(57)【要約】  【課題】微粒子状の充填材料を液状マトリクス樹脂中に高度に分散させた高粘性の液状樹脂組成物を、必要以上溶剤希釈することなく、メディアを使用して製造することに加え、高粘性な液状樹脂組成物を効率良く回収する。  【解決手段】微粒子状充填材料を液状マトリクス樹脂に分散させた粘度１０Ｐａ・ｓ以上５００Ｐａ・ｓ以下の液状樹脂組成物の製造方法であって、攪拌装置に少なくとも微粒子状充填材料と液状マトリクス樹脂とメディアとを収容し、メディアで攪拌することによって微粒子状充填材料を液状マトリクス樹脂中に分散する分散工程と、メディアと液状樹脂組成物とを遠心分離により分離するメディア分離工程と、を有し、メディア１個あたりの平均重量が３．１×１０−３ｇ以上、かつ平均粒子径が１ｍｍ以上５ｍｍ以下で、かつ真比重６．０ｇ／ｃｍ３以上である。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
微粒子状充填材料を液状マトリクス樹脂に分散させた粘度１０Ｐａ・ｓ以上５００Ｐａ・ｓ以下の液状樹脂組成物の製造方法であって、
攪拌装置に少なくとも前記微粒子状充填材料と前記液状マトリクス樹脂とメディアとを収容し、前記メディアで攪拌することによって前記微粒子状充填材料を前記液状マトリクス樹脂中に分散する分散工程と、
前記メディアと液状樹脂組成物とを遠心分離により分離するメディア分離工程と、を有し、
前記メディア１個あたりの平均重量が３．１×１０−３ｇ以上、かつ平均粒子径が１ｍｍ以上５ｍｍ以下で、かつ真比重６．０ｇ／ｃｍ３以上であることを特徴とする液状樹脂組成物の製造方法。
【請求項２】
前記攪拌装置がバッチ式攪拌装置であることを特徴とする請求項１に記載の液状樹脂組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば電子部品を構成する素材料として、スクリーン印刷等で薄層に塗布するのに供せられる高粘性液状樹脂組成物の製造方法であって、詳しくは、微粒子状の充填材料を液状マトリクス樹脂材料中にメディアを使用して高度に分散させた高粘性液状樹脂組成物を製造する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
微粒子状の充填材料を液状マトリクス樹脂材料中に高度に分散させることにより、充填材料の特性と液状マトリクス樹脂材料の特性を併せ持つ液状樹脂組成物を得ることができる。その液状樹脂組成物の特性としては、充填材料と液状樹脂材料の選択により、様々な特性を得ることができ、工業的に有効な技術である。
【０００３】
例えば、積層セラミックコンデンサの内部電極とセラミック層との段差をなくすために、段差吸収用ペーストとして用いられたり、表面微細加工で電極が形成されるインダクタにおいて、電極と磁性シートとの段差をなくし、閉磁路構造を形成するための封止用ペーストなどに用いられる。
【０００４】
微粒子状の充填材料を液状樹脂材料中に分散させる方法としては、ミキサー混合による分散、ロールミル混練による分散がある。これらの分散方法では、充填材料中に存在する凝集物にせん断力は加わるが、凝集物の解砕には至らないため、液状樹脂組成物中に最大幅が数１０μｍ以上の充填材料の塊状物が存在する可能性がある。
【０００５】
近年、電子部品の小型、軽量、高密度化要求により、電子部品用に使用される液状樹脂組成物は、より一層薄層に塗布できることが要求されている。このため、電子部品用に使用される液状樹脂組成物中に上記のように最大幅が数１０μｍ以上の塊状物が存在した場合、その最大幅以下、例えば５μｍ以下の薄層に塗布することができない。また、例えば、積層セラミックコンデンサのようにセラミックの薄層を積層するものでは、重ね合う層のそれぞれに塊状物があってそれらが互いに接するように積層された場合、塊状物が他層へ突き抜けるような不具合発生のおそれがある。これらの不具合を解消する方法としては、有機溶剤と微粒子状充填材とを予め混合し、さらにその混合したものにメディアを投入して攪拌粉砕させた後、メディアを除去し、得られた混合物に液状マトリクス材料を混合し、ロールミルで混練する方法が提案されている（特許文献１参照）。
