(57)【要約】【課題】    幅方向、流れ方向のいずれに対しても広い範囲で残留位相差が小さいだけでなく、光軸バラツキが少ない、非晶性熱可塑性樹脂からなる光学フィルム及びその製造方法を提供する。【解決手段】押出機に取り付けられたダイスから押し出された非晶性熱可塑性樹脂からなるフィルム温度を、冷却ロールとの接点直前において樹脂のガラス転移温度Ｔｇ＋８０℃以上に制御し、幅方向、流れ方向の温度バラツキを３℃以内に制御するとともに、回転時の偏心振れが１００μｍ以内であり、フィルムの全幅に対して８５〜９５％の長さを有する、温調された弾性ロールによってフィルムを冷却ロールに対して押圧して密着させながら製造する。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
非晶性熱可塑性樹脂が押出成形されてなる光学フィルムであって、少なくとも長さ１００ｍ以上にわたって厚みが１００μｍ以下、全面の８０％以上にわたって残留位相差が３ｎｍ以下、光軸バラツキがフィルムの流れ方向に対するズレ角度で１０°以下である光学フィルム。
【請求項２】
前記非晶性熱可塑性樹脂がノルボルネン系樹脂である請求項１に記載の光学フィルム。
【請求項３】
押出機に取り付けられたダイスから押し出された非晶性熱可塑性樹脂からなるフィルムを冷却ロールに密着させて冷却固化しながら引き取る光学フィルムの製造方法であって、冷却ロールとの接点直前におけるフィルムの温度を樹脂のガラス転移温度Ｔｇ＋８０℃以上に制御し、幅方向、流れ方向の温度バラツキを３℃以内に制御するとともに、回転時の偏心振れが１００μｍ以内であり、フィルムの全幅に対して８５〜９５％の長さを有する、温調された弾性ロールによってフィルムを冷却ロールに対して押圧して密着させることを特徴とする請求項１又は２のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学用途やディスプレー分野などに用いられる光学フィルム及びその製造方法に関し、より詳細には、押出成形により得られ、光学歪み（複屈折）や光軸ズレの小さい長尺の光学フィルム及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、光学用途やディスプレー分野においては、透明性に優れ、残留位相差が小さく光軸ズレのない光学フィルムが求められている。しかしながら、溶融押出により光学フィルムを製造した場合、製膜時に半溶融状態のフィルムを冷却ロールに引き取る際の変形により歪みが残留し易い。この歪みは光学的には位相差として残留する。残留位相差が大きいと、光学用フィルムとして用いた場合に問題となることが多い。例えば、偏光板の偏光子を保護するためにその両面に積層される偏光子保護用フィルムに用いる場合などは、その残留位相差のために偏光性能が低下する。
【０００３】
また、変形の方向が必ずしも均一でないことにより光軸、即ち、残留位相差に基づく遅相軸の向きがばらつくという問題があった。光軸の向きが揃っていないと、残留位相差が低くても位相差の高い場合と同様の問題を引き起こす。一般的には、残留位相差が１ｎｍ以上になると光軸のバラツキが無視できなくなり、位相差が３ｎｍ以下においては許容される光軸バラツキは１０°以下程度である。
【０００４】
特許文献１には、残留位相差の小さい光学フィルムとして、正の複屈折性を有する熱可塑性樹脂と負の複屈折性を有する熱可塑性樹脂からなる残留位相差３ｎｍ以下のフィルムが開示されているが、光軸に関する記載はなく、品質的には必ずしも満足できるものではない。
【０００５】
