(57)【要約】【課題】  発光部が発光する全発光エネルギを、広帯域の波長にわたって効率よく外部に取り出すことができる有機ＥＬ発光素子の提供。【解決手段】  反射電極と、有機発光層と、透明電極と、１層または多層の膜で構成される無反射コーティングとを含み、有機発光層は反射電極と透明電極とに挟持されており、無反射コーティングは透明電極と空気との界面に存在することを特徴とする有機ＥＬ発光素子。【選択図】  図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
反射電極と、有機発光層と、透明電極と、１層または多層の膜で構成される無反射コーティングとを含み、前記有機発光層は前記反射電極と前記透明電極とに挟持されており、前記無反射コーティングは前記透明電極と空気との界面に存在することを特徴とする有機ＥＬ発光素子。
【請求項２】
前記透明電極がｎ１の屈折率を有し、前記無反射コーティングの屈折率ｎ２が、０．８×（ｎ１）１／２≦ｎ２≦１．２×（ｎ１）１／２の範囲内の値を有することを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ発光素子。
【請求項３】
前記無反射コーティングがＳｉＯ２膜を含むことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ発光素子。
【請求項４】
前記無反射コーティングが１層のＳｉＯ２膜から構成されていることを特徴とする請求項３に記載の有機ＥＬ発光素子。
【請求項５】
前記ＳｉＯ２膜が５０〜１００ｎｍの膜厚を有することを特徴とする請求項４に記載の有機ＥＬ発光素子。
【請求項６】
前記透明電極がＩＺＯまたはＩＴＯから構成されることを特徴とする請求項１から５のいずれかに記載の有機ＥＬ発光素子。
【請求項７】
反射電極と、有機発光層と、透明電極と、１層または多層の膜で構成される第１無反射コーティングと、パッシベーション層とを含み、前記有機発光層は前記反射電極と前記透明電極とに挟持されており、前記第１無反射コーティングは前記透明電極と前記パッシベーション層とに挟持されていることを特徴とする有機ＥＬ発光素子。
【請求項８】
前記透明電極がｎ１の屈折率を有し、前記パッシベーション層がｎ２の屈折率を有し、前記第１無反射コーティングの屈折率ｎ３が、０．８×（ｎ１ｎ２）１／２≦ｎ３≦１．２×（ｎ１ｎ２）１／２の範囲内の値を有することを特徴とする請求項７に記載の有機ＥＬ発光素子。
【請求項９】
前記第１無反射コーティングは、アルミニウムトリス（８−キノリノラート）から形成されることを特徴とする請求項７に記載の有機ＥＬ発光素子。
【請求項１０】
前記第１無反射コーティングは、５０〜１００ｎｍの膜厚を有することを特徴とする請求項７に記載の有機ＥＬ発光素子。
【請求項１１】
前記透明電極がＩＺＯあるいはＩＴＯから構成されることを特徴とする請求項７から１０のいずれかに記載の有機ＥＬ発光素子。
【請求項１２】
前記パッシベーション層に接触する、１層または多層の膜で構成される第２無反射コーティングをさらに含むことを特徴とする請求項７から１１のいずれかに記載の有機ＥＬ発光素子。
【請求項１３】
前記第２無反射コーティングの屈折率ｎ４が、０．８×（ｎ２）１／２≦ｎ４≦１．２×（ｎ２）１／２の範囲内の値を有することを特徴とする請求項１２に記載の有機ＥＬ発光素子。
【請求項１４】
前記第２無反射コーティング層は１層のＭｇＦ２膜から形成されていることを特徴とする請求項１３に記載の有機ＥＬ発光素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は有機ＥＬ素子に関し、特に有機ＥＬ発光素子の構造に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ発光素子を利用した平面ディスプレイや、平面光源は次世代ディスプレイ材料として大きな注目をあびており、研究開発が盛んに行なわれている。有機ＥＬ発光素子は、図１に示すようにガラス基板１０上に陽極を構成する透明導電材料（ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＳｎＯ２、Ｉｎ２Ｏ３、ＺｎＯ：Ａｌなど）が用いられた透明電極１２が形成され、この透明電極１２上に有機材料を用いた複数の有機層（正孔輸送層１４、発光層１６、電子輸送層１７など）が形成され、有機層の上に陰極を構成するためのＭｇＡｇ、ＭｇＩｎ、Ｃａ、Ａｌ等からなる金属電極５０が形成されている（特許文献１参照）。そして、透明電極１２から発光層１６に注入される正孔と、金属電極５０から発光層１６に注入される電子とが、発光層１６で再結合することによって発光する。図１に示すように発光層１６で発光した光は、透明電極１２を通過し、ガラス基板１０を通して外部にでる。また不透明な金属電極５０側へ進んだ光はこの金属電極５０で反射され、これによりガラス基板側に進んでガラス基板を通って外部に出る。
