(57)【要約】  不織布ポリマー材料を含むポリマー層を含む熱伝導性物品。特に、エポキシ樹脂とエポキシ樹脂に埋め込まれた長ストランドのポリマー不織布材料とを含む可撓性熱伝導性ポリマー層。ポリマー不織布材料は約２８０℃において熱安定性であってもよい。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
物品であって、
エポキシ樹脂と前記エポキシ樹脂に埋め込まれた長ストランドポリマー不織布材料とを含む可撓性熱伝導性ポリマー層を含む物品。
【請求項２】
ポリマー不織布材料が、約２８０℃において熱安定性である、請求項１に記載の物品。
【請求項３】
自立している、請求項１に記載の物品。
【請求項４】
約５０μｍ未満の厚さを有する、請求項１に記載の物品。
【請求項５】
約１５〜約３５μｍの厚さを有する、請求項１に記載の物品。
【請求項６】
前記エポキシ樹脂は、熱伝導性粒子及び電気伝導性粒子の一方又は両方が充填されている、請求項１に記載の物品。
【請求項７】
前記熱伝導性粒子が、１０Ｗ／ｍ・Ｋを超える熱伝導度を有する、請求項６に記載の物品。
【請求項８】
前記粒子が、約０．５〜約２０μｍの最大寸法を有する、請求項６に記載の物品。
【請求項９】
前記粒子が、前記エポキシ成分の最大約７５ｗｔ％を構成する、請求項６に記載の物品。
【請求項１０】
前記不織布材料が、約５０μｍ以下の厚さである、請求項１に記載の物品。
【請求項１１】
前記不織布材料が、約３０μｍ以下の厚さである、請求項１に記載の物品。
【請求項１２】
前記不織布材料が、約２０μｍ以下の厚さである、請求項１に記載の物品。
【請求項１３】
前記不織布材料が、約１０マイクロメートル〜約２０マイクロメートルの厚さである、請求項１に記載の物品。
【請求項１４】
前記不織布材料が、メルトブローン不織布、スパンボンド不織布、及び電界紡糸不織布からなる群から選択される、請求項１に記載の物品。
【請求項１５】
前記不織布材料が、約７ｇ／ｍ２未満の密度を有する、請求項１に記載の物品。
【請求項１６】
前記不織布材料が、約３ｇ／ｍ２未満の密度を有する、請求項１に記載の物品。
【請求項１７】
前記ポリマー層の一方又は両方の側面に電気伝導層を更に含む、請求項１に記載の物品。
【請求項１８】
前記導電層が、銅、アルミニウム、及びそれらの合金からなる群から選択される、請求項１７に記載の物品。
【請求項１９】
前記不織布材料が、一方向において１０Ｎ以上の引張り強さを有する、請求項１に記載の物品。
【請求項２０】
１８０°まで折り畳むことができ、亀裂を伴うことなく広げることができる、請求項１に記載の物品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は熱伝導性基板物品に関する。特に、電気又は電子物品内の熱伝導層に関する。
【背景技術】
【０００２】
種々の電気及び電子応用例では、特定のデバイス又は場所から熱を取り除くこと又は熱を遠くへ移動させることが必要である。熱伝導性物品はこのような応用例において有用である。このような応用例の１つは、発光ダイオード（ＬＥＤ）デバイスで用いられるフレキシブルプリント回路である。フレキシブルプリント回路には通常、ポリマー層が含まれ、その一方又は両方の側面は伝導層で被われていることが多い。ＬＥＤはフレキシブルプリント回路の伝導層又はポリマー層上に配置される場合がある。ＬＥＤから発生した熱を散逸及び除去することは、どんなＬＥＤデバイスにも伴う問題である。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００３】
例えばＬＥＤデバイスなどの種々のデバイスに付随する熱除去問題に対処するために、本発明の実施形態によって、薄くて強い可撓性ポリマー層が提供される。これは、例えば、薄くて強いフレキシブルプリント回路を形成するために用いてもよい。薄いポリマー層は、熱伝達（例えば、ポリマー層の一方の側にあるＬＥＤからポリマー層の反対側にある熱伝導層へ）に対する障壁を最小限にするのに役立つ。少なくとも１つの実施形態では、ポリマー層は熱伝導性充填剤を含んでおり、その結果、ポリマー層を通る熱伝達を更に助ける。
【０００４】
場合によっては、電気伝導性であるとともに熱伝導性である薄くて強い可撓性ポリマー層があると望ましい場合がある。少なくとも１つの実施形態では、ポリマー層は電気伝導性充填剤（熱伝導性であってもよい）を含んでいる。
【０００５】
場合によっては、無鉛半田フロープロセスに耐えることができるポリマー層があると望ましい場合がある。このプロセスでは、ポリマー層を約２８０℃を上回る温度に少なくとも９０秒間さらす場合がある。
【０００６】
本発明の１つの実施形態は、エポキシ樹脂とエポキシ樹脂内に埋め込まれた長ストランドのポリマー不織布材料とを含む可撓性熱伝導性ポリマー層を含む物品を特徴とする。少なくとも１つの実施形態では、ポリマー不織布材料は、溶融を伴うことなく、好ましくはわずかな特性変化も伴うことなく、少なくとも約２８０℃の温度に少なくとも９０秒間、耐えることができる。
【０００７】
本発明の少なくとも１つの実施形態の優位性は、電気抵抗が約１オーム以下であることである。
【０００８】
本発明の少なくとも１つの実施形態の優位性は、電気又は電子部品を接地するためだけでなく熱を散逸するための手段として好適であることである。
【０００９】
本発明の少なくとも１つの実施形態の優位性は、静電放電散逸に適していることである。
【００１０】
本発明の少なくとも１つの実施形態の優位性は、両面銅パターニングエッチングプロセスを受けた銅クラッド積層構造で用いるのに適した強い可撓性ポリマー層が提供されることである。両方の銅層を（１つずつではなく）同時にエッチングできることで、プロセスコストを削減することができる。
【００１１】
本発明の少なくとも１つの実施形態の別の優位性は、不織布材料の存在によってポリマー層を薄くできることである。なぜならば、不織布材料の強度によって、たとえエポキシコーティングが薄くても、ポリマー層が自立できるからである。
