(57)【要約】【課題】  硬化性、保存性および流動性が良好なエポキシ樹脂組成物ならびに耐半田クラック性や耐湿信頼性に優れる半導体装置を提供する。【解決手段】  本発明のエポキシ樹脂組成物は、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）と、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）と、下記一般式（１）で表される有機シラン化合物（Ｃ）を含むものである。【化１】2005239970.tif 000023［式中、Ｒ1、Ｒ2およびＲ3は、炭素数が１〜４の１価のアルキル基、炭素数が１〜４のアルコキシ基、または炭素数が６〜１２のアリール基のいずれかを表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｒ4は、炭素数が１〜６の２価の炭化水素基を表し、Ａｒ1は置換もしくは無置換のｎ価の芳香族基を表す。ｎは１〜３の整数を表す］【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）および一般式（１）で表される有機シラン化合物（Ｃ）を必須成分とすることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【化１】
2005239970.tif 000018
［式中、Ｒ1、Ｒ2およびＲ3は、炭素数が１〜４のアルキル基、炭素数が１〜４のアルコキシ基、または炭素数が６〜１２のアリール基のいずれかを表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｒ4は、炭素数が１〜６の炭化水素基を表し、Ａｒは置換もしくは無置換のｎ価の芳香族基を表す。ｎは１〜３の整数を表す。］
【請求項２】
１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）が、下記一般式（２）で表されるエポキシ樹脂および下記一般式（３）で表されるエポキシ樹脂の少なくとも一方を主成分とする請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物。
【化２】
2005239970.tif 000019
［式中、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7およびＲ8は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、フェニル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。］
【化３】
2005239970.tif 000020
［式中、Ｒ9〜Ｒ16は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。ただし、ａは、１〜１０の整数である。］
【請求項３】
前記１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物が、下記一般式（４）で表されるフェノール樹脂および下記一般式（５）で表されるフェノール樹脂の少なくとも一方を主成分とする請求項１または２に記載のエポキシ樹脂組成物。
【化４】
2005239970.tif 000021
［式中、Ｒ17〜Ｒ20は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。ただし、ｂは、１〜１０の整数である。］
【化５】
2005239970.tif 000022
［式中、Ｒ21〜Ｒ28は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。ただし、ｃは、１〜１０の整数である。］
【請求項４】
無機充填材を含む請求項１〜３のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
前記無機充填材の含有量は、前記１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物と、前記１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物との合計量１００重量部あたり、２００〜２４００重量部である請求項４に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
請求項５に記載のエポキシ樹脂組成物の硬化物により電子部品を封止してなることを特徴とする半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エポキシ樹脂組成物および半導体装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ＩＣ、ＬＳＩ等の半導体素子を封止して半導体装置を製造する方法としては、エポキシ樹脂組成物を用いてトランスファー成形により封止する方法が、低コストで、大量生産に適しているという点で広く用いられている。また、これら半導体装置の特性や信頼性の向上を図る場合、エポキシ樹脂組成物において、エポキシ樹脂や、硬化剤であるフェノール樹脂の種類を検討することや、種々の有機シランカップリング剤を添加することが行われている。
【０００３】
しかしながら、昨今の電子機器の市場動向において、機器の小型化、軽量化および高性能化に伴い、半導体の高集積化も年々進んでおり、また、製造工程において、半導体装置の表面実装化も促進されており、半導体素子の封止に用いられるエポキシ樹脂組成物への要求は、益々厳しいものとなってきている。このため、従来からのエポキシ樹脂組成物では、解決できない（対応できない）問題も生じている。
【０００４】
近年、鉛フリー半田を用いた表面実装方式への移行や半導体パッケージの小型化・薄型化、パッケージ形状の多様化に伴い、半導体封止材料の耐半田性の一層の向上が求められている。
【０００５】
特に、実装温度上昇に伴う吸湿リフロー時に発生する内部クラックと共に、チップ界面の剥離が問題となってきており、封止材料と基材界面との密着性の向上が要求されるようになってきている。
【０００６】
これら密着性を向上させ、耐半田性を改良する目的でメルカプト系やアミン系のシランカップリング剤を添加する方法が用いられている（例えば、特許文献１〜２参照。）。
【０００７】
しかしながら、これらメルカプト系やアミン系のカップリング剤はエポキシ基と高い反応性を有する置換基を持つことにより、樹脂組成物に一般的に配合される硬化促進剤の存在下では、低温保管時におけるエポキシ樹脂の硬化反応の進行を速め、封止材料の保存安定性が低下する問題がある。このようなことから、諸成分混合時の厳密な品質管理、低温での保管や運搬、更に成形条件の厳密な管理が必須であり、取扱いが非常に煩雑となることから、耐半田性の向上に加えて物流・保管時の取扱い性の向上を目的とした保存性の向上が求められるようになってきている。
【０００８】
【特許文献１】特許第２８０３０５７号公報（第２〜３項）
