(57)【要約】金属材料のα粒子放出ポテンシャルを査定する方法。金属材料は、まず溶融及び／又は精錬のような永続平衡破壊プロセスにかけて、材料中の１以上の標的親同位体の放射性崩壊の永続平衡を破壊する。材料の試料を処理して、標的崩壊同位体を試料内に分散させて、測定されるα粒子放出量が試料全体内の標的崩壊同位体の濃度又は数に直接相関するようにして、試料中の標的崩壊同位体の濃度を求めることを可能にする。次に、標的崩壊同位体の濃度及び永続平衡破壊プロセスから経過した時間から、材料中の標的親同位体の濃度を求めることができ、これを用いて金属材料が示す最大α粒子放出量を求めることができる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属材料の試料からのα粒子放出量を検出する工程；
検出工程において検出されたα粒子放出量、及び検出工程とその前の永続平衡破壊プロセスとの間に経過した時間から、金属材料の試料中の標的親同位体の濃度を求める工程；及び
標的親同位体の求められた濃度及び標的親同位体の半減期から、標的親同位体の標的崩壊同位体の予測されるα放出量を求める工程；
を含む、金属材料のα粒子放出ポテンシャルを査定する方法。
【請求項２】
経過した時間が、検出工程とその前の永続平衡破壊プロセスの完了との間の経過時間である、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
検出工程の前に、
金属材料の試料を得る工程；及び
標的崩壊同位体の原子の均一な濃度が試料全体にわたって得られるまで、試料を加熱して標的崩壊同位体の原子を試料内に拡散させる工程；
を更に含む、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
永続平衡破壊プロセスが、材料から汚染物成分を除去するプロセスである、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
永続平衡破壊プロセスが、溶融、精錬、及び上記の組み合わせからなる群から選択される少なくとも１つのプロセスを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
永続平衡破壊プロセスが電気精錬プロセスを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
金属材料がスズを含み、標的親同位体が２１０Ｐｂであり、標的崩壊同位体が２１０Ｐｏである、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
標的崩壊同位体の予測されるα放出量を求める工程が、標的崩壊同位体の最大の予測α放出量を求める工程を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
標的崩壊同位体の予測されるα放出量を求める工程が、永続平衡破壊プロセスの完了から少なくとも３００日目における標的崩壊同位体の予測されるα放出量を求める工程を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
標的崩壊同位体の予測されるα放出量を求める工程が、永続平衡破壊プロセスの完了から８２８日目における標的崩壊同位体の予測されるα放出量を求めることを含む、請求項１に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
[0001]本出願は、２０１２年１０月１５日出願の米国仮出願６１／７１４，０５９、２０１２年７月１２日出願の米国仮出願６１／６７０，９６０、２０１２年６月２０日出願の米国仮出願６１／６６１，８６３、及び２０１２年５月４日出願の米国仮出願６１／６４２，７８７（これらのそれぞれはそれらの全部を参照として本明細書中に包含する）に対する優先権を主張する。
【０００２】
[0002]本発明は電子部品の製造において用いる金属材料に関し、特に本発明は、電子部品の製造において用いるタイプの金属材料のα粒子放出ポテンシャルを査定する方法（a method for assessing an alpha particle emission potential of a metallic material）に関する。
