(57)【要約】【課題】本発明は、ランダムパルス発生器のα粒子発生源として使用できるようにするための密封２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏα線源（α粒子放出体）の製造方法およびその捕集装置を提供する。【解決手段】ラドン捕集による２１０Ｐｂ捕集装置によって２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを捕集する工程；捕集した該２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを水酸化物沈殿とし、該沈殿をポリカーボネイト（ＰＣ）フィルターで捕集する工程；該２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ水酸化物沈殿を溶解させて、２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ放射性薄膜を形成する工程；および該２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ放射性薄膜を密封し、保護する工程からなる密封２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏα線源（α粒子放出体）の製造方法。【選択図】  図１
2005010009.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ラドン捕集による２１０Ｐｂ捕集装置によって２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを捕集する工程；
捕集した該２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを水酸化物沈殿とし、該沈殿をポリカーボネイト（ＰＣ）フィルターで捕集する工程；
該２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ水酸化物沈殿を溶解して、２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ放射性薄膜を形成する工程；および
該２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ放射性薄膜を密封し、保護する工程からなる密封２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏα線源（α粒子放出体）の製造方法。
【請求項２】
前記ラドン捕集による２１０Ｐｂ捕集装置によって２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを捕集する工程が、ウラン系列の放射性核種を含有する物質を２２２Ｒｎ発生源とし、当該２２２Ｒｎ発生源より生成される２２２Ｒｎをキャリアガスとともに、２２２Ｒｎの沸点（−６２℃）以下の温度に冷却したコールドトラップに通して、２２２Ｒｎを液化させ、この液化した２２２Ｒｎの崩壊によって生成される娘核種の２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを、コールドトラップを室温に戻しコールドトラップ壁面に付着或いは残存した２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを溶剤で溶解液内に取り込み捕集することを特徴とする２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ捕集方法である、請求項１記載の密封２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏα線源（α粒子放出体）の製造方法。
【請求項３】
前記２２２Ｒｎ発生源が天然ウラン鉱粉末およびラジウム線源から選択される請求項２記載の製造方法。
【請求項４】
前記キャリアガスが窒素、乾燥空気である請求項２記載の製造方法。
【請求項５】
前記２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを溶解させる溶剤が硝酸、硫酸または塩酸溶液である請求項２記載の製造方法。
【請求項６】
前記捕集した該２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを水酸化物沈殿とし、該沈殿をポリカーボネイト（ＰＣ）フィルターで捕集する工程が、２１０Ｐｂとその崩壊で生成する核種である２１０Ｐｏを含む硝酸、硫酸または塩酸溶液に過剰の水酸化アンモニウム溶液を加えて水酸化物の沈殿を作成し、沈殿を熟成させた後、ＰＣフィルターで水酸化物沈殿となった２１０Ｐｂと２１０Ｐｏを捕集する方法である、請求項１記載の密封２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏα線源（α粒子放出体）の製造方法。
【請求項７】