【特許文献２】特開平１１−６０９０５号公報（第２頁〜４頁）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の目的は、保存安定性や密着性に優れるエポキシ樹脂組成物、ならびに耐半田クラック性および耐湿信頼性に優れる半導体装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者は、前述したような問題点を解決すべく、鋭意検討を重ねた結果、次のような事項を見出し、本発明を完成するに至った。
【００１１】
すなわち、エポキシ樹脂組成物に、密着付与成分として特定の有機シラン化合物を添加することにより、樹脂組成物が保存性に優れ、上記のエポキシ樹脂組成物の硬化物により半導体素子などの電子部品を封止してなる半導体装置が、高温に曝された場合であっても、クラックや剥離等の欠陥が発生し難いことを見出した。
【００１２】
即ち、下記（１）〜（６）の本発明により達成される。
【００１３】
（１）  １分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）、一般式（１）で表される有機シラン化合物（Ｃ）、硬化促進剤（Ｄ）を必須成分とすることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【化１】
2005239970.tif 000002
［式中、Ｒ1、Ｒ2およびＲ3は、炭素数が１〜４のアルキル基、炭素数が１〜４のアルコキシ基、または炭素数が６〜１２のアリール基のいずれかを表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｒ4は、炭素数が１〜６の炭化水素基を表し、Ａｒは置換もしくは無置換のｎ価の芳香族基を表す。ｎは１〜３の整数を表す。］
【００１４】
（２）  前記１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）が、下記一般式（２）で表されるエポキシ樹脂および下記一般式（３）で表されるエポキシ樹脂の少なくとも一方を主成分とする上記（１）項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【化２】
2005239970.tif 000003
［式中、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7およびＲ8は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、フェニル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。］
【化３】
2005239970.tif 000004
［式中、Ｒ9〜Ｒ16は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。ただし、ａは、１〜１０の整数である。］
【００１５】
（３）  前記１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物が、下記一般式（４）で表されるフェノール樹脂および下記一般式（５）で表されるフェノール樹脂の少なくとも一方を主成分とする上記（１）項〜（２）項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【化４】
2005239970.tif 000005
［式中、Ｒ17〜Ｒ20は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。ただし、ｂは、１〜１０の整数である。］
【化５】
2005239970.tif 000006
［式中、Ｒ21〜Ｒ28は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。ただし、ｃは、１〜１０の整数である。］
【００１６】
（４）  無機充填材を含む上記（１）項〜（３）項のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
【００１７】
（５）  前記無機充填材の含有量は、前記１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物と、前記１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物との合計量１００重量部あたり、２００〜２４００重量部である上記（４）項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【００１８】
（６）  前記（５）項に記載のエポキシ樹脂組成物の硬化物により電子部品を封止してなることを特徴とする半導体装置。
【発明の効果】
【００１９】
本発明のエポキシ樹脂組成物は保存安定性および密着性に優れ、また本発明のエポキシ樹脂組成物を用いて封止した半導体装置は、高温に曝された場合であっても、クラックや剥離等の欠陥が生じ難い。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、本発明のエポキシ樹脂組成物および半導体装置の好適実施形態について説明する。
【００２１】
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）と、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）と、特定構造のシラン化合物（Ｃ）とを含むものである。かかるエポキシ樹脂組成物は、保存安定性に優れたものである。また、前記エポキシ樹脂組成物を用いて封止した半導体装置は、高温に曝された場合であっても、クラックや剥離等の欠陥が生じ難い。
【００２２】
以下、各成分について、順次説明する。
［化合物（Ａ）］
本発明に用いる１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）は、１分子内にエポキシ基を２個以上有するものであれば、何ら制限はない。
【００２３】
この化合物（Ａ）としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、臭素化ビスフェノール型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂およびジヒドロキシベンゼン型エポキシ樹脂などのように、フェノール類やフェノール樹脂やナフトール類などの水酸基にエピクロロヒドリンを反応させて製造するエポキシ化合物、オレフィンを過酸により酸化させエポキシ化したエポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂およびグリシジルアミン型エポキシ樹脂等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００２４】
