(57)【要約】【課題】  複数の異なる構造ならびに膜組成を有する薄膜機能素子（例えば有機ＥＬ素子）を効率よく形成する方法と装置を提供する。【解決手段】  真空槽内に配置された有機材料用蒸発源に対向して設置された透明導電膜がパターニング形成された基板に有機材料用蒸発源内に充填された有機蒸発材料を加熱し、その加熱によって発生した蒸気を基板表面に付着させる際、(a)基板下の近接に、少なくとも二枚以上のコンビナトリアル用マスクを配し、(b)各コンビナトリアル用マスクを異なる方向へ直線移動して任意の素子を露出する位置制御手段を搭載し、蒸気の付着する位置および付着量を制御しながら有機薄膜を形成するものである。【選択図】図１
2005150061.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の透明導電膜をマトリクス状に形成した基板上に有機薄膜材料を蒸着し、複数種の有機薄膜機能素子を形成する装置であって、
有機薄膜材料を充填しその蒸気を所定の軸線方向に放出させる蒸発源と、
該基板と該蒸発源との間に配置され、該基板の成膜領域を制限する二枚のコンビナトリアル用マスクとを有し、
前記二枚のコンビナトリアル用マスクは、基板面に平行な平面内を互いに直交する方向に直線移動可能であり、
該基板に対する二枚のコンビナトリアル用マスク位置を変化させることにより、該基板面内の成膜領域を任意に設定可能であることを特徴とする有機薄膜形成装置。
【請求項２】
前記二枚のコンビナトリアル用マスクは、
マトリクス状に配列した素子のX方向に駆動するコンビナトリアル用マスクXと、
マトリクス状に配列した素子のY方向に駆動するコンビナトリアル用マスクYとにより構成され、
該コンビナトリアル用マスクXおよび該コンビナトリアル用マスクYは、該蒸発源に対して有機薄膜機能素子を露出する一乃至複数の開口部を有し、
該成膜基板に対して該コンビナトリアル用マスクを段階的に移動させることにより開口部を移動させ該成膜基板上の露出素子を変化させることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜形成装置。
【請求項３】
該コンビナトリアル用マスクXは素子一列を露出する開口部を有し、
該コンビナトリアル用マスクYは素子一行を露出する開口部を有し、
該コンビナトリアル用マスクXを駆動することにより任意の素子一列を露出し、
該コンビナトリアル用マスクYを駆動することにより任意の素子一行を露出し、
該コンビナトリアル用マスクXおよび該コンビナトリアル用マスクYを駆動することにより任意の1素子を露出することを特徴とする請求項２記載の有機薄膜形成装置。
【請求項４】
該コンビナトリアル用マスクXおよび該コンビナトリアル用マスクYは、マトリクス状に配列した素子全てを露出する開口部と、素子全てを遮蔽する遮蔽領域とを設け、
該コンビナトリアル用マスクXを駆動することにより蒸発源に対して露出する素子を列単位で増減し、該コンビナトリアル用マスクYを駆動することにより蒸発源に対して露出する素子を行単位で増減することを特徴とする請求項２記載の有機薄膜形成装置。
【請求項５】
前記薄膜形成装置は、該基板上に形成された全素子の成膜領域を設定する有機蒸着用マスクを固定配置し、
前記二枚のコンビナトリアル用マスクは、
マトリクス状に配列した素子のX方向に駆動するコンビナトリアル用マスクXと、
マトリクス状に配列した素子のY方向に駆動するコンビナトリアル用マスクYとにより構成され、
該コンビナトリアル用マスクXおよび該コンビナトリアル用マスクYは、該有機蒸着用マスクを覆って成膜領域を制限し、
該コンビナトリアル用マスクXを駆動することにより、該有機蒸着用マスクから露出する素子を列単位で遮蔽し、
該コンビナトリアル用マスクYを駆動することにより、該有機蒸着用マスクから露出する素子を行単位で遮蔽することを特徴とする請求項１記載の有機薄膜形成装置。
【請求項６】
有機薄膜機能素子をマトリクス状に配列する基板と有機材料用蒸発源とを有する真空槽内部に、
マトリクス状に配列した素子のX方向に該基板に対して水平移動するコンビナトリアル用マスクXと、
マトリクス状に配列した素子のY方向に該基板に対して水平移動するコンビナトリアル用マスクYとを該基板下の近接位置に配置し、
該コンビナトリアル用マスクXおよび該コンビナトリアル用マスクYを互いに直交する方向に独立に駆動する駆動源に接続し、
該コンビナトリアル用マスクXはマトリクス状に配列した素子一列を露出する開口部を備え、
該コンビナトリアル用マスクYはマトリクス状に配列した素子一行を露出する開口部を備え、
該有機材料用蒸発源内に有機薄膜材料を充填して加熱し、該有機薄膜材料の蒸気を所定の軸線方向に放出させ、
該コンビナトリアル用マスクXもしくは該コンビナトリアル用マスクYを一回乃至複数回にわたり段階的に移動させ、該開口部から露出する素子表面に該蒸気の付着量を制御しながら有機薄膜を形成する有機薄膜形成装置。
【請求項７】
透明導電膜をマトリクス状に形成した基板上に有機薄膜材料を蒸着し、複数種の有機薄膜機能素子を形成する方法であって、
マトリクス状に配列した素子一列を露出する開口部を有するコンビナトリアル用マスクXと、
マトリクス状に配列した素子一行を露出する開口部を有するコンビナトリアル用マスクYとを、
互いに直交する方向にそれぞれ独立に駆動し、
該コンビナトリアル用マスクXおよび該コンビナトリアル用マスクYの開口部位置を組み合わせることにより任意の素子を蒸発源に対して露出することを特徴とする有機薄膜形成方法。
【請求項８】
透明導電膜をマトリクス状に形成した基板上に有機薄膜材料を蒸着し、複数種の有機薄膜機能素子を形成する方法であって、
マトリクス状に配列した素子全てを露出する開口部と、素子全て遮蔽する遮蔽領域とを有するコンビナトリアル用マスクXおよびコンビナトリアル用マスクYを互いに直交する方向にそれぞれ独立に駆動し、
蒸発源に対して露出する素子を列単位あるいは行単位で増減することにより任意の複数列あるいは任意の複数行を同時に成膜することを特徴とする有機薄膜形成方法。
【請求項９】
透明導電膜をマトリクス状に形成した基板上に有機薄膜材料を蒸着し、複数種の有機薄膜機能素子を形成するシステムであって、
有機薄膜材料を充填しその蒸気を所定の軸線方向に放出させる蒸発源、
