(57)【要約】【課題】  素子内部に導波光として閉じ込められていた損失光を効率良く取り出し、外部取り出し効率にすぐれたＥＬ素子を提供する。【解決手段】  陽極電極２と陰極電極３とからなる一対の電極間に発光層４を設けてなるＥＬ素子において、樹脂中に平均粒子径が１桁以上異なる少なくとも２種の微粒子を分散させた拡散層１が光取り出し面側の電極（透明電極）２に隣接して設けられていることを特徴とするＥＬ素子、とくに、上記の拡散層１において、少なくとも２種の微粒子が、平均粒子径が１ｎｍ以上１００ｎｍ以下である超微粒子と、平均粒子径が０．１μｍを超え５０μｍ以下である微粒子とからなる上記構成のＥＬ素子。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
陽極電極と陰極電極とからなる一対の電極間に発光層を有するエレクトロルミネッセンス素子において、樹脂中に平均粒子径が１桁以上異なる少なくとも２種の微粒子を分散させた拡散層が光取り出し面側の電極（透明電極）に隣接して設けられていることを特徴とするエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
拡散層において、少なくとも２種の微粒子は、平均粒子径が１ｎｍ以上１００ｎｍ以下である超微粒子と、平均粒子径が０．１μｍを超え５０μｍ以下である微粒子とからなる請求項１に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
拡散層において、樹脂の屈折率をｎ0 、樹脂中に分散させた平均粒子径が１ｎｍ以上１００ｎｍ以下である超微粒子の屈折率をｎ1 、樹脂中に分散させた平均粒子径が０．１μｍを超え５０μｍ以下である微粒子の屈折率をｎ2 とし、かつ樹脂と上記超微粒子との合計量中の各体積分率をｑおよび１−ｑとしたとき、上記超微粒子の屈折率がｎ1 ≧１．９で、かつ式（１）：｜〔ｎ0 ・ｑ＋ｎ1 ・（１−ｑ）〕−ｎ2 ｜≧０．０５、の関係を満たす請求項２に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
樹脂の屈折率がｎ0 ≧１．５である請求項３に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
樹脂の屈折率がｎ0 ≧１．６である請求項３に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
式（２）：〔ｎ0 ・ｑ＋ｎ1 ・（１−ｑ）〕≧１．６５の関係を満たす請求項３〜５のいずれかに記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
拡散層中のいずれかの部分に少なくとも１種の発光材料を含有し、この発光材料のうちの少なくとも１種が、発光層から放射される発光光を励起光源として吸収して、蛍光発光または燐光発光し、この光を外部光として利用する請求項１〜６のいずれかに記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
拡散層自体が支持基板を構成している請求項１〜７のいずれかに記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれかに記載のエレクトロルミネッセンス素子を具備することを特徴とする面光源。
【請求項１０】
請求項１〜８のいずれかに記載のエレクトロルミネッセンス素子を具備することを特徴とする表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光効率、とくに発光光の外部取り出し効率にすぐれたエレクトロルミネッセンス（以下、ＥＬという）素子に関するものであり、またこのＥＬ素子を用いた高効率な面光源および表示装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
陽極電極と陰極電極とからなる一対の電極間に発光層を設け、電気的に発光を得るＥＬ素子は、ディスプレイ表示装置としての利用はもちろんのこと、平面型照明、光ファイバー用光源、液晶ディスプレイ用バックライト、液晶プロジェクタ用バックライトなどの各種光源としても、盛んに研究開発が進んでいる。
とくに、有機ＥＬ素子は、発光効率、低電圧駆動、軽量、低コストという点ですぐれており、近年、非常に注目を浴びている。これらの光源用途において、最大の関心事は発光効率の向上であり、蛍光灯に匹敵する発光効率を目標として、素子構成・材料、駆動方法、製造方法などの改良が検討されている。
【０００３】
しかし、ＥＬ素子のように発光層自体から発光を取り出す固体内発光素子においては、発光層の屈折率と出射媒質との屈折率により決まる臨界角以上の発光光は全反射し、内部に閉じ込められ、導波光として失われる。
古典論的な屈折の法則（スネルの法則）による計算では、発光層の屈折率をｎとすると、発生した光が外部に取り出される光取り出し効率ηはη＝１／２ｎ2 で近似される。仮に発光層の屈折率が１．７である場合、η≒１７％程度となり、８０％以上の光は導波光として素子側面方向の損失光として失われていることになる。
【０００４】
また、有機ＥＬ素子では、電極から注入された電子・正孔の再結合により生成する励起子のうち、発光に寄与するのは１重項励起子のみであり、その生成確率は１／４である。すなわち、これだけを考慮しても、効率は５％以下と極めて低いものとなってしまう。しかし、近年、発光層自体の発光効率を上げる方法として、３重項励起子からの燐光からも発光が得られる発光材料の開発（特開２００１−３１３１７８号公報）も進んでおり、量子効率が飛躍的に向上できる可能性も見い出されている。
しかし、量子効率が仮に向上しても、取り出し効率はそれに乗ずる形で発光効率を低下させてしまう。言い換えると、取り出し効率が改善されれば、相乗効果として飛躍的に効率を向上せしめる余地があることになる。
【０００５】
このように導波光を外部に取り出すには、発光層と出射面との間に、反射・屈折角を乱れさせる領域を形成し、スネルの法則を崩し、本来導波光として全反射される光の伝送角を変化させてやるか、発光自体に集光性を持たせる必要がある。しかしながら、これら導波光をすべて外部に出射させうるような領域を形成することは容易ではなく、このため、できるだけ多くの導波光を取り出しうる提案が多数なされている。
【０００６】
