(57)【要約】【課題】  比較的容易で、かつ経済的な方法で反りの小さい燃料電池用セパレータを提供する。【解決手段】  平板部の一方の面に反応ガスを流通させるガス流路面が形成され、他方の面に冷却水を流通させる冷却水流路面が形成された燃料電池用セパレータであって、  前記平板部の厚さ方向所定の位置を境に前記ガス流路面側部分と前記冷却水流路面側部分とが異なる導電性樹脂組成物で形成され、かつ、前記ガス流路面側部分の厚さ方向における熱膨張係数と前記冷却水流路面側部分の水平方向における熱膨張係数との差が２５×１０‐６／Ｋ以下であることを特徴とする燃料電池セパレータ。【選択図】  図１
2005108616.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
平板部の一方の面に反応ガスを流通させるガス流路面が形成され、他方の面に冷却水を流通させる冷却水流路面が形成された燃料電池用セパレータであって、
前記平板部の厚さ方向所定の位置を境に前記ガス流路面側部分と前記冷却水流路面側部分とが異なる導電性樹脂組成物で形成され、かつ、前記ガス流路面側部分の厚さ方向における熱膨張係数と前記冷却水流路面側部分の水平方向における熱膨張係数との差が２５×１０‐６／Ｋ以下であることを特徴とする燃料電池セパレータ。
【請求項２】
ガス流路面側部分を形成する導電性樹脂組成物及び冷却水流路面側部分を形成する導電性樹脂組成物はともに導電性フィラーを２０〜８５質量％、熱硬化性樹脂を２０〜４０質量％、球状フィラーを１５〜３０質量％および炭素繊維を５〜１０質量％の範囲で含み、かつこれらの配合比が互いに異なることを特徴とする請求項１記載の燃料電池セパレータ。
【請求項３】
導電性フィラーが、膨張黒鉛を含むことを特徴とする請求項２記載の燃料電池セパレータ。
【請求項４】
球状フィラーが、球状無機化合物および球状黒鉛のうち一種類以上を含むことを特徴とする請求項２または３記載の燃料電池セパレータ。
【請求項５】
平板部の一方の面に反応ガスを流通させるガス流路面が形成され、他方の面に冷却水を流通させる冷却水流路面が形成された燃料電池用セパレータの製造方法であって、
Ａ）ガス流路面側部分用の導電性樹脂組成物を、所定の配合比にて熱硬化性樹脂、導電性フィラー、球状フィラー及び炭素繊維を溶融混合して調製する工程と、
Ｂ）冷却水流路面側部分用の導電性樹脂組成物を、所定の配合比にて熱硬化性樹脂、導電性フィラー、球状フィラー及び炭素繊維を溶融混合して調製する工程と、
Ｃ）ガス流路面側部分用の導電性樹脂組成物を熱硬化樹脂が完全硬化しない温度にてシート状に仮成形する工程と、
Ｄ）冷却水流路面側部分用の導電性樹脂組成物を熱硬化樹脂が完全硬化しない温度にてシート状に仮成形する工程と、
Ｅ）ガス流路面側部分用のシート状仮成形体と、冷却水流路面部分用のシート状仮形成体とを積層して燃料電池用セパレータ用金型に装着し、熱硬化性樹脂が完全硬化する温度にて一体成形する工程と、
を含むことを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、導電性樹脂組成物並びに燃料電池用セパレータに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、燃料の有する化学的エネルギーを電気的エネルギーに直接変換する燃料電池に対する需要が高まっている。一般に燃料電池は、電解質膜を挟んで電極板が配置され、更にその外側にセパレータが配置された単位セルを、多数積層した構造になっている。
【０００３】
図１は、一般的な燃料電池用セパレータの外観を示す概略図であるが、平板部６の一方の面に所定の間隔で複数の第１の隔壁７ａを立設して形成されるチャネル８ａに反応ガス（水素や酸素）を流通させ、一方の面に所定の間隔で複数の第２の隔壁７ｂを立設して形成されるチャネル８ｂに冷却水を流通させる構成としている。以下、反応ガスを流通させるチャネル８ａを立設した面を「ガス流路面」と呼び、冷却水を流通させるチャネル８ｂを立設した面を「冷却水流路面」と呼ぶ（図２参照）。
