(57)【要約】【課題】信頼性の高い組み立て性を有し、かつ電池運転時には、優れたシール性および安定した出力特性を有する高分子電解質型燃料電池を提供することを目的とする。【解決手段】本発明の高分子電解質型燃料電池は、電極とシール部材との間に生じる隙間部分に、吸水により膨潤する物質からなる吸水材を備えている。組み立て時には、シール部材と電極との間のクリアランスを充分に確保できるから、組み立てが容易となる。また、組み立てられた燃料電池の稼働時には、供給される反応ガス中の水および／または電極部において電気化学反応により生成する水を前記隙間の吸水材が吸水して膨潤する。従って、前記隙間へのガスの流出を抑制できる。【選択図】図７ 
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
水素イオン伝導性高分子電解質膜、前記高分子電解質膜の両面に配置した一対の電極、前記電極に反応ガスを供給するガス流路を有する一対の導電性セパレータ板、および前記電極と導電性セパレータ板との間の気密を保つ一対のシール部材を具備し、前記電極と前記シール部材との間に生じる隙間部分の少なくとも一部に、吸水により膨潤する物質からなる吸水材を備えることを特徴とする高分子電解質型燃料電池。
【請求項２】
前記吸水材が高分子材料からなる請求項１記載の高分子電解質型燃料電池。
【請求項３】
前記吸水材が耐酸性を有する請求項１または２記載の高分子電解質型燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポータブル電源、携帯機器用電源、電気自動車用電源、家庭内コージェネレーションシステム等に使用される高分子電解質型燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
高分子電解質膜を用いた燃料電池は、水素を含有する燃料ガスと、空気などの酸素を含有する酸化剤ガスとを、電気化学的に反応させることにより、電力と熱とを同時に発生させる。この燃料電池は、水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜、および高分子電解質膜の両面に形成された一対の電極、すなわちアノードとカソードから構成される。これをＭＥＡ（電解質膜・電極接合体）と呼ぶ。電極は、白金族金属触媒を担持したカーボン粉末を主成分とし、高分子電解質膜の両面に形成される触媒層、および前記触媒層の外面に形成される、通気性と電子導電性とを併せ持つガス拡散層からなる。
【０００３】
次に、供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外にリークしたり、二種類のガスが互いに混合したりしないように、電極の周囲には、高分子電解質膜を挟んでガスケット等のシール材が配置される。このシール材は、電極および高分子電解質膜と一体化してあらかじめ組み立てられる。通常これもＭＥＡと呼ばれるが、シール材を含むものを特にＭＥＳＡ（電解質膜・電極・シール材接合体）と呼ぶこともある。
ＭＥＡの外側には、これを機械的に固定するとともに、隣接したＭＥＡを互いに電気的に直列に接続する導電性のセパレータ板が配置される。セパレータ板は、電極面に反応ガスを供給し、生成ガスや余剰ガスを運び去るためのガス流路を有する。ガス流路は、セパレータ板と別に設けることもできるが、セパレータ板の表面に溝を設けてガス流路とする方式が一般的である。
【０００４】
セパレータ板の溝に反応ガスを供給するためは、反応ガスを供給する配管を、使用するセパレータ板の枚数に分岐し、その分岐先を直接セパレータ板上の溝につなぎ込む配管治具が必要となる。この治具をマニホールドと呼び、上記のような反応ガスの供給配管から直接つなぎ込むタイプを外部マニホールドと呼ぶ。また、このマニホールドには、構造をより簡単にした内部マニホールドと呼ぶ形式のものがある。内部マニホールドとは、ガス流路を形成したセパレータ板に、貫通した孔を設け、ガス流路の出入り口をこの孔に連絡し、この孔から直接反応ガスを供給するものである。
【０００５】
