(57)【要約】【課題】フレーク状のＰＥＴ再生樹脂に混合した際に均一な分散性を有するＰＥＴ再生樹脂組成物、ＰＥＴ再生樹脂用改質材及びこれを用いたＰＥＴ再生樹脂成形品を提供することを課題とする。【解決手段】フレーク状のＰＥＴ再生樹脂に混合してその性質を改質するためのＰＥＴ樹脂用改質材であって、改質材がフレーク状のＰＥＴ再生樹脂の０．５〜２倍の平均厚さと、０．２〜４倍の平均表面積を有することを特徴とするＰＥＴ再生樹脂用改質材により上記課題を解決する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
フレーク状ＰＥＴ再生樹脂に対し、同じくフレーク状であり平均厚さが０．５〜２倍で、平均表面積が０．２〜４倍である改質材を添加してなる成形性の改善されたＰＥＴ再生樹脂組成物。
【請求項２】
前記ＰＥＴ再生樹脂組成物中の所望の点において、式
｜改質材の含有割合−改質材の添加割合｜÷改質材の添加割合×１００
で表される変化率が、３％以内である請求項１に記載のＰＥＴ再生樹脂組成物。
【請求項３】
フレーク状ＰＥＴ再生樹脂に混合して成形性を改善するためのＰＥＴ樹脂用改質材であって、改質材がフレーク状ＰＥＴ再生樹脂の０．５〜２倍の平均厚さと、０．２〜４倍の平均表面積を有することを特徴とするＰＥＴ再生樹脂用改質材。
【請求項４】
請求項３記載のＰＥＴ再生樹脂用改質材とフレーク状ＰＥＴ再生樹脂を用いてなるＰＥＴ再生樹脂成形品。
【請求項５】
前記フレーク状ＰＥＴ再生樹脂と前記フレーク状ＰＥＴ再生樹脂用改質材の重量割合が９９：１〜５０：５０である請求項４に記載のＰＥＴ再生樹脂成形品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＰＥＴ再生樹脂組成物、ＰＥＴ再生樹脂用改質材及びこれを用いたＰＥＴ再生樹脂成形品に関する。更に詳しくは、本発明は、フレーク状のＰＥＴ再生樹脂に混合した際に均一な分散性を有するＰＥＴ再生樹脂組成物、ＰＥＴ再生樹脂用改質材及びこれを用いたＰＥＴ再生樹脂成形品に関する。
【背景技術】
【０００２】
通常、ＰＥＴ樹脂と簡略して称されているポリエチレンテレフタレート樹脂は、ポリエステルともいわれ、繊維製品向けに広く使用されているが、一方で、無毒、無臭、強靭性かつ透明性に優れている成形材料であることから、清涼飲料や食品等の容器用としても大量に使用されている。
近年、わが国においては、大量に生産されるプラスチックに関して、地球環境保全や石油資源の有効活用という世界的な潮流から、容器包装リサイクル法が施行される等、リサイクル社会への移行が一段と加速し、国民生活の中にもリサイクルに対する対応が深く浸透しつつある。
【０００３】
特に大量に生産されているＰＥＴボトルの再資源化の促進は、国家的課題として焦眉の急となっている。
しかしながら、このＰＥＴボトル等により再生されたＰＥＴ再生樹脂は、成形加工性が劣るという問題がある。特に、射出成形法において、ＰＥＴ再生樹脂のみで成形品を得る場合では、成形品が不透明な結晶層と透明な非結晶層の２層になるという課題があった。加えて、この成形品は、耐衝撃性、耐熱性、寸法安定性等が劣るという課題も併有していた。
これらの課題を解決するため、特開２００３−４１１０１号公報（特許文献１）では、ＰＥＴ再生樹脂に、ポリエステル樹脂、結晶核剤及び強化充填材等の改質材を添加することによって、成形品の耐衝撃性、耐熱性及び寸法精度を改良する技術が提案されている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
通常、ＰＥＴ再生樹脂は、回収されたＰＥＴボトル、各種包装用容器、繊維、シート、フィルム等を機械的に粉砕した形状であるため、不定形かもしくはフレーク状であるが、これらのＰＥＴ再生樹脂に改質材を均一に分散させて、成形性を改良する技術は知られていなかった。
【特許文献１】特開２００３−４１１０１号公報
