(57)【要約】【課題】  伸縮性と機械的強度及び嵩高く柔軟で触感に優れた積層体並びにそれからなる衛生材料を提供する。【解決手段】  積層体は、融点が異なる２種類のプロピレン重合体から形成される複合繊維からなる不織布上に、少なくとも２層の樹脂フィルムが積層されてなる。２種類のプロピレン重合体は、融点が１０℃以上異なり、ＭＦＲ比が０．７〜１．５であり、重量比が５０／５０〜５／９５である。これらは複合繊維の断面内で別々のゾーンを形成し、かつ複合繊維の長さ方向に連続的に沿って伸び、そのうち一方は複合繊維の長さ方向に連続的に沿う周縁表面の少なくとも１部を形成している。樹脂フィルムのうち不織布に接する側は、その一部が不織布の繊維間隙に浸透している。積層体の少なくとも１方向に５％、２５％および１２０％引張時の荷重値が、それぞれ７５０ｇ／２５ｍｍ以下、１３００ｇ／２５ｍｍ以下および１４５０ｇ／２５ｍｍ以上である。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
融点が異なる２種類のプロピレン重合体（ａ）から形成される複合繊維（ｂ）からなる不織布（ｃ）上に、少なくとも２層の樹脂フィルム（ｄ）が積層されてなり、かつ次の（１）〜（７）の要件を同時に満足することを特徴とする積層体。
（１）２種類のプロピレン重合体（ａ）は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定される融点が、互いに１０℃以上異なる。
（２）２種類のプロピレン重合体（ａ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）の比が、０．７〜１．５の範囲にある。
（３）２種類のプロピレン重合体（ａ）の重量比が、５０／５０〜５／９５の範囲にある。
（４）２種類のプロピレン重合体（ａ）は、複合繊維（ｂ）の断面内で実質的に別々のゾーンを形成し、かつ複合繊維（ｂ）の長さ方向に連続的に沿って伸びている。
（５）２種類のプロピレン重合体（ａ）のうち一方は、複合繊維（ｂ）の長さ方向に連続的に沿う周縁表面の少なくとも１部を形成している。
（６）樹脂フィルム（ｄ）のうち不織布（ｃ）に接する側の樹脂フィルムは、その一部が不織布（ｃ）の繊維間隙に浸透している。
（７）当該積層体の少なくとも１方向に５％、２５％、および１２０％の引張歪みを掛けたときの荷重値が、それぞれ７５０ｇ／２５ｍｍ以下、１３００ｇ／２５ｍｍ以下、および１４５０ｇ／２５ｍｍ以上である。
【請求項２】
請求項１に記載の積層体を用いてなる衛生材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、不織布と樹脂フィルムとを積層した積層体に関する。さらに詳しくは、嵩高く柔軟で触感に優れ、かつ使い捨てオムツの伸縮部材用として好ましい引張特性を有する積層体、およびそれを用いて得られ、嵩高く柔軟で触感に優れ、使い捨てオムツや生理用ナプキン等の衛生用品に好適に用いられる衛生材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
不織布上に熱可塑性樹脂フィルムを積層した二層シートは、包装材料、使い捨てオムツや生理用ナプキン等の衛生用品、止水シート等の土木建築資材等の広い産業分野で用いられている。この二層シートの製造方法としては、経済性に優れた押出ラミネーション法が広く用いられている（例えば特許文献１参照）。この方法ではダイより押出された溶融樹脂が不織布の繊維間に深く浸入するため、不織布の柔軟な触感が失われ、また樹脂フィルムの伸縮性が低下し、さらに樹脂フィルムにピンホールが発生し易くなるという問題点があった。
【０００３】
これらの問題点を改良する方法として特許文献２には不織布上に少なくとも２層からなる樹脂フィルムを積層する方法が開示されている。
【０００４】
【特許文献１】米国特許第５３８２４６１号明細書
