(57)【要約】      （修正有）【課題】燃料電池システムに悪影響を及ぼす煤煙の除去装置及び方法を提供する。【解決手段】炭化水素燃料を改質するための、フィルターを含む燃料加工システムと運転方法を示す。システムは、炭化水素燃料を受け取り、空気または水と一緒にする第１チャンバと、第１チャンバの下流に流体接続され、空気または水のいずれかと一緒にされた燃料を受け取り、燃料を改質して水素リッチ雰囲気を含む改質燃料流にする改質装置、改質装置と流体接続され、改質装置からの改質燃料流を受け取ることができる第２チャンバ、第２チャンバに接続され、改質燃料流に水を導入することができる水の取入口、および第２チャンバの下流に流体接続され、改質燃料流に含まれる固体粒子の大部分の通過を阻止できるフィルターを含む。フィルターは、水を酸化剤として改質燃料流に導入して、改質燃料流の水素リッチ雰囲気中でフィルター上に捕集された煤煙を酸化することで再生できる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化水素燃料を改質するための燃料加工システムであって、
炭化水素燃料を受けて、それを空気または水と混合するための第１気化ゾーンと、
該第１気化ゾーンとその下流で流体接続し、空気または水のいずれかと混合した前記炭化水素燃料を受け取り、該燃料を改質して、水素リッチ雰囲気を含む改質燃料流とする改質装置と、
該改質装置と流体接続し、該改質装置から前記改質燃料流を受け取ることができる第２気化ゾーンと、
該第２気化ゾーンと接続し、前記改質燃料流に水を導入することが可能な水取入口と、
前記第２気化ゾーンとその下流で流体接続しているフィルターであって、前記改質燃料流中に含まれる煤煙の大部分の通過を阻止できるフィルターとを備え、
前記改質燃料流の水素雰囲気中で前記フィルターに捕集されたいかなる煤煙も酸化できるように構成されている燃料加工システム。
【請求項２】
水および空気を前記第２気化ゾーンに導入して、前記改質燃料流の水素雰囲気中で前記フィルター上に蓄積されたいかなる煤煙も酸化するように構成されている、請求項１に記載の燃料加工システム。
【請求項３】
前記フィルターの下流に酸化触媒を備え、前記改質燃料流中の酸素の量を減少させる、請求項１に記載の燃料加工システム。
【請求項４】
前記フィルター上に蓄積された煤煙を検出するように構成された、請求項１に記載の燃料加工システム。
【請求項５】
前記フィルターの前後で前記改質燃料流の圧力を測定するためにシステムに接続された差圧ゲージによって、前記フィルター上の煤煙を検出する、請求項４に記載の燃料加工システム。
【請求項６】
前記改質装置の運転履歴を判定することにより、前記フィルター上の煤煙を検出する、請求項４に記載の燃料加工システム。
【請求項７】
前記煤煙を酸化している間のフィルター出口温度を推定し、前記フィルター出口ガスの温度を、前記フィルターを通過した前記改質燃料流に水を導入することによって制御する、請求項１に記載の燃料加工システム。
【請求項８】
第３気化ゾーンにおいて、前記改質燃料流の温度を検出する、前記システムに接続された温度センサーで前記フィルター出口温度を推定する、請求項７に記載の燃料加工システム。
【請求項９】
前記フィルターの下流に水性ガスシフトリアクタと、該水性ガスシフトリアクタの下流に熱交換器と、該熱交換器の下流に選択触媒とをさらに含んだ、請求項１に記載の燃料加工システム。
【請求項１０】
フィルター上に捕集された改質燃料流中の煤煙を除去する方法であって、
炭化水素燃料と空気とを一緒にして、炭化水素燃料−空気混合物を形成し、
前記混合物を改質して、水素リッチ雰囲気を含む改質燃料流とし、
該改質燃料流をフィルターに通して、該改質燃料流中の煤煙を前記フィルター上に捕集し、
前記フィルター上に所定量の煤煙が捕集されたときに、少なくとも前記炭化水素燃料を改質している間の所定時間、前記フィルター上に捕集された前記煤煙を酸化するのに十分な量の水を前記改質燃料流に導入することを含む方法。
【請求項１１】
