(57)【要約】【課題】  固体酸化型燃料電池において、電池組み立て時の位置ずれの防止（接合強度向上、接続抵抗向上）および、次工程の作業の平易化を実現することができる導電性接合材。【解決手段】  セラミックスを含んでなる導電性接合材粉末と、セルロース誘導体と、ビヒクルとを含んでなる導電性接合材ペースト。【選択図】        なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
セラミックスを含んでなる導電性接合材粉末と、
セルロース誘導体と、
ビヒクルと
を含んでなる導電性接合材ペースト。
【請求項２】
前記セルロース誘導体が、硝酸セルロースまたは酢酸セルロースである請求項１に記載の導電性接合材ペースト。
【請求項３】
前記硝酸セルロースの硝化度が、１１〜１３％である請求項２に記載の導電性接合材ペースト。
【請求項４】
前記硝酸セルロースの重合度が、３０〜５００である請求項２または３に記載の導電性接合材ペースト。
【請求項５】
前記セラミックスが、少なくともＮｉＯを含んでなる燃料極側導電性接合材粉末である請求項１〜４のいずれかに記載の導電性接合材ペースト。
【請求項６】
前記セラミックスが、ＮｉＯと、Ｆｅ2Ｏ3と、ＴｉＯ2と、Ａｌ2Ｏ3とを含んでなる燃料極側導電性接合材粉末である請求項１〜4のいずれかに記載の導電性接合材ペースト。
【請求項７】
前記セラミックスが、ランタンマンガンストロンチウム酸化物を含んでなる空気極側導電性接合材粉末である請求項１〜４のいずれかに記載の導電性接合材ペースト。
【請求項８】
燃料極と、固体電解質膜と、空気極とを備えた発電膜を有する固体酸化型燃料電池であって、
請求項１〜４のいずれかの導電性接合材ペーストを一のインターコネクタに塗布し、該インターコネクタの該導電性接合材ペーストを塗布した面に、前記発電膜を載せ、請求項１〜４のいずれかの導電性接合材ペーストを別のインターコネクタに塗布し、該別のインターコネクタの該導電性接合材を塗布した面を上記発電膜に向けて、上記別のインターコネクタを載せるようにして形成されるセルを少なくとも一以上積層し、しかる後に焼付処理をしてなる固体酸化型燃料電池。
【請求項９】
燃料極と、固体電解質膜と、空気極とを備えた発電膜を有する固体酸化型燃料電池であって、
請求項５または６の燃料極側導電性接合材ペーストを一のインターコネクタに塗布し、該インターコネクタの該導電性接合材ペーストを塗布した面に、前記発電膜を該発電膜の燃料極が当接するように載せ、請求項７の空気極側導電性接合材ペーストを別のインターコネクタに塗布し、該別のインターコネクタの該導電性接合材を塗布した面を上記発電膜の空気極に向けて、上記別のインターコネクタを載せるようにして形成されるセルを少なくとも一以上積層し、しかる後に焼付処理をしてなる固体酸化型燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、導電性接合材ペーストに関する。特には、本発明は固体電解質型燃料電池において、インターコネクタと電極とを電気的に接続する導電性接合材ペーストに関する。
【背景技術】
【０００２】
固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）において、空気極側電極とインターコネクタを接合する材料として、空気極側接合材、電極接続用波板が用いられている（例えば、特許文献１参照）。また、燃料極側電極とインターコネクタを接合する材料として、燃料極側接合材、電極接続用波板が用いられている（例えば、特許文献２参照）。
【０００３】
