(57)【要約】【課題】  触媒が所望の温度に上昇するまでの時間を短縮することができる触媒反応器を提供すること。【解決手段】  第一基板５４には凹部５６ａが形成され、第一基板５４を第二基板５５に接合することによって凹部５６ａが蓋されて、内部空間としてのチャンバー５６を有した反応容器本体５０が形成される。チャンバー５６の平面視形状は長方形を呈しており、チャンバー５６の立体形状は薄型の直方体状である。凹部５６ａの底面には電熱膜５１が成膜され、電熱膜５１には触媒膜５９が積層されている。【選択図】図１
2005087803.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応物が供給される内部空間を形成した反応容器本体と、前記内部空間の壁面に成膜された電熱膜と、前記電熱膜に積層された触媒膜と、を具備することを特徴とする反応器。
【請求項２】
前記触媒膜の熱伝導率が前記反応容器本体の熱伝導率よりも高いことを特徴とする請求項１に記載の反応器。
【請求項３】
前記内部空間が六面体状の空間であることを特徴とする請求項１又は２に記載の反応器。
【請求項４】
前記内部空間が流路状の空間であり、その内部空間の深さをｄchaとし、前記触媒膜の膜厚をｄcatとした場合、次式（Ｃ）を満たすことを特徴とする請求項１又は２に記載の反応器。
【数１】
2005087803.tif 000014
【請求項５】
前記反応物がメタノールと水との混合気であり、前記触媒膜がメタノールと水を水素と二酸化炭素に改質する性質を有することを特徴とする請求項１から４の何れか一項に記載の反応器。
【請求項６】
前記触媒膜には、Ｃｕ／Ｚｎ系触媒が含まれていることを特徴とする請求項５に記載の反応器。
【請求項７】
反応物が供給される内部空間を形成した反応容器本体を具備し、
前記内部空間が流路状の空間であり、前記内部空間の深さ、長さをそれぞれｄcha、Ｌchaとし、前記内部空間を流れる流体の平均流速、有効拡散係数をそれぞれｖ、Ｄmとした場合、次式（Ａ）を満たすことを特徴とする反応器。
【数２】
2005087803.tif 000015
【請求項８】
反応物が供給される内部空間面に露出された触媒膜が形成された反応容器本体を具備し、
前記内部空間が流路状の空間であり、前記触媒膜の厚さ、前記内部空間の長さをそれぞれｄcha、Ｌchaとし、前記内部空間を流れる流体の平均流速、有効拡散係数をそれぞれｖ、ＤeAとした場合、次式（Ｂ）を満たすことを特徴とする反応器。
【数３】
2005087803.tif 000016
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、反応容器本体に形成された内部空間で反応を行う反応器に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年では、高いエネルギー利用効率を実現できる燃料電池についての研究・開発が盛んにおこなわれている。燃料電池は、燃料と大気中の酸素とを電気化学的に反応させて化学エネルギーから電気エネルギーを直接取り出すものであり、将来性に富む有望な電池であると位置付けられている。燃料電池に用いる燃料としては水素が挙げられるが、常温で気体であることによる取り扱い・貯蔵に問題がある。そこで、アルコール類及びガソリンといった液体燃料を用いれば液体燃料を貯蔵するためのシステムが比較的小型になるが、液体燃料と水蒸気を高温に加熱して反応させることによって発電に必要な水素を生成する改質装置が必要である。また、燃料改質型の燃料電池を小型の電子機器の電源として用いる場合には、燃料電池だけでなく改質装置も小型化する必要がある。
【０００３】
一方、複数の基板を接合してなる小型のケミカルマイクロリアクタを用いることによって微量の化学反応を行うことが特許文献１に記載されている。特許文献１に記載されたマイクロリアクタについて簡単に説明すると、まず一方の面に流路となる溝が形成されたポリスチレン製の第一の基板を準備し、この溝に蓋をするように第二の基板を第一の基板に紫外線硬化樹脂で接着することによって、これら二枚の基板の接合部に流路を形成している。
【特許文献１】特開２００２−１０２６８１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、ケミカルマイクロリアクタの流路に触媒を設ければ触媒反応器が提供され、化学燃料と水の混合気を流路に流せば、化学燃料と水が触媒反応によって水素に改質されるようになる。触媒反応が常温で起こりにくいため、ケミカルマイクロリアクタを加熱する必要がある。ケミカルマイクロリアクタを加熱する方法は特許文献１に記載されているが、その加熱方法は加熱した金属をケミカルリアクタの外面に接触させるだけである。しかし、触媒がケミカルマイクロリアクタの内側の流路に設けられており、加熱した金属をケミカルリアクタの外面に接触させて触媒を加熱しているため、金属からの熱がケミカルリアクタのポリスチレン等の部材を伝搬することによって触媒に到達して触媒が所望の温度に上昇するまでには長時間を要する。
【０００５】
そこで、本発明は、上記のような問題点を解決しようとしてなされたものであり、反応に要する温度に上昇するまでの時間を短縮することができる反応器を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
以上の課題を解決するために、請求項１に記載の発明の反応器は、反応物が供給される内部空間を形成した反応容器本体と、前記内部空間の壁面に成膜された電熱膜と、前記電熱膜に積層された触媒膜と、を具備する。
【０００７】
請求項１に記載の発明では、電熱膜に電気エネルギーが供給されると、電熱膜が発熱し、電熱膜で発した熱が反応器全体に伝導し、内部空間に供給された反応物には触媒膜によって触媒反応が生じる。この電熱膜に触媒膜が積層されているので、触媒膜に熱伝導しやすくなる。
【０００８】
また、請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の反応器であって、前記触媒膜の熱伝導率が前記反応容器本体の熱伝導率よりも高いことを特徴とする。
【０００９】
また、請求項２に記載の発明では、反応容器本体の熱伝導率よりも触媒膜の熱伝導率が高いため、電熱膜で発した熱が反応容器本体よりも触媒膜に伝導しやすい。
【００１０】
また、請求項３に記載の発明は、請求項１又は２に記載の反応器であって、前記内部空間が六面体状の空間であることを特徴とする。
【００１１】
請求項３に記載の発明では、内部空間が六面体状の空間であるため、反応容器本体の一部が内部空間を突出していない。つまり、内部空間が仕切られていない。
【００１２】
