(57)【要約】【課題】捻れや、曲がり等がなく、熱処理した場合であっても、クラック等の発生が少なく、所定の寸法の炭素製品を得ることができる量産性も優れた長尺炭素成形体、長尺炭素製品及びその製造方法を提供する。【解決手段】アスペクト比が３以上２０以下の長尺炭素成形体であって、成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．０５Ｍｇ／ｍ3以下である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
アスペクト比が３以上２０以下の長尺炭素成形体であって、成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．０５Ｍｇ／ｍ3以下である長尺炭素成形体。
【請求項２】
前記成形体の原料粉末が、炭素質フィラーを結合剤と混練し、混練後に平均粒径１〜１５０μｍに粉砕したものである請求項１に記載の長尺炭素成形体。
【請求項３】
前記原料粉末を、乾式静水圧プレス成形によって所定の形状に成形した請求項２に記載の長尺炭素成形体。
【請求項４】
アスペクト比が３以上２０以下の長尺炭素成形体を熱処理した長尺炭素製品であって、
成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．０５Ｍｇ／ｍ3以下である長尺炭素成形体を熱処理した長尺炭素製品。
【請求項５】
熱処理後の平均気孔半径が１０μｍ以下である請求項４に記載の長尺炭素製品。
【請求項６】
金属、セラミックス、炭素、樹脂から選ばれる少なくとも１種以上を含浸又は／及び被覆した請求項４又は５に記載の長尺炭素製品。
【請求項７】
前記長尺炭素成形体が、炭素質フィラーを結合剤と混練し、混練後に平均粒径１〜１５０μｍに粉砕した原料粉末を、乾式静水圧プレス成形によって所定の形状に形成したものである請求項４乃至６のいずれかに記載の長尺炭素製品。
【請求項８】
炭素質フィラーを結合剤と混練し、混練後に平均粒径１〜１５０μｍに粉砕した原料粉末を、乾式静水圧プレス成形し、成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．０５Ｍｇ／ｍ3以下で、アスペクト比が３以上２０以下とした長尺炭素成形体の製造方法。
【請求項９】
前記乾式静水圧プレス成形の際に、前記原料粉末と接する部分のゴム型の上下の一方又は両方に緩衝材を挿入する請求項８に記載の長尺炭素成形体の製造方法。
【請求項１０】
炭素質フィラーを結合剤と混練し、混練後に平均粒径１〜１５０μｍに粉砕した原料粉末を、乾式静水圧プレス成形し、成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．０５Ｍｇ／ｍ3以下で、アスペクト比が３以上２０以下とした長尺炭素成形体を熱処理してなる長尺炭素製品の製造方法。
【請求項１１】
前記乾式静水圧プレス成形の際に、前記原料粉末と接する部分のゴム型の上下の一方又は両方に緩衝材を挿入する請求項１０に記載の長尺炭素製品の製造方法。
【請求項１２】
前記成形体の原料粉末が、炭素質フィラーを結合剤と混練して粉砕し、前記粉砕後に金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末の少なくとも一種以上と混合したものである請求項１に記載の長尺炭素成形体。
【請求項１３】
平均粒径が１０〜１００μｍとなるように前記粉砕を行った請求項１２記載の長尺炭素成形体。
【請求項１４】
前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末の平均粒径が５〜１００μｍである請求項１２記載の長尺炭素成形体。
【請求項１５】
前記原料粉末のうち、前記炭素質フィラーと、前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末との配合比（前記炭素質フィラー／前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末）が０．０１〜１である請求項１２に記載の長尺炭素成形体。
【請求項１６】
前記原料粉末を、乾式静水圧プレス成形によって所定の形状に成形した請求項１２乃至１５のいずれかに記載の長尺炭素成形体。
【請求項１７】
アスペクト比が３以上２０以下の長尺炭素成形体を熱処理した長尺炭素製品であって、熱処理した成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．１０Ｍｇ／ｍ3以下である長尺炭素成形体を熱処理した長尺炭素製品。
【請求項１８】
熱処理後の平均気孔半径が１０μｍ以下である請求項１７に記載の長尺炭素製品。
【請求項１９】
金属、セラミックス、炭素、樹脂から選ばれる少なくとも１種以上を含浸又は／及び被覆した請求項１７又は１８に記載の長尺炭素製品。
【請求項２０】
前記長尺炭素成形体が、炭素質フィラーと、金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末との配合比（前記炭素質フィラー／前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末）が０．０１〜１であって、前記炭素質フィラーを結合剤と混練して平均粒径１０〜１００μｍに粉砕し、平均粒径５〜１００μｍの前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末と混合してなる原料粉末を、乾式静水圧プレス成形によって所定の形状に成形したものである請求項１７又は１８に記載の長尺炭素製品。
