(57)【要約】【課題】ＳｉＣ基反応焼結体からなる複数の部品ユニットを、反応焼結を利用した接合層を適用して接合するにあたって、反応焼結接合層の微構造などを制御することで、強度や耐久性などを向上させる。【解決手段】ＳｉＣ基反応焼結体からなる複数の部品ユニット２、３を、反応焼結接合層４を介して接合してなるＳｉＣ基接合部品１である。反応焼結接合層４は、平均結晶粒径が０．１〜３０μｍの範囲のＳｉＣ結晶粒（反応焼結ＳｉＣ）と、このＳｉＣ結晶粒の隙間にネットワーク状に連続して存在する遊離Ｓｉ相とから主として構成されており、この反応焼結接合層４の微構造に基づいて、高強度接合部品を再現性よく得ることが可能となる。【選択図】      図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化ケイ素基反応焼結体からなる複数の部品ユニットを、接合層を介して接合してなる炭化ケイ素基接合部品において、
前記接合層は、平均結晶粒径が０．１〜３０μｍの範囲の炭化ケイ素結晶粒と、前記炭化ケイ素結晶粒の隙間にネットワーク状に連続して存在するシリコン相とから主として構成されていることを特徴とする炭化ケイ素基接合部品。
【請求項２】
請求項１記載の炭化ケイ素基接合部品において、
前記接合層の厚さが１〜２００μｍの範囲であることを特徴とする炭化ケイ素基接合部品。
【請求項３】
請求項１または請求項２記載の炭化ケイ素基接合部品において、
前記接合層の気孔率が５％以下であることを特徴とする炭化ケイ素基接合部品。
【請求項４】
請求項１ないし請求項３のいずれか１項記載の炭化ケイ素基接合部品において、
前記接合層は前記シリコン相を５〜５０体積％の範囲で含有することを特徴とする炭化ケイ素基接合部品。
【請求項５】
請求項１ないし請求項４のいずれか１項記載の炭化ケイ素基接合部品において、
前記接合層は、前記複数の部品ユニットに対してそれぞれ接する側面層と、これら側面層間に位置する中央層との３層構造を有することを特徴とする炭化ケイ素基接合部品。
【請求項６】
請求項５記載の炭化ケイ素基接合部品において、
前記接合層における前記中央層の厚さが０．５〜１００μｍの範囲であることを特徴とする炭化ケイ素基接合部品。
【請求項７】
請求項５または請求項６記載の炭化ケイ素基接合部品において、
前記側面層は、前記中央層より前記シリコン相の含有比が高いことを特徴とする炭化ケイ素基接合部品。
【請求項８】
請求項１ないし請求項７のいずれか１項記載の炭化ケイ素基接合部品において、
前記接合部品の平均曲げ強度が１５０ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下であることを特徴とする炭化ケイ素基接合部品。
【請求項９】
炭化ケイ素基反応焼結体からなる複数の部品ユニットを接合して炭化ケイ素基接合部品を製造するにあたり、
前記複数の部品ユニットに対応する複数の成形体を作製する工程と、
前記複数の成形体を有機系接着剤で接着する工程と、
前記有機系接着剤による接着部を含めて、前記複数の成形体に溶融したシリコンを含浸させ、前記複数の成形体をそれぞれ反応焼結させて前記複数の部品ユニットとすると共に、前記複数の部品ユニット間を反応生成した炭化ケイ素結晶粒と前記炭化ケイ素結晶粒の隙間にネットワーク状に連続して存在するシリコン相とから主として構成される接合層で一体的に接合する工程と
を有することを特徴とする炭化ケイ素基接合部品の製造方法。
【請求項１０】
請求項９記載の炭化ケイ素基接合部品の製造方法において、
前記複数の成形体を接着した後に熱処理し、前記有機系接着剤による接着部を炭素を主体とする多孔質体とすることを特徴とする炭化ケイ素基接合部品の製造方法。
【請求項１１】
請求項９または請求項１０記載の炭化ケイ素基接合部品の製造方法において、
前記シリコンの含浸工程で、接着された前記複数の成形体を１４００℃以上の温度に加熱しつつ、前記成形体および前記接着部に減圧下または不活性雰囲気下で前記溶融したシリコンを含浸させることを特徴とする炭化ケイ素基接合部品の製造方法。
【請求項１２】
炭化ケイ素基反応焼結体からなる複数の部品ユニットを接合して炭化ケイ素基接合部品を製造するにあたり、
前記炭化ケイ素基反応焼結体からなる複数の部品ユニットの接合面に存在するシリコンをそれぞれ除去する工程と、
前記複数の部品ユニットの接合面間を有機系接着剤で接着する工程と、
前記有機系接着剤による接着部に溶融したシリコンを含浸させ、前記複数の部品ユニット間を反応生成した炭化ケイ素結晶粒と前記炭化ケイ素結晶粒の隙間にネットワーク状に連続して存在するシリコン相とから主として構成される接合層で一体的に接合する工程と
を有することを特徴とする炭化ケイ素基接合部品の製造方法。
【請求項１３】
請求項１２記載の炭化ケイ素基接合部品の製造方法において、
前記複数の部品ユニットを接着した後に熱処理し、前記有機系接着剤による接着部を炭素を主体とする多孔質体とすることを特徴とする炭化ケイ素基接合部品の製造方法。
【請求項１４】
請求項１２または請求項１３記載の炭化ケイ素基接合部品の製造方法において、
前記シリコンの含浸工程で、接着された前記複数の焼結体を１４００℃以上の温度に加熱しつつ、前記接着部に減圧下または不活性雰囲気下で前記溶融したシリコンを含浸させることを特徴とする炭化ケイ素基接合部品の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、強度などの機械的特性や熱伝導率などの熱的特性を改善した炭化ケイ素基接合部品とその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
炭化ケイ素（ＳｉＣ）セラミックスは、耐環境性、耐熱性、耐摩耗性、高剛性、高熱伝導性、低熱膨張性などの優れた特性を有することから、高温構造部材や耐摩耗性部材などとして使用されている。特に、近年ではＳｉＣセラミックスの特性を活かして、半導体製造装置用治具を始めとする半導体関連部品への実用化が進められている。さらに、原子力やガスタービンなどのエネルギー機器、ポンプ部品、メカニカルシール部品、摺動部品、熱交換器部品などの産業機器への適用化研究も進められている。
【０００３】
ＳｉＣセラミックスの製造方法としては、通常のセラミックス材料と同様な焼結助剤を用いた粉末焼結法の他に、反応焼結法が知られている。ＳｉＣの反応焼結法は、例えば骨材としてのＳｉＣ粉末と炭素粉末や樹脂などとの混合物を所望の形状に成形し、この成形体をケイ素の溶融温度以上に加熱しつつ、溶融したケイ素を含浸することにより行われる。ＳｉＣの反応焼結は炭素とケイ素の反応を伴う焼結法である。ＳｉＣ基反応焼結体は、粉末焼結法に比べて焼結温度が低く、また焼結時の寸法収縮が小さいために、ニアネットに作製して加工コストが低減できるというような利点を有する。
【０００４】
