(57)【要約】    【課題】  余分な複資材を必要とせず、かつ製造工程の煩雑さを招くことなく、熱可塑性樹脂フィルムの一軸延伸により（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）が０より大きく、１未満である、複屈折性フィルムを製造する方法を提供する。    【解決手段】  熱可塑性樹脂よりなる高分子フィルムを該高分子フィルムのガラス転移温度Ｔｇ（℃）以上に加熱しつつ自由端縦一軸延伸した後に、延伸後に冷却する工程において（Ｔｇ−５０℃）以下の温度で急冷することにより、延伸方向の屈折率をｎｘ、面内の延伸方向と直交する方向の屈折率をｎｙ、フィルム厚み方向の屈折率をｎｚとしたときに０＜（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＜１である複屈折性フィルムを得る方法。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂よりなる高分子フィルムを該高分子フィルムのガラス転移温度Ｔｇ（℃）以上に加熱しつつ自由端縦一軸延伸することにより複屈折性フィルムを製造する方法であって、延伸後に冷却する工程において（Ｔｇ−５０）℃以下の温度で急冷することを特徴とする、複屈折性フィルムの製造方法。
【請求項２】
冷却する工程において、（Ｔｇ−１００）℃以下の温度下で急冷することを特徴とする、請求項１に記載の複屈折性フィルムの製造方法。
【請求項３】
冷却する工程において、フィルム表面温度の冷却速度が２℃／秒以上となるように冷却を行う、請求項１または２のいずれか１項に記載の複屈折性フィルムの製造方法。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の複屈折性フィルムの製造方法により得られ、フィルム面内の延伸方向の屈折率をｎｘ、フィルム面内の上記延伸方向と直交する方向の複屈折率をｎｙ、フィルム厚み方向の屈折率をｎｚとしたときに、０＜（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＜１である複屈折性フィルム。
【請求項５】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の複屈折性フィルムの製造方法により得られた複屈折性フィルムと、偏光板とが貼り合わされている積層体により構成されていることを特徴とする楕円偏光板。
【請求項６】
少なくとも片面に偏光子保護フィルムが設けられている偏光板であって、該偏光子保護フィルムが、請求項１〜３のいずれか１項に記載の複屈折性フィルムの製造方法により得られた複屈折性フィルムであることを特徴とする偏光板。
【請求項７】
液晶セルと、液晶セルの少なくとも片面に積層されており、かつ請求項１〜３のいずれか１項に記載の複屈折性フィルムの製造方法により得られた複屈折性フィルムとを備えることを特徴とする液晶表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば液晶表示装置などの光学装置に用いられる複屈折性フィルム及びその製造方法に関し、より詳細には、熱可塑性樹脂よりなる高分子フィルムの一軸延伸により複屈折性フィルムを得る方法と、該複屈折性フィルム並びに複屈折性フィルムを用いた偏光板、楕円偏光板及び液晶表示装置とに関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶表示装置は、低電圧で駆動できること、消費電力が低いこと、ＩＣ回路に直接接続し得ること、表示機能が多様であること、軽量化が容易であることなどの多くの特徴を有している。そのため液晶表示装置は、パーソナルコンピューターやワードプロセッサーなどの表示装置として広く用いられている。
【０００３】
液晶表示装置に用いられる液晶としては様々なモードのものが提案され、使用されている。この種の液晶表示装置の一種として、液晶分子のツイスト角が１６０°以上であるツイステッドネマティック液晶表示装置（以下、ＳＴＮ−ＬＣＤ）が知られている。
【０００４】
ＳＴＮ−ＬＣＤでは、表示画像が青色もしくは黄色に着色しがちであるという問題があった。そのため、白黒表示を行う場合にはコントラストや視認性が低下しがちであり、また、カラー表示を行うことが極めて困難であった。
【０００５】
そこで、上記青色もしくは黄色の着色による問題を軽減するために、熱可塑性樹脂フィルムを延伸することにより得られた位相差フィルムを液晶表示セルに積層した構造、すなわちＦＴＮ方式と称されている構造が提案されている。
【０００６】
