(57)【要約】  【課題】磁気記録媒体用基材、工程・剥離材料、印刷材料、成型材料、建材などの樹脂加工工程が必要な各種工業材料用途に好適に使用できる液晶性樹脂と熱可塑性樹脂からなる組成物に関するものであり、さらに詳しくは寸法安定性、特に熱膨張係数などの寸法安定性に優れた二軸配向フィルムに用いる熱可塑性樹脂組成物を提供すること。  【解決手段】液晶性樹脂（Ａ）４０〜７０重量％とポリエステル、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルイミド、芳香族ポリカーボネート、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリ乳酸から選ばれた１種以上の熱可塑性樹脂（Ｂ）６０〜３０重量％からなる樹脂組成物であって、温度２７０〜３５０℃の範囲内で、５〜１０ＭＰａで加圧後急冷したとき、液晶性樹脂（Ａ）からなる相および熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる相が共にそれぞれ連続相を有する熱可塑性樹脂組成物。【選択図】図１  
2005213363.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
液晶性樹脂（Ａ）４０〜７０重量％と熱可塑性樹脂（Ｂ）６０〜３０重量％からなる樹脂組成物であって、温度３２０℃で溶融プレスした後急冷したとき、液晶性樹脂（Ａ）からなる相および熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる相が共にそれぞれ連続相を有することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
【請求項２】
請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物を構成する熱可塑性樹脂（Ｂ）が結晶性であり、液晶性樹脂（Ａ）の融点と熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点との差が絶対値で５０℃以内であることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項３】
熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点＋３０℃、せん断速度２００ｓｅｃ−１時での液晶性樹脂（Ａ）の溶融粘度（σA）と熱可塑性樹脂（Ｂ）の溶融粘度（σB）の比（σA）／（σB）が０．０１〜１．８であることを特徴とする請求項１または２記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項４】
熱可塑性樹脂組成物の溶融粘度が、１０〜１０００Ｐａ・ｓｅｃ（温度条件：熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点＋３０℃、せん断速度：２００ｓｅｃ−１時）であることを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物を二軸配向せしめてなることを特徴とする二軸配向フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、磁気記録媒体用基材、工程・剥離材料、印刷材料、成型材料、建材などの樹脂加工工程が必要な各種工業材料用途に好適に使用できる液晶性樹脂と、熱可塑性樹脂からなる組成物に関する。さらに詳しくは、寸法安定性に優れた二軸配向フィルムに用いる熱可塑性樹脂組成物に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
熱可塑性樹脂組成物は、強度、耐久性、透明性、柔軟性、表面特性の付与が可能であるなどの特長点を活かして、工程・離型材料用、電気絶縁用、印刷材料用、成形材料用、建材用、磁気記録媒体用などの各種工業材料用で用いられている。
【０００３】
一方、近年、携帯電話などの電子機器の技術進歩に伴って、フレキシブルプリント回路基板（以下、「ＦＰＣ」と呼ぶことがある）の需要が急激に伸びており、さらに、こうした機器の小型化、軽量化に対応してＦＰＣの薄膜化が進んでいる。
【０００４】
このため、ＦＰＣ用の銅貼りポリイミドフィルムの薄膜化も同時に進んでいるが、これによってフィルムの剛性自体が低下してＦＰＣを製造する際の加工が困難になってくる。
【０００５】
そこで、加工時の取り扱いを簡便にするため、加工終了時に剥離・除去できる微粘着性の補強フィルムをあらかじめ貼り付けて剛性をもたせる方法が用いられていることがある。このような方法によるＦＰＣ製造では、補強用のポリエステルフィルムを貼り付けた状態で加熱プレス加工したり、キュアしたり、ＩＣチップを実装したりする工程があるが、銅貼りポリイミドフィルムと比較して、ポリエステルフィルムは熱膨張係数が大きく、熱寸法安定性が十分でないため、ＦＰＣ製造工程中で熱変形を起こして反り返ったり、平面性が悪化したりするなどの問題が生じることがあった。
【０００６】
また、電気、電子部品分野において、機器の小型化や高機能化の観点から、ハンダ耐熱性、熱および湿度に対する高寸法安定性、低吸水性および高周波特性などの諸特性が高次元でバランス化した絶縁基材への要求が増加しているが、その有望素材であるポリフェニレンスルファイドフィルムにおいても上記ポリエステルと同様の問題があった。
【０００７】
すなわち、ポリフェニレンスルファイドは、耐熱性に優れる、吸水による寸法変化が小さい、等の利点を有するため、回路用成形基板を製造するための樹脂として検討されているが、熱膨張係数が大きいため、ガラス繊維や粒状の無機充填材を添加して熱膨張係数を抑える必要があった（特許文献１、２）。      
【０００８】
しかし、これらの方法は、必ずしも満足のいくものではなく、また、平面性や表面平滑性、さらにはコスト面で問題を抱えており、新規な手法の開発が望まれていた。
【０００９】
液晶性樹脂は、分子が剛直なため溶融状態でも絡み合いを起こさず、結晶状態を有するポリドメインを形成し、剪断場ではこのポリドメインが流れ方向に著しく配向する挙動を示す。機械的特性、耐熱性、耐薬品性および薄肉流動性をバランスよく備えているため、電気・電子部品および自動車部品などに広く用いられている。また、液晶性樹脂は、溶融粘度が低く、流動性に優れること、自己補強効果を有し、分子配向させることで高強度化すること、あるいは寸法安定性やガスバリア性に優れる特性等を利用してフィルム、繊維、熱可塑性樹脂の改質剤等に利用されるようになってきた。
【００１０】
しかし、液晶性樹脂は、異方性が極めて大きく一軸方向に分子配向が起こるためにフィルム製膜時に縦割れを生じ逐次二軸配向が困難であったり、フィルム表面などにフィブリル化（ささくれ立ち）による表面荒れが発生したり、ウエルド強度が低いなどの問題点があった。
【００１１】
この液晶性樹脂の問題点を改良するために、液晶性樹脂とのアロイ化樹脂組成物として、（Ａ）非晶性の芳香族ポリカーボネートを配合し耐熱性と機械的物性、曲げ弾性率や衝撃強度を改良させた樹脂組成物（例えば、特許文献３）や（Ｂ）ポリフェニレンスルフィド樹脂を配合して、耐湿熱特性、寸法安定性、摺動特性、制振性に優れるとされる樹脂組成物（例えば、特許文献４）が提案されている。
【００１２】
しかし、上記組成物（Ａ）は、ポリカーボネートが液晶性樹脂中に分散相として存在しているため、フィルム製膜時に、依然として連続相を形成している液晶性樹脂の異方性が極めて大きく一軸方向に分子配向が起こるために二軸配向が困難となり、フィルム破れが生じ安定製膜ができない。一方、上記組成物（Ｂ）は、二軸配向フィルムとしたとき、液晶性樹脂がポリフェニレンスルフィド樹脂中に分散相となって点在するため、液晶性樹脂が持つ、優れた剛性が十分発揮されず、寸法安定性が不十分であった。
【特許文献１】特開平５−３１０９５７号公報
【特許文献２】特開平３−２２１５５８号公報
【特許文献３】特開平７−２１６１９８号公報
【特許文献４】特開２００２−１７９９３４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
本発明の目的は、樹脂加工工程が必要な各種工業材料用途に好適に使用できる、寸法安定性、特に、熱膨張係数などの寸法安定性に優れた二軸配向フィルムを製造するのに好適に用いることのできる熱可塑性樹脂組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
上記目的を達成するために、本発明の熱可塑性樹脂組成物は、液晶性樹脂（Ａ）４０〜７０重量％と熱可塑性樹脂（Ｂ）６０〜３０重量％からなる樹脂組成物であって、温度３２０℃で溶融プレスした後急冷したとき、液晶性樹脂（Ａ）からなる相および熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる相が、共にそれぞれ連続相を有することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物である。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、以下に説明するとおり、樹脂加工工程が必要な各種工業材料用途に好適に使用できる、寸法安定性に優れた二軸配向フィルムを製造するのに好適に用いることのできる熱可塑性樹脂が提供されるものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明にかかる熱可塑性樹脂の最良の実施形態について説明する。
