(57)【要約】【課題】  可塑化時の流動性が低い成形材料であっても、ゲル化時間の短い成形材料であっても、均質に成形を行なうことができる粉粒状成形材料を用いた成形方法を提供する。【解決手段】  成形温度に加熱された成形金型１のキャビティ２を密閉し、キャビティ２内から空気を排出しながら粉粒状成形材料３をキャビティ２内に圧送することによって、キャビティ２内に粉粒状成形材料３を充てんし、この後、キャビティ２内を加圧する。キャビティ２内から空気を排出しながら粉粒状成形材料３を圧送することによって、キャビティ２内に粉粒状成形材料３を短時間で充てんすることができ、粉粒状成形材料３を均一なかさ密度で充てんすることができる。そして、この状態で加圧することによって、圧縮成形の工法で均質な成形体を成形することができる。【選択図】  図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
成形温度に加熱された成形金型のキャビティを密閉し、キャビティ内から空気を排出しながら粉粒状成形材料をキャビティ内に圧送することによって、キャビティ内に粉粒状成形材料を充てんし、この後、キャビティ内を加圧することを特徴とする粉粒状成形材料を用いた成形方法。
【請求項２】
キャビティに充てんされる粉粒状成形材料のかさ体積と同等の容積になるようにキャビティを密閉することを特徴とする請求項１に記載の粉粒状成形材料を用いた成形方法。
【請求項３】
粉粒状成形材料は、熱硬化性樹脂と充てん材を主成分とすると共に熱硬化性樹脂の質量比率が成形材料全量に対して３０質量％以下のものであることを特徴とする請求項１又は２に記載の粉粒状成形材料を用いた成形方法。
【請求項４】
粉粒状成形材料は、試料量を１０．０ｇ、荷重を３９．２ｋＮに設定する他はＪＩＳ  Ｋ  ６９１１の５．３．２（円板式流れ）に準拠して測定した「伸び」が、１１３ｍｍ以下のものであることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の粉粒状成形材料を用いた成形方法。
【請求項５】
粉粒状成形材料は粒径が１ｍｍ以下のものであることを特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載の粉粒状成形材料を用いた成形方法。
【請求項６】
粉粒状成形材料がカーボン・フェノール樹脂複合成形材料であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の粉粒状成形材料を用いた成形方法。
【請求項７】
キャビティ内を密閉した後、さらにキャビティ内を加圧することができるように形成され、且つキャビティを成形温度に加熱する手段を備えた成形金型と、密閉されたキャビティ内に粉粒状成形材料を圧送する成形材料供給経路と、キャビティ内に粉粒状成形材料が圧送される際にキャビティ内の空気を排出する空気排出経路とを具備して成ることを特徴とする粉粒状成形材料用成形装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、粉粒状成形材料を用いた圧縮成形による成形方法に関するものであり、またこの成形に用いる成形装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
現在行なわれている樹脂の成形方法は、樹脂成形材料を加熱溶融して金型のキャビティに充てんした後に、固化又は硬化させるようにした、射出成形法やトランスファ成形法などと、金型の上型と下型を開放した状態で下型に樹脂成形材料を入れ、この後に金型を閉じて加熱加圧して成形するようにした、圧縮成形法などとに、大別することができる（例えば非特許文献１等参照）。
【０００３】
前者の射出成形法やトランスファ成形法などは、成形材料を加熱することによって樹脂を溶融させて可塑化し、閉じた金型のキャビティ内に可塑化した成形材料を充てんし、冷却して樹脂を固化させたり、あるいは加熱を継続して樹脂を硬化させた後に、金型を開いて成形体を取り出すようにした成形法であり、成形サイクルが短いことが大きな特徴である。
【０００４】
この成形法では、可塑化した成形材料を金型のキャビティ内に充てんするために、樹脂を溶融させることによって良好な流動性を示す成形材料を用いる必要がある。しかし、成形材料には成形体の目的とする性能に合わせて各種の充てん材が含有されているが、この充てん材の量が多くなると成形材料中の樹脂の比率が低くなって流動性が悪くなり、成形に供することが困難になる。特に薄い板状のもの、表面に細かい形状を有するものを成形する場合は成形がより困難になる。従って、燃料電池のセパレータのように、多量のカーボンを充てん材として配合した成形材料を成形する必要があり、しかも薄い板状で表面に細い凹凸を有するものを成形する場合には、この成形法を適用することは困難である。
【０００５】
