(57)【要約】【課題】  量産性の高い方法で作製した微粒子を用いて性能の高いナノ結晶磁石を製造する方法を提供することにある。【解決手段】本発明の永久磁石の製造方法は、磁石の原料粉末を用意する工程（ａ）と、熱プラズマを用いて前記原料粉末を気相化した後、急冷によって凝縮させて複数の微粒子２を形成する工程（ｂ）と、複数の微粒子２を成形することにより、バルク状のナノ結晶磁石を作製する工程（ｃ）とを含む。【選択図】図１
2005039089.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
磁石の原料粉末を用意する工程（ａ）と、
熱プラズマを用いて前記原料粉末を気相化した後、冷却によって凝縮させて複数の微粒子を形成する工程（ｂ）と、
前記複数の微粒子を成形することにより、バルク状のナノ結晶磁石を作製する工程（ｃ）と、
を含む永久磁石の製造方法。
【請求項２】
前記工程（ｃ）を行なう前に、前記微粒子を加熱する熱処理工程を含む、請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】
前記工程（ｃ）を行なう前に、前記微粒子を磁気的に配向させる工程を含む、請求項１に記載の製造方法。
【請求項４】
前記工程（ｃ）は、前記微粒子に対して１ＭＰａ以上の圧力を印加する工程を含む、請求項１に記載の製造方法。
【請求項５】
前記工程（ａ）は、前記熱プラズマ発生装置内に形成された熱プラズマ中に前記原料粉末を供給する工程を含む、請求項１に記載の製造方法。
【請求項６】
前記工程（ｂ）は、ハード磁性相を含む前記微粒子を作製する、請求項１に記載の製造方法。
【請求項７】
前記工程（ｂ）は、ハード磁性相を主として含む芯粒子と、前記芯粒子を覆いソフト磁性相を主として含む表面部とを備えた前記微粒子を作製する請求項１に記載の製造方法。
【請求項８】
前記工程（ｂ）は、
第１種類の微粒子を作製する工程（ｂ１）と、
前記１種類の微粒子とは平均粒径が異なる第２種類の微粒子を作製する工程（ｂ２）と含んでおり、
前記工程（ｃ）は、少なくとも前記第１種類の微粒子および第２種類の微粒子が混合した粉末を用意する工程（ｃ１）と、
前記混合粉末を加圧する工程（ｃ２）と、
を含む請求項１に記載の製造方法。
【請求項９】
前記第１種類の微粒子を作製する工程（ｂ１）を行なうとき、前記原料粉末としてハード磁性相を形成する組成の合金粉末を用いる、請求項８に記載の製造方法。
【請求項１０】
前記第２種類の微粒子を作製する工程（ｂ２）を行なうときは、前記原料粉末としてソフト磁性相を形成する組成の合金粉末を用いる、請求項９に記載の製造方法。
【請求項１１】
前記磁石は、ナノコンポジット磁石である、請求項１から１０のいずれかに記載の製造方法。
【請求項１２】
前記微粒子の平均粒径は、１ｎｍ以上１０００ｎｍ以下である、請求項１から１１のいずれかに記載の製造方法。
【請求項１３】
前記微粒子の平均粒径は、５００ｎｍ以下である、請求項１２に記載の製造方法。
【請求項１４】
前記工程（ｃ）を行なった後、前記バルク状ナノ結晶磁石を加工する工程を更に有している、請求項１から１３のいずれかに記載の製造方法。
【請求項１５】
請求項１から１４のいずれかに記載の製造方法によって作製されたバルク状ナノ結晶磁石を用意する工程と、
前記バルク状ナノ結晶磁石を粉砕する工程と、
を有する磁石粉末の製造方法。
【請求項１６】
請求項１５に記載の製造方法によって作製された磁石粉末を用意する工程と、
前記磁石粉末を成形する工程と、
を有するボンド磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱プラズマによって作製した微粒子を成形するナノ結晶磁石の製造方法に関している。
【背景技術】
【０００２】
