(57)【要約】【課題】従来のものよりも、裁断時や偏光板との貼りあわせ時に裂けてしまうなどの不具合がなく、位相差特性の調整が容易で、視野角特性や表示性能に優れ、さらに輝度ムラや色ムラのない光学積層体、光学積層体を用いて得られる光学素子、及び光学積層体を備える液晶表示装置を提供する。【解決手段】固有複屈折値が負である樹脂からなる層の少なくとも片面に透明な樹脂からなる層を積層してなる積層体を一軸延伸してなる光学積層体（Ａ）のロール巻状体と、透明な樹脂からなる一軸延伸フィルム（Ｂ）のロール巻状体とをそれぞれ引き出して、光学積層体（Ａ）、一軸延伸フィルム（Ｂ）それぞれの延伸方向の交差角が９０°±１０°になるようにロールトゥーロール法で積層させてなり、以下の［１］及び［２］を満たすロール状の光学積層体（Ｃ）。［１］０＜（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＜１［２］（ｎｘ−ｎｙ）×ｄで表される正面リターデーションＲｅのバラツキが、±１０ｎｍ以内である。【特許請求の範囲】
【請求項１】
固有複屈折値が負である樹脂からなる層の少なくとも片面に透明な樹脂からなる層を積層してなる積層体を一軸延伸してなる光学積層体（Ａ）のロール巻状体と、透明な樹脂からなる一軸延伸フィルム（Ｂ）のロール巻状体とをそれぞれ引き出して、光学積層体（Ａ）、一軸延伸フィルム（Ｂ）それぞれの延伸方向の交差角が９０°±１０°となるようにロールトゥーロール法で積層させてなり、以下の［１］及び［２］を満たすロール状の光学積層体（Ｃ）。
［１］０＜（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＜１
［２］（ｎｘ−ｎｙ）×ｄで表される正面リターデーションＲｅのバラツキが、±１０ｎｍ以内である。
（なお上記［１］及び［２］において、ｄは光学積層体の厚さ（ｎｍ）、ｎｚは波長５５０ｎｍの光で測定した光学積層体（Ｃ）の厚さ方向の屈折率（−）、ｎｘは波長５５０ｎｍの光で測定した光学積層体（Ｃ）の面内の遅相軸方向の屈折率（−）、ｎｙは波長５５０ｎｍの光で測定した光学積層体（Ｃ）の面内の遅相軸方向の面内で直交する方向の屈折率（−）を表す。）
【請求項２】
光学積層体（A）が、固有複屈折値が負である樹脂からなる層の面内リターデーションをＲｅ（ｎ）、透明な樹脂からなる層の面内リターデーションをＲｅ（ｔ）としたとき、Ｒｅ（ｎ）＞Ｒｅ（ｔ）である請求項１記載のロール状の光学積層体。
【請求項３】
光学積層体（Ｃ）の面内方向の遅相軸のバラツキが±５°以内であることを特徴とする請求項１又は２に記載のロール状の光学積層体。
【請求項４】
ＪＩＳ  Ｋ７１２８−１に準拠して測定される引裂き強度が２Ｎ／ｍｍ以上である請求項１〜３のいずれかに記載の光学積層体。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の光学積層体（Ｃ）と偏光板のロール巻状体との積層体からなるロール状の光学素子。
【請求項６】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の光学積層体（Ｃ）を切り出したものを液晶セルの少なくとも片側に備えた液晶表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、製造が容易で、視野角特性や表示性能に優れ、さらに輝度ムラや色ムラのない光学積層体、これを用いた光学素子、及び該光学積層体を備えた液晶表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、液晶ディスプレイ表示としてＳＴＮ方式が広く利用されてきたが、これは比較的駆動原理が簡単なため、一般に低価格を重視した製品に用いられている。しかし、この方式では、液晶の複屈折の波長依存性に由来する着色化現象が顕在化するので種々の改良がなされてきた。そのうち、位相差フィルムによる光学補償方式（フィルム補償方式）が、簡易的な手法として普及している。
ところが、このフィルム補償方式では、最大の欠点として、視野角が狭いことが挙げられている。これは、斜めからディスプレイを覗き込んだ場合にフィルムの見かけの光路長が増大することが原因である。このため、位相差フィルムの厚さ方向の屈折率を大きくするような配向処理の手法が種々検討されてきた。
【０００３】
特許文献１には、分子がフィルム面の法線方向に配向してなるフィルムを延伸処理する製法が開示されている。ここでは、法線方向配向フィルムを得る手段として、実際には、溶融樹脂をノズルから押し出すことによって得たロッド棒を作り、これを板状に裁断することを行っている。
【０００４】
また、特許文献２には、厚さ方向の屈折率が平面方向の屈折率のそれよりも大きい透明フィルムと透明な延伸フィルムからなる位相差フィルムとの積層体が開示されている。ここでは、厚さ方向に屈折率を大きくさせる手段として、実際には、フィルムの製膜処理時に直流電界を印加する操作を施している。
【０００５】
さらに、特許文献３には、フィルムの表面に熱収縮性フィルムを接着した後に、加熱延伸処理を施すことにより、延伸方向と直交する方向の収縮力を付与する製法が開示されている。そして、この手法で作製した位相差フィルムを少なくとも１枚用いて、０＜（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＜１を満たす位相差フィルムを得ている。
【０００６】
加えて、特許文献４には、法線方向に実質的に光軸を有する少なくとも１枚の負の固有複屈折性を有する透明フィルムと正の固有複屈折性を有する透明延伸フィルムとの積層体を含んでなる液晶表示装置が開示されている。そして、前記負の固有複屈折性を有する透明フィルムとして、二軸延伸フィルム又は一軸延伸フィルムを積層したものが挙げられている。
【０００７】
【特許文献１】特開平２−１６０２０４号公報
【特許文献２】特開平３−８５５１９号公報
【特許文献３】特開平５−１５７９１１号公報
【特許文献４】特開平２−２５６０２３号公報
【０００８】
しかしながら、特許文献１に記載の方法では、位相差のバラツキや輝度ムラや色ムラが十分に小さくならず、又製造効率に劣る問題があった。また、この方法では、ハイビジョンテレビ等の大型液晶画面などに適用できる大判体を得ることが困難である。
【０００９】
また、特許文献２に記載の方法では、特に広幅のフィルムを製造する場合に、それだけ設備が大掛かりになり、また、電界をかけすぎるとフィルムを損傷させてしまうことが考えられ、生産性が低い問題がある。
【００１０】
さらに、特許文献３に記載の方法では、延伸と収縮との比率を精密にコントロールする必要があり、製造工程が複雑になって、やはり生産性が低い問題がある。
【００１１】
さらに、特許文献４に記載の方法は、特に負の固有複屈折性を有する透明フィルムとして、二軸延伸フィルム又は一軸延伸フィルムを用いた場合、位相差の制御が容易で生産性が高い方法であると考えられる。しかしながら、目的の位相差を発現させるには、実際には、材料の強度が不足しているために延伸時に破断しやすく、さらに、破断しないように高温で延伸を行うと、目的の位相差が発現しにくく、さらに位相差ムラが生じやすいことが考えられ、現実的な手法とは言えない。また、このフィルム自体は長尺体で作るのが難しく、個体間でのばらつきが生じやすいなどの不具合が発生しやすいという問題もある。
また、位相差フィルムは裁断して、偏光板と貼りあわせて用いられることが多いが、特に特許文献４に記載の位相差フィルムは、裁断時に欠けが生じやすく、それにより偏光板と貼り合わせるときに裂けやすいという問題がある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