【特許文献１】特開平６−２０４０７９号公報（全文、全図）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、上記従来の液状樹脂組成物の製造方法では、微粒子状充填材料と有機溶剤と混合したものをメディアで一旦粉砕・分散処理を行った後、メディアを分離し、次いでそのメディアを分離したものに液状マトリックス樹脂材料を混合してさらにロールミルで混練するものであるから、特に液状マトリクス樹脂材料の粘性が非常に高いものとなってくると、その最後の混練工程において、液状マトリクス樹脂中で微粒子状充填材料が再凝集するおそれがある。このため、最終的に微粒子状充填材料が十分解砕され、かつ分散された液状樹脂組成物が得にくいという問題があった。
【０００７】
また、液状マトリクス樹脂と微粒子状充填材料との混合物を有機溶剤で希釈して、粘性を低下させた状態で分散処理する方法も従来提案されている。しかし、分散処理後に有機溶剤の分溜処理などが必要であることから、有機溶剤を用いないで分散処理する方法が要求されていた。
【０００８】
さらに、高粘性の液状樹脂組成物中に微粒子状充填材料を分散させる際に、メディア１個当たりの重量が軽いメディアを使用した場合、メディアが高粘性液状樹脂組成物と同速度で同じ流れに乗って回転する傾向がある。すると、メディア同士の衝突が起こりにくくなるため分散効果が不足しがちになり、微粒子状充填材料の粉砕又はその凝集物が十分に解砕されないといった不具合が発生する。
【０００９】
本発明の解決しようとする課題は、微粒子状の充填材料を液状マトリクス樹脂中に高度に分散させた高粘性の液状樹脂組成物を、必要以上に溶剤希釈することなく、メディアを使用して製造することに加え、高粘性な液状樹脂組成物を効率良く回収することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明に係る液状樹脂組成物の製造方法は、微粒子状充填材料を液状マトリクス樹脂に分散させた粘度１０Ｐａ・ｓ以上５００Ｐａ・ｓ以下の液状樹脂組成物の製造方法であって、攪拌装置に少なくとも前記微粒子状充填材料と前記液状マトリクス樹脂とメディアとを収容し、前記メディアで攪拌することによって前記微粒子状充填材料を前記液状マトリクス樹脂中に分散する分散工程と、前記メディアと液状樹脂組成物とを遠心分離により分離するメディア分離工程と、を有し、前記メディア１個あたりの平均重量が３．１×１０−３ｇ以上、かつ平均粒子径が１ｍｍ以上５ｍｍ以下で、かつ真比重６．０ｇ／ｃｍ３以上である、ことを特徴とする。
【００１１】
本発明に係る液状樹脂組成物の製造方法によれば、液状マトリクス樹脂に微粒子状充填材料が混合された液状樹脂組成物の粘度が１０Ｐａ・ｓ以上５００Ｐａ・ｓ以下の範囲内の高い粘性を有するものにあって、一個当たりの平均重量が３．１×１０−３ｇ以上、かつ平均粒子径が１．０ｍｍ以上５．０ｍｍ以下で、かつ真比重６．０ｇ／ｃｍ３以上のメディアを使用して攪拌装置で微粒子状充填材料を液状マトリクス樹脂材料中に分散することにより、その使用されるメディアによる微粒子状充填材料に対する解砕性能は高いものとなっており、微粒子状充填材料の凝集を十分抑制した状態で微粒子状充填材料の解砕や液状マトリクス樹脂中への分散が促進される。また、微粒子状充填材料と液状マトリクス樹脂とを混合した状態で微粒子状充填材料の攪拌粉砕を行って、その後メディアを分離することによって、所望の高粘性の液状樹脂組成物が得られるので、液状樹脂組成物に対する攪拌粉砕時に粘性低下させる希釈用の溶剤を抑制できる。すなわち、希釈用の溶剤を用いると、微粒子状充填材料と液状マトリクス樹脂との混合物の流動性を溶剤希釈によって高めて低粘性の液状樹脂組成物を製造することができる。しかしながら、高粘性とする場合、メディアと分離後溶剤を分溜する必要があり、希釈用溶剤の分溜を行うと、分溜工程の増加に加え、廃溶剤が生じるという不具合がある。本発明では希釈用溶剤の使用を抑制して高粘性のまま液状樹脂組成物を製造できるので、溶剤を用いることによる不具合を解消できる。
