(57)【要約】  【課題】  反応ガス流量が多く、かつ集電面積の広い、発電効率に優れた燃料電池用セパレータ及びその製造方法を提供する。  【解決手段】  電極又は集電体との接触面及び反応ガスの流路を構成する凸部１及び凹部２からなる複数の並列する通気溝が形成され、凸部１の頂部11は凸部１の側面13から隣接する凸部側に張り出した縁部11aを有する燃料電池用セパレータ。  【選択図】  図１
2005216536.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電極又は集電体との接触面及び反応ガスの流路を構成する凸部及び凹部からなる複数の並列する通気溝が形成された燃料電池用セパレータにおいて、前記凸部の頂部は側面から隣接する凸部側に張り出した縁部を有することを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池用セパレータにおいて、前記凹部底面の幅（W1）と隣接する前記縁部の間隔（W2）の比率（W1/W2）が１＜W1/W2≦７の条件を満たし、前記凸部の高さ（h）に対する前記縁部の高さ（h1）の比率（h1/h）が0.2〜0.7であることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の燃料電池用セパレータの製造方法において、前記通気溝の前記凸部をプレス成形により山状に粗加工した後、仕上げ用金型により粗加工した凸部を所定の形状にプレス成形することを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池用セパレータ及びその製造方法に関し、特に自動車の動力用の車載型燃料電池に使用するセパレータ及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は燃料から電気へのエネルギー変換効率が高く、有害物質を排出しないため、次世代の発電装置として注目されている。特に150℃以下の温度領域で作動する高分子イオン交換膜型燃料電池は盛んに研究されており、数年後の実用化が見込まれている。この燃料電池は比較的低い温度で作動し、発電の出力密度が高く、小型化が可能であるため家庭用や車載用の燃料電池として適している。
【０００３】
高分子イオン交換膜型燃料電池は、通常固体電解質膜の両面に燃料電極及び酸素電極（空気電極）を固定して単電池（セル）を形成し、これを燃料ガスと空気を供給する通気溝を設けた板状セパレータを介して積層することにより構成される。固体電解質膜としてはスルホン酸基を有するフッ素樹脂系イオン交換膜等が用いられ、電極はカーボンブラックに撥水材（PTFE）と貴金属微粒子触媒を分散したもの等により形成される。水素−酸素燃料電池が作動する際には、水素ガスが酸化されて生じたプロトンが電解質膜中を正極側に移動する。正極側では通気溝から供給された酸素と、水素の酸化反応により発生した電子と、電解質膜中のプロトンとが結合し水となる。これらの反応過程を継続することにより電気エネルギーを連続的に取り出すことができる。
【０００４】
燃料電池は強酸性下で使用されるため、燃料電池に組み込まれるセパレータには導電性と気密性の他、化学的安定性が要求される。従来の燃料電池用セパレータの多くは黒鉛板を機械加工したものである。黒鉛セパレータは電気抵抗が低く耐食性に優れる反面、機械強度が低く、加工コストが高い。一方、金属セパレータは高い気密性及び機械強度を有し、加工コストを低減できる。またプレス加工や絞り加工により容易に流路を形成できるため、生産性が高い。
【０００５】
しかし、貴金属等の耐食性に優れる材料は高価で実用的でなく、通常用いられる安価な金属材料では耐食性が充分とはいえない。金属材料の腐食により生成した金属イオンが高分子電解質膜に進入すると、高分子電解質膜のイオン導電性が低下し、燃料電池の発電性能に影響を与えるおそれがある。長時間に亘ってより安定した燃料電池特性を得るためには、例えば特開平11-354142号（特許文献１）に開示されているように、セパレータ表面に導電性と耐食性を有する被膜を形成することが必要である。このような耐食被膜としては、カーボン、窒化クロム、ニッケル、貴金属系金属等からなる被膜が知られている。
【０００６】
