(57)【要約】ナノ粒子を調製するためのシステムが説明される。該システムは、ガス中にナノ粒子を含むナノ粒子エアロゾルを生成するための反応器を含み得る。該システムはまた、入口と出口とを有するチャンバを有する拡散ポンプも含む。チャンバの入口は、反応器の出口と流体連通している。拡散ポンプはまた、拡散ポンプ流体を支持するためのチャンバと流体連通している容器と、容器中の拡散ポンプ流体を蒸気へと蒸発させるための加熱器とも含む。加えて、拡散ポンプは、蒸発させた拡散ポンプ流体をチャンバ内へ吐出するためのノズルを有する、容器と流体連通しているジェットアセンブリを有する。該システムは、チャンバの出口と流体連通している真空ポンプを更に含み得る。ナノ粒子を調製する方法もまた提供される。【特許請求の範囲】
【請求項１】
システムであって、
ガス中にナノ粒子を含むナノ粒子エアロゾルを生成するための反応器であって、前駆体ガス入口と出口とを備える、反応器と、
拡散ポンプであって、
入口と出口とを有するチャンバであって、前記チャンバの前記入口が前記反応器の前記出口と流体連通している、チャンバ、
拡散ポンプ流体を支持するための、前記チャンバと流体連通している容器、
前記容器中の前記拡散ポンプ流体を蒸気へと蒸発させるための加熱器、及び
前記蒸発させた拡散ポンプ流体を前記チャンバ内へ吐出するためのノズルを備える、前記容器と流体連通しているジェットアセンブリ、を備える、拡散ポンプと、
前記チャンバの前記出口と流体連通している真空ポンプと、を備える、システム。
【請求項２】
前記反応器が、前記反応器中への少なくとも１つの前駆体ガスの導入の速度を制御するための少なくとも１つの流速制御装置を更に備える、請求項１に記載のシステム。
【請求項３】
前記少なくとも１つの前駆体ガスが、第ＩＶ族元素を含むガスを含む、請求項２に記載のシステム。
【請求項４】
前記反応器に電力を供給するための電源を更に備える、請求項１〜３のいずれか一項に記載のシステム。
【請求項５】
前記反応器が、パルスプラズマ反応器である、請求項１〜４のいずれか一項に記載のシステム。
【請求項６】
前記ノズルが、前記蒸発させた拡散ポンプ流体を、前記チャンバの冷却された壁に向かって吐出する、請求項１〜５のいずれか一項に記載のシステム。
【請求項７】
ナノ粒子を調製する方法であって、
反応器内で、ナノ粒子エアロゾルであって、ガス中にナノ粒子を含む、ナノ粒子エアロゾルを形成することと、
前記ナノ粒子エアロゾルを、前記反応器から拡散ポンプ中に導入することと、
容器内で拡散ポンプ流体を加熱して蒸気を形成し、前記蒸気を、ジェットアセンブリを通して送出することと、
ノズルを通して前記蒸気を前記拡散ポンプのチャンバ内へ放出し、前記蒸気を凝縮させて凝縮液を形成することと、
前記凝縮液を前記容器へ流して戻すことと、
前記凝縮液中の前記エアロゾルの前記ナノ粒子を捕捉することと、
前記捕捉されたナノ粒子を前記容器中に収集することと、を含む、方法。
【請求項８】
前記収集されたナノ粒子が、光輝性である、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
前記拡散ポンプ流体が、シリコーン流体を含む、請求項７又は８に記載の方法。
【請求項１０】
前記拡散ポンプ流体が、炭化水素、フェニルエーテル、フッ素化ポリフェニルエーテル、及びイオン流体からなる群から選択される少なくとも１つの流体を含む、請求項７又は８に記載の方法。
【請求項１１】
前記拡散ポンプ流体が、２３±３℃で、約０．００１〜約１Ｐａ・ｓの動的粘度を有する、請求項７〜１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
前記蒸気を、前記ノズルを通して前記チャンバの冷却された壁に向かって放出することと、前記凝縮液を、前記冷却された壁に沿って下方へ流して前記容器へ戻すことと、を更に含む、請求項７〜１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
前記拡散ポンプを用いて前記反応器を排気することを更に含む、請求項７〜１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
前記少なくとも１つの前駆体ガスから前記ナノ粒子エアロゾルを形成することを更に含む、請求項７〜１３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５】
前記少なくとも１つの前駆体ガスからプラズマを発生させることを更に含む、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記少なくとも１つの前駆体ガスを前記反応器中へ流すことを更に含む、請求項１４又は１５に記載の方法。
【請求項１７】
前記ナノ粒子の表面を前記蒸気で湿潤させることを更に含む、請求項７〜１６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８】
前記ナノ粒子が、約５ｎｍ未満の最大寸法を有する、請求項７〜１７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９】
前記ナノ粒子が、ケイ素又はケイ素合金を含む、請求項７〜１８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２０】
前記拡散ポンプ流体が、シリコーン流体を含む、請求項７〜１９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２１】
真空ポンプを用いて前記ガスを前記拡散ポンプから除去することを更に含む、請求項７〜２０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２２】
前記拡散ポンプは、前記反応器と流体連通している、請求項７〜２１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２３】
請求項７〜２２のいずれか一項に記載の方法によって調製される、ナノ粒子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、概してナノ粒子に関し、より具体的には、ナノ粒子を捕捉することに関する。
【背景技術】
【０００２】
この項目における記載は、単に、本開示に関連する背景情報を提供しているにすぎず、先行技術を構成するわけではない。
