(57)【要約】【課題】発光効率が高く長寿命であり、かつ、製造負荷が低減された有機エレクトロルミネッセンス素子及び該有機エレクトロルミネッセンス素子に含有されるブロック共重合体、有機エレクトロルミネッセンス素子を有する表示装置、照明装置及び光源を提供する。【解決手段】陰極と陽極との間に少なくとも１層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記有機層の少なくとも１層に正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）と電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）と有するブロック共重合体と、リン光性化合物と、を含有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。【選択図】        なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）と、電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）と、リン光発光性部分を有する繰り返し単位（Ｃ）と、を有することを特徴とするブロック共重合体。
【請求項２】
前記ブロック成分（Ａ）が下記一般式（１）又は下記一般式（２）又は下記一般式（３）で表されることを特徴とする請求項１に記載のブロック共重合体。
【化１】
2005015508.tif 000027
（一般式（１）において、ＨＴＵ１は正孔輸送性部分を表し、Ｒ１、Ｒ２は、各々独立に水素原子又は置換基を表し、Ｌ１は連結基または単なる結合手を表し、ｍ１は３以上の整数を表す。
一般式（２）において、ＨＴＵ２は正孔輸送性部分を表し、Ｌ２は連結基または単なる結合手を表し、ｍ２は３以上の整数を表す。
一般式（３）において、ＨＴＵ３は正孔輸送性部分を表し、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５は、各々独立に水素原子又は置換基を表し、Ｌ３は連結基または単なる結合手を表し、ｌ１は１、２又は３の整数を表し、ｍ３は３以上の整数を表す。）
【請求項３】
前記ブロック成分（Ｂ）が下記一般式（４）又は下記一般式（５）又は下記一般式（６）で表されることを特徴とする請求項１又は２に記載のブロック共重合体。
【化２】
2005015508.tif 000028
（一般式（４）において、ＥＴＵ１は電子輸送性部分を表し、Ｒ６、Ｒ７は、各々独立に水素原子又は置換基を表し、Ｌ４は連結基または単なる結合手を表し、ｎ１は３以上の整数を表す。
一般式（５）において、ＥＴＵ２は電子輸送性部分を表し、Ｌ５は連結基または単なる結合手を表し、ｎ２は３以上の整数を表す。
一般式（６）において、ＥＴＵ３は電子輸送性部分を表し、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０は、各々独立に水素原子又は置換基を表し、Ｌ６は連結基または単なる結合手を表し、ｌ２は１、２又は３の整数を表し、ｎ３は３以上の整数を表す。）
【請求項４】
前記正孔輸送性部分がトリフェニルアミン部分であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載のブロック共重合体。
【請求項５】
前記電子輸送性部分がフッ素原子またはフッ素含有置換基を有することを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載のブロック共重合体。
【請求項６】
前記正孔輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーの表面自由エネルギーが前記電子輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーの表面自由エネルギーよりも大きいことを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載のブロック共重合体。
【請求項７】
前記正孔輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーと前記電子輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーとが非相溶であることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載のブロック共重合体。
【請求項８】
原子移動ラジカル重合によりブロック共重合体としたことを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載のブロック共重合体。
【請求項９】
前記ブロック成分（Ａ）の少なくとも一つに加水分解性シリル基を有することを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載のブロック共重合体。
【請求項１０】
前記加水分解性シリル基がトリアルコキシシリル基であることを特徴とする請求項９に記載のブロック共重合体。
【請求項１１】
前記ブロック成分（Ａ）の少なくとも一つにジアルキルアミノ基を有することを特徴とする請求項１〜１０のいずれか１項に記載のブロック共重合体。
【請求項１２】
陰極と陽極との間に少なくとも１層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記有機層の少なくとも１層に請求項１〜８のいずれか１項に記載のブロック共重合体を含有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１３】
陰極と陽極との間に少なくとも１層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記有機層の少なくとも１層に正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）と電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）と有するブロック共重合体と、
リン光性化合物と、
を含有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１４】
前記ブロック成分（Ａ）が下記一般式（１）又は下記一般式（２）又は下記一般式（３）で表されることを特徴とする請求項１３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【化３】
2005015508.tif 000029
（一般式（１）において、ＨＴＵ１は正孔輸送性部分を表し、Ｒ１、Ｒ２は、各々独立に水素原子又は置換基を表し、Ｌ１は連結基または単なる結合手を表し、ｍ１は３以上の整数を表す。
一般式（２）において、ＨＴＵ２は正孔輸送性部分を表し、Ｌ２は連結基または単なる結合手を表し、ｍ２は３以上の整数を表す。
一般式（３）において、ＨＴＵ３は正孔輸送性部分を表し、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５は、各々独立に水素原子又は置換基を表し、Ｌ３は連結基または単なる結合手を表し、ｌ１は１、２又は３の整数を表し、ｍ３は３以上の整数を表す。）
【請求項１５】
前記ブロック成分（Ｂ）が下記一般式（４）又は下記一般式（５）又は下記一般式（６）で表されることを特徴とする請求項１３又は１４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【化４】
2005015508.tif 000030
（一般式（４）において、ＥＴＵ１は電子輸送性部分を表し、Ｒ６、Ｒ７は、各々独立に水素原子又は置換基を表し、Ｌ４は連結基または単なる結合手を表し、ｎ１は３以上の整数を表す。
一般式（５）において、ＥＴＵ２は電子輸送性部分を表し、Ｌ５は連結基または単なる結合手を表し、ｎ２は３以上の整数を表す。
一般式（６）において、ＥＴＵ３は電子輸送性部分を表し、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０は、各々独立に水素原子又は置換基を表し、Ｌ６は連結基または単なる結合手を表し、ｌ２は１、２又は３の整数を表し、ｎ３は３以上の整数を表す。）
【請求項１６】
前記正孔輸送性部分がトリフェニルアミン部分であることを特徴とする請求項１３〜１５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１７】
前記電子輸送性部分がフッ素原子またはフッ素含有置換基を有することを特徴とする請求項１３〜１６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１８】
前記正孔輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーの表面自由エネルギーが前記電子輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーの表面自由エネルギーよりも大きいことを特徴とする請求項１３〜１７のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１９】
前記正孔輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーと前記電子輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーとが非相溶であることを特徴とする請求項１３〜１８のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２０】
原子移動ラジカル重合によりブロック共重合体としたことを特徴とする請求項１３〜１９のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２１】
前記陽極と前記ブロック成分（Ａ）の少なくとも一つとを共有結合で結合させたことを特徴とする請求項１２〜２０のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２２】
前記ブロック共重合体は前記ブロック成分（Ａ）の少なくとも一つに加水分解性シリル基を有しており、該加水分解性シリル基と前記陽極とを共有結合により結合させたことを特徴とする請求項２１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２３】
加水分解性シリル基がトリアルコキシシリル基であることを特徴とする請求項２２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２４】
前記陽極に接して陽極バッファー層を有し、該陽極バッファー層と前記ブロック成分（Ａ）の少なくとも一つとをイオン結合で結合させたことを特徴とする請求項１２〜２０のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２５】
前記ブロック成分（Ａ）の少なくとも一つにジアルキルアミノ基を有しており、該ジアルキルアミノ基と前記陽極バッファー層とでイオン結合により結合させたことを特徴とする請求項２４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２６】
前記ブロック共重合体を含有する有機層を塗布法により形成したことを特徴とする請求項１２〜２５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２７】
白色に発光することを特徴とする請求項１２〜２６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２８】
請求項１２〜２７の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を有することを特徴とする表示装置。
【請求項２９】
請求項１２〜２７の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を有することを特徴とする照明装置。
【請求項３０】
請求項１２〜２７の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を有することを特徴とする光源。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ブロック共重合体、該ブロック共重合体を含有する有機エレクトロルミネッセンス（以下有機ＥＬとも略記する）素子、該有機エレクトロルミネッセンス素子を有する表示装置、照明装置、及び光源に関する。
【０００２】
【従来の技術】
有機ＥＬ素子は非常に薄い薄膜を陽極と陰極ではさみ電流を流すことで発光する電流駆動型発光素子である。
【０００３】
通常、有機物は絶縁体であるが有機層の膜厚を非常に薄くすることにより電流注入が可能となり有機ＥＬとしての駆動が可能となる。実際、１０Ｖ以下の低電圧で駆動することが可能であり、高効率な発光を得ることが可能なため将来のディスプレーとして注目されている。
【０００４】
特に最近では従来の有機ＥＬの効率を遙かにしのぐリン光発光系有機ＥＬ素子がＳ．Ｒ．Ｆｏｒｒｅｓｔ等により見い出されており（Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．（１９９９），７５（１），４−６）、さらに、Ｃ．Ａｄａｃｈｉ等が報告しているように、使用する材料を最適化することで（Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９０，５０４８（２００１））６０ｌｍ／Ｗにも及ぶ視感度効率を出すに至っており、電子ディスプレーへの応用もさることながら、照明への応用も期待されている。
