(57)【要約】【課題】  実質的にハロゲンを含まず柔軟性、耐薬品性、強度に優れた電磁波吸収材を提供する。【解決手段】  （Ａ）１分子中に少なくとも１個以上のカルボキシル基またはその誘導体を有する化合物及び（Ｂ）１分子中に２個以上のエポキシ基を持つエポキシ化合物及び（Ｃ）軟磁性粉を含むことを特徴とする組成物を加熱架橋させる。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）１分子中に２個以上の、カルボキシル基および／またはその酸無水物基を有する化合物、（Ｂ）１分子中に２個以上のエポキシ基を有する化合物及び（Ｃ）軟磁性粉を含むことを特徴とする電磁波吸収材料組成物。
【請求項２】
請求項１に記載の電磁波吸収材料組成物から（Ｃ）軟磁性粉を除いた成分１００質量部に対し、（Ａ）１分子中に２個以上の、カルボキシル基および／またはその酸無水物基を有する化合物を２５〜９９質量部、（Ｂ）１分子中に２個以上のエポキシ基を有する化合物を１〜５０質量部含むことを特徴とする電磁波吸収材料組成物。
【請求項３】
請求項１に記載の電磁波吸収材料から（Ｃ）軟磁性粉を除いた成分１００質量部に対し、（Ｃ）軟磁性粉を２００〜９００質量部含むことを特徴とする請求項１または２に記載の電磁波吸収材料組成物。
【請求項４】
（Ａ）１分子中に２個以上の、カルボキシル基および／またはその酸無水物基を有する化合物がゴム状高分子である請求項１〜３のいずれかに記載の電磁波吸収材料組成物。
【請求項５】
（Ｃ）軟磁性粉がアモルファス金属、軟磁性金属またはフェライト化合物である請求項１〜４のいずれかに記載の電磁波吸収材料組成物。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一つに記載の電磁波吸収材料組成物を架橋反応させて得られた電磁波吸収体。
【請求項７】
請求項１〜５のいずれか一つに記載の電磁波吸収材料組成物を架橋反応させて得られた電磁波吸収シート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電磁波吸収材料に関し、特に、電子機器等に好適に使用可能な電磁波吸収材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年のエレクトロニクスの進展により、電子機器の小型化、高周波数化が年々進歩しつつある。このような電子機器の小型化、高周波数化に伴って、それらの構造的な要因に基づき、電磁干渉、電磁妨害等の問題が年々深刻になりつつあるため、それらへの有効な対策が強く望まれている。
【０００３】
上記問題への対策の一つとして、電磁波吸収体の利用が考えられている。電磁波吸収体は、通常は柔軟性を有するシート形状で製造され、電磁波放射源に貼り付ける、巻きつける等の方法で、電磁波によるノイズを減少させている。このため、電磁波吸収体は、通常、電磁波吸収シート、ノイズ抑制シート等と称されている。
【０００４】
このような電磁波吸収体として塩素化ポリエチレンに軟磁性粉を混合したもの（特許文献１）が知られているが、その廃棄焼却時にハロゲン系ガスを発生するという問題がある。またハロゲンを含まないゴムとしてＮＢＲやＥＰＲをベースポリマーとして用いた電磁波吸収体も知られている（特許文献２）。
【０００５】
しかしながら、これらいずれの電磁波吸収体においても、構成ポリマーに加硫する際に用いられる加硫剤により適用対象物（電子機器等）が汚染されたり、電磁波吸収体を構成する軟磁性粉に悪影響を与えたりする傾向がある。このため、上記した電磁波吸収体は加硫せずに用いられている。このため従来の電磁波吸収体においては種々の問題が総じており、例えば、強度が不充分であったり、耐薬品性に劣ったり、ブロッキングの問題を生じたり、耐熱性に劣ったりする傾向がある。
【０００６】
