(57)【要約】【課題】  ＧＨｚ帯において高い誘電特性と温度特性を兼備することができる誘電体磁器組成物を提供する。【解決手段】  Ｍ元素としてＭｎ，Ｙ，Ｙｂ，Ｃｏ，Ｓｃ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｂｉ，Ｗのうちの少なくとも１種以上を含む誘電体磁器組成物であって、（ＳｒxＣａ1-x）k（ＺｒyＴｉ1-y）Ｏ3−ａＭＯ（ＭＯはＭ元素の酸化物）で表される式中、ｘ，ｙおよびｋがモル比で０．５０＜ｘ＜０．７０、０．００≦ｙ≦０．１８、０．９４０＜ｋ＜１．０２０であり、０．００＜ａ≦４．００ｗｔ％とするようにした。Ｍｎ等のＭ元素を誘電体磁器組成物中に所定量含有させることで、高い誘電特性を維持したまま温度特性を向上させることができる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｍ元素として、Ｍｎ，Ｙ，Ｙｂ，Ｃｏ，Ｓｃ，Ｓｎ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｂｉ，Ｗのうちの少なくとも１種以上を含む誘電体磁器組成物であって、
（ＳｒxＣａ1-x）k（ＺｒyＴｉ1-y）Ｏ3−ａＭＯ（ＭＯはＭ元素の酸化物）で表される式中、
ｘ，ｙおよびｋがモル比で、
０．５０＜ｘ＜０．７０、
０．００≦ｙ≦０．１８、
０．９４０＜ｋ＜１．０２０、かつ、
０．００＜ａ≦４．００（ｗｔ％）
であることを特徴とする誘電体磁器組成物。
【請求項２】
前記（ＳｒxＣａ1-x）k（ＺｒyＴｉ1-y）Ｏ3の重量１００に対して、ｂ重量％のＳｉＯ2を添加し、ｂが０．００＜ｂ＜３．００（ｗｔ％）であることを特徴とする請求項１に
記載の誘電体磁器組成物。
【請求項３】
測定周波数２ＧＨｚにおける比誘電率εrが２００以上かつ共振周波数の温度係数τf25-85の絶対値が２５０ｐｐｍ／℃以下であることを特徴とする請求項１または２に記載の
誘電体磁器組成物。
【請求項４】
ＧＨｚ帯におけるＱｆ（ＱｆはＱ値と周波数ｆの積）が２５００以上であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の誘電体磁器組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高周波用の共振器、フィルタ、温度補償用コンデンサ、デュプレクサ等に好適な誘電体磁器組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
誘電体磁器組成物は共振器やフィルタ、温度補償用コンデンサ等の材料として広く用いられている。共振器等に用いられる誘電体磁器組成物としては、誘電特性および温度特性に優れたものが望ましい。このため、高い誘電特性を示し、かつ温度特性に優れた誘電体磁器組成物を得るための検討が種々行われている（例えば、特許文献１〜３参照）。
例えば、特許文献１には組成式（Ｃａ1-xＳｒx）m（Ｚｒ1-yＴｉy）Ｏ3と表したとき、ｘ，ｙおよびｍがモル比で０≦ｘ＜０．５、０．６０＜ｙ≦０．８５、０．８５＜ｍ＜１．３０を満足する主成分１００モルに対して、副成分としてマンガン化合物をＭｎＯに、マグネシウム化合物をＭｇＯにそれぞれ換算して全量で０．１〜６モル含有すること、さらにはＳｉＯ2等の焼結助剤を含有することが提案されている。