【背景技術】
【０００３】
[0003]多くの電子デバイスの実装及び他の電子製造用途において、例えば純金属及び金属合金のような金属材料がハンダとして通常的に用いられている。幾つかの同位体からのα粒子の放出によって、しばしばソフトエラー又はソフトエラーアップセットと呼ばれるシングルイベントアップセット（ＳＥＵ）が引き起こされる可能性があることが周知である。α粒子放出（αフラックスとも呼ばれる）は、実装された電子デバイスに損傷をもたらす可能性があり、より詳しくはソフトエラーアップセット、及び更には幾つかの場合においては電子デバイスの不具合を引き起こす可能性がある。α粒子放出の可能性に関する懸念は、電子デバイスの寸法が減少し、α粒子放出性金属材料が潜在的に感受性の位置により近く近接して配置されるにつれて大きくなる。
【０００４】
[0004]金属材料からのα粒子放出に関係する最初の研究は、電子デバイスの実装において用いる鉛ベースのハンダ、並びにこれに引き続く複数のかかる鉛ベースのハンダを改良する努力に集中していた。より最近では、銀、スズ、銅、ビスマス、アルミニウム、及びニッケルのような非鉛又は「無鉛」金属材料を、合金としてか又は純元素材料として用いることへ移行している。しかしながら、実質的に純粋な非鉛金属材料においても、鉛は不純物として通常的に存在し、かかる材料はしばしば精錬して材料中の鉛不純物の量を最小にしている。
【０００５】
[0005]ウラン及びトリウムは、公知の崩壊系列にしたがって放射性崩壊してα粒子放出性同位体を形成する可能性がある金属材料中にしばしば存在する主要な放射性元素として周知である。ソフトエラーアップセットに関与する主要なα粒子放出物質であると考えられているポロニウム−２１０（２１０Ｐｏ）の存在が、非鉛材料において特に関心が持たれている。鉛−２１０（２１０Ｐｂ）は、ウラン−２３８（２３８Ｕ）の崩壊娘核種（decay daughter）であり、２２．３年の半減期を有し、ビスマス−２１０（２１０Ｂｉ）へβ崩壊する。しかしながら、２１０Ｂｉの非常に短い５．０１日の半減期のために、かかる同位体は、実質的に、２１０Ｐｏへ速やかに崩壊する過渡的中間状態である。２１０Ｐｏは１３８．４日の半減期を有し、５．３０４ＭｅＶのα粒子を放出することによって安定な鉛−２０６（２０６Ｐｂ）に崩壊する。電子デバイス用途において用いる金属材料における最大の関心事は、２１０Ｐｂ崩壊系列の後半の工程、即ちα粒子の放出を伴う２１０Ｐｏの２０６Ｐｂへの崩壊である。
【０００６】
[0006]２１０Ｐｏ及び／又は２１０Ｐｂは溶融及び／又は精錬技術によって少なくとも部分的に除去することができるが、かかる同位体は溶融又は精錬の後においても金属材料中に不純物として残留する可能性がある。金属材料から２１０Ｐｏを除去すると、金属材料からのα粒子の放出が一時的に減少する。しかしながら、α粒子の放出は、最初は低下するが、通常は、２１０Ｐｂ崩壊プロファイルの永続平衡が金属材料中に残留する２１０Ｐｂに基づいて徐々に復活するにつれて、時間と共に潜在的に許容できないレベルに増加することが観察されている。
【０００７】
[0007]問題が多いことには、溶融又は精錬プロセスの後の金属材料のα放出量の増加が最終的に許容できないレベルに到達するかどうかは、査定及び／又は予測することは非常に困難である。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
[0008]所定の金属材料が経験するα粒子放出のレベルを正確に査定する方法が必要である。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
[0009]本発明は、金属材料のα粒子放出ポテンシャルを査定する方法を提供する。金属材料を、まず溶融及び／又は精錬のような永続平衡破壊プロセス（secular equilibrium disruption process）にかけて、材料中の１以上の標的親同位体（target parent isotopes）の永続平衡を破壊する。材料の試料を処理して、標的崩壊同位体（target decay isotopes）を試料内に拡散させて、測定されるα粒子放出量（alpha particle emission）が試料全体内の標的崩壊同位体原子の濃度又は数に直接相関するようにして、試料中の標的崩壊同位体の濃度を求めることを可能にする。次に、標的崩壊同位体の濃度及び永続平衡破壊プロセスから経過した時間から、材料中の標的親同位体の濃度を求めることができ、これを用いて金属材料が示す最大α粒子放出量を求めることができる。
