(57)【要約】【課題】  樹脂組成物を加熱硬化させる際の温度を比較的低くした場合でも、耐熱性に優れた人造大理石を得ることのできる方法を提供する。【解決手段】  熱硬化性樹脂、充填材および硬化剤を含む人造大理石用樹脂組成物を加熱硬化して人造大理石を製造する方法であって、前記人造大理石用樹脂組成物は、架橋剤として芳香環に低級アルキル基を有していてもよいジビニルベンゼン誘導体を含み、前記熱硬化性樹脂に対する前記ジビニルベンゼン誘導体の配合比率を、前者１００質量部に対し後者０．１〜５０質量部とし、且つ、該人造大理石用樹脂組成物を注型用金型に注入して１１０℃以下で加熱硬化して操業する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱硬化性樹脂、充填材および硬化剤を含む人造大理石用樹脂組成物を加熱硬化して人造大理石を製造する方法であって、
前記人造大理石用樹脂組成物は、架橋剤として芳香環に低級アルキル基を有していてもよいジビニルベンゼン誘導体を含み、
前記熱硬化性樹脂に対する前記ジビニルベンゼン誘導体の配合比率を、前者１００質量部に対し後者０．１〜５０質量部とし、且つ、
該人造大理石用樹脂組成物を注型用金型に注入して１１０℃以下で加熱硬化することを特徴とする人造大理石の製法。
【請求項２】
前記熱硬化性樹脂として、ビニルエステル樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、熱硬化型アクリル樹脂のいずれか１種以上を用いる請求項１に記載の製法。
【請求項３】
前記熱硬化性樹脂１００質量部に対して、前記充填材を１０〜３００質量部配合する請求項１または２に記載の製法。
【請求項４】
前記充填材として、平均粒径が２〜７０μｍのものを用いる請求項１〜３のいずれかに記載の製法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、家具の部材や建材として用いられる人造大理石を製造する方法に関し、より詳細には、洗面カウンターやキッチンカウンター等の様に、耐熱性が要求される部位に用いられる材料として好適な人造大理石の製法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
人造大理石の原料としては、ビニルエステル樹脂やポリエステル樹脂、アクリル樹脂等が従来から用いられている。しかし、これらの樹脂よりなる人造大理石は、熱変形温度（ＨＤＴ）が120℃程度以下で耐熱性が悪く、そのため、洗面カウンターやキッチンカウンターの様に耐熱性が要求される部位の材料としては不向きであった。
【０００３】
そこで、耐熱性に優れた人造大理石を製造する方法が種々提案されており、例えば、特許文献１には、耐熱水性に優れる硬化成形品を製造する技術として、特定の構造を有する硬化剤を含む熱硬化性（メタ）アクリル系樹脂組成物を、プレス成形や射出成形、トランスファー成形等によって100〜150℃で加熱硬化させる方法が記載されている。
【０００４】
また特許文献２には、耐熱水性に優れた人工大理石成形品を製造する方法として、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂、増粘剤、充填材および硬化剤を配合したプレス用樹脂組成物を使用し、これを加熱加圧成形（プレス成形）することが記載されている。
【０００５】
さらに特許文献３には、耐熱水性の良好な人工大理石を製造する方法として、アクリルシラップ、架橋剤、熱可塑性樹脂、充填材、有機過酸化物、アルカリ土類金属及び繊維強化材を配合したものを、凹凸樹脂型或いは凹凸金属型を用いて加熱・加圧成形するＢＭＣ（Bulk Molding Compound）成形法が提案されている。
【０００６】
しかし、これらの文献に記載されている製法では、樹脂組成物を加熱硬化させるのに、プレス成形やＢＭＣ成形を採用しているため、加熱硬化時の温度を比較的高くする必要がある。ところが、加熱硬化時の温度を高くし過ぎると、樹脂組成物に含まれる低沸点成分が沸騰現象を起こして硬化重合反応が不充分となり、所望の強度特性が得られなかったり、成形品の寸法精度が低下し、あるいは成形品の反りが大きくなるなど、良好な成形品が得られ難くなる。また、加熱硬化時の温度を高くすると消費エネルギーが増大し、省エネやコスト削減も難しくなる。
【０００７】
一方、加熱硬化時の温度を低くするために樹脂組成物の成分を調整することも考えられるが、この方法では最終的に得られる人造大理石（硬化物）の耐熱性が悪くなる傾向がある。
【特許文献１】特開2000-309674号公報（［特許請求の範囲、［0008］、［0033］、［0045］ご参照］）
【特許文献２】特開2001-64518号公報（［特許請求の範囲、［0012］、［0013］、［0059］、［0102］ご参照］）
【特許文献３】特開2001-192523号公報（［特許請求の範囲］、［0004］、［0008］、［0039］、［0062］ご参照））
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、この様な状況に鑑みてなされたものであり、その目的は、樹脂組成物を加熱硬化させる際の温度を比較的低くした場合でも、耐熱性に優れた人造大理石を得ることのできる方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決することのできた本発明に係る人造大理石の製法とは、熱硬化性樹脂、充填材および硬化剤を含む人造大理石用樹脂組成物を加熱硬化して人造大理石を製造する方法であって、前記人造大理石用樹脂組成物は、架橋剤として芳香環に低級アルキル基を有していてもよいジビニルベンゼン誘導体を含み、前記熱硬化性樹脂に対する前記ジビニルベンゼン誘導体の配合比率を、前者１００質量部に対し後者０．１〜５０質量部とし、且つ、該人造大理石用樹脂組成物を注型用金型に注入して１１０℃以下で加熱硬化する点に要旨を有する。
【００１０】
