(57)【要約】【課題】  水素吸蔵を行った原料合金の酸素含有量の増加を抑制して粗粉末を得ることのできる技術を提供する。【解決手段】  Ｒ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上）、Ｔ（ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）及びＢ（ホウ素）を主成分とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法であって、原料合金に水素ガスを吸蔵させる水素吸蔵処理工程と、水素吸蔵処理された原料合金を解砕しつつ分級する粉末処理工程とを備える。解砕は、ボールメディアＢ１を伴う振動する第１のふるい２２を用いて行うことが望ましい。【選択図】図２
2005154898.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｒ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上）、Ｔ（ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）及びＢ（ホウ素）を主成分とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法であって、
原料合金に水素ガスを吸蔵させる水素吸蔵処理工程と、
水素吸蔵処理された前記原料合金を解砕しつつ分級する粉末処理工程と、
を備えたことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法。
【請求項２】
前記解砕は、解砕メディアを伴う振動ふるいを用いて行うことを特徴とする請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法。
【請求項３】
前記解砕メディアは、１００ＭＰａ以上のヤング率を有するボール状のメディアであることを特徴とする請求項１又は２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法。
【請求項４】
Ｒ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上）、Ｔ（ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）及びＢ（ホウ素）を主成分とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法であって、
原料合金に水素ガスを吸蔵させる水素吸蔵処理工程と、
振動エネルギが付与されかつ転動するボール状メディアが載置されたふるい上に、水素吸蔵処理された前記原料合金を供給する粉末処理工程と、
を備えたことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法。
【請求項５】
前記粉末処理工程は、非酸化性雰囲気で行われることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法。
【請求項６】
前記粉末処理工程を経た原料合金粉末を、気流式粉砕機でさらに粉砕することを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法によるＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末を用いて製造されたことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石。
【請求項８】
Ｒ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上）、Ｔ（ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）及びＢ（ホウ素）を主成分とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料合金を粉砕する粉砕処理システムであって、
前記原料合金を解砕する解砕機と、
前記解砕機で処理された粉末をさらに粉砕する気流式粉砕機とを備え、
前記解砕機は振動エネルギが付与されるふるいと、前記ふるい上に供給された前記原料合金と衝突するメディアを含むことを特徴とする粉砕処理システム。
【請求項９】
前記解砕機で処理された粉末を前記気流式粉砕機に供給する供給路を備えることを特徴とする請求項８に記載の粉砕処理システム。
【請求項１０】
前記解砕機は前記ふるいの目詰まり防止機構を備えることを特徴とする請求項８又は９に記載の粉砕処理システム。                                              