【００１０】
[0010]その１つの形態においては、本発明は、金属材料の試料からのα粒子放出量を検出する工程；検出工程において検出されたα粒子放出量、及び検出工程とその前の永続平衡破壊プロセスとの間に経過した時間から、金属材料の試料中の標的親同位体の濃度を求める工程；及び、標的親同位体の求められた濃度及び標的親同位体の半減期から、標的親同位体の標的崩壊同位体の予測されるα放出量を求める工程；を含む、金属材料のα粒子放出ポテンシャルを査定する方法を提供する。
【００１１】
[0011]その他の形態においては、本発明は、金属材料を永続平衡破壊プロセスにかける工程；かかるプロセスにかける工程の後の金属材料の試料を得る工程；試料からのα粒子放出量を検出する工程；検出工程において検出されたα粒子放出量、及びプロセスにかける工程と検出工程との間の経過時間から、試料中の標的親同位体の濃度を求める工程；及び、標的親同位体の求められた濃度及び標的親同位体の半減期から、標的親同位体の標的崩壊同位体の予測されるα放出量を求める工程；を含む、金属材料のα粒子放出ポテンシャルを査定する方法を提供する。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
[0012]本発明は、例えばハンダのために用いる金属材料のような電子部品の製造において通常的に用いられるタイプの金属材料のα粒子放出ポテンシャルを査定する方法を提供する。金属材料は、それ自体、例えばスズ、鉛、銅、アルミニウム、ビスマス、銀、及びニッケルのような単一又は実質的に純粋な元素材料であってよく、或いは上記の材料の任意の２以上の合金、或いは上記の材料の任意の１以上と１種類以上の他の元素との合金であってよい。
【００１３】
[0013]本明細書においては、主として、純元素材料としてのスズを参照し、及び２１０Ｐｏがそれによる主要なα粒子放出物質である２１０Ｐｂ崩壊系列を参照して本方法を記載する。しかしながら、本方法はまた、他の純元素材料及び合金におけるα粒子放出量の査定に関して用いることもでき、２１０Ｐｂ崩壊系列から形成される２１０Ｐｏ以外の１種類以上の同位体からのα粒子放出量を査定するために用いることもできる。
【００１４】
[0014]本明細書において用いる「標的親同位体」という用語は、金属材料中に存在し、娘同位体に崩壊することができ、この娘同位体は次にα崩壊することができ、即ちα粒子を同時に放出しながら更なる同位体に崩壊することができる対象の同位体を指す。本明細書において用いる「標的崩壊同位体」という用語は、標的親同位体の娘同位体であり、それ自体次にα崩壊することができ、即ちα粒子を同時に放出しながら更なる同位体に崩壊することができる対象の同位体を指す。標的崩壊同位体は、それ自体、標的親同位体の直接崩壊生成物であっても、そうでなくてもよい。例えば、２１０Ｐｂが標的親同位体である場合には、２１０Ｐｂは２１０Ｂｉに崩壊し、次に２１０Ｂｉは２１０Ｐｏに崩壊するが、２１０Ｐｏを標的崩壊同位体とすることができる。
【００１５】
[0015]鉛は、材料中の２１０Ｐｂの量を減少させ、それによって最終的にα粒子放出量を減少させるために、例えば精錬することによって、スズ、銅、アルミニウム、ビスマス、銀、及びニッケルのような非鉛元素状材料から除去することができるが、材料中に存在する鉛の量は、鉛の量が個々の元素を検出するための既存の分析方法の検出限界よりも非常に低い場合であっても、α粒子放出の関係ではなお問題ある可能性がある。例えば、金属材料中に不純物として存在する鉛は、既存の化学分析法の検出限界より低い質量ｐｐｔより低いレベルにおいても、α粒子放出の関係では問題をもたらす可能性がある。したがって、激しい精錬であっても２１０Ｐｂを許容できるレベルまで有効に除去することはできず、精錬が有効であることが公知である場合であっても、既存の分析方法は、通常は、精錬の後に与えられる金属材料中に残留する２１０Ｐｂを検出するためには不適切である。有利なことに、本方法は、材料中の鉛及び／又は他の放射性不純物の量がそれ自体既存の分析方法の検出限界よりも非常に低いレベル又は濃度で存在する場合であっても、所定の金属材料に関してα粒子放出の量（所望の場合には最大量であってよい）を計算することを可能にする。