前記熱硬化性樹脂としては、ビニルエステル樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、熱硬化型アクリル樹脂のいずれか１種以上を用いることが好ましい。前記充填材は、前記熱硬化性樹脂１００質量部に対して１０〜３００質量部配合することが好ましい。前記充填材としては、平均粒径が２〜７０μｍのものを用いることが好ましい。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、人造大理石用樹脂組成物を加熱硬化して人造大理石を製造する方法として、該組成物を比較的低い温度で加熱硬化できるにも拘わらず、耐熱性に優れた人造大理石を製造できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
上述した様に、樹脂組成物を加熱硬化して人造大理石を製造するに当たり、加熱硬化時の温度を高くすると、得られる硬化物（人造大理石）の耐熱性は良好となるが、その一方で多大なエネルギーが必要になり、しかも得られる人造大理石の寸法精度が悪くなるという問題が指摘されていた。
【００１３】
そこで本発明者らは、樹脂組成物を加熱硬化させる際の温度を比較的低くするために注型成形法を採用し、加熱硬化時の温度を110℃以下に抑えると共に、前記樹脂組成物として特定の架橋剤を混合してやれば、上記課題を見事解決できることを見出し、本発明を完成した。以下、本発明について詳細に説明する。
【００１４】
まず、本発明で用いる人造大理石用樹脂組成物について説明する。
【００１５】
本発明で用いる人造大理石用樹脂組成物とは、熱硬化性樹脂、充填材および硬化剤を含むものである。
【００１６】
熱硬化性樹脂は、人造大理石のベースとなる樹脂であり、その種類は特に限定されないが、例えば、ビニルエステル樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、熱硬化型アクリル樹脂などを好適に用いることができる。
【００１７】
ビニルエステル樹脂としては、ビスフェノール型ビニルエステル樹脂やノボラック型ビニルエステル樹脂を夫々単独で、あるいは両方を任意の割合で混合して用いることができる。なお、通常、ビニルエステル樹脂には架橋剤としてスチレンモノマーやアクリルモノマー等が配合されているが、その形態は特に限定されるものではない。
【００１８】
ビスフェノール型ビニルエステル樹脂とは、ビスフェノール型エポキシ樹脂と不飽和酸との付加反応物であり、両末端のみに反応性不飽和基を有するものである。ビスフェノール型エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＡＤ型、ビスフェノールＳ型、ビスフェノールＦ型等を夫々単独で、あるいは任意に選ばれる２種以上を混合して用いることができる。
【００１９】
一方、ノボラック型ビニルエステル樹脂とは、ノボラック型エポキシ樹脂と不飽和酸との付加反応物であり、両末端のみならず側鎖部分にも反応性不飽和基を有するものである。
【００２０】
ビスフェノール型エポキシ樹脂やノボラック型エポキシ樹脂に付加させる不飽和酸としては、通常、ラジカル重合性を有する不飽和一塩基酸を使用することができ、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、桂皮酸、ソルビン酸ヒドロキシエチルメタクリレート・マレート、ヒドロキシエチルアクリレート・マレート、ヒドロキシプロピルメタクリレート・マレート、ヒドロキシプロピルアクリレート・マレート、ジシクロペンタジエン・マレート等を用いることができる。
【００２１】
上記のようなビスフェノール型ビニルエステル樹脂としては、具体的には例えば下記一般式（１）に示すものを用いることができる。一方、ノボラック型ビニルエステル樹脂としては下記（２）式に示すものを用いることができる。なお、（１）および（２）式中、ｎは正の整数を示し、ＲはＨまたはＣＨ3を示す。
【００２２】
【化１】
2005097404.tif 000002
【００２３】
【化２】
2005097404.tif 000003
【００２４】
これらのビニルエステル樹脂の中でも、人造大理石の耐衝撃性を特に向上させるためには、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂から得られるビニルエステル樹脂を用いることが好ましい。
【００２５】
不飽和ポリエステル樹脂は、例えば無水マレイン酸のような不飽和二塩基酸および無水フタル酸のような飽和二塩基酸とグリコール類とを縮合反応させて合成され、分子内に不飽和結合とエステル結合を有するものを用いることができる。なお、通常、不飽和ポリエステル樹脂には、架橋剤としてスチレンモノマー、アクリルモノマー等が配合されているが、その形態は特に限定されるものではない。
【００２６】
熱硬化型アクリル樹脂としては、例えば、メチルメタアクリレートモノマーあるいは、多官能のアクリルモノマーやプレポリマー、あるいはポリマーのそれぞれ2種以上を含み、いわゆるアクリルシロップと称されるものを用いることができる。但し、その形態は特に限定されるものではない。
【００２７】
こうしたビニルエステル樹脂や不飽和ポリエステル樹脂、熱硬化型アクリル樹脂などは、夫々単独で用いてもよいし、任意に選択される2種以上を混合して用いてもよい。2種類以上の混合系とする場合は、樹脂それぞれの特性および充填剤との相互作用あるいは、目的とする製品品質に合った最適配合が求められるが、その配合量は特に限定されるものではない。
【００２８】
これらの樹脂の中でもビニルエステル樹脂は、末端のみに不飽和基を有しており、加熱硬化後に得られる硬化物は均一な性能のものが得られやすい。また骨格中のエーテル基の繰り返し単位は硬化物の靭性向上に寄与し、水酸基は充填材との濡れ密着性に寄与する。さらにエステル基も末端のみに存在しているので、硬化物中のエステル基含量が低くなり、そのため加水分解され難く耐水性や耐薬品性にも優れているので、人造大理石のベース樹脂として特に好ましく用いられる。
【００２９】
本発明で用いる人造大理石用樹脂組成物は、充填材を必須成分として含む。充填材は、人造大理石の強度を高めて耐衝撃性を向上させると共に、熱容量を高めて耐熱性向上にも寄与する。
【００３０】
充填材としては、例えば、水酸化アルミニウム、シリカ、ガラスパウダー、クレーなどを単独で、あるいは任意に選ばれる2種類以上を混合して用いることができる。
【００３１】
特に水酸化アルミニウムは、屈折率が例えばビスフェノール型ビニルエステル樹脂やノボラック型ビニルエステル樹脂の屈折率に近いため、人造大理石としての透明性を高めることができ、外観を良好なものにできる。また、水酸化アルミニウムは熱容量が大きいため、人造大理石の熱容量を向上させ、耐熱性を著しく高める。
