(57)【要約】【課題】ナノスケールにおいて、バルク体又は薄膜の熱拡散係数を測定する汎用ナノスケール計測技術による熱拡散係数広角一点測定法の提供。【解決手段】基板上に載せられた薄膜物質の熱減衰時間を測定し、且つその熱減衰時間を用いて熱拡散係数を決定する過渡格子法において、該薄膜物質中で創られる熱格子に高い空間分解能を持たせるため、波長８００nmのポンプ光パルスにあっては、その交差角を少なくとも２９°以上の広角で入射し、該熱格子の過渡変化を測定して得られる、ただ一つの過渡格子信号プロファイルを、式｛S(t)= S0 + Ｂ×exp(-3t/τ)｝で表すフィッティング関数を利用してデータ解析処理することにより、より安全で簡単な作業で迅速且つ正確に該薄膜物質の熱減衰時間及びその確たる熱拡散係数を決定する。【選択図】図５
2005156466.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に載せられた薄膜物質の熱減衰時間を測定し、且つその熱減衰時間を用いて熱拡散係数を決定する過渡格子法において、該薄膜物質中で創られる熱格子に高い空間分解能を持たせるため、波長８００nmのポンプ光パルスにあっては、その交差角を少なくとも２９°以上の広角で入射し、該熱格子の過渡変化を測定して得られる、ただ一つの過渡格子信号プロファイルを、式｛S(t)= S0 + Ｂ× exp(-3t/τ)｝で表すフィッティング関数を利用してデータ解析処理することにより、該薄膜物質の熱減衰時間及びその確たる熱拡散係数を決定する、ことを特徴とする汎用ナノスケール計測技術による熱拡散係数広角一点測定法。
【請求項２】
該波長８００nmのポンプ光パルスにあっては、その交差角を少なくとも２９°以上の広角で入射し、Ｒ≧ L/Λ＝１００μm／１６００nm = ６３の高い空間分解能を持つ熱格子をLaCoO3薄膜中に意図的に創りだすことにより、過渡格子信号への不正信号の混入が阻止でき、よって、式（1/τ= 1/τ0 + D × 4π2/Λ2）の補正項1/τ0 が大凡ゼロの下で、広角一点測定法と呼ぶ、ただ一回の熱減衰時間の測定によって、LaCoO3薄膜の確たる熱拡散係数が決定できることを特徴とする請求項１記載の汎用ナノスケール計測技術による熱拡散係数広角一点測定法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ナノスケールにおいて、バルク体又は薄膜の熱拡散係数を測定する汎用ナノスケール計測技術による熱拡散係数広角一点測定法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、物質表面に創られたポンプ光パルスの熱格子が次第にエネルギーを消失し、指数関数的に減衰していく過渡現象を測定して、該物質の熱減衰時間と熱拡散係数を決定する概念は、有望なナノスケール測定技術の一つと見られ、過渡格子法としてよく記述されている（例えば、非特許文献１〜１１）。
【０００３】
【非特許文献１】H.Eichler, G.Salje, and H.Stahl, J.Appl.Phys.44,5383(1973).
【非特許文献２】A.Harata,H.Nishimura,and T.Sawada, Appl.Phys.Lett.57,132(1990).
【非特許文献３】C.D.Marshall,A.Tokmakoff,I.M.Fishman,C.B.Eom,J.M.Phillips,and M.D.Fayer,J.Appl.Phys.73,850 (1993).
【非特許文献４】A.Harata,and T.Sawada,Jpn.J.Appl.Phys.32,2188(1993).
【非特許文献５】J.A.Rogers and K.A.Nelson,J.Appl.Phys.75,1534(1994).
【非特許文献６】Q.Shen,A.Harata,and T.Sawada,J.Appl.Phys.77,1488(1995).
【非特許文献７】T.Sawada,and A.Harata,Appl.Phys.A 61,263(1995).
【非特許文献８】A.Harata,N.Adachi,and T.Sawada,Phys.Rev.B 58,7319(1998).