【００１６】
[0016]本方法によれば、金属材料を永続平衡破壊プロセスにかける。本明細書において用いる「永続平衡破壊プロセス」という用語は、金属材料をそれにかけるプロセスであって、金属材料内の少なくとも１つの標的親同位体の崩壊プロファイルの永続平衡を少なくとも部分的に破壊するプロセスを指す。殆どの場合において、永続平衡破壊プロセスは、金属材料内の標的親同位体の濃度を減少させることによるか、金属材料中の対応する標的崩壊同位体の濃度を減少させることによるか、或いは上記の組み合わせによって、標的親同位体の崩壊プロファイルの永続平衡を破壊する。代表的な永続平衡破壊プロセスとしては、溶融、鋳造、溶錬、精錬、又は上記のプロセスの２以上の任意の組み合わせが挙げられる。代表的な精錬プロセスとしては、電解精錬又は電気化学精錬、化学精製、帯域精錬、及び真空蒸留が挙げられる。通常は、永続平衡破壊プロセスにおいては、特に永続平衡破壊プロセスが少なくとも部分的に精錬プロセスである場合には、標的親同位体及び標的崩壊同位体の両方が、物理的及び／又は化学的分離によってバルクの金属材料から不純物又は汚染物成分として少なくとも部分的に除去される。
【００１７】
[0017]幾つかの態様においては、永続平衡破壊プロセスによって、所定の標的崩壊同位体の実質的に全部を除去して、それによって、対応する標的親同位体の永続平衡を有効に「リセット」することができる。例えば、標的親同位体として２１０Ｐｂを含む金属材料の場合には、永続平衡破壊プロセスによって、材料中の２１０Ｐｏ標的崩壊同位体の全部を実質的に完全に除去して、２１０Ｐｂの永続平衡が有効にリセットされるようにすることができ、ここで、永続平衡破壊プロセスの後に材料中に存在する２１０Ｐｏの実質的に全部は、かかる破壊プロセスの後の２１０Ｐｂの崩壊によって生成する。しかしながら、本方法はまた、標的親同位体及び／又は標的崩壊同位体の一部のみを除去する永続平衡破壊プロセスを用いて実施することもでき、本方法は、所定の標的崩壊同位体の実質的に全部を除去する永続平衡破壊プロセスには限定されない。
【００１８】
[0018]幾つかの態様においては、永続平衡破壊プロセスは比較的短い時間で完了させることができ、他の態様においては、永続平衡破壊プロセスは、一緒に永続平衡破壊プロセスを構成することができるプロセスの性質及びプロセスの数に応じて、完了させるために比較的多量の時間を必要とする可能性がある。したがって、下記において議論する永続平衡破壊プロセスと金属材料のα粒子放出量の測定との間の経過時間は、永続平衡破壊プロセス（又は複数のプロセス）の完了と、金属材料のα粒子放出量の測定との間の経過時間とすることができる。
【００１９】
[0019]金属材料を永続平衡破壊プロセスにかけた後、金属材料のα粒子放出量を検出する。即ち、α粒子放出量の測定値を得る。バルク形態の金属材料全体のα粒子放出量を得ることは本発明の範囲内であるが、通常はα粒子放出量分析の目的でバルクの金属材料の試料を得る。
【００２０】
[0020]バルクの金属材料を圧延して試料材料の薄いシートを与えることのような好適な方法によるか、或いは任意の他の好適な方法によって、バルクの金属材料の比較的薄い部分を試料として得ることができる。
【００２１】