これらの中でも、前記化合物（Ａ）は、特に、前記一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂および前記一般式（３）で表されるビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂のいずれか一方または双方を主成分とするものを用いるのが好ましい。これにより、エポキシ樹脂組成物の成形時（例えば半導体装置の製造時等）の流動性が向上するとともに、得られた半導体装置の耐半田クラック性が、より向上する。
【００２５】
ここで、「耐半田クラック性の向上」とは、得られた半導体装置が、例えば、半田浸漬や半田リフロー工程等において、高温に曝された場合であっても、硬化物のクラックや剥離等の欠陥の発生が生じ難くなることを言う。
【００２６】
ここで、前記一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂における置換基Ｒ5〜Ｒ8は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、フェニル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、これらは、互いに同一であっても異なっていてもよい。
【００２７】
これらの置換基Ｒ5〜Ｒ8としては、水素原子、フェニル基の他に、例えば、炭素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基およびシクロヘキシル基等が挙げられ、ハロゲン原子としては、塩素原子および臭素原子等が挙げられるが、これらの中でも、特に、メチル基であるのが好ましい。これにより、エポキシ樹脂組成物の溶融粘度が低下し、例えば、半導体装置の製造時等に、その取り扱いが容易となる。また、その硬化物は、吸水性が低減するので、得られた半導体装置は、その内部の部材の経時劣化（例えば断線の発生等）が好適に防止され、その耐湿信頼性が、より向上する。
【００２８】
また、前記一般式（３）で表されるビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂における置換基Ｒ9〜Ｒ16は、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、これらは、互いに同一であっても異なっていてもよい。
【００２９】
これらの置換基Ｒ9〜Ｒ16としては、それぞれ、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、塩素原子および臭素原子等が挙げられるが、これらの中でも、特に、水素原子またはメチル基であるのが好ましい。これにより、エポキシ樹脂組成物の溶融粘度が低下し、例えば半導体装置の製造時等に、その取り扱いが容易となるとともに、半導体装置の耐湿信頼性が、より向上する。
【００３０】
また、前記一般式（３）におけるａは、エポキシ樹脂単位の平均の繰り返し数を表している。すなわち、ａは１〜１０の範囲が好ましく、１〜５程度であるのがより好ましい。ａを前記範囲とすることにより、エポキシ樹脂組成物の流動性が、より向上する。
【００３１】
［化合物（Ｂ）］
本発明に用いる１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）は、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有するものであり、前記化合物（Ａ）の硬化剤として作用（機能）するものである。
【００３２】
この化合物（Ｂ）としては、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノール樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ビフェニルアラルキル樹脂、トリスフェノール樹脂、キシリレン変性ノボラック樹脂、テルペン変性ノボラック樹脂およびジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３３】
これらの中でも、前記化合物（Ｂ）は、特に、前記一般式（４）で表されるフェノールアラルキル樹脂および前記一般式（５）で表されるビフェニルアラルキル樹脂のいずれか一方または双方を主成分とするものを用いるのが好ましい。これにより、エポキシ樹脂組成物の成形時（例えば半導体装置の製造時等）の流動性が向上するとともに、得られた半導体装置の耐半田クラック性や耐湿信頼性が、より向上する。
【００３４】
ここで、前記一般式（４）で表されるフェノールアラルキル樹脂における置換基Ｒ17〜Ｒ20、および、前記一般式（５）で表されるビフェニルアラルキル樹脂における置換基Ｒ21〜Ｒ28は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、これらは、互いに同一であっても異なっていてもよい。
【００３５】
これらの置換基Ｒ17〜Ｒ20およびＲ21〜Ｒ28としては、それぞれ、例えば、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、塩素原子および臭素原子等が挙げられるが、これらの中でも、特に、水素原子またはメチル基であるのが好ましい。かかるフェノール樹脂は、それ自体の溶融粘度が低いため、エポキシ樹脂組成物中に含有しても、エポキシ樹脂組成物の溶融粘度を低く保持することができ、その結果、例えば半導体装置の製造時等に、その取り扱いが容易となる。また、エポキシ樹脂組成物の硬化物（得られる半導体装置）の吸水性（吸湿性）が低減して耐湿信頼性がより向上するとともに、耐半田クラック性もより向上する。
【００３６】
また、前記一般式（４）におけるｂ、および、前記一般式（５）におけるｃは、それぞれ、フェノール樹脂単位の平均の繰り返し数を表している。すなわち、ｂおよびｃは、それぞれ１〜１０の範囲が好ましく、１〜５程度であるのがより好ましい。ｂおよびｃを、それぞれ、前記範囲とすることにより、エポキシ樹脂組成物の流動性の低下が好適に防止または抑制される。
【００３７】
［化合物（Ｃ）］
本発明に用いる有機シラン化合物（Ｃ）は、１分子内にメルカプト基と、１〜３個の芳香族チオエステル構造を有する化合物であり、前記一般式（１）で表されるものである。これらは、保存安定性を損なうことなく、金属基材と化学結合等を含めた相互作用することによって、樹脂組成物と金属基材との密着付与成分として機能するものである。
【００３８】
ここで、前記一般式（１）において、ケイ素原子に結合する置換基Ｒ1、Ｒ2およびＲ3は、炭素数が１〜４のアルキル基、炭素数が１〜４のアルコキシ基、または炭素数が６〜１２のアリール基のいずれかを表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。
【００３９】
これらの置換基Ｒ1〜Ｒ3としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基およびブチル基等の炭素数が１〜４のアルキル基、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基およびブトキシ基等の炭素数が１〜４のアルコキシ基、フェニル基、ナフチル基およびビフェニル基等の炭素数が６〜１２のアリール基が挙げられるが、これらの中でも、メトキシ基がより好ましい。
