(57)【要約】【課題】  電気特性および加工性に優れると共に、多層配線板の層間絶縁層を形成した際に、優れた表面平滑性が得られる樹脂組成物を提供する。【解決手段】  （Ａ）ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテン及び／又は前記ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンを重合して得られた重合体、並びに、（Ｂ）ポリフェニレンエーテルと、ポリスチレン又はスチレン−ブタジエンコポリマとのポリマーアロイを含有する樹脂組成物。【選択図】    なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテン及び／又は前記ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンを重合して得られた重合体、並びに、（Ｂ）ポリフェニレンエーテルと、ポリスチレン又はスチレン−ブタジエンコポリマとのポリマーアロイを含有する樹脂組成物。
【請求項２】
前記（Ａ）成分が、室温において液状である請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項３】
前記ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンが、下記一般式（１ａ）で表されるものである請求項１又は２に記載の樹脂組成物。
【化１】
2005054119.tif 000008
【請求項４】
溶剤を含有せず、且つ１５０℃以下の温度領域内の所定温度において、５，０００ｍＰａ・ｓ以下の粘度を有する請求項１乃至３のいずれかに記載の樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂組成物に関するものである。更に詳しくは、多層配線板、半導体装置などに用いられる樹脂組成物に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年の電子機器に対する高機能化並びに軽薄短小化の要求に伴い、電子機器に用いられる電子部品は、高密度集積化、さらには高密度実装化が進んできている。これらの電子機器の使用においては、高速伝送が行われ、電気信号の高周波化が進んでいる。高速伝送における問題点には、電気信号の劣化がある。電子機器における電気信号の劣化は、導体損失と誘電体損失の和であり、特に、層間絶縁材料の誘電特性に起因する誘電体損失は、電気信号周波数の増大に伴い顕著に増加するため、ＧＨｚ帯の周波数においては、電気信号劣化の主要因となる。したがって、高速伝送における電気信号の劣化を低減させるためには、絶縁材料の低誘電率化及び低誘電正接化が求められる。
【０００３】
このような背景により、多層配線板などの電子部品において、従来絶縁材料として使用されてきたエポキシ樹脂、ポリイミド樹脂は、特に、誘電率及び誘電正接の電気特性が不足する場合があり、高速伝送化に対応することが困難である。
【０００４】
また、ポリフェニレンエーテル樹脂は、誘電率が２．７、誘電正接が０．００２であり、優れた電気特性を有することから、電子機器における電気信号の高周波化に対応する配線板の材料として、種々検討されている。しかし、ポリフェニレンエーテル樹脂は、耐熱性熱可塑性樹脂であり、単独で多層配線板の層間絶縁層を形成する場合、微細回路を埋め込むための成形性が足りず、また、弾性率が低いことにより耐リフロー性に劣るため、シアネートエステル類化合物／１価フェノール類化合物等と配合したり、ビスマレイミド／シアネートエステル樹脂と配合して用いられている（例えば、特許文献１および２参照。）。しかしながら、いずれも併用する樹脂として、ＧＨｚ帯における周波数での誘電率が、３．０程度の熱硬化性樹脂を用いるため、高周波特性が不十分といった問題がある。
【０００５】
これに対し、熱硬化性樹脂のベンゾシクロブテン樹脂は、誘電率が２．５と、誘電特性に優れる樹脂であり、ポリフェニレンエーテル樹脂と併せて用いると、その組成物は、非常に優れた加工性および誘電特性を発現すると期待できる。しかしながら、ポリフェニレンエーテル樹脂は、非ハロゲン系溶媒への溶解性が低いため、常温での使用に制限がある。また、ポリフェニレンエーテル樹脂とベンゾシクロブテン樹脂の相溶性は、著しく悪く、単純に配合して用いることはできない。
