(57)【要約】【課題】  回路や金属箔の剥離及び層間剥離が発生しにくい積層板を形成することができる積層板用電気絶縁性樹脂組成物を提供することを目的とするものである。【解決手段】  熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーと樹脂材料とを配合する。無機フィラーに付着させた熱硬化性樹脂により、無機フィラーと樹脂材料との密着力を高めることができる。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーと樹脂材料とを配合して成ることを特徴とする積層板用電気絶縁性樹脂組成物。
【請求項２】
無機フィラーに付着させた熱硬化性樹脂と樹脂材料とが同一であることを特徴とする請求項１に記載の積層板用電気絶縁性樹脂組成物。
【請求項３】
無機フィラーとしてガラスを用いて成ることを特徴とする請求項１又は２に記載の積層板用電気絶縁性樹脂組成物。
【請求項４】
無機フィラーを全量に対して５〜７０質量％含有して成ることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の積層板用電気絶縁性樹脂組成物。
【請求項５】
無機物を含有する熱硬化性樹脂成形品を粉砕することによって、上記の熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーを形成して成ることを特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載の積層板用電気絶縁性樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１乃至５のいずれかに記載の積層板用電気絶縁性樹脂組成物を基材に含浸して成ることを特徴とするプリプレグ。
【請求項７】
請求項１乃至５のいずれかに記載の積層板用電気絶縁性樹脂組成物で形成された絶縁層と金属箔とを積層して成ることを特徴とする金属箔張り積層板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、スルーホール信頼性に優れ、且つ銅箔ピール強度及び層間ピール強度に優れた積層板を得ることができる積層板用電気絶縁性樹脂組成物及びプリプレグ、並びにこれらを用いて製造される金属箔張り積層板に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
プリント配線板等の製造に用いられるプリプレグは、まず、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂を主成分とする樹脂ワニスとし、これをガラスクロス等の基材に含浸し、乾燥して半硬化状態（Ｂ−ステージ）とすることによって作製されている。ここで、上記の樹脂組成物は、未硬化樹脂から半硬化樹脂へと変化している。そして、このプリプレグを所定寸法に切断後、所要枚数重ねると共に、この片面あるいは両面に銅箔等の金属箔を重ね、これを加熱加圧して積層成形することによって、プリント配線板の製造に用いられる金属箔張り積層板が作製されている。この段階においてプリプレグ中の半硬化樹脂は硬化樹脂へと変化し、基材と共に絶縁層を形成することとなる。その後、絶縁層に穴あけ、めっきを行うことでスルーホール等を形成し、絶縁層の片面あるいは両面の金属箔にサブトラクティブ法等を行うことで外層回路を形成し、プリント配線板が作製されるものである。
【０００３】
また、予め内層回路として回路パターンが形成された内層用基板の片面あるいは両面に、上記のようにして作製されたプリプレグを所定寸法に切断後、所要枚数重ねると共にその片面あるいは両面に銅箔等の金属箔を重ね、これを加熱加圧して積層成形することによって、多層プリント配線板の製造に用いられる多層配線基板が作製されている。上記と同様に、この段階においてプリプレグ中の半硬化樹脂は硬化樹脂へと変化し、基材と共に絶縁層を形成することとなる。その後、絶縁層の片面あるいは両面の金属箔にサブトラクティブ法等を行うことで外層回路を形成すると共に、絶縁層にドリル加工等により孔あけを行い、めっきを施すことでスルーホールを形成して層間の導通化を行い、多層プリント配線板を製造することが検討されている。
【０００４】
ここで、上記のようなプリント配線板においてその厚みが大きくなると、熱サイクル試験を行った場合に、スルーホールの断線（スルーホール内におけるめっきの破断など）が発生し易いという問題があった。
【０００５】
そこで、樹脂中にこの樹脂に比べて熱膨張の小さい無機フィラーを配合することが試みられているが（例えば、特許文献１参照）、樹脂と無機フィラーの界面の密着が弱いために、回路や銅箔等の金属箔と樹脂及び基材と樹脂の密着力が低下し、樹脂からの回路や金属箔の剥離及び層間剥離が発生するという問題があった。
