(57)【要約】【課題】  厚みムラが認められず、透明性、透視感、ホットスリップ性、剛性、耐熱性、帯電防止性の維持性および印刷性に優れる二軸延伸多層ポリプロピレンフィルムを提供する。【解決手段】  プロピレン系重合体（Ａ）９９．９７〜９７重量％と界面活性剤（Ｂ）０．０３〜３重量％を含有するポリプロピレン系樹脂組成物を含有してなる基材層の少なくとも片面に、融点が１５０〜１７０℃であるプロピレン系重合体（Ｃ）８０〜３０重量％と、融点が１２０〜１４９℃であり、エチレンおよび／またはα−オレフィンを含有し、その含有量が１〜１４モル％であるプロピレン系ランダム共重合体（Ｄ）２０〜７０重量％を含有するポリプロピレン系樹脂組成物を含有してなる層が積層されてなる二軸延伸多層ポリプロピレンフィルム。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記のポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ）を含有してなる基材層の少なくとも片面に、下記のポリプロピレン系樹脂組成物（II）を含有してなる層が積層されてなる二軸延伸多層ポリプロピレンフィルム。
ポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ）は、プロピレン系重合体（Ａ）９９．９７〜９７重量％と界面活性剤（Ｂ）０．０３〜３重量％を含有するポリプロピレン系樹脂組成物である（ただし、ポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ）の全重量を１００重量％とする）。
ポリプロピレン系樹脂組成物（II）は、下記の要件（ａ）を満足するプロピレン系重合体（Ｃ）８０〜３０重量％と、プロピレンとエチレンとのランダム共重合体と、プロピレンとα−オレフィンとのランダム共重合体と、プロピレンとエチレンとα−オレフィンとのランダム共重合体とからなる群から選ばれる少なくとも１種の下記の要件（ｂ）および（ｃ）を満足するランダム共重合体（Ｄ）２０〜７０重量％を含有するポリプロピレン系樹脂組成物（ただし、ポリプロピレン系樹脂組成物（II）の全重量を１００重量％とする）である。
要件（ａ）：示差走査型熱量計を用いる融点測定において、最大吸熱ピークを示す温度が１５０〜１７０℃であること。
要件（ｂ）：示差走査型熱量計を用いる融点測定において、最大吸熱ピークを示す温度が１２０〜１４９℃であること。
要件（ｃ）：エチレンの含有量、α−オレフィンの含有量、または、エチレンの含有量とα−オレフィンの含有量の合計が１〜１４モル％であること。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、二軸延伸多層ポリプロピレンフィルムに関するものである。さらに詳しくは、厚みムラが認められず、透明性、透視感、ホットスリップ性、剛性、耐熱性、帯電防止性の維持性および印刷性に優れる二軸延伸多層ポリプロピレンフィルムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
二軸延伸ポリプロピレンフィルムは透明性、透視感、光沢等の光学的特性、引張強度、剛性等に機械的特性、防湿性等が優れているため、食品包装用途、繊維包装用途等の広範囲な用途に使用されている。しかし、二軸延伸ポリプロピレンフィルムは静電気を帯びやすく、フィルム表面への塵の付着や、印刷時のインク着肉不良が起こることがあるために、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの静電気を防止する方法として、界面活性剤を配合する方法が知られている。
【０００３】
例えば、特開平５−１０４６８８号公報には、帯電防止剤を含有し、密度が０．９０７０ｇ／ｃｍ3以上のポリプロピレンを基層とし、密度０．９０７０ｇ／ｃｍ3未満のポリプロピレンを前記基層の片面または両面に積層した、腰が高く、しかも帯電防止効果の優れた二軸延伸複合ポリプロピレンフィルムが記載されており、具体的には、基層にも表面層にもポリプロピレンのホモポリマーを用いて、延伸温度１６６℃で横方向に１０倍に延伸して成形された二軸延伸複合ポリプロピレンフィルムが記載されている。
【０００４】
また、特開平５−１１２６８２号公報には、メタロセン化合物とアルモキサンからなる触媒で得られる分子量分布が３以下であるプロピレン重合体と、チーグラー型触媒で得られる分子量分布が３．５〜１０であるプロピレン系ランダム共重合体を含有するポリプロピレン組成物を表面層に用いた二軸延伸ポリプロピレン複層フィルムであって、低温ヒートシール性、および耐ブロッキング性に優れたヒートシールフィルムが記載されており、具体的には、メタロセン化合物とアルモキサンからなる触媒で得られるプロピレン重合体として、ＤＳＣの測定結果１４１．０℃および１３５．７℃に２山のピークが得られたプロピレン重合体、ＤＳＣの測定結果１３４．２℃および１２７．０℃に２山のピークが得られたプロピレン重合体、または融点が１３５．２℃であるプロピレン重合体を含有する組成物を表面層に用いて、１６８℃で横方向に延伸して得られた二軸延伸ポリプロピレン複層フィルムが記載されている。
【０００５】
また、特開平１０−１６１５３号公報にはアイソタクチックペンタッド分率が０．８３〜０．９３のプロピレン単独重合体及び／またはプロピレン−α−オレフィン共重合体に界面活性剤が配合されてなる２軸延伸ポリオレフィンフィルムの少なくとも一方の面に、プロピレン単独重合体及び／またはプロピレン以外のα−オレフィン含有率が８モル％以下のプロピレン−α−オレフィン共重合体と炭素数４以上のα−オレフィンの含有率が１５モル％以上のポリオレフィンとからなる表層が積層されてなり、溶断シール強度、防曇性に優れた積層延伸ポリオレフィンフィルムが記載されている。
【０００６】
そして、特開２００２−２４８７１９号公報には冷キシレン可溶成分量が１．５重量％未満であり、メルトフローレイトが０．５〜２０ｇ／１０分であり、ＤＳＣの融解ピークから求めた融点と冷キシレン可溶成分量が、特定の関係式（Ｉ）を満足するポリプロピレンと帯電防止剤からなる基層の少なくとも片面に、冷キシレン可溶成分量が２重量％以上であり、メルトフローレイトが０．５〜２０ｇ／１０分であり、ＤＳＣの融解ピークから求めた融点と冷キシレン可溶成分量が、特定の関係式（ＩＩ）を満足するポリプロピレンからなる表層を積層してなることを特徴とする延伸性、剛性および帯電防止性に優れる多層二軸延伸ポリプロピレンフィルムが記載されており、具体的には、エチレン含量が０．６重量％であり。融点が１５８．０℃であるプロピレン−エチレンランダム共重合体表層に用いて、延伸温度１６２℃で横方向に延伸して得られた多層二軸延伸ポリプロピレンフィルムが記載されている。
【０００７】
【特許文献１】特開平５−１０４６８８号公報
【特許文献２】特開平５−１１２６８２号公報
【特許文献３】特開平１０−１６１５３号公報
【特許文献４】特開２００２−２４８７１９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
上記特開平５−１０４６８８号公報に記載の二軸延伸複合ポリプロピレンフィルムの基層に用いられている密度が０．９０７０ｇ／ｃｍ3以上のポリプロピレンは、一般に、融点が高く、延伸フィルムに厚みムラが認められることがあり、更に帯電防止性の維持性が不十分な場合があった。
【０００９】
また、上記特開平５−１１２６８２号公報に記載の二軸延伸ポリプロピレン複層フィルムは、表面層に用いられるプロピレン重合体がメタロセン化合物とアルモキサンからなる触媒で得られ、融点が低いものであるために、延伸フィルムの透明性が不十分な場合があった。
【００１０】
また、上記特開平１０−１６１５３号公報に記載の積層延伸ポリオレフィンフィルムはα−オレフィンの含有率が１５モル％以上のポリオレフィンを含むために、印刷性が不十分な場合があった。