【請求項２１】
炭素質フィラーと、金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末との配合比（前記炭素質フィラー／前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末）が０．０１〜１となるように、前記炭素質フィラーを結合剤と混練して平均粒径１０〜１００μｍに粉砕し、平均粒径５〜１００μｍの前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末と混合してなる原料粉末を、乾式静水圧プレス成形し、成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．０５Ｍｇ／ｍ3以下で、アスペクト比が３以上２０以下とした長尺炭素成形体の製造方法。
【請求項２２】
前記乾式静水圧プレス成形の際に、前記原料粉末と接する部分のゴム型の上下の一方又は両方に緩衝材を挿入する請求項２１に記載の長尺炭素成形体の製造方法。
【請求項２３】
炭素質フィラーと、金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末との配合比（前記炭素質フィラー／前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末）が０．０１〜１．０となるように、前記炭素質フィラーを結合剤と混練して平均粒径１０〜１００μｍに粉砕し、平均粒径５〜１００μｍの前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末と混合してなる原料粉末を、乾式静水圧プレス成形し、成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．０５Ｍｇ／ｍ3以下で、アスペクト比が３以上２０以下とした長尺炭素成形体を熱処理してなる長尺炭素製品の製造方法。
【請求項２４】
前記乾式静水圧プレス成形の際に、前記原料粉末と接する部分のゴム型の上下の一方又は両方に緩衝材を挿入する請求項２３に記載の長尺炭素製品の製造方法。
【請求項２５】
前記金属粉末が、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｓｉ又はＷのいずれかの粉末、前記金属化合物粉末が、ＭｏＳ2、ＷＳ2又はリン酸塩のいずれかの粉末、前記セラミック粉末が、Ａｌ、Ｓｉ、Ｂ又はＺｒの酸化物、窒化物又は炭化物のいずれかの粉末である請求項１２乃至１６のいずれかに記載の長尺炭素成形体。
【請求項２６】
前記金属粉末が、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｓｉ又はＷのいずれかの粉末、前記金属化合物粉末が、ＭｏＳ2、ＷＳ2又はリン酸塩のいずれかの粉末、前記セラミック粉末が、Ａｌ、Ｓｉ、Ｂ又はＺｒの酸化物、窒化物又は炭化物のいずれかの粉末である請求項２０に記載の長尺炭素製品。
【請求項２７】
前記金属粉末が、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｓｉ又はＷのいずれかの粉末、前記金属化合物粉末が、ＭｏＳ2、ＷＳ2又はリン酸塩のいずれかの粉末、前記セラミック粉末が、Ａｌ、Ｓｉ、Ｂ又はＺｒの酸化物、窒化物又は炭化物のいずれかの粉末である請求項２１又は２２に記載の長尺炭素成形体の製造方法。
【請求項２８】
前記金属粉末が、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｓｉ又はＷのいずれかの粉末、前記金属化合物粉末が、ＭｏＳ2、ＷＳ2又はリン酸塩のいずれかの粉末、前記セラミック粉末が、Ａｌ、Ｓｉ、Ｂ又はＺｒの酸化物、窒化物又は炭化物のいずれかの粉末である請求項２３又は２４に記載の長尺炭素製品の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、軸方向長さがアスペクト比が３以上２０以下の長尺炭素成形体、長尺炭素製品及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭素製品は、数μｍに粉砕した石油コークスや石炭コークスにコールタールピッチ等の結合剤を添加し、混練、再粉砕し、粒度調整した成形用粉末を冷間等方加圧成形（以下、ＣＩＰという。）、金型成形等の成形手段により角柱状あるいは円柱状のブロック形状に成形後、熱処理、機械加工することによって製造されている。
【０００３】
ところが、これら従来の方法では目的とする長尺の炭素製品を得るために、炭素ブロックを切り出して粗加工した後、製品形状に精密加工するため、炭素ブロック自体の無駄が多く、加工時間も長くなり、歩留りも低下するため炭素製品の製造コストが高くなる。また、炭素製品は、原料粉末等の仕込みから製品として出荷までに要する期間が他の材料（例えば、金属製品）に比べて極めて長く、１年近くを要する場合もある。
【０００４】
