(57)【要約】【課題】  エレクトロルミネセンスの用途に使用するための厚膜組成物の提供。【解決手段】  ａ）機能性成分、ｂ）ＰＶＤＦ／ＨＦＰポリマー樹脂、ＰＶＤＦ／ＨＦＰポリマー樹脂のコポリマー、またはそれらの混合物、およびｃ）有機溶媒を含む厚膜組成物であって、ｂ）はｃ）に溶解し、ただし、前記ＰＶＤＦ／ＨＦＰ樹脂が、ｉ）０．２〜０．７キロポイズの溶融粘度と、ｉｉ）８５〜９８℃の範囲のＤＳＣ溶融温度を有することを特徴とする厚膜組成物。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）機能性成分、
ｂ）ＰＶＤＦ／ＨＦＰポリマー樹脂、ＰＶＤＦ／ＨＦＰポリマー樹脂のコポリマー、またはそれらの混合物、および
ｃ）有機溶媒
を含む厚膜組成物であって、
ｂ）はｃ）に溶解し、
ただし、前記ＰＶＤＦ／ＨＦＰ樹脂が、ｉ）０．２〜０．７キロポイズの溶融粘度と、ｉｉ）８５〜９８℃の範囲のＤＳＣ溶融温度を有することを特徴とする厚膜組成物。
【請求項２】
前記機能性成分は、銀、炭素、グラファイト、またはそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
前記機能性成分は、蛍光体、蛍光体含有粒子、またはそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項１に記載の組成物。
【請求項４】
前記機能性成分は、ＢａＴｉＯ３、ＴｉＯ２、またはそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項１に記載の組成物。
【請求項５】
前記ＰＶＤＦ／ＨＦＰ樹脂は、樹脂組成物全体中にヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）を１２〜１６モル％含有することを特徴とする請求項１に記載の組成物。
【請求項６】
接着促進剤をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の組成物。
【請求項７】
フロー添加剤をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の組成物。
【請求項８】
前記有機溶媒は、カルビトールアセテートを含む群から選択されることを特徴とする請求項１に記載の組成物。
【請求項９】
エレクトロルミネセンスパネルの形成における、請求項１から８のいずれか一項に記載の組成物の使用。
【請求項１０】
（ａ）基板を提供する工程、
（ｂ）前記基板上に、少なくとも１層の蛍光体含有厚膜組成物を堆積させる工程、
（ｃ）前記（ｂ）の層上に、少なくとも１層の誘電性厚膜組成物を堆積させる工程、および
（ｄ）前記（ｃ）の層上に、少なくとも１層の導電性厚膜組成物を堆積させる工程を含み、
（ｂ）、（ｃ）、または（ｄ）の少なくとも１層が、ｉ）０．２〜０．７キロポイズの溶融粘度と、ｉｉ）８５〜９８℃の範囲のＤＳＣ溶融温度を有するＰＶＤＦ／ＨＦＰポリマー樹脂、ＰＶＤＦ／ＨＦＰポリマー樹脂のコポリマー、またはそれらの混合物を含有することを特徴とするエレクトロルミネセンスパネルの形成方法。
【請求項１１】
請求項１から９のいずれか一項に記載の組成物を利用することを特徴とするエレクトロルミネセンスパネル。
【請求項１２】
請求項１０に記載の方法によって形成されることを特徴とするエレクトロルミネセンスパネル。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、改良されたポリマー厚膜組成物と、特にこのような組成物のエレクトロルミネセンス（ＥＬ）の用途における使用とを指向する。