前記改質燃料流に対して前記水と一緒に空気を導入し、捕集された成分を酸化することをさらに含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
前記フィルター上に捕集された前記煤煙を酸化する際に、前記燃料を改質するのに必要な量を超える水を前記混合物に導入することをさらに含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
前記改質燃料流を前記フィルターに通した後、前記改質燃料流を前記フィルターの下流の酸化触媒に通して前記改質燃料流中の酸素の量も減少させることを含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１４】
前記改質燃料流において、前記混合物の形成と燃料電池に電気を供給するのに十分な水素が形成される間の時間ずれを計算することによって、前記フィルター上の所定量の煤煙を推定することを含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１５】
前記フィルターでの圧力損失を測定することで前記フィルター上の前記所定量の煤煙を推定することを含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１６】
前記フィルターを通過する前記改質燃料流の温度を測定することをさらに含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１７】
前記改質燃料流の温度が所定値に達したときに、前記フィルターの下流の前記改質燃料流に対して水を導入することを含む、請求項１６に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、煤煙（すす）を捕集するためのフィルターを含む燃料加工システムおよび捕集された煤煙の量を所与の時間で減少させるシステムの運転に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、電気自動車用等の代替電力供給源として開発されてきた。燃料電池は、燃料電池にかかる負荷に応じて作動するデマンドタイプの電力システムである。一般には、ガソリン、メタノール、ディーゼル、ナフサなどの炭化水素燃料が、燃料電池に供給される燃料となる。稼動中、炭化水素燃料は水素を含むガス流に改質される。この改質は通常、燃料改質装置に燃料を通過させ、燃料を水素ガス流に変換することにより行われる。その後、この水素は、燃料電池によって使用されて電気を生成し、原動機付き車両の動力源となる。
【０００３】
ガソリン改質方法においては、蒸気、空気およびガソリンを燃料処理装置中で反応させるが、この燃料処理装置は、一般には２つのセクションを含む。１つは、主として部分酸化リアクタであり、他方は主として蒸気改質装置である。燃料処理装置は、水素、二酸化炭素、一酸化炭素および水を生成する。水性ガスシフト（ＷＧＳ）リアクタおよび選択酸化（ＰｒＯｘ）リアクタなどの下流リアクタは、空気からの酸素を酸化剤として使用し、一酸化炭素から二酸化炭素を生成する。
【０００４】
このような燃料改質システムにとって典型的な問題は、システム内に煤煙が生成されることである。煤煙は、触媒および他のシステム構成要素を汚染し、システムの稼動に悪影響を与える可能性がある。煤煙に関する問題を回避するためには、フィルターを使用して改質処理工程から生じる煤煙をすべて捕集することが考えられる。しかし、このような煤煙の除去により、これらのシステムに他の問題が生じる。
【０００５】
特開２００２−０１２４０６号公報は、改質装置の下流のフィルターで煤煙を捕集し、その後、所定の間隔でシステムへの空気を増量させる工程を含む処理方法で捕集した煤煙を燃やす燃料改質装置を開示している。しかし、捕集された煤煙を空気で燃やすと、熱が生じ、フィルター内が局所的に１０００℃を超える可能性もある。さらに、システム稼動中、雰囲気中の酸化炭素類と水素の濃度が高くなるので、捕集された煤煙を燃やすのに、過剰量の酸素を含む過剰量の空気が必要となる。これは、フィルター雰囲気中のガス状成分が、固体状煤煙よりもより燃え易いからである。この過剰酸素は、下流の他の構成要素、特に高温酸素雰囲気に影響されやすい触媒などの構成要素に悪影響を与え得る。
