(57)【要約】【課題】低温ヒートシール性、透明性、耐突刺し性に優れた包装用フィルムを得るに適した生分解性を有する生分解性重合体組成物、それからなるフィルム及び積層フィルムを開発することを目的とする。【解決手段】融点（Ｔｍ）が８０〜１２０℃、結晶化温度（Ｔｃ）が３５〜７５℃及び（Ｔｍ）−（Ｔｃ）が３５〜５５℃の範囲にある、脂肪族または脂環式ジカルボン酸成分（ａ１）、脂肪族または脂環式ジヒドロキシ化合物成分（ａ２）及び２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸成分（ａ３）からなる脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）９５〜１０重量％及び融点（Ｔｍ）が４５〜８０℃未満の生分解性重合体（Ｂ）５〜９０重量％とからなることを特徴とする生分解性重合体組成物、それからなるフィルム及び積層フィルムである。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
融点（Ｔｍ）が８０〜１２０℃、結晶化温度（Ｔｃ）が３５〜７５℃及び（Ｔｍ）−（Ｔｃ）が３５〜５５℃の範囲にある、脂肪族または脂環式ジカルボン酸成分（ａ１）、脂肪族または脂環式ジヒドロキシ化合物成分（ａ２）及び２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸成分（ａ３）からなる脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）９５〜１０重量％及び融点（Ｔｍ）が４５〜８０℃未満の生分解性重合体（Ｂ）５〜９０重量％とからなることを特徴とする生分解性重合体組成物。
【請求項２】
脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）が、２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸成分（ａ３）の含有量が０．１〜２５モル％〔脂肪族または脂環式ジカルボン酸成分（ａ１）、脂肪族または脂環式ジヒドロキシ化合物成分（ａ２）及び２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸成分（ａ３）で、脂肪族または脂環式ジカルボン酸成分（ａ１）と脂肪族または脂環式ジヒドロキシ化合物成分（ａ２）量は実質的に等しく、脂肪族または脂環式ジカルボン酸成分（ａ１）、脂肪族または脂環式ジヒドロキシ化合物成分（ａ２）及び２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸成分（ａ３）の量の合計は１００モル％である。〕の範囲にある請求項１記載の生分解性重合体組成物。
【請求項３】
２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸成分（ａ３）が、乳酸である請求項１若しくは２記載の生分解性重合体組成物。
【請求項４】
請求項１〜３の何れか１項に記載の生分解性重合体組成物からなるフィルム。
【請求項５】
基材層の少なくとも片面に、請求項１〜３の何れか１項に記載の生分解性重合体組成物からなるフィルムが積層されてなる積層フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、低温ヒートシール性、透明性、耐突刺し性に優れた包装用フィルムを得るに適した生分解性を有する生分解性重合体組成物、それからなるフィルム及び積層フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
プラスチックフィルムの廃棄処理を容易にする目的で生分解性のあるフィルムが注目され、各種フィルムが開発されて来ている。その生分解性フィルムは、土壌中や水中で加水分解や生分解を受け、徐々にフィルムの崩壊や分解が進み、最後には微生物の作用で無害な分解物へと変化するものである。そのようなフィルムとして、芳香族系ポリエステル樹脂やポリ乳酸、ポリブチレンサクシネート等の脂肪族系ポリエステル樹脂、ポリビニルアルコール、酢酸セルロース、デンプン等から成形したフィルムが知られている。
ポリ乳酸、ポリブチレンサクシネート等の脂肪族系ポリエステル樹脂の剛性を改良する方法として、脂肪族ポリエステルとして、脂肪族ジカルボン酸成分及び脂肪族ジヒドロキシ化合物成分に、脂肪族オキシカルボン酸成分を共重合させた脂肪族ポリエステル共重合体（たとえば、特許文献１参照）、脂肪族ジカルボン酸成分及び脂肪族ジヒドロキシ化合物成分に、脂肪族オキシカルボン酸成分若しくはラクトンを共重合させた脂肪族ポリエステル共重合体（たとえば、特許文献２）が提案されている。