【００４０】
前記一般式（１）において、ケイ素原子と芳香族基Ａｒに結合する置換基Ｒ4は、炭素数が１〜６の炭化水素基を表す。
【００４１】
これらの置換基Ｒ4としては、例えば、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、テトラメチレン基およびヘキサメチレン等のアルキレン基が挙げられる。これらの中でも、トリメチレン基がより好ましい。
【００４２】
前記一般式（１）において、Ａｒは置換もしくは無置換のｎ価の芳香族基を表し、ｎは１〜３の整数を表す。
【００４３】
これらの置換基Ａｒとしては、例えば、フェニル基、ナフタレン基、ビフェニル基およびアントラセニル基が挙げられる。これらの中でも、フェニル基やナフタレン基がより好ましい。
【００４４】
前記一般式（１）において、置換基Ｒ1〜Ｒ4およびＡｒの組み合わせとしては、置換基Ｒ1〜Ｒ3がそれぞれメトキシ基、Ｒ4がトリメチレン基であり、Ａｒがベンゼン環からなる基であるものが好適である。このものは、密着付与性に優れ、製造コストが安価である利点がある。
【００４５】
このような有機シラン化合物（Ｃ）は、従来のメルカプトシラン化合物と比較し、保存性を低下させることなく、基材との良好な密着性を発現するものである。
【００４６】
ここで、有機シラン化合物（Ｃ）の合成方法、すなわち、前記一般式（１）で表される有機シラン化合物の合成方法について説明する。
【００４７】
本発明中に用いる前記一般式（１）で表される有機シラン化合物の合成方法としては、例えば、ｎモルのメルカプトプロピルトリメトキシシランおよびメルカプトプロピルトリエトキシシラン等のメルカプトシラン化合物と、ｎ価の芳香族酸ハライド化合物とを、トリエチルアミン等の塩基の存在下で、溶媒中で反応させることにより容易に得ることができ、その合成工程は、下記式（６）のように表される。かかる合成法により、容易かつ高収率で合成することが可能である。
【００４８】
【化６】
2005239970.tif 000007
［式中、Ｒは、炭素数が１〜４のアルキル基、炭素数が１〜４のアルコキシ基、または炭素数が６〜１２のアリール基のいずれかを表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｒ'は、炭素数が１〜６の炭化水素基を表し、Ａｒは置換もしくは無置換のｎ価の芳香族基を表す。Ｘはハロゲン原子を表す。ｎは１〜３の整数を表す。］
【００４９】
上記合成工程において、好ましくは非プロトン性溶媒中で、メルカプトシラン化合物と芳香族酸ハライド化合物を有機塩基の存在下、室温〜６０℃程度で加熱反応することによって目的のシラン化合物を得ることができる。これにより、置換反応を、より効率よく進行させることができる。前記低沸点非極性溶媒としては、例えば、エチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、アセトン、メチルエチルケトン、ｎ−ヘキサン、ｎ−ヘプタン、シクロヘキサン、テトラヒドロフラン、トルエンおよびクロロホルム等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。メルカプトシラン化合物としては、前述のように、メルカプトプロピルトリメトキシシラン、メルカプトプロピルトリエトキシシランおよびメルカプトプロピルジメトキシメチルシラン等を挙げることができ、芳香族酸ハライド化合物としては、例えば、ベンゾイルクロライドおよびナフトイルクロライドなどの１価酸クロライド、イソフタロイルクロライド、テレフタロイルクロライドなどの２価酸クロライドならびにトリメソイルクロライドのような３価の酸クロライド等が挙げられる。有機塩基としては、例えば、トリエチルアミン、トリブチルアミン、ベンジルジメチルアミン、１，８−ジアザビシクロ[５．４．０]−７−ウンデセン、１，５−ジアザビシクロ[４．３．０]−５−ノネンおよび２−エチル−４−メチルイミダゾール等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００５０】
上記の反応（式（６））において、有機塩基の添加により非プロトン性溶媒に難溶な第３級オニウムハライド塩が析出し、これを濾過等により除去することで目的物を含む溶液を得る。純度を向上させる目的で、適宜、第３級オニウムハライド塩の沈殿溶媒を添加することもできる。最終的に、溶液中の溶媒をエバポレーション等により除去して目的物を得ることができる。
【００５１】
なお、前記一般式（１）で表される有機シラン化合物の合成方法は、上記の合成反応ルートが簡便で一般的であるが、これらに何ら限定されるものではない。
【００５２】
［無機充填材（Ｄ）］
無機充填材は、得られる半導体装置の補強を目的として、エポキシ樹脂組成物中に配合（混合）されるものであり、その種類については、特に制限はなく、一般に封止材料に用いられているものを使用することができる。
【００５３】
この無機充填材（Ｄ）の具体例としては、例えば、溶融破砕シリカ、溶融シリカ、結晶シリカ、２次凝集シリカ、アルミナ、チタンホワイト、水酸化アルミニウム、タルク、クレーおよびガラス繊維等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、特に、溶融シリカであるのが好ましい。溶融シリカは、本発明の硬化促進剤との反応性に乏しいので、エポキシ樹脂組成物中に多量に配合（混合）した場合でも、エポキシ樹脂組成物の硬化反応が阻害されるのを防止することができる。また、無機充填材（Ｄ）として、溶融シリカを用いることにより、得られる半導体装置の補強効果が向上する。
【００５４】
また、無機充填材（Ｄ）の形状としては、例えば、粒状、塊状、鱗片状等のいかなるものであってもよいが、粒状（特に、球状）であるのが好ましい。
【００５５】
この場合、無機充填材（Ｄ）の平均粒径は、１〜１００μｍ程度であるのが好ましく、５〜３５μｍ程度であるのがより好ましい。また、この場合、粒度分布は、広いものであるのが好ましい。これにより、無機充填材（Ｅ）の充填量（使用量）を多くすることができ、得られる半導体装置の補強効果が、より向上する。
【００５６】
本発明のエポキシ樹脂組成物において、有機シラン化合物（Ｃ）の含有量（配合量）は、特に限定されないが、０．０１〜１０重量％程度であるのが好ましく、０．１〜５重量％程度であるのが、より好ましい。これにより、エポキシ樹脂組成物の密着特性が好ましく発現する。
【００５７】
また、前記１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）と、前記１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）との配合比率も、特に限定されないが、前記化合物（Ａ）のエポキシ基１モルに対し、前記化合物（Ｂ）のフェノール性水酸基が０．５〜２モル程度となるように用いるのが好ましく、０．７〜１．５モル程度となるように用いるのが、より好ましい。これにより、エポキシ樹脂組成物の諸特性のバランスを好適なものに維持しつつ、諸特性が、より向上する。