ＦＴＮ方式では、ＳＴＮ−ＬＣＤに上記位相差フィルムが積層され、青色もしくは黄色の着色による問題の軽減が図られている。しかしながら上記位相差フィルムを積層した場合、視角が僅かに変化しただけで、コントラストが急激に低下したり、あるいは背景色が変化したりするという問題があった。すなわち、視角特性が劣化しがちであった。
【０００７】
そこで、このような位相差フィルムを用いた場合の視角特性の劣化を抑制するために、位相差フィルムの厚み方向の屈折率を制御する方法が種々提案されている。
【０００８】
例えば、下記の特許文献１には、電場配向により、厚み方向の屈折率が複屈折の光軸に垂直な方向の屈折率よりも大きくされたポリカーボネートフィルムを位相差板として用いた方法が提案されている。この方法では、視角の変化によるコントラストの変化が小さくなり、コントラストの視角依存性が改善されるとされている。しかしながら、効果は十分ではなく、また溶融したポリカーボネートに高電圧を長時間にわたり印加する必要があるため、製造工程が煩雑であり、コストが高くならざるを得なかった。
【０００９】
他方、特許文献２〜４などには、固有複屈折率が正であるフィルムと、負であるフィルムとをそれぞれ一枚ずつ、あるいはこれらを積層したものを位相差板として用いる方法が開示されている。この方法によれば、液晶表示セルの特性に応じて、固有複屈折率が正のフィルム及び負のフィルムの使用量を調整することにより、複屈折性を調整することができる。従って、視角特性をより緻密に改善することができる。しかしながら、別々に作製された２種の複屈折性フィルムを用意しなければならず、コストが高くならざるを得なかった。
【００１０】
他方、下記の特許文献５には、熱可塑性樹脂よりなる一軸延伸フィルムを加熱しつつ延伸方向に収縮させる際に、ロール、ベルトもしくは平板などからなる部材に接触させ、延伸方向に直交する方向の寸法変化を防止する方法が開示されている。この方法によれば、延伸方向と直交する方向の寸法変化が防止されるため、位相差板として用いた場合の視角依存性を改善することができる。しかしながら、上記ロール、ベルトもしくは平板などに接触固定される工程を有するため、得られた位相差フィルム表面に、これらの部材の表面状態が転写され、位相差フィルムの外観不良が生じたり、光学品質が低下しがちであった。
【００１１】
また、下記の特許文献６には、熱可塑性樹脂よりなる高分子フィルムに熱収縮性フィルムを接着し、積層フィルムを得、該積層フィルムをテンターにより延伸するに際し、グリップ把持下に熱収縮性フィルムの加熱による収縮力を作用させて、幅方向に収縮させた後、幅方向に拡幅しつつ延伸する方法が開示されている。この方法では、熱収縮性フィルムをさらに必要とし、また熱収縮性フィルムを接着したり、剥離したりする工程が増加するため、生産性が大幅に低下するという問題があった。
【００１２】
上述した特許文献１〜６に記載のいずれの方法においても、フィルムの厚み方向の屈折率を制御するために、延伸方向以外の方向に何らかの力を作用させていた。これは、下記の特許文献７に記載のように、単に延伸処理しただけでは、延伸方向の屈折率をｎｘ、フィルム面内の上記延伸方向と直交する方向の複屈折率をｎｙ、フィルム厚み方向の屈折率をｎｚとした場合、正の複屈折性を示す樹脂フィルムでは、一軸延伸すると、（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＝１となり、負の複屈折性を示す樹脂フィルムでは、一軸延伸の場合、（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＝０となることによる。すなわち、正及び負のいずれの複屈折性を示す樹脂フィルムを一軸延伸した場合であっても、０＜（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＜１を満足する複屈折性フィルムを得ることはできないと考えられていた。
【特許文献１】特開平２−２８５３０３号公報
【特許文献２】特開平２−２５６０２３号公報
【特許文献３】特開平３−１４１３０３号公報
【特許文献４】特開平３−２４５０２号公報
【特許文献５】特開平６−３００９１６号公報
【特許文献６】特開２０００−３０４９２４号公報
【特許文献７】特開平５−１５７９１１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
