(57)【要約】【課題】  耐衝突性能に優れ、成形体の外観にも優れ、特にフローマークの発生が起こり難いポリプロピレン系樹脂組成物およびそのポリプロピレン系樹脂組成物からなる射出成形体を提供する。【解決手段】  プロピレン単独重合体部分７５〜６０重量％と、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分２５〜４０重量％からなるプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）、またはこの（Ａ）と２０重量％以下のプロピレン単独重合体との混合物６０〜９４．９重量％と、メルトテンションが０．０３Ｎ以上であり、スウェリングレシオが１．５以上であり、２１０℃でその緩和弾性率を測定したときに、測定の開始から計時して、式：Ｇ（ｔ）／Ｇ（０．０２）＝０．０１を満たす緩和弾性率Ｇ（ｔ）を示すまでに５秒以上要する樹脂（Ｂ）０．１〜１５重量％と、無機充填剤（Ｃ）５〜２５重量％とを含むポリプロピレン系樹脂組成物およびその射出成形体。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記要件（Ａ−１）と（Ａ−２）とを満たすプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）、またはこのプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）と２０重量％以下のプロピレン単独重合体との混合物６０〜９４．９重量％（但し、共重合体（Ａ）は下記要件（Ｂ−１）、（Ｂ−２）及び（Ｂ−３）のうちの一つ以上を満たさない）と、
下記要件（Ｂ−１）と（Ｂ−２）と（Ｂ−３）とを満たす樹脂（Ｂ）０．１〜１５重量％と、
無機充填剤（Ｃ）５〜２５重量％と
を含むポリプロピレン系樹脂組成物（但し、前記成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の前記量は、いずれもこれらの成分の合計重量を基準とし、プロピレン単独重合体の前記量は、前記プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）とプロピレン単独重合体との混合物の重量を基準とする）。
要件（Ａ−１）：  プロピレン単独重合体部分（Ａ１）と、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）からなるプロピレン−エチレンブロック共重合体である。
要件（Ａ−２）：  そのプロピレン単独重合体部分（Ａ１）の含有量が７５〜６０重量％であり、そのプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）の含有量が２５〜４０重量％である（但し、部分Ａ１及び部分Ａ２の前記含有量は、いずれも部分Ａ１及び部分Ａ２からなるプロピレン−エチレンブロック共重合体の重量を基準とし、両者の合計は１００重量％である。）
要件（Ｂ−１）：  １９０℃で、巻取速度を１５．７ｍ／分にして測定したメルトテンション（ＭＴ）が０．０３Ｎ以上である。
要件（Ｂ−２）：  ２２０℃で、オリフィスのＬ／Ｄを４０に、せん断速度を１．２×１０3ｓｅｃ-1にして測定したスウェリングレシオ（ＳＲ）が１．５以上である。
要件（Ｂ−３）：  ２１０℃でその緩和弾性率を測定したときに、測定の開始から計時して、式：Ｇ（ｔ）／Ｇ（０．０２）＝０．０１（ここで、Ｇ（０．０２）は測定開始から計時して０．０２秒の時刻における緩和弾性率を表す）を満たす緩和弾性率Ｇ（ｔ）を示すまでに５秒以上要する。
【請求項２】
下記要件（Ａ−１）と（Ａ−２）とを満たすプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）、またはこのプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）と２０重量％以下のプロピレン単独重合体との混合物５９〜９４．８重量％（但し、共重合体（Ａ）は下記要件（Ｂ−１）、（Ｂ−２）及び（Ｂ−３）のうちの一つ以上を満たさない）と、
下記要件（Ｂ−１）と（Ｂ−２）と（Ｂ−３）とを満たす樹脂（Ｂ）０．１〜１５重量％と、
無機充填剤（Ｃ）５〜２５重量％と、
エラストマー（Ｄ）０．１〜４重量％と
を含むポリプロピレン系樹脂組成物（但し、前記成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の前記量は、いずれもこれらの成分の合計重量を基準とし、プロピレン単独重合体の前記量は、前記プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）とプロピレン単独重合体との混合物の重量を基準とする）。
要件（Ａ−１）：  プロピレン単独重合体部分（Ａ１）と、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）からなるプロピレン−エチレンブロック共重合体である。
要件（Ａ−２）：  そのプロピレン単独重合体部分（Ａ１）の含有量が７５〜６０重量％であり、そのプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）の含有量が２５〜４０重量％である（但し、部分Ａ１及び部分Ａ２の前記含有量は、いずれも部分Ａ１及び部分Ａ２からなるプロピレン−エチレンブロック共重合体の重量を基準とし、両者の合計は１００重量％である。）
要件（Ｂ−１）：  １９０℃で、巻取速度を１５．７ｍ／分にして測定したメルトテンション（ＭＴ）が０．０３Ｎ以上である。
要件（Ｂ−２）：  ２２０℃で、オリフィスのＬ／Ｄを４０に、せん断速度を１．２×１０3ｓｅｃ-1にして測定したスウェリングレシオ（ＳＲ）が１．５以上である。
要件（Ｂ−３）：  ２１０℃でその緩和弾性率を測定したときに、測定の開始から計時して、式：Ｇ（ｔ）／Ｇ（０．０２）＝０．０１（ここで、Ｇ（０．０２）は測定開始から計時して０．０２秒の時刻における緩和弾性率を表す）を満たす緩和弾性率Ｇ（ｔ）を示すまでに５秒以上要する。
【請求項３】
下に定義されるＩＺＯＤ衝撃強度（Ａ）の、下に定義されるＩＺＯＤ衝撃強度（Ｂ）に対する比が、１．４以上である請求項１または２記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
ＩＺＯＤ衝撃強度（Ａ）：  ノッチつき金型を用いて成形された厚みが３．２ｍｍである試験片を用いて、２３℃でＪＩＳ−Ｋ−７１１０に規定された方法に従って測定されたＩＺＯＤ衝撃強度
ＩＺＯＤ衝撃強度（Ｂ）：  ノッチがない金型を用いて成形された後に、ノッチ加工された厚みが３．２ｍｍである試験片を用いて、前記方法に従って測定されたＩＺＯＤ衝撃強度
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物からなる射出成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレン系樹脂組成物およびそのポリプロピレン系樹脂組成物からなる射出成形体に関するものである。更に詳しくは、耐衝突性能に優れ、外観にも優れる成形体を与えることができ、特に、成形時にフローマークの発生が起こり難いポリプロピレン系樹脂組成物、およびそのポリプロピレン系樹脂組成物からなる射出成形体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来から、ポリプロピレン系樹脂は自動車用材料に用いられている。例えば、特開平８−５９９５３号公報には、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分の固有粘度（［η］）の平均が７〜１２ｄｌ／ｇであるプロピレン−エチレンブロック共重合体、及び無機充填剤からなり、剛性と低温脆化温度のバランスに優れ、且つ流動性にも優れた自動車内装材用ポリプロピレン樹脂組成物が記載されている。