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の発明者は、鋭意検討の結果、フレーク状のＰＥＴ再生樹脂の形状に、改質材の形状を特定の範囲で近似させることによって、意外にも改質材のＰＥＴ再生樹脂に対する分散性が格段に向上し、その結果、改質材を含むＰＥＴ再生樹脂成形品の成形性が改良されることを見出し、本発明に至った。
かくして、本発明によれば、フレーク状ＰＥＴ再生樹脂に対し、同じくフレーク状であり平均厚さが０．５〜２倍で、平均表面積が０．２〜４倍である改質材を添加してなる成形性の改善されたＰＥＴ再生樹脂組成物が提供される。
また、本発明によれば、フレーク状ＰＥＴ再生樹脂に混合して成形性を改善するためのＰＥＴ樹脂用改質材であって、改質材がフレーク状ＰＥＴ再生樹脂の０．５〜２倍の平均厚さと、０．２〜４倍の平均表面積を有することを特徴とするＰＥＴ再生樹脂用改質材が提供される。
更に、本発明によれば、上記ＰＥＴ再生樹脂用改質材を用いたＰＥＴ再生樹脂成形品が提供される。
【発明の効果】
【０００６】
本発明によれば、フレーク状のＰＥＴ再生樹脂に均一に分散したＰＥＴ再生樹脂組成物、均一に分散しうるＰＥＴ再生樹脂用改質材及びこれを用いた成形品を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
（１）ＰＥＴ再生樹脂用改質材の形状
本発明においては、ＰＥＴ再生樹脂用改質材が、フレーク状であることが重要である。
何故なれば、前記のとおり、ＰＥＴ再生樹脂の殆どは、回収されたＰＥＴボトル、各種包装用容器、シート及びフィルム等を機械的に粉砕したものであるため、その形状の大部分は、フレーク状をなしている。
そのため、このフレーク状ＰＥＴ再生樹脂とフレーク状再生ＰＥＴ樹脂用改質材の形状を特定の範囲で近似させて混合すれば、驚くべきことに、その混合物における両者の分散状態は、均一な分散状態になることが判明したからである。
このフレーク状ＰＥＴ再生樹脂用改質材は、後述するＰＥＴ再生樹脂の改質材として用いられる成分の１又は２以上を含む原料を、例えば、シート状や平板ストランド状に押出成形して粉砕又は切断する方法、中空成形して粉砕する方法等によって得ることができる。
【０００８】
また、改質材として、結晶核剤や強化充填材等それ自体を単独で用いる場合は、任意の方法で所定の範囲に粒度調整して用いればよい。
本発明においては、上記方法によって得られたフレーク状ＰＥＴ再生樹脂用改質材が、フレーク状ＰＥＴ再生樹脂の０．５〜２倍の平均厚さと、０．２〜４倍の平均表面積を有することにある。好ましくは０．５〜１．５倍の平均厚さと、０．５〜４倍の平均表面積であり、更に好ましくは、０．５〜１．２倍の平均厚さと０．５〜２倍の平均表面積である。
本明細書において、平均厚さ及び平均表面積は、フレーク状ＰＥＴ再生樹脂用改質材及びフレーク状ＰＥＴ再生樹脂の中から、それぞれ任意の５０片を採取して個々の厚さ及び表面積を計測し、その値から求めた厚さと表面積の平均値を意味する。なお、本明細書において、平均表面積とは、フレーク状ＰＥＴ再生樹脂用改質材及びフレーク状ＰＥＴ再生樹脂の一表面の平均表面積を意味し、両面及び厚み方向の表面積を合計した全表面積の平均値を意味しない。
【０００９】
フレーク状ＰＥＴ再生樹脂用改質材の平均厚さが、フレーク状ＰＥＴ再生樹脂の０．５倍未満の場合及び２倍を超える場合とあわせ、平均表面積が０．２倍未満の場合及び４倍を超える場合は、何れの場合にも、フレークがＰＥＴ再生樹脂との混合時にママコ（偏在状態）となり、両者を均一な分散状態とすることが難しい。両者が均一な分散状態になく、上記のママコ状態で改質材を含むＰＥＴ再生樹脂組成物を、例えば射出成形によって成形した場合、得られた成形品は、耐衝撃性、耐熱性、寸法安定性が不均一状態となり、外観的にも成形品に部分的なヒケが生じる場合がある。
【００１０】
(２)ＰＥＴ再生樹脂用改質材の構成成分
本発明に用いられるＰＥＴ再生樹脂用改質材としては、例えば、熱可塑性エラストマー、エポキシキ含有オレフィン系共重合体又はエポキシ基を含有しないオレフィン系共重合体その他熱可塑性樹脂、結晶核剤、強化充填材、樹脂添加剤・無機化合物等が挙げられる。これらの成分は、所望する成形品の性能に応じて任意に選択することができ、これらの１又は２以上を複合して用いてもよい。