[0021]試料を得た後、試料中の標的崩壊同位体の原子の濃度が試料体積全体にわたって均一になる時点まで試料材料中の標的崩壊同位体の拡散を促進させるために、試料を熱によって処理する。多くの試料において、例えば試料の中心に向かって、又は試料の他の領域において、標的崩壊同位体の原子のより高い濃度が存在して、濃度の不均等又は勾配が存在する可能性がある。熱処理により、試料内の標的崩壊同位体の原子が比較的高い濃度の領域から比較的低い濃度の領域へ拡散することを促進することによって、かかる濃度の不均等又は勾配が除去されて、試料内及び試料全体にわたって均一な標的崩壊同位体の濃度が得られる。かかる均一な濃度が得られると、α粒子検出プロセスの検出限界深さ内の標的崩壊同位体の原子の数は、試料全体にわたる標的崩壊同位体の原子の均一な濃度を表し、より詳細にはそれに直接相関する。かかる均一な濃度は、標的崩壊同位体の化学ポテンシャル勾配が実質的にゼロであり、標的崩壊同位体の濃度が試料全体にわたって実質的に均一である場合に達成される。
【００２２】
[0022]別の言い方をすると、室温において試験試料は化学ポテンシャル勾配を有する可能性があり、標的崩壊同位体の濃度は、試料の１つの側において試料の他の側よりも高く、或いは試料の中心において試料の外側表面よりも高い。試料を加熱することによって化学ポテンシャル勾配が調節され、十分な時間及び温度の曝露においては、化学ポテンシャル勾配は実質的にゼロであり、標的崩壊同位体の濃度は試料全体にわたって実質的に均一である。
【００２３】
[0023]本明細書において用いる「検出限界深さ」という用語は、材料の表面に到達し、それによって分析検出のために材料から放出されるために、放出されたα粒子がそれを通って透過することができる所定の金属材料内の距離を指す。選択された金属材料における２１０Ｐｏに関する検出限界深さをミクロンで下表１に与える。これらは２１０Ｐｏの２０６Ｐｂへの崩壊によって放出される５．３０４ＭｅＶのα粒子の透過に基づくものである。
【００２４】
【表１】
2015522796.tif 000002
【００２５】
[0024]２１０Ｐｏ以外のα粒子放出性同位体の放射性崩壊によって放出されるα粒子のような異なるエネルギーのα粒子に関する検出限界深さは変化し、検出限界深さは一般にα粒子のエネルギーに比例する。本方法においては、放出されるα粒子は、JEDEC標準規格JESD221によって記載されている方法にしたがって、Hayward, CAのXIA L.L.C.から入手できるXIA 1800-UltraLoガス電離チャンバーのようなガスフローカウンターを用いて検出することができる。
【００２６】
[0025]２１０Ｐｏのような標的崩壊同位体は、金属材料内に拡散又は移動することが知られており、この点において、本方法の熱処理は、材料試料内における標的崩壊同位体の拡散を促進して濃度勾配を排除するために用いる。特に、２１０Ｐｏのような標的崩壊同位体は、下記の等式（１）：
【００２７】
【化１】
2015522796.tif 000003
【００２８】
（式中、∂φ／∂ｘは、２１０Ｐｏのような標的崩壊同位体の濃度勾配であり、Ｄは拡散係数である）
にしたがって表すことができる所定の金属材料中の拡散速度Ｊを有する。標的崩壊同位体の濃度勾配は、試料の表面におけるα粒子放出量を測定し、化学エッチングなどによって厚さｘの材料の層を除去し、そして深さｘにおけるα粒子放出量を測定することによって求める。元の表面及び深さｘにおける標的崩壊同位体の濃度は、それぞれの表面におけるα粒子放出量に正比例し、標的崩壊同位体の濃度勾配は、距離ｘにわたる表面の１つにおける濃度と深さｘにおける濃度との間の差として計算される。
【００２９】
[0026]ポロニウムの拡散速度Ｊを求めるために、スズ試料における５〜５．５ＭｅＶからのポロニウムα粒子放出量を測定した。次に、試料を２００℃において６時間加熱し、α粒子放出量の測定を繰り返した。ポロニウム原子の数Ｎは、下記の等式（２）：
【００３０】
【化２】
2015522796.tif 000004
【００３１】
（式中、
Ａは、カウント／時で測定されるα粒子放出量であり；
λＰｏは、２１０Ｐｏの半減期に基づいてｌｎ２／１３８．４日である）
から算出する。
【００３２】
[0027]ポロニウムのモル数は、ポロニウム原子の数Ｎをアボガドロ数で割ることによって計算した。ポロニウムのモル数の差を、表面積（０．１８００ｍ２）及び試料を加熱した時間（６時間）で割ると、４７３Ｋにおいて４．５×１０−２３モル・ｍ−２・秒−１のスズにおける拡散速度に関する下界が与えられる。
【００３３】
【表２】
2015522796.tif 000005
【００３４】
