(57)【要約】【課題】  使用済核燃料からUとPuを分離する処理を、連続的に行う。【解決手段】  使用済核燃料とフッ化剤を、使用済核燃料を中心側にし、フッ化剤を使用済核燃料の周りになるように炎式反応器２に連続的に供給し、供給するフッ化剤の量を、供給された使用済核燃料の量に基づいて、供給された使用済核燃料のフッ化反応に必要な量の１．３〜１．５倍に制御する。フッ化反応後のウラン及びプルトニウムを含む使用済核燃料の温度を、一旦、２００〜４００℃（４７３〜６７３°K）にするようにしてもよい。【選択図】        図１   
2005195498.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
使用済核燃料にフッ化剤を作用させ、使用済核燃料に含まれるウラン及びプルトニウムをそれぞれフッ化物として分離する分離工程を備えた使用済核燃料再処理方法であって、前記分離工程は、使用済核燃料とフッ化剤を炎式反応器に連続的に供給して反応させる手順と、供給するフッ化剤の量を、供給する使用済核燃料の量に基づいて制御する手順とを含んでなるものである使用済核燃料再処理方法。
【請求項２】
請求項１記載の使用済核燃料再処理方法において、供給するフッ化剤の量は、使用済核燃料のフッ化反応に必要な量の１．３〜１．５倍に制御されることを特徴とする使用済核燃料再処理方法。
【請求項３】
請求項１または２に記載の使用済核燃料再処理方法において、前記分離工程は、フッ化反応後のウラン及びプルトニウムを含む使用済核燃料を、２００〜４００℃にする手順を含んでいることを特徴とする使用済核燃料再処理方法。
【請求項４】
使用済核燃料にフッ化剤を作用させ、使用済核燃料に含まれるウラン及びプルトニウムをそれぞれフッ化物として分離する分離工程を備えた使用済核燃料再処理方法であって、前記分離工程は、使用済核燃料とフッ化剤を、炎式反応器に連続的に供給して反応させる手順と、フッ化反応後のウラン及びプルトニウムを含む使用済核燃料を、２００〜４００℃にする手順を含んでなるものである使用済核燃料再処理方法。
【請求項５】
請求項１〜４のうちのいずれか１項に記載の使用済核燃料再処理方法において、使用済核燃料とフッ化剤を炎式反応器に連続的に供給するに際し、使用済核燃料を中心側にし、フッ化剤を使用済核燃料の周りになるようにそれぞれ供給することを特徴とする使用済核燃料再処理方法。
【請求項６】
使用済核燃料にフッ化剤を作用させ、使用済核燃料に含まれるウラン及びプルトニウムをそれぞれフッ化物として分離する分離手段を備えた使用済核燃料再処理装置であって、前記分離手段は、使用済核燃料とフッ化剤が、連続的に供給されて反応する炎式反応器と、供給するフッ化剤の量を、供給する使用済核燃料の量に基づいて制御する制御手段と、を含んでなるものである使用済核燃料再処理装置。
【請求項７】
請求項６記載の使用済核燃料再処理装置において、前記制御手段は、供給するフッ化剤の量を、使用済核燃料のフッ化反応に必要な量の１．３〜１．５倍に制御するよう構成されていることを特徴とする使用済核燃料再処理装置。
【請求項８】
使用済核燃料にフッ化剤を作用させ、使用済核燃料に含まれるウラン及びプルトニウムをそれぞれフッ化物として分離する分離手段を備えた使用済核燃料再処理装置であって、前記分離手段は、使用済核燃料とフッ化剤が、連続的に供給されて反応する炎式反応器を含んでなり、供給されるフッ化剤の量は、供給される使用済核燃料のフッ化反応に必要な量の１．３〜１．５倍に設定されている使用済核燃料再処理装置。
【請求項９】
請求項６〜８のうちのいずれか１項に記載の使用済核燃料再処理装置において、前記分離手段は、炎式反応器のフッ化反応部の下流側に、フッ化反応後のウラン及びプルトニウムを含む使用済核燃料を、２００〜４００℃にする温度制御手段を含んでいることを特徴とする使用済核燃料再処理装置。
【請求項１０】