【００３２】
人造大理石用樹脂組成物に占める上記充填材の量は、ベースとなる熱硬化性樹脂100質量部に対して10〜300質量部とすることが好ましい。充填材の量が10質量部未満であっても、最終的に得られる人造大理石の耐衝撃強度は良好なものとなるが、耐熱性に関しては満足が得られない場合がある。一方、300質量部を超えると、人造大理石の耐熱性は向上するものの、耐衝撃強度は低下傾向となる。より好ましい配合量は熱硬化性樹脂100質量部に対して30〜280質量部の範囲である。
【００３３】
充填材の大きさは特に限定されないが、平均粒径が2〜70μｍの範囲のものを用いることが好ましい。充填材は、小さいものを用いるほど人造大理石の耐衝撃強度は向上するが、平均粒径が2μｍ未満になると、人造大理石用樹脂組成物の粘度が急上昇し、取扱い作業性が悪くなる傾向がある。一方、充填材のサイズが大きくなると、人造大理石用樹脂組成物の粘度は低下し取扱い作業性はよくなるが、平均粒径が70μｍを超えて大きくなり過ぎると、人造大理石の耐衝撃強度が低下する傾向がある。平均粒径のより好ましい下限は5μｍであり、より好ましい上限は50μｍである。
【００３４】
上記充填材は、そのままの形態（未処理）で使用しても良いが、例えば、充填材の表面に予めシランカップリング処理を施しておくと、該充填材と熱硬化性樹脂との密着性が向上し、最終的に得られる人造大理石の耐衝撃強度を一段と高めることができるので好ましい。
【００３５】
本発明で用いる人造大理石用樹脂組成物は、高級感を付与するために柄材を配合することが好ましい。柄材としては、種々の熱硬化性樹脂を予め加熱硬化し任意の大きさに破砕したものを用いることができるが、ベース樹脂と同種の樹脂を予め加熱硬化させたものを用いると、柄材自体の硬度や耐熱性が高く且つマトリックス材料との一体性も高まるので好ましい。
【００３６】
本発明で用いる人造大理石用樹脂組成物は、硬化剤を必須成分として含む。硬化剤としては、ラジカル重合開始剤であれば種々のものを用いることができ、例えば、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエートやｔ−へキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ビス（４−ｔ−ブチルシクロへキシル）パーオキシジカーボネート等を用いることができる。なお、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエートとしては日本油脂株式会社製の「パーキュアＷＯ（商品名）」、ｔ−へキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノエートとしては日本油脂株式会社製の「パーキュアＨＯ（商品名）」、ビス（４−ｔ−ブチルシクロへキシル）パーオキシジカーボネートとしては化薬アクゾ株式会社製の「パーカドックス１６（商品名）」などが入手可能である。
【００３７】
上述した様に、本発明に用いる人造大理石用樹脂組成物は、熱硬化性樹脂、充填材および硬化剤を含むものであるが、これらの成分に加えて、さらに架橋剤として芳香環に低級アルキル基を有していてもよいジビニルベンゼン誘導体を用いることが重要である。
【００３８】
芳香環に低級アルキル基を有していてもよいジビニルベンゼン誘導体（以下単に「ジビニルベンゼン誘導体」と称する場合がある）とは、芳香環に2つのビニル基を有している多官能性化合物であり、芳香環には更に低級アルキル基を有していてもよく、下記一般式（３）で示される架橋剤である。即ち、下記（３）式中のＲ1が水素であるジビニルベンゼンや、Ｒ1として炭素数が1〜6の低級アルキル基を有するジビニルベンゼンの誘導体を好適に用いることができる。
【００３９】
【化３】
2005097404.tif 000004
【００４０】
本発明では、人造大理石用樹脂組成物に上記ジビニルベンゼン誘導体を配合することによって加熱硬化時における三次元架橋反応を促進でき、比較的低い温度でも樹脂組成物をすみやかに硬化させることができる。また、ジビニルベンゼン誘導体は2官能性であるため、硬化反応時には熱硬化性樹脂に元々含まれている架橋剤の存在も相俟って三次元架橋反応を起こし、硬化物（成形品）の架橋密度を高める。その結果、硬化物のガラス転移点（Ｔｇ）は高くなり、耐熱性に優れたものとなる。
【００４１】
なお、ジビニルベンゼン誘導体には、そのビニル基の配置に応じてｏ−（オルト）、ｍ−（メタ）、ｐ−（パラ）の3つの異性体が存在するが、本発明では何れの構造のものでも用いることができ、これらの中の1つ或いは2つ以上の混合物を用いることかできる。但し、異性体の安定性の面から、ｍ−やｐ−の異性体を用いることが望ましい。
【００４２】
本発明で用いる樹脂組成物においては、前記熱硬化性樹脂に対する前記ジビニルベンゼン誘導体の配合比率を前者100質量部に対して後者0.1〜50質量部とする必要がある。配合量が0.1質量部未満では添加量不足となって架橋密度を大きくできず、硬化物のガラス転移点（Ｔｇ）を高めることができない。そのため、硬化物の耐熱性を充分に高めることができない。一方、50質量部を超えると硬度が高くなり過ぎて脆弱になる傾向がある。また、架橋剤の配合量が多くなり過ぎると、硬化物中に未反応のジビニルベンゼン誘導体がモノマーとして残留し、製品特性を低下させる原因になることもある。上記配合比率のより好ましい下限は0.5質量部であり、より好ましい上限は30質量部である。
【００４３】
本発明で用いる人造大理石用樹脂組成物には、上記以外の成分として、例えば、紫外線吸収剤や連鎖移動剤、減粘剤、離型剤、ガラス繊維、着色剤等を配合することもできる。
【００４４】
紫外線吸収剤としては、人造大理石用樹脂組成物やこの組成物から形成される人造大理石の耐光性能を向上させ、光劣化に対する品質を安定化させるため、例えば、シアノアクリレート系の紫外線吸収剤を配合することが好ましい。シアノアクリレート系紫外線吸収剤は、白色の粉末であるか、透明な液体であるため、淡色系でも色調のコントロールが可能となり、淡色系の人造大理石を得ることができ、しかも、耐光安定性においても非常に優れたものとなる。
【００４５】