[0028]等式（１）に基づいて、濃度勾配を排除するために十分に標的崩壊同位体を試料内に拡散させて、試料の検出限界深さ内のα粒子放出量の検出が試料全体にわたる標的崩壊同位体の濃度を示し、且つこれに直接相関するようにするために試料を曝露することができる好適な時間及び温度加熱プロファイルを求めることができる。例えば、１ミリメートルの厚さを有するスズ試料に関しては、６時間の２００℃の熱処理によって、試料内の２１０Ｐｏ原子の全ての濃度勾配が排除されることが確保される。
【００３５】
[0029]而して、所定の金属材料及び試料寸法に関して、試料曝露の時間及び温度によって熱の適用を選択及び制御して、標的崩壊同位体の原子が濃度勾配を排除するのに十分な程度まで拡散することを確保することができる。本方法によって、熱処理工程に関する好適な時間及び温度プロファイルを与えるにあたって、標的崩壊同位体からのα粒子放出量の測定値は、試料全体内の標的崩壊同位体原子の濃度又は数に直接相関する検出限界深さ内で示される。
【００３６】
[0030]金属材料を熱にかけると材料内の元素の拡散が促進されることが一般的に知られている。しかしながら、従来の方法は、単純にバックグラウンドレベルを超えて検出されるα粒子放出の数を増加させて、それによってα粒子放出量検出の信号対雑音比を増加させるために熱処理を用いている。
【００３７】
[0031]２１０Ｐｏに起因するα粒子放出量は、永続平衡破壊プロセス後の時間（ｔ）におけるポロニウムのα放射能ＡＰｏとして表される。ＡＰｏ及び経過時間（ｔ）から、等式（３）：
【００３８】
【化３】
2015522796.tif 000006
【００３９】
（式中、
λＰｏは、２１０Ｐｏの半減期に基づいてｌｎ２／１３８．４日であり；
λＰｂは、２１０Ｐｂの半減期に基づいてｌｎ２／２２．３年（８，１４５．２５日）であり；
時間（ｔ）は、永続平衡破壊プロセスとα粒子放出量測定との間に経過した時間である）
を用いて試料中の２１０Ｐｏの濃度を計算することができる。
【００４０】
[0032]２１０Ｐｂは２２．３年の半減期を有するという事実のために、２１０Ｐｂの濃度は、特にα粒子放出量測定を永続平衡破壊プロセスの比較的直ぐ後に行う場合には、時間（ｔ）が３年未満である場合には時間（ｔ）にわたって実質的に一定である。また、２１０Ｐｏの実質的に全部が永続平衡破壊プロセスにおいて除去される（例えば、永続平衡破壊プロセスが激しい精錬プロセスである場合に当てはまる可能性がある）場合には、永続平衡破壊の比較的直ぐ後にα粒子放出量を測定すると当初の２１０Ｐｏ濃度はゼロに非常に近接するので、上記の等式（３）における最後の項はゼロに非常に近接する。
【００４１】
[0033]標的親同位体の濃度は上記の等式（３）によって計算することができ、標的親同位体の濃度が計算されたら、標的親同位体の既知の半減期を用いて、標的親同位体の永続平衡プロファイルの復活に基づく材料内の標的崩壊同位体の最大濃度の査定又は予測を与えることができる。
【００４２】
[0034]言い換えれば、２１０Ｐｂの半減期に基づいて等式（３）を用いて２１０Ｐｂ原子の濃度を求めると、永続平衡の復活時における２１０Ｐｏの最大放射能は（ｔ）＝８２８日において起こり、これは下記の等式（４）：
【００４３】
【化４】
2015522796.tif 000007
【００４４】
から計算される。
[0035]等式（３）及び等式（４）の全体で一貫した時間単位（即ち日又は年）を用いなければならない。
【００４５】
[0036]２１０Ｐｏの最大放射能は、材料の最大α粒子放出量に直接相関し、永続平衡破壊プロセスから８２８日目に起こる。このように、本方法は通常は永続平衡破壊プロセスの比較的直ぐ後に行われるという事実のために、標的崩壊同位体の計算される最大濃度及びそれに付随するα粒子放出量は、通常は、標的親同位体の半減期に対応する期間にわたって金属材料が示す標的崩壊同位体の将来の最大濃度及びそれに付随するα粒子放出量である。
【００４６】
[0037]例えば、２１０Ｐｂの半減期に基づくと、それによって２１０Ｐｏの予測される最大濃度（及びそれによってα粒子放出量のピーク）が材料内で到達する当該期間又は「ウィンドウ」は、永続平衡破壊プロセスから８２８日目（２７月目）に起こる。