【０００５】
一般に、有機ＥＬ素子は低分子系と高分子系の２つに分けられる。
低分子系は有機ＥＬ素子の有機化合物層及び電極の製造に真空蒸着を用いることが一般的であり、特徴としては高純度精製が容易な低分子化合物を有機ＥＬ材料として用いることができること、さらに積層構造を作るのが容易なことから、効率、寿命という面で非常に優れている。しかし１０−４Ｐａ以下という高真空条件下で蒸着を行うため、製造という観点からは改善が望まれており、特に照明用途や大面積の電子ディスプレイに適用する場合は特に問題となる。また、リン光発光系有機ＥＬ素子で用いられるようなリン光ドーパントを、大面積でムラなく蒸着し膜を形成することは難しく、特に白色を得ようとする場合、複数のドーパントを同時に蒸着法で膜中にドープすることになるため原理上難易度が高い。
【０００６】
それに対し、高分子系は有機ＥＬ素子の有機化合物層をスピンコート、インクジェット、印刷、スプレーといった塗布プロセスにより製造することができる。これは、大気圧で製造することができるため低コスト化が可能であると同時に、有機ＥＬ素子の有機層を製膜する際には、必要な材料（高分子材料及び／または低分子材料）を溶液調製して薄膜塗布するため、発光ホスト材料に対するドーパント等の調製がしやすく、大面積に対してもムラができにくいという特徴があり、製造コストの面でも非常に有利である。
【０００７】
しかしながら、前記リン光発光系有機ＥＬ素子においては、このような塗布プロセスで有機層を製膜した場合、前記Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９０，５０４８（２００１）に記載されているような低分子蒸着系で作製した有機ＥＬ素子に比べ発光効率が大幅に劣り、リン光発光の優位性が失われてしまうという問題点があった。例えば、特開２００１−２５７０７６に記載されているポリビニルカルバゾールとリン光ドーパントであるＩｒ含有のオルトメタル化錯体を混合してスピンコート法で作製した有機ＥＬ素子は、前記低分子蒸着系有機ＥＬ素子の半分程度の発光効率しか得られない。
【０００８】
類似の構成として、特許文献１にはカルバゾール骨格のベンゼン環部分にビニル基を導入したモノマーから合成されるポリマーとリン光ドーパントとの組み合わせでリン光発光を達成しているが、具体的には緑色発光の例示が記載されているだけで、基本的には上記と大きな差違は認められない。また、同特許文献１には、Ｎ−メチル−４−ビニルカルバゾールと４−ビニルトリフェニルアミンとの共重合体の例示（第１２ページ、Ｈ−２７）があるが、この化合物をリン光ドーパントと組み合わせた具体例も記載されておらず、２種のモノマーを共重合したポリマーの性能は不明である。
【０００９】
また、月刊ディスプレイ誌，２００２年，第８巻，９月号，第４７〜５１ページ（（株）テクノタイムズ社発行）には同じようにポリビニルカルバゾールを発光ホストとし、青色リン光性ドーパントと赤色リン光性ドーパントを混合し、さらに低分子電子輸送材料を添加することで白色発光を実現しており、白色発光有機ＥＬ素子としては従来の蛍光発光系に比べ改善は認められるものの、その発光効率は本来のリン光発光系の理論限界の約１／４であり、十分に満足のいくものではなかった。
【００１０】
この最大の理由は、おそらく高分子系では３層以上の積層構造を構成することが難しいこと、及び高分子材料（発光ホスト）中に分散した低分子材料（発光ドーパントまたは電子輸送材料）のパッキング状態にあるためと考えられる。高分子系はウェットプロセスのため、一層目の上に二層目を積層する場合、一層目の高分子（以降ポリマーともいう）が二層目の溶媒に溶け込んでしまい、一層目と二層目の界面で両者が混和してしまうことで性能が劣化するものと予想される。
【００１１】
高分子系において上記の問題点を改善する方法として、一層目に水系溶媒に可溶の高分子、二層目に有機溶媒に可溶の高分子を用いることで２層積層の高分子系有機ＥＬ素子は構成されている（例えば、特許文献２参照）が、有機溶媒に可溶の高分子を多層積層した３層以上の積層構造とした高分子有機ＥＬ素子はほとんど報告されていない。
【００１２】
非特許文献１にも、同じように第１層目に水可溶の正孔注入層を塗設し、第２層目に発光ホストポリマーと低分子のリン光ドーパント、さらに低分子の電子輸送材料を有機溶剤に溶かしたものを塗設して２層系のリン光を発する高分子有機ＥＬ素子を作製しているが、前述の通り満足の行く発光効率は得られていない。
【００１３】
また、このような２層系の高分子有機ＥＬ素子の有機層にさらに有機溶剤可溶な有機層を重ねることは、例えば使用する高分子材料と溶剤を選択することにより原理上可能ではあるが、塗布−乾燥を複数回繰り返す製膜プロセスは、高分子系の最大の利点である高生産性を犠牲にするものであり、できるだけ少ない塗布回数で高い発光効率が得られる有機ＥＬ素子の製造方法が望まれている。
【００１４】
また有機ＥＬ素子は、長寿命であるということも望まれている。
さらに、塗布するだけで、製造することができる有機ＥＬも望まれている。
【００１５】
【特許文献１】
特開２００２−１０５４４５号公報
【００１６】
【特許文献２】
特開２００１−２５７０７６号公報
【００１７】
【非特許文献１】
月刊ディスプレイ誌，２００２年，第８巻，９月号，第４７〜５１ページ（（株）テクノタイムズ社発行）
【００１８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明はかかる課題に鑑みてなされたものであり、本発明の目的は、発光効率が高く長寿命であり、かつ、製造負荷が低減された有機エレクトロルミネッセンス素子及び該有機エレクトロルミネッセンス素子に含有されるブロック共重合体、有機エレクトロルミネッセンス素子を有する表示装置、照明装置及び光源を提供することである。
【００１９】
【課題を解決するための手段】
本発明の上記目的は下記構成により達成された。
【００２０】
（１）  正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）と、電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）と、リン光発光性部分を有する繰り返し単位（Ｃ）と、を有することを特徴とするブロック共重合体。
【００２１】
（２）  前記ブロック成分（Ａ）が前記一般式（１）又は前記一般式（２）又は前記一般式（３）で表されることを特徴とする（１）に記載のブロック共重合体。
【００２２】
（３）  前記ブロック成分（Ｂ）が前記一般式（４）又は前記一般式（５）又は前記一般式（６）で表されることを特徴とする（１）又は（２）に記載のブロック共重合体。
【００２３】
（４）  前記正孔輸送性部分がトリフェニルアミン部分であることを特徴とする（１）〜（３）のいずれか１項に記載のブロック共重合体。
【００２４】
（５）  前記電子輸送性部分がフッ素原子またはフッ素含有置換基を有することを特徴とする（１）〜（４）のいずれか１項に記載のブロック共重合体。
【００２５】
（６）  前記正孔輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーの表面自由エネルギーが前記電子輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーの表面自由エネルギーよりも大きいことを特徴とする（１）〜（５）のいずれか１項に記載のブロック共重合体。
【００２６】
（７）  前記正孔輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーと前記電子輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーとが非相溶であることを特徴とする（１）〜（６）のいずれか１項に記載のブロック共重合体。
【００２７】
（８）  原子移動ラジカル重合によりブロック共重合体としたことを特徴とする（１）〜（７）のいずれか１項に記載のブロック共重合体。
【００２８】
（９）  前記ブロック成分（Ａ）の少なくとも一つに加水分解性シリル基を有することを特徴とする（１）〜（８）のいずれか１項に記載のブロック共重合体。
【００２９】
（１０）  前記加水分解性シリル基がトリアルコキシシリル基であることを特徴とする（９）に記載のブロック共重合体。
【００３０】
（１１）  前記ブロック成分（Ａ）の少なくとも一つにジアルキルアミノ基を有することを特徴とする（１）〜（１０）のいずれか１項に記載のブロック共重合体。
【００３１】
（１２）  陰極と陽極との間に少なくとも１層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記有機層の少なくとも１層に（１）〜（８）のいずれか１項に記載のブロック共重合体を含有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００３２】
（１３）  陰極と陽極との間に少なくとも１層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記有機層の少なくとも１層に正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）と電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）と有するブロック共重合体と、リン光性化合物と、を含有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００３３】
（１４）  前記ブロック成分（Ａ）が前記一般式（１）又は前記一般式（２）又は前記一般式（３）で表されることを特徴とする（１３）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００３４】
（１５）  前記ブロック成分（Ｂ）が前記一般式（４）又は前記一般式（５）又は前記一般式（６）で表されることを特徴とする（１３）又は（１４）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００３５】
（１６）  前記正孔輸送性部分がトリフェニルアミン部分であることを特徴とする（１３）〜（１５）のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００３６】
（１７）  前記電子輸送性部分がフッ素原子またはフッ素含有置換基を有することを特徴とする（１３）〜（１６）のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００３７】
（１８）  前記正孔輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーの表面自由エネルギーが前記電子輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーの表面自由エネルギーよりも大きいことを特徴とする（１３）〜（１７）のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００３８】
（１９）  前記正孔輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーと前記電子輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーとが非相溶であることを特徴とする（１３）〜（１８）のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００３９】
（２０）  原子移動ラジカル重合によりブロック共重合体としたことを特徴とする（１３）〜（１９）のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００４０】
（２１）  前記陽極と前記ブロック成分（Ａ）の少なくとも一つとを共有結合で結合させたことを特徴とする（１２）〜（２０）のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００４１】
（２２）  前記ブロック共重合体は前記ブロック成分（Ａ）の少なくとも一つに加水分解性シリル基を有しており、該加水分解性シリル基と前記陽極とを共有結合により結合させたことを特徴とする（２１）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００４２】
（２３）  加水分解性シリル基がトリアルコキシシリル基であることを特徴とする（２２）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００４３】
（２４）  前記陽極に接して陽極バッファー層を有し、該陽極バッファー層と前記ブロック成分（Ａ）の少なくとも一つとをイオン結合で結合させたことを特徴とする（１２）〜（２０）のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００４４】
（２５）  前記ブロック成分（Ａ）の少なくとも一つにジアルキルアミノ基を有しており、該ジアルキルアミノ基と前記陽極バッファー層とでイオン結合により結合させたことを特徴とする（２４）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００４５】
