(57)【要約】      （修正有）【課題】熱反応器に用いられる二重壁熱移送管の性能向上法を提供する。【解決手段】少なくとも一つの二重壁熱移送管の環状容積部分を流れる熱移送媒体との間接熱交換を行う際、触媒材料と反応体流を接触させる熱交換反応器内の少なくとも一つの二重壁熱移送管の外側に置かれた触媒材料のベットへ反応体流を導入することから成る熱交換反応を実行する方法において、二重壁熱移送管の内部熱移送管の周りに熱移送媒体の螺旋流路を形成する一つ以上のスペーサー部材を設置する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも一つの二重壁熱移送管の環状容積にある熱移送媒体との間接熱交換において触媒材料と反応体流を接触させる熱交換反応器内の少なくとも一つの二重壁熱移送管の外側に置かれた触媒材料のベットへ反応体流を導入することから成る熱交換反応を実行する方法において、環状容積は少なくとも一つの二重壁熱移送管の内部熱移送管の周りに熱移送媒体の螺旋流路を形成する一つ以上のスペーサー部材から成ることを特徴とする方法。
【請求項２】
熱交換反応は流れ再生反応であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
触媒材料のベット内に位置した少なくとも一つの二重壁熱移送管から成り、少なくとも一つの二重壁熱移送管は外部熱移送管内に置かれた内部熱移送管から成り、それにより外部熱移送管の内面と内部熱移送管の外面の間に熱移送媒体の流れ用の環状容積を形成し、環状容積は二重壁熱移送管の長さに沿う一つ以上のスペーサー部材から成り、スペーサー部材は両内外部熱移送管との接触或いは近似接触を有し、そのスペーサー部材は内部熱移送管の周りに熱移送媒体の螺旋流路を形成することを特徴とする請求項１に記載の方法において使用する熱交換反応器。
【請求項４】
一つ以上のスペーサー部材は定開始点により管軸線に対して回転される終点を有することを特徴とする請求項３に記載の反応器。
【請求項５】
一つ以上のスペーサー部材の終点は管軸線に対して０度より大きく９０度より小さい角度で回転されることを特徴とする請求項４に記載の反応器。
【請求項６】
一つ以上のスペーサー部材は内管に固定されるか、或いは一体的に形成されることを特徴とする請求項３或いは請求項４に記載の反応器。
【請求項７】
一つ以上のスペーサー部材は外管に固定されるか、或いは一体的に形成されることを特徴とする請求項３或いは請求項４に記載の反応器。
【請求項８】
環状容積は触媒材料から成ることを特徴とする請求項３に記載の反応器。
【請求項９】
内部熱移送管は触媒材料から成ることを特徴とする請求項３に記載の反応器。
【請求項１０】
熱交換反応器は蒸気再生反応器であることを特徴とする請求項３乃至９のいずれか一項に記載の反応器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、熱移送媒体との間接熱交換で反応流を変換する熱交換方法と反応器に関する。特に、この発明は、反応器にある二重壁熱移送管の壁を横切る改良した熱移送を備える熱交換反応器に関する。
【背景技術】
【０００２】
二重管タイプの熱交換反応器は化学分野において周知である。間接熱交換が特殊な反応に熱を与えるか、或いは特殊な反応から熱を取り除くために必要とされたときに、それら熱交換反応器は特に有用である。
【０００３】
最も簡単な形状の二重管装置は外管内に置かれた内管から成り、それで管間の空間に環状容積を生成する。外管の内側への内管の配置は二重管の機能のために極めて重要である。多くの場合に最良の機能は外管の内側に内管を中心合せによって達成されるが、しかし、他の場合には、内管の非対称配置が最も有効である。あらゆる場合に、スペーサーは互いに対する二つの管の適正な配置を得るように使用される。スペーサーの機能は外管に対する横断面の内管の配置を固定することである一方、長手方向における管間の自由運動を許容する。
【０００４】
二重管装置は化学装置において幾つかの用途を有し得る。その一つの用途は二重管装置内において熱移送流体が二重熱移送管の環状容積に輸送され、熱移送流体は外管の外側及び／又は内管の内側に生じる化学反応に熱を与えるか或いは化学反応から熱を得るのに役立つ。環状容積内で輸送される熱移送流体に対して、或いは熱移送流体からの熱輸送状態は、外部熱移送管の周囲に沿って、或いは内部熱移送管の幾つかの特殊な場合にさえ、しばしば一様ではない。熱移送流体の熱移送を改良することをねらった種々の熱移送装置は技術において公知である。
