(57)【要約】【課題】発電量ばらつきを小さくできる燃料電池セル及び燃料電池を提供するとともに、支持基板に固体電解質や電極を確実に形成できる燃料電池セルの製法を提供する。【解決手段】ガス通路３１ａが内部に形成されたガス透過性の支持基板３１を有し、該支持基板３１の主面上に、固体電解質３３及び電極３２，３４を積層してなる燃料電池セルであって、前記支持基板３１の主面における凹凸差Ｄが０．０８ｍｍ以下であることを特徴とする。【選択図】図１
2005158613.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガス通路が内部に形成されたガス透過性の支持基板を有し、該支持基板の主面上に、固体電解質及び電極を積層してなる燃料電池セルであって、前記支持基板の主面における凹凸差Ｄが０．０８ｍｍ以下であることを特徴とする燃料電池セル。
【請求項２】
前記支持基板の主面上に積層された電極がスラリーを塗布することにより形成されたことを特徴とする請求項１記載の燃料電池セル。
【請求項３】
前記支持基板は、主面間の距離で表される厚さＴと、厚さ方向におけるガス通路の距離ｄとの関係が、下記（１）式を満足することを特徴とする請求項１又は２記載の燃料電池セル。
０．２≦ｄ／Ｔ≦０．８          （１）
【請求項４】
ガス通路が内部に形成されたガス透過性の支持基板を有し、該支持基板の主面上に、固体電解質及び電極を積層してなる燃料電池セルの製法において、ガス通路となる貫通孔を有する支持基板成形体を乾燥し、仮焼した後、前記支持基板成形体の主面を研磨し、該支持基板成形体の主面上に、固体電解質及び電極となる層を形成する工程を含むことを特徴とする燃料電池セルの製法。
【請求項５】
前記支持基板成形体の主面が凹凸差Ｄ’が０．１ｍｍ以下となるように研磨されたことを特徴とする請求項４記載の燃料電池セルの製法。
【請求項６】
ガス通路となる貫通孔を有する支持基板成形体を乾燥し、仮焼した後、前記支持基板成形体の主面を研磨する工程と、該支持基板成形体の主面上に燃料極を形成するスラリーを塗布して塗布膜を形成する工程と、該塗布膜表面に固体電解質成形体を形成する工程と、該積層成形体を焼成する工程とを含むことを特徴とする請求項４または５記載の燃料電池セルの製法。
【請求項７】
請求項１乃至３のうちいずれかに記載の燃料電池セルを収納容器内に複数収容してなることを特徴とする燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池セル及び燃料電池セルの製法並びに燃料電池に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
次世代エネルギーとして、近年、燃料電池セルのスタックを収納容器内に収容した燃料電池が種々提案されている。
従来の固体電解質型燃料電池セルとして、酸化剤極を支持基体とし、その板状の基体内部に一端からこれに相対する他端に向けてガス通路を有する固体電解質形燃料電池セルが提案されている（特許文献１参照）。
このセルは、基体の一方主面に固体電解質、燃料極が順次積層され、他方主面にインターコネクタが積層されており、支持基体の相対する主面に形成された燃料極とインターコネクタとの間の電流経路を最短にすることができる。
【０００３】
【特許文献１】特開平５−３６４１７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
前記した特許文献１に記載のセルでは、酸化剤極を支持基体としており、低コスト、量産性の点から、支持基体の主面に固体電解質、燃料極をそれぞれスラリーを塗布することにより形成すると、支持基体の主面の凹凸により、一部に塗布膜が形成されない状態が発生する場合があった。また、支持基体の主面に、固体電解質、燃料極をそれぞれシート状の成形体を積層して形成すると、一部において支持基体の主面とシート状の成形体間に空気を噛みこみ、十分に接合できない場合があった。