組織構造が微細で結晶粒径がナノメートル・サイズの磁石は、「ナノ結晶磁石」と称されている。ナノ結晶磁石の中でも、微細なハード磁性相およびソフト磁性相が同一金属組織内に混在し、磁気的に結合したナノコンポジット磁石が優れた磁石特性を発揮しえるものとして注目されている。
【０００３】
従来、ナノコンポジット磁石などのナノ結晶磁石は、原料となる合金材料の溶湯を急冷し、凝固することによって作製されていた。急冷・凝固によって得られた合金は、非晶質または微細な結晶相（サイズはナノメートル・オーダー）を含む金属組織を有しており、通常、メルトスピニング法やアトマイズ法などの液体急冷法によって作製されている。このようにして得られた急冷凝固合金は、次に粉砕され、粉末粒子が作製される。粉末粒子は、樹脂などと混合されボンド磁石が作製されている。
【０００４】
液体急冷法によって合金溶湯を急冷し、凝固する従来の方法によれば、急冷合金を熱処理することによって所望の結晶相を適切なサイズに成長させる必要がある。最終的な磁石特性は、ナノ結晶磁石を構成する結晶相の種類、サイズ、および分布などに強く依存する。特に、ナノコンポジット磁石の場合は、ハード磁性相およびソフト磁性相が交換結合によって結合する必要があるため、結晶相生成を高度に制御することが必要になる。最終的な磁石組織構造は、原料合金の組成、添加元素、急冷・凝固時の冷却レート、熱処理などの種々のパラメータに依存し、理想的な特性を持つナノコンポジット磁石の量産は実現していない。
【０００５】
このため、従来、広く行なわれてきた液体急冷法による合金溶湯の急冷および熱処理によるのではなく、全く新しい方法で、高性能のナノ結晶磁石を製造することが求められている。
【０００６】
特許文献１は、磁石材料の急冷合金薄帯をレーザアブレーション法によって粉砕することによって超微粒子を生成し、こうして得られた超微粒子からナノコンポジット磁石を作製する技術を開示している。特許文献１には、また、第一鉄塩水溶液中でＦｅＯ（ＯＨ）の種結晶を成長させ、微粒子を作製した後、水素ガスで還元する技術が開示されている。
【０００７】
特許文献２は、熱プラズマを用いて超微粒子を作製する方法を開示している。
【特許文献１】特開２０００−２７０４１７号公報
【特許文献２】特開２０００−２１９９０１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
特許文献１に開示されている方法は、固定された急冷合金薄帯の表面にレーザを照射する方法であるため、蒸発速度が低く量産性に欠ける。また、この方法で作製される個々の粉末粒子のサイズは１０μｍ以上となり、ナノ結晶磁石を構成する微細結晶相のサイズ（好ましくは１００ｎｍ程度以下）よりも格段に大きい。故に、個々の粉末粒子は内部に多数の結晶粒を含み、それらの方位もランダムになるため、このままでは異方性磁石の製造に用いることはできない。
【０００９】
また、特許文献２に記載されている方法を用いて作製された超微粒子は磁石粉末ではなく、超微粒子を用いて磁石粉末を作製し得ることを示唆する記載はない。
【００１０】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、その主たる目的は、量産性の高い方法で作製した微粒子を用いて性能の高いナノ結晶磁石を製造する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の永久磁石の製造方法は、磁石の原料粉末を用意する工程（ａ）と、熱プラズマを用いて前記原料粉末を気相化した後、冷却によって凝縮させて複数の微粒子を形成する工程（ｂ）と、前記複数の微粒子を成形することにより、バルク状のナノ結晶磁石を作製する工程（ｃ）とを含む。
【００１２】
好ましい実施形態において、前記工程（ｃ）を行なう前に、前記微粒子を加熱する熱処理工程を含む。
