(57)【要約】【課題】従来の水素生成装置は、周囲温度の変化が大きい条件下で作動させた場合に高い効率を維持することが困難であった。【解決手段】水素生成装置は、水素生成装置の周囲温度を検知する周囲温度検知手段を具備し、改質部に充填された改質触媒体の温度または前記改質触媒体下流の温度、もしくは前記一酸化炭素除去部に充填された一酸化炭素除去触媒体の温度または前記一酸化炭素除去触媒体の上流側および下流側の改質ガスの温度のいずれかを触媒温度とし、前記周囲温度検知手段から得られる周囲温度と連動して、前記触媒温度または前記原料に対する水の比率の少なくとも一方を変化させる水素生成装置。【選択図】図１
2005206413.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機化合物を含む原料と水とを反応させ、水素を含有する改質ガスを生成する改質部と、
前記改質部が生成した改質ガス中の一酸化炭素をシフト反応により低減を行う変成部を少なくとも有する一酸化炭素除去部と、
前記改質部に充填された改質触媒体の温度または前記改質触媒体下流の温度、もしくは前記一酸化炭素除去部に充填された一酸化炭素除去触媒体の温度または前記一酸化炭素除去触媒体の上流側および下流側の改質ガスの温度のいずれかを触媒温度として検知する触媒温度検知手段と、
前記検知温度が、あらかじめ決められた触媒温度となるように制御する触媒温度制御手段と、
外気温度もしくは水素生成装置の周囲温度を検知する周囲温度検知手段または周囲温度を予測する周囲温度予測手段とを具備し、
前記周囲温度検知手段または周囲温度予測手段から得られる周囲温度に基づいて、前記触媒温度または前記原料に対する水の比率を変化させることを特徴とする水素生成装置。
【請求項２】
周囲温度が低下した場合に、改質部および一酸化炭素除去部の少なくとも一方の触媒温度を上昇させ、周囲温度が上昇した場合には前記触媒温度を下げることを特徴とする請求項１記載の水素生成装置。
【請求項３】
周囲温度が低下した場合に、改質部に供給する原料に対する水の比率を増加させ、周囲温度が上昇した場合には前記比率を減少させることを特徴とする請求項１記載の水素生成装置。
【請求項４】
一酸化炭素除去部は、酸化剤ガス供給部と、前記酸化剤ガス供給部から供給される酸化剤ガスと改質ガス中の一酸化炭素を選択酸化反応させ、一酸化炭素を低減するための浄化部とを具備し、周囲温度が低下した場合に、前記酸化剤ガス供給部から供給する酸化剤ガス量を増加させることを特徴とする請求項１記載の水素生成装置。
【請求項５】
水素生成装置の設置場所または地方の月日と、温度データとの関係を記録した記憶装置を具備し、周囲温度予測手段は、前記記憶装置に記憶された温度データに基づき予測することを特徴とする請求項１記載の水素生成装置。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載の水素生成装置と、酸素を含む酸化剤ガスおよび前記水素生成装置から供給される水素を含有する燃料ガスを用いて発電する燃料電池とを備える燃料電池システム。
【請求項７】
燃料電池は、冷却媒体を流通させるとともに前記冷却媒体の流量によって燃料電池温度を制御する冷却手段を備え、改質部に対する水の比率を増加させた場合には、前記冷却手段により前記燃料電池温度を上げ、改質部に対する水の比率を減少させた場合には、前記冷却手段により前記燃料電池温度を下げることを特徴とする請求項６記載の燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭化水素系の燃料を改質して水素ガスを生成する水素生成装置と、それを用いた燃料電池システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池発電装置は発電効率が高いことに加えて、発電時に発生した熱が有効に利用できるため、家庭用のコージェネレーションへの応用が期待されている。
【０００３】
家庭用途においては、装置の頻繁な起動停止への対応、装置の耐久性およびコスト低減の観点から、燃料電池発電装置は比較的低温で作動させることが望ましい。そこで、発電部として高分子電解質膜を用いた固体高分子型燃料電池の開発が進められている。