（２６）  前記ブロック共重合体を含有する有機層を塗布法により形成したことを特徴とする（１２）〜（２５）のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００４６】
（２７）  白色に発光することを特徴とする（１２）〜（２６）のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００４７】
（２８）  （１２）〜（２７）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を有することを特徴とする表示装置。
【００４８】
（２９）  （１２）〜（２７）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を有することを特徴とする照明装置。
【００４９】
（３０）  （１２）〜（２７）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を有することを特徴とする光源。
【００５０】
以下本発明を詳細に説明する。
本発明者らは鋭意検討の結果、陰極と陽極との間に少なくとも１層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記有機層の少なくとも１層に正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）と電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）と有するブロック共重合体と、リン光性化合物と、を含有させることにより、有機層中における正孔輸送性の機能、電子輸送性の機能をそれぞれを局在的に集中化させることができ、効率よくリン光性化合物に電子及び正孔を再結合させることができるので高い発光効率を有することができることを見出した。また、ブロック共重合体はランダム共重合体に比べ同種の繰り返し単位が集合して分子の配列などの構造を作りやすく塑性流動しにくくなり、長期間の素子駆動による熱的なポリマー鎖の緩和に対しても分子鎖が移動しにくいので安定で流動性が低く、有機エレクトロルミネッセンス素子としたとき長寿命化させることができることを見出した。さらに、有機エレクトロルミネッセンス素子に用いられるブロック共重合体は、正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）と電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）とを有しているので、ブロック共重合体を含有する有機層を一層形成するのみで、正孔輸送性機能と電子輸送性機能とを有する層とすることが可能となるので、有機エレクトロルミネッセンス素子の製造を簡易にすることができ、製造負荷を低減することができることを見出した。
【００５１】
また、本発明者らは、鋭意検討の結果、陰極と陽極との間に少なくとも１層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記有機層の少なくとも１層に正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）と、電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）と、リン光発光性部分を有する繰り返し単位（Ｃ）を少なくとも一つと、を有するブロック共重合体を含有させることにより、有機層中における正孔輸送性の機能、電子輸送性の機能をそれぞれを局在的に集中化させることができ、さらにブロック共重合体中に存在するリン光発光性部分に効率よく電子及び正孔を再結合させることができ、これにより高い発光効率を有することができることを見出した。また、ブロック共重合体は前述したようにランダム共重合体に比べ、長期間の素子駆動による熱的なポリマー鎖の緩和に対しても安定で流動性が低く、有機エレクトロルミネッセンス素子としたとき長寿命化させることができることを見出した。さらに、有機エレクトロルミネッセンス素子に用いられるブロック共重合体は、正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）と電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）とリン光発光性部分を有する繰り返し単位（Ｃ）を少なくとも１つ有しているので、このブロック共重合体を含有する有機層を一層形成するのみで、正孔輸送性機能と電子輸送性機能と発光機能とを有する層とすることが可能となるので、有機エレクトロルミネッセンス素子の製造を簡易にすることができ、製造負荷を低減することができることを見出した。
【００５２】
本発明においては、これらのブロック共重合体やリン光性化合物を含有する有機層は、後述する発光層であることが好ましい。
【００５３】
正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）について説明する。
【００５４】
正孔輸送性部分とは、陽極から供給される正孔を後述する発光ホスト、リン光性化合物又はリン光発光性部分に輸送する媒体となりうる部分のことであり、正孔の移動度が高く、かつ、Ｔ１がリン光性化合物又はリン光発光性部分（ポリマー側鎖の場合）よりも高く（リン光極大波長がリン光性化合物又はリン光発光性部分よりも短波長である）、ＨＯＭＯが陽極又は陽極バッファー層を形成する材料（後述）よりも低いことが好ましい。
【００５５】
ブロック共重合体が正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）を有するとは、ブロック共重合体中に正孔輸送性部分を有する繰り返し単位が少なくとも３つ以上連続した部分を有することである。このように正孔輸送性部分を有する繰り返し単位をブロック成分とさせることで、有機層中における正孔輸送性の機能を局在的に集中化させることができ、これにより優れた発光効率を有することができる。好ましくは、ブロック成分（Ａ）の平均重合度が５〜５０００であり、これにより、有機層中における正孔輸送性の機能をより一層局在的に集中化させることができ、より発光効率を向上させ、より一層長寿命化させることができる。
【００５６】
正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）は、前記一般式（１）又は前記一般式（２）又は前記一般式（３）で表されることが好ましい。このような構造とすることで、より一層発光効率を向上させることができる。
【００５７】
なお、一般式（１）において、ＨＴＵ１は正孔輸送性部分を表し、Ｒ１、Ｒ２は、各々独立に水素原子又は置換基を表し、Ｌ１は連結基または単なる結合手を表し、ｍ１は３以上の整数を表す。ｍ１は好ましくは８〜４０００であり、これにより、発光効率をより向上させ、より一層長寿命化させることができる。
【００５８】
一般式（２）において、ＨＴＵ２は正孔輸送性部分を表し、Ｌ２は連結基または単なる結合手を表し、ｍ２は３以上の整数を表す。ｍ２は好ましくは８〜４０００であり、これにより、発光効率をより向上させ、より一層長寿命化させることができる。
【００５９】
一般式（３）において、ＨＴＵ３は正孔輸送性部分を表し、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５は、各々独立に水素原子又は置換基を表し、Ｌ３は連結基または単なる結合手を表し、ｌ１は１、２又は３の整数を表し、ｍ３は３以上の整数を表す。ｍ３は好ましくは８〜４０００であり、これにより、発光効率をより向上させ、より一層長寿命化させることができる。
【００６０】
本発明でいう置換基とは、有機基または炭素、窒素、酸素、硫黄等の原子に結合可能な金属イオンまたは金属錯体残基等を示すが、好ましい例としては、アルキル基（メチル基、エチル基、ｉ−プロピル基、ヒドロキシエチル基、メトキシメチル基、トリフルオロメチル基、ｔ−ブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、ベンジル基等）、アルケニル基（ビニル基、プロペニル基、スチリル基等）、アルキニル基（エチニル基等）、アリール基（フェニル基、ナフチル基、ｐ−トリル基、ｐ−クロロフェニル基等）、アルキルオキシ基（メトキシ基、エトキシ基、ｉ−プロポキシ基、ブトキシ基等）、アリールオキシ基（フェノキシ基等）、アルキルチオ基（メチルチオ基、エチルチオ基、ｉ−プロピルキオ基等）、アリールチオ基（フェニルチオ基等）、ハロゲン原子（フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子等）、アミノ基（ジアルキルアミノ基（ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基）、ジフェニルアミノ基等）、シアノ基、ニトロ基、複素環基（ピロール基、ピロリジル基、ピラゾリル基、イミダゾリル基、ピリジル基、ベンズイミダゾリル基、ベンゾチアゾリル基、ベンゾオキサゾリル基、カルバゾリル基、トリアゾリル基等）、加水分解性シリル基（トリアルコキシシシル基、ジアルキルクロルシリル等）等が挙げられる。芳香族基としては上記アリール基及びヘテロアリール基（ピロール基、ピラゾリル基、イミダゾリル基、ピリジル基、ベンズイミダゾリル基、ベンゾチアゾリル基、ベンゾオキサゾリル等）が挙げられ、それぞれの置換基はさらに任意の置換基で置換されていてもよい。また、隣接する置換基同士は互いに縮合し環を形成してもよい。
【００６１】
本発明において、連結基には構造には格別の制限はないが、オキシカルボニル基、カルボニルオキシ基、置換又は無置換のアルキレン基もしくは置換又は無置換のアリーレン基であることが好ましい。置換又は未置換のアルキレン基としてさらに好ましくは、−ＣＲ１Ｒ２−、−ＣＲ３Ｒ４ＣＲ５Ｒ６−である（Ｒ１〜Ｒ５は、各々独立に、水素原子、もしくは置換基を表す）。連結基として特に好ましくは、メチレン基（−ＣＨ２−）、エチレン基（−ＣＨ２ＣＨ２−）、ｐ−フェニレン基、２，５−チエニレン基、２，４−チエニレン基、ナフタレン−１，４−ジイル基、酸素原子（−Ｏ−）、硫黄原子（−Ｓ−）、スルホキシド基（−Ｓ（Ｏ）−）、スルホン基（−Ｓ（Ｏ）２−）、およびこれらの任意の組み合わせによる連結基などを挙げることができ、これらの連結基は置換基を有していてもよい。
【００６２】
以下に連結基の例を示すが、本発明の態様がこれによって限定されるものではない。なお、非対称な連結基は正孔輸送性部分又は後述する電子輸送性部分に結合する結合手を※で示している。なお、これらの連結基を複数組み合わせて連結基としてもよい。
【００６３】
【化５】
2005015508.tif 000002
【００６４】
【化６】
2005015508.tif 000003
【００６５】
正孔輸送性部分としては、トリフェニルアミン部分やフタロシアニン部分、ポルフィリン部分等が挙げられるが、中でもトリフェニルアミン部分が好ましく、特にトリフェニルアミン部分が好ましい。さらに、正孔輸送性部分は置換基を有していてもよい。
【００６６】
具体的には、正孔輸送性部分を有する繰り返し単位の分子量は２８０以上２０００未満が好ましい。
【００６７】
また、エネルギーダイヤグラム的に言えば、正孔輸送性部分を有する繰り返し単位のＨＯＭＯが同一分子中に用いられる本発明に係る電子輸送性部分を有する繰り返し単位よりも高い（真空準位に近い）ことが好ましい。
【００６８】
以下に、正孔輸送性部分の例を示すが、本発明はこれに限定されない。なお、連結部を※で示している。
【００６９】
【化７】
2005015508.tif 000004
【００７０】
【化８】
2005015508.tif 000005
【００７１】
次に、電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）について説明する。
【００７２】
電子輸送性部分とは、陰極から供給される電子を発光ホスト、又はリン光性化合物又はリン光発光性部分に輸送する媒体となりうる部分のことであり、電子の移動度が高く、かつ、Ｔ１がリン光性化合物又はリン光発光性部分よりも高く（リン光極大波長がリン光性化合物又はリン光発光性部分よりも短波長である）、ＬＵＭＯが陰極よりも高い（真空準位に近い）ことが好ましい。
【００７３】
ブロック共重合体が電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）を有するとは、ブロック共重合体中に電子輸送性部分を有する繰り返し単位が少なくとも３つ以上連続した部分を有することである。このように電子輸送性部分を有する繰り返し単位をブロック成分とさせることで、有機層中における電子輸送性の機能を局在的に集中化させることができ、これにより優れた発光効率を有することができる。好ましくは、ブロック成分（Ｂ）の平均重合度が５〜５０００であり、これにより、有機層中における電子輸送性の機能をより一層局在的に集中化させることができ、より発光効率を向上させ、より一層長寿命化させることができる。
【００７４】
電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）は、前記一般式（４）又は前記一般式（５）又は前記一般式（６）で表されることが好ましい。このような構造とすることで、より一層発光効率を向上させ、より一層長寿命化させることができる。
【００７５】