【０００６】
従来、ポリフェニレンエーテル樹脂の非ハロゲン系溶媒への溶解性を向上させる方法としては、低分子量（分子量３０００以下）のポリフェニレンエーテル樹脂を使用する方法が開示されている（例えば、特許文献３参照。）。このような低分子量のポリフェニレンエーテル樹脂を使用することで、ベンゾシクロブテン樹脂との相溶性が著しく改善できることも期待できる。しかしながら、低分子量のポリフェニレンエーテル樹脂は、ガラス転移温度が低いため、耐熱性に劣る。また、熱可塑性樹脂が一般的に有する特性として知られるフィルム特性を有さないため、低分子量のポリフェニレンエーテル樹脂とベンゾシクロブテン樹脂とを混合した樹脂組成物から得られるフィルムは脆くなり、多層配線板製造時におけるフィルムのハンドリングが困難になるだけでなく、このフィルムを用いた多層配線板は、温度サイクル信頼性に劣る。
【０００７】
一方、多層配線板において、安定した高速伝送特性を得る為には、電気信号を伝える回路間の距離を一定に保つ必要があり、そのためには、層間絶縁層における厚みの均一性及び表面の平滑性が要求され、さらには、精度の高い回路形成技術が必要になる。また、多ピン接続に適したフリップチップ方式の半導体搭載方法では、搭載する多層配線板の表面平滑性が重要である。
【０００８】
多層配線板の製造工程において層間絶縁層は、予め、銅箔もしくは支持フィルム上に、層間絶縁材料溶液を塗布・乾燥して得られる層間絶縁材フィルムを、真空プレスあるいは真空ロールラミネータを用いて、回路基板上に形成する方法が一般的である。この方法では、ラミネートする回路基板の回路凹凸の影響を受け、平滑な絶縁層を形成することが困難である。また、回路基板上に、直接、層間絶縁材料溶液を塗布・乾燥する方法でも、塗布直後の絶縁材料層は平滑であるが、溶媒の揮発に伴い塗布直後に比べて膜厚が薄くなるため、回路基板の回路凹凸の影響を顕著に受ける。このような問題を解決するため、回路基板上に、層間絶縁層を形成後、絶縁樹脂層を研磨し、平滑にする手法が用いられる場合がある（例えば、非特許文献１参照。）が、製造コストが高く、また、絶縁層を研磨除去することによる材料費のコストアップといった問題がある。
【０００９】
【特許文献１】特開平１１−２１５０３号公報
【特許文献２】特開昭５６−１４５９４９号公報
【特許文献３】特開平１１−３０２５２９号公報
【非特許文献１】中村英博、井上文男、森池教夫、中祖昭士著、「化学工学会第３５回秋季大会講演要旨集」、２００２年、第７５頁
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、上記多層配線板などにおける、このような現状の問題点に鑑み、電気特性および加工性に優れると共に、多層配線板等の層間絶縁層を形成した際に、優れた表面平滑性が得られる樹脂組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は、（Ａ）ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテン及び／又は前記ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンを重合して得られた重合体、並びに、（Ｂ）ポリフェニレンエーテルと、ポリスチレン又はスチレン−ブタジエンコポリマとのポリマーアロイを含有する樹脂組成物である。本発明の樹脂組成物は、共に電気特性に優れるポリフェニレンエーテルとジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテン及び／又はその重合体を含有することによって、優れた電気特性を有し、さらに、ポリフェニレンエーテルをポリスチレン又はスチレン−ブタジエンコポリマとのポリマーアロイとして配合することにより、ポリフェニレンエーテルとジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテン及び／又はその重合体との相溶性を向上させたものである。ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテン及び／又はその重合体（Ａ）と、前記ポリマーアロイ（Ｂ）との相溶性の点から、本発明の樹脂組成物の光透過率が９０％以上であることが好ましい。