また、請求項４に記載の発明は、請求項１又は２に記載の反応器であって、前記内部空間が流路状の空間であり、その流路の深さをｄchaとし、前記触媒膜の膜厚をｄcatとした場合、次式（Ｃ）を満たすことを特徴とする。
【数４】
2005087803.tif 000003
【００１３】
また、請求項５に記載の発明は、請求項１から４の何れか一項に記載の反応器であって、前記反応物がメタノールと水との混合気であり、前記触媒膜がメタノールと水を水素と二酸化炭素に改質する性質を有することを特徴とする。
【００１４】
また、請求項６に記載の発明は、請求項５に記載の反応器であって、前記触媒膜には、Ｃｕ／Ｚｎ系触媒が含まれていることを特徴とする。
【００１５】
請求項６に記載の発明では、Ｃｕ／Ｚｎ系触媒がメタノールと水を水素と二酸化炭素に改質する性質を有する。
【００１６】
請求項７に記載の発明の反応器は、
反応物が供給される内部空間を形成した反応容器本体を具備し、
前記内部空間が流路状の空間であり、前記内部空間の深さ、長さをそれぞれｄcha、Ｌchaとし、前記内部空間を流れる流体の平均流速、有効拡散係数をそれぞれｖ、Ｄmとした場合、次式（Ａ）を満たすことを特徴とする。
【数５】
2005087803.tif 000004
【００１７】
請求項８に記載の発明の反応器は、
反応物が供給される内部空間面に露出された触媒膜が形成された反応容器本体を具備し、
前記内部空間が流路状の空間であり、前記触媒膜の厚さ、前記内部空間の長さをそれぞれｄcha、Ｌchaとし、前記内部空間を流れる流体の平均流速、有効拡散係数をそれぞれｖ、ＤeAとした場合、次式（Ｂ）を満たすことを特徴とする。
【数６】
2005087803.tif 000005
【発明の効果】
【００１８】
請求項１に記載の発明によれば、電熱膜で発した熱が触媒膜に伝導しやすいため、電熱膜で加熱を開始してから触媒膜が所望の温度にまで上昇するのに要する時間を短縮することができ、反応物の触媒反応が効率よく起こるまでの時間も短縮することができる。
【００１９】
請求項２に記載の発明によれば、電熱膜で発熱した熱が反応容器本体よりも触媒膜に伝導しやすいため、電熱膜で加熱を開始してから触媒膜が所望の温度にまで上昇するのに要する時間を短縮することができる。更に、電熱膜で発した熱が反応容器本体の加熱よりも触媒膜の加熱に効率よく用いられ、電熱膜の省エネルギーを図ることができる。
【００２０】
請求項３に記載の発明によれば、反応容器本体の一部が内部空間を突出していないため、内部空間で生じる圧力損失が小さく、反応物を内部空間に供給して生成物を内部空間から排出するために要する負荷が軽減される。また、反応容器本体の一部が内部空間に突出していないため、反応容器本体の熱容量が小さく、電熱膜で発した熱が触媒膜の加熱に効率よく用いられる。
【００２１】
請求項４に記載の発明によれば、式（Ｃ）を満たすことによって、触媒膜の性能を最大限に触媒反応に用いることができる。
【００２２】
請求項５に記載の発明によれば、メタノールから水素を得るための改質反応器として本発明の触媒反応器を用いることができる。
【００２３】
請求項６に記載の発明によれば、Ｃｕ／Ｚｎ系触媒によってメタノールと水から水素と二酸化炭素が生成されるので、請求項５に記載の発明と同様の効果を奏する。
【００２４】
請求項７に記載の発明によれば、式（Ａ）を満たすことによって、流体が内部空間に流入してから流出するまでの間に内部空間を定義づける反応容器本体の壁（又は溝）に接触するように拡散できるので、壁から伝わる熱を流体に伝搬することができ、流体が反応を促進することが可能となる。
【００２５】
請求項８に記載の発明によれば、式（Ｂ）を満たすことによって、流体が内部空間に流入してから流出するまでの間に内部空間内の触媒膜中を十分に接触しながら拡散できるので、流体が触媒による反応を十分促進することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
以下に、本発明を実施するための最良の形態について図面を用いて説明する。但し、以下に述べる実施形態には、本発明を実施するために技術的に好ましい種々の限定が付されているが、発明の範囲を以下の実施形態及び図示例に限定するものではない。
【００２７】
図１は、本発明を適用した反応器を組み込んだ燃料電池式発電システム１を一部破断して示した斜視図である。
【００２８】
図１に示すように、燃料電池式発電システム１は、反応物としての燃料９を貯蔵する燃料貯蔵モジュール２と、本発明の反応器を適用した改質反応器４２、水性シフト反応器４３及び選択酸化反応器４４等を有した小型改質装置４０を内蔵するとともに燃料貯蔵モジュール２に貯蔵された燃料９を用いて発電を行う発電モジュール３と、を具備している。
【００２９】
燃料貯蔵モジュール２は略円筒状の筐体４を有しており、この筐体４が発電モジュール３に対して着脱自在に取り付けられるようになっている。筐体４の頭頂部には円形の貫通孔５が形成されており、筐体４の外周側には、発電モジュール３で生成された副生成物の水を流通させるための第一排水管６が形成されている。燃料貯蔵モジュール２の底部には、排水用の水を貯留する排水容器７（図２に図示）が配設されており、この排水容器７に上記第一排水管６が接続されている。
【００３０】
筐体４の内部には燃料タンク８が収納されており、燃料タンク８の外周面の一部が筐体４から露出している。燃料タンク８の内部には液体の燃料９が貯蔵されている。燃料タンク８は、内部空間を有した透明又は半透明な円柱状の部材であって、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリカーボネート、アクリル等の材料から形成されている。燃料タンク８の一部が露出しており、燃料タンク８が透明又は半透明であるため、燃料タンク８を通じて内部の燃料９の有無及び残量を容易に確認できるようになっている。
【００３１】
燃料９は、水素元素と炭素元素を含む液状の化学燃料と水との混合液であり、化学燃料としてはメタノール，エタノール等のアルコール類やガソリンといった化合物が適用可能である。本実施形態では、燃料９としてメタノールと水とを等モルで均一に混合した混合液を用いている。
【００３２】
燃料タンク８の頭頂部には、燃料９を発電モジュール３に供給するための供給口１０が突出して筐体４の貫通孔５にまで挿入されるように配設されており、供給口１０の内部には、供給口１０全体を閉塞する閉塞膜１１が配設されている。燃料タンク８の内部には、図１において上下方向に延在して供給口１０に挿入された供給管１２が配設されている。この供給管１２は、燃料タンク８の底部から供給口１０内の閉塞膜１１のすぐ下方にまで延在している。供給口１０が閉塞膜１１で閉塞されることによって、燃料タンク８から外部に燃料９が漏出することが防止されている。
【００３３】
次に、発電モジュール３について説明する。