また、特許文献２には組成式（Ｃａ1-xＳｒx）m（Ｚｒ1-yＴｉy）Ｏ3−ｚＭｎＯ2−ｗ
ＳｉＯ2と表したとき、ｘ，ｙおよびｍがモル比で０≦ｘ≦１．０、０≦ｙ≦０．２、０
．９≦ｍ≦１．１の関係にあり、この組成式で示される主成分に対して、さらに添加剤としてａ（ＬｉＯ1/2−ＲＯ）−（１−ａ）（ＢＯ3/2−ＳｉＯ2）を所定量添加することが
提案されている（ＲＯは、ＳｒＯ、ＢａＯおよびＣａＯのうち少なくとも１種）。
さらに特許文献３には、組成式（Ｓｒx，Ｃａ1-x）（Ｚｒy，Ｔｉ1-y）Ｏ3において、
０．５９≦ｘ≦０．６５、０＜ｙ≦０．１とすること、（Ｓｒx，Ｃａ1-x）（Ｚｒy，Ｔ
ｉ1-y）Ｏ3の重量１００に対してＳｉＯ2を３．０ｗｔ％未満添加することにより、比誘
電率εrおよび共振周波数の温度特性が向上することが開示されている。
【０００３】
【特許文献１】特開２０００−５３４６６号公報（特許請求の範囲、実施例）
【特許文献２】特開平５−２１７４２６号公報（特許請求の範囲、実施例）
【特許文献３】特開平４−１４７０４号公報（特許請求の範囲、実施例）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上述した特許文献１に記載の誘電体磁器組成物は、周波数１ｋＨｚにおける比誘電率εrが１００〜１４０かつ誘電損失が１．０％以下という特性を示す。また、特許文献２に
記載の誘電体磁器組成物は、測定周波数１ＭＨｚにおける誘電率εが２０以上かつＱ値が３０００以上という特性を示す。
しかしながら、近年、使用周波数帯はより高周波側にシフトしており、より高周波側、つまりギガヘルツ帯（以下、「ＧＨｚ帯」という）においてより高い比誘電率εrを示す
誘電体磁器組成物が望まれている。
一方、特許文献３に記載の誘電体磁器組成物によれば、マイクロ波帯で２００以上の比誘電率εrおよび１０００以上のＱ値を得ることができる。ところが、表１の従来例１、
２に示すように、特許文献３では高い誘電特性を示す試料については共振周波数の温度係数τf25-85の値が高い。一方、共振周波数の温度係数τf25-85が小さいレベルに到達している試料は比誘電率εrおよびＱ値が低い。
本発明は、このような技術的課題に基づいてなされたもので、ＧＨｚ帯において誘電特性と温度特性を兼備した誘電体磁器組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
かかる目的のもと、本発明は、Ｍ元素としてＭｎ，Ｙ，Ｙｂ，Ｃｏ，Ｓｃ，Ｓｎ，Ｖ，
Ｎｂ，Ｔａ，Ｂｉ，Ｗのうちの少なくとも１種以上を含む誘電体磁器組成物であって、（ＳｒxＣａ1-x）k（ＺｒyＴｉ1-y）Ｏ3−ａＭＯ（ＭＯはＭ元素の酸化物）で表される式中、ｘ，ｙおよびｋがモル比で０．５０＜ｘ＜０．７０、０．００≦ｙ≦０．１８、０．９４０＜ｋ＜１．０２０であり、０．００＜ａ≦４．００ｗｔ％であることを特徴とする誘電体磁器組成物を提供する。Ｍｎ等のＭ元素を誘電体磁器組成物中に所定量含有させることで、高い誘電特性を維持したまま温度特性を向上させることができるという知見に基づく。
本発明における誘電体磁器組成物において、（ＳｒxＣａ1-x）k（ＺｒyＴｉ1-y）Ｏ3の重量１００に対して、さらにＳｉＯ2を３．００ｗｔ％未満（但し、０は含まず）添加す
ることができる。ＳｉＯ2を３．００ｗｔ％未満の範囲内で添加することで、比誘電率εrおよび温度特性が向上する。