ＳＯＦＣの要部の一般的な構成として、図１に示すものが知られている。発電膜２は、イットリア安定化ジルコニアの固体電解質膜４と、その両面に形成された燃料側電極３と空気側電極５とから構成され、ディンプルタイプの形状をしている。発電膜２の燃料側電極３の側には、燃料側電極３と電気的に接続されたインターコネクタ７が設けられ、発電膜１の空気側電極５の側には、空気側電極５と電気的に接続されたインターコネクタ７ａが設けられている。こうした構成のＳＯＦＣにおいて、インターコネクタ７と燃料側電極３との間、インターコネクタ７ａと空気側電極５との間には一般的に導電性接合材１、６が用いられている。
【０００４】
これらの導電性接合材ペーストは、導電性接合材粉末をブチルカルビトール、テレピン油、ブタノール等の有機溶媒（ビヒクル）を加え、ペースト状になるように混練することにより得られる。しかし、導電性接合材を用いて、発電膜、インターコネクタを積層して、組み立てを行う際、ペーストの粘度が低いと、容易に配置がずれてしまうという問題がある。また、ペーストの粘度が低いと、組み立て後に、次工程の作業であるシール施工等が困難であるという問題点がある。
【特許文献１】特開平１１−２５０９２４号公報
【特許文献２】特開平８−２８７９３０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、固体電解質型燃料電池において、電池組み立て時の位置ずれを防止することができ、かつ接合強度が向上し、接続抵抗が低下している導電性接合材ペーストを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、上記課題を解決するためになされたものである。すなわち、本発明は、導電性接合材ペーストであって、セラミックスを含む導電性接合材粉末と、セルロース誘導体と、ビヒクルとを含んでなる。
【０００７】
前記セルロース誘導体が、硝酸セルロースまたは酢酸セルロースであることが好ましい。
【０００８】
前記硝酸セルロースの硝化度が、１１〜１３％であることが好ましい。前記硝酸セルロースの重合度が、３０〜５００であることが好ましい。
【０００９】
前記セラミックスが、少なくともＮｉＯを含んでなる燃料極側導電性接合材粉末であることが好ましい。前記セラミックスが、ＮｉＯと、Ｆｅ2Ｏ3と、ＴｉＯ2と、Ａｌ2Ｏ3とを含んでなる燃料極側導電性接合材粉末であることがさらに好ましい。
【００１０】
前記セラミックスが、ランタンマンガンストロンチウム酸化物を含んでなる空気極側導電性接合材粉末であることが好ましい。
【００１１】
本発明は、別の形態によれば、燃料極と、固体電解質膜と、空気極とを備えた発電膜を有する固体酸化型燃料電池であって、上述のいずれかの導電性接合材ペーストを一のインターコネクタに塗布し、該インターコネクタの該導電性接合材ペーストを塗布した面に、前記発電膜を載せ、上述のいずれかの導電性接合材ペーストを別のインターコネクタに塗布し、該別のインターコネクタの該導電性接合材を塗布した面を上記発電膜に向けて、上記別のインターコネクタを載せるようにして形成されるセルを少なくとも一以上積層し、しかる後に焼付処理をしてなる固体酸化型燃料電池である。
【００１２】
本発明は、また別の形態によれば、燃料極と、固体電解質膜と、空気極とを備えた発電膜を有する固体酸化型燃料電池であって、上述の燃料極側導電性接合材ペーストを一のインターコネクタを塗布し、該インターコネクタの該導電性接合材ペーストを塗布した面に、前記発電膜を該発電膜の燃料極が当接するように載せ、上述の空気極側導電性接合材ペーストを別のインターコネクタに塗布し、該別のインターコネクタの該導電性接合材を塗布した面を上記発電膜の空気極に向けて、上記別のインターコネクタを載せるようにして形成されるセルを少なくとも一以上積層し、しかる後に焼付処理をしてなる固体酸化型燃料電池である。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、導電性接合材ペースト中の導電性物質の分散性を維持したまま、ペーストの粘度を増大させることができる。