(57)【要約】【課題】  表面の平滑性に優れ、透明性および光沢に優れるポリオレフィンフィルムを提供する。【解決手段】  結晶性プロピレン重合体（成分（Ａ））１〜９９重量％と、下記の要件（ａ）および（ｂ）を満たす非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））１〜９９重量％とを含有する樹脂組成物（以下、樹脂組成物（Ｉ）と称する。）からなるフィルムに係るものである。（ただし、前記成分（Ａ）と前記成分（Ｂ）を含有する樹脂組成物の全量を１００重量％とする。）要件（ａ）：炭素数が少なくとも３個であるα−オレフィンに由来する構造単位を少なくとも１種含有し、前記構造単位の含有量が３０モル％以上である。（ただし、非晶性オレフィン系重合体の全量を１００モル％とする。）要件（ｂ）：１３５℃のテトラリン中で測定される極限粘度が０．５〜１０ｄｌ／ｇである。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
結晶性プロピレン重合体（成分（Ａ））１〜９９重量％と、下記の要件（ａ）および（ｂ）を満たす非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））１〜９９重量％とを含有する樹脂組成物からなるフィルム。（ただし、前記成分（Ａ）と前記成分（Ｂ）を含有する樹脂組成物の全量を１００重量％とする。）
要件（ａ）：炭素数が少なくとも３個であるα−オレフィンに由来する構造単位を少なくとも１種含有し、前記構造単位の含有量が３０モル％以上である。（ただし、非晶性オレフィン系重合体の全量を１００モル％とする。）
要件（ｂ）：１３５℃のテトラリン中で測定される極限粘度が０．５〜１０ｄｌ／ｇである。
【請求項２】
非晶性オレフィン系重合体が、プロピレン単独重合体、プロピレンと炭素数が少なくとも４個であるα−オレフィンとの共重合体、プロピレンとエチレンとの共重合体、プロピレンと炭素数が少なくとも４個であるα−オレフィンとエチレンとの共重合体からなる群から選ばれる少なくとも１種の非晶性オレフィン系重合体である請求項１記載のフィルム。
【請求項３】
非晶性オレフィン系重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以下である請求項１または２に記載のフィルム
【請求項４】
請求項１記載のフィルムからなる層を少なくとも１層有する多層フィルム。
【請求項５】
請求項１記載のフィルムからなる層が最外層である請求項４記載の多層フィルム。
【請求項６】
請求項１〜３のいずれかに記載のフィルムまたは請求項４または５に記載の多層フィルムを少なくとも１軸に延伸して得られる延伸フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はポリオレフィンフィルムに関するものである。より詳しくは表面の平滑性に優れ、透明性および光沢に優れるポリオレフィンフィルムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ポリオレフィンは、加工性や材料特性に優れることから、種々の用途に利用されており、例えば、包装に用いられるフィルムとしての用途が拡大して来ている。
【０００３】
フィルムとしては、例えば、特開平８−２８１８８５号公報には、表面の印刷性に優れ、かつ、ガゼット部の溶断シール強度に優れたフィルムとして、結晶性プロピレン系重合体と、低結晶性または非晶性オレフィン系重合体とからなる樹脂組成物の層を少なくとも一表面層に有するポリオレフィン系積層フィルムが記載されており、低結晶性または非晶性オレフィン系重合体として、具体的には、三井石油化学（株）の「タフマーＡ４０８５」、「タフマーＰ０２８０」（いずれも商品名）が挙げられており、その実施例には、低結晶性エチレン−ブテン−１共重合体（ブテン−１含有量＝１２モル％、結晶化度＝約５％、ＭＩ＝７ｇ／１０分）を用いたことが記載されている。
【０００４】
しかし、上記の特開平８−２８１８８５号公報に記載されている樹脂組成物からなるフィルムは、表面の平滑性が劣り、透明性や光沢が不十分なことがあり、フィルムの表面の平滑性と、透明性および光沢について、さらなる改良が望まれていた。
【０００５】
【特許文献１】特開平８−２８１８８５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、表面の平滑性に優れ、透明性および光沢に優れるポリオレフィンフィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記の実情に鑑み、鋭意検討した結果、本発明が上記の課題を解決する事を見出し、本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明は