たとえば、取り出し効率を改善する方法として、基板自体に集光性を持たせることで取り出し効率を向上させる方法（特開昭６３−３１４７９５号公報）や、発光層をディスコチック液晶で形成し、発光光自体の正面指向性を向上させる方法（特開平１０−３２１３７１号公報）、素子自体に立体構造や傾斜面、回折格子などを形成する方法（特開平１１−２１４１６２号、特開平１１−２１４１６３号、特開平１１−２８３７５１号などの各公報）が提案されている。しかし、これらの提案では、複雑な構成になってしまったり、発光層自体の発光効率が低いなどの問題がある。
【０００７】
また、比較的簡単な方法としては、光拡散層を形成し、光の屈折角を変化させ全反射条件にある光を減らす方法が挙げられる。たとえば、内部と表面で屈折率の異なる屈折率分布構造を有する粒子を透明基材中に分散させた拡散板（特許文献１参照）、透光性基体上に単粒子層を並べた拡散部材（特許文献２参照）、発光層と同じ材質中に散乱粒子を分散させる方法（特許文献３参照）など、数多くの提案がなされている。
【０００８】
これらの提案は、散乱粒子の特性、分散マトリックスとの屈折率差、粒子の分散形態、散乱層の形成場所などの特徴を見い出したものである。
また、液晶表示装置に使用される光散乱膜の拡散機能を向上させる方法（特許文献４参照）として、樹脂中に無機粉体を分散させて屈折率差を大きくして、拡散機能を向上させる方法があるが、ＥＬ素子の素子内部に閉じ込められ、本来導波光として失われる損失光を取り出し、発光効率を向上させるといった概念は記載されていない。
【０００９】
ところで、ＥＬ素子のように、発光層を含む有機薄膜層または無機薄膜層を一対の電極で挟持した構成の発光素子では、その光取り出し面側の電極には透明電極が用いられる。透明電極には酸化インジウムに酸化錫をドープした酸化インジウム錫（ＩＴＯ）が、そのすぐれた透明性と電気伝導性から、広く用いられている。
ＩＴＯの屈折率は、その組成、成膜方法、結晶構造などにより変化するが、およそ１．９〜２．０であり、非常に高屈折率な材料である。一方、ＥＬ素子の基板として用いられるガラスの屈折率はおよそ１．５である。また、後述する図６に示す有機ＥＬ素子では、有機ＥＬ層の屈折率はおよそ１．７であり、空気層の屈折率を１と仮定すると、発光光が外部の観測者側に出射されるまでの様子は、以下のようである。
【００１０】
すなわち、発光層にて発生した発光光は、全空間に放射される。発光層からＩＴＯに光が伝送するときは、発光層よりＩＴＯ層の屈折率のほうが高いため、全反射は起こらず、表面反射する光を除いたすべての光はＩＴＯ層に入る。
しかし、ＩＴＯ層の屈折率は、ガラス基板の屈折率より高いため、臨界角が存在する。このため、臨界角以上の伝送角を持つ光は、ＩＴＯとガラス基板の界面で全反射されて、素子内部に閉じ込められる。さらに、ガラス基板に入った光は、ガラスと空気の界面で全反射され、素子内部に閉じ込められる。これらの割合を、立体角を考慮して計算すると、外部に出射できる光が約２０％、ガラス／空気界面で反射される光が約３５％、ＩＴＯ／ガラス界面で反射される光が約４５％となる。
【００１１】
したがって、このような有機ＥＬ素子の構成において、仮にガラス基板上に光拡散層などを形成したとしても、これにより外部に取り出すことのできる光は、ガラス／空気界面で反射される光のみであり、ＩＴＯ／ガラス界面で反射される光に対しては、なんら効果を発揮させることができない。しかも、前述したとおり、古典論的な計算では、発光光の約４５％はその界面で失われているのである。
この問題を解決するには、ガラス基板として、発光層と同等かそれ以上の高屈折率ガラスを用い、その面上に光拡散層などを形成したり、ＩＴＯとガラス基板の間に高屈折率材料からなる光拡散層を形成したり、光の波長より十分に厚い高屈折率層を挿入し、その面上に前記光拡散層を形成するなどの方法が考えられる。
【００１２】
しかし、高屈折率ガラスは、一般に高コストであるという問題がある。また、高屈折材料からなる光拡散層やマイクロレンズ構造などを作製するためには、加工性にすぐれた樹脂材料が求められるが、一般的な樹脂材料の屈折率は高いものでも１．６５程度である。特殊なもので１．７程度のものがあるが、非常に高コストであるという問題がある。
また、１μｍ以下の薄い高屈折率層を真空蒸着法、スパッタリング法、ゾル−ゲル法などの薄膜成膜方法で形成するのは比較的容易であるが、上記のように光の波長より十分に厚い高屈折率層を形成するのは、膜の成膜速度や内部応力によるクラックの発生などの問題により極めて困難であり、安価で簡単に塗布できるような材料が必要であった。
【００１３】
以上のように、ＥＬ素子の導波光、とくに透明電極とガラス基板との界面で全反射される導波光に注目し、それらを効率良く取り出し、ＥＬ素子の発光効率を改善しうるような提案はなされておらず、しかもそれらの用途に用いうる高屈折率材料、とくに加工性に富んだ樹脂材料は、多く見い出されていないのが現状であった。
【特許文献１】特開平６−３４７６１７号公報
【特許文献２】特開２００１−３５６２０７号公報
【特許文献３】特開平６−１５１０６１号公報
【特許文献４】特開２００３−１５６６０４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明は、このような事情に照らして、ＥＬ素子の内部に導波光として閉じ込められていた損失光を効率良く取り出し、外部取り出し効率にすぐれたＥＬ素子を提供することを目的としている。また、本発明は、このようなＥＬ素子を用いた高効率な面光源および表示装置を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明者らは、上記の目的を達成するために、鋭意検討した結果、陽極電極と陰極電極とからなる一対の電極間に発光層を設けてなるＥＬ素子において、光取り出し面側の電極（透明電極）に隣接して平均粒子径が大きく異なる少なくとも２種の微粒子を分散させた拡散層を設けることにより、ＥＬ素子の内部に導波光として閉じ込められていた損失光を効率良く取り出すことができ、外部取り出し効率にすぐれたＥＬ素子が得られることを見い出し、本発明を完成するに至ったものである。
【００１６】
すなわち、本発明は、陽極電極と陰極電極とからなる一対の電極間に発光層を設けてなるＥＬ素子において、樹脂中に平均粒子径が１桁以上異なる少なくとも２種の微粒子を分散させた拡散層が光取り出し面側の電極（透明電極）に隣接して設けられていることを特徴とするＥＬ素子に係るものである。