【０００３】
ナノ技術の誕生は、多くの材料の特性がナノスケール寸法で変化するため、多くの技術分野においてパラダイムシフトをもたらしている。例えば、幾つかの構造寸法をナノスケールへ減少させることは、体積に対する表面積の比を増大させる場合があり、したがって、材料の電気的、磁気的、反応的、化学的、構造的、及び熱的特性における変化を生じさせる。ナノ材料は、既に商業用途において見出すことができ、今後数十年のうちにコンピュータ、光起電力、光電子工学、医薬／薬剤、建築材料、軍事用途、及び多数の他のものを含む広範な技術に存在することになるだろう。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００４】
ナノ粒子及びガスのエアロゾルからナノ粒子を液体捕捉するシステム及び方法が、本明細書で開示される。特定の調製方法は、反応器（例えば、低圧高周波パルスプラズマ反応器）の使用、及び反応器中で形成されたナノ粒子の拡散ポンプによる直接流体捕捉を含む。
【０００５】
本開示の一形態によれば、システムが提供される。本システムは、ガス中にナノ粒子を含むナノ粒子エアロゾルを生成するための反応器を含み得る。反応器は、前駆体ガス入口及び出口を有する。本システムはまた、入口と出口とを有するチャンバを有する拡散ポンプも含む。チャンバの入口は、反応器の出口と流体連通している。拡散ポンプはまた、拡散ポンプ流体を支持するためのチャンバと流体連通している容器と、容器中の拡散ポンプ流体を蒸気へと蒸発させるための加熱器とも含む。更に、拡散ポンプは、蒸発させた拡散ポンプ流体をチャンバ内へ吐出するためのノズルを有する、容器と流体連通しているジェットアセンブリを有する。本システムは、拡散ポンプのチャンバの出口と流体連通している真空ポンプを更に含む。
【０００６】
本開示の別の形態によれば、ナノ粒子を調製する方法が提供される。本方法は、反応器内にナノ粒子エアロゾルを形成することを含む。ナノ粒子エアロゾルは、ガス中にナノ粒子を含み、本方法は、ナノ粒子エアロゾルを反応器から拡散ポンプ内へ導入することを更に含む。本方法はまた、容器内で拡散ポンプ流体を加熱して蒸気を形成することと、ジェットアセンブリを通して蒸気を送出することと、ノズルを通して蒸気を拡散ポンプのチャンバ内へ放出することと、蒸気を凝縮させて凝縮液を形成することと、凝縮液を容器へ流して戻すこととを含む。更に、本方法は、凝縮液中のエアロゾルのナノ粒子を捕捉することと、捕捉されたナノ粒子を容器中に収集することとを含む。
【０００７】
本発明を適用する別の分野は、本明細書において提供される詳細な説明から明かになるであろう。詳細な説明及び特定の例は、単なる例示を目的とするものであり、本開示の範囲を限定することを意図するものではないことを理解するべきである。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
本明細書に記載の図面は、説明目的のみであり、本開示の範囲をいかようにも限定することを意図するものではない。
【図１】本開示の形態に従う、ナノ粒子を調製するために使用され得る低圧パルスプラズマ反応器とナノ粒子を収集するための拡散ポンプとを伴うシステム例の概略図である。
【図２】本開示の形態に従うナノ粒子を収集するために使用され得る拡散ポンプ例の概略図である。
【図３】ナノ粒子を生成するためのプラズマ反応器とナノ粒子を収集するための拡散ポンプとを伴うシステムの写真である。
【図４ａ】ナノ粒子を伴わない拡散ポンプ内のシリコーン油の写真である。
【図４ｂ】ナノ粒子をシリコン油内に沈殿させた後の、拡散ポンプ内のシリコン油の写真である。
【図５ａ】拡散ポンプからシリコン油内に捕捉されたシリコンナノ粒子の明視野透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）画像である。
【図５ｂ】シリコンの結晶面を標識した、拡散ポンプからシリコン油中に捕捉されたシリコンナノ粒子の電子回析パターンである。
【図６ａ】拡散ポンプからシリコン油内に捕捉されたシリコンナノ粒子の別の明視野ＴＥＭ画像である。
【図６ｂ】シリコンの結晶面を標識した、拡散ポンプから捕捉されたシリコンナノ粒子の別の電子回析パターンである。
【図７】３回の拡散ポンプ運転に関する、ＴＥＭから測定された粒子直径（ｎｍ）のプロットである。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下の記載は、本質的に単なる例示であり、決して本開示、その用途、又は使用を限定することを意図したものではない。発明を実施するための形態を通して、対応する参照番号は、同様又は対応する部品及び形成部を示すことを理解されたい。
【００１０】
本開示は、ナノ粒子エアロゾル（例えば、ガス中のナノ粒子）を生成するための反応器と、エアロゾルのナノ粒子を収集するための反応器と流体連通している拡散ポンプとを有する、システムを説明する。また、ナノ粒子を調製する方法、及びかかる方法によって生成されるナノ粒子も本明細書で説明される。
【００１１】
発明者は、種々のサイズ分布及び特性のナノ粒子が、反応器（例えば、低圧プラズマ反応器）内で生成されたナノ粒子エアロゾルを、反応器と流体連通している拡散ポンプに導入すること、拡散ポンプ油、液体、又は流体（例えば、シリコーン流体）から凝縮液中のエアロゾルのナノ粒子を捕捉すること、及び捕捉されたナノ粒子を容器内に収集することによって調製され得ることを発見した。この方法は、費用効果的であり、高処理能力製造プロセスに拡張が容易でもある。
【００１２】
反応器及びナノ粒子エアロゾルを生成する方法、並びに拡散ポンプ及びナノ粒子を収集する方法が、本明細書で説明される。反応器の特定の例が本明細書で説明され得るが、他の反応器も、ナノ粒子エアロゾルを発生させるために使用されてもよい。例えば、拡散ポンプは、ナノ粒子エアロゾルを生成することが可能な実質的に任意の種類の反応器によって生成されるエアロゾルのナノ粒子を収集するために使用され得る。
【００１３】
反応器の例は、ＷＯ第２０１０／０２７９５９号及びＷＯ第２０１１／１０９２２９号に説明され、その各々は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。かかる反応器は、限定されるものではないが、低圧高周波パルスプラズマ反応器であり得、また生成され得るナノ粒子としては、限定されるものではないが、シリコンを含む、又はシリコンから本質的になるナノ粒子が挙げられる。具体的には、下記の例はシリコンナノ粒子に関して説明され得るが、他の材料及び合金を含むナノ粒子を、説明されるシステム及び方法を用いて生成及び捕捉することができる。
