(57)【要約】【課題】高品質の重ウラン酸アンモニウムを効率的に生産することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供すること。【解決手段】アンモニア水溶液を貯留する貯留槽２と、前記貯留槽２中のアンモニア水溶液中で、前記貯留槽２に滴下された硝酸ウラニルとアンモニアとが反応して形成された重ウラン酸アンモニウム粒子（ＡＤＵ粒子）Ｂが上昇流動可能に、アンモニア水溶液を前記貯留槽２の底部６に供給するアンモニア水溶液供給手段４とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置１である。【選択図】          図１
2005213136.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アンモニア水溶液を貯留する貯留槽と、前記貯留槽中のアンモニア水溶液中で、前記貯留槽に滴下された硝酸ウラニルとアンモニアとが反応して形成された重ウラン酸アンモニウム粒子が上昇流動可能となるように、アンモニア水溶液を前記貯留槽の底部に供給するアンモニア水溶液供給手段とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項２】
前記貯留槽の側面部および底部には、それぞれ側面部開口部および底部開口部が形成され、前記アンモニア水溶液供給手段は、前記側面部開口部と前記底部開口部とを連結するアンモニア水溶液循環用配管と、前記アンモニア水溶液循環用配管に設けられたポンプとを備えて成ることを特徴とする前記請求項１記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項３】
前記側面部開口部には、前記貯留槽内の重ウラン酸アンモニウム粒子および不純物を除去する除去手段が設けられていることを特徴とする前記請求項２記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項４】
前記貯留槽の底面部には、取出配管と、前記取出配管を開閉可能にする開閉手段とが設けられていることを特徴とする前記請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関し、さらに詳しくは、高品質の重ウラン酸アンモニウムを効率的に生産することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
非特許文献１〜５によると、高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして、硝酸ウラニル原液とする。次に、この硝酸ウラニル原液に純水及び増粘剤等を添加し、攪拌して滴下原液とする。調製された滴下原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調製後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。
【０００３】
このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面がゲル化され、これにより、アンモニア水溶液表面到達時における変形が防止される。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略する場合がある。）となる。
【０００４】
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となる。さらに、三酸化ウラン粒子は、還元及び焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子をふるい分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核微粒子を得る。
【０００５】
【非特許文献１】Ｓ．Ｋａｔｏ  ”Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ＨＴＴＲ  Ｆｉｒｓｔ  Ｌｏａｄｉｎｇ  ｆｕｅｌ”，ＩＡＥＡ-ＴＥＣＤＯＣ-１２１０，１８７  （２００１）
