(57)【要約】      （修正有）【課題】大量生産が可能で、燃料電池の膜電極接合体との間のガスシールが完全なセパレータ板を備えた信頼性の高い燃料電池を提供する。【解決手段】燃料電池は、電解質膜が両側から負極電極および正極電極で挟持された膜電極接合体と、膜電極接合体が、中央部に負極電極に燃料流路溝が設けられ、外縁部に厚さ方向に貫通する複数のマニホールドが設けられ、燃料流路溝の両端が燃料連通流路溝を介してマニホールドに連通する燃料セパレータ板および中央部に上記正極電極に酸化剤流路溝が設けられ、外縁部に厚さ方向に貫通する複数のマニホールドが設けられ、酸化剤流路溝の両端が酸化剤連通流路溝を介してマニホールドに連通する酸化剤セパレータ板とで挟持された燃料電池において、燃料連通流路溝２４の開口が、燃料流路溝２１の開口より小さな幅を有し、酸化剤連通流路溝の開口が、酸化剤流路溝の開口より小さな幅を有する。【選択図】図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜が両側から負極電極と正極電極とで挟持された膜電極接合体と、上記膜電極接合体に一方から接し、上記膜電極接合体が接する面の中央部に上記負極電極に燃料を供給する燃料流路溝が設けられ、外縁部に厚さ方向に貫通する燃料供給マニホールド、燃料排出マニホールド、酸化剤供給マニホールドおよび酸化剤排出マニホールドが設けられ、上記燃料流路溝の両端がそれぞれ燃料連通流路溝を介して上記燃料供給マニホールドと上記燃料排出マニホールドとに連通する燃料セパレータ板と、上記膜電極接合体に他方から接し、上記膜電極接合体が接する面の中央部に上記正極電極に酸化剤を供給する酸化剤流路溝が設けられ、外縁部に厚さ方向に貫通する燃料供給マニホールド、燃料排出マニホールド、酸化剤供給マニホールドおよび酸化剤排出マニホールドが設けられ、上記酸化剤流路溝の両端がそれぞれ酸化剤連通流路溝を介して上記酸化剤供給マニホールドと上記酸化剤排出マニホールドとに連通する酸化剤セパレータ板とを有する燃料電池において、
上記燃料連通流路溝の上記膜電極接合体に接する側の開口幅、または、上記酸化剤連通流路溝の上記膜電極接合体に接する側の開口幅の少なくともいずれか一方が、当該連通流路溝が連通する上記燃料流路溝または上記酸化剤流路溝の開口幅より狭いことを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
上記燃料連通流路溝の上記膜電極接合体に接する側の開口幅、または、上記酸化剤連通流路溝の上記膜電極接合体に接する側の開口幅の少なくともいずれか一方が、上記膜電極接合体の厚み以下であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【請求項３】
上記燃料連通流路溝が上記膜電極接合体で蓋をされて形成される燃料連通流路の水力直径、または、上記酸化剤連通流路溝が上記膜電極接合体で蓋をされて形成される酸化剤連通流路の水力直径の少なくともいずれか一方が、当該連通流路溝が連通する上記燃料流路溝または上記酸化剤流路溝が蓋をされて形成される燃料流路または酸化剤流路の水力直径以上であることを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池。
【請求項４】
上記燃料連通流路溝の深さ、または、上記酸化剤連通流路溝の深さの少なくともいずれか一方が、当該連通流路溝が連通する上記燃料流路溝または上記酸化剤流路溝の深さより深いことを特徴とする請求項３に記載の燃料電池。
【請求項５】
上記燃料連通流路溝の底部の幅、または、上記酸化剤連通流路溝の底部の幅の少なくともいずれか一方が、当該連通流路溝の上記膜電極接合体に接する側の開口幅より広いことを特徴とする請求項３に記載の燃料電池。
【請求項６】
上記燃料連通流路溝、または、上記酸化剤連通流路溝の少なくともいずれか一方が、当該連通流路溝が設けられている燃料セパレータ板または酸化剤セパレータ板を貫通していることを特徴とする請求項３に記載の燃料電池。
【請求項７】
上記燃料連通流路溝、または、上記酸化剤連通流路溝の少なくともいずれか一方が、充填部材で部分的に充填されていることを特徴とする請求項３に記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、電気化学的な反応を利用して発電する燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、電解質膜を介して負極電極と正極電極が対向した膜電極接合体と、膜電極接合体を挟持すると共に燃料と酸化剤をそれぞれ負極電極と正極電極に供給する燃料セパレータ板および酸化剤セパレータ板とを有する。燃料セパレータ板および酸化剤セパレータ板のそれぞれの中央で膜電極接合体に接する面に燃料流路溝と酸化剤流路溝が蛇腹状に形成されている。さらに、燃料セパレータ板および酸化剤セパレータ板のそれぞれの外縁部に厚み方向に貫通した各種マニホールドが設けられている。その上、燃料流路溝と酸化剤流路溝をそれぞれ各種マニホールドに連通する連通流路溝が設けられている。そして、燃料流路溝、酸化剤流路溝、各種マニホールドを囲繞するようなガスケットが膜電極接合体を中心にした面対称な燃料セパレータ板および酸化剤セパレータ板の位置に加圧されながら挟持されている。
