(57)【要約】【課題】  表面平滑性に優れた誘電体層を効率的に形成することができ、膜形成材料層の可撓性に優れ、当該膜形成材料層の表面に屈曲亀裂（ひび割れ）が生じることがなく、柔軟性に優れ、ロール状に巻き取る操作を容易に行うことができ、膜形成材料層が好適な粘着性を示し、取扱性（ハンドリング性）を良好であり、膜形成材料層の転写性（基板に対する加熱接着性）に優れている、非鉛系ガラス粉末を用いた転写フィルムを提供する。【解決手段】  〔Ａ〕鉛を含まない無機物質から構成されるガラス粉末１００重量部に対し、〔Ｂ〕結着樹脂３０〜７０重量部を含有することを特徴とする、ガラス粉末含有樹脂組成物および当該組成物から得られる転写フィルムを提供する。【選択図】          なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
〔Ａ〕鉛を含まない無機物質から構成されるガラス粉末１００重量部に対し、〔Ｂ〕結着樹脂３０〜７０重量部を含有することを特徴とする、ガラス粉末含有樹脂組成物。
【請求項２】
〔Ａ〕ガラス粉末が、ピクノメーター法で測定した比重が２．０〜４．０の範囲にあるガラス粉末である、請求項１記載のガラス粉末含有樹脂組成物。
【請求項３】
〔Ｂ〕結着樹脂が、下記式（Ｉ）で表される構成単位を有する重合体であることを特徴とする、請求項１記載のガラス粉末含有樹脂組成物。
【化１】
2005264138.tif 000009
（式（Ｉ）中、Ｒ1 は水素原子またはメチル基であり、Ｒ2 はメチレン基または炭素数２〜４のアルキレン基であり、Ｒ3 は炭素数１〜４のアルキル基である。）
【請求項４】
支持フィルム上に、請求項１乃至３記載のガラス粉末含有樹脂組成物から得られる膜形成材料層を有することを特徴とする、転写フィルム。
【請求項５】
請求項１乃至３記載のガラス粉末含有樹脂組成物から得られる膜形成材料層を基板上に形成し、当該膜形成材料層を焼成することにより、前記基板上に誘電体層を形成する工程を有することを特徴とする、プラズマディスプレイパネルの製造方法。
【請求項６】
膜形成材料層を基板上に形成する方法として、請求項４記載の転写フィルムを用いて支持フィルム上に形成された膜形成材料層を基板上に転写する方法を用いる、請求項５記載のプラズマディスプレイパネルの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ガラス粉末含有樹脂組成物と、これから得られる転写フィルムおよびこれを用いたプラズマディスプレイパネルの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、平板状の蛍光表示体としてプラズマディスプレイパネル（以下、「ＰＤＰ」ともいう）が注目されている。図１は交流型のＰＤＰの断面形状を示す模式図である。同図において、１および２は対抗配置されたガラス基板、３および１１は隔壁であり、ガラス基板１、ガラス基板２、背面隔壁３および前面隔壁１１によりセルが区画形成されている。４はガラス基板１に固定された透明電極、５は透明電極４の抵抗を下げる目的で、当該透明電極４上に形成されたバス電極、６はガラス基板２に固定されたアドレス電極、７はセル内に保持された蛍光物質、８は透明電極４およびバス電極５を被覆するようガラス基板１の表面に形成された誘電体層、９はアドレス電極６を被覆するようガラス基板２の表面に形成された誘電体層、１０は例えば酸化マグネシウムよりなる保護膜である。また、カラーＰＤＰにあっては、コントラストの高い画像を得るため、ガラス基板と誘電体層との間に、カラーフィルター（赤色・緑色・青色）やブラックマトリックスなどを設けることがある。
【０００３】
ＰＤＰの一般的な製造工程は、前面板製造工程、背面板製造工程、組立工程に分けられる。前面板製造工程および背面板製造工程では、ガラス基板上に電極を形成し、これら電極およびガラス基板を覆うように、低融点ガラスを主成分とする誘電体層を形成する。この誘電体層の形成方法としては、低融点ガラス粉末を含有するペースト状組成物を調製し、このペースト状組成物から溶剤を除いた膜形成材料層を基板上に形成し、当該膜形成材料層を焼成する方法が好ましく用いられている。基板上に膜形成材料層を形成する方法としては、スクリーン印刷によりペースト状組成物を基板に塗布する方法などが用いられるが、特に、ペースト状組成物を支持フィルム上に塗布して膜形成材料層を形成した転写フィルムを用い、当該転写フィルムの膜形成材料層を基板上に転写する転写法を用いると、膜厚の均一性および表面の均一性に優れた誘電体層を形成することができ、非常に好ましい。
これら誘電体層の主成分である低融点ガラスには、一般的に鉛を含有するものが使用されており、廃棄、埋め立てにより鉛が溶出するため、環境上の問題が指摘され、早急な対応が望まれている。
【０００４】
【特許文献１】特開平９−１０２２７３号
【特許文献２】特開２０００−１２８５６７号
【特許文献３】特開２０００−２２６２３１号
【特許文献４】特開２０００−２２６２３２号
【特許文献５】特開２０００−８６２８６号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、従来のペースト状組成物に、鉛を含有しない、いわゆる非鉛系ガラスフリットを用いた場合には、ペースト化が困難であったり、適正な焼成時間で焼成できる組成物が得られなかったりするという問題がある。また、上述した転写フィルムを形成した場合には、可撓性が不足したり、転写性の良い転写フィルムが得られなかったりするという問題があり、当該転写フィルムから得られる誘電体層が、表面平滑性や膜厚均一性に優れたものにならないという問題がある。
【０００６】
本発明は、以上のような事情に基づいてなされたものである。
本発明の第１の目的は、作業環境および廃棄物処理に問題のないガラス粉末含有樹脂組成物および転写フィルムを提供することにある。
本発明の第２の目的は、膜形成材料層の可撓性に優れた転写フィルムを提供することにある。
本発明の第３の目的は、膜形成材料層の転写性（基板に対する加熱密着性）に優れた転写フィルムを提供することにある。
【０００７】
本発明の第４の目的は、表面平滑性に優れた誘電体層を好適に形成することができるＰＤＰの製造方法を提供することにある。
本発明の第５の目的は、膜厚の均一性に優れた誘電体層を有するＰＤＰの製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明のガラス粉末含有樹脂組成物は、〔Ａ〕鉛を含まない無機物質から構成されるガラス粉末１００重量部に対し、〔Ｂ〕結着樹脂３０〜７０重量部を含有することを特徴とする。
【０００９】
本発明の転写フィルムは、前記ガラス粉末含有樹脂組成物から得られる膜形成材料層を有することを特徴とする。
【００１０】
本発明のＰＤＰの製造方法は、本発明のガラス粉末含有樹脂組成物から得られる膜形成材料層を基板上に形成し、当該膜形成材料層を焼成することにより、前記基板上に誘電体層を形成する工程を有することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の組成物および転写フィルムによれば下記のような効果が奏される。
（１）鉛成分を含有しないので、作業環境の改善につながり、さらに廃棄物処理の問題が解決される。
（２）表面平滑性に優れた誘電体層を効率的に形成することができる。
（３）膜形成材料層の可撓性に優れ、当該膜形成材料層の表面に屈曲亀裂（ひび割れ）が生じることはない。
