(57)【要約】  【課題】  結晶に赤外・可視光の吸収がある場合であっても、長尺化が可能で高品質な単結晶を製造することができる単結晶の製造方法を提供すること。  【解決手段】  ルツボ内の融液に種結晶を接触させて引き上げ、該種結晶の下端に単結晶を成長させる単結晶を製造する方法であって、前記ルツボの内壁と前記種結晶の下端に成長する単結晶との間で、かつルツボ内の融液に接触しない位置に、放射熱移動抑制構造体が設けられた装置を用いて、前記単結晶を製造することを特徴とする単結晶の製造方法。  【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ルツボ内の融液に種結晶を接触させて引き上げ、該種結晶の下端に単結晶を成長させる単結晶を製造する方法であって、
前記ルツボの内壁と前記種結晶の下端に成長する単結晶との間で、かつルツボ内の融液に接触しない位置に、放射熱の移動を抑制する構造体が設けられた装置を用いて、前記単結晶を製造することを特徴とする単結晶の製造方法。
【請求項２】
ルツボ内の融液に種結晶を接触させて引き上げ、該種結晶の下端に単結晶を成長させる単結晶を製造する方法であって、
前記ルツボの内壁と前記種結晶の下端に成長する単結晶との間で、かつルツボ内の融液に接触しない位置に、放射熱の移動を抑制する構造体が移動自在に設けられた装置を用い、前記種結晶の下端に付着する単結晶の成長に連動させて前記放射熱移動抑制構造体を動かしながら、前記単結晶を製造することを特徴とする単結晶の製造方法。
【請求項３】
ルツボ内の融液に種結晶を接触させて引き上げ、該種結晶の下端に単結晶を成長させる単結晶を製造する方法であって、
前記ルツボの内壁と前記種結晶の下端に成長する単結晶との間で、かつルツボ内の融液に接触しない位置に、放射熱の移動を抑制する構造体が移動自在に設けられた装置を用い、前記種結晶の下端に付着する単結晶の成長に連動させて前記放射熱移動抑制構造体を融液液面との距離を一定に保持するように動かしながら、前記単結晶を製造することを特徴とする単結晶の製造方法。
【請求項４】
融液液面との間で保持する距離が、２〜８ｍｍである請求項３に記載の単結晶の製造方法。
【請求項５】
前記放射熱の移動を抑制する構造体が、白金族金属単体またはその合金で構成されている、請求項１〜４の何れかに記載の単結晶の製造方法。
【請求項６】
高周波誘導加熱により加熱された融液を用いる、請求項１〜５の何れかに記載の単結晶の製造方法。
【請求項７】
前記融液及び単結晶が、酸化物である、請求項１〜６の何れかに記載の単結晶の製造方法。
【請求項８】
ルツボ内の融液に種結晶を接触させて引き上げ、該種結晶の下端に単結晶を成長させる単結晶を製造する装置であって、
前記種結晶を引き上げる第１移動軸と、
前記ルツボの内壁と前記種結晶の下端に成長する単結晶との間で、かつルツボ内の融液に接触しない位置に設けられた放射熱移動抑制構造体と、
該放射熱移動抑制構造体を前記種結晶の下端に付着する単結晶の成長に連動させて動かす第２移動軸とを、有する
単結晶の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、たとえば酸化物系などの単結晶の製造方法及び装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、様々な酸化物単結晶が、光デバイス、音響デバイスとして工業的に応用されている。これらの酸化物は、主としてチョクラルスキー法（ＣＺ法）と呼ばれる方法で製造されている。ＣＺ法は、融液と、該融液から析出する結晶組成とが、同じ材料、例えばＳｉ、ＬｉＮｂＯ３  、ＬｉＴａＯ３  等に関して、大型で高品質なバルク単結晶を安価に得る方法であり、工業的に非常に重要な単結晶製造方法である。特に、酸化物単結晶を製造する場合、金属と比較して熱容量が大きく、熱伝導率が小さいという特徴から、製造装置内の結晶育成の雰囲気に比較的大きな温度勾配を取りやすい高周波加熱方式の製造装置を使用する例が多い。
【０００３】