【００１３】
好ましい実施形態において、前記工程（ｃ）を行なう前に、前記微粒子を磁気的に配向させる工程を含む。
【００１４】
好ましい実施形態において、前記工程（ｃ）は、前記微粒子に対して１ＭＰａ以上の圧力を印加する工程を含む。
【００１５】
好ましい実施形態において、前記工程（ａ）は、前記熱プラズマ発生装置内に形成された熱プラズマ中に前記原料粉末を供給する工程を含む。
【００１６】
好ましい実施形態において、前記工程（ｂ）は、ハード磁性相を含む前記微粒子を作製する。
【００１７】
好ましい実施形態において、前記工程（ｂ）はハード磁性相を主として含む芯粒子と、前記芯粒子を覆いソフト磁性相を主として含む表面部とを備えた前記微粒子を作製する。
【００１８】
好ましい実施形態において、前記工程（ｂ）は、第１種類の微粒子を作製する工程（ｂ１）と、前記１種類の微粒子とは平均粒径が異なる第２種類の微粒子を作製する工程（ｂ２）と含んでおり、前記工程（ｃ）は、少なくとも前記第１種類の微粒子および第２種類の微粒子が混合した粉末を用意する工程（ｃ１）と、前記混合粉末を加圧する工程（ｃ２）とを含む。
【００１９】
好ましい実施形態において、前記第１種類の微粒子を作製する工程（ｂ１）を行なうとき、前記原料粉末としてハード磁性相を形成する組成の合金粉末を用いる。
【００２０】
好ましい実施形態において、前記第２種類の微粒子を作製する工程（ｂ２）を行なうときは、前記原料粉末としてソフト磁性相を形成する組成の合金粉末を用いる。
【００２１】
好ましい実施形態において、前記磁石は、ナノコンポジット磁石である。
【００２２】
好ましい実施形態において、前記微粒子の平均粒径は、１ｎｍ以上１０００ｎｍ以下である。
【００２３】
好ましい実施形態において、前記微粒子の平均粒径は、５００ｎｍ以下である。
【００２４】
好ましい実施形態において、前記工程（ｃ）を行なった後、前記バルク状ナノ結晶磁石を加工する工程を更に有している。
【００２５】
本発明による磁石粉末の製造方法は、上記いずれかの製造方法によって作製されたバルク状ナノ結晶磁石を用意する工程と、前記バルク状ナノ結晶磁石を粉砕する工程とを有する。
【００２６】
本発明によるボンド磁石の製造方法は、上記の磁石粉末の製造方法によって作製された磁石粉末を用意する工程と、前記磁石粉末を成形する工程と有する。
【発明の効果】
【００２７】
本発明によれば、熱プラズマに原料粉末を供給して気化した後、凝縮・凝固することにより、高い生産性で微粒子を作製することができる。こうして作製した微粒子の粉末を各種の方法により成形し、性能の高いバルク状のナノ結晶磁石を製造することが可能になる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２８】
本発明では、熱プラズマに原料粉末を供給し、気相化した後、冷却することにより、磁石の微粒子（好ましくは超微粒子）を作製する。こうして作製した微粒子を成形することにより、バルク状のナノ結晶磁石を作製することができる。
【００２９】
以下、原料粉末を用意する工程、微粒子を形成する工程、および成形によってバルク状磁石を作製する工程の各々について、好ましい実施形態を説明する。
【００３０】
（原料粉末）
本発明では、最終的に作製する永久磁石の組成に応じて必要な組成を有する原料粉末を用意する。例えばＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を得る場合には、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ合金粉末を原料粉末として用いることができる。
【００３１】
