(57)【要約】【課題】  優れた加工性と機械的強度、且つ導電性をバランスよく有するポリプロピレン系樹脂組成物を提供する。【解決手段】  （ａ）（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体または、前記の（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体と（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体とからなる重合体混合物（ａ−３）  ３０〜６５重量％、（ｂ−１）エチレンとα−オレフィンとの共重合ゴム１８〜２５重量％、（ｂ−２）モノビニル置換芳香族炭化水素化合物の重合体ブロックと共役ジエン化合物の重合体ブロックとを含有するブロック共重合体の水素添加物１〜１０重量％、（ｃ）無機充填剤１５〜２５重量％、および（ｄ）ＤＢＰ吸油量が３００〜５００ｍｌ／１００ｇである導電性カーボンブラック１〜１０重量％とを含んでいるポリプロピレン系樹脂組成物【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体または、前記の（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体と（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体とからなる重合体混合物（ａ−３）  ３０〜６５重量％、
（ｂ−１）エチレンとα−オレフィンとの共重合ゴム１８〜２５重量％、
（ｂ−２）モノビニル置換芳香族炭化水素化合物の重合体ブロックと共役ジエン化合物の重合体ブロックとを含有するブロック共重合体の水素添加物１〜１０重量％、
（ｃ）無機充填剤１５〜２５重量％、および
（ｄ）ＤＢＰ吸油量が３００〜５００ｍｌ／１００ｇである導電性カーボンブラック  １〜１０重量％とを
含んでいる組成物（ここで成分（ａ）、成分（ｂ−１）、成分（ｂ−２）、成分（ｃ）、成分（ｄ）の各成分の重量の合計量を１００重量％とする）であって、
（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体はプロピレン単独重合体部とプロピレン・エチレンランダム共重合体部とからなり、そのメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、２３０℃、荷重２１６０ｇ）が７０〜１３０ｇ／１０分であり、またプロピレン単独重合体部における１３Ｃ−ＮＭＲで測定されるアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）が９７％以上であり、さらにプロピレン・エチレンランダム共重合体部の含有量が５〜２０重量％であり、
（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体は、そのアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）が９７％以上、かつメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、２３０℃、荷重２１６０ｇ）が１００〜３００ｇ／１０分であり、
（ａ−３）（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体と（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体とからなる重合体混合物は、結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体（ａ−１）５０〜９９重量％と（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体１〜５０重量％（ここで成分（ａ−１）の重量と、成分（ａ−２）の重量の合計を１００重量％とする）とからなり、
（ｂ−１）エチレンとα−オレフィンとの共重合ゴムは、メルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、２３０℃、荷重２１６０ｇ）が０．５〜１５ｇ／１０分であることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項２】
前記の（ｂ−２）ブロック共重合体の水素添加物が、スチレン・エチレン・ブテン・スチレンブロック共重合体、スチレン・エチレン・プロピレン・スチレンブロック共重合体、またはスチレン・エチレン・プロピレンブロック共重合体であることを特徴とする請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項３】
前記の（ｃ）無機充填剤が、タルクであることを特徴とする請求項１〜２のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項４】
前記の（ｄ）導電性カーボンブラックが、２〜７重量％であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項５】
