(57)【要約】【課題】  成形性および流動性に優れ、更に、硬化物がそのＴｇを上回る温度領域での弾性率の低下が少ないエポキシ樹脂組成物、およびそれを用いた半導体装置を提供する。【解決手段】  エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、及び一般式（１）で表される化合物と一般式（２）で表される化合物とを縮合反応して得られるエポキシシランオリゴマー（Ｃ）を必須成分とするエポキシ樹脂組成物であって、前記エポキシシランオリゴマー（Ｃ）は予備縮合したものであることを特徴とするエポキシ樹脂組成物である。【化１】2005232384.tif 000007［式中、Ｒ1はメチル基、エチル基、フェニル基またはヘキシル基を示し、Ｒ2はメチル基又はエチル基を示す。］【化２】2005232384.tif 000008［式中、Ｒ1はメチル基またはエチル基を示す。］【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、及び一般式（１）で表される化合物と一般式（２）で表される化合物とを縮合反応して得られるエポキシシランオリゴマー（Ｃ）を必須成分とするエポキシ樹脂組成物であって、前記エポキシシランオリゴマー（Ｃ）は予備縮合したものであることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【化１】
2005232384.tif 000005
［式中、Ｒ1はメチル基、エチル基、フェニル基またはヘキシル基を示し、Ｒ2はメチル基又はエチル基を示す。］
【化２】
2005232384.tif 000006
［式中、Ｒ1はメチル基またはエチル基を示す。］
【請求項２】
前記予備縮合したエポキシシランオリゴマー（Ｃ）と、少なくともエポキシ樹脂（Ａ）および／または硬化剤（Ｂ）とを加熱溶融混合して得られる請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
前記硬化剤（Ｂ）が、一分子内に少なくとも２個のフェノール性水酸基を有する化合物である、請求項１または２に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
前記エポキシシランオリゴマー（Ｃ）の配合量が、エポキシ樹脂（Ａ）と硬化剤（Ｂ）およびエポキシシランオリゴマー（Ｃ）の合計１００重量部に対し、シリカ（ＳｉＯ2）成分として５〜１５重量％の割合で含むように配合されている請求項１乃至３のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
前記エポキシ樹脂組成物は、充填剤（Ｄ）を含むものである請求項１乃至４のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
請求項５に記載のエポキシ樹脂組成物の硬化物によって、電子部品を封止してなることを特徴とする半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エポキシ樹脂組成物およびそれを用いた半導体装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
情報技術化の進展に伴って、電気・電子機器、通信機器、コンピューターなどの機器における小型化および情報伝達の高速化が急速に進み、こららに用いる集積回路（ＩＣ）パッケージは、高密度化や高集積化が進展している。また、ＩＣパッケージの封止に使用されている半導体封止材料としては、エポキシ樹脂が一般的であるが、最近のＩＣ実装においては、環境問題の配慮から、従来の錫−鉛共晶半田接合から鉛フリー半田接合への転換が急ピッチに進められていて、それに伴い、半田接合時の加熱温度が高くなり、半導体封止材料用エポキシ樹脂組成物から得られる硬化物には、、更なる高耐熱・高弾性率化や線膨張係数（以下αと略す）の低減等の高信頼性化と優れた成形性が求められることになった。
【０００３】
従来、エポキシ樹脂組成物の耐熱化の要求においては、耐熱性の高い樹脂構造を有するエポキシ樹脂の構造を用いたり、他の熱硬化性樹脂との変性が行われたり、また、硬化剤に耐熱性の高い構造を有するフェノール樹脂を用いるのが一般的であった。
