(57)【要約】  本発明は、プロトン交換膜燃料電池およびそれを設計する方法に関する。ガス拡散層を含むプロトン交換膜燃料電池を設計する方法が、説明される。本方法は、燃料電池の性能を決定するためにプロトン交換膜燃料電池のモデルを使用するステップであって、前記モデルが、前記燃料電池の複数のパラメータに基づいており、複数のパラメータが、ガス拡散層の少なくとも１つの異方特性を含む、ステップと、複数のパラメータの少なくとも１つを調節するステップと、燃料電池の性能が調節するステップによって改善されるかどうかを決定するステップと、改善された性能を提供するパラメータを選択することによって燃料電池を設計するステップとを含む。ガス拡散層を含むプロトン交換膜燃料電池もまた、説明され、プロトン交換膜燃料電池は、複数のパラメータを有し、そのパラメータは、ガス拡散層にわたって実質的に均一な温度分布を提供するように選択される。
2015505132.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガス拡散層を含むプロトン交換膜燃料電池を設計する方法において、
前記プロトン交換膜燃料電池の性能を決定するために、前記プロトン交換膜燃料電池のモデルを使用するステップであって、前記モデルが、前記プロトン交換膜燃料電池の複数のパラメータに基づいており、前記複数のパラメータが、前記ガス拡散層の少なくとも１つの異方特性を含む、ステップと、
前記複数のパラメータの少なくとも１つを調節するステップと、
前記プロトン交換膜燃料電池の性能が前記調節するステップによって改善されるかどうかを決定するステップと、
改善された性能を提供する前記パラメータを選択することによって前記プロトン交換膜燃料電池を設計するステップと、
を含む方法。
【請求項２】
前記プロトン交換膜燃料電池の温度分布、水飽和、および／または電流密度のうちの１つまたは複数を決定することによって性能を決定するために前記モデルを使用するステップを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記性能は、前記ガス拡散層にわたってより均一な温度分布を提供することによって改善される、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記モデルは、前記プロトン交換膜燃料電池内に画定される多重ゾーンを含む、請求項１から３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
前記多重ゾーンは、電流コレクタ、チャンネル、ガス拡散層、触媒層および前記膜のうちの１つまたは複数を含む、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記プロトン交換膜燃料電池は、アノードおよびカソードを含み、個別ゾーンは、前記アノードおよび前記カソードのそれぞれについて画定される、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
燃料電池を前記設計に合わせて製作するステップを含み、それによって前記モデル化された性能が、実験データで検証される、請求項１から６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
前記複数のパラメータは、前記ガス拡散層（ＧＤＬ）の材料を含む、請求項１から７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
前記異方特性は、前記ガス拡散層の電気伝導率、熱伝導率、および／または透過率のうちの１つまたは複数を含む、請求項１から８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
前記熱伝導率は、面内熱伝導率および／または面貫通熱伝導率を含む、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
ガス拡散層を含むプロトン交換膜燃料電池であって、前記プロトン交換膜燃料電池が、複数のパラメータを有し、前記パラメータは、前記ガス拡散層にわたって実質的に均一な温度分布を提供するように選択される、プロトン交換膜燃料電池。
【請求項１２】
前記パラメータは、前記ガス拡散層の熱伝導率を含み、実質的に等方性である前記ガス拡散層の面内熱伝導率および／または面貫通熱伝導率を含む、請求項１１に記載の燃料電池。
【請求項１３】
前記ガス拡散層は、少なくとも１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）または少なくとも１００Ｗ／（ｍ．Ｋ）の面内熱伝導率を有する、請求項１２に記載の燃料電池。
【請求項１４】
前記ガス拡散層の面貫通熱伝導率は、少なくとも１Ｗ／（ｍ．Ｋ）または少なくとも１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）である、請求項１１または１２に記載の燃料電池。
【請求項１５】
前記ガス拡散層は、少なくとも１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）の面内熱伝導率および少なくとも１Ｗ／（ｍ．Ｋ）の面貫通熱伝導率を有する、請求項１１から１４のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項１６】
