(57)【要約】【課題】  機械的特性を維持しながら厚さ方向の導電性を適切な範囲に調整できる燃料電池用セパレータを提供する。【解決手段】  成形材料１により表裏面に凹凸部５をそれぞれ配列し、成形材料１を少なくとも樹脂２と多数の導電フィラー３とにより調製するとともに、多数の導電フィラー３のうち、大部分の導電フィラー３を凹凸部５の配列方向と交わる方向に配向する。そして、表面における凹凸部５と裏面における凹凸部５の配列ピッチを１ピッチずらす。大部分の導電フィラー３のＸＹ面を凹凸部５の配列方向と交わる方向に強制的に配向して樹脂中における導電フィラー３の厚さ方向の接触回数を減少させるので、厚さ方向の導電性や体積抵抗率を高めたり、低くできる。【選択図】図１
2005235699.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
成形材料により成形され、表裏面に凹凸部がそれぞれ配列される燃料電池用セパレータであって、
成形材料を少なくとも樹脂と複数の導電フィラーとにより調製するとともに、この複数の導電フィラーのうち、少なくとも一部の導電フィラーを凹凸部の配列方向と交わる方向に配向し、表面における凹凸部と裏面における凹凸部の配列ピッチをずらしたことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
成形材料の樹脂を硬化性樹脂とし、導電フィラーを黒鉛としてそのＸＹ面を凹凸部の配列方向と交わる方向に配向した請求項１記載の燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池を構成する固体高分子型の燃料電池用セパレータに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来の燃料電池用セパレータは、図７に示すように、所定の成形材料により板形にプレスあるいは射出成形され、表裏両面に流路を形成する凹凸部５が同一ピッチで配列されており、複数枚が積層されることにより燃料電池を構成する（特許文献１、２参照）。所定の成形材料は、例えばフェノール樹脂と黒鉛とが混合されることにより調製される。
【０００３】
ところで、燃料電池用セパレータは、一般的に厚さ方向（層方向ともいう）と面方向の導電性が大きく異なる値となり、厚さ方向の導電性を十分に確保できない傾向にある。
係る点に鑑み、従来においては、成形材料中の黒鉛の配合量を増加したり、黒鉛を大きくしたり、あるいは黒鉛のアスペクト比（ａｓｐｅｃｔ  ｒａｔｉｏ）を変更等する方法が提案されている（特許文献３、４参照）。
【特許文献１】特開平１０‐３３４９２７号公報
【特許文献２】特開２００３‐２８２０２６号公報
【特許文献３】特開２００２‐１００３７８号公報
【特許文献４】特開２００１‐１４３７１９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
従来の燃料電池用セパレータは、以上のように構成され、厚さ方向の導電性を確保するため、黒鉛の量を増加したり、黒鉛を大きくしたり、黒鉛のアスペクト比を変更するようにしている。
しかしながら、係る方法を採用する場合には、厚さ方向の導電性をある程度確保することができるものの、曲げ強度が低下したり、割れる際の歪み量が小さくなる等、機械的特性が低下するという大きな問題が新たに生じることとなる。
【０００５】
本発明は上記に鑑みなされたもので、機械的特性を維持しながら厚さ方向の導電性を適切な範囲に調整することのできる燃料電池用セパレータを提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明においては、上記課題を解決するため、成形材料により成形され、表裏面に凹凸部がそれぞれ配列されるものであって、
成形材料を少なくとも樹脂と複数の導電フィラーとにより調製するとともに、この複数の導電フィラーのうち、少なくとも一部の導電フィラーを凹凸部の配列方向と交わる方向に配向し、表面における凹凸部と裏面における凹凸部の配列ピッチをずらしたことを特徴としている。
なお、成形材料の樹脂を硬化性樹脂とし、導電フィラーを黒鉛としてそのＸＹ面を凹凸部の配列方向と交わる方向に配向することができる。
【０００７】
ここで、特許請求の範囲における成形材料は少なくとも樹脂と複数の導電フィラーとから配合されれば良く、この樹脂と複数の導電フィラーとは混練（ｋｎｅａｄｉｎｇ）されずに混合（ｂｌｅｎｄｉｎｇ）されることが好ましい。この成形材料には、フッ素樹脂、フッ素系化合物、カップリング剤、改質剤、充填剤等からなる他の材料が含有されても良い。