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、Ｒ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上）、Ｔ（ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）及びＢ（ホウ素）を主成分とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法に関し、特に低酸素含有量で高い磁気特性を示すＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を得るための原料粉末の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
希土類永久磁石の中でも、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石は、磁気特性に優れていること、主成分であるＮｄが資源的に豊富で比較的安価であることから、需要は年々、増大している。Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の磁気特性を向上するための研究開発も精力的に行われており、その中でＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石に含まれる酸素量を低減することが盛んに検討されている。
【０００３】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石は、粉末冶金法で製造することができる。この製造工程は、原料合金の作製、原料合金の粉砕、粉砕で得られた粉末の磁場中における成形、焼結、時効熱処理を含んでいる。Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の酸素含有量を低減するためには、以上の製造工程及びその間を酸素量が低減された雰囲気とする。また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の酸素含有量を単純に低減しただけでは、焼結時に結晶粒の異常成長が起きて角型比が低下することから、異常成長を低減するための元素として特許文献１（特開２０００−２３４１５１号公報）では、Ｚｒ及び／又はＣｒを添加することも提案されている。
【０００４】
ところで、原料合金の粉砕は、一般的に粗粉砕及びそれに引き続く微粉砕という２段階の粉砕処理から構成される。そして、粗粉砕はスタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル、ディスクミルで、また、微粉砕はジェットミル、ディスクミル、ボールミルで行うことができる（特許文献２（特開昭６１−８７８２５号公報））。
【０００５】
【特許文献１】特開２０００−２３４１５１号公報
【特許文献２】特開昭６１−８７８２５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明者等は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石に含まれる酸素量を低減するために、各製造工程における雰囲気を低酸素雰囲気とする検討を行った。具体的には、水素吸蔵を行った原料合金を粉砕して粗粉末を得た後にジェットミルで微粉砕を行うというプロセスについて、酸素含有量の変動を確認した。その結果、水素吸蔵を行った原料合金に比べて粗粉末の酸素含有量が著しく増加することを確認した。そこで本発明は、水素吸蔵を行った原料合金の酸素含有量の増加を抑制して粗粉末を得ることのできる技術を提供することを目的とする。また本発明は、そのような技術を用いた粉砕処理システムを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者等は、水素吸蔵を行った原料合金を粗粉砕することにより酸素含有量が増加する原因について検討した。本発明者等が粗粉砕に用いた粉砕機は、特許文献２にも開示されているブラウンミルである。ブラウンミルは、処理対象物に強い摩擦力を生じさせて粉砕を行うため、処理対象物の摩擦による発熱が顕著となる。ブラウンミルによる粉砕は非酸化性雰囲気下で行われるが、工業的な大量生産を行う場合には、非酸化性ガスで粉砕系内を完全に置換することは困難である。したがって、粉砕に伴う発熱が酸化を助長する。しかも、ブラウンミルによる粉砕は、処理対象物に強い摩擦力を生じさせるため、粉砕後に極めて微細な粉末を含むことになる。粉末の粒径が細かいほど活性度が上がる。以上の理由により、ブラウンミルを用いた場合に酸素量が増加するものと解される。なお、ここではブラウンミルについて言及したが、特許文献２に開示されているスタンプミル、ジョークラッシャー及びディスクミルもブラウンミルと同様と判断される。