後で説明する熱プラズマによる気相化・再凝縮に際して原料粉末の組成が変化する可能性がある。不活性ガス雰囲気で気相化・再凝縮を行なっても、原料粉末と同一組成の微粒子ができるわけではない。また、プラズマ化するガスや冷却雰囲気のガスの種類によっては、微粒子と化学的に反応する可能性がある。このような化学反応を考慮して、原料粉末の組成を設定することが望ましい。例えば、熱プラズマを形成する空間内に窒素ガスを供給し、窒素ガスから熱プラズマを形成する場合、原料粉末が気化し、再凝縮する過程で窒化反応が生じる。このため、最終的にＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系永久磁石を得たい場合には、Ｎ含有量が最終的な磁石組成におけるものよりも少ないＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系合金粉末、または窒素を実質的に含有しないＳｍ−Ｆｅ合金粉末を原料粉末として用いることができる。ナノコンポジット磁石のソフト磁性相として機能するＦｅ窒化物の微粉末を形成する場合、窒素含有量が最終的なソフト磁性相における組成よりも少ないＦｅ−Ｎ系合金粉末、または窒素を実質的に含まないＦｅ粉末を、原料粉末として用いることができる。
【００３２】
ハード磁性相およびソフト磁性相が磁気的に結合したナノコンポジット磁石を最終的に作製する場合には、そのナノコンポジット磁石全体の組成に対応する組成を有する合金粉末や複数種類の合金粉末の混合粉を原料粉末として用い、個々の粒子内にハード磁性相とソフト磁性相とが共存する微粒子を作製することができる。あるいは、ハード磁性相に対応する組成を有する原料粉末を用いて第１種類の微粒子を作製する一方で、ソフト磁性相に対応する組成を有する原料粉末を用いて第２種類の微粒子を作製してもよい。この場合、熱プラズマを利用して別々に作製した複数種類の微粒子を混合し、成形（バルク化）することにより、ナノコンポジット構造を持つ高性能磁石を高い自由度で作製することが可能になる。
【００３３】
ナノコンポジット磁石は、微細なハード磁性相およびソフト磁性相が磁気的に結合した組織を有しているが、ハード磁性およびソフト磁性の各々について、ナノメートルサイズの超微粒子を別々に用意して混合・成形すれば、各相の組成やサイズについて従来方法では得られにくかったナノコンポジット構造を実現することが可能になる。
【００３４】
なお、原料粉末の平均粒径や粒度分布は、熱プラズマによって気相化できるものであれば、作製すべき微粒子のサイズや粒度分布にとらわれず適宜決定すればよい。プラズマ中で原料粉末を完全に気化するためには、原料粉末の最大粒径を１００μｍ以下、好ましくは５０μｍ以下に設定することが好ましい。
【００３５】
原料粉末の作製方法としては公知の方法を採用することができる。例えば、鋳造合金や急冷合金を粉砕する方法やアトマイズ法などの公知の粉砕方法を用いて原料合金を粉砕すればよい。
【００３６】
熱プラズマによって作製できる微粒子のサイズは、合金を粉砕することによって得られる微粒子のサイズ（例えば原料粉末のサイズ）よりも小さく設定できるため、各微粒子に含まれる結晶粒の数を少なくして単結晶に近い磁気的異方性を付与することができる。
【００３７】
［微粒子作製］
図１を参照して、本発明の実施形態で好適に使用される微粒子生成装置１を説明する。この装置１は、熱プラズマを用いて微粒子２を作製するためのチャンバー３と、チャンバー３の内部において熱プラズマを生成するためにチャンバーの外側に配置された高周波コイル４と、熱プラズマ生成領域にプラズマ化すべきガスを供給する第１インレット５と、原料粉末を供給するための第２インレット６などを備えている。チャンバー３の上部で高周波コイル４が取り付けられている部分は、石英管などの絶縁体によって構成される。
【００３８】