【背景技術】
【０００２】
本発明は、スクリーン印刷可能なエレクトロルミネセンス（ＥＬ）用厚膜組成物およびＥＬパネルまたはＥＬランプの形成におけるそれらの使用に関する。「パネル」および「ランプ」という用語は、同等のものを意味する。
【０００３】
ＥＬランプまたはパネルは、典型的には、ベース基板としてＩＴＯ（インジウムスズ酸化物）をスパッタしたポリエステル（ＰＥＴ）を用いて組み立てられる。ＩＴＯをスパッタしたＰＥＴの典型的な厚さは、５．０から７．０ミル（０．１２７から０．１７８ｍｍ）である。実際のＩＴＯの厚さは、約７５０から１５００ｎｍまでの範囲である。次に、蛍光体を含有する層を、ＩＴＯをスパッタしたポリエステル上にスクリーン印刷し、続いて約１３０℃で５〜１０分間、箱型オーブンまたはベルト駆動式オーブンのどちらかで乾燥させる。使用する蛍光体は、典型的には、遷移金属をドープしたＺｎＳである。次に、誘電体層をスクリーン印刷し、上記のように乾燥させる。通常、２層の誘電体を堆積させて乾燥させる。最後に、裏面電極の導体層を印刷して上記のように乾燥させ、完成したランプを形成する。組み立てられたとき、ＥＬランプは、基本的にはコンデンサであり、ＩＴＯ層が透明な導電層として機能し、該層は蛍光体層によって発せられた光を殆どまたは全く減衰させずにランプの前面を通過させることを可能にする。これらのランプは、一般的には、ＡＣ（交流）で作動する。
【０００４】
ＥＬランプを作製するために使用されるスクリーン印刷が可能なインキまたはペーストは、溶媒に溶解した樹脂またはポリマー、および所定の組成物に特定の機能を与えるのに役立つ機能性成分から構成されている。現行のＥＬランプの大部分に使用されている樹脂は、フルオロポリマーとして知られる一般的な種類に属する。シアノエチル化デンプン類またはエポキシ類のような他の樹脂もまた用いられている。残念ながら、溶解性の問題のために、好ましいグリコールエーテル類を、典型的には使用することができない。上記のように、蛍光体ペーストは、樹脂／溶媒の溶液（以後、媒体と称す）中に懸濁したＺｎＳ粒子を含有する。誘電層ペーストまたは絶縁層ペーストは、フルオロポリマーベースの媒体中に分散したチタン酸バリウム粉末のような高誘電率材料を含有する。
【０００５】
裏面電極の銀ペーストは、上記で定義したような媒体に分散した銀フレークから構成されており、一方、炭素電極ペーストには、適当な媒体に分散した導電性のカーボンブラックおよびグラファイトが用いられる。裏面電極としての炭素の使用は、より低コストの材料であり、かつ、ＥＬランプがバイアス下に置かれる場合、水の存在下で銀イオンが移動する傾向にあるために、より普及している。
【０００６】
小さいＥＬランプ（例えば、２×２インチ（５．０８×５．０８ｃｍ））を組み立てる場合には、性能をさほど犠牲とせずに銀電極を炭素電極に置き換えることができる。大きいランプに対しては、より低い抵抗の銀がより均一に光るＥＬランプをもたらすので、銀電極の使用が望ましいと思われる。
【０００７】
以下の特許が、先行技術の状況を示している。
【０００８】
Ｂｕｓｈらは、ＤＭＡＣ溶媒および／または他のより高沸点の溶媒／潜溶媒／増量剤と共に、実質的に架橋されていない形のＰＶＤＦ／ＨＦＰコポリマー樹脂バインダを用いて製造したＥＬパネルを開示している（特許文献１参照）。その樹脂バインダは、１．０〜８．５ｋＰの溶融粘度および示差走査熱量計（ＤＳＣ）による１０３〜１１５℃の溶融温度によって特徴づけられる。
