(57)【要約】【課題】施釉タイル、特に窯変天目タイルの製造法：その製造に有用な釉薬；及び窯変天目タイルを提供すること。【解決手段】金型に、粉体状のタイルボデー素地及び粉体状の窯変天目釉を充填し、加圧成型し、脱型後、必要により性状の異なる釉薬を二重掛けした後、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法。【特許請求の範囲】
【請求項１】
金型に、粉体状のタイルボデー素地及び粉体状の窯変天目釉を充填し、加圧成型し、脱型後、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法。
【請求項２】
金型に、粉体状のタイルボデー素地及び粉体状の窯変天目釉を充填し、加圧成型し、脱型後、性状の異なる釉薬を二重掛けした後、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法。
【請求項３】
金型に、粉体状のタイルボデー素地及び粉体状の窯変天目釉を充填し、加圧成型し、脱型後、性状の異なる釉薬を三重掛け、或はそれ以上の多重掛けした後、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法。
【請求項４】
金型に、粉体状のタイルボデー素地を充填し、加圧成型し、脱型後、その上にペースト状又は泥漿状の窯変天目釉を施釉し、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法。
【請求項５】
金型に、粉体状のタイルボデー素地を充填し、加圧成型し、脱型後、その上にペースト状又は泥漿状の窯変天目釉を施釉し、さらにその上に性状の異なる釉薬を二重掛けした後、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法。
【請求項６】
金型に、粉体状のタイルボデー素地を充填し、加圧成型し、脱型後、その上にペースト状又は泥漿状の窯変天目釉を施釉し、さらにその上に性状の異なる釉薬を三重掛け、或はそれ以上の多重掛けした後、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法。
【請求項７】
金型に、粉体状のタイルボデー素地を充填し、次に粉体状の窯変天目釉を充填し、さらに粉体状のタイルボデー素地を充填し、加圧成型し、脱型後、成型体の窯変天目釉層に両側面より爪を入れて亀裂を生じさせて上下２分割し、分割された成型体を乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法。
【請求項８】
金型に、粉体状のタイルボデー素地を充填し、次に粉体状の窯変天目釉を充填し、さらに粉体状のタイルボデー素地を充填し、加圧成型し、脱型後、成型体の窯変天目釉層に両側面より爪を入れて亀裂を生じさせて上下２分割し、分割された成型体の窯変天目釉層上に、性状の異なる釉薬を二重掛け、又はそれ以上の多重掛けをし、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法。
【請求項９】
タイルボデー素地原料を土練機により混練し、これを湿式押出し成型し、乾燥後、ペースト状又は泥漿状の窯変天目釉を施釉し、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法。
【請求項１０】
タイルボデー素地原料を土練機により混練し、これを湿式押出し成型し、乾燥後、ペースト状又は泥漿状の窯変天目釉を施釉し、さらにその上に性状の異なる釉を二重掛け、或はそれ以上の多重掛けをし、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法。
【請求項１１】
湿式押出し成型後、600〜800℃で素焼きした後、ペースト状又は泥漿状の窯変天目釉を施釉することを特徴とする請求項９又は１０記載の窯変天目タイルの製造法。
【請求項１２】
窯変天目釉の原料が、（１）５〜２５質量％のＦｅ2Ｏ3、（２）５〜４５質量％の長石質原料、（３）５〜４５質量％の珪酸質原料、（４）５〜２５質量％の着色剤及び／又は着色補助剤原料、（５）５〜３０質量％の粘土質原料、及び（６）２０〜６５質量％の媒溶原料を含む請求項１〜１１のいずれか１項記載の窯変天目タイルの製造法。
【請求項１３】