一方、かかる脂肪族ポリエステル共重合体の物性を改良する目的で、ポリ乳酸あるいはポリカプロラクトンを添加する方法が提案されている（たとえば、特許文献３、特許文献４参照）。
しかしながら、これら脂肪族ポリエステル共重合体によっては柔軟性が未だ不十分で、耐衝撃性、低温ヒートシール性が改良されない場合がある。
【０００３】
【特許文献１】特開平８−２３９４６１号公報（請求項１）
【特許文献２】特開平８−３１１１８１号公報（請求項１）
【特許文献３】特開平９−２７２７８９号公報（請求項１）
【特許文献４】ＷＯ  ０２／４４２４９  Ａ１号公報（９５頁、１８２頁）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、低温ヒートシール性、透明性、耐突刺し性に優れた包装用フィルムを得るに適した生分解性を有する生分解性重合体組成物、それからなるフィルム及び積層フィルムを開発することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、融点（Ｔｍ）が８０〜１２０℃、結晶化温度（Ｔｃ）が３５〜７５℃及び（Ｔｍ）−（Ｔｃ）が３５〜５５℃の範囲にある、脂肪族または脂環式ジカルボン酸成分（ａ１）、脂肪族または脂環式ジヒドロキシ化合物成分（ａ２）及び２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸成分（ａ３）からなる脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）９５〜１０重量％及び融点（Ｔｍ）が４５〜８０℃未満の生分解性重合体（Ｂ）５〜９０重量％とからなることを特徴とする生分解性重合体組成物、かかる組成物からなるフィルム及び積層フィルムに関する。
【発明の効果】
【０００６】
本発明の生分解性重合体組成物から、低温ヒートシール性、透明性、耐突刺し性に優れた包装用フィルムが得られる。また、本発明の生分解性重合体組成物からなるフィルムを熱融着層とする積層フィルムは、低温ヒートシール性、透明性、耐突刺し性に優れている。
【０００７】
脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）
本発明に係わる脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）は、融点（Ｔｍ）が８０〜１２０℃、好ましくは８０〜１１５℃、より好ましくは８０〜９５℃、結晶化温度（Ｔｃ）が３５〜７５℃、好ましくは３７〜７３℃及び（Ｔｍ）−（Ｔｃ）が３０〜５５℃、好ましくは３５〜５０℃の範囲にある、脂肪族または脂環式ジカルボン酸成分（ａ１）、脂肪族または脂環式ジヒドロキシ化合物成分（ａ２）及び２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸成分（ａ３）からなる脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）である。
融点（Ｔｍ）が８０℃未満の脂肪族ポリエステル共重合体は、得られるフィルムの融点が低過ぎ、包装用フィルムとして用いた場合、べたつく虞があり、包装適性に劣る。一方、融点（Ｔｍ）が１２０℃を越える脂肪族ポリエステル共重合体は、結果として２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸成分（ａ３）の含有量が少なく、得られるフィルムの柔軟性が損なわれる虞がある。
結晶化温度（Ｔｃ）が３５℃未満の脂肪族ポリエステル共重合体は、結晶化温度が低過ぎ、かかる共重合体からフィルムを得ようとしても、通常の冷却温度（５〜３０℃）では完全に固化せず、得られるフィルムにニップロール等の押し跡が転写されたり、冷却ロールから容易に剥がれず、外観に劣るフィルムとなる虞がある。
（Ｔｍ）−（Ｔｃ）が３０℃未満の脂肪族ポリエステル共重合体は、得られるフィルムは耐衝撃性、耐突刺し性に劣る虞がある。
本発明に係わる脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）は、好ましくは２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸成分（ａ３）の含有量が０．１〜２５モル％、より好ましくは１〜１０モル％〔脂肪族または脂環式ジカルボン酸成分（ａ１）、脂肪族または脂環式ジヒドロキシ化合物成分（ａ２）及び２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸成分（ａ３）で、脂肪族または脂環式ジカルボン酸成分（ａ１）と脂肪族または脂環式ジヒドロキシ化合物成分（ａ２）量は実質的に等しく、脂肪族または脂環式ジカルボン酸成分（ａ１）、脂肪族または脂環式ジヒドロキシ化合物成分（ａ２）及び２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸成分（ａ３）の量の合計は１００モル％である。〕の範囲にある。