【０００４】
燃料電池の多くは水素を燃料として発電する。現状ではその燃料となる水素ガスインフラが整っていないため、発電装置設置場所において、天然ガス、ＬＰＧ等の炭化水素成分、メタノール等のアルコール、あるいはナフサ成分等の少なくとも炭素及び水素から構成される有機化合物を含む原料と、水とを反応させて水素を含む改質ガスを生成するための水素生成装置が併用される。また、生成した改質ガス中には、水素の他、原料に由来する二酸化炭素および一酸化炭素（以下ＣＯと示す）が副成分として含まれる。現在開発が進められている固体高分子型燃料電池は１００℃以下の低温で作動するため、電池電極触媒の活性を維持するため、改質ガスに含有するＣＯをできるだけ低減（一般的には１０〜５０ｐｐｍ以下）させる必要がある。そこで、水素生成装置では、水素ガスを生成する改質部と、前記水素ガス中のＣＯと水をシフト反応させる変成部、およびＣＯを酸化反応させる浄化部で構成されるＣＯ除去部が併用される。
【０００５】
改質部、変成部、およびＣＯ除去部にはそれぞれの反応に適した触媒体が充填されており、最も装置効率が高くかつ安定に動作する所定の温度に制御される。
【０００６】
ところで、水素生成装置の動作は周囲温度が上下した場合には供給する原料や水の温度、機体からの放熱量等が変化するため、最適な制御条件が変化する。
【０００７】
水素生成装置の周囲温度の変化に対処する技術として、周囲温度が０℃以下になった場合の凍結を防止する技術が提案されている（例えば、特許文献１を参照）。
【特許文献１】特開２０００−３１３６０２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、設置する地域が寒冷地や温暖地であったり、季節によって気温変化が激しい地域では、装置の周囲温度が大きく変化し、放熱条件が著しく変動する。この場合、改質部やＣＯ除去部の温度を同一に制御しても実質触媒温度が変化する。このため、周囲温度が高い場合には、必要以上に加熱量が増加して装置効率が低下したり、周囲温度が低い場合には実質触媒温度が低下しすぎて、水素発生量が低下したり、ＣＯが充分に除去できなくなる場合がある。なお、実質触媒温度とは触媒温度検知手段で測定される触媒温度に対して、触媒全体の平均温度のことである。
【０００９】
本発明は、上記従来の水素生成装置に関しての上記課題を解決するものであり、高い効率と安定動作を実現する水素生成装置および燃料電池発電システムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
第一の本発明は、有機化合物を含む原料と水とを反応させ、少なくとも水素および一酸化炭素を含有する改質ガスを生成する改質部と、
前記改質部が生成した改質ガス中の前記一酸化炭素をシフト反応により低減を行う変成部を少なくとも有する一酸化炭素除去部と、
前記改質部に充填された改質触媒体の温度、または前記改質触媒体下流の温度、もしくは前記一酸化炭素除去部に充填された一酸化炭素除去触媒体の温度または前記一酸化炭素除去触媒体の上流側および下流側の改質ガスの温度のいずれかを検知する触媒温度検知手段と、
前記検知温度があらかじめ決められた触媒温度となるように制御する触媒温度制御手段と、
水素生成装置の周囲温度を検知する周囲温度検知手段または周囲温度を予測する周囲温度予測手段とを具備し、
前記周囲温度検知手段または周囲温度予測手段から得られる周囲温度に基づいて、前記触媒温度または前記原料に対する水の比率を変化させることを特徴とする水素生成装置である。
【００１１】
また、第二の本発明は、周囲温度が低下した場合に、改質部および一酸化炭素除去部の少なくとも一方の触媒温度を上昇させることを特徴とする水素生成装置である。
【００１２】
また、第三の本発明は、周囲温度が低下した場合に、改質部に供給する原料に対する水の比率を増加させることを特徴とする水素生成装置である。
【００１３】
