(57)【要約】【課題】よりフラッディングを抑制することができる固体高分子型燃料電池を提供する。【解決手段】固体高分子電解質膜３０の両側に少なくとも触媒層２０、ガス拡散層１０、および、導電性ガスセパレータ１０を備え、その一方の側に燃料ガスを、他方の側に酸化剤ガスを導入する。固体高分子電解質膜３０を境にして少なくともいずれか一方の側の、固体高分子電解質膜３０と触媒層２０ｃ間の少なくとも一部に、空隙を有するプロトン導電性の中間介在層４０ｃを備え、中間介在層４０ｃの外周部に形成される外周間隙部７０へ水分を排出する。【選択図】      図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜の両側に少なくとも触媒層、ガス拡散層、および、導電性ガスセパレータを備え、その一方の側に燃料ガスを、他方の側に酸化剤ガスを導入する固体高分子型燃料電池において、
前記電解質膜を境にして少なくともいずれか一方の側の、前記電解質膜と前記触媒層間の少なくとも一部に、空隙を有するプロトン導電性の中間介在層を備え、前記中間介在層の外周に形成される外周間隙部へ水分を排出することを特徴とする固体高分子型燃料電池。
【請求項２】
前記中間介在層を、前記酸化剤ガスを導入する側に配置する請求項１に記載の固体高分子型燃料電池。
【請求項３】
前記ガス拡散層と前記ガスセパレータの間に、燃料ガスまたは酸化剤ガスを流通するガス流路を形成し、
前記中間介在層の空隙率が、前記ガス流路の上流に比較して下流で増大するように構成する請求項１に記載の固体高分子型燃料電池。
【請求項４】
前記中間介在層に、前記触媒層と連通する空隙を有する請求項１に記載の固体高分子型燃料電池。
【請求項５】
前記中間介在層に、前記外周間隙部に連通する空隙を有する請求項１に記載の固体高分子型燃料電池。
【請求項６】
前記ガス拡散層と前記ガスセパレータの間に、燃料ガスまたは酸化剤ガスを流通するガス流路を形成し、
前記外周間隙部に連通する空隙が、前記ガス流路の上流に比較して下流で増大するように構成する請求項５に記載の燃料電池。
【請求項７】
前記中間介在層の一部を、前記触媒層の外周に沿って形成する請求項１から６のいずれか一つに記載の固体高分子型燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は固体高分子型燃料電池の構成に関する。特に、固体高分子型燃料電池における水マネージメントを向上するための構成に関する。
【背景技術】
【０００２】
通常、固体高分子型燃料電池（以下、燃料電池）は、固体高分子膜の両面に触媒層を設け、その外側にガス拡散層を配置し、さらにその外側からガス流路を有したガス分離器（ガスセパレータ）で狭持することにより形成される。燃料電池の燃料極に少なくとも水素を含む燃料ガスを、また、酸化剤極側に少なくとも酸素を含む酸化剤ガスを供給することにより以下に示す反応が起こり、燃料電池外部に電気エネルギを取出すことが可能となる。
【０００３】
燃料極側  ：  Ｈ2  →  ２Ｈ+＋２ｅ-  ・・・（１）
酸化剤極側：  ２Ｈ+＋２ｅ-＋１／２Ｏ2  →  Ｈ2Ｏ  ・・・（２）
ここで、燃料極および酸化剤極で発生した電気エネルギを燃料電池外部に効率良く取出すためには、燃料電池単位セルを構成している構成部材の電気抵抗、構成部材間の接触抵抗等の燃料電池内部抵抗を低減する必要がある。また燃料極、酸化剤極それぞれの極に導入した燃料ガスおよび酸化剤ガスを、それぞれの極側に配置しているガス拡散層を通して触媒層まで良好に到達させる必要もある。
【０００４】
そのため、（２）式に示すような反応により酸化剤極で生成された水分（生成水）を、触媒層およびガス拡散層より良好に排出し、触媒層およびガス拡散層内の生成水による水詰まりを防止して、触媒層へのガス供給を安定して保つことが重要となる。
【０００５】
このような問題を解決するために、例えば、酸化剤極側ガス拡散層において触媒層側ほど疎水性が高くなるように、燃料極側のガス拡散層において触媒層側ほど疎水性が低くなるように、それぞれ疎水性の傾斜を持たせたガス拡散層を用いたものが知られている（例えば、特許文献１、参照。）。
【０００６】