また、長尺な炭素製品は、これまで、例えば、特許文献１に記載のような押出し成形によって形成され、熱処理されて作製されていた。
【０００５】
また、成形用炭素粉末を直接製品形状に成形することによって、炭素ブロックからの切り出しの手間を極力省き、しかも加工によって生じる無駄な破材の量を極力減らし、炭素製品の歩留りも向上させる、いわゆるニアシェイプ方式も採られつつある。このニアシェイプ方式としては、例えば、特許文献２、特許文献３に開示されているものがある。このものは、マンドレルを乾式ＣＩＰ装置の処理室内に挿入し、処理室内を２室以上に区画し、量産性を高めた乾式ＣＩＰ装置に関するものである。
【特許文献１】特開平９−１１５６６２号公報
【特許文献２】特開平３−１４６３００号公報
【特許文献３】特開２０００−３３６０９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、例えば、特許文献１に記載されているような押出し成形品の場合は、押出し成形後に熱処理し、黒鉛化した場合、押出し成形方向に対して、垂直な方向に黒鉛層が形成され、異方性を有した黒鉛材料となり、その用途が限定されるという問題があった。
【０００７】
また、特許文献２や特許文献３に記載のニアシェイプ方式のものは、成形できる成形体の形状に制限があった。例えば、断面がコ字状のもの等を形成する場合（特許文献２の図１参照）は、ゴム型、マンドレルが複雑形状となる。
【０００８】
また、炭素粉末は、他のセラミックス粉末と異なり、流動性が悪く、そのため、ニアシェイプ方式では、成形体の形状によっては炭素成形体にクラック等が発生する場合があった。特に、アスペクト比が３以上となる長尺成形体の場合は、成形体の捻れや、曲がり、あるいは、端部と中央部の肉厚の違いなどが発生する問題があった。また、問題なく成形できても、それに続く熱処理工程で炭素成形体が収縮し、所定の寸法の炭素製品が得られない場合もあった。
【０００９】
そこで、本発明は、捻れや、曲がり等がなく、熱処理した場合であっても、クラック等の発生が少なく、所定の寸法の炭素製品を得ることができる量産性も優れた長尺炭素成形体、長尺炭素製品及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
前記課題を解決する為に、本発明者らは鋭意研究を重ね、流動性の悪い炭素粉末であっても、結合剤と混練し、混練後に平均粒径１〜１５０μｍに粉砕した原料粉末を、乾式静水圧プレス成形（以下、Ｄｒｙ−ＣＩＰという。）用のゴム型に充填し、成形することによって、アスペクト比が３以上２０以下で、成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．０５Ｍｇ／ｍ3以下の長尺の炭素成形体を得ることができ、さらに、黒鉛化等の熱処理をした場合であっても、捻れや曲げ等が抑制された長尺の炭素製品を形成することができることを見出し、本発明を完成した。
【００１１】
すなわち、本発明に係る長尺炭素成形体は、アスペクト比が３以上２０以下の長尺炭素成形体であって、成形体の密度のバラツキ（かさ密度最大値−かさ密度最小値）が成形体全体にわたって０．０５Ｍｇ／ｍ3以下、好ましくは０．０３Ｍｇ／ｍ3以下であるものである。また、前記成形体の原料粉末が、炭素又は黒鉛粉末を結合剤と混練し、混練後に平均粒径１〜１５０μｍ、好ましくは、５〜１００μｍ、さらに好ましくは、１０〜５０μｍに粉砕したものであることが好ましい。また、前記原料粉末を、乾式静水圧プレス成形によって所定の形状に成形されたものであるであることが好ましい。ここで、炭素質フィラーとは、石油系コークス、石炭系コークス、それらの生コークス、か焼コークス、炭素繊維、天然黒鉛、人造黒鉛、カーボンブラック、メソカーボン等のことをいう。また、結合剤は、特に限定されるものではなく、一般に使用されているピッチ、樹脂等を使用することができる。なお、ここでいう、アスペクト比とは、成形体の軸方向の長さとその長さに直行する幅方向との長さとの比をいうものとする。また、本発明に係る長尺炭素成形体は、その断面が円、四角形のものであり、その内部に断面が円、四角形の空間が形成されているものを含むものとする。
【００１２】
さらに、本発明に係る長尺炭素製品は、アスペクト比が３以上２０以下の長尺炭素成形体を熱処理した長尺炭素製品であって、成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．０５Ｍｇ／ｍ3以下、好ましくは０．０３Ｍｇ／ｍ3以下である長尺炭素成形体を熱処理、好ましくは９００〜３０００℃で熱処理したものである。また、熱処理後の平均気孔半径が１０μｍ以下、好ましくは、５μｍ以下、さらに好ましくは１μｍ以下であることが好ましい。また、金属、セラミックス、炭素、樹脂から選ばれる少なくとも１種以上を含浸又は／及び被覆したものとすることが好ましい。また、前記長尺炭素成形体が、炭素又は黒鉛粉末を結合剤と混練し、混練後に平均粒径１〜１５０μｍ、好ましくは、５〜１００μｍ、さらに好ましくは、１０〜５０μｍに粉砕した原料粉末を、乾式静水圧プレス成形によって所定の形状に形成されたものであることが好ましい。成形圧力は、炭素製品の特性に見合うように適宜制御できることはいうまでもない。
【００１３】
