(57)【要約】【課題】易切断性及び接着性を有し、さらにポリエステル系フィルムの優れた特性である耐熱性、防湿性、透明性、保香性等を併せて有する易引裂き性２軸延伸ポリエステル系フィルムを提供するもの。【解決手段】実質的に分子配向がない層と分子配向を有する層の少なくとも２層からなるポリエステル系積層フィルムであって、該ポリエステル系積層フィルムの厚み方向の屈折率Ｎｚが１．４８０以上、突刺し強度が８．０Ｎ以下であることを特徴とする。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
実質的に分子配向がない層と分子配向を有する層の少なくとも２層からなるポリエステル系積層フィルムであって、該ポリエステル系積層フィルムの厚み方向の屈折率Ｎｚが１．４８０以上、突刺し強度が８．０Ｎ以下であることを特徴とする易引裂き性２軸延伸ポリエステル系フィルム。
【請求項２】
分子配向を有する層を構成するポリエステル系樹脂の融点が、実質的に分子配向がない層を構成するポリエステル系樹脂の融点より高いことを特徴とする請求項１記載の易引裂き性２軸延伸ポリエステル系フィルム。
【請求項３】
分子配向を有する層が、分散構造を有していないことを特徴とする請求項１又は２記載の易引裂き性２軸延伸ポリエステル系フィルム。
【請求項４】
分子配向を有する層の表面側に、接着層が積層されてなることを特徴とする請求項１、２又は３記載の易引裂き性２軸延伸ポリエステル系フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は易引裂き性２軸延伸ポリエステル系フィルムに関する。さらに詳しくは、ポリエステル延伸フィルムの優れた特性である耐熱性、保香性、耐水性等を失うことなく実用面の特性を維持し、特に接着性に優れ、さらに良好な引裂き性を具備した包装用フィルムとして有用な易引裂き性２軸延伸ポリエステル系フィルムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来から、切断性の優れたフィルムとして、セロハンが知られている。セロハンは、その優れた透明性と易切断性、ひねり性等の特性により各種包装材料、粘着テープ用として重用されている。しかし、一方ではセロハンは吸湿性を有するため特性が季節により変動し一定の品質のものを常に供給することは困難であった。また、ポリエチレンテレフタレートをベースフィルムとした包装用袋や粘着テープなどは、延伸されたポリエチレンテレフタレートフィルムの強靱性、耐熱性、耐水性、透明性などの優れた特性のよさを買われて用いられているが、これらの優れた特性を有する反面、切断しにくく、包装用袋の口を引裂き難い欠点や、粘着テープが切りにくい欠点を有するために包装用に用いることができない等の欠点があった。
【０００３】
上記問題を解決する方法として、紙を積層した１軸配向ポリエステル系フィルム、ジエチレングリコール成分などを多量に共重合させて得た２軸配向ポリエステル系フィルム、低分子量のポリエステル系樹脂を混合使用して得た２軸配向ポリエステル系フィルム、さらにはポリエステル樹脂層（Ａ）の少なくとも片面に、テレフタル酸系結晶性ポリエステル樹脂（ａ）と融点１７０℃以上の結晶セグメント及び融点又は軟化点が１００℃以下、分子量が４００〜８０００の軟質重合体からなるブロック共重合ポリエステル（ｂ）の混合物からなり、ポリエステル樹脂層（Ａ）の融点よりも１０℃以上高い融点を有するポリエステル樹脂混合物層（Ｂ）を積層した積層ポリエステル系フィルムなどが提案されている（特許文献１〜４参照）。
【特許文献１】特公昭５５−８５５１号公報
【特許文献２】特公昭５６−５０６９２号公報
【特許文献３】特公昭５５−２０５１４号公報
【特許文献４】特開２００２−３３７２９０号公報
【０００４】
しかしながら、上記従来技術において１軸方向に分子配向させて得たプラスチックフィルムは、配向方向へは直線的に容易に切れるが配向方向以外には切れ難く、またジエチレングリコール成分などを多量に共重合させて得たポリエステル系フィルムは、共重合によりポリエチレンテレフタレート本来の特性が失われるという欠点を有する。また、低分子量のポリエステル系樹脂を混合使用して得たポリエステル系フィルムは、延伸工程でのフィルム破断のトラブルが発生しやすくなり実用的でなかった。