しかし、連通流路溝が形成されているセパレータ板の箇所にはガスケットが配設されていないのに対し、その箇所に膜電極接合体を中心にした面対称な他方のセパレータ板の位置だけにガスケットが配設されている。このため、連通流路溝に接する膜電極接合体は、連通流路溝に沿って連通流路溝内に入り込むように変形する。この変形に伴い、連通流路溝内に入り込んだ膜電極接合体とその片側だけに配設されたガスケットとの間に隙間が生じ、燃料または酸化剤の圧力によりリークしてしまう（例えば、特許文献１参照。）。
【０００３】
そこで、連通流路溝に円筒または角筒などのパイプを挿入し、多孔体を挿入し、または板材で蓋をしている（例えば、特許文献２参照）。
また、連通流路溝がトンネル状の形状をしている（例えば、特許文献３参照。）。
【０００４】
【特許文献１】特開平３−２０５７６３号公報
【特許文献２】特開２００１−６６９５号公報
【特許文献３】特開２００１−１４８２５２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、連通流路溝にパイプ、多孔体を挿入し、または蓋をすることは、単電池にそれぞれ部品が必要になり、それらを挿入したりする工程が増えるために、数十〜数百枚の積層が必要な燃料電池においては製造コストの増大や作業不良による欠陥の発生の恐れがあるという問題があった。
また、トンネル状の連通流路を形成することは、ウェルドの発生等を招く恐れが高く、高度で複雑な工程を必要とし、場合によっては成形後に後加工を必要となるなどの問題があった。
【０００６】
この発明の目的は、大量生産が可能で、燃料電池の膜電極接合体との間のガスシールが完全なセパレータ板を備えた信頼性の高い燃料電池を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
この発明に係わる燃料電池は、電解質膜が両側から負極電極と正極電極とで挟持された膜電極接合体と、上記膜電極接合体に一方から接し、上記膜電極接合体が接する面の中央部に上記負極電極に燃料を供給する燃料流路溝が設けられ、外縁部に厚さ方向に貫通する燃料供給マニホールド、燃料排出マニホールド、酸化剤供給マニホールドおよび酸化剤排出マニホールドが設けられ、上記燃料流路溝の両端がそれぞれ燃料連通流路溝を介して上記燃料供給マニホールドと上記燃料排出マニホールドとに連通する燃料セパレータ板と、上記膜電極接合体に他方から接し、上記膜電極接合体が接する面の中央部に上記正極電極に酸化剤を供給する酸化剤流路溝が設けられ、外縁部に厚さ方向に貫通する燃料供給マニホールド、燃料排出マニホールド、酸化剤供給マニホールドおよび酸化剤排出マニホールドが設けられ、上記酸化剤流路溝の両端がそれぞれ酸化剤連通流路溝を介して上記酸化剤供給マニホールドと上記酸化剤排出マニホールドとに連通する酸化剤セパレータ板とを有する燃料電池において、上記燃料連通流路溝の上記膜電極接合体に接する側の開口幅、または、上記酸化剤連通流路溝の上記膜電極接合体に接する側の開口幅の少なくともいずれか一方が、当該連通流路溝が連通する上記燃料流路溝または上記酸化剤流路溝の開口幅より狭い。
【発明の効果】
【０００８】
この発明に係わる燃料電池の効果は、燃料連通流路溝の幅が燃料流路溝より小さく、または酸化剤連通流路溝の幅が酸化剤流路溝より小さいので、膜電極接合体が連通流路溝に変形して押し込まれなく、膜電極接合体とそれぞれのセパレータ板の間でガスケットがしっかりと支持され、ガスシールが確実に行われる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
実施の形態１．
図１は、この発明の実施の形態１に係わる燃料電池の断面図である。図２は、実施の形態１の燃料電池の膜電極接合体の平面図である。図３は、実施の形態１に係わる燃料電池の燃料セパレータ板の平面図である。図４は、実施の形態１の燃料電池の酸化剤セパレータ板の平面図である。図５は、図３の燃料セパレータ板の燃料連通流路の透視斜視図である。
これからの説明では、燃料電池のうち、固体高分子電解質膜を用いて、燃料として水素、酸化剤として酸素を用いた固体高分子型燃料電地について記述しているが、この発明はリン酸型燃料電池にも適用できる。