燃料電池は運転中に発熱するので、電池を良好な温度状態に維持するためには、冷却水等で冷却する必要がある。通常、１〜３セル毎に冷却部を設ける。セパレータ板の背面に冷却水用の流路を設けて冷却部とする場合が多い。これらのＭＥＡとセパレータ板とを交互に重ねていき、１０〜２００セル積層した後、その積層体を集電板および絶縁板を介して端板で挟み、締結ボルトで両端から固定するのが一般的な積層電池の構造である。
【０００６】
このような高分子電解質型燃料電池のシール材は、セパレータ板と電極との接触を行わせつつガスシールを行うため、高い寸法精度、十分な弾性、および十分な締め代を有することが要請される。このため、従来よりシール材として樹脂やゴム等からなるシート状のガスケット、あるいはゴムからなるＯリング状のガスケット等が用いられている。
最近では、例えば、特許文献１および２のように、スタックの締結荷重を低減することにより構造部材の軽量化、簡素化、低コスト化を行うため、ガスケットのシールに必要な荷重を低減することが試みられている。また、ガスケットの断面形状についても、Ｏリング形状だけでなく、三角形状や半円形状等とすることが試みられている。
【０００７】
また、断面形状がＯリング等のある程度の断面積があるガスケットについては、ガスケットをセパレータ板側に構成することが試みられている。ガスケットがＯリングの場合、ガスケットにより電解質膜をセパレータ板に押し付けることによりシールする。そのため、ガスシール構成として、アノード側ガスシールおよびカソード側ガスシールの２カ所が必要となり、シールに必要な部位が大型化するという問題がある。さらに、Ｏリング型ガスケットが填る溝をセパレータ板に設ける必要があり、その溝寸法を確保するため、セパレータ板の厚さを薄くできない等の制約がある。このような問題点を解消するため、シール材の省スペース化が試みられている。
【０００８】
一般的には、シール材としてＯリング状または平形状ガスケットで電解質膜を挟んでシールする。
シール材がＯリング状ガスケットの場合は、Ｏリングが填る溝をセパレータ板に設ける必要があり、その溝寸法を確保するためセパレータ板の厚さを薄くできない等の制約がある。これにより、積層電池の体積の増大、コストの増大、セパレータ板形状の複雑化をもたらし、セパレータ板加工時における歩留まりが悪化する原因となる。
【０００９】
また、積層電池を組み付ける際、セパレータ板上にＭＥＡを配し、さらにその上にセパレータ板またはＯリング状ガスケットとセパレータ板を配する。この工程を繰り返して電池積層体を構成する。その際、ＭＥＡの上に配するＯリング状ガスケットまたはセパレータ板は、組み付け治具のガイドを用いて組み付けられる。しかし、各部品には寸法誤差があり、電極とＯリング状ガスケットまたはセパレータ板との組み付け性の観点から、Ｏリング状ガスケットと電極の間には、作業性あるいは製造の歩留まり性を確保するためのクリアランスが必要である。
【００１０】
このクリアランスが小さい場合は、組み付け時の信頼性が低くなる。例えば、Ｏリング状ガスケットに電極の一部が噛み込むことによりシール不良が生じる。また、電極にＯリング状ガスケットが当たることにより、電極に対して過大な面圧が生じ、電解質膜の破損や耐久性の低下等により電池性能が低下する。
したがって、Ｏリング状ガスケットと電極との間のクリアランスを小さくする場合は、部品寸法の精度を向上する必要性があり、歩留まりの低下および部品コストの上昇を招いてしまう。特に、成形セパレータ板では、組み立て時に用いるガイド部等の加工精度に限界があり、Ｏリング状ガスケットと電極との間のクリアランスを低減することが困難である。このため、セパレータ板を成形した後、ガイド部分を後加工で追加せねばならず、その分コストが上昇する。
【００１１】
一方、組み付け性を確保するために、Ｏリング状ガスケットと電極との間のクリアランスを大きくすると、反応ガスがそのクリアランスに流れ込む。そのため、セパレータ板のガス流路に反応ガスが流れなくなる可能性がある。また、ＭＥＡおよびＯリング状ガスケットの組み付け誤差等により、各単セル毎のクリアランスにばらつきが生じると、各単セル間の圧力損失にばらつきが生じてしまう。このとき、積層電池において各単セルの圧力損失に見合う反応ガスがそれぞれの単セルに流れるため、反応ガスの流量にばらつきが生じる。このため、各単セル間の電池性能がばらつき、発電電圧の低下、耐久性の低下、または低出力運転時の安定性の低下等の弊害が生じてしまう。これらの症状は、反応ガスの利用率が比較的大きい燃料ガス側で顕著である。
