(57)【要約】【課題】結晶材料の結晶性や配向性の評価などに必要な正確な情報を取得でき、この取得した情報によりその評価を適切に行うことができる結晶の評価方法の提供。【解決手段】この発明は、試料に放射線を照射し、試料で反射された回折放射線を測定し、その測定に基づいて試料を評価する結晶の評価方法において、試料面と垂直方向を回転軸とした回転角（φ）と、入射放射線の入射方向に対して直角方向のあおり角（ψ）と、ψ＝０°の状態での試料面と入射放射線とがなす入射角（ω）と、入射放射線と回折放射線とのなす挟角（２θ）とのうち、２θおよびφ、ψ、ωの中から選ばれた２つの変数からなる全３変数を互いに独立な軸とした座標系を用いて、前記試料からの回折像を前記３変数の関数として表現するようにしたものである。【選択図】  図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
試料に放射線を照射し、試料で反射された回折放射線を測定し、その測定に基づいて試料を評価する結晶の評価方法において、
試料面と垂直方向を回転軸とした回転角（φ）と、入射放射線の入射方向に対して直角方向のあおり角（ψ）と、ψ＝０°の状態での試料面と入射放射線とがなす入射角（ω）と、入射放射線と回折放射線とのなす挟角（２θ）とのうち、２θおよびφ、ψ、ωの中から選ばれた２つの変数からなる全３変数を互いに独立な軸とした座標系を用いて、前記試料からの回折像を前記３変数の関数として表現するようにしたことを特徴とする結晶の評価方法。
【請求項２】
前記３変数からなる軸で構成される空間座標内で表現された試料からの回折強度分布から、該空間内の任意の平面への垂線上で最も該回折強度の値が大きなデータを代表点として射影することを特徴とする請求項１に記載の結晶の評価方法。
【請求項３】
前記３変数からなる軸で構成される空間座標内で表現された試料からの回折強度分布から、該空間内の任意の平面へ射影を得る際に、前記空間内で最も強度の値が大きな点の付近を通り、該平面に平行な面で裁断した裁断面の回折強度分布を射影値とすることを特徴とする請求項１に記載の結晶の評価方法。
【請求項４】
前記放射線は、Ｘ線、電子線または中性子線のいずれかであることを特徴とする請求項１乃至３記載のうちのいずれかに記載の結晶の評価方法。
【請求項５】
試料の構造解析に必要な所定の３次元逆格子空間のマップの作成の指示があると、この指示に従って、前記試料に対してＸ線を照射し、その試料から反射されるブラッグの条件を満たす回折Ｘ線を受光し、これにより回折強度データを測定するＸ線回折手段と、
前記Ｘ線回折手段が測定する回折強度データを収集し、これに基づいて前記３次元逆格子空間マップを作成し、かつ、その３次元逆格子空間マップの作成の際に蓄積された３次元逆格子空間内の逆格子点の回折強度データを３次元的に画像表示化するデータ処理を少なくとも行う回折強度データ処理手段と、
前記回折強度データ処理手段のデータ処理により得られた画像を３次元的に表示する表示手段と、
を備えていることを特徴とする結晶の評価システム。
【請求項６】
前記所定の３次元逆格子空間は、
前記試料面と垂直方向を回転軸とした回転角（φ）と、入射Ｘ線の入射方向に対して直角方向のあおり角（ψ）と、ψ＝０°の状態での試料面と入射Ｘ線とがなす入射角（ω）と、入射Ｘ線と回折Ｘ線とのなす挟角（２θ）とのうち、２θおよびφ、ψ、ωの中から選ばれた２つの変数からなる全３変数を互いに独立な軸とした座標系で構成されることを特徴とする請求項５に記載の結晶の評価システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、薄膜結晶材料などの結晶の結晶性や配向分布を、Ｘ線などの回折現象を利用して評価する結晶の評価方法、および結晶の評価システムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、この種の結晶材料の評価方法としては、被測定試料にＸ線を照射し、結晶面からのブラッグ（Ｂｒａｇｇ）反射による反射Ｘ線を測定することにより、結晶材料の結晶構造などを評価するものが知られている。
すなわち、この結晶材料の評価方法では、Ｘ線の入射方向を少しずつ変化させ、ブラッグ反射光を測定することにより、逆格子空間における逆格子点を検出し、その分布特性（２次元逆格子空間マップ）を作成し、これにより結晶材料の結晶構造を評価するものが知られている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかし、従来の方法では、作成されるのは２次元逆格子空間マップである。このため、例えば、結晶基板上に成膜した薄膜材料の結晶性や配向性の評価、あるいは界面（結晶基板とその上に形成された薄膜の接合部）における格子整合等に関する正確な情報を非破壊で取得することが困難であるという不具合がある。