従って、本発明の目的は、従来のものよりも、裁断時や偏光板との貼りあわせ時に裂けてしまうなどの不具合がなく、位相差特性の調整が容易で、視野角特性や表示性能に優れ、さらに輝度ムラや色ムラのない光学積層体、光学積層体を用いて得られる光学素子、及び光学積層体を備える液晶表示装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明者らは、上記問題を解決すべく、鋭意検討した結果、固有複屈折値が負である樹脂を含有してなる層の少なくとも片面に透明な樹脂を含有してなる層を積層してなる積層体を一軸延伸してなる光学積層体のロール巻状体と、透明な樹脂を含有してなる一軸延伸フィルムのロール巻状体とを、特定の方向で積層させることにより、上記問題点を解決し得ることを見出し、この知見に基づいてさらに研究を進め、本発明を完成するに至った。
【００１４】
かくして、本発明によれば、
（１）固有複屈折値が負である樹脂からなる層の少なくとも片面に透明な樹脂からなる層を積層してなる積層体を一軸延伸してなる光学積層体（Ａ）のロール巻状体と、透明な樹脂からなる一軸延伸フィルム（Ｂ）のロール巻状体とをそれぞれ引き出して、光学積層体（Ａ）、一軸延伸フィルム（Ｂ）それぞれの延伸方向の交差角が９０°±１０°となるようにロールトゥーロール法で積層させてなり、以下の［１］及び［２］を満たすロール状の光学積層体（Ｃ）、
［１］０＜（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＜１
［２］（ｎｘ−ｎｙ）×ｄで表される正面リターデーションＲｅのバラツキが、±１０ｎｍ以内である。
（なお上記［１］及び［２］において、ｄは光学積層体の厚さ（ｎｍ）、ｎｚは波長５５０ｎｍの光で測定した光学積層体（Ｃ）の厚さ方向の屈折率（−）、ｎｘは波長５５０ｎｍの光で測定した光学積層体（Ｃ）の面内の遅相軸方向の屈折率（−）、ｎｙは波長５５０ｎｍの光で測定した光学積層体（Ｃ）の面内の遅相軸方向の面内で直交する方向の屈折率（−）を表す。）；
（２）光学積層体（A）が、固有複屈折値が負である樹脂からなる層の面内リターデーションをＲｅ（ｎ）、透明な樹脂からなる層の面内リターデーションをＲｅ（ｔ）としたとき、Ｒｅ（ｎ）＞Ｒｅ（ｔ）である（１）記載のロール状の光学積層体；
（３）光学積層体（Ｃ）の面内方向の遅相軸のバラツキが±５°以内である（１）又は（２）に記載のロール状の光学積層体；
（４）ＪＩＳ  Ｋ７１２８−１に準拠して測定される引裂き強度が２Ｎ／ｍｍ以上である（１）〜（３）のいずれか１項に記載の光学積層体；
（５）（１）〜（４）のいずれか１項に記載の光学積層体（Ｃ）と偏光板のロール巻状体との積層体からなるロール状の光学素子；
及び、
（６）（１）〜（４）のいずれか１項に記載の光学積層体（Ｃ）を切り出したものを液晶セルの少なくとも片側に備えた液晶表示装置；
がそれぞれ提供される。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の光学積層体は、偏光板との貼りあわせ時に裂けてしまうなどの不具合がなく（製造効率がよく）、位相差のコントロールが容易で、かつ位相差のばらつきが少ないので、複屈折の高度な補償が可能となり、輝度ムラや色ムラがなく、さらに視野角特性に優れる位相差板として、液晶表示装置、有機ＥＬ表示装置などの装置に広く応用可能である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
本発明の光学積層体（Ｃ）は、固有複屈折値が負である樹脂からなる層の少なくとも片面に透明な樹脂からなる層を積層してなる積層体を一軸延伸してなる光学積層体（Ａ）のロール巻状体と、透明な樹脂からなる一軸延伸フィルム（Ｂ）のロール巻状体とをそれぞれ引き出して、光学積層体（Ａ）、一軸延伸フィルム（Ｂ）それぞれの延伸方向の交差角が９０°±１０°となるようにロールトゥーロール法で積層させてなる。
【００１７】
本発明において、ロール巻状体又はロール状とは、フィルムまたは積層体の幅方向に対し少なくとも５倍程度以上の長さを有するものを言い、好ましくは１０倍もしくはそれ以上の長さを有し、具体的にはロール状に巻回されて保管または運搬される程度の長さを有するものを言う。
【００１８】
本発明の光学積層体（Ａ）に用いる固有複屈折値が負である樹脂とは、分子が一軸性の秩序をもって配向した層に光が入射したとき、前記配向方向の光の屈折率が前記配向方向に直交する方向の光の屈折率より小さくなるものをいう。
【００１９】
光学積層体（Ａ）に用いる固有複屈折率が負である樹脂としては、ディスコティック液晶ポリマー、ビニル芳香族系重合体、ポリアクリロニトリル系重合体、ポリメチルメタクリレート系重合体、セルロースエステル系重合体、これらの多元（二元、三元等）共重合体などが挙げられる。これらは１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００２０】
これらの中でも、ビニル芳香族系重合体、ポリアクリロニトリル系重合体およびポリメチルメタクリレート系重合体の中から選択される少なくとも１種が好ましい。中でも複屈折発現性が高いという観点から、ビニル芳香族系重合体がより好ましい。
【００２１】
ビニル芳香族系重合体とは、ビニル芳香族単量体の重合体、又はビニル芳香族単量体と共重合可能な単量体との共重合体をいう。
ビニル芳香族単量体としては、スチレン；４−メチルスチレン、４−クロロスチレン、３−メチルスチレン、４−メトキシスチレン、４−ｔｅｒｔ−ブトキシスチレン、α−メチルスチレンなどのスチレン誘導体；などが挙げられる。これらを単独で使用しても２種以上併用してもよい。
ビニル芳香族単量体と共重合可能な単量体としては、プロピレン、ブテン等のオレフィン；アクリロニトリル等のα，β―エチレン性不飽和ニトリル単量体；アクリル酸、メタクリル酸、無水マレイン酸等のα，β―エチレン性不飽和カルボン酸；アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル；マレイミド；酢酸ビニル；塩化ビニル；などが挙げられる。
ビニル芳香族系重合体の中でも、耐熱性が高い観点から、スチレン又はスチレン誘導体と無水マレイン酸との共重合体が好ましい。
【００２２】
本発明において、固有複屈折値が負である樹脂を主成分として含有してなる層の厚さは、特に限定されないが、通常、５〜４００μｍ、好ましくは１５〜２５０μｍである。
【００２３】
本発明において、光学積層体（Ａ）に用いる固有複屈折値が負である樹脂のガラス転移温度は、使用時の耐熱性に優れる点から、好ましくは９０℃以上、より好ましくは１００℃以上である。
【００２４】
本発明において使用する光学積層体（Ａ）に用いる透明な樹脂としては、１ｍｍ厚で全光線透過率が８０％以上のものであれば特に制限されず、トリアセチルセルロースの如きアセテート系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリエーテルスルホン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、鎖状ポリオレフィン系樹脂、脂環式構造を有する重合体樹脂、アクリル系樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、等があげられるが、鎖状ポリオレフィン系樹脂又は脂環式構造を有する重合体樹脂が好ましく、透明性、低吸湿性、寸法安定性、軽量性などの観点から、脂環式構造を有する重合体樹脂が特に好ましい。
【００２５】
脂環式構造を有する重合体樹脂は、主鎖及び／又は側鎖に脂環式構造を有するものであり、機械強度、耐熱性などの観点から、主鎖に脂環式構造を含有するものが好ましい。
【００２６】
