(57)【要約】【課題】  成形品の厚さ方向の導電性を確保できる金型及び燃料電池用セパレータを提供する。【解決手段】  燃料電池用セパレータ７の成形材料１が充填される下型１０と、下型１０に嵌入される上型２０と、上型２０を覆う蓋体３０とを備え、下型１０を断面略Ｕ字形に形成してその成形内底面１１の一端部に被係止堰１２を配置し、下型１０の成形内底面１１の他端部に、被係止堰１２との間に成形材料１の充填領域１３を区画する堰１４を突設するとともに、堰１４に対して被係止堰１２をスライド可能とし、上型２０を被係止堰１２方向から堰１４方向にスライド可能としてその成形面には、被係止堰１２に係止する係止突部２１を突設する。【選択図】  図３
2005246809.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
導電性の成形材料を成形品に成形する金型であって、成形材料が充填される下型と、この下型に嵌め入れられる上型とを含み、下型を断面略Ｕ字形に形成してその成形内底面には堰を設け、上型を堰方向にスライド可能としてその成形面には下型の成形内底面に接触する係止突部を設け、下型の堰と上型の係止突部の間に、成形材料の充填領域を区画させるようにしたことを特徴とする金型。
【請求項２】
導電性の成形材料を少なくとも樹脂と導電フィラーとにより調製し、成形品を板体とした請求項１記載の金型。
【請求項３】
下型に、上型を覆う蓋体を取り付けた請求項１又は２記載の金型。
【請求項４】
下型の成形内底面に第一の凹凸部を形成し、上型の成形面の略一端部から係止突部を下方に突出させ、この係止突部と成形面の略他端部との間に第二の凹凸部を設けた請求項１、２、又は３記載の金型。
【請求項５】
請求項２記載の金型により成形された板体の表裏両面に凹凸部をそれぞれ形成したことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、導電性の板体等を予備成形あるいは本成形する金型及び燃料電池用セパレータに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、燃料電池が注目されているが、この燃料電池の燃料電池用セパレータを製造する場合には、先ず、図１２に示す予備成形用の金型を構成する下型１０Ａに成形材料１を充填して金型の上型２０Ａを型締めし（図１３参照）、成形材料１を導電性の板体５に圧縮成形して上型２０Ａを型開きし（図１４参照）、板体５を下型１０Ａから取り出す（図１５参照）。
成形材料１としては、例えば混合されるフェノール樹脂とアスペクト比（ａｓｐｅｃｔ  ｒａｔｉｏ）の大きい黒鉛粒子とがあげられる。
【０００３】
板体５を取り出したら、この板体５を本成形用の金型を構成する下型５１にインサートして金型の上型５２を型締めし（図１６参照）、板体５を加熱加圧成形して上型５２を型開きし、板体５を下型５１から取り出し（図１７参照）、その後、板体５の表裏両面に凹凸部６をそれぞれ配列形成すれば、図１８に示す導電性の燃料電池用セパレータ７Ａを得ることができる（特許文献１、２参照）。
【０００４】
ところで、板体５や燃料電池用セパレータ７Ａは体積抵抗率が重要視されるが、この体積抵抗率を測定するには、板体５を所定の大きさに切断して細長い角柱の試験片８を作製し（図１９参照）、この試験片８を一対の金属板６０に挟み、この一対の金属板６０に所定の圧力を加えてこれらの間の抵抗値を測定装置６１により測定する。
【０００５】
係る測定の際、成形時に金型に接した試験片８の接触面を各金属板６０に接触させ、測定装置６１により測定した抵抗値を抵抗値Ｒｙとする（図２０参照）。こうして抵抗値Ｒｙを測定したら、試験片８を９０°回転させてその切断面を各金属板６０に接触させ、測定装置６１により測定した抵抗値を抵抗値Ｒｘとする（図２１参照）。
【０００６】
これらの抵抗値Ｒｙ・Ｒｘは、Ｒｙ／Ｒｘが３〜１０程度の関係であり、圧縮と直角方向の抵抗値が小さい。これは、アスペクト比の大きい黒鉛粒子の配向（ｏｒｉｅｎｔａｔｉｏｎ）方向によるもの、あるいは圧力が上下方向から加わり、フェノール樹脂が圧力方向と直交する方向に流れ、圧力と直角な樹脂層が形成されて導電性を低下させるためと考えられる。
【特許文献１】特開２００４‐３９３４６号公報
【特許文献２】特開２００４‐３４６１１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
