(57)【要約】  【課題】  簡便で信頼性の高い光電変換装置およびその製造方法を提供すること。  【解決手段】  下部電極となる基板１上に光電変換を行なう粒状半導体（粒状結晶半導体２と、これとは逆の導電型を呈する半導体層４とで構成）を多数配設してなるとともに、前記粒状半導体どうしの間に、複数回の熱処理で硬化させた熱硬化性樹脂である絶縁体３を前記粒状半導体の上部を露出させた状態で設け、前記粒状半導体の前記上部に上部電極である導電層５を設けてなる光電変換装置とする。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
下部電極となる基板上に光電変換を行なう粒状半導体を多数配設してなるとともに、前記粒状半導体どうしの間に、複数回の熱処理で硬化させた熱硬化性樹脂を前記粒状半導体の上部を露出させた状態で設け、かつ前記粒状半導体の前記上部に上部電極を設けてなることを特徴とする光電変換装置。
【請求項２】
下部電極となる基板上に光電変換を行なう粒状半導体を多数配設する工程と、前記粒状半導体どうしの間および前記粒状半導体の上に液状の熱硬化性樹脂を形成する工程と、前記熱硬化性樹脂に対して第１の熱処理を施して前記熱硬化性樹脂を１次硬化させる工程と、前記粒状半導体の上部に形成された前記熱硬化性樹脂を溶解して前記粒状半導体の前記上部を露出させる工程と、前記粒状半導体どうしの間に形成された前記熱硬化性樹脂に第２の熱処理を施して前記熱硬化性樹脂を２次硬化させる工程と、前記粒状半導体の前記上部に上部電極を形成する工程と、をこの順で含むことを特徴とする光電変換装置の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は太陽光発電などに使用される光電変換装置とその製造方法に関し、特に粒状結晶半導体を用いた光電変換装置およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来の粒状結晶半導体を用いた光電変換装置を図３〜図６に示す。例えば図３に示すように、第１のアルミニウム箔９に開口を形成し、その開口にｐ型の上にｎ型表皮部８を持つシリコン球２を挿着し、このシリコン球２の裏側のｎ型表皮部８を除去し、第１のアルミニウム箔９の裏面側に酸化物絶縁層３を形成し、シリコン球２の裏側の酸化物絶縁層３を除去し、シリコン球２と第２のアルミニウム箔７とを接合する光電変換装置が開示されている（例えば、特許文献１を参照。）。
【０００３】
また、図４に示すように、基板１上に低融点金属層10を形成し、この低融点金属層10上に第１導電型の粒状結晶半導体２を配設し、この粒状結晶半導体２上に第２導電型のアモルファス半導体層６を上記低融点金属層10との間に絶縁層３を介して形成する光電変換装置が開示されている（例えば、特許文献２を参照。）。
【０００４】
また、図５に示すように、基板１上に高融点金属層11と低融点金属層10と半導体微小結晶粒12とを堆積し、半導体微小結晶粒12を融解させて飽和させた上で徐々に冷却して半導体を液相エビタキシャル成長させることによって多結晶薄膜12を形成する方法が開示されている（例えば、特許文献３を参照。）。
【０００５】
また、図６に示すように、シート状のモジュール基板１上に複数の第１導電型の球状半導体16を導電ぺースト14によって接着された状態で熱可塑性透明柔軟樹脂17中に埋設し、球状半導体16の表面領域に不純物を熱拡散あるいはイオン注入によってドープすることで第２導電型の表面層４を形成する方法が開示されている（例えば、特許文献４を参照。）。
【０００６】
なお、図３〜図５において、５は透明導電膜などから成る電極である。
【特許文献１】特開昭61−124179号公報
【特許文献２】特許第2641800号公報
【特許文献３】特公平８−34177号公報
