【手続補正書】
【提出日】平成22年7月30日(2010.7.30)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
表面が平面のステンレス鋼製基材、または、表面の少なくとも一部に凹形状のガス流路が形成されるステンレス鋼製基材を用いて製造された燃料電池用金属セパレータであって、
前記ステンレス鋼製基材の表面に、
Ｎｂ、Ｔａから選択されるいずれか１種の非貴金属からなり、膜厚が５ｎｍ以上１００ｎｍ未満の耐酸性金属皮膜と、
この耐酸性金属皮膜の上にＡｕ、Ｐｔから選択される１種以上の貴金属、および、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａから選択される１種以上の非貴金属からなり、かつこの貴金属を３５〜９５原子％含み、この非貴金属を５〜６５原子％含む、膜厚が２ｎｍ以上の導電性合金皮膜と、を有し、
前記耐酸性金属皮膜は、ＰＶＤ法において、前記ステンレス鋼製基材を５０℃以上に加熱しつつ、−５０Ｖ以下に電圧印加することにより前記ステンレス鋼製基材の上に成膜したものである
ことを特徴とする燃料電池用金属セパレータ。
【請求項２】
表面が平面のステンレス鋼製基材、または、表面の少なくとも一部に凹形状のガス流路が形成されるステンレス鋼製基材を用いて製造された燃料電池用金属セパレータであって、
前記ステンレス鋼製基材の表面に、
Ｚｒからなり、膜厚が５ｎｍ以上１００ｎｍ未満の耐酸性金属皮膜と、
この耐酸性金属皮膜の上にＡｕ、Ｐｔから選択される１種以上の貴金属、および、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａから選択される１種以上の非貴金属からなり、かつこの貴金属を３５〜９５原子％含み、この非貴金属を５〜６５原子％含む、膜厚が２ｎｍ以上の導電性合金皮膜と、
を有することを特徴とする燃料電池用金属セパレータ。
【請求項３】
表面が平面のステンレス鋼製基材、または、表面の少なくとも一部に凹形状のガス流路が形成されるステンレス鋼製基材を用いて製造する燃料電池用金属セパレータの製造方法であって、
前記ステンレス鋼製基材の表面に、ＰＶＤ法によって、Ｎｂ、Ｔａから選択されるいずれか１種の非貴金属からなり、膜厚が５ｎｍ以上１００ｎｍ未満の耐酸性金属皮膜を成膜する工程と、
前記耐酸性金属皮膜の上に、ＰＶＤ法によって、Ａｕ、Ｐｔから選択される１種以上の貴金属、および、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａから選択される１種以上の非貴金属からなり、かつこの貴金属を３５〜９５原子％含み、この非貴金属を５〜６５原子％含む、膜厚が２ｎｍ以上の導電性合金皮膜を成膜する工程と、を含み、
前記耐酸性金属皮膜を成膜する工程は、前記ＰＶＤ法において、前記ステンレス鋼製基材を５０℃以上に加熱しつつ、−５０Ｖ以下に電圧印加することにより前記ステンレス鋼製基材の上に耐酸性金属皮膜を成膜させることを特徴とする燃料電池用金属セパレータの製造方法。
【請求項４】
表面が平面のステンレス鋼製基材、または、表面の少なくとも一部に凹形状のガス流路が形成されるステンレス鋼製基材を用いて製造する燃料電池用金属セパレータの製造方法であって、
前記ステンレス鋼製基材の表面に、ＰＶＤ法によって、Ｚｒからなり、膜厚が５ｎｍ以上１００ｎｍ未満の耐酸性金属皮膜を成膜する工程と、
前記耐酸性金属皮膜の上に、ＰＶＤ法によって、Ａｕ、Ｐｔから選択される１種以上の貴金属、および、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａから選択される１種以上の非貴金属からなり、かつこの貴金属を３５〜９５原子％含み、この非貴金属を５〜６５原子％含む、膜厚が２ｎｍ以上の導電性合金皮膜を成膜する工程と、を含む
ことを特徴とする燃料電池用金属セパレータの製造方法。
【請求項５】