該基板と該蒸発源との間に配置され、該基板面に平行な平面内を該基板上に整列された素子のX方向に駆動し、該基板の成膜領域を行単位で制限するコンビナトリアル用マスクX、
該コンビナトリアル用マスクXを駆動するステッピングモーターX、
該基板と該蒸発源との間に配置され、該基板面に平行な平面内を該基板上に整列された素子のY方向に駆動し、該基板の成膜領域を列単位で制限するコンビナトリアル用マスクY、
該コンビナトリアル用マスクYを駆動するステッピングモーターY、
該ステッピングモーターXおよびステッピングモーターYに接続される制御装置とからなり、
該位置制御装置は、
該コンビナトリアル用マスクXが該基板上素子の予め設定された一行または複数行を予め設定された時間露出するようステッピングモーターXを駆動する第一の制御と、
該コンビナトリアル用マスクYが該基板上素子の予め設定された一列または複数列を予め設定された時間露出するようステッピングモーターYを駆動する第二の制御とを同時に行い、
該コンビナトリアル用マスクXおよび該コンビナトリアル用マスクYが同時に露出する該基板上素子を該蒸発源に露出して成膜を行うことを特徴とする成膜システム。
【請求項１０】
マトリクス状に配置された複数の基板上に、少なくとも２種類のＡ種とＢ種の材料源からの蒸発材料を堆積させて、複数の異なる素子を形成する方法であって、
該基板と該材料源との間に提供されるＸ方向に移動するコンビナトリアル用マスクＸとＹ方向に移動するコンビナトリアル用マスクＹを制御し、
該Ａ種の材料の堆積の際に、該マスクＸとマスクＹのいずれか一方又は双方を順次移動することにより、該複数の基板の第１グループを露出して該Ａ種の材料の堆積を行い、次いで該複数の基板の第２グループを露出して該Ａ種の材料の堆積を行い、ここで該第１グループと第２グループとでは重なる基板を含むように選択されており、
該Ｂ種の材料の堆積の際に、該マスクＸとマスクＹの他方又は双方を順次移動することにより、該複数の基板の第３グループを露出して該Ｂ種の材料の堆積を行い、次いで該複数の基板の第４グループを露出して該Ｂ種の材料の堆積を行い、ここで該第３グループと第４グループとでは重なる基板を含むように選択されている形成方法。
【請求項１１】
該第１グループは基板の少なくとも１個の列からなり、該第２グループは該第１グループ内の基板の列と及び基板の少なくとも１個の追加された列からなる請求項１０の形成方法。
【請求項１２】
該第３グループは、基板の少なくとも１個の行からなり、該第４グループは該第３グループ内の基板の列と、及び基板の少なくとも１個の追加された行からなる請求項１０又は１１の形成方法。
【請求項１３】
該第１グループは基板の少なくとも２個の列を含み、該第２グループは該第１グループ内の基板の列から少なくとも１個の列を削除した基板の列からなる請求項１０の形成方法。
【請求項１４】
該第３グループは、基板の少なくとも２個の行からなり、該第４グループは該第３グループ内の基板の行から少なくとも１個の列を削除した基板の行からなる請求項１０又は１３の形成方法。
【請求項１５】
マトリクス状に配置された複数の基板上に、少なくとも２種類のＡ種とＢ種の材料源からの蒸発材料を堆積させて、複数の異なる素子を形成する方法であって、
該基板と該材料源との間に提供されるＸ方向に移動するコンビナトリアル用マスクＸとＹ方向に移動するコンビナトリアル用マスクＹを制御し、
該マスクＸとマスクＹのいずれか一方又は双方を順次移動することにより、該複数の基板の１乃至複数素子を露出して該A種と該Ｂ種の材料の堆積を行い、該A種の材料に対する該Ｂ種の材料のドーピング濃度を制御して堆積する形成方法。
【請求項１６】
マトリクス状に形成した各基板上に少なくとも２種のＡ材料とＢ材料とを蒸着し、複数種の機能素子を形成する装置であって、
材料ＡとＢを充填しその蒸気を所定の軸線方向に放出させる蒸発源、
該基板と該蒸発源との間に配置され、該基板の成膜領域を制限する二枚のコンビナトリアル用マスクＸ、Ｙと、
前記二枚のコンビナトリアル用マスクを基板面に平行な平面内を互いに直交する方向に移動させる制御装置とからなる薄膜形成装置において、
該制御装置は請求項１０〜１５の１の方法を実行するプログラムを含む薄膜形成装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は薄膜形成方法ならびに薄膜形成装置にかかり、特に、機能素子を構成する有機薄膜の構造が素子特性に対して主要なパラメータとなる有機薄膜機能素子を形成する有機薄膜形成方法ならびに有機薄膜形成装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロニクス分野から発生した次世代の表示素子として大きな市場となることが期待される有機EL素子は、高輝度、高効率で視野角が広く、高速応答性を有し、薄型の表示装置が得られることから近年注目されており、フルカラー化と長寿命化による実現化に向け、鋭意研究が行われている。
【０００３】
図2に示すように一般的な有機EL素子は、ガラス基板21上に透明導電膜22を形成した後、有機薄膜23〜25を形成し、次いで、有機薄膜25表面に電極26を積層し、最後に缶27による封止を行うことで全体を保護している。
このように作製される有機EL素子は、各有機薄膜23〜25を、正孔輸送層、発光層、電子輸送層として機能させ、透明導電膜22に正電圧、電極26に負電圧を印加すると、発光層である有機薄膜24が電気ショックにより発光し、ガラス基板21を透過したEL光28が外部に放射される。
【０００４】
上述の透明導電膜22は、一般にはITO(Indium-Tin Oxide)薄膜が用いられている。その表面に有機薄膜23〜25を積層する場合には、透明導電膜22が形成されたガラス基板21を用意し、透明導電膜22の表面処理を行った後、有機薄膜形成装置の真空槽内天井に設置する。
前記真空槽内には、少なくとも一個以上の有機材料用蒸発源が配置されており、設置されたガラス基板21の透明導電膜22を有機材料用蒸発源に対向させ、該真空槽内を所定圧力まで排気する。
前記有機材料用蒸発源には、予め有機蒸発材料を充填しておき、前記有機材料蒸発源を加熱すると、該真空槽内に該有機蒸発材料の蒸気が放出されるようになる。
【０００５】