使用済核燃料にフッ化剤を作用させ、使用済核燃料に含まれるウラン及びプルトニウムをそれぞれフッ化物として分離する分離手段を備えた使用済核燃料再処理装置であって、前記分離手段は、使用済核燃料とフッ化剤が、連続的に供給されて反応する炎式反応器と、フッ化反応後のウラン及びプルトニウムを含む使用済核燃料を、２００〜４００℃にする温度制御手段と、を含んでなるものである使用済核燃料再処理装置。
【請求項１１】
請求項６〜１０のうちのいずれか１項に記載の使用済核燃料再処理装置において、前記炎式反応器は、使用済核燃料とフッ化剤が、使用済核燃料を中心側にし、フッ化剤を使用済核燃料の周りになるように供給されるよう構成されていることを特徴とする使用済核燃料再処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
原子炉で発生する使用済核燃料の再処理方法と装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
使用済核燃料の再処理方法としては、水溶液を用いる湿式法及び水溶液を用いない乾式法がある。
【０００３】
湿式法では、例えば、非特許文献１の１８頁以下に記載されている、ピュレックス法が広く採用されている。乾式法としては、前記非特許文献１の１１頁以下に記載されている、高温冶金法、高温化学法、フッ化物揮発法が開発されており、高温冶金法の中では、溶融塩電解法の開発が多く進められている。
【０００４】
フッ化物揮発法については、前記非特許文献１の１６頁以下に記載されている。この方法の大要を説明する。まず、使用済核燃料は前処置工程で酸化されてウラン（U）、プルトニウム（Pu）、および核分裂生成物の各酸化物となる。これらの酸化物を粉砕してアルミナ流動層式反応器に供給し、フッ化剤を含むガスを供給してフッ化反応を行わせる。
【０００５】
第１段フッ化工程では、F2ガスあるいはBrF5、BrF3のようなハロゲン化フッ化物を、ウラン（U）、プルトニウム（Pu）、および核分裂生成物の各酸化物に作用させる。Uと一部の核分裂生成物がフッ化物となって揮発するが、PuはPuF4として反応器内に留まる。この過程でUとPuは相互に分離される。
【０００６】
反応器内に留まったPuF4は、第２段のフッ化工程で、F2ガスとの反応により、PuF６となり、核分裂生成物のフッ化物とともに揮発する。
【０００７】
それぞれ分離回収されたUフッ化物とPuフッ化物は、蒸留法、部分凝縮法、固体吸着法、熱分解法、選択還元法等の精製工程により核分裂生成物のフッ化物から分離精製される。
【０００８】
【非特許文献１】M.Benedict他著、清瀬量平訳、原子力化学工業、第IV分冊、燃料再処理と放射性廃棄物管理の化学工学（日刊工業新聞社）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上記フッ化物揮発法では、Puのフッ化反応の反応速度が遅いため、１回の処理に数時間から十数時間を要することから、処理速度の向上が課題となっている。反応速度を上げるには温度を上げる必要があるが、フッ化反応を２段階に分けて行わせる関係上、第１段のUのフッ化反応は第２段のPuのフッ化反応と異なる条件で行わねばならず、第１段のフッ化反応の温度を上げるにも限度がある。流動層式反応器の場合、温度を上げると、流動媒体の温度も高くなり、媒体自体がフッ化反応する可能性もある。
【００１０】
また、UとPuを分離するには第１段階のフッ化反応後、反応器内に留まったPuF4に第２段のフッ化反応を行わせるため、いわゆるバッチ処理が必要となり、連続的な流れ作業方式が適用できず、商業規模プラントにおいては、処理が煩雑となる。
【００１１】
さらに、上記フッ化物揮発法では、流動層式反応器を使用するため、流動媒体を収容するとともに１回に処理する使用済核燃料を収容できる大きさの反応器が必要になり、設備の大型化が避けられない。
【００１２】
