(57)【要約】【課題】絶縁信頼性に優れる封止用エポキシ樹脂成形材料、及びこれにより封止された電気特性不良の発生が少なく、さらに外観、ＹＡＧ等のレーザマーク性に優れた電子部品装置を提供する。【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）着色剤及び（Ｅ）無機充填材を必須成分とする封止用エポキシ樹脂成形材料であって、（Ｄ）着色剤が、黒色有機顔料、フタロシアニン系化合物及びチタン系黒色顔料から選ばれる二つ以上を成形材料に対してそれぞれ０．０１〜１．０重量％ずつ含有する封止用エポキシ樹脂成形材料。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）着色剤及び（Ｅ）無機充填材を必須成分とする封止用エポキシ樹脂成形材料であって、（Ｄ）着色剤が、黒色有機顔料、フタロシアニン系化合物及びチタン系黒色顔料から選ばれる二つ以上を成形材料に対してそれぞれ０．０１〜１．０重量％ずつ含有する封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項２】
（Ｄ）の黒色有機顔料が下記構造式（Ｉ）で表される請求項１記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【化１】
2005054045.tif 000025
（ただし、（Ｉ）においてｎ＝１〜２０の整数。）
【請求項３】
（Ｄ）のフタロシアニン系化合物の中心金属がＶ又はＶＯである請求項１、２のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項４】
（Ｄ）のチタン系黒色顔料の平均粒子径が２．０μｍ以下である請求項１から３のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項５】
（Ａ）エポキシ樹脂が１５０℃での粘度が２ｐｏｉｓｅ以下である請求項１から４のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項６】
（Ａ）エポキシ樹脂が下記(1)から(9)の１種又は２種以上の併用である請求項１から５のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
(1)：ビフェニル型エポキシ樹脂
(2)：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂
(3)：スチルベン型エポキシ樹脂
(4)：硫黄原子含有エポキシ樹脂
(5)：ノボラック型エポキシ樹脂
(6)：ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂
(7)：ナフタレン型エポキシ樹脂
(8)：トリフェニルメタン型エポキシ樹脂
(9)：ビフェニレン型エポキシ樹脂
【請求項７】
（Ｂ）硬化剤がビフェニル型フェノール樹脂、アラルキル型フェノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂及びノボラック型フェノール樹脂の少なくとも１種を含有する請求項１から６のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項８】
（Ｅ）の無機充填材が８０〜９２重量％である請求項１から７のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項９】
クロム含有率が１００ｐｐｍ以下である請求項１から８のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項１０】
請求項１から９のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料を用いて封止された素子を備えた電子部品装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、封止用エポキシ樹脂成形材料及びこれにより封止された素子を備えた電子部品装置に関する。さらに詳しくは、本発明は、薄型、多ピン、ロングワイヤー、狭パッドピッチ、の電子部品装置に好適な成形性、信頼性に優れる封止用エポキシ樹脂成形材料及びこれにより封止された、カーボン起因の電気特性不良の発生が少ない、薄型、多ピン、ロングワイヤー、狭パッドピッチ、の電子部品装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、電子部品のプリント配線板への高密度実装化が進んでいる。これに伴い、半導体装置等の電子部品装置は従来のピン挿入型のパッケージから、表面実装型のパッケージが主流になっている。表面実装型のＩＣ、ＬＳＩなどは、実装密度を高くし実装高さを低くするために、薄型、小型のパッケージになっており、素子のパッケージに対する占有体積が大きくなり、パッケージの肉厚は非常に薄くなってきた。また素子の多機能化、大容量化によって、チップ面積の増大、多ピン化が進み、さらにはパッド（電極）数の増大によって、パッドピッチの縮小化とパッド寸法の縮小化、いわゆる狭パッドピッチ化も進んでおり、最近ではパッドピッチが６０μｍ以下の半導体素子も現われてきている。
【０００３】
また、さらなる小型軽量化に対応すべく、パッケージの形態もＱＦＰ（Quad Flat Package）、ＳＯＰ（Small Outline Package）といったものから、より多ピン化に対応しやすく、かつより高密度実装が可能なＣＳＰ（Chip Size Package）やＢＧＡ（Ball Grid Array）へ移行しつつある。これらのパッケージは近年、高速化、多機能化を実現するために、フェースダウン型、積層（スタックド）型、フリップチップ型、ウェハーレベル型等、新しい構造のものが開発されている。この中で、積層（スタックド）型はパッケージ内部に複数のチップを積み重ねてワイヤボンディングで接続する構造であり、機能の異なる複数のチップを一つのパッケージに搭載可能であるため、多機能化が可能となる。
【０００４】
これらの半導体装置内部では狭い領域に多数の金線が複雑に張り巡らされているため、封止材が一定以上の大きさの導電性粒子を含有していた場合高い確率で金線間に引っ掛かりショート不良が発生することになる。特に配線間隔の狭い有機基板、有機フィルム等の実装基板を使用した場合には、基板上の配線間を導電性物質が橋渡しすることによるリーク不良が発生し易い。この基板上の配線間の導電性物質による橋渡しは必ずしも一つの導電性粒子が引き起こすだけではなく、導電性の微粒子がチェーンのように繋がって配線間を橋渡しすることが知られている。このような微粒子の連鎖は低粘度の樹脂中に微粒子が分散し且つその微粒子が樹脂中を容易に移動し得る場合に特に発生し易い。
【０００５】
一方、封止材には、半導体装置をプリント基板へ表面実装する際の懸案事項である耐リフロー性や、実装後の信頼性として要求される温度サイクル性等を高いレベルでクリアすることが求められ、樹脂粘度の低減とこれによる充填剤の高充填化によって封止材に低吸湿化と低膨張化を付与し対応を図ってきた。また半導体素子を光から保護し、レーザマーク性を付与する等の目的で封止材中には着色剤として一般的にカーボンブラックが使用されている。カーボンブラックは導電性であるためカーボンブラックの粗粒子が存在すると先に述べたような電気特性不良の原因となる。しかるに樹脂の低粘度化は封止材製造時にカーボンブラックに掛る剪断応力を低減しカーボンブラックの凝集物の解砕を妨げてしまう。この結果、薄型、多ピン化された半導体装置用の高充填剤の封止材ほどカーボンブラック粗粒子が残り易く、パッケージの構造とあいまって電気特性不良発生の可能性が高くなる。