または、生成水によるガス拡散層の水詰まりを防止し、触媒層に良好に燃料ガスまたは酸化剤ガスを供給するために、ガス拡散層内で、ガスセパレータ側から触媒層側に向かって開口径が減少するように構成したものが知られている。（例えば、特許文献２、参照。）。
【特許文献１】特開平７−１３４９９３号公報
【特許文献２】特開２０００−５８０７３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１に提示される技術においては、触媒層への燃料ガスまたは酸化剤ガスの供給経路と、生成水の触媒層からの排水経路とが同じ経路となっている。このため、燃料電池運転時に生成水によりガス拡散層のガス供給経路（排水経路）が閉塞し、フラッディングが発生する可能性があるという問題があった。
【０００８】
特許文献２に記載の技術においても、特許文献１と同様に、触媒層へのガス供給経路と生成水の触媒層からの排水経路が同じ経路となっており、フラッディングが発生する可能性があるという問題があった。また、ガスセパレータ側から触媒層に向かってガス拡散層の開口径を減少させることから、ガス拡散層の電子伝導経路が減少するとともに、ガス拡散層とガスセパレータとの接触面積が減少して、燃料電池の内部抵抗が増大するという問題があった。
【０００９】
そこで本発明は、上記の問題を鑑みて、よりフラッディングを抑制することができる固体高分子型燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、電解質膜の両側に少なくとも触媒層、ガス拡散層、および、導電性ガスセパレータを備え、その一方の側に燃料ガスを、他方の側に酸化剤ガスを導入する固体高分子型燃料電池において、前記電解質膜を境にして少なくともいずれか一方の側の、前記電解質膜と前記触媒層間の少なくとも一部に、空隙を有するプロトン導電性の中間介在層を備え、前記中間介在層の外周に形成される外周間隙部へ水分を排出する。
【発明の効果】
【００１１】
電解質膜を境にして少なくともいずれか一方の側の、電解質膜と触媒層間の少なくとも一部に、空隙を有するプロトン導電性の中間介在層を備え、中間介在層の外周に形成される外周間隙部へ水分を排出する。これにより、触媒層へのガス供給を妨げずに、触媒層から水分を除去することが可能となる。また、電解質膜から触媒層への水分の浸入を防止することが可能となる。その結果、フラッディングがより抑制され、発電特性の優れた固体高分子型燃料電池を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
第１の実施形態について説明する。固体高分子型燃料電池（以下、燃料電池）に用いる燃料電池セル１の構成を図１に示す。なお、燃料電池は、一つの燃料電池セル１から構成してもよいし、複数の燃料電池セル１を積層することにより形成した燃料電池スタックから構成してもよい。
【００１３】
燃料電池セル１を、固体高分子電解質膜３０、中間介在層４０、触媒層２０、ガス拡散層１０、ガスセパレータ６０を積層することにより構成する。ここでは、固体高分子電解質膜３０の酸化剤極１ｃ側の面には、固体高分子電解質膜３０側から中間介在層４０ｃ、触媒層２０ｃ、ガス拡散層１０ｃ、ガスセパレータ６０ｃを積層する。また、燃料極１ａ側の面には、固体高分子電解質膜３０側から触媒層２０ａ、ガス拡散層１０ａ、ガスセパレータ６０ａを積層する。ガスセパレータ６０とガス拡散層１０との間には、燃料ガスまたは酸化剤ガスを流通するガス流路６１を構成する。ここでは、ガスセパレータ６０のガス拡散層１０に接触する面に、溝を設けることによりガス流路６１を構成する。この溝は、ガスセパレータ６０を形成するプレートに、プレスや研削等により設けても良いし、プレートに流路間を形成するリブを配置することにより構成しても良い。
【００１４】
なお、ここでは、固体高分子電解質膜３０の酸化剤極１ｃ側に中間介在層４０を配置したが、燃料極１ａ側に配置してもよい。または、固体高分子電解質膜３０の両側、つまり酸化剤極１ｃ側と燃料極１ａ側とに、中間介在層４０を配置してもよい。
【００１５】
中間介在層４０としては、プロトン導電性を有し、かつ、層内に空隙４１を有するものを用いる。例えば、ガス拡散層１０とガスセパレータ６０の間に形成されたガス流路６１の上流側に重なる領域に比較して下流側に重なる領域で、中間介在層４０内の空隙率が大きくなるように構成する。中間介在層４０の空隙率は、ガス流通方向について連続的に変化させてもよいし、段階的に変化させてもよい。