【００１７】
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、温度３２０℃で溶融プレスした後急冷したとき、液晶性樹脂（Ａ）からなる相および熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる相が、共にそれぞれ連続相を一部もしくは全部に有する組成物であることが二軸配向性および二軸配向フィルムとしたときの寸法安定性の点から必要である。なお、本発明における連続相とは、ポリマドメインが連結し１個以上の分岐点を有する形態を指すものであり、本発明においては、連続相は、通常、樹脂ドメインが１個以上の分岐点を有しながら長く連なった形態をしている。このような形態は、図１に示したとおりである。樹脂（Ａ），（Ｂ）がともに連続相を形成していれば、熱可塑性樹脂（Ｂ）の連続相中に液晶性樹脂（Ａ）からなる分散相が存在していても構わない。また、樹脂（Ａ）、（Ｂ）がともに連続相を形成していれば、液晶性樹脂（Ａ）の連続相中に熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる分散相が存在していても構わない。樹脂組成物の構造が連続相と分散相に二分されるいわゆる「海島構造」であると、フィルムを二軸配向することが困難となったり、フィルムの寸法安定性が不十分となる場合があるので好ましくない。
【００１８】
本発明において、上述した相構造に関わる相分離構造の観察法は後述をするが、上述した「溶融プレス」、また「急冷」の条件下で、上述のような連続相を呈するということは、樹脂（Ａ）あるいは樹脂（Ｂ）の分散相が連なりやすいということであり、本発明が解決しようとする課題に対して、溶融押出されたポリマが樹脂(Ａ)、（Ｂ）のそれぞれの連続相を形成しながら口金全幅に広がりやすくなり、延伸破れなく二軸配向でき、従来の海島構造にはみられない、二軸配向フィルム中で液晶性樹脂（Ａ）からなる連続相を実現し得たものであり、新規でかつ有用なものなのである。
【００１９】
「ＡＢ共にそれぞれ連続相を一部もしくは全部に有する」とは、少なくとも１個以上の分岐点を有する不定形の連続相に混じって、球形、楕円形、あるいはひも状の分散相が混ざっている構造となってもよいことを表現しているものである。
【００２０】
本発明の熱可塑性樹脂（Ｂ）は、結晶性であると二軸配向フィルムとしたときの寸法安定性が特に良好になり好ましい。また、液晶性樹脂（Ａ）の融点と熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点との差が絶対値で５０℃以内、好ましくは３０℃以内である場合、液晶性樹脂（Ａ）からなる相と熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる相が共にそれぞれ連続相を形成しやすくなるので好ましい。融点の差が５０℃を超えると溶融混練時の熱履歴が大きくなり組成物の外観が悪化したり二軸配向することが困難となったり、また、二軸配向フィルムとしたときの脆化も悪化するため好ましくない。
【００２１】
本発明に用いられる液晶性樹脂（Ａ）の溶融粘度（σA）と熱可塑性樹脂（Ｂ）の溶融粘度（σB）の比（σA）／（σB）は、０．０１〜１．８が好ましく、さらに好ましくは０．０５〜１．５であり、より好ましくは０．１〜１．３である。溶融粘度比が本発明の範囲外であると液晶性樹脂（Ａ）からなる相と熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる相が共にそれぞれ連続相を形成できない場合がある。
【００２２】
本発明の組成物の溶融粘度は、二軸配向フィルムとしたときの寸法安定性および連続相の形成性の点から１０〜１０００Ｐａ・ｓｅｃ、好ましくは８０〜８００Ｐａ・ｓｅｃ、さらに好ましくは１００〜５００Ｐａ・ｓｅｃの範囲が好適である。
【００２３】
なお、ここで言う溶融粘度比（σA）／（σB）および組成物の溶融粘度は、温度条件として、熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点＋３０℃、せん断速度２００（１／秒）として、該条件の下でノズル径１mm直径、ノズル長１０mmのノズルを用いて島津フローテスター（ＣＦＴ−５００型）によって測定した値である。
【００２４】
本発明の熱可塑性樹脂組成物に用いる液晶性樹脂（Ａ）は、主鎖にメソゲン基を有する溶融成形性で、かつ液晶形成性があるポリエステルまたはポリエステルアミドである。例えば、芳香族オキシカルボニル単位、芳香族ジオキシ単位、芳香族ジカルボニル単位、アルキレンジオキシ単位などから選ばれた構造単位からなる共重合ポリエステルなどである。具体的には、本発明では、“シベラス”（商品名、東レ（株）製）、“ベクトラ”（商品名、ポリプラスチックス（株）製）、“ゼナイト”（商品名、デュポン社製）、“スミカスーパー”（商品名、住友化学（株）製）、“ザイダー”（商品名、ソルベイ社製）、“上野ＬＣＰ”（商品名、上野製薬（株））、“タイタン”（商品名、イーストマン製）など各種市販の液晶性樹脂を使用することができる。液晶性樹脂（Ａ）は、溶融成形性のものであればよく、特に限定されない。その流動開始温度が２００〜３２０℃であることが好ましく、さらに好ましくは２３０〜３００℃であることが熱可塑性樹脂（Ｂ）と混合させる上で好ましい。
【００２５】
本発明で用いる好ましい液晶性樹脂の例としては、下記（I）の構造単位からなる共重合ポリエステル、（I）、（II）、（III）および（IV）の構造単位からなる共重合ポリエステル、（I）、（III）および（IV）の構造単位からなる共重合ポリエステル、（I）、（II）および（IV）の構造単位からなる共重合ポリエステル、または、それらのブレンドポリマーが挙げられる。下記構造単位からなる共重合ポリエステルは、熱可塑性樹脂（Ｂ）との相溶性が良好となり、本発明の効果を得ることができるために、特に好ましく例示されるが、これに限定されるものではない。
【００２６】
【化１】
2005213363.tif 000003
（但し式中のＲ１は、
【００２７】
【化２】
2005213363.tif 000004
を示し、Ｒ２は
【００２８】
【化３】
2005213363.tif 000005
から選ばれた一種以上の基を示し、Ｒ３は、
【００２９】
【化４】
2005213363.tif 000006
から選ばれた一種以上の基を示す。また、式中Ｘは水素原子または塩素原子を示す。ここで、構造単位［（（II）＋（III））と構造単位（IV）とは実質的に等モルである。
【００３０】
上記構造単位（I）はｐ−ヒドロキシ安息香酸および／または６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸から生成したポリエステルの構造単位を、構造単位（II）は、４、４´−ジヒドロキシビフェニル、３、３´、５、５´−テトラメチル−４、４´−ジヒドロキシビフェニル、ハイドロキノン、ｔ−ブチルハイドロキノン、フェニルハイドロキノン、２、６−ジヒドキシナフタレン、２、７−ジヒドキシナフタレン、２、２´−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンおよび４、４´−ジヒドロキシジフェニルエーテルから選ばれた芳香族ジヒドロキシ化合物から生成した構造単位を、構造単位（III）はエチレングリコールから生成した構造単位を、構造単位（IV）は、テレフタル酸、イソフタル酸、４、４´−ジフェニルジカルボン酸、２、６−ナフタレンジカルボン酸、１、２−ビス（フェノキシ）エタン−４、４´−ジカルボン酸、１、２−ビス（２−クロルフェノキシ）エタン−４、４´−ジカルボン酸および４、４´−ジフェニルエーテルジカルボン酸から選ばれた芳香族ジカルボン酸から生成した構造単位を各々示す。
【００３１】
また、上記構造単位（I）、（II）および（IV）からなる共重合ポリエステルの場合は、Ｒ１が
【００３２】
【化５】
2005213363.tif 000007
であり、Ｒ２が
【００３３】
【化６】
2005213363.tif 000008
から選ばれた一種以上であり、Ｒ３が
【００３４】
【化７】
2005213363.tif 000009
から選ばれた一種以上であるものが好ましい。なお、式中のＸは、水素原子または塩素原子を示す。
【００３５】
また、上記構造単位（I）、（III）および（IV）からなる共重合ポリエステルの場合は、Ｒ１が
【００３６】
【化８】
2005213363.tif 000010
であり、Ｒ３が
【００３７】
【化９】
2005213363.tif 000011
であるものが特に好ましい。
【００３８】
また、上記構造単位（I）、（II）、（III）および（IV）からなる共重合ポリエステルの場合は、Ｒ１が
【００３９】
【化１０】
2005213363.tif 000012
であり、Ｒ２が
