(57)【要約】      （修正有）【課題】低コスト・高耐久型の固体高分子型燃料電池に適用できる、溝形状のダレや型かじりが無く、所定の溝断面形状を安定して得ることのできる成形加工方法及びセパレータ用圧下ロールを提供する。【解決手段】凸部及び凹部を有する上下一対の圧下ロールを歯車で同期駆動させ、薄板を圧下ロールに挟み込み、薄板に微細な凹凸形状を転写成形する連続薄板成形方法において、薄板の初期かみ込み時に、従動側の圧下ロールにそのロール回転方向と反対の方向に成形加工反力が付与されるように前記上下一対の圧下ロールを配置して通板することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造方法。【選択図】図３
2005174918.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
凸部及び凹部を有する上下一対の圧下ロールを歯車で同期駆動させ、薄板を圧下ロールに挟み込み、薄板に微細な凹凸形状を転写成形する連続薄板成形方法において、薄板の初期かみ込み時に、従動側の圧下ロールにそのロール回転方向と反対方向に成形加工反力が付与されるように前記上下一対の圧下ロールを配置して通板することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造方法。
【請求項２】
凸部及び凹部を有する上下一対の圧下ロールを歯車で同期駆動させ、薄板を圧下ロールに挟み込み、薄板に微細な凹凸形状を転写成形する連続薄板成形方法において、薄板の初期かみ込み時に、従動側の圧下ロールが凸形状で、駆動側の圧下ロールが凹形状となるように通板することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造方法。
【請求項３】
凸部及び凹部を有する上下一対の圧下ロールを歯車で同期駆動させ、薄板を圧下ロールに挟み込み、薄板に微細な凹凸形状を転写成形する連続薄板成形方法において、薄板の初期かみ込み時に、従動側圧下ロールの凸部の幅方向における長さの合計が、駆動側圧下ロールの凸部の幅方向における長さの合計より長くなるように通板することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造方法。
【請求項４】
凸部及び凹部を有する上下一対の圧下ロールであって、歯車で同期駆動され、駆動側及び従動側の圧下ロールからなり、従動側圧下ロールの凸部の幅方向における長さの合計が、駆動側圧下ロールの凸部の幅方向における長さの合計より長いことを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ用圧下ロール。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電力を駆動源とする自動車、小規模の発電システムなどに用いられる固体高分子型燃料電池に用いられるセパレータの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
環境保全に対する意識の高まりにより、化石燃料を利用した現行の内燃機関から水素を利用した固体高分子型燃料電池による電気駆動型の自動車や、分散型コジェネシステムへの移行が世界的に検討されている。これらの新技術を広く一般に利用できるようにするためには、低コスト化と高信頼化に関わる技術開発を燃料供給システムも含めて推進する必要がある。
【０００３】
近年、固体高分子材料の開発成功を契機に電気自動車用燃料電池の開発が急速に進展し始めている。
固体高分子型燃料電池とは、従来のアルカリ型燃料電池、燐酸型燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池、固体電解質型燃料電池などと異なり、水素イオン選択透過型の有機物膜を電解質として用いることを特徴とする燃料電池であり、燃料には純水素のほか、アルコール類の改質によって得た水素ガスなどを用い、空気中の酸素との反応を電気化学的に制御することによって電力を取り出すシステムである。固体高分子膜は薄くても十分に機能し、電解質が膜中に固定されていることから、電池内の露点を制御すれば電解質として機能するため、水溶液系電解質や溶融塩系電解質など流動性のある媒体を使う必要がなく、電池自体をコンパクトに単純化して設計できることも特徴である。
