(57)【要約】      （修正有）【課題】燃料電池の効率を向上させるとともに、冷却媒体面の耐久性を向上させた燃料電池を提供する。【解決手段】セパレータ間に電極構造体と冷却媒体とを交互に挟み込んだ積層体を有し、上記積層体に各セパレータの積層方向に貫通する冷却媒体導入口１６及び冷却媒体導出口を１７形成し、上記冷却媒体導入口に供給した冷却媒体を上記冷却媒体流路を介して上記冷却媒体導出口から排出し、上記冷却媒体導入口の内表面及び上記冷却媒体導出口の内表面を絶縁被覆し、上記冷却媒体流路形成領域のうち、上記冷却媒体導入口近傍及び上記冷却媒体導出口近傍を絶縁被覆し、上記冷却媒体流路形成領域のうち、上記冷却媒体導入口近傍以外及び上記冷却媒体導出口近傍以外でのＣｒ濃度を１２〜２５質量％とする。【選択図】  図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
表裏に流路溝を備えるステンレス製のアノードセパレータとカソードセパレータとを交互に積層して、燃料ガス流路、酸化剤ガス流路及び冷却媒体流路を形成し、これらのセパレータの間に電極構造体と冷却媒体とを交互に挟み込んだ積層体を有し、前記積層体に各セパレータの積層方向に貫通する冷却媒体導入口及び冷却媒体導出口を形成するとともに、前記冷却媒体導入口に供給した冷却媒体を前記冷却媒体流路を介して前記冷却媒体導出口から排出する燃料電池において、
前記冷却媒体導入口の内表面及び前記冷却媒体導出口の内表面を絶縁被覆するとともに、前記冷却媒体流路形成領域のうち、前記冷却媒体導入口近傍及び前記冷却媒体導出口近傍を絶縁被覆し、前記冷却媒体流路形成領域のうち、前記冷却媒体導入口近傍以外及び前記冷却媒体導出口近傍以外でのＣｒ濃度が、１２〜２５質量％であることを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
前記冷却媒体の導電率が２０μＳ／ｃｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体高分子型燃料電池に係り、特に、燃料電池の効率と冷却媒体面の耐久性とを高いレベルで両立した燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子型燃料電池においては、電池反応により発生する熱を除去するため、燃料電池内に冷却媒体を流通させる。この冷却媒体の流通手段としては、単位燃料電池（以下、「セル」と称する。）を積層した積層体において、アノードセパレータとカソードセパレータとの積層面の同一箇所に、積層方向に貫通する同一形状の貫通孔を形成して冷却媒体用通路とするものが挙げられる。このような手段では、上記貫通孔とセパレータ表面に設けられた各冷却媒体流路との間、又は各セパレータの冷却媒体流路間に電位差が生じる。このため、電極構造体（以下、「ＭＥＡ」と称する。）を挟み込むセパレータ間には短絡回路が形成されるおそれがあることから、セパレータには電気絶縁性が要求される。また、冷却媒体には優れた電気絶縁性及び幅広い温度領域（−３０〜１５０℃前後）で対応できる温度特性が要求される。特に、自動車用燃料電池では、電気絶縁性の観点から冷却媒体として純水を用いることが望ましいが、一般的には、不凍性の観点からエチレングリコールの純水希釈溶液等が用いられている。
【０００３】
このような燃料電池技術においては、例えば、固体高分子型燃料電池の冷却媒体の電気絶縁性を確保するため、アノードセパレータとカソードセパレータとを積層して積層体を組み立てた後、冷却媒体流路及び貫通孔内に被膜形成材料（テトラエトキシシランを加水分解したゾル液）を流し込み、これらの流路内表面に被膜形成材料を被着させて被膜を形成する方法が開示されている（特許文献１参照）。しかしながら、この技術においては、ゾル−ゲル法によって冷却媒体の流路に被膜を形成する際に、加熱窒素ガスによる硬化反応が起こり、結晶粒の成長が不十分となる。このため、被膜を十分に硬化させることが困難である。なお、被膜の硬化反応を促進するために加熱温度を高くすることも考えられるが、その場合にはセパレータが変形又は変質するおそれがある。