とくに、本発明は、上記の拡散層において、少なくとも２種の微粒子が、平均粒子径が１ｎｍ以上１００ｎｍ以下である超微粒子と、平均粒子径が０．１μｍを超え５０μｍ以下である微粒子とからなる上記構成のＥＬ素子を提供できるものである。
【００１７】
また、本発明は、上記の拡散層において、樹脂の屈折率をｎ0 、樹脂中に分散させた平均粒子径が１ｎｍ以上１００ｎｍ以下である超微粒子の屈折率をｎ1 、樹脂中に分散させた平均粒子径が０．１μｍを超え５０μｍ以下である微粒子の屈折率をｎ2 とし、かつ樹脂と上記超微粒子との合計量中の各体積分率をｑおよび１−ｑとしたとき、上記超微粒子の屈折率がｎ1 ≧１．９で、かつ式（１）：｜〔ｎ0 ・ｑ＋ｎ1 ・（１−ｑ）〕−ｎ2 ｜≧０．０５、の関係を満たす上記構成のＥＬ素子を提供できるものである。
とくに、本発明は、上記の拡散層において、樹脂の屈折率がｎ0 ≧１．５である上記構成のＥＬ素子と、樹脂の屈折率がｎ0 ≧１．６である上記構成のＥＬ素子と、式（２）：〔ｎ0 ・ｑ＋ｎ1 ・（１−ｑ）〕≧１．６５の関係を満たす上記構成のＥＬ素子とを提供できるものである。
【００１８】
また、本発明は、上記の拡散層中のいずれかの部分に少なくとも１種の発光材料を含有し、この発光材料のうちの少なくとも１種が、発光層から放射される発光光を励起光源として吸収して、蛍光発光または燐光発光し、この光を外部光として利用する上記各構成のＥＬ素子を提供できるものである。さらに、本発明は、上記の拡散層自体が支持基板を構成している上記各構成のＥＬ素子を提供できるものである。
また、本発明は、上記各構成のＥＬ素子を具備することを特徴とする面光源と、上記各構成のＥＬ素子を具備することを特徴とする表示装置とを、提供できるものであり、これらにより高輝度、高効率な発光デバイスを提供できるものである。
【発明の効果】
【００１９】
このように、本発明においては、本来素子内部に損失光として閉じ込められていた導波光を効率良く取り出し、発光効率にすぐれたＥＬ素子を提供することができる。とくに、従来は取り出すことが困難であった、透明電極とガラス基板界面での全反射光を取り出すことができる点が、従来技術とは大きく異なっている。
また、その結果、本発明のＥＬ素子を面光源、表示装置に適応した場合、低消費電力化が可能となり、とくに有機ＥＬ素子では、素子に通電する電流を小さくできるため、有機材料の劣化も軽減され、素子の長寿命化にもつながる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、図面を参考にして、本発明の有機ＥＬ素子の構成とその作用を、従来構成の有機ＥＬ素子と対比しながら、説明する。
まず、図６は、従来構成の有機ＥＬ素子を示したものであり、ガラス基板からなる支持基板６に支持された、ＩＴＯなどの透明電極からなる陽極電極２と、反射性電極である陰極電極３とからなる一対の電極を有するとともに、両電極２，３間に、電子輸送性発光層４および正孔輸送層５からなる有機ＥＬ層が設けられている。
【００２１】
ここでは、上記構成の有機ＥＬ素子に関し、発光領域からの発光光が外部に出射される場合の模式図を、上半球面のみについて示したものである。実際には、反射性電極方向の発光光も存在するが、ここでは省略している。
前述のとおり、全方位に放射される発光光は、まず、透明電極とガラス基板の界面で全反射を受け、内部に閉じ込められる。古典論的な計算では、この界面での損失は全発光光の約４５％に相当する。また、ガラス基板に伝送した光は空気界面で全反射を受け、内部に閉じ込められる。この界面での損失は同様の計算で、全発光光の約３５％に相当する。よって、実際に外部に出射し、観測者に届くのは、僅か２０％となる。
【００２２】
この有機ＥＬ素子に対して、たとえば，図７に示すように、ガラス基板上に、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、光拡散層１０を形成すると、空気／ガラス界面で全反射する光については、全反射条件にある伝送光を拡散させることで、そのいくらかの光を外部に導くことができる。しかしながら、この手法により取り出せる光は、空気／ガラス界面での全反射光のみであり、ガラス基板／透明電極の界面で全反射される光に対しては、なんら効果を発揮できないものである。
【００２３】
本発明は、この問題を解決するため、屈折率の高い透明電極に隣接して平均粒子径が１桁以上異なる少なくとも２種の微粒子を分散させた拡散層を設けるようにしたもので、平均粒子径が極端に小さい超微粒子により拡散層の屈折率を上げることができるとともに、平均粒子径が上記よりも大きな微粒子により光を拡散させることができる。その結果として、ガラス基板／透明電極の界面で全反射される光をも外部に導くことができ、全体の約８０％に相当する光を対象として、効果を発揮できるようになる。
【００２４】
図１は、上記本発明の最も基本的な実施形態を示したものである。
すなわち、前記の図６の場合と同様に、ガラス基板からなる支持基板６に支持された、ＩＴＯなどの透明電極からなる陽極電極２と、反射性電極である陰極電極３とからなる一対の電極を有するとともに、両電極２，３間に、電子輸送性発光層４および正孔輸送層５からなる有機ＥＬ層が設けられた有機ＥＬ素子において、樹脂中に平均粒子径が１桁以上異なる少なくとも２種の微粒子を分散させた拡散層１が、光取り出し面側の電極（透明電極）である陽極電極２に隣接して設けられている。
とくに、上記の拡散層１において、少なくとも２種の微粒子は、平均粒子径が１ｎｍ以上１００ｎｍ以下である超微粒子と、平均粒子径が０．１μｍを超え５０μｍ以下である微粒子とからなる構成されているのが望ましい。
【００２５】
また、この拡散層１において、樹脂の屈折率をｎ0 、樹脂中に分散させた平均粒子径が１ｎｍ以上１００ｎｍ以下である超微粒子の屈折率をｎ1 、樹脂中に分散させた平均粒子径が０．１μｍを超え５０μｍ以下である微粒子の屈折率をｎ2 とし、かつ樹脂と上記超微粒子との合計量中の各体積分率をｑおよび１−ｑとしたとき、上記超微粒子の屈折率がｎ1 ≧１．９で、かつ式（１）：｜〔ｎ0 ・ｑ＋ｎ1 ・（１−ｑ）〕−ｎ2 ｜≧０．０５の関係を満たしているのが望ましい。さらに、このような拡散層１において、樹脂の屈折率がｎ0 ≧１．５、とくにｎ0 ≧１．６であり、また式（２）：〔ｎ0 ・ｑ＋ｎ1 ・（１−ｑ）〕≧１．６５の関係を満たしているのが、望ましい。
