(57)【要約】【課題】  優れた機械的特性及び導電性、高い寸法精度を併せ持つ燃料電池用セパレータを効率良く製造する。【解決手段】  膨張黒鉛を５〜１００質量％の割合で含む導電性材料と、樹脂とを、重量比で樹脂：導電性材料＝２０：８０〜６０：４０の割合で含む成形材料を、得られる燃料電池用セパレータの最も肉厚の部分の断面積の２０〜１００％となるゲート面積の成形金型を用いて射出成形する。【選択図】  図１
2005302594.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
膨張黒鉛を５〜１００質量％の割合で含む導電性材料と、樹脂とを、重量比で樹脂：導電性材料＝２０：８０〜６０：４０の割合で含む成形材料を、得られる燃料電池用セパレータの最も肉厚の部分の断面積の２０〜１００％となるゲート面積の成形金型を用いて射出成形することを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項２】
ゲートがフィルムゲートまたはファンゲートであることを特徴とする請求項１記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項３】
請求項１または２に記載の製造方法により得られ、膨張黒鉛を５〜１００質量％の割合で含む導電性材料と、樹脂とを、重量比で、樹脂：導電性材料＝２０：８０〜６０：４０の割合で含み、かつ、曲げ強度が３０ＭＰａ以上で電気抵抗率が３０ｍΩ・ｃｍ2以下であることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
樹脂がフェノール樹脂またはエポキシ樹脂であることを特徴とする請求項３記載の燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池用セパレータ、並びに射出成形により燃料電池用セパレータを作製する方法の改良に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば図１に上面図で示すように、燃料電池用セパレータ１０は、所定間隔で複数の隔壁１１を立設して形成されている。燃料電池とするには、多数の燃料電池用セパレータ１０を、隔壁１１の突出方向に積層する。そして、この積層により、隣接する一対の隔壁１１で形成されるチャネル１２が水路またはガス路となり、反応ガス（水素や酸素）を流通させる構成となっている。この水路またはガス路が設けられている部分を集電部と呼ぶ。この外縁部にマニホールド１３と呼ばれる穴が設けられており、ここからチャンネルにガスまたは水が供給される。
【０００３】
燃料電池用セパレータは、樹脂材料と、黒鉛等の導電性材料を含む成形材料を上記したような形状に成形して製造されるが、その際、ガスや冷却水の流路を設けた成形金型に成形材料を充填し、熱間でプレスする熱圧縮成形による方法が一般的である。しかし、熱圧縮成形は生産性が低いため、生産性の向上を目的として、近年は射出成形により燃料電池用セパレータを成形することが試みられている（例えば、特許文献１、特許文献２、特許文献３参照）。
【０００４】
【特許文献１】特開2003-338294号公報
【特許文献２】特開2003-297386号公報
【特許文献３】特開2003-242994号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、従来の射出成形による燃料電池用セパレータの製造では、成形金型のゲート面積が、得られる燃料電池用セパレートの最も肉厚の部分の断面積の５％未満であり、射出成形に際して大きな成形圧力を必要とし、また、成形材料も一般に粘性が高く流動性に劣ることから、複雑なチャネル形状の燃料電池用セパレータでは寸法精度が低くなったり、機械的特性や電気抵抗率にバラツキが生じる等のおそれがある。
【０００６】
本発明は上記の状況に鑑みてなされたものであり、優れた機械的特性及び導電性、高い寸法精度を併せ持つ燃料電池用セパレータを効率良く製造することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記目的を達成するために、本発明は以下の燃料電池用セパレータ及びその製造方法を提供する。
