(57)【要約】【課題】  有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し効率を向上させる光学素子基板および高輝度の有機エレクトロルミネッセンス素子および有機エレクトロルミネッセンス表示装置を提供する。【解決手段】  可視光を透過する光透明性基板内に、可視光を散乱する光散乱性部および可視光を透過する光透過性開口部を具備する光学素子基板を有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し基板として使用する。これにより、基板外部への光取り出し効率が増加し、高輝度の輝度の有機エレクトロルミネッセンス素子が得られる。【選択図】  図１
2005050708.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
可視光を透過する光透明性基板内に、可視光を散乱する光散乱性部および可視光を透過する光透過性開口部を具備する光学素子用基板であり、前記光散乱性部の基板厚み方向の長さＬおよび前記光透過性開口部の幅Ｗが、下記式（１）により求められることを特徴とする光学素子用基板。
Ｗ／Ｌ  ≦  ｔａｎ（ａｒｃｓｉｎ（ｎ１／ｎ２））・・・（１）
（前記式中、ｎ１は空気の屈折率を表し、ｎ２は光透明性基板の屈折率を表す。）
【請求項２】
前記光散乱性部の一方の端面が、光透明性基板面と同一である請求項１記載の光学素子用基板。
【請求項３】
前記光透過性開口部が少なくとも１つの前記光散乱部で分節されることにより、光透明性基板内に形成され、
前記光透過性開口部が基板の面方向に周期性を有して配置されていることを特徴とする請求項１または２記載の光学素子用基板。
【請求項４】
前記光学素子用基板が、少なくとも１つの表示画素を形成するための光学素子用基板であって、当該表示画素内で、前記光散乱性部が、少なくとも一方向に延長されていることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の光学素子用基板。
【請求項５】
前記光散乱性部が、前記表示画素を分節する壁状構造体であることを特徴とする請求項４記載の光学素子用基板。
【請求項６】
前記壁状構造体で分節されることにより形成された前記光透過性開口部が、基板の面方向に周期性を有して配置されていることを特徴とする請求項５記載の光学素子用基板。
【請求項７】
前記光透過性開口部の幅Ｗが、１００ｎｍ以上２０μｍ以下である請求項１乃至６記載のいずれか１項に記載の光学素子用基板。
【請求項８】
前記光透過性開口部が基板の面方向に周期性を有して配置された光学素子用基板であって、分節する壁の厚みとこれに隣接する光透過性開口部の一つの幅の合量が、１３０ｎｍ以上２５μｍ以下である請求項３または６記載の光学素子用基板。
【請求項９】
前記光学素子用基板、陽極および少なくとも発光層からなる有機層と、陰極とを具備する有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１０】
前記有機エレクトロルミネッセンス素子を複数具備した有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電流駆動により特定波長領域の光を発光する光学素子用の基板およびそれを用いた光学素子に関し、また本発明は、ディスプレイ等の表示デバイスに利用される有機エレクトロルミネッセンス表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）素子は、電界を印加することにより、陽極より注入された正孔と陰極より注入された電子との再結合によるエネルギーにより、蛍光性物質が発光する原理を利用した自発光素子である。Ｃ．Ｗ．Ｔａｎｇらによる積層型素子による低電圧駆動有機エレクトロルミネッセンス素子（非特許文献１のＣ．Ｗ．Ｔａｎｇ、Ｓ．Ａ．ＶａｎＳｌｙｋｅ、アプライドフィジックスレターズ（Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｌｅｔｔｅｒｓ）、５１巻、９１３頁、１９８７年など）の報告がなされて以来、有機材料を構成材料とする有機エレクトロルミネッセンス素子に関する研究が盛んに行われている。Ｔａｎｇらは、トリス（８−キノリノール）アルミニウムを発光層に、トリフェニルジアミン誘導体を正孔輸送層に用いている。
【０００３】
積層構造の利点としては、発光層への正孔の注入効率を高めること、陰極より注入された電子をブロックして再結合により生成する励起子の生成効率を高めること、発光層内で生成した励起子を閉じこめることなどが挙げられる。
この例のように有機エレクトロルミネッセンス素子の素子構造としては、正孔輸送（注入）層、電子輸送性発光層の２層型、又は正孔輸送（注入）層、発光層、電子輸送（注入）層の３層型等がよく知られている。こうした積層型構造素子では、注入された正孔と電子の再結合効率を高めるため、素子構造やこのような素子の形成方法の工夫がなされている。しかしながら、有機エレクトロルミネッセンス素子においてはキャリア再結合の際にスピン統計の依存性より一重項生成の確率に制限があり、したがって発光確率に上限が生じる。この上限の値は凡そ２５％とされている。
【０００４】