【０００３】
このような構造を有する有機ＥＬ発光素子において、外部に取り出される光は陽極近傍で光の反射損失を受ける。即ち陽極とガラス基板、ガラス基板と空気との間でフレネル反射による反射損が発生する。光が屈折率の異なる２つの媒体の境界面を通過する際に発生する光損失は、以下の式で表される。
【０００４】
【数１】
2005026193.tif 000003
【０００５】
ここで、視感度のピーク波長の５５０ｎｍの光に関して、透明電極がＩＺＯの場合その屈折率ｎ１は約２であり、空気の屈折率ｎ２は１である。このため透明電極と空気との間では、以下に示すように、この波長において１０％以上の光が損失となる。
【０００６】
【数２】
2005026193.tif 000004
【０００７】
図２に示すような微小共振器構造を持つ有機ＥＬ発光素子も知られている（特許文献１参照）。微小共振器構造を備えた有機ＥＬ発光素子では、ガラス基板１０と陽極をなす透明電極１２との間に多層膜からなる誘電体ミラー４０が設けられ、発光層１６での発光光が、この誘電体ミラー４０と金属電極５０との間を往復し、共振波長の光だけが増強されてガラス基板１０を通して外部に出る。
【０００８】
微小共振器構造を有する有機ＥＬ発光素子において、金属電極５０と誘電体ミラー４０とでエタロン構造を形成しており、その出射スペクトルは次のように求められる。まず、金属電極側の振幅反射率ｒｍを
ｒｍ＝ｒｍａexp(-jφｍａ）                        （３）
とする。ここでｒｍａは該振幅反射率の振幅であり、φｍａはその位相であり、ｊは虚数単位である。また、誘電体ミラー４０の振幅反射率γを
ｒ＝ｒａexp(-jφｒ）                            （４）
とする。ここでｒａは該振幅反射率の振幅であり、φｒはその位相である。さらに、誘電体ミラー４０の振幅透過率ｔを
ｔ＝ｔａexp(-jφｔ）                            （５）
とする。ここでｔａは該振幅透過率の振幅であり、φｔはその位相である。発光層中の１つの輝点を考える。このとき透明電極１２に垂直に入射する光の電界をＥ＝Ａｅexp(-jφｅ）、金属電極５０に垂直に入射する光をＥ＝Ａｅexp(−jφｅ）とする。Ａｅはその振幅、φｅはその位相である。このとき総合的な出射光の電界Ｉは次のように示される。
Ｉ＝Ｉ１＋Ｉ２                                      （６）
但し、Ｉ１およびＩ２は、以下の式（７）、（８）で表される。
【０００９】
【数３】
2005026193.tif 000005
【００１０】
【数４】
2005026193.tif 000006
【００１１】
（７），（８）式において、λは波長、Ｄは発光層の厚さ、ｄは輝点の陽極と発光層の境界面との間の距離を示す。また、ｋは媒体の透過損失を表す消衰係数である。したがって総合複素出射効率η（λ）は次式で示される。
【００１２】
【数５】
2005026193.tif 000007
【００１３】
この式から微小共振器構造を有する有機ＥＬ発光素子においては、ｒｒｍが大きな値となるように選択して、分母の［1-rrｍexp(1−j4πkD/λ）］の項が波長λによって周期的に変化することを利用して共振構造とし、特定の波長で選択的に大きな出力が得られるようにしている。
【００１４】
以上の数式による理論的な説明は微小共振器構造を持たない有機ＥＬ発光素子の説明にも適用でき、一般的な有機ＥＬ発光素子の発光スペクトルを説明できるものであり本発明を行なうに当って発明者が導いたものである。
【００１５】
【特許文献１】特開平１１−２２４７８３号公報
【非特許文献１】「光工学ハンドブック」、ISBN: 4-254-21016-7、朝倉書店（発行日:1986年2月）
【非特許文献２】H. A. Macleod,“Thin film optical filters ”,1986, Adam Hiiger, Techno House, Redcliff Way, Bristol BSI 6NX
