(57)【要約】【課題】  試料ホルダー、ローター及びシャフトからなる遠心加熱部材、及び、それを使用した耐久性及び安全性の向上した遠心加熱装置を提供する。【解決手段】  セラミックス又は金属粉体からなる成形体或いはセラミックス前駆体膜に、遠心力場及び温度場を付加する遠心焼結装置に使用する、ローター、シャフト及び試料ホルダーからなる遠心加熱部材であって、ローター及びシャフトを、マイクロ波を透過する窒化ケイ素セラミックス又は反射する耐熱合金で構成し、試料ホルダーを、マイクロ波を吸収する、炭化ケイ素又はジルコニアで構成した、遠心加熱部材及びそれを使用した遠心焼結装置並びに試料ホルダー。【効果】マイクロ波加熱により、試料ホルダーを選択的に自己発熱させることにより、１２００℃の温度、数十万Ｇの条件下での焼結が可能である。【選択図】    図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
セラミックス又は金属粉体からなる成型体或いはセラミックスの前駆体に、遠心力場及びマイクロ波誘電加熱による温度場を付加する遠心焼結装置に使用するための遠心加熱部材であって、該遠心加熱部材が、試料ホルダー、試料ホルダーを高速回転させるためのローター及びローター回転用のシャフトを有し、試料ホルダー、ローター及びシャフトを構成する各材料を、マイクロ波を吸収、透過又は反射する特性を有する材料の中から選択することにより、マイクロ波が選択的に試料ホルダーに吸収されて、試料ホルダー中の試料が選択的に加熱され、遠心加熱部材が、熱変形、熱応力破損しないように構成されたことを特徴とする遠心焼結装置用の遠心加熱部材。
【請求項２】
ローター及びシャフトが、低誘電率、低誘電損失で、優れたマイクロ波透過特性及び高温強度を有するセラミックス、又はマイクロ波を反射する耐熱金属で構成されていることを特徴とする請求項１に記載の遠心加熱部材。
【請求項３】
ローター及びシャフトが、シリカ、アルミナ、窒化ケイ素、チタン合金又は耐熱バネ鋼で構成されていることを特徴とする請求項２に記載の遠心加熱部材。  
【請求項４】
試料ホルダーが、誘電率及び誘電損失が大きく、マイクロ波を吸収する材料で構成されることにより、試料ホルダーが選択的に自己発熱し、ホルダー中の試料を間接加熱することを特徴とする、請求項１に記載の遠心加熱部材。
【請求項５】
試料ホルダーが、誘電率、誘電損失が大きくマイクロ波を吸収する材料を内側に、誘電率、誘電損失が小さく、マイクロ波を透過し、断熱性に優れた材料を外側に構成されることを特徴とする請求項４に記載の遠心加熱部材。
【請求項６】
試料ホルダーの内側が、炭化ケイ素又はジルコニアセラミックスで構成され、試料ホルダーの外側を、窒化ケイ素、シリカ、アルミナ又はシリカ・アルミナ複合体セラミックスで構成されていることを特徴とする請求項５に記載の遠心加熱部材。
【請求項７】
遠心加熱部材が、３００〜１２００℃の温度、１０〜７００，０００Ｇの遠心力の条件下におかれることを特徴とする請求項１から６のいずれかに記載の遠心加熱部材。
【請求項８】
セラミックス又は金属粉体からなる成型体或いはセラミックスの前駆体を、遠心力場及びマイクロ波誘電加熱による温度場により焼結するための遠心焼結装置であって、試料ホルダー、試料ホルダーを高速回転させるためのローター及びローター回転用のシャフトを有する遠心加熱部材、該遠心加熱部材を高速回転するための回転部、回転速度制御部、試料ホルダー中の試料を加熱するためのマイクロ波発信部を有すると共に、試料ホルダーを、マイクロ波を吸収する材料で構成し、ローター及びシャフトを、マイクロ波を透過又は反射する材料で構成することにより、試料ホルダー中の試料を選択的に加熱し、遠心加熱部材が、熱変形、熱応力破損しないように構成したことを特徴とする遠心焼結装置。
【請求項９】
セラミックス又は金属粉体からなる成型体或いはセラミックスの前駆体に、遠心力場及びマイクロ波誘電加熱による温度場を付加する遠心焼結装置に使用するための試料ホルダーであって、内側が、誘電率及び誘電損失の大きい炭化ケイ素又はジルコニアセラミックスで構成され、外側が、誘電率及び誘電損失が小さく、熱伝導率の小さい窒化ケイ素、シリカ、アルミナ又はシリカ・アルミナ複合セラミックスで構成されていることを特徴とする遠心焼結装置用の試料ホルダー。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セラミックス又は金属の焼結体或いはセラミックス膜を製造するための遠心加熱部材、及び、該部材を装着した遠心焼結装置、並びに、試料ホルダーに関するものであり、更に詳しくは、セラミックス又は金属粉体からなる成形体或いはセラミックス前駆体膜を、高速回転させることにより、遠心力を与えつつ、これらを焼結することにより、セラミックス又は金属の緻密な焼結体、或いはセラミックスの緻密な膜を得ることを可能とするとともに、遠心加熱部材を構成する各材料を、マイクロ波を、吸収、透過又は反射する材料から適宜選択することにより、試料ホルダー中の試料を、選択的に加熱することを可能にする、遠心加熱部材及びそれを装着した遠心焼結装置並びに試料ホルダーに関するものである。