【００１２】
本出願では、
「自立」は、別個の支持層を用いることなく取り扱い及び／又は標準的な製造プロセスを施すことができるように十分な構造的一体性を有する材料のフィルム、シート、又は層を指す。
「長ストランドの不織布材料」は、ストランドの平均長さが１００μｍ以上である不織布材料を意味する。
「高温」とは、溶融温度が、約２８０℃よりも高いこと、好ましくは、約３００℃よりも高いこと、より好ましくは、約３２０℃よりも高いこと、及び最も好ましくは、約３３０℃よりも高いことを意味する。
【００１３】
本発明のその他の特徴及び利点は、以下の図面、詳細な説明、及び特許請求の範囲により明らかとなるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明（右側）及び比較試料（左側）のポリマー層のデジタル画像であり、試料を１８０°まで曲げたときの効果を示すものである。
【図２】本発明（右側）及び比較試料（左側）のポリマー層のデジタル画像であり、試料を１８０°まで曲げたときの効果を示すものである。
【図３】本発明（右側）及び比較試料（左側）のポリマー層のデジタル画像であり、試料を１８０°まで曲げたときの効果を示すものである。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明の少なくとも１つの実施形態によって、エポキシコーティングされた不織布ポリマー材料を含むポリマー層であって、不織布材料は本質的にエポキシ樹脂内に埋め込まれているポリマー層が提供される。本発明のポリマー層の実施形態は、可撓性で自立した熱（及び任意的に電気）伝導層を有することが望ましい種々の電気及び電子応用例で用いることに適している場合がある。例えば、本発明のポリマー層の実施形態は、１つの金属層又は２つの金属層（すなわち、両面）のフレキシブルプリント回路で用いるのに適している場合がある。本発明のポリマー層単独の実施形態及びフレキシブルプリント回路の実施形態は、ＬＥＤデバイス並びに他の応用例で用いるのに適している場合がある。
【００１６】
エポキシコーティングされた不織布ポリマー材料を形成するために、エポキシ樹脂組成物を不織布材料上にコーティングしてもよい。好適なエポキシ樹脂組成物は、熱硬化性エポキシ樹脂から製造されてもよい。エポキシ樹脂組成物という用語は、典型的には、未硬化組成物を指すのに使用される。代表的なエポキシ樹脂組成物は、１種以上の芳香族ポリエポキシ及び１種以上の９，９−ビス（アミノフェニル）フルオレン硬化剤を含む。好適な芳香族ポリエポキシとしては、多価フェノールのポリ（グリシジルエーテル）、及びＳｈｅｌｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｈｏｕｓｔｏｎ，Ｔｅｘ．）から商品名「ＥＰＯＮ  １００１Ｆ」及び「ＥＰＯＮ  １０５０」で入手可能なエポキシ樹脂が挙げられる。その他の好適な樹脂としては、ビスフェノールＡのジグリシジルエーテルとノボラックエポキシ樹脂とのブレンド、例えば、樹脂の総重量を基準として７５重量％〜９０重量％のＥＰＯＮ  １００１Ｆ及び２５重量％〜１０重量％のＥＰＯＮ  １０５０Ｆのブレンドが挙げられる。エポキシ樹脂組成物に好適な硬化剤としては、ジ（４−アミノフェニル）スルホン、及び米国特許第４，６８４，６７８号に記載のような９，９−ビス（アミノフェニル）フルオレンが挙げられるが、これらに限定されない。
【００１７】
エポキシは、不織布材料に塗布するときに硬化させてもよいが、未硬化状態のままであってもよい。そして後で硬化させることを、例えば、構造又はデバイス内に組み込むときに行なってもよい。エポキシを硬化させることによって通常、エポキシは隣接材料に接着する。
【００１８】
本発明の少なくとも１つの実施形態では、ポリマー層のエポキシ樹脂に熱伝導性粒子を充填して、ポリマー層の熱伝導度を高める。好適な熱伝導性粒子としては、これらに限定されないが、酸化アルミニウム、窒化アルミニウム、水酸化アルミニウム、及び窒化ホウ素が挙げられる。少なくとも１つの実施形態では、熱伝導性粒子の熱伝導度は１０Ｗ／ｍ・Ｋよりも大きい。
【００１９】
エポキシに添加する熱伝導性粒子のタイプ及び量は、結果として生じるポリマー層の熱伝導度に影響する。いくつかの実施形態では、本発明の少なくともいくつかの実施形態のポリマー材料の熱伝導度は、約０．５Ｗ／ｍ・Ｋよりも大きく、好ましくは、約１．０Ｗ／ｍ・Ｋよりも大きく、より好ましくは、約１．３Ｗ／ｍ・Ｋよりも大きく、最も好ましくは、約１．６Ｗ／ｍ・Ｋよりも大きい。
【００２０】
本発明の少なくとも１つの実施形態では、層のエポキシ樹脂に電気伝導性粒子を充填して電気伝導度を得る。ほとんどの場合、電気伝導性粒子は熱伝導性でもあり、層の熱伝導度を高める。好適な電気伝導性粒子の非限定の例としては以下のものが挙げられる（但し、これらに限定されない）。種々のタイプのカーボン、例えばカーボン粒子、例えば、カーボンブラック、カーボンナノチューブ、グラフェンなど；金属及び金属粉末、例えば銅、アルミニウム、金、銀、クロム、パラジウム、ニッケル、及びそれらの合金；伝導性コーティングを有する絶縁粒子、例えば金属（又は金属合金）コーティングされたガラスビーズ、例えば、銀コーティングされたガラスビーズなど。本発明の少なくとも１つの実施形態では、ポリマー層のエポキシ樹脂に熱伝導性粒子及び電気伝導性粒子の両方を充填する。
【００２１】
エポキシに添加する電気伝導性粒子のタイプ及び量は、結果として生じるポリマー層の伝導度及び抵抗に影響する。いくつかの実施形態では、例えば銀コーティングされたガラスビーズを有するものの場合、電気抵抗は１オーム以下である。これらの実施形態は、高伝導性材料が必要とされる応用例に適している場合がある。いくつかの実施形態では、例えばカーボン粒子を有するものの場合、電気抵抗は約１００オーム以下である。これらの実施形態は、高伝導性材料が要求されない応用例に適している場合がある。例えば、電子部品を保持する基板は好ましくは、静的伝導性電荷を散逸するような若干の伝導度は有するが、電荷を電子デバイスまで送ってしまうような十分な伝導度は有してはいない。