（４）柔軟性に優れ、ロール状に巻き取る操作を容易に行うことができる。
（５）膜形成材料層が好適な粘着性を示し、取扱性（ハンドリング性）を良好である。
（６）膜形成材料層の転写性（基板に対する加熱接着性）に優れている。
【００１２】
本発明の製造方法によれば下記のような効果が奏される。
（１）鉛成分を含有しないので、作業環境の改善につながり、さらに廃棄物処理の問題が解決される。
（２）膜厚の大きい誘電体層を効率的に形成することができる。
（３）大型パネルに要求される誘電体層を効率的に形成することができる。
（４）膜厚の均一性および表面平滑性に優れた誘電体層を備えたＰＤＰを効率的に形成することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明のガラス粉末含有樹脂組成物（以下、単に「組成物」ともいう）について詳細に説明する。
本発明の組成物は、ガラス粉末および結着樹脂を必須成分として含有し、通常溶剤を含有するペースト状の組成物である。
【００１４】
＜ガラス粉末＞
本発明で用いるガラス粉末は、鉛を含まない無機物質から構成されることを特徴とする。鉛を含まないガラスを用いることで、廃棄、埋め立てにより鉛が溶出するという環境上の問題が生じないＰＤＰを得ることが可能になる。
好適なガラス粉末の具体例としては、１．酸化亜鉛、酸化リン、酸化ケイ素（ZnO−P2O5−SiO2系）の混合物、２．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素（ZnO−B2O3−SiO2系）の混合物、３．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化カリウム（ZnO−B2O3−K2O系）の混合物、４．酸化リン、酸化ホウ素、酸化アルミニウム（P2O5−B2O3−Al2O3系）の混合物、５．酸化亜鉛、酸化リン、酸化ケイ素、酸化アルミニウム（ZnO−P2O5−SiO2−Al2O3系）の混合物、６．酸化亜鉛、酸化リン、酸化チタン（ZnO−P2O5−TiO2系）の混合物、７．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム（ZnO−B2O3−SiO2系−K2O系）の混合物、８．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化カルシウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−CaO系）の混合物、９．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化アルミニウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−Al2O3系）の混合物、１０．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化アルミニウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−CaO−Al2O3系）の混合物、１１．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−Al2O3−CaO−SrO系）の混合物などを例示することができる。これらのうち、酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化アルミニウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−CaO−Al2O3系）の混合物が特に好ましい。
本発明に用いるガラス粉末の軟化点は、４００〜６５０℃、好ましくは４５０〜６００℃とされる。ガラス粉末の軟化点が４５０℃未満である場合には、当該組成物により得られる膜形成材料層の焼成工程において、ガラス粉末が結着樹脂などの有機物質が完全に分解除去されない段階で溶融してしまうため、形成される誘電体層中に有機物質の一部が残留し、この結果、誘電体層が着色されて、その光透過率が低下する傾向がある。一方、軟化点が６００℃を超える場合には、それ以上の温度で焼成する必要があるために、ガラス基板に歪みなどが発生しやすい。
また、本発明に用いるガラス粉末は、比重が２．０〜４．０の範囲にあるという特徴を有する。なお、本発明におけるガラス粉末の比重は、ガラスを粉砕して粉末とした後にピクノメーター法により測定されたものであり、具体的には、ゲーリュサック型ピクノメーターを用い、真空脱気を約５時間、浸漬液をキシレン（２５℃）として測定されたものである。
【００１５】
＜結着樹脂＞
本発明の組成物を構成する結着樹脂はアクリル樹脂であることが好ましい。
結着樹脂としてアクリル樹脂が含有されていることにより、形成される膜形成材料層には、基板に対する優れた（加熱）密着性が発揮される。従って、本発明の組成物を支持フィルム上に塗布して転写フィルムを製造する場合において、得られる転写フィルムは、膜形成材料層の転写性（基板への加熱密着性）に優れたものとなる。
本発明の組成物を構成するアクリル樹脂としては、適度な粘着性を有して非鉛系ガラス粉末を結着させることができ、膜形成材料の焼成処理（４５０〜６００℃）によって完全に酸化除去される（共）重合体の中から選択される。
【００１６】
かかるアクリル樹脂には、下記一般式（１）で表される（メタ）アクリレート化合物の単独重合体、下記一般式（１）で表される２種以上の（メタ）アクリレート化合物の共重合体、および下記一般式（１）で表される（メタ）アクリレート化合物と他の共重合性単量体との共重合体が含まれる。本発明の組成物を構成するアクリル樹脂における、上記一般式（１）で表される（メタ）アクリレート化合物由来の共重合成分は、通常７０重量％以上、好ましくは９０重量％以上である。
【００１７】
【化１】
2005264138.tif 000002
【００１８】
〔式中、Ｒは水素原子またはメチル基を示し、Ｘは１価の有機基を示す。〕
【００１９】
上記一般式（１）で表される（メタ）アクリレート化合物の具体例としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ｎ−ペンチル（メタ）アクリレート、アミル（メタ）アクリレート、イソアミル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘプチル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−ノニル（メタ）アクリレート、ｎ−デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ｎ−ウンデシル（メタ）アクリレート、ｎ−ドデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレートなどのアルキル（メタ）アクリレート；
ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートなどのヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート；
フェノキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピル（メタ）アクリレートなどのフェノキシアルキル（メタ）アクリレート；