更に有機エレクトロルミネッセンス素子のような面発光素子では、発光体の屈折率の影響のため、臨界角以上の出射角の光は全反射を起こし外部に取り出すことができない。このため発光体の屈折率が１．６とすると、発光量全体の２０％程度しか有効に利用できないものと見積もられている。このため、エネルギーの変換効率の限界としては一重項生成確率を併せ全体で５％程度と低効率とならざるをえない（非特許文献２の筒井哲夫「有機エレクトロルミネッセンスの現状と動向」、月刊ディスプレイ、ｖｏｌ．１、Ｎｏ．３、ｐ１１、１９９５年９月参照）。発光確率に強い制限の生じる有機エレクトロルミネッセンス素子においては、光の取り出し効率は致命的ともいえる効率の低下を招くことになる。
【０００５】
この光の取り出し効率を向上させる手法としては、従来、無機エレクトロルミネッセンス素子などの、同様な構造を持つ発光素子において検討されてきた。例えば、基板に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法（特許文献１の特開昭６３−３１４７９５号公報）や、素子の側面等に反射面を形成する方法（特許文献２の特開平１−２２０３９４号公報）が提案されている。また基板ガラスと発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法（特許文献３の特開昭６２−１７２６９１号公報）も提案されている。
【０００６】
また、特許文献４の特開２００２−２６０８４４号公報には、有機エレクトロルミネッセンス装置の発明が開示されており、この装置に用いられる画素に隣接して、基板上に透明なポリマー中に白色の微粒子か、又はこのポリマーと屈折率の相違する透明な微粒子を分散させた隔壁を光導波路として設けてなる有機エレクトロルミネッセンス装置の発明が開示されている（この文献の図２および特許請求の範囲等参照）。
また、特許文献５の特開２００２−２６０８６６号公報には、少なくとも正孔を注入する陽極と、発光領域を有する発光層と、電子を注入する陰極を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子が記載され、この電極のうちの少なくとも一方の電極が、光透過性を具備し、この透過性電極は、その内部に、発光層から放射される光の角度を変換する手段を含有した構成が記載されている（図１、発明の詳細な手段、段落番号００２６：請求項１）。
さらに、特開２００２−２６０８４５号公報には、基板と、複数個の光変換手段とを備えた、前期基板の片面上に直接または下地層を介して設けられた１個または複数個の有機エレクトロルミネッセンス発光素子の発明が記載され、この前記１個または複数個の有機エレクトロルミネッセンス発光素子の各々に対して、複数個の光角度変換手段が設けられている。この公報には、光角度変換手段が、透明物質、または不透明粒子、または空気層の外形の長手方向が前記基板の厚さ方向に向いている構成とした旨、記載されている（この公報の請求項８）。
【特許文献１】特開昭６３−３１４７９５号公報
【特許文献２】特開平１−２２０３９４号公報
【特許文献３】特開昭６２−１７２６９１号公報
【特許文献４】特開２００２−２６０８４４号公報
【特許文献５】特開２００２−２６０８６６号公報
【特許文献６】特開２００２−２６０８４５号公報
【非特許文献１】Ｃ．Ｗ．Ｔａｎｇ、Ｓ．Ａ．ＶａｎＳｌｙｋｅ、アプライドフィジックスレターズ（Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ）、５１巻、９１３頁、１９８７年
【非特許文献２】筒井哲夫「有機エレクトロルミネッセンスの現状と動向」、月刊ディスプレイ、ｖｏｌ．１、Ｎｏ．３、ｐ１１、１９９５年９月
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上述したような従来の方法は、次のような問題点がある。基板に集光性を持たせることにより光の取り出し効率を向上させる方法や、素子の側面等に反射面を形成する方法は、発光面積の大きな素子に対しては有効であるが、ドットマトリクスディスプレイ等の画素面積の微小な素子においては、集光性を持たせるレンズや側面の反射面等の形成加工が非常に困難である。更に有機エレクトロルミネッセンス素子においては発光層の膜厚が数μｍ以下となるため、テーパー状の加工を施し素子側面に反射鏡を形成することは現在の微細加工の技術では困難であり、かつ大幅なコストアップをもたらす。
【０００８】
一方、基板ガラスと発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法は前方への光の取り出し効率の改善の効果はあるが全反射を防ぐことは困難である。したがって屈折率の大きな無機エレクトロルミネッセンスに対しては有効であっても、比較的低屈折率の発光体である有機エレクトロルミネッセンス素子に対しては光取り出し効率の大きな改善効果を上げることはできない。
また、一般に、有機エレクトロルミネッセンス層内を金属電極（陰極）面方向に向かう伝播光は、金属電極により大きな伝播損失を受ける。このため効率良くこの伝播光を取り出すためには、短い間隔で隔壁を配置する必要がある。そのため特許文献４の発明では、素子の発光部の面積を減少させることとなり、大きな改善効果を上げることはできない。
