(57)【要約】【課題】  高い輝度を示すケイ酸塩蛍光体を提供する。【解決手段】  Ｆｅの含有量が２００重量ｐｐｍ以下であることを特徴とするケイ酸塩蛍光体。Ａｌの含有量が２００重量ｐｐｍ以下であることを特徴とするケイ酸塩蛍光体。ケイ酸塩蛍光体が、式ｍＭ1Ｏ・ｎＭ2Ｏ・２ＳｉＯ2（式中のＭ1はＣａ、ＳｒおよびＢａからなる群より選ばれる１種以上、Ｍ2はＭｇおよびＺｎからなる群より選ばれる１種以上、ｍは０．５以上３．５以下、ｎは０．５以上２．５以下である。）により表される化合物に、付活剤としてＥｕ、Ｍｎからなる群より選ばれる１種以上が含有されてなるケイ酸塩蛍光体であることを特徴とする前記記載の蛍光体。【選択図】          なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｆｅの含有量が２００重量ｐｐｍ以下であることを特徴とするケイ酸塩蛍光体。
【請求項２】
Ａｌの含有量が２００重量ｐｐｍ以下であることを特徴とするケイ酸塩蛍光体。
【請求項３】
ケイ酸塩蛍光体が、式ｍＭ1Ｏ・ｎＭ2Ｏ・２ＳｉＯ2（式中のＭ1はＣａ、ＳｒおよびＢａからなる群より選ばれる１種以上、Ｍ2はＭｇおよびＺｎからなる群より選ばれる１種以上、ｍは０．５以上３．５以下、ｎは０．５以上２．５以下である。）により表される化合物に、付活剤としてＥｕ、Ｍｎからなる群より選ばれる１種以上が含有されてなるケイ酸塩蛍光体であることを特徴とする請求項１または２に記載の蛍光体。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載の蛍光体を用いてなることを特徴とする真空紫外線励起発光素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ケイ酸塩蛍光体に関し、特にプラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）、希ガスランプなどの真空紫外線励起発光素子用に適したケイ酸塩蛍光体に関する。
【背景技術】
【０００２】
ケイ酸塩蛍光体は、プラズマディスプレイパネル（以下「ＰＤＰ」とする。）および希ガスランプなどの真空紫外線励起発光素子、蛍光灯などの紫外線励起発光素子、ブラウン管などの電子線励起発光素子、Ｘ線撮像装置などのＸ線励起発光素子に用いられている。
【０００３】
例えば、真空紫外線によって励起して発光させるケイ酸塩蛍光体は、式Ｚｎ2ＳｉＯ4：Ｍｎで表される蛍光体が緑色発光蛍光体として実用化されている。しかし、さらに高い輝度を示すケイ酸塩蛍光体が求められていた。そこで例えば、式ＣａＭｇＳｉ2Ｏ6：Ｅｕで示される蛍光体（例えば、非特許文献１参照。）等の新しい化合物からなるケイ酸塩蛍光体が提案されているが、ケイ酸塩蛍光体の不純物が輝度に与える影響については、十分検討されていなかった。
【０００４】
【非特許文献１】「アイ・イー・アイ・シー・イー・トランザクション・オン・エレクトロニクス・スペシャル・イッシュー・オン・エレクトロニク・ディスプレイズ（ＩＥＩＣＥ  Ｔｒａｎｓａｃｔｉｏｎ  ｏｎ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ  Ｓｐｅｃｉａｌ  Ｉｓｓｕｅ  ｏｎ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ  Ｄｉｓｐｌａｙｓ）」，（日本国），ザ・インスティテュート・オブ・エレクトロニクス，インフォメーション・アンド・コミュニケイション  エンジニアズ（Ｔｈｅ  Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ  ｏｆ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ，Ｉｎｆｏｒｍａｔｉｏｎ  ａｎｄ  Ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｓ），Ｅ−８５−Ｃ，２００２年１１月，ｐ．１８８８〜１８９４