一方、後者の圧縮成形法などは、成形温度に加熱した金型の上型と下型を開放し、下型のキャビティに樹脂成形材料を直接投入した後に、下型に上型を閉じて高圧で加圧することによって成形を行なうようにした成形法である。この成形法では、開いた状態の下型に成形材料を直接投入し、さらに下型と上型を高圧で加圧することによって成形を行なうため、成形材料の可塑化時の流動性は前者の場合ほど大きくなくてもよい。このため、熱硬化性樹脂を用いた成形材料の成形や、充てん材の配合比率が大きい成形材料の成形に用いられる。
【０００６】
従って、燃料電池のセパレータのように、多量のカーボンを充てん材として配合した成形材料を成形する必要がある場合にはこの成形法を適用することが有利である。しかし、燃料電池のセパレータのように薄い板状のものを成形する場合、均質な成形体を得るように成形を行なうことは難しい。すなわち、下型のキャビティに成形材料を投入した後に上型を閉じて加圧することによって、薄い板材の成形を行なうにあたって、可塑化された成形材料の流動性が低いと、薄い密閉空間となるキャビティの隅々まで均一に成形材料を流動させることが難しく、均質な成形体を得るように成形を行なうことは難しいのである。
【非特許文献１】大阪市立工業研究所他２名共編「プラスチック読本」、（株）プラスチックエージ、１９８３年５月１０日、１９３頁〜２１０頁
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
そこで、成形材料として粉粒状のものを用い、下型のキャビティに粉粒状成形材料を供給して広げることによって、粉粒状成形材料の厚みを均一にし、この後に下型に上型を閉じて、加圧・成形を行なうことが検討されている。このように下型に供給した粒状成形材料をキャビティの全面に均一化した後に、加圧・成形を行なうことによって、薄い板材を均質に成形することが可能になるのである。
【０００８】
しかし、圧縮成形において、金型は成形温度に高温に加熱されているので、下型のキャビティに粉粒状成形材料を供給すると、粉粒状成形材料のうち下型に接した部分の樹脂に高温が作用して溶融し始める。このため、下型のキャビティに供給した粉粒状成形材料を広げて均一な厚みにすることは困難であり、またゲル化時間の短い粉粒状成形材料の場合には、このように粉粒状成形材料を広げる作業の間にゲル化が進行してしまうおそれがあり、実用的な成形法とはいえない。
【０００９】
本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、可塑化時の流動性が低い成形材料であっても、ゲル化時間の短い成形材料であっても、均質に成形を行なうことができる粉粒状成形材料を用いた成形方法及び粉粒状成形材料用成形装置を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の請求項１に係る粉粒状成形材料を用いた成形方法は、成形温度に加熱された成形金型１のキャビティ２を密閉し、キャビティ２内から空気を排出しながら粉粒状成形材料３をキャビティ２内に圧送することによって、キャビティ２内に粉粒状成形材料３を充てんし、この後、キャビティ２内を加圧することを特徴とするものである。
【００１１】
この発明によれば、キャビティ２内から空気を排出しながら粉粒状成形材料３を圧送することによって、キャビティ２内に粉粒状成形材料３を短時間で充てんすることができ、粉粒状成形材料３を均一なかさ密度で充てんすることができる。そして、この状態で加圧することによって、圧縮成形の工法で均質な成形体を成形することができる。従って、特に薄い板材を成形するにあたって、可塑化時の流動性が低い成形材料３であっても、ゲル化時間の短い成形材料３であっても、均質な成形体を得ることができる。
【００１２】
また請求項２の発明は、請求項１において、キャビティ２に充てんされる粉粒状成形材料３のかさ体積と同等の容積になるようにキャビティ２を密閉することを特徴とするものである。
【００１３】
この発明によれば、キャビティ２内に偏在することなく粉粒状成形材料３を均一に充てんすることができ、均質な成形体を成形することができる。
【００１４】
また請求項３の発明は、請求項１又は２において、粉粒状成形材料３は、熱硬化性樹脂と充てん材を主成分とすると共に熱硬化性樹脂の質量比率が成形材料３全量に対して３０質量％以下のものであることを特徴とするものである。
【００１５】
この発明によれば、充てん材の特性を発揮させるために熱硬化性樹脂の質量比率を３０質量％以下にして、可塑時の流動性が低くなった粉粒状成形材料３を用いても、均質な成形体を成形することができる。
【００１６】
また請求項４の発明は、請求項１乃至３のいずれかにおいて、粉粒状成形材料３は、試料量を１０．０ｇ、荷重を３９．２ｋＮに設定する他はＪＩＳ  Ｋ  ６９１１の５．３．２（円板式流れ）に準拠して測定した「伸び」が、１１３ｍｍ以下のものであることを特徴とするものである。
【００１７】