【０００６】
この改善策として、例えば、予め無機充填材の内少なくとも５０重量％以上とカーボンブラックを混合し、カーボンブラックの凝集物の最大粒径が１００μｍ以下になるように分散させ、次いで他の配合物を混合した後溶融混練する半導体封止用エポキシ樹脂成形材料の製造方法（特許文献１参照。）、或いは平均粒子径１０〜５０ｎｍ、かつＢｒｕｎａｕｅｒ−Ｅｍｍｅｔｔ−Ｔｅｌｌｅｒ法による比表面積が８０〜４００ｍ２／ｇであるカーボンブラックを必須成分とすることで凝集物を少なくすること（特許文献２参照。）、カーボンブラックの比表面積、ＤＢＰ吸油量、ｐＨ等を特定することで凝集物を少なくすること（特許文献３、特許文献４参照。）等が提案されている。
またカーボン以外の着色剤としては各種有機染料（ニグロシン系染料、アジン染料、アゾ系染料等）や金属酸化物系黒色顔料の使用が提案されている（特許文献５、特許文献６、特許文献７、特許文献８、特許文献９参照。）。
【特許文献１】特開２０００−１６９６７６号公報
【特許文献２】特開２０００−１６９６７５号公報
【特許文献３】特開２００１−３０２８８５号公報
【特許文献４】特開２００１−３０２８８６号公報
【特許文献５】特開昭６２−１９２４６０号公報
【特許文献６】特開平０９−４０７５６号公報
【特許文献７】特開平１１−６０９０４号公報
【特許文献８】特開２０００−１９１８８４号公報
【特許文献９】特開２００２−３５６６０５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかし、これらの方法では封止用エポキシ樹脂成形材料（以下、成形材料ともいう。）の製造段階でカーボンブラックの凝集物を小さく、少なくすることは出来ても、電子部品装置を製造するときのトランスファモールド工程でのカーボンブラックの再凝集を防止することは困難であった。また達成できる凝集物の最大粒径も数十μｍ以下程度が限界であり、現在の狭パッドピッチ化の進展に対しては不充分なレベルであった。これに対応すべく、封止材にはさらなる凝集物の低減や製造条件の変更等による改良が試みられているが、未だ充分な結果を得てはいない。
またカーボン以外の各種有機染料、金属酸化物系黒色顔料を使用した場合導電性に係わる特性は改善できるが、一方で遮光性、外観、ＹＡＧレーザーに対する感受性等が不満足であった。
【０００８】
従って、本発明の目的は、絶縁信頼性に優れる封止用エポキシ樹脂成形材料、及びこれにより封止された電気特性不良の発生が少なく、さらに外観、ＹＡＧ等のレーザマーク性に優れた電子部品装置を提供しようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
すなわち本発明は、以下の（１）〜（９）の封止用エポキシ樹脂成形材料に関する。
（１）  （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）着色剤及び（Ｅ）無機充填材を必須成分とする封止用エポキシ樹脂成形材料であって、（Ｄ）着色剤が、黒色有機顔料、フタロシアニン系化合物及びチタン系黒色顔料から選ばれる二つ以上を成形材料に対してそれぞれ０．０１〜１．０重量％ずつ含有する封止用エポキシ樹脂成形材料。
【００１０】
（２）  （Ｄ）の黒色有機顔料が下記構造式（Ｉ）で表される上記（１）記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【化１】
2005054045.tif 000002
（ただし、（Ｉ）においてｎ＝１〜２０の整数。）
【００１１】
（３）  （Ｄ）のフタロシアニン系化合物の中心金属がＶ又はＶＯである上記（１）、（２）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【００１２】
（４）  （Ｄ）のチタン系黒色顔料の平均粒子径が２．０μｍ以下である上記（１）から（３）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【００１３】
（５）  （Ａ）エポキシ樹脂が１５０℃での粘度が２ｐｏｉｓｅ以下である上記（１）から（４）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
（６）  （Ａ）エポキシ樹脂が下記(1)から(9)の１種又は２種以上の併用である上記（１）から（５）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
(1)：ビフェニル型エポキシ樹脂
(2)：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂
(3)：スチルベン型エポキシ樹脂
(4)：硫黄原子含有エポキシ樹脂
(5)：ノボラック型エポキシ樹脂
(6)：ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂
(7)：ナフタレン型エポキシ樹脂
(8)：トリフェニルメタン型エポキシ樹脂
(9)：ビフェニレン型エポキシ樹脂
（７）  （Ｂ）硬化剤がビフェニル型フェノール樹脂、アラルキル型フェノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂及びノボラック型フェノール樹脂の少なくとも１種を含有する上記（１）から（６）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【００１４】
（８）  （Ｅ）の無機充填材が８０〜９２重量％である上記（１）から（７）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
（９）  クロム含有率が１００ｐｐｍ以下である上記（１）から（８）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【００１５】
（１０）  また、本発明は、上記（１）から（９）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料を用いて封止された素子を備えた電子部品装置に関する。
【発明の効果】
【００１６】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は電子部品装置の絶縁信頼性、生産性向上に寄与する。特に前記電子部品装置としては、薄型、多ピン、ロングワイヤー、狭パッドピッチ等の特徴を有する有機基板もしくは有機フィルム等の実装基板上に半導体素子が配置された半導体装置等が挙げられる。
また、本発明によれば、前記本発明に係る成形材料により上記のような実装基板上に半導体素子が封止された半導体装置等の電子部品装置は、電気特性不良の発生が少なく、さらに外観、レーザマーク性が向上する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