ガス拡散層を有するプロトン交換膜を含む燃料電池であって、前記ガス拡散層の熱伝導率は、実質的に等方性である、燃料電池。
【請求項１７】
ガス拡散層を有するプロトン交換膜を含む燃料電池であって、前記ガス拡散層の面内熱伝導率は、実質的に等方性である、燃料電池。
【請求項１８】
ガス拡散層を有するプロトン交換膜を含む燃料電池であって、前記ガス拡散層の面貫通熱伝導率は、実質的に等方性である、燃料電池。
【請求項１９】
ガス拡散層を有するプロトン交換膜を含む燃料電池であって、前記ガス拡散層は、少なくとも１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）の面内熱伝導率を有する、燃料電池。
【請求項２０】
前記ガス拡散層の前記面内熱伝導率は、少なくとも１００Ｗ／（ｍ．Ｋ）である、請求項１９に記載の燃料電池。
【請求項２１】
前記ガス拡散層の前記面内熱伝導率は、少なくとも２００Ｗ／（ｍ．Ｋ）である、請求項２０に記載の燃料電池。
【請求項２２】
前記ガス拡散層の前記面内熱伝導率は、少なくとも４００Ｗ／（ｍ．Ｋ）である、請求項２１に記載の燃料電池。
【請求項２３】
ガス拡散層を有するプロトン交換膜を含む燃料電池であって、前記ガス拡散層の面貫通熱伝導率は、少なくとも１Ｗ／（ｍ．Ｋ）である、燃料電池。
【請求項２４】
ガス拡散層を有するプロトン交換膜を含む燃料電池であって、前記ガス拡散層の面貫通熱伝導率は、少なくとも１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）である、燃料電池。
【請求項２５】
ガス拡散層を有するプロトン交換膜を含む燃料電池であって、前記ガス拡散層は、少なくとも１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）の面内熱伝導率および少なくとも１Ｗ／（ｍ．Ｋ）の面貫通熱伝導率を有する、燃料電池。
【請求項２６】
前記ガス拡散層は、金属である、請求項１１から２５のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項２７】
ガス拡散層を有する燃料電池プロトン交換膜であって、実質的に請求項１１から２６のいずれか一項に記載の燃料電池プロトン交換膜。
【請求項２８】
実質的に請求項１１から２７のいずれか一項に記載の、燃料電池プロトン交換膜ガス拡散層。
【請求項２９】
ガス拡散層を有するプロトン交換膜を含む燃料電池を製作する方法であって、面内および／または面貫通方向での前記ガス拡散層の熱伝導率を実質的に等方性であるように配置するステップを含む方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プロトン交換膜燃料電池およびそれを設計する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
プロトン交換膜（ＰＥＭ）燃料電池は、それらの低い動作温度に起因して急速起動を有し、そのことが、それらを携帯機器応用に適したものにする。ＰＥＭ燃料電池を動作させるときに考慮すべき最も重要な問題の１つは、燃料電池構成部分内の温度分布をできる限り均一に保つための熱管理であり、さもなければ燃料電池は、膜の脱水に起因して熱破損を経験することもある。このことは、有効熱伝導率に関する調査を必要とし、重要な構成要素は、異方特性を有する多孔性媒体の熱伝導率である。
【０００３】
最近、研究者達は、ＰＥＭ燃料電池の性能に対するＧＤＬの異方特性の影響にますます関心を示している［１〜５］。ＫｈａｎｄｅｌｗａｌおよびＭｅｎｃｈ［６］は、ＳＩＧＲＡＣＥＴの面貫通（ｔｈｒｏｕｇｈ−ｐｌａｎｅ）熱伝導率が０．２２±０．０４Ｗ／（ｍ．Ｋ）であることを報告したが、Ｔｏｒａｙは、それが１．８±０．２７Ｗ／（ｍ．Ｋ）であると報告した。Ｒａｍｏｕｓｓｅ他［７］は、異なる圧力下でのＧＤＬの面貫通熱伝導率を報告し、４．６および１３．９ｂａｒの圧力下でそれぞれ約０．２および０．２７Ｗ／（ｍ．Ｋ）の値を得た。しかしながら、Ｋａｒｉｍｉ［８］は、面貫通熱伝導率が０．７および１３．８ｂａｒの圧力下で０．２から０．７Ｗ／（ｍ．Ｋ）であることを見いだした。これらの結果から、ＧＤＬの熱伝導率がＧＤＬごとに大幅に異なっていることは、明らかである。多くの数値的調査が、ＧＤＬの熱伝導率の影響を調べるために行われている。しかしながら、大部分のＰＥＭ燃料電池モデルは、ＧＤＬが等方性材料から成ると仮定する。
【０００４】
ＰｈａｒａｏａｈおよびＢｕｒｈｅｉｍ［９］は、ＰＥＭ燃料電池での温度分布を調べるために二次元モデルを開発した。ＧＤＬの熱伝導率および水相の変化の影響は、アノード側でよりもカソード側でのより高い温度につながる。Ｚａｍｅｌ他［１０］は、ＰＥＭ燃料電池でガス拡散層として典型的に使用されるカーボン紙の面内および面貫通熱伝導率を数値的に見積もった。ＧＤＬの熱伝導率は、カーボン紙の空隙率に敏感であった。カーボン紙の熱伝導率は、カーボン紙の空隙率の減少とともに増加することが見いだされ、カーボン紙の面内熱伝導率は、面貫通熱伝導率よりもはるかに高かった。Ｂｕｒｌａｔｓｋｙ他［１１］は、ＰＥＭ燃料電池での水除去の概要を調べるために数学的モデルを開発した。水輸送は、ＧＤＬの熱伝導率および水拡散係数に依存した。Ｈｅ他［１２］は、ＰＥＭ燃料電池での温度分布に対するＧＤＬの熱伝導率の影響を調べた。彼らの結果は、ＧＤＬの異方性熱伝導率が、等方性ＧＤＬについてよりも高い温度勾配をもたらすことを示し、そのことは、異方性の場合に水飽和の減少につながった。Ｊｕ  Ｈｙｕｎｃｈｕ［２４］によると、ＰＥＭ燃料電池での温度差は、等方性ＧＤＬよりも異方性ＧＤＬを使用したときの方が高かった。さらに、等方性ＧＤＬは、異方性ガス拡散層よりも良好な均一電流密度を達成した。