この発明によれば、バリ発生を低減するためにＪＩＳ  Ｋ  ６９１１の５．３．２（円板式流れ）の「伸び」が１１３ｍｍ以下になるようにして、可塑時の流動性が低くなった粉粒状成形材料３を用いても、均質な成形体を成形することができる。
【００１８】
また請求項５の発明は、請求項１乃至４のいずれかにおいて、粉粒状成形材料３は粒径が１ｍｍ以下のものであることを特徴とするものである。
【００１９】
この発明によれば、薄い板材を成形するキャビティ２にも粉粒状成形材料３を充てんさせることができ、薄い板材を均質に成形することができる。
【００２０】
また請求項６の発明は、請求項１乃至５のいずれかにおいて、粉粒状成形材料３がカーボン・フェノール樹脂複合成形材料であることを特徴とするものである。
【００２１】
この発明によれば、多量のカーボンを充てん材として配合した粉粒状成形材料３を用い、燃料電池のセパレータなどの導電性を要求される成形体を圧縮成形で成形することができるものである。
【００２２】
本発明の請求項７に係る粉粒状成形材料用成形装置は、キャビティ２内を密閉した後、さらにキャビティ２内を加圧することができるように形成され、且つキャビティ２を成形温度に加熱する手段を備えた成形金型１と、密閉されたキャビティ２内に粉粒状成形材料を圧送する成形材料供給経路４と、キャビティ２内に粉粒状成形材料３が圧送される際にキャビティ２内の空気を排出する空気排出経路５とを具備して成ることを特徴とするものである。
【００２３】
この発明によれば、空気排出経路５からキャビティ２内の空気を排出しながら成形材料供給経路４から粉粒状成形材料３を圧送することによって、キャビティ２内に粉粒状成形材料３を短時間に充てんすることができるものであり、粉粒状成形材料３を均一なかさ密度で充てんすることができる。そしてこの状態でキャビティ２内を加圧することによって、圧縮成形の工法で均質な成形体を成形することができる。従って、特に薄い板材を成形するにあたって、可塑化時の流動性が低い成形材料３であっても、ゲル化時間の短い成形材料３であっても、均質な成形体を得ることができる。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、キャビティ２内から空気を排出しながら粉粒状成形材料３を圧送することによって、キャビティ２内に粉粒状成形材料３を短時間で充てんすることができ、粉粒状成形材料３を均一なかさ密度で充てんすることができる。そして、この状態で加圧することによって、圧縮成形の工法で均質な成形体を成形することができる。従って、特に薄い板材を成形するにあたって、可塑化時の流動性が低い成形材料３であっても、ゲル化時間の短い成形材料３であっても、均質な成形体を成形することができるものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。
【００２６】
図１は本発明に係る成形装置の一例を示すものであり、成形金型１は下型となるキャビティ型１０と上型となる加圧型１１とから形成してある。このキャビティ型１０には上面に開口するキャビティ２が形成してあり、加圧型１１の下面にはコア型部１２が設けてある。加圧型１１はキャビティ型１０の上方に配置してあり、キャビティ型１０に加圧型１１を型締めすると、コア型部１２がキャビティ２内に差し込まれて加圧成形をすることができるようになっている。また成形金型１のキャビティ型１０や加圧型１１には電熱ヒーターなどで形成される加熱手段が設けてあり、キャビティ２やコア型部１２を成形温度に加熱することができるようにしてある。加熱手段はこのようにキャビティ型１０や加圧型１１内に設けるようにする他、キャビティ型１０や加圧型１１の取付け板を熱盤などで形成して加熱手段を外部に設けるようにしてもよい。
【００２７】
キャビティ型１０のキャビティ２の内面には対角線上で対向する位置において材料圧入口１３と空気排出口１４が開口して設けてある。材料圧入口１３はキャビティ型１０の一方の外側面に開口させて設けた材料圧入用接続口１５に連通してあり、空気排出口１４はキャビティ型１０の他方の外側面に開口させて設けた空気排出用接続口１６に連通してある。空気排出口１４には、空気は通過させるが粉粒状成形材料３は通過させないフィルター（図示省略）が充てんしてある。
【００２８】
また図１において１８は粉粒状成形材料３を貯溜した成形材料タンクであり、その下端部に開閉バルブ１９を介して材料吐出管２０が接続してある。この材料吐出管２０の先端には材料吐出ノズル２１が設けてある。材料タンク１８の上端部には空気圧入管２２の一端が接続してあり、空気圧入管２２の他端はコンプレッサー２３などに接続してある。この空気圧入管２２には開閉バルブ２４が設けてある。これらの成形材料タンク１８、開閉バルブ１９、材料吐出管２０、材料吐出ノズル２１、空気圧入管２２、コンプレッサー２３、開閉バルブ２４などを備えて成形材料供給経路４が形成されるものである。また２５は真空ポンプ２６などに接続された空気吸入管であり、真空ポンプ２６の端部には空気吸入ノズル２７が接続してある。この空気吸入管２５には開閉バルブ２８が設けてある。これらの空気吸入管２５、真空ポンプ２６、空気吸入ノズル２７、開閉バルブ２８などを備えて空気排出経路５が形成されるものである。
