(57)【要約】  本発明は、第２の組成物を生成する方法を提供する。当該方法は、アルカリ金属炭酸塩、アルカリ金属重炭酸塩若しくはこれらの混合物であるアルカリ金属炭酸塩化合物を、ケイ酸マグシウムと５００℃から１２００℃の間の温度で反応させることにより、アルカリ金属オルトケイ酸マグネシウム、及び、必要に応じて、（ｉ）酸化マグネシウム又は（ｉｉ）アルカリ金属ケイ酸塩を含む、第１の組成物を生成する工程と、前記第１の組成物を水に接触させて、非晶質ケイ酸マグネシウム水和物（Ｍ−Ｓ−Ｈ）を含む前記第２の組成物を生成する工程とを備え、Ｒがアルカリ金属を表す化学式Ｒ2Ｏのアルカリ金属酸化物として表される前記アルカリ金属炭酸塩化合物の、化学式ＳｉＯ2二酸化ケイ素として表されるケイ酸マグシウムに対するモル比は、４：１から１：４の間である。前記第２の組成物から更に、有用な生成物を分離する又は製造することが可能である。
2015536897.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第２の組成物を用意する方法であって、当該方法は、
アルカリ金属炭酸塩、アルカリ金属重炭酸塩若しくはこれらの混合物であるアルカリ金属炭酸塩化合物を、ケイ酸マグシウムと５００℃から１２００℃の間の温度で反応させることにより、アルカリ金属オルトケイ酸マグネシウム、及び、必要に応じて、（ｉ）酸化マグネシウム、又は、（ｉｉ）アルカリ金属ケイ酸塩を含む第１の組成物を生成する工程と、
前記第１の組成物を水に接触させて、非晶質ケイ酸マグネシウム水和物（Ｍ−Ｓ−Ｈ）を含む前記第２の組成物を生成する工程とを備え、
Ｒがアルカリ金属を表す化学式Ｒ2Ｏのアルカリ金属酸化物として表される前記アルカリ金属炭酸塩化合物の、化学式ＳｉＯ2二酸化ケイ素として表されるケイ酸マグシウムに対するモル比は、４：１〜１：４である、方法。
【請求項２】
前記Ｍ−Ｓ−Ｈは、ｐＭｇＯ．ＳｉＯ2．ｑＨ2Ｏの酸化物の式で表され、ここで、ｐは０．５〜２．０、及び、ｑは１〜４である、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記ケイ酸マグネシウムは、酸化マグネシウムのシリカに対するモル比が０．５〜３であるケイ酸マグネシウムである、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記ケイ酸マグネシウムは、一般組成が、ｍ（ＭｇＯ）・ｔ（ＱＯ）・ＳｉＯ2・ｘＨ2Ｏであるケイ酸マグネシウムを含むケイ酸マグネシウム岩を含み、
上記式において、ｍは０．５〜３、ｔは１以下、ｘは０〜２であり、Ｑはマグネシウム以外の一の又は複数の金属を表す、請求項１から３の何れか一項に記載の方法。
【請求項５】
前記Ｑは、鉄、ニッケル及び／又はクロムを表し、
前記方法は、鉄化合物、ニッケル化合物及び／又はクロム化合物を分離する工程を更に備える、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム又はアルカリ金属シリカ化合物を、前記第２の組成物から分離又は生成する工程を更に備える、請求項１から５の何れか一項に記載の方法。
【請求項７】
前記第２の組成物を炭酸化して、炭酸マグネシウム化合物を含む第３の組成物を生成する、請求項１から６の何れか一項に記載の方法。
【請求項８】
前記第３の組成物からの前記炭酸化マグネシウムを焼成して、酸化マグネシウムを含む第４の組成物を生成する、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
前記第２の組成物が成形又はプレスによって成形品となるようにした第１工程の後に、当該第２の組成物の前記炭酸化を行う第２工程を実行して、炭酸化された成形品を得る、請求項７に記載の方法。
【請求項１０】
請求項９に記載の方法により得られた炭酸化された成形品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ケイ酸塩鉱物の処理方法に関する。本処理方法は、出発物質としてケイ酸マグネシウムを使用して、アルカリ金属オルトケイ酸マグネシウムを含む無水生成物を生成し、次いで当該無水生成物を水で処理して非晶質ケイ酸マグネシウム水和物を含む生成物を得て、別の生成物を得るべく当該生成物に更なる処理を行うことができる。
【背景技術】
【０００２】
ケイ酸マグネシウム岩は、地球のマントルの大部分を構成しており、また、このような岩からなる大きな表面付着物は、多くの場所で見られる。地球のマントルの組成は、約７０％の塩基性オルトケイ酸マグネシウム（Ｍｇ2ＳｉＯ4）であり、地球の表面付近で結晶の形で発見される場合は、通常かんらん石として発見される。このかんらん石は本質的に、地球のマントルの２つの主要な構成要素である苦土かんらん石（フォルステライト（純粋なＭｇ2ＳｉＯ4））と鉄かんらん石（ファイヤライト（純粋なＦｅ2ＳｉＯ4））との間の固溶体である。無水ケイ酸マグネシウムはまた、地球の地殻では、かんらん石に加えて、頑火輝石（エンスタタイト（ＭｇＳｉＯ3））のような輝石として存在する。水の作用により、地球の表面又は地殻内において、無水ケイ酸マグネシウムは、例えば、蛇紋石（理想的には全成分がＭｇ3Ｓｉ2Ｏ5（ＯＨ）4）及び滑石（タルク（理想的には全成分がＭｇ3Ｓｉ4Ｏ10（ＯＨ）2）などの一般的なケイ酸マグネシウム水和物鉱物に変換される。
【０００３】
ケイ酸マグネシウム岩は、酸化物（ＭｇＯ及びＳｉＯ2）の形態で、マグネシウム及びケイ素という２つの重要な元素の供給源となる。ケイ酸マグネシウム岩からこの２つの酸化物を抽出するプロセスはこれまで、エネルギーを大量に必要とするプロセスであったことから、商用化されていない。
【０００４】
ケイ酸マグネシウム鉱物は、「非反応性」が高い傾向があるが（例えば、高い融点を有し、水又は希酸に非常にゆっくりとしか溶解しない）、炭酸ナトリウム（Ｎａ2ＣＯ3）のような溶融アルカリ金属炭酸塩とは速く反応することが知られている。このようなプロセスは一般に、「炭酸塩融解」と呼ばれ、化学分析のための鉱物を用意するのに使用される。通常の場合、固体のアルカリ金属炭酸塩を過剰に加えて（典型的には、ケイ酸マグネシウム岩を１とすると、アルカリ金属炭酸塩を少なくとも１０添加する）、当該混合物をアルカリ金属炭酸塩の融点以上に加熱する。その結果、ケイ酸マグネシウムが溶融物に完全に溶解した状態となり、冷却後は、強酸性の溶液に容易にそして迅速に溶解させることができ、当該溶液を標準的な化学的手法によって分析できることから、ケイ酸マグネシウム岩の全元素分析が可能となる。炭酸塩融解プロセスは、小規模のプロセスであり、分析であって生成ではなく、また、ケイ酸マグネシウムを完全に溶解させるために大量のアルカリ金属炭酸塩の溶融を行うことから、エネルギー効率が高いとは言えない。
【０００５】
化粧品原料国際命名法（ＩＮＣＩ）によれば、ナノ粒子の形態であり、水中では透明なゲルを形成する合成ヘクトライトを指して、ケイ酸マグネシウムナトリウムという言葉が使用される場合がある。このような製品を製造する一の製造者によれば、ヘクトライトは、化学式（Ｍｇ5.2Ｌｉ0.8）（Ｓｉ8）Ｏ20（ＯＨ）4Ｎａ0.8と表すことができる。
【発明の概要】
【０００６】
本発明は、ケイ酸マグネシウム岩から、アルカリ金属オルトケイ酸マグネシウム及び酸化マグネシウム並びに／若しくはアルカリ金属ケイ酸塩を生成する方法を提供することを目的とし、これら生成物は、化学作用により、二酸化炭素（ＣＯ2）を捕らえるのに使用することができ、また、更なる処理を施すことにより数多くの有用な生成物を生成することができる。
【０００７】
したがって、本発明は、第２の組成物を生成する方法を提供する。当該方法は、アルカリ金属炭酸塩、アルカリ金属重炭酸塩若しくはこれらの混合物であるアルカリ金属炭酸塩化合物を、ケイ酸マグシウムと５００℃から１２００℃の間の温度で反応させることにより、アルカリ金属オルトケイ酸マグネシウム、及び、必要に応じて、（ｉ）酸化マグネシウム、又は、（ｉｉ）アルカリ金属ケイ酸塩を含む第１の組成物を生成する工程であって、Ｒがアルカリ金属を表す化学式Ｒ2Ｏのアルカリ金属酸化物として表される前記アルカリ金属炭酸塩化合物の、化学式ＳｉＯ2二酸化ケイ素として表されるケイ酸マグシウムに対するモル比は、４：１から１：４である工程と、前記第１の組成物を水に接触させて、非晶質ケイ酸マグネシウム水和物（Ｍ−Ｓ−Ｈ）を含む前記第２の組成物を生成する工程とを備える。
【０００８】
Ｍ−Ｓ−Ｈは、非晶質ケイ酸マグネシウム水和物の組成変数を表している。当該組成変数は、酸化物の式として、ｐＭｇＯ．ＳｉＯ2．ｑＨ2Ｏと表すことができ、ここで、ｐは、典型的には、０．５から２．０であり、望ましくは、０．６から１．５であり、ｑは典型的には、１から４である。
【０００９】
