(57)【要約】【課題】  硬化物としての難燃性はもとよりのこと、含浸用樹脂としての保存安定性、更には硬化物としての機械的、電気的特性においても一段と優れた性能を有する非ハロゲン系の難燃性エポキシ樹脂組成物を工業的に安価に提供すること。【解決手段】  特定の芳香族縮合型リン酸エステル難燃剤（ａ）と、１分子中に少なくとも２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂（ｂ）、および特定の窒素含有フェノール系樹脂硬化剤（ｃ）を必須成分として含み、保存安定性が良好で且つ機械的、電気的特性に優れた硬化物を与える非ハロゲン系難燃性エポキシ樹脂組成物、該組成物を用いたプリプレグ、更にはこれを金属箔と複合した難燃性の金属張り積層板を開示する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
いずれもハロゲン元素を含まない、下記一般式(I)で示される芳香族縮合型リン酸エステル（ａ）と、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂（ｂ）と、下記一般式(II)および／または(III)で示される窒素含有アルキルフェノール系樹脂硬化剤（ｃ）を必須成分として含有することを特徴とする非ハロゲン系難燃性エポキシ樹脂組成物。
【化１】
2005232310.tif 000007
【化２】
2005232310.tif 000008
【化３】
2005232310.tif 000009
【請求項２】
前記エポキシ樹脂（ｂ）と、前記窒素含有アルキルフェノール系樹脂硬化剤（ｃ）の含有比率が、上記エポキシ樹脂（ｂ）のエポキシ当量１に対する上記窒素含有アルキルフェノール系樹脂硬化剤（ｃ）の水酸基当量比で０．４〜１．２である請求項２に記載の非ハロゲン系難燃性エポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
前記芳香族縮合型リン酸エステル（ａ）の配合量が、前記エポキシ樹脂（ｂ）と前記窒素含有アルキルフェノール系樹脂硬化剤（ｃ）との総和１００質量部に対し１０〜４０質量部である請求項１または２に記載の非ハロゲン系難燃性エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
前記請求項１〜３のいずれかに記載の非ハロゲン系難燃性エポキシ樹脂組成物を基材に含浸し、半硬化させたものであることを特徴とする非ハロゲン系難燃性樹脂プリプレグ。
【請求項５】
前記請求項４に記載の難燃性プリプレグを１枚または複数枚重ね合わせ、少なくともその片面に金属箔を配して加熱加圧したものであることを特徴とする非ハロゲン系難燃性金属張り積層板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、臭素などのハロゲンを含まなくとも優れた難燃性を有するエポキシ系樹脂組成物と、該樹脂組成物を用いたプリプレグ、更には該プリプレグを金属箔と張り合わせて加熱加圧し硬化させてなる、プリント配線材料等として有用な金属張り積層板に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
エポキシ樹脂に代表される熱硬化性樹脂は、その優れた接着性、電気絶縁性、耐薬品性等から、プリント配線板材料や半導体封止材料などとして広く用いられている。これらの用途に用いられる素材としては、難燃性付与のため、臭素に代表されるハロゲンを分子中に有する化合物が一般に配合されてきた。ちなみに、分子中に臭素等のハロゲンを有する化合物を配合すると、優れた難燃性を示す硬化物が得られるからである。
【０００３】
ところが上記の様なハロゲンを含む樹脂組成物やその硬化物は、燃焼時にハロゲン化水素等の有害物質を発生する可能性があり、人体や自然環境に悪影響を及ぼす恐れがあることから、最近では、ハロゲンを含有せずとも優れた難燃性を示す非ハロゲン系のエポキシ樹脂やエポキシ樹脂組成物の開発が進められている。
【０００４】