【０００２】
本発明は、次世代の産業支える重要な科学技術として、電子・情報・通信から環境・化学・機械・エネルギー・医療の分野に至るまで、機能材料、構造材料として、新たな展開及び実用化が期待されているファインセラミックスの技術分野において、３００〜１，２００℃の温度下で、１０〜７００，０００Ｇの遠心力を付加することが可能な遠心焼結技術により、小型形状の焼結体から、厚膜ないし薄膜のセラミックスを製造することができる遠心焼結装置を提供することを可能とするものである。本発明の遠心焼結装置は、試料のみを加熱することが可能な、内部加熱方式を採用することにより、熱変形、熱応力による破損のおそれがなく、高温、高遠心力の下において高い安全性を有するとともに、効率的に、選択的に熱エネルギーを試料に付与し、焼結過程において、粒子の再配列、塑性変形、粘性流動等を誘発し、短時間で、セラミックスの緻密化や低温焼結を可能とするものである。本発明は、将来の新たな電子材料等の展開にも十分に対応が可能な技術を提供するものとして、ファインセラミックスの技術分野において、新技術の開発、新産業の創設に有用である。
【背景技術】
【０００３】
一般に、遠心力を付加する装置としては、遠心分離装置が代表的なものとして実用化されている。また、焼結を前提とした高温加熱手段としては、真空やガス置換等による雰囲気条件が制御可能で、急速加熱する手段を有する、高周波誘導加熱や誘電加熱手段が実用化されている。更に、近年、高温雰囲気下で使用される超精密回転体の代表的な部品であるガスタービンの羽根等の材料には、熱膨張が小さく、機械的強度、耐熱性、及び耐摩耗性に優れ、かつ比重が小さく、軽量化が実現できるセラミックス等が活用されるようになった。
【０００４】
一方、試料に遠心力を付与しつつ、該試料を加熱焼成して焼結体を作製する焼結方法及び装置が提案されている（特許文献１参照）。一般に、この種の方法では、試料に発生する遠心力は、ローターの回転数及び試料までの半径、試料の比重によって決定され、以下の式で示される。
ＣＦ＝１１．１８×（Ｎ／１０００）２×Ｒ            （１−１）
ここで、ＣＦは発生する遠心力（Ｇ）、Ｎは毎分の回転数（ｍｉｎ−１）、Ｒはローターの中心から試料までの距離である。遠心力は、回転数の２乗、ローターの中心から試料までの距離に比例することから、ローターは、その回転数が増大すればするほど、発生する遠心力がますます大きくなり、ローター自体に発生する内部応力も増大し、それにより、ローター自体が破壊する恐れがある。表１に、例えば、ローターの中心から試料までの距離を８ｃｍとした時の回転数と遠心力の関係を示す。これらのことから、回転ローター部として、高速回転に対応できる駆動部を開発すること、及びローターの中心から試料までの距離が長い、即ち、半径が大きいローターを開発することが重要となり、そのためには、それらの開発を可能とする新しい部材を開発することが重要となる。
【０００５】
【表１】
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【０００６】
また、回転軸を超高速で回転させるには、次の２通りの方式；
（１）回転軸の曲げ危険速度をできるだけ高く設定し、この曲げ危険速度以下で回転軸を使用する剛性軸方式、及び
（２）回転軸の曲げ危険速度以上で回転軸を使用する弾性軸方式、がある。
これらのうち、剛性軸方式の場合には、回転軸の曲げ剛性を高くするために、この回転軸の外径を太くする等の必要がある。しかし、回転軸を大きくすると軸受けの周速が大きくなり、その潤滑条件には限界がある。
【０００７】
一方、弾性軸方式では、回転軸の曲げ危険速度が比較的低速域になる様に、回転軸を、細径部を有する構造とし、曲がりを抑えることなく回転を上昇させて、危険速度を通過させ、回転軸を曲げ危険速度以上の高速回転域まで使用する。上記焼結装置の回転軸は、高温雰囲気で使用されるため、セラミックス軸を採用しようとしても、セラミックスは脆性材料であり、この回転軸の回転速度を、その曲げ危険速度を越えて上昇させることは、剛性軸方式の場合と同様に、材料上のたわみの許容値が小さいために困難である。そのために、この方式では、回転軸の回転速度が曲げ危険速度以下に限られてしまうという問題がある。
