(57)【要約】【課題】メタノール等の有機液体燃料を用いて発電を行う燃料電池システムにおいて、燃料供給系等の補機の構成の小型化及び簡素化を図ることができ、携帯電子機器用として用いることができる小型化された燃料電池システムを提供する。【解決手段】発電によりカソードにて生成された生成物を、第１燃料容器又は第２燃料容器に選択的に回収させるとともに、上記第２燃料容器から液体燃料原液を上記第１燃料容器に供給することにより、上記第１燃料容器において上記発電にて消費された液体燃料の補給を行なう。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
アノード（１、２１、５１）と、カソード（２、２２、５２）と、上記アノードと上記カソードとの間に配置された電解質膜（３、２３、５３）とを有する燃料電池本体（１０２、１１２、２０２）と、
液体燃料を収容し、かつ、上記アノードをその内部に配置して、当該収容された液体燃料を上記アノードに供給可能とする第１燃料容器（５、２５）と、
上記第１燃料容器に収容されている上記液体燃料よりもその濃度が高い液体燃料原液を上記第１燃料容器に供給可能に収容する第２燃料容器（４、２４）と、
上記第１燃料容器と上記第２燃料容器へ上記生成物の夫々の回収量を調整する回収量調整装置（６、２６）とを備えることを特徴とする燃料電池システム。
【請求項２】
上記第２燃料容器の上記液体燃料原液を上記第１燃料容器に供給する原液供給装置（１１、３１）と、
上記カソードと上記第１燃料容器及び上記第２燃料容器の夫々を連通し、上記カソードにて生成される生成物を上記第１燃料容器又は上記第２燃料容器に供給して回収する生成物回収通路（８、２８）とを備え、
上記回収量調整装置は、上記生成物回収通路の途中に設けられている請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項３】
上記回収量調整装置を制御して、上記第１燃料容器又は上記第２燃料容器への上記生成物の回収量を制御するとともに、上記原液供給装置を制御して、上記第１燃料容器への上記液体燃料原液の供給量を制御して、上記第１燃料容器において発電により消費された上記液体燃料を補給する制御装置（１５、３５）をさらに備える請求項２に記載の燃料電池システム。
【請求項４】
上記第１燃料容器に収容された上記液体燃料の濃度を検出する濃度検出装置（１７）をさらに備え、
上記制御装置は、上記濃度検出装置により検出された上記液体燃料の濃度が、発電可能濃度範囲のいずれかの濃度となるように、上記原液供給装置による上記液体燃料原液の供給量と、上記回収量調整装置による上記生成物の上記第１燃料容器への回収量とを制御する請求項３に記載の燃料電池システム。
【請求項５】
上記発電される電力量を検出する電力量検出装置（４２）をさらに備え、
上記制御装置は、上記燃料電池本体において、上記電力量検出装置により検出された電力量に基づいて、上記発電により消費された上記液体燃料の補給量を算出し、当該算出結果に基づいて、上記原液供給装置による上記液体燃料原液の供給量と、上記回収量調整装置による上記生成物の上記第１燃料容器への回収量とを制御する請求項３に記載の燃料電池システム。
【請求項６】
上記第１燃料容器は、上記液体燃料の収容量を検出可能な収容量検出装置（４１）をさらに備え、
上記制御装置は、上記収容量検出装置により検出される上記第１燃料容器の収容量が所定の液量となるように、上記原液供給装置による上記液体燃料原液の供給量と、上記回収量調整装置による上記生成物の上記第１燃料容器への回収量とを制御する請求項３から５のいずれか１つに記載の燃料電池システム。
【請求項７】
上記生成物は水を主成分として含み、上記第１燃料容器に収容される上記液体燃料は、上記液体燃料原液を水で希釈したものである請求項２から６のいずれか１つに記載の燃料電池システム。
【請求項８】
上記第１燃料容器及び上記第２燃料容器において、上記生成物回収通路の端部（３６、３７）が、収容されている上記液体燃料原液又は上記液体燃料の液中に位置され、上記供給される生成物に含まれる水蒸気を、上記液中に導入して放出させることで凝縮させて、液化させた状態で回収する請求項２から７のいずれか１つに記載の燃料電池システム。
【請求項９】
上記液体燃料は、発電可能濃度範囲である１〜１０ｗｔ％の範囲のいずれかの濃度のメタノール水溶液であり、上記液体燃料原液は、上記メタノール水溶液よりも高い濃度を有するメタノール水溶液又はメタノール原液である請求項２から８のいずれか１つに記載の燃料電池システム。
【請求項１０】
上記カソードにて生成された生成物を、上記生成物回収通路を通して、上記第１燃料容器又は上記第２燃料容器に回収可能な圧力でもって、上記カソード内に空気を供給する空気供給ポンプ（７、２７）が備えられている請求項２から９のいずれか１つに記載の燃料電池システム。
【請求項１１】
上記燃料電池本体は、厚み方向に扁平で表面に凹凸が形成されたアノード側セパレータ（８１）を有する上記アノード（５１）と、上記カソード（５２）と、上記電解質膜（５３）として機能する膜電極組立体（６３）とを備え、上記燃料電池本体の少なくとも上記アノード側が、上記第１燃料容器の上記液体燃料中に浸漬するように配置されている請求項２から１０のいずれか１つに記載の燃料電池システム。
【請求項１２】
上記アノード側セパレータは、波状に形成された板体で構成される請求項１１に記載の燃料電池システム。
【請求項１３】
上記カソードは、厚み方向に扁平で表面に凹凸が形成され、かつ、非導電性材料で形成されたカソード側セパレータ（８０）を有する請求項１１又は１２に記載の燃料電池システム。
【請求項１４】
アノード（１、２１）、カソード（２、２２）、及び電解質膜（３、２３）を有する燃料電池本体（１０２、２０２）と、上記アノードに供給可能に液体燃料を収容する第１燃料容器（５、２５）と、上記液体燃料よりもその濃度が高い液体燃料原液を上記第１燃料容器に供給可能に収容する第２燃料容器（４、２４）とを備える燃料電池システム（１０１、２０１）における発電方法において、
上記第１燃料容器から上記アノードへ上記液体燃料を供給して、上記燃料電池本体にて所定の電力量の発電を行ないながら、
上記カソードにて当該発電により生成された生成物を上記第１燃料容器又は上記第２燃料容器に、夫々ヘの回収量を制御しながら回収させるとともに、上記第２燃料容器から上記第１燃料容器へ上記液体燃料原液を供給して、上記所定の電力量の発電が継続して行なわれるように、上記第１燃料容器にて当該発電により消費された上記液体燃料の補給を行なうことを特徴とする発電方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、アノードとカソードの間に配置された電解質膜を有する燃料電池本体と、当該燃料電池本体にて発電を行うための燃料供給系等の補機とを備える燃料電池システムに関するものであり、特にメタノールなどの有機液体燃料を上記アノードに直接供給しながら上記燃料電池本体にて発電を行う燃料電池システム及びその発電方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
携帯電話、携帯型情報端末、ノート型パーソナルコンピュータ、携帯型オーディオ、携帯型ビジュアル機器など携帯用電子機器の普及が進んでいる。従来、このような携帯用電子機器は、一次電池又は二次電池によって駆動している。二次電池は一定量の電力使用後に充電する必要があるため、充電機器と充電時間が必要となる。また、二次電池では、ニッカド電池又はリチウムイオン電池が用いられ、小型で高エネルギー密度を持つ電池が開発されているが、より長時間連続駆動が可能な二次電池が要望されている。
【０００３】