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は、高い輝度を示すケイ酸塩蛍光体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、かかる状況下、高い輝度を示すケイ酸塩蛍光体について鋭意研究を重ねた結果、ケイ酸塩蛍光体の不純物（ケイ酸塩蛍光体を構成する化合物以外の元素であり、意図して添加した元素を含む。）と輝度に着目し、特にＦｅまたはＡｌの含有量が少ないケイ酸塩蛍光体が、高い輝度を示すことを見出し、本発明を完成するに到った。
【０００７】
すなわち本発明は、Ｆｅの含有量が２００重量ｐｐｍ以下であることを特徴とするケイ酸塩蛍光体を提供する。また本発明は、Ａｌの含有量が２００重量ｐｐｍ以下であることを特徴とするケイ酸塩蛍光体を提供する。また本発明は、ケイ酸塩蛍光体が、式ｍＭ1Ｏ・ｎＭ2Ｏ・２ＳｉＯ2（式中のＭ1はＣａ、ＳｒおよびＢａからなる群より選ばれる１種以上、Ｍ2はＭｇおよびＺｎからなる群より選ばれる１種以上、ｍは０．５以上３．５以下、ｎは０．５以上２．５以下である。）により表される化合物に、付活剤としてＥｕ、Ｍｎからなる群より選ばれる１種以上が含有されてなるケイ酸塩蛍光体である前記いずれかに記載の蛍光体を提供する。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、輝度が高いケイ酸塩蛍光体を提供することができる。このケイ酸塩蛍光体は真空紫外線励起における輝度が高いので、プラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）や希ガスランプなどの真空紫外線励起発光素子に好適な蛍光体であり、本発明は工業的に極めて有用なものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
以下に本発明について詳しく説明する。
本発明の第一のケイ酸塩蛍光体は、Ｆｅの含有量が２００重量ｐｐｍ以下であることを特徴とするケイ酸塩蛍光体である。Ｆｅの含有量が２０重量ｐｐｍ以下であることが好ましく、１０重量ｐｐｍ以下であることがさらに好ましい。Ｆｅの含有量が２００ｐｐｍを超えると、高い輝度を示す蛍光体とはならない。
【００１０】
また、本発明の第二のケイ酸塩蛍光体は、Ａｌの含有量が２００重量ｐｐｍ以下であることを特徴とするケイ酸塩蛍光体である。Ａｌの含有量が５０重量ｐｐｍ以下であることが好ましく、さらに３０重量ｐｐｍ以下であることが好ましい。Ａｌの含有量が２００重量ｐｐｍを超えると、高い輝度を示す蛍光体とはならない。
【００１１】
従来のケイ酸塩蛍光体には、３００〜１０００重量ｐｐｍ程度のＦｅと、３００〜１０００重量ｐｐｍ程度Ａｌが含有されており、本発明者らは、Ａｌの含有量を２００重量ｐｐｍ以下とするか、またはＦｅの含有量を２００重量ｐｐｍ以下とすることにより、ケイ酸塩蛍光体が高い輝度を示すことを見出したのである。
【００１２】
本発明のケイ酸塩蛍光体としては、Ｆｅの含有量が２００重量ｐｐｍ以下であり、かつＡｌの含有量が２００重量ｐｐｍ以下である蛍光体が好ましく、Ｆｅの含有量が２０重量ｐｐｍ以下であり、かつＡｌの含有量が５０重量ｐｐｍ以下である蛍光体がより好ましく、Ｆｅの含有量が１０重量ｐｐｍ以下であり、かつＡｌの含有量が３０重量ｐｐｍ以下である蛍光体がさらに好ましい。
【００１３】
なお、本発明においては、Ｆｅの含有量およびＡｌの含有量は、ＩＣＰ発光分光分析により測定した含有量である。
【００１４】
また、本発明のケイ酸塩蛍光体は、ケイ酸塩化合物からなる蛍光体であればいかなるものでも良いが、本発明のケイ酸塩蛍光体としては、式ｍＭ1Ｏ・ｎＭ2Ｏ・２ＳｉＯ2（式中のＭ1はＣａ、ＳｒおよびＢａからなる群より選ばれる１種以上、Ｍ2はＭｇおよびＺｎからなる群より選ばれる１種以上、ｍは０．５以上３．５以下、ｎは０．５以上２．５以下である。）により表される化合物に、付活剤としてＥｕ、Ｍｎからなる群より選ばれる１種以上が含有されてなるケイ酸塩蛍光体が好ましい。ｍおよびｎの値は、ｍが０．８以上１．２以下でｎが０．８以上１．２以下の場合好ましい。
【００１５】
本発明の蛍光体は、次のようにして製造することができるが、製造方法はこれに限定されるものではない。