【０００５】
二重管装置は一つ以上の二重熱移送管を有する。特に触媒は内管の内側に置かれる。しかしながら、二重管装置は触媒ベットに置かれた二重熱移送管との配列に使用され得る。内管の内側には、触媒或いはボイドが流体であった。内管はロッドによって代用され得た。それ故に、各二重管は、発熱性或いは吸熱性反応を触媒できる触媒粒子に包囲されたこの配列内にある。
【０００６】
発熱性化学反応が二重熱移送管の外側の触媒ベットに生じる場合には、発生した熱は外部熱移送管の外部熱を生じる。
【０００７】
環状容積内の熱移送流体への発生した熱の移送は、時々、外部熱を受ける外管の周囲の周りに幾つかの部分に生じる外部熱移送管の一様でない加熱の結果、問題になる。環状容積内に流れる熱移送流体は真直な流れパターンを有し、外部熱移送管の一様でない加熱は幾つかの部分に熱移送流体のより高い温度を惹起する。
【０００８】
吸熱性化学反応が二重熱移送管の外側に生じる場合には、反応が惹起できるのに必要な熱は環状容積内の熱い熱移送流体により備えられている。二重熱移送管が他の二重熱移送管と一緒に使用されると、最も近い熱い二重管への距離が短い領域においてより高い温度が発生される。二重熱移送管の間に長い距離がある箇所には、より低い温度が発生される。この不均一なガス温度分布は、触媒粒子の一様でない加熱を生じて、これは反応器で起こる化学反応にて望ましからぬ効果を有する。触媒ベットにおける不均一なガス温度分布は、さらに環状容積に流れる熱移送流体が真直な流れパターンを持つときに熱移送流体の不均一なガス温度分布を生じる。
【特許文献１】特開昭５８−１８７７９１号公報
【特許文献２】特開平  ２ー    ９４３９号公報
【特許文献３】特開２００２ー３１８０１５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
この発明の目的は、流体或いは固体媒体への或いはその媒体からの間接熱移送用の螺旋流路を有する熱移送媒体を使用する熱交換方法を提供することである。
【００１０】
この発明の目的は、さらに、管を包囲する流体或いは固体媒体への或いはその媒体からの間接熱移送用の熱移送媒体を使用する前記方法に使用するための二重管タイプの熱交換反応器を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
この発明は、二重熱移送管の環状容積にスペーサー部材を有する二重管タイプの熱交換反応器から成る。スペーサー部材は流れ熱移送媒体が二重管軸線の周りに回転するように形成されており、その熱移送媒体は環状容積を通って流れる。発生する流れパターンは渦巻き螺旋の形状を成し、回転しない従来の二重管反応器と比較された、即ち環状容積内の熱移送媒体の真直な流れと比較された幾つかな利点を導く。
【００１２】
それ故に、この発明は、少なくとも一つの二重壁熱移送管の環状容積にある熱移送媒体との間接熱交換において触媒材料と反応体流を接触させる熱交換反応器内の少なくとも一つの二重壁熱移送管の外側に置かれた触媒材料のベットへ反応体流を導入することから成る熱交換反応を実行する方法において、環状容積は少なくとも一つの二重壁熱移送管の内部熱移送管の周りに熱移送媒体の螺旋流路を形成する一つ以上のスペーサー部材から成ることを特徴とする方法を提供する。  
【００１３】
この発明は、さらに、触媒材料のベット内に位置した少なくとも一つの二重壁熱移送管から成り、少なくとも一つの二重壁熱移送管は外部熱移送管内に置かれた内部熱移送管から成り、それにより外部熱移送管の内面と内部熱移送管の外面の間に熱移送媒体の流れ用の環状容積を形成し、環状容積は二重壁熱移送管の長さに沿う一つ以上のスペーサー部材から成り、スペーサー部材は両内外部熱移送管との接触或いは近似接触を有し、そのスペーサー部材は内部熱移送管の周りに熱移送媒体の螺旋流路を形成することを特徴とする前記熱交換方法において使用する熱交換反応器を提供する。  
【００１４】
二重壁熱移送管の環状容積に輸送される熱移送媒体に対して、或いは熱移送媒体からの不均一な熱輸送状態が外管回転の周辺に沿って存在するときに、流れパターンは幾らかの部分の流体が周辺に沿う異なる状態を形成し、それによって二重管の長さに沿って任意の位置で周辺の周りに流体温度差を下降させるか、或いは除去する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