【０００８】
樹脂としては、熱可塑性樹脂、硬化性樹脂、天然・合成ゴムのいずれもが含まれ、導電フィラーを被覆するものでも、そうでなくても良い。導電フィラーは、ＸＹＺ表示法により表示可能な略片状に形成され、ＸＹのアスペクト比が２〜１００の範囲内であるのが好ましい。
【０００９】
複数の導電フィラーは、少なくともその一部が凹凸部の配列方向と交わる方向に指向すれば良く、全部あるいは大部分が指向するものでも良い。一部の導電フィラーは、凹凸部の配列方向と３０°以上の角度で交わるよう配向（ｏｒｉｅｎｔａｔｉｏｎ）されることが好ましい。
【００１０】
配列ピッチのずれは、１ピッチでも良いし、半ピッチ等とすることもできる。さらに、本発明に係る燃料電池用セパレータは、平面視で長方形、正方形、多角形等に成形でき、部分的に薄くても良いし、厚くすることも可能である。
【００１１】
本発明によれば、少なくとも一部の導電フィラーを凹凸部の配列方向に向けるのではなく、凹凸部の配列方向と交わる方向に向けるので、厚さ方向の導電路を形成する複数の導電フィラーの数、接触数、部位を減少させることができる。
また、燃料電池用セパレータの表面における凹凸部と裏面における凹凸部の配列ピッチがずれるので、成形時の導電フィラーの流れを整え、これにより配向度を向上させて厚さ方向の導電性を向上させることができる。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、機械的特性を維持し、厚さ方向の導電性を適切な範囲に調整することができるという効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、図面を参照して本発明の好ましい実施の形態を説明すると、本実施形態における燃料電池用セパレータは、図１ないし図５に示すように、成形材料１により表裏面にそれぞれ凹凸部５を備えた略矢板形（ｓｈｅｅｔ  ｐｉｌｅ）に形成されるが、成形材料１を少なくとも樹脂２と多数の導電フィラー３とにより調製するとともに、この多数の導電フィラー３のうち、大部分の導電フィラー３を凹凸部５の配列方向と交わる方向に配向し、表面における凹凸部５と裏面における凹凸部５の配列ピッチをずらすようにしている。
【００１４】
成形材料１は、少なくとも樹脂２と多数の導電フィラー３とから調製され、これらがミキサー等により混合して使用される。この成形材料１には、その特性を喪失しない範囲において、炭酸カルシウム、タルク、カオリン、珪藻土、シリカ、ベントナイト、ゼオライト、マイカ、水酸化アルミニウム、酸化チタン、活性炭、木炭、ガラス繊維、アラミド繊維等が適宜添加される。
【００１５】
樹脂２と多数の導電フィラー３の配合は、樹脂１００質量部に対して導電フィラー１００〜２，０００質量部、好ましくは樹脂１００質量部に対して導電フィラー２００〜１，５００質量部、より好ましくは樹脂１００質量部に対して導電フィラー３００〜１，０００質量部が良い。これは、樹脂１００質量部に対して導電フィラー１００質量部未満の場合には、燃料電池用セパレータの電気的特性に支障を来たすからである。逆に、導電フィラー２，０００質量部を越える場合には、燃料電池用セパレータの気密性（ガス透過率）や機械的特性に難が生じるからである。
【００１６】
樹脂２としては、例えばＰＰＳやＰＰからなる熱可塑性樹脂、粉末のフェノール樹脂やエポキシ系樹脂からなる硬化性樹脂、ＥＰＤＭやクロロプレン等からなる合成ゴムが選択的に用いられる。これらの中でも、水との接触角調整の容易化、耐水性、寸法安定性、機械的強度に優れる粉末のフェノール樹脂が好適であり、より好ましくは硬化反応が緩やかな粉末のフェノール・ホルムアルデヒド系樹脂が良い。
【００１７】
樹脂２に使用されるフェノール樹脂は、メチロール基が１分子中に１０個以下、望ましくは５個以下が良い。これは、メチロール基が１分子中に１０個を越える場合には、硬化時に発生する水により、燃料電池用セパレータ中の空隙、フクレ等が発生しやすく、機械的特性や寸法精度に悪影響を及ぼすからである。
【００１８】
樹脂２の粒子は、分散させる関係上、細かいほうが好ましい。具体的には、平均粒径１〜３５μｍ、好ましくは３〜２０μｍの範囲にあるのが良い。また、樹脂２の平均分子量は、３，０００〜２０，０００、好ましくは４，０００〜１５，０００、より好ましくは５，０００〜１０，０００の範囲が良い。これは、樹脂２の平均分子量が３，０００未満の場合には、導電フィラー３の高充填が困難化するとともに、溶融温度の低下に伴い導電フィラー３の表面被覆が大きくなり、しかも、燃料電池用セパレータの電気的特性が低下するという理由に基づく。
【００１９】