【非特許文献９】Y.Takata,H.Haneda,T.Mitsuhashi,and Y.Wada,Appl.Surf.Sci.,189,227(2002).
【非特許文献１０】Y.Takata et al.,in Combinatorial and Artificial Intelligence Methods in Materials Science, edited by I.Takeuchi et al.(Mater.Res.Soc.Symp. Proc.700,Warrendale,PA,2001),pp.167-172.
【非特許文献１１】Y.Takata,Y.Adachi,H.Haneda,Y.Wada,T.Mitsuhashi,K.Itaka, and H. Koinuma,J.Mater.Res.18,2473(2003).
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
熱格子は、総称的に干渉縞または回折縞とも云うが、先に、本発明者は、図1に示すような、過渡格子法の概観とその回折縞イメージの下で、その回折縞を光の濃淡に由来する光格子と温度の高低に由来する熱格子とに区分し、使い分けている。その光格子と熱格子の使い分けは、2003-389367（平成15年11月19日出願.「汎用ナノスケール計測技術による熱拡散率一点測定法」）の明細書に記載されている。
【０００５】
次に、その過渡格子法で使用されている方程式を以下に示す。
（1）式はＢｒａｇｇ条件で、
Λ = mλe/2sin (θ/2)    ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・（１）
ここで、Λは格子間隔（nm）、mは回折次数、θ及びλeはポンプ光パルスの交差角（°）及び波長（nm）である。
【０００６】
（2）式はプローブ光パルスの回折条件で、
｜sin i - sin d｜ = nλprobe /Λ    ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・（２）
ここで、iはプローブ光パルスの入射角（°）、dはプローブ光パルスの回折角（°）、nは回折次数及びλprobeはプローブ光パルスの波長（nm）である。
【０００７】
（3）式は、上記の特願2003-389367の明細書に記載しているフィッティング関数の代用式で、
S(t) = S0 + Ｂ×exp(-3t/τ)    ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・（３）
ここで、S(t)は回折光強度の時間変化、S0は熱平衡状態にある系のベースライン或いはバックグラウンドを示す定数、Ｂはポンプ光パルスの入射強度、サンプルの光吸収率などによって決まる定数、τは該サンプル表面の熱格子の熱減衰時間である。
【０００８】
これら二つのパラメータ（S0 、Ｂ、τ）は次のようにして決定する。測定時間の関数として得られる回折光の信号強度曲線S(t)を過渡格子信号プロファイル（ＴＧＳプロファイル）と呼び、そのＴＧＳプロファイルと式（３）のフィッティング関数との非線形最小二乗法によるフィッティングによって、例えば、熱減衰時間τを算出する。
【０００９】
その熱減衰時間τと熱拡散係数Ｄとの関係は、（４）式の時間一次元の熱拡散方程式で表される。
D = Λ2/4π2τ    ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・(4)
ここで、D（cm2/s）は確たる熱拡散係数で、（４）式は、例えば、文献（1）に記載されている。その確たる熱拡散係数Ｄとは、その物質が測定される温度において、熱物性値としてふさわしい一定の値を云う。
【００１０】
次に、その熱減衰時間τを、直接、（４）式に代入すると、確たる熱拡散係数Ｄが与えられるのか、と云えば、そうでもない。その（４）式において、多くの場合、格子間隔Λと熱減衰時間τの比が一定しないので、両者を結ぶ補正項が必要になる。そこで、（4）式の代用式として、（5）式が使われている。