【０００８】
一方、水素吸蔵された原料合金には微小なクラックが発生している。したがって、それを砕くためにはそれほど強い機械的衝撃を与えて粉砕するのではなく、所謂解砕で足りることに着目した。そして、振動ふるいを用いて解砕することにより粗粉末を取得できることを確認した。
したがって本発明は、Ｒ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上）、Ｔ（ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）及びＢ（ホウ素）を主成分とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法であって、原料合金に水素ガスを吸蔵させる水素吸蔵処理工程と、水素吸蔵処理された原料合金を解砕しつつ分級する粉末処理工程と、を備えたことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法を提供する。
本発明によれば、発熱が少なくて済む解砕により粉末を得ることができるので、得られる粉末の酸素量の増加を抑制することができる。しかも、解砕は水素吸蔵処理された原料合金に発生している微小なクラックを起点とするものであるから、微細な粉末を生じさせる可能性が低い。このことも粉末の酸素量増加の抑制に寄与する。なお、水素吸蔵処理された、とは一旦水素を吸蔵していればよく、その後に脱水素処理が行われていてもよい。また、本発明は解砕しつつ分級を行うので、後工程にとって都合のよい粒径の粉末を効率よく得ることができる。
【０００９】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法において、解砕メディアを伴う振動ふるいを用いて解砕を行うことが望ましい。発熱が少ない、微細な粉末を生じさせないという効果を享受する以外に、振動ふるいを用いることにより混入した異物や粗大粒を除去することを同時に行うことができる。したがって、別個に異物や粗大粒除去を行う場合よりも工程を短縮することができる。また、解砕メディアを伴う振動ふるいによる処理量は、前述したブラウンミル等に比べて多いことから、短時間で多量の粗粉末を得ることが可能となり、後工程である微粉砕への粉末の安定供給を図ることもできる。
用いる解砕メディアは、１００ＭＰａ以上のヤング率を有するボール状のメディアとすることが望ましい。解砕メディアが硬質なほど解砕能力が高くなるためである。
【００１０】
以上の通り本発明は水素吸蔵処理された原料合金を砕く際に振動ふるいを用いるところに特徴がある。したがって本発明は、Ｒ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上）、Ｔ（ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）及びＢ（ホウ素）を主成分とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法であって、原料合金に水素ガスを吸蔵させる水素吸蔵処理工程と、振動エネルギが付与されかつ転動するボール状メディアが載置されたふるい上に、水素吸蔵処理された原料合金を供給する粉末処理工程と、を備えたことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法をも提供する。
振動エネルギが付与されて振動するふるい上に供給された原料合金に、転動するボール状メディアが衝突する。このときの発熱はブラウンミル等の粉砕機に比べて小さいため、酸素量の増加を抑制することができる。しかも、得られた粉末の粒径はブラウンミル等の粉砕機によって処理されたものと比べて大きく、微粉の発生が少ないため酸素量の増加抑制に寄与する。
粉末処理工程は、非酸化性雰囲気で行われる。ただし、前述のように工業的生産規模では完全な非酸化性雰囲気を実現することが困難であり、本発明における非酸化性雰囲気とは工業的生産規模で実現できるレベルを包含することは言うまでもない。
粉末処理工程を経た原料合金は、気流式粉砕機でさらに微粉砕することが望ましい。
【００１１】
本発明は、以上のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法を実現する粉砕処理システムを提供する。この粉砕処理システムは、Ｒ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上）、Ｔ（ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）及びＢ（ホウ素）を主成分とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料合金を粉砕する粉砕処理システムであって、この原料合金を解砕する解砕機と、解砕機で処理された粉末をさらに粉砕する気流式粉砕機とを備え、解砕機は振動エネルギが付与されるふるいと、ふるい上に供給された原料合金と衝突するメディアを含むことを特徴とする。