多数の導電フィラー３は、例えば黒鉛、金属繊維、カーボン繊維等からなり、その大部分が相互に点接触して厚さ方向に導電路を形成する。この導電フィラー３としては、水との接触角を容易に調整したり、相互に接触して抵抗値を低下させたり、機械的強度の低下を防止する観点から鱗片状の黒鉛を使用することが好ましい（図３参照）。これは、例えば球状の黒鉛を使用すれば、黒鉛同士を接触させるために配合量を増やさなければならず、成形品である燃料電池用セパレータの物性が低下するという理由に基づく。
【００２０】
導電フィラー３は、図３に示すように、ＸＹＺ表示法により表示可能な鱗片状に形成され、ＸＹのアスペクト比が好ましくは２〜１００、さらに好ましくは１０〜５０の範囲に設定されており、ＸＹにより表示されるＸＹ面４が凹凸部５の配列方向と交わる方向に指向する（図１、図２参照）。アスペクト比が係る範囲なのは、アスペクト比が２未満の場合には、十分な配向効果を得にくいからである。逆に、アスペクト比が１００を越える場合には、樹脂２との十分な配合を得にくいからである。
【００２１】
導電フィラー３である鱗片状の黒鉛の大きさは、平均粒径５〜１５０μｍ、好ましくは１０〜１００μｍの範囲が良い。これは、平均粒径５μｍ未満の場合、樹脂２との配合時に舞い上がり、作業環境が悪化したり、電気的特性が低下するからである。逆に、平均粒径１５０μｍを越える場合、燃料電池用セパレータの機械的特性が低下するからである。
【００２２】
鱗片状の黒鉛の嵩密度については、特に限定されるものではないが、０．１〜１．０ｇ／ｃｍ3の範囲が好適である。これは、黒鉛の嵩密度が小さすぎる場合、燃料電池用セパレータのシール特性が低下するという理由に基づく。逆に、黒鉛の嵩密度が大きすぎる場合、燃料電池用セパレータの機械的強度や導電性が低下するという理由に基づく。
【００２３】
燃料電池用セパレータは、図１に示すように、その露出面である表裏両面に、ガスや冷却水の流路となる凹凸部５がそれぞれ配列され、１．９ｇ／ｃｍ3以上の密度（比重）に設定されており、複数枚が電解質膜、燃料極、空気極等を介し重ねて積層されることにより燃料電池を形成する。
【００２４】
燃料電池用セパレータの表面における凹凸部５と裏面における凹凸部５とは、相互にセンターがずれるよう、配列方向に１ピッチずれて並設される。凹凸部５は、厚さ方向に凹み、水素ガス、酸素ガス、冷却水を流通させる断面略逆台形の凹部６と、この凹部６に隣接する断面略台形の凸部７とを備え、これら凹部６と凸部７とが交互に複数配列される。
【００２５】
燃料電池用セパレータの密度は、樹脂２と導電フィラー３（黒鉛）との配合比にもよるが、概ね１．９ｇ／ｃｍ3以上、好ましくは１．９５ｇ／ｃｍ3以上に設定される。これは、密度が１．９ｇ／ｃｍ3以上であれば、十分なガス不透過性や撥水効果を得ることができるからである。
【００２６】
上記において、燃料電池用セパレータを製造する場合には、先ず、少なくとも樹脂２と多数の導電フィラー３とを混練することなく混合して成形材料１を調製し、この成形材料１を図４に示す予備成形型１０に充填して中間体を圧縮成形する。この際、フェノール樹脂からなる樹脂２が流動して導電フィラー３間の空隙を埋め、鱗片状の黒鉛からなる大部分の導電フィラー３が圧縮成形時の圧縮に伴い、圧縮方向と直交する方向、すなわち圧縮面と略平行に配向される。
【００２７】
こうして中間体を圧縮成形したら、この中間体を図５に示す本成形金型１１にセットして加熱プレス成形し、中間体にせん断力を作用させて大部分の導電フィラー３を厚さ方向に配向し、燃料電池用セパレータの表裏両面に凹凸部５をそれぞれ配列すれば、燃料電池用セパレータを製造することができる。
【００２８】
上記構成によれば、大部分の導電フィラー３のＸＹ面４を凹凸部５の配列方向（面方向）と交わる方向に自然に向けるのではなく、意識的・強制的に配向して樹脂２中における導電フィラー３の厚さ方向の接触回数を減少させるので、黒鉛の充填量を増加したり、黒鉛を大きくしたり、黒鉛のアスペクト比を変更せずとも、厚さ方向の導電性や体積抵抗率を高めたり、低くすることができる。したがって、厚さ方向の導電性や体積抵抗率を所定の範囲に調整することが容易になる。
【００２９】
また、厚さ方向における導電性の向上や体積抵抗率の低下が容易に実現できるので、これを前提に樹脂２と多数の導電フィラー３の配合を実用性を損なわないよう適宜変更すれば、導電性確保の他、曲げ強度や割れる際の歪み量の維持向上を図ることができる。すなわち、導電性と強度とを両立させることが可能になる。
【００３０】