金属セパレータに耐食被膜を形成する場合、セパレータ形状に加工する前に耐食被膜を形成すると溝加工により被膜に剥離等が生じる。このため、通常セパレータを溝形状に加工した後、耐食被膜を形成する。加工後の入り組んだ通気溝に均一な耐食被膜を容易に形成する方法として、湿式メッキ、ディップコーティング等が用いられている。
【０００７】
燃料電池の発電性能は、セパレータの反応ガス流路の幅や電極又は集電体と接触する凸部の幅に大きく依存する。流路の幅を広げると凸部の幅が狭くなって電極と接触する面積が減少し、接触抵抗が増加する。逆に凸部の幅を広げて流路の幅を狭くすると十分な量の反応ガスを供給できなくなる。このように、これらの関係はトレードオフの関係にあるため、双方を満足させるような妥協が必要となる。セパレータの形状としては、ガス流量を一定量以上に維持できるとともに、電極との接触面積をできるだけ広くできる形状が望ましい。例えば、特開昭55-12699号（特許文献２）及び特開平7-254424号（特許文献３）は、凸部の付け根部分が狭く、頂部の幅が広い図11に示す逆三角形状の断面形状を有するセパレータを開示している。しかし、図11に示す構造では凸部の付け根部分が鋭角の谷間となるため、湿式メッキによっても均一な耐食被膜を形成することが困難となる。また耐食被膜にピンホール、剥離等が発生すると金属セパレータに腐食が生じ、燃料電池の寿命を低下させる原因となる。さらに、図11(a) に示す構造のセパレータは、金属薄板の折り曲げ加工により形成されるが、折り曲げ加工では直線状の流路を形成することはできても、ガス使用効率の高い蛇行流路を形成することは極めて困難である。
【０００８】
【特許文献１】特開平11-354142号公報
【特許文献２】特開昭55-12699号公報
【特許文献３】特開平7-254424号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
従って本発明の目的は、反応ガス流量が多くて集電面積の広いために発電効率の高い燃料電池用セパレータ及びその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記目的に鑑み鋭意研究の結果、本発明者らは、燃料電池用セパレータの反応ガス流路を構成する通気溝の凸部の頂部を横方向に広げた（頂部の縁部側面を隣接する凸部側に張り出した）形状にすることにより、凸部の縁部が通気溝の上を覆う構造とし、もって反応ガス流路の幅を狭めることなく電極や集電体との接触面積を増大させ、セパレータの発電効率を高めることができることを発見し、本発明に想到した。
【００１１】
すなわち、本発明の燃料電池用セパレータは、電極又は集電体との接触面及び反応ガスの流路を構成する凸部及び凹部からなる複数の並列する通気溝が形成され、前記凸部の頂部は側面から隣接する凸部側に張り出した縁部を有することを特徴とする。
【００１２】
セパレータの凸部の断面形状は、具体的にはほぼT字状又はほぼ逆L字状であるのが好ましい。このような断面形状にすることにより、電極又は集電体との接触面積が大きくなり発電効率が向上する。凹部底面の幅（W1）と隣接する縁部の間隔（W2）の比率（W1/W2）は１＜W1/W2≦７の条件を満たすのが好ましく、また凸部の高さ（h）に対する縁部の高さ（h1）の比率（h1/h）は0.2〜0.7であるのが好ましい。また前記縁部を除く前記凸部の側面と前記凹部の底面とのなす角度は90〜115°であるのが好ましい。本発明の燃料電池用セパレータは、反応ガス流路の幅を狭めることなく電極や集電体との接触面積が大きいので、発電効率に優れている。
【００１３】
セパレータは、アルミニウム、アルミニウム合金又はステンレス鋼からなる金属板により形成するのが好ましい。金属板はプレス加工により所望の形状のセパレータに容易に成形することができる。またセパレータの表面には、Pt、Au、Pd、Ru、Rh、Ir及びAgからなる群から選ばれた少なくとも一種の金属、カーボン又は導電性炭化物を含有する導電性耐食被膜を形成するのが好ましい。
【００１４】