窯変天目釉の原料が、（１）５〜１５質量％のＦｅ2Ｏ3、（２）５〜４０質量％の長石質原料、（３）５〜４５質量％の珪酸質原料、（４）５〜２０質量％の着色剤及び／又は着色補助剤原料、（５）５〜３０質量％の粘土質原料、及び（６）２５〜６５質量％の媒溶原料を含む請求項１〜１１のいずれか１項記載の窯変天目タイルの製造法。
【請求項１４】
（１）Ｆｅ2Ｏ3原料が、ベニガラ、鬼板、鉄化合物、含鉄原料、及びこれらの２種以上の混合物からなる群から選ばれ、（２）長石質原料が、平津長石、釜戸長石、大平長石、及びこれらの２種以上の混合物からなる群から選ばれ、（３）珪酸質原料が、珪石及び／又は珪砂であり、（４）着色剤及び／又は着色補助剤原料が、酸化銅、炭酸銅、酸化コバルト、酸化マンガン、酸化錫、骨灰、ルチール、二酸化マンガン、酸化チタン、酸化アンチモン、及びこれらの２種以上の混合物からなる群から選ばれ、（５）粘土質原料が、蛙目粘土、カオリン、木節粘土、窯業廃土、及びこれらの２種以上の混合物からなる群から選ばれ、（６）媒溶原料が、石灰石、ペタライト、ほたる石、タルク、マグネサイト、亜鉛華、炭酸バリウム、炭酸ストロンチウム、炭酸リチウム、廃ガラス、下水道汚泥焼却灰、下水道汚泥熔融スラグ、都市ゴミ焼却灰、都市ゴミ熔融スラグ、土灰、及びこれらの２種以上の混合物からなる群から選ばれる請求項１２又は１３記載の窯変天目タイルの製造法。
【請求項１５】
タイルボデー素地原料が、下水道汚泥焼却灰、下水道汚泥熔融スラグ、都市ゴミ焼却灰、都市ゴミ熔融スラグ、砕石、窯業廃原料、無機珪砂、鋳物砂、陶磁器シャモット、リサイクル原料及びこれらの２種以上の混合物からなる群から選ばれる材料を含む請求項１〜１４のいずれか１項記載の窯変天目タイルの製造法。
【請求項１６】
タイルの焼成が、ローラーハースキルン（ＲＨＫ）中で行われる請求項１〜１５のいずれか１項記載の窯変天目タイルの製造法。
【請求項１７】
タイルの焼成が、１〜３時間行われる請求項１〜１６のいずれか１項記載の窯変天目タイルの製造法。
【請求項１８】
タイルの焼成が、酸化焔、中性焔、又は還元焔で行われる請求項１〜１７のいずれか１項記載の窯変天目タイルの製造法。
【請求項１９】
下記のゼーゲル式で表される窯変天目釉。
【化１】
2005320174.tif 000010
【請求項２０】
さらにB2O3、TiO2及びCuOからなる群から選ばれる少なくとも１種を含む請求項１９記載の窯変天目釉。
【請求項２１】
タイルボデー素地に請求項１９又は２０記載の窯変天目釉を施釉してなる窯変天目タイル。
【請求項２２】
タイルボデー素地原料が、下水道汚泥焼却灰、下水道汚泥熔融スラグ、都市ゴミ焼却灰、都市ゴミ熔融スラグ、砕石、窯業廃原料、無機珪砂、鋳物砂、陶磁器シャモット及びこれらの２種以上の混合物からなる群から選ばれる材料を含む請求項２１記載の窯変天目タイル。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、施釉タイルの製造法、釉薬、及び施釉タイルに関し、さらに詳細には、窯変天目タイルの製造法、窯変天目釉、これを施釉した窯変天目タイルに関する。
【０００２】
【従来の技術】
メタリックカラー、或は、虹彩（色合い豊かな虹を思わせる色）を発するタイルには、ラスター彩を施した、いわゆるラスタータイルがある。ラスタータイルは、400℃〜450℃にタイルを加熱し、表面に金属塩溶液（例えば塩化チタン溶液）を蒸着させて金属の極めて薄い皮膜を形成したものであり、光回折により虹彩を生ずる。この金属皮膜自体には融着性がなく、ミクロン単位の薄さのためキズが付き易く、ハゲ易い。また、外壁に使用した場合、数年間で退色し、光らなくなってしまう。このため、建材として使用するのは困難である。又、製造工程に於いて多量の塩素ガスを発生するため、金属機材器具が腐食し、健康上からも問題が多い。
【０００３】
光彩を発するタイルの製造法としては、PbOを多く含んだ釉薬を使用する方法もある。この方法は、陶芸品等の生産量が比較的少ない製品ではPｂOの使用量も少なく大きな問題はないが、生産量が多い陶磁器タイル等の製品に応用すると、釉薬処理において鉛毒問題が発生するという問題があり、1970年代以降は建築材料の製造法としての需要は皆無に等しい。