ところで、上述したようなＳｉＣ基反応焼結体を各種装置部品や部材などに適用するにあたって、大型構造物や複雑形状部品などについては一体の反応焼結体で作製することが困難な場合がある。このような場合には、複数のＳｉＣ基反応焼結体を部品ユニットとして用意し、これら部品ユニットを接合して大型構造物や複雑形状部品などを作製することが考えられる。セラミックス部材同士の接合方法としては、例えば活性金属を含有するろう材を用いた接合法や、セラミックス部材表面をメタライズした後にろう付けする方法などが知られているが、これらろう材を用いた接合法は接合層として金属層が残るため、接合部品の耐熱性が接合層（金属層）の耐熱温度によって制限されるというような難点がある。
【０００５】
一方、特許文献１にはＳｉＣ体（ＳｉＣ基焼結体、もしくはその前駆体としての成形体や仮焼体）と多孔質ＳｉＣ体（ＳｉＣの反応焼結工程における成形体、仮焼体、焼結体など）とを、ＳｉＣ微粉末を含有する熱硬化性樹脂からなるバインダ層を介して重ね合わせ、多孔質ＳｉＣ体の上面側から溶融シリコンを含浸することによって、ＳｉＣ体と多孔質ＳｉＣ体とを接合する方法が記載されている。この接合方法ではバインダ層中の炭素と溶融シリコンとを反応させることで、ＳｉＣ体と多孔質ＳｉＣ体とを反応焼結ＳｉＣ層で接合している。
【０００６】
しかしながら、上記した接合方法では樹脂バインダ中の炭素と多孔質ＳｉＣ体を介して含浸した溶融シリコンとを反応させているため、接合層におけるＳｉＣの反応生成過程を十分に制御することができず、接合層としての反応焼結ＳｉＣ層の微構造が不均一になったり、また反応焼結ＳｉＣ層に多量のポアが発生したり、さらに遊離シリコン層が接合層に生成するなどして、接合体の強度を十分に高めることができないという問題がある。さらに、接着層に樹脂バインダを使用した場合、溶融シリコンとの反応が不均一になりやすく、これによって遊離カーボンが残存しやすいという問題もある。このような遊離カーボンは接合強度の低下原因となる。
【０００７】
【特許文献１】特公平５−７９６３０号公報
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
上述したように、ＳｉＣ基反応焼結体は焼結時の寸法収縮が小さいために、ニアネットに作製して加工コストが低減できるなどの利点を有するものの、大型構造物や複雑形状部品については一体のＳｉＣ基反応焼結体では作製することが困難な場合がある。そこで、複数の部品ユニットを接合して大型構造物や複雑形状部品などを作製することが検討されているが、ろう材を用いた接合法は耐熱温度が接合層（金属層）によって制限されるという難点がある。一方、従来の反応焼結を利用した接合法は遊離シリコン層が接合層に生成したり、また反応焼結ＳｉＣ層（接合層）の微構造や密度などの制御が不十分であることから、高強度の接合部品を得るまでには至っていない。
【０００９】
本発明はこのような課題に対処するためになされたもので、反応焼結を利用した接合層の微構造などを制御することによって、強度などの機械的特性を再現性よく高めることを可能にした炭化ケイ素基接合部品とその製造方法を提供することを目的としている。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明の炭化ケイ素基接合部品は、炭化ケイ素基反応焼結体からなる複数の部品ユニットを、接合層を介して接合してなる炭化ケイ素基接合部品において、前記接合層は、平均結晶粒径が０．１〜３０μｍの範囲の炭化ケイ素結晶粒と、前記炭化ケイ素結晶粒の隙間にネットワーク状に連続して存在するシリコン相とから主として構成されていることを特徴としている。
【００１１】
本発明の炭化ケイ素基接合部品においては、炭化ケイ素結晶粒とその隙間にネットワーク状に連続して存在するシリコン相とから主として構成される接合層、すなわち反応焼結接合層で複数の部品ユニットを一体的に接合している。このような反応焼結接合層において、本発明では炭化ケイ素結晶粒やその隙間に存在するシリコン相の微構造、具体的には炭化ケイ素結晶粒の平均結晶粒径やシリコン相のネットワーク構造などを制御しているため、接合層自体の強度および部品ユニットに対する接合強度を再現性よく高めることができる。また、熱伝導率などの熱的特性も高めることができる。これらによって、優れた強度、耐久性、信頼性、熱的特性を有する炭化ケイ素基接合部品を提供することが可能となる。
【００１２】
本発明の第１の炭化ケイ素基接合部品の製造方法は、炭化ケイ素基反応焼結体からなる複数の部品ユニットを接合して炭化ケイ素基接合部品を製造するにあたり、前記複数の部品ユニットに対応する複数の成形体を作製する工程と、前記複数の成形体を有機系接着剤で接着する工程と、前記有機系接着剤による接着部を含めて、前記複数の成形体に溶融したシリコンを含浸させ、前記複数の成形体をそれぞれ反応焼結させて前記複数の部品ユニットとすると共に、前記複数の部品ユニット間を反応生成した炭化ケイ素結晶粒と前記炭化ケイ素結晶粒の隙間にネットワーク状に連続して存在するシリコン相とから主として構成される接合層で一体的に接合する工程とを有することを特徴としている。
【００１３】
また、第２の炭化ケイ素基接合部品の製造方法は、炭化ケイ素基反応焼結体からなる複数の部品ユニットを接合して炭化ケイ素基接合部品を製造するにあたり、前記炭化ケイ素基反応焼結体からなる複数の部品ユニットの接合面に存在するシリコンをそれぞれ除去する工程と、前記複数の部品ユニットの接合面間を有機系接着剤で接着する工程と、前記有機系接着剤による接着部に溶融したシリコンを含浸させ、前記複数の部品ユニット間を反応生成した炭化ケイ素結晶粒と前記炭化ケイ素結晶粒の隙間にネットワーク状に連続して存在するシリコン相とから主として構成される接合層で一体的に接合する工程とを有することを特徴としている。
【００１４】
本発明の炭化ケイ素基接合部品の製造方法においては、炭化ケイ素基反応焼結体からなる複数の部品ユニットを、成形体や焼結体の接着に用いた有機系接着剤層と溶融シリコンとの反応に基づく反応焼結接合層で接合一体化している。すなわち、炭化ケイ素基反応焼結体からなる複数の部品ユニットを、反応生成した炭化ケイ素結晶粒とその隙間にネットワーク状に連続して存在するシリコン相とで一体的に接合している。このような反応焼結接合層によれば、複数の部品ユニットを高強度に接合することができるため、大型構造物や複雑形状部品などを効率よく、かつ低コストで作製することが可能となる。また、熱伝導率などの熱的特性も高めることができる。
【００１５】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を実施するための形態について説明する。