前記のポリプロピレン樹脂組成物は、そのメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、２３０℃、荷重２１６０ｇ）が１０〜７０ｇ／１０分、曲げ弾性率（ＡＳＴＭ  Ｄ−７９０）が１４００〜２８００ＭＰａ、および脆化温度（ＡＳＴＭ  Ｄ−７４６）が−１０〜−４０℃であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、優れた加工性と機械的強度、且つ導電性をバランスよく有するポリプロピレンを主体とした樹脂組成物に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレン樹脂は、日用雑貨、台所用品、包装用フィルム、自動車部品、機械部品、電気部品など種々の分野でその成形材料として利用されており、各商品に要求される性能に応じて種々の配合剤や添加剤が加えられた組成物へと変えて実際に使用されている。例えば、自動車外装部品などの機械的強度が要求される分野においては、エラストマー、タルクなどを配合したポリプロピレン樹脂組成物が利用されている。
【０００３】
一方、自動車外装部品には、ボデー部との意匠性の一体感が重要視されており、ボデー部と同色の塗装を成形品に施して対応してきた。近年、ＶＯＣ低減の見地から静電塗装による塗着効率の改良がなされてきており、一般には導電性プライマーを使用することで静電塗装を可能にしているのが現状である。しかしながら、導電性プライマーを使用する場合、中塗り塗料への発色性に劣るといった問題があり、被塗装成形体に用いるポリプロピレン系樹脂に導電性を付与することが
求められて来ている。
【０００４】
従来より熱可塑性樹脂に導電性を付与する方法として、カーボンブラックを充填する方法が知られているが、カーボンブラックの充填量を増加させると導電性は良好になるものの、本来持つ熱可塑性樹脂の強度や流動性が低下する傾向にあった。このような問題点を改善する方法として、例えば特開平８−２７９３１０号公報には特定のポリプロピレン、ポリエチレン、及びカーボンブラックを配合することにより成形物の外観、機械的強度、導電性にバラツキのない導電性樹脂組成物として、メルトフローレートが１０〜５０ｇ／１０分のポリプロピレン樹脂５０〜９０重量部に対して密度が０．９１０ｇ／ｃｍ3以下であるポリエチレン樹脂を１０〜５０重量部、両樹脂の合計１００重量部に対してＤＢＰ吸油量が６０〜２００ｍｌ／１００ｇかつ比表面積が３０〜２００ｍ2／ｇであるカーボンブラックを６０〜１５０重量部の割合からなるマスターバッチ及び、マスターバッチ１００重量部に対しポリプロピレン樹脂６０〜２００重量部の割合で配合した射出成形体が記載されている。
【０００５】
特開２００３−２３１８２４号公報には特定のカーボンブラックを配合することにより従来のカーボンブラックに比べ、少量添加で高導電性を付与し、かつ導電性のばらつきの少ない導電性熱可塑性樹脂として、ミクロ細孔幅が４．０〜８．０オングストロームの範囲にあり、かつミクロ細孔容積の最大値が０．０６〜０．１３５ｍｌオングストローム／ｇであるカーボンブラックを含有する高導電性熱可塑性樹脂組成物が記載されている。
【０００６】
また、特開昭６０−６５０６４号公報には特定のカーボンブラックを配合することにより高い導電性と安定性を有する高導電性カーボンブラック配合組成物として、合成樹脂若しくは合成ゴム３０〜３０重量％、および、液状炭化水素を炉内において分子状酸素及び水蒸気で部分酸化反応せしめて合成ガス化と同時に高導電性カーボンブラツクを製造するにあたり、該炭化水素の炭素原子／水素原子が重量比で９以上でありかつ該炉が、炉内温度範囲１３００〜１４５０℃、炉内圧力２５〜８０ｋｇ／ｃｍ2、炉内へ供給される水蒸気の量が該炭化水素１トン当り４００〜８００ｋｇの条件で運転されて得られ、かつＤＢＰ吸油量が３５０ｍｌ／１００ｇ以上の高導電性カーボンブラツク７０〜３重量％からなることを特徴とする高導電性カーボンブラツク配合組成物が記載されている。
【０００７】
しかし、自動車外装部品などの高い品質が望まれる分野では更なる改良が必要で、優れた加工性と機械的強度、且つ導電性をバランスよく有するポリプロピレン系樹脂組成物が求められていた。
【０００８】
【特許文献１】特開平８−２７９３１０号公報
【特許文献２】特開２００３−２３１８２４号公報
【特許文献３】特開昭６０−６５０６４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の目的は、優れた加工性と機械的強度、且つ導電性をバランスよく有するポリプロピレン系樹脂組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、
（ａ）（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体または、前記の（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体と（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体とからなる重合体混合物（ａ−３）  ３０〜６５重量％、