【００１１】
そして、上記特開２００２−２４８７１９号公報に記載の多層二軸延伸フィルムについては、帯電防止性の維持性の更なる改良が求められていた。
【００１２】
かかる状況の下、本発明の目的は、厚みムラが認められず、透明性、透視感、ホットスリップ性、剛性、耐熱性、帯電防止性の維持性および印刷性に優れる二軸延伸多層ポリプロピレンフィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明者等は、かかる実情に鑑み、鋭意検討した結果、本発明が、上記の課題を解決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明は、
下記のポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ）を含有してなる基材層の少なくとも片面に、下記のポリプロピレン系樹脂組成物（II）を含有してなる層が積層されてなる二軸延伸多層ポリプロピレンフィルムに係るものである。
ポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ）は、プロピレン系重合体（Ａ）９９．９７〜９７重量％と界面活性剤（Ｂ）０．０３〜３重量％を含有するポリプロピレン系樹脂組成物である（ただし、ポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ）の全重量を１００重量％とする）。
ポリプロピレン系樹脂組成物（II）は、下記の要件（ａ）を満足するプロピレン系重合体（Ｃ）８０〜３０重量％と、プロピレンとエチレンとのランダム共重合体と、プロピレンとα−オレフィンとのランダム共重合体と、プロピレンとエチレンとα−オレフィンとのランダム共重合体とからなる群から選ばれる少なくとも１種の下記の要件（ｂ）および（ｃ）を満足するランダム共重合体（Ｄ）２０〜７０重量％を含有するポリプロピレン系樹脂組成物（ただし、ポリプロピレン系樹脂組成物（II）の全重量を１００重量％とする）である。
要件（ａ）：示差走査型熱量計を用いる融点測定において、最大吸熱ピークを示す温度が１５０〜１７０℃であること。
要件（ｂ）：示差走査型熱量計を用いる融点測定において、最大吸熱ピークを示す温度が１２０〜１４９℃であること。
要件（ｃ）：エチレンの含有量、α−オレフィンの含有量、または、エチレンの含有量とα−オレフィンの含有量の合計が１〜１４モル％であること。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、厚みムラが認められず、透明性、透視感、ホットスリップ性、剛性、耐熱性、帯電防止性の維持性および印刷性に優れた二軸延伸多層ポリプロピレンフィルムを得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
本発明で用いられるプロピレン系重合体（Ａ）とは、プロピレン単独重合体およびプロピレン系ランダム共重合体からなる群から選ばれた少なくとも１種の重合体である。
【００１６】
本発明で用いられるプロピレン系重合体（Ａ）がプロピレン系ランダム共重合体の場合、プロピレンとエチレンを共重合して得られるプロピレン系ランダム共重合体、プロピレンと炭素数４〜２０個を有する少なくとも１種のα−オレフィンを共重合して得られるプロピレン系ランダム共重合体、または、プロピレンとエチレンと炭素数４〜２０個を有する少なくとも１種のα−オレフィンを共重合して得られるプロピレン系ランダム共重合体が挙げられる。
【００１７】
炭素数４〜２０個を有するα−オレフィンとしては、例えば、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテン、メチル−１−ヘキセン、ジメチル−１−ペンテン、エチル−１−ペンテン、トリメチル−１−ブテン、メチルエチル−１−ブテン、１−オクテン、メチル−１−ペンテン、エチル−１−ヘキセン、ジメチル−１−ヘキセン、プロピル−１−ヘプテン、メチルエチル−１−ヘプテン、トリメチル−１−ペンテン、プロピル−１−ペンテン、ジエチル−１−ブテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン等が挙げられる。好ましくは、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンであり、さらに好ましくは、共重合特性、経済性等の観点から１−ブテン、１−ヘキセンである。
【００１８】
本発明でプロピレン系重合体（Ａ）として用いられるプロピレン系ランダム共重合体としては、例えば、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体等が挙げられる。プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体としては、例えば、プロピレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−１−ヘキセンランダム共重合体、プロピレン−１−オクテンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−１−ヘキセンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−１−オクテンランダム共重合体等が挙げられ、好ましくはプロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−１−ヘキセンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−１−ヘキセンランダム共重合体である。さらに好ましくは共重合特性、経済性等の観点からプロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−１−ブテンランダム共重合体である。特に好ましくは得られる延伸フィルムに延伸ムラが認められないようにするという観点や、延伸フィルムの耐熱性の観点からプロピレン−１−ブテンランダム共重合体である。
【００１９】
本発明でプロピレン系重合体（Ａ）として用いられるプロピレン系ランダム共重合体がプロピレン−エチレンランダム共重合体である場合、エチレン含有量は、得られる延伸フィルムに延伸ムラが認められないようにするという観点や、延伸フィルムの剛性の観点から、好ましくは０．１〜３モル％であり、より好ましくは０．２〜２モル％であり、さらに好ましくは０．６〜１．２モル％である。
【００２０】
本発明でプロピレン系重合体（Ａ）として用いられるプロピレン系ランダム共重合体がプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体である場合、α−オレフィン含有量は、得られる延伸フィルムに延伸ムラが認められないようにするという観点や、延伸フィルムの剛性の観点から、好ましくは０．１〜１０モル％であり、より好ましくは０．２〜８モル％であり、さらに好ましくは１〜４モル％である。
【００２１】
本発明でプロピレン系重合体（Ａ）として用いられるプロピレン系ランダム共重合体がプロピレン−エチレン−α−オレフィンランダム共重合体である場合、エチレンの含有量とα−オレフィンの含有量の合計は、得られる延伸フィルムに延伸ムラが認められないようにするという観点や、延伸フィルムの剛性の観点から、好ましくは０．１〜１０モル％であり、より好ましくは０．２〜８モル％であり、さらに好ましくは０．４〜２モル％である。
【００２２】
本発明で用いられるプロピレン系重合体（Ａ）として、プロピレン単独重合体とプロピレン系ランダム共重合体の混合物が用いられる場合、得られる延伸フィルムの剛性の観点や、延伸フィルムに延伸ムラが認められないようにするという観点から、好ましくはプロピレン単独重合体の含有量が２〜８０重量％であり（即ち、プロピレン系ランダム共重合体の含有量は２０〜９８重量％であり）、更に好ましくはプロピレン単独重合体が６〜７０％（即ち、プロピレン系ランダム共重合体が３０〜９４重量％）、特に好ましくはプロピレン単独重合体が５〜１９重量％（即ち、プロピレン系ランダム共重合体が８１〜９５重量％）である。ただし、プロピレン単独重合体とプロピレン系ランダム共重合体の混合物の全重量を１００重量％とする。