２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート、２−プロポキシエチル（メタ）アクリレート、２−ブトキシエチル（メタ）アクリレート、２−メトキシブチル（メタ）アクリレートなどのアルコキシアルキル（メタ）アクリレート；
ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、エトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレートなどのポリアルキレングリコール（メタ）アクリレート；
シクロヘキシル（メタ）アクリレート、4-ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタジエニル（メタ）アクリレート、ボルニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレートなどのシクロアルキル（メタ）アクリレート；
ベンジル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレートなどを挙げることができる。
【００２０】
本発明で用いられる結着樹脂として特に好ましいものとしては、下記式（Ｉ）で表される構成単位（以下、構成単位（Ｉ）ともいう）を有する重合体が挙げられる。
【００２１】
【化２】
2005264138.tif 000003
【００２２】
（式（Ｉ）中、Ｒ1 は水素原子またはメチル基であり、Ｒ2 はメチレン基または炭素数２〜４のアルキレン基であり、Ｒ3 は炭素数１〜４のアルキル基である。）
【００２３】
上記式（Ｉ）中、Ｒ1 がメチル基である構成単位が特に好ましく用いられる。
【００２４】
上記構成単位（Ｉ）を有する重合体を用いることにより、ガラス粉末に対する重合体の吸着性が適度に与えられ、ガラス粉末の融着を有利にするため、低温かつ短時間の焼成処理によっても表面平滑性に優れた誘電体層が形成できるガラス粉末含有樹脂組成物が得られる。
【００２５】
構成単位（Ｉ）を有する重合体は、下記式（ｉ）で表される化合物（以下、「化合物（ｉ）」ともいう）、すなわちアルコキシアルキル基を有する（メタ）アクリレートを単量体成分として得られる。当該重合体は、化合物（ｉ）の単独重合体、２種以上の化合物（ｉ）の共重合体および化合物（ｉ）と他の共重合性単量体との共重合体から選ばれる一種である。当該化合物（ｉ）のうち、式（ｉ）中、Ｒ1 がメチル基である化合物、すなわちアルコキシアルキル基を有するメタクリレートが特に好ましく用いられる。
【００２６】
【化３】
2005264138.tif 000004
【００２７】
（式（ｉ）中、Ｒ1 、Ｒ2 およびＲ3 の定義は上記式（Ｉ）に準ずる。）
【００２８】
本発明で好ましく用いられる化合物（ｉ）としては、２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート、２−ｎ−プロポキシエチル（メタ）アクリレート、２−ｎ−ブトキシエチル（メタ）アクリレート、２−メトキシ−ｎ−ブチル（メタ）アクリレートなどが挙げられる。これらの中では、２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレートが特に好ましい。
【００２９】
本発明で用いられる重合体において、構成単位（Ｉ）の割合は、重合体中の全構成単位に対して０．１〜１００重量％、好ましくは０．１〜２０重量％である。
【００３０】
本発明で用いられる重合体における他の構成単位としては、上述した他の（メタ）アクリレート由来の構成単位や、（メタ）アクリレートと共重合可能な他の共重合性単量体由来の構成単位が挙げられる。
【００３１】
これらのうち、アルキル（メタ）アクリレートおよびヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートが好ましく、特に好ましい（メタ）アクリレート化合物として、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレートおよび２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートを挙げることができる。
【００３２】
他の共重合性単量体としては、上記（メタ）アクリレート化合物と共重合可能な化合物ならば特に制限はないが、例えば、（メタ）アクリル酸、ビニル安息香酸、マレイン酸、ビニルフタル酸などの不飽和カルボン酸類；ビニルベンジルメチルエーテル、ビニルグリシジルエーテル、スチレン、α―メチルスチレン、ブタジエン、イソプレンなどのビニル基含有ラジカル重合性化合物が挙げられる。
【００３３】
ここに、好ましいアクリル樹脂の具体例としては、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート／２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート／２−メトキシエチル（メタ）アクリレート共重合体などを例示することができる。
また、本発明で用いるアクリル樹脂は、上述した構成単位（Ｉ）を含有しないものであってもよく、当該アクリル樹脂としては、ポリメチルメタクリレート、ポリブチルメタクリレート、メチルメタクリレート−ブチルメタクリレート共重合体などを例示することができる。
【００３４】
本発明の組成物を構成するアクリル樹脂の分子量としては、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（以下、「ＧＰＣ」という）によるポリスチレン換算の重量平均分子量（以下、単に「重量平均分子量」ともいう）として、４，０００〜４００，０００であることが好ましく、さらに好ましくは４，０００〜３００，０００、さらに好ましくは１０，０００〜２００，０００とされる。
【００３５】
本発明の組成物における結着樹脂の含有割合としては、ガラス粉末１００重量部に対して、３０〜７０重量部、好ましくは３０〜５０重量部とされる。結着樹脂の割合が過小である場合には、ガラス粉末を確実に結着保持することができず、一方、この割合が過大である場合には、焼成工程に長い時間を要したり、形成される焼結体（例えば誘電体層）が十分な強度や膜厚を有するものとならなかったりするため好ましくない。結着樹脂の含有割合を上記範囲とすることで、表面平滑性および膜厚均一性に優れた膜形成材料層の形成が可能なペースト状の組成物が得られ、また得られる転写フィルムが可撓性・転写性に優れたものとなる。
【００３６】
＜溶剤＞
本発明の組成物には、通常、溶剤が含有される。上記溶剤としては、非鉛系ガラス粉末との親和性、結着樹脂の溶解性が良好で、得られる組成物に適度な粘性を付与することができ、乾燥されることによって容易に蒸発除去できるものであることが好ましい。
かかる溶剤の具体例としては、ジエチルケトン、メチルブチルケトン、ジプロピルケトン、シクロヘキサノンなどのケトン類；ｎ−ペンタノ−ル、４−メチル−２−ペンタノ−ル、シクロヘキサノ−ル、ジアセトンアルコールなどのアルコール類；エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテルなどのエーテル系アルコール類；酢酸−ｎ−ブチル、酢酸アミルなどの不飽和脂肪族モノカルボン酸アルキルエステル類；乳酸エチル、乳酸−ｎ−ブチルなどの乳酸エステル類；メチルセロソルブアセテート、エチルセロソルブアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、エチル−３−エトキシプロピオネートなどのエーテル系エステル類などを例示することができ、これらは、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