本発明に係わる脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）のメルトフローレート（ＭＦＲ：ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、１９０℃、荷重２１６０ｇ）は、フィルム形成能がある限り特に限定はされないが、通常０．１〜１００ｇ／１０分、好ましくは０．２〜５０ｇ／１０分、さらに好ましくは０．５〜２０ｇ／１０分の範囲にある。
【０００８】
脂肪族または脂環式ジカルボン酸成分（ａ１）
本発明に係わる脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）を構成する成分である脂肪族または脂環式ジカルボン酸成分（ａ１）は、特に限定はされないが、通常、脂肪族ジカルボン酸成分は２〜１０個の炭素原子（カルボキシル基の炭素も含めて）、特に４〜６個の炭素原子を有する化合物であり、線状であっても枝分れしていてもよい。脂環式ジカルボン酸成分は、通常、７〜１０個の炭素原子、特に８個の炭素原子を有するものが好ましい。
また、脂肪族または脂環式ジカルボン酸成分（ａ１）は、２〜１０個の炭素原子を有する脂肪族ジカルボン酸を主成分とする限り、より大きい炭素原子数、例えば３０個までの炭素原子を有するジカルボン酸成分を含むことができる。
かかる脂肪族または脂環式ジカルボン酸成分（ａ１）としては、具体的には、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、フマル酸、２，２−ジメチルグルタル酸、スベリン酸、１，３−シクロペンタジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、ジグリコール酸、イタコン酸、マレイン酸および２，５−ノルボルナンジカルボン酸等のジカルボン酸、かかるジカルボン酸のジメチルエステル、ジエチルエステル、ジ−ｎ−プロピルエステル、ジ−イソプロピルエステル、ジ−ｎ−ブチルエステル、ジ−イソブチルエステル、ジ−ｔ−ブチルエステル、ジ−ｎ−ペンチルエステル、ジ−イソペンチルエステルまたはジ−ｎ−ヘキシルエステル等のエステル形成誘導体を例示できる。
これら、脂肪族または脂環式ジカルボン酸あるいはそのエステル形成誘導体は、単独かまたは２種以上からなる混合物として使用することもできる。
脂肪族または脂環式ジカルボン酸成分（ａ１）としては、特に、コハク酸またはそのアルキルエステルまたはそれらの混合物が好ましく、融点（Ｔｍ）が低い脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）を得るために、コハク酸を主成分とし、副成分としてアジピン酸を併用してもよい。
【０００９】
脂肪族または脂環式ジヒドロキシ化合物成分（ａ２）
本発明に係わる脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）を構成する成分である脂肪族または脂環式ジヒドロキシ化合物成分（ａ２）は、特に限定はされないが、通常、脂肪族ジヒドロキシ化合物成分であれば、２〜１２個の炭素原子、好ましくは４〜６個の炭素原子を有する枝分かれまたは線状のジヒドロキシ化合物、脂環式ジヒドロキシ化合物成分であれば、５〜１０個の炭素原子を有する環状の化合物が挙げられる。
かかる脂肪族または脂環式ジヒドロキシ化合物成分（ａ２）としては、具体的には、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，２−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、２，４−ジメチル−２−エチルヘキサン−１，３−ジオール、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオール、２−エチル−２−ブチル−１，３−プロパンジオール、２−エチル−２−イソブチル−１，３−プロパンジオール、２，２，４−トリメチル−１，６−ヘキサンジオール、とくには、エチレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール及び２