本発明において用いられる（Ａ）成分のエポキシ樹脂は特に限定はないが、たとえば、電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料で一般に使用されているもので、
ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニレン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂をはじめとするフェノール類とアルデヒド類から合成されるノボラック樹脂をエポキシ化したエポキシ樹脂、
ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、アルキル置換ビフェノールなどのジグリシジルエーテル、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸などのポリアミンとエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルアミン型エポキシ樹脂、
ジシクロペンタジエンとフェノール類の共縮合樹脂のエポキシ化物、
ナフタレン環を有するエポキシ樹脂、
ナフトールアラルキル樹脂のエポキシ化物、
トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂、
テルペン変性エポキシ樹脂、
トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、
スチルベン型エポキシ樹脂、
硫黄原子含有エポキシ樹脂、
オレフィン結合を過酢酸などの過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂、
及び脂環族エポキシ樹脂などが挙げられる。
なかでも、耐リフロー性の観点から、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂及び硫黄原子含有エポキシ樹脂が好ましい。また硬化性の点からはノボラック型エポキシ樹脂、低吸湿性の点からはジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、耐熱性及び低反り性の点からはナフタレン型エポキシ樹脂及びトリフェニルメタン型エポキシ樹脂、耐熱性及び硬化性の点からはビフェニレン型エポキシ樹脂が好ましい。これらのエポキシ樹脂の少なくとも１種を含有していることが好ましい。
【００１８】
ビフェニル型エポキシ樹脂としてはたとえば下記一般式（II）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられ、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂としてはたとえば下記一般式（III）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられ、スチルベン型エポキシ樹脂としてはたとえば下記一般式（IV）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられ、硫黄原子含有エポキシ樹脂としてはたとえば下記一般式（Ｖ）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【００１９】
【化２】
2005054045.tif 000003
（ここで、Ｒ1〜Ｒ8は水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を示す。）
【化３】
2005054045.tif 000004
（ここで、Ｒ1〜Ｒ8は水素原子、炭素数１〜１０のアルキル基、炭素数１〜１０のアルコキシル基、炭素数６〜１０のアリール基、及び炭素数６〜１０のアラルキル基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を示す。）
【化４】
2005054045.tif 000005
（ここで、Ｒ1〜Ｒ8は水素原子及び炭素数１〜５の置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜１０の整数を示す。）
【化５】
2005054045.tif 000006
（ここで、Ｒ1〜Ｒ8は水素原子、置換又は非置換の炭素数１〜１０のアルキル基及び置換又は非置換の炭素数１〜１０のアルコキシ基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を示す。）
【００２０】
上記一般式（II）で示されるビフェニル型エポキシ樹脂としては、たとえば、４，４´−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）ビフェニル又は４，４´−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３´，５，５´−テトラメチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂、エピクロルヒドリンと４，４´−ビフェノール又は４，４´−（３，３´，５，５´−テトラメチル）ビフェノールとを反応させて得られるエポキシ樹脂等が挙げられる。なかでも４，４´−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３´，５，５´−テトラメチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂が好ましい。
【００２１】
上記一般式（III）で示されるビスフェノールＦ型エポキシ樹脂としては、例えば、Ｒ1、Ｒ3、Ｒ6及びＲ8がメチル基で、Ｒ2、Ｒ4、Ｒ5及びＲ7が水素原子であり、ｎ＝０を主成分とするＹＳＬＶ−８０ＸＹ（新日鐵化学株式会社製商品名）が市販品として入手可能である。
【００２２】
上記一般式（IV）で示されるスチルベン型エポキシ樹脂は、原料であるスチルベン系フェノール類とエピクロルヒドリンとを塩基性物質存在下で反応させて得ることができる。この原料であるスチルベン系フェノール類としては、たとえば３−ｔ−ブチル−４，４´−ジヒドロキシ−３´，５，５´−トリメチルスチルベン、３−ｔ−ブチル−４，４´−ジヒドロキシ−３´，５´，６−トリメチルスチルベン、４，４´−ジヒドロキシ−３，３´，５，５´−テトラメチルスチルベン、４，４´−ジヒドロキシ−３，３´−ジ−ｔ−ブチル−５，５´−ジメチルスチルベン、４，４´−ジヒドロキシ−３，３´−ジ−ｔ−ブチル−６，６´−ジメチルスチルベン等が挙げられ、なかでも３−ｔ−ブチル−４，４´−ジヒドロキシ−３´，５，５´−トリメチルスチルベン、及び４，４´−ジヒドロキシ−３，３´，５，５´−テトラメチルスチルベンが好ましい。これらのスチルベン型フェノール類は単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２３】