そのような粘度を増大させた導電性接合材ペーストは、電池組み立て時の位置ずれの防止、ＳＯＦＣハンドリング性の向上、次工程であるシール施工等の作業の平易化を可能にする。そして、このペーストを焼付処理した導電性接合材は、接合強度が充分に大きく、接続抵抗が小さく、反りや剥離の生じないものである。本発明の導電性接合材ペーストを用いて、電池組み立て時の位置ずれを解消することができれば、組み立ての次工程として通常行われるシール施工を、組み立てと同時に行うことができる。これにより、ＳＯＦＣの生産性の向上、コスト低下等につなげることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下に、本発明をさらに詳細に説明する。これらの記載は本発明を制限するものではない。
【００１５】
本発明の第一の実施形態は、燃料極側導電性接合材粉末と、セルロース誘導体と、ビヒクルとを含む燃料極側導電性接合材ペーストである。燃料極側導電性接合材粉末は、セラミクスと、添加剤とを含んでなる。特に、好ましいセラミクスは、ＮｉＯと、Ｆｅ2Ｏ3と、ＴｉＯ2との組み合わせである。
【００１６】
本発明の第一実施形態で好ましく用いられるＮｉＯとしては、特に限定されず、通常用いられる物を使用することができる。特には、平均粒径が、２〜３μｍのものを用いることが好ましい。溶媒中で各酸化物を均一に混合するためには粒径が小さすぎると分散が困難であり、粒径が大きすぎると焼結性が悪くなるからである。本発明の第一実施形態で好ましく用いられるＦｅ2Ｏ3としては、特に限定されず、通常用いられる物を使用することができる。特には、平均粒径が、０．５〜２μｍのものを用いることが好ましい。溶媒中で各酸化物を均一に混合するためには粒径が小さすぎると分散が困難であり、粒径が大きすぎると焼結性が悪くなるからである。酸化チタンは、接合力を高める効果があるため、導電性接合材の構成成分として好ましく用いられる。本発明の第一実施形態で用いられるＴｉＯ2としては、特に限定されず、通常用いられる物を使用することができる。特には、平均粒径が、０．１〜１．０μｍのものを用いることが好ましい。溶媒中で各酸化物を均一に混合するためには粒径が小さすぎると分散が困難であり、粒径が大きすぎると焼結性が悪くなるからである。その他に、酸化マンガン、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）などを添加しても良い。
【００１７】
また、これらの化合物の混合比は、ＮｉＯが７０〜９２重量％、Ｆｅ2Ｏ3が３〜１０重量％、ＴｉＯ2が５〜２０重量％とすることが好ましい。特には、ＮｉＯが７０〜８０重量％、Ｆｅ2Ｏ3が５〜１０重量％、ＴｉＯ2が１０〜２０重量％とすることがさらに好ましい。１２５０℃で高い接合強度を有するからである。
【００１８】
添加材としては、Ａｌ2Ｏ3、ＨｆＴｉＯ4、またはＺｒＳｉＯ4を用いることができる。アルミナは、酸化ニッケルの還元による収縮に起因するマクロ的な収縮を抑える効果があるためである。また、ＨｆＴｉＯ4、ＺｒＳｉＯ4は、還元雰囲気下においても還元されず、還元による収縮を抑制するためである。また、これらのうちの二以上を組み合わせて添加材として用いてもよく、一つの化合物のみを用いてもよい。
【００１９】
ここで、添加材として用いられるＡｌ2Ｏ3としては、特に限定されず、通常用いられる物を使用することができる。特には、平均粒径が、５〜１５μｍのものを用いることが好ましい。焼結時の収縮を抑制し、且つ、還元時の収縮を抑制するからである。また、ＨｆＴｉＯ4としては、特に限定されず、通常用いられる物を使用することができる。特には、平均粒径が、１〜１５μｍのものを用いることが好ましい。ＺｒＳｉＯ4としては、特に限定されず、通常用いられる物を使用することができる。特には、平均粒径が、１〜１５μｍのものを用いることが好ましい。添加材の添加量は種類によっても異なるが、焼結体の粉末の重量に対し、５〜２０重量％となるように加えることが好ましい。
