(57)【要約】【課題】  発光に伴う有機多層膜の温度上昇を抑制して発光効率を維持し、長寿命化を図る。【解決手段】  ガラス基板１１の主面に形成した陽極１２の上に有機発光層１３を形成し、その上に陰極１４を成膜する。陰極１４の上に、室温から１００°Ｃ程度の間で相転移する相転移材料層２０を形成する。この有機ＥＬ発光素子側の基板の主面側を封止缶２２で封止する。封止缶２２の内面には乾燥剤２１を収納し、シール剤２３でガラス基板１１に接着して封止する。【選択図】        図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
絶縁基板の主面に形成された第１の電極および基準電位線とを含む金属配線と、少なくとも１層の有機発光層と、該有機発光層を覆って形成された第２の電極とを有し、
前記第１の電極と第２の電極の少なくとも一つに接して、温度変化で相転移を起こす相転移材料層を有することを特徴とする有機ＥＬ表示装置。
【請求項２】
前記相転移材料層が相転移を起こす温度範囲は、室温から前記有機ＥＬ発光層の最大許容温度の範囲であることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項３】
前記室温は２０°Ｃ〜２５°Ｃであることを特徴とする請求項２に記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項４】
前記有機ＥＬ発光層の最大発熱温度が、そのガラス転移温度の最大値５０°Ｃであることを特徴とする請求項２または３に記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項５】
前記有機ＥＬ発光層の最大許容温度が、該有機ＥＬ発光層の最大発熱温度であることを特徴とする請求項２に記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項６】
前記有機ＥＬ発光層の最大発熱温度が略１００°Ｃであることを特徴とする請求項５に記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項７】
前記相転移材料層が前記絶縁基板の主面に形成された金属配線に接続されていることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項８】
前記相転移材料層が前記絶縁基板に接続されていることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項９】
前記相転移材料層が、液晶性高分子材料で形成されていることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項１０】
前記液晶性高分子材料が、下記の化学式〔１〕〜〔６〕の何れか、またはそれらの２種類以上の混合物であることを特徴とする請求項９に記載の有機ＥＬ表示装置。
【化１】
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【化２】
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【化３】
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【化４】
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【化５】
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【化６】
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【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ表示装置に係り、特に発光領域を構成する有機層で生じた熱による該発光領域の効率低下を抑制して長寿命化と信頼性の向上を可能とした有機ＥＬ表示装置に好適なものである。
【背景技術】
【０００２】
