(57)【要約】本発明は、上流シンチレータと下流シンチレータを含むホスウィッチシンチレータからの電気信号の処理方法に関し、各電気信号について以下のステップを含むことを特徴とする：電気信号のデジタル化；デジタル化した電気信号の振幅Ａと表面積の積分Ｓの測定；および、一組のデータＳ１，Ｓ２により電気信号に関連するイベントを表示すること。ここで、Ｓ１＝［τ１／（τ２−τ１）］［Ａ（τ２／τ０）−Ｓ］でありＳ２＝［τ２／（τ２−τ１）］［Ｓ−Ａ（τ１／τ０）］である。式中、式中、τ１は上流シンチレータにおける粒子検出信号の減衰定数である。τ２は下流シンチレータにおける粒子検出信号の減衰定数である。τ０は表面積の積分Ｓの測定で選択した積分定数である。
2015504518.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
上流シンチレータ（１）と下流シンチレータ（２）を含むホスウィッチシンチレータからの電気信号の処理方法であって、
各電気信号について以下のステップを含むことを特徴とする方法：
−電気信号のデジタル化；
−デジタル化した電気信号の振幅Ａと表面積の積分Ｓの測定；
−以下の方程式を用いた第１のデータ項目Ｓ１と第２のデータ項目Ｓ２の計算
Ｓ１＝［τ１／（τ２−τ１）］［Ａ（τ２／τ０）−Ｓ］
Ｓ２＝［τ２／（τ２−τ１）］［Ｓ−Ａ（τ１／τ０）］
（式中、τ１は上流シンチレータにおける粒子検出信号の減衰定数である。τ２は下流シンチレータにおける粒子検出信号の減衰定数である。τ０は表面積の積分Ｓの測定で選択した積分定数である。）；
−同じ電気信号に関連する第１と第２のデータ項目が同じイベントに対応するように、正規直交基準系（Ｓ１，Ｓ２）において第１と第２のデータ項目Ｓ１，Ｓ２を表示すること（第１のデータ項目Ｓ１は軸Ｓ１に沿って位置し、第２のデータ項目Ｓ２は軸Ｓ２に沿って位置する。）；
−基準系（Ｓ１，Ｓ２）における分散イベントから選択されたイベント（Ｚ４）の対象領域を定義すること（予備較正のステップ中のβ粒子の検出に続いて、較正領域に含まれるイベントが定義される）。
【請求項２】
対象領域を定義するステップ（Ｅ５）に続いて、対象領域のイベントをカウントするステップを有する請求項１に記載の方法。
【請求項３】
周囲雑音からのγ粒子の検出に対応する予備的な雑音測定により校正領域において雑音イベント数が得られ、雑音イベント数は対象領域でカウントされたイベント数から差し引かれる請求項２に記載の方法。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項に記載の電気信号の処理方法の実施に適切な、ホスウィッチシンチレータと処理回路を含むシンチレーション検出器。
【請求項５】
ホスウィッチシンチレータが、それぞれがポリマー材料から成る第１のシンチレータと第２のシンチレータを含み、第１のシンチレータと第２のシンチレータが結合層を用いることなしに互いに直接接触している請求項４に記載の検出器。
【請求項６】
検出器における入射粒子の伝搬方向に関して、第１のシンチレータが「上流シンチレータ」であり、第２のシンチレータが「下流シンチレータ」である請求項５に記載の検出器。
【請求項７】
第１のシンチレータと第２のシンチレータが、直方体または円筒の形状である請求項５または６に記載の検出器。
【請求項８】
ポリマー材料が、一つまたは複数の蛍光分子が分散した高分子マトリックスから成り、それにより所定の放射線吸収の特異的シンチレーション（すなわち光放射）を生み出すことが可能となる請求項５〜７のいずれか一項に記載の検出器。
【請求項９】
第１のシンチレータの高分子マトリックスが以下を含む請求項８に記載の検出器：
−少なくとも１つのスチレンモノマーの重合から得られる繰返し単位を含む重合体；
−少なくとも１つの（メタ）アクリレートモノマーの重合から得られる繰返し単位を含む重合体；
−シロキサン系繰返し単位を含む重合体；および／または、
−少なくとも１つのスチレンモノマーと、少なくとも１つの（メタ）アクリレートモノマーと、任意に、少なくとも２つの重合可能官能基を有する少なくとも１つのモノマーとの重合から得られる単位を含む架橋重合体。
【請求項１０】
シロキサン系繰返し単位を含む重合体が、芳香族基に結合しているケイ素原子を有する前記繰返し単位を少なくとも数個含む請求項９に記載の検出器。
【請求項１１】
重合体が、以下の式（Ｉ）を満たす単位を含むシロキサン系繰返し単位を含む請求項９または１０の検出器：
【化１】
2015504518.tif 000017
［式中、Ｒ１は１〜１０個の炭素原子を含むアルキル基、５〜１０個の炭素原子を含む芳香族炭化水素基または水素原子、および任意に以下の式（ＩＩ）を満たす繰返し単位を表す：
【化２】
2015504518.tif 000018
（式中、Ｒ２とＲ３は、同一であっても異なっていてもよく、１〜１０個の炭素原子を含むアルキル基、５〜１０個の炭素原子を含む芳香族炭化水素基または水素原子を表す）］。
【請求項１２】
重合体が架橋高分子である請求項１０または１１に記載の検出器。
【請求項１３】
重合体が、以下の式（ＩＩＩ）の繰返し単位を含む請求項１２に記載の検出器：
【化３】
2015504518.tif 000019
（式中、Ｒ４は１〜１０個の炭素原子を含むアルキル基、５〜１０個の炭素原子を含む芳香族炭化水素基または水素原子を表す）。
【請求項１４】
（メタ）アクリレートモノマーが、以下の式（Ｘ）と（ＸＩ）のいずれかを満たす請求項９に記載の検出器：
【化４】
2015504518.tif 000020
（式中、Ｒ１５は、芳香族炭化水素基を示す）。
【請求項１５】
少なくとも２つの重合可能官能基を有するモノマーが、以下の式（ＸＩＩ）と（ＸＩＩＩ）のいずれかを満たすアルキルジ（メタ）アクリレートである請求項９に記載の検出器：
【化５】
2015504518.tif 000021
（式中、ｘとｙは括弧内の単位の反復数を表し、ｘとｙは任意に１〜２０の整数である）。
【請求項１６】
第１のシンチレータの高分子マトリックスが、スチレン、ビニルトルエン、メタクリル酸フェニル、メタクリル酸ベンジル、１−ナフチルメタクリレートまたは２−ナフチルメタクリレートおよび請求項１５に定義されたアルキルジ（メタ）アクリレートから選ばれる少なくとも２つのエチレン基を有する少なくとも１つのモノマーから選択される少なくとも１つのモノマーの重合から得られる繰返し単位を含む架橋重合体を含む請求項９に記載の検出器。
【請求項１７】
第１のシンチレータの高分子マトリックスが、スチレン、メタクリル酸ベンジル、および１，６−ヘキサンジイルジメタクリル酸の重合から得られる繰返し単位を含む重合体を含む請求項１６に記載の検出器。
【請求項１８】
第１のシンチレータの組成物で使用される蛍光分子の減衰時間が１〜２０ナノ秒、好ましくは１〜１０ナノ秒の範囲である請求項８〜１７のいずれか一項に記載の検出器。
【請求項１９】
蛍光分子が第１の蛍光分子と第２の蛍光分子から成る請求項１８に記載の検出器。
【請求項２０】
第１の蛍光分子が、ピーク吸収強度が２５０と３５０ｎｍの間にある吸収スペクトルを持つように選択される請求項１９に記載の検出器。
【請求項２１】
