(57)【要約】【課題】  混在する他の核種からの妨害を受け易い。運よく他のガンマ線と重ならながった場合でも、多核種の場合ではスペクトル中のバックグランドが高くなり、弱いガンマ線を検出することは困難になる。【解決手段】  多くの放射性核種が複数のガンマ線を放出している事に着目して、これらを複数のガンマ線検出器からなる多重ガンマ線検出装置により測定して得られる３次元キューブを解析することにより、これらの核種を定性、定量する方法。【選択図】  図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
多重ガンマ線検出法と放射化分析法（即発ガンマ線分析法を含む）を組合わせることより、中性子その他の粒子線或いはガンマ線により放射化された試料中の核種から発生する３本以上のガンマ線を多重ガンマ線検出装置により測定して試料中の核種を分析する方法。
【請求項２】
放射化された試料中の核種から同時発生する３本以上のガンマ線を多重ガンマ線検出装置で同時に測定して３次元の頻度分布（キューブ）を作成することにより、試料中の核種を分離することなく各核種を分離して測定することを特徴とする請求項1記載の方法。
【請求項３】
３台以上のガンマ線検出器からなる多重ガンマ線検出装置を用いて試料中に存在する多数の放射性核種から発せられる複数の同時発生ガンマ線を測定し、各核種からのガンマ線対のエネルギー情報をコンピューターに記録し、これを解析して縦、横、高さの３つの軸をガンマ線エネルギーとした３次元キューブを作成し、このキューブ上に形成された位置から各核種を特定し、その各ピークを予めエネルギーとその強度の判っている標準線源と比較して試料中の核種の含有量を測定することにより、各核種の定性、定量分析を行うことを特徴とする多重ガンマ線検出により放射性核種を分析する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、多重ガンマ線検出法を、放射性核種又は中性子その他の粒子線或いはガンマ線により放射化された試料中の核種の定性、定量に利用したものであって、その核種から放出される多重ガンマ線を同時測定して、各核種から３組のガンマ線の情報を得ることにより、従来のガンマ線測定よりも高分解能で分析するものである。
【０００２】
即ち、本発明は、放射性核種から放出される複数の同時発生ガンマ線を３台以上のガンマ線検出器からなる多重ガンマ線検出装置により同時計数測定して得られる３次元キューブを解析する方法であり、これにより複数核種の完全分離と同時分析が可能になった。
【０００３】
従来の分析法では、１個のガンマ線を用いる１次元法では約1000、２個のガンマ線を用いる２次元法では約百万の分解能が得られるが、本発明による３次元キューブ法ではそのさらに千倍の約十億の分解能が達成される。これより、いかに多くの核種を含む試料であろうとも核種の完全分離が可能になる。現実にはあり得ないことであるが、これまでに存在が知られている最大2000-3000の核種が、加速器・原子炉で同時に作られた場合でも、その壊変において各々が平均10本程度のガンマ線を出すので、ガンマ線の総数は最大1万本のオーダーである。また、放射化分析の１種で反応と同時に発生するガンマ線を分析する即発ガンマ線分析において300未満の安定核種から作られる数百の放射性核種が各々1,000本オーダーのガンマ線を放出した場合でも、ガンマ線の総数は数十万本であるので、３次元キューブ解析法における上記１０億の分解能では、これらを同時に定量することが可能になる。
【背景技術】
【０００４】
従来行われてきた放射能分析は、放射性核種から発せられるガンマ線を、1台のゲルマニウム半導体検出器により測定して得られる一次元のエネルギースペクトルから、エネルギーや半減期の情報に基づいて核種の同定を行っている。このゲルマニウム検出器の分解能は、1 MeVで約1000である［非特許文献１］。放射性核種は平均して10本オーダーのガンマ線を放出するので、少ない核種を含む試料では問題ないが、数十核種を含む試料ではガンマ線の本数は数百本に達し、これらをすべて分離することは不可能になる。特に、弱いガンマ線は他の強いガンマ線に邪魔されて観測することはできない。