本発明における誘電体磁器組成物は、測定周波数２ＧＨｚにおける比誘電率εrが２０
０以上かつ共振周波数の温度係数τf25-85の絶対値が２５０ｐｐｍ／℃以下という優れた特性を示す。
さらに本発明における誘電体磁器組成物によれば、ＧＨｚ帯におけるＱｆ（ＱｆはＱ値と周波数ｆの積）を２５００以上とすることができる。ここで、本発明においてＱは品質係数であり、誘電正接tanδの逆数（Ｑ＝１／tanδ）である。
【発明の効果】
【０００６】
本発明によれば、ＧＨｚ帯において高い誘電特性と温度特性を兼備することができる誘電体磁器組成物を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
以下、本発明の誘電体磁器組成物を詳細に説明する。
本発明の誘電体磁器組成物は、Ｍ元素としてはＭｎ，Ｙ，Ｙｂ，Ｃｏ，Ｓｃ，Ｓｎ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｂｉ，Ｗのうちの少なくとも１種以上を含み、かつ以下の式（１）に示す組成を有する。
【０００８】
（ＳｒxＣａ1-x）k（ＺｒyＴｉ1-y）Ｏ3−ａＭＯ・・・式（１）
式（１）中、
ｘ，ｙおよびｋがモル比で、
０．５０＜ｘ＜０．７０、
０．００≦ｙ≦０．１８、
０．９４０＜ｋ＜１．０２０であり、かつ
０．００＜ａ≦４．００（ｗｔ％）である。
【０００９】
はじめに、式（１）中におけるｘ，ｙ，ｋおよびａの限定理由を説明する。
ｘは０．５０＜ｘ＜０．７０の範囲とする。ｘが０．５０以下になると、焼成密度が低下するとともに温度特性が劣化する。一方、ｘが０．７０以上になると、Ｃａ量が相対的に減少してＧＨｚ帯におけるＱｆが低下するとともに、やはり温度特性が劣化する。ｘの望ましい範囲は０．５５≦ｘ≦０．６５、ｘのより望ましい範囲は０．５８≦ｘ≦０．６２である。
【００１０】
ｙは０．００≦ｙ≦０．１８の範囲とする。Ｚｒの含有はＱｆを向上させる上で有効であるが、ｙが０．１８を超えると、ＱｆがＺｒを含有しない場合（ｙ＝０．００）よりも小さくなるとともに温度特性が劣化する。ここで、本発明の誘電体磁器組成物は、組成中に所定量のＭ元素を含有させることを１つの特徴としており、後述する実施例で示すようにＺｒを含有しない場合であっても、温度特性を従来の誘電体磁器組成物よりも大幅に向上させることができる。しかも、Ｍ元素は誘電特性を害することがない。よって、本発明ではＺｒの含有を任意とする。ｙの望ましい範囲は０．００≦ｙ≦０．１２、ｙのより望
ましい範囲は０．０３≦ｙ≦０．０９である。
【００１１】
ｋは０．９４０＜ｋ＜１．０２０の範囲とする。ｋが０．９４０以下では比誘電率εr
が２００未満となり、温度特性も劣化する。一方、ｋが１．０２０以上になると、温度特性が劣化するとともに焼成密度が低下する。ｋの望ましい範囲は０．９５０≦ｋ≦１．０１５、ｋのより望ましい範囲は０．９６０≦ｋ≦１．０１０である。
【００１２】
Ｍ元素の酸化物ＭＯの量を示すａは０．００＜ａ≦４．００（ｗｔ％）の範囲とする。所定量のＭ元素を組成中に含有することで誘電特性を害することがなく温度特性を向上させることができる。また、所定量のＭ元素を組成中に含有することで、組成中にＺｒを含有しない場合（ｙ＝０．００）であっても、高い誘電特性と温度特性を兼備することが可能となる。但し、ａが４．００ｗｔ％を超えると、温度特性が劣化する。ａの望ましい範囲は０．００＜ａ≦３．００（ｗｔ％）、ａのより望ましい範囲は０．００＜ａ≦２．００（ｗｔ％）、ａのより一層望ましい範囲は０．００＜ａ≦０．５０（ｗｔ％）である。