【００２３】
本発明で用いられるプロピレン系重合体（Ａ）として、プロピレン単独重合体とプロピレン系ランダム共重合体の混合物が用いられる場合、示差走査型熱量計を用いる融点測定において、最大吸熱ピークを示す温度（融点：Ｔｍ（℃））に関してプロピレン単独重合体の融点A1とプロピレン系ランダム共重合体の融点A2の比（融点A2／融点A1）は得られる延伸フィルムの剛性の観点や、延伸フィルムに延伸ムラが認められないようにするという観点から、好ましくは１未満であり、更に好ましくは０．９９以下であり、特に好ましくは０．９８以下である。
【００２４】
本発明で用いられるプロピレン系重合体（Ａ）として、プロピレン単独重合体とプロピレン系ランダム共重合体の混合物が用いられる場合、プロピレン単独重合体の極限粘度［η］A1とプロピレン系ランダム共重合体の極限粘度［η］A2の比（［η］A2／［η］A1）は得られる延伸フィルムの剛性の観点や、延伸フィルムに延伸ムラが認められないようにするという観点から、好ましくは１＜［η］A2／［η］A1＜１０であり、更に好ましくは１．２〜９であり、特に好ましくは１．４〜８である。
【００２５】
本発明で用いられるプロピレン系重合体（Ａ）として、好ましくは得られる延伸フィルムの耐熱性の観点から、プロピレン単独重合体とプロピレン系ランダム共重合体の混合物であり、更に好ましくは得られる延伸フィルムに延伸ムラが認められないようにするという観点や、延伸フィルムの耐熱性の観点からプロピレン単独重合体とプロピレン−１−ブテンランダム共重合体の混合物である。
【００２６】
本発明で用いられるプロピレン系重合体（Ａ）の製造方法としては、公知の重合触媒を用いて、公知の重合方法によって製造する方法が挙げられる。
公知の重合触媒としては、例えば、マグネシウム、チタンおよびハロゲンを必須とする固体触媒成分と、有機アルミニウム化合物と、必要に応じて用いられる電子供与性化合物等の第３成分とからなる触媒系、シクロペンタジエニル環を有する周期表第ＩＶ族の遷移金属化合物とアルキルアルミノキサンからなる触媒系、またはシクロペンタジエニル環を有する周期表第ＩＶ族の遷移金属化合物とそれと反応してイオン性の錯体を形成する化合物および有機アルミニウム化合物からなる触媒系等が挙げられる。好ましくはマグネシウム、チタンおよびハロゲンを必須とする固体触媒成分と、有機アルミニウム化合物と、電子供与性化合物からなる触媒系であり、例えば、特開昭６１−２１８６０６号公報、特開昭６１−２８７９０４号公報、特開平１−３１９５０８号公報、特開平７−２１６０１７号公報等に記載されている触媒系である。
【００２７】
公知の重合方法としては、例えば、不活性炭化水素溶媒によるスラリー重合法、溶媒重合法、無溶媒による液相重合法、気相重合法等が挙げられ、好ましくは気相重合法である。さらに、前記の重合法を組み合わせ、それらを連続的に行なう方法、例えば、液相−気相重合法等が挙げられる。
【００２８】
本発明で用いられる界面活性剤（Ｂ）としては、公知の界面活性剤が挙げられ、例えば、カチオン系のもの、アニオン系のもの、非イオン系のもの、両性系のもの等が挙げられる。
カチオン系のものとしては、例えば、第一級アミン塩、第三級アミン、第四級アンモニウム化合物、アルキルピリジウム塩等が挙げられる。
アニオン系のものとしては、例えば、硫酸化油、硫酸化アミド油、硫酸化エステル油、脂肪アルコール硫酸エステル塩、アルキル硫酸エステル塩、脂肪酸エチルスルフォン酸塩、アルキルスルフォン酸塩、アルキルベンゼンスルフォン酸塩、リン酸エステル塩等が挙げられる。
非イオン系のものとしては、例えば、多価アルコールの部分的脂肪酸エステル、脂肪アルコールのエチレンオキサイド付加物、脂肪アミンまたは脂肪酸アミドのエチレンオキサイド付加物、アルキルフェノールのエチレンオキサイド付加物、アルキルナフトールのエチレンオキサイド付加物、アルキルアルコール、ポリエチレングリコール、アルキルジエタノールアミンおよびその脂肪酸エステル、アルキルジエタノールアミド、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルフェノールエステル、グリセリン脂肪酸エステル、ポリグリセリン脂肪酸エステル、ペンタエリスリトール脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンの脂肪酸エステル、ソルビタンの脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタンの脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンアルキルアミンおよびその脂肪酸エステル等が挙げられる。
両性系のものとしては、例えば、カルボン酸誘導体、イミダゾリン誘導体等が挙げられる。
また、ステアリン酸アミド、ベヘニン酸アミド等の飽和脂肪酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド等の不飽和脂肪酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド等のビス脂肪酸アミド、ステアリン酸、ステアリン酸ブチル等が挙げられる。
そして、これらの界面活性剤は単独で用いてもよく、少なくとも２種類を併用してもよい。
【００２９】
界面活性剤（Ｂ）として、好ましくは、アルキルアルコール、多価アルコールの部分的脂肪酸エステル、グリセリンモノ脂肪酸エステル、アルキルジエタノールアミンおよびその脂肪酸エステル、アルキルジエタノールアミド、ポリオキシエチレンアルキルアミンおよびその脂肪酸エステル等の非イオン系のものである。特に好ましくは、グリセリンモノ脂肪酸エステル、アルキルジエタノールアミン、アルキルジエタノールアミン脂肪酸エステル、または、これらの混合物である。
【００３０】
本発明で用いられるポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ）はプロピレン系重合体（Ａ）の含有量が９９．９７〜９７重量％と界面活性剤（Ｂ）の含有量が０．０３〜３重量％を含有するポリプロピレン系樹脂組成である（ただし、ポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ）の全重量を１００重量％とする。）。好ましくはプロピレン系重合体（Ａ）が９９．９〜９８重量％（即ち、界面活性剤（Ｂ）が０．１〜２重量％）であり、さらに好ましくはプロピレン系重合体（Ａ）が９９．５〜９８．５重量％（即ち、界面活性剤（Ｂ）が０．５〜１．５重量％）である。
界面活性剤（Ｂ）の含有量が上記下限を下回る場合、帯電防止性の維持性が不十分である場合があり、上記上限を上回る場合、延伸フィルムの製膜時に発煙やロール汚れが発生する場合がある。
【００３１】
本発明で用いられるプロピレン系重合体（Ａ）と界面活性剤（Ｂ）を混合する方法としては、界面活性剤（Ｂ）がプロピレン系重合体（Ａ）に均一に分散される方法であればよく、公知の方法が挙げられる。例えば、リボンブレンダー、ヘンシェルミキサー、タンブラーミキサー等で混合し、その混合物を押出し機で溶融混練する方法等が挙げられる。また、プロピレン系重合体（Ａ）１００重量部に対して、界面活性剤（Ｂ）を１〜１００重量部含むマスターバッチをあらかじめ作成し、あらかじめ作成されたマスターバッチとプロピレン系重合体（Ａ）を適宜混合して所定の濃度に調整する方法も挙げられる。
【００３２】