【０００４】
燃料電池とするには、多数の燃料電池セパレータ５を隔壁７ａ，７ｂの突出方向（図中、上下方向）に積層するため、チャネル８ａ，８ｂの気密性が重要であり、隔壁７ａ，７ｂには強度と寸法精度が要求される。例えば、自動車のように高電圧を必要とする分野では、各単位セルを数百枚積層してスタックを構成させる。またこのスタックは一般に約８０℃の条件下で使用されるため、熱的寸法安定性（低熱膨張）が求められる。高熱膨張であると、熱によりスタック全体が大きくなるために、締め付け荷重の増大により燃料電池用セパレータ本体、電解質膜の破損が生じる。また、スタック組み付け時に、セパレータの強度、板厚寸法精度あるいは反り等により組み付けの困難、破損などが発生することもある。
【０００５】
特に燃料電池用セパレータの反りは、スタックの組み付けを困難にするだけでなく、組み付け後の各セルの密着性が不十分となり、接触電気抵抗にムラが生じ、それによる発電性能の低下、さらに偏荷重により燃料電池用セパレータが破損することがある。
【０００６】
一方で、燃料電池セパレータ５は、生産性の点で有利なことから、樹脂に導電性フィラーを分散させた導電性樹脂組成物を所定の形状に成形して得られるのが一般的である。具体的にはフェノール樹脂と膨張黒鉛とをドライブレンドし、これを金型に充填して圧縮成形する方法（特許文献１参照）、フェノール樹脂と膨張黒鉛との乾式混合粉末で予備成形体を作製し、これを硬化圧縮成形する製造方法（特許文献２参照）、フェノール樹脂と炭素粉末とを加圧ニーダー等により混練し、圧縮成形により成形体を得る方法（特許文献３参照）等が提案されている。
【０００７】
しかし、導電性樹脂組成物を成形する方法では、図２に断面図にて模式的に示すように、ガス流路面と冷却水流路面との形状差に由来して厚さ方向（紙面上下方向）と水平方向（紙面左右方法）とで膨張黒鉛等の導電性フィラーの配向状態に差が生じ、その結果熱膨張差により局部的に伸びに差が生じて反りやうねりが発生する。反りを小さくする方法として、熱硬化性樹脂と炭素粉末の混合粉末を熱圧成形し、離型後、平滑板で挟持して硬化温度の５０〜１００％の温度で加熱する方法（特許文献４参照）、枠材として高強度、高剛性材料を用いる方法（特許文献５参照）等が提案されている。
【特許文献１】特開２０００−４８８３０公報
【特許文献２】特開２０００−７７０８１公報
【特許文献３】特開２０００−２４３４０９公報
【特許文献４】特開２０００−２４３４０９公報
【特許文献５】特開２００２−３５８９７３公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかし、従来の反り低減方法では、ガス流路面と冷却水流路面における導電性フィラーの配向状態の差に由来する熱膨張率差を解消できず、反りの低減度合いにも限界がある。高弾性率のセパレータを用いることで反りやうねりの低減を図ることも可能であるが、高弾性率であると、スタックの組み付け時に破壊、欠損などの問題が生じる。
【０００９】
そこで本発明の目的は、反りの小さい燃料電池用セパレータを提供することにあり、同時に比較的容易で、かつ経済的な方法で反りの小さい燃料電池用セパレータを製造する方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、熱膨張係数の異なる材料を用いて作製した予備成形体を組合せて一体成形することにより、得られる燃料電池用セパレータのガス流路面と冷却水流路面との熱膨張差を制御でき、反りを１ｍｍ以下に抑えることができることを見出した。
【００１１】
即ち本発明は、上記目的を達成するために、下記の燃料電池用セパレータ及び燃料電池用セパレータの製造方法を提供する。
（１）平板部の一方の面に反応ガスを流通させるガス流路面が形成され、他方の面に冷却水を流通させる冷却水流路面が形成された燃料電池用セパレータであって、
