(57)【要約】  【解決手段】  本発明の重合体組成物は、特定のエチレン・アクリル酸アルキルエステル共重合体からなる樹脂（Ａ）と、特定の二元以上の多元プロピレン共重合体、または該プロピレン共重合体とプロピレン単独重合体とのブレンド物からなる樹脂（Ｂ）とを、特定量の有機過酸化物（Ｃ）の存在下に、動的に熱処理して得られることを特徴とする。  【効果】  本発明によれば、耐熱性、引張強度特性および柔軟性に優れる成形体を調製することができる、流動性と生産性に優れる重合体組成物およびその製造方法を提供できる。また本発明によれば、容易にしかも安価に製造することができる重合体組成物およびその製造方法を提供できる。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
アクリル酸メチル、アクリル酸ｎ−ブチルおよびアクリル酸イソブチルより選ばれるアクリル酸アルキルエステルから導かれる構成単位を５〜６０重量％含有するエチレン・アクリル酸アルキルエステル共重合体からなる樹脂（Ａ）９５〜５０重量％と、
プロピレン以外の成分が０．１〜２０モル％共重合されている二元以上の多元プロピレン共重合体、または二元以上の多元プロピレン共重合体とプロピレン単独重合体とのブレンド物からなる樹脂（Ｂ）５〜５０重量％とを、
前記樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）との合計１００重量部に対し０．００１〜３重量部の有機過酸化物（Ｃ）の存在下に、動的に熱処理して得られる少なくとも部分的に架橋された重合体組成物。
【請求項２】
アクリル酸メチル、アクリル酸ｎ−ブチルおよびアクリル酸イソブチルより選ばれるアクリル酸アルキルエステルから導かれる構成単位を５〜６０重量％含有するエチレン・アクリル酸アルキルエステル共重合体からなる樹脂（Ａ）９５〜５０重量％と、
プロピレン以外の成分が０．１〜２０モル％共重合されている二元以上の多元プロピレン共重合体、または二元以上の多元プロピレン共重合体とプロピレン単独重合体とのブレンド物からなる樹脂（Ｂ）５〜５０重量％とを
必須成分として含み、その少なくとも一方が部分的または完全に架橋されてなる重合体組成物。
【請求項３】
前記樹脂（Ｂ）の溶融粘度（JAI 7-1991、180℃）が１０,０００ｍＰａ・ｓを超えることを特徴とする請求項１または２に記載の重合体組成物。
【請求項４】
前記樹脂（Ｂ）の融点が１２０℃以上であり、かつ、該樹脂（Ｂ）のメルトフローレート（ASTM D 1238，230℃、2160ｇ荷重）が１〜５０ｇ／１０分であることを特徴とする請求項１〜３のいすれかに記載の重合体組成物。
【請求項５】
前記樹脂（Ａ）のメルトフローレート（JIS K 7210-1999，190℃、2160g荷重）が０．
１〜３００ｇ／１０分であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の重合体組成物。
【請求項６】
重合体組成物のメルトフローレート（JIS K 7210-1999，190℃、2160g荷重）が０．１
ｇ／１０分以上であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の重合体組成物。
【請求項７】
１２０℃に設定したオーブン中に１００時間吊した後の自重による変形・重量変化が５％以下になる、JIS K 6301規格に定められている３号ダンベルを調製することができることを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の重合体組成物。
【請求項８】
引張破断点強度（JIS K 6301）が４ＭＰａ以上であり、かつ、引張破断点伸び（JIS K 6301）が１５０％以上である成形体を調製することができることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の重合体組成物。
【請求項９】
曲げ剛性率（オルゼン式）（JIS K 7106）が３００ＭＰａ以下の成形体を調製することができることを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の重合体組成物。
【請求項１０】
アクリル酸メチル、アクリル酸ｎ−ブチルおよびアクリル酸イソブチルより選ばれるアクリル酸アルキルエステルから導かれる構成単位を５〜６０重量％含有するエチレン・アクリル酸アルキルエステル共重合体からなる樹脂（Ａ）９５〜５０重量％と、
プロピレン以外の成分が０．１〜２０モル％共重合されている二元以上の多元プロピレ
ン共重合体、または二元以上の多元プロピレン共重合体とプロピレン単独重合体とのブレンド物からなる樹脂（Ｂ）５〜５０重量％とを、
前記樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）との合計１００重量部に対し０．００１〜３重量部の有機過酸化物（Ｃ）の存在下に、動的に熱処理することを特徴とする重合体組成物の製造方法。
【請求項１１】
前記樹脂（Ｂ）の溶融粘度（JAI 7-1991、180℃）が１０,０００ｍＰａ・ｓを超えることを特徴とする請求項１０に記載の重合体組成物の製造方法。
【請求項１２】
前記樹脂（Ｂ）の融点が１２０℃以上であり、かつ、該樹脂（Ｂ）のメルトフローレート（ASTM D 1238，230℃、2160ｇ荷重）が１〜５０ｇ／１０分であることを特徴とする請求項１０または１１に記載の重合体組成物の製造方法。
【請求項１３】
前記樹脂（Ａ）のメルトフローレート（JIS K 7210-1999，190℃、2160g荷重）が０．
１〜３００ｇ／１０分であることを特徴とする請求項１０〜１２のいずれかに記載の重合体組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エチレン系共重合体が本来有する好ましい諸特性および成形加工性に適した流動性を維持しながら、耐熱性を改善した重合体組成物およびその製造方法に関する。より詳しくは、耐熱性、引張強度特性、柔軟性および成形加工性に優れる成形体を調製することができる流動性と生産性に優れる重合体組成物およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、エチレン系共重合体は優れた特性を有しており、各種成形材料として広く用いられている。
しかしながら、このエチレン系共重合体は溶融軟化点が低いため高温条件下で熱変形を起こすという特性があり、使用範囲が大幅に制限されるという問題を有していた。また、耐熱性を重視して比較的融点の高いエチレン系共重合体を用いると、柔軟性が損なわれるという問題があり、耐熱性と柔軟性を両立するものがなかった。