【特許文献４】特開2001−230429号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、図３に示すような光電変換装置では、第１のアルミニウム箔９に開口を形成し、その開口にシリコン球２を押し込んでシリコン球２を第１のアルミニウム箔９に接合させる必要があるため、シリコン球２の球径に均一性が要求され、製造工程が複雑化するという問題があった。また、シリコン球２を接合させるときの処理温度がアルミニウムとシリコンとの共晶温度である577℃以下であるため、この接合が不安定になるという問題があった。
【０００８】
また、図４に示すような光電変換装置によれば、第１導電型の粒状結晶半導体２上に第２導電型のアモルファス半導体層６を設けるため、安定なｐｎ接合を形成するにはアモルファス半導体層６を形成する前に粒状結晶半導体２の表面を十分にエッチングおよび洗浄する必要があった。また、アモルファス半導体層６の光吸収が大きいことに起因して膜厚を薄くしなければならず、アモルファス半導体層６の膜厚が薄い場合、欠陥に対する許容度も小さくなり、洗浄工程や製造環境の管理を厳しくする必要があり、その結果、製造工程が複雑化するという問題があった。
【０００９】
また、図５に示すような光電変換装置によれば、低融点金属層10が第１導電型の液相エピタキシャル多結晶層12中に混入するために性能が落ち、また絶縁体がないために上部電極５と下部電極11との間にリークが発生し、光電変換効率が低下するという問題があった。
【００１０】
また、図６に示すような光電変換装置によれば、第１導電型の球状半導体16の導電性ペースト14との接合部には高濃度層が存在しないため、光子により励起された電子の障壁、いわゆるバックフィールド効果を得ることができず、光電変換効率が低下する。
【００１１】
本発明は上記従来技術の問題点に鑑みてなされたものであり、その目的は、簡便な製造が可能で高性能な信頼性の高い光電変換装置およびその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記目的を達成するために、本発明の光電変換装置は、１）下部電極となる基板上に光電変換を行なう粒状半導体を多数配設してなるとともに、前記粒状半導体どうしの間に、複数回の熱処理で硬化させた熱硬化性樹脂を前記粒状半導体の上部を露出させた状態で設け、かつ前記粒状半導体の前記上部に上部電極を設けてなることを特徴とする。
【００１３】
また、本発明の光電変換装置の製造方法は、２）下部電極となる基板上に光電変換を行なう粒状半導体を多数配設する工程と、前記粒状半導体どうしの間および前記粒状半導体の上に液状の熱硬化性樹脂を形成する工程と、前記熱硬化性樹脂に対して第１の熱処理を施して前記熱硬化性樹脂を１次硬化させる工程と、前記粒状半導体の上部に形成された前記熱硬化性樹脂を溶解して前記粒状半導体の前記上部を露出させる工程と、前記粒状半導体どうしの間に形成された前記熱硬化性樹脂に第２の熱処理を施して前記熱硬化性樹脂を２次硬化させる工程と、前記粒状半導体の前記上部に上部電極を形成する工程と、をこの順で含むことを特徴とする。ここで、「１次硬化させる」とは。半硬化状態にさせることをいい、熱硬化性樹脂の半硬化状態により次工程の熱硬化性樹脂の溶解の際に容易に溶解することができるようにしている。また、「２次硬化させる」とは。いわゆる完全に硬化させること、または十分に硬化した状態にさせることをいうものとする。
【００１４】
また、３）上記２）において、前記粒状半導体どうしの間および前記粒状半導体の上に液状の前記熱硬化性樹脂を形成する工程の前に、前記粒状半導体の上部に撥液性の皮膜を形成することを特徴とする。
【００１５】
また、４）上記１）または上記２）において、前記熱硬化性樹脂がポリイミド系樹脂であることを特徴とするから。
【００１６】
また、５）上記２）において、第２の熱処理工程の温度が第１の熱処理工程より高温であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１７】