ハロゲンを含まない代表的な難燃剤としては、リン含有化合物や金属水酸化物が挙げられる。このうち難燃性の非ハロゲン系リン含有化合物として、例えば下記一般式(IV)で示されるホスファフェナントレン化合物やその誘導体が知られている。
【０００５】
【化１】
2005232310.tif 000002
【０００６】
そして特許文献１には、該リン含有化合物を、分子中にエポキシ基を有する化合物と反応させることによってリン変性エポキシ樹脂を得、これをメラミン変性フェノール系硬化剤と併用することで、プリント配線板などとして有用な難燃性エポキシ系樹脂組成物を製造する技術が開示されている。しかし、この様な反応型のリン化合物は一般的な臭素系難燃剤や臭素化エポキシ樹脂に比べて高価であるため、汎用性に問題がある。
【０００７】
これに対し特許文献２には、縮合リン酸エステル系の添加型リン含有化合物を含む難燃性エポキシ系樹脂組成物が開示されており、このタイプの添加型リン含有化合物は反応型リン含有化合物に比べて安価であることから、これを難燃剤として使用すれば、比較的安価に非ハロゲン系難燃性エポキシ樹脂組成物を得ることができる。ところが、添加型のリン含有化合物は概して雰囲気中の湿分の影響を受けて加水分解を起こし易く、プリント配線基板材料などとして使用したときに、絶縁性低下の原因になったり、あるいはガラス転移温度の低下によって機械的強度や耐熱性が劣化する原因になることがある。
【０００８】
また、上述した様な難燃性エポキシ系樹脂組成物中に配合される硬化剤としては、熱分解によって窒素ガスを発生するトリアジン骨格を有する化合物が知られており、上記特許文献１には、アミノ基含有トリアジン化合物（代表的にはメラミン）にフェノールとアルデヒドを反応させることによって得られるメラミン変性フェノール樹脂を、エポキシ系樹脂の硬化剤として用いた難燃性の非ハロゲン系エポキシ系樹脂組成物が開示されている。また前記特許文献２には、２以上のアミノ基を有するトリアジン化合物における２または３個のアミノ基に、各々フェノールとホルムアルデヒドを付加縮合反応させた化合物を、エポキシ系樹脂の硬化剤として用いた難燃性エポキシ樹脂組成物が開示されている。
【特許文献１】特開２００２−１２６５５号公報
【特許文献２】特開２０００−３３６２４８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上述した様な非ハロゲン系エポキシ樹脂組成物は、難燃剤としてリン含有化合物を配合し、且つ併せて、熱分解による窒素ガス発生量の多い窒素含有フェノール系樹脂を硬化剤として組み合せることで、優れた難燃効果を発揮する。しかし、上述した様な非ハロゲン系エポキシ樹脂は、含浸用樹脂としての保存安定性（ポットライフ）や、硬化物としての特に吸湿後の電気特性（絶縁性）や機械的特性において、尚改善の余地を残している。
【００１０】
本発明は上記の様な事情に着目してなされたものであって、その目的は、硬化物としての難燃性はもとよりのこと、含浸用樹脂としての保存安定性、更には硬化物としての機械的、電気的特性においても一段と優れた性能を有する非ハロゲン系の難燃性エポキシ樹脂組成物を工業的に安価に提供することにある。また本発明の他の目的は、上記非ハロゲン系難燃性樹脂組成物を用いた中間製品としての非ハロゲン系難燃性プリプレグを提供し、更には、該プリプレグを用いた高性能の非ハロゲン系難燃性金属張り積層板を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記課題を解決することのできた本発明に係る非ハロゲン系難燃性エポキシ樹脂組成物とは、いずれもハロゲン元素を含まない、下記一般式(I)で示される芳香族縮合型リン酸エステル（ａ）と、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂（ｂ）、および下記一般式(II)および／または(III)で示される窒素含有アルキルフェノール系樹脂硬化剤（ｃ）を必須成分として含有するところに特徴を有している。
【００１２】
【化２】
2005232310.tif 000003
【００１３】
【化３】
2005232310.tif 000004