【非特許文献２】Ｎ．Ｋｉｔａｍｕｒａ  ”Ｐｒｅｓｅｎｔ  ｓｔａｔｕｓ  ｏｆ  ｉｎｉｔｉａｌ  ｃｏｒｅ  ｆｕｅｌ  ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  ＨＴＴＲ”  ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−９８８，３７３（１９９７）
【非特許文献３】林  君夫、”高温工学試験研究炉の設計方針、製作性及び総合的健全性評価”ＪＡＥＲＩ−Ｍ  ８９−１６２（１９８９）
【非特許文献４】湊  和生、”高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発”ＪＡＥＲＩ−Ｒｅｓｅａｃｈ  ９８−０７０（１９９８）
【非特許文献５】長谷川正義、三島良績  監修「原子炉材料ハンドブック」昭和５２年１０月３１日発行  ２２１−２４７頁、日刊工業新聞社
【０００６】
ここで、従来のＡＤＵ粒子製造装置においては、滴下された硝酸ウラニルを含有する液滴の内部までアンモニア水溶液を浸透させなければならなかった。
【０００７】
このアンモニア水溶液の浸透のために、図３に示されるようなアンモニア水溶液が貯留された貯留槽２２を使用することが一般的であった。この貯留槽２２の上方に硝酸ウラニルを含有する液滴Ａを滴下し、供給する液滴供給ノズル２３より、貯留槽２２内に貯留されたアンモニア水溶液中に、液滴Ａを滴下する。
【０００８】
すると、詳しくは、図４（Ａ）に示されるように、硝酸ウラニルとアンモニウムイオンが反応し、重ウラン酸アンモニウム（ＡＤＵ）Ｂ（図４（Ｂ）参照）が生成する。
【０００９】
しかしながら、ＡＤＵ粒子表面付近のアンモニア濃度が低下して、反応速度が遅くなる。また、ＡＤＵ粒子中心部になるほど、反応が不十分となりやすいため、大きなＡＤＵ粒子の生成が困難であり、後の工程による処理後の燃料核に、図４（Ｃ）に示されるような、内部に空隙のある、いわゆるシェル構造と呼ばれる不良品が生成してしまう場合がある。このため、ＡＤＵ粒子生成のために過剰のアンモニアと反応時間が必要となり、非効率であるという問題がある。
【００１０】
また、内部まで反応が終了していないＡＤＵ粒子は、内部がゼリー状で、非常に軟らかく、かつ、ウランを含むことで比重が大きいため、ＡＤＵ粒子が積み重なって堆積すると、ＡＤＵ粒子が変形し、不良品が多発するという問題もある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、このような従来の問題点を解消し、高品質の重ウラン酸アンモニウムを効率的に生産することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することをその課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
前記課題を解決するための手段は、アンモニア水溶液を貯留する貯留槽と、前記貯留槽中のアンモニア水溶液中で、前記貯留槽に滴下された硝酸ウラニルとアンモニアとが反応して形成された重ウラン酸アンモニウム粒子が上昇流動可能となるように、アンモニア水溶液を前記貯留槽の底部に供給するアンモニア水溶液供給手段とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。
【００１３】
この発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の好適な態様においては、前記貯留槽の側面部および底部には、それぞれ側面部開口部および底部開口部が形成され、前記アンモニア水溶液供給手段は、前記側面部開口部と前記底部開口部とを連結するアンモニア水溶液循環用配管と、前記アンモニア水溶液循環用配管に設けられたポンプとを備えて成る。
【００１４】
この発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の好適な態様においては、前記側面部開口部には、前記貯留槽内の重ウラン酸アンモニウム粒子および不純物を除去する除去手段が設けられている。
【００１５】