前記平板部の厚さ方向所定の位置を境に前記ガス流路面側部分と前記冷却水流路面側部分とが異なる導電性樹脂組成物で形成され、かつ、前記ガス流路面側部分の厚さ方向における熱膨張係数と前記冷却水流路面側部分の水平方向における熱膨張係数との差が２５×１０‐６／Ｋ以下であることを特徴とする燃料電池セパレータ。
（２）ガス流路面を形成する導電性樹脂組成物及び冷却水流路面を形成する導電性樹脂組成物はともに導電性フィラーを２０〜８５質量％、熱硬化性樹脂を２０〜４０質量％、球状フィラーを１５〜３０質量％および炭素繊維を５〜１０質量％の範囲で含み、かつこれらの配合比が互いに異なることを特徴とする上記（１）記載の燃料電池セパレータ。
（３）導電性フィラーが、膨張黒鉛を含むことを特徴とする上記（２）記載の燃料電池セパレータ。
（４）球状フィラーが、球状無機化合物および球状黒鉛のうち一種類以上を含むことを特徴とする上記（２）または（３）記載の燃料電池セパレータ。
（５）平板部の一方の面に反応ガスを流通させるガス流路面が形成され、他方の面に冷却水を流通させる冷却水流路面が形成された燃料電池用セパレータの製造方法であって、
Ａ）ガス流路面側部分用の導電性樹脂組成物を、所定の配合比にて熱硬化性樹脂、導電性フィラー、球状フィラー及び炭素繊維を溶融混合して調製する工程と、
Ｂ）冷却水流路面側部分用の導電性樹脂組成物を、所定の配合比にて熱硬化性樹脂、導電性フィラー、球状フィラー及び炭素繊維を溶融混合して調製する工程と、
Ｃ）ガス流路面側部分用の導電性樹脂組成物を熱硬化樹脂が完全硬化しない温度にてシート状に仮成形する工程と、
Ｄ）冷却水流路面側部分用の導電性樹脂組成物を熱硬化樹脂が完全硬化しない温度にてシート状に仮成形する工程と、
Ｅ）ガス流路面側部分用のシート状仮成形体と、冷却水流路面部分用のシート状仮形成体とを積層して燃料電池用セパレータ用金型に装着し、熱硬化性樹脂が完全硬化する温度にて一体成形する工程と、
を含むことを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、反りの小さい燃料電池用セパレータが得られ、その製造も容易に行うことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明に関して詳細に説明する。
【００１４】
本発明の燃料電池用セパレータは、その形状には制限がなく、例えば図１に示した形状とすることができるが、平板部６の厚さ方向所定の位置にて、ガス流路面側部分と冷却水流路面側部部分とが異なる導電性樹脂組成物で形成されている。但し、ガス流路面側部分の導電性樹脂組成物及び冷却水流路面側部分の導電性樹脂組成物はともに、導電性フィラー、熱硬化性樹脂、球状フィラー及び炭素繊維を含んでおり、これらの配合材料について以下に詳細を説明する。
（樹脂）
熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、フラン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂等の中から１種類以上選定する。得られる特性、生産性等考慮すると、エポキシ樹脂とポリイミド樹脂とを混合して用いるのが好ましい。
【００１５】
本発明において、エポキシ樹脂とは、多官能性エポキシ化合物と硬化剤との反応で形成される構造体、並びに該構造体を与えるエポキシ化合物及び硬化剤すべてを含包する。以後、反応前のエポキシ化合物をエポキシ樹脂前駆体、反応により生じた構造体をエポキシ化合物と言うことがある。また、エポキシ樹脂量は、エポキシ硬化物の質量に等しい。
【００１６】