（１）膨張黒鉛を５〜１００質量％の割合で含む導電性材料と、樹脂とを、重量比で樹脂：導電性材料＝２０：８０〜６０：４０の割合で含む成形材料を、得られる燃料電池用セパレータの最も肉厚の部分の断面積の２０〜１００％となるゲート面積の成形金型を用いて射出成形することを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
（２）ゲートがフィルムゲートまたはファンゲートであることを特徴とする上記（１）記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
（３）上記（１）または（２）に記載の製造方法により得られ、膨張黒鉛を５〜１００質量％の割合で含む導電性材料と、樹脂とを、重量比で、樹脂：導電性材料＝２０：８０〜６０：４０の割合で含み、かつ、曲げ強度が３０ＭＰａ以上で電気抵抗率が３０ｍΩ・ｃｍ2以下であることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
（４）樹脂がフェノール樹脂またはエポキシ樹脂であることを特徴とする上記（３）記載の燃料電池用セパレータ。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、特定の成形金型を用いて射出成形することにより、本発明によれば、成形時の破損を防止し、生産性の高い方法である射出成形により成形することが可能で、高い寸法精度及び機械的強度、低電気抵抗率を兼ね備える高性能の燃料電池用セパレータが得られる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
以下、本発明に関して詳細に説明する。
【００１０】
本発明は、樹脂と導電性材料とを含む成形材料を、後述する特定の成形金型を用いて射出成形により燃料電池用セパレータを製造するものである。先ず、成形材料について説明する。
【００１１】
本発明における導電性材料は、主成分を炭素原子とするもので、具体的には膨張黒鉛、鱗辺状人造黒鉛、球状人造黒鉛、天然の鱗辺状黒鉛、カーボンブラック、カーボンファイバー、カーボンナノファイバー、カーボンナノチューブ、ダイヤモンドライクカーボン、フラーレン、カーボンナノホーン等が挙げられるが、これらに限定されない。中でも、膨張黒鉛が好ましい。通常の鱗片状黒鉛は薄板状の結晶が積層されたものであるが、膨張黒鉛は、鱗片状黒鉛を濃硫酸や硝酸や過酸化水素水等で処理し、薄板状結晶の隙間にこれら薬液をインターカレートさせ、さらに加熱してインターカレートされた薬液が気化する際に薄板状結晶の隙間を広げることによって得られる黒鉛であり、鱗片状黒鉛や球状黒鉛と比較して嵩密度が低く、表面積が大きく、粒子はより薄い薄板状となっている。このため、樹脂と混合した際に容易に導電パスを形成し、高導電性の燃料電池用セパレータを得ることが出来る。また、膨張黒鉛は薄板状となっているため、人造黒鉛や天然黒鉛と比較して柔軟であり、これを使用する燃料電池用セパレータも柔軟なものとなる。
【００１２】
このような利点から本発明では膨張黒鉛を必須成分とし、導電性材料の全てを膨張黒鉛としても良く、一部を膨張黒鉛とし、それ以外を上述した他の導電性材料としても良い。即ち、全導電性材料に占める膨張黒鉛の割合は、好ましくは１０〜１００質量％、より好ましくは２０〜８０質量％、さらに好ましくは３０〜７０質量％、特に好ましくは４０〜６０質量％である。膨張黒鉛の比率が低い場合は、導電性が低くなり、柔軟性に劣る。また、膨張黒鉛は嵩密度が低いため、膨張黒鉛の比率が高い場合はコンパウンド作製の混練時の材料ハンドリング性が悪く、作業環境を汚す懸念がある。
【００１３】