【００２６】
このように構成された本発明の有機ＥＬ素子は、既述のように、超微粒子を分散させて見かけ上の屈折率を上げた拡散層１が、仮に透明電極である陽極電極２の屈折率に等しい場合は、その界面で全反射されることなく、放射光は拡散層１中に伝送する。その後、微粒子を分散させることで形成した光拡散性部位で散乱を受け、導波光が外部に出射される割合が高められ、結果として、輝度が向上してくるものである。
【００２７】
図２〜図４は、いずれも、本発明の別の実施形態を示したものである。
まず、図２は、図１に示す有機ＥＬ素子において、拡散層１を、屈折率を上げるための超微粒子のみを分散させた層１ａと、屈折率を上げるための超微粒子とともに、光拡散性部位を形成するための微粒子（粒子径のより大きい微粒子）を分散させた層１ｂとからなる２層構成としたものである。なお、その他の構成要素については、図１と同じであり、図１と同一番号を付して、その説明を省略する。
【００２８】
図３は、拡散層１自体が支持基板を構成してなる有機ＥＬ素子を示したもので、図１に示すガラス基板６の使用を省いたものである。なお、その他の構成要素については、図１と同じであり、図１と同一番号を付して、その説明を省略する。
図４は、支持基板６として別の材料を用い、発光光をこの基板６の反対側から取り出すようにした、いわゆる上面取りだし方式に本発明を適用した例を示したものである。この場合、支持基板６は透明である必要はとくにない。なお、その他の構成要素については、図１と同じであり、図１と同一番号を付して、その説明を省略する。
【００２９】
本発明のＥＬ素子としては、上記の図１〜図４に示した実施形態はほんの１例であり、その構成についてはとくに限定はない。
本発明においては、光取り出し面側の屈折率の高い透明電極に隣接して、平均粒子径が１桁以上異なる微粒子（屈折率を高めるために機能する超微粒子と光を拡散させるために機能する微粒子）を分散させた拡散層が設けられていることが肝要であり、それが達成されていればその他の構成については、全く任意である。
また、ＩＴＯなどからなる透明電極と拡散層との間に、表面平滑性、密着性、残存不純物の拡散防止、ガスバリア性の向上などを目的に別の層を形成してもよい。ただし、この場合、挿入する層の屈折率は拡散層のそれに近いことが好ましい。
【００３０】
本発明において、ＥＬ素子、とくに有機ＥＬ素子に用いられる有機材料、電極材料、層構成や各層の膜厚に関しては、とくに限定はなく、従来技術をそのまま適用することができる。有機ＥＬ層は、低分子系の材料を真空蒸着して形成してもよいし、高分子系の材料を塗布法などにより形成してもよく、とくに制限はない。
具体的な構成としては、図１〜図４に示した陽極／正孔輸送層／電子輸送性発光層／陰極のほか、陽極／発光層／陰極、陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極などが挙げられる。しかし、これらにとくに制限されるものではなく、他に陽極界面に正孔注入層や陰極界面に電子注入層を設けたり、再結合効率を高めるための電子ブロック層、正孔ブロック層を挿入した構成としてもよい。
基本的には、発光効率がより高くなる構成、材料、形成方法を選択すると、少ない消費電力で強度のＥＬ発光が得られ、本発明の効果をより高めることができる。
【００３１】
電極材料についても、適宜最適なものを選択することができる。通常の有機ＥＬ素子において、陽極には、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、アンチモンドープ酸化錫、酸化亜鉛などの透明導電膜が用いられる。
また、陰極には、ＭｇとＡｇをおよそ１０：１の原子比で共蒸着したものや、Ｃａ電極、Ｌｉを微量ドープしたＡｌ電極などが、陰極の低仕事関数化による電子注入効率向上の観点より、応用されているが、とくに限定されるものではない。
【００３２】
本発明において、支持基板には、透明性の有無にかかわらず、一般的なものが用いられる。ガラス基板を用い、発光を透明電極を介してガラス基板側に取り出す方法のほかに、図４に示すように、不透明な金属板を支持基板に用い、基板とは逆の方面から光を取り出すような構成としてもよい。また、陽極を透明電極とする以外に、たとえば、陰極として有機層界面から厚さ数ｎｍ〜十数ｎｍの透光性を維持できる薄さの金属電極を形成し、その後、ＩＴＯを形成するなどして、陰極を透明電極としてもよい。
また、支持基板と拡散層との間に支持基板よりも屈折率の低い層を挿入してもよい。たとえば、図５に示すように、空気層７を挿入してもよい。なお、図５において、その他の構成要素は、図１と同じであり、図１と同一番号を付して、その説明を省略する。
もちろん、ポリマーフィルムのように可撓性のある材料を支持基板に用いてもよいし、支持基板自体に光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成したものでもよい。さらに、図３に示したように、拡散層自体が支持基板を構成していてもよく、とくに限定されるものではない。拡散層自体を支持基板として扱う場合は、素子の長寿命化を考えると、脱気・脱水のために乾燥させてから用いるのが好ましい。
【００３３】
本発明の拡散層において、これに使用する樹脂は、とくに限定されるものではないが、屈折率ｎ0 が１．５以上であるものが好ましく、中でも、屈折率が１．６以上であるものがより好ましく、１．６５以上であるものがさらに好ましい。
具体的には、フェノール樹脂、ユリア樹脂、イミドまたはポリイミド樹脂、メラニン樹脂、不飽和ポリエステル、ジアリルフタレート樹脂、キシレン樹脂、アルキルベンゼン樹脂、エポキシ樹脂、エポキシアクルート樹脂、ケイ素樹脂などの熱硬化性樹脂、フッ素樹脂、塩化ビニル樹脂、塩化ビニリデン樹脂、ポリエチレン、塩素化ポリオレフィン、ポリプロピレン、変性ポリオレフィン、ポリ酢酸ビニル、エチレン−エチルアクリレート共重合体、ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂、ポリアミド、（メタ）アクリル樹脂、ポリアセタール、ポリカーボネート、セルロース系樹脂、ポリビニルアルコールなどの熱可塑性樹脂、ポリイミド、ポリカルボジイミド、アイオノマー樹脂、ポリフェニレンオキサイド、ポリメチルペンテン、ポリアリルスルホン、ポリアリルエーテル、ポルフェニレンサルファイド、ポリスルホン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリテトラメチレンテレフタレートなどのエンジニアリングプラスチック、紫外線硬化型樹脂や電子線硬化型樹脂などの放射線硬化樹脂が挙げられる。
