(57)【要約】【課題】  安定して高い効率で単結晶が得られる単結晶の製造装置を提供する。【解決手段】  結晶成長炉１００内に、少なくとも原料融液１１と単結晶１３の固液界面１４を加熱する固液界面加熱用ヒータ１２０と、固化後の単結晶１３を加熱する結晶加熱用ヒータ１３０と、結晶加熱用ヒータ１３０の裏側領域を冷却する冷却装置１５０とが配設されている単結晶の製造装置。ここで、冷却装置１５０を、冷却用媒体を用いて冷却する装置とすることができる。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
結晶成長炉内に、少なくとも原料融液と単結晶の固液界面を加熱する固液界面加熱用ヒータと、固化後の前記単結晶を加熱する結晶加熱用ヒータと、前記結晶加熱用ヒータの裏側領域を冷却する冷却装置とが配設されている単結晶の製造装置。
【請求項２】
前記冷却装置が、冷却用媒体を用いて冷却する装置であることを特徴とする請求項１に記載の単結晶の製造装置。
【請求項３】
前記冷却用媒体が、液体であることを特徴とする請求項２に記載の単結晶の製造装置。
【請求項４】
前記単結晶が、ＩＩＩ−Ｖ族化合物半導体単結晶またはＩＩ−ＶＩ族化合物半導体単結晶であることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれかに記載の単結晶の製造装置。
【請求項５】
前記単結晶が、チョクラルスキー法、液体封止型チョクラルスキー法、水平ブリッジマン法または垂直ブリッジマン法にしたがって製造されることを特徴とする請求項１から請求項４のいずれかに記載の単結晶の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、結晶成長炉内の温度分布を制御して単結晶を製造するための装置に関し、特に化合物半導体単結晶を製造するための装置である。
【背景技術】
【０００２】
従来の単結晶の製造方法、たとえば垂直ブリッジマン法（ＶＢ法）などにおいては、一度原料と種結晶の一部分を融解させた後、坩堝を下方に移動および／または単結晶加熱炉を上方に移動させることにより、上方へ単結晶成長を行なっている。
【０００３】
現在、単結晶の収率を向上させるために、原料融液と単結晶との固液界面を加熱するヒータ（以下、固液界面加熱用ヒータという）の熱量を増加させることが提案されている（たとえば、特許文献１参照。）。これは、固液界面加熱用ヒータの熱量を増加させて、融液と単結晶との間の温度勾配を大きくすることにより、固液界面の形状が結晶成長方向に凸型の状態で結晶成長をさせることができ、多結晶化を防止することができるからである。
【０００４】
しかし、単結晶の従来の製造方法においては、固液界面加熱用ヒータの熱量を増大させると、固化後の単結晶を加熱するヒータ（以下、結晶加熱用ヒータという）に、固液界面加熱用ヒータから熱が輻射および／または伝熱で与えられるため、固化後の単結晶も加熱され、融液と単結晶との間の温度勾配が小さくなるため、安定して高い収率で単結晶を得ることができなかった。
【特許文献１】特開平１１−１５７９８１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、融液と単結晶との間の温度勾配を大きくすることにより、安定して高い効率で単結晶が得られる単結晶の製造装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するため、本発明は、結晶成長炉内に、少なくとも原料融液と単結晶の固液界面を加熱する固液界面加熱用ヒータと、固化後の単結晶を加熱する結晶加熱用ヒータと、結晶加熱用ヒータの裏側領域を冷却する冷却装置とが配設されている単結晶の製造装置である。
【０００７】
