(57)【要約】【課題】未加硫時に良好な加工性を有し、かつ、加硫後に、十分な強度を維持しつつ、良好な制動性、転がり抵抗、及び耐摩耗性を兼備する、タイヤトレッド用ゴム組成物を提供する。【解決手段】天然ゴム及び／又はジエン系合成ゴムを含んでなるゴム成分１００重量部に対して、１０〜８５重量部のシリカを配合し、更に、前記シリカに対して１〜１０重量％の、下式：【化１】2005047963.tif 000011（上式中、ｘは１以上の整数であって、分布を有する）によって表されるシランカップリング剤を配合してなるゴム組成物であって、前記シランカップリング剤における特定のｘを有する分子の存在比率（Ｓｘ  ［モル％］）が、以下の関係式（１）及び（２）：Ｓ１  ＋Ｓ２  ≧６５        （１）Ｓ１  ≧１０              （２）を同時に満足することを特徴とするゴム組成物。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
天然ゴム及び／又はジエン系合成ゴムを含んでなるゴム成分１００重量部に対して、１０〜８５重量部のシリカを配合し、更に、前記シリカに対して１〜１０重量％の、下式：
【化１】
2005047963.tif 000009
（上式中、ｘは１以上の整数であって、分布を有する）によって表されるシランカップリング剤を配合してなるゴム組成物であって、
前記シランカップリング剤における特定のｘを有する分子の存在比率（Ｓｘ  ［モル％］）が、以下の関係式（１）及び（２）：
Ｓ１  ＋Ｓ２  ≧６５        （１）
Ｓ１  ≧１０              （２）
を同時に満足することを特徴とするゴム組成物。
【請求項２】
前記Ｓｘ  ［モル％］が、以下の関係式（３）：
【数１】
2005047963.tif 000010
を更に満足することを特徴とする、請求項１に記載のゴム組成物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ゴム組成物に関する。より詳細には、本発明は、タイヤトレッド用ゴム組成物に関する。更により詳細には、本発明は、未加硫時に良好な加工性を有し、かつ、加硫後に、十分な強度を維持しつつ、良好な制動性、転がり抵抗、及び耐摩耗性を兼備する、タイヤトレッド用ゴム組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、タイヤ用ゴム組成物においては、加硫後のゴム組成物の強度及び耐摩耗性の向上を目的として、カーボンブラックが配合されてきたが、カーボンブラックはヒステリシス損が大きく、カーボンブラックが配合されているゴム組成物が使用されているタイヤにおいては、転がり抵抗が大きくなる傾向があった。
【０００３】
近年においては、環境保護及び経済性の両観点から、低燃費性を有するタイヤに対する要求が益々増大しており、かかる要求を満足することを目的として、タイヤの転がり抵抗の低減による低燃費化を目的として、転がり抵抗の低減には不利な、ヒステリシス損が大きいカーボンブラックを、ヒステリシス損が小さいシリカに置き換えたゴム組成物が採用される傾向にある。
【０００４】
しかしながら、上記の如くカーボンブラックがシリカに置き換えられているゴム組成物においては、タイヤ用ゴム組成物の転がり抵抗を低減することができるものの、ヒステリシス損の低下に伴い、タイヤとしてのグリップ性能（制動性）が低下する傾向にあることも、当該技術分野において知られている。すなわち、ゴム組成物のヒステリシス損という観点において、転がり抵抗の低減と制動性の向上とは、二律背反の関係にあると言える。
【０００５】
更に、シリカが配合されてなるゴム組成物においては、ゴム成分中でのシリカの分散を改良する目的で、カップリング剤が配合されるのが一般的であるが、従来使用されているカップリング剤（例えば、Ｄｅｇｕｓｓａ社製「Ｓｉ６９」、「Ｓｉ７５」等）においては、ゴム組成物の混合時にゴムポリマーのゲル化を引き起こし易いために、ゴム組成物の混合温度を十分に上げることができず、結果としてゴム組成物を構成する各種構成成分の混合及び／又は分散が不良となり、所望の特性を必ずしも十分に達成することができないことが多い。