本発明は上述した従来技術の現状に鑑み、余分な副資材を必要とすることなく、また製造工程の煩雑化などを招くことなく、厚み方向の屈折率が制御された、複屈折性フィルムを熱可塑性樹脂よりなる高分子フィルムの一軸延伸により得ることを可能とする製造方法、並びに該複屈折性フィルム、該複屈折性フィルムを用いて構成された楕円偏光板、偏光板及び液晶表示装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本願発明者らは、延伸方向以外には自由に変形することを可能とする自由端縦一軸延伸法により熱可塑性樹脂フィルムよりなる高分子フィルムを加熱延伸した場合、ある特定の条件下で延伸・冷却すれば、単に延伸しただけでは得ることができないと考えられていた、０＜（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＜１を満足する複屈折性フィルムを得られることを見出し、本発明をなすに至った。
【００１５】
すなわち、本発明の複屈折性フィルムの製造方法は、熱可塑性樹脂よりなる高分子フィルムを該高分子フィルムのガラス転移温度Ｔｇ（℃）以上に加熱しつつ自由端縦一軸延伸することにより複屈折性フィルムを製造する方法であって、延伸後に冷却する工程において（Ｔｇ−５０）℃以下の温度で急冷することを特徴とし、それによって０＜（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＜１である複屈折性フィルムが得られる。
【００１６】
本発明に係る製造方法のある特定の局面では、好ましくは上記急冷は、（Ｔｇ−１００）℃以下の温度になるように行われる。
【００１７】
本発明に係る製造方法の他の特定の局面では、フィルム表面が２℃／秒以上の冷却速度で冷却される。なお、ここでいう冷却速度とは、フィルム表面の温度が加熱延伸時の温度と、Ｔｇ＋５℃のうち低い方の温度からＴｇ−５℃まで冷却されたときの冷却単位時間当りの冷却勾配と定義する。
【００１８】
本発明に係る複屈折性フィルムは、本発明の複屈折性フィルムの製造方法により得られたことを特徴とし、上記のように０＜（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＜１、すなわち、ｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙとされている。
【００１９】
本発明に係る楕円偏光板は、本発明の製造方法に従って得られた複屈折性フィルムと、偏光板とを貼り合わせた積層体からなることを特徴とする。
【００２０】
本発明に係る偏光板は、少なくとも片面に偏光子保護フィルムを有し、少なくとも片面の偏光子保護フィルムが本発明の製造方法に従って得られた複屈折性フィルムにより構成されていることを特徴とする。
【００２１】
本発明に係る液晶表示装置は、液晶セルと、本発明に従って構成された複屈折性フィルムとが積層された構造を有することを特徴とする。
【００２２】
以下、本発明の詳細を説明する。
【００２３】
本発明に用いられる熱可塑性樹脂とは、特に限定されるものではないが、例えば、ポリカーボネート、ポリビニルアルコール、セルロース系樹脂、ノルボルネン系樹脂、ポリアリレート、ポリイミド、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン等が挙げられる。透過性をはじめとする光学特性が優れているので、ポリカーボネートやノルボルネン系樹脂が好ましい。
【００２４】
本発明で用いられる熱可塑性樹脂フィルムの製造方法は特に限定されず、従来からフィルムの成形に一般的に用いられている各種成形方法を用いることができ、例えば、溶融押出法、溶液流延法、カレンダー法等が挙げられる。
【００２５】
本発明における自由端縦一軸延伸とは、延伸される方向以外の方向への変形を規制する力を作用させない延伸方法をいう。延伸方向以外の方向への変形を規制するとは治具等でフィルムを把持して、延伸方向と直交する方向に沿う収縮を抑制したり、熱収縮フィルムと貼り合わせて加熱延伸し、延伸方向と直交する方向に熱収縮フィルムの収縮力を作用させたりすることをいう。
【００２６】
本発明では、熱可塑性樹脂フィルムを該高分子フィルムのガラス転移温度Ｔｇ（℃）以上に加熱しつつ自由端縦一軸延伸で加熱延伸した後、（Ｔｇ−５０）℃以下の温度で急冷し、配向を固定することにより、該フィルムの延伸方向の屈折率をｎｘ、フィルム面内の延伸方向と直交する方向の屈折率を、ｎｙ、厚み方向の屈折率をｎｚとしたときのそれぞ
れの屈折率の関係がｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙであるようにする。このような屈折率関係になる機構は明らかでないが、急冷されることによりフィルムの表面温度がフィルム厚み方向中央部の温度より低いために、表面付近の配向が固定された時点でも内部の樹脂の分子鎖は配向移動が可能であり、急冷される表面と比較して徐冷されることで延伸方向に収縮し、厚み方向の屈折率が大きくなるといった理由が考えられる。
【００２７】
