(57)【要約】【課題】  燃料電池セパレータの歩留まりを向上させ、安定した性能の燃料電池セパレータを製造することができる燃料電池セパレータの製造方法を提供すること。【解決手段】  熱硬化性樹脂が被覆された黒鉛粉末を主成分とした燃料電池セパレータ用材料ａを金型１を用いて加圧成型する成型工程と、その成型工程で成型された成型体を硬化させる硬化工程とを備え、前記した成型工程は、前記熱硬化性樹脂が所要温度に加温されて軟化溶融した状態の燃料電池セパレータ用材料ａを、所要のプレス圧でもって加圧成型する。このように構成することで、成型工程において、樹脂硬化反応が起こらないため、黒鉛粉末間に熱硬化性樹脂が十分に行き渡り、さらに、硬化工程において成型体を硬化させることで、製品毎に性能のバラツキのない均質の燃料電池セパレータを製造することができる。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱硬化性樹脂が被覆された黒鉛粉末を主成分とした燃料電池セパレータ用材料を金型を用いて加圧成型する成型工程と、前記成型工程で成型された成型体を硬化させる硬化工程とを備えた燃料電池セパレータの製造方法であって、
前記成型工程は、前記熱硬化性樹脂が所要温度に加温されて軟化溶融した状態の前記燃料電池セパレータ用材料を加圧することを特徴とした燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項２】
加温装置を備え、前記成型工程の処理前に、前記加温装置で前記金型と前記燃料電池セパレータ用材料とを前記所要温度に加温する第１の加温処理工程と、
前記金型にヒータを備え、該ヒータによって前記金型を加温して、前記燃料電池セパレータ用材料を前記所要温度に加温する第２の加温処理工程と、
の何れかの加温処理工程、または双方の加温処理工程を有することを特徴とした請求項１記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項３】
前記所要温度は、概ね４０〜８０℃あることを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項４】
前記成型工程での加圧力は、概ね１５ＭＰａ〜１００ＭＰａ未満であることを特徴とする請求項１〜３の何れか１項に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池に用いられる燃料電池用セパレータの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、燃料電池を構成する一部材として燃料電池用セパレータがある。この燃料電池用セパレータは、左右両側面に複数個の溝部を備えて構成されており、その製造方法として、冷間プレス工程を備えた製造方法と、熱間プレス工程を備えた製造方法とが知られている。
【０００３】
前者の製造方法の概略を説明すると、まず、黒鉛粉末に熱硬化性樹脂が被覆されてなる熱硬化性樹脂被覆粉末黒鉛（以下、単に「燃料電池セパレータ用材料」という）を、プレス装置にセットされた常温の金型に充填し、１００ＭＰａ以上の高圧でプレス（冷間プレス）して、所定形状に成型し、その成型体を加熱して樹脂を硬化させる方法である。
【０００４】
次に後者の製造法の概略を説明すると、炭素粉末と熱硬化性樹脂を混合して、プレス装置にセットされた金型に投入し、それに圧縮力を作用させると同時に金型を加熱（熱間プレス）して、プレスとほぼ同時に樹脂を硬化させて製造する方法である（例えば特許文献１参照）。
【０００５】
なお、上記した熱硬化性樹脂は、その物性として軟化溶解温度を有しており、この樹脂を加熱すると、まず軟化溶融が始まり、その後、硬化するものである。
【０００６】
【特許文献１】特開昭５９−２６９０７号公報（第３頁、図１）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、上記した製造方法には下記の問題点がある。
まず、前者の冷間プレス工程を備えた製造方法は、常温の金型を用い、１００ＭＰａ以上の高圧でもって加圧するとした、プレス圧力に依存したメカニズムであるため、熱硬化性樹脂の軟化が不十分となったり、一様な軟化状態とならず、緻密化が不完全となる場合が多い。