本発明の好ましい実施形態では、図１に示すような構成を有する装置２の第２インレット６から、上述の原料粉末をチャンバー３の内部に吹き付け、気化する。気化した原料粉末の構成原子は、プラズマ形成領域から下方に落下する過程で急冷され、凝縮・凝固して微粒子２となる。微粒子２は、装置１の下方に堆積し、所定の量に達した段階で装置外へ取り出されることになる。
【００３９】
図１の装置における熱プラズマの形成は、第１インレット５からプラズマ用ガスを内部に噴出させながら、高周波コイル４に高周波電圧を印加することによって行なう。噴出したプラズマ用ガスは、印加された高周波電圧によって電離し、プラズマ化する。図示されている例では、プラズマトーチのプラズマ室内に高温の熱プラズマが形成される。
【００４０】
プラズマ用ガスとしては、アルゴン、ヘリウムなどの希ガスや、窒素ガス、水素ガス、あるいは、これらの混合ガスを用いることができる。形成する微粒子に悪影響を与えないガスであれば、例示していない他の種類のガスを用いてもよい。なお、原料粉末をチャンバー３の内部に吹き込むキャリアガスは、プラズマ用ガスと同様のガスから構成されるが、これらのガスの種類が一致している必要はない。
【００４１】
チャンバー３の上方に形成される熱プラズマの温度は、第２インレット６から供給する原料粉末を気相化できる温度である必要がある。熱プラズマの温度は、最低でも千℃以上に設定される。チャンバー３の内部の雰囲気は減圧状態に限定されず、常圧またはそれを超える圧力を示す状態にあってもよい。
【００４２】
熱プラズマが形成される領域の下方は、気相化した原料粉末の構成原子が冷却によって凝縮しつつ落下しながら凝固して微粒子２となるように、充分な大きさの空間に設計される。この空間は、微粒子２に対する冷却部として機能するが、雰囲気ガスの種類を適宜選択することにより、微粒子２の表面を改質または被覆することも可能である。
【００４３】
このように熱プラズマを利用して微粒子２を製造する装置自体は公知である。例えば、前述の特許文献２に装置の詳細が開示されている。
【００４４】
本発明の方法により、最終的にナノコンポジット磁石を作製する場合は、図１に示す装置１を用いて、ハード磁性相用の超微粒子とソフト磁性相用の超微粒子を別々に作製してもよいが、ハード磁性およびソフト磁性の一方を担う芯粒子の周りを他方の層が被覆した超微粒子を作製してもよい。後者の超微粒子を作製する場合、ソフト磁性の体積比率が大きいと、最終的に得られるナノコンポジット磁石組織内での交換結合が小さくなるため、ハード磁性の芯粒子を薄いソフト磁性層が覆う超微粒子を作製することが好ましい。このような態様は、ハード磁性材料として希土類合金を採用する場合には、ハード磁性相の酸化が抑制されるという利点がある。
【００４５】
最終的にはナノ結晶磁石を作製するため、熱プラズマによって作製され得る微粒子の個々の粒子径は５００ｎｍ以下に設定することが好ましく、３００ｎｍ以下に設定することがより好ましく、１００ｎｍ以下に設定することが更に好ましい。粒子径が５００ｎｍを超えると、個々の粒子内の結晶粒が粗大化して優れた磁気特性を有するナノ結晶磁石が作製できない可能性が高くなる。また、個々の粒子内に含まれる結晶粒の数が増加するため、各粒子が磁気的等方性を示すようになる。
【００４６】
ソフト磁性の微粒子を作製する場合、その粒径は１００ｎｍ以下、好ましくは５０ｎｍ以下、より好ましくは３０ｎｍ以下に設定する。ソフト磁性微粒子の粒径が１００ｎｍを超えると、最終的に作製されるナノコンポジット磁石中においてハード磁性相との交換結合が不十分となり、磁石特性が低下するからである。
【００４７】