本発明で好ましく使用されるシアノアクリレート系紫外線吸収剤は、特に限定するものではないが、融点（あるいは沸点）が80℃以上のものを用いることが好ましい。融点（あるいは沸点）が80℃未満のものでは、得られる人造大理石の耐熱衝撃性能（高温と低温の熱衝撃性；ヒートショック性能）を殆ど改善できない。例えば、キッチンカウンターのガスコンロ付近や洗面カウンターの熱水がかかるような部分、あるいは日光が当たる部分と当たらない部分の境目など、大きな熱や温度差の発生が考えられる部分では、特に、耐熱衝撃性能が重要となるが、耐熱衝撃性能が不充分である場合は、上記のような用途に使用することができない恐れがある。尚、シアノアクリレート系紫外線吸収剤の融点（あるいは沸点）は高いほど好ましいので上限は設定されない。
【００４６】
また、従来から用いられているベンゾトリアゾール系やベンゾフェノン系の紫外線吸収剤を使用することもできる。但し、ベンゾトリアゾール系やベンゾフェノン系の紫外線吸収剤は黄色の粉末であるため、人造大理石用樹脂組成物に添加するとその樹脂組成物は黄色を帯びたものとなる。そのため特に淡色系の色調を狙いとする場合、色調のコントロールができなくなる恐れがあるので注意が必要である。
【００４７】
減粘剤としては、例えばＢＫＹ社製の品番「Ｗ９９６」などを、離型剤としては、例えば中京油脂社製の「セパール（商品名）」などを、ガラス繊維としては、例えば日本板硝子社製の品番「ＲＥＳ０３Ｘ−ＢＭ」などを配合して用いることができる。
【００４８】
次に、本発明の製法について説明する。上記人造大理石用樹脂組成物は、注型用金型に注入して成形すると共に、加熱硬化させる。このとき本発明では、上記人造大理石用樹脂組成物を110℃以下で加熱硬化させることが重要である。
【００４９】
即ち、熱硬化性樹脂に充填剤や硬化剤、ジビニルベンゼン誘導体（、必要により柄材）などを配合した後、2.66〜6.66ｋＰａ（20〜50Ｔｏｒｒ）程度の減圧下で、30〜60分間程度攪拌することにより真空脱泡を行なって人造大理石用樹脂組成物を得、次いで減圧状態から開放し、この樹脂組成物を加熱用配管が設けられた注型用金型内へ注入する。
【００５０】
次に、加熱用配管に加熱媒体（例えば水蒸気）を通して注型用金型を加熱し、110℃以下で60〜300分間程度保持する。本発明では、注型法を採用するため樹脂組成物（液状コンパウンド）をそのまま成形用金型内へ注入でき、該樹脂組成物の粘度を高める必要がない。また注型法は、プレス成形法等と比べると相対的に低温側で硬化反応させるため、成形歪みや成形収縮が起こり難く、例えば低収縮剤を別途添加する必要もない。
【００５１】
これに対し、例えばプレス用の樹脂組成物として設計されるＳＭＣ（Sheet Molding Compound）やＢＭＣは、その形態をシート状あるいはバルク（塊）状にするため、樹脂組成物の粘度を高めて固形化する必要がある。従って、粘度を高めるため骨格中にカルボキシル基を存在させたり、ＭｇＯなどの増粘剤を添加配合しなければならない。また、例えばウレタン樹脂等を併用して樹脂組成物を増粘させることも必要となる。さらにプレス成形法では、高温高圧下で加熱硬化させるため、硬化時の成形歪みや成型収縮が大きくなり、クラックが発生したり、成形品に歪みを生じることがある。こうした現象を抑えるため、低収縮剤として種々の熱可塑性ポリマーが添加配合されている。
【００５２】
こうしたことから本発明では注型法を採用するが、本発明では更に他の要件として、加熱硬化温度を110℃以下に抑える。即ち、加熱硬化温度を110℃以下に抑えることによって、ジビニルベンゼン誘導体等の低沸点モノマー類の揮発と硬化重合反応の競争現象を抑制でき、さらに硬化時における寸法収縮や反りの発生を防止できる。その結果、硬化物の品質や性能は均一なものとなる。また、加熱硬化温度を110℃以下に抑えることにより省エネおよびコスト削減も実現できる。しかも本発明で用いる熱硬化性樹脂組成物には架橋剤としてジビニルベンゼン誘導体が配合されているので、熱硬化性樹脂中の反応性不飽和基と、ジビニルベンゼン誘導体に含まれる反応性不飽和基との間で共重合反応が進行して、三次元構造を形成する。その結果、得られる硬化物（人造大理石）は卓越した耐熱性を有するものとなる。好ましくは加熱硬化温度を105℃以下に調整することが望ましい。
【００５３】
なお、加熱硬化時の温度は、上記熱硬化性樹脂が硬化する温度であれば特に限定されないが、加熱時の反応効率等を考慮して40℃程度以上とすることが推奨される。より好ましくは50℃程度以上である。
【００５４】
ここで上記柄材は、熱硬化性樹脂に充填剤や硬化剤、ジビニルベンゼン誘導体などを配合し、或いは、更に着色剤を配合した後、2.66〜6.66ｋＰａ（20〜50Ｔｏｒｒ）程度の減圧下で、30〜60分間程度攪拌して真空脱泡を行なった後、得られる樹脂組成物を上記と同様の条件で加熱硬化することで得ることができる。そしてこの柄材を、着色剤を配合せずに得られた上記人造大理石用樹脂組成物と混合し、上記と同様の条件で加熱硬化してやれば、柄材を含む人造大理石を得ることができる。
【００５５】
以上の様にして得られた硬化物（人造大理石）は耐熱性に優れているため、人造大理石を活用した製品の使用制限を緩和することが可能となる。従って、本発明の製法で得られる人造大理石は、例えば、洗面カウンターやキッチンカウンター、浴槽、洗面ボール等の様に、耐熱性が求められる部位に用いられる商品の材料として好適に用いることができる。勿論、本発明の製法で得られる人造大理石は、床材や家具の表面材等の部位に用いる材料としても採用できる。
【実施例】
【００５６】
以下、本発明を実施例によって更に詳細に説明するが、下記実施例は本発明を限定する性質のものではなく、前・後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更して実施することも可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に含まれる。
【００５７】
実験例１
熱硬化性樹脂としてビニルエステル樹脂（日本ユピカ株式会社製、「ネオポール８１００Ｘ３（商品名）」）を用い、このビニルエステル樹脂100質量部に、ジビニルベンゼンを5.0質量部と、充填材として水酸化アルミニウム（昭和電工株式会社製、「Ｈ−３２０（商品名）」、平均粒径：10μｍ）を120質量部添加して樹脂組成物Ａを得た。
