(57)【要約】【課題】１回の核種変換工程において、核種変換装置からの変換可能な核種量を増大させる方法及び核種変換装置を提供すること。【解決手段】水素吸蔵金属を含む構造体の一方の表面に電気分解処理又はプラズマ処理を施した後、核種変換を施す物質を前記表面に添加する工程を含むことを特徴とする核種変換装置からの核種変換量を増大させる方法。【選択図】図１
2005062025.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
水素吸蔵金属を含む構造体の一方の表面に電気分解処理又はプラズマ処理を施した後、核種変換を施す物質を前記表面に添加する工程を含むことを特徴とする核種変換装置からの核種変換量を増大させる方法。
【請求項２】
水素吸蔵金属を含む構造体の一方の表面に核種変換を施す物質を添加する工程、
前記構造体の核種変換を施す物質が添加された表面側を、他方の表面側に比べて重水素圧力が高い状態とする工程、及び
前記構造体の他方の表面側を、前記核種変換を施す物質が添加された表面側に比べて重水素圧力が低い状態とする工程
を含むことを特徴とする核種変換装置からの核種変換量を増大させる方法。
【請求項３】
水素吸蔵金属を含む構造体の一方の表面に電気分解処理又はプラズマ処理を施した後、核種変換を施す物質を前記表面に添加する工程、
前記構造体の核種変換を施す物質が添加された表面側を、他方の表面側に比べて重水素圧力が高い状態とする工程、及び
前記構造体の他方の表面側を、前記核種変換を施す物質が添加された表面側に比べて重水素圧力が低い状態とする工程
を含むことを特徴とする核種変換装置からの核種変換量を増大させる方法。
【請求項４】
前記構造体の核種変換を施す物質が添加された表面側の重水素圧力と、他方の表面側の重水素圧力との差を１．８ａｔｍより大きくすることを特徴とする請求項２又は３に記載の核種変換装置からの核種変換量を増大させる方法。
【請求項５】
前記電気分解処理が、水素吸蔵金属を含む構造体を陽極として電気分解を行う第一の電気分解工程、及び前記構造体を陰極として電気分解を行う第二の電気分解工程を含むことを特徴とする請求項１又は３に記載の核種変換装置からの核種変換量を増大させる方法。
【請求項６】
前記プラズマ処理が、大気圧プラズマ照射工程、減圧プラズマ照射工程又はこれらの組合せを含むことを特徴とする請求項１又は３に記載の核種変換装置からの核種変換量を増大させる方法。
【請求項７】
水素吸蔵金属を含む構造体、
前記構造体を両側から挟み込むようにして配置される吸蔵部及び放出部、
前記吸蔵部側を前記放出部側に比べて重水素圧力が高い状態とする高圧化手段、並びに
前記放出部側を前記吸蔵部側に比べて重水素圧力が低い状態とする低圧化手段を備えた核種変換装置であって、
前記構造体の吸蔵部側の表面には、電気分解処理又はプラズマ処理された後、核種変換を施す物質が添加されていることを特徴とする核種変換装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、核種変換装置からの核種変換量を増大させる方法及び核種変換装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
使用済み核燃料には、有用成分であるウラン（Ｕ）やプルトニウム（Ｐｕ）の他に、長寿命の放射性核種であるセシウム１３７（１３７Ｃｓ）やストロンチウム９０（９０Ｓｒ）等が含まれている。そのため、有用成分であるウランやプルトニウムを回収し、再利用するために、使用済み核燃料の再処理が行われている。この使用済み核燃料の再処理においては、硝酸（ＨＮＯ３）溶液中に使用済み核燃料を溶解させ、ウランやプルトニウムを分離、回収する方法が取られている。しかし、回収後の酸性廃液には、長寿命の放射性核種が多く含まれるので、これをどのように処分するかが検討課題となっている。
