(57)【要約】      （修正有）【課題】セル面内におけるガス濃度の均一化を図ることができ、これによって、発電効率を向上させることができるとともに、セル面内における温度を均一化して発電セルの破損を防止することができる燃料電池用セパレータおよび固体酸化物形燃料電池を提供する。【解決手段】発電セルと交互に積層配置され、その積層面８ａ、８ｂに、反応用のガスを吐出するガス吐出口１２を有する燃料電池用のセパレータ８である。ガス吐出口１２が上記積層面のほぼ全域に亘って複数設けられ、それらガス吐出口１２から反応用のガスが発電セルに向けてシャワー状に吐出するようになっている。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
発電セルと交互に積層配置され、その積層面に、反応用のガスを吐出するガス吐出口を有する燃料電池用のセパレータであって、
上記ガス吐出口が上記積層面のほぼ全域に亘って複数設けられ、それらガス吐出口から上記反応用のガスが上記発電セルに向けてシャワー状に吐出するようになっていることを特徴とする燃料電池用のセパレータ。
【請求項２】
上記反応用のガスを受け入れる中空部を有し、当該中空部を介して上記反応用のガスが上記ガス吐出口の各々に導かれるようになっていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用のセパレータ。
【請求項３】
上記中空部内に上記反応用のガスを導入するガス導入口を有し、当該ガス導入口の位置から放射状に延びる複数の仮想線に沿って、上記ガス吐出口がそれぞれ配列されていることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池用のセパレータ。
【請求項４】
上記中空部内に上記反応用のガスを導入するガス導入口を有し、当該ガス導入口を中心とする複数の仮想同心円に沿って、上記ガス吐出口がそれぞれ配列されていることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池用のセパレータ。
【請求項５】
上記積層面の中心部から放射状に延びる複数の仮想線に沿って、上記ガス吐出口がそれぞれ配列されていることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池用のセパレータ。
【請求項６】
上記積層面の中央部に中心を有する複数の仮想同心円に沿って、上記ガス吐出口がそれぞれ配列されていることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池用のセパレータ。
【請求項７】
上記反応用のガスを誘導する内部流路を有し、当該内部流路に沿って上記ガス吐出口が設けられていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用のセパレータ。
【請求項８】
上記内部流路の上流側から下流側に向けて、上記ガス吐出口の穴径が大きくなるように設定されていることを特徴とする請求項７に記載の燃料電池用のセパレータ。
【請求項９】
上記内部流路は、外周部に起点を有する螺旋状の流路であることを特徴とする請求項７または８に記載の燃料電池用のセパレータ。
【請求項１０】
上記内部流路は、上記積層面の径方向における一端から他端に向けて葛折り状に形成されていることを特徴とする請求項７または８に記載の燃料電池用のセパレータ。
【請求項１１】
上記内部流路は、外周部のガス導入口から放射状に分岐する複数の流路によって構成されていることを特徴とする請求項７または８に記載の燃料電池用のセパレータ。
【請求項１２】
上記中空部または上記内部流路の壁面にアルミニウムを拡散浸透させるアルミニウム拡散被膜処理を施して成ることを特徴とする請求項２〜１１までの何れかに記載の燃料電池用のセパレータ。
【請求項１３】
発電セルとセパレータとを交互に積層してなる燃料電池スタックを有し、上記発電セルの各々に反応用のガスを供給して発電反応を生じさせる固体酸化物形燃料電池において、  上記セパレータとして、請求項１〜１２の何れかに記載のセパレータを用いたことを特徴とする固体酸化物形燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用のセパレータおよびこれを用いた固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ：Solid Oxide Fuel Cell）に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