本発明の光電変換装置は、下部電極となる基板上に光電変換を行なう粒状半導体を多数配設してなるとともに、前記粒状半導体どうしの間に、複数回の熱処理で硬化させた熱硬化性樹脂を前記粒状半導体の上部を露出させた状態で設け、かつ前記粒状半導体の前記上部に上部電極を設けてなる構成であり、また、本発明の光電変換装置の製造方法は、下部電極となる基板上に光電変換を行なう粒状半導体を多数配設する工程と、前記粒状半導体どうしの間および前記粒状半導体の上に液状の熱硬化性樹脂を形成する工程と、前記熱硬化性樹脂に対して第１の熱処理を施して前記熱硬化性樹脂を硬化させる工程と、前記粒状半導体の上部に形成された前記熱硬化性樹脂を溶解して前記粒状半導体の前記上部を露出させる工程と、前記粒状半導体どうしの間に形成された前記熱硬化性樹脂に第２の熱処理を施して前記熱硬化性樹脂を硬化させる工程と、前記粒状半導体の前記上部に上部電極を形成する工程と、を含むので、簡便にかつ迅速に製造することが可能であり、粒状半導体において、広い半導体接合を信頼性よく確保することができるので、従来の光電変換装置と比較して製造工程が単純化されることから低コストで製造することができ、高い変換効率を有する信頼性の高い光電変換装置およびその製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下、本発明の光電変換装置およびその製造方法について図面を参照にしつつ詳細に説明する。
【００１９】
図１において、１は基板、２は粒状結晶半導体、３は絶縁体、４は粒状結晶半導体２とは逆の導電型を呈する半導体層、５は他方の電極となる導電層、15は基板１と粒状結晶半導体２との合金層である。すなわち、本発明の光電変換装置は、下部電極となる基板１上に光電変換を行なう粒状半導体（粒状結晶半導体２と、これとは逆の導電型を呈する半導体層４とで構成）を多数配設してなるとともに、前記粒状半導体どうしの間に、複数回の熱処理で硬化させた熱硬化性樹脂である絶縁体３を前記粒状半導体の上部を露出させた状態で設け、前記粒状半導体の前記上部に上部電極である導電層５を設けてなる。
【００２０】
また、図２において（ａ）は基板１上に一導電型を呈する粒状結晶半導体２を多数配設して加熱して前記基板１と接合した図、（ｂ）はこの粒状結晶半導体２および基板１上に熱硬化性樹脂の溶液を塗布して１回目の熱処理を行なった図、（ｃ）はこの熱硬化性樹脂を溶解しうる薬液を塗布してこの粒状結晶半導体２上の熱硬化性樹脂を優先的に除去し、２回目の熱処理によりこの粒状結晶半導体２間に熱硬化性樹脂による絶縁体３を形成した図、（ｄ）はこの粒状結晶半導体２上を清浄にした後この粒状結晶半導体２上に逆導電型を呈する半導体層４を形成した図、（ｅ）はこの逆導電型を呈する半導体層４に他方の電極となる導電層５を接続した図である。
【００２１】
ここで、基板１は例えばアルミニウム単体もしくはアルミニウムの融点以上の融点を有する金属、またはセラミックを下地基板としその上にアルミニウムから成る電極層を形成した複合体を用いることができる。また、結晶半導体粒子２は、例えばＳｉにｐ型を呈するＢ，Ａｌ，Ｇａ等、またはｎ型を呈するＰ，Ａｓ等が微量元素含まれているものである。
【００２２】
多数の結晶半導体粒子２を基板１上に配設する方法としては、例えば結晶半導体粒子２を基板１の表面に散布した後一定の荷重を結晶半導体粒子２上に掛けながら、基板１のアルミニウムと結晶半導体粒子２のシリコンとの共晶温度577℃以上に加熱することによって、基板１と結晶半導体粒子の合金層15を介して基板１と結晶半導体粒子２を接合させる方法が用いられる。
【００２３】
図２（ｂ）において、熱硬化性樹脂としてはポリイミドが望ましい。ポリイミド溶液の溶媒としては、Ｎ−メチルピロリドン、ＮＮ’−ジメチルホルムアミド、ＮＮ’−ジメチルアセトアミド、ｏ，ｍ，ｐ−メチルフェノール等を用いることができ、中でも溶解性、毒性、コストの観点からＮ−メチルピロリドン、ＮＮ’−ジメチルアセトアミドが望ましい。溶液の濃度と粘度は、絶縁体３の形成性と、熱処理後の基板１上での厚み、粒状結晶半導体２上でのはじき性等の関係から、８％〜20％、および300ｍＰａ・ｓ以下、好適には９％〜15％、および100ｍＰａ・ｓ以下が望ましい。
