(57)【要約】【課題】  光拡散性に優れ且つ全光線透過率の低下の少ないものとすることができ、しかも、拡散光の透過効率が高い光拡散性粒子含有成形体を提供する。【解決手段】  本発明は、透明基材樹脂に光拡散性粒子が配合されてなる光拡散性粒子含有成形体であって、  前記光拡散性粒子は、前記透明基材樹脂との屈折率差が０．０１〜０．１０である重合性ビニル系モノマー由来の重合体粒子と該重合体粒子の表面に設けられたシリカ被膜とからなり、該シリカ被膜がポリアルコキシシロキサンオリゴマーの縮合物からなる複合粒子であり、  （式）拡散光透過率（％）＝全光線透過率（％）×ヘイズ（％）×０．０１で表される拡散光透過率の値が８０％以上とされてなることを特徴とする光拡散性粒子含有成形体を提供する。【選択図】  図１
2005126683.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明基材樹脂に光拡散性粒子が配合されてなる光拡散性粒子含有成形体であって、
前記光拡散性粒子は、前記透明基材樹脂との屈折率差が０．０１〜０．１０である重合性ビニル系モノマー由来の重合体粒子と該重合体粒子の表面に設けられたシリカ被膜とからなり、該シリカ被膜がポリアルコキシシロキサンオリゴマーの縮合物からなる複合粒子であり、
（式）拡散光透過率（％）＝全光線透過率（％）×ヘイズ（％）×０．０１
で表される拡散光透過率の値が８０％以上とされてなることを特徴とする光拡散性粒子含有成形体。
【請求項２】
前記シリカ被膜は、前記重合体粒子の表面が０．１〜１の開口率で露出するように設けられてなる請求項１記載の光拡散性粒子含有成形体。
【請求項３】
前記シリカ被膜の高さｈと前記複合粒子の直径Ｄとが０．５≦ｈ／Ｄ＜１の関係を有する請求項２記載の光拡散性粒子含有成形体。
【請求項４】
前記光拡散性粒子の配合量は、前記透明基材樹脂１００重量部に対して０．１〜２０重量部である請求項１乃至３の何れかに記載の光拡散性粒子含有成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、透明基材樹脂に光拡散性粒子が配合されてなる光拡散性粒子含有成形体に関し、詳しくは、該光拡散性粒子として、重合性ビニル系モノマー由来の重合体粒子と該重合体粒子の表面に設けられたシリカ被膜とからなる複合粒子が用いられてなる光拡散性粒子含有成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、照明器具カバー、レンズ、導光板、ビデオディスク、プロジェクションテレビ用スクリーン等の光学用部品、化粧品容器、自動販売機の前面板、看板、商品ディスプレイ、卓上容器等の各種成形体に於いては、母材として種々の樹脂、特に、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂等の熱可塑性樹脂が用いられている。
【０００３】
ところで、各種成形体に於いては、その意匠性等商品価値を高めるために、樹脂に光拡散性粒子を配合することによって光拡散性の向上が図られている。
【０００４】
従来、この種の光拡散性粒子としては、ガラス、炭酸カルシウム、シリカなどの無機粒子、あるいはアクリル樹脂、スチレン樹脂のみからなる樹脂粒子が用いられている。
しかしながら、これらの光拡散性粒子を用いた成形体に於いては、透明性が低下するとともに、光拡散性向上の点に於いても十分とは言い難いという問題を有している。
【０００５】
この問題に対して、樹脂粒子中に５００ｎｍ以下のシリカ粒子を分散させた複合粒子が提案されている（下記特許文献１）。
しかしながら、斯かる複合粒子によれば、光拡散性向上に優れているものの、拡散光の透過率が低くなるという問題がある。
【特許文献１】特開平１０−２６５５８０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上記従来の問題点に鑑み、本発明は、光拡散性に優れ且つ全光線透過率の低下の少ないものとすることができ、しかも、拡散光の透過効率が高い光拡散性粒子含有成形体を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、上記課題に鑑み、鋭意検討した結果、下記手段により上記課題が解決されることを見い出し、本発明を解決するに至った。
即ち、本発明は、透明基材樹脂に光拡散性粒子が配合されてなる光拡散性粒子含有成形体であって、
前記光拡散性粒子は、前記透明基材樹脂との屈折率差が０．０１〜０．１０である重合性ビニル系モノマー由来の重合体粒子と該重合体粒子の表面に設けられたシリカ被膜とからなり、該シリカ被膜がポリアルコキシシロキサンオリゴマーの縮合物からなる複合粒子であり、
（式）拡散光透過率（％）＝全光線透過率（％）×ヘイズ（％）×０．０１
で表される拡散光透過率の値が８０％以上とされてなることを特徴とする光拡散性粒子含有成形体を提供する。
本発明の光拡散性粒子含有成形体は、光拡散性粒子が所定の複合粒子であることから、無機粒子やアクリル樹脂、スチレン樹脂等の樹脂粒子を用いた場合に比して光拡散性に優れ且つ全光線透過率の低下の少ないものとすることができ、しかも、拡散光透過率を８０％以上とすることができる。従って、例えば、これを用いた液晶ディスプレイ等では、バックライトからの光の損失が少ないため消費電力を抑えることができる。
尚、本明細書に於いて、透明には、半透明も含まれる。また、光拡散性粒子とは、樹脂に配合することにより、未配合のものよりも成形体の光拡散性を向上させる粒子を意味する。
【０００８】
本発明に於いて、前記シリカ被膜は、前記重合体粒子の表面が０．１〜１の開口率で露出するように設けられてなるものが好ましい。
斯かる構成によれば、複合粒子と透明基材樹脂とのなじみが良好となり、より十分な透明性が維持されたものとなりうる。また、重合体粒子の表面をシリカ被膜で完全に覆った複合粒子を用いた場合に比して、複雑な光の反射及び屈折が起こり、より優れた光拡散性を発現しうる。