【０００４】
また、固体高分子型燃料電池内の冷却媒体の温度が８０〜１００℃の高温となることに鑑み、燃料電池の冷却には高効率の冷却性能を有するラジエータ等の熱交換器が不可欠である。従来の燃料電池システムでは、冷却媒体を介した短絡回路の形成を防止するため、燃料電池スタック内に通じる冷却媒体の冷却を、向流冷却器を介したロングライフクーラント循環システム（ラジエータ冷却）等により行う２段冷却が用いられている。特に金属セパレータにおいては、セパレータの腐食による冷却媒体への不純物イオンの混入等が懸念されるため、車載時にはイオン交換樹脂を通して導電率を管理する必要がある。このため、システム自体が複雑、且つ大型化する場合があり、効率のよい１段冷却方式の開発が要請されていた。しかしながら、１段冷却方式を実現するには、上記の短絡回路や液絡の形成を防止するため、冷却媒体循環系を絶縁コート処理することが必要である。このコート処理として、一般的な絶縁塗料やゾル−ゲル法による被膜形成手段を用いた場合には、セパレータの熱伝導性が十分に得られないため、セパレータの熱交換効率が低下するという問題がある。
【０００５】
さらに、冷却媒体面に絶縁被覆を行う場合、冷却媒体面全体に絶縁被覆を行うことは、燃料電池積層方向の電気の導通を妨げることになる。このため、電気抵抗をできるだけ低下させて燃料電池の効率を向上させるためには、冷却媒体が接触する部分にのみ絶縁被覆を行うことが理想である。しかしながら、冷却媒体流路のみに絶縁被覆を行うことは、セパレータ自体が高価になってしまうという問題がある。
【０００６】
加えて、電池を循環する冷却水と接触する部分に、電位をかけると冷却水中のイオンが吸収又は放出される材料を配置し、積層電池で発生した電位を印加することによって、冷却水の電位が接触する電池の電位と大きく隔たらないようにし、セパレータなどの構成材料が冷却水中に溶出・腐食しないようにする方法が提案されている（特許文献２参照）。しかしながら、この技術には、装置が複雑となり、高価な部材を使用しなければならないという問題がある。また、セパレータにステンレス鋼を用いた場合の表面処理方法としては、ステンレス鋼板の表面を被覆する不動態被膜をＣｒを重量百分率で２５〜８０質量％の間に制御する技術が提案されている（特許文献３参照）。しかしながら、この技術は、セパレータの発電面に形成された燃料ガス流路及び酸化剤ガス流路に関する技術であり、セパレータの冷却媒体面に形成された冷却媒体流路に関する技術ではない。
【０００７】
【特許文献１】特開平７−２３０８１８号公報（特許請求の範囲）
【特許文献２】特開２００１−２９７７８４号公報（特許請求の範囲）
【特許文献３】特開２００２−２７０１９６号公報（特許請求の範囲）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、上記従来技術の諸問題に鑑みてなされたものであり、特に、燃料電池積層方向の電気抵抗を極力抑えて、燃料電池の効率を向上させるとともに、冷却媒体面のセパレータ材料の腐食を抑制して、不純物金属イオンの漏出による冷却媒体の汚染を抑制し、これにより冷却媒体面の耐久性を向上させた燃料電池を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上述したように、ＭＥＡを挟み込むセパレータ間に短絡回路が形成されることによる金属セパレータの腐食を防止して、冷却媒体面の耐久性を向上させるため、セパレータの冷却媒体面には、電気絶縁性が要求される。よって、冷却媒体面には絶縁被膜を形成することが必要である。これに対し、冷却媒体面に絶縁被膜を過度に形成した場合には、燃料電池の積層方向の電気抵抗が著しく増大するため、燃料電池の効率が低下する。