【００２４】
ポリイミド溶液の塗布方法としては、ディッピング法，スピンコート法，スプレー法，スクリーン印刷法，浸透法などが使用できるが、光電変換素子の大きさ，製造工程のレイアウト，タクトタイム，生産規模等を鑑み、適宜選択することができる。
【００２５】
また、粒状結晶半導体２および基板１上に熱硬化性樹脂の溶液を塗布する前に、その粒状結晶半導体２および基板１上に撥液性を有する皮膜を形成することが望ましい（不図示）。撥液性を有する皮膜としては、長鎖のアルキル基やパーフルオロアルキル基を有する化合物が有効であり、特にフッ素系シランカップリング剤，パーフルオロシリコーン，パーフルオロポリシラザン等が用いられる。撥液性を有する皮膜を形成する方法としては、上記の撥液剤を含有する溶液を塗布し、室温または加熱乾燥により作製することができるが、撥液剤の種類は塗布性や乾燥性等の作業性に応じて適宜選択することができる。
【００２６】
また、熱硬化性樹脂を１次硬化（半硬化）させるための１回目の熱処理（第１の熱処理）は、例えばポリイミドの場合、その硬化温度より低い温度で行なう。ポリイミドの硬化温度は通常、熱分析または赤外線ピーク比から求めるイミド化率で見積もれるが、イミド化率99％以上になる温度を実質的に硬化温度とみなすことができる。熱処理の雰囲気は大気中でも可能であるが、窒素雰囲気等の非酸化雰囲気を用いる方が望ましい。硬化温度より低い温度で熱処理されたポリイミド分子は柔軟で、容易に溶媒分子の進入が可能となることから溶媒に対する溶解性が向上し、さらに分子中に未反応のポリアミック酸が残存することから、塩基性物質と中和反応することができる。
【００２７】
図２（ｃ）において、上記の熱硬化性樹脂を溶解しうる薬液としては、Ｎ−メチルピロリドン、Ｎ，Ｎ’−ジメチルアセトアミド等の有機溶媒や水酸化ナトリウム等の無機塩基、テトラメチルアンモニウムハイドライド等の有機塩基を用いることができる。
【００２８】
また、上記粒状結晶半導体２上の熱硬化性樹脂を優先的に除去する方法としては、室温または適度に加温された薬液に一定時間浸漬してもよいし、またその際超音波を併用してもよい。さらに浸漬中にブラシ等でスクラブ洗浄することも可能である。浸漬により基板１上のポリイミド樹脂も溶解されるので、浸漬時間はそれぞれの条件に従い最適化しなければならない。
【００２９】
また、熱硬化性樹脂を２次硬化（十分に硬化）させるための２回目の熱処理は、例えばポリイミド場合、その硬化温度より高く、実質的な重量減少が起こり始める分解温度より低い温度で行なう。熱処理により硬化反応を終了させると伴に溶剤等の揮発分をできるだけ除去し、その後の粒状結晶半導体２上に逆導電型を呈する半導体層４を形成する工程で、ポリイミドからの揮発物質の発生による汚染を抑えるためである。熱処理の雰囲気は大気中でも可能であるが、窒素雰囲気等の非酸化雰囲気を用いる方が望ましい。
【００３０】
図２（ｄ）において粒状結晶半導体２上を清浄にする方法は、ＲＩＥ、ＣＤＥ、プラズマエッチング等のドライエッチングまたはフッ酸硝酸等を用いたウエットエッチング、またはＵＶ洗浄、オゾン洗浄等を用いることができる。逆導電型を呈する半導体層４は、例えばＳｉから成り、気相成長法等で例えばシラン化合物の気相にｎ型を呈するリン系化合物の気相、又はｐ型を呈するホウ素系化合物の気相を微量導入して形成する。膜質としては結晶質、非晶質、または結晶質と非晶質とが混在する場合のいずれでもよいが、光線透過率を考慮すると結晶質または結晶質と非晶質とが混在するものがよい。
【００３１】
導電性については、半導体層４中の微量元素の濃度は高くてもよく、例えば１×10１６〜1019原子／ｃｍ３台程度である。
【００３２】