【０００５】
しかしながら、今までのところ、研究者達は、彼らのモデルの結果を実験データで検証していない。
【０００６】
Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ  ｏｆ  Ｄｅｌａｗａｒｅの米国特許第７，７８５，７４８Ｂ２号は、ナノ多孔性ガス拡散媒体を作製するための新規な方法、その組成、およびそれを含むデバイスを開示する。多孔性金属ガス拡散層が、開示される。この開示のナノ多孔性拡散媒体は、優れた電気的および熱的伝導性を示すと言われる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】米国特許第７，７８５，７４８Ｂ２号明細書
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の第１の態様によると、ガス拡散層を含むプロトン交換膜燃料電池を設計する方法において、
前記燃料電池の性能を決定するためにプロトン交換膜燃料電池のモデルを使用するステップであって、前記モデルが、燃料電池の複数のパラメータに基づいており、前記複数のパラメータが、ガス拡散層の少なくとも１つの異方特性を含む、ステップと、
複数のパラメータの少なくとも１つを調節するステップと、
燃料電池の性能が前記調節するステップによって改善されるかどうかを決定するステップと、
改善された性能を提供する前記パラメータを選択することによって前記燃料電池を設計するステップと、を含む方法が、提供される。
【０００９】
性能を決定するために前記モデルを使用するステップは、燃料電池の温度分布、水飽和、および／または電流密度のうちの１つまたは複数を決定するステップを含んでもよい。性能は、ガス拡散層にわたってより均一な温度分布を提供することによって改善され得る。性能は、例えばガス拡散層と触媒層との間の界面において、燃料電池の水飽和を最大にすることによって改善され得る。
【００１０】
前記燃料電池は好ましくは、膜によって接続されるアノードおよびカソードを含む。モデルは、燃料電池内に画定される多重ゾーンを含んでもよい。前記多重ゾーンは、電流コレクタ、チャンネル、ガス拡散層、触媒層および前記膜のうちの１つまたは複数を含んでもよい。個別ゾーンは、前記アノードおよび前記カソードのそれぞれについて画定されてもよい。前記ゾーンのそれぞれは、複数のセルに細分されてもよく、それによって計算時間が、改善されてもよい。
【００１１】
本方法はさらに、燃料電池を前記設計に合わせて製作するステップを含んでもよく、それによって前記結果が、実験データで検証されてもよい。
【００１２】
複数のパラメータは、ガス拡散層（ＧＤＬ）の材料を含んでもよい。例えば、従来の炭素繊維ベースのＧＤＬは、熱伝導率および電気伝導率が従来のＧＤＬよりも大幅に高い金属ベースのＧＤＬで置き換えられてもよい。例として、銅およびアルミニウムの熱伝導率は、それぞれ約４００および２４０Ｗ／（ｍ．Ｋ）である。
【００１３】
異方特性は、ガス拡散層の電気伝導率、熱伝導率、および／または透過率のうちの１つまたは複数を含んでもよい。そのような特性を含むことは、数値モデルの予測を強化するはずである。
【００１４】
熱伝導率は、面内熱伝導率および／または面貫通熱伝導率を含んでもよい。面内熱伝導率は、少なくとも１Ｗ／（ｍ．Ｋ）、少なくとも１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）、少なくとも２０Ｗ／（ｍ．Ｋ）または少なくとも１００Ｗ／（ｍ．Ｋ）であるように調節されてもよい。
【００１５】
面内熱伝導率が、調節されている間、面貫通熱伝導率は、一定に、例えば１Ｗ／（ｍ．Ｋ）に保持されてもよい。面貫通熱伝導率は、少なくとも０．１Ｗ／（ｍ．Ｋ）、少なくとも１Ｗ／（ｍ．Ｋ）、または少なくとも１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）であるように調節されてもよい。面貫通熱伝導率が、調節されている間、面内熱伝導率は、一定に、例えば１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）に保持されてもよい。面内熱伝導率と面貫通熱伝導率との比は、１０：１であってもよい。
【００１６】
面内および面貫通熱伝導率を別々に調節することは、モデルがガス拡散層の異方性熱伝導率を考慮することを可能にする。同様の方法は、電気伝導率および／または透過率に適用されることもあり得る。
【００１７】
ＧＤＬの熱伝導率が、増加するにつれて、熱放散の速度は、増加し、従って温度分布は、より均一になり、最大温度は、低下することに留意されたい。熱は主に、触媒層で起こる発熱電気化学反応の結果として生成される。
【００１８】