1/τ = 1/τ0 + D × 4π2/Λ2    ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・(5)
ここで、1/τ0は補正項（ns-1）であり、過渡格子信号に混入している不正信号の大きさを示す。要するに、その1/τ値をグラフの縦軸に、4π2/Λ2値をグラフの横軸に取り、グラフを作る。その際、（１）式からわかるように、ポンプ光パルスの交差角θを変えると格子間隔Λが追随して変化するので、そのようにして得られる少なくとも三点の格子間隔Λとそれに対する熱減衰時間τを用いる。
【００１１】
次に、そのグラフにプロットしたデータを線形フィッティングし、求めた直線の傾きと切片から熱拡散係数Ｄと補正項1/τ0を算出する。その直線の傾きが、確たる熱拡散係数Ｄを与えるか、と云えば、今度も、どうもそうでもない。従来、そう信じられている、と表現を変えた方がよい。
【００１２】
こうした不都合の原因は、実験条件を設定する段階で選択された格子間隔Λの大きさに起因している。大き過ぎる格子間隔Λは、空間分解能Ｒを悪くし、それが不正信号、即ち、補正項1/τ0を生み出している。そうであれば、実験条件を適切に設定することによって格子間隔Λを小さくすることが可能なので、高い空間分解能Ｒを持つ熱格子を意図的に創りだすことができる。
【００１３】
そうすると、補正項を1/τ0≒ ０にできるので、上記の不都合は解決できる、と発明者は云っている。そこで、先に、発明者は、薄膜を含む数種類の物質を対象に、実験条件を適切に設定することによって、高い空間分解能Ｒを実現し、併せて、適切なフィッティング関数を用いて、仮説の正しさを実証している。その実証例は、上記の特願2003-389367の明細書に記載されている。
【００１４】
その格子間隔Λとその空間分解能Ｒとの関係は、（６）式で表され、この（６）式に基づいて、格子間隔Λを小さくすると、より高い空間分解能が得られることがわかる。
R = m× N = Ｌ/Λ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・（６）
ここで、Nは単位長さ当たりの熱格子の数である。mは回折次数である。Ｌは回折縞の有効広がり幅（μm）であるが、サンプル表面において、プローブ光パルスのビームスポッ
トの広がり幅が回折縞の広がり幅よりも小さいとき、小さい方の広がり幅を有効広がり幅Lとして選択する。
【００１５】
特願2003-389367の明細書に記載されているその高い空間分解能は、例えば、チタニュウム・サファイヤの三倍波である短い波長２６６nmをポンプ光パルスに用いて、且つ、そのポンプ光パルスの交差角θを１３°に設定したときに実現されており、そのときの有効広がり幅Ｌはポンプ光パルスの重なり幅に由来する１００μmであり、また、その格子間隔Λは１１７５nmなので、その空間分解能はＲ＝１００μm／１１７５nm＝８５を示す。
【００１６】
特願2003-389367の明細書に記載されている高い空間分解能Ｒの下で、一つの熱減衰時間τから確たる熱拡散係数Ｄを決定する技術、即ち、従来の技術と異なる一点測定法を可能にした。この機会に、その一点測定法に対し、従来の技術を多点測定法とも呼ぶことにする。特願2003-389367の明細書に記載されている一点測定法において、確たる熱拡散係数Ｄの決定は、ポンプ光パルスとして、チタニュウム・サファイヤの三倍波の２６６nmを用いて、その熱格子に高い空間分解能を持たせることによって行われている。
【００１７】
しかし、可視光線又は二倍波４００nmなど、三倍波より大きい波長の光線を大きく吸収する物質に対してまで、チタニュウム・サファイヤの三倍波である２６６nmを用いるならば、高価な非線形光学結晶を必要とするだけでなく、肉眼でも、汎用赤外線ビュアーを使っても見えない、且つ人の健康上有害な紫外線であり、その三倍波を取り扱うための一段と高度なレーザー光パルスに関する知識と熟練した技術が要求される。
【００１８】