また、第四の本発明は、一酸化炭素除去部は酸化剤ガス供給部と、前記酸化剤ガス供給部から供給される酸化剤ガスと改質ガス中の一酸化炭素を選択酸化反応させ、一酸化炭素を低減するための浄化部とを具備し、周囲温度が低下した場合に、前記酸化剤ガス供給部から供給する酸化剤ガス量を増加させることを特徴とする水素生成装置である。
【００１４】
また、第五の本発明は、水素生成装置の設置場所または地方の月日と、温度データとの関係を記録した記憶装置を具備し、周囲温度予測手段は、前記記憶装置に記憶された温度データに基づき予測することを特徴とする水素生成装置である。
【００１５】
また、第六の本発明は、上記の水素生成装置と、酸素を含有する酸化剤ガスおよび前記水素生成装置から供給される水素を含有する燃料ガスを用いて発電する燃料電池とを備える燃料電池システムである。
【００１６】
また、第七の本発明は、燃料電池は冷却媒体を流通させるとともに前記冷却媒体の流量によって燃料電池温度を制御する冷却手段を備え、改質部に対する水の比率を増加させた場合には、前記冷却手段により前記燃料電池温度を上げ、改質部に対する水の比率を減少させた場合には、前記冷却手段により前記燃料電池温度を下げることを特徴とする燃料電池システムである。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によると、水素生成装置の周囲の雰囲気温度の変化に応じてそれぞれの触媒体が最適温度に制御され、季節による気温変動が大きな条件下において高い発電効率を維持しつつ安定に作動させることができる。
【００１８】
つまり、本発明によれば気温の変化に応じて高い発電効率を維持する燃料電池発電装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
以下では、本発明にかかる実施の形態について、図面を参照しつつ説明を行う。
【００２０】
（実施の形態１）
はじめに、図１を参照しながら、本実施の形態における水素生成装置の構成について説明する。なお、図１は、本実施の形態における水素生成装置を含む燃料電池発電システムの構成を示す概略図である。
【００２１】
図１において、改質部１は改質触媒を充填した反応器であり、加熱部２は改質部１を加熱する燃焼バーナーである。また、改質部１に原料を供給する原料供給部３、改質部１に水を供給する水供給部４を設置してある。改質部１の下流側には本発明の一酸化炭素除去部の一つである変成部５、変成部５の下流側には、酸素を含有する酸化剤ガス（本実施の形態では空気）を供給する本発明の酸化剤ガス供給部である空気供給部６と、本発明の一酸化炭素除去部の一つである浄化部７、さらに浄化部７の下流側には燃料電池発電部８を設置している。燃料電池発電部８の温度は、燃料電池内を流通する冷却媒体の流量を調整する冷却手段１０２により制御される。また、燃料電池発電部８を通過した後のメタンや水素を含んだオフガスは加熱部２に供給されて、改質部１の加熱に用いられる。また、燃焼ガス供給部９は水素生成装置起動時や改質部１を加熱するための加熱量が不足した場合に、加熱部２に燃焼ガスを供給する。
【００２２】
また、本発明の周囲温度測定手段であって、水素生成装置の周囲の温度を測定する周囲温度検知器１０を設置してある。なお、周囲温度検知器１０の設置場所は、特に限定はしないが、外気温度または水素生成装置の周囲で外気温度に連動した温度の変化を検知出来る場所が好ましい。このような場所として、外気の取り入れ口等が挙げられる。
【００２３】
また、改質部１内部には、Ｒｕをアルミナに担持した改質触媒体を充填し、改質触媒体の温度を検知する本発明の触媒温度検知手段としての改質部熱電対１０１を設置してある。なお、上記改質部熱電対は、上述のように改質触媒体そのものか、上記改質触媒体の下流の温度を測定可能な箇所に設置するのが好ましい。
【００２４】
また、変成部５内部は図２に示すように、本発明の一酸化炭素除去触媒体の一つである変成触媒体１２として銅亜鉛系触媒を充填し、変成触媒体１２の上流側と下流側にそれぞれ温度を検知する変成上流熱電対１３と変成下流熱電対１４を設置してある。さらに、変成触媒体１２に導入される改質ガス温度を制御する熱交換部１６を変成部入口１１に設置してある。
【００２５】