【０００５】
さらに、表面層を構成する樹脂としてテレフタル酸系結晶性ポリエステル樹脂とブロック共重合ポリエステルの混合物を用いて得たポリエステル系フィルムは、ブロック共重合ポリエステルが結晶性ポリエステル系樹脂の中で分散構造を有する、即ち、分散する海島構造を有することから、易引裂き性を有するものの結晶性ポリエステル系樹脂とブロック共重合ポリエステルの界面で剥離が生じやすく、ラミネート加工をおこなった際に層間の接着力より層内の凝集力が劣り、層内で凝集破壊が生じ、ラミネート強度が悪化することがあった。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記従来の有する問題点に鑑み、易切断性及び接着性を有し、さらにポリエステル系フィルムの優れた特性である耐熱性、防湿性、透明性、保香性等を併せて有する易引裂き性２軸延伸ポリエステル系フィルムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記目的を達成するため、本発明の易引裂き性２軸延伸ポリエステル系フィルムは、実質的に分子配向がない層と分子配向を有する層の少なくとも２層からなるポリエステル系積層フィルムであって、該ポリエステル系積層フィルムの厚み方向の屈折率Ｎｚが１．４８０以上、突刺し強度が８．０Ｎ以下であることを特徴とする。
【０００８】
ここで、屈折率の測定はアッベ屈折率計による。
【０００９】
この場合において、分子配向を有する層を構成するポリエステル系樹脂の融点を、実質的に分子配向がない層を構成するポリエステル系樹脂の融点より高いものとすることができる。
【００１０】
また、分子配向を有する層に、樹脂の分散構造がないことが望ましい。
【００１１】
また、ポリエステル系積層フィルムの分子配向を有する層の表面側に、接着層を積層することができる。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の易引裂き性２軸延伸ポリエステル系フィルムによれば、耐熱性、耐寒性、防湿性、透明性、保香性等のポリエステル系フィルム本来の特性を有しながら、引裂き性に優れ、かつ接着性に優れた積層フィルムであって、接着性が改善されることにより、開封時にラミネート部が剥離することにより包装物の開封性の悪化することを防止し、良好な開封性を示すことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明を詳細に説明する。本発明の易引裂き性２軸延伸ポリエステル系フィルムは、分子配向を有する層と実質的に分子配向がない層とからなるポリエステル系積層フィルムである。
【００１４】
分子配向を有する層を構成するポリエステル系樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、或いはそれらの構成成分を主成分とする共重合体等が挙げられる。かかるポリエステル系樹脂は、好ましくはテレフタル酸を主たる酸成分とし、エチレングリコールを主たるアルコール成分とするポリエステルであり、さらに好ましくは、テレフタル酸が９５モル％以上、エチレングリコールが９５モル％以上からなるポリエステル系樹脂である。
【００１５】
ここで、本発明における積層フィルムの分子配向を有する層は、アッベ屈折率計を用いて測定した積層フィルムの厚み方向の屈折率Ｎｚが１．４８０以上であることで確認されるが、これは、つぎの理由による。即ち、積層フィルムが、２軸延伸後の熱固定ゾーンに於いて、分子配向を有する層を構成する樹脂層が結晶化を進行し、縦方向、横方向及び厚み方向即ち全ての方向の屈折率が増加して分子配向を有する層となるのに対し、実質的に分子配向がない層を構成する樹脂層は熱固定ゾーンに於いて溶融状態となることから縦方向及び横方向の配向が概ね消滅し、厚み方向の配向が著しく増加するという挙動をとるため、厚み方向の配向のみが分子配向を有する層の配向より大きくなり、この結果、厚み方向の屈折率は、分子配向を有する層の値を示すのである。なお、アッベ屈折率計は屈折率の異なる層が積層されている場合、測定する方向に最も屈折率の低い層の屈折を示す特性を有する。
【００１６】