本発明者等は、このような相反する燃料電池の効率と冷却媒体面の耐久性とを高いレベルで両立する手段について、鋭意研究を重ねた。その結果、冷却媒体導入口の内表面及び冷却媒体導出口の内表面に絶縁被覆を形成するとともに、冷却媒体流路形成領域のうち、冷却媒体導入口近傍及び冷却媒体導出口近傍に絶縁被覆を形成して絶縁被覆面積を制限し、さらに冷却媒体流路形成領域のうち、前記冷却媒体導入口近傍以外及び前記冷却媒体導出口近傍以外でのＣｒ濃度の適正化を図ることにより、十分な燃料電池の効率と、優れた冷却媒体の耐久性とが得られるとの知見を得た。また、本発明者等は、冷却媒体の導電率の適正化を図ることにより、燃料電池の効率と冷却媒体面の耐久性とをさらに高いレベルで両立させることができるとの知見を得た。本発明は、このような知見に基づいてなされたものである。
【００１０】
即ち、本発明の燃料電池は、表裏に流路溝を備えるステンレス製のアノードセパレータとカソードセパレータとを交互に積層して、燃料ガス流路、酸化剤ガス流路及び冷却媒体流路を形成し、これらのセパレータの間にＭＥＡと冷却媒体とを交互に挟み込んだ積層体を有し、上記積層体に各セパレータの積層方向に貫通する冷却媒体導入口及び冷却媒体導出口を形成するとともに、上記冷却媒体導入口に供給した冷却媒体を上記冷却媒体流路を介して上記冷却媒体導出口から排出し、上記冷却媒体導入口の内表面及び上記冷却媒体導出口の内表面を絶縁被覆するとともに、上記冷却媒体流路形成領域のうち、上記冷却媒体導入口近傍及び上記冷却媒体導出口近傍を絶縁被覆し、上記冷却媒体流路形成領域のうち、上記冷却媒体導入口近傍以外及び上記冷却媒体導出口近傍以外でのＣｒ濃度が、１２〜２５質量％であることを特徴としている。
【００１１】
また、このようにＣｒ濃度が調整されたセパレータとＭＥＡとが組み合わせられた積層型燃料電池の冷却媒体としては、水の他に水酸基を有する有機液体が好適である。特に、金属セパレータ成分の冷却媒体への溶出を防止する観点からは、上記冷却媒体の導電率が２０μＳ／ｃｍ以下であることが望ましい。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、セパレータの冷却媒体面に形成された冷却媒体流路の全体に絶縁被膜を形成することなく、しかも、この冷却媒体流路形成領域のうち、上記冷却媒体導入口近傍以外及び上記冷却媒体導出口近傍以外でのＣｒ濃度の適正化を図ることで、燃料電池積層方向の電気抵抗を極力抑えて、燃料電池の効率を向上させるとともに、冷却媒体面のセパレータ材料の腐食を十分に抑制して、不純物金属イオンの漏出による冷却媒体の汚染を抑制し、これにより冷却媒体面の耐久性を向上させることができる。よって、本発明の燃料電池は、高い発電効率を長時間にわたって維持することができる。なお、冷却媒体導入口近傍以外及び上記冷却媒体導出口近傍以外でのＣｒ濃度が１２質量％未満の場合には、セパレータの冷却媒体面が容易に腐食することので好ましくない。一方、上記Ｃｒ濃度が２５質量％を超えると、セパレータが過不動態域に達した場合に、溶解電流（腐食速度）が著しく増大するので好ましくない。
【００１３】
また、本発明では、上述したとおり、上記冷却媒体の導電率が２０μＳ／ｃｍ以下の場合が好適である。この理由は、冷却媒体の導電率が２０μＳ／ｃｍを超える場合には、金属セパレータに流れる腐食電流の増加により、不純物金属イオンの溶出が始まるため、冷却媒体の汚染が徐々にではあるが進行するためである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下に、本発明の好適な実施形態を図面を参照して説明する。
図１は、本発明の燃料電池中の、セル構造を示す断面図である。同図に示すように、セルは、ＭＥＡ１と、ＭＥＡ１にその両側から対向するアノードセパレータ２及びカソードセパレータ３と、ＭＥＡが挟まれていない位置において両セパレータ２，３に挟まれた冷却媒体４とから構成されている。なお、本発明の燃料電池は、このようなセルが複数積層された積層体を有するものである。