第２の蛍光分子が、第１の蛍光分子の発光スペクトルをカバーするのに適切な吸収スペクトルを有するように選択される（換言すると、第２の蛍光分子が、一方では前記第１の蛍光分子の発光スペクトルに属する波長を有する光子の吸収に適切であり、他方ではこの吸収に続いて光子の発光に適切であるように、該第２の蛍光分子の発光スペクトルが３５０〜６５０ｎｍの範囲にあり、ピーク発光強度が４００〜６００ｎｍにあることを意味する）請求項１９または２０に記載の検出器。
【請求項２２】
第１の蛍光分子が２，５−ジフェニルオキサゾン化合物であり、一方、第２の蛍光分子がビスメチルスチリルベンゼン化合物である請求項１７〜２１のいずれか一項に記載の検出器。
【請求項２３】
第２のシンチレータの高分子マトリックスが以下を含む請求項８〜２２のいずれか一項に記載の検出器：
−少なくとも１つのスチレンモノマーの重合から得られる繰返し単位を含む重合体；
−少なくとも１つの（メタ）アクリレートモノマーの重合から得られる繰返し単位を含む重合体；および／または、
−少なくとも１つのスチレンモノマーと、少なくとも１つの（メタ）アクリレートモノマーと、任意に、少なくとも２つの重合可能官能基を有する少なくとも１つのモノマーとの重合から得られる単位を含む架橋重合体。
【請求項２４】
（メタ）アクリレートモノマーが、以下の式（Ｘ）と（ＸＩ）のいずれかを満たす請求項２３に記載の検出器：
【化６】
2015504518.tif 000022
（式中、芳香族炭化水素基を示す）。
【請求項２５】
少なくとも２つの重合可能官能基を有するモノマーが、以下の式（ＸＩＩ）と（ＸＩＩＩ）のいずれかを満たすアルキルジ（メタ）アクリレートである請求項２３に記載の検出器：
【化７】
2015504518.tif 000023
（式中、ｘとｙは括弧内の単位の反復数を表し、ｘとｙは任意に１〜２０の整数である）。
【請求項２６】
第２のシンチレータの高分子マトリックスが、スチレン、ビニルトルエン、メタクリル酸フェニル、メタクリル酸ベンジル、１−ナフチルメタクリレートまたは２−ナフチルメタクリレートおよび請求項２５に定義されたアルキルジ（メタ）アクリレートから選ばれる少なくとも２つのエチレン基を有する少なくとも１つのモノマーから選択される少なくとも１つのモノマーの重合から得られる繰返し単位を含む重合体を含む請求項２３に記載の検出器。
【請求項２７】
第２のシンチレータの高分子マトリックスが、スチレン、メタクリル酸ベンジル、および１，６−ヘキサンジイルジメタクリル酸の重合から得られる繰返し単位を含む重合体を含む請求項２６に記載の検出器。
【請求項２８】
第２のシンチレータの組成物で使用される蛍光分子の減衰時間が２０〜５００ナノ秒の範囲である請求項８〜２７のいずれか一項に記載の検出器。
【請求項２９】
蛍光分子が第１の蛍光分子と第２の蛍光分子の混合物から成る請求項２８に記載の検出器。
【請求項３０】
第１の蛍光分子が、ピーク吸収強度が２５０と３５０ｎｍの間にある吸収スペクトルを持つように選択される請求項２９に記載の検出器。
【請求項３１】
第２の蛍光分子が、第１の蛍光分子の発光スペクトルをカバーするのに適切な吸収スペクトルを有するように選択される（換言すると、第２の蛍光分子が、一方では前記第１の蛍光分子の発光スペクトルに属する波長を有する光子の吸収に適切であり、他方ではこの吸収に続いて光子の発光に適切であるように、該第２の蛍光分子の発光スペクトルが３５０〜６５０ｎｍの範囲にあり、ピーク発光強度が４００〜６００ｎｍにあることを意味する）請求項２９または３０に記載に検出器。
【請求項３２】
第１の蛍光分子がピレン化合物であり、一方では、第２の蛍光分子が９，１０−ジフェニルアントラセン化合物である請求項２９〜３１のいずれか一項に記載の検出器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、一般的にホスウィッチシンチレータ（用語「ホスウィッチ」は「ホスホサンドイッチ（ｐｈｏｓｐｈｏｒ  ｓａｎｄｗｉｃｈ）」の短縮形である）と呼ばれるサンドイッチシンチレータからの信号の処理方法に関する。また、本発明は、本発明による信号の処理方法を実施するために適切なホスウィッチシンチレータと処理回路を含むシンチレーション検出器に関する。
【背景技術】
【０００２】
シンチレーション検出器は、イオン化放射線検出のための測定システムにおいて使用される。それらは、物またはヒトの表面または内部の放射性線源の存在の検出を可能にする。それらは、検出された放射線（β粒子、内部転換電子、γ光子、Ｘ光子、制動放射光子など）の特質を定量的に特定することを意図する。この目的のために、それらには検出された粒子間を区別するための適切な手段が含まれる。
【０００３】
シンチレーション検出器の中でも、その特別なシンチレーション特性、一般的には減衰時間のために、“ホスウィッチ”シンチレータを含むシンチレーション検出器が選ばれる。イオン化粒子の検出後にホスウィッチ検出装置が発する光信号は、検出装置の特徴である。そして、集められた光信号全体の形状分析により、領域または相互作用の領域を示すことが可能となる。通常、これは２つの態様で利用される：
−放射線防御および低エネルギー線量測定の分野において（その際、各シンチレータは１つのタイプの粒子を検出するためにだけ厚さと組成が最適化され、その結果、その識別が可能となる）；および、
−基礎研究の分野において（入射粒子がイオンであるときには、テレスコープ型の装置が、２つの同位体の入射イオンの区別に適している）。
【０００４】
図１は、先行技術による、特許文献１に記載された光電子増倍管を備えた“ホスウィッチ”シンチレータの断面図を示す。
【０００５】
“ホスウィッチ”シンチレータは、薄いプラスチックシンチレータ１と厚いシンチレータ結晶２を含む。そのプラスチックシンチレータ１とシンチレータ結晶２は、光学セメント５を用いて互いに結合し、ケース８に挿入されている。光電子増倍管３は光学セメント６を用いてシンチレータ結晶２と結合している。プラスチックシンチレーター１の表面を薄い金属層４が覆い、検出される放射線Ｒが入射する。以下、本明細書中において、放射線Ｒが入射するシンチレータ１を「上流シンチレータ」と呼び、シンチレータ結晶２を「下流シンチレータ」と呼ぶ。シンチレータ結晶２の側面の壁は反射板７で覆われる。
【０００６】
図２は、図１のシンチレータを用いたシンチレーション検出器を使用した粒子検出を示す二次元グラフである。
【０００７】
図２のグラフは、２つの異なる時間窓、すなわち短い時間窓（通常１０ナノ秒）と長い時間窓（通常４０ナノ秒）における、光電子増倍管３によって検出された電子を同時に統合する処理アルゴリズムの実行の結果である。この統合の結果であるデータを定量化し、二次元空間（Ｘ，Ｙ）で記録した。グラフ中、Ｘ軸のＸは長い時間窓、Ｙ軸のＹは短い時間窓に対応する。
【０００８】
そして、４つの領域が平面（Ｘ，Ｙ）に定義される。すなわち、領域ＺＡはα線に対応し、領域ＺＢはγ線と中性子に対応し、領域ＺＣは、上流シンチレータ（プラスチックシンチレータ）でのみ相互作用するβ粒子に対応し、領域ＺＤは、上流シンチレータと下流シンチレータ（シンチレータ結晶）の両方で相互作用するβ粒子に対応する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】米国特許第５５１４８７０号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