本発明にかかる単結晶の製造装置において、冷却装置を、冷却用媒体を用いて冷却する装置とすることができる。ここで、冷却用媒体を液体とすることができる。また、本発明にかかる単結晶の製造装置において、単結晶としてＩＩＩ−Ｖ族化合物半導体単結晶またはＩＩ−ＶＩ族化合物半導体単結晶を製造することができる。さらに、本発明にかかる単結晶の製造装置において、単結晶をチョクラルスキー法、液体封止型チョクラルスキー法、水平ブリッジマン法または垂直ブリッジマン法にしたがって製造することができる。
【発明の効果】
【０００８】
上記のように、本発明によれば、原料融液と単結晶との間の温度勾配を大きくすることにより、安定して高い効率で単結晶が得られる単結晶の製造装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
本発明にかかる単結晶の製造装置は、図１を参照して、結晶成長炉１００内に、少なくとも原料融液１１と単結晶１３の固液界面１４を加熱する固液界面加熱用ヒータ１２０と、固化後の単結晶１３を加熱する結晶加熱用ヒータ１３０と、結晶加熱用ヒータ１３０の裏側領域を冷却する冷却装置１５０とが配設されている。
【００１０】
上記冷却装置１５０により、結晶加熱用ヒータ１３０の裏側領域を冷却することにより、結晶成長炉における結晶加熱用ヒータ１３０が配設されている領域の温度勾配を大きくし、単結晶からの熱の放出を促進して、原料融液１１と単結晶１３との間の温度勾配を大きくし、上部が原料融液１１で下部が単結晶１３である固液界面１４を上に凸の形状に安定化させることができるため、安定して高い収率で単結晶を得ることができる。
【００１１】
本発明にかかる単結晶の製造装置において、図１を参照して、冷却装置１５０が、冷却用媒体１５５を用いて、結晶加熱用ヒータ１３０の裏側領域を冷却する装置であることが好ましい。具体的には、たとえば、図１に示すように、結晶加熱用ヒータ１３０の裏側領域に、冷却用媒体１５５が収容された冷却筒１５１が配設されており、この冷却筒１５１により結晶加熱用ヒータ１３０の裏側領域が冷却される。このとき、冷却筒１５１内の冷却用媒体１５５の温度は上昇するが、冷却用媒体１５５は冷却用媒体再冷却装置１５２により所定の温度までに再冷却されて、冷却用媒体貯蔵タンク１５３に貯えられ、冷却用媒体供給装置１５４により連続的に冷却筒に供給される。
【００１２】
冷却用媒体１５５としては、特に制限がなく、気体、液体、固体いずれをも用いることが可能であるが、流動性があり取り扱い性に優れる観点から、気体または液体を用いることが好ましい。さらに、液体は気体に比べ比熱が大きく温度のばらつきをより小さくする観点から、冷却用媒体として液体を用いることがより好ましい。
【００１３】
また、本発明にかかる単結晶の製造装置においては、ＧａＡｓ、ＧａＰ、ＧａＳｂ、ＩｎＡｓまたはＩｎＰなどのＩＩＩ−Ｖ族化合物半導体単結晶、ＣｄＴｅ、Ｈｇ1-xＣｄxＴｅまたはＺｎＳｅなどのＩＩ−ＶＩ族化合物半導体単結晶などを好ましく製造することができる。
【００１４】
また、本発明にかかる単結晶の製造装置は、単結晶がチョクラルスキー法（ＣＺ法）、液体封止型チョクラルスキー法（ＬＥＣ法）、水平ブリッジマン法（ＨＢ法）または垂直ブリッジマン法（ＶＢ法）にしたがって製造される場合に好ましく用いることができる。
【００１５】
（実施形態１）
図１に、本発明をＶＢ法による単結晶の製造装置に適用した一の具体例を示す。本製造装置の結晶成長炉１００は、その中心部の結晶成長部１７０と、結晶成長部１７０の外周を取り囲む加熱部１１０とから構成されている。
【００１６】
