(57)【要約】【課題】半導体などの電子部品のポッティング材やコーティング材として好適に用いられ、特にＳＩＰ用樹脂充填材として粘度特性、間隙浸透性に優れた液状封止材およびそれに充填される球状無機質粉末を提供する。【解決手段】少なくとも０．０７〜０．３μｍおよび０．３〜１．５μｍの粒度域に極大径を示す多峰性の頻度粒度分布を有し、０．０７〜０．３μｍの領域における極大径の頻度値αと０．３〜１．５μｍの領域における極大径の頻度値βとの比（β／α）が０．５〜１０であり、かつ最大粒径が５μｍ以下である球状無機質粉末。球状の非晶質シリカ粉末からなり、特定粒度域の少なくとも２領域に極大径を示す多峰性の頻度粒度分布を有し、それらの極大径の頻度値には特定関係を有し、最大粒径が５μｍ以下であり、かつ０．０１μｍ未満の粒子を実質的に含有しないことを特徴とする球状無機質粉末。上記球状無機質粉末を樹脂に含有させてなる液状封止材。【選択図】    なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも０．０７〜０．３μｍおよび０．３〜１．５μｍの粒度域に極大径を示す多峰性の頻度粒度分布を有し、０．０７〜０．３μｍの領域における極大径の頻度値αと０．３〜１．５μｍの領域における極大径の頻度値βとの比（β／α）が０．５〜１０であり、かつ最大粒径が５μｍ以下であることを特徴とする球状無機質粉末。
【請求項２】
球状の非晶質シリカ粉末からなり、少なくとも０．１〜０．２μｍおよび０．５〜１．０μｍの粒度域に極大径を示す多峰性の頻度粒度分布を有し、０．１〜０．２μｍの領域における極大径の頻度値αと０．５〜１．０μｍの領域における極大径の頻度値βとの比（β／α）が１〜１０であり、最大粒径が５μｍ以下であり、かつ０．０１μｍ未満の粒子を実質的に含有しないことを特徴とする球状無機質粉末。
【請求項３】
請求項１又は２記載の球状無機質粉末を樹脂に含有させてなることを特徴とする液状封止材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、球状無機質粉末およびこれを含有した液状封止材に関する。詳しくは、半導体素子などの発熱性電子部品のポッティング材やコーティング材として好適に用いられ、特にシステムインパッケージ用として、粘度特性、間隙浸透性に優れた液状封止材およびその製造に好適な球状無機質粉末に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、携帯電話を始めとする電子機器の高機能性が加速する中、そのような製品の小型化・軽量化が必須となっており、半導体素子の高集積化、半導体パッケージの多ピン化・薄型化及び回路基板への高密度実装化技術によって実現されてきた。最近では、従来のピン挿入型パッケージに代わって高密度実装が可能なクアッドフラットパッケージ（ＱＦＰ）、スモールアウトラインパッケージ（ＳＯＰ）のような表面実装パッケージが主流となり、今後もより一層の小型化・薄型化の要求が高まりつつある。
【０００３】
こうしたパッケージ実装技術のなかで、半導体素子（チップ）を３次元に積層させ１パッケージ化することにより実装面積を低減させるシステムインパッケージ（ＳＩＰ）が、軽量化、高密度実装化が要求される半導体及び電子機器の実装技術として注目されている。積層されるチップ間及びチップと基板間の電気的接続方法には、ワイヤーボンディング、フリップチップボンディングなどの方式があり、チップの保護、充填補強等の必要性から、実装されたチップはその大部分が液状封止材によって封止される。
【０００４】
上述したＳＩＰ実装半導体封止方法の特徴は、チップ間及びチップと基板間が、１０〜３０μｍ程度と非常に狭く、その間隙に液状封止材を浸透充填することである。この液状封止材には、通常、熱的、機械的、電気的特性を向上させるため、トランスファー成形用固形封止材と同様に球状無機質粉末、特に非晶質球状シリカがフィラーとして充填されている。最近ではチップ、基板、半田バンプと液状封止材との熱膨張率を一致させ、熱応力の緩和を図るために多量の球状無機質粉末を高充填する処方が主流となってきている。
【０００５】
しかしながら、このように多量の球状無機質粉末を充填した液状封止材は、充填率の上昇に従って粘度も増加し、チップと基板との間隙に浸透しにくくなり生産性が非常に悪くなるという問題点がある。最先端半導体チップを封止するためには、これまで以上の精密な加工性が要求され、これに応じることができる封止材として、粘度特性、間隙浸透性に優れる液状封止材の開発が切望されている。