脂環式構造としては、飽和脂環炭化水素（シクロアルカン）構造、不飽和脂環炭化水素（シクロアルケン）構造などが挙げられるが、機械強度、耐熱性などの観点から、シクロアルカン構造やシクロアルケン構造が好ましく、中でもシクロアルカン構造が最も好ましい。脂環式構造を構成する炭素原子数には、格別な制限はないが、通常４〜３０個、好ましくは５〜２０個、より好ましくは５〜１５個の範囲であるときに、機械強度、耐熱性、及びフィルムの成形性の特性が高度にバランスされ、好適である。本発明に使用される脂環式構造を有する重合体樹脂中の脂環式構造を含有してなる繰り返し単位の割合は、使用目的に応じて適宜選択すればよいが、好ましくは３０重量％以上、さらに好ましくは５０重量％以上、特に好ましくは７０重量％以上、もっとも好ましくは９０重量％以上である。脂環式構造を有する重合体中の脂環式構造を有する繰り返し単位の割合がこの範囲にあると光学積層体の透明性および耐熱性の観点から好ましい。
【００２７】
脂環式構造を有する重合体樹脂は、具体的には、（１）ノルボルネン系重合体、（２）単環の環状オレフィン系重合体、（３）環状共役ジエン系重合体、（４）ビニル脂環式炭化水素重合体、及びこれらの水素化物などが挙げられる。これらの中でも、透明性や成形性の観点から、ノルボルネン系重合体がより好ましい。
ノルボルネン系重合体としては、具体的にはノルボルネン系モノマーの開環重合体、ノルボルネン系モノマーと開環共重合可能なその他のモノマーとの開環共重合体、及びそれらの水素化物、ノルボルネン系モノマーの付加重合体、ノルボルネン系モノマーと共重合可能なその他のモノマーとの付加共重合体などが挙げられる。これらの中でも、透明性の観点から、ノルボルネン系モノマーの開環（共）重合体水素化物が最も好ましい。
上記の脂環式構造を有する重合体は、例えば特開２００２−３２１３０２号公報などに開示されている公知の重合体から選ばれる。
【００２８】
本発明の光学積層体の透明な樹脂として好適に用いられるノルボルネン系重合体の中でも、繰り返し単位として、Ｘ：ビシクロ［３．３．０］オクタン−２，４−ジイル−エチレン構造と、Ｙ：トリシクロ［４．３．０．１２，５］デカン−７，９−ジイル−エチレン構造とを有し、これらの繰り返し単位の含有量が、ノルボルネン系重合体の繰り返し単位全体に対して９０重量％以上であり、かつ、Ｘの含有割合とＹの含有割合との比が、Ｘ：Ｙの重量比で１００：０〜４０：６０であるものが好ましい。このような樹脂を用いることにより、長期的に寸法変化がなく、光学特性の安定性に優れる光学積層体を得ることができる。
【００２９】
ポリマーとしてＸの構造を繰り返し単位として有するモノマーとしては、ノルボルネン環に五員環が結合した構造を有するノルボルネン系単量体が挙げられ、より具体的には、トリシクロ[４．３．０．１２，５]デカ−３，７−ジエン（慣用名：ジシクロペンタジエン）及びその誘導体（環に置換基を有するもの）、７，８−ベンゾトリシクロ[４．３．０．１０，５]デカ−３−エン（慣用名：メタノテトラヒドロフルオレン）、及びその誘導体が挙げられる。
また、ポリマーとしてＹの構造を繰り返し単位として有するモノマーとしては、テトラシクロ[４．４．０．１２，５．１７，１０]デカ−３，７−ジエン（慣用名：テトラシクロドデセン）及びその誘導体（環に置換基を有するもの）が挙げられる。
【００３０】
このようなノルボルネン系重合体を得る手段としては、具体的にはａ）ポリマーとして前記Ｘの構造を繰り返し単位として有することができるモノマーと、ポリマーとして前記Ｙの構造を繰り返し単位として有することができるモノマーとの共重合比でコントロールして重合し、必要に応じてポリマー中の不飽和結合を水素化する方法や、ｂ）前記Ｘの構造を繰り返し単位として有するポリマーと、前記Ｙの構造を繰り返し単位として有するポリマーとのブレンド比でコントロールする方法が挙げられる。
【００３１】
本発明において、透明樹脂の分子量は、溶媒としてシクロヘキサン（重合体樹脂が溶解しない場合はトルエン）を用いたゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（以下、「ＧＰＣ」と略す。）で測定したポリイソプレン又はポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）で、通常５，０００〜１００，０００、好ましくは８，０００〜８０，０００、より好ましくは１０，０００〜５０，０００である。重量平均分子量がこのような範囲にあるときに、光学積層体の機械的強度及び成形加工性が高度にバランスされ好適である。
【００３２】
本発明において、透明樹脂の分子量分布（重量平均分子量（Ｍｗ）／数平均分子量（Ｍｎ））は特に制限されないが、通常１．０〜１０．０、好ましくは１．０〜４．０、より好ましくは１．２〜３．５の範囲である。
【００３３】
本発明に好適に用いる脂環式構造を有する重合体樹脂は、その分子量２，０００以下の樹脂成分（すなわち、オリゴマー成分）の含有量が５重量％以下、好ましくは３重量％以下、より好ましくは２重量％以下である。オリゴマー成分の量が多いと樹脂積層体を延伸する際に、表面に微細な凹凸が発生したり、厚さムラを生じたりして面精度が悪くなる。
【００３４】
オリゴマー成分の量を低減するためには、重合触媒や水素化触媒の選択、重合、水素化などの反応条件、樹脂を成形用材料としてペレット化する工程における温度条件、などを最適化すればよい。オリゴマーの成分量は、シクロヘキサン（重合体樹脂が溶解しない場合はトルエン）を用いたゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーによって測定することができる。
【００３５】
本発明において使用する光学積層体（Ａ）に用いる透明な樹脂からなる層の厚さは、通常５〜２５０μｍ、好ましくは１５〜１５０μｍである。
【００３６】
本発明において使用する光学積層体（Ａ）に用いる固有複屈折値が負である樹脂からなる層及び／又は透明な樹脂からなる層は、それぞれ固有複屈折値が負である樹脂及び透明な樹脂のみからなるが、前記樹脂には、必要に応じて、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、分散剤、塩素捕捉剤、難燃剤、結晶化核剤、ブロッキング防止剤、防曇剤、離型剤、顔料、有機又は無機の充填材、中和剤、滑剤、分解剤、金属不活性化剤、汚染防止材、抗菌剤やその他の樹脂、熱可塑性エラストマーなどの公知の添加剤を本発明の効果を損なわない範囲で添加することができる。これらの添加剤の添加量は、固有複屈折値が負である樹脂又は透明な樹脂１００重量部に対して、通常０〜５重量部、好ましくは０〜３重量部である。
【００３７】
本発明において使用する光学積層体（Ａ）において、固有複屈折が負である樹脂からなる層の面内リターデーションをＲｅ（ｎ）、透明な樹脂からなる層の面内リターデーションをＲｅ（ｔ）とすると、Ｒｅ（ｎ）＞Ｒｅ（ｔ）であることが好ましい。さらに、前記Ｒｅ（ｔ）＜２０ｎｍであることが好ましく、Ｒｅ（ｔ）＜１０ｎｍであることがさらに好ましい。
光学積層体（Ａ）において、各層の面内リターデーションが上記関係を満足することにより、光学積層体（Ａ）の遅相軸を延伸方向に直交する方向にすることができる。
なお、前記光学積層体（Ａ）が、固有複屈折が負である樹脂からなる層又は透明な樹脂からなる層が、それぞれ複数層から構成される場合は、前記Ｒｅ（ｎ）及びＲｅ（ｔ）は、その複数層それぞれの面内リターデーションの和とする。
なお、面内リターデーションＲｅは、（ｎｘ−ｎｙ）×ｄで計算することができる。ｎｘは波長５５０ｎｍの光で測定した各層の面内の遅相軸方向の屈折率（−）、ｎｙは波長５５０ｎｍの光で測定した各層の面内の遅相軸方向の面内で直交する方向の屈折率（−）、ｄは各層の厚さ（ｎｍ）である。
【００３８】
