(57)【要約】【課題】  短絡を起こしにくい電気化学素子を提供することを目的とする。【解決手段】  一対の電極板２０，３０と、一対の電極板２０，３０を互いに離間させるセパレータ４２と、セパレータ４２及び一対の電極板２０，３０に接触する電解質（不図示）と、を備えている。そして、各電極板２０，３０は所定長さ毎に異なる方向に交互に折り曲げられて、平行に配置された板部２０ａ，３０ａを複数の有するつづら折り形状をなしている。さらに、一対の電極板２０，３０は、一方の電極板３０の板部３０ａの延在方向と他方の電極板２０の板部２０ａの延在方向とが互いに交差すると共に、一方の電極板３０の板部３０ａと他方の電極板２０の板部２０ａとが交互に積層されて積層体１０をなしている。そして、セパレータ４２は一方の電極板３０の長さ方向に沿って一方の電極板３０を外側から包み込む筒状とされている。【選択図】  図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
一対の電極板と、
前記一対の電極板を互いに離間させるセパレータと、
前記セパレータ及び前記一対の電極板に接触する電解質と、を備え、
前記各電極板は所定長さ毎に異なる方向に交互に折り曲げられて、平行に配置された板部を複数の有するつづら折り形状をなし、
前記一対の電極板は、一方の電極板の板部の延在方向と他方の電極板の板部の延在方向とが互いに交差するように配置され、
一方の電極板の板部と他方の電極板の板部とが交互に積層されて前記一対の電極板は積層体をなし、
前記セパレータは一方の電極板の長さ方向に沿って延びて前記一方の電極板を外側から包み込む筒状とされている電気化学デバイス。
【請求項２】
前記セパレータは、前記一方の電極板を厚み方向に上下から挟む一対のセパレータシートを有し、一方のセパレータシートの両縁と他方のセパレータシートの両縁とが互いに熱融着されている請求項１の電気化学デバイス。
【請求項３】
前記セパレータは、前記筒の一端が閉じられていて前記一方の電極板を収容する袋状をなしている請求項１又は２に記載の電気化学デバイス。
【請求項４】
前記一対の電極板は、それぞれ、集電体層及び前記集電体層の表裏にそれぞれ形成された活物質層を有し、
前記積層体を収容する外装体をさらに備え、
前記外装体は前記積層体を積層方向に挟み込む一対の導電部材を有し、
前記積層体の積層方向一端に一方の電極板の板部が配置される一方、前記積層体の積層方向他端に他方の電極板の板部が配置され、
前記積層体の積層方向一端に配置された一方の電極板の集電体層が一方の導電部材と直接接触すると共に、前記積層体の積層方向他端に配置された他方の電極板の集電体層が他方の導電部材と直接接触している請求項１から３の何れか一項に記載の電気化学デバイス。
【請求項５】
前記一対の電極板は、それぞれ、集電体層及び前記集電体層の表裏にそれぞれ形成された活物質層を有し、
前記電解質はリチウム塩を含み、
一方の活物質層における正極活物質の担持量は４．０〜７．０ｍｇ／ｃｍ２であり、
他方の活物質層における負極活物質の担持量は２．０〜４．０ｍｇ／ｃｍ２である請求項１〜３の何れか一項に記載の電気化学デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、二次電池や、電気化学キャパシタ等の電気化学デバイスに関する。
【背景技術】
【０００２】
高エネルギー密度を実現するリチウムイオン二次電池は、携帯電話、ノート型パソコン、ＰＤＡ等の携帯機器の電源として広く使用されている。例えば、特開２００３−２２９１７８号公報には、つづら折形状に折り畳まれた板状のセパレータを挟んで正極及び負極を設けたコイン型電池が提案されている。
【特許文献１】特開２００３−２２９１７８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、上述のようなつづら折り状に折り畳まれたセパレータ等を有するリチウムイオン二次電池では、制作途中等において、セパレータのめくれ等が発生し、正極と負極とが短絡する場合が多かった。
【０００４】
本発明は上記課題に鑑みてなされたものであり、短絡を起こしにくい電気化学素子を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明に係る電気化学デバイスは、一対の電極板と、一対の電極板を互いに離間させるセパレータと、このセパレータ及びこの一対の電極板に接触する電解質と、を備えている。そして、各電極板は所定長さ毎に異なる方向に交互に折り曲げられて、平行に配置された板部を複数の有するつづら折り形状をなしている。また、一対の電極板は、一方の電極板の板部の延在方向と他方の電極板の板部の延在方向とが互いに交差するように配置されている。さらに、一方の電極板の板部と他方の電極板の板部とが交互に積層されて一対の電極板は積層体をなしている。そして、セパレータは一方の電極板の長さ方向に沿って延びてこの一方の電極板を外側から包み込む筒状とされている。