図２では、領域ＺＣとＺＤが隣接し、そのため重複する領域を有しており、この領域ではベータ粒子源を明確に特定することができないことが分かる。これは欠点を表す。
【００１１】
本発明には、この欠点がない。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
実際に、本発明は上流シンチレータと下流シンチレータを含むホスウィッチシンチレータからの電気信号の処理方法に関し、各電気信号について以下のステップを含むことを特徴とする：
−電気信号のデジタル化；
−デジタル化した電気信号の振幅Ａと表面積の積分Ｓの測定；
−以下の方程式を用いた第１のデータ項目Ｓ１と第２のデータ項目Ｓ２の計算
Ｓ１＝［τ１／（τ２−τ１）］［Ａ（τ２／τ０）−Ｓ］
Ｓ２＝［τ２／（τ２−τ１）］［Ｓ−Ａ（τ１／τ０）］
（式中、τ１は上流シンチレータにおける粒子検出信号の減衰定数である。τ２は下流シンチレータにおける粒子検出信号の減衰定数である。τ０は表面積の積分Ｓの測定で選択した積分定数である。）；
−同じ電気信号に関連する第１と第２のデータ項目が同じイベントに対応するように、正規直交基準系（Ｓ１，Ｓ２）において第１と第２のデータ項目Ｓ１，Ｓ２を表示すること（第１のデータ項目Ｓ１は軸Ｓ１に沿って位置し、第２のデータ項目Ｓ２は軸Ｓ２に沿って位置する。）；
−基準系（Ｓ１，Ｓ２）における分散イベントから選択されたイベントの対象領域を定義すること（予備較正のステップ中のβ粒子の検出に続いて、較正領域に含まれるイベントが定義される）
【００１３】
本発明の方法の付加的な特徴によれば、対象領域を定義するステップに続いて対象領域のイベントをカウントするステップがある。
【００１４】
周囲雑音からのγ粒子の検出に対応する予備的な雑音測定により校正領域において雑音イベント数が得られ、雑音イベント数が対象領域でカウントされたイベント数から差し引かれる。
【００１５】
また、本発明は本発明の電気信号の処理方法の実施に適切なホスウィッチシンチレータと処理回路を含むシンチレーション検出器に関する。
【００１６】
本発明の処理方法によって、本発明のシンチレーション検出器は、混合β、γフィールド、高γ雰囲気においてβ粒子を有利に検出する。
【００１７】
本発明の更なる特徴と利点は、添付の図面を参照して選ばれた実施態様を読むと明らかになる。全ての図面において、同じ符号は同じ構成要素を意味する。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】先行技術による、光電子増倍管を備えたホスウィッチシンチレータの断面図を示す。
【図２】図１のシンチレータを用いた放射線検出を示す二次元グラフである。
【図３】ホスウィッチシンチレーターでシンチレーション光子を生産するイベントを教示のために例示する。
【図４】本発明のシンチレーション検出器の機能図を表す。
【図５】５Ａ−５Ｃは、本発明のシンチレーション検出器によって検出された信号の例を表す。
【図６】本発明の処理アルゴリズムのフローチャートを表す。
【図７】一例として、図６に示された処理アルゴリズムを用いて得られた二次元空間におけるイベントの分散を表す。
【図８】本発明の処理アルゴリズムの実施に関係する較正データの取得を例示する。
【図９】本発明の好適な実施態様であるシンチレーション検出器の実施に適切なホスウィッチシンチレータを表す。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
図３は、本発明のより明確な理解のために、教示を目的として、ホスウィッチシンチレーターでシンチレーション光子を生産するイベントを例示する。
【００２０】
光電子増倍管に達するために適切なシンチレーション光子を生産する入射粒子は、以下の通りである：
−上流シンチレータ１と下流シンチレータ２に位置する軌道Ｔ１２に沿って相互作用するβ粒子（図３のβ１２参照）；
−上流シンチレータ１のみに位置する軌道Ｔ１に沿って相互作用するβ粒子（図３のβ１参照）；
−上流シンチレータのみで相互作用する光子γ１；
−下流シンチレータのみで相互作用する光子γ２；
−最初に上流シンチレータで、次に下流シンチレータで相互作用する光子γ１２。
【００２１】
特に有利には、β１２粒子の相互作用によって作られたこれらの光量子は、本発明のシンチレーション検出器によって、光子γ１やγ２から区別される。
【００２２】
図４は、本発明のシンチレーション検出器の機能図を表す。
【００２３】
シンチレーション検出器には、光電子増倍管ＰＭを備えたシンチレータＳＣ、デジタル／アナログコンバータＣＡＮおよびディスプレイスクリーンＥを備えたコンピュータＫが含まれる。シンチレータＳＣは、プラスチックシンチレータと検出器結晶を含むホスウィッチシンチレータである。それ自体が知られている方法で、光電子増倍管ＰＭは高電圧ＨＴに接続される。光電子増倍管ＰＭによって出力された信号Ｓ（ｔ）は、デジタル信号ＳＮ（ｔ）を出力するアナログ／デジタルコンバータによってデジタル化される。デジタル信号ＳＮ（ｔ）は、本発明の処理方法によってコンピュータＫにおいて処理される。例えば、ディスプレイスクリーンＥに処理結果が表示される。
【００２４】
図５Ａ−５Ｃは３つの異なる状況における検出信号を表す：
−図５Ａは、上流シンチレータのみにおける粒子の検出から生じるデジタル信号ＳＮ１（ｔ）を表す（図３を参照すると、軌道Ｔ１上に粒子γ１と粒子β１が存在する）；
−図５Ｂは、下流シンチレータのみにおける粒子の検出から生じるデジタル信号ＳＮ２（ｔ）を表す（図３を参照すると、粒子γ２が存在する）；
−図５Ｃは、上流シンチレータと下流シンチレータにおける粒子の検出から生じるデジタル信号ＳＮ３（ｔ）を表す。（図３を参照すると、粒子γ１２と粒子β１２が存在する）。
【００２５】
信号ＳＮ１（ｔ）は持続時間が短い。信号ＳＮ２（ｔ）は、信号ＳＮ１（ｔ）と比べて持続時間が長い。信号ＳＮ３（ｔ）は、信号ＳＮ１（ｔ）およびＳＮ２（ｔ）と重なっている。これらの信号の時間的性質は、ホスウィッチシンチレータＳＣを形成する２つのシンチレーターに固有の物理的性質と関連する。
【００２６】
既に上述したように、シンチレータにおいて粒子β１２の相互作用によって作られる光量子は、粒子γ１、γ２、γ１２、およびβ１によって作られる光量子のセットと区別されるものである。
【００２７】
図６は、この目的のために使用される発明の処理アルゴリズムのフローチャートを示す。
【００２８】
まず第一に、処理アルゴリズムには、検出された各デジタル信号ＳＮ（ｔ）の振幅Ａおよび表面積の積分Ｓを測定するためのステップＥ１が含まれる。定義上、振幅Ａは信号ＳＮ（ｔ）の最大値であり、定義上、表面積の積分Ｓは以下の数値である。
【００２９】
【数１】
2015504518.tif 000003
【００３０】
式中、τ０は較正ステップの間に、それ自体が知られている方法で決定した積分定数である。積分定数τ０は、例えば１であってもよい。
【００３１】
ステップＥ１の次に、検出された各デジタル信号の、データ項目Ｓ１とＳ２の計算ステップＥ２が続く：
Ｓ１＝［τ１／（τ２−τ１）］［Ａ（τ２／τ０）−Ｓ］