本発明の課題は、使用済核燃料からUとPuを分離する処理を、連続的に行うことにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記の課題は、使用済核燃料とフッ化剤を、炎式反応器に連続的に供給して反応させるとともに、供給するフッ化剤の量を、供給する使用済核燃料の量に基づいて制御することにより、達成される。
【００１４】
供給するフッ化剤の量は、使用済核燃料のフッ化反応に必要な量の１．３〜１．５倍に制御されることが望ましい。
【００１５】
上記の課題はまた、使用済核燃料とフッ化剤を、炎式反応器に連続的に供給して反応させ、フッ化反応後のウラン及びプルトニウムを含む使用済核燃料の温度を、一旦、２００〜４００℃（４７３〜６７３°K）にすることにより、達成される。
【００１６】
また、使用済核燃料とフッ化剤を炎式反応器に供給する際、使用済核燃料を中心側にし、フッ化剤を使用済核燃料の周りになるように供給するのが望ましい。
【００１７】
ここでいう炎式反応器とは、反応部のみが高温となり、反応器の壁面は反応部よりも低温である反応器である。
【００１８】
炎式反応器におけるPuのフッ化反応速度は、反応部での温度が１０００℃（1273°K）程度の高温となるため、流動層式反応器におけるフッ化反応速度よりも早く、また、使用済核燃料を連続的に供給、処理できるので、使用済核燃料からウランとプルトニウムを分離する処理速度の向上が可能となる。また、炎式反応器は、流動層式反応器よりも構造が単純であり、単位時間当たりの処理能力が同じであれば、流動層式反応器を用いる場合よりも再処理施設を小型化し、設備費を低減することが可能である。
【００１９】
使用済核燃料とフッ化剤を、使用済核燃料を中心側にし、フッ化剤を使用済核燃料の周りになるように炎式反応器に連続的に供給することで、中心側の温度を１０００℃（1273°K）程度の高温とするとともに周囲の反応器壁に近い部分はそれよりも低い温度に保つことができる。
【００２０】
また、炎式反応器の反応部では、フッ化反応による生成熱により前述のように１０００℃（1273°K）程度の高温となり、U、Puは、六フッ化物にフッ化され、UF6、PuF6となる。UF6は安定であるため、気体として取り出すことができる。一方、PuF6については、フッ化剤、例えばフッ素ガスの供給速度（供給量）を、U、Puを六フッ化物にフッ化するフッ化反応に必要な量の１．３〜１．５倍に制御することにより、下記化学式（化１）に示す反応が生じる。
【００２１】
（化１）
PuF6→ PuF４+ F２
PuF４は安定な固体として取り出すことができるから、U、Puの分離を連続的に行うことができる。
【００２２】
さらに、炎式反応器のフッ化反応部の下流側に低温部（２００〜４００℃（４７３〜６７３°K））を設けることによりフッ化反応を制御し、UはUF6として気化させて取り出し、Puは固体のPuF４として生成させることにより、U、Puのフッ化処理とU、Puの分離を行うこともできる。つまり、PuF6は２００〜４００℃（４７３〜６７３°K）の温度領域では不安定になって前記（化１）式によりPuF４とF２に分解する特性を利用する。まず、フッ化反応部で、１０００℃（1273°K）程度でフッ化させてUF6、PuF6を生成させる。次いで前記２００〜４００℃（４７３〜６７３°K）の温度領域で、PuF6をPuF４とF２に分解させて、固体のPuF４として取り出し、この温度領域でも安定なUF6はそのまま気体で取り出すことでU、Puの分離を連続的に行うことができる。
【発明の効果】
【００２３】
本発明によれば、使用済核燃料の再処理におけるフッ化工程の連続的な処理が可能となるとともに、流動層式反応器を用いる場合に比べ、装置が小型化される効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２４】
（実施例１）