【特許文献２】特開２００３−１７５５５８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記方法に例示されている積層シートを使い捨てオムツの伸縮部材に用いた場合、その伸縮性が必ずしも十分ではないことから使い捨てオムツ着用時の締め付け力が強すぎて着用者に不快感を与えたり、接触部をうっ血させたりする恐れがあった。そこで、上記問題を解決するために、積層工程の前に不織布を延伸加工すればその伸縮性を向上させることができるが、その場合、積層シートの機械的強度が低下するため、使い捨てオムツ着用中に部材が破断する恐れがあった。また、その柔らかさや嵩高感等の触感についてもより一層の向上が必要であった。
【０００６】
本発明の課題は、伸縮性とともに機械的強度にも優れ、使い捨てオムツの伸縮部材用として好ましい引張特性を有し、嵩高く柔軟で触感に優れた積層体、およびその製造方法、並びにそれを用いて得られる衛生材料を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは上記課題に鑑み鋭意検討を行った結果、本発明を完成するに到った。
すなわち本発明の積層体は、融点が異なる２種類のプロピレン重合体（ａ）から形成される複合繊維（ｂ）からなる不織布（ｃ）上に、少なくとも２層の樹脂フィルム（ｄ）が積層されてなり、かつ次の（１）〜（７）の要件を同時に満足することを特徴とする。
（１）２種類のプロピレン重合体（ａ）は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定される融点が、互いに１０℃以上異なる。
（２）２種類のプロピレン重合体（ａ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）の比が、０．７〜１．５の範囲にある。
（３）２種類のプロピレン重合体（ａ）の重量比が、５０／５０〜５／９５の範囲にある。
（４）２種類のプロピレン重合体（ａ）は、複合繊維（ｂ）の断面内で実質的に別々のゾーンを形成し、かつ複合繊維（ｂ）の長さ方向に連続的に沿って伸びている。
（５）２種類のプロピレン重合体（ａ）のうち一方は、複合繊維（ｂ）の長さ方向に連続的に沿う周縁表面の少なくとも１部を形成している。
（６）樹脂フィルム（ｄ）のうち不織布（ｃ）に接する側の樹脂フィルムは、その一部が不織布（ｃ）の繊維間隙に浸透している。
（７）当該積層体の少なくとも１方向に５％、２５％、および１２０％の引張歪みを掛けたときの荷重値が、それぞれ７５０ｇ／２５ｍｍ以下、１３００ｇ／２５ｍｍ以下、および１４５０ｇ／２５ｍｍ以上である。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の積層体は、不織布が持つ柔らかで嵩高な布地様の触感を呈し、また、引張初期の発生応力が低く、かつ高伸長時には十分な引張強度を有して引張破壊伸びが大きいため、伸縮性を要求される衛生材料の部材や包装材料として好適に使用することができる。
【０００９】
また、樹脂フィルムを通気性とすることにより、使い捨てオムツや生理用ナプキンのバックシートとして好適に使用することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、本発明の積層体について詳細に説明する。
本発明の積層体は、不織布（ｃ）と、少なくとも２層からなる樹脂フィルム（ｄ）とが積層し、そのうち不織布に接する側の樹脂フィルムの一部が不織布の繊維間隙に浸透することによって、両層が一体化した積層体構造をなしている。
【００１１】
積層体の各層の厚みを単位面積当りの重量すなわち目付けで表現すると、不織布（ｃ）の目付けが好ましくは１０〜６０ｇ／ｍ２、より好ましくは１５〜４０ｇ／ｍ２、樹脂フィルム（ｄ）全体の目付けが好ましくは１０〜６０ｇ／ｍ２、より好ましくは１５〜５５ｇ／ｍ２である。両層がこのような厚みの範囲にあると、シートとして通常の使用に十分な機械的強度を有するとともに柔軟かつ布地のような触感を示し、他の物体へのフィット感も良好である。
【００１２】
