(57)【要約】【課題】小型モータに搭載される環状磁石では希土類磁石粉末の配向度の低下により、希土類ボンド磁石の高（ＢＨ）max化。【解決手段】磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］を主成分とする単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］、磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］を主成分とする球状多核クラスター相［Ａ´］、延伸相［Ｂ］、並びに相［Ａ＋Ａｎ］、［Ａ´］、並びに相［Ｂ］とのケミカルコンタクト［Ｃ］を成分とする。【選択図】図３
2005158863.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］を主成分とする単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］、磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］を主成分とする球状多核クラスター相［Ａ´］、延伸相［Ｂ］、並びに相［Ａ］、［Ａ´］、並びに相［Ｂ］とのケミカルコンタクト［Ｃ］を必須成分とする自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項２】
（１）単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらのクラスター相［Ａ＋Ａｎ］、延伸相［Ｂ］、ケミカルコンタクト［Ｃ］によるコンパウンド中間体［Ｉ−ａ］、球状多核クラスター相［Ａ´］、並びに前記２種と必要に応じて適宜加える添加剤とを混合したコンパウンド［Ｉ］の作製工程、
（２）コンパウンド圧縮による板状グリーンコンパクト［ＩＩ］の作製工程、
（３）前記、グリーンコンパクト［ＩＩ］を熱処理し、相［Ａ＋Ａｎ］、［Ａ´］と相［Ｂ］とをケミカルコンタクト［Ｃ］で自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］の作製工程、
（４）前記、磁石前駆体［ＩＩＩ］に含まれる相［Ｂ］の延伸によって環状［ＩＶａ］又は円弧状磁石［ＩＶｂ］に形状変換する工程、とから成る製造方法により得られる自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項３】
単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］が磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］とオリゴマー［Ａｂ］とで構成し、当該オリゴマー［Ａｂ］が延伸相［Ｂ］並びにケミカルコンタクト［Ｃ］と自己組織化する反応基質を有するオリゴマーである請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項４】
球状多核クラスター相［Ａ´］が磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］とオリゴマー［Ａ´ｂ］とで構成され、当該オリゴマー［Ａ´ｂ］が相Ｂ並びにケミカルコンタクト［Ｃ］と自己組織化する反応基質を有するオリゴマーである請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項５】
球状多核クラスター相［Ａ´］が≦５００（μｍ）の球状グラニュールである請求項４記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項６】
球状多核クラスター相［Ａ´］が、予め磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´］とオリゴマー［Ａ´ｂ］の有機溶媒溶液とを湿式混合、脱溶媒、圧縮、分級したのち転動流動層造粒法によって球状に仕上げる請求項５記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項７】
転動流動層造粒がパルスジェット分散機構（造粒ケーシングの側壁より中心に向かってエアジェットを間欠的に噴射する）を組入れた微細造粒機構である請求項６記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項８】
単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］に含まれるオリゴマー［Ａｂ］と球状多核クラスター相［Ａ´］に含まれるオリゴマー［Ａ´ｂ］が室温で固体の、且つ分子鎖中に少なくとも２個以上のオキシラン環を有する有機化合物である請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項９】
単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］に含まれるオリゴマー［Ａｂ］、並びに球状多核クラスター相［Ａ´］に含まれるオリゴマー［Ａ´ｂ］の割合が０．５〜３．０（ｗｔ．％）である請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１０】
単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］と球状多核クラスター相［Ａ´］との和に占める球状多核クラスター相［Ａ´］の割合が３０〜５０（ｗｔ．％）である請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１１】
コンパウンド［Ｉ］に占める全てのクラスターの割合が≦９７．５（ｗｔ．％）である請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１２】
コンパウンド［Ｉ］に占める延伸相［Ｂ］の割合が≧２．５（ｗｔ．％）である請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１３】
延伸相［Ｂ］が一軸延伸による分子鎖配向能、並びに少なくともケミカルコンタクトＣと反応し得る反応基質を含む高分子である請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１４】
コンパウンド［Ｉ］がＪＩＳ  Ｚ  ２５０１による見掛密度≧２．４（Ｍｇ／ｍ3）、粉末流動度≧４５（ｓｅｃ／５０ｇ）とする請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１５】
板状グリーンコンパクト［ＩＩ］を作製する際、成形型キャビティに充填したコンパウンド［Ｉ］の単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］に含まれるオリゴマー［Ａｂ］、並びに球状多核クラスター相［Ａ´］に含まれるオリゴマー［Ａ´ｂ］の融点以上に熱し、然るのち配向磁界を印加しながら圧縮する請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１６】
グリーンコンパクト［ＩＩ］を作製する際、ケミカルコンタクト［Ｃ］による自己組織化開始温度以下とする請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１７】
板状グリーンコンパクト［ＩＩ］を作製する際、≧１．５（ＭＡ／ｍ）の直交配向磁界の下、板状の板厚に相当する長手方向側面を圧縮する請求項１、請求項２、請求項１４、又は請求項１５のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１８】
板状グリーンコンパクト［ＩＩ］を作製する際、複数のキャビティを有する非磁性材料で構成した成形型並びにダイセットを用いる請求項１、請求項２、又は請求項１６のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１９】
板状グリーンコンパクト［ＩＩ］を作製する際、板状の板厚に相当する長手方向中央の成形型キャビティの最大歪量を≦０．１（ｍｍ）とする請求項１、請求項２、又は請求項１７のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項２０】
板状グリーンコンパクト［ＩＩ］の密度分布が≦０．１（Ｍｇ／ｍ3）である請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項２１】
板状グリーンコンパクト［ＩＩ］の板厚が１．０±０．５（ｍｍ）である請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項２２】
自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］が≦１６０℃、大気中で板状グリーンコンパクト［ＩＩ］を熱処理するものである請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項２３】
自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］の引張強度が板状グリーンコンパクト［ＩＩ］の３倍を越える請求項１、請求項２、又は請求項２１のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項２４】
磁石前駆体［ＩＩＩ］の延伸による最大圧下率が１０（％）である請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項２５】
磁石前駆体［ＩＩＩ］に含まれる相Ｂの延伸を圧延とし、当該圧延後、環状磁石［ＩＶａ］に形状変換した請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項２６】
環状磁石［ＩＶａ］が外径≦２５（ｍｍ）である請求項１、請求項２、又は請求項２３のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項２７】
磁石前駆体［ＩＩＩ］に含まれる延伸相［Ｂ］の延伸をスタンピングとし、円弧状磁石［ＩＶｂ］に形状変換した請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項２８】
円弧状磁石［ＩＶｂ］が不等肉厚で半径方向の磁気特性が異なる請求項１、請求項２、又は請求項２６のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項２９】
１．２（ＭＡ／ｍ）で磁化した際の２０℃の最大エネルギー積（ＢＨ）maxが≧１２０ｋＪ／ｍ3である請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項３０】
２．０（ＭＡ／ｍ）で磁化した際の２０℃の最大エネルギー積（ＢＨ）maxが≧１６０ｋＪ／ｍ3である請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項３１】
１００（℃）における減磁曲線の角型（Ｈｋ／Ｈｃｉ）が≧０．４である請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項３２】
請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石にかかる環状磁石［ＩＶａ］を搭載したモータ。
【請求項３３】
請求項１、請求項２、又は請求項２５のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石にかかる外径≦２５（ｍｍ）の環状磁石［ＩＶａ］を搭載したモータ。
【請求項３４】
請求項１又は請求項２のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石にかかる円弧状磁石［ＩＶｂ］を搭載したブラシレスモータ。
【請求項３５】
請求項１、請求項２、又は請求項２７のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石にかかる最大肉厚≦１（ｍｍ）の円弧状磁石［ＩＶｂ］を搭載したモータ。