発電モジュール３は、略円筒状の筐体３０と、筐体３０の内部に配設された小型改質装置４０と、小型改質装置４０の周囲であって筐体３０の外周面側に配設された燃料電池９１と、を備える。
【００３４】
燃料電池９１の外側であって筐体３０の外周面には、大気中の空気を吸気するための複数のスリット１３，１３，…が互いに平行に並んだ状態で形成されている。
【００３５】
筐体３０の頭頂部には、外部のデバイスに電気エネルギーを供給するための端子３２が配設されており、端子３２の周囲であって筐体３０の頭頂部には、副生成物の二酸化炭素及び水蒸気等を排気するための複数の通気孔３３，３３，…が形成されている。
【００３６】
筐体３０の外周側には第二排水管３４が配設されている。この第二排水管３４は、筐体３０の底部から下方に突出し、燃料貯蔵モジュール２の第一排水管６に対応する位置に配されている。第二排水管３４は燃料電池９１で生成された副生成物の水を流通させるためのものであり、副生成物の水は第二排水管３４及び第一排水管６を通じて排水容器７へ排水されるようになっている。
【００３７】
また、第二排水管３４にはバルブ３５が配設されており、筐体３０に設けられた水導入管３６がバルブ３５を介して第二排水管３４に通じている。バルブ３５及び水導入管３６は燃料電池９１で生成された副生成物の水を必要に応じて小型改質装置４０に導入させるものであり、これにより燃料タンク８内の燃料９に含有した化学燃料の濃度をより高くすることができる。
【００３８】
筐体３０の底部であってその中央部には、吸入ニップル部３７が下方に突出するように配設されている。吸入ニップル部３７には、先端から中心線に沿って貫通する流路が形成されている。吸入ニップル部３７は、燃料貯蔵モジュール２の貫通孔５に対応する位置に配されており、燃料タンク８から燃料９を吸入するためのものである。
【００３９】
以上のような燃料貯蔵モジュール２及び発電モジュール３において、燃料タンク８を収納した燃料貯蔵モジュール２を発電モジュール３に取り付けると、両モジュール２，３の接続箇所の外周側では、発電モジュール３の第二排水管３４が燃料貯蔵モジュール２の第一排水管６と接続される。これにより、第二排水管３４が第一排水管６に通じ合い、発電モジュール３で生成された副生成物の水を、第二排水管３４から第一排水管６へと流通させて排水容器７に排出可能な状態となる。
【００４０】
一方、両モジュール２，３の接続箇所の中央部では、発電モジュール３の吸入ニップル部３７が燃料貯蔵モジュール２の貫通孔５及び燃料タンク８の供給口１０に挿入され、供給口１０の閉塞膜１１を突き破る。これにより、吸入ニップル部３７が燃料タンク８の供給管１２と通じ合い、燃料タンク８に貯蔵された燃料９を供給管１２から吸入ニップル部３７へと供給可能な状態となる。
【００４１】
次に、図２、図３を用いて発電モジュール３に内蔵された小型改質装置４０について説明する。ここで、図２は燃料電池式発電システム１の構成を示したブロック図であり、図３は小型改質装置４０を一部破断して示した図面である。
【００４２】
図２、図３に示すように、小型改質装置４０は、燃料タンク８から供給された燃料９を蒸発させるための蒸発器４１と、蒸発器４１で気化した燃料９から水素ガスと二酸化炭素ガスを生成するための改質反応器４２と、改質反応器４２から供給された混合気に含まれる一酸化炭素ガスと水から二酸化炭素と水素ガスを生成するための水性シフト反応器４３と、水性シフト反応器４３から供給された混合気に含まれる一酸化炭素ガスを酸化させて一酸化炭素ガスを除去するための選択酸化反応器４４と、を備える。蒸発器４１、改質反応器４２、水性シフト反応器４３、選択酸化反応器４４の順に下から積み重なっている。これら反応器４１〜４４のうち改質反応器４２、水性シフト反応器４３及び選択酸化反応器４４が、本発明の反応器を適用した実施の形態における触媒反応器である。
【００４３】
蒸発器４１、改質反応器４２、水性シフト反応器４３及び選択酸化反応器４４は何れも、反応を引き起こすための内部空間を形成した反応容器本体５０と、反応容器本体５０を内包した断熱パッケージ５２と、を備える。
【００４４】
蒸発器４１、改質反応器４２、水性シフト反応器４３及び選択酸化反応器４４の何れの断熱パッケージ５２も、ガラス等の比較的熱伝導率の低い断熱材で形成されている。断熱パッケージ５２の内壁には、Ａｕ、Ａｇ、Ａｌ等で形成された輻射反射膜（図示略）が形成されている。輻射反射膜は赤外線を含む電磁波に対して高反射率で反射するものであり、内部の反応容器本体５０で発された電磁波が輻射反射膜で反射されることによって輻射反射膜の外側に位置する断熱パッケージ５２に熱が伝わることが抑えられている。これにより、電磁波による輻射熱が断熱パッケージ５２外に放熱することを防止できるようになっている。
【００４５】
また、蒸発器４１、改質反応器４２、水性シフト反応器４３及び選択酸化反応器４４の何れについても、断熱パッケージ５２内の内部空間が真空或いは減圧雰囲気に設けられているか、又は断熱パッケージ５２内の内部空間にメチル基若しくはエチル基の水素を塩素やフッ素で置換した多ハロゲン化誘導体ガス（フレオン（商品名）ガス）又は炭酸ガス等の冷媒が充填されている。多ハロゲン化誘導体ガスとしては、トリクロロフルオロメタン、ジクロロジフルオロメタン等がある。
【００４６】
蒸発器４１、改質反応器４２、水性シフト反応器４３及び選択酸化反応器４４の何れについても、断熱パッケージ５２の内部空間の入隅には、支持体５３，５３，…がそれぞれ配設されている。そして、反応容器本体５０は、これら支持体５３，５３，…により支持された状態で断熱パッケージ５２の内壁から離れるようにして、断熱パッケージ５２の内側に配設されている。
【００４７】
次に、反応容器本体５０について図４、図５を用いて説明する。ここで、図４は反応容器本体５０を斜視して示した透視図であり、図５は図４のV-V線に沿った断面図である。
【００４８】
蒸発器４１、改質反応器４２、水性シフト反応器４３及び選択酸化反応器４４の何れの反応容器本体５０も、シリコン結晶、アルミニウム、ガラス等の材料から四角形の平板状に形成された二枚の基板５４，５５から構成されている。これら基板５４，５５を貼り合わせることによって、内部空間としてのチャンバー５６がこれら基板５４，５５の接合部に形成され、反応容器本体５０が形成されている。
【００４９】
具体的には、第一基板５４の一方の面には実質的に平面視四角形をした凹部５６ａが形成されており、第一基板５４の凹部５６ａ側の面を第二基板５５に向かい合わせて第一基板５４と第二基板５５を接合することによって薄型直方体状のチャンバー５６が形成されている。なお、図５において第一基板５４が第二基板５５よりも厚く示されているが、ほぼ同じ厚さであっても良い。第一基板５４、第二基板５５はいずれもシリコン基板、ガラス基板、アルミニウム等の金属基板から選択できるが熱伝導率の低いものが好ましい。
