【手続補正書】
【提出日】平成22年1月6日(2010.1.6)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】発明の名称
【補正方法】変更
【補正の内容】
【発明の名称】燃料電池セル、燃料電池、およびそれらの製造方法
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜、前記電解質膜を挟む、触媒層およびガス拡散層からなる一対の電極、前記電極の一方に酸化剤ガスを供給するガス流路を有するカソード側導電性セパレータ並びに前記電極の他方に燃料ガスを供給するガス流路を有するアノード側導電性セパレータを具備し、少なくとも一方の導電性セパレータの、ガス拡散層の少なくとも一部の周辺端部に対面する部分に凹部が形成されている、燃料電池セル。
【請求項２】
前記凹部の深さは、前記導電性セパレータの中心方向に向かって浅くなっている、請求項１に記載の燃料電池セル。
【請求項３】
前記凹部の深さが、燃料電池の締結圧によりガス拡散層が圧縮される寸法の８０〜１２０％である、請求項１または２に記載の燃料電池セル。
【請求項４】
前記凹部の深さが、前記燃料電池の締結圧によりガス拡散層が圧縮される寸法と同一である、請求項１〜３のいずれかに記載の燃料電池セル。
【請求項５】
前記セパレータの凹部よりも外側にガスケットが配置されている、請求項１〜４のいずれかに記載の燃料電池セル。
【請求項６】
前記凹部は前記ガス流路と連通していない、請求項５に記載の燃料電池セル。
【請求項７】
前記セパレータ上において前記ガス流路の入口付近または出口付近には前記凹部が形成されていない、請求項６に記載の燃料電池セル。
【請求項８】
前記周辺端部に対面する部分に前記導電性セパレータの材料よりもその弾性が高い材料が充填されている、請求項１〜７のいずれかに記載の燃料電池セル。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれかに記載の燃料電池セルが積層されて構成されている、燃料電池。
【請求項１０】
触媒層およびガス拡散層からなる一対の電極と電解質膜とを一体化する第一工程と、一体化した膜−電極接合体を一対の導電性セパレータで挟んで燃料電池セルを形成する第二工程とを含む燃料電池セルの製造方法であって、前記第一工程において、前記ガス拡散層の周辺部分の加圧力が他の中央部分よりも低い状態で前記電極と前記電解質膜とを一体化することを特徴とする、燃料電池セルの製造方法。
【請求項１１】
前記第一工程は、前記ガス拡散層よりも小さい面積を有する加圧体で前記電極と前記電解質膜を加圧して一体化する工程を含む、請求項１０に記載の燃料電池セルの製造方法。
【請求項１２】
請求項１０または１１に記載の燃料電池セルの製造方法により得られた燃料電池セルを積層する燃料電池の製造方法。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００１】
本発明は、特に高分子電解質型燃料電池、その燃料電池セル、およびそれらの製造方法に関する。さらに詳しくは、電解質膜およびこれを挟む電極からなる膜−電極接合体を挟むセパレータの改良に関する。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
本発明は、上記の課題を鑑み、電解質膜が劣化しにくい、燃料電池セル、その燃料電池セルを利用した燃料電池、およびそれらの製造方法を提供することを目的とする。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
上記課題を解決するために、第１の本発明は、電解質膜、前記電解質膜を挟む、触媒層およびガス拡散層からなる一対の電極、前記電極の一方に酸化剤ガスを供給するガス流路を有するカソード側導電性セパレータ並びに前記電極の他方に燃料ガスを供給するガス流路を有するアノード側導電性セパレータを具備し、少なくとも一方の導電性セパレータの、ガス拡散層の少なくとも一部の周辺端部に対面する部分に凹部が形成されていることを特徴とする燃料電池セルである。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
第２の本発明は、前記凹部の深さは、前記導電性セパレータの中心方向に向かって浅くなっている、第１の本発明の燃料電池セルである。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
第３の本発明は、前記凹部の深さが、燃料電池の締結圧によりガス拡散層が圧縮される寸法の８０〜１２０％である、第１または第２の本発明の燃料電池セルである。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
第４の本発明は、前記凹部の深さが、前記燃料電池の締結圧によりガス拡散層が圧縮される寸法と同一である、第１〜第３のいずれかの本発明の燃料電池セルである。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
第５の本発明は、前記セパレータの凹部よりも外側にガスケットが配置されている、第１〜第４のいずれかの本発明の燃料電池セルである。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
第６の本発明は、前記凹部は前記ガス流路と連通していない、第５の本発明の燃料電池セルである。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
第７の本発明は、前記セパレータ上において前記ガス流路の入口付近または出口付近には前記凹部が形成されていない、第６の本発明の燃料電池セルである。
第８の本発明は、前記周辺端部に対面する部分に前記導電性セパレータの材料よりもその弾性が高い材料が充填されている、第１〜第７のいずれかの本発明の燃料電池セルである。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
第９の本発明は、第１〜第８のいずれかの本発明の燃料電池セルが積層されて構成されている、燃料電池である。
【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正１８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２５】