【特許文献１】特開２０００−３４４９１７号公報（特許請求の範囲等）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、回路や金属箔の剥離及び層間剥離が発生しにくい積層板を形成することができる積層板用電気絶縁性樹脂組成物及びプリプレグ並びに金属箔張り積層板を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の請求項１に係る積層板用電気絶縁性樹脂組成物は、熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーと樹脂材料とを配合して成ることを特徴とするものである。
【０００８】
この発明によれば、無機フィラーに付着させた熱硬化性樹脂により、無機フィラーと樹脂材料との密着力を高めることができ、樹脂材料から形成される絶縁層のマトリックス樹脂と回路及びマトリックス樹脂と絶縁層中の基材とが強固に接着してプリント配線板において絶縁層からの回路や金属箔の剥離及び層間剥離が発生しにくくなるものである。
【０００９】
本発明の請求項２に係る積層板用電気絶縁性樹脂組成物は、請求項１に加えて、無機フィラーに付着させた熱硬化性樹脂と樹脂材料とが同一であることを特徴とするものである。
【００１０】
この発明によれば、無機フィラーに付着させた熱硬化性樹脂と樹脂材料とがより密着しやすくなって、無機フィラーと樹脂材料との密着力をさらに高めることができ、樹脂材料から形成される絶縁層のマトリックス樹脂と回路及びマトリックス樹脂と絶縁層中の基材とがより強固に接着してプリント配線板において回路や金属箔の剥離及び層間剥離がさらに発生しにくくなるものである。
【００１１】
本発明の請求項３に係る積層板用電気絶縁性樹脂組成物は、請求項１又は２に加えて、無機フィラーとしてガラスを用いて成ることを特徴とするものである。
【００１２】
この発明によれば、他の種類の無機フィラーを用いる場合に比べて、スルーホールの内壁粗さを小さくすることができ、スルーホールの断線が発生しにくくなってスルーホール信頼性が高くなるものである。
【００１３】
本発明の請求項４に係る積層板用電気絶縁性樹脂組成物は、請求項１乃至３のいずれかに加えて、無機フィラーを全量に対して５〜７０質量％含有して成ることを特徴とするものである。
【００１４】
この発明によれば、無機フィラーによりマトリックス樹脂の熱膨張を小さくすることができ、スルーホールの断線が発生しにくくなってスルーホール信頼性が高くなるものであり、しかも、無機フィラーを配合しても樹脂材料の流れ性が低下することがなく、成形性を良好にすることができるものである。
【００１５】
本発明の請求項５に係る積層板用電気絶縁性樹脂組成物は、請求項１乃至４のいずれかに加えて、無機物を含有する熱硬化性樹脂成形品を粉砕することによって、上記の熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーを形成して成ることを特徴とするものである。
【００１６】
この発明によれば、無機物を含有する熱硬化性樹脂成形品として廃材を使用することによって廃材を再利用することができ、廃材が少なくなって低公害化及び省資源化を図ることができるものである。
【００１７】
本発明の請求項６に係るプリプレグは、請求項１乃至５のいずれかに記載の積層板用電気絶縁性樹脂組成物を基材に含浸して成ることを特徴とするものである。
【００１８】
この発明によれば、無機フィラーに付着させた熱硬化性樹脂により、無機フィラーと樹脂材料との密着力を高めることができ、プリプレグから形成される絶縁層のマトリックス樹脂と回路及びマトリックス樹脂と絶縁層中の基材とが強固に接着してプリント配線板において回路や金属箔の剥離及び層間剥離が発生しにくくなるものである。
【００１９】
本発明の請求項７に係る金属箔張り積層板は、請求項１乃至５のいずれかに記載の積層板用電気絶縁性樹脂組成物で形成された絶縁層と金属箔とを積層して成ることを特徴とするものである。
【００２０】
この発明によれば、金属箔張り積層板の絶縁層に配合される無機フィラーに付着させた熱硬化性樹脂によって、無機フィラーと樹脂材料との密着力を高めることができ、絶縁層のマトリックス樹脂と回路及びマトリックス樹脂と絶縁層中の基材とが強固に接着するものであり、この金属箔張り積層板あるいはこの金属箔張り積層板から得られるプリント配線板において回路や金属箔の剥離及び層間剥離が発生しにくくなるものである。
【発明の効果】
【００２１】
本発明は、無機フィラーに付着させた熱硬化性樹脂により、無機フィラーと樹脂材料との密着力を高めることができ、樹脂材料から形成される絶縁層のマトリックス樹脂と回路及びマトリックス樹脂と絶縁層中の基材とが強固に密着してプリント配線板において回路剥離及び層間剥離が発生しにくくなるものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。