しかし、他の熱硬化性樹脂との変性エポキシ樹脂、例えば、ポリイミド樹脂変性エポキシ樹脂を用いた場合は、成形温度が高くなり過ぎて、封止するＩＣを破壊する欠点があり、また、耐熱性の高い樹脂構造を有するエポキシ樹脂や、耐熱性の高いフェノール樹脂を用いることは一時的に効果があったが、更なる高耐熱化が要求されており十分に対応できていない。
【０００４】
一方、エポキシ樹脂組成物から得られる硬化物の欠点を改良する目的で、関西大の越智らは、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とテトラエチレンペンタミン（以下ＴＥＰＡと略す）の樹脂系に、アルコキシシランをゾルゲル反応を用いて化学結合させる手法を報告している（例えば、非特許文献１参照。）。具体的には、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂にＴＥＰＡとγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（以下γ−ＧＰＳと略す）を一度に作用させる所謂Ｉｎ−Ｓｉｔｕ法により反応させたものが、動的粘弾性測定に於いてガラス転移温度（Ｔｇ）が消滅し、弾性率の減少が殆どない硬化物が得られると報告している。しかし、一般に、ＴＥＰＡを含む脂肪族アミン類は、常温でもエポキシ樹脂との反応性が高く、それ故に保存安定性と成形性及び流動性に難点が有り、半導体封止材料への適用が非常に困難という欠点を有する。また、前記有機無機ハイブリッド化手法に於いて、エポキシ樹脂とエポキシ樹脂硬化剤とアルコキシ基を持つシラン化合物の組成物にアルコキシシラン化合物用重縮合触媒を必須成分として用いる例がある（例えば、特許文献１参照。）。該重縮合触媒は、アルコキシシランの加水分解、重縮合には効果的であるが、常温でも反応が進み、その結果保存安定性の低下と共に成形性が悪くなり、半導体封止材料への適用が非常に困難という欠点を有している。
【０００５】
また、荒川化学の合田らは、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂の二級水酸基にメトキシシランオリゴマーを化学結合させて得られたシラン変性エポキシ樹脂に、硬化剤を当量配合して硬化させることで、動的粘弾性測定に於いてＴｇが消失し、弾性率の減少が殆どない硬化物が得られると報告している（例えば、非特許文献２参照。）。これらの場合には、エポキシ樹脂組成物の一液化は可能になるが、エポキシ樹脂において二級水酸基が必須となるため、二級水酸基を持たないエポキシ樹脂には適用が出来ないという点で、材料設計に制約を受ける欠点を有している。
【０００６】
【特許文献１】特開平１０−２９８４０５号公報（請求項１）
【非特許文献１】越智等、ポリマーフロンティア２１講演要旨集  ２０００年、（社）高分子学会、ｐ．８〜１３
【非特許文献２】合田等、第９回ポリマー材料フォーラム講演要旨集  ２０００年、（社）高分子学会、ｐ．１１５〜１１６
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、この様な事情に鑑み、成形性および流動性に優れ、更に、硬化物がそのＴｇを上回る温度領域での弾性率の低下が少ないエポキシ樹脂組成物、およびそれを用いた半導体装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
即ち、本発明は、エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、及び一般式（１）で表される化合物と一般式（２）で表される化合物とを縮合反応して得られるエポキシシランオリゴマー（Ｃ）を必須成分とするエポキシ樹脂組成物であって、前記エポキシシランオリゴマー（Ｃ）は予備縮合したものであることを特徴とするエポキシ樹脂組成物である。
【０００９】
【化１】
2005232384.tif 000002
［式中、Ｒ1はメチル基、エチル基、フェニル基またはヘキシル基を示し、Ｒ2はメチル基又はエチル基を示す。］
【００１０】
【化２】
2005232384.tif 000003
［式中、Ｒ1はメチル基またはエチル基を示す。］
【００１１】
本発明のエポキシ樹脂組成物は、前記予備縮合したエポキシシランオリゴマー（Ｃ）と、少なくともエポキシ樹脂（Ａ）および／または硬化剤（Ｂ）とを加熱溶融混合して得ることが好ましい。
本発明のエポキシ樹脂組成物において、前記硬化剤（Ｂ）は、一分子内に少なくとも２個のフェノール性水酸基を有する化合物であることが好ましい。