セパレータの上記凸部は２段階のプレス成形により容易に作製できる。すなわち、通気溝の凸部をプレス成形により山状に粗加工した後、仕上げ用金型により粗加工した凸部を所定の形状にプレス成形することにより作製することができる。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の燃料電池用セパレータは、反応ガス流路を構成する通気溝の凸部の頂部が隣接する凸部方向に張り出した縁部を有するので、反応ガスの流量を減らすことなく電極との接触面積を広くすることができる。そのため、発電効率の高い燃料電池を得ることが可能である。またこのような形状を有するセパレータは、２段階のプレス成形により容易に作製することができるので、コスト高になることがない。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
[1] 基材
本発明の燃料電池用セパレータの構成材料としては、金属材料、炭素材料、金属と炭素又は樹脂を含有する金属複合材料、炭素と樹脂を含有する炭素複合材料等が挙げられる。
【００１７】
金属材料又は金属複合材料に用いる金属としては、チタン、クロム、ジルコニウム、ハフニウム、タンタル、鉄、ニッケル、銅、アルミニウム、ニオブ、バナジウム、これらの合金等が挙げられる。
【００１８】
炭素材料又は炭素複合材料に用いる炭素としては、人造黒鉛、リン片状黒鉛、土塊状黒鉛、膨張黒鉛、キッシュ黒鉛、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、コークス粉、これらの混合物等が挙げられる。
【００１９】
金属複合材料又は炭素複合材料に用いる樹脂としては、熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂のいずれでもよい。熱可塑性樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリアクリロニトリル、ポリアクリル酸、ポリアミド、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリアセタール、ポリ（メタ）アクリレート、ポリウレタン、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルスルホン、ポエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリオキサメチレン、ポリアリレート、アラミド、ポリイミド、ポリエーテルイミド、フッ素樹脂、これらの混合物等が挙げられる。熱硬化性樹脂としてはフェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、アルキド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、エポキシ樹脂、シリコン樹脂、ポリカルボジイミド樹脂、フルフリルアルコール樹脂等が挙げられる。
【００２０】
燃料電池用セパレータを後述するプレス成形により作製するためには、基材として金属材料を用いるのが好ましい。上記の金属材料の中でも軽量で成形性に優れるアルミニウム又はアルミニウム合金、耐食性に優れるステンレス鋼（SUS316等）等を用いるのがより好ましい。アルミニウム又はアルミニウム合金を用いる場合には、耐食性を向上させるため、通常メッキ等により耐食被膜を形成する。高純度のアルミニウムは比較的ピンホールができにくいため、アルミニウムの純度は99.5%以上が好ましく、99.9%以上がより好ましい。また燃料電池用セパレータを構成する基材の板厚は、流路の設計上１〜４mmが好ましく、1.5〜３mmがより好ましい。
【００２１】
[2] 耐食被膜
燃料電池用セパレータの電極又は集電体（以下「電極等」と記すこともある。）との接触面（電気伝導面）に導電性の耐食被膜を形成するのが好ましい。導電性の耐食被膜を燃料電池セパレータの全面に被覆してもよいし、電極等との接触面のみに導電性の耐食被膜を被覆し、通気溝表面には化学的又は物理的に安定な耐食被膜を被覆してもよい。後者の場合、通気溝表面を覆う耐食被膜は導電性である必要はなく、例えば高分子耐食被膜とすることもできる。
【００２２】
