(57)【要約】【課題】脱型性に優れると共に、耐熱性及び剛性に優れた天然繊維強化ポリエステル材料を提供すること。【解決手段】脂肪族ポリエステルと、パルプとを含有する天然繊維強化ポリエステル材料である。該天然繊維強化ポリエステル材料は、さらに層状ケイ酸塩を含有する。上記天然繊維強化ポリエステル材料は、上記脂肪族ポリエステル１００重量部に対して、上記パルプを１０〜５０重量部、上記層状ケイ酸塩を１〜１０重量部含有する。上記脂肪族ポリエステルは、ポリ乳酸又は／及びポリブチレンサクチレートであることが好ましい。また、上記天然繊維強化ポリエステル材料は、上記脂肪族ポリエステル１００重量部に対して、エラストマーを５〜３０重量部含有することが好ましい。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
脂肪族ポリエステルと、パルプとを含有する天然繊維強化ポリエステル材料であって、
該天然繊維強化ポリエステル材料は、さらに層状ケイ酸塩を含有し、
上記天然繊維強化ポリエステル材料は、上記脂肪族ポリエステル１００重量部に対して、上記パルプを１０〜５０重量部、上記層状ケイ酸塩を１〜１０重量部含有することを特徴とする天然繊維強化ポリエステル材料。
【請求項２】
請求項１において、上記脂肪族ポリエステルは、ポリ乳酸又は／及びポリブチレンサクチレートであることを特徴とする天然繊維強化ポリエステル材料。
【請求項３】
請求項１又は２において、上記天然繊維強化ポリエステル材料は、上記脂肪族ポリエステル１００重量部に対して、エラストマーを５〜３０重量部含有することを特徴とする天然繊維強化ポリエステル材料。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項において、上記パルプは、そのアスペクト比が１０以上であることを特徴とする天然繊維強化ポリエステル材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は，脂肪族ポリエステルとパルプを含有する天然繊維強化ポリエステル材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、樹脂材料の分野では、自然保護の観点から、自然環境下で分解する樹脂材料が注目されている。例えば自動車部品等においても、環境保護に対応した製品のニーズが高まっており、所謂カーボンニュートラル効果を狙った、環境負荷の低い材料の開発が進められている。このような材料の中では、特にポリ乳酸やポリブチレンサクチレート等のポリエステル材料が注目されている。しかし、ポリ乳酸等のポリエステル材料は、結晶化し難く、耐熱性や剛性が低いという問題があった。そのため、特に優れた耐熱性や剛性が要求される自動車部品等の用途には適していなかった。
【０００３】
これまで、ポリ乳酸等のポリエステル系材料の剛性を高めるために、タルクやガラス繊維等の無機フィラーをポリエステル系樹脂に添加することが行われていた。しかし、この場合には、無機フィラーを添加することにより、比重が大きくなるため、製品の重量が大きくなってしまうという問題があった。さらに、無機フィラーは、自然界でほとんど分解されないため、環境負荷が大きくなってしまうという問題があった。
【０００４】
そこで、ポリエステル系材料の剛性や耐熱性を高めるために下記のような方法が開発されている。
即ち、樹脂材料にパルプ繊維を添加する技術がある（特許文献１参照）。このようにパルプ繊維を含有させることにより、樹脂の比重を小さくすることができると共に、また環境負荷を減らすことができる。
また、ポリ乳酸に結晶化核剤を配合する技術が開発されている（特許文献２参照）。結晶化核剤を配合することにより、結晶化度を高め、熱安定性を向上させることができる。
また、ポリ乳酸にゴム成分としてエチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）を配合する技術が開発されている（特許文献３参照）。ＥＰＤＭを配合することにより、機械特性、耐衝撃性、及び成形品の外観を改善することができる。
【０００５】