【特許文献１】特開平１１−２３３１２８号公報
【特許文献２】特開２００２−１４１０８２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明は、積層電池組み立て時には、信頼性の高い組み立て性を有し、かつ積層電池運転時には、シール部材と電極との間のクリアランスを低減することにより、優れたシール性および安定した出力特性を有する高分子電解質型燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
以上の課題を解決するために本発明の高分子電解質型燃料電池は、水素イオン伝導性高分子電解質膜、前記高分子電解質膜の両面に配置した一対の電極、前記電極に反応ガスを供給するガス流路を有する一対の導電性セパレータ板、および前記電極と導電性セパレータ板との気密を保つ一対のシール部材を具備し、前記電極と前記シール部材との間に生じる隙間部分の少なくとも一部に、吸水により膨潤する物質からなる吸水材を備えることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、電極とシール部材との間に生じる隙間部分に設けた吸水材が、電池稼働時に供給される反応ガスおよび／または反応により生成する水分を吸収して膨潤する。従って、電極とシール部材との隙間を、電池の組み立てに支障を来さない程度にしても、電池稼働時には膨張した吸水材によって前記隙間にガスが流れ込むのを抑制することができる。このため、ガスのシールが確保できるばかりでなく、反応ガスが前記隙間部分へ流れることによる電池性能の低下を抑制することができる。また、電池の組み立てが容易となり、電池スタックの締結力の低減による電池構成部材のコンパクト化、シールに必要なスペースのコンパクト化によるセパレータ板の薄型化などを図ることができる。これらにより、電池の信頼性および量産時における歩留まりを向上することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
本発明の高分子電解質型燃料電池は、前記のように、電極とシール部材との間に生じる隙間部分に、吸水により膨潤する物質からなる吸水材を備えている。これにより、組み立て時には、シール部材と電極との間のクリアランスを充分に確保できるから、組み立てが容易となる。また、組み立てられた燃料電池の稼働時には、供給される反応ガス中の水および／または電極部において電気化学反応により生成する水をクリアランス部に備えられた吸水材が吸水して膨潤する。これにより、組み立て時よりもクリアランスを小さくできる。従って、クリアランスへ反応ガスが流出するのを抑えることができ、安定した発電性能が得られる。
【００１６】
ここに用いる吸水材は、電池組み立て時においてクリアランス部に容易に設置できる形態を有することが好ましい。例えば、高分子電解質膜と同じ材料のシートを線状に切り出し、クリアランス部に、電極の一部またはほぼ全周に沿うように、設置することが好ましい。
吸収材は、前記のシートから切り出したものの代わりに、繊維状または準繊維状の高分子材料をクリアランス部に、電極の一部またはほぼ全周に沿うように設置することができる。
【００１７】
吸水材の素材には、パーフルオロカーボンスルホン酸系、ポリアクリル酸塩系、ポリ（イソブチレン−無水マレイン酸）塩系、ポリ（２−アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸塩）系、Ｎ−ビニルアセトアミド重合体、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコール、ポリ（メタクリロイルオキシエチル四級化アンモニウムクロリド）、Ｎ，Ｎ−ジメチル−Ｎ−（３−アクリルアミドプロピル）−Ｎ−（カルボキシメチル）アンモニウム内部塩重合体、セルロースファイバーなどが用いられ、これらを単体または２種以上の複合体として用いてもよい。例えば、住友精化（株）よりアクアキープの名で販売されている衛生材料用ポリアクリル酸塩系吸水性樹脂やアクアコークの名で販売されている熱可塑性の吸水性樹脂などを用いることができる。