本発明で用いる熱プラズマ法によれば、１ｎｍ以上１０００ｎｍ以下の超微粒子を再現性良く作製できるが、酸化しやすい元素（例えば希土類元素）を含む微粒子を作製する場合は、大気雰囲気と接触させないように後工程での雰囲気を不活性ガスまたは真空度の高い状態にしておくことが好ましい。また、微粒子の個々の粒子径は５ｎｍ以上に設定されることが好ましく、１０ｎｍ以上に設定されることが更に好ましい。粒子径が５ｎｍよりも小さくなると、粉末のかさ密度が大きく、後の工程でのハンドリングが困難になる可能性があるからである。
【００４８】
［熱処理］
上記の方法で作製された微粒子２は、熱プラズマ領域から出て凝固する過程で結晶化し、微粒子の段階でハード磁性相および／またはソフト磁性相を有している場合がある。また、凝固する過程で非晶質化し、磁性相を実質的に含んでいない場合もある。後者の場合、微粒子を成形してバルク状磁石を作製する前に、所望する結晶組織を発現させる目的で熱処理を施してもよい。また、Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系永久磁石を作製する場合には、本発明で用いる熱プラズマ法によってＳｍ−Ｆｅ合金の微粒子を作製した後、窒素雰囲気中で熱処理を行なってもよい。この熱処理により、Ｓｍ−Ｆｅ合金の微粒子が窒化して、所望の組成に変化する。
【００４９】
この目的で行なう熱処理の温度は、４００℃以上８００℃以下の範囲に設定することが好ましい。熱処理の温度が４００℃を下回ると、所望の結晶組織が得られず、また、８００℃を超えると、各微粒子に含まれる結晶粒の成長が進行し、最終的に優れた磁気特性を有するナノコンポジット磁石を得ることが困難になるからである。
【００５０】
このような結晶化のための熱処理を次に行なう成形工程前に実行する代わりに、成形工程中に行なってもよい。すなわち、後述する焼結や熱間成形を行なうときに、バルク化と同時に結晶化を進行させてもよい。
【００５１】
粒径が５００ｎｍ程度以下の超微粒子に対して熱処理を行なう場合、超微粒子が堆積した状態にあると、超微粒子の二次凝集が生じる可能性がある。このため、装置１内で微粒子２を形成した後、下方に落下して堆積する前に、落下中の微粒子２を加熱するようにしてもよい。
【００５２】
［微粒子の混合］
図２（ａ）に示すように、ハード磁性粒子（Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ、ＳｍＣｏ5などの超微粒子）とソフト磁性粒子（α−Ｆｅ、Ｃｏ、Ｆｅ−Ｃｏなど超微粒子）とを別々に形成してナノコンポジット磁石を作製する場合、その混合は公知の方法によって行なうことができる。ただし、微粒子が酸化しやすい元素（ＮｄやＦｅなど）を含んでいるとき、熱プラズマ装置から取り出した微粒子を酸化性ガス（大気など）と接触させることなく、その後の一連のプロセスを実行する必要がある。このため、微粒子の混合も不活性ガス雰囲気中で行なうことが好ましい。具体的には、水分や酸素が混入しない構成を有する密閉容器２０の内部に微粒子および不活性ガスを封入し、この容器２０を搬送するようにすることが好ましい。結晶化のための熱処理を行なう場合も、この容器２０を全体として加熱すればよい。また、この容器２０は、後述する冷間成形、熱間成形、および焼結などの工程を行なう場合にも、そのまま用いることが可能である。
【００５３】
採用する容器２０の材質は、最終的に得ようとする永久磁石の組成や、熱処理、焼結条件などによって適宜選定される。例えば、微粒子と反応しないことや、熱処理温度を超える融点を持つことが必要である。Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系のナノコンポジット磁石を作製する場合には、希土類元素と反応しにくいＮｂなどからなる膜を少なくとも内面に有する容器２０を採用することが望ましい。また、冷間成形や熱間成形を容器２０ごと行う場合には、容器２０を変形容易な薄肉の金属から形成することが好ましい。また、超微粒子の酸化や発火を抑制するための容器２０を用いる代わりに、金属箔で微粒子粉末を包み込み、大気との接触を抑えるようにしてもよい。