なお、従来、上記の界面の評価は、断面ＴＥＭ（透過型電子顕微鏡）を用いて行われている。しかし、そのような手法では、試料の作製が困難なこと、局所的な情報しか得られないこと等の不具合がある。
【０００４】
そこで、本発明の目的は、結晶材料の結晶性や配向性の評価などに必要な正確な情報を取得でき、この取得した情報によりその評価を適切に行うことができる結晶の評価方法、および結晶の評価システムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
上記の課題を解決し本発明の目的を達成するために、各発明は、以下のような構成からなる。
すなわち、第１の発明は、試料に放射線を照射し、試料で反射された回折放射線を測定し、その測定に基づいて試料を評価する結晶の評価方法において、試料面と垂直方向を回転軸とした回転角（φ）と、入射放射線の入射方向に対して直角方向のあおり角（ψ）と、ψ＝０°の状態での試料面と入射放射線とがなす入射角（ω）と、入射放射線と回折放射線とのなす挟角（２θ）とのうち、２θおよびφ、ψ、ωの中から選ばれた２つの変数からなる全３変数を互いに独立な軸とした座標系を用いて、前記試料からの回折像を前記３変数の関数として表現するようにした。
【０００６】
第２の発明は、第１の発明において、前記３変数からなる軸で構成される空間座標内で表現された試料からの回折強度分布から、該空間内の任意の平面への垂線上で最も該回折強度の値が大きなデータを代表点として射影するようにした。
第３の発明は、第１の発明において、前記３変数からなる軸で構成される空間座標内で表現された試料からの回折強度分布から、該空間内の任意の平面へ射影を得る際に、前記空間内で最も強度の値が大きな点の付近を通り、該平面に平行な面で裁断した裁断面の回折強度分布を射影値とするようにした。
【０００７】
第４の発明は、第１乃至第３のうちのいずれかの発明において、前記放射線は、Ｘ線、電子線または中性子線のいずれかである。
第５の発明は、試料の構造解析に必要な所定の３次元逆格子空間のマップの作成の指示があると、この指示に従って、前記試料に対してＸ線を照射し、その試料から反射されるブラッグの条件を満たす回折Ｘ線を受光し、これにより回折強度データを測定するＸ線回折手段と、前記Ｘ線回折手段が測定する回折強度データを収集し、これに基づいて前記３次元逆格子空間マップを作成し、かつ、その３次元逆格子空間マップの作成の際に蓄積された３次元逆格子空間内の逆格子点の回折強度データを３次元的に画像表示化するデータ処理を少なくとも行う回折強度データ処理手段と、前記回折強度データ処理手段のデータ処理により得られた画像を３次元的に表示する表示手段と、を備えている。
【０００８】
第６の発明は、第５の発明において、前記所定の３次元逆格子空間は、前記試料面と垂直方向を回転軸とした回転角（φ）と、入射Ｘ線の入射方向に対して直角方向のあおり角（ψ）と、ψ＝０°の状態での試料面と入射Ｘ線とがなす入射角（ω）と、入射Ｘ線と回折Ｘ線とのなす挟角（２θ）とのうち、２θおよびφ、ψ、ωの中から選ばれた２つの変数からなる全３変数を互いに独立な軸とした座標系で構成される。
【０００９】
このような構成からなる本発明では、結晶材料の構造の解析に必要な逆格子空間の逆格子点の分布を３次元で表現でき、すなわち３次元の逆格子空間マップを取得でき、かつ、必要に応じてその任意表面の射影を表現できる。
このため、本発明によれば、結晶材料の結晶性や配向性の評価などに必要な正確な情報を取得でき、この取得した情報に基づいてその結晶材料の各種の評価を適切に行うことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、本発明の結晶の評価方法および結晶の評価システムの実施形態について、図面を参照して説明する。
本発明の結晶の評価方法は、結晶材料などの構造解析に必要な逆格子空間の逆格子点の分布を３次元で表現した３次元逆格子空間マップを作成するとともに、そのマップの作成の際に３次元逆格子空間内に蓄積された逆格子点の強度データ（回折強度データ）の３次元的な画像表示、またはその任意断面などの画像表示を行うようにし、結晶材料などの評価の際に必要な正確な情報を視覚的に取得できるようにしたものである。