【０００６】
上述の如く、加硫前のゴム組成物において、ゴムポリマーのゲル化を伴わずに、構成要素の良好な混合及び分散を達成するのに十分に高い混合温度において混合することを可能とし（未加硫時の良好な加工性）、かつ、加硫後のゴム組成物において、十分な強度を維持しつつ、良好な制動性、転がり抵抗、及び耐摩耗性を同時に達成することは極めて困難である。
【０００７】
従って、当該技術分野においては、上記要求条件のすべてを同時に満足するタイヤトレッド用ゴム組成物に対する継続的な要求が存在している。
【０００８】
この出願の発明に関連する先行技術文献情報としては次のものがある。
【特許文献１】
特開平９−３２８５７５６号公報
【特許文献２】
特開平１０−１２０８２７号公報
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、未加硫時に良好な加工性を有し、かつ、加硫後に、十分な強度を維持しつつ、良好な制動性、転がり抵抗、及び耐摩耗性を兼備する、タイヤトレッド用ゴム組成物を提供することである。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
上記目的は、天然ゴム及び／又はジエン系合成ゴムを含んでなるゴム成分１００重量部に対して、１０〜８５重量部のシリカを配合し、更に、前記シリカに対して１〜１０重量％の、下式：
【００１１】
【化２】
2005047963.tif 000002
【００１２】
（上式中、ｘは１以上の整数であって、分布を有する）によって表されるシランカップリング剤を配合してなるゴム組成物であって、
前記シランカップリング剤における特定のｘを有する分子の存在比率（Ｓｘ  ［モル％］）が、以下の関係式（１）及び（２）：
Ｓ１  ＋Ｓ２  ≧６５        （１）
Ｓ１  ≧１０              （２）
を同時に満足することを特徴とするゴム組成物によって達成される。
【００１３】
【発明の実施の形態】
本発明は、天然ゴム及び／又はジエン系合成ゴムを含んでなるゴム成分に対して補強用充填材としてシリカが配合されてなるゴム組成物において、特定のシランカップリング剤を更に配合することにより、未加硫時に良好な加工性を有し、かつ、加硫後に、十分な強度を維持しつつ、良好な制動性、転がり抵抗、及び耐摩耗性を兼備する、タイヤトレッド用ゴム組成物を提供することが可能であることを見出したことに基づくものである。
【００１４】
すなわち、本発明に係るゴム組成物は、天然ゴム及び／又はジエン系合成ゴムを含んでなるゴム成分１００重量部に対して、１０〜８５重量部のシリカを配合し、更に、前記シリカに対して１〜１０重量％の、下式：
【００１５】
【化３】
2005047963.tif 000003
【００１６】
（上式中、ｘは１以上の整数であって、分布を有する）によって表されるシランカップリング剤を配合してなるゴム組成物であって、
前記シランカップリング剤における特定のｘを有する分子の存在比率（Ｓｘ  ［モル％］）が、以下の関係式（１）及び（２）：
Ｓ１  ＋Ｓ２  ≧６５        （１）
Ｓ１  ≧１０              （２）
を同時に満足することを特徴とするゴム組成物である。
【００１７】
上記の如く、本発明に係るゴム組成物において使用されるゴム成分としては、天然ゴム（ＮＲ）またはジエン系合成ゴムのいずれか、あるいはこれらの混合系を用いることができる。ジエン系合成ゴムとしては、例えば、各種ブタジエンゴム（ＢＲ）、各種スチレン−ブタジエン共重合体ゴム（ＳＢＲ）、ポリイソプレンゴム（ＩＲ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、クロロプレンゴム、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体ゴム、スチレン−イソプレン共重合体ゴム、スチレン−イソプレン−ブタジエン共重合体ゴム、イソプレン−ブタジエン共重合体ゴム等が挙げられる。