この固体高分子型燃料電池（以下、燃料電池と称す。）の単電池は、図１に示すように、膜電極接合体１と、その膜電極接合体１を両側から挟持する導電性を有する酸化剤セパレータ板２および燃料セパレータ板３と、膜電極接合体１と酸化剤セパレータ板２および燃料セパレータ板３との間にそれぞれ配置されているガスケット４とを有する。通常、燃料電池は、数十から数百個の単電池が直列に積層されている。そして、積層体の両端面から加重を加えて、電気的に接続とガスシールを行っている。
【００１０】
この膜電極接合体１は、プロトン伝導性の固体高分子電解質膜（以下、電解質膜と称す。）５、電解質膜５の片面の中央部に接する正極触媒層６、電解質膜５の他の片面の中央部に接する負極触媒層７、正極触媒層６を覆う酸化剤電極基材８、負極触媒層７を覆う燃料電極基材９、正極触媒層６と負極触媒層７のそれぞれの外周に接し、電解質膜５の外縁部に面した枠フィルム１０を有する。この負極触媒層７と燃料電極基材９とで負極電極が、正極触媒層６と酸化剤電極基材８とで正極電極が構成されている。
【００１１】
電解質膜５は、外形が１０ｃｍ×２０ｃｍで膜厚が５０μｍのパーフルオロスルフォン酸膜であるナフィオン（登録商標）膜である。
正極触媒層６は、５０重量％白金が担持されたカーボンブラック粒子とパーフルオロ系高分子電解質との混合物が電解質膜５の片面の中央部に外形が７ｃｍ×１４ｃｍで膜厚が１４μｍで積層されている。正極触媒層６は、酸化剤電極基材８に７μｍ押し込まれており、酸化剤電極基材８の表面と正極触媒層６の電解質膜５に面する面との段差は７μｍになっている。
負極触媒層７は、５０重量％白金―ルテニウム系合金が担持されたカーボンブラック粒子とパーフルオロ系高分子電解質との混合物が電解質膜５の中央部の正極触媒層６が形成された面の反対面に外形が７ｃｍ×１４ｃｍで膜厚が１４μｍで積層されている。負極触媒層７は、燃料電極基材９に７μｍ押し込まれており、燃料電極基材９の表面と負極触媒層７の電解質膜５に面する面との段差は７μｍになっている。
【００１２】
酸化剤電極基材８と燃料電極基材９は、空隙率８０％のカーボンペーパーであり、外形が７ｃｍ×１４ｃｍで、膜厚が２５０μｍである。
枠フィルム１０は、外寸が１０ｃｍ×２０ｃｍ、内寸が７ｃｍ×１４ｃｍ、膜厚が２５０μｍである。
【００１３】
図２に示すように、膜電極接合体１の左右の外縁部１２には、厚み方向に穿設された燃料供給マニホールド１４、燃料排出マニホールド１５、酸化剤供給マニホールド１６、酸化剤排出マニホールド１７、冷却水供給マニホールド１８および冷却水排出マニホールド１９が設けられている。
なお、膜電極接合体１として上述のような構成について説明したが、これに限るものではない。
【００１４】
酸化剤セパレータ板２と燃料セパレータ板３は、カーボンフィラーをポリフェニレンサルファイド樹脂によって結合した黒鉛板であり、外形が１０ｃｍ×２０ｃｍ、厚みが２．５ｍｍである。
図３に示すように、燃料セパレータ板３の左右の外縁部１３には、厚み方向に穿設された燃料供給マニホールド１４、燃料排出マニホールド１５、酸化剤供給マニホールド１６、酸化剤排出マニホールド１７、冷却水供給マニホールド１８および冷却水排出マニホールド１９が設けられている。
さらに、燃料セパレータ板３は、図２の膜電極接合体１の燃料電極基材９に接する反応領域２０に燃料流路溝２１が設けられている。この反応領域２０の大きさは、縦７ｃｍ、横１４ｃｍで有効面積が約１００ｃｍ２である。図３では燃料流路溝２１を見易いように３本しか描画していないが、実際には幅１．３ｍｍの畝で幅１ｍｍ、深さ０．６ｍｍの燃料流路溝２１が形成され、その燃料流路溝２１が並行して６本走っており、反応領域２０内を４回折り返して蛇腹状の燃料流路２２を形成している。燃料流路２２は、燃料流路溝２１と燃料電極基材９により囲まれた流路であり、断面積が０．６ｍｍ２である。
同様に、図４に示すように、酸化剤セパレータ板２も、酸化剤電極基材８に接する反応領域２０に酸化剤流路溝２７が設けられている。酸化剤流路２３は、酸化剤流路溝２７と酸化剤電極基材８により囲まれた流路である。酸化剤流路溝２７は、幅が１．２ｍｍ、深さが０．６ｍｍで１０本並列に配列されている。
【００１５】
次に、図３に示すように、燃料流路溝２１の一端２１ａに、燃料セパレータ板３の外縁部１３に向かって燃料連通流路溝２４が設けられ、さらにその燃料連通流路溝２４の他端は燃料セパレータ板３の外縁部１３に厚み方向に穿設された燃料供給マニホールド１４が連なっている。単電池を複数個積層するときこの燃料供給マニホールド１４は上下に積層されている単電池の酸化剤セパレータ板２に設けられた燃料供給マニホールド１４と連なり、さらにその上の燃料セパレータ板３に設けられた燃料供給マニホールド１４と連なっていく。一番上に積層された単電池の酸化剤セパレータ板２に設けられた燃料供給マニホールド１４を燃料供給口としてそこに酸化剤が供給される。一方、燃料流路溝２１の他端２１ｂに、燃料セパレータ板３の外縁部１３に向かった燃料連通流路溝２４により燃料セパレータ板３の外縁部１３に厚み方向に穿設された燃料排出マニホールド１５が連なっている。単電池を複数個積層するときこの燃料排出マニホールド１５は上下に積層されている単電池の酸化剤セパレータ板２に設けられた燃料排出マニホールド１５と連なり、さらにその上の燃料セパレータ板３に設けられた燃料排出マニホールド１５と連なっていく。一番上に積層された単電池の酸化剤セパレータ板２に設けられた燃料排出マニホールド１５を燃料排出口としてそこから燃料の残分が排出される。