【００２０】
ビヒクルとしては、粉体を分散でき、接合後の焼付温度で蒸発させることができるものであれば特に限定されないが、好ましくは、ブチルカルビトール、テレピン油、ブタノール等が挙げられ、特に好ましくはブチルカルビトールである。ビヒクルの添加量は、ビヒクルの種類によって異なるが、燃料極側導電性接合材粉末の粉末の重量に対し、３０〜５０重量％となるように含むことが好ましい。
【００２１】
セルロース誘導体は、他の成分の分散性を低下させることなく導電性接合材ペーストの粘度を高めることができ、焼付工程で燃焼して、燃料電池として組み立てた後には残存せず、導電性を低下することもないため、好ましく用いられる。セルロース誘導体としては、硝酸セルロースまたは酢酸セルロースを用いることができる。硝酸セルロースは、特にセルロースの炭素成分が燃焼しやすいため、好ましく用いられる。硝酸セルロースの硝化度が、１１〜１３％であることが好ましい。硝酸セルロースの重合度が、３０〜５００であることが好ましい。また、硝酸セルロースは、燃料極側導電性粉末とビヒクルとの総質量に対し、１〜１０重量％となるように加えることが好ましいが、セルロース誘導体の重合度、硝化度にもよるため、特定の添加量には限定されない。酢酸セルロースは、発火の危険性がなく、取り扱いが容易であるため、好ましい。酢酸セルロースのアセチル化度が、５１〜５５％であることが好ましい。各種溶剤への溶解性に優れるからである。
【００２２】
次に、燃料極側導電性接合材の製造方法につき説明する。本実施形態による導電性接合材は、次の二通りの方法で製造することができる。まず、セラミックスと、添加剤と、エタノールなどの溶媒を分散させ、スラリーとしたあと、１２００〜１３００℃、好ましくは、１２５０℃で１０時間にわたって焼結する。この焼結体を、粒径が０．５〜１０μｍの微粒子になるまで粉砕した後、微粒子と、ビヒクルとを所定量で混合、分散させる。次いで、セルロース誘導体を添加し、ペースト状の燃料極側導電性接合材が得られる。
【００２３】
このとき、燃料極側導電性接合材ペーストは、回転粘度計（ＴＶ−１０型粘度計、東機産業株式会社製）を用いて、混練後、１０分以内に室温（約２０℃）で測定した粘度が、約１００〜１０００Ｐａ・Ｓであることが好ましい。このような粘度で、電池組み立て時の位置ずれの防止、ＳＯＦＣハンドリング性の向上、シール施工等の作業の平易化が達成されるからである。
【００２４】
もう一つの方法として、セラミックスと添加剤と、ビヒクルとを一緒に混合し、分散させ、これに所定量のセルロース誘導体を添加して、燃料極側導電性接合材ペーストを得る方法もある。この場合も、燃料極側導電性接合材ペーストは、回転粘度計を用いて、同様の条件で測定した粘度が、１００〜１０００Ｐａ・Ｓであることが好ましい。
【００２５】
本発明の第二の実施形態による導電性接合材は、空気極側導電性接合材粉末と、セルロース誘導体と、ビヒクルとを含む空気極側導電性接合材である。
【００２６】
空気極側導電性接合材粉末は、接合される部材である発電膜の空気極と膨張率が近似し、酸化雰囲気下でも導電性を維持できるセラミクスを含んでなる。特に、好ましいセラミクスは、ランタンマンガンストロンチウム酸化物（ＬＳＭ）であるが、その他にも、ストロンチウムが１５〜２５ｍｏｌ％ドープされているプラセオジミウムマンガン酸化物の粉体、ランタンストロンチウムコバルト酸化物、ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物などのセラミクスを使用することができる。
【００２７】