【００１４】
本開示の一態様によれば、システムは、ガス中にナノ粒子を含むナノ粒子エアロゾルを生成するための反応器を含む。反応器は、前駆体ガス入口及び出口を含み得る。本システムは、入口と出口とを有するチャンバを備える拡散ポンプを更に含み得る。チャンバの入口は、反応器の出口と流体連通している。拡散ポンプは、拡散ポンプ流体を支持するためのチャンバと流体連通している容器と、容器中の拡散ポンプ流体を蒸気へと蒸発させるための加熱器と、蒸発させた拡散ポンプ流体をチャンバ内へ吐出するためのノズルを備える、容器と流体連通しているジェットアセンブリとを更に含み得る。本システムは、チャンバの出口と流体連通している真空ポンプを更に含み得る。
【００１５】
図１は、ガス中にナノ粒子を含むナノ粒子エアロゾルを生成するための反応器５を含む、例示的なシステム１００の概略図である。反応器５は、パルスプラズマ反応器であってもよい。例えば、反応器５は、前駆体ガス入口２１と出口２２とを有するプラズマ発生チャンバ１１を備えてもよい。反応器５は、前駆体ガスを反応器５内に導入する速度を制御するための、少なくとも１つの流速制御装置を有してもよい。出口は、開口又は開口部２３をその中に有してもよい。プラズマ発生チャンバ１１は、可変周波数ｒｆ増幅器１０に取り付けられる電極構成１３を備えてもよい。プラズマ発生チャンバ１１はまた、第２の電極構成１４を備えてもよい。第２の電極構成１４は、接地電極か、直流バイアス電極か、又は電極１３に対してプッシュプル方式で動作されるかのいずれかであってよい。電極１３、１４は、超短波（ＶＨＦ）電力を前駆体ガスに結合して点火し、１２で示される領域内にプラズマのグロー放電を持続させるために使用される。前駆体ガスは次に、プラズマ内で分離されて、ナノ粒子を形成するように核形成する荷電原子を提供し得る。例えば、少なくとも１つの前駆体ガスは、シリコン及び／又はゲルマニウム等の第ＩＶ族元素を有するガスを含んでもよい。周期表のこれらの族の指定は、概してＣＡＳ又は旧ＩＵＰＡＣ命名に由来するが、但し、第ＩＶ族元素は、当該技術分野において容易に理解されるように現在のＩＵＰＡＣシステム下では第１４族元素と称される。
【００１６】
形成されるナノ粒子の直径を制御するために、プラズマ発生チャンバ１１の出口２２内の開口２３と拡散ポンプ１７との間の距離は、約５〜約５０開口直径の範囲であってよい。プラズマ発生チャンバ１１の出口に近過ぎる拡散ポンプ１７の位置付けは、プラズマと拡散ポンプ１７の流体との不要な相互作用をもたらすことがある。逆に、開口２３に遠過ぎる拡散ポンプ１７の位置付けは、粒子収集効率を低減させる。収集距離は、本明細書で説明される動作条件に基づき、出口２２の開口直径及びプラズマ発生チャンバ１１と拡散ポンプ１７との間の圧力降下の関数であるため、収集距離は、約１〜約２０ｃｍ又は約５〜約１０ｃｍであってよい。換言すれば、収集距離は、約５〜約５０開口直径であってよい。
【００１７】
システム５はまた、電源又は供給部を備えてもよい。電力は、領域１２内に高周波パルスプラズマを確立するような任意関数発生器によってトリガされる可変周波数無線周波数電力増幅器１０を介して供給され得る。無線周波数電力は、リング電極、平行板、又はガス中のアノード／カソード配置を用いて、プラズマ中に容量的に結合されてもよい。無線周波数電力はまた、放電管の周りのｒｆコイル配置を用いて、プラズマ中に誘導的に結合されるモードであってもよい。
【００１８】
プラズマ発生チャンバ１１はまた、誘電体放電管を備えてもよい。前駆体ガスは、プラズマが発生される誘電体放電管に入る。前駆体ガスから形成するナノ粒子は、前駆体ガス分子がプラズマ中で分離されるのに伴い、核形成し始める。
【００１９】
本開示の一形態では、プラズマ発生チャンバ１１内部のプラズマ源用の電極１３、１４は、ＶＨＦ無線周波数のバイアスを掛けた上流の多孔性電極板１３が、板の孔が互いに整列された状態で下流の多孔性電極板１４から分離される、フロースルーシャワーヘッド設計を備える。孔は、円形、矩形、又は任意の他の所望の形状であってよい。また、プラズマ発生チャンバ１１は、ＶＨＦ無線周波数電源に結合され、またチャンバ１１内部の先端と接地リングとの間に可変距離を有する尖った先端を有する、電極１３を囲い込んでもよい。
【００２０】
システム１００は、拡散ポンプ１７を更に含み得る。したがって、シリコンナノ粒子は、拡散ポンプ１７によって収集され得る。粒子収集チャンバ１５は、プラズマ発生チャンバ１１と流体連通していてもよい。拡散ポンプ１７は、粒子収集チャンバ１５及びプラズマ発生チャンバ１１と流体連通している。本開示の他の形態では、システム１００は、粒子収集チャンバ１５を含まないことがある。例えば、出口２２は、拡散ポンプ１７の入口１０３に結合されてもよく、又は、拡散ポンプ１７は、プラズマ発生チャンバ１１と実質的に直接流体連通していてもよい。
【００２１】
図２は、例示的な拡散ポンプ１７の断面概略図である。拡散ポンプ１７は、入口１０３と出口１０５とを有するチャンバ１０１を含み得る。入口１０３は、約５．０８〜約１３９．７センチメートル（約２〜約５５インチ）の直径を有してもよく、また出口は、約１．２７〜約２０．３センチメートル（約０．５〜約８インチ）の直径を有してもよい。チャンバ１０１の入口１０３は、反応器５の出口２２と流体連通している。拡散ポンプ１７は、例えば、約６５〜約６５，０００リットル／秒又は約６５，０００リットル／秒超のポンピングスピードを有してもよい。
【００２２】
拡散ポンプ１７は、チャンバ１０１と流体連通している容器１０７を含む。容器１０７は、拡散ポンプ流体を支持又は含有する。容器は、約３０ｃｃ〜約１５リットルの容積を有してもよい。拡散ポンプ中の拡散ポンプ流体の体積は、約３０ｃｃ〜約１５リットルであってもよい。
【００２３】
拡散ポンプ１７は、容器１０７中の拡散ポンプ流体を蒸気へと蒸発させるための加熱器１０９を更に含み得る。加熱器１０９は、拡散ポンプ流体を加熱し、拡散ポンプ流体を蒸発させて、蒸気を形成する（例えば、液体からガスへの相変化）。例えば、拡散ポンプ流体は、約１００〜約４００℃又は約１８０〜約２５０℃に加熱されてもよい。