ここで、Ｍ元素としては、Ｍｎ，Ｙ，Ｙｂ，Ｃｏ，Ｓｃ，Ｓｎ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，ＢｉおよびＷのうち１種以上が選択されるが、各元素についての望ましい含有量は後述する。
【００１３】
上述した組成を有する本発明の誘電体磁器組成物において、副成分としてさらにＳｉＯ2を添加することが望ましい。ＳｉＯ2を添加する場合には、以下の式（２）で示すように、その添加量を３．００ｗｔ％未満（但し、０を含まず）とする。
【００１４】
（ＳｒxＣａ1-x）k（ＺｒyＴｉ1-y）Ｏ3−ａＭＯ−ｂＳｉＯ2・・・式（２）
式（２）中、
０．００＜ｂ＜３．００（ｗｔ％）である。
【００１５】
ＳｉＯ2を３．００ｗｔ％未満の範囲内で添加することで、比誘電率εrおよび温度特性が向上する。但し、ＳｉＯ2量が３．００ｗｔ％以上になると温度特性が劣化する傾向が
ある。ｂの望ましい範囲は０．０２≦ｂ≦２．８０（ｗｔ％）、ｂのより望ましい範囲は０．０５≦ｂ≦２．５０（ｗｔ％）である。
【００１６】
以上、本発明の誘電体磁器組成物における組成の限定理由を説明した。次に、本発明の誘電体磁器組成物における必須元素であるＭ元素について述べる。
上述したように、Ｍ元素を組成中に所定量含有することで温度特性を向上させることができる。Ｍ元素としては、Ｍｎ，Ｙ，Ｙｂ，Ｃｏ，Ｓｃ，Ｓｎ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，ＢｉおよびＷのうち１種以上が選択される。なかでも、Ｍｎ，Ｙ，Ｖ，ＮｂがＭ元素として望ましい。さらに望ましいＭ元素は、    Ｍｎ，Ｙである。
ここで、Ｍ元素としてＢｉまたはＷを選択した場合には、比誘電率εr，Ｑｆを害する
ことなく温度特性を向上させることができる。Ｍ元素としてＣｏ，Ｓｎ，Ｎｂ，Ｔａのうちいずれかを選択した場合には、温度特性およびＱｆを向上させることができる。Ｍ元素としてＹｂ，Ｓｃ，Ｖのうちいずれかを選択した場合には、温度特性および比誘電率εr
を向上させることができる。そして、ＭｎまたはＹを選択した場合には、温度特性の向上という効果に加えて、Ｑｆおよび比誘電率εrの向上という効果も享受することができる
。
【００１７】
Ｍ元素としてＭｎを選択する場合の望ましい含有量は、ＭｎＯ換算で０．０１〜０．３０ｗｔ％、さらに望ましい含有量は０．０２〜０．２０ｗｔ％である。
Ｍ元素としてＹを選択する場合の望ましい含有量は、Ｙ2Ｏ3換算で０．２０〜２．００ｗｔ％、さらに望ましい含有量は０．５０〜１．５０ｗｔ％である。
Ｍ元素としてＹｂを選択する場合の望ましい含有量は、Ｙｂ2Ｏ3換算で０．５０〜４．００ｗｔ％、さらに望ましい含有量は１．５０〜２．５０ｗｔ％である。
Ｍ元素としてＣｏを選択する場合の望ましい含有量は、Ｃｏ3Ｏ4換算で０．２０〜２．００ｗｔ％、さらに望ましい含有量は０．５０〜１．５０ｗｔ％である。
Ｍ元素としてＳｃを選択する場合の望ましい含有量は、Ｓｃ2Ｏ3換算で０．２０〜２．００ｗｔ％、さらに望ましい含有量は０．５０〜１．５０ｗｔ％である。
Ｍ元素としてＳｎを選択する場合の望ましい含有量は、ＳｎＯ2換算で０．０１〜０．
２０ｗｔ％、さらに望ましい含有量は０．０５〜０．１０ｗｔ％である。
