(57)【要約】【課題】  樹脂成形体の機械的物性を容易に向上させることができる長繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法及び樹脂成形体を提供する。【解決手段】長繊維強化熱可塑性樹脂は、熱可塑性樹脂よりなるベース樹脂と強化繊維と滑剤とからなるものである。また、熱可塑性樹脂と滑剤とは同系列の分子構造を有するものである。これにより、可塑化された熱可塑性樹脂と滑剤との間で分子同士の好適な絡み合いが得られるため、滑剤添加量の増加に伴って樹脂成形体の機械的物性を向上させることが可能である。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂と強化繊維と滑剤とからなる長繊維強化熱可塑性樹脂を回転攪拌しつつ可塑化移送して行う長繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法において、
前記滑剤は前記熱可塑性樹脂と同系列の分子構造を有していることを特徴とする長繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
【請求項２】
前記熱可塑性樹脂はポリオレフィン系樹脂であり、前記滑剤はポリオレフィン系化合物であることを特徴とする請求項１に記載の長繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の長繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法により成形されていることを特徴とする樹脂成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、射出成形、射出圧縮成形、射出プレス成形、押出し成形等の成形材料として使用される長繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法及び樹脂成形体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来より、長繊維強化熱可塑性樹脂は、引張り強度、衝撃強度等の機械的強度や耐熱性に優れることから、自動車部品等の成形体の重要な成形材料として使用されている。ところで、長繊維強化熱可塑性樹脂を原料として射出成形を行う場合には、長繊維強化熱可塑性樹脂を回転攪拌しつつ可塑化移送する際のスクリュ混錬時に発生する高い剪断力によって強化繊維が折損するおそれがある。そこで、例えば特許文献１に記載される長繊維強化熱可塑性樹脂が提案されている。即ち、ベース樹脂としての熱可塑性樹脂（ポリオレフィン系樹脂）とガラス繊維（強化繊維）とステアリン酸亜鉛（滑剤）とからなるものである。この長繊維強化熱可塑性樹脂を用いた射出成形では、強化繊維に滑剤の潤滑性能を付与することで強化繊維の折損が抑制されている。
【特許文献１】特開２００３−２９１１７７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、上記従来の長繊維強化熱可塑性樹脂では、加熱溶融時における熱可塑性樹脂と滑剤との相溶性が芳しいものではなかった。即ち、平均分子量が１０００以下の滑剤（ステアリン酸亜鉛）と熱可塑性樹脂とは、分子同士の絡み合いがほとんど期待できないものであった。そのため、例えば樹脂成形体の機械的物性を改善すべく滑剤の添加量を増やした場合には、かえってその機械的物性を低下させる可能性があった。即ち、上記従来の長繊維強化熱可塑性樹脂では、樹脂成形体の機械的物性を十分に向上することができず、この点においてなお改善の余地を残すものとなっていた。
【０００４】
本発明は、このような従来技術に存在する問題点に着目してなされたものである。その目的とするところは、機械的物性の向上を容易とする長繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法及び樹脂成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
上記の目的を達成するために、請求項１に記載の発明の長繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法は、熱可塑性樹脂と強化繊維と滑剤とからなる長繊維強化熱可塑性樹脂を回転攪拌しつつ可塑化移送して行う長繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法において、前記滑剤は前記熱可塑性樹脂と同系列の分子構造を有していることを要旨とする。