シリカ被膜の開口率が０．１未満では、比較的光の拡散及び反射性が乏しいものとなる虞があり、また、開口率が１を越える場合は、皮膜の剥離が起こり易くなるため好ましくない。より好ましい開口率は、０．１〜０．８である。
尚、開口率が１である複合粒子は、シリカ被膜が重合体粒子のほぼ半分を覆うことを意味する。また、開口率は、実施例に記載の方法で測定される。
【０００９】
また、このような開口率の複合粒子に於いては、前記シリカ被膜の高さｈと該複合粒子の直径Ｄとが０．５≦ｈ／Ｄ＜１の関係を有するものが好ましい。
ｈ／Ｄが１以上の場合、光の拡散及び反射率が比較的乏しくなる虞があり、またｈ／Ｄが０．５未満の場合は、被膜の剥離が起こり易くなるため好ましくない。尚、ｈ／Ｄは、実施例に記載の方法で測定される。
【００１０】
更に、本発明に於いて、前記光拡散性粒子の配合量は、前記透明基材樹脂１００重量部（紫外線吸収剤等の各種添加剤を除く樹脂成分１００重量部）に対して０．１〜２０重量部であるものが好ましい。
斯かる範囲であれば、より確実に、光拡散性に優れ且つ全光線透過率の低下が少なく、しかも、拡散光透過率が８０％以上のものとするとことができる。
【発明の効果】
【００１１】
以上のように、本発明の光拡散性粒子含有成形体は、光拡散性に優れ且つ全光線透過率の低下の少ないものとすることができ、しかも、拡散光の透過効率が高いという利点を有する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、本発明の好ましい実施の形態について図面を参照しつつ説明する。
本発明の光拡散粒子含有成形体は、図１に例示されるように、透明基材樹脂１に光拡散性粒子２が配合されて構成されてなり、
（式）拡散光透過率（％）＝全光線透過率（％）×ヘイズ（％）×０．０１
で表される拡散光透過率の値が８０％以上とされている。
【００１３】
前記光拡散性粒子２は、前記透明基材樹脂１との屈折率差が０．０１〜０．１０である重合性ビニル系モノマー由来の重合体粒子２ａと該重合体粒子２ａの表面に設けられたシリカ被膜２ｂとからなる複合粒子２で、好ましくは、球状又は略球状とされている。
前記シリカ被膜２ｂは、ポリアルコキシシロキサンオリゴマーの縮合物から構成され、好ましくは、図２に示すように、前記重合体粒子２ａの表面が０．１〜１の開口率、好ましくは０．１〜０．８の開口率で露出するように設けられ、異方性を有するものとされている。
斯かる構成により、例えば、シリカ単独の球状粒子や、重合体粒子の表面をシリカで完全に覆った球状の複合粒子のような異方性のない粒子に比べ、複雑な光の反射及び屈折が起こり、より優れた光拡散性を発現できるものとなる。
【００１４】
本発明の光拡散性粒子含有成形体は、通常、複合粒子と透明基材樹脂とを混合し、溶融混練して、押出成形、射出成形等の成形方法により得られる。
本発明の光拡散性粒子含有成形体に於いて、複合粒子の配合割合は、透明基材樹脂１００重量部に対して、通常０．１〜２０重量部、好ましくは０．３〜１５重量部、更に好ましくは１〜１５重量部である。配合割合が３０重量部を上回ると、成形体の製造が難しくなるため好ましくない。また、０．１重量部を下回ると、拡散光透過率を８０％以上に調製し難くなり好ましくない。
尚、斯かる配合割合の光拡散性粒子含有成形体は、斯かる割合で透明基材樹脂と複合粒子とを混合し、成形することにより得られる。
【００１５】
本発明に於いて、透明基材樹脂としては、通常、熱可塑性樹脂が使用され、該熱可塑性樹脂としては、例えば、（メタ）アクリル樹脂、（メタ）アクリル酸アルキル−スチレン共重合樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリスチレン樹脂等が挙げられる。
これらの中でも、優れた透明性が求められる場合には、（メタ）アクリル樹脂、（メタ）アクリル酸アルキル−スチレン共重合樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂が好ましい。これらの熱可塑性樹脂は、それぞれ単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
前記透明基材樹脂は、前記重合体粒子との屈折率差が０．０１〜０．１の範囲、好ましくは０．０２〜０．１の範囲となるものが選択されて用いられる。
屈折率差が０．０１未満である場合、十分なヘイズが得られず、拡散光透過率が８０％未満となり好ましくない。また、屈折率差が０．１より大きくなる場合、成形体の光拡散性が高くなりすぎ、全光線透過率が著しく低下する。
尚、前記透明基材樹脂には、紫外線吸収剤、熱安定剤、着色剤、フィラー等の添加剤が微量添加されていてもよい。
【００１６】
本発明の複合粒子に於いて、重合体粒子とシリカ被膜との割合は、重合体粒子１００重量部に対して、シリカ被膜が１０〜５００重量部が好ましく、２０〜３００重量部が好ましい。
斯かる複合粒子は、例えば、上記の如き配合割合で重合性ビニル系モノマーとポリアルコキシシロキサンオリゴマーとを含むモノマー組成物を調製し、懸濁重合で重合性ビニル系モノマーを重合させた後、ポリアルコキシシロキサンオリゴマーを縮合させることにより得られる。
【００１７】
前記重合性ビニル系モノマーとしては、例えば、スチレン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−エチルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、ｐ−ｎ−ブチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、ｐ−ｎ−ヘキシルスチレン、ｐ−ｎ−オクチルスチレン、ｐ−ｎ−ノニルスチレン、ｐ−ｎ−デシルスチレン、ｐ−ｎ−ドデシルスチレン、ｎ−メトキシスチレン、ｐ−フェニルスチレン、ｐ−クロルスチレン、３，４−ジクロルスチレン等のスチレン及びその誘導体、
エチレン、プロピレン、ブチレン、イソブチレン等のエチレン不飽和モノオレフイン類、