上記一般式（Ｖ）で示される硫黄原子含有エポキシ樹脂のなかでも、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ6及びＲ7が水素原子で、Ｒ1、Ｒ4、Ｒ5及びＲ8がアルキル基であるエポキシ樹脂が好ましく、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ6及びＲ7が水素原子で、Ｒ1及びＲ8がｔ−ブチル基で、Ｒ4及びＲ5がメチル基であるエポキシ樹脂がより好ましい。このような化合物としては、ＹＳＬＶ−１２０ＴＥ(新日鐵化学株式会社製商品名)等が市販品として入手可能である。
【００２４】
ノボラック型エポキシ樹脂としては、たとえば下記一般式（VI）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【化６】
2005054045.tif 000007
（ここで、Ｒは水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは０〜１０の整数を示す。）
上記一般式（VI）で示されるノボラック型エポキシ樹脂は、ノボラック型フェノール樹脂にエピクロルヒドリンを反応させることによって容易に得られる。なかでも、一般式（VI）中のＲとしては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基等の炭素数１〜１０のアルキル基、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等の炭素数１〜１０のアルコキシル基が好ましく、水素原子又はメチル基がより好ましい。ｎは０〜３の整数が好ましい。上記一般式（VI）で示されるノボラック型エポキシ樹脂のなかでも、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂が好ましい。
ノボラック型エポキシ樹脂を使用する場合、その配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量に対して２０重量％以上とすることが好ましく、３０重量％以上がより好ましい。
【００２５】
ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂としては、たとえば下記一般式（VII）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【化７】
2005054045.tif 000008
（ここで、Ｒ1及びＲ2は水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭化水素基からそれぞれ独立して選ばれ、ｎは０〜１０の整数を示し、ｍは０〜６の整数を示す。）
上記式（VII）中のＲ1としては、たとえば、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、ｔ−ブチル基等のアルキル基、ビニル基、アリル基、ブテニル基等のアルケニル基、ハロゲン化アルキル基、アミノ基置換アルキル基、メルカプト基置換アルキル基などの炭素数１〜５の置換又は非置換の一価の炭化水素基が挙げられ、なかでもメチル基、エチル基等のアルキル基及び水素原子が好ましく、メチル基及び水素原子がより好ましい。Ｒ2としては、たとえば、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、ｔ−ブチル基等のアルキル基、ビニル基、アリル基、ブテニル基等のアルケニル基、ハロゲン化アルキル基、アミノ基置換アルキル基、メルカプト基置換アルキル基などの炭素数１〜５の置換又は非置換の一価の炭化水素基が挙げられ、なかでも水素原子が好ましい。
ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂を使用する場合、その配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量に対して２０重量％以上とすることが好ましく、３０重量％以上がより好ましい。
【００２６】
ナフタレン型エポキシ樹脂としてはたとえば下記一般式（VIII）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられ、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂としてはたとえば下記一般式(IX)で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【化８】
2005054045.tif 000009
（ここで、Ｒ1〜Ｒ3は水素原子及び置換又は非置換の炭素数１〜１２の一価の炭化水素基から選ばれ、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｐは１又は０で、ｌ、ｍはそれぞれ０〜１１の整数であって、（ｌ＋ｍ）が１〜１１の整数でかつ（ｌ＋ｐ）が１〜１２の整数となるよう選ばれる。ｉは０〜３の整数、ｊは０〜２の整数、ｋは０〜４の整数を示す。）
上記一般式（VIII）で示されるナフタレン型エポキシ樹脂としては、１個の構成単位及びｍ個の構成単位をランダムに含むランダム共重合体、交互に含む交互共重合体、規則的に含む共重合体、ブロック状に含むブロック共重合体が挙げられ、これらのいずれか１種を単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２７】
【化９】
2005054045.tif 000010
（ここで、Ｒは水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは１〜１０の整数を示す。）
【００２８】
ビフェニレン型エポキシ樹脂としては例えば下記一般式（Ｘ）で示されるエポキシ樹脂が挙げられる。
【化１０】
2005054045.tif 000011
（ここで、ｎは１〜１０の整数を示す。）
【００２９】
上記のビフェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビフェニレン型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂及びトリフェニルメタン型エポキシ樹脂は、いずれか１種を単独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよいが、その配合量はエポキシ樹脂全量に対して合わせて５０重量％以上とすることが好ましく、６０重量％以上がより好ましく、８０重量％以上がさらに好ましい。
【００３０】
本発明において用いられる（Ａ）エポキシ樹脂の１５０℃における粘度は、流動性の観点から２ｐｏｉｓｅ以下が好ましく、１．０ｐｏｉｓｅ以下がより好ましく、０.５ｐｏｉｓｅ以下がさらに好ましい。ここで、粘度とはＩＣＩコーンプレート粘度計で測定した溶融粘度を示し、本発明での測定条件は以下の通りである。
測定温度：１５０℃、コーン角度０．５度のコーンプレート使用、回転数：７５０ｒｐｍ。
【００３１】
本発明において用いられる（Ｂ）硬化剤は、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されているもので特に制限はないが、たとえば、
フェノール、クレゾール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフェノール等のフェノール類及び／又はα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂、