フラットパネル型の表示装置として液晶表示装置（ＬＣＤ）やプラズマ表示装置（ＰＤＰ）、電界放出型表示装置（ＦＥＤ）、有機ＥＬ表示装置（ＯＬＥＤ）などが実用化ないしは実用化研究段階にある。中でも、有機ＥＬ表示装置は薄型・軽量の自発光型表示装置の典型としてこれからの表示装置として極めて有望な表示装置である。有機ＥＬ表示装置には、所謂ボトムエミッション型とトップエミッション型とがある。ボトムエミッション型の有機ＥＬ表示装置は、ガラス基板を好適とする絶縁基板上に、第１の電極または一方の電極としての透明電極（ＩＴＯ等）、電界の印加で発光する有機多層膜（有機発光層とも言う）、第２の電極または他方の電極としての反射性の金属電極を順次積層した発光機構で有機ＥＬ素子が構成される。この有機ＥＬ素子をマトリクス状に多数配列し、それらの積層構造を覆って封止缶と称する他の基板を設け、上記発光構造を外部の雰囲気から遮断している。そして、例えば透明電極を陽極とし、金属電極を陰極として両者の間に電界を印加することで有機多層膜にキャリア（電子と正孔）が注入され、該有機多層膜が発光する。この発光をガラス基板側から外部に出射する構成となっている。
【０００３】
一方、トップエミッション型の有機ＥＬ表示装置は、上記した一方の電極を反射性を有する金属電極とし、他方の電極をＩＴＯ等の透明電極とし、両者の間に電界を印加することで有機多層膜が発光し、この発光を上記他方の電極側から出射する構成特徴とするなっている。トップエミッション型では、ボトムエミッション型における封止缶として、ガラス板を好適とする透明板が使用される。
【０００４】
このような有機ＥＬ表示装置では、有機ＥＬ素子の発光時に一方と他方の電極間に印加される電界に応じて発光機構の多層膜にキャリアが注入されて発光するが、注入されたキャリアの全てが発光に寄与するわけではなく、一部は熱となって発光機構を加熱する。発光機構を構成する有機ＥＬ多層膜の材料は、一般に熱によって発光特性が劣化し、寿命が低下する。そのため、この発熱を除去する必要がある。このような発熱の対策を施したものとして、有機ＥＬ多層膜の材料の耐熱性を改善したものが特許文献１に開示されている。また、放熱フィンを設けたものが特許文献２に、封止缶内に冷媒を充填したものが特許文献３に記載されている。
【特許文献１】特開平１０−２３３２８３号公報
【特許文献２】特開２００３−２２８９１号公報
【特許文献３】特開２００２−９３５７５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上記したように、有機ＥＬ表示装置の発光機構を構成する有機多層膜は、発熱によって発光特性が劣化する。また、この発熱は有機ＥＬ表示装置の長寿命化を阻害する要因となっている。本発明は、このような発光に伴う有機多層膜の温度上昇を抑制することで、発光効率を維持し、かつ長寿命化を図った有機ＥＬ表示装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の第１の手段は、有機ＥＬ素子の前記他方の電極を形成後に、当該電極の上に室温（２０°Ｃ〜２５°Ｃの前後）程度から１００°Ｃ程度の間で相転移する材料層を形成または充填する。その後、封止缶で封止するようにして、有機ＥＬ材料の発熱を相転移エネルギーとして吸収する構成とした。また、本発明の第２の手段は、有機ＥＬ素子を形成後、該有機ＥＬ素子を覆って、ポリマ、窒化珪素膜、酸化珪素膜などのガスバリア性膜を成膜し、さらにその上に上記温度範囲で相転移する材料層を形成して、有機ＥＬ材料の発熱を相転移エネルギーとして吸収する構成とした。そして、本発明の第３の手段は、上記した第１の手段あるいは第２の手段における相転移する材料に、グラファイトや金属粒子などを混入して熱伝導効果を向上する構成とした。さらに、本発明の第４の手段は、上記した第１の手段〜第３の手段における相転移する材料の上に金属膜等の熱伝導性の高い膜を成膜することで、より効果的な熱除去構造とした。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の各手段により、発光に寄与しないキャリアで発熱した熱は、相転移する材料層（以下、相転移材料層とも称する）の相転移エネルギーとして当該相転移材料層に吸収される。相転移材料層にグラファイトや金属粒子を混入することで、有機ＥＬ多層膜で発生する熱を効率よく相転移材料層の相移転エネルギーとして迅速に移転することができる。また、相転移材料層の上に金属膜などの熱伝導性の高い膜を成膜することにより、相転移材料層に移転した熱エネルギーは封止缶側から外部に効率的に放出される。本発明の各手段により、有機多層膜で発生した熱が該有機多層膜を加熱して、その発光効率を低下させることがない。その結果、有機ＥＬ表示装置の長寿命化を図ることができる。