前記２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ水酸化物沈殿を溶解させて、２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ放射性薄膜を形成する工程が、水酸化沈殿物として２１０Ｐｂと２１０Ｐｏを捕集したＰＣフィルターを、ジクロルエタンとジクロルメタンとの混合溶媒に溶解し、その溶解液を滴下してその溶液の自然蒸発により１ミクロン以下の薄膜を形成する方法である、請求項１記載の密封２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏα線源（α粒子放出体）の製造方法。
【請求項８】
前記ジクロルエタンとジクロルメタンとの混合比が１：１である請求項７記載の製造方法。
【請求項９】
前記２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ放射性薄膜を密封し、保護する工程が、別のＰＣフィルターをジクロルエタンとジクロルメタンとの混合溶媒に溶解し、その溶解液を、請求項７記載の方法により形成した薄膜の上に滴下して１ミクロン以下の薄膜を形成して、２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ放射性薄膜を密封し保護する方法である、請求項１記載の密封２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏα線源（α粒子放出体）の製造方法。
【請求項１０】
前記ジクロルエタンとジクロルメタンとの混合比が１：１である請求項９記載の製造方法。
【請求項１１】
滴下のために取り出す溶解液量を制御することにより、２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ原子の含有量を制御することを特徴とする請求項７乃至１０のいずれかに記載の密封２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏα線源（α粒子放出体）の製造方法。
【請求項１２】
２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを捕集するためのラドン捕集による２１０Ｐｂ捕集装置であって、該捕集装置が、
ウラン系列の放射性核種を含有する物質を含む２２２Ｒｎ発生源；
該２２２Ｒｎ発生源より生成される２２２Ｒｎガスをキャリアガスとともに捕集し、純粋なラドンガスのみをコールドトラップへ送出するための水分トラップ；および
２２２Ｒｎの沸点（−６２℃）以下の温度に冷却して該２２２Ｒｎガスを液化し、次いで２２２Ｒｎの崩壊によって発生する娘核種の内半減期の比較的長い２１０Ｐｂと２１０Ｐｏを発生させるための２２２Ｒｎ捕集トラップからなることを特徴とする装置。
【請求項１３】
前記２２２Ｒｎ発生源が天然ウラン鉱粉末およびラジウム線源から選択される請求項１２記載の装置。
【請求項１４】
前記キャリアガスが窒素、乾燥空気である請求項１２記載の装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、自然界に存在し壊変する放射性物質によって生成される原子を捕捉し、この捕捉した原子を所定の強度にするための原子個数の制御を行い、ランダムパルス発生器のα粒子発生源として使用できるようにするためのα粒子放出体の製造方法およびその製造装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来のα粒子放出体の製造方法としては、煙感知器に使用のために密封にするためのカバー材の間にα放射体を挟み、カバー材ごと圧延して引き伸ばし、所定の原子数の密度となった時に所定形状に切断し完成させる方法であった。また、ラドンガスを捕捉し液体窒素で冷却して溶液化し溶液状態でα放射体となる金属原子を捕捉する方法（例えば、特許文献１：ラドン捕集方法参照。）が提案されている。
【０００３】
【特許文献１】
特開  ２００２−２６５２０６号公報
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、これまでの方法では、α放出体を金材及び銀材などに挟み所定の線源強度になるまで圧延してα放射体の密度を制御する工程が必要であり特別な装置が必要であった。このため必然的にコストの上昇となる不都合があった。
本発明は、すでに完成された確実でかつ容易で安価な技術を使用して、密封されたα放射体線源を製造する方法およびその製造装置を提供することを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明は、ラドン捕集による２１０Ｐｂ捕集装置によって２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを捕集する工程；捕集した該２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを水酸化物沈殿とし、該沈殿をポリカーボネイト（ＰＣ）フィルターで捕集する工程；該２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ水酸化物沈殿を溶解して、２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ放射性薄膜を形成する工程；および該２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ放射性薄膜を密封し、保護する工程からなる密封２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏα線源（α粒子放出体）の製造方法に関する。