【０００６】
一般的に、間隙よりも小さい小粒径の球状無機質粉末を揃えて充填した液状封止材は、狭ギャップに対応できることは容易に推測できるが、封止材が増粘してしまう問題や、硬化物の弾性率が上昇し応力緩和が図りにくくなる結果、パッケージクラックが発生するなどの問題があり、逆に充填率を下げることを余儀なくされてしまう。一方、大粒径の球状無機質粉末を揃えて充填した液状封止材の場合、粘度を低く抑えることができるが、保存中または浸透中に粗粉末が沈降してしまう問題や、狭ギャップに粒子が詰まりやすく封止材の浸入断面積を狭くする結果、浸透性に悪影響を及ぼすという問題がある。小粒径と大粒径の球状無機質粉末を併用して樹脂に充填した場合、それぞれの粒径の粉末を単独で充填した場合よりも粘度を低く抑えることができるが、多量充填による粘度上昇、浸透性悪化の問題を解決するにはいまだ十分とは言えなかった。
【０００７】
球状無機質粉末の多量充填に伴う浸透性悪化の問題を解決するものとして、優れた低粘度特性を有する球状無機質粉末を使用する数多くの方法が提案されている（たとえば特許文献１、特許文献２）。しかしながら、従来の液状封止材では球状無機質粉末の多量充填が可能で、高い信頼性を有し、かつ最先端半導体チップと基板とのわずかな間隙を封止する間隙浸透性を十分兼ね備えているとは言い難い。球状無機質粉末の多量充填が可能で、高い信頼性と優れた粘度特性、間隙浸透性を有する液状封止材、およびこの性能を付与する球状無機質粉末はいまだ報告されておらず、その開発が切望されていた。
【０００８】
そこで、本発明者らは、先に、樹脂への多量充填が可能で、高い信頼性と優れた粘度特性、間隙浸透性を有する液状封止材、およびこの性能を付与することができる球状無機質粉末を提案した（特許文献３）。しかしながら、ＳＩＰに用いられるチップ間の間隙は１０〜３０μｍと更に狭いため、球状無機質粉末の最大粒径を更に小さく規定し、液状封止材への多量充填、優れた粘度特性、間隙浸透性を維持する必要が生じている。
【特許文献１】特開２００１−２００１３９号公報
【特許文献２】特開２００１−２２０４９４号公報
【特許文献３】特開２００３−１３７５２９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の目的は、半導体素子などの発熱性電子部品のポッティング材やコーティング材として好適に用いられ、特にＳＩＰ用として、粘度特性、間隙浸透性に優れた液状封止材およびそれに用いられる球状無機質粉末を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、上述のような情勢を鑑みてなされたものであり、球状無機質粉末の粉体の粒度分布を様々に変え、最大粒径を５μｍ以下に調整し、樹脂への充填性および浸透性に与える影響について検討した結果、液状封止材へ球状無機質粉末を高充填する際に、従来にないある特定の粒度分布を有する球状無機質粉末からなる充填材が、低粘度、高間隙浸透性を発現することを突き止め、それを用いた液状封止材は充填率６０％以上の高充填領域における浸透性が大幅に改善され、しかも樹脂の種類、性状を問わず同様の挙動を示すことを見いだし、本発明を完成させたものである。
【００１１】
すなわち、本発明は、少なくとも０．０７〜０．３μｍおよび０．３〜１．５μｍの粒度域に極大径を示す多峰性の頻度粒度分布を有し、０．０７〜０．３μｍの領域における極大径の頻度値αと０．３〜１．５μｍの領域における極大径の頻度値βとの比（β／α）が０．５〜１０であり、かつ最大粒径が５μｍ以下であることを特徴とする球状無機質粉末である。また、本発明は、球状の非晶質シリカ粉末からなり、少なくとも０．１〜０．２μｍおよび０．５〜１．０μｍの粒度域に極大径を示す多峰性の頻度粒度分布を有し、０．１〜０．２μｍの領域における極大径の頻度値αと０．５〜１．０μｍの領域における極大径の頻度値βとの比（β／α）が１〜１０であり、最大粒径が５μｍ以下であり、かつ０．０１μｍ未満の粒子を実質的に含有しないことを特徴とする球状無機質粉末である。さらに本発明は、上記球状無機質粉末を樹脂に含有させてなることを特徴とする液状封止材である。 
【発明の効果】
【００１２】