この光学歪みを低減する手段として、本発明者らは、非晶性熱可塑性樹脂のガラス転移温度をＴｇとすると、押出機に取り付けられたダイスからシート状に押し出された非晶性熱可塑性樹脂からなるフィルムが冷却ロールに密着される際に、冷却ロールとの接点直前におけるフィルム温度を制御することで、低残留位相差を実現した（特許文献２参照）。また、タッチロールやエアチャンバ等でフィルムを冷却ロールに対して押圧することにより、フィルムの冷却ロールに対する密着が促進され、冷却ロールに対するフィルムの接点が全面で安定される結果、光軸のバラツキを±１０°以下にすることに成功した（特許文献３参照）。更に、特願２００２−３０８８０７において、ダイスから押し出されたフィルムの全幅の８０％以上を低位相差とし、光軸ズレを抑える発明を提案した。しかし、光学フィルムは通常、効率の観点から巻物で使用しており、流れ方向の光学特性の安定が重要であるものの、明確な技術確立ができておらず大きな課題であった。
【特許文献１】特開２００２−３２８２３２号公報
【特許文献２】特開２００３−１３１００６号公報
【特許文献３】特開２００３−１３１０３６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、上述した従来技術の現状に鑑み、幅方向、流れ方向のいずれに対しても広い範囲で残留位相差が小さいだけでなく、光軸バラツキが少ない、非晶性熱可塑性樹脂からなる光学フィルム及びその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本願の請求項１に記載の発明に係る光学フィルムは、非晶性熱可塑性樹脂が押出成形されてなる光学フィルムであって、少なくとも長さ１００ｍ以上にわたって厚みが１００μｍ以下、全面の８０％以上にわたって残留位相差が３ｎｍ以下、光軸バラツキがフィルムの流れ方向に対するズレ角度で１０°以下であることを特徴とする。
【０００８】
本発明に係る光学フィルムに用いられる非晶性熱可塑性樹脂は、殆ど結晶構造を取り得ない無定形状態を保つ高分子であり、そのＴｇは、樹脂によって異なるため特に限定されないが総じて１００℃以上のものが好ましく、ノルボルネン系樹脂、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート、ポリアセタール、オレフィン−マレイミド樹脂、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリアリレート、ポリ塩化ビニル等が例示できる。
【０００９】
これらの樹脂のうちノルボルネン系樹脂は透明性、耐熱性に優れ、固有複屈折率が低く、光弾性係数が小さいので好ましい。ノルボルネン系樹脂のこれらの長所を活かすことにより、残留位相差が小さく、光軸バラツキの少ない光学フィルムを得ることができる。ノルボルネン系樹脂としては、ノルボルネン系モノマーの開環重合体、付加重合体、ノルボルネン系モノマーとその他のオレフィンとの付加重合体、これらの重合体の変性物が挙げられる。これらのノルボルネン系樹脂は、単独で用いられてもよいし、２種以上が併用されてもよい。
【００１０】
上記ノルボルネン系モノマーとしては、ノルボルネン環を有するものであれば特に限定されないが、耐熱性、低線膨張率等に優れた成形品が得られることから、三環体以上の多環ノルボルネン系モノマーを用いることが好ましい。
【００１１】
ノルボルネン系モノマーの具体例としては、ノルボルネン、ノルボルナジエン等の二環体；ジシクロペンタジエン、ジヒドロキシペンタジエン等の三環体；テトラシクロドデセン等の四環体；シクロペンタジエン三量体等の五環体；テトラシクロペンタジエン等の七環体；これらのメチル、エチル、プロピル、ブチル等のアルキル、ビニル等のアルケニル、エチリデン等のアルキリデン、フェニル、トリル、ナフチル等のアリール等の置換体；さらにこれらのエステル基、エーテル基、シアノ基、ハロゲン原子、アルコキシカルボニル基、ピリジル基、水酸基、カルボン酸基、アミノ基、無水酸基、シリル基、エポキシ基、アクリル基、メタクリル基等の炭素、水素以外の元素を含有する基、いわゆる極性基を有する置換体等が例示される。これらの中でも、エステル基や無水酸基が好ましい。これらのモノマーは、単独で、または複数種を組み合わせて用いられる。入手が容易であり、反応性に優れ、得られる樹脂成形品の耐熱性が優れる点から、三環体、四環体、及び五環体のモノマーが好ましい。