蒸着速度制御手段により蒸気放出速度の安定を確認したところで、前記ガラス基板21下に配置されたシャッターを開放すると、有機蒸発材料の蒸気は該ガラス基板21に到達し、表面に一様な膜厚の有機薄膜が形成される。
このように、有機薄膜形成装置を用いれば、真空雰囲気中で該ガラス基板21表面に膜質の良い有機薄膜を形成することが可能となっている。
【０００６】
ところで、近年では、有機EL素子の表示装置への幅広い実用化に向け、さらなる高効率化、長寿命化が期待されている。前記有機EL素子の高効率化、長寿命化に向けた課題においては種々のパラメータが重畳することが知られており、その主なパラメータとして材料性能があげられ、有機蒸発材料によって特有のHOMO(最高被占軌道)ならびにLUMO(最低空軌道)の大きさ、バンドギャップ、キャリア移動度、ガラス転移温度等を有している。そのため前記した複数の性能の改善を目的とし有機合成によって多種多様な構造の化合物が合成されている。中でもイリジウム錯体等の三重項燐光発光を利用した新規発光材料や従来よりもキャリア移動度の大きい新規キャリア輸送性材料等の鋭意開発が行われている。
また、材料性能以外に、有機EL素子の効率化、長寿命化に効果を及ぼす主なパラメータとして、有機EL素子を構成する各機能層の膜厚の組み合わせおよびレーザー色素等をホスト材料に混入させたドーピング型素子における該ドーピングのホスト材料に対する重量パーセント濃度等の全体的な素子構造、各層における膜厚ならびに膜の組成があげられる。
そのため、有機蒸発材料は有機EL素子の各機能層として形成させる際、最適な素子構造が各材料により異なるため、各機能層において種々膜厚を変化させ複数の構造の素子を作製し構造の最適化を行っている。
【０００７】
しかしながら、有機EL素子は前述のとおり複数の機能層から構成されており、各層を蒸着により順次形成させるため、各層の膜厚をパラメータとしてとらえ、高効率化、長寿命化の最適実験を行うべく素子の作製を行うとすれば膨大な時間が必要となる。したがって、素子構造の最適化実験の効率的な対策が求められてきた。
【０００８】
上述のことを鑑み、特開2001-329366号公報には、プラズマCVD法によるa-SiN：H膜およびa-Si：H膜の形成において、回転自在に配された被成膜基板と、被成膜基板を被覆し一体となって回転する固定マスクと、固定マスクを覆って直線移動する可動マスクとを用い、固定マスクの回転動作と可動マスクの直線移動との組み合わせによって選択される成膜領域ごとに成膜条件を変えて薄膜を形成することにより、種々の膜構成をもつ素子を一度の蒸着で得ることが可能な方法および装置が開示されている。
【０００９】
有機ＥＬ素子の発光層は、キャリア輸送材料からなるホスト材料に、蛍光物質であるゲスト材料を極微量ドーピング して所望の発光特性に調整する場合が多い。ドーピングは、ホスト材料とゲスト材料とを同時蒸着することにより行い、ドーピング濃度は各材料の蒸着速度を制御することにより決定する。例えば、ホスト材料を毎秒１ｎｍの速度で蒸着し、ゲスト材料 を毎秒０．０１ｎｍで蒸着して、１％のゲスト材料を有する発光層を形成するなどである。このようにして製造される素子のドーピング 濃度は有機EL素子の効率化および長寿命化に影響を及ぼす主要なパラメータとなるため、ドーピング濃度をパラメータとしてとらえ、複数の異なるドーピング濃度を有する素子を作成し素子構造の最適化を計る実験が行われている。しかし、特開2001-329366号公報開示の装置および方法では可動マスクより露出する複数の素子を同時に成膜するため、ドーピング濃度をパラメータとしてとらえた実験を行うには効率よくサンプルを作成することができないという問題があった。
【００１０】
更に、可動マスクの開口部によって決定される成膜領域は、その領域を広げることあるいは狭めることが不可能であるため、一度に複数の素子を成膜することができずに時間を要してしまうという不都合や、任意の1素子を選択することができないという不都合があった。
また、可動マスクの直線動作機構だけでなく固定マスクを回転させる駆動機構を搭載しなくてはならないため二つの異なる動作機構をもった複雑なものとなるという問題や、固定マスクと可動マスクとの開口部の配置によって成膜領域が選択されるが固定マスクの90°回転動作と可動マスクの直線動作による成膜領域選択プログラムにも制限がかかるという問題もあった。
【００１１】
【特許文献１】特開２００１−３２９３６６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
したがって、これらを解決し簡便に成膜領域を自由に選択でき素子構造および膜の組成形態を変化させることができるものが求められている。
そこで、本発明は、単純な動作機構により同一基板内に複数の異なる構造ならびに膜組成をもつ有機薄膜機能素子が簡便に形成することが可能な有機薄膜形成装置を実現することを目的とする。更に、膜厚のみをパラメータとしてとらえた素子構造の最適化実験ではなく膜厚とドーピング濃度をパラメータとしてとらえた最適化実験を効率的に行うことが可能な装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明は、真空槽内に配置された有機材料用蒸発源に対向して設置された透明導電膜がパターニング形成された基板に有機材料用蒸発源内に充填された有機蒸発材料を加熱し、その加熱によって発生した蒸気を基板表面に付着させる際、(a)基板下の近接に、少なくとも二枚以上のコンビナトリアル用マスクを配し、(b)各コンビナトリアル用マスクを異なる方向へ直線移動して任意の素子を露出する位置制御手段を搭載し、蒸気の付着する位置および付着量を制御しながら有機薄膜を形成するものである。コンビナトリアル用マスクの典型的構成の１つは、Ｘ方向スリット開口を有する第１のマスクとＹ方向スリット開口を有する第２のマスクを重ねたとき、Ｘ方向スリットとＹ方向スリットの交点に矩形のマスク開口が形成される構成のものである。
具体的には、有機薄膜機能素子をマトリクス状に配列する基板と有機材料用蒸発源とを有する真空槽内部に、マトリクス状に配列した素子のX方向に該基板に対して水平移動するコンビナトリアル用マスクXと、マトリクス状に配列した素子のY方向に該基板に対して水平移動するコンビナトリアル用マスクYとを該基板下の近接位置に配置し、コンビナトリアル用マスクXおよびコンビナトリアル用マスクYを互いに直交する方向に独立に駆動する駆動源に接続する。