なお、改質材が複数の成分を含む場合、各成分の割合は、成形品に所望される品質を損なわない限り、任意に適当な割合のものでよく、特に限定されるものではない。
以下に、本発明に用いられるＰＥＴ再生樹脂用改質材について詳述する。
【００１１】
・熱可塑性エラストマー
先ず、上記のうち、熱可塑性エラストマーとしては、例えば、ＡＢＳ樹脂、エチレン−アルキルアクリレート共重合体、ポリブタジエン、ＳＢＲ、ＥＰＤＭ、ＥＶＡ、ポリアクリル酸エステル、ポリイソプレン、水添イソプレン、アクリル系エラストマー、ポリエステル・ポリエーテルコエラストマー、ＰＡ系エラストマー、エチレン・ブテン１共重合体、スチレン・ブタジエンブロック共重合体、エポキシ変性スチレン−ブタジエン共重合体、エポキシ基含有オレフィン系共重合体、水素化スチレン・ブタジエンブロック共重合体、エチレン・プロピレン共重合体、熱可塑性ポリエステルエラストマー、水添ＳＥＢＳエラストマー、エチレン−αオレフィンコポリマー、プロピレン−αオレフィンコポリマー、エチレンメタクリル酸系特殊エラストマー、ＭＢＳ系エラストマー等が挙げられる。これら熱可塑性エラストマーを２種以上混合したものでもよい。エチレン−アルキルアクリレート共重合体中、アルキルは、メチル、エチル、プロピル、ブチル等が挙げられる。また、エポキシ基含有オレフィン系共重合体としては、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体、エチレン−メチルアクリレート−グリシジルメタクリレート共重合体、エチレン−グリシジルメタクリレート−酢酸ビニル共重合体等が挙げられる。
【００１２】
・エポキシ基含有オレフィン系共重合体
エポキシ基含有オレフィン系共重合体としては、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体、エチレン−メチルアクリレート−グリシジルメタクリレート共重合体、エチレン−グリシジルメタクリレート−酢酸ビニル共重合体等が挙げられ、これらの単独又は２種以上を混合したものであってもよい。
【００１３】
更に、これ以外にも、エポキシ基含有オレフィン系共重合体として、エチレン−グリシジルアクリレート共重合体、エチレン−メチルアクリレート−グリシジルアクリレート共重合体、エチレン−エチルアクリレート−グリシジルアクリレート共重合体、エチレン−エチルアクリレート−グリシジルメタクリレート共重合体、エチレン−メチルメタクリレート−グリシジルアクリレート共重合体、エチレン−メチルメタクリレート−グリシジルメタクリレート共重合体、エチレン−プロピレン−メチルアクリレート−グリシジルアクリレート共重合体、エチレン−プロピレン−メチルアクリレート−グリシジルメタクリレート共重合体、エチレン−プロピレン−エチルアクリレート−グリシジルアクリレート共重合体、エチレン−プロピレン−エチルアクリレート−グリシジルメタクリレート共重合体、エチレン−プロピレン−メチルメタクリレート−グリシジルアクリレート共重合体、エチレン−プロピレン−メチルメタクリレート−グリシジルメタクリレート共重合体、エチレン−グリシジルアクリレート−酢酸ビニル共重合体、エチレン−プロピレン−グリシジルアクリレート−酢酸ビニル共重合体、エチレン−プロピレン−グリシジルメタクリレート−酢酸ビニル共重合体等が挙げられ、これらの単独又は２種以上を混合したものであってもよい。
【００１４】
・エポキシ基を含有しないオレフィン系共重合体
エポキシ基を含有しないオレフィン系共重合体としては、オレフィン単量体とα，β−不飽和酸のアルキルエステル単量体との共重合体が挙げられる。更に詳しくは、エチレン−メチルアクリレート共重合体、エチレン−エチルアクリレート共重合体、エチレン−プロピルアクリレート共重合体、エチレン−ブチルアクリレート共重合体が挙げられ、これらの単独又は２種以上を混合したものであってもよい。