一方、樹脂としてはフェノール樹脂、エポキシ樹脂、ジアリルフタレート樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂、ポリウレタン樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、ジアリルフタレート樹脂等の熱硬化性樹脂、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン、塩素化ポリエチレンといったポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリシクロへキシレンジメチレンテレフタレート、液晶性ポリエステル、ポリヒドロキシブチレート、ポリカプロラクトン、ポリエチレンアジペート、ポリ乳酸、ポリブチレンサクシネート、ポリブチルアジペート、ポリエチレンサクシネートといったといったポリエステル、ポリエーテルエーテルケトン、ポリテトラフルオロエチレン（四フッ化エチレン樹脂）、テトラフルオロエチレン‐パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（四フッ化エチレン・パーフルオロアルコキシエチレン共重合樹脂）、テトラフルオロエチレン‐ヘキサフルオロプロピレン共重合体（四フッ化エチレン・六フッ化プロピレン共重合樹脂）、テトラフルオロエチレン‐エチレン共重合体（四フッ化エチレン・エチレン共重合樹脂）、ポリビニリデンフルオライド（フッ化ビニリデン樹脂）、ポリクロロトリフルオロエチレン（三フッ化塩化エチレン樹脂）、クロロトリフルオロエチレン‐エチレン共重合体（三フッ化塩化エチレン・エチレン共重合樹脂）、ポリビニルフルオライド（フッ化ビニル樹脂）等のフッ素樹脂、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン46、半芳香族ナイロン6T、ナイロンMXD、ナイロン610、ナイロン612、ナイロン11、ナイロン12といったポリアミド、アタクチックポリプロピレン、アイソタクチックポリプロピレン、シンジオタックチックポリプロピレン、エチレン‐プロピレン共重合体といったポリプロピレン、ポリアセタール、ポリフタルアミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、熱可塑性ポリイミドといったポリイミド、ポリエーテルスルフォン、アタックチックポリスチレン、アイソタクチックポリスチレン、シンジオタクチックポリスチレン、ポリフェニレンサルファイド、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテルニトリル、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキサイド、アイオノマー、シンジオタクチック‐1,2‐ポリブタジエン、トランス‐1,4‐ポリイソプレン、ポリメチルペンテン、ポリケトン、エチレン-酢酸ビニル共重合体、エチレン-アクリル酸共重合体、エチレン-ビニルアルコール共重合体、ポリ塩化ビニリデン、ポリヒドロキシブチレート、ポリビニルアルコール、アクリル樹脂、ポリカーボネート、ポリエーテルサルフォン、ポリサルフォン、ポリアリレート、ポリ酢酸ビニル、ポリアクリロニトリル、ポリ塩化ビニル等の熱可塑性樹脂が挙げられるがこれらに限定されない。これらを混合して使用することも出来る。特に熱硬化性樹脂、その中で特にフェノール樹脂またはエポキシ樹脂は耐熱性と強度の高い燃料電池用セパレータが得られるため好ましい。
【００１４】
フェノール樹脂としては、従来公知のものとしてレゾール型フェノール樹脂、ノボラック型フェノール樹脂等が挙げられるが、これらに限定されず、何れのフェノール樹脂を用いても良い。ヘキサメチレンテトラミン等の硬化剤を用いることも可能である。
【００１５】
エポキシ樹脂としては、従来公知のものとしてビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂等が挙げられるがこれらに限定されない。
【００１６】
エポキシ樹脂は、硬化剤と反応することによって、エポキシ硬化物を生成する。硬化剤も各種公知の化合物を使用することができる。例えばジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、メンセンジアミン、イソホロンジアミン、Ｎ-アミノエチルピペラジン、m-キシレンジアミン、ジアミノジフェニルメタン等の脂肪族、脂環式、芳香族のポリアミンまたはその炭酸塩；無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、無水メチルナジック酸、ドデシル無水コハク酸、無水ピロメリット酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸無水物、無水トリメリット酸、ポリアゼライン酸無水物等の酸無水物；フェノールノボラック、クレゾールノボラックのようなポリフェノール；ポリメルカプタン；トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、イミダゾール、エチルメチルイミダゾール等のアニオン重合触媒；ＢＦ3やその錯体のようなカチオン重合触媒；さらには熱分解や光分解によって上記化合物を生成する潜在性硬化剤等が挙げられるが、これらに限定されない。複数の硬化剤を併用することもできる。上記の内、ポリアミンやその炭酸塩、酸無水物、ポリフェノール、ポリメルカプタン等の硬化剤は、自身がエポキシ化合物と重付加反応してエポキシ硬化物を構成するので、重付加型硬化剤と呼ばれる。重付加型硬化剤の過不足は未反応官能基の残存につながる故、添加量には適正域が存在する。一般に、エポキシ樹脂前駆体のエポキシ基１個当たり０．７〜１．２当量の、特に０．８〜１．１当量の重付加型硬化剤を使用するのが好ましい。一方、アニオン重合触媒及びカチオン重合触媒は、エポキシ基の付加重合触媒として作用するものであり、それ故、適正添加域は存在せず、添加量は反応速度に応じて決定することができる。これら触媒は、触媒型硬化剤あるいは付加型硬化剤と呼ばれる。また、これら触媒を重付加型硬化剤と併用して用いる場合は、重合付加型硬化剤による硬化反応を促進させるため、硬化促進剤とも呼ばれる。
【００１７】
尚、熱硬化性樹脂量は、使用した熱硬化性樹脂と硬化剤及び硬化促進剤との合計質量に等しい。これら硬化剤の種類、量と熱硬化性樹脂樹脂の種類、硬化促進剤の種類、量を種々に選択することにより、熱硬化性樹脂樹脂の硬化速度を任意に変化させることができる。当業者であれば、所望の硬化条件に合わせ、熱硬化性樹脂や硬化剤や硬化促進剤の種類及び使用量を決定することは容易であろう。
【００１８】
上記の樹脂と導電性材料との比率は、重量比で、２０：８０〜６０：４０である。樹脂の比率が高すぎる場合は導電性が低下する。一方で、導電性材料の比率が高すぎる場合は強度が低くなり、また、成形材料の流動性が低くなるため、成形金型内に射出した際に成形金型内で成形材料の圧力分布が大きくなり、得られる燃料電池用セパレータの寸法精度が悪くなる。
【００１９】
成形材料には、カルナバワックス等の滑剤を添加して、成形加工時に成形金型や混練機への貼りつきを防止することも可能である。滑剤としてはステアリン酸やモンタン酸ワックスやこれらの金属塩等の使用も可能である。また、導電性を低下させない範囲で、ガラス繊維、シリカ、タルク、クレー、炭酸カルシウム等の無機充填材や、木粉等の有機充填材、可塑剤を添加することも可能である。
【００２０】
上記の成形材料は、種々の慣用の方法によって製造することができる。例えば、樹脂と導電性材料等をドライミックスしてもよい。また、樹脂を加熱溶融または溶剤に溶解させて、導電性材料等を添加してもよい。また、ドライミックスによって予備混合を行った材料を加熱溶融させる等、複数の混合方法を併用しても良い。混合に使用する装置としては各種の混合装置を使用することができる。例えば、ヘンシェルミキサー、リボンミキサー、プラネタリーミキサー、モルタルミキサー、コーンミキサー、Vミキサー、加圧ニーダー、パドルミキサー、二軸押出機、単軸押出機、バンバリーミキサー、二本ロールミル、三本ロールミル等が挙げられるがこれらに限定されない。さらに必要に応じて、混合した材料を粉砕又は造粒化さらに分級することもできる。
【００２１】
こうして得られた成形材料は、射出成形によって所望の形状（例えば、図１に示したもの）に成形される。射出成形は公知の技術であり、射出成形条件は使用する成形材料の粘度や溶融温度、硬化特性等から適宜設定すればよい。以下、熱硬化性樹脂を例に射出成形条件を述べる。
【００２２】