吸水材は、また、長時間の使用に耐えるには耐酸性であることが好ましい。
以下、本発明の実施の形態を図面を参照しながら説明する。
【００１８】
アノード側セパレータ板の正面図を図１に、その背面図を図２に示す。
アノード側セパレータ板１０は、各一対の燃料ガス用マニホールド孔１２、酸化剤ガス用マニホールド孔１３、冷却水用マニホールド孔１４、および予備用マニホールド孔１５、ならびに４個の締結用ボルト穴１１を有する。
アノード側セパレータ板１０のアノードに対向する面には、一対の燃料ガス用マニホールド孔１２に連絡されてアノードに燃料ガスを供給するガス流路１６が設けられている。ガス流路１６は、並行する４本の溝により構成されている。
【００１９】
セパレータ板１０は、その背面に一対の冷却水用マニホールド孔１４を連絡する冷却水用の流路１８を有する。流路１８は、並行する６本の溝により構成されている。セパレータ板１０の背面には、さらに各一対の燃料ガス用マニホールド孔１２および酸化剤ガス用マニホールド孔１３の周りをそれぞれ囲むようにＯリングを設置するためのＯリング用溝１２ａおよび１３ａが設けられている。さらに、セパレータ板１０の背面には、冷却水用マニホールド孔１４、予備用マニホールド孔１５、および冷却水用の流路１４ｂの周りを囲むＯリング用溝１４ａが設けられている。
【００２０】
カソード側セパレータ板の正面図を図３に、その背面図を図４に示す。
カソード側セパレータ板２０は、各一対の燃料ガス用マニホールド孔２２、酸化剤ガス用マニホールド孔２３、冷却水用マニホールド孔２４、および予備用マニホールド孔２５、並びに４個の締結用ボルト穴２１を有する。
カソード側セパレータ板２０のカソードに対向する面には、一対の酸化剤ガス用マニホールド孔２３に連絡されてカソードに酸化剤ガスを供給するガス流路２７が設けられている。ガス流路２７は、並行する７本の溝により構成されている。
セパレータ板２０は、その背面に、一対の冷却水用マニホールド孔２４を連絡する冷却水用の流路２８を有する。流路２８は、並行する６本の溝により構成されている。
【００２１】
図５にアノード側シール部材の正面図を、図６にカソード側シール部材の正面図を示す。
上記アノード側セパレータ板１０上に接着されるアノード側シール部材３０は、アノード側セパレータ板におけるガス流路１６および一対の燃料ガス用マニホールド孔１２の外周を囲んで１つの閉ループを構成する第１のアノード側シール部３７を有する。第１のアノード側シール部３７は、図５において、斜線を施した部分に相当する。アノード側シール部材３０は、さらに、酸化剤ガス用マニホールド孔１３、冷却水用マニホールド孔１４、および予備用マニホールド孔１５をそれぞれ独立に囲むマニホールド孔シール部３３、３４および３５、並びに上記のカソード側セパレータ板２０のガス流路２７のマニホールド孔２３につらなる部分の両側を囲むシール部３８ａおよび３８ｂを有する。マニホールド孔シール部３３は、連結部３９ａにより第１のアノード側シール部３７につながっている。マニホールド孔シール部３４および３５は相互に連結されており、一方の端部は連結部３９ｂにより、また他方の端部は連結部３９ｃにより、それぞれ第１のアノード側シール部３７につながっている。
【００２２】
一方、上記カソード側セパレータ板２０に接着されるカソード側シール部材４０は、セパレータ板２０における各マニホールド孔と対応する燃料ガス用マニホールド孔４２、酸化剤用マニホールド孔４３、冷却水用マニホールド孔４４、および予備用マニホールド孔４５、並びにボルト穴４１を有し、カソードと対応する部分に切り欠き部４７を有する。
【００２３】
上記のアノード側シール部材３０は、その裏面の粘着層をアノード側セパレータ板１０のアノードと対向する側の面に接着させることにより、アノード側シール部材３０がアノード側セパレータ板１０に固定される。
一方、カソード側シール合部材４０は、その裏面の粘着層をカソード側セパレータ板２０のカソードと対向する側の面に接着させることにより、カソード側シール部材４０がカソード側セパレータ板２０に固定される。
【００２４】