しかしながら、上記のような従来のポリエステル系材料は、未だ充分な剛性及び耐熱性を発揮できるものではなかった。そのため、特に、高い剛性及び耐熱性を要求される自動車用部品等の用途には、適用することができなかった。また、ポリ乳酸に、上記のごとくパルプ繊維を配合すると、成形品の表面にパルプ繊維が露出し、外観が悪くなるおそれがあった。このような外観不良を回避するためには、成形時の金型温度を高くする必要がある。しかし、従来のポリ乳酸等のポリエステル系材料は、熱間剛性が低く、高温で変形し易い。そのため、ガラス転移温度Ｔｇ（約６８℃）以上の高い金型温度で成形すると、著しい剛性の低下がおこり、金型から脱型することができなくなるおそれがあった。
【０００６】
【特許文献１】特開平１１−２９３１２４号公報
【特許文献２】特開平８−１９３１２３号公報
【特許文献３】特開２００２−３７９８７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明はかかる従来の問題点に鑑みてなされた問題であって、脱型性に優れると共に、耐熱性及び剛性に優れた天然繊維強化ポリエステル材料を提供しようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、脂肪族ポリエステルと、パルプとを含有する天然繊維強化ポリエステル材料であって、
該天然繊維強化ポリエステル材料は、さらに層状ケイ酸塩を含有し、
上記天然繊維強化ポリエステル材料は、上記脂肪族ポリエステル１００重量部に対して、上記パルプを１０〜５０重量部、上記層状ケイ酸塩を１〜１０重量部含有することを特徴とする天然繊維強化ポリエステル材料にある（請求項１）。
【０００９】
本発明の天然繊維強化ポリエステル材料においては、上記脂肪族ポリエステル１００重量部に対して、上記パルプと、上記層状ケイ酸塩とを上記特定量含有している。
そのため、上記天然繊維強化ポリエステル材料は、結晶化度が高くなり、上記パルプと層状ケイ酸塩との相乗効果により、耐熱性及び剛性に優れたものとなる。
【００１０】
即ち、上記天然繊維強化ポリエステル材料は、パルプと共に、上記層状ケイ酸塩を上記特定量含有している。そのため、上記天然繊維強化ポリエステル材料においては、上記層状ケイ酸塩の層間に上記脂肪族ポリエステルが入り込み、上記層状ケイ酸塩が均一に分散されている。上記層状ケイ酸塩は、結晶核剤として働き、脂肪族ポリエステルの結晶化を促進することができる。
【００１１】
そのため、上記天然繊維強化ポリエステル材料は、金型内での結晶化速度が速く、容易に結晶化することができる。それ故、成形品の結晶化度が高くなり、剛性や耐熱性に優れたものとなる。
また、上記天然繊維強化ポリエステル材料は、上記のごとく容易に結晶化できるため、例えば３０重量部という大量のパルプを含有することができる。その結果、上記天然繊維強化ポリエステル材料は、ガラス転移温度（結晶化温度）以上の高い金型温度で成形しても、成形品を容易に金型から取り出すことができる。即ち、上記天然繊維強化ポリエステル材料は、脱型性に優れている。そのため、上記天然繊維強化ポリエステル材料は、高い金型温度で成形することができ、成形品の表面にパルプが露出して成形品の外観が悪くなることを防ぐことができる。
【００１２】
また、上記天然繊維強化ポリエステル材料において、上記層状ケイ酸塩は、補強材としての役割を果たすことができる。そのため、上記天然繊維強化ポリエステル材料の衝撃強度を向上させることができる。
【００１３】
このように、本発明によれば、脱型性に優れると共に、耐熱性及び剛性に優れた天然繊維強化ポリエステル材料を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
本発明（請求項１）の天然繊維強化ポリエステル材料は、パルプを１０〜５０重量部含有する。パルプの含有量が１０重量部未満の場合には、上記天然繊維強化ポリエステル材料の耐熱性が低くなり、成形時に高い金型温度で成形することが困難になるおそれがある。また、この場合には、上記天然繊維強化ポリエステル材料の剛性が低下するおそれがある。一方、５０重量部を超える場合には、上記天然繊維強化ポリエステル材料の耐衝撃強度が低下するおそれがある。より好ましくは、パルプの含有量は１５〜３０重量部がよい。
【００１５】
