(57)【要約】 【課題】  優れた磁気特性を有し、形状の自由度が高い、鉄−クロム−コバルト永久磁石とその製造方法を提供すること。【解決手段】  平均粒径が１．０〜５００μｍの鉄−クロム−コバルト合金粉末を用い、放電プラズマ焼結法により、鉄−クロム−コバルト永久磁石を得る。放電プラズマ焼結法は、原料粉末の圧紛体に交流パルス電流を印加して、粉末粒子間の空隙で起こる放電を利用して焼結を行う方法なので、外部から高熱を加えることなく、難焼結性材料を用いた場合でも高密度の焼結体を得ることができる。また、本発明の鉄−クロム−コバルト永久磁石においては、析出相へのチタンの濃縮が少なく、結晶構造が安定し、優れた特性を発現できる。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
平均粒径が１．０〜５００μｍの鉄−クロム−コバルト合金粉末を、８００〜１３００℃の焼結温度、１〜６０分の焼結時間で、放電プラズマ焼結法により焼結してなる、相対密度が９５〜９９．９％で、析出相のチタン含有量が２０〜５０重量％であることを特徴とする、鉄−クロム−コバルト永久磁石。
【請求項２】
残留磁束密度（Ｂｒ）が、１．２２〜１．４５Ｔ、保磁力（ｉＨｃ）が、４５〜８０ｋＡ／ｍ、最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）が、３８〜５０ｋＪ／ｍ3であることを特徴とする、請求項１に記載の鉄−クロム−コバルト永久磁石。
【請求項３】
縦、横、高さのうちの最も短い辺の長さが２ｍｍ〜５００ｍｍであることを特徴とする、請求項１または請求項２に記載の鉄−クロム−コバルト永久磁石。
【請求項４】
鉄−クロム−コバルト合金を、水アトマイズ、ガスアトマイズ、気流乾式粉砕法、湿式粉砕法の少なくともいずれかの方法で、平均粒径が１．０〜５００μｍの合金粉末とし、前記合金粉末を、焼結温度が８００〜１３００℃、焼結時間が１〜６０分の範囲で、放電プラズマ焼結法により焼結する工程を有することを特徴とする、請求項１ないし請求項３のいずれかに記載の鉄−クロム−コバルト永久磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放電プラズマ焼結法によって得られる、鉄−クロム−コバルト（以下、ＦｅＣｒＣｏと記す）永久磁石と、その製造方法に関わるもので、特に、低温度、短時間の焼結によって得られる、高密度及び析出相のチタン含有量が少なく、かつ、形状の自由度及び磁気特性が優れた、ＦｅＣｒＣｏ永久磁石と、その製造方法に関わるものである。
【背景技術】
【０００２】
ＦｅＣｒＣｏ永久磁石は、その基本構成元素である鉄（Ｆｅ）、クロム（Ｃｒ）、コバルト（Ｃｏ）各々の融点が高く、焼結材料としては不向きで、なおかつ、ＦｅＣｒＣｏ原料粉末が非常に難焼結性であることから、外部加熱を利用した焼結法においては、１３００〜１５００℃の高温焼結温度下でも、相対密度が６５〜７５％の低密度焼結体しか得ることができない。
【０００３】
これに対処するために、ホウ素（Ｂ）などの元素を添加すると、特性が劣化するなどの問題があり、粉末冶金法を用いたＦｅＣｒＣｏ永久磁石の製造は、技術的に非常に困難であった。
【０００４】
このため、ＦｅＣｒＣｏ永久磁石を得るには、高周波溶解により製造したＦｅＣｒＣｏ鋳造体を、所定寸法の厚みまで圧延加工し、その圧延体を型抜きプレスにより、熱間あるいは冷間打ち抜きすることが行われている。この方法で問題となるのは、冷間打ち抜きによる打ち抜き可能な厚さは、２ｍｍ程度が限界であることから、最も短い辺の長さが２ｍｍ以上の製品は、製造することができないことである。
【０００５】
粉末冶金法で製造するＦｅＣｒＣｏ永久磁石の焼結密度を向上するために、Ｂなどの元素を添加する技術が、特許文献１に開示されている。特許文献１に開示されている技術によれば、添加元素を加えない場合で、１３００℃の焼結温度における焼結体の相対密度は８５％であり、Ｂなどを添加することで高密度化を図った場合で、（ＢＨ）ｍａｘが３３．５〜３７．５ｋＪ／ｍ3であり、このレベルの磁気特性では、実用性を考慮すると、適用可能な製品に制約があり、なお、特性を向上させる必要がある。