光彩を発するタイルの製造法としてはさらに、油性の媒溶剤の中に可溶性金化合物を10〜20質量％含有する水金を、タイル表面に毛筆で、或は転写で塗布して焼成する方法もある。しかしこの方法は、非常に高価であるため建材の製造法としては特殊な場合を除き適用が困難である。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の第１の目的は、施釉タイル、特に窯変天目タイルの製造法を提供することである。
本発明の第２の目的は、上記施釉タイル、特に窯変天目タイルの製造に有用な釉薬を提供することである。
本発明の第３の目的は、上記釉薬を施釉したタイル、特に、窯変天目タイルを提供することである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明の第１は、金型に、粉体状のタイルボデー素地及び粉体状の窯変天目釉を充填し、加圧成型し、脱型後、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
本発明の第２は、金型に、粉体状のタイルボデー素地及び粉体状の窯変天目釉を充填し、加圧成型し、脱型後、性状の異なる釉薬を二重掛けした後、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
本発明の第３は、金型に、粉体状のタイルボデー素地及び粉体状の窯変天目釉を充填し、加圧成型し、脱型後、性状の異なる釉薬を三重掛け、或はそれ以上の多重掛けした後、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
本発明のいずれか１項記載第４は、金型に、粉体状のタイルボデー素地を充填し、加圧成型し、脱型後、その上にペースト状又は泥漿状の窯変天目釉を施釉し、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
本発明の第５は、金型に、粉体状のタイルボデー素地を充填し、加圧成型し、脱型後、その上にペースト状又は泥漿状の窯変天目釉を施釉し、さらにその上に性状の異なる釉薬を二重掛けした後、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
【０００６】
本発明の第６は、金型に、粉体状のタイルボデー素地を充填し、加圧成型し、脱型後、その上にペースト状又は泥漿状の窯変天目釉を施釉し、さらにその上に性状の異なる釉薬を三重掛け、或はそれ以上の多重掛けした後、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
本発明の第７は、金型に、粉体状のタイルボデー素地を充填し、次に粉体状の窯変天目釉を充填し、さらに粉体状のタイルボデー素地を充填し、加圧成型し、脱型後、成型体の窯変天目釉層に両側面より爪を入れて亀裂を生じさせて上下２分割し、分割された成型体を乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
本発明の第８は、金型に、粉体状のタイルボデー素地を充填し、次に粉体状の窯変天目釉を充填し、さらに粉体状のタイルボデー素地を充填し、加圧成型し、脱型後、成型体の窯変天目釉層に両側面より爪を入れて亀裂を生じさせて上下２分割し、分割された成型体の窯変天目釉層上に、性状の異なる釉薬を二重掛け、又はそれ以上の多重掛けをし、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
【０００７】
本発明の第９は、タイルボデー素地原料を土練機により混練し、これを湿式押出し成型し、乾燥後、ペースト状又は泥漿状の窯変天目釉を施釉し、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
本発明の第１０は、タイルボデー素地原料を土練機により混練し、これを湿式押出し成型し、乾燥後、ペースト状又は泥漿状の窯変天目釉を施釉し、さらにその上に性状の異なる釉を二重掛け、或はそれ以上の多重掛けをし、乾燥、焼成することを特徴とする窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
本発明の第１１は、湿式押出し成型後、600〜800℃で素焼きした後、ペースト状又は泥漿状の窯変天目釉を施釉することを特徴とする上記窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
【０００８】