この要望にこたえるため、充電を必要としない燃料電池システムが提案されている。燃料電池システムは、燃料の持つ化学エネルギーを電気化学的にエネルギーに変換する発電機である。このような燃料電池システムの中では、パーフルオロカーボンスルフォン酸系の電解質を用いてアノード極で水素ガスを還元し、カソード極で酸素を還元して発電を行うという固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）が知られており、このようなＰＥＦＣは、出力密度が高い電池であるという特徴を有しており、その開発が進められている。
【０００４】
しかしながら、このようなＰＥＦＣに用いられる水素ガスは容積エネルギー密度が低く、燃料タンクの体積を大きくする必要があることや、燃料ガス、酸化ガスを燃料電池本体（発電部）に供給する装置、電池性能を安定にするため加湿する装置などの補機が必要であるため燃料電池システムが大型になるため、携帯電子機器用の電源としては適さない。
【０００５】
一方、メタノールから直接プロトンを取り出すことにより発電を行う直接型メタノール燃料電池（ＤＭＦＣ）は、ＰＥＦＣと比較してその出力が小さくなるという欠点があるものの、燃料の体積エネルギー密度を上げることができることと、燃料電池本体の補機を減らすことができるため小型化が可能となる。このため、携帯機器用電源として注目されており、幾つかの提案がなされている。
【０００６】
ここで、ＤＭＦＣにおける燃料電池本体で行なわれる発電のための反応として、アノードにおいて行なわれる反応を化１に、カソードにおいて行なわれる反応を化２に示す。
【０００７】
【化１】
ＣＨ３ＯＨ  ＋  Ｈ２Ｏ  →  ６Ｈ＋  ＋  ６ｅ−  ＋ＣＯ２
【０００８】
【化２】
６Ｈ＋  ＋  ６ｅ−  ＋  ３／２Ｏ２  →  ３Ｈ２Ｏ
【０００９】
化１及び化２に示すように、当該発電により、アノードでは二酸化炭素が生成され、カソードでは水が生成されるため、継続した発電を行うためには当該生成された二酸化炭素と水の処理を行う必要がある。
【００１０】
このような従来のＤＭＦＣ方式燃料電池システムの構成としては、燃料としてのメタノール水溶液が収容された循環タンクから、ポンプを用いてアノードにメタノール水溶液を供給し、当該アノードに供給されたメタノール水溶液を再び循環タンクに戻して回収し、再び燃料として使うという燃料循環方式が採用されている（例えば、特許文献１参照、図１及び図２）。
【００１１】
一方、カソードにおいては発電に伴って、水が生成されることとなるが、このように生成された水は、水回収装置により回収されて、メタノール水溶液が収容されている循環タンクに供給されている。
【００１２】
しかしながら、このようなＤＭＦＣ方式においては、化１及び化２に示すように、アノードに供給されたメタノール水溶液のうち１ｍｏｌのメタノールと１ｍｏｌの水が消費されて発電が行なわれると、カソードにおいて３ｍｏｌの水が生成されることとなる。従って、これらの生成された水を全て回収して循環タンクに供給すれば、当該循環タンク内のメタノール水溶液濃度の低下を著しく促進させることとなり、発電可能時間の低下や発電される電力量の低下を招くこととなるという問題がある。
【００１３】
このような問題を解決するためには、大きく２つの方法が考えられる。
【００１４】
１つ目の方法としては、上記水回収装置にて回収された水のうちより、一部の水のみを循環タンクに供給して、メタノール水溶液の濃度の著しい低下を防止するという方法である。
【００１５】
また、２つ目の方法としては、上記水回収装置にて回収された水を全量、循環タンクに供給して回収させるものの、当該循環タンク自体を大きな容量のものとして、上記回収によってもメタノール水溶液の濃度の著しい低下を引き起こさないようにさせるという方法である。
【００１６】
【特許文献１】
米国特許第５５９９６３８号明細書
【００１７】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記１つ目の方法は、自動車用や大型装置用の燃料電池システムとしては採用することができるものの、循環タンクに回収されない他の水を排水する必要が生じ、当該排水に伴って、携帯電子機器に内蔵される電子機器や回路に水分が付着したり、結露が発生したりするおそれが高く、携帯電子機器用の燃料電池システムとしては採用することができないという問題がある。
【００１８】
また、上記２つ目の方法では、燃料電池システムの小型化に反することとなり、携帯電子機器用の燃料電池システムとしては採用することができないという問題がある。
【００１９】
また、携帯電子機器用の燃料電池システムとして用いる場合には、燃料電池システム自体を小型化されたものとする必要があるが、この小型化に伴って発電される電力量も小さくなる。この小さくなった電力量の中で、当該燃料電池システムにおけるポンプ等の補機を駆動するための電力が自己消費されることとなるため、このような補機はなるべく少なく、かつ、その消費電力も少なくする必要がある。例えば、燃料電池システムの発電の出力が１２Ｗであれば、補機の消費電力は２Ｗ以下とすることが好ましい。
【００２０】
しかしながら、上記燃料を循環させる方式では、補機が多く必要となり、システムが複雑になることと、小型化が難しいという問題がある。
【００２１】
従って、本発明の目的は、上記問題を解決することにあって、メタノール等の有機液体燃料を用いて発電を行う燃料電池システムにおいて、燃料供給系等の補機構成の小型化及び簡素化を図ることができ、携帯電子機器用として用いることができる小型化された燃料電池システム及びその発電方法を提供することにある。
【００２２】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するために、本発明は以下のように構成する。
【００２３】
本発明の第１態様によれば、アノードと、カソードと、上記アノードと上記カソードとの間に配置された電解質膜とを有する燃料電池本体と、
液体燃料を収容し、かつ、上記アノードをその内部に配置して、当該収容された液体燃料を上記アノードに供給可能とする第１燃料容器と、
上記第１燃料容器に収容されている上記液体燃料よりもその濃度が高い液体燃料原液を上記第１燃料容器に供給可能に収容する第２燃料容器と、
上記第１燃料容器と上記第２燃料容器へ上記生成物の夫々の回収量を調整する回収量調整装置とを備えることを特徴とする燃料電池システムを提供する。
【００２４】
本発明の第２態様によれば、上記第２燃料容器の上記液体燃料原液を上記第１燃料容器に供給する原液供給装置と、
上記カソードと上記第１燃料容器及び上記第２燃料容器の夫々を連通し、上記カソードにて生成される生成物を上記第１燃料容器又は上記第２燃料容器に供給して回収する生成物回収通路とを備え、
上記回収量調整装置は、上記生成物回収通路の途中に設けられている第１態様に記載の燃料電池システムを提供する。
【００２５】
本発明の第３態様によれば、上記回収量調整装置を制御して、上記第１燃料容器又は上記第２燃料容器への上記生成物の回収量を制御するとともに、上記原液供給装置を制御して、上記第１燃料容器への上記液体燃料原液の供給量を制御して、上記第１燃料容器において発電により消費された上記液体燃料を補給する制御装置をさらに備える第２態様に記載の燃料電池システムを提供する。
【００２６】
本発明の第４態様によれば、上記第１燃料容器に収容された上記液体燃料の濃度を検出する濃度検出装置をさらに備え、
上記制御装置は、上記濃度検出装置により検出された上記液体燃料の濃度が、発電可能濃度範囲のいずれかの濃度となるように、上記原液供給装置による上記液体燃料原液の供給量と、上記回収量調整装置による上記生成物の上記第１燃料容器への回収量とを制御する第３態様に記載の燃料電池システムを提供する。
【００２７】
本発明の第５態様によれば、上記発電される電力量を検出する電力量検出装置をさらに備え、