【００４０】
【化１１】
2005213363.tif 000013
であり、Ｒ３が
【００４１】
【化１２】
2005213363.tif 000014
であるものが特に好ましい。
【００４２】
本発明では、共重合量をポリマーを形成し得る繰返し構造単位のモル比から計算し、モル％で表す。上記好ましい共重合ポリエステルの場合には、構造単位（I）、構造単位（II）＋（IV）、構造単位（III）＋（IV）がポリマーを形成し得る繰返し構造単位であり、これらの共重合モル比から共重合量が計算できる。
【００４３】
上記構造単位（I）、（II）、（III）および（IV）からなる共重合ポリエステルの場合は、上記構造単位［（I）＋（II）＋（III）］に対する［（I）＋（II）］のモル分率は５〜９５モル％が好ましく、３０〜９０％がより好ましく、５０〜８０モル％が最も好ましい。また、構造単位［（I）＋（II）＋（III）］に対する（III）のモル分率は９５〜５モル％が好ましく、７０〜１０モル％がより好ましく、５０〜２０モル％が最も好ましい。また、構造単位（I）／（II）のモル比は流動性の点から好ましくは７５／２５〜９５／５であり、より好ましくは７８／２２〜９３／７である。また、構造単位（IV）のモル数は構造単位［（II）＋（III）］のトータルモル数と実質的に等しい。
【００４４】
また、上記構造単位（I）、（III）および（IV）からなる共重合ポリエステルの場合は、上記構造単位（I）は［（I）＋（III）］の５〜９５モル％が好ましく、５０〜８０モル％がより好ましい。構造単位（IV）は構造単位（III）と実質的に等モルである。
【００４５】
さらに上記構造単位（I）、（II）および（IV）からなる共重合ポリエステルの場合は、単独ではなく、構造単位（I）、（II）、（III）および（IV）からなる共重合ポリエステルおよび／または構造単位（I）、（III）および（IV）からなる共重合ポリエステルとのブレンドポリマーとして用いることが好ましい。このブレンドポリマーの場合においても、前記同様に、構造単位［（I）＋（II）＋（III）］に対する［（I）＋（II）］のモル分率は５〜９５モル％が好ましく、３０〜９０％がより好ましく、５０〜８０モル％が最も好ましい。
【００４６】
なお、必要に応じて、ポリエステルの末端基のうちのカルボキシル末端基あるいはヒドロキシル末端基のいずれかを多くした場合には、構造単位（IV）のモル数は構造単位［（II）＋（III）］のトータルモル数と完全に等しくはならないが、このような場合も、上述した説明中の「実質的に」に含まれる。
【００４７】
上記好ましい液晶性共重合ポリエステルを重縮合により製造する際には、上記構造単位（I）〜（IV）を構成する成分以外に、３、３´−ジフェニルジカルボン酸、２、２´−ジフェニルジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸などの脂肪族ジカルボン酸、ヘキサヒドロテレフタル酸などの脂環式ジカルボン酸、クロルハイドロキノン、メチルハイドロキノン、４、４´−ジヒドロキシジフェニルスルフォン、４、４´−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、４、４´−ジヒドロキシベンゾフェノンなどの芳香族ジオール、１、４−ブタンジオール、１、６−ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、１、４−シクロヘキサンジオール、１、４−シクロヘキサンジメタノール等の脂肪族、脂環式ジオールおよびｍ−ヒドロキシ安息香酸、２、６−ヒドロキシナフトエ酸などの芳香族ヒドロキシカルボン酸およびｐ−アミノフェノール、ｐ−アミノ安息香酸などを本発明の目的が損なわれない程度の少割合の範囲でさらに共重合せしめることができる。
【００４８】
上記した液晶性共重合ポリエステルの製造方法は、特に制限がなく、それ自体は従来から知られているポリエステルの重縮合法に準じて製造できる。
【００４９】
例えば、上記の好ましく用いられる液晶性共重合ポリエステルのうち、上記構造単位（III）を含まない場合は下記（１）および（２）の製造方法が好ましく、また、構造単位（III）を含む場合は下記（３）の製造方法が好ましい。
（１）ｐ−アセトキシ安息香酸および４、４´−ジアセトキシビフェニル、４、４´−ジアセトキシベンゼンなどの芳香族ジヒドロキシ化合物のジアシル化物とテレフタル酸などの芳香族ジカルボン酸から脱酢酸重縮合反応によって製造する方法。
（２）ｐ−ヒドロキシ安息香酸および４、４´−ジヒドロキシビフェニル、ハイドロキノンなどの芳香族ジヒドロキシ化合物、テレフタル酸などの芳香族ジカルボン酸に無水酢酸を反応させて、フェノール性水酸基をアシル化した後、脱酢酸重縮合反応によって製造する方法。
（３）ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステルのポリマ、オリゴマまたはビス（β−ヒドロキシエチル）テレフタレートなどの芳香族ジカルボン酸のビス（β−ヒドロキシエチル）エステルの存在下で、上記（１）または（２）の方法により製造する方法。
【００５０】
これらの重縮合反応は無触媒でも進行するが、酢酸第一錫、テトラブチルチタネート、酢酸カリウムおよび酢酸ナトリウム、三酸化アンチモン、金属マグネシウムなどの金属化合物を添加した方が好ましい場合もある。
【００５１】
本発明で用いられる液晶性樹脂の融点は、熱可塑性樹脂（Ｂ）との溶融混練性および熱分解による物性低下の抑制の点から２００〜３５０℃が好ましく、より好ましくは２２０〜３４０℃、さらに好ましくは２５０〜３２０℃である。
【００５２】
ここで融点とは示差走査熱量測定において、重合を完了したポリマーを室温から２０℃／分の昇温条件で測定した際に観測される吸熱ピーク温度（Ｔｍ1 ）の観測後、Ｔｍ1 ＋４０℃の温度で５分間保持した後、２０℃／分の降温条件で室温まで一旦冷却した後、再度２０℃／分の昇温条件で測定した際に観測される吸熱ピーク温度（Ｔｍ2）を融点とする。
【００５３】
また、温度３２０℃で溶融プレスした後急冷したとき、液晶性樹脂（Ａ）からなる相および熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる相が共にそれぞれ連続相を形成させるために、液晶性樹脂の溶融粘度（σA）は、５０００Pa・ｓｅｃ下であることが好ましく、より好ましくは１００〜３０００Pa・ｓｅｃであり、最も好ましくは１５０〜１０００Pa・ｓｅｃである。
【００５４】
液晶性樹脂の含有量は、連続相の形成、特定の溶融粘度比また製膜性の点から、４０〜７０重量％含有することが好ましい。より好ましくは４５〜６５重量％である。液晶性樹脂の含有量が、４０重量％よりも少ないと、連続相を形成することが困難となり、二軸配向フィルムとしたときの寸法安定性が不十分となるため好ましくない。また、逆に液晶性樹脂の含有量が７０重量％よりも多くなりすぎると、フィルム製膜時に、連続相を形成している液晶性樹脂の一軸延伸時の異方性が極めて大きくなりすぎ、二軸配向が困難となったり、フィルム破れが生じ安定製膜ができない場合があるので好ましくない。
【００５５】
また、良好な二軸配向性、寸法安定性を得るために、本発明に用いられる液晶性樹脂（Ａ）に、構造単位（I）＋（II）＋（III）＋（IV）からなる液晶性樹脂を５〜５０重量％の範囲内で含有したブレンド液晶性樹脂であると、連続相が緻密化、つまり、構造周期が小さくなる傾向にある。
【００５６】
本発明で用いられる熱可塑性樹脂（Ｂ）は、温度３２０℃で溶融プレスした後急冷したとき、液晶性樹脂（Ａ）からなる相および熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる相が共にそれぞれ連続相を形成し、さらにフィルム製膜時に、フィルム破れが生じることなく二軸延伸するために、ポリエステル、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルイミド、芳香族ポリカーボネート、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリ乳酸から選ばれた１種以上の熱可塑性樹脂であることが好ましい。中でも、フィルム製膜時の二軸延伸性および二軸配向フィルムとしたときの優れた寸法安定性の点で、ポリエステル、ポリフェニレンスルフィドが好ましい。
【００５７】
また、本発明で用いられる熱可塑性樹脂（Ｂ）は、温度３２０℃で溶融プレスした後急冷したとき、液晶性樹脂（Ａ）からなる相および熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる相が共にそれぞれ連続相を形成することが阻害されない範囲内で、上記熱可塑性樹脂（Ｂ）を２種以上ブレンドすることも可能である。好ましく例示できるブレンドポリマーとしては、ポリエステル／ポリエーテルイミド、ポリエステル／芳香族ポリカーボネート、ポリフェニレンスルフィド／ポリエーテルイミド、ポリフェニレンスルフィド／芳香族ポリカーボネートである。
【００５８】
本発明の熱可塑性樹脂（Ｂ）に用いられるポリエステルは、芳香族ジカルボン酸、脂環族ジカルボン酸または脂肪族ジカルボン酸などの酸成分やジオール成分から構成されるものである。