また、特許文献５の発明の構成では、電界を印加できない場所の面積が増加するため、前記発明同様に、大きな改善効果を上げることはできない。
さらに、特許文献６の発明の構成では、臨界角以上の高角度で発光した光を効率良く取り出すことが出来ない。また、特許文献６では基板内全体にこの光角度変換手段を分散すると、性能が向上する旨の記載が成されている（この公報の図１０の説明部分の段落番号００３２および図１０）が、散乱体が基板の厚み方向に多数存在すると、基板が白色化し、発光した光の色純度が低下するという課題が存在する。
このように、有機エレクトロルミネッセンス素子の光の取り出しは未だ不十分である。
本発明は、このように、空気／ガラス界面で全反射される臨界角以上の発光光を如何に効率よく散乱させ臨界角より小さい角度で出射させるかに着目して成されたものである。
本発明の目的は、有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し効率を向上させた光学素子基板（発光素子基板）を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは鋭意検討を行った結果、可視光を透過する光透明性基板内に、可視光を散乱する光散乱性部および可視光を透過する光透過性開口部を具備する光学素子用基板を有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し基板として使用することにより、光取り出し効率が改善されることを見出した。この光学素子用基板により有機エレクトロルミネッセンス素子の輝度が増加する。
【００１０】
換言すれば、本発明の光学素子用基板は、可視光を透過する光透明性基板内に、可視光を散乱する光散乱性部および可視光を透過する光透過性開口部を具備する光学素子用基板であり、前記光散乱性部の基板厚み方向の長さＬおよび前記光透過性開口部の幅Ｗが、下記式（１）により求められることを特徴とする。
Ｗ／Ｌ  ≦  ｔａｎ（ａｒｃｓｉｎ（ｎ１／ｎ２））・・・（１）
（前記式中、ｎ１は空気の屈折率を表し、ｎ２は光透明性基板の屈折率を表す。）
【００１１】
特に、前記光散乱性部の一方の端面が、光透明性基板面と同一であることが好ましく、前記光透過性開口部が少なくとも１つの前記光散乱部で分節されることにより、光透明性基板内に形成され、前記光透過性開口部が基板の面方向に周期性を有して配置されていることが好ましく、前記光学素子用基板が、少なくとも１つの表示画素を形成するための光学素子用基板であって、当該表示画素内で、前記光散乱性部が、少なくとも一方向に延長されていることが好ましい。
【００１２】
また、前記光散乱性部が、前記表示画素を分節する壁状構造体であることが好ましく、前記壁状構造体で分節されることにより形成された前記光透過性開口部が基板の面方向に周期性を有して配置されていることが好ましく、前記光透過性開口部の幅Ｗが、１００ｎｍ以上２０μｍ以下であることが好ましく、前記光透過性開口部が基板の面方向に周期性を有して配置された光学素子用基板が、分節する壁の厚みとこれに隣接する一つの光透過性開口部の幅との合量が、１３０ｎｍ以上２５μｍ以下である可視光を透過する光透明性基板の片面の面方向に、可視光を散乱する光散乱性部および可視光を透過する光透過性開口部を具備し、前記光透過性開口部が画素内で基板面方向に孤立していることが好ましい。
【００１３】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、このような前記記載のいずれかの光学素子用基板と、少なくとも陽極、発光層からなる有機層並びに陰極を具備する。
【００１４】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス表示装置は、このような有機エレクトロルミネッセンス素子を複数具備した。
【発明の効果】
【００１５】
以上説明したとおり、 本発明の基板の使用により、基板正面方向の輝度が向上し、視認性の優れた有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
本発明の上記の目的、特徴および利点を明確にすべく、添付した図面を参照しながら、実施の形態により、本発明を以下に詳述する。
図１は本発明の光学素子用基板を示す模式的断面図である。図１に示されるように、本発明による光学素子基板は、可視光を透過する光透明性基板内に、可視光を散乱する光散乱性部および可視光を透過する光透過性開口部とを具備している。なお図１では、基板面に対して垂直方向に切断した断面図を示している。この図では、基板面方向に対しては、以下に説明する図３〜図７に例示するような形状を有していることが好ましい。なお図３〜図７の形状は単なる例示であり、本発明は、光散乱性部あるいは光透過性開口部が基板面方向に孤立して形成されているのであればよく、これら図３〜図７に例示した形状に拘束されない。
【００１７】
本発明の光透明性基板は、光学素子として機能するため、使用の際には少なくとも、光学的に透明であることが必要である。すなわち、本発明における可視光を透過する光透明性基板とは、波長が４００〜８００ｎｍの少なくとも一部の光を透過するものであれば良く、無機物でも有機物でもよい。このような基板に使用可能な無機物としては、例えばガラスが挙げられ、また、有機物としてはプラスチック等が挙げられる。