【００２３】
本発明において無機フィラーの表面に付着させる熱硬化性樹脂としては、特に制限されるものではなく、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、などのエポキシ樹脂を例示することができる。本発明では、これらの熱硬化性樹脂をそれぞれ単独で使用したり、２種以上を混合して併用したりすることができる。
【００２４】
本発明において無機フィラーとしては、特に制限されるものではないが、具体的には、ガラス、シリカ、タルク、水酸化アルミニウム等の粉体を例示することができる。本発明では、これらの無機フィラーをそれぞれ単独で使用したり、２種以上を混合して併用したりすることができる。また、無機フィラーはその粒径が０．１〜５０μｍのものを使用するのが好ましいが、これに限定されるものではない。無機フィラーの表面に上記の熱硬化性樹脂を付着させるにあたっては、例えば、熱硬化性樹脂を含むワニスに無機フィラーを浸漬したりワニスを無機フィラーにスプレーしたりすることによって、ワニスを無機フィラーの表面に付着した後、加熱等によりワニスの溶媒を除去して乾燥するようにして行うことができる。また、上記のワニスに熱硬化性樹脂の硬化剤や硬化促進剤を配合し、熱硬化性樹脂と共に硬化剤や硬化促進剤を無機フィラーの表面に付着させても良い。尚、ワニスの溶媒、硬化剤や硬化促進剤としては後述のものを使用することができる。
【００２５】
本発明において樹脂材料は、金属箔張り積層板やプリント配線板の絶縁層のマトリックス樹脂（母体樹脂）となるものであるが、この樹脂材料としてはエポキシ樹脂などの上記の熱硬化性樹脂と同種類のものをそれぞれ単独で使用したり、２種以上を混合して併用したりすることができる。
【００２６】
また、樹脂材料としてエポキシ樹脂を用いる場合、本発明の積層板用電気絶縁性樹脂組成物にはエポキシ樹脂の硬化剤を配合することができる。この硬化剤としては、特に制限されるものではなく、従来からある一般的なものを使用することができ、ジシアンジアミド、フェノールノボラック、無水トリメリット酸などの酸無水物などを例示することができる。
【００２７】
また、本発明の積層板用電気絶縁性樹脂組成物には、必要に応じて、硬化促進剤やその他の添加剤を配合することができる。硬化促進剤としては、特に制限されるものではなく、従来からある一般的なものを使用することができ、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール等のイミダゾール類、ジメチルベンジルアミン、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン等のアミン類、トリフェニルホスフィン、ジフェニルホスフィン、フェニルホスフィンなどの有機ホスフィン類、テトラフェニルホスホニウム・エチルトリフェニルボレート等のテトラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレート、２−エチル−４−メチルイミダゾール・テトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン塩を例示することができる。
【００２８】
そして、本発明の積層板用電気絶縁性樹脂組成物を調製するにあたっては、熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーと樹脂材料と硬化剤及びその他の成分を配合し、これをミキサーやブレンダー等でほぼ均一になるまで混合分散するようにする。ここで、積層板用電気絶縁性樹脂組成物の全量に対する無機フィラーの配合量は５〜７０質量％とするのが好ましい。無機フィラーの配合量が５質量％未満であれば、積層板用電気絶縁性樹脂組成物の硬化物である金属箔張り積層板やプリント配線板の絶縁層の熱膨張係数を低く抑えることができず、スルーホール信頼性を高くすることができなくなる恐れがあり、無機フィラーの配合量が７０質量％よりも多くなると、後述のような積層成形時における積層板用電気絶縁性樹脂組成物の粘度が高くなり過ぎて流動性が低くなり、ボイドが発生しやすくなる恐れがある。尚、上記の無機フィラーの配合量には、無機フィラーに付着した熱硬化性樹脂の質量も含まれている。
【００２９】
また、樹脂材料と硬化剤の配合割合は当量比で０．４〜１．５とすることができ、硬化促進剤の配合量は積層板用電気絶縁性樹脂組成物の全量に対して０．０１〜３質量％にすることができる。
【００３０】