【００３４】
しかし、一般に、樹脂材料の屈折率は高いものでも１．６５程度である。したがって、本発明では、樹脂に対してこれより屈折率の高い超微粒子を添加することにより、さらに高屈折率化する。すなわち、この目的で添加する超微粒子の屈折率ｎ1 は、１．９以上であるのが望ましく、とくに好ましくは２．５以上である。
添加する超微粒子としては、ＴｉＯ2 、ＺｒＯ2 、ＺｎＯ、Ｙ2 Ｏ3 、ＳｎＯ2 、ＣｄＯ、ＰｂＯ、ＳｉＯ2 、Ｓｂ2 Ｏ5 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＣｅＯ2 、Ｉｎ2 Ｏ3 、ＨｆＯ2 、Ｉｎ2 Ｏ3 にＳｎＯ2 をドープしたもの、ＳｂＯ2 にＳｂ2 Ｏ5 をドープしたものなどの金属酸化物が挙げられる。その他、ＺｎＳなどの硫化物、セレン化物、テルル化物なども用いることができ、とくに制限されるものではない。なお、屈折率の調整のため、これらの高屈折率微粒子とともに、屈折率の低い微粒子も併用してよい。
【００３５】
このような超微粒子の粒子径は、可視光の波長より十分小さく、可視光域で光散乱が生じない大きさ以下であることが肝要であり、その平均粒子径が１ｎｍ以上１００ｎｍ以下であるのが好ましい。完全に光散乱を起こさせないという意味では、１ｎｍ以上５０ｎｍ以下であるのがより好ましい。また、粒子形状は、真球状であっても、そうでなくても、可視光域で散乱が起こらなければ、とくに問題なく、使用できる。
また、このような超微粒子の製造方法は全く任意であり、とくに制限されるものではない。超微粒子の分散性を改善するため、なんらかの表面処理や表面修飾がなされていてもよく、とくに限定されない。
【００３６】
さらに、上記の超微粒子の添加量についても任意である。通常は、樹脂１００重量部あたり、超微粒子を１０〜５００重量部の範囲で添加するのが望ましい。超微粒子の屈折率や添加量を変えることで、ある範囲で任意の屈折率に制御できる。
本発明における拡散層の屈折率としては、発光層と同等かそれ以上が好ましく、屈折率として１．６５以上が好ましく、とくに好ましくは１．７以上であるのがよい。つまり、樹脂と上記超微粒子との合計量中の各体積分率をｑおよび１−ｑとしたとき、式（２）：〔ｎ0 ・ｑ＋ｎ1 ・（１−ｑ）〕≧１．６５（とくに好ましくは≧１．７）の関係を満たしているのが、望ましい。
【００３７】
本発明においては、拡散層中に、上記の超微粒子に比べ、平均粒子径が１桁以上大きい微粒子を分散させて、光散乱を生じさせるための拡散部位を形成する。この微粒子は、平均粒子径が０．１μｍを超え５０μｍ以下であるのが好ましく、より好ましくは０．３μｍ以上３０μｍ以下であり、さらに好ましくは０．５μｍ以上１０μｍ以下である。このような微粒子の屈折率ｎ2 は、式（１）：｜〔ｎ0 ・ｑ＋ｎ1 ・（１−ｑ）〕−ｎ2 ｜≧０．０５、の関係を満たしているのが望ましい。
このような微粒子には、シリカ粒子、アルミナ粒子、シリコーン粒子、チタニア粒子、ジルコニア粒子、プラスチック粒子、液晶粒子、気泡などを分散分布されたものなどが挙げられ、これらを１種または２種以上併用してもよい。また、屈折率を上げるための前記超微粒子を、分散方法や添加量を調整して超微粒子の一部を凝集させて粒子径を大きくすることで、光を拡散させるための微粒子として利用してもよい。
【００３８】
また、本発明において、上記の拡散層中には、発光材料を添加してもよい。この発光材料は、拡散層のいずれかの部分に分散されているのが望ましい。発光材料による散乱は、好ましくないため、溶解する材料がより好ましい。分散して存在する場合は、不必要な散乱の抑制の観点より、その分散サイズはできる限り小さい方がよい。
発光材料の溶解または分散は、たとえば、素子の形成の際に、あらかじめ透光性樹脂や微小領域を形成する材料に発光材料を必要に応じて他の添加剤とともに配合しておく方式など、適宜の方法にて行うことができる。
【００３９】
上記の発光材料は、紫外線または可視光線を吸収して可視光領域の波長の光を励起発光する材料であれば、とくに制限はない。励起１重項からの発光である蛍光や３重項からの発光である燐光などを放射する、有機染料や無機顔料などからなる。
発光波長として、青色、緑色、赤色の材料を単独または混合して用いるのが望ましい。たとえば、有機蛍光染料の例について、以下に、記載する。
【００４０】
青色蛍光体としては、溶液状態での蛍光ピーク波長が３８０ｎｍ以上４８０ｎｍ未満である有機化合物であれば、とくに制限はないが、スチルベン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、トリススチリルアリーレン誘導体の中から選ばれる少なくとも１種を含有させるのが好ましい。その他の青色蛍光体として好ましいものとしては、アントラセン、ペリレン、コロネンなどの多環芳香族やそのアルキル置換体が挙げられる。
【００４１】
緑色蛍光体としては、溶液状態での蛍光ピーク波長が４８０ｎｍ以上５８０ｎｍ未満である有機化合物であれば、とくに制限はない。具体的には、３−（２′−ベンジミダゾリル）−７−Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノクマリン（クマリン５３５）、３−（２−ベンゾチアゾリル）−７−ジエチルアミノクマリン（クマリン５４０）、２，３，５，６−１Ｈ，４Ｈ−テトラヒドロ−８−トリフルオロメチルキノリジノ−＜９，９ａ，１−ｇｈ＞クマリン（クマリン５４０Ａ）、３−（５−クロロ−２−ベンゾチアゾリル）−７−ジエチルアミノクマリン（クマリン３４）、４−トリフルオロメチル−ピペリジノ〔３，２−ｇ〕クマリン（クマリン３４０）、Ｎ−エチル−４−トリフルオロメチル−ピペリジノ〔３，２−ｇ〕クマリン（クマリン３５５）、Ｎ−メチル−４−トリフルオロメチル−ピペリジノ〔２，３−ｈ〕クマリン、９−シアノ−１，２，４，５−３Ｈ，６Ｈ，１０Ｈ−テトラヒドロ−１−ベンゾピラノ〔９，９ａ１−ｇｈ〕キノリジン−１０−オン（クマリン３３７）などのクマリン化合物、２，７−ジクロロフルオレセンなどのキサンチン色素、テトラセン、キナクリドン化合物などが挙げられる。