【０００３】
こうした中、エチレン系共重合体の耐熱性を改善する目的でポリプロピレンのような高融点の樹脂をブレンドすることも試みられているが、この場合は、十分な耐熱性を得ることができないばかりでなく、樹脂同士の相溶性が悪いことに起因する機械的物性の低下をもたらす傾向が見られる。
【０００４】
特公平１−２６６１６号公報（特許文献１）には、エチレン系共重合体と、１８０℃における溶融粘度が１０,０００ｍＰａ・ｓ以下の過酸化物分解型オレフィン系共重合体と
、有機過酸化物とを同時に溶融混練することにより耐熱性を改善する方法が開示されている。
【０００５】
しかしながら、このような方法では、溶融混練時に架橋あるいは低分子化等の副反応が起こるため、重合体組成物の流動性を制御することが困難であるという問題があった。また、溶融粘度が１０，０００ｍＰａ・ｓ以下の過酸化物分解型オレフィン系共重合体を用いていることから、押出機での混練が困難で安定した溶融混練を行うことができなかった。
【０００６】
特開２００１−３１８０１号公報（特許文献２）には、エチレン系共重合体と、数平均分子量が５０，０００以下のポリプロピレンワックスと、数平均分子量が１００，０００以上のエチレン−ラジカル分解型オレフィン系共重合体と、有機過酸化物とを同時に溶融混練することにより耐熱性に優れるエチレン系共重合体が得られることが記載されている。
【０００７】
しかしながら、ポリプロピレンワックスを使用している上に、相溶化剤的な第三成分が必要であり、生産技術面で未だ問題があった。
【特許文献１】特公平１−２６６１６号公報
【特許文献２】特開２００１−３１８０１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、耐熱性、引張強度特性、柔軟性および成形加工性に優れる成形体を調製することができる流動性と生産性に優れる重合体組成物およびその製造方法を提供することにある。
【０００９】
また、本発明の他の目的は、容易にしかも安価に製造することができる重合体組成物、その製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、エチレン系共重合体が本来有する、成形加工に適した流動性を維持したままで、優れた耐熱性、引張強度特性および柔軟性を有する重合体組成物を開発することを目的として鋭意研究した。その結果、特定のエチレン系共重合体からなる樹脂と、特定の二元以上の多元プロピレン共重合体、または該プロピレン共重合体とプロピレン単独重合体とのブレンド物からなる樹脂とを特定の比率で配合した上で、有機過酸化物の存在下に動的に架橋したところ、上記の目的とする重合体組成物が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１１】
すなわち、本発明に係る重合体組成物は、
アクリル酸メチル、アクリル酸ｎ−ブチルおよびアクリル酸イソブチルより選ばれるアクリル酸アルキルエステルから導かれる構成単位を５〜６０重量％含有するエチレン・アクリル酸アルキルエステル共重合体からなる樹脂（Ａ）９５〜５０重量％と、
プロピレン以外の成分が０．１〜２０モル％共重合されている二元以上の多元プロピレン共重合体、または二元以上の多元プロピレン共重合体とプロピレン単独重合体とのブレンド物からなる樹脂（Ｂ）５〜５０重量％とを必須成分として含み、
その少なくとも一方が部分的完全に架橋されてなることを特徴としている。
【００１２】
本発明に係る重合体組成物としては、
１２０℃に設定したオーブン中に１００時間吊した後の自重による変形・重量変化が５％以下になる、JIS K 6301規格に定められている３号ダンベルを調製することができる重合体組成物、あるいは
引張破断点強度（JIS K 6301）が４ＭＰａ以上であり、かつ、引張破断点伸び（JIS K 6301）が１５０％以上である成形体を調製することができる重合体組成物、あるいは
曲げ剛性率（オルゼン式）（JIS K 7106）が３００ＭＰａ以下の成形体を調製することができる重合体組成物が好ましい。
【００１３】
本発明に係る重合体組成物の製造方法は、
アクリル酸メチル、アクリル酸ｎ−ブチルおよびアクリル酸イソブチルより選ばれるアクリル酸アルキルエステルから導かれる構成単位を５〜６０重量％含有するエチレン・アクリル酸アルキルエステル共重合体からなる樹脂（Ａ）９５〜５０重量％と、
プロピレン以外の成分が０．１〜２０モル％共重合されている二元以上の多元プロピレン共重合体、または二元以上の多元プロピレン共重合体とプロピレン単独重合体とのブレンド物からなる樹脂（Ｂ）５〜５０重量％とを、
前記樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）との合計１００重量部に対し０．００１〜３重量部の有機過酸化物（Ｃ）の存在下に、動的に熱処理することを特徴としている。
【００１４】
上記の、本発明に係る重合体組成物およびその製造方法において、
前記樹脂（Ａ）は、メルトフローレート（JIS K 7210-1999，190℃、2160g荷重）が０
．１〜３００ｇ／１０分であることが望ましく、
前記樹脂（Ｂ）は、溶融粘度（JAI 7-1991、180℃）が１０,０００ｍＰａ・ｓを超えること、さらに融点が１２０℃以上であり、かつ、該樹脂（Ｂ）のメルトフローレート（ASTM D 1238，230℃、2160ｇ荷重）が１〜５０ｇ／１０分であることが望ましい。
【００１５】
本発明に係る重合体組成物、および本発明に係る製造方法により得られる重合体組成物のメルトフローレート（JIS K 7210-1999，190℃、2160g荷重）は、通常０．１ｇ／１０
分以上である。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、耐熱性、引張強度特性および柔軟性に優れる成形体を調製することができる流動性と生産性に優れる重合体組成物およびその製造方法を提供することができる。
【００１７】
また、本発明によれば、容易にしかも安価に製造することができる重合体組成物およびその製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下、本発明に係る重合体組成物およびその製造方法について詳細に説明する。
［重合体組成物］
まず、本発明に係る重合体組成物で用いられる成分について説明する。
【００１９】
＜樹脂（Ａ）＞
本発明で用いられる樹脂（Ａ）は、アクリル酸メチル、アクリル酸ｎ−ブチルおよびアクリル酸イソブチルより選ばれるアクリル酸アルキルエステルから導かれる構成単位を含有するエチレン・アクリル酸アルキルエステル共重合体（以下、単に「エチレン系共重合体」ともいう。）からなる。また、樹脂（Ａ）は、上記エチレン系共重合体１種のみからなる樹脂であってもよく、複数の上記エチレン系共重合体をブレンドした樹脂であってもよい。