【０００３】
このような長寿命の放射性核種を短時間のうちに効率的かつ効果的に核種変換して、短寿命核種、或いは安定核種に変換する方法として消滅処理法が知られている。代表的な消滅処理法としては、高速増殖炉等の原子炉やアクチノイド専焼炉での中性子照射によるもの、加速器での陽子照射によるもの、加速器でのガンマ線照射によるものが挙げられる。しかしながら、これらの消滅処理法はいずれも、大規模で高価な装置を用いなければならず、核種変換に要する費用が嵩むという問題があった。
【０００４】
そこで、原子炉や加速器等の大規模な装置に比べて小規模な装置で核種変換を行うことが可能な核種変換方法として、パラジウム等の水素吸蔵金属からなる構造体に対して、前記構造体の一方の表面側を相対的に重水素圧力が高い状態とする高圧化処理と、前記構造体の他方の表面側を相対的に重水素圧力が低い状態とする低圧化処理と、前記構造体の一方の表面上に核種変換を施す物質を接触させる変換物質接触処理とを含む方法が提案されている（例えば、特許文献１を参照）。
【０００５】
【特許文献１】特開２００２−２０２３９２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、上記方法では、小規模な装置で核種変換を再現性よく行うことができるものの、１回の工程において変換可能な核種量が、構造体１ｃｍ２当たり１３ｎｇ程度と少なく、工業的に効率のよい核種変換が行えず高コストになるという問題があった。
従って、本発明の目的は、上記のような課題を解決するためになされたものであり、１回の核種変換工程において、核種変換装置からの変換可能な核種量を増大させる方法及び核種変換装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記課題を解決する本発明に係る核種変換装置からの核種変換量を増大させる方法は、水素吸蔵金属を含む構造体の一方の表面に電気分解処理又はプラズマ処理を施した後、核種変換を施す物質を前記表面に添加する工程を含むことを特徴とする。
【０００８】
また、本発明に係る核種変換装置からの核種変換量を増大させる方法は、水素吸蔵金属を含む構造体の一方の表面に核種変換を施す物質を添加する工程、前記構造体の核種変換を施す物質が添加された表面側を、他方の表面側に比べて重水素圧力が高い状態とする工程、及び前記構造体の他方の表面側を、前記核種変換を施す物質が添加された表面側に比べて重水素圧力が低い状態とする工程を含むことを特徴とする。
【０００９】
さらに又、本発明に係る核種変換装置からの核種変換量を増大させる方法は、水素吸蔵金属を含む構造体の一方の表面に電気分解処理又はプラズマ処理を施した後、核種変換を施す物質を前記表面に添加する工程、前記構造体の核種変換を施す物質が添加された表面側を、他方の表面側に比べて重水素圧力が高い状態とする工程、及び前記構造体の他方の表面側を、前記核種変換を施す物質が添加された表面側に比べて重水素圧力が低い状態とする工程を含むことを特徴とする。
【００１０】
前記構造体の核種変換を施す物質が添加された表面側の重水素圧力と、他方の表面側の重水素圧力との差を１．８ａｔｍより大きくすることも望ましい。
【００１１】
前記電気分解処理が、水素吸蔵金属を含む構造体を陽極として電気分解を行う第一の電気分解工程、及び前記構造体を陰極として電気分解を行う第二の電気分解工程を含むこともできる。
【００１２】
前記プラズマ処理が、大気圧プラズマ照射工程、減圧プラズマ照射工程又はこれらの組合せを含むことも好ましい。
【００１３】