【０００８】
【特許文献１】特開２００２−１９３６８０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
このような状況の中で、本発明者らは、上記従来技術に鑑みて、上記諸問題を抜本的に解決することが可能な新しい、遠心焼結装置を開発することを目標にして、鋭意研究を積み重ねた結果、遠心加熱手段の、試料ホルダー、ローター及びシャフトを構成する各材料を、マイクロ波を吸収、透過又は反射する特性を有する材料の中から選択することにより、マイクロ波が選択的に試料ホルダーに吸収されて、試料ホルダー中の試料が、選択的に加熱されて、遠心加熱部材が、熱変形、熱応力破損しないように構成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
即ち、本発明は、ローター及びシャフトを、マイクロ波の透過特性及び高温強度に優れたセラミックス、又はマイクロ波を反射する耐熱金属で構成し、また、試料ホルダーを、マイクロ波を吸収する材料により構成することにより、試料のみを選択的に間接加熱することを可能とする遠心加熱部材及びそれを用いた遠心焼結装置を提供することを目的とするものである。
また、本発明は、遠心加熱部材において、ローターを、窒化ケイ素又はチタン合金等の耐熱合金で構成し、試料ホルダーを、炭化ケイ素又はジルコニアセラミックスで構成することにより、１２００℃の温度で数十万Ｇの遠心力を付加しても熱変形せず、熱応力により破損しない、耐久性と安全性に優れた遠心焼結装置を提供することを目的とするものである。
また、本発明は、試料ホルダーの発熱部を、炭化ケイ素又はジルコニアセラミックスで構成し、試料ホルダーの断熱部を、窒化ケイ素、シリカ、アルミナ又はシリカ・アルミナ複合体からなるセラミックスで構成することにより、マイクロ波加熱により、試料ホルダーのみを選択的に自己発熱させて、試料を間接加熱し、効率的な焼結を行うことを可能とする試料ホルダーの提供を目的とするものである。
また、本発明は、試料を選択的に加熱することにより、高精度及び高効率な焼結を可能することを目的とするものである。
更に、本発明は、電子・情報・通信から環境・医療に至るまでの広範囲な技術分野において、新たな展開及び実用化が期待されている、ファインセラミックス材料からなる機能材料又は構造材料の製造に有用な遠心焼結装置を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記課題を解決するための本発明は、以下の技術的手段から構成される。
（１）セラミックス又は金属粉体からなる成型体或いはセラミックスの前駆体に、遠心力場及びマイクロ波誘電加熱による温度場を付加する遠心焼結装置に使用するための遠心加熱部材であって、該遠心加熱部材が、試料ホルダー、試料ホルダーを高速回転させるためのローター及びローター回転用のシャフトを有し、試料ホルダー、ローター及びシャフトを構成する各材料を、マイクロ波を吸収、透過又は反射する特性を有する材料の中から選択することにより、マイクロ波が選択的に試料ホルダーに吸収され、試料ホルダー中の試料が選択的に加熱されて、遠心加熱部材が、熱変形、熱応力破損しないように構成されたことを特徴とする遠心焼結装置用の遠心加熱部材。
（２）ローター及びシャフトが、低誘電率、低誘電損失で、優れたマイクロ波透過特性及び高温強度を有するセラミックス、又はマイクロ波を反射する耐熱金属で構成されていることを特徴とする前記（１）に記載の遠心加熱部材。
（３）ローター及びシャフトが、シリカ、アルミナ、窒化ケイ素、チタン合金又は耐熱バネ鋼で構成されていることを特徴とする前記（２）に記載の遠心加熱部材。  
（４）試料ホルダーが、誘電率及び誘電損失が大きく、マイクロ波を吸収する材料で構成されることにより、試料ホルダーが選択的に自己発熱し、ホルダー中の試料を間接加熱することを特徴とする、前記（１）に記載の遠心加熱部材。
（５）試料ホルダーが、誘電率、誘電損失が大きくマイクロ波を吸収する材料を内側に、誘電率、誘電損失が小さく、マイクロ波を透過し、断熱性に優れた材料を外側に構成されることを特徴とする前記（４）に記載の遠心加熱部材。
（６）試料ホルダーの内側が、炭化ケイ素又はジルコニアセラミックスで構成され、試料ホルダーの外側を、窒化ケイ素、シリカ、アルミナ又はシリカ・アルミナ複合体セラミックスで構成されていることを特徴とする前記（５）に記載の遠心加熱部材。
（７）遠心加熱部材が、３００〜１２００℃の温度、１０〜７００，０００Ｇの遠心力の条件下におかれることを特徴とする前記（１）から（６）のいずれかに記載の遠心加熱部材。