これにより、支持基体の主面、特に主面の凹部に適切に固体電解質、電極を形成できなかったり、製造工程中に支持基体の主面から固体電解質、電極が剥離したり、さらに作製された燃料電池セル間では、電極等の形成面積、接合不良等に起因して発電量のばらつきが発生するという問題があった。
即ち、特許文献１では、支持基体に複数のガス通路を有しており、このような支持基体は、押出成形して複数の貫通孔を有する成形体を作製し、この支持基体成形体を乾燥、仮焼して形成されるが、支持基体成形体の貫通孔が存在する部分は、貫通孔が存在しない中実部分に比較して、乾燥、脱脂工程時に収縮が大きいため、貫通孔が形成された部分の支持基体の主面と、形成されていない部分の支持基体の主面との間に凹凸が発生する。
その結果、支持基体成形体の主面の凹凸差が大きくなると、例えば、支持基板成形体表面に、固体電解質、電極を形成する場合に、上記したような種々の問題が発生する。
また、特許文献１では、支持基体は酸化剤極と支持体としての２つの機能が要求されており、このような２つの機能を同時に満足する支持体を得ることは困難であったため、本出願人は、先に外表面が平行に延在する一対の平坦面と、該平坦面を接続する接続面とからなる導電性支持基板（内部にガス通路が設けられている）の外周面に、サーメットからなる燃料極、固体電解質、導電性セラミックスからなる酸素極を順次設けて構成し、燃料極、固体電解質及び酸素極によって覆われていない導電性支持基板の表面に、インターコネクタを設けた燃料電池セルを出願した（特願２００３−４９３３２号）が、このような燃料電池セルでも、特許文献１と同様な問題が発生していた。
本発明は、発電量ばらつきを小さくできる燃料電池セル及び燃料電池を提供するとともに、支持基板に固体電解質や電極を確実に形成できる燃料電池セルの製法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の燃料電池セルは、ガス通路が内部に形成されたガス透過性の支持基板を有し、該支持基板の主面上に、固体電解質及び電極を積層してなる燃料電池セルであって、前記支持基板の主面における凹凸差Ｄが０．０８ｍｍ以下であることを特徴とする。
このような燃料電池セルでは、支持基板の主面、即ち、支持基板の平行に延在する一対の平坦面の凹凸差Ｄが０．０８ｍｍ以下であるため、支持基板の主面に固体電解質、電極がそれぞれスラリーを塗布することにより形成された場合であっても、支持基板の主面に確実にかつ均一に固体電解質、電極が形成されており、また、支持基板の主面に、固体電解質、電極がそれぞれシート状の成形体を積層して形成された場合であっても、支持基板の主面に固体電解質、電極が確実に接合されており、電極等の形成面積、接合不良等に起因する発電量のばらつきを抑制できる。
また、本発明の燃料電池セルは、前記支持基板の主面上に、スラリーを塗布することにより電極が形成されたことが望ましい。このような燃料電池セルでは、支持基板の主面にスラリーを塗布して燃料極又は酸素極が形成された場合であっても、支持基板の主面に確実にかつ均一に燃料極層又は酸素極層が形成されており、発電量のばらつきを抑制できる。
さらに、本発明の燃料電池セルは、前記支持基板は、主面間の距離で表される厚さＴと、厚さ方向におけるガス通路の距離ｄとの関係が、（１）式０．２≦ｄ／Ｔ≦０．８を満足することを特徴とする。このような燃料電池セルでは、支持基板が（１）式を満足するため、ガス通路から支持基板の主面までの厚みを十分に確保しており、乾燥、脱脂工程時における収縮差が小さく、主面の凹凸差Ｄが小さいため、支持基板の主面にさらに確実にかつ均一に燃料極又は酸素極が形成されており、発電量のばらつきをさらに抑制できる。
【０００６】
また、本発明の燃料電池セルの製法は、ガス通路が内部に形成されたガス透過性の支持基板を有し、該支持基板の主面上に、固体電解質及び電極が積層してなる燃料電池セルの製法において、ガス通路となる貫通孔を有する支持基板成形体を乾燥し、仮焼した後、前記支持基板成形体の主面を研磨し、該支持基板成形体の主面上に、固体電解質及び電極となる層を形成する工程を含むことを特徴とする。この場合、支持基板成形体の主面上の凹凸差Ｄ’が０．１ｍｍ以下となるように研磨することが望ましい。