【００１２】
本発明に係る液状樹脂組成物の製造方法において、前記メディア分離工程では、遠心分離によって液状樹脂組成物からメディアを分離する。これにより、粒径１ｍｍ以上の比較的大きいメディアを用いて遠心分離することになるから、使用したメディアへの液状樹脂組成物の付着量も少ないものとなるので、液状樹脂組成物の回収率が９０ｗｔ％を超える高いものとなり、回収できずに廃棄される液状樹脂組成物を低減できる。また、メディアを再使用するための洗浄作業も軽減できる。
【００１３】
特に、液状樹脂組成物中からメディアを分離する方法として、従来は、メディアの通らない目合いのメッシュ上にメディアと材料の混合物を放置して材料を落下させるといった方法がとられており、この方法を促進する手段として、メッシュを振動させることによる液状樹脂組成物落下を促進させたり、圧縮空気を利用した液状樹脂組成物の押し出しを行ったりすることが知られている。しかし、いずれの手法も粘稠な液状樹脂材料を回収する場合、最大８０ｗｔ％程度しか回収できず、２０ｗｔ％以上の液状樹脂組成材料を無駄に廃棄せざるを得なかったのに対して、本発明の遠心分離を利用する方法では、高い回収率とすることができる。なお、ここでの液状マトリクス樹脂とは、液状樹脂組成物の主剤となる樹脂であり、樹脂成分中において５０ｗｔ％以上含まれる樹脂である。
【００１４】
本発明に係る液状樹脂組成物の製造方法において、前記攪拌装置は、バッチ式攪拌装置で処理することが好ましい。この場合、攪拌装置において液状樹脂組成物が循環回収されることなく所定分量について一括処理されるから、粘度が１０Ｐａ・ｓ以上５００Ｐａ・ｓ以下の範囲内の高い粘性を有する液状樹脂組成物に対する微粒子状充填材料の解砕や分散処理における溶剤が不要となる。また、バッチ式の攪拌装置としては、例えば、アトライターや、サンドミルなどを用いることができる。
【発明の効果】
【００１５】
以上のように、本発明によれば、液状マトリクス樹脂に微粒子状充填材料が混合された粘度１０Ｐａ・ｓ以上５００Ｐａ・ｓ以下の範囲内の液状樹脂組成物に対して、一個当たりの平均重量が３．１×１０−３ｇ以上、かつ平均粒子径が１．０ｍｍ以上５．０ｍｍ以下で、かつ真比重６．０ｇ／ｃｍ３以上のメディアを使用して攪拌装置で微粒子状充填材料を液状マトリクス樹脂中に分散することによりスクリーン印刷等で薄層に塗布するのに供される高粘性液状樹脂組成物を分散性良く製造できる。また、遠心分離により、メディアと高粘性液状樹脂組成物とを、効率良く分離し、液状樹脂組成物を安定して９０ｗｔ％以上回収できるため、廃棄される液状樹脂組成物の低減、メディア洗浄作業の簡易化を実現できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明の実施の形態について説明するとともに、本発明のその特徴とするところをさらに詳細に説明する。
【００１７】
本発明では、まず、微粒子状充填材料と液状マトリクス樹脂とを混合した高粘性液状樹脂組成物と、メディアとをバッチ式の攪拌装置に投入して、その投入された混合物を攪拌することによって、メディアによる微粒子状充填材料の液状マトリクス樹脂への分散や、メディア同士が微粒子状充填材料、及びその凝集体を挟んで衝突することによる微粒子状充填材料の粉砕及びその凝集体の解砕を行って、微粒子状充填材料が液状マトリクス樹脂中に均一に分散された液状樹脂組成物とメディアの混合物を得る。この得られた液状樹脂組成物とメディアとの混合物から液状樹脂組成物とメディアとを分離する。この分離は、遠心分離装置を利用することによって行う。この遠心分離によって得られた液状樹脂組成物が電子部品の素材料として用いられる。