アルカリ金属酸化物として表されるアルカリ金属炭酸塩化合物の、二酸化ケイ素として表されるケイ酸マグシウムに対するモル比は、望ましくは、＜４：１から１：４であり、より望ましくは、３：１から１：３であり、例えば、３：１から１：３であり、例えば、２：１から１：２である。前記比は、もっとも望ましくは、約１である。
前記アルカリ金属は、望ましくは、カリウム、又は、より望ましくは、ナトリウムである。
【００１０】
前記アルカリ金属炭酸塩化合物は、望ましくは、アルカリ金属炭酸塩である。前記アルカリ金属炭酸塩化合物が重炭酸塩を含む場合、重炭酸塩は、本発明の方法で使用される温度において、対応する炭酸塩へと分解されることは明らかである。
【００１１】
前記アルカリ金属炭酸塩化合物は、無水であってもよい又は水和していてもよい。炭酸ナトリウムの水和物は、一水和物及び十水和物を含む。炭酸カリウムの水和物は、セスキ水和物（半水和物とも称される）を含む。経済的に実現可能である場合、無水アルカリ金属炭酸塩化合物を使用するのが望ましい。これは、水和反応による水分を取り除くのに必要となるエネルギー消費を避けることができるからである。
【００１２】
本発明の方法で使用されるケイ酸マグネシウムは、一般的には、ケイ酸塩鉱物であり、例えば、一般組成が、
ｍ（ＭｇＯ）・ｔ（ＱＯ）・ＳｉＯ2・ｘＨ2Ｏ
であるケイ酸マグネシウムを含むケイ酸マグネシウム岩である。
上記式において、ｍは０．５から３であり、ｔは１以下であり、ｘは０から２であり、Ｑはマグネシウム以外の一の又は複数の金属（例えば、カルシウム及び／又は鉄、クロム、ニッケル等の遷移族金属）を表す。望ましくは、前記ケイ酸マグネシウム岩は、上述の一般組成のケイ酸マグネシウムを２０％以上、又は、望ましくは、５０％以上含む。Ｑが鉄、ニッケル及び／又はクロムを表す場合、本発明に係る方法は、望ましくは、鉄化合物、ニッケル化合物及び／又はクロム化合物を分離する工程を備える。
【００１３】
鉱物の組成又は化学式は、当該鉱物が含む酸化物の理論的な量として表されることは知られているが、酸化物の理論的な量として表された鉱物に酸化物がそのように存在するとは限らない。
【００１４】
このような鉱物としては、例えば、苦土かんらん石及びモンチセリ石のようなかんらん石；アンチゴライト、クリソタイル石、リザード石、セピオライト及びガーニエライトのような蛇紋石；頑火輝石、透輝石、古銅輝石及び紫蘇輝石のような輝石；アモサイト、直閃石、透閃石及び緑閃石のような角閃石；コンドロ石及びノベルジャイトのようなヒューム石；並びに、緑泥石、滑石、イディングス石及びヘクトライトのようなその他の鉱石が含まれる。これらの鉱物は、マグネシウム及びケイ酸に加えて、相当量の鉄を含有してもよく、また、相当量のカルシウム、アルミニウム及びアルカリ金属を含有してもよい。
【００１５】
アスベストは、繊維状蛇紋石（例えば、クリソタイル）と角閃石（例えば、アモサイト、直閃石、透閃石及び緑閃石）鉱物を含む天然に存在する鉱物のグループで構成されている。繊維形状のアスベストは、健康に有害であることが知られており、ヒトにとっては発ガン性物質であると考えられている。本発明の方法は、これらの鉱物を有用な（かつ非発癌性）の物質へと変換する手段を提供する。
【００１６】
本発明の方法において使用されるケイ酸塩鉱物は、望ましくは、ケイ酸マグネシウムである。ＭｇＯ／ＳｉＯ2モル比は、望ましくは、０．５から３であり、より望ましくは、０．６５から２である。ＣａＯ／ＳｉＯ2モル比は、望ましくは、≦０．５である。ＦｅＯ／ＳｉＯ2モル比は、望ましくは、≦０．５である。その他の元素の含有量の（全酸化物）／ＳｉＯ2モル比は、望ましくは、≦０．２である。
【００１７】
本発明の方法において使用されるアルカリ金属炭酸塩化合物は、例えば、重炭酸ソーダ石（トロナ）（二炭酸一水素三ナトリウム二水和物；Ｎａ3Ｈ（ＣＯ3）2・２Ｈ2Ｏ）のような鉱物、又は、一般的に入手可能な化合物であってもよい。本発明の方法において使用されるアルカリ金属炭酸塩化合物は、通常は少量である、例えば、水酸化物及びケイ酸塩のような不純物を含有してもよく、その他の不純物としては、例えば、塩化物、硫酸塩、亜硫酸塩、硝酸塩及び亜硝酸塩が挙げられる。本発明の方法で使用される温度において、アルカリ金属酸化物へと分解する不純物（例えば、アルカリ金属硝酸塩又は水酸化物）が存在する場合には、アルカリ金属酸化物の量を算出する際にこれら不純物を考慮すべきである。
【００１８】
本発明の方法は、好ましくは、６００℃から１１００℃の温度で、より好ましくは、８００℃から１０００℃の温度で有効である。加熱は、通常、数分間から数時間行われる。
方法は、望ましくは、ケイ酸マグネシウムが固体の状態であり、アルカリ金属炭酸塩化合物に対応するアルカリ金属炭酸塩が固体又は液体である状態の温度で実行される。
【００１９】
本発明の特徴によれば、方法は、アルカリ金属炭酸塩化合物に対応するアルカリ金属炭酸塩の融点未満の温度で実行される。
【００２０】
我々は、望ましくは、アルカリ金属炭酸塩であるアルカリ金属炭酸塩化合物と、ケイ酸マグネシウムとが固体の状態で互いに接触している場合に、これら二つの物質の間の高い反応が得られることを思いがけず発見した。これら二つの物質は、粒子状であることが望ましく、例えば、粉末状であることが望ましい。望ましくは、これら化合物を混合したものを、例えば、炉内で、アルカリ金属化合物に対応するアルカリ金属炭酸塩の融点付近であって当該融点を超えることのない温度まで加熱する。使用される炭酸塩とケイ酸塩との比は、アルカリ金属酸化物（Ｒ2Ｏと記述され、ここでＲは上記で規定されたようにアルカリ金属炭酸塩化合物中に存在する）の１モルが、ケイ酸マグネシウム中に存在するケイ酸塩（ＳｉＯ2）の１モルと等価であると仮定した場合に計算される理論混合比に実質的に等しいことが望ましい。例えば、純粋な苦土かんらん石（Ｍｇ2ＳｉＯ4、分子量＝１４０）と純粋な無水炭酸ナトリウム（Ｎａ2ＣＯ3、分子量＝１０６）との反応の場合の理論的な質量比は、１４０：１０６である。これは、実際に使用されるケイ酸塩及び炭酸塩のソースは、必ずしも常に純粋なものではないことは明らかであるが、理想化された化学量論比とは、加熱された混合物の全体的なＲ2Ｏ：ＳｉＯ2のモル比が、１に等しいことを指す。
【００２１】
本発明の方法において使用されるケイ酸マグネシウム及びアルカリ金属炭酸塩化合物は、粒子形態、又は、例えば、ペレットのように成形されたものであることが望ましい。
【００２２】
本発明の方法において、ケイ酸マグネシウム及び／又はアルカリ金属炭酸塩化合物を提供するべく使用される岩は、通常、乾燥、破砕される、及び、必要に応じて、所望の粒径分布を得るべくすりつぶされる（例えば、共粉砕）。例えば、ケイ酸マグネシウムは、細かい砂の粒度分布（粒径０．０６ｍｍから０．２ｍｍ）を有するように破砕してもよく、あるいは、必要に応じて、微粉末（０．０６ｍｍ以下の粒径）となるように粉砕を行ってもよい。０．０６ｍｍよりも大きい粒径は、通常、ふるい分けによって判断される。０．０６ミリメートル未満の粒径は、通常、レーザー粒度分布によって判断される。望ましくない鉱物不純物は、機械的な分離方法又はその他の分離方法によって、エネルギー効率と一致する程度に分離することが可能である。
【００２３】
一実施形態では、本発明の方法は、移動する火格子炉内で実行される。これは、ＭｇＯ／ＳｉＯ2モル比が１以上であるケイ酸マグネシウム岩（ＭｇＯ及びＳｉＯ2を主成分とする岩）に特に適している。
【００２４】
それぞれが粒子状にされたアルカリ金属炭酸塩化合物とケイ酸マグネシウムとの混合物を、（例えば、ディスク又はドラム形造粒機を用いて）ペレット状に形成する。ペレット化工程を促進するために、混合物に水を添加してもよい。そしてペレットを、例えば、高温耐熱鋼合金製の移動する火格子上に供給して、燃料燃焼ガスのような高温ガスを通過させることにより、ペレットを加熱する。通常は火格子の下に設置されている送風機を使用して、火格子上のペレットのベッドの間に高温ガスを引き込むようにしてもよい。添付の図１には、本発明の方法が概略的に示されている。
【００２５】
典型的には、高温ガスは、大量の空気中で、天然ガス、石油又は石炭のような化石燃料、若しくは、木材チップや廃発酵ガスのような廃物由来又はバイオマス由来の燃料を燃焼することによって生成される。使用される燃料は、望ましくは、低硫黄含有量、例えば、＜１％の硫黄含有量を有する。ベッドに高温ガスを通すことにより、粒子を加熱し、最終的には所望の温度にする。
【００２６】