（８）セラミックス又は金属粉体からなる成型体或いはセラミックスの前駆体を、遠心力場及びマイクロ波誘電加熱による温度場により焼結するための遠心焼結装置であって、試料ホルダー、試料ホルダーを高速回転させるためのローター及びローター回転用のシャフトを有する遠心加熱部材、該遠心加熱部材を高速回転するための回転部、回転速度制御部、試料ホルダー中の試料を加熱するためのマイクロ波発信部を有すると共に、試料ホルダーを、マイクロ波を吸収する材料で構成し、ローター及びシャフトを、マイクロ波を透過又は反射する材料で構成することにより、試料ホルダー中の試料を選択的に加熱し、遠心加熱部材が、熱変形、熱応力破損しないように構成したことを特徴とする遠心焼結装置。
（９）セラミックス又は金属粉体からなる成型体或いはセラミックスの前駆体に、遠心力場及びマイクロ波誘電加熱による温度場を付加する遠心焼結装置に使用するための試料ホルダーであって、内側が、誘電率及び誘電損失の大きい炭化ケイ素又はジルコニアセラミックスで構成され、外側が、誘電率及び誘電損失が小さく、熱伝導率の小さい窒化ケイ素、シリカ、アルミナ又はシリカ・アルミナ複合セラミックスで構成されていることを特徴とする遠心焼結装置用の試料ホルダー。
【００１１】
次に、本発明について更に詳細に説明する。
本発明は、セラミックス又は金属粉体からなる成型体或いはセラミックスの前駆体に、遠心力場及びマイクロ波誘電加熱による温度場を付加する遠心焼結装置に使用するための、試料ホルダー、試料ホルダーを高速回転させるためのローター及びローター回転用のシャフトを有する遠心加熱部材であって、該試料ホルダー、ローター及びシャフトを構成する各材料を、マイクロ波を吸収、透過又は反射する特性を有する材料の中から選択することにより、マイクロ波が選択的に試料ホルダーに吸収されて、試料ホルダー中の試料が選択的に加熱される遠心焼結装置用の遠心加熱部材に関し、例えば、３００〜１２００℃の雰囲気温度を与える条件下で、１０〜７００，０００Ｇの遠心力を付加しても、遠心加熱部材が熱変形せず、熱応力により破損しないため、安定した運転及び安全性を確保することができる。
【００１２】
遠心焼結装置において、セラミックス等を焼結するにあたっては、該装置の可動部材（本発明の遠心加熱部材）には、通常、１０００℃以上の高温度下で、数十万Ｇの非常に大きな力が加わるため、耐熱性のいかなる材料を使用しても、その熱変形又は熱応力による破損を、完全に回避することは困難であった。本発明は、こうした、問題を解決するものであり、遠心焼結装置の、可動部分を、それぞれの部材の機能に応じて、マイクロ波の吸収、透過及び反射特性を適切に選択することにより、試料を選択的に加熱し、熱及び遠心力に起因する、変形、破損等にともなう不安定で危険をともなう運転を回避することを可能とするものであり、セラミックス又は金属粉末の成形体、或いはセラミックス前駆体膜から、その緻密化した焼結体の製造に大きく貢献するものである。
【００１３】
本発明者らが検討したところによれば、高温雰囲気で高速回転する装置は、以下の条件を満たすことが必要である。
即ち、（１） ローターの材質としては、熱伝度率が小さく、機械的強度及び耐熱性に優れ、かつ比重が小さく、軽量化が実現でき、更に、低誘電率、低誘電損失の材質で高周波透過特性に優れていること、又はマイクロ波を反射する耐熱金属であること、（２）ローターは、高速回転に対応できる空気抵抗の少ない円盤形状、及びローターの中心から試料までの距離が長い、即ち、半径が大きいローターであること、（３）シャフト材質としては、熱膨張が小さく、機械的強度及び耐熱性に優れ、熱伝導率が小さく断熱性に優れ、更に、低誘電率、低誘電損失の材質でマイクロ波を透過する材質又はマイクロ波を反射する材質であること、（４）試料ホルダーの材質としては、誘電率、誘電損失が大きくマイクロ波を吸収する材料を内側の発熱部に、誘電率、誘電損失が小さくマイクロ波を透過し、断熱性に優れた材料を外側の断熱部にすることにより、マイクロ波加熱手段を用いて試料ホルダーだけを選択的に発熱させることができること、（５）加熱する手段としては、高周波誘電加熱方式による急速加熱が効果的であり、特に、試料ホルダーの材質が、選択的な局所加熱ができる誘電率及び誘電損失が大きい材質であること、が必要である。
【００１４】