【００１８】
また、本発明に係るゴム組成物は、必須の構成成分として、補強用充填剤としてのシリカを含んでなる。本発明に係るゴム組成物において使用されるシリカは、当該技術分野において知られているいずれのシリカであってもよい。
【００１９】
本発明の好ましい態様において、上記シリカは、ＣＴＡＢ吸着比表面積（以降、単に「ＣＴＡＢ」と略記する場合がある）及び窒素吸着比表面積（以降、単に「Ｎ２  ＳＡ」と略記する場合がある）が、以下の関係式（４）及び（５）：
１００≦ＣＴＡＢ≦１８０                      （４）
０．７０≦Ｎ２  ＳＡ／ＣＴＡＢ≦１．３０        （５）
を同時に満足するものであるのが望ましい。
【００２０】
尚、本明細書の記載において、「ＣＴＡＢ吸着比表面積（ＣＴＡＢ）」とは、ＪＩＳ  Ｋ６２１７に準拠して、カーボンブラックにＣＴＡＢ（界面活性剤の一種である臭化セチルトリメチルアンモニウム）を吸着させることによって測定される比表面積［ｍ２／ｇ］を意味し、「窒素吸着比表面積（Ｎ２  ＳＡ）」とは、ＪＩＳ  Ｋ６２１７に準処して測定される比表面積［ｍ２／ｇ］を意味する。
【００２１】
上記シリカの配合量は、上記ゴム成分１００重量部に対して、１０〜８５重量部、好ましくは３０〜６０重量部であるのが望ましい。上記シリカの配合量が、上記ゴム成分１００重量部に対して１０重量部未満である場合には、所望の補強効果が得られないので好ましくなく、逆に８５重量部を超える場合には、タイヤとしてのグリップ性能（制動性）が低下するので好ましくない。
【００２２】
更なる必須の構成要素として、本発明に係るゴム組成物は、下式：
【００２３】
【化４】
2005047963.tif 000004
【００２４】
（上式中、ｘは１以上の整数であって、分布を有する）によって表されるシランカップリング剤を含んでなる。
【００２５】
上記シランカップリング剤における特定のｘを有する分子の存在比率（Ｓｘ  ［モル％］）は、以下の関係式（１）及び（２）：
Ｓ１  ＋Ｓ２  ≧６５        （１）
Ｓ１  ≧１０              （２）
を同時に満足するのが望ましく、好ましくは、上記関係式（１）及び（２）の右辺が、それぞれ、７０及び１５であるのが望ましい。
【００２６】
シランカップリング剤が上記関係式（１）を満足しないものである場合、すなわち、Ｓ１  ＋Ｓ２  ＜６５である場合には、上記ゴム組成物の未加硫時の加工性、特に混合分散性が悪化するので好ましくない。シランカップリング剤が上記関係式（２）を満足しないものである場合、すなわち、Ｓ１  ＜１０である場合にもまた、上記ゴム組成物の未加硫時の加工性、特に混合分散性が悪化するので好ましくない。
【００２７】
尚、上記Ｓｘ  ［モル％］は、例えば、１％のテトラメチルシランを基準物質として含有している重クロロホルムに上記シランカップリング剤を溶解させて、４０℃において、日本電子株式会社製核磁気共鳴装置「ＪＮＭ−ＧＳＸ  ２７０」を使用して  １Ｈ−ＮＭＲスペクトルを求め、当該スペクトルにおける種々の長さの硫黄連鎖に結合しているαメチレンに基づく各々のシグナルの積分強度から算出することができる。例えば、Ｓ１  ［モル％］は、上記  １Ｈ−ＮＭＲスペクトルにおける、硫黄原子数（上記化学式におけるｘに対応する）が１個の硫黄連鎖に結合しているαメチレンに基づシグナルの積分強度を、すべてのαメチレンに基づくシグナルの積分強度の合計で除すことによって算出することができる。尚、硫黄原子数（上記化学式におけるｘに対応する）が１個、２個、３個、４個、５個、及び６個以上の硫黄連鎖に結合しているαメチレンの化学シフトは、それぞれ、２．５４、２．７２、２．９１、２．９９、３．０２、及び３．０３  ｐｐｍである。
