(57)【要約】【課題】  木酢・竹酢液を含有し、経口摂取が可能な安全性の高い抗アレルギー組成物を提供する。【解決手段】  木酢蒸留液を有効成分として含有する抗アレルギー組成物。木材として竹材を用いて得られた竹酢蒸留液が好ましく、また、ベンゾピレン、ジベンゾアントラセン及びメチルコラントレンを実質的に含まないことが好ましい。該抗アレルギー組成物はその有効量を経口摂取することで抗アレルギー作用を発揮する。特に、アレルギー性鼻炎、花粉症、アレルギー性結膜炎、アトピー性皮膚炎、アレルギー性喘息、蕁麻疹、食物アレルギー、アナフィラキシー等のＩ型アレルギーの抑制に有用である。また、皮膚への塗布も可能である。竹酢蒸留液は、木材を、１３０〜１７０℃で燻煙処理後、乾燥し、さらに３５０〜４５０℃で炭化処理し、この炭化処理中に排出される煙を凝結させて得られる粗木酢液を、減圧下５０〜６０℃の低温で蒸留して得ることができる。【選択図】      図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
木酢蒸留液を有効成分として含有することを特徴とする抗アレルギー組成物。
【請求項２】
請求項１記載の組成物において、前記木酢蒸留液が竹材から得られ竹酢蒸留液であることを特徴とする抗アレルギー組成物。
【請求項３】
請求項１又は２記載の抗アレルギー組成物において、ベンゾピレン、ジベンゾアントラセン及びメチルコラントレンを実質的に含まないことを特徴とする抗アレルギー組成物。
【請求項４】
請求項１〜３記載の組成物において、経口用または皮膚塗布用であることを特徴とする抗アレルギー組成物。
【請求項５】
請求項１〜４の何れかに記載の抗アレルギー組成物を配合した食品。
【請求項６】
請求項１〜４の何れかに記載の抗アレルギー組成物を配合した飲料。
【請求項７】
請求項１〜４の何れかに記載の抗アレルギー組成物を配合した皮膚塗布用組成物。
【請求項８】
請求項１〜４の何れかに記載の抗アレルギー組成物の有効量を経口摂取あるいは皮膚に塗布することを特徴とするアレルギー抑制又は予防方法。
【請求項９】
請求項８記載の方法において、前記アレルギーがＩ型アレルギーであることを特徴とするアレルギー抑制又は予防方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、抗アレルギー組成物、特に木酢・竹酢液を有効成分として含有する抗アレルギー組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
竹は古から日本人の生活と深い関わりのある植物である。そして今、竹林が異常繁殖して各地で猛威をふるっている。そのため、この竹を竹炭等として有効に利用することが試みられている。すなわち、国産の孟宗竹等を５０ｃｍ程度に切断したものを密閉した竹窯の空間内において、８００℃以上の高温で加熱し、時間をかけて丁寧に炭化させることによって高品質の竹炭を得ることができる。
【０００３】
このとき竹は熱分解して焦げ臭い煙と竹炭が残り、竹炭は燃料としてだけでなく、各種の吸着剤や消臭剤、あるいは壁面や床面に敷設して建築資材等として適宜利用することができる。一方、この煙は熱分解によって竹が放出するガラといろいろな成分を含んだ水蒸気が混ざり合ったものである。この水蒸気を冷却して蒸留液を採取すると、水溶性の液体と油性の液体とに分れる。そのうち前者が粗竹酢液であり、後者がタール分である。
【０００４】
上記竹酢液の主成分は酢酸であるが、成分構成が複雑である。すなわち、全体の８０％〜９０％を占める水分を除くと、一番多いのが酢酸で約３．７％であり、ほかに約２００種類以上の化合物からなる微量成分が溶け込んでいる。より詳細には、水分を除くと主な成分は、酢酸、プロピオン酸、蟻酸などの有機酸類、メタノール、プロパノール、エタノールなどのアルコール類、２−メトキシフェノール（グアヤコール）、クレゾールなどのフェノール類、吉草酸エステルなどの中性物質、その他、カルボニル化合物、塩基成分などで構成されている。
【０００５】
このように、竹酢液には、酢酸の他、ポリフェノール成分や有機酸類など、生体に有用とされる様々な成分が含まれており、これらを摂取することで薬効が期待できる。