【０００６】
請求項２に記載の発明の長繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法は、請求項１に記載の発明において、前記熱可塑性樹脂はポリオレフィン系樹脂であり、前記滑剤はポリオレフィン系化合物であることを要旨とする。
【０００７】
請求項３に記載の発明の樹脂成形体は、請求項１又は２に記載の長繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法により成形されていることを要旨とする。
（作用）
請求項１〜３に記載の発明によれば、長繊維強化熱可塑性樹脂を回転攪拌しつつ可塑化移送する際、滑剤の作用効果により強化繊維に潤滑性能が付与され、これにより強化繊維の折損が抑制される。また、熱可塑性樹脂と滑剤とはそれぞれ同系列の分子構造を有するものであることから、両者の相溶性が向上する。即ち、熱可塑性樹脂と同系列の分子構造を有する滑剤は、熱可塑性樹脂との間で好適な分子の絡み合いが期待できる。そして、この長繊維強化熱可塑性樹脂により成形される樹脂成形体では、熱可塑性樹脂特有の強度が好適に確保されており、その結果、樹脂成形体の機械的物性が向上される。なお、熱可塑性樹脂と同系列の分子構造を有する滑剤の中でも、熱可塑性樹脂との間で好適な分子の絡み合いがより一層期待できる点から、平均分子量が１５００〜１５０００である滑剤を使用するのが好ましい。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、樹脂成形体の機械的物性を容易に向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
以下、本発明の最良の実施形態を詳細に説明する。
本実施形態における長繊維強化熱可塑性樹脂は、熱可塑性樹脂と強化繊維と滑剤とからなるものである。長繊維強化熱可塑性樹脂は、射出成形用の成形材料として使用される。この射出成形によって得られた樹脂成形体は、主に強度及び耐衝撃性が要求される自動車部品（例えば、アウトサイドハンドルベース）等に使用される。なお、以下においては、長繊維強化熱可塑性樹脂をＬＦＲＴＰ（Long Fiber Reinforced Thermoplastic Polymer）と称す。
【００１０】
熱可塑性樹脂は、ＬＦＲＴＰのベース樹脂として使用されるものであり、成形加工が可能な合成樹脂を示す。この熱可塑性樹脂の具体例としては、ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリフェニレンサルファイド系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリスチレン系樹脂、アクリロニトリル／スチレン（ＡＳ）系樹脂、アクリロニトリル／ブタジエン／スチレン（ＡＢＳ）系樹脂等のエンジニアリングプラスチックが挙げられる。これらは単独で含有されていてもよく、２種以上が組合されて含有されてもよい。本実施形態では上記アウトサイドハンドルベースに適したポリオレフィン系樹脂が使用される。
【００１１】
熱可塑性樹脂をポリオレフィン系樹脂とした場合、非晶性又は結晶性のポリオレフィン系樹脂が挙げられるが、このうち射出成形の際の流動性が良好である点から、後者が好ましい。ポリオレフィン系樹脂の具体例としては、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリ（１−ブテン）、エチレン−プロピレン共重合体、ポリ（３−メチルブテン−１）、ポリ（４−メチルペンテン−１）、プロピレンと非共役ジエンとの共重合体等が挙げられる。これらの中でも、射出成形時に加熱溶融した際の高粘度の確保が容易である点から、ポリプロピレン系の樹脂が好ましい。このポリプロピレン系の樹脂の具体例としては、ホモポリプロピレン、プロピレンと他のオレフィンとのブロック共重合体又はランダム共重合体等が挙げられ、これらを単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよい。
【００１２】
また、熱可塑性樹脂には、必要に応じて酸化防止剤、相溶化剤、防曇剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、顔料等の各種添加剤を適宜添加してもよい。さらに、この熱可塑性樹脂にリサイクル樹脂等を配合してもよい。
【００１３】