上記制御装置は、上記燃料電池本体において、上記電力量検出装置により検出された電力量に基づいて、上記発電により消費された上記液体燃料の補給量を算出し、当該算出結果に基づいて、上記原液供給装置による上記液体燃料原液の供給量と、上記回収量調整装置による上記生成物の上記第１燃料容器への回収量とを制御する第３態様に記載の燃料電池システムを提供する。
【００２８】
本発明の第６態様によれば、上記第１燃料容器は、上記液体燃料の収容量を検出可能な収容量検出装置をさらに備え、
上記制御装置は、上記収容量検出装置により検出される上記第１燃料容器の収容量が所定の液量となるように、上記原液供給装置による上記液体燃料原液の供給量と、上記回収量調整装置による上記生成物の上記第１燃料容器への回収量とを制御する第３態様から第５態様のいずれか１つに記載の燃料電池システムを提供する。
【００２９】
本発明の第７態様によれば、上記生成物は水を主成分として含み、上記第１燃料容器に収容される上記液体燃料は、上記液体燃料原液を水で希釈したものである第２態様から第６態様のいずれか１つに記載の燃料電池システムを提供する。
【００３０】
本発明の第８態様によれば、上記第１燃料容器及び上記第２燃料容器において、上記生成物回収通路の端部が、収容されている上記液体燃料原液又は上記液体燃料の液中に位置され、上記供給される生成物に含まれる水蒸気を、上記液中に導入して放出させることで凝縮させて、液化させた状態で回収する第２態様から第７態様のいずれか１つに記載の燃料電池システムを提供する。
【００３１】
本発明の第９態様によれば、上記液体燃料は、発電可能濃度範囲である１〜１０ｗｔ％の範囲のいずれかの濃度のメタノール水溶液であり、上記液体燃料原液は、上記メタノール水溶液よりも高い濃度を有するメタノール水溶液又はメタノール原液である第２態様から第８態様のいずれか１つに記載の燃料電池システムを提供する。
【００３２】
本発明の第１０態様によれば、上記カソードにて生成された生成物を、上記生成物回収通路を通して、上記第１燃料容器又は上記第２燃料容器に回収可能な圧力でもって、上記カソード内に空気を供給する空気供給ポンプが備えられている第２態様から第９態様のいずれか１つに記載の燃料電池システムを提供する。
【００３３】
本発明の第１１態様によれば、上記燃料電池本体は、厚み方向に扁平で表面に凹凸が形成されたアノード側セパレータを有する上記アノードと、上記カソードと、上記電解質膜として機能する膜電極組立体とを備え、上記燃料電池本体の少なくとも上記アノード側が、上記第１燃料容器の上記液体燃料中に浸漬するように配置されている第２態様から第１０態様のいずれか１つに記載の燃料電池システムを提供する。
【００３４】
本発明の第１２態様によれば、上記アノード側セパレータは、波状に形成された板体で構成される第１１態様に記載の燃料電池システムを提供する。
【００３５】
本発明の第１３態様によれば、上記カソードは、厚み方向に扁平で表面に凹凸が形成され、かつ、非導電性材料で形成されたカソード側セパレータを有する第１１態様又は第１２態様に記載の燃料電池システムを提供する。
【００３６】
本発明の第１４態様によれば、アノード、カソード、及び電解質膜を有する燃料電池本体と、上記アノードに供給可能に液体燃料を収容する第１燃料容器と、上記液体燃料よりもその濃度が高い液体燃料原液を上記第１燃料容器に供給可能に収容する第２燃料容器とを備える燃料電池システムにおける発電方法において、
上記第１燃料容器から上記アノードへ上記液体燃料を供給して、上記燃料電池本体にて所定の電力量の発電を行ないながら、
上記カソードにて当該発電により生成された生成物を上記第１燃料容器又は上記第２燃料容器に、夫々ヘの回収量を制御しながら回収させるとともに、上記第２燃料容器から上記第１燃料容器へ上記液体燃料原液を供給して、上記所定の電力量の発電が継続して行なわれるように、上記第１燃料容器にて当該発電により消費された上記液体燃料の補給を行なうことを特徴とする発電方法を提供する。
【００３７】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明にかかる実施の形態を図面に基づいて詳細に説明する。
【００３８】
（第１実施形態）
本発明の第１実施形態にかかる燃料電池システム１０１の模式的な構成を示す模式構成図を図１に示す。
【００３９】
図１に示すように、燃料電池システム１０１は、燃料の持つ化学エネルギーを電気化学的に電気エネルギーに変換して発電を行なう発電部である燃料電池本体１０２と、この発電に必要な燃料等を燃料電池本体１０２に供給する等の補機系とを備えている。また、この燃料電池システム１０１は、有機系の液体燃料の一例であるメタノール水溶液を燃料として、このメタノールから直接的にプロトンを取り出すことにより発電を行なう直接型メタノール燃料電池（ＤＭＦＣ）である。
【００４０】
図１に示すように、燃料電池本体１０２は、アノード（燃料極）１、カソード（空気極）２、及び電解質膜３を備えている。アノード１は、供給されるメタノールに対して酸化反応を行ない、プロトンと電子を取り出す反応（アノード反応）を行なう機能を有している。当該電子は、アノード１とカソード２とを電気的に接続する外部回路である発電回路１４を通してカソード２へ移動し、当該プロトンは、電解質膜３を通してカソード２へ移動する。また、カソード２は、外部から供給される酸素と、アノード１より電解質膜３を通して移動してきたプロトンと、上記外部回路を通して流れてきた電子とを用いて還元反応を行なって、水を生成するという反応（カソード反応）を行なう機能を有している。このようにアノード１にて酸化反応を、カソード２にて還元反応を夫々行ない、発電回路１４に電子を流すことで、電流を発生させて発電を行なうことができる。
【００４１】
具体的には、燃料電池本体１０２は、例えば、電解質膜３として、Ｄｕｐｏｎｔ社製のナフィオン１１７（商品名称）を用い、電解質膜３の一方の表面に、アノード１のアノード触媒として、炭素系粉末担体に白金とルテニウム、あるいは白金とルテニウムの合金を分散させて担持したものを形成し、他方の表面に、カソード２のカソード触媒として、炭素系担体に白金微粒子を分散担持したものを形成して、その後、例えば、カーボンペーパーからなる拡散層を上記アノード触媒及び上記カソード触媒の夫々に密着させた後、セパレータを介してハウジングに固定することにより形成することができる。
【００４２】
また、図１に示すように、アノード１は、上記アノード反応を実施可能にその内部にメタノール水溶液を供給させるための燃料供給口１ａと、当該アノード反応により生成された二酸化炭素や、当該反応に用いられなかった残りのメタノール水溶液を上記内部より排出させるための排出口１ｂとを備えている。
【００４３】
また、カソード２は、上記カソード反応の実施のために用いられる酸素を供給するために、例えば、空気を用い、当該空気をその内部に供給するための空気供給口２ａと、当該カソード反応にて生成される生成物の一例である水（液相又は気相のいずれの状態、あるいは夫々の状態が混在した状態のいずれの場合をも含む）を上記内部より排出させるための排出口２ｂとを備えている。なお、この生成物は水を主成分として含むものであるが、その他に、ギ酸、ギ酸メチル、及びメタノール（後述するクロスオーバーによる）等も含まれる場合がある。
【００４４】
次に、燃料電池システム１０１における上記補機系の構成について説明する。上記補機系の構成としては、燃料電池本体１０２のアノード１にメタノール水溶液を供給するための補機構成と、カソード２に空気を供給するための補機構成と、カソード２にて生成された生成物である水を回収するための補機構成とが備えられている。
【００４５】