（ｂ−１）エチレンとα−オレフィンとの共重合ゴム１８〜２５重量％、
（ｂ−２）モノビニル置換芳香族炭化水素化合物の重合体ブロックと共役ジエン化合物の重合体ブロックとを含有するブロック共重合体の水素添加物１〜１０重量％、（ｃ）無機充填剤１５〜２５重量％、および
（ｄ）ＤＢＰ吸油量が３００〜５００ｍｌ／１００ｇである導電性カーボンブラック１〜１０重量％とを含んでいる組成物（ここで成分（ａ）、成分（ｂ−１）、成分（ｂ−２）、成分（ｃ）、成分（ｄ）の各成分の重量の合計量を１００重量％とする）であって、
（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体はプロピレン単独重合体部とプロピレン・エチレンランダム共重合体部とからなり、そのメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、２３０℃、荷重２１６０ｇ）が７０〜１３０ｇ／１０分であり、またプロピレン単独重合体部における13Ｃ−ＮＭＲで測定されるアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）が９７％以上であり、さらにプロピレン・エチレンランダム共重合体部の含有量が５〜２０重量％であり、
（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体は、そのアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）が９７％以上、かつメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、２３０℃、荷重２１６０ｇ）が１００〜３００ｇ／１０分であり、
（ａ−３）（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体と（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体とからなる重合体混合物は、結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体（ａ−１）５０〜９９重量％と（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体１〜５０重量％とからなり、
（ｂ−１）エチレンとα−オレフィンとの共重合ゴムは、メルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、２３０℃、荷重２１６０ｇ）が０．５〜１５ｇ／１０分であることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物に関する。
【００１１】
前記の（ｂ−２）ブロック共重合体の水素添加物は、スチレン・エチレン・ブテン・スチレンブロック共重合体、スチレン・エチレン・プロピレン・スチレンブロック共重合体、またはスチレン・エチレン・プロピレンブロック共重合体であることが好ましい。
（ｃ）前記の無機充填剤は、タルクであることが好ましい。
（ｄ）前記のＤＢＰ吸油量が３００〜５００ｍｌ／１００ｇである導電性カーボンブラックは、２〜７重量％  であることが好ましい。
前記のポリプロピレン樹脂組成物は、そのメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、２３０℃、荷重２１６０ｇ）は１０〜７０ｇ／１０分が好ましく、曲げ弾性率（ＡＳＴＭ  Ｄ−７９０）は１４００〜２８００ＭＰａが好ましい、脆化温度（ＡＳＴＭ  Ｄ−７４６）は−１０〜−４０℃であることが好ましい。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によると、カーボンブラックがポリプロピレン樹脂組成物中に分散することによって、最終の樹脂組成物から製造した成形品は、良好な導電性を示す。また、本発明の樹脂組成物は、曲げ弾性率やアイゾット衝撃強度にみられる、優れた機械的強度物性を有し、またスパイラルフロー長にみられる高い流動性をもつので薄肉成形による部品重量の低減や，射出成形における成形サイクルの短縮を図ることができる。それ故に、この樹脂組成物は、自動車部品、特に外装成形品の製造に好適である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
次に、本発明に係わる自動車部品用樹脂組成物およびそれを構成する各成分の最良の形態について、具体的に説明する。
【００１４】
ポリプロピレン系樹脂組成物
本発明で使用可能なポリプロピレン系樹脂組成物は、