フェノール類及び／又はナフトール類とジメトキシパラキシレン又はビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂、
フェノール類及び／又はナフトール類とジシクロペンタジエンから共重合により合成される、ジシクロペンタジエン型フェノールノボラック樹脂、ナフトールノボラック樹脂等のジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、
ビフェニル型フェノール樹脂、
トリフェニルメタン型フェノール樹脂、
テルペン変性フェノール樹脂などが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
なかでも、難燃性の観点からはビフェニル型フェノール樹脂が好ましく、耐リフロー性及び硬化性の観点からはアラルキル型フェノール樹脂が好ましく、低吸湿性の観点からはジシクロペンタジエン型フェノール樹脂が好ましく、耐熱性、低膨張率及び低そり性の観点からはトリフェニルメタン型フェノール樹脂が好ましく、硬化性の観点からはノボラック型フェノール樹脂が好ましく、これらのフェノール樹脂の少なくとも１種を含有していることが好ましい。
【００３２】
ビフェニル型フェノール樹脂としては、たとえば下記一般式(XI)で示されるフェノール樹脂等が挙げられる。
【化１１】
2005054045.tif 000012
上記式(XI)中のＲ1〜Ｒ9は全てが同一でも異なっていてもよく、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基等の炭素数１〜１０のアルキル基、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等の炭素数１〜１０のアルコキシル基、フェニル基、トリル基、キシリル基等の炭素数６〜１０のアリール基、及び、ベンジル基、フェネチル基等の炭素数６〜１０のアラルキル基から選ばれ、なかでも水素原子とメチル基が好ましい。ｎは０〜１０の整数を示す。
上記一般式(XI)で示されるビフェニル型フェノール樹脂としては、たとえばＲ1〜Ｒ9が全て水素原子である化合物等が挙げられ、なかでも溶融粘度の観点から、ｎが１以上の縮合体を５０重量％以上含む縮合体の混合物が好ましい。このような化合物としては、ＭＥＨ−７８５１（明和化成株式会社製商品名）が市販品として入手可能である。
ビフェニル型フェノール樹脂を使用する場合、その配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全量に対して３０重量％以上とすることが好ましく、５０重量％以上がより好ましく、６０重量％以上がさらに好ましい。
【００３３】
アラルキル型フェノール樹脂としては、たとえばフェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂等が挙げられ、下記一般式(XII)で示されるフェノール・アラルキル樹脂が好ましく、一般式(XII)中のＲが水素原子で、ｎの平均値が０〜８であるフェノール・アラルキル樹脂がより好ましい。具体例としては、ｐ−キシリレン型フェノール・アラルキル樹脂、ｍ−キシリレン型フェノール・アラルキル樹脂等が挙げられる。これらのアラルキル型フェノール樹脂を用いる場合、その配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全量に対して３０重量％以上とすることが好ましく、５０重量％以上がより好ましい。
【化１２】
2005054045.tif 000013
（ここで、Ｒは水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは０〜１０の整数を示す。）
【００３４】
ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂としては、たとえば下記一般式(XIII)で示されるフェノール樹脂等が挙げられる。
【化１３】
2005054045.tif 000014
（ここで、Ｒ1及びＲ2は水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭化水素基からそれぞれ独立して選ばれ、ｎは０〜１０の整数を示し、ｍは０〜６の整数を示す。）
ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂を用いる場合、その配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全量に対して３０重量％以上とすることが好ましく、５０重量％以上がより好ましい。
【００３５】
トリフェニルメタン型フェノール樹脂としては、たとえば下記一般式(XIV)で示されるフェノール樹脂等が挙げられる。
【化１４】
2005054045.tif 000015
（ここで、Ｒは水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは１〜１０の整数を示す。）
トリフェニルメタン型フェノール樹脂を用いる場合、その配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全量に対して３０重量％以上とすることが好ましく、５０重量％以上がより好ましい。
【００３６】
硬化剤は単独で用いてもよいし、又は２種類以上併用しても用いることができる。以上に挙げたようなフェノール樹脂の少なくとも一種を含有するのが好ましい。
また、（Ａ）成分のエポキシ樹脂と（Ｂ）成分の硬化剤の当量比、すなわち、エポキシ樹脂中のエポキシ基数／硬化剤中の水酸基数の比は、特に限定はされないが、それぞれの未反応分を少なく抑えるために０．７〜１．３の範囲に設定することが好ましく、特に成形性、耐リフロー性に優れる成形材料を得るためには０．８〜１．２の範囲に設定することが好ましい。
【００３７】
本発明において用いられる（Ｃ）硬化促進剤は、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されているもので特に制限はない。例えば、１，８−ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、１，５−ジアザ−ビシクロ（４，３，０）ノネン、５，６−ジブチルアミノ−１，８−ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の３級アミン類及びこれらの誘導体、２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール等のイミダゾール類及びこれらの誘導体、トリブチルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルホスフィン、フェニルホスフィン等の有機ホスフィン類及びこれらのホスフィン類に無水マレイン酸、ベンゾキノン、ジアゾフェニルメタン等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有するリン化合物、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボレート、２−エチル−４−メチルイミダゾールテトラフェニルボレート、Ｎ−メチルモリホリンテトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン塩及びこれらの誘導体等があげられる。これらは、単独でも２種以上併用して用いても良い。