実質的に分子配向がない層を構成するポリエステル系樹脂としては、テレフタル酸−イソフタル酸−エチレングリコール共重合体、テレフタル酸−イソフタル酸−ブチレングリコール共重合体、テレフタル酸−エチレングリコール−ネオペンチルグリコール共重合体等のテレフタル酸及びグリコールを主成分とし、他の酸成分及び／又は他のグリコール成分を共重合成分として含有するポリエステルが好ましく、その融点は、分子配向を有する層を構成するポリエステル系樹脂の融点より低い融点、特に、２０℃以上低い融点であることが好ましい。ここで、他の酸成分としては、脂肪族の二塩基酸（例えば、アジピン酸、セバチン酸、アゼライン酸）や芳香族の二塩基酸（例えば、イソフタル酸、ジフェニルジカルボン酸、５−第３ブチルイソフタル酸、２，２，６，６−テトラメチルビフェニル−４，４−ジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，１，３−トリメチル−３−フェニルインデン−４，５−ジカルボン酸）が用いられる。また、グリコール成分としては、脂肪族ジオール（例えば、ネオペンチルグリコール、ジエチレングリコール、トリメチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ヘキサンジオール等）、脂環族ジオール（例えば、１，４−シクロヘキサンジメタノール等）又は芳香族ジオール（例えば、キシリレングリコール、ビス（４−β−ヒドロキシフェニル）スルホン、２，２−（４−ヒドロキシフェニル）プロパン誘導体）等が用いられる。
【００１７】
また、実質的に分子配向がない層に、印刷、ラミネート等、加工時の柔軟性を維持させるために上記ポリエステル系樹脂にエラストマー成分を配合することが好ましい。エラストマー成分としては、２次転移点が、実質的に分子配向がない層に用いられるポリエステル系樹脂より低く、該ポリエステル系樹脂に対して海島構造を形成して分散する熱可塑性樹脂であれば特に限定されず、具体例としては、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン−ブテン共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−メチルアクリレート共重合体、エチレン−エチルアクリレート共重合体、ポリアミド及びポリアミド−ポリエチレンオキサイドブロック共重合体、ポリアミド−ポリテトラメチレンオキサイドブロック共重合体、ポリアミド−ポリエチレンオキサイドブロック共重合体等のポリアミド系エラストマーのほかブロック共重合ポリエステル樹脂等を挙げることができる。
【００１８】
ブロック共重合ポリエステルとしては、融点１７０℃以上の結晶セグメント及び融点又は軟化点が１００℃以下、分子量が４００〜８０００の軟質重合体からなるブロック共重合ポリエステルが典型的なものであり、この結晶セグメントとしては、その成分だけで重合体としたときに、融点が１７０℃以上のものであるが、例えばテレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸の残基と、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ペンタメチレングリコール、ｐ−キシレングリコール、シクロヘキサンジメタノール等の脂肪族、芳香族、脂環族ジオールの残基とからなるポリエステル等を用いることができるが、特にテレフタル酸残基が８０モル％以上を占めることが望ましい。また、分子量４００〜８０００の軟質ポリエステルは、該セグメント構成成分だけで測定した場合の融点或いは軟化点が１００℃以下のものであって、低融点軟質重合体としては、ポリエチレンオキサイドグリコール、ポリテトラメチレンオキサイドグリコール、ポリプロピレンオキサイドグリコール、エチレンオキサイドとテトラヒドロフランとの共重合グリコール等のポリエーテル、ポリネオペンチルアゼレート、ポリネオペンチルアジペート、ポリネオペンチルセパケート等の脂肪族ポリエステル、ポリ−ε−カプロラクトン等のポリラクトンを示すことができる。好ましくはポリエチレンオキサイドグリコール、ポリテトラメチレンオキサイドグリコール等が実用的である。