【０００６】
本発明の電気化学デバイスによれば、一方の電極板が筒状のセパレータ内に収容されているので、従来に比して、セパレータのめくれ等が起こりにくくなり、積層体における電極板間同士の短絡の発生を充分に抑制できる。
【０００７】
また、一方の電極板が筒状のセパレータに収容されていて、セパレータと電極板とを一体に取り扱えるので、積層体の形成等を比較的容易に行える。
【０００８】
ここで、このセパレータは、一方の電極板を厚み方向に上下から挟む一対のセパレータシートを有し、一方のセパレータシートの両縁と他方のセパレータシートの両縁とが互いに熱融着されていることが好ましい。
【０００９】
この様な形態は実施が容易であり、また、薄型の電気化学デバイスを容易にに実現できる。
【００１０】
また、このセパレータは、筒の一端が閉じられていて一方の電極板を内部に収容する袋状をなしていることが好ましい。
【００１１】
これによれば、一方の電極板の端面（端部）と他の部分との短絡も効果的に抑止できる。
【００１２】
また、上記の電気化学デバイスは、１．一対の電極板は、それぞれ、集電体層及びこの集電体層の表裏にそれぞれ形成された活物質層を有し、２．積層体を収容する外装体をさらに備え、３．この外装体は積層体を積層方向に挟み込む一対の導電部材を有し、４．積層体の積層方向一端に一方の電極板の板部が配置される一方、積層体の積層方向他端に他方の電極板の板部が配置され、５．積層体の積層方向一端に配置された一方の電極板の集電体層が一方の導電部材と直接接触すると共に、積層体の積層方向他端に配置された他方の電極板の集電体層が他方の導電部材と直接接触していることが好ましい。
【００１３】
これによれば、コイン型等の電気化学デバイスにおいて、端子として機能する外装体の導電部材と、積層体の集電体との間の抵抗、すなわち内部抵抗を低減でき、高速な充電が容易に行える。
【００１４】
また、１．一対の電極板は、それぞれ、集電体層及びこの集電体層の表裏にそれぞれ形成された活物質層を有し、２．電解質はリチウム塩を含み、３．一方の活物質層における正極活物質の担持量は４．０〜７．０ｍｇ／ｃｍ２であり、４．他方の活物質層における負極活物質の担持量は２．０〜４．０ｍｇ／ｃｍ２であることが好ましい。
【００１５】
これによれば、従来よりも負極活物質量が十分に薄くなるので、負極でのリチウムイオンのインターカレートが十分高速に好適に行われて、高速な充電を行っても容量の劣化が少なくなる。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、短絡を起こしにくい電気化学素子が提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
（第一実施形態）
まず、本実施形態に係る電気化学デバイスとしてのリチウムイオン二次電池について詳細に説明する。図１は、本実施形態に係るコイン型のリチウムイオン二次電池１の断面図、図２は、図１のＩＩ−ＩＩ断面図、図３は図１中の積層体１０の斜視図、図４（ａ）は図３の積層体中のカソード構造体４０の斜視図、図４（ｂ）は図３の積層体中のアノード２０の斜視図である。
【００１８】
このコイン型のリチウムイオン二次電池１は、主として、図１及び図２に示すように、積層体１０と、積層体１０に含浸される電解質溶液（不図示）と、積層体１０を密閉状態で収容する外装体６０と、を備えている。
【００１９】
（積層体）
積層体１０は、図１〜図３に示すように、つづら折り形状に折り畳まれたアノード（電極板）２０と、アノード２０と交差する方向につづら折り形状に折り畳まれたカソード構造体４０と、を有しており、これらが互い違いに積層されている。
【００２０】
（アノード）
まずアノード２０について説明する。このアノード２０は、図１及び図２に示すように、板状のアノード集電体２１の両面に、負極活物質層２２、２２が形成されたものである。
【００２１】
アノード集電体２１はリチウムイオン二次電池のアノード用集電体として通常用いられる金属材料から形成されていれば特に限定されず、例えば、銅やニッケル等が挙げられる。
【００２２】
一方、負極活物質層２２は、負極活物質、導電助剤、結着剤等を含む層である。
【００２３】
負極活物質は、黒鉛構造を有する炭素材料であり、リチウムイオンの吸蔵及び放出、リチウムイオンの脱離及び挿入、又は、リチウムイオンと、そのリチウムイオンのカウンターアニオン（例えば、CｌO４−）とのドープ及び脱ドープを可逆的に進行させることができる。