本発明のエポキシ樹脂組成物は、成形性および流動性、更に、硬化物がそのＴｇを上回る温度領域での弾性率を維持する上で、前記エポキシシランオリゴマー（Ｃ）の配合量が、エポキシ樹脂（Ａ）と硬化剤（Ｂ）およびエポキシシランオリゴマー（Ｃ）の合計１００重量部に対し、シリカ（ＳｉＯ2）成分として５〜１５重量％の割合で含むように配合することがより好ましい。
前記エポキシ樹脂組成物は、充填剤（Ｄ）を含むことができる。
本発明は、前記充填剤（Ｄ）を含むエポキシ樹脂組成物の硬化物によって、電子部品を封止してなることを特徴とする半導体装置である。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、硬化物の作成において、成形性および流動性に優れるエポキシ樹脂組成物が得られ、しかも、硬化物のＴｇを上回る温度領域でも弾性率低下が少ない硬化物が得られるエポキシ樹脂組成物を提供でき、これを用いた半導体装置は、耐熱性と電子部品実装における接合信頼性とを有するものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明に用いるエポキシ樹脂（Ａ）としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、アルキル置換型ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、アルキル置換型ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、シクロペンタジエン型エポキシ樹脂等が挙げられ、こららの１種又は２種以上を用いても良い。
【００１４】
本発明に用いる硬化剤（Ｂ）としては、エポキシ樹脂組成物に用いられる硬化剤であれば限定されないが、電子部品の封止において半導体装置の耐湿信頼性等の観点から、１分子内に少なくとも２個のフェノール性水酸基を有する化合物が好ましく、具体的には、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ターシャリー−ブチルフェノールノボラック樹脂、ノニルフェノールノボラック樹脂などのノボラック型フェノール樹脂と、ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂、フェノールアラルキル樹脂、レゾール型フェノール樹脂、ポリパラオキシスチレンなどが例示される。前記硬化剤は、単独で用いても良く、２種以上を組み合わせて使用しても良い。
【００１５】
本発明に用いる一般式（１）で表される化合物としては、例えば、メチルトリメトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ヘキシルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシランなどのアルキル基含有アルコキシシランが挙げられる。これらは１種又は２種以上で用いることができる。
【００１６】
本発明に用いる一般式（２）で表される化合物としては、例えば、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、などのグリシジルエーテル基含有アルコキシシランが挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いても良い。
【００１７】
本発明に用いるエポキシシランオリゴマー（Ｃ）は、前記一般式（１）で表される化合物と前記一般式（２）で表される化合物とを、縮合反応して得られるもので、アルキル基とグリシジルエーテル基とを有するオリゴマーである。
前記縮合反応としては、例えば、一般式（１）で表される化合物としてメチルトリメトキシシランと、一般式（２）で表される化合物としてγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランとを、１：１ｍｏｌの割合で、アルミニウム／チタネート系触媒を用いて縮合反応させて、エポキシシランオリゴマーを得ることができる。
【００１８】
