(57)【要約】【課題】  サンプルガス中の正確なトリチウム量の測定を行うことができるトリチウムモニタを提供する。【解決手段】  トリチウムを水蒸気の形で内包するサンプルガス中のトリチウムを測定するトリチウムモニタにおいて、陽極板４３２および陰極板４３３を有する水素分離部４３に所定の電圧を印可してサンプルガス中の水蒸気を酸素と水素とに分離して水素を抽出する水素分離手段４と、分離された水素に含まれるトリチウムを測定する通気式放射線検出器５と、水素分離部４３の陽極板４３２および陰極板４３３間に流れる電流を測定する電流計４５と、サンプルガス中の水分量と電流計４５の電流値から水分分解効率を求め当該水分分解効率に基づいて通気式放射線検出器５にて測定されたトリチウムの測定値からサンプルガス中のトリチウム量を求める測定部６とを備える。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
トリチウムを水蒸気の形で内包するサンプルガス中のトリチウムを測定するトリチウムモニタにおいて、陽極板および陰極板を有する水素分離部に所定の電圧を印可して上記サンプルガス中の水蒸気を酸素と水素とに分離して水素を抽出する水素分離手段と、上記分離された水素に含まれるトリチウムを測定する通気式放射線検出器と、上記水素分離部の陽極板および陰極板間に流れる電流を測定する電流測定部と、上記サンプルガス中の水分量と上記電流測定部の電流値から水分分解効率を求め当該水分分解効率に基づいて上記通気式放射線検出器にて測定されたトリチウムの測定値から上記サンプルガス中のトリチウム量を求める測定部とを備えたことを特徴とするトリチウムモニタ。
【請求項２】
上記サンプルガスを一定量上記水素分離手段に流入して当該一定量のサンプルガス中の水蒸気の分解が終了したら、上記通気式放射線検出器にてトリチウムの測定を行うシーケンシャルを繰り返して行うように制御する制御部を備えたことを特徴とする請求項１に記載のトリチウムモニタ。
【請求項３】
上記水素分離部は、固体電解質膜にて成るか、または、光触媒部にて成るか、または、固体電解質膜および光触媒部にて成り、上記光触媒部を備える場合、上記光触媒部に紫外線を照射するための照射部を備えることを特徴とする請求項１または請求項２に記載のトリチウムモニタ。
【請求項４】
上記光触媒部は酸化チタン膜にて成ることを特徴とする請求項３に記載のトリチウムモニタ。
【請求項５】
環境放射線の影響を補償するための補償用電離箱の一つの壁を上記水素分離部の陽極板の裏面側の壁として共用して備え、上記通気式放射線検出器の測定値を補償することを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれかに記載のトリチウムモニタ。
【請求項６】
上記通気式放射線測定器が通気式電離箱にて成り、上記通気式電離箱の陰極板を上記水素分離部の陰極板と共用して備えることを特徴とする請求項１ないし請求項５のいずれかに記載のトリチウムモニタ。
【請求項７】
上記通気式放射線検出器が、シンチレータおよび上記シンチレータの発光を検出する光検出部にて成ることを特徴とする請求項１ないし請求項５のいずれかに記載のトリチウムモニタ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力炉施設、放射性同位元素使用施設、放射線発生装置使用施設等から放出されるガス状廃棄物中のトリチウムを、高感度で測定するトリチウムモニタに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来のトリチウムモニタは、トリチウムサンプラと測定装置を融合させ、トリチウム測定の自動化を図ったものとして提供されており、サンプルガス中の水蒸気を冷却凝縮して水の形でトリチウムを採取し、採取した水をプラスチックシンチレータまたは液体シンチレータと直接接触させることによりトリチウムのβ線とシンチレータが反応した蛍光を検出し、それに基づく信号パルスを計数するものである（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
【特許文献１】特開平８−７５８６３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
従来のトリチウムモニタは、採取した水に自然界に存在する放射性同位元素が混入してしまうため、トリチウムが放出する放射線よりもエネルギーが高い放射線を数多く測定することになる。その結果、目的のトリチウム測定に多大な影響を与えるという問題点があった。
【０００５】