周知のように、固体酸化物形燃料電池は第三世代の発電用燃料電池として研究開発が進められている。この固体酸化物形燃料電池の構造には、円筒型、モノリス型および平板積層型の３種類が現在のところ提案されているが、これら構造のうち、低温作動型の固体酸化物形燃料電池には、平板積層型の構造が広く採用されている。
【０００３】
この平板積層型の固体酸化物形燃料電池においては、発電セルとセパレータとが、集電体を間に挟む状態で交互に積層されて燃料電池スタックが構成されている。
発電セルは、酸化物イオン伝導体からなる固体電解質層を空気極（カソード）層と燃料極（アノード）層との間に挟んだ積層構造を有する。この発電セルの空気極側には、酸化剤ガスとしての酸素（空気）が供給される一方、燃料極側には、燃料ガス（Ｈ2、ＣＨ4等）が供給されるようになっている。空気極と燃料極は、酸素および燃料ガスが固体電解質との界面に到達することができるように、いずれも多孔質とされている。
【０００４】
一方、セパレータは、発電セル間を電気接続するとともに、発電セルに対して反応用のガスを供給する機能を有するもので、その外周部から燃料ガスを導入して燃料極層と対向する面から吐出させる燃料通路と、酸化剤ガスとしての空気を外周部から導入して空気極層と対向する面から吐出させる酸化剤通路とを備えている。このセパレータと発電セルの空気極との間には、Ａｇ基合金等のスポンジ状の多孔質焼結金属板等からなる空気極集電体が配置され、セパレータと発電セルの燃料極との間には、Ｎｉ基合金等のスポンジ状の多孔質焼結金属板等からなる燃料極集電体が配置されている。
【０００５】
上記構成からなる固体酸化物形燃料電池においては、セパレータおよび空気極集電体を介して発電セルの空気極側に供給された酸素が、空気極層内の気孔を通って固体電解質との界面近傍に到達し、この部分で、空気極から電子を受け取って酸化物イオン（Ｏ2-）にイオン化される。この酸化物イオンは、燃料極の方向に向かって固体電解質内を拡散移動する。燃料極との界面近傍に到達した酸化物イオンは、この部分で、燃料ガスと反応して反応生成物（Ｈ2Ｏ等）を生じ、燃料極に電子を放出する。この電子を燃料極集電体により取り出すことによって電流が流れ、所定の起電力が得られる。
【０００６】
ところで、この種の固体酸化物形燃料電池の中には、発電セルの外周部のガス漏れ防止シール（従来では主にガラスシールが使用されている）を無くしたシールレス構造の固体酸化物形燃料電池がある。このシールレス構造の固体電解質型燃料電池においては、セパレータの中心部に燃料ガスや酸化剤ガス（反応用のガス）の吐出口を設けて、当該吐出口から吐出された反応用のガスを発電セルの外周方向に拡散させながら燃料極層及び空気極層の全面に良好な分布で行き渡らせて発電反応を生じさせるとともに、この発電反応によって生成されたガスや発電反応に使用されなかった残余のガスを、発電セルの外周部から外に放出するようになっている（例えば、特許文献１参照）。
【特許文献１】特開平１１−０１６５８１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、上記シールレス構造の固体酸化物形燃料電池において、上述したように、セパレータの中心部に反応用ガスの吐出口を設けた場合には、吐出口に近い中心部をピークとして外周部に向かうに連れてガス濃度が低下するという現象が発生し、その結果、セル面内で電極反応が均一に行われずに、セル面内における電流密度分布に偏りが生じて、発電セルの発電効率（単位面積当たりの出力密度）が著しく低下するという問題点があった。また、発熱反応となる電極反応がセル面内において均一に行われないことにより、発電セル内に温度勾配が生じ、その際の熱応力によって発電セルが破損する虞もあった。
【０００８】
本発明は、かかる事情に鑑みてなされたもので、セル面内におけるガス濃度の均一化を図ることができ、これによって、発電効率を向上させることができるとともに、セル面内における温度を均一化して発電セルの破損を防止することができる燃料電池用セパレータおよび固体酸化物形燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
請求項１に記載の発明は、発電セルと交互に積層配置され、その積層面に、反応用のガスを吐出するガス吐出口を有する燃料電池用のセパレータであって、上記ガス吐出口が上記積層面のほぼ全域に亘って複数設けられ、それらガス吐出口から上記反応用のガスが上記発電セルに向けてシャワー状に吐出するようになっていることを特徴とするものである。
【００１０】
請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の燃料電池用のセパレータにおいて、上記反応用のガスを受け入れる中空部を有し、当該中空部を介して上記反応用のガスが上記ガス吐出口の各々に導かれるようになっていることを特徴とするものである。