しかしながら、工業的に有用な酸化物単結晶の多くは、異方性が大きく、大きな温度勾配によって生じる熱応力によってクラック等の欠陥が発生しやすいという問題がある。また、その一方で、小さな温度勾配下においては、結晶成長界面で生じる凝固潜熱や融液から伝熱される熱を放散できずに結晶にネジレや曲がりが生じるため、短い単結晶しか得られないという問題もある。
【０００４】
そこで、これらの問題を解決するために、酸化物単結晶を製造する各社は、ルツボ周りの構造体の幾何学構造について、製造する単結晶材料独自に試行錯誤を繰り返している。
【０００５】
ＣＺ法による長尺な単結晶の製造を困難にする要因は、特にクラックやネジレの発生に大きな影響を与える結晶成長の界面近傍の温度勾配が、単結晶の育成初期と後期とで、すなわち単結晶の製造中に変化してしまう事にある。これは、結晶が育成されるに従って融液表面が低下し、高周波誘導加熱されたルツボ壁の露出部分が増加すると、この露出したルツボ壁がアフターヒータとして作用し、その結果、融液直上の温度勾配を小さくしてしまうためである。つまり、育成初期を適当な温度勾配に保つと、結晶化が進むに従って融液直上の温度勾配が小さくなり、育成後期には結晶化の際の凝固放射熱を充分に放散することができなくなり、結晶のネジレとなって現れる。その一方で、育成後期に結晶にネジレが生じない条件で育成すると、育成初期の温度勾配が大きくなり過ぎ、結晶にクラックが発生する不都合を生じる。
【０００６】
そこで、近年、この問題を解決することを目的として、例えばルツボと高周波コイルの相対位置を結晶製造の進行に応じて変えて製造する方法（特許文献１〜３）、ルツボ内の昇降可能な放射熱反射体を引き上げ長の増加に伴いルツボ上方へ上昇さえて製造する方法（特許文献４）、熱伝導度の大きなシードホルダーを用いて製造する方法（特許文献５）、が提案されている。
【０００７】
これらの方法を分類すると、結晶製造の進行に応じて、（１）ルツボの発熱量分布を変える方法（特許文献１〜３）または（２）結晶からの放射熱量を変える方法（特許文献４）と、結晶製造中を通して、（３）結晶からの伝導伝熱量を増加させる方法（特許文献５）とに、大きく分けられる。
【０００８】
しかしながら、結晶に赤外・可視光の吸収がある場合、成長した結晶自体の長尺化による放射熱の吸収量の増加が著しく、上記（１）〜（３）の方法では十分に長尺化を行えない場合があった。
【特許文献１】特公昭５８−２５０７８号公報
【特許文献２】特公昭６１−０５４４０号公報
【特許文献３】特公昭６１−２６５１９号公報
【特許文献４】特開平０８−１７５８９６号公報
【特許文献５】特開平１１−２７８９８４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の目的は、結晶に赤外・可視光の吸収がある場合であっても、長尺化が可能で高品質な単結晶を製造することができる単結晶の製造方法及び装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者は、前記（１）〜（３）の発明において考慮していない、ルツボから直接発せられる、結晶に対する放射熱移動について着目し、特定の構造体を装置内の所定位置に設けることで、育成初期を適当な温度勾配に保つように条件設定した場合であっても、結晶育成中、特に育成後期での融液直上の温度勾配の緩化を抑制することができることを見出し、本発明を完成させた。
【００１１】
製造方法 
すなわち、本発明の第１の観点によれば、
ルツボ内の融液に種結晶を接触させて引き上げ、該種結晶の下端に単結晶を成長させる単結晶を製造する方法であって、
前記ルツボの内壁と前記種結晶の下端に成長する単結晶との間で、かつルツボ内の融液に接触しない位置に、放射熱の移動を抑制する構造体（放射熱移動抑制構造体）が設けられた装置を用いて、前記単結晶を製造することを特徴とする単結晶の製造方法が提供される。
【００１２】