【０００３】
また、特開２００２−１２７１８号公報または特開２００３−１２８８５５号公報には、剛性、衝撃強度、流動性に優れ、成形体の外観が良好な熱可塑性樹脂組成物として、ポリプロピレン系樹脂と、エラストマーと、無機充填剤と、メルトテンションが特定の範囲にあり、スウェリングレシオが特定の範囲にあり、緩和弾性率の比が０．０１になるまでに要する時間が特定の範囲にある樹脂とを含有する熱可塑性樹脂組成物であって、エラストマーの含有量が１０〜３５重量％である熱可塑性樹脂組成物が記載されている。
【０００４】
しかし、最近では、成形体に、特に、自動車用材料には、耐衝突性能に優れた材料が求められるようになってきており、上記の公報等に記載されている樹脂組成物からなる成形体の耐衝突性能については、さらなる改良が求められていた。
【０００５】
【特許文献１】特開平８−５９９５３号公報
【特許文献２】特開２００２−１２７１８号公報
【特許文献３】特開２００３−１２８８５５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、耐衝突性能に優れ、外観にも優れる成形体を与えることができ、特に、成形時にフローマークの発生が起こり難いポリプロピレン系樹脂組成物、およびそのポリプロピレン系樹脂組成物からなる射出成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
すなわち、本発明の一つは、
下記要件（Ａ−１）と（Ａ−２）とを満たすプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）、またはこのプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）と２０重量％以下のプロピレン単独重合体との混合物６０〜９４．９重量％（但し、共重合体（Ａ）は下記要件（Ｂ−１）、（Ｂ−２）及び（Ｂ−３）のうちの一つ以上を満たさない）と、
下記要件（Ｂ−１）と（Ｂ−２）と（Ｂ−３）とを満たす樹脂（Ｂ）０．１〜１５重量％と、
無機充填剤（Ｃ）５〜２５重量％と
を含むポリプロピレン系樹脂組成物（但し、前記成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の前記量は、いずれもこれらの成分の合計重量を基準とし、プロピレン単独重合体の前記量は、前記プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）とプロピレン単独重合体との混合物の重量を基準とする）に係るものである。
要件（Ａ−１）：  プロピレン単独重合体部分（Ａ１）と、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）からなるプロピレン−エチレンブロック共重合体である。
要件（Ａ−２）：  そのプロピレン単独重合体部分（Ａ１）の含有量が７５〜６０重量％であり、そのプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）の含有量が２５〜４０重量％である（但し、部分Ａ１及び部分Ａ２の前記含有量は、いずれも部分Ａ１及び部分Ａ２からなるプロピレン−エチレンブロック共重合体の重量を基準とし、両者の合計は１００重量％である。）
要件（Ｂ−１）：  １９０℃で、巻取速度を１５．７ｍ／分にして測定したメルトテンション（ＭＴ）が０．０３Ｎ以上である。
要件（Ｂ−２）：  ２２０℃で、オリフィスのＬ／Ｄを４０に、せん断速度を１．２×１０3ｓｅｃ-1にして測定したスウェリングレシオ（ＳＲ）が１．５以上である。
要件（Ｂ−３）：  ２１０℃でその緩和弾性率を測定したときに、測定の開始から計時して、式：Ｇ（ｔ）／Ｇ（０．０２）＝０．０１（ここで、Ｇ（０．０２）は測定開始から計時して０．０２秒の時刻における緩和弾性率を表す）を満たす緩和弾性率Ｇ（ｔ）を示すまでに５秒以上要する。
【０００８】
また、本発明の一つは、
下記要件（Ａ−１）と（Ａ−２）とを満たすプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）、またはこのプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）と２０重量％以下のプロピレン単独重合体との混合物５９〜９４．８重量％（但し、共重合体（Ａ）は下記要件（Ｂ−１）、（Ｂ−２）及び（Ｂ−３）のうちの一つ以上を満たさない）と、
下記要件（Ｂ−１）と（Ｂ−２）と（Ｂ−３）とを満たす樹脂（Ｂ）０．１〜１５重量％と、
無機充填剤（Ｃ）５〜２５重量％と、
エラストマー（Ｄ）０．１〜４重量％と
を含むポリプロピレン系樹脂組成物（但し、前記成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の前記量は、いずれもこれらの成分の合計重量を基準とし、プロピレン単独重合体の前記量は、前記プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）とプロピレン単独重合体との混合物の重量を基準とする）に係るものである。
要件（Ａ−１）：  プロピレン単独重合体部分（Ａ１）と、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）からなるプロピレン−エチレンブロック共重合体である。
要件（Ａ−２）：  そのプロピレン単独重合体部分（Ａ１）の含有量が７５〜６０重量％であり、そのプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）の含有量が２５〜４０重量％である（但し、部分Ａ１及び部分Ａ２の前記含有量は、いずれも部分Ａ１及び部分Ａ２からなるプロピレン−エチレンブロック共重合体の重量を基準とし、両者の合計は１００重量％である。）
要件（Ｂ−１）：  １９０℃で、巻取速度を１５．７ｍ／分にして測定したメルトテンション（ＭＴ）が０．０３Ｎ以上である。
要件（Ｂ−２）：  ２２０℃で、オリフィスのＬ／Ｄを４０に、せん断速度を１．２×１０3ｓｅｃ-1にして測定したスウェリングレシオ（ＳＲ）が１．５以上である。
要件（Ｂ−３）：  ２１０℃でその緩和弾性率を測定したときに、測定の開始から計時して、式：Ｇ（ｔ）／Ｇ（０．０２）＝０．０１（ここで、Ｇ（０．０２）は測定開始から計時して０．０２秒の時刻における緩和弾性率を表す）を満たす緩和弾性率Ｇ（ｔ）を示すまでに５秒以上要する。
【０００９】
そして、本発明の一つは、
