(57)【要約】【課題】特に薄型パッケージに、良好な金型離型性と良好なパッケージ外観を与える封止用エポキシ樹脂成形材料、及びこれにより封止した素子を備えた電子部品装置を提供する。【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）ポリオレフィン系離型剤、（Ｄ）下記一般式（Ｉ）、下記一般式（II）で表される化合物の混合物、を必須成分とする封止用エポキシ樹脂成形材料、及びこれにより封止された素子を備えた電子部品装置。【化１】2005232267.tif 000028（ｌ、ｎ、ｍは、それぞれ０又は正の整数を表す。Ｒは、一価の飽和又は不飽和炭化水素基である。）【化２】2005232267.tif 000029（ｌ、ｎ、ｍは、それぞれ０又は正の整数を表す。Ｒは、一価の飽和又は不飽和炭化水素基である。）【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）ポリオレフィン系離型剤、（Ｄ）下記一般式（Ｉ）、下記一般式（II）で表される化合物の混合物、を必須成分とする封止用エポキシ樹脂成形材料。
【化１】
2005232267.tif 000026
（ｌ、ｎ、ｍは、それぞれ０又は正の整数を表す。Ｒは、一価の飽和又は不飽和炭化水素基である。）
【化２】
2005232267.tif 000027
（ｌ、ｎ、ｍは、それぞれ０又は正の整数を表す。Ｒは、一価の飽和又は不飽和炭化水素基である。）
【請求項２】
（Ｃ）成分のポリオレフィン系離型剤と、（Ｄ）成分の前記混合物との少なくとも一方が、（Ａ）成分のエポキシ樹脂の一部又は全部と予備混合された請求項１に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項３】
（Ｃ）成分のポリオレフィン系離型剤の一部又は全部が酸化型ポリオレフィンである請求項１又は請求項２に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項４】
（Ｄ）成分の一般式（Ｉ）及び一般式（II）のＲが、炭素数１０〜３０である請求項１〜３のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項５】
（Ｄ）成分が、一般式（Ｉ）及び一般式（II）でｌ＝ｎ＝ｍ＝０である化合物の混合物、及び、一般式（Ｉ）及び一般式（II）でｌ＞９、かつ、ｎ＞９、かつ、ｍ＞９である化合物の混合物の両者からなる請求項１〜４のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項６】
（Ｄ）成分が、一般式（Ｉ）及び一般式（II）でＨ.Ｌ.Ｂ.が１〜５である化合物の混合物、及び、一般式（Ｉ）及び一般式（II）でＨ.Ｌ.Ｂ.が１０〜２０である化合物の混合物の両者からなる請求項１〜５のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料により封止された素子を備えた電子部品装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、良好な成形性と良好なパッケージ外観を与える封止用エポキシ樹脂成形材料、及びこの封止用エポキシ樹脂成形材料で封止した素子を備えた電子部品装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、トランジスタ、ＩＣ、ＬＳＩ等の電子部品装置の素子封止の分野では生産性、コスト等の面から樹脂封止が主流となり、エポキシ樹脂成形材料が広く用いられている。この理由としては、エポキシ樹脂が電気特性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との接着性などの諸特性にバランスがとれているためである。
【０００３】
近年は、電子部品装置の小型・軽量化、高性能・高機能化を図るために素子の高密度実装化、配線の微細化、多層化、多ピン化、素子のパッケージに対する占有面積増大化等が進んでおり、同時に、従来のＤＩＰ（Dual Inline Package）、ＰＧＡ（Pin Grid Aray）等から、ＱＦＰ（Quad Flat Package）、ＳＯＰ（Small Outline Package）、ＳＯＪ（Small Outline J-lead package）、さらにはＴＳＯＰ（Thin Small Outline Package）、ＴＱＦＰ（Thin Quad Flat Package）等へと、電子部品装置の薄型化が進んでいる。
近年は又、従来のピン挿入型から表面実装型へと、パッケージの実装方法も変化している。表面実装型パッケージは、半田バスやＩＲリフロー、ＶＰＳリフロー等のリフロー装置などにより、直接半田付け温度（リフロー温度）の高温にさらされる。この結果、ＩＣパッケージが吸湿した場合、吸湿水分が気化して発生した蒸気圧が剥離応力として働き、パッケージに用いられる封止用成形材料の接着力が弱いと、素子、リードフレーム等のインサート品と封止用成形材料との間で剥離が発生し、パッケージクラックや半田付け不良の原因となるという問題がクローズアップされるようになった。最近は、いわゆる環境問題から、脱鉛半田への移行が急速に進んでおり、半田温度の上昇に伴って、前記問題がますますクローズアップされる状況となっている。
封止材には、金型からの円滑な脱型を目的に離型剤を内部添加することが多いが、離型剤には、基本的に封止用エポキシ樹脂成形材料を構成するエポキシ樹脂、硬化剤等とは相溶しない化合物が用いられる為、樹脂への分散不具合等に起因するパッケージの外観不良の原因となり易いという本質的な問題を抱える。パッケージの薄型化は、金型内での樹脂の流動挙動を、その充填位置によって大きく変動させる要因ともなっており、離型剤の樹脂への分散不具合と併せ、パッケージの外観不良を助長させる一因となっている。実装方法の変化は、封止用エポキシ樹脂成形材料を、半導体インサートとの高接着性が得られるビフェニル型エポキシ樹脂等の低分子系エポキシ樹脂を原材料に用い、同時に無機充填剤を増量することによる低吸湿化を進める方向へとシフトさせているが、これら低分子系エポキシ樹脂を原材料とした封止用成形材料を薄型パッケージに適用した場合、パッケージ汚れを含め、必ずしも充分な成形性を得られていないのが現状である。パッケージの外観不良防止に対しては、例えば特許文献１等の報告がある。
【特許文献１】特開２００３−２１３０８８公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、特に低分子系エポキシ樹脂を原材料とした封止用成形材料を薄型パッケージに適用した場合の金型離型性と良好なパッケージ外観の両立といった点で、特許文献１記載の樹脂組成物では、その効果は必ずしも充分ではない。
