(57)【要約】【課題】有機溶剤を使用せずに、水系でスラリー化し、非防爆型のスプレードライヤーで顆粒化が可能であり、また含酸素雰囲気下でも焼成可能である低コストで製造可能なＡｌＮ焼結粉の製造方法およびＡｌＮ焼結粉を提供する。【解決手段】燐酸化合物、焼結助剤および窒化アルミニウム粉を含有してなるスラリー水溶液をスプレードライヤーでスプレー乾燥し、更に１４００〜２１００℃で焼成することを特徴とする、平均粒子径が１０〜２００μｍである窒化アルミニウム焼結粉の製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
燐酸化合物、焼結助剤および窒化アルミニウム粉を含有してなるスラリー水溶液をスプレードライヤーでスプレー乾燥し、更に１４００〜２１００℃で焼成することを特徴とする、平均粒子径が１０〜２００μｍである窒化アルミニウム焼結粉の製造方法。
【請求項２】
燐酸化合物が無機燐酸化合物および／または有機燐酸化合物であって、窒化アルミニウム粉に対しＰ2Ｏ5換算で０．３〜５重量％含有するスラリー水溶液であることを特徴とする請求項１記載の窒化アルミニウム焼結粉の製造方法。
【請求項３】
焼結助剤が、アルカリ土類金属および希土類から選ばれる少なくとも１種以上を含む金属および／または金属化合物であって、窒化アルミニウム粉に対し０．１〜１０重量％含有するスラリー水溶液であることを特徴とする請求項１または２に記載の窒化アルミニウム焼結粉の製造方法。
【請求項４】
焼結助剤が、酸化カルシウム、燐酸カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化イットリウム、酸化ランタンまたはアルミン酸カルシウムであることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の窒化アルミニウム焼結粉の製造方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の製造方法により得られた球状の窒化アルミニウム焼結粉。
【請求項６】
窒化アルミニウム焼結粉のＰ（燐）の含有量が５０重量ｐｐｍ以下である請求項５に記載の窒化アルミニウム焼結粉。
【請求項７】
窒化アルミニウム焼結粉の破壊強度が１０ｋｇｆ/ｍｍ２以上であることを特徴とする請求項５に記載の窒化アルミニウム焼結粉。
【請求項８】
嵩密度が１．３〜１．８ｇ／ｃｍ3であることを特徴とする請求項５に記載の窒化アルミニウム焼結粉。
【請求項９】
安息角θが４５°以下であることを特徴とする請求項５に記載の窒化アルミニウム焼結粉。
【請求項１０】
請求項５に記載の窒化アルミニウム焼結粉を含有していることを特徴とする放熱性樹脂用フィラー。
【請求項１１】
請求項５に記載の窒化アルミニウム焼結粉を含有していることを特徴とする放熱性樹脂シート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、球状の窒化アルミニウム焼結粉の製造方法、および窒化アルミニウム並びにその用途に関する。
【背景技術】
【０００２】
窒化アルミニウム粉（以下ＡｌＮと記す）は熱伝導性、機械的強度及び電気絶縁性に優れた特性を持った物質として知られており、構造用材料、放熱性樹脂フィラー材料、機能用材料等多方面に使用されつつある。ＡｌＮの製法には、例えばアルキルアルミニウムとアンモニアを反応させた後、加熱するアルキルアルミ法（例えば特許文献１参照）、アルミナと炭素の混合物を窒素中で加熱するアルミナ還元法（例えば特許文献２参照）、アルミニウムと窒素で反応させる直接窒化法（例えば特許文献３参照）等が知られているが、いずれも得られる結晶の大きさは１〜５μｍ程度の微粒子である。