【００１５】
このようなセルにおいては、アノードセパレータ２のＭＥＡ１と接する側とは反対側の面と、カソードセパレータ３のＭＥＡ１と接する側とは反対側の面との間に冷却媒体４を流通させる。なお、冷却媒体４は、各セル毎に流通させることができることはもちろんのこと、数セル毎に流通させることもできる。
【００１６】
図２（ａ）〜（ｄ）は、図１に示すセルをアノードセパレータ２とカソードセパレータ３とに分解し、ＭＥＡ１と冷却媒体４とを取り除いた際の各セパレータ２，３の平面図である。即ち、図２（ａ）はアノードセパレータ２の発電面を示し、図２（ｂ）はカソードセパレータ３の発電面を示す。これに対し、図２（ｃ）はアノードセパレータ２の冷却媒体面を示し、図２（ｄ）はカソードセパレータ３の冷却媒体面を示す。なお、図２（ａ）〜（ｄ）中の鎖線は、図１に示すセパレータの断面線である。
【００１７】
図２（ａ）に示すように、アノードセパレータ２の発電面には、互いに平行なサーペンタイン形状をなす５本の燃料ガス流路溝１１が形成されており、これらの燃料ガス流路溝１１は、燃料ガス流路溝１１の周囲に位置し、同図の紙面方向に貫通する燃料ガス入側連通孔１２と燃料ガス出側連通孔１３とに開口している。また、燃料ガス流路溝１１の周囲には、同図の紙面方向に貫通する酸化剤ガス入側連通孔１４、酸化剤ガス出側連通孔１５、冷却媒体入側連通孔１６及び冷却媒体出側連通孔１７がそれぞれ形成されている。
【００１８】
また、図２（ｂ）に示すように、カソードセパレータ３の発電面には、互いに平行なサーペンタイン形状をなす５本の酸化剤ガス流路溝１８が形成されており、これらの酸化剤ガス流路溝１８は、酸化剤ガス流路溝１８の周囲に位置し、同図の紙面方向に貫通する酸化剤ガス入側連通孔１４と酸化剤ガス出側連通孔１５とに開口している。また、酸化剤ガス流路溝１８の周囲には、同図の紙面方向に貫通する燃料ガス入側連通孔１２、燃料ガス出側連通孔１３、冷却媒体入側連通孔１６及び冷却媒体出側連通孔１７がそれぞれ形成されている。
【００１９】
さらに、図２（ｃ）に示すように、アノードセパレータ２の冷却媒体面には、互いに平行なサーペンタイン形状をなす５本の冷却媒体流路溝１９が形成されており、これらの冷却媒体流路溝１９は、冷却媒体流路溝１９の周囲に位置し、同図の紙面方向に貫通する冷却媒体入側連通孔１６と冷却媒体出側連通孔１７とに開口している。また、冷却媒体流路溝１９の周囲には、同図の紙面方向に貫通する燃料ガス入側連通孔１２、燃料ガス出側連通孔１３、酸化剤ガス入側連通孔１４及び酸化剤ガス出側連通孔１５がそれぞれ形成されている。
【００２０】
加えて、図２（ｄ）に示すように、カソードセパレータ３の冷却媒体面には、互いに平行なサーペンタイン形状をなす５本の冷却媒体流路溝２０が形成されており、これらの冷却媒体流路溝２０は、冷却媒体流路溝２０の周囲に位置し、同図の紙面方向に貫通する冷却媒体入側連通孔１６と冷却媒体出側連通孔１７とに開口している。また、冷却媒体流路溝２０の周囲には、同図の紙面方向に貫通する燃料ガス入側連通孔１２、燃料ガス出側連通孔１３、酸化剤ガス入側連通孔１４及び酸化剤ガス出側連通孔１５がそれぞれ形成されている。
【００２１】
以上は、本発明の燃料電池を構成するセル内に配置される両セパレータの構造に関するものであるが、以下に、本発明の特徴部分である両セパレータの冷却媒体面について、さらに詳細に説明する。