【０００５】
また、同様にして、放射性でない試料を加速器や原子炉からの粒子によって放射化し、その試料から発せられるガンマ線を検出し、その強度を測定する事により試料の定性、定量分析を行う事もできる［非特許文献２］。そこで、中性子放射化分析法及び即発ガンマ線分析は、試料に原子炉からの中性子を照射して放射化し、これを単一の高分解能ゲルマニウム検出器で測定し、得られた一次元スペクトル中のピークを解析し定量を行う方法である。
【０００６】
このような分析は従来より様々な方法により多くの分野で行われており、その中でも上記放射能分析は広く用いられている。特に1950年代にゲルマニウム半導体検出器が開発されてからは、高い分解能で検出できるガンマ線を用いた放射化分析が発達し、環境試料、生体試料、宇宙地球科学的試料など様々な試料中の微量元素の含有量測定が可能となった。
【０００７】
しかし、従来の検出法においては、図1に示されるように、原子炉からの熱中性子照射による放射化試料1から発生したガンマ線を単一のゲルマニウム検出器2で測定し、縦軸をカウント(強さ)、横軸をガンマ線エネルギーとした1次元スペクトル3を作成する。この方法では、試料が多元素を含む場合には複雑なスペクトルになり、求める元素の分離測定は困難な場合があつた。また、図２に示されるように同様の試料からの同時発生する２個のガンマ線を同時計数して得られる２次元マトリクスを解析する方法では、１次元法に比べて千倍の百万という分解能が得られるが、即発ガンマ線分析のように多数のガンマ線が存在する場合には十分な感度が得られず、特に少ない核種からの弱いガンマ線を精度良く定量することは困難であった。
【非特許文献１】「放射線計測ハンドブック」G.F.Knoll著、木村逸郎、阪井英次訳、日刊工業新聞社、平成１３年３月２７日、４６１頁
【非特許文献２】「機器による化学分析」日本分析化学会訳編、丸善株式会社、昭和４３年１月、１９７頁
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
従来の方法では、混在する他の核種からの妨害を受け易い。運よく他のガンマ線と重ならながった場合でも、多核種の場合ではスペクトル中のバックグランドが高くなり、弱いガンマ線を検出することは困難になる。
【０００９】
よって、使用済み核燃料等の多くの核種を含む試料では妨害となる核種の影響を取り除くために、一般的には化学分離を行う、あるいは核種の半減期によって振り分けるなどの方法が取られる。しかしながら、化学分離には一般的に特殊な技術と手間が必要であるばかりでなく、化学分離の収率を求める必要があり、この操作中に誤差が入り込む可能性がある。又、半減期によって振り分ける方法とは、例えば半減期の長い核種を定量するためにかなりの時間を要し、又その間検出器系を維持する手間も大変である。
【００１０】
これら従来の手法では混在する他の核種からの妨害を受けやすいので、環境試料のように多くの元素が混在している試料では妨害となる核種の影響を取除くために化学分離等を行う必要があり、それに伴い化学分離の収率を求めるために再放射化などの操作を行わなければならないが、化学分離を行うには多くの技術と手問が必要であり、またこの操作中に誤差が入り込む可能性がある。
【００１１】
また、原子炉から中性子を照射し放射化した試料を、単一のゲルマニウム検出器で測定して得られた一次元スペクトル中のピークを解析し定量してきたが、多くの元素を含む試料の場合には生成放射能の相対強度は一部の核種に偏り、微量元素の同定は困難であり、化学分離を併用することが多く、分離後の回収率の誤差などが最終結果に影響を与えるばかりでなく、化学分析の技術が必要である。
【００１２】