【００１５】
・その他の熱可塑性樹脂、
その他の熱可塑性樹脂としては、例えば、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリビニルアルコール、ポリブタジエン、ポリメチルペンテン−１、ポリブテン−１、ポリペンテン−１及びこれらの共重合体等を含むポリオレフィン樹脂、ポリスチレン等のスチレン系樹脂、下記するポリエステル樹脂、ポリカーボネート、ポリフェニレンオキサイドやポリフェニレンサルファイド等のエンジニアリングプラスチック等、ポリブタジエン、ＳＢＲ、ＥＰＤＭ、ＥＶＡ、ポリアクリル酸エステル、ポリイソプレン、水添イソプレン、アクリル系エラストマー、ポリエステル・ポリエーテルコエラストマー、ＰＡ系エラストマー、エチレン・ブテン１共重合体、スチレン・ブタジエンブロック共重合体、エポキシ変性スチレン−ブタジエン共重合体、水素化スチレン・ブタジエンブロック共重合体、ＡＢＳ樹脂、エチレン・プロピレン共重合体、熱可塑性ポリエステルエラストマー、水添ＳＥＢＳエラストマー、エチレン−αオレフィンコポリマー、プロピレン−αオレフィンコポリマー、エチレンメタクリル酸系特殊エラストマー、ＭＢＳ系エラストマー等が挙げられる。また、これら熱可塑性樹脂の２種以上を混合したものであってもよい。
【００１６】
ポリエステル樹脂としては、シュウ酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカン二酸等の脂肪族ジカルボン酸又はテレフタル酸、イソフタル酸、オルトフタル酸等の芳香族ジカルボン酸と、エチレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，５−ペンタンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，９−ノナンジオール等の脂肪族ジオール、シクロヘキサン−１，４−ジメタノール等の脂環式ジオール及びテトラメチレングリコール等のエーテル系ジオール等との縮合反応により得られるポリエステル樹脂及び、ポリエステル樹脂とラクトン類とを共重合したラクトン変性ポリエステル樹脂、３−ヒドロキシブチレートと３−ヒドロキシバリレートの共重合樹脂等が挙げられる。
【００１７】
・結晶核剤
結晶核剤は、ＰＥＴに対する核剤作用を有するものを意味し、例えば、タルクのような無機化合物、有機カルボン酸のアルカリ金属塩やアルカリ土類金属塩、及びカルボキシル基を有する有機重合体のアルカリ金属塩やアルカリ土類金属塩等が挙げられる。これらの結晶核剤を、単独又は２種以上併用したものでもよい。より具体的には、安息香酸ナトリウム、安息香酸カリウム、安息香酸カルシウム、ｐ−ブチル安息香酸ナトリウム、ｐ−ブチル安息香酸カリウム、ｐ−ブチル安息香酸カルシウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、ステアリン酸カルシウム、モンタン酸ナトリウム、モンタン酸カリウム、モンタン酸カルシウム、パルミチン酸ナトリウム、パルミチン酸カリウム、パルミチン酸カルシウム、エチレン−メタクリル酸の共重合体のナトリウム塩、エチレン−メタクリル酸の共重合体のカリウム塩、エチレン−メタクリル酸の共重合体のカルシウム塩、テレフタル酸ナトリウム、テレフタル酸リチウム等の有機カルボン酸のアルカリ金属又はアルカリ土類金属塩が挙げられる。
【００１８】
・強化充填材
強化充填材としては、ガラス繊維、鉱物繊維、炭素繊維、炭化珪素繊維、炭化ホウ素繊維、チタン酸カリウム繊維、石膏繊維、ガラスビーズ、ガラスフレーク、マイカ、タルク、ウォラストナイト、カオリン、クレー、アスベスト、ケイ酸カルシウム、硫酸カルシウム、炭酸カルシウム、硫酸バリウム等が挙げられる。これらの単独又は２種以上混合したものであってもよい。
【００１９】
・樹脂添加剤・無機化合物
樹脂添加剤としては、安定剤、着色剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、静電気防止剤、増量剤等が挙げられる。