前記耐酸性金属皮膜を成膜する工程における前記ステンレス鋼製基材の加熱条件が５０℃以上、かつ前記ステンレス鋼製基材への電圧印加条件が−５０Ｖ以下であることを特徴とする請求項４に記載の燃料電池用金属セパレータの製造方法。
【請求項６】
前記ＰＶＤ法がイオンプレーティング法またはスパッタリング法であることを特徴とする請求項３ないし請求項５のいずれか１項に記載の燃料電池用金属セパレータの製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
前記課題を解決するため、本発明に係る燃料電池用金属セパレータは、表面が平面のステンレス鋼製基材、または、表面の少なくとも一部に凹形状のガス流路が形成されるステンレス鋼製基材を用いて製造された燃料電池用金属セパレータであって、前記ステンレス鋼製基材の表面に、Ｎｂ、Ｔａから選択されるいずれか１種の非貴金属からなり、膜厚が５ｎｍ以上１００ｎｍ未満の耐酸性金属皮膜と、この耐酸性金属皮膜の上にＡｕ、Ｐｔから選択される１種以上の貴金属、および、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａから選択される１種以上の非貴金属からなり、かつこの貴金属を３５〜９５原子％含み、この非貴金属を５〜６５原子％含む、膜厚が２ｎｍ以上の導電性合金皮膜と、を有し、前記耐酸性金属皮膜は、ＰＶＤ法において、前記ステンレス鋼製基材を５０℃以上に加熱しつつ、−５０Ｖ以下に電圧印加することにより前記ステンレス鋼製基材の上に成膜したものである構成とした。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
このように、本発明に係る燃料電池用金属セパレータは、ステンレス鋼製基材の表面に、優れた耐酸性を有するＮｂ、Ｔａから選択されるいずれか１種の非貴金属からなる耐酸性金属皮膜を特定の数値範囲の膜厚で設けることによりピンホールの形成を防止し、ステンレス鋼製基材の溶出を防止することができる。また、かかる燃料電池用金属セパレータは、耐酸性金属皮膜の上に、前記した非貴金属と、耐酸性に優れるだけでなく酸性雰囲気下で酸化皮膜を形成しないＡｕ、Ｐｔから選択される１種以上の貴金属からなる導電性合金皮膜を特定の膜厚以上で設けることで優れた耐酸性を備えつつ、耐酸性金属皮膜と導電性合金皮膜との密着性を向上させることができるので接触抵抗を低くすることが可能となる。
また、このように、導電性合金皮膜の非貴金属と貴金属を特定の組成範囲とすることによって、耐酸性金属皮膜と導電性合金皮膜との密着性をより高くすることができるので、摩擦などによって導電性合金皮膜が耐酸性金属皮膜から剥落するおそれを少なくすることができ、また接触抵抗をより低くすることが可能となる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
本発明に係る燃料電池用金属セパレータは、表面が平面のステンレス鋼製基材、または、表面の少なくとも一部に凹形状のガス流路が形成されるステンレス鋼製基材を用いて製造された燃料電池用金属セパレータであって、前記ステンレス鋼製基材の表面に、Ｚｒからなり、膜厚が５ｎｍ以上１００ｎｍ未満の耐酸性金属皮膜と、この耐酸性金属皮膜の上にＡｕ、Ｐｔから選択される１種以上の貴金属、および、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａから選択される１種以上の非貴金属からなり、かつこの貴金属を３５〜９５原子％含み、この非貴金属を５〜６５原子％含む、膜厚が２ｎｍ以上の導電性合金皮膜と、を有する構成とした。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