【０００９】
ＥＬランプは、時間とともに指数関数的に劣化するので、この劣化を減少させ、それによってランプの寿命を改良する新しい方法を見出すことが主要な関心事である。その劣化の速度は、ランプが作動する電圧／周波数、およびランプがさらされる温度／湿度に関係づけられる。電圧／周波数が高ければ高いほど、その劣化は悪化する。同様に、温度／湿度が高ければ高いほど、その劣化は悪化する。したがって、ＥＬランプの望ましい改良は、使用できる寿命を引延ばすことであろう。すなわち、ＥＬランプは、通常、それらの元の明るさの百分率によってモニターされるので、２００時間後に最初の明るさの５０％を有するランプは、１００時間後にその最初の明るさの５０％を有するランプより有用である。寿命の延長によって、ＥＬランプの新たな市場が開かれるであろう。グリコールエーテル類のような一般的な溶媒にポリマー類をより多く溶解させることにより、ポリマーの使用を容易にすることもまた非常に望ましいであろう。
【００１０】
【特許文献１】米国特許第６，４４５，１２８号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
したがって、以上の観点から、本発明の目的は、寿命の改良すなわち寿命の延長を示すＥＬランプの加工において使用するためのスクリーン印刷可能なペーストを提供することである。
【００１２】
本発明の他の目的は、裏面電極として銀を使用することにより、より明るいＥＬランプを製造することである。
【００１３】
本発明の他のさらなる目的は、裏面電極として銀を利用し、著しい銀イオン移動を示さないＥＬランプ用のスクリーン印刷可能なペーストを製造することである。
【００１４】
本発明の他の目的は、ランプの構成において、少なくとも１つのスクリーン印刷可能なペーストの媒体の不可欠部分としてＰＶＤＦ／ＨＦＰのコポリマーを含有する、ＥＬランプ用のスクリーン印刷可能なペーストを提供することである。
【００１５】
本発明のさらに他の目的は、安定した溶液粘度を有しており、溶液の老化(age)にしたがって「短絡」の発生を増加させず、かつ、グリコールエーテル溶媒に可溶なＥＬランプ用のスクリーン印刷可能なペーストを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本発明の厚膜組成物は、ａ）機能性成分と、ｂ）ＰＶＤＦ／ＨＦＰポリマー樹脂、ＰＶＤＦ／ＨＦＰポリマー樹脂のコポリマー、またはそれらの混合物と、ｃ）有機溶媒とを含む厚膜組成物であって、ｂ）ＰＶＤＦ／ＨＦＰポリマー樹脂、ＰＶＤＦ／ＨＦＰポリマー樹脂のコポリマー、またはそれらの混合物は、ｃ）有機溶媒に溶解し、ただし、前記ＰＶＤＦ／ＨＦＰ樹脂が、ｉ）０．２〜０．７キロポイズの溶融粘度と、ｉｉ）８５〜９８℃の範囲のＤＳＣ溶融温度を有するという条件であることを特徴としている。
【００１７】
本発明のエレクトロルミネセンスパネルの形成方法は、（ａ）基板を提供する工程、（ｂ）前記基板上に少なくとも１層の蛍光体含有厚膜組成物を堆積させる工程、（ｃ）前記（ｂ）の層上に少なくとも１層の誘電性厚膜組成物を堆積させる工程、および（ｄ）前記（ｃ）の層上に少なくとも１層の導電性厚膜組成物を堆積させる工程を含み、（ｂ）、（ｃ）、または（ｄ）の少なくとも１層が、ｉ）０．２〜０．７キロポイズの溶融粘度と、ｉｉ）８５〜９８℃の範囲のＤＳＣ溶融温度を有するＰＶＤＦ／ＨＦＰポリマー樹脂、ＰＶＤＦ／ＨＦＰポリマー樹脂のコポリマー、またはそれらの混合物を含有することを特徴としている。