本発明は、そのような三倍波を用いることなく、高い空間分解能が得られ、併せて、より安全で簡単な作業で迅速且つ正確に薄膜の確たる熱拡散係数を決定する方法を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１９】
本発明では、ポンプ光パルスとして、チタニュウム・サファイヤの三倍波を用いる代わりに、基本波の８００nmにあっては、そのまま、少なくとも２９°以上の広角の交差角でLaCoO3薄膜に入射し、Ｒ≧L/Λ ＝１００μm／１６００nm= ６３の高い空間分解能を持つ熱格子をLaCoO3薄膜中に意図的に創りだすことにより、過渡格子信号への不正信号の混入が阻止でき、よって、（５）式の補正項が1/τ0≒０の下で、広角一点測定法と呼ぶ、ただ一回の熱減衰時間τの測定によって、上記の目的を達成するようにした。
【発明の効果】
【００２０】
以上のように、本発明によるときは、ポンプ光パルスとして、チタニュウム・サファイヤの三倍波を用いる代わりに、基本波の８００nmにあっては、そのまま、少なくとも２９°以上の広角の交差角でLaCoO3薄膜に入射し、Ｒ≧L/Λ =１００μm／１６００nm ＝ ６３の高い空間分解能を持つ熱格子をLaCoO3薄膜中に意図的に創りだすことにより、過渡格子信号への不正信号の混入が阻止でき、よって、（５）式の補正項が1/τ0≒０の下で、広角一点測定法と呼ぶ、ただ一回の熱減衰時間τの測定によって、より安全で簡単な作業で迅速且つ正確にLaCoO3薄膜の確たる熱拡散係数Ｄを決定できる効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
本発明の実施の形態を図面に基づき説明すると、まず、図1において、チタニュウム・サファイヤの光源から発信された出力１Ｗのコヒ−レント光パルスは、ポンプ光パルスとプローブ光パルスに分岐されるが、８００nmの波長と、９KHzの繰り返し周波数と、２００fsのパルス幅を示す。その波長８００nmのコヒ−レント光パルスの発信は、例えば、文献（１１）に記載されている。
【００２２】
過渡格子信号の測定条件の設定に際し、その変更は、そのポンプ光パルスの交差角θを対象とし、異なる三つの交差角θを選択する。その三つの交差角θを、例えば、それぞれ１３°、２１°および２９°に設定する。また、ポンプ光パルスの入射によって創られるサンプル表面の熱格子の過渡変化は、光学遅延回路を経由したプローブ光パルスを、焦合した二つのポンプ光パルスの焦点に合わせて入射し、その回折光を捕らえて測定する。
【００２３】
補足すれば、プローブ光パルスのビームスポットの広がり幅をＬ= １００μmに設定する。また、そのプローブ光パルスの入射角（i）は、例えば、i=２°に設定する。次に、そのプロ-光パルスの一次の回折光をシリコン・フォトダイオード検出器によって捕らえる。その回折光の強度を過渡格子信号として測定し、その過渡格子信号をグラフに表示してＴＧＳプロファイルを得る。
【００２４】
ＴＧＳプロファイルのフィッティング操作は下記の手順で進める。まず、そのＴＧＳプロファイルのベースラインを最初に決める。熱格子が全てのエネルギーを放出し、熱平衡状態に達した後であれば、そのＴＧＳプロファイルのテールでもあるベースラインは、本来、水平で、且つグラフのＹ≒0に近いＸ軸上にある。しかし、通常、プラス記号を持つ回折光強度が弱くなるとマイナス記号を持つ反射光強度がベースライン或いはバックグラウンドを占有するので、そのときは、ベースラインの位置をＹ≒0に近いＸ軸上に移動すると云った補正操作が加わる。
【００２５】
また、その回折光強度或いは過渡格子信号の強度が弱いときは、ＴＧＳプロファイルのＳＮ比は小さいので、そのＴＧＳプロファイルのテールは、たいてい、グラフのＹ軸方向の上下にぶれて、多少の変動幅を持つ。そのときは、ノーマル目盛で表示しているテールの変動幅の中心をＹ≒ 0のＸ軸上に移動させる操作を加える。そうすると、そのＴＧＳプロファイルのテールがベースラインにおさまる。
【００２６】