この発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の好適な態様においては、前記貯留槽の底面部には、取出配管と、前記取出配管を開閉可能にする開閉手段とが設けられている。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、重ウラン酸アンモニウム粒子が上昇流動可能な状態となることで、貯留槽内部の重ウラン酸アンモニウム粒子を攪拌するようになり、重ウラン酸アンモニウム粒子同士が堆積することがなくなるので、重ウラン酸アンモニウム粒子が変形を防止することができる。また、アンモニア水溶液が流動しているため、重ウラン酸アンモニウム粒子表面で反応して、アンモニアが消費されたアンモニア水溶液が、重ウラン酸アンモニウム粒子近傍から除去されて、新たに重ウラン酸アンモニウム粒子表面とアンモニア水溶液とが接触するので、反応の効率がよい。したがって、重ウラン酸アンモニウム粒子の変形がなく、高品質の重ウラン酸アンモニウム粒子を効率的に生産することができる。
【００１７】
また、本発明によれば、アンモニア水溶液循環用配管と、前記アンモニア水溶液循環用配管に設けられたポンプとを備えることで、ポンプによりアンモニア水溶液が底部開口部から貯留槽内に供給される。そして、底部に溜まる重ウラン酸アンモニウム粒子を下方よりアンモニア水溶液が押し上げることにより、重ウラン酸アンモニウム粒子が上昇流動可能に、アンモニア水溶液を前記貯留槽の底部に供給することができる。
【００１８】
さらに、本発明によれば、除去手段が設けられていることで、アンモニア水溶液循環用配管内に不純物が混入することがなく、効率良く、貯留槽内にアンモニア水溶液を供給することができる。
【００１９】
そして、本発明によれば、貯留槽の底部に溜まった重ウラン酸アンモニウム粒子が、重力によって、貯留槽の底面部および取出配管を経て、特別な設備を使用せずに貯留槽外部に取り出すことができる。また、開閉手段により、任意に重ウラン酸アンモニウム粒子を貯留槽外部に取り出すことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
[重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置]
図１には、本発明の一実施形態に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の概略図が示されている。重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置１は、以下、「ＡＤＵ粒子製造装置１」と略す。
【００２１】
ＡＤＵ粒子製造装置１は、貯留槽２と、液滴供給ノズル３と、アンモニア水溶液供給手段４とを備えて成る。
【００２２】
[貯留槽]
貯留槽２は、アンモニア水溶液を貯留する槽であり、この貯留槽２において、アンモニア水溶液に含まれるアンモニアと、後述する液滴供給ノズル３から滴下された硝酸ウラニル含有原液（以下、「原液」と称することがある。）に含まれる硝酸ウラニルとが化学反応して、ＡＤＵ粒子Ｂが形成される。
【００２３】
前記貯留槽２は、耐腐食性、特に、耐アルカリ性、耐熱性、耐圧性を有する材料で形成されていれば、特に制限は無く、前記材料としては、例えば、ガラス、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、ジルコニウム又はジルコニウム合金等を挙げることができる。
【００２４】
前記貯留槽２の形状としては、アンモニア水溶液を貯留することができる限りその形状に特に制限がないが、図１に示されるように、例えば、その上部５が円筒状であり、その底部６が逆円錐状であることが好ましい。
【００２５】
これによれば、ＡＤＵ粒子を取り出す際、底部６にＡＤＵ粒子Ｂが残留することがないので、メンテナンスが簡単になる。
【００２６】
前記貯留槽２の側面部７および底部６には、それぞれ側面部開口部８および底部開口部９が形成されている。これら側面部開口部８および底部開口部９の大きさは、製造するＡＤＵ粒子Ｂの大きさに応じて、適宜設定される。
【００２７】
また、側面部開口部８には、前記貯留槽２内の重ウラン酸アンモニウム粒子および不純物を除去する除去手段１０が設けられていることが好ましく、底部開口部９にも、この除去手段１０が設けられていることがより好ましい。
【００２８】