本発明はかかる状況に鑑みなされたもので、特に低分子系エポキシ樹脂を原材料とした封止用成形材料において、良好な成形性と良好なパッケージ外観を与える封止用エポキシ樹脂成形材料、及びこれにより封止した素子を備えた電子部品装置を提供しようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者らは上記の課題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、封止用エポキシ樹脂成形材料に、特定の離型剤と特定の分散剤を併用することにより上記の目的を達成しうることを見い出し、本発明を完成するに至った。
【０００６】
すなわち、本発明は、
（１）  （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）ポリオレフィン系離型剤、（Ｄ）下記一般式（Ｉ）、下記一般式（II）で表される化合物の混合物、を必須成分とする封止用エポキシ樹脂成形材料、
【化１】
2005232267.tif 000002
（ｌ、ｎ、ｍは、それぞれ０又は正の整数を表す。Ｒは、一価の飽和又は不飽和炭化水素基である。）
【化２】
2005232267.tif 000003
（ｌ、ｎ、ｍは、それぞれ０又は正の整数を表す。Ｒは、一価の飽和又は不飽和炭化水素基である。）
（２）  （Ｃ）成分のポリオレフィン系離型剤と、（Ｄ）成分の前記混合物との少なくとも一方が、（Ａ）成分のエポキシ樹脂の一部又は全部と予備混合された前記（１）に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、
（３）  （Ｃ）成分のポリオレフィン系離型剤の一部又は全部が酸化型ポリオレフィンである前記（１）又は（２）に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、
（４）  （Ｄ）成分の一般式（Ｉ）及び一般式（II）のＲが、炭素数１０〜３０である前記（１）〜（３）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、
（５）  （Ｄ）成分が、一般式（Ｉ）及び一般式（II）でｌ＝ｎ＝ｍ＝０である化合物の混合物、及び、一般式（Ｉ）及び一般式（II）でｌ＞９、かつ、ｎ＞９、かつ、ｍ＞９である化合物の混合物の両者からなる前記（１）〜（４）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、
（６）  （Ｄ）成分が、一般式（Ｉ）及び一般式（II）でＨ.Ｌ.Ｂ.が１〜５である化合物の混合物、及び、一般式（Ｉ）及び一般式（II）でＨ.Ｌ.Ｂ.が１０〜２０である化合物の混合物の両者からなる前記（１）〜（５）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、
（７）  前記（１）〜（６）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料により封止された素子を備えた電子部品装置、
に関する。
【発明の効果】
【０００７】
本発明になる封止用エポキシ樹脂成形材料は、実施例で示したように、特に薄型パッケージのパッケージ汚れに優れ、この封止用エポキシ樹脂成形材料を用いてＩＣ、ＬＳＩ等の電子部品を封止すれば信頼性に優れた電子部品装置を得ることができるので、その工業的価値は大である。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明において用いられる（Ａ）成分のエポキシ樹脂は、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されているもので特に制限はないが、例えば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂をはじめとするフェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール類及び／又はα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したもの、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、ビスフェノールＡ／Ｄ等のジグリシジルエーテル、アルキル置換又は非置換のビフェノールのジグリシジルエーテルであるビフェニル型エポキシ樹脂、フェノール類及び／又はナフトール類とジメトキシパラキシレン又はビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂や、ビフェニル・アラルキル樹脂のエポキシ化物、スチルベン型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂、フタル酸、ダイマー酸等の多塩基酸とエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルエステル型エポキシ樹脂、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸等のポリアミンとエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルアミン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエンとフェノール類の共縮合樹脂のエポキシ化物であるジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ナフタレン環を有するエポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂、テルペン変性エポキシ樹脂、硫黄原子含有エポキシ樹脂、オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂、脂環族エポキシ樹脂、及びこれらのエポキシ樹脂をシリコーン、アクリロニトリル、ブタジエン、イソプレン系ゴム、ポリアミド系樹脂等により変性したエポキシ樹脂などが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
なかでも、薄型パッケージへの適用を考えた場合、流動性、信頼性等の観点から、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニル・アラルキル型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、及び硫黄原子含有エポキシ樹脂が好ましく、これらの樹脂の少なくとも１種を含有していることが好ましい。