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオール（ネオペンチルグリコール）、シクロペンタンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール及び２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール類及びジエチレングリコール、トリエチレングリコール及びポリオキシエチレングリコール等のポリオキシアルキレングリコール並びにポリテトラヒドロフラン等が例示でき、特には、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール及びポリオキシエチレングリコール又はこれらの混合物又は異なる数のエーテル単位を有する化合物が挙げられる。脂肪族または脂環式ジヒドロキシ化合物成分は、異なる脂肪族または脂環式ジヒドロキシ化合物の混合物も使用することができる。
脂肪族または脂環式ジヒドロキシ化合物成分（ａ２）としては１，４−ブタンジオールが好ましい。
【００１０】
２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸成分（ａ３）
本発明に係わる脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）を構成する成分である２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸成分（ａ３）は、特に限定はされないが、通常、１〜１０個の炭素原子を有する枝分かれまたは線状の二価脂肪族基を有する化合物が挙げられる。
かかる２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸成分（ａ３）としては、具体的には、例えば、グリコール酸、Ｌ−乳酸、Ｄ−乳酸、Ｄ，Ｌ−乳酸、２−メチル乳酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、２−ヒドロキシ−ｎ−酪酸、２−ヒドロキシ−３，３−ジメチル酪酸、２−ヒドロキシ−２−メチル酪酸、２−ヒドロキシ−３−メチル酪酸、ヒドロキシピバリン酸、ヒドロキシイソカプロン酸、ヒドロキシカプロン酸等、かかる２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸のメチルエステル、エチルエステル、プロピルエステル、ブチルエステル、シクロヘキシルエステル等の２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸エステル形成誘導体を挙げることができる。
【００１１】
本発明に係る脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）は種々公知の方法で製造し得る。具体的な重合方法としては、例えば、特開平８−２３９４６１号公報、特開平９−２７２７８９号公報に記載されている。又、本発明に係る脂肪族・芳香族ポリエステル（Ａ）としては、例えば、三菱化学株式会社からＧＳ  Ｐｌａ（商品名）として製造・販売されている。
【００１２】
生分解性重合体（Ｂ）
本発明に係わる生分解性重合体（Ｂ）は、融点（Ｔｍ）が４５〜８０℃未満、好ましくは５５〜７５℃の範囲の重合体であり、具体的には、ε―カプロラクトン、δ―バレロラクトン、β−メチル−δ―バレロラクトン等のラクトン類の１種類若しくは２種以上を重合して得られるポリラクトンあるいはかかるラクトン類とグリコール酸、乳酸等の脂肪族ヒドロキシカルボン酸との共重合体等のラクトン共重合体若しくはポリブチレンアジペート、ポリエチレンアジペート、ポリヘキサメチレンオキザレート等が挙げられる。
これら生分解性重合体の中でも、ポリε―カプロラクトン、ポリδ―バレロラクトン等のポリラクトンが特に好ましい。
かかるポリラクトンのメルトフローレート（ＭＦＲ：ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、１９０℃、荷重２１６０ｇ）は、フィルム形成能がある限り特に限定はされないが、通常０．１〜１００ｇ／１０分、好ましくは０．２〜５０ｇ／１０分、さらに好ましくは０．５〜２０ｇ／１０分の範囲にある。
【００１３】
生分解性重合体組成物
本発明に係わる生分解性重合体組成物は、前記脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）が９５〜１０重量％、好ましくは９０〜７０重量％及び前記生分解性重合体（Ｂ）が５〜９０重量％、好ましくは１０〜３０重量％からなる。