エポキシ樹脂前駆体としては、種々の公知の化合物を使用することができる。例えば、ビスフェノールＡジグリシジルエーテル型、ビスフェノールＦジグリシジルエーテル型、ビスフェノールＳジグリシジルエーテル型、ビスフェノールＡＤジグリシジルエーテル型、レゾルシノールジグリシジルエーテル型等の２官能性エポキシ化合物；フェノールノボラック型、クレゾールノボラック型等の多官能性エポキシ化合物；更には、エポキシ化大豆油のような線状脂肪族エポキシ化合物、環式脂肪族エポキシ化合物、複素環式エポキシ化合物、グリシジルエステル系エポキシ化合物、グリシジルアミン系エポキシ化合物等が挙げられるが、これらに限定されない。ハロゲン等の置換基を有する化合物、芳香環が水素化された化合物をも使用することができる。また、そのエポキシ当量、分子量、エポキシ基数等にも、特に制限はない。しかしながら、エポキシ樹脂前駆体として、エポキシ当量が約４００以上、特に約７００以上のエポキシ化合物を主に使用すると、可使時間を長くすることができる。また、それら化合物は、常温で固体であるため、粉体成形を行う場合には取り扱いが容易となる。複数のエポキシ化合物を併用することも可能である。例えばエポキシ当量２００程度の、網目密度の高い硬化物を与えるエポキシ樹脂前駆体を、エポキシ当量９００程度の、可使時間の長い前駆体を混入させ、粉体として、あるいは可使時間のやや長い液状物として取り扱うことができる。
【００１７】
これらエポキシ樹脂前駆体は、硬化剤と反応することによって、エポキシ硬化物を生成する。硬化物も各種公知の化合物を使用することができる。例えばジメチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、メンセンジアミン、イソホロンジアミン等の脂肪族、脂環族、芳香族のポリアミンまたはその炭酸塩；無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、無水トリメリット酸等の酸無水物；フェノールノボラックのようなポリフェノール；ポリメルカプタン；トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、イミダゾール、エチルメチルイミダゾール等のアニオン重合触媒；ＢＦ３やその錯体のようなカチオン重合触媒；更には熱分解や光分解によって上記化合物を生成する潜在性硬化剤等が挙げられるが、これらに限定されない。複数の硬化剤を併用することもできる。
【００１８】
本発明において、ポリイミドとは、分子内にイミド基（（−ＣＯ−）２Ｎ−）を有するポリマーの総てを包含する。例としてポリアミドイミド、ポリエーテルイミド等の熱可塑性ポリイミド；（全）芳香族ポリイミド等の非熱可塑性ポリイミド；熱硬化性ポリイミド、例えばビスマレイミド型ポリイミド、アリルナジイミド等のナジック酸型ポリイミド、アセチレン型ポリイミド等が挙げられるが、これらに限定されない。複数のポリイミドを併用することもできる。
【００１９】
本発明では、中でも熱硬化性ポリイミドの使用が特に好ましい。熱硬化性ポリイミドは、熱可塑性ポリイミドや非熱可塑性（芳香族）ポリイミドに比べ、加工が容易であるという利点を有する。高温特性は非熱可塑性ポリイミドと比べれば劣るものの、各種有機ポリマーの内では極めて良好な部類である。しかも硬化の際にボイドやクラックをほとんど発生しないので、導電性樹脂組成物の成分として好適である。
【００２０】
また、樹脂におけるエポキシ樹脂とポリイミド樹脂との配合比は、エポキシ樹脂が５〜９５重量部％で、ポリイミド樹脂が９５〜５重量部％が好ましい。何れの樹脂も、配合比が５質量％未満では両樹脂を併用にすることにより生じる利点が僅かである。エポキシ樹脂：ポリイミド樹脂の配合比は、より好ましくは、９５：５〜３０：７０、更に好ましくは８５：１５〜６０：４０である。
【００２１】
熱硬化性樹脂の配合量は、ガス流路面側部分の導電性樹脂組成物及び冷却水流路面側部分の導電性樹脂組成物ともに、導電性樹脂組成物全量に対して２０〜４０質量％が好ましい。２０質量％未満では、材料流動性の低下により形状成形が困難になり、バインダーとして効果が薄くなり、成形品の厚さ復元量が増大し、所望の厚さが得られない等の問題が生じる。また、４０質量％を超えると、強度不足、導電性低下、流動性が高くなることで成形時のバリ量の増加、金型への成形品のハリツキ等の問題が生じる。これらの点を考慮すると、更に好ましくは２０〜３０質量％である。