また、トリチウムが放出する放射線は最大値で１８．６ｋｅＶという非常に低いエネルギーのβ線であるため、トリチウムを高感度で連続して測定するには採取した水を液体シンチレータに混ぜて、トリチウムのβ線が液体シンチレータと反応して発する蛍光を検出することによりトリチウムを測定するが、液体シンチレータ使用に伴い多量の産業廃棄物が発生する問題がある。また、液体シンチレータは粘性が高いため水と混合させる装置が大規模で価格が高いという問題がある。また、現場で容易に測定できる可搬型モニタとして装置の軽量化が課題である。また、自然界に存在する放射性同位元素を測定において確実に除去することが課題である。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、トリチウムを水蒸気の形で内包するサンプルガス中のトリチウムを測定するトリチウムモニタにおいて、陽極板および陰極板を有する水素分離部に所定の電圧を印可してサンプルガス中の水蒸気を酸素と水素とに分離して水素を抽出する水素分離手段と、分離された水素に含まれるトリチウムを測定する通気式放射線検出器と、水素分離部の陽極板および陰極板間に流れる電流を測定する電流測定部と、サンプルガス中の水分量と電流測定部の電流値から水分分解効率を求め当該水分分解効率に基づいて通気式放射線検出器にて測定されたトリチウムの測定値からサンプルガス中のトリチウム量を求める測定部とを備えたものである。
【発明の効果】
【０００７】
本発明のトリチウムモニタは、トリチウムを水蒸気の形で内包するサンプルガス中のトリチウムを測定するトリチウムモニタにおいて、陽極板および陰極板を有する水素分離部に所定の電圧を印可してサンプルガス中の水蒸気を酸素と水素とに分離して水素を抽出する水素分離手段と、分離された水素に含まれるトリチウムを測定する通気式放射線検出器と、水素分離部の陽極板および陰極板間に流れる電流を測定する電流測定部と、サンプルガス中の水分量と電流測定部の電流値から水分分解効率を求め当該水分分解効率に基づいて通気式放射線検出器にて測定されたトリチウムの測定値からサンプルガス中のトリチウム量を求める測定部とを備えるので、サンプルガス中の正確なトリチウム量の測定を行うことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
実施の形態１．
以下、この発明の実施の形態１のトリチウムモニタを図に基づいて説明する。図１はこの発明の実施の形態１におけるトリチウムモニタの構成を示すブロック図、図２は図１に示したトリチウムモニタの水素分離装置の構成を示すブロック図、図３は図２に示した水素分離装置の水素分離部の構成を示すブロック図である。図に示すようにトリチウムモニタは、トリチウムを水蒸気の形で内包するサンプルガスを取り入れる吸気ノズル１と、サンプリングガスを吸気ノズル１の出口で遮断する入口弁２と、サンプルガスから粒子状物質を除去するフィルタ３と、サンプルガス中の水蒸気を酸素と水素とに分解して水素を抽出分離する水素分離部４３を有する水素分離装置４とを備える。
【０００９】
抽出分離した水素に含まれるトリチウムの放射線を検出して放射線検出信号を出力する通気式放射線検出器５と、放射線検出信号を入力して工学値に変換するとともに、後述にて示す水素分離部の電流計の電流値よりサンプルガス中のトリチウム量を計算し表示し、警報などを出力する測定部６と、サンプリングガスをサンプリングにするためのポンプ７と、サンプルガスを排出する排気ノズル９と、排気ノズル９の入口でサンプルガスを遮断する排気弁８を備える。
【００１０】
ここで言うサンプルガスとは、例えば原子力発電所の排気筒からサンプリングされてサンプリング配管で移送されて吸気ノズル１から取り込まれ、排気ノズル９からサンプリング配管で戻されるものを指す。また、フィルタ３は水素分離装置４とポンプ７とを保護するためにサンプルガスから粒子状物質を除去している。
【００１１】
トリチウムモニタの水素分離装置４は図２に示すように、サンプルガスを通すサンプルガス容器４２と、キャリアガスを通すキャリアガス容器４２と、サンプルガス容器４１とキャリアガス容器４２との境界に配設された水素分離部４３と、水素分離部４３に直流電圧を印加するための電源回路４４と、水素分離部４３に流れる電流を測定する電流測定部としての電流計４５と、キャリアガス容器４２にトリチウムを含まないキャリアガスとしての窒素ガスを送出する窒素ボンベ４６と、窒素ボンベ４６から供給する窒素ガスの圧力を自動的に調整する減圧弁４７と、供給された窒素ガスの流量を一定に自動調整する流量自動調整弁４８とを備える。
【００１２】