【００２４】
このような炭素材料としては、例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、非晶質炭素等が挙げられる。
【００２５】
ここで、アノード２０の負極活物質層２２における炭素材料の担持量は特に限定されないが、急速充放電サイクル経過後の容量劣化を低減すべく２．０〜４．０ｍｇ／ｃｍ２とすることが好ましい。ここで、担持量とは、アノード集電体２１の表面単位面積あたりに固定される炭素材料の重量である。
【００２６】
導電助剤は、アノード２０の導電性を良好にするものであれば特に限定されず、公知の導電助剤を使用できる。例えば、カーボンブラック類、炭素材料、銅、ニッケル、ステンレス、鉄等の金属微粉、炭素材料及び金属微粉の混合物が挙げられる。
【００２７】
結着剤は、上記の負極活物質の粒子と導電助剤の粒子とをアノード集電体２１に結着することができれば特に限定されず、公知の結着剤を使用できる。例えば、ポリフッ化ビニリデン（PVDF）、ポリテトラフルオロエチレン（PTFE）、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（FEP）、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（PEA）、エチレン−テトラフルオロエチレン共重合体（ETFE）、ポリクロロトリフルオロエチレン（PCTFE）、エチレン−クロロトリフルオロエチレン共重合体（ECTFE）、ポリフッ化ビニル（PVF）等のフッ素樹脂、スチレン−ブタジエンゴム等が挙げられる。
【００２８】
続いてアノード２０の形状について説明する。アノード２０は、図３及び図５に示すように、複数の円板部（板部）２０ａと、各円板部２０ａの端面に設けられて円板部２０ａ同士を直列に接続する接続部２０ｂとを有している。そして、このアノード２０は各接続部２０ｂが異なる方向に交互にＵ字状に折り曲げられてつづら折り形状をなし、円板部２０ａは互いに平行に配置されている。
【００２９】
（カソード構造体）
続いてカソード構造体４０について説明する。図１、図２及び図４に示すように、カソード構造体４０は、板状のカソード（電極板）３０と、袋状に形成されカソード３０を内部に収容しカソード３０の周囲を覆うセパレータ袋体（セパレータ）４２とを有している。
【００３０】
カソード３０は、図１及び図２に示すように、導電性のカソード集電体３１と、このカソード集電体３１の両面に形成された正極活物質層３２，３２とを有する。
【００３１】
カソード集電体３１の材料は、リチウムイオン二次電池のカソード用集電体として通常用いられる金属材料であれば特に限定されず、例えばアルミニウム等が挙げられる。
【００３２】
一方、正極活物質層３２は、正極活物質、導電助剤、結着剤等を含む層である。
【００３３】
正極活物質は、リチウムイオンの吸蔵及び放出、リチウムイオンの脱離及び挿入（インターカレーション）、又は、リチウムイオンと、そのリチウムイオンのカウンターアニオン（例えば、ＣｌＯ4−）とのドープ及び脱ドープを可逆的に進行させることが可能であれば特に限定されず、公知の電極活物質を使用できる。例えば、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ2）、リチウムマンガンスピネル（ＬｉＭｎ2Ｏ4）、及び、一般式：ＬｉＮｉxＣｏyＭｎｚＯ2（ｘ＋ｙ＋ｚ＝１）で表される複合金属酸化物、リチウムバナジウム化合物（ＬｉＶ2Ｏ5）、オリビン型ＬｉＭＰＯ4（ただし、Ｍは、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ又はＦｅを示す）、チタン酸リチウム（Ｌｉ4Ｔｉ5Ｏ12）等の複合金属酸化物が挙げられる。
【００３４】
正極活物質層３２におけるカソード集電体３１の表面単位面積あたりの正極活物質の担持量は、アノード２０の負極活物質の担持量に対応して任意好適に設定できるが、４．０〜７．０ｍｇ／ｃｍ２であることが好ましい。
【００３５】
正極活物質層３２に含まれる正極活物質以外の各構成要素は、アノード２０の負極活物質層２２を構成するものと同様の物質を使用することができる。また、正極活物質層３２においても、アノード２０と同様の電子伝導性の粒子を含有させることが好ましい。
【００３６】
このようなカソード３０は、図４に示すように、複数の円板部（板部）３０ａと、各円板部３０ａの端面に設けられて円板部３０ａ同士を直列に接続する接続部３０ｂとを有している。そして、このカソード３０は各接続部３０ｂが異なる方向に交互にＵ字状に折り曲げられてつづら折り形状をなしている。ここで、円板部３０ａ同士は互いに平行に配置されている。