本発明において、光学積層体（Ａ）に用いる透明な樹脂のガラス転移温度Ｔｇ２は、固有複屈折値が負である樹脂のガラス転移温度Ｔｇ１より低いことが好ましく、１０℃以上低いことがより好ましく、２０℃以上低いことがさらに好ましい。Ｔｇ２がＴｇ１と同等以上であると、特に透明な樹脂の固有複屈折値が正である場合、前記リターデーションＲｅ（ｎ）とＲｅ（ｔ）との間において、Ｒｅ（ｎ）＞Ｒｅ（ｔ）の関係を満たすことができなくなる。そして、それに光学積層体（Ａ）の遅相軸を延伸方向に直交する方向にすることができなくなる。
【００３９】
本発明において使用する光学積層体（Ａ）は、吸湿や温度変化、または経時変化による反りなどを防止する観点からは、固有複屈折値が負である樹脂からなる層の両面に透明な樹脂からなる層が積層されることが好ましく、この場合２層の透明な樹脂からなる層の厚さは実質的に等しいことが好ましい。また、片面のみに透明な樹脂からなる層を積層する場合は、重ねる層数に限りはなく、何層積層してもよいが、通常は１層である。
【００４０】
本発明において使用する光学積層体（Ａ）は、前記固有複屈折値が負である樹脂からなる層と透明な樹脂からなる層との間に接着剤層を設けてもよい。
【００４１】
接着剤層は、光学積層体（Ａ）に用いる固有複屈折値が負の樹脂と透明な樹脂との双方に対して親和性があるものから形成することができる。例えば、エチレン−（メタ）アクリル酸メチル共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸エチル共重合体などのエチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体；エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−スチレン共重合体などのエチレン系共重合体が挙げられる。また、これらの共重合体を酸化、ケン化、塩素化、クロルスルホン化などにより変性した変性物を用いることもできる。本発明において、変性したエチレン系共重合体を使用すると、積層構造体成形時のハンドリング性や接着力の耐熱劣化性を向上させることができる。
接着剤層の厚さは、好ましくは１〜５０μｍ、さらに好ましくは２〜３０μｍである。
【００４２】
本発明において使用する光学積層体（Ａ）において、前記接着剤層を含む場合は、接着剤のガラス転移温度又は軟化点Ｔｇ３は、前記Ｔｇ１及びＴｇ２よりも低いことが好ましく、Ｔｇ１及びＴｇ２よりも２０℃以上低いことがさらに好ましい。
【００４３】
本発明において使用する光学積層体（Ａ）を製造する方法は、特に制限されないが、固有複屈折値が負である樹脂からなる層の少なくとも片面に、透明な樹脂からなる層を積層して未延伸積層体（ａ）とし、次いで、これを一軸延伸する。
【００４４】
未延伸積層体（ａ）を得る方法としては、共押出Ｔダイ法、共押出インフレーション法、共押出ラミネーション法等の共押出による成形方法、ドライラミネーション等のフィルムラミネーション成形方法、及び基材樹脂フィルムに対して樹脂溶液をコーティングするようなコーティング成形方法などの公知の方法が適宜利用され得る。中でも、製造効率や、フィルム中に溶剤などの揮発性成分を残留させないという観点から、共押出による成形方法が好ましい。
押出し温度は、使用する固有複屈折値が負である樹脂、透明な樹脂及び必要に応じて用いられる接着剤の種類に応じて適宜選択され得る。
【００４５】
未延伸積層体（ａ）を一軸延伸する方法は特に制限はなく、従来公知の方法を適用し得る。具体的には、ロール側の周速の差を利用して縦方向に一軸延伸する方法、テンターを用いて横方向に一軸延伸する方法等の一軸延伸法が挙げられる。
【００４６】
未延伸積層体（ａ）の延伸温度は、光学積層体（Ａ）に用いる固有複屈折値が負である樹脂のガラス転移温度をＴｇ１としたとき、（Ｔｇ１−１０）℃〜（Ｔｇ１＋２０）℃が好ましく、（Ｔｇ１−５）℃〜（Ｔｇ１＋１５）℃の範囲であることがより好ましい。
光学積層体（Ａ）において、用いる透明な樹脂のガラス転移温度Ｔｇ２を固有複屈折値が負である樹脂のガラス転移温度Ｔｇ１より低くし、かつ前記未延伸積層体（ａ）の延伸温度を上記範囲とすることにより、固有複屈折が負である樹脂からなる層の面内リターデーションＲｅ（ｎ）、透明な樹脂からなる層の面内リターデーションＲｅ（ｔ）との間で、Ｒｅ（ｎ）＞Ｒｅ（ｔ）の関係を満たすことができ、これにより、液晶セルの特性に合わせて、各層の複屈折性を調整することにより、視野角特性を向上させることができる。
【００４７】
未延伸積層体（ａ）の延伸倍率は、通常、１．１〜３０倍、好ましくは１．３〜１０倍であることが好ましい。延伸倍率が、上記範囲を外れると、配向が不十分で屈折率異方性、ひいてはリターデーションの発現が不十分になったり、積層体が破断したりするおそれがある。
【００４８】
光学積層体（Ａ）の残留揮発性成分の含有量は特に制約されないが、好ましくは０．１重量％以下、より好ましくは０．０５重量％以下、さらに好ましくは０．０２重量％以下である。残留揮発性成分の含有量が０．１重量％を超えると、使用時に該揮発性成分が外部に放出して、光学積層体（Ａ）に寸法変化が生じて内部応力が発生することにより、位相差にムラを生じることがある。したがって、光学積層体（Ａ）の揮発性成分の含有量が上記範囲にあることにより、長期間使用しても液晶表示装置のディスプレイの表示ムラが発生しないといった光学特性の安定性に優れる。
揮発性成分は、光学積層体（Ａ）に微量含まれる分子量２００以下の物質であり、例えば、残留単量体や溶媒などが挙げられる。揮発性成分の含有量は、光学積層体（Ａ）に含まれる分子量２００以下の物質の合計として、光学積層体（Ａ）をガスクロマトグラフィーにより分析することにより定量することができる。
【００４９】
本発明において使用する一軸延伸フィルム（Ｂ）を得るために用いる透明な樹脂としては、光学積層体（Ａ）に用いる透明な樹脂と同じものを挙げることができる。中でも、脂環式構造を有する重合体樹脂または鎖状オレフィン系重合体が好ましく、透明性、低吸湿性、寸法安定性、軽量性などの観点から、脂環式構造を有する重合体樹脂が特に好ましい。
また、一軸延伸フィルム（Ｂ）は、透明樹脂からなるものであるが、必要に応じて、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、分散剤、塩素捕捉剤、難燃剤、結晶化核剤、ブロッキング防止剤、防曇剤、離型剤、顔料、有機又は無機の充填材、中和剤、滑剤、分解剤、金属不活性化剤、汚染防止材、抗菌剤やその他の樹脂、熱可塑性エラストマーなどの公知の添加剤を本発明の効果を損なわない範囲で添加することができる。これらの添加剤の添加量は、透明な樹脂１００重量部に対して、通常０〜５重量部、好ましくは０〜３重量部である。
【００５０】
本発明において使用する一軸延伸フィルム（Ｂ）は透明な樹脂を含有してなる未延伸フィルム（ｂ）を一軸延伸することにより得られる。未延伸フィルム（ｂ）を得る方法としては特に制約されず、公知の成形法を採用することができる。例えば、加熱溶融成形法、溶液流延法のいずれも採用することができるが、製造効率や、フィルム中に溶剤などの揮発性成分を残留させないという観点から、加熱溶融成形法を用いるのが好ましい。加熱溶融成形法は、さらに詳細には、溶融押出成形法、プレス成形法、インフレーション法、射出成形法、ブロー成形法等に分類できる。これらの中で、機械的強度及び表面精度等に優れる延伸フィルムを得るためには、溶融押出成形法を用いるのが好ましい。
押出し温度は、透明な樹脂のガラス転移温度に応じて適宜選択され得る。
【００５１】
未延伸フィルム（ｂ）を一軸延伸する方法は特に制限はなく、従来公知の方法を適用し得る。延伸方法については、光学積層体（Ａ）の欄で説明した方法と同じ方法が挙げられる。