別の局面によれば、本発明に係る核種変換装置は、水素吸蔵金属を含む構造体、前記構造体を両側から挟み込むようにして配置される吸蔵部及び放出部、前記吸蔵部側を前記放出部側に比べて重水素圧力が高い状態とする高圧化手段、並びに前記放出部側を前記吸蔵部側に比べて重水素圧力が低い状態とする低圧化手段を備えた核種変換装置であって、前記構造体の吸蔵部側の表面には、電気分解処理又はプラズマ処理された後、核種変換を施す物質が添加されていることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、１回の核種変換工程において、核種変換装置からの変換可能な核種量を増大させる方法及び核種変換装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
実施の形態１．
以下、本実施の形態による核種変換量を増大させる方法について詳細に説明する。図１は、本発明の一実施形態に係る核種変換量を増大させる方法を適用する核種変換装置の要部断面図である。図１において、本実施の形態に係る方法に用いる核種変換装置１は、水素吸蔵金属を含む構造体２、前記構造体２を両側から挟み込むようにして配置される吸蔵部３及び放出部４を備えている。さらに、前記構造体２の吸蔵部３側の表面には、電気分解処理又はプラズマ処理を施した後、核種変換を施す物質５が添加されている。このような核種変換装置１において、核種変換を施す物質５が添加された前記吸蔵部３側を前記放出部４側に比べて重水素圧力が高い状態とし、前記放出部４側を前記吸蔵部３側に比べて重水素圧力が低い状態とすることにより前記構造体２内に重水素の流れ６が形成され、重水素と核種変換を施す物質５とが効率よく反応し、核種変換量を増大させることができるものである。
【００１６】
（水素吸蔵金属を含む構造体）
まず、本実施の形態における水素吸蔵金属としては、水素を吸蔵することのできる金属、例えば、パラジウム（Ｐｄ）、チタン（Ｔｉ）、ニッケル（Ｎｉ）、バナジウム（Ｖ）、銅（Ｃｕ）及びこれらの合金であれば特に限定されないが、核種変換反応の安定性の観点から、パラジウム及びその合金が好ましい。上記水素吸蔵金属を含む構造体の形状は、特に限定されるものではないが、板状のものが好ましい。
上記構造体の好ましい製造方法は、例えば、以下の工程：第一に、Ｐｄ等の基板をアセトン中で超音波洗浄することにより脱脂し、真空中又はアルゴンガス雰囲気中において加熱処理を施す；第二に、加熱処理後のＰｄ基板を室温でアニール後、王水等によりエッチング処理を施してＰｄ基板表面の不純物を除去する；第三に、アルゴンイオンビームによるスパッター法を用いて、例えば、図２に示すように、エッチング処理後のＰｄ基板７上に、ＣａＯ層８とＰｄ層９とを交互に積層して、ＣａＯとＰｄとからなる混合層１０を形成し、さらにその混合層１０の表面上にＰｄ層９を形成する方法が挙げられる。上記のような層構造とすることで、核種変換反応を安定的に発生させことができる。
【００１７】
（吸蔵部及び放出部）
本実施の形態における吸蔵部及び放出部は、加圧時又は減圧時に気密状態を保持することができるものであればその材質や形状等は特に限定されない。
【００１８】
次に、本実施の形態において、水素吸蔵金属を含む構造体の吸蔵部側の表面に核種変換を施す物質を添加する前に行われる電気分解処理及びプラズマ処理について説明する。
【００１９】
（電気分解処理）
本実施の形態における電気分解処理は、例えば、図３に示すように、電解液１１を貯留した電解槽１２中に、水素吸蔵金属を含む構造体２及び白金板１３を浸漬し、電源から水素吸蔵金属を含む構造体２及び白金板１３に電解電流を供給することにより、それぞれの電極において電解反応を進行させることにより行うことができる。上述の電気分解処理は、水素吸蔵金属を含む構造体２を陽極とし、白金板１３を陰極として陽極電気分解する第一の電気分解工程と、水素吸蔵金属を含む構造体２を陰極とし、白金板１３を陽極として陰極電気分解する第二の電気分解工程とを含むことが望ましい。
即ち、第一の電気分解工程では、下記式（１）に示すように構造体の表面で酸素が発生し、有機物等が除去され、