【００５０】
また、第一基板５４の一つの角部には、反応容器本体５０の外側から凹部５６ａに通じる切欠き５７ａが形成され、この第一基板５４の一つの角部に対角に位置する第二基板５５における角部には、反応容器本体５０の外側から凹部５６ａに通じる切欠き５８ａが形成されており、第一基板５４と第二基板５５が接合されることによってこれら切欠き５７ａ，５８ａがチャンバー５６まで通じる流路口となる。これら流路口は、第一基板５４及び第二基板５５を平面視した場合のチャンバー５６の対角位置に配設されている。一方の切欠き５７ａからなる流路口には流入管５７（図３に図示）が接続されており、他方の切欠き５８ａからなる流路口には流出管５８が接続されている。流入管５７は断熱パッケージ５２を貫通して反応容器本体５０から断熱パッケージ５２の外部にまで延出しており、流出管５８も断熱パッケージ５２を貫通して反応容器本体５０から断熱パッケージ５２の外部にまで延出している。
【００５１】
蒸発器４１の流入管５７は図１に示された吸入ニップル部３７に通じており、燃料タンク８に貯蔵された燃料９が吸入ニップル部３７及び流入管５７を通じて蒸発器４１のチャンバー５６に供給されるようになっている。また、蒸発器４１の流入管５７と吸入ニップル部３７との間には、ポンプ（図示略）が設けられており、このポンプによって蒸発器４１の流入管５７に流れ込む燃料９の流量を調節できるようになっている。
【００５２】
また、図３に示すように、蒸発器４１の流出管５８は改質反応器４２の流入管５７に通じており、改質反応器４２の流出管５８は水性シフト反応器４３の流入管５７に通じており、水性シフト反応器４３の流出管５８は選択酸化反応器４４の流入管５７に通じている。選択酸化反応器４４の流出管５８は、後述する燃料電池９１の燃料極にまで通じている。また、選択酸化反応器４４のチャンバー５６には空気導入管６０が通じており、この空気導入管６０は断熱パッケージ５２を貫通して外部にまで延出している。この空気導入管６０はバルブ又はポンプを介してスリット１３にまで通じており、酸素を含む外気がスリット１３及び空気導入管６０を介して選択酸化反応器４４のチャンバー５６に供給されるようになっている。
【００５３】
図５に示すように、蒸発器４１、改質反応器４２、水性シフト反応器４３及び選択酸化反応器４４の何れの反応容器本体５０でも、第一基板５４の凹部５６ａの底面には、電熱膜５１が成膜されている。電熱膜５１は、電気抵抗性発熱体、半導体性発熱体を薄膜状に形成したものであり、電流が流れたり電圧が印加されたりすることによって電気エネルギーで発熱するものである。第一基板５４の離れた二箇所それぞれには電熱膜５１まで通じたスルーホールが形成されており、これらスルーホールに導電性材料が埋め込まれている。これらスルーホールの導電性材料にはリード線（図示略）がそれぞれ接続されており、どちらのリード線も断熱パッケージ５２を貫通して外部にまで延出しており、リード線を通じて電熱膜５１に電気エネルギーが供給されるようになっている。
【００５４】
図５に示すように、蒸発器４１を除く改質反応器４２、水性シフト反応器４３及び選択酸化反応器４４の何れの反応容器本体５０でも、触媒膜５９が電熱膜５１に積層されてチャンバー５６内において露出している。触媒膜５９は、担体に触媒を分散させ、その担体に触媒を担持したものである。担体としては、金属酸化物等の多孔質性物質を用いることができる。触媒としては、一つ又は複数の金属種、一つ又は複数の金属酸化物、これら金属種と金属酸化物を組み合わせたものを用いることができる。特に、触媒膜５９に含まれる触媒は不均一系触媒である。
【００５５】
また、改質反応器４２、水性シフト反応器４３及び選択酸化反応器４４の間で、触媒膜５９は同じ材料で形成されていても良いし、異なる材料で形成されていても良い。また、改質反応器４２、水性シフト反応器４３及び選択酸化反応器４４何れでも、一つの反応器の触媒膜５９が一種類の材料で形成されていても良いし、複数種類の材料で形成されてチャンバー５６内の場所によって異なっていても良い。
【００５６】
特に、改質反応器４２の触媒膜５９には、化学反応式（１）のようにメタノールと水とを反応させて二酸化炭素と水を生成することを促進させる触媒が担持されている。
ＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ→３Ｈ2＋ＣＯ2  …  （１）
【００５７】
改質反応器４２の触媒膜５９に含まれる触媒としては、Ｃｕ／Ｚｎ系触媒（Ｃｕ／ＺｎＯ触媒も含む。）が挙げられる。
【００５８】
また、水性シフト反応器４３の触媒膜５９には、化学反応式（２）のように一酸化炭素と水を反応させて二酸化炭素と水素を生成することを促進させる触媒が担持されている。
ＣＯ＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ2＋Ｈ2  …  （２）
【００５９】
また、選択酸化反応器４４の触媒膜５９には、化学反応式（３）のように混合気中の一酸化炭素を選択して、一酸化炭素と酸素を反応させて二酸化炭素を生成することを促進させる触媒が担持されている。
２ＣＯ＋Ｏ2→２ＣＯ2  …  （３）
【００６０】
ここで触媒膜５９の熱伝導率は第一基板５４の熱伝導率よりも高くなるように設計されている。例えば、改質反応器４２において、Ｃｕ／Ｚｎ系触媒の触媒膜５９の熱伝導率はおおよそ３〜１０〔Ｗ／ｍ・Ｋ〕であるから、第一基板５４がガラスのように１〜２〔Ｗ／ｍ・Ｋ〕の低熱伝導率材料である。触媒膜５９の熱伝導率が第一基板５４の熱伝導率よりも高いと、電熱膜５１で発した熱が第一基板５４よりも触媒膜５９側に伝導するので、吸熱反応である触媒反応が効率よく起こる。
【００６１】
なお、本実施形態では蒸発器４１のチャンバー５６内には触媒膜が設けられていない。
【００６２】
次に、燃料電池９１について説明する。燃料電池９１は、触媒を担持させた燃料極（カソード）と、触媒を担持させた空気極（アノード）と、燃料極と空気極との間に挟まれたフィルム状のイオン伝導膜と、を具備するものである。
【００６３】
燃料電池９１においては、電気化学反応式（４）に示すように、燃料極に水素ガスが供給されると、燃料極の触媒により電子の分離した水素イオンが発生し、水素イオンがイオン伝導膜を通じて空気極へ伝導し、燃料極から電子が取り出されるようになっている。
Ｈ2→２Ｈ+＋２ｅ-  …  （４）
一方、電気化学反応式（５）に示すように、空気極に酸素ガスが供給されると、イオン導電膜を通過した水素イオンと、酸素ガスと、電子とが反応して、水が副生成物として生成されるようになっている。
２Ｈ+＋１／２Ｏ2＋２ｅ-→Ｈ2Ｏ  …  （５）