【００５８】
また、無機充填材（Ｄ）の含有量（配合量）は、特に限定されないが、前記化合物（Ａ）と前記化合物（Ｂ）との合計量１００重量部あたり、２００〜２４００重量部程度であるのが好ましく、４００〜１４００重量部程度であるのが、より好ましい。無機充填材（Ｄ）の含有量が前記下限値未満の場合、無機充填材（Ｄ）による補強効果が充分に発現しないおそれがあり、一方、無機充填材（Ｄ）の含有量が前記上限値を超えた場合、エポキシ樹脂組成物の流動性が低下し、エポキシ樹脂組成物の成形時（例えば半導体装置の製造時等）に、充填不良等が生じるおそれがある。
【００５９】
なお、無機充填材（Ｄ）の含有量（配合量）が、前記化合物（Ａ）と前記化合物（Ｂ）との合計量１００重量部あたり、４００〜１４００重量部であれば、エポキシ樹脂組成物の硬化物の吸湿率が低くなり、半田クラックの発生を防止することができる。かかるエポキシ樹脂組成物は、加熱溶融時の流動性も良好であるため、半導体装置内部の金線変形を引き起こすことが好適に防止される。
【００６０】
また、無機充填材（Ｄ）の含有量（配合量）は、前記化合物（Ａ）、前記化合物（Ｂ）や無機充填材（Ｄ）自体の比重を、それぞれ考慮し、重量部を体積％に換算して取り扱うようにしてもよい。
【００６１】
［硬化促進剤（Ｅ）］
本発明において、エポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）と１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）の硬化反応を促進させる目的で硬化促進剤を添加することができる。硬化促進剤（Ｅ）は、エポキシ樹脂組成物の硬化反応を促進し得る作用（機能）を有するものであれば、何ら制限はない。
【００６２】
これら硬化促進剤としては、例えば、トリフェニルホスフィン、トリス（４−トリル）ホスフィン、トリス（４−ヒドロキシフェニル）ホスフィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィンおよびトリス（４−メトキシフェニル）ホスフィン）等の第三ホスフィン類、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）−７−ウンデセンおよび１，５−ジアザビシクロ（４，３，０）−５−ノネン等のアミジン類、２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾールおよび２−フェニル−４−メチルイミダゾール等のイミダゾール類、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート等の４級ホスホニウム塩等が挙げられ、これらを１種または２種以上の組み合わせで用いることができる。
なお、上記硬化促進剤は一例であり、これらに何ら限定されるものではない。
【００６３】
本発明のエポキシ樹脂組成物において、硬化促進剤（Ｅ）の含有量（配合量）は、特に限定されないが、組成物全体に対して０．０１〜１重量％程度であるのが好ましく、０．０５〜０．５重量％程度であるのが、より好ましい。これにより、エポキシ樹脂組成物の硬化性、保存性、流動性および硬化物特性がバランスよく発現する。
【００６４】
また、本発明のエポキシ樹脂組成物中には、前記（Ａ）〜（Ｄ）の化合物（成分）と（Ｅ）の成分の他に、必要に応じて、例えば、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン等のカップリング剤、カーボンブラック等の着色剤、臭素化エポキシ樹脂、酸化アンチモン、リン化合物等の難燃剤、シリコーンオイル、シリコーンゴム等の低応力成分、天然ワックス、合成ワックス、高級脂肪酸またはその金属塩類、パラフィン等の離型剤、酸化防止剤等の各種添加剤を配合（混合）するようにしてもよい。
【００６５】
本発明のエポキシ樹脂組成物は、前記（Ａ）〜（Ｄ）の化合物（成分）と（Ｅ）の成分、および、必要に応じて、その他の添加剤等を、ミキサーを用いて常温混合し、熱ロール、加熱ニーダー等を用いて加熱混練し、冷却、粉砕することにより得られる。
【００６６】
このようにして得られた本発明のエポキシ樹脂組成物は、メルカプト系やアミン系のカップリング剤を密着付与成分として用いたエポキシ樹脂組成物に比べて、保存安定性に優れる。その理由は、本発明の密着付与成分である有機シラン化合物（Ｃ）はエポキシ基と高い反応性を有するメルカプト基がチオエステル化されているため、低温では不活性であり、エポキシ樹脂の硬化反応がより進行し難いためである。
【００６７】
得られたエポキシ樹脂組成物をモールド樹脂として用いて、トランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド等の成形方法で硬化成形することにより、半導体素子等の電子部品を封止する。これにより、本発明の半導体装置が得られる。
【００６８】
また、本発明の半導体装置の形態としては、特に限定されないが、例えば、ＳＩＰ（Single Inline Package）、ＨＳＩＰ（SIP with Heatsink）、ＺＩＰ（Zig-zag Inline Package）、ＤＩＰ（Dual Inline Package）、ＳＤＩＰ（Shrink Dual Inline Package）、ＳＯＰ（Small Outline Package）、ＳＳＯＰ（Shrink Small Outline Package）、ＴＳＯＰ（Thin Small Outline Package）、ＳＯＪ（Small Outline J-leaded Package）、ＱＦＰ（Quad Flat Package）、ＱＦＰ(ＦＰ）（QFP Fine Pitch）、ＴＱＦＰ（Thin Quad Flat Package）、ＱＦＪ（ＰＬＣＣ）（Quad Flat J-leaded Package）、ＢＧＡ（Ball Grid Array）等が挙げられる。
【００６９】
このようにして得られた本発明の半導体装置は、耐半田クラック性に優れる。その理由は、本発明の密着付与成分である有機シラン化合物（Ｃ）による樹脂硬化物と基材との密着に優れるため剥離が発生いため、耐半田クラック性に優れたものとなる。
【００７０】
本実施形態では、本発明のエポキシ樹脂組成物を、半導体装置の封止材料として用いる場合について説明したが、本発明のエポキシ樹脂組成物の用途としては、これに限定されるものではない。また、エポキシ樹脂組成物の用途等に応じて、本発明のエポキシ樹脂組成物では、無機充填材の混合（配合）を省略することもできる。
【００７１】
以上、本発明のエポキシ樹脂組成物および半導体装置の好適実施形態について説明したが、本発明は、これに限定されるものではない。
【実施例】
【００７２】
次に、本発明の具体的実施例について説明する。
【００７３】
まず、硬化促進剤として使用する化合物Ｃ１〜Ｃ５およびメルカプトプロピルトリメトキシシランを用意した。