この発明の方法と反応器は、熱が少なくとも一つの二重壁熱移送管の環状容積の内側の熱移送媒体に対して間接に、或いは熱移送媒体から移送されるときに、触媒材料の外部ベットに適用できる。この発明の反応器は、特に有益であり、幾つかの二重熱移送管が反応器にあるときに改良した熱移送を示す。
【００１６】
追加的触媒材料は必要に応じて内管の内側に置かれ得る。
【００１７】
触媒ベットに位置された二重壁熱移送管を備える従来の反応器における熱移送と連動された問題を例示するために、図１を参照される。
【００１８】
吸熱性化学的反応を触媒する触媒材料に位置された四つの二重熱移送管を示す概略図である。それ故に、熱移送媒体、特に熱いガスは触媒ベット内の二重熱移送管の外側に起こる反応用熱を与える。矢印１と２は、管の外側に二重熱移送管の環状容積内の熱輸送媒体から触媒材料まで異なる位置において熱輸送方向を示す。二重熱移送管の環状容積を通して熱移送媒体の従来の非循環直線流れによって、更なる熱は、より大量の触媒材料に置かれる方向において外管壁を横切って移送される。
【００１９】
高熱輸送の方向は、矢印１によって示される。結果として、これはこれらの位置における環状容積の熱移送媒体のより低い温度を導かれ、一方、熱移送媒体の温度は、低熱輸送の方向を示す矢印２によって示される如く、近隣二重熱移送管に対して短い距離の付近でより高くなった。
【００２０】
熱移送媒体の温度の増大降下は、更なる熱輸送が必要である配向における環状容積を通って熱移送媒体が走行するときに順にこれら配向における熱輸送を減少させる。その結果は、付与横断面において周辺の周りの熱移送媒体の流れにおける増大不均一温度分布であり、且つ二重熱移送管の外側の不等の温度分布、即ち管が互いに閉鎖して置かれる高触媒温度と最も近い管に対してより長いの距離がある低触媒温度であった。
【００２１】
発熱性化学反応に関して、図１における熱移送矢印１と２は、吸熱性反応の熱移送矢印と反対の方向に向けられる。この場合には、熱輸送媒体のより高い温度は方向１に見出され、より低い温度は方向２に見出される。
【００２２】
反応の両タイプにおいて、不規則な温度分布は、少ない有効な熱移送を導かれているときには望ましくなく、触媒の利用はより大きい熱移送面と更なる触媒を備えるより長い反応器を形成する必要性を生じる。
【００２３】
この発明は、二重熱移送管の環状容積内の熱移送媒体の直線的流れと連動された問題を解決する。より大きい反応器の追加費用を回避するために、スペーサー部材は環状容積内へ導入され、その圧力は熱移送媒体の流れを環状容積内で回転させる。この回転は、その容積を通過する同様な状態を与える、と言うのは、熱移送媒体は交互に低熱と高熱の熱輸送が起こる領域を流通するからである。反応器における付与横断面において生じる温度の均一性の増大は、機械的応力の減少及び／又は熱膨張差に関連された弾性或いは塑性変形に加えて、反応器の必要な寸法を減少させる。
【００２４】
この発明の熱交換反応器において、異なる流体或いは固体媒体は外管の外側の容積を占めることができる。必要ならば、内管の内面内に形成されたチャンネルは、触媒材料のような流体或いは固体媒体を含有できる。交互に、チャンネルは固体管或いは空管から成る。固体と流体媒体は異なる組成物、温度、圧力と流れ速度を有する。さらに、異なる容積は部分的に媒体で充填されて、化学反応が起こすことができる。媒体を分離する管壁は、熱移送が一つの媒体から他の媒体まで起こることを許容する。
【００２５】
環状容積は熱移送流体を含有する。しかしながら、幾つかの触媒材料は追加的に与えられることができ、熱移送媒体の螺旋流れと干渉しない。触媒材料は例えば触媒されたハードウエア或いは触媒パレットの形状である。
【００２６】
二重熱移送管は、外管内に置かれた内管から成り、それで管間の空間の環状容積を生成する。内管は内外面を有する壁から成る。内管壁の外面は環状容積を生成するのに寄与する。外管はまた内外面を有する壁から成る。この外管の壁の外面は触媒ベットと接触する、一方、この外管の内面は環状容積を生成するのに寄与する。
【００２７】
スペーサー部材は、内管の外面或いは外管の内面に据え付けられることができる。これは、図２の実施態様で例示されており、スペーサー部材が内管の外面に据え付けられている。図２ａの実施態様は図２の横断線ｄ−ｄを示す。図３の実施態様では、スペーサー部材は外管の内面に据え付けられている。