本発明を使用済核燃料再処理装置に適用した実施例１を図１を用いて説明する。図１に示す使用済核燃料再処理装置は、使用済核燃料供給源１と、使用済核燃料供給源１に使用済核燃料供給管路を介して接続された炎式反応器２と、炎式反応器２にフッ化剤供給管路を介して接続されてフッ化剤を供給するフッ化剤供給源５と、炎式反応器２に気体分取り出し管路を介して接続されたUF6処理部６と、炎式反応器２底部に固形分取り出し管路を介して接続されたPuF4処理部３と、前記使用済核燃料供給管路に装着されて使用済核燃料の流量を検出、出力する流量検出手段８と、前記フッ化剤供給管路に装着されてフッ化剤の流量を調整する流量調整手段９と、流量検出手段８の出力を入力として流量調整手段９を制御する制御手段７と、を含んで構成されている。ここでは、使用済核燃料再処理装置のうちの本発明に関連した部分についてのみ記載し、他の部分については省略してある。
【００２５】
炎式反応器２は、軸線を上下方向にして設置された円筒形状で、上端中心に、使用済核燃料が下方に向かって放出される使用済核燃料ノズルを備え、この使用済核燃料ノズルが前記使用済核燃料供給管路を介して使用済核燃料供給源１に接続されている。前記フッ化剤供給管路は、前記使用済核燃料ノズルの周りからフッ化剤を炎式反応器内部に供給するように構成されている。
【００２６】
また、炎式反応器２は、使用済核燃料ノズルを備えた上部がフッ化反応領域２aをなし、下部がPuF6分解領域２bをなしている。前記気体分取り出し管路はPuF6分解領域２bの下方で炎式反応器２に接続され、前記固形分取り出し管路もPuF6分解領域２bの底面にあたる位置に接続されている。
【００２７】
上記構成の装置の動作を次に説明する。使用済核燃料は、まず、脱被覆粉体処理された後、フッ化工程において、炎式反応器に供給され、同時にフッ化剤としてフッ素ガスが炎式反応器に供給されて、フッ化処理が行われる。
【００２８】
使用済核燃料ノズルから下方に向けて放出された粉体の使用済核燃料は、使用済核燃料ノズルの周囲から均一に供給されるフッ化剤と反応し、UはUF6へ、PuはPuF6へ、それぞれ生成熱を放出しながらフッ化され、揮発する。この結果、フッ化反応領域２aの中心部では１０００℃程度の高温となってフッ化反応が進むが、炎式反応器の内壁は、使用済核燃料が炎式反応器２の中心軸線に沿って下方に放出されることと、気体による断熱効果もあって、温度上昇は少ない。したがって、フッ化反応は中心部の高温域で活発に行われるが、炎式反応器の内壁のフッ化による劣化は少なくて済む。
【００２９】
上述のように、使用済核燃料に含まれる大部分のUはフッ化反応領域２aでフッ化されて気体のUF6となり、同じく使用済核燃料に含まれる大部分のPuはフッ化されて気体のPuF6となって共にPuF6分解領域２bへ下降する。
【００３０】
一方、制御手段７は単位量あたりの使用済核燃料のフッ化に必要なフッ化剤（本実施例ではフッ素ガス）の量のデータが格納されており、流量検出手段８から出力される使用済核燃料の流量データを入力として、流量調整手段９を制御する。このとき、制御手段７は炎式反応器２に供給される使用済核燃料のフッ化に必要なフッ化剤の量の１．３〜１．５倍が炎式反応器２に供給されるように流量調整手段９を制御する。
【００３１】
炎式反応器２に供給される使用済核燃料のフッ化に必要なフッ化剤の量の１．３〜１．５倍が炎式反応器２に供給されているため、フッ化されて気体となったPuF6は前記（化１）式の反応を生じ、固体のPuF４となって気相から分離され、炎式反応器２の底部に集まる。UF6は安定であるため、気体のまま、他の気体と共に気体分取り出し管路を経てUF6処理部６へ取り出され、所要の処理が行われる。炎式反応器２の底部に集まった固体のPuF４は他の固形分とともに固形分取り出し管路を経てPuF４処理部３へ取り出され、溶媒抽出処理など所要の処理が行われてPu含有製品４となる。
【００３２】
本実施例によれば、フッ化工程に炎式反応器２を用いることにより、フッ化反応を連続的に行わせることが可能となり、かつ、流動層式反応器を用いる場合に比べ、単位時間当たりの処理量が同じであれば、装置を小型化することが可能となった。また、フッ化剤の供給量を、フッ化反応に必要な量の１．３〜１．５倍にすることで、一旦PuF6となったものを固体のPuF４に変化させ、Uのフッ化物とPuのフッ化物を連続的に分離することが可能になった。