【００５８】
得られた樹脂組成物Ａに、該樹脂組成物Ａに含まれるビニルエステル樹脂100質量部に対し、着色剤としてブルー色のトナーを0.3質量部と、硬化剤として「パーキュアＷＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.0質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して柄材用樹脂組成物を得た。得られた柄材用樹脂組成物を注型金型内に注入充填し、金型温度を100℃として120分間加熱硬化させた。得られた硬化物を粉砕機で粉砕し、これを分級して柄材ａを得た。この柄材ａの平均粒径は2.5ｍｍである。
【００５９】
次に、上記樹脂組成物Ａに、該樹脂組成物Ａに含まれるビニルエステル樹脂100質量部に対して上記柄材ａを6.5質量部と、硬化剤として「パーキュアＷＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.0質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を100℃として120分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００６０】
実験例２
上記実験例１で用いたビニルエステル樹脂100質量部に、ジビニルベンゼンは添加せず、充填材として水酸化アルミニウム（昭和電工株式会社製、「Ｈ−３２０（商品名）」、平均粒径：10μｍ）を120質量部添加して樹脂組成物Ｂを得た。
【００６１】
得られた樹脂組成物Ｂに、該樹脂組成物Ｂに含まれるビニルエステル樹脂100質量部に対し、着色剤としてブルー色のトナーを0.3質量部と、硬化剤として「パーキュアＷＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.0質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して柄材用樹脂組成物を得た。得られた柄材用樹脂組成物を注型金型内に注入充填し、金型温度を100℃として120分間加熱硬化させた。得られた硬化物を粉砕機で粉砕し、これを分級して柄材ｂを得た。この柄材ｂの平均粒径は2.5ｍｍである。
【００６２】
次に、上記実験例１で得られた樹脂組成物Ａに、該樹脂組成物Ａに含まれるビニルエステル樹脂100質量部に対して、上記柄材ｂを6.5質量部と、硬化剤として「パーキュアＷＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.0質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を100℃として120分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００６３】
実験例３
熱硬化性樹脂として不飽和ポリエステル樹脂（武田薬品株式会社製、「ポリマール５４５０（商品名）」）を用い、この不飽和ポリエステル樹脂100質量部に、ジビニルベンゼンを10.5質量部と、充填材として水酸化アルミニウム（日本軽金属株式会社製、「ＢＷ−１０３（商品名）」、平均粒径：8μｍ）を140質量部添加して樹脂組成物Ｃを得た。
【００６４】
得られた樹脂組成物Ｃに、該樹脂組成物Ｃに含まれる不飽和ポリエステル樹脂100質量部に対し、着色剤として白色のトナーを2.5質量部と、硬化剤として「パーキュアＷＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.5質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して柄材用樹脂組成物を得た。得られた柄材用樹脂組成物を注型金型内に注入充填し、金型温度を100℃として110分間加熱硬化させた。得られた硬化物を粉砕機で粉砕し、これを分級して柄材ｃを得た。この柄材ｃの平均粒径は2.0ｍｍである。
【００６５】
次に、上記樹脂組成物Ｃに、該樹脂組成物Ｃに含まれる不飽和ポリエステル樹脂100質量部に対して、上記柄材ｃを4.5質量部と、硬化剤として「パーキュアＷＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.5質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を100℃として110分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００６６】
実験例４
上記実験例３で用いた不飽和ポリエステル樹脂100質量部に、ジビニルベンゼンは添加せず、充填材として水酸化アルミニウム（日本軽金属株式会社製、「ＢＷ−１０３（商品名）」、平均粒径：8μｍ）を140質量部添加して樹脂組成物Ｄを得た。
【００６７】
得られた樹脂組成物Ｄに、該樹脂組成物Ｄに含まれる不飽和ポリエステル樹脂100質量部に対し、着色剤として白色のトナーを2.5質量部と、硬化剤として「パーキュアＷＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.5質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して柄材用樹脂組成物を得た。得られた柄材用樹脂組成物を注型金型内に注入充填し、金型温度を100℃として110分間加熱硬化させた。得られた硬化物を粉砕機で粉砕し、これを分級して柄材ｄを得た。この柄材ｄの平均粒径は2.0ｍｍである。
【００６８】
次に、上記実験例３で得られた樹脂組成物Ｃに、該樹脂組成物Ｃに含まれる不飽和ポリエステル樹脂100質量部に対して、上記柄材ｄを4.5質量部と、硬化剤として「パーキュアＷＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.5質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を100℃として110分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００６９】
実験例５