除去手段１０としては、著しい圧力損失がなく、アンモニア雰囲気で使用できるものであればよく、セラミックス製のフィルター、ステンレス等の金属メッシュ、ガラスウール等が挙げられる。
【００２９】
さらに、貯留槽２の底面部１１には、取出配管１２と、前記取出配管１２を開閉可能にする開閉手段１３とが設けられていることが好ましい。これによれば、貯留槽２の底部６に溜まったＡＤＵ粒子が、重力によって、貯留槽２の底面部１１および取出配管１２を経て、特別な設備を使用せずに貯留槽２外部に取り出すことができる。また、開閉手段１３により、任意にＡＤＵ粒子を貯留槽２外部に取り出すことができる。
【００３０】
取出配管１２としては、耐腐食性、特に、耐アルカリ性、耐熱性、耐圧性を有する材料で形成されていれば、特に制限は無く、前記材料としては、例えば、ガラス、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、ジルコニウム又はジルコニウム合金等を挙げることができる。
【００３１】
開閉手段１３としては、取出配管１２を開閉可能にする手段であれば良く、例えば、ボールバルブ、バタフライバルブ等が挙げられる。
【００３２】
[液滴供給ノズル]
液滴供給ノズル３は、前記貯留槽２に貯留されるアンモニア水溶液に原液を粒子状に滴下させるノズルである。液滴供給ノズル３の内径は、製造するＡＤＵ粒子Ｂの大きさに応じて、適宜設定される。
【００３３】
[アンモニア水溶液供給手段]
アンモニア水溶液供給手段４は、前記貯留槽２に滴下された硝酸ウラニルとアンモニアとが反応して形成された重ウラン酸アンモニウム粒子が上昇流動可能となるように、アンモニア水溶液を前記貯留槽２の底部６に供給する手段である。
【００３４】
アンモニア水溶液供給手段４は、側面部開口部８と底部開口部９とを連結するアンモニア水溶液循環用配管１４と、前記アンモニア水溶液循環用配管１４に設けられたポンプ１５とを備えて成ることが好ましい。
【００３５】
アンモニア水溶液循環用配管１４は、底部開口部９側において、水平方向に対して下方に傾斜して連結されることが好ましい。
【００３６】
これによれば、底部開口部９から供給されるアンモニア水溶液が、上昇流となり、底部６近傍に溜まったＡＤＵ粒子Ｂを下側から押出すようになるため、ＡＤＵ粒子Ｂが上昇流動可能な状態とすることができる。
【００３７】
また、アンモニア水溶液循環用配管１４は、底部開口部９側のアンモニア水溶液循環用配管１４の中心軸と、対向する底部６の内壁面６Ａとが略一直線上になるように連結されることがより好ましい。
【００３８】
これによれば、底部開口部９から底部開口部９から供給されるアンモニア水溶液が、上昇流となり、底部６近傍に溜まったＡＤＵ粒子Ｂを下側から押出すようになる。そして、この上昇流は、対向する底部６の内壁面６Ａに沿って上昇することとなるため、内壁面６Ａに沿った上昇流は、その後、貯留槽２の内壁面と衝突して、貯留槽２の内部で旋回流を形成するようになる。そのため、貯留槽２内部のＡＤＵ粒子Ｂを攪拌するようになり、ＡＤＵ粒子Ｂ同士が堆積することがなくなるので、ＡＤＵ粒子Ｂの変形をより一層防止することができる。
【００３９】
[ＡＤＵ粒子製造装置の動作]
上記したＡＤＵ粒子製造装置１の動作を以下に説明する。まず、ポンプ１５を作動させ、側面部開口部８、ポンプ１５、底部開口部９の順にアンモニア水溶液が流れるようにする。
【００４０】
そして、液滴供給ノズル３から液滴Ａを貯留槽２へ滴下させる。すると、硝酸ウラニルとアンモニアが反応して、重ウラン酸アンモニウム（ＡＤＵ）が生成される。ＡＤＵ粒子Ｂが生成されるとともに、このＡＤＵ粒子Ｂは、貯留槽２の底部６へと沈降していく。
【００４１】
貯留槽２内では、底部開口部９から供給されたアンモニア水溶液により、上昇流となり、底部６近傍に溜まるＡＤＵ粒子Ｂを下側から押出すようになるため、ＡＤＵ粒子Ｂが上昇流動可能な状態となる。
【００４２】
以上の操作を所定の時間行い、ＡＤＵ粒子Ｂの反応が十分に完了した後、ポンプ１５を止め、貯留槽２内部の流動状態を止める。
【００４３】
その後、開閉手段１３により、取出配管１２を開状態とし、貯留槽２外部へＡＤＵ粒子Ｂを取り出す。
【００４４】
上述のような本実施形態によれば、次のような効果がある。