第１の観点では、装置内での放射熱移動抑制構造体の配置は、特に限定されず、単結晶の成長に伴って移動自在に設けてあってもよいし、あるいは装置内に固定して設けてあってもよい。融液直上の温度勾配を大きくする観点からは、単結晶の成長に伴って移動自在に設けてあることが好ましい。
【００１３】
すなわち、第２の観点によれば、
ルツボ内の融液に種結晶を接触させて引き上げ、該種結晶の下端に単結晶を成長させる単結晶を製造する方法であって、
前記ルツボの内壁と前記種結晶の下端に成長する単結晶との間で、かつルツボ内の融液に接触しない位置に、放射熱移動抑制構造体が移動自在に設けられた装置を用い、前記種結晶の下端に付着する単結晶の成長に連動させて前記放射熱移動抑制構造体を動かしながら、前記単結晶を製造することを特徴とする単結晶の製造方法が提供される。
【００１４】
第２の観点では、放射熱移動抑制構造体の動かし方は、特に限定されず、融液液面との距離を一定に保持するように動かしても良いし、あるいは前記距離を一定に保持しないようにして動かしてもよい。結晶のネジレやクラック等の欠陥に最も影響を与えるのは、結晶成長界面である。この結晶成長界面は、原料としての融液を結晶育成中に連続して供給しない限り、結晶化した質量分だけ低下する。この低下分に対して何らの手当をしないと、放射熱移動抑制構造体を設けた場合に得られる効果（融液直上の温度勾配を大きくすること）を十分に享受し得ないこともある。そこで本発明では、放射熱移動抑制構造体を、育成中の融液液面の低下に合わせ、該融液液面との距離を一定に保持するように動かすことが好ましい。
【００１５】
すなわち、第３の観点によれば、
ルツボ内の融液に種結晶を接触させて引き上げ、該種結晶の下端に単結晶を成長させる単結晶を製造する方法であって、
前記ルツボの内壁と前記種結晶の下端に成長する単結晶との間で、かつルツボ内の融液に接触しない位置に、放射熱移動抑制構造体が移動自在に設けられた装置を用い、前記種結晶の下端に付着する単結晶の成長に連動させて前記放射熱移動抑制構造体を融液液面との距離を一定に保持するように動かしながら、前記単結晶を製造することを特徴とする単結晶の製造方法が提供される。
【００１６】
融液液面との間で保持する距離は、好ましくは２〜８ｍｍ、より好ましくは３〜７ｍｍ、さらに好ましくは４〜６ｍｍである。この程度の距離を保持しつつ放射熱移動抑制構造体を動かすことにより、効果的に、融液直上の温度勾配を大きくすることができる。
【００１７】
上述した本発明方法は、例えば以下に示す装置によって実現することができる。
【００１８】
製造装置 
本発明によれば、
ルツボ内の融液に種結晶を接触させて引き上げ、該種結晶の下端に単結晶を成長させる単結晶を製造する装置であって、
前記種結晶を引き上げる第１移動軸と、
前記ルツボの内壁と前記種結晶の下端に成長する単結晶との間で、かつルツボ内の融液に接触しない位置に設けられた放射熱移動抑制構造体と、
該放射熱移動抑制構造体を前記種結晶の下端に付着する単結晶の成長に連動させて動かす第２移動軸とを、有する単結晶の製造装置が提供される。
【００１９】
共通事項 
好ましくは、放射熱移動抑制構造体が、白金族金属単体またはその合金で構成されている。
【００２０】
好ましくは、高周波誘導加熱により加熱された融液を用いる。
【００２１】
好ましくは、前記融液及び単結晶が、酸化物である。すなわち本発明は、酸化物系単結晶の製造に、特に適している。
【発明の効果】
【００２２】
本発明によれば、結晶育成中の融液直上の温度勾配の緩化を抑制しうるため、結晶に赤外・可視光の吸収がある場合であっても、長尺化が可能で高品質な単結晶を製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。
【００２４】
ここにおいて、図１は本発明の一実施形態に係る単結晶の製造装置を示す概略断面図、図２は図１のII−II線に沿った断面図、図３、図４（Ａ）、図４（Ｂ）、図５及び図６は本実施形態で用いる放射熱移動抑制構造体の一態様を示す斜視図、図７は本実施形態で用いる放射熱移動抑制構造体が温度勾配にどのような影響を与えているのかを示すグラフ、である。