【０００６】
したがって、捕集された煤煙を除去する際の上記悪影響のうちいくつかまたはその全てが除かれて、フィルターに捕集された煤煙を効率的に除去することが望まれる。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の優位性は、燃料加工システムにおいて捕集された煤煙を除去する装置および方法であって、改質処理工程中にフィルターに捕集された煤煙を酸化して除去する際の悪影響を最小限に抑えた装置および方法にある。
【０００８】
これらのおよびその他の優位性は、少なくとも部分的には、炭化水素系燃料を改質するための燃料加工システムであって、改質処理工程中に煤煙を捕集するためのフィルターを含むシステムによって満たされる。このシステムは、炭化水素燃料を受け取り、それを空気および／または水と混合させるための第１気化ゾーンを備える。炭化水素燃料は、ガソリン、メタノール、プロパンなどの技術分野で周知の燃料であってよい。装置は、第１気化ゾーンの下流に流体接合している改質装置も含む。改質装置は、空気または水のいずれかと一緒になった炭化水素燃料を受け取り、その燃料を改質して改質燃料流にすることができる。この改質燃料流はいくつかの成分を含み、これには水素、酸化炭素類（たとえば一酸化炭素、二酸化炭素）、未酸化炭化水素燃料、部分酸化された炭化水素燃料、そしておそらくは、他の成分の中でもとりわけ、煤煙など微粒子汚染物質が含まれる。改質燃料流中の未酸化炭化水素成分は、固体または半固体で存在し得るが、改質燃料流に継続して存在することとなると、燃料システムの稼動に悪影響を与えることになる。燃料加工システムには第２気化ゾーンが含まれている。第２気化ゾーンは、改質装置と流体接続されており、改質装置から改質燃料流を受け取って空気または水と混合することができる。システム中にはフィルターも含まれている。フィルターは、第２気化ゾーンの下流に流体接続され、改質燃料流中に含まれる煤煙の大部分がフィルターを通過するのを阻止できる。優位なことに、このシステムは、改質処理工程中、例えば改質燃料流の水素雰囲気中でも、フィルター上に捕集された煤煙をすべて酸化できるように構成されている。
【０００９】
装置の実施形態には、改質燃料流中の酸素量を減少させる、フィルターの下流にある酸化触媒と、システムに接続され、フィルター前後の圧力損失を測定してフィルター上に捕集された煤煙の量を推定する圧力ゲージと、フィルターの下流で、フィルターを通過してきた改質燃料流に水を導入し、改質燃料流の温度を低下させることができる第３気化ゾーンと、システムに接続され、第３気化ゾーンにおける改質燃料流および／または水性ガスシフトリアクタの燃料流入口前の改質燃料流の温度を検出する温度センサーとが含まれている。
【００１０】
本発明の別の態様では、例えば、自動車燃料電池の燃料加工システムの運転方法が含まれる。そのシステムは、システム内のフィルターに捕集された煤煙の悪影響を最小限に抑える。この方法は、炭化水素燃料を空気と一緒にして、燃料−空気混合物を形成し、この混合物を改質して、水素リッチ雰囲気を含んだ改質燃料流とし、この改質燃料流をフィルターに通してフィルター上に改質燃料流中の煤煙を捕集し、所定量の煤煙がフィルター上に集まったら、改質器とフィルターの間の改質燃料流に少なくとも水を所定時間導入して、フィルター上に捕集された煤煙を除去することを含む。フィルター前の改質燃料流に導入された水は、優れたことに改質燃料流を完全に酸化することなく、改質燃料流の還元雰囲気の中で、フィルター上に捕集された煤煙を酸化する。
【００１１】
本発明の方法の実施形態には、システムの運転履歴の実証的分析結果に基づいて、所定の間隔で捕集された煤煙を酸化し、フィルター上の煤煙量を示すフィルター前後の所定の差圧を決定することによって、フィルター上に蓄積された煤煙の量を推定し、煤煙の燃焼および／または酸化のための操作を行うことが含まれる。さらなる実施形態には、フィルターを通過した直後の改質燃料流の温度を検出し、必要ならば、水性ガスシフトリアクタの入口に至る前に、水を改質燃料流に導入することによって改質燃料流の温度を低下させることが含まれる。
