【手続補正書】
【提出日】平成22年8月18日(2010.8.18)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
斜方晶系に属するＳｒ２Ａｌ３Ｓｉ７ＯＮ１３属結晶であり、前記結晶のＳｒに対応する金属元素Ｍと、前記結晶のＳｌに対応する元素Ｍ１と、前記結晶のＳｉに対応する元素Ｍ２と、ＯおよびＮの両方を含む組成を有し、前記金属元素Ｍの一部が発光中心元素ＥＣにより置換された無機化合物を含む蛍光体であって、前記蛍光体の結晶構造における格子定数および原子座標から計算されたＭ１−ＮおよびＭ２−Ｎの化学結合の長さが、Ｓｒ２Ａｌ３Ｓｉ７ＯＮ１３の格子定数と原子座標から計算されたＡｌ−ＮおよびＳｉ−Ｎの化学結合の長さに比べて、それぞれ±１５％以内であることを特徴とする蛍光体。
【請求項２】
下記一般式（１）：  
（Ｍ１−ｘＥＣｘ）ａＳｉｂＡｌＯｃＮｄ      （１）（式中、ＭはＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、ＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＡ族元素から選択される元素であり、
ＥＣはＥｕ、Ｃｅ、Ｍｎ、Ｔｂ、Ｙｂ、Ｄｙ、Ｓｍ、Ｔｍ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｃｒ、Ｓｎ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｓ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｓｂ、Ａｕ、Ｈｇ、Ｔｌ、Ｐｂ、Ｂｉ、およびＦｅから選ばれる元素であり、
０＜ｘ＜０．４，
０．６５＜ａ＜０．７０、
２＜ｂ＜３、
０．３＜ｃ＜０．６、
４＜ｄ＜５）
で表わされる組成を有し、波長２５０〜５００ｎｍの光で励起した際に波長５７０〜６５０ｎｍの間にピークを有する発光を示す、請求項１に記載の蛍光体。
【請求項３】
前記元素Ｍの窒化物または炭化物、前記元素Ｍ１の窒化物、酸化物、または炭化物、前記元素Ｍ２の窒化物、酸化物、または炭化物、および前記発光中心元素ＥＣの酸化物、窒化物、または炭酸塩を原料として用い、これらの原料を混合してから焼成することにより製造されたものである、請求項１または２に記載の蛍光体。
【請求項４】
斜方晶系に属するＳｒ２Ａｌ３Ｓｉ７ＯＮ１３属結晶であり、前記結晶のＳｒに対応する金属元素Ｍと、前記結晶のＳｌに対応する元素Ｍ１と、前記結晶のＳｉに対応する元素Ｍ２と、ＯおよびＮの両方を含む組成を有し、前記金属元素Ｍの一部が発光中心元素ＥＣにより置換された無機化合物を含む蛍光体であって、前記蛍光体のＸＲＤプロファイルの回折ピークのうちの回折強度の強い１０本のピーク位置が、Ｓｒ３Ａｌ３Ｓｉ１３ＯＮ１３結晶と一致することを特徴とする蛍光体。
【請求項５】
下記一般式（１）：  
（Ｍ１−ｘＥＣｘ）ａＳｉｂＡｌＯｃＮｄ      （１）（式中、ＭはＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、ＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＡ族元素から選択される元素であり、
ＥＣはＥｕ、Ｃｅ、Ｍｎ、Ｔｂ、Ｙｂ、Ｄｙ、Ｓｍ、Ｔｍ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｃｒ、Ｓｎ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｓ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｓｂ、Ａｕ、Ｈｇ、Ｔｌ、Ｐｂ、Ｂｉ、およびＦｅから選ばれる元素であり、
０＜ｘ＜０．４，
０．６５＜ａ＜０．７０、
２＜ｂ＜３、
０．３＜ｃ＜０．６、
４＜ｄ＜５）
で表わされる組成を有し、波長２５０〜５００ｎｍの光で励起した際に波長５７０〜６５０ｎｍの間にピークを有する発光を示す、請求項４に記載の蛍光体。
【請求項６】