【００１４】
前記二枚のコンビナトリアル用マスクの第一の実施構成では、コンビナトリアル用マスクXはマトリクス状に配列した素子一列を露出する開口部を備え、コンビナトリアル用マスクYはマトリクス状に配列した素子一行を露出する開口部を備えることを特徴とする。コンビナトリアル用マスクXを駆動することにより任意の素子一列を露出し、コンビナトリアル用マスクYを駆動することにより任意の素子一行を露出し、コンビナトリアル用マスクXおよびコンビナトリアル用マスクYを駆動することにより任意の1素子を露出する。
【００１５】
前記二枚のコンビナトリアル用マスクの第二の実施構成では、コンビナトリアル用マスクXおよびコンビナトリアル用マスクYは、マトリクス状に配列した素子全てを露出する開口部と、素子全てを遮蔽する遮蔽領域とを設け、コンビナトリアル用マスクXを駆動することにより蒸発源に対して露出する素子を列単位で増減し、コンビナトリアル用マスクYを駆動することにより蒸発源に対して露出する素子を行単位で増減することを特徴とする。
【００１６】
前記二枚のコンビナトリアル用マスクの第三の実施構成では、コンビナトリアル用マスクXおよびコンビナトリアル用マスクYは開口部を有しない遮蔽板により構成され、マトリクス配列された全素子を露出する有機蒸着用マスクを基板下に固定配置し、有機蒸着用マスクを覆ってコンビナトリアル用マスクXおよびコンビナトリアル用マスクYを駆動し成膜領域を制限することを特徴とする。コンビナトリアル用マスクXを駆動することにより、有機蒸着用マスクから露出する素子を列単位で遮蔽し、コンビナトリアル用マスクYを駆動することにより、有機蒸着用マスクから露出する素子を行単位で遮蔽する。
【００１７】
上記コンビナトリアル用マスクXはステッピングモーターXに、上記コンビナトリアル用マスクYはステッピングモーターYに接続し、ステッピングモーターXおよびYは制御装置に接続する。制御装置は、コンビナトリアル用マスクXが基板上素子の予め設定された一行または複数行を予め設定された時間露出するようステッピングモーターXを駆動する第一の制御と、コンビナトリアル用マスクYが基板上素子の予め設定された一列または複数列を予め設定された時間露出するようステッピングモーターYを駆動する第二の制御とを同時に行い、コンビナトリアル用マスクXおよびコンビナトリアル用マスクYが同時に露出する該基板上素子を該蒸発源に露出して成膜を行う。
【００１８】
又、本発明の１つの側面は、少なくとも２種類の材料ＡとＢを蒸発・堆積させた素子を幾つかの条件下で形成させる方法において、該Ａ種の材料の堆積の際に、マスクＸとマスクＹのいずれか一方又は双方を順次移動することにより、複数の基板の第１グループを露出してＡ種の材料の堆積を行い、次いで複数の基板の第２グループを露出してＡ種の材料の堆積を行い、ここで該第１グループと第２グループとでは重なる基板を含むように選択されており、
該Ｂ種の材料の堆積の際に、マスクＸとマスクＹの他方又は双方を順次移動することにより、該複数の基板の第３グループを露出してＢ種の材料の堆積を行い、次いで複数の基板の第４グループを露出してＢ種の材料の堆積を行い、ここで該第３グループと第４グループとでは重なる基板を含むように選択されている。
【発明の効果】
【００１９】
本発明により、任意の一素子を蒸発源に対して露出することが可能となった為、同一基板内に異なる構造もしくは組成をもつ有機薄膜機能素子を基板上の素子と同数作成することが可能となった。
また、複数の素子を同時に成膜することも可能であるため、素子の最適化実験を迅速かつ効率的に行うことが可能となり、研究開発時間を著しく短縮することが可能となった。
更に、ガラス基板の消費を抑えることができるほか、比較的高価な材料として知られる有機薄膜機能材料の消費も抑えることができるためコスト削減の効果も奏する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
(1)実施例の構成
図１は本発明の一実施形態の有機薄膜形成装置であり、真空槽18を有している。
該真空槽18の低には２つの互いに独立した回転式有機蒸発源12、13が配置されており、天井側では、高さが約200mmのところに基板ホルダ112が配置されている。
該回転式有機蒸発源12、13ならびに該基板ホルダ112間には有機蒸発材料の蒸発速度が安定するまでの間、該蒸気を遮蔽するシャッター111が取り付けられている。
前記基板ホルダ112下の近接位置上に一辺が40mmの透明導電膜が5行5列パターニング形成されたガラス基板11を設置する。以下5行5列の素子を対象とする成膜について説明するが、素子の配列は自由に設定可能である。
【００２１】
ガラス基板11下近接位置には、ガラス基板11を覆って成膜領域を制限する二枚のコンビナトリアル組合せ用マスク15、16を配置する。二枚のマスク15、16は駆動源に接続され、ガラス基板11面に平行な平面内を互いに直交する方向に独立に直線移動する。二枚のマスク15、16はそれぞれパターニング形成された素子のX方向およびY方向に移動し、X方向に移動するマスクをコンビナトリアル用Xマスク15、Y方向に移動するマスクをコンビナトリアル用Yマスク16とする。X、Yコンビナトリアル用マスクの構造、動作の詳細は図４〜図９との関連で後述される。
【００２２】
本実施例では駆動源にステッピングモーターを用い、Xマスク15にステッピングモーター113を、Yマスク16にステッピングモーター114を接続する。ステッピングモーター113および114は制御装置17に接続し、制御装置17が、素子の行および列を単位としてマスクを駆動し、任意の素子列または行の成膜領域を正確に露出する位置に停止するようマスク位置を制御する。制御装置には図９に示すようなX、Yマスクの移動を制御するプログラムが入っている。
【００２３】
図9にマスク機構の制御フロー図を示す。
まず、蒸着開始前に予め制御装置にマスク15および16の動作プログラムを入力する（S1）。
成膜時、Xマスク15およびYマスク16の移動は複数回行うが、同図に示すフローではXマスク15の移動をN回、Yマスク16の移動をM回行った時点で蒸着を終了するプログラムとする。Xマスク15のプログラム入力では、Xマスク15のｎ回目の停止位置および蒸着時間を入力する。同様にYマスク16のプログラム入力では、Yマスク16のｍ回目の停止位置および蒸着時間を入力する。ｎ＝1回目の停止位置とはXマスク15の初期位置を示し、ｍ＝1回目の停止位置とはYマスク16の初期位置を示す。