【００２２】
本発明の少なくとも１つの実施形態では、熱伝導性及び／又は電気伝導性粒子は、エポキシの最大で約７５ｗｔ％を構成する。粒子の形状（処理中に粒子が流れる能力に影響する可能性がある）及び密度は、任意の実施形態において、好ましいｗｔ％に影響する。
【００２３】
粒子は、いずれかの形状にしてよく、また規則正しい形状又は不規則な形状に成形してよい。代表的な形状としては、球形、プレートレット、立方体、針状、偏円形、回転楕円形、ピラミッド、プリズム、フレーク、棹体、プレート、繊維、チップ、髭状、及び、それらの組み合わせが挙げられる。好適な粒径、例えば、直径又は最大寸法（すなわち、任意の特定の形状の最大寸法、例えば、長さ、幅、厚さ）は、下側の範囲が約１００ｎｍ〜約５００ｎｍ及び上側の範囲が約２マイクロメートル（μｍ）〜約２０μｍであってもよい。少なくとも１つの実施形態では、球状粒子の直径は約０．５〜約３μｍである。少なくとも１つの実施形態では、球状粒子の平均径は約０．５〜約３μｍの範囲である。少なくとも１つの実施形態では、粒子の最大寸法は約０．５〜約２０μｍである。少なくともいくつかの実施形態では、粒径に範囲があることが好ましい。なぜならば、大きい径の粒子のみを用いた場合よりも多くの粒子を添加することができるからである。通常、粒子の径は、少なくとも２〜３個の粒子をポリマー層の厚さ内で垂直方向に積層できるようなものである。
【００２４】
一般的に、高熱伝導度を有する樹脂系層を実現するためには、高充填レベルの熱伝導性粒子を必要とする場合があることが知られている。しかし、この結果、樹脂系材料は非常に脆くなる可能性がある。脆いと、樹脂系層は自立層として処理されることに耐えられない。例えば、二金属層構造において、樹脂系層が脆く、かつ両方の金属層をパターンエッチングする場合には、一度に一層のみをエッチングする必要があるために、樹脂系層を少なくとも一方の側で常に支持することになる。例えば、第１の金属層をエッチングした後に、支持層をエッチング済み金属層上に加えて、その後に他方の金属層をエッチングする。
【００２５】
本発明の実施形態では、脆弱性問題を、ポリマー不織布材料を樹脂系層に加えることによって打開しており、結果として生じる層の強度が向上する。本発明の少なくとも１つの実施形態によって、可撓性で堅固なポリマー層が提供される。不織布材料及びエポキシは、それぞれ単独では自立しなくても、組み合わせると自立層を形成することができる。図１〜３に、本発明の少なくともいくつかの実施形態の強度及び可撓性を、エポキシコーティングされたガラス繊維ポリマー層と比較したものを示す。図１に示すのは、比較のエポキシコーティングされたガラス材料（左側）と本発明のエポキシコーティングされた不織布材料（右側）とを並べた例である。図２に示すように、両方の試料を１８０°の角度まで折り畳む。図３に示すように、試料を広げたときに、本発明のエポキシコーティングされた不織布材料は無傷のままだが、一方で、比較のエポキシコーティングされたガラス材料は折り目に沿って割れている。本発明の少なくとも１つの実施形態では、この強度及び可撓性によって、ポリマー層の両側の金属層を必要に応じて同時にエッチングすることができる。これにより、より高速でより効率的な製造プロセスが可能となる。
【００２６】
好適な不織布材料は、長ストランド不織布材料に形成可能な任意の材料から作ることができる。いくつかの実施形態では、長ストランドに形成することができる材料として、高温不織布材料が好ましい。このような材料として挙げられるのは、限定されるものではないが、液晶ポリマー（ＬＣＰ）であり、これによって高温不織布材料を形成することができる。好適な不織布材料はまた、それほど耐熱性でもない材料を用いて作ることもできるし、又はＬＣＰをそれほど耐熱性でもない材料と組み合わせることによって作ることもできる。このような材料としては、以下のものが挙げられる。ナイロン、ポリエステル、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、ポリプロピレン、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、及びハイブリッド材料、例えばポリ（エーテルスルホン）−ポリフッ化ビニリデン（ＰＥＳ−ＰＶＤＦ）、ポリエーテルイミド−ポリフッ化ビニリデン（ＰＥＩ−ＰＶＤＦ）、ポリアクリロニトリル−ポリフッ化ビニリデン（ＰＡＮ−ＰＶＤＦ）、エチレンクロロトリフルオロエチレン（ＥＣＴＦＥ）、及びこれらの組み合わせ。いくつかの実施形態では、これらのそれほど耐熱性でもない材料とＬＣＰとの混合を、最大で約２０〜約２５ｗｔ％の量で行なってもよい。不織布材料は、任意の好適な長ストランド形態、例えば、限定することなく、メルトブローン不織布、スパンボンド不織布、及び電界紡糸不織布であってもよい。種々の添加剤を不織布材料用の前駆体材料に添加して、不織布材料のある特定の特性、例えば電気特性、機械的特性、化学的特性、及び熱的特性に影響を与えてもよい。
【００２７】
いくつかの実施形態では、不織布材料を製造するのに使用する前駆体物質は、不織布材料が形成された後に不織布材料の繊維が架橋され得るように、架橋剤を含有してもよい。好適な架橋剤は、熱、電子ビーム、及びＵＶ架橋剤とすることができ、またトリアリルシアヌレート及びトリアリルイソシアヌレートを含むことができる（但し、これらに限定されない）。架橋剤は、任意の好適な量、典型的には、約２重量％〜約３重量％で添加され得る。不織布材料を架橋することによって、熱安定性、耐溶剤性、及び耐久性などの特性を改善することができる。
【００２８】