【００１８】
このようなプラスチックとしては、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）あるいはその誘導体等のエンジニアリングプラスチックが好適に利用できる。また、基板として異なる材質を複数用いてもよく、これらは無機同志、あるいは有機同士、さらには無機と有機の複合体であってもよく、１種または複数の材質（複数の有機物の複合体、無機物の複合体および有機物と無機物の複合体の材質）を用いて膜状に形成された基板であってもよく、この形成された膜状のものに、複数コーティングして基板が形成されていても構わない。
【００１９】
本発明の光透明性基板では、好ましくは、光透過性開口部が基板面方向、特に好ましくは、図１、２、８、９、１０、１７および１８等に図示してあるように、１方の基板面方向（基板の片面の面方向）に孤立している。すなわち、本発明では、光透過性開口部同士または光散乱性部と光透過性開口部とは、孤立または独立して形成されている。また光透過性開口部は、基板と光学的に同質の素材で形成されていることが好ましい。光学的に同質とは、ある波長（任意の波長であってもよい）における光の屈折率が等しいことを意味する。
【００２０】
本発明における光散乱性部は波長４００〜８００ｎｍの少なくとも一部の光を散乱するものをいう。この光散乱性部を構成する材料は無機物でも有機物でも構わない。また、単一成分である必要は無く、複数の成分から構成されていても構わない。さらに、本発明における光透過性開口部とは、光透過性基板の基板面の法線方向（ディスプレイとして使用する場合の画面に対しての垂直方向）から観察して、透明な部分を示す。このように、本発明の光学素子用基板は、光散乱性部（この光散乱性部が層状に形成されている場合には、この層）が基板面全体をカバー（被覆）している構造ではない。この光学素子用基板では、有機エレクトロルミネッセンス素子の電極近傍で横方向に伝播した光（基板面方向成分の大きい光）が効率良く散乱されるため、基板正面方向の輝度が向上する。
【００２１】
本発明をさらに詳しく説明すると、本発明の光透過性基板では、光散乱性部と、光透過性開口部とを、基板面方向に（光学的に）交互に具備（配置）している。すなわち、光透過性基板の基板面の法線方向から（基板面に対して垂直方向に）観察して、光散乱性部および光透過性開口部が、基板面方向（片面の基板面方向）に交互に具備されているものである。
【００２２】
この交互に具備しているというのは、必ずしも周期性を有する必要は無いが、設計上あるいは製造上の利便性などから、光散乱性部および光透過性開口部が基板面方向、好ましくは１方の基板面（片面）の面方向に周期的に具備されていることが望ましい。このような周期としては、任意に設定できるが、長さを基準とした場合、前記した分節する壁の厚みと、これに隣接する光透過性開口部の１つの幅の合量が、１３０ｎｍ以上２５μｍ以下であることが好ましい。
なお、この周期性は、基板面内で複数存在してもかまわない。この周期性は場所によって異なっていてもよく、基板面内の方向によって、異なっていてもよい。また、光透過性開口部の幅は、１００ｎｍ以上、２０μｍ以下、好ましくは、１１０ｎｍ以上、１０μｍ以下であることが望ましい。
【００２３】
次に、図３を参照して、本発明に使用される可視光を散乱する光散乱性部の構造について説明する。光散乱性部の構造は、図３に示すように、ストライプ状の構造でも、図４や図５に示すようなドット状の構造であってもよく、また、図６や図７で示すような壁状に形成された構造でも構わない。基板面における光散乱性部の面積は、基板面の面積の０．５％〜６０％が好ましく、特に５〜３０％がより好ましい。なお、本発明の光透過性基板の光散乱性部は、光を散乱する機能を有するものであって、光を遮蔽するものでは無い。
【００２４】
すなわち、光透過性開口部が少なくとも１つの前記光散乱部で分節されることにより、光透過性基板内に形成されている構造であれば、如何なるパターンでもよく、その具体的な構造は、本実施形態で説明する具体的な例示に制限されず、これ以外の構造であっても構わない。特に、図３あるいは図１０に示すように、表示画素内で、前記光散乱性部が、少なくとも一方向に延長されている（連続して形成されている）ことが好ましい。また、光散乱性部の間隔や、光散乱性部と光透過性開口部の比は任意に設定することができる。なお図３に示す例では、表示画素内で、少なくとも一方向に延長されている例を示す。すなわち光散乱性部２２が一軸方向に延長されている。また図６に示す例では、延長された一軸方向の光散乱性部２５が交差している。この例に示すように、表示画素内で、交差することにより、文節された１画素の形状は、多角形（矩形：四角形（たとえば正方形）、あるいは正多角形：正五角形、正６角形など）に形成されていても良い。この分節された１画素は、壁状構造体で隣接する画素と分節されて形成されていることが好ましい。この分節された画素（の集合体）は、図３、図６または図７に示すように、基板面方向に、周期性を有していることが本発明の基板は好ましい。なお前記したように、このような周期としては、任意に設定できるが、長さを基準とした場合、前記した分節する壁の厚みとこれに隣接する光透過性開口部の一つの幅の合量が、１３０ｎｍ以上２５μｍ以下であることが好ましい。また、この周期性は、基板面内に複数存在しても良い。この周期性は場所によって異なっていても良く、基板面内の方向によって、異なっていても良い。この光透過性開口部の幅は、１００ｎｍ以上２０μｍ以下、好ましくは１００ｎｍ以上１０μｍ以下であることが望ましい。