【００２４】
動作プログラムを入力することにより、Xマスク15の移動のためステッピングモーター113を操作して基板上の任意の一行または複数行を所望の時間蒸発源に対して露出すること、またYマスク16の移動のためにステッピングモーター114を操作して基板上の任意の一列または任意の複数列を所望の時間蒸発源に対して露出することが可能となる。蒸発源に対して露出する素子の行および列並びに露出時間は適宜選択すればよい。
蒸着は、Xマスク15およびYマスク16を初期位置に移動した後開始する。初期位置における所定時間の蒸着後、Xマスク15を駆動しｎ＝2回目の蒸着を、Yマスク16を駆動しｍ＝2回目の蒸着を行う。同様に動作プログラムで指定された位置（S2）および時間（S3）に従いXマスク15およびYマスク16を移動し、プログラムされたマスクの移動及び所定時間の蒸着が終了（S4）した時点で成膜を終了する。
【００２５】
次に、図4を参照に二枚のX、Yマスク15、16の第一実施構成について説明する。
コンビナトリアル用Xマスク151は素子一列を露出するスリット開口部41を設け、Xマスク151を移動することにより任意の一列を蒸発源に露出する構成とする。Xマスク151の移動は列単位で段階的に行い、開口部41が素子一列を正確に露出する位置に停止するよう制御する。開口部41の両端には遮蔽領域44を設け、開口部41から露出する素子のみを成膜するものとする。
コンビナトリアルY用マスク161は素子一行を露出するスリット開口部42とその両端に遮蔽領域45を設け、行単位でYマスク161を移動することにより任意の一行のみを蒸発源に露出する構成とする。Yマスク161の移動はコンビナトリアル用Xマスク151と同様に制御する。
【００２６】
成膜の際は、二枚のX、Yマスク151、161を駆動することにより任意の素子のみを露出することが可能となる。図4の破線に示す位置に移動した場合であれば、各開口部41、42が重なる位置43のみが蒸発源に露出し、成膜の対象となる。本発明でマトリクス配列された複数の素子のうち任意の１素子のみを成膜することが可能となったため、素子毎にドーピング濃度を変更することが可能となり、異なるドーピング濃度を有するサンプルを一度の成膜で素子数と同数得ることができるようになった。
あるいは、二枚のX、Yマスク151、161のうち一方のマスクを全開とした状態で他方のマスクのみを駆動し、素子を一行ずつあるいは一列ずつ成膜を行ってもよい。
【００２７】
次に、コンビナトリアル用マスク15、16の第ニ実施構成について説明する。
図５に示すXマスク152は、複数列の開口部51を備えることを特徴とする。Xマスク152には、パターニング形成された素子の列数と同数（本実施例では５列）の開口部51を設け、同時に素子全列を遮蔽可能な遮蔽領域53を設ける。開口部51の大きさおよびマスクの段階的移動は図４に示すXマスク151と同様である。
例えば、遮蔽領域53により素子全列を遮蔽した状態からXマスク152を段階的に移動し、露出列を一列づつ増やしていくことにより、各列の膜厚を段階的に変化させることが可能となる。成膜は全素子列を露出した状態から開始し一列ずつ段階的に遮蔽していく方法でも、全素子列を遮蔽した状態から開始し一列ずつ段階的に露出していく方法でもどちらでもよい。
【００２８】
Yマスク162にも同様に複数行の開口部52を設けることにより、膜厚の組み合わせの異なるサンプルを短時間で得ることが可能となる。これは、従来装置ではマトリクス配列した素子列を一列ずつ成膜していたために成膜に多大な時間を費やしていたという問題を、開口部を複数設けることにより解決するためである。
図５ではXマスク152に素子列と同数の開口部51を、Yマスク162に素子行と同数の開口部52を設けたが、図６に示すようにXマスク153およびYマスク163に素子数と同数の開口部61、62を設けてもよい。このとき開口部61、62は各素子の大きさをそのまま投影した大きさとし、遮蔽領域63および64は図５に示すマスクと同様に設ける。Xマスク153およびYマスク163を図４に示すマスクと同様に操作することで、図４に示すマスクと同様の効果を得ることができる。
【００２９】
次に、コンビナトリアル用X、Yマスク15、16の第三実施構成について図７を参照に説明する。
第一および第二実施構成ではXマスク15およびYマスク16に複数の開口部を設けたが、第三実施構成では遮蔽領域のみから形成されるXマスク154およびマスクY164を用いる。更に、マトリクス配列した全素子を露出する複数の開口部72を設けた有機蒸着用マスク71を基板下に固定配置し、遮蔽領域のみから形成されるXマスク154およびYマスク164を、有機蒸着用マスク71を覆って駆動する構成とする。Xマスク154を駆動することにより有機蒸着用マスク71から露出する素子を列単位で遮蔽し、Yマスク164を駆動することにより素子を行単位で遮蔽する。
【００３０】
上記実施例を組み合わせ、図８に示すようなX、Yマスク155、156を用いれば、条件に合わせて成膜領域を種々選択することが可能となる。Xマスク155は、素子一列を露出する開口部81、全素子を露出する開口部83、素子を遮蔽する遮蔽領域85を設けることにより、任意の素子一列を選択し露出すること、あるいは素子複数列を選択し露出することができる。Yマスク165は、素子一行を露出する開口部82、全素子を露出する開口部84、素子を遮蔽する遮蔽領域86を設けることにより、任意の素子一行を選択し露出すること、あるいは素子複数行を選択し露出することができる。同図に示すX、Yマスク155、165を用いることにより、複数列あるいは複数行を同時に成膜することも、任意の一素子のみを選択して成膜することも可能となる。
【００３１】
以下成膜動作について説明する。
前記真空槽18内を図示しない真空ポンプによって真空排気を行い、所定真空度(6.0×10-6Torr)に到達させる。
各有機蒸発源A12,B13容器（るつぼ）内には、主として図３に示す粉末状の昇華性有機化合物であるAlq3[Tris(8-hydroxy-quinoline)alminium]3-1や