【００１６】
さらに、反応面の外周を取り囲んで、固体高分子電解質膜３０とガスセパレータ６０の間に、シール材５０を備える。これにより、ガス流路６１、ガス拡散層１０、触媒層２０および中間介在層４０に存在する燃料ガスおよび酸化剤ガスを、それぞれの反応領域内にシールする。このとき、酸化剤極１ｃ側には、中間介在層４０ｃ、触媒層２０ｃ、ガス拡散層１０ｃの外周に、固体高分子電解質膜３０とガスセパレータ６０ｃとに挟まれた空間である外周間隙部７０ｃが形成される。また、燃料極１ａ側にも、触媒層２０ａ、ガス拡散層１０ａの外周に、固体高分子電化質膜３０とガスセパレータ６０ａに挟まれた空間である外周間隙部７０ａが形成される。なお、この外周間隙部７０は、直接、またはガス拡散層１０を介してガス流路６１に連通する。または、ガス流路６１に燃料ガスまたは酸化剤ガスを導入または、排出する図示しないマニホールドに連通するように構成してもよい。
【００１７】
このような燃料電池セル１において、運転時に、燃料極１ａ側の触媒層２０ａでは（１）式に示すような発電反応が生じ、酸化剤極１ｃ側の触媒層２０ｃでは（２）式に示すような発電反応が生じる。つまり、酸化剤極１ｃ側の触媒層２０ｃでは、発電反応に伴って水が生成される。このとき、図２に示すように、燃料電池セル１内の酸化剤ガスは、ガス流路６１ｃからガス拡散層１０ｃに供給され、さらに触媒層２０ｃに供給される。酸化剤ガスの一部は触媒層２０ｃで反応に用いられて消費されるが、その他は未反応の状態で空隙率の大きい中間介在層４０ｃに移動する。この未反応ガス中には、触媒層２０ｃで生成された水が含まれるため、水の凝縮は中間介在層４０内で生じ易くなる。また、触媒層２０ｃ内で凝縮した場合でも、未反応ガスの流れにより、中間介在層４０側により移動しやすくなる。
【００１８】
さらに、未反応ガスは中間介在層４０内を透過して、中間介在層４０の側面４０ｖから外周間隙部７０ｃに排出される。このとき、中間介在層４０内に集中している水分も、未反応ガスと共に外周間隙部７０ｃに排出される。
【００１９】
その結果、ガス流路６１ｃから触媒層２０ｃへのガスの拡散を阻害せずに、触媒層２０ｃから水分を除去することができ、つまりは、フラッディングの発生を防止した燃料電池セル１を電池内部抵抗に影響を与えずに、安定して構成することができる。また、ガス流量が増大することによりこの効果は顕著となるので、生成水の多く発生する高電流密度領域についても、安定して運転することが可能となる。そのため、車両等の移動体への搭載に適した燃料電池を安定して提供することができる。
【００２０】
なお、中間介在層４０から外周間隙部７０へ排出された水分は、例えば、外周間隙部７０ｃに連通する図示しないガス排出マニホールドを通って、燃料電池１の外部に排出することができる。
【００２１】
次に、このような燃料電池セル１の製造工程について説明する。
【００２２】
はじめに、ガス拡散性と電気伝導性を兼ね備えたガス拡散層基材として、導電性および多孔質性を備えた材料を用いる。ここでは、市販のカーボンペーパ（例えば、東レ株式会社製カーボンペーパTGP-H-060等）を５cm角に打ち抜いてガス拡散層１０を準備する。なお、カーボンペーパの変わりにカーボンクロスやカーボン不織布を用いても良い。
【００２３】
続いて、撥水剤として所定の濃度に調整した、例えばポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等のフッ素系水性ディスパージョン溶液（例えば、ダイキン工業製D-1と純水の混合溶液等）で撥水処理溶液を作製する。撥水処理を施すために、ガス拡散層１０をこの溶液中に５分間浸漬後、溶液中よりガス拡散層１０を引き上げて液切りを行う。
【００２４】
その後、ガス拡散層１０を大気中または窒素雰囲気中で乾燥させる。乾燥温度は１００℃以下であればよく、例えば６０℃大気中で３０分間乾燥させる。さらに、撥水剤を溶着、固定させるために、３５０℃で３０分間焼成する。これにより、撥水処理されたガス拡散層１０を作成する。なお、ここでは撥水処理を施したが、親水処理を施しても良い。または、撥水処理後の乾燥後に、カーボンブラック粉末とPTFE等により形成されるカーボン層を配置してもよい。