放熱性樹脂フィラーへの材料として使用されるＡｌＮ粉は、数十〜数百μｍ程度の大粒子化が求められており、種々の方法で大粒子化の検討が行われている。
【０００３】
現在、ＡｌＮの大粒子化の方法として、有機溶剤にＡｌＮ粉とバインダー、焼結助剤を混合しスラリー化した後、防爆型のスプレードライヤーを用い乾燥して顆粒状とし、この粉をプレス成形した後、非酸素雰囲気下で焼成するＡｌＮの焼結体の製造方法（例えば特許文献４及び５参照）が知られている。
【０００４】
しかし、ＡｌＮ粉は加水分解しやすいという性質を有しているので、大気中の水分でさえも容易に分解し、下記（１）式に従って水酸化アルミニウムとアンモニアを生成し、上記した優れた窒化アルミニウム粉末の特性を失ってしまうので、高価な有機溶剤を使用し、また防爆型のスプレードライヤーを用いるなど、設備的にも高価なものを使用する必要があり、高コストの要因となっていた。
ＡｌＮ＋３Ｈ2Ｏ→Ａｌ（ＯＨ）3＋ＮＨ3 ・・・・・ （１）
また、微細なＡｌＮ粉の耐水性を向上する方法として、結晶の表面を燐酸化合物で処理する方法（例えば特許文献６参照）等も知られている。
しかし、前記の如く微細なＡｌＮ粉であり、放熱性樹脂フィラーとしては、満足のいくものではない。
【０００５】
また、焼結助剤としては、アルカリ土類金属、ランタン族金属及びイットリウムよりなる群から選ばれる金属または該金属化合物が知られている（例えば特許文献７参照）が、ＡｌＮ粉への混合の際、液体分散媒体として有機溶剤を使用している。
【特許文献１】特許登録番号：第２７２６７０３号
【特許文献２】特許登録番号：第２６８０６８１号
【特許文献３】特許登録番号：第２８２６０２３号
【特許文献４】特開平５−２７０８１０号公報
【特許文献５】特開平９−２８７９号公報
【特許文献６】特開平２−１４１４０９号公報
【特許文献７】特許登録番号：２８２６０２３号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、有機溶剤を使用せずに、水系でスラリー化し、非防爆型のスプレードライヤーで顆粒化が可能であり、また含酸素雰囲気下でも焼成可能である低コストで製造可能なＡｌＮ焼結粉の製造方法およびＡｌＮ焼結粉を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、鋭意検討を重ねた結果、ＡｌＮ粉に焼結助剤と特定量の燐酸化合物と水を加えてスラリー化し、窒化アルミニウム層の表面に燐酸アルミニウム層を形成して加水分解を抑制し、これをスプレードライヤーでスプレー乾燥することで、顆粒を形成して、更にこれを焼成することで、大粒子のＡｌＮ焼結粉を製造できることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【０００８】
すなわち、本発明は、
（１）    燐酸化合物、焼結助剤および窒化アルミニウム粉を含有してなるスラリー水溶液をスプレードライヤーでスプレー乾燥し、更に１４００〜２１００℃で焼成することを特徴とする、平均粒子径が１０〜２００μｍである窒化アルミニウム焼結粉の製造方法。
（２）    燐酸化合物が無機燐酸化合物および／または有機燐酸化合物であって、窒化アルミニウム粉に対しＰ2Ｏ5換算で０．３〜５重量％含有するスラリー溶液であることを特徴とする（１）記載の窒化アルミニウム焼結粉の製造方法。
（３）    焼結助剤が、アルカリ土類金属および希土類から選ばれる少なくとも１種以上を含む金属および／または金属化合物であって、窒化アルミニウム粉に対し０．１〜１０重量％含有するスラリー溶液であることを特徴とする（１）または（２）に記載の窒化アルミニウム焼結粉の製造方法。
