(57)【要約】【課題】燃料電池使用時や環境温度の低下等によるガス交換層の厚さ変化を抑制する。【解決手段】高分子電解膜１、前記高分子電解膜１の両面に配設されるガス拡散層２等で構成される燃料電池の電解膜集合体６の整形方法において、前記ガス拡散層２に対して、前記高分子電解膜１に組み付ける前に少なくとも１回は圧縮荷重の負荷、解除を行う予備圧縮を実施する。【選択図】      図１
2005158342.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
高分子電解膜、前記高分子電解膜の両面に配設されるガス拡散層等で構成される燃料電池の電解膜集合体の整形方法において、
前記ガス拡散層に対して、前記高分子電解膜に組み付ける前に少なくとも１回は圧縮荷重の負荷、解除を行う予備圧縮を実施することを特徴とする燃料電池用ガス拡散層の整形方法。
【請求項２】
前記予備圧縮の荷重が、前記ガス拡散層使用時の設計荷重の略１．５〜２倍である請求項１に記載の燃料電池用ガス拡散層の整形方法。
【請求項３】
前記予備圧縮は、荷重負荷時間の合計が略１０秒以上となるように実施する請求項２に記載の燃料電池用ガス拡散層の整形方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池の整形方法に関し、特に電解膜の整形方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子型燃料電池のスタックは単位燃料電池（セル）を積層することによって形成される。セルの構造は広く一般に知られており、例えば、特許文献１には電極触媒が塗布された水素イオンを透過するための高分子電解膜の両面に、前記触媒塗布部分に水素ガスおよび空気を均一に拡散するための、多孔を有する形態のガス拡散層を設置する構造が開示されている。
【特許文献１】特開２００２−２４６０４４号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
上記のようなセルを積層してスタックを組み上げる際には、前記ガス拡散層の面圧は、要求電気抵抗値以下にするためには所定値以上に、また要求ガス通過率を満足するためには所定値以下にする必要があるので、適正使用面圧範囲が存在することとなる。そのため、ガス拡散層に付加する面圧と、厚さ方向の潰れ代の関係が非常に重要である。
【０００４】
しかしながら、ガス拡散層は前述したように多孔質材であるので、荷重をかけて一度潰すと荷重を解除しても初期の厚さには復元せず、再度荷重を負荷すると初回の負荷時よりも全域にわたって薄くなるという特性を持つ。実際の燃料電池では整形時に付加した荷重を解放する作業はないが、燃料電池システム稼働時に発生する熱や環境温度の変化による伸縮により、荷重を解放したのと同等の作用を受け、しばらく使用した後にはガス拡散層が薄くなり、面圧が初期に設定したものよりも減少して、発電性能やシール性能が低下してしまうという問題がある。
【０００５】
そこで、本発明ではガス拡散層の面圧が使用中に変化しないようにすることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明のガス拡散層の整形方法は、高分子電解膜に組付ける前のガス拡散層に対して、圧縮荷重の負荷・解除を行う予備圧縮を実施する。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、予備圧縮によってガス拡散層をいったん潰すので、再度荷重を負荷しても潰れ特性は大きく変化することはない。したがって燃料電池使用時にガス交換層の厚さ変化は小さく、安定した組付け寸法、シール性能を確保することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
以下本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。