【００２５】
次に、この撥水処理済みのガス拡散層１０の表面に触媒層２０を形成する。例えば白金等の貴金属を担持させた炭素粉末等の触媒粉末、固体高分子電解質のアルコール溶液（例えば、DuPont社製Nafion溶液等）、純水を所定の割合で混合、攪拌、脱泡して電極触媒ペーストを作製する。
【００２６】
この電極触媒ペーストを、先に準備した撥水処理済みガス拡散層１０の表面に、ドクターブレード法で塗布して触媒層２０を形成する。なお、触媒層２０の形成方法はこれに限るわけではなく、例えばスクリーン印刷法、スプレー法等、任意の方法で形成することができる。
【００２７】
その後、先の電極触媒ペーストに使用したものと同様の電解質容液（例えば、DuPont社製Nafion溶液等）中に、造孔剤としてショウノウを所定の割合で混合し、中間介在層ペーストを作製する。このとき、混合するショウノウの量を変化させることにより、中間介在層４０の空隙を変えることができる。例えば、燃料電池セル１を形成した際に、ガス流路６１の上流側に重なる領域に比べて下流側に重なる領域で、混合するショウノウの量を増大させる。または、中間介在層ペーストを複数種作製し、触媒層２０の面内または厚さ方向に中間介在層ペーストの種類を変化させて塗布することにより、任意の構成の中間介在層４０を構成してもよい。例えば、燃料電池セル１を形成した際に、ガス流路６１の上流側に重なる領域に塗布する中間介在層ペーストに比べて、下流側に重なる領域に、ショウノウの混合量が大きい中間介在層ペーストを塗布する。また、任意のアルコール等の溶剤を用いて電解質濃度を調整してもよい。
【００２８】
続いて、この中間介在層ペーストを、触媒層２０表面に、スプレー法により塗布する。これにより、空隙を有するプロトン導電性の中間介在層４０を形成することができる。
【００２９】
なお、中間介在層４０の空隙をショウノウにより形成したがこの限りではなく、炭酸カルシウム等の任意の造孔剤、発泡剤を使用することができる。または、造孔剤や発泡剤を用いることなく空隙を形成してもよい。
【００３０】
また、ここではガス拡散層１０に形成した触媒層２０に、中間介在層ペーストを塗布することにより中間介在層４０を構成したが、固体高分子電解質膜３０の表面に塗布することにより構成してもよい。
【００３１】
次に、固体高分子電解質膜３０（例えば、DuPont社製Nafion112、約５０μｍ厚等）の両側に、ガス拡散層１０を配置する。ここでは、燃料極１ａ側には、触媒層２０ａのみを塗布したガス拡散層１０ａを、固体高分子電解質膜３０に触媒層２０ａが接触するように配置する。酸化剤極１ｃ側には、触媒層２０ｃおよび中間介在層４０ｃを塗布したガス拡散層１０ｃを、中間介在層４０が固体高分子電解質膜３０に接触するように配置する。なお、ここでは、固体高分子電解質膜３０の酸化剤極１ｃ側に中間介在層４０ｃを有するガス拡散層１０ｃを配置するがこの限りではない。燃料極１ａ側に配置してもよいし、両側に中間介在層４０および触媒層２０を有するガス拡散層１０を配置してもよい。
【００３２】
続いて、ホットプレス法により温度１２０℃、圧力２０kgf/cm2で６０秒間プレスして、固体高分子電解質膜３０、触媒層２０、ガス拡散層１０、空隙４１を有する中間介在層４０を接合一体化し、膜電極接合体（MEA：Membrane  Electrode  Assembly）を形成する。
【００３３】
さらにMEAの両面に、ガス流路６１を備えたガスセパレータ６０を配置する。また、固体個分子電解質膜３０とガスセパレータ６０の間に、外周に沿ってシール材５０を配置する。積層面間が所定の面圧となるように締付けて、燃料電池セル１を構成する。なお、燃料電池スタックを用いる場合は、複数の燃料電池セル１を積層した後、積層面間が所定の面圧となるように締付ける。
【００３４】
このように作製することにより、固体高分子電解質膜３０と触媒層２０の間に、空隙を有するプロトン伝導性の中間介在層４０を配置した燃料電池セル１を構成することができる。
【００３５】
次に、本実施形態の効果について説明する。
【００３６】