不織布材料自体は、ポリマー層のエポキシ樹脂材料（熱伝導性及び／又は電気伝導性であり得る伝導性粒子を充填することができる）が、ポリマー層の一方の表面から他方への連続経路を形成することができる開口部を有するので、熱伝導度が低い場合があるが、少なくともいくつかの実施形態では、不織布材料を伴わないエポキシ樹脂と比べて、ポリマー層の熱伝導度を低下させない。更に、エポキシ樹脂に伝導性粒子を充填する代わりに又はそれに加えて、本発明のいくつかの実施形態では、不織布材料中の繊維に伝導性粒子を充填してもよい。すなわち、伝導性粒子を不織布材料の繊維中に埋め込んで、ポリマー層の伝導度を高める。不織布繊維を形成するのに用いる溶融材料内に粒子を充填してもよいが、これは好ましくはない。なぜならば、その結果、弱い繊維が形成される可能性があるからである。粒子を不織布材料の形成後に加えることを、例えば溶媒コーティング、パウダーコーティング、又はスパッタコーティングによって行なうことができる。好適な伝導性粒子としては、エポキシ樹脂組成物に添加することができる前述の同じ粒子が挙げられる。ポリマー層に対する所望の特性を得るのに適した量の伝導性粒子を不織布材料に充填することができる。少なくとも１つの実施形態では、粒子を、不織布材料の形成に用いる前駆体材料の最大で約３０ｗｔ％の量で充填する。
【００２９】
その他の特性を変化させるために、不織布材料を形成するのに使用される前駆体物質に、他の物質が添加されてもよい。例えば、不織布材料の機械的特性を変化させるために、二酸化ケイ素が添加されてもよい。
【００３０】
不織布材料は薄く、例えば、約５０μｍ未満の厚さであることが好ましい。少なくとも１つの実施形態では、不織布材料は約３０μｍ以下の厚さである。少なくとも１つの実施形態では、不織布材料は約２０μｍ以下の厚さである。いくつかの実施形態では、不織布材料は約１０〜約２０μｍの厚さである。本発明の少なくとも１つの実施形態では、不織布材料の密度は、約７ｇ／ｍ２未満である。本発明の少なくとも１つの実施形態では、不織布材料の密度は、約３ｇ／ｍ２未満である。本発明の少なくとも１つの実施形態では、不織布材料は引張り強さが、少なくとも一方向において（例えば、材料の長さ又は幅に沿って）１０Ｎ以上である。
【００３１】
より薄い不織布材料を用意するために、不織布材料はエッチングされてもよい。例えば、ＬＣＰ不織布材料のエッチングは、ＬＣＰフィルムと同様の方法で、高アルカリ性エッチング溶液、例えば米国特許第７，３４８，０４５号に記載されたものを用いて行なってもよい。高アルカリ性エッチング溶液には、アルカリ金属塩及び任意に可溶化剤が含まれている。アルカリ金属塩のみの溶液を、ポリイミド用のエッチング液として使用してもよいが、ＬＣＰなどのエッチング材料の場合、当該溶液は低いエッチング速度を有する。しかしながら、可溶化剤とアルカリ金属塩のエッチング液とを組み合わせると、当該エッチング液を使用して、ポリマーの主鎖にカルボン酸エステル単位を有するポリイミドコポリマー及びＬＣＰを効果的にエッチングすることができる。
【００３２】
エッチング液で使用するのに適した水溶性塩としては、例えば、水酸化カリウム（ＫＯＨ）、水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）、水酸化テトラメチルアンモニウム及び水酸化アンモニウムなどの置換水酸化アンモニウム、又はこれらの混合物が挙げられる。有用なアルカリエッチング液としては、アルカリ金属塩、例えば、アルカリ金属水酸化物、特に水酸化カリウムの水溶液、及び米国特許第６，６１１，０４６（Ｂ１）号及び同第６，４０３，２１１（Ｂ１）号に記載のようなそれらのアミンとの混合物などが挙げられる。エッチング液の有用な濃度は、エッチングするフィルムの厚さによって異なる。ＬＣＰをエッチングするのに好適な塩範囲の典型的に有用な濃度は、約３０重量％〜４０重量％の下側の範囲と、約５０重量％〜約５５重量％の上側の範囲とを有する。好適な可溶化剤の典型的に有用な濃度は、約１０重量％〜約１５重量％の下側の範囲と、約３０重量％〜約３５重量％の上側の範囲とを有する。ＫＯＨ含有エッチング液はより速いエッチング速度を有するので、ＫＯＨを可溶化剤と共に使用することは、高アルカリ性溶液を作るために好ましい。エッチング溶液は一般的に、エッチング中の温度が、約５０℃（１２２°Ｆ）〜約１２０℃（２４８°Ｆ）、好ましくは約７０℃（１６０°Ｆ）〜約９５℃（２００°Ｆ）である。
【００３３】
典型的には、エッチング液中の可溶化剤は、アミン化合物、好ましくはアルカノールアミンである。本発明によるエッチング液用の可溶化剤は、例えば、エチレンジアミン、プロピレンジアミン、エチルアミン、メチルエチルアミン、及びエタノールアミン、ジエタノールアミン、プロパノールアミン等のようなアルカノールアミンなどのアミン類からなる群から選択されてもよい。アミン可溶化剤を含むエッチング液は、前述のパーセント範囲内で最も効果的に機能する。このことは、液晶ポリマーをエッチングするために機能する際に二重機構が存在する可能性を示唆している。即ち、アミンは、水溶液中のアルカリ金属塩濃度が制限された範囲内にあるときに、最も効果的に液晶ポリマーの可溶化剤としての機能を果たす。
【００３４】
少なくとも１つの実施形態では、不織布材料を薄く作製することを、ナノファイバーを用いて不織布材料を形成することによって行なう。すなわち、不織布材料中の繊維は、直径がナノメートル範囲、すなわち、１マイクロメートル未満であり、通常は約２０〜約５００ナノメートルである。ナノ繊維不織布材料は、他の不織布材料を形成するために使用されるのと同じ材料を使用して製造され得る。少なくとも１つの実施形態では、ナノ繊維はとても小さいので、ナノ繊維を使用することによって、より大きな直径の繊維を有する同じ厚さの不織布材料とは異なり、繊維の複数層を有する薄い不織布材料が可能となる。いくつかの実施形態では、ナノ繊維は、より均一及び／又は高密度の繊維のマトリックスを提供することができる。ナノ繊維及びナノ繊維不織布材料は、任意の好適な方法、典型的には電界紡糸によって製造されてもよい。ナノファイバー、ナノファイバーウェブ又は材料、及び電界紡糸が、以下の文献においてより詳細に説明されている。「Ｐｏｌｙｍｅｒｉｃ  Ｎａｎｏｆｉｂｅｒｓ  ａｎｄ  Ｎａｎｏｆｉｂｅｒ  Ｗｅｂｓ：Ａ  Ｎｅｗ  Ｃｌａｓｓ  ｏｆ  Ｎｏｎｗｏｖｅｎｓ」（Ｔｉｍｏｔｈｙ  Ｇｒａｆｅら）、ＩＮＴＣ  ２００２：Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｎｏｎｗｏｖｅｎｓ  Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ（ジョイントＩＮＤＡ−ＴＡＰＰＩ会議）、アトランタ、ジョージア州、９月２４日〜２６日、２００２年で発表。