結晶性プロピレン重合体（成分（Ａ））１〜９９重量％と、下記の要件（ａ）および（ｂ）を満たす非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））１〜９９重量％とを含有する樹脂組成物（以下、樹脂組成物（Ｉ）と称する。）からなるフィルムに係るものである。（ただし、前記成分（Ａ）と前記成分（Ｂ）を含有する樹脂組成物の全量を１００重量％とする。）
要件（ａ）：炭素数が少なくとも３個であるα−オレフィンに由来する構造単位を少なくとも１種含有し、前記構造単位の含有量が３０モル％以上である。（ただし、非晶性オレフィン系重合体の全量を１００モル％とする。）
要件（ｂ）：１３５℃のテトラリン中で測定される極限粘度が０．５〜１０ｄｌ／ｇである。
【０００８】
また、本発明は、上記のフィルムを少なくとも１層有する多層フィルム、および、それらを少なくとも１軸に延伸して得られる延伸フィルムに係るものである。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、表面の平滑性に優れ、透明性および光沢に優れるポリオレフィンフィルムを得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本発明のフィルムは、樹脂組成物（Ｉ）からなる単層フィルムであっても良く、また、樹脂組成物（Ｉ）からなるフィルムを少なくとも１層有する多層フィルムであっても良い。
本発明のフィルムとして、好ましくは、樹脂組成物（Ｉ）からなるフィルムを少なくとも１層有する多層フィルムであり、より好ましくは、樹脂組成物（Ｉ）からなるフィルムが最外層である多層フィルムである。
【００１１】
本発明の多層フィルムにおいて、樹脂組成物（Ｉ）からなるフィルム以外の層（基材層と称することがある。）としては、例えば、プロピレン単独重合体、プロピレンとエチレンとを共重合して得られるプロピレン−エチレン共重合体、プロピレンと炭素数４以上のα−オレフィンとを共重合して得られるプロピレン−α−オレフィン共重合体、プロピレンとエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとを共重合して得られるプロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体などが挙げられる。フィルムの剛性の観点から、好ましくは、プロピレン単独重合体、プロピレンとエチレンとを共重合して得られるプロピレン−エチレン共重合体、プロピレンと炭素数４以上のα−オレフィンとを共重合して得られるプロピレン−α−オレフィン共重合体であり、より好ましくはプロピレン単独重合体、プロピレンとエチレンとを共重合して得られるプロピレン−エチレン共重合体、プロピレンと１−ブテンとを共重合して得られるプロピレン−１−ブテン共重合体である。
【００１２】
本発明で用いられる樹脂組成物（Ｉ）は結晶性プロピレン重合体（成分（Ａ））１〜９９重量％と、非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））１〜９９重量％を含有する樹脂組成物である。（ただし、前記成分（Ａ）と前記成分（Ｂ）を含有する樹脂組成物（Ｉ）の全量を１００重量％とする。）
【００１３】
フィルムのベタツキを防止するという観点から、それぞれの含有量として、好ましくは成分（Ａ）３０〜９９重量％と、成分（Ｂ）１〜７０重量％であり、より好ましくは成分（Ａ）５０〜９９重量％と、成分（Ｂ）１〜５０重量％である。
【００１４】
本発明で用いられる結晶性プロピレン重合体（成分（Ａ））としては、具体的には、プロピレン単独重合体、プロピレンとエチレンとを共重合して得られるプロピレン−エチレン共重合体、プロピレンと炭素数４以上のα−オレフィンとを共重合して得られるプロピレン−α−オレフィン共重合体、またはプロピレンとエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとを共重合して得られるプロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体等が挙げられる。
【００１５】