本発明の別の態様によると、ガス拡散層を含むプロトン交換膜燃料電池であって、前記プロトン交換膜燃料電池が、複数のパラメータを有し、前記パラメータは、前記ガス拡散層にわたって実質的に均一な温度分布を提供するように選択される、プロトン交換膜燃料電池が、提供される。
【００１９】
パラメータは、ガス拡散層の熱伝導率を含んでもよい。熱伝導率は、実質的に等方性であるガス拡散層の面内熱伝導率および／または面貫通熱伝導率を含んでもよい。
【００２０】
ガス拡散層は、少なくとも１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）または少なくとも１００Ｗ／（ｍ．Ｋ）の面内熱伝導率を有してもよい。ガス拡散層の面貫通熱伝導率は、少なくとも１Ｗ／（ｍ．Ｋ）または少なくとも１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）であってもよい。ガス拡散層は、少なくとも１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）の面内熱伝導率および少なくとも１Ｗ／（ｍ．Ｋ）の面貫通熱伝導率を有してもよい。
【００２１】
本発明の別の態様によると、ガス拡散層を有するプロトン交換膜を含む燃料電池であって、ガス拡散層の熱伝導率は、実質的に等方性である、燃料電池が、提供される。
【００２２】
本発明の別の態様によると、ガス拡散層を有するプロトン交換膜を含む燃料電池であって、ガス拡散層の面内熱伝導率は、実質的に等方性である、燃料電池が、提供される。
【００２３】
本発明の別の態様によると、ガス拡散層を有するプロトン交換膜を含む燃料電池であって、ガス拡散層の面貫通熱伝導率は、実質的に等方性である、燃料電池が、提供される。
【００２４】
本発明の別の態様によると、ガス拡散層を有するプロトン交換膜を含む燃料電池であって、ガス拡散層は、少なくとも１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）の面内熱伝導率を有する、燃料電池が、提供される。
【００２５】
ガス拡散層の面内熱伝導率は、少なくとも１００Ｗ／（ｍ．Ｋ）、または少なくとも２００Ｗ／（ｍ．Ｋ）または少なくとも４００Ｗ／（ｍ．Ｋ）であってもよい。
【００２６】
ガス拡散層の面貫通熱伝導率は、少なくとも１Ｗ／（ｍ．Ｋ）または少なくとも１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）であってもよい。
【００２７】
本発明の別の態様によると、ガス拡散層を有するプロトン交換膜を含む燃料電池であって、ガス拡散層は、少なくとも１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）の面内熱伝導率および少なくとも１Ｗ／（ｍ．Ｋ）の面貫通熱伝導率を有する、燃料電池が、提供される。
【００２８】
ガス拡散層は、金属であってもよい。
【００２９】
本発明の別の態様によると、ガス拡散層を有する燃料電池プロトン交換膜が、提供される。本発明の別の態様によると、燃料電池プロトン交換膜ガス拡散層が、提供される。
【００３０】
本発明の別の態様によると、ガス拡散層を有するプロトン交換膜を含む燃料電池を製作する方法であって、面内および／または面貫通方向でのガス拡散層の熱伝導率を実質的に等方性であるように配置するステップを含む方法が、提供される。
【００３１】
本発明はさらに、上述のシステムおよび方法を例えば汎用コンピュータシステムまたはデジタルシグナルプロセッサ（ＤＳＰ）上で実装するためのプロセッサ制御コードを提供する。コードは、ディスク、ＣＤ−ＲＯＭまたはＤＶＤ−ＲＯＭなどの物理的データキャリア、不揮発性メモリ（例えば、フラッシュ）または読み出し専用メモリ（ファームウェア）などのプログラムされたメモリ上に提供される。本発明の実施形態を実装するためのコード（および／またはデータ）は、Ｃまたはアセンブリコードなどの従来のプログラミング言語でのソース、オブジェクトまたは実行可能コード（解釈されたまたはコンパイルされた）を含んでもよい。当業者なら理解することになるように、そのようなコードおよび／またはデータは、互いに通信する複数の結合された構成部分の間で分配されてもよい。
【００３２】
本発明は、例として添付の図面で図式的に示される。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】ＰＥＭ燃料電池のその計算領域内での概略図である。
【図２】実験データと比較される、異なる面内熱伝導率をそれぞれ有する３つの理論的燃料電池についての分極曲線、すなわち電流密度に伴う電圧の変化を示す図である。
【図３】図２の３つの異なる燃料電池について４つの温度における電力密度の変化を示すグラフである。
【図４ａ】異なる燃料電池についてカソードＧＤＬ内の温度（Ｋ）分布の変化を示す図である。
【図４ｂ】異なる燃料電池についてカソードＧＤＬ内の温度（Ｋ）分布の変化を示す図である。
【図４ｃ】異なる燃料電池についてカソードＧＤＬ内の温度（Ｋ）分布の変化を示す図である。
【図５ａ】異なる燃料電池についてカソードＧＤＬとカソード触媒層との間の界面における水飽和の変化を示す図である。
【図５ｂ】異なる燃料電池についてカソードＧＤＬとカソード触媒層との間の界面における水飽和の変化を示す図である。