ブロック共重合体ポリエステルの具体例としては、ポリエチレンテレフタレート−ポリエチレンオキサイドブロック共重合体、ポリエチレンテレフタレート−ポリテトラメチレンオキサイドブロック共重合体、ポリブチレンテレフタレート−ポリエチレンオキサイドブロック共重合体、ポリブチレンテレフタレート−ポリテトラメチレンオキサイドブロック共重合体、ポリエチレンテレフタレート−ポリエチレンオキサイド・ポリプロピレンオキサイドブロック共重合体、ポリテトラメチレンテレフタレート・イソフタレート−ポリテトラメチレンオキサイドブロック共重合体、ポリエチレンテレフタレート−ポリ−ε−カプロラクトンブロック共重合体、ポリエチレンテレフタレート−ポリネオペンチルセバケートブロック共重合体などを挙げることができる。
【００１９】
ここで、本発明における積層フィルムの実質的に分子配向がない層は、アッベ屈折率計を用いて測定した積層フィルムの縦方向の屈折率Ｎｘ及び横方向の屈折率Ｎｙが１．５８０以下であることで確認されるが、これは、つぎにの理由による。即ち、積層フィルムが、２軸延伸後の熱固定ゾーンに於いて、分子配向を有する層を構成する樹脂層が結晶化を進行し、縦方向、横方向及び厚み方向即ち全ての方向の屈折率が増加して分子配向を有する層となるのに対し、実質的に分子配向がない層を構成する樹脂層は熱固定ゾーンに於いて溶融状態となることから縦方向及び横方向の配向が概ね消滅し、このことから、測定されたＮｘ，Ｎｙの値は実質的に分子配向がない層の値を示すことになるのである。なお、アッベ屈折率計は屈折率の異なる層が積層されている場合、測定する方向に最も屈折率の低い層の屈折を示す特性を有する。
【００２０】
本発明のポリエステル系積層フィルムを構成するポリエステル系樹脂の固有粘度は、好ましくは０．５５〜１．３ｄＬ／ｇ、さらに好ましくは０．６０〜０．７４ｄＬ／ｇであり、分子配向を有する層と実質的に分子配向がない層はこれらの範囲内の固有粘度を有する樹脂から選ばれた２種以上のポリエステル系樹脂からなる層であることが好ましい。
【００２１】
さらに、本発明のフィルムの層構成は、縦延伸工程でのロールへの融着や粘着、また、横延伸工程での破断の際のテンターへの粘着等の製膜性より、外層の少なくとも一方が分子配向を有する層からなることが好ましく、両方の外層が分子配向を有する層であることがさらに好ましい。
【００２２】
ポリエステル系積層フィルムが良好な引裂き性を発現し、かつ、安定した生産性を得るためには、実質的に分子配向がない層と分子配向を有する層とを両方有することが必要である。本発明のポリエステル系積層フィルムの分子配向を有する層の分子配向の程度については、複屈折率の測定、ＩＲ分析における吸光度の測定などの公知の方法によって確認できるが、簡便的には、引裂く際の抵抗力、及びその異方性の程度や、鉛筆等を突刺す際の強度で判定することができる。
【００２３】
本発明のポリエステル系積層フィルムの積層構成を得るためには、２種類以上の融点の異なるポリエステル系樹脂からなる層が積層された未延伸積層フィルムを延伸後、熱処理して最も低い融点を示す樹脂からなる層の分子配向を解消させ高い融点を示す樹脂からなる層の分子配向を残す方法や、最も高い融点を示す層となる延伸フィルムに最も低い融点を示す層となる未延伸フィルムを積層する方法などによることができる。
【００２４】
本発明のポリエステル系積層フィルムに於いて、積層フィルムの厚み方向の屈折率Ｎｚは１．４８０以上、さらに好ましくは１．４８５〜１．４９２である。Ｎｚが１．４８０未満の場合、接着剤を用いて接着層をポリエステル系積層フィルムにラミネートした際に、接着剤と本発明のポリエステル系積層フィルム表面或いは接着層フィルム表面との接着力及びフィルム層の厚み方向の凝集力が不足し、剥離や層内での凝集破壊の原因となる。
【００２５】
本発明のポリエステル系積層フィルムの分子配向を有する層の表面側に、接着剤を用いて接着層をさらに積層することが実用上好ましい。かかる接着層は、特に限定するものではないが無延伸フィルムであるのが通常であって、かかる層を構成する樹脂としては、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、ポリプロピレン、エチレンプロピレン共重合体、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）等を例示することができる。また、接着層は、接着層を構成する樹脂を溶融押出しして押出しラミネート法でポリエステル系積層フィルム表面に形成してもよく、また、接着層用フィルムをドライラミネート法で積層する等任意の方法によることができる。