α-NPD[N,N'-di-α-naphthyl-N,N'-diphenyl-[1,1'-biphenyl]-4,4'-diamine3-2 等が有機蒸発材料として充填されている。
前記各有機材料用蒸発源A12、B13の容器（るつぼ）はセラミックスからなり、その周囲には抵抗加熱ヒータ(図示しない)が巻回されており、各有機材料用蒸発源A12,B13のヒータに通電加熱させ、前記有機蒸発材料の前記蒸気A19、B110を発生させ、真空槽18内へ蒸気が放出する。
該蒸気A19、B110の蒸発速度を基板上に堆積する蒸発物質量の時系列変化を検出しうる蒸着速度検出手段の中で好適なものとして水晶振動子上に堆積する物質により該振動子の固有振動数の変化を検出する蒸着速度検出手段14を利用し、これにより制御し、該蒸発速度を0.1nm〜2.0nm/secで安定させる。
【００３２】
次いで、前記有機蒸発材料を蒸発させる際、コンビナトリアル用Xマスク15とコンビナトリアル用Yマスク16を少なくとも１段階以上にわたり移動させ、該蒸気A19、B110の付着時間を変化させることにより該ガラス基板11上の膜厚を変化させる。機能の異なる各有機薄膜層に対し該コンビナトリアル用Xマスク15および該コンビナトリアル用Y16の移動動作を種々組み合わせることで多数の構造もしくは組成の素子を同一基板内に作製できる。同一基板内に作製可能な異なる構造もしくは組成をもつ素子の種類は最多で基板内のITOパターン数分の素子が得られる。
【００３３】
従来装置では、可動マスクによって選択される領域を同時に成膜していたため、任意の素子1つを選択することが出来なかったが、本発明で二枚のマスクを駆動することにより任意の素子1つを選択することが可能となった。これにより、素子毎にドーピング濃度を変更することが可能となり、ドーピング濃度をパラメータとしてとらえた素子構造の最適化実験であっても効率的にサンプルを作成することが可能となった。更に、図５から図８に示すマスクを用いれば、複数列あるいは複数行を同時に成膜することも可能であり、条件に合わせて成膜を行う素子を自由に選択することが可能となった。
【００３４】
(2)実施例の作用・動作
以下、本発明の実施例を説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
本実施例は、図１に示す真空蒸着装置に図５から図８に示すいずれかのコンビナトリアル用マスクを用い、図３Aに示す化学構造式のジアミン系化合物であるα-NPDを正孔輸送性材料とし、図３Bに示すAlq3を電子輸送性発光材料としたシングルへテロ構造の有機EL素子を作製した例である。
図１の真空蒸着装置の真空槽18内天井に配置された基板ホルダ112上の近接した位置に、ガラス表面にITOからなる透明導電膜22が130nmの厚さにパターニング2.0mm×5.0mm×25形成された40mm×40mmのガラス基板11を配置し、該真空蒸着装置を真空度(6.0×10-6Torr)まで真空排気した。
【００３５】
有機材料用蒸発源としては、抵抗加熱による回転式有機材料用蒸発源A12、B13を隣接配置し二元蒸着源とし、図示しない通常タイプのるつぼを使用した。該るつぼ材質はアルミナで、巻回コイル(図示しない)にはタングステンを使用した。前記有機材料用蒸発源A12には正孔輸送性材料であるα-NPD3-1を充填し、有機材料用蒸発源B13には電子輸送性発光材料であるAlq3 3-2を充填した。各有機蒸発材料を装填する深さは4mmとした。
有機材料用蒸発源A12の巻回コイルを図示しない電流電源により通電加熱し、α-NPD 31の蒸着速度を0.2nm/sに一定となるように、前記蒸着速度検出手段14から電流電源へフィードバック制御を行った。
【００３６】
α-NPD 3-1を0.2nm/secで蒸発速度を安定させ、本発明のコンビナトリアル用Yマスク16は全開状態のまま、コンビナトリアル用Xマスク15をその開口部が全素子を露出する位置に配置した後、基板ホルダ112下に配置した蒸気遮蔽用シャッター111を開放する。α-NPD 31の抵抗加熱蒸着を240秒間行い、コンビナトリアル用Xマスク15の前記開口部に該蒸気A19が通過し、α-NPD3-1の蒸気19が該ガラス基板11のITO膜22表面で48nmの膜厚になるように堆積させる。コンビナトリアル用Yマスク16の全開状態とはこの場合該ガラス基板11に対し該蒸気A19を遮蔽しない状態をさす。
【００３７】
次いで、該コンビナトリアル用Xマスク15のみを、各段階の停止時間を30秒間とした５段階で、マトリクス状に配列した素子を一列ずつ順次遮蔽するように駆動する移動停止プログラムで蒸着を行った。
この結果、同一ガラス基板11上にα-NPD 3-1の膜厚が48nm,54nm,60nm,66nm,72nmの5種類が存在することになる。
【００３８】
次いで、上記のα-NPD 3-1が成膜された該ガラス基板11に対して、電子輸送性発光層であるAlq3 3-2を、コンビナトリアル用Yマスクを使用する他は前記α-NPD 3-1の蒸着の場合と同様な方法で蒸着を行った。まず、有機材料用蒸発源B13を図示しない電流電源により通電加熱し、Alq3 3-2の蒸着速度は0.4nm/secに一定となるように前記蒸着速度検出手段14によりフィードバック制御を行った。
Alq3 3-2の蒸着速度を0.4nm/secで安定させ、前記コンビナトリアル用Xマスク15を全開状態のまま、コンビナトリアル用Yマスク16をその開口部が全素子を露出する位置に配置した後、該基板ホルダ112の下に配置した該シャッター111を開放する。
Alｑ3 3-2の抵抗加熱蒸着を120秒間行い該コンビナトリアル用Yマスク16の開口部に該蒸気B110が通過し、Alq3 3-2の該蒸気110が該ガラス基板11のα-NPD 3-2膜表面で48nmの膜厚になるように一様に堆積させる。
【００３９】
次いで、該コンビナトリアル用Yマスク16のみを、各段階の停止時間を15秒間とした５段階で、マトリクス状に配列した素子を一行ずつ順次遮蔽するように駆動する移動停止プログラムで蒸着を行った。
この結果、同一ガラス基板上にAlq3 3-2の膜厚が48nm,54nm,60nm,66nm,72nmの5種類が存在することになる。
【００４０】
その後、種々の膜厚でα-NPD 31およびAlq3 3-2が成膜された該ガラス基板11を該真空槽18内に搭載した図示しない基板搬送機構により図示しない陰極金属蒸着用基板ホルダに搬送、配置する。