なお、一般式（４）において、ＥＴＵ１は電子輸送性部分を表し、Ｒ６、Ｒ７は、各々独立に水素原子又は置換基を表し、Ｌ４は連結基または単なる結合手を表し、ｎ１は３以上の整数を表す。ｎ１は好ましくは８〜４０００であり、これにより、発光効率をより向上させ、より一層長寿命化させることができる。
【００７６】
一般式（５）において、ＥＴＵ２は電子輸送性部分を表し、Ｌ５は連結基または単なる結合手を表し、ｎ２は３以上の整数を表す。ｎ２は好ましくは８〜４０００であり、これにより、発光効率をより向上させ、より一層長寿命化させることができる。
【００７７】
一般式（６）において、ＥＴＵ３は電子輸送性部分を表し、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０は、各々独立に水素原子又は置換基を表し、Ｌ６は連結基または単なる結合手を表し、ｌ２は１、２又は３の整数を表し、ｎ３は３以上の整数を表す。ｎ３は好ましくは８〜４０００であり、これにより、発光効率をより向上させ、より一層長寿命化させることができる。
【００７８】
電子輸送性部分としては、芳香族複素環、金属錯体化合物が挙げられるが、フッ素原子又はフッ素原子を含有する置換基を有することが好ましい。これによりより一層発光効率を向上させることができる。好ましくは、トリアゾール部分、チアジアゾール部分、ピリジン部分、イミダゾール部分、ピリミジン部分、トリアジン部分、フェナントロリン部分、Ａｌ、Ｚｎ、Ｂｅを中心金属とする金属錯体を有する部分が挙げられる。さらに電子輸送性部分は置換基を有していてもよい。
【００７９】
電子輸送性部分を有する繰り返し単位の分子量は２８０以上かつ２０００未満が好ましい。
【００８０】
また、エネルギーダイヤグラム的に言えば、電子輸送性部分を有する繰り返し単位のＬＵＭＯが同一分子中に用いられる本発明に係る正孔輸送性部分を有する繰り返し単位よりも低い（真空準位に遠い）ことが好ましい。
【００８１】
以下に、電子輸送性部分の例を示すが、本発明はこれに限定されない。なお、連結部を※で示している。
【００８２】
【化９】
2005015508.tif 000006
【００８３】
【化１０】
2005015508.tif 000007
【００８４】
【化１１】
2005015508.tif 000008
【００８５】
【化１２】
2005015508.tif 000009
【００８６】
【化１３】
2005015508.tif 000010
【００８７】
次に、リン光発光性部分を有する繰り返し単位（Ｃ）について説明する。本発明に係るブロック共重合体では、リン光発光性部分を有する繰り返し単位（Ｃ）を少なくとも１つ有していることが好ましい。
【００８８】
リン光発光性部分とは、励起三重項からの発光が観測される部分であり、リン光量子収率が２５℃において０．００１以上となる部分である。好ましくは０．０１以上、さらに好ましくは０．１以上である。
【００８９】
上記リン光量子収率は、第４版実験化学講座７の分光ＩＩの３９８ページ（１９９２年版、丸善）に記載の方法により測定できる。溶液中でのリン光量子収率は種々の溶媒を用いて測定できるが、本発明に用いられるブロック共重合体が任意の溶媒のいずれかにおいて上記リン光量子収率が達成されればよい。
【００９０】
ブロック共重合体中のリン光発光性部分を有する繰り返し単位（Ｃ）はできるだけ分散した状態で存在していることが好ましく、これにより、いわゆるＴＴ消滅による失活を防止することができより一層高発光効率とすることができる。
【００９１】
リン光発光性部分としては、好ましくは、元素の周期律表でＶＩＩＩ属の金属を含有する錯体系化合物部分であり、さらに好ましくは、イリジウム、オウミウム、ロジウム、パラジウムまたは白金錯体系化合物部分である。より好ましくはイリジウム錯体系化合物部分である。
【００９２】
以下に、リン光発光性部分の例を示すが、本発明はこれに限定されない。なお、連結部を※で示している。
【００９３】
【化１４】
2005015508.tif 000011
【００９４】
【化１５】
2005015508.tif 000012
【００９５】
【化１６】
2005015508.tif 000013
【００９６】
【化１７】
2005015508.tif 000014
【００９７】
本発明に係るリン光性化合物は、励起三重項からの発光が観測される化合物であり、室温（２５℃）にてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が、２５℃において０．０１以上の化合物である。リン光量子収率は好ましくは０．１以上である。
【００９８】
上記リン光量子収率は、リン光発光性部分での方法と同様にして測定することができる。
【００９９】
リン光性化合物は、有機ＥＬ素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることができる。
【０１００】
本発明で用いられるリン光性化合物としては、好ましくは元素の周期律表で８族の金属を含有する錯体系化合物であり、更に好ましくは、イリジウム化合物、オスミウム化合物、ロジウム化合物、パラジウム化合物または白金化合物（白金錯体系化合物）、希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。
【０１０１】
以下に、本発明で用いられるリン光性化合物の具体例を示すが、これらに限定されるものではない。これらの化合物は、例えば、Ｉｎｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．４０巻、１７０４〜１７１１に記載の方法等により合成できる。
【０１０２】
【化１８】
2005015508.tif 000015
【０１０３】
【化１９】
2005015508.tif 000016
【０１０４】
【化２０】
2005015508.tif 000017
【０１０５】
【化２１】
2005015508.tif 000018
【０１０６】
本発明では、正孔輸送部分を有する繰り返し単位となるモノマーや、電子輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーの重合性官能基として、ビニル基やアクリレート基、メタクリレート基を含みそれらがラジカル反応で連結するいわゆるビニル重合ポリマーであってもよいし、ノルボルネン誘導体やエポキシ基、オキセタニル基のような開環重合ポリマーであってもよい。
【０１０７】
本発明に係るブロック共重合体は、リビング重合によりブロック共重合体とすることでブロック共重合体中におけるブロック成分（Ａ）とブロック成分（Ｂ）と繰り返し単位の数を制御することができるので好ましい。
【０１０８】
本発明においては、正孔輸送機能を有する繰り返し単位となるモノマーの表面自由エネルギーが電子輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーの表面自由エネルギーよりも大きいことが好ましい。これにより有機層中における正孔輸送性部分及び電子輸送性部分がそれぞれより一層局所的に集合した状態となることができ、発光効率をより一層向上させることができる。
【０１０９】
表面自由エネルギーとは、表面張力と物質の表面積の積で表され、ひとかたまりの物質の内部にある一部が新たな表面を形成した場合に増加する系のエネルギーのことである。即ち、凝集力の高い材料ほど同一の質量から一定の表面積を増加させるためにエネルギーを要する。本発明のブロック共重合体では、各機能の繰り返し単位ごとに表面自由エネルギーの異なるものを用いることにより、特定の機能の繰り返し単位を基板側あるいは自由界面側に集めることが可能となる。詳しくは、新実験化学講座１８（丸善）「界面とコロイド」第２章に記載の「表面エネルギーの測定」（ｐ６９〜１１７）を参照することができる。
【０１１０】
また、正孔輸送機能を有する繰り返し単位となるモノマーと電子輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーとが非相溶であることが好ましい。これにより有機層中における正孔輸送性部分及び電子輸送性部分がそれぞれより一層局所的に集合した状態となることができ、発光効率をより一層向上させ、より一層長寿命化させることができる。
【０１１１】
非相溶であるとは、２種のモノマーのうち、融点の低い方のモノマーが液体となる圧力と温度条件下で、この液化したモノマーに対する他のモノマー成分の溶解度が１５質量％以下であることをいう。
【０１１２】
また、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、ブロック共重合体が含有されている有機層の陽極側に正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）が６０質量％以上存在し、ブロック共重合体が含有されている層の陰極側に電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）が６０質量％以上存在していることが好ましい。このように、有機層中における正孔輸送性部分の陽極付近への局在化、電子輸送性部分の陰極付近への局在化をさせることにより、より一層発光効率を向上させることができる。また、熱によるブロック共重合体の流動性変動による状態の変化の影響を受けにくく、より一層長寿命とすることができる。
【０１１３】
尚、ここでいうブロック共重合体が含有されている有機層の陽極側、陰極側は、ブロック共重合体を含有する有機層（発光層）を厚さ方向で２等分し、陽極に近い方の有機層を陽極側、陰極に近い方の有機層を陽極側としたものである。
【０１１４】
有機ＥＬ素子を形成する際に、陽極上にブロック共重合体を形成することが素子製造上、好都合であるので、例えば、正孔輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーとして、該モノマーの表面自由エネルギーを電子輸送性部分を有する繰り返し単位となるモノマーの表面自由エネルギーより大きいモノマーを用いることで、ブロック共重合体の正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）が陽極側に集まり、電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）が表面に集まり易くなるので、有機層中における正孔輸送性部分の陽極付近への局在化、電子輸送性部分の陰極付近への局在化を容易にすることができる。
【０１１５】
このような分離は、ブロック共重合体中におけるブロック成分（Ａ）とブロック成分（Ｂ）との存在位置がはじめから分離されている状態のブロック共重合体（例えば、ブロック共重合体の半分がブロック成分（Ａ）で半分がブロック成分（Ｂ）であるようなブロック共重合体）を用いることで達成されてもよいし、ブロック共重合体中におけるブロック成分（Ａ）とブロック成分（Ｂ）との存在位置は分離していないが、有機層に含有されている状態ではじめて分離されるようになってもよい（例えば、ブロック共重合体中でブロック成分（Ａ）とブロック成分（Ｂ）が入り交じって重合しているが、有機層中ではブロック共重合体中のブロック成分（Ａ）とブロック成分（Ｂ）が上述のように分離して局在化するようにブロック共重合体が変形した状態で有機層中に含有されている等）。
【０１１６】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、ブロック共重合体のブロック成分（Ａ）と陽極とを共有結合で結合させておくことが好ましく、このようにすることでブロック共重合体の正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）が陽極側に集まり、電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）が陰極側に集まることになるので、発光効率をより一層向上させ、より一層長寿命化させることができる。特に、本発明に係るブロック共重合体のブロック成分（Ａ）は、ブロック成分（Ａ）の少なくとも一つに加水分解性シリル基を有し、この加水分解性シリル基と陽極とを共有結合させていることが好ましい。これにより、陽極との共有結合形成を容易にすることができる。
【０１１７】
加水分解性シリル基は、下記一般式（７）で表される基である。
【０１１８】
【化２２】
2005015508.tif 000019
【０１１９】
式中、Ｘ，Ｙ，Ｚはアルキル基、アリール基、アルコキシ基またはハロゲン原子を表し、少なくとも１つはアルコキシ基またはハロゲン原子を表す。＊は置換位を表す。
【０１２０】
加水分解性シリル基では、特にトリアルコキシシリル基が好ましい。
また、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、陽極に接して後述する陽極バッファー層を有し、この陽極バッファー層とブロック共重合のブロック成分（Ａ）の少なくとも一つとをイオン結合で結合させることも好ましい。このようにすることでブロック共重合体の正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）が陽極側に集まり、電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）が陰極側に集まることになるので、発光効率をより一層向上させ、より一層長寿命化させることができる。特に、本発明に係るブロック共重合体のブロック成分（Ａ）は、ブロック成分（Ａ）の少なくとも一つにジアルキルアミノ基を有し、このジアルキルアミノ基と陽極バッファー層とをイオン結合させることが好ましい。これにより、陽極バッファー層とのイオン結合形成を容易にすることができる。
【０１２１】