【０００８】
つまり、このような状態のまま樹脂を加熱して硬化させることで、不良品の発生頻度が極めて高くなり、歩留まりが低い、といった問題点を有している。
【０００９】
次に、後者の熱間プレス工程を備えた製造方法は、熱硬化性樹脂の熱硬化温度領域によるプレスであるために、キャビティ内の燃料電池セパレータ用材料は、すぐさま軟化溶解が始まり、その直後に硬化反応に転じる。
【００１０】
しかしながら、この一連の現象は、キャビティ内の燃料電池セパレータ用材料すべて同時に生じるのではなく、熱の伝わり方にムラがあるために時間差が生じている。その結果、黒鉛粒子間に熱硬化性樹脂が十分に行き渡る前に硬化したりして、緻密化が不完全となる場合がある。
【００１１】
つまり、この熱間プレス工程を備えた製造方法は、合理的な製造方法ではあるが、このような原因による不良品が発生する虞があり、必ずしも歩留まりが高いとはいえない。
また、不良品とまではいかなくても、緻密化が製品毎に多少異なるために、燃料電池の性能を決定づける一要因である燃料電池用セパレータのガス透過性や電気抵抗不良率にバラツキが生じ、個体差がでてしまう、といった問題点をも有している。
【００１２】
そこで、本発明は、燃料電池セパレータの歩留まりを向上させ、性能差のない安定した燃料電池セパレータを製造することができる燃料電池セパレータの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記課題を解決するために本発明にかかる燃料電池セパレータの製造方法は、下記の技術的手段を講じた。
すなわち、請求項１にかかる燃料電池セパレータの製造方法は、熱硬化性樹脂が被覆された黒鉛粉末を主成分とした燃料電池セパレータ用材料を金型を用いて加圧成型する成型工程と、前記成型工程で成型された成型体を硬化させる硬化工程とを備えた燃料電池セパレータの製造方法であって、前記成型工程は、前記熱硬化性樹脂が所要温度に加温されて軟化溶融した状態の前記燃料電池セパレータ用材料を加圧することを特徴とする。
請求項２にかかる燃料電池セパレータの製造方法は、請求項１において、加温装置を備え、前記成型工程の処理前に、前記加温装置で前記金型と前記燃料電池セパレータ用材料とを前記所要温度に加温する第１の加温処理工程と、前記金型にヒータを備え、該ヒータによって金型を加温して、前記燃料電池セパレータ用材料を前記所要温度に加温する第２の加温処理工程と、の何れかの加温処理工程、または双方の加温処理工程を有することを特徴とする。
請求項３にかかる燃料電池セパレータの製造方法は、請求項１または２において、前記所要温度は、概ね４０〜８０℃あることを特徴とする。
請求項４にかかる燃料電池セパレータの製造方法は、請求項１〜３の何れか１項において、前記成型工程での加圧力は、概ね１５ＭＰａ〜１００ＭＰａ未満であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、成型体を成型する成型工程において、熱硬化性樹脂が軟化溶融した状態の燃料電池セパレータ用材料を用いることで、樹脂硬化反応が起こることなく、黒鉛粉末間に熱硬化性樹脂を十分に行き渡らせることができる。さらに、硬化工程において成型体を硬化させることで、製品毎に性能のバラツキのない均質の燃料電池セパレータを製造することができる。したがって、製品の歩留まりを向上することができる。
【００１５】
特に、熱硬化温度での一段成型（冷間プレス、熱間プレス）に比べて、樹脂不均一による電気抵抗不良率、水素透過不良率が半分以下となり、製品の歩留まりが極めて向上することができる。
また、熱硬化性樹脂が軟化しているため、短時間（極端に言えば一瞬）で所要の形状に成型することができる。
【００１６】
また、成型工程の処理前に、加温装置で金型を予熱し、軟化溶融した燃料電池セパレータ用材料を用いることで、成型工程に要する時間を大幅に短縮できる。とくに金型を複数個予め用意しておくことで、極めて効率的に成型工程を行うことができる。
さらに、金型にヒータを内装させた場合、燃料電池セパレータ用材料をそのまま充填することができ、利便性を向上することができる。
燃料電池セパレータ用材料の加温温度や加圧力を限定したことで、上記の効果が最も顕著に得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