図１は本発明の一実施形態による炭化ケイ素（ＳｉＣ）基接合部品の概略構造を模式的に示す断面図である。同図に示すＳｉＣ基接合部品１は、ＳｉＣ基反応焼結体からなる複数の部品ユニット、具体的には第１および第２の部品ユニット２、３を有している。これらＳｉＣ基反応焼結体からなる部品ユニット２、３は、接合層４を介して接合されており、これらによってＳｉＣ基接合部品１が構成されている。なお、ここでは２個の部品ユニット２、３を用いた接合部品１を示したが、接合部品１を構成する部品ユニットの数は２個に限られるものではなく、３個もしくはそれ以上であってもよい。
【００１６】
接合層４はＳｉＣの反応焼結を利用した反応焼結接合層であり、図２に微細構造を拡大して示すように、反応焼結により生成したＳｉＣ結晶粒５と、これらＳｉＣ結晶粒５の隙間にネットワーク状に連続して存在する遊離シリコン（Ｓｉ）相６とから主として構成されている。このような反応焼結接合層４は、反応焼結ＳｉＣ結晶粒５と遊離Ｓｉ相６とによる微構造を制御することで、接合層４自体の強度および部品ユニット２、３に対する接合強度、ひいては接合部品１としての強度を高めることを可能にしたものである。
【００１７】
ＳｉＣ結晶粒５の微構造については、平均結晶粒径が０．１〜３０μｍの範囲となるように粒子形状を制御する。ＳｉＣ結晶粒５の平均結晶粒径が３０μｍを超えると反応焼結接合層４自体の強度などが低下し、部品ユニット２、３間の強度を十分に発現させることができない。一方、ＳｉＣ結晶粒５の平均結晶粒径が０．１μｍ未満であると、製造プロセスの観点から遊離Ｓｉ相６をネットワーク状に存在させた微構造を安定して得ることができないため、接合部品１の歩留りが低下したり、また接合部品１の信頼性や耐久性が不足することになる。
【００１８】
上述したような反応焼結ＳｉＣ結晶粒５の平均結晶粒径は０．５〜１０μｍの範囲に制御することがより好ましい。なお、ＳｉＣ結晶粒５の平均結晶粒径は、接合層４の任意の断面を鏡面仕上げした後、光学顕微鏡（金属顕微鏡）または電子顕微鏡を用いて組織観察を行い、この拡大組織写真を画像処理することにより求めた値とする。
【００１９】
ＳｉＣ結晶粒５の隙間に存在する遊離Ｓｉ相６の微構造については、連続したネットワーク構造を有することが重要である。この遊離Ｓｉ相６のネットワーク構造が分断されると比較的多量の気孔の発生などを招き、反応焼結接合層４の強度が低下する。言い換えると、反応焼結接合層４はＳｉＣ結晶粒５の隙間に遊離Ｓｉ相６を連続して存在させることで緻密な反応焼結層とされている。反応焼結接合層４の気孔率は、例えば５％以下であることが好ましい。気孔率が５％を超えると、部品ユニット２、３間の接合強度が十分に発現しないため、例えば構造材料に求められる特性を十分に得ることはできない。
【００２０】
また、反応焼結接合層４における遊離Ｓｉ相６の含有量は５〜５０体積％の範囲とすることが好ましい。遊離Ｓｉ相６の含有量が５重量％未満であると、ネットワーク構造が分断されやすくなる。接合層４中の遊離Ｓｉ相６の含有量が５０体積％を超えるということは、破壊の起点となりやすい遊離Ｓｉ相６の増加を意味する。これらによって、遊離Ｓｉ相６の含有量が５〜５０体積％の範囲を外れると、接合層４自体の強度や部品ユニット２、３間の接合強度が低下しやすくなる。遊離Ｓｉ相６の含有量は１０〜４０体積％の範囲とすることが望ましい。なお、遊離Ｓｉ相５の含有量は組織観察写真の画像処理結果と密度から、ＳｉおよびＳｉＣの理論密度に基づいて算出するものとする。
【００２１】
このような反応焼結接合層４の厚さ（平均厚さ）は１〜２００μｍの範囲とすることが好ましい。厚さが１μｍ未満の反応焼結接合層４は、接合されていない箇所が発生するなどして製造プロセス上作製が困難であると共に、反応焼結接合層４自体の強度、ひいては接合部品１の信頼性や耐久性も低下する。一方、反応焼結接合層４の厚さが２００μｍを超えると、接合部品１の強度の低下要因となる。反応焼結接合層４の厚さは３〜１２０μｍの範囲とすることがより好ましい。
【００２２】
さらに、反応焼結接合層４は図３に示すような３層構造を有していることが好ましい。図３に示す反応焼結接合層４は、各部品ユニット（ＳｉＣ基反応焼結体）２、３に接する層（側面層）１１、１２と、これら側面層１１、１２の中央部に位置する層（中央層）１３とを具備している。側面層１１、１２は中央層１３より部品ユニット２、３を構成するＳｉＣ基反応焼結体に近い構造を有している。また、中央層１３の厚さは０．５〜１００μｍの範囲とすることが好ましい。このような３層構造の反応焼結接合層４を部品ユニット２、３間に介在させることによって、接合部品１の信頼性や耐久性をさらに高めることができる。
【００２３】
上記した３層構造の反応焼結接合層４における側面層１１、１２と中央層１３の組成に関しては、側面層１１、１２の遊離Ｓｉの含有量比が中央層１３のそれより高いことが好ましい。具体的には、側面層１１、１２は中央層１３より遊離Ｓｉの含有量比が１０〜７０％高いことが好ましい。このように、側面層１１、１２の遊離Ｓｉの含有量比を中央層１３より高くすることによって、接合部品１の信頼性や耐久性をより一層高めることができる。このような３層構造の反応焼結接合層４は、有機系接着剤で接着した後の熱処理条件などに基づいて、炭素を主体とする多孔質体の構造などを制御することにより得ることができる。
【００２４】
この実施形態のＳｉＣ基接合部品１は、反応焼結接合層４の微構造、具体的には反応焼結接合層４を構成する反応焼結ＳｉＣ結晶粒５の平均結晶粒径、ＳｉＣ結晶粒５の隙間に存在する遊離Ｓｉ相６の状態や含有量、さらには反応焼結接合層４の構造などを制御しているため、反応焼結接合層４自体の強度を高めることができると共に、反応焼結接合層４による部品ユニット２、３間の接合強度を向上させることが可能となる。これらによって、高強度の接合部品１を再現性よく提供することができる。さらに、反応焼結接合層４は部品ユニット２、３を構成するＳｉＣ基反応焼結体と同様な構成を有しているため、接合部品１の耐熱温度が接合層４で制限されるようなこともない。また、熱伝導率などの熱的特性も高めることができる。
【００２５】
そして、ＳｉＣ基反応焼結体からなる部品ユニット２、３の形状を作製が容易な形状とし、予めそのような形状に作製した部品ユニット２、３を、反応焼結接合層４で一体的に接合することによって、ＳｉＣ基接合部品１として大型構造物や複雑形状部品などを得ることができる。このようなＳｉＣ基接合部品１は、部品ユニット２、３を構成するＳｉＣ基反応焼結体の利点と、接合体として利点を併せ持ち、かつ反応焼結接合層４に基づいて高強度化（高接合強度化）することを可能にしたものである。
【００２６】
なお、部品ユニット２、３を構成するＳｉＣ基反応焼結体は特に限定されるものではなく、各種の反応焼結法で作製したＳｉＣ基焼結体を適用することができる。ただし、ＳｉＣ基反応焼結体自体の強度も接合部品１の強度に影響を及ぼすことから、例えば曲げ強度が５００ＭＰａ以上、破壊靭性値が３ＭＰａ／ｍ１／２以上というような機械的特性を有するＳｉＣ基反応焼結体を使用することが好ましい。