【発明の効果】
【００１８】
我々は思いがけず、ＰＶＤＦ／ＨＦＰコポリマーで、溶融温度と溶融粘度との両方が先行技術で記されている値の範囲から著しく異なる場合に、著しい利点が観察され得ることを見出した。本発明で使用されるＰＶＤＦ／ＨＦＰコポリマーの溶液粘度は、先行技術で規定されているものより経時的にはるかに安定していることが見出された。このことは、時間とともに「短絡」を起こす傾向が、本明細書に記したＰＶＤＦ／ＨＦＰコポリマーを使用すると、先行技術のものと比較して大幅に減少させられるという点で、著しい改良である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
本発明を使用して、１）蛍光体含有ペースト組成物、２）誘電性もしくは絶縁性ペースト組成物、３）炭素電極ペースト組成物、または４）銀電極ペースト組成物のような組成物を製造でき、これらの組成物がＥＬランプの形成において上記の各層を構成する。
【００２０】
これらの厚膜組成物は、該組成物に適切な機能特性を与える機能性成分を含んでいる。当該機能性成分は、例えば、導電性粒子、誘電特性を与える粒子、または電界の存在する中で光の放射が可能な蛍光体から構成されてもよい。
【００２１】
これらの機能性成分は、機能性相の担体として作用する有機媒体中に分散させられる。当該有機媒体は、溶媒に溶解したポリマーまたは樹脂成分からなる。
【００２２】
本発明の厚膜組成物（１つまたは複数）の主たる成分を、本明細書で以下に論じる。
【００２３】
Ａ．機能性成分
当該厚膜組成物（１つまたは複数）中の機能性成分（１つまたは複数）は、１）蛍光体もしくは蛍光体を含有する粒子またはこれらの混合物；２）チタン酸バリウムおよび二酸化チタン、もしくはこれらの混合物のような誘電性粒子または絶縁性粒子；あるいは３）銀、グラファイト、炭素、またはこれらの混合物のような導電性粒子であり得る。当該機能性成分の粒径および形状は、それが適用方法に対して適切である限り特に重要ではない。
【００２４】
当該機能性成分の粒径分布は、本発明の有効性に関してはそれ自体決定的に重要ではない。しかしながら、実際問題としては、その粒径は、０．１から５０ミクロン、そして好ましくは０．１から２０ミクロンの範囲であることが望ましい。
【００２５】
Ｂ．有機媒体
本発明の有機媒体は、本技術分野において慣用なものではなく、溶媒（１つまたは複数）中のポリマーからなる溶液で、組成物に独特な特性を与える。さらに、本発明のポリマー樹脂は、有機溶媒に溶解性でなければならない。
【００２６】
本発明のポリマー樹脂は、特に重要である。本発明で使用される樹脂は、フルオロカーボン樹脂の一群中のメンバー、ポリビニリデンフルオリド（ＰＶＤＦ／ＨＦＰ）およびそれらのコポリマーであって、無色の気体の１，１−ジフルオロエチレン（Ｈ２Ｃ＝ＣＦ２）を重合して製造される。当該樹脂は、高温に対して熱的に安定であり、他のフッ素樹脂より強くて耐摩耗性であり、かつ、慣用の熱可塑性プラスチック用の装置での加工が容易である。さらに、本発明のポリマー樹脂は、次の物理的特性、すなわち、（１）０．２〜０．７キロポイズの溶融粘度；（２）８５〜９８℃のＤＳＣ溶融温度、および（３）樹脂組成物全体中１２〜１６モル％のヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）のモル％によって特徴づけられる。当該樹脂の分子量は、１００，０００から２００，０００の範囲である。溶融粘度およびＤＳＣ溶融温度により示されるように、本発明でなされる分子量範囲の選択によって、Ｂｕｓｈらの特許文献１を超える驚くべき結果が示されている。実際には、Ｂｕｓｈの特許の図４に、ＥＬランプに用いるための溶融粘度およびＤＳＣ溶融温度の彼らが開示した適当な範囲が示されている（第６欄、第２２行目〜第５５行目を参照）。