【図５ｃ】異なる燃料電池についてカソードＧＤＬとカソード触媒層との間の界面における水飽和の変化を示す図である。
【図６】実験データと比較される、異なる面貫通熱伝導率をそれぞれ有する３つの理論的燃料電池についての分極曲線、すなわち電流密度に伴う電圧の変化を示す図である。
【図７】図６の３つの異なる燃料電池について４つの温度における電力密度の変化を示すグラフである。
【図８ａ】図６の異なる燃料電池についてカソードＧＤＬ内の温度（Ｋ）分布の変化を示す図である。
【図８ｂ】図６の異なる燃料電池についてカソードＧＤＬ内の温度（Ｋ）分布の変化を示す図である。
【図８ｃ】図６の異なる燃料電池についてカソードＧＤＬ内の温度（Ｋ）分布の変化を示す図である。
【図９ａ】図６の異なる燃料電池についてカソードＧＤＬとカソード触媒層との間の界面における水飽和の変化を示す図である。
【図９ｂ】図６の異なる燃料電池についてカソードＧＤＬとカソード触媒層との間の界面における水飽和の変化を示す図である。
【図９ｃ】図６の異なる燃料電池についてカソードＧＤＬとカソード触媒層との間の界面における水飽和の変化を示す図である。
【図１０ａ】異なる面内熱伝導率を有する理論的燃料電池についてＰＥＭ燃料電池内の温度（Ｋ）分布の変化を示す図である。
【図１０ｂ】異なる面内熱伝導率を有する理論的燃料電池についてＰＥＭ燃料電池内の温度（Ｋ）分布の変化を示す図である。
【図１０ｃ】異なる面内熱伝導率を有する理論的燃料電池についてＰＥＭ燃料電池内の温度（Ｋ）分布の変化を示す図である。
【図１１】実験データと比較される、図１０ａから図１０ｃの３つの燃料電池についての分極曲線、すなわち電流密度に伴う電圧の変化を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００３４】
ガス拡散層（ＧＤＬ）は、プロトン交換膜（ＰＥＭ）燃料電池での主要構成部分の１つである。プロトン交換膜（ＰＥＭ）燃料電池は、それらの高効率、急速起動および低動作温度に起因して最も一般的な種類の燃料電池である。ＰＥＭ燃料電池で効果的な熱および水の管理を得るためには、多孔性媒体の熱伝導率が、決定されなければならない。加えて、ガス拡散層（ＧＤＬ）の熱伝導率は、電気伝導率および透過率などのように異方特性を有する。しかしながら、大部分のＰＥＭ燃料電池モデルは、ＧＤＬが等方性材料を含むと仮定する。
【００３５】
以下でより詳細に述べるように、ＧＤＬの異方性熱伝導率の影響が、異なる動作温度の下で数値的に調べられる。現実的な熱伝導率値を用いた数値モデルの出力は、実験データとよく一致することが見いだされている。さらに、ＧＤＬの熱伝導率に対するＰＥＭ燃料電池性能の感度が、面内および面貫通の両方の方向について調べられ、異なるＧＤＬ熱伝導率の間の温度分布が、比較される。その結果は、ＧＤＬの面内および面貫通熱伝導率を増加させると、ＰＥＭ燃料電池の電力密度が大幅に増加することを示す。その上、温度勾配は、面貫通熱伝導率とは対照的にＧＤＬの面内熱伝導率に対してより大きな感度を示す。要約すると、温度分布および電流密度に対する異方性ＧＤＬの影響が、評価され、その結果は、実験データで検証された。
【００３６】
本検討では、三次元（３−Ｄ）多相モデルが、次の仮定を用いて開発された。
・流体の流れは、流入速度が低いとき、層流であると仮定された。
・反応は、定常状態条件下であった。
・反応ガスは、理想気体であると仮定された。
【００３７】
［支配方程式］
基本的に、燃料電池での流体の流れは、次の方程式によって支配される［１３］。
質量の保存、
【００３８】
【数１】
2015505132.tif 000003
【００３９】
運動量の保存、
【００４０】
【数２】
2015505132.tif 000004
【００４１】
種の保存
【００４２】
【数３】
2015505132.tif 000005
【００４３】
ただしρは、流体密度であり、
【００４４】
【数４】
2015505132.tif 000006
【００４５】
は、流体速度ベクトルであり、ｐは、流体圧力であり、μは、混合物粘度であり、Ｙｋは、ガス種ｋについての質量分率であり、εは、多孔性媒体の空隙率であり、Ｓｋは、種ｋについてのソースまたはシンク項であり、
【００４６】
【数５】
2015505132.tif 000007
【００４７】
は、種ｋの拡散係数であり、それは、次の通りに計算されてもよく、
【００４８】
【数６】
2015505132.tif 000008
【００４９】
ただしξは、多孔性媒体の屈曲度であり、Ｄは、普通の拡散係数である。
【００５０】
電荷の保存、
【００５１】
【数７】
2015505132.tif 000009
【００５２】
【数８】
2015505132.tif 000010
【００５３】
ただしσｓｏｌは、固体の電気伝導率であり、σｍｅｍは、膜でのプロトン伝導率であり、φｓｏｌは、固相のポテンシャルであり、φｍｅｍは、膜相のポテンシャルであり、Ｊａは、アノード触媒反応速度であり、Ｊｃは、カソード触媒反応速度である。
【００５４】
液体水形成の保存、
【００５５】
【数９】
2015505132.tif 000011
【００５６】
ただしＳは、液体水飽和であり、Ｌは、液体水であり、γｗは、気体と液体との間の質量移動速度である。