本発明に係るブロック共重合体の分子量は好ましくは、重量平均分子量は２０００〜１００００００であり、数平均分子量は１０００〜５０００００である。この範囲とすることで、発光効率を向上でき、分子が大きいことにより分子鎖の流動性が小さく、また、適度な塗布液の粘度を達成できるので塗膜の平滑性、均一性が向上し、電界が均一にかかるので寿命を向上させることができる。
【０１２２】
また、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、ブロック共重合体を含有する有機層を塗布法により形成することが好ましい。これにより、有機ＥＬ素子の製造を容易とすることができる。塗布法には、例えば、スピンコート法、インクジェット法等が挙げられる。
【０１２３】
次に本発明の有機ＥＬ素子の層構成の好ましい具体例を以下に示すが、本発明はこれらに限定されない。本発明の有機ＥＬ素子は、製造工程の容易にする観点から、下記層構成が好ましい。
【０１２４】
（１）：陽極／発光層／陰極
（２）：陽極／発光層／陰極バッファー層／陰極
（３）：陽極／陽極バッファー層／発光層／陰極
（４）：陽極／陽極バッファー層／発光層／陰極バッファー層／陰極
《陽極》
有機ＥＬ素子における陽極としては、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。このような電極物質の具体例としてはＡｕ等の金属、ＣｕＩ、インジウムチンオキシド（ＩＴＯ）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。また、ＩＤＩＸＯ（Ｉｎ２Ｏ３−ＺｎＯ）等非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。陽極は、これらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により、薄膜を形成させ、フォトリソグラフィー法で所望の形状のパターンを形成してもよく、あるいはパターン精度をあまり必要としない場合は（１００μｍ以上程度）、上記電極物質の蒸着やスパッタリング時に所望の形状のマスクを介してパターンを形成してもよい。この陽極より発光を取り出す場合には、透過率を１０％より大きくすることが望ましく、また、陽極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましい。さらに膜厚は材料にもよるが、通常１０〜１０００ｎｍ、好ましくは１０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【０１２５】
《陰極》
一方、陰極としては、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属（電子注入性金属と称する）、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。このような電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。これらの中で、電子注入性及び酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第二金属との混合物、例えば、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、リチウム／アルミニウム混合物、アルミニウム等が好適である。陰極は、これらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により、薄膜を形成させることにより、作製することができる。また、陰極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常１０ｎｍ〜１０００ｎｍ、好ましくは５０ｎｍ〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。なお、発光を透過させるため、有機ＥＬ素子の陽極または陰極のいずれか一方が、透明または半透明であれば、発光輝度が向上し好都合である。
【０１２６】
次に、本発明の有機ＥＬ素子の構成層として用いられる、注入層、正孔輸送層、電子輸送層等について説明する。
【０１２７】
《注入層：電子注入層、正孔注入層》
注入層は、必要に応じて設け、電子注入層と正孔注入層があり、上記のごとく陽極と発光層または正孔輸送層の間、及び陰極と発光層または電子輸送層との間に存在させてもよい。
【０１２８】
注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日  エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３〜１６６頁）に詳細に記載されており、正孔注入層（陽極バッファー層）と電子注入層（陰極バッファー層）とがある。
【０１２９】
陽極バッファー層（正孔注入層）は、特開平９−４５４７９号公報、同９−２６００６２号公報、同８−２８８０６９号公報等にもその詳細が記載されており、具体例として、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニンバッファー層、酸化バナジウムに代表される酸化物バッファー層、アモルファスカーボンバッファー層、ポリアニリン（エメラルディン）やポリチオフェン等の導電性高分子を用いた高分子バッファー層等が挙げられる。なかでも、ポリジオキシチオフェン類を用いたものが好ましく、これにより、より一層高い発光輝度と発光効率を示し、かつさらに長寿命である有機ＥＬ素子とすることができる。また、陽極バッファー層は、陽極と発光層との間にあり、陰極と発光層とに隣接するように設けられていることが好ましい。これにより、より一層高い発光輝度と発光効率を示し、かつさらに長寿命である有機ＥＬ素子とすることができる。
【０１３０】
陰極バッファー層（電子注入層）は、特開平６−３２５８７１号公報、同９−１７５７４号公報、同１０−７４５８６号公報等にもその詳細が記載されており、具体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファー層、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物バッファー層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファー層、酸化アルミニウムに代表される酸化物バッファー層等が挙げられる。
【０１３１】
上記バッファー層（注入層）はごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるが、その膜厚は０．１ｎｍ〜１００ｎｍの範囲が好ましい。
【０１３２】
阻止層は、上記のごとく、有機化合物薄膜の基本構成層の他に必要に応じて設けられるものである。例えば、特開平１１−２０４２５８号、同１１−２０４３５９号、及び「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日  エヌ・ティー・エス社発行）」の２３７頁等に記載されている正孔阻止（ホールブロック）層がある。
【０１３３】
《阻止層：正孔阻止層、電子阻止層》
正孔阻止層とは広い意味では電子輸送層であり、電子を輸送する機能を有しつつ正孔を輸送する能力が著しく小さい材料からなり、電子を輸送しつつ正孔を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。
【０１３４】
正孔阻止層は、正孔輸送層から移動してくる正孔を陰極に到達するのを阻止する役割と、陰極から注入された電子を効率よく発光層の方向に輸送することができる化合物により形成される。正孔阻止層を構成する材料に求められる物性としては、電子移動度が高く正孔移動度が低いこと、及び正孔を効率的に発光層内に閉じこめるために、発光層のイオン化ポテンシャルより大きいイオン化ポテンシャルの値を有するか、発光層のバンドギャップより大きいバンドギャップを有することが好ましい。正孔阻止材料としては、スチリル化合物、トリアゾール誘導体、フェナントロリン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ボロン誘導体の少なくとも１種を用いることも本発明の効果を得るうえで有効である。
【０１３５】
その他の化合物例として、特開２００３−３１３６７号、同２００３−３１３６８号、特許第２７２１４４１号等に記載の例示化合物が挙げられる。
【０１３６】
一方、電子阻止層とは広い意味では正孔輸送層であり、正孔を輸送する機能を有しつつ電子を輸送する能力が著しく小さい材料からなり、正孔を輸送しつつ電子を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。
【０１３７】
《発光層》
本発明においては、前述した正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）と電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）と有するブロック共重合体と、さらにリン光性化合物とを含有する有機層がこの発光層であることが好ましい。
【０１３８】
また、正孔輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ａ）と、電子輸送性部分を有する繰り返し単位からなるブロック成分（Ｂ）と、リン光発光性部分を有する繰り返し単位（Ｃ）と、を有するブロック共重合体を含有させる有機層が発光層であることが好ましい。
【０１３９】
発光層にリン光性化合物又はリン光発光性部分を有するブロック共重合体を含有させることにより、より発光効率の高い有機ＥＬ素子とすることができる。
【０１４０】
本発明においては、リン光性化合物又はリン光発光性部分のリン光発光極大波長としては特に制限されるものではなく、原理的には、中心金属、配位子、配位子の置換基等を選択することで得られる発光波長を変化させることができるが、リン光発光波長が３８０〜７５０ｎｍにリン光発光の極大波長を有することが好ましい。
【０１４１】
本発明のブロック共重合体を含有する有機エレクトロルミネッセンス素子の発光層には、公知の有機エレクトロルミネッセンス素子に使用される高分子又は低分子の各種有機材料を併用することができる。
【０１４２】
また、リン光性化合物及び／又は蛍光性化合物を複数種用いることで、異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意の発光色を得ることができる。特に、発光色を白色とする場合には、複数のリン光性化合物又は蛍光性化合物を併用することが好ましい。白色発光は、リン光性化合物の種類、ドープ量を調整することで可能であり、このようにすることで照明装置、バックライト等の光源への応用もできる。
【０１４３】
白色を得るためには、青色の発光ドーパントと黄色の発光ドーパントのような補色の関係にあたる２種の発光ドーパントを併用する方法と、青色、緑色、赤色の３原色の発光ドーパントを併用する方法がある。いずれの場合も、少なくとも１種はリン光発光性化合物であり、好ましくはすべてがリン光発光性化合物であることである。
【０１４４】
本明細書の発光する色は、「新編色彩科学ハンドブック」（日本色彩学会編、東京大学出版会、１９８５）の１０８頁の図４．１６において、分光放射輝度計ＣＳ−１０００（ミノルタ製）で測定した結果をＣＩＥ色度座標に当てはめたときの色で決定される。
【０１４５】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の発光層に用いられる各種有機材料としては、発光ホスト、発光ドーパント（蛍光性化合物、リン光性化合物）、正孔輸送材料、電子輸送材料等が挙げられる。
【０１４６】
公知の発光ホストの具体例としては、以下の文献に記載されている化合物が挙げられる。
【０１４７】
特開２００１−２５７０７６、特開２００２−３０８８５５、特開２００１−３１３１７９、特開２００２−３１９４９１、特開２００１−３５７９７７、特開２００２−３３４７８６、特開２００２−８８６０、特開２００２−３３４７８７、特開２００２−１５８７１、特開２００２−３３４７８８、特開２００２−４３０５６、特開２００２−３３４７８９、特開２００２−７５６４５、特開２００２−３３８５７９、特開２００２−１０５４４５、特開２００２−３４３５６８、特開２００２−１４１１７３、特開２００２−３５２９５７、特開２００２−２０３６８３、特開２００２−３６３２２７、特開２００２−２３１４５３、特開２００３−３１６５、特開２００２−２３４８８８、特開２００３−２７０４８、特開２００２−２５５９３４、特開２００２−２６０８６１、特開２００２−２８０１８３、特開２００２−２９９０６０、特開２００２−３０２５１６、特開２００２−３０５０８３、特開２００２−３０５０８４、特開２００２−３０８８３７等。
【０１４８】
正孔輸送材料としては、特に制限はなく、従来、光導伝材料において、正孔の電荷注入輸送材料として慣用されているものやＥＬ素子の正孔注入層、正孔輸送層に使用される公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。
【０１４９】
正孔輸送材料は、正孔の注入もしくは輸送、電子の障壁性のいずれかを有するものであり、有機物、無機物のいずれであってもよい。例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、また、導電性高分子オリゴマー、特にチオフェンオリゴマー等が挙げられる。
【０１５０】