フィルム表面部とフィルム厚み方向中央部とにおいて温度差を設けることは、それぞれの部位においてＴｇ（ガラス転移温度）以下になる時間に差を設ける、すなわちそれぞれの部位における冷却勾配（低下温度／時間）に差をつけることを意味する。しかしながら、実際には、それぞれの部位における冷却勾配を制御することは困難であるため、例えば、急冷することによってフィルム表面部と厚み方向中央部との冷却勾配に実質的な差を設ければよい。
【００２８】
自由端縦一軸延伸で加熱延伸後の該フィルムの表面温度を厚み方向の中央部の温度より低く冷却する方法としては、例えば（ａ）加熱延伸ゾーンの直後に冷却ゾーンを設け、冷却ゾーンにおける冷却温度を該熱可塑性樹脂フィルムの（Ｔｇ−５０）℃以下、特に（Ｔｇ−１００）℃以下にして冷却する方法や、（ｂ）フィルム表面の冷却速度を２℃／秒以上とする方法が挙げられる。好ましくは、（ａ）及び（ｂ）の方法が併用される。冷却する手段は特に限定されず、例えば冷却ゾーン全体を上記温度雰囲気にしておいてもよいし、冷風を吹き付けたり、冷媒を該フィルムに近接させたりしてもよい。
【００２９】
冷却温度が（Ｔｇ−５０）℃よりも高い場合や、フィルム表面の冷却速度が２℃／秒未満の場合には、フィルム表面と厚み方向の中央部との温度差が十分でなくなり、ほぼ同時に配向固定されるため、通常の一軸延伸で得られるようにｎｘ＞ｎｙ＝ｎｚとなるおそれがある。
【００３０】
また、上記複屈折性フィルムに用いられる熱可塑性樹脂フィルムの厚みは特に限定されるものではないが、例えば液晶表示装置において位相差を補償する用途に用いる場合には４０〜３００μｍ程度のものが用いられる。
【００３１】
本発明の複屈折性フィルムでは、延伸方向、面内で延伸方向と直交する方向、厚み方向の各屈折率ｎｘ，ｎｙ及びｎｚがｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙの関係となるため、液晶表示セルの複屈折を補償するための位相差フィルムとして用いることにより、視野角拡大やコントラストの向上などを図ることができる。３次元（ｘ軸、ｙ軸、ｚ軸）の屈折率がｎｘ、ｎｙ、ｎｚである屈折率楕円体を考えた場合、視線の方向を屈折率楕円体の法線方向（ｚ軸方向）からｙ軸方向へ傾斜させていくと、ｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙの関係にあるときには、通常の一軸延伸で得られるようにｎｘ＞ｎｙ＝ｎｚである場合と比べて、視線の方向に対する位相差の変化が小さくなる。
【００３２】
このような複屈折性フィルムは、偏光フィルムと積層することで楕円偏光板とすることができる。
【００３３】
上記の偏光フィルムとしては適宜の材料からなるものを用いることができ、特に限定はされないが、例えばポリビニルアルコール系高分子のような親水性基を持つ高分子を主体とするヨウ素系偏光フィルムや染料系偏光フィルム、あるいはポリエン系偏光フィルムなどが使用される。さらに、偏光板はその少なくとも片面に本発明の複屈折性フィルムよりなる透明な偏光子保護フィルムを積層したものであってもよい。
【００３４】
複屈折性フィルムと偏光フィルムとを積層する場合、適宜の方法を用いることができ、特に限定されない。積層方法としては、例えば光透過性の高い接着剤を用いた方法等が挙
げられる。
【００３５】
本発明に係る偏光板は、好ましくは、液晶表示装置に液晶表示セルの少なくとも片側に配置される。
【００３６】
液晶表示装置は、液晶セル、光学補償用複屈折性フィルム、必要に応じ偏光板、及び照明システムなどから構成されるが、本発明の複屈折性フィルムまたは偏光板を上記光学補償用複屈折性フィルムや偏光板として液晶セルの少なくとも片側に配置するだけで、視角特性やコントラストが改善された液晶表示装置を得ることができる。
【００３７】
上記液晶表示装置に用いられる液晶セルとしては任意のものを用いることができ、例えばツイステッドネマチック（ＴＮ）型、スーパーツイステッドネマチック（ＳＴＮ）型、垂直配向（ＶＡ）型やインプレインスイッチング（ＩＰＳ）型などの液晶セルを使用することができる。
【発明の効果】
【００３８】
本発明に係る複屈折性フィルムの製造方法では、熱可塑性樹脂よりなる高分子フィルムを該高分子フィルムのガラス転移温度Ｔｇ（℃）以上に加熱しつつ自由端縦一軸延伸した後、冷却する工程においてＴｇ−５０℃以下の温度下で急冷される。従って、（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）が０より大きく、１未満である複屈折性フィルムを得ることができる。よって、液晶表示セルの位相差フィルム等に、本発明により得られた複屈折性フィルムを用いた場合、液晶表示セルの複屈折性を補償することができ、かつ視角特性の改善やコントラストの向上などを図ることができる。
【００３９】