【００２７】
このような機械的特性を有するＳｉＣ基反応焼結体は、例えば骨材として配合され、平均結晶粒径が０．１〜１０μｍの範囲のＳｉＣ結晶粒と、反応焼結ＳｉＣに基づくと共に、平均結晶粒径が０．０１〜２μｍの範囲のＳｉＣ結晶粒とでＳｉＣマトリックスを構成し、このＳｉＣマトリックスのＳｉＣ結晶粒の隙間に遊離Ｓｉ相を例えば５〜５０体積％（より好ましくは５〜３０体積％）の範囲でネットワーク状に連続して存在させることにより得られる。適量の遊離Ｓｉ相で緻密化されていると共に、ネットワーク構造の遊離Ｓｉ相をＳｉＣ結晶粒の隙間に微細かつ均質に存在させ、かつＳｉＣ結晶粒の平均結晶粒径を適度な範囲に制御したＳｉＣ基反応焼結体によれば、良好な強度や破壊靭性値などが得られる。
【００２８】
上述したように、本発明のＳｉＣ基接合部品１によれば、より複雑な形状の部品や大型の構造物を一体的に作製することができ、さらにはそのような部品や構造物の強度を高めることが可能となる。これは、複雑形状部品や大型構造物の作製コストの低減や作製効率の向上、さらには信頼性や耐久性などの向上に大きく寄与するものである。加えて、熱伝導率などの熱的特性も高めることができる。ＳｉＣ基接合部品１の典型的な強度は、例えば平均曲げ強度で１５０ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下である。また、反応焼結接合層４の典型的な硬度はＨｖ１２００以上Ｈｖ２２００以下、ヤング率は３００ＧＰａ以上４２０ＧＰａ以下である。
【００２９】
この実施形態のＳｉＣ基接合部品１は、半導体製造装置用治具、半導体関連部品（ヒートシンクやダミーウエハなど）、ガスタービン用高温構造部材、宇宙および航空用構造部材、メカニカルシール部材、ブレーキ用部材、摺動部品、ミラー部品、ポンプ部品、熱交換器部品、化学プラント要素部品などの各種装置部品や装置部材などに好適に用いられるものである。特に、ＳｉＣ基接合部品１は高強度を有することから、強度が求められる装置部品や部材に適用することが可能となる。これは安価なＳｉＣ基反応焼結体の適用範囲、適用分野などの拡大に大きく寄与するものである。
【００３０】
この実施形態のＳｉＣ基接合部品１は、例えば以下のようにして作製される。ここで、反応焼結を適用した接合部品１の製造方法は、部品ユニットを成形体（例えばＳｉＣとカーボンとの混合物からなる成形体）の段階で接合する方法（第１の製造方法）と、部品ユニットを焼結体とした後に接合する方法（第２の製造方法）とに大別される。まず、部品ユニットを成形体の段階で接合する第１の製造方法について、図４を参照して説明する。
【００３１】
すなわち、図４（ａ）に示すように、２個もしくはそれ以上の成形体２１を用意する。成形体２１はＳｉＣ基反応焼結体の基礎となるものであって、例えばＳｉＣ粉末とカーボン粉末との混合物、さらに必要に応じて有機バインダや有機溶媒などを添加、混合した混合物やスラリーなどを、所望の形状に例えば加圧成形した成形体が用いられる。成形体２１におけるＳｉＣ粉末とカーボン粉末との配合比は、質量比で１０：１〜１０：１０の範囲とすることが好ましく、さらには１０：３〜１０：５の範囲とすることが望ましい。なお、カーボン粉末に代えて樹脂などを使用することもできる。
【００３２】
ＳｉＣ粉末とカーボン粉末などとの混合物は、例えば粉体加圧成形や圧力鋳込み成形などを適用して所望形状に成形される。粉体加圧成形を適用する場合の圧力は０．５〜２ＭＰａ程度とすることが好ましい。粉体の加圧成形には金型プレス、ラバープレス、冷間等方圧プレスなどを使用することができる。圧力鋳込み成形を適用する場合には、混合物を水または有機系溶媒に分散させてスラリーを作製し、このスラリーを成形型内に圧力を加えつつ鋳込んで所望形状に成形する。鋳込み時の圧力は０．５〜１０ＭＰａ程度とすることが好ましい。このような加圧成形を適用することで、適度な密度（粉体の充填状態）を有する成形体が得られる。
【００３３】
次に、図４（ｂ）に示すように、２個の成形体２１を有機系接着剤２２で接着する。有機系接着剤２２は特に限定されるものではなく、熱処理後にカーボンが残留するものであれば種々の接着剤を使用することができる。次いで、図４（ｃ）に示すように、熱処理を施して有機系接着剤２２をカーボンを主体とする多孔質体２３とする。すなわち、カーボンを主成分とする多孔質体２３で２個の成形体２１を繋げた予備接合体２４を作製する。
【００３４】
接合部を構成する多孔質体２３の気孔率は２０〜７０％の範囲とすることが好ましい。多孔質体２３の気孔率が２０％未満であるとＳｉＣ生成時の体積膨張分のため、溶融Ｓｉの含浸量が不十分になるなどして、遊離炭素が残存しやすくなる。遊離炭素は接合層４自体の強度や接合強度の低下要因となる。一方、多孔質体２３の気孔率が７０％を超えると、溶融Ｓｉの含浸工程後に遊離Ｓｉ相として存在するＳｉ量が多くなりすぎて、やはり接合層４自体の強度や接合強度が低下するおそれがある。
【００３５】
上述したような予備接合体２４をＳｉの融点以上の温度、具体的には１４００℃以上の温度に加熱し、この加熱状態の予備接合体２４に対して溶融Ｓｉを含浸する。溶融Ｓｉの含浸は、例えば減圧下または不活性雰囲気下で実施する。成形体２１の大きさにもよるが、溶融Ｓｉの含浸は迅速（秒の単位）に行われ、次いで溶融Ｓｉとカーボン粉末との反応も迅速（分の単位）に行われる。このような溶融Ｓｉの含浸工程において、２個の成形体２１はそれぞれ反応焼結されると同時に、接合部の多孔質体２３も反応焼結される。
【００３６】
すなわち、成形体２１中のカーボンおよび接合部の多孔質体２３を構成するカーボンは、それぞれ高温下で溶融Ｓｉと接触して反応し、例えば成形体２１中の骨材ＳｉＣより平均結晶粒径が小さいＳｉＣを生成する。成形体２１部分においては、骨材ＳｉＣと反応焼結ＳｉＣの結晶粒の隙間に、反応に関与しなかったＳｉが遊離Ｓｉ相としてネットワーク状に連続して存在するＳｉＣ基反応焼結体が形成される。接合部においては、反応焼結ＳｉＣ結晶粒の隙間に遊離Ｓｉ相がネットワーク状に連続して存在する反応焼結接合層４が形成される。この反応焼結接合層４の形成と同時に、２個のＳｉＣ基反応焼結体が一体的に接合される。
【００３７】
このようにして、図４（ｄ）に示すように、２個のＳｉＣ基反応焼結体２５が反応焼結接合層４で接合一体化された接合体２６が得られる。接合体２６は機械加工などによる最終加工が施されてＳｉＣ基接合部品となる。なお、上述したような反応焼結工程によれば、成形体からの焼結収縮を極めて小さくすることができる。例えば、焼結時の収縮量を±３％以内、さらには±１％以内とすることができる。このように、焼結時の収縮量を大幅に小さくすることによって、最終寸法への加工コストを削減することが可能となる。
【００３８】