一方、樹脂フィルム（ｄ）は少なくとも２層から形成されており、そのうち不織布に接する側の第１層の目付けが、好ましくは５〜５０ｇ／ｍ２、より好ましくは５〜３５ｇ／ｍ２、さらに好ましくは１０〜２５ｇ／ｍ２である。樹脂フィルムの全体の厚み、および各層の厚みが前記の範囲にあることによって積層体の柔軟性、伸縮性、および不織布それ自体が有する風合い、嵩高感、触感、ソフト感等々で表現される布地様の感触を向上させることができる。
【００１３】
本発明において重要な点は、樹脂フィルムに必要な厚みを、２層以上に分けて形成することにあり、好ましくは不織布（ｃ）に接する側の第１の樹脂フィルム厚みをできるだけ薄くし、第２以降の樹脂フィルムとほぼ同等の厚みかそれ以下の厚みに調整することにある。必要な厚みの樹脂フィルムを１層のみで形成すると不織布の繊維間隙に溶融樹脂が深く入り込み易くなるため、柔軟かつ布地のような触感を持った積層体を得ることは困難となる。
【００１４】
本発明に用いる不織布（ｃ）は、第１のプロピレン重合体（ａ−１）と、第２のプロピレン重合体（ａ−２）とからなる複合繊維（ｂ）よりなる。第１および第２のプロピレン重合体は、該複合繊維の断面内で実質的に別々のゾーンを形成し、かつ複合繊維の長さ方向に連続的に沿って伸び、第２のプロピレン重合体（ａ−２）が、該複合繊維の長さ方向に連続的に沿う周縁表面の少なくとも１部を形成している。
【００１５】
このような複合繊維（ｂ）として具体的には、芯鞘型複合繊維、サイドバイサイド型複合繊維、サンドイッチ型複合繊維などが挙げられる。これらのなかでは、第１のプロピレン重合体（ａ−１）を芯部とし、第２のプロピレン重合体（ａ−２）を鞘部とする芯鞘型、好ましくは繊維断面内で芯部と鞘部の中心をずらした偏芯の芯鞘型複合繊維、または第１のプロピレン重合体部分と第２のプロピレン重合体部分からなるサイドバイサイド型複合繊維が好ましい。ここで偏芯の芯鞘型複合繊維には、芯部と鞘部の芯がずれてかつ芯部が鞘部に包まれる偏芯型と、偏芯した芯部が鞘部に包まれていない並列型を包含する。
【００１６】
本発明においては、ＤＳＣで測定される第１のプロピレン重合体の融点（ａ−１）が第２のプロピレン重合体（ａ−２）の融点よりも１０℃以上、好ましくは２０℃以上高く、かつ両プロピレン重合体のＭＦＲの比（第２重合体（ａ−２）／第１重合体（ａ−１））が０．７〜１．５、好ましくは０．８〜１．２、さらに好ましくは０．９〜１．１の範囲にあり、さらに第１のプロピレン重合体／第２のプロピレン重合体で表される重量比（（ａ−１）／（ａ−２））が５０／５０〜５／９５、好ましくは４０／６０〜１０／９０、さらに好ましくは３０／７０〜１０／９０の範囲にあることである。両成分のＭＦＲ比が本発明の範囲内にあるとき、紡糸性に優れる。本発明において好ましい紡糸性とは、溶融樹脂を紡糸ノズルから紡出する際、紡糸されたフィラメントが融着を起こさず、糸切れを生じず、安定に紡糸できる性質をいう。
【００１７】
前記条件を満たすことにより複合繊維（ｂ）は捲縮状態となり、この繊維で構成される不織布（ｃ）は嵩高く柔軟な触感に優れる。ＪＩＳ  Ｌ１０１５の方法により測定した捲縮数は、好ましくは１０個／２５ｍｍ以上、さらに好ましくは２０個／２５ｍｍ以上である。
【００１８】
本発明の不織布（ｃ）に用いられるプロピレン重合体の融点は、ＤＳＣを用い、試料を３０℃から２００℃まで１０℃／ｍｉｎの昇温速度で昇温し、２００℃で１０分間保持した後３０℃まで−１０℃／ｍｉｎの速度で降温し、再び３０℃から２００℃まで１０℃／ｍｉｎの昇温速度で昇温することにより測定した（セカンドランによる測定）。
【００１９】
また、複合繊維（ｂ）の融点は同ＤＳＣを用い、試料を３０℃から２００℃まで、１０℃／ｍｉｎの昇温速度で昇温しながらファーストランにより測定した。
【００２０】
この測定方法では、融点が吸熱カーブ上のピークとして得られ、融点の値とともに融点ピークの面積を求めることができる。本発明においては、この方法で求められる前記複合繊維の融点ピークは２つ以上存在し、最も低融点ピークの面積が他の高融点ピークの面積以上であることが好ましい。２つの融点ピークが重なり合っているときは、当該最高強度のピークの形状から他のピークの影響を排したピークを推定して面積を求め、他のピ一クの面積と比較することができる。