【００５２】
未延伸フィルム（ｂ）を延伸するときの延伸温度は、透明樹脂のガラス転移温度をＴｇとすると、好ましくは（Ｔｇ−３０℃）から（Ｔｇ＋６０℃）の間、より好ましくは（Ｔｇ−１０℃）から（Ｔｇ＋５０℃）の温度範囲である。また、延伸倍率は、通常１．０１〜３０倍、好ましくは１．０１〜１０倍、より好ましくは１．０１〜５倍である。未延伸フィルム（ｂ）の延伸条件は、光学積層体（Ａ）と一軸延伸フィルム（Ｂ）とを積層することにより得られる光学積層体（Ｃ）が所望の位相差を有するように適宜調整すればよい。
【００５３】
本発明の光学積層体（Ｃ）は、光学積層体（Ａ）と一軸延伸フィルム（Ｂ）それぞれの延伸軸の交差角が９０°±１０°、好ましくは９０°±５°となるように積層する。
【００５４】
本発明の光学積層体（Ｃ）において、光学積層体（Ｃ）全体のｎｘ、ｎｙ、ｎｚが、０＜（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＜１の関係を満たすことであり、０．１＜（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＜０．９の関係を満たすことが好ましく、０．３＜（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＜０．７の関係を満たすことがさらに好ましく、（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）≒０．５を満たすことが特に好ましい。光学積層体（Ｃ）全体のｎｘ、ｎｙ、ｎｚが、０．３＜（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＜０．７の関係を満たすことにより、位相差値の入射角依存性が小さくなり、さらに（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）≒０．５を満たすことにより、位相差値の入射角依存性が実質的に無くなり、どの角度から光が入っても同じ位相差値を与えることができる。
【００５５】
本発明の光学積層体（Ｃ）において、（ｎｘ−ｎｙ）×ｄで表される正面リターデーションＲｅのバラツキは、１０ｎｍ以内、好ましくは５ｎｍ以内、さらに好ましくは２ｎｍ以内である。正面リターデーションＲｅのバラツキを、前記範囲にすることにより、液晶表示装置用の位相差フィルムとして用いた場合に表示品質を良好なものにすることが可能になる。ここで、正面リターデーションＲｅのバラツキは、光入射角０°（入射光線と本発明の積層体表面が直交する状態）の時の正面リターデーションを光学積層体の幅方向に測定したときの、その正面リターデーションの最大値と最小値との差である。
【００５６】
本発明の光学積層体（Ｃ）において、光学積層体（Ｃ）の厚さをｄ（ｎｍ）、波長５５０ｎｍの光で測定した光学積層体（Ｃ）の厚さ方向の屈折率をｎｚ（−）、波長５５０ｎｍの光で測定した光学積層体（Ｃ）の面内の遅相軸方向の屈折率をｎｘ（−）、波長５５０ｎｍの光で測定した光学積層体（Ｃ）の面内の遅相軸方向の面内で直交する方向の屈折率をｎｙ（−）としたとき、−１００ｎｍ＜［｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２｝−ｎｚ］×ｄ＜１００ｎｍであり、好ましくは−３０ｎｍ＜［｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２｝−ｎｚ］×ｄ＜３０ｎｍであり、さらに好ましくは［｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２｝−ｎｚ］×ｄ＝０ｎｍである。
【００５７】
本発明の光学積層体（Ｃ）は、面内方向の遅相軸のバラツキが±５°以内であることが好ましく、±３°以内であることがより好ましく、±１°以内であることがさらに好ましい。
面内方向の遅相軸のばらつきを上記範囲にすることにより、本発明の光学積層体（Ｃ）を位相差フィルムとして、偏光板と貼り合わせて液晶表示装置に用いた際に、色むらや色ぬけのない良好な液晶表示を提供することができる。
遅相軸のバラツキは、遅相軸を数点測定したときの測定値の算術平均値に対する各測定値のばらつきとする。
【００５８】
本発明の光学積層体（Ｃ）は、光学積層体（Ａ）のロール巻状体と、一軸延伸フィルム（Ｂ）のロール巻状体とをそれぞれ引き出してロールトゥーロール法で積層させてなる。
ロールトゥーロール法とは、ロール巻状体のフィルム同士を、必要に応じて接着剤又は粘着剤を、接合面に塗布して連続的に貼り合わせる方法のことをいう。
【００５９】
本発明の光学積層体（Ｃ）において、光学積層体（Ａ）と一軸延伸フィルム（Ｂ）とが、それぞれの遅相軸の交差角が０°±１０°になるように積層されたものであることが好ましい。
遅相軸の交差角を上記範囲になるように積層することにより、光学積層体（Ｃ）の（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）を最も好ましい値である０．５に効率よくすることができる。前記（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）を０．５にすることにより、位相差値の入射角依存性が実質的に無くなり、どの角度から光が入っても同じ位相差値を与えることができる。
【００６０】
本発明の光学積層体（Ｃ）において、ＪＩＳ  Ｋ７１２８−１に準拠して測定される引裂き強度が好ましくは２Ｎ／ｍｍ以上、さらに好ましくは２．５Ｎ／ｍｍ以上である。こうすることにより、光学積層体（Ｃ）が偏光板と貼りあわせる際に裂けないようにすることができ、歩留まりを向上できる。
【００６１】
本発明の光学積層体（Ｃ）は、容易に製造が可能で、複屈折の高度な補償が可能なので、視野角依存性に優れる位相差板として、またはこの光学積層体に偏光分離層を積層して輝度向上フィルムとして、液晶表示装置、有機ＥＬ表示装置などの表示装置に広く応用可能である。
【００６２】
本発明のロール状の光学素子は、本発明の光学積層体（Ｃ）と偏光板のロール巻状体との積層体からなる。
本発明の光学素子に用いる偏光板の基本的な構成は、二色性物質含有のポリビニルアルコール系偏光フィルム等からなる偏光子の片側又は両側に、適宜の接着層を介して、保護層となる透明保護フィルムを接着したものからなる。
偏光子としては、例えばポリビニルアルコールや部分ホルマール化ポリビニルアルコール等の従来に準じた適宜なビニルアルコール系ポリマーよりなるフィルムに、ヨウ素や二色性染料等よりなる二色性物質による染色処理、延伸処理、架橋処理等の適宜な処理を適宜な順序や方式で施したもので、自然光を入射させると直線偏光を透過する適宜なものを用いることができる。特に、光透過率や偏光度に優れるものが好ましい。偏光子の厚さは、５〜８０μｍが一般的であるが、これに限定されない。
【００６３】
偏光子の片側又は両側に設ける透明保護層となる保護フィルム素材としては、適宜な透明フィルムを用いることができる。中でも、透明性や機械的強度、熱安定性や水分遮蔽性等に優れるポリマーからなるフィルム等が好ましく用いられる。そのポリマーのとしては、トリアセチルセルロースの如きアセテート系樹脂やポリエステル系樹脂、ポリエーテルスルホン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、脂環式構造を有する重合体樹脂、アクリル系樹脂等があげられるが、中でも複屈折が小さい点で、アセテート系樹脂又は脂環式構造を有する重合体樹脂が好ましく、透明性、低吸湿性、寸法安定性、軽量性などの観点から、脂環式構造を有する重合体樹脂が特に好ましい。