【００５９】
芳香族ジカルボン酸成分としては、例えば、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、１,４−ナフタレンジカルボン酸、１,５−ナフタレンジカルボン酸、２,６−ナフタレンジカルボン酸、４,４'−ジフェニルジカルボン酸、４,４'−ジフェニルエーテルジカルボン酸、４,４'−ジフェニルスルホンジカルボン酸等を用いることができ、中でも好ましくは、テレフタル酸、フタル酸、２,６−ナフタレンジカルボン酸を用いることができる。脂環族ジカルボン酸成分としては、例えば、シクロヘキサンジカルボン酸等を用いることができる。脂肪族ジカルボン酸成分としては、例えば、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸等を用いることができる。これらの酸成分は一種のみを用いてもよく、二種以上を併用してもよい。
【００６０】
また、ジオール成分としては、例えば、エチレングリコール、１,２−プロパンジオール、１,３−プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、１,３−ブタンジオール、１,４−ブタンジオール、１,５−ペンタンジオール、１,６−ヘキサンジオール、１,２−シクロヘキサンジメタノール、１,３−シクロヘキサンジメタノール、１,４−シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリアルキレングリコール、２,２'−ビス（４'−β−ヒドロキシエトキシフェニル）プロパン等を用いることができ、なかでも好ましくは、エチレングリコール、１,４−ブタンジオール、１,４−シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール等を用いることができ、特に好ましくは、エチレングリコール等を用いることができる。これらのジオール成分は一種のみを用いてもよく、二種以上を併用してもよい。
【００６１】
また、ポリエステルには、ラウリルアルコール、イソシアン酸フェニル等の単官能化合物が共重合されていてもよいし、トリメリット酸、ピロメリット酸、グリセロール、ペンタエリスリトール、２，４−ジオキシ安息香酸、等の３官能化合物などが、過度に分枝や架橋をせずポリマーが実質的に線状である範囲内で共重合されていてもよい。さらに、酸成分、ジオール成分以外に、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、ｍ−ヒドロキシ安息香酸、２，６−ヒドロキシナフトエ酸などの芳香族ヒドロキシカルボン酸およびｐ−アミノフェノール、ｐ−アミノ安息香酸などを本発明の効果が損なわれない程度の少量であればさらに共重合せしめることができる。
【００６２】
本発明の場合、ポリエステルとしては、特に限定されないが、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレートおよびその共重合体または変性体よりなる群から選ばれた少なくとも一種類の使用が好ましい。該ポリエステルフィルムを構成することができるポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレートとは、酸成分として、テレフタル酸または２，６−ナフタレンジカルボン酸を少なくとも８０モル％以上含有するポリマーである。酸成分については、少量の他のジカルボン酸成分を共重合してもよく、またエチレングリコールを主たるジオール成分とするが、他のジオール成分を共重合成分として加えてもかまわない。
【００６３】
本発明で使用するポリエチレンテレフタレートは、通常、次のいずれかのプロセスで製造される。すなわち、（１）テレフタル酸とエチレングリコールを原料とし、直接エステル化反応によって低分子量のポリエチレンテレフタレートまたはオリゴマーを得、さらにその後の三酸化アンチモンやチタン化合物を触媒に用いた重縮合反応によってポリマーを得るプロセス、（２）ジメチルテレフタレートとエチレングリコールを原料とし、エステル交換反応によって低分子量体を得、さらにその後の三酸化アンチモンやチタン化合物を触媒に用いた重縮合反応によってポリマーを得るプロセスである。ここで、エステル化は無触媒でも反応は進行するが、エステル交換反応においては、通常、マンガン、カルシウム、マグネシウム、亜鉛、リチウム、チタン等の化合物を触媒に用いて進行させ、また、エステル交換反応が実質的に完結した後に、該反応に用いた触媒を不活性化する目的で、リン化合物を添加する場合もある。前記エステル化あるいはエステル交換反応は、１３０〜２６０℃の温度条件下で行い、重縮合反応は高真空下、温度２２０〜３００℃で行うのが通常である。リン化合物の種類としては、亜リン酸、リン酸、リン酸トリエステル、ホスホン酸、ホスホネート等があるが、特に限定されず、またこれらのリン化合物を二種以上併用してもよい。また、エステル化あるいはエステル交換から重縮合の任意の段階で必要に応じて酸化防止剤、熱安定剤、滑剤、紫外線吸収剤、核生成剤、表面突起形成用無機および有機粒子を添加することも可能である。
【００６４】
本発明で用いられるポリエステルの固有粘度は、液晶性樹脂との混合性や連続相の形成性および二軸配向フィルムとしたときの優れた寸法安定性の観点から、０．６０〜２．０（ｄｌ／ｇ）の範囲であることが好ましく、さらに好ましくは０．６５〜１．２（ｄｌ／ｇ）である。
【００６５】
本発明の熱可塑性樹脂（Ｂ）に用いられるポリフェニレンスルフィド（以下ＰＰＳと言う）とは、下記構造式で示されるフェニレンスルフィド単位を好ましくは８０モル％以上、より好ましくは９０モル％以上含む樹脂である。かかるフェニレンスルフィド成分が８０モル％未満では、ポリマーの結晶性や熱転移温度などが低く、ＰＰＳの特徴である耐熱性、寸法安定性、機械特性、誘電特性などを損なうことがある。
【００６６】
【化１３】
2005213363.tif 000015
【００６７】
上記ＰＰＳ樹脂において、繰り返し単位の２０モル％未満、好ましくは１０モル％未満であれば、共重合可能な他のスルフィド結合を含有する単位が含まれていても差し支えない。繰り返し単位の２０モル％未満、好ましくは１０モル％未満の繰り返し単位としては、例えば、３官能単位、エーテル単位、スルホン単位、ケトン単位、メタ結合単位、アルキル基などの置換基を有するアリール単位、ビフェニル単位、ターフェニレン単位、ビニレン単位、カーボネート単位などが例として挙げられ、具体例として、下記構造単位を挙げることができる。このうち一つまたは二つ以上共存させて構成することができる。この場合、該構成単位は、ランダム型またはブロック型のいずれの共重合方法であってもよい。
【００６８】
【化１４】
2005213363.tif 000016
【００６９】
ＰＰＳを主成分とする樹脂組成物を熱可塑性樹脂Ａとして使用する場合には、ＰＰＳ成分を６０重量％以上含む組成物が好ましい。ＰＰＳの含有量が６０重量％未満では、該組成物からなるフィルムの機械特性、耐熱性、熱融着特性、吸湿寸法安定性、誘電特性などを損なう場合があるので注意すべきである。該組成物中の残りの４０重量％未満はＰＰＳ以外のポリマー、無機または有機のフィラー、滑剤、着色剤などの添加物を含むことができる。
【００７０】
ＰＰＳ樹脂およびＰＰＳ樹脂組成物の溶融粘度は、溶融混練が可能であればよく、特に限定されないが、温度３１５℃、剪断速度２００（１／ｓｅｃ）のもとで、５０〜５０００Ｐａ・ｓｅｃの範囲であることが好ましく、１００〜２０００Ｐａ・ｓｅｃの範囲がさらに好ましい。
【００７１】
本発明でいうＰＰＳは公知の方法、すなわち、特公昭４５−３３６８号公報に記載される比較的分子量の小さな重合体を得る方法、あるいは、特公昭５２−１２２４０号公報や特開昭６１−７３３２号公報に記載される比較的分子量の大きい重合体を得る方法などによって製造できる。本発明において、得られたＰＰＳ樹脂を空気中加熱による架橋／高分子量化、窒素などの不活性ガス雰囲気下あるいは減圧下での熱処理、有機溶媒、熱水、酸水溶液などにより洗浄、酸無水物、アミン、イソシアネート、官能基ジスルフィド化合物などの官能基含有化合物による活性化など種々の処理を施した上で使用することも可能である。
【００７２】
ＰＰＳ樹脂の製造法を以下に例示をするが、この例示したもののみに限定されるものではない。
【００７３】
すなわち、例えば、硫化ナトリウムとｐ−ジクロロベンゼンをＮ−メチル−２−ピロリドン（以下、ＮＭＰと略記することがある）などのアミド系極性溶媒中で高温高圧下で反応させる。必要に応じてトリハロベンゼンなどの共重合成分を含ませることも可能である。重合度調整剤として苛性カリ、カルボン酸アルカリ金属塩などを添加し２３０〜２８０℃で重合反応させる。重合後にポリマーを冷却し、ポリマーを水スラリーとしてフィルターで濾過後、粒状ポリマーを得る。これを酢酸塩などの水溶液中で３０〜１００℃、１０〜６０分攪拌処理し、イオン交換水にて３０〜８０℃で数回洗浄・乾燥してＰＰＳ粉末を得る。この粉末ポリマーを酸素分圧１０トール以下、好ましくは５トール以下でＮＭＰにて洗浄後、３０〜８０℃のイオン交換水で数回洗浄し、５トール以下の減圧下で乾燥する。かくして得られたポリマーは実質的に線状のＰＰＳポリマーであり、しかも該ＰＰＳ樹脂の溶融結晶化温度Ｔｍｃは１６０〜１９０℃の範囲にあるので安定した延伸製膜が可能になる。必要に応じて、他の高分子化合物や酸化珪素、酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、酸化チタン、酸化アルミニウム、架橋ポリエステル、架橋ポリスチレン、マイカ、タルク、カオリンなどの無機、有機化合物や熱分解防止剤、熱安定剤、酸化防止剤などを添加してもよい。