また、シリコーンゴムを用いた電磁波吸収体（特許文献３）も提案されているが、該シリコーンゴム中の不純物が、適用対象たる電子機器等へ悪影響を与える場合がある。
【０００７】
【特許文献１】特開２００１−０２８４９１号公報
【特許文献２】特開２００１−２００１１７号公報
【特許文献３】特開２００１−１１９１８９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、上記した従来技術における問題を解消することが可能な電磁波吸収体を提供することにある。
【０００９】
本発明の他の目的は、充分な電磁波吸収特性、柔軟性を有し、強度や耐薬品性に優れ、かつ、耐熱性が良好な電磁波吸収体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、１分子中に２個以上のカルボキシル基を有する化合物と多官能エポキシ化合物を用い、これに軟磁性粉を添加した組成物を加熱硬化させることで、その目的を達成しうることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成するに至った。
【００１１】
すなわち本発明は、例えば下記［１］〜［８］に関する。
【００１２】
［１］  （Ａ）１分子中に２個以上の、カルボキシル基および／またはその酸無水物基を有する化合物、（Ｂ）１分子中に２個以上のエポキシ基を有する化合物及び（Ｃ）軟磁性粉を含むことを特徴とする電磁波吸収材料組成物。
【００１３】
［２］  ［１］に記載の電磁波吸収材料組成物から（Ｃ）軟磁性粉を除いた成分１００質量部に対し、（Ａ）１分子中に２個以上の、カルボキシル基および／またはその酸無水物基を有する化合物を２５〜９９質量部、（Ｂ）１分子中に２個以上のエポキシ基を有する化合物を１〜５０質量部含むことを特徴とする電磁波吸収材料組成物。
【００１４】
［３］  ［１］に記載の電磁波吸収材料から（Ｃ）軟磁性粉を除いた成分１００質量部に対し、（Ｃ）軟磁性粉を２００〜９００質量部（好ましくは３００〜９００質量部）含むことを特徴とする［１］または［２］に記載の電磁波吸収材料組成物。
【００１５】
［４］  （Ａ）１分子中に２個以上の、カルボキシル基および／またはその酸無水物基を有する化合物がゴム状高分子である［１］〜［３］のいずれかに記載の電磁波吸収材料組成物。
［５］  （Ａ）１分子中に２個以上の、カルボキシル基および／またはその酸無水物基を有する化合物がゴム状高分子である［１］〜［４］のいずれかに記載の電磁波吸収材料組成物。
【００１６】
［６］（Ｃ）軟磁性粉がアモルファス金属、軟磁性金属またはフェライト化合物である［１］〜［５］のいずれかに記載の電磁波吸収材料組成物。
【００１７】
［７］  ［１］〜［６］のいずれか一つに記載の電磁波吸収材料組成物を架橋反応させて得られた電磁波吸収体。
【００１８】
［８］  ［１］〜［６］のいずれか一つに記載の電磁波吸収材料組成物を架橋反応させて得られた電磁波吸収シート。
【発明の効果】
【００１９】
上述したように本発明によれば、好ましくは実質的にハロゲンを含まず（より好ましくはハロゲン原子が０．２質量％以下であり）柔軟性、耐薬品性、強度に優れた電磁波吸収体を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、本発明を更に具体的に説明する。以下の記載において量比を表す「部」および「％」は、特に断らない限り質量基準とする。
【００２１】
（電磁波吸収体）
【００２２】
本発明の電磁波吸収材料組成物は、（Ａ）１分子中に２個以上の、カルボキシル基および／またはその酸無水物基を有する化合物、（Ｂ）１分子中に２個以上のエポキシ基を有する化合物及び（Ｃ）軟磁性粉を含む組成物である。
【００２３】