【００２８】
本発明の好ましい態様において、上記シランカップリング剤は、前記Ｓｘ  ［モル％］が、上記関係式（１）及び（２）に加えて、以下の関係式（３）：
【００２９】
【数２】
2005047963.tif 000005
【００３０】
を更に満足するものであるのが望ましい。上記関係式（１）及び（２）に加えて上記関係式（３）を更に満足するシランカップリング剤は、上記関係式（１）及び（２）のみを満足するシランカップリング剤と比較して、ゴム組成物の総合的な性状を更に改良することができる。具体的には、上記関係式（３）をも満足するシランカップリング剤を上記ゴム組成物において使用することにより、未加硫時の加工性並びに加硫後の制動性、転がり抵抗、及び耐摩耗性を更に改良することができる。
【００３１】
上記シランカップリング剤の配合量は、上記シリカに対して、１〜１０重量％、好ましくは６〜１０重量％であるのが望ましい。上記シランカップリング剤の配合量が、上記シリカに対して１重量％未満である場合には、ゴム成分中でのシリカの分散が不良となるので好ましくなく、逆に１０重量％を超える場合には、ゴム組成物の加工性の悪化（例えば、スコーチタイムの短縮等）が生ずるので好ましくない。
【００３２】
尚、上記シランカップリング剤は、当該技術分野において知られている、いずれの合成方法によって調製してもよい。上記シランカップリング剤の調製方法については、例えば、特開平７−２２８５８８号及び特開２０００−１０３７９４号の各公報において開示されている。
【００３３】
本発明に係るタイヤトレッド用ゴム組成物には、更に、他の補強用充填材（例えば、カーボンブラック）、プロセスオイル、可塑剤、軟化剤、加硫助剤、加硫促進剤、加硫遅延剤、加硫活性化剤、老化防止剤等、及び／又はゴム配合技術分野において一般的に使用される他の各種添加剤を配合することができる。これらの添加剤の配合量も、本発明の目的に反しない限り、従来の一般的な配合量とすることができる。
【００３４】
本発明に係る空気入りタイヤのトレッド部において使用されるゴム組成物は、公知のゴム用混練機械（例えば、ロール、バンバリーミキサー、ニーダー等）を使用して、上記各成分を混合することによって製造することができる。
【００３５】
以下に記載する実施例及び比較例によって本発明を更に詳しく説明するけれども、本発明の技術的範囲は、これらの例に限定されるものではない。
【００３６】
【実施例】
実施例１〜３及び比較例１〜５
各種配合成分
後述する各種試験片を構成する各種ゴム組成物の調製において使用される各種配合成分を、以下に列記する。
【００３７】
ゴム成分：
スチレン−ブタジエン共重合体ゴム１（ＳＢＲ−１）：Ｂａｙｅｒ  Ｅｌａｓｔｏｍｅｒｅｓ社製「Ｂｕｎａ（商標）ＶＳＬ  ５０２５」（３７．５重量部油展）
スチレン−ブタジエン共重合体ゴム２（ＳＢＲ−２）：日本ゼオン株式会社製「Ｎｉｐｏｌ  ９５２０」（３７．５重量部油展）
天然ゴム（ＮＲ）：ＴＳＲ−２０
【００３８】
上記スチレン−ブタジエン共重合体ゴム１及び２（ＳＢＲ−１及び２）の物性を、以下の表Ｉに示す。
【００３９】
【表１】
2005047963.tif 000006
【００４０】
補強用充填材：
カーボンブラック（ＣＢ）：昭和キャボット（株）製「ショウブラック  Ｎ２３４」（ＩＳＡＦ−ＨＳ）（Ｎ２  ＳＡ＝１２５ｍ２／ｇ、ＣＴＡＢ＝１１９ｍ２／ｇ、Ｎ２  ＳＡ／ＣＴＡＢ＝１．０５）
シリカ１：Ｒｈｏｄｉａ社製「ＺＥＯＳＩＬ  １６５ＧＲ」（Ｎ２  ＳＡ＝１５９ｍ２／ｇ、ＣＴＡＢ＝１６０ｍ２／ｇ、Ｎ２  ＳＡ／ＣＴＡＢ＝０．９９）
シリカ２：日本シリカ工業株式会社製「Ｎｉｐｓｉｌ  ＡＱ」（Ｎ２  ＳＡ＝２１５ｍ２／ｇ、ＣＴＡＢ＝１５０ｍ２／ｇ、Ｎ２  ＳＡ／ＣＴＡＢ＝１．４３）
【００４１】
シランカップリング剤：
