(57)【要約】【課題】混合物の嵩比重を高くして吐出量を向上させることができるとともに、粒状飽和ポリエステルと粉体状フィラーとの分級を防止して一定の成分比でポリエステル組成物が得られるポリエステル組成物の製造方法を提供する。【解決手段】本発明のポリエステル組成物の製造方法は、粒状飽和ポリエステルと粉体状フィラーとを混合する際に、エポキシ基含有化合物を含む成分が水系媒体中に分散、または溶解した液体を添加する。そして、エポキシ基含有化合物を含む成分１を介して、粒状飽和ポリエステル２に粉体状フィラー３を付着させる。【選択図】  図１
2005015646.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
粒状飽和ポリエステルと粉体状フィラーとを混合する際に、エポキシ基含有化合物を含む成分が水系媒体中に分散または溶解した液体Ａを添加することを特徴とするポリエステル組成物の製造方法。
【請求項２】
粒状飽和ポリエステルに、液体Ａ、粉体状フィラーをこの順で添加することを特徴とする請求項１に記載のポリエステル組成物の製造方法。
【請求項３】
エポキシ基含有化合物を含む成分が、エチレン・グリシジル（メタ）アクリレート共重合体であることを特徴とする請求項１または２に記載のポリエステル組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、粒状飽和ポリエステルと粉体状フィラーとを混合してポリエステル組成物を製造するポリエステル組成物の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
飽和ポリエステルと粉体状フィラーとを含有するポリエステル組成物は、その物性が優れることから、幅広い分野で使用されている。
このポリエステル組成物の製造方法の一例について図２を参照して説明する。ここで、図２は、上記のポリエステル組成物を製造する際に使用される製造装置の一例を模式的に示す図である。この製造装置１０は、ブレンダ１１と、ブレンダ１１から供給された混合物を一定量で供給する定量フィーダ１２と、混合物を溶融混練する押出機１３と、押出機１３から吐出したストランド１４を冷却する冷却槽１５と、ストランド１４を切断するペレタイザ１６とを具備して概略構成される。
【０００３】
そして、この製造方法では、まず、粒状飽和ポリエステルと粉体状フィラーとをタンブラーミキサなどのブレンダ１１内に投入し、ブレンダ１１を作動させて混合する。次いで、この混合物を落下させることで定量フィーダ１２に供給して所定の速度で押出機１３に供給する。そして、加熱された押出機１３内で溶融混練し、次いで、押出機１３のダイス１７から吐出したストランド１４を冷却槽１５内で冷却し、そのストランド１４をペレタイザ１６で切断して、ポリエステル組成物のペレットを得る。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、粉体状フィラーは嵩比重が小さく、粉体状フィラーと粒状飽和ポリエステルの嵩比重は差があることから、ブレンダから落下させたときの粉体状フィラーと粒状飽和ポリエステルとの落下速度は異なる。そのため、ブレンダで混合したにもかかわらず、粉体状フィラーと粒状飽和ポリエステルとが分級して、押出機に供給される混合物中における粒状飽和ポリエステルと粉体状フィラーとの比率が経時的に変化し、フィラーが飽和ポリエステル中に偏在する、分散性不良の問題が発生した。具体的には、初期には飽和ポリエステルが多いものになり、後期には粉体状フィラーが多いものになっていた。
本発明は、前記事情を鑑みてなされたものであり、粒状飽和ポリエステルと粉体状フィラーとの分級を防止してフィラーの分散性が高く、一定の成分比のポリエステル組成物を得ることができるポリエステル組成物の製造方法を提供することを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明のポリエステル組成物の製造方法は、粒状飽和ポリエステルと粉体状フィラーとを混合する際に、エポキシ基含有化合物を含む成分が水系媒体中に分散または溶解した液体Ａを添加することを特徴とする。