導電性の耐食被膜は、Pt、Au、Pd、Ru、Rh、Ir及びAgからなる群から選ばれた少なくとも一種の金属、カーボン又は導電性炭化物を含有するのが好ましい。金属被膜の場合、上記金属を含有する合金被膜であっても、複数の金属被膜からなる多層被膜であってもよい。Au、Ag、Pt、Pd等の貴金属系被膜は、接触抵抗が低く耐食性も極めて良好である。カーボン被膜としてはCVDにより形成された黒鉛膜、DLC膜（ダイヤモンドライクカーボン膜）等が好ましい。また黒鉛粉に撥水剤を添加したものを被覆しても良い。カーボンブラックに微量のPtを添加して電極を形成した場合、カーボン被膜と電極の接触なじみが良好となる。導電性炭化物としては炭化ケイ素、炭化ニオブ、炭化タングステン等が好ましい。炭化物被膜は接触抵抗が小さいだけでなく、良好な耐食性及び耐酸化性を有するので、セパレータの保護膜としても有効である。
【００２３】
導電性の耐食被膜を電極等との接触面にのみ形成する場合には、化学蒸着（プラズマCVD、レーザーCVD等）、物理蒸着（真空蒸着、スパッタリング、イオンプレーティング等）、湿式メッキ、塗布（スプレイ、ディップコーティング）等により耐食被膜を形成することができる。一方、導電性の耐食被膜をセパレータの全面に被覆する場合には、入り組んだ通気溝に均一に被膜形成できる湿式メッキ、ディップコーティング等を用いるのが好ましい。非導電性の耐食被膜を通気溝表面に被覆する場合にも、湿式メッキ、ディップコーティング等が好ましい。例えば、高分子化合物を含有する塗布液を調製し、ディップコーティング等により高分子耐食被膜を形成することができる。耐食被膜の膜厚は0.01〜５μｍが好ましい。膜厚が0.01μｍより薄いと膜強度が弱く不安定であり、５μｍより厚いとコストが高くなる。
【００２４】
[3] 構造
本発明の燃料電池用セパレータには、電極等との接触面及び反応ガスの流路を構成する凸部及び凹部からなる複数の並列する通気溝が形成されている。通気溝は燃料電池用セパレータの片面のみに形成されていても両面に形成されていてもよい。また一方の面に通気溝が形成され、他方の面に冷却水用の流路が形成されていてもよい。通気溝の凸部の頂部は、凸部の側面から隣接する凸部方向に張り出した縁部を有する。凸部の頂部は電極等との接触面となり、一対の燃料電池用セパレータにより膜・電極接合体を挟持して単電池（セル）を構成する。その際、セパレータの表面は、膜・電極接合体の電極部分の全面と接触するように形成されているのが好ましい。
【００２５】
図１は本発明の燃料電池用セパレータの好ましい例を示す。通気溝の凸部１の頂部11は、側面13から隣接する凸部１方向に張り出した縁部11aを有する。縁部11aは、断面で見たとき、片側のみが張り出していても両側が張り出していてもよい。これにより凸部１の縁部11aが凹部（通気溝）２の上を覆う構造となり、反応ガス流路の幅を狭めることなく、電極等との接触面積を広げることができる。図１(a)及び(c)は断面がT字状の凸部の例を示し、図１(b)は断面が逆L字状の凸部の例を示す。断面がT字状又は逆L字状の凸部１では、電極等との接触面が広くなるように、頂部11の幅（W）が縁部を除いた幅（W0）より広くなっている。通気溝は、図１(c)に示すように凸部１の曲面状側面13により形成された円形状の断面形状を有してもよいし、さらに凹部２の底面12も曲面状の断面形状を有してもよい。勿論、凸部１の側面13と凹部２の底面12とが連続する曲面により形成された断面形状を有してもよい。
【００２６】
図２(a)に示すように凸部１の側面13と凹部２の底面12との境界部15に丸みを設けたり、図２(b)に示すように斜面15を設けたりしてもよい。また図３(a)に示すように凸部１の縁部11aを面取りして斜面11bを設けたり、図３(b)に示すように丸みを設けてもよい。これらにより、通気溝に耐食被膜を均一かつ容易に形成することができる。
【００２７】
凸部１の頂部の縁部11aは、図１(a)及び(b)に示すように、凸部１の側面13から隣接する凸部１方向に張り出している部分を指す。凸部１の側面13が曲面の場合、図４の断面図において、凸部１の側面13に対応する曲線21と、セパレータの表面22に垂直な直線（接線）25との接点23を縁部11aと側面13との境界とする。すなわち、図４において、縁部11aは接点23より上部の突出部分（細かいハッチングで示す）である。
【００２８】