【００１８】
本発明に係る液状樹脂組成物の製造方法において、メディアと高粘性液状樹脂組成物との攪拌に使用するバッチ式の攪拌装置の種類としては、縦型のアトライター、サンドミル等が挙げられる。高粘性である本発明の液状樹脂組成物の最終粘度に合わせて、攪拌に要する十分な力の得られる装置が適宜選定される。
【００１９】
メディアは、メディア１個当たり粒径１．０ｍｍ以上５．０ｍｍ以下、かつ真比重６．０ｇ／ｃｍ３以上のものが用いられる。粒径１．０ｍｍ未満の微小メディアを使用した場合、メディア１個当たりの重量が軽いため、メディアが高粘性液状樹脂組成物と同速度で同じ流れに乗って回転してしまう。すると、メディア同士の衝突が起こりにくいため分散効果が不足がちになり、微粒子状充填材料の粉砕及びその凝集物を十分に解砕できないといった不具合が発生する。
【００２０】
メディアの材質は、重めの物質、すなわち上述したように真比重６．０ｇ／ｃｍ３以上の物質であって、例えば、スチール、ステンレス、ジルコン、ジルコニア等が挙げられる。
【００２１】
次に、メディアと液状樹脂組成物との混合物から、メディアと液状樹脂組成物とを分離して液状樹脂組成物を回収する、分離装置である遠心分離装置について説明する。
【００２２】
図１を参照して、メディアと粘稠な液状樹脂組成物を充填するための少なくとも遠心力が作用する方向側の面に、メディアの通過しない網目間隔のメッシュ３を有する第１容器１と、この第１容器１の全面、または、少なくとも第１容器１のメッシュ３を有する面を囲むことができ、第１容器１との間に液状樹脂組成物が再びメディアと接触することなく回収できる空間を有する第２容器２と、第１容器１と第２容器２、または、少なくとも第１容器１を第１容器１のメッシュ３が存在する面の方向に遠心力を作用するように高速回転させることができる装置を使用する。
【００２３】
第１容器１、第２容器２については、上記条件を満足し、メディアと高粘性液状樹脂組成物の分離の際に変形及び破損しない限り、形状・材質に特に限定は無い。
【００２４】
第１容器１および第２容器２を高速回転させる装置については、上記条件を満足し、メディアと高粘性液状樹脂組成物の分離の際に、第１容器１、第２容器２が分離又はこれらの第１容器１，２が装置から外れない構造であり、十分な遠心分離効果が得られる回転数が実現できれば、構造・性能に特に限定は無い。
【００２５】
遠心分離装置の回転速度及び回転時間については、分離対象の液状樹脂組成物及び対象のメディアによって最も効率の良い条件を設定して良く、特に限定は無い。
【００２６】
高粘性液状樹脂組成物の粘度範囲は、１０Ｐａ・ｓ以上５００Ｐａ・ｓ以下である。粘度が１０Ｐａ・ｓ未満の液状樹脂組成物であれば、循環式のサンドミル等での微粒子状充填材料分散が可能である。また、粘度が５００Ｐａ・ｓよりも高い液状樹脂組成物は、スクリーン印刷等の塗布自体が困難になるため、電子部品を構成する素材料としてスクリーン印刷等を使用するものとしては実用性が無い。
【００２７】
高粘性液状樹脂組成物については、少なくとも１種類以上の微粒子状充填材料と、少なくとも１種類以上の液状マトリクス樹脂とを使用し、分散剤、溶剤等をさらに混合しても良い。
【００２８】
本発明における液状マトリクス樹脂とは、液状樹脂組成物の主剤となる樹脂であり、樹脂成分中において５０ｗｔ％以上含むものである。本発明において用いられる液状マトリクス樹脂材料としては、微粒子状充填材料分散後の最終製品の粘度が１０Ｐａ・ｓ以上５００Ｐａ・ｓ以下の範囲になるものであり、常温で液状であり、乾燥又は硬化によって固形化するものであれば、材料種に特に制限は無い。この液状マトリクス樹脂材料としては、例えばエポキシ樹脂、ポリイミド系樹脂等が挙げられる。特に、電子部品は半田等で基板に接着される場合が多いため、耐熱性の高いポリイミド系樹脂が好ましい。