ポリエステル組成物の製造方法においては、粒状飽和ポリエステルに、液体Ａ、粉体状フィラーをこの順で添加することが好ましい。
また、エポキシ基含有化合物を含む成分が、エチレン・グリシジル（メタ）アクリレート共重合体であることが好ましい。
【０００６】
【発明の実施の形態】
本発明のポリエステル組成物の製造方法の一例について図面を参照して説明する。
このポリエステル組成物の製造方法では、図２に示す製造装置を用い、まず、タンブラーミキサなどのブレンダ１１に粒状飽和ポリエステルと粉体状フィラーとを含む原料を投入し、次いで、ブレンダ１１を作動させて混合する。ここで、ブレンダ１１に原料を投入する際に液体Ａをブレンダ１１内に添加する。
次いで、ブレンダ１１によって混合された粒状飽和ポリエステルと粉体状フィラーと液体Ａとを含む混合物を落下させて定量フィーダ１２に供給して、この混合物を所定の速度で押出機１３に供給する。そして、混合物を加熱された押出機１３内で溶融混練し、次いで、押出機１３のダイスから吐出したストランド１４を冷却槽１５内で冷却し、そのストランド１４をペレタイザ１６で切断して、ポリエステル組成物のペレットを得る。
【０００７】
この製造方法において、原料をブレンダ１１に投入する際には、ブレンダ１１内に最初に粒状飽和ポリエステルを投入し、次いで、液体Ａ、粉体状フィラーの順で添加することが好ましい。このような順で添加すれば、粒状飽和ポリエステルの表面に液体Ａを十分に付着させてから、粉体状フィラーを添加できるので、粒状飽和ポリエステルの表面に粉体状フィラーをより付着させることができる。したがって、分級をより防止できる。
【０００８】
液体Ａは、エポキシ基含有化合物を含む成分が水系媒体中に分散または溶解したものである。エポキシ基含有化合物としては、例えば、エポキシ基含有（メタ）アクリレートを含む成分を構成単位とした共重合体などが挙げられる。そのような共重合体の中でも、分級をより防ぐとともに強度の低下をより防ぐことから、エチレン・グリシジル（メタ）アクリレート共重合体が好ましい。
【０００９】
液体Ａにおいて、エポキシ基含有化合物を含む成分の濃度は、１０〜５０質量％であることが好ましい。このような濃度であれば、エポキシ基含有化合物を含む成分をより均一に分散または溶解できるとともに、ポリエステルの加水分解の原因になる水の添加を少なくできる。また、この濃度の下限値は２５質量％以上であることがより好ましく、上限値は４５質量％以下であることがより好ましい。
【００１０】
液体Ａには、乳化剤が含まれていることが好ましい。液体Ａに乳化剤が含まれていれば、エポキシ基含有化合物を含む成分が液中で均一に分散する。その結果、エポキシ基含有化合物を含む成分がブレンダ内で均一に分散しやすくなり、粒状飽和ポリエステルに粉体状フィラーをより付着させることができるので、粒状飽和ポリエステルと粉体状フィラーとの分級をより防止できる。
乳化剤としては、エポキシ基含有化合物を含む成分を乳化できるものであれば特に制限はない。
乳化剤が含まれるとともに、エポキシ基含有化合物を含む成分がエチレン・グリシジル（メタ）アクリレート共重合体である液体Ａとしては、住友精化（株）製セポルジョンＧなどが挙げられる。
【００１１】
液体Ａの添加量は、エポキシ基含有化合物を含む成分が、ポリエステル組成物中の０．３〜３．０質量％になるような量であることが好ましい。このような添加量であれば、分級を確実に防ぐことができるとともに、必要以上の添加によるコスト増を防ぐことができる。液体Ａの添加量の下限値は、エポキシ基含有化合物を含む成分がポリエステル組成物中の０．５質量％以上になるような量であることがより好ましく、上限値は、エポキシ基含有化合物を含む成分がポリエステル組成物中の２．０質量％以下になるような量であることがより好ましい。