本発明のプリプレグは、上記のように調製された積層板用電気絶縁性樹脂組成物をガラスクロスなどの公知の基材に含浸し、これを加熱乾燥するなどして積層板用電気絶縁性樹脂組成物を半硬化状態（Ｂ−ステージ）とすることによって形成することができる。ここで、積層板用電気絶縁性樹脂組成物を基材に含浸させるにあたっては、積層板用電気絶縁性樹脂組成物と溶媒とを配合してワニスを調製し、このワニスに基材を浸漬したりワニスを基材に塗布したりすることができる。ワニスの溶媒としてはメチルエチルケトン（ＭＥＫ）、メトキシプロパノール（ＭＰ）、ジメチルフォルムアミド（ＤＭＦ）などの有機溶媒をそれぞれ単独で使用したり、２種以上を混合して併用したりすることができる。尚、基材に容易に積層板用電気絶縁性樹脂組成物を含浸させることができる場合は、溶媒を用いてワニスにする必要はない。
【００３１】
本発明の金属箔張り積層板は、上記のように作製されるプリプレグを一枚あるいは複数枚重ねた後、このプリプレグの片面あるいは両面に銅箔等の金属箔を重ね、これを加熱加圧して積層成形することによって、片面又は両面金属箔張り積層板として形成することができる。ここで、プリプレグは所定の大きさに切断してから使用することができる。また、加熱加圧条件は特に制限されるものではないが、例えば、１５０〜１９０℃で１．０〜５．０ＭＰａとすることができる。そして、この金属箔張り積層板の金属箔に公知の回路形成工程やスルーホール形成工程を施すことにより、プリント配線板を形成することができる。
【００３２】
さらに、本発明の積層板用電気絶縁性樹脂組成物やプリプレグを用いることによって、多層配線基板を形成することができる。すなわち、予め内層回路として回路パターンが形成された内層用基板の片面あるいは両面に、上記のようにして作製されたプリプレグを所定寸法に切断後、所要枚数重ねると共にその片面あるいは両面に銅箔等の金属箔を重ね、これを加熱加圧して積層成形することによって、多層配線基板を形成することができる。ここで、プリプレグは所定の大きさに切断してから使用することができ、また、加熱加圧条件は上記と同様に設定することができる。そして、この多層配線基板の金属箔に公知の回路形成工程やスルーホール形成工程を施すことにより、多層プリント配線板を形成することができる。
【００３３】
上記のようにして形成されるプリント配線板（多層を含む）は、加熱加圧による積層成形で本発明の積層板用電気絶縁性樹脂組成物が硬化して絶縁層が形成されるものであるが、この絶縁層には無機フィラーが配合されているので、無機フィラーを配合しない場合に比べて、絶縁層（積層板用電気絶縁性樹脂組成物の硬化物）の熱膨張係数を小さくすることができるものであり、従って、絶縁層の熱膨張係数を低く抑えることができ、熱サイクル試験を行った場合であっても、スルーホールの断線（スルーホール内におけるめっきの破断など）が発生しにくくなるものである。
【００３４】
また、本発明の積層板用電気絶縁性樹脂組成物では、熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーを用いているので、熱硬化性樹脂を付着させていない無機フィラーを用いる場合に比べて、絶縁層のマトリックス樹脂（樹脂材料）と無機フィラーとの界面の密着力に優れるものであり、マトリックス樹脂と回路及びマトリックス樹脂と絶縁層中の基材とを強固に接着して回路剥離及び層間剥離が発生しにくくなるものである。
【００３５】
しかも、無機フィラーに付着させた熱硬化性樹脂と樹脂材料とを同一にすることによって、無機フィラーに付着させた熱硬化性樹脂と樹脂材料とがより密着しやすくなって、無機フィラーと樹脂材料との密着力をさらに高めることができ、絶縁層のマトリックス樹脂と回路及びマトリックス樹脂と絶縁層中の基材とがより強固に接着して回路剥離及び層間剥離がさらに発生しにくくなるものである。尚、ここでいう「同一」とは、無機フィラーに付着させた熱硬化性樹脂と樹脂材料の種類が同一である場合や、無機フィラーに付着させた熱硬化性樹脂のワニスと樹脂材料のワニスとが同一である場合を含むものである。
【００３６】
また、上記の無機フィラーとしては、プリプレグの基材と同じ材質のものであることが好ましい。すなわち、プリプレグの基材としてガラスクロスを用いた場合は無機フィラーとしてガラス（粉末）を用いることが好ましく、これにより、絶縁層中の基材と無機フィラーの組成を同一にすることができ、絶縁層中の基材と無機フィラーとを異なる材質のものを用いる場合に比べて、絶縁層の面内の固さのバラツキを少なくすることができると共にスルーホールの内壁面の粗さの均一性が高くなってスルーホール信頼性を向上させることができるものである。
【００３７】
また、本発明では、無機物を含有する熱硬化性樹脂成形品を粉砕して得られる粉砕物を、熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーとして用いることができる。無機物を含有する熱硬化性樹脂成形品としては廃材を使用することができ、これにより、廃材を再利用（リサイクル）することができるものであり、よって、廃材が少なくなって低公害化及び省資源化を図ることができるものである。このような無機物を含有する熱硬化性樹脂成形品としては、ガラスエポキシ積層板等の樹脂成形品の廃材を用いることができ、これを例えば０．１〜５０μｍに粉砕して使用することができるものである。