本発明の球状無機質粉末は、半導体用液状封止材の充填材として用いると、多量充填が可能かつ低粘度特性、高浸透性の発現が可能となる。すなわち、本発明の球状無機質粉末はその特定性状を有することにより、これを充填した液状封止材は、従来の技術では達成できなかった最大粒径に制限がある中で、高充填性、低粘度特性、高浸透性を満足させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明の球状無機質粉末は、少なくとも０．０７〜０．３μｍおよび０．３〜１．５μｍの粒度域に極大径を示す多峰性の頻度粒度分布を有し、０．０７〜０．３μｍの領域における極大径の頻度値αと０．３〜１．５μｍの領域における極大径の頻度値βとの比（β／α）が０．５〜１０であり、かつ最大粒径が５μｍ以下であることが必要である。このように設計された球状無機質粉末はこれまでに存在せず、樹脂に高充填をしても、低粘度特性や高浸透性を確保しなければならないＳＩＰ用液状封止材を製造するために、非常に重要なものである。
【００１４】
０．３〜１．５μｍの領域に含まれる粒子成分は、樹脂への充填時に核となる粒子成分である。０．３μｍ未満だと粘度が上昇し、間隙浸透性が著しく低下する。逆に１．５μｍを越えると分級手段によっても最大粒径を５μｍ以下にすることは困難であり、半導体素子等の電子部品と基板との間隙に液状封止材を十分に浸透させることができない。特に０．５〜１．０μｍの領域であることが好ましい。また、０．０７〜０．３μｍの領域に含まれる粒子成分は０．３〜１．５μｍの領域に含まれる粒子成分の間隙に入り込むことが可能であり、粒子の充填構造を密にすることができるので、高充填が可能となる。０．０７μｍ未満だと粘度が上昇し、間隙浸透性が著しく低下する。特に核となる粒子成分に対し、０．２倍程度の粒径を持つとより高充填が可能となり、中でも０．１〜０．２μｍであることが好ましい。これら２つの極大径を同時に有させることで、これまでにない球状無機質粉末の高充填時における液状封止材の高浸透性を達成することができる。
【００１５】
また、本発明において、０．０７〜０．３μｍの領域における極大径の頻度値αと０．３〜１．５μｍの領域における極大径の頻度値βとの比（β／α）が０．５〜２０であることが必要である。特に１〜１０の領域が好ましい。粒度分布がこの範囲を逸脱すると、前述の粒子充填構造のバランスが崩れ、所望の低粘度特性、高浸透性を達成できなくなる。
【００１６】
本発明でいう極大径とは、球状無機質粉末の頻度粒度分布において、極大値を示す粒子径のことである。
【００１７】
本発明の球状無機質粉末の粒度分布は、レーザー回折光散乱法による粒度測定に基づく値であり、粒度分布測定機としては、例えば「モデルＬＳ−２３０」（ベックマンコールター社製）にて測定することができる。測定に際しては、溶媒には水を用い、前処理として、１分間、ホモジナイザーを用いて２００Ｗの出力をかけて分散処理させた。また、ＰＩＤＳ（Ｐｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎ  Ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ  Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ  Ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ）濃度を４５〜５５％になるように調製した。なお、水の屈折率には１．３３を用い、粉末の屈折率については粉末の材質の屈折率を考慮した。たとえば、非晶質シリカについては屈折率を１．５０として測定した。
【００１８】
本発明における最大粒径の測定は、５μｍ目開きのナイロン製の網を用い湿式篩法で行った。球状無機質粉末１０±０．０２ｇを精秤したものを９．５リットル／分のシャワー水量で５μｍ網上で５分間振とうさせた後、篩上残分をアルミニウム製容器に移し替え１２０℃で乾燥させ、篩上残量の割合を算出した。篩上残分の割合が０．１質量％未満である際に最大粒径５μｍ以下とし、０．１質量％以上である際に最大粒径５μｍ以上とした。
【００１９】
本発明の球状無機質粉末においては、更に０．０１μｍ未満の粒子を実質的に含有しないことが好ましい。上述したように超微粒子は球状無機質粉末の高充填時に液状封止材を増粘させ、間隙浸透性を著しく損なってしまう。特に０．０１μｍ未満の粒子はその傾向が著しく、本発明の球状無機質粉末においては、このような超微粒子を実質的に含有しないことが好ましい。