【００１２】
ノルボルネン系樹脂には市販されているものがあり、例えば、日本ゼオン社のゼオノア、ゼオネックス、ＪＳＲ社のアートン、三井化学社のアペル、ティコナ（ＴＩＣＯＮＡ）社のトーパス（ＴＯＰＡＳ）などがある。
【００１３】
ノルボルネン系モノマーの開環重合体としては、上記ノルボルネン系モノマーを公知の方法で開環重合させたものであり、ノルボルネン系モノマーの単独重合体であってもよいし、異種のノルボルネン系モノマー同士の共重合体もしくはノルボルネン系モノマーとノルボルネン系モノマー以外の環状オレフィンモノマーとの共重合体であってもよい。
【００１４】
ノルボルネン系モノマーとその他のオレフィンとの付加重合体としては、ノルボルネン系モノマーと、α−オレフィン又はノルボルネン系モノマー以外の環状オレフィンとの共重合体が挙げられる。α−オレフィンとしては、炭素数２〜２０、好ましくは２〜１０のα−オレフィンが、環状オレフィンとしては炭素数５〜１２の単環式オレフィンが使用できる。
【００１５】
なお、ノルボルネン系樹脂のうち開環重合体には分子中に二重結合が残存し、また、モノマー中に２個以上の二重結合を有する場合は付加重合体であっても分子中に二重結合が残存するため、これら二重結合を水素添加により飽和させることが耐久性の観点から望ましい。
【００１６】
本発明において、残留位相差は３ｎｍ以下である必要がある。残留位相差が３ｎｍ以下のフィルムは、光ディスクや液晶ディスプレーなどの光学用途に好適である。特に、液晶ディスプレーの場合、例えば、位相差板の原反フィルムや偏光板に用いられる偏光子保護用のフィルムでは特に低位相差であることが求められており、本発明に係る光学フィルムは残留位相差が非常に小さいため、このような用途に特に効果的に用いられる。
【００１７】
本発明において、光軸とは位相差に基づく遅相軸の方向を指す。溶融押出製膜の場合、フィルムは引き取り方向に変形して分子が配向するため、通常、光軸は樹脂の流れ方向（ＭＤ）を向く。従って、本発明においてはＭＤを基準とした光軸のズレでバラツキを評価するが、この際のズレ角度は絶対角度とする。光学フィルムにおいて光軸バラツキがＭＤに対するズレ角度で１０°以下の場合には、比較的位相差の向きが揃っているため、本発明に係る光学フィルムを光学用途に用いた場合、良品率を高めることができる。また、押出フィルム全面の８０％以上にわたり上記光学特性を満足することは、製造効率の観点から好ましい。また、流れ方向において上記光学特性が安定して生産できることは、製造効率の観点や検査工程の短縮化からも非常に有効である。特に、光学フィルムを偏光子保護用に用いる場合は、偏光子が長尺の巻物である場合、連続接着が可能となり非常に有効である。
【００１８】
本発明におけるフィルム全面とは、金型から押し出された樹脂がドローして、冷却ロール上で冷却され固化した後のフィルムの全幅を指す。また、フィルムの厚みは、液晶表示装置等に使用された場合に全体の厚さを小さくするために薄ければ薄いほど好ましく、１００μｍ以下とされ、より好ましくは８０μｍ以下、更に好ましくは６０μｍ以下とされる。
【００１９】
本願の発明に係る光学フィルムの製造方法は特に限定されるものではないが、請求項３に記載する製造方法に従って製造することができる。請求項３に記載の光学フィルムの製造方法は、押出機に取り付けられたダイスから押し出された非晶性熱可塑性樹脂からなるフィルムを冷却ロールに密着させて冷却固化しながら引き取る光学フィルムの製造方法であって、冷却ロールとの接点直前におけるフィルムの温度を樹脂のガラス転移温度Ｔｇ＋８０℃以上に制御し、幅方向、流れ方向の温度バラツキを３℃以内に制御するとともに、回転時の偏心振れが１００μｍ以内であり、フィルムの全幅に対して８５〜９５％の長さを有する、温調された弾性ロールによってフィルムを冷却ロールに対して押圧して密着させることを特徴とする。
