度２８０℃）へ供給し、先に成形したマスターバッチペレットを中間層用射出機（設定温度１５０℃）へ供給して、射出金型内に共射出成形して、内層、外層がポリエチレンテレフタラート、中間層に着色剤層を２５ｗｔ％含む、２種３層プリフォーム（３２ｇ）を成形した。さらにこのプリフォームを２軸延伸ブローして、内容量５００ｍｌの２種３層多層ボトルを成形した。成形されたボトルは有彩色である橙色に着色していた。（サンプル２−ａ）得られたボトルの胴部（厚み０．３ｍｍ）の色調の測定を行った。
このボトルの消色処理としてボトルを破砕機(ＶＣ３-３６０)［（株）ホーライ製］により粉砕してフレーク状にし、Ｔダイ付き押出機（ラボプラストミル）［東洋精機（株）製］に供給し、総厚み０．３ｍｍのシートを成形した。設定温度は、可塑化装置及びパス、ダイ全て２８０℃で行った。成形したシートは無彩色である灰色を呈していた。（サンプル２−ｂ）また、得られたシートの色調の測定を行った。
【００６９】
比較例２
実施例２において、燐酸カリウムコバルトを除くこと以外は全て同じ方法にて、内容量５００ｍｌの２種３層多層ボトルを成形した。成形されたボトルは有彩色である黄色に着色していた。（サンプル２’−ａ）得られたボトルの胴部（厚み０．３ｍｍ）の色調の測定を行った。
また、同様にこのボトルの消色処理としてボトルを破砕機(ＶＣ３-３６０)［（株）ホーライ製］により粉砕してフレーク状にし、Ｔダイ付き押出機（ラボプラストミル）［東洋精機（株）製］に供給し、総厚み０．３ｍｍのシートを成形した。設定温度は、可塑化装置及びパス、ダイ全て２８０℃で行った。成形したシートは有彩色である黄色を呈していた。（サンプル２’−ｂ）また、得られたシートの色調の測定を行った。
以上、測定結果を表１に示した。
【００７０】
【表１】
2005082215.tif 000002
【図面の簡単な説明】
【００７１】
【図１】ペットボトルの製造・リサイクルの流れを示す図である。
【図２】ペットボトルの再利用適正試験（再利用適正評価）の流れを示す図である。
【図１】
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【図２】
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