本発明の組成物における溶剤の含有割合としては、組成物の粘度を好適な範囲に維持する観点から、非鉛系ガラス粉末１００重量部に対して、４０重量部以下であることが好ましく、さらに好ましくは５〜３０重量部とされる。
【００３７】
＜分散剤＞
本発明の組成物には、分散剤が含有されることが好ましい。当該分散剤としては、下記一般式（２）で表されるシランカップリング剤〔飽和アルキル基含有（アルキル）アルコキシシラン〕が好ましい。
【００３８】
【化４】
2005264138.tif 000005
【００３９】
（式中、ｐは３〜２０の整数、ｍは１〜３の整数、ｎは１〜３の整数、そしてａは１から３の整数である。）
【００４０】
上記一般式（２）において、飽和アルキル基の炭素数を示すｐは３〜２０の整数とされ、好ましくは４〜１６の整数とされる。
ｐが３未満である飽和アルキル基含有（アルキル）アルコキシシランを含有させても、得られる形膜形成材料層において十分な可撓性が発現されない場合がある。一方、ｐの値が２０を超える飽和アルキル基含有（アルキル）アルコキシシランは分解温度が高く、得られるによる膜形成材料層の焼成工程において、有機物質（前記シラン誘導体）が完全に分解除去されない段階でガラス粉末が溶融してしまうため、形成される誘電体層中に有機物質の一部が残留し、この結果、誘電体層の光透過率が低下する場合がある。
【００４１】
上記一般式（２）で表されるシランカップリング剤の具体例としては、ｎ−プロピルジメチルメトキシシラン、ｎ−ブチルジメチルメトキシシラン、ｎ−デシルジメチルメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジメチルメトキシシラン、ｎ−イコサンジメチルメトキシシランなどの飽和アルキルジメチルメトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝１，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルジエチルメトキシシラン、ｎ−ブチルジエチルメトキシシラン、ｎ−デシルジエチルメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジエチルメトキシシラン、ｎ−イコサンジエチルメトキシシランなどの飽和アルキルジエチルメトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝１，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルジプロピルメトキシシラン、ｎ−デシルジプロピルメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジプロピルメトキシシラン、ｎ−イコサンジプロピルメトキシシランなどの飽和アルキルジプロピルメトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝１，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルジメチルエトキシシラン、ｎ−ブチルジメチルエトキシシラン、ｎ−デシルジメチルエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジメチルエトキシシラン、ｎ−イコサンジメチルエトキシシランなどの飽和アルキルジメチルエトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝２，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルジエチルエトキシシラン、ｎ−ブチルジエチルエトキシシラン、ｎ−デシルジエチルエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジエチルエトキシシラン、ｎ−イコサンジエチルエトキシシランなどの飽和アルキルジエチルエトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝２，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルジプロピルエトキシシラン、ｎ−デシルジプロピルエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジプロピルエトキシシラン、ｎ−イコサンジプロピルエトキシシランなどの飽和アルキルジプロピルエトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝２，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルジメチルプロポキシシラン、ｎ−ブチルジメチルプロポキシシラン、ｎ−デシルジメチルプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジメチルプロポキシシラン、ｎ−イコサンジメチルプロポキシシランなどの飽和アルキルジメチルプロポキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝３，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルジエチルプロポキシシラン、ｎ−ブチルジエチルプロポキシシラン、ｎ−デシルジエチルプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジエチルプロポキシシラン、ｎ−イコサンジエチルプロポキシシランなどの飽和アルキルジエチルプロポキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝３，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルジプロピルプロポキシシラン、ｎ−デシルジプロピルプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジプロピルプロポキシシラン、ｎ−イコサンジプロピルプロポキシシランなどの飽和アルキルジプロピルプロポキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝３，ｎ＝３）；
【００４２】
ｎ−プロピルメチルジメトキシシラン、ｎ−ブチルメチルジメトキシシラン、ｎ−デシルメチルジメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルメチルジメトキシシラン、ｎ−イコサンメチルジメトキシシランなどの飽和アルキルメチルジメトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝１，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルエチルジメトキシシラン、ｎ−ブチルエチルジメトキシシラン、ｎ−デシルエチルジメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルエチルジメトキシシラン、ｎ−イコサンエチルジメトキシシランなどの飽和アルキルエチルジメトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝１，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルプロピルジメトキシシラン、ｎ−デシルプロピルジメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルプロピルジメトキシシラン、ｎ−イコサンプロピルジメトキシシランなどの飽和アルキルプロピルジメトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝１，ｎ＝３）