【００２０】
ここで０．０１μｍ未満の粒子を実質的に含有しないこととは、電子顕微鏡により倍率１００，０００倍で撮影した任意の写真１００枚中の０．０１μｍ未満の粒子個数を数え、写真１枚あたりの平均値として換算した値が５０個未満程度であることを意味する。０．０１μｍ未満の粒子はより少ない方が好ましいが、平均粒子数５０個以上となると、本発明の効果が急激に失われるということはなく、この程度の個数ならば間違いなく発明の効果が発現されるという値である。
【００２１】
電子顕微鏡写真の撮影は、電界放射型走査電子顕微鏡、例えば「ＦＥ−ＳＥＭ、モデルＪＳＭ−６３０１Ｆ」（日本電子社製）を用い、加速電圧１５ｋＶ、照射電流３×１０−１１Ａの条件で行う。撮影の前処理として、真空蒸着装置、例えば「モデルＪＥＥ−４Ｘ」（日本電子社製）で球状無機質粉末に２秒間炭素を蒸着した後、さらに金−パラジウムを６０秒間蒸着させる。
【００２２】
本発明の球状無機質粉末における「球状」の程度としては、平均円形度が０．９０以上であることが好ましい。一般に球状無機質粉末の平均球形度を上げれば液状封止材中での転がり抵抗が少なくなり、粘度が低下、浸透性が向上する傾向にあるが、特に粉末の平均球形度を０．９５以上とすることで、本発明の効果をより高めることができる。
【００２３】
平均球形度は実体顕微鏡、例えば「モデルＳＭＺ−１０型」（ニコン社製）、走査型電子顕微鏡等にて撮影した粒子像を画像解析装置、例えば（日本アビオニクス社製など）に取り込み、次のようにして測定することができる。すなわち、写真から粒子の投影面積（Ａ）と周囲長（ＰＭ）を測定する。周囲長（ＰＭ）に対応する真円の面積を（Ｂ）とすると、その粒子の真円度はＡ／Ｂとして表示できる。そこで、試料粒子の周囲長（ＰＭ）と同一の周囲長を持つ真円を想定すると、ＰＭ＝２πｒ、Ｂ＝πｒ２であるから、Ｂ＝π×（ＰＭ／２π）２となり、個々の粒子の球形度は、球形度＝Ａ／Ｂ＝Ａ×４π／（ＰＭ）２として算出することができる。このようにして得られた任意の粒子２００個の真円度を求めその平均値を平均球形度とした。
【００２４】
なお、上記以外の真円度の測定法としては、粒子像分析装置、例えば「モデルＦＰＩＡ−１０００」（シスメックス社製）などにて定量的に自動計測された個々の粒子の円形度から、式、真円度＝（円形度）２により換算して求めることもできる。
【００２５】
本発明における球状無機質粉末は、シリカ、アルミナ、チタニア、マグネシア、カルシア等の無機質粉末であり、それらの粉末を単独で用いても二種類以上混合したものでもかまわない。特に、半導体チップと液状封止材との熱膨張率を近づけるという点、半田耐熱性、耐湿性、金型の低摩耗性という観点において、結晶質シリカを高温で溶融する方法ないしは合成法で製造された非晶質シリカが最適である。またその非晶質率は、粉末Ｘ線回折装置、例えば「モデルＭｉｎｉ  Ｆｌｅｘ」（ＲＩＧＡＫＵ社製）を用い、ＣｕＫα線の２θが２６°〜２７．５°の範囲において試料のＸ線回折分析を行い、特定回折ピークの強度比から測定することができる。すなわち結晶質シリカは、２６．７°に主ピークが存在するが、非晶質シリカでは、ピークは存在しない。非晶質シリカと結晶質シリカが混在していると、それらの割合に応じた２６．７°のピーク高さが得られるので、結晶質シリカ標準試料のＸ線強度に対する試料のＸ線強度の比から、結晶質シリカ混在比（試料のＸ線回折強度／結晶質シリカのＸ線回折強度）を算出し、式、非晶質率（％）＝（１−結晶質シリカ混在比）×１００から非晶質率を求めることができる。
【００２６】
本発明の球状無機質粉末は、イオン性不純物として抽出水中のＮａイオン濃度とＣｌイオン濃度とがそれぞれ１ｐｐｍ以下、放射性不純物としてＵ、Ｔｈ濃度がそれぞれ１ｐｐｂ以下であることが好ましい。イオン性不純物が多い場合には半導体チップの信頼性、耐湿性に悪影響を与える恐れがある。また放射性不純物が多い場合は、α線によるソフトエラーの原因になることが知られており、特に半導体メモリーの封止用として使用する場合には注意が必要である。
【００２７】
本発明の球状無機質粉末は、最大粒径が５μｍ以下で、しかも異なる粒度域に単一の極大径を有する球状無機質粉末の複数種を製造しておき、それらの２種又は３種以上の適宜量を混合することによって調製することができる。