（１）（ａ）（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体または、前記の（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体と（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体とからなる重合体混合物（ａ−３）  ３０〜６５重量％、好ましくは３５〜６０重量％、
（２）（ｂ−１）エチレンとα−オレフィンとの共重合ゴム１８〜２５重量％、好ましくは１９〜２３重量％、（ｂ−２）モノビニル置換芳香族炭化水素化合物の重合体ブロックと共役ジエン化合物の重合体ブロックとを含有するブロック共重合体の水素添加物１〜１０重量％、好ましくは３〜７重量％、
（３）（ｃ）無機充填剤１５〜２５重量％、好ましくは１８〜２３重量％、および
（４）（ｄ）およびＤＢＰ吸油量が３００〜５００ｍｌ／１００ｇである導電性カーボンブラック１〜１０重量％、好ましくは２〜７重量％の割合で構成されている。ここで、前記４成分の合計量が１００重量％になる。
【００１５】
このような組成を有するポリプロピレン系樹脂組成物は、導電性を有し、成形時の流動性に優れ、しかも曲げ弾性率、耐衝撃性、硬度および脆化温度などの諸物性に優れ、かつそれらの物性間で良好にバランスがとれているので、射出成形用の原料樹脂として好適に利用することができ、射出成形時に良好な成形性を示し、寸法安定性に優れた射出成形品を容易に製造することができる。
【００１６】
前記したポリプロピレン系樹脂組成物の中でも、次の物性を満足する組成物が自動車部品用樹脂組成物を構成する原料成分として好適である。
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ：ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、２３０℃、荷重２１６０ｇ）が、好ましくは１０〜７０ｇ／１０分、より好ましくは１２〜７０ｇ／１０分、
（２）曲げ弾性率（ＡＳＴＭ  Ｄ−７９０）が、好ましくは１４００〜２８００ＭＰａ、より好ましくは１４５０〜２６００ＭＰａ、および
（３）脆化温度（ＡＳＴＭ  Ｄ−７４６）が、好ましくは−１０〜−４０℃、より好ましくは−２０〜−３８℃。
【００１７】
（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体を単独で使用するか、または、前記の（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体と（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体とからなる重合体混合物（ａ−３）のいずれかで使用する。
【００１８】
（ａ−１）プロピレン・エチレンブロック共重合体は、プロピレン単独重合体部と、プロピレン・エチレンランダム共重合体部とから構成されており、プロピレン単独重合体部の含有量が、８０〜９５重量％、好ましくは８７〜９２重量％、プロピレン・エチレンランダム共重合体部の含有量が、５〜２０重量％、好ましくは８〜１３重量％である。ここで両者の合計量が１００重量％になる。
【００１９】
前記した両者の含有量は、ブロック共重合体サンプルについてｐ−キシレン溶剤を用いて室温で分別し、その分別結果から測定することができる。その測定方法の一例として、まずブロック共重合体サンプル５ｇを沸騰ｐ−キシレンに完全に溶解させ、その後２０℃に降温して一昼夜静置してから濾別によって不溶部を分離する。次いで、濾液にメタノール１５００ｍｌを加えて撹拌すると、可溶部が析出物として分離し、それを濾別、乾燥することによってｐ−キシレン可溶部が得られる。可溶部は、プロピレン・エチレンランダム共重合体部であるので、それを秤量することによってプロピレン・エチレンランダム共重合体部の含有量を求めることができる。
【００２０】
プロピレン単独重合体部は、13Ｃ−ＮＭＲで測定されるアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ）が９７％以上、好ましくは９７．５％以上である。ここにアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）とは、13Ｃ−ＮＭＲを使用して測定される結晶性ポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック連鎖の割合を示している。具体的には、プロピレンモノマー単位で５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の13Ｃ−ＮＭＲスペクトルの吸収ピークを、メチル炭素領域の全吸収ピークに対する割合として求められる。また、プロピレン単独重合体部のＭＦＲ（２３０℃、荷重２１６０ｇ）は、好ましくは１００〜３００ｇ／１０分、より好ましくは１２０〜２５０ｇ／１０分である。
【００２１】
プロピレン・エチレンランダム共重合体部は、１３５℃、デカリン中で測定した固有粘度［η］が、好ましくは６〜９ｄｌ／ｇであって、その中のエチレン含有量が、好ましくは２０〜４０重量％、より好ましくは２４〜３２重量％である。
【００２２】