【０００９】
第１実施形態について、図１を参照して説明する。図１は固定高分子型燃料電池のセル構造を示した図である。
【００１０】
１は水素イオンを透過する高分子膜であり、所定の部分に電極触媒が塗布されている。
【００１１】
２は高分子膜１の電極触媒が塗布された部分全体に水素ガスおよび空気を拡散するためのガス拡散層である。ガス拡散層２はカーボン繊維を主成分とする紙状または布状の多孔を有する形態をしている。
【００１２】
電解膜１とガス拡散層２を組み合わせたものの周囲に、電解膜１の支持体兼流体マニホールドとなるフレーム４、５が額縁状に配設されて電解膜集合体６を形成する。そして、この電解膜集合体６を積層することによってスタックを形成する。なお、図示しないが、電解膜集合体６の左右両側には水素および空気の通路を備える、いわゆるセパレータが取り付けられ、図２に示すようにフレーム４、５にはセパレータと電解膜集合体６との間で水素および空気をシールするシール材７、８が設置される。
【００１３】
ここで、前述したガス拡散層２に付加する面圧とガス拡散層２の厚さの関係について図３を参照して説明する。
【００１４】
図３は面圧とガス拡散層２の厚さの関係を示す図である。ある厚さのガス拡散層２に荷重をかけて面圧を上昇させると、ガス拡散層２は潰れて図３中の線１１のように厚さは減少していく。そして、電気抵抗値が要求値以下、かつガス透過率が要求値以上となる面圧設定範囲（図３中の１３）となるよう締め付けられる。
【００１５】
しかしながら、ガス拡散層２は前述したように多孔質材であるので、一度潰してから荷重を解放すると初期の厚さには図３中の破線１４に示すように元の厚さには復元しない。そして、この状態から再度荷重を付加すると、図３中の線１５のように同じ荷重を掛けた場合でも初回荷重時よりも薄くなるという潰れ特性を示す（図３中の線１５）。
【００１６】
実際の燃料電池では一旦かけた荷重を解放する作業はないが、燃料電池システムの稼働時に発生する熱や環境温度の低下による伸縮は、荷重の負荷、解放と同等の作用を及ぼし、燃料電池をしばらく使用した後には、面圧が設定値よりも減少して発電性能やシール性能が低下してしまう。
【００１７】
なお、発明者らの実験によれば、上記２回目以降の潰れ特性は図３中の線１５にほぼ収束する傾向がみられる。
【００１８】
そこで本実施形態では、ガス拡散層２を高分子膜１に組み付ける前に予備圧縮を実施し、潰れ特性を安定させてから高分子膜１と組み付けることとする。これにより、使用中に発生する熱や環境温度の低下などによる伸縮があってもガス拡散層２の潰れ特性に大きな変化は生じないので、安定した組み付け寸法、発電性能、シール性能を確保することができる。
【００１９】
ここで、予備圧縮の方法について図４、５を参照して説明する。
【００２０】
図４は予備圧縮方法の一例として、縦型プレスを用いる方法を示している。縦型プレス機１６にガス拡散層２をガイドピン１８に沿って複数枚セットして以下に示すような方法で圧縮する。なお、図４では縦型プレス１６の上下型のガス拡散層２取り付け部分の形状がガス拡散層２に沿った凹型となっているが、平面でも構わない。
【００２１】
図５は予備圧縮の方法を説明するための図であり、負荷荷重の時間変化を表すタイムチャートである。
【００２２】
予備圧縮工程は以下のように行う。ｔ１で荷重を開始してｔ２で予備圧縮荷重に達したら、予備圧縮荷重を時間Ｔ１だけ維持し、荷重を解放し、ｔ４で荷重が完全に解放する。そして、ｔ５〜ｔ８でも同様の動作を繰り返し、予備圧縮荷重を時間Ｔ２維持する。この時間Ｔ１とＴ２の合計が所定時間以上になるように設定する。
【００２３】