図２（ｃ），（ｄ）に示すように、冷却媒体は、アノードセパレータ及びカソードセパレータに形成された冷却媒体入側連通孔１６を介して、各セルの冷却媒体流路（図２（ｃ），（ｄ）の冷却媒体流路溝１９，２０からなる）に分配され、アノードセパレータ及びカソードセパレータに形成された冷却媒体出側連通孔１７から排出される。この際、アノードセパレータとカソードセパレータと冷却媒体との間に短絡回路が形成されることを防止するため、冷却媒体入側連通孔１６の内表面及び冷却媒体出側連通孔１７の内表面に絶縁皮膜２１，２２を形成するとともに、冷却媒体流路形成領域のうち、冷却媒体入側連通孔１６近傍及び冷却媒体出側連通孔１７近傍に絶縁皮膜２３，２４をそれぞれ形成する。これにより、両セパレータと冷却媒体との間の電気的導通が断たれ、各セパレータにおいて過大な腐食電流の発生が防止される。このため、不純物金属イオンの漏出による冷却媒体の汚染が抑制され、これにより冷却媒体面の耐久性を向上させることができる。また、上記絶縁皮膜２１，２２，２３，２４の形成範囲は、両連通孔１６，１７の内表面と冷却媒体流路の所定範囲に限られるため、燃料電池積層方向の電気抵抗を極力抑えて、燃料電池の効率を向上させることができる。
【００２２】
ここで、冷却媒体流路形成領域のうち、絶縁皮膜２３，２４が必要な部分の各連通孔１６，１７からの距離は、冷却媒体の導電率、冷却媒体流路の各連通孔１６，１７近傍での断面積、各連通孔１６，１７の断面積、及びセルの厚み等に依存する。図３は、１セル当たりの端部最大腐食電流と絶縁皮膜の被覆距離との関係を示すグラフである。なお、図３においては、セル電圧は１Ｖであり、セル間距離は１．８５ｍｍであり、連通孔断面積は１２．４ｃｍ２であり、冷却媒体の導電率は５μＳ／ｃｍである。図３からは、図２（ｃ），（ｄ）に示す冷却媒体流路形成領域の各連通孔１６，１７近傍に絶縁皮膜２３，２４を形成することで、両セパレータの金属露出部の腐食電流を１セル当たり最大で３０μＡ程度に低減させることができることが判る。これに対し、図４は、トータル電流２１．９μＡ、端部最大電流１１０．１μＡ／ｃｍ２、及び冷却媒体導電率５μＳ／ｃｍとした場合の、冷却媒体出側連通孔での電流分布を示すグラフである。同図によれば、１セル当たり２０μＡ程度の腐食電流となっても、冷却媒体導電率が５μＳ／ｃｍ以下の場合には、絶縁部と露出部との界面が１００μＡ／ｃｍ２以上の電流密度に達する場合もあることが判る。
【００２３】
このように、絶縁部と露出部との界面が１００μＡ／ｃｍ２以上の電流密度に達する環境の下に、ステンレス鋼セパレータが曝された場合には、過不動態溶解の電位域にまで到達し、ステンレス鋼表面から重クロム酸又はクロム酸が溶解し、場合によってはセパレータを貫通する腐食に至るおそれがある。また、冷却媒体中に溶解した金属イオンにより、冷却媒体の導電率が上昇し、さらにセパレータに流通する腐食電流が増大するという悪循環を誘引することも懸念される。
【００２４】
図５は、溶解電流（腐食速度）と電位との関係を示すグラフであり、図５中、曲線Ａはセパレータ表面のＣｒ濃度が３２質量％の場合であり、曲線ＢはＣｒ濃度が１６質量％の場合である。同図によれば、上記過不動態域での溶解電流は、ステンレス鋼表面のＣｒ濃度の増加により増大することが判る。従来、燃料電池セパレータの耐久性向上のために、セパレータ表面のＣｒ濃度を高める不動態化処理が勧められてきた。しかしながら、従来の不動態化処理はセパレータの発電面に施されたものである。このような事情に鑑み、本発明者等は、冷却媒体面の耐久性を向上させるための手段について鋭意、研究を重ねた結果、表面のＣｒ濃度を高めるよりも、むしろＣｒ濃度を低下させる処理を行うことや、マトリックスのＣｒ濃度のまま保持することにより、過不動態域での腐食電流を抑制できるという知見を得た。具体的には、ステンレス鋼表面のＣｒ濃度を１２〜２５質量％とすることにより、過不動態溶解による金属イオンの溶出を抑制することができる。また、表面のＣｒ濃度を低減させる方法としては、高温酸化雰囲気にてＣｒリッチな酸化皮膜を生成させ、その直下にＣｒ濃度が低いＣｒ欠乏層を生成させた後、表面のＣｒリッチな酸化皮膜を硫酸ナトリウム中で電解し、酸化皮膜を溶解除去し、Ｃｒ欠乏層を露出させる方法等が挙げられる。なお、腐食電流抑制により消費されなかった電流は、より高電位で起こる酸素発生反応又は冷却媒体成分のエチレングリコールの酸化反応で消費される。従って、本発明の燃料電池においては、図２（ｃ），（ｄ）に示す、冷却媒体流路形成領域のうち、冷却媒体入側連通孔１６及び冷却媒体出側連通孔１７から所定距離だけ離間した部分が浸食されることはない。