【００１１】
請求項３に記載の発明は、請求項２に記載の燃料電池用のセパレータにおいて、上記中空部内に上記反応用のガスを導入するガス導入口を有し、当該ガス導入口の位置から放射状に延びる複数の仮想線に沿って、上記ガス吐出口がそれぞれ配列されていることを特徴とするものである。
【００１２】
請求項４に記載の発明は、請求項２に記載の燃料電池用のセパレータにおいて、上記中空部内に上記反応用のガスを導入するガス導入口を有し、当該ガス導入口を中心とする複数の仮想同心円に沿って、上記ガス吐出口がそれぞれ配列されていることを特徴とするものである。
【００１３】
請求項５に記載の発明は、請求項２に記載の燃料電池用のセパレータにおいて、上記積層面の中心部から放射状に延びる複数の仮想線に沿って、上記ガス吐出口がそれぞれ配列されていることを特徴とするものである。
【００１４】
請求項６に記載の発明は、請求項２に記載の燃料電池用のセパレータにおいて、上記積層面の中央部に中心を有する複数の仮想同心円に沿って、上記ガス吐出口がそれぞれ配列されていることを特徴とするものである。
【００１５】
請求項７に記載の発明は、請求項１に記載の燃料電池用のセパレータにおいて、上記反応用のガスを誘導する内部流路を有し、当該内部流路に沿って上記ガス吐出口が設けられていることを特徴とするものである。
【００１６】
請求項８に記載の発明は、請求項７に記載の燃料電池用のセパレータにおいて、上記内部流路の上流側から下流側に向けて、上記ガス吐出口の穴径が大きくなるように設定されていることを特徴とするものである。
【００１７】
請求項９に記載の発明は、請求項７または８に記載の燃料電池用のセパレータにおいて、上記内部流路は、外周部に起点を有する螺旋状の流路であることを特徴とするものである。
【００１８】
請求項１０に記載の発明は、請求項７または８に記載の燃料電池用のセパレータにおいて、上記内部流路は、上記積層面の径方向における一端から他端に向けて葛折り状に形成されていることを特徴とするものである。
【００１９】
請求項１１に記載の発明は、請求項７または８に記載の燃料電池用のセパレータにおいて、上記内部流路は、外周部のガス導入口から放射状に分岐する複数の流路によって構成されていることを特徴とするものである。
【００２０】
請求項１２に記載の発明は、請求項２〜１１までの何れかに記載の燃料電池用のセパレータにおいて、上記中空部または上記内部流路の壁面にアルミニウムを拡散浸透させるアルミニウム拡散被膜処理を施して成ることを特徴とするものである。
【００２１】
請求項１３に記載の発明は、発電セルとセパレータとを交互に積層してなる燃料電池スタックを有し、上記発電セルの各々に反応用のガスを供給して発電反応を生じさせる固体酸化物形燃料電池において、上記セパレータとして、請求項１〜１２の何れかに記載のセパレータを用いたことを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００２２】
本発明によれば、セパレータの積層面のほぼ全域に亘って複数のガス吐出口が設けられ、それらガス吐出口から反応用のガス（燃料ガス、酸化剤ガス）が発電セルに向けてシャワー状に吐出するようになっているので、セル面内におけるガス濃度を均一化することができる。したがって、電極反応の偏りを抑制して、セル面内における電流密度を均一化することができ、これにより、単位面積当たりの出力密度を増大させて発電セル全体としての発電効率を大幅に向上させることができるとともに、セル面内における温度を均一化して、熱応力による発電セルの破損を防止することができる。
【００２３】
また、本発明によれば、反応用のガスに曝されるセパレータの中空部または内部流路の壁面にアルミニウム拡散被膜処理を施したので、当壁面の耐高温腐食性は大幅に向上し、酸化や浸炭によるセパレータの劣化を防止することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２４】
図１は、本発明に係る固体酸化物形燃料電池の一実施形態を示すもので、図中符号１は燃料電池スタックである。この燃料電池スタック１は、図１に示すように、固体電解質層２の両面に燃料極層３及び空気極層４を配した発電セル５と、燃料極層３の外側の燃料極集電体６と、空気極層４の外側の空気極集電体７と、各集電体６、７の外側のセパレータ８（最上層及び最下層のものは端板９である）とを順番に積層した構造を持つ。この燃料電池スタック１では、発電セル５の外周部にガス漏れ防止シールを敢えて設けないシールレス構造を採用している。
【００２５】