【０００６】
具体的には、本発明の密封２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏα線源（α粒子放出体）の製造方法は以下の工程からなるものである。
第一の工程は、ラジウムなどのウラン系列の放射性核種を含有する物質を２２２Ｒｎ発生源とし、当該２２２Ｒｎ発生源より生成される２２２Ｒｎを窒素や乾燥空気等のキャリアガスとともに、２２２Ｒｎの沸点（−６２℃）以下の温度に冷却したコールドトラップに通して、２２２Ｒｎを液化させ、この液化した２２２Ｒｎの崩壊によって生成される娘核種の２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを、コールドトラップを室温に戻しコールドトラップ壁面に付着或いは残存した２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを硝酸溶液などの溶剤で溶解液内に取り込み捕集する方法である。
第二の工程は、２１０Ｐｂとその崩壊で生成する核種である２１０Ｐｏを含む硝酸、塩酸または硫酸溶液に過剰の水酸化アンモニウム溶液を加えて水酸化物の沈殿を作成し、沈殿を熟成させた後、ポリカーボネイト（ＰＣ）フィルターで水酸化物沈殿となった２１０Ｐｂと２１０Ｐｏを捕集する方法である。
第三の工程は、ポリカーボネイト材のフィルターを溶解するために、ジクロルエタンとジクロルメタンとの好ましくは１：１混合液を使用することを特徴とする溶解方法である。ポリカーボネイトに捕捉された金属原子は、ポリカーボネイトを溶解することにより溶液中に取り込まれることになる。金属原子の周りにはジクロルエタンとジクロロメタンの分子が付着（結合）し溶液を取り出すことにより、金属原子を取り出すことが可能になる。さらにこの溶解液を滴下して自然乾燥により１ミクロン以下の薄膜を形成する方法である。
第四の工程は、ＰＣフィルターをジクロルエタンとジクロルメタンとの好ましくは１：１混合溶媒に溶解し、その溶解液を前記工程で形成した薄膜の上に滴下して１ミクロン以下の薄膜を形成して、前記工程で形成した２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ放射性薄膜を密封して保護する方法である。
【０００７】
本発明の密封２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏα線源（α粒子放出体）の製造方法においては、金属原子が溶解された溶液の滴下量を制御することにより、２１０Ｐｂと２１０Ｐｏの金属原子量を制御することができる。その具体的な作業の順序としては、以下である。
▲１▼  メンブレンフィルターの重量を測定する；
▲２▼  メンブレンフィルターに捕捉された２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ原子個数を測定する；
この測定は、捕捉された２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏが放出するγ線を測定する事により行い、コールドトラップによる２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏの親核種のラドン捕捉開始から捕捉終了までにフィルターに捕捉されたラドン原子量を算出できる。
▲３▼  フィルターを溶解する溶液の重量（質量）を測定する；
▲４▼  ２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏの捕捉原子個数と溶液の重量から、溶液中の２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ原子の濃度を求める；
▲５▼  必要なα粒子数を決め、このα粒子数に相当する溶液量を算出し、スポイト等で等量を所定の位置に滴下する；
▲６▼  滴下した部分を乾燥させて有機溶剤を蒸発させる。
【０００８】
さらに本発明は、２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを捕集するためのラドン捕集による２１０Ｐｂ捕集装置に関する。その装置は、ラジウムなどのウラン系列の放射性核種を含有する物質を含む２２２Ｒｎ発生源；該２２２Ｒｎ発生源より生成される２２２Ｒｎガスを窒素や乾燥空気等のキャリアガスとともに捕集し、純粋なラドンガスのみをコールドトラップへ送出するための水分トラップ；および２２２Ｒｎの沸点（−６２℃）以下の温度に冷却して該２２２Ｒｎガスを液化し、次いで２２２Ｒｎの崩壊によって発生する娘核種の内半減期の比較的長い２１０Ｐｂと２１０Ｐｏを発生させるための２２２Ｒｎ捕集トラップからなることを特徴とするものである。
【０００９】
【発明の実施の形態】