このような燃料電池セルの製法では、ガス通路となる貫通孔を有する支持基板成形体を乾燥し、仮焼する際には、そのガス通路を有する部分と有しない部分で収縮差が大きく、支持基板成形体の主面に凹凸が形成されるが、この場合であっても、その主面を研磨して平坦化することにより、その後の固体電解質層、電極層形成時において塗布膜を形成する際の塗布ムラや、シート状の成形体を積層する際の接合強度を向上できる。
支持基板成形体を成形する際に、焼成後の支持基板において、主面間の距離で表される厚さＴと、厚さ方向におけるガス通路の距離ｄとの関係が、（１）式０．２≦ｄ／Ｔ≦０．８を満足するように成形することが望ましい。これにより、ガス通路から支持基板成形体の主面までの厚みを十分に確保できるため、乾燥、脱脂工程時における収縮差を小さくでき、主面の凹凸差Ｄを小さくできる。
また、本発明の燃料電池セルの製法は、ガス通路となる貫通孔を有する支持基板成形体を乾燥し、仮焼した後、前記支持基板成形体の主面を研磨する工程と、該支持基板成形体の主面上に燃料極を形成するスラリーを塗布して塗布膜を形成する工程と、該塗布膜表面に固体電解質成形体を形成する工程と、該積層成形体を焼成する工程とを含むことを特徴とする。このような燃料電池セルの製法では、支持基板成形体の主面に凹凸が形成されたとしても、その主面を研磨して平坦化することにより、その後の燃料極形成時において塗布膜を形成する際の塗布ムラを防止できる。
本発明の燃料電池は、上記した燃料電池セルを収納容器内に複数収容してなることを特徴とする。このような燃料電池では、燃料電池セルの発電量のばらつきが小さいため、燃料電池間における発電特性を均一にできる。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の燃料電池セルでは、支持基板の主面の凹凸差Ｄが０．０８ｍｍ以下であるため、支持基板の主面に確実にかつ均一に固体電解質、電極が形成されており、発電量のばらつきを抑制できる。
また、本発明の燃料電池セルの製法では、ガス通路となる貫通孔を有する支持基板成形体を乾燥し、仮焼する際には、そのガス通路を有する部分と有しない部分で収縮差が大きく、支持基板成形体の主面に凹凸が形成されるが、この場合であっても、その主面を研磨して平坦化することにより、その後の固体電解質、電極形成時において塗布膜を形成する際の塗布ムラや、シート状の成形体を積層する際の接合強度を向上できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
図１は、本発明の燃料電池セルの斜視図を示すもので、燃料電池セル３０は、平行に延在する一対の平坦面と該平坦面から両側の接続面である円弧状接続面を有する形状であり、その支持基板３１の内部には、軸長方向に複数の燃料ガス通路３１aが形成されている。
支持基板３１は、一対の平坦面である主面と、該主面を接続する円弧状接続面を有しており、多孔質な支持基板３１の一方側主面に、燃料極層３２、緻密質な固体電解質３３、多孔質な導電性セラミックスからなる酸素極３４を順次積層し、支持基板３１の他方側主面にインターコネクタ３５を形成して構成されている。
燃料電池セル３０の一対の平坦面Ａは、支持基板３１の主面にインターコネクタ３５、又は燃料極層３２、固体電解質３３、酸素極３４を形成して構成されている。
【０００９】
支持基板３１は、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｔｉ、Ｒｕのうちいずれか一種の金属及び／又は金属酸化物、もしくはこれらの合金又は合金酸化物を主成分とするものであり、これら以外に、固体電解質３３の熱膨張係数に近似させるため、希土類元素酸化物、特にＹ２Ｏ３及び／又はＹｂ２Ｏ３を主成分とするものである。還元雰囲気中で安定という点と、コスト低減の点から、鉄族金属及び／又は鉄族金属の酸化物として、Ｎｉ及び／又はＮｉＯが望ましい。