【００３８】
本発明における（Ｅ）成分の無機充填剤としては、特に限定はないが、溶融シリカ、結晶シリカ、アルミナ、ジルコン、珪酸カルシウム、炭酸カルシウム、炭化珪素、窒化アルミ、窒化ホウ素、ベリリア、ジルコニア等の粉体、又はこれらを球形化したビーズ、チタン酸カリウム、炭化珪素、窒化珪素、アルミナ等の単結晶繊維、ガラス繊維等を１種類以上配合して用いることができる。さらに、難燃効果のある無機充填剤としては水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、硼酸亜鉛などが挙げられ、これらを単独または併用して用いることもできる。上記の無機充填剤の中で、線膨張係数低減の観点からは溶融シリカが、高熱伝導性の観点からはアルミナが好ましい。充填剤形状は、成形時の流動性及び金型摩耗性の点から球形もしくは球状に近い形が好ましく、５０重量％以上が球形であることが特に好ましい。水分遮蔽性、金型磨耗等の観点から充填剤の平均粒径は１５μｍ以下（充填剤の５０重量％以上が１５μｍ以下の粒径であること）が好ましく、１０μｍ以下であることが特に好ましい。
無機充填剤（Ｅ）の配合量は、吸湿性、線膨張係数の低減及び強度向上の観点から、成形材料全体に対して８０重量％以上が好ましく、８０〜９２重量％であることが特に好ましい。８０重量％未満では強度が低下しやすく、９２重量％を超える場合には流動性が不足しがちである。
【００３９】
（Ｄ）成分の着色剤として、黒色有機顔料、フタロシアニン系化合物、チタン系黒色顔料から選ばれる二つ以上を含み、全成形材料に対してそれぞれ０．０１〜１．０重量％ずつ含有する。
黒色有機顔料としては特に制限は無いが、代表構造として下記一般式（Ｉ）の構造で表されるアニリノ系顔料が好適に用いられる。
【化１５】
2005054045.tif 000016
ただし、上式（Ｉ）においてｎは１〜２０の整数であり、好ましくはｎは１〜１０である。
この黒色有機顔料は一般にダイアモンドブラックとして知られ、アニリンを単独で酸化縮合して得られる。酸化剤として銅、クロム化合物を使用するため通常は銅やクロムを数〜１０％程度含有している。この結果、通常のダイアモンドブラックを１．０重量％含有した成形材料は約１０００ｐｐｍのクロムを含有することとなり、近年の環境負荷物質削減の方針から好ましくない。そこで使用するダイアモンドブラックはそのクロム含有率が１％以下であることが好ましく、１０００ｐｐｍ以下がさらに好ましい。また成形材料中のクロムの含有率としては全成形材料中１００ｐｐｍ以下が好ましく、１０ｐｐｍ以下が更に好ましい。該成形材料中のクロム含有率は以下の方法で測定できる。
細かく砕いた成形材料０．５ｇに対し硝酸１．５ｍｌ、塩酸４．５ｍｌを加え超音波をかけて充分に分解させる。放冷後超純水を加えて１００倍に希釈する。こうして得られたサンプルを誘導結合プラズマ発光分析装置（ＩＣＰ／ＡＥＳ）で分析し定量する。
黒色有機顔料を含有する場合の含有量は全成形材料に対して０．０１〜１．０重量％である。０．０１重量％以上であれば着色性が充分であり、１．０重量％以下であれば硬化性が良好である。
【００４０】
（Ｄ）成分のうち、フタロシアニン系化合物は、代表構造として下記一般式（XV）で表される。
【化１６】
2005054045.tif 000017
上記一般式（XV）は４分子のイソインドールの１、３位が４個のアザ基（−Ｎ＝）で結合し、大環状を形成する構造である。中心金属Ｍには、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｖ、ＶＯ、Ｃｕ、Ｃｏ等が挙げられ、中でもレーザマーク性の観点からＶ、ＶＯが好適である。Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４には、フェニル基、ナフチルアゾ基等の共役π電子系置換基、アルコキシ基やアルキルチオ基等の電子供与性置換基等が挙げられ、中でもレーザマーク性の観点から、−ＳＯ2Ｃｌ、−ＣＨ３、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３等が好適である。また、フタロシアニン系化合物は、８００ｎｍ〜１２００ｎｍ付近の波長を吸収できるものであり、特に１０００ｎｍ〜１１００ｎｍの波長を吸収する化合物ほどレーザマーク性の観点から好適である。また、フタロシアニン系化合物を含有する場合の含有量は、全成形材料に対して０．０１〜１．０重量％である。０．０１重量％以上であれば捺印性が充分であり、１．０重量％以下であれば硬化性が良好である。
【００４１】
（Ｄ）成分のうち、チタン系黒色顔料は、代表構造として下記一般式（XVI）で表される。
（化１７）
Ｔｉn（Ｏ2n-1）    （XVI）
（ただし上式（XVI）中、ｎは１から１０の整数。）
この一般式（XVI）のような酸化チタンは樹脂への分散性に優れ、且つ耐熱性も良好である。着色性、遮蔽性の観点からはチタン系黒色顔料の粒径は、平均粒子径２．０μｍ以下であることが好ましく、１．０μｍ以下がより好ましい。
また最大粒径は絶縁性の観点から１０μｍ以下が好ましく、５μｍ以下が特に好ましい。
チタン系黒色顔料の粒子径はレーザー回折・散乱式粒子径分布測定装置（例えば株式会社堀場製作所製型番ＬＡ−９２０）で測定する事が出来る。
チタン系黒色顔料を含有する場合の含有量は全成形材料に対して０．０１〜１．０重量％である。０．０１重量％以上であれば着色性が充分であり、１．０重量％以下であればＹＡＧレーザーに対する感受性が高過ぎない。
【００４２】
これら（Ｄ）成分の着色剤を２種以上併用することで、着色性、遮光性、ＹＡＧマーク性、絶縁性等のバランスが良好な成形材料を得ることが出来る。
また着色剤としては上記に加えてカーボンブラックを用いることが出来る。カーボンブラックとしては特に制限は無く市販のファーネスブラック、チャンネルブラック等を使用することが出来る。具体例を挙げれば、三菱化学株式会社製の商品名ＭＡ−１００、ＭＡ−１００Ｒ、ＭＡ−６００、＃２５、＃３２３０、３３２５０、旭カーボン株式会社製商品名旭サーマル、キャボット社製ＲＥＧＡＬ９９Ｒ、コロンビアンケミカルズ社製Ｒａｖｅｎ８６０Ｕ、Ｒａｖｅｎ７８０ＵＬＴＲＡ、デグサ社製Ｐｒｉｘ  ２５、新日鐵化学株式会社製商品名ＨＴＣ＃１００等が使用できる。さらに絶縁性の観点からはグラファイト構造が未発達で電気抵抗値が大きなカーボンブラックを併用することが望ましい。このようなカーボンブラックとしては例えば三井鉱山マテリアル株式会社製商品名ＣＢ−３−５００が挙げられる。カーボンブラックの形態は粉状でもビーズ状でも使用できるが、２次凝集による粗粒子の形成を防止する観点から含有量は全成形材料に対して０．１重量％以下であることが好ましく、０．０５重量％以下であることがより好ましい。