本発明の蛍光体は、焼成により、ケイ酸塩蛍光体となる金属化合物の混合物であってＦｅおよび／またはＡｌの含有量が少ないものを焼成することにより製造することができる。すなわち、Ｆｅおよび／またはＡｌの含有量が少ない金属化合物を所定の組成となるように秤量し、混合した後に焼成することにより製造することができる。例えば、青色蛍光体であるＣａＭｇＳｉ2Ｏ6：Ｅｕを製造するときは、焼成することによりＣａＭｇＳｉ2Ｏ6：Ｅｕを構成しうるＣａ、Ｂａ、Ｍｇ、Ｅｕ、Ｓｉの化合物の混合物を焼成して製造することができる。
【００１６】
本発明のケイ酸塩蛍光体において、焼成によりケイ酸塩蛍光体となる金属化合物の混合物で、金属化合物としては、構成する金属元素の水酸化物、炭酸塩、硝酸塩、ハロゲン化物、シュウ酸塩など高温で酸化物となる化合物または酸化物を用いることができ、これらの金属化合物は従来技術による化合物を用いることができる。用いる金属化合物のＦｅ含有量は低ければ低いほど良く、金属化合物の混合物のＦｅ含有量が１５０重量ｐｐｍ以下であることが好ましく、さらに３０重量ｐｐｍ以下が好ましい。最も好ましくは１０重量ｐｐｍ以下である。また用いる原料のＡｌ含有量は低ければ低いほど良く、金属化合物の混合物のＡｌ含有量が１５０重量ｐｐｍ以下であることが好ましく、さらに５０重量ｐｐｍ以下が好ましい。最も好ましくは３０重量ｐｐｍ以下である。
【００１７】
Ｆｅおよび／またはＡｌの含有量の少ない金属化合物は、工業的に通常用いられている方法を用いて製造することができ、該金属化合物を該金属元素の水溶性の塩として溶解再析出を行ったり、該金属化合物を溶媒に溶解し、溶媒抽出法によりＡｌおよび／またはＦｅを除去したり、該金属化合物を水溶性の塩としてイオン交換樹脂を用いてＡｌおよび／またはＦｅの陽イオンを吸着させて除去することにができる。
【００１８】
出発原料となる化合物の中でも、マグネシウム化合物にはＡｌおよびＦｅが混入することがあり、Ａｌ含有量が１５０重量ｐｐｍ以下および／またはＦｅ含有量が１５０重量ｐｐｍ以下の高純度の酸化マグネシウムを出発原料として用いることが好ましい。
【００１９】
このような高純度の酸化マグネシウムは、例えば特開平１０−１５８７５３号公報に開示されているように、金属マグネシウムを、気圧が０．０１ｔｏｒｒ以下の真空とし、６００℃以上の温度に加熱した炉内に設置して蒸発させ、蒸発した金属マグネシウムを炉内の低温部に凝縮させて高純度の金属マグネシウムを製造し、その後に、例えば特開平７−１０１７２２号公報に開示されているように、まず金属マグネシウムを加熱してマグネシウム蒸気を生成させ、反応室内にマグネシウム蒸気とアルゴンの混合気体を噴射口から噴射させ、別の噴射口から導入した酸素含有気体をマグネシウム蒸気と接触させることにより製造することができる。
【００２０】
金属化合物の混合物は、工業的に通常用いられている混合方法により各金属化合物を混合して得ることができる。混合する方法は、乾式と湿式のいずれの方法を用いても良い。乾式混合を行う場合に混合に用いる装置は、ボールミル、Ｖ型混合機、攪拌装置、ダイナミックミル等の装置を用いることができる。水や有機溶剤を加えて湿式混合をボールミルや攪拌装置、ダイノーミル等の連続混合装置を用いて行うこともできる。
【００２１】
湿式混合を行った場合には、直接乾燥するかまたは濾過や遠心分離等の方法により固体を液体から分離した後に乾燥する。乾燥温度は２０〜３００℃の範囲が好ましく、さらに好ましくは９０〜２００℃である。直接乾燥させる方法としては、エバポレーションや顆粒化しながら乾燥させるスプレードライ、スラリードライヤー、パドルドライヤーを用いた乾燥を挙げることができる。
【００２２】
混合した後、例えば９００〜１５００℃の温度範囲にて１〜１００時間保持して焼成することにより本発明の蛍光体が得られる。原料に水酸化物、炭酸塩、硝酸塩、ハロゲン化物、シュウ酸塩など高温で分解して酸化物になりうるものを使用した場合、本焼成の前に、例えば４００℃以上９００℃未満の温度範囲にて仮焼して酸化物としたり、結晶水を除去することも可能である。
【００２３】