【００１４】
【化４】
2005232310.tif 000005
【００１５】
上記本発明の樹脂組成物においては、前記エポキシ樹脂（ｂ）と、前記窒素含有アルキルフェノール系樹脂硬化剤（ｃ）の含有比率が、上記エポキシ樹脂（ｂ）のエポキシ当量１に対する上記窒素含有アルキルフェノール系樹脂硬化剤（ｃ）の水酸基当量比で０．４〜１．２の範囲であるのがよく、また、前記芳香族縮合型リン酸エステル（ａ）の配合量は、前記エポキシ樹脂（ｂ）と前記窒素含有アルキルフェノール系樹脂硬化剤（ｃ）との総和１００質量部に対し１０〜４０質量部の範囲であることが好ましい。
【００１６】
そして本発明の非ハロゲン系難燃性樹脂プリプレグは、上記要件を満たす非ハロゲン系難燃性エポキシ樹脂組成物をガラス繊維、炭素繊維、金属繊維などの無機繊維、アラミド繊維やポリエステル繊維、ポリアミド繊維、アクリル繊維、ポリテトラフルオロエチレン繊維などの有機繊維などからなる基材に含浸せしめ、半硬化させることによって硬化成形用の中間素材としたもので、このプリプレグを１枚もしくは複数枚を重ね合わせ、少なくともその片面に銅、アルミニウム、銀、錫、ニッケル等の金属箔を配して加熱加圧すれば、プリント配線材料等として有用な非ハロゲン系難燃性金属張り積層板を得ることができ、これらのプリプレグや積層板も本発明の権利範囲に包含されるものである。
【発明の効果】
【００１７】
本発明に係る非ハロゲン系の難燃性エポキシ樹脂組成物は、含浸用樹脂として優れた保存安定性を有すると共に、硬化物としての機械的・電気的特性も優れたものであり、且つ工業的に比較的安価に製造することができ、プリント配線基板などの素材として極めて有用である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
本発明で難燃剤として使用する芳香族縮合型リン酸エステル（ａ）は、前記一般式(I)で示されるリン含有化合物であり、式中、Ｒ１〜Ｒ８で示されるアルキル基は、同一若しくは異なってメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基を意味する。これらアルキル基の中でも最も汎用性の高いのはメチル基およびエチル基である。特に、アルキル基の全てがメチル基である芳香族縮合型リン酸エステルは、入手が容易で且つ難燃性に優れたものとして推奨される。この様な構造の芳香族縮合型リン酸エステルは、例えば大八化学社製の商品名「ＰＸ−２００」などとして入手できる。
【００１９】
次に、本発明で用いるエポキシ樹脂（ｂ）は、本発明が意図する本来の目的に沿って分子中にハロゲン元素を含まないことを条件とし、架橋反応性を持たせるため分子中に少なくとも２個のエポキシ基を有するものであれば、どの様なエポキシ樹脂でもよく、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、多官能フェノールのポリグリシジルエーテル化合物、多官能アルコールのポリグリシジルエーテル化合物、フェノール類とホルムアルデヒドの重縮合物のグリシジルエーテル化物であるフェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂等が挙げられる。これらのエポキシ樹脂は、各々単独で使用し得る他、必要により２種以上を任意の組み合せで併用しても構わない。
【００２０】
これらの中でも、積層板材料として求められる耐熱性や耐湿性、接着性といった性能を考慮すると、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂やノボラック型エポキシ樹脂およびこれら２種の組み合せが最適である。
【００２１】
また、本発明で使用する窒素含有アルキルフェノール系樹脂硬化剤（ｃ）は、上述したエポキシ樹脂（ｂ）に対し硬化剤として作用するもので、該硬化剤自体にも難燃性向上効果をもたせるため、分子構造中にトリアジン骨格と２個または３個のアミノ基を含めて合計で５個または６個の窒素原子を有する窒素含有アルキルフェノール系化合物が使用される。即ち、分子中に多数の窒素原子を有することで、燃焼時に分解ガスとして大量の窒素ガスが発生し、前掲の芳香族縮合型リン酸エステル（ａ）との共存とも相俟って、非ハロゲン系でありながら優れた難燃性を示す組成物を与える。