【００２９】
次に、本発明において使用する粉粒状成形材料３について説明する。粉粒状成形材料３は樹脂と充てん材を主成分とするものであり、樹脂としては、熱可塑性樹脂であっても、熱硬化性樹脂であっても、いずれでもよいが、本発明には熱硬化性樹脂がより適している。熱硬化性樹脂としては、レゾール型、ノボラック型、ベンジリックエーテル型などのフェノール樹脂、メラミン樹脂、フラン樹脂、イソシアネート化合物、エポキシ樹脂、ベンゾオキサジン樹脂など、熱を加えることによって溶融し、さらに硬化するものを用いることができる。
【００３０】
ここで、熱硬化性樹脂としてフェノール樹脂を用いる場合、フェノール樹脂はフェノール類とホルムアルデヒド類を反応触媒の存在下で反応させることによって調製することができる。
【００３１】
上記のフェノール類はフェノール及びフェノールの誘導体を意味するものであり、例えばフェノールの他に、ｍ−クレゾール、レゾルシノール、３，５−キシレノールなど３官能性のもの、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＳ、ジヒドロキシジフェニルメタンなどの４官能性のもの、ｏ−クレゾール、ｐ−クレゾール、ｐ−ｔｅｒ−ブチルフェノール、ｐ−フェニルフェノール、ｐ−クミルフェノール、ｐ−ノニルフェノール、２，４−又は２，６−キシレノールなどの２官能性のｏ−又はｐ−置換のフェノール類などを挙げることができ、さらに塩素又は臭素で置換されたハロゲン化フェノールなどを用いることもできる。フェノール類としてはこれらから１種を選択して用いる他、複数種のものを混合して用いることもできる。
【００３２】
また上記のアルデヒド類としては、水溶液の形態であるホルマリンが最適であるが、パラホルムアルデヒドやアセトアルデヒド、ベンズアルデヒド、トリオキサン、テトラオキサンのような形態のものも用いることもでき、その他、ホルムアルデヒドの一部をフルフラールやフルフリルアルコールに置き換えて使用することも可能である。
【００３３】
上記のフェノール類とアルデヒド類の配合比率は、モル比が１：０．６〜１：３．５の範囲になるように設定するのが好ましい。
【００３４】
また上記の反応触媒としては、ノボラック型フェノール樹脂を調製する場合は、塩酸、硫酸、リン酸などの無機酸、あるいはシュウ酸、パラトルエンスルホン酸、ベンゼンスルホン酸、キシレンスルホン酸などの有機酸、さらに酢酸亜鉛などを用いることができる。レゾール型フェノール樹脂を調製する場合は、アルカリ土類金属の酸化物や水酸化物を用いることができ、さらにジメチルアミン、トリエチルアミン、ブチルアミン、ジブチルアミン、トリブチルアミン、ジエチレントリアミン、ジシアンジアミドなどの脂肪族の第一級、第二級、第三級アミン、Ｎ，Ｎ−ジメチルベンジルアミンなどの芳香環を有する脂肪族アミン、アニリン、１，５−ナフタレンジアミンなどの芳香族アミン、アンモニア、ヘキサメチレンテトラミンなどや、その他二価金属のナフテン酸や二価金属の水酸化物を用いることもできる。
【００３５】
フェノール樹脂を希釈して使用する場合は、希釈用の溶剤としてアルコール類、ケトン類、エステル類、多価アルコールなどを用いることができる。
【００３６】
また、充てん材としては、種々のものを用いることができるが、例えばカーボンを用いることができる。充てん材としてこのようにカーボンを用いることによって、カーボンが有する滑性、摺動性、耐摩耗性、耐熱性、導電性などの特性を活かした成形体を成形することができるものである。カーボンの種類は特に制限されないが、燃料電池のセパレータのように導電性を要求されるものの成形に用いる場合には、天然黒鉛、人造黒鉛、キッシュ黒鉛、膨張黒鉛、カーボンブラック、メソフェースカーボン、コークス粉、木炭粉、籾殻粉、炭素繊維の粉末、カーボンナノファイバーなどを用いることができる。燃料電池のセパレータを成形する場合、これらのカーボンは成形材料全量に対して７０質量％以上含有させることが望ましい。さらに使用目的に応じて、これらのカーボン粉末の他に、ロウ石、アルミニウムなどの無機質粉粒体や繊維を併用することもできる。充てん材として用いるこれらのカーボン粉末や無機質粉粒体の粒径は特に制限されないが、１〜２００μｍ程度が好ましい。
【００３７】
このように熱硬化性樹脂としてフェノール樹脂、充てん材としてカーボンを用いた粉粒状のカーボン・フェノール樹脂成形材料を調製するにあたっては、次のようにして行なうことがでる。まずフェノール類とアルデヒド類とを反応触媒の存在下で反応させてフェノール樹脂を調製し、これを脱水する。次にこのフェノール樹脂をそのまま、あるいは溶剤を加えて希釈し、これをカーボン粉末に添加してニーダー等で混練し、この混練物を押出した後に乾燥し、これを粉砕することによって、カーボンとフェノール樹脂との混合粉粒体であるカーボン・フェノール樹脂成形材料を得ることができる。