【０００９】
ビフェニル型エポキシ樹脂としてはたとえば下記一般式（III）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【化３】
2005232267.tif 000004
（ここで、Ｒ1〜Ｒ8は水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を示す。）
上記一般式（III）で示されるビフェニル型エポキシ樹脂としては、たとえば、４，４´−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）ビフェニル又は４，４´−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３´，５，５´−テトラメチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂、エピクロルヒドリンと４，４´−ビフェノール又は４，４´−（３，３´，５，５´−テトラメチル）ビフェノールとを反応させて得られるエポキシ樹脂等が挙げられる。なかでも４，４´−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３´，５，５´−テトラメチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂が好ましい。
【００１０】
ビフェニル・アラルキル型エポキシ樹脂としてはたとえば下記一般式（IV）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【化４】
2005232267.tif 000005
（ここで、Ｒ1〜Ｒ8は水素原子、置換又は非置換の炭素数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ9は炭素数１〜６のアルキル基を示し、ｉ個全てが同一でも異なっていてもよい。ｎ及びｉは０又は１〜３の整数を示す。）
上記一般式（IV）で示されるビフェニル・アラルキル型エポキシ樹脂は、ビフェニル・アラルキル型フェノール樹脂にエピクロルヒドリンを公知の方法で反応させることによって得られる。一般式（IV）中のＲ1〜Ｒ９としては、たとえば、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基等の炭素数１〜１０のアルキル基、ビニル基、アリル基、ブテニル基等の炭素数１〜１０のアルケニル基などが挙げられ、なかでも水素原子又はメチル基が好ましい。このような化合物としては、Ｒ１〜Ｒ９のすべてが水素原子であるＣＥＲ-３０００Ｌ（日本化薬社製商品名）等が市販品として入手可能である。
【００１１】
ビスフェノール型エポキシ樹脂としてはたとえば下記一般式（Ｖ）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【化５】
2005232267.tif 000006
（ここで、Ｒ1〜Ｒ10は水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０又は１〜３の整数を示す。）
上記一般式（Ｖ）で示されるビスフェノール型エポキシ樹脂は、ビスフェノール化合物にエピクロルヒドリンを公知の方法で反応させることによって得られる。一般式（Ｖ）中のＲ1〜Ｒ10としては、たとえば、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基等の炭素数１〜１０のアルキル基、ビニル基、アリル基、ブテニル基等の炭素数１〜１０のアルケニル基などが挙げられ、なかでも水素原子又はメチル基が好ましい。
【００１２】
硫黄原子含有エポキシ樹脂としてはたとえば下記一般式（VI）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【化６】
2005232267.tif 000007
（ここで、Ｒ1〜Ｒ8は水素原子、置換又は非置換の炭素数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を示す。）
上記一般式（VI）で示される硫黄原子含有エポキシ樹脂のなかでも、Ｒ1〜Ｒ8が水素原子、置換又は非置換の炭素数１〜１０のアルキル基及び置換又は非置換の炭素数１〜１０のアルコキシ基から選ばれるエポキシ樹脂が好ましく、Ｒ1、Ｒ4、Ｒ5及びＲ8が水素原子で、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ6及びＲ7がアルキル基であるエポキシ樹脂がより好ましく、Ｒ1、Ｒ4、Ｒ5及びＲ8が水素原子で、Ｒ2及びＲ7がメチル基で、Ｒ3及びＲ6がｔ−ブチル基であるエポキシ樹脂がさらに好ましい。このような化合物としては、ＹＳＬＶ−１２０ＴＥ(新日鐵化学社製商品名)等が市販品として入手可能である。
【００１３】
上記４種のエポキシ樹脂はいずれか１種を単独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよいが、その配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量に対して合わせて２０重量％以上とすることが好ましく、３０重量％以上がより好ましく、５０重量％以上とすることがさらに好ましい。
【００１４】
本発明において用いられる（Ｂ）硬化剤は、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されているもので特に制限はないが、たとえば、フェノール、クレゾール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフェノール等のフェノール類及び／又はα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂、フェノール類及び／又はナフトール類とジメトキシパラキシレン又はビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂、ビフェニル・アラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂、フェノール類及び／又はナフトール類とジシクロペンタジエンから共重合により合成される、ジシクロペンタジエン型フェノールノボラック樹脂、ナフトールノボラック樹脂等のジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、テルペン変性フェノール樹脂などが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