支持基板３１中のＹ２Ｏ３、Ｙｂ２Ｏ３は、固体電解質３３の熱膨張係数に近づけるとともに、支持基板３１の導電率を高く維持するため、支持基板３１全量中３０〜６５体積％であることが望ましい。一方、Ｎｉ及び／又はＮｉＯは、支持基板３１全量中３５〜７０体積％であることが望ましい。支持基板３１中のＹ２Ｏ３、Ｙｂ２Ｏ３は、特に、電解質として用いるＹＳＺ（Ｙ２Ｏ３を含むＺｒＯ２）との熱膨張係数を整合させるという理由から、支持基板３１全量中５０〜６５体積％であることが望ましい。
【００１０】
支持基板３１の長径寸法（平行に延在する２つの平坦面を接合する円弧状接続面間の距離）は、１５〜３５ｍｍ、短径寸法（主面間の距離：支持基板の厚み）が２〜１０ｍｍであることが望ましい。本発明では、支持基板３１の厚みが薄くなればなるほど、燃料極とインターコネクタ間の距離が短くなるため、電流経路を短くするという点から望ましいが、主面に凹凸差が大きくなりやすいため、本発明を用いる意義が大きい。支持基板の厚みは、特に８ｍｍ以下、特には４ｍｍ以下の場合に、本発明を効果的に用いることができる。
そして、本発明の燃料電池セルでは、支持基板３１の主面（平坦面）における凹凸差Ｄが０．０８ｍｍ以下であることを特徴とする。ここで、凹凸差Ｄとは、支持基板３１の主面における凹部の底と凸部の頂の差を言い、このような凹凸差Ｄは、図１に示すような燃料電池セルの横断面において、支持基板３１の主面における凹部の底と凸部の頂の差を算出することにより得られる。尚、支持基板３１は、複数の燃料ガス通路３１ａを有しており、仮焼後の支持基板成形体で説明すると、図２、３に示すように、その主面における燃料ガス通路１３１ａの形成位置該当部分が凹となり、燃料ガス通路１３１ａ間に位置する部分が凸となり、凹部が燃料ガス通路１３１ａに沿って軸長方向に形成される。支持基板３１の主面における凹凸差Ｄは、特に０．０７ｍｍ以下であることが望ましい。
この支持基板３１の外面に設けられた固体電解質３３は、３〜１５モル％のＹ、Ｙｂ等の希土類元素を含有した部分安定化あるいは安定化ＺｒＯ２からなる緻密質なセラミックスを用いるのが望ましい。該希土類元素としては、ＺｒＯ２の安定化、価格の点からＹが望ましい。固体電解質３３の厚みは、ガス透過を防止するという点から１０〜１００μｍであることが望ましい。
【００１１】
支持基板３１と固体電解質３３の間には、Ｎｉ及び／又はＮｉＯと、Ｙ、Ｙｂ等の希土類元素が固溶したＺｒＯ２とを含有する燃料極層３２が形成されている。この燃料極層３２の厚みは１〜３０μｍであることが望ましい。
また、酸素極３４は、ＬａＭｎＯ３系材料、ＬａＦｅＯ３系材料、ＬａＣｏＯ３系材料の少なくとも一種の多孔質の導電性セラミックスから構成されている。酸素極３４は、６００〜１０００℃程度の比較的低温での電気伝導性が高いという点からＬａＦｅＯ３系材料が望ましい。酸素極３４の厚みは、集電性という点から３０〜１００μｍであることが望ましい。
そして、支持基板３１外面の一部には、その軸長方向に固体電解質３３及び酸素極３４が形成されていない部分を有しており、この固体電解質３３及び酸素極３４から露出した支持基板３１の外面には、接合層３６を介して導電性セラミックスからなるインターコネクタ３５が形成されている。
【００１２】
このインターコネクタ３５の厚みは、緻密性と電気抵抗という点から３０〜２００μｍであることが望ましい。インターコネクタ３５は、ＬａＣｒＯ３系材料の導電性セラミックスから構成されている。インターコネクタ３５は、支持基板３１の内外の燃料ガス、酸素含有ガスの漏出を防止するため緻密質とされており、また、インターコネクタ３５の内外面は、燃料ガス、酸素含有ガスと接触するため、耐還元性、耐酸化性を有している。
このインターコネクタ３５の端面と固体電解質３３の端面との間には、シール性を向上すべく接合層を介在させても良い。