加熱速度は、例えば、燃料の量、火格子を移動させる速度及び／又はファンの回転速度の速さを変えることによって制御され、良好な全体的なエネルギー効率を確保し、また、当該方法の間に、ペレットが物理的な完全性を保つのを確かにする。格子の全長に沿ってガスがベッドの間を数回通過させることができるように、移動火格子が設計されており、それにより、ガスとペレットとの間の効率的な熱伝達を可能とし、炉を出るガスは可能な限り冷却されている。更に、燃料の燃焼直後にペレットが最も熱いゾーン（「燃焼帯」）を通過した後、ベッドの間を空気が通過することによりペレットが冷却され、ペレットがベッドから取り出される前にそれらが可能な限り低い温度に到達するように冷却される。このように取り出される固体粒子によって予め加熱された空気を、燃焼帯における燃料燃焼のための主要な空気供給源として使用するので、この種の炉において全体として高い熱効率を達成することができる。この加熱工程中に発生する全体的な理論的化学反応は、苦土かんらん石（Ｍｇ2ＳｉＯ4）とアルカリ金属炭酸塩（Ｒ2ＣＯ3）との間の反応を表す以下の化学反応式（１ａ）で表される。
（１ａ）  Ｍｇ2ＳｉＯ4＋Ｒ2ＣＯ3→ＭｇＯ＋Ｒ2ＭｇＳｉＯ4＋ＣＯ2↑
ここで、Ｒは先に定義した通りである。この反応のより一般的な形式として、ｍ≧１の場合には以下の化学反応式（１ｂ）、ｍ＜１の場合には以下の化学反応式（１ｃ）として表すことができる。
（１ｂ）  ｍ（ＭｇＯ）・ｔ（ＱＯ）・ＳｉＯ2・ｘＨ2Ｏ＋Ｒ2ＣＯ3→（ｍ−１）ＭｇＯ＋Ｒ2ＭｇＳｉＯ4＋ｔＱＯ＋ＣＯ2↑＋ｘＨ2Ｏ↑
（１ｃ）  ｍ（ＭｇＯ）・ｔ（ＱＯ）・ＳｉＯ2・ｘＨ2Ｏ＋Ｒ2ＣＯ3→（１−ｍ）Ｒ2ＳｉＯ3＋ｍＲ2ＭｇＳｉＯ4＋ｔＱＯ＋ＣＯ2↑＋ｘＨ2Ｏ↑
ここで、反応式（１ｂ）の場合には、ｍは１以上であり、反応式（１ｃ）の場合には、ｍは１以下であり、Ｑ、ｔ及びｘは、上記で定義した通りである。縦向きの矢印↑は、当該反応で生成される二酸化炭素ガス及び水は、ベッドから及び残りの排気ガスの出口から逃げていくことを示している。したがって、理想的には、処理されたペレット中に残存する最終固体生成物は、アルカリ金属オルトケイ酸マグネシウム（Ｒ2ＭｇＳｉＯ4）、及び、必要に応じて、酸化マグネシウム（ＭｇＯ、ペリクレースとも称される）又はアルカリ金属ケイ酸塩（Ｒ2ＳｉＯ3）を含む完全な混合物である。また、その他の金属（Ｑ）、特に、磁鉄鉱（Ｆｅ3Ｏ4）又はアルカリ金属フェライト（ＲＦｅＯ2）として存在してもよい鉄、ケイ酸塩として存在してもよいカルシウム、アルカリ金属クロム酸塩（Ｒ2ＣｒＯ4）として存在してもよいクロム、及び、酸化物の形で存在してもよいニッケルを含むその他の固体生成物も含まれる。
【００２７】
化学反応式（１ａ、ｂ、ｃ）で示される理想的な反応は、アルカリ金属オルトケイ酸マグネシウムに加えて、ケイ酸マグネシウムとアルカリ金属炭酸塩との化学量論的組成の混合物（すなわち、１：１Ｒ2Ｏ：ＳｉＯ2）の直接反応によって生成されるマグネシウム並びに／又はその他の酸化物及びケイ酸塩を例示している。
【００２８】
この種の反応は、主に、二酸化炭素ガスの遊離により、非常に吸熱的である。これは、遊離するＣＯ2が１グラムあたり、約３．４ｋＪ（すなわち、０．８ｋｃａｌ）の熱を消費する。反応が行われる温度に関係なく、当プロセス全体で、非常に大きな純エネルギー消費となる。しかしながら、排出される高熱のガスと投入される固体との間の良好な向流熱交換を可能とする炉システムにおいて上記したような反応が実行される場合、排出される高熱の固体と流入する燃焼用空気との間の関係と同様に、純エネルギー消費を、上記した論理的限界に近い値まで低減させることが可能である。エネルギー効率の観点で、プロセスの開始及び終了時点の両方において、例えば、上記のように移動する火格子炉に流入する及び流出する、効率的な向流熱交換とすることが重要である。
【００２９】
更なる実施形態では、本発明の方法は、予備加熱及び冷却のための移動格子と、二酸化炭素を発生させる脱炭酸工程を含む本発明の方法のための回転炉とを備えるシステムで実施される。
【００３０】
移動格子システムを使用する場合には、ガスの通過を可能にするべく、火格子上の多孔質のベッドを形成するように、適切なサイズのペレット状の固体を維持することが重要である。ペレットは、望ましくは、物理的な完全性を維持し、所定の制限内の平均サイズを維持することが望ましい。
【００３１】
本発明の特徴によれば、ペレットの物理的完全性の維持を容易にするために、（ａ）方法における固体の最高温度は、アルカリ金属炭酸塩化合物に対応するアルカリ金属炭酸塩の融点を実質的に超えない、及び／又は、（ｂ）ペレット中の溶融した形態の物質（実質的には、アルカリ金属炭酸塩）の固体中の最大体積分率は、アルカリ金属炭酸塩が溶融したとしても、団塊が大きく変形する値を下回る、ように設定される。上記の値は、通常、総固体量の約３５％未満である。しかしながら、採用するのが望ましい上記の温度において反応自体は液体を生成しない（固体及び気体のみ）ことから、アルカリ金属炭酸塩が完全に溶融する前に反応の大部分が発生することを可能にする程度に加熱がゆっくり行われる限り、アルカリ金属炭酸塩の初期の体積分率が大きくでも、溶融によって団塊が大きく変形するリスクはかなり小さい。
【００３２】
本発明の更なる特徴によれば、本発明の方法は、予熱器中の複数のサイクロン、及び、例えば、典型的な現代のセメント工場で使用されるような回転炉を備えるサスペンションプレヒータシステムで実行される。例えば、実質的に乾燥した混合粉末のような出発材料を、このプレヒータの上部サイクロンに供給（低温）する。プレヒータのサイクロン塔を通過する間に、炉出口ガスとの向流熱交換によって、材料は、炭酸塩化合物に対応するアルカリ金属炭酸塩の融点近くまで加熱されるが、例えば、プレヒータの壁に付着物が形成されるのを避けるべく、当該融点に達することがないようにする。プレヒータの塔の底部において、混合粉末が回転炉に投入され、回転炉内では、温度がアルカリ金属炭酸塩の融点にまで上昇すると、粉末が自己集塊する。アルカリ金属炭酸塩化合物のケイ酸マグネシウムに対する比、並びに／又は、粒子状のアルカリ金属炭酸塩化合物及びケイ酸マグネシウムの粒径分布を、自己集塊を促進するように選択する。その後、団塊には、回転炉内で二酸化炭素を取り除く処理がなされる。二酸化炭素を取り除く処理がなされた団塊を、例えば、現代の典型的なセメント工場で使用されているような移動式の冷却格子上で冷却する。熱くなった団塊の熱を、向流熱交換により、回転炉に流入させる燃焼用空気を予熱するのに使用することができる。
【００３３】
二酸化炭素を取り除き、冷却されたペレット又は団塊は、アルカリ金属オルトケイ酸マグネシウム、及び、場合によっては酸化マグネシウム又はアルカリ金属ケイ酸塩を含み、反応生成物を分離するべく処理が行われる。
【００３４】
本発明の方法においては、第１の組成物は、必要に応じて、アルカリ金属オルトケイ酸マグネシウム、及び、場合によっては、酸化マグネシウム又はアルカリ金属ケイ酸生成物を含み、当該第１の組成物を水と接触させることにより、第２の組成物を生成する。当該第２の組成物は、固体の非晶質ケイ酸マグネシウム水和物（及び、場合によっては、固体の酸化マグネシウム又は水酸化）を含む。第２の組成物と一緒に、アルカリ金属陽イオン、水酸化物アニオン及びケイ酸アニオンを含む水溶液も生成される。
【００３５】
例えば、ペレット又は団塊の形態である第１の組成物は、好ましくは、一定量の水で急冷されて、急冷した後の最終的な混合物は、約１００℃に近いが１００℃を超えない温度を有する、すなわち、固体を冷ますには十分であるが、余計な水分の蒸発を防ぐように急冷される。急冷された固体は、次いで、粉砕されて、望ましくは、スラリーの形態となるように機械的に攪拌される。必要に応じて、更に水が添加されてもよい。また、必要に応じて、更なる加熱を行ってもよい。
【００３６】
上記の急冷及びスラリー形成工程において、例えば、加圧容器（例えば、オートクレーブ）を使用する場合には、水を使用した処理を１００℃を超える温度で実行することができる。
【００３７】
これに代えて、上記の急冷及びスラリー形成工程を、低い温度又は室温で実行することができる。場合によっては、第１の組成物を第２の組成物へと変化させるのに使用される水を、方法の別の部分で使用された水をリサイクルして使用してもよい。
【００３８】
以下のような事実を利用して、第２の組成物の成分を分離することを目的とする。（ａ）生成物中のアルカリ金属炭酸塩、ケイ酸塩、クロム酸塩、硫酸塩及び酸化物又は水酸化物は、水に容易に溶解する傾向がある。（ｂ）アルカリ金属オルトケイ酸マグネシウムは、お湯で水和して、ケイ酸塩及び水酸化物として溶液中にアルカリ金属を放出する傾向があり、残りは固体非晶質ケイ酸マグネシウム水和物の微細な懸濁液を提供する。（ｃ）試料中の酸化マグネシウム（ＭｇＯ、ペリクレースとも称される）は、お湯で水和して、水酸化マグネシウム（Ｍｇ（ＯＨ）2、水滑石とも称される）が生成されて、柔らかくて容易に分散する粉末が形成される。
【００３９】