【００２０】
上記エチレン系共重合体が、アクリル酸メチル、アクリル酸ｎ−ブチルおよびアクリル酸イソブチルより選ばれるアクリル酸アルキルエステルから導かれる構成単位を含有することにより、有機過酸化物との反応速度や架橋密度、さらには最終重合体組成物の柔軟性や引張強度レベルを制御することができる。
【００２１】
上記エチレン系共重合体は、三元以上の多元エチレン系共重合体であってもよい。多元エチレン系共重合体としては、例えば、エチレン・アクリル酸メチル・アクリル酸ｎ−ブチル、エチレン・アクリル酸メチル・アクリル酸イソブチル、エチレン・アクリル酸ｎ−ブチル・アクリル酸イソブチル共重合体等の三元エチレン系共重合体などが挙げられる。
【００２２】
上記エチレン系共重合体は、エチレンから導かれる構成単位の含量（エチレン含量）が９５〜４０重量％、好ましくは９３〜４２重量％、さらに好ましくは９０〜４５重量％であり、アクリル酸アルキルエステルから導かれる構成単位の含量（アクリル酸エステル成分含量）が５〜６０重量％、好ましくは７〜５８重量％、さらに好ましくは１０〜５５重量％である。
【００２３】
また、上記エチレン系共重合体は、上記アクリル酸メチル、アクリル酸ｎ−ブチルおよびアクリル酸イソブチルの他に、
プロピオン酸ビニル、n-酪酸ビニル、バーサティック酸ビニル、ラウリン酸ビニル、ステアリン酸ビニル、安息香酸ビニル、サリチル酸ビニル、シクロヘキサンカルボン酸ビニルなどのビニルエステル；
アクリル酸、メタクリル酸、エタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸、マレイン酸モノメチル、マレイン酸モノエチルなどの不飽和カルボン酸；
アクリル酸エチル、アクリル酸イソオクチル、メタクリル酸エチル、マレイン酸ジメチル、マレイン酸ジエチルなどの不飽和カルボン酸エステル；
プロピレン、ブテン、1,3-ブタジエン、ペンテン、1,3-ペンタジエン、1-ヘキセン、3-ヘキセン、1-オクテン、4-オクテンなどの不飽和炭化水素；
ビニル硫酸、ビニル硝酸等の酸化合物；
塩化ビニル、弗化ビニル、沃化ビニル等のハロゲン化合物；
ビニル基含有１、２級アミン化合物およびアミド化合物；
一酸化炭素、二酸化硫黄などが、
第三成分としてエチレン等と共重合されていてもよい。
【００２４】
多元エチレン系共重合体としては、たとえば、エチレン・アクリル酸メチル・一酸化炭素共重合体、エチレン・アクリル酸ｎ−ブチル・一酸化炭素共重合体、エチレン・アクリル酸イソブチル・一酸化炭素共重合体、エチレン・アクリル酸メチル・（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン・アクリル酸イソブチル・（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン・アクリル酸ｎ−ブチル・（メタ）アクリル酸共重合体等の三元エチレン系共重合体などが挙げられる。
【００２５】
これらの共重合体における第三成分から導かれる構成単位の含量（第三成分含量）は、好ましくは０．０１〜４０重量％、特に好ましくは０．１〜３０重量％であり、エチレン含量は、好ましくは９５〜４０重量％であり、特に好ましくは９０〜５０重量％である。
【００２６】
本発明で用いられる樹脂（Ａ）のメルトフローレート（JIS K7210-1999，190℃、2160g荷重）は、通常０．１〜３００ｇ／１０分、好ましくは０．２〜２５０ｇ／１０分、さらに好ましくは０．５〜２００ｇ／１０分である。
【００２７】
樹脂（Ａ）は、樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）との合計１００重量％に対し、９５〜５０重量％、好ましくは９３〜５３重量％、さらに好ましくは９０〜５５重量％の割合で用いられる。
【００２８】
＜樹脂（Ｂ）＞
本発明で用いられる樹脂（Ｂ）は、二元以上の多元プロピレン共重合体、または、このプロピレン共重合体とプロピレン単独重合体とのブレンド物からなる。
【００２９】
この二元以上の多元プロピレン共重合体におけるプロピレンと共重合可能なプロピレン以外の成分としては、具体的には、エチレン、または、1‐ブテン、4‐メチル‐1‐ペン
テンなどの炭素数４〜２０のα−オレフィンが挙げられる。これらの成分は、単独で、あるいは２種以上組み合わせて用いることができる。また、本発明で用いるこの二元以上の多元共重合体は、ランダム共重合体でもブロック共重合体でもよいが、ランダム共重合体が特に好ましい。
【００３０】
二元以上の多元プロピレン共重合体としては、プロピレン・エチレンランダム共重合体またはプロピレン・エチレンブロック共重合体、プロピレン・1‐ブテンランダム共重合
体またはプロピレン・1‐ブテンブロック共重合体、プロピレン・4‐メチル‐1‐ペンテ
ンランダム共重合体またはプロピレン・4‐メチル‐1‐ペンテンブロック共重合体等のプロピレン二元共重合体、プロピレン・1-ブテン・エチレンランダム共重合体またはプロピレン・1-ブテン・エチレンブロック共重合体等のプロピレン三元共重合体などが挙げられる。これらの中では、プロピレン・1-ブテン・エチレン三元ランダム共重合体が特に好ましい。
【００３１】
上記プロピレン共重合体におけるプロピレン以外の成分から導かれる構成単位（例えば、α−オレフィン単位）の含有量は、０．１〜２０モル％、好ましくは０．２〜１８モル％、さらに好ましくは０．５〜１５モル％である。
【００３２】
本発明で用いられる樹脂（Ｂ）としては、１８０℃における溶融粘度（JAI 7-1991、日
本接着剤工業会規格）が１０,０００ｍＰａ・ｓを超える樹脂、好ましくは１００,０００ｍＰａ・ｓ以上、さらに好ましくは１,０００,０００ｍＰａ・ｓ以上の樹脂が望ましい。樹脂（Ｂ）の溶融粘度が上記範囲にあると、押出機による架橋反応が安定するのみならず、モルホロジーの安定した重合体組成物を得ることができる。
【００３３】
また、本発明で用いられる樹脂（Ｂ）は、融点が１２０℃以上であり、かつ、メルトフローレート（ASTM D 1238，230℃、2160ｇ荷重）が１〜５０ｇ／１０分、好ましくは２〜４５ｇ／１０分、さらに好ましくは３〜４０ｇ／１０分であることが望ましい。樹脂（Ｂ）のＭＦＲが上記範囲にあると、加工性に優れるとともに引張破断点強度や引張破断点伸び等の引張特性などの基本物性に優れる重合体組成物が得られる。
【００３４】
樹脂（Ｂ）は、樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）との合計１００重量％に対し、５〜５０重量％、好ましくは７〜４７重量％、さらに好ましくは１０〜４５重量％の割合で用いられる。