透明保護フィルムの厚さは、任意であるが一般には偏光板の薄型化などを目的に５００μｍ以下、好ましくは５〜３００μｍ、特に好ましくは５〜１５０μｍである。
【００６４】
光学積層体（Ｃ）と偏光板との積層は、接着剤や粘着剤等の適宜な接着手段を用いて貼り合わせることができる。接着剤又は粘着剤としては、例えば、アクリル系、シリコーン系、ポリエステル系、ポリウレタン系、ポリエーテル系、ゴム系等が挙げられる。これらの中でも、耐熱性や透明性等の観点から、アクリル系のものが好ましい。
光学積層体（Ｃ）と偏光板とは、光学積層体（Ｃ）の遅相軸と偏光子の透過軸とが、平行若しくは直交するように積層する。積層方法としては、ロールトゥーロール法が挙げられる。
本発明の光学積層体（Ｃ）においては、本発明の光学積層体（Ｃ）中の透明な樹脂からなる層（これは、光学積層体（Ａ）の透明な樹脂からなる層、又は透明な樹脂からなる一軸延伸フィルムを意味する。）が積層する偏光板の透明保護フィルムを兼ねることができ、部材の薄型化が可能である。
本発明の光学素子の厚さは、通常１００〜７００μｍ、好ましくは２００〜６００μｍである。
【００６５】
本発明の液晶表示装置は、本発明の光学積層体（Ｃ）を切り出したものを液晶セルの少なくとも片側に備える。本発明の光学積層体（Ｃ）を液晶セルに備える態様としては、偏光板と液晶セルの間に光学積層体（Ｃ）を配置する態様；偏光板の液晶セルと反対側に光学積層体（Ｃ）を配置する態様が挙げられる。前記偏光板と液晶セルの間に光学積層体（Ｃ）を備える態様においては、本発明の光学素子を液晶セルに配置することも可能である。本発明の光学積層体及び光学素子は、ロール巻状体であるので、これを液晶表示装置に組み込む場合は、適当な大きさに裁断する。
本発明の液晶表示装置は、偏光板を液晶セルの片側又は両側に配置してなる透過型や反射型、あるいは透過・反射両用型等の従来に準じた適宜な構造を有するものとして形成することができる。液晶セルに使用する液晶モードとしては、ＴＮ（Ｔｗｉｓｔｅｄ  Ｎｅｍａｔｉｃ）型、ＳＴＮ（Ｓｕｐｅｒ  Ｔｗｉｓｔｅｄ  Ｎｅｍａｔｉｃ）型、ＨＡＮ（Ｈｙｂｒｉｄ  Ａｌｉｇｎｍｅｎｔ  Ｎｅｍａｔｉｃ）型、ＶＡ（Ｖｅｒｔｉｃａｌ  Ａｌｉｇｎｍｅｎｔ）、ＭＶＡ（Ｍｕｌｔｉｐｌｅ  Ｖｅｒｔｉｃａｌ  Ａｌｉｇｎｍｅｎｔ）型、ＩＰＳ（Ｉｎ  Ｐｌａｎｅ  Ｓｗｉｔｃｈｉｎｇ）型、ＯＣＢ（Ｏｐｔｉｃａｌ  Ｃｏｍｐｅｎｓａｔｅｄ  Ｂｅｎｄ）型、などが挙げられる。
【００６６】
また、液晶セルの両側に偏光板を設ける場合、偏光板は同じものであってもよいし、異なるものであってもよい。さらに、液晶表示装置の形成に際しては、例えば輝度向上フィルム、プリズムアレイシート、レンズアレイシート、導光板、光拡散板、バックライト等の適宜な部品を適宜な位置に１層又は２層以上配置することができる。
【００６７】
本発明の液晶表示装置においては、本発明の光学積層体と液晶セルとを接着するために、粘着剤層を設けることもできる。その粘着剤層は、アクリル系等の従来公知の粘着剤を用いて適宜形成することができる。中でも、吸湿による発泡現象や剥がれ現象の防止、熱膨張差等による光学特性の低下や液晶セルの反り防止、ひいては高品質で耐久性に優れる液晶表示装置の形成性等の点より、吸湿率が低くて耐熱性に優れる粘着剤層であることが好ましい。また、微粒子を含有して光拡散性を示す粘着剤層等とすることもできる。
【００６８】
偏光板に設けた粘着剤層が表面に露出する場合には、その粘着剤層を実用に供するまでの間、汚染防止等を目的にセパレータにて仮着カバーすることが好ましい。セパレータは、上記の透明保護フィルム等に準じた適宜な薄葉体に、必要に応じシリコーン系や長鎖アルキル系、フッ素系や硫化モリブデン等の適宜な剥離剤による剥離コートを設ける方式等により形成することができる。
【００６９】
なお、上述した偏光板を形成する偏光子や透明保護フィルム、光学層や粘着剤層等の各層は、例えばサリチル酸エステル系化合物やベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物やシアノアクリレート系化合物、ニッケル錯塩系化合物等の紫外線吸収剤で処理する方式等の適宜な方式により紫外線吸収能をもたせたものであってもよい。
【実施例】
【００７０】
本発明を、実施例を示しながら、さらに詳細に説明するが、本発明は以下の実施例のみに限定されるものではない。なお、部及び％は特に断りのない限り重量基準である。
本発明における評価は、以下の方法により行う。
（１）分子量
シクロヘキサン（重合体樹脂が溶解しない場合はトルエン）を溶媒にしてゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定し、標準ポリイソプレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）を求める
（２）ガラス転移温度（Ｔｇ）
ＪＩＳ  Ｋ７１２１に基づいて示差走査熱量分析法（ＤＳＣ）を用いて測定する。
（３）フィルム又は積層体の厚さ
フィルム又は積層体の断面を光学顕微鏡で観察して測定する。積層体については各層ごとに測定する。
（４）波長５５０ｎｍの光で測定した厚さ方向の屈折率ｎｚ、波長５５０ｎｍの光で測定した面内の遅相軸方向の屈折率ｎｘ、波長５５０ｎｍの光で測定した面内の遅相軸方向に面内で直交する方向の屈折率ｎｙ、正面リターデーションのバラツキ、遅相軸及び遅相軸のバラツキ、並びに遅相軸の交差角及びそのばらつき
自動複屈折計（王子計測器社製、ＫＯＢＲＡ−２１）を用いて測定する。なお、正面リターデーションＲｅのバラツキは、フィルム又は積層体の幅方向に１０ｍｍ間隔で正面リターデーションＲｅを測定して、その測定値の算術平均値と正面リターデーションＲｅの代表値とする。そして、前記測定値の内、最大値と最小値との差を正面リターデーションＲｅのばらつきとする。
遅相軸及び遅相軸の交差角のバラツキは、フィルム又は積層体の幅方向に１０ｍｍ間隔で遅相軸を測定して、その測定値の算術平均値を求め、その平均値からの測定値のバラツキとする。
（５）残留揮発性成分量
光学積層体２００ｍｇを、表面に吸着していた水分や有機物を完全に除去した内径４ｍｍのガラスチューブの試料容器に入れる。次に、その容器を温度１００℃で６０分間加熱し、容器から出てきた気体を連続的に捕集する。そして、捕集した気体を熱脱着ガスクロマトグラフィー質量分析計（ＴＤＳ-ＧＣ-ＭＳ）で分析し、その中で分子量２００以下の成分の合計量を残留揮発性成分として測定する。
（６）引裂強度
ＪＩＳ  Ｋ７１２８−１に準拠して、トラウザー引裂法で、試験速度は２００ｍｍ／ｍｉｎで行う。引裂方向は、長手方向及び幅方向とする。
（７）引裂評価
引裂き評価は以下（ｉ）〜（ｖｉ）の手順で行う。
（ｉ）ロール状の光学積層体（ロール状でない場合は積層体そのもの）を５０ｃｍ引き出し、幅方向に平行に裁断する。なお、この裁断した光学積層体はこの評価には使用しない。
（ｉｉ）ロール状の光学積層体をさらに５０ｃｍ引き出し、幅方向の端部それぞれを手で持ち、光学積層体の主面に垂直な方向に約１８０度の角度で引裂き力を加える。
（ｉｉｉ）引裂き力を加えた後、光学積層体の幅方向の断面の状態を観察する。
この（ｉ）〜（ｉｉｉ）の操作を５回繰り返す。
（ｉｖ）ロール状の光学積層体を５０ｃｍ引き出し、幅方向に裁断する。
（ｖ）ロール状の光学積層体を１００ｃｍ引き出し、引き出した光学積層体の幅方向の一端とその一端を含む長手方向の端それぞれを手で持ち、光学積層体の主面に垂直な方向に約１８０度の角度で引裂き力を加える。
（ｖｉ）引裂き力を加えた後、光学積層体の長手方向の断面の状態を観察する。
この（ｖ）〜（ｖｉ）の操作を５回繰り返す。
なお、ロール状でないものは、積層体のサンプルを１０個用意し、その内５個については（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）の評価、他の５個については（ｖ）及び（ｖｉ）の評価をそれぞれ行う。