以下、図面を参照して本発明の密封２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏα線源（α粒子放射体）の製造方法並びにその製造方法に使用する装置の実施形態について詳細に説明する。
【００１０】
まず第一の工程の方法について説明する。
図１に示すように２２２Ｒｎ発生源として天然ウラン鉱粉末やラジウムなどのウラン系列の放射性核種を含有する物質を容器に入れる。この物質としては、ウラン鉱石の粉末やウラン鉱山の残土、ウラン精錬過程で発生する残土や、ラジウム線源も有効である。当該２２２Ｒｎ発生源より生成される２２２Ｒｎをコールドトラップに導入するために、窒素や乾燥空気等のキャリアガスや吸引のためのポンプなどを使用する。２２２Ｒｎ発生源からのガスはまず、モイスチャートラップ（水分トラップ）に導入される。モイスチャートラップは、２２２Ｒｎガスと同時に放出される水蒸気や水分を捕集し、純粋なラドンガスのみをコールドトラップへ送出するための装置である。モイスチャートラップは、ドライアイスやメタノールを使用して−２０℃以下に冷却して２２２Ｒｎ発生源で放出される水分を氷結させて壁面などに付着させて取り除く機能を有している装置である。構造としては図示していないがハニカム型、細管型、メッシュ型が適用可能であり、ガス流量と冷却材温度と構造材との熱伝導により最適な組み合わせとすることが出来る。コールドトラップの動作温度は、２２２Ｒｎを捕捉しないように氷点温度以下で２２２Ｒｎの沸点（−６２℃）温度以上の範囲とすることが重要である。
水分トラップから、２２２Ｒｎ捕集トラップまでの配管は、出来る限り断熱材で保護して水分トラップの出口ガス温度が２２２Ｒｎ捕集トラップまでの間に上昇しないようにすることが、重要である。これは２２２Ｒｎ捕集トラップの冷却効率をあげるためにも重要な因子となる。  水分トラップを出たガスは２２２Ｒｎ捕集トラップであるコールドトラップに入る。コールドトラップは、２２２Ｒｎの沸点（−６２℃）以下の温度に冷却するために、液体窒素を使用する。水分トラップで水分が取り除かれ２２２Ｒｎ成分が主となったガスは、２２２Ｒｎ捕集トラップのコールドトラップで液化される。効率よく冷却して液化するためには、水分トラップと同じような構造であるハニカム型、細管型、メッシュ型が適用可能である。
【００１１】
捕集期間は、２２２Ｒｎの半減期３．８２日と２１０Ｐｂの半減期２２．３年を考慮して（２２２Ｒｎの崩壊で生成される２１０Ｐｂの放射能量は２２２Ｒｎの全放射能量の約２０００分の１になる）、必要な２１０Ｐｂ線源強度と２２２Ｒｎガス発生速度によって調整するが、概ね１２日から１ケ月継続して捕集することが良い。
【００１２】
この液化した２２２Ｒｎの崩壊及びコールドトラップ内のガスの崩壊によって娘核種（２１８Ｐｏ，  ２１４Ｐｂ，  ２１４Ｂｉ，  ２１４Ｐｏ，  ２１０Ｐｂ，  ２１４Ｂｉ，  ２１０Ｐｏ）が２２２Ｒｎ溶液中や壁面に生成される。これらの娘核種もその半減期により崩壊し、半減期が比較的長い２１０Ｐｂと２１０Ｐｏが主に生成されることになる。前記一定期間捕集したコールドトラップは、２２２Ｒｎの半減期３．８２日を考慮して約４０日間低温に維持して２２２Ｒｎの９９．９％以上を減衰消滅させた後、徐々に室温に戻し、残留する極微量のラドンをガス体として放出させ、コールドトラップ壁面に付着或いは残存した２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを硝酸溶液などの溶剤で溶解する。この溶液とともに溶液内に含有する２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏを取り出すことを特徴とする２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ捕集方法である。
【００１３】
天然ウラン鉱の代わりにラドンまたは、ラドンを発生するラジウムを使用することもできる。ラドンは２２２Ｒｎを含む気体であれば良く、地下室、洞窟、ウラン鉱床等で捕捉できる気体でも良い。１００％ラドンそのものである必要は無い。また、２２２Ｒｎを発生するラジウム（２２６Ｒａ）あるいはラジウムを含む鉱石、岩石、から発生するラドンでも良い。
【００１４】
ラドンの崩壊で生成されるポロニウム、ビスマス、鉛は、ウランの崩壊系列の１部であり、必然的に生成される。生成された各原子は分離せずに２１０Ｐｂまで崩壊させ、１．５年から２年を経過させて２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏの放射平衡を成立させて、２１０Ｐｏから放出されるα粒子の半減期があたかも２１０Ｐｂ半減期である２２．３年で減少するようにする。この２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏをα放射体として使用する。
【００１５】
次に、第二の工程の方法について説明する。