また、本発明に係る長尺炭素成形体の製造方法は、炭素又は黒鉛粉末を結合剤と混練し、混練後に平均粒径１〜１５０μｍ、好ましくは、５〜１００μｍ、さらに好ましくは、１０〜５０μｍに粉砕した原料粉末を、乾式静水圧プレス成形によって、成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．０５Ｍｇ／ｍ3以下で、アスペクト比が３以上２０以下のものである。
【００１４】
また、本発明に係る長尺炭素製品の製造方法は、炭素又は黒鉛粉末を結合剤と混練し、混練後に平均粒径１〜１５０μｍ、好ましくは、５〜１００μｍ、さらに好ましくは、１０〜５０μｍに粉砕した原料粉末を、乾式静水圧プレス成形によって、成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．０５Ｍｇ／ｍ3以下で、アスペクト比が３以上２０以下の長尺炭素成形体を熱処理、好ましくは９００〜３０００℃で熱処理してなるものである。
【００１５】
また、本発明に係る長尺炭素成形体は、アスペクト比が３以上２０以下の長尺炭素成形体であって、成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．０５Ｍｇ／ｍ3以下、好ましくは０．０３Ｍｇ／ｍ3以下としたものである。また、前記成形体の原料粉末が、炭素質フィラーを結合剤と混練して粉砕し、前記粉砕後に金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末の少なくとも１種以上と混合し、混練後に平均粒径１０〜１００μｍ、好ましくは、１０〜５０μｍに粉砕されるものであることが好ましい。また、前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末の平均粒径が５〜１００μｍ、好ましくは５〜５０μｍであることが好ましい。また、前記原料粉末のうち、前記炭素質フィラーと、前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末との配合比（前記炭素質フィラー／前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末）が０．０１〜１、好ましくは０．２〜０．５であることが好ましい。また、本発明に係る長尺炭素成形体は、前記原料粉末を、乾式静水圧プレス成形によって所定の形状に成形されることが好ましい。また、前記金属粉末が、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｓｉ又はＷのいずれかの粉末、前記金属化合物粉末が、ＭｏＳ2、ＷＳ2又はリン酸塩のいずれかの粉末、前記セラミック粉末が、Ａｌ、Ｓｉ、Ｂ又はＺｒの酸化物、窒化物又は炭化物のいずれかの粉末であることが好ましい。
【００１６】
また、本発明に係る長尺炭素製品は、アスペクト比が３以上２０以下の長尺炭素成形体を熱処理した長尺炭素製品であって、成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．１０Ｍｇ／ｍ3以下、好ましくは０．０５Ｍｇ／ｍ3以下である長尺炭素成形体を熱処理したものである。また、熱処理後の平均気孔半径が１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下であることが好ましい。また、金属、セラミックス、炭素、樹脂から選ばれる少なくとも１種以上を含浸又は／及び被覆したものであることが好ましい。また、前記長尺炭素成形体が、炭素質フィラーと、金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末との配合比（前記炭素質フィラー／前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末）が０．０１〜１、好ましくは０．２〜０．５であって、前記炭素質フィラーを結合剤と混練して平均粒径１０〜１００μｍ、好ましくは１０〜５０μｍに粉砕し、平均粒径５〜１００μｍ、好ましくは５〜５０μｍの前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末と混合してなる原料粉末を、乾式静水圧プレス成形によって所定の形状に成形されたものであることが好ましい。また、前記金属粉末が、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｓｉ又はＷのいずれかの粉末、前記金属化合物粉末が、ＭｏＳ2、ＷＳ2又はリン酸塩のいずれかの粉末、前記セラミック粉末が、Ａｌ、Ｓｉ、Ｂ又はＺｒの酸化物、窒化物又は炭化物Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2、Ｂ4Ｃ、ＳｉＣ、ＺｒＯ又はＺｒＯ2のいずれかの粉末であることが好ましい。
【００１７】