燃料電池用セパレータ７Ａは、厚さ方向に電流が流れるので、面方向の抵抗値Ｒｙが大きいと、厚さ方向の導電性を十分に確保することができないおそれがある。
【０００８】
本発明は上記に鑑みなされたもので、成形品の厚さ方向の導電性を確保することのできる金型及び燃料電池用セパレータを提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明においては上記課題を解決するため、導電性の成形材料を成形品に成形するものであって、
成形材料が充填される下型と、この下型に嵌め入れられる上型とを含み、下型を断面略Ｕ字形に形成してその成形内底面には堰を設け、上型を堰方向にスライド可能としてその成形面には下型の成形内底面に接触する係止突部を設け、下型の堰と上型の係止突部の間に、成形材料の充填領域を区画させるようにしたことを特徴としている。
【００１０】
なお、導電性の成形材料を少なくとも樹脂と導電フィラーとにより調製し、成形品を板体とすることができる。
また、下型に、上型を覆う蓋体を取り付けることが好ましい。
さらに、下型の成形内底面に第一の凹凸部を形成し、上型の成形面の略一端部から係止突部を下方に突出させ、この係止突部と成形面の略他端部との間に第二の凹凸部を設けることもできる。
【００１１】
また、本発明においては上記課題を解決するため、請求項２記載の金型により成形された板体の表裏両面に凹凸部をそれぞれ形成したことを特徴としている。
【００１２】
ここで、特許請求の範囲における導電性の成形材料は少なくとも樹脂と複数の導電フィラーとから配合されれば良く、この樹脂と複数の導電フィラーとは混練（ｋｎｅａｄｉｎｇ）されずに混合（ｂｌｅｎｄｉｎｇ）されることが好ましい。この成形材料には、フッ素樹脂、フッ素系化合物、カップリング剤、改質剤、充填剤等からなる他の材料が適宜含有されても良い。樹脂としては、熱可塑性樹脂、硬化性樹脂、天然・合成ゴムのいずれもが含まれ、導電フィラーを被覆するものでも、そうでなくても良い。
【００１３】
導電フィラーは、ＸＹＺ表示法により表示可能な略片状に形成され、ＸＹのアスペクト比が２〜１００の範囲内であるのが好ましい。成形品は、燃料電池用セパレータの中間体が主であるが、他の用途に使用されるものでも良い。また、断面略Ｕ字形には、断面Ｕ字形や断面略コ字形等が含まれる。上型は、自動又は手動によりスライドする。さらに、本発明に係る燃料電池用セパレータは、平面視で長方形、正方形、多角形等に成形でき、部分的に薄くても良いし、厚くても構わない。
【００１４】
本発明によれば、下型の充填領域に成形材料を充填し、下型に上型を嵌め、上型を堰方向にスライドさせてその係止突部を同方向にスライドさせ、この係止突部のスライド作用により、成形材料を横方向に圧縮して導電性の成形品を成形する。この際、下型と上型とが相対的に逆方向にスライドするので、横方向の圧縮比が大きくなり、密度等にバラツキの少ない成形品が得られる。これにより、厚さ方向の導電路を形成する複数の導電フィラーの数、接触数、部位を増加させることができる。
【００１５】
また、圧縮の際、成形材料が上型を押し上げようとしても、下型に蓋体を取り付ければ、上型の押し上げを規制することができる。この押し上げ規制により、成形材料に押し込む力を効率的に伝達でき、充填領域の高さや成形空間を維持することもできる。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、成形品の厚さ方向の導電性を有効に確保することができるという効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
以下、図面を参照して本発明の好ましい実施の形態を説明すると、本実施形態における金型は、図１ないし図５等に示すように、燃料電池用セパレータ７の成形材料１が充填される下型１０と、この下型１０に隙間をおいて水平に嵌入される上型２０と、この上型２０を着脱自在に水平に被覆する蓋体３０とを備えている。
【００１８】
成形材料１は、少なくとも樹脂２と導電フィラー３とから粉末状に調製され、これらがミキサー等により混合して使用される。成形材料１には、その特性を喪失しない範囲において、炭酸カルシウム、タルク、カオリン、珪藻土、シリカ、ベントナイト、ゼオライト、マイカ、水酸化アルミニウム、酸化チタン、活性炭、木炭、ガラス繊維、アラミド繊維等を適宜添加しても良い。
【００１９】