（導電性フィラー）
導電性フィラーとしては膨張黒鉛を使用し、人造黒鉛、カーボンブラック、ケッチェンブラック等から選択された１種類以上を併用しても良い。複数の導電性フィラーを併用することも可能であるが、成形性、経済性を考慮すると、好ましくは膨張黒鉛を主に使用する。膨張黒鉛は、黒鉛結晶構造の層間を拡張処理したもので、極めて嵩高いものとなっている。膨張黒鉛としては、好ましくは嵩比重が０．３程度以下、より好ましくは０．１程度以下、特に好ましくは０.０５程度以下のものを使用する。これらの膨張黒鉛を用いると、強度、導電性、潤滑性が特に良好となる。
【００２２】
導電性フィラーの配合量は、ガス流路面側部分の導電性樹脂組成物及び冷却水流路面側部分の導電性樹脂組成物ともに、導電性樹脂組成物全量に対して２０〜８５質量％が適当である。導電性フィラーの配合量が２０質量％未満では、満足できる導電性を得られず、８５質量％を超えると、強度あるいは成形上の問題が生じる。これらを考慮すると、導電性フィラーの配合量は、好ましくは２５〜８５質量％、より好ましくは３０〜８５質量％程度である。
（球状フィラー）
図２に示したように、導電性樹脂組成物を板状に成形すると、得られる成形体は膨張黒鉛の異方性のため、成形体の水平方向と厚さ方向とで熱膨張係数が大きく異なるようになる。そこで、このような異方性を低減させる目的で球状フィラーを添加する。
【００２３】
球状フィラーとしては、低熱膨張材である球状シリカ、中空シリカ、球状黒鉛（人造黒鉛）の中から１種類以上使用される。球状フィラーの種類に制限はないが、導電性を考慮するとシリカよりも導電性フィラーとしても使用可能な球状黒鉛が望ましい。導電性樹脂組成物中に球状フィラーが混在することによって、球状フィラーの周囲で膨張黒鉛が成形体の厚さ方向にも配向しやすくなり、水平方向と厚さ方向とで熱膨張率差が少なくなる。また、球状フィラーの粒径が大きい程、膨張黒鉛が厚さ方向にも配向しやすくなる。
【００２４】
しかし、球状フィラーの粒径が大き過ぎると、燃料電池用セパレータの表面から球状フィラーの一部が露出し、接触抵抗の低下を引き起こすことがある。そのため球状フィラーの粒径としては、燃料電池用セパレータの最薄部の厚さの７５％以下とすることが望ましい。例えば、燃料電池用セパレータの最薄部が０．５ｍｍであるとすると、球状フィラーの粒径は１２５μｍ以下が望ましく、更に好ましくは５０μｍ以下が望ましい。一方、球状フィラーの粒径が小さいと、配向の制御に効果が無くなるため、１０μm以上が望ましい。
【００２５】
球状フィラーの配合量は、ガス流路面側部分の導電性樹脂組成物及び冷却水流路面側部分の導電性樹脂組成物ともに、導電性樹脂組成物全量に対して１５〜３０質量％が適当である。球状フィラーの配合量が５質量％未満では、満足する膨張黒鉛の配向制御ができないことから熱膨張の低下がみられず、燃料電池用セパレータに反りが生じる。３０質量％を超えると、燃料電池用セパレータ表面から露出して接触抵抗が大きくなり、強度低下や気体不透過性の低下が発生する。これらを考慮すると、球状フィラーの配合量は、好ましくは１５〜２５質量％程度である。
（炭素繊維）
炭素繊維としては、PAN系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維、レーヨン系炭素繊維の中から１種類以上使用される。炭素繊維を添加することにより、燃料電池用セパレータの導電性、熱膨張に殆ど影響を与えずに強度、特に耐衝撃性を改善することができる。繊維の形状には、特に制限はないが、好ましくは繊維長が約０．０１〜１００ｍｍ、特に０．１〜２０ｍｍの繊維を使用する。繊維長が１００ｍｍを超えると成形が難しく、また表面を平滑にし難くなり、０．０１ｍｍを下回ると補強効果が期待できなくなる。
【００２６】