【００２８】
実施態様２と３のスペーサー部材は、管から分離して形成され、溶接によって管面に取り付けられる。さらに、スペーサー部材の取付けは、ロウ付け、糊り付け、螺子切連結体、ピン、リベットと固定技術において公知である他の方法によって行われることができる。その横方向横断面形状は任意の形状、例えば正方形、長方形、円形或いは三角形であり、それらは管面に取付けできる。長手方向横断面形状は任意の形状を有する。
【００２９】
一つの管面に据付けられる代わりに、スペーサー部材は、内外管の壁により働いた圧縮或いは摩擦力によって適切な場所に維持されることができる。これは図４において示される。
【００３０】
スペーサー部材は、仮に内管が外管の内側に正確に取付けられるように一方或いは両方の管が形成されるならば、一方或いは両方の管壁に一体化されることができる。図５は、外管が内管に一体化されたスペーサー部材を示すように開口されているスペーサー部材の長手方向断面を示す。図５ａは、図５に示されたラインｂ−ｂに沿って両管を通る横断面を示す。
【００３１】
図６と図６ａは、同様にそれぞれに外管に一体化されたスペーサー部材の長手方向断面とラインｃ−ｃに沿って両管を通る横断面を示す。
【００３２】
正確な取付けを生成する内外管間の接触は、点接触、線接触或いは大きな接触領域の形態である。
【００３３】
スペーサー部材は任意の形態を有する。しかしながら、好ましい実施態様は、図７に示されている。スペーサー部材は、管軸線に沿ってスペーサー上に、それぞれに最初点と最後点に対応する管軸線２に沿って開始点１と終了点３を有する。終了点３は定開始点用の管軸線に対して回転される。スペーサー角度θは長手方向とスペーサー部材の間の角度である。円筒外面に描かれたスペーサー開始点１からスペーサー終了点３までのラインは、長手方向に対して角度θを有する。これは熱移送媒体の螺旋流路を形成する。開始点１から終了点３までスペーサー部材は、例えば直線、曲線、ｓ形状或いは多曲線であり、前述のように可変或いは一定横断面形状を備える。
【００３４】
低いθは僅かな環状流回転を起こし、高いθはかなりの環状回転を起こす。角度θは０度より大きく、９０度より小さい。しかしながら、θの最も適切な範囲は５度ー６０度である。
【００３５】
比較のために、θの値は従来のスペーサーのために０度であり、その結果、それらは螺旋流路に導入しない。
【００３６】
図８は、図５と図５ａに描かれる如く、内管に一体化されたスペーサー部材と一体化された折り畳まれない内管の平面図を示す。外管が図示されていない。断面ａ−ａはスペーサー部材の横断面を示す。図は距離ｂだけ分離された二レベルのスペーサー部材を示し、各スペーサーは長手方向ｃにおける長さを有する。各レベルは管周辺に一様に分布される二つのスペーサーを有する。一つのレベルから他のレベルまでのスペーサーパターンは、一つのレベルにおけるスペーサー部材が種々のレベルにおけるスペーサー部材に対して多数の角度に、この場合に管の周辺の周りの９０度に変位されることができる。内管周辺ｅが示される。
【００３７】
図９は図８に描かれたスペーサー部材の断面ａ−ａを示す。スペーサー部材ｆは半径方向において高さｄを有する。横断面は折り畳まれない外管ｇと一緒に示されている。
【００３８】
図１０は折り畳まれない内管に示された長いスペーサー部材から成る他の好ましい実施態様を示す。長いスペーサーは二重管軸線の周りに三つの全回転を完成させる。交互に、それは内管の全長に沿って連続する。スペーサー部材は図２と３に示された実施態様と同様であり、それらは管から分離して形成され、前述の如く、例えば溶接或いは他の手段によって管面に取付けられる。横方向横断面形状は任意の形状、例えば正方形、長方形、円形或いは三角形であり、管面に取付けできる。長手方向横断面は任意の形状である。スペーサー角度θは長手方向からスペーサー部材まで測定され、０度より大きく、９０度より小さい。スペーサー長さ４は長手方向軸線２に沿って開始点３から終了点１までの距離である。
【００３９】
この発明の他の実施態様では、触媒粒子は内管の内面内に形成されたチャンネルに置かれている。それ故に、触媒材料は外管の外側に且つ内管の内側にある。
【００４０】
前記のすべての実施態様は、熱移送媒体用の螺旋流路を形成する利点を有する。
【００４１】