次に、本発明の実施の形態を添付図面を用いて説明をする。
まず、燃料電池セパレータ用材料ａについて説明すると、この燃料電池セパレータ用材料ａは黒鉛粉末を熱硬化性樹脂で被覆されてなる。
【００１８】
この上記した熱硬化性樹脂は、フェノール樹脂、フラン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、あるいはこれらの混合系などの熱硬化性樹脂等、いずれでも良い。また、被覆方法としては、一般的に用いられる溶液被覆、スプレー被覆、反応被覆、溶融被覆などいずれを用いても良いものである。ただし反応被覆は単一の樹脂系に用いる場合が多い。
【００１９】
次に、以上のように構成された燃料電池セパレータ用材料ａを用いた燃料電池セパレータＡの製造方法を、順を追って説明する。
（１）第１の加温処理工程
複数個の上下一対の金型１と、その金型１の下型内（キャビティ内）に所定量の燃料電池セパレータ用材料ａを投入する。そして、この複数個の金型１を工業用オーブンまたはコンベアなどの搬送手段を有した炉等の加温装置２にセットし、概ね４０〜８０℃範囲内程度に収まるような温度に加温して予熱する（図１（ａ）参照）。
【００２０】
なお、燃料電池セパレータ用材料ａは必ずしも金型１に投入し、金型１と一緒に加温する必要性はなく、金型１と燃料電池セパレータ用材料ａ（所望の容器に入れて）とを分別し、それぞれを加温しても良い。
【００２１】
キャビティ内の燃料電池セパレータ用材料ａは、加温が進むにつれて軟化溶融し始め、流動性を有する所謂ゲル化して、黒鉛粉末間に熱硬化性樹脂が十分に行き渡るようになる。
なお、この第１の加温処理工程に替えて、金型１にヒータを内装させ（図示せず）、該ヒータによって金型１を加温して、上記した熱硬化性樹脂を軟化溶融可能な温度に加温してもよい（第２の加温処理工程）。
【００２２】
（２）成型工程
第１の加温処理工程が終了したら、金型１をプレス装置３にセットして、概ね２０ＭＰａ〜８０ＭＰａの加圧力でもって加圧成型する（図１（ｂ）参照）。なお、プレス装置が過大になるという点で圧力の上限として１００ＭＰａ未満であることが望ましく、また、製品の強度などの機械的性質及び電気的な性質を満足するために、圧力の下限は、概ね１５ＭＰａは必要である。
【００２３】
（３）硬化工程
加圧成型が終了したら、プレス装置３から金型１を取り外し、その状態のまま、一般的な熱硬化性樹脂が硬化開始する約８０℃〜２５０℃未満に予熱された専用炉４（または上記の加温装置２を共用しても良い）に順次搬入し、熱硬化させる（図１（ｃ）参照）。
所定時間経過後、熱硬化が完了した形成された燃料電池セパレータＡを、金型１から脱型して一連の処理が終了する（図１（ｄ）参照）。
【００２４】
この硬化処理は、金型１ごと処理しているが、加圧成型が終了した成型体を金型１から脱型し、その成型体を専用炉４または上記の加温装置２に搬入し、熱硬化させても良い。なお、金型１から脱型した硬化処理前の成型体は、極端な外力を与えれば変形するものの、すでに保形性を有しているために、脱型してもは型くずれすることはない。
【００２５】
特に、第２の加温処理工程を採用した場合、金型１をプレス装置３に取り付けたままにして、加圧成型が終了した成型体を金型１から脱型する方法が生産性が向上することから好適である。
【００２６】
次に、上記した製造方法を、実施例及び比較例を挙げて、本発明を更に具合的に説明する。
まず、各実施例及び各比較例において共通する燃料電池セパレータ用材料ａの構成を説明すると、平均粒子径が５〜５０μm程度の球状または鱗状の黒鉛粉末１００重量部に対し、２０重量部のフェノール樹脂を溶液被覆法によって被覆したものを用いた。このフェノール樹脂の熱硬化開始温度は８０℃程度である。
【００２７】
そして、上記した第１の加温処理工程、成型工程、硬化工程を経て燃料電池セパレータＡを製造するが、このとき、成型温度（金型１と燃料電池セパレータ用材料ａの温度）と、成型圧力（プレス圧）と、黒鉛粉末の形状とを適宜を替えてサンプルとしての燃料電池セパレータＡを製造し、それぞれサンプル数１００において、電気抵抗の不良発生率（電気抵抗不良率：電気抵抗の不合格ラインを、２０ｍΩｃｍ以上とする）と、水素透過の不良率（水素透過不良率：１０−１１ｍｏｌ／ｍ２ｓＰａ以上とする）を算出した。