【００２８】
つぎに、本発明の液状封止材について説明する。本発明の液状封止材は本発明の球状無機質粉末を樹脂に含有させてなるものである。液状封止材中の球状無機質粉末の割合は１０〜９９質量％であることが好ましい。
【００２９】
本発明の液状封止材は、液状エポキシ樹脂、硬化剤、上述の球状無機質粉末を必須成分として含有する。
【００３０】
エポキシ樹脂としては、１分子中にエポキシ基を２個以上有するエポキシ樹脂であればいかなるものでも使用可能である。その具体例をあげれば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノール類とアルデヒド類のノボラック樹脂をエポキシ化したもの、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ及びビスフェノールＳなどのグリシジルエーテル、フタル酸やダイマー酸などの多塩基酸とエポクロルヒドリンとの反応により得られるグリシジルエステル酸エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、アルキル変性多官能エポキシ樹脂、β−ナフトールノボラック型エオキシ樹脂、１，６−ジヒドロキシナフタレン型エポキシ樹脂、２，７−ジヒドロキシナフタレン型エポキシ樹脂、ビスヒドロキシビフェニル型エポキシ樹脂、更には難燃性を付与するために臭素などのハロゲンを導入したエポキシ樹脂等である。この中でも常温で液状のエポキシ樹脂が好適に用いられるが、特にビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂などが挙げられ、これらを単独または２種類以上を混合して使用することができる。
【００３１】
エポキシ樹脂の硬化剤については、エポキシ樹脂と反応して硬化させるものであれば特に限定されず、例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシノール、クロロフェノール、ｔ−ブチルフェノール、ノニルフェノール、イソプロピルフェノール、オクチルフェノール等の群から選ばれた１種又は２種以上の混合物をホルムアルデヒド、パラホルムアルデヒド又はパラキシレンとともに酸化触媒下で反応させて得られるノボラック型樹脂、ポリパラヒドロキシスチレン樹脂、ビスフェノールＡやビスフェノールＳ等のビスフェノール化合物、ピロガロールやフロログルシノール等の３官能フェノール類、無水マレイン酸、無水フタル酸や無水ピロメリット酸等の酸無水物、メタフェニレンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルホン等の芳香族アミン等を挙げることができる。
【００３２】
本発明の液状封止材には、次の成分を必要に応じて配合することができる。すなわち、低応力化剤として、シリコーンゴム、ポリサルファイドゴム、アクリル系ゴム、ブタジエン系ゴム、スチレン系ブロックコポリマーや飽和型エラストマー等のゴム状物質、各種熱可塑性樹脂、シリコーン樹脂等の樹脂状物質、更にはエポキシ樹脂、フェノール樹脂の一部又は全部をアミノシリコーン、エポキシシリコーン、アルコキシシリコーンなどで変性した樹脂など、シランカップリング剤として、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等のエポキシシラン、アミノプロピルトリエトキシシラン、ウレイドプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニルアミノプロピルトリメトキシシラン等のアミノシラン、フェニルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、オクタデシルトリメトキシシラン等の疎水性シラン化合物やメルカプトシランなど、表面処理剤として、Ｚｒキレート、チタネートカップリング剤、アルミニウム系カップリング剤など、難燃助剤として、Ｓｂ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｏ４、Ｓｂ２Ｏ５など、難燃剤として、ハロゲン化エポキシ樹脂やリン化合物など、着色剤として、カーボンブラック、酸化鉄、染料、顔料などである。
【００３３】