しかしながら、竹酢液には、ベンツピレンなどの発がん性物質や、クレゾール、ホルムアルデヒド、蟻酸、メタノールなどのその他の有害物質も含まれているため、殺菌、抗菌、脱臭、防臭、害虫忌避、細胞活性化などを目的として、水などで薄めて農芸・土木分野などで使用されてはいるが、これまで食用として実際に使用はされていなかった。そのため、経口摂取による木酢・竹酢液の効果、例えばアレルギー反応に対する効果については検証されていないのが現状であった。近年では、アレルギーに悩む人は年々増加傾向にあり、アレルギーを安全に改善あるいは予防することが強く望まれている。
【０００６】
竹酢液から有害物質を除去する方法として、特許文献１には、竹酢液を４０〜５０℃に加熱してホルムアルデヒドとアセトンを減圧除去後、残液を６０℃以上で蒸留・凝結して竹酢液を得る方法が記載されている。
また、特許文献２には、竹酢液をｐＨ９〜１１に調整後炭酸ガスによりｐＨ６．５〜７まで曝気して分離した疎水性タール分を除去し、次いで６０〜８０℃で減圧蒸留してメタノール、フェノール類、クレゾールなどの有害成分を留去し、さらに残留液をｐＨ２．５〜３に調整後、８０〜１００℃で減圧蒸留することにより、蒸留液として酢酸を主成分とする竹酢液が得られると記載されている。
【特許文献１】特開２０００−５３９７３号公報
【特許文献２】特開２０００−１６０１６５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、これらの方法によっても、ベンゾピレン、ジベンゾアントラセン及びメチルコラントレンなどの発ガン性物質や、クレゾール等その他の有害物質の除去が十分とは言えず、また、経口摂取による抗アレルギー作用についても知られていなかった。そして、このような問題は、木酢液についても同様であった。
本発明は、上記従来技術の課題に鑑みなされたものであり、その目的は、木酢・竹酢液を有効成分として含有し、経口摂取が可能な安全性の高い抗アレルギー組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らが鋭意検討を行った結果、特定の方法で製造した竹酢蒸留液を有効成分として用いれば、発ガン性物質や有害物質を実質的に含まず、しかも、経口摂取あるいは細胞への直接作用によってアレルギー反応を著しく抑制する抗アレルギー組成物が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明にかかる抗アレルギー組成物は、木酢蒸留液を有効成分として含有することを特徴とする。
本発明において、前記木酢蒸留液が竹材から得られ竹酢蒸留液であることが好適である。
また、本発明の抗アレルギー組成物において、ベンゾピレン、ジベンゾアントラセン及びメチルコラントレンを実質的に含まないことが好適である。また、本発明の抗アレルギー組成物において、経口用または皮膚塗布用であることが好適である。
【０００９】
また、本発明にかかる食品、飲料、皮膚塗布用組成物は、前記何れかに記載の抗アレルギー組成物を配合したことを特徴とする。
また、本発明にかかるアレルギー抑制又は予防方法は、前記何れかに記載の抗アレルギー組成物の有効量を経口摂取あるいは皮膚に塗布することを特徴とする。
本発明の方法において、前記アレルギーがＩ型アレルギーであることが好適である。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の抗アレルギー組成物は、木酢・竹酢蒸留液を有効成分とし、経口摂取することにより特にＩ型アレルギー反応を抑制することができるので、アレルギー性鼻炎、花粉症、アレルギー性結膜炎、アトピー性皮膚炎、アレルギー性喘息、蕁麻疹、食物アレルギー等の改善・予防に有用である。また、皮膚に対しても適用可能である。また、木酢・竹酢蒸留液にはポリフェノール成分も多く含まれるため、肝臓病や、成人病である動脈硬化、糖尿病などにも効果が期待できる。本発明の抗アレルギー組成物は、発ガン性物質であるベンゾピレン、ジベンゾアントラセン及びメチルコラントレンなどを実質的に含まず、クレゾールなどの有害物質の混入もほとんどないので、非常に安全性が高く、長期にわたって経口摂取することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明の抗アレルギー組成物の有効成分である木酢蒸留液は、例えば、木材を、１３０〜１７０℃で燻煙処理後、乾燥し、さらに３５０〜４５０℃で炭化処理し、この炭化処理中に排出される煙を凝結させて得られる粗木酢液を、減圧下５０〜６０℃の低温で蒸留して得ることができる。