＜有機過酸化物（Ｃ）＞
本発明では、架橋剤として有機過酸化物（Ｃ）が好ましく用いられる。
【００３５】
有機過酸化物（Ｃ）としては、具体的には、ジクミルペルオキシド、ジ‐tert‐ブチルペルオキシド、2,5‐ジメチル‐2,5‐ジ‐(tert‐ブチルペルオキシ)へキサン、2,5‐ジ
メチル‐2,5‐ジ‐(tert‐ブチルペルオキシ)へキシン‐3、1,3‐ビス(tert‐ブチルペルオキシイソプロピル)ベンゼン、1,1‐ビス(tert‐ブチルペルオキシ)‐3,3,5‐トリメチ
ルシクロヘキサン、n‐ブチル‐4,4‐ビス(tert‐ブチルペルオキシ)バレレート、ベンゾイルペルオキシド、p‐クロロベンゾイルペルオキシド、2,4‐ジクロロベンゾイルペルオキシド、tert‐ブチルペルオキシベンゾエート、tert‐ブチルペルオキシイソプロピルカーボネート、ジアセチルペルオキシド、ラウロイルペルオキシド、tert‐ブチルクミルペルオキシド、tert-ブチルパーオキシ-2-エチルヘキサノエートなどが挙げられる。
【００３６】
これらの中では、臭気性およびスコーチ安定性の点で、2,5‐ジメチル‐2,5‐ジ‐(tert‐ブチルペルオキシ)へキサン、2,5‐ジメチル‐2,5‐ジ‐(tert‐ブチルペルオキシ)へキシン‐3、1,3‐ビス(tert‐ブチルペルオキシイソプロピル)ベンゼン、1,1‐ビス(tert‐ブチルペルオキシ)‐3,3,5‐トリメチルシクロヘキサン、n‐ブチル‐4,4‐ビス(tert
‐ブチルペルオキシ)バレレート、tert-ブチルパーオキシ-2-エチルヘキサノエートなど
が好ましく、特に、2,5‐ジメチル‐2,5‐ジ‐(tert‐ブチルペルオキシ)へキサン、tert-ブチルパーオキシ-2-エチルヘキサノエートが好ましい。
【００３７】
有機過酸化物（Ｃ）は、樹脂（Ａ）および樹脂（Ｂ）の合計量１００重量部に対して、０．００１〜３重量部、好ましくは０．００２〜２．５重量部、さらに好ましくは０．００３〜２重量部、最も好ましくは０．００３〜１．５重量部の量で用いられる。有機過酸化物（Ｃ）を上記範囲内の量で用いると、流動性および成形加工性に優れた重合体組成物が得られる。この重合体組成物から耐熱性、引張強度特性および柔軟性に優れた成形体を調製することができる。
【００３８】
上記有機過酸化物（Ｃ）を用いて、成分（Ａ）と成分（Ｂ）とを架橋させることで、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の相溶性が増し、柔軟性、引張破断点強度、破断点伸びおよび耐熱性に優れる重合体組成物が得られる。これに対して、成分（Ａ）と成分（Ｂ）とを単にブレンドしただけでは、上記のような特性、特に引張破断点伸びおよび耐熱性が充分に得られない。
【００３９】
＜グラフト変性ポリオレフィン（Ｄ）＞
本発明に係る重合体組成物の調製（すなわち、動的熱処理前または動的熱処理時）の際または動的熱処理後に、必要に応じてグラフト変性ポリオレフィン（Ｄ）を添加してもよ
い。
【００４０】
本発明で必要に応じて用いられる成分（Ｄ）は、不飽和カルボン酸もしくはその酸無水物によるグラフト変性ポリオレフィンである。具体的には、マレイン酸グラフト変性ポリエチレン、イタコン酸グラフト変性ポリエチレン等の不飽和カルボン酸グラフト変性ポリオレフィン；無水マレイン酸グラフト変性ポリエチレン、無水イタコン酸グラフト変性ポリエチレン等の不飽和カルボン酸無水物グラフト変性ポリエチレンなどが挙げられる。
【００４１】
グラフトモノマーである不飽和カルボン酸もしくはその酸無水物としては、具体的には、アクリル酸、メタクリル酸、エタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸などが挙げられる。
【００４２】
上記グラフト変性ポリオレフィン（Ｄ）は、樹脂（Ａ）、樹脂（Ｂ）およびグラフト変性ポリオレフィン（Ｄ）の合計１００重量部に対し、０〜２０重量部、好ましくは１〜２０重量部の量で用いられる。特に、樹脂（Ａ）、樹脂（Ｂ）および成分（Ｄ）の合計１００重量部に対し、成分（Ｄ）を３〜１０重量部の量で用いると、柔軟性と耐熱性とのバランスに優れる重合体組成物が得られる。
【００４３】
＜熱可塑性エラストマー（Ｅ）＞
本発明に係る重合体組成物の調製（すなわち、動的熱処理前または動的熱処理時）の際または動的熱処理後に、必要に応じて熱可塑性エラストマー（Ｅ）を添加してもよい。
【００４４】
本発明で必要に応じて用いられる成分（Ｅ）としては、従来公知のオレフィン系ゴム（オレフィン系エラストマー）やスチレン系ブロック共重合体およびその水添物を用いることができる。
【００４５】
オレフィン系ゴム（エラストマー）としては、たとえば、エチレン・α‐オレフィン共重合体ゴム、プロピレン・α‐オレフィン共重合体ゴム、エチレン・プロピレン・ジエン共重合体ゴムなどが挙げられる。上記α‐オレフィンとしては炭素数３〜１２のα‐オレフィンが好ましい。
【００４６】
また、スチレン系ブロック共重合体およびその水添物としては、スチレン‐ブタジエン‐スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ），その水添物であるスチレン‐エチレン・ブチレン‐スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン‐イソプレン‐スチレンブロック共重合体（ＳＩＳ）、その水添物であるスチレン‐エチレン・プロピレン‐スチレンブロック共重合体（ＳＥＰＳ）、スチレン‐エチレン‐エチレン・プロピレン‐スチレンブロック共重合体（ＳＥＥＰＳ）などが挙げられる。
【００４７】
熱可塑性エラストマー（Ｅ）のメルトフローレート（ＭＦＲ；ASTM D 1238、190℃、2160g 荷重）は、０．１〜３００ｇ／１０分、好ましくは０．２〜２５０ｇ／１０分、さらに好ましくは０．５〜２００ｇ／１０分であることが望ましい。
【００４８】
熱可塑性エラストマー（Ｅ）は、樹脂（Ａ）、樹脂（Ｂ）および熱可塑性エラストマー（Ｅ）の合計１００重量部に対し、０〜２０重量部、好ましくは１〜２０重量部の量で用いられる。特に、樹脂（Ａ）、樹脂（Ｂ）および成分（Ｅ）の合計１００重量部に対し、成分（Ｅ）を３〜２０重量部の量で用いると、柔軟性と耐熱性とのバランスに優れる重合体組成物が得られる。
【００４９】
＜無機化合物（Ｆ）＞
本発明に係る重合体組成物の調製（すなわち、動的熱処理前または動的熱処理時）の際
または動的熱処理後に、必要に応じて無機化合物（Ｆ）を添加してもよい。
【００５０】