【０００６】
また、高周波溶解により製造したＦｅＣｒＣｏ鋳造体を、所定寸法の厚みまで圧延加工を繰り返すと、析出相中のチタン（Ｔｉ）の含有量が９７重量％と、Ｔｉが濃縮される現象が顕著で、母相中におけるＴｉ含有量が低下し、安定した結晶構造の維持を妨げるという問題がある。
【０００７】
【特許文献１】特開昭５７−１３０４０４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
従って、本発明の課題は、従来よりも低い焼結温度、短い焼結時間で、焼結密度が向上し、所要の磁気特性を有し、かつ析出相へのＴｉの濃縮が少ない、ＦｅＣｒＣｏ永久磁石と、その製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、前記の問題解決のため、焼結に供する原料粉末の調製方法と、焼結方法として放電プラズマ焼結法を適用することを検討した結果なされたものである。
【００１０】
即ち、本発明は、平均粒径が１．０〜５００μｍのＦｅＣｒＣｏ合金粉末を、８００〜１３００℃の焼結温度、１〜６０分の焼結時間という条件の放電プラズマ焼結法により焼結してなる、相対密度が９５〜９９．９％で、析出相のチタン含有量が２０〜５０重量％であることを特徴とする、ＦｅＣｒＣｏ永久磁石である。
【００１１】
また、本発明は、残留磁束密度（Ｂｒ）が、１．２２〜１．４５Ｔ、保磁力（ｉＨｃ）が、４５〜８０ｋＡ／ｍ、最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）が、３８〜５０ｋＪ／ｍ3であることを特徴とする、前記のＦｅＣｒＣｏ永久磁石である。
【００１２】
また、本発明は、縦、横、高さのうちの最も短い辺の長さが２ｍｍ〜５００ｍｍであることを特徴とする、前記のＦｅＣｒＣｏ永久磁石である。
【００１３】
また、本発明は、ＦｅＣｒＣｏ合金を、水アトマイズ、ガスアトマイズ、気流乾式粉砕法、湿式粉砕法の少なくともいずれかの方法で、平均粒径が１．０〜５００μｍの合金粉末とし、前記合金粉末を、焼結温度が８００〜１３００℃、焼結時間が１〜６０分の範囲で、放電プラズマ焼結法により焼結する工程を有することを特徴とする、前記のＦｅＣｒＣｏ永久磁石の製造方法である。
【発明の効果】
【００１４】
放電プラズマ焼結法は、原料粉末の圧紛体に交流パルス電流を印加して、粉末粒子間の空隙で起こる放電を利用して焼結を行う方法である。粉末粒子間の放電を利用することから、外部から高熱を加えることなく、金属、セラミックスの難焼結性材料を用いても、短時間で緻密な焼結体を得ることができる。従って、ＦｅＣｒＣｏ合金粉末の焼結に用いることで、ＦｅＣｒＣｏ永久磁石の、高密度化、高磁気特性化が可能となる。
【００１５】
また、ＦｅＣｒＣｏ合金のように難焼結性の材料を焼結に用いる場合は、平均粒径が小さく、しかも適当な粒度分布を具備した粉末とすることが必要である。このために、ガスアトマイズまたは水アトマイズで、微細で粒度分布の狭い合金粉末とするか、気流乾式粉砕法、湿式粉砕法を用いて、微粒子化する方法を用いることができる。具体的な気流乾式粉砕法の装置の例としては、ジェットミルが挙げられ、湿式粉砕法の装置の例としては、ボールミルが挙げられる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
本発明に用いるＦｅＣｒＣｏ合金粉末は、主要構成元素であるＦｅの含有量が２０〜８０重量％、Ｃｒの含有量が５〜４０重量％、Ｃｏの含有量が５〜４０重量％であり、添加元素として、モリブデン（Ｍｏ）、Ｔｉ、バナジウム（Ｖ）から選ばれる少なくとも１種を、０．１〜１０重量％、酸素（Ｏ），窒素（Ｎ）、炭素（Ｃ）、珪素（Ｓｉ）、マンガン（Ｍｎ）、リン（Ｐ）、イオウ（Ｓ）、銅（Ｃｕ）、ニッケル（Ｎｉ）から選ばれる少なくとも１種を０．００１〜５重量％含有する。
【００１７】