【００７４】
（化合物Ｃ１の合成）
撹拌装置付きのセパラブルフラスコ（容量：２００ｍＬ）に、メルカプトプロピルトリメトキシシラン９．８０ｇ（０．０５０ｍｏｌ）、ベンゾイルクロライド７．０３ｇ（０．０５０ｍｏｌ）およびｎ−ヘキサン５０ｍＬを仕込み、室温で攪拌し均一溶液とした。攪拌下の上記均一溶液中に、予め１０ｍＬのｎ−ヘキサンにトリエチルアミン５．０１ｇ（０．０５０ｍｏｌ）を均一混合した溶液を滴下し、析出した結晶を濾過により除去し、均一透明な溶液を分離した。上記で得た溶液をエバポレーターで濃縮して、最終的に減圧下で溶媒であるｎ−ヘキサンを完全に留去し、淡黄色透明の液体１２．３ｇを得た。
【００７５】
この化合物をＣ１とした。化合物Ｃ１を、1Ｈ−ＮＭＲ、マススペクトル、元素分析で分析した結果、下記式（７）で表される目的のシラン化合物であることが確認された。得られた化合物Ｃ１の収率は、８２％であった。
【００７６】
【化７】
2005239970.tif 000008
【００７７】
（化合物Ｃ２の合成）
撹拌装置付きのセパラブルフラスコ（容量：２００ｍＬ）に、メルカプトプロピルトリメトキシシラン９．８０ｇ（０．０５０ｍｏｌ）、１−ナフトイルクロライド９．５３ｇ（０．０５０ｍｏｌ）およびｎ−ヘキサン５０ｍＬを仕込み、室温で攪拌し均一溶液とした。攪拌下の上記均一溶液中に、予め１０ｍＬのｎ−ヘキサンにトリエチルアミン５．０１ｇ（０．０５０ｍｏｌ）を均一混合した溶液を滴下し、析出した結晶を濾過により除去し、均一透明な溶液を分離した。上記で得た溶液をエバポレーターで濃縮して、最終的に減圧下で溶媒であるｎ−ヘキサンを完全に留去し、淡黄色透明の液体１３．６ｇを得た。
【００７８】
この化合物をＣ２とした。化合物Ｃ２を、1Ｈ−ＮＭＲ、マススペクトル、元素分析で分析した結果、下記式（８）で表される目的のシラン化合物であることが確認された。得られた化合物Ｃ１の収率は、７８％であった。
【００７９】
【化８】
2005239970.tif 000009
【００８０】
（化合物Ｃ３の合成）
撹拌装置付きのセパラブルフラスコ（容量：３００ｍＬ）に、メルカプトプロピルトリメトキシシラン１９．６０ｇ（０．１００ｍｏｌ）、イソフタロイルクロライド１０．１５ｇ（０．０５０ｍｏｌ）およびｎ−ヘキサン１００ｍＬを仕込み、室温で攪拌し均一溶液とした。攪拌下の上記均一溶液中に、予め２０ｍＬのｎ−ヘキサンにトリエチルアミン１０．０２ｇ（０．１００ｍｏｌ）を均一混合した溶液を滴下し、析出した結晶を濾過により除去し、均一透明な溶液を分離した。上記で得た溶液をエバポレーターで濃縮して、最終的に減圧下で溶媒であるｎ−ヘキサンを完全に留去し、淡黄色透明の液体２３．２ｇを得た。
【００８１】
この化合物をＣ３とした。化合物Ｃ３を、1Ｈ−ＮＭＲ、マススペクトル、元素分析で分析した結果、下記式（９）で表される目的のシラン化合物であることが確認された。得られた化合物Ｃ１の収率は、８３％であった。
【００８２】
【化９】
2005239970.tif 000010
【００８３】
（化合物Ｃ４の合成）
撹拌装置付きのセパラブルフラスコ（容量：３００ｍＬ）に、メルカプトプロピルトリメトキシシラン１９．６０ｇ（０．１００ｍｏｌ）、テレフタロイルクロライド１０．１５ｇ（０．０５０ｍｏｌ）およびｎ−ヘキサン１００ｍＬを仕込み、室温で攪拌し均一溶液とした。攪拌下の上記均一溶液中に、予め２０ｍＬのｎ−ヘキサンにトリエチルアミン１０．０２ｇ（０．１００ｍｏｌ）を均一混合した溶液を滴下し、析出した結晶を濾過により除去し、均一透明な溶液を分離した。上記で得た溶液をエバポレーターで濃縮して、最終的に減圧下で溶媒であるｎ−ヘキサンを完全に留去し、淡黄色透明の液体２４．０ｇを得た。
【００８４】
この化合物をＣ４とした。化合物Ｃ４を、1Ｈ−ＮＭＲ、マススペクトル、元素分析で分析した結果、下記式（１０）で表される目的のシラン化合物であることが確認された。得られた化合物Ｃ４の収率は、８６％であった。
【００８５】
【化１０】
2005239970.tif 000011
【００８６】
（化合物Ｃ５の合成）
撹拌装置付きのセパラブルフラスコ（容量：３００ｍＬ）に、メルカプトプロピルトリメトキシシラン２３．５２ｇ（０．１２０ｍｏｌ）、トリメソイルクロライド１０．６２ｇ（０．０４０ｍｏｌ）およびｎ−ヘキサン１２０ｍＬを仕込み、室温で攪拌し均一溶液とした。攪拌下の上記均一溶液中に、予め２０ｍＬのｎ−ヘキサンにトリエチルアミン１２．０２ｇ（０．１２０ｍｏｌ）を均一混合した溶液を滴下し、析出した結晶を濾過により除去し、均一透明な溶液を分離した。上記で得た溶液をエバポレーターで濃縮して、最終的に減圧下で溶媒であるｎ−ヘキサンを完全に留去し、淡黄色透明の液体２９．０ｇを得た。
【００８７】
この化合物をＣ５とした。化合物Ｃ５を、1Ｈ−ＮＭＲ、マススペクトル、元素分析で分析した結果、下記式（１１）で表される目的のシラン化合物であることが確認された。得られた化合物Ｃ５の収率は、８９％であった。
【００８８】
【化１１】
2005239970.tif 000012
【００８９】
また、硬化促進剤としてトリフェニルホスフィンおよび１，８−ジアザビシクロ[５．４．０]−７−ウンデセンを用意した。
【００９０】
［エポキシ樹脂組成物の調製および半導体装置の製造］
以下のようにして、前記化合物Ｃ１〜Ｃ５、メルカプトプロピルトリメトキシシラン、トリフェニルホスフィン、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］−７−ウンデセンを含むエポキシ樹脂組成物を調製し、半導体装置を製造した。
【００９１】
（実施例１）
まず、化合物（Ａ）として下記式（１２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン（株）製ＹＸ−４０００ＨＫ）、化合物（Ｂ）として下記式（１３）で表されるフェノールアラルキル樹脂（ただし、繰り返し単位数：３は、平均値を示す。三井化学（株）製ＸＬＣ−ＬＬ）、密着付与成分（有機シラン化合物（Ｃ））として化合物Ｃ１、硬化促進剤（Ｄ）として化合物トリフェニルホスフィン、無機充填材（Ｅ）として溶融球状シリカ（平均粒径１５μｍ）、その他の添加剤としてカーボンブラック、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂およびカルナバワックスを、それぞれ用意した。
【００９２】
【化１２】
2005239970.tif 000013
＜式（１２）で表される化合物の物性＞
融点                    ：１０５℃
エポキシ当量            ：１９３
１５０℃のＩＣＩ溶融粘度：０．１５ｐｏｉｓｅ
【００９３】
【化１３】
2005239970.tif 000014
＜式（１３）で表される化合物の物性＞
軟化点                  ：７７℃
水酸基当量              ：１７２
１５０℃のＩＣＩ溶融粘度：３．６ｐｏｉｓｅ
【００９４】