熱硬化性樹脂としてアクリルシロップ樹脂（日本フエロー株式会社製、「ＡＣ−０２（商品名）」）を用い、このアクリルシロップ樹脂100質量部に、ジビニルベンゼンを5.8質量部と、充填材としてシリカ（龍森株式会社製、「ＣＲＹＳＴＡＬＩＴＥ  Ｍ−３Ｋ（商品名）」、平均粒径：20μｍ）を120質量部とを添加して樹脂組成物Ｅを得た。
【００７０】
得られた樹脂組成物Ｅに、該樹脂組成物Ｅに含まれるアクリルシロップ樹脂100質量部に対し、着色剤として白色のトナーを1.45質量部と、硬化剤として「パーカドックス１６（商品名）」（化薬アクゾ株式会社製）を2.0質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して柄材用樹脂組成物を得た。得られた柄材用樹脂組成物を注型金型内に注入充填し、金型温度を80℃として120分間加熱硬化させた。得られた硬化物を粉砕機で粉砕し、これを分級して柄材ｅを得た。この柄材ｅの平均粒径は2.5ｍｍである。
【００７１】
次に、上記樹脂組成物Ｅに、該樹脂組成物Ｅに含まれるアクリルシロップ樹脂100質量部に対して、上記柄材ｅを6.3質量部と、硬化剤として「パーカドックス１６（商品名）」（化薬アクゾ株式会社製）を2.0質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を80℃として120分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００７２】
実験例６
上記実験例５で用いたアクリルシロップ樹脂100質量部に、ジビニルベンゼンは添加せず、充填材としてシリカ（龍森株式会社製、「ＣＲＹＳＴＡＬＩＴＥ  Ｍ−３Ｋ（商品名）」、平均粒径：20μｍ）を120質量部とを添加して樹脂組成物Ｆを得た。
【００７３】
得られた樹脂組成物Ｆに、該樹脂組成物Ｆに含まれるアクリルシロップ樹脂100質量部に対し、着色剤として白色のトナーを1.45質量部と、硬化剤として「パーカドックス１６（商品名）」（化薬アクゾ株式会社製）を2.0質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して柄材用樹脂組成物を得た。得られた柄材用樹脂組成物を注型金型内に注入充填し、金型温度を80℃として120分間加熱硬化させた。得られた硬化物を粉砕機で粉砕し、これを分級して柄材ｆを得た。この柄材ｆの平均粒径は2.5ｍｍである。
【００７４】
次に、上記実験例５で得られた樹脂組成物Ｅに、該樹脂組成物Ｅに含まれるアクリルシロップ樹脂100質量部に対して、上記柄材ｆを6.3質量部と、硬化剤として「パーカドックス１６（商品名）」（化薬アクゾ株式会社製）を2.0質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を80℃として120分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００７５】
実験例７
熱硬化性樹脂として、ビニルエステル樹脂（昭和高分子株式会社製、「リポキシＲ−８０４（商品名）」）と不飽和ポリエステル樹脂（日本ユピカ株式会社製、「ユピカ６４２４（商品名）」）を、85／15の配合比（質量比）で混合した混合樹脂を用い、この混合樹脂100質量部に対して、ジビニルベンゼンを8.7質量部と、充填材を130質量部とを添加して樹脂組成物Ｇを得た。なお、充填材としては、水酸化アルミニウム（昭和電工株式会社製、「Ｈ−３２０（商品名）」、平均粒径：10μｍ）とガラスパウダー（日本フリット株式会社製、「ＧＦ−２−３０Ａ（商品名）」、平均粒径：30μｍ）を、90／10の配合比（質量比）で混合した混合充填材を用いた。
【００７６】
得られた樹脂組成物Ｇに、該樹脂組成物Ｇに含まれる混合樹脂100質量部に対し、着色剤として白色のトナーを1.5質量部および茶色のトナーを0.35質量部と、硬化剤として「パーキュアＨＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.5質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して柄材用樹脂組成物を得た。得られた柄材用樹脂組成物を注型金型内に注入充填し、金型温度を95℃として120分間加熱硬化させた。得られた硬化物を粉砕機で粉砕し、これを分級して柄材ｇを得た。この柄材ｇの平均粒径は2.1ｍｍである。
【００７７】
次に、上記樹脂組成物Ｇに、該樹脂組成物Ｇに含まれる混合樹脂100質量部に対して、上記柄材ｇを5.0質量部と、硬化剤として「パーキュアＨＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.5質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を95℃として120分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００７８】
実験例８
上記実験例７で用いた混合樹脂100質量部に、ジビニルベンゼンは添加せず、上記実験例７で用いた混合充填材を130質量部添加して樹脂組成物Ｈを得た。
【００７９】
得られた樹脂組成物Ｈに、該樹脂組成物Ｈに含まれる混合樹脂100質量部に対し、着色剤として白色のトナーを1.5質量部および茶色のトナーを0.35質量部と、硬化剤として「パーキュアＨＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.5質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して柄材用樹脂組成物を得た。得られた柄材用樹脂組成物を注型金型内に注入充填し、金型温度を95℃として120分間加熱硬化させた。得られた硬化物を粉砕機で粉砕し、これを分級して柄材ｈを得た。この柄材ｈの平均粒径は2.1ｍｍである。
【００８０】
次に、上記実験例７で得られた樹脂組成物Ｇに、該樹脂組成物Ｇに含まれる混合樹脂100質量部に対して、上記柄材ｈを5.0質量部と、硬化剤として「パーキュアＨＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.5質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を95℃として120分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００８１】