ＦｅＣｒＣｏ合金の微粒子化には、前記のように、ガスアトマイズや水アトマイズを用いることができる。アトマイズ法は、合金の溶湯を噴霧して微粒子化するので、一工程で粒度分布の狭い合金粉末の微粒子が得られるので、焼結用の合金粉末を得るのに適した方法である。ガスアトマイズには、窒素（Ｎ2）ガスや、その他の不活性ガスが用いられる。
【００１８】
また、Ｎ2ガスや圧縮空気を用いた、ジェットミル粉砕器による気流粉砕法、あるいは分散媒としてアルコール、ヘキサン、トルエン、純水などを用いた湿式ボールミル粉砕法を用いてもよい。いずれの方法を用いる場合も、平均粉末粒径は、１．０〜５００μｍとする。
【００１９】
このように調製した合金粉末を、カーボングラファイト、タングステンカーバイド−コバルト超硬材料、窒化物セラミックなどで構成される型を用い、放電プラズマ焼結炉を用いて、圧力が１０Ｐａ以下の真空中、あるいは、圧力が１〜５０ｋＰａのアルゴン（Ａｒ）などの不活性ガス雰囲気中にて、１００〜１０００００Ａの大電流通電効果によるジュール熱加熱、及びプラズマ放電による局所加熱及び通電加熱同時加圧により、ＦｅＣｒＣｏ合金粉末の高密度焼結体とする。
【００２０】
即ち、昇温速度が０．１〜５００℃／分にて加熱し、８００〜１３００℃の温度範囲に、１〜６０分保持するように、大電流通電によるプラズマ放電加熱及びジュール熱加熱を行うと同時に、成形圧が１ＭＰａ〜１ＧＰａの範囲で加圧成形後、大気中、あるいは圧力が１〜５０ｋＰａのＡｒなどの不活性ガス中で冷却するという工程で、本発明の放電プラズマ焼結法によるＦｅＣｒＣｏ永久磁石の焼結体を製造する。
【００２１】
引き続き、大気中あるいは、圧力が１〜５０ｋＰａの範囲の、Ａｒなどの不活性ガス雰囲気中で、９００〜１３００℃の温度範囲に、０．１〜１０００分保持後、大気中あるいは、圧力が１〜５０ｋＰａの範囲の、Ａｒなどの不活性ガス雰囲気中、Ｎ2ガス雰囲気中、または、水中において急冷処理する均一化熱処理を施す。
【００２２】
次に０．００１〜１０Ｔの直流あるいは交流外部磁界を印加した状態で、大気中あるいは、圧力が１〜５０ｋＰａの範囲の、Ａｒなどの不活性ガス雰囲気中、あるいはＮ2ガス雰囲気中で、５００〜８００℃の温度範囲に、０．１〜１０００分保持後、室温である２５℃まで０．１分〜１００時間の時間時間をかけて、急冷あるいは徐冷処理を行う磁場中熱処理を施す。
【００２３】
その後、大気中あるいは、圧力が１〜５０ｋＰａの範囲の、Ａｒなどの不活性ガス雰囲気中、あるいはＮ2ガス雰囲気中で、５００〜８００℃の温度範囲に、０．１〜１０００分保持後、室温である２５℃まで０．１分〜１００時間の時間をかけて、急冷あるいは徐冷処理を行うという条件で、２相分離時効処理を施し、ＦｅＣｒＣｏ永久磁石を得る。
【００２４】
このようにして放電プラズマ焼結法を用いて、ＦｅＣｒＣｏ永久磁石を製造する際の第１の効果として、外部加熱焼結法で作製した焼結体においては、使用したＦｅＣｒＣｏ合金粉末の粒径が粗くなるのに従い、緻密化傾向が低下し、相対密度が著しく低下していくのに対して、放電プラズマ焼結法で作製したプラズマ焼結体においては、粒径が１〜５００μｍの範囲においても、実用上全く問題のない相対密度である、９０〜９９．８％の相対密度が得られることである。
【００２５】
このように、ＦｅＣｒＣｏ合金粉末の焼結法として、放電プラズマ焼結法を用いたことによる高密度化効果が確認される。なお、本発明を適用したＦｅＣｒＣｏ合金粉末の平均粒径については、実用的に、平均粒径１．０μｍ以下の粉末を、ＦｅＣｒＣｏ永久磁石に用いる合金組成で製造することは困難で、５００μｍを超える範囲においては、放電プラズマ焼結を用いても、相対密度は低下傾向にあることから、焼結に供するＦｅＣｒＣｏ合金粉末の平均粒径は１．０〜５００μｍとした。
【００２６】
第２の効果として、外部加熱焼結法を用いた粉末冶金法により作製した焼結体においては、１４００℃の高温下においても相対密度比が８５％と低いのに対して、放電プラズマ焼結法により作製した焼結体においては、８００℃程度の低温度にて、既に実用上全く問題ない９５％の相対密度が得られていることから、放電プラズマ焼結法による低温度での緻密焼結促進効果が挙げられる。