【請求項３６】
請求項１から請求項３１のいずれかに記載の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石を製造するハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はコンピュータ周辺機、プリンタなどの制御用・駆動用として幅広く使用され、小型軽量化・高出力化を中心に技術革新が活発な、所謂永久磁石回転子型、或は永久磁石界磁型のブラシレスモータや直流モータに関し、更に詳しくは、それらに搭載する自己組織化した希土類ボンド磁石とその製造方法、並びに当該小型モータに関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｊ．Ｊ．Ｃｒｏａｔ，Ｊ．Ｆ．Ｈｅｒｂｓｔ，Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ  ａｎｄ  Ｆ．Ｅ．Ｐｉｎｋｅｒｔｏｎ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．５５，２０７８（１９８４）：非特許文献１により、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ（ＲはＮｄ，Ｐｒ）系合金をメルトスパンしたリボンがＨｃｉ＞１．２（ＭＡ／ｍ），残留磁化（Ｍｒ）８００（ｍＴ），最大エネルギー積（ＢＨ）max１１２（ｋＪ／ｍ3）の磁気特性が明らかになった。同時にＭ．Ｓａｇａｗａ，Ｓ．Ｆｕｊｉｗａｒａ，Ｈ．Ｙａｍａｍｏｔｏ  ａｎｄ  Ｙ．Ｍａｔｓｕｕｒａ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．５５，２０８３（１９８４）：非特許文献２によって、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金を出発原料とし，粉末冶金学的手法によって（ＢＨ）max３０４（ｋＪ／ｍ3）の焼結磁石が得られることも明らかになった。１９８６年には、Ｊ．Ｆ．Ｈｅｒｂｓｔ，Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ  ａｎｄ  Ｆ．Ｅ．Ｐｉｎｋｅｒｔｏｎ：Ａｎｎ．Ｒｅｖ．Ｍａｔｅｒ．Ｓｃｉ．，Ｖｏｌ．１６，４６７（１９８６）：非特許文献３によって、Ｊ．Ｊ．ＣｒｏａｔらやＭ．ＳａｇａｗａらのＮｄ−Ｆｅ−Ｂ３元系合金の主相がＮｄ2Ｆｅ14Ｂ金属間化合物であることが明らかにされた。この希土類−鉄系磁石の作製法としては、その後、メカニカルアロイング法、熱間鋳造法なども提唱されてきた。しかし、１９８０年代後半から現在に至るまで新市場を創製し、拡充し得た代表的希土類−鉄系磁石はＭ．Ｓａｇａｗａらの粉末冶金学的手法による常圧焼結磁石と、Ｊ．Ｊ．Ｃｒｏａｔらのメルトスパンリボンを出発原料とする急冷磁石の２系統に区分される。
【０００３】
まず、粉末冶金学的手法による常圧焼結磁石であるが、この磁石の作製は既に工業的規模で生産されていた１−５，２−１７型Ｓｍ−Ｃｏ系焼結磁石の作製方法を利用できる利点があることから、いち早く工業的規模での生産技術が確立されたと思われる。また、Ｄｙ添加で結晶磁気異方性を高めて熱安定性を改善したり、ＶやＭｏ添加で熱安定性と耐食性の両者を改善する研究、表面処理による耐食性向上が進展し、（ＢＨ）ｍａｘ２１６〜２９６（ｋＪ／ｍ3）の焼結磁石としてＭＲＩ、ＶＣＭ、ＦＡやＥＶなど機械出力数百Ｗ〜数十ｋＷに至る比較的大型のモータなどへ広く普及した。
【０００４】
一方，Ｊ．Ｊ．Ｃｒｏａｔらのメルトスパンで得られる材料形態はリボンなどの薄帯や，それを粉砕したフレ−ク状の粉末に制限される。このため、一般に使用されるバルク状の永久磁石とするには材料形態の変換、つまり何らかの方法で薄帯や粉末を特定のバルクに固定化する技術が必要となる。粉末冶金学における基本的な粉末固定手段は常圧焼結であるが、メルトスパンリボンは準安定状態に基づく磁気特性を維持する必要があるため常圧焼結の適用は困難である。そのため、もっぱらエポキシ樹脂のような結合剤で薄帯や粉末を特定形状のバルクに固定化することが行われた。Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ，Ｅ．Ｇ．Ｂｒｅｗｅｒｅ  ａｎｄ  Ｎ．Ａ．Ｓｈａｆｆｅｌ：ＩＥＥＥ  Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，Ｖｏｌ．２１，１９５８（１９８５）：非特許文献４では、（ＢＨ）max１１１（ｋＪ／ｍ3）のメルトスパンリボンを樹脂で固定すると（ＢＨ）ma７２（ｋＪ／ｍ3）の等方性希土類ボンド磁石ができるとした。
【０００５】
１９８６年、本発明者らは、上記メルトスパンリボンを粉砕したＲ−ＴＭ−Ｂ系急冷粉末を樹脂で固定した（ＢＨ））max〜７２（ｋＪ／ｍ3）の小口径環状等方性希土類ボンド磁石が小型モータに有用であることを見出し、特願昭６１−３８８３０号公報：特許文献１にて明らかにした。その後、前記小口径環状等方性希土類ボンド磁石とＳｍ−Ｃｏ系ラジアル異方性希土類ボンド磁石との小型モータ特性を比較検証し、前者が有用であるとした（Ｔ．Ｓｈｉｍｏｄａ，ＳＵＰＰＬＥＭＥＮＴＡＲＹ  ＭＡＴＥＲＩＡＬ，“ＰＥＲＭＡＮＥＮＴ  ＭＡＧＮＥＴＳ  １９８８  ＵＰＤＡＴＥ”Ｗｈｅｅｌｅｒ  Ａｓｓｏｃｉａｔｅ，ＩＮＣ（１９８８）：非特許文献５）。さらに、小型モータに有用であるという報告が、Ｗ．Ｂａｒａｎ，Ｔｈｅ  Ｅｕｒｏｐｅａｎ  Ｂｕｓｉｎｅｓｓ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｏｕｔｌｏｏｋ  ｆｏｒ  ＮｄＦｅＢ  Ｍａｇｎｅｔｓ”Ｎｏｖ．（１９８９）：非特許文献６、Ｇ．Ｘ．Ｈｕａｎｇ，Ｗ．Ｍ．Ｇａｏ，Ｓ．Ｆ．Ｙｕ，：”Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｍｅｌｔ−Ｓｐｕｎ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  Ｂｏｎｄｅｄ  Ｍａｇｎｅｔ  ｔｏ  ｔｈｅ  Ｍｉｃｒｏ−ｍｏｔｏｒ”，Ｐｒｏｃ．ｏｆ  ｔｈｅ  １１th  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｒａｒｅ−Ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇｈ，ＵＳＡ，ｐｐ．５８３−５９５，（１９９０）：非特許文献７などによって明らかにされ、１９９０年代からＯＡ，ＡＶ，ＰＣ及びその周辺機器、情報通信機器などの駆動源として使用される各種小型高性能モータに広く普及したのである。
【特許文献１】特開昭６２−１９６０５７号公報
【特許文献２】特開昭５７−１７０５０１号公報
【非特許文献１】Ｊ．Ｊ．Ｃｒｏａｔ，Ｊ．Ｆ．Ｈｅｒｂｓｔ，Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ  ａｎｄ  Ｆ．Ｅ．Ｐｉｎｋｅｒｔｏｎ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．５５，２０７８（１９８４）
【非特許文献２】Ｍ．Ｓａｇａｗａ，Ｓ．Ｆｕｊｉｗａｒａ，Ｈ．Ｙａｍａｍｏｔｏ  ａｎｄ  Ｙ．Ｍａｔｓｕｕｒａ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．５５，２０８３（１９８４）
【非特許文献３】Ｊ．Ｆ．Ｈｅｒｂｓｔ，Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ  ａｎｄ  Ｆ．Ｅ．Ｐｉｎｋｅｒｔｏｎ：Ａｎｎ．Ｒｅｖ．Ｍａｔｅｒ．Ｓｃｉ．，Ｖｏｌ．１６，４６７（１９８６）
【非特許文献４】Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ，Ｅ．Ｇ．Ｂｒｅｗｅｒｅ  ａｎｄ  Ｎ．Ａ．Ｓｈａｆｆｅｌ：ＩＥＥＥ  Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，  Ｖｏｌ．２１，１９５８（１９８５）
【非特許文献５】Ｔ．Ｓｈｉｍｏｄａ，ＳＵＰＰＬＥＭＥＮＴＡＲＹ  ＭＡＴＥＲＩＡＬ，“ＰＥＲＭＡＮＥＮＴ  ＭＡＧＮＥＴＳ  １９８８  ＵＰＤＡＴＥ”Ｗｈｅｅｌｅｒ  Ａｓｓｏｃｉａｔｅ，ＩＮＣ（１９８８）
【非特許文献６】Ｗ．Ｂａｒａｎ，Ｔｈｅ  Ｅｕｒｏｐｅａｎ  Ｂｕｓｉｎｅｓｓ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｏｕｔｌｏｏｋ  ｆｏｒ  ＮｄＦｅＢ  Ｍａｇｎｅｔｓ”Ｎｏｖ．（１９８９）
【非特許文献７】Ｇ．Ｘ．Ｈｕａｎｇ，Ｗ．Ｍ．Ｇａｏ，Ｓ．Ｆ．Ｙｕ，：”Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｍｅｌｔ−Ｓｐｕｎ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  Ｂｏｎｄｅｄ  Ｍａｇｎｅｔ  ｔｏ  ｔｈｅ  Ｍｉｃｒｏ−ｍｏｔｏｒ”，Ｐｒｏｃ．ｏｆ  ｔｈｅ  １１th  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｒａｒｅ−Ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇｈ，ＵＳＡ，ｐｐ．５８３−５９５，（１９９０）
【非特許文献８】Ｍ．Ｔｏｋｕｎａｇａ，Ｎ．Ｎｏｚａｗａ，Ｋ．Ｉｗａｓａｋｉ，Ｍ．Ｅｎｄｏｈ，Ｓ，Ｔａｎｉｇａｗａ  ａｎｄ  Ｈ．Ｈａｒａｄａ：  ＩＥＥＥ  Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，Ｖｏｌ．２５，３５６１（１９８９）
【非特許文献９】Ｈ．  Ｓａｋａｍｏｔｏ，Ｍ．Ｆｕｊｉｋｕｒａ  ａｎｄ  Ｔ．Ｍｕｋａｉ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．６９，５３８２（１９９１）
【非特許文献１０】Ｍ．Ｄｏｓｅｒ，Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｃｔｈａｎ，ａｎｄ  Ｒ．Ｋ．Ｍｉｓｈｒａ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．７０，６６０３（１９９１）
【非特許文献１１】Ｔ．Ｔａｋｅｓｈｉｔａ，ａｎｄ  Ｒ．Ｎａｋａｙａｍａ：Ｐｒｏｃ．ｏｆ  ｔｈｅ  １１ｔｈ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  ｗｏｒｋｓｈｏｐ  ｏｎ  Ｒａｒｅ−ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｐｉｔｔｓｂｕｒｈ，ＰＡ．，Ｖｏｌ．１，４９（１９９０）
【非特許文献１２】Ｍ．Ｄｏｓｅｒ，Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｔｈａｎ，“Ｐｕｌｖｅｒｉｚｉｎｇ  ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｒａｐｉｄｌｙ  ｓｏｌｉｄｉｆｉｅｄ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ｆｏｒ  ｂｏｎｄｅｄ  ｍａｇｎｅｔ”，Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．７０（１０），１５，１９９３
【非特許文献１３】Ｔ．Ｔａｋｅｓｈｉｔａ  ａｎｄ  Ｒ．Ｎａｋａｙａｍａ：Ｐｒｏｃ．ｏｆ  ｔｈｅ  １０th  ＲＥ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｋｙｏｔｏ，Ｖｏｌ．１，５５１  １９８９