固体高分子電解質膜３０の両側に少なくとも触媒層２０、ガス拡散層１０、および、導電性ガスセパレータ１０を備え、その一方の側に燃料ガスを、他方の側に酸化剤ガスを導入する。固体高分子電解質膜３０を境にして少なくともいずれか一方の側、ここでは酸化剤極１ｃ側の、固体高分子電解質膜３０と触媒層２０ｃ間の少なくとも一部に、空隙を有するプロトン導電性の中間介在層４０ｃを備え、中間介在層４０ｃの外周間隙部７０ｃへ水分を排出する。固体高分子電解質膜３０と触媒層２０ｃの間に中間介在層４０ｃを配置していることから、中間介在層４０ｃに水分を移動させて外周間隙部７０ｃに排出することができる。その結果、触媒層２０ｃへのガス供給を妨げずに触媒層２０ｃから水分を除去することが可能となる。また、固体高分子電解質膜３０から触媒層２０ｃへの水分の浸入を防止することが可能となる。これにより、フラッディングが防止され、発電特性の優れた燃料電池を提供することができる。
【００３７】
また中間介在層４０を、酸化剤ガスを導入する側（酸化剤極１ｃ側）に配置する。発電に伴って水が生成されるとともに、固体高分子電解質膜３０から触媒層２０ｃに水分が浸入し易い側に排水経路となる中間介在層４０を配置しているので、触媒層２０から水の除去機能を効率良く向上することができる。その結果、フラッディングを抑制し、発電特性の優れた燃料電池を提供することができる。
【００３８】
また、ガス拡散層１０とガスセパレータ６０の間に、燃料ガスまたは酸化剤ガスを流通するガス流路６１を形成する。中間介在層４０の空隙率が、ガス流路６１ｃの上流に比較して下流で増大するように構成する。これにより、触媒層２０ｃ中に含まれる水分量が多くなるガス流路６１の下流側で、より触媒層２０ｃから水分を除去することが可能となる。その結果、よりフラッディングが抑制され、発電特性の優れた燃料電池を提供することができる。
【００３９】
次に、第２の実施形態について説明する。燃料電池セル１の構成を図３に示す。以下、第１の実施形態と異なる部分を中心に説明する。
【００４０】
ここでは、酸化剤極１ｃ側に中間介在層４０ｃを備えるとともに、燃料極１ａ側にも、中間介在層４０ａを構成する。これにより、高分子電解質膜３０から触媒層２０ａに
水分が移動するのを防ぐことができるので、燃料極１ａ側でフラッディングが発生するのを抑制することができる。
【００４１】
また、中間介在層４０に、触媒層２０に連通する空隙４１ａを備える。さらに、中間介在層４０に、中間介在層４０の側面４０ｖに向かって開口する空隙４１ｂを備える。つまり、空隙４１ｂは、外周間隙部７０に連通する空隙となる。
【００４２】
次に、このような燃料電池の製造工程について説明する。
【００４３】
第１の実施形態と同様に、触媒層２０を有する撥水処理済みのガス拡散層１０を形成する。続いて、触媒層２０の表面に、空隙を有する中間介在層４０を形成するためのペーストとして、イソプロピルアルコールを所定の割合で混合した電解質溶液（例えば、DuPont社製Nafion溶液）を準備する。その後、このイソプロピルアルコールと電解質溶液の混合液を攪拌することにより、中間介在層ペースト溶液中に微細な気泡を生成する。この気泡により中間介在層４０に空隙４１を形成する。なお、空隙の形成方法はこれに限定されるわけではなく、第１の実施形態と同様に造孔剤や発泡剤を用いても良い。
【００４４】
このように生成した中間介在層ペーストを、刷け塗りによりガス拡散層１０の触媒層２０の表面に塗布して、空隙を有するプロトン導電性の中間介在層４０を形成する。なお、中間介在層ペーストの塗布を刷け塗りにより行ったが、この限りではなく、第１の実施形態と同様に任意の方法を選択することができる。
【００４５】
その後、固体高分子電解質膜３０の両側に、ガス拡散層１０を配置する。ここでは、固体高分子電解質膜３０の両面に、中間介在層４０、触媒層２０を形成したガス拡散層１０を、固体高分子電解質膜３０に中間介在層４０が接触するように配置する。なお、第１の実施形態と同様に、固体高分子電解質膜３０の片側に、触媒層２０と中間介在層４０を形成したガス拡散層１０を配置し、もう片側には、中間介在層４０を有さず、触媒層２０のみを形成したガス拡散層１０を配置してもよい。
【００４６】