【０００４】
固体高分子型燃料電池は、水素の流路を持つセパレータ、燃料極、固体高分子膜、空気（酸素）極、空気（酸素）の流路を持つセパレータよりなるサンドイッチ構造を単セルとして、実際にはこの単セルを積層したスタックが用いられる。したがって、セパレータの両面は独立した流路を持ち、片面が水素、もう一方の片面が空気および生成した水の流路となる。
【０００５】
冷却用水溶液の沸点以下の領域で稼働する固体高分子型燃料電池の構成材料としては、温度がさほど高くないこと、その環境下で耐食性・耐久性を十分に発揮させることが可能であること、さらに、任意の流路形状を形成するため炭素系の材料を切削加工などにより加工して使用されてきているが、より低コスト化や小型化、すなわちセパレータの薄肉化を目指してステンレス鋼やチタンの適用に関する技術開発が進んでいる。
【０００６】
従来、燃料電池用ステンレス鋼としては、例えば特許文献１に開示されているように、高い耐食性が要求される溶融炭酸塩環境で稼働する燃料電池用ステンレス鋼がある。
また、特許文献２などに開示されているように、数百度の高温で稼働する固体電解質型燃料電池材料の発明がなされてきた。
【０００７】
さらに、特許文献３には、単位電池の電極との接触抵抗の小さい燃料電池用セパレータを得ることを目的に、ステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）を張出し成形（プレス成形ともいう）することにより、内周部に多数個の凹凸からなる膨出成形部を形成し、膨出成形部の膨出先端側端面に０．０１〜０．０２μｍの厚さの金メッキ層を形成したことを特徴とする燃料電池用セパレータが開示され、その使用法として燃料電池を形成する際に燃料電池用セパレータを積層された単位電池の間に介在させ、単位電池の電極と膨出成形部の膨出先端側端面に形成された金メッキ層とが当接するように配設し、燃料電池用セパレータと電極との間に反応ガス通路を画成する技術が開示されている。
【０００８】
また、特許文献４では、安価に加工するため、プレス加工した波形状の穴明きバイポーラ板が開示されている。
ロールを用いた成形に関しては、特許文献５に、平板を金型に挟み込み、圧延ロールで金型を圧縮する製造方法が開示されている。これらの技術をもとに実際に固体高分子型燃料電池を試作すると、凹凸からなる膨出成形部において延性割れを生じたり、微細な凹凸の繰り返し形状を成形するためプレス荷重が増大し、精度よく成形することが困難であった。
【０００９】
そこで、本発明者らは、特許文献６において、セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対の圧下ロールを有することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置を開示した。本加工法を用いることにより、低コスト・高耐久型の固体高分子型燃料電池に適用できる、割れ，破断が生じない安定した成形加工が可能であると共に、プレス荷重を軽減し、凹凸部を均一に成形し、周囲平坦部の変形，波打ちの比較的少ないセパレータを製造することができる。本成形法は、上下ロールの位相およびロール軸方向のピッチを正確に合致させることが重要であり、通常、位相方向（回転方向）の上下ロールの同期は図１に示すように歯車により同期駆動を行う。セパレータ加工のようにミクロンオーダーの精密な成形を行う場合は、歯車の微小な遊び量が加工精度上問題になることがある。即ち、最初に板材をかみ込む場合、歯車の遊びの分、加工反力により従動側の歯車が回転方向に位置ずれし、上下凹凸部の不一致から、目標どおりの溝形状が得られず、溝形状のダレや型かじりが生じてしまう問題がある。
【００１０】
特許文献７では、金属薄板に連続して凹凸模様を施すロール装置において、凹凸模様を施すエンボスロールの側端にリブ及びガイド溝を設けて、金属薄板の幅方向に位置ずれが生じないように成形することを特徴とする製造方法が開示されている。本構造では、回転方向のずれに対しては、対策がとられておらず上下凹凸部の不一致から目標どおりの溝形状が得られなかったり、型かじりが生じてしまう問題がある。
特許文献８においては、上下ロールを左右、または回転をずらすことにより適切な上下ロールのギャップを保ち、立体感のあるエンボス模様を加工する方法を開示しているが、ロールを適切にずらす具体的方法は開示されておらず、前述の問題は解決されない。
