(57)【要約】  本開示は、多層パネルのためのポリマー中間層、及び、少なくとも１つのポリマー中間層シートを有する多層パネルの分野に関する。詳細には、本開示は高剛性中間層、及び、高剛性中間層を組み込んだ軽量ラミネート化多層パネルの分野に関する。
2015516934.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第一のガラス基材、
第二のガラス基材、
前記第一のガラス基材と第二のガラス基材との間に配置されたポリマー層、
を含む、多層ガラスパネルであって、
前記ポリマー層はガラス転移温度が３３℃を超え、
前記第一のガラス基材と前記第二のガラス基材との合計厚さは約４．０ｍｍ以下である、多層ガラスパネル。
【請求項２】
前記ポリマー中間層はポリ（ビニルブチラール）を含む、請求項１記載の多層ガラスパネル。
【請求項３】
前記第一のガラス基材と前記第二のガラス基材との合計厚さは約３．９ｍｍ以下である、請求項２記載の多層ガラスパネル。
【請求項４】
前記第二のガラス基材の厚さは前記第一のガラス基材の厚さよりも薄い、請求項２記載の多層ガラスパネル。
【請求項５】
前記第一のガラス基材と前記第二のガラス基材との合計厚さは約３．７ｍｍ以下である、請求項２記載の多層ガラスパネル。
【請求項６】
前記第一のガラス基材と第二のガラス基材との合計厚さが約４．０ｍｍ以下であるときに、前記多層ガラスパネルは撓みこわさが３００Ｎ／ｃｍより大きい、請求項２記載の多層ガラスパネル。
【請求項７】
前記多層ガラスパネルは、ガラス転移温度が３３℃を超えるポリマー層を含まない同一の厚さ及びガラス構成の多層パネルの撓みこわさよりも少なくとも１０％高い撓みこわさを有する、請求項２記載の多層ガラスパネル。
【請求項８】
第一のガラス基材、
第二のガラス基材、
第一のポリマー層及び該第一のポリマー層に接触している第二のポリマー層を含む多層中間層、
を含む、多層ガラスパネルであって、
少なくとも１つのポリマー層は可塑化ポリ（ブチルブチラール）を含み、
前記多層中間層は前記第一のガラス基材と第二のガラス基材との間に配置されており、
前記ポリマー層のうちの少なくとも１つはガラス転移温度が３３℃を超え、前記第一のガラス基材と前記第二のガラス基材との合計厚さは約４．０ｍｍ以下である、多層ガラスパネル。
【請求項９】
前記第一のポリマー層及び前記第二のポリマー層はポリ（ビニルブチラール）を含む、請求項８記載の多層ガラスパネル。
【請求項１０】
前記第一のガラス基材と前記第二のガラス基材との合計厚さは約３．９ｍｍ以下である、請求項８記載の多層ガラスパネル。
【請求項１１】
前記第二のガラス基材の厚さは前記第一のガラス基材の厚さよりも薄い、請求項９記載の多層ガラスパネル。
【請求項１２】
前記第一のガラス基材と前記第二のガラス基材は合計厚さが約３．７ｍｍ以下である、請求項９記載の多層ガラスパネル。
【請求項１３】
前記多層ガラスパネルは、ガラス転移温度が３３℃を超える少なくとも１つのポリマー層のポリマーを含まない同一の厚さ及びガラス構成の多層パネルの撓みこわさよりも少なくとも１０％高い撓みこわさを有する、請求項９記載の多層ガラスパネル。
【請求項１４】
前記多層中間層は前記第二のポリマー層と接触している第三のポリマー層を含み、そして前記第二のポリマー層は前記第一のポリマー層と前記第三のポリマー層との間にある、請求項９記載の多層ガラスパネル。
【請求項１５】
前記多層中間層は相当ガラス転移温度Ｔｅｑが２９℃以上である、請求項１４記載の多層ガラスパネル。
【請求項１６】
前記ポリマー層の少なくとも１つはガラス転移温度が３３℃を超え、そして前記ポリマー層の少なくとも１つはガラス転移温度が３０℃未満である、請求項１４記載の多層ガラスパネル。
【請求項１７】
第一のガラス基材、
第二のガラス基材、
可塑化ポリ（ブチルブチラール）を含み、そして残留ヒドロキシル含有量が１９質量％以上であり、そして可塑剤含有量が約３５ｐｈｒ以下である第一のポリマー層、及び、
可塑化ポリ（ブチルブチラール）を含み、そして残留ヒドロキシル含有量が１６質量％以下であり、そして可塑剤含有量が約４８ｐｈｒ以上である第二のポリマー層、
を含む多層中間層、
を含み、前記第二のポリマー層は前記第一のポリマー層に接触しており、
前記第一のガラス基材と前記第二のガラス基材との合計厚さは約４．０ｍｍ以下である、多層ガラスパネル。
【請求項１８】
前記第二のガラス基材の厚さは前記第一のガラス基材の厚さよりも薄い、請求項１７記載の多層ガラスパネル。
【請求項１９】
前記ポリマー層の少なくとも１つはガラス転移温度が３３℃を超え、そして前記ポリマー層の少なくとも１つはガラス転移温度が３０℃未満である、請求項１７記載の多層ガラスパネル。
【請求項２０】
前記多層中間層は前記第二のポリマー層と接触している第三のポリマー層を含み、そして前記第二のポリマー層は前記第一のポリマー層と前記第三のポリマー層との間にある、請求項１９記載の多層ガラスパネル。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照 
本出願は、２０１２年３月９日に出願した米国仮出願番号第６１/６０９１０２号の優先権を主張し、その開示の全体を参照により本明細書中に取り込む。
【０００２】
発明の分野
本開示は、多層パネルのためのポリマー中間層、及び、少なくとも１つのポリマー中間層シートを有する多層パネルの分野に関する。詳細には、本開示は高剛性中間層、及び、高剛性中間層を取り込んだ軽量ラミネート化多層パネルの分野に関する。
【図面の簡単な説明】
【０００３】
図面の簡単な説明
【図１】図１は１つの実施形態の３点曲げ試験及び試験設備を示すダイアグラムである。
【０００４】
【図２】図２は３点曲げ試験における試験シートの荷重ｖｓ撓みのチャートを提供する。
【０００５】
【図３】図３は多層パネルのこわさと中間層のガラス転移温度の相関を示すチャートを提供する。
【０００６】
【図４】図４は開示の多層パネルの改良されたこわさの様々な異なるパネル厚さに関する相関を示すチャートを提供する。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
好ましい実施形態の説明
一般に、多層パネルは２層のガラスシート又は他の適用可能な基材と、その間に挟まれた単層又は多層のポリマー中間層シートを含む。多層パネルは、一般に、２つの基材の間に少なくとも１つのポリマー中間層シートを配置して、アセンブリを形成することにより製造される。２つの基材の内部に多層ポリマー中間層シートを配置し、多層ポリマー中間層を含む多層パネルを形成することは一般的である。アセンブリからの空気除去後に、アセンブリの構成部品どうしを当業者に既知の方法により事前にプレス結合する。事前プレス結合をラミネーションプロセスにより永久のものとして最終の一体構造が形成され、例えば、ラミネーションプロセスとしては、限定するわけではないが、オートクレーブ処理が挙げられる。
【０００８】
