(57)【要約】【課題】  従来の直接法及び間接法の76Brの製造方法では、最終製品に76Brよりも半減期の長い77Brが混入し、このような最終製品を利用した診断・治療では、診断の不正確さ及び無用な被爆を促す。また、濃縮ターゲットを利用した製造法ではランニングコストが嵩むと同時に、ターゲットの再調整に要する時間が長い上、十分な経験が必要であり、照射後の分離精製時間も非常に長い。【解決手段】  臭化ナトリウムに加速した陽子を照射した後、生成した放射性クリプトン同位体群を同位体分離器により同位体分離して吸着回収し、個々に回収された吸着物から高純度76Br,77Br,79Krを回収する。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
臭化ナトリウムに加速した陽子を照射した後、生成した放射性クリプトン同位体群を同位体分離器により同位体分離し、化学分離を伴わずに得られる高純度76Br,77Br,79Krの同時製造方法。
【請求項２】
加速器に接続した同位体分離器を用いて、連続的に照射と同位体分離を行い、大量製造することを特徴とする請求項１に記載の高純度76Br,77Br,79Krの同時製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、医学及び農学において診断・治療に利用される76Brの製造法に関するものであり、さらに詳しくは、臭化ナトリウムに加速した陽子を照射し、生成した放射性クリプトン同位体群を同位体分離器により同位体分離した後、化学分離することなく高純度の76Br,77Br,79Krを同時に製造する方法に関するものである。
【０００２】
即ち、臭化ナトリウムに加速した陽子を照射した後、生成した放射性クリプトン同位体群を同位体分離器によりその質量に基づいて同位体分離し、その個々の同位体をアルミニウム箔にイオン注入して分離回収し、個々に回収された吸着物を処理してガスとして発生回収することにより、高純度の76Br,77Br,79Kr同位体を分離して回収するものである。
【背景技術】
【０００３】
76Brの製造法として、76Se(p,n)76Br，75As(3He,2n)76Br，natBr(p,3n)76Kr→76Br反応を用いた製造法がある（例えば、非特許文献１，非特許文献２及び非特許文献３）。76Seをターゲットに用いる方法では、76Seが天然には9%しか存在しないため、あらかじめ76Seを90%以上に濃縮した非常に高価なターゲットの購入が必要である。75As及びnatBr（天然に存在する臭素）をターゲットに用いる方法では、濃縮ターゲットを必要としないが、副生成物である77Brが2〜10%程度混入することがわかっており、現状では避けられない事実である。ターゲットの調製では、76Seは照射の発熱に耐えうる化合物に再調製した後、照射を行う。調製には数日間を要する。
【０００４】
照射後の分離精製では、75Se及び75Asの場合、乾式蒸留法を用いて数日間かけて分離を行っている。natBrでは、一次生成物である76Krガスを回収した後、76Brへの崩壊を待ってから回収している。この場合、特別な化学分離操作は必要としない。
【非特許文献１】Kovacs Z. et al., Int. J. Appl. Radiat. Isot., 36, (1985) 635-642
【非特許文献２】Blessing G. et al., Int. J. Appl. Radiat. Isot., 33, (1982) 333-339
【非特許文献３】De Jong D., et al., Int. J. Appl. Radiat. Isot., 30, (1979) 188-190
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上記問題点に鑑み、本発明は、濃縮ターゲットを必要とせず、高純度で76Brを製造し、さらには副生成物である77Br及び79Krの有効利用並びに作業の簡素化をはかり、効率的な製造法を開発することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上述の直接法および間接法による76Brの製造方法では、いずれも最終製品に76Brよりも半減期の長い77Brが混入する。このような最終製品を利用した診断・治療では、診断の不正確さ及び無用な被爆を促すと考えられる。また、濃縮ターゲットを利用した製造法ではランニングコストが嵩むと同時に、ターゲットの再調整に要する時間が長い上、十分な経験が必要である。同様に照射後の分離精製時間も非常に長い。
【０００７】
本発明者らは、製造時間を短縮し濃縮ターゲットを利用せずに高純度の76Brを製造する方法を目指して鋭意研究し、本発明に到達したものである。
すなわち低価格で取り扱いの容易な臭化ナトリウムに陽子ビームを照射し、生成した放射性クリプトン同位体群を同位体分離器に導入して質量ごとにアルミニウム箔に回収した後、アルミニウム箔から発生する放射性クリプトンガスを回収し、放射性クリプトンの崩壊後に得られる高純度76Br の製造法を特徴とする。更に、従来法では不純物であった77Brや79Krの単離が同時に可能であることを特徴とする。