燃料電池９１で以上のような電気化学反応が起こることによって、電気エネルギーが生成されるようになっている。
【００６４】
次に、燃料電池式発電システム１の動作について説明する。
まず、燃料電池式発電システム１が起動すると、蒸発器４１、改質反応器４２、水性シフト反応器４３及び選択酸化反応器４４それぞれの電熱膜５１に電気エネルギーが供給され、電熱膜５１が発熱する。電熱膜５１で発した熱が触媒膜５９及び反応容器本体５０に伝導するが、触媒膜５９の熱伝導率が第一基板５４の熱伝導率よりも高いため、触媒膜５９に熱伝導しやすい。
【００６５】
一方、発電モジュール３内の各バルブ・各ポンプの動作により、外部の空気がスリット１３，１３，…に吸引されて燃料電池９１の空気極及び選択酸化反応器４４のチャンバー５６に供給されるとともに、燃料タンク８内の燃料９が吸入ニップル部３７に吸引され蒸発器４１の流入管５７を通じて蒸発器４１のチャンバー５６に供給される。
【００６６】
燃料９は蒸発器４１のチャンバー５６を流れている時に蒸発器４１の電熱膜５１の熱によって蒸発する。燃料９の気化により燃料９がメタノールと水との混合気に相変化し、蒸発器４１のチャンバー５６内の気圧が高くなって対流が生じ、混合気が流体として化学的に変化しながら蒸発器４１から改質反応器４２、水性シフト反応器４３、選択酸化反応器４４及び燃料電池９１までこの順に流動する。
【００６７】
混合気は改質反応器４２のチャンバー５６を流動している時に改質反応器４２の電熱膜５１によって加熱され、更に改質反応器４２の触媒膜５９によって上記化学反応式（１）のような反応が促進される。これにより、改質反応器４２では、混合気から水素ガスと二酸化炭素ガスが生成される。
【００６８】
また、改質反応器４２のチャンバー５６を流れている混合気が完全に水素ガスと二酸化炭素ガスに改質されない場合もあり、化学反応式（６）のような化学反応も僅かに起こり、二酸化炭素ガス、一酸化炭素ガス及び水が生成される。
２ＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ→５Ｈ2＋ＣＯ＋ＣＯ2  …  （６）
【００６９】
改質反応器４２のチャンバー５６で生成された水素ガス、二酸化炭素ガス、一酸化炭素ガス及び水蒸気からなる混合気は、水性シフト反応器４３のチャンバー５６に供給される。水性シフト反応器４３のチャンバー５６に供給された混合気は、そのチャンバー５６を流動している時に水性シフト反応器４３の電熱膜５１によって加熱され、更に水性シフト反応器４３の触媒膜５９によって上記化学反応式（２）のような反応が促進される。これにより、混合気が無毒化される。
【００７０】
そして、水性シフト反応器４３を流動した混合気は、選択酸化反応器４４のチャンバー５６に供給される。また、外気中の空気がスリット１３及び空気導入管６０を通じて選択酸化反応器４４のチャンバー５６に供給され、混合気と空気が混合する。空気を含む混合気が、選択酸化反応器４４のチャンバー５６を流動している時に選択酸化反応器４４の電熱膜５１によって加熱され、更に選択酸化反応器４４の触媒膜５９によって上記化学反応式（３）のような反応が促進される。ここで、選択酸化反応器４４の触媒膜５９が化学反応式（３）の化学反応を選択的に促進するから、混合気に含まれる水素は殆ど酸化しない。
【００７１】
選択酸化反応器４４のチャンバー５６を流れている混合気が流出管５８に至る時点では、その混合気には一酸化炭素が殆ど含まれず、水素ガス及び二酸化炭素ガスの濃度が非常に高い。そして、水素ガス及び二酸化炭素ガスの濃度が高い混合気は、選択酸化反応器４４の流出管５８を流れて、燃料電池９１の燃料極に供給される。燃料電池９１では、混合気中の水素ガスが燃料極で上記電気化学反応式（４）のような反応をし、スリット１３，１３，…を通じて空気極に酸素ガスが供給されて空気極で上記電気化学反応式（５）のような反応をする。電気化学反応式（４）、（５）のような電気化学反応によって燃料電池９１で電気エネルギーが生成される。生成された電気エネルギーは外部のデバイスに供給されたり、内部の電熱膜５１、ポンプ、バルブその他を駆動するためのエネルギーに利用されたり、内部の蓄電部に貯蔵されたりする。また、空気極で生成された水は、通気孔３３，３３，…を通じて外部に排出されたり、排水管３４，６を通じて排水容器７に排水されたりする。排水容器７では水が貯留される。
【００７２】
次に、本実施形態の効果について説明する。
電熱膜５１に触媒膜５９が直接積層されているので、触媒膜５９に熱伝導しやすくなる。そのため、電熱膜５１で加熱を開始してから触媒膜５９が所望の温度（改質反応器４２の場合には２８０℃）にまで上昇するのに要する時間を短縮することができ、燃料９の触媒反応が効率よく起こるまでの時間も短縮することができる。
【００７３】
また、第一基板５４の熱伝導率よりも触媒膜５９の熱伝導率が高いため、電熱膜５１で発した熱が第一基板５４よりも触媒膜５９に伝導しやすい。そのため、電熱膜５１で加熱を開始してから触媒膜５９が所望の温度にまで上昇するのに要する時間を短縮することができるとともに、電熱膜５１で発した熱が第一基板５４の加熱よりも触媒膜５９の加熱に効率よく用いられ、電熱膜５１の省エネルギーを図ることができる。
【００７４】
また、反応容器本体５０の内部空間が直方体状のチャンバー５６であるため、第一基板５４及び第二基板５５の一部がチャンバー５６内へ突出していない。そのため、反応容器本体５０の熱容量が小さく、電熱膜５１で発した熱が触媒膜５９の加熱に効率よく用いられる。更に、チャンバー５６で生じる圧力損失が小さく、燃料９をチャンバー５６に供給して生成物をチャンバー５６から排出するために要する負荷が軽減される。
【００７５】
以下、改質反応器４２の反応容器本体５０を変形した場合について例を挙げて説明するが、改質反応器４２の場合と同様に水性シフト反応器４３及び選択酸化反応器４４それぞれの反応容器本体５０も以下のように変形することができる。
【００７６】
〔変形例１〕
図６には、変形した反応容器本体１５０が示されている。
反応容器本体１５０が図４に示された反応容器本体５０と異なることは、流入口１５７ａ、流出口１５８ａの軸方向である。つまり、図４に示された反応容器本体５０では、切欠き５７ａ，５８ａによる流路口の軸方向がチャンバー５６の平面形状四角形の辺に対して直交しているのに対し、図６に示された反応容器本体１５０では、流入口１５７ａ、流出口１５８ａの軸方向が平面視してチャンバー１５６の対角線に一致している。また、図４に示された反応容器本体５０では、チャンバー５６の平面視形状が四角形でも特に長方形であるのに対し、図６に示された反応容器本体１５０では、チャンバー１５６の平面視形状が正方形である。チャンバー１５６の平面視形状が正方形であっても、チャンバー１５６の立体形状は直方体状である。
【００７７】