次に、焼結体を接合する第２の製造方法について、図５を参照して説明する。まず、図５（ａ）に示すように、２個もしくはそれ以上のＳｉＣ基反応焼結体２８を用意する。ＳｉＣ基反応焼結体２８には、上述した第１の製造方法における成形体の作製工程、成形体への溶融Ｓｉの含浸工程などを経て作製された焼結体を適用することができる。ただし、他の反応焼結工程で作製したＳｉＣ基反応焼結体であっても同様に使用することが可能である。
【００３９】
２個のＳｉＣ基反応焼結体２８については、予め接合面２９に存在するＳｉを熱処理や薬品処理で除去しておく。このように、ＳｉＣ基反応焼結体２８の接合面２９に存在するＳｉを予め除去しておくことによって、溶融Ｓｉの含浸工程で作製される最終的な反応焼結接合層４とＳｉＣ基反応焼結体２８との密着性、さらには接合強度を高めることが可能となる。
【００４０】
次いで、図５（ｂ）に示すように、２個のＳｉＣ基反応焼結体２８を有機系接着剤２２で接着する。有機系接着剤２２は第１の方法と同様にして多孔質体２３とする。このようにして、図５（ｃ）に示すように、カーボンを主体とする多孔質体２３で２個のＳｉＣ基反応焼結体２８を繋げた予備接合体２４を作製する。接合部を構成する多孔質体２３の気孔率は、第１の製造方法と同様に２０〜７０％の範囲とすることが好ましい。
【００４１】
上述したような予備接合体２４をＳｉの融点以上の温度に加熱し、この加熱状態の予備接合体２４に対して溶融Ｓｉを含浸する。溶融Ｓｉは特に接合部の多孔質体２３に対して含浸する。この溶融Ｓｉの含浸工程において、接合部の多孔質体２３を反応焼結させると同時に、２個のＳｉＣ基反応焼結体２８を一体的に接合する。すなわち、接合部の多孔質体２３を構成するカーボンは、高温下で溶融Ｓｉと反応してＳｉＣを生成し、さらにこのＳｉＣ結晶粒の隙間に遊離Ｓｉ相がネットワーク状に連続して存在する。
【００４２】
このようにして反応焼結接合層４が形成されると同時に、２個のＳｉＣ基反応焼結体２８が一体的に接合される。すなわち、図５（ｄ）に示すように、２個のＳｉＣ基反応焼結体２８が反応焼結接合層４で接合一体化された接合体２６が得られる。２個のＳｉＣ基反応焼結体２８はそれぞれ部品ユニットを構成するものである。接合体２６は機械加工などによる最終加工が施されてＳｉＣ基接合部品となる。反応焼結接合層４はそれ自体の強度に優れると共に、ＳｉＣ基反応焼結体２８に対する接合強度も優れることから、２個のＳｉＣ基反応焼結体２８を高強度に接合することが可能となる。
【００４３】
上述したようＳｉＣ基接合部品の製造方法においては、ＳｉＣ基反応焼結体からなる複数の部品ユニットを、成形体２１や焼結体２８の接着に用いた有機系接着剤層２２と溶融Ｓｉとの反応に基づく反応焼結接合層４で接合一体化している。反応焼結接合層４は図２に示したように反応焼結ＳｉＣ結晶粒５とその隙間にネットワーク状に連続して存在するＳｉ相６とから構成されており、複数の部品ユニット間の高強度接合を実現するものである。従って、このような反応焼結接合層４を利用した接合部品の製造方法によれば、大型構造物や複雑形状部品などを効率よくかつ低コストで作製することが可能となる。なお、ここで言う部品とは、複数集まって全体を構成する、普通の意味での部品のほかに、装置などに付属的に用いられる治具、部材、あるいは装飾品なども含むものである。
【００４４】
【実施例】
次に、本発明の具体的な実施例およびその評価結果について述べる。
【００４５】
実施例１
平均粒子径が０．５μｍの炭化ケイ素（α−ＳｉＣ）粉末と、平均粒子径が０．０１μｍのカーボン粉末（カーボンブラック）とを、質量比で１０：３（＝ＳｉＣ：Ｃ）となるように混合した。さらに、この混合粉末を適当量の有機バインダと共に混合した後、溶媒中に分散させてスラリーを調製した。次いで、圧力鋳込み成形機を用いて、スラリーを成形型内に１ＭＰａの圧力で加圧しながら充填した。このようにして、所定の成形体密度を有する板状成形体を２個作製した。
【００４６】
次に、上記した２個の板状成形体を自然乾燥した後、有機系接着剤で接着した。この接着物を不活性ガス雰囲気中にて１００〜７００℃の温度で加熱・保持し、有機系接着剤層をカーボンが主体の多孔質体とした。多孔質体の気孔率は３０〜６０％であった。この多孔質体で２個の板状成形体を繋げた予備接合体を、減圧下または不活性ガス雰囲気中にて１４００℃以上の温度に加熱し、この加熱状態を維持した成形体および接合層（多孔質体）に溶融したシリコンを含浸した。
【００４７】
この溶融シリコンの含浸工程において、２個の板状成形体をそれぞれ反応焼結させてＳｉＣ基反応焼結体とすると同時に、これらＳｉＣ基反応焼結体を反応焼結接合層で接合した接合体を得た。このような接合体を製造条件を変えて複数作製した。得られた接合体について、反応焼結接合層の微構造を電子顕微鏡で観察したところ、接合層は多孔質体のカーボンと溶融シリコンとが反応して生成したＳｉＣ結晶粒と、その隙間にネットワーク状に連続して存在する遊離Ｓｉ相とで構成されていることが確認された。
【００４８】
上述した各接合体において、反応焼結接合層におけるＳｉＣ結晶粒の平均結晶粒径は０．５〜２０μｍ、気孔率は０〜２０％、Ｓｉ含有量は１０〜４０体積％、平均厚さは１０〜１２０μｍであった。これらの接合体の表面を研磨加工した後、後述する特性評価に供した。
【００４９】
実施例２
平均粒子径が０．２μｍの炭化ケイ素（α−ＳｉＣ）粉末と、平均粒子径が０．０１μｍのカーボン粉末（カーボンブラック）とを、質量比で１０：２（＝ＳｉＣ：Ｃ）となるように混合した。さらに、この混合粉末を適当量の有機バインダと共に混合して造粒粉末を作製した。次いで、上記造粒粉末を成形型に充填した後、加圧成形機を用いて２ＭＰａの圧力で加圧成形した。このようにして、所定の成形体密度を有する板状成形体を２個作製した。
【００５０】
次に、上記した２個の成形体を不活性ガス雰囲気中にて６００℃の温度で加熱・保持し、有機バインダを除去（脱脂）した。この脱脂後の成形体を、減圧下または不活性ガス雰囲気中にて１４００℃以上の温度に加熱し、この加熱状態を維持した成形体に溶融したシリコンを含浸させた。この溶融シリコンの含浸工程で成形体を反応焼結させることによって、２個のＳｉＣ基反応焼結体を得た。
【００５１】
得られた２個のＳｉＣ基反応焼結体の接合面に酸（フッ硝酸）処理を施して、接合面のＳｉを除去した。次いで、これら２個のＳｉＣ基反応焼結体の接合面を有機系接着剤で接着した。この接着物を不活性ガス雰囲気中にて１００〜７００℃の温度で加熱・保持し、有機系接着剤をカーボンが主体の多孔質体（気孔率＝３０〜６０％）とした。この多孔質体で２個のＳｉＣ基反応焼結体を繋げた予備接合体を、減圧下または不活性ガス雰囲気中にて１４００℃以上の温度に加熱し、この加熱状態を維持した接合体に溶融したシリコンを含浸した。
【００５２】