【００７４】
ＰＰＳ樹脂の加熱による架橋／高分子量化する場合の具体的方法としては、空気、酸素などの酸化性ガス雰囲気下あるいは前記酸化性ガスと窒素、アルゴンなどの不活性ガスとの混合ガス雰囲気下で、加熱容器中で所定の温度において希望する溶融粘度が得られるまで加熱を行う方法などを例示できる。加熱処理温度は通常１７０〜２８０℃が選択され、好ましくは２００〜２７０℃であり、時間は通常０．５〜１００時間が選択され、好ましくは２〜５０時間であるが、この両者を制御することにより目標とする粘度レベルを得ることができる。加熱処理の装置は、通常の熱風乾燥機でもまた回転式あるいは攪拌翼つきの加熱装置であってもよいが、効率良くしかも均一に処理するためには、回転式あるいは攪拌翼つきの加熱装置を用いるのがより好ましい。
【００７５】
ＰＰＳ樹脂を窒素などの不活性ガス雰囲気下あるいは減圧下で熱処理する場合の具体的方法としては、窒素などの不活性ガス雰囲気下あるいは減圧下で、加熱処理温度１５０〜２８０℃、好ましくは２００〜２７０℃、加熱時間は０．５〜１００時間、好ましくは２〜５０時間加熱処理する方法が例示できる。加熱処理の装置は、通常の熱風乾燥機でもまた回転式あるいは攪拌翼つきの加熱装置でもよいが、効率良くしかもより均一に処理するためには回転式あるいは攪拌翼つきの加熱装置を用いるのがより好ましい。
【００７６】
本発明で用いられるＰＰＳ樹脂は、脱イオン処理を施されたＰＰＳ樹脂であることが好ましい。脱イオン処理の具体的方法としては、酸水溶液洗浄処理、熱水洗浄処理、および有機溶剤洗浄処理などが例示でき、これらの処理は２種以上の方法を組み合わせて用いてもよい。
【００７７】
ＰＰＳ樹脂の有機溶剤洗浄処理の具体的方法としては、以下の方法が例示できる。すなわち、有機溶剤としては、ＰＰＳ樹脂を分解する作用などを有していないものであれば良く、特に制限はされなく、例えば、Ｎ−メチルピロリドン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミドなどの含窒素極性溶媒、ジメチルスルホキシド、ジメチルスルホンなどのスルホキシド・スルホン系溶媒、アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、アセトフェノンなどのケトン系溶媒、ジメチルエーテル、ジプロピルエーテル、テトラヒドロフランなどのエーテル系溶媒、クロロホルム、塩化メチレン、トリクロロエチレン、２塩化エチレン、ジクロロエタン、テトラクロロエタン、クロロベンゼンなどのハロゲン系溶媒、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、ペンタノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、フェノール、クレゾール、ポリエチレングリコールなどのアルコール・フェノール系溶媒、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素系溶媒などが挙げられる。これらの有機溶媒の中でＮ−メチルピロリドン、アセトン、ジメチルホルムアミド、クロロホルムなどの使用が好ましい。また、これらの有機溶媒は、１種類または２種類以上の混合で使用される。有機溶媒による洗浄の方法としては、有機溶媒中にＰＰＳ樹脂を浸漬せしめるなどの方法があり、必要に応じて適宜攪拌または加熱することも可能である。有機溶媒でＰＰＳ樹脂を洗浄する際の洗浄温度について特に制限はなく、常温〜３００℃の範囲の任意の温度が選択できる。洗浄温度が高くなるほど、洗浄効率が高くなる傾向があるが、通常は常温〜１５０℃の温度で十分効果が得られる。また、有機溶媒洗浄を施されたＰＰＳ樹脂は残留している有機溶媒を除去するため、水または温水で数回洗浄することが好ましい。
【００７８】
ＰＰＳ樹脂の熱水洗浄処理の具体的方法としては、以下の方法が例示できる。つまり、熱水洗浄によるＰＰＳ樹脂の好ましい化学変性の効果を発現するために、使用する水は蒸留水あるいは脱イオン水であることが好ましい。熱水処理の操作は、通常、所定量の水に所定量のＰＰＳ樹脂を投入し、常圧であるいは圧力容器内で加熱、攪拌することにより行われる。ＰＰＳ樹脂と水との割合は、水が多い方が好ましいが、通常、水１リットルに対し、ＰＰＳ樹脂２００ｇ以下の浴比とするのが良い。
【００７９】
ＰＰＳ樹脂の酸水溶液洗浄処理の具体的方法としては、以下の方法が例示できる。すなわち、酸または酸の水溶液にＰＰＳ樹脂を浸漬せしめるなどの方法があり、必要に応じて適宜攪拌または加熱することも可能である。用いられる酸は、ＰＰＳ樹脂を分解する作用を有しないものであれば良く、特に制限はされず、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸などの脂肪族飽和モノカルボン酸、クロロ酢酸、ジクロロ酢酸などのハロゲン置換脂肪族飽和カルボン酸、アクリル酸、クロトン酸などの脂肪族不飽和モノカルボン酸、安息香酸、サリチル酸などの芳香族カルボン酸、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、フタル酸、フマル酸などのジカルボンン酸、硫酸、リン酸、塩酸、炭酸、珪酸などの無機酸性化合物などが挙げられる。中でも酢酸、塩酸が好ましく用いられる。酸処理を施されたＰＰＳ樹脂は残留している酸または塩などを除去するため、水または温水で数回洗浄することが好ましい。また、洗浄に用いる水は、酸処理によりＰＰＳ樹脂の好ましい化学的変性の効果を損なわない意味で蒸留水、脱イオン水であることが好ましい。酸水溶液洗浄処理を施すと、ＰＰＳ樹脂の酸末端成分が増加して、液晶性樹脂（Ａ）と混合する場合に分散混合性が高まる。
【００８０】
本発明の熱可塑性樹脂（Ｂ）で用いられるポリエーテルイミドは、溶融成形性や取り扱い性などの点から、例えば、下記一般式で示されるポリエーテルイミドが好ましい。
【００８１】
【化１５】
2005213363.tif 000017
ただし、上記式中Ｒ１  は、６〜３０個の炭素原子を有する２価の芳香族または脂肪族残基；Ｒ２  は６〜３０個の炭素原子を有する２価の芳香族残基、２〜２０個の炭素原子を有するアルキレン基、２〜２０個の炭素原子を有するシクロアルキレン基、及び２〜８個の炭素原子を有するアルキレン基で連鎖停止されたポリジオルガノシロキサン基からなる群より選択された２価の有機基である。上記Ｒ１  、Ｒ２  としては、例えば、下記式群に示される芳香族残基
【００８２】
【化１６】
2005213363.tif 000018
を挙げることができる。
【００８３】
本発明では、相溶性、コスト、溶融成形性等の観点から、下記式で示される構造単位を有する、２，２−ビス［４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン二無水物とｍ−フェニレンジアミン、またはｐ−フェニレンジアミンとの縮合物が好ましい。
【００８４】
【化１７】
2005213363.tif 000019
または
【００８５】
【化１８】
2005213363.tif 000020
このポリエーテルイミドは、“ウルテム”（登録商標）の商標名で、ジーイープラスチックス社より入手可能である。
【００８６】
本発明の熱可塑性樹脂（Ｂ）に用いられる芳香族ポリカーボネートは、特に限定されないが、ビスフェノールＡ、つまり、２，２’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、４，４’−ジヒドロキシジフェニルアルカンあるいは４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、および、４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテルから選ばれた１種以上を主原料とするものが好ましく挙げられ、中でもビスフェノールＡ、つまり、２，２’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンを主原料として製造されるものが好ましい。具体的には、上記ビスフェノールＡなどをジヒドロキシ成分として用い、エステル交換法あるいはホスゲン法により得られたポリカーボネートが好ましい。さらに、ビスフェノールＡの一部、好ましくは、１０モル％以下を４，４’−ジヒドロキシジフェニルアルカンあるいは４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、および、４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテルなどで置換したものも好ましい。
【００８７】