ところが、サンプルの物性値、例えば、熱伝導度、電気伝導度などの他に、測定条件にも依るが、その熱格子が限られた測定時間（本発明では、大凡１２．６ns）以内に熱平衡に達してない、即ち、ＴＧＳプロファイルのテールが水平でなく、減衰中のときがある。そのときは、光格子による最初の過渡格子信号を検出する前から拾っているブランクの信号強度を仮のベースラインと見なし、試しにフィッティングして見る。そのようにして得られる仮のフィッティングラインがノーマル目盛で表示するＴＧＳプロファイルの変動幅の中心を通過するまで、ベースラインをＹ軸の上下方向に、少しずつ移動してみる。この操作が大事である。
【００２７】
次に、フィッティングの時間範囲の取り方について述べる。まず、フィッティングの終点は、ＴＧＳプロファイルのテールから任意に選択できる。通常、ＴＧＳプロファイルのＹ軸をノーマル目盛で表示し、見た目で、そのＴＧＳプロファイルのテールが水平になった時点から、余裕をもって、さらに時間が経過した時点を終点とする。ところが、既に述べたように、ＴＧＳプロファイルのテールが水平でなく、減衰中のときがある。そのときは、やむをえず１２．０nsを終点に取る。
【００２８】
次に、フィッティングの始点について述べる。通常、光格子による最初の過渡格子信号を検出する時点（t≒ 0）からフィッティングの始点（t> 0）までに経過した時間をラグ・タイムとも呼ぶ。そのラグ・タイムは、全ての物質にあるかと云えば、そうでもない。そのようなラグ・タイムは、例えば、バルクの金属アルミニュウムや純度の高い半導体単結晶であるＳｉＣに見られない。測定に供するサンプル物質の物性値、例えば、熱伝導度、電気伝導度によって、そのラグ・タイムの大きさに違いが現れるようだ。そして、ラグ・タイムは、たいてい、ＴＧＳプロファイル上で、見た目で、曲率が変わる時点と一致する。
【００２９】
つまり、一つのＴＧＳプロファイル上で、そのラグ・タイムの終点を探しあてることと、フィッティングの始点を見つけだすこととは同じことであろう。加えて、過渡格子信号の強度のほとんどが熱格子の過渡変化によって占められる、その最初の時点がフィッティングの始点であり、ラグ・タイムの終点であると見なされよう。
【００３０】
補足すれば、ＴＧＳプロファイルのＹ軸をノーマル目盛から対数目盛に変えるとよりハッキリすることもある。その対数目盛の表示によって、ＴＧＳプロファイルのテール部分の勾配が直線になる最初の時点を始点とみなす。また、過渡格子信号の強度が弱いときは、試しにフィッティングして見る。そのようにして得られる仮のフィッティングラインが、ノーマル目盛で表示するＴＧＳプロファイルの変動幅の中心を通過するまで、この時も同じように、フィッティングの始点をＸ軸の左右方向に少しずつ移動してみる。その繰り返しプロセスが最適な始点を探り出すために大事である。
【００３１】
ＴＧＳプロファイルに対するフィッティングの終点と始点が決まると、次に式（３）のフィッティング関数を用いて最終のフィッティングを行って、熱減衰時間τを算出する。このとき、始点と終点が上記のやり方でキッチリ決めてあれば、フィッティングによって得られるフィッティングプロファイルは、ＴＧＳプロファイルの変動幅の中心を通過し、その縦軸は、対数目盛でも、ノーマル目盛でも、どちらで表示しても差しつかえないほど適切にフィッティングしていることがわかる。
【実施例】
【００３２】
測定に供したサンプルは、膜厚が約１５０nmのLaCoO3薄膜で、その薄膜はSrTiO3基板｛厚さが０．５mmのSrTiO3(100)単結晶｝の上に載っている。そのLaCoO3薄膜の製法は、文献（例えば、T. Fukumura, Y. Okimoto, M. Ohtani, T.Kageyama, T. Koida, M. Kawasaki, T. Hasegawa,Y. Tokura, and H. Koinuma, Appl. Phys. Lett.77, 3426(2000)
）に記載されている。
【００３３】