次に、前記ビフェニル型エポキシ樹脂：５２重量部、前記フェノールアラルキル樹脂：４８重量部、化合物Ｃ１：３．００重量部、トリフェニルホスフィン：１．００重量部、溶融球状シリカ：７３０重量部、カーボンブラック：２重量部、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：２重量部、カルナバワックス：２重量部を、まず室温で混合し、次いで熱ロールを用いて９５℃で８分間混練した後、冷却粉砕して、エポキシ樹脂組成物を得た。
【００９５】
次に、このエポキシ樹脂組成物をモールド樹脂として用い、１００ピンＴＱＦＰのパッケージ（半導体装置）を８個、および、１６ピンＤＩＰのパッケージ（半導体装置）を１５個、それぞれ製造した。
【００９６】
１００ピンＴＱＦＰは、金型温度１７５℃、注入圧力７．４ＭＰａ、硬化時間２分でトランスファーモールド成形し、１７５℃、８時間で後硬化させることにより製造した。
【００９７】
なお、この１００ピンＴＱＦＰのパッケージサイズは、１４×１４ｍｍ、厚み１．４ｍｍ、シリコンチップ（半導体素子）サイズは、８．０×８．０ｍｍ、リードフレームは、４２アロイ製とした。
【００９８】
また、１６ピンＤＩＰは、金型温度１７５℃、注入圧力６．８ＭＰａ、硬化時間２分でトランスファーモールド成形し、１７５℃、８時間で後硬化させることにより製造した。
【００９９】
なお、この１６ピンＤＩＰのパッケージサイズは、６．４×１９．８ｍｍ、厚み３．５ｍｍ、シリコンチップ（半導体素子）サイズは、３．５×３．５ｍｍ、リードフレームは、４２アロイ製とした。
【０１００】
（実施例２）
まず、化合物（Ａ）として下記式（１４）で表されるビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（ただし、繰り返し単位数：３は、平均値を示す。日本化薬（株）製ＮＣ−３０００Ｐ）、化合物（Ｂ）として下記式（１５）で表されるビフェニルアラルキル型フェノール樹脂（ただし、繰り返し単位数：３は、平均値を示す。明和化成（株）製ＭＥＨ−７８５１ＳＳ）、密着付与成分（有機シラン化合物（Ｃ））、硬化促進剤（トリフェニルホスフィン）、無機充填材（Ｅ）として溶融球状シリカ（平均粒径１５μｍ）、その他の添加剤としてカーボンブラック、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂およびカルナバワックスを、それぞれ用意した。
【０１０１】
【化１４】
2005239970.tif 000015
＜式（１４）で表される化合物の物性＞
軟化点                  ：６０℃
エポキシ当量            ：２７２
１５０℃のＩＣＩ溶融粘度：１．３ｐｏｉｓｅ
【０１０２】
【化１５】
2005239970.tif 000016
＜式（１５）で表される化合物の物性＞
軟化点                  ：６８℃
水酸基当量              ：１９９
１５０℃のＩＣＩ溶融粘度：０．９ｐｏｉｓｅ
【０１０３】
次に、前記ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂：５７重量部、前記ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂：４３重量部、化合物Ｃ１：３．００重量部、トリフェニルホスフィン：１．００重量部、溶融球状シリカ：６５０重量部、カーボンブラック：２重量部、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：２重量部、カルナバワックス：２重量部を、まず室温で混合し、次いで熱ロールを用いて１０５℃で８分間混練した後、冷却粉砕して、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得た。
【０１０４】
次に、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１０５】
（実施例３）
化合物Ｃ１に代わり、化合物Ｃ２：３．５０重量部を用いた以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１０６】
（実施例４）
化合物Ｃ１に代わり、化合物Ｃ２：３．５０重量部を用いた以外は、前記実施例２と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例２と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１０７】
（実施例５）
化合物Ｃ１に代わり、化合物Ｃ３：２．７９重量部を用いた以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１０８】
（実施例６）
化合物Ｃ１に代わり、化合物Ｃ３：２．７９重量部を用いた以外は、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例２と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１０９】
（実施例７）
化合物Ｃ１に代わり、化合物Ｃ４：２．７９重量部を用いた以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１１０】
（実施例８）
化合物Ｃ１に代わり、化合物Ｃ４：２．７９重量部を用いた以外は、前記実施例２と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例２と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１１１】
（実施例９）
化合物Ｃ１に代わり、化合物Ｃ５：２．７２重量部を用いた以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１１２】
（実施例１０）
化合物Ｃ１に代わり、化合物Ｃ５：２．７２重量部を用いた以外は、前記実施例２と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例２と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１１３】
（実施例１１）
トリフェニルホスフィンに代わり、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］−７−ウンデセン：０．６０重量部を用いた以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１１４】
（実施例１２）
トリフェニルホスフィンに代わり、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］−７−ウンデセン：０．６０重量部を用いた以外は、前記実施例２と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例２と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１１５】