（４）    焼結助剤が、酸化カルシウム、燐酸カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化イットリウム、酸化ランタンまたはアルミン酸カルシウムであることを特徴とする（１）〜（３）のいずれかの窒化アルミニウム焼結粉の製造方法。
（５）    （１）〜（４）のいずれかに記載の製造方法により得られた球状の窒化アルミニウム焼結粉。
（６）    窒化アルミニウム焼結粉のＰ（燐）の含有量が５０重量ｐｐｍ以下である（５）に記載の窒化アルミニウム焼結粉。
（７）    窒化アルミニウム焼結粉の破壊強度が１０ｋｇｆ/ｍｍ２以上であることを特徴とする（５）に記載の窒化アルミニウム焼結粉。
（７）    嵩密度が１．３〜１．８ｇ／ｃｍ3であることを特徴とする（５）に記載の窒化アルミニウム焼結粉。
（８）    安息角θが４５°以下であることを特徴とする（５）に記載の窒化アルミニウム焼結粉。
（９）    （５）に記載の窒化アルミニウム焼結粉を含有していることを特徴とする放熱性樹脂用フィラー。
（１０）    （５）に記載の窒化アルミニウム焼結粉を含有していることを特徴とする放熱性樹脂シート。
に関する。
【発明の効果】
【０００９】
本発明は、放熱性樹脂用フィラー及び放熱性樹脂シートの材料として、大きな球体のＡｌＮ結晶を安価に製造することにある。
特に、ＡｌＮ粉と添加物の混合に液体分散媒体として従来有機溶剤が使用されていたが、本発明では液体分散媒体に水を使用することで、非防爆のスプレードライヤーが使用できるので、設備コストを低減でき且つ安全に作業することが出来る。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明で用いるＡｌＮ粉末は、製法による差異はなく、通常用いられる窒化アルミニウム粉末が使用できる。例えば、アルキルアルミニウムとアンモニアを反応させた後、加熱するアルキルアルミ法、アルミナと炭素の混合物を窒素中で加熱するアルミナ還元法、アルミニウムと窒素で反応させる直接窒化法等で製造した窒化アルミニウム粉末がいずれも好適に使用可能である。
本発明のＡｌＮ焼結粉は、球状で焼結助剤並びに燐酸アルミニウムを含有する。
本発明でいう燐酸化合物とは、ＡｌＮ粉表面のアルミニウムと反応して燐酸アルミニウム結合（Ａｌ−Ｏ−Ｐ結合）を形成し、加水分解を抑制する効果を有する燐酸化合物を意味し、例えば、オルソ燐酸、メタ燐酸、ピロ燐酸、ポリ燐酸、燐酸アンモニウム塩等の無機燐酸化合物や燐酸メチル、燐酸エステル等の有機燐酸化合物等がその例として挙げられる。燐酸化合物の使用量は、ＡｌＮ粉に対しＰ2Ｏ5換算で０．３〜５重量％の範囲が好ましく、更に好ましくは、０．５〜４重量％、特に好ましくは、１〜３重量の範囲が好適である。
【００１１】
ここで、スプレードライヤーで乾燥する前のスラリー状態は、ＡｌＮ粉末表面のアルミニウムの少なくとも一部が燐酸アルミニウム結合（Ａｌ−Ｏ−Ｐ）を形成し、その周辺の結合状態は特定されるものではないが、加水分解を抑制する。
燐酸化合物の含有量がＰ2Ｏ5換算で０．３重量％未満では、スラリー状態に於ける所望の耐水性を得ることができず、一部加水分解してしまう場合がある。また、Ｐ2Ｏ5換算で５重量％を超えると、ＡｌＮ焼結粉本来の特性である熱伝導性を損なう場合があるので好ましくない。
本発明のＡｌＮ焼結粉に含有する燐酸アルミニウムは、ＡｌＰＯ4換算で０．５２〜８．６重量％の範囲が好ましい。
ＡｌＮの溶融温度は０．４Ｍｐａの圧力下に於いて２２００℃と非常に高温であり、難焼結性物質である。従って、ＡｌＮ粉の焼結には一般的に焼結助剤が用いられる。