まず、図１に示すように、上記燃料供給のための補機構成としては、メタノール水溶液を液体燃料としてアノード１に供給可能に収容する第１燃料容器の一例である中間タンク５と、この中間タンク５に収容されているメタノール水溶液よりもその濃度が高いメタノール水溶液を液体燃料原液として、中間タンク５に供給可能に収容する第２燃料容器の一例である原液タンク４と、原液タンク４に収容されている液体燃料原液を中間タンク５に供給する原液供給装置の一例である燃料ポンプ１１と、この燃料ポンプ１１をその途中に備え、かつ、原液タンク４と中間タンク５とを接続する液体燃料原液供給通路の一例である原液供給管路１２とを備えている。
【００４６】
中間タンク５は、燃料電池本体１０２と一体的とされて備えれており、中間タンク５の内部の空間に、アノード１が配置されており、液体燃料が満液とされて収容された状態で、このアノード１が完全に上記収容された液体燃料に浸漬されるようになっている。このように中間タンク５内にアノード１が配置されていることにより、常時液体燃料中に浸漬されている状態の燃料供給口１ａを通して、アノード１の内部に液体燃料を供給することが可能となっている。なお、図１においては、アノード１全体が液体燃料中に浸漬されている場合について示しているが、このような場合に代えて、アノード１の一部のみが上記液体燃料中に浸漬されている場合であってもよい。ただし、このような場合であっても、少なくとも、燃料供給口１ａは上記液体燃料中に浸漬されている必要がある。また、中間タンク５が燃料電池本体１０２と一体的に形成されているような場合に代えて、両者が別個に形成されているような場合であってもよい。このような場合にあっては、必要に応じて、中間タンク５からアノード１への液体燃料の供給装置を設けることもできる。
【００４７】
また、中間タンク５には、アノード１にて行なわれるアノード反応により生成される二酸化炭素等のガスが、アノード１の排出口１ｂを通して流入されることとなるが、このようにして流入されるガスを中間タンク５の外部に排気するための排気弁９が備えられている。なお、この排気弁９は、中間タンク５に液体燃料を初期注入する際のガス抜きとしても機能することができる。さらに、中間タンク５には、収容されている液体燃料の濃度を検出可能な濃度検出装置の一例である濃度センサ１７が備えられている。なお、このような濃度センサ１７としては、例えば、超音波式や近赤外線多波長光方式の濃度計を用いることができる。
【００４８】
原液タンク４は、液体燃料原液を収容しており、原液供給管路１２の一端が原液タンク４の底部近傍に位置されるように配置されており、これにより収容されている液体燃料原液を燃料ポンプ１１により原液供給管路１２を通して吸上げることが可能となっている。また、原液タンク４にはタンク内部の空気を排出させる空気排出口１０が設けられている。
【００４９】
燃料ポンプ１１としては、例えば、小型なポンプで消費電力が小さいものであること、及び、その駆動時間を制御することで液体燃料原液の供給量が制御できること等の観点より、小型の容積型ポンプ等を用いることが好ましく、例えば、本第１実施形態では、ソレノイド式ポンプ（逆止弁付、吐出量：０〜４ｍｌ／分、吐出圧力：１０ｋＰａ）を用いており、使用時は、例えば間欠駆動させて適量の液体燃料原液を送り出すことが可能となっている。また、原液供給管路１２の供給側の端部は、中間タンク５に接続されており、燃料ポンプ１１が駆動されることにより、原液供給通路１２を通して、液体燃料原液を中間タンク５に供給することができる。
【００５０】
また、中間タンク５には、例えば、重量百分率で１〜１０ｗｔ％の範囲のいずれかの濃度、好ましくは３〜１０ｗｔ％の範囲のいずれかの濃度のメタノール水溶液が液体燃料として収容されており、初期状態においては、６．５ｗｔ％の濃度のメタノール水溶液が収容されている。一方、原液タンク４には、中間タンク５に収容されている液体燃料よりも高い濃度を有するメタノール水溶液あるいはメタノール原液（すなわち、濃度が１００ｗｔ％のメタノール）が収容されており、例えば、初期状態において、６８ｗｔ％の濃度のメタノール水溶液が収容されている。
【００５１】
次に、上記空気供給の補機構成としては、カソード２の空気供給口２ａにその一端が接続された酸素供給用通路の一例である空気供給管路１３と、空気供給供給管路１３の途中に配置され、空気供給管路１３を通して、空気をカソード２内に供給する酸素供給装置の一例（あるいは空気供給ポンプの一例）である空気ポンプ７とが備えられている。この空気ポンプ７としては、小型でかつ消費電力が小さいものを用いることが好ましく、例えば、モータ式ポンプ（逆止弁付、吐出量：０〜２Ｌ／分、吐出圧力：３０ｋＰａ）を用いており、使用時は、例えば、１Ｌ／分で空気を供給する。また、燃料電池本体１０２にて発電が行なわれる際に、空気ポンプ７が駆動されてカソード２内に必要な酸素が供給され、当該発電が停止されるときには、空気ポンプ７の駆動が停止されることとなる。なお、この停止の際には、燃料ポンプ１１の駆動も停止されることとなる。
【００５２】
また、上記水を回収するための補機構成としては、カソード２の排出口２ｂと、中間タンク５及び原液タンク４の夫々とを連結して、カソード２にて生成された水を、中間タンク５又は原液タンク４に供給して回収させる生成物回収通路の一例である水回収管路８と、水回収管路８の途中である中間タンク５への管路と原液タンク４への管路との分岐点に設けられた回収量調整装置の一例である三方弁（三方向制御弁）６とが備えられている。
【００５３】
三方弁６は、その開度が調整されることにより、カソード２内より水回収管路８に流入される水の中間タンク５への回収量（供給量）と、原液タンク４への回収量（供給量）とを調整する機能を有している。例えば、当該水を全量、中間タンク５へのみ供給すること、あるいは、逆に、原液タンク４へのみ供給すること、あるいは、当該水の一部を中間タンク５に、残りを原液タンク４に供給することが可能となっている。
【００５４】
また、このような水回収管路８と通しての水の流通は、空気ポンプ７の駆動によるカソード２内の加圧により、カソード２内で生成された水が排出口２ｂを通して水回収管路８内に送り出されることにより行なわれる。言い換えれば、空気ポンプ７は、上記水を水回収管路８内を通して、中間タンク５又は原液タンク４に供給することが可能な圧力でもって、カソード２内に空気を導入することが可能となっている（すなわち、このような吐出圧力を有している）。
【００５５】
次に、このような構成を有する燃料電池システム１０１においては、夫々の装置や構成機器の動作を制御する制御装置１５が備えられている。制御装置１５は、燃料電池システム１０１において、燃料ポンプ１１による液体燃料原液の供給動作、空気ポンプ７による空気の供給動作、三方弁６の開度調整動作等の夫々の動作制御を、互いに関連付けながら統括的に制御することが可能となっている。
【００５６】
具体的には、燃料電池本体１０２にて発電が行なわれる際には、制御装置１５は、空気ポンプ７の駆動を行ない、当該発電が停止される際には、空気ポンプ７の駆動を停止させるという制御を行なう。また、この空気ポンプ７の駆動停止に併せて、燃料ポンプ１１の駆動を停止させる制御も行なわれる。
【００５７】
また、制御装置１５は、濃度センサ１７により検出された中間タンク５内に収容されている液体燃料の濃度に応じて、中間タンク５への液体燃料原液の供給量及び回収された水の回収量を制御することが可能となっている。すなわち、当該検出された濃度に応じて、中間タンク５内に収容されている液体燃料が、制御装置１５に予め設定されている所定の濃度範囲を保つように、燃料ポンプ１１の駆動時間や三方弁６の開度位置を制御することが可能となっている。ここで、制御装置１５に予め設定されている濃度範囲とは、燃料電池本体１０２にて必要な電力（必要な電圧及び電流）を発電することが可能なメタノール水溶液の発電可能濃度範囲であり、例えば、１０ｗｔ％〜１ｗｔ％、好ましくは１０ｗｔ％〜３ｗｔ％というような濃度範囲で設定される。