樹脂２と導電フィラー３の配合は、樹脂１００質量部に対して導電フィラー１００〜２，０００質量部、好ましくは樹脂１００質量部に対して導電フィラー２００〜１，５００質量部、より好ましくは樹脂１００質量部に対して導電フィラー５００〜１，５００質量部が良い。これは、樹脂１００質量部に対して導電フィラー１００質量部未満の場合には、燃料電池用セパレータ７の電気的特性に支障を来たすからである。逆に、導電フィラー２，０００質量部を越える場合には、燃料電池用セパレータ７の気密性（ガス透過率）や機械的特性に難が生じるからである。
【００２０】
樹脂２としては、例えばＰＰＳやＰＰからなる熱可塑性樹脂、粉末のフェノール樹脂やエポキシ系樹脂からなる硬化性樹脂、ＥＰＤＭやクロロプレン等からなる合成ゴムが選択的に用いられる。これらの中でも、水との接触角調整の容易化、耐水性、寸法安定性、機械的強度に優れる粉末のフェノール樹脂が好適であり、より好ましくは硬化反応が緩やかな粉末のフェノール・ホルムアルデヒド系樹脂が良い。
【００２１】
樹脂２に使用されるフェノール樹脂は、メチロール基が１分子中に１０個以下、望ましくは５個以下が良い。これは、メチロール基が１分子中に１０個を越える場合には、硬化時に発生する水により、燃料電池用セパレータ７中の空隙、膨れ等が発生しやすく、機械的特性や寸法精度に悪影響を及ぼすからである。
【００２２】
樹脂２の粒子は、分散させる関係上、細かいほうが好ましい。具体的には、平均粒径１〜３５μｍ、好ましくは３〜２０μｍの範囲にあるのが良い。また、樹脂２の平均分子量は、３，０００〜２０，０００、好ましくは４，０００〜１５，０００、より好ましくは５，０００〜１０，０００の範囲が良い。これは、樹脂２の平均分子量が３，０００未満の場合には、導電フィラー３の高充填化が困難になり、溶融温度の低下に伴い導電フィラー３の表面被覆が大きくなり、しかも、燃料電池用セパレータ７の電気的特性が低下するという理由に基づく。
【００２３】
導電フィラー３は、例えば黒鉛、金属繊維、カーボン繊維等からなり、その大部分が相互に点接触して厚さ方向に導電路を形成する。これらの中でも、水との接触角を容易に調整したり、相互に接触して抵抗値を低下させたり、機械的強度の低下を防止する観点から鱗片状の黒鉛を使用することが好ましい。これは、例えば球状の黒鉛を使用すれば、黒鉛同士を接触させるために配合量を増やさなければならず、成形品である燃料電池用セパレータ７の物性が低下するという理由に基づく。
【００２４】
導電フィラー３は、ＸＹＺ表示法により表示可能な鱗片状に形成され、ＸＹのアスペクト比が好ましくは２〜１００、さらに好ましくは１０〜５０の範囲に設定される。アスペクト比が係る範囲なのは、アスペクト比が２未満の場合には、十分な配向効果を得にくいからである。逆に、アスペクト比が１００を越える場合には、樹脂２との十分な配合を得にくいからである。
【００２５】
導電フィラー３である鱗片状の黒鉛の大きさは、平均粒径５〜１５０μｍ、好ましくは１０〜１００μｍの範囲が良い。これは、平均粒径５μｍ未満の場合、樹脂２との配合時に舞い上がり、作業環境が悪化したり、電気的特性が低下するからである。逆に、平均粒径１５０μｍを越える場合、燃料電池用セパレータ７の機械的特性が低下するからである。
【００２６】
下型１０は、図１の左右方向に伸びる断面Ｕ字形の溝形鋼に形成され、その平坦な成形内底面１１の一端部に平面長方形の平板からなる被係止堰１２が着脱自在に配置される。この下型１０の成形内底面１１の他端部には、被係止堰１２との間に成形材料１の充填領域１３を区画する平面長方形の堰１４が突設され、この固定の堰１４に対して被係止堰１２が水平にスライドして接離する。被係止堰１２と堰１４とは、略同じ大きさと高さに形成され、成形材料１の充填を容易にする。下型１０の左右両側壁の上面には、図示しない複数のボルト穴がそれぞれ穿孔される。
【００２７】
上型２０は、下型１０の長さに対応する平面長方形に形成され、下型１０の左右両側壁間にスライド可能に嵌入されて被係止堰１２と堰１４とに接触するとともに、下型１０の成形内底面１１に撒かれた成形材料１を覆い、被係止堰１２方向から堰１４方向にスライドする。この上型２０は、その裏面である成形面の一端部に長方形の係止突部２１が下方向に向けて突設され、この係止突部２１が下型１０の成形内底面１１にスライド可能に接触するとともに、被係止堰１２に係止する。
【００２８】
蓋体３０は、下型１０の長さに対応する平面長方形に形成され、下型１０の左右両側壁に支持される。この蓋体３０は、その左右両側部に複数のボルト孔がそれぞれ穿孔され、各ボルト孔を貫通したボルト３１が下型１０のボルト穴に螺締めされることにより固定される。