ポリ（ビニルブチラール）（以下、「ＰＶＢ」と呼ぶ）はポリマー中間層及び多層パネルの製造に一般に使用されるポリマーである。１つ以上のＰＶＢ中間層を用いて形成される多層パネルの主な機能の１つは、パネルをとおした侵入又はガラスの破片の分散を生じさせることなく、パネルに衝突した物体の力により生じるようなエネルギーを吸収することである。このように、これらのパネルは自動車、航空機、構造物の窓又は他の物体（その一般的な用途）において使用されるときに、物体の包囲領域内の人又は物品への損傷又は負傷を最小限とする効果を有する。安全上の利点に加えて、多層パネルのポリマー中間層はパネルに他の有利な効果を付与するように利用でき、その利点としては、限定するわけではないが、音響騒音減衰、ＵＶ及び／又はＩＲ光透過の減少、及び、窓開口部の一般的概観及び審美的魅力の向上が挙げられる。
【０００９】
最近、自動車及び航空輸送の燃料効率に関する社会的関心が高まっていることを理由の一部として、従来モデルよりも軽重量の多層パネルの需要がでてきた。この需要は、重量が車又は飛行機の燃料効率と直接的な相関を有するという事実から生じ、より重い乗り物はＡ点からＢ点に移動するのに、より多量の燃料を要求する。一般に、多層パネルは現代の自動車の重量の大きな部分−約４５〜６８ｋｇを占める。サンルーフ又はパノラマルーフ及びより大きな風防などの美的付属品のために、多層パネルに起因する自動車の重量の百分率はいくつかの現代の自動車モデルではさらに増えている。これらの用途で利用される多層パネルの重量の減少は、一般に、乗り物全体の重量の有意な減少及び関連した燃料効率の増加をもたらすであろう。これらのパネルの重量のほとんどは中間層の重量ではなく、基材の重量にある。
【００１０】
伝統的に、自動車用途に利用される多層パネル（例えば、風防、サンルーフ又はムーンルーフ、及び、サイド及びリアウィンドー）は、通常、同一の厚さの２枚のガラスシートを、それらの間に配置されたＰＶＢ中間層とともに含む。一般に、これらの用途での各基材シートの厚さは約２．０ｍｍ〜２．３ｍｍである。
【００１１】
より軽量の多層パネルは対称もしくは非対称基材構成のいずれかの、より薄いガラスを使用することにより得られる。風防のためのより軽量の多層パネルを得るために利用される現在の方法は、一般に、非対称基材構成を用いる。これらの構成において、アウトボード基材の厚さ（すなわち、乗り物キャビンの外側に向いている基材）は約２．０ｍｍ〜２．３ｍｍの従来の厚さに維持され、一方、インボード基材（すなわち、キャビンの内側に向いている基材）の厚さは低減される。アウトボード基材の厚さは砂、小石及び他の道路破片の力及び輸送の間に自動車に衝撃を及ぼすことがある危険に耐えるパネルの強度を維持するために約２．０ｍｍ〜２．３ｍｍに維持される。インボード基材の厚さはパネルの全体の重量を減少させるために低減される。風防において使用される非対称ウィンドーパネルの合計のガラス厚さは３．７ｍｍまで低く構成することができる。
【００１２】
通常、より軽量を達成するために風防には非対称基材構成を使用するが、車のサイドウィンドー及びルーフウィンドーには、通常、多層パネルで、対称基材構成を使用する。一般に、これらの窓に使用されるパネルはドア閉止、窓の上げ下ろしの際のパネルの移動、ルーフパネルの移動、及び、パネルに対する小物体の衝撃により生じうるチップ及びクラッキングに耐えるために構造的及び機械的に強固な窓ガラスを提供するために熱強化される。サイド及びルーフウィンドーに使用される対称窓パネルの合計ガラス厚さは３．６ｍｍまでの薄さで構成されうる。
【００１３】
減少した全体としての厚さのために、非対称基材構成により製造される多層パネルは重量節約の機会を提供し、このため、自動車及び航空用途で燃料経済性が改良される。例えば、通常、風防は表面積が約１．４ｍ２である。従来のＰＶＢ中間層を含む従来の２．１ｍｍ／２．１ｍｍガラス構成では、風防の合計重量は約１５．８ｋｇである。２．１ｍｍ／１．６ｍｍ（商業使用に現在使用されている合計ガラス厚さの最も薄いものの１つ）などの非対称ガラス構成では、非対称風防の重量は約１４．１ｋｇであり、従来の多層パネルよりも１．７ｋｇ、１０．８％の重量節約である。
【００１４】
非対称多層パネルは重量節約の増加をもたらすが、代償がないわけではない。非対称方法により製造される軽量多層パネルは、軽量であるが、従来法により製造される多層パネルほど強くないことが１つの主な懸念である。撓みこわさなどの風防ガラスの機械強度はガラスの厚さの減少に伴い、低下する。例えば、３．７ｍｍの一体ガラスパネルは４．２ｍｍ一体ガラスパネルと比較して撓みこわさが３３％低減する。このため、ガラス曲げ強度、ガラス縁強さ、ガラス衝撃強さ、ルーフ強さ及びねじれ剛性はこれらのパネルですべて低下する。
【００１５】
自動車風防に使用されるパネルの強度は重要である。というのは、一部には、今日の乗り物において、パネルは乗り物の構造の一部であり、乗り物ボディー、特に、乗り物屋根の全体としての機械強度及び剛性に寄与する。例えば、Ford P2000ボディーでは、ボディーのねじれ剛性は、風防及びバックガラスが固定されて２４．２９ ｋＮｍ/角度であり、ガラスが固定されないで、１６．４４ ｋＮｍである。M. A. Khaleelら、Effect of Glazing System Parameters on Glazing System Contribution to a Lightweight Vehicle's Torsional Stiffness and Weight, International Body and Engineering Conference, Detroit, (2000) SAE paper No. 2000-01-2719 (その開示の全体を参照により本明細書中に取り込む)を参照されたい。ガラスは車の全体の剛性の約３０％に寄与する。自動車構造に対するこの貢献は通常の自動車操作及び衝突又はその他の事故の際の両方で重要である。もし、自動車窓の多層パネルの強度が軽量及び高燃料効率のために妥協されるならば、乗り物の構造的剛性及び全体としての安全性を低減するであろう。
【００１６】
非対称構成多層パネルに関するすべての問題のために、改良された機械強度、したがって、改良された乗り物の構造的剛性及び全体としての安全性を有する軽量多層パネルの必要性が当該技術で存在する。それゆえ、本発明の目的は、低減されたガラス厚さの結果として低減されたパネルの機械強度が中間層により少なくとも部分的に補償される、中間層を含む軽量多層パネルを設計することである。
【００１７】
本明細書中に記載された当該技術におけるこれら及び他の問題のために、とりわけ、第一のガラス基材、第二のガラス基材、及び、第一のガラス基材と第二のガラス基材との間に配置された少なくとも１つのポリマー中間層を含み、ポリマー中間層はガラス転移温度が約３３℃以上である軽量多層ガラスパネルである。第一のガラス基材と第二のガラス基材との合計厚さは約４．０ｍｍ以下である。さらに、多層ガラスパネルは、従来の（非剛性）中間層以外については同一である厚さ及びガラス構成の多層パネルの撓みこわさよりも高い撓みこわさを有し、いくつかの実施形態において、多層ガラスパネルは従来の（非剛性）中間層以外については同一である厚さ及びガラス構成の多層パネルの撓みこわさよりも少なくとも１０％高い撓みこわさ、又は、少なくとも２０％高い撓みこわさを有する。いくつかの実施形態において、多層パネルは、第一のガラス基材と第二のガラス基材との合計厚さが４．０ｍｍ以下、又は、３．９ｍｍ以下、又は、３．７ｍｍ以下であるときに、撓みこわさが約３００Ｎ／ｃｍ以上であり、又は、約３２０Ｎ／ｃｍ以上を超え、又は、約３６０Ｎ／ｃｍを超える。
【００１８】