本発明の粉砕処理システムは、解砕機で得られた粗粉末を一旦所定の容器に保管し、しかる後に容器から取り出した粗粉末を気流式粉砕機に供給する形態を包含している。しかし、解砕機で処理された粉末を気流式粉砕機に供給する供給路を備え、非酸化性ガスを用いて粗粉末を直接気流式粉砕機に送ることが望ましい。粗粉末をカプセル等に一時保管し、その後、気流式粉砕機に粗粉末を供給する場合には酸素との接触の可能性が増えるためである。
【００１２】
本発明の粉砕処理システムは解砕機にふるいを使用しており、このふるいが目詰まりを起こす虞がある。目詰まりは連続運転を阻害するため、本発明による解砕機はふるいの目詰まり防止機構を備えることが望ましい。目詰まり防止機能としては、ふるいの下方からふるいに対してボール等を衝突させるものとすることができる。
【発明の効果】
【００１３】
以上説明したように、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法によれば、酸素含有量の増加を抑制することができる。特に振動ふるいを用いることにより混入した異物や粗大粒を除去することを同時に行うことができるとともに、短時間で多量の粉末を処理することが可能となり、後工程である微粉砕への粉末の供給安定化を図ることもできる。
また本発明の粉砕処理システムによれば、上記の効果を享受するとともに、解砕機で処理された粉末を気流式粉砕機に供給する供給路を備える場合には、酸素含有量の増加をさらに抑制することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下、添付図面に示す実施の形態に基づいてこの発明を詳細に説明する。
図１は本実施の形態における粉砕処理システム１の構成を示すブロック図、図２は解砕機２の構成を示す図である。
図１に示すように、粉砕処理システム１は、解砕機２と、解砕機２で処理された粉末をさらに微細に粉砕する微粉砕機３（例えば、気流式粉砕機）を備えている。解砕機２と微粉砕機３とは搬送配管４で接続されており、解砕機２で処理された粉末は搬送配管４を通じて例えばキャリアガスによって微粉砕機３まで搬送される。微粉砕機３で得られた微粉末はカプセル５に充填して保管される。カプセル５は複数用意され、通常、一度の微粉砕により得られた微粉末は複数のカプセル５に分けて保管される。
【００１５】
解砕機２には、予め水素吸蔵処理されたＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用原料合金（以下、単に原料合金）が供給される。水素吸蔵処理された原料合金は、水素吸蔵に伴って微小なクラックが発生している。このクラックを起点として原料合金を解砕するのが解砕機２である。なお、解砕処理中は、合金に含まれる酸素量の増加を抑制するため、解砕機２の内部は非酸化性ガス（例えば、窒素）に置換し、さらに含まれる酸素量を５００ｐｐｍ以下、望ましくは３００ｐｐｍ以下、より望ましくは１００ｐｐｍ以下とする。解砕機２を前述の酸素量に制御するためには、解砕機２の内部圧力を外部圧力より高い状態に維持することが好ましい。また、上記と同様な理由から、原料合金を室温にて解砕することが好ましく、水素処理された原料合金はより冷却された状態で解砕することが望ましい。解砕する原料合金の温度が高い場合は、解砕機２内部に導入するガスとして、冷却した非酸化性ガスを利用するか、解砕機２自体を空冷、水冷、油冷等の手段を用いて冷却してもよい。
図２に示すように、解砕機２は、内部に第１のふるい２２が配設されている。第１のふるい２２の上面には、原料合金を解砕するためのボールメディアＢ１が所定数だけ載置されている。また、第１のふるい２２の下方には第２のふるい２３が第１のふるい２２と所定間隔だけ隔てて配設されている。第１のふるい２２は、微粉砕機３で処理するのに適した粒径の粉末を通過させるに足りる目開きを有している。例えば、第１のふるい２２の目開きは１．０ｍｍである。第２のふるい２３は、第１のふるい２２の目開きよりも大きくて、かつ後述する目詰まり防止ボールＢ２を保持するのに足りるだけの目開きを有していればよい。第１のふるい２２及び第２のふるい２３ともにステンレス鋼で構成することができる。前記第１のふるい２２の目開きは、後工程にある微粉砕の際に安定した原料供給を行うため、５．０ｍｍ以下が好ましく、好ましくは３．０ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下とする。
目開きを０．１ｍｍより細かくすると目詰まりが発生する虞が高く、処理時間も長時間化するために好ましくない。