また、本発明に係る長尺炭素成形体の製造方法は、炭素質フィラーと、金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末との配合比（前記炭素質フィラー／前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末）が０．０１〜１、好ましくは０．２〜０．５となるように、前記炭素質フィラーを結合剤と混練して平均粒径１０〜１００μｍ、好ましくは１０〜５０μｍに粉砕し、平均粒径５〜１００μｍ、好ましくは５〜５０μｍの前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末と混合してなる原料粉末を、乾式静水圧プレス成形し、成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．０５Ｍｇ／ｍ3以下、好ましくは０．０３Ｍｇ／ｍ3以下で、アスペクト比が３以上２０以下としたものである。また、本発明に係る長尺炭素成形体の製造方法は、前記乾式静水圧プレス成形の際に、前記原料粉末と接する部分のゴム型の上下の一方又は両方に緩衝材を挿入してなるものであることが好ましい。また、前記金属粉末が、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｓｉ又はＷのいずれかの粉末、前記金属化合物粉末が、ＭｏＳ2、ＷＳ2又はリン酸塩のいずれかの粉末、前記セラミック粉末が、Ａｌ、Ｓｉ、Ｂ又はＺｒの酸化物、窒化物又は炭化物のいずれかの粉末であることが好ましい。
【００１８】
また、本発明に係る長尺炭素製品の製造方法は、炭素質フィラーと、金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末との配合比（前記炭素質フィラー／前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末）が０．０１〜１、好ましくは０．２〜０．５となるように、前記炭素質フィラーを結合剤と混練して平均粒径１０〜１００μｍ、好ましくは１０〜５０μｍに粉砕し、平均粒径５〜１００μｍ、好ましくは５〜５０μｍの前記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末と混合してなる原料粉末を、乾式静水圧プレス成形し、成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．１０Ｍｇ／ｍ3以下、好ましくは０．０５Ｍｇ／ｍ3以下で、アスペクト比が３以上２０以下の長尺炭素成形体とし、これを熱処理、好ましくは５００℃以上、さらに好ましくは９００℃以上で熱処理してなるものである。また、本発明に係る長尺炭素製品の製造方法は、前記乾式静水圧プレス成形の際に、前記原料粉末と接する部分のゴム型の上下の一方又は両方に緩衝材を挿入してなるものであることが好ましい。また、前記金属粉末が、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｓｉ又はＷのいずれかの粉末、前記金属化合物粉末が、ＭｏＳ2、ＷＳ2又はリン酸塩のいずれかの粉末、前記セラミック粉末が、Ａｌ、Ｓｉ、Ｂ又はＺｒの酸化物、窒化物又は炭化物のいずれかの粉末であることが好ましい。
【発明の効果】
【００１９】
本発明は、以上のように構成されており、長尺物でありながら、成形体のかさ密度のバラツキが成形体全体にわたって均質なものとできるため、捻れや、曲がり等がなく、熱処理した場合であっても、クラック等の発生が少なく、所定の寸法の炭素製品を得ることができる量産性にも優れた長尺炭素成形体、長尺炭素製品及びその製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、図面を参照しつつ、本発明に係る長尺炭素成形体の実施形態の一例について説明する。
【００２１】
図１は、本発明に係る長尺炭素成形体の成形装置となる乾式ＣＩＰの主要部の断面図を示している。図１において成形装置１は、圧媒（水、油、防錆潤滑剤を添加したエマルジョン液、エチレングリコール等）の導入・排出口２を有する円筒形の圧力容器３と、この圧力容器３の上・下開口部に嵌合固定されている円環形の上蓋４および下蓋５と、これら上・下蓋４、５に挿脱自在として嵌合されている上・下パンチ６、７と、圧力容器３内に装着されている２重円筒状の加圧ゴム型８および成形ゴム型９（以下、単にゴム型９という。）と、これら上・下パンチ６、７の端面に係脱自在で圧媒による等方圧の加圧処理時の軸力を担持するプレスフレーム１１、１２とで主構成されている。
【００２２】
なお、圧媒の導入・排出口２には図示しないが圧力発生装置部（ピストン、シリンダと逆止弁を組合せたもの）を含め減圧機構等が付帯されることはもちろんである。
【００２３】
次に、その作用を説明すると、プレスフレーム１１、１２を離脱し、上パンチ６を抜出した状態にして処理室１４の上側から原料粉末１０を充填し、この充填が完了すると上パンチ６を上蓋４に嵌合し、プレスフレーム１１、１２を、上・下パンチ６、７の端面に係合し、ここに、加圧準備が完了する。
【００２４】
圧力発生装置部からの圧媒を、導入・排出口２を介して圧力容器３内に導入すると、ゴム型９を介して処理室１４に充填している原料粉末１０は、等方圧によって加圧成形（圧縮成形）され、このときの軸力はプレスフレーム１１、１２にて担持するのである。所定の等方圧による加圧成形が終ると、減圧してゴム型９を復元（膨径）するとともにプレスフレーム１１、１２を離脱し、リフタ装置等によって下パンチ７を抜き出すと長尺炭素成形体を形成することができる。
【００２５】