【００２０】
ダイスから押し出されたフィルムの冷却ロールとの接点直前におけるフィルム温度をＴｇ＋８０℃以上とすることにより、この状態で非晶性熱可塑性樹脂からフィルムが変形されたとしても、樹脂に生じる応力は著しく小さくなるとともに光学歪みの発生が抑制される結果、フィルムに残留する位相差を３ｎｍ以下とすることができる。
【００２１】
この理由は、非晶性熱可塑性樹脂が結晶性熱可塑性樹脂に比べて、樹脂の温度が高温になればなるほど変形したときに内部応力を発生しにくいためである。従って、製膜時において樹脂に変形を与える際に、適切な温度制御を行うことにより発生する樹脂の内部応力は小さくなり、残留位相差の発生を抑えることができる。また、冷却ロールとの接点直前におけるフィルム温度のバラツキは幅方向、流れ方向ともに３℃以下である必要があり、好ましくは１℃以下である。なお、フィルムの流れ方向の温度バラツキとは、製膜工程における経時に伴う温度の振れを表す。
【００２２】
冷却ロールとの接点直前におけるフィルム温度をＴｇ＋８０℃以上とする具体的な方法については特に限定されず、例えば、金型の温度を高温で制御する方法が挙げられる。この場合、金型温度を上げ過ぎると樹脂によっては劣化することがあるので、熱劣化しない程度の温度条件を採用することにより、上記残留位相差を満足することができる光学フィルムを確実に得ることができる。また、エアギャップを狭める方法を用いてもよい。この場合には、ダイラインやフィルムの厚み精度を十分に考慮してエアギャップの大きさを設定すればよい。更には、金型出口から冷却ロールに到るエアギャップ部を保温ないし加熱する方法なども考えられる。保温ないし加熱する手段としては、当分野で公知のものを採用すればよい。
一方、冷却ロールとの接点直前におけるフィルム温度のバラツキを３℃以下にする具体的な方法としては、例えば、金型温度の温調精度を上げたり、ダイス近傍、ロール近傍、エアギャップ等の製膜部をフードで覆うことにより、外乱を極力排除する方法が考えられる。
【００２３】
本発明の光学フィルムの製造方法において、ダイスから出た溶融樹脂を引き落として冷却ロールに密着させる際に、金属ロールからなる冷却ロールに対し押圧して接点安定化を行うために、ロール表面が弾性を有するタッチロールを用いて幅方向に均一な力を与える必要がある。
【００２４】
通常、シートの型押し成形時には２本の対をなすロール間に溶融樹脂を膜状に通過させ挟圧するため、ロールは圧力に耐える材質からなる堅牢な構造を有するものであることが要求される。しかしながら、冷却ロールとタッチロールのいずれもが剛性の金属ロールの場合は、樹脂の微妙な厚みムラを吸収できず、ロールとフィルムとの密着が不十分となって厚みムラやフレアの原因となり、光学フィルムの製造には不向きである。従って、本発明においてはタッチロールとして弾性ロールを使用するのである。
【００２５】
弾性ロールとしては、炭素鋼、ステンレス鋼、アルミニウム等の金属製の軸芯の外周を弾性材料で被覆したものが好適に用いられる。弾性材料としては表面が平滑であり柔軟なものであればよく、シリコーンゴム、フッ素ゴム等が挙げられ、また、複数の材質のものが多層に積層されたものでもよい。更に、多層の場合はその中で一つでも柔軟なものがあればよく、例えば、内層を弾性材料で構成し、最表面に金属製のスリーブなどを装着してもよい。特に、金属の場合は表面の平滑度を優れたものとすることができるため好ましい材料である。金属スリーブの材質としては、炭素鋼やステンレス鋼、電鋳法で製造されたニッケル等が挙げられる。また、その表面をクロム等でメッキするなどしたものでもよい。