【００２５】
また、光散乱性部の形状も、使用する光透明性基板や光散乱性部の構成材料等により、任意に選択できる。すなわち、図８に示すように、光散乱部の深さ方向の面が光透明性基板面に対して必ずしも垂直方向に設けられている必要はなく、光透明性基板面（この面は略平面）に対して傾斜した面を有していても構わない。また、図９に示すように光散乱性部と光透明性基板との界面は必ずしも平滑な平面である必要もなく、凹凸を有していてもよい。この場合、その凹凸が、散乱に寄与するように形成されていてもよい。たとえばこのような面は、原子状フッ素などを放電により形成して表面に凹凸状に形成する半導体の製造工程で使用されるような乾式法あるいはフッ化水素酸などを使用したエッチング液を用いた湿式法により、表面に凹凸を形成することができる。なお、本発明の光透過性基板では、有機エレクトロルミネッセンス素子に使用する場合、図１０に示されるように、平坦化層をコーティングして形成してもよい。この時、光散乱性層と陽極との間隔を出来るだけ小さくすることが望ましため、平坦化層の厚さは１００ｎｍ以下にすることが好ましい。
【００２６】
光散乱性部の光透明性基板の厚み方向（基板面の法線方向）における長さは、任意に設定することができる。このような有機エレクロトルミネッセンス素子の光取り出し効率を向上させるために、たとえば図１１に示されるように、光透過性基板と空気との界面における臨界角よりも大きな角度の出射光を散乱させるように、光散乱性部の基板の厚み方向の長さを設定することができる。この場合、臨界角は、光透過性基板と空気の屈折率に依存し、空気の屈折率と光透過性基板の屈折率をそれぞれ、ｎ１とｎ２とすると臨界角θC は、式：θC ＝ａｒｃｓｉｎ（ｎ１／ｎ２）で表される。そして、本発明では、図１０に示すように、深さ（基板方向の長さ）をＬとし、光透明性開口部のサイズ（光透過性開口部）をＷとすると、式（１）として、Ｗ／Ｌ≦ｔａｎ（ａｒｃｓｉｎ（ｎ１／ｎ２））で表される関係を有することが好ましい。また図８および図９において、Ｌは、光散乱性部の基板厚み方向の長さを表し、Ｗは、光透過性開口部の幅を示す。なお光透明性基板の基板面から発光中心までの距離によって、臨界角以上の出射光を散乱するために必要な光散乱性部の高さを設定することもできる。特に、図１、図８あるいは図９に示すように、光散乱性部の一方の面が、光透明性基板の面（端面）であることが好ましい。
有機エレクトロルミネッセンス素子を本発明の光学素子用基板上に形成する場合、基板の平滑性を確保するために、光散乱性部が光透明性基板中に埋め込まれた構成や光散乱性部の端が光透明性基板の表面と位置が一致している構成が望ましい。
【００２７】
本発明に使用される光散乱性部と光透明性部とを有する光学素子用基板の製造方法について次に説明する。この製造方法としては、基板に溝を形成した後、光散乱性材料を、形成したこの溝に埋め込む方法、あるいは基板上に光散乱性材料を配置した後、光透明性材料（光透過性開口部を形成する材料）で覆う方法を採用することができる。
前記した溝を形成する方法として、この溝をパターン状に形成する方法を採用した場合、公知の方法、たとえば光感光材料を用いた通常の露光プロセスを利用することができる。また、この溝をパターン状に形成する方法として、各種の印刷プロセスを利用してもよい。
図１２はこのような溝を形成する際に、マスクを用いた露光プロセスを図示したものである。このマスクを用いた露光プロセスでは、目的とする溝のピッチやラインとスペース（溝の幅と溝間隔）の比を任意に設計することができる。
【００２８】
図１３はレーザーの二光束干渉露光プロセスにより、溝を形成する一例を図示したものである。レーザーの二光束干渉露光プロセスでは、大面積の露光が短時間ででき、光散乱性部を周期構造に形成するには特に有効である。この方法では、周期構造のピッチｄは、この露光に使用されるレーザーの波長をλ、基板上の感光性材料へ照射する２光束レーザーの交差角をθとすると、ｄ＝（λ／２）／[ｓｉｎ（θ／２）]となる。θを大きくするほどｄは小さくなり、交差角を１８０°のときにｄは最小値のλ／２となる。例えば、アルゴンイオンレーザーを用いて、λ＝４８８ｎｍのレーザー光を照射した場合、ｄ＞２４４ｎｍとなる。つまり、交差角を調整するだけでピッチを２４４ｎｍより大きい任意の値に簡単に設定することができる。
【００２９】
上記した二光束干渉露光プロセスに用いられるレーザー光としては、制限されないが、たとえば固体レーザー、気体レーザー、半導体レーザー、色素レーザー、等の光源を自在に使用して、ｄの値を適宜設定できる。
有機エレクトロルミネッセンス素子に含まれる回折格子の作成に使用する場合、可視光と同程度の波長のレーザー光源を使用することが好ましい。このため、このプロセスには、ＹＡＧレーザー、ＹＡＧレーザー倍波、ＹＡＧレーザー３倍波、色素レーザー、Ｈｅ−Ｎｅレーザー、Ａｒイオンレーザー、Ｋｒイオンレーザー、Ｃｕ蒸気レーザー、Ｈｅ−Ｃｄレーザー、Ｎ2 レーザー、等の光源があげられる。