また、浄化部７内部は図３に示すように、浄化触媒体２２としてアルミナにＰｔを担持した触媒を充填し、本発明の一酸化炭素除去触媒体の一つである浄化触媒体２２の上流側と下流側にそれぞれ温度を検知する浄化上流熱電対２３と浄化下流熱電対２４を設置してある。また、浄化触媒体２２に導入される改質ガス温度を制御する熱交換部２６を浄化部入口２１に設置してある。
【００２６】
なお、改質部１、変成部５、および浄化部７にそれぞれ用いた触媒体の形状は２〜３ｍｍの球状のものを用いた。
【００２７】
これらの触媒は、水素生成装置において一般的に用いられる触媒であり、同様な機能を有する他の触媒を用いても本発明による効果は変わらない。例えば、改質触媒としてはＮｉ触媒、変成触媒としてはＰｔ触媒や鉄−クロム触媒、浄化触媒としてはＲｕ触媒やＰｔ−Ｒｕ合金触媒等も用いられる。また、形状も球状ではなく円柱形状やハニカム形状等も
用いられる。
【００２８】
次に、本実施の形態における水素生成装置の動作について説明する。
【００２９】
改質部１に供給する原料としては、メタン、プロパン、都市ガス、天然ガス、ＬＰＧ等の炭化水素、メタノール等のアルコール、ガソリン、灯油、ナフサなど少なくとも炭素及び水素から構成される有機化合物を含む材料があり、改質方法も、水蒸気を加える水蒸気改質、空気を加えておこなう部分改質などがあるが、ここでは、天然ガスを水蒸気改質して改質ガスを得る場合について述べる。
【００３０】
原料である天然ガスは原料供給部３から改質部１に供給する。水供給部４から水を供給して、改質部１内で蒸発させるとともに原料と混合し、改質部１内に充填された改質触媒体に接触させる。
【００３１】
改質部１では水蒸気／炭素比率（スチームカーボン比、以下Ｓ／Ｃと示す）が２．５〜３．５程度となるように、原料と水の供給量を調節する。Ｓ／Ｃが２より低い場合には改質触媒上に炭素が析出したり、原料から水素への転換率が低下する。逆にＳ／Ｃが高い場合には、水を蒸発させるために加熱部２での加熱量を大きくさせる必要があり、水素生成装置の効率が低下する場合がある。本実施の形態ではＳ／Ｃを３となるようにした。
【００３２】
改質触媒体は６００℃〜７００℃になるように加熱し、原料と水蒸気を反応させて水素を主成分とする改質ガスに転換する。生成した改質ガスの組成は、改質触媒体の温度や水蒸気と原料の比率によって多少変化するが、水蒸気を除いた平均的な値として、水素が約８０体積％、二酸化炭素、一酸化炭素がそれぞれ約１０体積％含まれる。この改質ガスは、改質部１の下流側に設置された変成部５において、２５０℃〜３００℃程度の温度でシフト反応によりＣＯと水蒸気を反応させ、ＣＯ濃度を０．５体積％〜１体積％まで低減する。次に浄化部７で空気供給部６から供給された空気中の酸素とＣＯが、浄化触媒体上で１００℃〜２００℃程度の温度で選択酸化反応し、１０ｐｐｍ以下までＣＯ濃度を低減する。こうしてＣＯを除去された改質ガスは燃料電池発電部８に供給される。燃料電池発電部８を通過した後のオフガスは発電に使用されなかった水素や改質部で水素に転換しなかったメタンが残留しているため、燃焼ガス供給部９から供給される燃焼ガスとともに加熱部２で燃焼させる。
【００３３】
水素生成装置の外部にある周囲温度検知器１０で検知される周囲温度によって、改質部１、変成部５、浄化部７の触媒温度を周囲温度に対して予め設定された所定値となるように加熱部２に供給する燃料の流量を制御する。
【００３４】
各触媒の温度制御は、改質部１では加熱部２における加熱量の制御、変成部５では熱交換部１６における冷却量の制御、浄化部７では、供給する空気の量または、熱交換部２６による冷却量の制御によりおこなう。これら加熱部２、熱交換部１６、及び熱交換部２６が、それぞれ本発明の触媒温度制御手段に相当する。
【００３５】
なお、本実施の形態では熱交換部１６と熱交換部２６で空気ファン(図示せず)による冷却を行い、変成部５の触媒温度として熱電対１３で検知される温度、浄化部７の触媒温度として熱電対２３で検知される温度をコントロールした。
【００３６】
次に、本実施の形態における原理について説明する。
【００３７】
通常、変成部５や浄化部７は、改質部１から３００℃〜５００℃程度で供給される改質ガスの顕熱と各反応部の中間にある熱交換部での冷却によって温度制御を行う。このとき