強化繊維は、樹脂成形体の機械的物性を高めるために使用される。この強化繊維は、前記熱可塑性樹脂中において、実質的に同一方向に並んで配列されている。なお、実質的に同一方向に並んで配列されるとは、強化繊維の大部分が同一方向に並列してほぼ平行に配列されればよく、残りの強化繊維は部分的に湾曲したり互いに絡み合っていてもよいことを意味する。強化繊維としては、ガラス繊維、炭素繊維等の無機繊維、シリコン繊維、チタン繊維、炭素繊維、ボロン繊維等の金属繊維、アラミド繊維、ポリエステル繊維、ポリアミド繊維、ビニロン等の有機合成繊維、絹、綿、麻等の天然繊維等が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上組合わせて用いてもよいが、機械的物性の向上及び入手の容易性の点からガラス繊維が好ましい。
【００１４】
ガラス繊維の具体例としては、Ｅガラス（Electrical glass）、Ｃガラス（Chemical glass）、Ａガラス（Alkali glass）、Ｓガラス（High strength glass）、及び耐アルカリガラス等のガラスを溶融紡糸して得られるフィラメント状の繊維が挙げられる。
【００１５】
強化繊維の含有量は、前記熱可塑性樹脂に対して１０〜５０重量％が好ましく、２５〜４５重量％がより好ましい。強化繊維の含有量が１０重量％未満の場合には、樹脂成形体の十分な機械的物性が得られない可能性が高い。一方、同強化繊維の含有量が５０重量％を超えると、ＬＦＲＴＰの比重が過剰に増加し、これに伴って加熱溶融時におけるＬＦＲＴＰの流動性が低下するおそれが高い。
【００１６】
滑剤は、前記強化繊維に潤滑性能を付与し、その折損を抑制するために使用される。滑剤としては、  オレフィン系ワックス、スチレン系ワックス及びシリコーンオイルの他、モンタンワックス、石油ワックス等の鉱物系ワックス、キャデリンワックス、カルナウバワックス、木ろう等の植物系ワックス、みつろう、ラノリン、鯨ろう等の動物系ワックス、脂肪酸アミド系、脂肪酸エステル系、芳香族エステル系、脂肪酸エーテル系、芳香族エステル系等の界面活性剤が挙げられる。ここで、オレフィン系ワックスとは、オレフィンを基本構造単位とする重量平均分子量が５００〜１５０００である低分子量ポリオレフィンからなり、ポリプロピレンワックス、ポリエチレンワックス、パラフィンワックス、エチレン−酢酸ビニル共重合体ワックス、ポリオレフィンアイオノマー系ワックス等が挙げられる。
【００１７】
この滑剤は、前記熱可塑性樹脂との相溶性を高めるという点から、熱可塑性樹脂と同系列の分子構造を有しているものが好ましい。ここで同系列とは、滑剤と熱可塑性樹脂とを構成するモノマーの成分比率が完全に一致しているか、又は完全には一致していないが当該成分比率の５０重量％以上が一致していることをいう。即ち、例えば熱可塑性樹脂がポリプロピレン系の樹脂である場合には滑剤がポリプロピレンワックスとされ、熱可塑性樹脂がポリエチレン系の樹脂である場合には滑剤がポリエチレンワックスとされる。また、熱可塑性樹脂がポリスチレン系樹脂の場合には滑剤がポリスチレンワックスとされる。
【００１８】
滑剤の含有量は、前記熱可塑性樹脂に対して１．０〜６．０重量％が好ましく、４．５〜６．０重量％がより好ましい。滑剤の含有量が１．０重量％未満の場合には、強化繊維に十分な潤滑性能が付与されず、その折損が広範囲に亘って生じる可能性が高い。一方、同滑剤の含有量が６．０重量％を超える場合には、熱可塑性樹脂と強化繊維との接着に悪影響を及ぼし、樹脂成形体の機械的物性が低下する可能性が高い。
【００１９】
また、滑剤の平均分子量は、１５００〜１５０００が好ましく、９０００〜１５０００がより好ましい。滑剤の平均分子量が１５００未満の場合には、可塑化された熱可塑性樹脂の分子鎖と滑剤の分子鎖との絡み合いが少なくなり、これに伴って樹脂成形体の機械的物性が低下する可能性が高い。一方、同滑剤の平均分子量が１５０００を超える場合には、前記熱可塑性樹脂との相溶性が低下し、滑剤の作用効果が十分に発揮されずに樹脂成形体の機械的物性が低下する可能性が高い。
【００２０】
次に、本実施形態のＬＦＲＴＰの調製方法を以下に説明する。即ち、強化繊維のロービングを含浸ダイスに導入し、この状態で溶融した熱可塑性樹脂を強化繊維間に含浸する。その後、熱可塑性樹脂を含浸させたロービングを所定の長さに切断することにより長繊維強化樹脂ペレットが得られる。続いて、この長繊維強化樹脂ペレットに滑剤を配合し、これらをドライブレンドする。その結果、所望のＬＦＲＴＰペレットが得られる。
【００２１】