本発明で用いられるポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ）のメルトフローレイトとしては、特に押出加工時に良好な流動性を得ると同時に、延伸フィルムに延伸ムラが認められないようにするという観点から、好ましくは０．１〜２０ｇ／１０分であり、より好ましくは１〜１０ｇ／１０分であり、さらに好ましくは２〜４ｇ／１０分である。
【００３３】
ポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ）の示差走査型熱量計を用いる融点測定において、最大吸熱ピークを示す温度としては、特に良好な耐熱性を得ると同時に、延伸フィルムに延伸ムラが認められないようにするという観点から、好ましくは１５０〜１６４℃であり、より好ましくは１５５〜１６３℃であり、さらに好ましくは１５７〜１６０℃である。
【００３４】
ポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ）の冷キシレン可溶部量（ＣＸＳ）としては、特に良好な帯電防止性の維持性と耐熱性を同時に発現させるという観点から、好ましくは０．１〜７重量％であり、より好ましくは０．２〜６重量％であり、さらに好ましくは０．３〜５重量％である。
【００３５】
本発明で用いられるプロピレン系重合体（C）とは、プロピレン単独重合体およびプロピレン系ランダム共重合体からなる群から選ばれた少なくとも１種の重合体である。
【００３６】
本発明で用いられるプロピレン系重合体（C）がプロピレン系ランダム共重合体の場合、プロピレンとエチレンを共重合して得られるプロピレン系ランダム共重合体、プロピレンと炭素数４〜２０個を有する少なくとも１種のα−オレフィンを共重合して得られるプロピレン系ランダム共重合体、または、プロピレンとエチレンと炭素数４〜２０個を有する少なくとも１種のα−オレフィンを共重合して得られるプロピレン系ランダム共重合体が挙げられる。
【００３７】
本発明で用いられるプロピレン系重合体（C）がプロピレン系ランダム共重合体の場合に用いられる炭素数４〜２０個を有するα−オレフィンとしては、前述の本発明で用いられるプロピレン系重合体（Ａ）がプロピレン系ランダム共重合体の場合に用いられる炭素数４〜２０個を有するα−オレフィンと同様のα−オレフィンが挙げられる。好ましくは、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンであり、さらに好ましくは、共重合特性、経済性等の観点から１−ブテン、１−ヘキセンである。
【００３８】
本発明でプロピレン系重合体（C）として用いられるプロピレン系ランダム共重合体としては、例えば、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体等が挙げられる。プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体としては、前述のプロピレン系重合体（Ａ）として用いられるプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体と同様のプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体が挙げられ、好ましくはプロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−１−ヘキセンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−１−ヘキセンランダム共重合体である。さらに好ましくは共重合特性、経済性等の観点からプロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−１−ブテンランダム共重合体である。
【００３９】
本発明でプロピレン系重合体（C）として用いられるプロピレン系ランダム共重合体がプロピレン−エチレンランダム共重合体である場合、エチレン含有量は、得られる延伸フィルムの帯電防止性の維持性と透明性の観点から、好ましくは０．１〜３モル％であり、より好ましくは０．２〜２モル％であり、さらに好ましくは０．６〜１．２モル％である。
【００４０】
本発明でプロピレン系重合体（C）として用いられるプロピレン系ランダム共重合体がプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体である場合、α−オレフィン含有量は、得られる延伸フィルムの帯電防止性の維持性と透明性の観点から、好ましくは０．１〜１０モル％であり、より好ましくは０．２〜８モル％であり、さらに好ましくは１〜４モル％である。
【００４１】
本発明でプロピレン系重合体（C）として用いられるプロピレン系ランダム共重合体がプロピレン−エチレン−α−オレフィンランダム共重合体である場合、エチレンとα−オレフィンの含有量の合計は、得られる延伸フィルムの帯電防止性の維持性と透明性の観点から、好ましくは０．１〜１０モル％であり、より好ましくは０．２〜８モル％であり、さらに好ましくは０．４〜２モル％である。
【００４２】
本発明で用いられるプロピレン系重合体（C）としては、透明性と帯電防止性の維持性の観点から、好ましくはプロピレン単独重合体である。
【００４３】
本発明で用いられるプロピレン系重合体（C）の示差走査型熱量計を用いる融点測定において、最大吸熱ピークを示す温度（融点：Ｔｍ（℃））は１５０〜１７０℃であり（要件（ａ））、より好ましくは１５５〜１６６℃であり、さらに好ましくは１５７〜１６５℃である。プロピレン系重合体（C）の最大吸熱ピークを示す温度が上記下限を下回る場合、得られるポリプロピレン系延伸フィルムの透明性が不十分である場合があり、上記上限を上回る場合、延伸フィルムの帯電防止性の維持性が不十分な場合がある。
【００４４】
プロピレン系重合体（C）の冷キシレン可溶部量（ＣＸＳ）は得られる延伸フィルムの帯電防止性の維持性と印刷性の観点から、好ましくは１〜１０重量％であり、更に好ましくは1〜４重量％である。
【００４５】
プロピレン系重合体（C）の分子量分布（Mｗ／Mn）は得られる延伸フィルムに延伸ムラが認められないようにするという観点や、延伸フィルムの透明性の観点から、好ましくは３〜１０であり、更に好ましくは３．５〜８である。なお、Ｍｗはプロピレン系重合体（C）の重量平均分子量を表し、Ｍｎはプロピレン系重合体（C）の数平均分子量を表す。
【００４６】
本発明で用いられるランダム共重合体（Ｄ）とは、プロピレンとエチレンとのランダム共重合体と、プロピレンとα−オレフィンとのランダム共重合体と、プロピレンとエチレンとα−オレフィンとのランダム共重合体とからなる群から選ばれる少なくとも１種の共重合体（Ｄ）である。
【００４７】
ランダム共重合体（Ｄ）が、プロピレンとα−オレフィンとのランダム共重合体である場合、または、プロピレンとエチレンとα−オレフィンとのランダム共重合体である場合に用いられるα−オレフィンとしては、炭素数４〜２０個を有するα−オレフィンが挙げられる。
【００４８】
そして、ランダム共重合体（Ｄ）に用いられる炭素数４〜２０個を有するα−オレフィンとしては、前述の本発明で用いられるプロピレン系重合体（Ａ）またはプロピレン系重合体（Ｃ）がプロピレン系ランダム共重合体の場合に用いられる炭素数４〜２０個を有するα−オレフィンと同様のα−オレフィンが挙げられる。好ましくは、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンであり、さらに好ましくは、共重合特性、経済性等の観点から１−ブテン、１−ヘキセンである。
【００４９】
ランダム共重合体（Ｄ）として用いられるプロピレンとα−オレフィンとのランダム共重合体、または、プロピレンとエチレンとα−オレフィンとのランダム共重合体としては、前述のプロピレン系重合体（Ａ）またはプロピレン系重合体（Ｃ）として用いられるプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体と同様のプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体が挙げられる。