ここで、固体電解質層２はイットリアを添加した安定化ジルコニア（ＹＳＺ）等で構成され、燃料極層３はＮｉ、Ｃｏ等の金属あるいはＮｉ−ＹＳＺ、Ｃｏ−ＹＳＺ等のサーメットで構成され、空気極層４はＬａＭｎＯ3、ＬａＣｏＯ3等で構成され、燃料極集電体６はＮｉ基合金等のスポンジ状の多孔質焼結金属板で構成され、空気極集電体７はＡｇ基合金等のスポンジ状の多孔質焼結金属板で構成されている。
【００２６】
セパレータ８は、ステンレス等により略円盤状に形成されている。このセパレータ８の内部には、図２に示すように、第１および第２中空部１０ａ、１０ｂが設けられ、それら中空部１０ａ、１０ｂが隔壁１４によって遮断されている。セパレータ８の外周部には、燃料用マニホールド（図示省略）から第１中空部１０ａに燃料ガスを導入するガス導入口１１ａと、酸化剤用マニホールド（図示省略）から第２中空部１０ｂに酸化剤ガスとしての空気を導入するガス導入口１１ｂとが設けられている。また、セパレータ８の積層面８ａ、８ｂには、それぞれガス導入口１１ａ、１１ｂから各中空部１０ａ、１０ｂ内に導入した反応用のガスを吐出するガス吐出口１２ａ、１２ｂが、当該積層面のほぼ全域に亘って複数設けられ、それらガス吐出口１２ａ、１２ｂから上記反応用のガスが発電セル５に向けてシャワー状に吐出するようになっている。なお、端板９の場合には、図３に示すように、第１および第２中空部１０ａ、１０ｂの何れか一方が設けられ、集電体６、７と隣接する面に、そのほぼ全域に亘って複数のガス吐出口１２ａ、１２ｂが設けられている。
【００２７】
そして、本実施形態では、これら第１中空部１０ａや第２中空部１０ｂの壁面には、その母材であるステンレス（鉄基合金）の表面にアルミニウム拡散被膜処理が施されている。このアルミニウム拡散被膜処理とは、母材表面にアルミニウムを拡散浸透させ、Ｆｅ−Ａｌ合金層を形成する金属表面処理のことであって、例えば、母材をＦｅ−Ａｌ合金粉とＮＨ4Ｃｌ粉より成る調合剤とともに鋼製の密閉ケース内に埋め込み、加熱処理することにより行われる。このＦｅ−Ａｌ合金層により、当壁面の耐高温酸化性、耐浸炭性は大幅に向上する。
【００２８】
ガス吐出口１２（１２ａ、１２ｂ）の配列パターンとしては、例えば、図４〜図７に示すような配列パターンを採用することが可能である。
図４のセパレータ８Ａでは、ガス導入口１１（１１ａ、１１ｂ）の位置から放射状に延びる複数の仮想線Ｌ、或いはガス導入口１１を中心とする複数の仮想同心円（円弧）Ｃに沿って、それぞれガス吐出口１２が配列されている。すなわち、このセパレータ８Ａでは、各仮想線Ｌと各仮想同心円Ｃとが交差する位置にガス導入口１１が配置されている。このセパレータ８Ａにおいては、隣接する仮想線Ｌどうしのなす角度が一定となるように設定されるとともに、隣接する仮想同心円Ｃどうしの間隔が一定となるように設定されている。また、ガス導入口１１には、穴径が大・中・小の３種類が用意されており、ガス導入口１１から遠くなるに連れてガス吐出口１２の穴径が大きくなるように設定されている。すなわち、各ガス吐出口１２のガス吐出量がほぼ一定となるように各々の穴径が設定されている。
【００２９】
また、図５のセパレータ８Ｂでは、図４のセパレータ８Ａと同様、各仮想線Ｌと各仮想同心円Ｃとが交差する位置にガス導入口１１が設けられている。この図５のセパレータ８Ｂでは、ガス導入口１１とセパレータ８Ｂの中心点Ｐとを通る線分を第１線分ｌ１、この第１線分ｌ１と上記中心点Ｐで直交し且つ中空部１０の直径に相当する長さを有する線分を第２線分ｌ２として、この第２線分ｌ２を等間隔に分割する分割点の各々を通るように、ガス導入口１１の位置から放射状に複数の仮想線Ｌが引かれている。また、このセパレータ８Ｂにおいては、上記分割点から外周方向（中空部１０の外周と仮想線Ｌとの交点の方向）に延びる補助線分Ｈ上にもガス導入口１１が設けられている。
【００３０】
他方、図６および図７のセパレータ８Ｃ、８Ｄでは、セパレータ８Ｃ、８Ｄの中心部から放射状に延びる複数の仮想線Ｌ、或いはセパレータ８Ｃ、８Ｄの中心部に中心を有する複数の仮想同心円Ｃに沿って、ガス吐出口１２がそれぞれ配列されている。これらセパレータ８Ｃ、８Ｄにおいては、隣接する仮想線Ｌどうしのなす角度が一定となるように設定されるとともに、隣接する仮想同心円Ｃどうしの間隔が一定となるように設定されている。また、ガス導入口１１には、穴径の大小異なる２種類のガス導入口が用意されており、上記第２線分ｌ２を境に２分割される領域のうちガス導入口１１側の領域Ｒ１にあるガス吐出口１２と、上記第２線分上のガス吐出口１２には、穴径の小さいガス導入口が用いられ、ガス導入口１１と反対側の領域Ｒ２にあるガス吐出口１２には、穴径の大きいガス導入口が用いられている。すなわち、ガス導入口１１から遠くなるに連れてガス吐出口１２の穴径が大きくなるように設定されている。
【００３１】