また、成形時に、原料粉末１０の上・下接触部に、緩衝部材としてゴム等の弾性スペーサ１３、１３を装着することで、成形後に、これら端部の象の足現象の発生を抑制することが可能となり、後加工をする必要がなくなり、より一層、製品の製造効率をあげることが可能となる。また、原料粉末１０をゴム型９に投入する際に、ゴム型９の周囲から振動を加えることによって、原料粉末１０をゴム型９内に均等に投入することが可能となり、成形後のかさ密度のバラツキを一層小さくすることが可能となる。
【００２６】
前述の方法によって成形することによって、原料粉末に流動性のあまり良くない炭素粉末を使用した場合であっても、軸方向の長さが６００ｍｍ以上で、アスペクト比が３以上２０以下で、成形体の密度のバラツキが成形体全体にわたって０．０５Ｍｇ／ｍ3以下、好ましくは０．０３Ｍｇ／ｍ3以下である長尺炭素成形体を形成することが可能となる。また、熱処理後において、曲げ、捻れ等の発生を抑えることが可能となり、製品の歩留まりを大幅に向上することができる。
【００２７】
原料粉末としては、平均粒径が５〜５０μｍの炭素又は黒鉛粉末を結合剤と混練し、混練後に平均粒径１〜１５０μｍ、好ましくは、５〜１００μｍ、さらに好ましくは、１０〜５０μｍに粉砕したものを使用することができる。結合剤には、ピッチや熱硬化性樹脂等の樹脂バインダーを使用することができる。
【００２８】
また、他の原料粉末として、炭素質フィラーを結合剤と混練して粉砕し、粉砕後に金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末のいずれかと混合し、混練後に平均粒径１０〜１００μｍ、好ましくは、１０〜５０μｍに粉砕されるものを使用してもよい。なお、上記金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末の平均粒径が５〜１００μｍ、好ましくは５〜５０μｍ、また、上記原料粉末のうち、炭素質フィラーと、金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末との配合比（炭素質フィラー／金属粉末、金属化合物粉末又はセラミック粉末）が０．０１〜１、好ましくは０．２〜０．５であることが好ましい。また、上記金属粉末が、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｓｉ又はＷのいずれかの粉末、上記金属化合物粉末が、ＭｏＳ2、ＷＳ2又はリン酸塩のいずれかの粉末、上記セラミック粉末が、Ａｌ、Ｓｉ、Ｂ又はＺｒの酸化物、窒化物又は炭化物のいずれかの粉末であることが好ましい。
【００２９】
また、以上のような特性を有する成形体を、５００〜３０００℃の温度範囲で、熱処理することによって、平均気孔半径が１０μｍ以下、好ましくは１μｍ以下の長尺炭素製品とすることができる。
【００３０】
そして、さらには、この長尺炭素製品には、金属、セラミックス、炭素、樹脂から選ばれる少なくとも１種以上を含浸又は／及び被覆することができる。含浸できる金属としては、Ｃｕ、Ａｌ、Ｓｂ、ホワイトメタル、Ｓｎ等が例示できるがこれらに限られない。これら、金属は、その用途にあわせて適宜選択することが可能であり、公知の含浸方法によって含浸することができる。また、含浸又は／及び被覆することができるセラミックスとしては、ＳｉＣ、ＢＮ等を例示することができる。これらセラミックスも、その用途にあわせて適宜選択することが可能である。また、これらセラミックスを含浸又は／及び被覆する方法も、公知の方法である、例えば、セラミックス前駆体からなるスラリー等に浸漬し、熱処理して形成する方法や、ＣＶＩ（化学的気相浸透）、ＣＶＤ（化学的気相蒸着）といった方法をとることが可能である。さらに、含浸又は／及び被覆する炭素樹脂としては、フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂を例示することができる。また、熱分解炭素を含浸又は／及び被覆することも可能である。
【００３１】
本発明に係る長尺炭素成形体及びそれを熱処理してなる長尺炭素製品は、以上のように、６００ｍｍ以上、アスペクト比が３以上、２０以下の長さを有しながら、曲げ、捻れ等のない長尺物を一度の成形で成形することが可能であり、従来の長尺炭素成形体のように、形成される炭素も方位を有しておらず、その異方比も１．０５〜１．５の、いわゆる等方性材料とすることができる。また、成形工程も半自動で行うことが可能であり、大幅に製造コストを低減することが可能となる。
【実施例】
【００３２】
次に、実施例によって本発明を具体的に説明する。
（実施例１〜６）
まず、乾式ＣＩＰ装置を用いた長尺炭素成形体の形成について説明する。原料粉末として、炭素粉末と結合剤のピッチとを混練し、混練後に平均粒径１５μｍに粉砕し、粉砕後に平均粒径５μｍの銅粉末とさらに混練した。なお、炭素粉末と銅粉末との配合比は２：３である。
次に、上記実施形態中で説明した乾式ＣＩＰ装置を用いて、上記の原料粉末から成形体を成形した。具体的には、乾式ＣＩＰ装置の成形圧力を３４３ＭＰａとして、成形寸法が４８×３８×６５２（単位：ｍｍ）、成形重量が３０９９ｇの図２に示すような長尺炭素成形体を形成した。
【００３３】
この長尺炭素成形体を図２に示すような寸法位置で切り出した。具体的には、図２における長尺炭素成形体の左端部から、７０ｍｍの成形体１８、１０ｍｍの成形体１５、２００ｍｍの成形体、１０ｍｍの成形体１６、７０ｍｍの成形体１９、１５０ｍｍの成形体、１０ｍｍの成形体１７、１４０ｍｍの成形体２０に分けて切り出した。このうち、成形体１５、１６、１７の各々を実施例１〜３の試料とした。