【００１１】
また、特許文献９では、平板と波板とを重ね合わせた状態で巻き回してなる排気ガス浄化用触媒担体において、平板表面と平板に接する波板頂部とに凹凸部を対向して形成し、両板の凹凸部を係合させつつ巻き回す製造方法が開示されている。成形用ロールには、円周方向に溝が施され、ロール軸方向（板幅方向）には位置合わせ可能な構造となっているが、上下の成形用ロールが回転方向ずれた場合には位置合わせできず、本発明での加工対象となる燃料電池用セパレータを加工する場合は、回転方向の位相ずれを回避することができず、機構的に不十分である。
【特許文献１】特開平４−２４７８５２号公報、
【特許文献２】特開平６−２６４１９３号公報
【特許文献３】特開平１０−２２８９１４号公報
【特許文献４】特開平５−２９００９号公報
【特許文献５】特開２０００−２０２５３２号公報
【特許文献６】特開２００２−３１３３５４号公報
【特許文献７】特開昭６０−４６８２２公報
【特許文献８】特開昭６２−１４８０３２公報
【特許文献９】特開平５−２００３０７公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明は、前記の問題点に鑑み、低コスト・高耐久型の固体高分子型燃料電池に適用できる、溝形状のダレや型かじりが無く、所定の溝断面形状を安定して得ることのできる成形加工方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上述の課題を解決するため、金型ロールによる成形加工原理、種々の金型ロールの試作を通じて詳細に検討した結果、本発明を完成させたもので、その要旨とするところは以下の通りである。
（１）凸部及び凹部を有する上下一対の圧下ロールを歯車で同期駆動させ、薄板を圧下ロールに挟み込み、薄板に微細な凹凸形状を転写成形する連続薄板成形方法において、薄板の初期かみ込み時に、従動側の圧下ロールにそのロール回転方向と反対方向に成形加工反力が付与されるように前記上下一対の圧下ロールを配置して通板することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造方法。
（２）凸部及び凹部を有する上下一対の圧下ロールを歯車で同期駆動させ、薄板を圧下ロールに挟み込み、薄板に微細な凹凸形状を転写成形する連続薄板成形方法において、薄板の初期かみ込み時に、従動側の圧下ロールが凸形状で、駆動側の圧下ロールが凹形状となるように通板することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造方法。
（３）凸部及び凹部を有する上下一対の圧下ロールを歯車で同期駆動させ、薄板を圧下ロールに挟み込み、薄板に微細な凹凸形状を転写成形する連続薄板成形方法において、薄板の初期かみ込み時に、従動側圧下ロールの凸部の幅方向における長さの合計が、駆動側圧下ロールの凸部の幅方向における長さの合計より長くなるように通板することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造方法。
（４）凸部及び凹部を有する上下一対の圧下ロールであって、歯車で同期駆動され、駆動側及び従動側の圧下ロールからなり、従動側圧下ロールの凸部の幅における長さの合計が、駆動側圧下ロールの凸部の幅方向における長さの合計より長いことを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ用圧下ロール。
【発明の効果】
【００１４】
本発明により、固体高分子型燃料電池用ステンレスセパレータの高精度な成形加工を容易に且つ確実に行うことができるものであり、低コスト固体高分子型燃料電池を実現する技術として極めて有効なものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下に、本発明の詳細について説明する。