【００３７】
（セパレータ袋体）
セパレータ袋体４２は、図１、図２及び図４に示すように、カソード３０を収容する袋体であり、カソード３０の一方の主面を覆うようにこの一方の主面に沿ってつづら折状に配置されたセパレータシート４１ａと、カソード３０の他方の主面を覆うように他方の主面に沿ってつづら折状に配置されたセパレータシート４１ｂとを有している。
【００３８】
セパレータシート４１ａ，４１ｂの幅は、図４（ａ）に示すように、カソード３０の幅すなわち、カソード３０の円板部３０ａの直径よりも大きくされている。また、図２、図３及び図４（ａ）に示すように、セパレータシート４１ａは、カソード３０の一端（図２及び図４（ａ）の上側）の円板部３０ａａから、カソード３０のつづら折形状に沿ってカソード３０の他端（図２及び図４（ａ）の下端）の円板部３０ａｂまで伸びてカソード３０を全て覆う長さとされている。一方、セパレータシート４１ｂの長さはセパレータシート４１ａの長さよりも短くされ、カソード３０の他端の円板部３０ａｂは外部に露出している。したがって、この円板部３０ａｂと後述する外装体６０の缶体６１との間にはセパレータシート４１ｂが介在しない。
【００３９】
そして、セパレータシート４１ａ，４１ｂ間にはカソード３０が挟まれており、セパレータシート４１ａとセパレータシート４１ｂとが対面する部分、例えば、セパレータシート４１ａ，４１ｂの両縁部４３ｇ同士（図２及び図４参照）や、円板部３０ａａより外側の端部４３ｄ同士（図１及び図４参照）は互いに熱融着されて一体化しており、セパレータシート４１ａ，４１ｂは、カソード３０を内部に収容するセパレータ袋体４２を形成している。
【００４０】
セパレータシート４１ａ，４１ｂは、電気絶縁性の多孔体から形成されていれば材質は特に限定されず、公知の二次電池要素に用いられているセパレータの材料を使用することができる。例えば、電気絶縁性の多孔体としては、ポリエチレン、ポリプロピレン又はポリオレフィンからなるフィルムの積層体や上記樹脂の混合物の延伸膜、或いは、セルロース、ポリエステル及びポリプロピレンからなる群より選択される少なくとも１種の構成材料からなる繊維不織布が挙げられる。
【００４１】
そして、図１〜図３に示すように、積層体１０においては、アノード２０の円板部２０ａが延在する方向（図１の水平方向）と、カソード構造体４０におけるカソード３０の円板部３０ａが延在する方向（図２の水平方向）とが、ほぼ直角に交差しており、図１〜図３に示すように、アノード２０の円板部２０ａと、セパレータ袋体４２に収容されたカソード３０の円板部３０ａとが、交互に積層されている。
【００４２】
したがって、積層体１０において、セパレータシート４１ａ，４１ｂを介して、アノード２０の負極活物質層２２と、カソード３０の正極活物質層３２が対向することとなり、これら３つがそれぞれ二次電池要素を構成する。
【００４３】
ここで、図３に示すように、アノード２０の接続部２０ｂは、カソード構造体４０の縁をまたぐように配置されている。
【００４４】
また、図４及び図５に示すようにアノード２０における円板部２０ａの数と、カソード３０における円板部３０ａの数は同数とされていて、図１及び図２に示すように、積層体１０の積層方向上端（図１の上側）にはアノード２０の円板部２０ａａが配置される一方、積層体１０の積層方向下端（図２の下側）には、カソード３０の円板部３０ａｂが配置されている。
【００４５】
ここで、図１に示すように、積層方向の上端の円板部２０ａａにおいて、後述する外装体の缶体６３と接触する部分には、負極活物質層２２は形成されておらず、缶体６３の内面とアノード２０のアノード集電体２１とが直接接触している。
【００４６】
また、図２に示すように、積層方向下端の円板部３０ａｂにおいて、外装体６０の缶体６１と接触する部分には、正極活物質層３２は形成されておらず、缶体６１とカソード３０のカソード集電体３１とが直接接触している。
【００４７】
（電解質溶液）