本発明の電磁波吸収体は、例えば（Ａ）１分子中に２個以上の、カルボキシル基および／またはその酸無水物基を有する化合物、（Ｂ）１分子中に２個以上のエポキシ基を有する化合物及び（Ｃ）軟磁性粉を含む組成物を加熱硬化することにより得ることができる。
【００２４】
（（Ａ）成分）
（Ａ）成分の１分子中に２個以上の、カルボキシル基および／またはその酸無水物基を有する化合物としては、ある程度以上の分子量を有している高分子化合物が望ましい。分子量としては重量平均分子量（ＧＰＣ測定によるポリスチレン換算分子量）として１万、好ましくは２万以上、より好ましくは５万以上である。但し、あまり高分子量でも軟磁性粉を配合しにくくなるため、重量平均分子量として１００万以下、より好ましくは５０万以下であることが望ましい。
【００２５】
また、（Ａ）成分はゴム状高分子化合物であることが好ましい。この場合、得られた電磁波吸収体は適度な柔軟性を有するため、種々の形状の電磁波発生源に密着して装着することが可能となる。ここに、「ゴム状高分子化合物」とは、常温でいわゆるゴム状弾性を示す高分子化合物を言う（Ｔｇが０℃以下のものが好ましい。ここで、ＴｇはＤＳＣで測定したものである（ＪＩＳ  Ｋ７１２１））。
【００２６】
（Ａ）成分の化合物としては、少なくとも１個の二重結合を有する一塩基カルボン酸またはそのエステル（例えばアクリル酸、メタクリル酸、酢酸ビニル）の単独重合物及び他のモノマーとの共重合物やその水添物、少なくとも１個の二重結合を有する二塩基酸（例えばマレイン酸）ならびにそのその酸無水物（例えば無水マレイン酸、無水ハイミック酸）と他のモノマーの共重合物、ポリカルボン酸とポリオールを反応させたもの、エポキシ化合物に多価カルボン酸を付加させたもの、水酸基を有する化合物に酸無水物を付加させたもの等が挙げられる。
【００２７】
共重合可能な他のモノマーとしてはエチルアクリレート、メチルアクリレート等のアクリル酸エステル、メチルメタクリレートの様なメタクリル酸エステル、スチレン、アクリロニトリル、エチレン、プロピレン、酢酸ビニル等のエチレン性不飽和結合を有するモノマーが挙げられる。
【００２８】
（Ａ）成分化合物の具体例としては酸変性エチレンアクリルゴムであるベイマックＧ，ベイマックＧＬＳ、ベイマックＨＶＧ（三井・デュポンポリケミカル（株）製）やアクリロニトリル・ブタジエン・メタクリル酸共重合体であるニポール１０７２、ニポール１０７２Ｊ、ニポールＤＮ６３１（日本ゼオン（株）製）やその水添物、２個以上の、カルボキシル基および／またはその酸無水物基を有する化合物等が挙げられる。これらは単独または２種以上混合して用いることができる。
【００２９】
（（Ｂ）成分）
本発明に用いる（Ｂ）１分子中に２個以上のエポキシ基を有する化合物は、上記した（Ａ）成分との反応性を有する限り特に制限されない。ハンドリングのしやすさ、入手の容易性の点からは、この（Ｂ）成分として、例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡのノボラック型エポキシ樹脂、キレート型エポキシ樹脂、グリオキザール型エポキシ樹脂、ポリサルファイド型エポキシ樹脂、アミノ基含有エポキシ樹脂、ゴム変性エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエンフェノリック型エポキシ樹脂、シリコーン変性エポキシ樹脂、ε−カプロラクトン変性エポキシ樹脂、Ｎ−グリシジル型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ジグリシジルフタレート樹脂、ヘテロサイクリックエポキシ樹脂、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ビフェノール型エポキシ樹脂、及びテトラグリシジルキシレノイルエタン樹脂、エチレン・グリシジルメタクリレート・酢酸ビニル共重合体であるボンドファースト２Ｂ、７Ｂ（住友化学（株）製）や難燃性も有する燐を含んだエポキシ樹脂であるエピクロン（大日本インキ化学工業（株）製）等が挙げられる。これらは単独又は２種以上混合して用いることができる。