スラリーは、機械的に攪拌する必要がある場合もある。次に、例えば、篩い分けにより、未反応のアルカリ金属オルトケイ酸マグネシウム及びその他の未反応の無水化合物の大部分から、液層を分離することができ、スラリーとして篩を通過した水酸化マグネシウム及び／又は非晶質のケイ酸マグネシウム水和物の微粒子は、例えば、ろ過、液体遠心分離機、沈降及び／又は遠心分離を通過させることにより、スラリーから分離することができる。水酸化マグネシウムの分離の後の水相は、アルカリ金属ケイ酸塩及び水酸化物の水溶液を含む。
【００４０】
これに代えて、分離工程を、２段階で行ってもよく、第１段階では、易溶性アルカリ金属炭酸塩、ケイ酸塩及び水酸化物の大部分を除去するために急速な洗浄工程を行い、第２段階では、水を追加して、酸化マグネシウムとアルカリ金属オルトケイ酸マグネシウムの両方の更なる水和を行う工程を含む。この２段階の方法では、水の温度について、第２段階で使用される水の温度よりも第１段階で使用される水の温度の方が低いこと（例えば、６０℃以下）が望ましく、また、必要であれば、第２段階においてオートクレーブを使用してもよい。
【００４１】
上記した分離工程の全体的な結果は、次のようにまとめられる。
【００４２】
例えば、炉又は釜から取り出された、本発明の方法によって生成される固体（例えば、Ｒ2ＭｇＳｉＯ4，ＭｇＯ又はＲ2ＳｉＯ3，ＱＯと表される未反応の原材料の大きな粒子の混合物、及び、場合によっては、残留したＲ2ＣＯ3も含まれる）が、水と接触することにより、第２の組成物が生成される。第２の組成物は、
（ａ）非晶質ケイ酸マグネシウム水和物及び場合によってはＭｇ（ＯＨ）2を、アルカリ金属ケイ酸塩、水酸化物及び炭酸塩に富む高アルカリ溶液に含む、微粒子懸濁液。
（ｂ）Ｒ2ＭｇＳｉＯ4、及び、場合によっては、ＭｇＯ、ＱＯ、並びに、元のケイ酸マグネシウム岩（例えば、Ｍｇ2ＳｉＯ4）の未反応粒子を含む粗い未反応固体。元のケイ酸マグネシウム岩の未反応粒子は、上記の微粒子懸濁液から沈殿（例えば、液体遠心分離機内で）させることにより容易に分離できる。
上記の微粒子懸濁液を更に分離する（例えば、ろ過によって）ことができ、それにより、
（ｃ）非晶質ケイ酸マグネシウム水和物及び場合によってはＭｇ（ＯＨ）2が多く含まれる微細な固体、及び、
（ｄ）アルカリ金属ケイ酸塩、水酸化物及び場合によっては炭酸塩を多く含み、例えば、硫酸塩及びクロム酸塩のような少量のアルカリ可溶性不純物も含む溶液、が提供される。
【００４３】
本発明の方法における固体生成物の水を使用した反応の最初の部分は、ｍ≧１（反応式２ａ）及びｍ≦１（反応式２ｂ）の場合について、それぞれ、次のように定性的に表記することができる。
（２ａ）  （ｍ−１）ＭｇＯ＋Ｒ2ＭｇＳｉＯ4→（ｍ−１）Ｍｇ（ＯＨ）2＋“Ｍ−Ｓ−Ｈ”＋２Ｒ+＋（ＯＨ-，Ｈ2ＳｉＯ4=，ＣＯ3=）
（２ｂ）  （１−ｍ）Ｒ2ＳｉＯ3＋ｍＲ2ＭｇＳｉＯ4→“Ｍ−Ｓ−Ｈ"＋２Ｒ+＋（ＯＨ”，Ｈ2ＳｉＯ4=，ＣＯ3=）
【００４４】
上記の反応では、生成されるメインの固体化合物は、様々な組成の非晶質ケイ酸マグネシウム水和物"Ｍ−Ｓ−Ｈ”であり、ｍ＞１の場合には、更に、水酸化マグネシウム（水滑石）が加わる。アルカリ金属は、アルカリ金属カチオン（Ｒ+）として水相に完全に溶解してもよく、これらのアルカリ金属カチオンの電荷は溶解アニオンの混合物によって平衡となる、例えば、使用する条件及び材料に応じて、様々な比率で、水酸化物（ＯＨ-）、ケイ酸塩（Ｈ2ＳｉＯ4=）、及び、場合によっては更に炭酸塩（ＣＯ３=）となる。また、反応式２（ａ）及び２（ｂ）は、完全に平衡化した反応式ではなく、本発明の方法による固体生成物と水との間の反応による主要な初期生成物を示しているに過ぎないことは明らかである。
【００４５】
本発明の更なる実施態様では、工程（ｄ）で生産されたアルカリ溶液を、二酸化炭素を含むガス、例えば、燃焼排気ガスに接触させて、二酸化炭素を吸収し、
一般的に溶液としてアルカリ金属炭酸塩、アルカリ金属重炭酸塩又はそれらの混合物を、及び（沈降）シリカを生成する。
【００４６】
例えば、主にアルカリ金属水酸化物及びケイ酸塩と、残留アルカリ金属炭酸塩を一部含有する工程（ｄ）の水溶液を、例えば、二酸化炭素を豊富に含む燃焼排気ガス、例えば、ペレット又は団塊の熱処理に使用された窯から出るガス及びプレヒータから出るガスのような、ＣＯ2を多く含む燃焼排気ガスに接触させる。溶液は、このようなガスからＣＯ2を急速に吸収して、アルカリ金属炭酸塩及び重炭酸塩の溶液が生成され、更に、以下の反応式又は同様な反応式に従って、非晶質シリカの析出物が生成される。
（３）ＣＯ2（ガス）＋２ＲＯＨ（溶液中）→Ｒ2ＣＯ3（溶液中）
（４）ＣＯ2（ガス）＋Ｒ2ＳｉＯ3（溶液中）→Ｒ2ＣＯ3溶液中＋ＳｉＯ2（固体の析出物）
（５）ＣＯ2（ガス）＋Ｒ2ＳｉＯ3（溶液中）→２ＲＨＣＯ3（溶液中）
【００４７】
例えば、ろ過、液体遠心分離機を通過させること、沈降及び／又は遠心分離により、得られた固体シリカ沈殿物が溶液から分離される。微細すぎる非晶質シリカが析出すると、溶液が完全にゲル化してしまう若しくはろ過又は分離が非常に難しくなることから、このようにシリカが非常に細かくなるのを回避するために、中和時の溶液の濃度、温度、及び／又は、中和の速度が制御される。また、例えば、周知の塩のような更なる溶質を、溶液に加えてもよい。上記（４）の反応によって形成され析出されたシリカを、分離、洗浄及び乾燥させて、様々な用途に使用することができる。
【００４８】
質量平衡の観点から、原理的には、反応（３）及び（４）は、反応（１）として示された本発明の方法で発生する化学反応によって放出されるＣＯ2の全てを吸収することができるのは明らかであるが、開始物質を加熱するのに必要な燃焼行程の結果排出される更なる燃焼行程によって生成された更なるＣＯ2を完全に吸収するには、更なる反応が必要であると考えられ、例えば、（５）のような反応又は別の吸収体を使用した別の反応が必要とされる。
【００４９】
上記のように本発明は、上記したような工程を提供し、当該工程は、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム又はアルカリ金属シリカ化合物を、第２の組成物から分離又は生成する工程を含む。
【００５０】
本発明の更なる実施形態では、Ｍ−Ｓ−Ｈを含む第２の組成物は、炭酸化される。すなわち、二酸化炭素を含むガスと、望ましくは、水の存在下で接触させて、炭酸マグネシウム化合物を含む第３の組成物を生成する。この反応の速度は、温度、圧力、相対湿度、触媒の使用、及び／又は、使用される反応器の種類を選択することにより、制御することができる。炭酸化の反応は、例えば、次のような反応式で表すことができる。
（６）ｓＣＯ2（気体）＋ｐＭｇＯ．ＳｉＯ2．ｑＨ2Ｏ→ｓ"ＭｇＣＯ3”＋（ｐ−ｓ）ＭｇＯ．ＳｉＯ2．ｑ’Ｈ2Ｏ
【００５１】
上記に「ＭｇＣＯ3」と示される、この炭酸化反応の第１生成物は、採用された条件に応じて、菱苦土石（マグネサイト：ＭｇＣＯ3）又はネスケホン石（ＭｇＣＯ3・３Ｈ2Ｏ）のような単純炭酸マグネシウム、若しくは、水苦土石（Ｍｇ（ＯＨ）2・４ＭｇＣＯ3・４Ｈ2Ｏ）又はアルニチ石（Ｍｇ（ＯＨ）2・ＭｇＣＯ3・３Ｈ2Ｏ）のような複雑な水酸化炭酸マグネシウム水和物であってもよい。「（ｐ−ｓ）ＭｇＯ．ＳｉＯ2．ｑ’
Ｈ2Ｏ」と示される上記の炭酸化反応の第２生成物は、開始時のケイ酸マグネシウム水和物のマグネシウム／ケイ素比（ｐ）よりも小さいマグネシウム／ケイ素比（ｐーｓ）を有する非晶質ケイ酸マグネシウム水和物を表す、又は、ｐ＝ｓの場合、単純に（水和）非晶質シリカを表す。
【００５２】
本発明の更なる実施形態では、粗い、部分的に反応が行われ、上記の工程１（ｂ）の反応から分離された固体は、ある中間体生成物（例えば、Ｎａ2ＭｇＳｉＯ4）と混合され、主に未反応のケイ酸マグネシウム（例えば、Ｍｇ2ＳｉＯ4）を含む。これらは、乾燥され、更なる原料のケイ酸マグネシウム開始材料と混合して、工程に戻すことができるリサイクルすることができる。乾燥は、エネルギー効率の高い方法で達成されるべきであることは明らかであり、例えば、最初に水切りを行い、ついで、炉や他のソースからの廃熱を利用して乾燥させることができる。
【００５３】
本発明の更なる特徴によれば、本発明の方法によって生成される、例えば、炉又は窯からの、固体生成物の全ては、（例えば、Ｒ2ＭｇＳｉＯ4及びＭｇＯ又はＲ2ＳｉＯ3及び／又はＱＯ、場合によっては、残留Ｒ2ＣＯ3からなる未反応原料の大きな粒子の混合物）は、水を使用して粉砕されて、懸濁液又はスラリーが生成される。次いで、生成された懸濁液又はスラリーに、二酸化炭素を含有するガス、例えば、ペレット又は団塊を熱処理するのに使用される炉及び予熱器から排出されるＣＯ2を豊富に含む燃焼排ガスと接触させる。この処理の間に、上記したその他の反応（例えば、反応式（２），（３），（４），（５）及び（６））に加えて、アルカリ金属マグネシウムオルトシリケート化合物は、以下の反応式（７）及び（８）に示すように、ＣＯ2と直接反応することができる。