塩化ビニル、塩化ビニリデン、臭化ビニル、弗化ビニル等のハロゲン化ビニル類、
酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、酪酸ビニル等のビニルエステル類、
【００１８】
アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ｎ−オクチル、アクリル酸ドデシル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ステアリル、アクリル酸ラウリル、アクリル酸２−クロルエチル、アクリル酸フェニル、α−クロルアクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸ｎ−オクチル、メタクリル酸ドデシル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸ステアリル、メタクリル酸ラウリル、メタクリル酸フェニル、アクリル酸ジメチルアミノエチル、メタクリル酸ジメチルアミノエチル、アクリル酸ジエチルアミノエチル、メタクリル酸ジエチルアミノエチル等のα−メチレン脂肪族モノカルボン酸エステル類、
【００１９】
アクリロニトリル、メタクリロニトリル、アクリルアミド、メタクリルアミド、アクリル酸２−ヒドロキシエチル、アクリル酸２−ヒドロキシプロピル、メタクリル酸２−ヒドロキシエチル、メタクリル酸２−ヒドロキシプロピル等のアクリル酸もしくはメタクリル酸誘導体、
場合によってはアクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマール酸も使用できる。
【００２０】
またビニルメチルエーテル、ビニルエチルエーテル、ビニルイソブチルエーテル等のビニルエーテル類、ビニルメチルケトン、ビニルヘキシルケトン、メチルイソプロペニルケトン等のビニルケトン類、Ｎ−ビニルピロール、Ｎ−ビニルカルバゾール、Ｎ−ビニルインドール、Ｎ−ビニルピロリドン等のＮ−ビニル化合物、ビニルナフタリン塩等を本発明の効果を妨げない範囲で１種もしくは２種以上組み合わせて使用することもできる。
【００２１】
これらの中でも、コストの面で安価なスチレン又はメタクリル酸誘導体が好ましい。
前記重合体粒子は、重合体が架橋されていても架橋されていなくともよいが、耐溶剤性が要求される場合には、架橋されているものが好ましい。
架橋に用いられるモノマーとしては、例えば、重合性ビニル系モノマーたるエチレングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、ジビニルベンゼン等の２つ以上の官能基を持つモノマーを挙げることができる。
【００２２】
尚、前記重合体粒子には、例えば、紫外線吸収剤、熱安定剤、着色剤等の各種添加剤がそれぞれ重合体粒子１００重量部に対して１重量部未満であれば含まれていてもよい。
【００２３】
前記ポリアルコキシシロキサンオリゴマーは、通常、重合性ビニル系モノマーに不活性（共重合しないことを意味する）であり、該ポリアルコキシシロキサンオリゴマーとしては、以下に示すような構造式のものが挙げられる。
【００２４】
【化１】
2005126683.tif 000003
【００２５】
例えば、ポリメトキシシロキサン、ポリエトキシシロキサン、ポリプロポキシシロキサン、ポリブトキシシロキサン等のオリゴマーが挙げられる。これらの中でも、難水溶性で、樹脂との相分離が良好であるポリメトキシシロキサンオリゴマー、ポリブトキシシロキサンオリゴマーが好ましく、特に、重量平均分子量が３００〜３０００のポリメトキシシロキサンオリゴマー、ポリブトキシシロキサンオリゴマーが好ましい。重量平均分子量が３００未満及び３０００を越える場合は、いずれもシリカ被膜を形成し難くなるので好ましくない。
尚、重量平均分子量は、ＧＰＣを用いて以下の条件で測定される。
カラム：「ＴＳＫ  ＧＥＬ」（東ソー社製）
Ｇ−１０００Ｈ
Ｇ−２０００Ｈ
Ｇ−４０００Ｈ
流出液：テトラハイドロフラン
流出速度：１ｍｌ／分
流出温度：４０℃
【００２６】
テトラメトキシシランやテトラエトキシシラン等の上記分子式でｎ＝１〜２であるような低分子量アルコキシシロキサンでは、官能基の加水分解時（縮合時）に、水溶性が強くなるため、モノマー滴中に安定に存在させることが難しく好ましくない。また、上記分子式でｎ＝４０以上となるようなポリアルコキシシロキサンオリゴマーは、縮合性や重合性ビニル系モノマーとの相溶性が低下するので好ましくない。
【００２７】
本発明に於いては、前記重合性ビニル系モノマーがスチレン又はメタクリル酸誘導体で且つアルコキシシロキサンオリゴマーがポリメトキシシロキサンオリゴマー又はポリブトキシシロキサンオリゴマーであるものが好ましい。
【００２８】
尚、これらのポリアルコキシシロキサンオリゴマーの縮合物には、紫外線吸収等の機能付加の目的で、珪素系以外の加水分解性アルコキシ金属化合物が添加されていてもよい。
【００２９】
本発明に於いて、前記複合粒子は、その大きさ及び形状が特に限定されるものではないが、成形体が、看板や容器等として用いられる場合には、粒子直径３〜５０μｍが好ましく、成形体が、光学部品、特に、液晶ディスプレイやプロジェクションテレビ等に於いて高精細な画像表示等の精密さが求められる光学部品に用いられる場合には、３〜３０μｍが好ましい。
３〜５０μｍであれば、より均一な拡散光や高い全光線透過率を得られ、また、ディスプレイ等の高精細な画像が求められる分野に於いては、３〜３０μｍとより小さい粒子の方が精細な画像が得られるためである。
複合粒子の粒子直径は、後述する製造方法に於いて、モノマー組成物と水との混合条件、懸濁安定性や界面活性剤等の添加量及び上記攪拌機の攪拌条件、分散条件を調整することにより調整しうる。
【００３０】
尚、本発明の光拡散性粒子含有成形体は、本発明の効果を阻害しない範囲に於いて、前記複合粒子に加えて、樹脂粒子（樹脂単独の粒子）や無機粒子が配合されていてもよい。
【００３１】