【実施例１】
【００２５】
以下に、本発明を実施例によってさらに詳細に説明する。
表面に白金触媒を担持したカーボン粉末を高分子電解質のアルコール溶液中に分散させ、スラリー化した。一方、ガス拡散電極となる厚さ２００μｍのカーボンペーパーをポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）の水性ディスパージョンに浸漬し、乾燥、熱処理を施すことにより、撥水性の多孔質電極基材を得た。この多孔質電極基材の片面に、上記白金触媒を担持したカーボン粉末を含む高分子電解質スラリーを塗布、乾燥することによって、片面に電極反応層を有するガス拡散電極を得た。
【００２６】
次いで、一対のガス拡散電極によりそれらの電極反応層を内側にして電解質膜を挟み、１１０℃で３０秒間のホットプレスを施し、電解質膜と電極との接合体であるＭＥＡを作製した。なお、ガス拡散層としては、ここで用いたカーボンペーパーの他にも、可撓性を有する素材としてカーボン繊維を織ったカーボンクロス、さらにはカーボン繊維とカーボン粉末とを混合し、有機バインダーを加えて成型したカーボンフェルトなどを用いることもできる。
【００２７】
このようにして得られたＭＥＡを挟み込むセパレータとしては、表１に示す成分を有し、残部がＦｅであるステンレス鋼板に切削加工を施し、ガス流路を形成したものを用いた。
【００２８】
【表１】
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【００２９】
セパレータのガス流路周辺部には、図１，２に従い、ガスの供給・排出用と冷却媒体の供給・排出用の連通孔を設けた。その後、セパレータ板に対しマッフル炉にて１０００℃で１０分間の酸化処理を施した。セパレータ板をマッフル炉から取り出した後、腐食に対して有害であるＣｒ炭化材の析出を防止するため、セパレータ板をファンにより強制的に冷却した。この際、ステンレス鋼成分中の炭素濃度が０．０８質量％以上の場合には水等の中で冷却し、Ｃｒ炭化物の析出を抑制することが好ましい。
【００３０】
次に、セパレータ表面に生成した酸化スケールを除去するため、８０℃で１８０ｇ／Ｌの硫酸ナトリウム水溶液中にて電解酸洗処理を行った。電解条件としては、表２に示す条件の陽極電解を行った。このようにして、表面のＣｒ濃度を１２，１６質量％に制御した本発明例１，２の各セパレータを得た。また、熱処理及び電解酸洗処理を行わず、表面を研削加工のままとし、表面のＣｒ濃度を２５質量％に制御した本発明例３のセパレータを得た。さらに、酸洗処理を行わず、５０℃で１０質量％の硝酸中で不動態化処理を施し、表面のＣｒ濃度を３２質量％に制御した比較例のセパレータを得た。なお、本発明例１〜３及び比較例のセパレータ表面のＣｒ濃度はＡＥＳ分析により求めた。また、Ｃｒ濃度は、ステンレス鋼の主要構成元素であるＦｅ、Ｃｒ、Ｎｉ及びＭｏの総原子量に対するＣｒ原子量の割合として求めた。
【００３１】
【表２】
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【００３２】
次に、冷却媒体液絡による電食を防止するため、本発明例１〜３及び比較例の各セパレータに対して、図２（ｃ），（ｄ）に示すところに従い、冷却媒体入側連通孔１６の内表面及び冷却媒体出側連通孔１７の内表面を絶縁被覆するとともに、冷却媒体流路形成領域のうち、冷却媒体入側連通孔１６の近傍及び冷却媒体出側連通孔１７の近傍を絶縁被覆した。この絶縁被覆には、シリコーンゴムを用い、被覆厚は０．５ｍｍとした。冷却媒体流路溝１９の被覆部分の距離、即ち冷却媒体入側連通孔１６からの絶縁距離及び冷却媒体出側連通孔１７からの絶縁距離は、共に５ｍｍとし、冷却媒体入側連通孔１６及び冷却媒体出側連通孔１７の流路断面積は１０ｍｍ２とした。