【００３５】
本発明の物品を製造するための１つの方法には、最初に好適な不織布材料を用意することと、それにエポキシ樹脂組成物をコーティングして不織布材料が硬化エポキシ材料内に埋め込まれるようにすることと、が含まれる。エポキシ層を十分に薄くして、不織布材料の一部が、硬化されたエポキシ組成物の表面に露出するようにしてもよいが、本発明の少なくともいくつかの実施形態では、エポキシ樹脂組成物によって不織布材料は完全に覆われている。望ましくは、エポキシ樹脂組成物が不織布材料内のすべての空隙／隙間を満たしている。したがって、組成物を例えばスロットダイを用いて比較的正確に塗布すること、組成物を好適な粘度に維持すること、ラインスピード及び乾燥速度を制御すること、並びにニップローラー又は他のデバイスを用いてエポキシ樹脂組成物を不織布材料の空隙内に押圧することが多くの場合に好ましい。結果として得られる物品は好ましくは自立シートである。エポキシは、その塗布後に、部分的に又は完全に硬化させてもよい。この方法を用いれば、エポキシコーティングされた不織布材料が自立型である限り、不織布材料／層は別個に自立型である必要はない。不織布材料を、シート又はフィルム上に形成するか又はこれらによって支持した後に、エポキシ樹脂材料でコーティングしてもよい。
【００３６】
自立型のエポキシコーティングされた不織布ポリマー材料を形成した後に、本発明の金属クラッド物品の作製を、ロールツーロールプロセスを用いて、エポキシコーティングされた不織布材料を第１の金属層と第２の金属層との間に送ることを、積層プロセスにおいて実施することによって行なうことができる。金属層は、エポキシ樹脂で別個にコーティングしてもよいし、しなくてもよい。次に、結果として生じる積層体を、エポキシ樹脂組成物を硬化させるのに十分な時間と温度にわたり加熱してもよい。
【００３７】
本発明の金属クラッド物品を製造するための別の方法には、第１及び第２の金属層であって、それぞれ２つの対向する主要面を有する金属層を用意することが含まれる。金属層は、銅又はアルミニウムなどの任意の好適な材料であってもよい。エポキシ樹脂組成物を次に、各金属層の第１の主表面上にコーティングしてもよい。次に２つの金属層を一緒に積層することを、それらのエポキシ樹脂コーティングされた側面を互いに対面させた状態で、また不織布層を金属層のエポキシコーティングされた主要面の間に入れた状態で行なってもよい。この製造方法をロールツーロールプロセスで行なう場合、不織布層は通常、積層プロセス中に加わる張力に耐えるために、最初に自立している必要がある。層を一緒に積層すると、エポキシ樹脂によって不織布材料内の空隙が満たされるために、エポキシ樹脂及び不織布材料によって本質的に単一層が形成される。金属層表面上にコーティングされるエポキシ樹脂の量、積層圧力、及び不織布材料の厚さを制御して、不織布材料が一方又は両方の金属層の第１の主表面に接触するようにしてもよいし、又は接触しないようにしてもよい。次に、結果として生じる積層体を、エポキシ樹脂組成物を硬化させるのに十分な時間と温度にわたり加熱してもよい。
【００３８】
金属クラッド物品を作るときに、金属層に対するポリマー層の接着を高めてもよい。これは、金属がエポキシ樹脂組成物と接触するときに十分に柔らかいか、又は金属が積層及び／又は硬化中に柔らかくなる場合に起こる。すなわち、箔がエポキシ樹脂組成物と接触する前に箔をアニールするか、又は箔を以後の処理中にアニールする。アニーリングは、コーティングステップの前に金属層を加熱することによって、又は、金属アニール温度がエポキシ樹脂組成物の硬化温度以下である場合には、硬化若しくは乾燥ステップの結果として、達成され得る。硬化が起こる温度より低いアニール温度を有する金属層を用いることが好ましい。アニール条件は、用いる金属層に応じて変化する。通常、銅の場合、プロセスにおけるこれらの段階のいずれかにおいて、金属層が得るビッカース硬度は、１０ｇ荷重を用いて、約７５ｋｇ／ｍｍ２である。この硬度を実現するための銅の典型的な温度範囲は、約１００〜約１８０℃、より典型的には約１２０〜約１６０℃である。
【００３９】
少なくとも１つの実施形態では、最終物品の厚さ（エポキシコーティングされた不織布ポリマー層のみを含んでいてもよい）は、約５０μｍ未満である。少なくとも１つの実施形態では、厚さは約３０μｍ未満である。少なくとも１つの実施形態では、厚さは約２０μｍ未満である。少なくとも１つの実施形態では、厚さは約１５〜約８０μｍである。少なくとも１つの実施形態では、厚さは約１５〜約６０μｍである。少なくとも１つの実施形態では、厚さは約１５〜約３５μｍである。
【００４０】
少なくとも１つの実施形態では、最終物品の厚さ（エポキシコーティングされた不織布ポリマー層を２つの導電層の間に含んでいてもよい）は、約５０μｍ未満である。少なくとも１つの実施形態では、厚さは約１５〜約８０μｍである。少なくとも１つの実施形態では、厚さは約１５〜約６０μｍである。少なくとも１つの実施形態では、厚さは約１５〜約３５μｍである。
【００４１】
本発明の金属クラッド物品は、作製時に機能的にすることができるが、物品をパターニングして、例えば材料の分離した島又は除去された領域を形成して、例えばＬＥＤに対するコンタクトパッドを得てもよい。当該技術分野において既知の任意の好適なパターニング技術を採用してもよい。パターニングされた物品を、回路物品自体又は回路物品内の構成部品として用いてもよい。用語「電気伝導性トレース」とは、電流を伝えるように設計された伝導性材料のストリップ又はパターンを指す。電気伝導性トレースのための好適な材料は、銅、アルミニウム、スズ、はんだ、銀ペースト、金、及びこれらの混合物を含む。