正孔輸送材料としては、ポルフィリン化合物、芳香族第三級アミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第三級アミン化合物を用いることが好ましい。芳香族第三級アミン化合物及びスチリルアミン化合物の代表例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラフェニル−４，４’−ジアミノフェニル；Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−〔１，１’−ビフェニル〕−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）；２，２−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）プロパン；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン；Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラ−ｐ−トリル−４，４’−ジアミノビフェニル；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）−４−フェニルシクロヘキサン；ビス（４−ジメチルアミノ−２−メチルフェニル）フェニルメタン；ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）フェニルメタン；Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ジ（４−メトキシフェニル）−４，４’−ジアミノビフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラフェニル−４，４’−ジアミノジフェニルエーテル；４，４’−ビス（ジフェニルアミノ）クオードリフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（ｐ−トリル）アミン；４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４’−〔４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル〕スチルベン；４−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ−（２−ジフェニルビニル）ベンゼン；３−メトキシ−４’−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノスチルベンゼン；Ｎ−フェニルカルバゾール、さらには、米国特許第５，０６１，５６９号明細書に記載されている２個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば、４，４’−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）、特開平４−３０８６８８号公報に記載されているトリフェニルアミンユニットが３つスターバースト型に連結された４，４’，４’’−トリス〔Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）等が挙げられる。
【０１５１】
更に、これらの材料を高分子鎖に導入した、またはこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。
【０１５２】
また、ｐ型−Ｓｉ，ｐ型−ＳｉＣ等の無機化合物も正孔輸送材料として使用することができる。
【０１５３】
電子輸送材料としては、例えばニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体などが挙げられる。さらに、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることができる。
【０１５４】
更に、これらの材料を高分子鎖に導入した、またはこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。
【０１５５】
また、８−キノリノール誘導体の金属錯体、例えばトリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ）、トリス（５，７−ジクロロ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、ビス（８−キノリノール）亜鉛（Ｚｎｑ）など、及びこれらの金属錯体の中心金属がＩｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｎ、Ｇａ又はＰｂに置き替わった金属錯体も、電子輸送材料として用いることができる。その他、メタルフリー若しくはメタルフタロシアニン、又はそれらの末端がアルキル基やスルホン酸基などで置換されているものも、電子輸送材料として好ましく用いることができる。また、発光層の材料として例示したジスチリルピラジン誘導体も、電子輸送材料として用いることができるし、正孔注入層、正孔輸送層と同様に、ｎ型−Ｓｉ、ｎ型−ＳｉＣなどの無機半導体も電子輸送材料として用いることができる。
【０１５６】
発光ドーパントとしては、大きく分けて蛍光を発光する蛍光性化合物とリン光を発光するリン光性化合物がある。
【０１５７】
蛍光性化合物の代表例としては、クマリン系色素、ピラン系色素、シアニン系色素、クロコニウム系色素、スクアリウム系色素、オキソベンツアントラセン系色素、フルオレセイン系色素、ローダミン系色素、ピリリウム系色素、ペリレン系色素、スチルベン系色素、ポリチオフェン系色素または希土類錯体系蛍光体、その他公知の蛍光性化合物等が挙げられる。
【０１５８】
リン光性化合物の代表例としては、前述したリン光性化合物が挙げられる。また、また、ＷＯ００／７０６５５、特開２００２−２８０１７８、特開２００１−１８１６１６、特開２００２−２８０１７９、特開２００１−１８１６１７、特開２００２−２８０１８０、特開２００１−２４７８５９、特開２００２−２９９０６０、特開２００１−３１３１７８、特開２００２−３０２６７１、特開２００１−３４５１８３、特開２００２−３２４６７９、ＷＯ０２／１５６４５、特開２００２−３３２２９１、特開２００２−５０４８４、特開２００２−３３２２９２、特開２００２−８３６８４、特表２００２−５４０５７２、特開２００２−１１７９７８、特開２００２−３３８５８８、特開２００２−１７０６８４、特開２００２−３５２９６０、ＷＯ０１／９３６４２、特開２００２−５０４８３、特開２００２−１００４７６、特開２００２−１７３６７４、特開２００２−３５９０８２、特開２００２−１７５８８４、特開２００２−３６３５５２、特開２００２−１８４５８２、特開２００３−７４６９、特表２００２−５２５８０８、特開２００３−７４７１、特表２００２−５２５８３３、特開２００３−３１３６６、特開２００２−２２６４９５、特開２００２−２３４８９４、特開２００２−２３５０７６、特開２００２−２４１７５１、特開２００１−３１９７７９、特開２００１−３１９７８０、特開２００２−６２８２４、特開２００２−１００４７４、特開２００２−２０３６７９、特開２００２−３４３５７２、特開２００２−２０３６７８等に記載のリン光性化合物を用いることもできる。
【０１５９】
発光層等の本発明に係る有機層は、例えば、スピンコート法、キャスト法、ＬＢ法、インクジェット法、スプレー法、ペイント法、印刷法等の公知の薄膜化法により製膜して形成することができるが、好ましくはスピンコート法、インクジェット法、印刷法である。
【０１６０】
発光層としての膜厚は特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ、好ましくは５ｎｍ〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。この発光層は、本発明のブロック共重合体やリン光性化合物等が１種または２種以上からなる一層構造であってもよいし、あるいは、同一組成または異種組成の複数層からなる積層構造であってもよい。
【０１６１】
《基体（基板、基材、支持体等ともいう）》
本発明の有機ＥＬ素子に用いることができる基体としては、ガラス、プラスチック等の種類には特に限定はなく、また、透明のものであれば特に制限はないが、好ましく用いられる基板としては例えばガラス、石英、光透過性樹脂フィルムを挙げることができる。特に好ましい基体は、有機ＥＬ素子にフレキシブル性を与えることが可能な樹脂フィルムである。
【０１６２】
樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンスルフィド、ポリアリレート、ポリイミド、ポリカーボネート（ＰＣ）、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）等からなるフィルム等が挙げられる。
【０１６３】
樹脂フィルムの表面には、無機物もしくは有機物の被膜またはその両者のハイブリッド被膜が形成されていてもよい。
【０１６４】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の発光の室温における外部取り出し効率は、１％以上であることが好ましく、より好ましくは２％以上である。ここに、外部取り出し量子効率（％）＝有機ＥＬ素子外部に発光した光子数／有機ＥＬ素子に流した電子数×１００である。
【０１６５】
また、カラーフィルター等の色相改良フィルター等を併用してもよい。
本発明の多色表示装置は少なくとも２種類の異なる発光極大波長を有する有機ＥＬ素子からなるが、有機ＥＬ素子を作製する好適な例を説明する。
【０１６６】
《有機ＥＬ素子の作製方法》
本発明の有機ＥＬ素子の作製方法の一例として、陽極／陽極バッファー層／発光層／陰極バッファー層／陰極からなる有機ＥＬ素子の作製法について説明する。
【０１６７】
まず適当な基体上に、所望の電極物質、例えば、陽極用物質からなる層を、１μｍ以下、好ましくは１０ｎｍ〜２００ｎｍの膜厚になるように、蒸着やスパッタリング等の方法により形成させ、陽極を作製する。次に、この上に素子材料である陽極バッファー層、発光層、陰極バッファー層を形成させる。
【０１６８】
この有機層の薄膜化の方法としては、前記の如く、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、スプレー法、ペイント法、印刷法等がある。さらに層ごとに異なる製膜法を適用してもよい。陽極バッファー層、発光層は塗布法であるスピンコート法、インクジェット法、印刷法が製造負荷の低減の観点から好ましく、陰極バッファー層、陰極は均質な層が得られやすく、かつピンホールが生成しにくい等の点から、真空蒸着法が特に好ましい。溶剤としては、常圧下で６０〜１４０℃の沸点を持つものが好ましい。その理由として、製膜後に、機能層あるいは電極層の形成を蒸着やスパッタリングで行なう際の減圧時に残留する溶剤による欠陥が生じることがある。また、沸点が低すぎる場合は、乾燥が早すぎて均一な製膜が得られにくくなる。
【０１６９】
製膜に蒸着法を採用する場合、その蒸着条件は、使用する化合物の種類等により異なるが、一般にボート加熱温度５０〜４５０℃、真空度１０−６Ｐａ〜１０−２Ｐａ、蒸着速度０．０１ｎｍ〜５０ｎｍ／秒、基板温度−５０℃〜３００℃、膜厚０．１ｎｍ〜５μｍの範囲で適宜選ぶことが望ましい。
【０１７０】
これらの層の形成後、その上に陰極用物質からなる薄膜を、１μｍ以下好ましくは５０ｎｍ〜２００ｎｍの範囲の膜厚になるように、例えば、蒸着やスパッタリング等の方法により形成させ、陰極を設けることにより、所望の有機ＥＬ素子が得られる。この有機ＥＬ素子の発光層の製膜は、作業を乾燥不活性ガス雰囲気下で行う等の配慮が必要となる。
【０１７１】
本発明の表示装置は、発光層形成時のみシャドーマスクを設け、他層は共通として、一面に蒸着法、キャスト法、スピンコート法、インクジェット法、印刷法等で層を形成することができる。
【０１７２】
また作製順序を逆にして、各層を作製することも可能である。
このようにして得られた表示装置に、直流電圧を印加する場合には、陽極を＋、陰極を−の極性として電圧２〜４０Ｖ程度を印加すると、発光が観測できる。また、逆の極性で電圧を印加しても電流は流れずに発光は全く生じない。さらに、交流電圧を印加する場合には、陽極が＋、陰極が−の状態になったときのみ発光する。なお、印加する交流の波形は任意でよい。
【０１７３】
本発明の表示装置は、本発明の有機ＥＬ素子を用いており、表示デバイス、ディスプレー、各種発光光源として用いることができる。表示デバイス、ディスプレーにおいて、青、赤、緑発光の３種の有機ＥＬ素子を用いることにより、フルカラーの表示が可能となる。
【０１７４】
表示デバイス、ディスプレーとしてはテレビ、パソコン、モバイル機器、ＡＶ機器、文字放送表示、自動車内の情報表示等が挙げられる。特に静止画像や動画像を再生する表示装置として使用してもよく、動画再生用の表示装置として使用する場合の駆動方式は単純マトリックス（パッシブマトリックス）方式でもアクティブマトリックス方式でもどちらでもよい。
【０１７５】
本発明の照明装置は、本発明の有機ＥＬ素子を用いており、家庭用照明、車内照明、看板広告、信号機、が挙げられるがこれに限定するものではない。
【０１７６】
本発明の光源は、本発明の有機ＥＬ素子を用いており、例えば、液晶表示装置等のバックライト、時計のバックライト、光記憶媒体の光源、電子写真複写機の光源、光通信処理機の光源、光センサーの光源等としても用いることができる。