【００２１】
プロピレン系重合体（ａ）としては、プロピレンの単独重合体、またはプロピレンを主な構造単位成分とし、これとエチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−へキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテン等の炭素数２ないし２０、好ましくは２ないし８のα−オレフインとの共重合体を挙げることができる。これらの中でも、エチレン単位成分の含量０〜１０モル％、ＭＦＲ２０〜２００ｇ／１０分のプロピレン単独重合体またはプロピレン・エチレンランダム共重合体が好ましい。
【００２２】
特に優れた嵩高性とともに良好な柔軟性を有する複合繊維からなる不織布が得られる点で、第１のプロピレン系重合体（ａ−１）としてプロピレン単独重合体、第２のプロピレン系重合体としてプロピレンと少量のエチレンとのランダム共重合体であって、エチレン単位成分の含量が１０モル％以下、より好ましくは２〜１０モル％であるものが好ましい。なお、エチレン単位成分の含量は、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルにより定法により求められる。
【００２３】
第１のプロピレン系重合体（ａ−１）の融点は１２０〜１７５℃の範囲内であることが好ましく、第２のプロピレン系重合体（ａ−２）の融点は１１０〜１６５℃の範囲内であることが好ましい。そして、両重合体の融点差は、前述のように１０℃以上、好ましくは２０℃以上である。
【００２４】
上記の複合繊維（ｂ）からなる不織布（ｃ）は、特別な装置を用いることなく通常の複合溶融紡糸法で得られるが、なかでも生産性に優れるスパンボンド法により製造されたスパンボンド不織布であることが好ましい。
【００２５】
スパンボンド不織布の製造は、複合繊維（ｂ）の一方のゾーンを形成する第１のプロピレン系重合体（ａ−１）と、他方のゾーンを形成する第２のプロピレン系重合体（ａ−２）とをそれぞれ別個に押出機等で溶融し、各溶融物を所望の繊維構造を形成して吐出するように構成された複合紡糸ノズルを有する紡糸口金から吐出させて複合長繊維を紡出させる。紡出された長繊維を冷却用エアにより冷却し、さらに延伸用エアにより張力を加えて所定の繊度とし、そのまま捕集ベルト上に捕集して所定の厚さに堆積させた後、ニードルパンチ、ウォータージェット、超音波等の手段を用いる方法、あるいは熱エンボスロールを用いるエンボス加工またはホットエアースルーにより熱融着する方法によって交絡処理を行うことができる。
【００２６】
本発明においては、不織布（ｃ）はエンボス加工により熱融着されてなることが好ましい。エンボス加工は、エンボス面積率が５〜２０％、より好ましくは５〜１０％、非エンボス単位面積が０．５ｍｍ２以上、より好ましくは４〜４０ｍｍ２の条件で行われることが好ましい。
【００２７】
ここで非エンボス単位面積とは、四方をエンボス部で囲まれた最小単位の非エンボス部において、エンボスに内接する四角形の最大面積を言う。この範囲の条件でエンボス加工すると、必要な不織布強度を維持したまま、さらに嵩高な不織布とすることが出来る。エンボス面積率、非エンボス単位面積は、エンボスパターンを変えることによって変化させることができる。
【００２８】
不織布（ｃ）の繊度、目付けは用途に応じて適宜選ばれるが、繊度は、好ましくは０．５〜５．０デニール、より好ましくは０．５〜３．０デニール、目付けは、好ましくは１０〜６０ｇ／ｍ２、より好ましくは１５〜４０ｇ／ｍ２の範囲で選ばれる。
【００２９】
本発明の複合繊維（ｂ）は、プロピレン系重合体（ａ）以外に本発明の目的を損なわない範囲で必要に応じて他の成分を含有していてもよい。他の成分としては、例えば従来公知の耐熱安定剤、耐候安定剤などの各種安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防臭剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス等が挙げられる。