水素分離装置４の水素分離部４３は図３に示すように、例えば、フラーレン、カーボンナノチューブ等、プロトン伝導性を有する厚み２００μｍ程度の固体電解質膜４３１と、この固体電解質膜４３１は陽極板４３２と陰極板４３３とで挟まれ例えば貼り合わせた構造にて形成されている。固体電解質膜４３１は、具体的にはデュポン社の商品名ナフィオンＴＭ（登録商標）として市販されているものを使用することができる。この膜は手で触っても害のない電気絶縁性の透明なフィルムであり、容易に入手可能である。また、陽極板４３２、陰極板４３３の両電極間には電源回路４４から例えば直流電圧３Ｖ程度が印加されると、図３に示すように水素イオンが膜中を移動する。なお、電極間に加える電圧は、３Ｖ程度と低く万一漏電しても安全である。また、両電極板の陽極板４３２と陰極板４３３とは、多孔質の触媒作用を有する材料を使用している。
【００１３】
次に上記のように構成された実施の形態１のトリチウムモニタの動作について説明する。まず、水蒸気を含んだサンプルガスが水素分離装置４の一部であるサンプルガス容器４１に流入されると、水素分離部４３の表面を通過する。図３に示すように、水素分離部４３では、陽極板４３２は水蒸気を取り込んでその触媒作用で酸素イオンと水素イオンに分解し、酸素イオンは陽極板４３２の表面で酸素ガスになりサンプルガス中に放出され、トリチウムイオンを含む水素イオンは水素分離部４３の内部を電界で移動し、陰極板４３３の表面からトリチウムを含む水素ガスとして抽出分離され、キャリヤガス容器４２に放出される。この際、陽極板４３２と陰極板４３３との間に挿入された、電流計４５によって電流を計測する。次に、キャリヤガス容器４２に放出されたトリチウムを含む水素は、窒素により通気式放射線検出器５に導入されてトリチウムのβ線が検出される。
【００１４】
そして測定部６では、電流計４５で測定された電流値を単位面積当たりに流れる電流量に換算して、以下の式１に代入して水素分離部４３にて分離された水分量ｎを求める。
ｎ＝ｊ／（ｅ×Ｋｊ）    ・・・（式１）
ｎ：水分量
ｊ：単位面積当たりに流れる電流（Ａ／ｃｍ２）
ｅ：ファラデー定数（９．６４８×１０４Ｃ／equivalent）
Ｋｊ：実験によりあらかじめ求められている比例定数（ｃｍ／ｓ）
【００１５】
次に、このようにして求められた水分量と、あらかじめサンプルガス中の水分量とから水分分解効率を求める。尚、サンプルガス中の水分量はサンプルガスを採取する原子力炉施設、放射性同位元素使用施設、放射線発生装置使用施設等の状況によりあらかじめ既知の値である。そして、通気式放射線検出器５にて検出されたトリチウム量に水分分解効率を換算して、実際にサンプルガス中に存在するトリチウム量を計算することができる。
【００１６】
上記のように構成された実施の形態１のトリチウムモニタは、水分分解効率を常にモニタリングしながらトリチウムの測定を行うようにしているため、サンプルガス中の正確なトリチウム量の測定を行うことができる。また、サンプルガス中の水蒸気を酸素と、トリチウムを含む水素とに分解し、トリチウムを含む水素を分離してトリチウムの放射線を測定することで、例えば自然界の放射性同位元素で、エネルギーの大きいα線及びβ線を放出するラドン・トロンを確実に除去できるため、トリチウムの測定感度を高める効果を奏する。通気式放射線検出器には入手し易い例えば電離箱を使用することにより、液体シンチレータのような産業廃棄物を発生させることない低価格のトリチウムモニタを提供できる。
【００１７】
実施の形態２．
図４は本発明の実施の形態２におけるトリチウムモニタの構成を示すブロック図、図５は図４に示したトリチウムモニタの水素分装置の構成を示すブロック図である。図において上記実施の形態１と同様の部分は同一符号を付して説明を省略する。ここでは、キャリアガスをキャリアガス容器４２および通気式放射線検出器５内に閉じこめるためにキャリアガス容器４２の前段に形成された入口弁１０と、分離した水素ガスをポンプ排気系から隔離するための通気式放射線検出器の出口弁１１と、吸気弁２、排気弁３、入口弁１０、出口弁１１を制御し、サンプルガス、キャリアガスの流れを制御しトリチウムの測定方法を制御する制御部１０１とを備える。
【００１８】
次に上記のように構成された実施の形態２のトリチウムモニタの動作について説明する。まず、トリチウムの測定原理は上記実施の形態１と同様に行うことができる。ここでは制御部１０１により、吸気弁２および排気弁８を開き、ポンプ７を動作させて水素分離装置４のサンプルガス容器内４１にサンプルガスを流入させ、サンプルガス容器４１内が全てサンプルガスにて置換されたら、サンプルガス容器４１の吸気弁２および排気弁８を閉じて入口および出口を遮断する。これと同時に、制御部１０１により、入口弁１０および出口弁１１を開き、窒素ボンベ４６および減圧弁４７、流量自動調整弁４８を動作させてキャリアガス容器４２内及び通気式放射線検出器５内にキャリアガスを流入させ、キャリアガス容器４２内及び通気式放射線検出器５内が全てキャリアガスにて置換されたら、キャリアガス容器４２の入口弁１０および通気式放射線検出器５の出口弁１１を遮断する。