このように、本発明に係る燃料電池用金属セパレータは、ステンレス鋼製基材の表面に、優れた耐酸性を有するＺｒからなる耐酸性金属皮膜を特定の数値範囲の膜厚で設けることによりピンホールの形成を防止し、ステンレス鋼製基材の溶出を防止することができる。また、かかる燃料電池用金属セパレータは、耐酸性金属皮膜の上に、前記した非貴金属と、耐酸性に優れるだけでなく酸性雰囲気下で酸化皮膜を形成しないＡｕ、Ｐｔから選択される１種以上の貴金属からなる導電性合金皮膜を特定の膜厚以上で設けることで優れた耐酸性を備えつつ、耐酸性金属皮膜と導電性合金皮膜との密着性を向上させることができるので接触抵抗を低くすることが可能となる。
また、このように、導電性合金皮膜の非貴金属と貴金属を特定の組成範囲とすることによって、耐酸性金属皮膜と導電性合金皮膜との密着性をより高くすることができるので、摩擦などによって導電性合金皮膜が耐酸性金属皮膜から剥落するおそれを少なくすることができ、また接触抵抗をより低くすることが可能となる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
本発明に係る燃料電池用金属セパレータの製造方法は、表面が平面のステンレス鋼製基材、または、表面の少なくとも一部に凹形状のガス流路が形成されるステンレス鋼製基材を用いて製造する燃料電池用金属セパレータの製造方法であって、前記ステンレス鋼製基材の表面に、ＰＶＤ法によって、Ｎｂ、Ｔａから選択されるいずれか１種の非貴金属からなり、膜厚が５ｎｍ以上１００ｎｍ未満の耐酸性金属皮膜を成膜する工程と、前記耐酸性金属皮膜の上に、ＰＶＤ法によって、Ａｕ、Ｐｔから選択される１種以上の貴金属、および、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａから選択される１種以上の非貴金属からなり、かつこの貴金属を３５〜９５原子％含み、この非貴金属を５〜６５原子％含む、膜厚が２ｎｍ以上の導電性合金皮膜を成膜する工程と、を含み、前記耐酸性金属皮膜を成膜する工程は、前記ＰＶＤ法において、前記ステンレス鋼製基材を５０℃以上に加熱しつつ、−５０Ｖ以下に電圧印加することにより前記ステンレス鋼製基材の上に耐酸性金属皮膜を成膜させる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
このように、耐酸性金属皮膜を成膜する工程でステンレス鋼製基材を加熱しつつ電圧印加することで、ステンレス鋼製基材上に緻密な耐酸性金属皮膜を特定の数値範囲の膜厚で成膜することにより、ステンレス鋼製基材の溶出を防止することができる。また、耐酸性金属皮膜の上に導電性合金皮膜を特定の膜厚以上で成膜することにより、優れた耐酸性を備えつつ、耐酸性金属皮膜と導電性合金皮膜との密着性を向上させることができるので、接触抵抗を低くした燃料電池用金属セパレータを製造することができる。
また、このように、導電性合金皮膜の非貴金属と貴金属を特定の組成範囲とすることによって、耐酸性金属皮膜と導電性合金皮膜との密着性をより高くすることができるので、摩擦などによって導電性合金皮膜が耐酸性金属皮膜から剥落するおそれを少なくすることができ、また接触抵抗をより低くすることが可能となる。
さらに、耐酸性金属皮膜を成膜する工程において、ステンレス鋼製基材の加熱条件と電圧印加条件を特定の条件とすることで、耐酸性金属皮膜のピンホールが形成されにくくなり、良好な耐酸性金属皮膜が得られ、ステンレス鋼製基材の金属溶出を防止する燃料電池用金属セパレータを製造することができる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
また、本発明に係る燃料電池用金属セパレータの製造方法は、表面が平面のステンレス鋼製基材、または、表面の少なくとも一部に凹形状のガス流路が形成されるステンレス鋼製基材を用いて製造する燃料電池用金属セパレータの製造方法であって、前記ステンレス鋼製基材の表面に、ＰＶＤ法によって、Ｚｒからなり、膜厚が５ｎｍ以上１００ｎｍ未満の耐酸性金属皮膜を成膜する工程と、前記耐酸性金属皮膜の上に、ＰＶＤ法によって、Ａｕ、Ｐｔから選択される１種以上の貴金属、および、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａから選択される１種以上の非貴金属からなり、かつこの貴金属を３５〜９５原子％含み、この非貴金属を５〜６５原子％含む、膜厚が２ｎｍ以上の導電性合金皮膜を成膜する工程と、を含んでいる。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