本発明の好ましい光拡散性粒子含有成形体は、上記の如き構成であるが、以下、該光拡散性粒子含有成形体の好ましい製造方法を（１）〜（３）の行程に分けて説明する。
（１）（モノマー組成物の調製）
先ず、重合性ビニル系モノマー、ポリアルコキシシロキサンオリゴマーの他、重合性ビニル系モノマーを重合させるための重合開始剤やその他の成分を配合して、モノマー組成物を調製する。
ここで、重合性ビニル系モノマー及びポリアルコキシシロキサンオリゴマーとしては、既述のものを使用できる。
ポリアルコキシシロキサンオリゴマーの配合量は、所望の開口率及びｈ／Ｄとなるように適宜調整されるが、開口率が０．１〜１で且つ０．５≦ｈ／Ｄ＜１となりやすいという観点から、重合性ビニル系モノマー１００重量部に対して、１０〜５００重量部が好ましく、更に好ましくは２０〜３００重量部である。１０重量部未満の場合、所定開口率及びｈ／Ｄである被覆状態に被覆することが困難であり、５００重量部より多い場合、重合体粒子が露出した状態になりにくいため好ましくない。
【００３２】
重合開始剤としては、例えば、水系懸濁重合に用いられる油溶性の過酸化物系重合開始剤あるいはアゾ系重合開始剤を使用できる。
具体的には、過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイル、過酸化オクタノイル、オルソクロロ過酸化ベンゾイル、オルソメトキシ過酸化ベンゾイル、メチルエチルケトンパーオキサイド、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、キュメンハイドロパーオキサイド、シクロヘキサノンパーオキサイド、ｔ−ブチルハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド等の過酸化物系重合開始剤、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）、２，２’−アゾビス（２，３−ジメチルブチロニトリル）、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、２，２’−アゾビス（２，３，３−トリメチルブチロニトリル）２，２’−アゾビス（２−イソプロピルブチロニトリル）、１，１’−アゾビス（シクロヘキサン−１−カルボニトリル）２，２’−アゾビス（４−メトキシ−２，４−ジメチルバレロニトリル、（２−カルバモイルアゾ）イソブチロニトリル、４，４’−アゾビス（４−シアノバレリン酸）、ジメチル−２，２’−アゾビスイソブチレート等のアゾ系開始剤が挙げられる。
【００３３】
これらの中でも、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）、過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイルが、重合開始剤の分解速度が速い等の点で好ましい。
重合開始剤の添加量は、重合性ビニル系モノマー１００重量部に対して、０．０１〜１０重量部が好ましく、更に好ましくは０．１〜５．０重量部である。
【００３４】
（２）（複合粒子の製造）
次いで、調製されたモノマー組成物を用い、例えば、水性媒体中で水系懸濁重合を行うことにより重合性ビニル系モノマーを重合させ、更に、ポリアルコキシシロキサンを縮合させて複合粒子とする。
詳しくは、先ず、水性媒体としては、水、又は水とアルコールのような水溶性溶媒との混合媒体を用いる。
水性媒体の使用量は、懸濁重合粒子の安定化を図るために、通常、重合性ビニル系モノマー及びポリアルコキシシロキサンオリゴマーの合計１００重量部に対して、１００〜１０００重量部とするのが好ましい。
【００３５】
尚、前記水性媒体に、水系での乳化粒子の発生を抑えるために、亜硝酸塩類、亜硫酸塩類、ハイドロキノン類、アスコルビン酸類、水溶性ビタミンＢ類、クエン酸、ポリフェノール類等の水溶性の重合禁止剤を添加してもよい。
更に、必要に応じて懸濁安定剤を添加してもよい。懸濁安定剤としては、例えば、リン酸カルシウム、リン酸マグネシウム、リン酸アルミニウム、リン酸亜鉛等のリン酸塩、ピロリン酸カルシウム、ピロリン酸マグネシウム、ピロリン酸アルミニウム、ピロリン酸亜鉛等のピロリン酸塩、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、メタケイ酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、コロイダルシリカ等難水溶性無機化合物の分散安定剤等が挙げられる。これらの中でも、第三リン酸カルシウムや複分解生成法によるピロリン酸マグネシウムやピロリン酸カルシウム、コロイダルシリカは、重合体粒子を安定して得ることが可能であるため好ましい。
【００３６】
また、上記懸濁安定剤と、アニオン性界面活性剤、カチオン性界面活性剤、両性イオン性界面活性剤、ノニオン性界面活性剤等の界面活性剤とを併用することも可能である。
アニオン性界面活性剤としては、例えば、オレイン酸ナトリウム、ヒマシ油カリ等の脂肪酸油、ラウリル硫酸ナトリウム、ラウリル硫酸アンモニウム等のアルキル硫酸エステル塩、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム等のアルキルベンゼンスルホン酸塩、アルキルナフタレンスルホン酸塩、アルカンスルホン酸塩、ジアルキルスルホコハク酸塩、アルキルリン酸エステル塩、ナフタレンスルホン酸ホルマリン縮合物、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル硫酸エステル塩、ポリオキシエチレンアルキル硫酸エステル塩等が挙げられる。
【００３７】
ノニオン性界面活性剤としては、例えば、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンアルキルアミン、グリセリン脂肪酸エステル、オキシエチレン−オキシプロピレンブロックポリマー等が挙げられる。
【００３８】