原料木材として竹材を用いた竹酢蒸留液の製造方法について説明すると、原料として用いる竹は特に限定されず、モウソウチク、マダケ、ハチク、その他の竹を単独あるいは混合して用いることができるが、山梨県南巨摩郡身延町に自生する猛宗竹が特に好適である。
【００１２】
初めに、原料となる竹材を電動のこぎり等を用いて切り割り、燃焼釜に入れて燻煙処理する。この燻煙処理の温度は１３０〜１７０℃、好ましくは１４０〜１６０℃である。また、処理日数は、３〜７日間、好ましくは４〜６日間である。このような燻煙処理により、後の竹酢液を採取する段階で有害タール分の非常に少ない竹酢液が得られる。なお、燻煙処理時に煙突から出る煙はあえて回収しない。一般的にはこのような燻煙窯での前処理工程を行わずに炭化処理されているが、この燻煙工程を入れないと有害成分が多く含まれる竹酢蒸留液ができてしまう。
【００１３】
燻煙処理した竹材は、乾燥させた後、炭化処理を行う。炭化処理は、土釜中で行うのが好ましい。炭化処理の温度は、３５０〜４５０℃で、５〜１５日かけてゆっくりと炭化させることが好適である。
この炭化処理中に煙突（ステンレス等耐酸性材料でできたものが用いられる）から煙が排出されるが、この煙が凝結して滴り落ちた竹酢液を適宜容器等で回収する。なお、この竹酢液は、ほとんどタール分を含まないが、１年以上静置させるなどして、少量のタール分と竹酢液とを分離させることがより望ましい。
【００１４】
このようにタール分を分離除去した竹酢液を、ロータリーエバポレータ器具等を使用して減圧蒸留することにより、本発明の竹酢蒸留液が得られる。すなわち、竹酢蒸留液を調製するには、前記竹酢液を減圧下で加温すればよい。このときの加温温度を従来よりも５０〜６０℃と低く設定することにより、発がん性物質を低く抑えることができる。また、減圧方法は、まず５０℃〜６０℃で加温しながら一定の圧（例えば約１３０ｈｐａ）まで減圧し、その後温度を維持しながら徐々に（例えば５ｈｐａずつ）減圧し、約７０ｈｐａ程度まで減圧することが望ましい。そして、蒸留液の採取（蒸留により揮発してきた成分の採取）は、７０〜１１０ｈｐａの減圧下で行うことが好適である。
【００１５】
なお、以上の減圧条件においても、発ガン性物質であるベンツピレンなどの有害物質が混入していないか確認しながら竹酢蒸留液を回収することがより望ましい。減圧速度は、必要に応じて調製することができる。
このように蒸留精製して得た竹酢蒸留液は酸性が非常に強いため、保管容器としてはガラス壜など、耐酸性容器を用いることが望ましい。
【００１６】
このようにして得られた竹酢蒸留液は、そのままでは特有の匂いや酸味が強いため摂取しにくいことがある。そのため、竹酢蒸留液を公知の飲食品、あるいはカプセル剤、錠剤、シロップ剤等の経口製剤に添加したものは、摂取にあたり好適である。例えば、液状、半固型状、固型状、ゼリー状、クリーム状、ムース状、ペースト状などの形態のものが挙げられ、これらは何れも常法により製造可能である。
【００１７】
例えば、竹酢蒸留液１Ｌに対し、１００〜３００Ｌの水または果汁（りんご、ぶどう、その他）、アロエやドクダミ液等を加え、常法に従ってろ過、オリ引きろ過、壜詰等を行うことにより、ベンツピレンなどの発ガン性物質やその他の有害物質の混入のない、安全性の高い竹酢液飲料を得ることが出来る。このような飲料には、砂糖、オリゴ糖、蜂蜜などの糖分や、香料、その他必要に応じて飲料に通常配合可能な成分を添加することができる。
なお、本発明において、食品、飲料は、いわゆる健康飲食品、機能性飲食品、サプリメントなども含むものである。
また、本発明の抗アレルギー組成物は、皮膚に対して有害な成分も含まないため、化粧品など皮膚塗布用組成物にも安心して適用できる。
【００１８】