なかでも、薄型パッケージへの適用を考えた場合、特に信頼性等の観点から、下記一般式（VII）で表されるフェノール・アラルキル樹脂、ビフェニル・アラルキル樹脂及びナフトール・アラルキル樹脂が好ましく、これらのフェノール樹脂の少なくとも１種を含有していることが好ましい。
【化７】
2005232267.tif 000008
（ここで、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
【００１５】
上記一般式（VII）で示されるフェノール樹脂としては、たとえば、下記一般式（VIII）及び（IX）で示されるフェノール樹脂等が挙げられる。
【化８】
2005232267.tif 000009
（ここで、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
【化９】
2005232267.tif 000010
（ここで、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
上記一般式（VIII）で示されるフェノール・アラルキル樹脂としては、市販品として三井化学株式会社製商品名ＸＬＣが挙げられ、上記一般式（IX）で示されるビフェニル・アラルキル樹脂としては、市販品として明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ−７８５１が挙げられる。
【００１６】
上記一般式（VII）で示されるナフトール・アラルキル樹脂としては、たとえば、下記一般式（X）及び（XI）で示される樹脂等が挙げられる。
【化１０】
2005232267.tif 000011
（ここで、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
【化１１】
2005232267.tif 000012
（ここで、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
上記一般式（X）で示されるナフトール・アラルキル樹脂としては、市販品として新日鐵化学株式会社製商品名ＳＮ−１７０が挙げられ、上記一般式（XI）で示されるナフトール・アラルキル樹脂としては、市販品として新日鐵化学株式会社製商品名ＳＮ−４７５が挙げられる。
【００１７】
上記フェノール・アラルキル樹脂、ビフェニル・アラルキル樹脂及びナフトール・アラルキル樹脂は、いずれか１種を単独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよいが、その配合量は硬化剤全量に対して合わせて６０重量％以上とすることが好ましく、８０重量％以上がより好ましい。
【００１８】
（Ａ）成分のエポキシ樹脂と（Ｂ）成分の硬化剤との当量比、すなわち、エポキシ樹脂中のエポキシ基数／硬化剤中の水酸基数の比は、特に制限はないが、それぞれの未反応分を少なく抑えるために０．５〜２の範囲に設定されることが好ましく、０．６〜１．５がより好ましい。成形性、耐リフロー性に優れる封止用エポキシ樹脂成形材料を得るためには０．８〜１．２の範囲に設定されることがさらに好ましい。
【００１９】
本発明において用いられる（Ｃ）成分のポリオレフィン系離型剤は、エチレン重合体、プロピレン重合体、エチレン／プロピレン共重合体等を主成分とした化合物であり、これらを部分酸化したもの、及びスチレンや無水マレイン酸等の不飽和結合を有する化合物を一部共重合させた化合物であっても良い。これらの化合物が封止用エポキシ樹脂成形材料の離型剤としての効果を発揮する為には、例えばエチレン重合体を例に取った場合、重量平均分子量１０００以上であることが好ましく、２０００以上であることがより好ましく、更にはこれらの一部または全部を酸化型としたものを用いることが好ましい。ここで、酸化型とは、−ＣＯＯＨ基を有することを示す。パッケージ汚れと金型離型性とのバランスの点から、酸価は５〜５０mgＫＯＨ/ｇであることが好ましく、１０〜４０mgＫＯＨ/ｇであることがより好ましく、１５〜３０mgＫＯＨ/ｇであることが特に好ましい。酸価が５mgＫＯＨ／ｇ未満ではパッケージ汚れが、５０mgＫＯＨ／ｇを超えると金型離型性が、それぞれ不充分となる可能性がある。
ポリオレフィンの一部に、例えば無水マレイン酸を共重合させて得られる化合物の例として、一般式（XII）で表される化合物等を挙げることができる。
【化１２】
2005232267.tif 000013
（Ｒ1は、一価の脂肪族炭化水素基を表す。ｎ、ｍは正の整数を示す。）
さらに、一般式（XII）で、無水マレイン酸部分を、水、又は一価のアルコールでモノエステル化及び／又はジエステル化した化合物等として、一般式（XIII）〜（XV）で表される化合物を挙げることも可能である。
【化１３】
2005232267.tif 000014
【化１４】
2005232267.tif 000015
【化１５】
2005232267.tif 000016
（Ｒ1、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、一価の脂肪族炭化水素基を表す。ｍ、ｎは正の整数を示す。）
一般式（XII）や一般式（XIII）で表される化合物は、単独で離型剤とすることも充分可能であるが、パッケージ汚れと金型離型性の両立の観点からは、一般式（XIV）や一般式（XV）で表される化合物を用いることがより好ましい。一般式（XIV）で表される化合物を離型剤として用いる場合、０．１＜ｍ／ｎ＜５とすることが好ましく、０．３＜ｍ／ｎ＜３とすることがより好ましく、０．５＜ｍ／ｎ＜２とすることが特に好ましい。また、Ｒ１の炭素数は、３〜３０が好ましく、１０〜２５がより好ましく、１５〜２２とすることが特に好ましい。Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４の炭素数は、５〜３０が好ましく、５〜２５がより好ましく、１５〜２２が特に好ましい。
【００２０】
前述したポリオレフィン系離型剤は、単独で用いても、２種以上を併用して用いても構わないが、酸化型ポリエチレンと一般式（XIV）で表される化合物を併用して用いると、パッケージ汚れの点で効果的である。その際、ポリエチレンの分子量、酸価に合わせ、一般式（XIV）のＲ１、Ｒ２、及び ｍ／ｎを適宜選択することが好ましい。もちろん、必要に応じて前記以外のポリオレフィン系離型剤を単独又は併用して用いることも可能である。例えば、ポリオレフィンと共重合する、不飽和結合を有する化合物が、メチルマレイン酸無水物、ジメチルマレイン酸無水物等の無水マレイン酸誘導体であってもよい。