カチオン性界面活性剤としては、例えば、ラウリルアミンアセテート、ステアリルアミンアセテート等のアルキルアミン塩、ラウリルトリメチルアンモニウムクロライド等の第四級アンモニウム塩等が挙げられる。
【００３９】
両性イオン界面活性剤としては、ラウリルジメチルアミンオキサイドや、リン酸エステル系又は亜リン酸エステル系界面活性剤が挙げられる。
【００４０】
これら懸濁安定剤や界面活性剤を単独で又は２種以上を組み合わせて使用する。得られる重合体粒子の粒子径と重合時の分散安定性を考慮して、その懸濁安定剤の選択や使用量を適宜調整し使用する。通常、懸濁安定剤の添加量を重合性ビニル系モノマー１００重量部に対して０．５〜１５重量部、界面活性剤の添加量を水性媒体１００重量部に対して０．００１〜０．１重量部とする。
【００４１】
このように各種添加剤の添加された水性媒体にモノマー組成物を添加し、分散させる。
モノマー組成物の分散方法としては、例えば、水性媒体中にモノマー組成物を直接添加し、プロペラ翼等の攪拌力によりモノマー滴として水性媒体に分散させる方法、ローターとステーターから構成される高せん断力を利用する分散機であるホモミキサー、もしくは超音波分散機等を用いて分散させる方法等を採用することができる。また、粒子径を略均一にそろえられる好ましい方法として、マイクロフルイダイザー、ナノマイザー等のモノマー液滴同士の衝突や機壁への衝突力を利用した高圧型分散機やＭＰＧ（マイクロポーラスガラス）多孔膜を通してモノマー組成物を水性媒体中に圧入させる等の方法も採用することができる。
尚、分散により、水性媒体中のモノマー組成物は、通常、モノマー滴として球状となる。
【００４２】
更に、モノマー組成物が分散した水性媒体を、加熱することにより懸濁重合を開始させる。
重合反応中、好ましくは水性媒体を攪拌する。攪拌は例えば、モノマー滴の浮上や重合後の粒子の沈降を防止できる程度に緩く行えばよい。懸濁重合に於いて、好ましくは重合温度を３０〜１００℃程度、更に好ましくは、４０〜８０℃程度にする。そしてこの重合温度を保持する時間として、好ましくは０．１〜２０時間程度とする。
なお、重合性ビニル系モノマー及びポリアルコキシシロキサンオリゴマーの沸点が重合温度付近又は重合温度以上である場合には、重合性ビニル系モノマー及びポリアルコキシシロキサンオリゴマーが揮発しないように、オートクレーブ等の耐圧重合設備を使用して、密閉下あるいは加圧下で重合させるのが好ましい。
【００４３】
重合後、ポリアルコキシシロキサンオリゴマーを縮合させる。
ポリアルコキシシロキサンオリゴマーの縮合方法としては、酸触媒や塩基触媒を用いた脱水縮合が挙げられる。酸触媒及び塩基触媒としては、塩酸、硫酸、硝酸等の無機酸、クエン酸、アスコルビン酸、イソアスコルビン酸、フェノール系化合物等の有機酸、アンモニア、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、硝酸アンモニウム等の無機塩基、更には、アミン系化合物、アミド系化合物等の有機塩基等を用いることができる。なお、製造容器が鋼製やステンレス製である場合、腐食等の面から、塩基性の水酸化ナトリウムやアンモニア等を用いるのが好ましい。触媒の添加量は、ポリアルコキシシロキサンオリゴマー１００重量部に対して、０．０１〜３０重量部が好ましい。より好ましくは、１〜１５重量部である。
【００４４】
縮合後、必要に応じて、懸断安定剤を塩酸等により分解し、シリカ被覆重合体粒子を吸引ろ過、遠心脱水、遠心分離、加圧脱水等の方法により含水ケーキとして分離し、更に、得られた含水ケーキを水洗し、乾燥して目的の複合粒子とする。
【００４５】
上記複合粒子の製造方法によれば、該方法が高せん断力を加えてシリカ粒子を重合体粒子に被覆する方法ではないため、Ｔｇ（ガラス転移点）が８０℃より低い耐熱性のない重合体の粒子でも容易に被覆することができる。なお、Ｔｇが８０℃より低い重合体としては、ポリアクリル酸エチル、ポリアクリル酸ｎ−ブチル、ポリアクリル酸イソブチル、ポリアクリル酸ラウリル、ポリアクリル酸ステアリル、ポリアクリル酸２−エチルヘキシル、ポリメタクリル酸エチル、ポリメタクリル酸ｎ−ブチル、ポリメタクリル酸イソブチル、ポリメタクリル酸ラウリル、ポリメタクリル酸ステアリル、ポリメタクリル酸２−エチルヘキシル等が挙げられる。
【００４６】
（３）（成形による光拡散性粒子含有成形体の製造）
最後に、得られた複合粒子と基材透明樹脂とを混合し溶融混練して、押出成形、射出成形等の成形方法により所定の形状に成形して、光拡散性粒子含有成形体とする。
【実施例】
【００４７】
本発明の拡散性粒子含有成形体に於いて、全光線透過率、ヘイズの測定等は、以下の方法により行った。
（全光線透過率、ヘイズ、拡散光透過率の測定）
成形品の全光線透過率およびヘイズを、ヘイズメーター（日本電色株式会社製「ＮＤＨ−２０００」ＪＩＳ  Ｋ７１０５に準拠）により測定した。
また、拡散光透過率は、全光線透過率のうちの拡散光が占める割合であり、該拡散光透過率を
拡散光透過率（％）＝全光線透過率（％）×ヘイズ（％）×０．０１
で示される式により求めた。
（粒子直径の測定）
粒子直径は、コールターカウンター法により測定した。
コールターカウンター法とは、コールター原理と呼ばれる電気抵抗法によって粒子直径を測定する方法である。
この方法は、詳しくは、電解液中で、アパチャーチューブのアパチャー（細孔）の両側に電極を置いて電流を流し、電解液中に測定する粒子を懸濁させて、アパチャーチューブ内部よりマノメーターで電解液を吸引し、アパチャーを通過する際に、粒子体積に相当する電解液が置換され、両電極間に抵抗が生じるが、この抵抗変化量がアパチャーを通過する粒子の体積に比例するため、これを検知、計算して粒子直径の体積平均粒子径を求めるという方法である。
