(57)【要約】  本発明は、非ヌクレオシド逆転写酵素阻害剤である化合物、並びにその製造方法及びその使用に関する。具体的には、本発明は、ヒト免疫不全ウイルス感染症の治療における前記化合物の使用方法を包含する。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
式(I):
【化１】
2010529965.tif 000547
[式中、
mは1、2、3または4であり;
nは1、2、3または4であり;
各R1は独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-C(O)OR5、-C(O)N(R5)2、-OR5、-R3CNまたは-N(R5)2であり;
各R2は独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-C(O)OR5、-C(O)N(R5)2、-OR5、-R3CNまたは-N(R5)2であり;
AはC5-C12アリールまたはC5-C12ヘテロ環であり;
Qは水素またはC1-C4アルキルであり;
Yは-C(O)-、-S(O)2-または-S(O)-であり;
ZはC4-C12アリール、C3-C14ヘテロ環、R3HetまたはR3Arであり、各々は場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されており;或いは
ZはQに連結して、窒素原子及びこれらが結合しているY基と一緒にC4-C14ヘテロ環を形成し、場合により-C(O)OR5またはC1-C6アルコキシで置換されており;
各R5は独立して水素、C1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、オキソ、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R3はC2-C6アルケニレンまたはC1-C4アルキレンであり、各々は場合によりヒドロキシルまたはC1-C8アルコキシで置換されており;
HetはC3-C12ヘテロ環であり、場合により1つ以上のC1-C6アルキル、-C(O)N(R5)2、-R3S(O)2R5またはハロゲンで置換されており;
ArはC4-C12アリールであり、場合により1つ以上のC1-C6アルキルまたはハロゲンで置換されている]
を有する化合物またはその製薬上許容される塩。
【請求項２】
mが2である、請求項1に記載の式(I)を有する化合物。
【請求項３】
nが2である、請求項1に記載の式(I)を有する化合物。
【請求項４】
Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である、請求項1に記載の式(I)を有する化合物。
【請求項５】
Yが-C(O)-であり;Qが水素であり;Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である、請求項1に記載の式(I)を有する化合物。
【請求項６】
Yが-C(O)-であり:QがC1-C8アルキルであり;Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である、請求項1に記載の式(I)を有する化合物。
【請求項７】
nが2であり;各R2がハロゲンである、請求項1に記載の式(I)を有する化合物。
【請求項８】
mが2であり;1つのR1がハロゲンであり、1つのR1が-CNである、請求項1に記載の式(I)を有する化合物。
【請求項９】
mが2であり;nが2であり;Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である、請求項1に記載の式(I)を有する化合物。
【請求項１０】
Zが
【化２】
2010529965.tif 000548
[式中、
xは1、2または3であり;
各R8は独立して水素、ハロゲン、N(R15)2、OR15、SR15、C(O)N(R15)2、C(O)OR15、CF3、C1-C8アルキル、C1-C8アルコキシまたは-CNであり、前記したC1-C8アルキルまたはC1-C8アルコキシの各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R9は水素またはハロゲンであり;
R10は水素、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-N(R15)C(O)R15、-N(R15)C(O)R13N(R15)2、-N(R15)2または-R13N(R15)C(O)R15であり;
R13はC1-C6アルキレンであり;
各R15は独立して水素、C1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R11は水素またはC1-C6アルコキシであり;
各R12は独立して水素、ハロゲン、C1-C8アルキル、C1-C8アルコキシ、C3-C6シクロアルキル、N(R15)2、OR15、SR15、C(O)N(R15)2、C(O)OR15または-N(O)2であり、前記したC1-C8アルキルまたはC1-C8アルコキシの各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されている]
からなる群から選択される、請求項1に記載の式(I)を有する化合物。
【請求項１１】
Yが-C(O)-であり;Zが
【化３】
2010529965.tif 000549
[式中、
xは1または2であり;
各R8は独立して水素、ハロゲン、-N(R15)2、-OR15、-SR15、-C(O)N(R15)2、-C(O)OR15、C1-C4アルキルまたは-CNであり;
R9は水素またはハロゲンであり;
R10は水素、ヒドロキシルまたはC1-C6アルコキシであり;
各R12は独立して水素、ハロゲン、C1-C4アルキル、C3-C6シクロアルキル、-N(R15)2、-OR15、-SR15、-C(O)N(R15)2、C(O)OR15または-N(O)2であり;
各R15は独立して水素、C1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されている]
からなる群から選択される、請求項1に記載の式(I)を有する化合物。
【請求項１２】
式(II)
【化４】
2010529965.tif 000550
[式中、
mは1、2、3または4であり;
nは1、2、3または4であり;
各R1は独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-C(O)OR5、-C(O)N(R5)2、-OR5、-R3CNまたは-N(R5)2であり;
各R2は独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-C(O)OR5、-C(O)N(R5)2、-OR5、-R3CNまたは-N(R5)2であり;
Qは水素またはC1-C4アルキルであり;
Yは-C(O)-、-S(O)2-または-S(O)-であり;
ZはC4-C12アリール、C3-C14ヘテロ環、R3HetまたはR3Arであり、各々は場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されており;或いは
ZはQに連結して、窒素原子及びこれらが結合しているY基と一緒にC4-C14ヘテロ環を形成し、場合により-C(O)OR5またはC1-C6アルコキシで置換されており;
各R5は独立して水素、C1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、オキソ、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R3はC2-C6アルケニレンまたはC1-C4アルキレンであり、各々は場合によりヒドロキシルまたはC1-C8アルコキシで置換されており;
HetはC3-C12ヘテロ環であり、場合により1つ以上のC1-C6アルキル、-C(O)N(R5)R(5)2、-R3S(O)2R5またはハロゲンで置換されており;
ArはC4-C12アリールであり、場合により1つ以上のC1-C6アルキルまたはハロゲンで置換されている]
を有する化合物またはその製薬上許容される塩。
【請求項１３】
Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である、請求項12に記載の式(II)を有する化合物。
【請求項１４】
Yが-C(O)-であり;Qが水素であり;Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である、請求項12に記載の式(II)を有する化合物。
【請求項１５】
式(II):
【化５】
2010529965.tif 000551
[式中、
mは1、2または3であり;
nは1、2または3であり;
各R1は独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ハロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-C(O)OR5、-C(O)N(R5)2、-OR5、-R3CN、-R3Het、-R3N(R5)2または-N(R5)2であり;
各R2は独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ハロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-C(O)OR5、-C(O)N(R5)2、-OR5、-R3CN、-R3N(R5)2または-N(R5)2であり;
Qは水素であり;
Yは-C(O)-であり;
ZはC4-C12アリール、C3-C14ヘテロ環、R3HetまたはR3Arであり、各々は場合により1つ以上のC1-C8アルキル、ハロアルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシアルキル、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されており;或いは
ZはQに連結して、窒素原子及びこれらが結合しているY基と一緒にC4-C14ヘテロ環を形成し、場合により-C(O)OR5、オキソまたはC1-C6アルコキシで置換されており;
各R5は独立して水素、C1-C8アルキル、ハロアルキル、C3-C7シクロアルキル、オキソ、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R3はC2-C10アルキニレン、C2-C6アルケニレンまたはC1-C4アルキレンであり、各々は場合によりヒドロキシル、ハロゲンまたはC1-C8アルコキシで置換されており;
HetはC3-C12ヘテロ環であり、場合により1つ以上のC1-C6アルキル、C(O)N(R5)2、R3S(O)2R5またはハロゲンで置換されており;
ArはC4-C12アリールであり、場合により1つ以上のC1-C6アルキルまたはハロゲンで置換されている]
を有する化合物またはその製薬上許容される塩。
【請求項１６】
mが2であり;
nが2であり;
各R1が独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ハロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-OR5、-R3CN、-R3N(R5)2または-N(R5)2であり;
各R2が独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ハロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-R3N(R5)2または-N(R5)2であり;
Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、ハロアルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)2、-OR5、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OCF3、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3R5または-C(O)R5で置換されているC3-C14ヘテロ環であり;
R3がC2-C6アルケニレンまたはC1-C4アルキレンであり、各々は場合によりヒドロキシル、ハロゲンまたはC1-C8アルコキシで置換されており;
各R5が独立して水素、C1-C5アルキル、ハロアルキルまたはC1-C8アルコキシである、請求項15に記載の式(II)を有する化合物。
【請求項１７】
Zが
【化６】
2010529965.tif 000552
[式中、
xは1、2または3であり;
各R8は独立して水素、ハロゲン、-N(R15)2、-OR15、-SR15、-C(O)N(R15)2、-C(O)OR15、-CF3、C1-C8アルキル、C1-C8アルコキシまたは-CNであり、前記したC1-C8アルキルまたはC1-C8アルコキシの各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R9は水素またはハロゲンであり;
R10は水素、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-N(R15)C(O)R15、-N(R15)C(O)R13N(R15)2、-N(R15)2または-R13N(R15)C(O)R15であり;
R13はC1-C6アルキレンであり;
各R15は独立して水素、C1-C8アルキル、ハロアルキル、C3-C7シクロアルキル、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R11は水素またはC1-C6アルコキシであり;
各R12は独立して水素、ハロゲン、C1-C8アルキル、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、C1-C8アルコキシ、C3-C6シクロアルキル、-N(R15)2、-OR15、-SR15、-S(O)2N(R15)2、-S(O)2R15、-C(O)N(R15)2、-C(O)OR15または-N(O)2であり、前記したC1-C8アルキルまたはC1-C8アルコキシの各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されている]
からなる群から選択される、請求項15に記載の式(II)を有する化合物。
【請求項１８】
Yが-C(O)-であり;Zが
【化７】
2010529965.tif 000553
[式中、
xは1または2であり;
各R8は独立して水素、ハロゲン、-N(R15)2、-OR15、-SR15、-C(O)N(R15)2、-C(O)OR15、C1-C4アルキルまたは-CNであり;
R9は水素またはハロゲンであり;
R10は水素、ヒドロキシルまたはC1-C6アルコキシであり;
各R12は独立して水素、ハロゲン、C1-C4アルキル、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、C3-C6シクロアルキル、-N(R15)2、-OR15、-SR15、-S(O)2NR15、-S(O)2R15、-C(O)N(R15)2、-C(O)OR15または-N(O)2であり;
各R15は独立して水素、C1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されている]
からなる群から選択される、請求項15に記載の式(II)を有する化合物。
【請求項１９】
3-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピロール-2-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エテニルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(2,5-ジクロロ-3-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-メチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-メチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
N-({3-[(3-ブロモ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-プロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-シクロプロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(2-プロペン-1-イル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(シクロプロピルメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(1-メチルエテニル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(1-メチルエチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピロール-2-カルボキサミド、
2-アミノ-4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
N-({4-ブロモ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
N-({4-ブロモ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-ブロモ-N-({4-ブロモ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-ブロモ-N-({4,5-ジブロモ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-ブロモ-N-({4-ブロモ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-N-({4-ブロモ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-N-({4-ブロモ-3-[(3-シアノ-5-メチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
N-({4-ブロモ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-2-(ヒドロキシメチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(2-プロペン-1-イル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-エチル-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-エチル-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-クロロ-N-({3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-エチル-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-{[3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-(ジフルオロメチル)-2-フルオロフェニル]メチル}-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-クロロ-N-{[3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-(ジフルオロメチル)-2-フルオロフェニル]メチル}-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-エテニル-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-シクロプロピル-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(4-シアノ-6-メチル-2-ピリジニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(4-シアノ-6-エテニル-2-ピリジニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(4-シアノ-6-シクロプロピル-2-ピリジニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(4-シアノ-6-エチル-2-ピリジニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-ブロモ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(トリフルオロメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-エチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-{[4-クロロ-3-({3-クロロ-5-[(E)-2-シアノエテニル]フェニル}オキシ)-2-フルオロフェニル]メチル}-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-エチニルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
N-({3-[(3-ブロモ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(ジフルオロメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-5-シアノ-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-メチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(2,5-ジクロロ-3-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-シクロプロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-シクロプロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(ジフルオロメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エチニルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-{[4-クロロ-3-({3-シアノ-5-[(ジメチルアミノ)メチル]フェニル}オキシ)-2-フルオロフェニル]メチル}-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(1-プロピン-1-イル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-{[4-クロロ-3-({3-クロロ-5-[(3R)-3-ヒドロキシ-1-ブチン-1-イル]フェニル}オキシ)-2-フルオロフェニル]メチル}-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(ジフルオロメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(エチルアミノ)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(メチルアミノ)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(メチルオキシ)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
3-({6-クロロ-2-フルオロ-3-[(6-オキソ-6,7-ジヒドロ-1H-プリン-1-イル)メチル]フェニル}オキシ)-5-(2-プロペン-1-イル)ベンゾニトリル、
4-ブロモ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(ジフルオロメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-ブロモ-N-({4-ブロモ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、及び
その製薬上許容される塩からなる群から選択される化合物。
【請求項２０】
請求項19に記載の化合物の製薬上許容される塩。
【請求項２１】
請求項1〜20のいずれか1項に記載の化合物及び製薬上許容される担体を含む医薬組成物。
【請求項２２】
錠剤、カプセル剤、液剤または懸濁液剤の形態の、請求項21に記載の医薬組成物。
【請求項２３】
内科治療に使用するための請求項1〜20のいずれか1項に記載の化合物。
【請求項２４】
ウイルス感染症及び関連状態の治療に使用するための薬剤の製造における請求項1〜20のいずれか1項に記載の化合物の使用。
【請求項２５】
ウイルス感染症がHIV感染症である、請求項24に記載の使用。
【請求項２６】
ヒトに対して抗ウイルス有効量の請求項1〜20のいずれか1項に記載の化合物を投与することを含む、前記ヒトにおけるウイルス感染症の治療方法。
【請求項２７】
ウイルス感染症がHIV感染症である、請求項26に記載の方法。
【請求項２８】
ヒトに対して抗ウイルス有効量の請求項1〜20のいずれか1項に記載の化合物並びにジドブジン、ジダノシン、ラミブジン、ザルシタビン、アバカビル、スタビジン、アデホビル、アデホビルジピボキシル、ネビラピン、デラビルジン、エファビレンツ、TMC-278、TMC-125、サキナビル、リトナビル、インジナビル、ネルフィナビル、アンプレナビル、ホスアンプレナビル、ブレカナビル、パリナビル、ラシナビル、アタザナビル、チプラナビル、エンフビルチド、T-1249、L-870,810、ラルテグラビル、ビクリビロク及びマラビロックからなる群から選択される少なくとも1種の追加治療薬を投与することを含む、前記ヒトにおけるウイルス感染症の治療方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、非ヌクレオシド逆転写酵素阻害剤である化合物、及びウイルス感染症(例えば、ヒト免疫不全ウイルス感染症)の治療における使用に関する。
【背景技術】
【０００２】
ヒト免疫不全ウイルス(「HIV」)は免疫系、特にCD4＋T細胞の破壊を特徴とし、日和見感染症及びその前兆のAIDS関連症候群(「ARC」)にかかりやすい疾患である後天性免疫不全症候群(「AIDS」)の原因物質であり、この症候群の特徴は持続的な全身性リンパ節腫脹、発熱及び体重減少のような症状である。HIVはレトロウイルスである。そのRNAからDNAへの変換は逆転写酵素の作用により生ずる。逆転写酵素の機能を阻害する化合物は感染細胞においてHIVの複製を抑制する。これらの化合物はヒトにおけるHIV感染症の予防または治療において有用である。
【０００３】
ヌクレオシド逆転写酵素阻害剤(NRTI)に加えて、非ヌクレオシド逆転写酵素阻害剤(NNRTI)はHIV-1感染症の治療において明確な立場を獲得している。NNRTIは、NRTI結合部位に密接に関連しているがその部位とは異なるHIV-1逆転写酵素の特異的部位と相互作用する。しかしながら、NNRTIはNNRTI結合部位の周りのアミノ酸が突然変異されているために耐性が急速に誘発されるという悪い評判がある(非特許文献１)。NNRTIが長期間有効でないことに加えて、しばしば薬物耐性菌株が出現している(非特許文献２)。更に、逆転写酵素で見られる突然変異により、多くの場合他の逆転写酵素阻害剤に対する感受性が低下し、その結果交差耐性が生ずる。
【０００４】
特許文献１、特許文献２及び特許文献３は非ヌクレオシド逆転写酵素阻害剤として特定のベンゾフェノンを開示している。抗ウイルス剤がHIV感染症の治療または予防において使用され続けられているので、新しい耐性菌株の出現が増えると予想される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】国際公開第02／070470号
【特許文献２】国際公開第01／17982号
【特許文献３】米国特許出願公開第2006／0025480号
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】E．De Clercq,Il Famaco,54,26-45,1999
【非特許文献２】J．Balzarini,Biochemical Pharmacology,Vol．58,1-27,1999
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
従って、各種変異株に対して別の有効性パターンを有する新しい逆転写酵素阻害剤が要望され続けられている。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、式(I):
【化１】
2010529965.tif 000002
【０００９】
[式中、
mは1、2、3または4であり;
nは1、2、3または4であり;
各R1は独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-C(O)OR5、-C(O)N(R5)2、-OR5、-R3CNまたは-N(R5)2であり;
各R2は独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-C(O)OR5、-C(O)N(R5)2、-OR5、-R3CNまたは-N(R5)2であり;
AはC5-C12アリールまたはC5-C12ヘテロ環であり;
Qは水素またはC1-C4アルキルであり;
Yは-C(O)-、-S(O)2-または-S(O)-であり;
ZはC4-C12アリール、C3-C14ヘテロ環、R3HetまたはR3Arであり、各々は場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されており;或いは
ZはQに連結して、窒素原子及びこれらが結合しているY基と一緒にC4-C14ヘテロ環を形成し、場合により-C(O)OR5またはC1-C6アルコキシで置換されており;
各R5は独立して水素、C1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、オキソ、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R3はC2-C6アルケニレンまたはC1-C4アルキレンであり、各々は場合によりヒドロキシルまたはC1-C8アルコキシで置換されており;
HetはC3-C12ヘテロ環であり、場合により1つ以上のC1-C6アルキル、-C(O)N(R5)2、-R3S(O)2R5またはハロゲンで置換されており;
ArはC4-C12アリールであり、場合により1つ以上のC1-C6アルキルまたはハロゲンで置換されている]
を有する化合物、或いはその製薬上許容される塩または溶媒和物からなる。
【００１０】
本発明は、mが2である式(I)を有する化合物に関する。本発明は、nが2である式(I)を有する化合物に関する。
【００１１】
本発明は、Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である式(I)を有する化合物に関する。
【００１２】
本発明は、Yが-C(O)-であり;Qが水素であり;Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3NC(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である式(I)を有する化合物に関する。
【００１３】
本発明は、Yが-C(O)-であり;QがC1-C8アルキルであり;Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である式(I)を有する化合物に関する。
【００１４】
本発明は、nが2であり;各R2がハロゲンである式(I)を有する化合物に関する。本発明はまた、mが2であり;1つのR1がハロゲンであり、1つのR1が-CNである式(I)を有する化合物に関する。
【００１５】
本発明は、mが2であり;nが2であり;Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である式(I)を有する化合物に関する。
【００１６】
本発明は、Zが
【化２】
2010529965.tif 000003
【００１７】
(式中、
xは1、2または3であり;
各R8は独立して水素、ハロゲン、N(R15)2、OR15、SR15、C(O)N(R15)2、C(O)OR15、CF3、C1-C8アルキル、C1-C8アルコキシまたは-CNであり、前記したC1-C8アルキルまたはC1-C8アルコキシの各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R9は水素またはハロゲンであり;
R10は水素、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-N(R15)C(O)R15、-N(R15)C(O)R13N(R15)2、-N(R15)2、または-R13N(R15)C(O)R15であり;
R13はC1-C6アルキレンであり;
各R15は独立して水素、C1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R11は水素またはC1-C6アルコキシであり;
各R12は独立して水素、ハロゲン、C1-C8アルキル、C1-C8アルコキシ、C3-C6シクロアルキル、N(R15)2、OR15、SR15、C(O)N(R15)2、C(O)OR15または-N(O)2であり、前記したC1-C8アルキルまたはC1-C8アルコキシの各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されている)
からなる群から選択される式(I)を有する化合物に関する。
【００１８】
本発明はまた、式(II):
【化３】
2010529965.tif 000004
【００１９】
(式中、
mは1、2、3または4であり;
nは1、2、3または4であり;
各R1は独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-C(O)OR5、-C(O)N(R5)2、-OR5、-R3CN、または-N(R5)2であり;
各R2は独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-C(O)OR5、-C(O)N(R5)2、-OR5、-R3CNまたは-N(R5)2であり;
AはC5-C12アリールまたはC5-C12ヘテロ環であり;
Qは水素またはC1-C4アルキルであり;
Yは-C(O)-、-S(O)2-または-S(O)-であり;
ZはC4-C12アリール、C3-C14ヘテロ環、R3HetまたはR3Arであり、各々は場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されており;或いは
ZはQに連結して、窒素原子及びこれらが結合しているY基と一緒にC4-C14ヘテロ環を形成し、場合により-C(O)OR5またはC1-C6アルコキシで置換されており;
各R5は独立して水素、C1-C8アルキル、オキソ、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R3はC2-C6アルケニレンまたはC1-C4アルキレンであり、各々は場合によりヒドロキシルまたはC1-C8アルコキシで置換されており;
HetはC3-C12ヘテロ環であり、場合により1つ以上のC1-C6アルキル、-C(O)N(R5)(R5)2、-R3S(O)2R5またはハロゲンで置換されており;
ArはC4-C12アリールであり、場合により1つ以上のC1-C6アルキルまたはハロゲンで置換されている)
を有する化合物、或いはその製薬上許容される塩または溶媒和物に関する。
【００２０】
本発明の化合物には、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-2-メチル-4-(メチルオキシ)ベンズアミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-6-(メチルオキシ)-1H-インドール-3-カルボキサミド、
4-(アミノスルホニル)-2-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)ベンズアミドトリフルオロ酢酸塩、
3-(アミノスルホニル)-4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)ベンズアミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-2,4-ビス(メチルオキシ)ベンズアミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-6-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
2-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-4-(メチルスルホニル)ベンズアミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-5-ニトロ-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
4-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)アミノ]カルボニル}安息香酸メチル、
4-(アミノスルホニル)-2-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)ベンズアミド、
4-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}安息香酸メチル、
2-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-(メチルスルホニル)ベンズアミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-4-(メチルオキシ)ベンズアミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-(メチルオキシ)-1H-インドール-3-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-ニトロ-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[3-ヒドロキシ-2-(ヒドロキシメチル)プロピル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド、
(2R)-2-{[(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-5-イル)オキシ]メチル}-4-モルホリンカルボン酸1,1-ジメチルエチル、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[(2R)-2-モルホリニルメチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[(2R)-2-モルホリニルメチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド塩酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-[(トリフルオロメチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
5-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
5-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7-メチル-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-ニトロ-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-フルオロ-7-(メチルスルホニル)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7-ニトロ-1H-インドール-2-カルボキサミド、
3-クロロ-5-[(6-クロロ-2-フルオロ-3-{[6-(メチルオキシ)-1-オキソ-1,3,4,9-テトラヒドロ-2H-β-カルボリン-2-イル]メチル}フェニル)オキシ]ベンゾニトリル、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3-メチル-1H-インドール-2-カルボキサミド、
5-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3-メチル-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-フルオロ-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-(メチルオキシ)-3-ピリジンカルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-[(フェニルメチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N2-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7,8-ジヒドロピロロ[3,2-e]インドール-2,6(3H)-ジカルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-メチル-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(メチルオキシ)-1H-ピロロ[2,3-c]ピリジン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-ベンゾフラン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3-メチル-1-ベンゾフラン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
5-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-ベンゾフラン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-ニトロ-1-ベンゾフラン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
5-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-ベンゾチオフェン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3,5-ジメチル-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
3,6-ジクロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
3-(アセチルアミノ)-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピロール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-2-カルボキサミド、
3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3,5-ジメチル-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3,5-ジメチル-1H-ピロール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-メチル-1H-イミダゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(メチルチオ)-1-(トリフェニルメチル)-1H-イミダゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(メチルチオ)-1H-イミダゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-ニトロ-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-ニトロ-1H-ピラゾール-3-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-ニトロ-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-シアノ-3,5-ジメチル-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-メチル-1H-イミダゾール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
6-[(アセチルアミノ)メチル]-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
3-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-[(ジエチルアミノ)スルホニル]-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
6-アセチル-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-シアノ-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
5-アセチル-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3-エチル-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7-(メチルオキシ)-1H-ピロロ[2,3-d]ピリダジン-2-カルボキサミド5-オキシドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-(トリフェニルメチル)-1H-イミダゾール-4-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-ピリジンカルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(メチルチオ)-3-ピリジンカルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-ピラジンカルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(4-ピリジニル)-1,3-チアゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-ピリジンカルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1,2,3-チアジアゾール-4-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-メチル-1,2,3-チアジアゾール-5-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-(メチルスルホニル)ベンズアミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-イソオキサゾールカルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3-ピリジンカルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピラゾール-3-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-メチル-2-フェニル-2H-1,2,3-トリアゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチルイミダゾ[1,2-a]ピリジン-3-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(3-ピリジニル)-1,3-チアゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-フェニル-1,2,3-チアジアゾール-5-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピラゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
5-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(メチルチオ)-4-ピリミジンカルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[3-(ジメチルアミノ)プロピル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[2-(4-モルホリニル)エチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[2-(1-メチル-2-ピロリジニル)エチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[2-(ジメチルアミノ)エチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-[(3-ヒドロキシブチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[(3S)-3,4-ジヒドロキシブチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7-メチル-1H-インドール-2-カルボキサミド、
5-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
6-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
5-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-7-イル)カルバミン酸1,1-ジメチルエチル、
7-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-[(4-ピリジニルカルボニル)アミノ]-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-[(3-ピリジニルカルボニル)アミノ]-1H-インドール-2-カルボキサミド、
5-(β-アラニルアミノ)-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