【００５８】
次に、このような構成の燃料電池システム１０１において発電が行なわれる場合の夫々の装置や構成機器の動作について以下に説明する。なお、以降において説明する夫々の装置や構成機器の動作制御は、制御装置１５により互いの動作を関連付けながら統括的に行なわれる。
【００５９】
まず、図１に示す燃料電池システム１０１において、中間タンク５に、例えば６．５ｗｔ％の濃度のメタノール水溶液（液体燃料）を収容させるとともに、原液タンク４に、例えば、６８ｗｔ％の濃度のメタノール水溶液（液体燃料原液）を収容する。中間タンク５に収容された液体燃料は、燃料供給口１ａを通して、アノード１に供給される。
【００６０】
その後、空気ポンプ７が駆動されて、空気供給管路１３及び空気供給口２ａを通してカソード２に空気、すなわち、酸素が供給される。これにより、アノード１においてアノード反応が行なわれるとともに、カソード２においてカソード反応が行なわれる。これにより、アノード１とカソード２との間、すなわち、発電回路１４にて電力が発生する。アノード１にて上記アノード反応が行なわれることにより生成された二酸化炭素は、排出口１ｂを通して、中間タンク５内に流れ込み、さらに、中間タンク５の排気弁９を通して中間タンク５外に排出される。
【００６１】
一方、カソード２にて上記カソード反応が行なわれることにより生成された水は、カソード２内が空気ポンプ７により加圧されていることにより、排出口２ｂを通して水回収管路８に送り出される。当該送り出された水は、水回収管路８を通して、三方弁６により中間タンク５又は原液タンク４に供給されて回収されることとなる。
【００６２】
また、上記発電が行なわれることにより、中間タンク５においては、収容されているメタノール水溶液のうちのメタノール及び水が消費されることとなる。これにより、中間タンク５において、メタノール水溶液の液量が減少するとともに、メタノール水溶液の濃度が低下することとになる。この低下した濃度を濃度センサ１７にて検出することにより、制御装置１５にて、中間タンク５への液体燃料原液の供給量（補給量）及び回収された水の回収量（補給量）が決定される。当該決定された夫々の供給量に基づいて、燃料ポンプ１１の駆動時間及び三方弁６の開度位置が制御されて、液体燃料原液及び水の夫々が上記供給量だけ、中間タンク５へ供給されて、中間タンク５に収容されている液体燃料が補給されるとともに、その濃度が所定の濃度範囲内に保持される。一方、水回収管路８を通して送り出されてくる水の全てが中間タンク５に供給されないような場合にあっては、その残りの水は、原液タンク４に供給される。このような動作が連続的にかつ繰り返して行なわれることにより、燃料電池本体１０２にて必要な電力量（所定の電力量）の発電が継続的に行なわれることとなる。一方、燃料電池システム１０１にて発電を停止する際には、空気ポンプ７の駆動が停止されるとともに、燃料ポンプ１１の駆動も停止される。
【００６３】
ここで、燃料電池システム１０１の発電における物質収支の具体的な例示を示す説明図を図２に示す。なお、燃料電池本体１０２における電解質膜３は、基本的にはメタノールや水を通過させないように形成されているものの、微量のメタノールや水が通過してしまう、いわゆるクロスオーバーが発生する。ただし、このクロスオーバーによるメタノール及び水の通過量は微量であるため、以降の物質収支の説明においては、当該説明の理解を容易なものとするため、電解質膜３にてクロスオーバーが発生しないものと仮定して説明を行なうものとする。
【００６４】
図２に示すように、燃料電池システム１０１において、原液タンク４に、６８ｗｔ％の濃度のメタノール水溶液が液体燃料原液として、１００ｍｌ収容されており、中間タンク５に、６．５ｗｔ％の濃度のメタノール水溶液が液体燃料として、１００ｍｌ収容されている。
【００６５】
発電が行なわれると、アノード１にて、液体燃料のうちのメタノール８．１ｍｌ及び水３．６ｍｌが消費された場合には、カソード２では１０．８ｍｌの水が生成する。この場合、アノード１にて消費されることにより中間タンク５にて減少したメタノール水溶液の濃度と液量を初期状態に戻すためには、原液タンク４から液体燃料原液を１１．１ｍｌと、カソード２で生成した水を０．６ｍｌとを、中間タンク５に補給する必要がある。この場合、三方弁６の開度位置を制御することにより、中間タンク５に水０．６ｍｌ、原液タンク４に水１０．２ｍｌを夫々供給して回収する。
【００６６】
これにより、当該発電後の原液タンク４の液体燃料原液の濃度は、上記水の回収により低下し、６０ｗｔ％とされるものの、当該発電後の中間タンク５においては、液体燃料の収容量を１００ｍｌに戻すことができるとともに、その濃度を６．５ｗｔ％に保持することができる。なお、このような発電、液体燃料の補給、及び生成された水の回収が繰り返し行なわれることにより、次第に原液タンク４に収容されている液体燃料原液の濃度は低下し、補給される液体燃料原液自体の濃度の低下に伴って、中間タンク５に収容されている液体燃料の濃度も低下することとなるが、中間タンク５の濃度に基づいて、生成された水の回収先が決定されていることにより、原液タンク４における濃度の低下の度合いに比べて、中間タンク５における濃度の低下の度合いを緩やかなものとすることができる。
【００６７】
ここで、上述のような本実施形態の燃料電池システム１０１に用いられる燃料電池本体は、燃料電池本体１０２に限られるものではない。このような燃料電池本体１０２が用いられるような場合に代えて、異なる構成の燃料電池本体の一例である燃料電池本体１１２が用いられるような場合について説明する。また、燃料電池本体１１２の内部構造を示す模式断面図を図５に示す。
【００６８】
図５に示すように、燃料電池本体１１２は、アノード５１と、カソード５２と、膜電極組立体６３とを備えている。この膜電極組立体６３は、電解質膜５３の両面に触媒層を夫々接着させたものであり、電解質膜として機能するものでもある。
【００６９】
また、図５において、膜電極組立体６３は、例えば、電解質膜５３として、Ｄｕｐｏｎｔ社製のナフィオン１１７（商品名称）を用い、電解質膜５３の一方の表面に、アノード５１のアノード触媒６２として、炭素系粉末担体に白金とルテニウム、あるいは白金とルテニウムの合金を分散させて担持したものを形成し、他方の表面に、カソード５２のカソード触媒６４として、炭素系担体に白金微粒子を分散担持したものを形成したものである。膜電極組立体６の両端には、例えばカーボンペーパーからなる電極兼拡散層６１、６５を上記アノード触媒６２及び上記カソード触媒６４の夫々に密着させた後、アノード側セパレータ８１及びカソード側セパレータ８０を介してハウジング７０に固定することにより組み上げられる。
【００７０】
また、カソード５２に用いられるカソード側セパレータ８０の模式的な構成を、図６（Ａ）及び（Ｂ）に示す。なお、図６（Ｂ）は、図６（Ａ）におけるＡ−Ａ’線断面図である。図６（Ａ）及び（Ｂ）に示すように、カソード側セパレータ８０は、例えば、非導電性の樹脂で形成され、厚み方向に扁平な板状本体５０１で構成され、その一方の表面に凹凸の一例である溝５０２が設けられている。カソード側セパレータ８０と膜電極組立体６３は、溝５０２が設けられている側の表面をカソード側電極兼拡散層６５に押圧するように接触し、溝５０２とカソード側電極兼拡散層６５とで囲まれる領域を空気の通路として形成する。カソード側セパレータ８０の表面に設けられた溝５０２は、板状本体５０１の上端と下端との間を蛇行して設けられている。また、カソード５２の空気供給口５２ａに接続する導入口５０３とカソード５２の排出口５２ｂに接続する排出口５０４につながっているため、カソード５２の空気供給口５２ａから供給された空気は、導入口５０３から溝５０２を通り、排出口５０４を経由してカソード５２の排出口５２ｂから外部に放出される。