同様に、図４に示すように、酸化剤流路溝２７の一端２７ａに、酸化剤セパレータ板２の外縁部１３に向かって酸化剤連通流路溝２８が設けられ、さらにその酸化剤連通流路溝２８の他端は酸化剤セパレータ板２の外縁部１３に厚み方向に穿設された酸化剤供給マニホールド１６が連なっている。一方、酸化剤流路溝２７の他端２７ｂに、酸化剤セパレータ板２の外縁部１３に向かった酸化剤連通流路溝２８により酸化剤セパレータ板２の外縁部１３に厚み方向に穿設された酸化剤排出マニホールド１７が連なっている。酸化剤に関しても同様にして供給・排出される。
【００１６】
図５は、実施の形態１の燃料セパレータ板の燃料連通流路溝部分の透過斜視図である。燃料流路溝２１の幅Ｗ１が１．０ｍｍ、深さＤ１が０．６ｍｍであり、燃料連通流路溝２４の幅Ｗ２が０．５ｍｍ、深さＤ２が０．６ｍｍである。燃料流路溝２１から燃料連通流路溝２４に幅が次第に小さくなる部分を設けて連通している。燃料連通流路２５は、燃料連通流路溝２４と枠フィルム１０とで囲まれた流路であり、流路断面積は０．３ｍｍ２である。また、酸化剤連通流路溝２８は、幅が０．５ｍｍ、深さが０．６ｍｍである。
【００１７】
図３に示すように、燃料セパレータ板３の膜電極接合体１に接する面にガスケット４が挿入されるシール溝２６が設けられている。ガスケット４は、反応領域２０、酸化剤供給マニホールド１６、酸化剤排出マニホールド１７、冷却水供給マニホールド１８および冷却水排出マニホールド１９をそれぞれ囲繞するように配置される。燃料供給マニホールド１４と燃料排出マニホールド１５とそれぞれ反応領域２０との間にはガスケット４が配設されていない。同様に、図４に示すように、酸化剤セパレータ板２の膜電極接合体１に接する面に同様にシール溝２６が設けられている。また、反応領域２０、燃料供給マニホールド１４、燃料排出マニホールド１５、冷却水供給マニホールド１８および冷却水排出マニホールド１９をそれぞれ囲繞するように配置される。酸化剤供給マニホールド１６と酸化剤排出マニホールド１７と反応領域２０との間にはガスケット４が配設されていない。ガスケット４は、酸化剤セパレータ板２と燃料セパレータ板３とで膜電極接合体１を締め付けることにより、その加圧力によって密着してガスシール機能を維持する。
【００１８】
次に、燃料電池の動作について説明する。酸化剤セパレータ板２の図示しない酸化剤供給口より供給された酸化剤としての酸素は、酸化剤流路２３を通り、酸化剤電極基材８内を拡散して正極触媒層６に供給される。一方、燃料としての水素は空気と同様に、燃料流路２２を通り、燃料電極基材９内を拡散して負極触媒層７に供給される。このとき、正極触媒層６と負極触媒層７とは電気的に外部で接続されているので、正極触媒層６では式（１）の反応が生じ、酸化剤流路２３を通って未反応酸素と水とが図示しない酸化剤排出口から排出される。また、このとき負極触媒層７では式（２）の反応が生じ未反応水素は同様に燃料流路２２を通じて図示しない燃料排出口より排出される。
正極反応：２Ｈ＋+２ｅ−+１／２Ｏ２→Ｈ２Ｏ                  （１）
負極反応：Ｈ２→２Ｈ＋+２ｅ−                              （２）
このとき負極触媒層７上で水素はイオン化されてプロトンとなり、水を伴って電解質膜５中を正極触媒層６上まで移動し、酸素と反応して水を生ずる。
【００１９】
次に、膜電極接合体１の燃料連通流路２５の周辺での変形について観察した。燃料連通流路溝２４に面する膜電極接合体１の厚さは、厚さ５０μｍの電解質膜５と厚さ２５０μｍの２枚の枠フィルム１０との合計５５０μｍとなっており、この部分を燃料連通流路溝２４の深さ方向にガスケット４からの押し付け力をシートの剛性で支える必要が有るが、燃料連通流路溝２４の幅を０．５５ｍｍの膜電極接合体１の厚み以下の０．５ｍｍにしたため、膜電極接合体１が燃料連通流路溝２４に入り込むことなく、しっかりと支えることが出来た。この実施の形態１の単電池では運転時間が１０００時間以上経過してもガスリークが発生せず、５０００時間運転を行った電池を分解したところ、燃料連通流路２５に対応する膜電極接合体１の外縁部１２は、燃料連通流路溝２４に沿って筋状の跡はついていたものの、変型も無く平らな形状を維持していた。
【００２０】