Ｍ元素としてＶを選択する場合の望ましい含有量は、Ｖ2Ｏ5換算で０．００５〜０．５００ｗｔ％、さらに望ましい含有量は０．０１〜０．１０ｗｔ％である。
Ｍ元素としてＮｂを選択する場合の望ましい含有量は、Ｎｂ2Ｏ3換算で０．１０〜３．００ｗｔ％、さらに望ましい含有量は０．５０〜２．００ｗｔ％である。
Ｍ元素としてＴａを選択する場合の望ましい含有量は、Ｔａ2Ｏ5換算で０．０５〜１．００ｗｔ％、さらに望ましい含有量は０．１０〜０．６０ｗｔ％である。
Ｍ元素としてＢｉを選択する場合の望ましい含有量は、Ｂｉ2Ｏ3換算で０．１０〜２．００ｗｔ％、さらに望ましい含有量は０．２０〜０．８０ｗｔ％である。
Ｍ元素としてＷを選択する場合の望ましい含有量は、ＷＯ3換算で０．００５〜０．１
００ｗｔ％、さらに望ましい含有量は０．０１０〜０．０６０ｗｔ％である。
【００１８】
本発明の誘電体磁器組成物は、ＧＨｚ帯における比誘電率εrが２００以上、Ｑｆが２
５００以上および共振周波数の温度係数τf25-85の絶対値が２５０ｐｐｍ／℃以下という特性を兼備することができる。さらに、上述した組成を適宜選択することにより、ＧＨｚ帯におけるＱｆを２８００以上、さらに共振周波数の温度係数τf25-85の絶対値を２００ｐｐｍ／℃以下とすることもできる。さらにはＧＨｚ帯における比誘電率εｒが２００以上、Ｑｆが３０００以上、共振周波数の温度係数τf25-85の絶対値を１５０ｐｐｍ／℃以下という特性を兼備することもできる。
これらの特性に加えて、本発明の誘電体磁器組成物は、２０℃における比抵抗ρをρ＞１０13Ωｃｍ、かつ焼成密度を４．５ｇ／ｃｍ3以上とすることもできる。
【００１９】
次に、本発明による誘電体磁器組成物にとって好適な製造方法を説明する。
＜原料粉末、秤量＞
主成分の原料として、酸化物または加熱により酸化物となる化合物の粉末を用いる。具体的にはＳｒＣＯ3粉末，ＣａＣＯ3粉末，ＴｉＯ2粉末、ＺｒＯ2粉末等を用いることができる。原料粉末を式（１）の組成となるように、それぞれ秤量する。その後、秤量された各粉末の総重量に対して、副成分としてＭ元素を含む化合物の粉末（例えばＭｎＣＯ3粉
末等）を式（１）の組成となるように、所定量添加する。そして、秤量された各主成分の原料粉末の総重量に対して、副成分としてＳｉＯ2粉末を３．００ｗｔ％未満の範囲で添
加する。各原料粉末の平均粒径は０．１〜３．０μｍの範囲で適宜選択すればよい。
なお、上述した原料粉末に限らず、２種以上の金属を含む複合酸化物の粉末を原料粉末としてもよい。
＜仮焼＞
原料粉末を例えばボールミルにより湿式混合した後、９００〜１３００℃の範囲内で所定時間保持する仮焼を行う。このときの雰囲気はＮ2または大気とすればよい。仮焼の保
持時間は０．５〜５．０時間の範囲で適宜選択すればよい。仮焼後、仮焼体を例えば平均粒径０．５〜２．０μｍ程度まで粉砕する。
なお、主成分の原料粉末（ＳｒＣＯ3粉末，ＣａＣＯ3粉末，ＴｉＯ2粉末、ＺｒＯ2粉末）と副成分の原料粉末（Ｍ元素を含む化合物の粉末，ＳｉＯ2粉末）を混合した後に、両
者をともに仮焼に供する場合について示したが、副成分の原料粉末を添加するタイミングは上述したものに限定されるものではない。例えば、まず主成分の粉末のみを秤量、混合、仮焼および粉砕する。そして、仮焼粉砕後に得られた主成分の粉末に、副成分の原料粉末を所定量添加し混合するようにしてもよい。