電解質溶液（不図示）は、アノード２０の負極活物質層２２及びカソード３０の正極活物質層３２、及びセパレータ袋体４２の孔の内部に含有されている。電解質溶液は、特に限定されず、公知のリチウムイオン二次電池要素に用いられている、リチウム塩を含む電解質溶液（電解質水溶液、有機溶媒を使用する電解質溶液）を使用することができる。ただし、電解質水溶液は電気化学的に分解電圧が低いことにより、充電時の耐用電圧が低く制限されるので、有機溶媒を使用する電解質溶液（非水電解質溶液）であることが好ましい。二次電池要素の電解質水溶液としては、リチウム塩を非水溶媒（有機溶媒）に溶解したものが好適に使用される。リチウム塩としては、例えば、ＬｉＰＦ6、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢＦ4、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＣＦ3、ＣＦ2ＳＯ3、ＬｉＣ（ＣＦ3ＳＯ2）3、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＮ（ＣＦ3ＣＦ2ＳＯ2）2、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）（Ｃ4Ｆ9ＳＯ2）、ＬｉＮ（ＣＦ3ＣＦ2ＣＯ）2等の塩が使用される。なお、これらの塩は１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００４８】
また、有機溶媒としては、公知の二次電池要素に使用されている溶媒を使用することができる。例えば、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、及び、ジエチルカーボネート等が好ましく挙げられる。これらは単独で使用してもよく、２種以上を任意の割合で混合して使用してもよい。
【００４９】
なお、本実施形態において、電解質溶液は液状以外にゲル化剤を添加することにより得られるゲル状電解質であってもよい。また、電解質溶液に代えて、固体電解質（固体高分子電解質又はイオン伝導性無機材料からなる電解質）が含有されていてもよい。
【００５０】
（外装体）
外装体６０は、一対の金属製の缶体（導電部材）６１，６３と、これら缶体６１，６３間を電気的に絶縁するガスケット６５とを有している。
【００５１】
缶体６１及び缶体６３は、いずれも底面を有する筒状体であり、一方の缶体６１の筒状部の内径が他方の缶体６３の筒状部の外径よりも大きくされている。これら缶体６１，６３は、缶体６３の筒状部が缶体６１内に挿入された状態で、缶体６３の底面と缶体６１の底面とが積層体１０を積層方向（上下方向）に挟み込んでいる。そして、缶体６１の筒状部の外周面と缶体６３の筒状部の内周面との間にガスケット６５が介在した状態で、缶体６１の筒状部を缶体６３の筒状部に対してカシメることにより、積層体１０が封止されている。
【００５２】
そして、缶体６３は、アノード２０の集電体２１と直接接触して負極端子として機能する一方、缶体６１は、カソード３０のカソード集電体３１と直接接触して正極端子として機能する。
【００５３】
（製造方法）
次に、上述したリチウムイオン二次電池１の作製方法の一例について説明する。
【００５４】
まず、アノード２０の負極活物質層２２及びカソード３０の正極活物質層３２を形成するための構成材料を含む塗布液（スラリー）を各々調整する。負極用塗布液は、前述の負極活物質、導電助剤、結着剤等を含み、正極用塗布液は、前述の正極活物質、導電助剤、結着剤等を含むことができる。塗布液に用いる溶媒としては、結着剤を溶解可能とし、活物質及び導電助剤を分散可能とするものであれば特に限定されるものではない。例えば、N−メチル−２−ピロリードン、N，N−ジメチルホルムアミド等を用いることができる。
【００５５】
次に、銅やニッケル等により形成されたアノード集電体２１、及び、アルミニウム等により形成されたカソード集電体３１を用意する。そして、アノード集電体２１の両面に負極用塗布液を塗布し乾燥させて両面に負極活物質層２２を形成してアノード用シートを得る。また、カソード集電体３１の両面に正極用塗布液を塗布し乾燥させて両面に正極活物質層３２を形成してカソード用シートを得る。
【００５６】
ここで、各集電体に各塗布液を塗布する際の手法は特に限定されるものではなく、集電体用金属板の材質や形状等に応じて適宜決定すればよい。例えば、メタルマスク印刷法、静電塗装法、ディップコート法、スプレーコート法、ロールコート法、ドクターブレード法、グラビアコート法、スクリーン印刷法等が挙げられる。
【００５７】
ここでは、負極活物質層２２の負極活物質担持量が２．０〜４．０ｍｇ／ｃｍ２を満たすようにアノード用塗布液を塗布する。また、正極活物質層３２の正極活物質担持量が４．０〜７．０ｍｇ／ｃｍ２を満たすようにカソード塗布液を塗布することが好ましい。塗布後、必要に応じて、平版プレス、カレンダーロール等により負極活物質層２２や正極活物質層３２の圧延処理を行う。
【００５８】
そして、アノード用シートを、図６（ａ）に示すように、複数の円板部２０ａを接続部２０ｂを介して一列に接続してなる形状に切り出して、平板状のアノード２０を得る。
【００５９】