４ＯＨ−→Ｏ２＋２Ｈ２Ｏ＋４ｅ−          （１）
そして、第二の電気分解工程では、下記式（２）に示すように構造体の表面で水素が発生し、有機物等を除去するときに形成された表面の酸化層が除去される。
２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２                    （２）
【００２０】
尚、第一及び第二の電気分解工程の電荷量（電解電流と電解時間の積）・印加電圧の適正値については、第二の電気分解工程後に構造体の表面に酸化層が残らない条件内で実験的に導出するのが望ましい。
第一の電気分解工程においては、構造体の表面における酸化層生成がどの程度進行するかは、そのときの過電圧、電流密度、支持電解質の種類及び濃度などの複数の要因に支配され、酸化層の生成の程度については大きな幅を有するのが一般的である。したがって、第二の電気分解工程の電荷量・印加電圧の適正値も大きな幅を有するものとなる。
適正値を導出する方法は特に限定されないが、具体的には、電気分解工程後の構造体の表面をＥＳＣＡ等により分析し、このＥＳＣＡスペクトルから第一の電気分解工程及び第二の電気分解工程それぞれの電荷量・印加電圧を設定する方法がある。例えば、ＥＳＣＡスペクトルにおけるパラジウムのスペクトルに着目すると、表面のパラジウム原子の酸化状態に依存し、パラジウムのピーク位置のシフトが観測できる。金属としてのパラジウムの有するピーク位置と、酸化した状態のパラジウムのピーク位置とは僅かに異なるため、このパラジウムのピーク位置に着目し、金属としてのパラジウムのピーク位置が得られるような第二の電気分解工程の電荷量・印加電圧を求めればよい。
【００２１】
（プラズマ処理）
本実施の形態におけるプラズマ処理は、水素吸蔵金属を含む構造体を容器内に配置し、適当なプラズマ生成条件のもと該容器内が大気圧下又は減圧下（真空状態）で、所定の反応ガスの流動下で電極に高周波を印加して、プラズマ照射することにより行うことができる。即ち、これらプラズマ照射（大気圧プラズマ照射及び減圧プラズマ照射）により発生した各種ラジカルを用いて、水素吸蔵金属を含む構造体の表面を清浄化する。
また、本実施の形態におけるプラズマ処理は、大気圧プラズマ照射と減圧プラズマ照射とを組み合わせることも可能である。
【００２２】
上述のようなプラズマ処理には、例えば、図４に示すようなプラズマ照射装置を用いることができる。図５は同プラズマ照射装置の要部断面図である。
このプラズマ照射装置は、ＲＦ（Ｒａｄｉｏ  Ｆｒｅｑｕｅｎｃｙ；高周波）プラズマ法により大気圧プラズマを発生させるもので、プラズマ照射ヘッド１４と、このヘッド１４を制御するプラズマ照射コントローラ１５と、これらヘッド１４とコントローラ１５とを接続するケーブル１６とにより概略構成され、プラズマ照射ヘッド１４より発生する大気圧プラズマ１７を水素吸蔵金属を含む構造体２に照射して、その表面を清浄化することができる。
【００２３】
このプラズマ照射ヘッド１４には、大気圧プラズマを発生させるための装置が組み込まれており、また、プラズマ照射コントローラ１５には、ヘッド１４に入力する電気信号を発生させるための電源（図示せず）、この電源を制御するための制御装置（図示せず）及び空気を取り入れるためのファン（図示せず）が組み込まれている。また、ケーブル１６は、コントローラ１５からヘッド１４に向けてプラズマ発生のための電気信号を送信すると共に、コントローラ１５にて取り入れた空気を輸送する機能を有する構成になっている。
【００２４】
尚、プラズマ照射コントローラにて空気を取り入れる方法の他、工場等に設置されているガス供給ライン又はガスボンベを利用してプラズマ照射ヘッドにガスを供給する方法を用いてもよい。この場合のガスの種類としては、取扱性やコストの点から乾燥窒素、空気、乾燥空気等を使用するのが好ましい。これらのガスの他、アルゴン、ヘリウム等の希ガス、酸素や水素等の支燃性、可燃性ガスも使用可能である。