本発明において、エポキシシランオリゴマー（Ｃ）は、上記のようにして得たエポキシシランオリゴマーを、予備縮合して得られたものを用いるが、例えば、該エポキシシランオリゴマーを、蒸留水とメタノール中で３０分間攪拌して混合し、続いて、１２０℃に加温し、蒸留法により、６時間加水分解と縮重合反応を行い、エポキシシランオリゴマー中のアルコキシ基量の調整と、エポキシシランオリゴマーの粘度を調整して予備縮合物を得ることができる。前記予備縮合物におけるアルコキシ基量としては、例えば、初期値の１７重量％から８〜１２重量％程度に調整されることが好ましく、粘度としては、例えば初期値の４０ｍＰａ・Ｓ／２５℃から８０〜２００ｍＰａ・Ｓ／２５℃程度に調整されることが好ましい。
また、エポキシシランオリゴマーの平均重合度としては、２〜５０が好ましい。
【００１９】
前記エポキシシランオリゴマー（Ｃ）の配合量としては、硬化物のＴｇを上回る温度領域における弾性率の維持及び樹脂組成物の成形性と流動性の観点から、エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）およびエポキシシランオリゴマー（Ｃ）との合計１００重量部に対し、シリカ（ＳｉＯ2）成分として５〜１５重量％の割合で含むように配合することが好ましく、更に好ましくは、８〜１２重量％である。
【００２０】
また、エポキシ樹脂（Ａ）と硬化剤（Ｂ）との配合量としては、硬化剤（Ｂ）が一分子内に少なくとも２個のフェノール性水酸基を有する化合物である場合、そのフェノール性水酸基当量１に対し、エポキシ基当量が０．８〜１．４倍が好ましい。
【００２１】
本発明のエポキシ樹脂組成物には、更に、充填剤（Ｄ）を含むことができ、その具体例としては、シリカ粉末、アルミナ、タルク、炭酸カルシウム、クレー、マイカなどがが挙げられ、特にシリカ粉末は、溶融シリカが好ましい。
また、本発明における充填剤（Ｄ）の配合量は、全樹脂組成物１００重量部に対して６０〜９５重量部が好ましいが、特に、６５〜９０重量部の範囲とするのが好ましい。
【００２２】
本発明のエポキシ樹脂組成物には、上記成分以外に、更に必要に応じて天然ワックス類、合成ワックス類、直鎖脂肪族酸の金属酸化物、酸アミド類、エステル類及びパラフィン類などの離型剤、カーボンブラック及びベンガラなどの着色剤、トリスジメチルアミノメチルフェノール（ＴＡＰ）、イミダゾール誘導体、トリフェニルフォスフィン（ＴＰＰ）及びジブチルウンデカン（ＤＢＵ）塩等の硬化促進剤、金属水和物、硼酸系化合物及びリン系化合物等の難燃性付与剤、カップリング剤など、当業者において公知の添加剤を配合できる。
【００２３】
本発明のエポキシ樹脂組成物の製造方法としては、先ず、前記エポキシシランオリゴマー（Ｃ）を予備縮合したものと、少なくともエポキシ樹脂（Ａ）および／または硬化剤（Ｂ）とを加熱溶融混合を行うことが好ましい。この時、予め、エポキシ樹脂および／または硬化剤を溶融し、これに前記エポキシシランオリゴマーの予備縮合物を添加して、加熱溶融混合すると良い。加熱溶融混合温度は、エポキシ樹脂および／または硬化剤の軟化点以上であれば良いが、通常は、軟化点に対して、３０℃〜７０℃程度高めに設定することが好ましい。
このようにして加熱溶融混合を行うことにより、それぞれの成分が均一に分散し、成形性および流動性に優れるエポキシ樹脂組成物を得ることができる。
次いで、上記で得た加熱溶融混合物と、充填剤（Ｄ）、およびその他の成分とを、所定の組成比で、ミキサーなどにより十分に均一になるように混合した後、熱ロールやコニーダなどにより混練を行い、冷却、固化させ、適当な大きさに粉砕することで、エポキシ樹脂組成物をする方法を挙げることができる。
【００２４】
本発明の半導体装置は、上記で得られるエポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、エポキシシランオリゴマー（Ｃ）および充填剤（Ｄ）を必須とするエポキシ樹脂組成物を用いて、トランスファー成形や射出成形等の成形方法により、半導体素子等の電子部品を封止して硬化させることにより得ることができる。
【実施例】
【００２５】
以下、本発明実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって何ら制約されるものではない。特性評価のため、実施例で得られたエポキシ樹脂組成物を用いて、流動性、弾性率の温度変化、高温保管特性、高温体積抵抗率を測定したが、測定方法はそれぞれ下記の通りとし、測定結果は、まとめて表１（流動性、弾性率、高温保管特性、高温体積抵抗率）と図１（弾性率）に示した。以下、部は重量部を表すものとする。