【００５０】
ランダム共重合体（Ｄ）として、好ましくはプロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−１−ヘキセンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−１−ヘキセンランダム共重合体である。さらに好ましくは共重合特性、経済性等の観点からプロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−１−ブテンランダム共重合体である。特に好ましくは、延伸フィルムの帯電防止性の維持性と印刷性の観点からプロピレン−エチレンランダム共重合体である。
【００５１】
本発明で用いられるランダム共重合体（Ｄ）がプロピレン−エチレンランダム共重合体である場合、エチレン含有量は、１〜１４モル％であり（要件（ｃ））、好ましくは２〜１０モル％であり、さらに好ましくは５〜９モル％である。エチレン含有量が上記下限を下回る場合、得られる延伸フィルムの帯電防止性の維持性が不十分な場合があり、上記上限を上回る場合、得られる延伸フィルムの印刷性が不十分な場合がある。
【００５２】
本発明で用いられるランダム共重合体（Ｄ）がプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体である場合、α−オレフィン含有量は１〜１４モル％であり（要件（ｃ））、好ましくは３〜１０モル％であり、さらに好ましくは４〜８モル％である。α−オレフィン含有量が上記下限を下回る場合、得られる延伸フィルムの帯電防止性の維持性が不十分な場合があり、上記上限を上回る場合、得られる延伸フィルムの印刷性が不十分な場合がある。
【００５３】
本発明で用いられるランダム共重合体（Ｄ）がプロピレン−エチレン−α−オレフィンランダム共重合体である場合、エチレンの含有量とα−オレフィンの含有量の合計は１〜１４モル％であり（要件（ｃ））、好ましくは３〜１１モル％であり、さらに好ましくは４〜１０モル％である。エチレンの含有量とα−オレフィンの含有量の合計が上記下限を下回る場合、得られる延伸フィルムの帯電防止性の維持性が不十分な場合があり、上記上限を上回る場合、得られる延伸フィルムの印刷性が不十分な場合がある。
【００５４】
本発明で用いられるランダム共重合体（Ｄ）の示差走査型熱量計を用いる融点測定において、最大吸熱ピークを示す温度（融点：Ｔｍ（℃））は１２０〜１４９℃であり（要件（ｂ））、より好ましくは１２５〜１４５℃であり、さらに好ましくは１２８〜１３５℃である。ランダム共重合体（Ｄ）の最大吸熱ピークを示す温度が上記下限を下回る場合、得られるポリプロピレン系延伸フィルムの印刷性が不足することがあり、上記上限を超えた場合、延伸フィルムの帯電防止性の維持性が不十分な場合がある。
【００５５】
本発明で用いられるポリプロピレン系樹脂組成物（II）は、プロピレン系重合体（Ｃ）８０〜３０重量％と、プロピレンとエチレンとのランダム共重合体と、プロピレンとα−オレフィンとのランダム共重合体と、プロピレンとエチレンとα−オレフィンとのランダム共重合体とからなる群から選ばれる少なくとも１種ランダム共重合体（Ｄ）２０〜７０重量％を含有するポリプロピレン系樹脂組成物である（ただし、ポリプロピレン系樹脂組成物（II）の全重量を１００重量％とする）。
好ましくはプロピレン系重合体（Ｃ）の含有量が７０〜４０重量％（即ち、ランダム共重合体（Ｄ）の含有量が３０〜６０重量％）であり、更に好ましくはプロピレン系重合体（Ｃ）の含有量が６０〜４０重量％（即ち、ランダム共重合体（Ｄ）の含有量が４０〜６０重量％）である。
プロピレン系重合体（Ｃ）の含有量が上記下限を下回る場合、得られる延伸フィルムの透明性が不十分な場合があり、上記上限を上回る場合、得られる延伸フィルムの帯電防止性の維持性が不十分な場合がある。
【００５６】
ポリプロピレン系樹脂組成物（II）のエチレンの含有量、α−オレフィンの含有量、または、エチレンの含有量とα−オレフィンの含有量の合計として、好ましくは、得られる延伸フィルムの帯電防止性の維持性と印刷性の観点から、０．２〜９．８モル％であり、より好ましくは１．０〜８．０モル％であり、さらに好ましくは２．０〜６．０モル％である。
【００５７】
ポリプロピレン系樹脂組成物（II）のメルトフローレイトとしては、特に押出加工時に良好な流動性を得ると同時に、延伸フィルムに延伸ムラが認められないようにするという観点から、好ましくは０．１〜２０ｇ／１０分であり、より好ましくは３〜１０ｇ／１０分であり、さらに好ましくは４〜８ｇ／１０分である。
【００５８】
ポリプロピレン系樹脂組成物（II）の示差走査型熱量計を用いる融点測定において、最大吸熱ピークを示す温度（融点：Ｔｍ（℃））としては、特に良好な耐熱性を得ると同時に、延伸フィルムに延伸ムラが認められないようにするという観点から、好ましくは１４０〜１７０℃であり、より好ましくは１５０〜１６６℃であり、さらに好ましくは１５２〜１６５℃である。混合するプロピレン系重合体（Ｃ）とランダム共重合体（Ｄ）のそれぞれの融点および含有量を調節することによって、本発明で用いられるプロピレン系樹脂組成物（II）の最大吸熱ピークを示す温度を上記範囲内に調節することができる。
【００５９】
ポリプロピレン系樹脂組成物（II）の冷キシレン可溶部量（ＣＸＳ）としては、特に良好な帯電防止性の維持性と印刷性を同時に発現させるという観点から、好ましくは０．１〜３０重量％であり、より好ましくは１〜２０重量％であり、さらに好ましくは２〜１５重量％である。
【００６０】
ポリプロピレン系樹脂組成物（II）には、必要に応じて界面活性剤を配合しても良い。
【００６１】
示差走査型熱量計を用いる融点測定に用いられる試料は、具体的には、本発明で用いられるプロピレン系重合体（Ａ）、プロピレン系重合体（Ｃ）、ランダム共重合体（Ｄ）、ポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ）またはポリプロピレン系樹脂組成物（II）を熱プレス成形（２３０℃で５分間予熱後、３分間かけて５０ｋｇｆ/ｃｍ2Ｇまで昇圧し２分間保圧した後、３０℃、３０ｋｇｆ/ｃｍ2Ｇで５分間冷却）して得られた厚さ０.５ｍｍのシートである。
【００６２】
融点測定方法は、具体的には、示差走査型熱量計（パーキンエルマー社製、ＤＳＣ−７型）を用い、上記のシート約１０ｍｇを窒素雰囲気下２２０℃で５分間熱処理した後、降温速度３００℃／分で１５０℃まで冷却し、１５０℃において１分間保温し、さらに降温速度５℃／分で５０℃まで冷却し、５０℃において１分間保温して、５０℃から１８０℃まで昇温速度５℃／分で加熱した際に得られる融解曲線を得た。得られた融解曲線において最大吸熱ピークを示す温度（融点：Ｔｍ（℃））を求めた。
【００６３】
ポリプロピレン系樹脂組成物（II）を製造する方法としては、プロピレン系重合体（Ｃ）とランダム共重合体（Ｄ）をそれぞれ個別に重合し、それぞれ個別に重合して得られた重合体（Ｃ）およびランダム重合体（Ｄ）を混合する方法、あるいは、２段以上の多段重合法を用いて、いずれかの段階において、プロピレン系重合体（Ｃ）とランダム共重合体（Ｄ）を製造する方法が挙げられる。
【００６４】
プロピレン系重合体（Ｃ）とランダム共重合体（Ｄ）をそれぞれ個別に重合し、それぞれ個別に重合して得られた重合体（Ｃ）およびランダム重合体（Ｄ）を混合する方法におけるプロピレン系重合体（Ｃ）とランダム重合体（Ｄ）をそれぞれ個別に重合する方法としては、公知の重合方法が挙げられる。例えば、不活性溶媒の存在下で行われる溶媒重合法、液状のモノマーの存在下で行われる塊状重合法、実質上液状の媒体の不存在下で行われる気相重合法等が挙げられる。好ましくは気相重合法である。また、上記の重合方法のうち少なくとも２種類を組み合わせる重合方法、少なくとも２段の多段重合の方法等も挙げられる。