【００１９】
そして、上記実施の形態１と同様に、陽極板、陰極板の両電極間には電源回路４４から例えば直流電圧３Ｖ程度が印加して、サンプルガス容器４２内の水蒸気の分解を開始する。次に、所定時間（この所定時間とは、経験値または実験値によりあらかじめ決定可能な時間である）が経過して水蒸気の分解が終了したと判断したら、通気式放射線検出器５にてトリチウムの測定を行う。そして、この測定が終了すると、上記動作をシーケンシャルにて行う。このような動作を繰り返すことにより、トリチウム量をバッチ方式で正確に測定することができる。
【００２０】
実施の形態３．
上記各実施の形態においては水素分離装置４に用いる水素分離部４３として固体電解質膜を用いた例を示したが、これに限られることはなく、ここでは半導体である光触媒部を水素分離部の陽極板側にコーティングする場合について説明する。
【００２１】
図６に示すように水素分離部の陽極板４３２と陰極板４３３とで形成される電界中に設置された固体電解質膜４３１の陽極板４３２側に光触媒をコーティングして光触媒部４３４を形成する。そしてこの光触媒部４３４に特定波長の光４３６を照射する照射部としての発光体４３５を設置する。発光体４３５により発光された光４３６が光触媒部４３４の表面に照射されると、当該表面に接触した水分子は水素イオンと酸素イオンに分解される。これは光触媒部４３４による光触媒作用であり、水分子のＯＨ結合に光触媒部４３４の持つ半導体固有のエネルギーを与えて切断するために起こる作用である。光触媒部４３４としては例えば最も一般的な酸化チタン（ＴｉＯ２）を用いる。
【００２２】
酸化チタンを用いる場合、バンドギャップエネルギーは３．２ｅＶであり、光触媒作用を起こすにはこれに相当するエネルギー以上の光を照射することが必要となる。酸化チタンは約３８０ｎｍ以下の波長を持つ光（紫外線）を照射すると光触媒作用を起こすことで知られているため発光体４３５はこのような紫外線を照射することができるものにて形成されることとなる。光触媒作用とは、当該光を酸化チタンに照射すると電子正孔対が生成し、水が当該酸化チタン表面に接すると、高エネルギーのＯＨラジカル生成が起こりさらに水を供給すると、当該ラジカルによりＯＨ結合が切断され、イオン生成が連続して起こる作用である。
【００２３】
光触媒部４３４の表面に発光体４３５にて特定波長の光を照射すると、当該光触媒部４３４表面に接触した水分子のＯＨ結合を分離する能力を備えているので、固体電解質膜４３１と同様の水素分離抽出を行なうことが可能である。このように固体電解質膜４３１の電解作用および光触媒部４３４の触媒作用により水素イオン、酸素イオンに分離され、再結合する前に電界により後段に備えた陰極板４３３側に取り出すことで水素抽出を行う。以下、上記各実施の形態と同様に、水素分離部４３の中を透過した水分量を算出して、水分分解効率を求め、サンプルガスのトリチウムを計算する。
【００２４】
上記のように構成された実施の形態３のトリチウムモニタは、水分子がイオンに分解される機会が固体電解質膜のほかに光触媒部が加わったことで、水素分解の効率が向上する。さらに、光触媒部のコーティングは、当該光触媒部表面において例えば水素分離装置の温度とガス温度との差により水蒸気が結露するような場合にも、水素分離を行うことができるという効果を奏する。よって、液状水分についても光触媒部は水素分離が可能であり、一層正確なトリチウムの測定を行うことができる。
【００２５】
なお、上記実施の形態３では、発光体を光触媒部と離れて設置する場合について述べたが、発光体は水素分離装置あるいは陽極板に埋め込み、または含有されるように設置してもよく、同様の効果を奏することができる。
【００２６】
なお、上記実施の形態では、光触媒部および照射部を水素分離装置に設置した場合について述べたが、光触媒部および照射部は、例えば水素分離装置よりガス上流側に設置することも可能である。この場合、光触媒部にて分解される水素濃度は一般的な測定値から経験的に参酌することができる。
【００２７】
実施の形態４．
上記実施の形態３では、光触媒部と固体電解質膜との両方を備える例を示したが、これに限られることはなく、光触媒部のみを備える場合も考えられる。例えば図７に示すように光触媒部４３４を例えば光触媒を導電板にコーティングして陽極板と共用して形成し、光触媒部単独で水素分離抽出を行なうことも可能である。よって、ここでは光触媒における触媒作用によってのみ水が水素イオン、酸素イオンに分離され、再結合する前に電界により陰極板側に取り出すことで水素抽出を行い、上記各実施の形態と同様にトリチウムの測定を行うことができるため、上記各実施の形態と同様の効果を奏することができる。