【００２９】
本発明において用いられる微粒子状充填材料としては、金属粉末、セラミック粉末が挙げられる。金属粉末としては、例えば、Ａｇ粉末、Ｎｉ粉末、Ｃｕ粉末がある。セラミック粉末としては、例えば、フェライト粉末、誘電体粉末がある。
【００３０】
本発明における液状マトリクス樹脂に対する微粒子状充填材料の添加量は、液状マトリクス樹脂中に含まれる樹脂成分１００体積％に対し、前記微粒子状充填材料を４０〜３００体積％であることが好ましく、さらに、８０〜２４０体積％であることが好ましい。これは、マトリクス樹脂成分１００体積％に対し、セラミック粉末の添加量が４０体積％より少ない場合には、セラミック粉末の特性効果が不足しがちになり、２４０体積％より多い場合にはマトリクス樹脂成分が少なすぎるため、硬化後の樹脂組成物の強度が低下しがちになるためである。
【００３１】
次に、本発明者が本発明に係る製造方法にて製造した実施例および比較例について説明する。
【実施例１】
【００３２】
主剤に液状マトリクス樹脂材としてのポリアミド酸ワニス（ポリアミド酸／Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド＝２５重量部／７５重量部）、微粒子状充填材料の分散を補助するための分散剤（アリルアルコール・無水マレイン酸・スチレン共重合物とポリオキシアルキレンモノアルキルエーテルとのグラフト化合物）、溶剤としてＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、微粒子状充填材料としてフェライト粉を使用し、表１の調合比で混合して、６種類の液状樹脂組成物とメディアとの混合物を得た。表１における各数値は重量部で示す組成比の値である。６種類の液状樹脂組成物のうち、表１に示すサンプルＮｏ．１〜３の混合にはサンドミルを使用し、サンプルＮｏ．４〜６の混合にはアトライターを使用した。
【００３３】
【表１】
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また、メディアは一個当たりの平均粒径０．１ｍｍ、０．３ｍｍ、０．５ｍｍ、０．８ｍｍ、１．０ｍｍ、２．０ｍｍ、３．０ｍｍ、５．０ｍｍ、７．０ｍｍのもので、比重６．０ｇ／ｃｍ３の球状のジルコニアビーズを用意した。また、これとは別に平均粒径１．０ｍｍのもので、比重３．２ｇ／ｃｍ３、４．０ｇ／ｃｍ３、６．０ｇ／ｃｍ３、７．０ｇ／ｃｍ３の球状ジルコニアビーズを用意した。
【００３４】
上記の混合物のうち粘度が最も低いサンプルＮｏ．１と、粘度が最も高いサンプルＮｏ．４から、表１及び表２に示す試料Ｎｏ．１−１〜１−１０，４−１〜４−１０のメディアと液状樹脂組成物とを分離するために遠心分離装置を利用した。詳細を、図１に基づいて説明する。
【００３５】
高さ１０２ｍｍ（蓋なし）、胴体部での外径９３ｍｍφ、開口部での最外径９７ｍｍφが若干広くなった５６０ｍｌの硬質ポリ容器を第１容器１とした。この第１容器１の底面の任意位置に直径１ｃｍの孔４が９個形成されている。この第１容器１の内側の底面には、目合いの大きさ０．５ｍｍのステンレス製メッシュが、直径９０ｍｍの円形にカットされて配置されている。また、高さ１６６ｍｍ（蓋なし）、内径９５ｍｍφの１１００ｍｌの硬質ポリ容器を第２容器２として使用した。
【００３６】
図１を参照して、第１容器１の開口部を第２容器２の開口部に引っ掛け、第１容器１にメディアと液状樹脂組成物の混合物Ｋを充填し、第１容器１の蓋５を閉め、第１容器１と第２容器２とが回転中に分離しないよう互いをガムテープで固定した。このように構成されたほぼ同一重量の遠心分離用容器Ａを２個準備し、それぞれの遠心分離用容器Ａの第１容器１にメディアと液状樹脂組成物との混合物を入れて、同じ重量になるようにした。
【００３７】