【００４２】
本発明の金属クラッド物品の実施形態は更に、１又は複数の追加層、例えば、熱界面材料（ＴＩＭ）又はヒートシンクを含んでいてもよい。ＴＩＭには、ヒートシンク（例えば、銅若しくはアルミホイル又は剛体基板）を物品に取り付ける接着剤が含まれていてもよい。
【００４３】
本発明の物品の実施形態には、プリント基板（ＰＣＢ）又はフレキシブル回路での使用に備えて物品を用意するための追加層が含まれていてもよい。追加層は、剛性又は可撓性であってもよい。代表的な剛性層としては、Ｐｏｌｙｃｌａｄ（Ｆｒａｎｋｌｉｎ，Ｎ．Ｈ．）から商品名「ＰＣＬ−ＦＲ−２２６」として市販のグラスファイバー／エポキシ複合材料、セラミック、金属、又はこれらの組み合わせが挙げられる。典型的な可撓層としては、エポキシ樹脂フィルム、例えばポリイミド又はポリエステル、金属箔、又はそれらの組み合わせが挙げられる。ポリイミドは、ＤｕＰｏｎｔから商品名「ＫＡＰＴＯＮ」で市販されており、ポリエステルは、３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｓｔ．Ｐａｕｌ，Ｍｉｎｎ．）から商品名「ＳＣＯＴＣＨＰＡＲ」で市販されている。これら追加層はまた、層の上の又は層に埋め込まれた電気伝導性トレースを含んでもよい。
【００４４】
本発明の実施形態にはまた、ＰＣＢの電気回路又はフレキシブル回路内で機能する電気デバイス（本発明の物品を含む）が含まれる。代表的な電気装置としては、携帯電話、電話、ファクシミリ、コンピュータ、プリンター、ポケベル、及び当業者に認識されるその他の装置が挙げられる。
【００４５】
本発明の実施形態にはまた、組立品として、本発明の未硬化物品が構造（例えば金属フレーム）とデバイス（例えば電子デバイス）との間に配置され、その後に硬化されて、デバイスを構造に接着させることとデバイスに対する接地経路をもたらすこととの両方が行なわれる組立品が含まれる。
【実施例】
【００４６】
本発明を以下の実施例によって更に説明するが、これらの実施例に記載される特定の材料及びそれらの量、並びに他の条件及び詳細は、本発明を不当に限定するものとして解釈されるべきではない。
【００４７】
材料
・エポキシ：ＥＰＯＮ  １００１Ｆ；ＥＰＯＮ  １０５０、Ｓｈｅｌｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｈｏｕｓｔｏｎ，Ｔｅｘａｓ）
・４−アミノフェニルスルホン（ＤＤＳ）：９７％純度、Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ
・窒化アルミニウム（ＡｌＮ）：粒径：１μｍ、Ｔｏｋｕｙａｍａ  Ａｍｅｒｉｃａ，Ｉｎｃ．
・窒化ホウ素（ＢＮ）：粒径：１μｍ、Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ
・溶媒：メチルエチルケトン（ＭＥＫ）
・ＬＣＰ（液晶ポリマー）不織布材料：ＭＢＢＫ６ＣＺＳＯ、坪量：６ｇ／ｍ２（ｇｓｍ）、Ｋｕｒａｒａｙ  Ａｍｅｒｉｃａ，Ｉｎｃ．
・ガラス繊維不織布材料：坪量：４．５ｇ／ｍ２（ｇｓｍ）、Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｆｉｂｒｅ  Ｐｒｏｄｕｃｔｓ（Ｎｅｗｂｕｒｇｈ，ＮＹ）
・アラミドＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）不織布材料：坪量：１２ｇ／ｍ２（ｇｓｍ）、Ｅｌｅｃｔｒｉｃａｌ  Ｍａｒｋｅｔｓ  Ｄｉｖｉｓｉｏｎ，３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｓｔ．Ｐａｕｌ，ＭＮ）
・銅箔：３５μｍ厚（１オンス（２８ｇ））電着（ＥＤ）銅箔、Ｏａｋ  Ｍｉｔｓｕｉ（Ｃａｍｄｅｎ，ＳＣ）
・ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）ライナー：厚さ：２５．４μｍ（１ミル）、Ｍｉｔｓｕｂｉｓｈｉ  Ｐｏｌｙｅｓｔｅｒ  Ｆｉｌｍ（Ｇｒｅｅｒ，ＳＣ）
・カーボンブラック：ＥＮＳＡＣＯ  ２５０Ｇ伝導性カーボンブラックパウダ、ＴＩＭＣＡＬ  Ｌｔｄ．（Ｂｏｄｉｏ，Ｓｗｉｔｚｅｒｌａｎｄ）
・銀コーティングされたガラスビーズ：ＴＰ１２Ｓ１６（１２μｍ直径）（開発段階製品）、Ｐｏｔｔｅｒｓ  Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ  ＬＬＣ（Ｍａｌｖｅｒｎ，ＰＡ）
・分散剤：ＳＯＬＳＰＥＲＳＥ  ７６５００、酢酸ｎ−ブチル中の５０％活性ポリマー分散剤溶液、Ｌｕｂｒｉｚｏｌ  Ｌｔｄ．，Ｂｌａｃｋｌｅｙ（Ｍａｎｃｈｅｓｔｅｒ，ＵＫ）
【００４８】
機器
・混合：スピードミキサー（SpeedMixer）ＤＡＣ  １５０ＦＶＺ、ＦｌａｃｋＴｅｋ，Ｉｎｃ．，（Ｌａｎｄｒｕｍ，ＳＣ）
・積層：標準的なニップローラー積層機
・硬化：標準的な炉
・熱伝導度試験：修正ＡＳＴＭＤ  ５４７０−０６熱流計：高温及び低温メーターバー（直径２インチ及び長さ約３インチ）が、６つの等間隔に配置された熱電対を備えており、最初のものはバー間の境界面から５．０ｍｍ離れている。バーは真ちゅうから構成されており、参照熱伝導度は１３０Ｗ／ｍ・Ｋである。メーターバーの接触面は約５μｍ以内で平行であり、試験中の試料に対する力はほぼ１２０Ｎである。試料の厚さは、試験中に公称精度２μｍのデジタル変位変換器によって測定する。
【００４９】
・電気抵抗試験：クォードテック（QuadTech）７６００プラスＬＣＲメーター（ＬＤ３試験装置付き）及び電気ケーブル、ＱｕａｄＴｅｃｈ，Ｉｎｃ．，（Ｍａｒｌｂｏｒｏｕｇｈ，ＭＡ）、測定範囲０００．０００１ｍオーム〜９９．９９９９９Ｍオーム。
【００５０】
熱伝導度試験