上記のポリプロピレン系樹脂組成物からなる射出成形体に係るものである。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、耐衝突性能に優れ、外観にも優れる成形体を与えることができ、特に、成形時にフローマークの発生が起こり難いポリプロピレン系樹脂組成物、およびそのポリプロピレン系樹脂組成物からなる射出成形体を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明で用いられるプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）とは、プロピレン単独重合体部分（Ａ１）とプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）からなる共重合体である（要件（Ａ−１））。
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）におけるプロピレン単独重合体部分（Ａ１）とプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）の、それぞれの重量割合は、単独重合体部分（Ａ１）が７５〜６０重量％であり、ランダム共重合体部分（Ａ２）が２５〜４０重量％である（要件（Ａ−２））。好ましくは、単独重合体部分（Ａ１）が７５〜６５重量％であり、ランダム共重合体部分（Ａ２）が２５〜３５重量％である。（但し、Ａ１及びＡ２の前記含有量は、いずれも部分Ａ１及びＡ２からなるプロピレン−エチレンブロック共重合体の重量を基準とし、両者の合計は１００重量％である。）
【００１２】
単独重合体部分（Ａ１）の含有量が７５重量％を超えた場合（すなわち、ランダム共重合体部分（Ａ２）の含有量が２５重量％未満の場合）、組成物から得られる成形体の衝撃強度が不充分なことがあり、単独重合体部分（Ａ１）の含有量が６０重量％未満の場合（すなわち、ランダム共重合体部分（Ａ２）の含有量が４０重量％を超えた場合）、組成物が柔らかすぎてそれから得られる成形体の剛性が不充分なことがある。
【００１３】
ブロック共重合体（Ａ）における単独重合体部分（Ａ１）のアイソタクチックペンタッド分率は、組成物から得られる成形体の剛性や耐熱性の観点から、通常、０．９７以上であり、より好ましくは０．９８以上である。
【００１４】
ブロック共重合体（Ａ）におけるランダム共重合体部分（Ａ２）のエチレン含量（（Ｃ2'）EP）は、組成物から得られる成形体の耐衝撃性の観点から、通常、２５〜５５重量％であり、より好ましくは３０〜５０重量％である。（但し、ランダム共重合体部分（Ａ２）の重量を基準とする。）
【００１５】
ブロック共重合体（Ａ）のエチレン含量（Ｃ2'）は、組成物から得られる成形体の耐衝撃性の観点から、通常、８〜２０重量％であり、より好ましくは１０〜１７重量％であり、さらに好ましくは、１２〜１５重量％である。
【００１６】
また、ランダム共重合体部分（Ａ２）の固有粘度（［η］EP）は、組成物から得られる成形体の剛性と衝撃性のバランス、組成物中のブツ部の発生や成形体の面品質の観点から、通常、１〜６ｄｌ／ｇであり、より好ましくは２〜５．５ｄｌ／ｇである。
【００１７】
ブロック共重合体（Ａ）の製造方法としては、重合触媒を用いて、例えば、プロピレン単独重合体部分（Ａ１）を第１工程で製造し、第１工程に続く第２工程でプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）を製造する方法が挙げられる。
そして、重合触媒としては、例えば、チーグラー触媒やメタロセン触媒が挙げられ、重合方法としては、例えば、スラリー重合法や気相重合法が挙げられる。
【００１８】
また、ブロック共重合体（Ａ）を単独で使用する代わりに、２０重量％以下のプロピレン単独重合体を含有するブロック共重合体（Ａ）とプロピレン単独重合体との混合物を用いても良く、この場合、ブロック共重合体（Ａ）の単独重合体部分（Ａ１）と同様のプロピレン単独重合体を用いることができる。
【００１９】
本発明で用いられる樹脂（Ｂ）とは、ポリプロピレン系樹脂組成物のスウェリングレシオ（ＳＲ）を向上させることができる樹脂であり、樹脂（Ｂ）の１９０℃で、巻取速度を１５．７ｍ／分にして測定したメルトテンション（ＭＴ）は０．０３Ｎ以上であり（要件（Ｂ−１））、好ましくは０．１Ｎ以上であり、さらに好ましくは、０．１５Ｎ以上である。また、樹脂（Ｂ）のＭＴは、好ましくは１Ｎ以下であり、より好ましくは０．５Ｎ以下である。
このＭＴが０．０３Ｎ未満である場合、組成物から得られる成形体の外観が不充分なことがある。
【００２０】
また、樹脂（Ｂ）の２２０℃で、オリフィスのＬ／Ｄを４０に、せん断速度を１．２×１０3ｓｅｃ-1にして測定したスウェリングレシオ（ＳＲ）は１．５以上であり（要件（Ｂ−２））、好ましくは、１．７以上であり、さらに好ましくは、２．０以上である。また、樹脂（Ｂ）のＳＲは、好ましくは５．０以下であり、より好ましくは３．５以下である。
このＳＲが１．５未満である場合、組成物から得られる成形体の外観が不充分なことがある。
【００２１】
２１０℃で樹脂（Ｂ）の緩和弾性率を測定したときに、測定の開始から計時して、式：Ｇ（ｔ）／Ｇ（０．０２）＝０．０１（ここで、Ｇ（０．０２）は測定開始から計時して０．０２秒の時刻における緩和弾性率を表す）を満たす緩和弾性率Ｇ（ｔ）を示すまでに５秒以上要する（要件（Ｂ−３））。
そして、樹脂（Ｂ）の２１０℃で測定した緩和弾性率Ｇ（ｔ）と時間０．０２秒の緩和弾性率Ｇ（０．０２）の比（Ｇ（ｔ）／Ｇ（０．０２））が０．０１になるまでに要する時間は５秒以上であり（要件（Ｂ−３））、好ましくは１０秒以上、さらに好ましくは、１５秒以上である。また、「緩和時間」とも称されるこの所要時間は、好ましくは５００秒以下であり、より好ましくは３００秒以下である。
この所要時間が５秒未満である場合、組成物から得られる成形体の外観が不充分であることがある。
【００２２】
樹脂（Ｂ）は、好ましくは下記のプロピレン系重合体組成物（１）及びポリプロピレンブロック共重合体（２）からなる群から選択される樹脂である。
（１）プロピレン系重合体組成物
プロピレン系重合体組成物（１）は、１３５℃のテトラリン中で測定される固有粘度が５ｄｌ／ｇ以上であり、示差走査熱量計によって測定される融解ピーク温度Ｔｍが１３０〜１６６℃である、プロピレンを主体とする単量体を重合して得られるプロピレン系重合体（Ｉ）４０〜７０重量％と、１３５℃のテトラリン中で測定される固有粘度が２ｄｌ／ｇ以下であるプロピレン系重合体（ＩＩ）３０〜６０重量％とからなる組成物である。好ましくは、プロピレン系重合体(Ｉ)の固有粘度は５．５ｄｌ／ｇ以上であり、Ｔｍは１３０℃〜１６０℃である。また、好ましくは、プロピレン系重合体（Ｉ）の固有粘度は１２ｄｌ／ｇ以下である。一方、プロピレン系重合体（ＩＩ）の固有粘度は、好ましくは１．５ｄｌ／ｇ以下である。また、プロピレン系重合体（ＩＩ）の固有粘度は、好ましくは０．６ｄｌ／ｇ以上であり、より好ましくは０．７ｄｌ／ｇ以上である。
【００２３】
プロピレン系重合体組成物（１）において、プロピレン系重合体（Ｉ）としては、例えば、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレンと炭素原子数４〜１２のα−オレフィンを共重合して得られるプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体等が挙げられ、好ましくは、プロピレン−エチレンランダム共重合体である。
【００２４】