焼成雰囲気としては、特に限定されるものではないが、例えば水素を０．１〜１０体積％含む窒素やアルゴン等の還元性雰囲気で焼成することが好ましい。またさらに強い還元雰囲気で焼成するために、適量の炭素を添加して焼成してもよい。また仮焼の雰囲気は、大気雰囲気、還元性雰囲気のいずれでもよい。また、得られる蛍光体の結晶性を高めるために、適量のフラックスを添加して焼成してもよい。
【００２４】
さらに上記方法にて得られる蛍光体を、例えばボールミル、ジェットミル等を用いて粉砕することができる。また、洗浄、分級することができる。また、得られる蛍光体の輝度をさらに向上させるために、焼成を２回以上行うこともできる。
【００２５】
ここで、本発明の蛍光体を用いてなる真空紫外線励起発光表示素子の例としてＰＤＰを挙げてその製造方法について説明する。ＰＤＰの作製方法としては例えば、特開平１０−１９５４２８号公報に開示されているような公知の方法が使用できる。すなわち、青色、緑色、赤色発光用のそれぞれの真空紫外線励起発光素子用蛍光体を、例えば、セルロース系化合物、ポリビニルアルコールのような高分子化合物および有機溶媒からなるバインダーと混合して蛍光体ペーストを調製する。本発明の背面基板の内面の、隔壁で仕切られアドレス電極を備えたストライプ状の基板表面と隔壁面に、蛍光体ペーストをスクリーン印刷などの方法によって塗布し、３００〜６００℃の温度範囲で焼成し、それぞれの蛍光体層を形成させる。これに、蛍光体層と直交する方向の透明電極およびバス電極を備え、内面に誘電体層と保護層を設けた表面ガラス基板を重ねて接着する。内部を排気して低圧のＸｅやＮｅ等の希ガスを封入し、放電空間を形成させることにより、ＰＤＰを作製することができる。
【００２６】
本発明の蛍光体は、ＰＤＰおよび希ガスランプなどの真空紫外線励起発光素子、蛍光灯などの紫外線励起発光素子、ブラウン管などの電子線励起発光素子、Ｘ線撮像装置などのＸ線励起発光素子用に用いることができ、例えば、Ｘｅなどのプラズマ放電により発生する波長１４６ｎｍの光などの波長２００ｎｍ以下の真空紫外線により励起され、強く発光するので、ＰＤＰおよび希ガスランプなどの真空紫外線励起発光素子用として特に好適である。
【実施例】
【００２７】
次に、本発明を実施例によりさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００２８】
比較例１
炭酸カルシウム（宇部マテリアルズ（株）製、ＣａＣＯ3）、炭酸ストロンチウム（和光純薬工業（株）製、ＳｒＣＯ3）、酸化ユーロピウム（信越化学（株）製、Ｅｕ2Ｏ3）、炭酸マグネシウム（協和化学（株）製、ＭｇＣＯ3、Ｆｅ含有量３９重量ｐｐｍ）、酸化ケイ素ＳｉＯ2（日本アエロジル（株）製、ＳｉＯ2）各々をＣａＣＯ3：ＳｒＣＯ3：Ｅｕ2Ｏ3：ＭｇＣＯ3：ＳｉＯ2のモル比が０．９２１５：０．０４８５：０．０１５：１：２になるように秤量し、さらに不純物としてＦｅ2Ｏ3を上記のモル比で０．００２添加して、混合した後、２体積％Ｈ2含有Ｎ2雰囲気中で１２００℃の温度で２時間保持して焼成した。焼成は２回行った。このようにして組成式がＣａ0.9215Ｓｒ0.0485Ｅｕ0.03ＭｇＳｉ2Ｏ6で示される化合物からなる蛍光体を得た。この蛍光体を白金坩堝に入れ炭酸ナトリウム及びホウ酸を加えて加熱してアルカリ融解を行い、ＩＣＰ発光分光分析法（ＳＩＩ製ＳＰＳ３０００型）によりＦｅ含有量を定量したところ、蛍光体中に含まれるＦｅ含有量は９４０重量ｐｐｍであった。
この蛍光体に、６．７Ｐａ（５×１０-2Ｔｏｒｒ）以下の真空槽内で、エキシマ１４６ｎｍランプ（ウシオ電機社製、Ｈ００１２型）を用いて真空紫外線を照射したところ青色の発光を示し、得られた輝度を１００とした。
【００２９】
比較例２