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
一般に発光輝度が大きいことが求められる。従来技術の有機ＥＬ発光素子においては、上述の様にフレネル反射のために１０％以上もの光損失が発生している。また、微小共振器構造を有する有機ＥＬ発光素子では、［1-rrｍexp(1−j4πkD/λ）］の項により波長特性をもたせるために、ｒｒｍを１に近い値としている。すなわち、ある特定の波長では［1-rrｍexp(1−j4πkD/λ）］が１に近くなるため光損失を非常に小さくすることができるが、広帯域にわたって光損失を低減できない。本発明は広帯域の波長にわたって有機発光素子が発光する全発光エネルギを効率よく外部に取り出すことを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
本発明の第１の実施態様の有機ＥＬ発光素子は、反射電極と、有機発光層と、透明電極と、１層または多層の膜で構成される無反射コーティングとを含み、前記有機発光層は前記反射電極と前記透明電極とに挟持されており、前記無反射コーティングは前記透明電極と空気との界面に存在することを特徴とする。ここで、前記透明電極がｎ１の屈折率を有し、前記無反射コーティングの屈折率ｎ２が、０．８×（ｎ１）１／２≦ｎ２≦１．２×（ｎ１）１／２の範囲内の値を有することが望ましい。前記無反射コーティングがＳｉＯ２膜を含んでもよい。好ましくは、前記無反射コーティングが１層のＳｉＯ２膜から構成される。ここで、前記ＳｉＯ２膜が５０〜１００ｎｍの膜厚を有してもよい。また、前記透明電極がＩＺＯまたはＩＴＯから構成されていてもよい。
【００１８】
本発明の第２の実施態様の有機ＥＬ発光素子は、反射電極と、有機発光層と、透明電極と、１層または多層の膜で構成される第１無反射コーティングと、パッシベーション層とを含み、前記有機発光層は前記反射電極と前記透明電極とに挟持されており、前記第１無反射コーティングは前記透明電極と前記パッシベーション層とに挟持されていることを特徴とする。ここで、前記透明電極がｎ１の屈折率を有し、前記パッシベーション層がｎ２の屈折率を有し、前記第１無反射コーティングの屈折率ｎ３が、０．８×（ｎ１ｎ２）１／２≦ｎ３≦１．２×（ｎ１ｎ２）１／２の範囲内の値を有することが望ましい。前記第１無反射コーティングは、アルミニウムトリス（８−キノリノラート）から形成されていてもよい。ここで、前記第１無反射コーティングは、５０〜１００ｎｍの膜厚を有していてもよい。また、前記透明電極がＩＺＯあるいはＩＴＯから構成されていてもよい。
【００１９】
好ましくは、前記パッシベーション層に接触する、１層または多層の膜で構成される第２無反射コーティングをさらに含む。ここで、前記第２無反射コーティングの屈折率ｎ４が、０．８×（ｎ２）１／２≦ｎ４≦１．２×（ｎ２）１／２の範囲内の値を有することが望ましい。前記第２無反射コーティングは、１層のＭｇＦ２膜から形成されていてもよい。
【００２０】
上記手段によれば、以下のような作用が得られる。
【発明の効果】
【００２１】
透明電極上への多層膜の追加により共振構造とする従来技術とは異なり、透明電極上に無反射コーティングを設けて、または透明電極上に第１無反射コーティング、パッシベーション層および第２無反射コーティングの積層体を設けて、透明電極と空気との界面を無反射化することにより高輝度の有機ＥＬ発光素子を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
上記においては数式でその特性を説明したが、定性的には有機ＥＬ発光素子をファブリペロー干渉計とみなすことにより説明できる。有機ＥＬ発光素子は有機材料からなる発光層を陽極側及び陰極側の光学多層薄膜でサンドイッチした構造になっている。ここで光学多層膜とは、たとえばＩＺＯ，ＩＴＯなどからなる透明電極、パシベーションのためのガラス、あるいは正孔輸送層、電子輸送層などである。すなわち光学的には陽極側の光学多層膜を１つの反射膜とみなし、また陰極側の光学多層膜をやはりまとめて１つの反射膜とみなせば１つのファブリペロー干渉計と考えられる。ファブリペロー干渉計は周知のとおりそれを構成する２つの反射膜の反射率によってその透過または反射の光学スペクトルが種々な特性を示す。その定性的な動作説明、スペクトルの説明などは公知である（非特許文献１参照）。これらの反射膜の反射率を調整するために本発明で述べる無反射コーティングは１つの主要な方法である。