【００３０】
安定剤としては、例えば、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール（ＢＨＴ）等の老化防止剤；テトラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、β−（３，５−ジーｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオン酸アルキルエステル、２，２’−オキザミドビス［エチル−３−（３，５−ジーｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０〔商品名〕（ヒンダードフェノール系酸化防止剤）等のフェノ−ル系酸化防止剤；ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、１，２−ヒドロキシステアリン酸カルシウムなどの脂肪酸金属塩；グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート等の多価アルコール脂肪酸エステルなどを挙げることができる。また、これらを組み合わせて用いることもできる。
【００３１】
滑剤としては、例えばオレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ステアリン酸アミド等が挙げられる。
【００３２】
また、シリカ、ケイ藻土、アルミナ、酸化チタン、酸化マグネシウム、軽石粉、軽石バルーン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウム、ドロマイト、硫酸カルシウム、チタン酸カリウム、硫酸バリウム、亜硫酸カルシウム、タルク、クレー、マイカ、アスベスト、ケイ酸カルシウム、モンモリロナイト、ベントナイト、グラファイト、アルミニウム粉、硫化モリブデン等の充填剤を含有していてもよい。
【００３３】
プロピレン系重合体と、上記の必要に応じて用いられる他の任意成分とは、公知の方法を利用して混合することができる。
【００３４】
上記のようにして得られる複合繊維（ｂ）からなる不織布（ｃ）は、嵩高性と柔軟性に優れるとともに、繊維の表面の少なくとも一部を構成する第２の成分にポリプロピレンを用いるので紡糸性に優れるとともに耐毛羽立ち性が良好となる。そのため生産性に優れ、特にエンボス加工時に毛羽の発生が抑えられるので高速処理が可能となる。
【００３５】
また、該不織布を引き伸ばしたとき、最初に繊維の捲縮部分が引き伸ばされるので、従来のスパンボンド法によるポリプロピレン単独繊維不織布と比べて引張初期段階の発生応力が低く、また最大応力が発生するまでの伸び率が高いという特徴がある。
【００３６】
そして本発明において重要な効果としては、本発明の積層体を使い捨てオムツ等の伸縮部材として使用した場合に、前記複合繊維からなる不織布の引張特性を利用して使い捨てオムツ着用時に適度な締め付け力を発現することができる点である。
【００３７】
本発明に用いる樹脂フィルム（ｄ）は、ポリオレフィン等の熱可塑性樹脂から形成されている。ポリオレフィンとしては、オレフィンの単独重合体であってもよいし、オレフィンとそれと共重合可能なコモノマーとの共重合体であってもよいし、さらにそれらのブレンド体であってもよい。
【００３８】
使用可能な樹脂の例として、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・メタクリル酸共重合体を挙げることができる。それらの内でも、不織布との接着性が良好な樹脂が好ましく、次に記す密度（ＪＩＳ  Ｋ７１１２による測定）の値の範囲にあるポリオレフィンから形成することが望ましい。すなわち、好ましくは０．８７０〜０．９３５ｇ／ｃｍ３、より好ましくは０．８７０〜０．９２０ｇ／ｃｍ３、さらに好ましくは０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３である。