【００３４】
次に、切り出した成形体のうち成形体１８、１９、２０を、焼成炉を用いて９５０℃で熱処理した。この熱処理された成形体１８、１９、２０の各々を実施例４〜６の試料とした。
【００３５】
（比較例１〜７）
原料粉末としてコークスを用い、７５０ｔプレスで成形圧力を３４３ＭＰａとして、成形寸法が５０×３０×３３５（単位：ｍｍ）、成形重量が１３５０ｇの図５に示すような長尺炭素成形体を金型成形した。
【００３６】
この長尺炭素成形体を図５に示すような寸法位置で切り出した。具体的には、図５における長尺炭素成形体の左端部から、１０ｍｍの成形体２１、８０ｍｍの成形体２５、１０ｍｍの成形体２２、５５ｍｍの成形体２６、１０ｍｍの成形体２３、１６０ｍｍの成形体２７、１０ｍｍの成形体２４に分けて切り出した。このうち、成形体２１〜２４の各々を比較例１〜４の試料とした。
【００３７】
次に、切り出した成形体のうち成形体２５、２６、２７を、焼成炉を用いて９５０℃で熱処理した。この熱処理された成形体２５、２６、２７の各々を比較例５〜７の試料とした。
【００３８】
次に、各実施例について、かさ密度のばらつきを測定するために、図３に示すように、各成形体の断面におけるi〜viiiの各領域から試料を採取した。また、各比較例について、かさ密度のばらつきを測定するために、図６に示すように、各成形体の断面におけるａ〜ｊの各領域から試料を採取した。なお、かさ密度は、アルキメデス法（液体中の固体が同体積の液体の重量と同じだけ浮力を受けるという自然法則を用いて試料の密度を求める方法である）を用いた電子比重計（ミラージュ貿易（株）製  ＥＤ−１２０Ｔ）を用いて測定した。以下の実施例や比較例においても同様である。かさ密度のばらつきの測定結果を図４に示す。なお、図４（ａ）は実施例１〜３、図４（ｂ）は実施例４〜６の測定結果について示したグラフであり、図７（ａ）は比較例１〜４、図７（ｂ）は比較例５〜７の測定結果について示したグラフである。各グラフの横軸は長尺炭素成形体の左端部からの距離を示しており、縦軸はかさ密度を示している。
【００３９】
図４（ａ）より、実施例１〜３の試料のかさ密度は２．８４〜２．８７Ｍｇ／ｍ3であり、図７（ａ）より、比較例１〜４の試料のかさ密度は２．７９〜２．８６Ｍｇ／ｍ3である。この結果により、成形後のかさ密度ばらつきは、金型成形よりも乾式ＣＩＰ成形の方が小さいことが確認できた。したがって、実施例１〜３によれば長尺物でありながら、成形体のかさ密度のばらつきが成形体全体にわたって均質なものとできることが確認できた。
また、図４（ｂ）より、図実施例４〜６の試料のかさ密度は３．２０〜３．３０Ｍｇ／ｍ3であり、図７（ｂ）より、比較例１〜４の試料のかさ密度は３．１８〜３．２８Ｍｇ／ｍ3である。これらの場合、熱処理後いずれも中央部のかさ密度が端部に比べ高い値を示しているが、乾式ＣＩＰ成形品の長さは６５２ｍｍ、金型成形品の長さは３３５ｍｍであることから、同一長さで比較すると、かさ密度ばらつきは乾式ＣＩＰ成形の方が小さい。したがって、実施例４〜６によれば長尺物でありながら、成形体のかさ密度のばらつきが成形体全体にわたって均質なものとできることが確認できた。
【００４０】
（実施例７）
原料粉末として、炭素粉末と結合剤のピッチとを混練し、混練後に平均粒径３０μｍに粉砕した。次に、上記実施形態中で説明したＣＩＰ装置を用いて、上記の原料粉末から成形体を成形した。具体的には、乾式ＣＩＰ装置の成形圧力を１００ＭＰａとして、成形寸法がφ５０×６５０（単位：ｍｍ）、成形重量が２０５０ｇの図８に示すような長尺炭素成形体２８を形成し、その後、焼成炉を用いて１２００℃で熱処理した。この熱処理された成形体２８を実施例７の試料とした。
【００４１】
（比較例８）
原料粉末と結合剤のピッチを混練し、混練後に平均粒径３０μｍに粉砕した粉を用い、１００ｔプレスで成形寸法がφ６０×８５（単位：ｍｍ）、成形重量が４００ｇの図９に示すような通常の金型成形体２９を成形し、その後、焼成炉を用いて１２００℃で熱処理した。この熱処理された金型成形体２９を比較例８の試料とした。
【００４２】
次に、実施例７について、かさ密度のばらつきを測定するために、図１０に示すように、成形体の外周部及び中央部から１０ｍｍ角の立方体試料を複数採取し、各試料についてかさ密度を測定した。比較例８については、かさ密度のばらつきを測定するために、成形体の外周部からのみ１０ｍｍ角の立方体試料を複数採取し、各試料についてかさ密度を測定した。これらのかさ密度のばらつきの測定結果を図１１に示す。図１１のグラフの横軸は長尺炭素成形体の左端部からの距離を示しており、縦軸はかさ密度を示している。また、外周部と中心部とは実施例７の試料のものを示し、金型とは比較例８の試料のものを示している。
【００４３】
図１１より、実施例７の試料のかさ密度は１．８２〜１．８４Ｍｇ／ｍ3であり、比較例８の試料のかさ密度は１．７９〜１．８４Ｍｇ／ｍ3である。この結果により、成形後のかさ密度ばらつきは、金型成形よりも乾式ＣＩＰ成形の方が小さいことが確認できた。したがって、実施例７によれば長尺物でありながら、成形体のかさ密度のばらつきが成形体全体にわたって均質なものとできることが確認できた。
【００４４】
（実施例８）
実施例７の試料にレジン含浸を施した成形体を実施例８の試料とした。
【００４５】
（比較例９）