【００１２】
粒状飽和ポリエステルとしては、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリプロピレンテレフタレートなどのチップ、ペレット、粒子などが挙げられる。これらの中でも、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートのチップあるいはペレットが好適に用いられる。ここで、粒状とは、長さ２．０〜５．０ｍｍのもの、あるいは、粒子径１．０〜３．５ｍｍのもののことである。
また、このような粒状飽和ポリエステルの嵩比重は、１．０ｇ／ｃｍ３  以下である。ここで、嵩比重とは、一定容量の容器内に試料を自然落下させて充填し、容器内に充填された試料の質量を容器容量で除した値のことである。
粒状飽和ポリエステルの添加量は、特に制限されないが、ポリエステル組成物中の２０〜９５質量％になるような量であることが好ましい。
【００１３】
粉体状フィラーとしては、例えば、ガラス繊維、炭素繊維等の繊維強化材、チタン酸等のウイスカー、タルク、マイカ、ワラストナイト、ベントナイト、モンモリロナイト、炭酸カルシウム、木粉等の粉末強化材などの粉体が挙げられる。ここで、粉体とは、長さ１０００μｍ以下のもの、あるいは、粒子径５００μｍ以下のものが挙げられる。このような粉体状フィラーの嵩比重は、０．７ｇ／ｃｍ３  以下である。
粉体状フィラーの添加量は、特に制限されないが、ポリエステル組成物中の５〜８０質量％になるような量であることが好ましい。
【００１４】
ポリエステル組成物には、必要に応じて、粉体状フィラー以外の添加剤、例えば、多官能性化合物、安定剤、滑剤、難燃剤、帯電防止剤、着色剤、抗菌剤などを添加することもできる。
【００１５】
上述した製造方法で使用される押出機は、単軸押出機であってもよいし、二軸押出機であってもよい。押出機の温度は、通常、２３０〜３００℃の範囲であり、吐出量は２０〜５００ｋｇ／時間である。
【００１６】
以上説明した製造方法にあっては、粒状飽和ポリエステルと粉体状フィラーとを混合する際に上記液体Ａを添加するので、液体Ａの水系媒体を混合物に含ませることができ、嵩比重の低い粉体状フィラーをまとめることができる。また、図１に示すように、液体Ａ中に含まれるエポキシ基含有化合物を含む成分１が粒状飽和ポリエステル２に付着し、さらに、これが接着剤の役割を果たして粉体状フィラー３が付着する。このように、粉体状フィラーがまとまり、粒状飽和ポリエステルに粉体状フィラーが付着した結果、ブレンダから落下させたときの粒状飽和ポリエステルと粉体状フィラーとの落下速度が同じになるため、分級を防止できる。
【００１７】
そして、分級が防止されたことで、押出機に供給される混合物中における粒状飽和ポリエステルと粉体状フィラーとの比率が一定化するので、フィラーが飽和ポリエステル中に偏在することがなく、分散性が高くなる。
しかも、飽和ポリエステルに水系媒体を添加し、加熱した場合には、加水分解によってポリエステル組成物の強度が低下する可能性があるが、エポキシ基含有化合物を含む成分で粉体状フィラーを粒状飽和ポリエステルに付着させた場合には、水が添加された場合でも強度の低下を抑えることができる。
【００１８】
なお、本発明は上述した例に限定されず、例えば、上述した例では図２に示す製造装置１０を用い、粒状飽和ポリエステルと粉体状フィラーとをブレンダで混合したが、他の手段でこれらを混合することもできる。
【００１９】
【実施例】
以下、本発明について実施例を示して具体的に説明する。
（実施例１）