【００２４】
ジェットアセンブリ１１１は、蒸発させた拡散ポンプ流体をチャンバ１０１内へ吐出するためのノズル１１３を備える容器１０７と流体連通し得る。蒸発させた拡散ポンプ流体は、ジェットアセンブリ１１１を通じて流れて上昇し、ノズル１１３から放出される。蒸発させた拡散ポンプ流体の流れは、図２に矢印で例証される。蒸発させた拡散ポンプ流体は、凝縮し、容器１０７へと流れて戻る。例えば、ノズル１１３は、チャンバ１０１の壁に向かって蒸発させた拡散ポンプ流体を吐出し得る。チャンバ１０１の壁は、水冷システム等の冷却システム１１３を用いて冷却されてもよい。チャンバ１０１の冷却された壁は、蒸発させた拡散ポンプ流体を凝縮させ得る。凝縮された拡散ポンプ流体は次に、チャンバ１０１の壁に沿って下へ流れ、容器１０７へ戻る。拡散ポンプ流体は、拡散ポンプ１７を通して連続的に循環され得る。拡散ポンプ流体の流れは、入口１０３に入るガスを、チャンバ１０１の入口１０３から出口１０５へ拡散させる。先に説明したように、真空源２７は、出口１０５からのガスの除去に役立つようにチャンバ１０１の出口１０５と流体連通し得る。
【００２５】
ガスがチャンバを通じて流れるのに伴い、ガス中のナノ粒子は、拡散ポンプ流体によって吸収され、したがってナノ粒子をガスから収集することができる。例えば、ナノ粒子の表面は、蒸発及び／又は凝縮させた拡散ポンプ流体によって湿潤され得る。更に、循環させた拡散ポンプ流体をかき混ぜることは、静止流体と比較して、ナノ粒子の吸収速度を更に改善し得る。チャンバ１０１内部の圧力は、約１．３３Ｅ−７ＭＰａ（約１ｍトル）未満であってよい。
【００２６】
ナノ粒子を伴う拡散ポンプ流体は次に、拡散ポンプ１７から除去され得る。例えば、ナノ粒子を伴う拡散ポンプ流体は、連続的に除去され、ナノ粒子を実質的に含まない拡散ポンプ流体と置き換えられてもよい。
【００２７】
有利なことに、拡散ポンプ１７は、ナノ粒子を収集するためだけでなく、また反応器５（及び収集チャンバ１５）を排気するためにも使用され得る。例えば、反応器５内の動作圧は、大気圧未満、０．１０ＭＰａ（７６０トル）未満、又は約０．０００１〜約０．１０ＭＰａ（約１〜約７６０トル）の間等の低圧であり得る。収集チャンバ１５は、例えば、約１〜約５ミリトルの範囲に渡り得る。同様に、他の動作圧も企図される。
【００２８】
拡散ポンプ流体は、ナノ粒子の捕捉及び保管のための所望の特性を有するように選択され得る。拡散ポンプ流体として使用されてもよい流体としては、シリコーン流体が挙げられるが、これに限定されない。例えば、ポリジメチルシロキサン、混合フェニルメチル−ジメチル環状シロキサン、テトラメチルテトラフェニルトリシロキサン、及びペンタフェニルトリメチルトリシロキサン等のシリコーン流体は全て、拡散ポンプ流体としての使用に好適である。他の拡散ポンプ流体及び油としては、炭化水素、フェニルエーテル、フッ素化ポリフェニルエーテル、及びイオン流体を挙げることができる。流体は、２３±３℃で約０．００１〜約１Ｐａ・ｓ、約０．００１〜約０．５Ｐａ・ｓ、又は約０．０１〜約０．２Ｐａ・ｓの動的粘度を有してもよい。更に、流体は、約１．３３Ｅ−８ＭＰａ（約１×１０−４トル）未満の蒸気圧を有してもよい。
【００２９】
システム１００はまた、拡散ポンプ１７の出口１０５と流体連通している真空ポンプ又は真空源２７を含んでもよい。真空源２７は、拡散ポンプ１７が適切に動作するように選択され得る。本開示の一形態では、真空源２７は、真空ポンプ（例えば、補助ポンプ）を備える。真空源２７は、機械的ポンプ、ターボ分子ポンプ、又は低温ポンプを備えてもよい。しかしながら、他の真空源も同様に企図される。
【００３０】
本開示の一形態によれば、ナノ粒子を調製する方法が提供される。本方法は、反応器５内にナノ粒子エアロゾルを形成することを含み得る。ナノ粒子エアロゾルは、ガス中にナノ粒子を含むことができ、また本方法は、ナノ粒子エアロゾルを反応器５から拡散ポンプ１７に導入することを更に含む。本方法はまた、容器内１０７で拡散ポンプ流体を加熱して蒸気を形成することと、ジェットアセンブリ１１１を通して蒸気を送出することと、ノズル１１３を通して蒸気を拡散ポンプ５のチャンバ１０１内へ放出することと、蒸気を凝縮させて凝縮液を形成することと、凝縮液を容器１０７へ流して戻すこととを含んでもよい。更に、方法は、凝縮液中のエアロゾルのナノ粒子を捕捉することと、捕捉されたナノ粒子を容器１０７中に収集することとを更に含み得る。方法は、真空ポンプを用いて拡散ポンプからガスを除去することを更に含み得る。
【００３１】
反応器５内にナノ粒子エアロゾルを形成することは、種々の方法によって実施され得る。例えば、ナノ粒子エアロゾルは、少なくとも１つの前駆体ガスから形成されてもよい。前駆体ガスは、シリコンを含有してもよい。更に、前駆体ガスは、シラン、ジシラン、ハロゲン置換シラン、ハロゲン置換ジシラン、Ｃ１〜Ｃ４アルキルシラン、Ｃ１〜Ｃ４アルキルジシラン、及びそれらの混合物から選択されてもよい。本開示の一形態では、前駆体ガスは、ガス混合物全体の約０．１〜約２％を構成するシランを含んでもよい。しかしながら、ガス混合物はまた、他の割合のシランを含んでもよい。別法として、前駆体ガスはまた、ＳｉＣｌ４、ＨＳｉＣｌ３、及びＨ２ＳｉＣｌ２を含んでもよいが、これらに限定されない。
【００３２】
前駆体ガスは、ガス混合物を形成するように不活性ガス等の他のガスと混合されてもよい。ガス混合物中に含まれてもよい不活性ガスの例としては、アルゴン、キセノン、ネオン、又は不活性ガス混合物が挙げられる。ガス混合物中に存在する場合、不活性ガスは、ガス混合物の総体積の約１％〜約９９％を構成してもよい。前駆体ガスは、ガス混合物の総体積の約０．１％〜約５０％を有してもよい。しかしながら、前駆体ガスが、他の体積割合、例えば、ガス混合物の総体積の約１％〜約５０％等を構成し得ることも、企図される。
【００３３】
本開示の一形態では、反応ガス混合物は、第２の前駆体ガスも含み、該第２の前駆体ガスはそれ自体、反応ガス混合物の約０．１〜約４９．９体積％を構成し得る。第２の前駆体ガスは、ＢＣＩ３、Ｂ２Ｈ６、ＰＨ３、ＧｅＨ４、又はＧｅＣｌ４を含んでもよい。第２の前駆体ガスはまた、炭素、ゲルマニウム、ホウ素、リン、又は窒素を含有する他のガスを含んでもよい。第１の前駆体ガスと第２の前駆体ガスとの組み合わせは、反応ガス混合物の総体積の約０．１〜約５０％をなしてもよい。
【００３４】