上記のアノード側シール部材３０を備えたアノード側セパレータ板１０とカソード側シール部材４０を備えたカソード側セパレータ板２０とで、一対の電極および高分子電解質膜からなるＭＥＡを挟むことにより単電池が構成される。
一般的には、ガイドピンを立てた所定の組み立て用治具を用いて単電池を組み立てる。以下にその組み立ての手順の一例を示す。
【００２５】
まず、組み立て治具上に、上記のカソード側シール部材４０を備えたカソード側セパレータ板２０を配置する。このカソード側シール部材４０を備えたカソード側セパレータ板２０を図７に示す。次に、カソード側シール部材４０の切り欠き部４７の周縁部の内面に沿って、図７に５１の一点鎖線で示すように、吸水材を配置する。その後、ＭＥＡをガイドピンに沿ってカソード側セパレータ板２０上に配置する。次に、ＭＥＡのアノード側ガス拡散層の周縁部に沿って同様の吸水材を配置する。さらに、アノード側シール部材３０を備えたアノード側セパレータ板１０をＭＥＡ上に配する。
【００２６】
上記のような手順で単電池を組み立てる場合、アノード側セパレータ板１０を組み付ける際には、ＭＥＡとアノード側シール部材３０との位置関係を目視することができないため、アノード側シール部材３０が少しずれたりする場合がある。しかし、本実施の形態のアノード側シール部材３０では、単電池の組み立て時において、アノード側シール部材３０における切り欠き部４７の内周部とＭＥＡとの間には充分なクリアランスを設けることができる。このため、アノード側シール部材３０がＭＥＡに載り上げることがなく、安定したシール性を確保できる。
【００２７】
このように、電極とシール部材との間のクリアランス部に吸水材を配置すると、電池の運転時には、吸水材は、供給される反応ガス中の水または電極部において電気化学反応により生成した水を吸収して膨潤する。これによって電極とシール部材との間のクリアランスを組み立て時よりも小さくできる。従って、クリアランス部への反応ガスの流出を抑制し、安定した発電性能を得ることができる。
【００２８】
ここでは、電極とシール部材との間のクリアランス部のほぼ全周に吸水材５１を配置する構成とした。しかし、ガス流路の入口側マニホールド孔につらなる部分、すなわちガス導入部の近傍のみに、例えば、図７にＡ１およびＢ１で表す部分に吸水材を配してもよい。図７では、ガス流路の出口側マニホールド孔につらなる部分、すなわちガス排出部の近傍をＡ２およびＢ２で表している。Ａ１とＢ１の部分のみでなくＡ２とＢ２の部分にも吸水材を配置するのが好ましい。図７のような構造の場合は、ガス流路２７がマニホールド孔２３とつながる部分の上には吸水材は配置しない。ガル流路がマニホールド孔２３とつながる部分の上に、カバープレートを設けている場合は、吸水材をその上に配置してもよい。また、上記の構成では、吸水材５１は、シール部材３０とは独立の部材として組み入れたが、吸水材５１をシール部材３０またはＭＥＡと一体化させた構造をとってもよい。
【実施例】
【００２９】
以下、本発明の実施例を詳細に説明する。
《実施例１》
（i）セパレータ板の作製
等方性黒鉛板を機械加工することにより、実施の形態１の図１および図２に示すアノード側セパレータ板１０、ならびに図３および図４に示すカソード側セパレータ板２０を作製した。セパレータ板の厚さは３ｍｍ、ガス流路および冷却水流路の溝は３ｍｍピッチで、溝幅１．５ｍｍとした。
【００３０】
（ii）シール部材の作製
図５および図６に示す実施の形態１と同様の粘着剤層を備えたシール部材３０および４０を次のようにして作製した。
まず、金型に厚さ１００μｍのポリイミドフィルムを設置し、金型を締め、温度２００℃、射出圧力１５０ｋｇ／ｃｍ2の条件でフッ素ゴムを射出成形した。次いで、２００℃で１０時間二次架橋させ、厚さ１２５μｍのフッ素ゴム層を形成した。その後、ブチルゴムからなる厚さ２５μｍの粘着剤層をポリイミドフィルムの裏面に転写により接合し、粘着剤層の表面はポリプロピレン製の離形フィルムで被覆した。その後、抜き型で打ち抜くことにより所定の形状のシール部材を作製した。
上のようにして得られたシール部材３０および４０をそれぞれセパレータ板１０および２０の上にセットし、１００℃において２０００ｋｇｆのプレス荷重で１分間ホットプレスして接合させた。
【００３１】
（iii）ＭＥＡの作製