【００２０】
＜造粒・成形＞
粉砕粉末は、後の成形工程を円滑に実行するために顆粒に造粒される。この際、粉砕粉末に適当なバインダ、例えばポリビニルアルコール（ＰＶＡ）を少量添加することが望ましい。得られる顆粒の粒径は８０〜２００μｍ程度とすることが望ましい。
造粒粉末を２００〜３００ＭＰａの圧力で加圧成形し、所望の形状の成形体を得る。
【００２１】
＜焼成＞
成形時に添加したバインダを除去した後、１２５０〜１４３０℃の範囲内で所定時間成形体を加熱保持し焼結体を得る。このときの雰囲気はＮ2または大気とすればよい。加熱
保持時間は２〜６時間の範囲で適宜選択すればよい。本発明の誘電体磁器組成物の効果を十分引き出すには、１３００〜１４００℃の範囲で焼成することが望ましい。本発明による誘電体磁器組成物は４．４ｇ／ｃｍ3以上、さらには４．５ｇ／ｃｍ3以上の焼成密度を得ることができる。
【００２２】
以上の工程を経ることで、本発明における誘電体磁器組成物を得ることができる。本発明における誘電体磁器組成物は、２ＧＨｚにおける比誘電率εrが２００〜３００、Ｑｆ
が２０００〜６０００および共振周波数の温度係数τf25-85の絶対値が２５０ｐｐｍ／℃以下、２０℃における比抵抗ρがρ＞１０13Ωｃｍ、かつ焼成密度を４．５ｇ／ｃｍ3以
上という特性を備える。こうした優れた特性を備えた本発明における誘電体磁器組成物は、高周波用、特にマイクロ波用の共振器、フィルタ、温度補償用コンデンサ、デュプレクサ等の材料として好適である。
【実施例１】
【００２３】
以下、本発明を具体的な実施例に基づいて説明する。
実施例１ではＭ元素としてＭｎを選択し、以下の条件で誘電体磁器組成物を作製し、その特性を評価した。
【００２４】
原料粉末として、ＳｒＣＯ3粉末、ＣａＣＯ3粉末、ＴｉＯ2粉末、ＺｒＯ2粉末、ＭｎＣＯ3粉末およびＳｉＯ2粉末を準備した。なお、各原料粉末の平均粒径は０．１〜１．０μｍである。
まず、上述した式（２）において、ｘ，ｙおよびｋがモル比でそれぞれ表１〜５の値となるように秤量し、次いでａおよびｂがｗｔ％で表１〜５の値となるように秤量した後、ボールミルを用いて湿式混合を１６時間行った。得られたスラリーを十分に乾燥させた後、大気中、１１００℃で２時間保持する仮焼を行い、仮焼体を得た。仮焼体が平均粒径１．０μｍになるまでボールミルにより微粉砕した後、微粉砕粉末を乾燥させた。次いで、バインダとしてＰＶＡ（ポリビニルアルコール）を適量加えて造粒し、成形を行った後、１３７０℃で４時間焼成し、直径１０ｍｍ、厚さ５ｍｍの誘電体磁器組成物を得た。
【００２５】
得られた誘電体磁器組成物を用いて、誘電特性、温度特性、比抵抗および焼成密度を測定した。その結果を表１〜５に併せて示す。また、比較例として、本発明の組成範囲外の組成を有する誘電体磁器組成物を上述した条件と同様の条件で作製した。それらの比較例の誘電体磁器組成物の特性も、表１〜５に併せて示す。
なお、誘電体磁器組成物は、表１〜５に示した各試料についてそれぞれ５個ずつ作製し、それらの試料について各特性をそれぞれ測定し、平均値を算出した（表１〜５中の各特性の値は、算出された平均値である）。
【００２６】
＜比誘電率εr、Ｑ値、共振周波数＞
比誘電率εr、Ｑ値、共振周波数は、Hakki−Coleman 法により測定した。比誘電率εr
測定の際には、ネットワークアナライザー（ヒューレッドパッカード社製８５１０Ｃ）の一方のプローブより高周波を発振して周波数特性を測定し、得られたＴＥ０１δモードの