【非特許文献１４】Ｋ．Ｍａｃｈｉｄａ，Ｋ．Ｎｏｇｕｃｈｉ，Ｍ．Ｎｕｓｈｉｍｕｒａ，Ｙ．Ｈａｍａｇｕｃｈｉ，Ｇ．Ａｄａｃｈｉ，Ｐｒｏｃ．９ｔｈ  Ｉｎｔ．Ｗｏｒｋｓｈｏｐ  ｏｎ  Ｒａｒｅ−Ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｓｅｎｄａｉ，Ｊａｐａｎ，ＩＩ，８４５  ２０００
【非特許文献１５】Ｋ．Ｍａｃｈｉｄａ，Ｙ．Ｈａｍａｇｕｃｈｉ，Ｋ．Ｎｏｇｕｃｈｉ，Ｇ．Ａｄａｃｈｉ，Ｄｉｇｅｓｔｓ  ｏｆ  ｔｈｅ  ２５th  Ａｎｎｕａｌ  ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ  ｏｎ  Ｍａｇｎｅｔｃｓ  ｉｎ  Ｊａｐａｎ，２８ａＣ−６  ２００１
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ところで、１９８０年代半ばから現在に至るまでメルトスパンリボンの磁気特性の改良研究は継続的、かつ活発に行われてきたものの、リボン自体の（ＢＨ）maxは１６０（ｋＪ／ｍ3）程であり、当該リボンを粉砕したＲ−ＴＭ−Ｂ系急冷粉末を樹脂で固定した磁気的に等方性のボンド磁石の（ＢＨ）maxは工業的には〜８０ｋＪ／ｍ3である。したがって、１９８５年当時から最近に至るまで、メルトスパンリボンを粉砕したＲ−ＴＭ−Ｂ系急冷粉末を樹脂で固定した磁気的に等方性希土類ボンド磁石の高（ＢＨ）max 化は、さほど進展していない。
【０００７】
上記に拘らず、本発明が対象とするコンピュータ周辺機、プリンタなどの制御用、駆動用として幅広く使用され、所謂永久磁石回転子型、或は永久磁石界磁型のブラシレスモータや直流モータに関しては電気・電子機器の高性能化・高付加価値化の背景のもと、小型磁石モータの更なる小型軽量化・高出力化に対する要求が絶えない。したがって、本発明者らが１９８６年に見出したメルトスパンリボンを粉砕したＲ−ＴＭ−Ｂ系急冷粉末を樹脂で固定した小口径環状等方性希土類ボンド磁石は、もはや小型モータの進化に有用であると言い切ることはできない。
【０００８】
一方、１９８０年代後半より、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ化学量論組成より、高Ｎｄ組成のメルトスパンリボンを出発原料とした磁気的に異方性の希土類磁石粉末の研究が活発に行われた。従来のＳｍ−Ｃｏ系ボンド磁石ではインゴットを微粉砕することにより、大きな保磁力Ｈｃｉが得られるのに対し、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系合金インゴットやＮｄ2Ｆｅ14Ｂ系常圧焼結磁石を粉砕しても小さな保磁力Ｈｃｉしか得られない。
【０００９】
このため、磁気的に異方性のＮｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末の出発原料としては、メルトスパンリボンが、先ず検討された。
【００１０】
１９８９年、ＴｏｋｕｎａｇａらはＮｄ14Ｆｅ80-XＢ6ＧａX（Ｘ＝０．４〜０．５）を熱間据え込み加工（Ｄｉｅ−ｕｐ−ｓｅｔ）して得たバルクを機械粉砕して保磁力Ｈｃｉ１．５２（ＭＡ／ｍ）の異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末を作製し，これを樹脂で固めて（ＢＨ）max１２７（ｋＪ／ｍ3）の異方性希土類ボンド磁石を得ている［Ｍ．Ｔｏｋｕｎａｇａ，Ｎ．Ｎｏｚａｗａ，Ｋ．Ｉｗａｓａｋｉ，Ｍ．Ｅｎｄｏｈ，Ｓ，Ｔａｎｉｇａｗａ  ａｎｄ  Ｈ．Ｈａｒａｄａ：ＩＥＥＥ  Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，Ｖｏｌ．２５，３５６１（１９８９）：非特許文献８］。
【００１１】
また、１９９１年、Ｔ．ＭｕｋａｉらはＮｄ14Ｆｅ79.8Ｂ5.2Ｃｕ1を熱間圧延して，保磁力Ｈｃｉ１．３０（ＭＡ／ｍ）の異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末を作製している。［Ｈ．Ｓａｋａｍｏｔｏ，Ｍ．Ｆｕｊｉｋｕｒａ  ａｎｄ  Ｔ．Ｍｕｋａｉ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．６９，５３８２（１９９１）：非特許文献９］。
【００１２】
このように、ＧａやＣｕなどの添加は熱間加工性を向上させ結晶粒径を概ね５００（ｎｍ）以下に抑制できる。結晶粒成長が抑えられると粉末粒子径が概ね１００（μｍ）以上の粉末であれば保磁力Ｈｃｉの低下が抑えられた磁石粉末となる。１９９１年、Ｍ．Ｄｏｓｅｒ，Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｔｈａｎらは、それら熱間加工後のバルクを粉末化する方法として粒界から水素を侵入させＮｄ2Ｆｅ14ＢＨXとして崩壊させ、その後真空加熱により脱水素したＨＤ（Ｈｙｄｒｏｇｅｎ  Ｄｅｃｒｅｐｉｔａｔｉｏｎ）異方性希土類磁石粉末を樹脂で固めて（ＢＨ）max１５０（ｋＪ／ｍ3）の異方性希土類ボンド磁石を得ている［Ｍ．Ｄｏｓｅｒ，Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｃｔｈａｎ，ａｎｄ  Ｒ．Ｋ．Ｍｉｓｈｒａ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．７０，６６０３（１９９１）：非特許文献１０］。
【００１３】
しかし、上記メルトスパンリボンを熱間据え込み，或いは熱間圧延した異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末は結晶粒界にＮｄ−ｒｉｃｈ相が存在し、粒界腐食に基づく永久減磁を引起こし易い欠点があった。この欠点を克服する方法として、Ｇａ，Ｚｒ，Ｈｆ，などの元素を添加したＮｄ−Ｆｅ（Ｃｏ）−Ｂ系合金インゴットを水素中で熱処理しＮｄ2（Ｆｅ，Ｃｏ）14Ｂ相の水素化（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ，Ｎｄ2［Ｆｅ，Ｃｏ］14ＢＨｘ），６５０〜１０００（℃）での相分解（Ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ，ＮｄＨ2＋Ｆｅ＋Ｆｅ2Ｂ），脱水素（Ｄｅｓｏｒｐｓｉｏｎ），再結合（Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）する、いわゆるＨＤＤＲ処理が提案された［例えば、Ｔ．Ｔａｋｅｓｈｉｔａ，ａｎｄ  Ｒ．Ｎａｋａｙａｍａ：Ｐｒｏｃ．ｏｆ  ｔｈｅ  １１ｔｈ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  ｗｏｒｋｓｈｏｐ  ｏｎ  Ｒａｒｅ−ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｐｉｔｔｓｂｕｒｈ，ＰＡ．，Ｖｏｌ．１，４９（１９９０）：非特許文献１１］。この方法で作製された異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末は０．５μｍ以下の結晶粒の集合組織のみから構成され、結晶粒界にＮｄ−ｒｉｃｈ相が存在しない。このＨＤＤＲ現象のメカニズムに対する研究も精力的に行われ、Ｄｙ添加や脱水素条件などによりＮｄ2Ｆｅ14Ｂ化学量論組成に近い粉末を樹脂で固めた希土類ボンド磁石と同等の熱安定性が期待される保磁力Ｈｃｉ  １．２０（ＭＡ／ｍ）以上の異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末も開発された。
【００１４】
しかし、上記、異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末を用いた高（ＢＨ）max希土類ボンド磁石は円柱や立方体で試作されたものであり、実際には一般的な小型モータには殆ど使用されない。その理由は、本発明が対象とする小型モータに搭載する磁石の形状は、かつて試作された高（ＢＨ））max希土類ボンド磁石のような単純な円柱や立方体ではなく、例えば直径２５（ｍｍ）以下の環状、或いは肉厚１（ｍｍ）以下の円弧状が求められるからである。例えば前記環状磁石の場合には、半径方向に磁気異方化したラジアル異方性の希土類ボンド磁石が必要となる。このような、ラジアル配向磁界の発生手段としては、例えば、特開昭５７−１７０５０１号公報：特許文献２に記載されているように環状成形型キャビティを取り囲んで磁性体ヨークと非磁性体ヨークとを交互に組み合わせ、且つ外側に励磁コイルを配置した成形型を用いる。かかる方法は環状成形型キャビティに所定の強さのラジアル配向磁界を発生させるため、高電圧大電流型の電源を用い、例えば１７０（ｋＡＴ）のように起磁力を大とすることが行われる。
【００１５】
しかし、環状成形型キャビティの外周から磁性体ヨークにより励磁コイルで励磁した磁束を環状成形型キャビティに有効に集束させるには、磁性体ヨークの磁路を長くせざるを得ず、とくに環状成形型キャビティが小口径（或いは、長尺）になると、起磁力のかなりが漏洩磁束として消費される。その結果、環状成形型キャビティの配向磁界が減少する課題があり、例えば、直径２５（ｍｍ）以下、肉厚１〜２（ｍｍ）、長さと直径の比（Ｌ／Ｄ＝０．５〜１）程度の本発明が対象とする小型モータに搭載されるような環状磁石では希土類磁石粉末の配向度の低下により、希土類ボンド磁石の高（ＢＨ）maxの減少が避けられず、円柱や立方体で試作された高（ＢＨ）max希土類ボンド磁石とは大きく特性が下回る環状形状のモータ用磁石しか作製することができなかったのである。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
上記課題を解決するための第１の発明は、磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］を主成分とする単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］と、磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］を主成分とする球状多核クラスター相［Ａ´］、延伸相［Ｂ］、並びに相［Ａ］、［Ａ´］、並びに相［Ｂ］とのケミカルコンタクト［Ｃ］とを必須成分とする自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石である。
【００１７】
また、第２の発明は、
（１）単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらのクラスター相［Ａ＋Ａｎ］、延伸相［Ｂ］、ケミカルコンタクト［Ｃ］によるコンパウンド中間体［Ｉ−ａ］、球状多核クラスター相［Ａ´］、並びに前記２種と必要に応じて適宜加える添加剤とを混合したコンパウンド［Ｉ］の作製工程と、
（２）コンパウンド圧縮による板状グリーンコンパクト［ＩＩ］の作製工程と、
（３）前記グリーンコンパクト［ＩＩ］を熱処理し、相［Ａ＋Ａｎ］、［Ａ´］と相［Ｂ］とをケミカルコンタクト［Ｃ］で自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］の作製工程と、
（４）前記磁石前駆体［ＩＩＩ］に含まれる相［Ｂ］の延伸によって環状［ＩＶａ］又は円弧状磁石［ＩＶｂ］に形状変換する工程とから成る製造方法により得られる自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石である。
【００１８】
また、第３の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］が磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］とオリゴマー［Ａｂ］とで構成し、当該オリゴマー［Ａｂ］が延伸相［Ｂ］並びにケミカルコンタクト［Ｃ］と自己組織化する反応基質を有する。
【００１９】
また、第４の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、球状多核クラスター相［Ａ´］が磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］とオリゴマー［Ａ´ｂ］とで構成され、当該オリゴマー［Ａ´ｂ］が相Ｂ並びにケミカルコンタクト［Ｃ］と自己組織化する反応基質を有する。