【００３０】
パターン形成に用いる感光性材料としては、ポジ型レジスト材料、ネガ型レジスト材料等から適宜選択することができる。図１４に示されるような感光性材料にパターンを形成した後、エッチングを行い図１５に示されるような溝を得ることができる。このエッチングは公知の方法から適宜選択することができる。例えば、ウェットエッチング、反応性ガスエッチング、イオンミリング等が溝を形成する方法としてあげられる。
【００３１】
次に、溝を光散乱性材料で充填する方法について説明する。この方法としては、ゾルゲル法のようなウエットプロセスも使用でき、また、スパッタ、蒸着、ＣＶＤのような真空プロセスも採用することができる。この時、溝の部分だけに光散乱性材料を充填しても良いし、図１６に示すように、光散乱性材料を基板面全体に成膜した後、研磨等（たとえばＣＭＰ法など）のプロセスにより、光透過性部上に設けた光散乱性材料を取り除くことができる。光散乱性材料としては、屈折率の異なる材料の複合体が利用できる。複合体の構成としては、多孔性ＳｉＯ2 膜のように固体／気体の複合体でも良いし、ＳｉＯ2 ／ＴｉＯ2 のような固体／固体の複合体を用いても良い（複合体は膜状でも構わない）。一方、溝の壁面に凹凸を有している場合は、必ずしも光散乱性材料を充填する必要は無いが、充填する場合には、充填材料として、固体が望ましいが、窒素等の気体や液体でも構わず、散乱性を有すればよい。
【００３２】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、光学素子用基板と、陽極と、少なくとも発光層からなる有機層と、陰極とを具備する。このような本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の素子構造の具体例としては、図１７および図１８に示されるように、電極間に有機層を１層あるいは２層以上積層した構造を有している。たとえばその例としては、陽極／発光層／陰極からなる構造、陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極からなる構造、陽極／正孔輸送層／発光層／陰極からなる構造、陽極／発光層／電子輸送層／陰極からなる構造等を挙げることができる。なお、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子としては、低分子タイプ、高分子タイプの両方が利用できる。
【００３３】
本発明に用いられる正孔輸送材料は特に限定ないが、正孔輸送材として通常使用されている化合物であれば何を使用してもよい。このような正孔輸送材料の具体例としては、例えば、下記のビス（ジ（ｐ−トリル）アミノフェニル）−１，１−シクロヘキサン、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’―ビス（３−メチルフェニル）−１，１’―ビフェニル−４，４’―ジアミン、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ−Ｎ−ビス（１−ナフチル）−１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン等のトリフェニルジアミン類や、スターバースト型分子等が挙げられる。
【００３４】
本発明に用いられる電子輸送材料は特に限定されず、電子輸送材として通常使用されている化合物であれば何を使用してもよい。電子輸送材料の具体例としては、例えば、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、ビス｛２−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール｝−ｍ−フェニレン等のオキサジアゾール誘導体、トリアゾール誘導体、キノリノール系の金属錯体が挙げられる。
【００３５】
本発明に用いられる発光材料は特に限定されず、発光材料として通常使用されている化合物であれば何を使用してもよい。例えば、ジスチリルアリーレン誘導体（特開平２−２４７２７８号公報、特開平５−１７７６５号公報）、クマリン誘導体、ジシアノメチレンピラン誘導体、ペリレン誘導体（特開昭６３−２６４６９２号公報）、また、芳香環系材料（特開平８−２９８１８６、特開平９−２６８２８４号公報）やアントラセン系化合物（特開平９−１５７６４３号公報、特開平９−２６８２８３号公報、特開平１０−７２５８１号公報）、キナクリドン誘導体（特開平５−７０７７３号公報）、等があげられる。
【００３６】