【００２５】
本実施形態では、まず、本発明に係る単結晶の製造方法を実現可能な装置の構成を説明した後、この装置を用いて単結晶を製造する方法を説明する。
【００２６】
単結晶の製造装置 
図１に示すように、本実施形態に係る単結晶の製造装置２は、ルツボ４を有する。ルツボ４は、断熱材６の略中心部分に形成された凹部６２に配置してある。断熱材６には、ルツボ４を被覆するように円筒状の第１耐火物構造体８が被せてある。断熱材６および第１耐火物構造体８には、円筒状の第２耐火物構造体（ハウジング）１０が被せてある。
【００２７】
第１耐火物構造体８および第２耐火物構造体１０の頂部壁略中心位置には、それぞれ開口部８２，１０２が形成してある。開口部８２，１０２には、所定の回転数で回転させながら上方（ルツボ４から離れる方向）に所定速度で移動自在な第１移動軸１２が挿入してある。第１移動軸１２の下端には、種結晶１２２が取り付けてある。第１移動軸１２の上端には、動力源（図示省略）が連結される。
【００２８】
第１耐火物構造体８および第２耐火物構造体１０の頂部壁中心から所定距離離れた位置には、それぞれ開口部８４，１０４が形成してある。開口部８４，１０４には、本実施形態では下方（ルツボ４へ向かう方向）に所定速度で移動自在な第２移動軸１３が挿入してある。第２移動軸１３の下端には、放射熱遮蔽構造体１３２が取り付けてある。第２移動軸１３の上端には、前記第１移動軸１２の上端に連結される動力源（図示省略）とは別の動力源（図示省略）が連結される。
【００２９】
図１及び図２に示すように、放射熱遮蔽構造体１３２は、ルツボ４の内壁４２と種結晶１２２の下端に成長する単結晶１２４との間で、かつルツボ４内の融液４２に接触しない位置に設けられている。
【００３０】
放射熱遮蔽構造体１３２を、前記所定位置に設けることにより得られる効果を説明する。まず、温度がそれぞれＴ１、Ｔ２である、お互いが平行な無限平面ＡとＢの間の単位面積当たりの放射伝熱量ｑは、面Ａ、Ｂともに黒体とした場合、ｑ＝σ（Ｔ１  ４  −Ｔ２  ４  ）…式（１）で求められる。式（１）中のσは、ステファン・ボルツマン定数である。
【００３１】
更に、この平面ＡとＢの無限平面の間に、厚さが無限小で放射率がεの無限平板ＣをＡ、Ｂの無限平板に平行に挿入した場合を考える。
【００３２】
無限平板Ｃの厚みは無限小なので、無限平面Ｃの両面の表面温度ともにＴ３  とみなせる。ここで無限平板ＡとＣの間の単位面積当たりの放射伝熱量ｑ１  は、ｑ１  ＝εσ（Ｔ１  ４  −Ｔ３  ４  ）…式（２）となる。
【００３３】
同様に無限平板ＢとＣの間の単位面積当たりの放射伝熱量ｑ２  は、ｑ２  ＝εσ（Ｔ３  ４  −Ｔ２  ４  ）…式（３）となる。
【００３４】
無限平面Ｃの挿入による無限平面ＡとＢの間の単位面積当たりの放射伝熱量ｑ’は、ｑ’＝ｑ１  ＝ｑ２  …式（４）を満足する。ｑ１  ＝ｑ２  から、εσ（Ｔ１  ４  −Ｔ３  ４  ）＝εσ（Ｔ３  ４  −Ｔ２  ４  ）…式（５）が得られる。
【００３５】
この式（５）の両辺にεσ（Ｔ３  ４  −Ｔ２  ４  ）を加える事で、εσ（Ｔ１  ４  −Ｔ２  ４  ）＝２εσ（Ｔ３  ４  −Ｔ２  ４  ）…式（６）となる。
【００３６】
この式（６）と、式（１）、（３）及び（４）とから、無限平板Ｃの挿入前後の伝熱量関係式である、ｑ’＝εｑ／２…式（７）が得られる。
【００３７】
この式（７）から分かるように、平板を挿入することにより放射伝熱量がｑからεｑ／２に減じ、挿入した平板Ｃの放射率εが小さい程、断熱効果は高くなる。
【００３８】
従って、放射熱移動抑制構造体１３２は、その厚みが薄く（たとえば０．１〜２ｍｍ程度）、その熱伝導率が大きくても断熱効果は得られ、式（７）に示されるように、その放射率が小さい程、効果的であることが分かる。
【００３９】
放射熱移動抑制構造体１３２は、単結晶成長時の雰囲気と温度に対して安定である必要がある。このため、構造体１３２は、例えば白金若しくはＩｒ、Ｒｈ等の白金族単体、またはそれらの合金等で構成されていることが好ましい。白金は高温における放射率が０．２以下と小さく、酸化物等の結晶成長雰囲気及び温度に対して安定である。