前記のごとく、歯車により同期駆動を行うロール成形装置により、凹凸部の繰り返し断面形状を有するセパレータの成形を行う場合、最初に板材をかみ込んで所定の断面形状に成形する過程で、歯車の遊びにより所定の断面形状に成形できない問題がある。図１には、表面に凹凸の加工を施してある一対の成形用金型ロールである上ロール１０，下ロール１１で、被成形材を圧下して表面の凹凸部の模様を板材料に転写させながら回転することにより、セパレータ１を連続的に成形する圧下ロールの例を示す。上ロール１０及び下ロール１１は、同期駆動されており、図２は、屈曲部２１を有する所定の断面形状に成形出来ず、屈曲部にダレが生じた場合の加工例である。図２（ａ）は、上下ロールを同期駆動させる歯車の側面図であり、下段の歯車１３が駆動側で、上段の歯車１２が従動側の歯車である。図２（ｂ）は上下ロールが薄板２をかみ込んだ状態の断面図を示しており、薄板２は右から左へ進行している。図に示すように、従動側ロールに作用する加工反力の方向（図２（ｂ）中、太矢印）が従動側ロールの回転方向と同方向であれば、歯車のかみ合いに必ず若干の遊びがあるため、従動側歯車の歯先面が駆動側歯車の歯先面から瞬間的に離れ、上ロールと下ロールのクリアランスが過大となり、設計どおりの断面形状を得られない成形不良が発生する。
【００１６】
本発明者らは、セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対のロールにより成形加工する製造方法において、種々の形状について金型ロールを試作し、成形加工試験を行った結果、前記成形不良を回避できる製造方法を見出した。
【００１７】
図３は、本発明に係る製造方法の例である。図３（ａ）は、上下ロールを同期駆動させる歯車の側面図であり、下段の歯車１３が駆動側で、上段の歯車１２が従動側の歯車である。図３（ｂ）は上下ロールが薄板２をかみ込んだ状態の断面図を示しており、薄板２は右から左へ進行している。図に示すように初期薄板かみ込みで屈曲部２１を成形する過程で、従動側ロールに作用する加工反力の方向（図３（ｂ）中、太矢印）が従動側ロールの回転方向と反対方向であれば、従動側歯車の歯先面が駆動側歯車の歯先面に接触する方向に加工反力が作用するため、上ロールと下ロールのクリアランスを設定値どおり保持することができ、設計どおりの溝断面形状を得ることができる。例えば、図４に示すように、初期かみこみ時の成形加工部において、薄板を下方に張出し成形する場合、薄板の初期かみ込み時に凸形状の金型を有する上ロールが従動側のロールとなるようにして（図３（ｂ）参照）、加工反力が従動側ロールの回転方向と対抗する方向に作用させれば、上ロールと下ロールのクリアランスは過大にならず、所定の断面形状となる。
【００１８】
また、図５は成形加工後の形状の一例であるが、初期かみ込み時に上下面方向両側に張出し成形する場合は、薄板の初期かみ込み部３１における凸部となる張出し部の幅方向における長さの合計を基準にして従動側のロール形状を決定する。図５の例では、下面側に張出す成形部の幅方向における長さの合計（Ｗ１＋Ｗ３＋Ｗ５）が上面側に張出す成形部の幅方向における長さの合計（Ｗ２＋Ｗ４）に比べて長く、下面側に張出し成形する加工反力が上側に張出し成形する加工反力より大きい。この場合は、上ロールの凸部３の幅方向における長さの合計が下ロールの凸部３の幅方向における長さの合計よりも長く、図３に示すようにトータルの加工反力が従動側ロールの回転方向と反対方向に作用させるため、上ロールを従動側ロールとする。
【実施例１】
【００１９】
直径２５０ｍｍ、幅４００ｍｍの上下一対のロール表面に、図６に示すような凹凸パターンを成形加工できる型形状を機械加工により形成し、凹凸部のサイズは幅２００ｍｍ、長さ（弧長）１５０ｍｍである。一方、上ロール及び下ロールの凸部は、図８に下ロールの断面図を示すように、凸部の肩部４１の曲率半径が０．２ｍｍであり、凸部の平滑部４２の幅は０．１ｍｍで、溝深さ４３は０．５ｍｍである。また、凹部の肩部４１の曲率半径も同様に０．２ｍｍであり、凹部の平滑部４４の幅は０．３ｍｍである。従って、下ロールの凸部及び上ロール（図示しない）の凸部の全幅は０．５ｍｍであり、下ロールの凹部及び上ロール（図示しない）の凹部の全幅は０．７ｍｍとなり、溝ピッチ４５は１．２ｍｍである。上下ロールの材質はＳＫＤ１１とし、被成形材は、板幅２５０ｍｍ、板厚０．１ｍｍのオーステナイト系ステンレス鋼ＳＵＳ３１６のコイルを用い、連続的にステンレス鋼板をセパレータ製造装置に供給した。初期かみ込み時、下面方向に張出す成形であるので従動側ロールを上ロールとして、初期かみ込み時は上ロールが凸形状で、下ロールが凹形状になるように型形状を決定した。初期かみ込み時の加工反力は、従動側ロールの回転方向に対抗して作用するため、所定の溝断面形状を得ることが出来た。その後、適当な表面処理等を施した後、燃料電池スタックを構成し性能試験を行ったところ、ガス漏れや水漏れも発生せず、本発明の製造方法によるセパレータを用いて燃料電池として良好に機能することが確認された。