【００２７】
なお、本発明におけるＦｅＣｒＣｏ合金粉末の放電プラズマ焼結の保持温度については、８００℃未満の温度では、若干の相対密度比低下傾向が認められ、１３００℃を超える範囲では、ＦｅＣｒＣｏ合金の融点に近づくことによる特性悪化傾向が顕在化する可能性が非常に高いことから、本発明における放電プラズマ焼結の適正な温度範囲は、高相対密度が得られる温度領域である、８００℃〜１３００℃とした。
【００２８】
第３の効果として、焼結時間の短縮が挙げられる。外部加熱焼結法で作製した焼結体においては、焼結温度に保持する時間に対する相対密度の上昇は非常に緩慢で、相対密度が一定値に達するのに、２００分以上の時間を必要とする。しかも、相対密度は８５％と、実用上、使用不可のレベルである。
【００２９】
これに対して、放電プラズマ焼結法で作製した焼結体においては、１分程度の保持時間で著しい相対密度向上傾向を示し、４０分程度の保持時間で実用上十分な高い相対密度を有する焼結体が得られることが挙げられる。つまり放電プラズマ焼結法においては、短時間で緻密焼結促進効果が顕在化する。
【００３０】
なお、本発明におけるＦｅＣｒＣｏ合金粉末の放電プラズマ焼結の保持時間については、１分未満においては、装置の性能の上から低温度下での定量温度管理が困難で、６０分を超える範囲では、焼結時間延長による、さらなる相対密度向上が望めないことから、本発明における放電プラズマ焼結の適正な焼結時間は、高い相対密度の焼結体を、安定的に得ることできる１〜６０分とした。
【００３１】
第４の効果として、鋳造圧延法を用いた鋳造体においては、所定寸法までの圧延加工を繰り返すことで、析出相中へのＴｉの濃縮量が９７重量％と高まり、母相中のＴｉ量が減少し、結晶構造が不安定化するのに対して、放電プラズマ焼結法により製造した焼結体の析出相中へのＴｉの濃縮は、２５〜５０重量％と非常に少なく、結晶構造が安定することが挙げられる。つまり放電プラズマ焼結法においては結晶構造安定化に効果を奏する。
【００３２】
第５の効果として、Ｔｉの析出相中への濃縮傾向が緩和され、母相中へのＴｉ含有量が増加し結晶構造が安定することで、従来製造法である鋳造圧延法により作製したＦｅＣｒＣｏ永久磁石の磁気特性は、Ｂｒが１．２２Ｔ、ｉＨｃが４０ｋＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘが３６ｋＪ／ｍ3と低いのに対して、放電プラズマ焼結法により製造したＦｅＣｒＣｏ永久磁石においては、Ｂｒが１．２８〜１．４３Ｔ、ｉＨｃが４７〜５６ｋＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘが４６〜５０ｋＪ／ｍ3と、高い磁気特性が得られていることが挙げられる。
【００３３】
第６の効果として、外部加熱焼結法で作製した焼結体においては、相対密度が低いことによる影響から、磁気特性は、Ｂｒが０．７２〜０．９５Ｔ、ｉＨｃが（ＢＨ）ｍａｘ、ｉＨｃが２８〜３２ｋＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘが１２〜１８ｋＪ／ｍ3と、低いのに対して、放電プラズマ焼結法により製造した焼結体の磁気特性は、前記と同様の高特性が得られることが挙げられる。
【００３４】
第７の効果として、粉末冶金法の特徴から、鋳造圧延法よりも形状の自由度が高く、最も短い辺の長さが２ｍｍを超える製品が得られることが挙げられる。粉末冶金法を用いる場合で、外部加熱焼結法で作製した焼結体においては、Ｂなどの元素を添加しても、１３００℃を超える領域の焼結温度を必要とすることから、設備上の問題で生産性が低いために、実質的には外部加熱焼結炉を用いた粉末冶金法によるＦｅＣｒＣｏ永久磁石は生産されてはいない。
【００３５】