成分（Ａ）として好ましくは、プロピレン単独重合体、プロピレンとエチレンとを共重合して得られるプロピレン−エチレン共重合体、プロピレンと炭素数４以上のα−オレフィンとを共重合して得られるプロピレン−α−オレフィン共重合体であり、より好ましくはプロピレン単独重合体、プロピレンとエチレンとを共重合して得られるプロピレン−エチレン共重合体、プロピレンと１−ブテンとを共重合して得られるプロピレン−１−ブテン共重合体である。
【００１６】
成分（Ａ）に用いられる炭素数４以上のα−オレフィンとして、好ましくは炭素数４〜２０のα−オレフィンであり、より好ましくは炭素数４〜１２のα−オレフィンである。
例えば、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテン、２−メチル−１−ヘキセン、２，３−ジメチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ペンテン、２，３，４−トリメチル−１−ブテン、２−メチル−３−エチル−１−ブテン、１−オクテン、５−メチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ヘキセン、３，３ジメチル−１−ヘキセン、２−プロピル−１−ヘプテン、２−メチル−３−エチル−１−ヘプテン、２，３，４−トリメチル−１−ペンテン、２−プロピル−１−ペンテン、２，３−ジエチル−１−ブテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン等が挙げられる。
好ましくは、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンであり、より好ましくは、共重合性や経済性等の観点から、１−ブテン、１−ヘキセンである。
【００１７】
成分（Ａ）が共重合体の場合、コモノマー含量は通常５重量％以下であり、耐熱性の観点から好ましくは３重量％以下である。（ただし、結晶性プロピレン重合体（成分（Ａ））の全量を１００重量％とする。）
【００１８】
成分（Ａ）は結晶性のプロピレン重合体であり、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって、−１００〜２００℃に融解熱量が１Ｊ／ｇ以上である結晶融解ピークが観測されるプロピレン重合体である。耐熱性の観点から、結晶融解ピークの温度として、好ましくは１５０℃以上であり、より好ましくは１５５℃以上である。
【００１９】
本発明で用いられる非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））は、炭素数が少なくとも３個であるα−オレフィンに由来する構造単位を少なくとも１種含有する重合体であって、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって、−１００〜２００℃に結晶の融解熱量が１Ｊ／ｇ以上である融解ピーク、および、結晶化熱量が１Ｊ／ｇ以上である結晶化ピークのいずれもが観測されないオレフィン系重合体である。
【００２０】
成分（Ｂ）に含まれる炭素数が少なくとも３個であるα−オレフィンに由来する構造単位の含有量は３０モル％以上である（要件（ａ））。（ただし、非晶性オレフィン系重合体の全量を１００モル％とする。）前記構造単位の含有量として、好ましくは４０モル％以上であり、より好ましくは５０モル％以上である。前記構造単位の含有量が少なすぎると、耐熱性、透明性が劣ることがある。
成分（Ｂ）に含まれるプロピレンに由来する構造単位の含有量として、好ましくは、３０モル％以上である。（ただし、成分（Ｂ）の全単を１００モル％とする。）
【００２１】
成分（Ｂ）に用いられる炭素数が少なくとも３個であるα−オレフィンとしては、例えば、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−ナノデセン、１−エイコセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ヘキセン、２，２，４−トリメチル−１−ペンテン等が挙げられ、好ましくはプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセンであり、より好ましくはプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセンであり、さらに好ましくはプロピレン、１−ブテンである。
【００２２】
成分（Ｂ）は、炭素数が少なくとも３個であるα−オレフィンに由来する構造単位以外の構造単位を含有していてもよく、例えば、エチレン、ポリエン化合物、環状オレフィン、ビニル芳香族化合物に由来する構造単位等が挙げられる。炭素数が少なくとも３個であるα−オレフィンに由来する構造単位以外の構造単位の含有量は、好ましくは、７０モル％以下である。（ただし、成分（Ｂ）の全量を１００モル％とする。）