Ｓ２＝［τ２／（τ２−τ１）］［Ｓ−Ａ（τ１／τ０）］
【００３２】
式中、
−τ１は、上流シンチレータにおける粒子検出信号の減衰定数（上流シンチレータの公知の特徴量）である；
−τ２は、下流シンチレータにおける粒子検出信号の減衰定数（下流シンチレータの公知の特徴量）である；
−τ０は、上記の積分定数である。
【００３３】
基準系（Ｓ１，Ｓ２）におけるイベントの分散のためのステップＥ３が、ステップＥ２のあとに続く。
【００３４】
非限定的な例として、図７は基準系（Ｓ１，Ｓ２）におけるイベントの分散を表す。図７には、４つの領域Ｚ１−Ｚ４が見られる。求められる区別を実行するために、これらの４つの領域は有利に適切である。実際に：
−粒子γ１とβ１のイベントは、実質的に軸Ｓ１に沿って位置する領域Ｚ１を定める。
−粒子γ２のイベントは、実質的に軸Ｓ２に沿って位置する領域Ｚ２を定める。
−粒子γ１２のイベントは、基準系（Ｓ１，Ｓ２）を通して分散する領域Ｚ３を定める。
−粒子β１２のイベントは、一端が軸Ｓ１と接触するバンドの形状で、基準系（Ｓ１，Ｓ２）において分散する領域Ｚ４を定める。
【００３５】
対象領域は領域Ｚ４である。有利には、領域Ｚ４が領域Ｚ１と明確に区別されること、すなわち粒子β１とβ１２の間の非常に良好な区別が可能であることに着目することができる。しかしながら、領域Ｚ４が主に領域Ｚ３に位置していることに注意すべきである。その結果、一方では、領域３との関係で領域４を明確に定めることが必要であり、他方では、領域４に存在する領域３からのイベント（雑音）を抑制することが必要である。
【００３６】
基準系（Ｓ１，Ｓ２）においてイベントを分散するステップＥ３の次に、領域Ｚ４を定めるためのステップＥ４がこのように続く。予備較正ステップの間、β粒子の検出に続いて定められる較正領域ＺＣＡＬに含まれるイベントを基準系（Ｓ１，Ｓ２）に分散するイベントから選択することによって、領域Ｚ４の決定がなされる。
【００３７】
図８は非限定的な例として、領域ＺＣＡＬの決定を示す。
【００３８】
予備較正ステップの間、異なるエネルギーを有する純粋なβ源からの信号を検出するために、本発明のシンチレーション検出器（ホスウィッチシンチレータ＋本発明の方法を実行する処理回路）が使用される。次に、検出されたイベントは、曲線Ｍを描く高密度のイベントを有する領域の両側に位置する基準系（Ｓ１，Ｓ２）に分散される。そして、この曲線Ｍ上の点Ｐｉの数Ｎが選択される。各々の点Ｐｉは一対のデータ項目（Ｓ１ｉ，Ｓ２ｉ）に対応している。選択される数Ｎは十分に大きいので、点Ｐｉのセットが曲線Ｍを実質的に示す曲線を描いている。次いで、選択された各々の点Ｐｉについて、曲線Ｍの接線ＴＡｉと、点Ｐｉの接線ＴＡｉに対して垂直な線ＰＥｉが定められる。線ＰＥｉ上に位置するイベントの数は、点Ｐｉの両側で減少する。次に、領域ＺＣＡＬを定める、線ＰＥｉ上と点Ｐｉの両側の２つの点は、イベントの数が点Ｐｉに位置するイベントの数のｘ％（たとえば５％）に対応するように、選択される。この計算は、各々の点Ｐｉに適用され、各々の点Ｐｉに基づいて上記で得られる点の一組のセットから、較正領域ＺＣＡＬが推測される。
【００３９】
次に、対象領域を定義するステップＥ４の後に、領域Ｚ４で検出されるイベントを数えるためのステップＥ５が続く。そしてカウントステップＥ５の結果、有用なイベント（β１２の検出）と不要なイベント（γ１２の検出）がカウントされる。本発明の好適な実施態様では、不要なイベントは抑制される。このために、さらなる較正ステップの間、較正領域ＺＣＡＬにおけるγ粒子の検出に関連する雑音イベントＢがカウントされる。そして、領域Ｚ４で検出されるイベントのセットを数えるためのステップＥ５の次に、ステップＥ５の後に数えられたイベントのセットから雑音イベントＢを引くことで有用なイベントのみを測定するステップＥ６が続く。
【００４０】
本発明の信号の処理方法はどんなタイプのホスウィッチシンチレータからの検出信号にも特に適している。しかしながら、前記の公知のホスウィッチシンチレータの設計は欠点を含む。実際に、上流と下流のシンチレータを結合する光学接着剤が粒子検出のデッドゾーン示し、その結果、検出感度を制限する。
【００４１】
この理由から、また本出願人は本発明の範囲内で、ホスウィッチシンチレータが上流と下流のシンチレータの間に光学接着剤を含まないシンチレーション検出器を提案する。図９は、この新規のホスウィッチシンチレータの特に好適な実施態様を示す。
【００４２】
図９に示すホスウィッチシンチレータは、第１の有機シンチレータ９と第２のの有機シンチレータ１０を含む。例えば、光電子増倍管とフォトダイオードである光検出器１１は、有機シンチレータ１０に固定されている。上記のように、本明細書では以下、検出器における入射粒子の伝搬方向を考慮して、第１のシンチレータを「上流シンチレータ」とも言い、第２のシンチレータを「下流シンチレータ」とも言う。第１の有機シンチレータの厚さは、第２の有機シンチレータ１０の厚さよりも実質的に非常に薄い。非限定的な実施例では、第１の有機シンチレータ９の厚さは１０μｍと１ｍｍの間であり、第２の有機シンチレータ１０の厚さは０．１ｍｍと１０ｃｍの間である。第１と第２の有機シンチレータは自発的カップリング法（ａｕｔｏｇｅｎｉｃ  ｃｏｕｐｌｉｎｇ  ｍｅｔｈｏｄ）の手段によって互いに結合している。第２の有機シンチレータ１０と光検出器１１は、光学インターフェース層１５によって互いに結合している。放射線Ｒが入射する有機シンチレータ９の表面は、薄い導電層１４で覆われている。
【００４３】
より一般的には、新規のホスウィッチシンチレータは、それぞれがポリマー材料から成る第１のシンチレータと第２のシンチレータを含み、第１のシンチレータと第２のシンチレータが結合層を用いることなしに互いに直接接触していることを特徴とする。
【００４４】
用語「結合層」は、第１のシンチレータの材料や第２のシンチレータの材料とは異なる層を示し、この結合層は、付着層、または、熱機械的圧縮で互いに結合する２つのシンチレータを含むシンチレーション検出器のように第１のシンチレータの材料と第２のシンチレータの材料を溶解して生じる中間材料で作られた層である。
【００４５】
構造的な条件において、第１のシンチレータと第２のシンチレータは、問題となっている応用の必要性によって、直方体または円筒形状とすることができる。
【００４６】
シンチレーターが直方体の形状の場合、従来、第１のシンチレータと第２のシンチレータは、その面の１つを介して互いに接触する。その面は、最も大きい表面積を有しており、第１のシンチレータと第２のシンチレータの間の接触部分は同一の表面積である。
【００４７】
シンチレーターが円筒形状の場合、従来、第１のシンチレータと第２のシンチレータは、その円形表面を介して互いに接触する。第１のシンチレータと第２のシンチレータの間の接触部分は同一の表面積である。
【００４８】
第１のシンチレータと第２のシンチレータの厚さは異なっていてもよく、第１のシンチレータの厚さは任意に第２のシンチレータの厚さよりも薄い。
【００４９】
例えば、第１のシンチレータは１０μｍ〜１ｍｍの範囲の厚さを有することができ、例えば５０μｍ〜１ｍｍ、好ましくは１００μｍ〜５００μｍであり、一方、第２のシンチレータは、１ｍｍから数センチメートルの厚さを有することができ、例えば１ｍｍ〜１００ｃｍ、好ましくは１〜４ｃｍの厚さである。