次に、燃料連通流路溝２４の開口の幅を数種類変えた燃料セパレータ板３を製作し、単電池を組み立てて試験を行った。その単電池の膜電極接合体１の変形結果を図６に示す。図６の単電池変形抑制効果の欄の記号は、×が１０００時間以下の運転で変形、△が３０００時間程度で一部変形、○が５０００時間程度までほぼ変形抑制、◎が５０００時間以上変形抑制効果があることを意味する。燃料連通流路溝２４の幅が燃料流路溝２１の幅と同じく１．０ｍｍのときには、膜電極接合体１がガスケット４からの押し付け力に耐えられず、燃料連通流路溝２４内に入り込み、運転時間が数百時間を経過した時点でガスリークが発生した。運転後の単電池を分解したところ、燃料連通流路溝２４の蓋の役割を果たしていた膜電極接合体１の枠フィルム１０が燃料連通流路溝２４に沿って波形に変型していた。次に、燃料連通流路溝２４の幅を燃料流路溝２１の幅より小さくする、例えば０．８５ｍｍ、０．７ｍｍにすれば、３０００時間程度で一部変形が起こるようになり、膜電極接合体１の外縁部１２の変形を抑制することができる。さらに、膜電極接合体１の外縁部１２の厚み０．５５ｍｍ以下に燃料連通流路溝２４の幅をしたときには、完全な支持が可能となった。
なお、燃料連通流路溝２４の開口の幅を燃料流路溝２１の開口の幅より狭くした例について説明したが、酸化剤連通流路溝２８の開口の幅を酸化剤流路溝２７の開口の幅より狭くすることにより、同様に膜電極接合体を変形無く支持され、ガスシールが確保できる。
【００２１】
また、この時、燃料連通流路２５の水力直径は０．５４５ｍｍと反応領域２０の燃料流路２２の水力直径との比が０．７３と小さくなり、圧力損失の増大が心配された。しかし、実際には、約２ｃｍの燃料連通流路２５の長さが約５０ｃｍの燃料流路２２の長さと比較して短かったため、運転初期の空気圧損は、４．９Ｐａ前後と燃料連通流路溝２４の幅を１．０ｍｍとしたときと差はなかった。同様に、酸化剤連通流路溝の幅を１．２ｍｍのときと、０．５ｍｍのときでは初期空気圧損の違いがなかった。
【００２２】
実施の形態２．
図７は、この発明の実施の形態２の燃料セパレータ板の燃料連通流路溝部分の透過斜視図である。
実施の形態２の燃料電池は、実施の形態１の燃料電池の燃料セパレータ板３の燃料連通流路溝２４の形状だけが異なっており、その他は同様であるので、同様な部分の説明は省略する。
図７に示すように、燃料流路溝２１は、実施の形態１と同様に、幅Ｗ１が１．０ｍｍ、深さＤ１が０．６ｍｍである。燃料流路２２は、燃料流路溝２１を燃料電極基材９で蓋をして形成しているので、断面積が０．６ｍｍ２であり、断面の周辺長が３．２ｍｍである。一方、燃料連通流路溝３１は、幅Ｗ３が０．５ｍｍ、深さＤ３が１．５ｍｍである。燃料連通流路３２は、燃料連通流路溝３１を枠フィルム１０で蓋をして形成されているので、断面積が０．７５ｍｍ２であり、断面の周辺長が４ｍｍである。
そして、式（３）から燃料流路２２と燃料連通流路３２の水力直径Ｄｈを求めると、燃料流路２２と燃料連通流路３２はともに水力直径Ｄｈが０．７５ｍｍとなる。
【００２３】
水力直径Ｄｈ＝４×流路断面積／流路周辺長        （３）
【００２４】
尚、酸化剤としての空気側については図示していないが、反応領域の酸化剤流路溝は幅１．２ｍｍ、深さ０．６ｍｍの流路を１０本並行で配置し、酸化剤連通流路溝は、幅０．５ｍｍ、深さ２ｍｍで形成している。酸化剤流路と酸化剤連通流路の水力直径Ｄｈは、ともに０．８ｍｍである。
【００２５】
このような燃料電池は、燃料連通流路溝３１の幅が膜電極接合体１の厚みより小さくなっているので、実施の形態１と同様に膜電極接合体１の変形が少ない。
さらに、燃料連通流路溝３１の幅が燃料流路溝２１の幅より小さいが、深さを燃料流路溝２１よりも深くしているので、流路断面積が大きくなり、水力直径が同等になっている。そのため、単位長さ当たりの圧力損失の変化が燃料連通流路３２と燃料流路２２との間に見られず、極端に圧力損失が高くなったり、過飽和となって水が凝縮して水滴が溜まったりすることなく、安定に運転することができる。
【００２６】
さらに、燃料連通流路溝３１の深さを数種類変化させて同様の試験を行った。図８は、運転時間の経過に伴う圧力損失の変化を３種類の深さについて示している。図８の実線Ａは、水力直径の比（燃料連通流路の水力直径／燃料流路の水力直径）が１、点線Ｂは０．８５、一点破線Ｃは０．７３の単電池の様子を示す。水力直径比が０．８５、０．７３のときはともに圧力損失が経時的に増加している。これは、燃料流路から燃料連通流路の間で水力直径が変化したために流路内の流れが乱れ、ほぼ過飽和状態になっている排ガスで凝縮が生じたために、運連通路付近で水が溜まったためと考えられる。一方、水力直径が１．０のときには運転を継続しても圧力損失に変化が無く安定して運転を継続することができた。よって、全体としての圧力損失に影響は無く（初期）とも、連通路の水力直径を反応部の流路と同等以上にすることで安定に運転を継続できる効果があることが分かった。