（７）Ｒ2ＭｇＳｉＯ4＋２ＣＯ2→ＭｇＣＯ3（固体）＋ＳｉＯ2（固体）＋Ｒ2ＣＯ3（溶液中）
また、同じ反応をアルカリ重炭酸塩溶液を利用して行うことができ、
（８）Ｒ2ＭｇＳｉＯ4＋４ＲＨＣＯ3→ＭｇＣＯ3（固体）＋ＳｉＯ2（固体）＋３Ｒ2ＣＯ3（溶液中）
【００５４】
反応式（８）の反応で使用されるアルカリ金属重炭酸塩ＲＨＣＯ3は、上記の反応式（５）に示されるように、反応式（７）で生成されるアルカリ金属炭酸塩溶液Ｒ2ＣＯ3と、二酸化炭素との反応で形成されてもよい。
【００５５】
反応式（７）及び（８）に示されるような種類の反応は、室温及び常圧で実行してもよい、又は、３００気圧及び３００℃のように高圧及び高温で実行してもよい。複雑なアルカリ金属炭酸マグネシウム（例えば、エイテル石、Ｎａ2ＣＯ3・ＭｇＣＯ3）のような更なる固体生成物を、方法内で再利用するために、又は、それ自体を有用な生成物として、形成してもよい及び分離することができる。
【００５６】
この種の反応は、二酸化炭素を大量に取り込むことができ、実質的に安定した固体生成物に変換することができる。炭酸マグネシウムの固形生成物は、採用された条件及び出発物質に応じて、菱苦土石（マグネサイト：ＭｇＣＯ3）又はネスケホン石（ＭｇＣＯ3・３Ｈ2Ｏ）のような単純炭酸マグネシウム、若しくは、水苦土石（Ｍｇ（ＯＨ）2・４ＭｇＣＯ3・４Ｈ2Ｏ）又はアルニチ石（Ｍｇ（ＯＨ）2・ＭｇＣＯ3・３Ｈ2Ｏ）のような複雑な水酸化炭酸マグネシウム水和物であってもよい。生成される固体のシリカは、単純な非晶質シリカ、又は、非晶質ケイ酸マグネシウム水和物（「ＭＳＨ」）などのより複雑な混合金属ヒドロキシケイ酸塩のいずれかであってもよい。上記の反応式（３），（４），（５），（７）及び（８）で示された完全な炭酸化の結果得られるアルカリ金属炭酸塩の溶液又はアルカリ金属重炭酸塩の溶液は、例えば、蒸発によって濃縮することができ、それにより、固体を結晶化させて、方法の開始材料としてリサイクルしてもよい。これらの反応によって生成される炭酸マグネシウム及びシリカの固体の混合物は、方法全体の最終生成物の一つであり、必要に応じて、水溶性のアルカリ金属塩をできるだけ多くを回収するために洗浄した後、廃棄するべく又は別の方法で使用するべく、分離することができる。
【００５７】
本方法の全体的な目的は、全体的なＣＯ2排出を低く抑えて、ケイ酸マグネシウム岩を有用な工業製品へと変換することである。本方法の更なる利点は、（例えば、工業用の燃焼排気ガスから）気体のＣＯ2を捕獲し、炭酸マグネシウム化合物を含む実質的に安定な鉱物炭酸塩に変換することができることである。以下に、本方法を使用することができる幾つかの異なる方法の例について記載する。
【００５８】
ｍ（ＭｇＯ）・ｔ（ＱＯ）・ＳｉＯ2・ｘＨ2Ｏの組成を有するケイ酸マグネシウム岩から開始して、アルカリ金属（Ｒ）化合物の実質的に全てをリサイクルして方法に戻し、以下に示す生成物から、少なくとも２つの異なる主要な生成物のストリームを確保することができる。
（ｉ）酸化マグネシウム又は水酸化マグネシウム（ＭｇＯ又はＭｇ（ＯＨ）2）を豊富に含む生成物。
（ｉｉ）非晶質シリカ（ＳｉＯ2）を豊富に含む生成物。
（ｉｉｉ）非晶質ケイ酸マグネシウム水和物（Ｍ−Ｓ−Ｈ）を豊富に含む生成物。
（ｉｖ）炭酸マグネシウム化合物を豊富に含む生成物。例えば、無水炭酸マグネシウムそのもの（ＭｇＣＯ3、菱苦土石とも称される）のような単純な炭酸マグネシウム；又は、炭酸マグネシウム三水和物（ＭｇＣＯ3・３Ｈ2Ｏ、ネスケホン石とも称される）；又は、水苦土石とも称される（Ｍｇ（ＯＨ）2・４ＭｇＣＯ3・４Ｈ2Ｏ）又はアルニチ石とも称される（Ｍｇ（ＯＨ）2・ＭｇＣＯ3・３Ｈ2Ｏ）のような水酸化炭酸マグネシウム水和物。
【００５９】
上記の主要な固体生成物ストリームの改良された分離は、例えば、浮遊選鉱のような、その他の周知の鉱物分離技術を適用することにより達成可能である。浮遊選鉱技術は、オレイン酸ナトリウム、カルボキシメチルセルロース及びメチルイソブチルカルビノールを含む浮遊補助剤を使用して行うことができる。
【００６０】
例えば、炉又は窯を加熱するべく、若しくは、材料を乾燥させるべく、方法で使用される燃料燃焼、によってＣＯ2が生成される限りにおいて、上記の反応に基づく処理プロセスを使用することによって、上記した生成物（ｉｖ）の形で方法中でこのＣＯ2が捕捉される。当該方法のエネルギー効率という観点において、方法で使用される燃料の燃焼によって生成された上記のＣＯ2は、反応式（３），（４）及び（５）に示されたような反応によって実質的に完全に捕捉されたとしても、生成物ストリーム（ｉｖ）へと方法中のマグネシウムの全てを変換するのには十分でなく、生成物ストリーム（ｉ）及び（ｉｉｉ）の生成に利用可能なマグネシウムが残る。しかしながら、本発明の方法の別の実施形態では、別の供給源から更なるＣＯ2を取得して、処理プロセスに含めることができ、それによって全てを捕捉する。このような場合、生成物ストリーム（ｉ）を生成されないようにするが、プロセス自体がＣＯ2を消費するようにすることで、本発明の方法を実行することが可能となる。また、上記した生成物ストリームを何れも分離せずに、方法を実行することも可能であり、この場合、生成される唯一の生成物ストリームは、上記下生成物ストリームの一部又は全ての混合物となる。
【００６１】
更なるアプローチとして、本発明の方法において、上記の場合、上記したのと同じケイ酸マグネシウム原材料を使用するが、方法によって生成されるアルカリ金属が豊富に含まれる生成物の全てを方法内でリサイクルしない。したがって、この場合、上記したストリームに加えて、一の又は複数の生成物ストリームを得ることが可能である。例えば、１つの非常に有用な生成物のストリームは、アルカリ金属水酸化物及び／又は炭酸塩を含むアルカリ水溶液の形態、若しくは、固体の生成物の形態（例えば、蒸発及び／又は結晶化）の、アルカリ金属ケイ酸塩（Ｒ2ＳｉＯ3）である。
【００６２】
本発明の一の特徴によれば、方法は更に、例えば、ＣＯ2を含有するガスを使用して処理することにより、第２の組成物の炭酸化を行って、第３の組成物を生成する工程を含む。第３の組成物は、例えば、菱苦土石とも称される無水炭酸マグネシウムそのもの（ＭｇＣＯ3）のような単純炭酸マグネシウム；若しくは、ネスケホン石とも称される炭酸マグネシウム三水和物（ＭｇＣＯ3・３Ｈ2Ｏ）；若しくは、水苦土石とも称される（Ｍｇ（ＯＨ）2・４ＭｇＣＯ３・４Ｈ2Ｏ）又はアルニチ石とも称される（Ｍｇ（ＯＨ）2・ＭｇＣＯ3・３Ｈ2Ｏ）のような水酸化炭酸マグネシウム水和物のような、炭酸マグネシウムを含む。
【００６３】
本発明の更なる特徴によれば、本発明の方法は更に、先の段落で記載したような第２の組成物の炭酸化を実行する工程を添えるが、前記第２の組成物は、最初に成形品を製造するべく最初に成形又はプレスが行われ、最終的な炭酸化された組成物はこの成形品の形状を維持するが、インサイチュで炭酸マグネシウムの形成が行われることにより更に硬化される。この場合、本発明は、上記したような方法であって、前記第２の組成物が成形又はプレスによって成形品となるようにした第１工程の後に、当該第２の組成物の炭酸化を行う第２工程を実行して、炭酸化された成形品を得るような方法を提供する。
【００６４】
本発明は更に、上記した工程によって得られた炭酸化された成形品を提供する。
【００６５】
本発明の更なる特徴によれば、本方法は、第３の組成物から炭酸マグネシウムを焼成して、酸化マグネシウムを含む第４の組成物を生成する工程を更に備える。
【００６６】
本発明はまた、鉄、ニッケル及び／又はクロム化合物のような遷移金属を含む生成物を製造する方法を提供する。
【００６７】
別の有用な生成物ストリームとしては、例えば、磁鉄鉱（Ｆｅ3Ｏ4）のような酸化鉄である、遷移金属酸化物を豊富に含み、また、酸化クロム及び／又はニッケル酸化物を十分な量含有してもよい。これら酸化物を、浮遊選鉱及び／又は磁気分離によって濃縮させることができる。
【００６８】
別の有用な生成物ストリームは、クロム酸塩を含有するアルカリ性溶液であり、これは、還元剤及びｐＨ制御を用いて処理することにより、比較的純粋なクロム酸化物又はクロム金属を分離することができる。これは例えば、
Ｒ2Ｃｒ０4（水溶液）＋（還元剤）→Ｃｒ（ＯＨ）3（固体の沈殿物）
と表すことができる。
【００６９】
本明細書及び添付の特許請求の範囲において使用されている、パーセンテージ（％）とは、そうでないと記載されていない限り、質量百分率である。
【００７０】