ｎ−プロピルメチルジエトキシシラン、ｎ−ブチルメチルジエトキシシラン、ｎ−デシルメチルジエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルメチルジエトキシシラン、ｎ−イコサンメチルジエトキシシランなどの飽和アルキルメチルジエトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝２，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルエチルジエトキシシラン、ｎ−ブチルエチルジエトキシシラン、ｎ−デシルエチルジエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルエチルジエトキシシラン、ｎ−イコサンエチルジエトキシシランなどの飽和アルキルエチルジエトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝２，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルプロピルジエトキシシラン、ｎ−デシルプロピルジエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルプロピルジエトキシシラン、ｎ−イコサンプロピルジエトキシシランなどの飽和アルキルプロピルジエトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝２，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルメチルジプロポキシシラン、ｎ−ブチルメチルジプロポキシシラン、ｎ−デシルメチルジプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルメチルジプロポキシシラン、ｎ−イコサンメチルジプロポキシシランなどの飽和アルキルメチルジプロポキシシラン類  （ａ＝２，ｍ＝３，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルエチルジプロポキシシラン、ｎ−ブチルエチルジプロポキシシラン、ｎ−デシルエチルジプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルエチルジプロポキシシラン、ｎ−イコサンエチルジプロポキシシランなどの飽和アルキルエチルジプロポキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝３，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルプロピルジプロポキシシラン、ｎ−デシルプロピルジプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルプロピルジプロポキシシラン、ｎ−イコサンプロピルジプロポキシシランなどの飽和アルキルプロピルジプロポキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝３，ｎ＝３）；
【００４３】
ｎ−プロピルトリメトキシシラン、ｎ−ブチルトリメトキシシラン、ｎ−デシルトリメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリメトキシシラン、ｎ−イコサントリメトキシシランなどの飽和アルキルトリメトキシシラン類（ａ＝３，ｍ＝１）；
ｎ−プロピルトリエトキシシラン、ｎ−ブチルトリエトキシシラン、ｎ−デシルトリエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリエトキシシラン、ｎ−イコサントリエトキシシランなどの飽和アルキルトリエトキシシラン類（ａ＝３，ｍ＝２）；
ｎ−プロピルトリプロポキシシラン、ｎ−ブチルトリプロポキシシラン、ｎ−デシルトリプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリプロポキシシラン、ｎ−イコサントリプロポキシシランなどの飽和アルキルトリプロポキシシラン類（ａ＝３，ｍ＝３）などを挙げることができ、これらは、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００４４】
これらのうち、ｎ−ブチルトリメトキシシラン、ｎ−デシルトリメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリメトキシシラン、ｎ−デシルジメチルメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジメチルメトキシシラン、ｎ−ブチルトリエトキシシラン、ｎ−デシルトリエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリエトキシシラン、ｎ−デシルエチルジエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルエチルジエトキシシラン、ｎ−ブチルトリプロポキシシラン、ｎ−デシルトリプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリプロポキシシランなどが特に好ましい。
【００４５】
本発明の組成物におけるシランカップリング剤の含有割合としては、ガラス粉末１００重量部に対して、０．００１〜１０重量部であることが好ましく、さらに好ましくは０．００１〜５重量部とされる。シランカップリング剤の割合が過小である場合には、ガラス粉末の分散安定性の向上効果、形成される膜形成材料層における可撓性の向上効果を十分に発揮させることができない。一方、この割合が過大である場合には、本発明の組成物を保存する際に粘度が経時的に上昇したり、シランカップリング剤同士で反応が起こり、得られる誘電体層の光透過率を下げる原因になったりする場合がある。
【００４６】
＜可塑剤＞
本発明の組成物には、形成される膜形成材料層に良好な可撓性と燃焼性とを発現させるために、可塑剤が含有されることが好ましい。当該可塑剤としては、下記一般式（３）で示される化合物からなる可塑剤が好ましい。
【００４７】
【化５】
2005264138.tif 000006
【００４８】
（式中、Ｒ4 およびＲ7 は、それぞれ、同一または異なる炭素数１〜３０のアルキル基を示し、Ｒ5 およびＲ6 は、それぞれ、同一または異なるメチレン基または炭素数２〜３０のアルキレン基を示し、ｓは０〜５の数であり、ｔは１〜１０の数である。）
【００４９】
可塑剤を含有する膜形成材料層を備えた転写フィルムによれば、これを折り曲げても、当該膜形成材料層の表面に微小な亀裂（ひび割れ）が発生するようなことはなく、また、当該転写フィルムは柔軟性に優れたものとなり、これをロール状に巻き取ることも容易に行うことができる。