【０１７７】
また、本発明に係る有機ＥＬ素子に共振器構造を持たせた有機ＥＬ素子として用いてもよい。このような共振器構造を有した有機ＥＬ素子の使用目的としては、光記憶媒体の光源、電子写真複写機の光源、光通信処理機の光源、光センサーの光源等が挙げられるが、これらに限定されない。また、レーザー発振をさせることにより、上記用途に使用してもよい。
【０１７８】
本発明の有機ＥＬ素子は、前述したように照明用や露光光源のような１種のランプとして使用してもよいし、画像を投影するタイプのプロジェクション装置や、静止画像や動画像を直接視認するタイプの表示装置（ディスプレイ）として使用してもよい。動画再生用の表示装置として使用する場合の駆動方式は単純マトリクス（パッシブマトリクス）方式でもアクティブマトリクス方式でもどちらでもよい。または、異なる発光色を有する本発明の有機ＥＬ素子を３種以上使用することにより、フルカラー表示装置を作製することが可能である。または、一色の発光色、例えば白色発光をカラーフィルターを用いてＢＧＲにし、フルカラー化することも可能である。さらに、有機ＥＬの発光色を色変換フィルターを用いて他色に変換しフルカラー化することも可能であるが、その場合、有機ＥＬ発光のλｍａｘは４８０ｎｍ以下であることが好ましい。
【０１７９】
本発明の有機ＥＬ素子から構成される表示装置の一例を図面に基づいて以下に説明する。
【０１８０】
図１は、有機ＥＬ素子から構成される表示装置の一例を示した模式図である。有機ＥＬ素子の発光により画像情報の表示を行う、例えば、携帯電話等のディスプレイの模式図である。
【０１８１】
ディスプレイ１は、複数の画素を有する表示部Ａ、画像情報に基づいて表示部Ａの画像走査を行う制御部Ｂ等からなる。
【０１８２】
制御部Ｂは、表示部Ａと電気的に接続され、複数の画素それぞれに外部からの画像情報に基づいて走査信号と画像データ信号を送り、走査信号により走査線毎の画素が画像データ信号に応じて順次発光して画像走査を行って画像情報を表示部Ａに表示する。
【０１８３】
図２は、表示部Ａの模式図である。
表示部Ａは基板上に、複数の走査線５及びデータ線６を含む配線部と、複数の画素３等とを有する。表示部Ａの主要な部材の説明を以下に行う。図２においては、画素３の発光した光が、白矢印方向（下方向）へ取り出される場合を示している。
【０１８４】
配線部の走査線５及び複数のデータ線６は、それぞれ導電材料からなり、走査線５とデータ線６は格子状に直交して、直交する位置で画素３に接続している（詳細は図示せず）。
【０１８５】
画素３は、走査線５から走査信号が印加されると、データ線６から画像データ信号を受け取り、受け取った画像データに応じて発光する。発光の色が赤領域の画素、緑領域の画素、青領域の画素を、適宜、同一基板上に並置することによって、フルカラー表示が可能となる。
【０１８６】
次に、画素の発光プロセスを説明する。
図３は、画素の模式図である。
【０１８７】
画素は、有機ＥＬ素子１０、スイッチングトランジスタ１１、駆動トランジスタ１２、コンデンサ１３等を備えている。複数の画素に有機ＥＬ素子１０として、赤色、緑色、青色発光の有機ＥＬ素子を用い、これらを同一基板上に並置することでフルカラー表示を行うことができる。
【０１８８】
図３において、制御部Ｂからデータ線６を介してスイッチングトランジスタ１１のドレインに画像データ信号が印加される。そして、制御部Ｂから走査線５を介してスイッチングトランジスタ１１のゲートに走査信号が印加されると、スイッチングトランジスタ１１の駆動がオンし、ドレインに印加された画像データ信号がコンデンサ１３と駆動トランジスタ１２のゲートに伝達される。
【０１８９】
画像データ信号の伝達により、コンデンサ１３が画像データ信号の電位に応じて充電されるとともに、駆動トランジスタ１２の駆動がオンする。駆動トランジスタ１２は、ドレインが電源ライン７に接続され、ソースが有機ＥＬ素子１０の電極に接続されており、ゲートに印加された画像データ信号の電位に応じて電源ライン７から有機ＥＬ素子１０に電流が供給される。
【０１９０】
制御部Ｂの順次走査により走査信号が次の走査線５に移ると、スイッチングトランジスタ１１の駆動がオフする。しかし、スイッチングトランジスタ１１の駆動がオフしてもコンデンサ１３は充電された画像データ信号の電位を保持するので、駆動トランジスタ１２の駆動はオン状態が保たれて、次の走査信号の印加が行われるまで有機ＥＬ素子１０の発光が継続する。順次走査により次に走査信号が印加されたとき、走査信号に同期した次の画像データ信号の電位に応じて駆動トランジスタ１２が駆動して有機ＥＬ素子１０が発光する。
【０１９１】
すなわち、有機ＥＬ素子１０の発光は、複数の画素それぞれの有機ＥＬ素子１０に対して、アクティブ素子であるスイッチングトランジスタ１１と駆動トランジスタ１２を設けて、複数の画素３それぞれの有機ＥＬ素子１０の発光を行っている。このような発光方法をアクティブマトリクス方式と呼んでいる。
【０１９２】
ここで、有機ＥＬ素子１０の発光は、複数の階調電位を持つ多値の画像データ信号による複数の階調の発光でもよいし、２値の画像データ信号による所定の発光量のオン、オフでもよい。
【０１９３】
また、コンデンサ１３の電位の保持は、次の走査信号の印加まで継続して保持してもよいし、次の走査信号が印加される直前に放電させてもよい。
【０１９４】
本発明においては、上述したアクティブマトリクス方式に限らず、走査信号が走査されたときのみデータ信号に応じて有機ＥＬ素子を発光させるパッシブマトリクス方式の発光駆動でもよい。
【０１９５】
図４は、パッシブマトリクス方式による表示装置の模式図である。図４において、複数の走査線５と複数の画像データ線６が画素３を挟んで対向して格子状に設けられている。
【０１９６】
順次走査により走査線５の走査信号が印加されたとき、印加された走査線５に接続している画素３が画像データ信号に応じて発光する。パッシブマトリクス方式では画素３にアクティブ素子がなく、製造コストの低減が計れる。
【０１９７】
【実施例】
以下、実施例により本発明を説明するが、本発明の実施態様はこれらに限定されない。
【０１９８】
実施例１
〈重合体の製造〉
１．ブロック共重合
（１）ブロック共重合体１の作製
窒素導入管、磁気撹拌子を備えた２００ｍｌ、３つ口フラスコに窒素雰囲気下で予め精製した１００ｍｌのアニソール、０．２５ｍｍｏｌのＣｕＢｒ、０．２５ｍｍｏｌのＮ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ”，Ｎ”−ペンタメチルジエチレントリアミンを加え錯体を形成させた。その後、ブロック成分（Ａ）の原料モノマーである５０ｍｍｏｌのモノマー１を溶解させた後、凍結脱気し、常温に戻した後、開始剤２−ブロモプロパン酸メチル０．５ｍｍｏｌを加え、９０℃で７時間反応させた。反応液をテトラヒドロフランで希釈し、大量のアセトンに投入することでプレポリマーを回収した。
【０１９９】
回収したプレポリマーを窒素導入管、磁気撹拌子を備えた３００ｍｌ、３つ口フラスコに仕込み、２００ｍｌのアニソール、０．２５ｍｍｏｌのＣｕＢｒ、０．２５ｍｍｏｌのＮ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ”，Ｎ”−ペンタメチルジエチレントリアミンを加え錯体が形成したのを確認した。その後、ブロック成分（Ｂ）の原料モノマーである５０ｍｍｏｌのモノマー２を凍結脱気し、常温に戻した後に添加して９０℃で２４時間反応させた。反応液をテトラヒドロフランで希釈し、大量のアセトンに投入することでブロック共重合体１を回収した。
【０２００】
（２）ブロック共重合体２の作製
窒素導入管、磁気撹拌子を備えた２００ｍｌ、３つ口フラスコに窒素雰囲気下で予め精製した１００ｍｌのジクロロメタン、０．２５ｍｍｏｌのＣｕＢｒ、０．２５ｍｍｏｌのＮ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ”，Ｎ”−ペンタメチルジエチレントリアミンを加え錯体を形成させた。その後、ブロック成分（Ａ）の原料モノマーである５０ｍｍｏｌのモノマー３を溶解させた後、凍結脱気し、常温に戻した後、開始剤２−ブロモプロパン酸メチル０．５ｍｍｏｌを加え、室温で７時間反応させた。その後、ブロック成分（Ｂ）の原料モノマーである５０ｍｍｏｌのモノマー４を凍結脱気し、常温に戻した後に添加して室温でさらに２４時間反応させた。反応液をテトラヒドロフランで希釈し、大量のアセトンに投入することでブロック共重合体２を回収した。
【０２０１】
（３）ブロック共重合体３の作製
窒素導入管、磁気撹拌子を備えた２００ｍｌ、３つ口フラスコに窒素雰囲気下で予め精製した１００ｍｌのアニソール、０．２５ｍｍｏｌのＣｕＢｒ、０．２５ｍｍｏｌのＮ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ”，Ｎ”−ペンタメチルジエチレントリアミンを加え錯体を形成させた。その後、ブロック成分（Ａ）の原料モノマーである５０ｍｍｏｌのモノマー１と、繰り返し単位（Ｃ）の原料モノマーである１ｍｍｏｌのモノマー５を溶解させた後、凍結脱気し、常温に戻した後、開始剤２−ブロモプロパン酸メチル０．５ｍｍｏｌを加え、９０℃で７時間反応させた。反応液をテトラヒドロフランで希釈し、大量のアセトンに投入することでプレポリマーを回収した。
【０２０２】
回収したプレポリマーを窒素導入管、磁気撹拌子を備えた３００ｍｌ、３つ口フラスコに仕込み、２００ｍｌのアニソール、０．２５ｍｍｏｌのＣｕＢｒ、０．２５ｍｍｏｌのＮ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ”，Ｎ”−ペンタメチルジエチレントリアミンを加え錯体が形成したのを確認した。その後、ブロック成分（Ｂ）の原料モノマーである５０ｍｍｏｌのモノマー２を凍結脱気し、常温に戻した後に添加して９０℃で２４時間反応させた。反応液をテトラヒドロフランで希釈し、大量のアセトンに投入することでブロック共重合体３を回収した。
【０２０３】
（４）ブロック共重合体４の作製
窒素導入管、磁気撹拌子を備えた２００ｍｌ、３つ口フラスコに窒素雰囲気下で予め精製した１００ｍｌのジクロロメタン、０．２５ｍｍｏｌのＣｕＢｒ、０．２５ｍｍｏｌのＮ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ”，Ｎ”−ペンタメチルジエチレントリアミンを加え錯体を形成させた。その後、ブロック成分（Ａ）の原料モノマーである５０ｍｍｏｌのモノマー３と、繰り返し単位（Ｃ）の原料モノマーである１ｍｍｏｌのモノマー５を溶解させた後、凍結脱気し、常温に戻した後、開始剤２−ブロモプロパン酸メチル０．５ｍｍｏｌを加え、室温で７時間反応させた。その後、ブロック成分（Ｂ）の原料モノマーである５０ｍｍｏｌのモノマー４を凍結脱気し、常温に戻した後に添加して室温でさらに２４時間反応させた。反応液をテトラヒドロフランで希釈し、大量のアセトンに投入することでブロック共重合体４を回収した。
【０２０４】
（５）ブロック共重合体５の作製
ブロック共重合体３の作製において、５０ｍｍｏｌのモノマー１を、４９ｍｍｏｌのモノマー１と１ｍｍｏｌのモノマー６に変更した以外は、ブロック共重合体３の製造方法と同様の方法でブロック共重合体５を作製した。
【０２０５】
（６）ブロック共重合体６の作製
ブロック共重合体３の作製において、５０ｍｍｏｌのモノマー１を、４５ｍｍｏｌのモノマー１と５ｍｍｏｌのモノマー７に変更した以外は、ブロック共重合体３の製造方法と同様の方法でブロック共重合体６を作製した。
【０２０６】
（７）ブロック共重合体７の作製
ブロック共重合体６の作製において、５ｍｍｏｌのモノマー５を０．９ｍｍｏｌのモノマー５と０．１ｍｍｏｌのモノマー９に変更した以外は、ブロック共重合体６の製造方法と同様の方法でブロック共重合体７を作製した。
【０２０７】
（８）ブロック共重合体８の作製
ブロック共重合体６の作製において、１ｍｍｏｌのモノマー５を１ｍｍｏｌのモノマー８に変更した以外は、ブロック共重合体６の製造方法と同様の方法でブロック共重合体８を作製した。
【０２０８】
（９）ブロック共重合体９の作製
ブロック共重合体６の作製において、１ｍｍｏｌのモノマー５を１ｍｍｏｌのモノマー１０に変更した以外は、ブロック共重合体６の製造方法と同様の方法でブロック共重合体９を作製した。
【０２０９】
（１０）ブロック共重合体１０の作製
窒素導入管、磁気撹拌子を備えた２００ｍｌ、３つ口フラスコに窒素雰囲気下で予め精製した２０ｍｌのアニソール、０．０５ｍｍｏｌのＣｕＢｒ、０．０５ｍｍｏｌのＮ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ”，Ｎ”−ペンタメチルジエチレントリアミンを加え錯体を形成させた。その後、５ｍｍｏｌのモノマー７を溶解させた後、凍結脱気し、常温に戻した後、開始剤２−ブロモプロパン酸メチル０．１ｍｍｏｌを加え、９０℃で７時間反応させた。反応液をテトラヒドロフランで希釈し、大量のアセトンに投入することでプレポリマー１を回収した。
【０２１０】
回収したプレポリマー１を窒素導入管、磁気撹拌子を備えた３００ｍｌ、３つ口フラスコに仕込み、２００ｍｌのアニソール、０．２５ｍｍｏｌのＣｕＢｒ、０．２５ｍｍｏｌのＮ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ”，Ｎ”−ペンタメチルジエチレントリアミンを加え錯体が形成したのを確認した。その後、ブロック成分（Ａ）の原料モノマーである４５ｍｍｏｌのモノマー１と、繰り返し単位（Ｃ）の原料モノマーである０．７ｍｍｏｌのモノマー５、０．２３ｍｍｏｌのモノマー８、及び０．０７ｍｍｏｌのモノマー９を溶解させた後、凍結脱気し、常温に戻した後に添加して９０℃で２４時間反応させた。反応液をテトラヒドロフランで希釈し、大量のアセトンに投入することでプレポリマー２を回収した。