ここで、設計設定荷重とは、ガス拡散層２に必要な面圧にガス拡散層２とセパレータとの接触面積を乗じた値である。予備圧縮荷重とは、作業の確実性を保障するために、設計設定荷重に効果係数を乗じた値である。ここで、効果係数は１．５〜２．０程度とする。これは、荷重を大きくし過ぎると、潰れることによって本来必要とする多孔部分が埋まってしまう恐れがあること、また大きな荷重をかけるために設備が長大化したりエネルギー投資が増えたりする問題があるためである。
【００２４】
なお、本実施形態では図５のように複数回に分けて荷重を行ったが、これは長時間の荷重保持が困難なプレス機に対応した方法であり、長時間プレスが可能なプレス機であれば、例えば時間Ｔ１を１５秒として、1回の工程で終了することも可能である。
【００２５】
また、図６に示すように、ローラ型のプレス機を用いて行うことも可能である。この場合にも図５に示す圧縮条件を実施することになるが、予備圧縮荷重はローラ間距離で、またプレス時間はローラ送り速度で管理することとなる。荷重時間を長くとれない場合には、ローラ２１を多段に配置することで合計時間を稼ぐことが可能である。
【００２６】
上記のような方法で予備圧縮を実施することにより、ガス拡散層２は、使用中に発生する熱や環境温度の低下などによる伸縮があっても潰れ特性に大きな変化が生じないので、安定した組み付け寸法、発電性能、シール性能を確保することができる。
【００２７】
しかしながら、ガス拡散層２の潰れ特性を安定させても、先述したようにガス拡散層２はカーボン繊維を主成分としているため、図７に示すようにガス拡散層２の端面からこれら繊維の端部２ａが露出している。このままの状態で高分子膜１へ組み付けると、端部２ａが高分子膜１に刺さって膜を損傷するという問題が生じる。
【００２８】
そこで、本実施形態では以下に示すような方法で端部２ａを処理してからガス拡散層２を高分子膜１に組み付けることとする。
【００２９】
図８は端部２ａの処理方法を説明するための図である。２２は上型２２ａと下型２２ｂとからなるプレス機であり、上型２２ａ、下型２２ｂそれぞれにガス拡散層２を保持した状態でプレスを行う。
【００３０】
２３は先端がクサビ型になったヤスリである。下型２２ｂには、２つのヤスリ２３が、先端が向き合うように、かつプレス２２の荷重方向に対して直交する方向に摺動可能に下型２２ｂに設置されている。なお、ヤスリ２３は初期状態では先端のクサビ型部分が、下型２２ｂに保持されたガス拡散層２の上型２２ａ側の端部付近にかかるような位置にあり、摺動方向の荷重がかかって移動した場合にも、バネ等の弾性体によりこの位置を維持するようになっている。
【００３１】
上記のような構成のプレス２２によりプレスを行うと、ヤスリ２３のクサビ型部分は２つのガス拡散層２に挟み込まれる。そしてプレス荷重のヤスリ２３摺動方向への分力により、ヤスリ２３は２つのガス拡散層２の間から押し出される。このときにヤスリ２３とガス拡散層２との間に生じる滑りにより、ヤスリ２３はガス拡散層２の端面から露出している端部２ａを削り取る。これにより、図９のガス拡散層２の端面付近拡大図に示すように、ガス拡散層２の高分子膜１との合わせ面２ｃに突出する端部２ａはなくなるので、後述する図１０のプレス機２６を用いて、下型２６ｂにガス拡散層２、フレーム５、高分子膜１、フレーム４をセットし、上型２６ａにガス拡散層２をセットして電解膜集合体６の組み付けを行う際に、端部２ａにより高分子膜１を損傷することを防止できる。
【００３２】
なお、図１１に示すように、ヤスリ２３をプレス機のストローク制御部３０と連携したリンク機構またはサーボモータ３１によって制御し、ガス拡散層２に挟み込まれるのと同時に引き抜くよう同期調整してもよい。これによれば、端面処理をより確実に行うことが可能となる。
【００３３】
ここで、前述した電解膜集合体６組み付け用のプレス機２６について図１２、１３を参照して説明する。
【００３４】
図１２はプレス機２６の構成を表す図である。２６ａは上型、２６ｂは下型であり、上型２６ａの下面２６ｃおよび下型２６ｂの上面２６ｄには、それぞれガス拡散層２取り付け用の凹部（ガス拡散層取り付け部３３ａ、３３ｂ）が設けられる。