【００２５】
プラズマ照射ヘッド１４は、図５に示すように、その筒状の先端部の開口部１８に２枚の電極１９が対向配置され、電極１９それぞれには高周波を印加させるためのケーブル２０が接続され、これらのケーブル２０により電極１９に高周波を印加させてＲＦプラズマ法により大気圧プラズマ１７を発生させるようになっている。この大気圧プラズマ１７は、コントローラ１５によりヘッド１４に送り込まれた空気の流れである気流２１により、その存在領域が気流２１の方向に伸びてヘッド１４の外方へ放出される。これにより、対向する電極１９間の空間領域に発生した大気圧プラズマ１７を水素吸蔵金属の構造体２の表面に照射することができる。
【００２６】
ここで、電極１９を構成する材料としては、例えば、タングステン等のように熱電子を放出し易い材料が好適である。また、電極１９間の距離、即ち、電極間距離は印加電圧との関係で決定される。一般に、大気圧の空気の絶縁破壊の電界強度は、数１０ｋＶ／ｃｍであるが、実際の空気は、純粋な気体と異なり、窒素、酸素の他、二酸化炭素、水素、アルゴン等の多数の気体成分により構成され、さらに水蒸気も含まれる。
【００２７】
水蒸気の含有量は気象条件により大きく変動し、また、空気中には微小な埃が浮遊しているので、大気圧の空気の絶縁破壊の電界強度を一意的に定めるのは実際には困難である。ここでは、２０ｋＶ／ｃｍを大気圧の空気の絶縁破壊の電界強度レベルとすることにする。
【００２８】
前記電極間距離は、印加電圧の観点から考慮した場合、１ｍｍ〜２０ｍｍが好適である。この範囲の電極間距離の場合、対応する印加電圧は２ｋＶ〜４０ｋＶとなる。電極間距離を１ｍｍよりも狭くすると、大気圧プラズマが発生する領域が狭くなり、その結果、大気圧プラズマの照射領域が狭くなるので好ましくなく、電極間距離を２０ｍｍよりも広くすると、大気圧プラズマを発生させるのに必要な印加電圧が高くなり、電源等の設備も大型化する必要があり、コストが高くなるという弊害を生じるからである。
また、大気圧プラズマ発生領域の観点から考慮した場合、電極間距離は１０ｍｍ以下が好適である。ここで大気圧プラズマ１７の存在領域を考えると、空気の流れ２１で大気圧プラズマ１７を電極１９の外側に押し出す場合、大気圧下ではプラズマの寿命が短いため、大気圧プラズマ１７の存在領域は電極１９から外側に向かって数ｃｍ程度、より具体的には１０〜２０ｍｍになる。したがって、電極１９から対象物である水素吸蔵金属を含む構造体２までの距離、即ち、ワークディスタンスは、大気圧プラズマ１７が存在する領域で決まり、このワークディスタンスの上限は数ｃｍとなる。電極間距離とワークディスタンスが同程度の距離になると、水素吸蔵金属を含む構造体２が接地電極の役割を担うために、大気圧プラズマ１７の発生状況が設計と異なる状況になるという不具合が生じるため、電極間距離の上限は、実質的には１０ｍｍ程度となるからである。
以上の事情を考慮すると、実用上望ましい電極間距離は、１ｍｍ〜１０ｍｍ、さらに望ましくは５ｍｍ〜１０ｍｍとなる。
【００２９】
尚、ここではＲＦプラズマ法について記載したが、プラズマ生成のための周波数はこれに限定される事はなく、直流からマイクロ波までの周波数を利用する事ができる。
【００３０】
次に、本実施の形態において、水素吸蔵金属を含む構造体の吸蔵部側の表面を電気分解処理又はプラズマ処理した後に行われる核種変換を施す物質添加ついて説明する。
【００３１】
（核種変換を施す物質の添加）
本実施の形態において、核種変換を施す物質を添加する方法としては、例えば、図６に示すような電着装置２２を用い、核種変換を施す物質を含むＨ２Ｏ溶液２３を電解液として、電源２４の陽極に白金陽極２５を接続し、ＳＵＳ製ホルダ２６に固定した水素吸蔵金属を含む構造体２を陰極に接続した後、電圧を印加して、構造体２の表面上に核種変換を施す物質を添加する方法が挙げられる。