また、上記天然繊維強化ポリエステル材料は、上記層状ケイ酸塩を１〜１０重量部含有する。
上記層状ケイ酸塩が１重量部未満の場合には、上記天然繊維強化ポリエステル材料が結晶化し難くなり、耐熱性や剛性が低下するおそれがある。また、上記層状ケイ酸塩が１０重量部を超える場合には、含有量に見合った向上効果を得ることができず、ムダにコストが増大するおそれがある。１０重量部以下の含有量で、結晶化度は極限に達するからである。より好ましくは、上記層状ケイ酸塩の含有量は１〜６重量部がよい。
【００１６】
上記層状ケイ酸塩は、膨潤性層状粘土鉱物であり、例えばスメクタイト、バーミキュライト、及び膨潤性フッ素雲母等がある。スメクタイトとしては、例えばモンモリロナイト、バイデライト、ヘクトライト、及びサポナイト等がある。膨潤性フッ素雲母としては、例えばＮａ型フッ素四ケイ素雲母、Ｎａ型テニオライト、及びＬｉ型テニオライト等がある。また、上記の他に、カネマイト、マカタイト、マガディアイト、及びケニアイト等のアルミニウムやマグネシウムを含まない層状ケイ酸塩を用いることもできる。上記層状ケイ酸塩は、天然のものであっても合成されたものであってもよい。
【００１７】
また、上記層状ケイ酸塩は、その層間に有機カチオンを含有していることが好ましい。
この場合には、ポリ乳酸やポリブチレンサクチレート等の上記脂肪族ポリエステルが上記層状ケイ酸塩の層間に入り込み、あるいは、上記層状ケイ酸塩の層間を剥離させ、上記天然繊維強化ポリエステル材料中に上記層状ケイ酸塩を均一に分散させることができる。その結果、上記天然繊維強化ポリエステル材料の耐熱性や剛性をさらに向上させることができる。
【００１８】
上記有機カチオンとしては、１級〜３級アミン塩、４級アンモニウム塩、ホスホニウム塩等がある。
１級アミン塩としては、オクチルアミン、ドデシルアミン、及びオクタデシルアミン等の塩がある。２級アミン塩としては、ジオクチルアミン、メチルオクタデシルアミン、及びジオクタデシルアミン等の塩がある。３級アミン塩としては、トリオクチルアミン、ジメチルドデシルアミン、及びジドデシルモノメチルアミン等の塩がある。
【００１９】
４級アンモニウム塩を構成する４級アンモニウムイオンとしては、テトラブチルアンモニウム、オクタドデシルトリメチルアンモニウム、ジオクタデシルジメチルアンモニウム、ジヒドロキシエチルオクタデシルメチルアンモニウム、ビス（ポリエチレングリコール）ドデシルメチルアンモニウム、メチルジエチル（ポリプロピレングリコール）アンモニウム、ジパーム油脂肪酸アルキルジメチルアンモニウム、ジパーム油脂肪酸アルキルヒドロキシエチルメチルアンモニウム、及び２−ヒドロキシ−３−メタクリロイルオキシプロピルトリメチルアンモニウム等がある。
【００２０】
ホウホニウム塩を構成するホスホニウムイオンとしては、テトラエチルホスホニウム、テトラブチルホスホニウム、ヘキサデシルトリブチルホスホニウム、テトラキス（ヒドロキシメチル）ホスホニウム、及び２−ヒドロキシエチルトリフェニルホスホニウム等がある。これらの化合物は単独で用いることも、２種以上を組み合わせて用いることもできる。なお、有機カチオンとしては、牛脂、豚脂等の動物性油脂、パーム油、ヤシ油等の植物性油脂等の天然油脂脂肪酸由来のアルキル基を導入した有機カチオンを好適に用いることができる。
【００２１】
上記層状ケイ酸塩の層間に、上記有機カチオンを含有させる方法としては、例えば次のような方法がある。即ち、まず、層状ケイ酸塩を水や極性有機溶媒に分散させ、これに上記有機カチオンの塩を添加して撹拌する。これにより層状ケイ酸塩の無機イオンと有機カチオンとが交換される。その後、ろ過し、洗浄して乾燥することにより、有機カチオンを層間に含有した層状ケイ酸塩を得ることができる。
【００２２】
次に、上記脂肪族ポリエステルは、ポリ乳酸又は／及びポリブチレンサクチレートであることが好ましい（請求項２）。
この場合には、上記天然繊維強化ポリエステル材料は、自然界にて分解され易くなり、所謂生分解性樹脂として用いることができる。また、上記脂肪族ポリエステルがポリ乳酸の場合には、上記天然繊維強化ポリエステル材料の弾性率を向上させることができる。また、ポリブチレンサクチレート（ＰＢＳ）の場合には、上記天然繊維強化ポリエステル材料の耐衝撃強度をより向上させることができる。