（ａ−１）ブロック共重合体中において、エチレン単位の含有量は、好ましくは１〜１０重量％、より好ましくは３〜８重量％の範囲が望ましい。ブロック共重合体中のエチレン単位の含有量は、（ａ−１）ブロック共重合体サンプルのプレスフィルムを赤外線吸収スペクトル分析にかけることによって求めることができる。すなわち、メチル基に基づく１１５５ｃｍ-1の吸光度とメチレン基に基づく吸光度を測定し、Gardnerの検量線を用いて測定する（I. J.  Gardner et al, Rubber Chem. And Tech., 44, 1015, 1971）。
【００２３】
さらに（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体としては、ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８に準拠して測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、荷重２１６０ｇ）が、７０〜１３０ｇ／１０分、好ましくは８０〜１２０ｇ／１０分のものが使用される。ＭＦＲが前記範囲より小さいブロック共重合体を使用すると、最終的に得られる自動車部品用樹脂組成物からの成形品表面にフローマークやウエルドマークが発生し易くなり、また成形品の加熱収縮率が大きくなるので好ましくない。ここに（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体は１種単独で使用することもできるし、２種以上を組合せて使用することもできる。
【００２４】
本発明においては（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体を単独で使用する代りに、（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体と（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体とからなる重合体混合物（ａ−３）を使用することができる。
【００２５】
重合体混合物（ａ−３）は結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体（ａ−１）５０〜９９重量％と（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体１〜５０重量％とからなり、好ましくは結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体（ａ−１）６０〜９０重量％と（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体４０〜１０重量％からなる。
【００２６】
そして、（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体はアイソタクチックペンタッド分率が９７％以上、好ましくは９７．５％以上、メルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、荷重２１６０ｇ）が１００〜３００ｇ／１０分、好ましくは１２０〜２５０ｇ／１０分である。
【００２７】
（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体は種々の方法により製造することができるが、例えばチーグラー・ナッタ系触媒あるいはメタロセン系触媒などの公知のオレフィン立体規則性触媒を用いて製造することができる。
チーグラー・ナッタ系触媒を使用する（ａ−１）ブロック共重合体の製造例として、例えば固体状チタン触媒成分、有機金属化合物触媒成分、さらに必要に応じて電子供与体とから形成された触媒の存在下に、プロピレンを重合させた後、引続きプロピレンとエチレンとを共重合させる方法を挙げることができる。（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体とともに使用することができる（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体も、同様のオレフィン立体規則性触媒を用いて製造することができる。
【００２８】
また（ｂ−1）エチレン・α−オレフィン共重合ゴムは、その種類は特に限定されないが、好ましい態様として次の重合体を挙げることができる。すなわち、エチレン含有量２０〜９５モル％、炭素数３〜２０のα−オレフィン含有量８０〜５モル％、好ましくはエチレン含有量３０〜９０モル％、炭素数３〜２０のα−オレフィン含有量１０〜５０モル％のエチレン・α−オレフィン共重合体ゴムがあげられる。（ｂ−１）エチレン・α−オレフィン共重合体ゴムは、ＭＦＲが０．５〜１５ｇ／１０分、好ましくは１〜１３ｇ／１０分である。
【００２９】
上記炭素数３〜２０のα−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−エイコセンなどがあげられる。これらのα−オレフィンは単独でまたは組み合せて用いることができる。これらの中ではプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン等の炭素数３〜１２のα−オレフィンが好ましい。