本発明の抗アレルギー組成物は、経口摂取や皮膚への塗布において問題となる発ガン性物質や有害物質を含まないので、長期にわたって適用が可能である。例えば、発ガン性物質であるベンツピレン、ジアゾアントラセン及びメチルコラントレンについては、検出限界が０．０５ｐｐｂである高速液体クロマトグラフィー分析においても検出されず、実質的にこれらを含まないものである。
本発明の抗アレルギー組成物は、経口摂取や皮膚への塗布により、Ｉ型アレルギー反応を抑制することができる。このようなアレルギーとしては、アレルギー性鼻炎、花粉症、アレルギー性結膜炎、アトピー性皮膚炎、アレルギー性喘息、蕁麻疹、食物アレルギー、アナフィラキシー等が挙げられる。
抗アレルギー組成物の摂取量は、症状や性別などにより適宜決定されるものであるが、竹酢蒸留液量として、通常６０ｋｇの成人に対して、１日あたり０．１〜５ｍｌが適当である。
以上は竹酢蒸留液について説明したものであるが、竹材以外の各種木材を原料とした木酢蒸留液についても同様に適用できる。
以下、具体例を挙げて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【実施例１】
【００１９】
竹酢蒸留液の製造
１．粗竹酢液の製造：
（１）山梨県巨摩郡身延町にて冬場によく生育した自生の孟宗竹の５年生〜６年生を切り出し、電動のこぎりで５０ｃｍに切り割し、これを結束する。
（２）燻煙窯へ入れて約５日間、１５０℃の温度で燻煙処理する。この時に、煙突から出る煙はあえて回収しない（一般的には燻煙窯へ入れる工程はなく、すべて竹酢液として使用しているが、この工程を入れないと有害成分が多く含まれる竹酢蒸留液ができることになる）。この燻煙処理した竹材を約６ヵ月間、乾燥と成分の安定を図るために、雨の当たらない所で外気に当てて寝かせる。
（３）竹材を土窯に入れて１０日間ゆっくりと約４００℃の低い温度で煙結炭化させることにより、竹炭製品が出来上がる。この製品が出来る過程で排出される煙をステンレス製煙突から出る水滴として回収し、燻液を得た。
（４）この燻液は少量のタール分を含んでいるので、約1年間冷暗所のステンレスタンクにおいて放置し、タール分と粗竹酢液とに分離させ、上澄み部分の粗竹酢液を回収した。
【００２０】
２．粗竹酢液の蒸留精製：
分離した上澄み部分の粗竹酢液を下記の方法により蒸留精製した。
使用器具  ロータリーエバポレーター
精製方法  減圧法
（ａ）粗竹酢液２．５ｌを回転フラスコ内で加温する（温度５０℃〜６０℃、以下の工程でもこの温度を維持した）。
（ｂ）フラスコ内の気圧を１３０ｈｐａまで減圧する。
（ｃ）５ｈｐａずつ１１５ｈｐａまで減圧する（１３０〜１１５ｈｐａまで６０分蒸留）。
（ｄ）１３０ｈｐａ〜１１５ｈｐａの蒸留液は回収しない。
（ｅ）１１５ｈｐａより５ｈｐａずつ７０ｈｐａまで減圧しながら蒸留する。
（ｆ）１１０ｈｐａ〜７０ｈｐａの間（蒸留時間１４０分）、蒸留液（揮発成分）を回収する。
（ｇ）蒸留停止後、蒸気圧に戻して蒸留液を抜き出し、竹酢蒸留液を得る。
【００２１】
上記のようにして得られた竹酢蒸留液は無色透明で、特有の燻臭があり、比重１．０１０以下、ｐＨ２．５、灼熱残渣重量比０．００１％以下であった。
上記竹酢蒸留液の分析結果（精製水で２００倍希釈したもの）を表１に示す。この結果から、該竹酢蒸留液はメチルコラントレン、ジベンゾアントラセン、ベンゾピレンなどの発ガン物質や、クレゾール、メタノール、アセトン、ホルムアルデヒド、蟻酸などの有害物質を含まないことが明らかとなった。
【００２２】
（表１）
―――――――――――――――――――――――――――――――――――――――
試験項目                              結果            検出限界
―――――――――――――――――――――――――――――――――――――――
酢酸                                  0.01g/100g*1
イソ吉草酸                            検出せず      １０ｐｐｍ*2
バニリン                              検出せず      ０．０１ｇ／ｋｇ*3