【００５７】
エネルギーの保存、
【数１０】
2015505132.tif 000012
ただしｃｐは、ガス混合物の比熱容量であり、Ｔは、温度であり、Ｓｅは、エネルギーソース項であり、ｋｅｆｆは、ガス混合物の有効熱伝導率であり、それは、次の通りに定義され、
【００５８】
【数１１】
2015505132.tif 000013
【００５９】
ただしｋｓおよびｋＦは、それぞれ固体領域および流体領域の熱伝導率である。
【００６０】
上記の方程式でのすべてのソース項は、表１に記載されている。
【００６１】
【表１】
2015505132.tif 000014
【００６２】
［計算領域］
ＰＥＭ燃料電池の１１チャンネル蛇行流れ場の概略図は、図１で示される。典型的には、ＰＥＭ燃料電池は、アノード側およびカソード側を分離するプロトン伝導性高分子膜（電解質）を含む。アノード側では、水素が、アノード触媒まで拡散し、そこで水素はその後、プロトンおよび電子に解離する。これらのプロトンはしばしば、酸化剤と反応して、それらを一般にマルチ促進性（ｍｕｌｔｉ−ｆａｃｉｌｉｔａｔｅｄ）プロトン膜と呼ばれるものにする。プロトンは、その膜を通ってカソードまで導かれるが、しかし膜は、電気絶縁性であるので、電子は、外部回路（電力を供給する）を進むことを強いられる。カソード触媒では、酸素分子が、電子（外部回路を通って進んだ）およびプロトンと反応して水を形成し、この例では液体かまたは蒸気の廃棄物だけを形成する。
【００６３】
ＰＥＭＦＣの異なる構成部分は、バイポーラ板、電極、触媒、膜、および必要なハードウェアである。燃料電池の異なる部分のために使用される材料は、種類によって異なる。バイポーラ板は、金属、被覆金属、黒鉛、可とう性黒鉛、Ｃ−Ｃ複合材料、炭素−高分子複合材料、その他などの異なる種類の材料でできていてもよい。膜電極アセンブリ（ＭＥＡ）は通常、２つの触媒被覆カーボン紙の間に挟まれたプロトン交換膜でできている。白金および／または同様の種類の貴金属は通常、ＰＥＭＦＣのための触媒として使用される。電解質は、高分子膜ということもあり得る。
【００６４】
単に例として、ＰＥＭ燃料電池寸法は、ｘ、ｙおよびｚ方向でそれぞれ３２×１０．８１×３２ｍｍと指定された。３−Ｄモデルは、９つのゾーンから成り、それらは、カソード電流コレクタ、カソードチャンネル、カソードガス拡散層、カソード触媒層、膜、アノード触媒層、アノードガス拡散層、アノードチャンネル、およびアノード電流コレクタである。５つのメッシュが、異なる数のセルを用いて構築され、０．５５Ｖでの平均電流密度が、これらの５つのメッシュについて計算された。その例のために、約１，８００，０００コントロールボリュームを有するメッシュが、ＰＥＭ燃料電池の性能に対するＧＤＬの異方性熱伝導率の影響を調べるための計算時間および演算メモリを節約するために使用される。このシミュレーションは、ＦＬＵＥＮＴ（登録商標）ソフトウェアでの燃料電池モジュールを使用することによって行われた。
【００６５】
［物理的および動作パラメータ］
ＰＥＭ燃料電池での流体の流れは、定常状態条件の下で生成され、支配パラメータはすべて、実験パラメータと同じ値で、表２に記載されている。その例のために、アノード側での速度は、完全に加湿された水素に関して０．４２ｍ／ｓに設定され、一方カソードチャンネルでの速度は、加湿された空気に関して１．０６ｍ／ｓであった。等温壁境界は、セル側面および電流コレクタについて画定された。動作温度は、それぞれ３０３Ｋ、３１３Ｋ、３２３Ｋ、および３３３Ｋであった。ゲージ圧は、アノードおよびカソードの両側で２．５ｂａｒに設定された。その例についてのすべての物理的、幾何学的および動作パラメータは、以下の表２で要約される。
【００６６】
【表２】
2015505132.tif 000015
【００６７】
［結果および議論］
ＰＥＭ燃料電池でのＧＤＬの異方性熱伝導率の影響を調べるために、９つの異なるケースが、開発された。第１の３つのケースは、面内熱伝導率の影響を調べ、その結果は、図２から図５ｃで示される。第２の３つのケースは、面貫通熱伝導率の影響を調べ、その結果は、図６から図１０ｃで示される。最後の３つのケースは、面内熱伝導率の影響を調べ、その結果は、図１０ａから図１１で示される。
【００６８】
第１の３つのケースは、以下で要約される。
【００６９】
【表３】
2015505132.tif 000016
【００７０】
これらの第１の３つの例では、ＧＤＬの面内熱伝導率は、１から１０さらに１００Ｗ／（ｍ．Ｋ）まで増加された。面内熱伝導率は、１０〜１５Ｗ／（ｍ．Ｋ）の間であると報告されており［１０］、これに基づいてこの値を１０倍ずつ増減させると決定された。ＧＤＬの面貫通熱伝導率は、１Ｗ／（ｍ．Ｋ）の一定値、すなわち報告された実験値［６、１０］に保持された。
【００７１】
図２は、異なるケースについて生成され、自家製ＰＥＭ燃料電池についての実験データと比較された分極曲線を示す。我々は、その結果が実験データとケースＩＩとの間で良好な一致を示すことを観察し、その場合面内熱伝導率は、１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）であり、面貫通熱伝導率は、１Ｗ／（ｍ．Ｋ）であった。前に述べたように、これは、実験的調査での熱伝導率値である可能性が最も高い。