【００２３】
（第１実施形態）
図３に本発明の第１の実施態様にかかる第１実施形態の有機ＥＬ発光素子を示す。有機ＥＬ発光素子は、透明電極１２、正孔輸送層１４、有機発光層１６、電子輸送層１７および反射電極５０の積層体であり、正孔注入層１４と接触する面とは反対側の透明電極１２の表面上に無反射コーティング１００を具える。
【００２４】
透明電極１２の材料としては、ＳｎＯ２、Ｉｎ２Ｏ３、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯ：Ａｌなどの導電性金属酸化物を含む公知の材料を用いることができる。透明電極１２は、蒸着（抵抗加熱または電子ビーム加熱）、スパッタ、イオンプレーティング、レーザーアブレーションなどの当該技術において知られている任意の手段を用いて、これらの透明導電性酸化物により形成することができる。
【００２５】
正孔輸送層１４の材料としては、ＴＰＤ、α−ＮＰＤ、ｍ−ＭＴＤＡＴＡなどのトリアリールアミン系材料を含む公知の材料を用いることができる。あるいはまた、前述の材料と、フタロシアニン類（銅フタロシアニンなど）またはインダンスレン系材料のような正孔注入性を有する材料との積層体としてもよい。正孔注入性を有する材料は、電極（本実施形態においては透明電極１２）と接触するように設けることが望ましい。正孔輸送層１４は、蒸着（抵抗加熱または電子ビーム加熱）などの当該技術において知られている任意の手段を用いて形成することができる。なお、有機発光層１６が充分な正孔注入性を有する場合には、正孔輸送層１４を設けなくてもよい。
【００２６】
有機発光層１６の材料としては、任意の公知の材料を用いることができる。たとえば、青色から青緑色の発光を得るためには、例えばベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、べンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、金属キレート化オキソニウム化合物、スチリルベンゼン系化合物、芳香族ジメチリディン系化合物などの材料が好ましく使用される。有機発光層１６は、蒸着（抵抗加熱または電子ビーム加熱）などの当該技術において知られている任意の手段を用いて形成することができる。
【００２７】
電子輸送層１７の材料としては、ＰＢＤのようなオキサジアゾール誘導体、トリアゾール誘導体、トリアジン誘導体、フェニルキノキサリン類、アルミニウムのキノリノール錯体などを用いることができる。あるいはまた、前述の材料と、アルカリ金属、アルカリ土類金属またはそれらを含む合金、アルカリ金属フッ化物などの電子注入性材料の薄膜（膜厚１０ｎｍ以下）との積層体としてもよい。電子注入性を有する材料は、電極（本実施形態においては反射電極５０）と接触するように設けることが望ましい。電子輸送層１７は、蒸着（抵抗加熱または電子ビーム加熱）などの当該技術において知られている任意の手段を用いて形成することができる。なお、有機発光層１６が充分な電子注入性を有する場合には、電子輸送層１７を設けなくてもよい。
【００２８】
反射電極５０の材料としては、Ａｌ、Ａｇ、Ｍｏ、Ｗなどの反射率の高い金属を用いることが好ましい。反射電極５０は、蒸着（抵抗加熱または電子ビーム加熱）、スパッタ、イオンプレーティング、レーザーアブレーションなどの当該技術において知られている任意の手段を用いて形成することができる。
【００２９】
２つの光学媒体の境界面での反射損をある波長で無反射化するためには、その波長の０．２５倍の厚さを有し、入射側光学媒体（透明電極１２）の屈折率ｎ１と出射側光学媒体（本実施形態においては空気３００）の屈折率との積の平方根である屈折率を有する媒体を、該境界面に追加すればよいことは知られている。したがって、本実施形態の場合には空気の屈折率は１であるので、無反射コーティング１００の材料の屈折率ｎ２は、０．８×（ｎ１）１／２≦ｎ２≦１．２×（ｎ１）１／２の範囲内の値を有することが望ましい。具体的には、透明電極１２にＩＺＯ（屈折率２．２）を用いる場合、１．１９〜１．７８の屈折率を有する材料を用いることが望ましい。好ましい材料は、ＳｉＯ２（屈折率約１．５）がある。
【００３０】