【００２０】
また、第５の発明は、上記第４の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、球状多核クラスター相［Ａ´］が≦５００（μｍ）の球状グラニュールである。
【００２１】
また、第６の発明は、上記第５の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、球状多核クラスター相［Ａ´］が、予め磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´］とオリゴマー［Ａ´ｂ］の有機溶媒溶液とを湿式混合、脱溶媒、圧縮、分級したのち転動流動層造粒法によって球状に仕上げられる。
【００２２】
また、第７の発明は、上記第６の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、転動流動層造粒がパルスジェット分散機構（造粒ケーシングの側壁より中心に向かってエアジェットを間欠的に噴射する）を組入れた微細造粒機構が用いられる。
【００２３】
また、第８の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］に含まれるオリゴマー［Ａｂ］と球状多核クラスター相［Ａ´］に含まれるオリゴマー［Ａ´ｂ］が室温で固体の、且つ分子鎖中に少なくとも２個以上のオキシラン環を有する有機化合物である。
【００２４】
また、第９の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］に含まれるオリゴマー［Ａｂ］、並びに球状多核クラスター相［Ａ´］に含まれるオリゴマー［Ａ´ｂ］の割合が０．５〜３．０（ｗｔ．％）である。
【００２５】
また、第１０の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］と球状多核クラスター相［Ａ´］との和に占める球状多核クラスター相［Ａ´］の割合が３０〜５０（ｗｔ．％）である。
【００２６】
また、第１１の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、コンパウンド［Ｉ］に占める全てのクラスターの割合が≦９７．５（ｗｔ．％）である。
【００２７】
また、第１２の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、コンパウンド［Ｉ］に占める延伸相［Ｂ］の割合が≧２．５（ｗｔ．％）である。
【００２８】
また、第１３の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、延伸相［Ｂ］が一軸延伸による分子鎖配向能、並びに少なくともケミカルコンタクトＣと反応し得る反応基質を含む高分子である。
【００２９】
また、第１４の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、コンパウンド［Ｉ］のがＪＩＳ  Ｚ２５０１による見掛密度、及びその粉末流動度は次のとおりである。
【００３０】
コンパウンド［Ｉ］の見掛密度≧２．４（Ｍｇ／ｍ3）・・・（式１）
【００３１】
コンパウンド［Ｉ］の粉末流動度≧４５（ｓｅｃ／５０ｇ）・・・（式２）
【００３２】
また、第１５の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、板状グリーンコンパクト［ＩＩ］を作製する際、成形型キャビティに充填したコンパウンド［Ｉ］の単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］に含まれるオリゴマー［Ａｂ］、並びに球状多核クラスター相［Ａ´］に含まれるオリゴマー［Ａ´ｂ］の融点以上に熱し、然るのち配向磁界を印加しながら圧縮する。
【００３３】
また、第１６の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、グリーンコンパクト［ＩＩ］を作製する際、ケミカルコンタクト［Ｃ］による自己組織化開始温度以下とする。
【００３４】
また、第１７の発明は、上記第１の発明、第２の発明、第１４の発明、又は第１５の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、板状グリーンコンパクト［ＩＩ］を作製する際、≧１．５（ＭＡ／ｍ）の直交配向磁界の下、板状の板厚に相当する長手方向側面を圧縮する。
【００３５】
また、第１８の発明は、上記第１の発明、第２の発明、又は第１６の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、板状グリーンコンパクト［ＩＩ］を作製する際、複数のキャビティを有する非磁性材料で構成した成形型並びにダイセットを用いる。
【００３６】
また、第１９の発明は、上記第１の発明、第２の発明、又は第１７の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、板状グリーンコンパクト［ＩＩ］を作製する際、板状の板厚に相当する長手方向中央の成形型キャビティの最大歪量を≦０．１（ｍｍ）とする。
【００３７】
また、第２０の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、板状グリーンコンパクト［ＩＩ］の密度分布が≦０．１（Ｍｇ／ｍ3）である。
【００３８】
また、第２１の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、板状グリーンコンパクト［ＩＩ］の板厚が１．０±０．５（ｍｍ）である。
【００３９】
また、第２２の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］が≦１６０℃、大気中で板状グリーンコンパクト［ＩＩ］を熱処理するものである。
【００４０】
また、第２３の発明は、上記第１の発明、第２の発明、又は第２１の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］の引張強度が板状グリーンコンパクト［ＩＩ］の３倍を越えるものである。
【００４１】
また、第２４の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、磁石前駆体［ＩＩＩ］の延伸による最大圧下率が１０（％）である。
【００４２】
また、第２５の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、磁石前駆体［ＩＩＩ］に含まれる相Ｂの延伸を圧延とし、当該圧延後、環状磁石［ＩＶａ］に形状変換したものである。
【００４３】
また、第２６の発明は、上記第１の発明、第２の発明、又は第２３の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、環状磁石［ＩＶａ］が外径≦２５（ｍｍ）である。
【００４４】
また、第２７の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、磁石前駆体［ＩＩＩ］に含まれる延伸相［Ｂ］の延伸をスタンピングとし、円弧状磁石［ＩＶｂ］に形状変換したものである。
【００４５】
また、第２８の発明は、上記第１の発明、第２の発明、又は第２６の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、円弧状磁石［ＩＶｂ］が不等肉厚で半径方向の磁気特性が異なるものである。
【００４６】
また、第２９の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、１．２（ＭＡ／ｍ）で磁化した際の２０℃の最大エネルギー積（ＢＨ）maxが≧１２０ｋＪ／ｍ3である。
【００４７】
また、第３０発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、２．０（ＭＡ／ｍ）で磁化した際の２０℃の最大エネルギー積（ＢＨ）maxが≧１６０ｋＪ／ｍ3である。
【００４８】
また、第３１の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石において、１００（℃）における減磁曲線の角型（Ｈｋ／Ｈｃｉ）が≧０．４である。
【００４９】
また、第３２の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石［ＩＶａ］を搭載したモータである。
【００５０】
また、第３３の発明は、上記第１の発明、第２の発明、又は第２５の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石にかかる外径≦２５（ｍｍ）の環状磁石［ＩＶａ］を搭載したモータである。
【００５１】
また、第３４の発明は、上記第１の発明又は第２の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石にかかる円弧状磁石［ＩＶｂ］を搭載したブラシレスモータである。
【００５２】
また、第３５の発明は、上記第１の発明、第２の発明、又は第２７の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石にかかる最大肉厚≦１（ｍｍ）の円弧状磁石［ＩＶｂ］を搭載したモータである。
【００５３】
また、第３６の発明は、上記第１の発明から第３１の発明の自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石を製造するハイブリッド型希土類ボンド磁石の製造方法である。
【発明の効果】
【００５４】
以上のように、本発明によれば、異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末を用いて小口径化（或いは長尺化）しても希土類ボンド磁石の（ＢＨ）maxの減少が改善される。
【００５５】
小型モータのための環状から円弧状に至る多様な磁石形状と磁気特性とが両立する本発明にかかる自己組織化した高（ＢＨ）maxハイブリッド型希土類ボンド磁石とは、磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］を主成分とする単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］、磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］を主成分とする球状多核クラスター相［Ａ´］、延伸相［Ｂ］、並びに相［Ａ＋Ａｎ］、［Ａ´］、並びに相［Ｂ］とのケミカルコンタクト［Ｃ］を成分とする。
【００５６】
そして、当該磁石の製造方法としては、
（１）クラスター相［Ａ＋Ａｎ］、延伸相［Ｂ］、ケミカルコンタクト［Ｃ］によるコンパウンド中間体［Ｉ−ａ］、球状多核クラスター相［Ａ´］、並びに前記２種と必要に応じて適宜加える添加剤とを混合したコンパウンド［Ｉ］の作製工程と、
（２）コンパウンド圧縮による板状グリーンコンパクト［ＩＩ］の作製工程と、
（３）前記グリーンコンパクト［ＩＩ］を熱処理し、相［Ａ＋Ａｎ］と、相［Ａ´］と、相［Ｂ］とをケミカルコンタクト［Ｃ］で自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］の作製工程と、
（４）前記磁石前駆体［ＩＩＩ］に含まれる相［Ｂ］の延伸によって環状［ＩＶａ］又は円弧状磁石［ＩＶｂ］に形状変換する工程と、とから成る。
【００５７】
以上のように得られた自己組織化した高（ＢＨ）max希土類ボンド磁石を小型モータに適用することにより、高出力化による省電力化、小型軽量化等、多くの電気・電子機器の高性能化への要望に応えることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００５８】
（実施の形態）