【００２６】
（１）流動性
ＥＭＭＩ−１−６６に準じた金型を使用し、トランスファー成形機により、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で成形し、スパイラルフローを測定した。得られた測定値は、大きい方が流動性の良いことを示す。
（２）弾性率
成形品（１２７ｍｍ×１２．７ｍｍ×１．０ｍｍ）をトランスファー成形機により、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で成形し、得られた成形品を１７５℃、８時間でポストキュア処理後、所定の大きさに切断した試験片を用いて、動的粘弾性測定装置（オリエンテック社製レオバイブロン、引っ張り法、周波数：１００Ｍｚ、測定温度範囲：−１５０℃〜２６０℃、昇温速度：２℃／分）を用いて弾性率の変化を測定した。
（３）高温保管特性
トランスファー成形機により、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で、１６ｐＤＩＰ（１６ピンＤｕａｌ  Ｉｎｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ、サイズ３．０ｍｍ×３．５ｍｍの模擬素子を搭載）を成形し、１７５℃、８時間でポストキュア処理後、高温保管試験（１８５℃、１０００時間）を行い、配線間の電気抵抗値が初期値に対し２０％増加したパッケージを不良と判定した。１５個のパッケージ中の不良なパッケージ個数の率（不良率）を百分率で示した。単位は％。
（４）高温体積抵抗率
試験片（１００ｍｍΦ×２．０ｍｍ）をトランスファー成形機により、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で成形し、得られた試験片を１７５℃、８時間でポストキュア処理後、ＪＩＳ  Ｋ６９１１に準じて１５０℃の体積抵抗率を測定した。
【００２７】
［エポキシシランオリゴマー（Ｃ）の予備縮合］
一般式（１）で表される化合物として、メチルトリメトキシシランと、一般式（２）で表される化合物として、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランとを縮合反応して得られるエポキシシラノリゴマー（信越化学工業社製、商品名Ｘ−４１−１０５６、グリシジルエーテル基数＝３個、シリカ含有量３５ｗｔ％）１００重量部を、５００ｍｌのセパラブルフラスコに取り、蒸留水４重量部とメタノール１７重量部を滴下し、３０分攪拌混合した。続いて、１２０℃に加温したオイルバスに浸漬し、蒸留法にて６時間加水分解・縮重合反応をさせてながら、アルコキシ基量は初期値の１７重量％から８〜１２％程度に、粘度は初期値の４０ｍＰａ・Ｓ／２５℃から８０〜２００ｍＰａ・Ｓ／２５℃程度に調整したエポキシシランオリゴマー（以下予備縮合型エポキシシランオリゴマーと略す）を得た。
【００２８】
（実施例１）
ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（日本化薬社製、商品名ＮＣ−３０００Ｐ）１１．８重量部およびビフェニルアラルキル型フェノール樹脂（明和化成社製、商品名ＭＥＨ−７８５１）９．８重量部をセパラブルフラスコに取り、１２０℃に加熱したオイルバスに浸漬し、溶融後、３０分攪拌混合した。次いで、これに、上記で得た予備縮合型エポキシシランオリゴマー４．１重量部（組成中のアルコキシシランのＳｉＯ2含有率が６．０ｗｔ％）を添加し、１０分攪拌混合して均一分散させて溶融混合物を得た。溶融混合物は、セパラブルフラスコからバットに移しかえて、直ちに冷却して固形物とし、これを粉砕した。
次いで、上記で得た溶融混合物の粉砕品と、破砕シリカ（平均粒径１５μｍ）７２．５重量部、トリフェニルフォスフィン０．７重量部、エポキシシラン（γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）０．３重量部、カーボンブラック０．５重量部およびカルナバワックス０．４重量部をミキサーを用いて常温で混合した後、表面温度が８０℃と２０℃の２本ロールを用いて混練し、冷却後粉砕して、エポキシ樹脂組成物を得た。得られたエポキシ樹脂組成物を上記の方法で評価し、その結果を表１および図１に示す。
【００２９】
（実施例２）