（１）ＡＤＵ粒子Ｂが上昇流動可能な状態となることで、貯留槽２内部のＡＤＵ粒子Ｂを攪拌するようになり、ＡＤＵ粒子Ｂ同士が堆積することがなくなるので、ＡＤＵ粒子Ｂの変形を防止することができる。また、アンモニア水溶液が流動しているため、ＡＤＵ粒子Ｂ表面で反応して、アンモニアが消費されたアンモニア水溶液が、ＡＤＵ粒子Ｂ近傍から除去されて、新たにＡＤＵ粒子Ｂ表面とアンモニア水溶液とが接触するので、反応の効率がよい。したがって、ＡＤＵ粒子の変形がなく、高品質のＡＤＵ粒子を効率的に生産することができる。
【００４５】
なお、本発明は前記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良は、本発明に含まれるものである。
【００４６】
前記実施形態においては、例えば、アンモニア水溶液循環用配管１４は、底部開口部９側において、水平方向に対して下方に傾斜して連結されることにより、アンモニア水溶液の上昇流を形成していたが、これに限られず、図２に示すように、底部開口部９近傍に設けられたガイド板１６により、上昇流を形成するようにしてもよい。このガイド板１６は、水平方向に対して上方に傾斜して設けられている。
【００４７】
前記実施形態においては、例えば、底部６は、逆円錐状であったが、底部６も円筒形状であってもよい。
【実施例】
【００４８】
以下、実施例および比較例を挙げて、本発明をより具体的に説明する。なお、本発明は実施例の内容に限定されるものではない。
【００４９】
［実施例１］
前記実施形態における図１のＡＤＵ粒子製造装置を使用して、ＡＤＵ粒子を製造した。なお、貯留槽の内容積は、７０リットルであった。アンモニア水溶液の濃度は、２５体積％であった。まず、ポンプ１５を作動させ、側面部開口部８、ポンプ１５、底部開口部９の順にアンモニア水溶液が流れるようにした。
【００５０】
そして、液滴供給ノズル３から液滴Ａを貯留槽２へ滴下させた。すると、硝酸ウラニルとアンモニアが反応して、重ウラン酸アンモニウム（ＡＤＵ）が生成された。なお、滴下した原液の量は、約１０リットルであった。
【００５１】
貯留槽２内では、底部開口部９から供給されたアンモニア水溶液により、上昇流となり、底部６近傍に溜まるＡＤＵ粒子Ｂを下側から押出すようになるため、ＡＤＵ粒子Ｂが上昇流動の状態となっていた。
【００５２】
以上の操作を所定の時間行い、ＡＤＵ粒子Ｂの反応が十分に完了した後、ポンプ１５を止め、貯留槽２内部の流動状態を止めた。
【００５３】
その後、開閉手段１３により、取出配管１２を開状態とし、貯留槽２外部へＡＤＵ粒子Ｂを取り出した。
【００５４】
ＡＤＵ粒子に対して、所定の後処理をしたのち、得られた燃料核を外観観察、断面観察を行ったところ、ＡＤＵ粒子の変形や、内部に空隙を有する、いわゆるシェル構造のＡＤＵ粒子は確認されなかった。したがって、高品質の重ウラン酸アンモニウム（ＡＤＵ）を効率的に生産することができることが分かった。
【図面の簡単な説明】
【００５５】
【図１】図１は、本発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を示す概略図である。
【図２】図２は、本発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の変形例を示す概略図である。
【図３】図３は、従来の重ウラン酸アンモニウム粒子を製造する設備を示す概略図である。
【図４】図４は、重ウラン酸アンモニウム粒子の反応を示す概略図（Ａ）、正常な重ウラン酸アンモニウム粒子の断面図（Ｂ）、空隙を有する重ウラン酸アンモニウム粒子の断面図（Ｃ）である。
【符号の説明】
【００５６】
１    ＡＤＵ粒子製造装置
２    貯留槽
３    液滴供給ノズル
４    アンモニア水溶液供給手段
５    上部
６    底部
７    側面部
８    側面部開口部
９    底部開口部
１０    除去手段
１１    底面部
１２    取出配管
１３    開閉手段
１４    アンモニア水溶液循環用配管
１５    ポンプ
１６    ガイド板
２２    貯留槽
２３    液滴供給ノズル
Ａ    液滴
Ｂ    ＡＤＵ粒子
【図１】
2005213136.tif 000003
【図２】
2005213136.tif 000004
【図３】
2005213136.tif 000005
【図４】
2005213136.tif 000006