マイクロ波吸収体には、誘電損率が大きくてマイクロ波の吸収が良く、誘電損率の温度依存性が被焼結体より小さい材料を用いる。マイクロ波を充分に吸収するためには、被焼結体の種類にもよるが、マイクロ波帯（０．３〜３０ＧＨｚ）における室温での誘電損率が、０．１より大きいことが望ましい。このような材料として、ＳｉＣ、ＺｎＯ、Ｃ（炭素）、ＡｌＮ、Ｂ４Ｃ等がある。また、マイクロ波吸収体は、熱伝導率が、０．１ｃａｌ／ｃｍ・ｓｅｃ・℃以上であることが望ましい。熱伝導率がこれより小さいと、マイクロ波吸収体に温度分布が生じ、発生した熱が、被焼結体に伝導して被焼結体の温度分布の不均一性を助長するおそれがある。
【００１５】
マイクロ波透過体としては、誘電率、誘電損失が極めて小さく、温度依存性の小さい材料を用いる。このような低誘電損失体の材料としては、ＳｉＯ２、サフアイア又は純度９９％以上の高純度アルミナ、窒化ケイ素等がある。誘電損失は室温において、０．０１以下が望ましく、これより大きいと、材料自体がマイクロ波を吸収して加熱されるおそれがあり、また、透過体を、空胴共振器内に配置したときに、空胴共振器内の電界が乱れて共振がとれにくくなるとともに、透過体内の電界強度が不均一となって、被焼結体に加熱むらが生じることになる。また、透過体の誘電損失の温度依存性は、極めて小さいことが望まれる。誘電損失の温度依存性が大きいと、被焼結体が加熱されたときに、輻射熱で透過体の温度が上昇し、この加熱された状態でマイクロ波が照射されると、透過体自体に加熱むらが生じる恐れがあるので好ましくない。
【００１６】
そこで、これらの課題を解決すべく検討及び研究した結果、下記の構成を採用することが重要であることが分かった。即ち、（１）ローター材料としては、１２００℃レベル以下の雰囲気温度条件下で高温強度が大きく、かつ比重が小さい材質を使用することでローターの軽量化を達成し、更に、低誘電率、低誘電損失の材質で、高周波誘電加熱されても発熱しない、高周波が透過しやすい材質を使用し、更には、熱伝導率の小さい断熱性の高い材質を使用すること、（２）シャフト材料としては、１２００℃レベル以下の雰囲気温度条件下で高温強度が大きく、かつ熱伝導率が小さい材質を使用することでローターと軸受けとの断熱性を確保し、更に、低誘電率、低誘電損失の材質又は高周波反射する材質で、高周波誘電加熱されても発熱しない材質を使用すること、（３）加熱手段に優れる材料として、発熱部が、誘電率及び誘電損失の大きい材質で高周波誘電加熱できるものであること、（４）流体力学的に空気抵抗が少ないローター形状として、突起のない円盤形状であること、（５）効率的な加熱・冷却が可能で、ハンドリングが容易な構造として、試料ホルダーが円盤の中に内蔵され、かつ試料ホルダーだけ選択加熱できるような材質を使用すること、が重要である。
【００１７】
本発明は、これらの要件を総合的に考慮して、具体的な材質としては、好適には、例えば、高温高速回転するローターに、窒化ケイ素セラミックス又はチタン合金を、また、シャフトには耐熱合金を、更に、試料ホルダーには、内側の発熱部に炭化ケイ素セラミックス、外側の断熱部にシリカ・アルミナ複合体セラミックスを採用することにより、１２００℃レベルの雰囲気で耐久性に優れるとともに、前記課題を解決するものである。
【００１８】
即ち、本発明は、高温高速回転するローターが、例えば、３００〜１２００℃の雰囲気温度を与える条件下で、１０〜７００，０００Ｇの遠心力を付加しても熱変形せず、熱応力により破損しないように、更に、試料ホルダーのみ選択加熱ができるようにするにあたり、例えば、高速回転ローターを窒化ケイ素セラミックス又は耐熱合金で、高温高速回転する試料ホルダーの発熱部を炭化ケイ素セラミックスで、断熱部をシリカ・アルミナセラミックスで構成し、高周波誘電加熱手段を使って、試料ホルダーを自己発熱させることにより試料を選択的に加熱するようにしたことを特徴とするものである。
【００１９】
本発明で使用する窒化ケイ素セラミックスとしては、例えば、アルミナ、イットリア、マグネシア等の焼結助剤を添加した窒化ケイ素焼結体、アルミナ、窒化アルミニウム等を添加したサイアロン焼結体等が例示される。また、同じく炭化ケイ素セラミックスとしては、例えば、ホウ素や炭素等を焼結助剤として添加した炭化ケイ素焼結体が例示される。また、誘電損失の大きい材料としては、例えば、炭化ケイ素、ジルコニア等が例示される。しかし、このような、例示した材料のほかに、例えば、表２に示す諸特性を有するものなかから、その特性に基づいて適宜選択することができ、例示した材料に限定されるものではない。
【００２０】
次に、ローター及びシャフト、及び試料ホルダーの作製方法についての一例を説明すると、先ず、出発原料と焼結助剤を混合粉砕し、その後、成形助剤を添加したスラリーを、スプレードライヤーで乾燥、造粒して、プレス原料を調製する。その後、静水圧プレス成形法により、円板形状及び棒状にそれぞれ成形し、成形助剤を脱脂後、窒化ケイ素は常圧焼結し、炭化ケイ素はホットプレス焼結して素材を得る。その後、機械加工して所定の形状のローター及びシャフト及び試料ホルダーを作製する。