特に、ＳＴＮ−ＬＣＤに用いられた場合には、視角特性などを劣化させることなく、前述の青色や黄色の着色による問題を軽減することができる。
【００４０】
また、本発明の製造方法では、上記のように、延伸後に急冷するだけでよいため、特別な他の副資材を必要とせず、また製造工程の煩雑化も招かない。従って、生産性を低下させることなく、複屈折性に優れたフィルムを安価に提供することが可能となる。
【００４１】
加熱延伸後の冷却工程において、（Ｔｇ−５０）℃以下、より好ましくは（Ｔｇ−１００）℃以下に急冷した場合やフィルム表面を２℃／秒以上の冷却速度で急冷した場合には、フィルム表面温度を厚み方向中央部の温度よりも確実に低くすることができる。
【００４２】
本発明における複屈折性フィルムでは、本発明の製造方法に従って製造されているため、上記のように、複屈折性に優れ、かつ液晶表示セルの複屈折性を補償する用途に好適であり、しかも安価な複屈折性フィルムを提供することが可能となる。よって、本発明の複屈折性フィルムを光学フィルムとして用いることにより、例えばＳＴＮ−ＬＣＤなどの位相差板としての好適な光学フィルムを提供することができ、液晶表示装置の視角を拡大したり、コントラストを向上したりすることが可能となる。
【００４３】
本発明に係る楕円偏光板、偏光板及び液晶表示装置は、上記本発明に従って得られた複屈折性フィルムを用いているため、上記のように、コストの上昇を招くことなく、複屈折性を補償するのに好適に用いられる楕円偏光板や偏光板を提供することができ、かつ視角特性やコントラストの改善が図られた液晶表示装置を提供することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４４】
以下、本発明の具体的な実施例を説明することにより本発明を明らかにする。なお、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００４５】
（実施例１）
厚さ７４μｍのビスフェノールＡ骨格からなるポリカーボネートフィルム（Ｔｇ＝１５１．１℃、ｎｘ＝ｎｙ＝ｎｚ＝１．５８５）を、幅１０ｍｍ及び長さ５０ｍｍの試験片となるように切り出した。この試験片を、加熱炉を有するオリエンテック社製万能引張試験機（ＲＴＣ−１３１０Ａ）により、加熱炉の温度を１６５℃として、延伸速度を３０ｍｍ／分、延伸倍率１１０％となるように、長さ方向に自由端一軸延伸した。延伸終了後に、チャック間を保持したまま加熱炉を開放し、２５℃の外気により急冷した。なお、急冷に際してのフィルム表面の温度勾配は、フィルム周囲の温度がＴｇ＋５℃からＴｇ−５℃となるまで６．７℃／秒とした。また、フィルム温度はフィルムの表面に貼りつけた熱電対を用いて測定した。
【００４６】
（実施例２）
幅２０ｍｍ及び長さ１００ｍｍの試験片を用いたこと以外は実施例１と同様にして延伸フィルムを得た。
【００４７】
（実施例３）
延伸終了後に、７０℃の加熱炉中でフィルム表面を２．５℃／秒の冷却速度で冷却したこと以外を除いては、実施例２と同様にして延伸フィルムを得た。
【００４８】
（比較例１）
延伸終了後に、直ちに１３０℃の加熱炉中にてフィルム表面を１．０℃／秒の冷却速度で徐冷したことを除いては実施例１と同様にして延伸フィルムを得た。
【００４９】
（比較例２）
幅２０ｍｍ及び長さ１００ｍｍの試験片を用いたことを除いては比較例１と同様にして延伸フィルムを得た。
【００５０】
（比較例３）
ヒーター電源を遮断した加熱炉内で、フィルム表面を０．１４℃／秒の冷却速度で徐冷したことを除いては、比較例２と同様にして延伸フィルムを得た。
【００５１】
（実施例及び比較例の評価）
実施例及び比較例で得た各延伸フィルムの位相差を、位相差測定装置（王子計測機器社製、ＫＯＢＲＡ２１ＡＤＨ）にて測定し、フィルムの延伸方向の屈折率ｎｘ、フィルム面内の上記延伸方向と直交する方向の屈折率ｎｙ及びフィルム厚み方向の屈折率ｎｚを求めた。
【００５２】
下記の表１に、実施例及び比較例で得られた各延伸フィルムの上記屈折率ｎｘ、ｎｙ及びｎｚを示す。
【００５３】
【表１】
2005316093.tif 000002
【００５４】
表１から明らかなように、比較例１〜３では、１≦（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）であったのに対し、実施例１〜３によれば、０＜（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）＜１となっていることがわかる。すなわち、本発明に従って、延伸直後に急冷することにより、（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）が０より大きく、１未満である複屈折性フィルムを確実に得られることがわかる。