(2S)-2-{[(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-5-イル)アミノ]カルボニル}-1-ピロリジンカルボン酸1,1-ジメチルエチル、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(L-プロリルアミノ)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-[(N-メチルグリシル)アミノ]-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(グリシルアミノ)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
5-(アセチルアミノ)-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
6-(アセチルアミノ)-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
6-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-ニトロ-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボキサミド、
5-(アセチルアミノ)-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(ジメチルアミノ)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
5-[ビス(シクロプロピルメチル)アミノ]-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド、
3-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピロール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-N-メチル-1H-ピロール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-N-メチル-1H-イミダゾール-2-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-N-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(1-メチルエチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-シクロプロピル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-プロピル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-ブチル-4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-[(2-ヒドロキシエチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-[(2-ヒドロキシエチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボキサミド、及び
その製薬上許容される誘導体が含まれる。
【００２１】
本発明の化合物には更に、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボキサミド、
3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3,5-ジメチル-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3,5-ジメチル-1H-ピロール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-ニトロ-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-シアノ-3,5-ジメチル-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
6-[(アセチルアミノ)メチル]-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[(3S)-3,4-ジヒドロキシブチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド、
3-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピロール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-N-メチル-1H-ピロール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-N-メチル-1H-イミダゾール-2-カルボキサミド、
3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-[(2-ヒドロキシエチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボキサミド、
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-[(2-ヒドロキシエチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボキサミド、及び
その製薬上許容される誘導体が含まれる。
【００２２】
本発明の1つの態様は、実施例の1つを参照して実質的に本明細書中に先に記載されている化合物を含む。
【００２３】
本発明の1つの態様は、1つ以上の本発明の化合物及び製薬上許容される担体を含む医薬組成物を含む。
【００２４】
本発明の1つの態様は、活性治療用物質として使用するための1つ以上の本発明の化合物を含む。
【００２５】
本発明は、内科治療、例えばHIV感染症及び関連状態の治療に使用するための本発明の化合物に関する。
【００２６】
本発明はまた、ウイルス感染症及び関連状態の治療、例えばHIV感染症及び関連状態の治療に使用するための薬剤の製造における本発明の化合物の使用に関する。
【００２７】
本発明は、本発明の化合物を投与することを含むウイルス感染症及び関連状態、例えばHIV感染症及び関連状態の治療方法に関する。
【発明を実施するための形態】
【００２８】
用語は容認されている意味の範囲内で使用されている。以下の定義は、定義されている用語を限定することなく明白とするように理解される。
【００２９】
本明細書中で単独でまたは他の用語と組み合わせて使用されている用語「アルキル」は、別段の記載がない限り1〜12個の炭素原子を含有している直鎖または分岐鎖炭化水素を指す。本明細書中で使用されている「アルキル」の例にはメチル、エチル、プロピル、イソプロピル、イソブチル、n-ブチル、tert-ブチル、sec-ブチル、イソペンチル、n-ペンチル、n-ヘキシル等が含まれるが、これらに限定されない。
【００３０】
本明細書を通じて使用されている炭素原子のような原子の好ましい数は、例えばフレーズ「Cx-Cyアルキル」により表され、このフレーズは特定数の炭素原子を含有している本明細書中で定義されているアルキル基を指す。同様の術語を他の好ましい用語及び範囲にも適用する。
【００３１】
本明細書中で使用されている用語「アルケニル」は、1つ以上の炭素-炭素二重結合を含む直鎖または分岐鎖脂肪族炭化水素を指す。その例にはビニル、アリル等が含まれるが、これらに限定されない。
【００３２】
本明細書中で使用されている用語「アルキニル」は、鎖に沿った安定した点に存在し得る炭素-炭素三重結合を1つ以上含む直鎖または分岐鎖脂肪族炭化水素を指す。その例にはエチニル、プロピニル、ブチニル、ペンチニル等が含まれるが、これらに限定されない。
【００３３】
本明細書中で使用されている用語「アルキレン」は、別段の記載がない限り場合により置換されている直鎖または分岐鎖二価炭化水素基、好ましくは1〜10個の炭素原子を有するものを指す。本明細書中で使用されている「アルキレン」の例にはメチレン、エチレン、n-プロピレン、n-ブチレン等が含まれるが、これらに限定されない。好ましい置換基には、C1-C8アルキル、ヒドロキシルまたはオキソが含まれる。
【００３４】
本明細書中で使用されている用語「アルケニレン」は、別段の記載がない限り1つ以上の炭素-炭素二重結合を含む直鎖または分岐鎖二価炭化水素基、好ましくは2〜10個の炭素原子を有するものを指す。その例にはビニレン、アリレンまたは2-プロペニレン等が含まれるが、これらに限定されない。
【００３５】
本明細書中で使用されている用語「アルキニレン」は、別段の記載がない限り1つ以上の炭素-炭素三重結合を含む直鎖または分岐鎖二価炭化水素基、好ましくは2〜10個の炭素原子を有するものを指す。その例にはエチニレン等が含まれるが、これに限定されない。
【００３６】
本明細書中で使用されている用語「シクロアルキル」は、場合により置換されている非芳香族環式炭化水素環を指す。別段の指示がない限り、シクロアルキルは3〜8個の炭素原子から構成されている。「シクロアルキル」基の例にはシクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル及びシクロヘプチルが含まれるが、これらに限定されない。本明細書中で使用されている用語「シクロアルキル」には、場合により置換されている縮合多環式炭化水素飽和環及び芳香族環系、すなわち最大数未満の非累積二重結合を有する多環式炭化水素、例えば飽和炭化水素環(例えば、シクロペンチル環)が芳香族環(本発明では、ベンゼン環のような「アリール」)に縮合して、インダンのような基を形成しているものが含まれる。好ましい置換基には、C1-C8アルキル、C2-C6アルケニル、C2-C6アルキニル、C1-C8アルコキシ、ヒドロキシル、ハロゲン、C1-C8ハロアルキル、C3-C8シクロアルキル、C3-C8シクロアルコキシ、シアノ、アミド、アミノ及びC1-C8アルキルアミノが含まれる。
【００３７】
本明細書中で使用されている用語「シクロアルケニル」は、1つ以上の炭素-炭素二重結合を含み、場合によりそこを介してシクロアルケニルが結合され得るアルキレンリンカーを含む場合により置換されている非芳香族環式炭化水素環を指す。「シクロアルケニル」基の例にはシクロプロペニル、シクロブテニル、シクロペンテニル、シクロヘキセニル及びシクロヘプテニルが含まれるが、これらに限定されない。好ましい置換基には、C1-C8アルキル、C2-C6アルケニル、C2-C6アルキニル、C1-C8アルコキシ、ヒドロキシル、ハロゲン、C1-C8ハロアルキル、C3-C8シクロアルキル、C3-C8シクロアルコキシ、シアノ、アミド、アミノ及びC1-C8アルキルアミノが含まれる。
【００３８】
本明細書中で使用されている用語「シクロアルキレン」は、場合により置換されている二価の非芳香族環式炭化水素環を指す。「シクロアルキレン」基の例にはシクロプロピレン、シクロブチレン、シクロペンチレン、シクロヘキシレン及びシクロヘプチレンが含まれるが、これらに限定されない。好ましい置換基には、C1-C8アルキル、C2-C6アルケニル、C2-C6アルキニル、C1-C8アルコキシ、ヒドロキシル、ハロゲン、C1-C8ハロアルキル、C3-C8シクロアルキル、C3-C8シクロアルコキシ、シアノ、アミド、アミノ及びC1-C8アルキルアミノが含まれる。
【００３９】
本明細書中で使用されている用語「シクロアルケニレン」は、場合により置換されている1つ以上の炭素-炭素二重結合を含む二価の非芳香族環式炭化水素環を指す。「シクロアルケニレン」基の例にはシクロプロペニレン、シクロブテニレン、シクロペンテニレン、シクロヘキセニレン及びシクロヘプテニレンが含まれるが、これらに限定されない。好ましい置換基には、C1-C8アルキル、C2-C6アルケニル、C2-C6アルキニル、C1-C8アルコキシ、ヒドロキシル、ハロゲン、C1-C8ハロアルキル、C3-C8シクロアルキル、C3-C8シクロアルコキシ、シアノ、アミド、アミノ及びC1-C8アルキルアミノが含まれる。
【００４０】
本明細書中で使用されている用語「ヘテロ環」、「ヘテロ環式」または「ヘテロシクリル」は、場合により置換されており、場合により1つ以上の不飽和度を含み、1つ以上のヘテロ原子を含有している単環式または多環式環系を指す。好ましいヘテロ原子には、N-オキシド、酸化硫黄及び二酸化硫黄を含めてN、O及び／またはSが含まれる。より好ましくは、ヘテロ原子はNである。
【００４１】
好ましくは、ヘテロシクリル環は別段の記載がない限り3〜12員であり、完全に飽和であり、または1つ以上の不飽和度を有している。前記環が場合により1つ以上の別のテロ環式環、シクロアルキル環またはアリールに縮合されていてもよい。「ヘテロ環式」基の例にはテトラヒドロフラン、ピラン、1,4-ジオキサン、1,3-ジオキサン、ピペリジン、ピペラジン、ピロリジン、モルホリン、テトラヒドロチオピラン、アジリジン、アゼチジン及びテトラヒドロチオフェンが含まれるが、これらに限定されない。ヘテロ環式基にはヘテロアリール基が含まれる。ヘテロ環式環が置換基を有している場合、安定な化学構造が得られるならば置換基はその環中のヘテロ原子でも炭素原子でもよい任意の原子に結合され得ると理解されたい。好ましい置換基には、C1-C8アルキル、C2-C6アルケニル、C2-C6アルキニル、C1-C8アルコキシ、ヒドロキシル、ハロゲン、C1-C8ハロアルキル、C3-C8シクロアルキル、C3-C8シクロアルコキシ、シアノ、アミド、アミノ及びC1-C8アルキルアミノが含まれる。
【００４２】
本明細書中で使用されている用語「アリール」は、特定数の炭素原子、好ましくは6〜14個の炭素原子または6〜10個の炭素原子を含有している場合により置換されている炭素環式芳香族部分(例えば、フェニルまたはナフチル)を指す。用語「アリール」は、場合により置換されている環系、例えばアントラセン、フェナントレンまたはナフタレン環系をも指す。「アリール」基の例にはフェニル、ナフチル、インデニル、アズレニル、フルオレニル、アントラセニル、フェナントレニル、テトラヒドロナフチル、インダニル、フェナントリジニル等が含まれるが、これらに限定されない。別段の記載がない限り、用語「アリール」には芳香族炭化水素基の各々の可能な位置異性体、例えば1-ナフチル、2-ナフチル、5-テトラヒドロナフチル、6-テトラヒドロナフチル、1-フェナントリジニル、2-フェナントリジニル、3-フェナントリジニル、4-フェナントリジニル等も含まれる。好ましい置換基には、C1-C8アルキル、C2-C6アルケニル、C2-C6アルキニル、C1-C8アルコキシ、ヒドロキシル、ハロゲン、C1-C8ハロアルキル、C3-C8シクロアルキル、C3-C8シクロアルコキシ、シアノ、アミド、アミノ及びC1-C8アルキルアミノが含まれる。
【００４３】
本明細書中で使用されている用語「ヘテロアリール」は、別段の記載がない限り場合により置換されている単環式5〜7員芳香族環、または2つの前記芳香族環からなり、場合により置換されている縮合二環式芳香族環系を指す。これらのヘテロアリール環は1つ以上の窒素、硫黄及び／または酸素原子を含んでおり、N-オキシド、酸化硫黄及び二酸化硫黄が可能なヘテロ原子置換である。好ましくは、ヘテロ原子はNである。
【００４４】
本明細書中で使用されている用語「ヘテロアリール」基の例にはフラン、チオフェン、ピロール、イミダゾール、ピラゾール、トリアゾール、テトラゾール、チアゾール、オキサゾール、イソオキサゾール、オキサジアゾール、チアジアゾール、イソチアゾール、ピリジン、ピリダジン、ピラジン、ピリミジン、キノリン、イソキノリン、ベンゾフラン、ヘンゾチオフェン、インドール、インダゾール、ベンゾイミジゾリル、イミダゾピリジニル、ピラゾロピリジニル及びピラゾロピリミジニルが含まれるが、これらに限定されるべきでない。好ましい置換基には、C1-C8アルキル、C2-C6アルケニル、C2-C6アルキニル、C1-C8アルコキシ、ヒドロキシル、ハロゲン、C1-C8ハロアルキル、C3-C8シクロアルキル、C3-C8シクロアルコキシ、シアノ、アミド、アミノ及びアルキルアミノが含まれる。
【００４５】
本明細書中で使用されている用語「ハロゲン」は、フッ素、塩素、臭素またはヨウ素を指す。
【００４６】
本明細書中で使用されている用語「ハロアルキル」は、少なくとも1個のハロゲンで置換されている本明細書中に定義されているアルキル基を指す。本発明において有用な直鎖または分岐鎖「ハロアルキル」基の例には、独立して1つ以上のハロゲン(例えば、フルオロ、クロロ、ブロモ及びヨード)で置換されているメチル、エチル、プロピル、イソプロピル、n-ブチル及びt-ブチルが含まれるが、これらに限定されない。用語「ハロアルキル」は、ペルフルオロアルキル基等のような置換基を含むと解釈されるべきである。
【００４７】
本明細書中で使用されている用語「アルコキシ」は、基-OR’(ここで、R’は定義されているアルキルである)を指す。適当なアルコキシ基の例にはメトキシ、エトキシ、プロポキシ、イソプロポキシ、n-ブトキシ、イソブトキシ、sec-ブトキシ、tert-ブトキシ等が含まれるが、これらに限定されない。
【００４８】
本明細書中で使用されている用語「シクロアルコキシ」は、基-OR’(ここで、R’は定義されているシクロアルキルである)を指す。
【００４９】
本明細書中で使用されている用語「アルコキシカルボニル」は、
【化４】
2010529965.tif 000005
【００５０】
(ここで、R’は本明細書中で定義されているアルキル基を表す)
のような基を指す。
【００５１】
本明細書中で使用されている用語「アリールオキシカルボニル」は、
【化５】
2010529965.tif 000006
【００５２】
(ここで、Ayは本明細書中で定義されているアリール基を表す)
のような基を指す。
【００５３】
本明細書中で使用されている用語「ニトロ」は、基-NO2を指す。
【００５４】
本明細書中で使用されている用語「シアノ」は、基-CNを指す。
【００５５】
本明細書中で使用されている用語「アジド」は、基-N3を指す。
【００５６】
本明細書中で使用されている用語「アミノ」は、基-NR’R”(ここで、R’及びR”は独立してH、アルキル、アルケニル、アルキニル、シクロアルキル、ヘテロシクリル、アリールまたはヘテロアリールを表す)を指す。同様に、用語「アルキルアミノ」は、そこを介してアミノ基が結合しているアルキレンリンカーを含む。
【００５７】
本明細書中で使用されている用語「アミド」は、基-C(O)NR’R”(ここで、R’及びR”は独立してH、アルキル、アルケニル、アルキニル、シクロアルキル、ヘテロシクリル、アリールまたはヘテロアリールを表す)を指す。
【００５８】
本明細書を通して使用されているフレーズ「場合により置換されている」またはその変形は、場合により1個以上の置換基で置換されていることを指し、複数置換も含まれる。このフレーズは、本明細書中に具体的に記載されている乃至描かれている置換パターンが曖昧または重複であるように解釈されるべきでない。むしろ、当業者はこのフレーズが添付されている特許請求の範囲に包含される修飾を規定するように含まれると認識している。
【００５９】
本発明の化合物は、多形として公知の特徴である2つ以上の形態で結晶化し得、このような多形(「多形体」)も本発明の範囲内である。多形は通常温度及び／または圧力の変化に応答して生じ得る。多形は、結晶化プロセスの違いによっても生じ得る。多形体は、当業界で公知の各種物理的特性、例えばX線回折パターン、溶解度及び融点により区別され得る。結晶形態の本発明の化合物が通常好ましいが、本発明は当業界で公知の方法(例えば、スプレー乾燥、粉砕、凍結乾燥等)により生成される非晶質形態の化合物も考えられる。
【００６０】
本明細書中に記載されている化合物の幾つかは1つ以上のキラル中心を含み、或いは複数の立体異性体として存在し得る。本発明の範囲は、立体異性体の混合物、並びに精製されたエナンチオマー、またはエナンチオマー的及び／またはジアステレオマー的に富化されている混合物を含む。本発明の化合物の個々の異性体、並びにその完全にまたは部分的に平衡化されている混合物も本発明の範囲に含まれる。本発明は、1つ以上のキラル中心が反転している異性体との混合物としての上記式で表される化合物の個々の異性体も含む。本発明は、上記式で表される化合物の個々の互変異性体をも含む。例えば、Zが式(III):
【化６】
2010529965.tif 000007
【００６１】
で表される場合、式(IV):
【化７】
2010529965.tif 000008
【００６２】
で表される互変異性体も本発明の範囲内に含まれる。
【００６３】
本明細書中で使用されている用語「溶媒和物」は、溶質(本発明において、本発明の化合物、或いはその塩または他の製薬上許容される誘導体)及び溶媒により形成される異なる化学量論を有する複合体を指す。本発明の目的で、前記溶媒は溶質の生物学的活性を妨げてはならない。適当な溶媒の非限定例には水、メタノール、エタノール、酢酸エチル、アセトン、アセトニトリル、トリフルオロ酢酸及び酢酸が含まれるが、これらに限定されない。好ましく使用される溶媒は製薬上許容される溶媒である。適当な製薬上許容される溶媒の非限定例には水、エタノール及び酢酸が含まれる。最も好ましく使用される溶媒は水である。
【００６４】
本明細書中で使用されている用語「製薬上許容される誘導体」は、レシピエントに投与したとき直接または間接的に本発明の化合物、或いはその抑制活性代謝物または残留物を与え得る本発明の化合物の製薬上許容される塩、エステル、エステルの塩、エーテル、アミド、または他の誘導体を意味する。特に有利な誘導体及びプロドラッグは、本発明の化合物を哺乳動物に投与したとき例えば経口投与した該化合物をより容易に血液中に吸収させることにより該化合物のバイオアベイラビリティーを向上させたり、または親化合物に比して親化合物の生体コンパートメント(例えば、脳またはリンパ系)へのデリバリーを強化するものである。
【００６５】
本発明は、式(I):
【化８】
2010529965.tif 000009
【００６６】
[式中、
mは1、2、3または4であり;
nは1、2、3または4であり;
各R1は独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-C(O)OR5、-C(O)N(R5)2、-OR5、-R3CNまたは-N(R5)2であり;
各R2は独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-C(O)OR5、-C(O)N(R5)2、-OR5、-R3CNまたは-N(R5)2であり;
AはC5-C12アリールまたはC5-C12ヘテロ環であり;
Qは水素またはC1-C4アルキルであり;
Yは-C(O)-、-S(O)2-または-S(O)-であり;
ZはC4-C12アリール、C3-C14ヘテロ環、R3HetまたはR3Arであり、各々は場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されており;或いは
ZはQに連結して、窒素原子及びこれらが結合しているY基と一緒にC4-C14ヘテロ環を形成し、場合により-C(O)OR5またはC1-C6アルコキシで置換されており;
各R5は独立して水素、C1-C8アルキル、オキソ、C3-C7シクロアルキル、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合により1つ以上のヒドロキシル、C1-8アルキル、-C(O)OR5、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R3はC2-C6アルケニレンまたはC1-C4アルキレンであり、各々は場合によりヒドロキシルまたはC1-C8アルコキシで置換されており;
HetはC3-C12ヘテロ環であり、場合により1つ以上のC1-C6アルキル、-C(O)N(R5)2、-R3S(O)2R5またはハロゲンで置換されており;
ArはC4-C12アリールであり、場合により1つ以上のC1-C6アルキルまたはハロゲンで置換されている]
を有する化合物、或いはその製薬上許容される塩または溶媒和物に関する。
【００６７】
本発明は、Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC4-C12アリールである式(I)を有する化合物に関する。
【００６８】
本発明は、Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である式(I)を有する化合物に関する。
【００６９】
本発明は、Yが-C(O)-であり;Qが水素であり;Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である式(I)を有する化合物に関する。
【００７０】
本発明は、Yが-C(O)-であり;QがC1-C8アルキルであり;Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である式(I)を有する化合物に関する。
【００７１】
本発明は、Qがメチルであり;Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である式(I)を有する化合物に関する。
【００７２】
本発明は、nが2であり;各R2がハロゲンである式(I)を有する化合物に関する。本発明は、mが2であり;各R1がハロゲンである式(I)を有する化合物に関する。本発明は、mが2であり、第1のR1がハロゲンであり、第2のR1が-CNである式(I)を有する化合物に関する。本発明は、mが2であり;各R1がメタ位にある式(I)を有する化合物に関する。本発明は、nが2であり;各R2がエーテル結合に対してオルト位にある式(I)を有する化合物に関する。
【００７３】
本発明は、mが2であり;nが2であり;Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である式(I)を有する化合物に関する。
【００７４】
本発明は、Zが
【化９】
2010529965.tif 000010
【００７５】
(式中、
xは1、2または3であり;
各R8は独立して水素、ハロゲン、-N(R15)2、-OR15、-SR15、-C(O)N(R15)2、-C(O)OR15、-CF3、C1-C8アルキル、C1-C8アルコキシまたは-CNであり、前記したC1-C8アルキルまたはC1-C8アルコキシの各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R9は水素またはハロゲンであり;
R10は水素、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-N(R15)C(O)R15、-N(R15)C(O)R13N(R15)2、-N(R15)2、または-R13N(R15)C(O)R15であり;
R13はC1-C6アルキレンであり;
各R15は独立して水素、C1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R11は水素またはC1-C6アルコキシであり;
各R12は独立して水素、ハロゲン、C1-C8アルキル、C1-C8アルコキシ、C3-C6シクロアルキル、-N(R15)2、-OR15、-SR15、-C(O)N(R15)2、-C(O)OR15、または-N(O)2であり、前記したC1-C8アルキルまたはC1-C8アルコキシの各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されている)
からなる群から選択される式(I)を有する化合物に関する。
【００７６】
本発明は、Yが-C(O)-であり;Zが
【化１０】
2010529965.tif 000011
【００７７】
(式中、
xは1または2であり;
各R8は独立して水素、ハロゲン、-N(R15)2、-OR15、-SR15、-C(O)N(R15)2、-C(O)OR15、C1-C4アルキルまたは-CNであり;
R9は水素またはハロゲンであり;
R10は水素、ヒドロキシルまたはC1-C6アルコキシであり;
各R12は独立して水素、ハロゲン、C1-C4アルキル、C3-C6シクロアルキル、-N(R15)2、-OR15、-SR15、-C(O)N(R15)2、C(O)OR15、または-N(O)2であり;
各R15は独立して水素、C1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されている)
からなる群から選択される式(I)を有する化合物に関する。
【００７８】
本発明はまた、式(II):
【化１１】
2010529965.tif 000012
【００７９】
(式中、
mは1、2、3または4であり;
nは1、2、3または4であり;
各R1は独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-C(O)OR5、-C(O)N(R5)2、-OR5、-R3CN、または-N(R5)2であり;
各R2は独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-C(O)OR5、-C(O)N(R5)2、-OR5、-R3CN、または-N(R5)2であり;
AはC5-C12アリールまたはC5-C12ヘテロ環であり;
Qは水素またはC1-C4アルキルであり;
Yは-C(O)-、-S(O)2-または-S(O)-であり;
ZはC4-C12アリール、C3-C14ヘテロ環、R3HetまたはR3Arであり、各々は場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されており;或いは
ZはQに連結して、窒素原子及びこれらが結合しているY基と一緒にC4-C14ヘテロ環を形成し、場合により-C(O)OR5またはC1-C6アルコキシで置換されており;
各R5は独立して水素、C1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、オキソ、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R3はC2-C6アルケニレンまたはC1-C4アルキレンであり、各々は場合によりヒドロキシルまたはC1-C8アルコキシで置換されており;
HetはC3-C12ヘテロ環であり、場合により1つ以上のC1-C6アルキル、C(O)N(R5)2、R3S(O)2R5またはハロゲンで置換されており;
ArはC4-C12アリールであり、場合により1つ以上のC1-C6アルキルまたはハロゲンで置換されている)
を有する化合物、或いはその製薬上許容される塩または溶媒和物にも関する。
【００８０】
本発明は、Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC4-C12アリールである式(II)を有する化合物に関する。
【００８１】
本発明は、Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である式(II)を有する化合物に関する。
【００８２】
本発明は、Yが-C(O)-であり;Qが水素であり;Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である式(II)を有する化合物に関する。
【００８３】
本発明は、Yが-C(O)-であり;QがC1-C8アルキルであり;Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である式(II)を有する化合物に関する。
【００８４】
本発明は、Qがメチルであり;Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である式(II)を有する化合物に関する。
【００８５】
本発明は、nが2であり;各R2がハロゲンである式(II)を有する化合物に関する。本発明は、mが2であり;各R1がハロゲンである式(II)を有する化合物に関する。本発明は、mが2であり;第1のR1がハロゲンであり、第2のR1が-CNである式(II)を有する化合物に関する。本発明は、mが2であり;各R1がメタ位にある式(II)を有する化合物に関する、本発明は、nが2であり;各R2がエーテル結合に対してオルト位にある式(II)を有する化合物に関する。
【００８６】
本発明は、mが2であり;nが2であり;Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されているC3-C14ヘテロ環である式(II)を有する化合物に関する。
【００８７】
本発明は、式(II):
【化１２】
2010529965.tif 000013
【００８８】
(式中、
mは1、2または3であり;
nは1、2または3であり;
各R1は独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ハロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-C(O)OR5、-C(O)N(R5)2、-OR5、-R3CN、-R3Het、-R3N(R5)2、または-N(R5)2であり;
各R2は独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ハロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-C(O)OR5、-C(O)N(R5)2、-OR5、-R3CN、-R3N(R5)2、または-N(R5)2であり;
Qは水素であり;
Yは-C(O)-であり;
ZはC4-C12アリール、C3-C14ヘテロ環、R3HetまたはR3Arであり、各々は場合により1つ以上のC1-C8アルキル、ハロアルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシアルキル、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)C(O)R5、-N(R5)2、-OR5、-C3-C12Het、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OR3HetC(O)R5、-OCF3、-S(O)2R5、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3OR5、-N(R5)C(O)R3N(R5)2、-N(R5)C(O)R3R5、-OR3N(R5)2、-R3Het、-R3N(R5)2、-R3N(R5)C(O)R5、-OR3SR5、-C(O)R5、-C(R5)3、-R3C(O)OR5、-R3C(O)N(R5)2または-N(R5)S(O)2R5で置換されており;或いは
ZはQに連結して、窒素原子及びこれらが結合しているY基と一緒にC4-C14ヘテロ環を形成し、場合により-C(O)OR5、オキソまたはC1-C6アルコキシで置換されており;
各R5は独立して水素、C1-C8アルキル、ハロアルキル、C3-C7シクロアルキル、オキソ、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R3はC2-C10アルキニレン、C2-C6アルケニレンまたはC1-C4アルキレンであり、各々は場合によりヒドロキシル、ハロゲンまたはC1-C8アルコキシで置換されており;
HetはC3-C12ヘテロ環であり、場合により1つ以上のC1-C6アルキル、C(O)N(R5)2、R3S(O)2R5またはハロゲンで置換されており;
ArはC4-C12アリールであり、場合により1つ以上のC1-C6アルキルまたはハロゲンで置換されている)
を有する化合物またはその製薬上許容される塩に関する。
【００８９】
本発明は、
mが2であり;
nが2であり;
各R1が独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ハロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-OR5、-R3CN、-R3N(R5)2、または-N(R5)2であり;
各R2が独立してハロゲン、-CN、C1-C5アルキル、C2-C5アルケニル、C2-C6アルキニル、C3-C7シクロアルキル、ハロアルキル、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-R3N(R5)2、または-N(R5)2であり;
Zが場合により1つ以上のC1-C8アルキル、ハロアルキル、C3-C7シクロアルキル、C1-C8アルコキシ、ハロゲン、オキソ、ヒドロキシル、-CN、-NO2、-N(R5)2、-OR5、-C(O)N(R5)2、C4-C12Ar、-SR5、-S(O)2N(R5)2、-OCF3、-OR3R5、-N(R5)C(O)R3R5または-C(O)R5で置換されているC3-C14ヘテロ環であり;
R3がC2-C6アルケニレンまたはC1-C4アルキレンであり、各々は場合によりヒドロキシル、ハロゲンまたはC1-C8アルコキシで置換されており;
各R5が独立して水素、C1-C5アルキル、ハロアルキルまたはC1-C8アルコキシである式(II)を有する化合物に関する。
【００９０】
本発明は、Zが
【化１３】
2010529965.tif 000014
【００９１】
(式中、
xは1、2または3であり;
各R8は独立して水素、ハロゲン、-N(R15)2、-OR15、-SR15、-C(O)N(R15)2、-C(O)OR15、-CF3、C1-C8アルキル、C1-C8アルコキシまたは-CNであり、前記したC1-C8アルキルまたはC1-C8アルコキシの各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R9は水素またはハロゲンであり;
R10は水素、ヒドロキシル、C1-C8アルコキシ、-N(R15)C(O)R15、-N(R15)C(O)R13N(R15)2、-N(R15)2、または-R13N(R15)C(O)R15であり;
R13はC1-C6アルキレンであり;
各R15は独立して水素、C1-C8アルキル、ハロアルキル、C3-C7シクロアルキル、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されており;
R11は水素またはC1-C6アルコキシであり;
各R12は独立して水素、ハロゲン、C1-C8アルキル、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、C1-C8アルコキシ、C3-C6シクロアルキル、-N(R15)2、-OR15、-SR15、-S(O)2N(R15)2、-S(O)2R15、-C(O)N(R15)2、-C(O)OR15、または-N(O)2であり、前記したC1-C8アルキルまたはC1-C8アルコキシの各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されている)
からなる群から選択される式(II)を有する化合物に関する。
【００９２】
本発明は、Yが-C(O)-であり;Zが
【化１４】
2010529965.tif 000015
【００９３】
(式中、
xは1または2であり;
各R8は独立して水素、ハロゲン、-N(R15)2、-OR15、-SR15、-C(O)N(R15)2、-C(O)OR15、C1-C4アルキルまたは-CNであり;
R9は水素またはハロゲンであり;
R10は水素、ヒドロキシルまたはC1-C6アルコキシであり;
各R12は独立して水素、ハロゲン、C1-C4アルキル、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、C3-C6シクロアルキル、-N(R15)2、-OR15、-SR15、-S(O)2NR15、-S(O)2R15、-C(O)N(R15)2、-C(O)OR15、または-N(O)2であり;
各R15は独立して水素、C1-C8アルキル、C3-C7シクロアルキル、C3-C12ヘテロ環、C4-C12アリールまたはC1-C8アルコキシであり、各々は場合によりヒドロキシル、C1-C4アルコキシまたはC3-C7シクロアルキルで置換されている)
からなる群から選択される式(II)を有する化合物に関する。
【００９４】
本発明は、
3-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピロール-2-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エテニルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(2,5-ジクロロ-3-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-メチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-メチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
N-({3-[(3-ブロモ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-プロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-シクロプロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(2-プロペン-1-イル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(シクロプロピルメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(1-メチルエテニル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(1-メチルエチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピロール-2-カルボキサミド、
2-アミノ-4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
N-({4-ブロモ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
N-({4-ブロモ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-ブロモ-N-({4-ブロモ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-ブロモ-N-({4,5-ジブロモ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-ブロモ-N-({4-ブロモ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-N-({4-ブロモ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-N-({4-ブロモ-3-[(3-シアノ-5-メチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
N-({4-ブロモ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-2-(ヒドロキシメチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(2-プロペン-1-イル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-エチル-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-エチル-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-クロロ-N-({3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-エチル-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-{[3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-(ジフルオロメチル)-2-フルオロフェニル]メチル}-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-クロロ-N-{[3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-(ジフルオロメチル)-2-フルオロフェニル]メチル}-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-エテニル-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-シクロプロピル-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(4-シアノ-6-メチル-2-ピリジニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(4-シアノ-6-エテニル-2-ピリジニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(4-シアノ-6-シクロプロピル-2-ピリジニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(4-シアノ-6-エチル-2-ピリジニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-ブロモ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(トリフルオロメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-エチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-{[4-クロロ-3-({3-クロロ-5-[(E)-2-シアノエテニル]フェニル}オキシ)-2-フルオロフェニル]メチル}-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-エチニルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
N-({3-[(3-ブロモ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(ジフルオロメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-5-シアノ-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-メチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(2,5-ジクロロ-3-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-シクロプロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-シクロプロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(ジフルオロメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エチニルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-{[4-クロロ-3-({3-シアノ-5-[(ジメチルアミノ)メチル]フェニル}オキシ)-2-フルオロフェニル]メチル}-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(1-プロピン-1-イル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-{[4-クロロ-3-({3-クロロ-5-[(3R)-3-ヒドロキシ-1-ブチン-1-イル]フェニル}オキシ)-2-フルオロフェニル]メチル}-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(ジフルオロメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(エチルアミノ)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(メチルアミノ)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
2-アミノ-4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(メチルオキシ)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
3-({6-クロロ-2-フルオロ-3-[(6-オキソ-6,7-ジヒドロ-1H-プリン-1-イル)メチル]フェニル}オキシ)-5-(2-プロペン-1-イル)ベンゾニトリル、
4-ブロモ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(ジフルオロメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド、
4-ブロモ-N-({4-ブロモ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
からなる群から選択される化合物及びその製薬上許容される塩に関する。
【００９５】
本発明の化合物は、非溶媒和形態及び溶媒和形態（水和形態を含む）で存在し得る。溶媒和形態及び非溶媒和形態が本発明の範囲に含まれる。本発明の化合物は形態及び／または溶媒和物の混合物で、または非晶質物質と1つ以上の形態及び／または溶媒和物の混合物として存在し得る。通常、すべての物理的形態が本発明の範囲に入ると意図される。形態は当業界で公知の各種物理的特性、例えばX線回折パターン、溶解度及び融点により区別され得る。
【００９６】
本発明の他の化合物は、容易に合成されたり市販されている試薬を用いて当業界の知識と結びつけた明細書の教示内容に従って当業者により製造され得る。
【００９７】
本発明の化合物の塩は当業者に公知の方法により製造され得る。例えば、本発明の化合物を適当な溶媒中で適当な塩基または酸で処理すると、対応する塩が生ずる。
【００９８】
本発明の塩は典型的には製薬上許容される塩であるが、絶対ではない。用語「製薬上許容される塩」の範囲に包含される塩は本発明の化合物の非毒性塩を指す。本発明の化合物の塩は酸付加塩からなり得る。代表的な塩には酢酸塩、ベンゼンスルホン酸塩、安息香酸塩、炭酸水素塩、硫酸水素塩、酒石水素酸塩、ホウ酸塩、カルシウムエデト酸塩、カムシル酸塩、炭酸塩、クラブラン酸塩、クエン酸塩、二塩酸塩、エジシル酸塩、エストル酸塩、エシル塩、フマル酸塩、グルセプト酸塩、グルコン酸塩、グルタミン酸塩、グリコリルアルサニル酸塩、ヘキシルレゾルシン酸塩、ヒドラバミン、臭化水素酸塩、塩酸塩、ヒドロキシナフトエ酸塩、ヨウ化物、イセチオン酸塩、乳酸塩、ラクトビオン酸塩、ラウリン酸塩、リンゴ塩、マレイン酸塩、マンデル酸塩、メシラート、メチル硫酸塩、モノカリウムマレイン酸塩、粘液酸塩、ナプシル酸塩、硝酸塩、N-メチルグルカミン、シュウ酸塩、パモ酸塩(エンボネート)、パルミチン酸塩、パントテン酸塩、リン酸塩／二リン酸塩、ポリガラクツロン酸塩、カリウム塩、サリチル酸塩、ナトリウム塩、ステアリン酸塩、塩基性酢酸塩、コハク酸塩、硫酸塩、タンニン酸塩、酒石酸塩、テオクル酸塩、トシル酸塩、トリエチオジド、トリフルオロ酢酸塩、トリメチルアンモニウム塩及び吉草酸塩が含まれる。製薬上許容されない他の塩も本発明の化合物の製造において使用され得、これらは本発明の別の態様を構成すると見なすべきである。