結晶成長部１７０は、回転および昇降が可能な結晶成長部昇降軸１７３と、その結晶成長部昇降軸の上端部に設置された先端部が細くなった坩堝１７１とによって構成されている。坩堝１７１の先端部には種結晶１２が取付けられ、種結晶１２から単結晶１３が成長するように種結晶１２の上方に原料融液１１が収容される。
【００１７】
また、加熱部１１０には、加熱部の内周側のほぼ中央部に原料融液１１と単結晶１３との固液界面１４を加熱する固液界面加熱用ヒータ１２０と、固液界面加熱用ヒータの下側に固化後の単結晶１３を加熱する結晶加熱用ヒータ１３０と、固液界面加熱用ヒータの上側に原料融液１１を加熱する原料融液加熱用ヒータ１４０とが配設されている。この加熱部１１０は、加熱部昇降軸１１１により昇降させることができる。また、この加熱部１１０には、上記の原料融液加熱用ヒータ１４０および固液界面加熱用ヒータ１２０の裏面に保温筒１６０が配設され、結晶加熱用ヒータ１３０の裏面には冷却筒１５１が配設されている。ここで、冷却筒１５１内の冷却用媒体１５５は、冷却用媒体再冷却装置１５２、冷却用媒体貯蔵タンク１５３を介して、冷却用媒体供給装置１５４により循環される。かかる循環式の冷却装置１５０は、冷却用媒体１５５を有効に使用できる点で優れており、冷却用媒体１５５が液体の場合などによく行なわれる。
【００１８】
本製造装置を用いて、単結晶を以下の手順により製造する。まず、結晶成長部１７０の坩堝１７１に仕込まれた種結晶１２と原料融液１１との固液界面が、固液界面加熱用ヒータ１２０の上端１２０ｕと下端１２０ｄとの間に位置するように、結晶成長部１７０と加熱部１１０とを配置する。このとき、種結晶１２から単結晶１３が成長するように、原料融液加熱用ヒータ１４０、固液界面加熱用ヒータ１２０および単結晶加熱ヒータ１３０の熱出力を調節する。この際、結晶加熱用ヒータ１３０の裏側領域を上記冷却筒１５１で冷却することにより、結晶加熱用ヒータ１３０が配設されている領域の温度勾配を大きくし、単結晶からの熱の放出を促進して、原料融液１１と単結晶１３との間の温度勾配を大きくし、上側が原料融液１１で下側が単結晶１３である固液界面１４を上に凸の形状に安定化させることができる。
【００１９】
次に、単結晶１３の成長とともに、原料融液１１と単結晶１３との固液界面１４が、固液界面加熱用ヒータ１２０の上端１２０ｕと下端１２０ｄとの間に常に位置するように、加熱部１１０を上昇、または結晶成長部１７０を下降させながら、単結晶１３を成長させる。かかる単結晶成長過程において、上記冷却筒１５１により結晶加熱用ヒータの裏側領域が冷却されることにより、結晶加熱用ヒータ１３０が配設されている領域の温度勾配を大きくなり、単結晶からの熱の放出が促進され、原料融液１１と単結晶１３との間の温度勾配が大きくなり、上側が原料融液１１で下側が単結晶１３である固液界面１４を上に凸の形状に安定化させているため、単結晶を安定して高い収率で得ることができる。
【００２０】
（実施形態２）
図２に、本発明をＶＢ法による単結晶の製造装置に適用した別の具体例を示す。本実施形態の結晶成長炉２００は、冷却装置２５０において冷却用媒体２５５を非循環で用いる点で、図１に示した冷却用媒体を循環して用いる冷却装置１５０を備える実施形態１の結晶成長炉１００と異なる。
【００２１】
すなわち、加熱部２１０内の結晶加熱用ヒータ１３０の裏面には冷却筒２５１が配設されており、この冷却筒２５１内の冷却用媒体２５５は、冷却用媒体供給装置２５４により供給されて、冷却用媒体排出口２５２から排出される。かかる非循環式の冷却装置２５０は、冷却用媒体２５５を再冷却するのが非効率な場合、たとえば、冷却用媒体２５５が気体の場合などによく用いられる。製造装置のその他の部分および単結晶の製造方法については、実施形態１と同様である。
【００２２】
（実施形態３）