【実施例２】
【００２０】
直径１５０ｍｍ、幅２００ｍｍの上下一対のロール表面に、図７に示すような凹凸パターンを成形加工できる型形状を機械加工により形成し、凹凸部のサイズは幅７２ｍｍ、長さ（弧長）５０ｍｍである。図７に示す成形品の凹部の溝幅１．９ｍｍで凸部の溝幅は１．４ｍｍであり、溝深さは０．５ｍｍである。一方、上ロールの凸部については、肩部が曲率半径０．２ｍｍの凸形状であり、凸部の平滑部の幅は１．５ｍｍ、全幅１．９ｍｍで高さは０．５ｍｍである。下ロールの凸部については、肩部が曲率半径０．２ｍｍの凸形状であり、凸部の平滑部の幅は１．０ｍｍ、全幅１．４ｍｍで高さは０．５ｍｍである。上下ロールの材質はＳＫＤ１１とし、被成形材は、板幅１５０ｍｍ、板厚０．１ｍｍのオーステナイト系ステンレス鋼ＳＵＳ３１６のコイルを用い、連続的にステンレス鋼板をセパレータ製造装置に供給した。
【００２１】
本実施例では、図７に示すように下側に張出し成形する溝幅（図７（ｃ）で示す溝断面の凹部の全幅）が上側に張出し成形する溝幅（図７（ｃ）で示す溝断面の凸部の全幅）より大きいため、初期かみ込み時、下面側に張出す成形部の幅方向における長さの合計が上面側に張出す成形部の幅方向における長さの合計に比べて長く、下面側に張出し成形する加工反力が上側に張出し成形する加工反力より大きい。従って、上ロールの凸部３の幅方向における長さの合計が下ロールの凸部３の幅方向における長さの合計よりも長く、上ロールを従動側ロールとした。
【００２２】
初期かみ込み時の加工反力は、従動側ロールの回転方向に対抗して作用するため、所定の溝断面形状を得ることが出来た。その後、適当な表面処理等を施した後、燃料電池スタックを構成し性能試験を行ったところ、ガス漏れや水漏れも発生せず、本発明の製造方法によるセパレータを用いて燃料電池として良好に機能することが確認された。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】上下ロールによるセパレータ製造装置の模式図である。
【図２】（ａ）同期駆動用の歯車の側面図である。  （ｂ）駆動側ロールと従動側ロールの側面図である。
【図３】（ａ）同期駆動用の歯車の側面図である。  （ｂ）駆動側ロールと従動側ロールの側面図である。
【図４】（ａ）成形加工後の形状の一例である。  （ｂ）図４（ａ）のＡ−Ａ断面図である。  （ｃ）図４（ａ）のＢ−Ｂ断面図である。
【図５】（ａ）成形加工後の形状の一例である。  （ｂ）図５（ａ）のＣ−Ｃ断面図である。  （ｃ）図５（ａ）のＤ−Ｄ断面図である。  （ｄ）図５（ａ）のＥ−Ｅ断面図である。
【図６】（ａ）成形加工後のセパレータ形状を示す図である。  （ｂ）図６（ａ）のＦ−Ｆ断面図である。  （ｃ）図６（ａ）のＧ−Ｇ断面図である。
【図７−１】（ａ）成形加工後のセパレータ形状を示す図である。  （ｂ）図７（ａ）のＨ部拡大図である。
【図７−２】（ｃ）図７（ｂ）のＩ−Ｉ断面図である。  （ｄ）図７（ｂ）のＪ−Ｊ断面図である。  （ｅ）図７（ｂ）のＫ−Ｋ断面図である。
【図８】下ロール断面の拡大図である。
【符号の説明】
【００２４】
１：セパレータ                      ２：薄板
３：凸部                          １０：金型上ロール（上ロール）
１１：金型下ロール（下ロール）      １２：従動側ギア
１３：駆動側ギア                    ２１：屈曲部
３１：初期かみ込み部分              ４１：肩部
４２：凸部の平滑部                  ４３：溝深さ
４４：凹部の平滑部                  ４５：溝ピッチ
【図１】
2005174918.tif 000003
【図２】
2005174918.tif 000004
【図３】
2005174918.tif 000005
【図４】
2005174918.tif 000006
【図５】
2005174918.tif 000007
【図６】
2005174918.tif 000008
【図７−１】
2005174918.tif 000009
【図７−２】
2005174918.tif 000010
【図８】
2005174918.tif 000011