【００３５】
ガス拡散層取り付け部３３ａ、３３ｂはガス拡散層２と略同形状で、ガス拡散層２とフレーム５をセットしたときにそれぞれの上面（上型２６ａ側の面）が同一平面を構成するような深さとする。
【００３６】
下型２６ｂにはロケートピン３４が、また、上型２６ａには凹部３４ａが少なくともそれぞれ２箇所ずつ設けられ、上型２６ａが下降したときにロケートピン３４が凹部３４ａに収まることによって位置決めが行われる。
【００３７】
図１３は上型２６ａのガス拡散層取り付け部３３ａ付近の断面図である。
【００３８】
ガス拡散層取り付け部３３ａには、複数の吸着口３５が開口しており、各吸着口３５は上型２６ａ内部に設けられた真空通路３６と連通している。真空通路３６はプレス機２６の外部に設けられた図示しない真空ポンプに接続されている。したがって、ガス拡散層２をガス拡散層取り付け部３３ａにセットした状態で真空ポンプを駆動し、吸着口３５に負圧を発生させることにより、ガス拡散層２を確実に保持することができる。
【００３９】
なお、より確実にガス拡散層２を保持するための構成として、図１４に示すようなものも考えられる。
【００４０】
図１４は、図１３と同様に上型２６ａのガス拡散層取り付け部３３ａ付近の断面を表す図である。ガス拡散層取り付け部３３ａは多孔質板３７で形成されており、この多孔質板３７はガス拡散層取り付け部３３ａ周辺を形成する部材４０と一体となっており、ボルト３９等により上型２６ａに締結されている。多孔質板３７の上部には真空室３８が設けられており、真空室３８の上面に複数の吸着口３５が開口している。吸着口３５が上型２６ａ内部に設けられた真空通路３６と連通し、真空通路３６が真空ポンプに接続されているのは図１３と同様である。
【００４１】
上記のように、吸着口３５が真空室３８に開口し、多孔室板３７を介してガス拡散層２を吸着するので、ガス拡散層２をガス拡散層取り付け部３３ａ全体で吸着することになり、より確実にガス拡散層２を保持することが可能となる。
【００４２】
なお、上型２６ａについて説明を行ったが、下型２６ｂでのガス拡散層２の保持をより確実にするために、下型２６ｂにも上型２６ａと同様の構造を用いて負圧による吸着を行ってもよい。
【００４３】
以上により、本実施形態では、ガス拡散層２を高分子膜1等に組み付ける前に、ガス拡散層２に対して予備圧縮を実施するので、ガス拡散層２の潰れ特性が安定し、燃料電池システム使用中に発生する熱や環境温度の低下などによる伸縮があっても潰れ特性に大きな変化が生じず、安定した組み付け寸法、発電性能、シール性能を確保することができる。
【００４４】
予備圧縮の荷重は、組み付け状態の設計荷重の１．５〜２．０倍であるので、予備圧縮によりガス拡散層２の多孔部分が潰れることを防止できる。
【００４５】
ガス拡散層２に実施する予備圧縮の荷重付与時間を、付与時間×回数の合計で管理するので、ガス拡散層２の変形を精度良く管理することが可能であるとともに、荷重を必要以上に長くかけるための設備の長大化や不必要なエネルギー投入を防止することができる。また、使用するプレス機が長時間の荷重保持が不可能な機種であっても、荷重負荷回数を増やすことによって確実に予備圧縮を実施することができる。
【００４６】
ガス拡散層２と高分子膜１とを組み付ける際に、ガス拡散層２の端面から露出している端部２ａをヤスリ２３を用いて削り取るので、端部２ａによる高分子膜１の損傷を防止できる。
【００４７】
プレス機１６、２２、２６の上型１６ａ、２２ａ、２６ａのガス拡散層取り付け部３３ａに吸着口３５を設け、真空ポンプにより負圧を発生させてガス拡散層２を吸着するので、ガス拡散層２を確実に保持することが可能である。また、ガス拡散層取り付け部３３ａを多孔質板３７で形成し、多孔室板３７の上部に吸着口３５が開口する真空室３８を設けることによって、より確実にガス拡散層２を保持することが可能となる。