【００６５】
個別に重合して得られたプロピレン系重合体（Ｃ）とランダム共重合体（Ｄ）を混合する方法としては、プロピレン系重合体（Ｃ）とランダム共重合体（Ｄ）が均一に分散する方法であればよい。例えば、次の（１）〜（４）の方法等が挙げられる。
（１）重合体（Ｃ）とランダム重合体（Ｄ）をリボンブレンダー、ヘンシェルミキサー、タンブラーミキサー等で混合し、その混合物を押出し機等で溶融混練する方法。
（２）重合体（Ｃ）とランダム重合体（Ｄ）をそれぞれ個別に溶融混練しペレット化し、ペレット化された重合体（Ｃ）とランダム重合体（Ｄ）を上記と同様の方法で混合し、さらに溶融混練する方法。
（３）重合体（Ｃ）とランダム重合体（Ｄ）をそれぞれ個別に溶融混練しペレット化し、ペレット化された重合体（Ｃ）とランダム重合体（Ｄ）をドライブレンド等でブレンドした後、直接フィルム加工機で混合する方法。
（４）重合体（Ｃ）とランダム重合体（Ｄ）をそれぞれ個別に溶融混練しペレット化し、ペレット化された重合体（Ｃ）とランダム重合体（Ｄ）を個別にフィルム加工機の押出機にフィードして混合する方法。
また、ランダム重合体（Ｄ）１００重量部に対して、重合体（Ｃ）を１〜９９重量部含むマスターバッチをあらかじめ作製し、あらかじめ作製されたマスターバッチと重合体（Ｃ）またはランダム重合体（Ｄ）とを、所定の濃度となるように適宜混合する方法等も挙げられる。
【００６６】
少なくとも２段の多段重合法を用いて、いずれかの段階において、プロピレン系重合体（Ｃ）およびランダム共重合体（Ｄ）を製造する方法におけるプロピレン系重合体（Ｃ）およびランダム共重合体（Ｄ）の重合方法としては、公知の重合方法が挙げられる。例えば、不活性溶媒の存在下で行われる溶媒重合法、液状のモノマーの存在下で行われる塊状重合法、実質上液状の媒体の不存在下で行われる気相重合法等のうち、任意に少なくとも２段を組み合わせ、それらのいずれかの段階においてプロピレン系重合体（Ｃ）およびランダム共重合体（Ｄ）が重合される方法等が挙げられる。
【００６７】
少なくとも２段の多段重合法を用いて、いずれかの段階において、プロピレン系重合体（C）およびランダム共重合体（Ｄ）を製造する方法によって得られたポリプロピレン樹脂組成物をさらに混合してもよく、さらに混合する方法としては、押出し機等で溶融混練する方法等が挙げられる。また、さらに混合する際に、必要に応じて、酸化防止剤、中和剤、抗ブロッキング剤、無機または有機の各種フィラー等を添加してもよい。
【００６８】
本発明で用いられるプロピレン系重合体（C）とランダム共重合体（Ｄ）の重合に用いられる触媒としては、これらを個別に重合する場合においても、多段重合法によって重合する場合においても、プロピレンの立体規則性重合用触媒が用いられる。
【００６９】
プロピレンの立体規則性重合用触媒としては、例えば、三塩化チタン触媒、チタン、マグネシウム、ハロゲン、および電子供与体を必須成分とするＴｉ−Ｍｇ系触媒等の固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物や必要に応じて電子供与性化合物等の第３成分を組み合わせた触媒系、メタロセン系触媒等が挙げられる。
【００７０】
好ましくは、マグネシウム、チタン、ハロゲン、および電子供与体を必須成分とする固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物及び電子供与性化合物を組み合わせた触媒系であり、その具体例としては、特開昭６１−２１８６０６号公報、特開昭６１−２８７９０４号公報、特開平７−２１６０１７号公報等に記載された触媒系が挙げられる。
【００７１】
本発明で用いられるポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ）およびポリプロピレン系樹脂組成物（II）には、必要に応じて、添加剤やその他の樹脂を添加してもよい。添加剤としては、例えば、酸化防止剤、中和剤、紫外線吸収剤、造核剤、粘着剤、アンチブロッキング剤、無機または有機の各種フィラー等が挙げられる。
【００７２】
本発明の二軸延伸多層ポリプロピレンフィルムの製膜、延伸加工方法としては、通常、横方向一軸延伸方式、逐次二軸延伸方式、同時二軸延伸方式、チューブラー二軸延伸方式等が挙げられ、これらの延伸方式について以下に説明する。
【００７３】
横方向一軸延伸方式
ポリプロピレンを押出機にて溶融後、Ｔダイより押出し、冷却ロールにてシート状に冷却固化する。次いで得られたシートの両端を流れ方向に沿って並んだ２列のチャックでそれぞれ掴み、予熱部、延伸部、および熱処理部からなる加熱炉にて、上記２列のチャック間隔を広げることにより横方向に延伸し、必要に応じてコロナ処理等を実施し、巻き取る。
【００７４】
逐次二軸延伸方式
ポリプロピレンを押出機にて溶融後、Ｔダイより押出し、冷却ロールにてシート状に冷却固化する。次いで得られたシートを一連の加熱ロールにて縦方向に予熱、延伸する。続いて、得られた縦延伸シートの両端を流れ方向に沿って並んだ２列のチャックでそれぞれ掴み、予熱部、延伸部、および熱処理部からなる加熱炉にて、上記２列のチャック間隔を広げることにより横方向に延伸し、必要に応じてコロナ処理等を実施し、巻き取る。
逐次二軸延伸方式におけるポリプロピレンの溶融温度は通常２３０〜２９０℃である。縦延伸温度は通常１３０〜１５０℃であり、縦延伸倍率は通常４〜６倍である。横延伸倍率は通常８〜１０倍である。
【００７５】
同時二軸延伸方式
ポリプロピレンを押出し機にて溶融後、Ｔダイより押し出し、冷却ロールにてシート状に冷却固化する。次いで得られたシートの両端を流れ方向に沿って並んだ２列のチャックでそれぞれ掴み、予熱部、延伸部、および熱処理部からなる加熱炉にて、上記２列のチャック間隔と列内の個々のチャック間隔を広げることにより、縦方向と横方向へ同時に延伸し、必要に応じてコロナ処理等を実施し、巻き取る。
【００７６】
チューブラー二軸延伸方式
ポリプロピレンを押出し機にて溶融後、環状ダイより押し出し、水槽にてチューブ状に冷却固化する。次いで得られたチューブを加熱炉あるいは一連の熱ロールにて予熱し、次いで低速ニップロールを通し、高速ニップロールで巻き取ることにより流れ方向に延伸する。この際、低速ニップロールと高速ニップロールの間に蓄えられた空気の内圧によってチューブを膨らませることにより、幅方向にも延伸する。高速ニップロールを通った延伸フィルムを加熱炉あるいは一連の熱ロールにて熱処理し、必要に応じてコロナ処理等を実施し、巻き取る。
【００７７】
本発明の二軸延伸多層ポリプロピレンフィルムには、必要に応じ、コロナ放電処理、火炎処理、プラズマ処理などの表面処理をしても良い。コロナ放電処理の強さは、高度な帯電防止性の維持性の観点から、処理後のフィルム表面の濡れ張力が３５ダイン／ｃｍ以上になるような強さが好ましい。表面処理はフィルムの片面だけ施しても良く、両面に施しても良い。高度な帯電防止性の維持性と印刷性を両立させる観点から、表面処理を両面に施す方が好ましい。
【００７８】
本発明の二軸延伸多層ポリプロピレンフィルムの厚みは、通常１０〜１００μｍであり、好ましくは１２〜３０μｍである。
【００７９】
本発明の二軸延伸多層ポリプロピレンフィルムにおけるポリプロピレン系樹脂組成物（II）を含有してなる層の厚みは、通常０．１〜１０μｍであり、好ましくは０．３〜３μｍである。
【００８０】
本発明の二軸延伸多層ポリプロピレンフィルムにおけるポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ）を含有してなる基材層の厚みは、通常９．９〜９０μｍであり、好ましくは１１〜２７μｍである。
【００８１】
本発明の二軸延伸多層ポリプロピレンフィルムの用途は、例えば、食品包装フィルム（菓子類、液状食品等の包装フィルム）、繊維包装フィルム、雑貨包装フィルム等が挙げられる。