次に、第１の実施形態と同様に、ホットプレス法によりMEAを形成する。ここでは、温度１５０℃、圧力２０kgf/cm2で６０秒間プレスしてMEAを形成する。このように、気泡を含ませた中間介在層スラリーを用いてホットプレスすることにより、中間介在層４０内の気泡中の気体が、触媒層２０側に排出される。なお、触媒層２０はガスを透過するが固体高分子電解質膜３０側は遮断された状態となっているので、気体は触媒層２０側に排出される。これにより、中間介在層４０に、触媒層２０に連通する空隙４１ａが形成される。また、気体の一部は、側面４０ｖを通って排出される。これにより、中間介在層４０に、外周間隙部７０に連通する空隙４１ｂが形成される。
【００４７】
その後、MEAの両面に、ガス流路６１を設けたガスセパレータ６０、シール材５０を配置し、所定の面圧になるように締付けて燃料電池セル１を作製する。
【００４８】
このように作製することにより、固体高分子電解質膜３０と触媒層２０のとの間に、触媒層２０に連通する空隙４１ａを有するプロトン伝導性の中間介在層４０を備えた燃料電池セル１を構成することができる。
【００４９】
次に、本実施形態の効果について説明する。ここでは、第１の実施形態とは異なる効果のみを説明する。
【００５０】
中間介在層４０に、触媒層２０と連通する空隙４１ａを有する。これにより、触媒層２０で生成された水分は、より中間介在層４０側に移動し易くなり、触媒層２０からの水分の排出が良好と成るので、フラッディングの発生を抑制することができる。
【００５１】
また、中間介在層４０に、固体高分子電解質膜３０とガスセパレータ６０との間に形成される外周間隙部７０に連通する空隙４１ｂを有する。これにより、中間介在層４０から外周間隙部７０に水分が排出され易くなる。その結果、中間介在層４０に移動した水分をよりガス流路６１側に除去することが可能となり、より継続的にフラッディングが防止され、発電特性の優れた燃料電池を提供することが可能となる。
【００５２】
次に、第３の実施形態について説明する。燃料電池セル１の構成を図４に示す。以下、第１、第２の実施形態とは異なる部分を中心に説明する。
【００５３】
中間介在層４０の一部が、触媒層２０の外周に沿って形成されるように構成する。ここでは、触媒層２０の外周に加え、ガス拡散層１０の外周の一部に沿って中間介在層４０を構成する。これにより、中間介在層４０が外周間隙部７０内に晒される面の面積を増大する。
【００５４】
また、ガス拡散層１０とガスセパレータ６０の間に形成されたガス流路６１の上流側に重なる領域より下流側に重なる領域で、中間介在層４０内の空隙４１ｂが多く存在するように構成する。空隙４１ｂの存在率は、ガス流通方向について連続的に変化させてもよいし、段階的に変化させてもよい。
【００５５】
次に、このような燃料電池の製造工程について説明する。
【００５６】
第１の実施形態と同様に、触媒層２０を塗布した撥水処理済みのガス拡散層１０を形成する。続いて、第２の実施形態と同様に、中間介在層ペースト溶液中に、微細な気泡を含んだペーストを作製する。次に、この中間介在層ペーストを、第２の実施形態と同様に、例えば刷け塗りにより、ガス拡散電極層１０に塗布されて形成された触媒層２０の表面に塗布されることにより、中間介在層４０を形成する。このとき、中間介在層ペーストを、触媒層２０の外周部まで被覆するように塗布することで、触媒層２０の外周部に中間介在層４０の一部が存在するように形成する。ここでは、触媒層２０の外周部に加えて、ガス拡散層１０の外周部の一部まで被覆する。
【００５７】
次に、第１の実施形態と同様に、固体高分子電解質膜３０の両側に、ガス拡散層１０を配置する。ここでは、固体高分子電解質膜３０の両面に、触媒層２０および中間介在層４０を有するガス拡散層１０を、固体高分子電解質膜３０に中間介在層４０が接触するように配置する。なお、第１の実施形態と同様に、固体高分子電解質膜３０の片側に、触媒層２０と中間介在層４０を有するガス拡散層１０を配置し、もう片側には、中間介在層４０を有さず、触媒層２０のみを有するガス拡散層１０を配置してもよい。
【００５８】
続いて、真空ホットプレス法により、温度１５０℃、圧力２０kgf／cm2で６０秒間、減圧雰囲気下でプレスしてMEAを作製する。このように気泡を含ませた中間介在層４０スラリを用いて減圧雰囲気下でホットプレスすることにより、中間介在層４０内の気泡中の気体が、触媒層２０側および側面４０ｖ側に抜け易くなる。その結果、触媒層２０および外周間隙部７０に連通した空隙４１ａ、４１ｂを形成することができる。