また、セパレータ８としては、上述した中空部１０ａ、１０ｂの代わりに、例えば、図８〜図１０に示すように、反応用のガスを誘導する内部流路１３を有し、当該内部流路１３に沿ってガス吐出口１２が設けられたセパレータを用いることも可能である。
図８のセパレータ８Ｅでは、内部流路１３が、外周部に起点を有する螺旋状の流路となっており、図９のセパレータ８Ｆでは、内部流路１３が、積層面の径方向における一端から他端に向けて葛折り状に形成されている。また、図１０のセパレータ８Ｇにおいては、内部流路１３が、外周部のガス導入口１１から放射状に分岐する複数の流路によって構成されている。何れのセパレータ８Ｅ、８Ｆ、８Ｇにおいても、内部流路１３の上流側から下流側に向けて、ガス吐出口１２の穴径が段階的に大きくなるように設定されている。
また、これらのセパレータ８Ｅ、８Ｆ、８Ｇにおいても、その内部流路１３の壁面には、上記したアルミニウム拡散被膜処理が施されている。
【００３２】
上記構成からなる固体酸化物形燃料電池においては、セパレータ外周部のガス導入口１１ａを介して燃料用マニホールドからセパレータ８の第１中空部１０ａに導入された燃料ガスが、セパレータ８の一方の積層面８ａのほぼ全域に亘って設けられた多数のガス吐出口１２ａから、燃料極集電体６に向けてシャワー状に吐出されるとともに、セパレータ外周部のガス導入口１１ｂを介して酸化剤用マニホールドからセパレータ８の第２中空部１０ｂに導入された酸化剤ガスが、セパレータ８の他方の積層面８ｂのほぼ全域に亘って設けられた多数のガス吐出口１２ｂから、空気極集電体７に向けてシャワー状に吐出される。その結果、燃料ガスおよび酸化剤ガスが燃料極層３および空気極層４の全面にそれぞれ均一な分布で行き渡り、セル面内において発電反応が均一に行われることとなる。
【００３３】
以上のように、本実施形態によれば、セパレータ８の積層面のほぼ全域に亘って複数のガス吐出口１２が設けられ、それらガス吐出口１２から反応用のガス（燃料ガス、酸化剤ガス）が、集電体６、７およびその先に位置する発電セル５の各電極に向けてシャワー状に吐出するようになっているので、セル面内におけるガス濃度を均一化することができる。したがって、電極反応の偏りを抑制して、セル面内における電流密度を均一化することができ、これにより、単位面積当たりの出力密度を増大させて発電セル５全体としての発電効率を大幅に向上させることができるとともに、セル面内における温度を均一化して、熱応力による発電セル５の破損を防止することができる。
【００３４】
なお、本実施形態においては、セパレータ８の積層面８ａ、８ｂの双方にガス吐出口１２をそれぞれ複数設ける構成としたが、本発明はこれに限定されるものではなく、例えば、積層面の一方（燃料極側）にガス吐出口１２を複数設けて他方の面（空気極側）の中心部にガス吐出口１２を一つ設ける構成とすることも可能である。
【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】本発明に係る固体酸化物形燃料電池の要部構成を示す分解斜視図である。
【図２】図１のセパレータを示す縦断面図である。
【図３】図１の端板を示す縦断面図である。
【図４】ガス吐出口の配列パターンの一例を示す平面図である。
【図５】ガス吐出口の配列パターンの一例を示す平面図である。
【図６】ガス吐出口の配列パターンの一例を示す平面図である。
【図７】ガス吐出口の配列パターンの一例を示す平面図である。
【図８】図２のセパレータの変形例を示す平面図である。
【図９】図２のセパレータの変形例を示す平面図である。
【図１０】図２のセパレータの変形例を示す平面図である。
【符号の説明】
【００３６】
１  燃料電池スタック
５  発電セル
８（８Ａ、８Ｂ、８Ｃ、８Ｄ、８Ｅ、８Ｆ、８Ｇ）  セパレータ
１０（１０ａ、１０ｂ）  中空部
１１（１１ａ、１１ｂ）  ガス導入口
１２（１２ａ、１２ｂ）  ガス吐出口
１３  内部流路
【図１】
2005228734.tif 000003
【図２】
2005228734.tif 000004
【図３】
2005228734.tif 000005
【図４】
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【図５】
2005228734.tif 000007
【図６】
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【図７】
2005228734.tif 000009
【図８】
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【図９】
2005228734.tif 000011
【図１０】
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