また、カソード用シートを、図６（ｂ）に示すように、複数の円板部３０ａを接続部３０ｂを介して一列に接続してなる形状に切り出して、平板状のカソード３０を得る。
【００６０】
ここで、接続部２０ｂ，３０ｂの横幅は、円板部２０ａ，３０ａの横幅（直径）よりも小さい。また、円板部２０ａ、３０ａの径はほぼ同程度とすることができる。さらに、後述する折り畳みを好適に行うべく、カソード３０の接続部３０ｂの長さ３０ｂＬが、アノード２０の接続部２０ｂの長さ２０ｂＬよりも短くなるようにすることが好ましい。
【００６１】
また、アノード２０の一端の円板部２０ａｂにおける一方の面、および、カソード３０の一端の円板部３０ａｂにおける一方の面は、予め塗布液を塗布しないようにしたり、活物質層２２，３２を除去したりして、集電体２１，３１が表面に露出するようにしておく。
【００６２】
続いて、図６（ｃ）及び図６（ｄ）に示すように、帯状のセパレータシート４１ａ，４１ｂを用意する。セパレータシート４１ａ、４１ｂは、絶縁性の多孔質材料を所定の形状、大きさに切り抜いて作成する。ここでは、例えば、セパレータシート４１ａは、平板状のカソード３０を全て覆うことができる大きさとする一方、セパレータシート４１ｂは、円板部３０ａを一つ残してこれ以外の平板状のカソード３０の円板部３０ａを覆うことができる大きさとする。ここで、各セパレータシート４１ａ、４１ｂの端部は、各円板部２０ａ、３０ａに対応する円形形状とされて丸みを帯びている。
【００６３】
そして、図６（ｅ）に示すように、セパレータシート４１ａ上にカソード３０を載置し、その上にセパレータシート４１ｂ上を載置する。ここで、カソード３０においてカソード集電体３１が露出された円板部３０ａａが表面に露出するようにカソード３０及びセパレータシート４１ｂを配置する。そして、上下からこれら３層に対して厚み方向に圧力を加えつつセパレータシート４１ａ、４１ｂを加熱することにより、セパレータシート４１ａ及びセパレータシート４１ｂの縁部４３ｇ同士や端部４３ｄ同士を熱融着し、カソード３０を収容する袋状のセパレータ袋体４２を形成する。これによりカソード構造体４０が完成する。
【００６４】
続いて、図７（ａ）に示すように、アノード２０の円板部２０ａａ上に、カソード構造体４０における円板部３０ａａと反対側の端部の円板部３０ａを重ねる。このとき、アノード２０とカソード構造体４０すなわちカソード３０とが約９０度で交差するようにする。
【００６５】
そして、図７（ｂ）に示すようにアノード２０の接続部２０ｂをＵ字状に折り曲げて、カソード構造体４０の端部の円板部３０ａ上にアノード２０の２番目の円板部２０ａを重ねる。続いて、図示は省略するが、カソード構造体４０をカソード３０の接続部３０ｂの部分で折り曲げて、アノード２０の２番目の円板部２０ａ上に、カソード構造体４０の２番目の円板部３０ａを重ねる。以下、このような接続部２０ｂ、３０ｂの折り曲げを交互に行って、円板部２０ａと円板部３０ａとを交互に重ね、図３に示す積層体１０を完成する。ここで、完成する積層体１０の最外面に、円板部２０ａａのアノード集電体露出面及び円板部３０ａのカソード集電体露出面が露出するように、アノード２０とカソード構造体４０の重ね合わせの表裏をあらかじめ定めておく。
【００６６】
そして、このような積層体１０に前述の電解質溶液を含浸させた後、外装体６０内に封入することにより、図１や図２に示すコイン型のリチウムイオン二次電池１が完成する。
【００６７】
このようなリチウムイオン二次電池１によれば、カソード３０がセパレータ袋体４２内に収容されている。したがって、例えば、アノード２０とカソード３０とを互いに折り畳む際等の積層体の製造時、積層体への電解質溶液の含浸時、積層体の外装体への封入時等においてセパレータのめくれ等が起きにくい。したがって、アノード２０とカソード３０との短絡による不良品の発生が十分に低減され、歩留まりが向上する。
【００６８】
特に、本実施形態においては、セパレータ袋体４２によって、カソード３０の長さ方向に沿う側面３０ｓ（図１参照）及びカソード３０の長さ方向に垂直な端面３０ｅが両方覆われることになるので短絡抑制効果が著しい。なお、カソード３０の端面３０ｅの部分を開放した筒状のセパレータを用いても本発明の作用効果は発揮される。
【００６９】
また、カソード３０がセパレータ袋体４２に収容されてカソード構造体４０として一体化していると、アノード２０とカソード構造体４０とを交互に折り曲げて積層体を形成する作業自体も簡単化される。
【００７０】