【００２３】
成分（Ｂ）に用いられるポリエン化合物としては、例えば、共役ポリエン化合物、非共役ポリエン化合物等が挙げられる。共役ポリエン化合物としては、脂肪族共役ポリエン化合物や脂環族共役ポリエン化合物等が挙げられ、共役ポリエン化合物や非共役ポリエン化合物は、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アラルキル基、アラルキルオキシ基等を有していても良い。
【００２４】
成分（Ｂ）に用いられる環状オレフィンとしては、例えば、ノルボルネン、５−メチルノルボルネン、５−エチルノルボルネン、５−プロピルノルボルネン、５，６−ジメチルノルボルネン、１−メチルノルボルネン、７−メチルノルボルネン、５，５，６−トリメチルノルボルネン、５−フェニルノルボルネン、５−ベンジルノルボルネン、５−エチリデンノルボルネン、５−ビニルノルボルネン、１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−メチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−エチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２，３−ジメチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−ヘキシル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−エチリデン−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−フルオロ−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、１，５−ジメチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−シクロヘキシル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２，３−ジクロロ−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−イソブチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、１，２−ジヒドロジシクロペンタジエン、５−クロロノルボルネン、５，５−ジクロロノルボルネン、５−フルオロノルボルネン、５，５，６−トリフルオロ−６−トリフルオロメチルノルボルネン、５−クロロメチルノルボルネン、５−メトキシノルボルネン、５，６−ジカルボキシルノルボルネンアンハイドレート、５−ジメチルアミノノルボルネン、５−シアノノルボルネン、シクロペンテン、３−メチルシクロペンテン、４−メチルシクロペンテン、３，４−ジメチルシクロペンテン、３，５−ジメチルシクロペンテン、３−クロロシクロペンテン、シクロヘキセン、３−メチルシクロヘキセン、４−メチルシクロヘキセン、３，４−ジメチルシクロヘキセン、３−クロロシクロヘキセン、シクロヘプテン等が挙げられる。
【００２５】
成分（Ｂ）に用いられるビニル芳香族化合物としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ビニルキシレン、モノクロルスチレン、ジクロルスチレン、モノブロムスチレン、ジブロムスチレン、フルオロスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、エチルスチレン、ビニルナフタレン等が挙げられる。
【００２６】
本発明で用いられる非晶性オレフィン系系重合体（成分（Ｂ））として、好ましくは、プロピレン単独重合体、プロピレンと炭素数が少なくとも４であるα−オレフィンとの共重合体、プロピレンとエチレンとの共重合体、プロピレンと炭素数が少なくとも４であるα−オレフィンとエチレンとの共重合体であり、より好ましくはプロピレン単独重合体、プロピレンと１−ブテンとの共重合体、プロピレンと１−ヘキセンとの共重合体、プロピレンとエチレンとの共重合体、プロピレンと１−ブテンとエチレンの共重合体、プロピレンと１−ヘキセンとエチレンの共重合体であり、さらに好ましくはプロピレン単独重合体、プロピレンと１−ブテンとの共重合体、プロピレンと１−ブテンとエチレンとの共重合体であり、最も好ましくはプロピレンと１−ブテンとの共重合体である。また、上記の重合体は、単独で用いても良く、少なくとも２種を併用しても良い。