無機化合物としては、酸化チタン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、酸化亜鉛、黒鉛等を挙げることができる。
【００２０】
（３）ＰＥＴ再生樹脂
ここで、一般論として、ＰＥＴ樹脂の構成成分について記述すれば、本発明で用いる用語ＰＥＴは、ポリエチレンテレフタレート系樹脂の略称であり、通常、テレフタル酸又はそのエステル形成性誘導体（例えば、モノメチルエステル、ジメチルエステル等の低級アルキルエステル）とエチレングリコール又はそのエステル形成性誘導体とを原料にして、触媒の存在下で加熱反応させ、次いで得られるテレフタル酸のグリコールエステルを触媒の存在下で所定の重合度まで重合反応させて得られる樹脂である。
【００２１】
本発明におけるＰＥＴ再生樹脂は、上記ＰＥＴに必要に応じて、かつ、任意に適当な添加剤を添加して成形された飲料用又は食品用ボトル、すなわち、ＰＥＴボトルが、再資源化のために回収され、処理されたものであることが好ましい。
この処理品は、通常、リサイクルＰＥＴや再生ＰＥＴと称されるものである。ＰＥＴボトルは、近年、国・自治体レベルでの回収システムの整備に伴って、大量に回収されるようになっており、再商品化・再資源化が最も望まれている。
【００２２】
このＰＥＴ再生樹脂は、上記のＰＥＴボトルのほか、ＰＥＴ樹脂を用いた各種包装用容器、繊維、シート、フィルム又はコンテナー等の大型成形製品、実際に製品として使用されなくても、製品製造工程上で発生するシート、フィルム等の端材、射出成形品のゲート及びランナー部材等を回収及び処理したものであってもよい。
本発明におけるＰＥＴ再生樹脂の形状は、フレーク状であることを要件とするが、そのフレークの大きさは、成形時の易溶融性を損なわない程度に、できるだけ微細であることが好ましい。一般的に、成形に用いられるＰＥＴ再生樹脂のフレークの平均厚さは０．２〜０．５ｍｍ、平均表面積は２０〜５０ｍｍ2である。
【００２３】
（４）ＰＥＴ再生樹脂組成物
本発明によれば、上記フレーク状ＰＥＴ再生樹脂に、上記ＰＥＴ再生樹脂用改質材を添加してなるＰＥＴ再生樹脂組成物が提供される。この組成物は、ＰＥＴ再生樹脂に改質材がほぼ均一に分散されているので、成形性の改善された成形品を得るための原料とすることができる。両成分の混合方法は、特に限定されず、公知の方法をいずれも使用することができる。特に本発明では、両成分の分散性が良好であるので、成形工程前に別途分散工程を設けなくてもよいという効果を有する。
更に、本発明では、ＰＥＴ再生樹脂組成物中の所望の点において、式
｜改質材の含有割合−改質材の添加割合｜÷改質材の添加割合×１００
で表される変化率を、３％以内にすることも可能である。この変化率は、以下の比較例に記載のように、本発明の範囲外のＰＥＴ再生樹脂と改質材とから得られる変化率が１０％程度であることと比べると、優位に低い値である。なお、変化率の定義は実施例の欄に記載する。
【００２４】
（５）成形品
本発明によるＰＥＴ再生樹脂用改質材を用いて得られる成形品は、射出成形、押出成形、中空成形、圧縮成形、熱成形等の何れの成形法によっても、耐衝撃性、耐熱性、寸法安定性に加え、外観的にも優れている。
また、これらの成形品におけるフレーク状ＰＥＴ再生樹脂とフレーク状ＰＥＴ再生樹脂用改質材の重量割合は、９９：１〜５０：５０、好ましくは９９：１〜７０：３０、更に好ましくは９８：２〜７０：３０の割合である。改質材の重量割合が１より少ない場合、耐衝撃性、耐熱性、寸法安定性の改質効果が乏しいので好ましくなく、５０より多い場合、ＰＥＴ再生樹脂を再利用する意味がなくなるので好ましくない。
【実施例】
【００２５】
以下、実施例及び比較例により、本発明を更に具体的に説明するが、本発明はこれらの記載に限定されるものではない。
実施例１〜５及び比較例１〜５
（使用材料）
・フレーク状ＰＥＴ再生樹脂：よのＰＥＴボトルリサイクル社製のＡ級品