共振周波数ピークと試料の寸法より比誘電率εrを求めた。なお、測定周波数は２ＧＨｚ
とした。
＜共振周波数の温度係数τf＞
２０℃および８５℃における共振周波数を測定し、共振周波数の温度係数τf(20-85)を求めた。なお、表１〜５に示したτf(20-85)の値は、共振周波数の温度係数τf(20-85)の絶対値である。また、以下では「共振周波数の温度係数τf(20-85)」を単にτfという。
＜比抵抗＞
２０℃で１００Ｖの直流電圧を４０秒間印加して絶縁抵抗を測定し比抵抗を求めた。
【００２７】
【表１】
2005082455.tif 000002
【００２８】
はじめに、表１を用いて、Ｍ元素含有にともなう特性の変動を確認する。
表１において、試料Ｎｏ．１と試料Ｎｏ．２は、試料Ｎｏ．２がＭ元素（Ｍｎ）を含有している点を除けば、同一の組成を有している。試料Ｎｏ．３と試料Ｎｏ．４、そして試料Ｎｏ．５と試料Ｎｏ．６は、それぞれ試料Ｎｏ．１と試料Ｎｏ．２と同じ関係にある。
表１に示すように、Ｍｎを含有することで温度特性が大幅に改善され、Ｍｎを含有する試料Ｎｏ．２、４、６は、τfがいずれも２５０ｐｐｍ／℃以下の値を示す。また、Ｍｎ
を含有する試料Ｎｏ．２、４、６は、比誘電率εrが２００以上、Ｑｆが３０００以上と
、Ｍｎを含有しない試料Ｎｏ．１、３、５と同等以上の誘電特性を得ている。
以上の結果から、Ｍ元素の含有は、高い誘電特性および温度特性を兼備する誘電体磁器組成物を得る上で有効であることがわかった。また、Ｍ元素の含有は、比抵抗および焼成密度に悪影響を及ぼすものではないことが確認できた。
【００２９】
次に、表２を用いてｘの変動に伴う特性の変動を確認する。
【００３０】
【表２】
2005082455.tif 000003
【００３１】
表２から、ｘが変動することで、比誘電率εr、Ｑｆ、τfおよび焼成密度それぞれ変動することがわかる。そして、ｘが０．５０と本発明の範囲より少ない場合（試料Ｎｏ．７
）にはτfが大きく、焼成密度が低い。また、ｘが０．７０と本発明の範囲より多い場合
（試料Ｎｏ．８）にはτfが１３１１ｐｐｍ／℃と高い。
一方、ｘが０．５８〜０．６２である試料Ｎｏ．２、４、６は、高い誘電特性を示すとともにτfも２００ｐｐｍ／℃以下と良好である。よって、本発明においてｘは、モル比
で０．５０＜ｘ＜０．７０とする。望ましいｘの値は０．５５≦ｘ≦０．６５、さらに望ましいｘの値は０．５８≦ｘ≦０．６２である。
【００３２】
次に、表３を用いてｙの変動に伴う特性の変動を確認する。
【００３３】
【表３】
2005082455.tif 000004
【００３４】
表３から、ｙが変動することで、比誘電率εr、Ｑｆおよびτfがそれぞれ変動することがわかる。
ｙが０．００〜０．１０である試料Ｎｏ．４、９〜１４は、高い誘電特性を示すとともにτfも２５０ｐｐｍ／℃以下、さらには２００ｐｐｍ／℃以下と良好である。ところが
、ｙが０．１０（試料Ｎｏ．１４）を超えて０．２０（試料Ｎｏ．１５）になると、温度係数τfが大幅に増加してしまう。さらに、ｙが０．４０（試料Ｎｏ．１６）になると、
温度特性の劣化に加えて、誘電特性も劣化する。
よって、本発明においてｙは、モル比で０．００≦ｙ≦０．１８とする。望ましいｙの値は０．００≦ｙ≦０．１２、さらに望ましいｙの値は０．０３≦ｙ≦０．０９である。