また、積層体１０において、アノード２０のアノード集電体２１と缶体６３とは、負極活物質層２２を介することなく直接接触しており、また、カソード３０のカソード集電体３１と缶体６１とは、正極活物質層３２を介することなく直接接触している。したがって積層体１０と、外部端子としての缶体６１，６３とを十分に低い抵抗で電気的に接続できて、リチウムイオン二次電池１の内部抵抗が十分に小さくなる。したがって、大電流での充電、すなわち、急速充電が可能となる。
【００７１】
さらに、負極活物質層２２の負極活物質担持量を２．０〜４．０ｍｇ／ｃｍ２とし、正極活物質層３２の正極活物質担持量を４．０〜７．０ｍｇ／ｃｍ２とし、いずれも従来よりも十分に小さく、すなわち、厚みを薄くしている。したがって、負極活物質層２２における分極が従来よりも起こりにくくなり、大きな電流がリチウムイオン二次電池に供給されても、負極活物質層２２に十分高速にリチウムイオンがインターカレートされ、容量の劣化が起りにくくなる。なお、従来の負極活物質層の厚みは０．１〜０．５ｍｍ程度、すなわち、負極活物質担持量は８．０〜１５．０ｍｇ／ｃｍ２程度であり、この効果は顕著である。
【００７２】
なお、本発明は、上記実施形態に限定されずさまざまな変形態様を取ることが可能である。
【００７３】
例えば、上記実施形態では、セパレータ袋体４２内にカソード３０を封入しているが、セパレータ袋体４２内にアノード２０を封入してもよい。
【００７４】
また、積層体１０を金属製の缶体６１，６３内に封入してコイン型電池としているが、積層体１０をアルミラミネートパック内に封入し、積層体１０と電気的に接続した導電部材としてのリード線をパック内から外部に突出するように設けても動作は可能である。
【００７５】
また、上記実施形態においては、アノード２０やカソード３０は、円板部２０ａ，３０ａを５つずつ備えているが、円板部２０ａ、３０ｂを複数かつ同数ずつそなえていればこれに限られない。
【００７６】
また、上記実施形態において円板部２０ａの形状を、円板でなく、矩形板、正方形板等任意任意に変更してもかまわない。
【００７７】
また、例えば、上記実施形態の説明においては、電気化学素子がリチウムイオン二次電池の場合について説明したが、本発明の電気化学素子はリチウムイオン二次電池に限定されるものではなく、金属リチウム二次電池（正極に本発明の電極を用い、負極に金属リチウムを用いたもの）等のリチウムイオン二次電池以外の二次電池や、電気二重層キャパシタ、擬似容量キャパシタ、シュードキャパシタ、レドックスキャパシタ等の電気化学キャパシタ等であってもよい。なお、リチウムイオン二次電池以外の電気化学素子の場合、電極活物質としては、それぞれの電気化学素子に適したものを用いればよい。
【実施例】
【００７８】
以下、実施例及び比較例を挙げて本発明についてさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例に何ら限定されるものではない。
【００７９】
（実施例１）
まず、アノード２０を以下の手順により作製した。まず、負極活物質として人工黒鉛、導電助剤としてカーボンブラック、結着剤としてポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を用意し、これらを重量比が負極活物質：導電部材：結着剤＝９０：８：２となるように混合分散した後、これに溶媒としてＮ−メチル−ピロリドン（ＮＭＰ）を適量投入して粘度調節し、スラリー状の負極用塗布液を調整した。
【００８０】
次に、アノード集電体としての銅箔（厚さ：１６μｍ）を用意し、負極用塗布液を負極活物質担持量が３．５ｍｇ／ｃｍ２となるようにドクターブレード法により銅箔の両面に塗布し、１１０℃で乾燥させてアノードシートを得た。その後、アノードシートの負極活物質層をカレンダーロールを用いてプレスして圧延した。さらに、アノードシートを図６（ａ）の所定の形状に打ち抜いてアノード２０とした。
【００８１】
次に、カソード３０を以下の手順により作製した。まず、正極活物質としてＬｉＭｎ０．３３Ｎｉ０．３３Ｃｏ０．３４Ｏ２（下付き数字は原子比）、導電助剤としてカーボンブラック、結着剤としてＰＶｄＦを用意し、これらを重量比が正極活物質：導電助剤：結着剤＝９０：６：４となるように混合した後、これに溶媒としてのＮ−メチル−２−ピロリドンを適量混合して粘度調整し、スラリー状の正極用塗布液を調整した。
【００８２】
続いて、カソード集電体としてアルミニウム箔（厚さ２０μｍ）を用意し、そのアルミニウム箔に正極用塗布液をドクターブレード法により活物質担持量が５．５ｍｇ／ｃｍ２となるように塗布して乾燥させ、圧延し、カソードシートとした。そして、このカソードシートを、図６（ｂ）に示す形状に打ち抜いてカソード３０とした。
【００８３】