また、燃料電池用セパレータが略矢板形で表面における凹凸部５と裏面における凹凸部５の配列ピッチが配列方向に１ピッチずれるので、成形時における導電フィラー３の逆流等の不規則な流れを抑制し、配向度の向上を通じて厚さ方向の導電性を大幅に向上させることが可能になる。さらに、図７に示す従来の燃料電池用セパレータと比較して断面形状（凹部６と凸部７の間）の変化を小さくできるので、成形作業を容易化したり、不要なスキン層が生ずるのを防ぐことができ、ミクロな特性のばらつきを著しく減少させることが可能になる。
【実施例】
【００３１】
以下、本発明に係る燃料電池用セパレータの実施例を比較例と共に説明する。
実施例
先ず、鱗片状の黒鉛粒子５０に対して粉状のフェノール樹脂１０の質量比である成形材料を調製した。黒鉛粒子は、平均粒径が５０μｍ、アスペクト比が２０〜３０である。また、フェノール樹脂は、特公昭６２−３０２１１号公報に記載されたフェノール・ホルムアルデヒド粉末からなり、平均粒径が３０μｍ、溶融温度が１００℃で粘度１６０００Ｐａ・ｓ、１２０℃で粘度２０００Ｐａ・ｓである。
【００３２】
次いで、調整した成形材料９０ｇを図４の予備成形型に充填し、１２０℃、１００ｋｇ／ｃｍ2の条件下で中間体を圧縮成形した。成形の際、フェノール樹脂が流動して黒鉛粒子間の空隙を埋め、黒鉛粒子が圧縮成形時の圧縮に伴い、圧縮面と平行に配向された。
【００３３】
こうして中間体を圧縮成形したら、この中間体を図５の本成形金型にセットして１９０℃、１５０ｋｇ／ｃｍ2の条件下において５分間加熱プレス成形し、表裏両面に凹凸部をそれぞれ並べ備えた矢板形の燃料電池用セパレータを製造した（図５参照）。
燃料電池用セパレータは、１５０ｍｍ×１５０ｍｍ×２ｍｍの大きさとした。また、この燃料電池用セパレータの凹部は、溝ピッチ２ｍｍ、溝幅１ｍｍ、抜け勾配１０°、溝の深さ０．７ｍｍとした。
【００３４】
比較例
実施例と同様の成形材料９０ｇを予備成形型に充填し、１２０℃、１００ｋｇ／ｃｍ2の条件下で中間体を圧縮成形した。中間体を圧縮成形したら、この中間体を本成形金型にセットして１９０℃、１５０ｋｇ／ｃｍ2の条件下において５分間加熱プレス成形し、表裏両面に凹凸部をそれぞれ並べ備えた燃料電池用セパレータを製造した（図７参照）。
燃料電池用セパレータやその凹部の寸法については実施例と同様とした。
【００３５】
燃料電池用セパレータの評価
実施例、比較例で燃料電池用セパレータをそれぞれ製造したら、溝形成部から５０ｍｍ×５０ｍｍ切り出し、各燃料電池用セパレータの面方向の導電性を、ＪＩＳ−Ｋ７１９４に準拠したプローブ付きの抵抗率計〔株式会社ダイアインスルメンツ製ロレスタＧＰ、ＭＣＰ−Ｔ６００型，プローブは直列４探針（ＡＳＰ）〕により測定した。
厚さ方向の測定に際しては、図６に示す一対の金メッキ銅電極間に燃料電池用セパレータを挟み、１０ｋｇ／ｃｍ2の条件で加圧し、結果を表１にまとめた。
【００３６】
【表１】
2005235699.tif 000003
【００３７】
実施例の燃料電池用セパレータについては、比較例と異なり、厚さ方向の導電性や体積抵抗率を所定の範囲内に調整することができ、導電性と強度とを両立させながら厚さ方向の導電性を向上させ得るのが確認できた。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１】本発明に係る燃料電池用セパレータの実施形態を示す一部断面説明図である。
【図２】図１のＩＩ部を拡大して示す要部拡大説明図である。
【図３】本発明に係る燃料電池用セパレータの実施形態における導電フィラーを示す模式斜視説明図である。
【図４】本発明に係る燃料電池用セパレータの実施形態における予備成形型を示す説明図である。
【図５】本発明に係る燃料電池用セパレータの実施形態における本成形金型と中間体を示す説明図である。
【図６】本発明に係る燃料電池用セパレータの実施例における燃料電池用セパレータの評価状態を示す説明図である。
【図７】従来の燃料電池用セパレータを示す説明図である。
【符号の説明】
【００３９】
１          成形材料
２          樹脂
３          導電フィラー
４          ＸＹ面
５          凹凸部
６          凹部
７          凸部
【図１】
2005235699.tif 000004
【図２】
2005235699.tif 000005
【図３】
2005235699.tif 000006
【図４】
2005235699.tif 000007
【図５】
2005235699.tif 000008
【図６】
2005235699.tif 000009
【図７】
2005235699.tif 000010