【００１２】
本発明のさらなる利点は、以下の詳細な説明から当業者に明白となるであろう。その詳細な説明では、本発明の好ましい態様のみを、本発明を実施するために考えられる最良の形態の単なる例示として示し、記載する。本発明は、他の異なる実施形態によっても実施可能であり、その詳細は、すべて本発明から逸脱することなく、様々に明らかな観点から変更可能である。したがって、図面および説明は本質的に本発明を説明するためのものであり、限定するものとみなすべきではない。
【発明の説明】
【００１３】
本発明は、炭化水素系燃料を改質することにより、未反応または部分的に反応した炭化水素微粒子すなわち通常煤煙と呼ばれるものなどの非ガス微粒子が発生または形成されること、および、改質処理工程中、改質燃料流の還元雰囲気下において、フィルター上に捕集された煤煙を燃焼または酸化する酸化剤として、水を添加することによって煤煙の酸化を達成することができるという発見に由来する。背景技術の項で記載したように、フィルター上に捕集された煤煙を酸化するものとしては空気が使用されてきた。しかし、背景技術の項で記載したように、単に空気を導入することは、有害な影響を与える可能性がある。
【００１４】
一般に、本発明は燃料電池用の燃料加工システムに適用される。燃料電池は、水素に電力を依存している。その水素は、燃料加工システム中で炭化水素燃料を改質することによって生産される。この工程中には煤煙が生成される可能性があり、これがこのシステム中の様々な構成要素に悪影響を与える。本発明の好ましい態様では、システムが炭化水素燃料を改質している間に、改質処理工程中に発生した煤煙のすべてが酸化および／または燃焼され除去される。
【００１５】
燃料電池では、炭化水素燃料を、燃料電池に導入するための水素リッチ燃料に改質するために有効な改質装置を備えている。一般的には、改質装置は、さらなる変換のために水性ガスシフト反応を行うシフト反応部と組み合わされている。この水性ガスシフト反応では、改質装置からの水素リッチガス流を水と反応させて、ガス中の一酸化炭素を水素および二酸化炭素に換え、これによって水素リッチガスの水素含有量を増加させる。例として本発明の様々な実施形態を説明する図面が提供されている。
【００１６】
図１に、燃料加工システムの例を示す。このシステムで、燃料電池の構成要素の幾つかを示す。このシステムは、車両を推進するためのエネルギー供給源として、車両（図示せず）に使用してもよい。このシステムでは、燃料処理装置内で、例えば、改質および選択酸化プロセスにより炭化水素を加工して、体積またはモル基準で比較的水素含有量が高い改質ガスを生産する。
【００１７】
以下、本発明は、何によって改質燃料流を得たかには関わらず、水素リッチ改質燃料流を燃料とする燃料電池に関する記載に詳述される。ここに具体化された原理は、液状またはガス状のメタノール、エタノール、ガソリン、アルケンまたは他の脂肪族または芳香族の炭化水素などの改質可能な炭化水素および水素含有燃料を含む全ての供給源から得られる水素を燃料とする燃料電池に適用可能であるということを理解すべきである。
【００１８】
図１に示すように、燃料加工システム１００は、取入口１１０に導入された改質可能な炭化水素燃料と、水取入口１１８から取り入れられる蒸気状の水とを触媒反応させる改質装置１２０を含む。燃料処理装置には、空気も使用されるものもある。この場合、システムは、取入口１１６から空気を受け取る。改質装置に入れる前に、適用可能ならば、燃料、水および空気を、気化室１１４で混合する。液体炭化水素燃料の場合は、気化装置１１２を用いることにより、改質装置に入れる前に燃料を気化させることができる。気化室１１４は、改質装置に入れる前に燃料と他の成分とを混合するのに役立つ。そして、改質可能な炭化水素燃料は、水／蒸気、時には空気の存在下での分解を経て、水素リッチ改質蒸気（図示せず）を生成する。
【００１９】