【００４７】
[0038]また、永続平衡破壊プロセスからの任意の特定の経過時間における２１０Ｐｏの予測される濃度（及びそれによってα粒子放出量）を計算することも可能である。このように、永続平衡破壊プロセスから十分な経過時間の後の２１０Ｐｏの予測される濃度を計算することが可能であり、ここで十分な経過時間は、永続平衡破壊プロセスから少なくとも２００、２５０、３００、３５０、又は３６５日であってよい。例えば、２１０Ｐｂの半減期に基づくと、それによって２１０Ｐｏ濃度が材料中で予測される最大濃度の６７％に達する当該期間は、永続平衡破壊プロセスから２００日目に起こる。同様に、２１０Ｐｏ濃度は、永続平衡破壊プロセスからそれぞれ３００日目及び３６５日目において、材料中の予測される最大濃度の８０％及び８８％に達する。
【００４８】
[0039]有利なことに、本方法によれば、金属材料を例えば金属材料を精錬することによって永続平衡破壊プロセスにかけた後に、材料の有用寿命中に金属材料が到達する最大α粒子放出量を正確に予測することができる。このように、本方法は、電子デバイス中に導入されるハンダのような金属材料に関する最大α粒子放出量の有益な予測を与える。
【実施例】
【００４９】
[0040]下記の非限定的な実施例は本発明の種々の特徴及び特性を示すが、本発明はこれらに限定されると解釈すべきではない。
実施例１：
精錬スズ試料における最大α放出量の測定：
[0041]本方法は、８つの精錬スズ試料における可能な最大α放出量を査定するために用いた。スズ試料は、２０１２年６月２０日出願の「低αスズを製造するための改良された精錬方法」と題された米国仮特許出願６１／６６１，８６３において開示されている方法にしたがって精錬した。精錬スズ試料の試験試料は、インゴットから約１キログラムの試料を切り出し、試料を１ミリメートルの厚さに圧延することによって得た。試験試料を２００℃において６時間加熱し、Hayward, CAのXIA L.L.C.から入手できるXIA 1800-UltraLoガス電離チャンバーを用いて、試験試料のα粒子放出量を測定した。測定されたα粒子放出量、及び精錬とα粒子放出量の測定の間の経過時間を下表３に示す。
【００５０】
【表３】
2015522796.tif 000008
【００５１】
[0042]測定されたα粒子放出量、及び精錬とα粒子放出量の測定の間の経過時間（ｔ）から、（ｔ）＝０における２１０Ｐｂの濃度を上記の等式（３）から計算することができる。
【００５２】
[0043]例えば、試料１のα粒子放出量は、精錬から８９日目において０．００２カウント／時／ｃｍ２と測定された。上記の等式（３）に基づいて、測定された２１０Ｐｏの放射能、即ち測定されたα粒子放出量を生起させるのに必要な１ｃｍ２あたりの２１０Ｐｂの数（［２１０Ｐｂ］０）は６６であると計算された。上記の等式（４）を用いて、（ｔ）＝８２８日における２１０Ｐｏの放射能又は予測α粒子放出量は０．００５６カウント／時／ｃｍ２と計算された。
【００５３】
[0044]試料７においては、α粒子放出量は、精錬から５２３日目において０．０２５カウント／時／ｃｍ２と測定された。［２１０Ｐｂ］０の値は、等式（３）に基づいて２５５原子／ｃｍ２であると計算され、最大α粒子放出量は、等式（４）に基づいて０．０２１７カウント／時／ｃｍ２と計算された。
【００５４】
[0045]試料１及び７から分かるように、測定されるα粒子放出量と計算される最大α粒子放出量の間の差は、時間（ｔ）が８２８日に近付くにつれて減少し、永続平衡を精錬後に復活させることができる前の永続平衡サイクルにおける初期の段階において、α粒子放出量測定値に起因して、試料１に関して大きな差が得られる。
【００５５】
実施例２：
標的崩壊同位体を拡散させるのに必要な時間の判定：