アセチレンブラック系のカーボン粉末に、平均粒径約３０Åの白金粒子を重量比４：１の割合で担持させ、電極用の触媒粉末を得た。この触媒粉末をイソプロパノール中に分散させた。これをパーフルオロカーボンスルホン酸粉末のエチルアルコール分散液と混合し、電極用ペーストを得た。スクリーン印刷法により、この電極用ペーストを原料として、厚さ２５０μｍのカーボン不織布の一方の面に塗工して触媒層を形成し、電極を得た。触媒層中に含まれる白金量は０．５ｍｇ／ｃｍ2、パーフルオロカーボンスルホン酸の量は１．２ｍｇ／ｃｍ2とした。
【００３２】
これらの電極は、正極および負極共に同一構成で、見掛けの面積は１００ｃｍ2である。このようにして作製した一対の電極で触媒層を内側にして水素イオン伝導性高分子電解質膜を挟み、ホットプレスすることにより、電解質膜・電極接合体（ＭＥＡ）を作製した。水素イオン伝導性高分子電解質膜には、厚さ２５μｍのパーフルオロカーボンスルホン酸膜を用いた。
高分子電解質膜のサイズは後述するセパレータ板のサイズと同様とし、高分子電解質膜にはセパレータ板における一対の燃料ガス用マニホールド孔、冷却水用マニホールド孔、および酸化剤ガス用マニホールド孔に対応する穴を打ち抜き型により形成した。
【００３３】
（iv）吸水材の作製
面積が１６００ｃｍ2、厚さ１２５μｍのパーフルオロカーボンスルホン酸のフィルム（高分子電解質膜に使用するもののように熱処理はしていない）を幅１５０μｍとなるように切り出したものを用いた。この吸水材５１を図８に示す。この吸水材について、以下の手順で溶出試験を行った。
５０ｃｃの水の中に吸水材を１ｇ投入し、９０℃で５０時間放置した。その後、水中に溶出した各種物質を分析したところ、ＮＨ3＜１ｐｐｍ、ＴＯＣ＜１００ｐｐｍ、ハロゲン＜１ｐｐｍであった。
【００３４】
（v）積層電池の組み立て
上記で得られたアノード側シール部材３０を備えたアノード側セパレータ板１０およびカソード側シール部材４０を備えたカソード側セパレータ板２０により、電極面積１００ｃｍ2のＭＥＡを挟み単位電池を構成した。このとき、アノード側セパレータ板１０のＯリング溝１２ａ〜１４ａにそれぞれＯリングを設置した。そして、単電池を積層する際には、セパレータ板１０の冷却水用の流路１８を有する面および隣接する単電池のセパレータ板２０の冷却水用の流路２８を有する面を向き合うように重ねることにより、冷却部を設けた。
【００３５】
単電池の組み立て手順を以下に説明する。
ガイドピンを立てた所定の組み立て用治具を置き、その上にカソード側シール部材４０を備えたカソード側セパレータ板２０を配置した。次に、カソード側シール部材４０の切り欠き部４７の周縁部の内面に沿って、図７に一点鎖線で示すように、吸水材５１を配置した。その後、ＭＥＡをガイドピンに沿って配置した。その際、ＭＥＡにおけるカソードがカソード側シール部材４０における切り欠き部４７の周縁部に配置された吸水材５１に載り上げないよう慎重にＭＥＡをカソード側セパレータ板に組み付けた。組み立て用治具に設置されたガイドピンと組み付けるこれらの部材との間にはクリアランスを要する。
【００３６】
ＭＥＡは、組み立て時の湿度により大きく寸法が変化するため、ＭＥＡとガイドピンとの間のクリアランスを大きく設ける必要がある。ＭＥＡを安定的に組み付けるには、ガイドピンとＭＥＡとの間のクリアランスは１ｍｍ必要であった。ＭＥＡを設置した後に、ＭＥＡのアノード側ガス拡散層の周縁部に沿って吸水材５１を配置した。ただし、この後組み付けられるアノード側セパレータ板のガス流路に接する部分には吸水材を配置しない。その後、アノード側シール部材３０を備えたアノード側セパレータ板１０を組み付けた。このとき、アノードとアノード側シール部材３０における電極シール部３７とのクリアランスを１．０ｍｍ確保した。セパレータ板１０は、不透明であり、ＭＥＡへのアノード側セパレータ板１０の組み付け状態を目視できないため、ガイドピンに従ってアノード側セパレータ板１０を組み付けた。
【００３７】
上記の組み立て工程を繰り返して単電池を５０セル積層し、その積層体の両端に集電板と絶縁板とを介してステンレス鋼製の端板を配し、締結ロッドにより１０００ｋｇｆの締結荷重で締結した。この積層電池を電池Ａとする。このように作成された積層電池を運転するときには、クリアランス部に配置された吸水材が吸水して膨潤することにより、クリアランスがほとんどない状態となった。このとき、感圧紙でＭＥＡとセパレータ板にかかる圧力を確認した結果、ＭＥＡにかかる圧力は１０ｋｇｆ／ｃｍ2であった。