本発明の第１２は、窯変天目釉の原料が、（１）５〜２５質量％のＦｅ2Ｏ3、（２）５〜４５質量％の長石質原料、（３）５〜４５質量％の珪酸質原料、（４）５〜２５質量％の着色剤及び／又は着色補助剤原料、（５）５〜３０質量％の粘土質原料、及び（６）２０〜６５質量％の媒溶原料を含む上記窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
本発明の第１３は、窯変天目釉の原料が、（１）５〜１５質量％のＦｅ2Ｏ3、（２）５〜４０質量％の長石質原料、（３）５〜４５質量％の珪酸質原料、（４）５〜２０質量％の着色剤及び／又は着色補助剤原料、（５）５〜３０質量％の粘土質原料、及び（６）２５〜６５質量％の媒溶原料を含む上記窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
本発明の第１４は、（１）Ｆｅ2Ｏ3原料が、ベニガラ、鬼板、鉄化合物、含鉄原料、及びこれらの２種以上の混合物からなる群から選ばれ、（２）長石質原料が、平津長石、釜戸長石、大平長石、及びこれらの２種以上の混合物からなる群から選ばれ、（３）珪酸質原料が、珪石及び／又は珪砂であり、（４）着色剤及び／又は着色補助剤原料が、酸化銅、炭酸銅、酸化コバルト、酸化マンガン、酸化錫、骨灰、ルチール、二酸化マンガン、酸化チタン、酸化アンチモン、及びこれらの２種以上の混合物からなる群から選ばれ、（５）粘土質原料が、蛙目粘土、カオリン、木節粘土、窯業廃土、及びこれらの２種以上の混合物からなる群から選ばれ、（６）媒溶原料が、石灰石、ペタライト、ほたる石、タルク、マグネサイト、亜鉛華、炭酸バリウム、炭酸ストロンチウム、炭酸リチウム、廃ガラス、下水道汚泥焼却灰、下水道汚泥熔融スラグ、都市ゴミ焼却灰、都市ゴミ熔融スラグ、土灰、及びこれらの２種以上の混合物からなる群から選ばれる上記窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
【０００９】
本発明の第１５は、タイルボデー素地原料が、下水道汚泥焼却灰、下水道汚泥熔融スラグ、都市ゴミ焼却灰、都市ゴミ熔融スラグ、砕石、窯業廃原料、無機珪砂、鋳物砂、陶磁器シャモット、リサイクル原料及びこれらの２種以上の混合物からなる群から選ばれる材料を含む上記窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
本発明の第１６は、タイルの焼成が、ローラーハースキルン（ＲＨＫ）中で行われる上記窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
本発明の第１７は、タイルの焼成が、１〜３時間行われる上記窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
本発明の第１８は、タイルの焼成が、酸化焔、中性焔、又は還元焔で行われる上記窯変天目タイルの製造法を提供するものである。
本発明の第１９は、下記のゼーゲル式で表される窯変天目釉を提供するものである。
【化２】
2005320174.tif 000002
本発明の第２０は、さらにB2O3、TiO2及びCuOからなる群から選ばれる少なくとも１種を含む上記窯変天目釉を提供するものである。
本発明の第２１は、タイルボデー素地に上記窯変天目釉を施釉してなる窯変天目タイルを提供するものである。
本発明の第２２は、タイルボデー素地原料が、下水道汚泥焼却灰、下水道汚泥熔融スラグ、都市ゴミ焼却灰、都市ゴミ熔融スラグ、砕石、窯業廃原料、無機珪砂、鋳物砂、陶磁器シャモット及びこれらの２種以上の混合物からなる群から選ばれる材料を含む上記窯変天目タイルを提供するものである。
【００１０】
【発明の実施の形態】
天目とは中国淅江省の北部安徽省との境にある山の名であり、窯変天目タイルとは、窯の温度や釉の成分により、焼成中に予期せぬ釉色や釉相を呈するタイルをいう。特に鉄及び含鉄化合物による変化が多く見られるので主として鉄釉を施したタイルを意味する。
本発明は、外壁に使用しても何ら窯変天目色が退色することなく、永年に亘ってきわめて美しい模様、光彩を保つことができる施釉タイルの製造法を提供するものである。
本発明の特徴は以下の点にある。
第１に、1300℃以上と云う高温で焼成するため、釉が溶融し、たとえ釉中に微量の重金属等の有害物質が含まれていても、釉中に封じ込められ、施釉タイルから溶出することはない。
第２に、表層（釉の層）が厚く、例えば、１．０〜２．０mmであり、大気汚染にも侵されにくい組成を形成している。