【００５９】
その後、MEAの両面に、ガス流路６１を設けたガスセパレータ６０を配置し、所定の面圧となるように締付けて燃料電池セル１を作製する。
【００６０】
このように作製することにより、固体高分子電解質膜３０と触媒層２０との間、および、触媒層２０の外周部に、触媒層２０及び外周間隙部７０に連通する空隙４１ａ、４１ｂを有する、プロトン導電性の中間介在層４０を備えた燃料電池を構成することができる。
【００６１】
次に、本実施形態の効果について説明する。以下、第１、第２の実施形態の効果とは異なる効果を中心に説明する。
【００６２】
中間介在層４０に、固体高分子電解質膜３０とガスセパレータ６０との間に形成される外周間隙部７０に連通する空隙４１ｂを有する。これにより、中間介在層４０から外周間隙部７０に水分が排出され易くなる。その結果、中間介在層４０に移動した水分を、よりガス流路６１側に除去することが可能となり、継続的にフラッディングが防止され、発電特性の優れた燃料電池を提供することが可能となる。
【００６３】
ここでは特に、ガス拡散層１０とガスセパレータ６０の間に、燃料ガスまたは酸化剤ガスを流通するガス流路６１を形成し、固体高分子電解質膜３０とガスセパレータ６０との間に形成される外周間隙部７０に連通する空隙４１ｂが、ガス流路６１の上流から下流に向かって増大するように構成する。これにより、生成水が多く生成されるガス流路６１の下流側で、中間介在層４０に移動した水分が外周間隙部７０により排出され易く構成することができる。その結果、触媒層２０からの水分除去が促進され、より継続的にフラッディングを抑制することが可能となり、さらに発電特性の優れた燃料電池を提供することが可能となる。
【００６４】
また、中間介在層４０の一部を、触媒層２０の外周に沿って形成する。これにより、触媒層と中間介在層との接触面積（触媒層からの水分の排出経路）及び中間介在層４０の外周間隙部７０に晒される面積を増大することができる。特に、外周間隙部７０に連通する空隙４１ｂを形成している場合には、この面積を増大することにより形成される空隙４１の数も増大することができる。その結果、触媒層からの水分の排出および中間介在層４０から外周間隙部７０への水分の排出をより効果的に行うことができる。その結果、よりフラッディングを抑制することができ、発電特性の優れた燃料電池を提供することが可能となる。
【００６５】
その結果、生成水の多く発生する高電流密度領域についても、より安定して継続的に運転することが可能となり、車両等の移動体への搭載にさらに適した燃料電池を安定して提供することができる。
【００６６】
なお、本発明は、上記発明を実施するための最良の形態に限定されるわけではなく、特許請求の範囲に記載の技術思想の範囲以内で様々な変更が為し得ることは言うまでもない。
【産業上の利用可能性】
【００６７】
本発明は、固体高分子型燃料電池に適用することができる。特に、車両等の移動体に搭載される燃料電池等、高出力が要求される燃料電池に適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００６８】
【図１】第１の実施形態に用いる燃料電池の概略構成図である。
【図２】第１の実施形態における反応ガスおよび水分の流れの説明図である。
【図３】第２の実施形態に用いる燃料電池の概略構成図である。
【図４】第３の実施形態に用いる燃料電池の概略構成図である。
【符号の説明】
【００６９】
１０    ガス拡散層
２０    触媒層
３０    固体高分子電解質膜（電解質膜）
４０    中間介在層
４１    空隙
４１ａ  触媒層に連通する空隙
４１ｂ  外周間隙部に連通する空隙
６０    ガスセパレータ
６１    ガス流路
７０    外周間隙部
【図１】
2005174646.tif 000003
【図２】
2005174646.tif 000004
【図３】
2005174646.tif 000005
【図４】
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