【００５４】
［磁界中配向］
本発明の好ましい実施形態によれば、熱プラズマを用いて粒径が極めて小さい超微粒子を作製できるため、個々の微粒子に磁気的異方性を付与することができる。このような微粒子の粉末を成形する際、磁界配向を行なうことにより、異方性を有するナノコンポジット磁石を作製することができる。
【００５５】
磁界配向は、図２（ａ）に示すように、容器２０に微粒子粉末を収納した状態で容器２０の外から磁界を印加して行なうことができる。また、後述する冷間成形や熱間成形を行なうに際して、そのための金型内で磁界を印加することも可能である。磁界配向に必要な磁界形成装置としては、電磁石を用いた磁気回路を用いることができるが、高い配向度が要求されない場合には永久磁石から形成した配向用磁石２１を用いてもよい。
【００５６】
磁界配向を行なう場合、微粒子はハード磁性を示す状態にあることが好ましい。また、個々の微粒子中に含まれる結晶粒の数が５個を超えると、ひとつの微粒子内における各結晶粒の容易磁化方向がランダムになるため、高い磁気特性を有する異方性磁石を得ることが困難になる。このため、個々の微粒子に含まれる結晶粒の数は５個以下であることが好ましく、３個以下であることが更に好ましい。特に異方性に優れた磁石を得るには、個々の微粒子がほぼ単結晶であることが最も望ましい。一方、超微粒子の粒径が１ｎｍよりも小さくなると、個々の粉末粒子が超常磁性化するため、磁界配向を行なえなくなる。このため、ハード磁性相を含む超微粒子の粒子径は１ｎｍ以上であることが好ましい。
【００５７】
［成形］
微粒子粉末の成形は、種々の方法で実現できる。例えば、冷間成形、焼結、熱間加工などによって行なうことができる。
【００５８】
成形は、例えば図２（ｂ）に示すプレス装置を用いて行なうことが可能である。この装置は、ダイ２２に設けられ貫通孔に挿入された上パンチ２３ａおよび下パンチ２３ｂを備えている。貫通穴の壁面と下パンチ２３ｂの上面によって区画される空間（キャビティ）の内部に微粒子の粉末（図の例では混合粉末）を供給した後、上パンチ２３ａを降下させ、キャビティ内の粉末に圧力を印加し、成形する。このとき、ダイ２２の周りに設けたコイル２４に電流を流し、配向磁界を印加することも可能である。こうして形成される粉末の成形体２５は、図２（ｂ）に模式的に示すように、ハード磁性の微粒子とソフト磁性の微粒子とが混ざり合った状態でバルク状に固化される。個々の微粒子のサイズがナノメートルサイズであるため、ハード磁性相とソフト磁性相とが交換結合できる。
【００５９】
冷間成形を行なう場合、１ＭＰａ以上、好ましくは５ＭＰａ以上の圧力を付与することが好ましい。冷間成形は、公知の金型成形や冷間静水圧成形（ＣＩＰ）などを用いることができる。また、前述した容器内に超微粒子を収容した状態で容器ごと加圧して成形してもよい。この場合、成形後に容器から成形体を取り出すことになる。
【００６０】
焼結を行なう場合は、微粒子粉末または冷間加工によって形成した成形体を焼結用容器や金型に投入し、例えば３００℃以上８００℃以下の温度範囲内で１分以上２４時間以下の焼結処理を行なってバルク状磁石を作製する。焼結時の雰囲気は不活性ガスまたは真空であることが好ましい。
【００６１】
通常の焼結を行なう代わりに、熱間静水圧成形（ＨＩＰ）やスパークプラズマ焼結（ＳＰＳ）などの加圧焼結法（熱間成形法）を採用しても良い。このような加圧焼結法を行なう場合、充分に緻密化を進行させるため、成形体に印加する圧力を１ＭＰａ以上に設定することが好ましく、５ＭＰａ以上に設定することが更に好ましい。
【００６２】