ランタンマンガンストロンチウム酸化物（ＬＳＭ）としては、ストロンチウムが５〜１５ｍｏｌ％ドープされているランタンマンガン酸化物の粉体であって、粒径が１〜１０μｍのものを用いることができる。特には、粉体の１０〜３０％が１〜３μｍの粒径であり、前記粉体の７０〜９０％が３〜１０μｍの粒径であることが好ましい。
【００２８】
セルロース誘導体としては、上記第一の実施形態で説明したのと同様ものを用いることができ、同様の添加量で加えることができるため、説明を省略する。また、ビヒクルも、上記第一の実施形態で説明したのと同様ものを用いることができ、同様の添加量で加えることができるため、説明を省略する。
【００２９】
本発明の第二の実施形態による導電性接合材の製造方法は、第一の実施形態と同様に、ランタンマンガンストロンチウム酸化物（ＬＳＭ）と、ビヒクルとを所定量で混合、分散させた後、セルロース誘導体を添加して、回転粘度計で測定した粘度が、２５０〜２０００Ｐａ・Ｓの燃料極側導電性接合材ペーストを得ることができる。
【００３０】
次に、本発明の第一の形態、第二の形態に係る導電性接合材ペーストを用いた固体電解質型燃料電池と、その組み立て方法について説明する。本発明の第一の形態に係る燃料極側導電性接合材ペーストは、図１に示すような平板上のインターコネクタ７表面に塗布して用いる。導電性接合材ペーストのインターコネクタ７への塗布方法は、既知の方法が用いられ、例えばスクリーンプリント法が挙げられる。例えば、インターコネクタ７と発電膜２の燃料側電極３とをスクリーンプリント法で接合する場合には、ペースト状の導電性接合材を、スクリーンにあいた穴から印刷するスクリーンプリントの方法により、インターコネクタの平板上に１００〜２００μｍの厚さに均一に塗布することができる。次に、インターコネクタ７の燃料極側導電性接合材ペースト１塗布面にディンプル形状の発電膜２の燃料側電極３が接するように載せる。
【００３１】
そして、本発明の第二の形態に係る空気極側導電性接合材ペースト６を、別の平板上のインターコネクタ７表面に、同様の方法を用いて１００〜２００μｍの厚さに均一に塗布する。次に、インターコネクタ７の空気極側導電性接合材６ペースト塗布面に前記ディンプル形状の発電膜２の空気側電極５が接するように載せる。
【００３２】
図１では、固体電解質型燃料電池の要部を説明するために、一枚の発電膜２を挟んで、二枚のインターコネクタ７が積層されている電池セル単位を示したが、実際は、図中の各インターコネクタ７には、片面に燃料極側導電性接合材１ペーストが、もう一方の面に空気極側導電性接合材６ペーストが塗布され、発電膜２が積層されているものである。また、本発明においてはディンプル形状の発電膜２を用いた固体電解質型燃料電池における導電性接合材について説明したが、固体電解質型燃料電池の構成は本発明に例示したものに限定されることはなく、既知の他の電池構造において本発明の導電性接合材を用いることができる。なお、本明細書中、積層される各要素の上下方向は、特にこれに限定されるものではなく、上下を反転した場合にも本発明を適用することができる。
【００３３】
このような発電膜２とインターコネクタ７との積層体に空気中で熱処理を行う。熱処理において、２００℃までにビヒクルが蒸発するが、その後さらにＳＯＦＣの作業温度を考慮して１０００℃以上、好ましくは１２００℃〜１３５０℃で、１〜４時間の焼付処理を行うことが好ましい。焼付処理をすることで、燃料極側導電性接合材ペースト、空気極側導電性接合材ペースト中に含まれるセルロース誘導体は燃焼し、焼付後の導電性接合材１、６中には残存しない。このように、インターコネクタ７と発電膜２とを本発明の導電性接合材で接合して得られた固体電解質型燃料電池は、耐久性が向上し、窒素雰囲気中で昇温する運転条件にも適したものとなっている。
【００３４】