以上のように、本発明が対象とするコンピュータ周辺機、プリンタなどの制御用、駆動用として幅広く使用され、所謂永久磁石回転子型、或は永久磁石界磁型のブラシレスモータや直流モータに関して、電気・電子機器の高性能化のもと、当該小型磁石モータの更なる小型軽量化・高出力化に対する要求に応えるため、高（ＢＨ）max化が、さほど進展しないメルトスパンリボンを粉砕したＲ−ＴＭ−Ｂ系急冷粉末を樹脂で固定した磁気的に等方性のボンド磁石に換え、異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末を用いて小口径化しても希土類ボンド磁石の（ＢＨ）maxが減少しない小型モータのための高性能希土類ボンド磁石とその製造方法、並びに当該小型モータに関する技術を開示する。
【００５９】
上記、小型モータに適用し得る任意の環状、或いは円弧状で、例えば、１６０（ｋＪ／ｍ3）以上の高（ＢＨ）max希土類ボンド磁石が容易に作製することができれば、近年の電気電子機器の高性能化を促す。すなわち、新規な高出力・省電力小型モータを提供することができる。何故ならば、従来のメルトスパンリボンを粉砕したＲ−ＴＭ−Ｂ系急冷粉末を樹脂で固定した等方性希土類ボンド磁石の（ＢＨ）maxは前述のように８０（ｋＪ／ｍ3）である。これに対し、任意の環状、或いは円弧状で１６０（ｋＪ／ｍ3）以上の高（ＢＨ）max希土類ボンド磁石が作製できれば、モータ磁石と鉄心との空隙磁束密度は略（ＢＨ）maxの比の平方根となるから、当該小型モータの設計思想によるが、約１．４倍の高出力化、３０％の小型化が見込まれるのである。
【００６０】
上記、小型モータのための環状から円弧状に至る多様な磁石形状と磁気特性とが両立する本発明にかかる自己組織化した高（ＢＨ）maxハイブリッド型希土類ボンド磁石とは、磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］を主成分とする単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］、磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］を主成分とする球状多核クラスター相［Ａ´］、延伸相［Ｂ］、並びに相［Ａ］、［Ａ´］、並びに相［Ｂ］とのケミカルコンタクト［Ｃ］を必須成分とする。そして、当該磁石の製造方法としては、
（１）単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらのクラスター相［Ａ＋Ａｎ］、延伸相［Ｂ］、ケミカルコンタクト［Ｃ］によるコンパウンド中間体［Ｉ−ａ］、球状多核クラスター相［Ａ´］、並びに前記２種と必要に応じて適宜加える添加剤とを混合したコンパウンド［Ｉ］の作製工程、
（２）コンパウンド圧縮による板状グリーンコンパクト［ＩＩ］の作製工程、
（３）前記、グリーンコンパクト［ＩＩ］を熱処理し、相［Ａ＋Ａｎ］、［Ａ´］と相［Ｂ］とをケミカルコンタクト［Ｃ］で自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］の作製工程、
（４）前記、磁石前駆体［ＩＩＩ］に含まれる相［Ｂ］の延伸によって環状［ＩＶａ］又は円弧状磁石［ＩＶｂ］に形状変換する工程、とから成る。
【００６１】
以下、本発明を更に詳しく説明する。
【００６２】
先ず、本発明にかかる単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］は磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］と延伸相［Ｂ］、並びにケミカルコンタクト［Ｃ］と自己組織化する反応基質を有するオリゴマー［Ａｂ］とで構成せしめる。このような磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］、並びに延伸相［Ｂ］、並びにケミカルコンタクト［Ｃ］と自己組織化する反応基質を有するオリゴマー［Ａｂ］とで構成せしめる単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］の構造を図１に概念図で示す。
【００６３】
ただし、図において、［Ａａ］は通常、粒子径５０〜２００μｍの磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体を表し、それらの六角形が一つ一つのＮｄ2Ｆｅ14Ｂ結晶を、六角形の中の矢印は磁化容易軸（Ｃ軸）を表している。なお、この段階では多核クラスター相［Ａｎ］の磁化容易軸方向は粉体毎にはランダムで磁気的に等方性であることを示している。また、図のように［Ａａ］を主成分とする単核クラスター相［Ａ］、並びに多核クラスター相［Ａｎ］の構造はオリゴマー［Ａｂ］を媒介として多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］の粒子径と分級の程度に応じて単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］とがランダムに作製される。本発明では、両者の混合相［Ａ＋Ａｎ］が通常使用される。
【００６４】
上記、本発明にかかる磁気的に異方性の多結晶集合型異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］としては、熱間据込加工（Ｄｉｅ−Ｕｐ−Ｓｅｔｔｉｎｇ）によって準備された多結晶集合型異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体（例えば，Ｍ．Ｄｏｓｅｒ，Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｔｈａｎ，“Ｐｕｌｖｅｒｉｚｉｎｇ  ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  
ｒａｐｉｄｌｙ  ｓｏｌｉｄｉｆｉｅｄ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ｆｏｒ  ｂｏｎｄｅｄ  ｍａｇｎｅｔ”，Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．７０（１０），１５，１９９３：非特許文献１２）、ＨＤＤＲ処理（水素分解／再結合）によって準備された磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体、すなわち、Ｎｄ−Ｆｅ（Ｃｏ）−Ｂ系合金のＮｄ2（Ｆｅ，Ｃｏ）14Ｂ相の水素化（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ，Ｎｄ2［Ｆｅ，Ｃｏ］14ＢＨｘ）、６５０〜１０００（℃）での相分解（Ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ，ＮｄＨ2＋Ｆｅ＋Ｆｅ2Ｂ）、脱水素（Ｄｅｓｏｒｐｓｉｏｎ）、再結合（Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）するＨＤＤＲ処理（Ｔ．Ｔａｋｅｓｈｉｔａ  ａｎｄ  Ｒ．Ｎａｋａｙａｍａ：Ｐｒｏｃ．ｏｆ  ｔｈｅ  １０th  ＲＥ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｋｙｏｔｏ，Ｖｏｌ．１，５５１  １９８９：非特許文献１３）で作製した磁石粉体である。
【００６５】
なお、前記磁石粉体の表面を予め光分解したＺｎなど不活性化処理した磁石粉体など（例えば，Ｋ．Ｍａｃｈｉｄａ，Ｋ．Ｎｏｇｕｃｈｉ，Ｍ．Ｎｕｓｈｉｍｕｒａ，Ｙ．Ｈａｍａｇｕｃｈｉ，Ｇ．Ａｄａｃｈｉ，Ｐｒｏｃ．９ｔｈ  Ｉｎｔ．Ｗｏｒｋｓｈｏｐ  ｏｎ  Ｒａｒｅ−Ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｓｅｎｄａｉ，Ｊａｐａｎ，ＩＩ，８４５  ２０００：非特許文献１４，或いは，Ｋ．Ｍａｃｈｉｄａ，Ｙ．Ｈａｍａｇｕｃｈｉ，Ｋ．Ｎｏｇｕｃｈｉ，Ｇ．Ａｄａｃｈｉ，Ｄｉｇｅｓｔｓ  ｏｆ  ｔｈｅ  ２５th  Ａｎｎｕａｌ  ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ  ｏｎ  Ｍａｇｎｅｔｃｓ  ｉｎ  Ｊａｐａｎ，２８ａＣ−６  ２００１：非特許文献１５）を挙げることもできる。なお、それら磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］の４（ＭＡ／ｍ）パルス着磁後の２０℃における保磁力は１（ＭＡ／ｍ）以上のものが望ましい。
【００６６】
一方、球状多核クラスター相［Ａ´］は通常粒子径２〜５μｍの磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］と延伸相［Ｂ］、並びにケミカルコンタクト［Ｃ］と自己組織化するオリゴマー［Ａ´ｂ］とで図２のように構成せしめる。なお、この段階では球状多核クラスター相［Ａ´ｎ］の磁化容易軸方向は粉体毎にはランダムで磁気的に等方性であることを示している。ただし、球状多核クラスター相［Ａ´］は≦５００（μｍ）の球状グラニュールとし、それ自体に粉末流動性を付与することが必要である。当該球状多核クラスター相［Ａ´］は、例えば、予め磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］とオリゴマー［Ａ´ｂ］の有機溶媒溶液とを湿式混合、脱溶媒、圧縮、分級したのち転動流動層造粒法によって球状に仕上げることができる。ここで、圧縮とは脱溶媒した固体状の磁石粉体［Ａ´ａ］とオリゴマー［Ａ´ｂ］との混合相［Ａ´ａ＋Ａ´ｂ］を、例えば当該オリゴマー［Ａ´ｂ］の融点以上に熱した等速ロール圧延機に仕込んで連続圧縮することが工業的な生産には好ましい。圧延機等によって圧縮された混合物［Ａ´ａ＋Ａ´ｂ］は転動流動層造粒によって球状グラニュールとする。とくに、転動流動層造粒の際、パルスジェット分散機構（造粒ケーシングの側壁より中心に向かってエアジェットを間欠的に噴射する）を組入れた微細造粒機構とすると、より球状に近い多核クラスター相［Ａ´］となり、その結果、粉末流動度が発現する。
【００６７】
一方、磁気的に異方性の多結晶集合型異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体を主成分とする単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］に含まれるオリゴマー［Ａｂ］、或いは磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体を主成分とする多核クラスター相［Ａ´］に含まれるオリゴマー［Ａｂ］、又は［Ａ´ｂ］は室温で固体の、且つ分子鎖中に少なくとも２個以上のオキシラン環を有する有機化合物が好ましい。分子鎖中に少なくとも２個以上のオキシラン環を有する有機化合物としてはビスフェノール類とエピクロルヒドリン或は置換エピクロルヒドリンとにより得られるもの，或いはその他各種の方法によって得られる、例えば（化１）で表されるエポキシオリゴマーがある。
【００６８】
【化１】
2005158863.tif 000003
【００６９】
ただし、（化１９）のＲ１，Ｒ２は、Ｒ１は−Ｏ−，−Ｓ−，−ＳＯ−，−ＳＯ2−，或は−ＣＨ2−，−ＣＨ2ＣＨ2−，−Ｃ（ＣＨ3）2−等−ＣｐＨ2ｐ（ｐは整数）で示されるもの、またＲ２は−Ｈ、或は−ＣＨ3，−Ｃ2Ｈ5等ＣqＨ2q+1（ｑは整数）で示されるものである。これ等の中で特に好ましいのはＲ１が−Ｃ（ＣＨ3）2−でＲ２がＨものである。また、これ等は共重合体であっても差し支えない。なお、本発明にかかる前記オリゴマーとしては室温で固体、且つ高い結晶性を有するものが好ましい。その理由は単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］、或いは磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］を主成分とする球状多核クラスター相［Ａ´］などのグラニュール状物質が集合体として良好な粉末流動性を有し、且つオリゴマーの融点以上に熱せられると図３（ａ）に示すように直ちに全てのクラスター相が速やかに熱解離し、図３（ｂ）に示すように配向磁界Ｈによって全ての希土類磁石粉体の磁化容易軸（Ｃ軸）が特定方向への配向（再配列）を容易ならしめるためである。したがって、前記熱解離並びに再配列を更に容易ならしめるために必要に応じて各種滑剤等を適宜併用することもできる。