【００４３】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、（Ａ）〜（Ｅ）成分以外の成分、例えばカップリング剤を使用してもよい。これを例示すれば、ビニルトリクロロシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−［ビス（β−ヒドロキシエチル）］アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（β−アミノエチル）アミノプロピルジメトキシメチルシラン、Ｎ−（トリメトキシシリルプロピル）エチレンジアミン、Ｎ−（ジメトキシメチルシリルイソプロピル）エチレンジアミン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（Ｎ−ビニルベンジルアミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、ヘキサメチルジシラン、γ−アニリノプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン等のシラン系カップリング剤、
あるいはイソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシル）ホスファイトチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニルチタネート、イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート、イソプロピルトリクミルフェニルチタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート等のチタネート系カップリング剤などが挙げられ、これらを１種単独使用、または２種以上併用することができる。
【００４４】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、上記のシランカップリング剤以外に下記一般式（XVII）のシラン化合物を使用することができる。
（化１８）
（Ｒ1）2−Ｓｉ−（ＯＲ2）2    ………  （XVII）
（ここで、Ｒ1は炭素数１〜１０のアルキル基またはフェニル基で、Ｒ2はメチル基またはエチル基を示す。）
上記一般式（XVII）のシラン化合物は、リードフレームとの密着性向上に寄与し、封止用エポキシ樹脂成形材料とリードフレームの界面からの水分の浸入の防止に効果的である。これを例示すると、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、メチルフェニルジメトキシシラン、メチルフェニルジエトキシシラン等が挙げられ、中でも特にジメチルジメトキシシランが好ましい。
【００４５】
さらに、その他の添加剤として、ブロム化エポキシ樹脂や三酸化アンチモン、リン酸エステル、赤リン及びメラミン樹脂をはじめとする含窒素化合物等の難燃剤、天然ワックス、合成ワックス、酸化または非酸化のポリオレフィン等の離型剤、カーボンブラック以外の着色剤、シリコーンオイルやシリコーンゴム粉末等の応力緩和剤、ハイドロタルサイト、アンチモン−ビスマス等のイオントラップ剤等を必要に応じて用いることができる。
【００４６】
本発明における封止用エポキシ樹脂成形材料は、各種原材料を均一に分散混合できるのであれば、いかなる手法を用いても調製できるが、一般的な手法として、所定の配合量の原材料をミキサー等によって十分混合した後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練した後、冷却、粉砕する方法を挙げることができる。成形条件に合うような寸法及び重量でタブレット化すると使いやすい。
【００４７】
本発明の電子部品装置は、上記本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料を用いて封止された素子を備えたものである。
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料を用いて素子を封止する方法としては、低圧トランスファ成形法が最も一般的であるが、インジェクション成形法、圧縮成形法等を用いてもよい。封止用エポキシ樹脂成形材料が常温で液状又はペースト状の場合は、ディスペンス方式、注型方式、印刷方式等が挙げられる。
また、素子を直接樹脂封止する一般的な封止方法ばかりではなく、素子に直接電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料が接触しない形態である中空パッケージの方式もあり、中空パッケージ用の封止用エポキシ樹脂成形材料としても好適に使用できる。
【００４８】
本発明で得られる封止用エポキシ樹脂成形材料により素子を封止して得られる電子部品装置としては、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線板、ガラス、シリコンウエハ等の支持部材に、半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子等の素子を搭載し、必要な部分を本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止した、電子部品装置などが挙げられる。このような電子部品装置としては、例えば、リードフレーム上に半導体素子を固定し、ボンディングパッド等の素子の端子部とリード部をワイヤボンディングやバンプで接続した後、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料を用いてトランスファ成形などにより封止してなる、ＤＩＰ（Dual Inline Package）、ＰＬＣＣ（Plastic Leaded Chip Carrier）、ＱＦＰ（Quad Flat Package）、ＳＯＰ（Small Outline Package）、ＳＯＪ（Small Outline J-lead package）、ＴＳＯＰ（Thin Small Outline Package）、ＴＱＦＰ（Thin Quad Flat Package）等の一般的な樹脂封止型ＩＣ、テープキャリアにバンプで接続した半導体チップを、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止したＴＣＰ（Tape Carrier Package）、配線板やガラス上に形成した配線に、ワイヤボンディング、フリップチップボンディング、はんだ等で接続した半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子及び／又はコンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子を、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止したＣＯＢ（Chip On Board）モジュール、ハイブリッドＩＣ、マルチチップモジュール、配線板接続用の端子を形成した有機基板に素子を搭載し、バンプまたはワイヤボンディングにより素子と有機基板に形成された配線を接続した後、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で素子を封止したＢＧＡ（Ball Grid Array）、ＣＳＰ（Chip Size Package）などが挙げられる。また、プリント回路板にも本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は有効に使用できる。