有機エレクトロルミネッセンス素子の陽極は、正孔を正孔輸送層に注入する役割を担うものであり、４．５ｅＶ以上の仕事関数を有することが効果的である。本発明に用いられる陽極材料の具体例としては、酸化インジウム錫合金（ＩＴＯ）、酸化錫（ＮＥＳＡ）、金、銀、白金、銅等が挙げられる。また、陰極としては、電子輸送帯又は発光層に電子を注入する目的で、仕事関数の小さい材料が好ましい。陰極材料は特に限定されないが、具体的にはインジウム、アルミニウム、マグネシウム、マグネシウム−インジウム合金、マグネシウム−アルミニウム合金、アルミニウム−リチウム合金、アルミニウム−スカンジウム−リチウム合金、マグネシウム−銀合金等を使用できる。なお、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、パッシブ駆動で利用することも出来るし、薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）等のアクティブ素子を付加し、アクティブ駆動で利用することもできる。本発明における有機エレクトロルミネッセンス素子の各層の形成方法は特に限定されず、公知の方法から適宜選択できる。例えば、真空蒸着法、分子線蒸着法（ＭＢＥ法）あるいは溶媒または分散媒に溶液あるいは分散液にディッピング法、スピンコーティング法、キャスティング法、バーコート法、ロールコート法等の塗布法により形成する方法等が挙げられる。
【００３７】
また、本発明の有機エレクトロルミネッセンス表示装置は、前記したような有機エレクトロルミネッセンス素子を複数具備している。この表示装置の駆動方法は、アクティブでもパッシブでもよく、特に制限されない。
【００３８】
以下、本発明を実施例により、さらに詳細に説明する。本発明は、このような実施例には拘束されず、明細書の他の部分および図面に記載または開示した事項によって、その具体的な範囲が示されている。なお、本発明の実施例では、有機エレクトロルミネッセンス素子の発光特性の測定は輝度計（ＴＯＰＣＯＮ  ＢＭ−５Ａ）を基板法線方向に配置し、集光角０．１度の条件で行った。
【実施例１】
【００３９】
石英基板（屈折率１．４５７）上に感光性レジスト材料としてポジ型レジスト材料を、スピンコータで４０００Åの厚さに成膜し、その後、フォトマスクを使用してレジスト材料をパターン化した。
光源として、Ｈｇ−Ｘｅランプ（波長：２５０ｎｍ）を使用した。この際、マスクパターンは、周期１．０μｍ、ライン幅０．７５μｍであり、スペース幅が０．２５μｍのストライプ状のものを使用した。このマスクを使用し、１回露光した後にマスクを９０°回転させて、再度同じ条件で露光を行った。このような露光後に、アルカリ現像液で処理し、レジストパターンを形成した。ＳＥＭ観察の結果、目的とする格子状パターンが作製できていることを確認した。作成したレジストパターン付き石英基板を反応性ガスエッチング（サムコＲＩＥ１０ＮＲ）によりエッチングした。エッチングは反応性ガスとして、ＣＦ4 （圧力４Ｐａ、流量２０ＳＣＣＭ）を使用して、出力１００Ｗの条件でエッチングを行った。２０８０秒間、このエッチングを行い、石英基板に１００００Åの深さの溝を掘った。
【００４０】
次に、形成された溝を希フッ酸で処理し、溝の内面に凹凸を形成した。リムーバでレジスト材料を除去し、形成した溝に、ＴｉＯ2 が形成されるゾルゲル法に使用される分散液を塗布して低温焼成のゾルゲル法によりＴｉＯ2 の埋め込みを行った。次に、ＣＭＰ法（chemical-mechanical polishing ）により基板表面の研磨を行い、基板表面を平坦化した。基板表面の平滑度を測定したところ、Ｒａ＝２ｎｍであった。この基板は、ＴｉＯ2 ／石英界面およびＴｉＯ2 自身により良好な散乱を示した。この基板上に、ＩＴＯをスパッタリング法によってシート抵抗が２０Ω／□になるように成膜した。ＩＴＯの膜厚は１００ｎｍとした。
【００４１】
次に、成膜したＩＴＯ上に有機層として以下の２層を形成した。まず正孔輸送層として、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−［１，１’−ビフェニル］−４，４’−ジアミンを真空蒸着法にて５０ｎｍ形成し、次に、発光層としてトリス（８−キノリノラート）アルミニウムを真空蒸着法により７０ｎｍ形成した。次に、陰極としてマグネシウム−銀合金を蒸着速度比９：１（原子重量比）で真空蒸着法にて共蒸着した膜を１５０ｎｍ形成して有機エレクトロルミネッセンス素子を作成した。発光部の面積は４ｍｍ2 とした。
作製したこの素子に５ｍＡ／ｃｍ2 の直流を印加したところ、２７５ｃｄ／ｍ2 の発光が得られた。比較例１の有機ＥＬ素子と比べて、発光効率が向上していることが確認された。
【００４２】
比較例
光散乱性部を具備しないこと以外はすべて実施例１で作製した有機エレクトロルミネッセンス素子と同様にして素子を作製した。この素子に５ｍＡ／ｃｍ2 の直流を印加したところ、１９０ｃｄ／ｍ2 の発光が得られた。
【実施例２】
【００４３】
石英基板（屈折率１．４５７）上に感光性レジスト材料としてポジ型レジスト材料をスピンコータで４０００Åの厚さに成膜し、ニ光束レーザー干渉露光系により成膜した感光性材料を露光した。このニ光束レーザー干渉露光に用いたレーザー光源として、Ａｒイオンレーザー（波長：４８８ｎｍ）を使用し、以下のような条件で露光した。
ビームスプリッタでレーザー光をニ光束に分岐し、さらにミラーを使用して基板表面上で交差角約３１度となるように干渉露光（レーザー照射強度：１００ｍＷ／ｃｍ2 で露光時間１５秒）を行った。このような露光を１回行った後に、基板を９０°回転させて、再度同じ条件下で露光を行った。
【００４４】