各試料を試験する前に、メーターバーを界面流体（水）と接触させて配置して、熱接触抵抗をなくすようにした。メーターバーが平衡状態に達したら、デジタル変位変換器をゼロにして、試料を開いたメーターバー間に配置した。少量の界面流体を試料の各側面に配置して熱接触抵抗をなくすようにした。メーターバーを閉じて、垂直力を加えた。メーターバーを通る熱流及び試料厚さの測定を、試験時間の全体を通して（典型的には約３０分間）行なった。平衡状態には概ね約１０分以内に達した。
【００５１】
各試料の熱伝導度ｋ試料は、試料の厚さ（Ｌ）、メーターバーの熱伝導度（ｋメーター）、メーターバーにおける温度勾配（ｄＴ／ｄＸ）、及び試料に渡る外挿温度差（Ｔｕ−Ｔｌ）から、以下の式を用いて計算した。
【００５２】
【数１】
2015528756.tif 000003
【００５３】
電気抵抗試験
選択抵抗測定値ＲｐをＬＣＲメーター上で選択した。この選択によって、電気抵抗値の読み取りが得られる。周波数はＬＣＲメーター上で１０００Ｈｚに選択した。試料を試験装置内に配置した。電気抵抗値を読み取った。必要に応じて、この電気抵抗値を用いて試料材料の抵抗率ρを計算することを、以下の式を用いて行なうことができる。
ρ＝Ｒｐ＊Ａ／ｔ
式中、Ｒｐは試料の電気抵抗（オームで測定）、Ａは試料の有効面積（ｃｍ２で測定）、及びｔは試験装置の電極間の間隔（ｃｍで測定）である。
【００５４】
（実施例１）
ステップ１：４つの試料のそれぞれに対して、所定量の材料を表１に従ってビーカーに加えた。
【００５５】
【表１】
2015528756.tif 000004
【００５６】
ステップ２：高速混合器を用いて、材料を１０分間混合した結果、均一に分布したコーティング溶液が得られた。
【００５７】
ステップ３：ＬＣＰ（液晶ポリマー）不織布材料（ウェブ）を、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）ライナーに接して配置して、コーティング溶液を不織布材料内にコーティングした。それによって、ライナーはコーティング溶液に対する停止具として働いた。コーティングされた不織布材料を一晩空気乾燥させた結果、ライナーを除去した後に厚さ５０μｍを有する乾燥したフィルムが得られた。
【００５８】
ステップ４：５０μｍ厚の乾燥したフィルムを２枚の銅箔間に積層することを、ニップローラー積層機を用いて、温度１６３℃、ラインスピード０．９メートル／分で行なった。
【００５９】
ステップ５：積層構造を硬化させることを、炉を用いて１９０℃で４時間、空気中で行なって、二金属層積層体を形成した。
【００６０】
ステップ６：二金属層積層体の４つの試料にそれぞれ、熱伝導度試験で前述した熱伝導度試験を行なった。結果を表２に示す。
【００６１】
【表２】
2015528756.tif 000005
【００６２】
（実施例２）
ステップ１：４つの試料のそれぞれに対して、所定量の材料を表３に従ってビーカーに加えた。
【００６３】
【表３】
2015528756.tif 000006
【００６４】
ステップ２：高速混合器を用いて、材料を１０分間混合した結果、均一に分布したコーティング溶液が得られた。
【００６５】
ステップ３：ＬＣＰ（液晶ポリマー）不織布材料（ウェブ）をＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）ライナーに接して配置して、コーティング溶液を不織布材料内にコーティングした。それによって、ライナーはコーティング溶液に対する停止具として働いた。コーティングされた不織布材料を一晩空気乾燥させた結果、ライナーを除去した後に厚さ５０μｍを有する乾燥したフィルムが得られた。
【００６６】
ステップ４：５０μｍ厚の乾燥したフィルムを２枚の銅箔間に積層することを、ニップローラー積層機を用いて、温度１６３℃、ラインスピード０．９メートル／分で行なった。
【００６７】
ステップ５：積層構造を硬化させることを、炉を用いて１９０℃で４時間、空気中で行なって、二金属層積層体を形成した。
【００６８】
ステップ６：二金属層積層体の４つの試料にそれぞれ、熱伝導度試験で前述した熱伝導度試験を行なった。結果を表４に示す。
【００６９】
【表４】
2015528756.tif 000007
【００７０】
（実施例３）
ステップ１：４つの試料のそれぞれに対して、所定量の材料を表５に従ってビーカーに加えた。
【００７１】
【表５】
2015528756.tif 000008
【００７２】
ステップ２：高速混合器を用いて、材料を１０分間混合した結果、均一に分布したコーティング溶液が得られた。
【００７３】
ステップ３：ＬＣＰ（液晶ポリマー）不織布材料（ウェブ）をＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）ライナーに接して配置して、コーティング溶液を不織布材料内にコーティングした。それによって、ライナーはコーティング溶液に対する停止具として働いた。コーティングされた不織布材料を一晩空気乾燥させた結果、ライナーを除去した後に厚さ５０μｍを有する乾燥したフィルムが得られた。
【００７４】
ステップ４：５０μｍ厚の乾燥したフィルムを２枚の銅箔間に積層することを、ニップローラー積層機を用いて温度１６３℃、ラインスピード０．９メートル／分で行なった。
【００７５】
ステップ５：積層構造を硬化させることを、炉を用いて１９０℃で４時間、空気中で行なって、二金属層積層体を形成した。
【００７６】
ステップ６：二金属層積層体の４つの試料にそれぞれ、熱伝導度試験で前述した熱伝導度試験を行なった。結果を表６に示す。
【００７７】
【表６】
2015528756.tif 000009
【００７８】
（実施例４）
ステップ１：所定量の材料を表７に従ってビーカーに加えた。
【００７９】
【表７】
2015528756.tif 000010
【００８０】
ステップ２：高速混合器を用いて、材料を１０分間混合した結果、均一に分布したコーティング溶液が得られた。
【００８１】