【００５０】
上述のように、第１のシンチレータと第２のシンチレータは両者ともにポリマー材料で作られている。
【００５１】
特に、第１のシンチレータと第２のシンチレータのポリマー材料は、一つまたは複数の蛍光分子（蛍光発色団と呼ぶこともできる）を取り込んだ高分子マトリックスから成り、それにより所定の放射線吸収の特異的シンチレーション（すなわち光放射）を生み出すことが可能となる。
【００５２】
高分子マトリックス中で一つまたは複数の分子を分散させることによって、または、上記の高分子マトリックス中で一つまたは複数のこれらの分子をグラフトすることによって、一つまたは複数の蛍光分子の取り込みを実行することができる。
【００５３】
後者の場合、蛍光分子は共有結合（少なくとも１つの重合可能な官能基を含む一つまたは複数の蛍光分子を取り入れることによって、重合による高分子マトリックスの製造の間、実行に適切なこの種の結合の形成）によって高分子マトリックスに結合する。
【００５４】
第１のシンチレータ用または第２のシンチレータ用に関わらず、高分子マトリックスはシンチレーターの検出特性に影響を及ぼさないように選ばれる一つまたは複数のポリマーから成る。この高分子マトリックスは、第１のシンチレータと第２のシンチレータで任意に同一である。
【００５５】
第１のシンチレータに関して、高分子マトリックスは特に以下を含むことができる：
−スチレンなどの少なくとも１つのスチレンモノマーの重合から得られる繰返し単位を含む重合体；
−少なくとも１つの（メタ）アクリレートモノマーの重合から得られる繰返し単位を含む重合体；
−シロキサン系繰返し単位を含む重合体；および／または、
−少なくとも１つのスチレンモノマー、少なくとも１つの（メタ）アクリレートモノマー、および、任意に、少なくとも２つの重合可能官能基を有する少なくとも１つのモノマーの重合から得られる単位を含む架橋重合体。
【００５６】
用語「シロキサン系繰返し単位」は、該単位の酸素原子に加えて隣接する単位の酸素原子にさらにケイ素原子が結合した−Ｓｉ−Ｏ−基とさらなる２つの基を含む繰返し単位を示す。
【００５７】
特に、シロキサン系繰返し単位を含む重合体は、少なくとも前記の繰返し単位をいくつか有することができ、ケイ素原子がフェニル基などの芳香族基に結合している。高分子マトリックス中の芳香族基の存在は、高分子マトリックスと蛍光分子の間のエネルギー移動の増進を助ける。
【００５８】
シロキサン系繰返し単位を含む高分子マトリックスを構成する重合体は以下の式（Ｉ）の繰返し単位を含むことができる：
【００５９】
【化１】
2015504518.tif 000004
【００６０】
式中、Ｒ１は１〜１０個の炭素原子を含むアルキル基、５〜１０個の炭素原子を含む芳香族炭化水素基（フェニル基など）または水素原子、および任意に以下の式（ＩＩ）の繰返し単位を表す：
【００６１】
【化２】
2015504518.tif 000005
【００６２】
式中、Ｒ２とＲ３は、同一であっても異なっていてもよく、１〜１０個の炭素原子を含むアルキル基、５〜１０個の炭素原子を含む芳香族炭化水素基（フェニル基など）または水素原子を表す。
【００６３】
前記タイプの重合体は架橋高分子、すなわち、別々の鎖の繰返し単位を結合する架橋ブリッジを介して一緒に結合した高分子鎖を含む重合体であってもよい。
【００６４】
この場合、その重合体は、上記の式（Ｉ）および（ＩＩ）の繰返し単位に任意に加えて、以下の式（ＩＩＩ）の繰返し単位を含むことができる：
【００６５】
【化３】
2015504518.tif 000006
【００６６】
式中、Ｒ４は１〜１０個の炭素原子を含むアルキル基、５〜１０個の炭素原子を含む芳香族炭化水素基（フェニル基など）または水素原子を表し、括弧は該単位が別の重合鎖と結合する場所を示す。
【００６７】
上記定義の重合体は、以下の式（ＩＶ）と（Ｖ）の少なくとも１つを満たす少なくとも１つのシロキサン化合物のヒドロシリル化反応から生じる重合体である。
【００６８】
【化４】
2015504518.tif 000007
【００６９】
式中、
−Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８およびＲ９は、互いに独立して、１〜１０個の炭素原子を含むアルキル基、５〜１０個の炭素原子を含む芳香族炭化水素基、鎖末端不飽和および２〜１０個の炭素原子を含むアルケニル基を表し；そして、
−ｎ、ｍ、ｎ１、およびｍ１は、括弧内の単位の反復数を表し、
以下の式（ＶＩ）と（ＶＩＩ）の少なくとも１つを満たす少なくとも１つのポリシロキサン化合物を有する：
【００７０】
【化５】
2015504518.tif 000008
【００７１】
式中、
−Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３およびＲ１４は、互いに独立して、１〜１０個の炭素原子を含むアルキル基、５〜１０個の炭素原子を含む芳香族炭化水素基（フェニル基など）または炭素原子を表し；
−ｎ２、ｍ２、ｎ３、およびｍ３は括弧内の単位の反復数を表す。
【００７２】
この反応に関するさらなる詳細は、本発明の検出器の製造方法に関する一部に示される。
【００７３】
第１のシンチレータの高分子マトリックスへの使用に適したスチレンモノマーの例として、以下の式（ＶＩＩＩ）と（ＩＸ）のモノマーを挙げることができる：
【００７４】
【化６】
2015504518.tif 000009
【００７５】
（メタ）アクリレートモノマーの例として、以下の式（Ｘ）と（ＸＩ）のモノマーを挙げることができる：
【００７６】
【化７】
2015504518.tif 000010
【００７７】
式中、Ｒ１５は、アリール基、アリールアルキル基などの芳香族炭化水素基を示す。より詳細には、Ｒ１５はフェニル基、ベンジル基、１−ナフチル基または２−ナフチル基であってもよい。
【００７８】
高分子マトリックスは、有利には、架橋されていてもよい。（架橋ブリッジによって一緒に結合した複数の重合鎖を含む重合体から成ることを意味する。）
【００７９】
重合によって重合体を製造するステップの間、少なくとも２つの重合可能官能基を有するモノマーを導入することによって、これらの架橋ブリッジを得ることができる。
【００８０】
そのモノマーの例として、以下の式（ＸＩＩ）と（ＸＩＩＩ）のアルキルジ（メタ）アクリレートなどのアルキルジ（メタ）アクリレートを挙げることができる：
【００８１】
【化８】
2015504518.tif 000011
【００８２】
式中、ｘとｙは括弧内の単位の反復数を表し、ｘとｙは任意に１〜２０の整数であり、好ましくは２〜６である。
【００８３】
１つの特定の実施態様では、第１のシンチレータの高分子マトリックスは、少なくとも１つのスチレンモノマー、少なくとも１つの（メタ）アクリレートモノマーおよび任意に少なくとも２つの重合可能官能基を含む少なくとも１つのモノマー（ジ（メタ）アクリレートモノマーなど）の重合から得られる繰返し単位を含む架橋重合体を含むことができる。前記ジ（メタ）アクリレートモノマーは、特に上記定義に対応するものとして適切である。
【００８４】