【０００８】
なお、上記では、ボトムエミッション型の有機ＥＬ表示装置についての基板構成を記述したが、本発明は、トップエミッション型の有機ＥＬ表示装置においても同様である。トップエミッション型の有機ＥＬ表示装置の場合は、ガラス基板の上に最初に上記した相転移材料層を設け、その上に一方の電極を成膜し、その後、有機多層膜、他方の電極をこの順で形成すればよい。また、前記第４の手段を構成する金属膜等の熱伝導性の高い膜を用いる場合は、ガラス基板の上に相転移材料層を形成する前にこの金属膜等を形成すればよい。
【０００９】
また、相転移材料層は、他方の電極または一方の電極の有機発光層とは反対側に形成するものに限らず、他方の電極または一方の電極と有機発光層の間に形成することもできる。その場合、必要に応じて有機発光層との間に当該有機発光層の発光機能に悪影響を及ぼさないための保護膜を形成する。
【００１０】
さらに、上記した各構成における相転移材料層の端部をガラス基板に形成されている基準電位線等の金属配線または適宜設けられる金属膜、あるいはガラス基板に直接接触させることで、放熱効果を向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下、本発明の実施の形態につき、実施例の図面を参照して詳細に説明する。なお、ここでは、ボトムエミッション型の有機ＥＬ表示装置を例とする。
【実施例１】
【００１２】
図１は本発明による有機ＥＬ表示装置の実施例１の有機ＥＬ素子の層構造を模式的に説明する断面図である。また、図２は本発明による有機ＥＬ表示装置の実施例１の全体構造を模式的に説明する断面図である。この有機ＥＬ表示装置を構成する有機ＥＬ素子は、図１に示したように、ガラス基板１１の主面（内面）に一方の電極である陽極１２を有する。この陽極１２には、ＩＴＯ（インジゥム・チン・オキサイド：Ｉｎ−Ｔｉ−Ｏ）やＩＺＯ（インジゥム・ジンク・オキサイド：Ｉｎ−Ｚｎ−Ｏ）などの透明導電膜を用いることができるが、ここではＩＴＯとした。なお、アクティブ・マトリクス型では、ガラス基板１１の主面に、ＬＴＰＳ（低温ポリシリコン半導体膜）などで形成された薄膜トランジスタ（Ｔｈｉｎ  Ｆｉｌｍ  Ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ：ＴＦＴ）を有する画素選択回路（または、画素駆動回路）が形成されるが、図示は省略した。
【００１３】
下部電極とも称するこの陽極１２の上には、有機ＥＬ素子の有機発光構造を構成する有機多層膜１３が形成される。この発光層１３は、陽極１２側から順に正孔注入層１３ａ、正孔輸送層１３ｂ、発光層１３ｃ、電子輸送層１３ｄが積層形成される。そして、最上層に他方の電極としての陰極１４が成膜されている。この発光層１３の膜厚は、例えば１５０ｎｍである。陰極１４は、電子輸送層１３ｄ側の第１層としての弗化リチウム（ＬｉＦ）１４ａと、その上に形成される第２層としてのアルミニウム（Ａｌ）層１４ｂから構成される。弗化リチウム１４ａの膜厚は例えば１ｎｍ、アルミニウム層１４ｂの膜厚は例えば２００ｎｍである。
【００１４】
上記の有機多層膜１３の材料の一例は、以下のとおりである。すなわち、正孔注入層１３ａは、ＣｕＰｃ（銅フタロシアニン）など。正孔輸送層１３ｂは、α−ＮＰＤ（α−ナフチルフェニルジアミン）など。発光層１３ｃは、ホスト材料に９，１０−ジフェニルアントラセンなど、ドーパント材料にペリレンなどを用いた発光材料。電子輸送層１３ｄとしては、Ａｌｑ３（トリス（８−ヒドロキシキノリン）アルミニウム）など。
【００１５】
そして、図２に示したように、陰極１４の上に、室温から１００°Ｃ程度の間で相転移する材料層すなわち相転移材料層２０を形成する。この相転移材料層２０は有機ＥＬ発光素子を２次元配列した表示領域全体を覆って形成する。こうして構成した有機ＥＬ発光素子側の基板の主面を封止缶２２で封止する。封止缶２２の内面には乾燥剤２１を収納して、シール剤２３でガラス基板１１に接着して封止する。乾燥剤２１は既知の乾燥剤をシート状として封止缶の内面に貼付し、あるいはゲル状として塗布する。また、シール剤２３には紫外線硬化樹脂を用いるが、他のシール剤であってもよい。