【実施例】
【００３８】
以下本発明を実施例によって具体的に説明する。
【００３９】
（実施例１）
＜ワニスの調製＞
樹脂材料として９０質量部のブロム化エポキシ樹脂（東都化成社製「ＹＤＢ−５００」、エポキシ当量５００、臭素含有量２１質量％）と、１０質量部のクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（大日本インキ化学工業社製「Ｎ−６９０」、エポキシ当量２２５）とを混合したエポキシ樹脂に、硬化剤として２．５質量部のジシアンジアミド（分子量８４、理論活性水素当量２１）と、硬化促進剤として０．１質量部の２−エチル−４−メチルイミダゾールを配合してエポキシ樹脂組成物を調製し、さらに、溶媒としてメチルエチルケトン（ＭＥＫ）：ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）＝１：１（質量比）で混合した溶媒を配合することによってマトリックス樹脂となるワニスを得た。ワニス中におけるエポキシ樹脂組成物の濃度が６０質量％となるように、エポキシ樹脂組成物と混合溶媒との配合比率を設定した。
【００４０】
＜熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーの作製＞
ワニス中におけるエポキシ樹脂組成物の濃度が２０質量％となるように上記と同様のワニスを混合溶媒で希釈した無機フィラー用ワニスを用い、この無機フィラー用ワニス１００質量部に対して、無機フィラーとして２０質量部の溶融シリカ（電気化学工業社製「ＦＢ−５ＳＤＸ」）を配合して分散させた後、これを加熱して乾燥させて溶媒を除去することにより、マトリックス樹脂と同一の熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーを作製した。
【００４１】
＜プリプレグの作製＞
上記の熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーを上記のワニスに配合して攪拌することによって無機フィラー入りワニスを調製した。この無機フィラー入りワニスを室温で基材に含浸した。基材としてはガラスクロス（日東紡績社株製の２１１６タイプクロス）を使用した。無機フィラー入りワニスを基材に含浸した後、非接触タイプの加熱ユニットにより、約１３０〜１７０℃で加熱して基材に含浸したワニス中の溶媒を乾燥除去すると共に、基材中のエポキシ樹脂組成物を半硬化させることによって、プリプレグを作製した。尚、表１に示す無機フィラーの配合量は、無機フィラー入りワニス中におけるエポキシ樹脂組成物の全量に対する無機フィラー（熱硬化性樹脂が付着している状態）の質量比である。
【００４２】
＜銅張り積層板の作製＞
上記のプリプレグ２０枚を所定寸法に切断した後、この両面に厚さ３５μｍの銅箔を重ね、これを加熱加圧（１８０℃、２．９４ＭＰａ、６０分間）して積層成形することによって、両面銅張り積層板を作製した。
【００４３】
＜多層配線基板の作製＞
予め内層回路として回路パターンが形成された内層用基板の両面に、上記のプリプレグを所定寸法に切断後に一枚重ねると共に、プリプレグの外側にさらに上記と同様の銅箔を重ね、これを上記と同様の条件で加熱加圧して積層成形することによって、多層配線基板を作製した。
【００４４】
（実施例２）
上記の＜熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーの作製＞において、ワニスを希釈せずにワニス中におけるエポキシ樹脂組成物の濃度が６０質量％の無機フィラー用ワニスを用いた以外は実施例１と同様にして、ワニス、熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラー、プリプレグ、銅張り積層板、多層配線基板を作製した。
【００４５】
（実施例３）
上記の＜プリプレグの作製＞において、無機フィラーの配合量を６９質量％にした以外は実施例１と同様にして、ワニス、熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラー、プリプレグ、銅張り積層板、多層配線基板を作製した。
【００４６】
（実施例４）
上記の＜プリプレグの作製＞において、無機フィラーの配合量を４質量％にした以外は実施例１と同様にして、ワニス、熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラー、プリプレグ、銅張り積層板、多層配線基板を作製した。
【００４７】
（実施例５）
上記の＜プリプレグの作製＞において、無機フィラーの配合量を７１質量％にした以外は実施例１と同様にして、ワニス、熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラー、プリプレグ、銅張り積層板、多層配線基板を作製した。