特に、上記一般式（３）で示される化合物からなる可塑剤は、熱により容易に分解除去されるため、当該膜形成材料層を焼成して得られる誘電体層の光透過率を低下させることはない。
【００５０】
上記一般式（３）において、Ｒ4 およびＲ7 で示されるアルキル基、並びにＲ5 およびＲ6 で示されるアルキレン基は、直鎖状であっても分岐状であってもよく、また、飽和基であっても不飽和基であってもよい。
【００５１】
Ｒ4 およびＲ7 で示されるアルキル基の炭素数は、１〜３０とされ、好ましくは２〜２０、さらに好ましくは４〜１０とされる。
当該アルキル基の炭素数が３０を超える場合には、本発明を構成する溶剤に対する可塑剤の溶解性が低下し、良好な可撓性が得られない場合がある。
【００５２】
上記構造式（３）で示される化合物の具体例としては、ジブチルアジペート、ジイソブチルアジペート、ジ−２−エチルヘキシルアジペート、ジ−２−エチルヘキシルアゼレート、ジブチルセバケート、ジブチルジグリコールアジペートなどが挙げられる。好ましくは、ｎが２〜６で表される化合物である。
【００５３】
本発明の転写フィルムの膜形成材料層における可塑剤の含有割合としては、ガラス粉末１００重量部に対して、０．１〜２０重量部であることが好ましく、さらに好ましくは０．５〜１０重量部とされる。可塑剤の割合が過小である場合には、膜形成材料層の可塑性を十分に向上させることができない場合がある。一方、この割合が過大である場合には、得られる組成物を用いて形成される膜形成材料層の粘着性（タック）が過大となり、そのような膜形成材料層を備えた転写フィルムの取扱性が劣るものとなることがある。
【００５４】
本発明の組成物には、上記の必須成分のほかに、粘着性付与剤、表面張力調整剤、安定剤、消泡剤などの各種添加剤が任意成分として含有されていてもよい。
【００５５】
本発明の組成物の一例として、好ましい例を示せば、ガラス粉末として、酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化アルミニウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−CaO−Al2O3系）の混合物からなる混合物１００重量部と、結着樹脂としてｎ−ブチルメタクリレート／２−エチルヘキシルメタクリレート／ヒドロキシプロピルメタクリレート３０〜７０重量部と、分散剤としてｎ−デシルトリメトキシシラン０．１〜５重量部と、可塑剤としてジ−２−エチルヘキシルアゼレート０．１〜１０重量部と、溶剤としてプロピレングリコールモノメチルエーテル５〜３０重量部を必須成分として含有する組成物を挙げることができる。
【００５６】
本発明の組成物は、上記ガラス粉末、結着樹脂、溶剤および分散剤、可塑剤その他の任意成分を、ロール混錬機、ミキサー、ホモミキサーなどの混錬機を用いて混錬することにより調製することができる。
上記のようにして調製される本発明の組成物は、塗布に適した流動性を有するペースト状の組成物であり、その粘度は、通常、室温で１,０００〜３０,０００ｍＰａ・ｓとされ、好ましくは２,０００〜１０,０００ｍＰａ・ｓとされる。
【００５７】
本発明の組成物は、以下に詳述する転写フィルム（本発明の転写フィルム）を製造するために特に好適に使用することができる。
また、本発明の組成物は、従来において公知の膜形成材料層の形成方法、すなわち、スクリーン印刷法やダイコート法などによって当該組成物を基板の表面に直接塗付し、塗膜を乾燥させることにより膜形成材料層を形成する方法にも好適に使用することができる。
【００５８】
＜転写フィルム＞
本発明の転写フィルムは、ＰＤＰの誘電体層の形成工程に好適に使用される複合フィルムであって、本発明の組成物を支持フィルム上に塗布し、塗膜を乾燥させることにより形成される膜形成材料層を備えてなる。すなわち、本発明の転写フィルムは、鉛を含まない無機物質から構成されるガラス粉末および結着樹脂を含有する膜形成材料層が支持フィルム上に形成されて構成されている。当該膜形成材料層には、任意成分として上述した分散剤、可塑剤等の任意成分が含有されていてもよい。
【００５９】
転写フィルムの構成：
図２（イ）は、ロール状に巻回された本発明の転写フィルムを示す概略断面図であり、同図（ロ）は、当該転写フィルムの層構成を示す断面図〔（イ）の部分詳細図〕である。
図２に示す転写フィルムは、本発明の転写フィルムの一例として、ＰＤＰを構成する誘電体層を形成するために使用される複合フィルムであって、通常、支持フィルムＦ１と、この支持フィルムＦ１の表面に剥離可能に形成された膜形成材料層Ｆ２と、この膜形成材料層Ｆ２の表面に剥離容易に設けられたカバーフィルムＦ３とにより構成されている。カバーフィルムＦ３は、膜形成材料層Ｆ２の性質によっては使用されない場合もある。
【００６０】
転写フィルムを構成する支持フィルムＦ１は、耐熱性および耐溶剤性を有するとともに可撓性を有する樹脂フィルムであることが好ましい。支持フィルムＦ１が可撓性を有することにより、ロールコーター、ブレードコーターなどを用いてペースト状の組成物（本発明の組成物）を塗布することができ、これにより、膜厚の均一な膜形成材料層を形成することができるとともに、形成された膜形成材料層をロール状に巻回した状態で保存し、供給することができる。
支持フィルムＦ１を構成する樹脂としては、例えばポリエチレンテレフタレート、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリイミド、ポリビニルアルコール、ポリ塩化ビニル、ポリフロロエチレンなどの含フッ素樹脂、ナイロン、セルロースなどを挙げることができる。支持フィルムＦ１の厚さとしては、例えば２０〜１００μｍとされる。
【００６１】
転写フィルムを構成する膜形成材料層Ｆ２は、焼成されることによってガラス焼結体（誘電体層）となる層であり、非鉛系ガラス粉末、結着樹脂が必須成分として含有されている。
膜形成材料層Ｆ２の厚さとしては、ガラス粉末の含有率、パネルの種類やサイズによっても異なるが、例えば５〜２００μｍとされ、好ましくは１０〜１００μｍとされる。この厚さが５μｍ未満である場合には、最終的に形成される誘電体層の膜厚が過小なものとなり、所期の誘電特性を確保することができないことがある。通常、この厚さが５〜２００μｍであれば、大型のパネルに要求される誘電体層の膜厚を十分に確保することができる。
【００６２】
転写フィルムを構成するカバーフィルムＦ３は、膜形成材料層Ｆ２の表面（ガラス基板との接触面）を保護するためのフィルムである。このカバーフィルムＦ３も可撓性を有する樹脂フィルムであることが好ましい。カバーフィルムＦ３を形成する樹脂としては、支持フィルムＦ１を形成するものとして例示した樹脂を挙げることができる。カバーフィルムＦ３の厚さとしては、例えば２０〜１００μｍとされる。
【００６３】
転写フィルムの製造方法：
本発明の転写フィルムは、支持フィルム（Ｆ１）上に膜形成材料層（Ｆ２）を形成し、当該膜形成材料層（Ｆ２）上にカバーフィルム（Ｆ３）を設ける（圧着する）ことにより製造することができる。
【００６４】
膜形成材料層の形成方法としては、本発明の組成物を支持フィルムに塗布し、塗膜を乾燥して溶剤の一部または全部を除去する方法を挙げることができる。
本発明の組成物を支持フィルム上に塗布する方法としては、膜厚が大きく（例えば２０μｍ以上）、膜厚の膜厚の均一性に優れた塗膜を効率よく形成することができる観点から、ロールコーターによる塗布方法、ドクターブレードなどのブレードコーターによる塗布方法、カーテンコーターによる塗布方法、ワイヤーコーターによる塗布方法などを好ましいものとして挙げることができる。