【００３３】
以上に示した各セパレータを使用して、本発明例１〜３及び比較例の各燃料電池を作製した。その際、電極面積を２５ｃｍ２としたＭＥＡの周囲に、ガスシール材となるシリコーンゴム製のガスケットを配置し、ＭＥＡとセパレータとからなるセルを１０セル積層した。冷却媒体は各セル毎に流通するように配置した。また、電池積層体の外側には、金メッキを施した銅製集電板及び絶縁板を介してステンレス鋼製の端板を当接し、両端から１５１ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力の下に電池を締結した。その後、ガス供給系によってガスを供給するとともに、電池から取り出す負荷電流を設定した。さらに、電気出力系を調節するとともに、電池温度を調整し、排熱を有効活用する熱調整系を加えて以下の実験を行った。
【００３４】
電流密度を０．３Ａ／ｃｍ２とした。また、供給ガスは純水素及び空気とし、供給するガスに対してどれだけの割合のガスが電極反応したかを表すガス利用率を水素側では７０％、空気側では４０％として連続電池試験を行った。さらに、電池温度は７５℃とするとともに、供給圧力は空気側で０．２ｋｇｆ／ｃｍ２、水素側で０．０５ｋｇｆ／ｃｍ２とし、出口圧力は大気開放状態の圧力とした。さらに、冷却媒体として導電率が１．５μＳ／ｃｍのイオン交換水を総量２０Ｌ使用し、連続耐久運転を実施し、２０００時間後の耐久運転後の冷却媒体の電導率を測定した。表３に耐久運転後の冷却媒体導電率を示す。
【００３５】
【表３】
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【００３６】
表３から明らかなように、本発明例１〜３の燃料電池は、いずれも比較例の燃料電池に比して、冷却媒体導電率の上昇がより低く抑えられていることが判る。また、発電後に取り出した冷却媒体中の金属分析を行った結果、本発明例１〜３では、セパレータ構成元素の溶出はほとんど見られず、絶縁被覆として用いたＳｉの溶出が若干見られるのみであった。これに対して、比較例では、Ｃｒ、Ｎｉの溶出が著しく、導電率の上昇はセパレータ表面からの金属成分の溶出が主要因であること判る。
【産業上の利用可能性】
【００３７】
本発明の燃料電池は、高い発電効率を長時間にわたって維持することが要請されている各種電源として使用することができ、特に、自動車産業、電機機器産業、並びに通信産業等の幅広い分野で使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１】本発明の燃料電池中の、セル構造を示す断面図である。
【図２】図１に示すセルをアノードセパレータとカソードセパレータとに分解した際の各セパレータの平面図であり、（ａ）はアノードセパレータの発電面を示し、（ｂ）はカソードセパレータの発電面を示し、（ｃ）はアノードセパレータの冷却媒体面を示し、（ｄ）はカソードセパレータの冷却媒体面を示す。
【図３】１セル当たりの端部最大腐食電流と絶縁皮膜の被覆距離との関係を示すグラフである。
【図４】冷却媒体出側連通孔の電流分布を示すグラフである。
【図５】溶解電流（腐食速度）と電位との関係を示すグラフである。
【符号の説明】
【００３９】
１１…燃料ガス流路溝
１２…燃料ガス入側連通孔
１３…燃料ガス出側連通孔
１４…酸化剤ガス入側連通孔
１５…酸化剤ガス出側連通孔
１６…冷却媒体入側連通孔
１７…冷却媒体出側連通孔
１８…酸化剤ガス流路溝
１９，２０…冷却媒体流路溝
２１，２１，２３，２４…絶縁被膜
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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