粒状ポリブチレンテレフタレート（三菱レイヨン製  タフペットＰＢＴ  Ｎ１３００、嵩比重０．７５ｇ／ｃｍ３）８０質量部と、液体Ａ（住友精化製  セポルジョンＧ、エポキシ基含有化合物の濃度４０質量％）１．５質量部と、粉体状フィラー（林化成製  ＭＩＣＡ  ＰＯＷＤＥＲ３２５、平均粒径５０μｍ、嵩比重０．５０ｇ／ｃｍ３）２０質量部とをブレンダ１１に投入し、２０回／分の条件で２０分間回転させて、内容物を混合した。次いで、ブレンダ１１の吐出口を開けて内容物を定量フィーダ１２に落下させた。そして、定量フィーダ１２により内容物を押出機１３に２００ｋｇ／時間で供給して、溶融、混練し、得られたポリエステル組成物をダイス１７から押し出し、ペレタイザ１６で粒状に切断した。この時の押出機のバレル温度は２５０℃であった。
押出工程の初期（押出開始から５分後）、押出工程の中期（押出開始から６０分後）、押出工程の後期（押出開始から１３５分後）にそれぞれ得られたポリエステル組成物中の粉体状フィラーの含有量を灰化法（８００℃で２時間の熱処理）で分析した。その結果、粉体状フィラーの含有量はそれぞれ、１９．３質量％、２０．４質量％、２０．９質量％であり、押出工程全体にわたって組成ムラが発生していなかった。
【００２０】
（実施例２）
粒状ポリブチレンテレフタレート（三菱レイヨン製  タフペットＰＢＴ  Ｎ１３００）８０質量部と、液体Ａ（住友精化製  セポルジョンＧ）１．５質量部とをブレンダ１１に投入し、２０回／分の条件で１０分間回転させた。次いで、粉体状フィラー（林化成製  ＭＩＣＡ  ＰＯＷＤＥＲ３２５）２０質量部をブレンダ１１に追加投入し、２０回／分の条件で２０分間回転させて、内容物を混合した。次いで、ブレンダ１１の吐出口を開けて内容物を定量フィーダに落下させた。そして、定量フィーダ１２により内容物を押出機１３に２００ｋｇ／時間で供給して、溶融、混練し、ポリエステル組成物をダイス１７から押し出し、ペレタイザ１６で粒状に切断した。この時の押出機のバレル温度は２５０℃であった。
押出工程の初期（押出開始から５分後）、押出工程の中期（押出開始から６０分後）、押出工程の後期（押出開始から１３５分後）にそれぞれ得られたポリエステル組成物中の粉体状フィラーの含有量を灰化法（８００℃で２Ｈｒの熱処理）で分析した。その結果、粉体状フィラーの含有量はそれぞれ、１９．７質量％、２０．３質量％、２０．４質量％であり、押出工程全体にわたって組成ムラが発生していなかった。
【００２１】
（比較例１）
液体Ａを用いずに、粒状ポリブチレンテレフタレートと粉体状フィラーとを混合し、ダイス１７から押出したこと以外は、実施例１と同様にしてポリエステル組成物を得た。押出工程の後期に押出されたポリエステル組成物は、粉体状フィラーの含有量が高くなったため、押出の途中で何度もストランド１４が切れてしまい、連続したストランド状にすることができなかった。
また、押出工程の初期（押出開始から５分後）、押出工程の中期（押出開始から６０分後）、押出工程の後期（押出開始から１３５分後）にそれぞれ得られたポリエステル組成物中の粉体状フィラーの含有量を灰化法（８００℃で２Ｈｒの熱処理）で分析した。その結果、粉体状フィラーの含有量はそれぞれ、１７．２質量％、１８．３質量％、３０．９質量％であり、押出工程が進むに伴って、粉体状フィラーの含有量が増加していた。
【００２２】
【発明の効果】
本発明のポリエステル組成物の製造方法によれば、粒状飽和ポリエステルと粉体状フィラーとの分級を防止するので、フィラーの分散性が高く、一定の成分比のポリエステル組成物を得ることができる。
本発明のポリエステル組成物の製造方法において、粒状飽和ポリエステルに、液体Ａ、粉体状フィラーをこの順で添加すれば、分級をより防止できる。
また、エポキシ基含有化合物を含む成分が、エチレン・グリシジル（メタ）アクリレート共重合体であれば、分級をより防ぐとともに強度の低下をより防ぐ。
【図面の簡単な説明】
【図１】粒状飽和ポリエステルに粉体状フィラーが付着したときの態様を模式的に示す図である。
【図２】ポリエステル組成物を製造する際に使用される製造装置の一例を模式的に示す図である。
【符号の説明】
１  エポキシ基含有化合物を含む成分
２  粒状飽和ポリエステル
３  粉体状フィラー
【図１】
2005015646.tif 000003
【図２】
2005015646.tif 000004