【００２８】
なお、この電気抵抗の計測方法は、燃料電池用セパレータを、長さ２００ｍｍ、断面が１ｍｍ四方の供試体に加工し、該供試体を用いて４端子法にて測定を行った。
また、水素透過の計測方法は、ＪＩＳ Ｋ７１２６のＡ法（差圧法）に準じて行い、試料調湿：２３℃、５０％ＲＨ＊４８Ｈｒ以上、測定温度：２３℃、使用ガス種：水素ガス、の条件下で行った。
【実施例１】
【００２９】
実施例１は、黒鉛粉末の形状を球状とし、成型温度を、フェノール樹脂の熱硬化開始温度８０℃以下である６５℃にし、成型圧力を２０ＭＰａとした。その結果、電気抵抗不良率は０．３％、水素透過不良率は０．５％であり、実施例１にかかる条件下によって製造された燃料電池用セパレータは、不良品の発生率が極めて低いことが確認された。
【実施例２】
【００３０】
実施例２は、黒鉛粉末の形状を球状とし、成型温度を、フェノール樹脂の熱硬化開始温度８０℃以下である７０℃にし、成型圧力を３０ＭＰａとした。その結果、電気抵抗不良率は０．４％、水素透過不良率は０．４％であり、実施例２にかかる条件下によって製造された燃料電池用セパレータは、不良品の発生率が極めて低いことが確認された。
【実施例３】
【００３１】
実施例３は、黒鉛粉末の形状を鱗状とし、成型温度を、フェノール樹脂の熱硬化開始温度８０℃以下である６５℃にし、成型圧力を２０ＭＰａとした。その結果、電気抵抗不良率は０．８％、水素透過不良率は０．７％であり、実施例３にかかる条件下によって製造された燃料電池用セパレータは、不良品の発生率が極めて低いことが確認された。
【００３２】
次に、本願発明の条件下から外れたものを比較例として説明する。
［比較例１］
比較例１は、黒鉛粉末の形状を球状とし、成型温度を、フェノール樹脂の熱硬化開始温度８０℃を下方に大きく外れた２５℃にし、成型圧力を２０ＭＰａとした。その結果、電気抵抗不良率は８％、水素透過不良率は１１％であり、比較例１にかかる条件下によって製造された燃料電池用セパレータは、不良品の発生率が極めて高いことが確認された。
【００３３】
［比較例２］
比較例２は、従来の熱間プレス工程による製法であり、黒鉛粉末の形状を球状とし、成型温度を、フェノール樹脂の熱硬化開始温度８０℃を上方に大きく外れた１５０℃にし、成型圧力を２０ＭＰａとした。その結果、電気抵抗不良率は１３％、水素透過不良率は０．５％であり、比較例２にかかる条件下によって製造された燃料電池用セパレータは、電気抵抗不良率のみ不良品の発生率が１割を越え、不良品の発生率が極めて高いことが確認された。
【００３４】
［比較例３］
比較例３は、黒鉛粉末の形状を球状とし、成型温度を、フェノール樹脂の熱硬化開始温度８０℃以下である６５℃にし、成型圧力を５ＭＰａとした。その結果、電気抵抗不良率は１５％、水素透過不良率は１３％であり、比較例３にかかる条件下によって製造された燃料電池用セパレータは、電気抵抗不良率、水素透過不良率とも不良品の発生率が１割を越え、不良品の発生率が極めて高いことが確認された。
【００３５】
以上、これら実施例１〜３及び比較例１〜３をまとめると、表１のようになる。
【００３６】
【表１】
2005174882.tif 000003
【００３７】
以上、本実施の形態及び本実施例にかかる燃料電池セパレータの製造方法と、その製造方法を用いて製造された燃料電池セパレータの不良品発生率を説明したが、上述した実施の形態及び実施例は、本発明の好適な実施の形態の一例を示すものであり、本発明はそれに限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲内において、種々変形実施が可能である。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１】本実施の形態にかかる燃料電池用セパレータの製造工程の概略を示す製造工程図である。
【符号の説明】
【００３９】
ａ  燃料電池セパレータ用材料
Ａ  燃料電池セパレータ
１  金型
２  加温装置
３  プレス装置
４  専用炉
【図１】
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