【００２６】
本発明において、フィルムの屈折率の測定にはアッベ屈折率計を用いて測定する。アッベ屈折率計は屈折率の異なる層が積層されている場合、測定する方向に最も屈折率の低い層の屈折を示すという特性を有する。
【００２７】
従って、本発明の、実質的に分子配向がない層と分子配向を有する層との積層体を測定した場合、縦及び横方向の測定値Ｎｘ及びＮｙは、実質的に分子配向がない層の屈折率を示す。また、厚み方向の屈折率Ｎｚは、分子配向を有する層の屈折率を示す。
【００２８】
このことを、本発明の製造工程との関係で説明する。即ち、ポリエステル系積層フィルムを製造するに当たり、延伸工程において全ての層は縦方向、横方向にそれぞれ配向し、厚み方向の配向が著しく減少する。
【００２９】
ついで、熱固定ゾーンに於いて、分子配向を有する層を構成する樹脂層は結晶化が進行し、縦方向、横方向及び厚み方向即ち全ての方向の屈折率が増加して分子配向を有する層となる。しかしながら、実質的に分子配向がない層を構成する樹脂層は熱固定ゾーンに於いて溶融状態となることで縦方向及び横方向の配向が概ね消滅し、厚み方向の配向が著しく増加するという挙動をとるため、厚み方向の配向のみが分子配向を有する層の配向より大きくなる。この結果、厚み方向の屈折率は、分子配向を有する層の値を示していることとなるのである。
【００３０】
このように、アッベ屈折率計を用いて測定することで、易引裂き性の指標となる実質的に分子配向がない層の分子配向が崩壊した状態と、接着性の指標となる分子配向を有する層の結晶化度を測定することができる。
【００３１】
本発明のポリエステル系積層フィルムに於いて、積層フィルムの突刺し強度は８．０Ｎ以下であり、好ましくは２．０〜６．０Ｎである。突刺し強度が８．０Ｎを超えた場合、積層フィルムの強度が強くなり、手で引裂くことが困難となり好ましくない。また、突刺し強度が２．０Ｎ未満の場合、フィルムの強度が弱すぎるために、フィルムの巻取り工程や、印刷・ラミネートの加工工程に於いて破断の原因となり好ましくない。
【００３２】
本発明のポリエステル系積層フィルムの突刺し強度を８．０Ｎ以下とするには、前記の実質的に分子配向がない層と分子配向を有する層の層厚み比の調製及び分子配向のない層の分子配向の消失度合い、さらには分子配向を有する層のポリエステル系樹脂の樹脂組成割合及びその厚み等により調整することができる。
【００３３】
例えば、実質的に分子配向がない層と分子配向を有する層では、突刺し強度への寄与率は、分子配向を有する層が大きいため、突刺し強度は実質的に分子配向がない層の配向が一定とした場合、分子配向を有する層の層厚みにより決定される。このとき、分子配向を有する層の厚みは１〜８μｍ程度が好ましい。また、積層フィルムのＮｚは分子配向を有する層に支配されているため、実質的に分子配向がない層の融点を分子配向を有する層の融点−２５℃程度にし、分子配向を有する層の融点より２０〜２３℃低い温度で熱処理することが好ましい。
【００３４】
ここで、例えば、易引裂き性を調整する方法として、実質的に分子配向がない層の配向の崩壊度合いをコントロールする方法も挙げられるが、配向の崩壊度合いはその融点近傍で著しい変化を示すため実用的ではなく、ほとんどの配向が崩壊した、即ち、Ｎｘ、Ｎｙを共に１．５８０以下とし、上記の方法でコントロールすることが好ましい。また、下限については、完全に配向が崩壊した状態でもＮｘ、Ｎｙがその未延伸シートより低くなることはなく、１．５７以下になることはないため、管理する必要がない。
【００３５】