用いる材料に依存するが、無反射コーティング１００は、蒸着、スパッタ、イオンプレーティング、レーザーアブレーションなどのドライプロセス、あるいはロールコーティング、スピンコーティング、ナイフコーティングなどのウェットプロセスを用いて、透明電極１２上にその材料を積層することによって形成することができる。
【００３１】
図３に示すような構造において、無反射コーティング１００のための膜（ＳｉＯ２膜）の厚さを、有機ＥＬ発光素子が発光するスペクトルの中心波長の０．１〜０．４倍、好ましくは０．２〜０．３倍、より好ましくは０．２５倍とすることにより、発光するスペクトルの中心波長以外においても近似的に反射損失を低減できる。ＩＺＯ透明電極に隣接するＳｉＯ２からなる無反射コーティング１００の膜厚を変化させた場合について、マトリックス法（非特許文献２参照）を用いてより高精度に反射率の波長依存性を計算した結果を、図４に示す。ＩＺＯ上に積層する無反射コーティング１００をＳｉＯ２単層で構成した場合、このＳｉＯ２層の膜厚は５０〜１００ｎｍ程度がよいことが分かる。
【００３２】
（第２実施形態）
図５に、本発明の第２の実施態様にかかる第２実施形態の有機ＥＬ発光素子を示す。本実施形態では、無反射のためのコーティングとパッシベーションのための層との機能分離を行なった例である。無反射のためのコーティングは、透明電極１２とパッシベーション層２００との間の無反射化のための第１無反射コーティング１０１、およびパッシベーション層２００と外部（空気３００）との間の無反射化のための第２無反射コーティング１０２を含む。
【００３３】
パッシベーション層２００は、外部（空気３００）から有機ＥＬ発光素子への水分および酸素などの移動を防止するための層であり、好ましくはＳｉＯ２、ＳｉＮｘ、ＳｉＯｘＮｙなどから形成することができる。パッシベーション層２００は、０．５μｍ程度以上の厚さを有することが望ましい。パッシベーション層２００は支持基板として機能してもよい。支持基板として機能する場合には、パッシベーション層２００は、ガラス、好ましくはホウケイ酸ガラスなどから形成される。
【００３４】
第１無反射コーティング１０１の材料は、０．８×（ｎ１ｎ２）１／２≦ｎ３≦１．２×（ｎ１ｎ２）１／２の範囲内の屈折率ｎ３を有することが望ましい（ここで、ｎ１は透明電極１２の屈折率であり、ｎ２はパッシベーション層２００の屈折率である）。また、第１無反射コーティング１０１の厚さを、有機ＥＬ発光素子が発光するスペクトルの中心波長の０．１〜０．４倍、好ましくは０．２〜０．３倍、より好ましくは０．２５倍とすることが望ましい。たとえば、透明電極１２としてＩＺＯを用い、パッシベーション層２００としてＳｉＯ２を用いる場合、ＩＺＯの屈折率は可視領域で若干変化はするが約２．２であり、ＳｉＯ２の屈折率は約１．５であるので、１．４５〜２．１８、好ましくは１．５×２．２の平方根＝１．８の屈折率を有する材料を用いることが望ましい。前述の屈折率を有する材料は、アルミニウムトリス（８−キノリノラート）（屈折率１．８）などを含む。前述の膜厚を有するこれらの材料を積層することにより、透明電極１２／パッシベーション層２００間の反射は低減される。
【００３５】
図６は、屈折率１．８の材料からなる無反射コーティング１０１を介してＩＺＯ透明電極１２からパッシベーション層（ＳｉＯ２）に光が入射する場合の反射率の波長依存性を、無反射コーティング１０１の膜厚をパラメータとして第１実施形態と同様に計算した結果を示すグラフである。ＩＺＯとＳｉＯ２との間に設けられる第１無反射コーティング１０１を単一層のアルミニウムトリス（８−キノリノラート）で構成した場合、このアルミニウムトリス（８−キノリノラート）層の膜厚は、５０〜１００ｎｍ程度がよいことが分かる。第１無反射コーティング１０１がない場合について（１）式を用いて計算される反射損失が４％程度であるが、前述の第１無反射コーティング１０１を設けることにより反射損失を１％以下に低減できることがわかる。
【００３６】
第２無反射コーティング１０２の材料は、０．８×（ｎ２）１／２≦ｎ４≦１．２×（ｎ２）１／２の範囲内の屈折率ｎ４を有することが望ましい（ここで、ｎ２はパッシベーション層２００の屈折率である）。また、第２無反射コーティング１０２の厚さを、有機ＥＬ発光素子が発光するスペクトルの中心波長の０．１〜０．４倍、好ましくは０．２〜０．３倍、より好ましくは０．２５倍とすることが望ましい。たとえば、パッシベーション層２００としてＳｉＯ２を用いる場合、ＳｉＯ２の屈折率は約１．５であるので、１より大きく１．４６以下、好ましくは１．５の平方根＝１．２２の屈折率を有する材料を用いることが望ましい。前述の屈折率を有する材料は、ＭｇＦ２（屈折率１．３８）などを含む。第２無反射コーティング１０２がない場合について上記と同様の計算により得られる反射損失は４％程度であるが、第２無反射コーティング１０２を設けることによって１％程度に低減できる。