次に、ポリオレフィン製の多孔膜（厚み２５μｍ、ガーレ通気時間１００ｓ）を図６（ｃ）、図６（ｄ）に示す所定形状に打ち抜いて一対のセパレータシート４１ａ、４１ｂを得た。
【００８４】
続いて、セパレータシート４１ａ、カソード３０、セパレータシート４１ｂをこの順に積層し、上下から挟んでヒートシールしてセパレータ袋体４２を形成し、カソード３０がセパレータ袋体４２内に収容されたカソード構造体４０を得た。
【００８５】
さらに、図７（ａ）、図７（ｂ）に示すように、アノード２０と、カソード構造体４０とを交差させて交互に折り畳むことにより、図３に示すような積層体１０を形成した。積層体１０の積層方向の両端においては、それぞれアノード２０のアノード集電体２１やカソード集電体３１のカソード集電体３１を表面に露出させた。
【００８６】
ついで、積層体１０を電解質溶液に含浸させた。電解質溶液としては、プロピレンカーボネート（ＰＣ）と、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）を所定の体積比で混合した物を溶媒とし、１．５ｍｏｌ／ＬのＬｉＰＦ６を溶質としたものを用いた。
【００８７】
そして、電解質を含浸させた積層体１０を金属製のコイン型の外装体６０内に封入して図１の如きリチウムイオン二次電池を完成した。外装体６０のサイズは２０３２型（直径２０ｍｍ、厚み３．２ｍｍ）であり、容量は４５ｍＡｈであった。ここで、このようなリチウムイオン二次電池を１０個作成した。
【００８８】
（実施例２）
積層体１０の積層方向外側に露出するアノード２０の表面には負極活物質層２２が形成されており、積層方向外側に露出するカソード３０の表面には正極活物質層３２が形成されている以外は、実施例１のリチウムイオン二次電池と同様にしてリチウムイオン二次電池を作成した。すなわち、このリチウムイオン二次電池においては、負極活物質層２２を介してアノード集電体２１と缶体６３とが電気的に接続され、正極活物質層３２を介してカソード集電体３１と缶体６１とが電気的に接続されている。
【００８９】
（比較例１）
袋状のセパレータ袋体４２を使用せず、カソード３０を一対のセパレータシート４１ａ，４１ｂで単に挟んだ（熱融着せず）こと以外は、実施例１と同様にしてリチウムイオン二次電池を作成した。
【００９０】
そして、このようにして得られたリチウムイオン二次電池に対して、４．２Ｖでの定電流定電圧充電及び定電流での放電のサイクルを５回繰り返して、各充電サイクルにおいて充電に必要な時間を測定した。各サイクルにおける充電電流は、順に２Ｃ，５Ｃ，１０Ｃ，２０Ｃ，３０Ｃとし、放電電流はいずれも１Ｃとした。ここで、充電は電流値が０．０５Ｃに絞られた時点で終了とし、放電は端子電圧が２．５Ｖとなると終了とした。結果を図８に示す。
【００９１】
実施例１や実施例２のリチウムイオン二次電池は電極の短絡がほとんど殆どなかったのに対し、比較例１のリチウムイオン二次電池では、全てが短絡してしまい充放電不能であった。
【００９２】
また、実施例１のリチウムイオン二次電池及び実施例２のリチウムイオン二次電池は２Ｃ以上での充電が可能であった。
【００９３】
さらに、実施例２のリチウムイオン二次電池に比べて実施例１のリチウムイオン二次電池は充電時間が短くなった。この差は、集電体と缶体とが直接接触することにより電池の内部抵抗が低下し、分極が小さくなったたためと考えられる。
【図面の簡単な説明】
【００９４】
【図１】図１は、本実施形態に係るコイン型のリチウムイオン二次電池１の断面図である。
【図２】図２は、図１のＩＩ−ＩＩ断面図である。
【図３】図３は、図１中の積層体１０の斜視図である。
【図４】図４は図３の積層体中のカソード構造体４０の斜視図である。
【図５】図５は図３の積層体中のアノード２０の斜視図である。
【図６】図６（ａ）〜図６（ｅ）は、１のリチウムイオン二次電池を作成する工程を説明する図である。
【図７】図７（ａ）〜図７（ｂ）は、リチウムイオン二次電池を作成する方法を説明する、図６（ａ）〜図６（ｅ）に続く説明図である。
【図８】実施例１，２比較例２の結果を示す表である。
【符号の説明】
【００９５】
１…リチウムイオン二次電池、１０…積層体、２０…アノード（電極板）、２０ａ…円板部（板部）、２１…アノード集電体層、２２…負極活物質層、３０…カソード（電極板）、３０ａ…円板部（板部）、３１…カソード集電体層、３２…正極活物質層、４１ａ，４１ｂ…セパレータシート、４２…セパレータ袋体（セパレータ）、６０…外装体、６１，６３…缶体（導電部材）。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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