【００７２】
図３は、ＰＥＭ燃料電池の正常動作電圧の１つである０．５５ＶにおけるＰＥＭ燃料電池の電力密度を例示する。ＧＤＬの面内熱伝導率が、１から１０さらに１００Ｗ／（ｍ．Ｋ）まで増加するにつれて、ＰＥＭ燃料電池の電力密度は、それぞれ８４．２から１０９．５さらに１５２．１ｍＡ／ｃｍ２まで増加することが、明らかである。あまりはっきりしないが、同様の影響は、３１３Ｋ、３２３Ｋおよび３３３ＫのＰＥＭ燃料電池のより高い動作温度でも見いだされた。
【００７３】
電力密度に対するＧＤＬの熱伝導率の影響は、熱伝導率を増加させることの結果として温度が低下するとき電気抵抗が低下するためであった［２１］。さらに、ＧＤＬの全体の熱伝導の増加は、熱をＭＥＡから放散するのに役立ち、そのためこれらの結果は、より均一な温度分布におよび膜を加湿するためにより多くの液体水を有するのに役立ち、そのことは、イオン伝導率を高め、ひいては電池の性能を改善する［２２］。
【００７４】
ＧＤＬ全体にわたる温度分布は、図４ａから図４ｃで提示される。その結果は、ＧＤＬの面内熱伝導率が、増加するにつれて、温度の差が、減少し、ＧＤＬでの温度が、より均一になることを示す。最大温度は、ＧＤＬの面内熱伝導率が１Ｗ／（ｍ．Ｋ）であるとき３１３．６Ｋであることが見いだされ、温度の差は、１０Ｋであった。最大温度は、ＧＤＬの面内熱伝導率が１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）まで増加するとき３０８．５Ｋまで低下し、温度の差は、５．５Ｋであった。最終的に、最大温度は、面内熱伝導率が１００Ｗ／（ｍ．Ｋ）であるとき３０６．１Ｋになり、温度は、ＧＤＬに沿ってより均一になる。
【００７５】
低い面内熱伝導率は、燃料電池の領域を比較的低温にとどまらせ、それ故にＰＥＭ燃料電池でのチャンネルを塞ぐこともある水ポケットの形成の可能性を増す。このことは、図５ａから図５ｃで例示される。
【００７６】
面内熱伝導率が、その最大値、すなわち１００Ｗ／（ｍ．Ｋ）にあったとき、最大水飽和は、０．３６７であったことが、図５ｃから分かる。この高い水飽和は、ＧＤＬの高い面内熱伝導率によって引き起こされる低い温度のために、より多くの液体水が、カソード中にとどまることを意味する［１１、２１］。このことは、電池での電気化学反応によって作成される、低面内熱伝導率の場合よりも少ない水が蒸発することにつながる［２３］。
【００７７】
第２の３つのケースは、以下で要約される。
【００７８】
【表４】
2015505132.tif 000017
【００７９】
これらの第２の３つの例では、面貫通熱伝導率の影響が、調べられた。ＧＤＬの面貫通熱伝導率は、０．１から１さらに１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）まで増加し、一方ＧＤＬの面内熱伝導率は、１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）、すなわち実験値で一定に保たれた。面貫通熱伝導率は、０．１〜１Ｗ／（ｍ．Ｋ）の間であると報告されており［６、１０］、これに基づいてこの値を１０倍ずつ増減させると決定された。
【００８０】
図６は、自家製ＰＥＭ燃料電池についての実験データと比較される、ＣＦＤモデルから得られた分極曲線を示す。その結果は、実験データとケースＶとの間で良好な一致を示し、ケースＶはまた、表２でのケースＩＩでもある。
【００８１】
図７は、ＰＥＭ燃料電池の典型的な動作電圧の１つである０．５５ＶにおけるＰＥＭ燃料電池の電力密度を例示する。ＧＤＬの面内熱伝導率が、０．１から１さらに１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）まで増加するにつれて、ＰＥＭ燃料電池の電力密度は、それぞれ８４．１から１０９．５さらに１１９．２ｍＡ／ｃｍ２まで増加する。この増加挙動はまた、ＰＥＭ燃料電池の動作温度が３１３Ｋから３２３Ｋさらに３３３Ｋまで上昇するときの各温度でも観察される。面貫通熱伝導率の増加は、温度の差を減少させるのに役立ち、続いてより少ない液体水が、蒸発され、このことが、ＰＥＭ燃料電池の性能を改善する。
【００８２】
ＰＥＭ燃料電池での温度分布に対するＧＤＬの面貫通熱伝導率の影響は、図８ａから図８ｃで例示される。最大温度は、ＧＤＬの面貫通熱伝導率が０．１Ｗ／（ｍ．Ｋ）であるとき３１２．４Ｋであることが見いだされ、温度の最大差は、９．４Ｋであった。最大温度は、ＧＤＬの面貫通熱伝導率が１Ｗ／（ｍ．Ｋ）まで増加するとき３０８．５Ｋまで低下し、温度の最大差は、５．５Ｋであった。最終的に、最大温度は、面内熱伝導率が１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）であるとき３０５．９Ｋになり、温度は、ＧＤＬに沿ってより均一になり、温度の差は、わずか２．９Ｋであった。これは、ＧＤＬ内の熱除去の増加が、より均一な温度分布を作成するのに役立つからである［２２］。
【００８３】
面貫通熱伝導率が、最大、すなわち１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）であったとき、最大水飽和は、０．３７１であったことが、図９ａから図９ｃで分かる。この高い水飽和は、ＧＤＬの高い面内熱伝導率によって引き起こされる低い温度のために、より多くの液体水がカソード中にとどまることを意味する。この水飽和は、ＧＤＬの面貫通熱伝導率が０．１Ｗ／（ｍ．Ｋ）まで低減されると０．３５５まで低減する。