【００７１】
図７は、アノード５１に用いられるアノード側セパレータ８１の構成を示す図であり、（Ａ）はアノード５１内の半透過斜視図であり、（Ｂ）はアノード５１の断面図であり、（Ｃ）はアノード側セパレータ８１内の液体燃料等の流れの方向を示す模式説明図である。
【００７２】
図７（Ａ）及び（Ｂ）に示すように、アノード側セパレータ８１は、その本体５１０が厚み方向に扁平な波板形状（凹凸の一例である）に構成され、アノード５１の燃料供給口５１ａと排出口５１ｂとを結ぶ方向に波の頂線５１５が沿うように組み込まれる。本第１実施形態では、隣り合う波の頂線５１５間の距離は概ね１〜５ｍｍ程度であり、セパレータの厚み、すなわち、波の振幅は、１〜５ｍｍ程度であることが望ましい。例えば、アノード側に溝を４本以上配置できるようにする。
【００７３】
また、アノード側セパレータ８１は、接触するハウジング７０の内壁及び膜電極組立体６３の表面と隣り合う波の頂線５１５によって囲まれた波の谷の部分に、液体燃料を通す通路５１１及び５１２を形成する。図７に示すアノード側セパレータ８１は、上面から見てその断面が正弦波形状であるため、ハウジング側通路５１２と膜電極組立体側通路５１１との面積は略同じとなっている。
【００７４】
また、燃料電池本体１１２は、その排出口５１ｂが燃料供給口５１ａよりも高位位置に設けられているため、図７（Ｃ）に示すように、液体燃料がアノード５１の通路５１１及び５１２に流入し、当該液体燃料を用いて行なわれるアノード反応により発生した二酸化炭素は、矢印９７に示すようにアノード５１の排出口５１ｂの方向に上昇し、排出される。この二酸化炭素の上昇に伴いアノード５１中の液体燃料も矢印９７の方向に移動し、矢印９５に示すように、アノード５１の排出口５１ｂから外部に排出される。アノード５１中の液体燃料が上昇すると、アノード５１の燃料供給口５１ａからは中間タンク５４に貯留されている液体燃料５５が矢印９４に示すようにアノード５１内に流入する。このように、アノード５１内では、アノード反応により発生した二酸化炭素をその推力として、液体燃料の供給と排出が行われ、これにより中間タンク５４内での液体燃料５５が循環する。
【００７５】
なお、本第１実施形態において、アノード５１の燃料供給口５１ａと、排出口５１ｂは相対的なものであり、燃料電池本体１１２の配置方向によって、両者が入れ替わる場合もある。例えば、図５に示した方向の配置と上下が入れ替わるように配置された場合には、符号５１ａで示される口が符号５１ｂで示される口よりもが高位置となるため、液体燃料は、符号５１ｂで示される口から供給され（すなわち、当該口が燃料供給口として機能する。）、符号５１ａで示される口から液体燃料や二酸化炭素が排出されることとなる（すなわち、当該口が排出口として機能する）。
【００７６】
また、燃料電池本体１１２においては、波状の形状を有するアノード側セパレータ８１と、非導電性材料で形成されたカソード側パレータ８０とを共に備える場合について説明したが、このような場合にのみ限られるものではなく、アノード側セパレータ８１とカソード側セパレータ８０のいずれか１つのみを備えるような場合であってもよい。
【００７７】
上記第１実施形態によれば、以下のような種々の効果を得ることができる。
【００７８】
まず、燃料電池システム１０１において、発電が行なわれることによりカソード２にて生成物として水が生成されることとなるが、このようにして生成された水を原液タンク４又は中間タンク５にその全量を回収することができるため、当該水を排水することがない。これにより、排水等を伴うような燃料電池システムを採用することができないという特徴を有する携帯電子機器用の燃料電池システムとして、燃料電池システム１０１を適用することができる。
【００７９】
また、生成される水を中間タンク５にのみ回収させるのではなく、例えば、中間タンク５の収容されている液体燃料の濃度に基づいて、上記生成される水を中間タンク５又は原液タンク４に三方弁６の開度位置が制御されて選択的に供給させることにより、中間タンク５の液体燃料の濃度を、効果的な発電を行なうための濃度範囲内に保ちながら、当該液体燃料の補給を行なうことができる。
【００８０】
また、このように生成された水が、中間タンク５又は原液タンク４に回収されることにより、夫々のタンクにおける液体燃料原液又は液体燃料の濃度の低下が伴うこととなるが、中間タンク５に収容される液体燃料の濃度が、上記効果的な発電を行なうことができるような濃度範囲内となるように、水の回収先が三方弁６により選択されることにより、中間タンク５における濃度の低下の度合いを、原液タンク４における濃度の低下の度合いよりも緩やかなものとすることができる。
【００８１】
従って、このような生成される水の全量回収が行なわれるような場合であっても、中間タンク５の液体燃料の濃度の著しい低下を招くこともなく、中間タンク５及び原液タンク４の容量を小型化することができる。
【００８２】
さらに、生成された水の回収にあたっては、送液ポンプ等の装置を設けることもなく、カソード２内に酸素を供給するための空気ポンプ７を利用して行なっているため、当該水の回収に伴う設備の簡素化、すなわち、補機構成の簡素化を図ることができる。また、このような補機構成の簡素化は、燃料電池システム１０１における補機構成による消費電力の低減をも可能とすることができる。
【００８３】
従って、燃料電池システム１０１自体の小型化や自己消費電力の低減を図ることができ、携帯電子機器用の燃料電池システムとして、小型化され、かつ、効率的な発電を行うことができる燃料電池システム１０１を適用することができる。
【００８４】
また、上記生成された水は、中間タンク５又は原液タンク４に回収されるため、発電回数が進行しても、中間タンク５及び原液タンク４の夫々に収容されている液量の低下を招くことを防止することができる。従って、液体燃料の消費が進んだ場合であっても、燃料電池システム１０１の姿勢に影響を受けることなく、継続して液体燃料の供給を行なうことができる。このような効果は、特に、様々な姿勢を採らざるを得ない携帯用電子機器用の燃料電池システムとして適したものと言える。
【００８５】
（第２実施形態）
なお、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、その他種々の態様で実施できる。例えば、本発明の第２実施形態にかかる燃料電池システム２０１の模式的な構成を示す模式構成図を図３に示す。図３に示すように、燃料電池システム２０１の基本的な構成は、上記第１実施形態の燃料電池システム１０１と同様であるものの、中間タンク２５に収容される液体燃料の収容量を検出するための収容量検出装置の一例である液量センサ４１が備えられている点、及び、水回収管路２８の中間タンク２５への導入形態及び原液タンク２４への導入形態等が異なっている。以下にこの異なる構成部分を中心に説明する。
【００８６】
図３に示すように、燃料電池システム２０１は、アノード２１、カソード２２、及び電解質膜２３を備える燃料電池本体２０２を備えている。また、アノード２１とカソード２２とを接続するように、外部回路である発電回路４３が設けられており、この発電回路４３には発電された電力量（あるいは、電圧及び電流）を検出可能な電力量検出装置の一例である電力量計４２が設けられている。
【００８７】
また、燃料電池システム２０１には、上記第１実施形態の燃料電池システム１０１と同様な補機系の構成が設けられており、中間タンク２５、原液タンク２４、燃料ポンプ３１、空気ポンプ２７、原液供給管路３２、水回収管路２８、空気供給管路３３、及び三方弁２６が備えられている。
【００８８】
