(57)【要約】      （修正有）【課題】適切な水はけ構造を備え、固体高分子形燃料電池の発電性能の向上に寄与するようにした固体高分子形燃料電池用セパレータを提供する。【解決手段】高分子膜を介して一方の側にカソードを配し、他方の側にアノードを配し、上記カソードに酸化剤ガスを、上記アノードに燃料ガスをそれぞれ供給し、電池反応によって起電力を得る固体高分子形燃料電池に用いるセパレータにおいて、酸化剤ガス通路及び／又は燃料ガス通路１６を、畝１５を挟んで平行する少なくとも二以上の通路で形成し、上記酸化剤ガス通路及び／又は燃料ガス通路１６の、下流端から、水が排出されるに十分な長さの水柱が形成される距離より上流の区間に、上記畝を格子状構造とした水はけ構造Ｂを少なくとも一箇所設けた。【選択図】      図４
2005050551.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
高分子膜を介して一方の側にカソードを配し、他方の側にアノードを配し、上記カソードに酸化剤ガスを、上記アノードに燃料ガスをそれぞれ供給し、電池反応によって起電力を得る固体高分子形燃料電池に用いるセパレータにおいて、酸化剤ガス通路及び／又は燃料ガス通路を、畝を挟んで平行する少なくとも二以上の通路で形成し、上記酸化剤ガス通路及び／又は燃料ガス通路の、下流端から
以下の式（１）：
【数１】
2005050551.tif 000006
（ｌ：通路断面の周長、γ：通路壁面に平行な方向の水の表面張力、μ：ガス粘度、：ガス流速、Ｄ：通路水力相当直径、Ｌｃ：水柱の形成される通路の全長）で規定される割合の長さより上流の区間に、上記畝を格子状構造とした水はけ構造を少なくとも一箇所設けたことを特徴とする固体高分子形燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
上記水はけ構造を、正方形の畝を設けることにより構成した格子状構造としたことを特徴とする請求項１の固体高分子形燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
上記正方形の畝の一辺を０．５〜５．０ｍｍとしたことを特徴とする請求項２の固体高分子形燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
格子状構造の長さを１．５〜１０．０ｍｍとしたことを特徴とする請求項２又は３の固体高分子形燃料電池用セパレータ。
【請求項５】
上記畝同士の間隔を０．５〜５．０ｍｍとしたことを特徴とする請求項２ないし４のいずれか１項に記載の固体高分子形燃料電池用セパレータ。
【請求項６】
上記酸化剤ガス通路及び／又は燃料ガス通路の溝幅を０．５〜５．０ｍｍとしたことを特徴とする請求項１ないし請求項５のいずれか１項に記載の固体高分子形燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、固体高分子形燃料電池用セパレータに関する。
【０００２】
【従来技術】
燃料電池は、固体高分子からなる電解質膜（以下単に高分子膜ともいう）の一方の側にカソードである空気極を配し、他方の側にアノードである燃料極を配したセルを用い、カソードに空気等の酸化剤ガスを、アノードに水素リッチな燃料ガスをそれぞれ供給し、水素と酸素から水を得る以下の電池反応によって起電力を得ている。
【０００３】
Ｈ２        →    ２Ｈ＋    ＋    ２ｅ−              （アノード反応）
２Ｈ＋  ＋  １／２Ｏ２  ＋  ２ｅ−    →    Ｈ２Ｏ    （カソード反応）
【０００４】
この電池反応は、アノードに供給される水素が水素イオンとなり、この水素イオンが、高分子膜の内部をアノード側からカソード側に移動することを伴っている。ここで、水素イオンは高分子膜中に存在する水分の存在下で移動することにより酸素分子や水素分子のクロスオーバーが生じ難いようにしている。ただし、反応の進行に伴って、酸化剤ガス通路及び／又は燃料ガス通路が、必要以上に湿潤してしまうと、水滴によりガス流が妨げられる事態を招いてしまう。