図３に、本発明をＬＥＣ法による単結晶の製造装置に適用した一の具体例を示す。本製造装置の結晶成長炉３００において、チャンバ３１０内には、回転および昇降が可能な下軸３７３に支持されたサセプタ３７２が設けられる。サセプタ３７２内には、坩堝３７１が設けられる。また、サセプタ３７２の周囲には、固液界面加熱用ヒータ３２０、結晶加熱用ヒータ３３０および原料融液加熱用ヒータ３４０が配設されている。また、原料融液加熱用ヒータ３４０および固液界面加熱用ヒータ３２０の裏側には、保温筒３６０が配設され、結晶加熱用ヒータ３３０の裏面には冷却筒３５１が配設されている。ここで、本製造装置に設けられた冷却装置３５０は、冷却用媒体３５５を循環させる循環式の冷却装置である。すなわち、冷却筒３５１内の冷却用媒体３５５は、冷却用媒体再冷却装置３５２、冷却用媒体貯蔵タンク３５３を介して、冷却用媒体供給装置３５４により循環される。
【００２３】
また、本製造装置を用いて、単結晶を以下の手順で製造する。まず、サセプタ３７２内に設けられた坩堝３７１内に、原料融液１１を収容するとともに、原料融液上に液体封止剤１５を設ける。次に、チャンバ３１０内において、坩堝３７１の中心上方に設けられた回転および昇降が可能な上軸３７４に種結晶１２を取り付け、種結晶１２を融液１１に漬けた後、融液１１から引き上げることにより、種結晶１２から単結晶１３が引き上げられて、単結晶１３が成長する。なお、上記の単結晶１３の成長においては、原料融液１１と単結晶１３との固液界面１４が、固液界面加熱用ヒータ３２０の上端３２０ｕと下端３２０ｄとの間に常に位置するように、下軸を上昇または下降させて調節する。
【００２４】
かかる単結晶成長過程において、上記冷却筒３５１により結晶加熱用ヒータの裏側領域が冷却されることにより、結晶加熱用ヒータ３３０が配設されている領域の温度勾配を大きくなり、単結晶からの熱の放出を促進され、原料融液１１と単結晶１３との間の温度勾配が大きくなり、下側が原料融液１１で上側が単結晶１３である固液界面１４を下に凸の形状に安定化させているため、単結晶を安定して高い収率で得ることができる。
【実施例】
【００２５】
（実施例１）
図１に示したＶＢ法による単結晶の製造装置を用いて、ＶＢ法により直径７５ｍｍのノンドープＧａＡｓ単結晶を成長させた。成長に当たって、坩堝１７１は内径７５ｍｍのＰＢＮ製坩堝を使用した。坩堝の下部を円錐形に形成し、その下端に種結晶１２を取付けた。次いで、坩堝１７１にＧａＡｓ多結晶原料７ｋｇを収容した。次いで、原料を収容した坩堝１７１を結晶成長部昇降軸１７３の上端部に設置した。固液界面加熱用ヒータ１２０は、内直径１００ｍｍ、外直径１１０ｍｍ、上下方向（結晶成長方向）の長さ５０ｍｍの円筒形のカーボン製ヒータである。結晶加熱用ヒータ１３０は、内直径１００ｍｍ、外直径１１０ｍｍ、上下方向（結晶成長方向）の長さ２００ｍｍの円筒形のカーボン製ヒータである。原料融液加熱用ヒータ１４０は、内直径１００ｍｍ、外直径１１０ｍｍ、上下方向（結晶成長方向）の長さ２５０ｍｍの円筒形のカーボン製ヒータである。
【００２６】
原料融液加熱用ヒータ１４０および固液界面加熱用ヒータ１２０の裏側には、カーボン製の保温筒１６０が設けられている。上記の保温筒１６０は、内直径１１０ｍｍ、外直径４１０ｍｍ、上下方向（結晶成長方向）の長さが３００ｍｍの円筒形のものを用いた。
【００２７】
また、結晶加熱用ヒータ１３０の裏側には、冷却筒１５１が設けられている。この冷却筒１５１は、内直径１１０ｍｍ、外直径４１０ｍｍ、上下方向（結晶成長方向）の長さが２００ｍｍの円筒形のものを用いた。
【００２８】