【００２９】
上記構成において、燃料電池用セパレータ７を製造する場合には、先ず、下型１０の被係止堰１２と堰１４との間に区画された矩形の充填領域１３に成形材料１を充填し、下型１０の左右両側壁間に上型２０を嵌入し（図１、図２参照）、下型１０の左右両側壁に蓋体３０をボルト３１を介して固定支持させる（図３、図４参照）。蓋体３０を固定したら、上型２０を堰１４方向にスライドさせて被係止堰１２を同方向にスライドさせ（図５参照）、この被係止堰１２のスライド作用により成形材料１を前後横方向のみに圧縮して導電性の板体５を圧縮成形する（図６、図７参照）。
【００３０】
この際、下型１０と上型２０とが互いに逆方向にスライドするので、横方向の圧縮比が大きくなる。また、圧縮された成形材料１が上型２０を押し上げようとするが、下型１０に蓋体３０が螺着されているので、上型２０の押し上げが確実に規制され、充填領域１３の高さが維持される。こうして成形材料１は、図６から図７のような短い板体５に圧縮されながら予備成形され、大部分の導電フィラー３のＸＹ面４が板体５の長手方向と略直交する方向に配向し、樹脂２中における導電フィラー３の厚さ方向の接触回数が増加する。
【００３１】
次いで、成形した板体５を下型１０から取り出し、この中間体である板体５を図示しない本成形用の金型を構成する下型にインサートして金型の上型を型締めし、板体５を加熱加圧成形して上型を型開きする。そして、板体５を下型から取り出し、その後、板体５の表裏両面に凹凸部６をそれぞれ配列形成すれば、図８に示す導電性の燃料電池用セパレータ７を得ることができる。この凹凸部６については、本成形の後に配列形成することもできるが、本成形時に配列形成することも可能である。
【００３２】
上記構成によれば、板体５をその面に沿った方向（あるいは平行方向）に圧縮するので、面方向の抵抗値Ｒｙを小さくすることができ、燃料電池用セパレータ７の厚さ方向における導電性を十分に確保することができる。
この点について詳しく説明すると、従来例の場合には、厚さ方向の抵抗値が幅方向の抵抗値よりも大きくなる。この点に鑑み、図９に示す薄く長い下型１０と上型２０との間に成形材料１を充填してから薄板のピストン４０で圧縮すると、充填された成形材料１は圧縮されながら堰１４方向に押し込まれる（図１０参照）。
【００３３】
すると、成形材料１が下型１０と上型２０とを上下方向に押圧するので、成形材料１に押し込む力が均一に伝達されないこととなる。また、ピストン４０が摩擦に伴う反力で変形したり、座屈するおそれも少なくない。この結果、ピストン４０により押し込んだ場合、ピストン４０に近い側では十分に圧縮されるが、ピストン４０に遠い側では十分に圧縮されないこととなり、成形材料密度の相違を招くこととなる。
これに対し、本実施形態の場合、下型１０に螺着された蓋体３０が押し上げを規制するので、成形材料１に圧縮力が偏ることなく比較的均一に伝達され、成形材料密度の相違を招く事態が減少する。
【００３４】
本実施形態の燃料電池用セパレータ７は、大部分の導電フィラー３のＸＹ面４を凹凸部６の配列方向と略直交する方向に自然に向けるのではなく、意識的・強制的に配向して樹脂２中における導電フィラー３の厚さ方向の接触回数を減少させるので、黒鉛の充填量を増加したり、黒鉛を大きくしたり、黒鉛のアスペクト比を変更せずとも、厚さ方向の導電性や体積抵抗率を高めたり、低くすることができる。したがって、厚さ方向の導電性や体積抵抗率を所定の範囲に調整することが容易になる。
【００３５】
また、厚さ方向における導電性の向上や体積抵抗率の低下が容易に実現できるので、これを前提に樹脂２と多数の導電フィラー３の配合を実用性を損なわないよう適宜変更すれば、導電性確保の他、曲げ強度や割れる際の歪み量の維持向上を図ることができる。すなわち、導電性と強度とを両立させることが可能になる。
【００３６】
次に、図１１は本発明の他の実施の形態を示すもので、この場合には、下型１０の成形内底面１１に、被係止堰１２と堰１４との間に介在する第一の凹凸部１５を連続して形成するとともに、係止突部２１と成形面の他端部との間に、第二の凹凸部２２を連続形成し、板体５の成形時にその表裏両面に凹凸部６をそれぞれ配列形成するようにしている。
第一、第二の凹凸部１５・２２は、それぞれ複数の凹部と凸部とが交互に配列されることにより形成される。その他の部分については、上記実施形態と同様であるので説明を省略する。
【００３７】