このため、例えば、特許文献１では、生成水の除去のために隣接する複数のガス通路の集合孔を設け、その排出を促進するようにしている。
しかし、このような集合孔を設けても、水滴の除去が促進されず、依然として、水滞留が発生し、発電電圧が不安定となることが判明している。
【０００５】
【特許文献１】
特開２０００−１００４５８明細書
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記事情に対して、適切な水はけ構造を備え、固体高分子形燃料電池の発電性能の向上に寄与するようにした固体高分子形燃料電池用セパレータを提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明は、上記課題を解決するためになされたもので、高分子膜を介して一方の側にカソードを配し、他方の側にアノードを配し、上記カソードに酸化剤ガスを、上記アノードに燃料ガスをそれぞれ供給し、電池反応によって起電力を得る固体高分子形燃料電池に用いるセパレータにおいて、酸化剤ガス通路及び／又は燃料ガス通路を、畝を挟んで平行する少なくとも二以上の通路で形成し、上記酸化剤ガス通路及び／又は燃料ガス通路の、下流端から
以下の式（１）：
【数２】
2005050551.tif 000003
（ｌ：通路断面の周長、γ：通路壁面に平行な方向の水の表面張力、μ：ガス粘度、：ガス流速、Ｄ：通路水力相当直径、Ｌｃ：水柱の形成される通路の全長）で規定される割合の長さより上流の区間に、上記畝を格子状構造とした水はけ構造を少なくとも一箇所設けたことを特徴とする。
【０００８】
本発明は、酸化剤ガスの通路及び／又は燃料ガスの通路がセル内で蛇行する形態であるようなセパレータに好適である。最も単に水平方向にのみ走る通路であっても適用することができる。「セル内で蛇行する形態」とは、例えば、セルに上方から酸化剤ガス又は燃料ガスが導入され、下方から排出される場合、一般に上下方向に対して垂直の方向に左右に往復しながら上方から下方に酸化剤ガス又は燃料ガスが流れることをいう。
【０００９】
本明細書中、「酸化剤ガス」として最も好適なものは空気である。しかしながら、燃料電池のカソード（空気極）へ供給される酸化剤ガスは空気のみには限定されず、電池反応に用いられる酸素を含むガスであれば使用することができる。また、アノード（燃料極）へ供給される燃料ガスは、水素リッチであれば、純粋水素はもとより燃料電池の性能を損ねない範囲での組成のガスを用いることができる。
【００１０】
上記水はけ構造は、正方形の畝を設けることにより構成した格子状構造とすることが好適である。上記正方形の畝の一辺は、０．５〜５．０ｍｍとし、畝同士のピッチを１．０〜１０．０ｍｍとし、格子状構造の長さは、１．５〜１０．０ｍｍとし、畝同士の間隔は、５ｍｍ以下とすることが好適である。上記酸化剤ガス通路及び／又は燃料ガス通路の溝幅は、０．５〜５ｍｍとすることが好適である。
【００１１】
上記正方形の畝の一辺は、０．８〜３．０ｍｍとすることがさらに好適である。また、畝同士のピッチは、１．６〜６．０ｍｍとすることがさらに好適である。上記酸化剤ガス通路及び／又は燃料ガス通路の溝幅は、０．５〜２．０ｍｍとすることがさらに好適である。
【００１２】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明を実施の形態を示して、詳細に説明する。以下の説明は本発明を説明する目的であって、限定するものではない。
【００１３】
まず、図１に、本発明に係るセパレータが用いられる固体高分子形燃料電池の一実施の形態を示す。
この実施の形態に係る固体高分子形燃料電池１は、図１に示すように、高分子膜２の一方の側面にカソード触媒層３を、他方の側面にアノード触媒層４を設け、これらを、ガスケット５を介してセパレータ６、７で挟んだ構造とし、これらを複数積層したセル構造となっている。図１は、この様子を概念的に示すために分解図の形態で表している。図１の下方には、これらを積層した燃料電池スタック８を示している。