前記元素Ｍの窒化物または炭化物、前記元素Ｍ１の窒化物、酸化物、または炭化物、前記元素Ｍ２の窒化物、酸化物、または炭化物、および前記発光中心元素ＥＣの酸化物、窒化物、または炭酸塩を原料として用い、これらの原料を混合してから焼成することにより製造されたものである、請求項４または５に記載の蛍光体。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００１】
発光装置に使用される蛍光体に関するものである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
本発明の一実施形態である蛍光体は、斜方晶系に属するＳｒ２Ａｌ３Ｓｉ７ＯＮ１３属結晶であり、前記結晶のＳｒに対応する金属元素Ｍと、前記結晶のＳｌに対応する元素Ｍ１と、前記結晶のＳｉに対応する元素Ｍ２と、ＯおよびＮの両方を含む組成を有し、前記金属元素Ｍの一部が発光中心元素ＥＣにより置換された無機化合物を含むものであって、前記蛍光体の結晶構造における格子定数および原子座標から計算されたＭ１−ＮおよびＭ２−Ｎの化学結合の長さが、Ｓｒ２Ａｌ３Ｓｉ７ＯＮ１３の格子定数と原子座標から計算されたＡｌ−ＮおよびＳｉ−Ｎの化学結合の長さに比べて、それぞれ±１５％以内であることを特徴とするものである。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
また、本発明のほかの一実施形態である蛍光体は、斜方晶系に属するＳｒ２Ａｌ３Ｓｉ７ＯＮ１３属結晶であり、前記結晶のＳｒに対応する金属元素Ｍと、前記結晶のＳｌに対応する元素Ｍ１と、前記結晶のＳｉに対応する元素Ｍ２と、ＯおよびＮの両方を含む組成を有し、前記金属元素Ｍの一部が発光中心元素ＥＣにより置換された無機化合物を含むものであって、前記蛍光体のＸＲＤプロファイルの回折ピークのうちの回折強度の強い１０本のピーク位置が、Ｓｒ３Ａｌ３Ｓｉ１３ＯＮ１３結晶と一致することを特徴とするものである。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
発光中心元素ＥＣは、元素Ｍの少なくとも０．１モル％を置換することが望まれる。置換量が０．１モル％未満の場合には、十分な発光効果を得ることが困難となる。発光中心元素ＥＣは、元素Ｍの全量を置き換えてもよいが、置換量が５０モル％未満の場合には、発光確率の低下（濃度消光）を極力抑制することができる。  そして、本発明による赤色蛍光体（Ｒ）は、波長２５０〜５００ｎｍの光で励起した際、黄色から赤色にわたる領域の発光、すなわち波長５８０〜６５０ｎｍの間にピークを有する発光を示すものである。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
本発明に用いられる緑色蛍光体（Ｇ）は、Ｓｒ３Ａｌ３Ｓｉ１３Ｏ２Ｎ２１をベースとするものである。そして、前記した赤色蛍光体と同様に元素の置き換え等によって、結晶構造が若干変化することがあるが、基本的な結晶構造が変化しない範囲で本発明の効果を奏することができる。このような基本的な結晶構造が変化しない範囲は、前記した赤色蛍光と同様である。すなわち、本発明においては、Ｘ線回折や中性子線回折により求めた格子定数および原子座標から計算されたＭ’１−ＮおよびＭ’２−Ｎの化学結合の長さ（近接原子間距離）が、表２に示すＳｒ２Ａｌ３Ｓｉ１３Ｏ２Ｎ２１の格子定数と原子座標から計算されたＡｌ−ＮおよびＳｉ−Ｎの化学結合の長さに比べて、それぞれ±１５％以内であるときに結晶構造が変化していないと定義する。本発明に用いられる緑色蛍光体はこのような結晶構造を有することを必須とする。この範囲を超えて化学結合の長さが変化すると、その化学結合が切れて別の結晶となり、本発明による効果を得ることができなくなる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４９】