いくつかの実施形態において、ポリマー中間層は可塑化ポリ（ビニルブチラール）を含む。第一のガラス基材と第二のガラス基材との合計厚さは、また、約３．９ｍｍ以下、又は、約３．７ｍｍ以下であってよい。他の実施形態において、ポリマー中間層はガラス転移温度が約３５℃以上である。
【００１９】
本明細書中に、第一のガラス基材、第二のガラス基材、及び、第一のガラス基材と第二のガラス基材との間に配置された多層中間層を含む多層ガラスパネルをも開示する。多層中間層はガラス転移温度が約３３℃以上である第一の可塑化ポリマー層、及び、第一の可塑化ポリマー層に接触している第二の可塑化ポリマー層を含み、第二の可塑化ポリマー層はガラス転移温度が３０℃未満である。第一のガラス基材と第二のガラス基材との合計厚さは約４．０ｍｍ以下である。多層ガラスパネルは従来の（非剛性）中間層以外については同一である厚さ及びガラス構成の多層パネルの撓みこわさよりも高い撓みこわさを有し、いくつかの実施形態において、多層ガラスパネルは従来の（非剛性）中間層以外については同一である厚さ及びガラス構成の多層パネルの撓みこわさよりも少なくとも１０％高い撓みこわさ、又は、少なくとも２０％高い撓みこわさを有する。いくつかの実施形態において、多層パネルは、第一のガラス基材と第二のガラス基材との合計厚さが４．０ｍｍ以下、又は、３．９ｍｍ以下、又は、３．７ｍｍ以下であるときに、撓みこわさが約２４０Ｎ／ｃｍ以上である。さらに、多層ガラスパネルは音透過損失が約３６デシベル以上である。
【００２０】
いくつかの実施形態において、第一の可塑化ポリマー層は可塑化ポリ（ビニルブチラール）を含み、そして第二の可塑化ポリマー層は可塑化ポリ（ブチラール）を含む。さらに、パネルは可塑化ポリ（ビニルブチラール）を含む第三の可塑化ポリマー層を含むことができ、第二の可塑化ポリマー層は第一の可塑化ポリマー層と第三の可塑化ポリマー層との間に配置されている。
【００２１】
他の実施形態において、多層ガラスパネルは従来の（非剛性）中間層以外については同一である厚さ及びガラス構成の多層パネルの撓みこわさよりも高い撓みこわさを有し、いくつかの実施形態において、多層ガラスパネルは従来の（非剛性）中間層以外については同一である厚さ及びガラス構成の多層パネルの撓みこわさよりも少なくとも１０％高い撓みこわさ、又は、少なくとも２０％高い撓みこわさを有する。いくつかの実施形態において、多層パネルは撓みこわさが約２５０Ｎ／ｃｍを超える。なおも他の実施形態において、多層ガラスパネルは、第一のガラス基材と第二のガラス基材との合計厚さが４．０ｍｍ以下、又は、３．９ｍｍ以下、又は、３．７ｍｍ以下であるときに、撓みこわさが約２８０Ｎ／ｃｍを超える。第一のガラス基材と第二のガラス基材との合計厚さは約３．９ｍｍ以下、又は、約３．７ｍｍ以下であることもできる。さらに、第一の可塑化ポリマー層はガラス転移温度が約３６℃以上であり、又は、第二の可塑化ポリマー層はガラス転移温度が約２０℃以下であることができる。
【００２２】
第一のガラス基材、第二のガラス基材、及び、第一のガラス基材と第二のガラス基材との間に配置された多層中間層を含む、多層ガラスパネルをも本明細書中に開示する。多層中間層は、残留ヒドロキシル含有量が約１９質量％以上であり、そして可塑剤含有量が約３５ｐｈｒ以下である第一の可塑化ポリマー層、及び、該第一の可塑化ポリマー層に接触しており、残留ヒドロキシル含有量が約１６質量％以下であり、そして可塑剤含有量が約４８ｐｈｒ以上である第二の可塑化ポリマー層を含む。第一のガラス基材と第二のガラス基材との合計厚さは約４．０ｍｍ以下であり、多層ガラスパネルは従来の（非剛性）中間層以外については同一である厚さ及びガラス構成の多層パネルの撓みこわさよりも高い撓みこわさを有し、いくつかの実施形態において、多層ガラスパネルは従来の（非剛性）中間層以外については同一である厚さ及びガラス構成の多層パネルの撓みこわさよりも少なくとも１０％高い撓みこわさ、又は、少なくとも２０％高い撓みこわさを有する。いくつかの実施形態において、多層パネルは、第一のガラス基材と第二のガラス基材との合計厚さが４．０ｍｍ以下、又は、３．９ｍｍ以下、又は、３．７ｍｍ以下であるときに、撓みこわさが約２４０Ｎ以上である。さらに、多層ガラスパネルは音透過損失が約３６デシベル以上である。
【００２３】
いくつかの実施形態において、第一の可塑化ポリマー層は可塑化ポリ（ビニルブチラール）を含み、そして第二の可塑化ポリマー層は可塑化ポリ（ビニルブチラール）を含む。さらに、パネルは第三の可塑化ポリマー層を含み、該可塑化ポリマーは可塑化ポリ（ビニルブチラール）を含み、第二の可塑化ポリマー層は第一の可塑化ポリマー層と第三の可塑化ポリマー層との間に配置される。
【００２４】
いくつかの実施形態において、第一の可塑化ポリマー層は残留ヒドロキシル含有量が約２０質量％以上である。他の実施形態において、第二の可塑化ポリマー層は残留ヒドロキシル含有量が約１５質量％以下であり、可塑剤含有量が約７０ｐｈｒ以上である。
【００２５】
いくつかの代わりの実施形態において、多層ガラスパネルは従来の（非剛性）中間層以外については同一である厚さ及びガラス構成の多層パネルの撓みこわさよりも高い撓みこわさを有し、いくつかの実施形態において、多層ガラスパネルは従来の（非剛性）中間層以外については同一である厚さ及びガラス構成の多層パネルの撓みこわさよりも少なくとも１０％高い撓みこわさ、又は、少なくとも２０％高い撓みこわさを有する。いくつかの実施形態において、多層パネルは、第一のガラス基材と第二のガラス基材との合計厚さが４．０ｍｍ以下、又は、３．９ｍｍ以下、又は、３．７ｍｍ以下であるときに、撓みこわさが約２５０Ｎ／ｃｍを超え、又は、約２８０Ｎ／ｃｍを超える。第一のガラス基材と第二のガラス基材との合計厚さは約３．９ｍｍ以下、又は、約３．７ｍｍであってもよい。
【００２６】
第一のガラス基材、第二のガラス基材、及び、第一のガラス基材と第二のガラス基材との間に配置された多層中間層を含む、多層ガラスパネルをも本明細書中に開示する。多層中間層は第一の可塑化ポリマー層、及び、該第一の可塑化ポリマー層と接触している第二の可塑化ポリマー層を含む。多層中間層は相当ガラス転移温度（下記に規定のとおり）が約２９℃以上である。この実施形態において、第一のガラス基材と第二のガラス基材との合計厚さは約４．０ｍｍ以下であり、多層ガラスパネルは従来の（非剛性）中間層以外については同一である厚さ及びガラス構成の多層パネルの撓みこわさよりも高い撓みこわさを有し、いくつかの実施形態において、多層ガラスパネルは従来の（非剛性）中間層以外については同一である厚さ及びガラス構成の多層パネルの撓みこわさよりも少なくとも１０％高い撓みこわさ、又は、少なくとも２０％高い撓みこわさを有する。いくつかの実施形態において、多層パネルは、第一のガラス基材と第二のガラス基材との合計厚さが４．０ｍｍ以下、又は、３．９ｍｍ以下、又は、３．７ｍｍ以下であるときに、撓みこわさが約２４０Ｎ／ｃｍ以上である。さらに、多層ガラスパネルは音透過損失が約３６デシベル以上である。
【００２７】
いくつかの実施形態において、第一の可塑化ポリマー層は可塑化ポリ（ビニルブチラール）を含み、第二の可塑化ポリマー層は可塑化ポリ（ビニルブチラール）を含む。さらに、パネルは可塑化ポリ（ビニルブチラール）を含む第三の可塑化ポリマー層を含むことができ、第二の可塑化ポリマー層は第一の可塑化ポリマー層と第三の可塑化ポリマー層との間に配置されうる。