このため、前記のように、一般には高真空高周波溶解炉により作製したＦｅＣｒＣｏ鋳造体を、プレスによる打ち抜きが可能な厚みである、２ｍｍ以下の厚みまで圧延機を用いて圧延を繰り返し、得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石の板材をプレス機にて打ち抜き加工を施すことによりＦｅＣｒＣｏ永久磁石製品としているが、厚み方向の形状自由度が２ｍｍ以下という形状制限があるといった難点がある。
【００３６】
これに対して、放電プラズマ焼結法を用いた場合は、低温度、短時間でのＦｅＣｒＣｏ合金粉末の高密度化が可能になることから、製品の厚みである最も短い辺の長さを、２ｍｍ〜５００ｍｍの範囲にすることが可能となり、厚み方向の形状自由度が非常に高くなるという効果を奏する。
【００３７】
なお、本発明におけるＦｅＣｒＣｏ永久磁石の製品寸法の上限を５００ｍｍとしたのは、現在用いられている放電プラズマ焼結装置の温度分布を考慮すると、安定した特性のＦｅＣｒＣｏ永久磁石製品が製造可能な寸法は、５００ｍｍが限界であることによる。
【００３８】
以上に説明したように、ＦｅＣｒＣｏ永久磁石の製造方法において、焼結に供する合金粉末の平均粒径を１．０〜５００μｍとして、放電プラズマ焼結法を用いることで、８００〜１３００℃の低温度、１分〜６０分の短時間にて、粉末冶金法により、高密度を有するＦｅＣｒＣｏ永久磁石が得られる。得られるＦｅＣｒＣｏ永久磁石は、最も短い辺の長さが２〜５００ｍｍと形状自由度が高く、析出相中へのＴｉ濃縮量も２０〜５０重量％と非常に少なく、Ｂｒが１．２８〜１．４３Ｔ、ｉＨｃが４７〜５６ｋＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘが４６〜５７ｋＪ／ｍ3と、高い磁気特性を有する。
【実施例１】
【００３９】
次に、具体的な実施例を挙げ、本発明についてさらに詳しく説明する。
【００４０】
ここでは、ＦｅＣｒＣｏ合金として、ＦｅＣｒＣｏ永久磁石の製造に用いる代表的な組成である、Ｆｅが６０重量％、Ｃｒが２５重量％、Ｃｏが１３重量％の主要元素で構成され、かつ添加元素として、０．３５重量％のＴｉ、０．３０重量％のＶを同時に含有し、その他に不可避不純物元素として、Ｏ、Ｎ、Ｃ、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｐ、Ｓ、Ｃｕ、Ｎｉを同時に含有するものを用いた。
【００４１】
既記載組成のＦｅＣｒＣｏ合金を用い、水アトマイズ法にて、平均粒径が１０、５０、１００μｍの合金粉末を、Ｎ2ガスを用いたジェットミル粉砕器による気流粉砕法により平均粒径が１．０μｍの合金粉末を、ディスクミルにより平均粒径が５００μｍ、１０００μｍのＦｅＣｒＣｏ合金粉末を調製した。
【００４２】
前記ＦｅＣｒＣｏ合金粉末の中の、平均粒径が５０μｍのＦｅＣｒＣｏ合金粉末を、カーボングラファイト型を使用し、放電プラズマ焼結炉を用いて１０Ｐａ以下の真空中で、１００Ａ〜１０００００Ａの大電流通電効果によるジュール熱加熱及びプラズマ放電による局所加熱及び通電加熱同時加圧により、放電プラズマ焼結を行った。放電プラズマ焼結の雰囲気は、圧力が１〜５０ｋＰａの範囲の、Ａｒなどの不活性ガスでもよい。
【００４３】
即ち、８５〜１５０℃／分の昇温速度で加熱され、３０分の焼結時間で、大電流通電によるプラズマ放電加熱及びジュール熱加熱を行うと同時に、４０ＭＰａの圧力にて加圧成形後、１０ｋＰａの圧力のＡｒガス中で冷却するという方法で、放電プラズマ焼結を行った。焼結温度は、８００℃、９００℃、１０００℃、１０５０℃、１１５０℃、１２００℃とした。
【００４４】
次に、２０ｋＰａの圧力のＡｒガス雰囲気中で、１２００℃の温度で６０分保持後、水中において急冷処理を行う均一化熱処理を施した。引き続き、０．０５Ｔの直流外部磁界を印加した状態で、２０ｋＰａの圧力のＡｒガス雰囲気中で、６５０℃の温度で９０分保持後、室温である２５℃まで１２時間で徐冷を行うという条件で、磁場中熱処理を施した。
【００４５】
次に、２０ｋＰａの圧力のＡｒガス雰囲気中で、６００℃の温度で８０分保持後、２０時間で室温である２５℃まで徐冷処理を行うという条件で、２相分離時効処理を施し、ＦｅＣｒＣｏ永久磁石を得た。