さらに、半導体層４は粒状結晶半導体２の表面に沿って形成し、粒状結晶半導体２の凸曲面形状に沿って形成することが望ましい。粒状結晶半導体２の凸曲面状の表面に沿って形成することによってｐｎ接合の面積を広くとることができ、粒状結晶半導体２の内部で生成したキャリアを効率よく収集することが可能となる。なお、その外郭にｎ型を呈するＰ，Ａｓ等、又はｐ型を呈するＢ，Ａｌ，Ｇａ等が微量含まれている粒状結晶半導体２を用いる場合には、半導体層４はなくてもよく、その上に他方の電極となる導電層５を形成してもよい。
【００３３】
図２（ｅ）において、他方の電極となる導電層５は、スパッタリング法や気相成長法等の成膜方法あるいは塗布焼成等によって形成し、ＳｎＯ２，Ｉｎ２Ｏ３，ＩＴＯ，ＺｎＯ，ＴｉＯ２等から選ばれる１種又は複数の酸化物系膜、またはＴｉ，Ｐｔ，Ａｕ等から選ばれる１種又は複数の金属系膜を形成する。なお、このような導電層５は透明であることが必要であり、粒状結晶半導体２がない部分で入射光の一部が導電層５を透過し、下部の基板１で反射して粒状結晶半導体２に照射されることで、光電変換装置全体に照射される光エネルギーを効率よく粒状結晶半導体２に照射することが可能となる。
【００３４】
導電層５は膜厚を選べば反射防止膜としての効果も期待できる。さらに、導電層５は半導体層４あるいは粒状結晶半導体２の表面に沿って形成し、粒状結晶半導体２の凸曲面形状に沿って形成することが望ましい。粒状結晶半導体２の凸曲面状の表面に沿って形成することによってｐｎ接合の面積を広くとることができ、粒状結晶半導体２の内部で生成したキャリアを効率よく収集することが可能となる。
【００３５】
半導体層４あるいは導電層５上に保護層（不図示）を形成してもよい。このような保護層としては透明誘電体の特性を持つものがよく、ＣＶＤ法やＰＶＤ法等で例えば酸化珪素，酸化セシウム，酸化アルミニウム，窒化珪素，酸化チタン，ＳｉＯ２−ＴｉＯ２，酸化タンタル，酸化イットリウム等を単一組成又は複数組成で単層又は組み合わせて半導体層４または導電層５上に形成する。保護層は光の入射面に設けられるために、透明性が必要であり、また半導体層４または導電層５と外部との間のリークを防止するために、誘電体であることが必要である。なお、保護層の膜厚を最適化すれば反射防止膜としての機能も期待できる。
【００３６】
また、直列抵抗値を低くするために、半導体層４又は導電層５の上に一定間隔のフィンガーやバスバーといったパターン電極（不図示）を設けて直接的又は間接的に半導体層４と接続し、変換効率を向上させることも可能である。
【００３７】
以上のように、本発明の光電変換装置の製造方法は、下部電極となる基板１上に光電変換を行なう粒状半導体を多数配設する工程と、前記粒状半導体どうしの間および前記粒状半導体の上に液状の熱硬化性樹脂である絶縁体３を形成する工程と、絶縁体３に対して第１の熱処理を施して絶縁体３を１次硬化させる工程と、前記粒状半導体の上部に形成された絶縁体３を溶解して前記粒状半導体の前記上部を露出させる工程と、前記粒状半導体どうしの間に形成された絶縁体３に第２の熱処理を施して絶縁体３を２次硬化させる工程と、前記粒状半導体の前記上部に上部電極である導電層５を形成する工程と、をこの順で含むものである。
【００３８】
かくして、本発明の光電変換装置およびその製造方法によれば、一方の電極となる基板１上に一導電型を呈する粒状結晶半導体２を多数配設して基板１と接合し、この粒状結晶半導体２および基板１上に熱硬化性樹脂の溶液を塗布して１回目の熱処理を行い、続いてこの熱硬化性樹脂を溶解しうる薬液を塗布してこの粒状結晶半導体２上の熱硬化性樹脂を優先的に除去し、２回目の熱処理によりこの粒状結晶半導体２間に熱硬化性樹脂による絶縁体３を形成し、この粒状結晶半導体２上を清浄にした後この粒状結晶半導体２上に逆導電型を呈する半導体層４を設けるとともに、逆導電型を呈する半導体層４に他方の電極となる導電層５を接続して成る光電変換装置の製造方法であることから、粒状結晶半導体２と逆導電型を呈する半導体層４との広いＰＮ接合面積を確保でき、従来の光電変換装置と比較して低コストで高い変換効率を有する光電変換装置を容易に製造することができ、よって信頼性の高い光電変換装置を提供できる簡便にかつ迅速に製造することが可能である。このように、粒状半導体において、広い半導体接合を信頼性よく確保することができるので、従来の光電変換装置と比較して製造工程が単純化されることから低コストで製造することができ、高い変換効率を有する信頼性の高い光電変換装置およびその製造方法を提供できる。