該サンプルの光透過率の波長依存性は、図２からわかるように、該サンプルに対し垂直で入射する、その入射波長が８００nmのとき、光透過率は約１．５％であったので、その小さい光透過率は、反対に大きい光吸収率をもたらす。そうすると、熱格子がLaCoO3薄膜中にしっかり創られることと併せて、その熱格子が薄膜と基板の境界にまで達していることがわかる。補足すれば、SrTiO3基板の光吸収端は、大凡４００nmにあるので、それ以上の波長はLaCoO3薄膜によって吸収される。
【００３４】
最初の実験に於いて、チタニュウム・サファイヤの基本波の８００nmをそのままポンプ光パルスに用いてLaCoO3薄膜を測定した。得られたＴＧＳプロファイルを（3）式によってフィッティングし、その結果を対数目盛の縦軸に表示して、図３、図４、図５に示す。図３、図４、図５に示す三つのＴＧＳプロファィルは、それぞれ１３°、２１°及び２９°の交差角θに対応する。それぞれのＴＧＳプロファイルのベースライン、フィッティングの終点および始点の値を決めるため、試しフィッティングを繰り返し、結局、始点を０．０２nsに、終点を１２．０nsに設定して最終フィッティングを行った。
【００３５】
その結果、算出された三つのフィッティングプロファイルは、ほぼ同じように、ＴＧＳプロファイルの変動幅の中心を貫通し、１３°、２１°及び２９°の交差角θの順で、それぞれ、１０．９ns、９．８ns及び１４．３nsの熱減衰時間τを示した。補足すれば、いずれも、ラグ・タイムはゼロに近い０．０２nsを示した。また、それらの交差角θに対応する格子間隔Λは、それぞれ３５００nm、２２００nmおよび１６００nmを示し、それらの空間分解能は、それぞれＲ＝１００μm／３５００nm＝２６、Ｒ＝１００μm／２２００nm＝４５およびＲ＝１００μm／１６００nm＝６３を示す。
【００３６】
次に、参照実験の実施例について述べる。特願2003-389367の明細書に記載されている通りの実験条件によって参照実験を行った。特願2003-389367の明細書は、チタニュウム・サファイヤの三倍波（λe = ２６６nm）をポンプ光パルスに用いると、その１３°の交差角θにおいて、高い空間分解能をもつ熱格子が創られるので、LaCoO3薄膜の確たる熱拡散係数Ｄが、ただ一回の測定によって決定できる、としている。
【００３７】
すなわち、実験プロセスは次の様に設定され、実施された。ＳｉＣ（0001）基板が参照物質として使用された。上記の実施例で使用したサンプル（SrTiO3基板の上に載っているLaCoO3薄膜）をそのまま参照物質として使用した。実験は室温で行われた。使用されたポンプパルス光は２６６ｎｍ（5eV）の短い波長を有する。そのポンプパルス光を供給するために、元の波長はＴｉ−サファイアの８００ｎｍのレーザー光から出ており、その出力は１Ｗ、そして繰り返し周波数が２００ＫＨｚで、２００ｆｓのパルス幅である。２６６ｎｍの波長は、８００ｎｍの波長が順番に、ＳＨＧ（第二高調波発生）、タイムプレート及びＴＨＧ（第三高調波発生）の光学結晶を通過した時に創られる。
【００３８】
市販品のＴＨＧ発生装置（ 米国 U-Oplaz Technologies社製  TP-1B型）を使用した。そのとき、ポンプパルス光は５０ｍＷの出力を有した。次に、そのポンプパルス光は二つのビームに分割された。一つのビームは光学遅延回路を通過し、他の一つは最初の一つと一緒になってＳｉＣ（0001）基板面を照射した。その照射された二つのビームは約１００μｍの大きさで焦合された。
【００３９】
過渡格子法は、図１に示される様に三種類のパルス光を包含する。それらの二つはポンプパルス光で、他の一つはプローブパルス光である。これらの光学的ジオメトリーにおいて、Λ= mλ266/2sin(θ/2)によって表されるＢｒａｇｇ条件は二つのポンプパルス光が如何にして回折縞を創るかを述べており、そこでは、Λは１１７５ｎｍ、θはポンプパルス光Ａとポンプパルス光Ｂの交差角で１３°であり、λ266は２６６ｎｍ波長である。そして、ｍは回折次数。
【００４０】