【００７０】
上記オリゴマー［Ａｂ］、又は［Ａ´ｂ］の割合を０．５〜３．０（ｗｔ．％）とする。この理由は０．５（ｗｔ．％）未満では図１，２に示した本発明にかかる各種クラスター相の形成が困難となり、３．０（ｗｔ．％）以上では非磁石成分が過剰となり、その分残留磁化Ｊｒや（ＢＨ）maxが減少するからである。
【００７１】
一方、混合相［Ａ＋Ａｎ］と球状多核クラスター相［Ａ´］との和に占める多核クラスター相［Ａ´］の割合を３０〜５０（ｗｔ．％）とする。この理由は、図４（ａ）に示す配向磁界Ｈによる再配列ののち、配向磁界Ｈを印加したまま図４（ｂ）のように圧力Ｐを加えて緻密化する際に、磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］の直接接触を避け、単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］を介して緻密化させるためである。このように、単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］を介して緻密化するための当該球状多核クラスター相［Ａ´］の割合は略３割以上必要とする。このように単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］を介して緻密化すると、多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］表面の緻密化時の摩擦等による損傷や破砕が抑制され、しかも高密度グリーンコンパクト［ＩＩ］とすることができるからである。ここで、多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］表面の緻密化時の摩擦等による損傷や破砕を抑制する意義は減磁曲線の角型性（Ｈｋ／Ｈｃｉ）の劣化や不可逆減磁率の増加を抑制するためにもある。しかしながら、単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］の割合が６割を越えるとグリーンコンパクト［ＩＩ］の密度は減少傾向に転じるため、高密度化に伴う残留磁化Ｊｒや（ＢＨ）maxの増加が期待できなくなる。
【００７２】
上記、全てのクラスター相がコンパウンド［Ｉ］に占める割合を≦９８（ｗｔ．％）、延伸相［Ｂ］の割合は≧２（ｗｔ．％）とする。相［Ｂ］の割合が２（ｗｔ．％）未満では当該相の延伸に基づく多様なモータのための最適磁石形状に形状変換することが困難となるからである。そして、当該延伸相［Ｂ］は延伸による分子鎖配向能、加えて少なくともケミカルコンタクト［Ｃ］と反応し得る反応基質を含む高分子である必要がある。当該高分子としては、例えばホモポリアミドとしてラクタム或はアミノカルボン酸より合成されるものや、ジアミンとジカルボン酸、或はそのエステルやハロゲン化物から合成されるポリアミドの１種又は２種以上とし、前記成分を２．５ｗｔ．％以上としたうえで、前記成分の連続相形成のためのケミカルコンタクトを必須成分とすることが好ましい。かかるホモポリアミドとして、ラクタム、或いはアミノカルボン酸より合成されるものと、ジアミンとジカルボン酸、或はそのエステルやハロゲン化物から合成されるものがあり、（化２）で示される。
【００７３】
【化２】
2005158863.tif 000004
【００７４】
上記（化２）において、一般にＲ1，Ｒ2，Ｒ3はポリメチレン基であり、Ｒ１が−（ＣＨ2）m−であるものはナイロン（ｍ＋１）であり、Ｒ2が−（ＣＨ2）p−、Ｒ3が−（ＣＨ2）q-2あるものはナイロンｐ・ｑである。尚、更に第３の単量体を加えた共重合体であっても差し支えない。
【００７５】
以上、磁気的に異方性の多結晶集合型異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］を主成分とする単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］、磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］を主成分とする球状多核クラスター相［Ａ´］、並びに相［Ｂ］と共に、本発明ではそれらを化学的結合によって自己組織化するケミカルコンタクト［Ｃ］を必須成分とする。ケミカルコンタクト［Ｃ］はクラスター相［Ａ］，［Ａｎ］，［Ａ＋Ａｎ］，及び［Ａ´］に選択されるオリゴマー［Ａｂ］，［Ａ´ｂ］、並びに延伸相［Ｂ］が有する反応基質の種類によって適宜選択される。仮にオリゴマー［Ａｂ］，［Ａ´ｂ］がオキシラン環を有する（化１）の如きエポキシオリゴマーであり、相［Ｂ］が分子鎖中に（化２）のように（−ＮＨＣＯ−）なる反応基質を有する高分子とするならば、当該オリゴマー［Ａｂ］，［Ａ´ｂ］、並びに相［Ｂ］との直接反応も期待される。このような場合には、オリゴマー［Ａｂ］，［Ａ´ｂ］のみを強固に架橋せしめるエポキシ樹脂硬化剤のみを使用しても差支えない。このような物質としては、例えばジシアンジアミド及びその誘導体，カルボン酸ジヒドラジド，ジアミノマレオニトリル及びその誘導体のヒドラジドの群より選ばれた１種又は２種以上などを挙げることができる。これ等は一般に有機溶媒に難溶の高融点化合物であるが、粒子径を数ないし数１０μｍに調整したものが好ましい。なお、ジシアンジアミド誘導体としては、例えばｏ−トリルビグアニド，α−２・５−ジメチルビクアニド，α−ω−ジフェニルビグアニド，５−ヒドロキシブチル−１−ビグアニド，フェニルビグアニド，α−，ω−ジメチルビクアニドなどがある。更に、カルボン酸ジヒドラジドとしてはコハク酸ヒドラジド，アジピン酸ヒドラジド，イソフタル酸ヒドラジド，ｐ−アキシ安息香酸ヒドラジドなどがある。一方、オリゴマー［Ａｂ］，［Ａ´ｂ］，並びに延伸相［Ｂ］の両者と反応し得るケミカルコンタクト［Ｃ］として、例えばイソシアナート再生体を挙げることができる。イソシアナート再生体とはイソシアナート基と活性水素化合物の付加反応によって得られるもので、熱解離によって遊離イソシアナート基を再生し得る化合物の総称である。再生した遊離イソシアナート基と反応し得る反応基質としては、例えば−ＯＨ，−ＣＯＯＨ，−ＮＨＣＯ−，−ＮＨＣＯＯ−，−ＮＨＣＯＮＨ−，−ＮＨ2，−ＮＨＮＨ2，−ＳＨ，−ＣＨＳ，−ＣＳＯＨ，活性メチレンなどが挙げられ、ケミカルコンタクトＣとして当該イソシアナート再生体を挙げるならば、逆に、これ等−ＯＨ，−ＣＯＯＨ，−ＮＨＣＯ−，−ＮＨＣＯＯ−，−ＮＨＣＯＮＨ−，−ＮＨ2，−ＮＨＮＨ2，−ＳＨ，−ＣＨＳ，−ＣＳＯＨ，活性メチレン等の反応基質を有するオリゴマーや高分子であればオリゴマー［Ａｂ］，［Ａ´ｂ］，並びに相［Ｂ］として使用することができる。中でも好ましい反応基質としては−ＯＨ，−ＮＨＣＯ−，−ＮＨＣＯＯ−，ＮＨＣＯＮＨ−などである。なお、前記イソシアナート再生体のようにエポキシオリゴマーと完溶し、且つ常温で重合不活性な場合にはオリゴマー［Ａｂ］，［Ａ´ｂ］に適宜完溶させておいても差支えない��
【００７６】
以上、磁気的に異方性の多結晶集合型異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］を主成分とする単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］、磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ’ａ］を主成分とする球状多核クラスター相［Ａ´］、並びに相［Ｂ］と共に、それらを化学的結合によって自己組織化するケミカルコンタクト［Ｃ］を必須成分とする本発明にかかるコンパウンド［Ｉ］からグリーンコンパクト［ＩＩ］を作製する製造方法について図面を用いて以下に説明する。
【００７７】
図５（ａ）は本発明にかかる板状グリーンコンパクトを作製する成形型を示す写真である。図５（ｂ）は直交磁界配向粉末成形機の外観図を示す写真である。先ず、本発明にかかるコンパウンド［Ｉ］は図５（ａ）のようにフィーダボックス１に収容されている。フィーダボックス１がオリゴマー［Ａｂ］，［Ａ´ｂ］の融点以上に熱せられたダイセット２側へ前進し、キャビティＣＶ１，２，３，４（幅１．０３ｍｍ、長さ９０ｍｍ×４個）にコンパウンド［Ｉ］を充填する。その際、コンパウンド［Ｉ］をキャビティＣＶ１，２，３，４に均質充填させるためにＪＩＳ  Ｚ２５０１による見掛密度≧２．６（Ｍｇ／ｍ3）、粉末流動度≧４５（ｓｅｃ／５０ｇ）とする必要があった。
【００７８】
上記、成形型キャビティに充填した当該コンパウンド［Ｉ］は、上パンチ（ＵＰ１，２，３，４）を下降した状態で成形型からの熱伝導によって単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］に含まれるオリゴマー［Ａｂ］、並びに球状多核クラスター相［Ａ´］に含まれるオリゴマー［Ａ´ｂ］の融点以上に熱せられ、全てのクラスター相は熱解離する。この例では、図５（ｂ）のようにダイセット２を充填位置から電磁石の磁極３ａ，３ｂ間に搬送する間に熱解離する。然るのち配向磁界Ｈを印加しながら圧力Ｐを加えて緻密化する。その際、ケミカルコンタクトＣによる自己組織化開始温度以下、≧１．５（ＭＡ／ｍ）の直交配向磁界Ｈの下、板状の板厚に相当する長手方向側面を圧縮する。
【００７９】
以上のような板状グリーンコンパクト［ＩＩ］を作製する際、図５（ａ）のような複数のキャビティを有する非磁性材料で構成した成形型並びにダイセット２を用いて、板状の板厚に相当する長手方向中央の成形型キャビティの最大歪量を≦０．１（ｍｍ）とすると共に、当該板状グリーンコンパクト［ＩＩ］の密度分布を≦０．１（Ｍｇ／ｍ3）、板厚を１．０±０．５（ｍｍ）とする。
【００８０】
次いで自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］を作製する際、≦１６０℃、大気中で板状グリーンコンパクト［ＩＩ］を熱処理し、自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］の引張強度が板状グリーンコンパクト［ＩＩ］の３倍以上となるように調合する。
【００８１】
上記磁石前駆体［ＩＩＩ］の延伸による最大圧下率は１０（％）となる条件で延伸を圧延とし、当該圧延後、環状磁石［ＩＶａ］に形状変換した環状磁石［ＩＶａ］とする。とくに、外径≦２５（ｍｍ）の環状磁石［ＩＶａ］とするとモータの性能向上に効果的である。また、延伸相［Ｂ］の延伸をスタンピングとし、円弧状磁石［ＩＶｂ］に形状変換する。とくに、最大肉厚≦１（ｍｍ）の不等肉厚の円弧状磁石［ＩＶｂ］とするとコギングトルクが抑制しながらモータの性能向上に効果的となる。このような磁石は最終的に磁化して使用されるが、１．２（ＭＡ／ｍ）で磁化した際の２０℃の最大エネルギー積（ＢＨ）maxが≧１２０（ｋＪ／ｍ3）、或いは２．０（ＭＡ／ｍ）で磁化した際の２０（℃）の最大エネルギー積（ＢＨ）maxが≧１６０（ｋＪ／ｍ3）であることが望ましい。更に、磁石の初期不可逆減磁を抑制するためには１００（℃）における減磁曲線の角型（Ｈｋ／Ｈｃｉ）が≧０．４であることが望ましい。
【００８２】
以下、本発明を実施例により更に詳しく説明する。ただし、本発明は実施例によって限定されるものではない。
【実施例１】
【００８３】
１．原料に関して説明する。
【００８４】
本実施例ではＨＤＤＲ処理（水素分解／再結合）によって準備された異方性の平均粒子径８０（μｍ）の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］（Ｎｄ12.3Ｄｙ0.3Ｆｅ64.7Ｃｏ12.3Ｂ6.0Ｇａ0.6Ｚｒ0.1）、ＲＤ（酸化還元）した平均粒子径３（μｍ）の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］を使用した。
【００８５】