この溶融シリコンの含浸工程において、２個のＳｉＣ基反応焼結体を反応焼結接合層で接合した接合体を得た。このような接合体を製造条件を変えて複数作製した。得られた接合体について、反応焼結接合層の微構造を電子顕微鏡で観察したところ、接合層は多孔質体のカーボンと溶融シリコンとが反応して生成したＳｉＣ結晶粒と、その隙間にネットワーク状に連続して存在する遊離Ｓｉ相とで構成されていることが確認された。
【００５３】
上述した各接合体において、反応焼結接合層におけるＳｉＣ結晶粒の平均結晶粒径は０．５〜２０μｍ、気孔率は０．５〜３％、Ｓｉ含有量は１０〜４０体積％、平均厚さは１０〜１２０μｍであった。これらの接合体の表面を研磨加工した後、後述する特性評価に供した。
【００５４】
比較例１
実施例１と同様にして作製した２個の成形体を自然乾燥した後、不活性ガス雰囲気中にて６００℃の温度で加熱・保持し、有機バインダを除去（脱脂）した。これら２個の成形体の間に金属Ｓｉ箔を挟んで密着させた状態で固定した後、減圧下または不活性ガス雰囲気中にて１４００℃以上の温度に加熱し、この加熱状態を維持しつつ溶融したシリコンを含浸した。
【００５５】
この溶融シリコンの含浸工程において、２個の成形体をそれぞれ反応焼結させてＳｉＣ基反応焼結体とすると共に、これら２個のＳｉＣ基反応焼結体を接合した接合体を得た。このような接合体を複数作製した。得られた接合体において、２個のＳｉＣ基反応焼結体はＳｉ相で接合されていることが確認された。これら接合体の表面を研磨加工した後、後述する特性評価に供した。
【００５６】
比較例２
実施例１と同様にして作製した２個の成形体を自然乾燥し、これら成形体の間にポリカルボシラン（有機ケイ素樹脂）を挟んで密着させて固定した後、不活性ガス雰囲気中にて１０００℃の温度で加熱・保持して有機バインダを除去した。ここで、接着部分はＳｉＣが主体の多孔質体となっていた。このＳｉＣ多孔質体で接着した２個の成形体を減圧下または不活性ガス雰囲気中にて１４００℃以上の温度に加熱し、この加熱状態を維持しつつ溶融したシリコンを含浸した。
【００５７】
この溶融シリコンの含浸工程において、２個の成形体をそれぞれ反応焼結させてＳｉＣ基反応焼結体とすると共に、これら２個のＳｉＣ基反応焼結体を接合した接合体を得た。このような接合体を複数作製した。得られた接合体において、２個のＳｉＣ基反応焼結体はＳｉが充填されたＳｉＣ多孔質体で接合されていることが確認された。これらの接合体の表面を研磨加工した後、後述する特性評価に供した。
【００５８】
比較例３
実施例１と同様にして作製した２個の成形体を自然乾燥した後、不活性ガス雰囲気中にて５００℃の温度で加熱・保持して有機バインダを除去した。次いで、各成形体を減圧下または不活性ガス雰囲気中にて１４００℃以上の温度に加熱し、この加熱状態を維持しつつ溶融したシリコンを含浸して反応焼結させた。
【００５９】
得られた２個のＳｉＣ基反応焼結体の接合面に、酸化物セラミックスの原料粉末からなるスラリーを塗布し、この塗布層を介してＳｉＣ基反応焼結体同士を接着・固定した。この状態で加圧しながら１０００℃に加熱して、接合面の酸化物セラミックスを焼結させて接合した。このような接合体を複数作製した。得られた接合体において、２個のＳｉＣ基反応焼結体は酸化物セラミックス層を介して接合されていることが確認された。これら接合体の表面を研磨加工した後、後述する特性評価に供した。
【００６０】
上述した実施例１〜２および比較例１〜３による各ＳｉＣ基反応焼結体の接合体の機械的特性および熱的特性を以下のようにして測定した。すなわち、まず各接合体から幅４ｍｍ×厚さ３ｍｍ×長さ４０ｍｍの曲げ試験片を加工した。この際、接合面が試験片の長手方向に対して垂直方向になると共に、接合層が試験片の中央に位置するようにした。この曲げ試験片を用いて、スパン３０ｍｍ、ヘッドスピード０．５ｍｍ／ｍｉｎの条件下で３点曲げ試験（室温）で行った。その結果を表１および図６に示す。なお、曲げ試験の測定結果は各例の接合体における最大値と最小値を示す。
【００６１】
さらに、各接合体から直径１０ｍｍ×厚さ２ｍｍの熱伝導率測定試験片を加工した。この際、接合面が直径１０ｍｍの面と平行になると共に、接合層が試験片の中央に位置するようにした。このような熱伝導率測定試験片を用いて、ファインセラミックスのレーザフラッシュ法による熱拡散率・比熱容量・熱伝導率試験方法（ＪＩＳ  Ｒ  １６１１）に準拠して、熱伝導率を室温で測定した。その結果を表１および図７に示す。なお、熱伝導率の測定結果は各例の接合体における最大値と最小値を示す。
【００６２】
【表１】
2005022905.tif 000003
【００６３】
表１、図６および図７から明らかなように、実施例１および実施例２の接合方法で作製した接合体は曲げ強度の値にばらつきがあるものの、比較例１〜３による接合体に比べて曲げ強度の値が大幅に向上していることが分かる。また、実施例１および実施例２の接合方法で作製した接合体は、母材と同等の高い熱伝導率を示しているのに対して、比較例１〜３による接合体は熱伝導率が接合部で大幅に低下することが分かる。なお、実施例１および実施例２における曲げ強度値のばらつきは、接合層における微構造の状態などが影響しているものと考えられる。以下の実施例においては、接合層の微構造と曲げ強度との関係を調べた結果について述べる。
【００６４】
実施例３〜７、比較例４〜５
平均粒子径が２μｍの炭化ケイ素（α−ＳｉＣ）粉末と、平均粒子径が０．５μｍのカーボン粉末（カーボンブラック）とを、質量比で１０：３（＝ＳｉＣ：Ｃ）となるように混合した。さらに、この混合粉末を適当量の有機バインダと共に混合した後、溶媒中に分散させてスラリーを調製した。次いで、圧力鋳込み成形機を用いて、スラリーを成形型内に０．５ＭＰａの圧力で加圧しながら充填した。このようにして、所定の成形体密度を有する板状成形体を作製した。
【００６５】
次に、上記した板状成形体を自然乾燥した後、２個の板状成形体を有機系接着剤で接着した。この接着物を不活性ガス雰囲気中にて１００〜６００℃の温度で加熱・保持し、有機バインダを脱脂すると共に、有機系接着剤層をカーボンが主体の多孔質体とした。この際、有機系接着剤の濃度や塗布方法を調節して、接着層の厚さが異なる試料を複数作製した。これらの予備接合体を減圧下または不活性ガス雰囲気中にて１４００℃以上の温度に加熱し、この加熱状態を維持した成形体および接合層（多孔質体）に溶融したシリコンを含浸した。
【００６６】
溶融シリコンの含浸工程において、それぞれ２個の板状成形体をそれぞれ反応焼結させてＳｉＣ基反応焼結体とする同時に、これらＳｉＣ基反応焼結体を反応焼結接合層で接合した接合体を得た。得られた各接合体について、反応焼結接合層を構成するＳｉＣ結晶粒の平均結晶粒径を測定した。さらに、各接合体の曲げ強度を、実施例１と同様にして測定した。その結果を表２および図８に示す。なお、表２中の比較例は反応焼結ＳｉＣ結晶粒の平均結晶粒径を本発明の範囲外としたものであり、本発明との比較のために示したものである。