シランカップリング剤１〜６（ＳＣＡ−１〜６）：いずれも、特開平７−２２８５８８号又は特開２０００−１０３７９４号の各公報において開示されている調製方法に従って合成した試作品である。これらのシランカップリング剤１〜６（ＳＣＡ−１〜６）の物性を、以下の表ＩＩに示す。
【００４２】
【表２】
2005047963.tif 000007
【００４３】
その他の構成成分：
アロマオイル：昭和シェル石油株式会社製「デソレックス  ３号」
ワックス：大内新興化学工業株式会社製「サンノック」
老化防止剤（６ＰＰＤ）：ＦＬＥＸＳＹＳ社製「ＳＡＮＴＯＦＬＥＸ  ６ＰＰＤ」（Ｎ−フェニル−Ｎ’−１，３−ジメチルブチル−ｐ−フェニレンジアミン）
亜鉛華：正同化学工業株式会社製「酸化亜鉛  ３種」
ステアリン酸：日本油脂株式会社製「ビーズステアリン酸」
硫黄：鶴見化学工業株式会社「金華印５％油入微粉硫黄」
加硫促進剤（ＣＢＳ）：ＦＬＥＸＳＹＳ社製「ＳＡＮＴＯＣＵＲＥ  ＣＺ」（Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアゾリルスルフェンアミド）
【００４４】
各種ゴム組成物及び各種試験片の調製
以下の表ＩＩＩ  に示す硫黄及び加硫促進剤以外の成分を、以下の表ＩＩＩ  に示す配合量で、容量１．３Ｌの密閉式混合機中で５分間混合して、実施例１〜３及び比較例１〜５のゴム組成物のための各種マスターバッチとした。
【００４５】
次に、上記各種マスターバッチに、以下の表ＩＩＩ  に示す配合量の硫黄及び加硫促進剤を添加し、１４インチのオープンロールで混練して、実施例１〜３及び比較例１〜５のゴム組成物を得た。次に、各種ゴム組成物を、１５×１５×０．２ｃｍの金型中で１６０℃において１５分間プレス加硫して、目的とする各種試験片を調製した。
【００４６】
【表３】
2005047963.tif 000008
【００４７】
尚、上記表ＩＩＩ  において、「オイル成分」として記載されている配合量は、上記ＳＢＲ−１及び２に油展分として含まれているオイルと上記アロマオイルとの合計配合量を意味し、「ＳＢＲ−１」及び「ＳＢＲ−２」として記載されている配合量は、それぞれ、ＳＢＲ−１及びＳＢＲ−２の配合量から、上記油展分として含まれているオイルに対応する量を差し引いた値を意味する。
【００４８】
各種ゴム組成物の加工性の測定
上記マスターバッチ混合の際に、それぞれのマスターバッチについて、異なる種々の混合温度において混合を行い、加工性に関する以下のパラメーターを測定した。
【００４９】
１）混合上限温度：
上記各種マスターバッチのそれぞれについて、マスターバッチのゲル化を伴わずに混合することができる最高温度を、各種ゴム組成物の各々についての混合上限温度［℃］として記録した。この混合上限温度が高いほど、ゲル化を伴わずにより高い混合温度において混合することができるので、マスターバッチを構成する各種構成要素をより均一に混合することができる。すなわち、混合上限温度は品質安全上の目安である。
【００５０】
２）粘度：
上記各種マスターバッチのそれぞれを上記混合上限温度で放出し、冷却させた後、ＪＩＳ  Ｋ６３００に準拠して、１００℃においてムーニー粘度（ＭＬ１＋４）を測定し、比較例２のムーニー粘度を１００とする指数で表示した。このムーニー粘度の指数が低いほど、押出、圧延等の加工を容易に行うことができる。
【００５１】
３）粘度上昇率：
上記各種マスターバッチのそれぞれについて、４０℃×８０％ＲＨの環境下に４８時間放置した後に、ＪＩＳ  Ｋ６３００に準拠して１００℃においてムーニー粘度（ＭＬ１＋４）を測定し、上記２）において測定されるムーニー粘度からの上昇率を百分率で示した値である。この粘度上昇率が低いほど、マスターバッチの貯蔵に伴う粘度上昇が小さく、貯蔵安定性が優れていることを意味する。
【００５２】
各種試験片の加硫物性の測定
上記各種試験片の各種加硫物性を、以下の試験方法に従って測定した。
【００５３】
４）カーボン分散：