【００９９】
本発明の化合物の製薬上許容される塩には、製薬上許容される無機及び有機の酸並びに無機及び有機の塩基から誘導されるものが含まれる。適当な酸の例には塩酸、臭化水素酸、硫酸、硝酸、過塩素酸、フマル酸、マレイン酸、リン酸、グリコール酸、乳酸、サリチル酸、コハク酸、トルエン-p-スルホン酸、酒石酸、酢酸、クエン酸、メタンスルホン酸、エタンスルホン酸、ギ酸、安息香酸、マロン酸、ナフタレン-2-スルホン酸及びベンゼンスルホン酸が含まれる。それ自体製薬上許容されない他の酸、例えばシュウ酸が本発明の化合物及びその製薬上許容される酸付加塩を得る際に中間体として有用な塩の製造時に使用され得る。
【０１００】
本発明の他の化合物は、容易に合成され得たり市販されている試薬を用いて当業界の知識と結びつけた本明細書の教示内容に従って当業者により製造され得る。
【０１０１】
上記化合物への言及は、その製薬上許容される塩への言及をも含む。
【０１０２】
本発明の化合物のエステルは独立して以下の群から選択される:
(1)ヒドロキシ基をエステル化することにより得られ、エステル基のカルボン酸部分の非カルボニル部分が直鎖または分岐鎖アルキル(例:アセチル、n-プロピル、t-ブチルまたはn-ブチル)、アルコキシアルキル(例:メトキシメチル)、アラルキル(例:ベンジル)、アリールオキシアルキル(例:フェノキシメチル)、アリール(例:場合により例えばハロゲン、C1-4アルキル、C1-4アルコキシまたはアミノで置換されているフェニル)から選択されるカルボン酸エステル、(2)スルホン酸エステル、例えばアルキル-またはアラルキルスルホニル(例:メタンスルホニル)、(3)アミノ酸エステル(例:L-バリルまたはL-イソロイシル)、(4)リン酸エステル、及び(5)モノ-、ジ-またはトリリン酸エステル。リン酸エステルを更に、例えばC1-20アルコールまたはその反応性誘導体により、または2,3-ジ(C6-24)アシルグリセロールでエステル化してもよい。
【０１０３】
別段の記載がない限り、前記エステル中に存在するアルキル部分は有利には1〜18個の炭素原子、特に1〜6個の炭素原子、より特に1〜4個の炭素原子を含有している。前記エステル中に存在するシクロアルキル部分は有利には3〜6個の炭素原子を含有している。前記エステル中に存在するアリール部分は有利にはフェニル基からなる。
【０１０４】
本発明の化合物のエステルにはメチル、エチル、ブチル等が含まれるが、これらに限定されない。
【０１０５】
本明細書中で使用されている用語「有効量」は、例えば研究者または臨床医が求めている組織、系、動物またはヒトの生物学的または医学的応答を引き出す薬物または薬剤の量を意味する。用語「治療有効量」は、当該量が投与されていない対応被験者と比較して疾患、障害または副作用の改善された治療、治癒、予防または回復、或いは疾患または障害の進行速度の遅延をもたらす量を意味する。この用語の範囲には正常な生理学的機能を強化させるのに有効な量も含まれる。
【０１０６】
本明細書中で使用されている用語「モジュレーター」は、アンタゴニスト、アゴニスト、逆アゴニスト、部分アゴニストまたは部分アンタゴニスト、インヒビター及びアクチベーターを包含すると意図される。
【０１０７】
本明細書中で使用されている用語「治療」は、特定状態の軽減;状態の症状の解消または軽減;状態の進行の遅延または解消;並びに被験者の状態の最初の発現、或いは既に罹患している患者における状態の再発の予防または遅延を指す。
【０１０８】
本発明は、ウイルス感染症、例えばHIV感染症及び関連状態の内科治療、例えば(予防を含めた)治療に使用するための本発明の化合物に関する。本発明の化合物は野生型及び変異型のHIV逆転写酵素の阻害剤として有用である。本発明の化合物はAIDS及び関連臨床状態、例えばAIDS関連症候群(ARC)、進行性全身性リンパ節腫脹(PGL)、カポジ肉腫、血小板減少性紫斑病、AIDS関連神経学的状態(例えば、AIDS認知症症候群、多発性硬化症または熱帯性不全対麻痺)、抗HIV抗体陽性及びHIV陽性状態を治療するために特に有用であり、これらの状態には無症候性患者における前記状態が含まれる。
【０１０９】
本発明は更に、患者(例えば、ヒトを含めた哺乳動物)を医薬有効量の本発明の化合物で治療することを含む前記患者における本明細書中に上記した状態を含めた臨床状態の治療方法を提供する。本発明には、上記した疾患または状態の治療または予防方法も包含する。
【０１１０】
別の態様によれば、本発明は、ウイルス感染患者(例えば、ヒトを含めた哺乳動物)に対して医薬有効量の本発明の化合物を投与することを含む前記患者におけるウイルス感染症の症状または影響の治療または予防方法を提供する。本発明の1つの態様によれば、ウイルス感染症はレトロイルス感染症、特にHIV感染症である。
【０１１１】
本発明は更に、ウイルス感染症、特にHIV感染症を治療するために被験者に投与するための薬剤の製造における本発明の化合物の使用を含む。
【０１１２】
本発明の化合物は、HIV感染症、或いはHIV関連症状または影響(例えば、カポジ肉腫)の治療における補助治療としても使用され得る。本明細書の治療に対する言及は、確立されている状態、障害及び感染症、その症状及び関連する臨床状態の予防及び治療にも敷衍する。本発明の上記化合物及びその製薬上許容される誘導体は上記感染症または状態を治療するために他の治療薬と組み合わせて使用され得る。本発明の併用治療は、本発明の化合物またはその製薬上許容される誘導体及び別の医薬活性物質を投与することを含む。活性成分及び医薬活性物質は同一または異なる医薬組成物の形態で同時にまたは任意の順序で順次投与され得る。活性成分及び医薬活性物質の量及び相対的投与タイミングは所望の併用治療効果が得られるように選択される。
【０１１３】
治療に使用する場合、治療有効量の本発明の化合物、並びにその塩、溶媒和物または他の製薬上許容される誘導体を原化学薬品として投与してもよい。更に、活性成分を医薬組成物として存在させてもよい。
【０１１４】
従って、本発明は更に、有効量の本発明の化合物、並びにその塩、溶媒和物または他の製薬上許容される誘導体及び1つ以上の製薬上許容される担体、希釈剤または賦形剤を含む医薬組成物を提供する。本発明の化合物、並びにその塩、溶媒和物または他の製薬上許容される誘導体は本明細書中に記載されている通りである。担体、希釈剤または賦形剤は、製剤中の他の成分と相容性であり且つ医薬組成物のレシピエントにとって有害でない点で許容されなければならない。
【０１１５】
本発明の別の態様によれば、本発明の化合物、或いはその塩、溶媒和物または他の製薬上許容される誘導体を1つ以上の製薬上許容される担体、希釈剤または賦形剤と混合することを含む医薬製剤の製造方法も提供する。
【０１１６】
本発明の化合物の治療有効量は複数の要因に依存する。例えば、レシピエントの種、年齢及び体重;治療を要する正確な状態及びその重症度;製剤の種類;及び投与ルートはいずれも考慮しなければならない要因である。治療有効量は最終的には担当の医師または獣医師の裁量によらなければならない。しかしながら、虚弱さを患っているヒトを治療するための本発明の化合物の1日有効量は通常レシピエント(哺乳動物)の体重1kgあたり0．1〜1000mgでなければならない。より一般的には、有効量は0．1〜10mg／kg体重／日の範囲でなければならない。よって、体重70kgの成体哺乳動物に対する実際の1日用量の一例は通常7〜700mgである。この量を1日1回で投与しても、総1日用量が同じであるように部分用量を1日に複数回(例えば2回、3回、4回、5回またはそれ以上)投与してもよい。塩、溶媒和物または他の製薬上許容される誘導体の有効量は本発明の化合物それ自体の有効量に比例して決定され得る。類似の用量が本明細書中に挙げた他の状態の治療に対しても適当でなければならない。
【０１１７】
医薬製剤は単位用量あたり所定量の活性成分を含有する単位投与の形態で提供され得る。前記単位は、非限定例ではあるが、治療対象の状態、投与ルート、並びに患者の年齢、体重及び状態に応じて0．5mg〜1gの式(I)を有する化合物を含有し得る。好ましい単位投与製剤は、本明細書中に上記した1日用量または部分用量、或いはその適当な分数量の活性成分を含有するものである。前記医薬製剤は製薬業界で公知の方法により製造され得る。
【０１１８】
医薬製剤は適当なルートにより、例えば(バッカルまたは舌下を含めた)経口、直腸内、鼻腔内、(バッカル、舌下または経皮を含めた)局所、経膣、または(皮下、筋肉内、静脈内または皮内を含めた)非経口ルートによる投与のために適合され得る。前記製剤は製薬業界で公知の方法により作成され得る。例えば、活性成分を担体または賦形剤と混合することにより作成され得る。例であって本発明を限定することを意味しないが、本発明の化合物が有用であると考えられる特定の状態及び障害に関して特定のルートが他のルートに比して好ましいであろう。
【０１１９】
経口投与のために適合される医薬製剤はバラバラの単位、例えばカプセル剤または錠剤;散剤または顆粒剤;各々が水性または非水性液体を含む溶液剤または懸濁液剤;可食性フォーム剤またはホイップ剤;または水中油型液体エマルジョン剤または油中水型液体エマルジョン剤として提供され得る。例えば、錠剤またはカプセル剤の形態で経口投与するためには、活性薬物成分は経口で非毒性の製薬上許容される不活性担体(例えば、エタノール、グリセロール、水等)と混合され得る。通常、散剤は、化合物を適度な微細サイズに粉砕した後適当な医薬用担体、例えば可食性炭水化物(例:デンプンまたはマンニトール)と混合することにより作成される。着香剤、保存剤、分散剤や着色剤を存在させてもよい。
【０１２０】
カプセル剤は、粉末、液体または懸濁液混合物を調製し、ゼラチンまたは幾つかの他の適当なシェル材を用いてカプセル化することにより作成される。カプセル化する前の混合物に流動促進剤及び滑沢剤(例えば、コロイドシリカ、タルク、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウムまたは固体ポリエチレングリコール)を添加してもよい。カプセルを摂取したときの薬剤のアベイラビリティーを向上させるために崩壊剤または可溶化剤(例えば、寒天、炭酸カルシウムまたは炭酸ナトリウム)を添加してもよい。更に、所望乃至所要により、適当な結合剤、滑沢剤、崩壊剤及び着色剤を混合物中に配合してもよい。適当な結合剤の例にはデンプン、ゼラチン、天然糖(例えば、グルコースまたはβ-ラクトース)、コーン甘味料、天然及び合成ガム(例えば、アカシア、トラガカントまたはアルギン酸ナトリウム)、カルボキシメチルセルロース、ポリエチレングリコール、ワックス等が含まれる。これらの剤形において有用な滑沢剤の例にはオレイン酸ナトリウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸マグネシウム、安息香酸ナトリウム、酢酸ナトリウム、塩化ナトリウム等が含まれる。崩壊剤には、非限定的にデンプン、メチルセルロース、寒天、ベントナイト、キサンタンガム等が含まれる。
【０１２１】
錠剤は、例えば粉末混合物を調製し、顆粒化またはスラッグし、滑沢剤及び崩壊剤を添加し、錠剤にプレスすることにより製剤化される。粉末混合物は、適当に粉砕した化合物を上記した希釈剤または基剤と混合することにより調製され得る。任意の成分には結合剤(例えば、カルボキシメチルセルロース、アルギネート、ゼラチンまたはポリビニルピロリドン)、溶解遅延剤(例えば、パラフィン)、再吸収促進剤(例えば、4級塩)、及び／または吸収剤(例えば、ベントナイト、カオリンまたはリン酸ジカルシウム)が含まれる。粉末混合物を結合剤(例えば、シロップ、デンプンペースト、アカディア・ムシラージ、またはセルロースまたは高分子材料の溶液)を用いて湿式顆粒化し、スクリーンに通す。顆粒化の代わりに、粉末混合物を錠剤機に通すと、顆粒に崩壊する不完全に形成されたスラッグが生ずる。錠剤形成ダイに粘着するのを防ぐためにステアリン酸、ステアリン酸塩、タルクまたは鉱油を添加することにより顆粒を潤滑にしてもよい。潤滑にした混合物はその後錠剤に圧縮される。本発明の化合物を自由流動性の不活性担体と混合し、顆粒化またはスラッグステップを経ることなく直接錠剤に圧縮してもよい。シェラックのシーリング膜、糖または高分子材料のコーティングやワックスの光沢あるコーティングからなる透明または不透明の保護コーティングを設けてもよい。各種単位用量を区別するためにコーティングに染料を添加してもよい。
【０１２２】
経口流体剤(例えば、溶液剤、シロップ剤及びエリキシル剤)は、所与の量が所定量の化合物を含有するように投与単位形態で作成され得る。シロップ剤は例えば化合物を適当に着香させた水溶液中に溶解することにより作成され得、エリキシル剤は非毒性アルコール性ビヒクルを用いることにより作成される。懸濁液剤は通常化合物を非毒性ビヒクル中に分散させることにより製剤化され得る。可溶化剤及び乳化剤(例えば、エトキシル化イソステアリルアルコール及びポリオキシエチレンソルビトールエーテル);保存剤;フレーバー添加剤(例えば、ペパーミント油);天然甘味料、サッカリンまたは他の人工甘味料;等を添加してもよい。
【０１２３】
適当ならば、経口投与用投与単位製剤をマイクロカプセル化してもよい。前記製剤はまた、粒状材料をポリマー、ワックス等で被覆するかまたはポリマー、ワックス等中に封入することにより放出が延長または持続されるように作成され得る。
【０１２４】
本発明の化合物、並びにその塩、溶媒和物または他の製薬上許容される誘導体は、リポソームデリバリーシステム(例えば、単ラメラ小胞、大単ラメラ小胞及び多重ラメラ小胞)の形態でも投与され得る。リポソームは各種リン脂質(例えば、コレステロール、ステアリルアミンまたはホスファチジルコリン)から形成され得る。
【０１２５】
本発明の化合物、並びにその塩、溶媒和物または他の製薬上許容される誘導体は、化合物分子をカップリングさせる個々の担体としてモノクローナル抗体を用いてもデリバリーされ得る。
【０１２６】
化合物を標的可能な薬物担体としての可溶性ポリマーとカップリングさせてもよい。前記ポリマーにはポリビニルピロリドン(PVP)、ピランコポリマー、ポリヒドロキシプロピルメタクリルアミド-フェノール、ポリヒドロキシエチル-アスパルタミドフェノール、またはパルミトイル残基で置換されているポリエチレンオキシドポリリシンが含まれる。更に、薬物を制御放出させるのに有用な生分解性ポリマー類、例えばポリ乳酸、ポリε-カプロラクトン、ポリヒドロキシ酪酸、ポリオルトエステル、ポリアセタール、ポリジヒドロピラン、ポリシアノアクリレート、及びヒドロゲルの架橋または両親媒性ブロックコポリマーに化合物をカップリングさせてもよい。
【０１２７】
経皮投与のために適合される医薬製剤は、レシピエントの表皮に長時間均密接触させ続けるように意図されたバラバラのパッチとして提供され得る。例えば、活性成分を、デリバリーシステムに関して参照により本明細書に組み入れるPharmaceutical Research,3(6):318(1986)に概説されているイオントフォレーシスによりパッチからデリバリーしてもよい。
【０１２８】
局所投与のために適合される医薬製剤は軟膏剤、クリーム剤、懸濁液剤、ローション剤、散剤、溶液剤、ペースト剤、ゲル剤、スプレー剤、エアゾール剤または油剤として製剤化され得る。
【０１２９】
眼または他の外部組織(例えば、口及び皮膚)を治療するために、製剤は局所軟膏剤またはクリーム剤として適用され得る。軟膏剤中に処方する場合、活性成分はパラフィンまたは水混和性軟膏基剤と共に使用され得る。或いは、活性成分を水中油型クリーム基剤または油中水型基剤と共にクリーム中に処方してもよい。
【０１３０】
眼へ局所投与するために適合される医薬製剤には、活性成分を適当な担体、特に水性溶媒中に溶解または懸濁させてなる点眼剤が含まれる。
【０１３１】
口に局所投与するために適合される医薬製剤にはトローチ剤、香錠剤及びマウスウォッシュ剤が含まれる。
【０１３２】
担体が固体である鼻内投与のために適合される医薬製剤には、例えば20〜500ミクロンの粒径を有する粗な粉末が含まれる。この粉末は嗅剤を用いる方法で、すなわち鼻まで近づけて保持した粉末の容器から鼻道を介して急速吸入させることにより投与される。鼻内スプレーまたは点鼻剤として投与するための担体が液体である適当な製剤には活性成分の水性または油性溶液剤が含まれる。
【０１３３】
吸入投与のために適合される医薬製剤には、通常各種タイプの定量加圧エアゾール、ネブライザーまたは吸入器を用いて生成され得る微粒子ダストまたはミストが含まれる。
【０１３４】
直腸内投与のために適合される医薬製剤は座剤または浣腸剤として提供され得る。
【０１３５】
膣内投与のために適合される医薬製剤はペッサリー、タンポン、クリーム、ゲル、ペースト、フォームまたはスプレー製剤として提供され得る。
【０１３６】
非経口投与のために適合される医薬製剤には、抗酸化剤、バッファー、静菌剤、及び製剤を投与しようとするレシピエントの血液と等張性とする溶質を含有していてもよい水性及び非水性滅菌注射溶液剤;及び懸濁化剤及び濃化剤を含有していてもよい水性及び非水性滅菌懸濁液剤が含まれる。前記製剤は1回投与用または複数回投与用容器、例えば密封アンプル及びバイアル中に収容してもよく、使用直前に滅菌液体担体(例えば、注射用水)を添加するだけですむ凍結乾燥状態で保存してもよい。即時調合注射溶液及び懸濁液は滅菌粉末、顆粒及び錠剤から調製され得る。
【０１３７】
特に上記した成分に加えて、製剤は当該製剤のタイプを考慮して当業界で慣用されている他の物質を含んでいてもよい。例えば、経口投与に適した製剤に着香剤または着色剤を配合してもよい。
【０１３８】
本発明は、特にウイルス感染症、例えばHIV感染症を治療するための内科治療に使用するための本発明の化合物に関する。本発明の化合物がHIV感染症に対して活性であることは判明しているが、これらの化合物はHBV感染症に対しても活性であり得る。
【０１３９】
本発明の化合物はHIV感染症及び関連状態の治療に特に適している。本明細書での治療に対する言及は、確立されている感染症、症状及び関連臨床状態、例えばAIDS関連症候群(ARC)、カポジ肉腫及びAIDS認知症の治療にも敷衍する。
【０１４０】
本発明は、治療有効量の本発明の化合物またはその製薬上許容される誘導体を哺乳動物、特にヒトに対して投与することによるNNRTI薬物耐性を示すHIV変異ウイルスの治療方法を提供する。特に、本発明の化合物は野生型HIV-1及び幾つかの耐性変異株(例えば、K103N、V106AまたはY181C)を治療するために使用され得る。
【０１４１】
本発明は、感染している動物、例えばヒトを含めた哺乳動物を治療有効量の本発明の化合物で治療することを含む前記動物におけるウイルス感染症の症状または影響の治療方法を提供する。本発明のこの態様の特定実施形態によれば、ウイルス感染症はレトロウイルス感染症、特にHIV感染症である。本発明の更なる態様には、HBV感染症の症状または影響の治療方法が含まれる。
【０１４２】
本発明の化合物は、HIV感染症、或いはHIV関連の症状または影響、例えばカポジ肉腫の治療における補助治療においても使用され得る。
【０１４３】
本発明の化合物、並びにその塩、溶媒和物または他の製薬上許容される誘導体は単独で、または他の治療薬と一緒に使用され得る。本発明の化合物及び他の医薬活性物質は一緒にまたは別々に投与され得、別々に投与する場合その投与は同時にまたは任意の順序で順次なされ得る。本発明の化合物及び他の医薬活性物質の量並びに相対的投与タイミングは所望の併用治療効果を与えるように選択される。本発明の化合物、並びにその塩、溶媒和物または他の製薬上許容される誘導体を他の治療薬と組み合わせた投与は、(1)両方の化合物を含有する単一医薬組成物、または(2)それぞれが化合物の1つを含有する別々の医薬組成物を用いて同時に投与することによりなされ得る。或いは、1つの治療薬をまず投与した後他の第2治療薬を投与するかまたはその逆で組合せを順次別々に投与され得る。その順次投与の場合、時間間隔は短くても長くてもよい。
【０１４４】
本発明は、HIVの予防または治療において有用な1つ以上の物質と一緒に使用され得る。前記物質の例には
ヌクレオチド逆転写酵素阻害剤、例えばジドブジン、ジダノシン、ラミブジン、ザルシタビン、アバカビル、スタビジン、アデホビル、アデホビル・ジピボキシル、フォジブジン、トドキシル、エムトリシタビン、アロブジン、アムドキソビル、エルブシタビン及び類似物質;
(イムノカル、オルティプラッツ等のような酸化防止活性を有する物質を含めた)非ヌクレオチド逆転写酵素阻害剤、例えばネビラピン、デラビルジン、エファビレンツ、ロビリド、イムノカル、オルティプラッツ、カプラビリン、TMC-278、TMC-125、エトラビリン及び類似物質;
プロテアーゼ阻害剤、例えばサキナビル、リトナビル、インジナビル、ネルフィナビル、アンプレナビル、ホスアンプレナビル、ブレカナビル、ラルテグラビル、アタザナビル、チプラナビル、パリナビル、ラシナビル及び類似物質;
侵入インヒビター、例えばエンフュビルタイド(T-20)、T-1249、PRO-542、PRO-140、TNX-355、BMS-806、5-Helix及び類似物質;
インテグラーゼ阻害剤、例えばL-870,180及び類似物質;
出芽(budding)インヒビター、例えばPA-344、PA-457及び類似物質;並びに
CXCR4及び／またはCCR5インヒビター、例えばビクリビロック(Sch-C)、Sch-D、TAK779、マラビロック(UK427,857)、TAK449、並びに国際公開第02／74769号、国際特許出願第US03／39644号、国際特許出願第US03／39975号、国際特許出願第US03／39619号、国際特許出願第US03／39618号、国際特許出願第US03／39740号及び国際特許出願第US03／39732号に開示されているもの及び類似物質;
が含まれる。
【０１４５】
本発明の化合物とHIV剤の組合せの範囲は上記したものに限定されず、原則としてHIVの治療に有用な医薬組成物との任意の組合せを含む。言及されているように、前記組合せで本発明の化合物及び他のHIV剤を別々にまたは一緒に投与してもよい。加えて、1つの物質を他の物質の投与前、それと同時またはその後に投与してもよい。
【０１４６】
本発明の化合物は各種の障害及び状態の治療において使用され得、よつて本発明の化合物はこれらの障害または状態の(予防を含めた)治療において有用な各種の他の適当な治療薬と一緒に使用され得る。
【０１４７】
本発明の医薬組成物は特に上記した成分に加えて当該の医薬組成物のタイプを考慮して当業界で慣用されている他の物質を含み得ることを理解すべきである。例えば、経口投与に適した医薬組成物は甘味料、増粘剤及び着香料のような追加物質を含み得る。
【０１４８】
本発明の化合物は、容易に入手し得る出発物質、試薬及び慣用の合成手順を用いて以下の反応スキーム及び実施例、或いはその改変に従って製造され得る。これらの反応において、当業者に公知の変法を使用することも可能である。
【０１４９】
下記する実施例のすべてにおいて、合成化学の一般原則に従って必要な場合には感受性または反応性基に対する保護基を使用する。保護基は有機合成の標準方法に従って操作される。保護基は当業者に自明の方法を用いて化合物合成の好都合な段階で除去される。方法の選択、並びに反応条件及び実施順序は本発明の化合物の製造に整合している。
【０１５０】
当業者は、本発明の化合物中に立体中心が存在するかを認識している。従って、本発明の範囲にはすべての可能性ある立体異性体が含まれ、ラセミ化合物のみならず、個々のエナンチオマーも含まれる。化合物を単一エナンチオマーとして所望する場合、このエナンチオマーは当業界で公知のように立体特異的合成により、最終生成物または好都合な中間体の分割により、またはキラルクロマトグラフィー方法により得られ得る。最終生成物、中間体または出発物質の分割は当業界で公知の適当な方法により実施され得る。
【０１５１】
実験セクション
略号:
本明細書中で使用する場合、方法、スキーム及び実施例において使用されている記号及び慣例は現代の科学文献、例えばthe Journal of the American Chemical Societyまたはthe Journal of Biological Chemistryで使用されているものと一致している。具体的には、実施例及び明細書中で以下の略号が使用され得る。
【０１５２】
g(グラム);
mg(ミリグラム);
L(リットル);
mL(ミリリットル);
μL(マイクロリットル);
psi(1インチ平方あたりのポンド);
M(モル);
mM(ミリモル);
Hz(ヘルツ);
MHz(メガヘルツ);
mol(モル);
mmol(ミリモル);
RT(室温);
h(時間);
min(分);
TLC(薄層クロマトグラフィー);
mp(融点);
RP(逆相);
Tr(保持時間);
TFA(トリフルオロ酢酸);
TEA(トリエチルアミン);
THF(テトラヒドロフラン);
TFAA(無水トリフルオロ酢酸);
CD3OD(重水素化メタノール);
CDCl3(重水素化クロロホルム);
DMSO(ジメチルスルホキシド);
SiO2(シリカ);
atm(気圧);
EtOAc(酢酸エチル);
CHCl3(クロロホルム);
HCl(塩酸);
Ac(アセチル);
DMF(N,N-ジメチルホルムアミド);
Me(メチル);
Cs2CO3(炭酸セシウム);
EtOH(エタノール);
Et(エチル);
tBu(tert-ブチル);
MeOH(メタノール);
p-TsOH(p-トルエンスルホン酸);
NBS(N-ブロモスクシンイミド);
NMP(1-メチル-2-ピロリジノン);
AIBN(2,2’-アゾビスイソブチロニトリル);
EDC(エチルカルボジイミド塩酸塩);
DMAP(4-ジメチルアミノピリジン);
NCS(N-クロロスクシンイミド);
DCM(ジクロロメタン);
DBU(1,8-ジアザビシクロ[5.4.0]ウンデカ-7-エン);
MP-TsOH(Argonaut Technologies製p-TsOHのポリスチレン樹脂結合均等物);
HATU(1-[ビス(ジメチルアミノ)メチレン]-1H-1,2,3-トリアゾロ[4,5-b]ピリジニウム3-オキシドヘキサフルオロホスフェート);
DIPEA(N,N-ジイソプロピルエチルアミン);
PS-トリフェニルホスフィン(トリフェニルホスフィンのポリスチレン樹脂結合均等物);
(Boc)2O(炭酸ジ-tert-ブチル);
TBDMS-Cl(tert-ブチルジメチルシリルクロリド);
PS-DMAP(ポリマー支持ジメチルアミノピリジン)。
【０１５３】
別段の記載がない限り、温度はすべて℃(セ氏度)で表す。別段の記載がない限り、反応はすべて室温で実施した。
【０１５４】
1H-NMRスペクトルはVarian UnityINOVA 400MHz分光計、Varian Mercury VX 400MHz分光計、またはVarian UnityINOVA 500MHz分光計で記録した。化学シフトは百万部あたりの部(ppm,δ単位)で表す。結合定数の単位はヘルツ(Hz)である。分離パターンは見かけ多重度を記録し、s(一重項)、d(二重項)、t(三重項)、q(四重項)、m(多重項)またはbr(広幅)として示す。質量スペクトルは、マサチューセッツ州ミルフォードに所在のWaters Corporation製Waters Corporation ZQ、ZMD、Quattro MicroまたはSQD質量分析計で大気圧化学イオン化(APCI)またはエレクトロスプレーイオン化(ESI)を用いて得た。
【０１５５】
別段の記載がない限り、単離できなかったり十分にキャラクタリゼーションするにはかなり不安定であった中間体の純度を確認したり、反応の進行を追跡するために分析用薄相クロマトグラフィーを使用した。
【０１５６】
化合物の絶対配置は、Ab Initio振動円偏光二色(VCD)分光法により帰属させ得る。実験的VCDスペクトルは2000〜800cm-1で操作するBomem Chiral RTM VCD分光計を用いてCDCl3中で獲得し得る。コンピュータープログラムのGaussian 98 Suiteを使用してモデルVCDスペクトルを計算し得る。立体化学帰属は、実験スペクトルを(R)-または(S)-配置を有するモデル構造について計算したVCDスペクトルと比較することにより実施し得る。
【０１５７】
式(I)を有する化合物はスキーム1に以下に示す反応に従って製造され得る。例えば、適切に置換されているベンジルアミンをカップリング剤(例えば、HATU)の存在下でカルボン酸とカップリングさせると、所望のアミド生成物(Y=C(O))が得られ得る。ベンジルアミンを弱塩基の存在下で酸クロリドとカップリングさせても、アミド生成物が得られ得る。加えて、適切に置換されているカルボキサミドを臭化ベンジルとカップリングさせると、所望のアミド生成物が得られ得る。
【０１５８】
化合物(Y=SO2)の場合、適切に置換されているベンジルアミンを弱塩基の存在下でスルホニルクロリドとカップリングさせるとスルホンアミド生成物が得られ得る。
【化１５】
2010529965.tif 000016
【０１５９】
実施例1:3-{[5-(アミノメチル)-2-クロロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(中間体)
【化１６】
2010529965.tif 000017
【０１６０】
ステップA:2-クロロ-5-メチルフェニルメチルエーテル
【化１７】
2010529965.tif 000018
【０１６１】
2-クロロ-5-メチルフェノール(5.0g,35.0ミリモル)を50% CH2Cl2/メタノール(100mL)中に溶解し、持続した黄色が観察されるまでトリメチルシリルジアゾメタン(ヘキサン中2.0M,25mL)を一滴ずつ添加した。溶液を一晩攪拌した。溶媒を蒸発させ、粗な生成物をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(3.0g,55%)を油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.25(d,1H),6.95(d,1H),6.74(dt,1H),3.81(s,3H),2.28(s,3H)。
【０１６２】
ステップA(代替手順):2-クロロ-5-メチルフェニルメチルエーテル
2-クロロ-5-メチルフェノール(10.0g,70.1ミリモル)をDMF(100mL)中に含む溶液に窒素下、0℃で水素化ナトリウム(60%分散物,3.0g,77ミリモル)を3回に分けて添加した。ヨウ化メチル(5.0mL,77ミリモル)を添加し、溶液を室温まで加温した。1時間後、10% 水性クエン酸(200mL)及びEtOAc(1.0L)を添加した。層を分離し、水性層をEtOAcで抽出した。有機層を飽和NaHCO3及びブラインで洗浄し、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させた。カラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(12g,100%)を得た。
【０１６３】
ステップB:2-{[4-クロロ-3-(メチルオキシ)フェニル]メチル}-1H-イソインドール-1,3(2H)-ジオン
【化１８】
2010529965.tif 000019
【０１６４】
CCl4(200mL)中に溶解した2-クロロ-5-メチルフェニルメチルエーテル(12.0g,76ミリモル)の溶液にNBS(215.0g,83.6ミリモル)及びAIBN(0.63g,3.8ミリモル)を添加した。反応混合物を85℃の油浴中に置き、2〜4時間攪拌した。反応物を室温まで冷却し、濾過し、固体をCCl4で洗浄した。濾液を蒸発させ、生じた固体をDMF(200mL)中に溶解した後、フタルイミドカリウム(35.0g,192ミリモル)を添加した。反応混合物を60℃の油浴中に置き、2時間攪拌した。反応混合物を室温まで冷却した後、10% クエン酸(200mL)を添加し、混合物をEtOAc(3×200mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、水(50mL)及びブライン(50mL)で洗浄し、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させた。カラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(15.0g,65%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.78-7.88(m,4H),7.30(d,1H),7.09(d,1H),6.81(dd,1H),4.72(s,2H),3.80(s,3H)。MS:m/z 324.0(M+23)。
【０１６５】
ステップC:2-[(4-クロロ-3-ヒドロキシフェニル)メチル]-1H-イソインドール-1,3(2H)-ジオン
【化１９】
2010529965.tif 000020
【０１６６】
2-{[4-クロロ-3-(メチルオキシ)フェニル]メチル}-1H-イソインドール-1,3(2H)-ジオン(7.0g,23ミリモル)をCH2Cl2(25mL)中に溶解し、0℃まで冷却した。三臭化ボロン(1.0M溶液,46mL)をゆっくり添加した後、溶液を室温まで加温し、4時間攪拌した。反応物を0℃まで冷却し、氷水(100mL)及びEtOAc(200mL)を添加した。水性層を分離し、EtOAc(2×200mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させ、ヘキサンと摩砕して、標記化合物(6.5g,97%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 10.15(s,1H),7.87(d,2H),7.87(ddd,2H),7.25(d,1H),6.88(d,1H),6.74(dd,1H),4.66(s,2H)。MS:m/z 286.0(M-1)。
【０１６７】
ステップC(代替手順):2-({[(4-クロロ-3-ヒドロキシフェニル)メチル]アミノ}カルボニル)安息香酸
【化２０】
2010529965.tif 000021
【０１６８】
2-{[4-クロロ-3-(メチルオキシ)フェニル]メチル}-1H-イソインドール-1,3(2H)-ジオン(7.0g,23ミリモル)をCH2Cl2(25mL)中に溶解し、0℃まで冷却した。三臭化ボロン(1.0M溶液,46mL)をゆっくり添加した後、溶液を室温まで加温し、4時間攪拌した。反応物を0℃まで冷却し、氷水(100mL)及びEtOAc(200mL)を添加した。水性層を分離し、EtOAc(2×200mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させた。固体をEtOAc中に溶解し、1N NaOHで洗浄した。水性層を合わせ、10% クエン酸で酸性化し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(3.0g,42%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.87(br.s.,1H),10.06(s,1H),8.82(t,1H),7.74(d,1H),7.56(dd,1H),7.47-7.54(m,1H),7.45(d,1H),7.23(d,1H),6.94(d,1H),6.80(dd,1H),4.30(d,2H)。MS:m/z 306.2(M+1)。
【０１６９】
ステップD:3-クロロ-5-({2-クロロ-5-[(1,3-ジオキソ-1,3-ジヒドロ-2H-イソインドル-2-イル)メチル]フェニル}オキシ)ベンゾニトリル
【化２１】
2010529965.tif 000022
【０１７０】
丸底フラスコに2-[(4-クロロ-3-ヒドロキシフェニル)メチル]-1H-イソインドール-1,3(2H)-ジオン(0.50g,2.3ミリモル)、3-クロロ-5-フルオロベンゾニトリル(0.54g,3.5ミリモル)、K2CO3(1.0g,7.0ミリモル)及びNMP(5.0mL)を添加した。反応混合物を110℃の油浴中に置き、一晩攪拌した。反応混合物を室温まで冷却し、水性10% クエン酸(25mL)及びEtOAc(25mL)を添加した。pH〜4-5まで追加の水性10% クエン酸を添加し、層を分離し、水性層をEtOAc(2×25mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させた。カラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(0.47g,81%)を固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.81-7.92(m,4H),7.79(d,1H),7.58(d,1H),7.44(d,1H),7.37(d,1H),7.29(d,1H),7.23(dd,1H),4.77(s,2H)。MS:m/z 444.9(M+23)。
【０１７１】
ステップD(代替手順):3-クロロ-5-({2-クロロ-5-[(1,3-ジオキソ-1,3-ジヒドロ-2H-イソインドル-2-イル)メチル]フェニル}オキシ)ベンゾニトリル
【化２２】
2010529965.tif 000023
【０１７２】
本明細書中に記載されている方法と同様にして2-({[(4-クロロ-3-ヒドロキシフェニル)メチル]アミノ}カルボニル)安息香酸(3.0g,10.4ミリモル)、3-クロロ-5-フルオロベンゾニトリル(2.5g,15.6ミリモル)、K2CO3(4.3g,31.0ミリモル)及びNMP(25.0mL)から、3-クロロ-5-({2-クロロ-5-[(1,3-ジオキソ-1,3-ジヒドロ-2H-イソインドル-2-イル)メチル]フェニル}オキシ)ベンゾニトリルを製造した。カラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(1.0g,24%)を固体として得た。
【０１７３】
ステップE:3-{[5-(アミノメチル)-2-クロロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル
【化２３】
2010529965.tif 000024
【０１７４】
3-クロロ-5-({2-クロロ-5-[(1,3-ジオキソ-1,3-ジヒドロ-2H-イソインドル-2-イル)メチル]フェニル}オキシ)ベンゾニトリル(1.0g,2.3ミリモル)をメタノール(25mL)中に溶解し、ヒドラジン一水和物(0.3mL,5.9ミリモル)を添加した。反応物を4時間攪拌した。追加のヒドラジン一水和物(0.3mL,5.9ミリモル)を添加し、一晩攪拌した。溶媒を蒸発させ、粗な生成物をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(0.5g,72%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.77(t,1H),7.53(d,1H),7.40(dd,1H),7.32(t,1H),7.19-7.29(m,2H),3.68(s,2H),1.89(br.s.,2H)。MS:m/z 292.9(M+1)。
【０１７５】
ステップE(代替手順):3-{[5-(アミノメチル)-2-クロロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル
3-クロロ-5-({2-クロロ-5-[(1,3-ジオキソ-1,3-ジヒドロ-2H-イソインドル-2-イル)メチル]フェニル}オキシ)ベンゾニトリル(0.40g,0.94ミリモル)及びヒドラジン一水和物(0.11mL,2.3ミリモル)をメタノール(10mL)中に溶解した。反応物を60℃で1.5時間攪拌した。溶媒を蒸発させ、粗な生成物をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(0.26g,94%)を固体として得た。
【０１７６】
置換ベンジルアミンのカルボン酸とのカップリング:
実施例2:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-2-メチル-4-(メチルオキシ)ベンズアミド
【化２４】
2010529965.tif 000025
【０１７７】
3-{[5-(アミノメチル)-2-クロロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.15g,0.51ミリモル)、2-メチル-4-(メチルオキシ)安息香酸(0.6g,0.25ミリモル)、HATU(0.21g,0.56ミリモル)及びDIPEA(0.11mL,0.60ミリモル)をアセトニトリル(3mL)及びDMF(1mL)中に溶解した後、一晩攪拌した。EtOAc(25mL)及び飽和NaHCO3(10mL)を添加した。層を分離し、水性層をEtOAc(2×10mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させた。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.05g,19%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.63(s,1H),7.82(d,1H),7.59(d,1H),7.46(dd,1H),7.39(d,1H),7.26(t,2H),7.16(d,1H),6.73-6.78(m,2H),4.38(d,2H),3.73(s,3H),2.25(s,3H)。MS:m/z 441.0(M+1)。
【０１７８】
実施例3:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-6-(メチルオキシ)-1H-インドール-3-カルボキサミド
【化２５】
2010529965.tif 000026
【０１７９】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[5-(アミノメチル)-2-クロロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.05g,0.17ミリモル)、6-(メチルオキシ)-1H-インドール-3-カルボン酸(0.035g,0.18ミリモル)、HATU(0.1g,0.25ミリモル)、DIPEA(0.05mL,0.25ミリモル)、アセトニトリル(3mL)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-6-(メチルオキシ)-1H-インドール-3-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.06g,75%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.33(br.s.,1H),8.39(s,1H),7.93(d,1H),7.86(d,1H),7.77(d,1H),7.58(d,1H),7.43(dd,1H),7.34(t,1H),7.27(dd,1H),7.22(d,1H),6.88(d,1H),6.71(dd,1H),4.43(d,2H),3.74(s,3H)。MS:m/z 466.0(M+1)。
【０１８０】
実施例4:4-(アミノスルホニル)-2-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)ベンズアミドトリフルオロ酢酸塩
【化２６】
2010529965.tif 000027
【０１８１】
3-{[5-(アミノメチル)-2-クロロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.05g,0.17ミリモル)、4-(アミノスルホニル)-2-クロロ安息香酸(0.6g,0.25ミリモル)(その製造に関して参照により本明細書に組み入れる国際公開第2004054581号に記載されているように製造)、HATU(0.1g,0.25ミリモル)及びDIPEA(0.05mL,0.25ミリモル)をDMF(3mL)中に溶解し、一晩攪拌した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.03g,34%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.06-9.18(m,1H),7.84(d,2H),7.78(d,1H),7.62(dd,2H),7.58(s,2H),7.48(s,1H),7.41(t,1H),7.31(d,1H),7.23(d,1H),4.46(d,2H)。MS:m/z 509.9(M+1)。
【０１８２】
実施例5:3-(アミノスルホニル)-4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)ベンズアミドトリフルオロ酢酸塩
【化２７】
2010529965.tif 000028
【０１８３】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[5-(アミノメチル)-2-クロロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.05g,0.17ミリモル)、3-(アミノスルホニル)-4-クロロ安息香酸(0.6g,0.25ミリモル)、HATU(0.1g,0.25ミリモル)、DIPEA(0.05mL,0.25ミリモル)及びDMF(3mL)から、3-(アミノスルホニル)-4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)ベンズアミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.06g,68%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.33(t,1H),8.46(d,1H),8.04(dd,1H),7.80(s,1H),7.75(d,1H),7.69(s,2H),7.60(d,1H),7.45(s,1H),7.36(t,1H),7.27(d,2H),4.48(d,2H)。MS:m/z 509.9(M+1)。
【０１８４】
置換ベンジルアミンの酸クロリドとのカップリング:
実施例6:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-2,4-ビス(メチルオキシ)ベンズアミド
【化２８】
2010529965.tif 000029
【０１８５】
3-{[5-(アミノメチル)-2-クロロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.05g,0.17ミリモル)、2,4-ビス(メチルオキシ)ベンゾイルクロリド(0.046g,0.25ミリモル)及びDIPEA(0.05mL,0.25ミリモル)をアセトニトリル(3mL)中に溶解し、一晩攪拌した。溶媒を蒸発させた。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥した後、EtOAc(25mL)及び飽和NaHCO3(10mL)を添加した。層を分離し、水性層をEtOAc(2×10mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.045g,57%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.57(t,1H),7.79(s,1H),7.67-7.77(m,1H),7.58(d,1H),7.44(s,1H),7.36(s,1H),7.22-7.26(m,1H),7.12-7.22(m,1H),6.59(d,1H),6.62(s,1H),4.46(d,2H),3.83(s,3H),3.80(s,3H)。MS:m/z 457.0(M+1)。
【０１８６】
カルボキシエステルの対応する酸への1ポット加水分解及びその後の置換ベンジルアミンとのカップリング:
実施例7:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-6-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化２９】
2010529965.tif 000030
【０１８７】
6-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボン酸メチル(0.025g,0.13ミリモル)をTHF:メタノール:水/1:1:1(3mL)中に溶解し、水酸化リチウム(0.01g,0.38ミリモル)を添加した。反応物を1時間攪拌し、この時点で追加分の水酸化リチウム(0.01g,0.38ミリモル)を添加した。反応物を1時間攪拌し、10% 水性クエン酸でpH4-5に酸性化し、EtOAc(3×5mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させた。粗な中間体に3-{[5-(アミノメチル)-2-クロロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.085ミリモル)、DIPEA(0.025mL,0.13ミリモル)及びDMF(1mL)を添加した後、一晩攪拌した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。合わせた有機物をNa2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.015g,26%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.38(d,1H),8.88-8.93(m,1H),7.77(d,1H),7.59(d,1H),7.42-7.48(m,2H),7.35(d,1H),7.26(dd,1H),7.23(d,1H),7.04(d,1H),6.84(d,1H),6.66(dd,1H),4.47(d,2H),3.73(s,3H)。MS:m/z 466.2(M+1)。
【０１８８】
実施例8:2-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-4-(メチルスルホニル)ベンズアミド
【化３０】
2010529965.tif 000031
【０１８９】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[5-(アミノメチル)-2-クロロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.085ミリモル)、2-クロロ-4-(メチルスルホニル)安息香酸(0.03g,0.13ミリモル)、HATU(0.05g,0.13ミリモル)、DIPEA(0.025mL,0.13ミリモル)及びDMF(1mL)から、2-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-4-(メチルスルホニル)ベンズアミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.030g,69%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.20(t,1H),8.02(d,1H),7.92(dd,1H),7.83(d,1H),7.69(d,1H),7.62(d,1H),7.48(d,1H),7.41(t,1H),7.31(dd,1H),7.23(d,1H),4.46(d,2H),3.30(s,3H)。MS:m/z 508.9(M+1)。
【０１９０】
実施例9:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-5-ニトロ-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化３１】
2010529965.tif 000032