【００２８】
実施の形態５．
上記各実施の形態では、通気式放射線検出器にてのみ測定する場合について示したが、これに限られることはなく、例えば図８に示すように、水素分離部４３の陰極板４３３から開放された水素に含まれるトリチウムを測定する通気式放射線検出器としての通気式電離箱５１を備え、この通気式電離箱５１は水素分離部４３の陰極板４３３を共用し、それに対向する壁面に陽極板を設けている。また、サンプル室４１を挟んで通気式電離箱５１の反対側に配置された環境放射線の影響を補償する補償用電離箱５２を備え、この補償用電離箱５２の１つの壁を水素分離部４３の陽極板４３２の裏面の壁と共用して形成する。
【００２９】
このようにサンプル室４１を挟んで通気式電離箱５１およびシール式電離箱５２を水素分離装置と一体にして構成することにより、測定用と補償用の２つの放射線検出器を近接して同じ環境放射線条件下に置くことにでき、環境放射線の影響を好適に補償できる。さらに、各放射線検出器を水素分離装置と近接して配設しているため、装置自体を小型化にて形成することができる。
【００３０】
実施の形態６．
上記各実施の形態では、通気式放射線検出器として電離箱を用いる例を示したが、これに限られることはなく、図９に示すように、シンチレータと光検出装置とにて通気式放射線検出器を形成してもよい。
【００３１】
図９は本発明の実施の形態６におけるトリチウムモニタの構成を示すブロック図である。図において、上記各実施の形態と同様の部分は同一符号を付して説明を省略する。水素分離装置４にて抽出分離された水素ガスに含まれるトリチウムの放射線により発光するシンチレータ５５と、シンチレータ５５の発光を電気信号に変換する光検出部５６とを備え、測定部６は光検出部５６の信号を入力して工学値に変換することができるものとする。
【００３２】
次に上記のように構成された実施の形態６のトリチウムモニタの動作について説明する。まず、上記各実施の形態と同様の工程を経て、水素分離装置４により分離された水素ガスは、シンチレータ５５に空けられた孔を通ってシンチレータ５５を通過する。この時、トリチウムから放射されるβ線によりシンチレータ５５中で発光する光を光検出部５６により電気信号に変換する。変換された電気信号は、測定部６により放射線のパルス信号として測定され、以下上記各実施の形態と同様にサンプルガス中のトリチウム量の測定することができる。
【００３３】
上記のよう構成された実施の形態６によれば、通気式放射線検出器としてシンチレータを用いたので、電離箱と異なり、水素分離後のガスの湿度が十分に下がっていなくても、トリチウム量を計測できる利点がある。そのため、ガスの湿度コントロールを簡単にすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】本発明の実施の形態１におけるトリチウムモニタの構成を示すブロック図である。
【図２】図１に示したトリチウムモニタの水素分離装置の構成を示すブロック図である。
【図３】図２に示した水素分離装置の水素分離部の構成を示すブロック図である。
【図４】本発明の実施の形態２における水素分離装置の構成を示すブロック図である。
【図５】図４に示したトリチウムモニタの水素分離装置の構成を示すブロック図である。
【図６】本発明の実施の形態３におけるトリチウムモニタの水素分離部の構成を示すブロック図である。
【図７】本発明の実施の形態４におけるトリチウムモニタの水素分離部の構成を示すブロック図である。
【図８】本発明の実施の形態５におけるトリチウムモニタの水素分離装置の構成を示すブロック図である。
【図９】本発明の実施の形態６におけるトリチウムモニタの構造を示す図である。
【符号の説明】
【００３５】
２  吸気弁、４  水素分離装置、５  通気式放射線検出器、６  測定部、８  排気弁、１０  入口弁、１１  出口弁、４１  サンプルガス容器、４２  キャリヤガス容器、
４３  水素分離部、４５  電流計、５１  通気式電離箱、５２  補償用電離箱、
５５  シンチレータ、５６  光検出部、１０１  制御部、４３１  固体電界質膜、
４３２  陽極板、４３３  陰極板、４３４  光触媒部、４３５  発光体。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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