本発明の液状封止材には、エポキシ樹脂と硬化剤との反応を促進させるために硬化促進剤を含有させることができる。その硬化促進剤としては、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７，トリフェニルホスフィン、ベンジルジメチルアミン、２−メチルイミダゾール等がある。
【００３４】
本発明の液状封止材は、上記各材料の所定量を撹拌、溶解、混合、分散させることにより製造することができる。これらの混合物の混合、撹拌、分散等の装置は特に限定されないが、撹拌、加熱装置を備えたライカイ機、３本ロール、ボールミル、プラネタリーミキサー等を用いることができる。またこれらの装置を適宜組み合わせて使用してもよい。
【００３５】
本発明の液状封止材を用いて、半導体チップを封止する成形法、成形条件は公知の成形法、条件で十分であるが、ＳＩＰの場合、チップの間隙に液状封止材を浸透させて封止する際の温度は６０〜１２０℃、特に７０〜１００℃であることが好ましい。
【実施例】
【００３６】
実施例１〜８  比較例１〜７
金属シリコン粉末をイオン交換水に分散させ、濃度６０質量％のスラリーを調整した。このスラリーをＬＰＧと酸素との燃焼により形成される高温火炎中に供給し、酸化処理を行って、球状シリカ粉末を得た。火炎形成条件、原料粒度、原料供給量、分級条件などを調整して表１および表２に示す１５種の粉体Ａ〜Ｐを製造した。具体的には、粒度分布の調整は酸化処理後の粉体の多段篩分け操作や分級・混合操作により行った。なお、これらの球状シリカ粉末の非晶質率はいずれも９９．９％以上、平均球形度は０．９５以上であった。粉体Ａ〜Ｐの粒度分布を測定し、０．０７〜０．３μｍの領域および０．３〜１．５μｍの領域における極大径をそれぞれＰ１、Ｐ２として示した。また、０．０７〜０．３μｍの領域における極大径の頻度値αと０．３〜１．５μｍの領域における極大径の頻度値βとの比を（β／α）として示した。
【００３７】
得られた球状シリカ粉末Ａ〜Ｐの液状封止材用の充填材としての特性を評価するため、球状シリカ粉末５０％（質量％、以下同じ。）に対し、ビスフェノールＦ型液状エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン社製商品名「エピコート８０７」、エポキシ当量１６９）を２２％、シランカップリング剤としてγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（日本ユニカ社製商品名「Ａ−１８７」）を０．５％、硬化剤としてメチルテトラヒドロ無水フタル酸（新日本理化社製商品名「ＭＨ７００」、酸無水物当量１６８、）を２０％、硬化促進剤として１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７（サンアプロ社製商品名「ＤＢＵ」）を７．５％配合し、自転−公転式のプラネタリーミキサー（シンキー社製商品名「あわとり練太郎ＡＲ−３６０Ｍ」）を用いて、自転２０００ｒｐｍ、公転６００ｒｐｍの条件で１０分間混合した後、真空脱泡することにより液状封止材を調製した。得られた液状封止材について、（１）粘度と（２）間隙浸透性を次に示す方法に従って評価した。それらの結果を表１（実施例）、表２（比較例）に示す。
【００３８】
（１）粘度
Ｅ型粘度計（トキメック社製商品名「ＴＶＥ−３０Ｈ」にて、３°Ｒ１４のコーンローターを使用し、３０℃においてローター回転数２．５ｒｐｍで測定した。
【００３９】
（２）間隙浸透性
１０μｍ、３０μｍのギャップを形成した二枚重ねの平滑なガラス板をホットプレート上に載せ、１００℃に加熱し、上記ガラス板の間隙に液状封止材を浸透させた。５分間で浸透した距離を計測し、浸透性を評価した。
【００４０】
【表１】
2005119929.tif 000002
【００４１】
【表２】
2005119929.tif 000003
【００４２】
表１、表２から明らかなように、本発明の球状無機質粉末の充填されてなる液状封止材は、最大粒径５μｍの球状無機質粉末であっても粘度特性、間隙浸透性が高いレベルにあることがわかる。
【産業上の利用可能性】
【００４３】
本発明の液状封止材は、半導体などの電子部品のポッティング材、コーティング材、ＳＩＰ用充填物として利用される。また、本発明の球状無機質粉末は、これらの液状封止材ないしは汎用の半導体封止材を調製する際の充填材はもとより、樹脂組成物一般の充填材として、更には樹脂基板、トナー外添剤、歯科材料、シリカ成形体成型用材料などとして利用できる。