露光後、アルカリ現像液ＡＺ３００ＭＩＦ（クラリアントジャパン社製）で処理し、格子状パターンを形成した。ＳＥＭ観察の結果、約４７５ｎｍピッチの周期構造が得られた。ラインとスペースの比（パターン間隔とパターン幅との比）は、ほぼ３対１であった。作製したレジストパターン付き石英基板を反応性ガスエッチング（サムコＲＩＥ−１０ＮＲ）によりエッチングした。エッチングは反応性ガスとしてＣＦ4 （圧力４Ｐａ、流量２０ＳＣＣＭ）を使用し、出力１００Ｗの条件で行った。１０４０秒間のエッチングにより石英基板に５０００Å掘って溝を形成した。次に、形成された溝を希フッ酸で処理し、溝の内面に凹凸を形成した。その後、リムーバでレジスト材料を除去した。さらに、ゾルゲル法によりＴｉＯ2 の多孔質膜を使用して溝を埋め、平坦化した。次に、ＣＭＰ法によりＴｉＯ2 の研磨を行った。この研磨により、石英基板面上で、ＴｉＯ2 の周期構造が作製できた。実施例１と同様にして、基板表面の平滑性を測定したところ、基板表面の平滑性は、Ｒａ＝２ｎｍであった。この基板は、ＴｉＯ2 ／石英界面およびＴｉＯ2 自身により弱い散乱を示した。この基板上に、ＩＴＯをスパッタリング法によってシート抵抗が２０Ω／□になるように成膜した。ＩＴＯの膜厚は１００ｎｍとした。
【００４５】
次に、ＩＴＯ上に有機層として以下の２層を形成した。まず正孔輸送層として、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−［１，１’−ビフェニル］−４，４’−ジアミンを真空蒸着法にて５０ｎｍ形成し、次に、発光層としてトリス（８−キノリノラート）アルミニウムを真空蒸着法にて７０ｎｍ形成した。次に、陰極としてマグネシウム−銀合金を蒸着速度比９：１で真空蒸着法にて共蒸着した膜を１５０ｎｍ形成して有機エレクトロルミネッセンス素子を作成した。発光部の面積は４ｍｍ2 とした。この素子に５ｍＡ／ｃｍ2 の直流を印加したところ、２５０ｃｄ／ｍ2 の発光が得られた。比較例２と比べて、発光効率が向上していることが確認された。
【図面の簡単な説明】
【００４６】
【図１】本発明の光学素子用基板の断面模式図の一例である。
【図２】本発明の光学素子用基板の断面模式図の一例である。
【図３】本発明の光学素子用基板の平面模式図の一例である。
【図４】本発明の光学素子用基板の平面模式図の一例である。
【図５】本発明の光学素子用基板の平面模式図の一例である。
【図６】本発明の光学素子用基板の平面模式図の一例である。
【図７】本発明の光学素子用基板の平面模式図の一例である。
【図８】本発明の光学素子用基板の断面模式図の一例である。
【図９】本発明の光学素子用基板の断面模式図の一例である。
【図１０】本発明の光学素子用基板の断面模式図の一例である。
【図１１】本発明の光学素子用基板の断面模式図の一例である。
【図１２】本発明の光学素子用基板の製造の一工程を示した基板断面模式図である。
【図１３】本発明の光学素子用基板の製造の一工程を示した模式図である。
【図１４】本発明の光学素子用基板の製造工程における断面模式図の一例である。
【図１５】本発明の光学素子用基板の製造の一工程を示した模式図である。
【図１６】本発明の光学素子用基板の製造の一工程を示した模式図である。
【図１７】本発明の光学素子用基板を用いた有機エレクトロルミネッセンス素子の断面模式図の一例である。
【図１８】本発明の光学素子用基板を用いた有機エレクトロルミネッセンス素子の断面模式図の一例である。
【符号の説明】
【００４７】
１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９、１００、１０１    光透明性基板
２０、２１、２２、２３、２４、２５、２６、２７、２８、２９、２００、２０１    光散乱性部
３０、３１、３２、３３、３４、３５、３６、３７、３８、３９、３００、３０１    光透過性開口部
４０    平坦化層
４１    深さ（Ｌ）
４２    周期（Ｗ）
５０    陽極
６０    発光中心
６１    臨界角
６２    出射光
７０    有機エレクトロルミネッセンス層
７１    照射光
７２    フォトマスク
７３、７４、７５    感光性材料
８０    レーザー光源
８１    ビームスプリッタ
８２    ビームエキスパンダ
８３    レーザー光束
８４    ミラー
９０    溝
９１    光散乱性材料
５００、５０１    陰極
５１０    有機層
５２０    陽極
５３０    発光層
５４０    正孔輸送層
【図１】
2005050708.tif 000003
【図２】
2005050708.tif 000004
【図３】
2005050708.tif 000005
【図４】
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【図５】
2005050708.tif 000007
【図６】
2005050708.tif 000008
【図７】
2005050708.tif 000009
【図８】
2005050708.tif 000010
【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
2005050708.tif 000017
【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
2005050708.tif 000020