ステップ３：ガラス繊維不織布材料（ウェブ）をＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）ライナーに対して配置して、コーティング溶液を不織布材料内にコーティングした。それによって、ライナーはコーティング溶液に対する停止具として働いた。コーティングされた不織布材料を一晩空気乾燥させた結果、ライナーを除去した後に厚さ７０μｍを有する乾燥したフィルムが得られた。
【００８２】
ステップ４：７０μｍ厚の乾燥したフィルムを２枚の銅箔間に積層することを、ニップローラー積層機を用いて温度１６３℃、ラインスピード０．９メートル／分で行なった。
【００８３】
ステップ５：積層構造を硬化させることを、炉を用いて１９０℃で４時間、空気中で行なって、二金属層積層体を形成した。
【００８４】
ステップ６：二金属層積層体の試料に、熱伝導度試験で前述した熱伝導度試験を行なった。結果を表８に示す。
【００８５】
【表８】
2015528756.tif 000011
【００８６】
（実施例５）
ステップ１：所定量の材料を表９に従ってビーカーに加えた。
【００８７】
【表９】
2015528756.tif 000012
【００８８】
ステップ２：高速混合器を用いて、材料を１０分間混合した結果、均一に分布したコーティング溶液が得られた。
【００８９】
ステップ３：アラミドＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）不織布材料（ウェブ）を、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）ライナーに接して配置して、コーティング溶液を不織布材料内にコーティングした。それによって、ライナーはコーティング溶液に対する停止具として働いた。コーティングされた不織布材料を一晩空気乾燥させた結果、ライナーを除去した後に厚さ７０μｍを有する乾燥したフィルムが得られた。
【００９０】
ステップ４：７０μｍ厚の乾燥したフィルムを２枚の銅箔間に積層することを、ニップローラー積層機を用いて温度１６３℃、ラインスピード０．９メートル／分で行なった。
【００９１】
ステップ５：積層構造を硬化させることを、炉を用いて１９０℃で４時間、空気中で行なって、二金属層積層体を形成した。
【００９２】
ステップ６：二金属層積層体の試料に、熱伝導度試験で前述した熱伝導度試験を行なった。結果を表１０に示す。
【００９３】
【表１０】
2015528756.tif 000013
【００９４】
（実施例６）
ステップ１：所定量の材料を表１１に従ってビーカーに加えた。
【００９５】
【表１１】
2015528756.tif 000014
【００９６】
ステップ２：高速混合器をスピード３３０００ＲＰＭで用いて、材料の混合を５分間行なった結果、均一に分布したコーティング溶液が得られた。
【００９７】
ステップ３：ＬＣＰ（液晶ポリマー）不織布材料（ウェブ）をＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）ライナーに接して配置して、コーティング溶液を不織布材料内にコーティングした。それによって、ライナーはコーティング溶液に対する停止具として働いた。コーティングされた不織布材料を、炉内で８０℃で３０分間乾燥させた結果、ライナーを除去した後に厚さ５０μｍを有する乾燥したフィルムが得られた。
【００９８】
ステップ４：５０μｍ厚の乾燥したフィルムを２枚の銅箔間に積層することを、ニップローラー積層機を用いて、温度１４９℃（３００°Ｆ）及び圧力６８９ｋＰａ（１００ＰＳＩ）で行なった。
【００９９】
ステップ５：積層構造を硬化させることを、炉を用いて１９０℃で２時間、空気中で行なって、二金属層積層体を形成した。
【０１００】
ステップ６：二金属層積層体の試料に、それぞれ熱伝導度試験及び電気抵抗試験で前述した熱伝導度試験及び電気抵抗試験を行なった。結果を表１２に示す。
【０１０１】
【表１２】
2015528756.tif 000015
【０１０２】
（実施例７）
ステップ１：所定量の材料を表１３に従ってビーカーに加えた。
【０１０３】
【表１３】
2015528756.tif 000016
【０１０４】
ステップ２：高速混合器をスピード３３０００ＲＰＭで用いて、材料の混合を５分間行なった結果、均一に分布したコーティング溶液が得られた。
【０１０５】
ステップ３：ＬＣＰ（液晶ポリマー）不織布材料（ウェブ）をＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）ライナーに接して配置して、コーティング溶液を不織布材料内にコーティングした。それによって、ライナーはコーティング溶液に対する停止具として働いた。コーティングされた不織布材料を、炉内で８０℃で３０分間乾燥させた結果、ライナーを除去した後に厚さ５０μｍを有する乾燥したフィルムが得られた。
【０１０６】
ステップ４：５０μｍ厚の乾燥したフィルムを２枚の銅箔間に積層することを、ニップローラー積層機を用いて、温度１４９℃（３００°Ｆ）及び圧力６８９ｋＰａ（１００ＰＳＩ）で行なった。
【０１０７】
ステップ５：積層構造を硬化させることを、炉を用いて１９０℃で２時間、空気中で行なって、二金属層積層体を形成した。
【０１０８】
ステップ６：二金属層積層体の試料に、それぞれ熱伝導度試験及び電気抵抗試験で前述した熱伝導度試験及び電気抵抗試験を行なった。結果を表１４に示す。
【０１０９】
【表１４】
2015528756.tif 000017
【０１１０】
本発明の範囲及び趣旨から逸脱することなく本発明に様々な改変及び変更を行いうることが当業者には明らかであろう。また、本発明は、本明細書に記載された例示的な実施形態に不当に限定されるものではないことは理解されるべきである。
【図１】
2015528756.tif 000018
【図２】
2015528756.tif 000019
【図３】
2015528756.tif 000020
【国際調査報告】
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