【００２８】
いくつかの代わりの実施形態において、多層ガラスパネルは従来の（非剛性）中間層以外については同一である厚さ及びガラス構成の多層パネルの撓みこわさよりも高い撓みこわさを有し、いくつかの実施形態において、多層ガラスパネルは従来の（非剛性）中間層以外については同一である厚さ及びガラス構成の多層パネルの撓みこわさよりも少なくとも１０％高い撓みこわさ、又は、少なくとも２０％高い撓みこわさを有する。いくつかの実施形態において、多層パネルは、第一のガラス基材と第二のガラス基材との合計厚さが４．０ｍｍ以下、又は、３．９ｍｍ以下、又は、３．７ｍｍ以下であるときに、撓みこわさが約２５０Ｎ／ｃｍを超え、又は約２８０Ｎ／ｃｍを超える。第一のガラス基材と第二のガラス基材との合計厚さは約３．９ｍｍ以下、又は、約３．７ｍｍ以下であることができる。
【００２９】
他の実施形態において、多層中間層はガラス転移温度が約３１℃以上であり、又は約３４℃以上である。
【００３０】
とりわけ、高剛性中間層、及び、対称もしくは非対称構成のいずれかで薄いガラスの組み合わせを使用することに関連する有意な強度の低下をもたらさずに、従来の多層パネルから有意に重量を低減した軽量多層パネル（高剛性中間層を取り込んだもの）も本明細書中に記載する。１つの実施形態において、例えば、この軽量多層パネルは合計厚さが４．０ｍｍ以下である２つのガラス又は他の適用可能な基材パネル、及び、この２つの基材パネルの間に挟まれた、ガラス転移温度が少なくとも３３℃を超える少なくとも１つの中間層を含む。この得られる多層パネルはフロートガラス又は焼きなましされたガラスのいずれで使用されているときに、従来の多層パネルよりも少なくとも２０％高い撓みこわさを有することができる。軽量多層パネルは、また、合計基材厚さが３．７ｍｍのフロートガラス又は焼きなましされたガラスのいずれを使用したときに、少なくとも２８５Ｎ／ｃｍの撓みこわさを有することができる。
【００３１】
本明細書中に開示される中間層及び多層パネルのより総括的な理解を容易にするために、本明細書中に使用されるときに、特定の用語の意味を最初に定義することにする。これらの定義は当業者により理解されるときに、これらの用語を限定するように解釈されるべきでなく、本明細書中に用語がどのように使用されているかのより良好な理解のために単に提供するものと解釈されるべきである。
【００３２】
用語「ポリマー中間層シート」、「中間層」及び「ポリマーメルトシート」は、本明細書中に使用されるときに、単層シート又は多層中間層を指すことができる。名称が意味するように「単層シート」は、１層として押出された単一のポリマー層である。他方、多層中間層は、別個に押出された層、同時押出された層、又は、別個に押出された層及び同時押出された層の任意の組み合わせを含む複数の層を含むことができる。したがって、多層中間層は、例えば、２層以上の単一層シートを組み合わせたもの（「複数層シート」）又は２層以上を同時押出されたもの（「同時押出シート」）、２層以上の同時押出シートが組み合わされたもの、少なくとも１つの単層シートと少なくとも1つの同時押出シートの組み合わせ、及び、少なくとも１つの複数層シートと少なくとも１つの同時押出シートの組み合わせを含むことができる。本発明のさまざまな実施形態において、多層中間層は、互いに直接接触して配置された少なくとも２つのポリマー層（例えば、単一層又は複数層を同時押出したもの）を含み、各層はポリマー樹脂を含む。用語「樹脂」は、本明細書中に使用されるときに、酸触媒作用及び続くポリマー前駆体の中和により生じる混合物から取り出されたポリマー成分（例えば、ＰＶＢ）を指す。一般に、下記に詳述するような可塑剤を樹脂に添加して、可塑化されたポリマーを生じる。さらに、樹脂はポリマー及び、例えば、アセテート、塩及びアルコールを含む可塑剤に加えて、他の成分を含むことができる。
【００３３】
ポリ（ビニルブチラール）（「ＰＶＢ」）中間層は本出願中でポリマー中間層のポリマー樹脂としてしばしば具体的に議論されているが、ＰＶＢ中間層以外の他の熱可塑性樹脂中間層が使用されてよいことは理解されるべきであることに注意すべきである。考えられるポリマーとしては、限定するわけではないが、ポリウレタン、ポリ塩化ビニル、ポリ（エチレン-酢酸ビニル）、及び、上記の組み合わせが挙げられる。これらのポリマーは単独で使用されても、又は、他のポリマーとの組み合わせで使用されてもよい。したがって、範囲、値及び／又は方法（例えば、可塑剤成分百分率、厚さ及び特性向上性添加剤）が本出願でＰＶＢ中間層について提供されるときに、それらの範囲、値及び／又は方法は、適用可能な場合には、本明細書中に開示された他のポリマー及びポリマーブレンドにも適用でき、又は、当業者に知られているとおり、異なる材料に適用されるように変更できる。
【００３４】
ＰＶＢ樹脂は、酸触媒の存在下でのブチルアルデヒドとポリビニルアルコール（「ＰＶＯＨ」）の反応、樹脂の分離、安定化及び乾燥により、公知の水性又は溶媒アセタール化法によって製造される。このようなアセタール化法は、例えば、米国特許第２，２８２，０５７号及び同第２，２８２，０２６号明細書ならびにB.E. WadeによるVinyl Acetal Polymers, Encyclopedia of Polymer Science & Technology, 3rd edition, Volume 8, p381-399,(2003)（その全開示を参照により本明細書中に取り込む）に開示されている。樹脂はさまざまな形態で、例えば、Solutia Inc.からButvar（登録商標）樹脂として市販されている。
【００３５】
多くの実施形態において、可塑剤はポリマー樹脂に添加されて、ポリマー中間層を形成する。可塑剤は、一般に、得られるポリマー中間層の柔軟性及び耐久性を増加させるためにポリマー樹脂に添加される。可塑剤は、ポリマーの鎖の間に可塑剤自体を埋め込み、空間をもって離散させ（「自由体積」を増加させる）、このようにして、ポリマー樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）を有意に下げることにより作用し、柔らかい材料とする。この点で、中間層中の可塑剤の量はガラス転移温度（Ｔｇ）に影響を与えるように調整されうる。ガラス転移温度（Ｔｇ）は中間層のガラス状態からゴム状態への転移を認める温度である。一般に、より多量の可塑剤の装填量は低いＴｇをもたらすことができる。さまざまな実施形態において、そして実施例において、より完全に記載されるように、高剛性中間層は約３３℃を超えるガラス転移温度を有する層を含む。
【００３６】
考えられる可塑剤としては、限定するわけではないが、多価塩基酸のエステル、多価アルコール、トリエチレングリコールジ−（２−エチルブチレート）、トリエチレングリコールジ−（２−エチルヘキサノエート）（「３−ＧＥＨ」として知られる）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、ジヘキシルアジペート、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸へプチル及びアジピン酸ノニルの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、及び、ポリマー可塑剤、例えば、オイル変性セバシンアルキド、及び、ホスフェートとアジペートとの混合物、ならびに、それらの混合物及び組み合わせが挙げられる。３−ＧＥＨは特に好ましい。