以上のことを除いて、反応容器本体１５０は反応容器本体５０と同一構成をしている。つまり、凹部が形成された第一基板にその凹部を蓋するように第二基板を第一基板に接合することによって、内部空間であるチャンバー１５６を有した反応容器本体１５０が形成される。また、その第一基板の凹部の壁面に電熱膜が成膜され、電熱膜に触媒膜が積層されている。更には、触媒膜の熱伝導率が第一基板の熱伝導率よりも高い。
【００７８】
〔変形例２〕
図７には、別の反応容器本体２５０が示されている。
反応容器本体２５０が図４に示された反応容器本体５０と異なることは、チャンバー２５６の形状である。つまり、図４に示された反応容器本体５０では、チャンバー５６の平面視形状が四角形でも特に長方形であるのに対し、図７に示された反応容器本体２５０では、チャンバー２５６の平面視形状が菱形である。チャンバー２５６が平面視菱形を呈していても、チャンバー２５６の立体形状は六面体状である。
【００７９】
また、図４に示された反応容器本体５０では、チャンバー５６の四つの角部がそれぞれ第一基板５４の角の近傍に位置しているのに対し、図７に示されたチャンバー２５６の四つの角部がそれぞれ基板の辺の中点の近傍に位置している。また、図７に示された反応容器本体２５０では、流入口２５７ａ、流出口２５８ａの軸方向が平面視してチャンバー２５６の対角線に一致している。
【００８０】
以上のことを除いて、反応容器本体２５０は反応容器本体５０と同一構成をしている。つまり、凹部が形成された第一基板にその凹部を蓋するように第二基板を第一基板に接合することによって、内部空間であるチャンバー２５６を有した反応容器本体２５０が形成される。また、その第一基板の凹部の壁面に電熱膜が成膜され、電熱膜に触媒膜が積層されている。更には、触媒膜の熱伝導率が第一基板の熱伝導率よりも高い。
【００８１】
〔変形例３〕
図８には、別の反応容器本体３５０が示されている。
反応容器本体３５０が図５に示された反応容器本体５０と異なることは、反応容器本体３５０には燃焼器３６１が備え付けられていることである。つまり、第二基板３５５は第一基板３５４と第三基板３７０との間に挟まれた状態でそれぞれの基板３５４，３７０に接合されている。第一基板３５４と第二基板３５５の接合部には、上記化学反応式（１）の反応が起こるチャンバー３５６が形成されており、第二基板３５５と第三基板３７０の接合部には、燃料を酸素と反応させて燃焼させるための燃焼用チャンバー３７１が形成されている。
【００８２】
第三基板３７０の第二基板３５５側の面には平面視四角形の凹部３７１ａが形成されており、第三基板３７０に第二基板３５５を接合することによって凹部３７１ａに蓋をして、燃焼用チャンバー３７１が形成されている。この燃焼用チャンバー３７１は薄型の直方体状に設けられている。
【００８３】
また、第二基板３５５の第三基板３７０側の面であって燃焼用チャンバー３７１の内壁面を形成した部分には、燃焼用触媒３７２が設けられている。この燃焼用触媒３７２は、燃料９のメタノールを酸化させることを促進するものである。また、図示は省略するが、第三基板３７０側面には、燃焼用チャンバー３７１にまで通じる流入口及び流出口が設けられている。燃料タンク８から燃料９が流入口を通じて燃焼用チャンバー３７１に供給されるようになっているとともに外部から空気がスリット１３（図１に図示）及び流入口を通じて燃焼用チャンバー３７１に供給され、生成物が燃焼用チャンバー３７１から流出口及び通気孔３３（図１に図示）を通じて外部に排出されるようになっている。燃料９のうちメタノールが燃焼用チャンバー３７１中で酸化する。
【００８４】
第一基板３５４の第二基板３５５側の面には平面視四角形の凹部３５６ａが形成されており、第一基板３５４に第二基板３５５を接合することによって凹部３５６ａに蓋をして、チャンバー３５６が形成されている。第二基板３５５の第一基板３５４側の面であってチャンバー３５６の内壁面を形成した部分には、電気抵抗性発熱体、半導体性薄膜発熱体等の電熱膜３５１が形成されている。電熱膜３５１上には触媒膜３５９が成膜されており、この触媒膜３５９がチャンバー３５６内において露出している。触媒膜３５９は、多孔質性物質等の担体に金属、金属酸化物等の触媒を分散させ、その担体に触媒を担持したものである。この触媒膜３５９の熱伝導率は第二基板３５５の熱伝導率よりも高い。以上のことを除いて、反応容器本体３５０は反応容器本体５０と同一構成をしている。
【００８５】
この反応容器本体３５０においては、起動時には電熱膜３５１によって反応容器本体３５０全体の加熱を行う。そして、電熱膜３５１によって燃焼用触媒３７２が所定温度（２５０℃〜３００℃）まで昇温したら、燃焼用チャンバー３７１に燃料９を燃焼用チャンバー３７１に流入させ、燃焼用触媒３７２によって燃料９を触媒反応させることによって燃料９を燃焼させる。これにより、燃焼熱によってチャンバー３５６内の混合気が加熱されるとともに電熱膜３５１の発熱によって混合気が補助的に加熱され、触媒膜３５９によって混合気の触媒反応が促進される。
【００８６】
〔変形例４〕
図９には、別の反応容器本体４５０が示されている。この反応容器本体４５０においては、図８に示された反応容器本体３５０と同様に燃焼器４６１が備え付けられている。但し、反応容器本体３５０の燃焼器３６１では内部空間として直方体状のチャンバー３７１中で触媒燃焼が行われているのに対し、反応容器本体４５０の燃焼器４６１では内部空間として葛折り状のマイクロ流路４７１中で触媒燃焼が行われている。つまり、第三基板４７０の第二基板４５５側の面には葛折り状の溝４７１ａが形成されており、第三基板４７０の溝４７１ａ側の面を第二基板４５５に向かい合わせて接合することによってマイクロ流路４７１が形成されている。また、第三基板４７０の溝４７１ａの壁面には燃焼用触媒４７２が形成されており、燃焼用触媒４７２がマイクロ流路４７１内で露出している。このマイクロ流路４７１の一方の端部は吸入ニップル部３７及びスリット１３（図１に図示）に通じており、マイクロ流路４７１の他方の端部は通気孔３３に通じている。そして、燃料タンク８から燃料９が吸入ニップル部３７を通じてマイクロ流路４７１の一方の端部に供給されるとともに外部から空気がスリット１３を通じてマイクロ流路４７１の一方の端部に供給され、燃料９がマイクロ流路４７１を流動している時に燃料９が燃焼用触媒４７２によって燃焼し、生成物がマイクロ流路４７１の他方の端部から通気孔３３を通じて外部に排出されるようになっている。以上のことを除いて反応容器本体４５０は反応容器本体３５０と同じ構成をしている。
【００８７】
〔変形例５〕