【００１２】
本発明で用いられる焼結助剤には、アルカリ土類金属、希土類から選ばれる少なくとも１種以上を含む金属および／または該金属化合物が使用される。中でも、カルシウム、ストロンチウム等のアルカリ土類金属；イットリウム、ランタン等の希土類金属や、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム等のアルカリ土類金属酸化物；酸化イットリウム、酸化ランタン等の希土類酸化物；燐酸カルシウム等のアルカリ土類金属燐酸化合物、アルミン酸カルシウム等の複合酸化物等が好適に使用できる。特に、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化イットリウム、酸化ランタンまたはアルミン酸カルシウムが好適である。
これらは、ＡｌＮ粉と均一に混合できるように出来るだけ微粒子なものが好ましい。
また、これらの焼結助剤の中で、酸によって溶解する性質を有するものは、燐酸化合物の水溶液に溶解することでＡｌＮ粉に対し均一に分散できるので好都合である。
焼結助剤の使用量はＡｌＮ粉に対し０．１〜１０重量％の範囲、好ましくは１〜５重量％の範囲で必要に応じて使用される。
焼結助剤の使用量が０．１重量％未満では焼結助剤としての効能が発揮されず、焼成しても焼結が不充分で、１次粒子に分散してしまうので好ましくない場合がある。また１０重量％を越える量では、焼結は充分であるが、本来のＡｌＮの熱伝達性能を失うので好ましくない傾向にある。ＡｌＮ粉、焼結助剤および燐酸化合物を水に分散させるスラリーの濃度は、後記するスプレードライヤーの性能、能力によって最適濃度は異なるが、通常ＡｌＮ粉、焼結助剤および燐酸化合物の総重量（Ａ）のスラリー濃度が１０〜５０重量％となるように水を加える。スラリー濃度は、下式（１）によって求められる。
スラリー濃度（％）＝１００×Ａ／Ａ＋水    …（１）
混合方法は、燐酸化合物を予め水に溶解させた溶液に焼結助剤を加え、攪拌しながらＡｌＮ粉を徐々に加えることで、より均一に分散することが出来る。尚、該スラリーは特に加熱する必要はない。
該スラリーは、特にバインダーを必要としないが、加えても何ら差し支えない。使用するバインダーには、水溶性のものが使用でき特定するものではないが、これらを例示するとメチルセルロース、ポリビニルアルコール、デンプン等が用いられる。また使用量は、ＡｌＮ粉に対し０．０３〜０．５重量％程度で充分である。
【００１３】
スプレードライヤーへ供給する際、スラリー濃度が不均一の場合、得られる顆粒の粒径のバラツキが大きくなるので、スラリーはゆっくり攪拌して均一な濃度でスプレードライヤーへ供給することが望ましい。
【００１４】
次にスラリーを乾燥する方法について説明する。スラリーは、長時間放置すると、徐々に加水分解が起こるので、短時間でスプレードライヤーに供給することが好ましく、スラリー化後３時間以内にスプレードライヤーへ供給することが望ましい。
スプレードライヤーは、円筒形の管体の側面から熱風を送り、上部からスラリーを噴霧器で霧状にして、気相部で水分を蒸発させて、凝集体を形成せしめ、管体の下部に堆積し、水分を含む熱風はサイクロン、バグフィルターを経て外部に放出する構造を有する。
噴霧器には、スラリーをポンプで高圧状態にし、高圧用分散ノズルで噴霧するものや、アトマイザーと言われる低圧用ノズルを高速で回転する噴霧器などがあり、本発明では噴霧器の形式について特に限定するものではない。
このスプレードライヤーの上部より、該スラリーを噴霧することにより、気相部で水分の蒸発とともに粒子表面に耐水性を付与する不溶性の燐酸アルミニウムが形成され、また球状の顆粒が形成され、管体の下部に落下する。