【００１４】
ここで、本実施の形態の説明にあたり、便宜上、酸化剤ガスを空気と表現し、燃料ガスを水素と表現する。これらの空気、水素として表現したガスは、電池反応を経た後、当然に入口側と出口側とでその組成を異にしている。
セパレータ６、７は、空気通路を設けた部分と水素通路を設けた部分とを表裏で一体化している。図１は、高分子膜２を挟んでセパレータ６、７を前後に並べた形態として表現されている。なお、便宜上、後に示す図２では、空気通路を設けた部分と水素通路を設けた部分とを半割にして示している。
【００１５】
上記高分子膜２とセパレータ６、７とを貫いて、冷却水入口側管路９、空気入口側管路１０、水素入口側管路１１、冷却水出口側管路１２、空気出口側管路１３、水素出口側管路１４が形成されている。冷却水入口側管路９、空気入口側管路１０及び水素入口側管路１１から、各セル内に冷却水通路、空気通路、水素通路が分岐している。このようにして、マニホールド型の流路が構成されている。なお、「管路」とは、単セルが複数積層することにより、孔部が連続することにより形成される冷却水、酸化剤ガス、燃料ガスの流路を指称するために用いる語である。
【００１６】
図２は、アノード触媒層４側の水素の流れを説明するために、一般的なセルの一単位を概念的に示している。すなわち、セパレータ６の水素通路を設けた面を図１の矢印Ａ方向から示している。セパレータ６には、畝（溝壁）１５が設けられ、これによって複数の平行する水素通路１６が形成されている。なお、同様の通路が、セパレータ６の反対側に酸素のためにも設けられている。また、セパレータ７も同様の構成を備えている。
【００１７】
図３は、セパレータ６、７をカソード触媒層３側のセパレータ７ａ、アノード触媒層４側のセパレータ６ａとして表している。このようにして、セパレータ７ａと、カソード触媒層３と、高分子膜２と、アノード触媒層４と、セパレータ６ａとで一つの単セルを構成している。
【００１８】
これらセパレータ６ａ、７ａは、互いに隣接する単セルについて、その裏面同士を貼りあわせ、又は最初から互いに隣接する単セルのセパレータ６ａ、７ａを表裏一体のセパレータ６、７等として構成することができる。これによって、図１について先に述べたように、表裏に触媒層３、４を設けた高分子膜２とセパレータ６（又は７）とを交互に積層して多層構造の固体高分子形燃料電池（図１の燃料電池スタック８）を構成することができる。なお、両端のセパレータは、図３のセパレータ６ａ又は７ａのような構造とすることが好適である。
【００１９】
次に、図３を参照しつつ、図１、２との対応関係を流体の流れについて説明すると、カソード触媒層３側には、図１、２に示した空気入口側管路１０と流体的に接続した空気入口及びそれにさらに連続する空気通路１７が設けられている。ここを通った空気は空気出口を出て、図１、２に示した空気出口側管路１３から排出される。また、アノード触媒層４側には、図１、２に示した水素入口側管路１１と流体的に接続した水素入口及びそれにさらに連続する水素通路１６が設けられている。ここを通った水素は水素出口を出て、図１、２に示した水素出口側管路１４から排出される。
また、冷却水入口側管路９からの冷却水は、冷却水通路１８、１９を通って冷却水出口側管路１２へ排出される。
【００２０】
ここで、図４について、本発明の一実施の形態に係るセパレータの概要を示す。本実施の形態に係るセパレータ６は、図２について説明した実施の形態に係るセパレータ６と比較し、符号Ｂで示した箇所に相当する水はけ構造を備えている点で相違する。その他の図２と同一の参照番号で示した要素は、図２と実質的に同じであり、図２の要素と実質的に同一の機能を果たす。
【００２１】
図５の（ａ）に、上記水はけ構造を拡大して示す。この水はけ構造は、以下の式（１）：
【数３】
2005050551.tif 000004