【００２７】
本発明で用いられる非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））の１３５℃のテトラリン中で測定される極限粘度（［η］）は０．５〜１０ｄｌ／ｇであり（要件（ｂ））、好ましくは０．７〜７ｄｌ／ｇであり、より好ましくは１．５〜５ｄｌ／ｇである。極限粘度（［η］）が小さすぎると、積層体の耐熱性が劣ることがあり、極限粘度（［η］）が大きすぎると溶融混練時の加工性が劣ることがある。
【００２８】
成分（Ｂ）の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、耐熱性を高めるという観点から、好ましくは５以下であり、より好ましくは４以下であり、更に好ましくは３以下である。なお、成分（Ｂ）の分子量分布は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法によって測定される。
【００２９】
成分（Ｂ）の製造方法としては、公知のオレフィン重合用触媒を用いた公知の重合方法が用いられる。
オレフィン重合用触媒として、好ましくは、錯体系触媒であり、例えば、メタロセン系錯体や非メタロセン系錯体等を用いる錯体系触媒が挙げられる。
錯体系触媒としては、例えば、特開昭５８−１９３０９号公報、特開昭６０−３５００５号公報、特開昭６０−３５００６号公報、特開昭６０−３５００７号公報、特開昭６０−３５００８号公報、特開昭６１−１３０３１４号公報、特開平３−１６３０８８号公報、特開平４−２６８３０７号公報、特開平９−１２７９０号公報、特開平９−８７３１３号公報、特開平１０−５０８０５５号公報、特開平１１−８０２３３号公報、特表平１０−５０８０５５号公報等に記載されているメタロセン系触媒、特開平１０−３１６７１０号公報、特開平１１−１００３９４号公報、特開平１１−８０２２８号公報、特開平１１−８０２２７号公報、特表平１０−５１３４８９号公報、特開平１０−３３８７０６号公報、特開表１１−７１４２０号公報等に記載されている非メタロセン系の錯体触媒が挙げられる。
錯体系触媒として、より好ましくは、入手が容易であるという観点から、メタロセン系触媒であり、さらに好ましくは、シクロペンタジエン形アニオン骨格を少なくとも１個有し、Ｃ1対称構造を有する周期表第３族〜第１２族の遷移金属錯体である。
重合方法としては、例えば、スラリー重合法、溶液重合法、塊状重合法、気相重合法等が挙げられる。そして、メタロセン系触媒を用いた製造方法の好ましい例としては、欧州特許出願公開第１２１１２８７号明細書に記載されている方法が挙げられる。
【００３０】
本発明で用いられる成分（Ａ）と成分（Ｂ）を混合する方法としては、例えば、次の方法（１）や方法（２）等が挙げられる。
方法（１）：成分（Ａ）と成分（Ｂ）を直接混合する方法
方法（２）：成分（Ａ）または成分（Ｂ）を、成分（Ａ）および成分（Ｂ）のいずれとも異なる結晶性プロピレン系重合体等とあらかじめ溶融ブレンドによって混合して、マスターバッチを作成し、そのマスターバッチを使用する方法
好ましくは、成分（Ｂ）のべたつきを抑え、作業をしやすくするという観点から、上記の方法（２）である。
【００３１】
本発明で用いられる樹脂組成物（Ｉ）には、必要に応じて、各種の添加剤、例えば、中和剤、酸化防止剤、造核剤、紫外線吸収剤、滑剤、有機系または無機系のアンチブロッキング剤、帯電防止剤、防曇剤、タルク等の充填剤等を添加しても良い。
【００３２】
本発明のフィルムの製造方法としては、通常の方法が挙げられ、例えば、インフレーション法、Ｔダイ法、カレンダー法等が挙げられる。
多層フィルムの製造方法としては、通常の方法が挙げられ、例えば、共押出成形法、押出ラミネート法、熱ラミネート法、ドライラミネート法等が挙げられる。
【実施例】
【００３３】
以下、実施例および比較例を用いて、本発明を具体的に説明するが、本発明は実施例に限定されるものではない。実施例および比較例で用いた試料の調整方法および物性の測定方法を下記に示した。
【００３４】
（１）成分（Ｂ）の構造単位の組成
核磁気共鳴装置（Ｂｒｕｋｅｒ社製  商品名ＡＣ−２５０）を用いて、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルの測定結果に基づき算出した。具体的には、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおいて、プロピレン単位由来のメチル炭素のスペクトル強度と１−ブテン単位由来のメチル炭素スペクトルとの強度比からプロピレン単位と１−ブテン単位の組成比を算出した。（なお、プロピレンに由来する構造単位をプロピレン単位と称し、１−ブテンに由来する構造単位を１−ブテン単位と称する。）