【００１６】
相転移材料層２０の材料としては、次の液晶性高分子を挙げることができる。
【化７】
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【化８】
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【化９】
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【化１０】
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【化１１】
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【化１２】
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また、上記の材料を単品で、または２種類以上の混合で用いることができる。
【００１７】
さらに、相転移材料層２０の材料として、以下の高分子化合物を挙げることができる。すなわち、
ポリメチルビニルエーテル（poly(methyl  vinyl  ether)）
メチルセルロース（methyl  cellulose）
ポリエチレンオキサイド（poly(ethylene  oxide)）
ポリビニルメチルオキサゾリジノン（ploy(vinyl  oxazolidinone)）
ポリ（Ｎ-イソプロピルアクリルアミド）（poly(N-isopropylacrylamide)）
その他、ポリアクリルアミドの誘導体（derivatives  of  polyacrylamide）やＮ-ビニルホルムアミドの共重合体（copolymer  of  N-vinylformamide）。
これらの材料を単独または２以上を混合し、さらに水などの溶剤を加えた組成物でも、あるいは架橋剤を加えてゲル化したものでもよい。
【００１８】
さらにまた、相転移材料層２０の材料として、以下に挙げるようなガラス転移温度が低い、すなわち有機ＥＬ材料の発熱範囲である略２０°Ｃ〜５０°Ｃ程度の高分子化合物およびそれらのブロック共重合体を挙げることができる。これらを単独で、または２種類以上の混合物であってもよい。
ポリ（2-メチル-1-ペンテン）（poly(2-methyl-1-pentene)）
ポリ（1,1,2-トリメチルプロパン-1,3-ジイル）（poly(1,1,2-trimethylpropane-1,3-diyl)）
ポリ（ビシクロ[2.2.1]ヘプト-2-エン）（poly(bicyclo[2.2.1]hept-2-ene)）
ポリ（4-エチルスチレン）（poly(4-ethylstyrene)）
ポリ（4-オクタデシルスチレン）（poly(4-octadecylstyrene)）
ポリスチレン（polystyrene）
ポリ（5-ブロモ-2-イソプロポキシスチレン）（poly(5-bromo-2-isopropoxystyrene)）
ポリ（9-ビニルカルバゾール）（poly(9-vinylcarbazole)）
【００１９】
なお、相転移材料層をガラス基板１１に有する基準位線等の配線などの金属部分に接触させることで、該相転移材料層で吸収した熱を基板１１から外部に放出するように構成することができる。実施例１の構成とした有機ＥＬ表示装置によれば、発光層において発光に寄与しないキャリアで発熱した熱は、相転移材料層の相転移エネルギーとして当該相転移材料層に吸収され、その発光効率の低下が抑制され、有機ＥＬ表示装置の長寿命化を図ることができる。
【実施例２】
【００２０】
図３は本発明による有機ＥＬ表示装置の実施例２の有機ＥＬ素子の層構造を模式的に説明する断面図である。なお、実施例１と同様の構成部分の説明は省略する。実施例２では、実施例１と同様にガラス基板１１上に一方の電極（陽極）１２、有機ＥＬ素子の有機発光構造を構成する有機多層膜１３、他方の電極である陰極１４が形成されている。本実施例では陰極１４の上層にガスバリア性膜３０を設ける。このガスバリア性膜３０としては、ポリ塩化ビニリデン（ｐｏｌｙ（ｖｉｎｙｌｉｄｅｎｅ  ｃｈｌｏｒｉｄｅ）、ＰＶＤＣとも記す））等のポリマー膜、ポリパラキシレン（ｐｏｌｙ（ｐａｒａ−ｘｙｌｅｎｅ））などの蒸着膜、窒化珪素膜、酸化珪素膜などのガス非透過性材料層である。そして、その上に実施例１と同様の材料からなる相転移材料層２０を形成する。なお、封止缶を設けた全体構造は図２と同様である。相転移材料層からの放熱構造も実施例１と同様である。