炭酸カルシウム（宇部マテリアルズ（株）製、ＣａＣＯ3）、炭酸ストロンチウム（和光純薬工業（株）製、ＳｒＣＯ3）、酸化ユーロピウム（信越化学（株）製、Ｅｕ2Ｏ3）、炭酸マグネシウム（協和化学（株）製、ＭｇＣＯ3、Ｆｅ含有量３９重量ｐｐｍ）、酸化ケイ素ＳｉＯ2（日本アエロジル（株）製、ＳｉＯ2）各々をＣａＣＯ3：ＳｒＣＯ3：Ｅｕ2Ｏ3：ＭｇＣＯ3：ＳｉＯ2のモル比が０．９２１５：０．０４８５：０．０１５：１：２になるように秤量し、さらに不純物としてＦｅ2Ｏ3を上記のモル比で０．０２添加して、混合した後、２体積％Ｈ2含有Ｎ2雰囲気中で１２００℃の温度で２時間保持して焼成した。焼成は２回行った。このようにして組成式がＣａ0.9215Ｓｒ0.0485Ｅｕ0.03ＭｇＳｉ2Ｏ6で示される化合物からなる蛍光体を得た。この蛍光体を白金坩堝に入れアルカリ融解を行い、ＩＣＰ発光分光分析法（ＳＩＩ製ＳＰＳ３０００型）によりＦｅ含有量を定量したところ、蛍光体中に含まれるＦｅ含有量は８６００重量ｐｐｍであった。
この蛍光体に、６．７Ｐａ（５×１０-2Ｔｏｒｒ）以下の真空槽内で、エキシマ１４６ｎｍランプ（ウシオ電機社製、Ｈ００１２型）を用いて真空紫外線を照射したところ青色の発光を示したが輝度は低く、相対輝度は９であった。
【００３０】
実施例１
炭酸カルシウム（宇部マテリアルズ（株）製、ＣａＣＯ3）、炭酸ストロンチウム（和光純薬工業（株）製、ＳｒＣＯ3）、酸化ユーロピウム（信越化学（株）製、Ｅｕ2Ｏ3）、炭酸マグネシウム（協和化学（株）製、ＭｇＣＯ3、Ｆｅ含有量３９重量ｐｐｍ）、酸化ケイ素ＳｉＯ2（日本アエロジル（株）製、ＳｉＯ2）各々をＣａＣＯ3：ＳｒＣＯ3：Ｅｕ2Ｏ3：ＭｇＣＯ3：ＳｉＯ2のモル比が０．９２１５：０．０４８５：０．０１５：１：２になるように秤量し、さらに不純物としてＦｅ2Ｏ3を上記のモル比で０．０００２添加して、混合した後、２体積％Ｈ2含有Ｎ2雰囲気中で１２００℃の温度で２時間保持して焼成した。焼成は２回行った。このようにして組成式がＣａ0.9215Ｓｒ0.0485Ｅｕ0.03ＭｇＳｉ2Ｏ6で示される化合物からなる蛍光体を得た。この蛍光体を白金坩堝に入れアルカリ融解を行い、ＩＣＰ発光分光分析法（ＳＩＩ製ＳＰＳ３０００型）によりＦｅ含有量を定量したところ、蛍光体中に含まれるＦｅ含有量は１００重量ｐｐｍであった。
この蛍光体に、６．７Ｐａ（５×１０-2Ｔｏｒｒ）以下の真空槽内で、エキシマ１４６ｎｍランプ（ウシオ電機社製、Ｈ００１２型）を用いて真空紫外線を照射したところ青色の発光を示し相対輝度１５７であった。
【００３１】
実施例２
炭酸カルシウム（宇部マテリアルズ（株）製、ＣａＣＯ3）、炭酸ストロンチウム（和光純薬工業（株）製、ＳｒＣＯ3）、酸化ユーロピウム（信越化学（株）製、Ｅｕ2Ｏ3）、炭酸マグネシウム（協和化学（株）製、ＭｇＣＯ3、Ｆｅ含有量３９重量ｐｐｍ）、酸化ケイ素ＳｉＯ2（日本アエロジル（株）製、ＳｉＯ2）各々をＣａＣＯ3：ＳｒＣＯ3：Ｅｕ2Ｏ3：ＭｇＣＯ3：ＳｉＯ2のモル比が０．９２１５：０．０４８５：０．０１５：１：２になるように秤量し、混合した後、２体積％Ｈ2含有Ｎ2雰囲気中で１２００℃の温度で２時間保持して焼成した。焼成は２回行った。このようにして組成式がＣａ0.9215Ｓｒ0.0485Ｅｕ0.03ＭｇＳｉ2Ｏ6で示される化合物からなる蛍光体を得た。この蛍光体を白金坩堝に入れアルカリ融解を行い、ＩＣＰ発光分光分析法（ＳＩＩ製ＳＰＳ３０００型）によりＦｅ含有量を定量したところ、蛍光体中に含まれるＦｅ含有量は１５重量ｐｐｍであった。
この蛍光体に、６．７Ｐａ（５×１０-2Ｔｏｒｒ）以下の真空槽内で、エキシマ１４６ｎｍランプ（ウシオ電機社製、Ｈ００１２型）を用いて真空紫外線を照射したところ青色の発光を示し相対輝度１８０であった。
【００３２】
実施例３
炭酸カルシウム（宇部マテリアルズ（株）製、ＣａＣＯ3）、炭酸ストロンチウム（和光純薬工業（株）製、ＳｒＣＯ3）、酸化ユーロピウム（信越化学（株）製、Ｅｕ2Ｏ3）、炭酸マグネシウム（協和化学（株）製、ＭｇＣＯ3、Ｆｅ含有量３４重量ｐｐｍ、Ａｌ含有量２８重量ｐｐｍ）、酸化ケイ素ＳｉＯ2（日本アエロジル（株）製、ＳｉＯ2）各々をＣａＣＯ3：ＳｒＣＯ3：Ｅｕ2Ｏ3：ＭｇＣＯ3：ＳｉＯ2のモル比が０．９２１５：０．０４８５：０．０１５：１：２になるように秤量し、混合した後、２体積％Ｈ2含有Ｎ2雰囲気中で１２００℃の温度で２時間保持して焼成した。焼成は２回行った。このようにして組成式がＣａ0.9215Ｓｒ0.0485Ｅｕ0.03ＭｇＳｉ2Ｏ6で示される化合物からなる蛍光体を得た。この蛍光体を白金坩堝に入れアルカリ融解を行い、ＩＣＰ発光分光分析法（ＳＩＩ製ＳＰＳ３０００型）によりＦｅ含有量を定量したところ、蛍光体中に含まれるＦｅ含有量は１１重量ｐｐｍ、Ａｌが３０重量ｐｐｍであった。また、他の元素についても同様に含有量を測定したところ、表１のようになった。なお、単位はすべて重量ｐｐｍである。