、周囲温度が低くなると、熱交換部に用いている冷却用の空気ファンが吸い込む空気温度が低下して熱交換部での冷却能力が大きくなったり、各部の機体放熱が大きくなるため、変成部５や浄化部７の触媒温度を反応に必要な温度を維持することが困難になることがある。このため、周囲温度が低い場合に合わせて、改質部１の触媒温度を高く設定しておいて改質ガスの顕熱を増やしたり、空気ファンに出力の可変幅の大きなものを用いて対応する等の方法がとられていた。
【００３８】
しかしながら、周囲温度が低い場合にあわせて、改質部１、変成部５、および浄化部７の触媒温度の目標値を設定すると周囲温度が高い場合には以下の様な課題が生じる。
【００３９】
まず、改質部１における実質触媒温度（触媒全体の温度平均値）が高くなるため必要以上に改質触媒を加熱することにより、効率が低くなるとともに触媒の劣化を早める。また、変成部５や浄化部７で大きな冷却能力が必要なため、大きな電力が必要となり、燃料電池発電システムを作動させる様々な補助機器を含めたシステム全体の効率が低下する。
【００４０】
なお、水素生成装置の効率は、燃料電池で消費した水素の発熱量を、供給する原料と加熱用燃料の発熱量の合計で割ったものであり、改質部１を加熱する加熱量が少ないほど効率は高くなる。
【００４１】
また、燃料電池発電システムの効率はインバーターやシステム駆動用のポンプや空気ファン等の補機を含めたシステム全体の効率であり、各補機の消費電力が小さいほど高い効率となる。
【００４２】
一方、本実施の形態のように、周囲温度にあわせて、改質部１の改質触媒体の温度を変化させると、冷却能力の変化幅を大きくすることなく、周囲温度が低い場合にも安定に動作し、かつ周囲温度が高い場合の効率低下を抑制することができる。なお、上述の周囲温度に応じた改質部１の触媒温度の変化のさせ方は、周囲温度が下がった場合に、触媒温度を上昇させ、周囲温度が上昇した場合に、触媒温度を下げる。
【００４３】
また、変成部５や浄化部７の触媒温度も同様に周囲温度が上昇した場合に触媒温度を下げ、周囲温度が下がった場合に触媒温度を上げる。
【００４４】
また、周囲温度に対する触媒温度の決め方は、特に、限定するものではないが、例えば自由に雰囲気温度を変えることができる環境試験室等を用いて、雰囲気温度を０℃〜４０℃程度まで変化させ、各温度で最も効率が高くなる各触媒部の温度条件を求めて対応表をつくることによって行う。
【００４５】
これらの結果から周囲温度と触媒温度の関係式を求め、測定される周囲温度によって、触媒温度を変えて制御する。
【００４６】
なお、本実施の形態においては、熱交換部１６と熱交換部２６に空気ファンによる冷却を用いたが、水や高沸点液体等の熱媒体を流通させる冷却構成としてもよく、熱回収して発生した水蒸気や回収した熱を改質部１や変成部５の上流側に搬送することにより、装置の効率を上昇させることができる。この場合も周囲温度に対して改質部等の触媒温度を変えることによって、冷却に使用される熱媒体の流通量の周囲温度による差を小さくでき、冷却の制御が容易になったり、周囲温度が高い場合に改質部を過剰に加熱することも無くなる。
【００４７】
また、周囲温度を測定するために、周囲温度検知器１０を設置したが、周囲温度が分かる手段であれば良く、他の部分で用いている温度検知器（例えば、原料ガス温度等の温度
検知器）で検知された温度を用いても良い。また、温度検知器としては、熱電対に限らず一般的に用いられているサーミスタでもかまわない。さらに、あらかじめ設置する地方や設置個所の季節や朝晩の温度変化のデータを記憶装置に記録しておき、データに基づいて各触媒の制御温度を変えれば、温度測定は省略できる。また、触媒温度は、毎月切り替えても、夏と冬の２段階、または春夏秋冬の４段階のような簡易的な切り替えでもかまわない。ただし周囲温度にあわせて細かく触媒温度を変える方が効果は大きくなる。
【００４８】
また、水素生成装置と燃料電池を組み合わせたシステムは外装をつけて設置することが多く、水素生成装置の特性に影響する温度を用いる方が良い。熱回収が充分であれば、外装の内部の温度は周囲温度に近くなるが、熱回収が不十分であれば外装内部温度は周囲温度よりも高くなるため、周囲温度よりも水素生成装置に影響する外装内部の温度を用いる方が好ましい。