スプレードライヤーは、装置の仕様書に、熱風の最高温度や水の蒸発量が決まっており、所望の乾燥温度以下であったり、水の蒸発量を超える水量をフィードすると、良い粒子が得られない。
本発明で用いられるスプレードライヤーは、管体に送風する熱風が１５０〜４００℃の範囲が好ましく、更に好ましくは２００〜３００℃が好適である。熱風の温度が１５０℃未満では、水分が充分に蒸発しない場合がある。また、熱風の温度が４００℃を超えると、顆粒の粒子径が不揃いとなり好ましくない傾向にある。
また、スラリーの供給量は、スプレードライヤーの仕様書に表示されている、水の蒸発量以下となるようにすることが重要である。
またスプレードライヤーによって得られる顆粒は多孔質な球状の凝集体である。この顆粒を後記する焼成により焼結すると、球の形状は維持したまま直径は、１５〜２５％程度小さくなるので、ここでの顆粒の直径サイズは、焼成後の目標とする顆粒のサイズより２０％程度大きい顆粒とする必要がある。
特に半導体用フィルムのフィラーとして使用する焼結性顆粒品は、球状で直径１０〜２００φμｍ、好ましくは２０〜１００φμｍのものが望まれており、このサイズより２０％大きい１２〜２４０φμｍ、好ましくは２４〜１２０φμｍの顆粒とすることが望ましい。
【００１５】
粒径を調整する方法は、スプレードライヤーの運転条件によって、一般的に１０〜３００μｍの範囲で任意の粒子径を得ることが出来る。運転条件には、噴霧状態が重要なファクターである。噴霧状態はスラリー濃度や、噴霧ノズル、アトマイザーの回転数により変化する。スラリー濃度が高いほど大きな粒径となり、噴霧ノズルはノズル径の大きいものほど大きな粒径となる。またアトマイザーの回転数は高い回転数となるほど小さい粒径となる。
【００１６】
次に、この顆粒状のＡｌＮを焼成炉で焼結する方法について述べる。
上記で得られた多孔質で球状の凝集体いわゆる顆粒状の２次粒子を、高温度用の炉で焼成し、顆粒状の焼結粒子を製造する。
焼成炉は、シリコニット発熱体を用いた電気炉や、高周波炉等、高温度用の炉が使用される。
焼成温度は、１４００〜２１００℃の範囲、好ましくは１６００〜２０００℃の範囲である。
１４００℃未満では、十分な焼結がなされず、指先でほんの僅かに力を加えるだけで１次粒子に分散してしまうので好ましくない場合がある。また２１００℃を越えるとエネルギーの損失となるばかりでなく、球状のＡｌＮ焼結粉同士が融着し、大きな固まりとなっていまい、粉体として取り扱うことが出来なくなるので好ましくない場合がある。更に１４００℃未満では、焼成後の焼結粒子内に燐酸化合物が多く残存する。燐酸化合物が多く残存すると、例えば樹脂フィラーとして使用する場合、樹脂の硬化速度を遅延させたり、経時劣化を起こす場合がある。また半導体に燐が拡散することも懸念される。従って、上記の温度範囲で焼成することで、燐化合物を低減することができる。焼成後の焼結粒子内の燐化合物の量は、Ｐ（燐）の５０重量ppm以下であることが好ましい。
また焼成温度が１６００℃以下で、アルミナるつぼを使用する場合は、炉内の雰囲気は大気下であってもよい。
しかし、カーボンるつぼを使用する場合は、窒素、アルゴン、ヘリウム等を流通または置換して非酸素雰囲気で焼成するのが好ましい。
焼成時間は、焼成温度、焼結助剤の種類や使用量によって異なるが、任意の温度に達成してから、通常１〜３０時間程度保持して焼成する。
焼成後、得られた球状のＡｌＮ焼結粉はそのまま製品となるが、一部焼結粉同士で融着している場合は、ジェットミルを使用して分散させるか、或いは篩を用いて融着した焼結粉を取り除く等の方法によって処置するのが好ましい。