上記各種試験片について、Ｏｐｔｉｇｒａｄｅ社（Ｓｗｅｄｅｎ）製カーボン分散測定機を使用して、ＩＳＯ  １１３４５に準拠して、上記各種試験片におけるカーボンブラック及びシリカの分散状態を測定した。この測定値が高いほど、カーボンブラック及びシリカの分散が良好であることを意味し、ゴム組成物におけるカーボンブラックの補強性及び試験片の耐摩耗性が高いことを意味する。
【００５４】
５）３００％モジュラス（Ｍ３００）：
上記試験片について、室温において、ＪＩＳ  Ｋ６２５１（旧Ｋ６３０１）に準拠して、３００％モジュラス（Ｍ３００）［ＭＰａ］を測定し、比較例２のＭ３００を１００とする指数で表示した。このＭ３００の指数が大きいほど、試験片の強度が高いことを意味する。
【００５５】
６）損失正接ｔａｎδ：
上記各種試験片について、粘弾性スペクトロメーター（（株）東洋精機製作所製）を用いて、初期歪１０％、振幅±２％、周波数２０Ｈｚの条件下で、雰囲気温度０℃及び６０℃において、損失正接ｔａｎδを測定し、比較例２の損失正接ｔａｎδを１００とする指数で表示した。雰囲気温度０℃における損失正接ｔａｎδ（ｔａｎδ＠０℃）は、タイヤとしてのグリップ（制動性）の指標であり、この指数が高いほど、制動性が高いことを意味し、雰囲気温度６０℃における損失正接ｔａｎδ（ｔａｎδ＠６０℃）は、タイヤとしての転がり抵抗の指標であり、この指数が低いほど、転がり抵抗が低く、低燃費性が優れることを意味する。
【００５６】
７）ランボーン耐摩耗性指数（耐摩耗性）：
上記各種試験片について、ＪＩＳ  Ｋ６２６４に準拠して、ランボーン摩耗試験機（岩本製作所（株）製）を使用して、荷重４９Ｎ、スリップ率２５％、時間４分、室温において測定し、比較例２についての測定値を１００とした指数にて表示した。この指数が大きいほど、耐摩耗性が良好であることを意味する。
【００５７】
上記各種ゴム組成物及び各種試験片についての、上記１）〜７）の各種測定の結果は、すべて上記表ＩＩＩ  に示されている。
【００５８】
各種測定結果の評価
実施例１のゴム組成物は、表ＩＩに示されているように、Ｓ１  ＋Ｓ２  ＝７０．２及びＳ１  ＝１１．２の、本発明の規定を満足するシランカップリング剤（ＳＣＡ−１）を含んでなる、本発明に係るゴム組成物であり、混合上限温度が１７０℃と十分に高く、ムーニー粘度及び粘度上昇率が低く、良好な加工性及び貯蔵安定性を呈した。また、当該ゴム組成物においては、カーボン分散も良好であり、加硫後に、十分な強度（Ｍ３００）、高い制動性（ｔａｎδ＠０℃）、低い転がり抵抗（ｔａｎδ＠６０℃）、及び高い耐摩耗性を呈した。すなわち、本発明に係る実施例１のゴム組成物は、未加硫時に良好な加工性及び貯蔵安定性を有し、かつ、加硫後に、十分な強度を維持しつつ、高い制動性、低い転がり抵抗、及び高い耐摩耗性を兼備する。
【００５９】
比較例１のゴム組成物は、本発明の規定を満足するシランカップリング剤（ＳＣＡ−１）の代わりに、Ｓ１  ＋Ｓ２  ＝１８．４及びＳ１  ＝０の、本発明の規定を満足しないシランカップリング剤（ＳＣＡ−３）を使用したことを除き、実施例１と同じ組成を有する、比較用のゴム組成物である。ＳＣＡ−１をＳＣＡ−３に置き換えたことに伴い、実施例１と比較して、混合上限温度が大幅に低下し、ムーニー粘度も大幅に増大し、更に、粘度上昇率も大幅に増大し、加工性及び貯蔵安定性が大幅に悪化した。また、ムーニー粘度が大幅に増大した結果、カーボン分散も大幅に悪化した。当該ゴム組成物から製造された試験片においては、強度（Ｍ３００）が低下し、制動性（ｔａｎδ＠０℃）も低下し、転がり抵抗（ｔａｎδ＠６０℃）は増大し、更に、耐摩耗性が大幅に悪化した。
【００６０】
比較例２のゴム組成物は、Ｓ１  ＋Ｓ２  の値は本発明の規定を満足する（７４．３）ものの、Ｓ１  の値は本発明の規定を満足しない（２．２）シランカップリング剤（ＳＣＡ−４）をシランカップリング剤として使用したことを除き、実施例１と同じ組成を有する、比較用のゴム組成物である。上記の如く、ＳＣＡ−４は、Ｓ１  の値のみが本発明の規定を満足しないものであるが、強度（Ｍ３００）については実施例１と同等であったものの、加工性、貯蔵安定性、カーボン分散、制動性（ｔａｎδ＠０℃）、転がり抵抗（ｔａｎδ＠６０℃）、及び耐摩耗性のすべてにおいて、上記比較例１と同様に、実施例１に及ばない結果となった。