本発明のポリエステル系積層フィルムにおいて、分子配向を有する層の印刷性を改良するために分子配向を有する層を構成するポリエステル系樹脂に、非相溶の樹脂、例えばポリオレフィン、ポリアミド、ポリブテンテレフタレート−ポリテトラメチレングリコール共重合体等を少量配合することができる。しかし、分子配向を有する層に接着層としてシーラントフィルム等を積層した場合、分子配向を有する層と接着層とを接着する接着剤との間の接着力は強くても、分子配向を有する層を構成するポリエステル系樹脂と非相溶樹脂との界面の凝集力が著しく小さいために、分子配向を有する層の内部で凝集破壊が生じ、結果としてラミネート強度が小さなフィルムとなる場合があることを考慮する必要がある。
このため、分子配向を有する層は、非相溶の樹脂、例えばポリオレフィン、ポリアミド、ポリブテンテレフタレート−ポリテトラメチレングリコール共重合体等を少量配合しても分散構造を有しない、即ち、分散する海島構造を有しないようにするのが好ましい。これにより、ポリエステル系樹脂と非相溶の樹脂との界面で剥離が生じにくく、ラミネート加工をおこなった際に層間の接着力より層内の凝集力が劣ることがなく、層内で凝集破壊が生じないので、ラミネート強度が悪化することがない。
【００３６】
また、本発明のポリエステル系積層フィルムの厚みは、本発明フィルムの主な用途である包装用袋などに使用する場合１０〜３０μ程度、また、実質的に分子配向がない層と分子配向を有する層（両外層が分子配向を有する層のときはその合計）の厚み比は９５：５〜４０：６０好ましくは、８５：１５〜６５：３５程度であるが、特に限定するものではない。
【００３７】
本発明のポリエステル系積層フィルムは、本発明の効果を阻害しない範囲で、公知の各種配合剤、例えば滑剤、顔料、酸化防止剤、帯電防止剤等が配合されていてもよい。
【００３８】
つぎに本発明のポリエステル系積層フィルムの製造方法の一例を説明する。
【００３９】
真空乾燥した融点の異なる２種のポリエステル系樹脂をそれぞれ別の２台の押出機に供給し、それぞれのポリエステル系樹脂の融点以上の温度で溶融押出しし、複合アダプターを通過させ、２種３層（高融点／低融点／高融点）として口金から押出し冷却固化させて未延伸積層フィルムを成形する。
【００４０】
このようにして得られた未延伸積層フィルムを、高融点側のポリエステル系樹脂の２次転移点〜２次転移点＋３０℃の温度で縦方向に２〜４倍延伸し、直ちに２０〜４０℃に冷却する。
【００４１】
ついで、縦方向の延伸温度＋１０〜＋４０℃の温度で横方向に３〜４．５倍延伸する。
【００４２】
このようにして得られた２軸延伸後のフィルムを、低融点側のポリエステル系樹脂からなる層が溶融する温度であって、かつ、高融点側のポリエステル系樹脂からなる層の融点よりも低い温度により熱処理をおこなう。さらに好ましくは、低融点側のポリエステル系樹脂からなる層の融点＋２℃以上、高融点側のポリエステル系樹脂からなる層の融点−１０℃以下である。即ち、配向崩壊の度合いはその融点融点付近で著しい変化を示すため、特性を安定させるためには低融点側のポリエステル系樹脂からなる層の融点＋２℃以上であることが好ましく、また、高融点側のポリエステル系樹脂からなる層の融点付近では、低融点層と同様に高融点層側も配向の緩和が生じるため、製膜性が不安定になる。この熱処理では、必要に応じて弛緩処理をおこなってもよい。
【００４３】
かかる熱処理の条件を選択することにより、本発明のポリエステル系積層フィルムの構成要件である厚み方向の屈折率Ｎｚが１．４８０以上のフィルムを得ることができる。
【００４４】
本発明のポリエステル系積層フィルムは、前記した如く、製膜工程での熱処理により分子配向がほとんど崩壊した、易引裂き性を付与する層と、分子配向を維持しポリエステル本来の特性を有しながら易引裂き性を有する層のバランスにより目的とするフィルム特性を広範囲に設定できる利点を有するとともに、分子配向を有する層が存在するために製膜での破断トラブル等も防止できる利点を有する。
【００４５】
かかる本発明のポリエステル系積層フィルムは、突刺し強度が８．０Ｎ以下であることにより、生産・加工性に優れ、かつ引裂き性に優れたフィルムとなる。
【実施例】
【００４６】
つぎに、実施例及び比較例を用いて本発明を具体的に説明する。なお、本発明における特性値の評価は下記によった。
【００４７】
（１）２次転移点、融点
島津製作所社製ＤＳＣ−６０型示差走査熱量計を用い、昇温速度２０℃／ｍｉｎで測定した。２次転移点（Ｔｇ）は変位の接線交点を、融点（Ｔｍ）は融解ピークのピーク温度を測定した。