生分解性重合体（Ｂ）の量が５重量％未満の組成物は、得られるフィルムの低温ヒートシール性が改良されない虞があり、一方、９０重量％を越える組成物は、融点が低くなり過ぎ、フィルム成形性に劣り、得られるフィルムがブロキングする虞がある。
本発明に係わる生分解性重合体組成物には、脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）及び生分解性重合体（Ｂ）の夫々別個に、あるいは組成物を製造する際に、本発明の目的を損なわない範囲で、通常用いられる酸化防止剤、耐候安定剤、帯電防止剤、防曇剤、粘着付与剤、アンチブロッキング剤、スリップ剤、耐光安定剤、紫外線吸収剤、蛍光増白剤、抗菌剤、核剤、無機あるいは有機化合物充填材等の添加剤を必要に応じて配合することができる。
【００１４】
フィルム
本発明のフィルムは、前記脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）が９５〜１０重量％、好ましくは９０〜７０重量％及び前記生分解性重合体（Ｂ）が５〜９０重量％、好ましくは１０〜３０重量％との生分解性重合体組成物からなるフィルムである。
生分解性重合体（Ｂ）の含有量が５重量％未満の組成物からなるフィルムは、低温ヒートシール性及び耐突刺し性が改良されない虞があり、一方、９０重量％を越える組成物からなるフィルムは融点が低くなりすぎ、フィルム成形性に劣り、フィルムがブロッキングする虞がある。
本発明のフィルムに用いる生分解性重合体組成物の構成成分である脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）は前記したように、融点（Ｔｍ）が８０〜１２０℃、好ましくは８０〜１１５℃、より好ましくは８０〜９０℃、結晶化温度（Ｔｃ）が３５〜７５℃、好ましくは３７〜７３℃及び（Ｔｍ）−（Ｔｃ）が３０〜５５℃、好ましくは３５〜５０℃の範囲にあること、即ち、（冷却時の）結晶化温度が低い（結晶化が遅い）共重合体であることが必要であり、例えば、融点（Ｔｍ）が上記範囲にある脂肪族ポリエステル共重合体であっても、（Ｔｍ）−（Ｔｃ）が７〜８℃と結晶化が速い、即ち、（Ｔｍ）−（Ｔｃ）が３５〜５０℃の範囲を満たさない共重合体を用いた場合は、得られるフィルムは突刺し破壊エネルギーに劣り、被包装物の形状によっては輸送時に破れる虞がある。
本発明のフィルムは、印刷性あるいは他のフィルムとの接着性、滑り性等を改良するために、一方の表面を、たとえば、コロナ処理、火炎処理、プラズマ処理、アンダーコート処理等で表面活性化処理を行っておいてもよい。
又、用途によってはフィルムの片面に後述の基材層を貼り合せて種々の用途に用いることもできる。
【００１５】
本発明のフィルムは、種々公知の方法で製造し得る。例えば、脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）と生分解性重合体（Ｂ）を所定の量で配合した後、直接フィルム成形機に投入してＴ−ダイ、環状ダイ等を用いてフィルムにする方法、予め脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）と生分解性重合体（Ｂ）とを所定の量で混合して押出機等で溶融混練して脂肪族ポリエステル組成物を得た後、Ｔ−ダイ、環状ダイ等を用いてフィルムに成形する方法を例示できる。
【００１６】
積層フィルム
本発明の積層フィルムは、基材層の少なくとも片面に、前記脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）が９５〜１０重量％、好ましくは９０〜７０重量％及び前記生分解性重合体（Ｂ）が５〜９０重量％、好ましくは１０〜３０重量％との生分解性重合体組成物からなる熱融着層が積層されてなるフィルムである。
本発明の積層フィルムに用い得る基材層は、通常、包装材料として使用されている種々材料、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン及びポリメチルペンテン等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート及びポリカーボネート等のポリエステル、ナイロン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、エチレン・ビニルアルコール共重合体、ポリメチルメタクリレート、エチレン・酢酸ビニル共重合体等、ポリ乳酸、脂肪族ポリエステル、芳香族ポリエステル、スルホネート基含有芳香族ポリエステル等の生分解性ポリエステル、熱可塑性ポリウレタン等の熱可塑性樹脂、あるいは熱硬化性ポリウレタン、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、ジアリルフタレート樹脂、ケイ素樹脂、ポリイミド樹脂等の熱硬化性樹脂等から得られるフィルム、シート、カップ、トレー状物、あるいはその発泡体、ガラス、金属、アルミニューム箔、紙等が挙げられる。基材として、熱可塑性樹脂からなるフィルムを用いる場合は無延伸であっても一軸あるいは二軸延伸フィルムであっても良い。勿論、基材は１層でも２層以上としても良い。