本明細書及び添付の特許請求の範囲において使用されている、「ペレット」という言葉は、ペレット、団塊及び顆粒などの、一般的な、実質的に球形の形態を包含することは明らかである。
【００７１】
レーザー粒度分布によって測定される場合、粒度分布は、ＭａｌｖｅｒｎＭＳ２０００レーザー粒度計を用いて測定されている。測定は、エタノール中で行われる。光源は赤色Ｈｅ−Ｎｅレーザー（６３２ｎｍ）及び青色ダイオード（４６６ｎｍ）で構成されている。光学モデルは、Ｍｉｅ光学モデルであり、計算行列は、多分散型の行列である。
【００７２】
粒度分布が既知である標準試料（Ｓｉｆｒａｃｏ社のＣ１０シリカ）を使用して、各作業セッションの前に装置のチェックを行う。
【００７３】
測定は、次のようなパラメータで行われる：ポンプ速度２３００ｒｐｍ及び攪拌速度８００ｒｐｍ。試料は、オブスキュレーションが１０％から２０％となるように導入される。オブスキュレーションが安定した後に、測定が実行される。試料の脱凝集を確実にするべく、超音波を８０％で最初に１分間印加する。約３０秒後（気泡を可能な限り消滅させる）、１５秒間（１５０００個の画像解析）、測定を実行する。結果の安定性を検証し、気泡を取り除くために、セルを空にすることなく、測定を少なくとも２回繰り返す。
【００７４】
説明された全ての値及び特定の範囲は、超音波を使用して得られた平均値に対応する。
【００７５】
以下の説明において、そうでないとの記載がないかぎり、記号Ｒ，Ｑ，ｍ，ｔ，ｘ及びｐは、先に定義した通りである。
【図面の簡単な説明】
【００７６】
【発明を実施するための形態】
【００７７】
以下に示す非制限的な実施例は、本発明の実施形態を例示している。
【００７８】
以下の説明では、次のような略語及び表記が使用される。
ＸＲＦ：蛍光Ｘ線
ＸＲＤ：Ｘ線回折
ＩＣＰ：誘導結合プラズマ測光
水苦土石（ハイドロマグネサイト）：Ｍｇ（ＯＨ）2・４ＭｇＣＯ3・４Ｈ2Ｏ
アルニチ石（アルティナイト）：Ｍｇ（ＯＨ）2・ＭｇＣＯ3・３Ｈ2Ｏ
エイテル石：Ｎａ2ＣＯ3・ＭｇＣＯ3
ＬＯＩ：強熱減量
【００７９】
［実施例１］
粉砕した純粋なオリビン砂（Ｍｇ0.94Ｆｅ0.06）2ＳｉＯ4を、炭酸ナトリウム水和物粉末と、１４：１の質量比で混合した。当該混合物のモル比は、１：１に近い。２５ｇの当該粉末をプレスしてペレット状にし、実験室炉内の白金るつぼに配置した。そして、２時間かけて８００℃にまで加熱し、更に８００℃で１時間維持した後、自然冷却により室温にまで冷却した。反応効率を評価するべく、炭酸ナトリウムと使用したオリビン砂の別の試料に対して、全く同じ加熱処理を行った。測定された強熱減量を、以下の表に示す。
【表１】
2015536897.tif 000003
【００８０】
純粋な炭酸ナトリウムの強熱減量は、炭酸塩の分解や蒸発によるものではなく、全てが水和水の喪失に起因するものであった。純粋なオリビン砂の試料は、加熱処理中には本質的に変わらないままであったが、混合した試料は反応が生じた。測定されたＬＯＩデータから、炭酸塩の６０％のＣＯ2が混合物から失われたと推定される。反応後の試料の相構成を、ＸＲＤにより測定した。この技術によって観察された反応生成物は、Ｎａ2ＭｇＳｉＯ4，ＭｇＯ及びＦｅ2Ｏ3、並びに、未反応のオリビン砂及び炭酸ナトリウムであった。
【００８１】
１０ｇの反応済み試料を、その溶解挙動を評価するために、１時間、４０℃で一定に攪拌しながら脱イオン水１００ｍｌに入れた。溶液を濾過し、固体残留物をＸＲＤにより分析した。水溶液中の溶解元素の量を、ＩＣＰによって測定した。
【００８２】
濾過した固体残留物で検出された固体相の主要なものは、Ｎａ2ＭｇＳｉＯ4，ＭｇＯ，Ｆｅ2Ｏ3及びオリビンであった。未反応の炭酸ナトリウムは全て、水溶液中に溶解していた。更に、濃度６６７ｍｇ／ｌで溶解したＳｉＯ2が検出された。この値から、これらの条件下で、混合物からの総シリカの２〜３％が水に溶解したと推定できる（溶液のｐＨは約１２であると測定されたことから、ケイ酸ナトリウムとして仮定される）。
【００８３】
［実施例２］
実施例１で使用されたものと同じ、粉砕した純粋なオリビン砂（Ｍｇ0.94Ｆｅ0.06）2ＳｉＯ4を、炭酸ナトリウム水和物粉末と、１４００：１２３５の質量比で混合した。当該混合物のモル比は、ほぼ１：１である。粉末をペレット状にプレスし、９００℃に保たれた実験室炉内に（白金るつぼに）配置した。１時間の熱処理の後、試料を空気急冷した。炭酸ナトリウムと使用したオリビン砂の別の試料に対して、全く同じ加熱処理を行った。上記の温度では、炭酸ナトリウムは液体状態であることに注意することが重要である。（当該化合物の融点は８５１℃である。）試料全てについて測定された強熱減量を以下の表に示す。
【表２】
2015536897.tif 000004
【００８４】
測定されたＬＯＩデータから、１００％に近い変換率（脱炭酸化の度合い）が達成されており、これは反応が実質的に完了していることを意味する。反応済み生成物をＸＲＤによって分析し、検出された相は、Ｎａ2ＭｇＳｉＯ4，ＭｇＯ，ＮａＦｅＯ2及び未反応のオリビンであった。観察された強熱減量のデータと一致して、残存炭酸ナトリウムは検出されなかった。ＸＲＤデータのリートベルト解析を行って得られたＭｇＯとＮａ2ＭｇＳｉ０4との質量比は、１４：８６であり、マスバランス計算の結果と合理的に合致する。
【００８５】
［実施例３］
１３グラムの実施例２の粉末状生成物を、水２６０ｍｌに混合して、約５０ｇ／Ｌの固形分濃度を有するスラリーを得た。総量２リットルの当該スラリーを、２５℃に維持し密閉された圧力反応器に入れた。最初に反応器を排気した後、純粋なガス状のＣＯ2を１気圧まで充填した。ガスの圧力及び水溶液のｐＨを、時間の関数として記録し、図２に示した。圧力低下の速度は、スラリーがガス状のＣＯ2を急速に捕捉していることを示し、同時に、溶液のｐＨは、１２以上の初期値から約８．５の最終値へと急激に下がっていることは、混合炭酸ナトリウム／重炭酸塩の溶液が形成されていることと一致する。この反応後、スラリー中の固体を濾過し、ＸＲＤにより分析した。ＮａＦｅＯ2はもはや検出されず、ＭｇＯ：Ｎａ2ＭｇＳｉＯ4が、算出値１８：８２へと上昇した。これは、ケイ酸ナトリウムの一部がＮａ2ＭｇＳｉＯ4相から浸出して溶液中に入り、炭酸化されたことを示している。
【００８６】
［実施例４］
５グラムの実施例２の粉末状生成物を、水２００ｍｌに混合して、約２５ｇ／Ｌの固形分濃度を有するスラリーを得た。このスラリーを一時間穏やかに沸騰させた後、濾過し、ＸＲＤにより固体残渣を分析した。残留物中のＮａ2ＭｇＳｉＯ4は、明らかに元の未処理の残留物よりも大幅に低減し、ＭｇＯの相対濃度が大幅に上昇した。ＮａＦｅＯ2相も完全に消失したが、おそらく化学式４ＭｇＯ・Ｆｅ2Ｏ3・ＣＯ2・１０Ｈ2Ｏに近い層状複水酸化物相のはっきりとしたピークが観察され、Ｆｅ2Ｏ3（ヘマタイト）及び未反応のオリビンの弱いピークも観察された。
【００８７】
濾液もＩＣＰによって分析を行い、その結果（以下の表を参照）、溶液中に高濃度のナトリウム（Ｎａ2Ｏとして６．９２ｇ／Ｌ）、並びに、０．４７ｇ／ＬのＳｉＯ2が示された。ナトリウムの大部分から試料から浸出したことを意味しており、そのうちの約１５％がメタケイ酸ナトリウム水溶液の形態であると考えられ、残りは、水酸化ナトリウムと炭酸ナトリウムとの混合物であると考えられる。
【表３】
2015536897.tif 000005
【００８８】
［実施例５］
実施例２の粉末状生成物を水と混合して、様々な固体濃度を有するスラリー（懸濁液）を作成した。一部の例では、初期状態の水溶液に、様々な可溶性塩を添加した。スラリーの試料を全部で１．６５リットル、３５℃に維持された密閉反応器に配置し、５００ｒｐｍで作動する機械攪拌機で攪拌した。最初に反応器を排気した後、純粋なガス状のＣＯ2を１気圧まで充填した。ガス圧が時間の経過に従ってスラリーの吸収により下がる様子が連続的に記録された。圧力が相対的に一定値に達する都度、ＣＯ2を再び充填して１気圧に戻すようにした。ＣＯ2の充填と充填との間の時間における圧力の変化を追跡することにより、スラリーとの反応によって消費されたＣＯ2の全量を算出することができた。このような一連の実験の結果を以下の表に要約した。
【表４】
2015536897.tif 000006
【００８９】