【００３０】
（カルボキシル基を持たないゴム成分）
本発明の電磁波吸収材料組成物には必要に応じてカルボキシル基を持たないゴム成分としてＮＢＲ、シリコーンゴム、塩素化ポリエチレン、ＥＰＲ，ＥＰＤＭ、ウレタンゴム、オレフィン系、スチレン系等の熱可塑性エラストマー等のカルボキシル基を持たないゴムやエポキシ化合物として１分子中に１個のエポキシ基を持つエポキシ化合物を用いることができる。これらのカルボキシル基を持たないゴム成分および／又は１分子中に１個のエポキシ基を持つエポキシ化合物の量は、本発明の組成物の特性を実質的に阻害しない限り特に制限されないが、強度、耐熱性の点からは、上記した（Ａ）成分および（Ｂ）成分の合計量１００質量部に対して、カルボキシル基を持たないゴム成分および／又は１分子中に１個のエポキシ基を持つエポキシ化合物を、それらの合計量で、１５質量部以下（更には１０質量部以下）の量で用いることが好ましい。
【００３１】
（組成）
本発明の（Ａ）１分子中に２個以上の、カルボキシル基および／またはその酸無水物基を有する化合物の量は、電磁波吸収材料組成物の全重量から（Ｃ）軟磁性粉の重量を差し引いた重量を１００質量部とし、それに対し、２５〜９９質量部が好ましい。２５質量部未満では引張強度、耐薬品性が不充分となる傾向が生じ易くなる。また、９９質量部を超えても引張強度、耐薬品性が低下する傾向が生じ易くなる。
【００３２】
本発明の（Ｂ）１分子中に２個以上のエポキシ基を有する化合物の量は、電磁波吸収材料組成物の全重量から（Ｃ）軟磁性粉の重量を差し引いた重量を１００質量部とし、それに対し、５０〜１質量部が好ましい。５０質量部を超えると柔軟性が失われる傾向が生じ易くなる。１質量部未満では架橋密度が低下するため、引張強度、耐薬品性が不充分となる傾向が生じ易くなる。
【００３３】
（（Ｃ）軟磁性粉）
本発明において、「軟磁性粉」とは、強磁性材料であり、高透磁率、低保磁力のものの粉を言う。本発明に用いる（Ｃ）軟磁性粉は、高周波域で優れた透磁率を有することが好ましく、１ＭＨｚ〜１０ＧＨｚの高周波域において、透磁率の最大値が５０以上であることがより好ましい。このような透磁率は各種導波管において測定することができる。より具体的には例えば、この軟磁性粉としては、パーマロイ、センダスト、Ｆｅ−Ｓｉ、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ、カーボニル鉄、またＦｅ−Ｓｉ−Ｂ系をはじめとするアモルファス軟磁性金属等を用いることができる。また、酸化物系のフェライトすなわちＭｎ−Ｚｎフェライト、Ｎｉ−Ｚｎフェライト等が使用できるが、特に上記例に限定されず、幅広く軟磁性粉を使用できる。
【００３４】
軟磁性粉の形状は、特に制限されないが球状、粒状、偏平状の粉末が使用できる。これら軟磁性粉は単独または２種以上混合して用いることができる。
【００３５】
軟磁性粉の粒度は特に制限されないが、レーザー回折式粒度分布測定機で平均粒度Ｄ５０＝１〜５００μｍ、好ましくは１０〜２００μｍ、更に好ましくは、１０〜８０μｍの粒度のものが使用できる。なお、Ｄ５０は質量基準のメジアン径を示す。
【００３６】
また、偏平状の粉末が使用される場合、走査型電子顕微鏡で測定した軟磁性粉末の平均厚さｔは０．１〜１０μｍ、好ましくは０．１〜５μｍ、更に望ましくは０．１〜２μｍのものが使用できる。また、レーザー回折式粒度分布測定機での平均粒度Ｄ５０と走査型電子顕微鏡で測定した粉末の平均厚さｔから算出した平均アスペクト比＝Ｄ５０／ｔは、１〜１０００、好ましくは５〜２００、更に好ましくは１０〜１００のものが使用できるが、特に上記例に限定されない。