【０００８】
また、加速器に同位体分離器を接続し、大電流で照射することにより、臭化ナトリウムターゲットから照射発熱により発生する放射性クリプトン同位体群を直接同位体分離器に導入し、照射しながら連続的に同位体分離する76Br, 77Br, 79Krの同時大量製造が可能である。
【発明の効果】
【０００９】
以上の詳しく説明した通り、本発明によって、高純度76Brの製造が可能となり、76Brを用いた医学・農学における診断性の向上、被爆防止が期待できる。また、76Brと同様に、77Brや79Krは医学において有用な放射性同位元素であることから、本発明による製造法を利用することにより、放射性同位元素の製造・販売を業とした場合、効率的製造且つコストダウンにつながる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
図１に示されるように、放射性クリプトン76,77,79Kr同位体混合ガス７をそのボンベから磁場を用いた質量分離法を原理とする同位体分離器６に導入し、放射性クリプトン76,77,79Kr同位体混合ビーム５とし、それを質量に基づいて分離し、それぞれの同位体１，２及び３をアルミニウム箔４に分離回収する。
【００１１】
即ち、Ｋｒの同位体群は、同位体分離器６を構成する円筒型部でイオン化された後に加速される。したがって、Ｋｒ同位体群はあるエネルギーを持つことになり、このエネルギーを持ったビーム５は質量毎に分けられた後、アルミニウム箔にイオン注入される。
【００１２】
次に、図２に示されるように、76Ｋｒを分離回収する場合には、、76Ｋｒを含むアルミニウム箔（ウ）を76Ｋｒガス発生用バイアル瓶（イ）に入れ、それを真空ライン（オ）に接続して減圧後、塩酸注入用注射筒（エ）から濃塩酸を注入してアルミニウム箔を溶解し、
76Ｋｒガスを発生させる。アルミニウム箔を溶解後、この発生ガスを、ガス発生用瓶（イ）に三方バルブ（カ）を介して結合した回収用バイアル瓶（ア）に圧力差により導入して回収する。その際、瓶（ア）は液体窒素により冷却されている。
【００１３】
以下、本発明を実施例によってさらに詳細に説明する。この実施例では、76,77,79Krの分離が行われるが、76Ｋｒは放射性壊変により76Ｂｒになる。このような関係の場合、76Ｋｒを親核種と言い、崩壊後に生成する76Ｂｒを娘核種と言う。したがって、親核種（76Ｋｒ）が高純度で得られれば、おのずから娘核種（76Ｂｒ）も高純度で得られることになる。このことは77Ｋｒ及び77Ｂｒの間にも言える。
【実施例】
【００１４】
臭化ナトリウムを加圧成型法によりペレット状にし、ターゲットに用いた。臭化ナトリウムに65MeVの陽子ビームを入射し、natBr(p,3n)反応によりターゲット中に放射性76,77,79Kr同位体群を生成させた。照射後、臭化ナトリウムターゲットから76,77,79Kr同位体群のみを乾式蒸留法により回収し、同位体分離器に76,77,79Kr同位体群を導入し同位体分離後、アルミニウム箔中に76Kr を単離した。回収後は密封したバイアル瓶にアルミニウム箔を挿入、減圧後、濃塩酸0.6 mlの注入によりアルミニウム箔を溶解し、76Krガスを発生させた。すべてのアルミニウム箔が溶解した後、新たに用意した減圧バイアル瓶をこのバイアル瓶に接続し、圧力差により76Krガスのみを回収した。76Krの崩壊後に得られる76Brはバイアル瓶に蒸留水を注入し、水溶液として回収した。同位体分離後の77Krについても同様の操作により回収可能である。79Krに関しては、圧力差によって回収した時点で操作終了となる。
【００１５】
以上の実験から76Br,77Br及び79Krは、99.99%以上の高純度で得られた。この結果を同じ核反応を用いた従来の方法と比べると、従来法では１0%程度の副生成物（77Ｂｒ）が混入していたのに対して、本発明の方法ではほとんど混入しない結果が得られている。
【００１６】
なお、ここでは加速器に同位体分離器を接続せずに製造を行った例を示したが、原理的には本発明を用いて、加速器と同位体分離器を接続することにより、連続的な照射・同位体分離により、76Br,77Br,79Krの同時大量製造が可能である。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の同位体分離部分を示す図である。
【図２】本発明の回収方法を示す図である。
【符号の説明】
【００１８】
１  76Kr             ２  77Kr             ３  79Kr
４  アルミニウム箔   ５  放射性クリプトン同位体混合ビーム
６  同位体分離器      ７  放射性クリプトン同位体混合ガス
ア  回収用バイアル瓶         イ  76Krガス発生用バイアル瓶
ウ  76Krを含むアルミニウム箔 エ  塩酸注入用注射筒
オ  真空ライン               カ  三方バルブ
キ  液体窒素
【図１】
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【図２】
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