捕捉されるＣＯ2の最大量の理論値は、固体中のＭｇＯ及びＮａ2Ｏとして表現される炭酸化可能な個体の全てが、スラリーに添加物が存在するか否かにかかわらず、炭酸化されてＭｇＣＯ3及びＮａ2ＣＯ3になるとの仮定に基づく。しかしながら、固体生成物の主要なものは、通常、水苦土石である、場合によっては、アルニチ石であることが観察されており、これは、理論的なＣＯ2捕捉の最大値よりも実際のＣＯ2捕捉の量がわずかに小さいことを暗に意味する。スラリーに添加物を使用しなかった（すなわち、スラリーを作成するのに純水を使用した）実験４において、捕捉されたＣＯ2の量は理論値の８４％であり、これは、アルニチ石が主に生成される炭酸マグネシウムである場合に予期される値をわずかに上回っていることから、その他の炭酸塩も形成されているが検出されていないと考えられる。いずれにせよ、実験４の結果は、実施例２の反応生成物の水性懸濁液を、大気圧で約一日でほぼ完全に炭酸化することが可能であることを示している。（上記の実験では、一晩放置しなければならずその間に圧力を戻すべく更なるＣＯ2を充填しなかったことから、これらの実験の期間はおそらく必要以上に長く時間がかかっている。ＣＯ2の一気圧が継続的に維持されていたとすると、反応時間は大幅に短縮されていたと予想される。）
【００９０】
［実施例６］
フィンランド、Ｈｏｒｓｍａｎａｈｏから産出された蛇紋石を破砕した試料（ボールミルで粉末上にした後、７５マイクロメートルの篩にかけて４３％を通過させたところ、ＳｉＯ2の形態のケイ素が質量比で３７．９％、ＭｇＯの形態のマグネシウムが３８．７％、Ｆｅ2Ｏ3の形態の鉄が７．４％含まれており、９５０℃での強熱減量は１４．９％であった）を、無水炭酸ナトリウム粉末と、５３５５：４６４５の質量比（約１：１．３のモル比）で混合した。混合した粉末約５ｋｇを鉄製るつぼ中でプレスして、実験室炉で４．５時間９５０℃で焼成した。焼成時の質量損失は２７．９％であった。測定された質量損失から、脱炭酸反応が完了したと推定できる。反応生成物をＸＲＦ分光分析により分析して、ＳｉＯ2の形態のケイ素が質量比で２７．８％、ＭｇＯの形態のマグネシウムが３０．４％、Ｆｅ2Ｏ3の形態の鉄が５．７％、含まれており、Ｎａ2Ｏの形態のナトリウムが３３．４％含まれていたことが示された。ＸＲＤ分析では、生成物中に存在する主要な相が、Ｎａ2ＭｇＳｉＯ4及びペリクレース（ＭｇＯ）であることが示された。
【００９１】
［実施例７］
実施例２の反応生成物（以下「生成物Ｘ」と称する）及び実施例６の反応生成物（以下、「生成物ＸＳ」と称する）を粉末に粉砕し、得られた粉末の細度を、ブレーン比表面積（ＢＳＳ）法を用いて測定した。固体の７５グラムの生成物Ｘ又はＸＳの各試料に対して、脱イオン水１．５リットルを加えて、５００ｒｐｍで動作する螺旋状のテフロン（登録商標）パドルを有する攪拌機を備えたガラス製反応器に入れた。純粋なＣＯ2ガスを、攪拌されている懸濁液に（下部の多孔質ガラスフリットを介して）１気圧の絶対圧力に近い圧力で１時間当たり１２ノルマルリットルの流量で連続して通気させた。循環させた温水により加熱されたジャケットによって、反応器の内容物を７０℃に維持した。様々な長さの時間が経過した後、懸濁液の試料を、炭酸化反応の進行を評価するために採取した。試料を濾過し、液体濾液を、ＩＣＰにより溶解した要素について分析した。固体の濾過ケークを１１０℃で乾燥させた後、元素組成をＸＲＦ分光分析によって分析し、定性的な相組成をＸＲＤによって分析し、結合したＣＯ2及び水の量的検出のために発生気体分析と熱分析とを組み合わせて行った。反応したマグネシウムの量を計算するために、乾燥した濾過ケーク中のＣＯ2の全てが水苦土石の形で存在していると仮定した。
３つの異なる生成物試料の結果が、以下の表に示されている。
【表５】
2015536897.tif 000007
【００９２】
上記の結果から、水性濁液中でわずか一気圧で生成物Ｘ及びＸＳを炭酸化し、約３時間半から４時間で、開始材料におけるマグネシウム全量の６０〜７０％程度の変換率を得ることが可能であることが分かる。固体相のＸＲＦ分析と液体相のＩＣＰ分析との組み合わせに基づくと、最初に存在したＮａのうちのおよそ９０％及び最初に存在したＣｒのうちの５０％が実験の間に浸出したと推定される。
【００９３】
［実施例８］
エイテル石の形成
実施例７のプロセスを、濃度１５０ｇ／Ｌで、すなわち、実施例７で使用した濃度の３倍で、２つのスラリー（実施例２及び６からそれぞれ生成物Ｘ及びＸＳを用意）を使用して、繰り返した。
【００９４】
最初の３時間は、実施例７で観察されたのと同じ傾向が観察された。しかしながら、４時間経過後は、ＸＲＤによって、水苦土石に加えてエイテル石の存在が明らかとなった。以下に、結果を表で示す。
【表６】
2015536897.tif 000008
【００９５】
［実施例９］
水浸出の有効性
５０ｇの生成物Ｘを、１リットルの脱イオン水で６回連続して洗浄した（洗浄の間に、室温及び大気圧、すなわち、２５℃、１気圧で、１５分間の攪拌を行った）。固体及び液体を分析するべく、各回に少量の試料を採取した。ＩＣＰ溶液解析と組み合わせた生成物ＸのＸＲＦ結果を、以下の表に示す。以下の表において、生成物から浸出した各元素のパーセンテージが、洗浄回数の関数として表されている。
【表７】
2015536897.tif 000009
【００９６】
明確に、初回の洗浄が最も効率が良かった。そこで、５００ｇの生成物Ｘを同じ条件で洗浄して、固形物を濾過し、１１０℃で一晩乾燥させた。そして、この固体の生成物に、上記の実施例８で説明したのと同じ炭酸化実験を行った。ＸＲＤ分析により、水苦土石のみが検出され、エイテル石は検出されなかった。これは、洗浄により、方法中のＮａリサイクルが改善されたことを示している。
【００９７】
初回の洗浄（上記の表を参照）の後に得られた水溶液の分析によれば、高いｐＨを示し、約４０００ｍｇ／ＬのＮａ、及び、６３７ｍｇ／ＬのＳｉが含有されており、その他の元素は僅かな量であった。これに基づくと、溶液は、約２３ミリモル／リットルのメタケイ酸ナトリウム（Ｎａ2ＳｉＯ3）、及び、約１３０ミリモル／リットルの水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）を含有しており、及び、ある程度の炭酸イオンを含む可能性がある。
【表８】
2015536897.tif 000010
【００９８】
［実施例１０］
６０℃での水苦土石の形成
生成物Ｘの５０ｇ／Ｌのスラリーを１リットル用意し、２リットルのオートクレーブに注いだ。システムを閉じて、１０バールの純粋なＣＯ2を１リットル、残っている空気をパージすることなく追加した後、スラリーを攪拌して６０℃にまで加熱した（セメント工場における排気ガスの露点にほぼ一致する）。２時間後、圧力は大気圧付近まで下降し、オートクレーブの加熱を停止した。次の日、スラリーを濾過して、１１０℃で一晩乾燥させた。ＸＲＤによれば、主要な結晶化生成物として、水苦土石が明らかとなった。
【００９９】
［実施例１１］
１２０℃における主要生成物としての菱苦土石の形成
実施例１０のプロセスを、同じオートクレーブを使用して１２０℃（セメント工場の排気ガスの典型的な温度）で、圧力が２バール（１２０℃における平衡水上気圧）付近まで下降する都度ＣＯ2を追加しながら繰り返した。１日で、最大１０バールのＣＯ2を３回追加した。乾燥させた固体のＸＲＤ分析では、菱苦土石（ＭｇＣＯ3）が主要な生成物であったが、磁鉄鉱（Ｆｅ3Ｏ4）の痕跡も見られた。水相のＩＣＰ分析では、９０％のＮａの浸出が見られた。固体中のＣＯ2含有量を、ＨｏｒｉｂａＥＭＩＡ−８２０Ｖガス分析器と接続された高周波誘導炉を使用して分析し、存在するＭｇＣＯ3の量は、生成物Ｘに存在する元のＭｇの約４７％であることが分かった。
【０１００】
［実施例１２］
溶液中の還元によるクロムの選択的分離
粉末状にした生成物Ｘを、水：固体質量比２：１で、脱イオン水に入れて、約１５分間攪拌した。黄色に色づいた水相を濾過して、試料を取り出し、ＩＣＰ分析を行った。粉末状の過剰な硫酸第一鉄（ＦｅＳＯ4）及び還元剤を添加して、溶液を作った後、クロムを含有する沈殿物が形成された。溶液を再び濾過して、無色の溶液を得て、再びＩＣＰで分析を行った。黄色に色づいた水相のクロム含有量は、７２２ｍｇ／Ｌであった。一方、無色の溶液に含まれるクロム含有量は、たったの２９ｍｇ／Ｌであった。
【０１０１】
原材料の分析と比較した場合、これらの結果は、原材料（オリビン砂）に含まれるクロムの全量の約５０％が、「生成物Ｘ」を形成するのに使用されたプロセスによって、容易に溶解可能な形態（クロム酸塩）へと変換され、溶液に浸出したＣｒの９６％が、硫酸第一鉄の添加により沈殿したことを示している。
【０１０２】
［実施例１３］
固体残渣からの浮遊による水苦土石の選鉱
上記のプロセスをかんらん石及び蛇紋石に適用して生成された炭酸化された生成物、実施例７の表における実験５及び実験７で示されたのと同様な生成物、に対して浮遊選鉱を実行することにより分離試験を行った。オレイン酸ナトリウム、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）及びメチルイソブチルカルビノール（ＭＩＢＣ）の組み合わせを、水相に順番に使用して、固形物濃度９０ｇ／Ｌのスラリーの形態で固体を分散させた。
【０１０３】