また、高純度Ｉｎをバインダーとして保持した試料について、グロー放電質量分析（装置名：ＶＧ９０００）を用い、Ａｒガス中で１．０ｋＶ、３．５ｍＡの放電条件により測定を行ったところ、表２のようになった。なお、単位はすべて重量ｐｐｍである。
この蛍光体に、６．７Ｐａ（５×１０-2Ｔｏｒｒ）以下の真空槽内で、エキシマ１４６ｎｍランプ（ウシオ電機社製、Ｈ００１２型）を用いて真空紫外線を照射したところ青色の発光を示し相対輝度１９０であった。
【００３３】
【表１】
2005060670.tif 000002
【００３４】
【表２】
2005060670.tif 000003
【００３５】
実施例４
炭酸カルシウム（宇部マテリアルズ（株）製、ＣａＣＯ3）、炭酸ストロンチウム（和光純薬工業（株）製、ＳｒＣＯ3）、酸化ユーロピウム（信越化学（株）製、Ｅｕ2Ｏ3）、炭酸マグネシウム（協和化学（株）製、ＭｇＣＯ3、Ｆｅ含有量７重量ｐｐｍ）、酸化ケイ素ＳｉＯ2（日本アエロジル（株）製、ＳｉＯ2）各々をＣａＣＯ3：ＳｒＣＯ3：Ｅｕ2Ｏ3：ＭｇＣＯ3：ＳｉＯ2のモル比が０．９２１５：０．０４８５：０．０１５：１：２になるように秤量し、混合した後、２体積％Ｈ2含有Ｎ2雰囲気中で１２００℃の温度で２時間保持して焼成した。焼成は２回行った。このようにして組成式がＣａ0.9215Ｓｒ0.0485Ｅｕ0.03ＭｇＳｉ2Ｏ6で示される化合物からなる蛍光体を得た。この蛍光体を白金坩堝に入れアルカリ融解を行い、ＩＣＰ発光分光分析法（ＳＩＩ製ＳＰＳ３０００型）によりＦｅ含有量を定量したところ、蛍光体中に含まれるＦｅ含有量は１０重量ｐｐｍであった。
この蛍光体に、６．７Ｐａ（５×１０-2Ｔｏｒｒ）以下の真空槽内で、エキシマ１４６ｎｍランプ（ウシオ電機社製、Ｈ００１２型）を用いて真空紫外線を照射したところ青色の発光を示し相対輝度１９３であった。
【００３６】
実施例５
炭酸カルシウム（宇部マテリアルズ（株）製、ＣａＣＯ3）、炭酸ストロンチウム（和光純薬工業（株）製、ＳｒＣＯ3）、酸化ユーロピウム（信越化学（株）製、Ｅｕ2Ｏ3）、炭酸マグネシウム（協和化学（株）製、ＭｇＣＯ3、Ｆｅ含有量３重量ｐｐｍ）、酸化ケイ素ＳｉＯ2（日本アエロジル（株）製、ＳｉＯ2）各々をＣａＣＯ3：ＳｒＣＯ3：Ｅｕ2Ｏ3：ＭｇＣＯ3：ＳｉＯ2のモル比が０．９２１５：０．０４８５：０．０１５：１：２になるように秤量し、混合した後、２体積％Ｈ2含有Ｎ2雰囲気中で１２００℃の温度で２時間保持して焼成した。焼成は２回行った。このようにして組成式がＣａ0.9215Ｓｒ0.0485Ｅｕ0.03ＭｇＳｉ2Ｏ6で示される化合物からなる蛍光体を得た。この蛍光体を白金坩堝に入れアルカリ融解を行い、ＩＣＰ発光分光分析法（ＳＩＩ製ＳＰＳ３０００型）によりＦｅ含有量を定量したところ、蛍光体中に含まれるＦｅ含有量が３重量ｐｐｍであった。
この蛍光体に、６．７Ｐａ（５×１０-2Ｔｏｒｒ）以下の真空槽内で、エキシマ１４６ｎｍランプ（ウシオ電機社製、Ｈ００１２型）を用いて真空紫外線を照射したところ青色の発光を示し、相対輝度１９７であった。
【００３７】
実施例６
炭酸カルシウム（宇部マテリアルズ（株）製、ＣａＣＯ3）、炭酸ストロンチウム（和光純薬工業（株）製、ＳｒＣＯ3）、酸化ユーロピウム（信越化学（株）製、Ｅｕ2Ｏ3）、炭酸マグネシウム（協和化学（株）製、ＭｇＣＯ3、Ｆｅ含有量４重量ｐｐｍ）、酸化ケイ素ＳｉＯ2（日本アエロジル（株）製、ＳｉＯ2）各々をＣａＣＯ3：ＳｒＣＯ3：Ｅｕ2Ｏ3：ＭｇＣＯ3：ＳｉＯ2のモル比が０．９２１５：０．０４８５：０．０１５：１：２になるように秤量し、混合した後、２体積％Ｈ2含有Ｎ2雰囲気中で１２００℃の温度で２時間保持して焼成した。焼成は２回行った。このようにして組成式がＣａ0.9215Ｓｒ0.0485Ｅｕ0.03ＭｇＳｉ2Ｏ6で示される化合物からなる蛍光体を得た。この蛍光体を白金坩堝に入れアルカリ融解を行い、ＩＣＰ発光分光分析法（ＳＩＩ製ＳＰＳ３０００型）によりＦｅ含有量を定量したところ、蛍光体中に含まれるＦｅ含有量は２重量ｐｐｍであった。