実験例９
熱硬化性樹脂として、ビニルエステル樹脂（昭和高分子株式会社製、「リポキシＲＦ−３０２（商品名）」）、不飽和ポリエステル樹脂（日本ユピカ株式会社製、「ユピカ６２６４（商品名）」）およびアクリルシロップ樹脂（三井化学株式会社製、「ＸＥ９２４−１（商品名）」）を80／15／5の配合比（質量比）で混合した混合樹脂を用い、この混合樹脂100質量部に、ジビニルベンゼンを15.0質量部と、充填材を140質量部添加して樹脂組成物Ｉを得た。なお、充填材としては、水酸化アルミニウム（住友化学株式会社製、「ＣＷ−３１６（商品名）」、平均粒径：15μｍ）とガラスパウダー（日本フリット株式会社製、「ＧＦ−２−３０Ａ（商品名）」、平均粒径：30μｍ）を、90／10の配合比（質量比）で混合した混合充填材を用いた。
【００８２】
得られた樹脂組成物Ｉに、該樹脂組成物Ｉに含まれる混合樹脂100質量部に対し、着色剤として茶色のトナーを1.25質量部および黒色のトナーを0.03質量部と、硬化剤として「パーキュアＨＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を3.0質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して柄材用樹脂組成物を得た。得られた柄材用樹脂組成物を注型金型内に注入充填し、金型温度を95℃として120分間加熱硬化させた。得られた硬化物を粉砕機で粉砕し、これを分級して柄材ｉを得た。この柄材ｉの平均粒径は2.5ｍｍである。
【００８３】
次に、上記樹脂組成物Ｉに、該樹脂組成物Ｉに含まれる混合樹脂100質量部に対して、上記柄材ｉを7.5質量部と、硬化剤として「パーキュアＨＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を3.0質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を100℃として120分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００８４】
実験例１０
上記実験例９で用いた混合樹脂100質量部に、ジビニルベンゼンは添加せず、上記実験例９で用いた混合充填材を140質量部添加して樹脂組成物Ｊを得た。
【００８５】
得られた樹脂組成物Ｊに、該樹脂組成物Ｊに含まれる混合樹脂100質量部に対し、着色剤として茶色のトナーを1.25質量部および黒色のトナーを0.03質量部と、硬化剤として「パーキュアＨＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を3.0質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して柄材用樹脂組成物を得た。得られた柄材用樹脂組成物を注型金型内に注入充填し、金型温度を95℃として120分間加熱硬化させた。得られた硬化物を粉砕機で粉砕し、これを分級して柄材ｊを得た。この柄材ｊの平均粒径は2.5ｍｍである。
【００８６】
次に、上記実験例９で得られた樹脂組成物Ｉに、該樹脂組成物Ｉに含まれる混合樹脂100質量部に対して、上記柄材ｊを7.5質量部と、硬化剤として「パーキュアＨＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を3.0質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を100℃として120分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００８７】
実験例１１（比較用）
上記実験例２で得られた樹脂組成物Ｂに、該樹脂組成物Ｂに含まれるビニルエステル樹脂100質量部に対して、上記実験例１で得られた柄材ａを6.5質量部と、硬化剤として「パーキュアＷＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.0質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内へ注入充填し、金型温度を100℃として120分間加熱硬化させて人造大理石（成形品）を得た。
【００８８】
実験例１２（比較用）
上記実験例２で得られた樹脂組成物Ｂに、該樹脂組成物Ｂに含まれるビニルエステル樹脂100質量部に対して、上記実験例２で得られた柄材ｂを6.5質量部と、硬化剤として「パーキュアＷＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.0質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内へ注入充填し、金型温度を100℃として120分間加熱硬化させて人造大理石（成形品）を得た。
【００８９】
実験例１３（比較用）
上記実験例４で得られた樹脂組成物Ｄに、該樹脂組成物Ｄに含まれる不飽和ポリエステル樹脂100質量部に対して、上記実験例３で得られた柄材ｃを4.5質量部と、硬化剤として「パーキュアＷＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.5質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を100℃として110分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００９０】
実験例１４（比較用）
上記実験例４で得られた樹脂組成物Ｄに、該樹脂組成物Ｄに含まれる不飽和ポリエステル樹脂100質量部に対して、上記実験例４で得られた柄材ｄを4.5質量部と、硬化剤として「パーキュアＷＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.5質量部添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を100℃として110分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００９１】
実験例１５（比較用）