【００２１】
（Ｃ）成分の配合量は、特に制限はないが、本発明の効果を得る為には、ポリオレフィン系離型剤の合計として、エポキシ樹脂に対し０．５〜１０重量％とすることが好ましく、１〜５重量％とするのがより好ましく、２〜４重量％とすることが特に好ましい。０．５重量％未満では金型離型性の点で不充分であり、１０重量％を超えるとパッケージ汚れの点で不充分となる傾向がある。
【００２２】
本発明において用いられる（Ｄ）成分、すなわち一般式（Ｉ）、一般式（II）で表される化合物の混合物は、（Ｃ）成分のポリオレフィン系離型剤の分散剤として働くものである。
【化１６】
2005232267.tif 000017
（ｌ、ｎ、ｍは、それぞれ０又は正の整数を表す。Ｒは、一価の飽和又は不飽和炭化水素基である。）
【化１７】
2005232267.tif 000018
（ｌ、ｍ、ｎは、それぞれ０又は正の整数を表す。Ｒは、一価の飽和又は不飽和炭化水素基である。）
一般式（Ｉ）でｌ＝ｍ＝ｎ＝０で表される化合物と、一般式（II）でｌ＝ｍ＝ｎ＝０で表される化合物との混合物は、グルコースの糖アルコールであるソルビットの分子内脱水によって生じた化合物を、一価の脂肪酸でエステル化することにより得られる。一般式（Ｉ）、一般式（II）の化合物の混合物は、前記ｌ＝ｍ＝ｎ＝０の化合物の混合物に、さらにエチレングリコールを付加重合するなどして得ることができ、前記した一価の脂肪酸の炭素数と、付加するエチレングリコールのモル数とにより、その親／疎水性のバランスをコントロールすることが可能である。
（Ｄ）成分の親／疎水性のバランスを決定する、一般式（Ｉ）及び一般式（II）のＲ、ｌ、ｍ、ｎ等は、（Ｃ）成分のポリオレフィン系離型剤の分子量・酸価等により、適宜選択されることが望ましいが、パッケージ汚れの防止といった観点からは、Ｒの炭素数が１０〜３０であることが好ましい。Ｒの炭素数が１０より小さいとポリオレフィンとの親和性が失われ、３０より大きいとベース樹脂との親和性が失われる為、ともに分散剤としての役割が不充分となる傾向がある。ｌ、ｍ、ｎ等に特に制限はないが、一般式（Ｉ）及び一般式（II）でいずれもｌ＝ｍ＝ｎ＝０の化合物の混合物（以下、（Ｄ−１）成分という。）と、一般式（Ｉ）及び一般式（II）でいずれもｌ＞９、かつ、ｍ＞９、かつ、ｎ＞９である化合物の混合物（以下、（Ｄ−２）成分という。）とを併用すると特に効果的である。
【００２３】
このように（Ｄ）成分として混合物を複数種併用する場合、一般式（Ｉ）及び一般式（II）でＨ.Ｌ.Ｂ.が１〜５である化合物の混合物と、一般式（Ｉ）及び一般式（II）でＨ.Ｌ.Ｂ.が１０〜２０である化合物の混合物とを併用することが好ましい。これにより、併用成分のどちらか一方、又は両者が前記Ｈ.Ｌ.Ｂ.の範囲より外れた場合よりも、分散効果が充分に得られる。特に、上記（Ｄ−１）成分と（Ｄ−２）成分とを併用する場合、（Ｄ−１）成分のＨ.Ｌ.Ｂ.を１〜５とし、（Ｄ−２）成分のＨ.Ｌ.Ｂ.を１０〜２０とすることが好ましい。
なお、Ｈ.Ｌ.Ｂ.は、アメリカのAtlas  Powder社のW.C.Griffinが、ＨＬＢ（hydrophil  Lyophile  Balance）と名付け、分子中に含まれる親水基と親油基（疎水基）のバランスを特性値として利用した数字である。例えば、非イオン界面活性剤のうちＨ.Ｌ.Ｂ.＝１０〜２０のものは水溶性で、５〜９は水分散性、１〜４は油溶性のように分類できる。なお、Ｈ.Ｌ.Ｂ.の計算法には、Griffinの式を用いることができる。
（Ｄ）成分の配合量は、特に制限はないが、（Ｃ）成分のポリオレフィン系離型剤との配合比率を重量比で（Ｄ）／（Ｃ）＝０.０５〜３とすることが好ましく、０.１〜２とすることがより好ましく、０.２〜１とすることが特に好ましい。（Ｃ）成分との配合比率が（Ｄ）／（Ｃ）＝０.０５未満では分散効果が不充分となる可能性があり、３を超えると金型離型性が不充分となる可能性がある。また、一般式（Ｉ）及び一般式（II）で、ｌ＝ｍ＝ｎ＝０の化合物の混合物（（Ｄ−１）成分）と、ｌ＞９、かつ、ｍ＞９、かつ、ｎ＞９である化合物の混合物（（Ｄ−２）成分）とを併用する場合、その併用比率は（Ｃ）成分の分子量、酸価、（Ｄ）成分のＲ等により適宜選択可能であるが、（Ｄ−１）成分／（Ｄ−２）成分がモル比で１／５〜５／１が好ましく、１／３〜３／１がより好ましく、１／２〜２／１が特に好ましい。
【００２４】
本発明の（Ｃ）成分及び（Ｄ）成分は、金型・パッケージ汚れの防止の観点から、少なくとも一方を、エポキシ樹脂（Ａ）の一部又は全部と予備混合されていることが好ましい。（Ｃ）成分及び／又は（Ｄ）成分をエポキシ樹脂（Ａ）と予備混合すると、これらのベース樹脂中での分散性が上がり、金型・パッケージ汚れを防ぐ効果がある。
予備混合の方法は特に制限するものではなく、（Ｃ）成分及び／又は（Ｄ）成分の離型剤がエポキシ樹脂中に分散されればよく、例えば、室温〜２２０℃で０．５〜２０時間攪拌する等の方法が挙げられる。分散性、効率性の観点からは、温度を１００〜２００℃、より好ましくは１５０〜１７０℃、攪拌時間を１〜１０時間、より好ましくは３〜６時間とすることが好ましい。（Ｃ）成分及び／又は（Ｄ）成分は、（Ａ）成分のエポキシ樹脂全量と予備混合してもかまわないが、エポキシ樹脂（Ａ）の一部と予備混合することでも十分な効果が得られる。その場合、予備混合するエポキシ樹脂の量は（Ａ）成分全量の１０〜５０重量％とすることが好ましい。
また、（Ｃ）成分又は（Ｄ）成分のいずれか一方をエポキシ樹脂（Ａ）と予備混合することで、分散性向上の効果が得られるが、（Ｃ）成分及び（Ｄ）成分の両者をエポキシ樹脂と予備混合した方がより効果が高く好ましい。予備混合する場合の３成分の添加順序は、特に制限はなく、全てを同時に添加混合しても、（Ｃ）成分又は（Ｄ）成分のいずれか一方とエポキシ樹脂を添加混合した後に、もう一方の成分を添加混合してもよい。
【００２５】