【００３９】
さらに、不織布（ｃ）に直接接触する側の樹脂フィルム（第1層の樹脂フィルム）は、次に記すメルトフローレート（ＭＦＲ）およびメルトテンション（ＭＴ）の値の範囲にあるポリオレフィンから形成することが望ましい。すなわち、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に従い、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下で測定したＭＦＲは、好ましくは１〜９０ｇ／１０分、より好ましくは３〜３５ｇ／１０分であって、ＭＴは、好ましくは０．１〜１０ｇ、より好ましくは０．５〜１０ｇ、さらに好ましくは０．５〜８ｇである。これら物性値の範囲内にあるポリオレフィンは、適度の溶融粘度を有しているので押出ラミネーションでの成形性が良好であると共に、得られた積層シートに柔軟性を付与する。ここでＭＴは、東洋精機製作所製ＭＴ測定機を用い、ノズル径２．０９ｍｍφ、ノズル長さ８ｍｍ、樹脂温度１９０℃、押出速度１５ｍ／分、巻き取り速度１０〜２０ｍ／分の条件で測定される値である。
【００４０】
本発明に用いる樹脂フィルム（ｄ）を形成する好ましいポリオレフィンの一例として、エチレンと０．１〜１０モル％含量の炭素数３〜２０のα−オレフィンとの共重合体であって、前記した物性値を満たすポリエチレン系樹脂を挙げることができる。ここでα−オレフィンの例として、プロピレン、１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンを挙げることができる。
【００４１】
またこの共重合体には、高圧法低密度ポリエチレンやゴム状重合体がブレンドされていてもよい。そのようなポリオレフィンを用いると、高い破断点伸びおよび引張強度を持った積層体が得られ易い。
【００４２】
本発明において、樹脂フィルム（ｄ）は少なくとも２層から構成されていることが必要で、各層を形成する樹脂は互いに同じであってもよいし、異なっていてもよいが、互いに強固に接着する組み合わせを採用することが望ましい。不織布（ｃ）に直接接する樹脂フィルムは、不織布との接着性および積層体に必要な柔軟性付与と言う観点からポリエチレン系樹脂、特にエチレンとα−オレフィンとの共重合体から形成することが好ましいが、その場合２層目以降の樹脂フィルムも同様のポリエチレン系樹脂から形成すると、互いに接着性が良好であることから望ましい。
【００４３】
樹脂フィルム（ｄ）を形成する樹脂には、無機充填剤が含有されていてもよいし、含有されていなくてもよい。ここで使用可能な無機充填剤としては、シリカ、炭酸カルシウム、水酸化マグネシウム等、通常プラスチック配合剤として使用されている無機物を用いることができる。無機充填剤を含有させると、積層体はしっとりとした柔軟な感触になると共に、積層体が伸縮したり擦れたりしたときに発する「かさかさ」したプラスチック的な音が発生しなくなるという効果も同時に得られる。
【００４４】
このような積層体は特定の引張り特性を兼ね備えており、その上前記した厚み構成から明らかなように比較的に薄いシートであって、布地様の感触と柔軟性とを兼ね備えていることから包装材料や衛生材料としての用途に適している。
【００４５】
本発明の積層体の第１の製造方法は、不織布（ｃ）上に溶融樹脂をＴダイからフィルム状に押出し、その後冷却ロールとニップロールとからなる一対のロールの間隙に通して不織布（ｃ）と樹脂フィルム（ｄ−１）とを一体化させる第１の積層工程、その樹脂フィルム層上に新たな樹脂フィルム（ｄ−２）層を被覆して積層体を形成する第２の積層工程を含む製造工程から構成されている。
【００４６】
積層体を製造するために使用されるラミネターは、基本的にはＴダイを備えた押出機と、冷却ロールとニップロールとからなる一対のロールとから少なくとも構成されている。まずラミネターへ供給される不織布は、実質的に縦方向の張力をほとんどかけない状態、好ましくは０．１〜５ｋｇ／ｍの張力に調節されて送られることが望ましい。不織布がこのようにほとんど張力のかからない状態で供給されると、積層体中の不織布にしわが発生することもなく、得られる積層体は良好な外観を示す。