【００１１】
このため、この実施形態に係る結晶の評価システムは、図１に示すように、Ｘ線回折装置１と、回折強度データ処理装置２と、表示装置３と、入力装置４とを少なくとも備えている。
Ｘ線回折装置１は、後述のように、測定対象である試料ａの構造解析に必要な３次元逆格子空間マップの作成の指示が入力装置４からあると、その指示に従って、試料ａに対して放射線であるＸ線を照射し、その試料ａから反射されるブラッグの条件を満たす回折Ｘ線を受光し、これにより回折強度データを測定するものである。
【００１２】
すなわち、Ｘ線回折装置１は、図１に示すように、試料ａをセットするステージ１１と、その試料ａに対してＸ線を照射するＸ線照射部１２と、試料ａから反射される回折Ｘ線を受光する受光部１３とを少なくとも備え、後述のように３次元逆格子空間マップを作成するための回折強度データを測定するものである。
ここで、試料ａは、薄膜結晶材料などの結晶材料、シリコン基板の表面にプラチナなどの膜を形成したものなどである。
【００１３】
回折強度データ処理装置２は、コンピュータなどから構成され、Ｘ線回折装置１が測定した回折強度データを収集し、これに基づいて試料の構造解析に必要である後述のような３次元逆格子空間マップを作成するものである。
また、回折強度データ処理装置２は、３次元逆格子空間マップの作成の際に蓄積された３次元逆格子空間内の逆格子点の回折強度データの３次元的な画像表示化、またはその任意断面などを画像表示化するためのデータ処理を行うものである。
【００１４】
表示装置３は、回折強度データ処理装置２のデータ処理に基づいて得られた画像を、例えば２次元的または３次元的にカラー表示するものである。
入力装置４は、この結晶の評価システムに使用して結晶の評価を行う際に、Ｘ線回折装置１および回折強度データ処理装置２に対して、後述のような測定条件などの各種の指示を行うものである。
【００１５】
次に、このような構成からなる実施形態に係る結晶の評価システムを使用して行う結晶の評価方法について説明する。
この実施形態により表現される３次元逆格子空間マップは、図２に定義した実空間内の表記のうち、2 θ、ω、φ、ψから選ばれた３つのパラメータで構成される逆格子空間内のＸ線の回折( 反射) 点の集合として表示（描画）するものである。
【００１６】
ここで、φは試料ａ面と垂直方向を回転軸とした回転角、ψは入射Ｘ線（入射放射線）の入射方向に対して直角方向のあおり角である。また、ωはψ＝０°の状態での試料ａ面と入射Ｘ線とがなす入射角、2 θは入射Ｘ線と回折Ｘ線とのなす挟角である。
従って、このように得られる３次元逆格子空間は、例えば、図３（ａ）に示すような2
θ、ω、ψの各軸からなるもの、図３（ｂ）に示すような2 θ、ψ、φの各軸からなるもの、図３（ｃ）に示すような2 θ、φ、ωの各軸からなるものが挙げられる。
【００１７】
なお、図３（ａ）（ｂ）（ｃ）は、図３の中央図の座標中に示される小球Ａ，Ｂ，Ｃからなる微小空間を拡大して３次元で表したものである。また、図３の中央の座標系中に描かれているかまぼこ型の図形Ｅ，Ｆの平面内は、Ｘ線が入射して出て行く平面である。
次に、上記のような３次元逆格子空間マップを作成する際に、Ｘ線回折装置１が行う測定について説明する。
【００１８】
この例では、入力装置４からの操作者の指示に基づき、図３（ｂ）に示すような各軸からなる３次元逆格子空間マップを作成する場合について説明する。
この場合には、試料ａをステージ１１にセットすると、Ｘ線回折装置１は、図２に示す挟角２θを固定状態にするが、これは３次元逆格子空間の座標の原点からの距離を固定することに相当する。そして、Ｘ線回折装置１は、その挟角２θを固定した状態で、あおり角ψを固定して、この状態で入射角ωをわずかに変化させて、試料ａの回折強度データを測定する。
【００１９】
その後、Ｘ線回折装置１は、挟角２θを固定した状態で、あおり角ψをわずかに変化させて再び固定し、この状態で入射角ωをわずかに変化させ、試料ａの回折強度データを測定する。
このような測定を繰り返すことにより、回折強度データ処理装置２は、上記の回折強度データを収集し、２つのパラメータからなる平面（レイヤー）内におけるＸ線の回折強度分布を作成する。
【００２０】
さらに、Ｘ線回折装置１は、挟角２θをわずかに変化させて固定状態とし、上記のようにあおり角ψと入射角ωとを僅かに変化させて、そのたびに試料ａの回折強度データを測定する。