【００３７】
用いる材料に依存するが、第１無反射コーティング１０１および第２無反射コーティング１０２は、蒸着、スパッタ、イオンプレーティング、レーザーアブレーションなどのドライプロセス、あるいはロールコーティング、スピンコーティング、ナイフコーティングなどのウェットプロセスを用いて形成することができる。第１無反射コーティング１０１は、透明電極１２上にその材料を積層することによって形成してもよいし、あるいはパッシベーション層２００上にその材料を積層することによって形成してもよい。
【００３８】
なお以上の説明では、第１および第２の実施形態ともに簡単のため単一層の無反射コーティングに関して説明した。しかしながら、多層の無反射コーティングを用いればさらに低反射化できることは明らかである。たとえば、ＳｉＯ２層にホウ素またはフッ素をドープすることによって、その屈折率を調整することが可能である。より低い屈折率を有する被ドープＳｉＯ２層と、より高い屈折率を有する被ドープＳｉＯ２層を交互に積層することによって無反射コーティングを形成して、さらなる低反射化を図ることが可能である。
【００３９】
（第３実施形態）
図７に、本発明の第３実施形態の有機ＥＬ発光素子を示す。本実施形態は、いわゆるボトムエミッション方式の第１の実施形態に対応し、トップエミッション方式の有機ＥＬ発光素子に関するものである。本実施形態の有機ＥＬ発光素子は、基板１０上に、反射性電極５００、透明電極１２ａ、正孔輸送層１４、有機発光層１６、電子輸送層１７、透明電極１２ｂおよび無反射コーティング１００が順次積層された構造を有する。本実施形態においては、反射電極５００および透明電極１２ａが一緒になって第１電極として機能し、透明電極１２ｂが第２電極として機能する。
【００４０】
基板１０として、ガラスやプラスチックなどからなる絶縁性基板、または、半導電性や導電性基板に絶縁性の薄膜を形成した基板を用いることができる。あるいはまた、ポリオレフィン、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂またはポリイミド樹脂などから形成される可撓性フィルムを、基板１０として用いてもよい。
【００４１】
反射電極５００の材料としては、Ａｌ、Ａｇ、Ｍｏ、Ｗなどの反射率の高い金属を用いることが好ましい。反射電極５００は、蒸着（抵抗加熱または電子ビーム加熱）、スパッタ、イオンプレーティング、レーザーアブレーションなどの当該技術において知られている任意の手段を用いて形成することができる。
【００４２】
透明電極１２ａおよび１２ｂ、正孔輸送層１４、有機発光層１６、電子輸送層１７は、第１の実施形態と同様に形成することができる。なお、本実施例において、透明電極１２ａは任意選択で設けてもよい層である。反射電極５００および透明電極１２ａで構成される第１電極を陽極として用いる場合には、正孔輸送層１４に対する正孔注入性を高めるという点から、透明電極１２ａを設けることが望ましい。
【００４３】
無反射コーティング１００も、第１の実施形態と同様に形成することができる。本実施形態においては、反射損失の大部分は透明電極１２ｂ（一般に屈折率が２程度のＩＺＯまたはＩＴＯから形成される）と空気との間で（２）式で示すように発生するものであり、光の出射面に関する限り第１実施形態と第３実施形態の有機ＥＬ発光素子の構造は同一である。したがって、無反射コーティング１００の反射損失の低減効果は、第１の実施形態に関する図４と同様である。
【００４４】
（第４実施形態）
図８に、本発明の第４実施形態の有機ＥＬ発光素子を示す。本実施形態は、いわゆるボトムエミッション方式の第２実施形態に対応し、トップエミッション方式の有機ＥＬ発光素子に関するものである。本実施形態の有機ＥＬ発光素子は、基板１０上に、反射性電極５００、透明電極１２ａ、正孔輸送層１４、有機発光層１６、電子輸送層１７、透明電極１２ｂおよび無反射コーティング１００が順次積層された構造を有する。本実施形態においては、反射電極５００および透明電極１２ａが一緒になって第１電極として機能し、透明電極１２ｂが第２電極として機能する。
【００４５】