【００３８】
しかし、このような方法で粉粒状のカーボン・フェノール樹脂成形材料を製造する場合、フェノール樹脂の調製及び脱水の工程、フェノール樹脂とカーボン粉末とを混合する混練工程、混練物を押出して乾燥する工程、さらに粉砕して造粒する工程という各種の工程が必要になり、製造工数が多くなると共に、脱水や乾燥、粉砕といった大量のエネルギーを消費する工程が必要になり、製造コストが高くなる等の問題を有する。またカーボン粉末とフェノール樹脂を混合する際の、カーボン粉末へのフェノール樹脂の分散が悪く、均質な成形材料を得ることが難しいという問題もある。
【００３９】
そこで、これらの問題を解消したカーボン・フェノール樹脂成形材料の製造方法が、本出願人によって特公平６−２１１４０号公報で提供されている。すなわちこの方法は、フェノール類とアルデヒド類とを反応触媒の存在下で反応させてフェノール樹脂を調製する際に、同時にカーボン粉末を混合しながらこの反応を行なわせるようにしたものであり、カーボン粉末の表面にフェノール樹脂が被覆された含水の顆粒状物を調製するようにしたものである。従ってこのものでは、カーボン粉末にフェノール樹脂が被覆された含水・顆粒粒状物を反応系からろ過し、これを乾燥することによって、上記のような多くの工程を経る必要なく、低コストで粉粒状のカーボン・フェノール樹脂成形材料を得ることができるものであり、また均一にカーボンとフェノール樹脂が混在するカーボン・フェノール樹脂成形材料を得ることができるものである。しかもこのものでは、カーボン粉末の表面にフェノール樹脂が極めて薄く均一に被覆しているので、フェノール樹脂の量を少なくすることができ、カーボン粉末の持つ滑性、摺動性、耐摩耗性、耐熱性、導電性などの特性を活かした用途に好適に用いることが可能になるものである。
【００４０】
次に、図１に示す成形装置で上記のような粉粒状成形材料３を成形する方法について説明する。成形金型１は加熱手段で成形温度に加熱してあり、この成形温度は、粉粒状成形材料３中の熱硬化性樹脂を溶融・硬化させる温度に設定してある。
【００４１】
そしてまず図２（ａ）のように、キャビティ型１０のキャビティ２に加圧型１１のコア型部１２を嵌め入れて、成形金型１を閉じる。このようにキャビティ２内にその上面開口からコア型部１２を嵌め入れることによって、キャビティ２の開口部の内周面にコア型部１２の外周面が密接して、キャビティ２内は密閉されるようになっている。またこのように成形金型１を閉じた段階では、キャビティ２の密閉空間の厚みｔ１、すなわちキャビティ２底面とコア型部１２の下面との間の間隔は、成形すべき成形体Ｓの厚みｔより厚くなるようにしてあり、キャビティ２の密閉空間の容積は成形体Ｓの体積よりも大きくなるようにしてある。キャビティ２のこの密閉容積は、成形体Ｓを成形するのに必要な粉粒状成形材料３のかさ体積（粉粒体間に空間を含む見掛け上の体積）と同等な体積に設定されるものである。勿論、粉粒状成形材料３のかさ体積と同等というのは、厳密に同じという意味ではなく、数％程度の差異は許容されるものであり、むしろ、粉粒状成形材料３のかさ体積よりもキャビティ２の密閉容積が数％程度広めのほうが、キャビティ２の密閉空間に粉粒状成形材料３を充てんすることが容易になるので好ましい。またこのようにキャビティ２内にコア型部１２を嵌め入れた状態では、キャビティ２に開口させた材料圧入口１３や空気排出口１４はコア型部１２の下面より下側に位置し、材料圧入口１３や空気排出口１４の開口がコア型部１２の側面で塞がれないようにしてある。
【００４２】
そして、材料圧入用接続口１５に材料吐出管２０の材料吐出ノズル２１を差し込んで接続すると共に、空気排出用接続口１６に空気吸入管２５の空気吸入ノズル２７を差し込んで接続し、空気吸入管２５の開閉バルブ２８を開いて、キャビティ２の密閉空間内の空気を空気排出口１４から空気吸入ノズル２７及び空気吸入管２５を介して真空ポンプ２６で吸入して排出しながら、材料吐出管２０の開閉バルブ１９を開いて、成形材料タンク１８内の粉粒状成形材料３を材料吐出管２０を通して材料吐出ノズル２１から吐出する。このとき、開閉バルブ２４を開いて空気圧入管２２から高圧空気が成形材料タンク１８に高圧空気が圧入されており、この高圧空気で成形材料タンク１８から材料吐出管２０に粉粒状成形材料３が空気と共に送り出され、粉粒状成形材料３は材料圧入口１３からキャビティ２の密閉空間内に圧送されるものである。このように、キャビティ２内から空気を排出しながら粉粒状成形材料３を空気と共にキャビティ２内に圧送することによって、瞬時に図２（ａ）のようにキャビティ２の密閉空間内に粉粒状成形材料３を充てんすることができるものである。
【００４３】