【００３５】
（２）極限粘度（［η］、単位：ｄｌ／ｇ）
ウベローデ型粘度計を用いて１３５℃のテトラリン中で測定を行った。
【００３６】
（３）分子量分布測定
ゲルパーミエイションクロマトグラフ（ＧＰＣ）法によって測定を行った。測定装置としてはＷａｔｅｒｓ社製１５０Ｃ／ＧＰＣを用い、溶出温度を１４０℃とし、使用カラムとしては昭和電工社製Ｓｏｄｅｘ  Ｐａｃｋｅｄ  ＣｏｌｕｍｎＡ−８０Ｍ（２本）、分子量標準物質としてはポリスチレン（東ソー社製、分子量６８−８，４００，０００）を用いた。得られたポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）から、これらの比（Ｍｗ／Ｍｎ）を分子量分布として求めた。測定サンプルは約５ｍｇの重合体を５ｍｏｌのｏ−ジクロロベンゼンに溶解し、約１ｍｇ／ｍｌの濃度とした。得られたサンプル溶液の４００μｌをインジェクションした。溶出溶媒流速は１．０ｍｌ／ｍｉｎとし、屈折率検出器にて検出した。
【００３７】
（４）ＤＳＣ測定方法
示差走査熱量計（セイコー電子工業社製ＤＳＣ２２０Ｃ：入力補償ＤＳＣ）を用い以下の条件で測定した。
（ｉ）試料約５ｍｇを室温から３０℃／分の昇温速度で２００℃まで昇温し、昇温完了後、５分間保持した。
（ｉｉ）次いで、２００℃から１０℃／分の降温速度で−１００℃まで降温し、降温完了後、５分間保持した。この（ｉｉ）で観察されるピークが結晶化ピークであり、ピーク面積が１Ｊ／ｇ以上である結晶化ピークの有無を確認した。
（ｉｉｉ）次いで、−１００℃から１０℃／分の昇温速度で２００℃まで昇温した。この（ｉｉｉ）で観察されるピークが結晶の融解ピークであり、ピーク面積が１Ｊ／ｇ以上である融解ピークの有無を確認した。
【００３８】
（５）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
ＪＩＳ  Ｋ７２１０に従い、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定した。
【００３９】
（６）透明性（ヘイズ、単位：％）
ＪＩＳ  Ｋ７１３６に従い測定した。
【００４０】
（７）光沢（グロス、単位：％）
ＪＩＳ  Ｚ８７４１に従い測定した。
【００４１】
（８）平滑性
（株）小坂研究所社製の表面粗さ測定器、ＳＥ−３０Ｋを用いて測定した。Ｘ方向ピッチ＝２μｍ、Ｙ方向ピッチ＝５μｍ、Ｚ測定倍率＝２００００倍、Ｘ方向送り速さ＝０．２ｍｍ／ｓ、低域カット＝０．０８ｍｍ、高域カット＝なし、の条件にて測定を行い、算出された中心面平均粗さ（ＳＲａ）を平滑性の指標とした。
【００４２】
実施例１
［非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））の重合］
攪拌機を備えた１００ＬのＳＵＳ製重合器中で、プロピレンと１−ブテンと、分子量調節用として水素を用い、以下の方法で連続的に共重合させて、本発明の成分（Ｂ）に相当するプロピレン−１−ブテン共重合体を得た。
重合器の下部から、重合溶媒としてのヘキサンを１００Ｌ／時間の供給速度で、プロピレンを２４．００Ｋｇ／時間の供給速度で、１−ブテンを１．８１Ｋｇ／時間の供給速度で、それぞれ連続的に供給した。
重合器の上部から、重合器中の反応混合物が１００Ｌの量を保持するように反応混合物を連続的に抜き出した。
重合器の下部から、重合触媒の成分として、下式で表されるジメチルシリル（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライドを０．００５ｇ／時間の供給速度で、トリフェニルメチルテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートを０．２９８ｇ／時間の供給速度で、トリイソブチルアルミニウムを２．３１５ｇ／１０時間の供給速度でそれぞれ連続的に供給した。
共重合反応は、重合器の外部に取り付けられたジャケットに冷却水を循環させることによって、４５℃で行った。
重合器の上部から連続的に抜き出された反応混合物に少量のエタノールを添加して重合反応を停止させた後、脱モノマー及び水洗浄をし、次いで、大量の水中でスチームによって溶媒を除去することによって、プロピレン−１−ブテン共重合体を得、これを８０℃で１昼夜減圧乾燥した。得られた共重合体の生成速度は７．１０Ｋｇ／時間であった。得られた共重合体中のプロピレン単位の含有量は９６モル％であり、１−ブテン単位の含有量は４モル％であった。また、得られた共重合体の極限粘度（［η］）の値は２．５であり、ゲルパーミエイションクロマトグラフ（ＧＰＣ）法により測定されたＭｗ／Ｍｎの値は２．１であり、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって、−１００〜２００℃の範囲には、融解ピークおよび結晶化ピークのいずれも観測されなかった。