一方、プローブパルス光の回折条件は、式  |sin i - sin d| = nλ800/Λで規定され、ｉとｄはそれぞれプローブパルス光の入射角２°と回折角４６°、そのλ800は８００ｎｍ、そのｎは１次の回折次数である。そのｉとｄはメカニカルな条件、例えば、光学レンズや信号検出機の配置を考慮しながら、回折条件の中で、任意に決められる。そのようにして、回折縞イメージは過渡格子法を使って創られる。その観測信号はＴＧＳである。事実、ＳｉＣ（0001）基板において、図１に示されたように、フォトダイオード検出器は入射するプローブパルス光の光軸から４８°（= i + d）の方向に設置された時、その検出器は回折光からそのＴＧＳを捕らえる。
【００４１】
その実験条件によって得られたＴＧＳプロファイルとそのＴＧＳプロファイルを（３）式によってフィッティングして得られた結果を図６に示す。縦軸を対数目盛で表示する図６において、算出されたフィッティングプロファイルから６．５nsの熱減衰時間τを得たので、このτ値を（４）式に代入すると０．０５４cm2/sの熱拡散係数Ｄが算出された。
補足すれば、本参照実験による格子間隔Λは１１７５nmを示し、その空間分解能はＲ＝１００μm／１１７５nm＝８５を示す。
【００４２】
上記のように実験条件を変えて得られたLaCoO3薄膜の熱減衰時間τのそれぞれについて、その逆数1/τの4π2/Λ2依存性を、まとめて図７に示す。図７において、三つの□印は、ポンプ光パルスの波長がλe=８００nmのとき、その交差角θが１３°、２１°および２９°に対応するデータをそれぞれ示す。他方、一つの○印は、ポンプ光パルスの波長がλe=２６６nmのとき、その交差角θが１３°に対応する参照データを示す。
【００４３】
まず、その○印と座標軸の原点を結ぶ実線を挿入し、次に、λe = ８００nmの１３°と２１°の二つの□印を結ぶ線形フィットの点線を挿入した。すると、２９°の□印が、点線から離れて、実線に近接していることがわかった。そして、２１°と２９°の□印の間に、あるクリチカルなθ値（交差角θを格子間隔Λと置き換えてもよい。）が存在することがわかった。加えて、そのクリチカルなθ値を境にして、□印は、一方では点線から離脱して、実線上を○印の方向に移動し、他方では点線上を切片1/τ0の方向に移動することがわかった。
【００４４】
補足すれば，点線の傾きと切片は、それぞれD = ０．０２１cm2/sと1/τ0= 0．０８５ns-1を示した。他方、２９°の□印が示す１４．３nsの熱減衰時間τを、（４）式のD =Λ2/4π2τに代入したとき、０．０４５cm2/sの熱拡散係数Ｄが算出された。
【００４５】
このように、格子間隔Λが２２００nmと１６００nmの間に、クリチカルなΛ値（格子間隔Λを交差角θと置き換えてもよい。）が存在し、これを境にして、過渡格子信号から不正信号が消えたり、現れたりすることがわかった。言い換えれば、そのクリチカルなΛ値を境にして、過渡格子信号に現れる異なる二つの物理現象が入れ替わることがわかった。
【図面の簡単な説明】
【００４６】
【図１】過渡格子法に基づいて創られる光の回折縞イメージの概略図。
【図２】LaCoO3薄膜／SrTiO3基板の光透過率の波長依存性を示すグラフ。
【図３】実験条件がλe =８００nm、θ = １３°におけるＴＧＳプロファイルとフィッティング結果を示すグラフ。
【図４】実験条件がλe =８００nm、θ = ２１°におけるＴＧＳプロファイルとフィッティング結果を示すグラフ。
【図５】実験条件がλe =８００nm、θ = ２９°におけるＴＧＳプロファイルとフィッティング結果を示すグラフ。
【図６】実験条件がλe =２６６nm、θ = １３°におけるＴＧＳプロファイルとフィッティング結果を示すグラフ。
【図７】LaCoO3薄膜の熱減衰時間τについて、その逆数1/τの4π2/Λ2依存性を示すグラフ。
【図１】
2005156466.tif 000003
【図２】
2005156466.tif 000004
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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