【００３０】
本発明の目的を損なわない範囲において、必要に応じてエチレン含有量２０〜９５モル％、炭素数３〜２０のα−オレフィン含有量３〜７０モル％、非共役ポリエンの含有量２〜２０モル％、好ましくはエチレン含有量４０〜９０モル％、炭素数３〜２０のα−オレフィン含有量１０〜６０モル％、非共役ポリエンの含有量３〜１５モル％のエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合ゴムを添加することができる。エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合ゴムはＭＦＲが好ましくは０．０１〜２０ｇ／１０分、より好ましくは０．０５〜２０ｇ／１０分である。
【００３１】
上記炭素数３〜２０のα−オレフィンとしては、（ｂ−１）エチレン・α−オレフィン共重合ゴムのα−オレフィンと同じものがあげられる。また非共役ポリエンとしては５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−プロピリデン−５−ノルボルネン、ジシクロペンタジエン、５−ビニル−２−ノルボルネン、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン、ノルボルナジエンなどの非環状ジエン；１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，５−ヘプタジエン、６−メチル−１，５−ヘプタジエン、６−メチル−１，７−オクタジエン、７−メチル−１，６−オクタジエンなどの鎖状の非共役ジエン；２，３−ジイソプロピリデン−５−ノルボルネンなどのトリエン等があげられる。これらの非共役ポリエン単独でまたは組み合せて用いることができる。これらの中では、１，４−ヘキサジエン、ジシクロペンタジエン、５−エチリデン−２−ノルボルネンが好ましい。
【００３２】
エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体として、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、２３０℃、荷重２１６０ｇ）が、好ましくは１ｇ／１０分以下、より好ましくは０．１〜０．５ｇ／１０分である。ＭＦＲがこの範囲にあるものを使用すると、最終的に得られる樹脂組成物から製造した成形品表面にフローマークやウエルドマークの発生を避けることができる。
【００３３】
エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体としては、エチレンとα−オレフィンとの共重合割合が、モル比（エチレン／α−オレフィン）で表して、好ましくは９０／１０〜４０／６０、より好ましくは８５／１５〜５０／５０の範囲が望ましい。また非共役ポリエン成分の割合は、ランダム共重合体）のヨウ素価で表して、好ましくは１〜４０、より好ましくは２〜３５が望ましい。エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体の代表例として、エチレン・プロピレン・ジエン三元共重合体（ＥＰＤＭ）、エチレン・１−ブテン・ジエン三元共重合体を挙げることができる。
【００３４】
このような（ｂ−１）エチレン・α−オレフィン共重合ゴムは、オレフィン立体規則性重合触媒を用いてエチレンとα−オレフィンとを共重合させて製造することができる。特に、シングルサイト触媒を用いて製造したエチレン・α−オレフィン共重合体は、分子量分布および組成分布が狭いことから、低温での衝撃強度向上効果に優れている。そのようなシングルサイト触媒の例として、シクロペンタジエン骨格を有する化合物がジルコニウム金属等の遷移金属に配位したメタロセン化合物と、有機アルミニウムオキシ化合物等とを含むメタロセン系触媒を挙げることができる。
【００３５】
（ｂ−２）モノビニル置換芳香族炭化水素化合物の重合体ブロックと共役ジエン化合物の重合体ブロックとを含有するブロック共重合体の水素添加物は、下記に示す式（１）または式（２）で表されるブロック共重合体のＹ部を水素添加して得られた水素添加物である。
Ｘ−Ｙ・・・・・・・・・・・・・（１）
Ｘ（−Ｙ−Ｘ）n・・・・・・・・（２）
式中、Ｘはモノビニル置換芳香族炭化水素の重合体ブロック、Ｙは共役ジエン重合体ブロック、ｎは１〜５の整数、好ましくは１または２である。
【００３６】
前記式（１）または（２）のＸで示される重合体ブロックを構成するモノビニル置換芳香族炭化水素としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、クロロスチレン、低級アルキル置換スチレン、ビニルナフタレン等のスチレンまたはその誘導体などを挙げることができる。これらモノビニル置換芳香族炭化水素は１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使用することもできる。とくに好ましいのはスチレンである。