【００６７】
【表２】
2005022905.tif 000004
【００６８】
表２および図８から明らかなように、反応焼結接合層を構成するＳｉＣ結晶粒の平均結晶粒径を１〜３０μｍの範囲に制御した場合に、優れた強度を有する接合体が得られることが分かる。これらの接合層において、反応焼結ＳｉＣ結晶粒の隙間にはネットワーク構造のＳｉ相が連続して存在していた。なお、反応焼結ＳｉＣ結晶粒の平均結晶粒径と強度との関係は、ＳｉＣ基反応焼結体を接着した後に溶融シリコンを含浸した場合においても同様な傾向を示した。
【００６９】
実施例８〜１４
平均粒子径が１．２μｍの炭化ケイ素（α−ＳｉＣ）粉末と、平均粒子径が０．０５μｍのカーボン粉末（カーボンブラック）とを、質量比で１０：５（＝ＳｉＣ：Ｃ）となるように混合した。さらに、この混合粉末を適当量の有機バインダと共に混合した後、溶媒中に分散させてスラリーを調製した。次いで、圧力鋳込み成形機を用いて、スラリーを成形型内に２ＭＰａの圧力で加圧しながら充填した。このようにして、所定の成形体密度を有する板状成形体を作製した。
【００７０】
次に、上記した板状成形体を自然乾燥した後、２個の板状成形体を有機系接着剤で接着した。この接着物を不活性ガス雰囲気中にて４００℃の温度で加熱・保持し、有機バインダを脱脂すると共に、有機系接着剤層をカーボンが主体の多孔質体とした。この際、有機系接着剤の濃度や塗布方法を調節して、接着層の厚さが異なる試料を複数作製した。これらの予備接合体を減圧下または不活性ガス雰囲気中にて１４００℃以上の温度に加熱し、この加熱状態を維持した成形体および接合層（多孔質体）に溶融したシリコンを含浸した。
【００７１】
溶融シリコンの含浸工程において、それぞれ２個の板状成形体をそれぞれ反応焼結させてＳｉＣ基反応焼結体とする同時に、これらＳｉＣ基反応焼結体を反応焼結接合層で接合した接合体を得た。得られた各接合体について、反応焼結接合層の平均厚さを測定した。さらに、各接合体の曲げ強度を、実施例１と同様にして測定した。その結果を表３および図９に示す。
【００７２】
【表３】
2005022905.tif 000005
【００７３】
表３および図９から明らかなように、反応焼結接合層の厚さが１〜２００μｍの範囲の場合に、優れた強度を有する接合体が再現性よく得られることが分かる。なお、これらの接合層は反応焼結ＳｉＣ結晶粒とその隙間に存在するネットワーク構造のＳｉ相とから構成されていた。反応焼結接合層の厚さと強度との関係は、ＳｉＣ基反応焼結体を接着した後に溶融シリコンを含浸した場合においても同様な傾向を示した。
【００７４】
実施例１５〜１８
平均粒子径が５μｍの炭化ケイ素（α−ＳｉＣ）粉末と、平均粒子径が０．５μｍのカーボン粉末（カーボンブラック）とを、質量比で１０：４（＝ＳｉＣ：Ｃ）となるように混合した。さらに、この混合粉末を適当量の有機バインダと共に混合した後、溶媒中に分散させてスラリーを調製した。次いで、圧力鋳込み成形機を用いて、スラリーを成形型内に１．５ＭＰａの圧力で加圧しながら充填した。このようにして、所定の成形体密度を有する板状成形体を作製した。
【００７５】
次に、上記した板状成形体を自然乾燥した後、２個の板状成形体を有機系接着剤で接着した。この接着物を不活性ガス雰囲気中にて１００〜６００℃の温度で加熱・保持し、有機バインダを脱脂すると共に、有機系接着剤層をカーボンが主体の多孔質体とした。この際、有機系接着剤の濃度や塗布方法を調節して、接着層の厚さが異なる試料を複数作製した。これらの予備接合体を減圧下または不活性ガス雰囲気中にて１４００℃以上の温度に加熱し、この加熱状態を維持した成形体および接合層（多孔質体）に溶融したシリコンを含浸した。
【００７６】
溶融シリコンの含浸工程において、それぞれ２個の板状成形体をそれぞれ反応焼結させてＳｉＣ基反応焼結体とする同時に、これらＳｉＣ基反応焼結体を反応焼結接合層で接合した接合体を得た。得られた各接合体について、反応焼結接合層の気孔率を測定した。さらに、各接合体の曲げ強度を、実施例１と同様にして測定した。その結果を表４および図１０に示す。
【００７７】
【表４】
2005022905.tif 000006
【００７８】
表４および図１０から明らかなように、反応焼結接合層の気孔率が５％以下の場合、特に気孔率が２％以下の場合に、優れた強度を有する接合体が再現性よく得られることが分かる。なお、これらの接合層は反応焼結ＳｉＣ結晶粒とその隙間に存在するネットワーク構造のＳｉ相とから構成されていた。反応焼結接合層の気孔率と強度との関係は、ＳｉＣ基反応焼結体を接着した後に溶融シリコンを含浸した場合においても同様な傾向を示した。
【００７９】
実施例１９〜２３
平均粒子径が５μｍの炭化ケイ素（α−ＳｉＣ）粉末と、平均粒子径が１μｍのカーボン粉末（カーボンブラック）とを、質量比で１０：２（＝ＳｉＣ：Ｃ）となるように混合した。さらに、この混合粉末を適当量の有機バインダと共に混合した後、溶媒中に分散させてスラリーを調製した。次いで、圧力鋳込み成形機を用いて、スラリーを成形型内に５ＭＰａの圧力で加圧しながら充填した。このようにして、所定の成形体密度を有する板状成形体を作製した。
【００８０】
次に、上記した板状成形体を自然乾燥した後、２個の板状成形体を有機系接着剤で接着した。この接着物を不活性ガス雰囲気中にて４００℃の温度で加熱・保持し、有機バインダを脱脂すると共に、有機系接着剤層をカーボンが主体の多孔質体とした。この際、有機系接着剤の濃度を調節して、接着剤の塗布濃度が異なる試料を複数作製した。これらの予備接合体を減圧下または不活性ガス雰囲気中にて１４００℃以上の温度に加熱し、この加熱状態を維持した成形体および接合層（多孔質体）に溶融したシリコンを含浸した。
【００８１】
溶融シリコンの含浸工程において、それぞれ２個の板状成形体をそれぞれ反応焼結させてＳｉＣ基反応焼結体とする同時に、これらＳｉＣ基反応焼結体を反応焼結接合層で接合した接合体を得た。得られた各接合体について、反応焼結接合層のＳｉ含有量を測定した。さらに、各接合体の曲げ強度を、実施例１と同様にして測定した。その結果を表５および図１１に示す。
【００８２】
【表５】
2005022905.tif 000007
【００８３】
表５および図１１から明らかなように、反応焼結接合層のＳｉ含有量が５〜５０体積％の場合に、優れた強度を有する接合体が再現性よく得られることが分かる。なお、これらの接合層は反応焼結ＳｉＣ結晶粒とその隙間に存在するネットワーク構造のＳｉ相とから構成されていた。反応焼結接合層のＳｉ含有量と強度との関係は、ＳｉＣ基反応焼結体を接着した後に溶融シリコンを含浸した場合においても同様な傾向を示した。
【００８４】
実施例２４〜２５