また、通常、固体電解質型燃料電池の製造においては、上述のように焼付処理をした後、図１中、発電膜２の端部に沿って、かつ、発電膜２の両側に位置する二枚のインターコネクタ７の両方に垂直に接するようにセラミックス材料から構成されるシールを形成するシール施工が実施される。しかし、本発明の導電性接合材ペーストを用いることで位置ずれが生じなくなるため、インターコネクタ７と発電膜２の積層時に同時にシールを形成し、焼付処理することができる。これにより、固体電解質型燃料電池の製造工程を短縮することができるという利点をも有する。
【実施例】
【００３５】
［実施例１］
酸化ニッケル８０ｇ、酸化鉄１０ｇ、酸化チタン１０ｇに、添加材としてアルミナを１５ｇ、及び、ビヒクルとしてブチルカルビトールを３５ｇ加えた。これをロールミルにより混練し、ペーストを得た。このペーストに、硝酸セルロースを加えた。具体的には、平均重合度が３５〜４５で、硝化度が１１．５〜１２．２％の硝酸セルロースバインダ（１）、平均重合度が９５〜１１０で、硝化度が１１．５〜１２．２％の硝酸セルロースバインダ（２）、平均重合度が４００〜４８０で、硝化度が１１．５〜１２．２％の硝酸セルロースバインダ（３）を、それぞれ、ペーストに対して、図２に示す所定量で添加して、本発明の燃料極用導電性接合材ペーストＡを得た。
【００３６】
［実施例２］
酸化ニッケル８０ｇ、酸化鉄１０ｇ、酸化チタン１０ｇ、エタノール１００ｍｌを５００ｍｌのポット中に秤量、混合しスラリーを調製した。混合スラリーを乾燥した後、１２５０℃で１０時間熱処理をした。熱処理後の焼結体を粉砕し、約０．５〜１０μｍの粒径を有する粉末を得た。次に、この酸化ニッケル、酸化鉄、酸化チタンの熱処理後粉末１００ｇに、添加材としてアルミナを１５ｇ、及び、ビヒクルとしてブチルカルビトールを２５ｇ加えた。これをロールミルにより混練し、ペーストを得た。このペーストに、硝酸セルロースを加えた。具体的には、平均重合度が３５〜４５で、硝化度が１１．５〜１２．２％の硝酸セルロースバインダ（１）、平均重合度が９５〜１１０で、硝化度が１１．５〜１２．２％の硝酸セルロースバインダ（２）、平均重合度が４００〜４８０で、硝化度が１１．５〜１２．２％の硝酸セルロースバインダ（３）を、それぞれ、ペーストに対して、図３に示す所定量で添加して、本発明の燃料極用導電性接合材ペーストＢを得た。
【００３７】
［実施例３］
ランタンマンガンストロンチウム酸化物（ＬＳＭ）１００ｇに、ビヒクルとしてブチルカルビトールを４５ｇ加えた。これをロールミルにより混練し、ペーストを得た。このペーストに、硝酸セルロースを加えた。具体的には、平均重合度が３５〜４５で、硝化度が１１．５〜１２．２％の硝酸セルロースバインダ（１）、平均重合度が９５〜１１０で、硝化度が１１．５〜１２．２％の硝酸セルロースバインダ（２）、平均重合度が４００〜４８０で、硝化度が１１．５〜１２．２％の硝酸セルロースバインダ（３）を、それぞれ、ペーストに対して、図４に示す所定量で添加して、本発明の空気極用導電性接合材ペーストを得た。
【００３８】
［実験例１］
実施例１〜３で得られた燃料極用導電性接合材ペーストＡ、燃料極用導電性接合材ペーストＢ、空気極用導電性接合材ペーストについて、回転粘度計（ＴＶ−１０型粘度計、東機産業株式会社製）を用いて、混練後、１０分以内に室温（約２０℃）で粘度を測定した。図２に、燃料極用導電性接合材ペーストＡにおける平均重合度の異なる各バインダの添加量と、測定した粘度との関係を示す。また、図３に、燃料極用導電性接合材ペーストＢにおける平均重合度の異なる各バインダの添加量と、測定した粘度との関係を示す。図４に、空気極用導電性接合材ペーストにおける平均重合度の異なる各バインダの添加量と、測定した粘度との関係を示す。これらの結果より、本発明の導電性接合材ペーストは、バインダを加えていない従来のものより充分に大きい粘度を有していることがわかった。
【００３９】
［実験例２］