本発明には、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び（Ｄ）成分以外にも、封止用エポキシ樹脂成形材料において通常使用される硬化促進剤を、特に制限なく用いることができる。硬化促進剤の例を挙げれば、例えば、１，８−ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、１，５−ジアザ−ビシクロ（４，３，０）ノネン、５、６−ジブチルアミノ−１，８−ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７等のシクロアミジン化合物及びこれらの化合物に無水マレイン酸、１，４−ベンゾキノン、２，５−トルキノン、１，４−ナフトキノン、２，３−ジメチルベンゾキノン、２，６−ジメチルベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−５−メチル−１，４−ベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−１，４−ベンゾキノン、フェニル−１，４−ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の３級アミン化合物及びこれらの誘導体、２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール等のイミダゾール化合物及びこれらの誘導体、トリブチルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィン、ジフェニルホスフィン、フェニルホスフィン等の有機ホスフィン、及びこれらの有機ホスフィンに無水マレイン酸、上記キノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物等の有機リン化合物、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボレート、２−エチル−４−メチルイミダゾールテトラフェニルボレート、Ｎ−メチルモルホリンテトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン塩及びこれらの誘導体などが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。中でも成形性の観点から、有機リン化合物が好ましく、有機ホスフィン及び有機ホスフィンとキノン化合物との付加物がより好ましく、トリフェニルホスフィン、及び、トリフェニルホスフィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィン、トリス（４−メトキシフェニル）ホスフィン等の第三ホスフィンとｐ−ベンゾキノン、１，４−ナフトキノン等のキノン化合物との付加物がさらに好ましい。
【００２６】
硬化促進剤の配合量は、硬化促進効果が達成される量であれば特に制限されるものではないが、エポキシ樹脂（Ａ）に対して０．１〜１０重量％が好ましく、より好ましくは１〜５重量％である。０．１重量％未満では短時間での硬化性に劣る傾向があり、１０重量％を超えると硬化速度が速すぎて未充填等により良好な成形品を得ることが困難になる傾向がある。
【００２７】
本発明では又、吸湿性、線膨張係数低減、熱伝導性向上及び強度向上のために、無機充填剤を配合することが可能である。無機充填剤としては、例えば、溶融シリカ、結晶シリカ、アルミナ、ジルコン、珪酸カルシウム、炭酸カルシウム、チタン酸カリウム、炭化珪素、窒化珪素、窒化アルミ、窒化ホウ素、ベリリア、ジルコニア、ジルコン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニア等の粉体、又はこれらを球形化したビーズ、ガラス繊維などが挙げられる。さらに、難燃効果のある無機充填剤としては水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、硼酸亜鉛、モリブデン酸亜鉛等が挙げられる。これらの無機充填剤は単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。上記の無機充填剤の中で、線膨張係数低減の観点からは溶融シリカが、高熱伝導性の観点からはアルミナが好ましく、充填剤形状は成形時の流動性及び金型摩耗性の点から球形が好ましい。
無機質充填剤の配合量は、成形性、吸湿性、線膨張係数の低減及び強度向上の観点から、封止用エポキシ樹脂成形材料に対して８０重量％以上が好ましく、８４〜９６重量％の範囲がより好ましく、８８〜９２重量％がさらに好ましい。８０重量％未満では信頼性が低下する傾向があり、９６重量％を超えると成形性が低下する傾向がある。
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、本発明の効果が達成できる範囲内で、ステアリン酸、モンタン酸等の高級脂肪酸系ワックス、ステアリン酸エステル、モンタン酸エステル等の高級脂肪酸エステル系ワックス、ステアリン酸アミド、モンタン酸アミド等の高級脂肪酸アミド等系ワックス等、従来公知の離型剤を、（Ｃ）成分、（Ｄ）成分以外に併用することができる。
【００２８】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、ＩＣ等の半導体素子の耐湿性、高温放置特性を向上させる観点から陰イオン交換体を添加することもできる。陰イオン交換体としては特に制限はなく、従来公知のものを用いることができるが、例えば、ハイドロタルサイトや、アンチモン、ビスマス、ジルコニウム、チタン、スズ、マグネシウム、アルミニウムから選ばれる元素の含水酸化物等が挙げられ、これらを単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。中でも、下記一般式（XVI）で示されるハイドロタルサイト及びビスマスの含水酸化物が好ましい。
（化１８）
Ｍｇ１−ＸＡｌＸ（ＯＨ）２（ＣＯ３）Ｘ／２・ｍＨ２Ｏ  ……（XVI）
（０＜Ｘ≦０.５、ｍは正の整数）
陰イオン交換体の配合量は、ハロゲンイオン等のイオン性不純物を捕捉できる十分な量であれば特に制限はないが、（Ａ）成分のエポキシ樹脂に対して０．１〜３０重量％が好ましく、１〜１０重量％がより好ましく、２〜５重量％がさらに好ましい。配合量が０．１重量％未満ではイオン性不純物の捕捉が不十分になる傾向があり、３０重量％を超えた場合それ以下に比べて効果に大差がないため経済的に不利である。