【００６１】
比較例３及び４のゴム組成物は、比較例１のゴム組成物と同様に、Ｓ１  ＋Ｓ２  の値及びＳ１  の値がいずれも本発明の規定を満足しないシランカップリング剤（それぞれ、ＳＣＡ−５及び６）をシランカップリング剤として使用したことを除き、実施例１と同じ組成を有する、比較用のゴム組成物である。比較例３及び４のいずれにおいても、上記比較例１と同様に、加工性、貯蔵安定性、カーボン分散、強度（Ｍ３００）、制動性（ｔａｎδ＠０℃）、転がり抵抗（ｔａｎδ＠６０℃）、及び耐摩耗性のすべてにおいて、実施例１に及ばない結果となった。
【００６２】
次に、実施例２のゴム組成物は、表ＩＩＩ  に示されているように、シリカ２の代わりに、シリカ１を使用したことを除き、上述の実施例１と同じ組成を有する、本発明に係るゴム組成物であり、Ｓ１  ＋Ｓ２  ＝７０．２及びＳ１  ＝１１．２の、本発明の規定を満足するシランカップリング剤（ＳＣＡ−１）を含んでなる。実施例１と同様に、混合上限温度が１７０℃と十分に高く、ムーニー粘度及び粘度上昇率が低く、良好な加工性及び貯蔵安定性を呈した。また、当該ゴム組成物においては、カーボン分散も極めて良好であり、加硫後に、高い強度（Ｍ３００）、高い制動性（ｔａｎδ＠０℃）、低い転がり抵抗（ｔａｎδ＠６０℃）、及び高い耐摩耗性を呈した。すなわち、本発明に係る実施例２のゴム組成物は、未加硫時に良好な加工性及び貯蔵安定性を有し、かつ、加硫後に、高い強度、高い制動性、低い転がり抵抗、及び高い耐摩耗性を兼備する。
【００６３】
また、実施例３のゴム組成物は、上記関係式（３）によって表される本発明の好ましい態様に係る規定を満足するシランカップリング剤（ＳＣＡ−２）をシランカップリング剤として使用したことを除き、実施例２と同じ組成を有する、本発明の好ましい態様に係るゴム組成物である。ＳＣＡ−１を、より好ましいシランカップリング剤であるＳＣＡ−２に置き換えたことにより、十分な強度（Ｍ３００）を維持しつつ、ムーニー粘度、粘度上昇率、カーボン分散、制動性（ｔａｎδ＠０℃）、転がり抵抗（ｔａｎδ＠６０℃）、及び耐摩耗性の各項目において、実施例１及び２に勝る、更に高レベルの物性を達成することができた。
【００６４】
一方、比較例５のゴム組成物は、本発明の規定を満足するシランカップリング剤（ＳＣＡ−１）の代わりに、Ｓ１  ＋Ｓ２  ＝１８．４及びＳ１  ＝０の、本発明の規定を満足しないシランカップリング剤（ＳＣＡ−３）を使用したことを除き、実施例２と同じ組成を有する、比較用のゴム組成物である。この場合もやはり、ＳＣＡ−１をＳＣＡ−３に置き換えたことに伴い、実施例２と比較して、混合上限温度が大幅に低下し、ムーニー粘度も大幅に増大し、更に、粘度上昇率も大幅に増大し、加工性及び貯蔵安定性が大幅に悪化した。また、ムーニー粘度が大幅に増大した結果、カーボン分散も悪化した。当該ゴム組成物から製造された試験片においては、強度（Ｍ３００）が大幅に低下し、制動性（ｔａｎδ＠０℃）も低下し、転がり抵抗（ｔａｎδ＠６０℃）は増大し、更に、耐摩耗性が悪化した。
【００６５】
以上の結果から、本発明の規定に従って、天然ゴム及び／又はジエン系合成ゴムを含んでなるゴム成分に対して補強用充填材としてシリカが配合されてなるゴム組成物において、特定のシランカップリング剤を更に配合することにより、未加硫時に良好な加工性を有し、かつ、加硫後に、十分な強度を維持しつつ、良好な制動性、転がり抵抗、及び耐摩耗性を兼備する、タイヤトレッド用ゴム組成物を提供することが可能であることが明らかとなった。
【００６６】
【発明の効果】
本発明により、未加硫時に良好な加工性を有し、かつ、加硫後に、十分な強度を維持しつつ、良好な制動性、転がり抵抗、及び耐摩耗性を兼備する、タイヤトレッド用ゴム組成物が提供される。