【００３８】
電池Ａについてガスのリークチェックを行った。出口側マニホールド孔を締め切り、入口側マニホールド孔からＨｅガスを０．５ｋｇｆ／ｃｍ2の圧力で流入させ、そのときの流入ガス流量を調べた。酸化剤ガス側、燃料ガス側、冷却水側共にガスリークはなく、電池Ａは流体シール性に問題のないことが確認された。
【００３９】
《比較例１》
吸水材をアノード側およびカソード側に配置しないこと以外は、実施例１と同様に組み立て用治具を用いて、同様の手順により電池Ｂを作製した。このとき、ガスケットと電極とのクリアランスは、アノード側およびカソード側でそれぞれ０．２５ｍｍとした。
【００４０】
電池Ｂについて実施例１と同様の条件でガスのリークチェックを行った。締結荷重は１０００ｋｇｆで、ＭＥＡにかかる圧力が１０ｋｇｆ／ｃｍ2であったため、締結圧は１０００ｋｇｆとした。その結果、一部の単セルにおいてガスの外部へのリークもしくは酸化剤ガス側から燃料ガス側へのクロスリーク、またはその両方が発生し、シール不良が生じた。
【００４１】
《比較例２》
ガスケットと電極とのクリアランスをアノード側およびカソード側でそれぞれ１．０ｍｍとした以外は比較例１と同様の方法により電池Ｃを作製した。部材の組み付けは実施例１と同様に組み立て用治具を用いて同様の手順で行なった。
【００４２】
電池Ｃについて実施例１と同様の条件でガスのリークチェックを行った。締結荷重は１０００ｋｇｆで、ＭＥＡにかかる圧力が１０ｋｇｆ／ｃｍ2であったため、締結圧は１０００ｋｇｆとした。その結果、酸化剤側、燃料ガス側、冷却水側共にガスリークはなく、積層電池としての流体シール性に問題のないことが確認された。
【００４３】
リークチェックした後、実施例１および比較例１、２の電池Ａ〜Ｃを分解し、組み付け具合を確認した。いずれの電池もＭＥＡにおけるアノードがアノード側シール部材の中心から多少ずれて組み付けられていた。実施例１および比較例２の電池ＡおよびＣでは、電極の周囲をシールする部位が電極よりも十分に余裕をもった外側にあるため、組み付け時の電極のずれ範囲ではシール性の確保が可能であることがわかった。一方、比較例１の電池Ｂでは、同様に電極がずれていた。そして、電極が一部がシール部材に載り上げてシール性が損なわれ、シール不良を生じることがわかった。
【００４４】
単位電池の組み立ては、カソード側セパレータの上にＭＥＡを設置した後に、アノード側セパレータ板を組み付ける。この際、ＭＥＡのアノードがアノード側シール部材の中心に設置されることが望ましい。しかし、組み立て用治具のクリアランス、ＭＥＡの寸法誤差、およびセパレータ板の寸法誤差の集積により位置ずれが発生する。
アノードとアノード側シール部材との組み付け具合を目視できれば安定した組み付けが可能であるが、セパレータ板は不透明であるため目視ができず、ガイドピンに従って組み付ける。
【００４５】
従来の平形状のシール部材であれば、想定される位置ずれの上限付近では、電極がシール部材に載り上げ、シール性を確保できない。組み付け性を向上するためにクリアランスを大きくとれば、反応ガスがそのクリアランスへ流出し、電極に供給されなくなるため、発電性能が低下する。
【００４６】
一方、本発明の燃料電池においては、シール部材と電極とのクリアランスが十分あるので、寸法ずれにより電極がずれても、シール部材に載りあげることがなく、シール性は確保可能となる。さらに、作製された電池を運転をすると、前記の吸水材が水分を吸水して膨潤するため、電極とシール部材との間のクリアランスが減少する。従って、初めからクリアランスを小さく設定したと同様の効果が得られる。
【００４７】
実施例１の電池Ａおよび比較例２の電池Ｃを７５℃に保持し、アノード側に７０℃の露点となるよう加湿・加温した水素ガスを、カソード側に６０℃の露点となるように加湿・加温した空気をそれぞれ供給した。その結果、どちらの電池も電力を外部に供給しない無負荷時には、５０Ｖの開放電圧を得た。また、ガスのクロスリーク、ショート等の不具合のないことが確認された。