【００２２】
しかも上記一般式(II)、(III)で示される窒素含有アルキルフェノール系樹脂硬化剤（ｃ）は、前記一般式(I)で示される芳香族縮合型リン酸エステル（ａ）と組み合せたときに、湿潤雰囲気下においてもその加水分解性を抑制する作用があり、樹脂組成物としての保存安定性を与え、且つ優れた電気絶縁性を発現すると共に、従来のハロゲン系難燃性プリント配線板材料と同レベルの高いガラス転移温度を有し優れた耐熱性の硬化物を与える。
【００２３】
ところで本発明では、前記一般式(II)、(III)で示される化合物のうち、Ｒ１，Ｒ２，Ｒ３で示される置換基を炭素数１〜４のアルキル基に特定している。これは、本発明に係る難燃性エポキシ樹脂組成物、あるいはこれを基材に含浸し半硬化させることによって得られるプリプレグの保存安定性（ポットライフ）を高める上で極めて重要となる。ちなみに、上記Ｒ１，Ｒ２，Ｒ３のうち１つでも水素原子であるものは反応性が高く、これをエポキシ樹脂（ａ）などと配合してなる樹脂組成物やこれを基材に含浸させて半硬化せしめたプリプレグの保存安定性が悪く、実用時の取扱い性に問題を残している。ところが、上記Ｒ１，Ｒ２，Ｒ３で示される置換基の全てがアルキル基であるものは反応性が低く、該硬化剤を用いて作成したプリプレグは、保存安定性の面で非常に優れたものとなる。
【００２４】
この様な窒素含有フェノール系樹脂硬化剤（ｃ）の市販品としては、大日本インキ化学工業製の商品名「ＬＡ−７０５２」、群栄化学工業製の商品名「ＰＳ−６３１３」、日立化成工業製の商品名「ＭＬ９０１０」等が挙げられる。これらの窒素含有フェノール系樹脂硬化剤は各々単独で使用し得る他、必要により２種以上を任意の組み合せで併用することができる。
【００２５】
本発明に係る非ハロゲン系のエポキシ樹脂組成物は、上記芳香族縮合型リン酸エステル（ａ）とエポキシ樹脂（ｂ）および窒素含有アルキルフェノール系樹脂硬化剤（ｃ）を必須成分として含有するもので、上記芳香族縮合型リン酸エステル（ａ）の配合量は、前記エポキシ樹脂（ｂ）および硬化剤（ｃ）の総和１００質量部に対し、１０質量部以上４０質量部以下の範囲とすることが望ましい。１０質量部未満では難燃性が不足気味となり、また４０質量部を超えると樹脂硬化物の耐熱性や吸湿後の電気特性などが不足気味になるからである。より好ましい配合量は１５質量部以上３５質量部以下である。
【００２６】
また、前記窒素含有フェノール系樹脂硬化剤（ｃ）の配合量は、エポキシ樹脂（ａ）のエポキシ当量１に対し、該樹脂硬化剤（ｃ）の水酸基当量比で０．４以上１．２以下の範囲とすることが望ましい。この範囲外では樹脂硬化剤（ｃ）とエポキシ樹脂（ａ）の反応が十分となり、硬化物の耐熱性や耐湿性が不足気味になる恐れがあり、またガラス転移温度も低くなるからである。より好ましい配合量は、エポキシ樹脂（ａ）のエポキシ当量１に対する該樹脂硬化剤（ｃ）の水酸基当量比で０．５以上１．０以下である。
【００２７】
本発明のエポキシ樹脂組成物は、上記３成分を含むことを必須とするが、必要によっては更に、エポキシ樹脂の熱硬促進に通常利用されている硬化促進剤を配合しても構わない。好ましい硬化促進剤としては、２−エチル−４−メチルイミダゾール等のイミダゾール化合物など挙げられる。これらの硬化促進剤は単独若しくは複数種を組み合わせて用いることができ、その添加量は樹脂組成物の硬化を促進するのに十分な少量で用いられる。
【００２８】
本発明のエポキシ樹脂組成物には、更に無機充填剤を添加することも可能である。無機充填剤としてシリカ、アルミナ、タルク、マイカ、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、クレー、酸化チタン、窒化珪素、ガラスビーズ、ガラス中空球など公知の物質が挙げられるが、ハロゲン元素を含まない化合物であって、エポキシ樹脂組成物やこれを用いたプリプレグ、積層板の特性を低下させないものであれば格別の制限はなく、単独若しくは複数種を組み合せて使用できるが、難燃性の観点からすると、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウム等の金属水酸化物が好適である。