【００４８】
（２）屈折率
２３℃の雰囲気下、アッベ屈折率計を用いて、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚについて求めた。
【００４９】
（３）分散構造の確認
長手方向１０ｍｍ、幅方向５ｍｍサンプルを切出し、フィルムをエポキシ樹脂に包埋した後、フィルムの幅方向にミクロトームを用いて、トリミングと面出しをおこなった。面出ししたエポキシブロックをＲｕＯ４蒸気中に置き、１６時間染色をおこなった。このブロックから超薄切片を作成し、透過型電子顕微鏡観察用のメッシュ上に乗せ、カーボン蒸着を施して観察用の試料とした。観察は、透過型電子顕微鏡（日本電子社製ＪＥＭ２０１０）を用い、５００００倍にてフィルム中の分子配向を有する層が分散構造を有しているかどうかを確認した。評価は下記によった。
○：分散構造が確認できない
×：分散構造を有する
【００５０】
（４）突刺し強度
長手方向２００ｍｍ、幅方向２０ｍｍの試料を切出す。引張試験機（島津製作所社製オートグラフＡＧＣ−１ＫＮＧ型）を用い、図１（ａ）に示す測定用治具の上端部を図１（ｂ）に示すように、引張り試験器の上側チャックに挟持する。一方、試料を長手方向に二つ折にして１００ｍｍ×２０ｍｍとし、折り目部分を図１（ａ）に示す測定用治具の中央部棒状体の先端０．７ｍｍφの鋼球に当て、二つ折試料の反対側端部を測定用治具の下方で突刺し棒先端からの距離が５０ｍｍになる位置で下側チャックに挟む。ついで、試料試料の二つ折部が棒状体先端の直径０．７ｍｍの鋼球に突刺さるように、５０ｍｍ／ｍｉｎの速度にてチャックを引張り、突刺して試料に穴が開いときの荷重を求めた。測定はｎ＝５でおこない、最高値と最低値を除いた３点の平均値とした。
【００５１】
（５）ラミネート強度
（ａ）試料の調製：２液硬化型ポリエステル系接着剤（東洋モートン社製ＴＭ５９０）及び同硬化剤（東洋モートン社製ＣＡＴ５６）を用い、固形分が３ｇ／ｍ２となるように塗布した後６０℃にてシーラントと貼り合わせ、４０℃で４８時間硬化後測定した。なお、シーラントとしてＬＬＤＰＥフィルム４０μｍ（東洋紡績社製Ｌ６１０２）を用いた。
【００５２】
（ｂ）測定：長手方向２００ｍｍ、幅方向１５ｍｍの試料を切出し、島津製作所社製オートグラフを用い、Ｔ字となるようにして２００ｍｍ／ｍｉｎの速度で剥離し、そのときの強度を測定した。各サンプルを５回測定し、その平均を得た。
最高値と最低値を除いた３点の平均にて求めた。
【００５３】
（ｃ）評価：ラミネート強度をつぎにの３段階にて評価した。
○：２Ｎ／１５ｍｍ以上
△：１Ｎ／１５ｍｍ以上、２Ｎ／１５ｍｍ未満
×：１Ｎ／１５ｍｍ未満
【００５４】
（６）易引裂き性
官能テスト法でおこなった。各例で得られた積層フィルムに接着剤を介してアルミニウム箔（９μｍ）をラミネートし、さらにアルミニウム箔側にＬＤＰＥを溶融押出しラミネート（１５μｍ）して積層体を得た。ついで、ヒートシール法にて製袋（長手方向／幅方向＝１５／１０ｃｍ）し、シール部分を手で切断したときの開封性で評価した。なお、袋の端部を両手で持つ際には、３ｍｍ程度の間隔をとり、評価はフィルムの長手方向、幅方向の両方向に対しておこなった。
○：爪を立てることなく容易に開封できる
△：爪を立てることで容易に開封できる
×：爪を立てても容易に開封できない
【００５５】
（実施例１）
中間層として、（１）テレフタル酸−イソフタル酸−エチレングリコールからなる、２次転移点７２℃、融点２２８℃、極限粘度０．６４ｄＬ／ｇのポリエステル系樹脂９７重量％と、（２）テレフタル酸−エチレングリコール−ポリテトラメチレングリコールからなる、２次転移点−８０℃、融点１７０℃、極限粘度０．７６ｄＬ／ｇのポリエステル系エラストマー３重量％からなる樹脂組成物を用いた。また、外層ａ及び外層ｂとして、テレフタル酸−エチレングリコールからなる、２次転移点７５℃、融点２６５℃、極限粘度０．６２ｄＬ／ｇのポリエステル系樹脂を用いた。
【００５６】
それぞれのポリエステル系樹脂を、おのおの２８５℃の温度で別々の押出機により溶融し、この溶融重合体を複合アダプターで合流させた後にＴダイより押出し、２０℃に調温した冷却ドラムで急冷して（外層ａ／中間層／外層ｂ）の３層構成の未延伸積層フィルムを得た。