まず、炭酸化された粒子に疎水性を付与するべく、オレイン酸ナトリウムをスラリーに添加して、ビーカー内で５分間攪拌した。そして、ケイ酸塩の疎水性を抑制するべくＣＭＣを添加した後、更に５分間攪拌して、通気によって形成された泡を安定させるべくＭＩＢＣを添加した。
【０１０４】
ミニチュア浮選セル内で処理済みスラリーに通気して発泡させ、泡によって搬送された固形物を「濃縮物」として収集した。残留固形物を、「尾鉱」として収集した。このような４回の実験結果を、以下の表に示す。固体中のＣＯ2含有量を、ＨｏｒｉｂａＥＭＩＡ−８２０Ｖガス分析器と接続された高周波誘導炉を使用して分析した。濃縮物のＣＯ2含有量は、典型的には、尾鉱の３倍から４倍であったが、これは、上記の態様で水苦土石を有効に分離できたことを示している。
【０１０５】
ＸＲＤの結果により、分離が確認された。相の存在の異なる確率を以下のように表し、定性的に結果が示されている。
（ｏ）存在しない
（＊）存在する可能性がある
（Ｘ）確実に存在する
（Ｘ＋）豊富に存在する
【表９】
2015536897.tif 000011
【０１０６】
［実施例１４］
組成式Ｍｇ3Ｓｉ4Ｏ10（ＯＨ）2を有し、僅かに不純物を含む（質量百分率で、１．１％のＡｌ2Ｏ3、０．９％のＦｅ2Ｏ3、及び、０．９％のＣａＯ）Ｌｕｚｅｎａｃ（フランス）産の天然の滑石を粉砕して、無水炭酸ナトリウム（Ｎａ2ＣＯ3）と、４８６３：５１３６の質量比（約１：１のモル比）で混合した。この組成は、最終的な試料におけるＮａ：Ｓｉの原子比が２：１となるように選択された。２０．５ｇの当該粉末をプレスしてペレット状にし、実験室炉内の白金るつぼに配置した。試料を９００℃で１時間加熱した後、空気中で冷却した。処理の前後で質量を計測し、計測された強熱減量の値
２３．３％は、炭酸ナトリウムからの二酸化炭素の蒸発分及び滑石からの結合水の分に一致し、２４．６％の完全な反応に対する理論値の約９５％を表している。反応済み試料の相構成は、Ｘ線回折によって決定され、検出された主要な生成物は、Ｎａ2ＭｇＳｉＯ4及びＮａ2ＳｉＯ3であった。
【０１０７】
［実施例１５］
実施例９で示したのと同様なプロセスに従って、生成物Ｘの試料を水に浸出させた。１０５℃で乾燥させた後、粉末状の材料（強熱減量は８．９％であった）
を、主要な元素を調べるべくＸ線蛍光分析を行い、２８．１％のＳｉＯ2、３９．１％のＭｇＯ及び１７．９％のＮａ2Ｏが含まれることが分かった。Ｘ線回折分析では、粉末中に存在する主要な結晶化化合物は、ペリクレース（ＭｇＯ）、オルトケイ酸マグネシウムナトリウム（Ｎａ2ＭｇＳｉＯ4）及び苦土かんらん石（Ｍｇ2ＳｉＯ4）であることが示されたが、非晶質ケイ酸マグネシウム水和物（Ｍ−Ｓ−Ｈ）も含むことも知られていた。へらを用いて、ゴムのボール内で、脱イオン水１に対して、５倍の量の材料を手動で混合した。得られたペーストを７ｇの一定量で分割して、円筒形の型に充填して３トンの荷重で圧縮し、直径１９ｍｍ及び高さ１０ｍｍの円筒状のペレットを形成した。これらのペレットを、２０±２℃のチャンバ内で、大気圧下で純粋なＣＯ2ガスを流しながら硬化させた。２つの異なる湿度条件で試験が行われた。一つは、乾燥条件（すなわち、ガス流に水分を添加しない）であり、もう一つは湿潤条件（ペレットにガス流を通す前に、硬化チャンバの下部の水中にガス流を通過させる）である。ペレットのＣＯ2及び／又は水の吸収の後に、当該ペレットを素早く取り出して、一日一回計量を行った。重量の増加が横ばいになり始めたため、１週間後に実験を停止した。この時点で、乾燥条件で炭酸化されたペレットは、３．０％の重量増加が見られ、試験を行った４つのペレット全てで、実質的に同じ重量の変化が見られた。一方、湿潤条件（１００％に近い相対湿度）で炭酸化されたペレットは、ペレット毎に重量増加が異なっており、平均して７．８％の増加であったが、標準偏差は約１％であった。
【０１０８】
１気圧のＣＯ2の下で炭酸化されたペレットの全てが、大気中で単純に保存されていたもう一方のペレットよりも、表面が非常に固くなっていたことに注目した。また、湿潤条件の下で炭酸化されたペレットには、多量の白華現象が見られた。白華のサンプルを削り取って、Ｘ線回折で分析した。この白華には、ネスケホン石（ＭｇＣＯ3・３Ｈ2Ｏ）、ナーコライト（ＮａＨＣＯ3）、重炭酸ソーダ石（Ｎａ3Ｈ（ＣＯ3）2・２Ｈ2Ｏ）、及び、炭酸ナトリウム一水和物（Ｎａ2ＣＯ3．Ｈ2Ｏ）が含有されていることが分かった。湿った炭酸化されたペレット自体を同じ手法で分析したところ、主に、ペリクレース（ＭｇＯ）、オルトケイ酸マグネシウムナトリウム（Ｎａ2ＭｇＳｉＯ4）、苦土かんらん石（Ｍｇ2ＳｉＯ4）、及び、ネスケホン石（ＭｇＣＯ3・３Ｈ2Ｏ）が存在していることが示された。したがって、ネスケホン石が主要な「結合」相であり、おそらく、Ｍ−Ｓ−Ｈの炭酸化によって大部分が生成されたと考えられる。
【０１０９】
処理済みペレット及び未処理ペレットの組を圧縮して、圧縮機械の中で破損させた。以下に、結果を表で示す。
【表１０】
2015536897.tif 000012
【０１１０】
大気圧下の炭酸化プロセスによりペレットの強度が大幅に向上したことが明らかであり、湿潤条件下の炭酸化よりも、乾燥条件下の炭酸化の方が望ましいことも明らかになった。
【図１】
2015536897.tif 000013
【図２】
2015536897.tif 000014
【手続補正書】
【提出日】平成27年7月23日(2015.7.23)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ケイ酸塩鉱物を処理する方法であって、当該方法は、
アルカリ金属炭酸塩、アルカリ金属重炭酸塩若しくはこれらの混合物であるアルカリ金属炭酸塩化合物を、ケイ酸マグシウムと５００℃から１２００℃の間の温度で反応させることにより、アルカリ金属オルトケイ酸マグネシウム、及び、必要に応じて、（ｉ）酸化マグネシウム、又は、（ｉｉ）アルカリ金属ケイ酸塩を含む第１の組成物を生成する第１工程と、
前記第１の組成物を水に接触させて、非晶質ケイ酸マグネシウム水和物（Ｍ−Ｓ−Ｈ）を含む前記第２の組成物を生成する第２工程とを備え、
Ｒがアルカリ金属を表す化学式Ｒ2Ｏのアルカリ金属酸化物として表される前記アルカリ金属炭酸塩化合物の、化学式ＳｉＯ2二酸化ケイ素として表されるケイ酸マグシウムに対するモル比は、４：１〜１：４である、方法。
【請求項２】
前記Ｍ−Ｓ−Ｈは、ｐＭｇＯ．ＳｉＯ2．ｑＨ2Ｏの酸化物の式で表され、ここで、ｐは０．５〜２．０、及び、ｑは１〜４である、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記ケイ酸マグネシウムは、酸化マグネシウムのシリカに対するモル比が０．５〜３であるケイ酸マグネシウムである、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記ケイ酸マグネシウムは、一般組成が、ｍ（ＭｇＯ）・ｔ（ＱＯ）・ＳｉＯ2・ｘＨ2Ｏであるケイ酸マグネシウムを含むケイ酸マグネシウム岩を含み、
上記式において、ｍは０．５〜３、ｔは１以下、ｘは０〜２であり、Ｑはマグネシウム以外の一の又は複数の金属を表す、請求項１又は２の何れか一項に記載の方法。
【請求項５】
前記Ｑは、鉄、ニッケル及び／又はクロムを表し、
前記方法は、鉄化合物、ニッケル化合物及び／又はクロム化合物を分離する工程を更に備える、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム又はアルカリ金属シリカ化合物を、前記第２の組成物から分離又は生成する次工程を更に備える、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記第２の組成物を炭酸化して、炭酸マグネシウム化合物を含む第３の組成物を生成する次工程を更に備える、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
前記第３の組成物からの前記炭酸化マグネシウムを焼成して、酸化マグネシウムを含む第４の組成物を生成する次工程を更に備える、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
前記第２の組成物が成形又はプレスによって成形品となるようにした第１下流工程の後に、当該第２の組成物の前記炭酸化を行う第２下流工程を実行して、炭酸化された成形品を得る、請求項７に記載の方法。
【請求項１０】
請求項９に記載の方法により得られた炭酸化された成形品。
【国際調査報告】
2015536897.tif 000015
2015536897.tif 000016
2015536897.tif 000017
2015536897.tif 000018
2015536897.tif 000019