【００２９】
この他、要求特性に応じて熱安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、可塑剤、顔料、染料、着色剤などを適量含有させることも可能である。
【００３０】
上記原料成分を混合する方法としては、各成分を例えばベンゼン、トルエン、キシレン、アセトン、メチルエチルケトンなどの溶媒に均一に溶解乃至分散させる溶媒混合法、あるいは混練押出機などを用いて加熱しつつ溶融混合する方法などが例示されるが、勿論これらの方法に制限される訳ではない。
【００３１】
かくして得られる本発明のエポキシ樹脂組成物は、ハロゲンフリーで優れた難燃性を有し、且つ耐熱性や耐湿特性に優れると共に保存安定性にも優れており、各種の積層部品材料や半導体封止材料、電気絶縁材料、繊維強化複合材料、塗装材料、成形材料、接着材料などとして幅広く有効に活用できる。
【００３２】
中でも本発明のエポキシ樹脂組成物は、その優れた耐熱性や電気的特性を活かして、プリント配線板を主体とする電気・電子分野に用いる積層板として有用であり、その代表的な形態はプリプレグとしての利用である。
【００３３】
即ち本発明のプリプレグは、上記エポキシ樹脂組成物を基材に含浸し半硬化せしめたもので、基材としては、ロービングクロス、チョップドマット等の各種ガラス布やカーボン繊維布、金属繊維布その他の無機繊維布、アラミド繊維、全芳香族ポリエステル繊維、ポリアミド繊維、アクリル繊維、ポリテトラフルオロエチレン繊維などの合成繊維から得られる織編布や不織布、更には、麻布、天然セルロース系布などを使用できる。これらの中でも最も汎用性の高いのは、ガラス繊維布やカーボン繊維布である。
【００３４】
これらの基材を用いてプリプレグを製造する方法も特に制限されないが、一般的な方法は、前記エポキシ樹脂組成物を溶剤に溶解乃至分散させておき、これを上記基材からなるシートに、浸漬（ディッピング）、塗布など任意の方法で含浸させ、エポキシ樹脂が完全硬化しない程度の比較的低い温度で乾燥して溶剤を除去すると共に、樹脂が粘着しない程度に半硬化させる方法である。
【００３５】
そして、このプリプレグを、用途に応じて１枚、もしくは複数枚重ね合わせ、その片面に銅、アルミニウム、銀、錫、ニッケル等の金属箔を重ね合わせてから一体に加熱加圧することによってエポキシ樹脂を硬化させると、本発明の難燃性金属張り積層板が得られる。この金属張り積層板は、その片面もしくは両面の金属材をパターニングすることによって電気・電子回路を形成することができるので、プリント配線用の基板材料として有効に活用できる。
【実施例】
【００３６】
以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はもとより下記実施例に限定されるものではなく、前・後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更を加えて実施することも勿論可能であり、それらは何れも本発明の技術的範囲に包含される。
【００３７】
実施例１
エポキシ樹脂成分として、３９質量部のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量４８０）と、３９質量部のクレゾールノボラック樹脂（エポキシ当量２２０）、および樹脂硬化剤として２２質量部のトリアジン環含有クレゾールノボラック樹脂（大日本インキ化学社製商品名「ＥＸＢ−９８２４」、水酸基当量１２０）、硬化促進剤として０．０５質量部の２−エチル−４−メチルイミダゾール（四国化成工業社製商品名「２Ｅ４ＭＺ」）、芳香族縮合型リン酸エステル難燃剤として３０質量部のリン酸エステル難燃剤（大八化学社製商品名「ＰＸ−２００」）を使用し、これらに溶媒となるメチルエチルケトンを加えて、固形分が６５質量％となる様にエポキシ樹脂組成物を調整した。