【００５７】
該未延伸積層フィルムを縦方向に１００℃で３．８倍、ついで横方向に１１０℃で４．２倍に延伸した後、２．５％の弛緩をおこないつつ２３０℃の温度で熱処理をおこない、両外層の厚みの合計が３．０μｍである総厚み１６．０μｍの積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表１に示す。
【００５８】
（実施例２）
実施例１と同じ原料、方法で両外層の厚みの合計を６．０μｍに変更して総厚み１６．０μｍの積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表１に示す。
【００５９】
（比較例１）
実施例１と同じ原料、方法で、両外層の厚みの合計を１２．０μｍに変更し、総厚み１６．０μｍの積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表１に示す。
【００６０】
（比較例２）
実施例１の中間層として、テレフタル酸−イソフタル酸−エチレングリコールからなる、２次転移点７３℃、融点２４０℃、極限粘度０．６４ｄＬ／ｇのポリエステル系樹脂９７重量％と、テレフタル酸−エチレングリコール−ポリテトラメチレングリコールからなる、２次転移点−８０℃、融点１７０℃、極限粘度０．７６ｄＬ／ｇのポリエステル系エラストマー３重量％とからなる樹脂組成物を用い、２３０℃の温度で熱処理をおこなった以外は実施例１と同様にして、総厚み１６．０μｍの積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表１に示す。
【００６１】
（比較例３）
実施例１におけるフィルムの中間層として、テレフタル酸−イソフタル酸−エチレングリコールからなる、２次転移点７１℃、融点２１０℃、極限粘度０．６２ｄＬ／ｇのポリエステル系樹脂９７重量％と、テレフタル酸−エチレングリコール−ポリテトラメチレングリコールからなる、２次転移点が−８０℃、融点が１７０℃、極限粘度０．７６ｄＬ／ｇのポリエステル系エラストマー３重量％とからなる樹脂組成物を用い、２１０℃の温度で熱処理をおこなった以外は実施例１と同様に総厚み１６．０μｍのフィルムを得た。得られたフィルムの特性を表１に示す。
【００６２】
（比較例４）
実施例１の両外層としてポリエステル系樹脂に、ジカルボン酸成分としてテレフタル酸１００モル％、ジオール成分としてブタンジオール８５モル％、分子量１０００のポリテトラメチレングリコール１５モル％からなるポリエチレンテレフタレート−ポリテトラメチレングリコール共重合体を３重量％混合したものを用いた以外は実施例１と同様にして総厚み１６．０μｍのフィルムを得た。得られたフィルムの特性を表１に示す。
【００６３】
【表１】
2005313562.tif 000003
【００６４】
以上、本発明の易引裂き性２軸延伸ポリエステル系フィルムについて、複数の実施例に基づいて説明したが、本発明は上記実施例に記載した構成に限定されるものではなく、各実施例に記載した構成を適宜組み合わせる等、その趣旨を逸脱しない範囲において適宜その構成を変更することができるものである。
【産業上の利用可能性】
【００６５】
本発明の易引裂き性２軸延伸ポリエステル系フィルムは、引裂き性、接着性に優れるという特性を有していることから、包装用フィルムや粘着テープの用途に好適に用いることができるほか、例えば、ＰＴＰ包装や飲料のパックの開封口の用途にも用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【００６６】
【図１】（ａ）突刺し強度測定用治具を示し、（ｂ）突刺し強度の測定方法を示す。
【図２】（ａ）は本発明の易引裂き性２軸延伸ポリエステル系フィルムの断面図の１例を示し、（ｂ）は本発明の易引裂き性２軸延伸ポリエステル系フィルムの断面図の他の例を示し、（ｃ）は本発明の易引裂き性２軸延伸ポリエステル系フィルムの断面図のさらに他の例を示す。
【符号の説明】
【００６７】
１    分子配向を有する層
２    実質的に分子配向がない層
３    接着層
【図１】
2005313562.tif 000004
【図２】
2005313562.tif 000005