燃料加工システムはまた、典型的には、水性ガスシフト装置（ＷＧＳ）１３６、および一酸化炭素から二酸化炭素をつくるために使用する選択酸化リアクタ（ＰｒＯｘ）１４２などの１つまたは複数のリアクタを下流に含む。ＷＧＳ１３６から出てくるガスを冷却する熱交換器（ＨＥＸ）１３８も装置に含むことができる。水素、二酸化炭素、一酸化炭素（ＣＯ）および水からなる初期改質燃料流は、好ましくは、選択酸化リアクタ（ＰｒＯｘ）１４２でさらに処理されて、そこでＣＯレベルが許容可能なレベル、例えば、２０ｐｐｍ未満に低減される。次に、運転モード中には、水素リッチ改質物（図示せず）が、バルブを通して燃料電池スタックの陽極室に供給される。同時に、酸化剤流からの酸素（例えば空気）が、燃料電池スタックの陰極室に供給される。改質燃料流からの水素と酸化剤流からの酸素とが燃料電池内で反応し、発電に利用される。
【００２０】
水素に加えて、改質燃料流は、不完全酸化または部分的に酸化された炭化水素または炭素粒子などの非ガス成分を含む。これらの成分は、主に炭素系固形物であり、一般に煤煙と呼ばれる。改質装置を使用する場合、通常、煤煙の発生を完全に防ぐことは困難である。通常の操業状態ならば、理想的な燃料、水、および／または空気の混合物を維持するのは簡単である。それは、これら成分の量を煤煙量が最小となるように予め決定しておくことができるからである。しかし、燃料電池にかかる負荷の変動によって流量を変化させなければならない場合、混合物中の最適な成分量とその最適混合物を作るために必要な(供給)流量との間には時間のずれがある。したがって、燃料、水、および／または空気の比率は理想値より低くなり、煤煙が生じやすくなる。
【００２１】
例えば、図７は、負荷のかかっている燃料電池での、改質装置への燃料および酸化剤の流量を示す。実線７００で示される目標流量と、改質装置に導入される燃料、空気および水の実際の流量とが共に図示されている。目標流量７００と実際の流量７１０との差がエレメント７２０で示されているが、これは、電力の需要と、システムの応答との間の時間的ずれに比例している。
【００２２】
図１に示すように、炭化水素改質処理工程で発生するすべての煤煙は、改質装置１２０の下流に流体接続しているフィルター１３０上に捕集される。フィルター上に捕集された煤煙は、水を導入することによって改質燃料流の還元雰囲気中で煤煙を酸化することによって、有利に除去または減らすことができる。図１に示すように、取入口１２６からの空気の取入れの有無にかかわらず、水が第２気化ゾーン１２４の改質装置１２０とフィルター１３０との間の取水口１２８から導入される。加えて、フィルターは、取水口１２８と共に取入口１１８から導入される水の量を増やすことで再生できる。改質処理工程のろ過前段階までに、添加する水の量を増やすことで、下記、式１および２の反応に示されるように、フィルター中の煤煙の除去が可能となる。
Ｃ＋Ｈ２Ｏ→Ｈ２＋ＣＯ  −式１
Ｃ＋２Ｈ２Ｏ→２Ｈ２＋ＣＯ２  −式２
【００２３】
通常の操業条件下では、取入口１１８に導入される水の量は、単に取入口１１０に導入された炭化水素燃料の改質反応に必要な量だけである。また、１２８および１３４に導入される水の量は、ＷＧＳ１３６リアクタに必要な量だけである。空気が取入口１２６を通して導入される場合は、下記式に従って改質燃料流中の成分が空気によって酸化される。
Ｈ２＋１／２Ｏ２→Ｈ２Ｏ  −式３
ＣＯ＋１／２Ｏ２→ＣＯ２  −式４
【００２４】
第２気化ゾーン１２４に空気を導入することで、発熱反応がおこり、これがフィルター１３０の取入れガスの温度を約９００℃以上に維持するのに役立つ。これは、一方で、式１および２に示す反応を助長する。フィルター１３０を再生するために空気および水を加えると、フィルター１３０上に捕集されたいかなる煤煙も酸化されて除去され、改質ガスがＷＧＳリアクタ１３６の前段階で過剰の酸素を有することはない。その結果、ＷＳＧ１３６が、過剰量の酸素を含む高温のガス流に曝されることなく、その結果、リアクタの劣化が防止される。また、取入口１３４からの水は、通常操業時にフィルターを出てチャンバ１３２に入る改質ガスの温度を下げるのに使用できるし、あるいはフィルターの再生時にガスの出口温度を下げるのに使用できる。
【００２５】