【００３８】
これをガラス繊維織布に塗布・含浸し、１６０〜１８０℃で５分間加熱乾燥することによりプリプレグを製造した。得られたプリプレグを８枚重ね合わせ、該積層体の両側に厚さ１８μｍの銅箔を重ね合せてから、１８０℃で１２０分間加熱加圧成形し、厚さ１．６ｍｍの両面銅張り積層板を得た。
【００３９】
実施例２
エポキシ樹脂組成物を製造する際に、無機充填剤として５０質量部の水酸化アルミニウム（住友化学社製商品名「ＣＬ−３０３」）を追加配合した以外は、前記実施例１と同様にして両面銅張り積層板を得た。
【００４０】
比較例１〜３、参考例１〜４
下記表１に示す配合で、前記実施例１と同様にして両面張り積層板を製造した。なお、比較例１で用いた硬化剤は、トリアジン環含有フェノールノボラック樹脂（大日本インキ化学社製商品名「ＬＡ−７０５２」、水酸基当量：１２０）、比較例２で用いた硬化剤はジシアンジアミド（日本カーバイド社製商品名「ＤＩＣＹ」）、比較例３で用いた硬化剤はビスフェノールＡ型ノボラック樹脂（大日本インキ化学社製商品名「ＶＨ−４２４０」、水酸基当量：１１８）である。
【００４１】
上記実施例１，２および比較例１〜３、参考例１〜４で得た両面銅張り積層板について、下記の方法で物性の評価を行なった。結果を表１に併記する。
【００４２】
（難燃性）
各供試積層板に全面エッチングを施した後、ＵＬ９４−１９９３で規定されている２０ｍｍ垂直試験方法に準拠して難燃性を評価した。
【００４３】
（引き剥がし強さ）
各供試積層板における最外層部分の銅箔と絶縁層（エポキシ樹脂層）間のピール強度を、ＪＩＳ−Ｃ６４８１に準拠して測定した。
【００４４】
（ガラス転移温度）
各供試積層板の内層材に全面エッチングを施したものについて、ＪＩＳ−Ｃ６４８１に準拠してガラス転移温度（Ｔｇ）を測定した。
【００４５】
（誘電率）
各供試積層板の誘電率を、ＪＩＳ−Ｃ６４８１に準拠して測定した。
【００４６】
（体積抵抗率）
各供試積層板の体積抵抗率を、ＪＩＳ−Ｃ６４８１に準拠して測定した。
【００４７】
（回路間絶縁抵抗）
上記実施例、比較例、参考例で得た各プリプレグを１枚準備し、両側に厚さ１８μｍの銅箔を重ね合わせてから１８０℃で１２０分間加熱加圧成形し、厚さ０．２ｍｍの両面銅張り積層板を得る。そして、該積層板の一方の面に図１に示す様な串状の回路を形成する。更に回路が形成された側に、各プリプレグを１枚、その上に厚さ１８μｍの銅箔を重ね合わせ、１８０℃で１２０分間加熱加圧成形することにより３層積層板を得る。
【００４８】
そして、表裏面の銅箔をエッチングにより除去し（図２はその概略拡大断面図である）、表面から樹脂部分を除去して端子部（図１中、左右の正方形部分）を露出させた後、両端子間に５０Ｖの直流電流を連続印加しながら、１２５℃、湿度８５％で１００時間処理した後、処理後の回路間絶縁抵抗値を測定した。
【００４９】
（硬化時間変化率）
上記で得た各プリプレグについて、初期および４０℃、湿度５０％で１００時間処理した後のプリプレグの硬化時間をＪＩＳ−Ｃ−６５２１に準拠して測定し、その硬化時間の変化率を求めた。
【００５０】
【表１】
2005232310.tif 000006
【００５１】
表１からも明らかな様に、実施例は、本発明の規定要件を満たすハロゲン元素を含まない非ハロゲン系難燃性銅張積層板であるが、難燃性試験における燃焼時間が短くてＶ−０乃至Ｖ−１の評価が得られている。また、加水分解の恐れがあるリン酸エステル難燃剤を用いているが、吸湿後の回路間絶縁抵抗は充分高い値を保っており、ガラス転移温度、引き剥がし強さにおいても実用に叶う性能を維持している。また、比較例に比べて優れた保存安定性を有していることが分かる。
【００５２】
これらに対し、比較例は何れかの性能が不十分であり、本発明の目的にそぐわない。
【図面の簡単な説明】
【００５３】
【図１】性能評価に用いた回路間絶縁抵抗値測定サンプルの内装回路図である。
【図２】回路間絶縁抵抗値測定サンプルの概略断面図である。
【図１】
2005232310.tif 000010
【図２】
2005232310.tif 000011