なお、燃料連通流路溝３１の深さを燃料流路溝２１の深さより深くした例について説明したが、酸化剤連通流路溝の深さを酸化剤流路溝２７の深さより深くすることにより、同様に運転を継続しても圧力損失に変化が無く安定して運転を継続することができる。
【００２７】
実施の形態３．
図９は、この発明の実施の形態３の燃料セパレータ板の燃料連通流路溝部分の透過斜視図である。
実施の形態３の燃料電池は、実施の形態１の燃料電池の燃料セパレータ板３の燃料連通流路溝２４の形状だけが異なっており、その他は同様であるので、同様な部分の説明は省略する。但し、燃料セパレータ板３の厚みが１．５ｍｍと実施の形態１より薄くなっている。
図９に示すように、燃料流路溝２１は、実施の形態１と同様に、幅Ｗ１が１．０ｍｍ、深さＤ１が０．６ｍｍである。燃料流路２２は、燃料流路溝２１を燃料電極基材９で蓋をして形成しているので、断面積が０．６ｍｍ２であり、断面の周辺長が３．２ｍｍである。一方、燃料連通流路溝３３の断面形状は、燃料連通流路溝３３の底部３４の幅Ｗ４が燃料連通流路溝３３の上開口３５の幅Ｗ５よりも大きな台形である。底部３４の幅が１．０ｍｍ、上開口３５の幅が０．５ｍｍ、深さＤ４が０．８ｍｍである。燃料連通流路３６は、燃料連通流路溝３３を枠フィルム１０で蓋をして形成されているので、断面積が０．６ｍｍ２であり、断面の周辺長が約３．１ｍｍである。
そして、式（３）から燃料連通流路３６の水力直径Ｄｈを求めると、約０．７５ｍｍとなり燃料流路２２と同等になる。
【００２８】
次に、燃料流路溝２１と燃料連通流路溝３３との形成について説明する。燃料流路溝２１と燃料連通流路溝３３とを流路溝と称す。黒鉛が樹脂で結合された黒鉛板の表面に、流路溝のパターンが開口したステンレス板をのせる。そして、研磨剤が分散された水を高速の水流にして切削を行う。燃料流路溝２１の形成のときには、ステンレス板に垂直に水流を当てて切削を行う。一方、燃料連通流路溝３３の形成のときには、燃料連通流路溝３３の底部３４が広くなるように、水を噴射するノズルの角度を変化させることで形成した。従って、溝加工の工程の増加もほとんどなく、燃料セパレータ板３を形成することができた。
【００２９】
このような燃料電池は、燃料連通流路溝３３の上開口３５の幅が膜電極接合体１の厚みより小さくなっているので、実施の形態１と同様に膜電極接合体１の変形が少ない。
また、水力直径比を１にしているので、実施の形態２と同様に運転に伴う圧力損失の増加が起こらない。
特に、上開口３５の幅が底部３４の幅より小さくすることにより、上述のような効果が得られるとともに、深さを浅くすることができるので、燃料セパレータ板３の厚みを薄くすることができる。同様に、酸化剤セパレータ板の厚みも薄くできる。このようにすることにより、軽量な燃料電池を提供することができる。
なお、燃料連通流路溝３３の底部の幅を燃料連通流路溝３３の上開口の幅より広くした例について説明したが、酸化剤連通流路溝の底部の幅を酸化剤連通流路溝の上開口の幅より広くすることにより、同様に酸化剤セパレータ板の厚みも薄くできる。
【００３０】
実施の形態４．
図１０は、この発明の実施の形態４の燃料セパレータ板の燃料連通流路溝部分の透過斜視図である。
実施の形態４の燃料電池は、実施の形態２の燃料電池の燃料セパレータ板３の燃料連通流路溝３１が厚み方向に貫通していることが異なっており、その他は同様であるので、同様な部分の説明は省略する。実施の形態２の燃料セパレータ板の厚さは２．０ｍｍであるが、実施の形態４の燃料セパレータ板の厚さは１．５ｍｍと薄くなっている。
燃料流路溝２１は、実施の形態１と同様に、幅Ｗ１が１．０ｍｍ、深さＤ１が０．６ｍｍである。燃料流路２２は、燃料流路溝２１を燃料電極基材９で蓋をして形成しているので、断面積が０．６ｍｍ２であり、断面の周辺長が３．２ｍｍである。一方、燃料連通流路溝３７は、燃料セパレータ板３の厚み方向に貫通していて、燃料流路溝２１が深さの深くなる部分を経由して燃料連通流路溝３７に連通している。燃料連通流路溝３７の燃料セパレータ板の厚さ方向に上下に開口している。燃料連通流路溝３７の幅Ｗ６が０．５ｍｍである。燃料連通流路４０は、上開口３８が枠フィルム１０で蓋をされ、下開口３９が隣接する単電池の酸化剤セパレータ板２で蓋をされているので、断面積が０．６ｍｍ２であり、断面の周辺長が約３．１ｍｍである。
そして、式（３）から燃料連通流路４０の水力直径Ｄｈを求めると、０．７５ｍｍとなり燃料流路２２と同等になる。
【００３１】
燃料セパレータ板３と酸化剤セパレータ板２が、カーボンフィラーをポリフェニレンサルファイド樹脂でコンパウンドを形成し、金型に鋳型して製作されている。このとき、燃料連通流路溝３７の両側が壁になるようにコンパウンドを櫛型に残すことが必要であるが、ウェルド発生等の支障なく成型を行うことができた。同様に、図示しない酸化剤連通流路溝の両側が壁になるようにコンパウンドを櫛型に残すことが必要であるが、ウェルド発生等の支障なく成型を行うことができた。
【００３２】