原料融液加熱用ヒータ１４０および固液界面加熱用ヒータ１２０の熱出力の調節により加熱される固液界面の温度を１２４０℃とするとともに、結晶加熱用ヒータ１３０の熱出力を０ｋＷとし、冷却筒１５１に冷却用媒体として２０℃の水を３０００ｃｍ3／ｍｉｎの流量で循環させることにより、結晶加熱用ヒータ１３０の表面上における上下方向（結晶成長方向）の温度勾配を１０℃／ｃｍとして、ＧａＡｓ単結晶を成長させた。このときの結晶加熱用ヒータ１３０の表面における温度安定性（温度の経時的なばらつきが小さいことをいう、以下同じ）は±０．１℃以内であり、単結晶の収率は８５質量％であった。結果を表１にまとめた。
【００２９】
（実施例２）
冷却筒１５１に冷却用媒体として２０℃の水を１０００ｃｍ3／ｍｉｎの流量で循環させることにより、結晶加熱用ヒータ１３０の表面上における上下方向（結晶成長方向）の温度勾配を５℃／ｃｍとした以外は、実施例１と同様にして、ＧａＡｓ単結晶を成長させた。このときの結晶加熱用ヒータ１３０の表面における温度安定性は±０．１℃以内であり、単結晶の収率は８２質量％であった。結果を表１にまとめた。
【００３０】
（実施例３）
図２に示したＶＢ法による単結晶の製造装置を用いて、ＶＢ法により直径７５ｍｍのノンドープＧａＡｓ単結晶を成長させた。図２に示した単結晶の製造装置における結晶成長炉２００は、冷却装置２５０において冷却用媒体２５５が非循環で用いられる点のみが、冷却用媒体１５５が循環して用いられる冷却装置１５０を有する図１に示した単結晶の製造装置における結晶成長炉１００と異なる。本製造装置を用いて、冷却用媒体２５５として、２０℃の空気を５０００ｃｍ3／ｍｉｎの流量で流すことにより、結晶加熱用ヒータ１３０の表面上における上下方向（結晶成長方向）の温度勾配を６℃／ｃｍとした以外は、実施例１と同様にして、ＧａＡｓ単結晶を成長させた。このときの結晶加熱用ヒータ１３０の表面における温度安定性は±２℃以内であり、単結晶の収率は８１質量％であった。結果を表１にまとめた。
【００３１】
（比較例１）
図４に示したＶＢ法による従来の単結晶の製造装置を用いて、ＶＢ法により直径７５ｍｍのノンドープＧａＡｓ単結晶を成長させた。図４に示した単結晶の製造装置における結晶成長炉４００は、図１に示した単結晶の製造装置における結晶成長炉１００から冷却装置１５０を除去したものであり、具体的には、結晶加熱用ヒータ１３０の裏側に、冷却筒ではなく、保温筒４６０が配設されている。上記保温筒４６０は、内直径１１０ｍｍ、外直径４１０ｍｍ、上下方向（結晶成長方向）の長さが２００ｍｍの円筒形のものを用いた。
【００３２】
本製造装置を用いて、原料融液加熱用ヒータ１４０および固液界面加熱用ヒータ４２０の熱出力の調節により加熱される固液界面の温度を１２４０℃とするとともに、結晶加熱用ヒータ１３０の熱出力を０ｋＷとすることにより、結晶加熱用ヒータ１３０の表面上における上下方向（結晶成長方向）の温度勾配を１℃／ｃｍとして、ＧａＡｓ単結晶を成長させた。このときの結晶加熱用ヒータ１３０の表面における温度安定性は±０．１℃以内であり、単結晶の収率は７４質量％であった。結果を表１にまとめた。
【００３３】
（比較例２）
図５に示したＶＢ法による他の単結晶の製造装置を用いて、ＶＢ法により直径７５ｍｍのノンドープＧａＡｓ単結晶を成長させた。図５示した単結晶の製造装置における結晶成長炉５００は、結晶加熱用ヒータ１３０とその裏側に位置する保温筒５６０との間に、結晶加熱用ヒータ配設領域の熱放射による温度低下を促すための空間を設けた点で、結晶加熱用ヒータ１３０とその裏側に位置する保温筒との間に上記空間が設けられていない図４に示した単結晶の製造装置における結晶成長炉４００と異なる。すなわち、図５に示した単結晶の製造装置における結晶成長炉５００は、具体的には、結晶加熱用ヒータ１３０の裏側に位置する保温筒５６０には、内直径１５０ｍｍ、外直径４１０ｍｍ、上下方向（結晶成長方向）の長さが２００ｍｍの円筒形のものが用いられ、上記ヒータの裏面と保温筒５６０の表面とは４０ｍｍの距離が形成されている。