一般的にはシリンダー温度はホッパ下からノズルに向かって段階的に温度を高く設定する。ホッパ下の設定温度は好ましくは３０℃〜８０℃、さらに好ましくは４０〜６０℃である。ホッパ下の温度が高すぎる場合は、射出成形時にシリンダー内で樹脂が逆流し、成形金型のキャビティに材料が充填できない場合がある。また、ホッパ下の温度が低すぎる場合は、スクリューでシリンダーの先端に移送された成形材料が十分に溶融せず、成形材料の流動性が不足して成形金型のキャビティの隅々まで成形材料が充填できない場合がある。ノズル部の温度は好ましくは５０〜１２０℃、さらに好ましくは７０〜１００℃である。ノズル部の温度が高すぎる場合は、シリンダー内で樹脂が硬化し、シリンダーから成形材料が射出できなくなる場合がある。また、ノズル部の温度が低すぎる場合は、成形材料が十分に溶融せず、成形材料の流動性が不足して成形金型のキャビティの隅々まで成形材料が充填できない場合がある。
【００２３】
金型温度は好ましくは１５０〜２００℃、さらに好ましくは１６０〜１９０℃である。金型温度が低すぎる場合は、成形材料の流動性が不足して成形金型のキャビティの隅々まで成形材料が充填できない場合が発生したり、硬化に長時間要する。また、金型温度が高すぎる場合は成形金型への射出開始から硬化による流動停止までの時間が短くなるため、成形金型のキャビティの隅々まで成形材料が充填できなくなる場合がある。
【００２４】
その他、射出圧力１０〜２５０ＭＰａ、硬化時間２０秒〜１０分の条件で成形し得るが、シリンダー温度や金型温度と同様に使用する樹脂の種類、硬化剤、硬化促進剤、目的とする燃料電池用セパレータの形状により適宜条件を設定すればよい。
【００２５】
以上は、熱硬化性樹脂の射出成形条件であるが、熱可塑性樹脂であっても同様に、射出成形自体は従来公知の技術であるため、材料の特性に合わせて適宜射出成形条件を設定することは容易であろう。
【００２６】
本発明では成形金型を閉じた状態で成形材料を射出する通常の射出成形以外に、成形金型を開いた状態で成形材料を射出し、射出中または射出完了後の型締めを行う射出圧縮成形を行っても良い。通常の射出成形を行うか射出圧縮成形を行うかは、目的とする燃料電池用セパレータの形状や使用する射出成形機の構造から適宜選択すればよい。また、射出成形後、必要に応じて二次架橋や切削加工を等の処理を施しても良い。
【００２７】
上記の射出成形は、得られる燃料電池用セパレータの最も肉厚の部分の断面積の２０〜１００％、好ましくは２５〜７５％のゲート面積を有する成形金型を用いて行う。ここで、ゲート面積とは、成形金型において成形材料が流入する開口部（ゲート）の開口面積である。上述したように、従来はこのゲート面積が、得られる燃料電池用セパレータの最も肉厚の部分の断面積に対して５％未満であり、成形金型のキャビティの隅々まで満遍なく成形材料が行き渡らず、寸法精度や機械的特性、導電性を損なう原因となっていたが、本発明ではこのゲート面積を大きくすることで、成形材料を成形金型のキャビティの隅々まで満遍なく行き渡らせ、このような問題を解消する。
【００２８】
上記のゲート面積を満足すれば、ゲートの種類には制限がないが、成形体の全幅にわたり成形材料を射出できることから、フィルムゲートやファンゲートが好ましい。尚、フィルムゲートは、フラッシュゲートまたはスリットゲートと呼ばれる場合があり、本発明ではこれらを包含する。
【００２９】
導電性材料として膨張黒鉛を用いた燃料電池用セパレータでは、熱圧縮成形で得られたものは柔軟で高い導電性が発現するが、同一の組成物であっても射出成形で得られたものは導電性が低くなり、また強度も低くなる。しかし、ゲートの断面積を上記の範囲とすることで、膨張黒鉛を含有する成形材料を射出成形したものでも、プレス成形品と比較して強度及び導電性が良好となる。これは予想できない現象であり、その理由として、本発明者らは以下のように推測している。ただし、本発明はこの推測に限定されるものではない。
【００３０】