なお、本発明の組成物が塗布される支持フィルムの表面には離型処理が施されていることが好ましい。これにより、膜形成材料層を転写した後において、当該膜形成材料層から支持フィルムを容易に剥離することができる。
支持フィルム上に形成された本発明の組成物による塗膜は、乾燥されることによって溶剤の一部または全部が除去され、転写フィルムを構成する膜形成材料層となる。本発明の組成物による塗膜の乾燥条件としては、例えば４０〜１５０℃で０．１〜３０分間程度とされる。乾燥後における溶剤の残存割合（膜形成材料層中の溶剤の含有割合）は、通常１０重量％以下とされ、基板に対する粘着性および適度な形状保持性を膜形成材料層に発揮させる観点から０．１〜５重量％であることが好ましい。
【００６５】
上記のようにして形成された膜形成材料層の上に設けられる（通常、熱圧着される）カバーフィルムの表面にも離型処理が施されていることが好ましい。これにより、膜形成材料層を転写する前に、当該膜形成材料層からカバーフィルムを容易に剥離することができる。
【００６６】
膜形成材料層の転写（転写フィルムの使用方法）；
支持フィルム上の膜形成材料層は、基板の表面に一括転写される。本発明の転写フィルムによれば、このような簡単な操作によって膜形成材料層をガラス基板上に確実に形成することができるので、誘電体層などのＰＤＰの構成要素の形成工程における工程改善（高効率化）を図ることができるとともに、形成される構成要素の品質の向上（例えば、誘電体層のおける安定した誘電特性の発現）を図ることができる。
【００６７】
＜ＰＤＰの製造方法（誘電体層の形成）＞
本発明のＰＤＰの製造方法は、本発明の組成物から得られる膜形成材料層を基板上に形成し、当該膜形成材料層を焼成することにより、前記基板の表面に誘電体層を形成する工程を含む。好ましくは、本発明の転写フィルムを構成する膜形成材料層を基板の表面に転写し、転写された膜形成材料層を焼成することにより、前記基板の表面に誘電体層を形成する。
【００６８】
図２に示したような構成の転写フィルムによる膜形成材料層の転写工程の一例を示せば以下のとおりである。
１．ロール上に巻回された状態の転写フィルムを基板の面積に応じた大きさに裁断する。
２．裁断した転写フィルムにおける膜形成材料層（Ｆ２）表面からカバーフィルム（Ｆ３）を剥離した後、基板の表面に膜形成材料層（Ｆ２）の表面が当接するように転写フィルムを重ね合わせる。
３．基板に重ね合わされた転写フィルム上に加熱ローラを移動させて熱圧着させる。
４．熱圧着により基板に固定された膜形成材料層（Ｆ２）から支持フィルム（Ｆ１）を剥離除去する。
上記のような操作により、支持フィルム（Ｆ１）上の膜形成材料層（Ｆ２）が基板上に転写される。ここで転写条件としては、例えば、加熱ローラの表面温度が６０〜１２０℃、加熱ローラによるロール圧が１〜５ｋｇ／ｃｍ2、加熱ローラの移動速度が０．２〜１０．０ｍ／分とされる。このような操作（転写工程）は、ラミネータ装置により行うことができる。なお、基板は予熱されていてもよく、予熱温度としては例えば４０〜１００℃とすることができる。
【００６９】
基板の表面に形成転写された膜形成材料層（Ｆ２）は、焼成されてガラス焼結体（誘電体層）となる。ここに、焼成方法としては、膜形成材料層（Ｆ２）が転写形成された基板を高温雰囲気下に配置する方法を挙げることができる。これにより、膜形成材料層（Ｆ２）に含有されている有機物質（例えば結着樹脂、残留溶剤、各種添加剤）が分解されて除去され、非鉛系ガラス粉末が溶融して燒結する。ここに、焼成温度としては、基板の溶融温度、膜形成材料層中の構成物質などによっても異なるが、例えば３５０〜７００℃とされ、さらに好ましくは４５０〜６００℃とされる。
【実施例】
【００７０】
以下、本発明の実施例について説明するが、本発明はこれらによって限定されるものではない。なお、以下について「部」は「重量部」を示す。
＜実施例１＞
（１）ガラス粉末含有樹脂組成物の調製：
ガラス粉末として、酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化アルミニウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−CaO−Al2O3系）の混合物（軟化点５６５℃、比重２．７９）１００部、結着樹脂としてｎ−ブチルメタクリレート／２−エチルヘキシルメタクリレート／ヒドロキシプロピルメタクリレート共重合体（重量比３０／６０／１０、重量平均分子量１００，０００）３７部、分散剤としてｎ−デシルトリメトキシシラン１．６部、可塑剤としてジ−２−エチルヘキシルアゼレート４部および溶剤としてエチル−３−エトキシプロピオネート１１部を分散機を用いて混錬することにより、粘度が３８００ｍＰａ・ｓ（２．５ｒｐｍ、東機産業社製、TV-30形粘度計）である本発明の組成物を調製した。
また、ガラス粉末の比重は、以下に示すピクノメーター法により測定した。
容量２５ｃｍ３のゲーリュサック型ピクノメーターに試料と溶媒を入れて重量を測定し、温度から溶媒の体積を求め、試料の体積を算出した。その後、理論重量と試料込みの重量差から、試料の重量を算出し、試料の比重を計算によって求めた（試料の重量／試料の体積）。
なお、ガラス粉末は３〜１０ｇを用い、浸漬液にはキシレン（２５℃）を用い、真空脱気を約５時間行ったものにおいて密度を求めた。
【００７１】
転写フィルムの製造および評価（可撓性・取扱性）：
上記（１）で調製した本発明の組成物を、予め離型処理したポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）よりなる支持フィルム（幅４００ｍｍ，長さ３０ｍ，厚さ３８μｍ）上にブレードコーターを用いて塗布し、形成された塗膜を１００℃で５分間乾燥することにより溶剤を除去し、これにより、厚さ６５μｍの膜形成材料層を支持フィルム上に形成した。次いで、当該膜形成材料層上に、予め離型処理したＰＥＴよりなるカバーフィルム（幅４００ｍｍ，長さ３０ｍ，厚さ３８μｍ）を貼り付けることにより、図２に示したような構成を有する本発明の転写フィルムを製造した。
【００７２】
得られた転写フィルムは柔軟性を有しており、ロール状に巻き取る操作を容易に行うことができた。また、この転写フィルムを折り曲げても、膜形成材料層の表面にひび割れ（屈曲亀裂）が生じることはなく、当該膜形成材料層は、優れた可撓性を有するものであった。
また、この転写フィルムからカバーフィルムを剥離し、膜形成材料層の表面がガラス基板の表面に当接されるように、当該転写フィルム（支持フィルムと膜形成材料層との積層体）を加圧することなく重ね合わせ、次いで当該転写フィルムをガラス基板の表面から剥がしてみたところ、当該膜形成材料層は、ガラス基板に対して適度な粘着性を示しており、しかも、当該膜形成材料層に凝集破壊を起こすことなく転写フィルムを剥がすことができ、転写フィルムとしての取扱性（ハンドリング性）は良好なものであった。
【００７３】
膜形成材料層の転写：
上記（２）により得られた転写フィルムからカバーフィルムを剥離した後、２１インチパネル用のガラス基板の表面（バス電極の固定面）に、膜形成材料層の表面が当接されるように、当該転写フィルム（支持フィルムと膜形成材料層との積層体）を重ね合わせ、この転写フィルムを加熱ロールにより熱圧着した。ここで、圧着条件としては、加熱ロールの表面温度を９０℃、ロール圧を２ｋｇ／ｃｍ２、加熱ロールの移動速度を０．８ｍ／分とした。