【００３５】
次に、表４を用いてｋの変動に伴う特性の変動を確認する。
【００３６】
【表４】
2005082455.tif 000005
【００３７】
表４から、ｋが変動することで、比誘電率εr、Ｑｆ、τfおよび焼成密度それぞれ変動
することがわかる。
ｋが０．９４０と本発明の範囲より少ない場合（試料Ｎｏ．１７）にはτfが大きい。
一方、ｋが１．０２０以上と本発明の範囲より多い場合（試料Ｎｏ．２４〜２６）にも、τfが３００ｐｐｍ／℃以上と大きくなる。
よって、本発明においてｋは、モル比で０．９４０＜ｋ＜１．０２０とする。望ましいｋの値は０．９５０≦ｋ≦１．０１５、さらに望ましいｋの値は０．９６０≦ｋ≦１．０１０である。
【００３８】
次に、表５を用いて望ましいａの値を検討する。
【００３９】
【表５】
2005082455.tif 000006
【００４０】
表５から、ＭＯ（Ｍ元素の酸化物）の量を示すａの増加に伴い、比誘電率εrも増加す
ることがわかる。ここで、Ｍ元素としてＭｎを含有させることで、温度特性を改善するこ
とができることは表１に示した通りであるが、ＭＯ量を示すａの増加に伴い、τfが徐々
に増加する傾向が見られることから、本発明においてＭ元素としてＭｎを選択する場合にはａは、ｗｔ％で０．００＜ａ≦０．３０とする。Ｍ元素としてＭｎを選択する場合の望ましいａの値は０．００＜ａ≦０．２０、さらに望ましいａの値は０．０２≦ａ≦０．１５である。
【実施例２】
【００４１】
ＳｉＯ2の添加量を表６に示すように変動させた以外は、実施例１と同様の手順で誘電
体磁器組成物を作製した。そして、実施例１と同様の条件で各特性を測定した。測定結果を表６に示す。
【００４２】
【表６】
2005082455.tif 000007
【００４３】
表６から、ＳｉＯ2量を示すｂの変動に伴い、比誘電率εr、Ｑｆおよびτfが変動する
ことがわかる。
ＳｉＯ2を組成中に含有しない場合（試料Ｎｏ．２９）およびｂが３．００ｗｔ％と本
発明の範囲より多い場合（試料Ｎｏ．３１）には、比誘電率εrが２００未満となり、τfも大きい。
よって、本発明においてはｂは、ｗｔ％で０．００＜ｂ＜３．００とする。望ましいｂの値は０．０２≦ｂ≦２．８０（ｗｔ％）、さらに望ましいｂの値は０．０５≦ｂ≦２．５０（ｗｔ％）である。
【実施例３】
【００４４】
以上の実施例１、２では、Ｍ元素としてＭｎを選択した。実施例３では、Ｍ元素として、Ｙ，Ｙｂ，Ｃｏ，Ｓｃ，Ｓｎ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｂｉ，Ｗをそれぞれ選択した例を示す。
表７に示す条件で、Ｍｎ元素（Ｙ，Ｙｂ，Ｃｏ，Ｓｃ，Ｓｎ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｂｉ，Ｗ）を含有させた以外は、実施例１と同様の手順で誘電体磁器組成物を作製した。そして、実施例１と同様の条件で各特性を測定した。測定結果を表７に示す。
【００４５】
【表７】
2005082455.tif 000008
【００４６】
表７に示すように、Ｍ元素としてＹ，Ｙｂ，Ｃｏ，Ｓｃ，Ｓｎ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｂｉ
，Ｗを選択した場合にも、比誘電率εrを２００以上、Ｑｆを２０００以上、τfを２５０ｐｐｍ／℃以下とすることができた。