【００２１】
実施例２の構成とした有機ＥＬ表示装置によれば、実施例１の効果に加えて、相転移材料層の温度上昇に伴って発生する可能性のある水分等のガスが有機発光層に影響を与えることがなく、さらに長寿命化を図ることができる。
【実施例３】
【００２２】
図４は本発明による有機ＥＬ表示装置の実施例３の有機ＥＬ素子の層構造を模式的に説明する断面図である。なお、実施例１および実施例２と同様の構成部分の説明は省略する。実施例３では、実施例２と同様のガスバリア性膜３０を設けた後、さらにその上に熱伝導性の高い材料を分散させた相転移材料層４０を形成する。相転移材料層４０に分散する熱伝導性の高い材料としては、グラファイトや金属粒子を挙げることができる。
【００２３】
実施例３の構成とした有機ＥＬ表示装置によれば、実施例１および実施例２の効果に加えて、相転移材料層４０に分散した熱伝導性の高い材料が発光層１３から相転移材料層４０への熱の取込みを促進すると共に、相転移材料層４０からガラス基板１１への放熱を促進し、さらに長寿命化を図ることができる。
【実施例４】
【００２４】
図５は本発明による有機ＥＬ表示装置の実施例４の有機ＥＬ素子の層構造を模式的に説明する断面図である。なお、実施例１〜実施例３と同様の構成部分の説明は省略する。実施例４では、実施例３における相転移材料層４０の上にさらに金属膜（例えば、アルミニウム、ニッケル等）５０を形成する。他の構成は図２と同様である。なお、相転移材料層４０に代えて実施例１または実施例２で説明した相転移材料層２０を用いることもできる。
【００２５】
実施例４の構成とした有機ＥＬ表示装置によれば、実施例１〜実施例３の効果に加えて、相転移材料層４０に吸収した熱をガラス基板１１に迅速に放熱し、さらに長寿命化を図ることができる。
【００２６】
なお、本発明の上記各実施例で用いる液晶性高分子膜の材料として、さらに下記のような材料を単品で、または２種類以上の混合とすることができる。すなわち、コレステリック液晶、酢酸コレステリル、プロピオン酸コレステリル、酢酸コレステリル、ナン酸コレステリル、コレステリルオレイルカーボネート、コレステリルノナノエート、コレステリルベンゾエート、塩化コレステリル、コレステリックオレイルカーボネート、など。その他、高沸点溶剤を加えてもよい。
【００２７】
図６は本発明を適用したボトムエミッション型の有機ＥＬ表示装置の１つの有機ＥＬ素子すなわち１画素付近の構成例を説明する断面図である。図６に示した有機ＥＬ表示装置はアクティブ・マトリクス型であり、ガラス基板１１の主面に薄膜トランジスタＴＦＴを有する。この薄膜トランジスタＴＦＴで駆動される一方の電極である陽極１２と、他方の電極である陰極１４の間に有機発光層１３を挟んで発光部を構成している。なお、薄膜トランジスタＴＦＴは、ポリシリコン半導体層ＰＳＩ、ゲート絶縁層ＩＳＩ、ゲート線（ゲート電極）ＧＬ、ソース・ドレイン電極ＳＤ、層間絶縁層ＩＳ２、ＩＳ３で構成される。
【００２８】
画素電極である陽極１２は、パッシベーション層ＰＳＶの上層に成膜された透明導電層（ＩＴＯ等）で構成され、パッシベーション層ＰＳＶと層間絶縁層ＩＳ３に開けたコンタクトホールで薄膜トランジスタＴＦＴのソース・ドレイン電極ＳＤに電気的に接続されている。また、有機発光層１３は陽極１２上に塗布した絶縁層で構成されたバンクＢＮＫで囲まれた凹部に蒸着、あるいはインクジェット等の塗布手段で形成される。そして、この有機発光層１３とバンクＢＮＫを覆って陰極１４がベタ膜で形成されている。
【００２９】
ボトムエミッション型と称するこの有機ＥＬ表示装置は、発光層からの発光光Ｌがガラス基板１１の表面から外部に矢印で示したように出射される。したがって、陰極１４は光反射能を有するものとされる。ガラス基板１１の主面側には、封止缶２２（封止ガラス基板）が貼り合わされ、図示しない周辺部を周回するシール内部を真空状態に封止される。この封止缶２２の封止については、前記図２で説明した。
【００３０】