また、プロピレン系共重合体（ＩＩ）としては、例えば、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレンと炭素原子数４〜１２のα−オレフィンを共重合して得られるプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体等が挙げられる。
【００２５】
（２）ポリプロピレンブロック共重合体
ポリプロピレンブロック共重合体（２）は、プロピレン単独重合体部分とエチレン−プロピレンランダム共重合体部分からなるエチレン−プロピレンブロック共重合体であって、そのプロピレン単独重合体部分の１３５℃のテトラリン中で測定される固有粘度［η］Pが２ｄｌ／ｇ以下であって、エチレン−プロピレンランダム共重合体部分の固有粘度［η］EPが７〜１５ｄｌ／ｇであり、そのエチレン−プロピレンランダム共重合体部分の含有量が２０〜４０重量％であるエチレン−プロピレンブロック共重合体である。プロピレン単独重合体部分の固有粘度は、好ましくは０．６ｄｌ／ｇ以上である。
【００２６】
上述のプロピレン系重合体組成物（１）およびポリプロピレンブロック共重合体（２）はそれぞれ、重合触媒の存在下にモノマーを重合させることにより製造することができる。重合触媒としては、例えば、バナジウム化合物と有機アルミニウム化合物からなる触媒系、チーグラーナッタ触媒系又はメタロセン触媒系等が挙げられ、具体的には、特開平７−２１６０１７号公報や、特開平１０−２１２３１９号公報記載の触媒を用いることができる。重合方法としては、溶液重合法、スラリー重合法、高圧イオン重合法又は気相重合法等が挙げられる。
例えば、重合温度や、重合槽内の水素濃度を調整することにより、生成する重合体の固有粘度を制御することができ、重合槽内のエチレン濃度を調整することにより、生成する重合体のＴｍを制御することができる。
【００２７】
無機充填剤（Ｃ）としては、例えば、タルク、マイカ、ウォラストナイト、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、炭酸マグネシウム、クレー、アルミナ、シリカ、硫酸カルシウム、炭素繊維、ガラス繊維、金属繊維、けい砂、カーボンブラック、酸化チタン、水酸化マグネシウム、ゼオライト、モリブデン、けいそう土、セリサイト、シラス、水酸化カルシウム、亜硫酸カルシウム、硫酸ソーダ、ベントナイト、黒鉛等が挙げられる。衝撃強度、成形体の光沢や良好な外観を得るという観点から、好ましくは、タルクである。
【００２８】
無機充填剤（Ｃ）の平均粒子径は、通常、１０μｍ以下であり、好ましくは５μｍ以下である。ここで無機充填剤（Ｃ）の平均粒子径とは、遠心沈降式粒度分布測定装置を用いて水もしくはアルコールの分散媒中に懸濁させて測定した篩下法の積分分布曲線から求めた５０％相当粒子径Ｄ５０のことを意味する。
【００２９】
また、無機充填剤（Ｃ）は無処理のまま使用しても良く、ポリプロピレン系樹脂との界面接着性を向上させ、ポリプロピレン系樹脂に対する分散性を向上させるために、通常知られているシランカップリング剤、チタンカップリング剤や界面活性剤で表面を処理して使用しても良い。界面活性剤としては、例えば、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸塩類が挙げられる。
【００３０】
エラストマー（Ｄ）は、特に制限されるものではないが、ゴム成分を含有するものであることが好ましい。例えば、下記のビニル芳香族化合物含有ゴム（１）、エチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム（２）およびプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム（３）から群から選ばれる少なくとも１種のゴムを含有するエラストマーが好ましい。
【００３１】
ビニル芳香族化合物含有ゴム（１）
ビニル芳香族化合物含有ゴム（１）としては、例えば、ビニル芳香族化合物重合体ブロックと共役ジエン系重合体ブロックからなるブロック共重合体が挙げられ、その共役ジエン部分の二重結合が８０％以上水素添加されているものが好ましく、さらに好ましくは８５％以上水素添加されているものである。
また、ＧＰＣ（ゲルパーミュエーションクロマトグラフィー）法による分子量分布（Ｑ値）が２．５以下であるものが好ましく、さらに好ましくは２．３以下のものである。
また、ビニル芳香族化合物含有ゴム中のビニル芳香族化合物の平均含有量が１０〜２０重量％であるものが好ましく、さらに好ましくは１２〜１９重量％のものである。また、ビニル芳香族化合物含有ゴムのメルトフローレート（ＭＦＲ、ＪＩＳ−Ｋ−６７５８、２３０℃）が１〜１５ｇ／１０分であるものが好ましく、さらに好ましくは２〜１３ｇ／１０分のものである。
【００３２】
ビニル芳香族化合物含有ゴム（１）としては、例えば、スチレン−エチレン−ブテン−スチレン系ゴム（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレン系ゴム（ＳＥＰＳ）、スチレン−ブタジエン系ゴム（ＳＢＲ）、スチレン−ブタジエン−スチレン系ゴム（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレン−スチレン系ゴム（ＳＩＳ）等のブロック共重合体又はこれらのゴム成分を水添したブロック共重合体等を挙げることができる。また、エチレン−プロピレン−非共役ジエン系ゴム（ＥＰＤＭ）等のオレフィン系共重合体ゴムとスチレン等のビニル芳香族化合物を反応させて得られるゴムも好適に使用することができる。また、２種類以上のビニル芳香族化合物含有ゴムを併用しても良い。
【００３３】
ビニル芳香族化合物含有ゴム（１）の製造方法は、特に限定されるものではないが、例えば、オレフィン系共重合体ゴムもしくは共役ジエンゴムに対し、ビニル芳香族化合物を重合、反応等により結合させる方法が挙げられる。
【００３４】
エチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム（２）
エチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム（２）とは、エチレンとα−オレフィンからなるランダム共重合体ゴムである。α−オレフィンは炭素原子数３以上のα−オレフィンであり、例えば、プロピレン、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１、デセン等が挙げられ、好ましくは、プロピレン、ブテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１であり、２種類以上のα−オレフィンを併用してもよい。
【００３５】
エチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム（２）としては、エチレン−プロピレンランダム共重合体ゴム、エチレン−ブテン−１ランダム共重合体ゴム、エチレン−ヘキセン−１ランダム共重合体ゴム、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−ブテン−１ランダム共重合体等が挙げられ、好ましくは、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴム、エチレン−ブテン−１ランダム共重合体ゴム又はエチレン−ヘキセン−１ランダム共重合体ゴムである。また、２種類以上のエチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴムを併用しても良い。