【０１９１】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[5-(アミノメチル)-2-クロロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.085ミリモル)、5-ニトロ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.025g,0.13ミリモル)、HATU(0.05g,0.13ミリモル)、DIPEA(0.025mL,0.13ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-5-ニトロ-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.015g,36%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.36(s,1H),9.34(t,1H),8.67(d,1H),8.04(dd,1H),7.76(t,1H),7.60(d,1H),7.55(d,1H),7.43(dd,1H),7.41(s,1H),7.35(t,1H),7.28(dd,1H),7.25(d,1H),4.50(d,2H)。MS:m/z 481.0(M+1)。
【０１９２】
実施例10:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化３２】
2010529965.tif 000033
【０１９３】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[5-(アミノメチル)-2-クロロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.085ミリモル)、5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボン酸(0.025g,0.13ミリモル)、HATU(0.05g,0.13ミリモル)、DIPEA(0.025mL,0.13ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.015g,36%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.42(d,1H),8.98(t,1H),7.76(d,1H),7.59(d,1H),7.43(dd,1H),7.35(d,1H),7.25-7.28(m,2H),7.23(d,1H),7.03(dd,2H),6.80(dd,1H),4.48(d,2H),3.72(s,3H)。MS:m/z 466.1(M+1)。
【０１９４】
実施例11:4-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)アミノ]カルボニル}安息香酸メチル
【化３３】
2010529965.tif 000034
【０１９５】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[5-(アミノメチル)-2-クロロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.05g,0.17ミリモル)、4-(クロロカルボニル)安息香酸メチル(0.05g,0.25ミリモル)及びDIPEA(0.05mL,0.25ミリモル)から、4-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]フェニル}メチル)アミノ]カルボニル}安息香酸メチルを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥し、中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.035g,45%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.22(s,1H),7.98-8.06(m,2H),7.92-7.98(m,2H),7.80(s,1H),7.60(d,1H),7.45(s,1H),7.38(t,1H),7.25(s,1H),7.23(d,1H),4.47(d,2H),3.86(s,3H)。MS:m/z 455.0(M+1)。
【０１９６】
実施例12:3-クロロ-5-[(2,3-ジフルオロ-6-ニトロフェニル)オキシ]ベンゾニトリル(中間体)
【化３４】
2010529965.tif 000035
【０１９７】
ステップA:3-クロロ-5-(メチルオキシ)ベンゾニトリル
【化３５】
2010529965.tif 000036
【０１９８】
3,5-ジクロロベンゾニトリル(52.93g,307.7ミリモル)を無水DMF(300mL)中に溶解し、氷浴を用いて0℃まで冷却した。ナトリウムメトキシド(18.28g,338.5ミリモル)を固体として添加し、混合物を室温まで加温し、一晩攪拌した。反応混合物を10% HClと氷の混合物に注いだ。形成された固体を濾過し、水で洗浄し、一晩乾燥した。固体をEtOAc及びDCM中に溶解し、濾過して、不溶性物質を除去した。溶液を水で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(46.48g,90%)を固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.20(t,1H),7.10(t,1H),7.03(dd,1H),3.82(s,3H)。
【０１９９】
ステップB:3-クロロ-5-ヒドロキシベンゾニトリル
【化３６】
2010529965.tif 000037
【０２００】
3-クロロ-5-(メチルオキシ)ベンゾニトリル(46.48g,277ミリモル)及び無水LiI(60.77g,454.4ミリモル)を窒素下で無水2,4,6-コリジン(200mL)中に懸濁し、185℃に8時間加熱した。反応混合物を室温まで冷却し、放置すると固化した。固体をばらばらにし、10% HClと氷の混合物に添加した。溶液をEtOAc(3×200mL)で抽出し、MgSO4で乾燥し、蒸発させた。固体をヘキサン及びEtOAc中で摩砕すると、オフホワイト色固体が生じ、第2の生成物が濾液から得られた。合わせた物質を真空下で乾燥して、標記化合物(32.40g,76%)を固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 10.69(s,1H),7.37(t,1H),7.09-7.13(m,2H)。MS:m/z 152.1(M-1)。
【０２０１】
ステップB(代替手順):3-クロロ-5-ヒドロキシベンゾニトリル
LiCl(84g,1980ミリモル)をDMF(500mL)中に含む溶液を攪拌し、ここに3-クロロ-5-(メチルオキシ)ベンゾニトリル(167g,1000ミリモル)を添加した。反応混合物を180℃に12時間加熱した。反応混合物を氷(300g)に注ぎ、EtOAcを添加した。有機層を分離し、MgSO4で乾燥し、蒸発乾固した。固体をEtOAc及び石油エーテル(1:5)から再結晶して、標記化合物(130g,67%)を固体として得た。
【０２０２】
ステップC:3-クロロ-5-[(2,3-ジフルオロ-6-ニトロフェニル)オキシ]ベンゾニトリル
【化３７】
2010529965.tif 000038
【０２０３】
3-クロロ-5-ヒドロキシベンゾニトリル(20.0g,130ミリモル)を無水THF(500mL)中に溶解し、0℃まで冷却した。水素化ナトリウム(油中60%分散物,4.81g,125ミリモル)を添加し、30分間攪拌した。2,3,4-トリフルオロニトロベンゼン(23.06g,130ミリモル)を添加し、反応物を室温まで加温した。TLCが出発物質が残っていないことを示すまで攪拌を続けた。反応混合物を10% HClと氷の混合物に注いだ。酢酸エチルを添加し、有機層を分離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、蒸発させた。生じた油状物をヘキサン及びEt2Oと摩砕すると、固体が生じた。洗浄液を集め、蒸発させ、ヘキサンと摩砕した。物質を合わせて、標記化合物(30g,74%)を固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.98(ddd,1H),7.43(t,1H),7.34(ddd,1H),7.21(t,1H),7.08(dd,1H)。
【０２０４】
実施例13:3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(中間体)
【化３８】
2010529965.tif 000039
【０２０５】
ステップA:{3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロ-4-ニトロフェニル}マロン酸ビス(1,1-ジメチルエチル)
【化３９】
2010529965.tif 000040
【０２０６】
水素化ナトリウム(油中60%分散物,2.16g,54.1ミリモル)を無水THF(50mL)に添加し、窒素下で0℃まで冷却した。マロン酸ジ-tert-ブチル(4.65g,24.8ミリモル)を一滴ずつ添加し、反応混合物を15分間攪拌し、室温まで加温した。反応物を0℃まで冷却し、3-クロロ-5-[(2,3-ジフルオロ-6-ニトロフェニル)オキシ]ベンゾニトリル(7.0g,22.5ミリモル)を最小量のTHF中に一滴ずつ添加した。反応物を室温まで加温し、3時間攪拌した後、10% 水性クエン酸(50mL)及びEtOAc(50mL)を添加した。層を分離し、水性層をEtOAc(2×50mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、ブラインで洗浄し、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物を油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.13(dd,1H),7.84(d,1H),7.65(dd,1H),7.59-7.61(m,1H),7.56-7.59(m,1H),5.10(s,1H),1.40(s,18H)。MS:m/z 507.2(M+1)。
【０２０７】
ステップB:{3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロ-4-ニトロフェニル}酢酸
【化４０】
2010529965.tif 000041
【０２０８】
粗な{3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロ-4-ニトロフェニル}マロン酸ビス(1,1-ジメチルエチル)をCH2Cl2(25mL)及びTFA(25mL)中に溶解し、2時間還流加熱した。反応混合物を室温まで冷却し、蒸発させた。水(50mL)及びEtOAc(50mL)を添加し、層を分離し、水性層をEtOAc(3×50mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物を油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.03(d,1H),7.81(s,1H),7.50-7.62(m,3H),3.84(s,2H)。MS:m/z 349.1(M-1)。
【０２０９】
ステップC:3-クロロ-5-[(2-フルオロ-3-メチル-6-ニトロフェニル)オキシ]ベンゾニトリル
【化４１】
2010529965.tif 000042
【０２１０】
粗な{3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロ-4-ニトロフェニル}酢酸をCH3CN(50mL)中に溶解し、Cu2O(0.65g,4.5ミリモル)を添加した。凝縮器を取り付け、不均質混合物を2時間還流加熱した。反応混合物を室温まで冷却し、セライトを介して濾過し、溶媒を蒸発させた。カラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(6.0g,87%)を得た。これは放置すると固化した。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.98(dd,1H),7.81(d,1H),7.60(d,2H),7.52(t,1H),2.37(d,3H)。
【０２１１】
ステップD:3-[(6-アミノ-2-フルオロ-3-メチルフェニル)オキシ]-5-クロロベンゾニトリル
【化４２】
2010529965.tif 000043
【０２１２】
THF(33mL)中に溶解した3-クロロ-5-[(2-フルオロ-3-メチル-6-ニトロフェニル)オキシ]ベンゾニトリル(3.0g,9.78ミリモル)の溶液を激しく攪拌し、ここに水(66mL)中に溶解した亜ジチオン酸ナトリウム(10.2g,58.7ミリモル)を一滴ずつ添加した。反応物を1時間攪拌した後、EtOAc(100mL)を添加し、層を分離した。水性層をEtOAc(2×50mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(2.5g,92%)を固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.68(d,1H),7.26(dd,1H),7.16(t,1H),6.85(t,1H),6.51(dd,1H),5.17(d,2H),2.06(d,3H)。MS:m/z 277.2(M+1)。
【０２１３】
ステップE:3-クロロ-5-[(6-クロロ-2-フルオロ-3-メチルフェニル)オキシ]ベンゾニトリル
【化４３】
2010529965.tif 000044
【０２１４】
オーブン乾燥したフラスコにCuCl2(2.5g,18.0ミリモル)を添加した。このフラスコを高真空下に置き、窒素を流し、アセトニトリル(10mL)を添加した。亜硝酸t-ブチル(2.7mL,22.5ミリモル)を一滴ずつ添加した。攪拌溶液を穏やかな窒素流下、50℃の油浴中に置き、アセトニトリル(15mL)中に溶解した3-[(6-アミノ-2-フルオロ-3-メチルフェニル)オキシ]-5-クロロベンゾニトリルを一滴ずつ添加した。反応物を0.5時間攪拌し、室温まで冷却し、氷冷水性HCl(0.5N,100mL)に注いだ。EtOAc(100mL)を添加し、層を分離した。水性層をEtOAc(2×100mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させた。カラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(1.8g,67%)を固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.79(s,1H),7.48(s,1H),7.44(t,1H),7.41(d,1H),7.31(t,1H),2.27(d,3H)。
【０２１５】
ステップF:3-{[3-(ブロモメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル
【化４４】
2010529965.tif 000045
【０２１６】
3-クロロ-5-[(6-クロロ-2-フルオロ-3-メチルフェニル)オキシ]ベンゾニトリル(1.8g,6.1ミリモル)をCCl4(200mL)中に溶解した。NBS(1.2g,6.7ミリモル)及びAIBN(0.63g,3.8ミリモル)を添加し、反応混合物を85℃の油浴中に置き、4時間攪拌した。反応物をTLCによりモニターし、所要により更にAIBN及びNBSを添加した。反応物を冷却し、濾過し、固体をCCl4で洗浄した。溶媒を蒸発させた。カラムクロマトグラフィー(溶離液:ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(1.8g,79%)を固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.81(s,1H),7.49-7.59(m,3H),7.47(d,1H),4.73(s,2H)。GC-MS,372.9(M)。
【０２１７】
ステップG:3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル
【化４５】
2010529965.tif 000046
【０２１８】
3-{[3-(ブロモメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(1.0g,2.6ミリモル)をCH2Cl2(5mL)中に溶解し、メタノール中アンモニア(7N,25mL)に一滴ずつ添加した。反応混合物を2時間攪拌した後、溶媒を蒸発させた。生じた油状物をカラムクロマトグラフィー(CH2Cl2/MeOH)により精製して、標記化合物(0.7g,84%)を得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.79(s,2H),7.45-7.56(m,4H),7.42(t,1H),3.75(s,2H)。MS:m/z 311.1(M+1)。
【０２１９】
或いは、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリルを以下の2ステップ方法により製造した:
ステップH:3-クロロ-5-({6-クロロ-3-[(1,3-ジオキソ-1,3-ジヒドロ-2H-イソインドル-2-イル)メチル]-2-フルオロフェニル}オキシ)ベンゾニトリル
【化４６】
2010529965.tif 000047
【０２２０】
3-{[3-(ブロモメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(1.8g,4.8ミリモル)をDMF(50mL)中に溶解し、フタルイミドカリウム(2.25g,12.0ミリモル)を添加した。反応混合物を60℃の油浴中に置き、2〜3時間攪拌した。反応混合物を室温まで冷却し、溶媒を蒸発させた。カラムクロマトグラフィー(CH2Cl2/MeOH)により精製して、標記化合物(1.9g,90%)を得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.70-7.98(m,6H),7.39-7.49(m,2H),7.35(dd,1H),4.81(s,2H)。MS:m/z 463.2(M+23)。
【０２２１】
ステップI:3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル
【化４７】
2010529965.tif 000048
【０２２２】
3-クロロ-5-({6-クロロ-3-[(1,3-ジオキソ-1,3-ジヒドロ-2H-イソインドル-2-イル)メチル]-2-フルオロフェニル}オキシ)ベンゾニトリル(1.9g,4.3ミリモル)をMeOH(50mL)中に溶解し、ヒドラジン一水和物(0.63mL,12.9ミリモル)を添加した。反応混合物を60℃の油浴中に置き、2時間攪拌した。追加分のヒドラジン一水和物(0.63mL,12.9ミリモル)を添加し、反応物を1時間攪拌した。カラムクロマトグラフィー(CH2Cl2/MeOH)により精製して、標記化合物(11g,82%)を得た。
【０２２３】
実施例14:4-(アミノスルホニル)-2-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)ベンズアミド
【化４８】
2010529965.tif 000049
【０２２４】
3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.030g,0.096ミリモル)、4-(アミノスルホニル)-2-クロロ安息香酸(0.034g,0.145ミリモル)(国際公開第2004054581号に記載されているように製造)、HATU(0.055g,0.145ミリモル)及びDIPEA(0.025mL,0.145ミリモル)をDMF(2mL)中に溶解し、一晩攪拌した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を飽和NaHCO3で中和し、EtOAc(3×5mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.025g,49%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.17(t,1H),7.86(d,1H),7.80(d,2H),7.64(d,1H),7.58(br.s.,2H),7.48-7.55(m,2H),7.39-7.47(m,2H),4.50(d,2H)。MS:m/z 528.1(M+1)。
【０２２５】
実施例15:4-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}安息香酸メチル
【化４９】
2010529965.tif 000050
【０２２６】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.030g,0.096ミリモル)、4-(クロロカルボニル)安息香酸メチル(0.030g,0.151ミリモル)、DIPEA(0.025mL,0.145ミリモル)及びCH3CN(2mL)から、4-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}安息香酸メチルを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.02g,44%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.23(t,1H),7.94-8.07(m,4H),7.80(s,1H),7.42-7.52(m,3H),7.38(t,1H),4.53(d,2H),3.86(s,3H)。MS:m/z 473.2(M+1)。
【０２２７】
実施例16:2-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-(メチルスルホニル)ベンズアミド
【化５０】
2010529965.tif 000051
【０２２８】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.030g,0.096ミリモル)、2-クロロ-4-(メチルスルホニル)安息香酸(0.034g,0.145ミリモル)、HATU(0.055g,0.145ミリモル)、DIPEA(0.025mL,0.145ミリモル)及びDMF(2mL)から、2-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-(メチルスルホニル)ベンズアミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.028g,55%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.21(br.s.,1H),8.03(s,1H),7.92(d,1H),7.81(s,1H),7.71(d,1H),7.37-7.59(m,4H),4.51(d,2H),3.30(br.s.,3H)。MS:m/z 527.1(M+1)。
【０２２９】
実施例17:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-4-(メチルオキシ)ベンズアミド
【化５１】
2010529965.tif 000052
【０２３０】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.030g,0.096ミリモル)、2-メチル-4-(メチルオキシ)安息香酸(0.025g,0.145ミリモル)、HATU(0.055g,0.145ミリモル)、DIPEA(0.025mL,0.145ミリモル)及びDMF(2mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-4-(メチルオキシ)ベンズアミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.032g,72%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.66(t,1H),7.80(s,1H),7.47-7.54(m,2H),7.44(s,1H),7.38(t,1H),7.34(d,1H),6.70-6.83(m,2H),4.44(d,2H),3.74(s,3H),2.30(s,3H)。MS:m/z 459.2(M+1)。
【０２３１】
実施例18:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-(メチルオキシ)-1H-インドール-3-カルボキサミド
【化５２】
2010529965.tif 000053
【０２３２】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.030g,0.096ミリモル)、6-(メチルオキシ)-1H-インドール-3-カルボン酸(0.025g,0.131ミリモル)、HATU(0.055g,0.145ミリモル)、DIPEA(0.025mL,0.145ミリモル)及びDMF(2mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-(メチルオキシ)-1H-インドール-3-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.010g,21%)を黄色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.39(br.s.,1H),8.43(s,1H),7.92(d,2H),7.80(s,1H),7.34-7.54(m,4H),6.89(d,1H),6.72(dd,1H),4.48(d,2H),3.74(s,3H)。MS:m/z 484.1(M+1)。
【０２３３】
実施例19:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-ニトロ-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化５３】
2010529965.tif 000054
【０２３４】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.15g,0.48ミリモル)、5-ニトロ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.12g,0.58ミリモル)、HATU(0.23g,0.60ミリモル)、DIPEA(0.10mL,0.60ミリモル)及びDMF(2mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-ニトロ-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.18g,75%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.38(s,1H),9.29(t,1H),8.71(d,1H),8.07(dd,1H),7.81(s,1H),7.47-7.58(m,4H),7.45(d,1H),7.41(t,1H),4.58(d,2H)。MS:m/z 499.2(M+1)。
【０２３５】
実施例20:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化５４】
2010529965.tif 000055
【０２３６】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.030g,0.096ミリモル)、5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボン酸(0.025g,0.131ミリモル)、HATU(0.055g,0.145ミリモル)、DIPEA(0.025mL,0.145ミリモル)及びDMF(2mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.010g,21%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.45(br.s.,1H),8.98(t,1H),7.81(s,1H),7.46-7.53(m,3H),7.39(t,1H),7.30(d,1H),7.07(s,2H),6.82(dd,1H),4.55(d,2H),3.74(s,3H)。MS:m/z 484.1(M+1)。
【０２３７】
実施例21:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化５５】
2010529965.tif 000056
【０２３８】
6-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボン酸メチル(0.025g,0.131ミリモル)をTHF:MeOH:水(1:1:1,3.0mL)中に溶解した後、粉末水酸化リチウム(0.02g,0.76ミリモル)を添加し、反応混合物を2時間攪拌した。溶液を10% 水性クエン酸でpH4-5に酸性化し、EtOAc(3×5mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させ、高真空下に1時間置いた。3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.030g,0.096ミリモル)、HATU(0.055g,0.145ミリモル)、DIPEA(0.025mL,0.145ミリモル)及びDMF(2mL)を添加し、反応混合物を一晩攪拌した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を飽和NaHCO3で中和し、EtOAc(3×5mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.030g,64%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.40(br.s.,1H),8.91(t,1H),7.77(d,1H),7.42-7.54(m,4H),7.36(d,1H),7.07(t,1H),6.83(d,1H),6.65(dd,1H),4.51(d,2H),3.70-3.75(m,3H)。MS:m/z 506.1(M+23)。
【０２３９】
実施例22:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[3-ヒドロキシ-2-(ヒドロキシメチル)プロピル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化５６】
2010529965.tif 000057
【０２４０】
ステップA:5-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸メチル
【化５７】
2010529965.tif 000058
【０２４１】
5-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.50g,2.82ミリモル)をMeOH:CH2Cl2(1:1,15mL)中に溶解し、トリメチルシリルジアゾメタン(ヘキサン中2.0M,〜5.0mL)を持続した黄色が形成されるまで一滴ずつ添加し、反応混合物を0.5時間拌した。溶液に酢酸(0.5mL)を添加し、溶媒を蒸発させた。カラムクロマトグラフィー(CH2Cl2:MeOH)により精製して、標記化合物(0.55g,99%)を固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.59(br.s.,1H),8.88(dd,1H),7.23(d,1H),6.85-6.96(m,2H),6.77(dd,1H),3.81(d,3H)。MS:m/z 192.2(M+1)。
【０２４２】
ステップB:(2,2-ジメチル-1,3-ジオキサン-5-イル)メタノール
【化５８】
2010529965.tif 000059
【０２４３】
2-(ヒドロキシメチル)-1,3-プロパンジオール(1.0g,9.4ミリモル)、2,2-ビス(メチルオキシ)プロパン(2.3mL,18.8ミリモル)及びp-トルエンスルホン酸一水和物(0.09g,0.5ミリモル)をTHF中に溶解し、〜60時間攪拌した。溶液にトリエチルアミン(1.0mL)を添加し、溶媒を蒸発させた。カラムクロマトグラフィー(CH2Cl2:MeOH)により精製して、標記化合物(0.6g,44%)を油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 4.52(t,1H),3.80(dd,2H),3.59(dd,2H),3.36(dd,2H),1.63-1.72(m,1H),1.28(d,6H)。
【０２４４】
ステップC:5-{[(2,2-ジメチル-1,3-ジオキサン-5-イル)メチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボン酸メチル
【化５９】
2010529965.tif 000060
【０２４５】
5-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸メチル(0.10g,0.5ミリモル)、トリフェニルホスフィン(0.28g,1.0ミリモル)、アゾジカルボン酸ジエチル(0.18g,1.0ミリモル)及び(2,2-ジメチル-1,3-ジオキサン-5-イル)メタノール(0.15g,1.0ミリモル)をCH2Cl2(5mL)中に溶解し、混合物を一晩攪拌した。溶媒を蒸発させた。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を飽和NaHCO3で中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.15g,90%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.74(br.s.,1H),7.29(d,1H),7.09(d,1H),7.01(d,1H),6.88(dd,1H),3.92-4.01(m,4H),3.81(s,3H),3.72(dd,2H),1.97-2.08(m,1H),1.31(s,3H),1.28(s,3H)。MS:m/z 342.2(M+23)。
【０２４６】
ステップD:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[3-ヒドロキシ-2-(ヒドロキシメチル)プロピル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化６０】
2010529965.tif 000061
【０２４７】
本明細書中に記載されている方法と同様にして5-{[(2,2-ジメチル-1,3-ジオキサン-5-イル)メチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボン酸メチル(0.035g,0.11ミリモル)及び粉末水酸化リチウム(0.015g,0.62ミリモル)をTHF:MeOH:水(1:1:1,3.0mL)中で加水分解した後、3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(2mL)とアミドカップリングして、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[3-ヒドロキシ-2-(ヒドロキシメチル)プロピル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させ、アセトニドを脱保護して、標記化合物(0.017g,38%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.45(s,1H),9.00(t,1H),7.79(s,1H),7.46-7.53(m,3H),7.37(t,1H),7.28(d,1H),7.06(s,2H),6.81(dd,1H),4.51(dt,4H),3.93(d,2H),3.51(t,4H),1.95(dt,1H)。MS:m/z 558.1(M+1)。
【０２４８】
実施例23:(2R)-2-{[(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-5-イル)オキシ]メチル}-4-モルホリンカルボン酸1,1-ジメチルエチル
【化６１】
2010529965.tif 000062
【０２４９】
ステップA:5-{[((2R)-4-{[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}-2-モルホリニル)メチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボン酸メチル
【化６２】
2010529965.tif 000063
【０２５０】
本明細書中に記載されている方法と同様にして5-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボキシレート(0.10g,0.5ミリモル)、トリフェニルホスフィン(0.28g,1.0ミリモル)、アゾジカルボン酸ジエチル(0.18g,1.0ミリモル)、(2R)-2-(ヒドロキシメチル)-4-モルホリンカルボン酸1,1-ジメチルエチル(0.23g,1.0ミリモル)及びCH2Cl2(5mL)から、5-{[((2R)-4-{[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}-2-モルホリニル)メチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボン酸メチルを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.15g,73%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.76(s,1H),7.30(d,1H),7.08(d,1H),7.00(d,1H),6.89(dd,1H),3.94(d,2H),3.81(s,3H),3.78-3.92(m,2H),3.59-3.73(m,2H),3.35-3.46(m,1H),2.76-2.97(m,2H),1.36(s,9H)。MS:m/z 391.2(M+1)。
【０２５１】
ステップB:(2R)-2-{[(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-5-イル)オキシ]メチル}-4-モルホリンカルボン酸1,1-ジメチルエチル
【化６３】
2010529965.tif 000064
【０２５２】
本明細書中に記載されている方法と同様にして5-{[((2R)-4-{[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}-2-モルホリニル)メチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボン酸メチル(0.045g,0.11ミリモル)及び粉末水酸化リチウム(0.015g,0.62ミリモル)をTHF:MeOH:水(1:1:1,3.0mL)中で加水分解した後、3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(2mL)とアミドカップリングして、(2R)-2-{[(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-5-イル)オキシ]メチル}-4-モルホリンカルボン酸1,1-ジメチルエチルを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.025g,46%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.48(br.s.,1H),9.00(t,1H),7.81(d,1H),7.44-7.54(m,3H),7.38(t,1H),7.30(d,1H),7.08(d,2H),6.84(dd,1H),4.55(d,2H),3.97(m,3H),3.79-3.87(m,1H),3.69(d,2H),3.37-3.51(m,1H),2.82-2.95(m,2H),1.37-1.41(m,9H)。MS:m/z 667.1(M-1)。
【０２５３】
実施例24:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[(2R)-2-モルホリニルメチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化６４】
2010529965.tif 000065
【０２５４】
(2R)-2-{[(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-5-イル)オキシ]メチル}-4-モルホリンカルボン酸1,1-ジメチルエチル(0.02g,0.03ミリモル)にトリフルオロ酢酸(2mL)及びCH2Cl2(2mL)を添加し、混合物を1時間攪拌した。溶媒を蒸発させた。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を飽和NaHCO3で中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.015g,88%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.51(br.s.,1H),9.00(t,1H),7.74-7.89(m,1H),7.44-7.56(m,3H),7.33-7.44(m,1H),7.26-7.33(m,1H),7.01-7.13(m,2H),6.72-6.92(m,1H),4.49-4.60(m,2H),3.85-4.02(m,4H),3.59-3.71(m,1H),3.15-3.24(m,1H),2.98-3.08(m,1H),2.77-2.97(m,2H)。MS:m/z 569.1(M+1)。
【０２５５】
実施例25:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[(2R)-2-モルホリニルメチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド塩酸塩
【化６５】
2010529965.tif 000066
【０２５６】
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[(2R)-2-モルホリニルメチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド(0.01g,0.02ミリモル)をMeOH(1mL)中に溶解し、エーテル中1N HCl(2mL)を添加し、5分間攪拌した。溶媒を蒸発させ、固体をMeOH/エーテルから再結晶して、標記化合物(0.010g,94%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.52(br.s.,1H),9.23(br.s.,2H),9.03(t,1H),7.81(d,1H),7.44-7.54(m,3H),7.40(t,1H),7.31(d,1H),7.09(dd,2H),6.85(dd,1H),4.55(d,2H),4.01-4.10(m,4H),3.73-3.84(m,2H),3.15-3.25(m,1H),2.94-3.05(m,2H)。MS:m/z 569.1(M+1)。
【０２５７】
実施例26:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化６６】
2010529965.tif 000067
【０２５８】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、5-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.020g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.032g,85%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.32(br.s.,1H),8.95(t,1H),8.83(br.s.,1H),7.82(s,1H),7.44-7.56(m,3H),7.39(t,1H),7.23(d,1H),6.98(d,1H),6.87(d,1H),6.73(dd,1H),4.55(d,2H)。MS:m/z 470.1(M+1)。
【０２５９】
実施例27:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-[(トリフルオロメチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化６７】
2010529965.tif 000068
【０２６０】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、5-[(トリフルオロメチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボン酸(0.020g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-[(トリフルオロメチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.047g,定量的)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.93(s,1H),9.18(t,1H),7.82(t,1H),7.66(s,1H),7.46-7.57(m,4H),7.41(t,1H),7.25(d,1H),7.18(d,1H),4.58(d,2H)。MS:m/z 538.1(M+1)。
【０２６１】
実施例28:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化６８】
2010529965.tif 000069
【０２６２】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.050g,0.16ミリモル)、インドール-2-カルボン酸(0.040g,0.24ミリモル)、HATU(0.090g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(2mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.052g,71%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.65(s,1H),9.10(t,1H),7.82(s,1H),7.62(d,1H),7.46-7.59(m,3H),7.34-7.46(m,2H),7.15-7.24(m,2H),7.04(t,1H),4.58(d,2H)。MS:m/z 454.1(M+1)。
【０２６３】
実施例29:5-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化６９】
2010529965.tif 000070
【０２６４】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、5-ブロモ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.030g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、5-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.014g,32%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ 11.88(br.s.,1H),9.19(t,1H),7.83(d,2H),7.46-7.56(m,3H),7.36-7.46(m,2H),7.30(dd,1H),7.17(s,1H),4.57(d,2H)。MS:m/z 532.1,534.0(M+1)。
【０２６５】
実施例30:5-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7-メチル-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化７０】
2010529965.tif 000071
【０２６６】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、5-ブロモ-7-メチル-1H-インドール-2-カルボン酸(0.030g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、5-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7-メチル-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.027g,57%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ 11.67(br.s.,1H),9.11(t,1H),7.79(t,1H),7.64(d,1H),7.43-7.52(m,3H),7.39(t,1H),7.13(d,1H),7.10(d,1H),4.55(d,2H),2.47(s,3H)。MS:m/z 546.1(M+1)。
【０２６７】
実施例31:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-ニトロ-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化７１】
2010529965.tif 000072
【０２６８】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、6-ニトロ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.025g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-ニトロ-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.032g,80%)を黄色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.46(br.s.,1H),9.38(t,1H),8.34(d,1H),7.79-7.96(m,3H),7.47-7.57(m,3H),7.43(t,1H),7.37(d,1H),4.61(d,2H)。MS:m/z 499.2(M+1)。
【０２６９】
実施例32:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化７２】
2010529965.tif 000073
【０２７０】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、7-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.020g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.025g,66%)を褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.09(br.s.,1H),9.49(br.s.,1H),9.00(t,1H),7.79(d,1H),7.43-7.54(m,3H),7.39(t,1H),7.00-7.11(m,2H),6.83(t,1H),6.56(d,1H),4.55(d,2H)。MS:m/z 470.2(M+1)。