【００１６】
解砕機２は、第１のふるい２２及び第２のふるい２３を振動させる振動源２４を備えている。振動源２４は、第１のふるい２２及び第２のふるい２３に振動エネルギを付与できるものであればよく、振動モータ、超音波振動子等、公知の振動エネルギ発生手段を広く適用することができる。
解砕機２はまた、解砕が十分に行われなかった原料合金を収容するための回収ポット２５が配設されている。
【００１７】
振動源２４を駆動すると、第１のふるい２２上のボールメディアＢ１は、第１のふるい２２の振動に伴って第１のふるい２２上を転動する。この状態で原料合金受け入れ口２１から原料合金を投入すると、原料合金と転動するボールメディアＢ１が衝突することにより、原料合金は解砕される。ボールメディアＢ１は、後述する実施例に示すように、硬質であることが望ましい。具体的には、ヤング率が１００ＭＰａ以上、さらには５００ＭＰａ以上の材料で構成することが望ましい。ただし、ボールメディアＢ１は単一の材料で構成するものに限る必要はなく、例えば、芯部に金属を配し、その周囲をゴムで包んだ複合構造のボールメディアＢ１とすることもできる。また、ボールメディアＢ１は、同一種のもののみを用いてもよいし、異種のものを混合して用いてもよい。
【００１８】
解砕され所定の粒径以下となった原料合金（解砕粉末）は、第１のふるい２２及び第２のふるい２３を通過して合金排出口２６から搬送配管４に排出される。そして、解砕粉末は搬送配管４を通じて微粉砕機３に搬送される。一方、所定の解砕処理を終了しても第１のふるい２２を通過できない原料合金は、吸引や排出（振動による排出、圧縮ガスによる排出）等の手段を用いて回収ポット２５に収容される。収容された原料合金は、再度水素吸蔵処理を施して解砕機２に投入することができる。
【００１９】
解砕の過程で第１のふるい２２が目詰まりを起こす虞がある。そこで、第２のふるい２３を振動させ、目詰まり防止ボールＢ２を転動させる。転動する目詰まり防止ボールＢ２は、第１のふるい２２にその下面から衝突することにより目詰まりを防止する。なお、ボールメディアＢ１、目詰まり防止ボールＢ２は同一種であっても異種であってもよい。また、本実施の形態では、目詰まり防止ボールＢ２を第１のふるい２２に衝突させることにより第１のふるい２２の目詰まりを防止するが、ボール以外の形態としてもよいことは言うまでもない。
【００２０】
解砕粉末は微粉砕機３に搬送される。所定量の解砕粉末が蓄積されたならば、微粉砕機３で微粉砕処理を行う。微粉砕機３としては、気流式粉砕機を用いるのが一般的であり、平均粒径１〜１０μｍ程度まで微粉砕処理する。この微粉砕処理過程での酸素量増加を抑制するため、気流式粉砕機の場合に用いる非酸化性ガス中に含まれる酸素量は５００ｐｐｍ以下、望ましくは３００ｐｐｍ以下、より望ましくは１００ｐｐｍ以下とする。
【００２１】
次に、粉砕処理システム１の前・後の工程に拘わる事項について説明する。
本発明が適用されるＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の組成は目的に応じ選択すればよいが、磁気特性に優れた磁石を得るためには、焼結後の磁石組成においてＲ：２０〜４０ｗｔ％、Ｂ：０．５〜４．５ｗｔ％、Ｔ：残部、となるような配合組成とすることが望ましい。ここで、本発明におけるＲはＹを含む概念を有しており、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙｂ、Ｌｕ及びＹの１種又は２種以上である。Ｒの量が２０ｗｔ％未満であると、希土類永久磁石の主相となるＲ2Ｆｅ14Ｂ相の生成が十分ではなく軟磁性を持つα−Ｆｅなどが析出し、保磁力が著しく低下する。一方、Ｒが４０ｗｔ％を超えると主相であるＲ2Ｆｅ14Ｂ相の体積比率が低下し、残留磁束密度が低下する。またＲが酸素と反応し、含有する酸素量が増え、これに伴い保磁力発生に有効なＲ−リッチ相が減少し、保磁力の低下を招くため、Ｒの量は２０〜４０ｗｔ％とする。Ｎｄは資源的に豊富で比較的安価であることから、希土類元素Ｒとしての主成分をＮｄとすることが望ましい。
【００２２】
また、ホウ素Ｂが０．５ｗｔ％未満の場合には高い保磁力を得ることができない。ただし、ホウ素Ｂが４．５ｗｔ％を超えると残留磁束密度が低下する傾向がある。したがって、上限を４．５ｗｔ％とする。望ましいホウ素Ｂの量は０．５〜１．５ｗｔ％である。