【００４２】
赤色蛍光体として好ましい有機化合物としては、溶液状態でのピーク波長が５８０ｎｍ以上６５０ｎｍ以下であればよく、とくに制限はない。具体的には、ヨーロッパ公開特許第２８１３８１号公報に記載されている、赤色発振レーザー色素として用いられるジシアノメチレンピラン誘導体、ジシアノメチレンチオピラン誘導体、フルオレセイン誘導体、ペリレン誘導体などが挙げられる。
【００４３】
このように、本発明おいては、樹脂中に超微粒子およびこれより粒子径の大きい微粒子を分散させた拡散層中のいずれかの部分に、少なくとも１種の発光材料を含有させて、この発光材料のうちの少なくとも１種に、発光層から放射される発光光を励起光源として吸収させて、蛍光発光または燐光発光させることにより、この光を外部光として利用するタイプのＥＬ素子を得ることができる。
【００４４】
本発明は、上記した各種構成のＥＬ素子を具備することを特徴とする面光源と、さらに上記した各種構成のＥＬ素子を具備することを特徴とする表示装置とを得ることができ、これらにより高輝度、高効率な発光デバイスを提供できる。
【００４５】
以下、本発明の実施例として「実施例１〜６」を記載し、これらと「比較例１〜３」と対比して、本発明を説明する。また、本発明の別の実施例として「実施例７」を記載し、これと「比較例４」と対比して、本発明を説明する。ただし、本発明は、以下の実施例にのみ限定されるものではない。なお、以下、部とあるのは重量部を意味する。
【実施例１】
【００４６】
＜拡散層の作製＞
ポリエーテルスルホン（ｎ0 ＝１．６５）１００部に、平均粒子径が１８ｎｍの酸化チタン超微粒子（ｎ1 ＝２．７）を５４部（ポリエーテルスルホンとの合計量中の体積分率＝０．１５）、溶媒（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）を介して混合し、さらに、超音波ホモジナイザーおよびハイブリッドミキサーを用いて、分散液を調製した。
つぎに、この分散液に、平均粒子径が０．７μｍのシリコーン樹脂微粒子（ｎ2 ＝１．４３）を５部添加し、十分に撹拌した。その後、この分散液をガラス基板の片面にアプリケーターにて塗布し、乾燥後の厚さが５μｍの拡散層を作製した。
【００４７】
＜有機ＥＬ素子の作製＞
ガラス基板上に作製した拡散層の面上に、ＩＴＯセラミックターゲット（Ｉｎ2 Ｏ3 ：ＳｎＯ2 ＝９０重量％：１０重量％）から、ＤＣスパッタリング法にて厚さが１００ｎｍのＩＴＯ膜を形成し、透明電極（陽極）とした。これとは別に、拡散層を形成せず、ガラス基板上に、直接、上記と同様にＩＴＯ膜を形成し、透明電極（陽極）とした。
その後、この両透明電極に対し、フォトレジストを用いてＩＴＯ膜をエッチングして、発光面積が５mm×５mmとなるようにパターンを形成した。超音波洗浄を行ったのち、低圧紫外線ランプを用いてオゾン洗浄した。
【００４８】
ついで、ＩＴＯ面上に、真空蒸着法により、下記のように有機ＥＬ層を順次形成した。まず、正孔注入層として、式（３）で表されるＣｕＰｃを、蒸着速度０．３ｎｍ／秒で、１５ｎｍの厚さに形成した。つぎに、正孔輸送層として、式（４）で表されるα−ＮＰＤを、蒸着速度０．３ｎｍ／秒で、５０ｎｍの厚さに形成した。最後に、電子輸送性発光層として、式（５）で表されるＡｌｑを、蒸着速度０．３ｎｍ／秒で、１４０ｎｍの厚さに形成した。
【００４９】
【化１】
2005190931.tif 000003
【００５０】
その後、Ｍｇを１ｎｍ／秒、Ａｇを０．１ｎｍ／秒の蒸着速度で共蒸着し、厚さ１００ｎｍのＭｇＡｇを形成後、ＭｇＡｇの酸化防止の観点から、さらに、その上にＡｇを５０ｎｍ形成し、反射性電極（背面電極）（陰極）とした。
真空蒸着装置から取り出したのち、陰極電極側に紫外線硬化性エポキシ樹脂を滴下し、その上にスライドガラスを被せ、十分にエポキシ樹脂が広がった時点で、高圧紫外線ランプを用いてエポキシ樹脂を硬化させ、素子を封止した。
【００５１】
このように作製した、拡散層を形成した本発明の有機ＥＬ素子と、拡散層を形成していない従来の有機ＥＬ素子とについて、１０ｍＡ／cm2 の電流密度で動作させたところ、いずれも、発光が観測された。
市販の輝度計（トプコン社製品名ＢＭ９）を用い、正面輝度を測定したところ、拡散層を形成していない従来の有機ＥＬ素子では、輝度値が１３６ｃｄ／cm2 であったが、拡散層を形成した本発明の有機ＥＬ素子では、３４６ｃｄ／ｍ2 となった。この結果から、本発明の構成により正面輝度値を大きく増加できることが確認された。
【実施例２】
【００５２】
平均粒子径が１８ｎｍの酸化チタン超微粒子（ｎ1 ＝２．７）に代えて、平均粒子径が３６ｎｍの酸化チタン超微粒子（ｎ1 ＝２．７）を同量使用した以外は、実施例１と同様にして、拡散層を作製し、その後も、実施例１と同様に、有機ＥＬ素子を作製した。
このように作製した有機ＥＬ素子について、実施例１と同様に、１０ｍＡ／cm2 の電流密度で動作させたところ、発光が観測された。実施例１と同様に、正面輝度を測定したところ、３１８ｃｄ／ｍ2 であった。この結果からも、本発明の構成により、正面輝度値を大きく増加できることが確認された。
【実施例３】
【００５３】
平均粒子径が０．７μｍのシリコーン樹脂微粒子（ｎ2 ＝１．４３）に代えて、平均粒子径が２μｍのシリコーン樹脂微粒子（ｎ2 ＝１．４３）を同量使用した以外は、実施例１と同様にして、拡散層を作製し、その後も、実施例１と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。
このように作製した有機ＥＬ素子について、実施例１と同様に、１０ｍＡ／cm2 の電流密度で動作させたところ、発光が観測された。実施例１と同様に、正面輝度を測定したところ、３３２ｃｄ／ｍ2 であった。この結果からも、本発明の構成により、正面輝度値を大きく増加できることが確認された。
【実施例４】
【００５４】
＜拡散層の作製＞
ポリエーテルスルホン（ｎ0 ＝１．６５）１００部に、平均粒子径が４５ｎｍの酸化ジルコニウム超微粒子（ｎ1 ＝２）を１０７部（ポリエーテルスルホンとの合計量中の体積分率＝０．２０）、溶媒（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）を介して混合し、さらに、超音波ホモジナイザーおよびハイブリッドミキサーを用いて、分散液を調製した。