第３に、本発明は釉面が美しく魅力的な模様色彩を放ち、又、釉表層には点滴状に鼠銀色の斑文が浮かんでいる。それはあたかも１２〜１３世紀、中国南宋時代に生産された油滴天目、禾目天目、文字天目、珠光天目、秋葉天目を想わせるものである。科学の進んだ今日でも、これら天目が形成される原理は解明されていない。それ故、これら陶芸品は国宝、重文にも指定され大変貴重で高価な品である。
本発明はこれらの未知の世界に挑戦し、科学的にその成因について究明した結果、900年前の中国製品に勝るとも劣らない窯変天目タイルを、安定して量産できる方法を提供するものである。
【００１１】
本発明に使用するタイルボデー素地原料は、特に限定されず、下水道汚泥焼却灰、下水道汚泥熔融スラグ、都市ゴミ焼却灰、都市ゴミ熔融スラグ、砕石、窯業廃原料、無機珪砂、鋳物砂、陶磁器シャモット、リサイクル原料及びこれらの２種以上の混合物からなる群から選ばれる材料が挙げられる。本発明においては、従来廃棄されていた窯業廃土、珪砂キラ、窯業カス、陶磁器屑等のリサイクル原料を主として使用し、バージン原料の使用は最小限にとどめることにより、資源を有効利用したエコタイルの製造が可能である。
【００１２】
本発明に使用する窯変天目タイルには上記窯変天目釉を施釉する。
本発明に使用する窯変天目釉は、先に示したゼーゲル式で表されるものが好ましい。この釉は、所定量の酸化鉄及びリンを含むことを特徴とするものである。施釉量は、焼成後の厚みで０．７〜２．５mm、好ましくは１．０〜２．０mmである。釉層の厚みを通常より厚く（例えば、焼成後１．０〜２．０ｍｍ）するのは、溶融した釉が活発に挙動し窯変天目が生成するのを促進するためである。
本発明においては、上記第１の窯変天目釉の上に、更に上記第１の窯変天目釉とは性状の異なる釉薬を二重掛け、三重掛け、或はそれ以上の多重掛けした後、乾燥、焼成することもできる。このように二重掛け、又はそれ以上の多重掛けを行うことにより、釉表層を形成している第１の窯変天目釉と性状を異にする二重掛け釉とが溶融して混じり合い、表層がより強固になって覆われキズがつきにくくなるという利点がある。さらに炭酸ガス、亜硫酸ガス等の大気汚染物質による風化を防止することができる。
又、釉薬の組成によっては、二重掛けすることにより、釉と釉とが焼成中に化学反応を起こし、或る種の美しい模様を形成することがある。
更に性状の異なる釉を三重掛け、或はそれ以上の多重掛けすることにより、釉と釉とが溶融し混じり合って表層が厚く、且つ強くなるばかりか、予期せぬ光彩、模様、油滴斑文を形成し、文字通りの窯変天目タイルを製造することができる。
【００１３】
本発明の三重掛け、或はそれ以上の多重掛け技法は、過去に於いても他に類例がなく全く新しい方法である。三重掛け、或はそれ以上の多重掛けを、性状の異なる釉を多層状に変化をつけて施釉することにより、全く予想を覆す文様、窯変天目模様が突然析出してくる。この稀有な化学反応は大変複雑で確かな説明はしにくいが、近代科学の秀れた技術、コントロールされた雰囲気の中での成果である。
二重掛け、三重掛け、或はそれ以上の多重掛けに使用する釉は、以下のゼーゲル式で表される透明釉が好ましい。
【００１４】
【化３】
2005320174.tif 000003
【００１５】
二重掛け、三重掛け、或はそれ以上の多重掛けの際の施釉量は、焼成後の厚みで０．１〜０．５ｍm、好ましくは０．１５〜０．４mmである。施釉量がこの範囲より少ないと目的の効果の発現が不十分であり、多いと焼成前の乾燥に時間がかかり、窯内で釉が流れ過ぎ、窯及び窯道具を損傷するおそれがある。
【００１６】
本発明では、金型に、粉体状のタイルボデー素地を充填し、或いは粉体状のタイルボデー素地及び粉体状の窯変天目釉を充填し、加圧成型し、脱型後、乾燥、焼成する。
加圧成型の際の圧力は、好ましくは１５０〜３００ｋｇ／ｃｍ2、さらに好ましくは１８０〜２５０ｋｇ／ｃｍ2である。乾燥は、８０〜１２０℃で８〜２０時間程度で充分に行う必要がある。
加圧成型後、必要によりさらに性状の異なる釉薬を二重掛け、又は多重掛けし、乾燥後、焼成する。焼成は、１２８０〜１３３０℃で６０分〜２４０分行えば良い。
本発明においては、ローラーハースキルン（ＲＨＫ）により、例えば、１３００℃で、短時間、例えば、７０〜１８０分焼成を行うことが望ましい。焼成は、酸化焔、中性焔、又は還元焔で行われる。ローラーハースキルンを用いて短時間焼成を行うことにより、十分に美しく実用に耐える窯変天目タイルを製造することができる。この焼成法は、焼成のためのエネルギーを大幅に節約でき、環境負荷が少ない方法である。