【００２１】
本発明で使用する遠心焼結装置としては、例えば、高速回転が可能な試料台（試料ホルダー）を有するワーク部、該ワーク部を加熱する加熱部、加熱温度を制御する温度制御部、ワークを回転させる回転部（ローター及びシャフト）、回転速度を制御する回転速度制御部、真空磁気シール軸受け部、及び密閉用の蓋体、を備えている焼結装置（図１）が例示される。しかし、これらに限らず、これらと同効の手段及び機能を有するものであれば、同様に使用することができる。本発明では、上記焼結装置において、例えば、その回転部を構成するローターを、窒化ケイ素で、シャフトを耐熱バネ鋼で構成し、試料ホルダーは、発熱部を誘電損失の大きい材料、例えば、炭化ケイ素、酸化亜鉛、カーボン、炭化ホウ素、窒化ホウ素、窒化アルミニウム等で構成し、断熱部を誘電損失の小さい材料、例えばシリカ、サファイヤ、高純度アルミナ、シリカ・アルミナ複合材料等で構成する。
【００２２】
本発明では、上記構成を採用することにより、高周波誘電加熱手段を用いて、試料ホルダーだけを選択的に発熱させることにより、試料を間接加熱することが可能となり、それにより、焼結過程におけるエネルギー効率を著しく向上させることができる。また、このように、ローターを窒化ケイ素セラミックスで、シャフトを耐熱合金で構成することにより、従来のステンレス製ローター及びシャフトでは耐えられなかった、３００〜１２００℃の雰囲気温度条件下で１０〜７００，０００Ｇの遠心力を付加しても、本発明のローター及びシャフトは、熱変形せず、熱応力により破損しないで、高い安全率で高速回転が可能である。例えば、ステンレス製のローター及びシャフトでは、回転数が１０，０００ｍｉｎ−１を超えられないが、窒化ケイ素セラミックス製では、回転数が１０，０００ｍｉｎ−１を超えても高い安全性を有する、という予期し得ない効果を奏することが分かった。
【００２３】
また、後記する試験例に示すように、窒化ケイ素セラミックス材料は、特に、破壊強度、軽量化、断熱性の点で優れているため、軸受部への熱影響が少なくでき、安全性、信頼性が確保できることが分かった。本発明の、試料ホルダーを回転させるローター及びシャフト、及び試料ホルダーを使用することにより、１０〜７００，０００Ｇの遠心力場及び３００〜１２００℃の温度場を付加できる遠心焼結装置を実現することが可能となる。本発明において、加熱手段は高周波誘電加熱手段が採用される。この場合、この加熱手段の具体的な構成は特に制限されるものではなく、適宜の手段及び方法を用いることができる。
【００２４】
試料ホルダーについては、試料の脱着が容易で、遠心力の負荷により移動しない構造にする必要がある。また、試料ホルダーに遠心力を付加させるために、試料ホルダーの重量は可能な限り軽量化し、ホルダー毎の重量を一定にして、偏心による回転振動を発生させないことが要求される。例えば、ローター外周部のポケット孔に試料ホルダーを落とし込む方式とすること、試料ホルダーをビス無しで試料をセットできるように、ローターに落とし込む方式とすること、が例示されるが、これらに制限されない。
【００２５】
本発明で焼結体とする、セラミックスとしては、酸化物、窒化物、炭化物、その他種類を問わず、全てのセラミックスの成形体や膜の焼結に適用でき、更に、金属としては、鉄、非鉄、種類を問わず全ての金属に適用できる。その成形体を成形するには、例えば、型ダイスにて形状付与し、ＣＩＰ成形したもの、テープキャスティング、スクリーン印刷で得られたシート、そのシートの積層体等が挙げられる。これらを、高速回転する円盤に取りつけた試料ホルダー中に収容し、高速回転しながら加熱することにより、緻密な焼結体が得られる。このように本発明は、遠心力で生ずる応力及び加熱により緻密な膜及び焼結体を得られるが、試料の種類、大きさ、厚さ、基板の種類等になんら制約を受けるものではない。
【００２６】
また、本発明のセラミックス前駆体膜については、その作製方法は特に限定されないが、例えば、ゾル−ゲル法を利用して作製する場合、得られたゾル溶液に所定の基板を浸すデップコーティング法、もしくは回転した円盤上に置き基板にゾル溶液を塗布するスピンコーティング法等が挙げられる。セラミックス前駆体膜の厚さは、ゾル溶液の粘度もしくはコーティングの回数等により制御できるが、数ミクロンメートル〜数十ミクロンメートルの厚みが好ましい。コーティング後、例えば、室温もしくは低温（２００℃以下）で乾燥した基板を、加熱炉内で高速回転する円盤に取りつけることにより、遠心力によって生ずる１０〜７００,０００Ｇの力を付与しつつ、マイクロ波誘電加熱により焼結処理することにより緻密なセラミックス膜を得ることが可能である。