【００２３】
上記脂肪族ポリエステルとしては、その他に、ポリエチレンサクチレート、ポリカプロラクトン、ポリエステルカーボネート、ポリヒドロキシブチレート、ポリブチレンサクシネートアジペート、及びポリブチレンサクシネートラクテート等を用いることができる。
また、上記天然繊維強化ポリエステル材料の必須成分である上記パルプは、吸水により水を含むおそれがある。そのため、上記脂肪族ポリエステルとしては、例えば分子鎖の末端封止等を行った耐加水分解性のものを用いることが好ましい。
【００２４】
また、上記天然繊維強化ポリエステル材料は、上記脂肪族ポリエステル１００重量部に対して、エラストマーを５〜３０重量部含有することが好ましい（請求項３）。
この場合には、上記天然繊維強化ポリエステル材料の耐衝撃強度を向上させることができる。
上記エラストマーの含有量が５重量部未満の場合には、上記天然繊維強化ポリエステル材料の耐衝撃強度が充分に得られないおそれがある。一方、３０重量部を超える場合には、上記天然繊維強化ポリエステル材料の剛性が低下するおそれがある。また、この場合には、環境負荷の大きな材料となってしまうおそれがある。
【００２５】
上記エラストマーとしては、例えば変性エラストマーなどを用いることができる。変性エラストマーは、例えばエチレン系、スチレン系、アクリル系、シリコン系、ウレタン系、ポリエステル系、天然ゴム系のいずれか一種以上を用いることができる。
上記エチレン系エラストマーとしては、例えばエチレンブタジエン共重合体、エチレンプロピレン共重合体、エチレンオクテン共重合体等のエチレンαオレフィンエラストマーがある。
【００２６】
また、上記スチレン系エラストマーとしては、例えばスチレンエチレンブタジエンスチレン共重合体、スチレンブタジエンスチレン共重合体等がある。
上記アクリル系エラストマーとしては、例えばエポキシ変性アクリルゴム、グリシジル変性アクリルゴム等がある。
上記シリコン系エラストマーとしては、例えばエポキシ変性シリコーンゴム等がある。
上記ウレタン系エラストマーとしては、例えばエポキシ変性ウレタンゴム等がある。
上記ポリエステル系エラストマーとしては、例えば芳香族ポリエステル／脂肪族ポリエステル共重合体等がある。
上記天然ゴム系エラストマーとしては、例えばエポキシ変性天然ゴム等がある。
【００２７】
また、上記エラストマーは、上記脂肪族ポリエステル等の上記天然繊維強化ポリエステル材料における他の成分と混練することにより配合させることができる。また、上記エラストマーは、上記脂肪族ポリエステルと共重合させることもできる。
【００２８】
次に、上記パルプは、例えば製紙端材、ＯＡ紙、雑誌古紙、及び新聞古紙等のパルプ原料をロータリーカッターやターボミル等により５０〜１００メッシュに粉砕し、高速ミキサーにて熱分解させ微粉化したもの等を用いることができる。好ましくは、パルプ原料には製紙端材を用いることがよい。この場合には、安定したアスペクト比を得ることができる。
【００２９】
上記パルプは、そのアスペクト比が１０以上であることが好ましい（請求項４）。
上記パルプのアスペクト比が１０未満である場合には、剛性及び耐熱性の向上効果が充分に得られないおそれがある。また、アスペクト比が高すぎると、上記天然繊維強化ポリエステル材料の製造時に、押出機等の造粒機のメッシュに材料が詰まり、安定した吐出が行われず、生産効率が低下するおそれがある。そのため、上記パルプのアスペクト比の上限は、５０以下であることが好ましい。
【００３０】
また、上記天然繊維強化ポリエステル材料は、無機フィラーを含有することができる。
この場合には、上記天然繊維強化ポリエステル材料の結晶化度をさらに高めることができる。上記無機フィラーは、該無機フィラーと上記層状ケイ酸塩との合計量が、上記脂肪族ポリエステル１００重量部に対して、１０重量部以下となるように含有させることができる。上記無機フィラーとしては、例えばタルク等を使用することができる。
【００３１】