【００３７】
本発明の組成物中の（Ｃ）軟磁性粉の量は、電磁波吸収材料組成物の全重量から（Ｃ）軟磁性粉の重量を差し引いた重量を１００質量部とし、それに対し、１００重量部あたり２００〜９００質量部（更には３００〜９００質量部）が好ましい。この軟磁性粉の量が２００質量部未満では電磁波吸収特性が不充分となり、９００質量部を超えると柔軟性が失われる傾向が生じ易くなる。
【００３８】
（添加剤）
本発明の組成物には必要に応じて、酸化防止剤、老化防止剤、難燃剤、難燃助剤、可塑剤、硬化剤、溶剤等を添加することができる。これらの添加剤の量は、本発明の組成物の特性を実質的に阻害しない限り特に制限されないが、難燃剤は臭素を含まないものが好ましく、燐を含んだ化合物であるポリ燐酸アンモニウム、ポリ燐酸メラミンなどや熱膨張性黒鉛、金属水和物などを用いることができる
【００３９】
（触媒）
本発明の電磁波吸収材料組成物を硬化させる際には、必要に応じて、各種の触媒を使用することができる。ハンドリング、均一な反応の点からは、この触媒は、熱硬化触媒であることが好ましい。
【００４０】
（熱硬化触媒（Ｅ））
本発明においては、電磁波吸収材料組成物を硬化させることが可能である限り、使用すべき熱硬化触媒（Ｅ）は特に制限されない。本発明においては、熱硬化触媒（Ｅ）としては、第一アミン、第二アミン、第三アミン等のアミン類、該アミン類の塩化物等のアミン塩類、第四級アンモニウム塩類、環状脂肪族酸無水物、脂肪族酸無水物、芳香族酸無水物等の酸無水物類、ポリアミド類、イミダゾール、トリアジン化合物等の窒素含有複素環化合物類、有機金属化合物等が好適に使用可能である。これらの触媒は単独で用いてもよく、必要に応じて２種類以上組み合わせた混合物として用いてもよい。
【００４１】
（製造方法）
本発明の電磁波吸収材料組成物の製造方法は特に制限されない。例えば、該組成物を構成する各成分を混合して、本発明の電磁波吸収材料組成物を製造するに際しては、ニーダー、ミキシングロール、インテンシブミキサー等の混練機を用いても良く、また溶剤に溶解、分散させても良い。
【００４２】
（成形方法）
本発明の電磁波吸収材料組成物の加工・成形方法は特に制限されない。本発明の電磁波吸収材料組成物を所望の形状に加工するには、ロール、押出成形、プレス成形、射出成形等の成形方法あるいは溶剤に溶解、分散させた電磁波吸収材料組成物を塗布乾燥させる等の方法を使用することができる。必要に応じて、これらの成形法を組み合わせても良い。
【００４３】
また、成形後の電磁波吸収材料組成物を架橋させるには、組成物を加熱炉に入れる、ないしは熱プレスで加圧しながら硬化させる等の任意の方法を採用することができる。
【実施例】
【００４４】
以下、本発明を実施例を挙げて具体的に説明する。
【００４５】
＜実施例１＞
表１に示す配合にて、カルボキシル基および／またはその酸無水物基を有する化合物（Ａ）としてベイマックＧ（三井・デュポンポリケミカル社製）：９７ｇ、１分子中に２個以上のエポキシ基を有する化合物（Ｂ）としてフレップ６０（東レ・ファインケミカル社製）：３ｇ、硬化剤として２−アミノイミダゾール  イソシアヌル酸付加物であるキュアゾール２ＭＡ−ＯＫ（四国化成（株））：０．１５ｇをトルエン４００ｇに溶解し、これに軟磁性粉（Ｃ）として平均粒度Ｄ５０＝２０μｍ、平均厚さ１μｍ、平均アスペクト比＝２０のセンダスト扁平粉を７００ｇ添加、攪拌、混合し電磁波吸収材料組成物のトルエン分散／溶液を得た。
【００４６】
この電磁波吸収材料組成物分散／溶液をシリコーンコートＰＥＴフイルム（フィルム部分の厚さ２５μｍ；三菱ポリエステル（株）社製、商品名：ＭＲＦ２５）のシリコーンコート面に塗布し８０℃で７分乾燥させた後、シリコーンコートＰＥＴフイルムから剥離し、表１の組成の電磁波吸収材料組成物を得た。
【００４７】