図３に示すように、水回収管路２８の三方弁２６での分岐後の管路の夫々の端部３６及び３７が、原液タンク２４に収容されている液体燃料原液に浸漬するように、また、中間タンク２５に収容されている液体燃料に浸漬するように、夫々のタンク内部の略中央付近近傍に配置されている。これは、カソード２にて生成される水、あるいは水及び空気の混合物は、その温度が例えば６０℃程度となるような場合もあり、水蒸気を多く含む場合があるため、このような混合物（特に水蒸気）を液体燃料中、あるいは液体燃料原液中に上記夫々の端部３６及び３７を通して、導入することで、確実に凝縮させて液化させた状態で回収するためである。特に、その回収量が多くなる原液タンク２４においては、水回収管路２８の端部３６の近傍は、当該管路を例えば螺旋状等の曲げられた形状とすることで、当該管路と液体燃料原液との接触面積を増加させて、確実な上記凝縮を行なえるようにしている。
【００８９】
また、液量センサ４１は中間タンク２５における液体燃料の収容量を検出可能であり、主に、中間タンク２５への液体燃料原液又は水の補給量の制御において、中間タンク２５のオーバーフローを防止するために用いられる。
【００９０】
また、図３に示すように、燃料電池システム２０１の統括的な制御を行う制御装置３５は、燃料ポンプ１１及び空気ポンプ２７の駆動動作、三方弁２６の開度位置の調整動作の夫々の制御を行なうことが可能となっており、さらに、電力量計４２により検出された電力量、及び液量センサ４１により検出された液量が入力されるように構成されている。
【００９１】
このような構成の燃料電池システム２０１においては、燃料電池本体２０２にて発電が行なわれることにより、当該発電された電力量が電力量計４２にて検出され、当該検出結果が制御装置３５に取り込まれる。制御装置３５においては、当該電力量（あるいは、電圧及び電流）に基づいて、アノード１にて当該発電に消費されたメタノール及び水の量が算出される。当該算出された結果に基づいて、さらに、中間タンク２５への水の回収量及び液体燃料原液の供給量が算出されて、三方弁２６の開度位置の調整及び燃料ポンプ３１の駆動量の制御が行なわれる。このような制御が行なわれることにより、中間タンク２５に収容される液体燃料の濃度を、効率的な発電を行なうことができる発電可能濃度範囲、例えば１〜１０ｗｔ％の濃度のメタノール水溶液に保つことができる。また、この水又は液体燃料原液の中間タンク２５への供給の際には、液量センサ４１により、中間タンク２５にてオーバーフローが発生しないようにされており、例えば、中間タンク２５が満液となるような場合にあっては、生成された水は三方弁２６により切り換えられて、原液タンク２４に供給されることになる。
【００９２】
上記第２実施形態によれば、上記第１実施形態と同様に、排水を伴うことがなく、小型化されかつ効率的な発電を行なうことができ、特に、携帯電子機器用の燃料電池システムに適した燃料電池システムを提供することができる。
【００９３】
さらに、発電された電力量に応じて、制御装置３５にて、中間タンク２５に補給が必要な液体燃料原液及び水の量を算出することができるため、中間タンク２５の液体燃料の濃度を検出する濃度センサを不要とすることができる。
【００９４】
また、中間タンク２５にその収容量を検出可能な液量センサ４１が備えられていることにより、中間タンク２５のオーバーフロー等の発生を未然に防止することができる。
【００９５】
さらに、回収される水には、水蒸気が含まれていることが多いが、このような場合であっても、水回収管路８の端部３６及び３７が、液中に浸漬されているため、当該水蒸気を確実に凝縮して液化した上で回収することができる。
【００９６】
また、発電回路４３に設けられている電力量計４２により検出される発電時の電力量に基づいて、制御装置３５において、中間タンク２５に収容されている液体燃料の濃度を算出することができることより、効率的な発電を行なうことができる濃度範囲を下回ったときに、液体燃料の交換時期が来ていることを制御装置３５に表示させるようにすることもできる。
【００９７】
なお、上記第１実施形態及び第２実施形態において電解質膜３及び２３としてＤｕｐｏｎｔ社のナフィオン１１７を用いた場合に付いて説明したが、このような場合に代えて、水素イオン導電性を示す膜の材料として、パーフルオロカーボン系スルフォン酸等に代表されるスルフォン化したフッ素系ポリマーやポリスチレンスルフォン酸、スルフォン化ポリエーテルエーテルケトン類等の炭化水素系ポリマーをスルフォン化した材料を用いても良い。
【００９８】
また、上記第１実施形態及び上記第２実施形態においては、拡散層としてカーボンペーパーを用いた場合について説明したが、このような場合に代えて、拡散層として発泡金属（例えば、ステンレス材料からなる発泡金属）を用いることもできる。
【００９９】
また、上記夫々の実施形態においては、中間タンク５に収容される液体燃料の濃度を１ｗｔ％〜１０ｗｔ％の範囲のいずれかの濃度のメタノール水溶液を用いたが、このような濃度範囲の上限値は、燃料電池本体の電解質膜のクロスオーバー特性に基づくものである。従って、今後、このクロスオーバー特性が改善されれば、さらに高い濃度（すなわち、１０ｗｔ％よりも高い濃度）のメタノール水溶液を用いることも可能である。
【０１００】
また、上記第１実施形態又は上記第２実施形態の燃料電池システム１０１又は２０１を、燃料電池パック３０１として、携帯電子機器の一例であるノート型パーソナルコンピュータ用の電池として用いる場合の模式斜視図を図４（Ａ）及び（Ｂ）に示す。図４（Ａ）及び（Ｂ）に示すように燃料電池システム１０１及び２０１を小型化することができるため、このようにノート型パーソナルコンピュータの電源として用いることが可能となる。
【０１０１】
なお、上記様々な実施形態のうちの任意の実施形態を適宜組み合わせることにより、それぞれの有する効果を奏するようにすることができる。
【０１０２】
【発明の効果】
本発明の上記第１態様又は上記第２態様によれば、発電によりカソードにて生成された生成物を第１燃料容器又は第２燃料容器に回収する生成物回収通路が備えられていることにより、当該生成物を燃料電池システムの系外に排出することなく、上記第１燃料容器又は上記第２燃料容器に回収することができるため、発電に伴う生成物の発生による燃料電池システム系外への影響の発生を防止することができる。
【０１０３】
また、上記生成物回収通路の途中に設けられた回収量調整装置により、上記生成物の上記第１燃料容器又は上記第２燃料容器への回収量の制御が可能であり、当該第１燃料容器への上記生成物の回収量の制御、及び原液供給装置による液体燃料原液の上記第１燃料容器への供給量の制御が、上記発電により消費された上記液体燃料を補給するように、上記生成物の回収を行ないながら上記第１燃料容器に収容される液体燃料の状態（例えば、濃度や収容量）を保持することができる。
【０１０４】
すなわち、上記発電により消費された上記第１燃料容器の液体燃料を、補うことができるように、上記第１燃料容器への上記液体燃料原液の補給量、及び上記生成物の補給量が制御され、上記補給に必要でない量の上記生成物は、上記第２燃料容器に供給されることになる。従って、上記発電に直接的に関係する上記第１燃料容器の液体燃料の状態を保持することができ、継続した発電を行なうことが可能となる。
【０１０５】
これにより、上記生成物の回収を可能としながら、上記第１燃料容器の液体燃料の状態を保持するためにその容量を増大させる必要を無くすことができ、燃料電池システムを小型化することが可能となる。よって、携帯電子機器用として適用することができる小型化された燃料電池システムを提供することができる。
【０１０６】