【０２１１】
回収したプレポリマー２を窒素導入管、磁気撹拌子を備えた３００ｍｌ、３つ口フラスコに仕込み、２００ｍｌのアニソール、０．２５ｍｍｏｌのＣｕＢｒ、０．２５ｍｍｏｌのＮ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ”，Ｎ”−ペンタメチルジエチレントリアミンを加え錯体が形成したのを確認した。その後、ブロック成分（Ｂ）の原料モノマーである５０ｍｍｏｌのモノマー２を凍結脱気し、常温に戻した後に添加して９０℃で２４時間反応させた。反応液をテトラヒドロフランで希釈し、大量のアセトンに投入することでブロック共重合体１０を回収した。
【０２１２】
（１１）ブロック共重合体１１の作製
ブロック共重合体１０の作製において、５ｍｍｏｌのモノマー７を５ｍｍｏｌのモノマー６に変更した以外は、ブロック共重合体１０の製造方法と同様の方法でブロック共重合体１１を作製した。
【０２１３】
【化２３】
2005015508.tif 000020
【０２１４】
【化２４】
2005015508.tif 000021
【０２１５】
【表１】
2005015508.tif 000022
【０２１６】
２．ランダム共重合体
（１）ランダム共重合体１の作製
窒素導入管、磁気撹拌子を備えた１００ｍｌ、３つ口フラスコに窒素雰囲気下で予め精製した５０ｍｌのアニソール、１０ｍｍｏｌのモノマー１と１０ｍｍｏｌのモノマー２、０．２ｍｍｏｌのアゾビスイソブチロニトリルを加え、凍結脱気した。その後、７０℃で２４時間反応させた。ランダム共重合体１は大量のアセトンに投入することで回収した。
【０２１７】
（２）ランダム共重合体２の作製
窒素導入管、磁気撹拌子を備えた１００ｍｌ、３つ口フラスコに窒素雰囲気下で予め精製した５０ｍｌのアニソール、１０ｍｍｏｌのモノマー１と、１０ｍｍｏｌのモノマー２と０．１ｍｍｏｌのモノマー５と、０．２ｍｍｏｌのアゾビスイソブチロニトリルを加え、凍結脱気した。その後、７０℃で２４時間反応させた。ランダム共重合体２は大量のアセトンに投入することで回収した。
【０２１８】
なお、ランダム共重合体１、２はランダム重合であるため、重合体中にブロック成分（Ａ）、ブロック成分（Ｂ）は形成されていない。
【０２１９】
【表２】
2005015508.tif 000023
【０２２０】
〈有機ＥＬ素子１−１〜１−４の作製〉
有機ＥＬ素子１−１を以下のようにして作製した。
【０２２１】
陽極として１００ｍｍ×１００ｍｍ×１．１ｍｍのガラス基板上にＩＴＯ（インジウムチンオキシド）を１００ｎｍ成膜した基板（ＮＨテクノグラス社製ＮＡ−４５）にパターニングを行った後、このＩＴＯ透明電極を設けた透明支持基板をイソプロピルアルコールで超音波洗浄し、乾燥窒素ガスで乾燥し、ＵＶオゾン洗浄を５分間行なった。この透明支持基板上に、ランダム共重合体１を３０ｍｇとリン光性化合物として０．４ｍｇのＩｒ−１２をジクロロベンゼン１ｍｌに溶解させ、１０００ｒｐｍ、５ｓｅｃの条件下、スピンコートし（膜厚約１００ｎｍ）、６０度で１時間真空乾燥し、発光層とした。これを真空蒸着装置に取付け、次いで、真空槽を４×１０−４Ｐａまで減圧し、陰極バッファー層としてフッ化リチウム０．５ｎｍ及び陰極としてアルミニウム１１０ｎｍを蒸着して陰極を形成した。最後にガラス封止をし、有機ＥＬ素子１−１を作製した。
【０２２２】
上記の有機ＥＬ素子１−１の製造方法において、発光層に用いたランダム共重合体１を、表１に示すブロック共重合体に変更した以外は有機ＥＬ素子１−１の製造方法と同様にして、有機ＥＬ素子１−２〜１−４を作製した。
【０２２３】
《有機ＥＬ素子１−１〜１−４の評価》
得られた有機ＥＬ素子１−１〜１−４の各々について下記の評価を行った。
【０２２４】
（発光輝度、発光効率、半減寿命）
有機ＥＬ素子１−１〜１−４の各々の素子を、温度２３度、乾燥窒素ガス雰囲気下で２．５ｍＡ／ｃｍ２の電流を供給した時の発光輝度（ｃｄ／ｍ２）、発光効率（ｌｍ／Ｗ）及び発光輝度の半減する時間である半減寿命を測定した。ここで、発光輝度等の測定にはＣＳ−１０００（ミノルタ製）を用いた。
【０２２５】
なお、表３の発光輝度、発光効率、半減寿命の評価結果は、有機ＥＬ素子１−１の測定値を１００とした時の相対値で表した。
【０２２６】
結果を表３に示す。
【０２２７】
【表３】
2005015508.tif 000024
【０２２８】
有機ＥＬ素子１−１〜１−４は青色に発光した。また、表１より明らかなように、本発明の有機ＥＬ素子は、発光輝度、発光効率、半減寿命のいずれにおいても非常に優れていることがわかった。
【０２２９】
また、有機ＥＬ素子１−１〜１−４の発光層に用いたＩｒ−１２をＩｒ−１に変更して緑色に発光する有機ＥＬ素子１−１Ｇ〜１−３Ｇを作製し、同様に評価してみたが、本発明の有機ＥＬ素子（１−２Ｇ、１−３Ｇ、１−４Ｇ）は、発光効率、発光輝度、半減寿命のいずれにおいても非常に優れていることがわかった。
【０２３０】
さらに、有機ＥＬ素子１−１〜１−４に用いたＩｒ−１２をＩｒ−９に変更して赤色に発光する有機ＥＬ素子１−１Ｒ〜１−４Ｒを作製し、同様に評価してみたが、本発明の有機ＥＬ素子（１−２Ｒ、１−３Ｒ、１−４Ｒ）は、発光輝度、発光効率、半減寿命のいずれにおいても非常に優れていることが分かった。
【０２３１】
実施例２
〈有機ＥＬ素子２−１〜２−４の作製〉
有機ＥＬ素子２−１を以下のようにして作製した。
【０２３２】
ＩＴＯ基板（前出）を実施例１と同様に製膜、洗浄、乾燥、オゾン洗浄した。この透明支持基板上に電極改質層としてＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ溶液（ポリエチレンジオキシチオフェン−ポリスルフォン酸ドープ体；バイエル製ｂａｙｔｒｏｎ）を膜厚約１００ｎｍでスピンコートした後、真空加熱乾燥した。この上に３０ｍｇのランダム共重合体２をジクロロメタン２ｍｌに溶解し、その溶液をスピンコートすることで膜厚１００ｎｍの発光層を得た。これを真空蒸着装置に取付け、次いで、真空槽を４×１０−４Ｐａまで減圧し、陰極バッファー層としてフッ化リチウム０．５ｎｍ及び陰極としてアルミニウム１１０ｎｍを蒸着して陰極を形成した。最後にガラス封止をし、有機ＥＬ素子２−１を作製した。
【０２３３】
上記の有機ＥＬ素子２−１の製造方法において、発光層に用いたランダム共重合体２を、表４に記載のブロック共重合体に変更した以外は有機ＥＬ素子２−１の製造方法と同様にして、有機ＥＬ素子２−２〜２−４を作製した。
【０２３４】
【化２５】
2005015508.tif 000025
【０２３５】
《有機ＥＬ素子２−１〜２−４の評価》
得られた有機ＥＬ素子２−１〜２−４について実施例１と同様の評価を行った。
【０２３６】
発光輝度、発光効率、半減寿命は有機ＥＬ素子２−１の測定値を１００とした時の相対値で表した。
【０２３７】
結果を表４に示す。
【０２３８】
【表４】
2005015508.tif 000026
【０２３９】
表４より明らかなように、本発明の有機ＥＬ素子は、発光輝度、発光効率、半減寿命のいずれにおいても非常に優れていることがわかった。
【０２４０】
また、有機ＥＬ素子２−４の製造方法において、ブロック共重合体６をブロック共重合体８に変更した以外は有機ＥＬ素子２−４の製造方法と同様にして、有機ＥＬ素子２−４Ｇを作製し、同様に評価してみたが、有機ＥＬ素子２−４Ｇは緑色に発光し、発光輝度、発光効率、半減寿命のいずれにおいても非常に優れていることが分かった。
【０２４１】
さらに、有機ＥＬ素子２−４の製造方法において、ブロック共重合体６をブロック共重合体９に変更した以外は有機ＥＬ素子２−４の製造方法と同様にして、有機ＥＬ素子２−４Ｒを作製し、同様に評価してみたが、有機ＥＬ素子２−４Ｒは赤色に発光し、発光輝度、発光効率、半減寿命のいずれにおいても非常に優れていることが分かった。
【０２４２】
実施例３
実施例１で作製した有機ＥＬ素子１−４の０．４ｍｇのリン光性化合物Ｉｒ−１２を、０．４ｍｇのＩｒ−１２と０．０４ｍｇのＩｒ−６に置き換えた以外は有機ＥＬ素子１−４と全く同じ方法で有機ＥＬ素子３−１を作製した。
【０２４３】
有機ＥＬ素子３−１は白色に発光し、さらに、実施例１と同様にして発光輝度、発光効率、半減寿命を測定したところ、いずれにおいても非常に優れていることが分かった。
【０２４４】
実施例４
〈有機ＥＬ素子４−１の作製〉
実施例２で作製した有機ＥＬ素子２−４のブロック共重合体６をブロック共重合体７に変更した以外は有機ＥＬ素子２−４と全く同じ方法で有機ＥＬ素子４−１を作製した。
【０２４５】
〈有機ＥＬ素子４−２の作製〉
実施例２で作製した有機ＥＬ素子２−４のブロック共重合体６をブロック共重合体１０に変更した以外は有機ＥＬ素子２−４と全く同じ方法で有機ＥＬ素子４−２を作製した。
【０２４６】
〈有機ＥＬ素子４−３の作製〉
ＩＴＯ基板（前出）を実施例１と同様に製膜、洗浄、乾燥、オゾン洗浄した。この上に３０ｍｇのランダム共重合体１１をジクロロメタン２ｍｌに溶解し、その溶液をスピンコートすることで膜厚１００ｎｍの発光層を得た。これを真空蒸着装置に取付け、次いで、真空槽を４×１０−４Ｐａまで減圧し、陰極バッファー層としてフッ化リチウム０．５ｎｍ及び陰極としてアルミニウム１１０ｎｍを蒸着して陰極を形成した。最後にガラス封止をし、有機ＥＬ素子４−３を作製した。
【０２４７】
〈有機ＥＬ素子４−１〜４−３の評価〉
有機ＥＬ素子４−１、４−２、４−３は白色に発光し、さらに、発光輝度、発光効率、半減寿命のいずれにおいても優れていることがわかった。特に、ブロック共重合体の末端部にトリアルコキシシリル基を導入したブロック共重合体１０を用いた有機ＥＬ素子４−２や、ブロック共重合体の末端部にジエチルアミノ基を導入したブロック共重合体１１を用いた有機ＥＬ素子４−３は、本発明の効果を十分得ることができ、有機ＥＬ素子４−２は、発光輝度、発光効率、半減寿命のいずれにおいても非常に優れていることが分かった。
【０２４８】
実施例５
《フルカラー表示装置の作製》
〈フルカラー表示装置（１）〉
（青色発光有機ＥＬ素子）
実施例１で作製した有機ＥＬ素子１−４を用いた。
【０２４９】
（緑色発光有機ＥＬ素子）
実施例１で作製した有機ＥＬ素子１−４Ｇを用いた。
【０２５０】
（赤色発光有機ＥＬ素子）
実施例１で作製した有機ＥＬ素子１−４Ｒを用いた。
〈フルカラー表示装置（２）〉
（青色発光有機ＥＬ素子）
実施例２で作製した有機ＥＬ素子２−４を用いた。
【０２５１】
（緑色発光有機ＥＬ素子）
実施例２で作製した有機ＥＬ素子２−４Ｇを用いた。
【０２５２】
（赤色発光有機ＥＬ素子）
実施例２で作製した有機ＥＬ素子２−４Ｒを用いた。
【０２５３】
上記の赤色、緑色及び青色発光有機ＥＬ素子を、同一基板上に並置し、図１に記載の形態を有するアクティブマトリクス方式フルカラー表示装置（１）、（２）を作製し、図２には、作製した前記表示装置の表示部Ａの模式図のみを示した。即ち、同一基板上に、複数の走査線５及びデータ線６を含む配線部と、並置した複数の画素３（発光の色が赤領域の画素、緑領域の画素、青領域の画素等）とを有し、配線部の走査線５及び複数のデータ線６はそれぞれ導電材料からなり、走査線５とデータ線６は格子状に直交して、直交する位置で画素３に接続している（詳細は図示せず）。前記複数の画素３は、それぞれの発光色に対応した有機ＥＬ素子、アクティブ素子であるスイッチングトランジスタと駆動トランジスタそれぞれが設けられたアクティブマトリクス方式で駆動されており、走査線５から走査信号が印加されると、データ線６から画像データ信号を受け取り、受け取った画像データに応じて発光する。この様に各赤、緑、青の画素を適宜、並置することによって、フルカラー表示装置（１）、（２）を作製した。
【０２５４】
該フルカラー表示装置（１）、（２）を駆動することにより、発光輝度、発光効率の高く、長寿命なフルカラー動画表示が得られることを確認することができた。
【０２５５】
実施例６
実施例３の有機ＥＬ素子３−１、実施例４の有機ＥＬ素子４−２の非発光面をガラスケースで覆い、照明装置とした。照明装置は直流電源を用いることにより、白色光を発する薄型の照明装置として使用することができた。図５は照明装置の概略図で、図６は照明装置の断面図である。
【０２５６】
【発明の効果】
本発明により、発光効率が高く長寿命であり、かつ、製造負荷が低減された有機エレクトロルミネッセンス素子及び該有機エレクトロルミネッセンス素子に含有されるブロック共重合体、有機エレクトロルミネッセンス素子を有する表示装置、照明装置及び光源を提供することができた。
【図面の簡単な説明】
【図１】有機ＥＬ素子から構成される表示装置の一例を示した模式図である。
【図２】表示部Ａの模式図である。
【図３】画素の模式図である。
【図４】パッシブマトリクス方式による表示装置の模式図である。
【図５】照明装置の概略図である。
【図６】照明装置の断面図である。
【符号の説明】
１  ディスプレイ
３  画素
５  走査線
６  データ線
７  電源ライン
１０  有機ＥＬ素子
１１  スイッチングトランジスタ
１２  駆動トランジスタ
１３  コンデンサ
Ａ  表示部
Ｂ  制御部
【図１】
2005015508.tif 000031
【図２】
2005015508.tif 000032
【図３】
2005015508.tif 000033
【図４】
2005015508.tif 000034
【図５】
2005015508.tif 000035
【図６】
2005015508.tif 000036