本発明の装置は、当分野で周知のいかなるフィルターを使用しても燃料加工システム中の煤煙を捕集することができる。このフィルターは、当分野で周知の材料および構造から構成することができる。このような材料および構造には、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、菫青石、およびセラミックファイバー材料で、有効径が約１０〜約１００μｍの空洞を有する構造で１０００℃以上の耐熱性を有するものが含まれる。１つの実施形態において、本発明によって使用できるハニカム構造のフィルターの構造を図２に示す。ここで、ハニカムフィルター２００は、多数の空洞を有する多孔質材料で構成されている。原料ガス供給路２１０は、互い違いに並んだセル1つおきに構成され、その下流端はストッパー２２０で閉じられている。フィルターろ過されたガスの流路２３０は、互い違いに並んだセルの残りの各セルから構成され、ストッパー２４０で塞がれた上流端を有する。隔壁２５０の表面は、ろ過ガスの通路側に、改質触媒を含むことができる。
【００２６】
炭化水素燃料を含む原料ガスが、改質装置１２０に供給され、ハニカムフィルター２００でろ過されると、原料ガス中に含まれている煤煙が空洞内および隔壁２５０の表面で捕集され、炭化水素燃料が、改質触媒の存在下、水素および一酸化炭素を含む改質ガスに変換される。
【００２７】
本発明の別の実施形態において、燃料加工システムが図３に示される。このシステムには、図１に示す多くの要素が含まれ、酸化触媒も含まれる。この態様では、燃料、水、および／または空気が第１気化ゾーン１１４で混合され、改質装置１２０中で反応し、改質燃料流（図示せず）を発生する。改質燃料流は、フィルター３３０を通って、そこでフィルター上に改質燃料流中の非ガス成分が捕集される。図３に示すように、フィルター３３０の前の混合ゾーン３１０内の改質燃料流には、取入口３２０から空気が導入される。この方法により、フィルター上に捕集されたいかなる炭素系の成分も、次式５および６に示される反応式に従って酸化することができる。
Ｃ＋１／２Ｏ２→ＣＯ  −式５
Ｃ＋Ｏ２→ＣＯ２  −式６
【００２８】
あらゆる未反応酸素は、次に、下流で酸化触媒により、式３および４に示す反応によって消費される。このようにして、酸化装置３４０を出て気化ゾーン３５０に到達した改質燃料流からは、ＷＧＳリアクタ１３６に悪影響を与え得る過剰な酸素が除かれる。図３はまた、必要なときに、気化ゾーン３５０に、および改質燃料流に水蒸気を導入できる水取入口３６０を示している。図３の残りの構成要素は、図１に記載したとおりである。
【００２９】
本発明の別の実施形態において、図４は、フィルターを再生する最適時を決定するのに役立つフィルター前後の差圧を測定するための圧力ゲージを含んだ燃料加工システムを示す。図４に示すように、燃料、水、および／または空気が気化室１１４で混合され、改質装置１２０に導入されて、改質燃料流（図示せず）を生成する。さらに、取入口４１０からの水および／または取入口４２０からの空気を、フィルター４３０の前の気化室４１２で改質燃料流と混合させて、フィルターを再生することができる。フィルター４３０からの出口ガスの温度を、ＷＳＧ１３６に到達する前に、必要に応じて減少させるために、水取入口４５０を有する別個の気化室４４０も設置される。
【００３０】
圧力ゲージ４６０もまた、本実施形態に含まれ、これでフィルター４３０の上流および下流の圧力を測定することができる。この圧力ゲージと、コンピューターまたはセンサーが、圧力損失またはフィルター前後の差圧を計算する。どの程度の圧力損失で、フィルターが最もよく再生されるかは、実験を通して決定される。その時点で、水取入口４１０から水を加え、取入口４２０からの空気と共に取入口１１８からの水を増加させて、フィルター４３０上に捕集された非ガス成分を減らすかまたは除去することができる。
【００３１】
図４のシステムにはまた、気化ゾーン４４０用の温度センサー４７０が含まれる。この温度センサーは、フィルター４３０を出た改質燃料流の温度を検知するために使用され、改質燃料流の温度が、例えば、フィルターを再生している時に、特定の値に達したら、取入口４５０から水を気化ゾーン４４０に導入して、ＷＧＳリアクタ１３６に入る改質燃料流の温度を低下させることができる。