このＬＦＲＴＰの調製方法に関しては特に限定するものではなく、以下の方法であってもよい。即ち、強化繊維のロービングを熱可塑性樹脂粉体流動層中に通して、これに該粉体を付着させた後、該熱可塑性樹脂の融点以上に加熱して熱可塑性樹脂を含浸させる方法や、溶融させた熱可塑性樹脂をクロスヘッドダイを用いて強化繊維のロービングに含浸させる方法等を用いることができる。さらに、熱可塑性樹脂の繊維と強化繊維のロービングとを混繊した後、熱可塑性樹脂の融点以上に加熱して熱可塑性樹脂を含浸させる方法も可能である。
【００２２】
さて、図１に示すように、射出成形機１１を用いて、上記ＬＦＲＴＰペレットを成形材料とする射出成形を行う場合、ホッパー１２に充填されたＬＦＲＴＰペレットはまず可塑化装置１３に導入される。この可塑化装置１３は加熱シリンダ１４と該加熱シリンダ１４に内蔵されたスクリュ１５とを備える装置である。これら加熱シリンダ１４及びスクリュ１５によってＬＦＲＴＰペレットを回転攪拌しつつ可塑化移送することによりＬＦＲＴＰの射出成形が行われる。
【００２３】
可塑化装置１３に導入されたＬＦＲＴＰペレットは、そのスクリュ混錬時に作用する剪断力により強化繊維が折損される。ここで、本実施形態では熱可塑性樹脂と滑剤との相溶性が良好であることから、可塑化の際の加熱溶融時において熱可塑性樹脂に対して滑剤分子が充分に絡み合うとともに、滑剤の作用効果が十分に発揮されるものとなっている。このため、滑剤によって強化繊維に十分な潤滑性能が付与される。この状態において、強化繊維に付与された潤滑性能により、該強化繊維に作用する剪断力が弱められる。その結果、このＬＦＲＴＰは、スクリュ混錬時における強化繊維の折損が抑制された状態で好適に可塑化される。
【００２４】
続いて、この可塑化されたＬＦＲＴＰはノズル１６を通じて成形用金型（図示略）のキャビティ内に充填される。そして、該成形用金型内で所要時間加熱及び加圧を行う。その後、成形用金型を離型することにより所定形状の樹脂成形体が得られる。
【００２５】
ここで、強化繊維の折損をさらに好適に抑制して樹脂成形体の機械的物性を向上するため、滑剤の添加量を増やした場合でも、本実施形態では可塑化された熱可塑性樹脂に対する滑剤分子の絡み合いが良好であることから、該滑剤が熱可塑性樹脂に何ら悪影響を及ぼすことはない。即ち、滑剤の添加量を増やした場合でも、本実施形態のＬＦＲＴＰにより成形された樹脂成形体では、ベース樹脂（熱可塑性樹脂）特有の強度が十分に発揮されたものとなる。従って、本実施形態の成形方法によれば、樹脂成形体の機械的物性の低下が好適に抑制される。
【００２６】
前記の実施形態によって発揮される効果について、以下に記載する。
・  本実施形態のＬＦＲＴＰは、熱可塑性樹脂と強化繊維と滑剤とからなるものである。このＬＦＲＴＰを成形材料として射出成形を行う場合、滑剤の作用効果によって強化繊維の折損が抑制され、その結果、強化繊維の作用効果が十分に発揮され、機械的物性に優れた樹脂成形体を得ることができる。
【００２７】
・  本実施形態のＬＦＲＴＰでは、熱可塑性樹脂に対する相溶性が良好な滑剤が選択される。即ち、熱可塑性樹脂と同系列の分子構造を有する滑剤が選択される。そのため、滑剤の添加量に関わらず、可塑化された熱可塑性樹脂に対する滑剤分子の絡み合いが良好なものとなる。その結果、滑剤の添加量の増加に伴って樹脂成形体の強度を向上させることが可能である。従って、熱可塑性樹脂に対する相溶性が芳しくない滑剤を用いる従来のＬＦＲＴＰに比べて、本実施形態のＬＦＲＴＰから成形される樹脂成形体では、熱可塑性樹脂特有の機械的物性が低下することがない。即ち、本実施形態のＬＦＲＴＰを用いた成形方法によれば、従来のＬＦＲＴＰに比べて樹脂成形体の機械的物性を好適に向上させることができる。
【実施例】
【００２８】
次に、実施例及び比較例を挙げて前記実施形態をさらに具体的に説明する。
下記の実施例１、実施例２及び比較例１で得られたＬＦＲＴＰペレットを成形材料として、以下に示す射出成形条件でアウトサイドハンドルベースを成形し、その破壊強度及び残存する強化繊維の繊維長を測定した。これらの測定結果を表１に示す。なお、表中の滑剤添加量は実施例１及び比較例１で使用した市販の長繊維強化樹脂ペレットに対するものである。
（実施例１）
熱可塑性樹脂としてポリプロピレン樹脂を含有する長繊維強化樹脂ペレット（プラストロンＰＰＧＦ４０-０２；ダイセル化学工業（株）製、強化繊維（ガラス繊維）含有量４０重量％、ペレット長１０ｍｍ）に、滑剤としてのパウダー状のポリプロピレンワックス（ビスコール；三洋化成工業（株）製）を所定量添加したものを袋の中に入れ、これらのドライブレンドを行い、ＬＦＲＴＰペレットを得た。