また、本発明にかかるオリゴマー［Ａｂ］，［Ａ´ｂ］は（化３）で示されるエポキシ当量２０５〜２２０（ｇ／ｅｑ），融点７０−７６（℃）のポリグリシジルエーテル−ｏ−クレゾールノボラック型エポキシオリゴマー、クラスター［Ｃ］は（化４）で示される粒子径１０（μｍ）以下で融点９０〜１１０（℃）の潜在性エポキシ樹脂硬化剤（酸ジヒドラジド）、延伸相［Ｂ］には可塑剤を含む融点１８０（℃）のポリアミド−１２粉末，更に、必要に応じて適宜加える添加剤として、粒子径１０（μｍ）以下で融点約１５０（℃）の滑剤（ステアリン酸カルシウム）を用いた。
【００８６】
【化３】
2005158863.tif 000005
【００８７】
（ＮＨ2ＮＨＣＯＣＨ2ＣＨ2）2Ｎ（ＣＨ2）11ＣＯＮＨＮＨ2・・・（化４）
【実施例２】
【００８８】
２．希土類ボンド磁石の作製に関して説明する。
【００８９】
本発明にかかる自己組織化した高（ＢＨ）maxハイブリッド型希土類ボンド磁石とは、磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］を主成分とする単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］、磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］を主成分とする球状多核クラスター相［Ａ´］、延伸相［Ｂ］、並びに相［Ａ＋Ａｎ］、［Ａ´］、並びに相［Ｂ］とのケミカルコンタクト［Ｃ］を成分とする。そして、当該磁石の製造方法としては、
（１）クラスター相［Ａ＋Ａｎ］、延伸相［Ｂ］、ケミカルコンタクト［Ｃ］によるコンパウンド中間体［Ｉ−ａ］、球状多核クラスター相［Ａ´］、並びに前記２種と必要に応じて適宜加える添加剤とを混合したコンパウンド［Ｉ］の作製工程と、
（２）コンパウンド圧縮による板状グリーンコンパクト［ＩＩ］の作製工程と、
（３）前記グリーンコンパクト［ＩＩ］を熱処理し、相［Ａ＋Ａｎ］、［Ａ´］と相［Ｂ］とをケミカルコンタクト［Ｃ］で自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］の作製工程と、
（４）前記磁石前駆体［ＩＩＩ］に含まれる相［Ｂ］の延伸によって環状［ＩＶａ］又は円弧状磁石［ＩＶｂ］に形状変換する工程とから成る。
【００９０】
先ず、磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］を主成分とするた単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］、又はそれらの混合相［Ａ＋Ａｎ］の作製例を説明する。異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］を６０（℃）に加温したΣブレイドミキサーに所定量仕込み、オリゴマー［Ａｂ］の５０（ｗｔ．％）アセトン溶液１（ｗｔ．％）を滴下し、湿式混合した。
【００９１】
然るのち、８０（℃）に熱して脱溶媒、解砕して磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］を主成分とするた単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］との混合相［Ａ＋Ａｎ］を作製した。
【００９２】
次いで、上記磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］を主成分とする混合相［Ａ＋Ａｎ］、所定量の予め滑剤を分散した延伸相［Ｂ］、ケミカルコンタクト［Ｃ］とをΣブレイドミキサーに仕込み、乾式混練してコンパウンド中間体［Ｉ−ａ］とした。
【００９３】
他方では、磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］を主成分とする球状多核クラスター相［Ａ´］を作製した。本発明にかかる球状多核クラスター相［Ａ´］は≦５００（μｍ）の球状グラニュールとし、それ自体に粉末流動性を付与することが重要である。当該球状グラニュールは予め磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］とオリゴマー［Ａ´ｂ］の５０（ｗｔ．％）アセトン溶液とを室温で湿式混合、８０（℃）で脱溶媒、圧縮、分級したのち転動流動層造粒法によって仕上げた。本実施例では脱溶媒した固体状の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］とオリゴマー［Ａ´ｂ］との混合物［Ａ´ａ＋Ａ´ｂ］を、当該オリゴマー［Ａ´ｂ］の融点以上（１００℃）に熱した等速ロール圧延機に仕込んで圧縮した。次いで、圧延によって圧縮した混合物［Ａ´ａ＋Ａ´ｂ］を≦５００（μｍ）に分級した。しかし、この状態の混合物［Ａ´ａ＋Ａ´ｂ］はフレーク様の造粒体であるため粉末流動性を示さない。従って、混合物［Ａ´ａ＋Ａ´ｂ］に粉末流動性を付与するために球状とするのである。球状とするために本実施例では転動流動層造粒を採用した。とくに、本実施例では転動流動層造粒の際、パルスジェット分散機構（造粒ケーシングの側壁より中心に向かってエアジェットを間欠的に噴射する）を組入れた微細造粒機構とした。すると、図６の走査電子顕微鏡写真による外観図の如く、球状多核クラスター相［Ａ´］となり、結果として滑剤などの添加剤を加えることなく、粉末流動性が発現した。
【００９４】
図７は混合物［Ａ´ａ＋Ａ´ｂ］中に占めるオリゴマー［Ａ´ｂ］の割合に対する球状多核クラスター相［Ａ´］の微粒子の割合と見掛密度の変化を示す特性図である。図の２種類の曲線は、レーザ回折粒度分布測定器による≦５００（μｍ）の当該球状多核クラスター相［Ａ´］に占める１０（μｍ）以下の割合と球状多核クラスター相［Ａ´］の見掛密度の変化を示している。図から明らかなように、球状多核クラスター相［Ａ´］はオリゴマー［Ａ´ｂ］の増加に応じて１０（μｍ）以下の割合が減少する。これは、球状多核クラスター相［Ａ´］の収率や機械的強度の観点からオリゴマー［Ａ´ｂ］の適正な割合が３（ｗｔ．％）程度であることを示唆している。また、それに対応して見掛密度は増加し、オリゴマー［Ａ´ｂ］３（ｗｔ．％）付近ではＪＩＳ  Ｚ２５０１に準拠した粉末流動度は≦４５（ｓｅｃ／５０ｇ）、見掛密度≧２．２５（Ｍｇ／ｍ3）を示した。
【００９５】
上記のような球状多核クラスター相［Ａ´］は最終的には、予め作製したコンパウンド中間体［Ｉ−ａ］とＶブレンダーなどを用いて混合し、本発明にかかるコンパウンド［Ｉ］として仕上げた。なお、当該コンパウンド［Ｉ］は球状多核クラスター相［Ａ´］の割合が５０（ｗｔ．％）であっても当該コンパウンド［Ｉ］の粉末流動度は≦４５（ｓｅｃ／５０ｇ）、見掛密度≧２．４（Ｍｇ／ｍ3）であった。したがって、粉末成形における成形性を損なわずに球状多核クラスター相［Ａ´］の割合を広範囲にわたって任意に設定することができる。
【００９６】
次に、上記コンパウンドを直交磁界配向粉末成形機の成形型キャビティに充填した。ただし、成形型の上下パンチとキャビティは１００（℃）に加熱されている。
【００９７】
次いで、成形型キャビティに充填されたクラスター混合相［Ａ＋Ａｎ］や球状多核クラスター相［Ａ´］に含まれる異方性希土類磁石粉末［Ａ１ａ］，［Ａ´ａ］を１．５（ＭＡ／ｍ）の磁界中で配向したのち、０．５５（ＧＰａ）で圧縮、脱磁、離型して厚さ略１〜２（ｍｍ）の本発明にかかる板状グリーンコンパクト［ＩＩ］を得た。
【００９８】
この板状グリーンコンパクト［ＩＩ］を熱処理し、本発明にかかる自己組織化した分子鎖の配向に基づく形状変換が可能な堅い磁石前駆体［ＩＩＩ］とした。なお、本実施例では、自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］の抗張力は熱処理温度が１２０（℃）を越えると増加に転じ、１６０（℃）では室温で１００〜１２０（ｋｇ／ｃｍ2）に達した。その値はグリーンコンパクトの抗張力を基準とすると約４倍の水準で、希土類ボンド磁石としては充分な機械的強度が発現した。この抗張力の増加は熱処理条件、ケミカルコンタクトＣによる化学結合を伴うオリゴマー［Ａｂ］，［Ａ´ｂ］と延伸相［Ｂ］との自己組織化現象を裏づけるものである。さらに、８０〜１００（℃）に加熱したスタンピング整形型、延伸ロール、又はそれらの併用による２次加工によって本発明にかかる環状磁石［ＩＶａ］から円弧状磁石［ＩＶｂ］に至る多様な形状の小型モータのための自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石を得た。
【実施例３】
【００９９】
３．自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］の特性に関して説明する。
【０１００】
図８は本発明にかかる自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］を構成する混合相［Ａ＋Ａｎ］と球状多核クラスター相［Ａ´］との和に占める球状多核クラスター相［Ａ´］の割合に対し、磁石前駆体［ＩＩＩ］の（ＢＨ）maxと密度をプロットした特性図である。ただし、延伸相［Ｂ］は２．５（ｗｔ．％）、成形型キャビティの温度は１２０（℃）一定、（ＢＨ）maxは４（ＭＡ／ｍ）でバルス磁化したのちにＶＳＭ（試料振動型磁力計）、密度はアルキメデス法により測定した。
【０１０１】
図から明らかなように、混合相［Ａ＋Ａｎ］と球状多核クラスター相［Ａ´］との和に占める球状多核クラスター相［Ａ´］の割合を３０〜５０（ｗｔ．％）とすると、（ＢＨ）maxと密度は一旦上昇したのち、減少に転ずる。本実施例での極大値は（ＢＨ）max約１８２（ｋＪ／ｍ3）、密度約６．２５（Ｍｇ／ｍ3）であった。すなわち、混合相［Ａ＋Ａｎ］と球状多核クラスター相［Ａ´］との和に占める球状多核クラスター相［Ａ´］の割合の最適化によって高密度よりも、むしろ高い配向が達成され、ひいては高（ＢＨ）maxが得られる。別に、混合相［Ａ＋Ａｎ］と球状多核クラスター相［Ａ´］との和に占める球状多核クラスター相［Ａ´］の割合を３０〜５０（ｗｔ．％）とすると、配向磁界Ｈによる再配列ののち、配向磁界Ｈを印加したまま圧力Ｐで緻密化する際に、磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］の直接接触を避け、単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］を介して緻密化することができる。単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］を介して緻密化するためには当該球状多核クラスター相［Ａ´］は略≧３０（ｗｔ．％）必要とする。このように単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石粉体［Ａ´ａ］を介して緻密化すると、多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］表面の緻密化時の摩擦等による損傷や破砕が抑制される。
【０１０２】
図９は本発明にかかる自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］を構成する混合相［Ａ＋Ａｎ］と球状多核クラスター相［Ａ´］との和に占める球状多核クラスター相［Ａ´］の割合に対し、当該磁石前駆体［ＩＩＩ］の１００（℃）における減磁曲線の角型性（Ｈｋ／Ｈｃｉ）をプロットした特性図である。図から明らかなように、高温暴露時の減磁曲線の角型性（Ｈｋ／Ｈｃｉ）は球状多核クラスター相［Ａ´］の割合に応じて良化することが判る。この理由は、球状多核クラスター相［Ａ´］の割合に応じて混合相［Ａ＋Ａｎ］中の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］のグリーンコンパクト［ＩＩ］を作製する際の劣化が球状多核クラスター相［Ａ´］の介在によって抑制されるためと説明できる。
【０１０３】