金属スリーブを採用する場合、その厚みは所定の圧力を加えたとき、冷却ロールとフィルムとが密着するのに十分な柔軟性を示すものであればよく、柔軟性が金属の種類によってそれぞれ異なるため、特に限定されるものではない。例えば、電鋳ニッケルを用いた場合には１００μｍ〜１ｍｍ程度の範囲で適宜選択されればよい。
【００２６】
ところで、一般的に弾性ロールは金属ロールに比べて、回転時の偏心振れ精度に劣る。偏心振れが１００μｍを超える場合には、挟圧時の圧力が変動して、流れ方向の位相差や光軸ズレが変動するため、弾性ロールの偏心振れは１００μｍ以下、好ましくは５０μｍ以下、より好ましくは３０μｍ以下にする必要がある。偏心振れを抑えるには、弾性ロール製作工程において、弾性被覆材料を研磨する際の精度を上げることが肝要である。
【００２７】
本発明の製造方法において、弾性ロールの幅はフィルムの全幅に対して８５〜９５％とされる必要がある。８５％を下回ると、製膜したフィルムの光学特性を全幅の８０％以上で満足することが困難となって製品効率が低下し、逆に、９５％を超えると、押出フィルム端部の厚肉の影響を受けるため、弾性ロールの全幅での接点安定化の効果が小さくなり、やはり全幅の８０％以上で上記光学特性を満足するのが困難となる。
【００２８】
また、一般的にロール温度は残留位相差や光軸に大きく影響を与えるため、本発明においては冷却ロールとタッチロールいずれも温調される必要がある。従って、各ロールは適当な温度に調節できる構造の軸芯部を有することが好ましい。好適に用いられる温度調節手段としては、シーズヒータを軸芯部に組み込んでロールを加熱する電気加熱方式、誘導発熱式コイルによる電磁誘導作用によってロールを加熱する誘導発熱方式、軸芯部内に設けられた流路に温度制御用の熱媒体を循環させてロールを間接加熱する熱媒体循環加熱方式等が挙げられる。特に好ましい方式は熱媒体循環加熱方式であり、この熱媒体は気体でもよいが、水、油等の液体の方が好ましい。熱媒体流路の好適な例としては、内部に２条または４条のスパイラル構造を有するものが挙げられる。
【００２９】
ロール温度のバラツキが幅方向で変動する場合は、幅方向に歪みのバラツキができるため、位相差にバラツキができるだけでなく、特に光軸バラツキの原因となる。また、経時で平均温度が変わると、製膜時にフィルムに与える歪み量が異なるため、残留位相差の大きさが異なる恐れがあり、ロール温度は幅方向では５℃以下、好ましくは１℃以下、経時での平均温度は５℃以下、好ましくは３℃以下に制御する必要がある。
【００３０】
本発明に係る光学フィルムの製造方法において、弾性ロール、冷却ロールの平均温度は、用いられる樹脂によっても異なるが総じて樹脂のガラス転移温度Ｔｇ〜Ｔｇ−１００℃の範囲とされるのが好ましい。
【００３１】
弾性ロールの形状は通常は円筒状であるが、中央部が若干太いクラウン形状でも問題はない。弾性ロールと冷却ロールの外径は特に限定されず、同一でもよいし、どちらか一方が他方に比べて大きくてもよい。
弾性ロールの圧力は冷却ロールとフィルムが完全に密着する圧力以上であればよく、樹脂の粘度などによって適宜に設定されればよい。
弾性ロールの硬度は、所定の圧力を加えたときに冷却ロールとフィルムとが密着するのに十分な柔軟性があればよい。例えば、シリコーンゴムの場合、ショアーＡで３０〜９０度であればよい。
【発明の効果】
【００３２】
本発明の光学フィルムによれば、１００ｍ以上の長尺にわたって残留位相差ならびに光軸ズレが安定して小さいため、例えば偏光子の保護フィルムとして用いられるような場合にも、長尺品同士の貼り合わせが可能となって、生産性の大幅向上が見込める。また、本発明の製造方法によれば、このような光学フィルムの幅効率を大幅に上昇させることができるとともに、長さ方向に連続かつ安定的に生産できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３３】