引裂き力を加えた時に、積層体の断面を観察し、積層体に引裂きが生じている場合を×、積層体に引裂きが生じていない場合を○とする。
（８）表示性能
光学素子を適当な大きさに切り出し、ＳＴＮ型液晶表示装置の液晶セルの両側（出射側及び入射側）に配置して、表示特性を目視で観察する。また、表示装置の背景を黒表示にし、暗室内で正面方向及び上下左右４０°以内の斜め方向から見て、輝度ムラ（白抜け）がないか確認する。
なお、光学素子を液晶セルに配置する際は、光学積層体が液晶セル側にくるように配置する。
【００７１】
（製造例１）脂環式構造を有する重合体樹脂の製造
脱水したシクロヘキサン５００部に、窒素雰囲気下、１−ヘキセン０．８２部、ジブチルエーテル０．１５部、トリイソブチルアルミニウム０．３０部を室温で反応器に入れ混合した後、４５℃に保ちながら、トリシクロ［４．３．０．１２，５］デカ−３，７−ジエン（ジシクロペンタジエン、以下、「ＤＣＰ」と略記する。）１７０部、８−エチリデン−テトラシクロ〔４．４．０．１２，５．１７，１０〕−ドデカ−３−エン（エチリデンテトラシクロドデセン、以下、「ＥＴＤ」と略記する。）３０部からなるノルボルネン系単量体混合物と、六塩化タングステン（０．７％トルエン溶液）４０部とを、２時間かけて連続的に添加して重合した。重合溶液にブチルグリシジルエーテル１．０６部とイソプロピルアルコール０．５２部を加えて重合触媒を不活性化し、重合反応を停止させた。
【００７２】
次に、得られた開環重合体を含有する反応溶液１００部に対して、シクロヘキサン３５部を加え、さらに水素化触媒としてニッケル−アルミナ触媒（日揮化学（株）製）５部を加え、水素により５ＭＰａに加圧して攪拌しながら温度２００℃まで加温した後、４時間反応させ、ＤＣＰ／ＥＴＤ開環共重合体水素化物を２０％含有する反応溶液を得た。
【００７３】
得られた開環共重合体水素化物中の各ノルボルネン系単量体の共重合比率を、重合後の、溶液中の残留ノルボルネン類の組成（ガスクロマトグラフィー法による）から計算したところ、ＤＣＰ／ＥＴＤ＝８５／１５（重量比）でほぼ仕込み組成に等しかった。このノルボルネン系ポリマー１の重量平均分子量（Ｍｗ）は３５，０００であり、分子量分布は２．１、分子量２，０００以下の樹脂成分の含有量は０．７重量％であった。また、水素化率は９９．９％、Ｔｇは１０５℃であった。
【００７４】
ろ過により水素化触媒を除去した後、酸化防止剤（商品名：イルガノックス１０１０、チバスペシャリティ・ケミカルズ社製）を、得られた溶液に添加して溶解させた（酸化防止剤の添加量は、重合体１００部あたり０．１部）。
【００７５】
次いで、円筒型濃縮乾燥器（日立製作所（株）製）を用いて、温度２７０℃、圧力１ｋＰａ以下で、溶液から、溶媒であるシクロヘキサンおよびその他の揮発性成分を除去することにより、脂環式構造を有する重合体樹脂の一例であるＤＣＰ／ＥＴＤ開環共重合体水素化物（以下、「ノルボルネン系重合体１」と略記する。）を得た。
【００７６】
（製造例２）光学積層体Ａ１のロール巻状体の製造
製造例１で得られたノルボルネン系重合体１からなるａ層、スチレン−マレイン酸共重合体（ノヴァ・ケミカル社製、商品名「Ｄａｙｌａｒｋ  Ｄ３３２」、ガラス転移温度１３０℃、オリゴマー成分含有量３重量％）からなるｂ層、及び変性したエチレン−酢酸ビニル共重合体（三菱化学社製、商品名「モディックＡＰ Ａ５４３」、ビカット軟化点８０℃）からなる接着剤層（ｃ層）を有する、ａ層（３５μｍ）−ｃ層（７μｍ）−ｂ層（８５μｍ）−ｃ層（７μｍ）−ａ層（３５μｍ）の未延伸積層体Ａ−１のロール巻状体を共押出し成形により得た。
次いで、この未延伸積層体Ａ−１のロール巻状体を、テンター延伸機を用いて、延伸温度１４２℃、延伸倍率２．７倍、延伸速度２０ｍｍ／ｍｉｎで横一軸延伸を行うことにより、光学積層体Ａ１のロール巻状体を得た。得られた光学積層体Ａ１のロール巻状体のａ層の面内リターデーションＲｅ（ｔ）は合計で０ｎｍ、ｂ層の面内リターデーションＲｅ（ｎ）は１０３ｎｍであった。
【００７７】
（製造例３）光学積層体Ａ２のロール巻状体の製造
製造例１で得られたノルボルネン系重合体１からなるａ層、スチレン−マレイン酸共重合体（ノヴァ・ケミカル社製、商品名「Ｄａｙｌａｒｋ  Ｄ３３２」、ガラス転移温度１３０℃、オリゴマー成分含有量３重量％）からなるｂ層、及び変性したエチレン−酢酸ビニル共重合体（三菱化学社製、商品名「モディックＡＰ Ａ５４３」、ビカット軟化点８０℃）からなる接着剤層（ｃ層）を有する、ａ層（７８μｍ）−ｃ層（１６μｍ）−ｂ層（１１７μｍ）−ｃ層（１６μｍ）−ａ層（７８μｍ）の未延伸積層体Ａ−２のロール巻状体を共押出し成形により得た。
次いで、この未延伸積層体Ａ−２のロール巻状体を、縦延伸機を用いて、延伸温度１４１℃、延伸倍率１．５倍、延伸速度２０ｍｍ／ｍｉｎで縦一軸延伸を行うことにより、光学積層体Ａ２のロール巻状体を得た。得られた光学積層体Ａ２のロール巻状体のａ層の面内リターデーションＲｅ（ｔ）は合計で３ｎｍ、ｂ層の面内リターデーションＲｅ（ｎ）は２６２ｎｍであった。
【００７８】
（製造例４）光学積層体Ａ３のロール巻状体の製造
ノルボルネン系重合体として、他のノルボルネン系重合体（日本ゼオン社製、「ＺＥＯＮＯＲ１４２０」、ガラス転移温度は１３６℃）を用いた他は製造例２と同様に共押出し成形を行って、ａ層（３５μｍ）−ｃ層（７μｍ）−ｂ層（１４０μｍ）−ｃ層（７μｍ）−ａ層（３５μｍ）の未延伸積層体Ａ−３のロール巻状体を得た。
次いで、この未延伸積層体Ａ−３のロール巻状体を、テンター延伸機を用いて、延伸温度１４２℃、延伸倍率１．３倍、延伸速度１５ｍｍ／ｍｉｎで縦一軸延伸を行うことにより、光学積層体Ａ３のロール巻状体を得た。得られた光学積層体Ａ３のロール巻状体のａ層の面内リターデーションＲｅ（ｔ）は合計で３００ｎｍ、ｂ層の面内リターデーションＲｅ（ｎ）は５０ｎｍであった。
【００７９】
（製造例５）一軸延伸フィルムＢ１のロール巻状体の製造
ノルボルネン系重合体（日本ゼオン社製、「ＺＥＯＮＯＲ１４２０」、ガラス転移温度は１３６℃）のペレットを、空気を流通させた熱風乾燥機を用いて１００℃で、４時間乾燥した。そしてこのペレットを、５０ｍｍφのスクリューを備えた樹脂溶融混練機を有するＴダイ式フィルム溶融押出成形機を使用し、溶融樹脂温度２６０℃、Ｔダイの幅６５０ｍｍの条件で押出し成形することにより、厚み１１５μｍのフィルムＢ−１を得た。このフィルムＢ−１はロール状に巻き取ってロール巻状体とした。
このフィルムＢ−１のロール巻状体を、延伸温度１４０℃、延伸倍率１．３倍、延伸速度２０ｍｍ／ｍｉｎで縦一軸延伸を行うことにより、一軸延伸フィルムＢ１のロール巻状体を得た。一軸延伸フィルムＢ１の面内リターデーションＲｅは２７０ｎｍであった。
【００８０】
（製造例６）一軸延伸フィルムＢ２のロール巻状体の製造
ノルボルネン系重合体として他のノルボルネン系重合体（日本ゼオン社製、「ＺＥＯＮＯＲ１６００」、ガラス転移温度１６３℃）を用いた他は製造例５と同様にして厚み１１５μｍのフィルムＢ−２のロール巻状体を得た。
次いで、このフィルムＢ−２のロール巻状体を、延伸温度１６９℃、延伸倍率１．３倍、延伸速度１０ｍｍ／ｍｉｎで横一軸延伸を行うことにより、一軸延伸フィルムＢ２のロール巻状体を得た。一軸延伸フィルムＢ２の面内リターデーションＲｅは１００ｎｍであった。
【００８１】
（製造例７）一軸延伸フィルムＢ３の製造