【００２７】
本発明で、遠心力により試料に付加する力は、好ましくは、１０〜７００,０００Ｇであり、１,０００〜１０,０００Ｇが更に好ましい。これらの力は、通常のホットプレス焼結に加わる力に比べて大きく、セラミックス前駆体膜、及びセラミックス或いは金属粉体からなる成形体の緻密化に有効である。その結果、遠心力は、粒子の最密充填化の促進、更には物質内の拡散を活発化させることによる焼結における、塑性変形、粘性流動、液相が存在する場合の溶解−析出等の緻密化機構に寄与し、このため、セラミックス或いは金属の緻密化の促進や低温焼結化を可能とする。加熱温度については特に限定されないが、３００〜１８００℃が好ましく、３００〜１２００℃が更に好ましい。
【００２８】
次に、試験例に基づいて本発明を具体的に説明する。
ローター及び試料ホルダーの材料の評価を、セラミックスの各種材料を対象として行った。ここで、各種材料の諸特性を表２に示す。表２に示すように、セラミックスの中でも、窒化ケイ素は、軽量、室温高強度、高温強度、高破壊靭性等に優れ、誘電率、誘電損失が小さく、マイクロ波を透過しやすく、ローターの材料として好適である。また、チタン合金は５００℃以下では高強度で、熱伝導率が小さいため、断熱性に優れており、マイクロ波を反射するが試料ホルダーを内蔵して、マイクロ波を透過できるように通路を設けた設計をすれば、好適なローターの材料となる。更に、試料ホルダーの材料として、炭化ケイ素は、誘電率及び誘電損失が大きく、マイクロ波を吸収しやすく、熱伝導率が大きいため発熱体として好適である。また、シリカ・アルミナ（アドセラム：屋久島電工製）やアルミナは熱伝導率が小さく、誘電損失が小さいためマイクロ波を透過しやすく、断熱体に好適である。
【００２９】
【表２】
2005314195.tif 000004
【発明の効果】
【００３０】
以上詳述したように、本発明は、誘電加熱による遠心焼結装置に使用する、試料ホルダー、ローター及びシャフトからなる遠心加熱部材に係るものであり、本発明により、１）試料ホルダーを高温高速回転させるためのローターを、マイクロ波が透過又は反射する材料、例えば、窒化ケイ素又は耐熱合金で構成し、試料ホルダーを、マイクロ波を吸収する材料で構成することにより、試料を、１２００℃の温度で加熱できる条件下で、数十万Ｇの遠心力を付加しても熱変形せず、熱応力により破損しない、耐久性に優れた装置とすることが可能となった、２）試料ホルダーの少なくとも一部に、誘電率及び誘電損失の大きいセラミックス材料を用いることにより、試料を選択的に加熱することが可能となり、遠心焼結操作及びエネルギー負荷の点で、高精度及び高効率な焼結が可能となった、３）ローター及びシャフトを、マイクロ波が透過する、低誘電率、低誘電損失の材料で構成することにより、これらを、マイクロ波により自己発熱しなくすることが可能となり、４）高温高速回転する試料ホルダーの発熱部を、炭化ケイ素セラミックスで、また、試料ホルダーの断熱部を、シリカ・アルミナセラミックスで構成することにより、マイクロ波加熱により、試料ホルダーを自己発熱させて、試料を選択的に間接加熱することが可能であり、それにより効率的な焼結が可能となった、という格別の効果が奏される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３１】
次に、実施例に基づいて本発明を具体的に説明するが、本発明は、以下の実施例によって何ら限定されるものではない。
【実施例１】
【００３２】
（１）誘電率及び誘電損失の異なるセラミックスのマイクロ波加熱試験
本発明では、マイクロ波加熱を利用して、試料ホルダーの発熱部材を、選択的に自己発熱させることを通じて、被加熱体を加熱する方式を採用した。そこで、本実施例では、これらの条件を満たす材料を選択するにあたり、各種のセラミックス部材の加熱昇温特性について試験した。
【００３３】
（２）試験サンプルの種類
試験試料としては、表２に示す、窒化ケイ素（屋久島電工製）、炭化ケイ素（屋久島電工製）、アルミナ（９９．５％高純度アルミナ）の３種類を、試験試料サイズが２０ｍｍ×２０ｍｍ×５ｍｍ厚さものを準備した。
【００３４】
（３）試験方法
マイクロ波加熱試験（加熱昇温テスト）として、２．４５GHz、最大１．５ｋｗのマイクロ波加熱機で加熱試験を行った。誘電率、誘電損失の小さいシリカ・アルミナ（アドセラムＤ３：屋久島電工）製で、５０×５０×２０ｍｍ厚さの凹型断熱容器を準備し、その凹部に試験試料を入れ、その上に、５０×５０×１０ｍｍ厚さのシリカ・アルミナの断熱ふたを被せた。そして、断熱容器をマイクロ波加熱機の回転テーブルに載置し、マイクロ波加熱出力を１２００ｗに出力制御して所定時間加熱した。加熱完了直後、上棚板を取り外し、直後の試験試料の表面温度を熱電対で計測した。