【実施例】
【００４９】
次に本発明の実施例を示すが、本発明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。
（実施例１〜６、比較例１〜６）
表１に示す配合組成で、各素材を予備混合（ドライブレンド）した後、二軸ロール（ロール表面温度約80℃）で１０分間混練し、冷却粉砕して、実施例１〜６及び比較例１〜６の成形材料を調製した。
エポキシ樹脂としては、エポキシ当量１９２のビフェニル型エポキシ樹脂と、エポキシ当量400、臭素含有率49％のエピビス型の臭素化エポキシ樹脂を使用し、フェノール樹脂としては、水酸基当量175の下記一般式（XVIII）のフェノールアラルキル樹脂を使用した。
【化１９】
2005054045.tif 000018
（ここで、ｎは１〜８の正の数を示す。）
【００５０】
（実施例７〜１６、比較例７〜１６）
表２〜６記載の組成を使用した以外は実施例１と同様にして実施例７〜１６、比較例７〜１６の成形材料を調製した。
【００５１】
調製した合計３２種類の成形材料を、トランスファ成形機を用い、金型温度１８０℃、成形圧力６．９ＭＰａ（７０kgf/cm2）、硬化時間９０秒の条件で成形し、次の各試験を行い評価した。評価結果を表１〜６に併記する。
（１）スパイラルフロー（流動性の指標）
ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用金型を用いて成形し、流動距離を求めた。
（２）熱時硬度
金型開き直後の成形品硬度をショア−Ｄ型硬度計を用いて測定した。
（３）体積抵抗率
該エポキシ樹脂成形材料を用いて直径１００ｍｍ、厚さ３ｍｍの円板を成形し、導電性シルバーペイントを用いて円板表面に直径５０ｍｍ及び内径７０ｍｍで幅５ｍｍの同心円状の電極と、裏面に直径８０ｍｍの電極を形成した。この試験片を用い、タケダ理研工業社製体積抵抗計ＴＲ−８６０１にて体積抵抗率を測定した。
【００５２】
（４）色調
該エポキシ樹脂成形材料を用いて直径１００ｍｍ、厚さ２ｍｍの表面梨地円板を成形し、スガ試験機株式会社製ＳＭカラーコンピューター（ＳＭ−５−１Ｓ２Ｂ）を用いて色調（Ｌ＊）を測定した。Ｌ＊３０以上をＮＧと判定した。
（５）ＹＡＧマーク性
直径１００ｍｍ、厚さ２ｍｍの鏡面円板を成形し、日本電気株式会社製ＹＡＧレーザーマーカＳＬ４７８Ｂを用い、出力５Ｊで印字を行った。表面粗さ計で印字深さを測定し５μｍ以下をＮＧと判定した。
【００５３】
（６）絶縁信頼性Ａ
リードフレームにパッドピッチ８０μｍのＴＥＧチップをＡｇペースト（日立化成工業株式会社製商品名ＥＮ−４０００）を用いて接着し、田中電子工業株式会社製φ３０μｍ金線を用いてワイヤボンディングを行った。これをトランスファ成形でＱＦＰ１４２０（２ｍｍｔ）のパッケージに成形し、軟Ｘ線装置でワイヤ変形起因のショートが無いことを確認した上でリード間の導通の有無を測定し、１ヶ所でも導通したサンプルをＮＧと判定した。
（７）絶縁信頼性Ｂ
ガラスエポキシ基板上にライン＆スペース２０μｍの櫛型配線と両端に電極部をエッチングで形成した。この基板の電極間の絶縁抵抗値を測定後、電極部を除いてトランスファ成形にて封止し、再度電極間の絶縁抵抗値を測定した。絶縁抵抗値が成形前と比較して２桁以上低下したサンプルをＮＧと判定した。
【００５４】
表１〜６記載の原材料の具体例及び項目の内容は次の通りである。
[エポキシ樹脂]
ビフェニル型エポキシ樹脂：ジャパンエポキシ株式会社製商品名ＹＸ−４０００Ｈ
ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂：新日鐵化学株式会社製商品名ＹＳＬＶ−８０ＸＹ
硫黄原子含有エポキシ樹脂：新日鐵化学株式会社製商品名ＹＳＬＶ−１２０ＴＥ
ノボラック型エポキシ樹脂：住友化学工業株式会社製商品名ＥＳＣＮ−１９０
ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂：大日本インキ化学工業株式会社製商品名ＨＰ−７２００
トリフェニルメタン型エポキシ樹脂：日本化薬株式会社製商品名ＥＰＰＮ−５０２
ビフェニレン型エポキシ樹脂：日本化薬株式会社製商品名ＮＣ−３０００
臭素化エポキシ樹脂：（＊１）住友化学工業株式会社製商品名ＥＳＢ−４００
【００５５】
[難燃剤]
三酸化アンチモン（Ｓｂ２Ｏ３）
[硬化剤]
アラルキル型フェノール樹脂：三井化学株式会社製商品名ＸＬ−２２５−３Ｌ
ビフェニル型硬化剤：明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ−７８５１
ジシクロペンタジエン型硬化剤：新日本石油化学株式会社製商品名ＤＰＰ−Ｌ
トリフェニルメタン型硬化剤：明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ−７５００
ノボラック型硬化剤：日立化成工業株式会社製商品名ＨＰ−８５０Ｎ
[硬化促進剤]
トリフェニルホスフィンとベンゾキノンの付加物（製造法は下記のとおり。)
１．トリフェニルホスフィン３８．２gをアセトン１２０gに溶解する。
２．ｐ-ベンゾキノン１７．６gをアセトン８０gに溶解する。
３．１と２の溶液を室温〜８０℃で混合する。
４．析出した結晶をろ過して取り出し、トリフェニルホスフィンとベンゾキノンの付加物として用いる。）
【００５６】
[離型剤]
ポリエチレンワックス：クラリアントジャパン株式会社製商品名ＰＥＤ−１９１
[カップリング剤]
エポキシシラン：（＊２）日本ユニカー株式会社製商品名Ａ−１８７
【００５７】
[着色剤]
フタロシアニン化合物（山本化成株式会社製商品名ＹＫＲ−３０８２）
ダイアモンドブラック（野間化学工業株式会社製商品名ＮＣＣ＃３１９ＢＳ、クロム含有量１００ｐｐｍ以下。）
酸化チタン（チタン系黒色顔料：赤穂化成株式会社製商品名Ｔｉｌａｃｋ  Ｄ）
カーボンブラック（三井鉱山マテリアル株式会社製商品名ＣＢ−３−５００）
[着色剤添加量]
封止用エポキシ樹脂成形材料に対する各着色料の添加量（ｗｔ％）
[無機充填剤]
溶融シリカ（球形シリカ）：（＊３）マイクロン株式会社製商品名Ｓ−ＣＯ
［フィラ含有率］
封止用エポキシ樹脂成形材料に対する上記溶融シリカの添加量（ｗｔ％）
【００５８】
【表１】
2005054045.tif 000019
【００５９】
【表２】
2005054045.tif 000020
【００６０】
【表３】
2005054045.tif 000021
【００６１】
【表４】
2005054045.tif 000022
【００６２】
【表５】
2005054045.tif 000023
【００６３】
【表６】
2005054045.tif 000024
【００６４】
表１〜６に示すように、着色剤にカーボンを適用した比較例は、著しく絶縁信頼性が劣っている。一方カーボン以外の着色剤を本発明の使用量範囲外で使用した比較例では絶縁信頼性評価をクリアしているが、色調やＹＡＧレーザマーク性が劣るため量産適用は難しい。これに対して、特定の着色剤を特定量併用した実施例１〜１６は、いずれの評価も良好であった。