炭素繊維の配合量は、ガス流路面側部分の導電性樹脂組成物及び冷却水流路面側部分の導電性樹脂組成物ともに、導電性樹脂組成物全量に対して５〜１０質量％が適当である。炭素繊維の配合量が５質量％未満では、満足できる耐衝撃性が得られず、１０質量％を超えると成形上の問題が生じる。
【００２７】
本発明では、ガス流路面側部分の導電性樹脂組成物及び冷却水流路面側部分の導電性樹脂組成物はともに、熱硬化性樹脂、導電性フィラー、球状フィラー及び炭素繊維をそれぞれ上記の配合量の範囲内で含むが、ガス流路面側部分における厚さ方向の熱膨張率と冷却水流路面側部分における水平方向の熱膨張率との差が２５×１０−６／Ｋ以下となるように、互いに配合比を調整する必要がある。また、この熱膨張率差はガス流路面及び冷却水流路面の形状、具体的には各隔壁７ａ，７ｂの数や間隔、個々の隔壁断面形状等によっても異なるため、これらも考慮してガス流路面側部分の導電性樹脂組成物及び冷却水流路面側部分の導電性樹脂組成物の組成がそれぞれ設定される。
（燃料電池用セパレータ製造方法）
次に、燃料電池用セパレータの製造方法について述べる。
【００２８】
先ず、ガス流路面側部分用の導電性樹脂組成物を得るために、所定の配合にて導電性フィラー、熱硬化性樹脂、球状フィラー及び炭素繊維を混合する。混合はヘンシェルミキサー、スーパーミキサー、ラボプラストミル、加圧ニーダー、単軸押出機等を用い、熱硬化性樹脂が硬化しない温度で溶融させながら混合する。同様にして、所定の配合にて導電性フィラー、熱硬化性樹脂、球状フィラー及び炭素繊維を溶融混合して、冷却水流路面側部分用の導電性樹脂組成物を調製する。
【００２９】
溶融混合した各導電性樹脂組成物は次いでシート状に仮成形されるが、その際、金型に充填しやすいように、ヘンシェルミキサー、ボールミル等で粉砕し、分級する。平均粒径は、金型充填、成形性を考慮すると５００μｍ以下が好ましい。
【００３０】
次いで、ガス流路面側部分用の導電性樹脂組成物の粉末及び冷却水流路面側部分用の導電性樹脂組成物の粉末を、それぞれ金型に充填して熱硬化性樹脂が完全硬化しない温度（約５０〜１２０℃）でプレスしてシート状の仮成形体に成形する。
【００３１】
そして、ガス流路面側部分用の導電性樹脂組成物からなるシート状仮成形体と、冷却水流路面側部分用の導電性樹脂組成物からなるシート状仮成形体とを積層して燃料電池用セパレータ用金型に装着し、熱硬化性樹脂が完全硬化するように、例えば金型温度１５０〜２００℃、成形圧力７０〜１００ＭＰａ、硬化時間１０分にて本成形する。
【００３２】
ここで、ガス流路面側部分用の導電性樹脂組成物からなるシート状仮成形体と、冷却水流路面側部分用の導電性樹脂組成物からなるシート状仮成形体とは、同一の厚さとすることもできるし、異なる厚さにすることができる。また、両シート状仮成形体を同一厚とし、それぞれの積層枚数を変えることもできる。そして、両シート状仮成形体の厚さに応じて平板部６におけるガス流路面側部分と冷却水流路側部分との境界が変化する。
【００３３】
このようにして得られる本発明の燃料電池用セパレータは、板状部６の厚さ方向所定の位置を境にしてガス流路面側部分と冷却水流路面側部分とが異なる導電性樹脂組成物からなり、かつガス流路面側部分の厚さ方向における熱膨張係数と冷却水流路面側部分の水平方向における熱膨張係数との差が２５×１０‐６／Ｋ以下となる。そして、このように熱膨張係数差が規定されていることにより、従来と比べて反りが大幅に抑えられる。
【実施例】
【００３４】
以下に実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
（材料調整）
膨張黒鉛、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、炭素繊維、平均粒径が約５０μｍの球径シリカ及び球状黒鉛を表１に示す配合比にてヘンシェルミキサー（三井鉱山製「FM10C/I型」）に投入して乾式混合し、得られた混合粉を加圧ニーダー（（株）モリヤマ製「D3−7.5G型」）を用いて樹脂を溶融させ、混合した。