上記実験例６で得られた樹脂組成物Ｆに、該樹脂組成物Ｆに含まれるアクリルシロップ樹脂100質量部に対して、上記実験例５で得られた柄材ｅを6.3質量部と、硬化剤として「パーカドックス１６（商品名）」（化薬アクゾ株式会社製）を2.0質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を80℃として120分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００９２】
実験例１６（比較用）
上記実験例６で得られた樹脂組成物Ｆに、該樹脂組成物Ｆに含まれるアクリルシロップ樹脂100質量部に対して、上記実験例６で得られた柄材ｆを6.3質量部と、硬化剤として「パーカドックス１６（商品名）」（化薬アクゾ株式会社製）を2.0質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を80℃として120分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００９３】
実験例１７（比較用）
上記実験例８で得られた樹脂組成物Ｈに、該樹脂組成物Ｈに含まれる混合樹脂100質量部に対して、上記実験例７で得られた柄材ｇを5.0質量部と、硬化剤として「パーキュアＨＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.5質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を95℃として120分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００９４】
実験例１８（比較用）
上記実験例８で得られた樹脂組成物Ｈに、該樹脂組成物Ｈに含まれる混合樹脂100質量部に対して、上記実験例８で得られた柄材ｈを5.0質量部と、硬化剤として「パーキュアＨＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を2.5質量部とを添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を95℃として120分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００９５】
実験例１９（比較用）
上記実験例１０で得られた樹脂組成物Ｊに、該樹脂組成物Ｊに含まれる混合樹脂100質量部に対して、上記実験例９で得られた柄材ｉを7.5質量部と、硬化剤として「パーキュアＨＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を3.0質量部添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を100℃として120分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００９６】
実験例２０（比較用）
上記実験例１０で得られた樹脂組成物Ｊに、該樹脂組成物Ｊに含まれる混合樹脂100質量部に対して、上記実験例１０で得られた柄材ｊを7.5質量部と、硬化剤として「パーキュアＨＯ（商品名）」（日本油脂株式会社製）を3.0質量部添加したものを、減圧下［2.66ｋＰａ（20Ｔｏｒｒ）］で60分間真空脱泡処理しながら撹拌混合して人造大理石用樹脂組成物を得た。得られた人造大理石用樹脂組成物を、平板の形状で厚みが15ｍｍに設定された注型金型内に注入充填し、金型温度を100℃として120分間加熱硬化させて人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００９７】
実験例２１（比較用）
上記実験例１において、ビニルエステル樹脂100質量部に混合するジビニルベンゼンの量を55質量部にする以外は、上記実験例１と同じ条件で人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００９８】
実験例２２（比較用）
上記実験例３において、不飽和ポリエステル樹脂100質量部に混合するジビニルベンゼンの量を60質量部にする以外は、上記実験例３と同じ条件で人造大理石成形品（成形品）を得た。
【００９９】
実験例２３（比較用）
上記実験例５において、アクリルシロップ樹脂100質量部に混合するジビニルベンゼンの量を65質量部にする以外は、上記実験例５と同じ条件で人造大理石成形品（成形品）を得た。
【０１００】
上記実験例１〜２０で用いた樹脂組成物の種類と、柄材の種類を夫々下記表１に示す。
【０１０１】
次に、上記実験例１〜２３で得られた人造大理石（成形品）のガラス転移点を測定し、耐熱性を評価した。人造大理石のガラス転移点（Ｔｇ）は、ＪＩＳ規格のＫ７１９７に準じてＴＭＡ（Thermo Mechanical Analysis）分析によって線膨張率を測定し、該線膨張率が大きく変化するところをＴｇとした。Ｔｇの測定結果を下記表１に併せて示す。
【０１０２】
また、上記実験例で得られた人造大理石（成形品）の上に、250℃に加熱保持した油を入れた鍋を一時間置き、一時間経過後における人造大理石の変色とクラックの有無を目視で観察した（油鍋試験）。油鍋試験の評価基準は下記の通りであり、評価結果を下記表１に併せて示す。
【０１０３】
＜油鍋試験の評価基準＞
◎：変色もクラックも認められない（合格）
○：クラックは認められないが、やや変色している（合格）
△：クラックが認められると共に、やや変色している（不合格）
□：クラックは認められないが、変色している（不合格）
×：クラックが認められると共に、変色している（不合格）
なお、上記実験例２１〜２３で得られた人造大理石（成形品）には、大きな成形クラックが発生し、均一良好な成形品とならなかったため、油鍋試験を実施できなかった。
【０１０４】
【表１】
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【０１０５】
表１から明らかな様に、実験例１〜１０で得た人造大理石は、本発明の規定要件を満たす製法で得られたものであり、加熱硬化を110℃以下で行なっているにも拘わらず、耐熱性に優れている。
【０１０６】
一方、実験例１１〜２３で得られた人造大理石は、本発明で規定する要件のいずれかを外れる製法で得られたものであり、耐熱性を改善できていない。
【０１０７】
なお、実験例１〜２０で得られた人造大理石は、それぞれ人造大理石（成形品）として透明感が良好であった。