つぎに、この分散液に、平均粒子径が０．７μｍのシリコーン樹脂微粒子（ｎ2 ＝１．４３）を５部添加し、十分に撹拌した。その後、この分散液をアプリケーターにてガラス基板の片面に乾燥後の厚さが５μｍとなるように塗布し、拡散層を作製した。
【００５５】
＜有機ＥＬ素子の作製＞
ガラス基板上に作製した拡散層の面上に、実施例１と同様にして、ＩＴＯ膜からなる透明電極（陽極）の形成、パターン形成、有機ＥＬ層の形成、反射性電極（陰極）の形成、エポキシ樹脂による封止を行い、有機ＥＬ素子を作製した。
このように作製した有機ＥＬ素子について、実施例１と同様に、１０ｍＡ／cm2 の電流密度で動作させたところ、発光が観測された。実施例１と同様に、正面輝度を測定したところ、２７６ｃｄ／ｍ2 であった。この結果からも、本発明の構成により、正面輝度値を大きく増加できることが確認された。
【実施例５】
【００５６】
＜拡散層の作製＞
ポリエーテルスルホン（ｎ0 ＝１．６５）１００部に、平均粒子径が１８ｎｍの酸化チタン超微粒子（ｎ1 ＝２．７）を５４部（ポリエーテルスルホンとの合計量中の体積分率＝０．１５）、溶媒（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）を介して混合し、さらに、超音波ホモジナイザーおよびハイブリツドミキサーを用いて、分散液を調製した。
つぎに、この分散液に、平均粒子径が０．７μｍのシリコーン樹脂微粒子（ｎ2 ＝１．４３）を５部添加し、十分に撹拌した。その後、この分散液を、アプリケーターを用いて離型紙上に塗布し、乾燥して、厚さ３０μｍの拡散フィルムを作製した。
【００５７】
＜有機ＥＬ素子の作製＞
上記の拡散フィルムを支持基板とし、この基板上に、実施例１と同様に、ＩＴＯ膜からなる透明電極（陽極）の形成、パターン形成、有機ＥＬ層の形成、反射性電極（陰極）の形成、エポキシ樹脂による封止を行い、有機ＥＬ素子を作製した。
このように作製した有機ＥＬ素子について、実施例１と同様に、１０ｍＡ／cm2 の電流密度で動作させたところ、発光が観測された。実施例１と同様に、正面輝度を測定したところ、４９８ｃｄ／ｍ2 であった。この結果から、本発明の上記構成により、正面輝度値を大きく増加できることが確認された。
【実施例６】
【００５８】
平均粒子径が０．７μｍのシリコーン樹脂微粒子（ｎ2 ＝１．４３）に代えて、平均粒子径が６μｍのシリコーン樹脂微粒子（ｎ2 ＝１．４３）を同量使用した以外は、実施例５と同様にして、拡散フィルムを作製し、その後も、実施例５と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。
このように作製した有機ＥＬ素子について、実施例１と同様に、１０ｍＡ／cm2 の電流密度で動作させたところ、発光が観測された。実施例１と同様に、正面輝度を測定したところ、４３５ｃｄ／ｍ2 であった。この結果からも、本発明の構成により、正面輝度値を大きく増加できることが確認された。
【００５９】
比較例１
＜拡散層の作製＞
ポリエーテルスルホン（ｎ0 ＝１．６５）１００部に、平均粒子径が０．７μｍのシリコーン樹脂微粒子（ｎ2 ＝１．４３）を５部、溶媒（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）を介して混合し、さらに、超音波ホモジナイザーおよびハイブリッドミキサーを用いて、分散液を調製した。その後、この分散液を、ガラス基板の片面にアプリケーターにて塗布し、乾燥後の厚さが５μｍの拡散層を作製した。
【００６０】
＜有機ＥＬ素子の作製＞
ガラス基板上に作製した拡散層の面上に、実施例１と同様にして、ＩＴＯ膜からなる透明電極（陽極）の形成、パターン形成、有機ＥＬ層の形成、反射性電極（陰極）の形成、エポキシ樹脂による封止を行い、有機ＥＬ素子を作製した。
このように作製した有機ＥＬ素子について、実施例１と同様に、１０ｍＡ／cm2 の電流密度で動作させたところ、発光が観測された。実施例１と同様に、正面輝度を測定したところ、１８２ｃｄ／ｍ2 であった。この結果から、拡散層中に超微粒子を含ませない構成では、正面輝度値を大きく増加できないことが確認された。
【００６１】
比較例２
＜非拡散層の作製＞
ポリエーテルスルホン（ｎ0 ＝１．６５）１００部に、平均粒子径が１８ｎｍの酸化チタン超微粒子（ｎ1 ＝２．７）を５４部（ポリエーテルスルホンとの合計量中の体積分率＝０．１５）、溶媒（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）を介して混合し、さらに、超音波ホモジナイザーおよびハイブリッドミキサーを用いて、分散液を調製した。その後、この分散液を、ガラス基板の片面にアプリケーターにて塗布し、乾燥後の厚さが５μｍの非拡散層を作製した。すなわち、この非拡散層は、粒子径の大きい微粒子を含まないため、光散乱性がなく、透明であった。
【００６２】
＜有機ＥＬ素子の作製＞
ガラス基板上に作製した非拡散層の面上に、実施例１と同様にして、ＩＴＯ膜からなる透明電極（陽極）の形成、パターン形成、有機ＥＬ層の形成、反射性電極（陰極）の形成、エポキシ樹脂による封止を行い、有機ＥＬ素子を作製した。
このように作製した有機ＥＬ素子について、実施例１と同様に、１０ｍＡ／cm2 の電流密度で動作させたところ、発光が観測された。実施例１と同様に、正面輝度を測定したところ、１４３ｃｄ／ｍ2 であった。この結果から明らかなように、超微粒子は含むが、これよりも粒子径の大きい微粒子を含まない非拡散層を設けた構成では、正面輝度値を大きく増加できないことが確認された。
【００６３】
比較例３
＜非拡散層の作製＞
ポリエーテルスルホン（ｎ0 ＝１．６５）１００部を溶媒（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）で十分に撹拌した。その後、この溶液を、ガラス基板の片面にアプリケーターにて塗布し、乾燥後の厚さが５μｍの非拡散層を作製した。この非拡散層は、超微粒子および粒子径の大きい微粒子をともに含まず、光散乱性がなく透明であった。
【００６４】
＜有機ＥＬ素子の作製＞
ガラス基板上に作製した非拡散層の面上に、実施例１と同様にして、ＩＴＯ膜からなる透明電極（陽極）の形成、パターン形成、有機ＥＬ層の形成、反射性電極（陰極）の形成、エポキシ樹脂による封止を行い、有機ＥＬ素子を作製した。