【００４６】
評価項目として、まず上記製造条件で、放電プラズマ焼結法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石の母相及び析出相の各成分の含有量と、鋳造圧延法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石の母相及び析出相の各成分の含有量を測定した。その結果を表１に示した。
【００４７】
【表１】
2005150355.tif 000002
【００４８】
表１に示したように、鋳造圧延法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石の母相組成と析出相組成は大きく異なり、特に鋳造圧延法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石の母相におけるＴｉ含有量が、原料の含有量である０．３５重量％から０．０５重量％まで著しく減少し、それに反して析出相中におけるＴｉ量が９６．６重量％まで著しく増加している。
【００４９】
それに対して、放電プラズマ焼結法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石における母相組成は原料粉末組成と同等の０．３重量％を維持し、析出相中へのＴｉの濃縮量も２０〜５０重量％まで抑制されていることから、母相中にＴｉが安定して存在していることが確認できた。
【００５０】
同様に、放電プラズマ焼結法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石の結晶構造と、鋳造圧延法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石の結晶構造をＸ線回折により評価した。図１は、放電プラズマ焼結法と鋳造圧延法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石のＸ線回折の結果を示した図である。図１において、１は放電プラズマ焼結法で得られたＦｅＣｒＣｏ磁石のＸ線回折の結果、２は鋳造圧延法で得られたＦｅＣｒＣｏ磁石のＸ線回折の結果である。
【００５１】
図１に示したように、放電プラズマ焼結法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石、鋳造圧延法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石の両方とも、結晶構造は基本的には同じであるが、その強度については、放電プラズマ焼結法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石の方が高いことから、鋳造圧延法よりも、放電プラズマ焼結法の方が、より安定した結晶構造を有するＦｅＣｒＣｏ永久磁石が得られることが確認できた。
【００５２】
ここで評価に使用した、鋳造圧延法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石は、放電プラズマ焼結法に用いたのと同一のＦｅＣｒＣｏ合金粉末を用いて、高周波真空溶解炉にて溶解、鋳造後、連続ロール圧延機にて圧延加工を繰り返し、所定寸法の鋳造体とした後、放電プラズマ焼結法の場合と同一条件の、均質化溶体化処理、磁場中熱処理及び２相分離熱処理を施すことでＦｅＣｒＣｏ永久磁石とした。
【００５３】
なお、図２は、放電プラズマ焼結法と鋳造圧延法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石の金属組織の写真であり、図２（ａ）は放電プラズマ焼結で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石、図２（ｂ）は鋳造圧延法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石である。図２において、黒色部分は析出相で、それ以外の灰白色部分は母相である。