シリンダーから成形材料が成形金型内に射出され、キャビティに成形材料が充填される際、スプルーブッシュ、ゲート、キャビティ内でそれぞれ流動抵抗が発生する。流動抵抗は、成形金型内部の壁面と成形材料との間に発生する摩擦抵抗、材料流路の湾曲や流路断面積の急激な拡大や収縮等の成形金型内部の形状に起因する圧損、成形材料の粘性等により発生する。この流動抵抗に抗してキャビティに成形材料を充填する必要があるために、シリンダー内のスクリューの背圧を高くし、成形材料を高圧で射出することになる。ここで、ゲートの断面積が小さい場合は、上記のように材料通路断面積の急激な拡大や収縮となり、ゲート部分で圧損が発生し、流動抵抗が増大する。よって、シリンダー内のスクリューの背圧を高く設定する必要があり、成形金型内に充填する成形材料の圧力も高くなる。また、ゲート部分で流路断面積が急激に絞られたり拡大するため、成形材料の流速が増加する。よって、材料内圧の増加と材料流速の増加により、成形材料には高い剪断力が負荷される。膨張黒鉛は、前述したように薄板状の形状をしており、剪断力により破砕されやすい。ゲート断面積が小さい場合は、射出成形時にゲート通過時に膨張黒鉛が破砕され、導電パスが破壊され導電性が低下する。また、膨張黒鉛が破砕されることで、同時に補強フィラーとしての膨張黒鉛の効果が低下し、強度の低下をもたらす。さらに、キャビティへの成形材料の充填が進むにつれて、上記の成形金型内部の壁面と材料の接触面積が増大し、成形金型内部の壁面と充填中の成形材料との間に発生する摩擦抵抗も増大する。よって、充填後半では充填初期より高圧で成形する必要がある。このとき、ゲート断面積が小さいと、ゲートの圧損のため、成形金型のゲート近辺の材料内圧が、キャビティ内のゲートより最も遠い部分の内圧と比較して高くなる。よって、キャビティのゲート付近は成形材料の内圧のためにキャビティの高さが高くなる方向すなわち、成形金型が開く方向に変形し、ゲート付近の厚さが厚くなり、成形体の寸法精度が悪化する。また、同時に、ゲート付近で材料内圧が高くなることで、上述したように膨張黒鉛が破砕され、導電性の低下と強度の低下が、特に成形体のゲートに近い部分で発生する。そこで、本発明では、ゲートによる圧損を極力低減し、ゲート断面積を上述した範囲とする。これにより、成形材料への剪断力の負荷に伴う膨張黒鉛の破砕による導電性と強度の低下と、充填後期の材料内圧の増加による寸法精度悪化を防止する。また、射出成形で成形した場合、熱圧縮成形と比較してキャビティ内への材料投入から型締めによる加圧までの時間が短く、成形体内部まで均一に硬化反応が進行して、破壊の起点や導電性低下の原因となるボイドが発生しにくく、一方で熱圧縮成形では材料投入から型締めまでの間に、成形材料の表面層のみが硬化してボイドを内部に残した状態で硬化してボイドが成形体に残留することが考えられる。よって、射出成形品の方が熱圧縮成形品よりも高強度、導電性の成形体が得られる場合もある。
【実施例】
【００３１】
以下に実施例及び比較例を挙げて本発明を更に説明するが、本発明はこれにより何ら限定されるものではない。
【００３２】
（実施例１〜４、比較例１〜５）
表１に示す配合に従い、材料合計５００ｇを１０Ｌのヘンシェルミキサーで予備混合した後、１Ｌの加圧ニーダーで、チャンバー温度１００℃で５分間混練した。これを粉砕機で粒径約２ｍｍの粒子状に粉砕して成形材料とし、下記に示す射出成形または熱圧縮成形を行った。
【００３３】
射出成形には型締め力８０ｔの熱硬化性樹脂用成形機(菱屋精工製)を用い、成形条件は、シリンダー温度はホッパ下５０℃、ノズル９０℃、金型温度１７０℃、射出速度２０ｍｍ／ｓｅｃ、硬化時間１８０秒とし、１辺１００ｍｍ、厚さ２ｍｍの正方形薄板状の形状に射出成形した。即ち、この成形体の断面積は２ｃｍ2である。射出成形に際し、ゲート形状（開口面積）が変えられる構造の成形金型を用い、表１に示すように、実施例１、実施例４、比較例３及び比較例５ではゲート部分の幅１００ｍｍで厚さ１．５ｍｍのフィルムゲート（即ち、ゲート断面積１．５ｃｍ2で成形体との断面積比７５％）、実施例２ではゲート部分の幅１００ｍｍで厚さ０．５ｍｍのフィルムゲート（即ち、ゲート断面積０．５ｃｍ2で成形体との断面積比２５％）、実施例３ではゲート部分の幅１００ｍｍで厚さ１．５ｍｍのファンゲート（即ち、ゲート断面積１．５ｃｍ2で成形体との断面積比７５％）、比較例１ではゲート部分の幅５ｍｍで厚さ２ｍｍの断面矩形のサイドゲート（即ち、ゲート断面積０．１ｃｍ2で成形体との断面積比５％）の各ゲートを用いて射出成形を行った。尚、各ゲートにおける射出成形時の最低圧力は表１に示す通りである。また、実施例４では、射出成形した後、オーブン中１９０℃で６０分間の二次架橋を行った。
【００３４】
また、比較例２及び比較例４では、成形材料約３５ｇを、予め１７０℃に予熱した１００×１００×２ｍｍの形状の成形金型に充填し、熱プレスにて１７０℃で１０分間圧縮成形した。