アセトン                              検出せず      ５ｐｐｍ*3
ホルムアルデヒド                      検出せず      ５ｐｐｍ*4
グアヤコール                          検出せず      ５ｐｐｍ*3
ｏ−クレゾール                        検出せず      ５ｐｐｍ*3
ｍ−クレゾール                        検出せず      ５ｐｐｍ*3
ｐ−クレゾール                        検出せず      ５ｐｐｍ*3
マルトール                            検出せず      ５ｐｐｍ*3
イソオイゲノール                      検出せず      ０．１ｐｐｍ*3
３，４−ベンゾピレン                  検出せず      ０．０５ｐｐｂ*1
蟻酸                                  検出せず      ０．０１ｇ／１００ｇ*1
メタノール                            検出せず      ５ｐｐｍ*2
３−メチルコラントレン                検出せず      ０．０５ｐｐｂ*1
１，２，５，６−ジベンゾアントラセン  検出せず      ０．０５ｐｐｂ*1
―――――――――――――――――――――――――――――――――――――――
*1：高速液体クロマトグラフ法により測定。
*2：ガスクロマトグラフ法により測定。
*3：ガスクロマトグラフ−質量分析法により測定。
*4：アセチルアセトン吸光光度法により測定。
【実施例２】
【００２３】
竹酢蒸留水の抗アレルギー効果
（１）材料と方法
（ａ）マウス
ＳＰＦ環境で飼育された５週令ＢＡＬＢ／ｃ（雄）を使用。実験期間中もＳＰＦ環境にて飼育。市販の固形飼料と水道水あるいは試験水を与えた。
（ｂ）マウスの感作
常法に従って、マウスにアナフィラキシー（典型的なＩ型アレルギー）を誘発させた。抗原は卵白アルブミン（Ｓｉｇｍａ社）を用いた。卵白アルブミンを生理食塩水で１０ｍｇ／ｍｌに溶解し、これに２ｍｇ／ｍｌになるようにカリ明礬を添加して感作用抗原とした。感作は２~３日毎に抗原液０．１ｍｌを腹腔内に３回注射し、最終注射から４日後に０．１ｍｌを後肢筋肉内に注射して完了した。
【００２４】
（ｃ）試験水（被験竹酢水）の調整
試験水は、実施例１で得た竹酢蒸留液を精製水で２００倍希釈した竹酢水２００ｍｌ／６０ｋｇ体重を標準量（１倍量）として、その半分の量（半量）の合計２種類の濃度に調整してマウスに投与（自由摂水）した。試験水投与群（標準量群、半量群）の竹酢蒸留液投与量はそれぞれ、１ｍｌ／６０ｋｇ体重、０．５ｍｌ／６０ｋｇ体重に相当する。対照群には市水を与えた。
【００２５】
（ｄ）誘発試験
感作スケジュールが終了した１週間後から試験水（対照群には水）の投与を開始し、投与１、５、１０および１４日に誘発試験を行った。反応誘発には感作用抗原（カリ明礬を含まない）を用い、その０．０５ｍｌをマウスの側腹部皮下に注射した。誘発試験の直前にエバンスブルーを２ｍｇ／ｋｇ体重になるようにマウス尾静脈から注入した。
（ｅ）判定
抗原液を皮下に注射した２時間後に頚椎脱臼でマウスを安楽死させ、注射局所を中心として皮膚内側を切開反転させ、局所に浸潤したエバンスブルーの範囲を計測した。エンバスブルーの湿潤範囲が大きいほど、アレルギー反応が強いことを示している。
（２）結果と考察
下記表２は誘発抗原を注射して発現した反応の部分（エンバスブルーの浸潤部分）を計測した結果である。また、投与５日後の各群のマウスの反応部分の写真を図１〜４に示す。
表２中のＣ群は陰性対照で、卵白アルブミンによる感作は行われておらず、試験水も投与されていない。陰性対照では、誘発抗原を注射しても反応は起こっていない（図１）。
【００２６】
ＳＣ群は陽性対照群で、卵白アルブミンによる感作を行ったが、通常の水道水を与えた群である。実験期間中、図２に示すようにエバンスブルーの浸潤が観察され、強い反応が起こっていると考えられる。