この蛍光体に、６．７Ｐａ（５×１０-2Ｔｏｒｒ）以下の真空槽内で、エキシマ１４６ｎｍランプ（ウシオ電機社製、Ｈ００１２型）を用いて真空紫外線を照射したところ青色の発光を示し、相対輝度１９７であった。
【００３８】
比較例３
炭酸カルシウム（宇部マテリアルズ（株）製、ＣａＣＯ3）、炭酸ストロンチウム（和光純薬工業（株）製、ＳｒＣＯ3）、酸化ユーロピウム（信越化学（株）製、Ｅｕ2Ｏ3）、炭酸マグネシウム（協和化学（株）製、ＭｇＣＯ3、Ｆｅ含有量３９重量ｐｐｍ）、酸化ケイ素ＳｉＯ2（日本アエロジル（株）製、ＳｉＯ2）各々をＣａＣＯ3：ＳｒＣＯ3：Ｅｕ2Ｏ3：ＭｇＣＯ3：ＳｉＯ2のモル比が０．９２１５：０．０４８５：０．０１５：１：２になるように秤量し、さらに不純物としてＡｌ2Ｏ3を上のモル比で０．００２添加して、混合した後、２体積％Ｈ2含有Ｎ2雰囲気中で１２００℃の温度で２時間保持して焼成した。焼成は２回行った。このようにして組成式がＣａ0.9215Ｓｒ0.0485Ｅｕ0.03ＭｇＳｉ2Ｏ6で示される化合物からなる蛍光体を得た。この蛍光体を白金坩堝に入れアルカリ融解を行い、ＩＣＰ発光分光分析法（ＳＩＩ製ＳＰＳ３０００型）によりＡｌ含有量を定量したところ、蛍光体中に含まれるＡｌ含有量は８９０重量ｐｐｍであった。
この蛍光体に、６．７Ｐａ（５×１０-2Ｔｏｒｒ）以下の真空槽内で、エキシマ１４６ｎｍランプ（ウシオ電機社製、Ｈ００１２型）を用いて真空紫外線を照射したところ青色の発光を示したが、相対輝度は１２９と低かった。
【００３９】
比較例４
炭酸カルシウム（宇部マテリアルズ（株）製、ＣａＣＯ3）、炭酸ストロンチウム（和光純薬工業（株）製、ＳｒＣＯ3）、酸化ユーロピウム（信越化学（株）製、Ｅｕ2Ｏ3）、炭酸マグネシウム（協和化学（株）製、ＭｇＣＯ3、Ｆｅ含有量３９重量ｐｐｍ）、酸化ケイ素ＳｉＯ2（日本アエロジル（株）製、ＳｉＯ2）各々をＣａＣＯ3：ＳｒＣＯ3：Ｅｕ2Ｏ3：ＭｇＣＯ3：ＳｉＯ2のモル比が０．９２１５：０．０４８５：０．０１５：１：２になるように秤量し、さらに不純物としてＡｌ2Ｏ3を上のモル比で０．０２添加して、混合した後、２体積％Ｈ2含有Ｎ2雰囲気中で１２００℃の温度で２時間保持して焼成した。焼成は２回行った。このようにして組成式がＣａ0.9215Ｓｒ0.0485Ｅｕ0.03ＭｇＳｉ2Ｏ6で示される化合物からなる蛍光体を得た。この蛍光体を白金坩堝に入れアルカリ融解を行い、ＩＣＰ発光分光分析法（ＳＩＩ製ＳＰＳ３０００型）によりＡｌ含有量を定量したところ、蛍光体中に含まれるＡｌ含有量は８６００重量ｐｐｍであった。
この蛍光体に、６．７Ｐａ（５×１０-2Ｔｏｒｒ）以下の真空槽内で、エキシマ１４６ｎｍランプ（ウシオ電機社製、Ｈ００１２型）を用いて真空紫外線を照射したところ青色の発光を示したが、相対輝度は４９と低かった。
【００４０】
実施例７
炭酸カルシウム（宇部マテリアルズ（株）製、ＣａＣＯ3）、炭酸ストロンチウム（和光純薬工業（株）製、ＳｒＣＯ3）、酸化ユーロピウム（信越化学（株）製、Ｅｕ2Ｏ3）、炭酸マグネシウム（協和化学（株）製、ＭｇＣＯ3、Ｆｅ含有量３９重量ｐｐｍ）、酸化ケイ素ＳｉＯ2（日本アエロジル（株）製、ＳｉＯ2）各々をＣａＣＯ3：ＳｒＣＯ3：Ｅｕ2Ｏ3：ＭｇＣＯ3：ＳｉＯ2のモル比が０．９２１５：０．０４８５：０．０１５：１：２になるように秤量し、さらに不純物としてＡｌ2Ｏ3を上のモル比で０．０００２添加して、混合した後、２体積％Ｈ2含有Ｎ2雰囲気中で１２００℃の温度で２時間保持して焼成した。焼成は２回行った。このようにして組成式がＣａ0.9215Ｓｒ0.0485Ｅｕ0.03ＭｇＳｉ2Ｏ6で示される化合物からなる蛍光体を得た。この蛍光体を白金坩堝に入れアルカリ融解を行い、ＩＣＰ発光分光分析法（ＳＩＩ製ＳＰＳ３０００型）によりＡｌ含有量を定量したところ、蛍光体中に含まれるＡｌ含有量は１３０重量ｐｐｍであった。