第１０の本発明は、触媒層およびガス拡散層からなる一対の電極と電解質膜とを一体化する第一工程と、一体化した膜−電極接合体を一対の導電性セパレータで挟んで燃料電池セルを形成する第二工程とを含む燃料電池セルの製造方法であって、前記第一工程において、前記ガス拡散層の周辺部分の加圧力が他の中央部分よりも低い状態で前記電極と前記電解質膜とを一体化することを特徴とする、燃料電池セルの製造方法である。
【手続補正１９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
第１１の本発明は、前記第一工程は、前記ガス拡散層よりも小さい面積を有する加圧体で前記電極と前記電解質膜を加圧して一体化する工程を含む、第１０の本発明の燃料電池セルの製造方法である。
【手続補正２０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
第１２の本発明は、第１０または第１１の本発明の燃料電池セルの製造方法により得られた燃料電池セルを積層する燃料電池の製造方法である。
【手続補正２１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２８】
本発明によれば、電解質膜が劣化しにくい、燃料電池セル、その燃料電池セルを利用した燃料電池、およびそれらの製造方法を提供することができる。
【手続補正２２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３０】
図１はＭＥＡ１０の長手断面図である。このＭＥＡ１０は、高分子電解質膜２１、これを挟むカソード電極２４ａおよびアノード電極２４ｂ、並びに各電極の周辺端部５０付近に配した一対のガスケット２５からなる。図２はカソード側導電性セパレータ１６ａ（以下、セパレータ１６ａという。）の正面図、図３はアノード側導電性セパレータ１６ｂ（以下、セパレータ１６ｂという。）の正面図である。図４はＭＥＡ１０、これを挟むセパレータ１６ａおよびセパレータ１６ｂを、図２に示すＶ−Ｖ線で切った断面図である。
【手続補正２３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３２】
同様に、アノード側セパレータ１６ｂは、一対の酸化剤ガス用マニホールド孔３０、一対の燃料ガス用マニホールド孔３３、一対の冷却水用マニホールド孔３４、および燃料ガス用マニホールド孔３３を相互に連絡するガス流路３５を有する。アノード側セパレータ１６ｂには、さらにアノードのガス拡散層２３ｂの周辺端部５０と対面する部分に凹部３７が設けられている。図３に示すハッチングで囲まれた部分にガス拡散層２３ｂが対面する。凹部３７は、ガス流路３５がマニホールド孔３３と繋がる部分には設けてられていない。
【手続補正２４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３３】
図４に示す例では、凹部２９および３７は、各セパレータの中心部に向かうに従って深さが浅くなっている。本発明では、少なくとも一方のセパレータ上の、いずれかの電極の周辺端部５０に対面して接する部分に凹部２９、３７が設けられている。この凹部２９、３７の深さｔは、このようにして作成した燃料電池セルを積層して締結する圧力をかけたときに、ガス拡散層２３ａ、２３ｂが圧縮される寸法（ｓ）の８０〜１２０％であることが望ましい。この範囲よりも深さが浅いと、ガス拡散層２３ａ、２３ｂが周辺端部５０において過剰に圧縮され、高分子電解質膜２１の損傷を抑制する効果が小さくなる。この範囲より凹部２９、３７の深さを深くすると、周辺端部５０に加わる圧力が必要以上に小さくなり、ガス流路２６、３７を流れるガスが、凹部２９、３７に漏れて出てしまう。また、凹部２９、３７が形成されている部分の強度を確保するためにセパレータ自体の厚みを増す必要がある。ｔとｓが実質上同一であれば、最も効果的である。
【手続補正２５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３７】
また、入口側マニホールド孔３０、３３から反応部へガスを導くガス流路２６、３５の部分に凹部２９、３７を形成すると、そこからガスが凹部２９、３７へと流れてしまう。同様に、反応部から出口側マニホールド孔３０、３３へガスを導く部分に凹部２９、３７を形成すると、凹部２９、３７から反応に寄与しないガスが外部に流れてしまう。
【手続補正２６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４０】
一方、ガスケット２５が凹部２９、３７の内側に配置される場合は、ガス拡散層２３ａ、２３ｂの上部および下部からガスケット２５が当たるため、ガス拡散層２３ａ、２３ｂのガスケット２５と当接する部分が内部を通過するガスを遮断するほど充分につぶれず、そのため気密性が保てない場合がある。このような場合は、ガス拡散層２３ａ、２３ｂの、ガスケット２５が当接する部分に緻密性物質を含浸することが望ましい。図７において、カソード電極２４ａおよびアノード電極２４ｂの、それぞれ４６および４７で示す部分に緻密性物質を含浸させる。緻密性物質としては、ポリテトラフルオロエチレン、フッ化エチレンプロピレンコンパウンドなどのフッ素樹脂や、フッ化ビニリデン系、フッ素ゴム、シリコーンゴムなどを用いることができる。このように、部分４６、４７に緻密性物質を含浸させることにより、ガス流路２６、３５からのガスの漏れを、ガスケット２５との協働作用により充分に抑制することができる。
【手続補正２７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４８】
一方、高分子電解質膜（米国デュポン社のＮａｆｉｏｎ（登録商標）１１２膜）２１の両面に触媒層２２ａ、２２ｂを形成した。この触媒層２２ａ、２２ｂは、導電性炭素微粉末（ライオン（株）のケッチェンブラック（登録商標）ＥＣ）に白金触媒を重量比１：１の割合で担持したもの７０重量部と前記高分子電解質膜２１と同じ高分子電解質３０重量部との混合物を成形したものである。この高分子電解質膜２１の触媒層２２ａ、２２ｂと接するように前記のガス拡散層２３ａ、２３ｂを重ね、１００℃で５分間、１ＭＰａの圧力でプレスすることにより接合してＭＥＡ１０を作製した。この際、用いたプレス機４０のプレス面の大きさは、図１０に示すように、ガス拡散層２３ａ、２３ｂの大きさよりも縦横それぞれ８ｍｍ小さく、プレスする際にはプレス面がガス拡散層２３ａ、２３ｂの周辺端部５０にかからないようにした。