【００３６】
プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム（３）
プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム（３）としては、プロピレン−ブテンランダム共重合体ゴム、プロピレン−ヘキセン−１ランダム共重合体ゴム、プロピレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴム等が挙げられ、好ましくは、プロピレン−ブテン−１ランダム共重合体ゴムである。また、２種類以上のプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴムを併用しても良い。
【００３７】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）の含有量は６０〜９４．９重量％であり、樹脂（Ｂ）の含有量は０．１〜１５重量％であり、無機充填材（Ｃ）の含有量は５〜２５重量％である。好ましくは、ブロック共重合体（Ａ）の含有量が７０〜８９．５重量％であり、樹脂（Ｂ）の含有量が０．５〜５重量％であり、無機充填材（Ｃ）の含有量が１０〜２５重量％である。但し、前記成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の前記量は、いずれもこれらの成分の合計重量を基準とする。
【００３８】
ブロック共重合体（Ａ）の含有量が６０重量％未満の場合、組成物から得られる成形体の衝撃強度が不充分なことがあり、９４．９重量％を超えた場合、組成物が柔らかすぎてそれから得られる成形体の剛性が不充分なことがある。
また、樹脂（Ｂ）の含有量が０．１重量％未満の場合、組成物から得られる成形体の外観を改良する効果が不十分なことがあり、１５重量％を超えると、組成物の流動性が低下する可能性がある。
そして、無機充填材（Ｃ）の含有量が５重量％未満の場合、組成物が柔らかすぎてそれから得られる成形体の剛性が不充分なことがあり、２５重量％を超えた場合、成形体の衝撃強度が不充分なことがある。
【００３９】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物がエラストマー（Ｄ）を含有する場合、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）の含有量は５９〜９４．８重量％であり、樹脂（Ｂ）の含有量は０．１〜１５重量％であり、無機充填材（Ｃ）の含有量は５〜２５重量％であり、エラストマー（Ｄ）の含有量は０．１〜４重量％である。好ましくは、ブロック共重合体（Ａ）の含有量が７０〜８９．８重量％であり、樹脂（Ｂ）の含有量が０．５〜５重量％であり、無機充填材（Ｃ）の含有量が１０〜２５重量％であり、エラストマー（Ｄ）の含有量が０．３〜１重量％である。但し、前記成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の前記量は、いずれもこれらの成分の合計重量を基準とする。
【００４０】
前記成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）からなるポリプロピレン系樹脂組成物において、ブロック共重合体（Ａ）の含有量が５９重量％未満の場合、組成物から得られる成形体の衝撃強度が不充分なことがあり、９４．８重量％を超えた場合、組成物が柔らかすぎてそれから得られる成形体の剛性が不充分なことがある。
また、また、樹脂（Ｂ）の含有量が０．１重量％未満の場合、組成物から得られる成形体の外観を改良する効果が不十分なことがあり、１５重量％を超えると、組成物の流動性が低下する可能性がある。
また、無機充填材（Ｃ）の含有量が５重量％未満の場合、組成物が柔らかすぎてそれから得られる成形体の剛性が不充分なことがあり、２５重量％を超えた場合、成形体の衝撃強度が不充分なことがある。
そして、エラストマー（Ｄ）の含有量が４重量％を超えた場合、組成物から得られる成形体の耐衝突性能が不十分な場合がある。
【００４１】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法としては、各成分を混合し、混練する方法が挙げられ、混練に用いられる装置としては、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等が挙げられる。混練の温度は、通常、１７０〜２５０℃であり、時間は、通常、１〜２０分である。また、各成分の混合は同時に行なってもよく、分割して行なってもよい。
【００４２】
各成分を分割して混合する方法としては、例えば、次の方法（１）及び方法（２）のが挙げられる。
方法（１）  プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）と樹脂（Ｂ）を混練した後、無機充填剤（Ｃ）を添加する方法。
方法（２）  プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）と無機充填剤（Ｃ）を混練した後、樹脂（Ｂ）を添加する方法。
また、上記の（１）または（２）の方法において、ブロック共重合体（Ａ）を単独で使用する代わりに、これと２０重量％以下のプロピレン単独重合体を含有する混合物を用いてもよい。
【００４３】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物がエラストマー（Ｄ）を含有する場合、各成分を分割して混合する方法としては、例えば、次の方法（１）、方法（２）及び方法（３）が挙げられる。
方法（１）  プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）と樹脂（Ｂ）、無機充填剤（Ｃ）を混練した後、エラストマー（Ｄ）を添加する方法。
方法（２）  プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）と樹脂（Ｂ）、エラストマー（Ｄ）を混練した後、無機充填材（Ｃ）を添加する方法。
方法（３）  プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）と無機充填剤（Ｃ）、エラストマー（Ｄ）を混練した後、樹脂（Ｂ）を添加する方法。
また、上記の（１）、（２）または（３）の方法において、ブロック共重合体（Ａ）を単独で使用する代わりに、これと２０重量％以下のプロピレン単独重合体を含有する混合物を用いてもよい。
【００４４】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、酸化防止剤、紫外線吸収剤、顔料、帯電防止剤、銅害防止剤、難燃剤、中和剤、発泡剤、可塑剤、造核剤、気泡防止剤、架橋剤、滑剤等の添加剤を含有しても良い。
【００４５】
本発明の射出成形体は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形して得られるものである。
本発明の射出成形体の用途としては、例えば、自動車用部品、電気製品・電子製品用部品、建材部品等が挙げられ、好ましくは自動車用部品である。
【実施例】
【００４６】
以下、実施例および比較例により本発明を説明するが、本発明は、これら実施例に限定されるものではない。
実施例および比較例における物性値の測定法を以下に示した。