【００４７】
Ｔダイから押出される溶融樹脂の温度は、ダイから出た直後の温度、すなわちダイ下温度を測定して、２００〜２８０℃、好ましくは２００〜２５０℃に保つことが望ましい。この温度は、ポリオレフィンを押出しラミネーションする時の通常の樹脂温度よりもやや低い温度に調整されている。溶融樹脂のダイ下温度が前記の範囲内にあると、得られる積層体は不織布が本来有する柔軟で布地様の触感を保持している。
【００４８】
不織布と、その表面上に押出された溶融樹脂とは、その後冷却ロールとニップロールとからなる一対のロールの間隙へと送られ、そこで加わるニップ圧によって両層が一体化し、かつ冷却した積層体が形成される。この時のニップ圧は、溶融樹脂が不織布中へ浅く浸透する程度を目安にし、具体的には５〜２０ｋｇ／ｃｍ、好ましくは７〜１８ｋｇ／ｃｍに調整する。この低いニップ圧の範囲内であっても、不織布と樹脂フィルムとは接合一体化し、樹脂フィルムにピンホールが発生することもなく、得られた積層シートは不織布が本来有する柔軟で布地様の触感を保っている。
【００４９】
その後、前工程で不織布表面に形成された第１の樹脂フィルムの表面上に、さらに第２の樹脂フィルムを被覆する第２の積層工程へと移る。新たに被覆する樹脂フィルムは、第１の樹脂フィルムと同じ材質であってもよいし、異なった材質であってもよく、前記したポリオレフィン等の熱可塑性樹脂を用いることができる。この第２の積層工程は、前工程と同様に押出しラミネーション法で行われてもよいし、予め成形したフィルムを直接被覆する方法、例えばホットメルトラミネーション法やサンドラミネーション法等で行ってもよい。第１の樹脂フィルムと同じ樹脂を用いた押出しラミネーション法を採用すると、生産性が高く良好な物性を持った積層シートを製造することができる。第２の樹脂フィルムを２層以上の積層フィルムとすれば、不織布と３層以上の樹脂フィルムとの積層シートを得ることができる。
【００５０】
本発明の積層体の第２の製造方法は、不織布（ｃ）と樹脂フィルム（ｄ−２）との間に同種または異種の溶融樹脂をＴダイからフィルム状に押出し供給して、二ップロールと冷却ロールとからなる一対のロールの間隙を通過させ不織布と２つの樹脂フィルム（ｄ−１、ｄ−２）との３層を直接一体化させて積層体を形成する積層工程を含む製造工程から構成されている。
【００５１】
この方法において、溶融樹脂はＴダイからダイ下温度２００〜２８０℃、好ましくは２００〜２５０℃でフィルム状に押出し、その後前記の３層をニップロールと冷却ロールとからなる一対のロールの間隙にニップ圧５〜２０ｋｇ／ｃｍ、好ましくは７〜１８ｋｇ／ｃｍで通過させる条件を採用することができる。この方法でも、不織布は実質的に縦方向の張力をほとんどかけない状態、好ましくは０．１〜５ｋｇ／ｍの張力に調整されて供給されることが望ましい。この場合も、樹脂フィルムを２層以上の積層フィルムとすれば、不織布と３層以上の樹脂フィルムとの積層体を得ることができる。
【００５２】
本発明では、不織布上に前記した押出しラミネーション条件で第１の樹脂フィルム層を形成し、その上に第２層以降の樹脂フィルム層が被覆されているので、必要な厚みの樹脂フィルムを２回以上に分けて形成していることになり、この方法が積層体に布地様の柔軟な触感を付与しているものと思われる。積層体の断面を顕微鏡観察すると、第１の樹脂フィルム（ｄ−１）層を形成している樹脂は、不織布層中に浅くしか浸透していないことがわかり、積層体に布地様の柔軟な触感を付与している一因と思われる。さらに第２層以降の樹脂フィルム層がピンホール発生の防止にも寄与しており、それらの効果が相乗して積層体の止水性を高めているものと思われる。
【００５３】
ところが、同じ厚さの樹脂フィルムを１回の押出しラミネーション法で不織布表面上に形成した場合には、溶融樹脂が不織布中に深く浸透していることが顕微鏡観察で確認されている。得られた積層体の止水性は低下し、また柔軟な触感も得られない。