【００３５】
（４）試験結果
図２に、マイクロ波加熱機での試験試料の設置構成、図３に、マイクロ波加熱昇温テスト結果を示す。横軸に加熱時間、縦軸に試料の表面温度を示す。
【００３６】
（５）ローター又は試料ホルダーの材質の選択
上記試験から、試料ホルダーの材質としては、加熱出力が小さく、高速昇温可能な
炭化ケイ素が好適であると考えられた。また、その時のシリカ・アルミナ複合体の断熱容器は、ほとんど温度上昇もなく、断熱性に優れ、断熱ホルダーとして好適であることが分かった。更に、ローターの材質として、加熱出力に関係なく加熱されない高強度の窒化ケイ素が好適であることが推定できた。
【実施例２】
【００３７】
ローターを図３に示す窒化ケイ素で、シャフトを耐熱合金で、試料ホルダーの発熱部を炭化ケイ素、断熱部をシリカ・アルミナ製セラミックスで構成した遠心焼結装置を使用した。加熱雰囲気温度１２００℃の条件下で、回転数３０，０００ｍｉｎ−１の回転下で、試料を、１２００℃に、1時間保持させた。断熱部の中に発熱部は装填されているため、温度計測はローター近隣の発熱部と同材質の炭化ケイ素製ダミー発熱体を、赤外線センサを使って計測して発熱対象換算温度とした。その結果、熱変形による回転振動の発生もなく、支障なく高速運転できることが確認された。
【実施例３】
【００３８】
本実施例では、試料ホルダーを内蔵した高温高速回転するローターを、チタン合金で構成し、それ以外は実施例２の同一で構成した遠心焼結装置を使用した。該装置において、回転数３０，０００ｍｉｎ−１でローターを回転させながら、最大出力：３ｋｗ、周波数：２．４５GＨｚのマイクロ波加熱装置を用いて、試料ホルダーだけを選択的に自己発熱させて試料ホルダーに装着した試料を間接加熱し、７５℃／minの昇温速度で１２００℃まで加熱し、1時間保持した。その結果、試料ホルダー及び試料は、１２００℃に間接加熱された。３時間連続運転した結果、支障なく運転できることが確認された。図4に試験した装置のシステム全体構成図を示す。
【産業上の利用可能性】
【００３９】
以上詳述したように、本発明は、試料ホルダーを回転させるローター及びシャフトが、３００〜１２００℃の雰囲気温度を与える条件下で耐久性を有し、また、誘電熱手段を用いて、試料のみを選択的に間接加熱することを可能とする遠心加熱部材及びそれを用いた遠心焼結装置並びに試料ホルダーに係るものであり、試料ホルダーを高温高速回転させるためのローターを、窒化ケイ素又は耐熱合金で構成し、試料ホルダーを炭化ケイ素で構成することにより、試料を、１２００℃の温度下で、数十万Ｇの遠心力を付加しても熱変形せず、熱応力により破損しないで、耐久性に優れる装置を提供することができる。また、本発明は、試料ホルダーの発熱部を、炭化ケイ素又はジルコニアセラミックスで構成し、試料ホルダーの断熱部を、窒化ケイ素、シリカ、アルミナ又はシリカ・アルミナ複合体セラミックスで構成することにより、マイクロ波加熱手段を使って、試料ホルダーのみを選択的に自己発熱させて試料を選択的に加熱し、試料を効率的に焼結することにより、エネルギー負荷の点で改善された、高精度及び高効率な焼結が可能である。更に、本発明は、電子・情報・通信から環境・化学・機械・エネルギー・医療の分野に至るまで、機能材料、構造材料として、新たな展開及び実用化が期待されているファインセラミックス材料の製造に有用な、遠心焼結装置を提供するものとして有用である。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】本発明の遠心焼結装置の概念図を示す。
【図２】マイクロ波加熱による加熱試験における、試験試料の設置を示す。
【図３】異なるセラミックス材質を、マイクロ波加熱した昇温テストの結果を示す。
【図４】試料ホルダーを内蔵したローターの断面構造図を示す。
【図５】１２００℃に試料ホルダーを加熱した時の、ローターの断面の温度分布を示す。
【符号の説明】
【００４１】
１a  発熱部及びワーク部
１b  断熱部
２  ローター
３  回転部
４  回転速度制御部
５  真空磁気シール軸受け部
６  マイクロ波発信部
７ａ、７ｂ マイクロ波導波管
８  炉体
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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