上記のような高温暴露時の角型性（Ｈｋ／Ｈｃｉ）の劣化が球状多核クラスター相［Ａ´］の割合に応じて抑制されるという事実は、実質的に図１０で示すグリーンコンパクト［ＩＩ］を熱処理して自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］を作製する際の（ＢＨ）maxの変化にも関連している。なお、図１０で示した比較例は球状多核クラスター相［Ａ´］を含まず、多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］を主成分とする混合相［Ａ＋Ａｎ］のみから作製した磁石前駆体［ＩＩＩ］の特性曲線を示している。図から明らかなように、本実施例では大気中で熱処理しても多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］表面の緻密化時の摩擦等による表面損傷や破砕が抑制されるため、実質的に（ＢＨ）maxの劣化が抑制されるのである。なお、磁石の初期不可逆減磁を抑制するためには１００（℃）における減磁曲線の角型（Ｈｋ／Ｈｃｉ）が≧０．４であることが望ましく、そのためには自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］を構成する混合相［Ａ＋Ａｎ］と球状多核クラスター相［Ａ´］との和に占める球状多核クラスター相［Ａ´］の割合が略３０（ｗｔ．％）必要であった。
【０１０４】
他方、本発明で対象とする小型モータでは、磁石が熱せられた際に引き起こされる不可逆減磁が重要視される。そこで、球状多核クラスター相［Ａ´］の割合を４０（ｗｔ．％）とした本発明にかかる磁石前駆体［ＩＩＩ］の暴露温度に対する不可逆減磁率の関係を図１１に示す。ただし、不可逆減磁率ＦＬは（φｏ−φ）／φｏ（ただし、φｏは暴露前の磁束、φは高温暴露後の磁束）から求めた。なお、図中の比較例は球状多核クラスター相［Ａ´］を含まず、多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉体［Ａａ］を主成分とする混合相［Ａ＋Ａｎ］のみから作製した磁石前駆体［ＩＩＩ］の特性曲線を示している。図から明らかなように、１００℃以上の高温暴露では両者に顕著な特性差が見られ、本発明にかかる磁石前駆体［ＩＩＩ］の不可逆減磁が小さい。また、両者の不可逆減磁率の差は、より高温での暴露で顕著となる。
【０１０５】
そこで、混合相［Ａ＋Ａｎ］と球状多核クラスター相［Ａ´］との和に占める球状多核クラスター相［Ａ´］の割合に対して、暴露温度１００、１２０（℃）で各１（ｈｒ）放置した際の不可逆減磁率を図１２に示す。ただし、不可逆減磁率ＦＬは（φｏ−φ）／φｏ（ただし、φｏは暴露前の磁束、φは高温暴露後の磁束）から求めた。図から明らかなように、本発明にかかる多核クラスター相［Ａ´］が存在すると磁石の不可逆減磁を抑制できる。例えば球状多核クラスター相［Ａ´］の割合を３０〜５０（ｗｔ．％）とすると１００（℃）暴露後の不可逆減磁率は本発明にかかる球状多核クラスター相［Ａ´］を含まないものに比べて１／２以下に抑制できる。
【０１０６】
以上の本実施例のように、本発明にかかる磁石前駆体［ＩＩＩ］は高（ＢＨ）maxでしかも不可逆減磁に代表される磁気安定性も良化していることが明らかになった。しかしながら、他方で本発明が対象とするモータでは磁石を充分に磁化して使用することが通常求められる。
【０１０７】
一般に磁石を少ないエネルギーで磁化するには高保磁力型磁石は不利である。しかしながら、不可逆減磁に対しては逆に高保磁力型磁石が有利とされている。そこで、混合相［Ａ＋Ａｎ］と球状多核クラスター相［Ａ´］との和に占める球状多核クラスター相［Ａ´］の割合に対する保磁力Ｈｃｉの関係を調べた。
【０１０８】
図１３は混合相［Ａ＋Ａｎ］と球状多核クラスター相［Ａ´］との和に占める球状多核クラスター相［Ａ´］の割合に対して磁化する際に重要な室温における保磁力Ｈｃｉの関係を示す特性図である。
【０１０９】
図から明らかなように、多核クラスター相［Ａ´］を含まない比較例の保磁力９０５（ｋＡ／ｍ）に対し、例えば球状多核クラスター相［Ａ´］を４０（ｗｔ．％）含む本実施例は８６０（ｋＡ／ｍ）と約５（％）小さな値を示した。このように、高温暴露における不可逆減磁が少ない本実施例が室温での保磁力Ｈｃｉの値が小さい。換言すると、本発明にかかる磁石は高（ＢＨ）max、低不可逆減磁であり、そのうえ低エネルギーでの磁化が可能であることになる。したがって、本発明が対象とする小型モータのための磁石として極めて適したものと結論づけることができる。
【実施例４】
【０１１０】
４．環状磁石［ＩＶａ］並びに円弧状磁石［ＩＶｂ］の作製に関して説明する。
【０１１１】
図１４は厚さ０．４〜２．５（ｍｍ）の自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］を予め４（ＭＡ／ｍ）のパルス磁界で磁化し、等速ロール圧延したとき、圧延による表面磁束の変化を圧延後の厚さに対してプロットした特性図である。図において、○（丸印白）は圧延前、●（丸印黒）は圧延後を示すプロットである。例えば、比較例として示した範囲の結果は磁石前駆体［ＩＩＩ］の厚さが≧２（ｍｍ）の場合の特性曲線を示している。また、ＣＵＲＶＥ−１は圧延前の磁石前駆体［ＩＩＩ］の厚さと表面磁束の関係を示す特性曲線である。図から明らかなように、２．１〜２．５（ｍｍ）と比較的厚く仕上げた磁石前駆体［ＩＩＩ］の表面磁束は圧延による僅かな厚さ減少で表面磁束が大きく減少している。これは、圧延していない磁石前駆体［ＩＩＩ］の厚さに対する表面磁束曲線［ＣＵＲＶＥ−１］を基準とすると、明らかに磁石粉体［Ａａ］もしくは［Ａ’ａ］の圧延による配向の乱れに起因する表面磁束低下と言える。これに対して、実施例しとして示した厚さ約１．３（ｍｍ）の磁石前駆体［ＩＩＩ］の圧延による表面磁束のプロットは［ＣＵＲＶＥ−１］と殆ど一致している。したがって、この場合には明らかに磁石粉体［Ａａ］もしくは［Ａ’ａ］の圧延による配向の乱れに起因する表面磁束低下は観測されない。換言すれば、厚さ約１〜２（ｍｍ）程度の磁石前駆体［ＩＩＩ］であれば、圧延による配向の乱れに起因する表面磁束の低下を抑制できるということになる。例えば、直径２５（ｍｍ）以下、肉厚１〜２（ｍｍ）、長さと直径の比（Ｌ／Ｄ＝０．５〜１）程度の本発明が対象とするような環状磁石では圧縮、射出、押出などの作製方法に拘らず、ラジアル配向磁界の減少に基づく希土類磁石粉末の配向度の低下により、希土類ボンド磁石の高（ＢＨ）maxの減少が避けられず、円柱や立方体で試作された高（ＢＨ）max希土類ボンド磁石とは大きく特性が下回るラジアル異方性環状磁石しか作製することができなかったのであるが、本発明によれば、その課題を排除できることは明らかである。
【０１１２】
図１５（ａ）は厚さ１．０５（ｍｍ）、長さ９０（ｍｍ）、幅４．５（ｍｍ）の磁石前駆体［ＩＩＩ］を厚さ１．０２（ｍｍ）に圧延したときの磁石の外観図を示す写真である。
【０１１３】
ただし、図中［ＩＩＩ］は磁石前駆体、［ＩＶ］は圧延後の本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石を示している。図から明らかなように、磁石前駆体［ＩＩＩ］は堅いが、延伸相［Ｂ］の圧延によって仕上げた本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石［ＩＶ］は圧延方向（この場合は長手方向）が極めてしなやかになっていることが了解される。これは延伸相［Ｂ］が圧延によって機械的に圧延方向に一軸延伸された結果であり、これを、例えば図１５（ｂ）に示す写真のように積層電磁鋼板（Ｌａｍｉｎａｔｅｄ  ｓｔｅｅｌ  ｃｏｒｅ）に巻付けると本発明にかかる環状磁石［ＩＶａ］が得られる。なお、この環状磁石［ＩＶａ］は当該磁石の径によらず常に一定の（ＢＨ）max値を有するラジアル異方性の環状ハイブリッド型希土類ボンド磁石［ＩＶａ］となる。
【０１１４】
ところで、上記自己組織化した磁石前駆体［ＩＩＩ］の延伸相［Ｂ］を圧延によって延伸する際、当該磁石前駆体［ＩＩＩ］に大きな密度差が生じると圧延時に蛇行する原因となる。密度差が生じる原因は板状グリーンコンパクト［Ｉ］を作製する際の成形型キャビティへの均質充填や上下からの緻密化のための圧縮不均一性などが挙げられる。本実施例では板状グリーンコンパクト［ＩＩ］の密度分布を略≦０．１（Ｍｇ／ｍ3）とすれば、厚さ１．０５（ｍｍ）、長さ９０（ｍｍ）、幅４．５（ｍｍ）の磁石前駆体［ＩＩＩ］を厚さ１．０２（ｍｍ）に圧延したとき、圧延によって生じる蛇行（最大撓み）は略≦０．１（ｍｍ）と殆ど無視できる水準となった。
【０１１５】
また、延伸相［Ｂ］の延伸をスタンピングとし、円弧状磁石［ＩＶｂ］に形状変換することもできる。とくに、最大肉厚≦１（ｍｍ）の不等肉厚の円弧状磁石［ＩＶｂ］とするとコギングトルクを抑制しながらモータの性能向上に効果的となる。このような磁石は最終的に磁化して使用されるが、１．２（ＭＡ／ｍ）で磁化した際の２０℃の最大エネルギー積（ＢＨ）maxが≧１２０（ｋＪ／ｍ3）、或いは２．０（ＭＡ／ｍ）で磁化した際の２０（℃）の最大エネルギー積（ＢＨ）maxが≧１６０（ｋＪ／ｍ3）であることが望ましい。
【産業上の利用可能性】
【０１１６】
本発明にかかる自己組織化したハイブリッド型希土類ボンド磁石とその製造方法、並びにモータは、高出力化によるモータの高効率化の効果を有し、所謂永久磁石回転子型、永久磁石型モータ、或は永久磁石界磁型のブラシレスモータや直流モータ等として有用である。
【図面の簡単な説明】
【０１１７】
【図１】単核クラスター相［Ａ］、多核クラスター相［Ａｎ］の構造を示す概念図
【図２】多核クラスター相［Ａ´］の構造を示す概念図
【図３】混合相［Ａ＋Ａｎ］並びに多核クラスター相［Ａ´］の熱解離と再配列の概念図、（ａ）は熱解離の概念図、（ｂ）は再配列の概念図
【図４】混合相［Ａ＋Ａｎ］並びに多核クラスター相［Ａ´］の再配列と緻密化の概念図、（ａ）は再配列の概念図、（ｂ）は緻密化の概念図
【図５】成形型及び成形機の写真による外観図、（ａ）は本発明にかかる板状グリーンコンパクトを作製する成形型、（ｂ）は直交磁界配向粉末成形機を示す外観図
【図６】球状多核クラスター相［Ａ´］の走査電子顕微鏡写真による外観図
【図７】球状多核クラスター相［Ａ´］の微粒子の割合と見掛密度の変化を示す特性図
【図８】球状多核クラスター相［Ａ´］の割合と（ＢＨ）max及び密度の関係を示す特性図
【図９】球状多核クラスター相［Ａ´］の割合と減磁曲線の角型性の関係を示す特性図
【図１０】熱処理温度と（ＢＨ）maxの変化を示す特性図
【図１１】暴露温度と不可逆減磁率の関係を示す特性図
【図１２】多核クラスター相［Ａ´］の割合と不可逆減磁率の関係を示す特性図
【図１３】球状多核クラスター相［Ａ´］の割合と室温の保磁力の関係を示す特性図
【図１４】圧延による表面磁束の変化を示す特性図
【図１５】磁石前駆体［ＩＩＩ］及び本発明の環状磁石の写真による外観図、（ａ）は前駆体［ＩＩＩ］を厚さ１．０２（ｍｍ）に圧延したときの外観図、（ｂ）は積層電磁鋼板に巻付けられた本発明にかかる環状磁石［ＩＶａ］の外観図
【符号の説明】
【０１１８】
Ａ    単核クラスター相
Ａ´  多核クラスター相
Ｈ    配向磁界
【図７】
2005158863.tif 000006
【図８】
2005158863.tif 000007
【図９】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
2005158863.tif 000011
【図１】
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【図２】
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【図３】
2005158863.tif 000014
【図４】
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【図５】
2005158863.tif 000016
【図６】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１５】
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