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
ＪＩＳ−Ｋ−６７５８に規定された方法に従い、測定した。特に断りのない限り、測定温度は２３０℃であり、荷重は２．１６ｋｇｆで測定した。
【００４７】
（２）曲げ弾性率（単位：ＭＰａ）
ＪＩＳ−Ｋ−７２０３に規定された方法に従い、射出成形によって成形された厚みが６．４ｍｍの試験片を用い、スパン間１００ｍｍ、荷重速度２．０ｍｍ／ｍｉｎの条件で２３℃にて曲げ弾性率を評価した。
【００４８】
（３）ＩＺＯＤ衝撃強度（単位：ＫＪ／ｍ2）
ＪＩＳ−Ｋ−７１１０に規定された方法に従い、測定した。射出成形によって成形された試験片を用いた。試験片の厚みは３．２ｍｍであり、ノッチ形成用突起付きの金型を用いて作成したノッチ付き試験片と、ノッチ形成用突起がない金型を用いて成形し、成形後にノッチ加工された試験片を用いて、ＩＺＯＤ衝撃強度を評価した。測定温度は２３℃で行った。
【００４９】
（４）外観
射出成形により成形された試験片を用いて目視により外観を観察し、良好と不良の判定をした。
【００５０】
（５）固有粘度（［η］、単位：ｄｌ／ｇ）
ウベローデ型粘度計を用いて濃度０．１、０．２および０．５ｇ／ｄｌの３点について還元粘度を測定した。固有粘度は、「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８２年共立出版株式会社刊）第４９１頁に記載の計算方法、すなわち、還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼロに外挿する外挿法によって求めた。ポリプロピレンについては、溶媒としてテトラリンを用い、温度１３５℃で測定した。
【００５１】
（６）分子量分布（Ｑ値）
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて、以下に示した条件で測定した。
ＧＰＣ：Ｗａｔｅｒｓ社製  １５０Ｃ型
カラム：昭和電工社製  Ｓｈｏｄｅｘ  ８０  ＭＡ  ２本
サンプル量：３００μｌ（ポリマー濃度０．２ｗｔ％）
流量：１ｍｌ／ｍｉｎ
温度：１３５℃
溶媒：ｏ−ジクロルベンゼン
東ソー社製の標準ポリスチレンを用いて溶出体積と分子量の検量線を作成した。検量線を用いて検体のポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）を求め、分子量分布の尺度としてＱ値＝重量平均分子量／数平均分子量（Ｍｗ／Ｍｎ）を求めた。
【００５２】
（７）アイソタクチックペンタッド分率（単位：％）
アイソタクチック・ペンタッド分率は、Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉらによって、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，６，９２５（１９７３）に発表、記載されている方法に従って測定した。すなわち、13Ｃ−ＮＭＲを使用して測定されるポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック連鎖、換言すれば、プロピレンモノマー単位が５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率を求めた。ただし、ＮＭＲの吸収ピークの帰属に関しては、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，８，６８７（１９７５）に基づいて行った。
具体的には、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル炭素領域の全吸収ピーク中のｍｍｍｍピークの面積分率としてアイソタクチック・ペンタッド分率を測定した。この方法により英国ＮＡＴＩＯＮＡＬ  ＰＨＹＳＩＣＡＬ  ＬＡＢＯＲＡＴＯＲＹのＮＰＬ標準物質  ＣＲＭ  Ｎｏ．Ｍ１９−１４  ＰｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅＰＰ／ＭＷＤ／２のアイソタクチックペンタッド分率を測定したところ、０．９４４であった。
【００５３】
（８）プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）におけるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）の全ブロック共重合体（Ａ）に対する重量比率（Ｘ）及びプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）中のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）のエチレン含量：［（Ｃ２’）EP、重量％］、及びプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）中のエチレン含量［（Ｃ２’）、重量％］
下記の条件で測定した13Ｃ−ＮＭＲスペクトルから、Kakugoらの報告(Macromolecules 1982,15,1150-1152)に基づいて求めた。
１０ｍｍΦの試験管中で約２００ｍｇのプロピレン−エチレンブロック共重合体を３ｍｌのオルソジクロロベンゼンに均一に溶解させて試料を調整し、その試料の13Ｃ−ＮＭＲスペクトルを下記の条件下で測定した。
測定温度：１３５℃
パルス繰り返し時間：１０秒
パルス幅：４５°
積算回数：２５００回
【００５４】
（９）プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）におけるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）の固有粘度（［η］EP、単位：ｄｌ／ｇ）
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）におけるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（Ａ２）の固有粘度［η］EPは、プロピレン単独重合体部分（Ａ１）と全ブロック共重合体（Ａ）の各々の固有粘度を測定することにより、次式から算出した。
［η］EP＝［η］T／Ｘ−（１／Ｘ−１）［η］P
［η］P：プロピレン単独重合体部分の固有粘度（ｄｌ／ｇ）
［η］T：ブロック共重合体全体の固有粘度（ｄｌ／ｇ）
なお、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）中のプロピレン単独重合体部分（Ａ１）の固有粘度［η］Pは、その製造時に、第一工程であるプロピレン単独重合体部分（Ａ１）の製造後に重合槽内より取り出し、取り出されたプロピレン単独重合体から[η]Pを求めた。
【００５５】
（１０）メルトテンション（ＭＴ、単位：Ｎ）
（株）東洋精機製作所製メルトテンションテスターＲＥ２を使用して、下記条件で測定した。
測定温度：１９０℃
巻取速度：１５．７ｍｍ／分
【００５６】
（１１）スウェリングレシオ（ＳＲ）
(株)東洋精機製作所製キャピログラフ１Ｂを使用して、下記条件で測定した。
測定温度：２２０℃
オリフィスのＬ／Ｄ：４０
せん断速度：１．２×１０3秒-1
【００５７】
（１２）緩和時間
レオメトリックス社製メカニカルスペクトロメーターＲＭＳ−８００を使用して下記条件で樹脂の緩和弾性率を測定した。