【００８４】
別の３つのケースは、以下で要約される。
【００８５】
【表５】
2015505132.tif 000018
【００８６】
本検討では、上記に示したように、三次元（３−Ｄ）モデルが、定常状態条件の下で開発された。この場合、アノード側での速度は、完全に加湿された水素に関して０．２４ｍ／ｓであり、一方カソードチャンネルでの速度は、加湿された空気に関して１．０ｍ／ｓであった。等温壁境界は、セル側面および電流コレクタについて画定された。ＧＤＬの面内熱伝導率は、わずかに増加し、一方ＧＤＬの面貫通熱伝導率は、１Ｗ／（ｍ．Ｋ）で一定に保たれた。
【００８７】
図１０ａから図１０ｃで示すように、温度は、面内熱伝導率が増加すると低下し、温度は、チャンネル領域の下では電流コレクタ領域中よりも高かった。最大温度は、１Ｗ／（ｍ．Ｋ）、１０Ｗ／（ｍ．Ｋ）および２０Ｗ／（ｍ．Ｋ）の面内熱伝導率についてそれぞれ３０６．６Ｋ、３０５．２Ｋおよび３０４．０Ｋであった。
【００８８】
図１１で示すように、ＰＥＭ燃料電池の全体性能は、ＧＤＬの面内熱伝導率が増加すると向上した。
【００８９】
［結論］
３−Ｄ多相モデルは、ＰＥＭ燃料電池の性能に対するＧＤＬの異方性熱伝導率の影響を調べるために開発され、その結果は、自家製ＰＥＭ燃料電池で検証された。ＰＥＭ燃料電池での最大温度は、調べられた動作条件の下で熱伝導率が増加すると低下することが、見いだされた。加えて、温度の差は、面内および面貫通熱伝導率を増加させると減少する。その結果は、ＧＤＬの両方向での、すなわち面内および面貫通熱伝導率の増加とともにＰＥＭ燃料電池の電流密度が増加することを示す。これが、調べられたすべての異なる動作温度（３０３Ｋ、３１３Ｋ、３２３Ｋ、および３３３Ｋ）についての状況である。その上、ＧＤＬの熱伝導率を増加させると、最大温度が低下するので液体水飽和が増加する。本検討は、ＧＤＬの熱伝導率を正確に決定する必要性を明らかにした。
【００９０】
［専門用語］
Ａ  ＭＥＡの断面積（ｍ２）
Ｆ  ファラデー定数
Ｉ  電流密度の大きさ（Ａｍ−２）
ｉｒｅｆ  基準電流密度（Ａｍ−２）
Ｊ  反応速度
Ｋ  ＧＤＬの熱伝導率（Ｗｍ−１Ｋ−１）
Ｍ  モル質量（ｋｇｍｏｌ−１）
Ｒ  一般気体定数（Ｊｍｏｌ−１Ｋ−１）
Ｓｅ  エネルギーソース項
【００９１】
【数１２】
2015505132.tif 000019
【００９２】
Ｔ  温度（Ｋ）
Ｖ  電圧（Ｖ）
ＶＯＣ  開回路電圧（Ｖ）
Ｙ  質量分率
【００９３】
［ギリシャ語符号］
φｍｅｍ  電解質相ポテンシャル（Ｖ）
φｓｏｌ  固相ポテンシャル（Ｖ）
ε  多孔性媒体の空隙率
σｍｅｍ  膜でのプロトン伝導率
σｓｏｌ  固体の電気伝導率
μ  流体粘度（Ｐａ．ｓ）
ρ  密度（ｋｇ／ｍ３）
【００９４】
［下付き文字］
ａｎ  アノード
ｃａｔ  カソード
Ｈ２  水素
Ｈ２Ｏ  水
Ｌ  液体水
ｍｅｍ  膜
Ｏ２  酸素
ｒｅｆ  基準
【００９５】
［略語］
ＣＦＤ  計算流体力学
ＣＬ  触媒層
ＧＤＬ  ガス拡散層
ＭＥＡ  膜電極アセンブリ
ＰＥＭＦＣ  プロトン交換膜燃料電池
【００９６】
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【００９７】
きっと多くの他の有効な代替案が、当業者には思い浮かぶであろう。本発明は、説明した実施形態に限定されず、これに添付される特許請求の範囲の趣旨および範囲内にある当業者には明らかな変更形態を包含することが理解されよう。
【図１】
2015505132.tif 000020
【図２】
2015505132.tif 000021
【図３】
2015505132.tif 000022
【図４ａ】
2015505132.tif 000023
【図４ｂ】
2015505132.tif 000024
【図４ｃ】
2015505132.tif 000025
【図５ａ】
2015505132.tif 000026
【図５ｂ】
2015505132.tif 000027
【図５ｃ】
2015505132.tif 000028
【図６】
2015505132.tif 000029
【図７】
2015505132.tif 000030
【図８ａ】
2015505132.tif 000031
【図８ｂ】
2015505132.tif 000032
【図８ｃ】
2015505132.tif 000033
【図９ａ】
2015505132.tif 000034
【図９ｂ】
2015505132.tif 000035
【図９ｃ】
2015505132.tif 000036
【図１０ａ】
2015505132.tif 000037
【図１０ｂ】
2015505132.tif 000038
【図１０ｃ】
2015505132.tif 000039
【図１１】
2015505132.tif 000040
【国際調査報告】
2015505132.tif 000041
2015505132.tif 000042
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