本開示の別の形態では、反応ガス混合物は、水素ガスを更に含む。水素ガスは、反応ガス混合物の総体積の約１％〜約１０％の量で存在し得る。しかしながら、反応ガス混合物が、他の割合の水素ガスを含み得ることも、企図される。
【００３５】
方法は、少なくとも１つの前駆体ガスを反応器５内へ流すことを更に含み得る。それに加えて、方法はまた、少なくとも１つの前駆体ガスからプラズマを発生させることも含み得る。
【００３６】
プラズマのパルス化は、操作者が粒子核形成のための滞留時間を直接管理することを可能にし、それによって、プラズマにおける粒径分布及び凝集形成速度を制御することを可能にする。本システムのパルス化機能は、プラズマ内での粒子滞留時間の制御された調整を可能にし、それはナノ粒子のサイズに影響を与える。プラズマの「オン」時間を減少させることによって、核形成粒子は、凝集するためのより少ない時間を有し、またしたがって、ナノ粒子のサイズは、平均して低減され得る（例えば、ナノ粒子分布が、より小さい直径の粒径に移行され得る）。
【００３７】
有利なことに、より高い周波範囲でのプラズマ反応器システム５の動作、及びプラズマのパルス化は、プラズマ不安定性を用いて高いイオンエネルギー／密度を生成する従来の収縮した／フィラメント放電技術と同じ条件を提供するが、しかし、ユーザが、光輝性特性をもたらすサイズを有するナノ粒子を選択及び生成するように動作条件を制御し得るという更なる利点を有する。
【００３８】
本開示の一形態では、ＶＨＦ無線周波数電源は、約３０〜約５００ＭＨｚの範囲の周波数で動作する。本開示の別の形態では、尖った先端１３は、プッシュプルモードで（位相から１８０°外れて）動作されるＶＨＦ無線周波数電動リング１４から可変の距離に位置付けられ得る。本開示のまた別の形態では、電極１３、１４は、ＶＨＦ無線周波数電源に結合される誘導コイルを含み、その結果、無線周波数電力は、誘導コイルによって形成される電界によって前駆体ガスに送達される。プラズマ発生チャンバ１１の一部分は、約１．３３Ｅ−１１〜約０．０７ＭＰａ（約１×１０−７〜約５００トル）の間の範囲の真空レベルに排気され得る。しかしながら、同様に他の電極結合構成も、本明細書で開示される方法を用いた使用に関して企図される。
【００３９】
領域１２内のプラズマは、例えば、ＡＲ  Ｗｏｒｌｄｗｉｄｅ  Ｍｏｄｅｌ  ＫＡＡ２０４０、又はＥｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ  ａｎｄ  Ｉｎｎｏｖａｔｉｏｎ  Ｍｏｄｅｌ  ３２００Ｌ、又はＥＭ  Ｐｏｗｅｒ  ＲＦ  Ｓｙｓｔｅｍｓ，Ｉｎｃ．Ｍｏｄｅｌ  ＢＢＳ２Ｅ３ＫＵＴ等のｒｆ電力増幅器を介して、高周波プラズマを用いて開始されてもよい。増幅器は、０．１５〜５００ＭＨｚの最大１０００ワットの電力を生成することが可能な任意関数発生器（例えば、Ｔｅｋｔｒｏｎｉｘ  ＡＦＧ３２５２関数発生器又はＴｅｋｔｒｏｎｉｘ  ＡＷＧ７０５１）によって駆動（又はパルス化）され得る。本開示の幾つかの形態では、任意の機能が、パルス列、振幅変調、周波数変調、又は異なる波形を用いて電力増幅器を駆動することが可能であり得る。増幅器と反応ガス混合物との間の電力結合は、典型的には、ｒｆ電力の周波数が増大するのに伴い増大する。より高い周波数で電力を駆動する能力は、供給電源と放電との間のより効果的な結合を可能にすることがある。増大された結合は、電圧定在波比（ＶＳＷＲ）における減少として表され得る。
【数１】
2015526271.tif 000002
式中、ｐは、反射係数であり、
【数２】
2015526271.tif 000003
【００４０】
Ｚｐ及びＺｃは、それぞれプラズマ及びコイルのインピーダンスを表す。３０ＭＨｚ未満の周波数では、僅か２〜１５％の電力しか放電に送達されない。これは、それは、増大された加熱及び供給電力の限られた寿命につながるｒｆ回路内での高い反射電力を生成する効果を有する。対照的に、より高い周波数は、より多くの電力を放電に送達することを可能にし、それによって、ｒｆ回路における反射電力の量を低減する。
【００４１】
本開示の一形態では、プラズマシステム電力及び周波数は、光輝性シリコンナノ粒子の形成に最適な動作空間を作成するように予め選択される。電力及び周波数の双方の調整は、前駆体ガスの分子の分離及びナノ粒子の核形成を助けるような放電における適切なイオン及び電子エネルギー分布を作成し得る。電力及び周波数の双方の適切な制御は、ナノ粒子が過剰に大きく成長することを防止することがある。
【００４２】
プラズマ反応器５は、プラズマ発生チャンバ１１内で約１Ｗ〜約１０００Ｗの電力によって約１．３３Ｅ−５〜約０．００１ＭＰａ（約１００ｍトル〜約１０トル）の圧力で動作されてもよい。しかしながら、プラズマ反応器５の他の電力、圧力、及び周波数も同様に企図される。
【００４３】
パルス注入に関して、ナノ粒子の合成は、パルス超短波ＲＦプラズマ、高周波ＲＦプラズマ、又は熱分解用のパルスレーザー等のパルスエネルギー源を用いて成され得る。ＶＨＦ無線周波数は、約１〜約５０ｋＨｚの範囲の周波数でパルス化されてもよい。しかしながら、ＶＨＦ無線周波数が他の周波数でパルス化され得ることも同様に企図される。
【００４４】
ナノ粒子を拡散ポンプへ移動させる別の方法は、プラズマが点火される間、反応ガス混合物の入力をパルス化することである。例えば、その中に前駆体ガスが存在する点火され得るプラズマは、放電を持続するために存在する少なくとも１つの他のガス、例えば、不活性ガスを用いて、ナノ粒子を合成するために点火される。ナノ粒子合成は、前駆体ガスの流れが質量流量制御装置によって停止されると、停止される。ナノ粒子の合成は、前駆体ガスの流れが再開されると継続する。これは、ナノ粒子のパルス化されたストリームを生成する。この技術を使用して、拡散ポンプ流体に衝突するナノ粒子のフラックスが、拡散ポンプ流体中へのナノ粒子の吸収速度よりも大きい場合に、拡散ポンプ流体中のナノ粒子の濃度を増大させることができる。
【００４５】
概して、ナノ粒子は、ＶＨＦ無線周波数低圧プラズマ放電を通して、前駆体ガス分子の滞留時間と比較して増大されたプラズマ滞留時間で合成され得る。別法として、結晶質ナノ粒子は、同じ放電駆動周波数、駆動振幅、放電管圧、チャンバ圧、プラズマ電力密度、プラズマを通るガス分子滞留時間、及びプラズマ源電極からの収集距離の動作条件にて、より低いプラズマ滞留時間で合成され得る。本開示の一形態では、ナノ粒子の平均粒子直径は、プラズマ滞留時間を制御することによって制御することができ、またＶＨＦ無線周波数低圧グロー放電の高イオンエネルギー／密度領域は、放電を通して少なくとも１つの前駆体ガス分子の滞留時間に関して制御することができる。