（物性評価用サンプルの作製）
上記で得た混合材料を金型に充填し、金型温度１００℃、圧力１００ＭＰａにて２分間プレスしてシート状の仮成形体を作製し、更に得られた仮成形体を金型温度１７０℃、圧力１００ＭＰａにて１０分間プレスしてシート状の成形体を作製した。作製した各サンプルを用い、以下の物性評価を行った。
（熱膨張係数の測定）
サンプルから５ｍｍ角、厚さ１０ｍｍの試験片を切り出し、理学製「ＴＭＡ８３１０」によりプローブ径φ３ｍｍ、荷重０．１Ｎ、昇温速度１℃／ｍｉｎにて２８〜１００℃における厚さ方向及び水平方向の各熱膨張係数を測定した。結果を表１に示す。
【００３５】
【表１】
2005108616.tif 000003
【００３６】
（試験用燃料電池用セパレータの作製）
膨張黒鉛、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、炭素繊維、平均粒径が約５０μｍの球径シリカ及び球状黒鉛を表１に示す配合比にてヘンシェルミキサー（三井鉱山製「FM10C/I型」）に投入して乾式混合し、得られた混合粉を加圧ニーダー（（株）モリヤマ製「D3−7.5G型」）を用いて樹脂を溶融させ、混合した。次いで、混合物を縦３００ｍｍ、横２５０ｍｍの金型に充填し、金型温度１００℃でプレスして厚さ約０．７５ｍｍのシート状の仮成形体を作製した。
【００３７】
シート状仮成形体を表２に示す組み合わせで積層し、燃料電池用セパレータ作製用の金型に装着し、１７０℃で１０分間熱プレスを行ない、厚さ１．５ｍｍの試験用燃料電池用セパレータを得た。尚、金型は、縦３００ｍｍ、横２５０ｍｍであり、片面（冷却水流路面側）には幅２ｍｍ、深さ０．２５ｍｍの溝が６０本、もう片面（ガス流路面側）には幅１ｍｍ、深さ０．５ｍｍの溝が１２０本設けてある。
（反り量の測定）
試験用燃料電池用セパレータを定盤上に置き、三次元レーザー測定機（コムス製）で３５点測定し、その最大値と最小値との差を反り量とした。結果を表２に示す。
（曲げ強度および曲げ弾性率の測定）
膨張黒鉛、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、炭素繊維、平均粒径が約５０μｍの球径シリカ及び球状黒鉛を表１に示す配合比にてヘンシェルミキサー（三井鉱山製「FM10C/I型」）に投入して乾式混合し、得られた混合粉を加圧ニーダー（（株）モリヤマ製「D3−7.5G型」）を用いて樹脂を溶融させ、混合した。次いで、混合物を縦３００ｍｍ、横２５０ｍｍの金型に充填し、金型温度１００℃でプレスして厚さ約１．０ｍｍのシート状の仮成形体を作製した。
【００３８】
シート状仮成形体を表２に示す組み合わせで積層し、１７０℃で１０分間熱プレスを行ない、厚さ２ｍｍのシート状の成形体を得た。そして、成形体から幅２０ｍｍ、長さ１００ｍｍ、厚さ２ｍｍの試験片を切り出し、島津製作所オートグラフ「ＡＧ−１００ｋＮＤ」を用い、ＪＩＳ  Ｋ７１７１に準じて１００℃雰囲気における曲げ強度および曲げ弾性率を測定した。結果を表２に示す。
【００３９】
【表２】
2005108616.tif 000004
【００４０】
表２より、ガス流路面の厚さ方向の熱膨張係数と冷却水流路面の水平方向の熱膨張係数との差が２５×１０−６／Ｋ以下であれば、目標の反り量１ｍｍ以下に抑えられることがわかる。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】本発明および従来の燃料電池用セパレータの一例を示す概略図である。
【００４２】
【図２】燃料電池用セパレータにおける導電性フィラー（膨張黒鉛）の配向状態を説明するための模式図である。
【符号の説明】
【００４３】
５  燃料電池用セパレータ
６  平板部
７ａ，７ｂ  隔壁
８ａ，８ｂ  チャネル
【図１】
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【図２】
2005108616.tif 000006