更に、上記中性子放射化分析法でも、一般的に生成放射能の相対強度は一部の核種に偏り、多くの微量元素を同時に分析することは困難であることが多い。そのため、化学分離により強い放射核種を除いた後に放射線測定を行うなどの必要がある。しかしこのためには化学分析の技術が必要なだけでなく、化学分離を行った後に原子炉において再放射化を行い、目的核種の回収率を求めなくてはならない。さらに化学分離の操作を経る事により分析の精度に影響を与える事も懸念される。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明は、多くの放射性核種が複数のガンマ線を放出している事に着目して、これらを複数のガンマ線検出器からなる多重ガンマ線検出装置により測定して得られる３次元キューブを解析することにより、これらの核種を定性、定量する方法を考案した。この方法により、従来の1次元のスペクトルに比べ百万倍、２次元法に比べ千倍のエネルギー分解能を得ることができた。
【発明を実施するための最良の課題】
【００１４】
本発明の３次元キューブ法は、図３に示されるように、試料中の放射性核種から同時に発生した複数のガンマ線を多重ガンマ線検出装置の３台以上の検出器で検出し、得られた３個のガンマ線エネルギーを縦軸と横軸とする３次元キューブ上に加算し、そのピークを検出する方法であり、1次元スペクトルのバックグラウンドが３次元平面上で局在するために、ほとんどの領域で数カウント以下に押さえられるため、微弱なピークの検出が可能になり、検出感度が上がる。
【００１５】
また、本発明では、化学分離などの人為的操作を必要としないため、計算機によるオンライン化が可能である。つまり予め検出器のエネルギーと検出効率の校正を行っておけば、試料を測定しながら３次元キューブを生成し、その位置から核種の種類を特定し、同時に計算機に内蔵した核種毎の核データを参照して、キューブ上のピークの強度から核種の定量を行い、実時間で結果を表示することが可能になる。当然ながら、半減期の長い核種の定量も迅速化される。
【００１６】
同様にして、本発明においては、中性子放射化法により放射化された試料中の核種の定性、定量分析も可能になる。
【実施例】
【００１７】
図４に茨城県東海村にある日本原子力研究所東海研究所タンデム加速器施設において、152Smサンプルに35Clビームを照射した際に放出される即発ガンマ線を多重ガンマ線検出装置GEMINI-IIを用いて(a)２本のガンマ線を同時計数測定して得られた２次元マトリクスと、220keVに相当する部分を切り取って射影した一次元スペクトル(b)を示す。595keVの強いガンマ線ピークをはじめ、多くのガンマ線ピークが観測された。
図5に上記と同じ反応で作られた核種からの3重同時計数測定の結果を示す。3次元キューブを視覚的に表現することが困難であるため、(a)に168keVのガンマ線エネルギーで切り取った2次元マトリクスを示す。（b）は図4(b)と同様220keVに相当する部分を切り取った一次元スペクトルである。これらの1次元スペクトルの比較から分かるように、図4(b) では弱くて判別がつかないガンマ線ピークが図5(b) では顕著に現れることが分かった。このことは2本のガンマ線（168keVと220keV）と同時発生したという条件を付すことによって、2次元マトリクスで観測できなかった微弱なガンマ線の観測が可能になったことを意味し、高感度の核種の定量が実現された。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】従来の１台の検出器を用いた１次元法の原理を示す図である。
【図２】従来の２台以上の検出器を用いた２次元法の原理を示す図である。
【図３】本発明の検出法で作成した３次元キューブを示す図である。
【図４】152Smサンプルに35Clビームを照射した際に放出される即発ガンマ線を多重ガンマ線検出装置を用いて(a)２本のガンマ線を同時計数測定して得られた２次元マトリクスと、220keVに相当する部分を切り取って射影した一次元スペクトル(b)を示す。
【図５】図４と同じ反応で作られた核種からの3重同時計数測定の結果を示す。(a)に168keVのガンマ線エネルギーで切り取った2次元マトリクスを示す。（b）に、図4(b)と同様220keVに相当する部分を切り取った一次元スペクトルである（判別がつかないガンマ線ピークが図5(b) では顕著に現れることが分かった）。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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