【００３３】
なお、本実施例では、制御手段７により、使用済核燃料の流量に応じてフッ化剤（フッ素ガス）の流量を制御するように構成したが、使用済核燃料の流量を一定に固定し、フッ化剤（フッ素ガス）の流量も使用済核燃料の流量により決まる一定量に固定すれば、制御手段７、流量検出手段８、流量調整手段９を設けなくともよい。
（実施例２）
本発明の実施例２を図２を参照して説明する。本実施例が実施例１と異なるのは、制御手段７、流量検出手段８、流量調整手段９が設けられておらず、炎式反応器２のフッ化反応領域２aとPuF6分解領域２bの間に、温度制御手段２０が設けられている点である。他の構成は前記実施例１と同じなので、同一の符号を付して説明を省略する。
【００３４】
温度制御手段２０は、炎式反応器２の軸線に直交するように炎式反応器２の断面全体に配置されたメッシュ状部材を含んで構成されたものであり、ここを通過する流体と熱交換して、通過する流体の温度を２００〜４００℃（４７３〜６７３°K）の範囲に維持するようになっている。もちろん、PuF6分解領域２bの雰囲気温度を２００〜４００℃（４７３〜６７３°K）の範囲に維持するものであれば、他の構成の熱交換手段でもよい。
【００３５】
本実施例では、フッ化反応領域２aでフッ化反応を行った使用済核燃料は、温度制御手段２０を経てPuF6分解領域２bに下降する。PuF6分解領域２bに下降したUF6およびPuF6を含む気体の温度は２００〜４００℃（４７３〜６７３°K）の範囲になっており、PuF6は固体のPuF４と気体のF２に分解する。UF6は２００〜４００℃（４７３〜６７３°K）の温度範囲でも安定して気体のままであるから、気体として気体分取り出し管路からUF6処理部６へ取り出され、固体のPuF４は、固形分取り出し管路からPuF４処理部３へ取り出される。
【００３６】
本実施例によっても、前記実施例１と同様に、フッ化工程に炎式反応器２を用いることにより、フッ化反応を連続的に行わせることが可能となり、かつ、流動層式反応器を用いる場合に比べ、単位時間当たりの処理量が同じであれば、装置を小型化することが可能となった。また、炎式反応器２のフッ化反応領域２aとPuF6分解領域２bの間に、温度制御手段２０を設けることで、一旦PuF6となったものを固体のPuF４に変化させ、Uのフッ化物とPuのフッ化物を連続的に分離することが可能になった。
【００３７】
なお、本実施例に前記実施例１と同じように、制御手段７、流量検出手段８、流量調整手段９を設け、炎式反応器に供給されるフッ化剤の量を、炎式反応器に供給される使用済核燃料のフッ化に必要な量の１．３〜１．５倍に制御すればさらに効果的である。もちろん、制御手段７、流量検出手段８、流量調整手段９を設けなくとも、炎式反応器に供給される使用済核燃料の流量を一定とし、炎式反応器に供給されるフッ化剤の量を前記一定流量の使用済核燃料のフッ化に必要な量の１．３〜１．５倍に固定するようにしてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１】本発明の実施例１に係る使用済核燃料再処理装置の要部構成を示す系統図である。
【図２】本発明の実施例２に係る使用済核燃料再処理装置の要部構成を示す系統図である。
【符号の説明】
【００３９】
１  使用済核燃料供給源
２  炎式反応器
２a  フッ化反応領域
２b  PuF6分解領域
３  PuF４処理部
４  Pu含有製品
５  フッ化剤供給源
６  UF6処理部
７  制御手段
８  流量検出手段
９  流量調整手段
１０  気体分取り出し管路
１１  固形分取り出し管路
２０  温度制御手段
【図１】
2005195498.tif 000003
【図２】
2005195498.tif 000004