本発明に用いるジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンとしては、特に、一般式（１ａ）で表されるものが好ましい。
【００１２】
【化１】
2005054119.tif 000002
【００１３】
さらに、室温において液状であるジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテン及び／又はその重合体（Ａ）を用いることによって、溶剤を添加しなくとも前記ポリマーアロイ（Ｂ）を溶解することが可能となるため、さらに加工性に優れる樹脂組成物を得ることができる。また、本発明の樹脂組成物を用いて回路基板などの絶縁層を形成する場合、溶剤を添加せず、且つ１５０℃以下の温度領域内の所定温度において、５，０００ｍＰａ・ｓ以下の粘度を有する樹脂組成物とすることが塗布性等の点から好ましい。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、電気特性および加工性に優れ、特に層間絶縁層を形成した際に、表面平滑性及び回路埋め込み性に優れる樹脂組成物を提供することができる。また、これを層間絶縁層に用いることで、安定した高速伝送特性を有する多層配線板を提供することができ、更にはフリップチップ方式の半導体搭載に好適な多層配線板を提供できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
本発明は、電気特性及び加工性に優れ、特に多層配線板の層間絶縁層を形成した際に優れた表面平滑性及び良好な回路埋め込み性が得られる樹脂組成物を提供するものである。
本発明の樹脂組成物は、ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテン及び／又はジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンを重合して得られた重合体（Ａ）、並びに、ポリフェニレンエーテルとポリスチレンのポリマーアロイ又はポリフェニレンエーテルとスチレン−ブタジエンコポリマのポリマーアロイ（Ｂ）（以下、ポリマーアロイ（Ｂ）と称することがある）を含有するものである。通常、ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテン及び／又はその重合体とポリフェニレンエーテルとの相溶性は著しく悪い。本発明では、ポリフェニレンエーテルをポリスチレン又はスチレン−ブタジエンコポリマとのポリマーアロイとして配合することにより、ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテン及び／又はその重合体とポリフェニレンエーテルとの相溶性が向上するものである。
【００１６】
ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテン及び／又はその重合体（Ａ）と、ポリマーアロイ（Ｂ）との相溶性は、樹脂組成物の透明性により評価することができる。かかる観点から、本発明の樹脂組成物の光透過率が９０％以上であることが好ましく、さらに９５％以上であることが好ましい。特に、樹脂組成物が室温（特に、２５〜３０℃）において、透明であることが樹脂組成物の安定性の点で好ましい。ここで、光透過率とは、樹脂組成物の透過光強度／溶媒の透過光強度であり、可視光（４００〜８００ｎｍ）を入射光として樹脂組成物及び溶媒に照射し、その透過光の強度を吸光度測定により求めた。樹脂組成物に溶媒を添加しない場合、つまり成分（Ａ）が液状である場合は、成分（Ａ）の透過光強度を溶媒の透過光強度とした。
【００１７】