さらに、保磁力を改善するために、Ｍを加えてＲ−Ｔ−Ｂ−Ｍ系の希土類永久磁石とすることもできる。ここで、Ｍとしては、Ａｌ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｃｕ、Ｃ、Ｎｂ、Ｓｎ、Ｗ、Ｖ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｍｏ、Ｂｉ、Ａｇ及びＧａなどの元素を１種又は２種以上添加することができる。一方、酸素、窒素、炭素等の不純物減を極力低減することが好ましい。磁気特性を害する酸素は、６０００ｐｐｍ以下とすることが望ましい。酸素量が多いと非磁性成分である希土類酸化物相が増大して、磁気特性を低下させるからである。特に、本発明の方法を使用する場合は、酸素量が３０００ｐｐｍ以下、好ましくは２０００ｐｐｍ以下、より好ましくは１５００ｐｐｍ以下の希土類磁石を作成する際に好適である。
【００２３】
粉砕し難い金属間化合物（Ｒ2Ｆｅ14Ｂ）を含む原料合金は、水素吸蔵・脱水素処理を施して解砕を容易にする。
この処理を適用する原料合金としては、鋳型を用いて得た鋳塊、ストリップキャスト法による急冷合金、その他のいかなる形態を有していてもよい。ただし、合金のサイズが大きすぎると、水素吸蔵効率が低下する。１つの尺度として、鋳塊であれば厚さが３０ｍｍ以下とすることが望ましい。用いる原料合金としては、ストリップキャスト法による急冷合金が望ましい。このストリップキャスト法は、原料金属をＡｒガス雰囲気などの非酸化性雰囲気中で溶解して得た溶湯を回転するロールの表面に噴出させる。ロールで急冷された溶湯は、薄板又は薄片（鱗片）状に急冷凝固される。この急冷凝固された合金は、結晶粒径が１〜５０μｍの均質な組織を有している。また、急冷凝固された合金は、後の粉砕粉末の粒度分布をシャープにし磁気特性を向上させるために、厚さが０．０５〜３ｍｍ、Ｒリッチ相が５μｍ以下に微細分散した金属組織とすることが望ましい。急冷凝固された合金の厚さは、０．０５〜１ｍｍが水素吸蔵効率の観点から、より望ましい。
【００２４】
水素吸蔵は、原料合金を常温下で水素含有雰囲気に曝すことにより行うことができる。水素吸蔵処理に要する時間は、特に限定されないが、０．５〜５時間とすることが望ましい。水素吸蔵反応は発熱反応であるため、温度上昇に伴って吸蔵水素量が低下することを防止することが望ましい。したがって、処理中は原料合金を０〜２００℃に保持することが望ましく、この温度を保持するために、反応容器を冷却する等の手段を適用してもよい。なお、水素吸蔵処理に使用するガスは、水素ガスに限られず、水素ガスとＨｅ、Ａｒ等の不活性ガス及びその他の非酸化性ガスとを含んだ混合ガスを用いることができる。
水素吸蔵が終了した後に、水素吸蔵が行われた原料合金を加熱保持する脱水素処理が施される。この処理は、磁石として不純物となる水素を減少させることを目的として行われる。吸蔵処理した水素量の５０〜９０％程度を放出するような熱処理を行うことが望ましい。加熱保持の温度は、２００℃以上、望ましくは３５０℃以上とする。保持時間は、保持温度との関係、原料合金のサイズ等によって変わるが、少なくとも３０分以上、望ましくは１時間以上とする。脱水素処理は、真空中又は不活性ガス中で行うのが、その効率の点から望ましい。さらに、脱水素処理工程後、空冷、水冷、油冷、冷却ガスの何れか、もしくはこれらの組み合わせにより脱水素処理された原料合金粉末を冷却したのち後工程に移動させることが望ましい。このとき、脱水素処理された原料合金粉末は２００℃程度以下まで冷却すればよい。好ましくは１００℃以下、より好ましくは５０℃以下までとする。
なお、本発明における水素吸蔵処理は、この脱水素処理を必須とするものではない。
【００２５】
次に、微粉砕を微粉砕機３にて行う。微粉砕には主にジェットミルが用いられ、平均粒径２．５〜６μｍまで微粉化される。ジェットミルは、高圧の不活性ガスを狭いノズルより開放して高速のガス流を発生させ、この高速のガス流により粗粉砕粉末を加速し、粗粉砕粉末同士の衝突やターゲットあるいは容器壁との衝突を発生させて粉砕する方法である。微粉砕前に潤滑剤を添加混合しても良く、微粉砕後あるいはその両方で潤滑剤を添加混合しても良い。
次に、微粉砕機３で得られた微粉末は磁場中成形に供される。この磁場中成形は、８００〜１６００ｋＡ／ｍ（１０〜２０ｋＡ／ｍ）前後、好ましくは９６０ｋＡ／ｍ（１２ｋＯｅ）以上の磁場中で、３０〜３００ＭＰａ（０．３〜３．０ｔ／ｃｍ2）、好ましくは５０〜１５０ＭＰａ（０．５〜１．５ｔ／ｃｍ2）前後の圧力で行えばよい。印加する磁場は静磁場に限定されず、パルス状の磁場とすることもできる。また、静磁場とパルス状磁場を併用することもできる。
【００２６】
磁場中成形後、その成形体を真空又は非酸化性ガス雰囲気中で焼結する。焼結温度は、組成、粉砕方法、平均粒径と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、９５０〜１２００℃、好ましくは１０００〜１１００℃で１〜１０時間程度焼結すればよい。焼結工程の前に成形体に含まれている粉砕助剤、ガスなどを除去する処理を行ってもよい。焼結後、得られた焼結体に時効処理を施すことができる。この工程は、保磁力を制御する重要な工程である。時効処理を２段に分けて行う場合には、８００℃近傍、６００℃近傍での所定時間の保持が有効である。８００℃近傍での熱処理を焼結後に行うと、保磁力が増大する。また、６００℃近傍の熱処理で保磁力が大きく増加するため、時効処理を１段で行う場合には、６００℃近傍の時効処理を施すとよい。