【００４９】
また、本実施の形態では周囲温度にあわせて、触媒温度を変化させたが、浄化部７に供給する空気量を変化させても良い。一般に浄化触媒体の温度を同じ温度に制御しても、空気量が多くなると低温で触媒は反応するようになる。このため、周囲温度が低い場合に空気量を増加させると触媒温度を変化させた場合と同様の効果が得られる。逆に周囲温度が高い場合には空気量を減少させる。
【００５０】
（実施の形態２）
次に、本発明の第２の実施の形態について述べる。本実施の形態は、図１に示す周囲温度１０の温度に連動して、改質部１の触媒温度を制御する方法が、改質部１に供給するＳ／Ｃを変化させるということ以外は、実施の形態１と同一である。したがって異なる点を中心に本実施の形態を説明する。
【００５１】
周囲温度が低下すると、変成部５と浄化部７における機体放熱は大きくなり、同じ冷却量であれば、触媒温度は低下する。周囲温度が高い場合と同一温度に制御するためには、変成部５と浄化部７での冷却量を減らすことで対応できる。しかしながら、夏と冬で３０℃程度（例えば５℃〜３５℃）温度変化がある場合、夏には冷却に大きな電力を消費したり、冷却が不足して温度が上がりすぎ、逆に冬には冷却の制御範囲をはずれて、冷却を停止させても触媒の反応温度以下に触媒温度が低下する。これを回避するためには、熱交換部１６や熱交換部２６に用いる冷却装置の能力に大きな幅を持たせる必要がある。
【００５２】
水冷方式の場合、通常は冷却に用いて熱回収した水は改質部１や変成部５に供給する。この場合、水の供給量を変えて冷却量を変化させた場合には、改質部１や変成部５に供給される水蒸気量に増減が生じ、装置効率が低下したり、ＣＯが充分に低減できなくなる可能性がある。さらに、、改質ガスの露点が低い場合には燃料電池発電部８が乾いて発電効率が落ちたり、逆に露点が高い場合には水凝縮して燃料電池発電部８の流路が詰まるという課題もある。
【００５３】
また、空気ファンで変成部５や浄化部７を冷却する場合には、改質ガスが有している熱を放熱するだけで、有効に利用することが困難なため、冷却能力の高い状態で運転した場合には効率が低下する。
【００５４】
変成部５や浄化部７は、改質部１から供給される改質ガスの顕熱と機体放熱のバランスが温度に影響する。なかでも改質ガス中の水蒸気の顕熱は大きく、Ｓ／Ｃを増加させて改質部１から供給される改質ガス量を増加させると変成部５の温度を高くすることができる。周囲温度にあわせて、Ｓ／Ｃを増減することにより、冷却装置の能力の幅が小さくても安定に動作させることができる。
【００５５】
なお、上述の周囲温度に対応したＳ／Ｃの変化のさせ方は、周囲温度が高い場合にＳ／Ｃを低下させ、周囲温度が低い場合にはＳ／Ｃを増加させることが好ましい。
【００５６】
また、Ｓ／Ｃを高くすると改質ガスの露点が高くなるため、冷却手段１０２により冷却媒体の流量を低下させ、燃料電池発電部８の温度も高くすることが好ましい。燃料電池発電部８での水凝縮が防げるため、Ｓ／Ｃを変化させる幅が大きくできるとともに、燃料電池発電部８の温度を高めると給湯効率も上昇する。また、Ｓ／Ｃを高くするのは、周囲温度が低く給湯需要の高くなる冬であるため、湯不足を回避することもできる。
【００５７】
逆に周囲温度が高くなる夏場には、Ｓ／Ｃを低くして、かつ冷却手段１０２により冷却媒体の流量を増加させ、燃料電池発電部８の温度を低くすることが好ましい。このことにより、熱湯の湯余りを抑制することが可能になる。
【実施例】
【００５８】
（実施例１）
図１の水素生成装置において、改質部１にはＲｕ触媒、変成部５には銅亜鉛触媒、浄化部７にはＰｔ触媒をそれぞれ充填した。この水素生成装置を環境試験室に設置し、雰囲気温度を５℃となるようにして実験をおこなった。原料供給部３より、１分間当たり４ＬのメタンをＳ／Ｃが３となるように水供給部４で水を加え、改質部１に供給した。改質部１内のＲｕ触媒が７００℃となるように加熱部２の燃焼量を調節し、改質ガスを生成させた。変成部５は図２に示した変成部の上流に設置した熱電対１３の検知温度が、２８０℃となるように熱交換部１６につけた空気ファンで制御した。浄化部７は図３に示した浄化部の上流に設置した熱電対２３の検知温度が１５０℃となるように熱交換部２６につけた空気ファンで制御した。なお、本実施の形態では、変成触媒体の温度については、変成上流熱電対の検知温度を用いたが、変成下流熱電対の検知温度を用いても構わない。また、浄化触媒体の触媒温度も同様に浄化下流熱電対の検知温度を用いて構わない。