本発明の上記第３態様によれば、制御装置により、上記回収量調整装置を制御して、上記第１燃料容器又は上記第２燃料容器への上記生成物の回収量を制御するとともに、上記原液供給装置を制御して、上記第２燃料容器より上記第１燃料容器への上記液体燃料原液の供給量を制御することで、上記第１燃料容器において発電により消費された上記液体燃料を補給することができる。従って、上記燃料電池本体において、継続した発電が行なわれ、上記第１燃料容器にて収容されている上記液体燃料が消費されていくような場合であっても、当該消費された液体燃料を補って、上記第１燃料容器における上記液体燃料の濃度や収容量等の状態を維持することができ、継続した発電を行なうことが可能となる。
【０１０７】
また、例えば、上記消費された液体燃料の補給は、上記燃料電池本体において、所定の電力量の発電を継続して実施可能とさせるために行なわれることにより、上記夫々の態様による効果を得ることができる燃料電池システムを提供することができる。例えば、当該発電において、その電力量に下限があるような場合にあっては、当該下限の電力量を確保するように、上記第１燃料容器への上記補給を行なうことができる。さらに、例えば、当該発電において、その電力量に上記下限に加えて、上限もあるような場合にあっては、上記上限と下限との間の電力量を確保することができるように、上記補給を行なうことができる。
【０１０８】
本発明の上記第４態様によれば、このような上記発電により消費された液体燃料を補給するような制御を、上記第１燃料容器に収容された上記液体燃料の濃度を濃度検出装置により検出し、当該検出された濃度が、発電可能濃度範囲のいずれかの濃度となるように制御される上記消費された液体燃料の補給が行なわれることにより、上記液体燃料の濃度を上記発電可能濃度範囲内に保って、継続した発電の実施を可能とすることができる。
【０１０９】
本発明の上記第５態様によれば、上記濃度を直接的に検出するような場合に代えて、上記発電された電力量を検出することにより、上記制御装置にて上記消費された液体燃料の補給量を算出することによっても、上記補給量の制御を行なうことができる。
【０１１０】
本発明の上記第６態様によれば、上記第１燃料容器における上記液体燃料の収容量を検出可能な収容量検出装置を備えさせることにより、上記第１燃料容器の収容量が満液となるように、上記補給量の制御を行なうことができる。また、このような装置を備えさせることにより、上記第１燃料容器におけるオーバーフロー等による液漏れの発生を確実に防止することができ、携帯電子機器用に適した燃料電池システムを提供することができる。
【０１１１】
本発明の上記第７態様によれば、上記生成物は水を主成分として含み、上記液体燃料は、上記液体燃料原液を水で希釈したものであることにより、上記生成物を回収して再利用することができ、上記夫々の態様による効果を得ることができる。
【０１１２】
本発明の上記第８態様によれば、上記生成物に水蒸気が含まれているような場合であっても、上記生成物回収通路の端部が、収容されている上記液体燃料原液又は上記液体燃料の液中に位置されていることにより、当該水蒸気を確実に凝縮して液化させた状態で回収することができ、確実な上記生成物の回収を行なうことができる。例えば、当該水蒸気の状態のままで、上記第１燃料容器内に放出させるような場合にあっては、発電により生じた二酸化炭素等のガス成分とともに、上記水蒸気が上記第１燃料容器外へ排気されるという問題も起りかねないが、本態様によれば、このような問題の発生を未然に防止することができる。
【０１１３】
本発明の上記第９態様によれば、上記液体燃料としては、上記発電可能濃度範囲である１〜１０ｗｔ％の範囲のいずれかの濃度のメタノール水溶液を用いることができ、上記液体燃料原液としては、上記メタノール水溶液よりも高い濃度を有するメタノール水溶液又はメタノール原液を用いることで、上記夫々の態様による効果を得ることができる。
【０１１４】
本発明の上記第１０態様によれば、上記カソードにて生成された上記生成物を、上記カソード内に空気を供給する空気供給ポンプの加圧力でもって、上記生成物回収通路を通して回収することができる。従って、上記生成物を搬送するための特別な搬送装置を設ける必要がなくなり、燃料電池システムにおける補機系の構成を簡素化することができ、小型化された燃料電池システムを提供することができる。
【０１１５】
本発明の上記第１１態様から上記第１３態様によれば、上記夫々の態様による効果に加えて、さらに、厚み方向に扁平で表面に凹凸が形成されたアノード側セパレータを有するアノードと、上記カソードと、上記電解質膜として機能する膜電極組立体とを、上記燃料電池本体が備えており、上記アノード側が、液体燃料に浸漬されるように配置されていることにより、上記アノードにおいて上記凹凸部分を用いて、液体燃料を効率的に循環させることができる。
【０１１６】
例えば、上記アノード側セパレータにおいて、上記凹凸と上記膜電極組立体の表面とで囲まれた領域を、液体燃料の導入口から当該導入口よりも高位置に設けられた排出口まで略一方向に延在するように形成する場合には、上記液体燃料が当該領域を通る途中でアノード反応により発生した二酸化炭素が上昇し、排出口方向に移動するため、排出口側の領域ほど液体密度が低くなり、液体を排出口側に送り出そうとする推力が働く。従って、第１燃料容器中の液体燃料が対流を起こすため、ポンプなどの燃料を循環させるための機構を必要とすることなく、液体燃料をアノード内に効率よく供給することができる。よって、補機が少なく、小型で軽量な燃料電池システムを提供することができる。
【０１１７】
また、当該波状の形状の特徴を生かして、上記アノード側セパレータと上記膜電極組立体とが接触する面積を小さくすることができ、上記膜電極組立体に接触する液体燃料の面積を大きくすることができ、より効率よくアノード反応を進行させることができる。
【０１１８】
また、さらに、上記カソード側セパレータとして、厚み方向に扁平で表面に凹凸が形成され、かつ、非導電性材料で形成されたセパレータを用いることができる。
【０１１９】
本発明の上記第１４態様によれば、上記第１態様又は上記第２態様による効果を得ることができるような携帯電子機器用の電源に適した燃料電池システムにおける発電方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１実施形態にかかる燃料電池システムの模式構成図である。
【図２】燃料電池システムにおける物質収支の説明図である。
【図３】本発明の第２実施形態にかかる燃料電池システムの模式構成図である。
【図４】本発明の燃料電池システムを燃料電池パックとして、ノート型パーソナルコンピュータ（ＰＣ）に搭載した状態を示す斜視図であり、（Ａ）はＰＣ画面を開いた状態であり、（Ｂ）はＰＣ画面を閉じた状態である。
【図５】上記第１実施形態の変形例にかかる燃料電池本体の内部構造を示す模式断面図である。
【図６】（Ａ）は、図５の燃料電池本体におけるカソードが有するカソード側セパレータ８０の模式図であり、（Ｂ）は、（Ａ）におけるＡ−Ａ’線断面図である。
【図７】図５の燃料電池本体におけるアノードが有するアノード側セパレータの構成を示す図であり、（Ａ）はアノード内の半透過斜視図であり、（Ｂ）はアノードの断面図であり、（Ｃ）はアノード側セパレータ内の液体燃料等の流れの方向を示す模式説明図である。
【符号の説明】
１…アノード、１ａ…燃料供給口、１ｂ…排出口、２…カソード、２ａ…空気供給口、２ｂ…排出口、３…電解質膜、４…原液タンク、５…中間タンク、６…三方弁、７…空気ポンプ、８…水回収管路、９…排気弁、１０…空気排出口、１１…燃料ポンプ、１２…原液供給管路、１３…空気供給管路、１４…発電回路、１５…制御装置、１７…濃度センサ、３６…端部、３７…端部、４１…液量センサ、４２…電力量計、１０１…燃料電池システム、１０２…燃料電池本体。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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