また、上記天然繊維強化ポリエステル材料には、その他の成分として、酸化防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、加水分解抑制剤、着色顔料及び着色染料等を含有させることができる。これらその他の成分の含有量は、上記脂肪族ポリエステル１００重量部に対して１０重量部以下であることが好ましい。その他の成分が１０重量部を超える場合には、剛性や衝撃強度が低下するおそれがある。
【００３２】
また、上記天然繊維強化ポリエステル材料を成形する際には、該天然繊維強化ポリエステル材料の結晶化温度以上の金型温度で成形することが好ましい。結晶化温度よりも低い温度で加熱すると、良好な結晶化度の成形品が得られないおそれがある。
また、上記天然繊維強化ポリエステル材料は、例えば自動車のノズルデフローター、コンソールボックス、インストールメンタルパネル等の材料に好適に用いることができる。
【実施例】
【００３３】
（実施例１）
次に、本発明の実施例について、説明する。
本例の天然繊維強化ポリエステル材料は、脂肪族ポリエステルと、パルプとを含有する天然繊維強化ポリエステル材料である。天然繊維強化ポリエステル材料は、さらに層状ケイ酸塩を含有する。天然繊維強化ポリエステル材料は、上記脂肪族ポリエステル１００重量部に対して、上記パルプを１０〜５０重量部、上記層状ケイ酸塩を１〜１０重量部含有する。
本例においては、脂肪族ポリエステルとしては、ポリ乳酸を用いた。また、パルプとしては、ＰＰＣ用紙（コピー紙等の漂白紙）の製造時に生じた端材を用いた。層状ケイ酸塩としては、モンモリロナイトを用いた。
【００３４】
本例の天然繊維強化ポリエステル材料の製造方法につき、説明する。
まず、ＰＰＣ用紙をロータリーカッターで粉砕し、粒径１ｍｍ〜２ｍｍの粗粉砕紙を得た。次いで、この粗粉砕紙をさらにロータリーカッターで粉砕し、粒径約０．１ｍｍの微粉砕紙を得た。これを以下、パルプとして用いる。
【００３５】
また、予め層状ケイ酸塩としてのモンモリロナイト２重量部を脂肪族ポリエステルとしてのポリ乳酸樹脂１００重量部に混練した樹脂を準備した。
この樹脂と、上記のようにして作製したパルプ１５重量部とをヘンシェルミキサーに投入し、温度２１５℃で加熱しながら撹拌混練した。混練後、２軸押出機にてペレタイズし、天然繊維強化ポリエステル材料を作製した。これを試料Ｅ１とする。
【００３６】
また、本例においては、脂肪族ポリエステルの種類及びその量、また、脂肪族ポリエステル１００重量部に対する層状ケイ酸塩及びパルプの量を変え、その他は、上記試料Ｅ１と同様にして５種類の天然繊維強化ポリエステル材料を作製した。これらを試料Ｅ２〜試料Ｅ６とする。
具体的には、試料Ｅ２は、パルプの含有量を３０重量部にした点を除き、試料Ｅ１と同様にして作製したものである。また、試料Ｅ３は、層状ケイ酸塩の含有量を４重量部にした点を除き、試料Ｅ１と同様にして作製したものである。試料Ｅ４は、パルプの含有量を３０重量部にし、かつ層状ケイ酸塩を４重量部にした点を除き、試料Ｅ１と同様にして作製したものである。試料Ｅ５は、脂肪族ポリエステルとしてポリ乳酸８０重量部とＰＢＳ（ポリブチレンサクチレート）２０重量部との混合物を用い、さらにパルプの含有量を３０重量部にし、かつ層状ケイ酸塩を４重量部にした点を除き、試料Ｅ１と同様にして作製したものである。試料Ｅ６は、脂肪族ポリエステルとしてＰＢＳ１００重量部を用い、さらにパルプの含有量を３０重量部にし、かつ層状ケイ酸塩を４重量部にした点を除き、試料Ｅ１と同様にして作製したものである。
【００３７】
また、本例では、脂肪族ポリエステル、層状ケイ酸塩、及びパルプに加えて、エラストマーを含有する天然繊維強化ポリエステル材料を作製した。
具体的には、まず、上記試料Ｅ１と同様に、粒径約０．１ｍｍの微粉砕紙（パルプ）を準備した。また、ポリ乳酸樹脂１００重量部に、モンモリロナイト４重量部とアクリル系エラストマー２０重量部とを混練した樹脂を準備した。次に、この樹脂と、上記のようにして作製したパルプ１５重量部とをヘンシェルミキサーに投入し、温度２１５℃で加熱しながら撹拌混練し、天然繊維強化ポリエステル材料を作製した。これを試料Ｅ７とする。
【００３８】
さらに、ポリ乳酸樹脂１００重量部に対するパルプの量を変え、その他は、上記試料Ｅ７と同様にして天然繊維強化ポリエステル材料を作製した。これを試料Ｅ８とする。