【００２７】
焼結体を得た後に、保護膜を形成することが望ましい。Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石は耐食性が劣るからである。保護膜の形成は、保護膜の種類に応じて公知の手法に従って行えばよい。例えば、電解メッキの場合には、焼結体加工、バレル研磨、脱脂、水洗、エッチング（例えば硝酸）、水洗、電解メッキによる成膜、水洗、乾燥という常法を採用することができる。
以上により、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を得ることができる。
【実施例１】
【００２８】
以上の実施の形態に基づいて行った本発明の具体的な実施例について説明する。
３０．３ｗｔ％Ｎｄ−１．０ｗｔ％Ｄｙ−１．０ｗｔ％Ｂ−０．５ｗｔ％Ｃｏ−０．２ｗｔ％Ａｌ−０．０７ｗｔ％Ｃｕ−残部Ｆｅからなる厚さ５００μｍの合金をストリップキャスト法により作製した。得られたストリップキャスト合金に室温で水素を吸蔵させた後に、５００℃の温度下で脱水素する水素吸蔵・脱水素処理を行った。
次いで、水素吸蔵・放出処理された合金を実施の形態で説明した解砕機２により処理した。ふるいの目開きは１．０ｍｍであり、メディアとして直径３０ｍｍのボールメディアＢ１（７２個使用）を用いた。ボールメディアＢ１は表１に示す５種類の材質を用意した。また、合金は５０００ｇ投入し、処理雰囲気は酸素を１００ｐｐｍ含む窒素ガスとした。
解砕機２による所定処理時間毎の回収状況を確認するとともに、１２０秒処理後の酸素量を測定した。なお、解砕機２による処理については、ボールメディアＢ１を用いない場合についても同様に評価した。また、酸素量については、上記と同様の水素吸蔵・脱水素処理を行った合金をブラウンミルにより粉砕した粉末についても測定した。酸素量の測定結果を表１に、解砕機２による所定処理時間毎の回収状況を表２に示す。なお、表２中の「残量」とは第１のふるい２２上に残っている合金の量を、また「回収率」とは第１のふるい２２を通過した合金の投入合金量に対する比率をいう。
【００２９】
【表１】
2005154898.tif 000003
【００３０】
【表２】
2005154898.tif 000004
【００３１】
表１に示すように、解砕機２を用いるとブラウンミルに比べて酸素量の増加を著しく低減できることがわかる。また、表２に示すように、ボールメディアＢ１を用いることにより、処理能力が向上し、特にヤング率の高い硬質な材料でボールメディアＢ１を構成することが処理能力の向上が顕著であることがわかる。
【００３２】
次に、解砕機２で処理された粉末及びブラウンミルで処理された粉末をジェットミルで平均粒径が５μｍになるまで微粉砕を行った。なお、ジェットミルは、酸素濃度１００ｐｐｍ以下の窒素ガスをキャリアガスとして使用した。微粉砕後の粉末の酸素量を測定した結果を表１に示す。解砕機２で処理された粉末の方が微粉砕後の酸素量が低いことがわかる。
【００３３】
ジェットミルで処理された粉末を磁場中成形した後に、１０５０℃で４時間焼結し、さらに９００℃で１時間保持の後、５３０℃で１時間保持する時効処理を施して焼結体を得た。この焼結体の磁気特性（残留磁束密度（Ｂｒ）、保磁力（Ｈｃｊ））及び密度（Ｄ）を測定した結果を表３に示す。表３に示すように、解砕機２で処理された粉末を用いた焼結体の磁気特性、特に保磁力（Ｈｃｊ）がブラウンミルで処理された粉末を用いた焼結体に比べて高いことが確認された。
【００３４】
【表３】
2005154898.tif 000005
【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】本実施の形態における粉砕処理システムの構成を示すブロック図である。
【図２】本実施の形態における解砕機の構成を示す図である。
【符号の説明】
【００３６】
１…粉砕処理システム、２…解砕機、２１…原料合金受け入れ口、２２…第１のふるい、２３…第２のふるい、２４…振動源、２５…回収ポット、２６…合金排出口、３…微粉砕機、４…搬送配管、５…カプセル、Ｂ１…ボールメディア、Ｂ２…目詰まり防止ボール                                                                     
【図１】
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【図２】
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