前記した工程で作製した２１０Ｐｂとその崩壊で生成する核種である２１０Ｐｏを含む硝酸溶液（以下代表例として硝酸溶液で説明する）に過剰の水酸化アンモニウム溶液を加えて水酸化物の沈殿を作成する。２１０Ｐｂとその崩壊で生成する核種である２１０Ｐｏを含む硝酸溶液は、第一の工程の方法で捕捉した２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ金属原子を取り出すために、硝酸溶液で溶解させて作成しても良い。或いは、医療用線源として長期に使用されている２２６Ｒａアンプル線源を利用してアンプル内に生成した２１０Ｐｂと２１０Ｐｏを硝酸溶液で溶解しても良い。
沈殿を熟成させた後、水酸化物沈殿となった２１０Ｐｂと２１０Ｐｏをポリカーボネイト（ＰＣ）メンブレンフィルターに通過させて、沈殿物をフィルターに捕集する。ＰＣフィルターが装着された容器に十分に沈殿した水酸化物を溶液とともに流し込み、フィルター出口側を吸引することにより、フィルターで水酸化物と溶液とを分離する。
ポリカーボネイトフィルターは、表面捕集型０．１μｍニュークリポア・ポリカーボネイトフィルターを使用する。このフィルターは、ナルゲンヌク製フィルターユニット（有効ろ過面直径４５ｍｍ、孔径０．２μｍのニトロセルロースフィルター）等の上面に装着して用いると良い。
【００１６】
次に第三の工程の方法について説明する。
第三の工程は、ポリカーボネイト材のフィルターを溶解するために、ジクロルエタンとジクロルメタンとの好ましくは１：１混合液を使用することを特徴とする溶解方法である。
水酸化物沈殿として２１０Ｐｂと２１０Ｐｏとを捕捉したＰＣフィルターは、ジクロルエタンとジクロルメタンとの好ましくは１：１混合液で溶解する。水酸化物に捕捉された金属原子は、ポリカーボネイトを溶解することにより溶液中に取り込まれることになる。金属原子の周りにはジクロルエタンとジクロロメタンの分子が付着（結合）し溶液を取り出すことにより、金属原子を取り出すことが可能になる。ＰＣフィルターの溶解を図２に示す。
水酸化物を捕捉したＰＣフィルターを溶解した溶液には、２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏが含まれており、これをスポイト等によって取り出し、アルミ板や検出器のキャップ内側に滴下して、自然乾燥により１μｍ以下の薄膜を形成させる。その手順を図３に示す。
【００１７】
次に第四の工程の方法について説明する。
第四の工程は、まず新品のＰＣフィルターをジクロルエタンとジクロルメタンとの好ましくは１：１混合溶媒に溶解する。密封するための被膜の干渉縞リングなどが観察出来るまで十分乾燥させる。乾燥が確認できたら溶解液を前記した工程で形成した２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ薄膜の上に滴下して、同様に十分乾燥させて１ミクロン以下の薄膜を形成して、放射性薄膜を密封し保護する方法である。その具体的手順を図４に示す。
【００１８】
本発明の密封２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ線源（α粒子放出体）の製造方法においては、金属原子が溶解された溶液の滴下量を制御することにより、２１０Ｐｂと２１０Ｐｏの金属原子量を制御することができる。その具体的な作業の順序としては、以下である。
▲１▼  メンブレンフィルターの重量測定をする；
▲２▼  メンブレンフィルターに捕捉された２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ原子の個数の測定をする；
この測定は、捕捉された２１０Ｐｂが放出するγ線を測定することにより行う。
▲３▼  フィルターを溶解する溶液の重量（質量）を測定する；
▲４▼  ２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ原子の捕捉個数と溶液の重量から、溶液中の２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ原子の濃度を求める；
▲５▼  α放射体線源にするための必要な単位時間あたりのα粒子放出数を決め、このα粒子数に相当する溶液量を算出し、スポイト等で等量を所定の位置に滴下する；
▲６▼  滴下した部分を乾燥させて有機溶剤を蒸発させる。
【００１９】
本発明は、その本質的特性から逸脱することなく多くの形式のものとして具体化することができる。よって、上述した実施形態はもっぱら説明上のものであり、本発明を制限するものではない。
【００２０】
【効果】
本発明は、すでに完成された確実でかつ容易で安価な技術を使用して、密封されたα放射体線源を製造する方法およびその製造装置を提供することができた。このため必然的にコストの上昇を顕著に抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明で使用するラドン捕集による２１０Ｐｂ捕集装置の一例を示す概略図である。
【図２】本発明におけるＰＣフィルターの溶解方法の一例を示す概略図である。
【図３】本発明におけるフィルター溶解から薄膜形成までの手順の一例を示す概略図である。
【図４】２１０Ｐｂ−２１０Ｐｏ薄膜の密封方法の一例を示す概略図である。
【図１】
2005010009.tif 000003
【図２】
2005010009.tif 000004
【図３】
2005010009.tif 000005
【図４】
2005010009.tif 000006