蛍光層１０９は、本発明の実施形態にかかる蛍光体の混合物１１０を、例えばシリコーン樹脂からなる樹脂層１１１中に５重量％から５０重量％の割合で分散、もしくは沈降させることによって形成することができる。実施形態にかかる蛍光体には、共有結合性の高い酸窒化物が母体として用いられている。このため、本発明による蛍光体は一般に疎水性であり、樹脂との相容性が極めて良好である。したがって、樹脂と蛍光体との界面での散乱が著しく抑制されて、光取出し効率が向上する。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８５】
比較例２
発光ピーク波長４５５ｎｍの発光ダイオードを、８ｍｍ角のＡｌＮパッケージ上に半田を用いて接合し、金ワイヤーを介して電極に接続した。この発光ダイオード上にドーム状に透明樹脂を塗布し、その上にピーク波長５８５ｎｍの赤色発光蛍光体（Ｂａ０．１Ｓｒ０．８Ｃａ０．１）２ＳｉＯ４：Ｅｕ２＋を４０重量％混入させた透明樹脂を層状に塗布し、その上に（Ｂａ０．１Ｓｒ０．８）２ＳｉＯ４：Ｅｕ２＋を３０重量％混入させた透明樹脂を層状に塗布して、図６に示された構造を有する発光装置を製造した。この緑色蛍光体と赤色蛍光体の発光強度の温度依存性を、室温における発光強度を１として規格化して図３１に示す。この発光装置を積分球内に設置し、２０ｍＡ、３．１Ｖで駆動させたところ、色度（０．３４５，０．３５２）、色温度５０００Ｋ、光束効率６８．６ｌｍ／Ｗ、Ｒａ＝８６であった。２０ｍＡ駆動における発光スペクトルを図３２に示す。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８８】
【図１】一実施形態にかかる蛍光体を用いる発光装置の構成を表わす概略図。
【図２】Ｓｒ２Ａｌ３Ｓｉ７ＯＮ１３のＸＲＤプロファイル。
【図３】Ｓｒ２Ａｌ３Ｓｉ７ＯＮ１３結晶構造を示す図。（ａ）はａ軸方向への投影図、（ｂ）はｂ軸方向への投影図、（ｃ）はｃ軸方向への投影図をそれぞれ示す。
【図４】実施例１〜４の赤色蛍光体の４６０ｎｍ励起における発光スペクトル。
【図５】実施例１に用いた蛍光体の温度特性を表すグラフ。
【図６】実施例１の発光装置の構成を表す概略図。
【図７】実施例１の発光装置の発光スペクトル。
【図８】実施例１の発光装置の駆動電流と色度（２度視野）の関係。
【図９】実施例２の発光装置の発光スペクトル。
【図１０】実施例２の発光装置の駆動電流と色度（２度視野）の関係。
【図１１】実施例３の発光装置の発光スペクトル。
【図１２】実施例３の発光装置の駆動電流と色度（２度視野）の関係。
【図１３】実施例４の発光装置の発光スペクトル。
【図１４】実施例４の発光装置の駆動電流と色度（２度視野）の関係。
【図１５】実施例５に用いた蛍光体の温度特性を表すグラフ。
【図１６】実施例６の発光装置の発光スペクトル。
【図１７】実施例６の発光装置の駆動電流と色度（２度視野）の関係。
【図１８】実施例５の発光装置の発光スペクトル。
【図１９】実施例５の発光装置の駆動電流と色度（２度視野）の関係。
【図２０】実施例７の発光装置の発光スペクトル。
【図２１】実施例７の発光装置の駆動電流と色度（２度視野）の関係。
【図２２】実施例８の発光装置の発光スペクトル。
【図２３】実施例８の発光装置の駆動電流と色度（２度視野）の関係。
【図２４】実施例９に用いた蛍光体の温度特性を表すグラフ。
【図２５】実施例９の発光装置の発光スペクトル。
【図２６】実施例９の発光装置の駆動電流と色度（２度視野）の関係。
【図２７】比較例１の赤色蛍光体の４６０ｎｍ励起における発光スペクトル。
【図２８】比較例１に用いた蛍光体の温度特性を表すグラフ。
【図２９】比較例１の発光装置の発光スペクトル。
【図３０】比較例１の発光装置の駆動電流と色度（２度視野）の関係。
【図３１】比較例２に用いた蛍光体の温度特性を表すグラフ。
【図３２】比較例２の発光装置の発光スペクトル。
【図３３】比較例２の発光装置の駆動電流と色度（２度視野）の関係。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図６】
2010106127.tif 000001
【手続補正１２】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図２７】
2010106127.tif 000002