本発明で必要に応じて用いられる成分（Ｆ）としては、水酸化物（Ｆ１）、炭酸塩（Ｆ２）、ケイ酸塩（Ｆ３）、硫酸塩（Ｆ４）、窒化物（Ｆ５）、カーボンブラック（Ｆ６）およびグラファイト（Ｆ７）などを用いることができる。
【００５１】
水酸化物（Ｆ１）としては、たとえば、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、塩基性炭酸マグネシウムなどが挙げられる。
炭酸塩（Ｆ２）としては、たとえば、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸アルミニウム、炭酸亜鉛、炭酸バリウム、ドーソナイト、ハイドロタルサイトなどが挙げられる。
【００５２】
ケイ酸塩（Ｆ３）としては、たとえば、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム（ウォラストナイト、ゾノトライト）、タルク、クレー、マイカ、モンモリロナイト、ベントナイト、活性白土、セピオライト、イモゴライト、セリサイト、ガラス繊維、ガラスビーズ、シリカ系バルンなどが挙げられる。
【００５３】
硫酸塩（Ｆ４）としては、たとえば、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、石膏繊維などが挙げられる。
窒化物（Ｆ５）としては、たとえば、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素などが挙げられる。
【００５４】
カーボンブラック（Ｆ６）としては、従来公知のカーボンブラックを用いることができ、具体的には、ＳＲＦ、ＧＰＦ、ＦＥＦ、ＨＡＦ、ＩＳＡＦ、ＳＡＦ、ＦＴ、ＭＴ等のカーボンブラック、これらカーボンブラックをシランカップリング剤などで表面処理したものなどが挙げられる。
【００５５】
本発明においては、水酸化物（Ｆ１）、炭酸塩（Ｆ２）、ケイ酸塩（Ｆ３）が好ましく、水酸化物（Ｆ１）が特に好ましい。また無機化合物（Ｆ）の表面は、分散性アップ、安全性を考慮して、高級脂肪酸、リン酸エステル、各種シランカップリング剤、金属塩、シリコーンポリマー等を表面にコーティングしてもよく、さらに、表面処理剤の異なる２種以上の無機化合物をブレンドしても構わない。
【００５６】
また、無機化合物（Ｆ）のうち、難燃性を付与する無機難燃剤（Ｆ）'としては、従来
公知の難燃剤を用いることができ、たとえば、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、ハイドロタルサイト、塩基性炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム、珪酸金属塩、ホウ酸金属塩、シリカ、アルミナ、タルク、クレー、ゼオライト、カーボンブラック等が挙げられる。
【００５７】
難燃剤の表面は、分散性アップ、安全性を考慮して、高級脂肪酸、リン酸エステル、各種シランカップリング剤、金属塩、シリコーンポリマー等を表面にコーティングしてもよく、さらに、表面処理剤の異なる２種以上の難燃剤をブレンドしても構わない。また、テトラブロモビスフェノールＡ、デカブロモジフェニルエーテル等の臭素系難燃剤や塩素化パラフィン等の塩素系難燃剤を併用しても構わない。
【００５８】
本発明に係る組成物は無機化合物の充填性が優れているが、本発明では、無機化合物（Ｆ）は、上述した重合体組成物１００重量部に対して、０〜２５０重量部、好ましくは１０〜１００重量部の割合で含有される。上記割合で無機化合物（Ｆ）を含有すると、耐熱性に優れた重合体組成物が得られる。
【００５９】
なお、樹脂（Ａ）および無機化合物（Ｆ）のみからなる組成物は、引張特性、柔軟性が良好であるが、耐熱性に劣る。また樹脂（Ｂ）および無機化合物（Ｆ）のみからなる組成物は、耐熱性は良好であるが、引張特性に劣る。樹脂（Ａ）、樹脂（Ｂ）および無機化合物（Ｆ）のみからなる組成物は、柔軟性が良好であるが、耐熱性および引張特性に劣る。
【００６０】
また、無機難燃剤（Ｆ）'を用いたエチレン系共重合体組成物においては、難燃剤は、
上述した重合体組成物１００重量部に対して、０〜２５０重量部、好ましくは７５〜２５０重量部、さらに好ましくは１００〜２５０重量部の割合で用いられる。上記割合で難燃剤（Ｆ）'を用いると、難燃性に優れた重合体組成物が得られる。
【００６１】
＜その他の成分＞
本発明に係る重合体組成物の調製（すなわち、動的熱処理前または動的熱処理時）の際または動的熱処理後に、必要に応じて、従来公知の架橋助剤、鉱物油系軟化剤、可塑剤、充填剤、酸化防止剤、耐光安定剤、紫外線吸収剤、加工助剤、着色剤、難燃助剤、銅害防止剤、耐熱安定剤、抗菌剤、防黴剤、帯電防止剤、発泡剤、発泡助剤、スリップ剤（滑剤）等の添加剤を、本発明の目的を損なわない範囲で添加することができる。
【００６２】
架橋助剤としては、具体的には、ｐ‐キノンジオキシム、ｐ,ｐ‐ジベンゾイルキノン
オキシム等のキノンオキシム類；ラウリル（メタ）アクリレート、エチレングリコールアクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、トリエチレングリコールジメタクリレート等の（メタ）アクリレート類；ジアリルフマレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）、ジアリルフタレート等のアリル類；マレイミド、フェニルマレイミド等のマレイミド類；その他、硫黄、無水マレイン酸、イタコン酸、ジビニールベンゼン、ビニルトルエン、１,２‐ポリブタジエンなどを挙げることができる。
【００６３】
架橋助剤は、樹脂（Ａ）および樹脂（Ｂ）の合計量１００重量部に対して、０〜３重量部、好ましくは０〜２．５重量部、さらに好ましくは０〜２．０重量部の量で用いられる。架橋助剤を上記範囲内の量で用いると、エチレン系共重合体が本来有する優れた特性である成形加工に適した流動特性を維持することができる。
【００６４】
鉱物油系軟化剤としては、たとえばパラフィン系あるいはナフテン系のプロセスオイルが挙げられる。特に、４０℃における粘度が３００〜１０００ｍＰａ・ｓの範囲内にあるパラフィン系プロセスオイルを用いると、ブリード現象の発生を防止することができる。鉱物油系軟化剤の配合量は、樹脂（Ａ）および樹脂（Ｂ）の合計量１００重量部に対して、０．１〜１０重量部、好ましくは０．２〜８重量部の量で用いることが望ましい。
【００６５】
本発明に係る重合体組成物においては、柔軟性、耐屈曲性を一層改善するために可塑剤（オイル）を配合することが効果的である。
本発明で必要に応じて用いられる可塑剤としては、具体的には、
プロセスオイル、エクステンダー油等の鉱物油系軟化剤；
ジエチルフタレート、ジブチルフタレート、ジｎ‐オクチルフタレート、ジ（2‐エチル