比較例８の試料にレジン含浸を施した成形体を比較例９の試料とした。
【００４６】
次に、実施例８について、かさ密度のばらつきを測定するために、図１０と同様に、成形体の外周部及び中央部から１０ｍｍ角の立方体の試料を複数採取し、各試料についてかさ密度を測定した。比較例９については、かさ密度のばらつきを測定するために、成形体の外周部からのみ１０ｍｍ角の立方体試料を複数採取し、各試料についてかさ密度を測定した。これらのかさ密度のばらつきの測定結果を図１２に示す。図１２のグラフの横軸は長尺炭素成形体の左端部からの距離を示しており、縦軸はかさ密度を示している。また、外周部と中心部とは実施例８の試料のものを示し、金型とは比較例９の試料のものを示している。
また、実施例８について、気孔半径と累積気孔量との関係を調べた。その結果を図１３に示す。
また、実施例８について、耐リーク性を測定するために、図１４に示すように、φ５０×６５０（単位：ｍｍ）の成形体２８からφ４０／φ３０×５０（単位：ｍｍ）の成形体３０を切り出した。図１５に示すように、切り出した成形体３０の一端と他端とを板３１、３２で成形体３０と板３１、３２との間から気体が通気できないように密閉し、成形体３０外側表面に石鹸水をかけ、一端の板３１に設けられた通気口３１ａから内部空間に０．５ＭＰａの圧力で窒素を２０分間又は０．７ＭＰａの圧力で窒素を２０分間送り込み、耐リーク性を測定した。なお、このとき、石鹸水を成形体３０外側表面にかけておくのは、窒素のリークがあった場合に泡が発生し、リークがあることがわかるからである。
【００４７】
図１２より、実施例８の試料のかさ密度は１．９２〜１．９４Ｍｇ／ｍ3であり、比較例９の試料のかさ密度は１．８８〜１．９３Ｍｇ／ｍ3である。この結果により、成形後レジンを含浸した場合のかさ密度ばらつきは、金型成形よりも乾式ＣＩＰ成形の方が小さいことが確認できた。したがって、実施例８によれば長尺物でありながら、成形体のかさ密度のばらつきが成形体全体にわたってさらに均質なものとできることが確認できた。
また、図１３より、樹脂含浸した際、成形体中心部まで十分に樹脂が含浸されていることと、成形体表面と成形体中心部とで気孔容積に大きな差がないこととがわかる。
また、０．５ＭＰａ又は０．７ＭＰａの圧力を成形体３０及び板３１、３２により形成される内部空間にかけてもリークは見られなかった。
【００４８】
なお、本発明は、特許請求の範囲を逸脱しない範囲で設計変更できるものであり、上記の実施形態や実施例に限定されるものではない。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】本発明に係る長尺炭素成形体を成形する成形装置である乾式ＣＩＰの主要部の断面概略図である。
【図２】本発明の実施例１〜６に係る長尺炭素成形体を示す図である。
【図３】本発明の実施例１〜６のかさ密度のばらつきを測定するための成形体の断面における試料の採取領域を示す図である。
【図４】本発明の実施例１〜６のかさ密度のばらつきの測定結果を示すグラフである。
【図５】比較例１〜７に係る長尺炭素成形体を示す図である。
【図６】比較例１〜７のかさ密度のばらつきを測定するための成形体の断面における試料の採取領域を示す図である。
【図７】比較例１〜７のかさ密度のばらつきの測定結果を示すグラフである。
【図８】本発明の実施例７に係る長尺炭素成形体を示す図である。
【図９】比較例８に係る長尺炭素成形体を示す図である。
【図１０】本発明の実施例７のかさ密度のばらつきを測定するための成形体における試料の採取領域を示す図である。
【図１１】実施例７及び比較例８のかさ密度のばらつきの測定結果を示すグラフである。
【図１２】実施例８及び比較例９のかさ密度のばらつきの測定結果を示すグラフである。
【図１３】実施例８についての気孔半径と累積気孔量との関係を示すグラフである。
【図１４】レジン含浸後の図８の長尺炭素成形体から、耐リーク性を測定するための成形体を切り出す位置を示す図である。
【図１５】図１４で切り出した成形体の耐リーク性を測定する際の概略図である。
【符号の説明】
【００５０】
１    成形装置
３    圧力容器
６    上パンチ
７    下パンチ
１０    原料粉末（成形体）
１３  弾性スペーサ
１４  処理室
【図１】
2005022957.tif 000003
【図２】
2005022957.tif 000004
【図３】
2005022957.tif 000005
【図４】
2005022957.tif 000006
【図５】
2005022957.tif 000007
【図６】
2005022957.tif 000008
【図７】
2005022957.tif 000009
【図８】
2005022957.tif 000010
【図９】
2005022957.tif 000011
【図１０】
2005022957.tif 000012
【図１１】
2005022957.tif 000013
【図１２】
2005022957.tif 000014
【図１３】
2005022957.tif 000015
【図１４】
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【図１５】
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