【０２７１】
実施例33:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-フルオロ-7-(メチルスルホニル)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化７３】
2010529965.tif 000074
【０２７２】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、5-フルオロ-7-(メチルスルホニル)-1H-インドール-2-カルボン酸(0.030g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-フルオロ-7-(メチルスルホニル)-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.022g,50%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 10.91(br.s.,1H),9.52(t,1H),7.95(d,1H),7.82(s,1H),7.64(d,1H),7.30-7.58(m,5H),4.60(d,2H),2.50(s,3H)。MS:m/z 550.1(M+1)。
【０２７３】
実施例34:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化７４】
2010529965.tif 000075
【０２７４】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、4-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボン酸(0.025g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.031g,80%)を褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.64(br.s.,1H),9.02(t,1H),7.82(s,1H),7.45-7.58(m,3H),7.40(t,1H),7.27(s,1H),7.10(t,1H),7.01(d,1H),6.51(d,1H),4.56(d,2H),3.87(s,3H)。MS:m/z 484.1(M+1)。
【０２７５】
実施例35:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボキサミド
【化７５】
2010529965.tif 000076
【０２７６】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.05g,0.16ミリモル)、1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボン酸(0.04g,0.24ミリモル)、HATU(0.09g,0.24ミリモル)、DIPEA(0.04mL,0.24ミリモル)及びDMF(2mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.035g,48%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.57(t,1H),7.82(t,1H),7.57-7.72(m,2H),7.54(d,1H),7.47-7.52(m,2H),7.41(t,1H),7.30(dd,2H),4.58(d,2H)。MS:m/z 455.0(M+1)。
【０２７７】
実施例36:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化７６】
2010529965.tif 000077
【０２７８】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、6-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.02g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.021g,55%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.15(s,1H),9.14(s,1H),8.80(t,1H),7.77(s,1H),7.44-7.51(m,3H),7.34(d,2H),7.01(s,1H),6.73(s,1H),6.53(dd,1H),4.50(d,2H)。MS:m/z 470.1(M+1)。
【０２７９】
実施例37:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7-ニトロ-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化７７】
2010529965.tif 000078
【０２８０】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、7-ニトロ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.025g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7-ニトロ-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.008g,20%)を黄色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.38(br.s.,1H),9.53(t,1H),8.15-8.32(m,2H),7.81(s,1H),7.38-7.57(m,5H),7.33(t,1H),4.60(d,2H)。
【０２８１】
実施例38:3-クロロ-5-[(6-クロロ-2-フルオロ-3-{[6-(メチルオキシ)-1-オキソ-1,3,4,9-テトラヒドロ-2H-β-カルボリン-2-イル]メチル}フェニル)オキシ]ベンゾニトリル
【化７８】
2010529965.tif 000079
【０２８２】
ステップA:6-(メチルオキシ)-1-オキソ-1,2,3,4-テトラヒドロ-9H-β-カルボリン-9-カルボン酸1,1-ジメチルエチル
【化７９】
2010529965.tif 000080
【０２８３】
6-(メチルオキシ)-2,3,4,9-テトラヒドロ-1H-β-カルボリン-1-オン(0.10g,0.45ミリモル)、Boc2O(0.1g,0.45ミリモル)及びDMAP(0.01g,0.08ミリモル)をTHF(3.0mL)中に溶解し、一晩攪拌した。溶媒を蒸発させ、残渣をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(0.075g,51%)を固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.83(d,1H),7.79(t,1H),7.20(d,1H),7.07(dd,1H),3.81(s,3H),3.41-3.50(m,2H),2.85(t,2H),1.55(s,9H)。
【０２８４】
ステップB:2-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-(メチルオキシ)-1-オキソ-1,2,3,4-テトラヒドロ-9H-β-カルボリン-9-カルボン酸1,1-ジメチルエチル
【化８０】
2010529965.tif 000081
【０２８５】
7-(メチルオキシ)-1-オキソ-1,2,3,4-テトラヒドロ-9H-β-カルボリン-9-カルボン酸1,1-ジメチルエチル(0.075g,0.23ミリモル)をTHF(2mL)中に溶解し、0℃まで冷却した。水素化ナトリウム(油中60%分散物,0.01g,0.25ミリモル)を添加し、混合物を15分間攪拌した。3-{[3-(ブロモメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.09g,0.23ミリモル)を添加した。反応混合物を室温まで加温し、1時間攪拌した。10% 水性クエン酸及びEtOAcを添加した。層を分離し、水性層をEtOAc(3×5mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させた。カラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(0.034g,24%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.83(s,1H),7.81(d,1H),7.52(d,1H),7.45-7.51(m,2H),7.34(t,1H),7.20(d,1H),7.07(dd,1H),4.79(s,2H),3.79(s,3H),3.71(t,2H),2.94(t,2H),1.48(s,9H)。MS:m/z 632.2(M+23)。
【０２８６】
ステップC:3-クロロ-5-[(6-クロロ-2-フルオロ-3-{[6-(メチルオキシ)-1-オキソ-1,3,4,9-テトラヒドロ-2H-β-カルボリン-2-イル]メチル}フェニル)オキシ]ベンゾニトリル
【化８１】
2010529965.tif 000082
【０２８７】
2-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-(メチルオキシ)-1-オキソ-1,2,3,4-テトラヒドロ-9H-β-カルボリン-9-カルボン酸1,1-ジメチルエチル(0.03g,0.05ミリモル)をCH2Cl2(1.0mL)中に溶解し、TFA(1.0mL)を一滴ずつ添加した。反応混合物を1時間攪拌し、溶媒を蒸発させた。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を飽和NaHCO3で中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.02g,80%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.50(br.s.,1H),7.80(s,1H),7.47-7.55(m,3H),7.39(t,1H),7.27(d,1H),7.04(d,1H),6.86(dd,1H),4.76(s,2H),3.75(s,3H),3.66(t,2H),2.97(t,2H)。MS:m/z 510.2(M+1)。
【０２８８】
実施例39:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3-メチル-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化８２】
2010529965.tif 000083
【０２８９】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、3-メチル-1H-インドール-2-カルボン酸(0.020g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3-メチル-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.015g,40%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.28(br.s.,1H),8.52(t,1H),7.80(s,1H),7.57(d,1H),7.41-7.53(m,4H),7.35(d,1H),7.18(t,1H),7.01(t,1H),4.55(d,2H),2.5(s,3H)。MS:m/z 468.0(M+1)。
【０２９０】
実施例40:5-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3-メチル-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化８３】
2010529965.tif 000084
【０２９１】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、5-クロロ-3-メチル-1H-インドール-2-カルボン酸(0.025g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、5-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3-メチル-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.015g,38%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.51(br.s.,1H),8.58(t,1H),7.80(s,1H),7.63(s,1H),7.40-7.52(m,5H),7.18(d,1H),4.55(d,2H),2.44(s,3H)。MS:m/z 502.0(M+1)。
【０２９２】
実施例41:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-フルオロ-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化８４】
2010529965.tif 000085
【０２９３】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、5-フルオロ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.020g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-フルオロ-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.012g,32%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ 11.72(br.s.,1H),9.08(s,1H),7.80(t,1H),7.44-7.53(m,2H),7.35-7.41(m,4H),7.14(d,1H),7.02(td,1H),4.55(d,2H)。MS:m/z 472.0(M+1)。
【０２９４】
実施例42:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-(メチルオキシ)-3-ピリジンカルボキサミド
【化８５】
2010529965.tif 000086
【０２９５】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、6-(メチルオキシ)-3-ピリジンカルボン酸(0.020g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-(メチルオキシ)-3-ピリジンカルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.039g,定量的)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ 9.08(t,1H),8.71(d,1H),8.15(dd,1H),7.83(t,1H),7.52(dd,1H),7.45-7.50(m,2H),7.39(t,1H),6.91(d,1H),4.53(d,2H),3.91(s,3H)。MS:m/z 446.0(M+1)。
【０２９６】
実施例43:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-[(フェニルメチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化８６】
2010529965.tif 000087
【０２９７】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、6-[(フェニルメチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボン酸(0.030g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-[(フェニルメチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.029g,64%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.51(s,1H),9.04(t,1H),7.82(s,1H),7.43-7.58(m,5H),7.39(t,3H),7.33(d,2H),7.19(d,1H),7.09(d,1H),6.92(dd,1H),5.09(s,2H),4.56(d,2H)。MS:m/z 560.0(M+1)。
【０２９８】
実施例44:N2-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7,8-ジヒドロピロロ[3,2-e]インドール-2,6(3H)-ジカルボキサミド
【化８７】
2010529965.tif 000088
【０２９９】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、6-(アミノカルボニル)-3,6,7,8-テトラヒドロピロロ[3,2-e]インドール-2-カルボン酸(0.030g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N2-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7,8-ジヒドロピロロ[3,2-e]インドール-2,6(3H)-ジカルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.020g,46%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.51(br.s.,1H),9.02(t,1H),7.93(d,1H),7.82(t,1H),7.47-7.55(m,3H),7.41(t,1H),7.16(d,1H),7.03(d,1H),6.10(s,2H),4.56(d,2H),3.96(t,2H),3.25(t,2H)。MS:m/z 538.1(M+1)。
【０３００】
実施例45:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-メチル-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化８８】
2010529965.tif 000089
【０３０１】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、1-メチル-1H-インドール-2-カルボン酸(0.030g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-メチル-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.030g,80%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.08(t,1H),7.83(s,1H),7.65(d,1H),7.47-7.58(m,4H),7.43(t,1H),7.28(t,1H),7.17(s,1H),7.11(t,1H),4.54(d,2H),3.99(s,3H)。MS:m/z 468.0(M+1)。
【０３０２】
実施例46:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(メチルオキシ)-1H-ピロロ[2,3-c]ピリジン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化８９】
2010529965.tif 000090
【０３０３】
本明細書中に記載されている方法と同様にして5-(メチルオキシ)-1H-ピロロ[2,3-c]ピリジン-2-カルボン酸エチル(0.010g,0.045ミリモル)(J.Org.Chem.,1978,38,1824に記載されているように製造)及び粉末水酸化リチウム(0.005g,0.22ミリモル)をTHF:MeOH:水(1:1:1,1.5mL)中で加水分解した後、3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.015g,0.045ミリモル)、HATU(0.020g,0.054ミリモル)、DIPEA(0.010mL,0.054ミリモル)及びDMF(1mL)とアミドカップリングして、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(メチルオキシ)-1H-ピロロ[2,3-c]ピリジン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(純度80%,0.020g,73%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.01(br.s.,1H),9.29(t,1H),8.42(s,1H),7.75-7.90(m,1H),7.44-7.53(m,3H),7.39(t,1H),7.09(d,2H),4.56(d,2H),3.85(s,3H)。MS:m/z 485.0(M+1)。
【０３０４】
実施例47:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-ベンゾフラン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化９０】
2010529965.tif 000091
【０３０５】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、1-ベンゾフラン-2-カルボン酸(0.020g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-ベンゾフラン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.024g,65%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.32(t,1H),7.82(s,1H),7.78(d,1H),7.66(d,1H),7.59(s,1H),7.44-7.55(m,4H),7.41(t,1H),7.34(t,1H),4.55(d,2H)。MS:m/z 455.0(M+1)。
【０３０６】
実施例48:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3-メチル-1-ベンゾフラン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化９１】
2010529965.tif 000092
【０３０７】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、3-メチル-1-ベンゾフラン-2-カルボン酸(0.020g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3-メチル-1-ベンゾフラン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.020g,53%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.14(t,1H),7.80(t,1H),7.73(d,1H),7.55-7.58(m,1H),7.43-7.52(m,4H),7.38(t,1H),7.32(dd,1H),4.50(d,2H),2.51(s,3H)。MS:m/z 469.0(M+1)。
【０３０８】
実施例49:5-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-ベンゾフラン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化９２】
2010529965.tif 000093
【０３０９】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、5-クロロ-1-ベンゾフラン-2-カルボン酸(0.025g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、5-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-ベンゾフラン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.025g,63%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.36(t,1H),7.86(d,1H),7.80(t,1H),7.68(d,1H),7.55(s,1H),7.43-7.52(m,4H),7.38(t,1H),4.52(d,2H)。MS:m/z 488.9(M+1)。
【０３１０】
実施例50:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-ニトロ-1-ベンゾフラン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化９３】
2010529965.tif 000094
【０３１１】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、5-ニトロ-1-ベンゾフラン-2-カルボン酸(0.025g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-ニトロ-1-ベンゾフラン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.018g,45%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.49(t,1H),8.77(d,1H),8.31(dd,1H),7.89(d,1H),7.78(d,2H),7.49(dd,3H),7.40(t,1H),4.54(d,2H)。MS:m/z 500.0(M+1)。
【０３１２】
実施例51:5-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-ベンゾチオフェン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化９４】
2010529965.tif 000095
【０３１３】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、5-クロロ-1-ベンゾチオフェン-2-カルボン酸(0.025g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、5-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-ベンゾチオフェン-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.018g,44%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.42(t,1H),8.02-8.15(m,3H),7.83(s,1H),7.52(d,5H),4.56(d,2H)。MS:m/z 504.9(M+1)。
【０３１４】
実施例52:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3,5-ジメチル-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化９５】
2010529965.tif 000096
【０３１５】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、3,5-ジメチル-1H-インドール-2-カルボン酸(0.025g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3,5-ジメチル-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.008g,20%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.02(br.s.,1H),8.36(t,1H),7.80(s,1H),7.48-7.53(m,2H),7.39-7.48(m,2H),7.34(s,1H),7.24(d,1H),7.02(s,1H),4.54(d,2H),2.44(s,3H),2.35(s,3H)。MS:m/z 482.1(M+1)。
【０３１６】
実施例53:3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化９６】
2010529965.tif 000097
【０３１７】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-ブロモ-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(0.025g,0.11ミリモル)及び粉末水酸化リチウム(0.025g,0.96ミリモル)をTHF:MeOH:水(1:1:1,3.0mL)中で加水分解した後、3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.050g,0.16ミリモル)、HATU(0.090g,0.24ミリモル)、DIPEA(0.040mL,0.24ミリモル)及びDMF(1mL)とアミドカップリングして、3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドを製造した。粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥し、中和し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.017g,29%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.0(br.s.,1H),8.58(t,1H),7.80(s,1H),7.40-7.58(m,6H),7.30(m,1H),7.18(m,1H),4.62(m,2H)。MS:m/z 531.9(M+1)。
【０３１８】
実施例54:3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化９７】
2010529965.tif 000098
【０３１９】
ステップA:3-ブロモ-1H-インドール-2-カルボン酸
【化９８】
2010529965.tif 000099
【０３２０】
3-ブロモ-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(0.070g,0.30ミリモル)及び粉末水酸化リチウム(0.073g,3.0ミリモル)をTHF/MeOH/水の1:1:1混合物(3.0mL)中に溶解し、溶液を室温で4.5時間攪拌した。溶媒を蒸発させた。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.042g,67%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.09(br.s.,1H),7.50(d,1H),7.43(d,1H),7.30(t,1H),7.15(t,1H)。MS:m/z 240.1(M+1)。
【０３２１】
ステップB:3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化９９】
2010529965.tif 000100
【０３２２】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.065g,0.20ミリモル)、3-ブロモ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.040g,0.16ミリモル)、HATU(0.080g,0.20ミリモル)、DIPEA(0.040mL,0.20ミリモル)及びDMF(2mL)から、3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.046g,44%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.03(s,1H),8.55(t,1H),7.82(d,1H),7.44-7.55(m,6H),7.30(t,1H),7.18(t,1H),4.63(d,2H)。MS:m/z 531.9(M+1)。
【０３２３】
ステップB(代替手順):3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
代替方法で、本明細書中に記載されている方法と同様にして3-ブロモ-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(0.050g,0.22ミリモル)及び粉末水酸化リチウム(0.025g,0.96ミリモル)をTHF:MeOH:水(1:1:1,1.5mL)中で加水分解した後、3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.10g,0.32ミリモル)、HATU(0.125g,0.32ミリモル)、DIPEA(0.06mL,0.32ミリモル)及びDMF(1mL)とアミドカップリングして、3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLCにより精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.006g,11%)を白色固体として得た。
【０３２４】
実施例55:3,6-ジクロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１００】
2010529965.tif 000101
【０３２５】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3,6-ジクロロ-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(0.050g,0.19ミリモル)及び粉末水酸化リチウム(0.025g,0.96ミリモル)をTHF:MeOH:水(1:1:1,1.5mL)中で加水分解した後、3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.090g,0.29ミリモル)、HATU(0.110g,0.29ミリモル)、DIPEA(0.050mL,0.29ミリモル)及びDMF(1mL)とアミドカップリングして、3,6-ジクロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。Na2SO4。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.003g,3%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.09(br.s.,1H),8.58(t,1H),7.80(t,1H),7.58(d,1H),7.48-7.53(m,2H),7.46(d,2H),7.41(t,1H),7.18(dd,1H),4.60(d,2H)。MS:m/z 522.0(M+1)。
【０３２６】
実施例56:3-(アセチルアミノ)-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１０１】
2010529965.tif 000102
【０３２７】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.018g,0.058ミリモル)、3-(アセチルアミノ)-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボン酸(0.024g,0.096ミリモル)、HATU(0.035g,0.096ミリモル)、DIPEA(0.017mL,0.096ミリモル)及びDMF(1mL)から、3-(アセチルアミノ)-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.006g,16%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.34(br.s.,1H),9.63(br.s.,1H),8.26(t,1H),7.80(s,1H),7.45-7.54(m,3H),7.40(t,1H),7.26(d,1H),6.91(d,1H),6.85(d,1H),4.56(d,2H),3.72(s,3H),2.05(s,3H)。MS:m/z 541.0(M+1)。
【０３２８】
実施例57:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピロール-2-カルボキサミド
【化１０２】
2010529965.tif 000103
【０３２９】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、1H-ピロール-2-カルボン酸(0.013g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピロール-2-カルボキサミドを製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を飽和NaHCO3で中和し、EtOAc(3×5mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.015g,46%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.51(br.s.,1H),8.57(t,1H),7.82(s,1H),7.43-7.55(m,3H),7.31-7.39(m,1H),6.87(d,2H),6.09(s,1H),4.49(d,2H)。MS:m/z 404.0(M+1)。
【０３３０】
実施例58:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１０３】
2010529965.tif 000104
【０３３１】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.018g,0.058ミリモル)、1H-ピロール-2-カルボン酸(0.012g,0.096ミリモル)、HATU(0.035g,0.096ミリモル)、DIPEA(0.017mL,0.096ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製し、所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.0075g,25%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.51(br.s.,1H),8.56(t,1H),7.83(t,1H),7.50(m,3H),7.35(t,1H),6.86-6.90(m,1H),6.80-6.85(m,1H),5.87-6.17(m,1H),4.49(d,2H)。MS:m/z 404.0(M+1)。
【０３３２】
実施例59:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１０４】
2010529965.tif 000105
【０３３３】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、1H-イミダゾール-2-カルボン酸(0.015g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製し、所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.017g,60%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.05(t,1H),7.83(s,1H),7.43-7.56(m,3H),7.36(t,1H),7.21(s,2H),4.51(d,2H)。MS:m/z 404.9(M+1)。
【０３３４】
実施例60:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-2-カルボキサミド
【化１０５】
2010529965.tif 000106
【０３３５】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、1H-イミダゾール-2-カルボン酸(0.015g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-2-カルボキサミドを製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を飽和NaHCO3で中和し、EtOAc(3×5mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物(0.020g,61%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.01(s,1H),7.79(s,1H),7.42-7.53(m,3H),7.33(t,1H),7.27(s,1H),7.04(s,1H),4.48(d,2H)。MS:m/z 405.0(M+1)。
【０３３６】
実施例61:3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１０６】
2010529965.tif 000107
【０３３７】
ステップA:3-ブロモ-6-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボン酸メチル
【化１０７】
2010529965.tif 000108
【０３３８】
6-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボン酸メチル(0.10g,0.49ミリモル)をDMF(2mL)中に溶解した後、N-ブロモスクシンイミド(0.095g,0.53ミリモル)を添加し、反応物を38時間攪拌した。溶媒を蒸発させ、反応混合物をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(0.075g,54%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ 12.08(s,1H),7.41(d,1H),6.82-6.89(m,2H),3.88(s,3H),3.80(s,3H)。MS:m/z 284.0(M+1)。
【０３３９】
ステップB:3-ブロモ-6-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸
【化１０８】
2010529965.tif 000109
【０３４０】
3-ブロモ-6-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボン酸メチル(0.075g,0.26ミリモル)をCH2Cl2(5mL)中に溶解し、窒素下で0℃まで冷却し、BBr3(CH2Cl2中1.0M,1.6mL,1.6ミリモル)を一滴ずつ添加した。反応混合物を室温まで加温し、一晩攪拌した。氷冷水(1mL)及びEtOAc(5mL)を添加した。層を分離し、水性層をEtOAc(3×5mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させた。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.005g,7%)を固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.06(br.s.,1H),11.63(br.s.,1H),9.55(s,1H),7.30(d,1H),6.78(d,1H),6.70(dd,1H)。MS:m/z 256.13(M+1)。
【０３４１】
ステップC:3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１０９】
2010529965.tif 000110
【０３４２】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.009g,0.029ミリモル)、3-ブロモ-6-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.005g,0.02ミリモル)、HATU(0.010g,0.029ミリモル)、DIPEA(0.005mL,0.029ミリモル)及びDMF(1mL)から、3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.009g,88%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.57(s,1H),9.47(br.s.,1H),8.29(t,1H),7.80(s,1H),7.39-7.51(m,4H),7.25(d,1H),6.76(d,1H),6.68(dd,1H),4.58(d,2H)。MS:m/z 548.2(M+1)。
【０３４３】
実施例62:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3,5-ジメチル-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１１０】
2010529965.tif 000111
【０３４４】
3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、3,5-ジメチル-1H-ピロール-2-カルボン酸(0.017g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)をフラスコに添加し、溶液を一晩攪拌した。溶媒を蒸発させ、反応混合物を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.006g,17%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 10.80(br.s.,1H),7.83(s,1H),7.68(t,1H),7.46-7.57(m,3H),7.38(t,1H),5.67(s,1H),4.48(d,2H),2.21(s,3H),2.14(s,3H)。MS:m/z 432.1(M+1)。
【０３４５】
実施例63:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3,5-ジメチル-1H-ピロール-2-カルボキサミド
【化１１１】
2010529965.tif 000112
【０３４６】
3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.15g,0.48ミリモル)、3,5-ジメチル-1H-ピロール-2-カルボン酸(0.055g,0.038ミリモル)、HATU(0.183g,0.48ミリモル)、DIPEA(0.070mL,0.48ミリモル)及びDMF(5mL)をフラスコに添加し、溶液を一晩攪拌した。溶媒を蒸発させ、飽和NaHCO3(10mL)及びEtOAc(10mL)を添加した。層を分離し、水性層をEtOAc(2×15mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させた。反応混合物をEtOAcから再結晶することにより精製して、標記化合物(0.040g)を白色固体として得た。濾液を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3,5-ジメチル-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩(合わせて0.042g,48%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 10.8(br.s.,1H),7.82(t,1H),7.67(t,1H),7.43-7.55(m,3H),7.38(t,1H),5.66(d,1H),4.48(d,2H),2.20(s,3H),2.14(s,3H)。MS:m/z 432.0(M+1)。
【０３４７】
実施例64:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-メチル-1H-イミダゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１１２】
2010529965.tif 000113
【０３４８】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、1-メチル-1H-イミダゾール-4-カルボン酸(0.015g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-メチル-1H-イミダゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.030g,71%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.90(t,1H),8.29(s,1H),7.84(d,2H),7.45-7.56(m,3H),7.34(t,1H),4.51(d,2H),3.77(s,3H)。MS:m/z 419.2(M+1)。
【０３４９】
実施例65:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(メチルチオ)-1-(トリフェニルメチル)-1H-イミダゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１１３】
2010529965.tif 000114
【０３５０】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、2-(メチルチオ)-1-(トリフェニルメチル)-1H-イミダゾール-4-カルボン酸(0.050g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(メチルチオ)-1-(トリフェニルメチル)-1H-イミダゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.035g,63%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.60(t,1H),7.79(s,1H),7.70(s,1H),7.42-7.53(m,2H),7.11-7.36(m,17H),4.45(d,2H),2.56(s,3H)。MS:m/z 449.2(M-243)。
【０３５１】