従来、窯変天目のような結晶釉、或は、表面模様を析出するタイルの焼成に於いて、ローラーハースキルンを使用すると釉の熟成時間が不足し、十分に美しく実用に耐える窯変天目タイルを製造することはできないと云われていた。
しかしながら、本発明は、適切な釉薬調合、焼成時間と温度、雰囲気、冷却、又二度掛け、三度掛けによる性状の異なる釉と釉が溶け合う相乗効果等により、従来の定説を打ち破り、焼成時間を７０〜１８０分の短時間焼成でも十分に美しく実用に耐えるタイルを製造することが可能となった。
【００１７】
以下、実施例により本発明をより具体的に説明する。なお、酸化鉄等、％で表示したものは、釉の主成分１００質量部に対する外割りの質量％である。
〔実施例１〕
【化４】
2005320174.tif 000004
【００１８】
（１）金型（縦１５７．５mm×横１５７．５mm×高さ２６mm）にタイルボデー素地原料（珪砂キラ３０質量％、水簸粘土１５質量％、アプライト１５質量％、窯業廃土１５質量％、長石１５質量％及び粉砕セルベン１０質量％）の粉末（２０メッシュ）５６０ｇを充填し、厚さが平均するように均した。この上に、上記No.１釉の粉末（１００メッシュ）８４ｇを充填し、これに、２３０ｋｇ／ｃｍ2の圧力をかけて成型した。成型体（縦１５７．５mm×横１５７．５mm×高さ１４mm）を金型から取り出し、ＲＨＫ（長さ５０ｍ幅１．５ｍ、高さ０．３ｍ）で、最高温度１３００℃で１６０分、酸化焔焼成した。
【００１９】
焼成工程における温度変化及び釉変化について説明する。
▲１▼完全に乾燥した生素地のタイルは予熱帯で３２分間で１０ｍ進み７２０℃に達する。
▲２▼次の３２分間で１０ｍ進み１１００℃に達し、釉は徐々に熔け始める。
▲３▼次の３２分間で１０ｍ進む間に釉は完全に熔け、１３００℃で２５分間保持する。この釉は、粘土質が多いため固く流れにくいが、媒溶剤のＣａＯ、ＭｇＯと反応して溶融が促進される。一方、着色補助剤のＰ2Ｏ5、Ｓｂ2Ｏ3も、釉中のＦｅ2Ｏ3とその中に含まれる微量の夾雑物も釉薬の中に熔け込み、気泡を作り、飽和状態となったＦｅ2Ｏ3が活発に挙動して様々な釉効果を発揮し、釉表層に金属斑文が析出してくる。
▲４▼次の３２分間で１０ｍ進む間は冷却帯で、最初の１７分間で１３００℃から６００℃まで急冷し、後の１５分間で５００℃まで徐冷する。
▲５▼最後の３２分間でも徐冷を継続し、１００℃〜１３０℃で窯からタイルを取り出す。
焼成完了したタイルには、釉表層一面に光輝く鼠銀色の窯変天目釉が析出している。
従来の窯変天目タイルの製造においては、短くても１０〜１５時間かけて焼成した後、自然冷却していた。それにもかかわらず焼成中の制御が難しく品質の揃った製品が得られないことが多かった。本発明のＲＨＫによる極端な短時間焼成による窯変天目タイルの製造法は、窯に適した釉薬調合、焼成時間、焼成温度、焼成雰囲気及び適切な冷却を採用することにより、品質の揃った窯変天目タイルを安定して製造することが出来るものであり、従来の定説を覆す焼成法であるといえる。
【００２０】
（２）上記（１）において作成した成型体に、上記透明釉を、焼成後の厚みで０．１〜０．２mmとなるようにうすく二重掛けした後、上記（１）と同様の焼成条件で焼成したところ、下釉の黒釉の上に大粒の銀色に輝く油滴が隙間なく析出した。これは、粘りのある釉が高温で熔けて気泡を作り、この流れ易い透明釉中のＴｉＯ2と下層の窯変天目釉とが反応してその中に鉄の結晶斑が流れ込んで出来たものと考えられる。
【００２１】
〔実施例２〕
【化５】
2005320174.tif 000005
【００２２】
（１）実施例１と同様に、金型にタイルボデー素地原料の粉末（２０メッシュ）２７００ｇを充填し、この上に、上記No.２釉の粉末（１００メッシュ）４９０ｇを充填した。上記No.２釉は、Al2O3に比して媒溶剤（アルカリ金属酸化物及びアルカリ土類金属酸化物）が少量で流れが少なく粘りのある釉である。この釉を粉体で用いて、釉の厚みが不均一となるように、意識的に釉表層に凸凹をつけてタイルボデー素地原料とともに、２５０ｋｇ／ｃｍ2の圧力をかけて一体成型した。
成型体（縦３２０mm×横３２０mm×凸部高さ１８．５mm凹部高さ１６．５ｍｍ）を金型から取り出し、更にその上に粘性の低い透明釉（Ａ）をうすく（焼成後の厚みで約０．１５mm）二重掛けして１００℃で１０時間乾燥後、ＲＨＫで１３００℃で８０分酸化焔で焼成した。