【実施例】
【００８２】
以下、実施例および比較例により本発明を詳細に説明するが、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。
【００８３】
〔物性の測定方法〕
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
ＪＩＳ  Ｋ７２１０の条件１４（Condition Number 14）の方法に従って温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定した。
【００８４】
（２）最大吸熱ピークを示す温度（融点：Ｔｍ、単位：℃）
示差走査型熱量計（パーキンエルマー社製ＤＳＣ−７）を用い、あらかじめプロピレン系重合体またはポリプロピレン系樹脂組成物を熱プレス成形（２３０℃で５分間予熱後、３分間かけて５０ｋｇｆ/ｃｍ2の圧力まで昇圧し、２分間保圧する。その後、３０℃で３０ｋｇｆ／ｃｍ2の圧力で５分間冷却して、そのシートから採取した試料１０ｍｇを窒素雰囲気下、２２０℃で５分間ポリマーを熱処理後、降温速度３００℃／分で１５０℃まで冷却して１５０℃において１分間保温し、さらに降温速度５℃／分で５０℃まで冷却して５０℃において１分間保温し、さらに５０℃から１８０℃まで昇温速度５℃／分で加熱した際の融解ピーク曲線において最高強度を示すピークの温度を融点（Ｔｍ（℃））として求めた。
【００８５】
（３）冷キシレン可溶部量（ＣＸＳ、単位：重量％）
１０ｇのプロピレン系重合体を１０００ｍｌの沸騰キシレンに溶解した後、５０℃まで徐冷し、次いで氷水に浸し攪拌しながら２０℃まで冷却し、２０℃で一晩放置した後、析出したポリマーを濾別し、濾液からキシレンを蒸発させ、６０℃で減圧乾燥して２０℃のキシレンに可溶なポリマーを回収することにより算出した。
【００８６】
（４）コモノマー含量（単位：モル％）
高分子ハンドブック（１９９５年、紀伊国屋書店発行）の第６１６〜６１９頁に記載されているＩＲスペクトルによる定量方法に準拠し測定を行い求めた。
【００８７】
（５）厚みムラ
製膜後のフィルムを目視で観察し、延伸ムラが殆ど認められない場合を○とし、延伸ムラが若干認められる場合を△とし、フィルム全体に渡って延伸ムラが認められる場合を×とした。延伸ムラが殆ど認められない場合が良好であることを示す。
【００８８】
（６）ヘイズ（透明性、単位：％）
フィルムをＡＳＴＭ  Ｄ１１０３に従って測定した。数値が小さい程、透明性に優れることを示す。
【００８９】
（７）ＬＳＩ（透視感、単位：％）
フィルムを、東洋精機社製ＬＳＩ試験機を用い、±０．４〜１．２°の散乱光を測定し、透視感の尺度とした。数値が小さい程、透視感に優れることを示す。
【００９０】
（８）印刷ハクリ面積率（印刷性、単位：％）
フィルムの表面にインキとしてサカタインクス株式会社製商品名Gセロ用DA藍８００（ポリアミド／硝化綿系インキ）を２ｍｌ滴下し、０．１ｍｍメアバーを用いて３０ｍｍ×１５０ｍｍの面積に展色する。その後、当該フィルムを６０℃で１時間加熱する。その後、当該フィルムの印刷部にセロハンテープを貼り付けた後、セロハンテープをはがし、フィルムから印刷がハクリした面積率を下記式（１）から算出した。数値が小さい程、印刷性に優れることを示す。
印刷ハクリ面積率＝印刷が剥離した面積／印刷部に貼り付けたセロハンテープの全面積      式（１）
【００９１】
（９）６０℃動摩擦係数（ホットスリップ性）
フィルムを相対湿度６５％ＲＨの恒温室において、フィルム温度４０℃でＡＳＴＭ−Ｄ１８９４−６３に従い、動摩擦係数を測定した。数値が小さい程、ホットスリップ性に優れることを示す。
【００９２】
（１０）ヤング率（剛性、単位：ｋｇ／ｃｍ２）
フィルムから幅２０ｍｍの試験片を縦方向（ＭＤ）および横方向（ＴＤ）から採取し、引張試験機によりチャック間隔６０ｍｍ、引張速度５ｍｍ／分でＳ−Ｓ曲線をとり、初期弾性率を測定した。数値が大きい程、剛性に優れることを示す。
【００９３】
（１１）加熱収縮率（耐熱性、単位：％）
フィルムからＭＤ方向に３０ｃｍ、ＴＤ方向に２０ｃｍのフィルム試験片を採取し、ＭＤ方向及びＴＤ方向それぞれに間隔１０ｃｍの平行線を２本記入した。１２０℃のオーブン中に５分間静置した後取り出し、室温にて３０分間冷却した後に、試験片の評線の長さを測定した。加熱収縮率を下記式（２）から算出した。数値が小さい程、耐熱性に優れることを示す。
加熱収縮率＝１００×｛（１０−加熱後の評線長さ（ｃｍ））／１０｝  式（２）
【００９４】
（１２）水洗後半減期（帯電防止性の維持性、単位：秒）
恒温恒湿室（温度２３℃、湿度５０％）で、スタティックオネストメーター（Ｓｔａｔｉｃ  Ｈｏｎｅｓｔｍｅｔｅｒ、宍戸商会（株）製）により、４０ｍｍ×４０ｍｍサイズの試料片に、加電圧１０ｋＶで１分間帯電させた後、帯電圧が半減するまでの秒数（半減期）を帯電防止性の値とした。この値が小さいほど表面の導電性が良好で、帯電防止性が良好であることを示す。
測定は、フィルム表面を流水で１分間洗浄した後、温度４０℃、湿度８０％の恒温恒湿機に２４時間放置した後、そのフィルムの半減期を１試料につき３回測定し、その平均値を求めた。数値が小さい程、帯電防止性の維持性に優れることを示す。
【００９５】
〔プロピレン系重合体（Ａ）、プロピレン系重合体（C）およびランダム共重合体（D）の製造方法〕
特開平７−２１６０１７号公報に記載の触媒系を用いてプロピレンを気相重合で単独重合することによって、本発明の実施例および比較例で用いたプロピレン系重合体（Ａ）、プロピレン系重合体（C）およびランダム共重合体（D）のパウダーを得た。
得られたプロピレン系重合体（Ａ）、プロピレン系重合体（C）およびランダム共重合体（D）の物性値を表１に示した。
【００９６】
実施例１
〔基層用ポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ−１）の製造〕
プロピレン系重合体Ａ１パウダーを１００重量％、中和剤として協和化学（株）社製商品名ＤＨＴ−４Ｃを０．０１重量％、安定剤としてチバスペシャルティーケミカルズ（株）社製商品名Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０を０．１５重量％、チバスペシャルティーケミカルズ（株）社製商品名Ｉｒｇａｎｏｘ１６８を０．１５重量％、界面活性剤としてステアリルジエタノールアミン、アルキルジエタノールアミンモノエステル、およびステアリルジエタノールアミンジエステルの混合物を１．０重量％、および高級脂肪酸エステルモノグリセライドを０．２重量％添加し、ヘンシェルミキサーで混合した後、６５ｍｍφ押出し機により２２０℃で造粒、ペレット化した。得られたポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ−１）の物性の測定結果を表２に示した。
【００９７】
〔表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−１）の製造〕
プロピレン系重合体（C−１）パウダーを５０重量％、プロピレンとエチレンとのランダム共重合体（D−１）パウダーを５０重量％、中和剤として協和化学（株）社製商品名ＤＨＴ−４Ｃを０．０１重量％、安定剤としてチバスペシャルティーケミカルズ（株）社製商品名Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０を０．１５重量％およびチバスペシャルティーケミカルズ（株）社製商品名Ｉｒｇａｐｈｏｓ１６８を０．１５重量％、界面活性剤としてステアリルジエタノールアミン、アルキルジエタノールアミンモノエステル、およびステアリルジエタノールアミンジエステルの混合物を０．４重量％及び高級脂肪酸エステルモノグリセライドを０．２重量％、抗ブロッキング剤として住友化学工業（株）社製商品名ＭＢ１３４−２を１．２重量％添加し、ヘンシェルミキサーで混合した後、６５ｍｍφ押出し機により２２０℃で造粒、ペレット化した。得られたポリプロピレン系樹脂組成物（II−１）の物性の測定結果を表２に示した。