基板１０は、第３実施形態に記載したものを用いることができる。また、反射電極５００、透明電極１２ａおよび１２ｂ、正孔輸送層１４、有機発光層１６、電子輸送層１７は、第３実施形態と同様に形成することができる。
【００４６】
第１無反射コーティング１０１および第２無反射コーティング１０２も、第２の実施形態と同様に形成することができる。本実施形態においては、反射損失の大部分は透明電極１２ｂ（一般に屈折率が２程度のＩＺＯまたはＩＴＯから形成される）とパッシベーション層２００との間、ならびにパッシベーション層２００と空気との間で（２）式で示すように発生するものであり、光の出射面に関する限り第２実施形態と第４実施形態の有機ＥＬ発光素子の構造は同一である。したがって、第１無反射コーティング１０１の反射損失の低減効果は、第２の実施形態に関する図６と同様であり、また第２無反射コーティング１０２の反射損失の低減効果についても、第２実施形態と同様である。
【００４７】
前述の第３および第４の実施形態においては、基板１０上に単一の有機ＥＬ発光部が形成される、平面光源として用いられる有機ＥＬ発光素子について説明した。これらの実施形態において、第１電極（反射電極５００および存在する場合には透明電極１２ａ）および／または透明電極１２ｂを複数の部分に分割することによって、独立した有機ＥＬ発光部がマトリクス状に配列された有機ＥＬ発光素子を形成することができる。たとえば、複数のスイッチング素子（ＴＦＴ、ＭＩＭなど）が設けられた基板を用い、第１電極を複数の部分に分割し、該複数の部分のそれぞれを、複数のスイッチング素子と１対１で電気的に接続することによって、アクティブマトリクス駆動型有機ＥＬ発光素子としてもよい。あるいはまた、第１電極および透明電極１２ｂを、ライン形状を有する複数の部分に分割し、第１電極のライン形状が、透明電極１２ｂのライン形状の延びる方向と直交する方向に延びるようにして、パッシブマトリクス型有機ＥＬ発光素子としてもよい。これらの有機ＥＬ発光素子は、モノクロ平面ディスプレイとして利用可能である。
【００４８】
さらに、光の取り出し側に、カラーフィルタ、または光の波長分布変換を行う色変換フィルタを設けることによって多色平面ディスプレイを形成してもよい。カラーフィルタは、複数種の色を透過させる部分を、有機ＥＬ発光素子の発光部と対応させてマトリクス状に配列した構造を有することが望ましい。また、色変換フィルタは、複数種の波長分布変換を行う部分を、有機ＥＬ発光素子の発光部と対応させてマトリクス状に配列した構造を有することが望ましい。カラーフィルタおよび色変換フィルタは、本発明の有機ＥＬ発光素子上に直接積層して形成してもよいし、別個の透明基板上に形成して本発明の有機ＥＬ発光素子と貼り合わせてもよい。
【００４９】
また、前述の第１〜第４の実施形態においては、正孔輸送層１４、有機発光層１６、そして電子輸送層１７の順に積層され、下部の電極（１２、１２ａ、５００）が陽極であり、上部の電極（５０、１２ｂ）が負極である有機ＥＬ発光素子に関して説明した。しかしながら、電子輸送層１７、有機発光層１６、そして正孔輸送層１４の順に積層して、下部の電極（１２、１２ａ、５００）を負極として、上部の電極（５０、１２ｂ）を陽極としてもよいことはもちろんである。
【実施例１】
【００５０】
最初に、膜厚７５ｎｍのＩＺＯである透明電極１２の一方の表面上に、スパッタ法によって膜厚８０ｎｍのＳｉＯ２を積層して、無反射コーティング１００を形成した。続いて、透明電極１２の他方の表面上に有機ＥＬ層を成膜した。正孔輸送層１４として、膜厚１００ｎｍの銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）および膜厚２０ｎｍの４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）を積層した。さらに、発光層１６として膜厚３０ｎｍの４，４’−ビス（２，２−ジフェニルビニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）を積層し、電子輸送層１７として膜厚２０ｎｍのアルミニウムトリス（８−キノリノラート）を積層した。
【００５１】
これらの成膜を終了した後、スパッタ法にて膜厚１００ｎｍのＣｒＢ膜を積層して反射電極５０を形成し、有機ＥＬ発光素子を得た。
【実施例２】
【００５２】