【００３２】
フィルター機能を有する燃料加工システムの運転方法を図５に示す。当業者が理解するように、本発明による燃料加工システムの運転は、最適な結果をもたらすようにコンピューターで制御することができる。
【００３３】
ここで、フィルターを使用した、本発明の改質システムの一実施形態の運転方法を示すフローチャートである図５について述べる。一般に、燃料加工システムには、改質装置、気化ゾーンまたは混合ゾーン、燃料、空気、水の取入口およびフィルターが含まれる。圧力ゲージおよび温度ゲージも運転に適用できる。燃料はガソリンであるが、当分野に周知なように、他の燃料もこのような改質反応で改質し、水素ガスを形成できる。典型的な燃料には、ガソリン、メタノール、ディーゼル、およびナフサがあり、これらはすべて周知である。一般に燃料には、改質反応に供されて十分に水素を含む混合物を生成でき、燃料電池の燃料として使用できるものが使われる。
【００３４】
本発明の１つの実施形態において、燃料、水および／または空気は、図５に示すように、燃料電池からの運転上の要求に従って供給される。燃料は、気化されてインジェクターによって加えられ、水は、水ポンプによって加えられ、そして空気は送風機によって加えることができる。
【００３５】
図５から理解でき、また図３を参照してもわかるように、改質処理はＳ１で開始し、Ｓ２で運転上の要求に従って、燃料、水および空気を改質装置に供給する。Ｓ３では、煤煙をフィルター上に捕集し、捕集した煤煙の量を判定する。この判定は、ある所定の運転時間に達したときにフィルター再生運転を始めるようにして行われた実験的なテストから、またはフィルターでの圧力損失を実際に検知またはモニターするか、あるいは燃料電池からの改質燃料流の水素に対する要求と実際に水素が提供可能となる時間との時間差を測定することによって可能となる。
【００３６】
図６は、フィルターの上流と下流に位置する差圧ゲージによって検出されたフィルターでの圧力損失を示すチャートである。このチャートは、実験的データから作成することができ、そのデータは、煤煙の蓄積量がフィルターでの圧力損失に相関していることを示している。また、ある圧力において、フィルターを再生する必要があることを判別することができ、この情報をコンピューターにインプットして、圧力損失がその予め決められた値に達した場合に再生運転を行うことができる。
【００３７】
本発明の別の実施形態を実践する場合には、フィルターを再生する必要があるかどうかは、目標値と実測値との時間的ずれを測定することで決定することができる。例えば、図７のチャートには、実線７００で示される目標の流量が、改質装置に導入された燃料、空気および水の実測流量とともに図示されている。チャートにおいてエレメント７２０で示される目標流量７００と実測流量７１０との差を使用して、いつ再生過程を行なう必要があるかを決定することができる。例えば、エレメント７２０が所定の値まで増加した時、フィルターの再生を行うことができる。例えば、本発明を実施する１つの例において、ガソリン燃料を気化器で気化してからインジェクターで加える。水は水ポンプで加え、空気は送風機で加える。しかし、燃料の気化反応に対する応答速度が最も遅い。その結果、成分が目標値に達するまで煤煙が発生しやすくなる。このように、過渡的収束時の煤煙の発生平均速度が、前もってばらつきの少ないテストによって決定されるとしたならば、煤煙発生量は、実際の制御下で、過渡期の運転を行っているときの発生量を、過渡期の運転時間によって積分することにより把握できる。
【００３８】
図５において、Ｓ４では、再生運転が必要であるかどうかが判定される。言い換えると、Ｓ４で所定の煤煙蓄積量を超えたかどうかが判定される。Ｓ４でフィルター再生が必要ないとされたならば、通常の運転処理がＳ２で行われる。フィルター再生が必要であると判定されると、Ｓ５において、水または蒸気が、改質装置を出てフィルターに向かう改質燃料流に導入される。式１および２の反応が示すように、煤煙をフィルターから除去するために必要な量の水が供給される。この量は、前もってテストで決定することができる。空気を導入して、式３および４に示すように、フィルターに入る改質燃料流の温度を上げることもできる。