さらに、インターコネクタ３５の外面には、Ｐ型半導体３９が設けられている。このＰ型半導体３９としては、使用環境下で作動させるために、一般の不純物半導体ではなく、インターコネクタ３５を構成するＬａＣｒＯ３系材料よりも電子伝導性が大きいセラミック製のＰ型半導体である酸素極３４と同一成分、即ち、ＬａＭｎＯ３系材料、ＬａＦｅＯ３系材料、ＬａＣｏＯ３系材料の少なくとも一種からなることが望ましい。他方の燃料電池セル３０の酸素極３４と一方の燃料電池セル３０の支持基板３１とを、Ｐ型半導体３９、インターコネクタ３５を介して接続できる。
【００１３】
以上のような燃料電池セル３０の製法について説明する。先ず、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄの元素を除く希土類元素酸化物粉末とＮｉ及び／又はＮｉＯ粉末を混合し、この混合粉末に、有機バインダーと、溶媒とを混合した導電性支持基板材料を押し出し成形して、板状の導電性支持基板成形体を作製し、これを乾燥、脱脂する。乾燥条件は、室温で２日以上乾燥し、さらに８０℃〜１５０℃の温度範囲で、２時間以上乾燥することが望ましい。さらに、乾燥後に、８００〜１１００℃の温度域で仮焼する。
仮焼された支持基板成形体１３１の主面には、図２に示すような凹凸が発生する。これは乾燥、仮焼を経ることで支持基板成形体が収縮するためで、厚み方向の収縮量は、燃料ガス通路１３１a間の部分に比較して、ガス通路１３１aがある部分の方が大きいため、ガス通路１３１aがある部分の直上の主面が凹むためである。
そして、支持基板成形体１３１の平行に延在する一対の平坦面（主面）における凹凸差Ｄ’が０．１ｍｍを越える場合には（図２参照）、作製される燃料電池セルの支持基板の主面の凹凸差Ｄも０．０８ｍｍを越えるため、該主面に燃料極となるスラリーを塗布する前に主面を研磨して、図３に示すように、その主面の凹凸差Ｄ’を０．１ｍｍ以下となるように加工する。研磨法としては、凸部を研磨紙で研磨する方法等、公知の手法を用いることができる。
尚、一般には、支持基板成形体１３１の凹凸差Ｄ’は０．１ｍｍを越える場合が殆どであるが、主面における凹凸差Ｄ’が０．１ｍｍ以下である場合には、該主面を研磨することなく燃料極を塗布して形成することができることは勿論である。
また、支持基板の場合と同様に、支持基板成形体１３１においても、図３に示すようにガス通路１３１ａの厚さ方向における距離ｄ’（ガス通路１３１ａの断面が円形の場合には直径）と、主面間の距離Ｔ’（支持基板成形体の厚み）の関係が、０．２≦ｄ’／Ｔ’≦０．８を満足することが望ましい。特に０．３≦ｄ’／Ｔ’≦０．６がより望ましく、０．４≦ｄ’／Ｔ’≦０．５が特に望ましい。
【００１４】
次に、前記支持基板成形体の一方側主面の表面に、燃料極となるスラリーを、メッシュ製版を用いて１〜３０μｍの厚みになるように塗布し、８０〜１５０℃の温度で乾燥する。
このときに、支持基板成形体の表面の凹凸が大きい場合、凹みの底まで燃料極スラリーを塗布することができないため、図３に示すように支持基板表面の凹凸を減少させる目的で、上記したように、凹凸差が０．１ｍｍ以下となるように研磨し、その後、スラリーを塗布する。
即ち、Ｎｉ及び／又はＮｉＯ粉末と希土類元素が固溶したＺｒＯ２粉末と有機バインダーと溶媒とを混合し作製した燃料極となるスラリーを作製する。このスラリーを支持基板成形体の表面に一方側主面から両側の円弧状接続面を介して他方側主面の一部まで塗布し、燃料極スラリーの塗布膜を形成する。
次に、例えば、Ｙを含有したＺｒＯ２粉末と、有機バインダーと、溶媒とを混合した、固体電解質材料を用いてシート状成形体を作製し、このシート状成形体に、ＮｉＯ粉末と、Ｙを含有したＺｒＯ２粉末と、有機バインダーと、溶媒とを混合した、燃料極材料を用いて形成された燃料極シート状成形体を積層し、これを、図１に示すようにその両端間が支持基板成形体の主面で所定間隔をおいて離間するように、かつ燃料極３２の一部を形成するシート状成形体が支持基板成形体の燃料極の塗布膜上に積層されるように、巻き付け、乾燥する。
【００１５】