一例として、第１のシンチレータの高分子マトリックスは、スチレン、ビニルトルエン、メタクリル酸フェニル、メタクリル酸ベンジル、１−ナフチルメタクリレートまたは２−ナフチルメタクリレートおよび前記のようにアルキルジ（メタ）アクリレートから選ばれる少なくとも２つのエチレン基を有する少なくとも１つのモノマーから選択される少なくとも１つのモノマーの重合から得られる繰返し単位を含む重合体を含むことができる。
【００８５】
より詳細には、第１のシンチレータの高分子マトリックスは、スチレン、メタクリル酸ベンジル、および１，６−ヘキサンジイルジメタクリル酸の重合から得られる繰返し単位を含む重合体を含むことができる。
【００８６】
第１のシンチレータの組成物への使用に適切な蛍光分子は、有利には、速い減衰時間を特徴とする蛍光分子であり、すなわち、減衰時間が１〜２０ナノ秒、好ましくは１〜１０ナノ秒の範囲である。
【００８７】
それは特に、第１の蛍光分子、第２の蛍光分子および任意に第３の蛍光分子の混合物から成ることができる。
【００８８】
第１の蛍光分子は、ピーク吸収強度が２５０と３５０ｎｍの間にある吸収スペクトル（例えば、ピーク吸収強度が３００ｎｍに集中していてもよい）を持つように選択することができる。
【００８９】
第２の蛍光分子は、（特に２つの蛍光分子の間でエネルギー移動を最適化するために）第１の蛍光分子の発光スペクトルをカバーするのに適切な吸収スペクトルを有するように選択することができる。換言すると、第２の蛍光分子が、一方では前記第１の蛍光分子の発光スペクトルに属する波長を有する光子の吸収に適切であり、他方ではこの吸収に続いて光子の発光に適切であるように、該第２の蛍光分子の発光スペクトルが３５０〜６５０ｎｍの範囲にあり、ピーク発光強度が４００〜６００ｎｍにあることを意味する。
【００９０】
該当する場合第３の蛍光分子は、（特に２つの蛍光分子の間でエネルギー移動を最適化するために）第２の蛍光分子の発光スペクトルをカバーするのに適切な吸収スペクトルを有するように選択することができる。換言すると、第３の蛍光分子が前記第２の蛍光分子の発光スペクトルに属する波長を有する光子の吸収に適切であり、この吸収に続いて光子の発光に適切であるように、該第３の蛍光分子の発光スペクトルが、５００〜６００ｎｍのピーク発光強度を有すること意味する。
【００９１】
上記タイプの第１の蛍光分子は２，５−ジフェニルオキサゾン化合物であってもよく、一方では、上記タイプの第２の蛍光分子はビスメチルスチリルベンゼン化合物（任意には、ｂｉｓ−ＭＳＢと呼ばれる）であってもよい。
【００９２】
第２のシンチレータに関して、高分子マトリックスは特に以下を含むことができる：
−少なくとも１つのスチレンモノマーの重合から得られる繰返し単位を含む重合体；
−少なくとも１つの（メタ）アクリレートモノマーの重合から得られる繰返し単位を含む重合体；および／または、
−少なくとも１つのスチレンモノマー、少なくとも１つの（メタ）アクリレートモノマー、および、任意に、少なくとも２つの重合可能官能基を有する少なくとも１つのモノマーの重合から得られる単位を含む架橋重合体。
【００９３】
スチレンモノマーの例として、以下の式（ＶＩＩＩ）と（ＩＸ）のモノマーを挙げることができる：
【００９４】
【化９】
2015504518.tif 000012
【００９５】
（メタ）アクリレートモノマーの例として、以下の式（Ｘ）と（ＸＩ）のモノマーを挙げることができる：
【００９６】
【化１０】
2015504518.tif 000013
【００９７】
式中、Ｒ１５は、アリール基、アリールアルキル基などの芳香族炭化水素基を示す。より詳細には、Ｒ１５はフェニル基、ベンジル基、１−ナフチル基または２−ナフチル基であってもよい。
【００９８】
高分子マトリックスは、有利には、架橋されていてもよい。（架橋ブリッジによって一緒に結合した複数の重合鎖を含む重合体から成ることを意味する。）
【００９９】
重合によって重合体を製造するステップの間、少なくとも２つの重合可能官能基を有するモノマーを導入することによって、これらの架橋ブリッジを得ることができる。
【０１００】
そのモノマーの例として、以下の式（ＸＩＩ）と（ＸＩＩＩ）のアルキルジ（メタ）アクリレートなどのアルキルジ（メタ）アクリレートを挙げることができる：
【０１０１】
【化１１】
2015504518.tif 000014
【０１０２】
式中、ｘとｙは括弧内の単位の反復数を表し、ｘとｙは任意に１〜２０の整数であり、好ましくは２〜６である。
【０１０３】
１つの特定の実施態様では、第２のシンチレータの高分子マトリックスは、少なくとも１つのスチレンモノマー、少なくとも１つの（メタ）アクリレートモノマーおよび少なくとも２つの重合可能官能基を含む少なくとも１つのモノマー（ジ（メタ）アクリレートモノマーなど）の重合から得られる繰返し単位を含む架橋重合体を含むことができる。前記ジ（メタ）アクリレートモノマーは、特に上記定義に対応するものとして適切である。
【０１０４】
一例として、第２のシンチレータの高分子マトリックスは、スチレン、ビニルトルエン、メタクリル酸フェニル、メタクリル酸ベンジル、１−ナフチルメタクリレートまたは２−ナフチルメタクリレートおよび前記のようにアルキルジ（メタ）アクリレートから選ばれる少なくとも２つのエチレン基を有する少なくとも１つのモノマーから選択される少なくとも１つのモノマーの重合から得られる繰返し単位を含む重合体を含むことができる。
【０１０５】
より詳細には、第２のシンチレータの高分子マトリックスは、スチレン、メタクリル酸ベンジル、および１，６−ヘキサンジイルジメタクリル酸の重合から得られる繰返し単位を含む重合体を含むことができる。
【０１０６】
第２のシンチレータの組成物への使用に適切な蛍光分子は、有利には、速い減衰時間を特徴とする蛍光分子であり、すなわち、減衰時間が２０〜５００ナノ秒、好ましくは５０〜２００ナノ秒の範囲である。この減衰時間は第１のシンチレータの蛍光分子の減衰時間よりも４〜５０倍長い。
【０１０７】
それは特に、第１の蛍光分子、第２の蛍光分子および任意に第３の蛍光分子の混合物から成ることができる。
【０１０８】
第１の蛍光分子は、ピーク吸収強度が２５０と３５０ｎｍの間にある吸収スペクトル（例えば、ピーク吸収強度が３００ｎｍに集中していてもよい）を持つように選択することができる。
【０１０９】
第２の蛍光分子は、（特に２つの蛍光分子の間でエネルギー移動を最適化するために）第１の蛍光分子の発光スペクトルをカバーするのに適切な吸収スペクトルを有するように選択することができる。換言すると、第２の蛍光分子が、一方では前記第１の蛍光分子の発光スペクトルに属する波長を有する光子の吸収に適切であり、他方ではこの吸収に続いて光子の発光に適切であるように、該第２の蛍光分子の発光スペクトルが３５０〜６５０ｎｍの範囲にあり、ピーク発光強度が４００〜５００ｎｍにあることを意味する。
【０１１０】
該当する場合第３の蛍光分子は、（特に２つの蛍光分子の間でエネルギー移動を最適化するために）第２の蛍光分子の発光スペクトルをカバーするのに適切な吸収スペクトルを有するように選択することができる。換言すると、第３の蛍光分子が前記第２の蛍光分子の発光スペクトルに属する波長を有する光子の吸収に適切であり、この吸収に続いて光子の発光に適切であるように、該第３の蛍光分子の発光スペクトルが、５００〜６００ｎｍのピーク発光強度を有すること意味する。