具体的には、試料Ｅ８は、パルプの含有量を３０重量部にした点を除き、試料Ｅ７と同様にして作製したものである。
上記試料Ｅ１〜試料Ｅ８の配合組成を後述の表１に示す。
【００３９】
次に、上記試料Ｅ１〜試料Ｅ８の各天然繊維強化ポリエステル材料をシリンダ温度２１０℃、金型温度１１０℃で射出成形し、長さ８０．０ｍｍ、幅１０．０ｍｍ、厚み４．０ｍｍの成形体を作製した。次いで、これら各試料の成形体について、アイゾット衝撃強度（Ｊ／ｍ）、撓み温度（℃）、曲げ強度（ＭＰａ）、及び曲げ弾性率（ＭＰａ）を測定した。その結果を表１に示す。
なお、アイゾット衝撃強度は、ＡＳＴＭ  Ｄ−２５６に準じて、各試料の成形体にノッチを設けた試験片を用いて温度２３℃の条件で測定した。また、撓み温度は、ＡＳＴＭ  Ｄ−６４８に準じて、荷重１．８ＭＰａの条件で測定した。また、曲げ強度及び曲げ弾性率は、ＡＳＴＭ  Ｄ−７９０に準じて測定した。
【００４０】
【表１】
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【００４１】
また、本例においては、上記試料Ｅ１〜試料Ｅ８の比較用として、９種類のポリエステル材料（試料Ｃ１〜試料Ｃ９）を準備した。
具体的には、試料Ｃ１は、層状ケイ酸塩、パルプ、及びエラストマーを含有せず、脂肪族ポリエステルとしてのポリ乳酸のみからなるものである。
次に、試料Ｃ２は、ポリ乳酸１００重量部とパルプ１５重量部とを含有するものである。即ち、試料Ｃ２は、層状ケイ酸塩を含有しない点を除いては、上記試料Ｅ１及び試料Ｅ３と同様の配合組成を有するものである。
次に、試料Ｃ３は、ポリ乳酸１００重量部とパルプ３０重量部とを含有するものである。即ち、試料Ｃ３は、層状ケイ酸塩を含有しない点を除いては、上記試料Ｅ２及び試料Ｅ４と同様の配合組成を有するものである。
【００４２】
試料Ｃ４は、層状ケイ酸塩、パルプ、及びエラストマーを含有せず、脂肪族ポリエステルとしてのＰＢＳ１００重量部のみからなるものである。即ち、試料Ｃ４は、層状ケイ酸塩及びパルプを含有しない点を除いては、上記試料Ｅ６と同様の配合組成を有するものである。
試料Ｃ５は、層状ケイ酸塩、パルプ、及びエラストマーを含有せず、脂肪族ポリエステルとしてポリ乳酸８０重量部とＰＢＳ２０重量部との混合物からなるものである。即ち、試料Ｃ５は、層状ケイ酸塩及びパルプを含有しない点を除いては、上記試料Ｅ５と同様の配合組成を有するものである。
【００４３】
また、試料Ｃ６は、ポリ乳酸１００重量部と層状ケイ酸塩２重量部とを含有するものである。即ち、試料Ｃ６は、パルプを含有しない点を除いては、上記試料Ｅ１及び試料Ｅ２と同様の配合組成を有するものである。
試料Ｃ７は、ポリ乳酸１００重量部と層状ケイ酸塩４重量部とを含有するものである。即ち、試料Ｃ７は、パルプを含有しない点を除いては、上記試料Ｅ３及び試料Ｅ４と同様の配合組成を有するものである。
【００４４】
また、試料Ｃ８は、ポリ乳酸８０重量部とＰＢＳ２０重量部とからなる脂肪族ポリエステル１００重量部と、層状ケイ酸塩４重量部とを含有するものである。即ち、試料Ｃ８は、パルプを含有しない点を除いては、上記試料Ｅ５と同様の配合組成を有するものである。
試料Ｃ９は、脂肪族ポリエステルとしてのＰＢＳ１００重量部と、層状ケイ酸塩４重量部とを含有するものである。即ち、試料Ｃ９は、パルプを含有しない点を除いては、上記試料Ｅ４と同様の配合組成を有するものである。
【００４５】
試料Ｃ１０は、ポリ乳酸１００重量部と層状ケイ酸塩４重量部とアクリル系エラストマー２０重量部とを含有するものである。即ち、試料Ｃ１０は、パルプを含有しない点を除いては、上記試料Ｅ７及び試料Ｅ８と同様の配合組成を有するものである。
【００４６】
次に、上記試料Ｃ１〜試料Ｃ９を用いて、上記試料Ｅ１〜試料Ｅ８と同様にして射出成形し、成形体を作製した。次いで、これらの成形体についても、上記試料Ｅ１〜試料Ｅ８と同様に、アイゾット衝撃強度（Ｊ／ｍ）、撓み温度（℃）、曲げ強度（ＭＰａ）、及び曲げ弾性率（ＭＰａ）を測定した。その結果を表２に示す。
【００４７】
【表２】
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【００４８】