本発明の燃料電池用セパレータの凸部１の高さhに対する縁部11aの高さh1の比率（h1/h）を図５に示す。図５(a)に示すように凹部２の底面12から凸部１の先端22までの高さを凸部１の高さhとし、凸部１の側面13と縁部11aとの境界13aから凸部１の先端22までの高さを縁部11aの高さh1とする。図５(b)に示すように凹部２の底面12が曲面状の場合、凹部２が最も深くなる点12aから凸部１の先端22までの高さを凸部１の高さhとする。また図５(c)に示すように凸部１の側面13が曲面状の場合、セパレータの表面22に垂直な直線（接線）25との接点23を縁部11aと側面13の境界とし、その境界から凸部１の先端までの高さを縁部11aの高さh1とする。凸部１の高さhに対する縁部11aの高さh1の比率（h1/h）は0.2〜0.7が好ましく、0.2〜0.4がより好ましい。h1/hが0.2未満では縁部11aの成形が困難であり、強度も低い。またh1/hが0.7を超えるとガス流量を維持するのが困難になるとともに成形性が悪化し、凸部１が変形するおそれがある。
【００２９】
凹部２の底面12の幅（Ｗ1）と隣接する縁部11aの間隔（W2）との比率（W1/W2）を図５に示す。図５(a), (b)に示すように縁部11aに面取りがしてある場合、隣接する縁部11aの間隔（W2）は凸部１の頂面22における隣接縁部11aの間隔を意味する。また凸部１の側面13及び／又は凹部２の底面12が曲面状の場合、W1を以下の通り定義する。すなわち、図５(b)に示すように凹部２の底面12が曲面状の場合、凹部２が最も深くなる点12aからh2（＝h/10）の高さにおける凹部２の幅（点a, a'間の幅）を意味する。また図５(c)に示すように凸部１の側面13が曲面状の場合、凹部２の底面12からh2（＝h/10）の高さにおける凹部２の幅（交点b, b'間の幅）を意味する。
【００３０】
W1/W2の比率は、電極等と凸部１との接触面積、反応ガスの供給量等を考慮して設定する必要がある。W2が小さくなるにしたがって、電極等と凸部１との接触面積が大きくなる一方、電極と反応ガスとの接触面積は小さくなる。またW1が小さくなるにしたがって反応ガス流路が狭くなり、反応ガスの供給量は少なくなる。これらのパラメータのバランスを図り、発電効率を向上させるためには、１＜W1/W2≦７であるのが好ましく、１＜W1/W2≦５であるのがより好ましく、２≦W1/W2≦４であるのがさらに好ましい。W1/W2が１以下であると電極等との接触面積が小さくなるため発電効率が向上せず、またW1/W2が７を超えると電極と反応ガスとの接触面積が小さくなるため発電効率が低下するおそれがある。
【００３１】
図５(a)に示すように燃料電池用セパレータの凸部１の側面13と凹部２の底面12とのなす角度αは90〜115°であるのが好ましい。角度αが90°より小さいと湿式メッキ等による側面13と底面12との境界部への耐食被膜の形成が困難になる。一方、角度αが115°より大きいと成形性が悪化するおそれがある。
【００３２】
凸部１の側面13及び／又は凹部２の底面12が曲面状の場合、凸部１の側面13と凹部２の底面12とのなす角度αは図６(a)〜(c)に示す角度αを意味する。すなわち、図６(a)に示すように凹部２の底面12が曲面状の場合、凸部１の側面13と底面12の最深点12aにおける接線26（表面22と平行）との角度αを意味する。図６(b)に示すように凸部１の側面13が曲面状の場合、底面12から高さh3（＝0.2 h）での点23における接線25と底面12とのなす角度αを意味する。また図６(c)に示すように凸部１の側面13及び凹部２の底面12がともに曲面状の場合、底面12の最深点12aから高さh3（＝0.2 h）での点23における接線25と底面12の最深点12aにおける接線26（表面22と平行）とのなす角度αを意味する。図６(a)〜(c)における角度αは図５(a)の場合と同様に90〜115°であるのが好ましい。角度αが90〜115°の範囲にあれば湿式メッキ等による耐食被膜の形成に支障がない。
【００３３】
本発明の燃料電池用セパレータは、図７に示すプレス成形により容易に成形することができる。すなわち、一次成形では、凸部１に対応する深い凹凸を有する金型30をセパレータ材10aに対置させて（工程(a)）、金型30の凹部内にセパレータ材10aが完全に進入するまで押圧し（工程(b)）、凸部１及び凹部２（反応ガス流路）を形成する。金型30を上昇させてセパレータ10を得る（工程(c)）。一次成形では、凸部１は成形途中の山状の形状にすれば良い。凸部１は二次成形で潰す量を見込んでやや高めにしておくのが望ましい。