【００４０】
構造体１３２は、上述したように厚みが薄くても効果がある。このため、構造体１３２の形状としては、たとえば図３に示す円筒状や、図４（Ａ）〜（Ｂ）に示す円錐台状などが挙げられる。また、構造体１３２は、ルツボ４により遮蔽されてこの構造体１３２自体が導体であった場合にも、高周波磁場による誘導加熱はごく小さくなるが、図５のようにスリット１３２ａを設けて誘導加熱を完全に抑制しても良い。すなわちスリット１３２ａにより、構造体１３２の周方向に流れる電流を抑制できる。更に、構造体１３２に隠される部分と隠されない部分の放射伝熱量の不連続を抑制するために、構造体１３２の端部に、図６に示すような斜めスリット１３２ｂが設けてあってもよい。
【００４１】
構造体１３２の厚みは、通常０．１〜５ｍｍ、好ましくは０．５〜２ｍｍ程度である。
【００４２】
構造体１３２が、イ）たとえば図３、図５及び図６に示すようなリングである場合にはその内径が、ロ）たとえば図４（Ａ）及び図４（Ｂ）に示すような円錐台状である場合にはその小さい方の内径が、目的とする単結晶の直胴部の外径の１．２〜１．５倍程度であることが好ましい。
【００４３】
構造体１３２の内径と、目的とする単結晶の直胴部の外径との差が小さすぎると、得られる単結晶にクラックが発生するなどの不都合を生じることがある。
【００４４】
第２耐火物構造体１０の外周には、本実施形態では高周波発振器としての高周波誘導コイル１４が巻かれており、このコイル１４に高周波電流を流すことで前記ルツボ４が誘導加熱され、その結果、前記ルツボ４中の融液４２は所定温度に維持される。
【００４５】
単結晶の製造方法 
次に、上述した単結晶の製造装置２を用いて、単結晶を製造する方法を説明する。本実施形態では、組成式Ｃａ３  Ｎｂ１．７  Ｇａ３．３  Ｏ１２を持つ酸化物系単結晶を製造する場合を例示して説明する。
【００４６】
まず、たとえば組成式Ｃａ３  Ｎｂ１．７  Ｇａ３．３  Ｏ１２を構成する元素の酸化物または炭酸塩（たとえば、ＣａＣＯ３  、Ｎｂ２  Ｏ５  、Ｇａ２  Ｏ３  など）を、粉末状で所定の原子比になるように混合し、円柱状に圧縮成形した後、大気中、１０００〜１４００℃で焼結して焼結体を得る。
【００４７】
次いで、得られた焼結体を、気密性の保たれた上記製造装置２のルツボ４内に収容した後、少量の酸素を含む窒素雰囲気下で、前記焼結体を融解させて融液４２とする。
【００４８】
次いで、第２移動軸１３を下方に移動させることにより、その下端に取り付けられた放射熱移動抑制構造体１３２を、ルツボ４の内壁４２と種結晶１２２の下端に成長する単結晶１２４との間で、かつルツボ４内の融液４２に接触しない位置に配置させる。具体的には、放射熱移動抑制構造体１３２を、前記位置であって、かつルツボ４中の融液４２の液面との距離が好ましくは２〜８ｍｍ程度となるように配置させる。
【００４９】
次いで、第１移動軸１２を下方に移動させることにより、その下端に取り付けられた種結晶１２２をルツボ４中の融液４２に接触させる。
【００５０】
さらにこの点を図７を参照して説明する。図７のデータは、直径１００ｍｍのルツボ４を用いている。構造体１３２を設けなかった例（図７中の鎖線）では、高さ１０ｍｍで直径８０ｍｍのリング状（図３参照）の放射熱移動抑制構造体１３２を設けた例（図７中の実線）と比較して、融液４２の直上から＋５ｍｍ〜＋１５ｍｍの位置で、ルツボ４の内壁４２からルツボ４２の中心部分に向かう放射熱移動を抑制できておらず、結果的に融液４２の直上の温度勾配が小さくなっている。
【００５１】
これに対し、前記構造体１３２を、その下端が融液４２の直上から＋５ｍｍの位置にくるように固定して設けた場合、構造体１３２を設けなかった場合と比較して、ルツボ４の内壁４２からルツボ４２の中心部分に向かう放射熱移動を抑制できており、結果として、融液４２の直上の温度勾配が大きくなっている。