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるものではない。
【００３４】
（実施例１）
非晶性熱可塑性樹脂として熱可塑性飽和ノルボルネン樹脂（日本ゼオン社製、商品名「ゼオノア１６００」、Ｔｇ＝１６８℃）をＬ／Ｄ＝３２の単軸押出機に供給し、押出機に取り付けられた金型リップ幅１８００ｍｍ、金型温度３１０℃のＴダイから１４０℃に温度調節されたロール径３５０ｍｍの冷却ロール上に押出し、厚さ４０μｍ、幅１７１０ｍｍのフィルムを製造した。
このとき、エアギャップは６５ｍｍとし、フィルムの冷却ロールに対する接点安定化装置として、金属芯にショア硬度７０度のシリコーンゴムを厚み５ｍｍで被覆し、更に、５０μｍのクロムメッキを施した２００μｍ厚みの電鋳ニッケルスリーブでシリコーンゴム周囲を被覆した、ロール径２５０ｍｍ、ロール幅１６００ｍｍの弾性タッチロールを１２０℃に温度調節し、２ｋｇｆ／ｃｍのタッチ圧で使用した。なお、弾性タッチロールの偏心振れは７０μｍ、冷却ロールとの接点直前のフィルム温度バラツキは２５０. ９〜２５２. ０℃の範囲であった。
【００３５】
なお、ロールの偏心振れは次のようにして測定した。即ち、ロール近傍に固定したスタンドに真円度測定機（ミツトヨ社製、商品名「ダイヤルゲージ２１０９Ｓ−１０」）をセットし、測定針をロールの法線方向から接触させ、この状態でロールを回転させた際に得られる測定値の最大値と最小値との差を偏心振れとした。測定はロール幅方向の中央、両端から約２０ｃｍ内側の計３カ所で行い、平均値を採用した。
【００３６】
得られたフィルムについて１００ｍ毎に５００ｍまで、フィルムの中心から両端部に２５ｍｍピッチ（幅方向最端部のピッチのみそれぞれ２７ｍｍ）で、全幅の８０％を計５３点、及び各点の流れ方向に５０ｃｍピッチで３点の合計１５９点の残留位相差と光軸バラツキを測定し、残留位相差の平均値と最大値、光軸ズレの最大値を表１に示した。なお、位相差及び光軸は、複屈折測定装置（王子計測機器社製、商品名「ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ」）を用い、５９０ｎｍ光で測定した。
【００３７】
（実施例２）
偏心振れが４０μｍの弾性タッチロールを用いたこと以外は実施例１と同様にしてフィルムを製造した。なお、冷却ロールとの接点直前のフィルム温度バラツキは２５０. ９〜２５２. ０℃の範囲であった。実施例１同様の評価結果を表１に示した。
【００３８】
（比較例１）
ロール幅が１３００ｍｍ、偏心振れが１５０μｍの弾性タッチロールを用いたこと以外は実施例１と同様にしてフィルムを製造した。なお、冷却ロールとの接点直前のフィルム温度バラツキは２５０. ９〜２５２. ０℃の範囲であった。実施例１同様の評価結果を表１に示した。
【００３９】
（比較例２）
ロール幅が１７００ｍｍ、偏心振れが６５μｍの弾性タッチロールを用いたこと以外は実施例１と同様にしてフィルムを製造した。なお、冷却ロールとの接点直前のフィルム温度バラツキは２５０. ９〜２５２. ０℃の範囲であった。実施例１同様の評価結果を表１に示した。
【００４０】
（比較例３）
金型及びロール周辺部に故意に送風して気流を乱した以外は実施例１と同様にしてフィルムを製造した。このとき、冷却ロールとの接点直前のフィルム温度バラツキは２４２℃〜２５０℃の範囲であった。実施例１同様の評価結果を表１に示した。
【００４１】
なお、フィルム温度バラツキの測定は、実施例１の押出に先立ち、タッチロールを離反した状態で５００ｍ押し出した際の最高温度と最低温度を測定したデータを実施例１，２、比較例１，２に代用した。また、比較例３の押出に先立ち、タッチロールを離反した状態で５００ｍ押し出した際の最高温度と最低温度を測定したデータを比較例３のデータとして代用した。
【００４２】
【表１】
2005172940.tif 000002