【００３７】
前記式（１）または（２）のＹで示される重合体ブロックを構成する共役ジエンとしては、ブタジエン、イソプレン、クロロプレンなどを挙げることができる。これらは１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使用することもできる。とくに好ましいのはブタジエンまたはイソプレンである。共役ジエンとしてブタジエンが用いられる場合、ポリブタジエンブロックにおける１，２−結合の割合は、好ましくは２０〜８０重量％、より好ましくは３０〜６０重量％である。
【００３８】
この（ｂ−２）ブロック共重合体の水素添加物において、共役ジエン重合体ブロック（Ｙ部）の水素添加率は、好ましくは９０モル％以上、より好ましくは９５モル％以上であって、Ｘ部の含有量が、好ましくは１０〜２５重量％、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、１９０℃、２１６０ｇ荷重）が、好ましくは１５ｇ／１０分以下、より好ましくは１〜１０ｇ／１０分である。Ｘ部の含有量が上記範囲内のブロック共重合体を使用した場合には、最終的に得られる樹脂組成物からの成形品の加熱収縮率は小さく、また脆化温度も低い。
【００３９】
（ｂ−２）ブロック共重合体の水素添加物の具体例としては、スチレン・ブタジエン・スチレントリブロック共重合体の水素添加によって得られるスチレン・エチレン・ブテン・スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン・イソプレン・スチレントリブロック共重合体の水素添加によって得られるスチレン・エチレン・プロピレン・スチレンブロック共重合体（ＳＥＰＳ）、およびスチレン・イソプレンジブロック共重合体の水素添加によって得られるスチレン・エチレン・プロピレンブロック共重合体（ＳＥＰ）等のスチレン系ブロック共重合体を挙げることができる。
【００４０】
水素添加前のブロック共重合体は、例えば不活性溶媒中で、リチウム触媒またはチーグラー触媒の存在下に、各モノマーのブロック共重合を行わせる方法により製造することができる。詳細な製造方法は、例えば特公昭４０−２３７９８号公報などに記載されている。共役ジエン重合体ブロックの水素添加処理は、前記のブロック共重合体を不活性溶媒中で公知の水素添加触媒の存在下に行うことができる。詳細な方法は、例えば特公昭４２−８７０４号、同４３−６６３６号、同４６−２０８１４号公報などに記載されている。
【００４１】
前記の（ｂ−２）水素添加ブロック共重合体は、クレイトンＧ１６５７（クレイトンポリマーズジャパン（株）製品、商標）、セプトン２００４（クラレ（株）製品、商標）、タフテックＨ１０５２、タフテックＨ１０６２（旭化成ケミカルズ（株）製品、商標）などの商品名で市販されており、その市販品を使用することもできる。
【００４２】
（ｃ）無機充填剤の例としては、タルク、クレー、炭酸カルシウム、マイカ、けい酸塩類、炭酸塩類、ガラス繊維などがあげられる。これらの中で特にタルクが好ましい。タルクとしてはまた、レーザー解析法で測定した平均粒径が１〜１０μｍ、好ましくは２〜６μｍのものが望ましい。無機充填剤は１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使用することもできる。
【００４３】
ＤＢＰ吸油量が３００〜５００ｍｌ／１００ｇである（ｄ）導電性カーボンブラックの例としてはアセチレンブラック、ファーネスブラック等が挙げられる。これらは市販のものから適宜選んで使用することができる。例えば、ライオン社製「ケッチェンブラックＥＣ」や「ケッチェンブラックＥＣ６００ＪＤ」を挙げることができる。これらカーボンブラックは二種以上併用することもできる。
【００４４】
前記のポリプロピレン樹脂組成物は、そのメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、２３０℃、荷重２１６０ｇ）が１０〜７０ｇ／１０分、曲げ弾性率（ＡＳＴＭ  Ｄ−７９０）が１４００〜２８００ＭＰａ、および脆化温度（ＡＳＴＭ  Ｄ−７４６）が−１０〜−４０℃であることが好ましい。
【００４５】
このような樹脂組成物の製造は、ポリプロピレン樹脂組成物が予めその成分である（ａ−１）、（ａ−２）、（ａ−３）、（ｂ−１）、（ｂ−２）、（ｃ）および（ｄ）を混合したペレットの形で入手できる場合には、そのポリプロピレン樹脂組成物ペレット、必要に応じて加えられる添加剤とをバンバリーミキサー、単軸押出機、二軸押出機等の混合装置を用いていっしょに溶融混練する方法によって製造することができる。
【００４６】
本発明の樹脂組成物には、着色用カーボンブラックや酸化チタン等の着色剤を併合使用することができる。その他、必要に応じて、耐熱安定剤、帯電防止剤、耐候安定剤、耐光安定剤、老化防止剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、軟化剤、分散剤、滑剤などの添加剤を、本発明の目的を損なわない範囲で配合することができる。