成形金型１は上記のように成形温度の高温に加熱されており、キャビティ２内に供給された粉粒状成形材料３にはこの熱が作用するが、粉粒状成形材料３は熱の作用で溶融を開始する前に短時間でキャビティ２内に充てんされるので、キャビティ２内に粉粒状成形材料３を均一なかさ密度で充てんすることができるものである。このように熱の作用で溶融を開始する前に粉粒状成形材料３をキャビティ２内に充てんするためには、粉粒状成形材料３の樹脂の種類や成形金型１の加熱温度によって変動はあるが、粉粒状成形材料３をキャビティ２内に圧送し始めてから１５秒以内に充てんが完了するように、キャビティ２内からの空気を排出する減圧度や、粉粒状成形材料３を圧送する空気圧を調整するのが好ましい。例えば、減圧度は０．０５〜０．１ＭＰａ(４００〜７００トール)程度に、空気圧は０．０１〜０．１ＭＰａ（０．１〜１．０ｋｇｆ／ｃｍ２）程度に設定するのが一般的である。また、成形材料タンク１８からキャビティ２内に粉粒状成形材料３の供給するにあたって、粉粒状成形材料３の供給量の設定は、開閉バルブ１９を開閉することによって材料吐出管２０を通して粉粒状成形材料を供給する際の、開閉バブル１９の開時間を調整することによって行なうことができる。勿論、別途、計量装置を備えて粉粒状成形材料３の供給量を設定するようにしてもよいのはいうまでもない。
【００４４】
上記のようにキャビティ２の密閉空間内に粉粒状成形材料３を充てんした後、キャビティ２の密閉空間の厚みｔ２、すなわちキャビティ２底面とコア型部１２の下面との間の間隔が、成形すべき成形体Ｓの厚みｔと等しくなるように、図２（ｂ）のようにキャビティ型１０と加圧型１１とを圧締してキャビティ２内を加圧することによって、成形金型１からの加熱とこの加圧で、キャビティ２内の粉粒状成形材料３を成形することができるものである。ここで、キャビティ型１０と加圧型１１とを圧締してキャビティ２内にコア型部１２を深く嵌入させる際に、キャビティ２に開口させた材料圧入口１３や空気排出口１４の開口はコア型部１２の側面で塞がれるようにしてあり、加圧する際にキャビティ２内の成形材料が材料圧入口１３や空気排出口１４から漏れ出ることがないようしてある。
【００４５】
このようにキャビティ２内の粉粒状成形材料３を加熱加圧して圧縮成形することによって、成形体Ｓを得ることができるものであり、成形が終了した後、キャビティ型１０から加圧型１１を分離させて成形金型１を開くことによって、図２（ｃ）のように成形体Ｓをキャビティ２から脱型して取り出すことができるものである。
【００４６】
上記のようにして成形を行なうにあたって、加圧を行なう前に成形金型１のキャビティ２内には粉粒状成形材料３が均一なかさ密度で充てんされているので、この状態でキャビティ２内の容積が成形する成形体Ｓの体積と同じになるように成形金型１を圧締して加圧することによって、樹脂が溶融して可塑化した成形材料をキャビティ２内で大きく流動させる必要なく、成形を行なうことができるものである。従って、可塑化時の流動性が低い粉粒状成形材料３を用いても、ゲル化時間の短い粉粒状成形材料３を用いても、均質な成形体Ｓを容易に成形することができるものであり、特に成形体Ｓが薄い板材や、その表面に細かい凹凸を有するものであっても、均質に成形を行なうことができるものである。
【００４７】
ここで本発明は、熱硬化性樹脂の質量比率が成形材料全量に対して３０質量％以下の粉粒状成形材料を成形する場合に適用して特に好適である。熱硬化性樹脂の質量比率が３０質量％を超えると、充てん材の比率がそのぶん低くなって、充てん材が有する特性が熱硬化性樹脂の特性によって阻害され、充てん材の特性を十分に活かした成形体を得ることが難しくなる。特に燃料電池のセパレータのように導電性が要求される成形体を成形する場合、導電性が不十分になってしまう。このため、熱硬化性樹脂の質量比率は３０質量％未満であることが好ましく、特に２０質量％未満であることがより好ましいのである。熱硬化性樹脂の質量比率が低くなり過ぎると成形体に強度等の問題が生じるので、熱硬化性樹脂の質量比率の下限は５質量％程度である。そしてこのように粉粒状成形材料中の熱硬化性樹脂の質量比率が低いと、可塑化時の流動性が低くなるが、本発明では、可塑化時の流動性が低い粉粒状成形材料を用いても、均質な成形体を成形することができるので、このような熱硬化性樹脂の質量比率の低い粉粒状成形材料の成形に適用することによって、本発明の特徴をより有効に発揮させることができるものである。
【００４８】
また粉粒状成形材料の可塑化時の流動性は熱硬化性樹脂の質量比率だけでなく、熱硬化性樹脂の種類などによっても依存するが、本発明は、可塑化時の流動性が低い粉粒状成形材料を成形する場合に適用して特に好適である。ここで、粉粒状成形材料の可塑化時の流動性は、試料量を１０．０ｇ、荷重を３９．２ｋＮに設定する他はＪＩＳ  Ｋ  ６９１１の５．３．２（円板式流れ）に準拠して測定した「伸び」が、１１３ｍｍ以下のものであることが望ましい。可塑化時の流動性がこれより大きい粉粒状成形材料を用いると、成形時にバリが大きく流出し、所定厚さの成形体を得ることが困難になったり、成形体の密度が小さくなったりするおそれがある。このために、ＪＩＳ  Ｋ  ６９１１の５．３．２（円板式流れ）の「伸び」が１１３ｍｍ以下の粉粒状成形材料を用いることが好ましいものである。可塑化時の流動性が低すぎると成形そのものが不能になるので、「伸び」の下限は３０ｍｍ程度である。そして本発明は、可塑化時の流動性が低い粉粒状成形材料を用いても、均質な成形体を成形することができるので、このような流動性の低い粉粒状成形材料の成形に適用することによって、本発明の特徴をより有効に発揮させることができるものである。