この電磁波吸収材料組成物を熱プレス（圧力：５ＭＰａ）中で１５０℃、１時間架橋させ、厚さ１００μｍのシート状の電磁波吸収体サンプルを得た。
【００４８】
＜比較例１＞
実施例１のベイマックＧの代わりにカルボキシル基を有しないベイマックＤ（三井・デュポンポリケミカル社製）を用いた以外は、実施例１と同様にして電磁波吸収体サンプルを得た。ここで用いた配合は、下記の表１に示した。
【００４９】
＜比較例２＞
エポキシ化合物、硬化剤を用いなかった以外は、実施例１と同様にして電磁波吸収材料組成物を得た。これを常温（加熱架橋しない）でプレス（圧力：５ＭＰａ）し、厚さ１００μｍのフィルム状の電磁波吸収体サンプルを得た。
【００５０】
＜実施例２、比較例３〜４＞
表１の組成の電磁波吸収材料組成物を用いた以外は実施例１と同様の操作を行い、それぞれの電磁波吸収体サンプルを得た。
【００５１】
＜実施例３〜８＞
表３に示す組成にて、カルボキシル基および／またはその酸無水物基を有する化合物（Ａ）としてベイマックＧ（三井・デュポンポリケミカル社製）および／またはニポール１０７２Ｊ（日本ゼオン（株）製）、１分子中に２個以上のエポキシ基を有する化合物（Ｂ）としてフレップ６０（東レ・ファインケミカル社製）および／またはＥＰＩＣＬＯＮ  ８５０Ｓ（大日本インキ化学工業社製）、硬化剤としてジアミノイミダゾール  イソシアヌル酸付加物であるキュアゾール２ＭＡ−ＯＫ（四国化成（株））、難燃剤として、水酸化アルミニウム（ハイジライトＨ−４３ＳＴＥ、昭和電工(株)）、ポリ燐酸アンモニウム（エキソリットＡＰ４２２、クラリアントジャパン社製）、熱膨張性黒鉛（微粉ＴＥＧ、住金エアー・ウオーターケム社製）、軟磁性粉（Ｃ）として平均粒度Ｄ５０＝２０μｍ、平均厚さ１μｍ、平均アスペクト比＝２０のセンダスト扁平粉を用いて、実施例１と同様にして、それぞれの厚さ１００μｍのシート状の電磁波吸収体サンプルを得た。
【００５２】
＜比較例５〜６＞
表３に示す組成の電磁波吸収材料組成物を用いた以外は実施例１と同様の操作を行い、それぞれの厚さ１００μｍのシート状の電磁波吸収体サンプルを得た。
【００５３】
＜電磁波吸収体の評価＞
サンプルの物性を以下のように評価、試験した。
【００５４】
（１）電磁波吸収率
ネットワークアナライザ（ヒューレッドパッカード社製ＨＰ８５１０）に接続された特性インピーダンス５０Ωのマイクロストリップライン直上に、５０ｍｍ×５０ｍｍ×０．１ｍｍ厚とした電磁波吸収体シートを乗せ、Ｓパラメーターの透過損失Ｓ２１から、電磁波吸収率を評価した。上記方法で測定した３ＧＨｚにおける各試料のＳ２１の値を表２および表４に示す。
【００５５】
（２）柔軟性
厚さ１００μｍの試料を１８０度に折り曲げた（すなわち、ヘアピンのように折り曲げた）際の、折り曲げ部近傍における割れ、クラックの有無を目視で観察し、以下のように判定した。
【００５６】
○：クラック発生せず。
×：割れ、長さ５００μｍ以上のクラック発生
【００５７】
（３）耐薬品性
厚さ１００μｍのサンプルを室温でトルエンに１８時間浸漬し、サンプル表面を観察し、該表面の溶解の有無を判定した。すなわち、サンプル表面に凹凸が生じたり、トルエン中に粉が出て来ていないか観察し、判定した。
【００５８】
（４）引張強度
厚さ１００μｍ、幅１５ｍｍ、長さ１２０ｍｍのサンプルを、２３℃の恒温室で引っ張り試験機（東洋ボールドウィン製：テンシロンＵＴＭ−ＩＩＩ  ５００型）を用い、引張速度５０ｍｍ／分、チャック間距離１００ｍｍの条件で引張り破断強度を測定した。結果を表２および表４に示す。
【００５９】
【表１】
2005252221.tif 000002
【００６０】
【表２】
2005252221.tif 000003
【００６１】
【表３】
2005252221.tif 000004
【００６２】
【表４】
2005252221.tif 000005