図１０には別の反応容器本体５５０の透視図が示されており、図１１には、図１０のXI-XI線に沿った断面の一部が示されている。この反応容器本体５５０が図４に示された反応容器本体５０と異なることは、反応容器本体５０には直方体状の内部空間としてチャンバー５６が形成されているのに対し、この反応容器本体５５０には葛折り状の内部空間としてマイクロ流路５５６が形成されていることである。つまり、第一基板５５４の第二基板４５５側の面には葛折り状の溝５５６ａが形成されており、第一基板５５４の溝５５６ａ側の面を第二基板５５５に向かい合わせて接合することによってマイクロ流路５５６が形成されている。マイクロ流路５５６の一方の端部において第二基板５５５には、マイクロ流路５５６まで通じた流入口５５７ａが形成されており、マイクロ流路５５６の他方の端部において第二基板５５５には、マイクロ流路５５６まで通じた流出口５５８ａが形成されている。
【００８８】
また、第一基板５５４の溝５５６ａの壁面には電熱膜５５１が形成されている。マイクロ流路５５６の両端それぞれにおいて第一基板５５４には電熱膜５５１まで通じたスルーホールが形成されており、これらスルーホールに導電性材料が埋め込まれている。外部まで導かれたリード線がスルーホールで導電性材料に接続されており、リード線を通じて電熱膜５５１に電気エネルギーが供給されるようになっている。
【００８９】
電熱膜５５１上には、触媒膜５５９が成膜されている。触媒膜５５９はマイクロ流路５５６内において露出している。触媒膜５５９は、多孔質性物質等の担体に金属、金属酸化物等の触媒を担持したものである。触媒膜５５９の熱伝導率は第一基板５５４の熱伝導率よりも高い。
【００９０】
この反応容器本体５５０では、マイクロ流路５５６の深さが次式（Ａ）を満たすように設計されている。ここで、マイクロ流路５５６の深さをｄchaとし、マイクロ流路５５６内での各化学種の有効拡散係数をＤmとし、マイクロ流路５５６の一方の端部（流入口５５７ａ）から他方の端部（流出口５５８ａ）までの長さをＬchaとし、マイクロ流路５５６内での混合気の平均流速をｖとする。
【数７】
2005087803.tif 000006
【００９１】
また、この反応容器本体５５０では、触媒膜５５９の膜厚が次式（Ｂ）を満たすように設計されている。ここで、触媒膜５５９内での各化学種の有効拡散係数をＤeAとし、触媒膜５５９の膜厚をｄcatとする。
【数８】
2005087803.tif 000007
【００９２】
更に、この反応容器本体５５０では、触媒膜５５９の膜厚ｄcatとマイクロ流路５５６の深さｄchaとの比が次式（Ｃ）を満たすように設計されている。
【数９】
2005087803.tif 000008
【００９３】
まず、式（Ａ）について説明する。流体がマイクロ流路５５６の深さ方向に分子拡散し、触媒膜５５９に到達するまでの時間をｔchaとしたら、次式（Ｄ）が成立する。
【数１０】
2005087803.tif 000009
【００９４】
また、マイクロ流路５５６の一方の端部から他方の端部までの反応時間、つまり、混合気が平均流速ｖでマイクロ流路５５６の一方の端部から他方の端部までに流れる時間をｔreacとしたら、次式（Ｅ）が成立する。
【数１１】
2005087803.tif 000010
【００９５】
反応時間ｔreacと拡散時間ｔchaとの比を変えてメタノール転化率（燃料９中のメタノールが全て化学反応式（１）のように改質した場合を１とする。）を計算すると、メタノール転化率とｔcha／ｔreacとの関係は図１２に示すようになる。図１２からわかるように、ｔcha／ｔreac＝０．１を境にメタノールの転化率が変わっている。すなわちｔcha／ｔreac≦０．１の場合には拡散速度が反応速度よりも速く、転化率が触媒膜５５９の反応性能に依存した反応律速となる。一方、ｔcha／ｔreac＞０．１の場合には、拡散速度が反応速度よりも遅く、転化率がマイクロ流路５５６内の拡散速度に依存した拡散律速となる。従って、ｔcha／ｔreac≦０．１を満たせば触媒膜５５９の触媒の性能を最大限に利用することができ、ｔcha／ｔreac≦０．１に対して式（Ｄ）、（Ｅ）を代入すると、式（Ａ）が成立する。式（Ａ）は、触媒を有するマイクロリアクタである改質反応器４２、水性シフト反応器４３及び選択酸化反応器４４の何れにも適用可能であるが、流体となっている分子がマイクロリアクタの流路内にいるうちに、反応に要する温度に設定されている溝の表面に接することで気化反応を含む化学反応を引き起こすために拡散律速させないための条件式なので、触媒のない蒸発器４１であっても、流れる流体の種類に大きな変化がないので適用することが可能である。すなわち、ここでいう反応とは反応物の化学変化を伴う反応のみならず、反応物の状態変化を伴うものも反応とする。
【００９６】
次に、式（Ｂ）について説明する。触媒膜５５９内での分子輸送形態は、触媒膜の細孔径が１ｎｍ〜１５ｎｍ程度であるから、細孔径と分子の平均自由行程との比が０．１以下になり、クヌーセン（Knudsen）拡散となる。
【００９７】
また、触媒膜５５９の厚さ方向に分子拡散する時間をｔcatとしたら、次式（Ｆ）が成立する。
【数１２】
2005087803.tif 000011
【００９８】
反応時間ｔreacと拡散時間ｔcatとの比を変えてメタノール転化率を計算すると、ｔcat／ｔreac≦０．１の場合には拡散速度が反応速度よりも速く、転化率が触媒膜５５９の反応性能に依存した反応律速となる。一方、ｔcat／ｔreac＞０．１の場合には、拡散速度が反応速度よりも遅く、転化率が触媒膜５５９内の拡散速度に依存した拡散律速となる。従って、ｔcat／ｔreac≦０．１を満たせば触媒膜５５９の触媒の性能を最大限に利用することができ、ｔcat／ｔreac≦０．１に対して式（Ｅ）、（Ｆ）を代入すると、式（Ｂ）が成立する。
【００９９】
次に、式（Ｃ）について説明する。
改質反応器４２の反応容器本体５５０であり且つ触媒膜５５９の触媒をＣｕＺｎ系触媒である場合、マイクロ流路５５６内での各化学種（Ｈ2、ＣＯ2、ＣＨ3ＯＨ、Ｈ2Ｏ）の有効拡散係数Ｄmとメタノール転化率との関係を次の表１に示す。
【表１】
2005087803.tif 000012
【０１００】
また、改質反応器４２の反応容器本体５５０であり且つ触媒膜５５９の触媒をＣｕＺｎ系触媒である場合、触媒膜５５９内での各化学種（Ｈ2、ＣＯ2、ＣＨ3ＯＨ、Ｈ2Ｏ）の有効拡散係数ＤeAを表２に示す。
【表２】
2005087803.tif 000013
【０１０１】
表１から有効拡散係数Ｄmの最大値は２．５４×１０-4〔ｍ2／ｓ〕であり、表２から改質反応器４２内での原料系の流体物質ＣＨ3ＯＨ、生成系の流体物質Ｈ2Ｏ、Ｈ2、ＣＯ2のうちの有効拡散係数ＤeAの最小値は３．１×１０-7〔ｍ2／ｓ〕である。これらの値を式（Ａ）、式（Ｂ）に代入すると、ｄcat／ｄchaの最小値０．０３５６が求まる。
【０１０２】