ヘキシル）フタレート、ジイソノニルフタレート、ジイソデシルフタレート、ジウンデシルフタレート、ジラウリルフタレート、ブチルラウリルフタレート、ブチルベンジルフタレート等のフタル酸エステル、トリメリット酸オクチルエステル、トリメリット酸イソノニルエステル、トリメリット酸イソデシルエステル等のトリメリット酸エステル、ピロメリット酸オクチルエステル等のピロメリット酸エステルのような芳香族エステル系可塑剤；
ジメチルアジペート、ジイソブチルアジペート、ジｎ‐ブチルアジペート、ジオクチルアジペート、ジ（2‐エチルヘキシル）アジペート、ジイソデシルアジペート、ジオクチル
アゼレート、ジ（2‐エチルヘキシル）アゼレート、ジ（2‐エチルヘキシル）セバケート、メチルアセチルリシノレート、ジペンタエリスリトールエステル等の脂肪族エステル系可塑剤；
ポリエチレングリコールエステル等のグリコールエステル系可塑剤；
エポキシ化大豆油、エポキシ化アマニ油、エポキシ化脂肪酸アルキルエステル等のエポキシ系可塑剤；
トリメチルホスフェート、トリエチルホスフェート、トリブチルホスフェート、トリ（2
‐エチルヘキシル）ホスフェート、トリラウリルホスフェート、トリセチルホスフェート、トリステアリルホスフェート、トリオレイルホスフェート、トリブトキシエチルホスフェート、トリス−クロロエチルホスフェート、トリス−ジクロロプロピルホスフェート、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、クレジルジフェニルホスフェート、キシレニルジフェニル、2‐エチルヘキシルジフェニルホスフェート、縮合リン酸エ
ステル等のリン酸エステル系可塑剤などを挙げることができる。
【００６６】
これらの中では、芳香族エステル系可塑剤の使用が最も好ましい。可塑剤の配合量は、樹脂（Ａ）および樹脂（Ｂ）の合計量１００重量部に対して、０．１〜１０重量部、好ましくは０．２〜８重量部の量で用いることが望ましい。
【００６７】
酸化防止剤としては、従来公知のフェノール系、イオウ系またはリン系のいずれの酸化防止剤でも配合することができる。
フェノール系酸化防止剤としては、具体的には、2,6‐ジ‐t‐ブチルフェノール、2,6
‐ジ‐t‐ブチル‐p‐クレゾール、2‐t‐ブチル‐4,6‐ジメチルフェノール、2,6‐ジ‐t‐ブチル‐4‐エチルフェノール、2,6‐ジ‐t‐ブチル‐4‐n‐ブチルフェノール、2,6
‐ジ‐イソブチル‐4‐n‐ブチルフェノール、2,6‐ジ‐シクロペンチル‐4‐メチルフェノール、2‐(α‐メチルシクロヘキシル)‐4,6‐ジメチルフェノール、2,6‐ジ‐オクタ
デシル‐4‐メチルフェノール、2,4,6‐トリ‐シクロヘキシルフェノール、2,6‐ジ‐t‐ブチル‐4‐メトキシメチルフェノール、n‐オクタデシル‐β‐(4'‐ヒドロキシ‐3',5'‐ジ-t‐ブチルフェノール)プロピオネート、2,6‐ジフェニル‐4‐オクタデシロキシフ
ェノール、2,4‐ビス‐n‐(オクチルチオ)‐6‐(4‐ヒドロキシ‐3,5‐ジ‐t‐ブチルア
ニリノ)‐1,3,5‐トリアジン、2,4,6‐トリス(3',5'‐ジ‐t‐ブチル‐4'‐ヒドロキシベンジルチオ)‐1,3,5‐トリアジン、2,6‐ジ‐t‐ブチル‐4‐メトキシフェノール、2,5‐ジ‐t‐ブチルハイドロキノン、2,5‐ジ‐t‐アミルハイドロキノン、2,2'‐チオ‐ビス
‐(6‐t‐ブチル‐4‐メチルフェノール)、2,2'‐チオ‐ビス‐(4‐オクチルフェノール)、2,2'‐チオ‐ビス‐(6‐t‐ブチル‐3‐メチルフェノール)、4,4'‐チオ‐ビス‐(6‐t‐ブチル‐2‐メチルフェノール)、2,2'‐メチレン‐ビス‐(6‐t‐ブチル‐4‐メチルフェノール)、2,2'‐メチレン‐ビス‐(6‐t‐ブチル‐4‐エチルフェノール)、2,2'‐メチレン‐ビス‐[4‐メチル‐6‐(α‐メチルシクロヘキシル)‐フェノール]、2,2'‐メチレン‐ビス‐(4‐メチル‐6‐シクロヘキシルフェノール)、2,2'‐メチレン‐ビス‐(6‐ノニル‐4‐メチルフェノール)、2,2'‐メチレン‐ビス‐[6‐(α‐メチルベンジル)‐4‐
ノニルフェノール]、2,2'‐メチレン‐ビス‐[6‐(α,α‐ジメチルベンジル)‐4‐ノニ
ルフェノール]、2,2'‐メチレン‐ビス‐(4,6‐ジ‐t‐ブチルフェノール)、2,2'‐エチ
リデン‐ビス‐(4,6‐ジ‐t‐ブチルフェノール)、2,2'‐エチリデン‐ビス‐(6‐t‐ブ
チル‐4‐イソブチルフェノール)、4,4'‐メチレン‐ビス‐(2,6‐ジ‐t‐ブチルフェノ
ール)、4,4'‐メチレン‐ビス‐(6‐t‐ブチル‐2‐メチルフェノール)、4,4'‐ブチリデン‐ビス‐(6‐t‐ブチル‐2‐メチルフェノール)、4,4'‐ブチリデン‐ビス‐(6‐t‐ブチル‐3‐メチルフェノール)、4,4'‐ブチリデン‐ビス‐(2,6‐ジ‐t‐ブチルフェノー
ル)、4,4'‐ブチリデン‐ビス‐(3,6‐ジ‐t‐ブチルフェノール)、1,1‐ビス‐(5‐t‐
ブチル‐4‐ヒドロキシ‐2‐メチルフェニル)‐ブタン、2,6‐ジ‐(3‐t‐ブチル‐5‐メチル‐2‐ヒドロキシベンジル)‐4‐メチルフェノール、1,1,3‐トリス‐(5‐t‐ブチル
‐4‐ヒドロキシ‐2‐メチルフェニル)‐ブタン、ビス[3,3‐ビス(4'‐ヒドロキシ‐3'‐
t‐ブチルフェニル)ブチリックアシッド]エチレングリコールエステル、ジ‐(3‐t‐ブチル‐4‐ヒドロキシ‐5‐メチルフェニル)‐ジシクロペンタジエン、ジ‐[2‐(3'‐t‐ブ
チル‐2'‐ヒドロキシ‐5'‐メチルベンジル)‐6‐t‐ブチル‐4‐メチルフェニル]テレ
フタレート、1,3,5‐トリメチル‐2,4,6‐トリス(3,5‐ジ‐t‐ブチル‐4‐ヒドロキシベンジル)ベンゼン、1,3,5‐トリス‐(3,5‐ジ‐t‐ブチル‐4‐ヒドロキシベンジル)イソ
シアヌレート、1,3,5‐トリス‐(4‐t‐ブチル‐3‐ヒドロキシ‐2,6‐ジメチルベンジル)イソシアヌレート、1,3,5‐トリス‐[(3,5‐ジ‐t‐ブチル‐4‐ヒドロキシフェニル)プロピオニルオキシエチル]イソシアヌレート、テトラキス[メチレン‐3‐(3',5'‐ジ‐t‐ブチル‐4'‐ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタンなどが挙げられる。
【００６８】
これらのフェノール系酸化防止剤は、単独で、あるいは２種以上組み合わせて用いることができる。
リン酸系防止剤としては、具体的には、ジステアリル‐ペンタエリスリトール‐ジフォスファイト、テトラキス(2,4‐ジ‐t‐ブチルフェニル)‐4,4'‐ビフェニレン‐ジフォスファイト、ビス(2,4‐ジ‐t‐ブチルフェニル)ペンタエリスリトール‐ジフォスファイト、ビス(2,6‐ジ‐t‐ブチル‐4‐メチルフェニル)ペンタエリスリトール‐ジフォスファ