このように、本発明の燃料電池用金属セパレータの製造方法は、耐酸性金属皮膜を成膜する工程において、ＰＶＤ法によってＺｒからなる耐酸化性金属皮膜を、前記ステンレス鋼製基材上に特定の膜厚以上となるように成膜することにより、ピンホールの形成を減少させることができる。なお、ＺｒはＮｂやＴａに比べると融点が低いので、ステンレス鋼製基材を加熱したり電圧印加を行ったりしなくても緻密な耐酸化性金属皮膜を成膜することができる。
そして、続いて行う導電性合金皮膜を成膜する工程において、耐酸性金属皮膜を成膜したステンレス鋼製基材を加熱し、且つ電圧印加して行うＰＶＤ法によってＡｕ、Ｐｔから選択される１種以上の貴金属、および、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａから選択される１種以上の非貴金属からなる導電性合金皮膜を特定の膜厚以上となるように成膜することにより、耐酸性金属皮膜と密着性の高い導電性合金皮膜を形成させることができる。
また、このように、導電性合金皮膜の非貴金属と貴金属を特定の組成範囲とすることによって、耐酸性金属皮膜と導電性合金皮膜との密着性をより高くすることができるので、摩擦などによって導電性合金皮膜が耐酸性金属皮膜から剥落するおそれを少なくすることができ、また接触抵抗をより低くすることが可能となる。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２２】
本発明に係る燃料電池用金属セパレータの製造方法は、前記耐酸性金属皮膜を成膜する工程における前記ステンレス鋼製基材の加熱条件が５０℃以上、かつ前記ステンレス鋼製基材への電圧印加条件が−５０Ｖ以下とするのが好ましい。
このように耐酸性金属皮膜を成膜する工程において、ステンレス鋼製基材の加熱条件と電圧印加条件を特定の条件とすることで、耐酸性金属皮膜のピンホールが形成されにくくなり、良好な耐酸性金属皮膜が得られ、ステンレス鋼製基材の金属溶出を防止する燃料電池用金属セパレータを製造することができる。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
本発明に係る燃料電池用金属セパレータの製造方法は、前記ＰＶＤ法がイオンプレーティング法またはスパッタリング法であるのが好ましい。
このようにイオンプレーティング法やスパッタリング法を用いて成膜工程や析出工程を行なうと、発生したプラズマすなわち電離気体によって基材の周囲にプラスにイオン化した粒子（析出させる粒子の一部やアルゴンガス粒子）を存在させることができる。また、ステンレス鋼製基材にマイナスの電圧を印加することで発生するクーロン力により、イオン化した粒子がステンレス鋼製基材に衝突し、イオン化した粒子がもつ運動エネルギをステンレス鋼製基材に熱エネルギとして与えるため、基材表面に付着した析出粒子の表面拡散を活発にし、緻密な耐酸性金属皮膜を成膜することが可能となる。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
図１に示すように、本発明に係る燃料電池用金属セパレータ１は、表面が平面の金属基材（本発明においてはステンレス鋼製の基材をいう。以下同じ。）２、または、表面の少なくとも一部に凹形状のガス流路（不図示）が形成される金属基材２を用いて製造された燃料電池用金属セパレータであって、金属基材２の表面に、耐酸性金属皮膜３と、導電性合金皮膜４と、を有してなる。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２８
【補正方法】削除
【補正の内容】