この後、例えば、ＬａＣｒＯ３系材料と、有機バインダーと、溶媒とを混合した、インターコネクタ材料を用いてシート状成形体を作製し、このシート状成形体を、露出した支持基板成形体の外面に、接合層成形体を介して積層し、支持基板成形体に固体電解質、燃料極層のシート状成形体、インターコネクタのシート状成形体が積層された積層成形体を作製する。
次に、積層成形体を脱バインダー処理し、酸素含有雰囲気中で１３００〜１６００℃で同時焼成し、この積層体を、例えば、ＬａＦｅＯ３系材料と、溶媒を含有するペースト中に浸漬し、固体電解質の表面に酸素極成形体をディッピングにより形成し、また、ＬａＦｅＯ３系材料を含有する上記ペーストを、インターコネクタの外面に塗布し、１０００〜１３００℃で焼き付けることにより、本発明の燃料電池セルを作製できる。尚、燃料電池セルは、酸素含有雰囲気での焼成により、支持基板が、例えばＮｉＯとなっているため、その後還元処理したり、発電中に還元雰囲気に曝されるため、この時に還元されることになる。
【００１６】
本発明の燃料電池は、図１のセルを複数集めたスタックを、収納容器内に収容して構成されている。この収納容器には、外部から水素等の燃料ガス及び空気等の酸素含有ガスを燃料電池セルに導入する導入管が設けられており、燃料電池セルが所定温度に加熱されることにより発電し、使用された燃料ガス、酸素含有ガスは、収納容器外に排出される。
尚、本発明は上記形態に限定されるものではなく、発明の要旨を変更しない範囲で種々の変更が可能である。例えば、円筒状の支持基板を用いて円筒型燃料電池セルを作製してもよく、支持基板を用いる燃料電池セルであれば形状は問わない。
また、上記形態では、支持基板上に燃料極、固体電解質、酸素極を形成した例について説明したが、支持基板が燃料極を兼ねるタイプの燃料電池セルに、本発明を適用することもできる。また、支持基板上に酸素極を形成するタイプの燃料電池セルに本発明を適用することもできる。
さらに、上記形態では、支持基板上に燃料極を形成するスラリーを塗布する場合について説明したが、燃料極を形成するスラリーを用いてシート状成形体を作製し、このシート状成形体を支持基板成形体上に積層する場合に、本発明を適用することもできる。
【実施例１】
【００１７】
先ず、ＮｉＯ粉末をＮｉ金属換算で４８体積％、Ｙ２Ｏ３粉末を５２体積％となるよう混合し、この混合物に、増孔剤と、セルロース系バインダーからなる有機バインダーと、水からなる溶媒とを加え、混合した支持基板材料を押出成形して、支持基板成形体を作製した。
これらの支持基板成形体を、室温２日、１３０℃  ２時間の条件で、乾燥した。この支持基板成形体を、焼成後に長さが２００ｍｍ、厚みが３．５ｍｍとなるように支持基板成形体を加工し、１０００℃  ４時間で仮焼し、図２に示すような支持基板成形体を得た。次に、この仮焼体の主面における断面を観察し、凹凸差Ｄ’を算出したところ、０．１５ｍｍであった。凹凸差は、ガス通路に沿って形成された凹部と凸部において、凹部の底面に接する線分と、この線分に平行で、かつ凸部の頂に接する線分を引き、これらの線分の間隔を凹凸差とした。
また、支持基板成形体の主面間の距離で表される厚さＴ’と、厚さ方向におけるガス通路の距離ｄ’との比ｄ’／Ｔ’を求め、表１に記載した。
仮焼後に支持基板成形体の主面を、図3に示すように、平行に延在する一対の主面の凹凸差が０．１ｍｍ以下になるように研磨紙を用いて研磨した。尚、比較例として、研磨しないものも準備した。
次に、ＮｉＯ粉末を金属Ｎｉ換算量で４８体積％、８ＹＳＺ粉末（Ｙ２Ｏ３を８モル％含有するＺｒＯ２）を５２体積％となるように混合し、アクリル系バインダーとトルエンを加え、燃料極成形体となるスラリーを作製した。
この燃料極成形体となるスラリーを、前記支持基板成形体の一方側主面及び円弧状接続面の表面にメッシュ製版を用いて塗布し、１３０℃の温度で乾燥した。
次に、前記８ＹＳＺ粉末にアクリル系バインダーとトルエンを加え、固体電解質成形体となるスラリーを作製し、ドクターブレード法にてシート状の固体電解質成形体を作製した。