これら基材層として、ポリ乳酸、脂肪族ポリエステル、芳香族ポリエステル、スルホネート基含有芳香族ポリエステル等の生分解性ポリエステルからなる基材層を用いると得られる積層フィルムも生分解性を有するので好ましい。
【００１７】
本発明の積層フィルムは、種々公知の方法で製造し得る。例えば、基材層として熱可塑性樹脂を用いる場合は、熱融着層となる脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）及び生分解性重合体（Ｂ）を所定の量で配合し、熱可塑性樹脂と脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）及び生分解性重合体（Ｂ）を直接二層以上の多層ダイを備えたフィルム成形機に投入して共押出し成形により積層フィルムとする方法、予め脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）及び生分解性重合体（Ｂ）を夫々所定の量で配合した後、溶融混練して生分解性樹脂組成物を得た後、熱可塑性樹脂と生分解性樹脂組成物を二層以上の多層ダイを備えたフィルム成形機に投入して共押出し成形により積層フィルムとする方法あるいは夫々別個に生分解性樹脂組成物からなるフィルムと熱可塑性樹脂からなるフィルムを成形した後貼り合せてもよい。
また、脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）及び生分解性重合体（Ｂ）を所定の量で配合し、あるいは予め溶融混練して得た生分解性樹脂組成物を基材層に押出しラミネートして積層フィルムとしてもよい。
【実施例】
【００１８】
次に実施例を挙げて本発明を更に具体的に説明するが、本発明はその要旨を越えない限りこれらの実施例に制約されるものではない。
【００１９】
実施例及び比較例等で使用したポリエステル等は次の通りである。
（Ａ）脂肪族ポリエステル共重合体
（１）コハク酸・アジピン酸・１，４−ブタンジオール・乳酸ポリエステル共重合体（Ａ−１）
三菱化学社製、商品名  ＧＳ−Ｐｌａ  ＡＤ９２Ｗ  ＭＦＲ（１９０℃、荷重２１６０ｇ）：４．５ｇ／１０分、融点（Ｔｍ）：８７℃、密度：１．２５ｇ／ｃｍ３。
（Ｂ）生分解性重合体
（１）ポリε―カプロラクトン（Ｂ−１）
ダイセル化学工業社製、商品名ＰＨ７、ＭＦＲ（１９０℃、荷重２１６０ｇ）：２．０ｇ／１０分、融点６０℃。
【００２０】
本発明における各種測定方法は以下のとおりである。
（１）ヘイズ（ＨＺ）及び平行光線透過率（ＰＬＴ）
日本電色工業社製ヘイズメーター３００Ａを用いて、ヘイズ（ＨＺ：％）及び平行光線透過率（ＰＴ：％）を測定した。測定値は５回の平均値である。
（２）引張り試験
試験片として、フィルムから縦方向（ＭＤ）及び横方向（ＴＤ）に短冊状フィルム片（長さ：１５０ｍｍ、幅：１５ｍｍ）を切出し、引張り試験機（オリエンテック社製テンシロン万能試験機ＲＴＣ-１２２５）を用い、チャック間距離：１００ｍｍ、クロスヘッドスピード：３００ｍｍ／分（但し、ヤング率の測定は５ｍｍ／分）の条件で引張試験を行い、降伏点及び破断点における強度（ＭＰa）、伸び（％）、ヤング率（ＭＰa）を求めた。なお、伸度（％）はチャック間距離の変化とした。測定値は５回の平均値である。
（３）突き刺し試験
試験片として、フィルムから長さ：８０ｍｍ、幅：６０ｍｍの長方形の試験片を切出し、当該試験片を、一方の表面に試験片が外れないようにゴムリングを備えた中心部に内径（直径）が２５ｍｍの孔を有する２枚の円形状の金属プレートで挟持し、引張り試験機（オリエンテック社製テンシロン万能試験機ＲＴＣ-１２２５）を用いて、試験片の中央部に試験片面に対し垂直方向から直径１ｍｍの半球状の先を持つ針を５０ｍｍ／分の速度で突き刺し、破断点荷重（Ｎ）及び破断点伸び（ｍｍ）を求めると共に、得られた応力―歪曲線で囲まれた部分の面積（重量）を測定することにより突刺し破壊に要するエネルギー（突刺し破壊エネルギー：ｍＪ）を求めた。
（４）ヒートシール強度 
予め延伸倍率３．０×３．０、厚さ２５μｍのポリ乳酸二軸延伸フィルムにウレタン系接着剤（武田薬品工業製：商品名タケラックＡ３１０（６０％）＋同Ａ８（５％）＋酢酸エチル（３５％））を用い、フィルムをドライラミネートして厚さ５７〜５８μｍの積層フィルムを用意した。