このような燃料電池は、燃料連通流路溝３７の幅が膜電極接合体１の厚みより小さくなっているので、実施の形態１と同様に膜電極接合体１の変形が少ない。
また、水力直径比を１にしているので、実施の形態２と同様に運転に伴う圧力損失の増加が起こらない。
さらに、燃料連通流路溝３７が金型を用いた鋳型により作製できるので、量産をするのに適している。
なお、燃料連通流路溝３７が燃料セパレータ板３を厚み方向に貫通した例について説明したが、図示しない酸化剤連通流路溝が酸化剤セパレータ板２を厚み方向に貫通することにより、金型を用いた鋳型により作製できるので、量産をするのに適している。
【００３３】
実施の形態５．
図１１は、この発明の実施の形態５のセパレータ板の燃料連通流路溝部分の透過斜視図である。
実施の形態５の燃料電池は、実施の形態３の燃料電池の燃料セパレータ板３の厚みだけが異なっており、その他は同様であるので、同様な部分の説明は省略する。
燃料セパレータ板３の厚さは１．２ｍｍである。燃料流路溝２１は、実施の形態１と同様に、幅が１．０ｍｍ、深さが０．６ｍｍである。燃料流路２２は、燃料流路溝２１を燃料電極基材９で蓋をして形成しているので、断面積が０．６ｍｍ２であり、断面の周辺長が３．２ｍｍである。一方、燃料連通流路溝４１は、燃料セパレータ板３の厚み方向に貫通していて、燃料流路溝２１が深さの深くなる部分を経由して燃料連通流路溝４１に連通している。燃料連通流路溝４１は、燃料セパレータ板３の厚さ方向に上下に開口している。その厚さ方向の上開口４２の幅が０．５ｍｍ、下開口４３の幅が１．０ｍｍである。そして、燃料連通流路４４が、上開口４２が枠フィルム１０で蓋をされ、下開口４３が隣接する単電池の酸化剤セパレータ板２で蓋をされて形成されている。燃料連通流路４４は、断面積が０．９ｍｍ２であり、流路断面の周辺長が約４ｍｍである。
そして、式（３）から燃料連通流路４４に関する、水力直径Ｄｈを求めると、０．９１ｍｍとなり、燃料流路２２よりも大きくなる。
【００３４】
燃料セパレータ板３と酸化剤セパレータ板２は、実施の形態４と同様に、カーボンフィラーをポリフェニレンサルファイド樹脂でコンパウンドを形成し、金型に鋳型して製作した。このとき、燃料連通流路溝４１の両側の壁になるようにコンパウンドを櫛型に残す形状であるが、ウェルド発生等の支障なく成型を行うことができた。
【００３５】
このような燃料電池は、燃料連通流路溝４１の上開口４２の幅が膜電極接合体１の厚みより小さくなっているので、実施の形態１と同様に膜電極接合体１の変形が少ない。
また、水力直径比を１より大きくしているので、運転に伴う圧力損失の増加が起こらない。
さらに、燃料連通流路溝４１が金型を用いた鋳型により作製できるとともにセパレータ板を金型から取り外すときに、セパレータ板の厚さ方向の一方に広がっているので、量産がより容易になった。
また、深さを浅くすることができるので、燃料セパレータ板３の厚みを薄くすることができる。同様に、図示しない酸化剤連通流路溝が酸化剤セパレータ板２を貫通するとともに上開口の幅が下開口の幅より狭くすることにより、酸化剤セパレータ板２の厚みも薄くできる。このようにすることにより、軽量な燃料電池を提供することができる。
【００３６】
実施の形態６．
図１２は、この発明の実施の形態６のセパレータ板の燃料連通流路溝部分の透過斜視図である。
実施の形態６の燃料電池は、実施の形態５の燃料電池の燃料セパレータ板３の燃料連通流路溝４１内に樹脂が部分的に充填されていることが異なっており、その他は同様であるので、同様な部分の説明は省略する。
燃料セパレータ板３の厚さは１．５ｍｍである。燃料流路溝２１は、実施の形態１と同様に、幅が１．０ｍｍ、深さが０．６ｍｍである。燃料流路２２は、燃料流路溝２１を燃料電極基材９で蓋をして形成しているので、断面積が０．６ｍｍ２であり、断面の周辺長が３．２ｍｍである。一方、燃料連通流路溝４１は、燃料セパレータ板３の厚み方向に貫通していて、燃料流路溝２１が深さの深くなる部分を経由して燃料連通流路溝４１に連通している。燃料連通流路溝４１は、燃料セパレータ板３の厚さ方向に上下に開口している。その厚さ方向の上開口４２の幅Ｗ７が０．５ｍｍ、下開口４３の幅Ｗ８が１．０ｍｍである。さらに、上開口４２がポリエチレンフィルム４７で塞がれ、下開口４３から深さ０．７５ｍｍまでポリエチレンフィルム４７の上にポリオレフィン樹脂からなる充填部材４６が充填されている。そして、燃料連通流路４４が、上開口がポリエチレンフィルムの上から枠フィルム１０で蓋をされ、下開口が隣接する単電池の酸化剤セパレータ板２で蓋をされて形成されている。燃料連通流路４４は、断面積が０．６６ｍｍ２であり、流路断面の周辺長が約３．２５ｍｍである。
そして、式（３）から燃料連通流路４４の水力直径Ｄｈを求めると、０．８ｍｍとなり、燃料流路２２よりも大きくなる。
【００３７】