【００３９】
本発明を実施する１つの態様として、図８は、どのように一定量の水を加え、そして空気流を変化させると、目標温度を最適にするかを示す。例えば、電池上の運転負荷が高いと、過剰量の空気を改質燃料流に加えて、（式３および４に示すように）その中のガスを酸化し、フィルター入口でガスの温度を上昇させる。図面で表した実施形態に示すように、水の取入口１２８または４１０および空気の取入口１２６、３２０または４２０がこの機能のために使用できる。
【００４０】
フィルター下流のガスの温度は、例えば図４に４７０で示すような温度センサーによって推定または監視できる。フィルター下流のガスの温度が所定のレベルを超えると、水をフィルター以降(下流)に導入し、フィルターを出てガスがＷＧＳリアクタなどの下流のシステム構成要素に到達する前に、ガスの温度を低下させる。Ｓ６では、フィルターを出ていくガス流の温度を推定または監視することにより、出口ガスを冷却するに必要な水の必要量を決定し、供給する。例えば、ＷＳＧの取入口に達する前の温度を低下させるために必要な水の流量は、ＷＧＳ上流の温度データおよびフィルターの上流に導入されるガスの流量から計算することができる。必要に応じて、水をＷＳＧに入る前のガスに噴霧する。
【００４１】
Ｓ７では、捕集された煤煙を酸化し除去するために必要な時間を監視する。この時間は、燃料加工システムの運転前にテストすることによって実験的に測定することができる。この時間が経過していなければ、Ｓ５に工程を進める。この時間が経過したら、改質燃料流に導入されていた水および、もし使用していれば、空気をＳ８で停止し、通常運転Ｓ２を再開する。
【００４２】
図１に表した実施形態に示すように、水の取入口１２８および１１８は、水を供給してフィルターを再生することができる。空気もまた、取入口１２６より改質燃料流に加えられて、フィルターに入る改質燃料流または気化室１２４内の改質燃料流の温度を上げ、フィルター上に捕集された煤煙の燃焼を助ける。さらに水または蒸気を、取入口１３４からフィルター１３０の後(下流)に加えて、フィルターから出てくるガスを冷却する。本発明の実施態様では、取入口１２６、１２８および１３４からの水および空気は、取入口１１８から加えられた追加の水も含め、すべてＳ８で停止される。
【００４３】
以上、本発明を、いくつかの実施形態を参照して述べてきた。しかし、それらのすべてについて種々の変更が容易になされることは当業者には明らかであり、本発明は上記実施形態に限定されるとみなされるものではない。
【図面の簡単な説明】
【００４４】
【図１】本発明の燃料加工システムの一実施形態の構成を概略的に示すブロック図である。
【図２】本発明において使用できるフィルターの構造を示す図である。
【図３】本発明の燃料加工システムの他の実施形態の構成（酸化構成要素を含む）を示す別のブロック図である。
【図４】本発明の燃料電池加工システムの他の実施形態の構成（圧力ゲージを含む）を概略的に示す別のブロック図である。
【図５】本発明の１つの態様による、燃料電池加工システムの運転方法を示すフローチャートである。
【図６】フィルターの圧力損失と燃料加工システムのフィルター上に蓄積した所定量の煤煙との関係を示すチャートである。
【図７】燃料電池の運転における、燃料、空気および水の投入量の目標値と実際値の間の予想タイムラグを示すチャートである。
【図８】本発明の一実施形態による、燃料電池加工システムの最適運転を示すチャートである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【外国語明細書】
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【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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