前記基板ホルダ上の近接位置には複数の単位開口2.0mm×5.0mm×25個を有する陰極金属用蒸着マスク46が配置されている。
陰極金属材料としてアルミニウム金属を用いたが、有機薄膜とアルミニウム金属の中間層として低仕事関数として知られるリチウムの化合物であるLiF(フッ化リチウム)を導入するため、モリブデンの材質で形成された蒸着ボートにフッ化リチウムを配置し、蒸着速度を0.01〜0.02nm/sで一定に安定させるよう水晶振動子を利用した蒸着速度検出手段14によりフィードバック制御を行い、前記蒸着速度が安定した後、図示しない陰極金属蒸着用遮蔽シャッターを開放し、0.5nmの膜厚になるように有機薄膜上に抵抗加熱蒸着により堆積させた。
【００４１】
次いで、アルミニウム金属をタングステン製のフィラメントコイルにワイヤ形状のアルミニウム金属を配置させ、フィラメントに通電加熱を行い、蒸着速度1.0〜1.1nm/sで一定に安定させるよう水晶振動子を利用した蒸着速度検出手段14によりフィードバック制御を行い、前記蒸着速度が安定した後、図示しない陰極金属蒸着用遮蔽シャッターを開放し、膜厚が100nmになるように抵抗加熱蒸着させた。
該ガラス基板11上のシングルへテロ構造における各層の膜厚の組み合わせは用いた基板内のITOパターン数と同じ25個であり作製された該シングルへテロ型の素子構造を以下に示す。
【００４２】
(1)ITO(130nm)/α-NPD(48nm)/Alq3(48nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(2)ITO(130nm)/α-NPD(48nm)/Alq3(54nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(3)ITO(130nm)/α-NPD(48nm)/Alq3(60nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(4)ITO(130nm)/α-NPD(48nm)/Alq3(66nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(5)ITO(130nm)/α-NPD(48nm)/Alq3(72nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(6)ITO(130nm)/α-NPD(54nm)/Alq3(48nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(7)ITO(130nm)/α-NPD(54nm)/Alq3(54nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(8)ITO(130nm)/α-NPD(54nm)/Alq3(60nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(9)ITO(130nm)/α-NPD(54nm)/Alq3(66nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm), 
(10)ITO(130nm)/α-NPD(54nm)/Alq3(72nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(11)ITO(130nm)/α-NPD(60nm)/Alq3(48nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(12)ITO(130nm)/α-NPD(60nm)/Alq3(54nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(13)ITO(130nm)/α-NPD(60nm)/Alq3(60nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(14)ITO(130nm)/α-NPD(60nm)/Alq3(66nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm), 
(15)ITO(130nm)/α-NPD(60nm)/Alq3(72nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(16)ITO(130nm)/α-NPD(66nm)/Alq3(48nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(17)ITO(130nm)/α-NPD(66nm)/Alq3(54nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(18)ITO(130nm)/α-NPD(66nm)/Alq3(60nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(19)ITO(130nm)/α-NPD(66nm)/Alq3(66nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm), 
(20)ITO(130nm)/α-NPD(66nm)/Alq3(72nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(21)ITO(130nm)/α-NPD(72nm)/Alq3(48nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(22)ITO(130nm)/α-NPD(72nm)/Alq3(54nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(23)ITO(130nm)/α-NPD(72nm)/Alq3(60nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
(24)ITO(130nm)/α-NPD(72nm)/Alq3(66nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm), 