【００５２】
次いで、第１移動軸１２を回転させながら上方に引き上げることにより、種結晶１２２の下端に付着してくる融液４２を凝固させつつ結晶成長させ、単結晶１２４を育成する。単結晶１２４の成長条件としては、特に限定されないが、結晶回転数が、通常１〜１００ｒｐｍ、好ましくは５〜５０ｒｐｍ、種結晶１２２の引き上げ速度が、通常０．１〜１０ｍｍ／ｈｒ、好ましくは０．５〜５ｍｍ／ｈｒである。
【００５３】
本実施形態では、種結晶１２２の下端に付着する単結晶１２４の成長に連動させて、第２移動軸１３を動かす。その結果、放射熱移動抑制構造体１３２が単結晶１２４の成長に伴って動かされる。
【００５４】
本実施形態では、放射熱移動抑制構造体１３２は、固液界面（融液４２の液面）に対して有効に作用する位置に、結晶成長中に保持される。そのための方策の一つとして、好ましくは、融液４２の低下速度に合わせ、融液表面から常に同じ位置を保持する動作プロファイルが考えられる。すなわち、本実施形態では、放射熱移動抑制構造体１３２を、育成中の融液４２の液面の低下に合わせ、該融液４２の液面との距離を一定に保持するように動かすことが好ましい。
【００５５】
ここで融液４２の低下速度をｖｌ  とすると、育成される単結晶１２４の重量をＷｃ  として、ｄＷｃ  ／ｄｔ＝ρｍ  ・π・Ｒ２  ・ｖｌ  …式（８）となる。なお、式（８）中、ρｍ  は融液４２の密度、Ｒはルツボ４の内半径である。ここで用いるＷｃ  としては、ロードセル等の重量センサで実測した重量を用いる事が考えられるが、重量の測定誤差等で生じる構造体１３２の速度の変動をさける場合、例えばｖｌ  ＝ｖｐ  ・ρｃ  ・ｒ２  ／（ρｍ  ・Ｒ２  −ρｃ  ・ｒ２  ）…式（９）で計算される速度を用いる事が出来る。なお、式（９）中、ρｃ  は単結晶１２４の密度、ｒは単結晶１２４の半径、ｖｐ  は引き上げ速度（第１移動軸１２の移動速度）である。
【００５６】
また、育成される単結晶１２４の形状をｒ１  とｒ２  の半径を持つ円錐台とした場合、ｖｌ  ＝ｖｐ  ・ρｃ  ・（ｒ１  ２  ＋ｒ１  ・ｒ２  ＋ｒ２  ２  ）／｛３・ρｍ  ・Ｒ２  −ρｃ  ・（ｒ１  ２  ＋ｒ１  ・ｒ２  ＋ｒ２  ２  ）｝…式（１０）で表される。
【００５７】
この２式の何れかを用いる事により、あらかじめプログラムされた結晶形状に合わせて放射熱移動抑制構造体１３２を動かす事が出来る。
【００５８】
第２移動軸１３の移動速度は、たとえば０．１〜６ｍｍ／ｈｒ、好ましくは０．２〜３ｍｍ／ｈｒ程度である。
【００５９】
このようにして製造される単結晶１２４は、クラックやネジレが生じておらず、長尺かつ高品質である。単結晶１２４は、たとえばビスコス置換希土類鉄ガーネット用の基板材料に用いて好適である。
【００６０】
本実施形態では、特定の製造装置２を用い、放射熱移動抑制構造体１３２を単結晶１２４の成長に連動させて移動させる。このため、結晶育成中の融液４２の直上の温度勾配の緩化を抑制することができる。その結果、得られる単結晶１２４に赤外・可視光の吸収がある場合でも、クラックやネジレがなく、長尺化が可能で高品質な単結晶１２４が製造される。
【００６１】
以上、本発明の実施形態について説明してきたが、本発明はこうした実施形態に何等限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々なる態様で実施し得ることは勿論である。
【実施例】
【００６２】
次に、本発明の実施の形態をより具体化した実施例を挙げ、本発明をさらに詳細に説明する。但し、本発明は、これらの実施例のみに限定されるものではない。
【００６３】
実施例１ 
本実施例では、図１に示す単結晶の製造装置２を用いた。高周波発振器として周波数７０ｋＨｚのものを用いた。ルツボ４としては、直径１００ｍｍ、高さ１００ｍｍおよび厚さ２．５ｍｍのＩｒ製ルツボを用いた。ルツボ４中には、Ｃａ３  Ｎｂ１．７  Ｇａ３．３  Ｏ１２反応粉を約２２００ｇ挿入した。
【００６４】