実施例66:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(メチルチオ)-1H-イミダゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１１４】
2010529965.tif 000115
【０３５２】
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(メチルチオ)-1-(トリフェニルメチル)-1H-イミダゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩(0.030g,0.04ミリモル)をCH2Cl2(2mL)及びトリフルオロ酢酸(2mL)中に溶解し、2時間攪拌した。溶媒を蒸発させた。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.017g,70%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.57(t,1H),7.79(s,1H),7.68(s,1H),7.43-7.52(m,3H),7.30(t,1H),4.45(d,2H),2.55(s,3H)。MS:m/z 451.0(M+1)。
【０３５３】
実施例67:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１１５】
2010529965.tif 000116
【０３５４】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、1-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.015g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.035g,83%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.13(t,1H),8.62(br.s.,1H),7.95(s,1H),7.81(s,1H),7.43-7.52(m,3H),7.38(t,1H),4.48(d,2H),3.90(s,3H)。MS:m/z 419.0(M+1)。
【０３５５】
実施例68:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-ニトロ-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１１６】
2010529965.tif 000117
【０３５６】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、4-ニトロ-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.019g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMFからN-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-ニトロ-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.0065g,14%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ 9.32(t,1H),7.86(s,1H),7.80(s,1H),7.42-7.53(m,4H),4.54(d,2H)。MS:m/z 450.0(M+1)。
【０３５７】
実施例69:4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-ニトロ-1H-ピラゾール-3-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１１７】
2010529965.tif 000118
【０３５８】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、4-ブロモ-5-ニトロ-1H-ピラゾール-3-カルボン酸(0.028g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-ニトロ-1H-ピラゾール-3-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.023g,44%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.02(t,1H),7.80(s,1H),7.47-7.55(m,2H),7.37-7.47(m,2H),4.55(d,2H)。MS:m/z 528.2(M+1)。
【０３５９】
実施例70:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-ニトロ-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１１８】
2010529965.tif 000119
【０３６０】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、4-ニトロ-1H-ピロール-2-カルボン酸(0.028g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-ニトロ-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.003g,8%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ 8.99(t,1H),7.94(dd,1H),7.82(s,1H),7.50(m,4H),7.39(t,1H),4.51(d,2H)。MS:m/z 447.4(M-1)。
【０３６１】
実施例71:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-シアノ-3,5-ジメチル-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１１９】
2010529965.tif 000120
【０３６２】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、4-シアノ-3,5-ジメチル-1H-ピロール-2-カルボン酸(0.020g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-シアノ-3,5-ジメチル-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.015g,41%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.87(br.s.,1H),8.07(t,1H),7.83(s,1H),7.47-7.53(m,3H),7.39(t,1H),4.50(d,2H),2.29(d,6H)。MS:m/z 457.2(M+1)。
【０３６３】
実施例72:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-メチル-1H-イミダゾール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１２０】
2010529965.tif 000121
【０３６４】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.025g,0.08ミリモル)、1-メチル-1H-イミダゾール-2-カルボン酸(0.015g,0.12ミリモル)、HATU(0.045g,0.12ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.12ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-メチル-1H-イミダゾール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.028g,65%,純度80%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.05(t,1H),7.79(s,1H),7.61(d,1H),7.43-7.55(m,2H),7.30-7.41(m,2H),7.01(s,1H),4.44(d,2H),3.91(s,3H)。MS:m/z 419.2(M+1)。
【０３６５】
実施例73:4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１２１】
2010529965.tif 000122
【０３６６】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.040g,0.13ミリモル)、4-ブロモ-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボン酸(0.023g,0.08ミリモル)、HATU(0.050g,0.13ミリモル)、DIPEA(0.022mL,0.13ミリモル)及びDMF(1mL)から、4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.016g,33%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.81(s,1H),9.15(t,1H),7.80(s,1H),7.45-7.52(m,3H),7.35-7.41(m,2H),7.02-7.16(m,2H),4.53(d,2H),3.81(s,3H)。MS:m/z 562.0(M+1)。
【０３６７】
実施例74:6-[(アセチルアミノ)メチル]-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１２２】
2010529965.tif 000123
【０３６８】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.046g,0.15ミリモル)、6-[(アセチルアミノ)メチル]-1H-インドール-2-カルボン酸(0.023g,0.10ミリモル)、HATU(0.056g,0.15ミリモル)、DIPEA(0.026mL,0.15ミリモル)及びDMF(1mL)から、6-[(アセチルアミノ)メチル]-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.033g,63%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.59(br.s.,1H),9.01(t,1H),8.35(t,1H),7.83(s,1H),7.47-7.59(m,4H),7.41(t,1H),7.30(s,1H),7.15(d,1H),6.95(d,1H),4.57(d,2H),4.31(d,2H),1.86(s,3H)。MS:m/z 525.1(M+1)。
【０３６９】
実施例75:3-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１２３】
2010529965.tif 000124
【０３７０】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.057g,0.18ミリモル)、3-クロロ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.024g,0.18ミリモル)、HATU(0.070g,0.18ミリモル)、DIPEA(0.032mL,0.18ミリモル)及びDMF(1mL)から、3-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.015g,25%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.93(br.s.,1H),8.52(t,1H),7.80(s,1H),7.55(d,1H),7.48-7.53(m,2H),7.37-7.48(m,3H),7.28(t,1H),7.15(t,1H),4.61(d,2H)。MS:m/z 487.9(M+1)。
【０３７１】
実施例76:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-[(ジエチルアミノ)スルホニル]-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１２４】
2010529965.tif 000125
【０３７２】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.050g,0.16ミリモル)、4-[(ジエチルアミノ)スルホニル]-1H-ピロール-2-カルボン酸(0.026g,0.11ミリモル)、HATU(0.060g,0.16ミリモル)、DIPEA(0.028mL,0.16ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-[(ジエチルアミノ)スルホニル]-1H-ピロール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.032g,56%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.35(br.s.,1H),8.81(t,1H),7.80(s,1H),7.43-7.53(m,3H),7.32(d,1H),7.35(t,1H),7.13(s,1H),4.47(d,2H),3.02(q,4H),1.04(t,6H)。MS:m/z 539.1(M+1)。
【０３７３】
実施例77:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１２５】
2010529965.tif 000126
【０３７４】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.066g,0.21ミリモル)、4-クロロ-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.025g,0.14ミリモル)、HATU(0.060g,0.21ミリモル)、DIPEA(0.040mL,0.21ミリモル)及びDMF(1mL)から、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.070g,84%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.15(t,1H),7.83(s,1H),7.45-7.53(m,3H),7.36(t,1H),4.53(d,2H),2.60(q,2H),1.18(t,3H)。MS:m/z 467.0(M+1)。
【０３７５】
実施例78:6-アセチル-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１２６】
2010529965.tif 000127
【０３７６】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.032g,0.10ミリモル)、6-アセチル-1H-インドール-2-カルボン酸(0.014g,0.07ミリモル)、HATU(0.040g,0.10ミリモル)、DIPEA(0.018mL,0.10ミリモル)及びDMF(1mL)から、6-アセチル-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.029g,85%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 2.05(br.s.,1H),9.18(t,1H),8.03(s,1H),7.80(s,1H),7.56-7.76(m,3H),7.44-7.55(m,2H),7.38(t,1H),7.23(s,1H),4.57(d,2H),2.58(s,3H)。MS:m/z 496.1(M+1)。
【０３７７】
実施例79:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-シアノ-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１２７】
2010529965.tif 000128
【０３７８】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.032g,0.10ミリモル)、6-シアノ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.013g,0.07ミリモル)、HATU(0.040g,0.10ミリモル)、DIPEA(0.019mL,0.10ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-シアノ-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.020g,60%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.22(br.s.,1H),9.27(t,1H),7.86(s,2H),7.80-7.85(m,1H),7.47-7.58(m,3H),7.35-7.47(m,2H),7.31(s,1H),4.60(d,2H)。MS:m/z 478.9(M+1)。
【０３７９】
実施例80:5-アセチル-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１２８】
2010529965.tif 000129
【０３８０】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.034g,0.11ミリモル)、5-アセチル-1H-インドール-2-カルボン酸(0.015g,0.07ミリモル)、HATU(0.042g,0.11ミリモル)、DIPEA(0.020mL,0.11ミリモル)及びDMF(1mL)から、5-アセチル-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.025g,68%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.00(br.s.,1H),9.16(t,1H),8.36(s,1H),7.75-7.82(m,2H),7.51(s,2H),7.47(t,2H),7.39(t,1H),7.33(d,1H),4.56(d,2H),2.58(s,3H)。MS:m/z 496.1(M+1)。
【０３８１】
実施例81:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3-エチル-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１２９】
2010529965.tif 000130
【０３８２】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.050g,0.17ミリモル)、3-エチル-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボン酸(0.025g,0.11ミリモル)、HATU(0.065g,0.17ミリモル)、DIPEA(0.030mL,0.17ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3-エチル-5-(メチルオキシ)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.023g,39%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 10.99(br.s.,1H),8.40(t,1H),7.83(s,1H),7.43-7.55(m,4H),7.29(d,1H),7.05(d,1H),6.86(dd,1H),4.56(d,2H),3.78(s,3H),3.01(q,2H),1.15(t,3H)。MS:m/z 512.0(M+1)。
【０３８３】
実施例82:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7-(メチルオキシ)-1H-ピロロ[2,3-d]ピリダジン-2-カルボキサミド5-オキシドトリフルオロ酢酸塩
【化１３０】
2010529965.tif 000131
【０３８４】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.018g,0.058ミリモル)、7-(メチルオキシ)-1H-ピロロ[2,3-d]ピリダジン-2-カルボン酸5-オキシド(0.018g,0.096ミリモル)、HATU(0.035g,0.096ミリモル)、DIPEA(0.017mL,0.096ミリモル)及びDMF(1mL)から、N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7-(メチルオキシ)-1H-ピロロ[2,3-d]ピリダジン-2-カルボキサミド5-オキシドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。所望画分を凍結乾燥して、標記化合物(0.003g,8%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.34(t,1H),8.66-8.94(m,2H),7.64(dd,1H),7.58(d,1H),7.49-7.55(m,2H),7.42-7.49(m,2H),4.60(d,2H),3.98(s,3H)。MS:m/z 500.9(M)。
【０３８５】
実施例83:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-(トリフェニルメチル)-1H-イミダゾール-4-カルボキサミド
【化１３１】
2010529965.tif 000132
【０３８６】
ステップA:1-(トリフェニルメチル)-1H-イミダゾール-4-カルボン酸
【化１３２】
2010529965.tif 000133
【０３８７】
J.Med.Chem.,2001,44,1268に記載されているように1-(トリフェニルメチル)-1H-イミダゾール-4-カルボン酸を製造した。DMF(30mL)及びピリジン(15mL)の溶液に1H-イミダゾール-4-カルボン酸(0.50g,4.5ミリモル)及びトリチルクロリド(1.35g,4.9ミリモル)を添加し、一晩攪拌した。水及びEtOAcを添加した。層を分離し、水性層をEtOAc(2×50mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、水及びブラインで洗浄し、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させた。油状物をEtOAcと摩砕して、標記化合物(1.5g,95%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.40(br.s.,1H),7.42(t,9H),7.17-7.35(m,2H),7.10(d,6H)。MS:m/z 111(M-243)。
【０３８８】
ステップB:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-(トリフェニルメチル)-1H-イミダゾール-4-カルボキサミド
【化１３３】
2010529965.tif 000134
【０３８９】
3-{[3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.100g,0.30ミリモル)、1-(トリフェニルメチル)-1H-イミダゾール-4-カルボン酸(0.140g,0.40ミリモル)、HATU(0.150g,0.40ミリモル)及びDIPEA(0.070mL,0.40ミリモル)をDMF(5mL)中に溶解し、一晩攪拌した。溶媒を蒸発させた。水及びEtOAcを添加した。層を分離し、水性層をEtOAcで抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させた。カラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(0.150g,72%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.70(s,1H),7.81(t,1H),7.55(d,1H),7.40-7.51(m,12H),7.30-7.36(m,2H),7.12(dd,6H),4.45(d,2H)。MS:m/z 649.2(M+1)。
【０３９０】
実施例84:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１３４】
2010529965.tif 000135
【０３９１】
N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-(トリフェニルメチル)-1H-イミダゾール-4-カルボキサミド(0.145g,0.22ミリモル)をCH2Cl2(3mL)中に溶解、TFA(3mL)を添加した。溶液を2.5時間攪拌した。溶媒を蒸発させた。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.070g,60%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.01(br.s.,1H),8.53(br.s.,1H),7.94(s,1H),7.83(s,1H),7.45-7.54(m,4H),7.38(t,1H),4.54(d,2H)。MS:m/z 405.0(M+1)。
【０３９２】
実施例85:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-ピリジンカルボキサミド
【化１３５】
2010529965.tif 000136
【０３９３】
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25.0mg,0.080ミリモル)及び2-ピリジンカルボン酸(9.89mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に含む溶液にHATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加した。反応混合物を室温で1時間攪拌した。DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.017g,39.0%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 8.94(t,1H),8.57-8.65(m,1H),8.10-8.18(m,1H),8.00(td,1H),7.63(t,1H),7.58(ddd,1H),7.35-7.49(m,4H),4.73(d,2H)。LCMS m/z 415.6(M+1)。
【０３９４】
実施例86:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(メチルチオ)-3-ピリジンカルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１３６】
2010529965.tif 000137
【０３９５】
1ドラムバイアルにおいて、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25mg,0.080ミリモル)、DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)及び2-(メチルチオ)-3-ピリジンカルボン酸(13.60mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に溶解した。HATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.021g,44%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 8.51(dd,1H),8.18(br.s.,1H),7.84(dd,1H),7.63(t,1H),7.54(t,1H),7.44(dd,1H),7.39-7.41(m,1H),7.37-7.39(m,1H),7.13(dd,1H),4.65(d,2H),2.46(s,3H)。LCMS m/z 461.9(M+1)。
【０３９６】
実施例87:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-ピラジンカルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１３７】
2010529965.tif 000138
【０３９７】
1ドラムバイアルにおいて、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25mg,0.080ミリモル)、DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)及び2-ピラジンカルボン酸(9.97mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に溶解した。HATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.0223g,52.2%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 9.26(d,1H),8.95(br.s.,1H),8.83(d,1H),8.64-8.68(m,1H),7.63(t,1H),7.44-7.52(m,1H),7.42(d,1H),7.37-7.41(m,2H),4.75(d,2H)。LCMS m/z 416.9(M+1)。
【０３９８】
実施例88:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(4-ピリジニル)-1,3-チアゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１３８】
2010529965.tif 000139
【０３９９】
1ドラムバイアルにおいて、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25mg,0.080ミリモル)、DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)及び2-(4-ピリジニル)-1,3-チアゾール-4-カルボン酸(16.57mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に溶解した。HATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.019g,39%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 9.01(br.s.,2H),8.92(t,1H),8.50-8.59(m,2H),8.47(d,1H),7.63(t,1H),7.48(d,1H),7.44(d,1H),7.39-7.42(m,1H),7.37-7.39(m,1H),4.74(d,2H)。LCMS m/z 499(M+1)。
【０４００】
実施例89:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-ピリジンカルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１３９】
2010529965.tif 000140
【０４０１】
1ドラムバイアルにおいて、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25mg,0.080ミリモル)、DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)及び4-ピリジンカルボン酸(9.89mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に溶解した。HATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.011g,32%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 8.95(d,2H),8.83(br.s.,1H),8.15(d,2H),7.61-7.67(m,1H),7.49-7.55(m,1H),7.42-7.46(m,1H),7.40(t,1H),7.36-7.39(m,1H),4.73(d,2H)。LCMS m/z 415.9(M+1)。
【０４０２】
実施例90:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1,2,3-チアジアゾール-4-カルボキサミド
【化１４０】
2010529965.tif 000141
【０４０３】
1ドラムバイアルにおいて、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25mg,0.080ミリモル)、DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)及び1,2,3-チアジアゾール-4-カルボン酸(10.46mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に溶解した。HATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.016g,46%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 9.55(s,1H),8.94(br.s.,1H),7.63(t,1H),7.53(t,1H),7.41-7.46(m,1H),7.37-7.41(m,2H),4.79(d,2H)。LCMS m/z 422.8(M+1)。
【０４０４】
実施例91:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-メチル-1,2,3-チアジアゾール-5-カルボキサミド
【化１４１】
2010529965.tif 000142
【０４０５】
1ドラムバイアルにおいて、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25mg,0.080ミリモル)、DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)及び4-メチル-1,2,3-チアジアゾール-5-カルボン酸(11.58mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に溶解した。HATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.014g,39%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 8.50(br.s.,1H),7.64(t,1H),7.48-7.55(m,1H),7.42-7.46(m,1H),7.36-7.41(m,2H),4.68(d,2H),2.81-2.86(m,3H)。LCMS m/z 436.8(M+1)。
【０４０６】
実施例92:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-(メチルスルホニル)ベンズアミド
【化１４２】
2010529965.tif 000143
【０４０７】
1ドラムバイアルにおいて、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25mg,0.080ミリモル)、DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)及び4-(メチルスルホニル)安息香酸(16.09mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に溶解した。HATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.016g,39%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 8.59(t,1H),8.11-8.18(m,2H),8.00-8.07(m,2H),7.63(t,1H),7.47-7.53(m,1H),7.41-7.45(m,1H),7.36-7.41(m,2H),4.70(d,2H),3.16(s,3H)。LCMS m/z 494.9(M+1)。
【０４０８】
実施例93:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-イソオキサゾールカルボキサミド
【化１４３】
2010529965.tif 000144
【０４０９】
1ドラムバイアルにおいて、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25mg,0.080ミリモル)、DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)及び5-イソオキサゾールカルボン酸(9.09mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に溶解した。HATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.015g,46%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 8.65(br.s.,1H),8.57(d,1H),7.63(t,1H),7.46-7.53(m,1H),7.41-7.46(m,1H),7.35-7.41(m,2H),6.99(d,1H),4.69(d,2H)。LCMS m/z 405.9(M+1)。
【０４１０】
実施例94:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-3-ピリジンカルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１４４】
2010529965.tif 000145
【０４１１】
1ドラムバイアルにおいて、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25mg,0.080ミリモル)、DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)及び3-ピリジンカルボン酸(9.89mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に溶解した。HATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.022g,51%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 9.23(br.s.,1H),8.90(d,1H),8.74(br.s.,1H),8.61(dt,1H),7.84(dd,1H),7.63(t,1H),7.53(t,1H),7.40-7.46(m,1H),7.35-7.40(m,2H),4.72(d,2H)。LCMS m/z 415.9(M+1)。
【０４１２】
実施例95:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピラゾール-3-カルボキサミド
【化１４５】
2010529965.tif 000146
【０４１３】
1ドラムバイアルにおいて、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25mg,0.080ミリモル)、DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)及び1H-ピラゾール-3-カルボン酸(9.01mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に溶解した。HATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.016g,50%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 8.11(br.s.,1H),7.79(d,1H),7.62(t,1H),7.36-7.46(m,4H),6.75(d,1H),4.59-4.69(m,2H)。LCMS m/z 404.9(M+1)。
【０４１４】
実施例96:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-メチル-2-フェニル-2H-1,2,3-トリアゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１４６】
2010529965.tif 000147
【０４１５】
1ドラムバイアルにおいて、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25mg,0.080ミリモル)、DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)及び5-メチル-2-フェニル-2H-1,2,3-トリアゾール-4-カルボン酸(16.33mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に溶解した。HATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.021g,44%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 8.53(t,1H),7.99-8.08(m,2H),7.63(t,1H),7.51-7.59(m,2H),7.49(d,1H),7.42-7.46(m,2H),7.38-7.42(m,2H),4.70(d,2H),2.58(s,3H)。LCMS m/z 495.9(M+1)。
【０４１６】
実施例97:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチルイミダゾ[1,2-a]ピリジン-3-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１４７】
2010529965.tif 000148
【０４１７】
1ドラムバイアルにおいて、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25mg,0.080ミリモル)、DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)及び2-メチルイミダゾ[1,2-a]ピリジン-3-カルボン酸(14.16mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に溶解した。HATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.007g,14%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 9.37(d,1H),8.15-8.24(m,1H),8.09(d,1H),7.86-7.95(m,1H),7.63-7.67(m,1H),7.58(t,1H),7.43-7.48(m,2H),7.41(t,1H),7.37-7.39(m,1H),4.78(d,2H),2.82(s,3H)。LCMS m/z 468.9(M+1)。
【０４１８】
実施例98:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(3-ピリジニル)-1,3-チアゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１４８】
2010529965.tif 000149
【０４１９】
1ドラムバイアルにおいて、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25mg,0.080ミリモル)、DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)及び2-(3-ピリジニル)-1,3-チアゾール-4-カルボン酸(16.57mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に溶解した。HATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.021g,42%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 9.40(br.s.,1H),8.75-8.86(m,1H),8.58(d,1H),8.34(s,1H),7.89(t,1H),7.81(dd,1H),7.35-7.41(m,1H),7.33(t,1H),7.26-7.31(m,1H),7.16(t,1H),6.99(s,1H),4.75(d,2H)。LCMS m/z 498.9(M+1)。
【０４２０】
実施例99:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-4-フェニル-1,2,3-チアジアゾール-5-カルボキサミド
【化１４９】
2010529965.tif 000150
【０４２１】
1ドラムバイアルにおいて、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25mg,0.080ミリモル)、DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)及び4-フェニル-1,2,3-チアジアゾール-5-カルボン酸(16.57mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に溶解した。HATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.015g,35%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 8.51(br.s.,1H),7.80-7.90(m,2H),7.63(t,1H),7.45-7.51(m,3H),7.38-7.45(m,2H),7.33-7.38(m,2H),4.65(d,2H)。LCMS m/z 498.9(M+1)。
【０４２２】
実施例100:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピラゾール-4-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１５０】
2010529965.tif 000151
【０４２３】
1ドラムバイアルにおいて、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25mg,0.080ミリモル)、DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)及び1H-ピラゾール-4-カルボン酸(9.01mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に溶解した。HATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.013g,31%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 8.09(br.s.,2H),8.00(br.s.,1H),7.63(t,1H),7.40-7.48(m,2H),7.36-7.40(m,2H),5.63(br.s.,1H),4.60(d,2H)。LCMS m/z 404.9(M+1)。
【０４２４】
実施例101:5-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(メチルチオ)-4-ピリミジンカルボキサミド
【化１５１】
2010529965.tif 000152
【０４２５】
1ドラムバイアルにおいて3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25mg,0.080ミリモル)、DIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)及び5-クロロ-2-(メチルチオ)-4-ピリミジンカルボン酸(16.44mg,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に溶解した。HATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加し、溶液を一晩攪拌した。反応混合物をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.017g,38%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 8.73-8.81(m,2H),7.63(t,1H),7.47-7.54(m,1H),7.42-7.47(m,1H),7.36-7.41(m,2H),4.69(d,2H),2.56(br.s.,3H)。LCMS m/z 496.9(M+1)。
【０４２６】
実施例102:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[3-(ジメチルアミノ)プロピル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１５２】
2010529965.tif 000153
【０４２７】
24ウェルのBohdanブロックにおいて5-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(0.100g,0.487ミリモル)、3-(ジメチルアミノ)-1-プロパノール(0.126g,1.22ミリモル)及びPS-トリフェニルホスフィン(406mg,1.22ミリモル)をTHF(1mL)中に溶解した。アゾジカルボン酸ジ-tert-ブチル(THF中1.22M,1mL)を添加し、ブロックを一晩振とうした。反応器ブロックを第2のBohdanブロックに排出し、THFで濯いだ。1N LiOH(1mL)を添加し、反応器ブロックを室温で6時間振とうした。1N HCl(1mL)を添加し、ブロックを24ウェルプレートに排出し、THFで濯ぎ、溶媒を蒸発させた。残渣をDMF中に溶解し、濾過して塩を除去した。DMF溶液に3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(50mg,0.161ミリモル)を添加し、次いでHATU(61.1mg,0.161ミリモル)及びDIPEA(30μL,0.222ミリモル)を添加し、反応混合物を一晩攪拌した。生じた溶液をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.008g,3%)をガラス状物として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3-d):δ ppm 9.26(br.s.,1H),7.30-7.36(m,2H),7.25-7.27(m,1H),7.22-7.24(m,1H),7.13(t,1H),6.95-7.00(m,2H),6.88(dd,1H),6.79(d,1H),6.73-6.78(m,1H),4.69(d,2H),4.01(t,2H),3.68-3.75(m,2H),3.00-3.08(m,2H),2.68(s,6H)。LCMS m/z 555.2(M+1)。