【００３７】
一般に、本出願のポリマー中間層の可塑剤含有量は、質量／質量基準で、１００部の樹脂あたりの部（ｐｈｒ）として測定される。例えば、もし３０ｇの可塑剤を１００ｇのポリマー樹脂に添加した場合には、得られる可塑化ポリマーの可塑剤含有量は３０ｐｈｒであろう。ポリマー層の可塑剤含有量が本出願で与えられた場合に、特定の層の可塑剤含有量は、特定の層を製造するために使用される溶融物中の可塑剤のｐｈｒを参照して決定される。さまざまな実施形態において、高剛性中間層は約３５ｐｈｒ未満及び約３０ｐｈｒ未満の可塑剤含有量を有する層を含む。
【００３８】
可塑剤に加えて、接着制御剤（「ＡＣＡ」）をポリマー樹脂に添加して、ポリマー中間層を形成することも考えられる。ＡＣＡは、一般に、中間層への接着性を変更するように機能する。考えられるＡＣＡとしては、限定するわけではないが、米国特許第５，７２８，４７２号明細書に開示されているＡＣＡ、残留酢酸ナトリウム、酢酸カリウム及び／又はマグネシウムビス（２−エチルブチレート）が挙げられる。
【００３９】
最終製品においてその性能を向上させ、そして中間層に特定の追加的な特性を付与するために、他の添加剤を中間層中に組み込むことができる。このような添加剤としては、限定するわけではないが、染料、顔料、安定剤（例えば、紫外線安定剤）、酸化防止剤、ブロッキング防止剤、難燃剤、ＩＲ吸収剤又は遮断剤（例えば、インジウムスズ酸化物、アンチモンスズ酸化物、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）及びセシウムタングステン酸化物）、加工助剤、流動性向上剤、潤滑剤、耐衝撃性改良剤、核生成剤、熱安定剤、ＵＶ吸収剤、ＵＶ安定剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、接着剤、プライマー、補強添加剤及び充填剤が、当業者に公知の添加剤の中で挙げられる。
【００４０】
本出願のポリマー中間層のポリマー樹脂成分を記載するために使用される１つのパラメータは残留ヒドロキシル含有量（ビニルヒドロキシル含有量又はポリ（ビニルアルコール）（ＰＶＯＨ）含有量として）である。残留ヒドロキシル含有量は、処理が完了した後にポリマー鎖上に側基として残っているヒドロキシル基の量を指す。例えば、ＰＶＢはポリ（酢酸ビニル）をポリ（ビニルアルコール）へと加水分解し、その後、ブチルアルデヒドとポリ（ビニルアルコール）を反応させて、ＰＶＢを生成することにより製造できる。ポリ（酢酸ビニル）を加水分解するプロセスにおいて、典型的には、すべてのアセテート側基がヒドロキシル基に転化されるわけではない。さらに、ブチルアルデヒドとの反応は、典型的には、すべてのヒドロキシル基がアセタール基へと転化されるわけではない。結果的に、任意の最終ＰＶＢでは、典型的には、残留アセテート基（例えば、酢酸ビニル基）及び残留ヒドロキシル基（例えば、ビニルヒドロキシル基）がポリマー鎖上に側基として存在するであろう。一般に、ポリマーの残留ヒドロキシル含有量は、ポリマー製造プロセスにおける他の変数の中で、反応時間及び反応体濃度を制御することにより調節されうる。本明細書中にパラメータとして使用されるときに、残留ヒドロキシル含有量は、ＡＳＴＭ１３９６により、質量％基準で測定される。
【００４１】
さまざまな実施形態において、ポリ（ビニルブチラール）樹脂は約９〜約３５質量％（ｗｔ％）の、ＰＶＯＨとして計算した残留ヒドロキシル基、約１３〜約３０ｗｔ％の、ＰＶＯＨとして計算した残留ヒドロキシル基、約９〜約２２ｗｔ％の、ＰＶＯＨとして計算した残留ヒドロキシル基、又は、約１５〜約２２ｗｔ％の、ＰＶＯＨとして計算した残留ヒドロキシル基を含み、本明細書中に開示される高剛性中間層では、１層又は複数層に関して、ポリ（ビニルブチラール）樹脂は、約１９ｗｔ％を超える、ＰＶＯＨとして計算した残留ヒドロキシル基、約２０ｗｔ％を超える、ＰＶＯＨとして計算した残留ヒドロキシル基、約２０．４ｗｔ％を超える、ＰＶＯＨとして計算した残留ヒドロキシル基、及び、約２１ｗｔ％を超える、ＰＶＯＨとして計算した残留ヒドロキシル基を含む。樹脂は、また、２５ｗｔ％未満の、アセテートなどのポリビニルエステルとして計算した残留エステル基、１５ｗｔ％未満、１３ｗｔ％未満、１１ｗｔ％未満、９ｗｔ％未満、７ｗｔ％未満、５ｗｔ％未満、又は、１ｗｔ％未満の残留エステル基を含むことができ、残部はアセタールであり、好ましくはブチルアルデヒドアセタールであるが、必要に応じて、少量の他のアセタール基、例えば、２−エチルヘキサナール基を含むことができる（例えば、米国特許第５，１３７，９５４号明細書を参照されたい。その全開示を参照により本明細書中に取り込む）。
【００４２】
注目すべきことには、所与のタイプの可塑剤では、ポリマー中の可塑剤の相溶性は、主に、ポリマーのヒドロキシル含有量によって決定される。より大きな残留ヒドロキシル含有量を有するポリマーは、典型的には、低減された可塑剤の相溶性又は容量と相関する。逆に、より低い残留ヒドロキシル含有量を有するポリマーは、典型的には、増加した可塑剤の相溶性又は容量をもたらすであろう。一般に、ポリマーの残留ヒドロキシル含有量と可塑剤の相溶性／容量との間のこの相関関係を操作し、ポリマー樹脂への可塑剤の適切な量の添加を可能にし、多層中間層内の可塑剤含有量の差を安定に維持するために利用することができる。
【００４３】
本出願のいくつかの実施形態において、軟質層の増加した音響減衰特性と剛性／硬質層の機械強度と組み合わせて、多層中間層を形成する。これらの実施形態において、中央軟質層は２つの剛性／硬質層の間に挟まれている。（剛性）//（軟質）//（剛性）のこの構成は容易に取り扱うことできる多層中間層を形成し、従来のラミネーション法において使用でき、そして比較的に薄くかつ軽量の層で作ることができる。軟質層は、一般に、より低い残留ヒドロキシル含有量（例えば、１６ｗｔ％以下、１５ｗｔ％以下、又は、１２ｗｔ％以下）、より高い可塑剤含有量（例えば、約４８ｐｈｒ以上、又は、約７０ｐｈｒ以上）、及び／又は、より低いガラス転移温度（例えば、３０℃未満又は１０℃未満）を特徴とする。
【００４４】
本明細書中に記載されるとおりのポリマー中間層シートは多層パネル（例えば、ガラスラミネート）において使用可能なポリマー中間層シートを製造する技術の当業者に既知の任意の適切な方法により製造されうるものと考えられる。例えば、ポリマー中間層シートは溶液キャスティング、圧縮成形、射出成形、溶融押出、メルトブロー成形、又は、当業者に公知のポリマー中間層シートの生産及び製造のための任意の他の手順により形成されうるものと考えられる。さらに、複数のポリマー中間層を利用する実施形態においては、これらの複数のポリマー中間層は、同時押出、ブロー成形フィルム、浸漬コーティング、溶液コーティング、ブレード、パドル、エアナイフ、プリンティング、粉体コーティング、スプレーコーティング、又は、当業者に公知の他のプロセスにより形成されうることが考えられる。当業者に公知のポリマー中間層シートの製造のためのすべての方法は本明細書中に記載のポリマー中間層シートの製造のための可能な方法と考えられるが、本出願は押出及び同時押出法により製造されるポリマー中間層シートに焦点を当てることにする。本開示の最終の多層ガラスパネルラミネートは当業者に公知の方法を用いて形成される。