本発明の熱可塑性樹脂（Ｂ）に用いられるポリエーテルエーテルケトン（以下、ＰＥＥＫという）としては、市販されているものを種々使用することができる。例えば、ＶＩＣＴＲＥＸ社製のＰＥＥＫを挙げることができる。
【００８８】
本発明の熱可塑性樹脂（Ｂ）に用いられるポリエーテルスルホンとしては、市販されているものを種々使用することができる。液晶性樹脂（Ａ）および熱可塑性樹脂（Ｂ）が共に連続相を形成しやすくするために、ポリエーテルスルホンの末端基の例としては、塩素原子、アルコキシ基、フェノール性水酸基が挙げられる。
【００８９】
本発明の熱可塑性樹脂（Ｂ）に用いられるポリ乳酸としては、Ｌ−乳酸および／またはＤ−乳酸を主成分とし、重合体中の乳酸由来成分が７０重量％以上のものが好ましい。また、ポリ乳酸重合体の重量平均分子量としては１万〜２０万が好ましく例示できる。
【００９０】
本発明において、熱可塑性樹脂（Ｂ）の含有量は、連続相の形成、特定の溶融粘度比また製膜性の点から６０〜３０重量％である。好ましくは、５５〜３５重量％である。熱可塑性樹脂（Ｂ）の含有量が上記範囲を外れると、液晶性樹脂（Ａ）および熱可塑性樹脂（Ｂ）をそれぞれ共に連続相とすることが困難となったり、二軸配向フィルムとしたときの寸法安定性が得られない場合があるので好ましくない。
【００９１】
本発明の樹脂組成物を製造する方法に特に制限はなく、各種の方法を用いることができるが、液晶性樹脂（Ａ）からなる相と熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる相が共にそれぞれ連続相を形成するためには、溶融状態で各成分を混練する方法が好ましい。溶融混練には一般に使用されている一軸または二軸の押出機、各種のニーダー等の混練装置を用いることができる。押出機の（スクリュー軸長さ／スクリュー軸径）の比率は２０〜６０、好ましくは２０〜４０の範囲が混練性の点から好適に選ばれる。押出機の（口金径／シリンダー径）の比率は好ましくは０．０５〜０．３、より好ましくは０．１〜０．２の範囲が連続相の形成性の点から良いものである。
【００９２】
溶融混練に際して溶融温度は、熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点＋１０℃〜融点＋３０℃の範囲に設定すると連続相が形成されやすくなり好ましい。また、熱可塑性樹脂（Ｂ）が非晶性の場合や液晶性樹脂（Ａ）の融点が熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点よりも高い場合は、液晶性樹脂（Ａ）の融点−１０℃〜融点＋３０℃の範囲が好ましく例示できる。さらに、押出機シリンダー計量部および口金部の温度は溶融温度よりも１〜１０℃、好ましくは３〜５℃高くし、風乾しながらガット状に引きチップ化する方法が好ましい。押出機シリンダー計量部および口金部の温度を溶融温度よりも高くすることによって、高せん断下で微分散化された樹脂を低せん断下で溶融押し出しする結果となるため、液晶性樹脂（Ａ）および熱可塑性樹脂（Ｂ）が共に連続相を形成しやすくなるためと考えられる。
【００９３】
また、溶融混練に際してのスクリュー回転数は、５０〜５００（回転／分）の範囲が連続相の形成の上で好ましく、さらには、１００〜３００（回転／分）の範囲である。スクリュー回転数が上記範囲よりも高くなりすぎると、熱可塑性樹脂（Ｂ）が微分散しすぎるため液晶性樹脂（Ａ）および熱可塑性樹脂（Ｂ）が共に連続相を形成することが困難となったり、また、せん断発熱による熱履歴で組成物の外観が悪化する場合がある。また、回転数が上記範囲よりも低くなりすぎると各成分の相溶性が不十分となりチップが脆くなり好ましくない。
【００９４】
溶融混練時間は、連続相の形成性の点から好ましくは１０分以内、より好ましくは１〜５分以内である。溶融混練時間が長くなりすぎると液晶性樹脂（Ａ）が微分散しすぎて連続相を形成できない場合がある。
【００９５】
また、溶融混練に際して一軸または二軸の押出機に液晶性樹脂（Ａ）あるいは熱可塑性樹脂（Ｂ）をそれぞれ単独で投入し、シリンダー内のポリマー流路および押出が安定した後に、所望の含有量となるよう配合した混合樹脂を投入することが連続相の形成性の点で好ましい。いきなり混合樹脂を投入すると、液晶性樹脂（Ａ）あるいは熱可塑性樹脂（Ｂ）が分散相を形成し共に連続相を形成できない場合がある。
【００９６】
本発明の樹脂組成物においては、所望により無機充填剤が用いられる。このような無機充填剤としては、炭酸カルシウム、タルク、マイカ、クレー、シリカ、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、カーボン粉末、酸化チタン、アルミナ、酸化亜鉛、遷移金属酸化物、炭素繊維、アルミナ繊維、シリカアルミナ繊維、ホウ酸アルミニウムウィスカ、チタン酸カリウム繊維等が例示される。
【００９７】
本発明の樹脂組成物に、必要に応じて、さらに、有機充填剤、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、難燃剤、滑剤、帯電防止剤、無機または有機系着色剤、防錆剤、架橋剤、発泡剤、蛍光剤、表面平滑剤、表面光沢改良剤、フッ素樹脂などの離型改良剤などの各種の添加剤を製造工程中あるいはその後の加工工程において添加することができるが、連続相の形成性の点から、あらかじめ上記添加剤を熱可塑性樹脂（Ｂ）中に均一に分散させておくことが望ましい。
【００９８】
さらに、必要に応じて、相溶化剤を配合すると両樹脂の相溶性の向上に有効であるので好ましく用いることができる。この相溶化剤の例として、エポキシ基、アミノ基、イソシアネート基、水酸基、メルカプト基、ウレイド基の中から選ばれた少なくとも１種の官能基を有するアルコシキシランなどの有機シラン化合物、エチレン、プロピレンなどのα−オレフィンとアクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、クロレン酸などのα、β−不飽和カルボン酸、これらのエステル、無水物、ハロゲン化物、ナトリウム、カリウム、マグネシウム、亜鉛などとの塩などの誘導体から選ばれた少なくとも１種の化合物とのランダム、ブロック、グラフト共重合体などの変性ポリオレフィン類、α−オレフィンおよびα、β−不飽和酸のグリシジルエステルを主構成成分とするオレフィン系共重合体などのエポキシ基含有オレフィン系共重合体および多官能エポキシ化合物などが挙げられ、これら２種以上を同時に使用することもできる。
【００９９】
本発明の熱可塑性樹脂組成物からなる二軸配向フィルムの製造方法としては、特に限定されず、二軸配向フィルムを製造する手法として知られている方法を用いることができる。延伸方法としては、逐次二軸延伸法または同時二軸延伸法を用いることができるが、未延伸フィルムをいったんガラス転移温度以上の温度に上げ、次いでガラス転移温度以下に下げ、長手方向、幅方向の延伸を行なうのが特に有効である。長手方向の延伸は二本のロールの周速差を利用し２段階以上に分けて、延伸温度８０〜１８０℃で行うことが好ましく、中でも、通常、その１段目の延伸温度を６０〜１３０℃とし、２段目以降の延伸温度はそれより高くすることが好ましい。総縦延伸倍率は２．０〜６．０倍、縦延伸速度は５,０００〜５０,０００％／分の範囲で行なうのが好ましい。幅方向の延伸はテンターを用いる延伸方法が好ましく、その延伸温度は８０〜１８０℃が好ましく、その延伸倍率は２．０〜６．０倍の範囲で、また、その延伸速度は１,０００〜２０,０００％／分の範囲で行なうのが好ましい。次に、この二軸配向フィルムを熱処理する。この場合の熱処理温度は１８０〜２５０℃が好ましく、特に２００〜２４０℃がより好ましく、また、熱処理時間は０.５〜６０秒の範囲が好適である。
【０１００】
本発明において、各特性値の測定方法ならびに効果の評価方法は、次の通りとした。
（１）溶融粘度
フローテスターＣＦＴ−５００（島津製作所製）を用いて、口金長さを１０ｍｍ、口金径を１．０ｍｍとして、予熱時間を５分に設定して測定した。温度条件などは本文中に記載してあるとおりとした。
（２）固有粘度
オルトクロロフェノール中、２５℃で測定した溶液粘度から下式により計算される値を用いた
ηｓｐ／Ｃ＝[η]＋Ｋ[η]２・Ｃ
ここで、ηｓｐ＝（溶液粘度／溶媒粘度）−１、Ｃは溶媒１００ｍｌあたりの溶解ポリマ重量（ｇ／１００ｍｌ、通常１．２）、Ｋはハギンス定数（０．３４３とする）である。また、溶液粘度、溶媒粘度はオストワルド粘度計を用いて測定した。
（３）相分離構造の観察
熱可塑性樹脂組成物を０．３ｍｇ程度トリミングし、３２０℃に加熱されたホットプレート上のカバーグラスにおき２分間溶融させる。さらに、その上にカバーグラスを置きピンセットを用いてカバーグラスを破損しないよう注意しながらプレスし、その後、急冷する。以上の手順が、特許請求の範囲請求項１にて表現されている「溶融プレス」、「急冷」
のことであり、ここで、「急冷」とは、少なくとも表面温度が３０℃以下の鉄板上に溶融プレスしたプレパラートを素速く移動させ、１秒以上静置させることをいう。
【０１０１】