・フレーク状ＰＥＴ再生樹脂用改質材：熱可塑性樹脂（ダイセルポリマー社製「セルドライブ」ＫＺ−２００Ｆ  黒色）（実施例１〜５及び比較例１〜４）、
・ペレット状ＰＥＴ再生樹脂用改質材：熱可塑性樹脂（ダイセルポリマー社製「セルドライブ」ＫＺ−２００Ｐ  黒色）（比較例５）
なお、フレーク状ＰＥＴ再生樹脂及びフレーク状ＰＥＴ再生樹脂用改質材の平均厚さ及び平均表面積は、表１及び２に示すとおりである。
【００２６】
（試料の調整）
上記フレーク状ＰＥＴ再生樹脂９ｋｇ（９０重量％）と、分散状態の測定を容易にするため、着色したフレーク状ＰＥＴ再生樹脂用改質材１ｋｇ（１０重量％）（実施例１〜５及び比較例１〜４）又は、ペレット状ＰＥＴ再生樹脂用改質材１ｋｇ（１０重量％）（比較例５）を、それぞれＶ型ブレンダー（深江工業社製）を用いて、常温で２０分間攪拌混合処理した。
高さ１００ｃｍ、底面積３００ｃｍ2の円柱状容器に、上記によって得られた各混合物２ｋｇを投入し、１ｍの高さから５回落下させた後、容器の上段部、中段部、下段部の３等分に区分採取して試料を得た。
【００２７】
（分散状態の判定法）
表１において、上記により採取した各試料について、黒色に着色した改質材成分のみを分取して、その成分の重量比率を計測し、その結果を、変化率と合わせて、表１及び２に表示した。変化率は、下記式（１）のように、上段部〜下段部の試料のうち、添加割合（１０重量％）より最も離れた重量比率から１０重量％を引いた値を絶対値とし、それを１０重量％で除し、１００を積算した値を意味する。
式（１）：変化率（％）＝｜重量比率−１０｜÷１０×１００
【００２８】
（成形品の製造）
更に、上記によって得られた各試料をスクリュー径３０ｍｍの２軸押出機（日本製鋼所社製）に供給し、加熱温度２６０℃で溶融混錬、押出してペレットとした。
得られたペレットを、次の条件で耐熱性（荷重たわみ温度）、耐衝撃性を測定した。
（１）耐熱性
得られたペレットを、型締力１００ｔの射出成形機（住友重機工業社製）を用いて、加熱温度２６０℃、金型温度６０℃で、所定の形状の試験品を成形した。得られた試験品を、ＩＳＯ７５に準拠して耐熱性（荷重たわみ温度）（荷重０．４５ＭＰ）を測定し、表１及び２に示した。
（２）耐衝撃性
荷重たわみ温度の測定と同様の方法で成形した所定の試験片を用いて、ＩＳＯ１７９に準拠してシャルピー衝撃強さを測定し、表１及び２に示した。
【００２９】
【表１】
2005350509.tif 000002
【００３０】
【表２】
2005350509.tif 000003
表１から以下のことがわかる。
フレーク状改質材（熱可塑性樹脂組成物）とフレーク状ＰＥＴ再生樹脂の平均厚さ及び平均表面積が、本発明の特定範囲内である実施例１〜５の混合物は、試料の区分採取した部位（上段、中段、下段；以下同じ）にかかわらず、その分散状態（改質材の重量割合；以下同じ）の最大値及び最小値間の差が少なく、バランスよく均一に分散していた。また、これを用いた成形品の耐衝撃性の差は殆どみられず、また、耐熱性においても、その最大値、最小値間の差は最大で２℃であり、品質の優れた成形品が得られた。
【００３１】
フレーク状改質材（熱可塑性樹脂組成物）とフレーク状ＰＥＴ再生樹脂の平均厚さ及び平均表面積のいずれかかが、本発明の特定範囲外である比較例１〜４の混合物及びＰＥＴ再生樹脂の形状がフレーク状であって、改質材の形状がフレーク状ではなくペレット状の比較例５の混合物は、試料の区分採取した部位によって、その分散状態の最大値及び最小値間の差が大きくばらつき、不均一な状態で分散していた。また、これらを用いた成形品の耐熱性においてはその最大値と最小値間の差が最少で４℃と大きく、物性上不均質な成形品しか得られなかった。
特に、比較例１〜５に示す測定値から判断すれば、改質材の分散状態が成形品の物性、特に耐衝撃性及び耐熱性に対する支配要因となっていることが判明した。
以上に明らかなように、本発明によれば、フレーク状ＰＥＴ再生樹脂とフレーク状ＰＥＴ再生樹脂用改質材の混合時に均一な分散状態が得られ、これによる成形品は、耐熱性、耐衝撃性に優れた成形品とすることができる。