【００４５】
一般に、最も基本的な意味で、押出は一定の断面プロファイルの物体を形成するために使用される方法である。これは、最終製品のために所望の断面のダイをとおして材料を押し出し又は引っ張ることにより行われる。
【００４６】
押出法において、上記の任意の樹脂及び可塑剤を含む熱可塑樹脂及び可塑剤を、一般に、予備混合し、そして押出装置中にフィードする。着色剤及びＵＶ抑制剤などの添加剤（液体、粉末又はペレット形態）をしばしば使用し、押出装置に到達する前に熱可塑性樹脂又は可塑剤に混合することができる。これらの添加剤を熱可塑性ポリマー樹脂中に取り込み、そして、得られたポリマー中間層シートの延伸により、ポリマー中間層シートの特定の特性及び最終の多層ガラスパネル製品におけるその性能を向上させる。
【００４７】
押出装置において、上記の任意の樹脂、可塑剤及び他の添加剤を含む、熱可塑性樹脂原料及び可塑剤の粒子をさらに混合し、溶融し、温度及び組成が一般に均一である溶融物となる。溶融物が押出装置の最後に到達すると、溶融物は押出機ダイ中に吐出される。押出機ダイは最終のポリマー中間層シート製品にそのプロファイルを提供する熱可塑性樹脂押出法の部品である。一般に、ダイは、溶融物がダイから出てくる円筒形プロファイルから製品の最終プロファイル形状へと均一に流れるように設計される。連続プロファイルが存在するかぎり、ダイにより最終ポリマー中間層シートに複数の形状を付与することができる。
【００４８】
注目することには、本出願の目的で、押出ダイが溶融物を連続プロファイルに成形した後の状態でのポリマー中間層は「ポリマーメルトシート」と呼ばれるであろう。プロセスのこの段階では、押出ダイは熱可塑性樹脂に特定のプロファイル形状を付与し、このようにして、ポリマーメルトシートを形成する。ポリマーメルトシートは全体にわたって非常に粘性であり、そして概して溶融状態である。ポリマーメルトシートにおいて、溶融物はシートが概して完全に「硬化する」温度にまでまだ冷却されていない。このため、ポリマーメルトシートは押出ダイを出た後に、一般に、現在使用されている熱可塑性樹脂押出法における次の工程はポリマーメルトシートを冷却装置で冷却することである。現在使用されている方法に使用される冷却装置としては、限定するわけではないが、スプレイジェット、ファン、冷却浴及び冷却ローラが挙げられる。冷却工程はポリマーメルトシートを概して均一な非溶融冷却温度のポリマー中間層シートに硬化するように機能する。ポリマーメルトシートとは対照的に、このポリマー中間層シートは溶融状態でなく、そして非常に粘性ではない。むしろ、それは硬化した最終の形態の冷却されたポリマー中間層シート製品である。本出願の目的で、この硬化した、冷却したポリマー中間層は「ポリマー中間層シート」と呼ばれる。
【００４９】
押出法のいくつかの実施形態において、同時押出法を使用することができる。同時押出は複数層のポリマー材料を同時に押し出すことによる方法である。一般に、このタイプの押出は２つ以上の押出機を用いて、異なる粘度又は他の特性の異なる熱可塑性樹脂溶融物の一定体積スループットを同時押出ダイを通して溶融及び輸送し、所望の最終形態とする。同時押出法において同時押出ダイを出てくる複数のポリマー層の厚さは、一般に、押出ダイを通る溶融物の相対速度の調節及び各溶融熱可塑性樹脂材料を処理する個々の押出機のサイズにより制御されうる。
【００５０】
上記のとおり、本開示の中間層は単一層シート又は多層シートとして使用されうる。さまざまな実施形態において、本開示の中間層（単一層シート又は多層シートとして）は多層パネル中に取り込まれることができ、そして最も一般的には、２つの基材の間に配置される。開示の多層パネルの２つの基材パネルはガラス、プラスチック、又は、多層パネルの製造のために知られている任意の他の適用可能な基材を含むことができるが、最も一般的にはガラスを含む。このよいうな構造物の例は：（ガラス）//（中間層）//（ガラス）である。基材がガラスを含む実施形態において、ガラスが焼きなましされ、熱強化され又は焼き戻しされうることが考えられる。さらに、２つの基材は同一の厚さであることができ（例えば、２ｍｍ及び２ｍｍ）、又は、非対称厚さであることもできる（例えば、１．５ｍｍ及び２．５ｍｍ）。決定可能であることはパネルの合計厚さが４．０ｍｍ以下であることだけである。１つの実施形態において、多層ガラスパネルのための基材の合計厚さは風防用途で使用されるパネルでは３．７ｍｍ以下であり、サイド及びリアウィンドー用途で使用されるパネルでは３．７ｍｍ以下であり、ルーフウィンドー用途で使用されるパネルでは４．０ｍｍ以下であろう。
【００５１】
操作のいかなる理論又はメカニズムに限定されることも意図しないが、非対称又は対称構成で低減されたガラス厚さのパネルを用いた実施形態であっても、この多層ガラスパネルが改良された強度を有する理由は、この多層パネルの中間層がパネル全体の強度に貢献するからである。このことは、この多層パネル中の高剛性を有する中間層が曲げの際に有意な膜応力を最大曲げ剛性に提供するからである。
【００５２】
開示の多層パネル中に高剛性の中間層を含ませることで、同一のタイプ及び厚さの基材パネルとともに従来の中間層を含む多層パネルよりも高い強度を有する多層パネルを形成する。このことは、開示の多層パネルの中間層が、従来の中間層とは対照的に、パネルの全体強度及び剛性に対して、より大きく寄与するからである。このように、従来の知恵に反して、多層パネルの厚さをパネルの強度を低減することなく減じることができる。
【００５３】
本開示の目的で、従来のＰＶＢ（「従来の中間層」又は「従来のＰＶＢ」）などの従来の中間層は一体ＰＶＢ中間層などの単層又は一体中間層を含みそして約３０℃のガラス転移温度を示す中間層である。従来のＰＶＢは下記の表１に示すとおりのＰＶＢ樹脂及び可塑剤含有量から製造することができる。従来のＰＶＢは、また、約３０℃のガラス転移温度を満たすように異なるヒドロキシル含有量のＰＶＢ樹脂及び異なる含有量の可塑剤を用いて製造することができる。従来の音響多層ＰＶＢ中間層（「従来の音響ＰＶＢ」と指定する）などの従来の音響多層中間層は少なくとも１層の従来のＰＶＢ（すなわち、従来のＰＶＢ）及び少なくとも１層の軟質又は音響ＰＶＢ（約３０℃未満のガラス転移温度を示す）を含む中間層である。
【００５４】
本開示の中間層を用いたガラスラミネートは既知の手順により調製されうる。ポリマー中間層及びガラスを組み合わせ、約２５℃〜６０℃のガラス温度に加熱し、その後、ニップロール対を通過させ、捕捉された空気を逃がし、アセンブリを形成する。その後、圧縮されたアセンブリを、例えば、赤外線により又は対流炉内で約７０℃〜１２０℃の温度に加熱する。加熱されたアセンブリを、その後、第二のニップロール対に通過させ、次いで、アセンブリを約１３０℃〜１５０℃及び約１，０００〜２，０００キロパスカル（ｋＰａ）で約３０分間オートクレーブ処理する。米国特許第５，５３６，３４７号明細書（その全開示を参照により本明細書中に取り込む）に開示の方法などの非オートクレーブ処理法も有用である。さらに、ニップロールに加えて、当該技術分野で知られており、そして商業上使用されている、中間層−ガラス界面の脱気に使用するための他の手段としては、真空バッグ及び真空リングプロセスが挙げられ、ここで、真空を用いて空気を除去する。