また、本発明の樹脂組成物は、溶剤を含有しなくとも、室温（特に、２５〜３０℃）で液状であることがより好ましい。無溶剤下で液状であることにより、例えば、多層配線板の製造において、乾燥工程が不必要であり、溶剤の揮発による塗膜の膜厚減少が起こらないので、本発明の樹脂組成物を直接回路基板上に塗布・硬化しても、回路基板表面の凹凸の影響を受けることなく平滑な絶縁層を形成することができる。また、製造工程の短縮も達成できるため、製造コストの削減も可能である。
【００１８】
本発明に用いるジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンとしては、一般式（１）で表される化合物等が挙げられる。
【００１９】
【化２】
2005054119.tif 000003
【００２０】
（式中、ｎは０〜５の整数である。また、図示していない置換基を式中に有していてもよい。）
これらの中でも、誘電率が低く、且つ低線膨張係数及び高弾性率を有し、加工性に優れる点から、一般式（１ａ）で表される化合物が好ましい。かかるジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンとしては、例えば、ＢＣＢ  Ｍｏｎｏｍｅｒ（ダウ・ケミカル（株）製）等が挙げられる。本発明に用いるジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンは、置換基を有していてもよく、置換基としては、例えば、ブロモ基、イミド基、シアネート基等が挙げられる。本発明においては、上記のようなジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンを１種類のみ、又は２種類以上を組み合わせて用いることができる。
【００２１】
【化３】
2005054119.tif 000004
【００２２】
本発明に用いる前記ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンを重合して得られた重合体は、例えば、前記一般式（１）、好ましくは一般式（１ａ）で表されるジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンモノマーを、オイルバスなどで１５０〜２００℃程度に加熱することにより単重合して得ることができる。前記重合体は、単重合により得られるものに限らず、共重合体であってもよい。共重合体とする場合は、上記のようなジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンを２種類以上組み合わせる他、本発明の目的に反しない限りスチレン、ブタジエン、ビスマレイミド等の他の化合物をジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンと共重合させても良い。前記重合体の平均分子量は、加工性、並びに、ポリマーアロイ（Ｂ）に対する相溶性の観点から、ポリスチレンで換算した重量平均分子量が、６００，０００以下であることが好ましく、４５０，０００以下がさらに好ましい。下限値としては、加工性などを損ねない範囲で有ればよいが、６００以上とすることが好ましい。本発明において、前記重合体としては、ＢＣＢ３００−６５Ｂ（ダウ・ケミカル（株）製）等の市販品を用いることもできる。
【００２３】
本発明に用いるジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテン及び／又はその重合体（Ａ）は、室温（特に２５〜３０℃）で液状であることが好ましい。室温で液状であることにより、ポリフェニレンエーテルと、ポリスチレン又はスチレン−ブタジエンコポリマとのポリマーアロイ（Ｂ）を、溶剤を添加しなくても溶解することが可能となり、無溶剤下で液状の樹脂組成物を得ることができる。目安としてポリスチレンで換算した重量平均分子量が８００以下である場合、前記重合体は室温(特に、２５〜３０℃)で液状となる。
【００２４】
本発明に用いるポリフェニレンエーテルと、ポリスチレン又はスチレン−ブタジエンコポリマとのポリマーアロイ（Ｂ）は、ポリフェニレンエーテルと、ポリスチレン又はスチレン−ブタジエンコポリマとを、混合し、相溶化して得られたものである。