また、放射熱移動抑制構造体１３２として、図３に示すような、高さ２０ｍｍ、肉厚１ｍｍ、直径８０ｍｍ、Ｉｒ製の円筒形状のリングを用いた。このリングを、図示省略してある動力源に接続される第２移動軸１３により固定した。
【００６５】
そして、第２移動軸１３を下方に移動させることにより、その下端に取り付けられた放射熱移動抑制構造体１３２を、ルツボ４の内壁４２と種結晶１２２の下端に成長する単結晶１２４との間で、かつルツボ４内の融液４２に接触しない位置であって、さらにルツボ４中の融液４２の液面との距離が５ｍｍとなるように配置させた。
【００６６】
以上の構成の装置２を用い、Ｎ２  に１ｖｏｌ％のＯ２  を混入した雰囲気で、［１１１］方位のＣａ３  Ｎｂ１．７  Ｇａ３．３  Ｏ１２単結晶で構成される種結晶１２２を、ルツボ４内の融液４２に接触させ、０．５ｍｍ／ｈｒの速度で引き上げて結晶の育成を行った。結晶の育成とともに、融液４２の液面は低下するので、この結晶の育成に連動させて、放射熱移動抑制構造体１３２を、融液４２の液面から＋５ｍｍの距離を保つ速度で、下方に向けて動かした。
【００６７】
その結果、直径５６ｍｍφ、直胴部の長さ１００ｍｍの透明で、クラックフリーなＣａ３  Ｎｂ１．７  Ｇａ３．３  Ｏ１２単結晶が得られた。
【００６８】
結晶の一部を粉砕して粉末Ｘ線回折による相同定を行った結果、回折ピークは全てガーネット構造を有する相として指数付けでき、その他の異相ピークは全く認められず単一相であることが確認できた。結晶の表面状態は、荒れ、異物質の付着等は認められず、滑らかで光沢が認められる。結晶内に、気泡、割れ（クラック）、ネジレ及びインクルージョンなどの巨視的な欠陥は認められず、偏光顕微鏡によるオルソスコープ像から均一な単結晶になっていることが確認できた。
【００６９】
本実施例で得られた単結晶は、水晶とほぼ同程度の硬度であり、室温付近で化学的、物理的に安定である。また、水晶等で用いられる通常の加工条件で、クラック発生等の問題もなく、結晶切断及び研磨ができ、結晶の取り扱いが容易であることが確認できた。
【００７０】
比較例１ 
放射熱移動抑制構造体１３２を用いなかった以外は、実施例１と同様の条件で単結晶育成を行った。その結果、直胴長５５ｍｍから結晶のネジレが始まり、直胴部の長い結晶が得られなかった。これにより、実施例１の優位性が確認できた。
【００７１】
なお、上記実施例１とともに比較例１においても、結晶のネジレ開始の有無は、結晶の外形を写真などの手段で撮影し、結晶直径の２％以上の外向が認められた場合をネジレあり、と判断することにより行った。
【図面の簡単な説明】
【００７２】
【図１】図１は本発明の一実施形態に係る単結晶の製造装置を示す概略断面図、
【図２】図２は図１のII−II線に沿った断面図である。
【図３】図３は本実施形態で用いる放射熱移動抑制構造体の一態様を示す斜視図である。
【図４】図４（Ａ）及び図４（Ｂ）は本実施形態で用いる放射熱移動抑制構造体の一態様を示す斜視図である。
【図５】図５は本実施形態で用いる放射熱移動抑制構造体の一態様を示す斜視図である。
【図６】図６は本実施形態で用いる放射熱移動抑制構造体の一態様を示す斜視図である。
【図７】図７は本実施形態で用いる放射熱移動抑制構造体が温度勾配にどのような影響を与えているのかを示すグラフである。
【符号の説明】
【００７３】
２…  単結晶の製造装置
４…  ルツボ
４２…  融液
６…  断熱材
６２…  凹部
８…  第１耐火物構造体
８２，８４…  開口部
１０…  第２耐火物構造体
１０２，１０４…  開口部
１２…  第１移動軸
１２２…  種結晶
１２４…  単結晶
１３…  第２移動軸
１３２…  放射熱移動抑制構造体
１３２ａ…  スリット
１３２ｂ…  斜めスリット
１４…  高周波誘導コイル
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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