上記表１及び表２において、試料Ｅ１と試料Ｃ１を比較して知られるごとく、パルプ及び層状ケイ酸塩を含有する試料Ｅ１は、これらを含有しない試料Ｃ１に比べて、アイゾット衝撃強度、撓み温度、曲げ強度、曲げ弾性率のいずれもが高くなっていた。
また、試料Ｅ１と試料Ｃ２及び試料Ｅ２と試料Ｃ３とをそれぞれ比較して知られるごとく、層状ケイ酸塩を含有する試料Ｅ１及び試料Ｅ２は、これを含有しない試料Ｃ２及び試料Ｃ３とそれぞれ比較して、アイゾット衝撃強度、撓み温度、及び曲げ強度又は弾性率が高くなっていた。特に、撓み温度が顕著に高くなっており、層状ケイ酸塩を加えることによって、耐熱性が向上することがわかる。
【００４９】
次に、上記試料Ｅ１又は試料Ｅ２と、試料Ｃ６とを比較して知られるごとく、パルプを含有する試料Ｅ１及び試料Ｅ２は、これを含有しない試料Ｃ６に比べて、撓み温度、曲げ強度、及び曲げ弾性率が高くなっていた。また、同様に、試料Ｅ３又は試料Ｅ４と試料Ｃ７を比較すると、パルプを含有する試料Ｅ３及び試料Ｅ４は、これを含有しない試料Ｃ７に比べて、撓み温度、曲げ強度、及び曲げ弾性率が高くなっていた。さらに同様に、試料Ｅ７又は試料Ｅ８と試料Ｃ１０を比較すると、パルプを含有する試料Ｅ７及び試料Ｅ８は、これを含有しない試料Ｃ１０に比べて、撓み温度、及び曲げ弾性率が高くなっていた。
このように、パルプを加えることによって、耐熱性や剛性を向上させることができることがわかる。
【００５０】
また、脂肪族ポリエステルとして、ポリ乳酸とＰＢＳとを含有する試料Ｅ５と試料Ｃ５、及びＰＢＳを含有する試料Ｅ６と試料Ｃ４とをそれぞれ比較して知られるごとく、層状ケイ酸塩及びパルプを含有する試料Ｅ５及び試料Ｅ６は、これらを含有しない試料Ｃ５及び試料Ｃ４に比べて撓み温度及び弾性率が高くなっていた。
また、試料Ｅ５と試料Ｃ８、及び試料Ｅ６と試料Ｃ９とをそれぞれ比較して知られるごとく、パルプを含有する試料Ｅ５及び試料Ｅ６は、これを含有しない試料Ｃ８及び試料Ｃ９に比べて撓み温度及び弾性率が高くなっていた。
このように、脂肪族ポリエステルとして、ポリ乳酸とＰＢＳとの混合樹脂、又はＰＢＳを用いた場合においても、ケイ酸塩やパルプを含有させることにより、耐熱性や剛性を向上できることがわかる。
【００５１】
次に、パルプ及び層状ケイ酸塩の配合量と、それぞれアイゾット衝撃強度、荷重撓み温度、曲げ強度、又は曲げ弾性率との関係を明確にするため、表１及び表２の結果をグラフにプロットした（図１〜図４）。
以下、図１〜図４について説明する。
【００５２】
図１は、横軸にパルプの配合量（重量部）、縦軸にアイゾッド衝撃強度（Ｊ／ｍ）をとり、層状ケイ酸塩の配合量をマークを変えてプロットし、これらの関係を示したものである。
図１より知られるごとく，層状ケイ酸塩を含有させると、アイゾッド衝撃強度が大きくなることがわかる。
また、層状ケイ酸塩を配合していない場合には、パルプの配合量が大きくなるにつれてアイゾッド衝撃強度は大きくなる。しかし、この場合には、パルプを３０重量部含有させても、層状ケイ酸塩を配合させた場合のアイゾッド衝撃強度に及ばない。一方、層状ケイ酸塩を含有する場合には、パルプを含有させることにより、衝撃強度が小さくなる傾向にある。
【００５３】
図１は、横軸にパルプの配合量（重量部）を、縦軸にアイゾッド衝撃強度（Ｊ／ｍ）をとり、層状ケイ酸塩の配合量をマークを変えてプロットし、これらの関係を示したものである。
図１より知られるごとく，層状ケイ酸塩の配合量を増加させると、アイゾッド衝撃強度が大きくなることがわかる。
また、層状ケイ酸塩を配合していない場合には、パルプの配合量が大きくなるにつれてアイゾッド衝撃強度は大きくなる。しかし、この場合には、パルプを３０重量部含有させても、層状ケイ酸塩を配合させた場合のアイゾッド衝撃強度に及ばない。一方、層状ケイ酸塩を含有する場合には、パルプの含有量を増加させると、衝撃強度が小さくなる傾向にある。
【００５４】
図２は、横軸にパルプの配合量（重量部）を、縦軸に荷重撓み温度（℃）をとり、層状ケイ酸塩の配合量をマークを変えてプロットし、これらの関係を示したものである。
図２より知られるごとく，層状ケイ酸塩の配合量を増加させると、荷重撓み温度が高くなることがわかる。また、パルプの配合量を増加させても荷重撓み温度が高くなることがわかる。