前記ポリフェニレンエーテルとしては、特に限定されず、例えば、ポリスチレンで換算した重量平均分子量が１２００から２４００００程度のものが好ましく、耐熱性及び塗布性等の面から、５０００以上であることが特に好ましい。本発明の目的に反しない限り、ポリフェニレンエーテルを構成するフェニル単位は、その他の置換基を有していてもよく、また、ポリフェニレンエーテルは、フェニル単位とその他の化合物との共重合体であってもよい。ポリマーアロイ（Ｂ）におけるポリフェニレンエーテル成分は、誘電特性及び耐熱性の観点から５０重量％以上含有することが好ましく、６５重量％以上含有することがより好ましい。また、上限値としては９０重量％以下含有することが好ましい。
【００２５】
前記ポリスチレンとしては、ポリフェニレンエーテル樹脂と混合し、相溶化するものであれば種類を問わないが、例えば、ポリスチレンで換算した重量平均分子量が５０，０００〜１，０００，０００程度のものが好ましい。本発明の目的に反しない限り、ポリスチレンを構成するスチレンはメチル基、エチル基、ビニル基、イソプロペニル基等の置換基を有していてもよく、また、ポリスチレンは、スチレン単位とその他の化合物との共重合体であってもよい。市販品としては、例えば、エスブライト５００Ａ（昭和電工（株）社製）等がある。
【００２６】
前記スチレン−ブタジエンコポリマとしては、ポリフェニレンエーテル樹脂と混合し、相溶化するものであれば種類を問わないが、例えば、ポリスチレンで換算した重量平均分子量が５０，０００〜１，０００，０００程度のものが好ましい。前記コポリマを構成するスチレン及びブタジエンは、本発明の目的に反しない限り、メチル基、エチル基、ビニル基、イソプロペニル基等の置換基を有していても良い。また、前記コポリマは、スチレン単位及びブタジエン単位とその他化合物との共重合体であってもよい。市販品としては、例えば、タフプレンＡ（旭化成（株）社製）等がある。スチレン−ブタジエンコポリマにおけるスチレン成分は、ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテン及び／又はその重合体（Ａ）との相溶性の観点から、３０重量％以上含有することが好ましく、５０重量％以上含有することがより好ましい。
【００２７】
本発明の樹脂組成物において、上記成分の配合割合としては、（Ａ）成分であるジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテン及び／又はその重合体１００重量部に対して、（Ｂ）成分であるポリフェニレンエーテルと、ポリスチレン又はスチレン−ブタジエンコポリマとのポリマーアロイが、５重量部以上、５００重量部以下が好ましく、より好ましくは、１５重量部以上、４００重量部以下であり、さらに好ましくは、２０重量部以上、３００重量部以下である。ポリマーアロイ（Ｂ）が５重量部未満であると、得られた樹脂硬化物が脆くなる恐れがあり、５００重量部を越えると、加工性が低下する恐れがある。
【００２８】
本発明の樹脂組成物には、目的に応じて、上記成分以外に、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、相溶化剤、レベリング剤、消泡剤、界面活性剤、有機フィラー、無機フィラー等を添加することができる。
【００２９】
本発明の樹脂組成物の製造方法としては、ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテン及び／又はその重合体（Ａ）と、ポリマーアロイ（Ｂ）とを、遊星運動攪拌機、超音波分散機及びスリーワンモーターなどの各種混合機を用いて混合して得る方法が挙げられる。また、室温において、十分に混合ができない場合は、加熱することで容易に混合することができる。また、必要により、加工性に影響しない範囲で、トルエン、ｍ−キシレン、エチルベンゼン、イソプロピルベンゼン及びメシチレンなど、ポリマーアロイ（Ｂ）が溶解可能な溶媒を添加しても良い。
【００３０】
本発明の樹脂組成物は、樹脂組成物の加工が可能な温度領域において、良好な塗布適性を確保するために、重合体溶剤を含有せずに、１５０℃以下の温度領域における所定温度において、５，０００ｍＰａ・ｓ以下の粘度を有することが好ましい。