（ｌ：通路断面の周長、γ：通路壁面に平行な方向の水の表面張力、μ：ガス粘度、：ガス流速、Ｄ：通路水力相当直径、Ｌｃ：水柱の形成される通路の全長）で規定される割合の水柱の形成される通路長以上の通路に先立って形成している。換言すると、セルの下流端から式（１）で規定される割合の長さより上流の区間に、上記畝を格子状構造とした水はけ構造を少なくとも一箇所設けている。
すなわち、
【数４】
2005050551.tif 000005
の長さ以上の長さの水柱２１が水はけ構造（図４のＢ）以降に形成されれば、圧損によって、セル外に排出されやすくなる。さらに、一般に固体高分子型燃料電ガス拡散層があるので、複数の通路間でガスが自由に動き、そのため通路内の圧力は一定の傾きをもって減少する。そのため、水柱が長いほど圧力差が大きくなる。なお、水はけ構造の後端は、畝１５の端部２２であり、ここから、（２）式で規定される長さ以上、流路長があれば、十分な長さの水柱が形成される。
【００２２】
図示のように、水はけ構造は、正方形の畝１５ａを設けることにより構成した格子状構造としている。正方形の畝１５ａの一辺の長さＣは、０．５〜５．０ｍｍとし、畝同士のピッチＰは、１．０〜１０．０ｍｍとし、格子状構造の長さＥは、１．５〜１０．０ｍｍとすることが好適である。ここで、ピッチＰは、畝１５ａの中心から隣接する畝１５ａの中心までの長さである。格子状構造の長さＥは、先行する畝１５の後側端２３と、後続の畝１５の前側端２２との間の距離として設定される。
上記水素通路１６の溝幅Ｗ１は、０．５〜５ｍｍとすることが好適である。畝同士の間隔Ｗ２、Ｗ３は、０．５〜５．０ｍｍとすることが好適である。
【００２３】
上記正方形の畝１５ａの一辺Ｃは、０．８〜３．０ｍｍとすることがさらに好適である。また、畝１５ａ同士のピッチＰは、１．６〜６．０ｍｍとすることがさらに好適である。上記水素通路の溝幅Ｗ１は、０．５〜２．０ｍｍとすることがさらに好適である。
【００２４】
なお、上記したように、溝幅Ｗ１、畝同士の間隔Ｗ２、Ｗ３に好適な範囲があるのは、これらが過長となると、ＧＤＬ（Ｇａｓ  Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ  Ｌａｙｅｒ）の溝（通路）への食い込みが大きくなり、その断面積が通路ごとに一定でなくなり、ガス流れが不均一となってしまうためである。また、より大きな理由として、溝幅Ｗ１、畝同士の間隔Ｗ２、Ｗ３が大きくなりすぎると、ＧＤＬの中を電子が迂回し、電気抵抗が過大となって発電性能が悪化してしまうからである。
また、図５の（ｂ）で示す、畝１５、畝１５ａの高さＦは，０．３〜２．０ｍｍとする。
【００２５】
ここで、図５の（ａ）に示す水はけ構造の作用について説明する。
電池反応によって、水素通路の随所に、生成水に起因する水滴２４が形成されると、これらは、水はけ構造に至って、水素通路１６のうち最下端の通路まで、落下する。そして、水はけ構造に後続する最下端の通路１６に集積する。そして、水柱２１が上記（１）式で規定される割合又は（２）式で規定される長さに成長すると、圧損により、水がセル外に排出されやすくなる。
なお、図５（ａ）の上下方向は、そのまま燃料電池スタックを設置した際の上下方向を規定している。すなわち、上記した機構によって水滴を落下させるように、水滴に重力成分がかかり、水柱２１が成長するように燃料電池スタックを設置する必要がある。
【００２６】
図５について説明した水はけ構造は、寸法制限を満たす限り、通路中の複数箇所に設けることができる。なお、複数箇所に水はけ構造を設ける場合は、水はけ構造間の距離を上記（１）式で規定される割合又は（２）式で規定される長さ以上とることが好ましい。
また、図４、５は、水素通路に関して説明したが、空気通路についても勿論このような水はけ構造を設けることができる。また、格子状構造は、図５のようなものに限らず、畝１５を断続させるものではなく、図６に示すように、二つの畝１５にまたがる幅以上の畝１５ａを設けた構造とすることもできる。