【００４６】
ナノ粒子のサイズ分布はまた、放電を通して前記少なくとも１つの前駆体ガス分子の滞留時間に関してプラズマ滞留時間、ＶＨＦ無線周波数低圧グロー放電の高イオンエネルギー／密度領域を制御することによっても制御することができる。一定の動作条件において、ＶＨＦ無線周波数低圧グロー放電のプラズマ滞留時間がガス分子滞留時間に対してより低ければ低いほど、平均ナノ粒子直径は、より小さくなる。動作条件は、放電駆動周波数、駆動振幅、放電管圧、チャンバ圧、プラズマ電力密度、前駆体質量流量率、及びプラズマ源電極からの収集距離によって定義されてもよい。しかしながら、他の動作条件も同様に企図される。例えば、ＶＨＦ無線周波数低圧グロー放電のガス分子滞留時間プラズマ滞留時間が、ガス分子滞留時間に対して増大すると、平均ナノ粒子直径は、ｙ＝ｙ０−ｅｘｐ（−ｔｒ／Ｃ）の指数的増加モデルに従い、式中、ｙは、平均ナノ粒子直径であり、ｙ０は、オフセットであり、ｔｒは、プラズマ滞留時間であり、Ｃは、定数である。粒径分布はまた、それ以外が一定である動作条件下では、プラズマ滞留時間が増大するのに伴い増大し得る。
【００４７】
本開示の別の形態では、核形成されたナノ粒子の平均粒子直径（及び、ナノ粒子のサイズ分布）は、ＶＨＦ無線周波数低圧グロー放電における少なくとも１つの前駆体ガスの質量流量率を制御することによって、制御され得る。例えば、反応器は、少なくとも１つの前駆体ガスを反応器内に導入する速度を制御するための少なくとも１つの流速制御装置を含み得る。前駆体ガス（又は、ガス類）の質量流量率がＶＨＦ無線周波数低圧プラズマ放電において増大すると、合成された平均ナノ粒子直径は、ｙ＝ｙ０＋ｅｘｐ（−ＭＦＲ／Ｃ’）の指数的減衰モデルに従って減少することがあり、式中、ｙは、平均ナノ粒子直径であり、ｙ０は、オフセットであり、ＭＦＲは、前駆体質量流量率であり、Ｃは、定数であり、一定の動作条件に関する。動作条件としては、放電駆動周波数、駆動振幅、放電管圧、チャンバ圧、プラズマ電力密度、プラズマを通るガス分子滞留時間、及びプラズマ源電極からの収集距離が挙げられ得る。合成された平均コアナノ粒子の粒径分布はまた、ｙ＝ｙ０＋ｅｘｐ（−ＭＦＲ／Ｋ）の形式の指数的減衰モデルとして減少してもよく、式中、ｙは、平均ナノ粒子直径であり、ｙ０は、オフセットであり、ＭＦＲは、前駆体質量流量率であり、Ｋは、定数であり、一定の動作条件に関する。
【００４８】
方法は、ナノ粒子エアロゾルを反応器５から拡散ポンプ１７に導入することを更に含み得る。ナノ粒子は、プラズマを低イオンエネルギー状態に循環させることによって、又はプラズマをオフにすることによって、チャンバ１１から拡散ポンプ１７へと排気されてもよい。
【００４９】
本開示の別の形態では、核形成されたナノ粒子は、圧力差を作成する開口又は開口部２３を介してプラズマ発生チャンバ１１から拡散ポンプ１７へ移動される。例えば、拡散ポンプは、反応器と流体連通していてもよい。更に、方法は、拡散ポンプを用いて反応器を排気することを含んでもよい。プラズマ発生チャンバ１１と拡散ポンプ１７との間の圧力差は、種々の手段を通じて制御され得ることが企図される。一構成では、プラズマ発生チャンバ１１の内径は、粒子収集チャンバ１５又は拡散ポンプ１７チャンバの内径より遥かに小さく、したがって圧力降下が生じる。別の構成では、接地された物理的開口又は開口部は、プラズマのデバイ距離及び粒子収集チャンバ１５又は拡散ポンプ１７チャンバのサイズに基づき、放電管と、プラズマを開口部の内側に部分的に存在させる収集チャンバ１５又は拡散ポンプ１７チャンバとの間に定置されてもよい。別の構成は、変動静電開口部を用いることを含み、そこでは、開口２３を通して負荷電プラズマを押し進める正の集中的な荷電が発達する。
【００５０】
拡散ポンプ１７へ移動された後、核形成されたナノ粒子は、拡散ポンプ流体中へ吸収され得る。例えば、方法は、凝縮液中のエアロゾルのナノ粒子を捕捉することと、捕捉されたナノ粒子を容器内で収集することとを含み得る。更に、方法は、ナノ粒子の表面を蒸気で湿潤させることを含んでもよい。
【００５１】
拡散ポンプ流体は、シリコーン流体を含んでもよい。更に、拡散ポンプ流体は、炭化水素、フェニルエーテル、フッ素化ポリフェニルエーテル、及びイオン流体からなる群から選択される少なくとも１つの流体を含んでもよい。拡散ポンプ流体は、２３±３℃で、約０．００１〜約１Ｐａ・ｓ、約０．００１〜約０．５Ｐａ・ｓ、又は約０．０１〜約０．２Ｐａ・ｓの動的粘度を有してもよい。拡散ポンプ流体はまた、上述のような任意の特性を有してもよい。
【００５２】
拡散ポンプ流体は、材料取り扱い及び保管媒体として使用されてもよいことが企図される。本開示の一形態では、拡散ポンプ流体は、ナノ粒子が、それらが収集される際に流体中に吸収及び分散されることを可能にし、したがって拡散ポンプ流体中にナノ粒子の分散及び懸濁を形成するように、選択される。ナノ粒子は、流体と混和性である場合、流体中に吸着され得る。
【００５３】
ナノ粒子は、上に説明される方法のいずれかによって調製され得る。更に、拡散ポンプ１７は、種々のナノ粒子エアロゾルからナノ粒子を収集するために使用され得る。例えば、ナノ粒子は、約５０ｎｍ未満、約２０ｎｍ未満、約１０ｎｍ未満、又は約５ｎｍ未満の最大寸法又は平均最大寸法を有してもよい。更に、ナノ粒子の最大寸法又は平均最大寸法は、約１〜約５０ｎｍの間、約２〜約５０ｎｍの間、約２〜約２０ｎｍの間、約２〜１０ｎｍの間、又は約２．２〜約４．７ｎｍの間であってもよい。他のサイズのナノ粒子も、拡散ポンプ１７を用いて収集されることが可能である。ナノ粒子は、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）等の種々の手段によって測定され得る。例えば、当該技術分野において理解される通り、粒径分布は、数百の異なるナノ粒子のＴＥＭ画像分析を介して算出されることが多い。
【００５４】