でき上がったプレパラートを光学顕微鏡の透過法明視野にて形態観察する。プレス条件としては、光学顕微鏡の透過法明視野にて形態観察したときに、液晶性樹脂の分散ドメインの界面が確認できる程度に十分薄くプレスされると好ましい。プレスが不十分であると、サンプルの厚みが薄くならず観察時に光が散乱し液晶性樹脂の分散ドメインの界面が確認できない。観察倍率は分散相の状態により適宜選択してよいが、一般には５０倍〜１０００倍程度の範囲内が好ましい。あらかじめ液晶性樹脂（Ａ）および熱可塑性樹脂（Ｂ）を単独で上記の方法にてプレパラートを作成しておき、透過法明視野での濃淡を観察しておくと相分離構造の判断に有効である。一般に液晶性樹脂（Ａ）は濃色、熱可塑性樹脂（Ｂ）は透明を呈するので、本発明で得られた組成物のプレパラートの相分離構造を観察するときに分離相の濃淡で容易に判断できる。
【０１０２】
（４）熱膨張係数
熱機械測定装置ＴＭＡ／ＳＳ６１００（セイコーインスツルメンツ社製）を用い、試料幅４ｍｍ、試料長さ（チャック間距離）２０ｍｍのサンプルに対し、荷重３ｇを負荷した。室温から１７５℃（設定１８５℃）まで昇温速度１０℃／分で昇温させ、１０分間保持した。その後、４０℃まで１０℃／分で降温させ、２０分間保持した。このときの降温部分１６０℃から６０℃までの寸法変化量から、下記式により熱膨張係数を求めた。熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下のものを良好とした。特に、回路基盤用フィルムとして好適に用いるには、熱膨張係数が７〜２０ｐｐｍ／℃以下であり、これを判定：優とする。
温度膨張係数α（１／℃）＝｛（Ｌ１６０−Ｌ６０）／Ｌ０｝／△Ｔ
Ｌ０：２３℃におけるフィルム長さ
Ｌ１６０：降温時の１６０℃におけるフィルム長さ
Ｌ６０：降温時の６０℃におけるフィルム長さ
△Ｔ：温度変化量（１６０−６０＝１００）
【０１０３】
（５）成形加工性（二軸配向性）
本発明の熱可塑性樹脂組成物を中間層に用いてＡ／Ｂ／Ａ（未延伸時の積層比＝１：１：１）の３層積層構成となるように溶融押出して逐次二軸延伸を実施した。面倍率４倍以上延伸破れなく二軸延伸できるものを良好、面倍率１２倍以上延伸できるものを優、１軸しか延伸できないものを不良と判断する。
【実施例】
【０１０４】
実施例１
テレフタル酸ジメチル１９４重量部とエチレングリコール１２４重量部に、酢酸マグネシウム４水塩０．１重量部を加え、１４０〜２３０℃でメタノールを留出しつつエステル交換反応を行った。次いで、リン酸トリメチル０．０５重量部のエチレングリコール溶液、および三酸化アンチモン０．０５重量部を加えて５分間撹拌した後、低重合体を３０ｒｐｍで攪拌しながら、反応系を２３０℃から２９０℃まで徐々に昇温するとともに、圧力を０．１ｋＰａまで下げた。最終温度、最終圧力到達までの時間はともに６０分とした。３時間重合反応させ、所定の攪拌トルクとなった時点で反応系を窒素パージし常圧に戻して重縮合反応を停止し、冷水にストランド状に吐出し、直ちにカッティングした。その後、得られたポリエステルを減圧下において固相重合する。固相重合の条件としては、あらかじめ１８０℃以下の温度で予備結晶化させた後、２３０℃で１ｍｍＨｇ程度の減圧下、１５時間固相重合させて、所望のＩＶ（固有粘度）を有したポリエステルを得る。このようにして固有粘度０．７０のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ１）のペレットを得た。該ポリエチレンテレフタレートのペレットのガラス転移温度は７８℃であり、融点は２５２℃であった。なお、温度２８２℃、せん断速度２００（１／ｓｅｃ）における溶融粘度は２００Ｐａ・ｓｅｃであった。
【０１０５】
次いで、得られたＰＥＴ１チップおよびＰＥＴ１チップ５０重量部と上野製薬（株）製の液晶性樹脂（“上野ＬＣＰ  ５０００”（商品名）低融点グレード、融点２５６℃、温度２８２℃、せん断速度２００（１／ｓｅｃ）における溶融粘度２００Ｐａ・ｓｅｃ）（ＬＣＰ１）５０重量部配合したブレンドペレットをそれぞれ１８０℃で３時間真空乾燥した。２９０℃に加熱された同方向ベント式二軸混練押出機（スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝３０、口金径／シリンダー径＝０．１５）にまずＰＥＴ１ペレットを投入し、滞留時間３分、スクリュー回転数２００回転／分で溶融押出してストランド状に吐出した。その後、シリンダー計量部および口金部を２９５℃に設定し安定した後、上記ブレンドペレットを投入し同条件で溶融押出してストランド状に吐出し、風乾冷却した後、直ちにカッティングしてブレンドチップ（ＰＥＴ１／ＬＣＰ１）を得た。
【０１０６】
次いで、上記の無粒子のＰＥＴチップに、平均径０．６μｍの球形シリカ粒子の含有割合が０．２重量％になるように、粒子マスターを配合して樹脂Ａとし、１８０℃で３時間真空乾燥した後、２８０℃に加熱された押出機Iに供給した。また、一方、上記のＰＥＴ／ＬＣＰ１（５０／５０重量％）のブレンドチップを樹脂Ｃとし、１８０℃で３時間真空乾燥した後、２９０℃に加熱された押出機IIに供給した。次いで、これらの２台の押出機で溶融したポリマーをそれぞれフィルターで濾過した後、３層用のマルチマニホールド（口金積層）を使用して、Ａ／Ｃ／Ａの３層積層とした。マルチマニホールドを通過させるポリマー流量は、それぞれのラインに設置されたギヤポンプの回転数を調節し、押出量を制御することによって合わせた。このように溶融ポリマーを３層積層状態にして溶融押出した後、表面温度２５℃のキャストドラムに静電荷を印加させながら密着させて冷却固化し、ドラフト比（口金スリット間隙／未延伸フィルム厚さの比）８で引き取って未延伸積層フィルムを作製した。
【０１０７】
この未延伸フィルムをロール式延伸機にて長手方向に、温度９３℃で１．２倍延伸し、続いて温度９５℃で３．０倍延伸し、さらに、テンターを用いて、幅方向に温度１００℃で３．８倍延伸した。続いて、定長下で温度２３０℃で１０秒間熱処理した後、幅方向に１％の弛緩処理を施し、厚さ５０μｍの二軸配向ポリエステルフィルムとした。
【０１０８】
得られた二軸配向フィルムの構成や特性についての測定、評価結果は、表１、表２に示したとおりであり、このフィルムは低熱膨張性、二軸配向性に優れたものであった。
【０１０９】
実施例２
液晶性樹脂（Ａ）として、下記組成の液晶性ポリエステル（融点２６５℃、温度２８２℃、せん断速度２００（１／ｓｅｃ）における溶融粘度５０Ｐａ・ｓｅｃ）（ＬＣＰ２）を使用した以外は実施例１と同様にしてＬＣＰ含有率６０重量％のブレンドチップ（ＰＥＴ１／ＬＣＰ２）を得た。このブレンドチップを樹脂Ｃに用いる以外は実施例１と同様にして二軸配向フィルムを得た。評価結果は、表１、表２に示したとおりであり、このフィルムは低熱膨張性、二軸配向性に優れたものであった。
液晶性ポリエステルの共重合組成
ｐ−ヒドロキシ安息香酸            ７２．５モル％
４，４’−ジヒドロキシビフェニル    ７．５モル％
エチレングリコール                ２０．０モル％
テレフタル酸                      ２７．５モル％
【０１１０】
実施例３
液晶性樹脂（Ａ）として、下記組成の液晶性ポリエステル（融点２２０℃、温度２８２℃、せん断速度２００（１／ｓｅｃ）における溶融粘度２０Ｐａ・ｓｅｃ）（ＬＣＰ３）を使用した以外は実施例１と同様にしてＬＣＰ含有率７０重量％のブレンドチップ（ＰＥＴ１／ＬＣＰ３）を得た。このブレンドチップを樹脂Ｃに用いる以外は実施例１と同様にして二軸配向フィルムを得た。評価結果は、表１、表２に示したとおりであり、このフィルムは低熱膨張性、二軸配向性に優れたものであった。
液晶性ポリエステルの共重合組成
ｐ−ヒドロキシ安息香酸            ４２．５モル％
４，４’−ジヒドロキシビフェニル    ７．５モル％
エチレングリコール                ５０．０モル％
テレフタル酸                      ５７．５モル％
【０１１１】
実施例４
実施例１で用いたＰＥＴチップ（ＰＥＴ１）およびＰＥＴチップ（ＰＥＴ１）６０重量％と上野製薬製の液晶性樹脂（“上野ＬＣＰ  ５０００”（商品名）（高粘度グレード）、融点２８３℃、温度２８２℃、せん断速度２００（１／ｓｅｃ）における溶融粘度１７００Ｐａ・ｓｅｃ）（ＬＣＰ４）４０重量％のブレンドペレットをそれぞれ１８０℃で３時間真空乾燥した。２９０℃に加熱された同方向ベント式二軸混練押出機（スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝４０、口金径／シリンダー径＝０．１５）にまずＰＥＴ１ペレットを投入し、滞留時間３分、スクリュー回転数２００回転／分で溶融押出してストランド状に吐出した。その後、シリンダー計量部および口金部を２９５℃、滞留時間１分、スクリュー回転数４００回転／分に設定し安定した後、上記ブレンドペレットを投入し同条件で溶融押出してストランド状に吐出し、風乾冷却した後、直ちにカッティングしてブレンドチップ（ＰＥＴ１／ＬＣＰ４）を得た。
このブレンドチップを樹脂Ｃに用いる以外は実施例１と同様にして二軸配向フィルムを得た。評価結果は、表１、表２に示したとおりであり、このフィルムは低熱膨張性、二軸配向性に優れたものであった。
【０１１２】
実施例５