高さ１３６ｍｍ、内径１０１ｍｍ、円筒の傾斜角４５°の容器設置空間２つが、直線上に回転軸Ｐを中心として対称位置に配置された遠心攪拌脱泡装置（図示せず）に、上記のメディアと液状樹脂組成物の混合物の入った遠心分離用容器Ａの２つを対面に設置した。次に、それぞれの遠心分離用容器Ａの第１容器１を蓋５で閉じ、回転数９００ｒｐｍで１０分間回転してメディアと液状樹脂組成物Ｌを遠心分離した。上記操作でメディアから分離した液状樹脂組成物Ｌの回収率を確認した。
【００３８】
また、試料Ｎｏ．１−１１、及び４−１１として、液状マトリクス樹脂に、サンプルＮｏ．１とＮｏ．４を用い、微粒子状充填材料を分散する設備としてロールミルを使用した以外は試料Ｎｏ．１−１及び４−１と同様の方法で作製した。ここで、用いるロールミルとは、２本のロール間のギャップを材料が通過する際におけるせん断力で粉体を解砕する機構を持つものであり、メディアを使用しない。
【００３９】
また、試料Ｎｏ．１−１２，４−１２として、液状マトリクスにサンプルＮｏ．１とＮｏ．４を用い、微粒子状充填材料を分散する設備として、１次分散（主剤を除く素材料を混合する工程）にバッチ式でない循環方式のナノミルを使用した。なお、ここでのメディアは、一個当たりの平均重量が３．１４×１０−３ｇ、平均粒径１．０ｍｍ、真比重６．０ｇ／ｃｍ３を使用した。続いて２次分散（１次分散で製造したマスターバッチに主剤を混合する工程）にロールミルを使用してサンプル製造を試みた。すなわち、微粒子状充填材料を分散する工程としてナノミルとロールミルとを使用した。
【００４０】
高さ５ｃｍ、直径２０ｃｍ、メッシュの目合いの大きさ１．８ｍｍの篩を高さ５ｃｍ直径２０ｃｍの受け器の上に設置した。上記篩上に実施例で作製したメディアと液状樹脂組成物の混合物を載せて蓋をし、圧縮空気で稼動するバイブレータを取り付け、振動数約１００Ｈｚの振動を与えながら、６０分間放置した。上記操作でメディアから分離した以外は、試料Ｎｏ．１−１及び４−１と同様の方法で作製した試料を試料Ｎｏ．１−１３，４−１３とした。
【００４１】
試料Ｎｏ．１−２，４−２と同様の遠心分離用装置の第１容器１の蓋５に圧縮空気を送り込む弁を取り付け、第２容器２の側面における任意箇所に空気が抜ける孔を形成し、試料Ｎｏ．１−２，４−２で作製した混合物を第１容器１に充填し、第１容器１に５ｋｇｆ／ｃｍ２で弁より圧縮空気を送りこみながら、６０分間放置した。上記操作でメディアから分離した液状樹脂組成物を作製した。
【００４２】
試料Ｎｏ．１−１４及び４−１４の液状樹脂組成物について、粘度と１０ｍｍ×１０ｍｍ角中の最大長５μｍ塊状物の個数とを測定した。粘度測定はＢＨ型粘度計を使用して行った。塊状物測定は、任意のギャップのドクターブレードでサンプルの薄膜を作製し、オーブンで溶剤乾燥後、薄膜上の任意の１０ｍｍ×１０ｍｍ角領域について金属顕微鏡で確認した。
【００４３】
試料Ｎｏ．１−１〜１−１０，４−１〜４−１０の実施例と、試料Ｎｏ．１−１１〜１−１４，４−１１〜４−１４の比較例とにおいて回収した液状樹脂組成物について、粘度とサンプル回収率を測定した。粘度測定はＢＨ型粘度計を使用して行った。回収率は、投入した素材量１００ｗｔ％に対するサンプルの回収率を確認した。その結果を表２，表３に示す。
【００４４】
【表２】
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【００４５】
【表３】
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実施例において、表２及び表３によれば、試料Ｎｏ．１−２〜１−５、１−９、１−１０、４−２〜４−５、４−９、４−１０の結果が示されているように、一個当たりの平均重量が３．１４×１０−３ｇ以上のメディアを使用し、かつ、平均粒径１ｍｍ以上５ｍｍ以下のメディアを使用した場合は、最大長５μｍ以上の塊状物は確認されていない。よって、一個当たりの平均重量が３．１４×１０−３ｇ以上、平均粒径１ｍｍ以上５ｍｍ以下のメディアを使用した場合には、最大長５μｍ以上の塊状物を解砕でき、十分な分散性が得られていると判断できる。