【００３２】
（核種変換）
本実施の形態において、電気分解処理又はプラズマ処理後、核種変換を施す物質が添加された構造体の表面側を他方の表面側に比べて重水素圧力が高い状態にし、他方の表面側を核種変換を施す物質が添加された構造体の表面側に比べて重水素圧力が低い状態にする方法としては、例えば、図７に示すように、電気分解処理又はプラズマ処理後、核種変換を施す物質が添加された構造体を含む構造体２を、両側から挟み込むようにして配置される吸蔵部３及び放出部４を備えた核種変換装置１において、吸蔵部３内をターボ分子ポンプ２８及びロータリーポンプ２９により排気した後、重水素ボンベ２７から重水素を供給して、吸蔵部３側を放出部４側に比べて重水素圧力が高い状態にし、放出部４内をターボ分子ポンプ２８及びロータリーポンプ２９により排気して、放出部４側を吸蔵部３側に比べて重水素圧力が低い状態にする方法が挙げられる。上述のような重水素圧力の状態を形成することによって、重水素と核種変換を施す物質との反応効率が向上し、核種変換量を増大させることができる。
【００３３】
実施の形態２．
本発明の実施の形態２による核種変換装置からの核種変換量を増大させる方法について、実施の形態１と同様に図１を用いて説明する。実施の形態１との違いは、電気分解処理又はプラズマ処理を施さずに、核種変換を施す物質５が添加されていることである。
【００３４】
そして、本実施の形態においては、前記吸蔵部３内に重水素ボンベ等から重水素を供給して、前記吸蔵部３側の重水素圧力を高め、前記放出部４内を真空排気装置等により排気して、前記放出部４側の重水素圧力を低くし、前記吸蔵部３側と前記放出部４側との重水素圧力差を１．８ａｔｍより大きくすることによって、前記構造体２内に形成される重水素の流れ６が増大し、核種変換量を増大させることができる。
【００３５】
尚、本実施の形態では、水素吸蔵金属を含む構造体２の吸蔵部３側の表面に、電気分解処理又はプラズマ処理を施さずに、核種変換を施す物質５を添加したが、添加前に実施の形態１と同様に電気分解処理又はプラズマ処理を施すことによって、核種変換量を更に増大させることができる。
【実施例】
【００３６】
以下に実施例および比較例を示し、本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの例に制限されるものではない。
【００３７】
〔実施例１〕
（水素吸蔵金属を含む構造体の調製）
Ｐｄ基板（縦２５ｍｍ×横２５ｍｍ×厚さ０．１ｍｍ、純度９９．５％以上）をアセトン中で１０分間超音波洗浄して脱脂した。続いて、１．３３×１０−３Ｐａにおいて、９００℃の温度で１０時間加熱処理を行った。Ｐｄ基板をアニール後、室温で王水（ＨＣｌ−３ｍｌ、ＨＮＯ３−１ｍｌ、Ｈ２Ｏ−２ｍｌ）により１００秒間エッチング処理を施して表面の不純物を除去した。
次に、アルゴンイオンビームによるスパッター法を用いて、エッチング処理後のＰｄ基板上に厚さ２０ÅのＣａＯ層と、厚さ２００ÅのＰｄ層とを交互に積層し、厚さ９００ÅのＣａＯとＰｄとからなる混合層を形成し、さらにその混合層の表面上に厚さ４００ÅのＰｄ層を形成し、水素吸蔵金属を含む構造体を得た。
【００３８】
（電気分解処理）
得られた構造体のＰｄ層側とＰｔ板との間隔（電極間隔）が２ｃｍとなるように、構造体とＰｔ板とを平行平板型に配置し、図４に示すように、電極面積が約６ｃｍ２となるように、電解槽に電解液を満たした。電解液としては、濃度１ｍＭ（１ｍｍｏｌ／Ｌ）のＨＮＯ３溶液を用いた。
次に、構造体のＰｄ層側を陽極とし、Ｐｔ板を陰極として、電流密度０〜１ｍＡ／ｃｍ２として５分間電解した。そして、構造体の表面上に形成された酸化皮膜を除去するために、構造体を陰極とし、Ｐｔ板が陽極となるように配線を組み直し、電流密度０〜１ｍＡ／ｃｍ２として１０分間電解した。