【００４８】
（実施例６）
上記の＜熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーの作製＞において、無機フィラーとして溶融シリカの代わりに、ガラス短繊維（日本板ガラス社製「ＲＥＶ１」、径１３μｍ、長さ３５μｍ）を用いた以外は実施例１と同様にして、ワニス、熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラー、プリプレグ、銅張り積層板、多層配線基板を作製した。
【００４９】
（実施例７）
上記の＜熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーの作製＞に代えて、以下のようにして熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーを作製した。すなわち、松下電工株式会社製のガラスエポキシマルチ材Ｒ−１７６６の銅箔をエッチングにより除去した後、これを粉砕機により粒径０．０１〜５０μｍに粉砕することによって、熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーを作製した。この無機フィラーを用いた以外は実施例１と同様にして、ワニス、熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラー、プリプレグ、銅張り積層板、多層配線基板を作製した。
【００５０】
（比較例）
上記の熱硬化性樹脂を付着させた無機フィラーに代えて、アミノシランカップリング剤で処理した溶融シリカを用いた以外は実施例１と同様にして、ワニス、プリプレグ、銅張り積層板、多層配線基板を作製した。
【００５１】
そして、上記の実施例１〜７及び比較例について、以下の項目を評価した。
【００５２】
（１）銅箔ピール強度
上記のようにして作製した銅張り積層板において、銅箔と絶縁層（プリプレグの硬化物）のピール強度（剥離強度）を測定した。
【００５３】
（２）層間ピール強度
上記のようにして作製した銅張り積層板において、絶縁層中の隣接する基材と基材の間のピール強度を測定した。
【００５４】
（３）スルーホール信頼性
上記のようにして作製した銅張り積層板（板厚２．０ｍｍ）にドリル加工により、スルーホールを形成し、この後、公知の方法により、めっき、パターニング工程を経てデイジーチェーンパターンを得た。尚、この時、スルーホールの直径は０．４ｍｍ、穴数は１６０穴、めっき厚は１５μｍとした。
【００５５】
そして、上記のデイジーチェーンパターンを用いてスルーホール信頼性の評価を行った。この場合、温度条件は−６５〜１５０℃で各３０分間とし、気相雰囲気にて抵抗が１０％変化するまでのサイクル数を求めた。
【００５６】
（４）成形性
上記の＜多層配線基板の作製＞で多層配線基板を作製した後、表面の銅箔をエッチングにより除去し、回路パターン間の樹脂の埋まり部分を観察し、ボイドの有無を評価した。尚、この時、銅張り積層板（松下電工株式会社製のＲ−１７６６）に回路パターンとして格子パターン（回路幅１ｍｍ、回路間幅２ｍｍ、銅厚み３５μｍ）を両面に形成して内層用基板を形成した。その他の工程は上記と同様である。
【００５７】
（５）スルーホール内壁粗さ
上記（３）において作製したスルーホールの断面を１０穴観察し、１０穴の内壁の凹凸差の平均を内壁の粗さとして求めた。
【００５８】
上記（１）〜（５）の結果を表１に示す。
【００５９】
【表１】
2005050656.tif 000002
【００６０】
表１に見られるように、各実施例のものは無機フィラーに熱硬化性樹脂が付着しているため、銅箔ピール強度及び層間ピール強度が高く、良好な結果となった。
【００６１】
これに対し、比較例のものは無機フィラーの表面に熱硬化性樹脂が付着していないため、銅箔ピール強度及び層間ピール強度が低い結果であることが確認される。
【００６２】
また、実施例１及び実施例２の結果から、無機フィラーに付着した熱硬化性樹脂のワニスがマトリックス樹脂のワニスと同一の場合、銅箔ピール強度及び層間ピール強度がさらに高くて良好な結果となることが確認される。
【００６３】
また、実施例４は、無機フィラーの量が５質量％未満であるために、実施例１に比べてスルーホール信頼性に劣ることが確認される。
【００６４】
また、実施例５は、無機フィラーの量が７０質量％を超えるために、実施例１に比べて成形性に劣ることが確認される。
【００６５】
さらに、実施例６は、無機フィラーとしてガラス繊維を用いているために、スルーホールの内壁の粗さが小さいことが確認される。
【００６６】
また、実施例７は、熱硬化性樹脂が付着した無機フィラーとして、ガラスエポキシ積層板を粉砕したものを用いており、ガラスエポキシ積層板の再利用（リサイクル）に役立つものである。