本発明の樹脂組成物に溶剤を添加しない場合、例えば、回路基板などの絶縁層の形成において、１５０℃より高い温度領域で使用すると、ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテン及び／又はその重合体（Ａ）が急速に硬化反応する恐れがあるため好ましくない。また、粘度が、５，０００ｍＰａ・ｓ以下であると、回路基板などの製造において、本発明の樹脂組成物を基材に塗布する際に、種々の塗工方式が適用できるため好ましい。粘度の下限値としては、５０ｍＰａ・ｓであることが好ましい。５０ｍＰａ・ｓより低い粘度を有する場合、樹脂のたれなどが生じ、塗布後のハンドリング性が低下する恐れがある。
本発明において、溶剤無添加の樹脂組成物とすることで、表面凹凸を有する回路基板上に、平滑な層間絶縁層を形成することができる。
【００３１】
本発明の樹脂組成物の用途としては、例えば、プリント配線板、多層配線板、半導体装置および液晶表示装置などの絶縁体等に好適である。特に、層間絶縁層における厚みの均一性及び表面の平滑性が求められる多層配線板の絶縁体に用いることで、安定した高速伝送特性を有する多層配線板を提供することができる。また、本発明の樹脂組成物を用いた多層配線板は、搭載する多層配線板の表面平滑性が求められるフリップチップ方式の半導体に好適に使用することができる。
【００３２】
本発明の樹脂組成物を、例えば、多層配線板の層間絶縁層に用いる場合、該樹脂組成物を直接回路基板上へ塗布して、塗膜を形成し、加熱により硬化させることで、層間絶縁層を形成することができる。また、該樹脂組成物をポリエステルフィルム等の基材上に塗布・乾燥することで得られる基材付き樹脂フィルムを、回路基板上に真空プレスによりラミネートし、基材を剥離した後、熱処理により樹脂フィルム層を硬化させることでも絶縁層を形成することができる。（Ａ）成分としてジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンを用いると、その重合体を用いる場合と比べて、低い温度でラミネートすることができる。
【００３３】
前記塗布方法としては、アプリケータ、バーコータ、ナイフコータ、グラビアコータ、ダイコータ、カーテンコータ、印刷機、真空印刷機およびディスペンサーなどを用いて塗布する方法が挙げられる。前記塗布において、前記樹脂組成物の溶融粘度を、５，０００ｍＰａ・ｓ以下とすることが好ましいが、溶融粘度を調整する方法としては、樹脂組成物を１５０℃以下の温度で加熱しながら塗布する方法、回路基板を１５０℃以下で加熱する方法などが挙げられる。樹脂組成物を加熱することで、樹脂の相溶性を向上させ、溶融粘度を最適化することができる。
また、樹脂組成物の加熱硬化温度としては、ジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンの熱硬化温度及び加工性の点から、１５０℃以上３００℃以下が好ましく、さらに好ましくは、１７０℃以上２５０℃以下である。
このようにして得られた層間絶縁層は、加工性と電気特性に優れており、例えば、０．５μｍ以下の表面凹凸の高低差、１０ＧＨｚにおいて３．０以下の誘電率、０．００５以下の誘電正接を達成することが可能である。
【実施例】
【００３４】
以下、実施例により更に具体的に説明するが、本発明はこれによって何ら限定されるものではない。
【００３５】
（実施例１）
（１）基材付き樹脂フィルムの作製
室温で液状であるジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンモノマー１０ｇ（一般式（１ａ）相当）と、ポリフェニレンエーテルとポリスチレンとのポリマーアロイ２０ｇ（ポリフェニレンエーテル１４ｇ、ポリスチレン６ｇ）と、トルエン８０ｇを、８０℃で加熱溶解混合し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の８０℃における光透過率（分光光度計ＵＶ−１６００、島津製作所（株）製により測定）は９５％であり、さらに目視で評価したところ、透明であることから、相溶していることがわかった。