イト、ビス(2,6‐ジ‐t‐ブチル‐4‐n‐オクタデシルオキシカルボニルエチル‐フェニ
ル)ペンタエリスリトール‐ジフォスファイト、トリス(2,4‐ジ‐t‐ブチルフェニル)フ
ォスファイト、2,2‐メチレンビス(4,6‐ジ‐t‐ブチルフェニル)オクチルフォスファイ
トなどが挙げられる。
【００６９】
これらのリン酸系防止剤は、単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
イオウ系酸化防止剤としては、具体的には、ジラウリル‐3,3'‐チオジプロピオネート、4,4'‐チオビス(6‐t‐ブチル‐3‐メチルフェノール)、ジミリスチル‐3,3'‐チオジ
プロピオネート、ジステアリル‐3,3'‐チオジプロピオネート、ペンタエリスリトール‐テトラキス(3‐ラウリルチオプロピオネート)などが挙げられる。
【００７０】
これらのイオウ系酸化防止剤は、単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
また、フェノール系、リン系またはイオウ系酸化防止剤は、１種単独で、あるいは２種以上組み合わせて用いることができる。
【００７１】
さらに、上記以外の酸化防止剤としては、たとえば、4,6‐ビス(オクチルチオメチル)
‐o‐クレゾール［登録商標；IRGSTAB CABLE KV10、チバ・スペシャリティ・ケミカルズ
（株）社製］などが挙げられる。
【００７２】
耐光安定剤としては、従来公知の耐光安定剤、たとえばヒンダードアミン系光安定剤（ＨＡＬＳ）を挙げることができる。
ヒンダードアミン系光安定剤としては、具体的には、テトラキス(1,2,2,6,6‐ペンタメチル‐4‐ピペリジン)‐1,2,3,4‐ブタンテトラカルボキシレート、キマソーブ（CHIMASSORB）９４４［登録商標、チバ・スペシャリティ・ケミカルズ（株）社製］、
FLAMESTAB NOR 116［登録商標、チバ・スペシャリティ・ケミカルズ（株）社製、ＮＯＲ
型ヒンダードアミン］などを挙げることができる。
【００７３】
紫外線吸収剤としては、従来公知の紫外線吸収剤を用いることができ、具体的には、チヌビン３２６［登録商標、チバ・スペシャリティ・ケミカルズ（株）社製］、チヌビン３２７［登録商標、チバ・スペシャリティ・ケミカルズ（株）社製］、チヌビン１２０［登録商標、チバ・スペシャリティ・ケミカルズ（株）社製］などが挙げられる。
【００７４】
加工助剤としては、従来公知の加工助剤を用いることができ、具体的には、リシノール酸、ステアリン酸、パルチミン酸、ラウリン酸等の高級脂肪酸；ステアリン酸バリウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム等の高級脂肪酸の塩；リシノール酸、ステアリン酸、パルチミン酸、ラウリン酸等の高級脂肪酸のエステル類などが挙げられる。
【００７５】
［重合体組成物の製造方法］
上記のような、本発明に係る重合体組成物は、樹脂（Ａ）と、樹脂（Ｂ）とを、有機過酸化物（Ｃ）の存在下に、動的に熱処理（すなわち溶融混練）することにより得られる。また、本発明の重合体組成物は、樹脂（Ａ）と、樹脂（Ｂ）とを、有機過酸化物（Ｃ）の存在下に、必要に応じて鉱物油系軟化剤、酸化防止剤、架橋助剤などの添加剤とともに、動的に熱処理（すなわち溶融混練）することにより得てもよい。
【００７６】
溶融混練装置としては、たとえば一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、加圧ニーダー、ロールなどが挙げられる。これらの中では、一軸または二軸押出機を用いることが特に好ましい。
【００７７】
溶融混練は、通常１２０〜２５０℃の温度で、３０秒〜３０分間行なわれる。なお、動的熱処理（溶融混練）は、窒素ガス、炭酸ガスなどの不活性ガスの雰囲気下で行なうことが好ましい。
【００７８】
このようにして得られる本発明に係る重合体組成物は、樹脂（Ａ）および樹脂（Ｂ）を必須成分として含み、樹脂（Ａ）および樹脂（Ｂ）の少なくとも一方が部分的または完全に（高度に）架橋されている。
【００７９】
なお、本発明において「部分的または完全に（高度に）架橋された」とは、熱処理（架橋）前の樹脂（Ａ）および樹脂（Ｂ）の二成分からなる重合体組成物のメルトフローレート（ＭＦＲ；JIS K7210-1999、190℃、2160ｇ荷重）に対して、熱処理（架橋）後に得ら
れる樹脂（Ａ）および樹脂（Ｂ）の二成分からなる重合体組成物のＭＦＲ（JIS K7210-1999、190℃、2160ｇ荷重）の低下率が２０％以上、好ましくは２０％〜９９％となる状態
を意味する。得られる重合体組成物の架橋度が低すぎると、モルホロジー制御が不完全となり引張強度が著しく低下したり、目標の耐熱性が得られないという問題がある。なお、本発明でＭＦＲの低下率は下記式により得られる。
【００８０】
【数１】
2005330333.tif 000002
【００８１】
上記式中、Ｘは、熱処理（架橋）前の樹脂（Ａ）および樹脂（Ｂ）の二成分からなる重合体組成物のＭＦＲであり、Ｙは、熱処理（架橋）後の樹脂（Ａ）および樹脂（Ｂ）の二成分からなる重合体組成物のＭＦＲである。
【００８２】
上記のようにして得られる本発明に係る重合体組成物のメルトフローレート（JIS K7210-1999、190℃、2160ｇ荷重）は、通常０．１ｇ/１０分以上、好ましくは０．２〜３０ｇ/１０分であることが望ましい。
【００８３】
また、本発明においては、部分的または完全に（高度に）架橋された重合体組成物１００重量部に対して、必要に応じて０〜１００重量部のポリオレフィン樹脂を混合してもよい。
【００８４】
本発明において動的熱処理後に、必要に応じて混合されるポリオレフィン樹脂は、エチレン、プロピレン、1‐ブテン、1‐ヘキセン、4‐メチル‐1‐ペンテンなどの1‐オレフ
ィンの単独重合体、その２種以上の共重合体、あるいはα−オレフィンと１５モル％以下の他の重合性単量体との共重合体、たとえば、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・アクリル酸共重合体、エチレン・アクリル酸メチル共重合体、エチレン・アクリル酸エチル共重合体、エチレン・メタクリル酸共重合体、エチレン・メタクリル酸メチル共重合体等であって、樹脂状高分子物質のものが挙げられる。これらのポリオレフィン樹脂のメルトインデックス（ASTM  D1238‐65T、190℃、ただし、プロピレン系重合体は230℃）は、５〜１００ｇ/１０分、特に１０〜５０ｇ/１０分であることが好ましい。
【００８５】
［用途］