（実施例２）
実施例１と同様の長繊維強化樹脂ペレットに、滑剤としてのパウダー状のポリエチレンワックス（サンワックス；三洋化成工業（株）製）を所定量添加したものを袋の中に入れ、これらのドライブレンドを行い、ＬＦＲＴＰペレットを得た。
（比較例１）
実施例１と同様の長繊維強化樹脂ペレットに、滑剤としてのパウダー状の脂肪酸ワックス（リケマール；理研ビタミン（株）製）を所定量添加したものを袋の中に入れ、これらのドライブレンドを行い、ＬＦＲＴＰペレットを得た。
【００２９】
＜射出成形条件＞
射出成形機：東芝（株）製３５０Ｅ、スクリュー径：６０ｍｍφ、シリンダー温度：２２０℃、スクリュー回転数：５０ｍｉｎ-1、背圧：０ｋｇｆ／ｍｍ2。
【００３０】
＜破壊強度の測定＞
樹脂成形体（アウトサイドハンドルベース）の中央部に引張り圧縮試験機（ＴＧ−２０；ミネペア（株）製）を用いて荷重を加え、同樹脂成形体が破壊した際の最大強度を測定した。
【００３１】
＜残存繊維長（残存する強化繊維の重量平均繊維長）の測定＞
樹脂成形体を凡そ６００℃で焼成して灰化させ、これを２００メッシュのふるいにかけ、１００本の長繊維成分及び短繊維成分にそれぞれ分類した。次いで、マイクロスコープ（ＶＨ−７０００；キーエンス（株）製）を用いて長繊維成分及び短繊維成分それぞれ１００本の繊維長を測定した。加えて、長繊維成分及び短繊維成分それぞれの重量分布を測定した。そして、以下の式にて残存する強化繊維の重量平均繊維長（Ｌｗ）を算出した。
（Ｌｗ）＝Σ（ＬＧＦ）2×ＤＬ／Σ（ＬＧＦ）＋Σ（ＳＧＦ）2×ＤＳ／Σ（ＳＧＦ）
但し、ＬＧＦは長繊維の繊維長、ＤＬは長繊維の重量分布、ＳＧＦは短繊維の繊維長、ＳＬは短繊維の重量分布を示す。
【００３２】
【表１】
2005279938.tif 000002
表１に示すように、実施例１及び２では、滑剤添加量の増加に伴って強化繊維の折損が好適に抑制されるとともに、樹脂成形体の破壊強度も高まるという良好な結果が得られた。一方、比較例１では、滑剤添加量の増加に伴って強化繊維の折損は抑制されるが、滑剤添加量が３重量％を超えると樹脂成形体の破壊強度が低下することが確認された。これは、比較例１では熱可塑性樹脂と滑剤との相溶性が芳しくなく、該熱可塑性樹脂に対する滑剤分子の絡み合いが少ないため、熱可塑性樹脂特有の強度が低下したものと推察される。
【００３３】
なお、本実施形態は、次のように変更して具体化することも可能である。
・  熱可塑性樹脂に対する強化繊維の接着性を向上するために、集束剤を使用してもよい。この集束剤としては、酸変性オレフィン樹脂、ポリエチレンイミン及びポリウレタン樹脂からなるものが好ましい。ここで、強化繊維に対する集束剤の含有量は、その作用効果を好適に発揮する点から、０．１〜１．０重量％が好ましい。集束剤の含有量が０．１重量％未満の場合には、強化繊維に対する十分な接着性が得られない可能性が高い。一方、１．０重量％を超える場合には、集束剤が集束した強化繊維の単繊維間に熱可塑性樹脂が含浸し難くなる可能性が高い。
【００３４】
・  本実施形態のＬＦＲＴＰを、射出圧縮成形、射出プレス成形、押出し成形等の成形材料として使用してもよい。
・  本実施形態の樹脂成形体を自動車部品以外の工業材料として使用してもよい。
【００３５】
さらに、前記実施形態より把握できる技術的思想について以下に記載する。
・  前記滑剤の含有量は前記熱可塑性樹脂に対して１．０〜６．０重量％であることを特徴とする請求項１又は２に記載の長繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。このように構成した場合、得られる樹脂成形体の機械的物性を好適に向上させることができる。
【００３６】
・  前記強化繊維はガラス繊維であることを特徴とする請求項１又は２に記載の長繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法。
・  熱可塑性樹脂と強化繊維と滑剤とからなり、前記滑剤は前記熱可塑性樹脂と同系列の分子構造を有していることを特徴とする長繊維強化熱可塑性樹脂。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】本実施形態の射出成形機を示す概略図。
【図１】
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