次いで、積層フィルムのフィルム面を重ね合わせて、テスター産業株式会社製ＴＰ−７０１−Ｂ  ＨＥＡＴＳＥＡＬＴＥＳＴＥＲを用いて、所定の温度で、シール面圧：１ｋｇ／ｃｍ２、時間：１秒の条件下で熱融着した。尚、加熱は上側のみとした。
熱融着した積層フィルムから幅：１５ｍｍの試験片を切出し、引張り試験機（オリエンテック社製テンシロン万能試験機ＲＴＣ-１２２５）を用いて３００ｍｍ／分の引張り速度で剥離し、その最大強度を熱融着強度とした。
【００２１】
実施例１〜４
＜生分解性樹脂組成物の製造＞
生分解性樹脂組成物として、コハク酸・１，４−ブタンジオール・乳酸ポリエステル共重合体（Ａ−１）及びポリε―カプロラクトン（Ｂ−１）を表１に示す組成の比で夫々計量し、４０ｍｍφの１軸押出機を用いて２００℃で溶融混練して各生分解性樹脂組成物を用意した。
＜フィルム（単層フィルム）の製造＞
先端にリップ幅：４００ｍｍのＴ−ダイを備えた４０ｍｍφ１軸押出機を用いシリンダー温度：１８０〜２００℃、ダイ温度：２２０℃、チルロール温度：１５℃、スクリュー回転数：４０ｒｐｍ、引取り速度：１３ｍ／分で、各生分解性樹脂組成物を押出し、フィルムを得た。
得られたフィルムを前記測定方法で各物性を評価した。評価結果を表１に示す。
【００２２】
比較例１
実施例１で用いた生分解性樹脂組成物に代えて、コハク酸・１，４−ブタンジオール・乳酸ポリエステル共重合体（Ａ−１）を単独で用いる以外は実施例１と同様に行い、フィルムを得た。
得られたフィルムの評価結果を表１に示す。
【００２３】
比較例２
実施例１で用いた生分解性樹脂組成物に代えて、コハク酸・１，４−ブタンジオール・乳酸ポリエステル共重合体（Ａ−１）を９７重量％、ポリε―カプロラクトン（Ｂ−１）を３重量％の組成の比で用いる以外は実施例１と同様に行い、フィルムを得た。
得られたフィルムの評価結果を表１に示す。
【００２４】
比較例３
実施例１で用いた生分解性樹脂組成物に代えて、コハク酸・１，４−ブタンジオール・乳酸ポリエステル共重合体（Ａ−１）を５重量％、ポリε―カプロラクトン（Ｂ−１）を９５重量％の組成の比で用いる以外は実施例１と同様に行い、フィルムを得た。
得られたフィルムの評価結果を表１に示す。
【００２５】
比較例４
実施例１で用いた生分解性樹脂組成物に代えて、ポリε―カプロラクトン（Ｂ−１）を単独で用いる以外は実施例１と同様に行い、フィルムを得た。
得られたフィルムの評価結果を表１に示す。
【００２６】
【表１】
2005330341.tif 000002
【００２７】
表１から、脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）に生分解性樹脂（Ｂ）を添加することにより、低温シール性が格段に改良されたフィルムが得られ、一方、フィルムの突刺し破壊エネルギーは生分解性樹脂（Ｂ）の量が増すに従い改良されることが明らかである。
生分解性樹脂（Ｂ）を本発明の範囲（５〜９０重量％）で含む脂肪族ポリエステル組成物から得られるフィルム（実施例１〜４）は、脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）単体から得られるフィルム（比較例１）及び脂肪族ポリエステル共重合体（Ａ）に生分解性樹脂（Ｂ）を５％含む脂肪族ポリエステル組成物から得られるフィルム（比較例２）に比べて８５℃でのヒートシール強度が１２Ｎ／１５ｍｍ以上（比較例１で６．８Ｎ／１５ｍｍ、比較例２で６．９Ｎ／１５ｍｍ）と格段に優れ、且つ突刺し破壊エネルギーも４．７ｍＪ以上（比較例１で４．１ｍＪ、比較例２で４．１ｍＪ）と、耐突刺し性にも優れている。
一方、生分解性樹脂（Ｂ）を９０重量％を越えて含む脂肪族ポリエステル組成物から得られるフィルム（比較例３）及び生分解性樹脂（Ｂ）単体から得られるフィルム（比較例４）は、耐突刺し性は優れるものの、６０℃とヒートシール開始温度があまりにも低過ぎ、また、ヘイズが高く、透明性にも劣る。
【産業上の利用可能性】
【００２８】
本発明の脂肪族ポリエステル組成物から、生分解性を有し、且つ、低温ヒートシール性、透明性、耐突刺し性に優れた包装用フィルムに好適なフィルムが得られるので、かかる特性を活かし、柔軟でラッピング包装等の自動充填包装用フィルムとして使用できる。
また本発明のフィルムは、生分解性を有し、且つ、透明性、耐突刺し性に加え、低温ヒートシール性に優れているので、基材フィルムと積層して、合掌貼りタイプのピロー、２方シール、３方シール包装機用の包装用フィルムとして、あるいはオーバーラップ包装機用の包装用フィルムとして好適に使用できる。