（比較例１）
化合物Ｃ１に代わり、メルカプトプロピルトリメトキシシラン：１．９６重量部を用いた以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１１６】
（比較例２）
化合物Ｃ１に代わり、メルカプトプロピルトリメトキシシラン：１．９６重量部を用いた以外は、前記実施例２と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例２と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１１７】
（比較例３）
化合物Ｃ１に代わり、メルカプトプロピルトリメトキシシラン：１．９６重量部、トリフェニルホスフィンに代わり、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］−７−ウンデセン：０．６０重量部を用いた以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１１８】
（比較例４）
化合物Ｃ１に代わり、メルカプトプロピルトリメトキシシラン：１．９６重量部、トリフェニルホスフィンに代わり、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］−７−ウンデセン：０．６０重量部を用いた以外は、前記実施例２と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例２と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１１９】
［特性評価］
各実施例および各比較例で得られたエポキシ樹脂組成物の特性評価（１）〜（３）、および、各実施例および各比較例で得られた半導体装置の特性評価（４）および（５）を、それぞれ、以下のようにして行った。
【０１２０】
（１）：スパイラルフロー
ＥＭＭＩ−Ｉ−６６に準じたスパイラルフロー測定用の金型を用い、金型温度１７５℃、注入圧力６．８ＭＰａ、硬化時間２分で測定した。
【０１２１】
このスパイラルフローは、流動性のパラメータであり、数値が大きい程、流動性が良好であることを示す。
【０１２２】
（２）：硬化トルク
キュラストメーター（オリエンテック（株）製、ＪＳＲキュラストメーターＩＶ  ＰＳ型）を用い、１７５℃、４５秒後のトルクを測定した。
この硬化トルクは、数値が大きい程、硬化性が良好であることを示す。
【０１２３】
（３）：フロー残存率
得られたエポキシ樹脂組成物を、大気中３０℃で１週間保存した後、前記（１）と同様にしてスパイラルフローを測定し、調製直後のスパイラルフローに対する百分率（％）を求めた。
このフロー残存率は、数値が大きい程、保存性が良好であることを示す。
【０１２４】
（４）：耐半田クラック性
１００ピンＴＱＦＰを８５℃、相対湿度８５％の環境下で１６８時間加湿処理し、その後、最高温度２６０℃のＩＲリフロー炉で２分間加熱処理した。
【０１２５】
その後、顕微鏡下に、外部クラックの発生の有無を観察し、クラック発生率＝（クラックが発生したパッケージ数）／（全パッケージ数）×１００として、百分率（％）で表示した。
【０１２６】
また、シリコンチップとエポキシ樹脂組成物の硬化物との剥離面積の割合を、超音波探傷装置を用いて測定し、剥離率＝（剥離面積）／（シリコンチップの面積）×１００として、８個のパッケージの平均値を求め、百分率（％）で表示した。
【０１２７】
これらのクラック発生率および剥離率は、それぞれ、数値が小さい程、耐半田クラック性が良好であることを示す。
【０１２８】
（５）：耐湿信頼性
１６ピンＤＩＰに、１２５℃、相対湿度１００％の水蒸気中で、２０Ｖの電圧を印加し、断線不良を調べた。１５個のパッケージのうち８個以上に不良が出るまでの時間を不良時間とした。
【０１２９】
なお、測定時間は、最長で５００時間とし、その時点で不良パッケージ数が８個未満であったものは、不良時間を５００時間超（＞５００）と示す。
この不良時間は、数値が大きい程、耐湿信頼性に優れることを示す。
各特性評価（１）〜（５）の結果を、表１に示す。
【０１３０】
【表１】
2005239970.tif 000017
【０１３１】
表１に示すように、実施例１〜１２で得られたエポキシ樹脂組成物（本発明のエポキシ樹脂組成物）は、いずれも、比較例に比べて保存性が良好であり、さらに、この硬化物で封止された各実施例のパッケージ（本発明の半導体装置）は、いずれも、耐半田クラック性が良好なものであった。
【０１３２】
これに対し、比較例１〜４で得られたエポキシ樹脂組成物は、いずれも、実施例と比較して保存性に劣るものであった。
【０１３３】
（実施例１３〜１８、比較例５および６）
化合物（Ａ）として、前記式（１２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂：２６重量部、前記式（１４）で表されるビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂：２８．５重量部、および、化合物（Ｂ）として、前記式（１３）で表されるフェノールアラルキル樹脂：４５．５重量部を配合した以外は、それぞれ、前記実施例１、３、５、７、９、１１、比較例１、３と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、パッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１３４】
各実施例１３〜１８、比較例５および６で得られたエポキシ樹脂組成物およびパッケージの特性評価を、前記と同様にして行ったところ、前記表１とほぼ同様の結果が得られた。
【０１３５】
（実施例１９〜２４、比較例７および８）
化合物（Ａ）として、前記式（１２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂：５４．５重量部、化合物（Ｂ）として、前記式（１３）で表されるフェノールアラルキル樹脂：２４重量部、および、前記式（１５）で表されるビフェニルアラルキル型フェノール樹脂：２１．５重量部を配合した以外は、それぞれ、前記実施例１、３、５、７、９および１１、比較例１および３と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、パッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１３６】
各実施例１９〜２４、比較例７および８で得られたエポキシ樹脂組成物およびパッケージの特性評価を、前記と同様にして行ったところ、前記表１とほぼ同様の結果が得られた。
【産業上の利用可能性】
【０１３７】
かかるエポキシ樹脂組成物を用いることにより、硬化性、保存性および流動性が良好なエポキシ樹脂組成物を得ることができる。このエポキシ樹脂は、電気・電子材料分野に好適に使用、特に、耐半田クラック性および耐湿信頼性に優れた半導体素子等の電子部品を封止してなる電子部品装置を得ることができる。