本実施形態においても上記実施形態と同様の作用効果が期待でき、しかも、第一、第二の凹凸部１５・２２が凹凸部６をそれぞれ配列形成するので、予備成形と本成形の二度の成形作業を要することなく、一度の成形作業で導電性の燃料電池用セパレータ７を得ることができるのは明らかである。
【００３８】
なお、上記実施形態では下型１０の成形内底面１１の一端部に、着脱自在の被係止堰１２を配置して成形材料１の充填を容易にしたが、何らこれに限定されるものではない。例えば、被係止堰１２を省略し、下型１０の堰１４と上型２０の係止突部２１の間に、成形材料１の充填領域１３を区画させたり、上型２０の係止突部２１により成形材料１を直接圧縮しても良い。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】本発明に係る金型の実施形態における下型に上型を嵌入する状態を示す断面説明図である。
【図２】図１の正面図である。
【図３】図１の下型に蓋体を取り付けた状態を示す断面説明図である。
【図４】図３の正面図である。
【図５】本発明に係る金型の実施形態における被係止堰のスライド作用により成形材料を前後横方向に圧縮して導電性の板体を成形した状態を示す断面説明図である。
【図６】圧縮前の板体を示すモデル図である。
【図７】圧縮後の板体を示すモデル図である。
【図８】本発明に係る金型の実施形態における燃料電池用セパレータを示す部分断面説明図である。
【図９】問題のある金型を構成する下型と上型との間に成形材料を充填してピストンで圧縮する状態を示す説明図である。
【図１０】図９のピストンで圧縮した状態を示す説明図である。
【図１１】本発明に係る金型の他の実施形態を示す説明図である。
【図１２】予備成形用の金型を構成する下型に成形材料を充填した状態を示す断面説明図である。
【図１３】図１２の金型の上型を型締めした状態を示す断面説明図である。
【図１４】図１３の成形材料を導電性の板体に圧縮成形して上型を型開きした状態を示す断面説明図である。
【図１５】予備成形した板体を下型から取り出した状態を示す断面説明図である。
【図１６】図１５の板体を本成形用の金型を構成する下型にインサートして金型の上型を型締めした状態を示す断面説明図である。
【図１７】図１６の板体を加熱加圧成形し、板体を下型から取り出した状態を示す断面説明図である。
【図１８】従来の燃料電池用セパレータを示す部分断面説明図である。
【図１９】板体を所定の大きさに切断して作製した試験片を示す説明図である。
【図２０】抵抗値Ｒｙの測定状態を示す説明図である。
【図２１】抵抗値Ｒｘの測定状態を示す説明図である。
【符号の説明】
【００４０】
１          成形材料
２          樹脂
３          導電フィラー
４          ＸＹ面
５          板体（成形品）
６          凹凸部
７          燃料電池用セパレータ
１０        下型
１１        成形内底面
１２        被係止堰
１３        充填領域
１４        堰
１５        第一の凹凸部
２０        上型
２１        係止突部
２２        第二の凹凸部
３０        蓋体
【図１】
2005246809.tif 000003
【図２】
2005246809.tif 000004
【図３】
2005246809.tif 000005
【図４】
2005246809.tif 000006
【図５】
2005246809.tif 000007
【図６】
2005246809.tif 000008
【図７】
2005246809.tif 000009
【図８】
2005246809.tif 000010
【図９】
2005246809.tif 000011
【図１０】
2005246809.tif 000012
【図１１】
2005246809.tif 000013
【図１２】
2005246809.tif 000014
【図１３】
2005246809.tif 000015
【図１４】
2005246809.tif 000016
【図１５】
2005246809.tif 000017
【図１６】
2005246809.tif 000018
【図１７】
2005246809.tif 000019
【図１８】
2005246809.tif 000020
【図１９】
2005246809.tif 000021
【図２０】
2005246809.tif 000022
【図２１】
2005246809.tif 000023