このような燃料電池は、燃料連通流路溝４１の上開口４２の幅が膜電極接合体１の厚みより小さくなっているので、実施の形態１と同様に膜電極接合体１の変形が少ない。
また、水力直径比を１より大きくしているので、運転に伴う圧力損失の増加が起こらない。
さらに、燃料連通流路溝４１が金型を用いた鋳型により作製できるとともにセパレータ板を金型から取り外すときに、セパレータ板の厚さ方向の一方に広がっているので、量産がより容易になった。
また、深さを浅くすることができるので、燃料セパレータ板３の厚みを薄くすることができる。同様に、酸化剤セパレータ板２の厚みも薄くできる。このようにすることにより、軽量な燃料電池を提供することができる。
さらに、充填部材４６がガスケット４があたる部分に配置されているので、ガスケット４を完全に平面でしっかりと支えることができる。
また、充填部材４６では、燃料連通流路４４の高さが狭くなるが、それでも水力直径が燃料流路２２の水力直径よりも大きいので、単位長さ当たりの圧力損失に変化が起こらず、極端に圧力損失が高くなったり、過飽和となった水が凝縮して水滴が溜まったりすることなく、安定に運転することが可能となった。
また、櫛形部分の一部に充填部材４６が充填されているため、欠けが起こることがなくなった。
同様に、図示しない酸化剤連通流路溝が充填部材で充填されることにより、欠けが起こることがなくなった。
【００３８】
なお、この実施の形態６では、燃料セパレータ板３単独の時に充填部材４６を充填したが、燃料セパレータ板３、膜電極接合体１、酸化剤セパレータ板２を積層した状態で充填部材４６を充填・硬化させてもよい。
その場合、膜電極接合体の反応領域と外縁部の境界部分をまたぐように充填部材４６が充填されるので、より確実なシールを実施することもできる。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】この発明の燃料電池の断面図である。
【図２】この発明の燃料電池の膜電極接合体の平面図である。
【図３】この発明の実施の形態１に係わる燃料電池の燃料セパレータ板の平面図である。
【図４】この発明の実施の形態１に係わる燃料電池の酸化剤セパレータ板の平面図である。
【図５】実施の形態１の燃料セパレータ板の燃料連通流路溝部分の透過斜視図である。
【図６】実施の形態１の燃料電池の運転試験結果である。
【図７】この発明の実施の形態２に係わる燃料電池の燃料セパレータ板の燃料連通流路溝部分の透過斜視図である。
【図８】実施の形態２の燃料電池において、水力直径比を変えて製作したときの運転中の圧力損失の変化を示す図である。
【図９】この発明の実施の形態３に係わる燃料電池の燃料セパレータ板の燃料連通流路溝部分の透過斜視図である。
【図１０】この発明の実施の形態４に係わる燃料電池の燃料セパレータ板の燃料連通流路溝部分の透過斜視図である。
【図１１】この発明の実施の形態５に係わる燃料電池の燃料セパレータ板の燃料連通流路溝部分の透過斜視図である。
【図１２】この発明の実施の形態６に係わる燃料電池の燃料セパレータ板の燃料連通流路溝部分の透過斜視図である。
【符号の説明】
【００４０】
１  膜電極接合体、２  酸化剤セパレータ板、３  燃料セパレータ板、４  ガスケット、５  電解質膜、６  正極触媒層、７  負極触媒層、８  酸化剤電極基材、９  燃料電極基材、１０  枠フィルム、１２、１３  外縁部、１４  燃料供給マニホールド、１５  燃料排出マニホールド、１６  酸化剤供給マニホールド、１７  酸化剤排出マニホールド、１８  冷却水供給マニホールド、１９  冷却水排出マニホールド、２０  反応領域、２１  燃料流路溝、２１ａ、２１ｂ  （燃料流路溝の）一端、２２  燃料流路、２３  酸化剤流路、２４、３１、３３、３７、４１  燃料連通流路溝、２５、３２、３６、４０、４４  燃料連通流路、２６  シール溝、２７  酸化剤流路溝、２７ａ、２７ｂ  （酸化剤流路溝の）一端、２８  酸化剤連通流路溝、２９  酸化剤連通流路、３４  （燃料連通流路溝の）底部、３５、３８、４２  （燃料連通流路溝の）上開口、３９、４３  （燃料連通流路溝の）下開口、４６  充填部材、４７  ポリエチレンフィルム。
【図１】
2005166605.tif 000003
【図２】
2005166605.tif 000004
【図３】
2005166605.tif 000005
【図４】
2005166605.tif 000006
【図５】
2005166605.tif 000007
【図６】
2005166605.tif 000008
【図７】
2005166605.tif 000009
【図８】
2005166605.tif 000010
【図９】
2005166605.tif 000011
【図１０】
2005166605.tif 000012
【図１１】
2005166605.tif 000013
【図１２】
2005166605.tif 000014