【００３９】
（核種変換を施す物質の添加）
上記の電気分解処理後、電解液として１ｍＭのＣｓＮＯ３／Ｈ２Ｏ溶液を用い、白金を陽極とし、電気分解処理した構造体を陰極として、電圧１Ｖで１０秒間電圧を印加して、構造体の表面上にＣｓ層を添加した。
【００４０】
（核種変換）
Ｃｓ層を添加した構造体を図７に示す核種変換装置１に設置した。構造体のＣｓ層添加表面を吸蔵室３側に向けて、構造体を介在させて吸蔵室３と放出室４とを閉塞して、吸蔵室３及び放出室４双方を真空排気装置（ターボ分子ポンプ２８及びロータリーポンプ２９）によりそれぞれ真空排気した。
次に、構造体を７０℃の温度に加熱した後、吸蔵室３の真空排気を停止して、吸蔵室３内に重水素ボンベ２７から重水素ガスを導入して、核種変換の実験を開始した。その際、放出室４内は１．０×１０−４Ｐａ以下とし、導入する重水素圧力は１．０ａｔｍとした。
そして、放出室４の真空ゲージ３０で、構造体を透過して放出室４内に放出された重水素の透過量の評価を行った。
【００４１】
吸蔵室３内に重水素ガスの導入を開始してから数十時間後に重水素ガスの導入を停止して、さらに、吸蔵室３を真空排気装置（ターボ分子ポンプ２８及びロータリーポンプ２９）により真空排気して、構造体２を核種変換装置１から取り出した。
【００４２】
取り出した構造体の表面をＨＮＯ３水溶液で溶解し、その溶液をＩＣＰ−ＭＳ（誘導結合プラズマ質量分析装置）で成分ごとに濃度分析し、核種変換反応により生成したＰｒを定量した。結果を表１に示した。
【００４３】
【表１】
2005062025.tif 000003
【００４４】
〔実施例２〕
（水素吸蔵金属を含む構造体の調製）
Ｐｄ基板（縦２５ｍｍ×横２５ｍｍ×厚さ０．１ｍｍ、純度９９．５％以上）をアセトン中で１０分間超音波洗浄して脱脂した。続いて、１．３３×１０−３Ｐａにおいて、９００℃の温度で１０時間加熱処理を行った。Ｐｄ基板をアニール後、室温で王水（ＨＣｌ−３ｍｌ、ＨＮＯ３−１ｍｌ、Ｈ２Ｏ−２ｍｌ）により１００秒間エッチング処理を施して表面の不純物を除去した。
次に、アルゴンイオンビームによるスパッター法を用いて、エッチング処理後のＰｄ基板上に厚さ２０ÅのＣａＯ層と、厚さ２００ÅのＰｄ層とを交互に積層し、厚さ９００ÅのＣａＯとＰｄとからなる混合層を形成し、さらにその混合層の表面上に厚さ４００ÅのＰｄ層を形成し、水素吸蔵金属を含む構造体を得た。
【００４５】
（核種変換を施す物質の添加）
電解液として１ｍＭのＣｓＮＯ３／Ｈ２Ｏ溶液を用い、白金を陽極とし、得られた構造体を陰極として、電圧１Ｖで１０秒間電圧を印加して、構造体の表面上にＣｓ層を添加した。
【００４６】
（核種変換）
実施例１と同様の装置を用い、構造体のＣｓ層添加表面を吸蔵室３側に向けて、構造体を介在させて吸蔵室３と放出室４とを閉塞して、吸蔵室３及び放出室４双方を真空排気装置（ターボ分子ポンプ２８及びロータリーポンプ２９）によりそれぞれ真空排気した。
次に、構造体を７０℃の温度で加熱した後、吸蔵室３の真空排気を停止して、吸蔵室３内に重水素ボンベ２７から重水素ガスを導入して、核種変換の実験を開始した。その際、吸蔵室３と放出室４との重水素圧力差を１．８ａｔｍより大きく（放出室内：１．０×１０−４Ｐａ以下、導入重水素圧力：１．８ａｔｍ）した。
そして、放出室４の真空ゲージ３０で、構造体を透過して放出室４内に放出された重水素の透過量の評価を行った。
【００４７】
吸蔵室３内に重水素ガスの導入を開始してから数十時間後に重水素ガスの導入を停止して、さらに、吸蔵室３を真空排気装置（ターボ分子ポンプ２８及びロータリーポンプ２９）により真空排気して、構造体２を核種変換装置１から取り出した。
【００４８】