【００３４】
本製造装置を用いて、原料融液加熱用ヒータ１４０および固液界面加熱用ヒータ１２０の熱出力の調節により加熱される固液界面の温度を１２４０℃とするとともに、結晶加熱用ヒータ１３０の熱出力を０ｋＷとすることにより、結晶加熱用ヒータ１３０の表面上における上下方向（結晶成長方向）の温度勾配を２℃／ｃｍとして、ＧａＡｓ単結晶を成長させた。このときの結晶加熱用ヒータ１３０の表面における温度安定性は±０．２℃以内であり、単結晶の収率は８０質量％であった。結果を表１にまとめた。
【００３５】
【表１】
2005324993.tif 000003
【００３６】
表１に明らかなように、結晶加熱用ヒータの裏側が、保温筒で保温されている場合（比較例１）、空間がある場合（比較例２）、気体（空気）で冷却されている場合（実施例３）、液体（水）で冷却されている場合（実施例１，２）と行くにしたがって、結晶加熱用ヒータの表面における温度勾配が大きくなり、単結晶の収率が向上した。ただし、冷却用媒体として気体を用いる場合は、結晶加熱用ヒータの表面の温度安定性が低下するため、単結晶の収率も変動しやすいため、冷却用媒体としては液体を用いた方が好ましい。
【００３７】
今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した説明でなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内のすべての変更が含まれることが意図される。
【産業上の利用可能性】
【００３８】
上記のように、本発明は、単結晶の製造装置、たとえばチョクラルスキー法（ＣＺ法）、液体封止型チョクラルスキー法（ＬＥＣ法）、水平ブリッジマン法（ＨＢ法）または垂直ブリッジマン法（ＶＢ法）などのよる単結晶の製造装置などに広く利用でき、安定して高い効率で単結晶が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】本発明をＶＢ法による単結晶の製造装置に適用した一の具体例を示す模式図である。
【図２】本発明をＶＢ法による単結晶の製造装置に適用した別の具体例を示す模式図である。
【図３】本発明をＬＥＣ法による単結晶の製造装置に適用した一の具体例を示す模式図である。
【図４】ＶＢ法による従来の単結晶の製造装置における一の具体例を示す模式図である。
【図５】ＶＢ法による他の単結晶の製造装置における一の具体例を示す模式図である。
【符号の説明】
【００４０】
１１  原料融液、１２  種結晶、１３  単結晶、１４  固液界面、１５  液体封止剤、１００，２００，３００，４００，５００  結晶成長炉、１１０，２１０  加熱部、１１１，２１１  加熱部昇降軸、１２０，３２０  固液界面加熱用ヒータ、１２０ｕ，３２０ｕ  上端、１２０ｄ，３２０ｄ  下端、１３０，３３０  結晶加熱用ヒータ、１４０，２４０，３４０  原料融液加熱用ヒータ、１５０，２５０  冷却装置、１５１，２５１，３５１  冷却筒、１５２，３５２  冷却用媒体再冷却装置、１５３，２５３，３５３  冷却用媒体貯蔵タンク、１５４，２５４，３５４  冷却用媒体供給装置、１５５，２５５，３５５  冷却用媒体、１６０，３６０，４６０，５６０  保温筒、１７０  結晶成長部、１７１，３７１  坩堝、１７３  結晶成長部昇降軸、２５２  冷却用媒体排出口、３１０  チャンバ、３７２  サセプタ、３７３  下軸、３７４  上軸。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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