表２中の１／２群は試験水を半量投与した群を示す。この群では弱いながらもエンバスブルーの浸潤が抑制される傾向が認められた（図３）。
表２中の１／１群は試験水を標準量投与した群を示す。この群では、５日間以上の投与でＳＣ群に比較して有意に（ｐ＞０．０１）反応の抑制が観察された（図４）。
なお、何れの試験水投与群においても、対照群に比してマウスの生育（体重増加）に有意な差は見られなかった。
【００２７】
（表２）
―――――――――――――――――――――――――――――――
各群のＩ型アレルキ゛ー発現抑制作用(n=4)
日数          Ｃ群      ＳＣ群    １／２群    １／１群
―――――――――――――――――――――――――――――――
１        0.6±0.3    3.6±0.7    3.5±0.3    3.6±0.8
５        0.7±0.2    3.7±0.6    3.4±0.4    1.8±0.4
１０        0.6±0.3    4.1±0.5    3.8±0.5    2.1±0.6
１４        0.8±0.4    3.8±0.7    2.9±0.8    1.9±0.8
―――――――――――――――――――――――――――――――
【００２８】
以上のことから、本発明の抗アレルギー組成物はアレルゲン誘発性のアレルギー、特にＩ型アレルギーに対して抑制効果を有することが理解される。Ｉ型アレルギーの反応にはＩｇＥ抗体が介在しており、肥満細胞や顆粒球に含まれるヒスタミンやセロトニンなどのケミカルメディエーターが反応の主役であると考えられている。Ｉ型アレルギーとしては、アレルギー性鼻炎、花粉症、アレルギー性結膜炎、アトピー性皮膚炎、アレルギー性喘息、蕁麻疹、食物アレルギー、アナフィラキシー等が知られており、本発明の抗アレルギー組成物を摂取すれば、このようなアレルギーを改善・予防することが期待できる。
【実施例３】
【００２９】
以下、本発明にかかる飲食品、皮膚塗布用組成物について例示する。
健康飲料
竹酢蒸留液                            １０ｇ
天然水                              ９００ｇ
果汁                                  ９０ｇ
【００３０】
キャンディ
竹酢蒸留液                              ５ｇ
砂糖                                ２００ｇ
水飴                                １５０ｇ
水                                    適量
【００３１】
ローション
竹酢蒸留液                              １ｇ
グリセリン                            １０ｇ
エタノール                              ５ｇ
精製水                                ８４ｇ
香料                                    適量
【図面の簡単な説明】
【００３２】
【図１】陰性対照マウス（卵白アルブミン感作なし、竹酢蒸留液投与なし）のエンバスブルー浸潤を示す写真である。
【図２】陽性対照マウス（卵白アルブミン感作あり、竹酢蒸留液投与なし）のエンバスブルー浸潤を示す写真である。
【図３】半量投与群マウス（卵白アルブミン感作あり、竹酢蒸留液０．５ｍｌ／６０ｋｇ体重投与）のエンバスブルー浸潤を示す写真である。
【図４】標準量投与群マウス（卵白アルブミン感作あり、竹酢蒸留液１ｍｌ／６０ｋｇ体重投与）のエンバスブルー浸潤を示す写真である。
【図１】
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【図２】
2005179245.tif 000004
【図３】
2005179245.tif 000005
【図４】
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