【００４６】
一方、サンドミルの代わりにナノミルを用いて試料Ｎｏ．１の混合材料の分散処理を行ってみた。しかしながら、管内径が約５ｍｍの管内をサンプルがうまく流動せず、ナノミルベッセル内の圧力が高くなり危険になったので、製造することができなかった。また、サンドミルの代わりにロールミルを用いた試料Ｎｏ．１−１１，４−１１はメディアを用いていないため、回収率は高いが、最大長５μｍ以上の塊状物が多く確認された。よって、微粒子状充填材料の解砕が十分に行われていないことがわかる。この場合の原因として、セラミックのように固い材料の塊状物になると、２本のロール間のギャップを押し広げて通過してしまうことが考えられる。
【００４７】
また、混合工程にサンドミルを用いる代わりに、まず１次分散として循環式のナノミル、２次分散としてロールミルを用いた試料Ｎｏ．１−１２、４−１２は、ロールミルを用いた後に回収するため、回収率は高くなっているが、最大長５μｍ以上の塊状物が確認された。この場合の原因として、１次分散としてのナノミルによって、微粒子状充填材料は一度解砕されているはずであるが、２次分散としてのロールミルによる分散処理の前に主剤を混合した際に、粉体表面に主剤がうまく回り込まず、粉体の凝集が生じてしまうものと考えられる。したがって、凝集物及び塊状物がロール間のギャップを押し広げて通過してしまっているものと考えられる。
【００４８】
また、遠心分離の代わりに、第１容器１に振動を与えることによって回収を図った試料Ｎｏ．１−１３，４−１３については、分散性は向上しており、最大長５μｍ以上の塊状物は存在していないが、回収率が７５．３ｗｔ％と低いことがわかった。これは、メディアに、粘度の高い液状樹脂組成物が比較的多量に付着したためと考えられる。
【００４９】
また、遠心分離の代わりに、複数の孔を有する第１容器１に圧縮空気を送り込むことによって、液状樹脂組成物の回収を図った試料Ｎｏ．１−１４，４−１４については、最大長５μｍ以上の塊状物は存在していないが、回収率８０．０ｗｔ％と低いことがわかった。この場合もメディアに粘度の高い液状樹脂組成物が比較的多量に付着したためと考えられる。
【実施例２】
【００５０】
サンプルＮｏ．１〜６のそれぞれの液状樹脂組成物についても、実施例１の試料Ｎｏ．１−１、試料Ｎｏ．１−１３、１−１４と同様の方法で各試料Ｎｏ１〜５を作製した。なお、それぞれの液状樹脂組成物の粘度は、サンプルＮｏ．１から順に１０、３１、１２５、５００、６６０Ｐａ・ｓであった。そして、１０ｍｍ×１０ｍｍの範囲での最大径５μｍ以下の塊状個数、及び回収率を実施例１と同様の方法で測定した。これを以下の表４に示す。
【００５１】
【表４】
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表４を見てわかるように、粘度が１０Ｐａ・ｓ以上５００Ｐａ・ｓ以下の液状樹脂組成物を作製する際に本発明を用いれば、９０ｗｔ％以上の回収率を確保することができ、より有用であることがわかる。一方、粘度が上記範囲内であっても、振動及び圧縮空気によって液状樹脂組成物を分離した試料は、最大の回収率でも８０ｗｔ％であり、粘度の増加に伴なって回収率が減少し、５００Ｐａ・ｓでは３０ｗｔ％程度の回収率になることがわかる。
【図面の簡単な説明】
【００５２】
【図１】本発明の実施の形態に係り、メディアと液状樹脂組成物との混合物から遠心分離装置を用いてメディアと液状樹脂組成物とを分離する様子を示す説明図
【符号の説明】
【００５３】
Ｌ    液状樹脂組成物
【図１】
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