【００４９】
さらに本発明で用いる粉粒状成形材料は、粒径が１ｍｍ以下のものであることが好ましい。薄板状の成形体を成形する場合、粉粒状成形体を密閉されたキャビティに充てんするにあたって、粉粒状成形材料の粒径が大きいとキャビティ内に粉粒状成形材料を充てんされ難くなり、成形不良が生じるおそれがある。また粉粒状成形材料の粒子同士を接着させるようにして成形を行なうにあたって、粉粒状成形材料の粒径が大きいと粒子の界面での接着が不十分になるおそれがある。このために、粉粒状成形材料は粒径が１ｍｍ以下のものであることが好ましいのである。粉粒状成形材料の粒径の下限は特に設定されないが、実用上は１０μｍ程度が下限である。尚、キャビティ内に粉粒状成形材料を均一に充てんするために、粉粒状成形材料の粒径はできるだけ均一であることが望ましい。
【実施例】
【００５０】
次に、本発明を実施例によって具体的に説明する。
【００５１】
（粉粒状成形材料Ｎｏ１の調製）
双腕式ニーダーに、平均粒径５μｍの天然鱗片黒鉛７００ｇと、融点７０℃のレゾール型フェノール樹脂３００ｇをメタノールに溶解して固形分６５質量％に調整したメタノール溶液４６１ｇを投入し、これを３０分間攪拌混練した後、この混練物を連続混練押出し機で押し出した。次にこの混練押出し物を風乾して溶剤を揮散させ、さらに粉砕機で粉砕して１ｍｍの篩いで篩い分けし、通過したものを粉粒状成形材料Ｎｏ１とした。この粉粒状成形材料Ｎｏ１は、黒鉛とフェノール樹脂との質量比率が７０：３０であった。
【００５２】
（粉粒状成形材料Ｎｏ２の調製）
天然鱗片状黒鉛を８５０ｇ、レゾール型フェノール樹脂を１５０ｇ（メタノール溶液２３１ｇ）に変更するようにした他は、上記の（粉粒状成形材料Ｎｏ１の調製）と同様にして、黒鉛とフェノール樹脂との質量比率が８５：１５の粉粒状成形材料Ｎｏ２を調製した。
【００５３】
（粉粒状成形材料Ｎｏ３の調製）
上記の（粉粒状成形材料Ｎｏ１の調製）において、１ｍｍの篩いで篩い分けしないで、１ｍｍ以上の粒径を含むものも用いて粉粒状成形材料Ｎｏ３とした。
【００５４】
（粉粒状成形材料Ｎｏ４の調製）
上記の（粉粒状成形材料Ｎｏ２の調製）において、１ｍｍの篩いで篩い分けしないで、１ｍｍ以上の粒径を含むものも用いて粉粒状成形材料Ｎｏ４とした。
【００５５】
（粉粒状成形材料Ｎｏ５の調製）
天然鱗片状黒鉛を５５７ｇに変更するようにした他は、上記の（粉粒状成形材料Ｎｏ１の調製）と同様にして、黒鉛とフェノール樹脂との質量比率が６５：３５の粉粒状成形材料Ｎｏ５を調製した。
【００５６】
（粉粒状成形材料Ｎｏ６の調製）
フェノール樹脂として融点４５℃のレゾール型フェノール樹脂を用いるようにした他は、上記の（粉粒状成形材料Ｎｏ１の調製）と同様にして、粉粒状成形材料Ｎｏ６を調製した。
【００５７】
（粉粒状成形材料Ｎｏ７の調製）
フェノール樹脂として融点４５℃のレゾール型フェノール樹脂を用いるようにした他は、上記の（粉粒状成形材料Ｎｏ２の調製）と同様にして、粉粒状成形材料Ｎｏ７を調製した。
【００５８】
（粉粒状成形材料Ｎｏ８の調製）
四つ口フラスコに、平均粒径５μｍの天然鱗片黒鉛１７１０ｇと、フェノール７７０ｇと、３７質量％ホルマリン１３２８ｇと、ヘキサメチレンテトラミン８０ｇと、水２０００ｇを仕込み、これを混合攪拌しつつ、６０分を要して９０℃まで昇温し、そのまま３時間維持した。そして冷却した後、ろ別して乾燥し、さらに１ｍｍの篩いで篩い分けして、通過したものを粉粒状成形材料Ｎｏ８とした。この粉粒状成形材料Ｎｏ８は、黒鉛とフェノール樹脂との質量比率が７０．１：２９．９であった。
【００５９】
（粉粒状成形材料Ｎｏ９の調製）
天然鱗片状黒鉛の量を４１５３ｇに変更するようにした他は、上記の（粉粒状成形材料Ｎｏ８の調製）と同様にして、粉粒状成形材料Ｎｏ９を調製した。この粉粒状成形材料Ｎｏ９は、黒鉛とフェノール樹脂との質量比率が８４．９：１５．１であった。
【００６０】
ここで、各粉粒状成形材料中のフェノール樹脂の含有率は、Ｎｏ８及びＮｏ９のものについては、試料１０ｇを円筒ろ紙にとり、これをソックスレー抽出器に入れてメチルアルコールにより６時間還流下でフェノール樹脂を抽出し、乾燥後の減少率から求めた。それ以外のものについては、仕込み量から算出した。
【００６１】