このように作製した有機ＥＬ素子について、実施例１と同様に、１０ｍＡ／cm2 の電流密度で動作させたところ、発光が観測された。実施例１と同様に、正面輝度を測定したところ、１３６ｃｄ／ｍ2 であった。この結果から明らかなように、超微粒子およびこれよりも粒子径の大きい微粒子をともに含まない非拡散層を設けた構成では、正面輝度値の向上が全く認められないことが確認された。
【実施例７】
【００６５】
＜拡散層の作製＞
ポリエーテルスルホン（ｎ0 ＝１．６５）１００部に、平均粒子径が１８ｎｍの酸化チタン超微粒子（ｎ1 ＝２．７）を５４部（ポリエーテルスルホンとの合計量中の体積分率＝０．１５）、溶媒（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）を介して混合し、さらに、超音波ホモジナイザーおよびハイブリッドミキサーを用いて、分散液を調製した。
つぎに、この分散液に、平均粒子径が０．７μｍのシリコーン樹脂微粒子（ｎ2 ＝１．４３）を５部、発光材料として、Ｌｕｍｏｇｅｎ  Ｆ  Ｙｅｌｌｏｗ−０８３（ＢＡＳＦ社製）０．３１部およびＬｕｍｏｇｅｎ  Ｆ  Ｒｅｄ−３０５（ＢＡＳＦ社製）０．２３部を添加し、十分に撹拌した。その後、この分散液を、ガラス基板の片面にアプリケーターにて塗布し、乾燥後の厚さが５μｍの拡散層を作製した。
【００６６】
＜有機ＥＬ素子の作製＞
ガラス基板上に作製した拡散層の面上に、ＩＴＯセラミックターゲット（Ｉｎ2 Ｏ3 ：ＳｎＯ2 ＝９０重量％：１０重量％）から、ＤＣスパッタリング法にて厚さが１００ｎｍのＩＴＯ膜を形成し、透明電極（陽極）とした。
その後、この透明電極に対して、フォトレジストを用いてＩＴＯ膜をエッチングして、発光面積が５mm×５mmとなるようにパターンを形成した。超音波洗浄を行ったのち、低圧紫外線ランプを用いてオゾン洗浄した。
【００６７】
ついで、励起光として青色発光を用いるため、文献〔Ｊｕｎｊｉ．Ｋｉｄｏ  ｅｔ  ａｌ，Ｊｐｎ．Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ  Ｖｏｌ．３２，Ｐａｒｔ２，Ｎｏ．７Ａ，Ｌ９１７−Ｌ９２０（１９９３）〕に記載されている方法を参考にして、上記のＩＴＯ面上に、真空蒸着法により、下記のように有機ＥＬ層を順次形成した。
まず、正孔注入層として、前記の式（３）で表されるＣｕＰｃを、蒸着速度０．３ｎｍ／秒で、１５ｎｍの厚さに形成した。つぎに、正孔輸送性青色発光層として、式（６）で表されるＴＰＤを、蒸着速度０．３ｎｍ／秒で、４０ｎｍの厚さに形成した。さらに、正孔ブロック層として、式（７）で表されるＴＡＺを、蒸着速度０．３ｎｍ／秒で、１５ｎｍの厚さに形成した。最後に、電子輸送層として、前記の式（５）で表されるＡｌｑを、蒸着速度０．３ｎｍ／秒で、９０ｎｍの厚さに形成した。
【００６８】
【化２】
2005190931.tif 000004
【００６９】
その後、Ｍｇを１ｎｍ／秒、Ａｇを０．１ｎｍ／秒の蒸着速度で共蒸着し、厚さ１００ｎｍのＭｇＡｇを形成後、ＭｇＡｇの酸化防止の観点から、さらに、その上にＡｇを５０ｎｍ形成し、反射性電極（背面電極）（陰極）とした。
真空蒸着装置から取り出したのち、陰極電極側に紫外線硬化性エポキシ樹脂を滴下し、その上にスライドガラスを被せ、十分にエポキシ樹脂が広がった時点で、高圧紫外線ランプを用いてエポキシ樹脂を硬化させ、素子を封止した。
このように作製した有機ＥＬ素子について、実施例１と同様に、１０ｍＡ／cm2 の電流密度で動作させたところ、白色の発光が観測された。実施例１と同様に、正面輝度を測定したところ、１０７ｃｄ／ｍ2 であった。この結果から、本発明の構成により、正面輝度値の大きい有機ＥＬ素子が得られることが確認された。
【００７０】
比較例４
＜非拡散層の作製＞
ポリエ−テルスルホン（ｎ0 ＝１．６５）１００部に、平均粒子径が１８ｎｍの酸化チタン超微粒子（ｎ1 ＝２．７）を５４部（ポリエーテルスルホンとの合計量中の体積分率＝０．２０）、発光材料として、Ｌｕｍｏｇｅｎ  Ｆ  Ｙｅｌｌｏｗ−０８３（ＢＡＳＦ社製）０．３１部およびＬｕｍｏｇｅｎ  Ｆ  Ｒｅｄ−３０５（ＢＡＳＦ社製）０．２３部を、溶媒（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）を介して混合し、十分に撹拌して、分散液を調製した。
つぎに、この分散液を、ガラス基板の片面にアプリケーターにて塗布し、乾燥後の厚さが５μｍの非拡散層を作製した。すなわち、この非拡散層は、粒子径の大きい微粒子を含まないため、光散乱性がなく、透明であった。
【００７１】
＜有機ＥＬ素子の作製＞
ガラス基板上に作製した非拡散層の面上に、実施例７と同様にして、ＩＴＯ膜からなる透明電極（陽極）の形成、パターン形成、有機ＥＬ層の形成、反射性電極（陰極）の形成、エポキシ樹脂による封止を行い、有機ＥＬ素子を作製した。
このように作製した有機ＥＬ素子について、実施例１と同様に、１０ｍＡ／cm2 の電流密度で動作させたところ、白色の発光が観測された。実施例１と同様に、正面輝度を測定したところ、８６ｃｄ／ｍ2 であった。この結果から明らかなように、超微粒子および発光材料は含むが、粒子径の大きい微粒子を含まない非拡散層を設けた構成では、正面輝度値が向上せず、実施例７に比べて劣ることが確認された。
【図面の簡単な説明】
【００７２】
【図１】本発明の有機ＥＬ素子の一つ目の例を示す断面図である。
【図２】本発明の有機ＥＬ素子の二つ目の例を示す断面図である。
【図３】本発明の有機ＥＬ素子の三つ目の例を示す断面図である。
【図４】本発明の有機ＥＬ素子の四つ目の例を示す断面図である。
【図５】本発明の有機ＥＬ素子の五つ目の例を示す断面図である。
【図６】従来の有機ＥＬ素子の例を示す断面図である。
【図７】本発明とは異なる有機ＥＬ素子の例を示す断面図である。
【符号の説明】
【００７３】
１（１ａ，１ｂ）  拡散層
２  透明電極（陽極）
３  反射性電極（陰極）
４  電子輸送性発光層
５  正孔輸送層
６  支持基板（ガラス基板）
７  空気層
【図１】
2005190931.tif 000005
【図２】
2005190931.tif 000006
【図３】
2005190931.tif 000007
【図４】
2005190931.tif 000008
【図５】
2005190931.tif 000009
【図６】
2005190931.tif 000010
【図７】
2005190931.tif 000011