最初に、厚さ１００ｎｍのＳｉＯ２膜の一方の表面上に、蒸着法によって膜厚１００ｎｍのＭｇＦ２を積層して、第２無反射コーティング１０２を形成した。次に、該ＳｉＯ２膜の他方の表面上に、蒸着法にて膜厚２０ｎｍのアルミニウムトリス（８−キノリノラート）を積層し、第１無反射コーティング１０１を形成した。
【００５３】
続いて、無反射コーティング１０１の上に、スパッタ法にて膜厚１０ｎｍのＩＺＯを積層して、透明電極１２を形成した。その後に、この表面を室温において酸素プラズマを用いてクリーニングした。
【００５４】
続いて、透明電極１２上に有機ＥＬ層を成膜した。正孔輸送層１４として、膜厚１００ｎｍの銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）および膜厚２０ｎｍの４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）を積層した。さらに、発光層１６として膜厚３０ｎｍの４，４’−ビス（２，２−ジフェニルビニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）を積層し、電子輸送層１７として膜厚２０ｎｍのアルミニウムトリス（８−キノリノラート）を積層した。
【００５５】
これらの成膜を終了した後、スパッタ法にて膜厚１００ｎｍのＣｒＢ膜を積層して反射電極５０を形成し、有機ＥＬ発光素子を得た。
【実施例３】
【００５６】
ＣｒＢの組成を持つターゲットを用いるスパッタ法にて、ガラス基板１０上に膜厚１００ｎｍのＣｒＢ膜を積層して、反射電極５００を形成した。この上に、スパッタ法にて膜厚１０ｎｍのＩＺＯを積層して、透明電極１２ａを形成した。その後に、この表面を室温において酸素プラズマを用いてクリーニングした。
【００５７】
続いて、透明電極１２ａ上に有機ＥＬ層を成膜した。正孔輸送層１４として、膜厚１００ｎｍの銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）および膜厚２０ｎｍの４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）を積層した。さらに、発光層１６として膜厚３０ｎｍの４，４’−ビス（２，２−ジフェニルビニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）を積層し、電子輸送層１７として膜厚２０ｎｍのアルミニウムトリス（８−キノリノラート）を積層した。
【００５８】
これらの成膜を終了した後、スパッタ法にて膜厚２００ｎｍのＩＺＯを積層して、透明電極１２ｂを形成した。続いて、透明電極１２ｂ上に、スパッタ法にて膜厚８０ｎｍのＳｉＯ２を積層し、無反射コーティング１００を形成して、有機ＥＬ発光素子を得た。
【実施例４】
【００５９】
実施例３と同様に方法において、透明電極１２ｂ以下の積層体を形成した。続いて、透明電極１２ｂ上に、蒸着法にて膜厚２０ｎｍのアルミニウムトリス（８−キノリノラート）を積層し、第１無反射コーティング１０１を形成した。さらに、スパッタ法にて膜厚８０ｎｍのＳｉＯ２を積層して、パッシベーション層２００を形成した。最後に、パッシベーション層２００上に、蒸着法によって膜厚１００ｎｍのＭｇＦ２を積層して、第２無反射コーティング１０２を形成し、有機ＥＬ発光素子を得た。
【図面の簡単な説明】
【００６０】
【図１】従来技術の有機ＥＬ発光素子を示す断面図である。
【図２】従来技術の微小共振器構造を有する有機ＥＬ発光素子を示す断面図である。
【図３】第１実施形態の有機ＥＬ発光素子を示す断面図である。
【図４】第１実施形態の有機ＥＬ発光素子の効果を示すグラフである。
【図５】第２実施形態の有機ＥＬ発光素子を示す断面図である。
【図６】第２実施形態の有機ＥＬ発光素子の効果を示すグラフである。
【図７】第３実施形態の有機ＥＬ発光素子を示す断面図である。
【図８】第４実施形態の有機ＥＬ発光素子を示す断面図である。
【符号の説明】
【００６１】
１０  基板
１２（ａ，ｂ）  透明電極
１４  正孔輸送層
１６  有機発光層
１７  電子輸送層
４０  誘電体ミラー
５０，５００  反射電極
１００  無反射コーティング
１０１  第１無反射コーティング
１０２  第２無反射コーティング
２００  パッシベーション層
３００  空気
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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