(25)ITO(130nm)/α-NPD(72nm)/Alq3(72nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm),
【００４３】
前記のような構造を有する25個の有機EL素子の輝度-電圧特性、視感効率-電圧特性、電流効率-電圧特性の測定を行った結果(16)番目の素子構造であるITO(130nm)/α-NPD(66nm)/Alq3(48nm)/LiF(0.5nm)/Al(100nm)がもっとも光学特性が良いことわかった。
上記のように本発明のコンビナトリアルマスク機構を用いれば、従来の方法では素子構造の最適化実験を素子一列ずつあるいは一行ずつ成膜することによって時間を要してしまうところを、複数行あるいは複数列同時に成膜することによって短縮でき、膨大な研究開発時間および研究開発費用を解消することができる。
この例では、マスクにより露出される領域が順次段階的に減少するようにされているが、露出される領域が順次段階的に増加するようにすることもできる。
また、形成された複数種の有機薄膜機能素子を評価する手段を真空槽内部に組み込むことにより、複数種の機能素子の作成から評価までを真空槽内部で行うことが可能となる。例えば、評価手段である発光色の色度測定装置を真空槽に搭載することにより、白色有機EL素子の最適化実験を高効率に行うことが可能となる。
【００４４】
(3)他の実施例、他の用途への転用例
上記した実施の形態および実施例は本発明の技術的思想に基づいて変形することが可能である。
例えば、上記実施例に用いた抵抗加熱型回転式有機材料用蒸着源はこれ以外の加熱方法、材質、構造であってもよい。
また、上記実施例では有機EL素子の作製例をあげたが、それ以外の有機薄膜機能素子の作製にも利用できる。例えば、近年注力されている有機薄膜トランジスタの作製プロセスもしくは将来への応用が期待される有機太陽電池の作製プロセスにも利用してもよい。
また、上記実施例として用いた有機EL素子は、シングルへテロ構造であるが、通常有機ELの素子構造はさらに各機能層を有する積層構造のものが多くこれに利用してもよい。
また、実施例ではITOパターン2.0mm×5.0mmが25点有するガラス基板を使用したが、さらに多数のパターンを有するガラス基板を使用すれば異なる構造もしくは組成をもつ素子の素子がITOのパターン数だけ作製できるようになる。その際には上記実施例では5段階のコンビナトリアル用マスク移動停止プログラムを用いたが、ITOパターン数分の移動停止プログラムを適用すればよい。
また、上記実施例ではシングルへテロ構造の機能分離型二層素子の作製例であるが、これにレーザー色素等のドーピング材料を添加する素子の作製に応用してもよく、同一基板内にドーピング濃度の異なる素子の作製が可能となる。
また、上記実施例ではシングルへテロ構造の緑色発光有機EL素子の高効率の最適な素子構造を検索する例をあげたが、他のシングルへテロ構造の膜厚最適化実験の異なるアプローチとして有効と思われる例では、二波長加色式白色有機EL素子が挙げられる。本発明を用いれば比較的容易に白色発光が得られる膜厚を検索することが可能となり、前記白色素子を構成する各色発光材料の蒸着の際に適用すればよい。
図４に示す実施例では素子一列あるいは素子一行を露出する開口部を一つ設けたが、素子単位で複数の開口部を素子一列分あるいは素子一行分設けてもよい。
図８に示す実施例では素子単位で開口部を設けたが行単位あるいは列単位で開口部を設けてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】本発明真空蒸着装置の実施例の説明図
【図２】有機EL素子を示す説明図
【図３Ａ】有機蒸発材料の構造式の１を示す説明図
【図３Ｂ】有機蒸発材料の構造式の２を示す説明図
【図４】コンビナトリアル用マスク第一実施構成を示す説明図
【図５】コンビナトリアル用マスク第ニ実施構成を示す説明図
【図６】コンビナトリアル用マスク第ニ実施構成を示す説明図
【図７】コンビナトリアル用マスク第三実施構成を示す説明図
【図８】コンビナトリアル用マスク他の構成例を示す説明図
【図９】マスク機構の制御フロー図
【符号の説明】
【００４６】
11    ガラス基板
12    有機材料用蒸発源A
13    有機材料用蒸発源B
14    水晶振動子による蒸着速度検出手段
15    コンビナトリアル用Ｘマスク
16    コンビナトリアル用Ｙマスク
17    制御装置
18    真空槽
19    蒸気B
110   蒸気A
111   蒸気遮蔽用シャッター
112   基板ホルダ
113   ステッピングモーターX
114   ステッピングモーターY
21    ガラス基板
22    透明導電膜
23    正孔輸送層
24    発光層
25    電子輸送層
26    陰極金属
27    缶(ステンレスもしくはセラミックス製)
28    EL光
31    α-NPD
32    Alq3
41    開口部
42    開口部
43    コンビナトリアル用マスクXの開口部およびコンビナトリアル用マスクYの開口部の重なる部分
44    遮蔽領域
45    遮蔽領域
46    陰極金属蒸着用マスク
51    開口部
52    開口部
53    遮蔽領域
54    遮蔽領域
61    開口部
62    開口部
63    遮蔽領域
64    遮蔽領域
71    有機蒸着用マスク
72    開口部
81    開口部
82    開口部
83    開口部
84    開口部
85    遮蔽領域
86    遮蔽領域
【図１】
2005150061.tif 000003
【図２】
2005150061.tif 000004
【図３Ａ】
2005150061.tif 000005
【図３Ｂ】
2005150061.tif 000006
【図４】
2005150061.tif 000007
【図５】
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【図６】
2005150061.tif 000009
【図７】
2005150061.tif 000010
【図８】
2005150061.tif 000011
【図９】
2005150061.tif 000012