測定モード：Ｓｔｒｅｓｓ Ｒｅｌａｘａｔｉｏｎ
測定温度：２１０℃
プレート形状：２５ｍｍφ パラレルプレート
プレート間距離：１．９ｍｍ
歪み量：０．２
印加歪み：０．２
緩和弾性率の測定開始から、樹脂が式：Ｇ（ｔ）／Ｇ（０．０２）＝０．０１（ここで、Ｇ（０．０２）は測定開始から計時して０．０２秒の時刻における緩和弾性率を表す）を満たす緩和弾性率Ｇ（ｔ）を示すようになるまでに要した時間（緩和時間）を求めた。
【００５８】
実施例１〜４および比較例１〜３
（試料）
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）
Ｔｈｅ  Ｐｏｌｙｏｌｅｆｉｎ  Ｃｏｍｐａｎｙ社製ＡＷ１９１Ａを用いた。ＡＷ１９１ＡのＭＦＲ（２３０℃）は、１０ｇ／１０分であった。プロピレン単独重合体部分の分子量分布（Ｑ値）は４．２であり（Ｍｗ＝１１１０００、Ｍｎ＝２６０００）、固有粘度（［η］P）は１．０５ｄｌ／ｇであり、アイソタクチックペンタッド分率は０．９７であり、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分の固有粘度（［η］EP）は２．５ｄｌ／ｇであり、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）に対する重量割合は３０重量％であり、エチレン含量は４３重量％であった。Ａ−１の物性を表１に示した。
【００５９】
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）
住友化学社製ＡＺ５６４を用いた。ＡＺ５６４のＭＦＲ（２３０℃）は、３０ｇ／１０分であった。プロピレン単独重合体部分の分子量分布（Ｑ値）は４．２であり、固有粘度（［η］P）は１．０５ｄｌ／ｇであり、アイソタクチックペンタッド分率は０．９７であり、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分の固有粘度（［η］EP）は４．０ｄｌ／ｇであり、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）に対する重量割合は１６重量％であり、エチレン含量は４５重量％であった。Ａ−２の物性を表１に示した。
【００６０】
プロピレン単独重合体（Ａ−３）
分子量分布（Ｑ値）が４．２であり（Ｍｗ＝８８０００、Ｍｎ＝２１０００）、固有粘度（［η］P）が０．７７ｄｌ／ｇであり、アイソタクチックペンタッド分率が０．９９であり、ＭＦＲ（２３０℃）が３２０ｇ／１０分であるプロピレン単独重合体（Ａ−３）を用いた。このプロピレン単独重合体（Ａ−３）は、特開平１０−２１２３１９号公報記載の触媒を用い、一般的な溶媒重合法にて、系内の水素濃度と、重合温度を制御することにより得られた。
【００６１】
樹脂（Ｂ−１）
樹脂（Ｂ−１）は、１９０℃で、巻取速度を１５．７ｍ／分にして測定したメルトテンション（ＭＴ）が０．２Ｎであり、２２０℃で、オリフィスのＬ／Ｄを４０に、せん断速度を１．２×１０3ｓｅｃ-1にして測定したスウェリングレシオ（ＳＲ）が２．３であり、２１０℃における緩和時間が３６秒であるエチレン−プロピレンブロック共重合体であった。
【００６２】
なお、上記の樹脂（Ｂ−１）であるエチレン−プロピレンブロック共重合体のプロピレン単独重合体部分の分子量分布（Ｑ値）は４．０であり、その固有粘度［η］は０．９１ｄｌ／ｇであり、そのアイソタクチックペンタッド分率は０．９９であり、また、そのエチレン−プロピレンブロック共重合体のエチレン−プロピレンランダム共重合部分の固有粘度［η］EPは１１．５ｄｌ／ｇであり、エチレン−プロピレンブロック共重合体におけるエチレン−プロピレンランダム共重合部分の含有量は２５．１重量％であり、そのエチレン−プロピレンランダム共重合部分におけるエチレン含有量は２３．１重量％であった。樹脂（Ｂ−１）は、特開平１０−２１２３１９号公報記載の触媒を用い、一般的な溶媒重合法にて、入手した。溶媒重合において、前段では、系内の水素濃度と、重合温度を制御して、上記構造のプロピレン単独重合体部分を、後段では、系内水素濃度、重合温度、エチレン／プロピレン濃度を制御して、上記構造のエチレン−プロピレンランダム重合体部分を製造することで、上記エチレン−プロピレンブロック共重合体を得た。
【００６３】
樹脂（Ｂ−２）
〔樹脂（Ｂ−２）の製造方法〕
（１）固体触媒成分（Ｉ）
攪拌機付きの２００ＬＳＵＳ製反応容器を窒素で置換した後、ヘキサン８０Ｌ、テトラブトキシチタン６．５５モル、フタル酸ジイソブチル２．８モル、およびテトラエトキシシラン９８．９モルを投入し均一溶液とした。次に濃度２．１モル／Ｌのブチルマグネシウムクロリドのジイソブチルエーテル溶液５１Ｌを、反応容器内の温度を５℃に保ちながら５時間かけて徐々に滴下した。滴下終了後５℃で１時間、室温でさらに１時間攪拌した後、室温で固液分離し、トルエン７０Ｌで３回洗浄を繰り返した。次いで、スラリー濃度が０．２Ｋｇ／Ｌになるようにトルエン量を調整した後、１０５℃で１時間攪拌した。その後、９５℃まで冷却し、フタル酸ジイソブチル４７．６モル加え、９５℃で３０分間反応を行った。反応後固液分離し、トルエンで２回洗浄を行った。次いで、スラリー濃度が０．４Ｋｇ／Ｌになるようにトルエン量を調節後、フタル酸ジイソブチル３．１モル、ｎ−ジブチルエーテル８．９モル及び四塩化チタン２７４モルを加え、１０５℃で３時間反応を行った。反応終了後、同温度で固液分離した後、同温度でトルエン９０Ｌで２回洗浄を行った。スラリー濃度が０．４Ｋｇ／Ｌになるようにトルエン量を調節後、ｎ−ジブチルエーテル８．９モル及び四塩化チタン１３７モルを加え、１０５℃で１時間反応を行った。反応終了後、同温度で固液分離し同温度でトルエン９０Ｌで３回洗浄を行った後、さらにヘキサン７０Ｌで３回洗浄した後減圧乾燥して固体触媒成分１１．４Ｋｇを得た。固体触媒成分はチタン原子１．８３重量％、フタル酸エステル８．４重量％、エトキシ基０．３０重量％、ブトキシ基０．２０重量％を含有していた。この固体触媒成分を、以下固体触媒成分（Ｉ）と呼ぶ。
【００６４】
（２）予備重合
ＳＵＳ製３Ｌ攪拌機付きオートクレーブにおいて、充分に脱水，脱気したヘキサンにトリエチルアルミニウム（以下ＴＥＡと略す）２５ｍｍｏｌ／Ｌ、電子供与体成分としてｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシラン（以下ｔＢｕｎＰｒＤＭＳと略す）をｔＢｕｎＰｒＤＭＳ／ＴＥＡ＝０．１（ｍｏｌ／ｍｏｌ）および固体触媒成分（Ｉ）を１５ｇ／Ｌを添加し、１５℃以下の温度を保持しながらプロピレンを固体触媒当たり１ｇ／ｇに達するまで連続的に供給し予備重合を実施した。得られた予備重合体スラリーは１２０ＬＳＵＳ製攪拌機付きの希釈槽へ移送し充分に精製された液状ブタンを加えて希釈し１０℃以下の温度で保存した。
【００６５】
（３）本重合