【００４８】
第２実施形態について図１５、１６を用いて説明する。
【００４９】
第１実施形態では、予備圧縮、ガス拡散層２の端面処理、電解膜集合体６の組み付け、の工程をそれぞれ異なるプレス機１６、２２、２６を用いて実施しているが、本実施形態では一台のプレス機で行うこととする。使用するプレス機は上述したすべての機構を含むものとし、各工程により異なるプレス荷重は油圧切換え機構により制御することとする。
【００５０】
図１５は本実施形態で使用するプレス機の機能を示す図であり、図１６はプレス荷重の制御方法を示すフローチャートである。
【００５１】
５０は作動油用の油タンク、５１は油圧ポンプ等の油圧発生源、５２はプレス機の動作部分である油圧シリンダであり、プレス荷重は油タンク５０を油圧ポンプ等の油圧発生源５１により加圧してシリンダ５２に送り込むことによって得られる。なお、油圧発生源５１は各工程で必要な最大圧力よりも高めの圧力を発生する。
【００５２】
５３は予備圧縮工程時に作動する開閉弁Ａ、５４は端面処理工程時に開閉する開閉弁Ｂ、５５は組立工程時に開閉する開閉弁Ｃ、５６〜５８は５３〜５５の開閉弁の下流に設けられ、それぞれの工程で必要な油圧となるように圧力を制御する逃がし弁である。６０は油圧シリンダ５２の稼働回数を検出するカウンタで、５９はカウンタ６０で検出した稼動回数に基づくカウンタ信号を読込み、これに基づいて開閉弁５３〜５５の動作を制御する制御装置である。
【００５３】
油圧発生源５１からシリンダ５２までの配管４１は途中で分岐路４２に分岐し、分岐路４２はさらに開閉弁Ａ〜Ｃへと分岐する。開閉弁Ａ〜Ｃの下流にはそれぞれ逃がし弁Ａ〜Ｃが設置され、これらの下流で合流して配管４３となり、油タンク５０に戻る。
【００５４】
上記のような構成のプレス機の動作について図１６を参照して説明する。
【００５５】
制御装置５９は、カウンタ信号に基いて現在の工程を判定し、判定結果に基づいて開閉弁５３〜５５のうちいずれかを開弁するよう制御する。なお、カウンタ値は初期値が１、予備圧縮工程が終了したら２、端面処理工程が終了したら３となり、組み付け工程が終了したら１にリセットされる。
【００５６】
ステップＳ１０ではカウンタ値が１であるか否かの判定を行う。カウンタ値が１である場合にはステップＳ２０に進み、開閉弁Ａ５３を開、他の開閉弁５４、５５を閉とする。これにより油圧は逃がし弁Ａ５６に作用して設定圧力で配管４３を流れ、油圧シリンダ５２は設定圧力で予備圧縮を実施する。そしてステップＳ３０でカウンタ値を２にして終了する。
【００５７】
ステップＳ１０でカウンタ値が１ではないない場合にはステップＳ４０に進み、カウンタ値が２であるか否かの判定を行う。カウンタ値が２である場合にはステップＳ５０に進み、開閉弁Ｂ５４を開、他の開閉弁５３、５５を閉とする。これにより油圧は逃がし弁Ｂ５７に作用して設定圧力で配管４３を流れ、油圧シリンダ５２は設定圧力で端面処理工程を実施する。そしてステップＳ６０でカウンタ値を３にして終了する。なお、ヤスリ２３の駆動にリンク機構、サーボモータ等を使用する場合には、これらの機構もカウンタ値２で作動するように設定する。
【００５８】
ステップＳ４０でカウンタ値が２でなかった場合には、ステップＳ７０に進み、カウンタ値が３であるか否かの判定を行う。カウンタ値が３である場合にはステップＳ８０に進み、開閉弁Ｃ５５を開、他の開閉弁５３、５４を閉とする。これにより油圧は逃がし弁Ｃ５８に作用して設定圧力で配管４３を流れ、油圧シリンダ５２は設定圧力で組み付け工程を実施する。そしてステップＳ９０でカウンタ値を１にリセットして終了する。
【００５９】
上記のような制御を実行するプレス機に、ガス拡散層２をセットしてスイッチをＯＮにすると、初期状態でカウンタ値は１であるから開閉弁Ａ５３が開いて予備圧縮工程を行う。予備圧縮工程終了後に再びスイッチをＯＮにするとカウンタ値は２になっているので、開閉弁Ｂ５４が開いて端面処理工程を実行する。そして最後に高分子膜１とフレーム４、５をセットしてスイッチをＯＮにするとカウンタ値は３になっているので開閉弁Ｃ５５が開いて組み付け工程を実行する。