【００５４】
次に、放電プラズマ焼結法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石と、鋳造圧延法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石の磁気特性の評価結果について説明する。表２は、これらの磁気特性の測定結果を示したものである。
【００５５】
【表２】
2005150355.tif 000003
【００５６】
表２に示したように、鋳造圧延法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石の特性は、Ｂｒが１．２２Ｔ、ｉＨｃが３９．８ｋＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘが３５．８ｋＪ／ｍ3と低いのに対して、放電プラズマ焼結法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石においては、Ｂｒが１．２４〜１．４４Ｔ、ｉＨｃが４５．０〜５３．７ｋＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘが３８．２〜４９．４ｋＪ／ｍ3と高い磁気特性が得られており、ＦｅＣｒＣｏ合金粉末に放電プラズマ焼結法を適用することで、従来法である鋳造圧延法に比較して優れた磁気特性を得られることが確認できた。
【００５７】
図３は、表２に示した結果から、焼結温度について残留時磁束密度（Ｂｒ）の数値をプロットした図である。ここでは、比較のために、放電プラズマ焼結に用いたのと同一のＦｅＣｒＣｏ合金粉末を、外部加熱焼結法により、ＦｅＣｒＣｏ永久磁石とした場合についても、Ｂｒをプロットした。
【００５８】
図３に示したように、外部加熱焼結法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石においては、緻密化不足による焼結体密度レベルの低下から、最大でもＢｒ＝０．９５Ｔの値しか得られず、ＦｅＣｒＣｏ永久磁石材料としては実用上使用が困難な磁気特性である。
【００５９】
これに対して、放電プラズマ焼結法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石においては、８００℃の低温においてもＦｅＣｒＣｏ永久磁石として、既に実用上十分な特性であるＢｒ＝１．２４Ｔの高いＢｒを発現するとともに、さらに焼結温度を上昇して、１０５０℃〜１３００℃の温度域とすることで、さらに優れた磁気特性であるＢｒ＝１．４０〜１．４５Ｔが得られていることから、ＦｅＣｒＣｏ合金粉末を、放電プラズマ焼結法により焼結することで、高Ｂｒ値を有する非常に優れた磁気特性のＦｅＣｒＣｏ永久磁石が作製できることが確認された。
【００６０】
図４は、表２に示した結果から、焼結温度について保磁力（ｉＨｃ）の数値をプロットした図である。ここでも、比較のために、放電プラズマ焼結に用いたのと同一のＦｅＣｒＣｏ合金粉末を、外部加熱焼結法により、ＦｅＣｒＣｏ永久磁石とした場合のｉＨｃをプロットした。
【００６１】
ｉＨｃの場合も、Ｂｒと同様に、外部加熱焼結法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石においては、緻密化不足による焼結体密度レベルの低下の影響により、最大でもｉＨｃ＝３１．８ｋＡ／ｍの数値しか得られていないのに対して、放電プラズマ焼結法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石においては、８００℃の低温においてｉＨｃ＝４６．２ｋＡ／ｍと、外部加熱焼結法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石に比べて高い数値を示し、さらに加熱した１０５０℃〜１３００℃の温度域においては、ｉＨｃ＝５２．１〜５４．１ｋＡ／ｍと極めて優れた高い数値を示した。
【００６２】