【００２７】
【実施例】
次に、本発明を、実施例を挙げてさらに詳細に説明する。以下の実施例は、本発明を例示するものであって、本発明を限定するものではない。
固体高分子形燃料電池として、図１、図３、図４、図５について説明したセパレータを採用したものを用いて以下示す作動条件、構成で連続運転にて発電効率に関する試験を行った。
Ｈ２ガス詳細      ：水素７５［％］、ＣＯ１０［ｐｐｍ］含有ガス
空気                    ：大気中の空気をブロアで供給した。
Ｈ２ガス利用率  ：８０［％］
空気利用率        ：４０［％］
Ｈ２ガス相対湿度        ：１００［％］  （システム条件模擬、加湿ポットにて加湿）
空気相対湿度    ：１００［％］  （システム条件模擬、加湿ポットにて加湿）
セル温度            ：７０［℃］
電極面積            ：２００［ｃｍ２］
電流密度            ：０．２５［Ａ／ｃｍ２］
固体高分子膜    ：パーフルオロカーボンスルホン酸
アノード触媒    ：Ｐｔ−Ｒｕ担持カーボン
カソード触媒    ：Ｐｔ担持カーボン
セル積層数        ：４０［枚］
【００２８】
燃料電池のカソードに供給される空気としては、大気中の空気を取り込んで使用した。供給空気は、２５℃、５２ＮＬ／ｍｉｎでブロワから供給された。
また、実施例に係る燃料電池とは別に、従来例を想定し、図２に示すセパレータを備えた燃料電池を準備し、全く同様の条件で試験を行った。
【００２９】
これらのような実施例について、７０℃で燃料電池を運転した結果、従来の構造の燃料電池では，セパレータ内での水の排出が不十分となり，電圧が不安定になるセルが発現した。
これに対して、本発明の構造の燃料電池では、３５００時間でも電圧が不安定なセルは見られず、本発明に係る燃料電池用セパレータが水はけ構造において優れていることが確認された。
【００３０】
【発明の効果】
上記したところから明らかなように、本発明によれば、適切な水はけ構造を備え、固体高分子形燃料電池の発電性能の向上に寄与するようにした固体高分子形燃料電池用セパレータが提供される。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、本発明に係るセパレータが用いられる固体高分子形燃料電池の位置実施の形態を示す概念的分解図である。
【図２】図２は、一般的な固体高分子形燃料電池用セパレータを示す概念的立面図である。
【図３】図３は、図２に示したようなセパレータを用いた固体燃料電池の断面を例示する断面図である。
【図４】図４は、本発明に係る固体高分子形燃料電池用セパレータの一実施の形態を示す概念的立面図である。
【図５】図４のＢ部を拡大して示す立面図である。
【図６】別の形態の格子状水はけ構造を示す立面図である。
【符号の説明】
１            固体高分子形燃料電池
２            高分子膜
３            カソード触媒層
４            アノード触媒層
５            ガスケット
６、７        セパレータ
８            燃料電池スタック
９            冷却水入口側管路
１０          空気入口側管路
１１          水素入口側管路
１２          冷却水出口側管路
１３          空気出口側管路
１４          水素出口側管路
１５          畝
１６          水素通路
１７          空気通路
１８、１９    冷却水通路
２１          水柱
【図１】
2005050551.tif 000007
【図２】
2005050551.tif 000008
【図３】
2005050551.tif 000009
【図４】
2005050551.tif 000010
【図５】
2005050551.tif 000011
【図６】
2005050551.tif 000012