【００２３】
焼成工程における温度変化及び釉変化について説明する。
▲１▼最初の予熱帯は１５分間で１０ｍ進み８００℃に達する。
▲２▼次の１５分間で１０ｍ進み１２００℃に達し、釉は急速に熔け始める。
▲３▼次の１５分間で１０ｍ進む間に釉は完全に熔け、１３００℃で１２分間保持する。この釉は、粘りのある固い釉であるが、釉層の凸部から凹部へ僅かに移動する。また、二重掛けした透明釉は粘性が低く流れ易いため最初に活動を始め、鉄分が、気泡に流れ込んで鮮やかな銀ラスターが析出するのを促進する。
▲４▼次の１５分間で１０ｍ進む間は１２５０℃から６００℃まで急冷する。この間に気泡はおさまってくる。
▲５▼最後の１５分間は徐冷し、１２０〜１４０℃で窯からタイルを取り出す。
その結果、表層にまんべんなく銀ラスターが浮かび、ところどころ表層のヒビ割れの間から下釉の黒褐色が顔を出し、あたかも海面に夕日が映えて輝くさまである。
【００２４】
（２）上記二重掛けした成型体の上に、上記三重掛け透明釉（Ｂ）を施釉し（焼成後の厚みで約０．２mm）、１００℃で１０時間乾燥後、実施例１と同様に、ＲＨＫで、1300℃160分間、酸化焔焼成した。その結果上記より一段と深味の、しかも大斑紋が一面に析出した。この現象は組成の異なる釉に含まれるFe2O3及びＴｉＯ2が、二重掛け時より更に活発に移動し、大粒な油滴天目が出現してきたと考えられる。
【００２５】
〔実施例３〕
【化６】
2005320174.tif 000006
【００２６】
（１）実施例１と同様に、金型（縦１５７．５mm×横１５７．５mm×高さ２６mm）にタイルボデー素地原料の粉末（２０メッシュ）５１０ｇを充填し、厚さが平均するように均した。これに、２３０ｋｇ／ｃｍ2の圧力をかけて成型した。成型体（縦１５７．５mm×横１５７．５mm×高さ１２．５mm）を金型から取り出し、この上に、上記No.３釉の粉末（１００メッシュ）８４ｇを２１０mlの水に分散したものを厚めに塗布し（焼成後の厚みで約１．３mm）、焼燥後ＲＨＫで、1300℃で１２分間保持し、７０分間酸化焔で焼成した。その結果、表層一面に見事な金属光沢をしたラスター彩が出現して来た。通常のラスター彩は、釉に銀、銅を加えて鉛釉で1000℃で焼成するが、1000℃焼成では建築物の外壁に使った場合、光沢がなくなって使用に耐えなくなる。本発明のラスター彩は1300℃で焼成しているので建築物の外壁に使った場合にも長期間光沢が維持される。
【００２７】
（２）粘性の高い透明釉（Ｂ）を、上記タイルボデーに、上記No.３釉薬を塗布した上に二重掛けし、上記（１）と同様の条件で焼成したところ、下釉（No.３釉）が流れない釉である上に、短時間焼成のため上下釉はあまり動かず、ところどころ透明釉（Ｂ）のあいだからヒビ割れ状に流れ、下釉の黒褐色が所々から顔を出し美しい金属光を保ち、二重掛けした表面釉（Ｂ）は更に厚く且つ堅くなり、大気汚染にも充分耐えられる窯変天目タイルが得られた。
【００２８】
〔実施例４〕
【化７】
2005320174.tif 000007
【００２９】
（１）実施例１と同様に、金型にタイルボデー素地原料の粉末（２０メッシュ）５６０ｇを充填し、厚さが平均するように均した。この上に、上記No.４釉の粉末（１００メッシュ）８４ｇを充填し、これに、２３０ｋｇ／ｃｍ2の圧力をかけて成型した。成型体（縦１５７．５mm×横１５７．５mm×高さ１４．０mm）を金型から取り出し、ＲＨＫで、1300℃で80分間、酸化焔で焼成した。その結果、上層に細かい点がきらきらと光り、あたかも禾目天目に匹敵する釉が表層にびっしり現れてきた。この調合は釉が固く、流れにくい釉であるが、鉄が短時間のうちにいろいろの微量の夾雑物が入った金属物質と結合して析出した結果であると判断される。
（２）上記成型体に、粘性の低い透明釉（Ａ）をうすく二重掛けし（焼成後の厚さで約０．１５mm）、上記と同じ焼成条件、即ち1300℃で80分間、酸化焔で焼成した。その結果、表層に大小の見事な油滴天目がびっしりと析出してきた。それは、あたかも夜空に無数に輝くアンドロメダ大銀河を眺望するようであった。
【００３０】
〔実施例５〕
【化８】
2005320174.tif 000008
【００３１】