よって、ＦｅＣｒＣｏ合金粉末を、放電プラズマ焼結法により焼結することで、高いｉＨｃを有する、非常に優れた磁気特性のＦｅＣｒＣｏ永久磁石が製造できることが確認された。
【００６３】
図５は、表２に示した結果から、焼結温度について最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）の数値をプロットした図である。ここでも、比較のために、放電プラズマ焼結に用いたのと同一のＦｅＣｒＣｏ合金粉末を、外部加熱焼結法により、ＦｅＣｒＣｏ永久磁石とした場合の（ＢＨ）ｍａｘをプロットした。
【００６４】
（ＢＨ）ｍａｘについても、外部加熱焼結法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石は、緻密化不足による焼結体密度レベルの低下から、最大でも（ＢＨ）ｍａｘ＝１７．５ｋＪ／ｍ3の数値しか得られず、ＦｅＣｒＣｏ永久磁石としては実用上使用が困難な特性である。
【００６５】
これに対して、放電プラズマ焼結法により製造した放電プラズマ焼結体においては、８００℃の低温においても（ＢＨ）ｍａｘ＝３８．２ｋＪ／ｍ3と、既に実用上十分に高い（ＢＨ）ｍａｘを示し、さらに焼結温度を上昇し、１０５０℃〜１３００℃の温度域とすることで、さらに優れた磁気特性である（ＢＨ）ｍａｘ＝４６．２〜４９．４ｋＪ／ｍ3が得られた。
【００６６】
よって、ＦｅＣｒＣｏ合金粉末を、放電プラズマ焼結法により焼結することで、高い（ＢＨ）ｍａｘの値を有する、非常に優れた磁気特性のＦｅＣｒＣｏ永久磁石が製造できることが確認された。
【００６７】
なお、ここで比較に用いた外部加熱焼結法によるＦｅＣｒＣｏ永久磁石は、放電プラズマ焼結に用いたのと同一組成の合金粉末を、油圧プレス機にて５００ＭＰａにて加圧成形後、抵抗加熱方式焼結炉による外部加熱焼結を行って作製した。
【００６８】
即ち、１０℃／分の昇温速度にて加熱し、１１５０℃、１２００℃、１３００℃１４００℃、１４５０℃の温度で、１２０分の保持の後、圧力が２０ｋＰａのＡｒ冷却で急冷するという条件で焼結を行った。引き続き、放電プラズマ焼結法の場合と同一条件の磁場中熱処理及び２相分離熱処理を施した。
【００６９】
上記実施例においては、平均粒径が５０μｍのＦｅＣｒＣｏ合金粉末を用いたが、他の粒度に調製したＦｅＣｒＣｏ合金粉末を用いた場合でも、同様の特性が得られることは別途確認した。また、放電プラズマ焼結法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石の密度は焼結温度が８００℃で、７．２２ｇ／ｃｍ3、焼結温度が１３００℃で７．５８ｇ／ｃｍ3、即ち、相対密度はそれぞれ、９５．２％、９９．９％であった。以上に説明したように、本発明によれば、低い焼結温度により、高密度で磁気特性に優れたＦｅＣｒＣｏ永久磁石が得られることが確認できた。
【図面の簡単な説明】
【００７０】
【図１】放電プラズマ焼結法と鋳造圧延法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石のＸ線回折の結果を示した図。
【図２】ＦｅＣｒＣｏ永久磁石の金属組織の写真。図２（ａ）は放電プラズマ焼結で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石。図２（ｂ）は鋳造圧延法で得られたＦｅＣｒＣｏ永久磁石。
【図３】焼結温度について残留時磁束密度の数値をプロットした図。
【図４】焼結温度について保磁力の数値をプロットした図。
【図５】焼結温度について最大エネルギー積の数値をプロットした図。
【符号の説明】
【００７１】
１    放電プラズマ焼結法で得られたＦｅＣｒＣｏ磁石のＸ線回折の結果
２    鋳造圧延法で得られたＦｅＣｒＣｏ磁石のＸ線回折の結果
【図１】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図２】
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