【００９８】
〔延伸フィルムの作成〕
基材層用に上記で得られたポリプロピレン系樹脂組成物（Ｉ−１）を用い、表層用に上記で得られたポリプロピレン系樹脂組成物（II−１）を用い、それぞれ樹脂温度２６０℃、２３０℃にて各々別の押出機で溶融混練し、一基の共押出しＴダイに供給した。このＴダイから、表層／基材層／表層の２種３種構成として押出された樹脂を３０℃の冷却ロールにて急冷、固化することにより、厚さ１ｍｍのキャストシートを得た。
【００９９】
上記のようにして得られたキャストシートを、１１５℃で予熱後、延伸温度１２０℃にて縦延伸機のロール周速差により縦方向に５倍延伸し、引き続いて予熱炉で１６６℃に予熱後、加熱炉にて延伸温度１５２℃にて横方向に８倍延伸したのち、１６５℃で熱処理を行い、更にフィルムの両表面には、４０ｄｙｎｅ／ｃｍの濡れ張力を示すようにコロナ処理を施して、厚さ１μｍ／２３μｍ／１μｍの多層二軸延伸フィルムを得、巻取り機で巻き取った。得られたフィルムの物性の評価結果を表３および表４に示した。
【０１００】
実施例２
実施例１においてプロピレン系重合体（C−１）パウダーを７０重量％、プロピレンとエチレンとのランダム共重合体（D−１）パウダーを３０重量％使用した以外は実施例１と同様に行った。得られた表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−２）の物性の測定結果を表２に示した。得られた表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−２）を用い、実施例１と同様な方法でフィルムを作成し、評価した。得られたフィルムの物性の評価結果を表３および表４に示した。
【０１０１】
実施例３
実施例１においてプロピレン系重合体（C−１）パウダーを３０重量％、プロピレンとエチレンとのランダム共重合体（D−１）パウダーを７０重量％使用した以外は実施例１と同様に行った。得られた表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−３）の物性の測定結果を表２に示した。得られた表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−３）を用い、実施例１と同様な方法でフィルムを作成し、評価した。得られたフィルムの物性の評価結果を表３および表４に示した。
【０１０２】
実施例４
実施例１においてプロピレンとエチレンとのランダム共重合体（D−１）パウダーを用いずに、代わりにプロピレンとエチレンと１−ブテンとのランダム共重合体（D−２）パウダーを使用した以外は実施例１と同様に行った。得られた表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−４）の物性の測定結果を表２に示した。得られた表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−４）を用い、実施例１と同様な方法でフィルムを作成し、評価した。得られたフィルムの物性の評価結果を表３および表４に示した。
【０１０３】
実施例５
実施例４においてプロピレン系重合体（C−１）パウダーを７０重量％、プロピレンとエチレンと１−ブテンとのランダム共重合体（D−２）パウダーを３０重量％使用した以外は実施例４と同様に行った。得られた表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−５）の物性の測定結果を表２に示した。得られた表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−５）を用い、実施例１と同様な方法でフィルムを作成し、評価した。得られたフィルムの物性の評価結果を表３および表４に示した。
【０１０４】
実施例６
実施例１においてプロピレンとエチレンとのランダム共重合体（D−１）パウダーを用いずに、代わりにプロピレンとエチレンと１−ブテンとのランダム共重合体（D−３）パウダーを使用した以外は実施例１と同様に行った。得られた表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−６）の物性の測定結果を表２に示した。得られた表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−６）を用い、実施例１と同様な方法でフィルムを作成し、評価した。得られたフィルムの物性の評価結果を表３および表４に示した。
【０１０５】
比較例１
実施例１においてプロピレン系重合体（C−１）パウダーを５０重量％、プロピレンとエチレンとのランダム共重合体（D−１）パウダーを５０重量％使用する代わりに、プロピレン系重合体（C−１）パウダーを１００重量％使用した以外は実施例１と同様に行った。得られた表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−７）の物性の測定結果を表２に示した。得られた表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−７）を用い、実施例１において、延伸温度１５２℃にて横方向に延伸した以外は実施例１と同様な方法でフィルムを作成し、評価した。得られたフィルムの物性の評価結果を表３および表４に示した。
【０１０６】
比較例２
実施例１においてプロピレン系重合体（C−１）パウダーを５０重量％、プロピレンとエチレンとのランダム共重合体（D−１）パウダーを５０重量％使用する代わりに、プロピレンとエチレンとのランダム共重合体（D−１）パウダーを１００重量％使用した以外は実施例１と同様に行った。得られた表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−８）の物性の測定結果を表２に示した。得られた表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−８）を用い、比較例１と同様な方法でフィルムを作成し、評価した。得られたフィルムの物性の評価結果を表３および表４に示した。
【０１０７】
比較例３
実施例１においてプロピレンとエチレンとのランダム共重合体（D−１）パウダーを用いずに、代わりにプロピレン１−ブテンとのランダム共重合体（D−４）パウダーを使用した以外は実施例１と同様に行った。得られた表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−９）の物性の測定結果を表２に示した。得られた表層用ポリプロピレン系樹脂組成物（II−９）を用い、実施例１と同様な方法でフィルムを作成し、評価した。得られたフィルムの物性の評価結果を表３および表４に示した。
【０１０８】
【表１】
2005319591.tif 000002
【０１０９】
【表２】
2005319591.tif 000003
【０１１０】
【表３】
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【０１１１】
【表４】
2005319591.tif 000005
【０１１２】
実施例1〜６に記載の延伸フィルムは、厚みムラが認められず、透明性、透視感、ホットスリップ性、剛性、耐熱性、帯電防止性の維持性および印刷性に優れた二軸延伸多層ポリプロピレンフィルムであることが分かる。
これに対して、比較例１は本発明の要件であるランダム共重合体（Ｄ）を含まないために帯電防止性の維持性が不十分であり、比較例２は本発明の要件であるプロピレン系重合体（Ｃ）を含まないために透明性、透視感およびホットスリップ性が不十分であり、比較例３は本発明の要件であるランダム共重合体（Ｄ）のα−オレフィン含有量が多いために印刷性が不十分であることが分かる。