【００２７】
厚膜組成物で見られる最も広く使用される溶媒は、酢酸エチル、およびα−もしくはβ−テルピネオールのようなテルペン類、またはそれらの混合物であり、ケロシン、フタル酸ジブチル、ブチルカルビトール、ブチルカルビトールアセテート、ヘキシレングリコール、並びに高沸点のアルコール類およびアルコールエステル類のような他の溶媒を含むことができる。さらに、基板に適用した後の急速な硬化を促進するための揮発性液体を、そのビヒクル中に含むことができる。好ましい媒体は、グリコールエーテル類およびβ−テルピネオールに基づく。これらおよび他の溶媒の様々な組合せを考案して、粘度および揮発性の望ましい要件が得られる。
【００２８】
Ｃ．追加成分
本発明の組成物（１つまたは複数）に、望ましい特性を与えるために追加成分を加えてもよい。例えば、接着促進剤またはフロー添加剤(flow additive)を加えることができる。典型的な接着促進剤の例としては、アクリル含有媒体が含まれる。典型的なフロー添加剤としては、Ｓｏｌｕｔｉａ，Ｉｎｃ．社から市販されているＭｏｄａｆｌｏｗ（登録商標）のような製品が挙げられる。
【００２９】
Ｄ．組成物（１つまたは複数）の形成
典型的に、上で詳述した機能性成分は、機械混合によって有機媒体（ビヒクル）と混合され、印刷に適したコンシステンシーとレオロジーとを有するペースト状組成物（「ペースト」と呼ばれる）が形成される。当該有機媒体は、その中で固形物が適度な安定度をもって分散することができるものでなければならない。当該媒体のレオロジー特性は、組成物に優れた適用特性を与えるようでなくてはならない。そのような特性としては、適度な安定度を有する固形物の分散、組成物の良好な適応性、適度な粘度、チキソトロピー、基板と固形物との適度な濡れ性、良好な乾燥速度、乱暴な取り扱いに耐えるのに十分な乾燥フィルム強度が含まれる。
【００３０】
遊星形ミキサーを用いる機械混合により、固形物を有機媒体と混合し、次いで、３本ロールミルで分散させて、スクリーン印刷に適したコンシステンシーとレオロジーを有するペースト状の組成物を形成する。その後、厚膜技術の当業者に知られている慣用の方法で基板上に「厚膜」として印刷される。
【００３１】
分散体中の無機固形物に対する厚膜組成物中の有機媒体の比率は、ペーストの適用方法および使用される有機媒体の種類に依存する。通常、良好な被覆率を達成するために、分散体は、上記のような、５０〜９１重量％の無機固形物と５０〜９重量％のビヒクルとを相補的に含有する。本発明の組成物は、勿論、その有利な特性に影響を及ぼさない他の材料を添加することにより改質させることができる。そのような配合物は、当該技術水準内に十分入る。
【００３２】
当該ペーストは、３本ロールミル上で都合よく調製される。ペーストの粘度は、ブルックフィールドＨＢＴ粘度計により、低、中および高のずり速度で測定したとき、典型的には以下の範囲内である。
【００３３】
【表１】
2005166667.tif 000002
【００３４】
Ｅ．用途
本発明のペーストは、本明細書の以下に記載するようなエレクトロルミネセンスパネルまたはランプの形成に利用され得る。ベース基板は、典型的にはＩＴＯ（インジウムスズ酸化物）をスパッタしたポリエステル（ＰＥＴ）から構成されるものを提供される。