【０１１１】
上記タイプの第１の蛍光分子はピレン化合物であってもよく、一方では、上記タイプの第２の蛍光分子は９，１０−ジフェニルアントラセン化合物であってもよい。
【０１１２】
互いに接触する第１のシンチレータと第２のシンチレータの他に、本発明のシンチレーション検出器は、第１のシンチレータの前面（すなわち第２のシンチレータと接触する反対側の面）で放射線入射窓（ｉｎｃｉｄｅｎｔ  ｒａｄｉａｔｉｏｎ  ｅｎｔｒｙ  ｗｉｎｄｏｗ）を備えることができる。この入射窓は、不透明な層（たとえば、アルミニウム層）などの層の形状で任意に実体化することができる。
【０１１３】
周囲の光がこの第１のシンチレータと接触することをを防止する一方で、この入射窓は、入射放射線が第１のシンチレータと接触することを可能にする。
【０１１４】
この入射窓は層の形状の場合、シンチレータ検出器の検出限界をできるだけ低下させないように、この入射窓は、好ましくはできる限り薄くするべきである。たとえば、１０ｎｍ〜５μｍの範囲の厚さとすることができる。
【０１１５】
さらに、第２のシンチレータの後部表面（すなわち第１のシンチレータと接触する第２のシンチレータの表面の反対側の面）では、第２のシンチレータと光電子増倍管の間を結合する結合層で構成される出射窓があってもよい。
【０１１６】
この結合層は、グリース、接着剤、ゲル、セメント、エラストマー化合物、シリコン化合物から選ばれる材料で作られた層であってもよい。
【０１１７】
最終的に、第１のシンチレータと第２のシンチレータからなるスタックの側面には、反射材料の層を備えることができる。この反射材料の層は、任意にアルミニウム（たとえば、アルミニウム処理されたマイラー（商標）またはアルミニウムホイル）または拡散体の層を含む。この拡散体は、任意にテフロン（商標）、チタン酸化物ＴｉＯ２ベースの塗料、マグネシウムＭｇＯベースの塗料、ミリポア（商標）フィルターを含む。
【０１１８】
本発明の好適な実施態様によるシンチレーション検出器の製造方法は、基板上で第１または第２のシンチレータを製造する工程を含む。該基板は、検出器を形成するシンチレータに対応する（この場合は、第１のシンチレータであり、製造工程が第２のシンチレータのものである場合は逆になる）。
【０１１９】
第１のシンチレータまたは第２のシンチレータの製造工程は、第１のシンチレータまたは第２のシンチレータの組成物に使用されるモノマーまたはオリゴマーを含む重合媒体の重合により行うことができる。この重合媒体はさらに第１のシンチレータまたは第２のシンチレータに使用されることを意図する蛍光分子を含む。
【０１２０】
この方法は、シンチレータ（第１のまたは第２の）を基板上に製造する工程の前に、該基板を形成するもう片方のシンチレータを製造する工程を含むことができる。
【０１２１】
この製造工程は、前記シンチレータの組成に使用されることを意図する蛍光分子をさらに含む重合媒体の重合により実行することができる。
【０１２２】
蛍光分子は少なくとも１つの重合可能官能基を含むことができる、その場合、重合に続いて、高分子マトリックス中の共有原子価によってこれらは直接グラフトされる。
【０１２３】
最終製品が第１および第２のシンチレータに求められる形状を有するように、これらの製造工程が適切な形状の型で行われることが理解される。
【０１２４】
第１の実施態様によれば、第１のシンチレータを製造するとき、重合媒体は以下を含むことができる：
−少なくとも１つの（メタ）アクリレートモノマーおよび／または少なくとも１つの、少なくとも２つの重合可能官能基を含むモノマーの任意の存在下における、少なくとも１つの前記スチレンモノマー；
−重合開始剤；
−蛍光分子。
【０１２５】
必要に応じて、重合開始剤は、過酸化ベンゾイルなどの過酸化物化合物であってもよく、または、アゾ（ビス）イソブチロニトリルなどのニトリル化合物であってもよい。これらの重合開始剤は、重合媒体に０．０１〜２モル％、好ましくは０．５モル％含むことができる。
【０１２６】
重合反応がメタクリル酸モノマーの存在下で行われるとき、重合は、適温で重合媒体を熱することによって熱的に引き起こすことができ、あるいは、２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノンを重合媒体に添加後、ＵＶ（例えば、３５５ｎｍの波長）下で照射することによって引き起こすことができる。２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノンのモル濃度は、０．１〜２％であってもよい。好ましくは、使用されるモル濃度は、０．５〜１％であってもよい。
【０１２７】
重合反応がスチレンモノマーの存在下で実行されるとき、重合は熱で引き起こすことができる。
【０１２８】
反応混合物中の、少なくとも２つの重合可能官能基を含むモノマーに対するスチレンまたはメタクリル酸モノマーの重合割合は、９９／１〜６０／４０とすることができる。好ましくは、この重合割合は、９０／１０〜５０／５０とすることができる。
【０１２９】
第２の実施態様によれば、第１のシンチレータを製造するとき、重合媒体は以下を含むことができる：
※以下の式（ＩＶ）と（Ｖ）の少なくとも１つを満たすポリシロキサン化合物：
【０１３０】
【化１２】
2015504518.tif 000015
【０１３１】
（式中、
−Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８およびＲ９は、互いに独立して、１〜１０個の炭素原子を含むアルキル基、５〜１０個の炭素原子を含む芳香族炭化水素基、鎖末端不飽和および２〜１０個の炭素原子を含むアルケニル基を表し；そして、
−ｎ、ｍ、ｎ１、およびｍ１は、括弧内の単位の反復数を表す。）
【０１３２】
※以下の式（ＶＩ）と（ＶＩＩ）の少なくとも１つを満たすポリシロキサン化合物：
【０１３３】
【化１３】
2015504518.tif 000016
【０１３４】
（式中、
−Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３およびＲ１４は、互いに独立して、１〜１０個の炭素原子を含むアルキル基、５〜１０個の炭素原子を含む芳香族炭化水素基（フェニル基など）または炭素原子を表し；
−ｎ２、ｍ２、ｎ３、およびｍ３は括弧内の単位の反復数を表す。）
【０１３５】
−ヒドロシリル化触媒；および
−蛍光分子。
【０１３６】
純粋な化合物の使用を除外すれば、化合物（ＩＶ）または（Ｖ）と化合物（ＶＩ）または（ＶＩＩ）の間のすべてのモル分率（すなわち９９％〜１％および１％〜９９％）を用いることができる。
【０１３７】
必要に応じて、化合物（ＩＶ）または（Ｖ）と化合物（ＶＩ）または（ＶＩＩ）の間の反応は熱的に促進することができる。好ましくは、該反応は３０℃〜５０℃で実行される。
【０１３８】
ヒドロシリル化触媒は、ヒドロシリル化反応で知られているプラチナ触媒である。特に、０．０１％〜３％のモル濃度で、カールシュテット触媒またはシス−ビス（ジエチルスルファト）−ジクロロプラチナ（ＩＩ）を使用することができる。
【０１３９】