【００２９】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、樹脂成分と無機充填剤との接着性を高めるために、必要に応じて、エポキシシラン、メルカプトシラン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン等の各種シラン系化合物、チタン系化合物、アルミニウムキレート類、アルミニウム／ジルコニウム系化合物等の公知のカップリング剤を添加することができる。これらを例示すると、ビニルトリクロロシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ-アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ-アニリノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−［ビス（β−ヒドロキシエチル）］アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（β−アミノエチル）アミノプロピルジメトキシメチルシラン、Ｎ−（トリメトキシシリルプロピル）エチレンジアミン、Ｎ−（ジメトキシメチルシリルイソプロピル）エチレンジアミン、メチルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（Ｎ−ビニルベンジルアミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、ヘキサメチルジシラン、ビニルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン等のシラン系カップリング剤、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシル）ホスファイトチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニルチタネート、イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート、イソプロピルトリクミルフェニルチタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート等のチタネート系カップリング剤などが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
上記カップリング剤の配合量は、無機充填剤に対して０．０５〜５重量％であることが好ましく、０．１〜２．５重量％がより好ましい。０．０５重量％未満では耐湿性が低下する傾向があり、５重量％を超えるとパッケージの成形性が低下する傾向がある。
【００３０】
さらに、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、その他の添加剤として、シリコーンオイルやシリコーンゴム粉末等の可撓化剤、臭素化エポキシ樹脂、三酸化アンチモン、四酸化アンチモン、五酸化アンチモン等のハロゲン原子、アンチモン原子、窒素原子又はリン原子を含む公知の有機又は無機の化合物、金属水酸化物などの難燃剤、カーボンブラック、有機染料、有機顔料、酸化チタン、鉛丹、ベンガラ等の着色剤、イミダゾール、トリアゾール、テトラゾール、トリアジン等及びこれらの誘導体、アントラニル酸、没食子酸、マロン酸、リンゴ酸、マレイン酸、アミノフェノール、キノリン等及びこれらの誘導体、脂肪族酸アミド化合物、ジチオカルバミン酸塩、チアジアゾール誘導体等の接着促進剤などを必要に応じて配合することができる。
【００３１】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は、各種原材料を均一に分散混合できるのであれば、いかなる手法を用いても調製できるが、一般的な手法として、所定の配合量の原材料をミキサー等によって十分混合した後、ミキシングロール、ニーダ、押出機等によって溶融混練した後、冷却、粉砕する方法を挙げることができる。成形条件に合うような寸法及び重量でタブレット化すると使いやすい。
また、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は、各種有機溶剤に溶かして液状封止用エポキシ樹脂成形材料として使用することもでき、この液状封止用エポキシ樹脂成形材料を板又はフィルム上に薄く塗布し、樹脂の硬化反応が余り進まないような条件で有機溶剤を飛散させることによって得られるシートあるいはフィルム状の封止用エポキシ樹脂成形材料として使用することもできる。
【００３２】
本発明で得られる封止用エポキシ樹脂成形材料により素子を封止して得られる電子部品装置としては、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線板、ガラス、シリコンウエハ等の支持部材に、半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子等の素子を搭載し、必要な部分を本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止した、電子部品装置などが挙げられる。このような電子部品装置としては、例えば、リードフレーム上に半導体素子を固定し、ボンディングパッド等の素子の端子部とリード部をワイヤボンディングやバンプで接続した後、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料を用いてトランスファ成形などにより封止してなる、ＤＩＰ（Dual Inline Package）、ＰＬＣＣ（Plastic Leaded Chip Carrier）、ＱＦＰ（Quad Flat Package）、ＳＯＰ（Small Outline Package）、ＳＯＪ（Small Outline J-lead package）、ＴＳＯＰ（Thin Small Outline Package）、ＴＱＦＰ（Thin Quad Flat Package）等の一般的な樹脂封止型ＩＣ、テープキャリアにバンプで接続した半導体チップを、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止したＴＣＰ（Tape Carrier Package）、配線板やガラス上に形成した配線に、ワイヤボンディング、フリップチップボンディング、はんだ等で接続した半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子及び／又はコンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子を、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止したＣＯＢ（Chip On Board）モジュール、ハイブリッドＩＣ、マルチチップモジュール、配線板接続用の端子を形成した有機基板に素子を搭載し、バンプまたはワイヤボンディングにより素子と有機基板に形成された配線を接続した後、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で素子を封止したＢＧＡ（Ball Grid Array）、ＣＳＰ（Chip Size Package）などが挙げられる。また、プリント回路板にも本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は有効に使用できる。