また、上記燃料極成形体となるスラリーを前記固体電解質成形体にスクリーン印刷した。
【００１８】
次に、燃料極成形体を形成した支持基板成形体の一方側主面に、燃料極成形体となるスラリーが塗布された固体電解質成形体を、支持基板成形体の燃料極成形体と、固体電解質成形体の燃料極成形体が当接するように、かつその両端間が他方側主面で所定間隔をおいて離間するように積層し、乾燥した。
次に、ランタン−クロム系酸化物粉末と、有機バインダーと、溶媒を混合したインターコネクタ材料を用いてシート状のインターコネクタ成形体を作製した。
次に、Ｎｉ及び／又はＮｉＯ粉末、希土類元素が固溶したＺｒＯ２粉末、有機バインダー、溶媒を混合した接合層成形体となるスラリーを作製し、前記インターコネクタ成形体の片方の面に塗布した。このシート状のインターコネクタ成形体にスラリーを塗布した面が、露出した支持基板成形体に当接するよう積層した。
次に、この積層体を脱バインダー処理し、大気中にて１５００℃で同時焼成した。
次に、Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３粉末と、ノルマルパラフィンからなる溶媒とから、酸素極スラリーを作製し、このスラリーを固体電解質の表面に吹き付け、酸素極成形体を形成し、また、上記スラリーを焼成したインターコネクタ３５の外面に塗布し、１１５０℃で焼き付け、酸素極３４を形成するとともに、インターコネクタ３５の外面にＰ型半導体層３９を形成し、図１に示すような本発明の燃料電池セル３０を作製した。
【００１９】
なお、支持基板３１の幅は２６ｍｍ、厚みは３．５ｍｍ、ガス通路数６個、ガス通路直径０．７〜２．８ｍｍ、燃料極３２と酸素極３４の間に形成された固体電解質３３の厚みは４０μｍ、酸素極３４の厚みは５０μｍ、燃料極３２の厚みは１５μｍ、インターコネクタ３５の厚みは５０μｍ、Ｐ型半導体層３９の厚みは５０μｍであった。また、それぞれの燃料電池セル３０の長さ方向の両端部にはそれぞれ１５ｍｍの非発電部を形成した。
次に、燃料電池セル３０の内部に、水素ガスを流し、８５０℃で、支持基板３１及び燃料極３２の還元処理を施した。還元処理された燃料電池セル３０のガス通路３１aに燃料ガスを流通させ、燃料電池セル３０の外側に酸素含有ガスを流通させ、８５０℃まで加熱し、それぞれの試料の燃料電池セル１０本について発電量を求め、その平均を求めるとともに、その発電量のばらつきを求め、表１に記載した。
また、発電後、燃料電池セルの主面における断面を観察し、凹凸差Ｄを算出するとともに、主面間の距離で表される厚さＴと、厚さ方向におけるガス通路の長さｄとの比ｄ／Ｔを求め、表１に記載した。
【００２０】
【表１】
2005158613.tif 000003
【００２１】
この表１から、燃料電池セルの支持基板の主面における凹凸差Ｄが０．０８ｍｍ以下の場合には、平均発電量も１２Ｗ以上と大きく、そのばらつきも１Ｗと小さいことがわかる。一方、凹凸差Ｄが０．１２ｍｍの試料Ｎｏ．１では、平均発電量は９Ｗと小さく、しかも、ばらつきも大きいことがわかる。試料Ｎｏ．１の横断面を観察したところ、支持基板の主面の一部に燃料極との接合不良の部分が観察された。
【産業上の利用可能性】
【００２２】
本発明の製法により得られた燃料電池セルは、燃料電池に広く使用できる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明の燃料電池セルを示す斜視図
【図２】仮焼後の支持基板成形体を示す断面図
【図３】主面研磨後の支持基板成形体を示す断面図
【符号の説明】
【００２４】
３０：燃料電池セル
３１：支持基板
３１a：ガス通路
３２：燃料極
３３：固体電解質
３４：酸素極
３５：インターコネクタ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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