実施例１、２で得られた燃料極用導電性接合材ペーストＡ、燃料極用導電性接合材ペーストＢを、インターコネクタの片面に１００〜２００μｍの厚さに均一に塗布した後、ディンプル形状発電膜（燃料極／イットリア安定化ジルコニア／空気極）の燃料極側とインターコネクタの燃料極用導電接合材塗布部を接着し、１２５０℃で１時間焼付処理を行った。同様にして、実施例３で得られた空気極用導電性接合材ペーストを、インターコネクタの片面に１００〜２００μｍの厚さに均一に塗布した後、ディンプル形状発電膜（燃料極／イットリア安定化ジルコニア／空気極）の空気極側とインターコネクタの空気極用導電接合材塗布部を接着し、１２５０℃で１時間焼付処理を行った。降温後、剥離の有無を観察した。各接合材ペーストによる発電膜とインターコネクタとの接合状況を、各接合材ペーストの混練後の粘度とともに表１に示す。なお、以下の表中、燃料極を「Ｆ極」、空気極を「Ｏ極」と表した。また、硝酸セルロースバインダを「バインダ」と表した。
【００４０】
【表１】
2005174585.tif 000002
【００４１】
これらの結果より、粘度が上昇している本発明の導電性接合材ペーストを用いて、発電膜とインターコネクタとを接合した場合、導電性接合材と発電膜の間、および導電性接合材とインターコネクタとの間の両方とも、割れや剥離が生じていないことがわかった。
【００４２】
［実験例３］
実施例１で得られた燃料極用導電性接合材ペーストＡを、インターコネクタの片面に、１００〜２００μｍの厚さに均一に塗布し、実施例３で得られた空気極用導電性接合材ペーストを、このインターコネクタのもう一方の面に１００〜２００μｍの厚さに均一に塗布した。これに対し、１２５０℃で１時間の焼付処理を行い、インターコネクタの反りの有無を評価した。評価条件を表２に示す。
【００４３】
【表２】
2005174585.tif 000003
【００４４】
このような条件で評価した場合も、インターコネクタに反りはみられず、電池の組み立て、焼付後にも、本発明の導電性接合材は、充分な性能を有することがわかった。すなわち、本発明の導電性接合材ペーストは、好適な粘度を有して電池組み立ての作業性を確保し、かつ接合に好適な物性を備えたものであることがわかった。
【産業上の利用可能性】
【００４５】
本発明の活用例として、固体電解質型燃料電池において、燃料側電極とインターコネクタとを電気的に接合するために用いることができる。特に、導電性接合材ペーストは十分な粘度を有するため、燃料電池組み立て等において、作業性の向上を図ることができるため、燃料電池の大量生産に好適に使用できる。また、燃料電池組み立てのみならず、１０００℃付近の高温、且つ、還元雰囲気下におけるセラミックス材料、もしくは、金属材料の電気的接合において、同様にして使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４６】
【図１】本発明の燃料極導電接合材ペーストを用いた固体酸化型燃料電池の要部の概略図である。
【図２】燃料極用導電性接合材ペーストＡにおける平均重合度の異なる各バインダの添加量と、測定した粘度との関係を示すグラフである。
【図３】燃料極用導電性接合材ペーストＢにおける平均重合度の異なる各バインダの添加量と、測定した粘度との関係を示すグラフである。
【図４】空気極用導電性接合材ペーストにおける平均重合度の異なる各バインダの添加量と、測定した粘度との関係を示すグラフである。
【符号の説明】
【００４７】
１  燃料極側導電接合材
２  発電膜
３  燃料側電極
４  固体電解質膜
５  空気側電極
６  空気極側導電接合材
７  インターコネクタ
【図１】
2005174585.tif 000004
【図２】
2005174585.tif 000005
【図３】
2005174585.tif 000006
【図４】
2005174585.tif 000007