熱圧着処理の終了後、ガラス基板の表面に固定（加熱接着）された膜形成材料層から支持フィルムを剥離除去し、当該膜形成材料層の転写を完了した。
この転写工程において、支持フィルムを剥離するときに、膜形成材料層が凝集破壊を起こすようなことはなく、当該膜形成材料層は十分大きな膜強度を有するものであった。さらに、転写された膜形成材料層は、ガラス基板の表面に対して良好な接着性を有するものであった。
【００７４】
膜形成材料層の焼成（誘電体層の形成）：
上記（３）により膜形成材料層を転写形成したガラス基板を焼成炉内に配置し、炉内の温度を５８０℃まで毎分１０℃の割合で昇温させた後、５８０℃で４５分間焼成処理することにより、ガラス基板の表面に、ガラス焼結体よりなる誘電体層を形成した。この誘電体層の膜厚（平均膜厚および公差）を測定したところ３０μｍ±０．４μｍの範囲にあり、膜厚の均一性に優れているものであった。
また、得られた誘電体層の表面について、非接触膜厚計（菱光社製、ＮＨ−３）を用いて３次元測定を実施し、ＪＩＳ規格（Ｂ  ０６０１）に準じて表面粗さ（Ra、Ry、Rz）を求めたところ、Ra＝０．０４μｍ、Ry＝０．２６μｍ、Rz＝０．１５μｍであり、表面平滑性に優れたものであった。さらに、このようにして得られた誘電体層の光透過率（測定波長５５０ｎｍ）を測定したところ８１％であり、良好な透明性を有するものであることが認められた。
【００７５】
＜実施例２〜４＞
結着樹脂の割合を下記表１の部数とした以外は実施例１と同様にして、本発明の組成物を調製し、転写フィルムを製造して評価した。また、実施例１と同様に誘電体層を形成し、表面粗さと光透過率を測定した。結果を表１に併せて示す。
＜実施例５＞
結着樹脂の割合を３７部とし、ガラス粉末として酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−Al2O3−CaO−SrO系）の混合物（軟化点５６５℃、比重２．７２）を用いた以外は実施例１と同様にして、本発明の組成物を調製し、転写フィルムを製造して評価した。また、実施例１と同様に誘電体層を形成し、表面粗さと光透過率を測定した。結果を表１に併せて示す。
【００７６】
【表１】
2005264138.tif 000007
【００７７】
＜実施例６＞
結着樹脂としてｎ−ブチルメタクリレート／２−エチルヘキシルメタクリレート／２−エトキシエチルメタクリレート共重合体（重量比３０／６０／１０、重量平均分子量１２０，０００）４０部を用いた以外は実施例１と同様にして、本発明の組成物を調製し、転写フィルムを製造した。これを転写形成したガラス基板を焼成炉内に配置し、炉内の温度を５８０℃まで毎分１０℃の割合で昇温させた後、５８０℃で３０分間焼成処理することにより、ガラス基板の表面に、ガラス焼結体よりなる誘電体層を形成した。この誘電体層の膜厚（平均膜厚および公差）を測定したところ３０μｍ±０．４μｍの範囲にあり、膜厚の均一性に優れているものであった。
また、実施例１と同様に表面粗さを求めたところ、Ra＝０．０３μｍ、Ry＝０．１４μｍ、Rz＝０．１１μｍであり、焼成処理時間を短くしたにも関わらず、表面平滑性に優れたものであった。さらに、このようにして得られた誘電体層の光透過率（測定波長５５０ｎｍ）を測定したところ８６％であり、良好な透明性を有するものであることが認められた。結果を表２に示す。
【００７８】
＜実施例７〜９＞
結着樹脂の割合を下記表２に記載の部数とした以外は実施例６と同様にして、本発明の組成物を調製し、転写フィルムを製造して評価した。また、実施例６と同様に誘電体層を形成し、表面粗さと光透過率を測定した。結果を表２に併せて示す。
＜実施例１０＞
結着樹脂の割合を４０部とし、ガラス粉末として酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−Al2O3−CaO−SrO系）の混合物（軟化点５６５℃、比重２．７２）を用いた以外は実施例６と同様にして、本発明の組成物を調製し、転写フィルムを製造して評価した。また、実施例６と同様に誘電体層を形成し、表面粗さと光透過率を測定した。結果を表２に併せて示す。
【００７９】
【表２】
2005264138.tif 000008
【００８０】
＜比較例１＞
結着樹脂の割合を２３部とした以外は実施例１と同様にして、本発明の組成物の作成を試みたが、ガラス粉末を樹脂にうまく分散させる事が出来ず、ペースト化が困難であった。
【００８１】
＜比較例２＞
結着樹脂の割合を９０部とした以外は実施例１と同様にして、本発明の組成物を調製し、転写フィルムを製造した。支持フィルム上にブレードコーターを用いて塗布し、形成された塗膜を１００℃で５分間乾燥することにより溶剤を除去し、膜形成材料層を支持フィルム上に形成した。しかし、膜形成材料層の表面にピンホールと呼ばれる欠陥が多数発生し、平滑なフィルムが形成できなかった。
【００８２】
＜比較例３＞
結着樹脂の割合を２０部とした以外は実施例６と同様にして、本発明の組成物の作成を試みたが、ガラス粉末を樹脂にうまく分散させる事が出来ず、ペースト化が困難であった。
【００８３】
＜比較例４＞
結着樹脂の割合を９０部とした以外は実施例６と同様にして、本発明の組成物を調製し、転写フィルムを製造した。支持フィルム上にブレードコーターを用いて塗布し、形成された塗膜を１００℃で５分間乾燥することにより溶剤を除去し、膜形成材料層を支持フィルム上に形成した。しかし、膜形成材料層の表面にピンホールと呼ばれる欠陥が多数発生し、平滑なフィルムが形成できなかった。
【００８４】
＜比較例５＞
結着樹脂としてｎ−ブチルメタクリレート／２−エチルヘキシルメタクリレート／ヒドロキシエチルメタクリレート共重合体（重量比３０／６０／１０、重量平均分子量１１０，０００）を用いた以外は実施例６と同様にして、本発明の組成物を調製し、転写フィルムを製造して評価した。また、実施例６と同様に誘電体層を形成し、表面粗さと光透過率を測定したが、ガラス粉末含有樹脂層の溶融が不十分で、膜厚均一性は３０μｍ±１．１μｍであった。
また、実施例６と同様に表面粗さを求めたところ、Ra＝０．８６μｍ、Ry＝４．７１μｍ、Rz＝３．３１μｍであり、表面平滑性に優れた誘電体層を形成できなかった。さらに、このようにして得られた誘電体層の光透過率（測定波長５５０ｎｍ）を測定したところ８２％であった。
【図面の簡単な説明】
【００８５】
【図１】交流型プラズマディスプレイパネルの断面形状を示す模式図である。
【図２】（イ）は、本発明の転写フィルムを示す概略断面図であり、（ロ）は、当該転写フィルムの層構成を示す断面図である。
【符号の説明】
【００８６】
１  ガラス基板                        ２  ガラス基板
３  背面隔壁                          ４  透明電極
５  バス電極                          ６  アドレス電極
７  蛍光物質                          ８  誘電体層
９  誘電体層                        １０  保護層
１１  前面隔壁                        Ｆ１  支持フィルム
Ｆ２  膜形成材料層                    Ｆ３  カバーフィルム
【図１】
2005264138.tif 000010
【図２】
2005264138.tif 000011