東レ（株）製の線状ＰＰＳ樹脂（“ライトン”（商品名）Ｔ１８８１、融点２８５℃、溶融粘度５００Ｐａ・ｓｅｃ（温度３１５℃、せん断速度２００（１／ｓｅｃ））５５重量部と上野製薬製の液晶性樹脂（“上野ＬＣＰ  ５０００”（商品名）（高粘度グレード）、融点２８３℃、温度３１５℃、せん断速度２００（１／ｓｅｃ）における溶融粘度７５Ｐａ・ｓｅｃ）（ＬＣＰ４）４５重量部を配合したブレンドペレットを１８０℃で３時間真空乾燥し、さらにＰＰＳ樹脂と液晶性樹脂の合計１００重量部に対して、相溶化剤としてエチレン／グリシジルメタクリレート（＝８８／１２重量％）共重合体（住友化学製、ボンドファーストＥ（商品名））を１重量部配合した後、３１５℃に加熱されたベント付き同方向回転式二軸混練押出機（スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝３０、口金径／シリンダー径＝０．１５）にまずＬＣＰ４ペレットを投入し、滞留時間１分、スクリュー回転数２００回転／分で溶融押出してストランド状に吐出した。その後、シリンダー計量部および口金部を３２０℃に設定し安定した後、上記ブレンドペレットを投入し滞留時間３分に調節した。溶融押出してストランド状に吐出し、風乾冷却した後、直ちにカッティングしてブレンドチップを作製した。
【０１１３】
東レ（株）製の線状ＰＰＳ樹脂（“ライトン”Ｔ１８８１（商品名））に、平均粒径０．７μｍのシリカ粉末０．２重量％、ステアリン酸カルシウム０．０５重量％を添加し均一に分散配合させた原料を樹脂Ａとし、１８０℃で３時間真空乾燥した後、３２０℃に加熱された押出機Ｉに供給した。また、一方、上記のＰＰＳ／ＬＣＰ４（５５／４５重量％）のブレンドチップを樹脂Ｃとし、１８０℃で３時間真空乾燥した後、３２０℃に加熱された押出機IIに供給した。次いで、これらの２台の押出機で溶融したポリマーをそれぞれフィルターで濾過した後、３層用のマルチマニホールドを使用して、Ａ／Ｃ／Ａの３層積層とした。マルチマニホールドを通過するポリマー流量は、それぞれのラインに設置されたギヤポンプの回転数を調節し、押出量を制御することによって合わせた。このように溶融ポリマーを３層積層状態にして溶融押出した後、表面温度２５℃のキャストドラムに静電荷を印加させながら密着冷却固化し、ドラフト比（口金スリット間隙／未延伸フィルム厚さの比）５で引き取って未延伸積層フィルムを作製した。
【０１１４】
この未延伸フィルムを、加熱された複数のロール群からなる縦延伸機を用い、ロールの周速差を利用して、１０５℃の温度でフィルムの縦方向に１．２倍延伸し、さらに１１０℃にて１．８倍の倍率で延伸した。その後、このフィルムの両端部をクリップで把持して、テンターに導き、延伸温度１１５℃、延伸倍率２．０倍でフィルムの幅方向に延伸を行い、引き続いて２５５℃の温度で３秒間熱処理を行った後、１５０℃にコントロールされた冷却ゾーンで横方向に４％弛緩処理を行い、その後、１００℃にコントロールされた冷却ゾーンで横方向に１％弛緩処理を施し、その後、室温まで冷却した後、フィルムエッジを除去し、厚さ５０μｍの二軸配向フィルムを作製した。
【０１１５】
得られた二軸配向フィルムの構成や特性についての測定、評価結果は、表１、表２に示したとおりであり、このフィルムは低熱膨張性、二軸配向性に優れたものであった。
実施例６
液晶性樹脂（Ａ）として、東レ（株）製の液晶性樹脂（“シベラス”（商品名）、融点３１２℃、温度３１５℃、せん断速度２００（１／ｓｅｃ）における溶融粘度１０００Ｐａ・ｓ）（ＬＣＰ５）を４０重量部と実施例５で用いたＰＰＳ樹脂６０重量％を用いて表２の押出機条件に変更する以外は全て実施例５と同様にしてＬＣＰ含有率４０重量％のブレンドチップを作製した。このブレンドチップを樹脂Ｃに用いる以外は実施例５と同様にして二軸配向フィルムを得た。評価結果は、表１、表２に示したとおりであり、このフィルムは低熱膨張性、二軸配向性に優れたものであった。
【０１１６】
比較例１
熱可塑性樹脂（Ｂ）として、酸成分としてテレフタル酸ジメチル１６０重量部とイソフタル酸ジメチル３４重量部に変更する以外はすべて実施例１と同様にしてイソフタル酸を１７．５モル共重合させたＰＥＴチップ（ＰＥＴ２、融点２１０℃、温度２４０℃、せん断速度２００（１／ｓｅｃ）における溶融粘度２００Ｐａ・ｓｅｃ、ＩＶ＝０．６０）を作成した。
【０１１７】
上記ＰＥＴ２チップ５０重量部と上野製薬（株）製の液晶性樹脂（“上野ＬＣＰ  ５０００”（商品名）低融点グレード、融点２５６℃、温度２４０℃、せん断速度２００（１／ｓｅｃ）における溶融粘度２０００Ｐａ・ｓｅｃ）（ＬＣＰ１）５０重量部を配合したブレンドペレットを１８０℃で３時間真空乾燥した。２９０℃に加熱された同方向ベント式二軸混練押出機（スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝３０、口金径／シリンダー径＝０．１５）にまずＰＥＴ２ペレットを投入し、滞留時間３分、スクリュー回転数２００回転／分で溶融押出してストランド状に吐出した。その後、シリンダー計量部および口金部を２９５℃に設定し安定した後、上記ブレンドペレットを投入し溶融押出してストランド状に吐出し、風乾冷却した後、直ちにカッティングしたが劣化が著しくチップ（ＰＥＴ２／ＬＣＰ１）化が困難であった。また、チップ化できないためフィルムを作成することもできなかった。評価結果は、表１、表２に示したとおりであった。
【０１１８】
比較例２
実施例１で得られたＰＥＴ１チップ２０重量部と上野製薬（株）製の液晶性樹脂（“上野ＬＣＰ  ５０００”（商品名）低融点グレード、融点２５６℃、温度２８２℃、せん断速度２００（１／ｓｅｃ）における溶融粘度２００Ｐａ・ｓｅｃ）（ＬＣＰ１）８０重量部配合したブレンドペレットを１８０℃で３時間真空乾燥した後、２８０℃に加熱された同方向ベント式二軸混練押出機（スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝３０、口金径／シリンダー径＝０．１５）にＰＥＴ２ペレットを投入し、滞留時間３分、スクリュー回転数２００回転／分で溶融押出してストランド状に吐出した。その後、シリンダー計量部および口金部を２８５℃に設定し安定した後、上記ブレンドペレットを投入してストランド状に吐出し、風乾冷却した後、直ちにカッティングしてブレンドチップ（ＰＥＴ１／ＬＣＰ１）を得た。このブレンドチップを樹脂Ｃに用いる以外は実施例１と同様にして延伸したが一軸配向フィルムしかできなかった。評価結果は、表１、表２に示したとおりであった。
【０１１９】
比較例３
実施例５で用いたＰＰＳチップ５０重量部と上野製薬（株）製の液晶性樹脂（“上野ＬＣＰ  ８０００”（商品名）、融点２２０℃、温度３１５℃、せん断速度２００（１／ｓｅｃ）における溶融粘度３Ｐａ・ｓｅｃ）（ＬＣＰ６）５０重量部配合したブレンドペレットを１８０℃で３時間真空乾燥した後、このブレンドペレットを３１５℃に加熱された同方向ベント式二軸混練押出機（スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝３０、口金径／シリンダー径＝０．１５）に投入し、滞留時間３分、スクリュー回転数２００回転／分で溶融押出してストランド状に吐出し、風乾冷却した後、直ちにカッティングしてブレンドチップ（ＰＰＳ／ＬＣＰ６）を得た。このブレンドチップを樹脂Ｃに用いる以外は実施例５と同様にして二軸配向フィルムを得た。評価結果は、表１、表２に示したとおりであった。
【０１２０】
比較例４
実施例１で用いたＰＥＴ１チップ５０重量％と実施例６で用いた東レ（株）製の液晶性樹脂（“シベラス”（商品名）、融点３１２℃、温度２８２℃、せん断速度２００（１／ｓｅｃ）における溶融粘度３２００Ｐａ・ｓｅｃ）（ＬＣＰ５）４０重量％配合したブレンドペレットを１８０℃で３時間真空乾燥した後、このブレンドペレットを表２の条件に加熱された同方向ベント式二軸混練押出機（スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝３０、口金径／シリンダー径＝０．１５）に投入し、滞留時間３分、スクリュー回転数２００回転／分で溶融押出してストランド状に吐出し、風乾冷却した後、直ちにカッティングしたが劣化が著しくチップ（ＰＥＴ１／ＬＣＰ５）化が困難であった。また、チップ化できないためフィルムを作成することもできなかった。評価結果は、表１、表２に示したとおりであった。
【０１２１】
比較例５
実施例１で用いたＬＣＰ１チップ１０重量％およびＰＥＴ１チップ９０重量％に配合量を変更する以外はすべて実施例１と同様にしてブレンドチップ（ＰＥＴ１／ＬＣＰ１）を作成し、このブレンドチップ樹脂Ｃに用いて二軸配向フィルムを得た。評価結果は、表１、表２に示したとおりであった。
【産業上の利用可能性】
【０１２２】
本発明にかかる熱可塑性樹脂組成物は、磁気記録媒体用基材、工程・剥離材料、印刷材料、成型材料、建材などの樹脂加工工程が必要な各種工業材料用途に好適に使用できるものである。
【０１２３】
【表１】
2005213363.tif 000021
【０１２４】
【表２】
2005213363.tif 000022
【図面の簡単な説明】
【０１２５】
【図１】図１は、本発明にかかる熱可塑性樹脂組成物における連続相の形態を説明するための顕微鏡写真であり、樹脂ドメインが１個以上の分岐点を有しながら長く連なった形態を示しているものである。
【図１】
2005213363.tif 000023