【００５９】
充分に各部の温度が安定したところで、燃料電池で消費した水素の発熱量を供給する原料と加熱用燃料の発熱量の合計で割った効率を求めたところ、８０％であった。
【００６０】
次に雰囲気温度を３５℃に変え、改質部１の温度を６８０℃、変成部５の触媒温度を２６０℃、浄化部７の触媒温度を１３０℃に制御し、同様に効率を求めたところ、８３％であった。
【００６１】
また、浄化部７から排出された改質ガスのＣＯ濃度を測定したところ、どちらの条件も５ｐｐｍであった。
【００６２】
（実施例２）
実施例１で、雰囲気温度を３５℃にしてＳ／Ｃを２．８、改質部の触媒温度を７００℃、変成部の触媒温度を２８０℃、浄化部の触媒温度を１５０℃に制御して、効率を求めたところ８２％であった。
【００６３】
さらに、上記雰囲気温度３５℃で、Ｓ／Ｃを２．８、改質部の触媒温度を６８０℃、変成部の触媒温度を２６０℃、浄化部の触媒温度を１３０℃に制御して、効率を求めたところ８３．５％であった。
【００６４】
また、浄化部７から排出された改質ガスのＣＯ濃度を測定したところ、それぞれ、６ｐｐｍ、および５ｐｐｍであった。
【００６５】
（比較例１）
実施例１で、雰囲気温度を３５℃に変えて、そのまま触媒温度を変えず効率を求めたところ、８１％であった。
【００６６】
（比較例２）
実施例２で、雰囲気温度を５℃にしてＳ／Ｃを２．８、改質部の触媒温度を６８０℃、変成部の触媒温度を２６０℃、浄化部の触媒温度を１３０℃に制御したところ、しばらくして変成部の温度が２５０℃まで低下し、浄化部７から排出された改質ガスのＣＯ濃度が５００ｐｐｍとなった。効率は、８１．５％であった。
【００６７】
以上の結果を表１にまとめて示す。
【００６８】
【表１】
2005206413.tif 000003
【００６９】
表１から明らかな様に、周囲温度に合わせて改質部、変成部、浄化部の触媒温度やＳ／Ｃを変化させることによって、温度やＳ／Ｃを変えない場合よりも高い効率で運転することができる。なお、周囲温度が変化した場合に最も高い効率を出すことが出来る組み合わせは、表１中では実施例１の周囲温度５℃の場合と実施例２の効率８３．５％の場合の組み合わせである。
【産業上の利用可能性】
【００７０】
本発明の水素生成装置は、周囲の雰囲気温度の変化に応じてそれぞれの触媒体が最適温度に制御され、季節による気温変動が大きな条件下において高い発電効率を維持しつつ安定に作動させることができるという効果を有し、本水素生成装置を使用する家庭用、携帯、自動車用等の燃料電池システムとして有用である。
【図面の簡単な説明】
【００７１】
【図１】本発明の実施の形態１に係る水素生成装置および燃料電池発電装置の構成を示す概略縦断面図
【図２】本発明の実施の形態１に係る変成部の構成を示す概略縦断面図
【図３】本発明の実施の形態１に係る浄化部の構成を示す概略縦断面図
【符号の説明】
【００７２】
１    改質部
２    加熱部
３    原料供給部
４    水供給部
５    変成部
６    空気供給部
７    浄化部
８    燃料電池発電部
９    燃焼ガス供給部
１０    周囲温度検知器
１１    変成部入口
１２    変成触媒体
１３    変成上流熱電対
１４    変成下流熱電対
１５    変成部出口
１６    変成熱交換部
２１    浄化部入口
２２    浄化触媒体
２３    浄化上流熱電対
２４    浄化下流熱電対
２５    浄化部出口
２６    熱交換部
１０１    改質部熱電対
１０２    冷却手段
【図１】
2005206413.tif 000004
【図２】
2005206413.tif 000005
【図３】
2005206413.tif 000006