【実施例】
【００３５】
本発明を、これから実施例および比較例（実施例１および２）によりさらに詳細に説明する。
【００３６】
実施例で使用される鍵となるポリマー樹脂
実験用ＶＤＦ／ＨＦＰコポリマー：米国ニュージャージー州ソロフェアのＳｏｌｖａｙ  Ｓｏｌｅｘｉｓ社から市販されている、ＰＶＤＦ／ＨＦＰのコポリマー；溶融粘度０．４５ｋＰ；溶融温度９４℃
ＨＹＬＡＲ（登録商標）ＳＮ（商標）：Ａｕｓｉｍｏｎｔ  ＵＳＡ社から市販されている、ＰＶＤＦ／ＨＦＰのコポリマー；溶融粘度４．５ｋＰ；溶融温度１０９℃
ＫＹＮＡＲ（登録商標）９３０１：Ａｔｏｆｉｎａ  Ｃｏｒｐ．社から市販されている、ＰＶＤＦ／ＰＴＦＥ／ＨＦＰのターポリマー；溶融粘度１．７ｋＰ；溶融温度９０℃
ここで注意すべきは、ＫＹＮＡＲ（登録商標）９３０１は、ＨＹＬＡＲ（登録商標）樹脂のようなＰＶＤＦ／ＨＦＰのコポリマーではないことである。
【００３７】
（実施例１）
約１００℃まで加熱しながら２時間攪拌して、３５．０ｇの実験用ＶＤＦ／ＨＦＰコポリマー（米国ニュージャージー州ソロフェアのＳｏｌｖａｙ  Ｓｏｌｅｘｉｓ社から市販されている）を、６５．０ｇのカルビトールアセテート溶媒（Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社から入手した）に溶解させることにより媒体を調製した。樹脂はすべて溶解して透明な溶液を生成した。この溶液を実験用ＶＤＦ／ＨＦＰコポリマー媒体と呼ぶ。
【００３８】
次いで、上記の媒体を使用して、蛍光体含有ペースト（Ａ）、誘電性または絶縁性ペースト（Ｂ）、炭素電極ペースト（Ｃ）、および銀電極ペースト（Ｄ）を同様に製造した。これらの厚膜ペーストは、以下のようにして作製した：
（Ａ）ＥＬ蛍光体（タイプＡＮＥ４３０としてＯｓｒａｍ  Ｓｙｌｖａｎｉａ社から入手）６０．０ｇを、上記の実験用ＶＤＦ／ＨＦＰコポリマー媒体３７．２５ｇ、アクリル含有媒体２．５ｇ、およびフロー添加剤０．２５ｇと混合した。当該成分を、中間速度で３０分間混合した。黄緑色のペーストが得られた。
（Ｂ）実験用ＶＤＦ／ＨＦＰコポリマー媒体４７．２５ｇを、チタン酸バリウム粉末３７．５ｇ、二酸化チタン粉末１２．５ｇ、アクリル含有媒体２．５ｇ、およびフロー添加剤０．２５ｇと混合した。これらの成分を約４５分間混合し、続いて３本ロールミルに数回通した。その結果、白色のペーストが得られた。
（Ｃ）導電性炭素（Ｃａｂｏｔ  Ｃｏｒｐ社から入手）５．０ｇを、グラファイト（Ｄｉｘｏｎ  Ｃｏｒｐ社から入手）１４．０ｇ、フロー添加剤０．５ｇ、および上記の実験用ＶＤＦ／ＨＦＰコポリマー媒体８０．５ｇと混合した。これらの成分を約４５分間混合し、続いて３本ロールミルに数回通した。その結果、黒色のペーストが得られた。
（Ｄ）銀フレーク（ＤｕＰｏｎｔ社製；平均粒径７ミクロン）６０．０ｇを、実験用ＶＤＦ／ＨＦＰコポリマー媒体３４．７５ｇ、アクリル含有媒体５．０ｇ、およびフロー添加剤０．２５ｇと約３０分間混合し、続いて３本ロールミルに数回通した。その結果、銀色をしたペーストが得られた。
【００３９】
ＥＬランプを、標準的な手順により組み立てた。全ての例に対して使用される出発時の基板は、ＣＰＦｉｌｍｓ，Ｉｎｃ．社から入手した２００オーム、７．０ミル（０．１７７８ｍｍ）厚のＩＴＯをスパッタしたＰＥＴであった。２００メッシュのステンレス鋼のスクリーンを使用して各層を印刷した。
【００４０】
各層をスクリーン印刷した後、それを箱型オーブン中１３０℃で１０分間乾燥した。
【００４１】