【００５５】
図３は、横軸にパルプの配合量（重量部）を、縦軸に曲げ強度（ＭＰａ）をとり、層状ケイ酸塩の配合量をマークを変えてプロットし、これらの関係を示したものである。
図３より知られるごとく，層状ケイ酸塩の配合量を増加させると、曲げ強度が大きくなっていることがわかる。また、パルプの配合量を増加させても荷重撓み温度が高くなることがわかる。
【００５６】
図４は、横軸にパルプの配合量（重量部）を、縦軸に曲げ弾性率（ＭＰａ）をとり、層状ケイ酸塩の配合量をマークを変えてプロットし、これらの関係を示したものである。
図４より知られるごとく，層状ケイ酸塩の配合量を増加させると、曲げ弾性率が大きくなることがわかる。また、パルプの配合量を増加させても曲げ弾性率が大きくなることがわかる。
【００５７】
次に、パルプの配合量、並びにエラストマーの種類及び配合の有無と、アイゾット衝撃強度との関係を明確にするため、表１及び表２の結果をグラフにプロットした（図５）。
【００５８】
図５は、横軸にパルプの配合量（重量部）を、縦軸にアイゾッド衝撃強度（Ｊ／ｍ）をとり、エラストマーの種類及び配合の有無をマークを変えてプロットし、これらの関係を示したものである。
図５より知られるごとく，エラストマーを配合させると、アイゾッド衝撃強度が大きくなることがわかる。一方、このときパルプの配合量を増加させるとアイゾッド衝撃強度が減少する傾向にあることがわかる。
【００５９】
以上のごとく、脂肪族ポリエステルに対して、特定量のパルプ及び層状ケイ酸塩を含有する天然繊維強化ポリエステル材料は、パルプと層状ケイ酸塩の相乗効果により、耐熱性及び剛性に優れていることがわかる。さらに、エラストマーを配合させると、衝撃強度が向上することがわかる。
【００６０】
（実施例２）
本例では、実施例１にて作製した試料Ｅ４の天然繊維強化ポリエステル材料について、弾性率の温度依存性を調べた例である。
具体的には、まず、上記実施例１で作製した試料Ｅ４と同様の組成の天然繊維強化ポリエステル材料を準備した。この試料Ｅ４は、ポリ乳酸１００重量部に対して、パルプを３０重量部、層状ケイ酸塩を４重量部含有するものである。また、比較用として、上記試料Ｃ３、即ちポリ乳酸１００重量部に対して、パルプを３０重量部含有し、層状ケイ酸塩を含有しない樹脂材料を準備した。
【００６１】
次いで、試料Ｅ４及び試料Ｃ３の動的粘度スペクトルを測定し，この樹脂の弾性率の温度依存性を測定し、試料Ｅ４及び試料Ｃ３の貯蔵弾性率（Ｅ’）を測定した。なお，この時の昇温速度は３℃／分とした。その結果を図６に示す。
【００６２】
図６より知られるごとく、試料Ｅ４においては、試料Ｃ３に比べて、温度約９０℃における貯蔵弾性率が約９倍になっていた。そのため、上記試料Ｅ４は熱時剛性に優れている。それ故、上記試料Ｅ４は、例えば９０℃以上という高温の金型で成形しても、成形後容易に金型から取り出すことができ、脱型性に優れている。また、表面外観に優れた成形品を得ることができる。さらに、試料Ｅ４は試料Ｃ３に比べて貯蔵弾性率が高いため、剛性に優れている。
一方、試料Ｃ３は、約１１０℃程度の金型温度で成形した場合に、離型時に変形してしまい、金型から成形品を取り出すことが困難になり、製品外観も悪くなる。
【図面の簡単な説明】
【００６３】
【図１】実施例１にかかる、パルプ及び層状ケイ酸塩の配合量と、アイゾッド衝撃強度との関係を示す図。
【図２】実施例１にかかる、パルプ及び層状ケイ酸塩の配合量と、荷重撓み温度との関係を示す図。
【図３】実施例１にかかる、パルプ及び層状ケイ酸塩の配合量と、曲げ強度との関係を示す図。
【図４】実施例１にかかる、パルプ及び層状ケイ酸塩の配合量と、曲げ弾性率との関係を示す図。
【図５】実施例１にかかる、パルプ及びエラストマーの配合量と、アイゾッド衝撃強度との関係を示す図。
【図６】実施例２にかかる、試料Ｅ４及びＣ３について、貯蔵弾性率と温度との関係を示す図。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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