プラズマ発生チャンバ１１内での前駆体ガスの分離後、ナノ粒子が形成し、ガス相内に同伴される。ナノ粒子の合成位置と拡散ポンプ流体との間の距離は、ナノ粒子が同伴される間に不要な機能化が生じないように十分に短くあり得る。粒子がガス相と相互作用する場合、多数の個別の小粒子の凝集が形成し、拡散ポンプ流体中に捕捉されることがある。ガス相内で過剰な相互作用が起こると、粒子は、共に焼結し、直径が５ｎｍを超える粒子を形成する場合がある。収集距離は、プラズマ発生チャンバの出口から拡散ポンプ流体までの距離として定義され得る。本開示の一形態では、収集距離は、約５〜約５０開口直径の範囲に渡る。収集距離はまた、約１〜約２０ｃｍ、約６〜約１２ｃｍの間、又は約５〜約１０ｃｍの範囲に渡ってもよい。しかしながら、他の収集距離も、同様に企図される。
【００５５】
本開示の一形態では、ナノ粒子は、シリコン合金を含んでもよい。形成されてもよいシリコン合金としては、シリコンカーバイド、シリコンゲルマニウム、シリコンホウ素、シリコンリン、及びシリコンニトリ度が挙げられるが、これらに限定されない。シリコン合金は、少なくとも１つの第１の前駆体ガスを第２の前駆体ガスと混合すること、又は異なる元素を含有する前駆体ガスを用いることによって形成されてもよい。しかしながら、合金化ナノ粒子を形成する他の方法も、同様に企図される。
【００５６】
本開示の別の形態では、シリコンナノ粒子は、追加のドーピング工程を経てもよい。例えば、シリコンナノ粒子は、第２の前駆体ガスが分離され、それらが核形成される際にシリコンナノ粒子に組み込まれる、プラズマにおけるガス相ドーピングを経てもよい。シリコンナノ粒子はまた、ナノ粒子の生成の下流で、しかし、シリコンナノ粒子が液体中に捕捉される前に、ガス相におけるドーピングを経てもよい。更に、ドープされたシリコンナノ粒子はまた、ドーパントが拡散ポンプ流体中で予め負荷され、ナノ粒子が捕捉された後にそれらと相互作用する、拡散ポンプ流体中で生成されてもよい。ドープされたナノ粒子は、トリメチルシラン、ジシラン、及びトリシランを含むがこれらの限定されないオルガノシリコンガス又は液体と接触することによって、形成され得る。ガス相ドーパントとしては、ＢＣｌ３、Ｂ２Ｈ６、ＰＨ３、ＧｅＨ４、又はＧｅＣｌ４が挙げられ得るが、これらに限定されない。
【００５７】
流体中でのナノ粒子の直接液体捕捉は、固有の組成特性を提供する。例えば、収集されたナノ粒子は、光輝性であってもよい。拡散ポンプ流体中で直接捕捉されるシリコンナノ粒子は、システムから除去され、紫外線への曝露によって励起されるとき、可視フォトルミネッセンスを示す。ナノ粒子の平均直径に応じて、それらは、可視スペクトル内の波長のいずれにおいてフォトルミネッセンスであってもよく、また視覚的に赤、オレンジ、緑、青、紫、又は可視スペクトル内の任意の他の色であるように見えることがある。例えば、約５ｎｍ未満の平均直径を有するナノ粒子は、可視フォトルミネッセンスを生成することがあり、また約１０ｎｍ未満の平均直径を有するナノ粒子は、近赤外（ＩＲ）ルミネッセンスを生成することがある。本開示の一形態では、直接捕捉される光輝性シリコンナノ粒子は、約３６５ｎｍの励起波長にて少なくとも１×１０６の光輝性強度を有する。光輝性強度は、４５０Ｗ  Ｘｅ励起源、励起モノクロメータ、サンプルホルダ、エッジバンドフィルタ（４００ｎｍ）、射出モノクロメータ、及びシリコン検出器光電子増倍管を伴う、Ｆｌｕｏｒｏｌｏｇ３分光蛍光光度計（Ｅｄｉｓｏｎ，ＮＪのＨｏｒｉｂａから市販されている）を用いて測定されてもよい。光輝性強度を測定するために、励起及び放出スリット幅は、２ｎｍに設定し、また積分時間は、０．１秒に設定する。これらの実施形態又は他の実施形態では、光輝性シリコンナノ粒子は、ＨＲ４００分光計（Ｄｕｎｅｄｉｎ，ＦｌｏｒｉｄａのＯｃｅａｎ  Ｏｐｔｉｃｓから市販されている）で積分球に結合された１０００ミクロンの光ファイバーを介して、及び＞１０の入射光子の吸収を伴う分光計で測定した際に、約３９５ｎｍの励起波長にて少なくとも４％の量子効率を有してもよい。量子効率は、サンプルを、積分球内に定置し、Ｏｃｅａｎ  Ｏｐｔｉｃｓ  ＬＥＤドライバによって駆動される３９５ｎｍ  ＬＥＤを介してサンプルを励起することによって算出した。システムは、積分球からの絶対放射照度を測定するための既知の照明源を用いて較正した。次に、量子効率を、ナノ粒子によって放出された総光子のナノ粒子によって吸収された総光子に対する比によって算出した。
【００５８】
更に、直接捕捉組成物の光輝性強度及び発光量子効率の双方は、拡散ポンプ流体を含有するナノ粒子が空気に曝露されると、経時的に増大し続けることがある。本開示の別の形態では、流体中に直接捕捉されたナノ粒子の最大放出波長は、酸素に曝露されると、経時的により短い波長に移行する。直接捕捉されたシリコンナノ粒子組成物の発光量子効率は、酸素への曝露後、約２００％〜約２５００％増大することがある。しかしながら、他の発光量子効率における増大も、同様に企図される。光輝性強度は、酸素への曝露時間及び流体中のシリコンナノ粒子の濃度に応じて、４００〜４５００％増大してもよい。しかしながら、他の光輝性強度における増大も、同様に企図される。直接捕捉組成物から放出される波長はまた、発光スペクトルの青方偏移を経験する。本開示の一形態では、最大放出波長は、酸素への曝露時間に応じて、シリコンコアサイズにおける約１ｎｍの減少に基づき約１００ｎｍ移行する。しかしながら、他の最大放出波長移行も、同様に企図される。
【００５９】
本開示の一形態では、何故なら、直接捕捉組成物は、酸素への曝露後に発光量子効率及び光輝性強度における増大を経験するため、粒子のために使用され得るキャップ層における水分バリアに対する必要がなくてもよい。
【００６０】
本開示の別の形態では、シリコンナノ粒子を含有する拡散ポンプ流体は、流体を酸素含有環境に曝露することによって不動態化される。本開示の別の形態では、シリコンナノ粒子を含有する拡散ポンプ流体は、他の手段を用いて不動態化されてもよい。かかる不動態化の手段の１つは、シリコンコアナノ粒子上に窒化物表面層を形成することによって、拡散ポンプ流体中にアンモニアガス等の窒素含有ガスを泡立てることによってであってもよい。
【００６１】
実施例−シリコンナノ粒子の生成及び捕捉
図３は、例示的システムの写真である。ガラスＷｈｅｅｌｅｒ拡散ポンプを、拡散ポンプとして使用した。２５０ｍｌのシリコーン流体を、拡散ポンプ油として使用した。４．７２リットル毎秒（Ｌ／ｓ）（１０立法フィート毎分（ｃｆｍ））の機械的ポンプを、粗引きポンプとしてＷｈｅｅｌｅｒポンプに取り付けた。２５０ｍｌのシリコーン流体を、加熱多岐管及び温度制御装置を介して真空下で沸騰まで加熱した。