【００５５】
本開示の中間層の理解を助けるためには、ポリマー中間層シートに関連する特性及び特徴ならびにポリマー中間層シートのこれらの特性及び特徴が測定される式を理解していることも有用である。高剛性を有するＰＶＢ中間層が多層パネルの全体の強度及び剛性に対して貢献することを決定するための１つの定量法は「撓みこわさ」である。撓みこわさはパネルの縁強度、剛性、曲げ弾性率及び機械剛性を試験する３点曲げ法により決定される。この方法において、ポリマー中間層試験シートは２つの基材の間にラミネート化されてパネルを形成する。１つの実施形態において、約０．７６ｍｍの厚さのポリマー中間層試験シートを、各々２．３ｍｍの厚さ、２．５４ｃｍの幅及び３０．５ｃｍの長さを有する２つのガラスパネルの間にラミネート化する。中間層及びガラスのこれらの厚さ、幅及び長さは単に例示であり、限定するものでない。例えば、異なるガラス厚さ及び構成（例えば、非対称）も３点曲げ法によって一般に試験される。
【００５６】
ラミネーションプロセス後に、曲げ試験を受ける前に、１〜２時間、一定湿度（５０％）及び温度（２３℃）の設定でパネルを状態調節する。この試験において、１９．０ｃｍのスパンの２つの固定支持体をパネルの下側に適用する。直径０．９５３ｍ及び長さ５．０８ｃｍの第三の点の円筒形ロッドをパネルの上側で、パネルのほぼ中央に適用する。その後、力を第三の点に加え、試験パネル上に約１．２７ｍｍ／分の一定速度を形成する。この３点曲げ試験の実施形態のダイアグラムを図１に提供する。試験パネルに対する荷重の値（ニュートン、Ｎで測定）及び試験パネルの撓み（センチメートル、ｃｍで測定）を記録する。これらの値を、その後、図２に示すとおり、互いに対してプロットし、ラミネートの剛性（撓みこわさ、Ｎ／ｃｍで測定）を決定し、それはガラスの破壊又は荷重の明らかな低下の前のパネルの荷重ｖｓ撓みをプロットすることにより形成される線の平均の傾き、すなわち、破壊又は荷重の明らかな低下の前の最大荷重を、対応する撓みにより割ったものに等しい。
【００５７】
本発明の多層中間層からなるガラスラミネートを特徴化するために使用されるときに、音響減衰は４．８ミリメートル（３／１６インチ）の参照一体ガラスパネルの一致周波数に対応する周波数での音透過損失により決定される。
【００５８】
本発明の目的で、「一致周波数」はパネルが「一致効果」により音透過損失に下落を示す周波数を意味する。参照パネルの一致周波数（ｆｃ）は、典型的には、２，０００〜６，０００ヘルツであり、下記の算出法から評価可能である。
【数１】
2015516934.tif 000003
（上式中、ｄはミリメートルでの合計ガラス厚さであり、ｆｃはヘルツでの値である）
【００５９】
一定寸法の参照パネル及び本開示のラミネート／多層パネルに関して、音透過の低下（すなわち、音透過損失）は２０℃の一定温度でＡＳＴＭ  Ｅ９０（０５）により決定される。試験パネルの寸法は長さ８０ｃｍ、幅５０ｃｍであり、参照パネルの厚さ及び多層中間層パネルのガラスの合計厚さは表２に示している。
【００６０】
本開示のさまざまな実施形態において、多層中間層は、２枚のガラスパネルの間にラミネート化されたときに、従来の音響中間層と同様に音の透過の低下を示し、音透過損失は、一般に、３５デシベル（ｄＢ）を超え、３６ｄＢを超える。本開示の他の実施形態において、多層中間層は、２枚のガラスパネルの間にラミネート化されたときに、従来の音響中間層と同一の音の透過の低下を示し、音透過損失は、一般に、約３９デシベルを超える。
【００６１】
ガラス転移温度は、また、本開示のポリマー中間層を記載するために使用される。ガラス転移温度（Ｔｇ）は動的機械分析（ＤＭＡ）により決定される。ＤＭＡは試料のパスカルでの貯蔵弾性率（弾性）（Ｇ’）、パスカルでの損失弾性率（粘性）（Ｇ”）、損失（減衰）係数（ＬＦ）（ｔａｎδ）を、所与の周波数及び温度掃引速度で、温度の関数として測定する。サンプルの温度を２℃／分の速度で−２０℃から７０℃まで増加させるときに、１Ｈｚの振動周波数にてせん断モードでポリマーシートサンプルを試験する。Ｔｇは、その後、℃の温度スケールでの損失係数ピークの位置によって決定される。
【００６２】
少なくとも１つの高剛性層及び少なくとも１つの音響減衰層を含む多層中間層をさらに規定するために、中間層の相当ガラス転移温度（Ｔｅｑ）を用いる。上記の２層の相当ガラス転移温度は下記のとおりに定義される。
【数２】
2015516934.tif 000004
（上式中、Ｔｇ１は高剛性層のガラス転移温度であり、ｗ１は高剛性層の厚さであり、Ｔｇ２は音響減衰層のガラス転移温度であり、そしてｗ２は音響減衰層の厚さである）
【００６３】
高剛性層及び音響減衰層に加えて、追加の層を含む多層中間層では、相当ガラス転移温度は、各層のガラス転移温度と、対応する層の厚さを掛けたものを合計し、この合計を中間層の合計厚さで割ったものと定義される。
【実施例】
【００６４】
異なるガラス構成厚さの多層パネルを開示の高剛性中間層である一体（すなわち、単一層）中間層（「剛性ＰＶＢ−１」及び「剛性ＰＶＢ−２」と指定し、表１に示す）を用いて製造し、中間層の厚さは約０．７６ｍｍであった。同様に、異なるガラス構成厚さの多層パネルを音響一体中間層（「軟質ＰＶＢ」と指定し、表１中に示す）及び従来の一体中間層（「従来のＰＶＢ」と指定し、表１中に示す）を用いて製造し、中間層の厚さは約０．７６ｍｍであった。すべての多層ガラスパネルを３点曲げ試験法に付し、撓みこわさを決定した。
【００６５】
【表１】
2015516934.tif 000005
【００６６】
表１の結果から理解されるとおり、現在開示された「剛性ＰＶＢ」中間層は従来の又は軟質中間層と比較したときに、多層パネルの剛性に大きく貢献する。実際、開示の剛性又は高剛性中間層（すなわち、「剛性ＰＶＢ」）を含む多層パネルは従来の（非剛性）中間層を含む以外は同一である厚さ及びガラス構成の多層パネルよりも少なくとも２０％高い撓みこわさを有する多層パネルとなるであろう。
【００６７】
表１は、可塑剤含有量がポリマー中間層シートの剛性に寄与することをさらに示す。表１において理解されるとおり、可塑剤含有量が３０ｐｈｒ以下であるポリマー中間層シートはより高い撓みこわさレベルと関連があり、ポリマー中間層中の可塑剤の百分率が低いほど、中間層が剛性になる。このように、可塑剤含有量はより剛性のポリマー中間層シートを形成しそして特定するためのパラメータとして使用することができる。
【００６８】
表１は、また、可塑剤含有量に加えて、多層パネルの撓みこわさが多層パネル中のＰＶＢ中間層のガラス転移温度と直接的に相関があることを示し、ＰＶＢ中間層のガラス転移温度が大きいほど、多層パネルの曲げ剛性は大きい。この相関は図３にさらに示され、図３は撓みこわさｖｓ中間層のガラス転移温度及び表１のガラス構成を示す。図３は、また、撓みこわさが基材パネル間に挟まれた中間層の性質に大きく影響を受けることを示す。
【００６９】
さらに、図３は各ガラス構成についての撓みこわさｖｓ中間層のガラス転移温度において存在する明らかな曲り点があり、約３３℃で起こっていることを示す。この温度より高温で、多層パネルの撓みこわさは３３℃未満の温度よりも３３℃以上の温度で急速に増加している。このように、約３３℃以上のガラス転移温度を有するＰＶＢ中間層では、高い剛性／硬度を有する中間層となる。比較して、従来のＰＶＢ中間層は、一般に、ガラス転移温度が３０℃である。