この測定の結果、回折強度データ処理装置２は、平面内でのＸ線の回折強度分布が微小間隔で積層された、３次元逆格子空間マップを作成する（図３（ｂ）参照）。
【００２１】
なお、図３（ａ）または図３（ｃ）に示す各軸からなる３次元逆格子空間マップを作成する場合にも、図３（ｂ）示す各軸からなる３次元逆格子空間マップを作成する場合と同様の測定により実現できる。
次に、回折強度データ処理装置２は、３次元逆格子空間マップの作成の際に蓄積された３次元逆格子空間内の逆格子点の回折強度データの３次元的な画像表示化、またはその任意断面などを画像表示化するためのデータ処理を行う。
【００２２】
この回折強度データ処理装置２が行うデータ処理には、先端医療現場においてＣＴ( Computed Tomography ) 、ＭＲＩ( Magnetic Resonance Imaging )の画像診断で利用される取得データの３次元画像処理法が適用され、これには、ＭＰＲ( Multi Planer Reconstruction ) 、ＭＩＰ( Maximum Intensity Projection  ）、およびＶＲ( Volume Rendering )などがある。
【００２３】
ここで、ＭＰＲは、３次元空間内で蓄積された強度データを任意の場所・向きでスライスし、断面の強度分布を２次元平面内にカラーマップ、等高線等で表示させる方法である。スライス面の方位に応じて、図４に示すような名称が使われる。
ＭＩＰは、任意の壁面に３次元空間内で蓄積された強度データを射影するに際し、該壁面への垂線上で最も強度の大きなデータを代表点として射影する方法である。
【００２４】
ＶＲは、特定の強度データ値を閾値として表面を作り、これに光の陰影をつけて立体感覚の描画をする方法である。静止画のみならず、回転をはじめとする動画も作製でき、必要に応じてこれらの組み合わせでカットモデルで表現することも可能である。
次に、図１に示す実施形態に係る結晶の評価システムにより３次元逆格子空間マップを具体的に作成したので、その具体例と、そのときに蓄積された回折強度データを用いて作成された結晶の評価のための各種の画像表示例について説明する。
【００２５】
この例では、試料ａは、シリコン基板上にＰｔ（プラチナ）を成膜させたものである。いずれのＰｔもほぼ（１１１）配向であるので、３次元逆格子空間マップの作成は、次の手順で行った。
まず、Ｘ線回折装置１は、Ｐｔ（１１１）面の間隔に対応する挟角２θ（ＣｕＫα：〜４０°）を固定し、入射角ωとあおり角ψのスキャンを適宜な範囲で行う。これにより収集された回折強度データを使用して、回折強度データ処理装置２は２次元レイヤを作成する。次に、Ｘ線回折装置１は、挟角２θを僅かにずらし、再びω−ψスキャンを行う。これを適宜の２θの範囲内で繰り返し、この得られた各２次元レイヤを積層することで、回折強度データ処理装置２は３次元逆格子空間マップを作成する。
【００２６】
次に、回折強度データ処理装置２は、上記のように３次元逆格子空間マップの作成の際に蓄積された３次元逆格子空間内の逆格子点の回折強度データの３次元の画像表示化、またはその任意断面などを画像表示化するためのデータ処理を行う。
表示装置４は、データ処理に基づいて得られた画像の表示を行うので、その具体的な画像表示例について図５〜図８を参照して説明する。
【００２７】
図５（ａ）（ｂ）は、異なる成膜条件で作ったＰｔに対する、Ｐｔ（１１１）近傍３次元逆格子分布のＶＲである。ここで、図５は、白黒の濃淡画像で表現されているが、実際にはカラー画像で表現され、以下の図６〜図８についても同様である。
ＣＴやＭＲＩの強度データと、この測定に係る回折強度データとの違いは、後者はかなり連続的な変化をする強度データの集まりであるので、明確な境界面が存在しない。従って、ここでは、最高強度の半値を閾値としてＶＲを描いた。
【００２８】
図５の（ａ）（ｂ）間での分布の相違は、視覚的に瞬時に区別がつく。楕円体の長軸方向の分布（ωまたはψ方向またはこれらの軸を含む平面内の任意の方向）は、結晶配向の分布（乱れ）を表す。一方、短軸方向（２θ方向）の分布は、結晶性の良し悪し（原子配列の周期性の乱れや応力による結晶歪み分布）に対応する。従来は、このような評価はできなかったが、本発明による３次元表示では、上述の結晶状態に関する情報を正確に収集、視覚化することが可能となった。
【００２９】
なお、両者とも、カットモデルとすることにより、中心付近の強度分布も見えるようにした。