【００３４】
次に二次成形では、凸部１の頂部11を平坦状に成形するために浅い凹凸を有する金型31を一次成形したセパレータ10に対置させて（工程(d)）、金型31をセパレータ10に所定の深さに押圧する（工程(e)）。これにより各凸部１の頂部11に、隣接する凸部側に張り出した縁部11aが形成される。工程(e)における金型31のストロークは、縁部11aの幅及び厚さに応じて適宜設定する。金型31を上昇させることにより各凸部１に縁部11aが形成されたセパレータ10を得る。金型31は、凸部１の頂部11の幅や形状が一定となるように仕上げ形状の凹みを有する。このように成形したセパレータ10は、凸部１の頂部11が平坦に潰れているので、電極等との接触面の平坦度が高く、電極等との密着性やガスのシール性が向上しており、発電効率に優れている。
【実施例】
【００３５】
本発明を以下の実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はそれらに限定されるものではない。
【００３６】
実施例１
厚さ３mmのアルミニウム板（純度99.9%）に、通気溝の凸部１及び凹部２の幅がそれぞれ１mm、凸部１の高さが1.3 mmとなる長方形状断面を有する直線状流路を一次プレス成形した。さらに二次成形用のプレス金型31を用い、凸部１の高さが１mmとなるまで凸部１の頂部11を潰し、頂部11の縁部11aを隣接する凸部側に張り出させた（T字状の断面形状とした）。反応ガスの出入口及び冷却水口を穴あけ加工した後、耐食性導電性被膜として金メッキ（被膜厚さ：1μｍ）を全面に施し、燃料電池用セパレータを作製した。表１に示すように通気溝の凸部１の頂部11の幅（W）は1.6 mmであり、凹部２の底面12の幅（W1）は1.0 mmであり、隣接する縁部11aの間隔（W2）は0.4 mmであった。凸部１の高さ（h）に対する縁部11aの高さ（h1）の比率（h1/h）は0.2であり、凸部１の側面13と凹部２の底面12とのなす角度αは110°であった。またセパレータは変形がなく、良好な成形性を示した。
【００３７】
得られた一対の燃料電池用セパレータで電解質膜及び電極材により構成したシート（膜・電極接合体）を挟み、セルを形成した。このセルの電圧−電流特性、及びセル電圧0.65Vにおける電流密度特性を測定した。結果を図９及び図10に示す。
【００３８】
実施例２
通気溝の凸部１及び凹部２のサイズを表１に示すサイズとした以外、実施例１と同様にして燃料電池用セパレータを作製した。得られたセパレータは変形がなく、成形性は良好であった。セル電圧−電流特性を測定した結果を図９に示す。
【００３９】
実施例３
通気溝の凸部１及び凹部２のサイズを表１に示すサイズとした以外、実施例１と同様にして燃料電池用セパレータを作製した。得られたセパレータは変形がなく、成形性は良好であった。セル電圧−電流特性を測定した結果を図９に示す。
【００４０】
実施例４
通気溝の凸部１及び凹部２のサイズを表１に示すサイズとした以外、実施例１と同様にして燃料電池用セパレータを作製した。得られたセパレータは変形がなく、成形性は良好であった。セル電圧−電流特性を測定した結果を図９に示す。
【００４１】
実施例５
通気溝の凸部１及び凹部２のサイズを表１に示すサイズとした以外、実施例１と同様にして燃料電池用セパレータを作製した。h1/h＝0.5となるまでプレスしたが凸部１の成形性はほぼ良好であった。
【００４２】
実施例６
通気溝の凸部１及び凹部２のサイズを表１に示すサイズとした以外、実施例１と同様にして燃料電池用セパレータを作製した。h1/h＝0.7となるまでプレスしたことにより凸部１に多少変形が認められたが、十分に使用できるものであった。
【００４３】
比較例１
通気溝の凸部１の断面形状を図８に示す長方形状とし、凸部１及び凹部２の幅をそれぞれ１mm、凸部１の高さを１mmとし、２次成形をしなかった以外、実施例１と同様にして燃料電池用セパレータを作製した。得られた一対のセパレータを用いて電解質膜および電極材で構成されたシート（膜・電極接合体）を挟み、実施例１と同様にセルを形成したときのセル電圧−電流特性を測定した結果を図９に示す。
【００４４】
【表１】
2005216536.tif 000003