【００３９】
次に、本発明をより具体化した光電変換装置およびその製造方法について説明する。
【実施例１】
【００４０】
アルミニウム基板１上に直径0.3〜0.5ｍｍのｐ型シリコン粒子２を多数設置した後、ｐ型シリコン粒子２が動かないように一定の荷重をかけた状態で、630℃で加熱処理してｐ型シリコン粒子２をアルミニウム基板１に接合部15において接合させた。
【００４１】
その上にパーフルオロアルキルシランカップリング剤の0.5％キシレン溶液を塗布して室温で乾燥させ撥液性を有する皮膜を形成した。
【００４２】
硬化温度が250℃であるポリイミドのＮ−メチルピロリドン溶液（固形分12質量％、25℃の粘度80ｍＰａ・ｓ）を上記シリコン粒子２を接合したアルミニウム基板１上に塗布し、窒素雰囲気下で150℃で10分間加熱処理した。
【００４３】
基板１をＮ，Ｎ’−ジメチルアセトアミドに室温で1分間浸漬後引き上げ、窒素ブローにて乾燥し300℃で１時間熱処理し、ｐ型シリコン粒子２間のアルミニウム基板１上にポリイミド樹脂の絶縁層３を形成した。
【００４４】
プラズマエッチング法によりｐ型シリコン粒子２表面を清浄にした後、シランガスと微量のＰ化合物からなる混合ガスを用いたプラズマＣＶＤ法により、ｐ型シリコン粒子２上に厚み30ｎｍのｎ型非晶質シリコン半導体層４を成膜し、その上にスパッタリング法によって厚み100ｎｍのＩＴＯ膜５を作製した。
【００４５】
フィンガーおよびバスバーからなるパターン電極を設けた後、光電変換率を測定したところ、7.8％と比較的高い値が得られた。また、この試料に対し−40℃〜90℃の温度サイクル試験（500サイクル）を行なったところ、絶縁体３にクラック，剥がれ等は発生せず、光電変換率も7.6％と特性劣化はほとんど見られなかった。
【実施例２】
【００４６】
ポリイミド溶液を基板１上に塗布し、窒素雰囲気下で150℃で10分間加熱処理した後、テトラメチルアンモニウムハイドライド水溶液に室温で1分間浸漬し引き上げ水洗後、窒素ブローにて乾燥し、300℃で１時間熱処理した他は実施例１と同様にして光電変換装置を作製した。
【００４７】
光電変換率を測定したところ、8.0％と比較的高い値が得られた。また、この試料に対し−40℃〜90℃の温度サイクル試験（500サイクル）を行なったところ、絶縁体３にクラック，剥がれ等は発生せず、光電変換率も7.8％と特性劣化はほとんど見られなかった。
【図面の簡単な説明】
【００４８】
【図１】本発明の光電変換装置の一例を説明する断面図である。
【図２】（ａ）〜（ｅ）はそれぞれ本発明の光電変換装置の製造方法の一例を説明する断面図である。
【図３】従来の光電変換装置を説明する断面図である。
【図４】従来の他の光電変換装置を説明する断面図である。
【図５】従来の他の光電変換装置を説明する断面図である。
【図６】従来の他の光電変換装置を説明する断面図である。
【符号の説明】
【００４９】
１・・・・基板
２・・・・粒状結晶半導体
３・・・・絶縁体
４・・・・逆導電型を呈する半導体層
５・・・・他方の電極となる導電層
15・・・アルミニウムとシリコンとの合金層
【図１】
2005108971.tif 000003
【図２】
2005108971.tif 000004
【図３】
2005108971.tif 000005
【図４】
2005108971.tif 000006
【図５】
2005108971.tif 000007
【図６】
2005108971.tif 000008