平均粒子径が０．５μｍの炭化ケイ素（α−ＳｉＣ）粉末と、平均粒子径が０．０１μｍのカーボン粉末（カーボンブラック）とを、質量比で１０：３（＝ＳｉＣ：Ｃ）となるように混合した。さらに、この混合粉末を適当量の有機バインダと共に混合した後、溶媒中に分散させてスラリーを調製した。次いで、圧力鋳込み成形機を用いて、スラリーを成形型内に１ＭＰａの圧力で加圧しながら充填した。このようにして、所定の成形体密度を有する板状成形体を作製した。
【００８５】
次に、上記した板状成形体を自然乾燥した後、２個の板状成形体を有機系接着剤で接着した。この接着物を不活性ガス雰囲気中にて１００〜７００℃の温度で加熱・保持し、有機バインダを脱脂すると共に、有機系接着剤層をカーボンが主体の多孔質体とした。この際、有機系接着剤層をカーボン主体の多孔質体とする熱処理において、昇温速度を調節して気孔径分布が異なる試料を作製した。これらの予備接合体を減圧下または不活性ガス雰囲気中にて１４００℃以上の温度に加熱し、この加熱状態を維持した成形体および接合層（多孔質体）に溶融したシリコンを含浸した。
【００８６】
溶融シリコンの含浸工程において、それぞれ２個の板状成形体をそれぞれ反応焼結させてＳｉＣ基反応焼結体とする同時に、これらＳｉＣ基反応焼結体を反応焼結接合層で接合した接合体を得た。このようにして、接合層が３層構造になっている接合体（実施例２４）と１層構造の接合体（実施例２５）とを作製した。なお、反応焼結接合層の微構造は金属顕微鏡で観察して同定した。さらに、各接合体の曲げ強度を、実施例１と同様にして測定した。その結果を表６および図１２に示す。
【００８７】
【表６】
2005022905.tif 000008
【００８８】
表６および図１２から明らかなように、３層構造の反応焼結接合層を有する場合に、より優れた強度を有する接合体が再現性よく得られ、接合体の耐久性や信頼性を高めることができる。なお、反応焼結接合層の構造と強度との関係は、ＳｉＣ基反応焼結体を接着した後に溶融シリコンを含浸した場合においても同様な傾向を示した。
【００８９】
実施例２６〜３２
上記した実施例２４において、熱処理における昇温速度を調節して気孔径分布が異なる試料を複数作製する以外は、実施例２４と同様にして接合体をそれぞれ作製した。これら各接合体において、３層構造の反応焼結接合層における中央層の平均厚さを測定した。さらに、各接合体の曲げ強度を、実施例１と同様にして測定した。その結果を表７および図１３に示す。
【００９０】
【表７】
2005022905.tif 000009
【００９１】
表７および図１３から明らかなように、３層構造の反応焼結接合層における中央層の厚さが０．５〜１００μｍの範囲の場合に、より優れた強度を有する接合体が再現性よく得られ、接合体の耐久性や信頼性を高めることができる。なお、反応焼結接合層の構造と強度との関係は、ＳｉＣ基反応焼結体を接着した後に溶融シリコンを含浸した場合においても同様な傾向を示した。
【００９２】
実施例３３〜３９
上記した実施例２４において、熱処理における昇温速度を調節して気孔径分布が異なる試料を複数作製する以外は、実施例２４と同様にして接合体をそれぞれ作製した。これら各接合体において、３層構造の反応焼結接合層における中央層と側面層の各Ｓｉ含有量を測定した。また、これらＳｉ含有量が側面層の中央層に対するＳｉ含有比を求めた。さらに、各接合体の曲げ強度を、実施例１と同様にして測定した。その結果を表８および図１４に示す。
【００９３】
【表８】
2005022905.tif 000010
【００９４】
表８および図１４から明らかなように、中央層に対する各側面層のＳｉ含有比が１０〜７０％高い場合に、より優れた強度を有する接合体が再現性よく得られ、接合体の耐久性や信頼性を高めることができる。なお、反応焼結接合層の構造と強度との関係は、ＳｉＣ基反応焼結体を接着した後に溶融シリコンを含浸した場合においても同様な傾向を示した。
【００９５】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明の炭化ケイ素基接合部品によれば、ＳｉＣ基反応焼結体からなる複数の部品ユニット間の接合強度を再現性よく高めることができる。従って、優れた強度、耐久性、信頼性などを有する炭化ケイ素基接合部品、特に大型構造物や複雑形状部品などを安定して提供することが可能となる。また、本発明の炭化ケイ素基接合部品の製造方法によれば、ＳｉＣ基反応焼結体からなる複数の部品ユニットを高強度に接合することができるため、例えば大型構造物や複雑形状部品などを効率よくかつ低コストで作製することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施形態による炭化ケイ素基接合部品の概略構造を示す斜視図である。
【図２】図１に示す炭化ケイ素基接合部品の接合層部分の微構造を模式的に示す拡大断面図である。
【図３】図１に示す炭化ケイ素基接合部品の接合層の層構造を模式的に示す断面図である。
【図４】本発明の第１の製造方法による炭化ケイ素基接合部品の製造工程を示す断面である。
【図５】本発明の第２の製造方法による炭化ケイ素基接合部品の製造工程を示す断面である。
【図６】本発明の実施例による炭化ケイ素基接合部品の曲げ強度の測定結果を比較例の測定結果と共に示す図である。
【図７】本発明の実施例による炭化ケイ素基接合部品の熱伝導率の測定結果を比較例の測定結果と共に示す図である。
【図８】本発明の実施例による炭化ケイ素基接合部品の接合層における炭化ケイ素結晶粒の平均結晶粒径と曲げ強度との関係を示す図である。
【図９】本発明の実施例による炭化ケイ素基接合部品の接合層の厚さと曲げ強度との関係を示す図である。
【図１０】本発明の実施例による炭化ケイ素基接合部品の接合層の気孔率と曲げ強度との関係を示す図である。
【図１１】本発明の実施例による炭化ケイ素基接合部品の接合層のシリコン含有量と曲げ強度との関係を示す図である。
【図１２】本発明の実施例による炭化ケイ素基接合部品の接合層の層構造と曲げ強度との関係を示す図である。
【図１３】本発明の実施例による炭化ケイ素基接合部品の３層構造接合層における中央層の厚さと曲げ強度との関係を示す図である。
【図１４】本発明の実施例による炭化ケイ素基接合部品の３層構造接合層におけるシリコン含有比の厚さと曲げ強度との関係を示す図である。
【符号の説明】
１……炭化ケイ素基接合部品、２，３……炭化ケイ素基反応焼結体からなる部品ユニット、４……反応焼結接合層、５……炭化ケイ素結晶粒、６……遊離シリコン相、２１……成形体、２２……有機系接着剤層、２５，２８……炭化ケイ素基反応焼結体、２６……接合体
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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