[0046]スズ試料中に標的崩壊同位体を拡散させるのに必要な時間を調べた。スズ試料は、２０１２年６月２０日出願の「低αスズを製造するための改良された精錬方法」と題された米国仮特許出願６１／６６１，８６３において開示されている方法にしたがって精錬した。精錬スズ試料の試験試料は、インゴットから試料を切り出し、試料を０．４５ミリメートルの厚さに圧延することによって得た。試験試料を２００℃において１時間加熱し、Hayward, CAのXIA L.L.C.から入手できるXIA 1800-UltraLoガス電離チャンバーを用いて、試験試料のα粒子放出量を測定した。α粒子放出量の測定には約２４時間が必要であり、その後、試料を再び２００℃において１時間加熱し、α粒子放出量を測定した。このプロセス（例えば１時間の熱処理の後にα粒子放出量の測定）を、合計で５回の加熱／測定サイクル繰り返した。測定されたα粒子放出量、及び試料を２００℃において加熱した合計時間を下表４に示す。
【００５６】
【表４】
2015522796.tif 000009
【００５７】
[0047]表４から分かるように、試料の放射能又はαフラックスは、２００℃において１時間後に、０．０１７カウント／時／ｃｍ２から０．０２５カウント／時／ｃｍ２に増加した。即ち、スズ試料の放射能又はαフラックスは、２００℃において１時間後に５０％より多く増加した。表４において更に示されるように、試料の放射能又はαフラックスは、２００℃において１時間より多く加熱した際に大きな変化はなかった。これは、２００℃において１時間は、試料全体にわたる標的崩壊同位体の実質的に均一な濃度を達成するために十分であったことを示唆している。
【００５８】
実施例３：
銅試料における標的崩壊同位体の拡散の測定：
[0048]本方法は、銅試料における最大可能α放出量を査定するために用いた。銅試料を、９９．９９％から９９．９９９９％の純度に電解精錬した。精錬の後、精錬した銅を加熱し、インゴットに成形した。
【００５９】
[0049]銅材料の試験試料は、インゴットから試料を切り出し、試料を３．２ｍｍの厚さに圧延することによって得た。Hayward, CAのXIA L.L.C.から入手できるXIA 1800-UltraLoガス電離チャンバーを用いて、銅試験試料を２００℃において６時間加熱する前及び加熱した後の試験試料のα粒子放出量を測定した。
【００６０】
[0050]加熱の前においては、銅試験試料は０．００３６カウント／時／ｃｍ２の放射能又はαフラックスを有しており、２００℃で６時間加熱した後においては、銅試験試料は０．００５１カウント／時／ｃｍ２の放射能を有していた。この実施例は、加熱によって銅材料中における標的崩壊同位体の拡散が促進されることを示している。上記の等式４から計算された銅試料に関する最大α粒子放出量は０．０５カウント／時／ｃｍ２であった。
【００６１】
[0051]本発明を好ましいデザインを有するものとして記載したが、本発明はこの開示の精神及び範囲内で更に修正することができる。したがって、本出願は、その一般的な原理を用いて本発明の任意のバリエーション、使用、又は適用をカバーすると意図される。更に、本出願は、本開示からのかかる逸脱を、本発明が属する技術における公知又は慣習的な実施の範囲内及び特許請求の範囲の限定の範囲内に存するものとしてカバーすると意図される。
【手続補正書】
【提出日】平成27年1月6日(2015.1.6)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属材料の試料からのα粒子放出量を検出する工程；
検出工程において検出されたα粒子放出量、及び検出工程とその前の永続平衡破壊プロセスとの間に経過した時間から、金属材料の試料中の標的親同位体の濃度を求める工程；及び
標的親同位体の求められた濃度及び標的親同位体の半減期から、標的親同位体の標的崩壊同位体の予測されるα放出量を求める工程；
を含む、金属材料のα粒子放出ポテンシャルを査定する方法。
【請求項２】
経過した時間が、検出工程とその前の永続平衡破壊プロセスの完了との間の経過時間である、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
検出工程の前に、
金属材料の試料を得る工程；及び
標的崩壊同位体の原子の均一な濃度が試料全体にわたって得られるまで、試料を加熱して標的崩壊同位体の原子を試料内に拡散させる工程；
を更に含む、請求項１に記載の方法。
【国際調査報告】
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