炭化水素原料の触媒蒸気再生は、炭化水素原料（特にメタン）が次の吸熱性反応によって水素と一酸化炭素豊富合成ガスを形成する蒸気と反応される処理である：
ＣＨ4 ＋  Ｈ2 Ｏ  ⇔  ３Ｈ2 ＋  ＣＯ    
【００４２】
この再生反応は平行反応であり、製品蒸気が主として水素と一酸化炭素と小量の二酸化炭素、メタンと蒸気を含有する。平行状態において、５００−１０００℃の温度と０．１−４ＭＰａの圧力が与えられる。
【００４３】
蒸気反応に適用できる適切な熱交換反応器はガス加熱再生器である。この場合の熱移送媒体は再生ガスであり、触媒ベットに起こる再生反応用の熱を与える。
【実施例】
【００４４】
図１に示される如く、触媒ベットに置かれた二重熱移送管をもつ二重管ガス加熱再生器は使用される。二重熱移送管の内管におけるチャンネルは、触媒粒子を含有する。スペーサー部材は図５、８と９に示される如く、内管に一体化されている。
【００４５】
３６０℃の温度におけるメタンと蒸気から成る反応体蒸気混合物は再生器に導入されており、触媒接触中にガスは、内管の内側と外管の外側に、８８０℃の温度における水素、一酸化炭素、二酸化炭素、メタンと蒸気から成る混合物と反応する。吸熱反応と反応体ガスの加熱の両方に必要とされた著しい量の熱は、再生器の環状容積にある１０００℃の再生ガスの熱いガス流から成る熱移送媒体から誘導される。この熱いガスは触媒の存在で再生するガス受け蒸気と熱交換して、６５０℃における環状容積に残る。
【００４６】
以下に与えられる寸法データは図８と９を参照する：
二重熱移送管の数  ：                      ６１
熱移送管長さ      ：                      １１０００ｍｍ
スペーサーレベルの数  ：                  １４
各レベルの螺旋スペーサー  ：              ２
各レベルのスペーサー分布  ：              １８０度離れて（均一に）
レベルから次のレベルまでの                                                      スペーサーパターン    ：                  ９０度
スペーサーレベル間の距離（Ｂ）：          ７７５ｍｍ
スペーサー長さ（Ｃ）：                    １８７ｍｍ
スペーサー高さ（Ｄ）：                    ８ｍｍ
スペーサー角度（θ）：                    １３．２度
【００４７】
その結果は、全二重管長さを流通する間中に環状ガスによって実施される二重管の軸線の周りの多数の螺旋形状回転が六回巻きであったことを示した。スペーサーによって起こった圧力降下増大は、許容し得た７０％であった。
【図面の簡単な説明】
【００４８】
【図１】触媒材料に位置された四つの二重熱移送管を示す概略図である。
【図２】内管の外面に据付けられたスペーサー部材を例示する概略図である。
【図３】外管の内面に据付けられたスペーサー部材を例示する概略図である。
【図４】環状容積の壁間の圧縮力によって保持されたスペーサー部材を例示する概略図である。
【図５】内管に一体化されたスペーサー部材を例示する概略図である。
【図６】外管に一体化されたスペーサー部材を例示する概略図である。
【図７】管軸線に対するスペーサー部材の回転を示す図である。
【図８】スペーサー部材と一体化された折り畳まれていない内管の平面図を示す。
【図９】図８に描かれた断面ａ−ａを示す。
【図１０】内管の長さに沿って継続して二重管の周りに三つの完全回転を作るスペーサー部材をもつ折り畳まれていない内部熱移送管の平面図を示す。
【符号の説明】
【００４９】
１．．．．開始点
２．．．．管軸線
３．．．．終了点
４．．．．スペーサー長さ
【図１】
2005334878.tif 000003
【図２】
2005334878.tif 000004
【図３】
2005334878.tif 000005
【図４】
2005334878.tif 000006
【図５】
2005334878.tif 000007
【図６】
2005334878.tif 000008
【図７】
2005334878.tif 000009
【図８】
2005334878.tif 000010
【図９】
2005334878.tif 000011
【図１０】
2005334878.tif 000012