また、上記の粉粒状成形材料Ｎｏ１〜Ｎｏ９のフェノール樹脂についてゲル化温度を測定した。ゲル化温度の測定は、Ｎｏ１〜Ｎｏ７のものにおいては、メタノールに溶解する前の固形フェノール樹脂を試験に供し、Ｎｏ８，Ｎｏ９のものにおいては、調製した粉粒状成形材料にメタノールを加えて溶出させ、ろ別したろ液を乾燥して得られた固形フェノール樹脂を試験に供し、ＪＩＳ  Ｋ  ６９１０の７．１１Ｄ法（平板法：固体）に準拠して行なった。
【００６２】
さらに、上記のようにして得た粉粒状成形材料Ｎｏ１〜Ｎｏ９について、可塑化時の流動性、疎充てんかさ密度、粒度を測定した。
【００６３】
ここで、可塑化時の流動性の測定は、試料量を１０．０ｇ、荷重を３９．２ｋＮ、金型温度１６０℃、加圧時間を２分に設定して、ＪＩＳ  Ｋ  ６９１１の５．３．２「成形材料（円板式流れ）」に準拠して行ない、「伸び」として求めた。
【００６４】
成形材料の疎充てんかさ密度の測定は、筒井理化学機械（株）製の「ＡＢＤ粉体物性測定器」を用い、測定円台に１００ｃｍ３の試料容器を載せ、これに試料を上部のホッパから供給し、試料容器が一杯になった時点で山になった部分をヘラですり取り、試料容器内の試料の全量を測定することによって行ない、次の式から疎充てんかさ密度を算出した。
疎充てんかさ密度（g／cm３）＝（試料の重量：g）／（試料容器の容量：１００cm３）
粒度の測定は、（株）飯田製作所製の振動ふるい器を用いて行なった。
【００６５】
【表１】
2005096372.tif 000003
【００６６】
（実施例）
図１及び図２に示す、縦×横×深さ＝２００ｍｍ×２００ｍｍ×４０ｍｍのキャビティ２を設けた成形金型１を１７０℃に加熱し、図２（ａ）のように成形金型１を閉じてキャビティ２を密閉した。このとき、キャビティ２の密閉空間の厚みｔ１が１５ｍｍになるようにした。そして、空気圧入管２２の開閉バルブ２４を開いて成形材料タンク１８に０．０２ＭＰａ（０．２ｋｇｆ／ｃｍ２）の空気圧を作用させ、空気吸入ノズル２７の開閉バルブ２８を開いてキャビティ２の密閉空間内の空気を排出して、キャビティ２内を０．０９ＭＰａ（６５０トール）に減圧しながら、材料吐出管２０の開閉バルブ１９を開くことによって、成形材料タンク１８内の粉粒状成形材料３をキャビティ２内に圧送し、キャビティ２の密閉空間内に３２０ｇの粉粒状成形材料３を充てんした。このとき、粉粒状成形材料３の圧送を開始してから３２０ｇの粉粒状成形材料３をキャビティ２の密閉空間内に充てん完了するまでの時間を測定し、結果を表２に示した。
【００６７】
次に、キャビティ２の密閉空間内への粒状成形材料３の充てんが完了してから１５秒後に、キャビティ型１０と加圧型１１とを圧締し、まずキャビティ２内を２．９ＭＰａ（３０ｋｇｆ／ｃｍ２）で加圧した後に解圧して２秒間ガス抜きをし、そして図２（ｂ）のようにキャビティ２の密閉空間の厚みｔ２が４ｍｍになるように圧力を４９ＭＰａ（５００ｋｇｆ／ｃｍ２）かけてそのまま５分間維持した。このように圧縮成形をすることによって成形体Ｓを得ることができるものであり、圧縮成形が終了した後、キャビティ型１０から加圧型１１を分離させて成形金型１を開くことによって、図２（ｃ）のように成形体Ｓをキャビティ２から脱型して取り出した。
【００６８】
（比較例）
１７０℃に加熱した成形金型を上下に開き、下型の縦×横×深さ＝２００ｍｍ×２００ｍｍ×４０ｍｍのキャビティに粒状成形材料を３２０ｇ投入し、ボール紙を用いてキャビティ内の全体に行き渡るように粒状成形材料を広げた。このとき、キャビティに粒状成形材料を投入してから広げ終わるまでに要する時間を測定し、結果を表２の「キャビティへの充てん時間」の欄に示した。
【００６９】
この後、キャビティ内の厚みが４ｍｍになるように下型に上型を圧締し、上記の実施例と同様な条件で圧縮成形をして成形体を得た。
【００７０】
上記のようして得た成形体について、バリの出かた及び成形体表面の状態を目視で観察した。また成形体の重さ、比重、曲げ強さ、抵抗率を測定した。ここで、比重、曲げ強さはＪＩＳ  Ｋ  ６９１１に、抵抗率はＪＩＳ  Ｋ７１９４に準拠して測定を行なった。これらの結果を表２に示す。
【００７１】
【表２】
2005096372.tif 000004
【００７２】
表２にみられるように、各実施例のものは、成形体の表面の状態が良好かもしくは比較的良好で疎密が小さく、均質な成形体を得ることができた。一方、比較例１，２のものは、成形体の表面の疎密が極めて大きく、均質な成形体を得ることができないものであり、またキャビティに投入した粒状成形材料を広げる作業が、溶融した成形材料がボール紙に付着したりして非常に困難なものであった。
【図面の簡単な説明】
【００７３】
【図１】本発明の成形装置の一例を示す概略断面図である。
【図２】本発明の成形方法の一例を示すものであり、（ａ），（ｂ），（ｃ）はそれぞれ概略断面図である。
【符号の説明】
【００７４】
１  成形金型
２  キャビティ
３  粉粒状成形材料
４  成形材料供給経路
５  空気排出経路
【図１】
2005096372.tif 000005
【図２】
2005096372.tif 000006