この蛍光体に、６．７Ｐａ（５×１０-2Ｔｏｒｒ）以下の真空槽内で、エキシマ１４６ｎｍランプ（ウシオ電機社製、Ｈ００１２型）を用いて真空紫外線を照射したところ青色の発光を示し、相対輝度１７１であった。
【００４１】
実施例８
炭酸カルシウム（宇部マテリアルズ（株）製、ＣａＣＯ3）、炭酸ストロンチウム（和光純薬工業（株）製、ＳｒＣＯ3）、酸化ユーロピウム（信越化学（株）製、Ｅｕ2Ｏ3）、炭酸マグネシウム（協和化学（株）製、ＭｇＣＯ3、Ｆｅ含有量３９重量ｐｐｍ）、酸化ケイ素ＳｉＯ2（日本アエロジル（株）製、ＳｉＯ2）各々をＣａＣＯ3：ＳｒＣＯ3：Ｅｕ2Ｏ3：ＭｇＣＯ3：ＳｉＯ2のモル比が０．９２１５：０．０４８５：０．０１５：１：２になるように秤量し、さらに不純物としてＺｒＯ2を上のモル比で０．０００４添加して、混合した後、２体積％Ｈ2含有Ｎ2雰囲気中で１２００℃の温度で２時間保持して焼成した。焼成は２回行った。このようにして組成式がＣａ0.9215Ｓｒ0.0485Ｅｕ0.03ＭｇＳｉ2Ｏ6で示される化合物からなる蛍光体を得た。この蛍光体を白金坩堝に入れアルカリ融解を行い、ＩＣＰ発光分光分析法（ＳＩＩ製ＳＰＳ３０００型）によりＦｅとＺｒ含有量を定量したところ、蛍光体中に含まれるＦｅ含有量は１５重量ｐｐｍで、Ｚｒ含有量は１７０重量ｐｐｍであった。
この蛍光体に、６．７Ｐａ（５×１０-2Ｔｏｒｒ）以下の真空槽内で、エキシマ１４６ｎｍランプ（ウシオ電機社製、Ｈ００１２型）を用いて真空紫外線を照射したところ青色の発光を示し、相対輝度１７７であった。
【００４２】
実施例９
炭酸カルシウム（宇部マテリアルズ（株）製、ＣａＣＯ3）、炭酸ストロンチウム（和光純薬工業（株）製、ＳｒＣＯ3）、酸化ユーロピウム（信越化学（株）製、Ｅｕ2Ｏ3）、炭酸マグネシウム（協和化学（株）製、ＭｇＣＯ3、Ｆｅ含有量３９重量ｐｐｍ）、酸化ケイ素ＳｉＯ2（日本アエロジル（株）製、ＳｉＯ2）各々をＣａＣＯ3：ＳｒＣＯ3：Ｅｕ2Ｏ3：ＭｇＣＯ3：ＳｉＯ2のモル比が０．９２１５：０．０４８５：０．０１５：１：２になるように秤量し、さらに不純物としてＺｒＯ2を上のモル比で０．００４添加して、混合した後、２体積％Ｈ2含有Ｎ2雰囲気中で１２００℃の温度で２時間保持して焼成した。焼成は２回行った。このようにして組成式がＣａ0.9215Ｓｒ0.0485Ｅｕ0.03ＭｇＳｉ2Ｏ6で示される化合物からなる蛍光体を得た。この蛍光体を白金坩堝に入れアルカリ融解を行い、ＩＣＰ発光分光分析法（ＳＩＩ製ＳＰＳ３０００型）によりＦｅとＺｒ含有量を定量したところ、蛍光体中に含まれるＦｅ含有量は１５重量ｐｐｍで、Ｚｒ含有量は９１０重量ｐｐｍであった。
この蛍光体に、６．７Ｐａ（５×１０-2Ｔｏｒｒ）以下の真空槽内で、エキシマ１４６ｎｍランプ（ウシオ電機社製、Ｈ００１２型）を用いて真空紫外線を照射したところ青色の発光を示し、相対輝度１８０であった。
【００４３】
実施例１０
炭酸カルシウム（宇部マテリアルズ（株）製、ＣａＣＯ3）、炭酸ストロンチウム（和光純薬工業（株）製、ＳｒＣＯ3）、酸化ユーロピウム（信越化学（株）製、Ｅｕ2Ｏ3）、炭酸マグネシウム（協和化学（株）製、ＭｇＣＯ3、Ｆｅ含有量３９重量ｐｐｍ）、酸化ケイ素ＳｉＯ2（日本アエロジル（株）製、ＳｉＯ2）各々をＣａＣＯ3：ＳｒＣＯ3：Ｅｕ2Ｏ3：ＭｇＣＯ3：ＳｉＯ2のモル比が０．９２１５：０．０４８５：０．０１５：１：２になるように秤量し、さらに不純物としてＺｒＯ2を上のモル比で０．０４添加して、混合した後、２体積％Ｈ2含有Ｎ2雰囲気中で１２００℃の温度で２時間保持して焼成した。焼成は２回行った。このようにして組成式がＣａ0.9215Ｓｒ0.0485Ｅｕ0.03ＭｇＳｉ2Ｏ6で示される化合物からなる蛍光体を得た。この蛍光体を白金坩堝内に入れアルカリ融解を行い、ＩＣＰ発光分光分析法（ＳＩＩ製ＳＰＳ３０００型）によりＦｅとＺｒ含有量を定量したところ、蛍光体中に含まれるＦｅ含有量は１５重量ｐｐｍで、Ｚｒ含有量は７７００重量ｐｐｍであった。
この蛍光体に、６．７Ｐａ（５×１０-2Ｔｏｒｒ）以下の真空槽内で、エキシマ１４６ｎｍランプ（ウシオ電機社製、Ｈ００１２型）を用いて真空紫外線を照射したところ青色の発光を示し、相対輝度１７１であった。