次いで、厚み２５μｍのポリエステル（ＰＥＴ）フィルムからなる基材上に、上記で得た８０℃の樹脂組成物をアプリケータにより２０μｍ厚で塗布後、８０℃で１０分間、１４０℃で１０分間乾燥し、基材付き樹脂フィルムを得た。
【００３６】
（２）回路基板の絶縁層の形成
線幅／線間が２０μｍ／２０μｍで、厚みが５μｍの回路層を有する回路基板上に、上記で得た基材付き樹脂フィルムを、真空プレスにより、最高到達温度１８０℃、圧力１．９６×１０−２Ｐａ（２０ｋｇｆ／ｃｍ２）の条件で、ラミネート後、基材（ＰＥＴフィルム）を剥離し、窒素雰囲気の乾燥機で、２５０℃で１時間熱処理し、樹脂フィルム層を硬化させ、絶縁層を形成した。得られた絶縁層を有する回路基板の断面について、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて観察したところ、絶縁層は、埋込み不良等に起因するボイドがなく、回路埋め込み性は良好であった。
さらに、絶縁層の誘電特性を測定するため、７０μｍ厚の銅箔（商品名：３ＥＣ−ＶＬＰ箔、三井金属（株）製）の光沢面に、上記で得た樹脂組成物を２５μｍ厚で塗布し、窒素雰囲気の乾燥機で、２５０℃で１時間熱処理し、樹脂組成物層を硬化させた。次いで、７０μｍ厚の銅箔を、エッチング除去し、樹脂硬化物フィルムを得、１０ＧＨｚでの誘電特性を測定したところ、誘電率が２．６、誘電正接が０．００２であった。なお、誘電特性の測定は、円筒空洞共振機（アジレント・テクノロジー製、マイクロ波ネットワークアナライザ  ＨＰ８５１０Ｂ）を用いた摂動法で行った。
【００３７】
（実施例２〜６、比較例１〜３）
実施例１において、樹脂組成物の組成および樹脂フィルムのラミネートにおける真空プレス条件を表１に示した通りとした以外は、実施例１と同様にして、それぞれ、樹脂フィルムおよび回路基板の絶縁層を作製し、評価した。評価結果を表２に示す。
【００３８】
【表１】
2005054119.tif 000005
【００３９】
表１中の脚注は、以下の通りである。
*１：ポリフェニレンエーテル（ポリスチレン換算の重量平均分子量：７０，０００）７０ｗｔ％／ポリスチレン３０ｗｔ％のポリマーアロイ、商品名  ＰＫＮ４７５２、日本ジーイープラスチック（株）製
*２：ポリフェニレンエーテル（ポリスチレン換算の重量平均分子量：７０，０００）５０ｗｔ％／ポリスチレン５０ｗｔ％のポリマーアロイ、商品名  ＰＫＮ４７１７、日本ジーイープラスチック（株）製
*３：商品名  ＰＰＯ−６４６（ポリスチレン換算の重量平均分子量：７０，０００）、日本ジーイープラスチック（株）製
*４：商品名  ＢＣＢ  Ｍｏｎｏｍｅｒ（ポリスチレン換算の重量平均分子量：３５０）、ダウ・ケミカル（株）製
*５：商品名  ＢＣＢ  ３００−６５Ｂ（ポリスチレン換算の重量平均分子量：３１，０００）のメシチレン溶液、樹脂分６２ｗｔ％
【００４０】
【表２】
2005054119.tif 000006
【００４１】
表２における評価は、以下の基準に基づいて行った。
（樹脂組成物の相溶性）
○：光透過率が９０％以上
×：光透過率が９０％未満
（絶縁層の回路埋め込み性）
○：ボイド発生がなく、絶縁層が良好に形成
×：ボイド等の不良がある
【００４２】
実施例は、いずれも、相溶性、回路埋込性および誘電特性共に良好であった。比較例１〜４については、樹脂組成物の相分離が激しく、均質な絶縁フィルムを得ることができなかった。
【００４３】
（実施例９）
（１）溶剤無添加の樹脂組成物の作製
実施例１で用いたのと同じジビニルシロキサンビスベンゾシクロブテンモノマー８０ｇと、実施例１で用いたのと同じポリフェニレンエーテルとポリスチレンとのポリマーアロイ２０ｇを、超音波分散機で溶解し混合後、８０℃の乾燥機に入れ、粘度を４，５００ｍＰａ・ｓに調整して、溶剤無添加の樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の８０℃における光透過率（分光光度計ＵＶ−１６００、島津製作所（株）製により測定）は９２％であり、さらに目視で評価したところ、透明であることから、相溶していることがわかった。