【００６２】
ナノ粒子源は、拡散ポンプのすぐ上流に存在する高周波ＳｉＨ４プラズマであった。ガス組成は、１０立法センチメートル毎分（ｓｃｃｍ）のＳｉＨ４（Ａｒ中で２体積％）及び６ｓｃｃｍのＨ２であった。結合プラズマ電力は、１２７ＭＨｚで１２０Ｗであった。粒子を拡散ポンプ内へ方向付ける大きな圧力降下を生成するため、ステンレス鋼開口部を、プラズマと拡散ポンプとの間に使用した。
【００６３】
プラズマ内で作成された粒子は、圧力降下により拡散ポンプ内へ注入された。粒子がポンプへ入るのに伴い、エアロゾルポンプ油は、ナノ粒子の表面を湿潤させ、粒子の周囲を凝縮させた。油が還流するのに伴い、粒子は、煮沸槽内へ引き込まれた。粒子は、運転中に油の中で収集した。運転後、油及び粒子を、ポンプから注ぎ出し、収集した。図４ａは、ナノ粒子を伴わないシリコン油の写真であり、図４ｂは、ナノ粒子を収集した後のシリコン油の写真である。ナノ粒子を伴わないシリコン油は、透明であり、一方ナノ粒子を伴うシリコン油は、色を有していた。
【００６４】
図５ａ及び６ａは、シリコーン流体中の捕捉されたＳｉナノ粒子の獲得された透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）画像である。図５ｂ及び６ｂは、それぞれ図５ａ及び６ａのＳｉナノ粒子の電子回析パターンであり、粒子が結晶質であることを示す。図７は、３回の別個の運転からの粒径のプロットである。標準偏差を伴う平均粒子直径は、８．３２±１．５、８．７９±１．６１、及び９．５７±１．４１ｎｍであった。
【００６５】
前述の本発明の様々な形態の説明は、例証及び説明のために提示されている。包括的であるようにも、本発明を開示される正確な形態に限定することを意図するようにも意図されない。上記の教示を踏まえて、多くの改変又は変更が可能である。論じられる形態は、本発明の原理及びその実際の用途の最善の例証を提供するよう選択及び記載されており、それにより当業者は、本発明を様々な形態で、かつ企図される特定の用途に適した様々な修正を伴って利用することが可能となる。そのような修正及び変更の全ては、それらが公正に、法律的に、かつ公平に権利を与えられた広さに従って解釈された場合、添付の特許請求の範囲により決定される本発明の範囲内に含まれる。
【図１】
2015526271.tif 000004
【図２】
2015526271.tif 000005
【図４ａ】
2015526271.tif 000006
【図４ｂ】
2015526271.tif 000007
【図５ａ】
2015526271.tif 000008
【図５ｂ】
2015526271.tif 000009
【図６ａ】
2015526271.tif 000010
【図６ｂ】
2015526271.tif 000011
【図３】
2015526271.tif 000012
【図７】
2015526271.tif 000013
【手続補正書】
【提出日】平成27年2月4日(2015.2.4)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
システムであって、
ガス中にナノ粒子を含むナノ粒子エアロゾルを生成するための反応器であって、前駆体ガス入口と出口とを備える、反応器と、
拡散ポンプであって、
入口と出口とを有するチャンバであって、前記チャンバの前記入口が前記反応器の前記出口と流体連通している、チャンバ、
拡散ポンプ流体を支持するための、前記チャンバと流体連通している容器、
前記容器中の前記拡散ポンプ流体を蒸気へと蒸発させるための加熱器、及び
前記蒸発させた拡散ポンプ流体を前記チャンバ内へ吐出するためのノズルを備える、前記容器と流体連通しているジェットアセンブリ、を備える、拡散ポンプと、
前記チャンバの前記出口と流体連通している真空ポンプと、を備える、システム。
【請求項２】
前記反応器が、前記反応器中への少なくとも１つの前駆体ガスの導入の速度を制御するための少なくとも１つの流速制御装置を更に備え、前記少なくとも１つの前駆体ガスが、第ＩＶ族原子を含むガスを含む、請求項１に記載のシステム。
【請求項３】
前記反応器が、パルスプラズマ反応器である、請求項１又は２に記載のシステム。
【請求項４】
ナノ粒子を調製する方法であって、
反応器内で、ナノ粒子エアロゾルであって、ガス中にナノ粒子を含む、ナノ粒子エアロゾルを形成することと、
前記ナノ粒子エアロゾルを、前記反応器から拡散ポンプ中に導入することと、
容器内で拡散ポンプ流体を加熱して蒸気を形成し、前記蒸気を、ジェットアセンブリを通して送出することと、
ノズルを通して前記蒸気を前記拡散ポンプのチャンバ内へ放出し、前記蒸気を凝縮させて凝縮液を形成することと、
前記凝縮液を前記容器へ流して戻すことと、
前記凝縮液中の前記エアロゾルの前記ナノ粒子を捕捉することと、
前記捕捉されたナノ粒子を前記容器中に収集することと、を含む、方法。
【請求項５】
前記収集されたナノ粒子が、光輝性である、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記拡散ポンプ流体が、シリコーン流体、炭化水素、フェニルエーテル、フッ素化ポリフェニルエーテル、及びイオン流体からなる群から選択される少なくとも１つの流体を含む、請求項４又は５に記載の方法。
【請求項７】
前記拡散ポンプ流体が、２３±３℃で、約０．００１〜約１Ｐａ・ｓの動的粘度を有する、請求項４、５、又は６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
前記蒸気を、前記ノズルを通して前記チャンバの冷却された壁に向かって放出することと、前記凝縮液を、前記冷却された壁に沿って下方へ流して前記容器へ戻すことと、を更に含む、請求項４、５、６、又は７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
前記拡散ポンプを用いて前記反応器を排気することを更に含む、請求項４、５、又は６〜８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
請求項４、５、又は６〜９いずれか一項に記載の方法によって調製される、ナノ粒子。
【国際調査報告】
2015526271.tif 000014
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