第１の実施態様、第２の実施態様またはさらなる実施態様のいずれのためであっても、蛍光分子は少なくとも１つの重合可能官能基を含むことができる。その場合、重合に続いて、高分子マトリックス中の共有原子価によってこれらは直接グラフトされる。その分子は、任意にｐ−ビニルビフェニルまたはビニルナフタレンである。
【０１４０】
第２のシンチレータを製造するとき、重合媒体は以下を含むことができる：
−少なくとも１つの（メタ）アクリレートモノマーおよび／または少なくとも１つの、少なくとも２つの重合可能官能基を含むモノマーの任意の存在下における、少なくとも１つの前記スチレンモノマー；および
−蛍光分子。
【０１４１】
重合反応がメタクリル酸モノマーの存在下で行われるとき、重合は、適温で重合媒体を熱することによって熱的に引き起こすことができ、あるいは、２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノンを重合媒体に添加後、ＵＶ（例えば、３５５ｎｍの波長）下で照射することによって引き起こすことができる。２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノンのモル濃度は、０．１〜２％であってもよい。好ましくは、使用されるモル濃度は、０．５〜１％であってもよい。
【０１４２】
重合反応がスチレンモノマーの存在下で実行されるとき、重合は熱で引き起こすことができる。
【０１４３】
反応混合物中の、少なくとも２つの重合可能官能基を含むモノマーに対するスチレンまたはメタクリル酸モノマーの重合割合は、９９／１〜６０／４０とすることができる。好ましくは、この重合割合は、９０／１０〜５０／５０とすることができる。
【０１４４】
蛍光分子は少なくとも１つの重合可能官能基を含むことができる、その場合、重合に続いて、高分子マトリックス中の共有原子価によってこれらは直接グラフトされる。これらの蛍光分子は、任意に、ピレニル（メタ）アクリルアミドまたはピレニル（メタ）アクリレートである。
【０１４５】
第１のシンチレータと第２のシンチレータがいったん製造されると、上記の入射窓の作製、光電子増倍管と第２のシンチレータの結合、および、第１のシンチレータと第２のシンチレータから成るスタックの側面を覆う側面コーティングを行うことができる。
【０１４６】
第１のシンチレータの前面（すなわち第２のシンチレータと接触する面の反対側の面）に金属層を蒸着することによって、入射窓を作製できる。利用に適切な蒸着技術は、真空熱蒸発、真空電子ビーム蒸発、真空陰極スパッタリング、電気メッキであり、好ましくは真空熱蒸発である。
【０１４７】
光電子増倍管と第２のシンチレータの結合は、前記第２のシンチレータと光電子増倍管との間に結合層を挿入することによって行うことができる。
【０１４８】
この結合層を挿入する前に、下流シンチレータの後部表面（すなわち、上流シンチレータとの接触の反対側の面）を研磨し、下流シンチレータから光検出器までの光移送に適した適切な表面状態を得ることができる。
【０１４９】
結合層は、光学層、すなわち、下流シンチレータからの放射線を通過させる層であってもよい。この層は、任意に、グリース、接着剤、ゲル、セメント、エラストマー化合物およびシリコン化合物から選ばれた材料で作られている。
【０１５０】
光を反射または拡散するのに適切な材料を、第１および第２のシンチレーターのスタックの側面に蒸着することによって、側面コーティングを作製することができる。例えば、それは、アルミニウム処理されたマイラー（商標）またはアルミニウムホイルから成り反射材料を作製しているか、テフロン（商標）テープ、ＴｉＯ２ベースの塗料、ＭｇＯベースの塗料、ミリポア（商標）フィルターから成り拡散材料を作製している。ＴｉＯ２ベースの塗料が好適に使用される。
【０１５１】
本発明のシンチレーション検出器は多用途の検出器であり、第１のシンチレータと２番目のシンチレータの構成材料の選択によって、イオン化放射の複数のタイプの間（例えば、電子と光子の間：有するエネルギー＞１ｋｅＶ）の識別を可能にする。
【０１５２】
以下にホスウィッチシンチレータの様々な構成要素の合成について説明する。
【０１５３】
第１のシンチレータの合成
スチレン、メタクリル酸ベンジル、１、６−ヘキサンジイルジメタクリレート、２、５−ジフェニルオキサゾールおよびｂｉｓ−ＭＳＢを乾燥したフラスコ中で不活性雰囲気で混合する。
【０１５４】
混合物は、冷却真空脱気法（「ｆｒｅｅｚｅ−ｐｕｍｐ−ｔｈａｗ」法として知られる）を用いてあらゆる気体が取り除かれる。そして、得たいシンチレータの最終形状を作製するように準備されたテフロンの型に慎重に注がれる。型に入れられた混合物は、７〜１０日の間、６０℃に加熱される。
【０１５５】
次に得られた製造物を型から取り出し、比較的大きな二面のうちのひとつを研磨し、目的とする用途に光学的に適合する表面状態を得る。
【０１５６】
第２のシンチレータの合成
【０１５７】
スチレン、メタクリル酸ベンジル、１、６−ヘキサンジイルジメタクリレート、ピレンおよび９，１０−ジフェニルアントラセンを乾燥したフラスコ中で不活性雰囲気で混合する。
【０１５８】
混合物は、冷却真空脱気法（「ｆｒｅｅｚｅ−ｐｕｍｐ−ｔｈａｗ」法として知られる）を用いてあらゆる気体が取り除かれる。そして、得たいシンチレータの最終形状を作製するように準備されたテフロンの型に慎重に注がれる。型に入れられた混合物は、７〜１０日の間、６０℃に加熱される。
【０１５９】
次に得られた製造物を型から取り出し、比較的大きな二面のうちのひとつを研磨し、目的とする用途に光学的に適合する表面状態を得る。
【０１６０】
入射窓の作製
【０１６１】
シンチレータの金属被膜を真空熱蒸発によって行うことができる。この技術の原理は、電流が通過するるつぼの中で加熱して（ジュール効果）材料を蒸着することから成る。蒸着は、真空チャンバ内で行われる。気化した材料はるつぼの上に置かれた基板（シンチレータ）上で凝縮する。
【０１６２】
るつぼの選択は、蒸発させる材料によって決まる。アルミニウム蒸着の場合、タングステンるつぼを使用することができる。このるつぼの融点は、アルミニウムの気化温度よりも高い。
【０１６３】
層の厚さと蒸着速度は、クォーツバランスを使用することでチェックされる。
【０１６４】
大きな面積を有するシンチレータに関しては、蒸着された層（蒸着された層の厚さのばらつき）の均一性を高めるために、蒸発の間、シンチレータを動かすのに適切な基板を回転させるためのシステムを使用できる。
【０１６５】
出射窓の作製
【０１６６】
これは、光検出セルとの接触を可能にするために光学グリースの薄層でシンチレータの表面をコーティングすることから成る。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５Ａ】
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【図５Ｂ】
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【図５Ｃ】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【国際調査報告】
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