具体的には、Coulter Electoronics Limited発行のREFERENCE MANUAL  FOR THE COULTER MULTISIZER(1987)に従って、１００μｍの径のアパチャーを用いてキャリブレーションを行い測定した。より具体的には、粒子直径測定装置として、コールターマルチサイザーII及びサンプリングスタンドIIＡより構成されたもの（ベックマンコールター社製）を用い、粒子０．１ｇを０．１％ノニオン界面活性剤溶液１０ｍｌ中にタッチミキサーと超音波を用いて予備分散し、これを、サンプリングスタンドIIに備え付けの３００ｍｌのISOTON  II（ベックマンコールター社製：測定用電解液）を入れたビーカーに、緩く攪拌しながらスポイトで添加して、本体画面の濃度計が１０％前後になるように調製し、粒子１０万個の体積平均粒子径の測定を行った。
（屈折率測定方法）
１．重合体粒子の屈折率測定方法
スライドガラス上に、重合体粒子を０．００１ｇのせ、刊行物「アタゴ屈折計データブック」（株式会社アタゴ発行）より任意に選出した屈折率の液体有機化合物０．２ｍｌで該粒子を分散させ、サンプルプレートを作製した。
次に、各サンプルプレートを光学顕微鏡にセットし、光源にナトリウムランプを用いて観察し、各液体有機化合物の屈折率既知の温度に於いて、粒子の輪郭が見えなくなることを確認し、このとき用いた液体有機化合物の屈折率を、粒子の屈折率とした。
尚、液体有機化合物及びその屈折率として、上記刊行物には、例えば、
「フリフリルアミン（１７℃）・・・屈折率１．４９００、
ｐ−ジエチルベンゼン        ・・・屈折率１．４９４８」
と記載されているが、屈折率としては、小数点第４位を四捨五入したものを採用した。また、ｐ−ジエチルベンゼンの如く、特に温度が記載されていないものにつていは、２０℃に於いて粒子の輪郭の有無を確認した。
下記製造例に於いては、各製造例と同様に別途調製したモノマー組成物を用い、それぞれモノマーをラジカル重合させて重合体粒子とした後、ポリシロキサンオリゴマーを縮合させずに、該重合体粒子を取り出し、トルエンを用いて洗浄し、ポリシロキサンオリゴマーを完全に洗い流したものを対象として上記の如く屈折率を測定した。
２．透明基材樹脂の屈折率測定方法
透明基材樹脂を粒子状（１粒辺り１ｍｇ以下程度）に粉砕したものを、上記重合体粒子の場合と同様の方法により測定した。
（複合粒子の被覆状態の確認方法）
複合粒子の水分散体を、一滴スライドガラス上に滴下し、ナトリウムランプを光源とした顕微鏡（使用レンズ：６００倍）にて、複合粒子を目視観測する方法により、重合体粒子が露出しているか否か確認した。
（開口率の測定方法）
開口率の測定方法は、まず、複合粒子を、５０ｍｌの磁性るつぼに１ｇ取り、これを電気炉（ＩＳＵＺＵ社製）を用いて、５００℃で２時間焼成し、図３に示す複合粒子のシリカ部分のみの粒子（以下、シリカ粒子という）を得た。
次に、このシリカ粒子を、スパーテルにて磁性るつぼ内より破損しないよう静かに取り出し、走査型電子顕微鏡（日本電子社製：ＪＳＭ−８２０−Ａ）で写真を撮影した。
更に、撮影した写真の中から、シリカ粒子の開口部分が上にある任意の５０個を選出し、画像解析装置（オムロン社製：Ｉｍａｇｅ−Ａｎａ  ＬＩＴＥ）のトレース計測を用いて、手動でそれぞれのシリカ粒子の輪郭及び開口部分の輪郭を指定し、図４に例示するように、シリカ粒子の投影面積（Ｓ２）及び開口部分の面積（Ｓ１）を計測した。
計測したそれぞれの面積から、以下の式により個々のシリカ粒子の開口率を求め、その平均値を実施例に示した。
開口率＝シリカ粒子の開口部分の面積（Ｓ１）÷シリカ粒子の投影面積（Ｓ２）
（シリカ粒子のｈ／Ｄの測定）
図３に示すように、上記シリカ粒子の直径をＤとし、シリカ粒子の高さをｈとしたときの、ｈ／Ｄの値を、次の方法によって測定した。
開口率の測定方法と同様にして、シリカ粒子の走査型電子顕微鏡写真を撮影し、撮影した写真の中からシリカ粒子の開口部分の面が撮影面に対して垂直な粒子を任意に５０個選出した。上記画像解析装置で個々の粒子のＤ及びｈの値を計測し、ｈ／Ｄを算出した。本明細書でのｈ／Ｄは、５０個のｈ／Ｄの平均値を意味する。
【００４８】
製造例１
水性媒体たる水２００ｇに対し、懸濁安定剤として複分解法によるピロリン酸マグネシウム５ｇを混合させて、５００ｍｌセパラブルフラスコに入れ、更に、界面活性剤としてラウリル硫酸ナトリウム０．０４ｇ、重合禁止剤として亜硝酸ナトリウム０．０２ｇを分散媒に溶解させた。
別途、単官能性の重合性ビニル系モノマーとしてメタクリル酸メチル５６ｇとジビニルベンゼン１４ｇ、ポリアルコキシシロキサンオリゴマーとしてＭＫＣシリケートＭＳ５７（三菱化学社製：平均分子量１３００〜１５００、前記構造式中Ｒはメチル、ｎの平均は１５〜１８）３０ｇ、重合開始剤として２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）０．２５ｇを均一に溶解して、モノマー組成物を調製した。
このモノマー組成物を、前記セパラブルフラスコ内の分散媒に加え、ホモミキサー（ＩＫＡ社製  商品名：ＵＬＴＲＡ  ＴＵＲＲＡＸ  Ｔ−２５）にて８０００ｒｐｍで約１０秒間攪拌して、モノマー組成物を微分散させた。次いで、セパラブルフラスコに攪拌翼、温度計及び還流冷却器を取り付け、窒素置換後、６０℃の恒温水槽（ウォーターバス）中に設置し、セパラブルフラスコ内を攪拌速度２００ｒｐｍで攪拌し続け、セパラブルフラスコ内のモノマー組成物を加えた分散媒の温度が６０℃になってから１０時間懸濁重合を行うことで重合性ビニル系モノマーを重合させた。次いで、水酸化ナトリウム２ｇを触媒として添加して、ポリアルコキシシロキサンオリゴマーの縮合を行った。
次いで、セパラブルフラスコを恒温水槽より取り出し、セパラブルフラスコ内を攪拌しながらセパラブルフラスコ内の反応液を室温まで冷却し、スラリーのｐＨが２程度になるまで塩酸を添加して懸濁安定剤を分解し、濾紙を用いたブフナー漏斗で吸引濾過し、１．２Ｌのイオン交換水で洗浄することにより懸濁安定剤を除去し、乾燥させて、複合粒子を得た。得られた複合粒子は、重合体粒子の表面の一部が露出していた。また、粒子直径は２０μｍであった。
この複合粒子の開口率、ｈ／Ｄ、屈折率を下記表１に示した。