球状のＡｌＮ焼結粉の平均粒子径は、任意に調整できるが、特に半導体用フィルムのフィラーとして使用する焼結性顆粒品は、直径１０〜２００φμｍ、好ましくは２０〜１００φμｍのものが望まれる。
本発明において、平均粒子径は、走査型電子顕微鏡を用い、１００倍の倍率で撮影し、撮影された粒子１００個の直径を測定し、その平均値を平均粒子径とした。
ＡｌＮ焼結粉の焼結状態は、電子顕微鏡により顆粒表面の緻密さを観察し評価することができるが、破壊強度や嵩密度でも簡易的に評価できる。
ＡｌＮ焼結粉の破壊強度は、１０ｋｇｆ/ｍｍ２以上更に好ましくは３０ｋｇｆ/ｍｍ２以上であることが好ましい。
破壊強度が１０ｋｇｆ／ｍｍ2未満では、焼結が不充分で顆粒の内部や表面に空洞がある場合があり、結果的に放熱性能が低下するので好ましくない。
【００１７】
本発明のＡｌＮ顆粒の破壊強度は、測定に使用する３個の顆粒の粒径の平均をＤとし、粒径がＤ×（１±０．０５）の範囲の顆粒３個を選び、一辺１０ｍｍの正三角形の頂点にその顆粒を置き、上から静かに荷重をかけ、３個のうち１個以上が破壊した時の荷重を測定する。その荷重をＰ、破壊強度をＳとしたとき、下式（２）より、破壊強度を算出する。
Ｓ＝２．８×（Ｐ／３）／（πＤ2）…  （２）
測定は、１０回繰り返し、最低値と最高値を除いた８点平均値を用いた。
【００１８】
ＡｌＮ焼結粉の嵩密度は、平均粒子径によっても異なるが、本発明では１．３〜１．８ｇ／ｃｍ3の範囲のものが好ましい。放熱シートのフィラーとして使用する場合、樹脂へのＡｌＮの添加量が多いほど良く、嵩密度の高いもの程、多く添加できるので好ましい。前記のスプレードライヤーで得た非焼結性の顆粒の嵩密度は、０．７〜１．０ｇ／ｃｍ3の範囲のものが好ましい。
【００１９】
嵩密度の測定は、１００ｍｌのメスシリンダーに、５０ｇのＡＬＮ粉を入れ、メスシリンダーの底を机上から２ｃｍ程度の所から、２回/秒のペースで軽く叩き付ける操作を、約１分間行い、その時のＡｌＮ粉の容積を読み取り、密度を算出する。
また、ＡｌＮ焼結粉は球状であることから流動性に優れているものの、粒子が融着していると焼結粉の流動性が低下する。
従って、融着状態を測る指標の一つとして、安息角θを測定する方法があり、この角度の値が小さい程、焼結粉の融着が少ないことを示す。
【００２０】
安息角θは、直径８０mmφの円形テーブルの中央部に、ガラス製ロウトの下端を８０mmの高さにセットし、テーブルから粉が落ちる状態になるまで、漏斗から粉を落下させ、円錐型を成したところで、頂点に向けての傾き角度（安息角θ）を測定することにより求める。
本発明ではＡｌＮ焼結粉の安息角θは、４５°以下のものが好ましい。放熱シートのフィラーとして使用する場合、流動性のよいもの程、樹脂への分散性がよくなり、放熱性能もよくなるので好ましい。
【００２１】
以上述べた方法で得られた本発明のＡｌＮ焼結粉は、シリコン樹脂やその他の樹脂にフィラーとして添加することで、放熱用の樹脂組成物として、半導体用フィルム或いは、病理時の体温を下げるための医療用放熱シート、飲料用の缶製品の冷却用シートなど多用途に使用できる。
【実施例】
【００２２】
以下、本発明を実施例で説明する。
実施例１
図−１の管体１が１０ｍ3で、水の最大蒸発量が１０Kg/Hrのスプレードライヤーを用い、ヒーター９で熱風の入り口温度を３００℃に設定し、管体内部の圧力が−１０mmH2Oとやや減圧となるように、排気系のダンパー１２の開度を調節した。