取り出した構造体の表面をＨＮＯ３水溶液で溶解し、その溶液をＩＣＰ−ＭＳ（誘導結合プラズマ質量分析装置）で成分ごとに濃度分析し、核種変換反応により生成したＰｒを定量した。結果を表１に示した。
【００４９】
〔実施例３〕
実施例１と同様にして調製した構造体を使用する以外は、実施例２と同様に核種変換を行い、核種変換反応により生成したＰｒを定量した。結果を表１に示した。
【００５０】
〔比較例〕
電気分解処理を行わずに、構造体の表面上にＣｓ層を添加する以外は、実施例１と同様にして核種変換を行い、核種変換反応により生成したＰｒを定量した。結果を表１に示した。
【００５１】
表１から明らかなように、比較例では、核種変換反応により生成したＰｒは１３ｎｇ／ｃｍ２（試行回数１１回の平均）であるのに対して、実施例１では３５ｎｇ／ｃｍ２（試行回数８回の平均）、実施例２では８９ｎｇ／ｃｍ２、実施例３では１０３ｎｇ／ｃｍ２（試行回数１回）検出され、核種変換量（ＣｓからＰｒに変換した量）を増大させることができた。また、重水素の透過量は、比較例では重水素透過量１．５ｓｃｃｍ（ここで、ｓｃｃｍは標準状態（０℃，１ａｔｍ）で１分間に流れるガス量（ｃｃ）を表わす）であるのに対して、実施例２では重水素透過量１．９ｓｃｃｍとなり、構造体の両側の重水素圧力差を１．８ａｔｍより大きくすることによって重水素透過量も増大していることが分かった。
【００５２】
以下で、これら検出されたＰｒが不純物由来ではない事を考察する。実施例１〜３及び比較例で使用したものと同様の構造体をそれぞれ用意し、核種変換を行わずに、構造体の表面をＨＮＯ３水溶液で溶解し、その溶液をＩＣＰ−ＭＳでＰｒの定量分析を行ったところ、検出限界０．３ｎｇ以下であった。さらに、使用したＨＮＯ３やＨ２ＯもＩＣＰ−ＭＳでＰｒの定量分析を行ったところ、検出限界０．３ｎｇ以下であった。従って、実施例１〜３及び比較例で検出されたＰｒは核種変換反応の結果として生成した物であると結論できる。
【図面の簡単な説明】
【００５３】
【図１】本発明の一実施形態に係る核種変換量を増大させる方法を適用する核種変換装置の要部断面図である。
【図２】本発明の一実施形態に係る核種変換量を増大させる方法において使用される構造体の断面図である。
【図３】本発明の一実施形態に係る核種変換量を増大させる方法において使用される電気分解処理装置を示す図である。
【図４】本発明の一実施形態に係る核種変換量を増大させる方法において使用されるプラズマ照射装置を示す図である。
【図５】本発明の一実施形態に係る核種変換量を増大させる方法において使用されるプラズマ照射装置の要部断面図である。
【図６】本発明の一実施形態に係る核種変換量を増大させる方法において使用される電着装置を示す図である。
【図７】本発明の一実施形態に係る核種変換量を増大させる方法において使用される核種変換装置を示す図である。
【符号の説明】
【００５４】
１  核種変換装置、２  水素吸蔵金属を含む構造体、３  吸蔵部、４  放出部、５  核種変換を施す物質、６  重水素の流れ、７  Ｐｄ基板、８  ＣａＯ層、９  Ｐｄ層、１０  ＣａＯとＰｄとからなる混合層、１１  電解液、１２  電解槽、１３  白金板、１４  プラズマ照射ヘッド、１５  プラズマ照射コントローラ、１６  ケーブル、１７  大気圧プラズマ、１８  開口部、１９  電極、２０  高周波印加用ケーブル、２１  気流、２２  電着装置、２３  核種変換を施す物質を含むＨ２Ｏ溶液、２４  電源、２５  白金陽極、２６  ＳＵＳ製ホルダ、２７  重水素ボンベ、２８  ターボ分子ポンプ、２９  ロータリーポンプ、３０  真空ゲージ。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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