【００４９】
製造例２
重合性ビニル系モノマーとしてスチレン５６ｇとジビニルベンゼン２０ｇを用いた以外は、製造例１と同様にして、複合粒子を得た。得られた複合粒子は、重合体粒子の表面の一部が露出していた。また、粒子直径は１２μｍであった。
この複合粒子の開口率、ｈ／Ｄ、屈折率を下記表１に示した。
【００５０】
製造例３
ポリアルコキシシロキサンオリゴマーとしてＭＫＣシリケートＭＳ５８Ｂ１５（三菱化学社製：平均分子量１６００〜１８００）を用いた以外は、製造例１と同様にして、複合粒子を得た。得られた複合粒子は、重合体粒子の表面の一部が露出していた。また、粒子直径は１５μｍであった。
この複合粒子の開口率、ｈ／Ｄ、屈折率を下記表１に示した。
【００５１】
製造例４
ポリアルコキシシロキサンオリゴマーを縮合させる触媒として、水酸化ナトリウム２ｇに代えて、酸であるスルファミン酸ナトリウム２ｇを用い、また、８０℃の恒温槽を用いて重合温度を８０℃とした以外は、製造例１と同様にして、複合粒子を得た。得られた複合粒子は、重合体粒子の表面の一部が露出していた。また、粒子直径は２０μｍであった。
この複合粒子の開口率、ｈ／Ｄ、屈折率を下記表１に示した。
【００５２】
製造例５
重合性ビニル系モノマーとして、メタクリル酸メチル５６ｇ及びジビニルベンゼン１４ｇに代えて、メタクリル酸メチル３５ｇ、スチレン２１ｇ及びエチレングリコールジメタクリレート１４ｇを用いた以外は、製造例１と同様にして、複合粒子を得た。得られた複合粒子は、重合体粒子の表面の一部が露出していた。また、粒子直径は２０μｍであった。
この複合粒子の開口率、ｈ／Ｄ、屈折率を下記表１に示した。
【００５３】
製造例６
重合性ビニル系モノマーとしてのメタクリル酸メチルを２０ｇに、ジビニルベンゼンを５ｇに、ポリアルコキシシロキサンオリゴマーを７５ｇにし、更に、分散媒体たる水に食塩を４ｇ加えた以外は、製造例１と同様にして、複合粒子を得た。得られた複合粒子は、重合体粒子の表面の一部が露出していた。また、粒子直径は１５μｍであった。
この複合粒子の開口率、ｈ／Ｄ、屈折率を下記表１に示した。
【００５４】
製造例７
重合性ビニル系モノマーとして、メタクリル酸メチル５６ｇとジビニルベンゼン１４ｇに代えて、スチレンを７０ｇ用いた以外は、製造例１と同様にして、複合粒子を得た。得られた複合粒子は、重合体粒子の表面の一部が露出していた。また、粒子直径は１２．５μｍであった。
この複合粒子の開口率、ｈ／Ｄ、屈折率を下記表１に示した。
【００５５】
比較製造例１
攪拌機および温度計を備えた重合器に、ラウリル硫酸ナトリウム０．０５ｇを溶解させた脱イオン水５００ｇを入れ、第三リン酸カルシウム５０ｇを添加して分散させた。次いで、重合性ビニル系モノマーであるスチレン８０ｇとジビニルベンゼン２０ｇとに、過酸化ベンゾイル０．５ｇとアゾビスイソブチロニトリル０．５ｇとを溶解させた混合液を、重合器に入れ、Ｔ．Ｋホモミキサー（特殊機化工業株式会社製）により分散させ、液滴を１２μｍ程度に調整した。次いで、重合器内を６５℃に加熱して攪拌しながら懸濁重合を行った後、冷却した。懸濁液を濾過、洗浄した後、乾燥させて真球状の重合体粒子を得た。この重合体粒子の粒子直径は１２μｍ、屈折率は１．５９０であった。
【００５６】
比較製造例２
重合性ビニル系モノマーをメタクリル酸メチル８０ｇとジビニルベンゼン２０ｇとに変更した以外は、比較製造例１と同様にして、真球状の重合体粒子を得た。この重合体粒子の粒子直径は２０μｍ、屈折率は１．５１０であった。
【００５７】
比較製造例３
（重合体含有溶液の製造）
攪拌機、温度計および冷却管を備えた３００ｍｌの四つ口フラスコに、テトラメトキシシラン１４４．５ｇ、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン２３．６ｇ、水１９ｇ、メタノール３０ｇおよびアンバーリスト１５（ローム・アンド・ハース・ジャパン社製の陽イオン交換樹脂）５ｇを入れ、６５℃で２時間攪拌し反応させた。反応混合物を室温まで冷却した後、冷却管に代えて蒸留塔を取付け、これに冷却管および流出口を設け、常圧下、８０℃まで２時間かけて昇温しメタノールの流出がなくなるまで同温度に保持し、反応を更に進行させた。再び、室温まで冷却した後、アンバーリスト１５を濾過し、数平均分子量が１８００の重合性ポリシロキサンを得た。
次いで、攪拌機、滴下口、温度計、冷却管および窒素ガス導入口を備えた１リットルのフラスコに、有機溶剤としてトルエン２００ｇを入れ、窒素ガスを導入し、攪拌しながらフラスコ内温を１１０℃まで加熱した。次いで、上記で得られた重合性ポリシロキサン２０ｇ、メチルメタクリレート８０ｇ、２−エチルヘキシルアクリレート１０ｇ、スチレン６０ｇ、ブチルアクリレート３０ｇおよび２、２’−アゾビスイソブチロニトリル６ｇを混合した溶液を滴下口より２時間かけて滴下した。滴下後も同温度で１時間攪拌を続けた後、１，１’−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン０．４ｇを３０分おきに２回添加し、さらに２時間加熱して共重合を行い、数平均分子量が１２０００の重合体がトルエンに溶解した重合体含有溶液を得た。得られた溶液中の固形分は４９．５重量％であった。
（複合粒子分散体の製造）
攪拌機、２つの滴下口（滴下口１および２）および温度計を備えた１リットルの四つ口フラスコに、酢酸ブチル４９６ｇ、メタノール１２４ｇを入れておき、内温を２０℃に調整した。次いで、フラスコ内を攪拌しながら上記で得られた重合体含有溶液１０ｇおよびテトラメトキシシラン１００ｇの混合液（溶液Ａ）を滴下口１から、水３０ｇ、２５％アンモニア水３０ｇおよびメタノール６０ｇの混合液（溶液Ｂ）を滴下口２から、１時間かけて滴下した。滴下後、同温度まで２時間攪拌し続けた。更に、１１０ｍｍＨｇの圧力下、フラスコ内温を１００℃まで昇温し、アンモニア、メタノール、トルエン、酢酸ブチルを固形分濃度が３０重量％となるまで留去し、重合体及びシリカの複合粒子が酢酸ブチルに分散した分散体を得た。