【００６０】
したがって１台のプレス機で３つの工程を実施することが可能となる。もちろん、各工程毎に作業員が開閉弁５３〜５５の開閉を手動で切換えることによっても作業は可能である。
【００６１】
以上により、本実施形態では、複数の油圧バルブの開閉を切換えることによって、予備圧縮工程、端面処理工程、組み付け工程を１台のプレス機で実行するので、効率よく電解膜集合体６を製造することが可能であり、また、前記各工程用にプレス機を３台用意するのに比べて、作業スペースやコストの低減を図ることが可能である。
【００６２】
なお、本発明は上記の実施の形態に限定されるわけではなく、特許請求の範囲に記載の技術的思想の範囲内で様々な変更を成し得ることは言うまでもない。
【産業上の利用可能性】
【００６３】
本発明は、燃料電池の整形方法に適用し、性能低下を防止することができる。
【図面の簡単な説明】
【００６４】
【図１】電解膜集合体の断面図である。
【図２】シール材の設置位置を示す図である。
【図３】ガス拡散層の潰れ特性を示す図である。
【図４】予備圧縮工程を説明するための図である。
【図５】予備圧縮工程における荷重の負荷方法を説明するための図である。
【図６】他の方法による予備圧縮を説明するための図である。
【図７】ガス拡散層の端面付近の拡大図である。
【図８】ガス拡散層の端面処理を説明するための図である。
【図９】端面処理後のガス拡散層端面付近の拡大図である。
【図１０】ガス拡散層、高分子膜、フレームの組み付け工程を説明するための図である。
【図１１】別の方法による端面処理を説明するための図である。
【図１２】プレス機の概略図である。
【図１３】真空ポンプにより発生させる負圧によりガス拡散層を保持する機構を説明するためのプレス機の上型の断面図である。
【図１４】ガス拡散層を保持するための他の機構を説明するためのプレス機の上型の断面図である。
【図１５】プレス機の油圧切換え装置の構成を示す図である。
【図１６】油圧切換え機構の制御フローチャートである。
【符号の説明】
【００６５】
１    高分子膜
２    ガス拡散層
４    フレーム
５    フレーム
６    電解膜集合体
７    シール
８    シール
１６  プレス機
１８  ガイドピン
２２  プレス機
２３  ヤスリ
２６  プレス機
３４  ロケートピン
３５  吸着口
３６  真空通路
３７  多孔質板
３８  真空室
３９  ボルト
【図１】
2005158342.tif 000003
【図２】
2005158342.tif 000004
【図３】
2005158342.tif 000005
【図４】
2005158342.tif 000006
【図５】
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【図６】
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【図７】
2005158342.tif 000009
【図８】
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【図９】
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【図１０】
2005158342.tif 000012
【図１１】
2005158342.tif 000013
【図１２】
2005158342.tif 000014
【図１３】
2005158342.tif 000015
【図１４】
2005158342.tif 000016
【図１５】
2005158342.tif 000017
【図１６】
2005158342.tif 000018