【００３５】
図２は、ゲート２２と、得られた成形体２１との位置関係を示す上面図であるが、図示されるように、成形体２１を９分割し、その部分Ａ〜Ｃについて厚さ、厚さ方向の電気抵抗率、曲げ強度及び厚さを測定し、それぞれの偏差を求めた。尚、曲げ強度はJIS  K7171プラスチック−曲げ特性の試験方法に準じて求め、その際、恒温槽付きのインストロン型万能試験機を使用し、試験雰囲気１００℃で行った。また、電気抵抗率は、図３に示すように、試料８１を、カーボンペーパー８２を介して電極８３にセットし、電極間に流した電流とカーボンペーパー間の電圧から、電気抵抗を計算し、さらにこれに試料面積を掛けて厚さ方向の電気抵抗率とした。結果を表１に示す。尚、比較例２及び比較例４の熱プレス成形品は、部位による厚さ、厚さ方向の電気抵抗率及び曲げ強度の差異は小さかったため、測定した代表的な値を部分Ａの欄に記した。
【００３６】
【表１】
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【００３７】
エポキシ樹脂：多官能エポキシ樹脂と硬化剤と硬化促進剤の混合物
フェノール樹脂：ノボラック型フェノール樹脂
膨張黒鉛：嵩密度１０ｋｇ／ｍ3の膨張黒鉛を粉砕して嵩密度１００ｋｇ／ｍ3とした            もの
カーボンブラック：平均粒径５〜１０μｍのアセチレンブラック
人造黒鉛：嵩密度６００ｋｇ／ｍ3
滑剤：ステアリン酸
硬化剤：ヘキサメチレンテトラミン
【００３８】
実施例１〜３、比較例１、２は、配合は同一であり、樹脂としてフェノール樹脂、導電性材料として膨張黒鉛を使用しており、また実施例１〜３、比較例１はゲートの形状が異なり、比較例２は熱圧縮成形で成形している。実施例４は樹脂としてエポキシ樹脂を使用し、導電性材料として膨張黒鉛と人造黒鉛とを５０：５０の比率でブレンドしたものを使用している。比較例３〜５は導電性材料として人造黒鉛のみを使用したものであり、また比較例４は比較例３と同一配合を熱圧縮成形したものである。また、比較例３、４の電気抵抗率が高かったため、比較例５では人造黒鉛の量を増やした組成となっている。
【００３９】
本発明に従う各実施例は、何れも導電性と強度が高い。また、何れもゲートに近いほど厚さが厚く、電気抵抗率が高く、強度が低い傾向があるが、部位による厚さ、電気抵抗率、強度の差異（偏差）が小さく、安定した物性が発現し、かつ寸法精度が高い。また、実施例１〜３は射出成形で得られたものであるが、同一配合で熱圧縮成形した比較例２と比較して強度と導電性が優れたものとなっている。熱圧縮成形したものよりも射出成形したものの方が優れた特性を示すことは、予想外の結果となった。
【００４０】
一方で、実施例１〜３と同一配合であるものの、サイドゲートを用いて射出成形した比較例１は熱圧縮成形した比較例２と比較して、導電性、強度共に劣る。また、部位毎の厚さのばらつきが大きく、ゲート付近が最も熱さが厚くなっている。さらに、導電性、強度も部位毎のばらつきが大きく、ゲート付近が最も導電性と強度が低い。
【００４１】
導電性材料として人造黒鉛を用いて射出成形した比較例３は、同一配合で熱圧縮成形した比較例４と比較して、物性は同等であるが、各実施例の１０倍程度の電気抵抗率となることから最重要特性である導電性に劣り、燃料電池用セパレータとしては問題がある。また、導電性を高くするために膨張黒鉛の配合量を多くした比較例５は、流動性が悪く成形機の射出圧力を限界まで高くしても射出成形することができなかった。
【図面の簡単な説明】
【００４２】
【図１】本発明及び従来の燃料電池用セパレータの一例を示す上面図である。
【図２】実施例の試験体及び物性測定部位を示す上面図である。
【図３】電気抵抗率の測定方法を説明するための模式図である。
【符号の説明】
【００４３】
１０  燃料電池用セパレータ
１１  平板部
１２  隔壁
１３  チャネル
２１  試験体
２２  ゲート
８１  試験体
８２  カーボンペーパー
８３  電極
８４  電流発生器
８５  電圧計
【図１】
2005302594.tif 000004
【図２】
2005302594.tif 000005
【図３】
2005302594.tif 000006