製造例２におけるｂ層と同じスチレン−マレイン酸共重合体１５部、塩化メチレン８５部に溶解し、樹脂溶液組成物を得た。この樹脂溶液を表面研磨されたガラス板上にたらし、これをバーコーターにより幅約３００ｍｍ、長さ５００ｍｍに流延した。これを第１段階の乾燥としてガラス板ごと空気還流型のオーブン中で２５℃から９０℃まで３０分かけて昇温させて乾燥させた。室温まで冷却後、シートの一部を切取り、残留溶媒濃度を測定したところ、２．５重量％であった。次いで、第２段階の乾燥として１４０℃のオーブンで９０分乾燥し、室温に冷却後、樹脂膜をガラス板から剥離し、周囲１０ｍｍ幅を切り落として、単層のスチレン−マレイン酸共重合体からなる厚さ５００μｍの未延伸フィルムＢ−３を得た。そして、これを延伸温度１５９℃、延伸倍率２．７倍、延伸速度１８ｍｍ／ｍｉｎで縦一軸延伸を行って、一軸延伸フィルムＢ３を得た。
一軸延伸フィルムＢ３の面内リターデーションＲｅは２７３ｎｍであった。
【００８２】
（製造例８）一軸延伸フィルムＢ４の製造
脂環式構造を有する重合体の一例であるノルボルネン系重合体（日本ゼオン社製、「ＺＥＯＮＯＲ１４２０」、ガラス転移温度は１３６℃）のペレットを、空気を流通させた熱風乾燥機を用いて１００℃で、４時間乾燥した。そしてこのペレットを、５０ｍｍφのスクリューを備えた樹脂溶融混練機を有するＴダイ式フィルム溶融押出成形機を使用し、溶融樹脂温度２６０℃、Ｔダイの幅６５０ｍｍの条件で押出し成形することにより、厚み１２０μｍのフィルムＢ−４を得た。このフィルムＢ−４はロール状に巻き取ってロール巻状体とした。
このフィルムＢ−４のロール巻状体を、延伸温度１４２℃、延伸倍率１．４倍、延伸速度２０ｍｍ／ｍｉｎで横一軸延伸を行うことにより、一軸延伸フィルムＢ４のロール巻状体を得た。一軸延伸フィルムＢ４の面内リターデーションＲｅは１０７ｎｍであった。
【００８３】
（実施例１）ロール状の光学積層体Ｃ１の製造
製造例２により得られた光学積層体Ａ１のロール巻状体と、製造例５により得られた一軸延伸フィルムＢ１のロール巻状体とを、各々の延伸方向が直交するようにロールトゥーロール法により積層して、ロール状の光学積層体Ｃ１を得た。得られた光学積層体Ｃ１の評価結果を表１に示す。
【００８４】
（実施例２）ロール状の光学積層体Ｃ２の製造
製造例３により得られた光学積層体Ａ２のロール巻状体と、製造例６により得られた一軸延伸フィルムＢ２のロール巻状体とを、各々の延伸方向が直交するようにロールトゥーロール法により積層して、ロール状の光学積層体Ｃ２を得た。得られた光学積層体Ｃ２の評価結果を表１に示す。
【００８５】
（比較例１）光学積層体Ｃ３の製造
製造例８で得られた一軸延伸フィルムＢ４のロール巻状体、製造例７で得られた一軸延伸フィルムＢ３それぞれを１００×１００ｍｍのシートに切断し、各々の長手方向をそろえ、かつ延伸方向が直交するように積層して光学積層体Ｃ３を得た。得られた光学積層体Ｃ３の評価結果を表１に示す。
【００８６】
（比較例２）光学積層体Ｃ４の製造
製造例４で得られた光学積層体Ａ３のロール巻状体と、製造例５により得られた一軸延伸フィルムＢ１を、各々の延伸方向が平行になるようにロールトゥーロール法により積層して、ロール状の光学積層体Ｃ４を得た。得られた光学積層体Ｃ４の評価結果を表１に示す。
【００８７】
（実施例３）ロール状の光学素子１の製造
実施例１で得られたロール状の光学積層体Ｃ１の遅相軸とロール状の偏光板（偏光板（サンリッツ社製、ＨＬＣ２-５６１８Ｓ、厚さ１８０μｍ）とをロールトゥーロール法により積層してロール状の光学素子１を得た。このとき、光学積層体Ｃ１の遅相軸と偏光板の吸収軸とのなす角は０°であった。
得られたロール状の光学素子１の表示性能を評価した。評価したところ、表示画面を正面から見た場合も、上下左右４０°以内の斜め方向から見た場合も良好な表示を確認でき、さらに、面内の表示特性は均一であった。また、輝度ムラは、正面方向から見ても、上下左右４０°以内の斜め方向から見てもなかった。
【００８８】
（実施例４）ロール状の光学素子２の製造
ロール状の光学積層体（Ｃ）として実施例２により得られた光学積層体Ｃ２を用いた他は、実施例３と同様にしてロール状の光学素子２を得た。このとき、光学積層体Ｃ２の遅相軸と偏光板の吸収軸とのなす角度は９０°であった。
得られたロール状の光学素子２の表示性能を評価した。評価したところ、表示画面を正面から見た場合も、上下左右４０°以内の斜め方向から見た場合も良好な表示を確認でき、さらに、面内の表示特性は均一であった。また、輝度ムラは、正面方向から見ても、上下左右４０°以内の斜め方向から見てもなかった。
【００８９】
（比較例３）光学素子３の製造
ロール状の偏光板を１００×１００の大きさに裁断し、これと比較例１で得られた光学積層体Ｃ３とを積層して光学素子３を得た。このとき、光学積層体Ｃ３の遅相軸と偏光板の吸収軸とのなす角度は９０°であった。
得られた光学素子３の表示性能を評価した。評価したところ、全面にわたり表示ムラがあり色調や階調が均一でなかった。また輝度ムラも、全面にわたり見られた。
【００９０】
（比較例４）ロール状の光学素子４の製造
ロール状の光学積層体として比較例２で得られた光学積層体Ｃ４を用いた他は、実施例３と同様にしてロール状の光学素子４を得た。このとき、光学積層体Ｃ４の遅相軸と偏光板の吸収軸とのなす角度は０°であった。
得られた光学素子４の表示性能を評価した。評価したところ、表示画面を正面から見ても上下左右４０°以内の斜め方向から見ても表示ムラはないが、斜めから見た場合に表示不良が生じた。輝度ムラは、正面方向では見られなかったが、上下左右４０°以内の斜め方向からから見た場合に見られた。
【００９１】
【表１】
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【００９２】
表１の結果から以下のことがわかる。
実施例に示すように、本発明の光学積層体は、（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＝０．５、正面リターデーションＲｅのバラツキが０．５ｎｍであり、光学積層体（Ａ）及び一軸延伸フィルム（Ｂ）の延伸方向との交差角が９０°となるように積層している。そのため、引裂き強度が長手方向及び幅方向において２Ｎ／ｍｍ以上となり、積層体間の遅相軸の交差角のばらつきが小さく、引裂き評価においても引裂きが発生せず良好である（実施例１及び２）。また、本発明の光学積層体を用いて光学素子を作成し、液晶表示装置に使用して表示性能を評価すると、正面方向だけでなく上下左右４０°以内の斜め方向から見ても良好な表示を確認でき、面内の表示特性も良好で、輝度ムラもない（実施例３及び４）。
一方、比較例１の光学積層体は、（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＝０．５であり、光学積層体（Ａ）及び一軸延伸フィルム（Ｂ）各々の延伸軸が９０°となるように積層されているが、正面リターデーションＲｅのバラツキが２５ｎｍである。そのため、光学積層体（Ｃ）の引裂き評価は良好であるが、光学積層体（Ｃ）間の遅相軸の交差角のばらつきが大きい。さらに、比較例３に示すように、この光学積層体を用いて光学素子を作成し、液晶表示装置に使用して表示性能を評価すると、全面で表示ムラが見られたり、輝度ムラが見られたりする。
比較例２の光学積層体は、正面リターデーションＲｅのばらつきが０．５ｎｍであるが、（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＝１であり、光学積層体（Ａ）及び一軸延伸フィルム（Ｂ）各々の延伸軸が０度となるように積層されている。そのため、光学積層体（Ｃ）間の遅相軸の交差角のばらつきは小さいが、引裂き評価において引裂きが発生してしまう。さらに、比較例４に示すように、この光学積層体を用いて光学素子を作成し、液晶表示装置に使用して表示性能を評価すると、全面で表示ムラは見られないが、上下左右４０°以内の斜め方向からみた時に表示不良が生じている。