実施例１において、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂の添加量５．１重量部、ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の添加量９．４重量部、予備縮合型エポキシシランオリゴマーの添加量１１．２重量部（組成中のアルコキシシランのＳｉＯ2含有率が１５．０ｗｔ％）とした以外は、すべて実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物を作製し、特性評価に供した。
【００３０】
（比較例１）
実施例１において、溶融混合物の粉砕品に代えてビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（ＮＣ−３０００Ｐ）１５．９重量部およびビフェニルアラルキル型フェノール樹脂（ＭＥＨ−７８５１）９．８重量部を用いた以外は、すべて実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物を作製し、特性評価に供した。
【００３１】
（比較例２）
実施例１において、溶融混合物の粉砕品に代えてビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（ＮＣ−３０００Ｐ）１１．８重量部、ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂（ＭＥＨ−７８５１）９．９重量部、予備縮合していなエポキシシランオリゴマー（Ｘ−４１−１０５６）４．３重量部（組成中のアルコキシシランのＳｉＯ2含有率が６．０ｗｔ％）およびアルコキシシラン用重合触媒（和光純薬社製、ジブチル錫ラウリート）０．０２重量部の混合物を用いた以外は、すべて実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物を作製し、特性評価に供した。
【００３２】
（比較例３）
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン社製、エピコート８２８）６３．０重量部とγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（シリカ含有量２６％）２５．０重量部を５００ｍｌのビーカーに取り、４０℃２時間攪拌混合後、室温に戻し水１．０部を添加後１時間攪拌混合して混合物を得た。更に、該混合物に硬化剤としてテトラエチレンペンタミン１２．０部を添加して５分間攪拌混合後、真空乾燥機を用いて脱泡して気泡を取り除き、注型用金型に投入後熱風乾燥機にて、６０℃２時間、１００℃４時間、１５０℃４時間、１９０℃４時間の硬化条件にてアルコキシシランのＳｉＯ2含有率が６．０ｗｔ％のエポキシ樹脂硬化物を作製し、特性評価に供した。
【００３３】
【表１】
2005232384.tif 000004
【００３４】
表１中の流動性の保存安定性は、２５℃に７日間保管後判定し、判定記号は、次の通りとした。
○：一日後と比較して流動性の低下率が１０％未満。
△：一日後と比較して流動性の低下率が３０％未満。
×：一日後と比較して流動性の低下率が３０％以上から流動性が損なわれた。
表１中の熱時弾性率の保持率は、２００℃にて判定し、判定記号は、次の通りとした。
○：常温と比較して弾性率の低下が少ない。
×：常温と比較して弾性率の低下が著しい。
【００３５】
表１と図１にまとめた評価結果から明らかなように、本発明によるエポキシ樹脂組成物は、予備縮合型エポキシシランオリゴマーを使用しない比較例１に比べて、高温における弾性率の低下が少ないことが分かり、アルコキシシラン用重合触媒を用いた比較例２と常温硬化剤を用いる比較例３に比べて、流動性の保存安定性に優れていることが分かる。
【産業上の利用可能性】
【００３６】
本発明のエポキシ樹脂組成物は、成形性及び流動性に優れ、その硬化物は高温での弾性率の保持率が良好であり、これを用いた半導体装置を搭載する、電気・電子機器分野、通信機器分野、コンピューター分野等の多くの産業分野での利用の可能性が考えられる。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】実施例及び比較例における、動的粘弾性評価で得られた貯蔵弾性率（Ｅ′）の変化を示す図である。
【図１】
2005232384.tif 000009