管体内部の温度が２５０℃と安定したところで、アトマイザー３の回転速度を８０００回転とした。次に、スラリータンク５に純水６Ｌと７５％オルソ燐酸１００ｇを混合した後、比表面積２．２ｍ2/ｇのＡｌＮ粉（三井化学株式会社製：アルキルアルミ法）３ｋｇと酸化イットリウム９０ｇを加えて混合し、スラリーポンプ４でアトマイザー３へ定量供給し、１時間で全量フィードした。その後、管体の捕集器２に溜まった粉体を回収した。
回収したＡｌＮの顆粒は、多孔質な球状の２次凝集体で平均粒子径は８３μｍ、嵩密度は０．９１ｇ／ｃｍ3であった。
この顆粒の内１００ｇをアルミナるつぼに入れて、シリコニット発熱体を用いた電気炉内で１５００℃で１０時間焼成を行った。焼成後の顆粒は、走査型電子顕微鏡（ＪＥＯＬ製：JSM-T330）で撮影した。焼結した緻密な球形で平均粒子径は７１μｍ、嵩密度は１．４９ｇ／ｃｍ3であった。
また、このＡｌＮ粉の安息角θを測定したところ、３１°であった。
【００２３】
実施例２
焼結助剤をＣａＯに変更した以外は、実施例１と同様にスプレードライヤーを用いて乾燥を行い、実施例１と同様の電気炉で１６００℃で５時間焼成した。
結果は 表1に記載の如く、得られたＡｌＮ粉はフィラーとして所望の性能を満足できるものである。
【００２４】
実施例３〜１１
スラリーを 表１に示す配合で混合した以外は、実施例１と同様にスプレードライヤーを用いて乾燥を行った。
更に、これらの顆粒をカーボンるつぼに入れて、高周波加熱炉を用い、窒素雰囲気下で表１に示す条件で焼成し、焼成後の焼結粉の物性を測定した。
結果は 表１に記載の如く、得られたＡｌＮ粉はフィラーとして所望の性能を満足するものである。
【００２５】
比較例１
燐酸化合物である７５％オルソ燐酸を除いた以外は、実施例１と同様にタンク５に純水６Ｌを入れた後、比表面積２．２ｍ2/ｇのＡｌＮ粉（三井化学株式会社製：アルキルアルミ法）３ｋｇと酸化イットリウム９０ｇを加えて混合した。
数分後、スラリーの温度が上昇し、同時にアンモニアガスが発生した。
スラリーポンプ４でアトマイザー３へ定量供給したが、１０分後に供給を停止した。
回収した顆粒からも、アンモニア臭がしたが、分析の結果、約８０ｗｔ％が水酸化アルミニウムに変化していた。
上記の如く、燐酸化合物を加えない条件では、ＡｌＮの顆粒を得ることが出来ない。
【００２６】
比較例２
焼結助剤の酸化イットリウムを除いた以外は実施例１と同様にスプレードライヤーを用いて顆粒とし、実施例１と同じ焼成条件にて焼成した。
しかし、焼結助剤を含まない顆粒は、焼成しても平均粒子径、嵩密度共に変化なく、表１に記載の如く、得られたＡｌＮ粉はフィラーとして所望の性能を満足するものではない。
【００２７】
比較例３および４
実施例１のスプレードライヤーを用いて乾燥を行った顆粒を用いて、 表１の焼成条件に変更し、焼成後の顆粒の物性を測定した。
結果は表１に記載の如く、１３００℃で焼成したＡｌＮは平均粒子径、嵩密度共に変化なく所望の性能を満足するものではなかった。
また、２２００℃で焼成したＡｌＮは、カーボンるつぼ内で焼結粉同士が融着しており、該るつぼより取り出したが、粉体物性を測定することは出来なかった。
【００２８】
【表１】
2005104818.tif 000002
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】プレードライヤーの概略図
【符号の説明】
【００３０】
１  管体
２  捕集器
３  アトマイザー
４  スラリーポンプ
５  スラリータンク
６  攪拌器
７  空気吸込口
８  送風機
９  ヒーター
１０  オイルタンク
１１  サイクロン
１２  ダンパー
１３  バグフィルター
１４  排気ファン
１５  エアーコンプレッサー
【図１】
2005104818.tif 000003