（複合粒子の製造）
攪拌機、不活性ガス導入管、還流冷却器および温度計を備えたフラスコに、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ−２０５、クラレ（株）製）０．５ｇを溶解した脱イオン水９００ｇを仕込んだ。次いで、メタクリル酸メチル７５ｇ、エチレングリコールジメタクリレート１９ｇ、上記複合粒子分散体２０ｇおよびアゾビスイソブチロニトリル１ｇを配合した混合物をフラスコに仕込み、Ｔ．Ｋ．ホモジナイザー（特殊機化工業（株）製）により３０００ｒｐｍで５分間攪拌して、均一な懸濁液を調製した。
次いで、窒素ガスを吹き込みながら７５℃に加熱し、この温度で５時間攪拌を続けて重合反応を行った後、冷却、懸濁液の濾過、洗浄、乾燥を行って複合粒子を得た。この複合粒子は、重合性ビニル系モノマー由来の重合体粒子中に、シリカ粒子が分散している構造を有していた。また、平均粒子径は１２μｍ、屈折率は１．５１０であった。
【００５８】
実施例１
製造例１で得られた複合粒子を、メタクリル酸メチル樹脂（住友化学株式会社製ＭＧ−５、屈折率１．４９）３００ｇに対して３０ｇ添加し、フードミキサーにて３分間ブレンド後、射出成形機に供給して射出成形し、長さ１００ｍｍ、幅５０ｍｍ、厚さ２ｍｍの成形体を得た。
この成形体の前項製透過率、ヘイズ及び拡散光透過率を、それぞれ上記方法により測定した。結果を下記表２に示した。
【００５９】
実施例２
複合粒子の添加量を、メタクリル酸メチル樹脂３００ｇに対して４５ｇとした以外は実施例１と同様にして、成形体を得た。更に、実施例１と同様にして全光線透過率、ヘイズ及び拡散光透過率を測定した。結果を下記表２に示した。
【００６０】
実施例３
複合粒子として、製造例２で得られた複合粒子を、メタクリル酸メチル樹脂３００ｇに対して３ｇ用いた以外は、実施例１と同様にして成形体を得た。更に、実施例１と同様にして全光線透過率、ヘイズ及び拡散光透過率を測定した。結果を下記表２に示した。
【００６１】
実施例４
複合粒子として製造例３の複合粒子を、メタクリル酸メチル樹脂３００ｇに対して３０ｇ用いた以外は、実施例１と同様にして、成形体を得た。更に、実施例１と同様にして全光線透過率、ヘイズ及び拡散光透過率を測定した。結果を下記表２に示した。
【００６２】
実施例５
複合粒子として製造例４の複合粒子を用いた以外は、実施例１と同様にして、成形体を得た。更に、実施例１と同様にして全光線透過率、ヘイズ及び拡散光透過率を測定した。結果を下記表２に示した。
【００６３】
実施例６
複合粒子として製造例５の複合粒子を用いた以外は、実施例１と同様にして、成形体を得た。更に、実施例１と同様にして全光線透過率、ヘイズ及び拡散光透過率を測定した。結果を下記表２に示した。
【００６４】
実施例７
複合粒子として製造例６の複合粒子を、メタクリル酸メチル樹脂３００ｇに対して４５ｇ用いた以外は、実施例１と同様にして、成形体を得た。更に、実施例１と同様にして全光線透過率、ヘイズ及び拡散光透過率を測定した。結果を下記表２に示した。
【００６５】
実施例８
複合粒子として製造例７の複合粒子を、メタクリル酸メチル樹脂３００ｇに対して３ｇ用いた以外は、実施例１と同様にして、成形体を得た。更に、実施例１と同様にして全光線透過率、ヘイズ及び拡散光透過率を測定した。結果を下記表２に示した。
【００６６】
比較例１
複合粒子に代えて、比較製造例１で得られた重合体粒子を、メタクリル酸メチル樹脂３００ｇに対して３ｇ用いた以外は、実施例１と同様にして成形体を得た。更に、実施例１と同様にして全光線透過率、ヘイズ及び拡散光透過率を測定した。結果を下記表２に示した。
【００６７】
比較例２
複合粒子に代えて、比較製造例２で得られた重合体粒子を、メタクリル酸メチル樹脂３００ｇに対して３０ｇ用いた以外は、実施例１と同様にして成形体を得た。更に、実施例１と同様にして全光線透過率、ヘイズ及び拡散光透過率を測定した。結果を下記表２に示した。
【００６８】
比較例３
複合粒子として、比較製造例３で得られた複合粒子を、メタクリル酸メチル樹脂３００ｇに対して４５ｇ用いた以外は、実施例１と同様にして成形体を得た。更に、実施例１と同様にして全光線透過率、ヘイズ及び拡散光透過率を測定した。結果を下記表２に示した。
【００６９】
比較例４
粒子を配合せず、メタクリル酸メチル樹脂のみを用いて実施例１と同様にして成形体を得た。更に、実施例１と同様にして全光線透過率、ヘイズ及び拡散光透過率を測定した。結果を下記表２に示した。
【００７０】
【表１】
2005126683.tif 000004
【００７１】
【表２】
2005126683.tif 000005
【００７２】
表２から明らかなように、本発明の光拡散性粒子含有成形体は、従来の重合体粒子や複合粒子の配合されたものに比べ、高い全光線透過率を保持し、高いヘイズが得られている為、拡散光透過率が８０％以上と高く、効果的に拡散光が透過しているものと認められる。
【産業上の利用可能性】
【００７３】
本発明の光拡散性粒子含有成形体は、照明器具カバー、レンズ、導電板、ビデオディスク、プロジェクションテレビ用スクリーンなどの光学用部品、化粧品容器、自動販売機の前面板、看板、商品ディスプレイ、卓上容器などに用いられうる。
【図面の簡単な説明】
【００７４】
【図１】シート状に成形された一実施形態の光拡散性粒子含有成形体を示す概略断面図。
【図２】同実施形体に於ける複合粒子を示す概略断面図。
【図３】同実施形態に於ける複合粒子を焼成して得られるシリカ粒子の概略断面図。
【図４】開口率の測定方法を説明するための概略図。
【符号の説明】
【００７５】
１・・・透明基材樹脂
２・・・複合粒子（光拡散性粒子）
２ａ・・・重合体粒子
２ｂ・・・シリカ被膜
【図１】
2005126683.tif 000006
【図２】
2005126683.tif 000007
【図３】
2005126683.tif 000008
【図４】
2005126683.tif 000009