磁気特性の向上などを目的として焼結時に外部から粉末成形体に磁界を印加しても良く、また、焼結後のバルク状磁石に熱処理を施しても良い。
【００６３】
こうして得られたバルク状磁石に対しては、更に、各種の加工（冷間加工、熱間加工、機械加工）を施すことにより、所望の形状およびサイズを有する磁石を得ることができる。このような加工を付加的に行なうことにより、磁石の緻密化を促進したり、磁気的異方性を付与したりすることができる。なお、熱間加工としては、圧延、後方押出し、前方押出しなどの公知の方法を採用することができる。
【００６４】
これらの工程を経て得られたバルク状ナノ結晶磁石に対して、必要に応じて、表面処理を行ってもよいし、また、バルク状ナノ結晶磁石を粉砕することによって、ボンド磁石用磁粉を作製してもよい。
【００６５】
以上、ハード磁性微粒子とソフト磁性微粒子と混合した粉末を成形する例を中心に本発明の好ましい実施形態を説明してきたが、本発明は、上述した工程を種々に組み合わせて実行することが可能である。以下の表１は、１２組の工程パターンを例示している。
【００６６】
【表１】
2005039089.tif 000003
【００６７】
表１における「原料の種類」の欄の「１」とは、熱プラズマで作製した１種類の微粒子から粉末を形成することを意味し、「２」とは、熱プラズマで作製した２種類の微粒子から粉末を形成することを意味する。また、プラズマ複合化とは、ハード磁性の芯粒子の表面をソフト磁性の層で被覆した微粒子を作製し、それによって粉末を形成することを意味している。また、表１における「○」マークは、対応する工程を必ず実行することを意味し、「△」マークは、対応する工程を必要に応じて実行してもよいことを意味している。例えば、熱処理や磁気配向の工程は、「△」マークが付与されているため、必須の工程ではない。グレイの欄は、実行不要な工程を示している。
【００６８】
表１の工程パターンＮｏ．１を例にとって説明すると、この工程パターンでは、まず、１種類の微粒子を作製し、その微粒子粉末を容器に投入する。そして、焼結を行なうことにより、バルク状のナノ結晶磁石を作製する。熱処理、磁気配向、冷間加工、および熱間加工を行なうか否かは、いずれも、任意である。
【００６９】
表１のＮｏ．１〜４では、ハード磁性相のみ、またはハード磁性相と少量の非磁性相とからなる単相型磁石や、ナノコンポジット磁石を作製できる。ナノコンポジット磁石を作製する場合は、熱プラズマによって作製する個々の微粒子の中にハード磁性相ソフト磁性相とが混在するように原料粉末を組成を決定する。
【００７０】
表１のＮｏ．５〜８では、熱プラズマで作製する個々の微粒子の芯部分と表面部分とに分かれてハード磁性相とソフト磁性相とが存在するため、混合工程を行なうことなく、ナノコンポジット磁石を製造することができる。
【００７１】
表１のＮｏ．９〜１２では、ハード磁性微粒子とソフト磁性微粒子とを混合することにより、種々のナノコンポジット磁石を作製できる。
【図面の簡単な説明】
【００７２】
【図１】本発明の実施形態に好適に用いられる超微粒子製造装置の構成を示す図である。
【図２】本発明の好ましい実施形態における製造工程を示す模式図であり、（ａ）は微粒子粉末を収納する容器と容器内の混合粉末を示す図であり、（ｂ）は、粉末成形のため装置の構成を示す断面図である。
【符号の説明】
【００７３】
１      微粒子生成装置
２      微粒子
３      チャンバー
４      高周波コイル
５      第１インレット
６      第２インレット
２０    容器
２１    配向用磁石
２２    ダイ
２３ａ  上パンチ
２３ｂ  下パンチ
２４    コイル
２５    成形体
【図１】
2005039089.tif 000004
【図２】
2005039089.tif 000005