図７は有機ＥＬ表示装置の全体構成例を説明する等価回路図である。図６で説明した構成を有する有機ＥＬ素子を構成する画素回路からなる画素ＰＸを表示領域ＡＲにマトリクス状に配置して２次元の表示装置を構成している。各画素ＰＸは第１の薄膜トランジスタＴＦＴ１と第２の薄膜トランジスタＴＦＴ２およびコンデンサＣｓ並びに有機ＥＬ素子ＯＬＥＤで構成される。有機ＥＬ素子ＯＬＥＤは図６に示した陽極１２と有機発光層１３および陰極１４で構成される。表示領域ＡＲ内には、各画素に駆動信号を供給するためのドレイン線ＤＬとゲート線ＧＬとが交差配置されている。ガラス基板１１の一部は封止缶２２を構成するガラス基板よりサイズが大きく、封止缶２２からはみ出している。このはみ出し部分にドレインドライバＤＤＲが搭載され、ドレイン線ＤＬに表示信号を供給する。
【００３１】
一方、ゲートドライバＧＤＲは封止缶２２で覆われるガラス基板１１上に、所謂システム・オン・グラスと称する形態で直接形成されている。このゲートドライバＧＤＲにゲート線ＧＬが接続されている。なお、表示領域ＡＲには電源線ＣＬが配置されている。この電源線ＣＬは電源線バス線ＣＢを介して図示しない端子で外部電源に接続している。
【００３２】
ゲート線ＧＬは画素ＰＸを構成する第１の薄膜トランジスタＴＦＴ１のソース・ドレイン電極の一方（ここでは、ドレイン電極）に接続し、ドレイン線ＤＬはソース・ドレイン電極の一方（ここではソース電極）に接続している。この第１の薄膜トランジスタＴＦＴ１は、画素ＰＸに表示信号を取り込むためのスイッチであり、ゲート線ＧＬで選択されてオンとなったときドレイン線ＤＬから供給される表示信号に応じた電荷を容量Ｃｓに蓄積する。第２の薄膜トランジスタＴＦＴ２は、第１の薄膜トランジスタＴＦＴ１がオフした時点でオンとなり、容量Ｃｓに蓄積された表示信号の大きさに応じた電流を電源線ＣＬから有機ＥＬ素子ＯＬＥＤに供給する。有機ＥＬ素子ＯＬＥＤは供給された電流量に応じて発光する。
【００３３】
この有機ＥＬ表示装置の画素を構成する有機ＥＬ素子ＯＬＥＤの形成方法には、様々な方法があるが、その一つに蒸着を用いる方法が知られている。この蒸着は、画素毎に開孔を有する蒸着マスクを用いて有機ＥＬ発光層を画素領域に蒸着するものである。
【産業上の利用可能性】
【００３４】
本発明は、有機ＥＬ表示装置全般に適用できるが、特に、テレビ受像用の大画面の有機ＥＬ表示装置に適用することで、その有機発光層からの発熱による特性劣化を抑制し、長寿命化を図ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】本発明による有機ＥＬ表示装置の実施例１の有機ＥＬ素子の層構造を模式的に説明する断面図である。
【図２】本発明による有機ＥＬ表示装置の実施例１の全体構造を模式的に説明する断面図である。
【図３】本発明による有機ＥＬ表示装置の実施例２の有機ＥＬ素子の層構造を模式的に説明する断面図である。
【図４】本発明による有機ＥＬ表示装置の実施例３の有機ＥＬ素子の層構造を模式的に説明する断面図である。
【図５】本発明による有機ＥＬ表示装置の実施例４の有機ＥＬ素子の層構造を模式的に説明する断面図である。
【図６】本発明を適用したボトムエミッション型の有機ＥＬ表示装置の１つの有機ＥＬ素子すなわち１画素付近の構成例を説明する断面図である。
【図７】本発明によるアクティブ・マトリクス型の有機ＥＬ表示装置の全体構成例を説明する等価回路図である。
【符号の説明】
【００３６】
１１・・・・絶縁基板（ガラス基板）
１２・・・・一方の電極（陽極）
１３・・・・有機多層膜（有機発光層）
１３ａ・・・・正孔注入層
１３ｂ・・・・正孔輸送層
１３ｃ・・・・発光層
１３ｄ・・・・電子輸送層
１４・・・・他方の電極（陰極）
１４ａ・・・・弗化リチウム（ＬｉＦ）層
１４ｂ・・・・アルミニウム（Ａｌ）層
２０・・・・相転移材料層
２１・・・・乾燥剤
２２・・・・封止缶
２３・・・・シール剤
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
2005166265.tif 000019
【図６】
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【図７】
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