このようにして、（Ａ）を１層、（Ｂ）を２層、および（Ｄ）を１層、上述のように加工した。次いで、ＥＬランプを１１５Ｖ／４００ＨｚのＡＣで作動させ、初期の明るさ、すなわち輝度を測定した。この測定の後、一部を６０℃／相対湿度９０％で数百時間老化させて、明るさの測定値を得た。比較として、実験用ＶＤＦ／ＨＦＰコポリマーを使用する代わりに別のフルオロポリマーを使用したこと以外は、全く上記の手順を再現し、ＥＬランプを作製した。すなわち、Ａｔｏｆｉｎａ  Ｃｏｒｐ．社から入手でき、ＫＹＮＡＲ（登録商標）９３０１として市販されているＰＶＤＦ／ＰＴＦＥ／ＨＦＰのターポリマーを使用した。
【００４２】
上記の老化の検討結果を以下に示す：
【００４３】
【表２】
2005166667.tif 000003
【００４４】
さらに、実験用ＶＤＦ／ＨＦＰコポリマーの群が、ＫＹＮＡＲ（登録商標）の群と比較して、大きく減少した銀イオン移動を示すはるかに少ない汚染(staining)または欠陥(blemishing)を示すということに気付いた。上のデータが示すように、１９０時間の促進老化後、実験用ＶＤＦ／ＨＦＰコポリマーの群の寿命は、ＫＹＮＡＲ（登録商標）の群と比較して延びている（初期の明るさの４８％対３４％）。さらに、実際の明るさの値は、この時間の後、２倍になっている（３１．９対１５．９ｃｄ／ｍ２）。これは、著しい予想外の改良である。
【００４５】
（実施例２）
比較の目的で上記の手順により、ＨＹＬＡＲ（登録商標）ＳＮ（商標）樹脂（Ａｕｓｉｍｏｎｔ  ＵＳＡ社の市販されている）を使用することを試みた。しかしながら、ＥＬランプを作製する全ての試みは、ある程度短絡したランプを常にもたらした。この樹脂を使用すると典型的な歩留まり(yield)は、当初は６０〜９５％であり、時間と共にこの歩留まりは常に低下した。ランプ用の樹脂として実験用ＶＤＦ／ＨＦＰコポリマーを使用すると歩留まりは、常に１００％近くであった。時間の関数としてのＨＹＬＡＲ（登録商標）ＳＮ（商標）対実験用ＶＤＦ／ＨＦＰコポリマーの溶液粘度の比較は、予想外の著しい差異を示した。
【００４６】
【表３】
2005166667.tif 000004
【００４７】
上の全測定は、ブルックフィールドＲＶＴ粘度計で、＃１４スピンドルを用い、１０ＲＰＭ（毎分１０回転）、２５℃で実施した。
【００４８】
結果は、ＨＹＬＡＲ（登録商標）ＳＮ（商標）が、時間とともに安定性が低下することを明白に示している。１ヶ月の間に粘度がＨＹＬＡＲ（登録商標）ＳＮ（商標）で５５０％増加するのに対して実験用ＶＤＦ／ＨＦＰコポリマーでは約３５％の増加であることに注目されたい。ＨＹＬＡＲ（登録商標）ＳＮ（商標）に対して示された粘度の大きな増加は、時間とともに見られる短絡の発生とよく相関しているものと思われる。幾分かのＨＹＬＡＲ（登録商標）ＳＮ（商標）樹脂が、時間とともに析出するか、または「ゲル構造」を形成するものと思われる。実験用ＶＤＦ／ＨＦＰコポリマーではそのような現象は全く見られず、さらに、前述の利点のすべてが依然として維持される（延長された寿命、減少した銀イオン移動など）。これにより、実験用ＶＤＦ／ＨＦＰコポリマーの使用は、ＥＬランプのペーストにおける使用に対して、ＨＹＬＡＲ（登録商標）ＳＮ（商標）よりはるかに好ましいことを示しているものと思われる。ＨＹＬＡＲ（登録商標）ＳＮ（商標）は、実験用ＶＤＦ／ＨＦＰコポリマーの溶融粘度と大きく異なる溶融粘度（中点値(midrange value)４．５ｋＰ対０．４５ｋＰ）を有し、同様に大きく異なる溶融温度（中点値１０９℃対９４℃）を有する。