【０４２８】
実施例103:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[2-(4-モルホリニル)エチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１５３】
2010529965.tif 000154
【０４２９】
24ウェルのBohdanブロックにおいて5-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(0.100g,0.487ミリモル)、2-(4-モルホリニル)エタノール(0.160g,1.22ミリモル)及びPS-トリフェニルホスフィン(406mg,1.22ミリモル)をTHF(1mL)中に溶解した。アゾジカルボン酸ジ-tert-ブチル(THF中1.22M,1mL)を添加し、ブロックを一晩振とうした。反応器ブロッを第2のBohdanブロックに排出し、THFで濯いだ。1N LiOH(1mL)を添加し、反応器ブロックを室温で6時間振とうした。1N HCl(1mL)を添加し、ブロックを24ウェルプレートに排出し、THFで濯ぎ、溶媒を蒸発させた。残渣をDMF中に溶解し、濾過して塩を除去した。DMF溶液に3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(50mg,0.161ミリモル)を添加し、次いでHATU(61.1mg,0.161ミリモル)及びDIPEA(30μL,0.222ミリモル)を添加し、反応混合物を一晩攪拌した。生じた溶液をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.003g,1%)をガラス状物として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 9.05-9.11(m,1H),7.35-7.37(m,1H),7.34(s,1H),7.27-7.31(m,2H),7.15-7.18(m,1H),7.05(d,1H),7.02(dd,1H),6.99(dd,1H),6.79(d,1H),6.50-6.57(m,1H),4.73(d,2H),4.13-4.18(m,2H),3.72-3.79(m,4H),2.82-2.90(m,2H),2.60-2.69(m,4H)。LCMS m/z 583.1(M+1)。
【０４３０】
実施例104:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[2-(1-メチル-2-ピロリジニル)エチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１５４】
2010529965.tif 000155
【０４３１】
24ウェルのBohdanブロックにおいて5-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(0.100g,0.487ミリモル)、2-(1-メチル-2-ピロリジニル)エタノール(0.157g,1.22ミリモル)及びPS-トリフェニルホスフィン(406mg,1.22ミリモル)をTHF(1mL)中に溶解した。アゾジカルボン酸ジ-tert-ブチル(THF中1.22M,1mL)を添加し、ブロックを一晩振とうした。反応器ブロックを第2のBohdanブロックに排出し、THFで濯いだ。1N LiOH(1mL)を添加し、反応器ブロックを室温で6時間振とうした。1N HCl(1mL)を添加し、ブロックを24ウェルプレートに排出し、THFで濯ぎ、溶媒を蒸発させた。残渣をDMF中に溶解し、濾過して塩を除去した。DMF溶液に3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(50mg,0.161ミリモル)を添加した後、HATU(61.1mg,0.161ミリモル)及びDIPEA(30μL,0.222ミリモル)を添加し、反応混合物を一晩攪拌した。生じた溶液をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.007g,2%)をガラス状物として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 9.50(br.s.,1H),7.22-7.39(m,4H),7.13-7.18(m,1H),7.05-7.12(m,1H),6.95-7.03(m,2H),6.84-6.91(m,2H),4.66-4.75(m,2H),4.07-4.17(m,1H),3.91-4.00(m,1H),3.27-3.41(m,1H),2.76-2.91(m,4H),2.39-2.51(m,1H),2.24-2.36(m,1H),2.16(br.s.,2H),1.91-2.08(m,3H)。LCMS m/z 581.1(M+1)。
【０４３２】
実施例105:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[2-(ジメチルアミノ)エチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１５５】
2010529965.tif 000156
【０４３３】
24ウェルのBohdanブロックにおいて5-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(0.100g,0.487ミリモル)、2-(ジメチルアミノ)エタノール(0.109g,1.22ミリモル)及びPS-トリフェニルホスフィン(406mg,1.22ミリモル)をTHF(1mL)中に溶解した。アゾジカルボン酸ジ-tert-ブチル(THF中1.22M,1mL)を添加し、ブロックを一晩振とうした。反応器ブロックを第2のBohdanブロックに排出し、THFで濯いだ。1N LiOH(1mL)を添加し、反応器ブロックを室温で6時間振とうした。1N HCl(1mL)を添加し、ブロックを24ウェルプレートに排出し、THFで濯ぎ、溶媒を蒸発させた。残渣をDMF中に溶解し、濾過して塩を除去した。DMF溶液に3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(50mg,0.161ミリモル)を添加し、次いでHATU(61.1mg,0.161ミリモル)及びDIPEA(30μL,0.222ミリモル)を添加し、反応混合物を一晩攪拌した。生じた溶液をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.008g,3%)をガラス状物として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 9.28(s,1H),7.31-7.38(m,3H),7.29(d,1H),7.14-7.17(m,1H),7.00-7.04(m,2H),6.96(dd,1H),6.80-6.83(m,1H),6.73(t,1H),4.72(d,2H),4.19(t,2H),3.04(t,2H),2.59(s,6H)。LCMS m/z 541.1(M+1)。
【０４３４】
実施例106:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-[(3-ヒドロキシブチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１５６】
2010529965.tif 000157
【０４３５】
24ウェルのBohdanブロックにおいて5-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(0.100g,0.487ミリモル)、1,3-ブタンジオール(0.110g,1.22ミリモル)及びPS-トリフェニルホスフィン(406mg,1.22ミリモル)をTHF(1mL)中に溶解した。アゾジカルボン酸ジ-tert-ブチル(THF中1.22M,1mL)を添加し、ブロックを一晩振とうした。反応器ブロックを第2のBohdanブロックに排出し、THFで濯いだ。1N LiOH(1mL)を添加し、反応器ブロックを室温で6時間振とうした。1N HCl(1mL)を添加し、ブロックを24ウェルプレートに排出し、THFで濯ぎ、溶媒を蒸発させた。残渣をDMF中に溶解し、濾過して塩を除去した。DMF溶液に3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(50mg,0.161ミリモル)を添加した後、HATU(61.1mg,0.161ミリモル)及びDIPEA(30μL,0.222ミリモル)を添加し、反応混合物を一晩攪拌した。生じた溶液をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.016g,6%)をガラス状物として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 9.42(br.s.,1H),7.26-7.38(m,4H),7.16(t,1H),7.05(d,1H),7.00-7.03(m,1H),6.92-6.98(m,1H),6.80(d,1H),6.69(t,1H),4.72(d,2H),4.07-4.24(m,3H),1.89-2.02(m,2H),1.29(d,3H)。LCMS m/z 540.3(M-1)。
【０４３６】
実施例107:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[(3S)-3,4-ジヒドロキシブチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１５７】
2010529965.tif 000158
【０４３７】
ステップA:5-[(フェニルメチル)オキシ]-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-エチル
【化１５８】
2010529965.tif 000159
【０４３８】
5-[(フェニルメチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(24.91g,84ミリモル)をTHF中に含む溶液にPS-DMAP(9.37g,16.87ミリモル)及びBOC2O(23.50mL,101ミリモル)を添加し、5-[(フェニルメチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(24.91g,84ミリモル)が残存しなくなるまで反応物を室温で攪拌した。樹脂を濾過し、溶媒を蒸発させた。カラムクロマトグラフィー(0〜20% EtOAc/ヘキサン)により精製して、標記化合物(33.9g,>99%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.86(d,1H),7.42-7.48(m,2H),7.38(t,2H),7.28-7.34(m,2H),7.11-7.19(m,2H),5.12(s,2H),4.29(q,2H),1.54(s,9H),1.29(t,3H)。LCMS m/z 294.6(M-100)。
【０４３９】
ステップB:5-ヒドロキシ-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-エチル
【化１５９】
2010529965.tif 000160
【０４４０】
5-[(フェニルメチル)オキシ]-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-エチル(33.92g,86ミリモル)の溶液にギ酸アンモニウム(54.1g,858ミリモル)及びPd/C(1.00g,0.470ミリモル)を添加した。TLCが出発物質が消費されたことを示すまで混合物を攪拌した。混合物をセライトを介して濾過し、蒸発させた。残渣をDCMと水に分配し、ブラインで洗浄し、MgSO4で乾燥し、シリカゲル上で蒸発させた。カラムクロマトグラフィー(0〜40% EtOAc/ヘキサン)により精製して、標記化合物(25.03g,96%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.36(s,1H),7.75(d,1H),7.08(s,1H),6.96(d,1H),6.91(dd,1H),4.26(q,2H),1.52(s,9H),1.27(t,3H)。LCMS m/z 304.8(M-1)。
【０４４１】
ステップC:5-({2-[(4S)-2,2-ジメチル-1,3-ジオキソラン-4-イル]エチル}オキシ)-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-エチル
【化１６０】
2010529965.tif 000161
【０４４２】
5-ヒドロキシ-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-エチル(0.50g,1.638ミリモル)をDCM中に含む溶液に2-[(4S)-2,2-ジメチル-1,3-ジオキソラン-4-イル]エタノール(0.287g,1.965ミリモル)、PS-トリフェニルホスフィン(0.546g,1.64ミリモル)及びアゾジカルボン酸ジ-tert-ブチル(0.377g,1.64ミリモル)を添加した。生じた混合物を45℃で一晩攪拌した。混合物を水及びEtOAcに注いだ。有機層を分離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、シリカゲル上で蒸発させた。カラムクロマトグラフィー(0〜50% EtOAc/ヘキサン)により精製して、標記化合物(0.167g,24%)を油状物として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.94(d,1H),6.96-7.08(m,3H),4.34(q,2H),4.29(t,1H),4.06-4.17(m,3H),3.64(t,1H),1.97-2.10(m,2H),1.59(s,9H),1.40(s,3H),1.32-1.39(m,6H)。
【０４４３】
ステップD:5-({2-[(4S)-2,2-ジメチル-1,3-ジオキソラン-4-イル]エチル}オキシ)-1-{[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}-1H-インドール-2-カルボン酸
【化１６１】
2010529965.tif 000162
【０４４４】
5-({2-[(4S)-2,2-ジメチル-1,3-ジオキソラン-4-イル]エチル}オキシ)-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-エチル(167mg,0.385ミリモル)をMeOH(2mL)中に含む溶液に1N LiOH(0.58mL)を添加した。沈殿が現れ、THF(2mL)を添加した。TLCが出発物質が消費されたことを示すまで溶液を攪拌した。反応混合物を1N HCl(0.58mL)でクエンチし、溶媒を蒸発させた。残渣をEtOAc中に溶解し、1N NaOHで抽出した。沈殿が形成されるまで水性層を濃HClで酸性化した後、EtOAcで分配した。有機層を分離し、MgSO4で乾燥し、溶媒を蒸発させた。粗な物質を更に精製することなく直接使用した。
【０４４５】
ステップE:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-{[(3S)-3,4-ジヒドロキシブチル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１６２】
2010529965.tif 000163
【０４４６】
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(25.0mg,0.080ミリモル)、5-({2-[(4S)-2,2-ジメチル-1,3-ジオキソラン-4-イル]エチル}オキシ)-1H-インドール-2-カルボン酸(24.53mg,0.080ミリモル)及びDIPEA(0.014mL,0.080ミリモル)をDMF(1mL)中に含む溶液にHATU(30.6mg,0.080ミリモル)を添加した。2時間後、反応混合物をEtOAc及び水に注いだ。有機層を分離し、MgSO4で乾燥し、溶媒を蒸発させた。残渣をMeOHで2mLまで希釈した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.019g,42%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 10.67(br.s.,1H),8.31(t,1H),7.60(t,1H),7.46(d,1H),7.40-7.42(m,1H),7.38-7.40(m,1H),7.34-7.38(m,2H),7.07(d,1H),7.04(d,1H),6.88(dd,1H),4.67(d,2H),4.04-4.17(m,2H),3.82-3.91(m,1H),3.51-3.58(m,1H),3.43-3.50(m,1H),1.92-2.01(m,1H),1.73-1.84(m,1H)。LCMS m/z 558.0(M+1)。
【０４４７】
実施例108:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-7-メチル-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１６３】
2010529965.tif 000164
【０４４８】
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.040g,0.13ミリモル)、7-メチル-1H-インドール-2-カルボン酸(0.033g,0.19ミリモル)及びDIPEA(0.033mL,0.19ミリモル)をDMF(1mL)中に含む溶液にHATU(0.072g,0.19ミリモル)を添加した。1時間後、反応混合物を酢酸エチル及び水で希釈した。有機層を水及びブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製すると、粘着性固体が生じた。この固体をメタノールと摩砕し、真空下で乾燥して、標記化合物(0.035g,57%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.38(s,1H),8.99(t,1H),7.81(s,1H),7.26-7.63(m,5H),7.15(d,1H),6.68-7.06(m,2H),4.57(d,2H),2.21-2.69(s,3H)。MS:m/z 468(M+1)。
【０４４９】
実施例109:5-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１６４】
2010529965.tif 000165
【０４５０】
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(50mg,0.16ミリモル)、5-クロロ-1H-インドール-2-カルボン酸(50mg,0.24ミリモル)及びDIPEA(0.042mL,0.24ミリモル)をDMF(1.5mL)中に含む溶液にHATU(91mg,0.24ミリモル)を添加した。1時間後、反応混合物を酢酸エチル及び水で希釈した。固体が沈殿し、この固体を濾過し、メタノールと摩砕し、真空下で乾燥して、標記化合物(0.045g,57%)をオフホワイト色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.82(s,1H),9.10(s,1H),7.80(s,1H),7.69(s,1H),7.45-7.55(m,3H),7.35-7.44(m,2H),7.11-7.21(m,2H),4.56(d,2H)。MS:m/z 488(M+1)。
【０４５１】
実施例110:6-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１６５】
2010529965.tif 000166
【０４５２】
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.050g,0.16ミリモル)、6-クロロ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.050g,0.24ミリモル)及びDIPEA(0.042mL,0.24ミリモル)をDMF(1.5mL)中に含む溶液にHATU(91mg,0.24ミリモル)を添加した。1時間後、反応混合物を酢酸エチル及び水で希釈した。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(0.033g,42%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.76(s,1H),9.09(t,1H),7.81(s,1H),7.64(d,1H),7.45-7.54(m,3H),7.36-7.44(m,2H),7.19(s,1H),7.04(dd,1H),4.56(d,2H)。MS:m/z 488(M+1)。
【０４５３】
実施例111:5-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１６６】
2010529965.tif 000167
【０４５４】
ステップA:5-アミノ-1H-インドール-2-カルボン酸エチル
【化１６７】
2010529965.tif 000168
【０４５５】
5-ニトロ-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(0.100g,0.43ミリモル)を無水エタノール(5mL)中に含む懸濁液に炭素担持5% パラジウム(0.045g,0.021ミリモル)を添加した。混合物を排気し、窒素を流し、50psiで水素を充填した。3時間後、反応混合物をセライトを介して濾過し、濾液を蒸発させて、標記化合物(0.053g,60%)を薄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.33(s,1H),7.10(d,1H),6.78(d,1H),6.58-6.69(m,2H),4.70(br.s.,2H),4.25(q,2H),1.27(t,3H)。MS:m/z 205(M+1)。
【０４５６】
ステップB:5-({[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}アミノ)-1H-インドール-2-カルボン酸
【化１６８】
2010529965.tif 000169
【０４５７】
5-アミノ-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(0.050g,0.245ミリモル)及びトリエチルアミン(0.1mL,0.73ミリモル)をジクロロメタン(3mL)中に含む溶液にジ炭酸ジ-t-ブチル(0.133g,0.61ミリモル)を添加した。室温で一晩攪拌した後、溶媒を蒸発させて、5-({[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}アミノ)-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(0.149g)を薄褐色固体として得た。粗な生成物をTHF:メタノール:水/3:1:1(1.5mL)中に溶解し、水酸化リチウム(0.059g,2.45ミリモル)を添加した。混合物を室温で一晩攪拌した。溶媒を蒸発させ、残渣を水中に溶解し、1N 水性HClで酸性化した。生じた懸濁液を酢酸エチルで抽出した。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮して、標記化合物(2ステップで0.035g,52%)をオフホワイト色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.46(s,1H),9.11(s,1H),7.73(s,1H),7.22-7.29(m,1H),7.15-7.23(m,1H),6.87-6.92(m,1H),1.46(s,9H)。MS:m/z 275(M-1)。
【０４５８】
ステップC:(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-5-イル)カルバミン酸1,1-ジメチルエチル
【化１６９】
2010529965.tif 000170
【０４５９】
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.035g,0.112ミリモル)、5-({[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}アミノ)-1H-インドール-2-カルボン酸(0.032g,0.116ミリモル)及びDIPEA(0.030mL,0.168ミリモル)をDMF(1mL)中に含む溶液にHATU(0.064g,0.168ミリモル)を添加した。混合物を室温で1.5時間攪拌した。水及びEtOAcを添加した。有機層を分離し、水及びブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮して、標記化合物(0.038g,60%)を無色油状物として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 9.67(s,1H),7.75(s,1H),7.17-7.37(m,4H),7.14(t,1H),7.08(dd,1H),6.94-7.02(m,2H),6.80(m,1H),6.60(s,1H),4.69(d,2H),1.52(m,9H)。MS:m/z 569(M)。
【０４６０】
ステップD:5-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１７０】
2010529965.tif 000171
【０４６１】
(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-5-イル)カルバミン酸1,1-ジメチルエチル(0.038g,0.066ミリモル)をジクロロメタン(2mL)中に含む懸濁液にトリフルオロ酢酸(0.5mL,6.49ミリモル)を添加した。生じた溶液を室温で2時間攪拌した。溶媒を蒸発させ、残渣を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.017g,44%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.85(s,1H),9.57(br.s.,2H),9.07(s,1H),7.78(s,1H),7.41-7.57(m,5H),7.32-7.41(m,1H),7.17(s,1H),6.99-7.13(m,1H),4.53(s,2H)。MS:m/z 469(M+1)。
【０４６２】
実施例112:(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-7-イル)カルバミン酸1,1-ジメチルエチル
【化１７１】
2010529965.tif 000172
【０４６３】
ステップA:7-アミノ-1H-インドール-2-カルボン酸エチル
【化１７２】
2010529965.tif 000173
【０４６４】
Fisher-Porter容器において7-ニトロ-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(0.10g,0.30ミリモル)をエタノール(20mL)中に含む懸濁液に酸化白金(IV)(0.024g,0.107ミリモル)を添加した。混合物を排気し、窒素を3回流し、水素(60psi)を流し、3回排気した後、水素(60psi)を充填した。30分後、反応混合物をセライトを介して濾過した。濾液を濃縮し、残渣をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(0.324g,74%)を黄色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 9.60(s,1H),7.22(d,1H),7.19(d,1H),6.94-7.03(m,1H),6.66(d,1H),4.43(q,2H),1.44(t,3H)。MS:m/z 205(M+1)。
【０４６５】
ステップB:7-({[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}アミノ)-1H-インドール-2-カルボン酸エチル
【化１７３】
2010529965.tif 000174
【０４６６】
7-アミノ-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(0.303g,1.48ミリモル)及びトリエチルアミン(0.41mL,2.97ミリモル)をジクロロメタン(15mL)中に含む溶液にジ炭酸ジ-t-ブチル(0.389g,1.78ミリモル)を添加した。室温で一晩攪拌した後、反応混合物をジクロロメタン及び水で希釈した。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(0.271g,60%)を薄黄色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 10.30(s,1H),7.46(d,1H),7.21(d,1H),6.98-7.09(m,1H),6.93(d,1H),6.82(s,1H),4.42(q,2H),1.53-1.58(m,9H),1.42(t,3H)。MS:m/z 305(M+1)。
【０４６７】
ステップC:7-({[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}アミノ)-1H-インドール-2-カルボン酸
【化１７４】
2010529965.tif 000175
【０４６８】
7-({[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}アミノ)-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(0.249g,0.818ミリモル)をTHF:MeOH:水/3:1:1(5mL)中に含む溶液に水酸化リチウム(0.196g,8.18ミリモル)を添加した。混合物を室温で一晩攪拌した。溶媒を蒸発させ、残渣を水中に溶解し、6N 水性HClで酸性化し、酢酸エチルで抽出した。有機層を硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮して、標記化合物(0.206g,90%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3)δ ppm 11.36(s,1H),9.29(s,1H),7.28-7.53(m,2H),7.14-7.28(m,2H),6.97-7.13(m,1H),1.41-1.80(m,9H)。MS m/z 277(M+1)。
【０４６９】
ステップD:(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-7-イル)カルバミン酸1,1-ジメチルエチル
【化１７５】
2010529965.tif 000176
【０４７０】
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.030g,0.096ミリモル)、7-({[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}アミノ)-1H-インドール-2-カルボン酸(0.026g,0.096ミリモル)及びDIPEA(0.025mL,0.145ミリモル)をDMF(1mL)中に含む溶液にHATU(0.055g,0.145ミリモル)を添加した。混合物を室温で一晩攪拌した後、水及び酢酸エチルで抽出した。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(0.027g,44%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.59(s,1H),9.32(s,1H),9.07(t,1H),7.81(s,1H),7.67-7.77(m,1H),7.44-7.57(m,3H),7.39(t,1H),7.27(d,1H),7.17(d,1H),6.96(t,1H),4.57(d,2H),1.5(s,9H)。MS:m/z 569(M)。
【０４７１】
実施例113:7-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１７６】
2010529965.tif 000177
【０４７２】
(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-7-イル)カルバミン酸1,1-ジメチルエチル(0.021g,0.037ミリモル)をジクロロメタン中に含む溶液にトリフルオロ酢酸(0.028mL,0.369ミリモル)を添加した。混合物を室温で一晩攪拌した。溶媒を蒸発させ、残渣を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.009g,45%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.46(s,1H),9.07(s,1H),7.81(s,1H),7.43-7.58(m,3H),7.32-7.43(m,1H),7.09-7.22(m,2H),6.82-6.97(m,1H),6.62-6.75(m,1H),4.58(s,2H),4.20(br s,2H)。MS:m/z 469(M+1)。
【０４７３】
5-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドのアミド誘導体の一般的製造
5-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩(0.050g,0.086ミリモル)、カルボン酸(0.086ミリモル)及びDIPEA(0.075mL,0.429ミリモル)をDMF(1mL)中に含む溶液にビス(2-オキソ-3-オキサゾリジニル)ホスフィン酸クロリド(0.065g,0.257ミリモル)を添加した。混合物を室温で30分間攪拌した。反応混合物を酢酸エチル及び水で希釈した。有機層を水で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮した。粗な生成物をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン:EtOAc)により、メタノールとの摩砕により、または逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製した。
【０４７４】
実施例114:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-[(4-ピリジニルカルボニル)アミノ]-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１７７】
2010529965.tif 000178
【０４７５】
一般的手順に記載されている方法と同様にして5-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩(0.060g,0.103ミリモル)、4-ピリジンカルボン酸(0.013g,0.103ミリモル)、DIPEA(0.090mL,0.514ミリモル)及びビス(2-オキソ-3-オキサゾリジニル)ホスフィン酸クロリド(0.079g,0.309ミリモル)から、標記化合物(0.020g,収率34%)を製造した。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.64(s,1H),10.39(s,1H),8.90-9.22(m,1H),8.76(d,8.09(s,1H),7.86(d,2H),7.81(s,1H),7.52(s,1H),7.43-7.51(m,3H),7.36-7.43(m,2H),7.16(d,1H),4.56(d,2H)。MS:m/z 574(M+1)。
【０４７６】
実施例115:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-[(3-ピリジニルカルボニル)アミノ]-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１７８】
2010529965.tif 000179
【０４７７】
一般的手順に記載されている方法と同様にして5-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩(0.050g,0.086ミリモル)、3-ピリジンカルボン酸(0.011g,0.086ミリモル)、DIPEA(0.075mL,0.43ミリモル)及びビス(2-オキソ-3-オキサゾリジニル)ホスフィン酸クロリド(0.065g,0.257ミリモル)から、標記化合物(0.011g,19%)を製造した。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.66(s,1H),10.38(s,1H),9.16(s,2H),8.80(s,1H),8.38(s,1H),8.12(s,1H),7.72-7.97(m,1H),7.32-7.97(m,7H),7.19(s,1H),4.58(d,2H)。MS:m/z 574(M+1)。
【０４７８】
実施例116:5-(β-アラニルアミノ)-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１７９】
2010529965.tif 000180
【０４７９】
一般的手順に記載されている方法と同様にして5-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩(0.100g,0.213ミリモル)をN-{[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}-β-アラニン(0.040g,0.213ミリモル)、DIPEA(0.19mL,1.07ミリモル)及びビス(2-オキソ-オキサゾリジニル)ホスフィン酸クロリド(0.163g,0.639ミリモル)で処理して、粗な{3-[(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-5-イル)アミノ]-3-オキソプロピル}カルバミン酸1,1-ジメチルエチルを黄色固体として得た。この粗な物質(0.027g,0.042ミリモル)をジクロロメタン(1mL)中に懸濁し、室温でトリフルオロ酢酸(0.25mL,3.24ミリモル)で1時間処理した。溶媒を蒸発させ、残渣を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.017g,62%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.59(s,1H),10.01(s,1H),9.00(s,1H),7.97(s,1H),7.82(s,1H),7.63-7.79(m,2H),7.44-7.57(m,2H),7.31-7.44(m,1H),7.22-7.31(m,1H),7.11(s,1H),4.57(s,2H),2.94-3.19(m,2H),2.62-2.77(m,2H)。MS:m/z 540(M+1)。
【０４８０】
実施例117:(2S)-2-{[(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-5-イル)アミノ]カルボニル}-1-ピロリジンカルボン酸1,1-ジメチルエチル
【化１８０】
2010529965.tif 000181
【０４８１】
本明細書中に記載されている一般的手順により5-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩(0.060g,0.103ミリモル)を1-{[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}-L-プロリン(0.022g,0.103ミリモル)、DIPEA(0.090mL,0.514ミリモル)及びビス(2-オキソ-3-オキサゾリジニル)ホスフィン酸クロリド(0.079g,0.309ミリモル)で処理した。粗な生成物をシリカゲルクロマトグラフィー(ヘキサン/酢酸エチル)により精製して、標記化合物(0.035g,51%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.51(s,1H),9.77(s,1H),8.95(s,1H),7.88-7.98(m,1H),7.77(s,1H),7.44(s,3H),7.33-7.40(m,1H),7.27-7.33(m,1H),7.19-7.26(m,1H),7.07(s,1H),4.52(s,2H),4.15(m,1H),3.24-3.45(m,2H),2.14(m,1H),1.62-1.92(m,3H),1.36(s,3H),1.23(s,6H)。MS:m/z 666(M+1)。
【０４８２】
実施例118:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(L-プロリルアミノ)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１８１】
2010529965.tif 000182
【０４８３】
(2S)-2-{[(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-5-イル)アミノ]カルボニル}-1-ピロリジンカルボン酸1,1-ジメチルエチル(0.013g,0.020ミリモル)をジクロロメタン(1mL)中に含む懸濁液にトリフルオロ酢酸(0.25mL,3.24ミリモル)を添加した。生じた溶液を室温で1時間攪拌した。溶媒を蒸発させて、標記化合物(0.013g,98%)をオフホワイト色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.67(s,1H),10.38(s,1H),9.24(s,1H),9.02(s,1H),8.66(s,1H),7.95(s,1H),7.81(s,1H),7.46-7.55(m,2H),7.36-7.44(m,1H),7.28(dd,1H),7.15(d,1H),4.57(s,2H),4.30(m,1H),3.28(m,2H),1.75-2.14(m,4H)。MS:m/z 566(M)。
【０４８４】
実施例119:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-[(N-メチルグリシル)アミノ]-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１８２】
2010529965.tif 000183
【０４８５】
本明細書中に記載されている一般的手順により5-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩(0.060g,0.0103ミリモル)、N-{[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}-N-メチルグリシン(0.019g,0.103ミリモル)、DIPEA(0.090mL,0.514ミリモル)及びビス(2-オキソ-3-オキサゾリジニル)ホスフィン酸クロリド(0.079g,0.309ミリモル)から、{2-[(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-5-イル)アミノ]-2-オキソエチル}メチルカルバミン酸1,1-ジメチルエチル(0.030g,45%)を製造した。シリカゲルクロマトグラフィー(ヘキサン/酢酸エチル)により精製した。{2-[(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-5-イル)アミノ]-2-オキソエチル}メチルカルバミン酸1,1-ジメチルエチル(0.027g,0.042ミリモル)をジクロロメタン(1mL)中に含む溶液を室温でトリフルオロ酢酸(0.25mL,3.24ミリモル)で処理した。溶媒を蒸発させて、標記化合物(0.027g,98%)をオフホワイト色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.61(s,1H),10.31(s,1H),8.98(s,1H),8.75(s,2H),7.91(s,1H),7.78(d,1H),7.41-7.52(m,2H),7.31-7.40(m,2H),7.23(d,1H),7.11(s,1H),4.53(d,2H),3.87(s,2H),2.60(s,3H)。MS:m/z 539(M+1)。
【０４８６】
実施例120:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(グリシルアミノ)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１８３】
2010529965.tif 000184
【０４８７】
本明細書中に記載されている方法と同様にして5-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩(0.060g,0.0103ミリモル)をN-{[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}グリシン(0.018g,0.103ミリモル)、DIPEA(0.090mL,0.514ミリモル)及びビス(2-オキソ-3-オキサゾリジニル)ホスフィン酸クロリド(0.079g,0.309ミリモル)で処理して、粗な{2-[(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-5-イル)アミノ]-2-オキソエチル}カルバミン酸1,1-ジメチルエチル(0.031g)をオフホワイト色固体として得た、この物質をジクロロメタン(1mL)中トリフルオロ酢酸(0.30mL,3.89ミリモル)で1時間処理した。溶媒を蒸発させて、標記化合物(0.011g,40%)を白色固体として得た。1H NMR(400Hz,DMSO-d6):δ ppm 11.60(s,1H),10.23(s,1H),8.97(s,1H),8.04(m,3H),7.91(s,1H),7.77(s,1H),7.40-7.54(m,2H),7.29-7.40(m,2H),7.17-7.27(m,1H),7.10(s,1H),4.60(s,2H),3.72(s,2H)。MS:m/z 526(M+1)。
【０４８８】
実施例121:5-(アセチルアミノ)-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１８４】
2010529965.tif 000185
【０４８９】
ステップA:5-ニトロ-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-エチル
【化１８５】
2010529965.tif 000186
【０４９０】
5-ニトロ-1H-インドール-2-カルボン酸エチル(1.00g,4.27ミリモル)をジクロロメタン(30mL)及びTHF(8mL)中に含む懸濁液にジ炭酸ジ-t-ブチル(1.86g,8.55ミリモル)及びN,N-ジメチルアミノピリジン(0.52g,4.27ミリモル)を添加した。室温で2時間攪拌した後、飽和水性塩化ナトリウム中0.2M HCl(80mL)を添加した。次いで、混合物をジクロロメタンで抽出した。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(1.05g,74%)を白色固体として得た。1H NMR(400mhz,cdcl3):δ ppm 8.51(d,1H),8.23-8.29(m,1H),8.10-8.20(m,1H),7.16(d,1H),4.38(q,2H),1.62(s,9H),1.39(t,3H)。MS:m/z 335(M+H)。
【０４９１】
ステップB:5-アミノ-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-エチル
【化１８６】
2010529965.tif 000187
【０４９２】
Fisher-Porter容器において5-ニトロ-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-エチル(0.1g,0.299ミリモル)をエタノール(4mL)中に含む懸濁液に酸化白金(IV)(0.0034g,0.015ミリモル)を添加した。混合物を排気し、窒素を3回流し、水素(60psi)を流し、3回排気した後、水素(60psi)を充填した。45分後、反応混合物をセライトを介して濾過した。濾液を濃縮して、標記化合物(91mg)を黄色結晶性固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.85(d,1H),6.92(s,1H),6.76-6.85(m,2H),4.35(q,2H),3.64(s,2H),1.60(s,9H),1.37(t,3H)。MS:m/z 305(M+H)。
【０４９３】
ステップC:5-(アセチルアミノ)-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-エチル
【化１８７】
2010529965.tif 000188
【０４９４】
5-アミノ-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-エチル(0.082g,0.269ミリモル)及びトリエチルアミン(0.075mL,0.539ミリモル)をジクロロメタン(1.5mL)中に含む溶液にアセチルクロリド(0.019mL,0.269ミリモル)を添加した。15分後、反応混合物をジクロロメタン及び水で希釈した。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(0.041g)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.87-7.97(m,2H),7.61(s,1H),7.27(d,1H),6.98(s,1H),4.34(q,2H),2.14(s,3H),1.58(s,9H),1.35(t,3H)。MS:m/z 347(M+1)。
【０４９５】
ステップD:5-(アセチルアミノ)-1H-インドール-2-カルボン酸
【化１８８】
2010529965.tif 000189
【０４９６】
5-(アセチルアミノ)-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-エチル(0.041g,0.118ミリモル)をTHF:MeOH:水/3:1:1中に含む溶液に水酸化リチウム(0.028g,1.184ミリモル)を添加した。反応混合物を50℃で1時間加熱した。溶媒を蒸発させた。残渣を水中に溶解し、6N 水性HClで酸性化し、ジクロロメタンで抽出した。固体が水性層中に形成され、この固体を濾過により集め、乾燥して、標記化合物(0.011g,43%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.85(s,1H),11.63(s,1H),9.79(s,1H),7.97(s,1H),7.22-7.38(m,2H),7.01(s,1H),2.01(s,3H)。MS:m/z 219(M+1)。