図６は、ＶＲ（４）に、3 枚のＭＰＲを重ねて表現したものである。図６中の（１）（２）はＣＴにおけるサジタル像、コロナル像に対応し( ここではいずれも断面は表示していないが) 、図６中の（３）はオブリーク像に対応する。
【００３０】
図７は、直交する３面へのＭＩＰを示す。この画像は、３次元逆格子空間内で表現された上記試料からの回折強度分布から、その空間内の任意の平面への垂線上で最もその回折強度の値が大きなデータを代表点として射影したものである。
なお、射影面は任意の向きに選ぶことができ、このことは、後述する基板とこの基板上のエピタキシャル膜との界面格子整合を評価する上で非常に役立ち、従来では考えられなかった極めて重要な情報を提供してくれる。
【００３１】
図８は、ＶＲで表現されたＰｔ（１１１）逆格子点分布を、測定軸( ここでは、2 θ、ω、ψ軸：図３（ａ）参照) に対して傾斜した面でスライスした断面、即ちオブリーク像を示したものである。
この図８は、３次元逆格子空間内で表現された上記試料からの回折強度分布から、その空間内の任意の平面へ射影を得る際に、その空間内で最も強度の値が大きな点の付近を通り、その平面に平行な面で裁断した裁断面の回折強度分布を射影値とした画像である。
【００３２】
この断面強度分布もＭＩＰと共に、基板上とエピタキシャル膜との界面格子整合を評価する際のプローブとして活用できると思われる。
次に、基板上のエピタキシャル膜の界面格子整合評価への応用例について、以下に説明する。
基板表面に平行な逆格子面への結晶薄膜の3 次元逆格子点強度分布のＭＩＰと、基板の逆格子点との重なり具合で、基板とこの基板上のエピタキシャル膜との界面格子整合を評価することができる。
【００３３】
ここで、結晶薄膜の３次元逆格子点強度分布（点）は、対称面の反射分布ではなく（図３の中央図の小球Ａ) 、非対称面の反射分布を使うことになる（図３の中央図の小球Ｂまたは小球Ｃ）。
また、ＭＩＰの替わりに、図８に示したような傾斜（オブリーク）像で基板表面に平行なスライス面での強度分布を使用しても良い。その場合は、スライス面に３次元逆格子点強度分布の最強度点が含まれることが望ましい。
【００３４】
図９に、本発明の評価手法のイメージ図を示す。図９（ａ）が結晶薄膜の３次元逆格子点強度分布のＶＲであり、そのＱｘ−Ｑｙ面へのＭＩＰが図９（ｂ）である。Ｑｘ−Ｑｙ面上の点Ｇは（単結晶）基板の逆格子点の一つである。例えば，両者の強度の重なり積分値等で定量的な評価を行い、格子整合の良し悪しの度合いを判定する尺度とすることなどが考えられる。
【００３５】
以上説明したように、この実施形態によれば、結晶材料の結晶性や配向性の評価などに必要な正確な情報を取得でき、この取得した情報に基づいてその結晶材料の各種の評価を適切に行うことができる。
なお、上記の実施形態の説明では、試料の評価に使用する３次元逆格子空間マップを、Ｘ線を使用するようにしたが、Ｘ線等の電磁波の他に、電子、中性子等の粒子線などの放射線を使用するようにしても良い。
【００３６】
なお、本発明の技法は、逆格子空間内の局所部を３次元で拡大表現している。そのため、例えば相境界でいくつかの結晶系が複雑に混在している場合、従来分離できないほどの僅かな相違も、より分解能良く判別可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】本発明の結晶の評価システムに係る実施形態の構成例を示すブロック図である。
【図２】実空間で定義される各パラメータの説明図である。
【図３】３次元逆格子空間を説明するための図である。
【図４】ＭＰＲを説明するための説明図である。
【図５】異なる成膜条件で作ったＰｔに対する、Ｐｔ（１１１）近傍３次元逆格子分布のＶＲを示す画像の一例である。
【図６】ＶＲ（４）に、3 枚のＭＰＲを重ねて表現した画像の一例である。
【図７】直交する３面へのＭＩＰを示す画像の一例である。
【図８】ＶＲで表現されたＰｔ（１１１）逆格子点分布を、測定軸に対して傾斜した面でスライスした断面を示す画像の一例である。
【図９】本発明に係る評価手法のイメージを示す図である。
【符号の説明】
【００３８】
ａ・・・試料、１・・・Ｘ線回折装置、２・・・回折強度データ処理装置、３・・・表示装置、４・・・入力装置。１１・・・ステージ１１、１２・・・Ｘ線照射部、１３・・・受光部。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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