【００４５】
図９に示すように、実施例１のT字状断面の凸部１を有するセパレータは、比較例１の長方形状断面の凸部１を有するセパレータに比べて電圧低下が少なく、電池としての性能が優れている。凸部１の頂部11の幅を広げるに従い電池性能の向上が認められ、W1/W2が４である実施例２のセパレータは実施例１のセパレータより性能が向上していることが分かる。また実施例３のセパレータ（W1/W2＝6.7）はW1/W2＝５の場合とほぼ同じ性能であり、W1/W2が５を超えるとそれ以上の性能の向上はほとんど認められなかった。
【００４６】
比較例２
押し出し成形により凸部１の断面形状を図11(b)に示す逆三角形とし、逆三角形の頂部の幅を1.6 mm、凹部の底面の幅を1.6 mm、深さを１mm、凸部の側面と凹部の底面とのなす角度αを60゜に成形した以外、実施例１と同様にして燃料電池用セパレータを作製した。実施例１と同様にしてセルを形成し、発電試験を行った。セル電圧0.65 Vにおける電流密度特性を図10に示す。
【００４７】
図10に示すように、比較例２のセパレータを用いたセルは時間の経過とともに電流密度が大きく低下した。また試験後のセパレータ表面を調べたところ、凸部１の付け根部分の被膜の剥離が認められた。一方、実施例１のセパレータを用いたセルはほぼ安定した電流密度が得られ、被膜の剥離も認められなかった。以上から、比較例２の断面形状が逆三角形のセパレータは耐食被膜の密着性が不足し、電流密度の経時的な安定性が十分でないのに対し、実施例１のT字状断面のセパレータは耐食被膜の密着性及び電流密度の経時的な安定性に優れていることが分る。
【図面の簡単な説明】
【００４８】
【図１】本発明の燃料電池用セパレータの好ましい例を示す概略断面図であり、(a)は凸部の断面がT字状であり、(b)は凸部の断面が逆L字状であり、(c)は凸部の断面が曲線状であるT字状である。
【図２】本発明の燃料電池用セパレータの別の例を示す概略断面図であり、(a)は側面と底面の境界部に丸みを設けてあり、(b)は側面と底面の境界部に斜面を設けてある。
【図３】本発明の燃料電池用セパレータのさらに別の例を示す概略断面図であり、(a)は縁部に斜面を設けてあり、(b)は縁部に丸みを設けてある。
【図４】本発明の燃料電池用セパレータにおいて、通気溝が曲線状断面を有する場合の凸部の縁部を示す概略断面図である。
【図５】本発明の燃料電池用セパレータに形成された通気溝の凹部の底面の幅（Ｗ1）と隣接する縁部の間隔（W2）との比率（W1/W2）、及び縁部の高さh1と凸部の高さhとの比率（h1/h）を示す概略断面図であり、(a)は側面及び底面が平面の場合を示し、(b)は側面が平面で底面が曲面の場合を示し、(c)は側面が曲面で底面が平面の場合を示す。
【図６】本発明の燃料電池用セパレータに形成された通気溝の凸部の側面と凹部の底面とのなす角度αを示す概略断面図であり、(a)は凸部の側面が平面で凹部の底面が曲面の場合を示し、(b)は凸部の側面が曲面で凹部の底面が平面の場合を示し、(c)は凸部の側面及び凹部の底面が曲面状の場合を示す。
【図７】本発明の燃料電池用セパレータの通気溝の成形工程を示す概略断面図である。
【図８】比較例１の燃料電池用セパレータの通気溝の構造を示す概略断面図である。
【図９】実施例１〜４及び比較例１の燃料電池用セパレータを用いた単電池（セル）のセル電圧と電流密度との関係を示すグラフである。
【図１０】実施例１及び比較例２の燃料電池用セパレータを用いた単電池（セル）の発電時間と電流密度との関係を示すグラフである。
【図１１】凸部の断面形状が逆三角形の従来の燃料電池用セパレータの通気溝を示す概略断面図である。
【符号の説明】
【００４９】
１・・・凸部
２・・・凹部
10・・・セパレータ
11・・・頂部
11a・・・縁部
12・・・底面
12a・・・底面の最深点
13・・・側面
15・・・境界部
21・・・縁部を形成する凸部側面
22・・・セパレータの表面
23・・・接点
25, 26・・・接線
30・・・一次成形用金型
31・・・二次成形用金型
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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