一方、表１から有効拡散係数Ｄmの最小値は５．２４×１０-5〔ｍ2／ｓ〕であり、表２から有効拡散係数ＤeAの最大値は１．４×１０-6〔ｍ2／ｓ〕である。これらの値を式（Ａ）、式（Ｂ）に代入すると、ｄcat／ｄchaの最大値０．０１６３が求まる。従って、式（Ｃ）が求まる。
上記（Ｃ）は、水性シフト反応器４３或いは選択酸化反応器４４であっても、流れる流体の種類に大きな変化がないので適用することが可能である。
【実施例１】
【０１０３】
以下に、実施例を挙げることにより、本発明について更に具体的に説明する。
実施例１では、図８に示された反応容器本体３５０を用いて電熱膜３５１で加熱した場合に、加熱開始時刻からの時間と触媒膜３５９の温度との関係をシミュレーションによって求めた。シミュレーションの条件としては、電熱膜３５１の発熱量を１０〔Ｗ〕とし、第一基板３５４を熱伝導率１．３〔Ｗ／ｍ・Ｋ〕、厚さ０．７ｍｍのガラス基板とし、第二基板３５５を熱伝導率１４８〔Ｗ／ｍ・ｋ〕、厚さ０．６ｍｍのシリコン基板とし、第三基板３７０を熱伝導率１．３〔Ｗ／ｍ・Ｋ〕、厚さ０．７ｍｍのガラス基板とした。
【０１０４】
比較例では、図１７に示された反応容器本体６００を用いて電熱膜６０１で加熱した場合に、加熱開始時刻からの時間と触媒膜６０９の温度との関係をシミュレーションによって求めた。反応容器本体６００は、図１０、図１１に示す反応容器本体５５０の電熱膜５５１と同様の電熱膜６０１をマイクロ流路６０６の葛折り状の溝６０６ａの表面ではなく、第二基板６０４の下面側に配置させた以外は反応容器本体５５０と実質的に同様である。このため、葛折り状の溝６０６ａには触媒膜６０９のみが成膜され、第二基板６０４の葛折り状の溝６０６ａが形成された面を第一基板６０５で覆っている。シミュレーションの条件としては、電熱膜６０１の発熱量を２０Ｗとし、第一基板５４を熱伝導率１４８〔Ｗ／ｍ・Ｋ〕、厚さ０．６ｍｍのシリコン基板とし、第二基板５５を熱伝導率１．３〔Ｗ／ｍ・Ｋ〕、厚さ０．７ｍｍのガラス基板とした。
【０１０５】
実施例１と比較例のシミュレーション結果を図１３に示す。図１３において、横軸は加熱開始時刻からの時間を表し、縦軸は触媒膜５９の温度を示す。図１３からわかるように、実施例１は比較例よりも触媒膜の温度が上昇しやすい。
【実施例２】
【０１０６】
実施例２では、図８に示された反応容器本体３５０を用いて電熱膜３５１で加熱した場合に、加熱開始時刻からの時間と触媒膜３５９の温度との関係をシミュレーションによって求めた。シミュレーションの条件としては、電熱膜３５１の発熱量を１０Ｗとし、第一基板３５４を熱伝導率１．３〔Ｗ／ｍ・Ｋ〕、厚さ０．７ｍｍのガラス基板とし、第二基板３５５を熱伝導率１．３〔Ｗ／ｍ・Ｋ〕、厚さ０．７ｍｍのガラス基板とし、第三基板３７０を熱伝導率１．３〔Ｗ／ｍ・Ｋ〕、厚さ０．７ｍｍのガラス基板とした。ここで、第二基板３５５をシリコン基板からガラス基板とすることによって基板自体の熱容量が小さくなるので、基板での熱のロスが少なくなり、迅速に触媒温度の高くすることができる。
【０１０７】
実施例２と実施例１のシミュレーション結果を図１４に示す。図１４において、横軸は加熱開始時刻からの時間を表し、縦軸は触媒膜の温度を示す。図１４からわかるように、実施例２のガラス基板は、実施例１のシリコン基板からなる第二基板３５５よりも厚いにも関わらず熱容量が小さいため触媒膜の温度が上昇しやすい。
【実施例３】
【０１０８】
実施例３では、図４、図５に示された反応容器本体５０を電熱膜５１で加熱した場合に、加熱開始時刻からの時間と、切欠き５８ａで形成された流出口における各種気体の濃度との関係をシミュレーションによって求め、その結果を図１５に示した。また、加熱開始時刻からの時間と、流出口におけるメタノール転化率との関係をシミュレーションによって求め、その結果を図１６に示した。シミュレーションの条件としては、チャンバー５６の大きさは幅を１７〔ｍｍ〕とし、長さを２０〔ｍｍ〕とし、深さを１．２〔ｍｍ〕とし、燃料９のスチームカーボン比を１．２とした。スチームカーボン比とは、原料炭化水素（ここでは、燃料９のメタノール）中の炭素原子に対する改質スチームの水分子の比を言い、Ｈ2Ｏ／Ｃで表される。図１５において、横軸は加熱開始時刻からの時間を表し、縦軸は各種気体の濃度を表す。図１６において、横軸は加熱開始時刻からの時間を表し、縦軸はメタノール転化率を表す。
【図面の簡単な説明】
【０１０９】
【図１】燃料電池式発電システムの燃料貯蔵モジュール及び発電モジュールを一部破断して示した斜視図である。
【図２】上記燃料電池式発電システムの基本構成を示したブロック図である。
【図３】上記発電モジュールに内蔵された小型改質装置を一部破断して示した側面図である。
【図４】蒸発器、改質反応器、水性シフト反応器及び選択酸化反応器の反応容器本体を示した斜視図である。
【図５】図４に示されたV-V線に沿った断面図である。
【図６】図４に示された反応容器本体とは別の反応容器本体を示した斜視図である。
【図７】図４、図６に示された反応容器本体とは別の反応容器本体を示した斜視図である。
【図８】図４、図６、図７に示された反応容器本体とは別の反応容器本体を示した断面図である。
【図９】図４、図６、図７、図８に示された反応容器本体とは別の反応容器本体を示した断面図である。
【図１０】図４、図６、図７、図８、図９に示された反応容器本体とは別の反応容器本体を示した斜視図である。
【図１１】図１０に示されたXI-XI線に沿った断面図である。
【図１２】反応時間と拡散時間の比と、メタノール転化率との関係を示したグラフである。
【図１３】実施例１において加熱時間と触媒膜の温度との関係を示したグラフである。
【図１４】実施例１及び実施例２において加熱時間と触媒膜の温度との関係を示したグラフである。
【図１５】実施例３において加熱時間と各種気体の濃度との関係を示したグラフである。
【図１６】実施例３において加熱時間とメタノール転化率との関係を示したグラフである。
【図１７】比較例として用いた反応容器本体を示した断面図である。
【符号の説明】
【０１１０】
４０  …  改質装置
４１  …  蒸発器（反応器）
４２  …  改質反応器（反応器）
４３  …  水性シフト反応器（反応器）
４４  …  選択酸化反応器（反応器）
５０、１５０、２５０、３５０、４５０、５５０  …  反応容器本体
５１、３５１、４５１、５５１  …  電熱膜
５４、３５４、４５４、５５４  …  第一基板
５５、３５５、４５５、５５５  …  第二基板
５６、１５６、２５６、３５６、４５６  …  チャンバー（内部空間）
５９  …  触媒膜
５５６  …  マイクロ流路（内部空間）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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