３００ＬＳＵＳ製攪拌機付き重合槽において、重合温度６０℃、スラリー量９５Ｌを維持するように液化プロピレンを３５Ｋｇ／ｈ供給し、更に気相部のエチレン濃度を２．８ｖｏｌ％を保持するようにエチレン供給し、ＴＥＡを５１ｍｍｏｌ／ｈ、ｔＢｕｎＰｒＤＭＳを５ｍｍｏｌ／ｈおよび上記（２）予備重合で作成した予備重合体スラリーを固体触媒成分として１．０ｇ／ｈ供給し、実質的に水素の不存在下でプロピレン−エチレンの連続共重合を行い、６．１Ｋｇ／ｈの重合体を得た。得られた重合体は失活することなく第２槽目に連続的に移送した。第２槽目は内容積１ｍ3のＳＵＳ製攪拌機付き流動床気相反応器において、重合温度７０℃、重合圧力１．８ＭＰａおよび気相部のエチレン濃度を１．９ｖｏｌ％を保持するように、プロピレンとエチレンを連続的に供給し、水素の実質的に不存在下で第１槽目より移送された固体触媒成分含有重合体で連続気相重合を継続し、１５．７Ｋｇ／ｈの重合体を得た。第１槽目と第２槽目で重合されたポリマー成分が、プロピレン系重合体成分（Ｉ）に相当し、その固有粘度［η］は８．７ｄｌ／ｇであり、エチレン含量は３．５重量％、融解温度ピークは１４４．８℃であった。次いで、得られた重合体は失活することなく第３槽目に連続的に移送した。第３槽目は内容積１ｍ3のＳＵＳ製攪拌機付き気相流動床反応器において、重合温度８５℃、重合圧力１．４ＭＰａおよび気相部の水素濃度を１１．７ｖｏｌ％に保持するようにプロピレンおよび水素を連続的に供給し、第２槽目より供給された固体触媒成分を含有する重合体でプロピレンを連続気相重合を継続する事により２５．６Ｋｇ／ｈの重合体を得た。第３槽目で重合されたポリマー成分が、プロピレン系重合体成分（ＩＩ）に相当し、第１槽目から第３槽目を通して得られた重合体が、プロピレン系重合体成分（Ｉ）とプロピレン系重合体成分（ＩＩ）からなるプロピレン系重合体組成物であり、その固有粘度［η］は５．７ｄｌ／ｇであった。以上の結果から、第１槽目＋第２槽目の重合量と第３槽目の重合体比は６１：３９であり、第３槽目で重合された重合体の固有粘度［η］は０．９ｄｌ／ｇと求められた。
【００６６】
［樹脂（Ｂ−２）の物性］
樹脂（Ｂ−２）は、その１９０℃で、巻取速度を１５．７ｍ／分にして測定したメルトテンション（ＭＴ）は０．３Ｎであり、２２０℃で、オリフィスのＬ／Ｄを４０にして測定されたスウェリングレシオについて、せん断速度が１．２×１０３ｓｅｃ−１の時のスウェリングレシオ（ＳＲ）は２．１であり、２１０℃での緩和時間は２２６秒であった。
【００６７】
無機充填剤（Ｃ）
無機充填剤としては、タルク（林化成社製  ＭＷＨＳＴ）を用いた。（Ｔａｌｃ−１と称する。）Ｔａｌｃ−１の平均粒子径は、２．７μｍであった。
【００６８】
エラストマー（Ｄ）
特開平９−８７３１３号公報記載の触媒系を用いて、２２０℃、７８ＭＰａにおいて製造された密度が０．８７０ｇ／ｃｍ3であり、ＭＦＲ（１９０℃）が１７ｇ／１０分であるエチレン−１−ヘキセン共重合体ゴムを用いた。
【００６９】
〔ポリプロピレン系樹脂組成物〕
表２に示した組成になるように各成分を配合して、これらをタンブラーで均一に予備混合した後、二軸混練押出機（日本製鋼所社製ＴＥＸ４４ＳＳ−３１．５ＢＷ−２Ｖ型）を用いて、押出量５０ｋｇ／ｈｒ、スクリュー回転数９００ｒｐｍ、ベント吸引下で、ポリプロピレン系樹脂組成物を製造した。得られたポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲを測定し、その結果を表３に示した。
【００７０】
〔物性評価用試験片〕
物性評価用試験片は、次のとおり、射出成形によって作製した。
上記で得られたポリプロピレン系樹脂組成物を熱風乾燥器で１２０℃、２時間乾燥した後、東芝機械製ＩＳ１５０Ｅ−Ｖ型射出成形機を用いて、成形温度１８０℃、金型冷却温度５０℃、射出時間１５ｓｅｃ、冷却時間３０ｓｅｃで射出成形を行った。得られた射出成形体の曲げ弾性率、アイゾット衝撃強度を測定し、その結果を表３に示した。
【００７１】
〔衝突試験〕
上記で得られたポリプロピレン系樹脂組成物を用いて、下記のとおり、成形部材Ａを成形した。成形部材Ａを用いて衝突試験を実施し、その結果を表４に示した。
【００７２】
（１）成形部材Ａ
衝突試験には、図１および図２に示したチャンネル状の断面を有する成形部材Ａを用いた。
図１には、成形部材Ａを正面から見た形状を示した。この成形部材Ａは、２段の溝を有するチャンネル形状であり、図２に示すように、溝の内側には幅方向にわたる補強用リブが長さ方向等間隔に形成されている。成形部材Ａは、幅を１１５ｍｍに、長さを５００ｍｍに、中央溝深さを３０ｍｍに、全深さを７０ｍｍに設定した。肉厚は、全体に均一で３．０ｍｍであり、補強用リブには、型抜きのためのテーパを形成した。
【００７３】
成形部材Ａは、上記で得られたポリプロピレン系樹脂組成物を熱風乾燥器で１２０℃、２時間乾燥した後、下記の条件で成形した。
（射出成形機）
東芝機械（株）製ＩＳ６５０Ｅ
型締力：６５０ｔ
スクリュウ径：９０ｍｍ
スクリュウＬ／Ｄ：２０
スクリュウタイプ：フルフライト
（射出成形用金型）
成形品：１１５ｍｍ×５００ｍｍ×７０ｍｍ、チャンネル形状
ゲート：タブゲート（センター）
（射出成形条件）
シリンダー温度：２２０℃
金型温度：５０℃
【００７４】
（２）衝突試験
成形部材Ａの衝撃吸収特性を試験するために、図３、図４に示した衝突試験を行った。すなわち、図３のとおり成形品の両末端を金具で固定し、２３℃において、図４のように表面側から半球状ダートを一定速度で前進させて成形部材に衝突させ、その際の成形部材の変形と負荷される荷重を測定した。ダートは、直径１６５ｍｍの半球状であり、成形部材Ａに対して４５度の角度で衝突させた。
試験条件は、ダート質量が６．８ｋｇであり、表４に示したとおり、衝突速度を５．０ｍ／ｓから６．０ｍ／ｓの範囲の３水準の速度にして試験を行った。
【００７５】
【表１】
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【００７６】
【表２】
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【００７７】
【表３】
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【００７８】
【表４】
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○：割れ無し
△：ひびが発生
×：割れが発生
【００７９】
本発明の要件を満足する実施例１、２、３および４の成形体は、外観が優れており、耐衝突性能にも優れている。
これに対して、エラストマー（Ｄ）の含有量が多い比較例１の成形体は、耐衝突性能が不充分である。
また、樹脂（Ｂ）を含まない比較例２の成形体は、外観が不十分である。
そして、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ）中のプロピレン−エチレンランダム共重合体成分の含有量が少なく、エラストマー（Ｄ）の含有量が多い比較例では、成形体の耐衝突性能が不十分である。
【図面の簡単な説明】
【００８０】
【図１】成形部材Ａの表側を示す図面である。
【図２】成形部材Ａの裏側を示す図面である。
【図３】成形部材Ａの固定方法            １．成形部材Ａ            ２．固定用治具            ３．成形部材Ａの上部を固定用治具で固定する。            ４．成形部材Ａの下部を固定用治具で固定する。
【図４】衝突試験方法            １．成形部材Ａの上部及び下部を固定用治具で固定する。            ２．半球状のダートを４５度の角度で衝突させる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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