【００４３】
［非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））のマスターバッチ化］
上記により製造した非晶性プロピレン−１−ブテン共重合体８５重量部と結晶性プロピレン重合体（住友化学工業（株）社製、ノーブレンＦＳ２０１１ＤＧ３ＭＦＲ＝２．４ｇ／１０分、Ｔｍ＝１５８℃）１５重量部と、ヒンダードフェノール系酸化防止剤（チバ・スペシャリティ・ケミカルズ株式会社製  Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０）０．２重量部、芳香族フォスファイト系酸化防止剤（チバ・スペシャリティーケミカルズ株式会社製  Ｉｒｇａｆｏｓ１６８）０．２重量部とを配合し、次に、該配合物１００．４重量部に、過酸化物（日本油脂（株）製ＣＨ−３）０．３重量部を配合し、二軸押出機により２２０℃で溶融混練した。得られた樹脂組成物（Ｂ−１）のＭＦＲは３．０ｇ／１０分であった。
【００４４】
［延伸フィルムの作成］
住友化学工業（株）社製ノーブレンＦＳ２０１６（ＭＦＲ＝２．１、Ｔｍ＝１６０℃）９５重量％と、上記で得られた非晶性オレフィン系樹脂組成物のマスターバッチ（Ｂ−１）５重量％とを、ペレットブレンドして表層用に使用し、上記ＦＳ２０１６を単独で基材層用に使用した。表層用樹脂を２３０℃で、基材層用樹脂を２６０℃で各々別の押出機で溶融混練した後、一機の共押出Ｔダイに供給した。このＴダイから表層／基材層である二種二層構成として押出された樹脂を３０℃の冷却ロールにて急冷、固化することにより、厚さ１ｍｍのキャストシートを得た。
【００４５】
得られたキャストシートを予熱後、延伸温度１４５℃で、縦延伸機のロール周速差によって、縦方向に５倍延伸し、引き続いて過熱炉にて延伸温度１５７℃で、横方向に８倍に延伸した後。１６５℃で熱処理を行い、表層／基材層の厚さ＝１μｍ／２０μｍである二種二層の二軸延伸フィルムを得、巻取り機で巻き取った。得られた二軸延伸フィルムの物性評価結果を表１に示した。
【００４６】
実施例２
表層用の樹脂として、ノーブレンＦＳ２０１６  ９０重量％と、実施例１で得られた非晶性オレフィン系重合体のマスターバッチ（Ｂ−１）１０重量％とをペレットブレンドして使用した以外は、実施例１と同様にして二種二層の二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムの物性評価結果を表１に示した。
【００４７】
実施例３
表層用の樹脂として、ノーブレンＦＳ２０１６  ８０重量％と、実施例１で得られた非晶性オレフィン系重合体のマスターバッチ（Ｂ−１）２０重量％とをペレットブレンドして使用した以外は、実施例１と同様にして二種二層の二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムの物性評価結果を表１に示した。
【００４８】
実施例４
表層用の樹脂として、ノーブレンＦＳ２０１６  ６０重量％と、実施例１で得られた非晶性オレフィン系重合体のマスターバッチ（Ｂ−１）４０重量％とをペレットブレンドして使用した以外は、実施例１と同様にして二種二層の二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムの物性評価結果を表１に示した。
【００４９】
比較例１
表層用の樹脂として、ノーブレンＦＳ２０１６  ９０重量％、低結晶性（非晶性）のオレフィン共重合体として知られている三井化学（株）社製タフマーＰ０２８０（エチレン−プロピレン共重合体、Ｔｍ＝３７．５℃、ＭＦＲ＝５．４ｇ／１０分）１０重量％とをペレットブレンドして使用した以外は、実施例１と同様にして二種二層の二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムの物性評価結果を表１に示した。
【００５０】
【表１】
2005126462.tif 000002
【００５１】
本発明の要件を満足する実施例１〜４は、表面の平滑性に優れ、透明性および光沢に優れるポリオレフィンフィルムであることが分かる。
これに対して、本発明の要件である非晶性オレフィン系重合体を用いなかった比較例１は、表面の平滑性、透明性および光沢が不充分であることが分かる。