【００４７】
このような樹脂組成物は、自動車部品、特に自動車外装部品、例えばバンパー、オーバーフェンダー、サイドモール、ロッカーモールなどの部品成形に好適に使用することができる。
【００４８】
次に実施例を通して本発明をより詳細に説明するが、本発明はそれら実施例によって何ら制限されるものではない。
なお、実施例、比較例で用いたポリプロピレン樹脂組成物の諸特性は次のようにして測定した
（１）メルトフローレート
ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８に準拠し、２３０℃、荷重２１６０ｇで測定した。
【００４９】
（２）引張破断伸び
ＡＳＴＭ  Ｄ−６３８に準拠し、ＡＳＴＭ−１号試験片を用いて測定した。
【００５０】
（３）曲げ弾性率
ＡＳＴＭ  Ｄ−７９０に準拠し、１／４インチ厚みの試験片を使用して測定した。
【００５１】
（４）アイゾット衝撃強さ
ＡＳＴＭ  Ｄ−２５６に準拠し、１／４インチ厚みの試験片にノッチ加工して測定に供した。
【００５２】
（５）荷重撓み温度
ＡＳＴＭ  Ｄ−６４８に準拠し、０．４５ＭＰａの荷重で測定した。
【００５３】
（６）脆化温度
ＡＳＴＭ  Ｄ−７４６に準拠して測定した。
【００５４】
（７）体積固有抵抗値
厚み３ｍｍ、１５０×１５０ｃｍ角の射出成形平板から幅１２．７ｍｍの短冊片を切り出し、長さが５０ｍｍになるように冷凍破断した。破断面両端に銀ペーストを塗布し、横河電機社製  ２４２６Ａデジタル電気絶縁計を使用して両端に１００Ｖの電圧を印可したときの抵抗値を求め、次式によって算出した。
体積抵抗値（Ω・ｃｍ）＝Ｒ×Ｗ／Ｌ×ｔ
Ｒ：１００Ｖ印加時の抵抗値、Ｗ：試験片幅（ｃｍ）、Ｌ：試験片長さ、ｔ：試験片厚み
【００５５】
（８）スパイラル流動長
厚さ３ｍｍ、幅１０ｍｍ、長さ２０００ｍｍのスパイラル状の流路をもつ樹脂
流動長測定金型を用いて、樹脂組成物を樹脂温度２３０℃で成形した。得られた
成形品の流動長（ｍｍ）を測定し、その長さをスパイラルフロー長とした。
【００５６】
（９）比重
ＡＳＴＭ  Ｄ７９２に準拠して測定した。
【００５７】
次に、実施例および比較例で用いた各種の原料について説明する。
（ａ）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体：
（ａ−１）結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体
・ＭＦＲ（２３０℃、２１６０ｇ）：１００ｇ／１０分
・プロピレン単独重合体部：９０重量％
アイソタクチックペンダット分率（ｍｍｍｍ分率）；９８％
・プロピレン・エチレンランダム共重合体部：１０重量％
固有粘度[η]；７．５ｄｌ／ｇ
（１３５℃、デカリン溶媒中での測定値）
エチレン含有量；２６重量％
【００５８】
（ａ−２）結晶性プロピレン単独重合体
・ＭＦＲ（２３０℃、２１６０ｇ）：２２０ｇ／１０分
・アイソタクチックペンダット分率（ｍｍｍｍ分率）；９８％
【００５９】
（ｂ−１）エチレン・α-オレフィン重合ゴム：
ＥＯＲ−１
・メタロセン触媒を用いて製造した重合体
・１−オクテン含有量：４５重量％
・ＭＦＲ（２３０℃、荷重２１６０ｇ）：２．５ｇ／１０分、
ＥＯＲ−２
・メタロセン触媒を用いて製造した重合体
・１−オクテン含有量：３８重量％
・ＭＦＲ（２３０℃、荷重２１６０ｇ）：１０ｇ／１０分、
ＥＰＤＭ
・エチレン・プロピレン・エチリデンノルボルネン共重合体
・ＭＦＲ（２３０℃、荷重２１６０ｇ）：０．２ｇ／１０分
【００６０】
（ｂ−２）スチレン・エチレン・ブテン・スチレンブロック共重合体
（ＳＥＢＳ）
・ＭＦＲ（２３０℃、荷重２１６０ｇ）：４ｇ／１０分
・スチレン含有量：２０重量％
【００６１】
（ｃ）無機充填剤：タルク
・平均粒径：４μｍ
【００６２】
（ｄ）カーボンブラック
ＣＢ−１  ＤＢＰ吸油量が４９５ｍｌ／ｇのものを用いた。
ＣＢ−２  ＤＢＰ吸油量が３１０ｍｌ／ｇのものを用いた。
ＣＢ−３  ＤＢＰ吸油量が１５３ｍｌ／ｇのものを用いた。
【００６３】
なお、実施例、比較例で用いたポリプロピレン系樹脂組成物は、下記の各成分を表２に示した割合で混合し、神戸製鋼所社製２軸押出機ＫＴＸ−４６にてバレル温度２００℃、回転数４５０ｒｐｍで溶融混練した後、アンダーウォーターカットによりペレット状のポリプロピレン樹脂組成物を得た。
得られた組成物を新潟製作所社製ＮＮ−２２０型射出成形機にてバレル温度２２０℃で成形し、試験片を作製した。
表１に実施例、比較例で測定した物性および体積固有抵抗の結果を示す。
【００６４】
【表１】
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【産業上の利用可能性】
【００６５】
本発明で得られたポリプロピレン樹脂組成物は物性、導電性が良好であることから、導電性プライマーを塗布せずに静電塗装を行っても塗着効率を挙げることができ、自動車外装塗装部品に使用することが出来る。