【００７０】
開示の中間層の撓みこわさに対する影響を図３にさらに示すことができる。具体的には、図３は、開示の高剛性中間層を用いることで、同一の撓みこわさを維持しながらガラス厚さを有効に低減することができることを示す。このことは図３に示すとおりの下記のプロセスにより証明できる。水平線（長い破線）を、２．１／２．１ガラス厚さ構成及び従来のＰＶＢ中間層（すなわち、ガラス転移温度が３０℃）を有するパネルを表す点からこの水平線が２．１／１．６ガラス構成についての撓みこわさｖｓガラス転移温度の曲線に交差するまで引く。相当温度（Ｔｇ２）は交差点から得られる。約３３．８℃であるこの温度は、２．１／２．１ガラス厚さ構成及び従来のＰＶＢ中間層（すなわち、３０℃）を有するパネルの撓みこわさに相当する、２．１／１．６ガラス構成を有するパネルにおける剛性ＰＶＢ中間層に対応する。別の言い方をすれば、２．１／１．６ガラス構成及びＴｇ２（３３．８℃）のガラス転移温度を有するＰＶＢ中間層を有するパネルは２．１／２．１ガラス構成及び従来のＰＶＢ中間層を有するパネルに相当する撓みこわさを有するであろう。
【００７１】
その後、長い破線を、２．１／１．６撓みこわさ曲線の交差点から垂直上方に、垂直線が２．１／２．１ガラス構成の撓みこわさ曲線と交差するまで引く。２．１／２．１ガラス撓みこわさ曲線上の交差点に対応する撓みこわさは約３９０Ｎ／ｃｍであると決定される。このように、同一のガラス構成（すなわち、２．１／２．１）であるときに、３３．８℃のガラス転移温度を有するＰＶＢ中間層を含むパネルは従来のＰＶＢ中間層を有するパネル（撓みこわさ３１８Ｎ／ｃｍ）よりも約２２．６％剛性であろう。
【００７２】
上記の手順を従来の中間層を有する２．３／２．３ガラスパネルに応用することができる。図３に示すとおり、従来の中間層を含む２．３／２．３ガラスパネルは撓みこわさが約３７３Ｎ／ｃｍである。水平線（図３中の短い破線）を、２．１／２．１ガラスパネルと交差するまで引き、開示の中間層のガラス転移温度を決定する（すなわち、Ｔｇ１＝３３．４℃）。理解されるとおり、２．３／２．３パネル中の開示の中間層（すなわち、３３．４℃のガラス転移温度）に対応する撓みこわさは約４７０Ｎ／ｃｍである（図３中に示すとおりの短い破線）。このように、開示の中間層はさらなに２６％の大きさでパネルの全体の撓みこわさに寄与する（すなわち、３７３Ｎ／ｃｍと比較して４７０Ｎ／ｃｍ）。
【００７３】
図４は表１の中間層の撓みこわさｖｓ合計ガラス厚さを示す。この図は開示の中間層が多層パネルの撓みこわさに対して有する効果をさらに示す。図４に明らかに示されるとおり、剛性ＰＶＢ−１は、軽量ガラスパネル（すなわち、３．７ｍｍの合計ガラス厚さ）の撓みこわさが、合計ガラス厚さ４．６ｍｍでありそして従来のＰＶＢ中間層を含む重量多層パネルと本質的に同等であるように、多層パネルの撓みこわさに貢献する。このように、剛性ＰＶＢ−１を含む多層パネルは、同等のこわさ及び機械的剛性を維持しながら、従来のＰＶＢ中間層及び４．６ｍｍの合計ガラス厚さを有する多層パネルから０．９ｍｍという大きさでガラス厚さを低減することができ、又は、１９．６％ガラスの重量を節約することができる。
【００７４】
本出願の別の実施形態において、高剛性層を有する多層中間層も多層パネル中に取り込まれる。例えば、合計厚さが４．０ｍｍ以下である２つの基材パネル及び剛性ＰＶＢ層（すなわち、少なくとも３３℃のガラス転移温度を有するＰＶＢ層）に加えて、軽量多層パネルは従来のＰＶＢのガラス転移温度よりも有意に低いガラス転移温度を示すＰＶＢ層（すなわち、第二のＰＶＢ層）をさらに含むことができる。１つの実施形態において、この第二のＰＶＢ層はガラス転移温度が１５℃以下であろう。低いガラス転移温度を有するこの追加のＰＶＢ層は多層パネルの音響減衰性（すなわち、音低減性）を改良するように含まれる。
【００７５】
表２はさまざまなガラス構成（さまざまな厚さの多層ガラスパネルを形成するための）についての開示の中間層構造（「中間層１〜８」と指定）の多くの例を提供する。「従来の音響ＰＶＢ」中間層は以前から使用されている従来の音響中間層を指す。すべての多層中間層を３点曲げ法に付し、撓みこわさを決定した。表３は表２に示す層の組成及び特性を提供する。
【表２】
2015516934.tif 000006
【表３】
2015516934.tif 000007
【００７６】
表２が示すとおり、多層中間層２〜８中の高剛性層（層１及び３）は、より軽量のガラス構成（すなわち、合計ガラス厚さ３．７ｍｍ）の撓みこわさが従来の多層中間層（「従来の音響ＰＶＢ」と指定）を有する、より重量の重い従来の多層パネル（すなわち、合計ガラス厚さ４．２ｍｍ）と本質的に同等であるように、多層パネルの撓みこわさに貢献する。このように、開示の多層中間層（すなわち、中間層２〜８−高剛性ＰＶＢ層（層１及び３）及び音響減衰性中間層（層２）を含む）を含む多層パネルは、従来の多層中間層を含む、より重量の重い以前から使用されている多層パネルと比較したときに、０．５ｍｍという大きさでガラス厚さを低減することができ、又は、１１．９％ガラスの重量を節約することができる。さらに、高剛性層を含む多層中間層を含む軽量多層パネルは、従来の音響中間層を含む、より重量の重い以前から使用されている多層パネルと同等のこわさ、機械的剛性及び音響特性を維持する。
【００７７】
表２は、また、多層中間層パネルの撓みこわさの相当ガラス転移温度に対する依存性を示す。中間層の相当ガラス転移温度が増加すると、撓みこわさが増加する。少なくとも２８．５℃以上の相当ガラス転移温度を有する中間層を有するパネルは従来の音響ＰＶＢ中間層を有するパネルよりも改良された撓みこわさを有することが明らかである。
【００７８】
中間層１は従来の音響ＰＶＢに対して改良された撓みこわさを提供しているが、その音響減衰性は有意に低く、音響減衰性を要求する用途には望ましくないことは注意されるべきである。このように、中間層１などの有意に低減された音響減衰性を有する多層中間層は、一般に好ましくない。
【００７９】
本発明は、現在好ましいと考えられる実施形態を含む特定の実施形態の説明と関連付けて開示されてきたが、詳細な説明は例示であり、本開示の範囲を限定するものと理解されるべきでない。当業者により理解されるとおり、本明細書中に詳細に記載した実施形態以外の実施形態は本発明に包含される。記載の実施形態の変更及び変形は本発明の精神及び範囲から逸脱することなくなされることができる。
【００８０】
本開示の任意の単一成分に与えられる任意の範囲、値又は特徴は、適用可能な場合には、本開示の任意の他の成分に与えられる任意の範囲、値又は特徴と相互互換的に使用され、本明細書中に全体に与えられるとおりの成分の各々の規定値を有する実施形態を形成しうることはさらに理解されるであろう。例えば、適切な場合には、残留ヒドロキシル含有量に対して与えられる任意の範囲に加えて与えられる任意の範囲の可塑剤含有量を含むポリマー層を形成して、本発明の範囲内にあるが、列挙してはいない多くの置換物を形成することができる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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