【実施例】
【００５４】
以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００５５】
なお、実施例に示した各種物性値は下記方法により測定した。
引張荷重値、伸び率
試験片の寸法は、幅２５ｍｍ、長さ１５０ｍｍとした。ＡＳＴＭ  Ｄ８８２に従ってチャック間距離５０ｍｍ、速度５００ｍｍ／ｍｉｎで試験片を引っ張り、所定の伸び率における荷重値（Ｎ／ｃｍ）を記録した。また、荷重値が最大値を取ったときの値を引張最大荷重値、試験片が破壊したときの伸び率を引張破壊伸びとした。
【００５６】
（実施例１）
第１のプロピレン系重合体として融点１６２℃、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠し、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆで測定、以下断りのない限り同様）６０ｇ／１０分のプロピレン単独重合体と、第２のプロピレン系重合体として融点１４２℃、ＭＦＲ  ６０ｇ／１０分、エチレン単位成分含量４．０モル％のプロピレン−エチレンランダム共重合体とを用いて、スパンボンド法により複合溶融紡糸を行い、芯部がプロピレン単独重合体であり、鞘部がプロピレン−エチレンランダム共重合体｛芯部／鞘部＝２０／８０（重量比）｝である偏芯の芯鞘型複合繊維を補修面上に堆積させ、エンボス面積率１８．２％、非エンボス単位面積０．７４ｍｍ２、エンボスロール温度１１０℃の条件でエンボス加工して、目付けが２０ｇ／ｍ２、構成繊維の繊度２．５デニールの捲縮複合繊維からなる不織布（ＮＷ−１）を調製した。
【００５７】
樹脂フィルムの原料として、線状低密度ポリエチレン（ＭＦＲ（温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆで測定）１３ｇ／１０分、密度０．９０２ｇ／ｃｍ３）を用意した。
【００５８】
幅８００ｍｍのＴダイを備えたシリンダー径６５ｍｍの押出機に前記の樹脂原料を供給し、ダイ下温度が２５０℃になるように押出して連続的に供給される不織布表面上に被覆した。この際、不織布にかかる張力は、３ｋｇ／ｍであった。
【００５９】
次いで、その積層体を冷却ロール（温度２０℃）とニップロールとからなる幅９００ｍｍの一対のロール間隙へ速度５０ｍ／分で供給した。この際、ニップ圧を１５ｋｇ／ｃｍに調整した。樹脂フィルムの目付けは、２０ｇ／ｍ２であった。
【００６０】
その後、前記と同様のラミネーターに先の積層体を供給し、第１の樹脂フィルム層上に同じ樹脂を２３ｇ／ｍ２の目付けになるように押出しラミネーションして第２の樹脂フィルム層を成形し、積層体を得た。得られた積層体の物性測定結果を表１に示す。
【００６１】
（実施例２）
実施例１において目付けが２５ｇ／ｍ２である不織布（ＮＷ−２）を調製した他は同様にして積層体を得た。得られた積層体の物性測定結果を表１に示す。
【００６２】
（比較例１）
実施例１において、プロピレン系重合体（融点１６２℃、ＭＦＲ６０ｇ／１０分）のみを用いてスパンボンド法により溶融紡糸を行い、単独繊維とした他は同様にして不織布（ＮＷ−３）を調製した。次いで、その不織布をギア延伸装置にて次に示す条件で加工した。すなわち、ギア延伸装置の突起の間隔が２．５４ｍｍ、ロール径が２３０ｍｍ、ロール幅が１０００ｍｍ、突起の噛み合い深さが１．８ｍｍであった。このようにして得られた不織布（ＮＷ−３）を用いた他は、実施例１と同様にして積層体を得た。得られた積層体の物性測定結果を表１に示す。
【００６３】
【表１】
2005205744.tif 000002
【産業上の利用可能性】
【００６４】
本発明の積層体は、不織布と樹脂フィルムとから構成され、不織布が持つ柔らかで嵩高な布地様の触感を呈する。また、引張初期の発生応力が低く、かつ高伸長時には十分な強度を有し、引張破壊伸びが高いため、伸縮性を要求される衛生製品の基材や包装材料として好適に使用することができる。