【００３３】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料を用いて素子を封止する方法としては、低圧トランスファ成形法が最も一般的であるが、インジェクション成形法、圧縮成形法等を用いてもよい。封止用エポキシ樹脂成形材料が常温で液状又はペースト状の場合は、ディスペンス方式、注型方式、印刷方式等が挙げられる。
また、素子を直接樹脂封止する一般的な封止方法ばかりではなく、素子に直接電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料が接触しない形態である中空パッケージの方式もあり、中空パッケージ用の封止用エポキシ樹脂成形材料としても好適に使用できる。
【実施例】
【００３４】
実施例１〜１１、及び比較例１〜４
以下の原材料を用意した。
（Ａ）成分のエポキシ樹脂としてエポキシ当量１９６、融点１０６℃のビフェニル型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名エピコートＹＸ−４０００Ｈ）、（Ｂ）成分の硬化剤として軟化点７０℃のフェノール・アラルキル樹脂（三井化学株式会社製商品名ミレックスＸＬ−２２５）、
（Ｃ）成分の離型剤として酸化型ポリエチレン１（クラリアント社製商品名ＰＥＤ５２２）、酸化型ポリエチレン２（クラリアント社製商品名ＰＥＤ１５３）、下記一般式（XIV）で、Ｒ１＝炭素数１８、２０、２２のアルキル基の混合物、Ｒ２＝炭素数１８のアルキル基、ｍ／ｎ＝１である化合物１（日本油脂社製商品名ニッサンエレクトールＤ１２１-４１）、非酸化型ポリエチレン（クラリアント社製商品名ＰＥＤ５２０）、
(Ｄ)成分の分散剤として、下記一般式（Ｉ）、及び一般式（II）でＲ＝炭素数２５の飽和脂肪族炭化水素基、ｌ＝ｍ＝ｎ＝０である化合物の混合物（分散剤１、Ｈ.Ｌ.Ｂ.＝２.０、第一製薬工業社製商品名ソルゲン２０Ｖ）、下記一般式（Ｉ）、及び一般式（II）でＲ＝炭素数１８の飽和脂肪族炭化水素基、ｌ＝ｍ＝ｎ＝０である化合物の混合物（分散剤２、Ｈ.Ｌ.Ｂ.＝４.７、第一製薬工業社製商品名ソルゲン５０）、下記一般式（Ｉ）、及び一般式（II）でＲ＝炭素数１２の飽和脂肪族炭化水素基、ｌ＝ｍ＝ｎ＝２０である化合物の混合物（分散剤３、Ｈ.Ｌ.Ｂ.＝１６.７、第一製薬工業社製商品名ソルゲンＴＷ-２０）、下記一般式（Ｉ）、及び一般式（II）でＲ＝炭素数１２の飽和脂肪族炭化水素基、ｌ＝ｍ＝ｎ＝０である化合物の混合物（分散剤４、Ｈ.Ｌ.Ｂ.＝８.６、第一製薬工業社製商品名ソルゲン９０）、
硬化促進剤としてトリフェニルホスフィンとｐ−ベンゾキノンとの付加物、無機充填剤として平均粒径１７．５μｍ、比表面積３．８ｍ２／ｇの球状溶融シリカ、カップリング剤としてγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（エポキシシラン）、難燃剤として三酸化アンチモン及びエポキシ当量３７５、軟化点８０℃、臭素含量４８重量％のビスフェノールＡ型ブロム化エポキシ樹脂（住友化学工業株式会社製商品名ＥＳＢ−４００Ｔ）、着色剤としてカーボンブラック（三菱化学株式会社製商品名ＭＡ−１００）。
【００３５】
これらを、それぞれ表１及び表２に示す重量部で配合し、混練温度８０℃、混練時間１０分の条件でロール混練を行い、実施例及び比較例の封止用エポキシ樹脂成形材料を作製した。なお、（Ａ）成分のビフェニル型エポキシ樹脂と（Ｃ）成分の離型剤、並びに（Ｄ）成分の分散剤は、１７０℃、６時間の条件で予備混合して用いた。
【化１９】
2005232267.tif 000019
（Ｒ1、Ｒ２は、一価の脂肪族炭化水素基を表す。ｍ、ｎは正の整数を示す。）
【化２０】
2005232267.tif 000020
（ｌ、ｍ、ｎは、それぞれ０又は正の整数を表す。Ｒは、一価の飽和又は不飽和炭化水素基である。）
【化２１】
2005232267.tif 000021
（ｌ、ｍ、ｎは、それぞれ０又は正の整数を表す。Ｒは、一価の飽和又は不飽和炭化水素基である。）
【００３６】
【表１】
2005232267.tif 000022
【００３７】
【表２】
2005232267.tif 000023
【００３８】
作製した実施例及び比較例の封止用エポキシ樹脂成形材料を、次の各試験により評価した。評価結果を表３及び表４に示す。
（１）パッケージ汚れ、エアベントバリ付着（ＬＱＦＰ）
封止用エポキシ樹脂成形材料をＴＯＷＡプレス（藤和精機株式会社製Ｙシリーズ、ＬＱＦＰ１４４ｐ用  パッケージ厚み１．４mm）を用いて、１８０℃、６．９ＭＰａ、６０秒の条件で３００ショットの連続成形を行い、５０ショット毎にサンプリングした成形品を目視により観察することで、パッケージ汚れの有無を確認した。併せて、３００ショット後の、ゲート口対角のエアベントのバリ付着の有無を確認し、離型性の良否を判断した。
パッケージ汚れについては、上記３００ショットからのパッケージサンプルを観察し、ゲート口からの汚れの広がりの有無と程度から、次の５段階に評価した。
◎：汚れなし
○：汚れの広がりがパッケージ表面の１０面積％以下
△：汚れの広がりがパッケージ表面の１０面積％超〜２０面積％以下
×：汚れの広がりがパッケージ表面の２０面積％超〜５０面積％以下
××：汚れの広がりがパッケージ表面の５０面積％超
【００３９】
（２）パッケージ汚れ、エアベントバリ付着（ＴＳＯＰ）
封止用エポキシ樹脂成形材料をＴＯＷＡプレス（藤和精機株式会社製ＴＰＳ−６０Ｈ、ＴＳＯＰ２８ｐ用  パッケージ厚み１．０mm）を用いて、１８０℃、６．９ＭＰａ、６０秒の条件で３００ショットの連続成形を行い、５０ショット毎にサンプリングした成形品を目視により観察することで、パッケージ汚れの有無を確認した。併せて、３００ショット後の、エアベントのバリ付着の有無を確認し、離型性の良否を判断した。
パッケージ汚れについては、ゲート口からの汚れの広がりの有無と程度から、上記（１）と同様に５段階に評価した。
【００４０】
【表３】
2005232267.tif 000024
【００４１】
【表４】
2005232267.tif 000025
【００４２】
本発明における（Ｄ）成分を含まない比較例１〜４は、いずれもパッケージ汚れが悪く、金型へのバリ付着も観られる。
これに対し、本発明における（Ａ）〜（Ｄ）成分を全て含む実施例１〜１１は、いずれも、パッケージ汚れに優れ、金型へのバリ付着等も観られない。中でも、（Ｃ）成分の一部又は全部を酸化型ポリオレフィンとし、(Ｄ)成分としてＨ.Ｌ.Ｂ.＝１〜５の化合物の混合物とＨ.Ｌ.Ｂ.＝１０〜２０の化合物の混合物とを併用した実施例１〜８は、特にパッケージ汚れの点で優れていることが示される。