（１）実施例１と同様に、金型にタイルボデー素地原料の粉末５６０ｇを充填し、厚さが平均するように均した。この上に、上記No.５釉の粉末（１００メッシュ）８４ｇを充填し、これに、２３０ｋｇ／ｃｍ2の圧力をかけて成型した。成型体（縦１５７．５ｍm×横１５７．５mm×高さ１４．０mm）を金型から取り出し、上記透明釉（Ｂ）の粉末（１００メッシュ）２４．０ｇを９５mlの水に分散したものを焼成後の厚さが０．２〜０．４mmとなるように二重掛けし、ＲＨＫで、1300℃で160分間、酸化焔焼成した。その結果、赤銅色に鈍く光る釉表層に、油を一面に流したような蜘蛛の巣状の文様がくっきりと出て来た。このNo.５釉の組成はAl2O3が少なく、流れ易い釉の上に、二重掛けした透明釉（Ｂ）も流れ易い釉のため、釉のFe2O3にP2O5、TiO2が反応して早い段階で熔け、更に上釉の流れ易い釉も同じく熔けて流れ反応し合って、魅力的な爬虫類模様を形成したものと考えられる。
【００３２】
（２）更に上記二重掛けした成型体の上に、上記三重掛け透明釉（Ａ）を意識的に濃淡をつけて施釉し、上記（１）と同様、1300℃で160分間、酸化焔焼成した。その結果、二重掛けより一段と濃い黒褐色の大きな網目の蜘蛛の巣状斑文がはっきり現れた。この現象は、三重掛け釉（Ａ）を施釉することによって、二重掛けの場合に比べて高温に於いてより活発に移動し、混じり合ったものと考えられる。正に灼熱のアフリカの大地を想わせる表面模様を有する窯変天目タイルが得られた。
【００３３】
〔実施例６〕
2005320174.tif 000009
【００３４】
実施例１と同様に、金型にタイルボデー素地原料の粉末（２０メッシュ）２９０ｇを充填し、厚さが平均するように均した。この上に、上記No.６釉の粉末（１００メッシュ）２８０ｇを充填し、さらにこの上に上記タイルボデー素地原料の粉末２９０ｇを充填し、厚さが平均するように均した。これに、２００ｋｇ／ｃｍ2の圧力をかけて成型した。成型体（縦２４８mm×横６６mm×高さ３１mm）を金型から取り出し、釉層に両側面から爪を入れて釉層を２分割した。これを、ＲＨＫで、1300℃で80分間、酸化焔で焼成した。その結果、表層は自然な凸凹の上に虹色に輝く銅褐色のタイルが出現してきた。この成型法で成型したタイルの表面は、あたかも自然石に爪を入れてはがした際に得られる表面に似た模様及び形状を呈していた。この調合釉はAl2O3が多量で動きが少ない釉であるが、それでも表面の凸凹が焼成中高温になるにつれて僅かに動き、低部に流れ、上記表面の模様及び形状を形成したものと考えられる。
【００３５】
【発明の効果】
１２〜１３世紀に中国南宋時代に生産された曜変天目、油滴天目は、金属光沢の光彩を放ち、科学文明の進んだ今日でもこれらが生成するメカニズムは解明されていない。
本発明はこれらの不明な理由を科学的に徹底的に究明し、建築材料として長年の経年変化にも充分耐え、美しさを失わない窯変天目タイルを提供するものである。通常、タイル製造工程で使われる釉薬原料の多くは生産性向上のため、不純物、夾雑物を取り除いた規格化された原料を使用している。しかし、残念ながら窯変天目タイルの釉薬を上記のような規格化された純度の高い原料を使って製造した場合、極めて平凡な、或は期待はずれの規格化された製品しか得られない。これに対して本発明は、自然界から産出する天然原料やリサイクル原料を含む釉薬を使用しているため、これらに不可避的に混入している様々な夾雑物、特に、影響の大きい鉄化合物には、不純物として微量の銅、タングステン、マンガン、チタンなどが含まれており、これらの不純物が窯変天目タイルの微妙な表面模様の形成に役立っているものと考えられる。
この意味からも、特に下水道汚泥焼却灰の有効利用は効果大であり、且つ社会的ニーズを充たすものである。
【００３６】
本発明は、様々な状態で産出する原料を可能な限り利用し、その目的に応じて粘りのある釉薬、流れ易い釉薬に調整し、必要に応じて二重掛け、或は三重掛け以上の多重掛けしてそこから析出してくる金属釉、窯変天目釉の多様性を追及し、安定化させることに成功したものである。又、安定化させるために不安定な原料、特にリサイクル原料は、出来る限り大量に確保し、これらを均一に混合して使用することにより、優れた表面模様を有する窯変天目タイルを、バラツキを抑え、安定して生産することができる。又、ＲＨＫによる短時間焼成は、酸化焔、還元焔、中性焔によるコントロールも容易で温度管理も自動化でき、そして、何よりも地球環境、資源活用に貢献し、経済的効果が大きく、且つ、窯変天目タイルを安価に製造できるものである。