本発明に係る重合体組成物は、例えば、自動車外装用成形品に用いることができる。自動車外装用成形品としては、たとえば、マッドガード、バンパープロテクター、スパッツなどを挙げることができる。このような自動車外装用成形品は、上記のようにして得られた重合体組成物を用いて、押出成形、射出成形、圧縮成形などの公知の成形方法によって成形することができる。
【００８６】
本発明に係る重合体組成物は、上記自動車外装用成形品以外にも、パッキン、シール材、ホース類、フィルム類、テープ類、シート類、射出成形物、繊維、織布、不織布、容器等の耐熱性、引張特性が必要とされる用途、および、建築用シート類等のカレンダー成形性、耐熱性が必要とされる用途に広く利用することができる。
【００８７】
具体的な用途としては、
農業、園芸などに用いられる覆い、被覆用カバー、名刺もしくは定期入れの袋、小物入れの袋、住所録用ファイルもしくは袋、絵葉書のケース、封筒や便箋類の袋、事務器のケース、物品袋、旅行カバン、買い物袋、浴室用の靴もしくは絨毯、バルコニーの日よけ、レインコート、オイルフェンス、キップ入れ、手帳入れ、バンド、布団カバー、化粧品入れ、エプロン、煙草入れ、電話帳カバー、洗濯袋、自転車のサドルカバー等の日用品；
自動車の裏張り、自動車のマット、自動車のカバー、自動車用サンバイザー、自動車モール材等の自動車の内外装材料；
ダイシングテープ基材やバックグラインドフィルムなどの半導体用テープもしくはフィルム、マーキングフィルム、ＩＣキャリアーテープ、電子部品テーピングテープ等の電気・電子材料；
壁紙、マット、床材等の建材；
その他、食品包装材料、衛生材料、フレコン内袋、コンテナー、防湿フィルム、防汚フィルム、放射性物質処理用袋、放射能防護用服、クリーンルーム用フィルムもしくはシート、間仕切り用カーテン；
通信ケーブル、電力ケーブル、家庭電化製品コード、装置内の配線およびシュリンク・
チューブ等のワイヤーもしくはケーブル材料
などに用いられる。
【００８８】
また、本発明に係る重合体組成物は、他の樹脂との積層、あるいは樹脂以外の他の素材との積層に使用してもよい。本発明に係る重合体組成物は、必要に応じて、その成形物表面に粘着剤を塗布することもできる。
【００８９】
〔実施例〕
以下、実施例に基づいて本発明をより具体的に説明するが、本発明は、これら実施例に何ら限定されものではない。
【００９０】
なお、実施例および比較例で得られた重合体組成物およびその成形体について、以下の方法により評価した。
＜評価方法＞
（１）メルトフローレート
重合体組成物のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＪＩＳ  Ｋ７２１０−１９９９に従って、１９０℃、２１６０ｇ荷重で測定した。
【００９１】
（２）曲げ剛性率（オルゼン式）
曲げ剛性率（オルゼン式）は、ＪＩＳ  Ｋ７１０６に従って測定した。
（３）硬度（ショアＤ）
硬度（ショアＤ）は、ＪＩＳ  Ｋ７２１５に従って、３ｍｍ厚プレスシートを試験片として測定した。
【００９２】
（４）引張破断点強度および引張破断点伸び
引張破断点強度および引張破断点伸びは、ＪＩＳ  Ｋ６３０１に従って測定した。測定は、２ｍｍ厚プレスシートから作製した３号形ダンベルを用いて、引張速度２００ｍｍ／分で行なった。
【００９３】
（５）耐熱性試験
耐熱性試験は、ＪＩＳ Ｋ７２１２に準拠して行なった。具体的には、２ｍｍ厚プレス
シートから作製したＪＩＳ Ｋ６３０１規格で定められている３号形ダンベルを、オーブ
ン内にセットして１２０℃で１００時間吊るし、ダンベルの外観の変化および重量を測定した。自重による変形・重量変化が５％以下のダンベルを「Ａ」とし、５％を超えるダンベルを「Ｂ」とした。
【００９４】
〔実施例１〜４および比較例１〜４〕
実施例および比較例で用いた成分は、以下の通りである。なお、溶融粘度は、日本接着剤工業会規格ＪＡＩ  ７−１９９１に基づいて、ブルックフィールド粘度計５ＸＬＶＤＶ−ＩＩ＋(米国ブルックフィールドエンジニアリングラボラトリーズ社製）を用いて１８
０℃で測定した。
【００９５】
＜樹脂（Ａ）＞
（ａ−１）：エチレン・アクリル酸メチル共重合体
アクリル酸メチル含量＝３０重量％
ＭＦＲ（JIS K7210-1999，190℃、2160g荷重）＝３ｇ／１０分
（ａ−２）：エチレン・アクリル酸メチル共重合体
アクリル酸メチル含量＝２０重量％
ＭＦＲ（JIS K7210-1999，190℃、2160g荷重）＝８ｇ／１０分
（ａ−３）：エチレン・アクリル酸ｎ−ブチル共重合体
アクリル酸ｎ−ブチル含量＝３５重量％
ＭＦＲ（JIS K7210-1999，190℃、2160g荷重）＝１ｇ／１０分
（ａ−４）：エチレン・アクリル酸ｎ−ブチル共重合体
アクリル酸ｎ−ブチル含量＝１７重量％
ＭＦＲ（JIS K7210-1999，190℃、2160g荷重）＝７ｇ／１０分
＜樹脂（Ｂ）＞
三元系プロピレンランダム共重合体
プロピレン含量＝９３．５モル％
エチレン含量＝３モル％
ブテン含量＝３．５モル％
溶融粘度（JAI 7-1991，180℃）＝１,０００,０００ｍＰａ・ｓ以上
ＭＦＲ（ASTM D1238，230℃、2160g荷重）＝７．２ｇ／１０分
融点＝１３２℃
＜有機過酸化物（Ｃ）＞
2,5-ジメチル-2,5-ジ-(t-ブチルペルオキシ)ヘキサン（商品名；ルパゾール１０１、アトケム吉富（株）製）
＜架橋助剤（Ｘ）＞
イソシアヌル酸トリアリル（商品名；ＴＡＩＣ、東京化成工業社製）
前記諸成分を表１に示す割合でヘンシェルミキサーに供給し、ヘンシェルミキサー中で６０秒間予備混合し、ペレタイザーを備えた４０ｍｍφの単軸押出機［ナカタニ機械（株）製、品番  ＶＳＫ４０ｍ／ｍ］に上記混合物をフィードし、下記の押出条件（ないし溶融混練条件）で溶融混練して造粒し、成分（Ａ）および成分（Ｂ）の少なくとも一方が部分的に（あるいは高度に）架橋された重合体組成物のペレットを得た。
【００９６】
上記単軸押出機における押出条件は、以下の通りである。
Ｌ／Ｄ：２８
バレル温度（℃）：Ｃ１＝１８０、Ｃ２＝２００、Ｃ３＝２００、Ｃ４＝２００、
Ａ＝２００、Ｄ＝２００
スクリュー回転数：４０ｒｐｍ
押出量：８ｋｇ／ｈ
滞留時間：８０秒
ミキシングゾーン温度：２００℃
得られた重合体組成物のメルトフローレート（ＭＦＲ；JIS K7210-1999、190℃、2160
ｇ荷重）およびＭＦＲ低下率を表１に示す。また、得られた重合体組成物のペレットを用いて、２００℃に設定したプレス成形機にて、１５０ｍｍ角のシートを作製した。得られたプレスシートについて、曲げ剛性率、硬度（ショアＤ）、引張破断点強度、引張破断点伸びを上記方法に従って測定した。また、耐熱性試験を上記方法に従って行なった。その結果を表１に示す。
【００９７】
【表１】
2005330333.tif 000003