【００４４】
（２）回路基板の絶縁層の形成
線幅／線間が２００μｍ／２００μｍで、厚みが１０μｍの回路層を有する回路基板上に、上記で得た溶剤無添加の混合物を、アプリケータを用いて、２５μｍの厚みで塗布して、塗膜を形成した。次に、窒素雰囲気の乾燥機を用いて、１９０℃で１時間熱処理し、塗膜を硬化させ、絶縁膜を形成した。得られた絶縁層を有する回路基板の断面を、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて、絶縁層を観察したところ、回路を有する部分と回路が無い部分の絶縁層の表面凹凸の高低差は０．５μｍ以下であり、平滑性は良好であった。
さらに、絶縁層の誘電特性を測定するため、７０μｍ厚の銅箔（商品名：３ＥＣ−ＶＬＰ箔、三井金属（株）製）の光沢面に、上記で得た溶剤無添加の混合物を２５μｍの厚みで塗布して塗膜を形成し、窒素雰囲気の乾燥機を用いて、１９０℃で１時間、さらに２５０℃で１時間、熱処理して、塗膜を硬化させた。次いで、７０μｍ厚の銅箔をエッチング除去し、樹脂硬化物フィルムを得た。このフィルムを用いて、１０ＧＨｚでの誘電特性を測定したところ、誘電率は２．７、誘電正接は０．００２であった。なお、誘電特性の測定は、なお、誘電特性の測定は、円筒空洞共振機（アジレント・テクノロジー製、マイクロ波ネットワークアナライザ  ＨＰ８５１０Ｂ）を用いた摂動法で行った。評価結果を表３に示す。
【００４５】
【表３】
2005054119.tif 000007
【００４６】
（比較例５）
（１）基材付き樹脂フィルムの作製
フェノールノボラックポリシアネート樹脂（ロンザ（株）製、商品名：ＰｒｉｍａｓｅｔＰＴ−１５、シアネート基３量化率０％）１００ｇ、３０ｗｔ％ポリイミドシロキサン溶液（溶剤：Ｎ−メチルピロリドン）１７０ｇおよびコバルト（III）アセチルアセトネート（Ｃｏ（ＡＡ））（和光純薬工業（株）製）０．０２ｇを混合し、自転・公転式ミキサーで撹拌して溶解し、樹脂組成物溶液を得た。次いで、これを、基材として２５μｍ厚のＰＥＴフィルム上に、塗布して塗膜を形成した後、乾燥して、基材付き２５μｍ厚の樹脂フィルムを作製した。
【００４７】
（２）回路基板への絶縁層の形成
線幅／線間が２００μｍ／２００μｍで、厚み１０μｍの回路層を有する回路基板上に、上記で得た基材付き樹脂フィルムを、真空ラミネータを用いて、ラミネートした。次に、窒素雰囲気下で、１５０℃で３０分間、２００℃で６０分間、さらに２５０℃で１８０分間熱処理し、樹脂フィルム層を硬化させ、絶縁層を形成した。得られた絶縁層を有する回路基板の断面を、ＳＥＭにより観察を行ったところ、回路を有する部分と回路が無い部分の絶縁層の表面凹凸の高低差は、０．５μｍより大きく、平滑性は悪かった。
また、上記で得た樹脂組成物溶液を、７０μｍ厚の銅箔上に、２５μｍの厚みで塗布して塗膜を形成し、窒素雰囲気の乾燥機を用いて、１５０℃で１時間、さらに、２５０℃で１時間、熱処理し、塗膜を硬化させた。次いで、７０μｍ厚の銅箔をエッチング除去し、樹脂硬化物フィルムを得た。これを用いて、１０ＧＨｚでの誘電特性を測定したところ、誘電率は３．０、誘電正接は０．０１であった。なお、誘電特性の測定は、円筒空洞共振機（アジレント・テクノロジー製、マイクロ波ネットワークアナライザ  ＨＰ８５１０Ｂ）を用いた摂動法で行った。評価結果を表３に示す。
【００４８】
（比較例６）
線幅／線間が２００μｍ／２００μｍで、厚み１０μｍの回路層を有する回路基板上に、比較例５で用いたのと同じ樹脂組成物溶液を、アプリケータを用いて、２５μｍ厚で塗布して塗膜を形成した後、乾燥し、絶縁層を形成した。得られた絶縁層を有する回路基板の断面をＳＥＭにより観察を行ったところ、回路を有する部分と回路が無い部分の絶縁層の表面凹凸の高低差は、０．５μｍより大きく、平滑性は悪かった。評価結果を表３に示す。
【産業上の利用可能性】
【００４９】
本発明の樹脂組成物は、プリント配線板、多層配線板、半導体装置および液晶表示装置などの絶縁体として好適であり、例えば、本発明の樹脂組成物を回路基板上へ塗布して、塗膜を形成し、加熱により硬化させて、多層配線板の層間絶縁層として用いることができる。