【００４８】
さらに、燃料利用率８０％、電流密度０．３Ａ／ｃｍ2、水素ガスの露点を７０℃、空気の露点を６５℃とし、酸化剤利用率を２０％から１２時間毎に５％刻みで変更していく条件で発電を開始した。そして、この条件での発電の安定性を調べた。その評価結果を図１０に示す。比較例２の電池Ｃでは、酸化剤利用率が４０％以上で出力電圧が不安定となり、酸化剤利用率が５０％では出力電圧が低下した。一方、実施例１の電池Ａでは、酸化剤利用率が６５％を超えるまで安定した出力電圧が得られた。
【００４９】
このことから、比較例２の電池Ｃにおける電極と平形状シール部材との間のクリアランスの大きさでは、クリアランスに反応ガスが流入しやすくなり、電池性能を維持するのに必要な量の反応ガスを電極へ供給できないことがわかった。これに対して、実施例１の電池では、積層電池の組み立て時には電極とシール部材との間のクリアランスは大きいが、完成した電池の運転時には電極とシール部材との間のクリアランスが低減するため、反応ガスのクリアランスへの流入を低減し、電池性能の低下を防止できることがわかった。
【００５０】
《実施例２》
イソブチレン−無水マレイン酸共重合体をベースにした、直径１５０μｍ、長さ４００ｍｍの繊維状の吸水材を用いた。この吸水材５２を図９に示す。この吸水材について、実施例１と同じ条件で水中に溶出した各種物質を分析した。その結果、ＮＨ3＜１ｐｐｍ、ＴＯＣ＜１００ｐｐｍ、ハロゲン＜１ｐｐｍであった。
上記の吸水材を用いた以外は、実施例１と同様の部材を用いて積層電池Ｄを作製した。
電池は、組み立て直後のリークチェックにより流体シール性に問題がなく、また実施例１と同様の条件下で同様の電池性能を示した。
【００５１】
以上のように本発明によれば、信頼性の高い組み立て性によりシール性の確保、クリアランスの低減による反応ガスのクリアランスへの流出の低減、およびそれに伴う電池性能の改善が可能になる。また、組み付け時におけるセパレータ板に必要なガイド部位の精度低減によるセパレータ板への後加工の廃止および製造時の歩留まりの向上、ならびにそれに伴うコストの低減化が可能となる。
さらに、積層電池の締結に必要な締結力が大幅に小さく済むため、積層体の締結部材の簡素化、樹脂化等が可能となる。すなわち、積層電池のコンパクト化、低コスト化が可能となる。
【産業上の利用可能性】
【００５２】
以上のように本発明によれば、信頼性の高い組み立て性を有し、かつ完成した積層電池の運転時には、シール部材と電極との間のクリアランスを低減することにより、安定した出力特性を有する高分子電解質型燃料電池を提供することができる。従って、本発明による高分子電解質型燃料電池は、ポータブル電源、携帯機器用電源、電気自動車用電源、家庭内コージェネレーションシステム等の用途に適用できる。
【図面の簡単な説明】
【００５３】
【図１】本発明の一実施例におけるアノード側セパレータ板の正面図である。
【図２】同アノード側セパレータ板の背面図である。
【図３】本発明の一実施例におけるカソード側セパレータ板の正面図である。
【図４】同カソード側セパレータ板の背面図である。
【図５】本発明の一実施例におけるアノード側シール部材の正面図である。
【図６】本発明の一実施例におけるカソード側シール部材の正面図である。
【図７】同カソード側シール部材を組み合わせたカソード側セパレータの正面図である。
【図８】本発明の一実施例における吸水材の斜視図である。
【図９】本発明の他の実施例における吸水材の斜視図である。
【図１０】本発明の実施例１の電池Ａおよび比較例２の電池Ｃの出力特性を示す図である。
【符号の説明】
【００５４】
１０  アノード側セパレータ板
１１、２１、４１  締結用ボルト穴
１２、２２、４２  燃料ガス用マニホールド孔
１３、２３、４３  酸化剤ガス用マニホールド孔
１４、２４  冷却水用マニホールド孔
１６、２７  ガス流路
１８、２８  冷却水用の流路
２０  カソード側セパレータ板
３０  アノード側シール部材
５１、５２  吸水材
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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