【０４９７】
ステップE:5-(アセチルアミノ)-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１８９】
2010529965.tif 000190
【０４９８】
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.013g,0.041ミリモル)、5-(アセチルアミノ)-1H-インドール-2-カルボン酸(0.009g,0.041ミリモル)及びDIPEA(0.011mL,0.062ミリモル)をDMF(0.5mL)中に含む溶液にHATU(0.023g,0.062ミリモル)を添加した。反応混合物を室温で一晩攪拌し、酢酸エチル及び水で抽出した。有機層をブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮した。残渣をメタノールと摩砕して、標記化合物(0.009g,43%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.50(s,1H),9.74(s,1H),8.95(s,1H),7.91(s,1H),7.78(s,1H),7.40-7.49(m,3H),7.32-7.40(m,1H),7.28(s,1H),7.15-7.24(m,1H),7.06(s,1H),4.53(s,2H),1.98(s,3H)。MS:m/z 511(M+1)。
【０４９９】
実施例122:6-(アセチルアミノ)-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１９０】
2010529965.tif 000191
【０５００】
ステップA:6-ニトロ-1H-インドール-2-カルボン酸メチル
【化１９１】
2010529965.tif 000192
【０５０１】
6-ニトロ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.5g,2.425ミリモル)をメタノール(5mL)中に含む懸濁液に硫酸(1mL,18.76ミリモル)を添加した。混合物を2時間還流加熱した。反応混合物を室温まで冷却し、氷/水に注ぎ、炭酸水素ナトリウムで中和し、酢酸エチルで抽出した。有機抽出物を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮して、標記化合物(0.433g,81%)を黄色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 9.31(s,1H),8.41(s,1H),8.05(dd,1H),7.79(d,1H),7.29(s,1H),3.70-4.24(m,3H)。MS:m/z 221(M+1)。
【０５０２】
ステップB:6-ニトロ-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル
【化１９２】
2010529965.tif 000193
【０５０３】
6-ニトロ-1H-インドール-2-カルボン酸メチル(0.429g,1.948ミリモル)をジクロロメタン(15mL)中に含む懸濁液にジ炭酸ジ-t-ブチル(0.425g,1.948ミリモル)及びN,N-ジメチルアミノピリジン(0.238g,1.948ミリモル)を添加した。混合物を室温で1時間攪拌した。溶媒を蒸発させ、残渣をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(0.455g,73%)をオフホワイト色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 8.87-9.13(m,1H),8.08-8.18(m,1H),7.68(d,1H),7.07(s,1H),3.93(s,3H),1.70(s,9H)。MS:m/z 321(M+1)。
【０５０４】
ステップC:6-アミノ-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル
【化１９３】
2010529965.tif 000194
【０５０５】
6-ニトロ-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル(0.443g,1.383ミリモル)をエタノール(20mL)中に含む懸濁液に酸化白金(IV)(0.016g,0.069ミリモル)を添加した。混合物を排気し、窒素を3回流し、水素(50Psi)を流し、3回排気した後、水素(50psi)を充填した。1時間後、酢酸エチルを添加し、混合物をセライトを介して濾過した。溶媒を蒸発させて、標記化合物(0.373g,93%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3-d):δ ppm 7.41(d,1H),7.35(d,1H),7.04(s,1H),6.65(dd,1H),3.88(s,3H),1.55(s,9H)。MS:m/z 291(M+1)。
【０５０６】
ステップD:6-(アセチルアミノ)-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル
【化１９４】
2010529965.tif 000195
【０５０７】
6-アミノ-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル(0.100g,0.344ミリモル)及びトリエチルアミン(0.096mL,0.689ミリモル)をジクロロメタン(2mL)中に含む溶液にアセチルクロリド(0.027mL,0.379ミリモル)を添加した。30分後、反応混合物をジクロロメタン及び水で希釈した。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(0.089g,94%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 8.33(s,1H),7.52(d,1H),7.41(d,1H),7.33(s,1H),7.07(s,1H),3.91(s,3H),2.21(s,3H),1.60(s,9H)。MS:m/z 332(M)。
【０５０８】
ステップE:6-(アセチルアミノ)-1H-インドール-2-カルボン酸
【化１９５】
2010529965.tif 000196
【０５０９】
6-(アセチルアミノ)-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル(0.088g,0.265ミリモル)をTHF:メタノール:水/3:1:1(3.5mL)中に含む溶液に水酸化リチウム(0.063g,2.65ミリモル)を添加した。混合物を50℃で1時間加熱した。溶媒を蒸発させた。残渣を水中に溶解し、1N 水性HClで酸性化し、酢酸エチルで抽出した。有機層を硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮して、標記化合物(0.033g,54%)を薄黄色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.72(s,1H),11.57(s,1H),9.92(s,1H),7.99(s,1H),7.50(d,1H),7.07(dd,1H),6.96-7.00(m,1H),2.12(s,3H)。MS:m/z 219(M+1)。
【０５１０】
ステップF:6-(アセチルアミノ)-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化１９６】
2010529965.tif 000197
【０５１１】
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.047g,0.151ミリモル)、6-(アセチルアミノ)-1H-インドール-2-カルボン酸(0.033g,0.151ミリモル)及びDIPEA(0.040mL,0.227ミリモル)をDMF(1mL)中に含む溶液にHATU(0.086g,0.227ミリモル)を添加した。混合物を室温で2時間攪拌した。反応混合物を酢酸エチル及び水で希釈した。有機層を水で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、溶媒を蒸発させた。生じた油状物をジクロロメタン:メタノールと摩砕した。生じた固体を濾過により集め、真空下で乾燥して、標記化合物(0.024g,31%)をオフホワイト色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.46(s,1H),9.85(s,1H),9.01(m,1H),7.91(s,1H),7.80(s,1H),7.40-7.53(m,4H),7.35(t,1H),7.11(m,2H),4.51(d,2H),2.00(s,3H)。MS:m/z 511(M+1)。
【０５１２】
実施例123:6-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化１９７】
2010529965.tif 000198
【０５１３】
ステップA:6-アミノ-1H-インドール-2-カルボン酸メチル
【化１９８】
2010529965.tif 000199
【０５１４】
6-アミノ-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル(0.150g,0.517ミリモル)をジクロロメタン(2mL)中に含む溶液にトリフルオロ酢酸(0.5mL,6.49ミリモル)を添加した。混合物を室温で2時間攪拌した。溶媒を蒸発させて、標記化合物(0.175g,81%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.86(s,1H),8.89(br.s.,2H),7.61(d,1H),7.16(s,1H),7.12(d,1H),6.85(dd,1H),3.84(s,3H)。MS m/z 191(M+1)。
【０５１５】
ステップB:6-({[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}アミノ)-1H-インドール-2-カルボン酸メチル
【化１９９】
2010529965.tif 000200
【０５１６】
6-アミノ-1H-インドール-2-カルボン酸メチル(0.170g,0.406ミリモル)をジクロロメタン(5mL)中に含む溶液にジ炭酸ジ-t-ブチル(0.089g,0.406ミリモル)及びトリエチルアミン(0.170mL,1.219ミリモル)を添加した。混合物を室温で1時間攪拌した後、ジクロロメタンで希釈し、水及びブラインで洗浄した。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥し、蒸発させて、標記化合物(0.134g,>99%)を薄ピンク色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 8.75(s,1H),7.81(s,1H),7.55(d,1H),7.15(d,1H),6.83(dd,1H),6.59(s,1H),3.93(s,3H),1.55(s,9H)。MS:m/z 289(M-1)。
【０５１７】
ステップC:6-({[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}アミノ)-1H-インドール-2-カルボン酸
【化２００】
2010529965.tif 000201
【０５１８】
6-({[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}アミノ)-1H-インドール-2-カルボン酸メチル(0.115g,0.396ミリモル)をTHF:メタノール:水の3:1:1混合物(2mL)中に含む溶液に水酸化リチウム(0.095g,3.96ミリモル)を添加した。反応混合物を室温で一晩攪拌した。溶媒を蒸発させた。残渣を水中に溶解し、1N 水性HClで酸性化した。生じた懸濁液を酢酸エチルで抽出した。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥し、溶媒を蒸発させて、標記化合物(0.115g,>99%)をオフホワイト色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.18(s,1H),9.21(s,1H),7.70(s,1H),7.37(d,1H),6.93(dd,1H),6.74(s,1H),1.46(s,9H)。MS:m/z 275(M-1)。
【０５１９】
ステップD:(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-6-イル)カルバミン酸1,1-ジメチルエチル
【化２０１】
2010529965.tif 000202
【０５２０】
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.056g,0.182ミリモル)、6-({[(1,1-ジメチルエチル)オキシ]カルボニル}アミノ)-1H-インドール-2-カルボン酸(0.050g,0.182ミリモル)及びDIPEA(0.048mL,0.272ミリモル)をDMF(1.5mL)中に含む溶液にHATU(0.104g,0.272ミリモル)を添加した。混合物を室温で1.5時間攪拌した。反応混合物を酢酸エチル及び水で希釈した。有機層を水及びブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、溶媒を蒸発させた。残渣をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(0.056g,48%)をオフホワイト色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 9.74(s,1H),7.78(s,1H),7.44(d,1H),7.27-7.37(m,2H),7.21(dd,1H),7.08-7.13(m,1H),6.98(d,1H),6.74-6.86(m,3H),6.63(s,1H),4.66(d,2H),1.50(s,9H)。MS:m/z 569(M+1)。
【０５２１】
ステップE:6-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化２０２】
2010529965.tif 000203
【０５２２】
(2-{[({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)アミノ]カルボニル}-1H-インドル-6-イル)カルバミン酸1,1-ジメチルエチル(0.046g,0.081ミリモル)をジクロロメタン(2mL)中に含む溶液にトリフルオロ酢酸(0.5mL,6.49ミリモル)を添加した。混合物を室温で一晩攪拌した。溶媒を蒸発させ、残渣をカラムクロマトグラフィー(ジクロロメタン/メタノール)により精製して、標記化合物(0.037g,74%)を灰色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6)δ ppm 11.73(s,1H),9.35(br.s.,2H),9.04(s,1H),7.80(s,1H),7.63(d,1H),7.44-7.54(m,3H),7.38(t,1H),7.27(s,1H),7.17(s,1H),6.88(d,1H),4.55(d,2H)。MS:m/z 548(M+1)。
【０５２３】
実施例124:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-ニトロ-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボキサミド
【化２０３】
2010529965.tif 000204
【０５２４】
ステップA:5-ニトロ-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボン酸
【化２０４】
2010529965.tif 000205
【０５２５】
4-ニトロフェニレンジアミン(0.50g,3.27ミリモル)をジクロロメタン/ジエチルエーテルの2:3混合物(40mL)中に含む懸濁液にメチル2,2,2-トリクロロアセトイミデート(0.73g,4.09ミリモル)及びトリフルオロ酢酸(0.63mL,8.17ミリモル)を添加した。室温で3時間攪拌した後、反応混合物を濾過した。フィルター中の残渣をジクロロメタン:エーテルの1:1混合物で洗浄した。濾液を合わせ、1.5N 水性水酸化ナトリウム(40mL)と振とうした。有機層を除去した。メタノール/エーテルの1:1混合物(40mL)を添加し、混合物を室温で一晩攪拌した。沈殿した黄色固体を濾過により集め、水中に懸濁し、混合物を6N 水性HClで酸性化した。沈殿を濾過により集め、真空下で一晩乾燥して、標記化合物(0.331g,49%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ 8.56(s,1H),8.20(d,1H),7.79(d,1H)。MS:m/z 208(M+H)。
【０５２６】
ステップB:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-ニトロ-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボキサミド
【化２０５】
2010529965.tif 000206
【０５２７】
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.030g,0.096ミリモル)、5-ニトロ-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボン酸(0.020g,0.096ミリモル)及びDIPEA(0.025mL,0.145ミリモル)をDMF中に含む溶液にHATU(0.055g,0.145ミリモル)を添加した。室温で一晩攪拌した後、反応混合物を酢酸エチル及び水で希釈した。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥し、溶媒を蒸発させて、0.028gの黄色油状物を得た。反応を繰り返して、0.038gの同一物質を得た。粗な生成物を合わせ、メタノールと摩砕し、真空下で乾燥して、標記化合物(合わせて0.012g,25%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 9.76(s,1H),8.51(s,1H),8.19(d,1H),7.69-7.88(m,2H),7.44-7.55(m,3H),7.34-7.44(m,1H),4.58(d,2H)。MS:m/z 499.9(M+H)。
【０５２８】
実施例125:5-(アセチルアミノ)-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボキサミド
【化２０６】
2010529965.tif 000207
【０５２９】
ステップA:5-ニトロ-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボン酸1,1-ジメチルエチル
【化２０７】
2010529965.tif 000208
【０５３０】
文献(Heterocycles 2006,67,769)の手順に従って製造した5-ニトロ-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボン酸(1.00g,4.83ミリモル)をジクロロメタン(20mL)中に含む懸濁液にジ炭酸ジ-t-ブチル(2.107g,9.66ミリモル)及びN,N-ジメチルアミノピリジン(1.180g,9.66ミリモル)を添加した。激しいガスの発生が観察された。2時間後、反応混合物を濾過した。濾液を濃縮し、残渣をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)にかけて、標記化合物(0.149g)を白色固体として得た。所望t-ブチルエステルとN,N-ジメチルアミノピリジンの混合物として1gの追加物質が単離された。この物質を酢酸エチル中に溶解し、1N 水性HClで洗浄した。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮して、追加の標記化合物(合わせて0.359g,39%)を得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 8.72(s,1H),8.30(dd,1H),7.78(d,1H),1.68(s,9H)。MS:m/z 262(M-1)。
【０５３１】
ステップB:5-アミノ-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボン酸1,1-ジメチルエチル
【化２０８】
2010529965.tif 000209
【０５３２】
圧力容器において5-ニトロ-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボン酸1,1-ジメチルエチル(0.472g,1.793ミリモル)をエタノール(20mL)中に含む懸濁液に酸化白金(IV)(0.020g,0.090ミリモル)を添加した。混合物を排気し、窒素を流した後、排気し、水素(50Psi)を流した。1時間後、反応混合物をセライトを介して濾過した。濾液を濃縮し、残渣を真空下で乾燥して、標記化合物(0.359g,69%)を黄色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 10.03(s,1H),7.66(d,1H),6.49-6.90(m,2H),3.77(br.s.,2H),1.64(s,9H)。MS:m/z 234(M+1)。
【０５３３】
ステップC:5-(アセチルアミノ)-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボン酸1,1-ジメチルエチル
【化２０９】
2010529965.tif 000210
【０５３４】
5-アミノ-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボン酸1,1-ジメチルエチル(0.147g,0.630ミリモル)をジクロロメタン(5mL)中に含む懸濁液を氷浴において冷却した。ピリジン(0.076mL,0.945ミリモル)及び無水酢酸(0.059mL,0.630ミリモル)を添加した。反応混合物を濾過し、集めた固体をジクロロメタンで洗浄し、真空下で乾燥して、標記化合物(0.160g,92%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.06(s,1H),10.05(s,1H),8.14(s,1H),7.61(m,1H),7.24(m,1H),2.04(s,3H),1.55(s,9H)。MS:m/z 276(M+1)。
【０５３５】
ステップD:5-(アセチルアミノ)-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボン酸
【化２１０】
2010529965.tif 000211
【０５３６】
5-(アセチルアミノ)-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボン酸1,1-ジメチルエチル(0.155g,0.563ミリモル)をジクロロメタン(2mL)中に含む懸濁液にトリフルオロ酢酸(0.5mL,6.49ミリモル)を添加した。室温で一晩攪拌した後、溶媒を蒸発させて、標記化合物(0.166g,88%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 10.17(s,1H),8.19(d,1H),7.61(d,1H),7.40(dd,1H),2.1(s,3H)。MS:m/z 218(M-1)。
【０５３７】
ステップE:5-(アセチルアミノ)-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボキサミド
【化２１１】
2010529965.tif 000212
【０５３８】
5-(アセチルアミノ)-1H-ベンゾイミダゾール-2-カルボン酸(0.035g,0.161ミリモル)、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.050g,0.161ミリモル)及びDIPEA(0.031g,0.241ミリモル)をDMF(1mL)中に含む溶液にHATU(0.092g,0.241ミリモル)を添加した。室温で一晩攪拌した後、反応混合物を酢酸エチル及び水で希釈した。有機層を水で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮した。粗な生成物を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.007g,8.5%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 10.03(s,1H),9.48(s,1H),8.11(m,1H),7.74-7.90(m,1H),7.43-7.67(m,4H),7.35-7.44(m,1H),7.26-7.34(m,1H),4.55(s,2H),2.05(s,3H)。MS:m/z 512(M+1)。
【０５３９】
実施例126:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-5-(ジメチルアミノ)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化２１２】
2010529965.tif 000213
【０５４０】
5-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩(100mg,0.171ミリモル)をジクロロエタン(4mL)中に含む懸濁液にトリエチルアミン(0.036mL,0.257ミリモル)を添加した。この懸濁液にホルムアルデヒド(37%水性溶液)(0.019mL,0.257ミリモル)、酢酸(0.049mL,0.857ミリモル)及びトリアセトキシホウ水素化ナトリウム(145mg,0.686ミリモル)を添加した。混合物を室温で1時間攪拌した。pH〜8-9まで飽和水性炭酸水素ナトリウムを添加した。混合物を酢酸エチルで抽出した。有機層を硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー(ヘキサン/EtOAc)により精製して、標記化合物(0.035g,41%)を薄黄色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.23(s,1H),8.88(s,1H),7.77(s,1H),7.41-7.58(m,3H),7.30-7.40(m,1H),7.18-7.29(m,1H),6.96(s,1H),6.81(s,2H),4.52(s,2H),2.81(s,6H)。MS:m/z 497(M+1)。
【０５４１】
実施例127:5-[ビス(シクロプロピルメチル)アミノ]-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化２１３】
2010529965.tif 000214
【０５４２】
5-アミノ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-インドール-2-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩(0.207g,0.355ミリモル)をジクロロエタン(5mL)中に含む懸濁液にトリエチルアミン(0.049mL,0.355ミリモル)を添加した。生じた溶液にシクロプロパンカルバルデヒド(0.027mL,0.355ミリモル)及びトリアセトキシホウ水素化ナトリウム(0.188g,0.887ミリモル)を添加した。室温で一晩攪拌した後、反応混合物を酢酸エチルで希釈し、飽和水性炭酸水素ナトリウムで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー(ジクロロメタン/メタノール)により精製して、標記化合物(0.075g,37%)を黄色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.23(d,1H),8.89(t,1H),7.80(d,1H),7.43-7.55(m,3H),7.33-7.41(m,1H),7.24(d,1H),6.86-7.00(m,3H),4.54(d,2H),3.16(d,4H),0.75-1.05(m,2H),0.21-0.57(m,4H),-0.05-0.26(m,4H)。MS:m/z 577(M+1)。
【０５４３】
実施例128:3-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピロール-2-カルボキサミド
【化２１４】
2010529965.tif 000215
【０５４４】
ステップA:3-クロロ-1H-ピロール-2-カルボン酸メチル
【化２１５】
2010529965.tif 000216
【０５４５】
5-メチル-3,4-ジヒドロ-2H-ピロール(1.00g,12.0ミリモル)を四塩化炭素中に溶解した。溶液にNCS(12.85g,96ミリモル)を固体として添加し、反応混合物を85℃に加熱し、一晩攪拌した。混合物を0℃まで冷却し、沈殿を濾別し、溶媒を蒸発させた。残渣をメタノール中に溶解し、ナトリウムメトキシド(3.90g,72.2ミリモル)を添加した。生じた懸濁液を還流加熱し、3時間攪拌した。メタノールを蒸発させ、残渣をEt2O中に懸濁した。固体を濾別し、エーテルを蒸発させた。残渣をDCM中に溶解し、2M HClを添加した。SMが残存しなくなるまで二相溶液を攪拌した。相を分離し、有機層をMgSO4で乾燥し、橙色油状物まで蒸発した。粗な油状物をシリカに吸着させ、シリカ(40g)上にEtOAc及びヘキサンで流して、標記化合物を橙色固体(0.2958g,1.854ミリモル,収率15.41%)として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 9.54(br.s.,1H),6.80(s.,1H),6.17(s.,1H),3.83(s,3H)。MS:m/z 160.0(M+1)。
【０５４６】
ステップB:3-クロロ-1H-ピロール-2-カルボン酸
【化２１６】
2010529965.tif 000217
【０５４７】
メタノール(4mL)中に溶解した3-クロロ-1H-ピロール-2-カルボン酸メチル(0.2958g,1.854ミリモル)に1M LiOHの溶液(7.415mL,7.415ミリモル)を添加した。溶液にTHF(4mL)を添加し、生じた混合物を60℃に4時間加熱した。混合物を1M HClで酸性化し、EtOAcで分配した。有機相をMgSO4で乾燥し、蒸発させて、標記化合物(0.2331g,86%)を褐色がかった固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 11.01(br.s.,1H),7.03(t,1H),6.23(t,1H)。MS:m/z 146.2(M+1)。
【０５４８】
ステップC:3-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-ピロール-2-カルボキサミド
【化２１７】
2010529965.tif 000218
【０５４９】
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.050g,0.16ミリモル)及び3-クロロ-1H-ピロール-2-カルボン酸(0.023g,0.16ミリモル)をDMF(2mL)中に含む溶液にHATU(0.061g,0.16ミリモル)を添加した。DIPEA(0.021g,0.16mmole)を添加し、溶液を2時間攪拌した。混合物をEtOAcと水に分配した。有機層を分離し、15% NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、EtOAcを蒸発させた。残渣をシリカを用い、EtOAc及びヘキサンにより精製して、標記化合物(0.0187g,26%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 10.93(br.s.,1H),7.62-7.67(m,1H),7.56-7.62(m,1H),7.37-7.48(m,4H),7.02(t,1H),6.23(t,1H),4.72(d,2H)。MS:m/z 438.1(M+1)。
【０５５０】
実施例129:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-N-メチル-1H-ピロール-2-カルボキサミド
【化２１８】
2010529965.tif 000219
【０５５１】
ステップA:3-クロロ-5-({6-クロロ-2-フルオロ-3-[(メチルアミノ)メチル]フェニル}オキシ)ベンゾニトリル
【化２１９】
2010529965.tif 000220
【０５５２】
THF中MeNH2(13.9mL,27.73ミリモル)の2M溶液に3-{[3-(ブロモメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(1.04g,2.77ミリモル)をCH2Cl2(10mL)中に含む溶液を一滴ずつ添加した。溶液は薄黄色になり、フラスコに栓をし、室温で一晩攪拌した。酢酸エチル(200mL)及び飽和NaHCO3溶液(150mL)を添加した。有機層を分離し、ブライン(150mL)で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮して、標記化合物(0.81g,90%)を黄色油状物として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3)δ ppm 7.30-7.33(m,1H),7.24-7.30(m,2H),7.11-7.14(m,1H),6.98(dd,1H),3.81(s,2H),2.45(s,3H)。
【０５５３】
ステップB:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-N-メチル-1H-ピロール-2-カルボキサミド
【化２２０】
2010529965.tif 000221
【０５５４】
3-クロロ-5-({6-クロロ-2-フルオロ-3-[(メチルアミノ)メチル]フェニル}オキシ)ベンゾニトリル(0.10g,0.30ミリモル)及び1H-ピロール-2-カルボン酸(0.05g,0.43ミリモル)をDMF(3mL)中に含む溶液にHATU(0.16g,0.43ミリモル)を添加し、溶液を室温で一晩攪拌した。16時間後、酢酸エチル(100mL)及び飽和NaHCO3溶液(100mL)を添加した。有機層を分離し、飽和NaHCO3溶液(2×100mL)、ブライン(150mL)で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮した。粗な物質を逆相HPLCにより精製して、標記化合物(0.042g,33%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3)δ ppm 9.77(d,1H),7.34-7.40(m,1H),7.21-7.33(m,3H),7.17(t,1H),7.01-7.05(m,1H),6.99(d,1H),6.28(d,1H),4.85(br.s.,2H),3.33(br.s.,3H)。
【０５５５】
実施例130:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-N-メチル-1H-イミダゾール-2-カルボキサミド
【化２２１】
2010529965.tif 000222
【０５５６】
3-クロロ-5-({6-クロロ-2-フルオロ-3-[(メチルアミノ)メチル]フェニル}オキシ)ベンゾニトリル(0.10g,0.30ミリモル)及び1H-イミダゾール-2-カルボン酸(0.05g,0.43ミリモル)をDMF(3mL)中に含む溶液にHATU(0.16g,0.43ミリモル)を添加し、溶液を室温で一晩攪拌した。16時間後、酢酸エチル(100mL)及び飽和NaHCO3溶液(100mL)を添加した。有機層を分離し、飽和NaHCO3溶液(2×100mL)、ブライン(150mL)で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮した。粗な物質を逆相HPLCにより精製して、標記化合物(0.025g,20%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6)δ ppm 7.82(s,1H),7.46-7.57(m,3H),7.27-7.37(m,2H),7.18(s,1H),5.57(s,1H),4.77(s,1H),3.53(s,1.5H),2.98(s,1.5H)。19F NMR(376MHz,DMSO-d6)δ ppm -75.19(s,1F)。LCMS m/z 418(M-1)。
【０５５７】
実施例131:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２２２】
2010529965.tif 000223
【０５５８】
ステップA:4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボン酸メチル
【化２２３】
2010529965.tif 000224
【０５５９】
1H-イミダゾール-4-カルボン酸メチル(0.300g,2.4ミリモル)をCH3CN(16mL)中に含む溶液を攪拌し、ここにN-クロロスクシンイミド(0.318g,2.4ミリモル)を添加した。反応混合物を暗所で12時間攪拌した後、濃縮した。白色残渣をEtOAcに取り、飽和水性Na2S(10mL)を添加し、溶液を15分間攪拌した。有機層を単離し、乾燥(Na2SO4)し、濃縮し、粗な生成物をカラムクロマトグラフィー(20〜70% EtOAc/ヘキサン)により精製して、標記化合物(0.061g,16%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6)δ ppm 11.05(br.s.,1H),7.85(s,1H),3.81(s,3H)。ES-LCMS:m/z 160.9,162.9(M+1)。
【０５６０】
ステップB:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２２４】
2010529965.tif 000225
【０５６１】
4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボン酸メチル(0.061g,0.4ミリモル)の溶液をMeOH(2mL)、ジオキサン(2mL)及び2N NaOH(1.9mL,3.8ミリモル)の溶液中で室温で4日間攪拌した。次いで、1M HCl(20mL)を添加することにより反応混合物を酸性化し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を乾燥(Na2SO4)し、溶媒を蒸発させて、4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.0523g,94%)を白色固体として得た。これを更に精製することなく使用した。
【０５６２】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[(3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.054g,0.17ミリモル)、4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.026g,0.17ミリモル)、HATU(0.086g,0.23ミリモル)、DIPEA(0.039mL,0.23ミリモル)及びDMF(2mL)から、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドを製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.008g,10%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.16(br.s.,1H),8.24(br.s.,1H),7.82(s,1H),7.78(s,1H),7.45-7.54(m,3H),7.35-7.42(m,1H),4.54(s,2H)。ES-LCMS:m/z 439.0,441.0(M+1)。
【０５６３】
実施例132:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-N-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化２２５】
2010529965.tif 000226
【０５６４】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-クロロ-5-({6-クロロ-2-フルオロ-3-[(メチルアミノ)メチル]フェニル}オキシ)ベンゾニトリル(0.057g,0.17ミリモル)、4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.026g,0.17ミリモル)、HATU(0.086g,0.23ミリモル)、DIPEA(0.039mL,0.23ミリモル)及びDMF(2mL)から、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-N-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.005g,11%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.82(s,1H),7.77(s,1H),7.44-7.58(m,3H),7.30-7.40(m,1H),4.74(s,2H),3.00(br.s.,3H)。ES-LCMS:m/z 453.0,455.0(M+1)。
【０５６５】
実施例133:4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化２２６】
2010529965.tif 000227
【０５６６】
ステップA:4-ブロモ-1H-イミダゾール-5-カルボン酸メチル
【化２２７】
2010529965.tif 000228
【０５６７】
1H-イミダゾール-4-カルボン酸メチル(0.630g,5.0ミリモル)をCH3CN(50mL)中に含む溶液を攪拌し、ここにN-ブロモスクシンイミド(0.900g,5.0ミリモル)を添加した。反応混合物を暗所で12時間攪拌した後、シリカゲルの存在下で濃縮した。吸着させた粗な物質をカラムクロマトグラフィー(20〜100% EtOAc/ヘキサン)により精製して、標記化合物(0.708g,70%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.00(br.s.,1H),7.81(s,1H),3.81(s,3H)。ES-LCMS:m/z 204.9,206.9(M+1)。
【０５６８】
ステップB:4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化２２８】
2010529965.tif 000229
【０５６９】
4-ブロモ-1H-イミダゾール-5-カルボン酸メチル(0.708g,3.5ミリモル)の溶液をMeOH(20mL)及び2N NaOH(20mL,40ミリモル)の溶液中で40℃で4時間攪拌した後、追加の2N NaOH(20mL,40ミリモル)を添加し、反応混合物を40℃で更に1時間保持した。次いで、1M HCl(100mL)を添加することにより反応混合物を酸性化し、EtOAcで抽出した。有機抽出物を乾燥(Na2SO4)し、溶媒を蒸発させて、粗な4-ブロモ-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.156g,24%)を白色固体として得た。これを更に精製することなく使用した。
【０５７０】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[(3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.062g,0.20ミリモル)、4-ブロモ-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.038g,0.20ミリモル)、HATU(0.091g,0.24ミリモル)、DIPEA(0.042mL,0.24ミリモル)及びDMF(2mL)から、4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.010g,8%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.38(br.s.,1H),7.82(s,2H),7.44-7.54(m,3H),7.38(t,1H),4.51(d,2H)。ES-LCMS:m/z 482.9,484.9,486.9(M+1)。
【０５７１】
実施例134:4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２２９】
2010529965.tif 000230
【０５７２】
ステップA:4-ブロモ-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルバルデヒド
【化２３０】
2010529965.tif 000231
【０５７３】
2-メチル-1H-イミダゾール-4-カルバルデヒド(0.500g,5.0ミリモル)をCH3CN(50mL)中に含む溶液を攪拌し、ここにN-ブロモスクシンイミド(0.900g,5.0ミリモル)を添加した。反応混合物を暗所で3日間攪拌した後、シリカゲルの存在下で濃縮した。吸着させた粗な物質をカラムクロマトグラフィー(5〜70% EtOAc/ヘキサン)により精製して、標記化合物(0.334g,35%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.34(br.s.,1H),9.48(s,1H),2.31(s,3H)。ES-LCMS:m/z 189.2,191.2(M+1)。
【０５７４】
ステップB:4-ブロモ-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボン酸
【化２３１】
2010529965.tif 000232
【０５７５】
4-ブロモ-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルバルデヒド(0.334g,1.8ミリモル)、2-メチル-2-ブテン(11mLのTHF中2M溶液,22.0ミリモル)及びtert-ブタノール(1.3mL)をTHF(5.5mL)中に含む溶液を攪拌し、ここに亜塩素酸ナトリウム(1.6g,17.8ミリモル)及びリン酸二水素ナトリウム一水和物(1.5g,10.6ミリモル)を水(3.9mL)中に含む溶液を添加した。反応混合物を室温で6時間攪拌した。水性相を分離し、EtOAc(4×10mL)で抽出した。合わせた抽出物を乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮し、残渣をジエチルエーテルと摩砕して、標記化合物(0.316g,87%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.91(br.s.,1H),2.27(s,3H)。ES-LCMS:m/z 205.2,207.3(M+1)。
【０５７６】
ステップC:4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２３２】
2010529965.tif 000233
【０５７７】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-{[(3-アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.062g,0.20ミリモル)、4-ブロモ-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.041g,0.20ミリモル)、HATU(0.091g,0.24ミリモル)、DIPEA(0.042mL,0.24ミリモル)及びDMF(2mL)から、4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドを製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.066g,69%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.20(br.s.,1H),7.80-7.85(m,1H),7.45-7.55(m,3H),7.31-7.41(m,1H),4.50(d,2H),2.27(s,3H)。ES-LCMS:m/z 496.9,498.9,500.9(M+1)。
【０５７８】
実施例135:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(1-メチルエチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化２３３】
2010529965.tif 000234
【０５７９】
ステップA:N-{1-シアノ-2-[(フェニルメチル)オキシ]エチル}-2-メチルプロパンアミド
【化２３４】
2010529965.tif 000235
【０５８０】
シアン化ナトリウム(0.61g,12.4ミリモル)及び塩化アンモニウム(0.79g,14.8ミリモル)を25% 水酸化アンモニウム(5mL)中に含む溶液を攪拌し、ここにベンジルオキシアセトアルデヒド(1.5g,10.0ミリモル)を一滴ずつ添加した。溶液を室温で48時間攪拌した後、CH2Cl2(20mL)で抽出した。有機抽出物をブラインで洗浄し、乾燥(Na2SO4)し、濾過した。濾液に2-メチルプロパン酸(0.90g,10.2ミリモル)、EDC(2.85g,14.9ミリモル)及びDMAP(0.305g,2.5ミリモル)を添加し、溶液を室温で12時間攪拌した。水(10mL)を添加し、有機相を分離し、1N HCl(20mL)で洗浄し、乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルフラッシュカラムクロマトグラフィー(5〜50% EtOAc:ヘキサン)により精製して、標記化合物(1.60g,65%)をオフホワイト色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.31-7.44(m,5H),6.13(d,1H),5.06-5.13(m,1H),4.64(ABq,2H),3.69(ABq,2H),2.32-2.45(sept,1H),1.17(t,6H)。ES-LCMS:m/z 247.1(M+1)。
【０５８１】
ステップB:4-クロロ-2-(1-メチルエチル)-5-{[(フェニルメチル)オキシ]メチル}-1H-イミダゾール
【化２３５】
2010529965.tif 000236
【０５８２】
N-{1-シアノ-2-[(フェニルメチル)オキシ]エチル}-2-メチルプロパンアミド(1.60g,6.5ミリモル)、トリフェニルホスフィン(4.2g,16.0ミリモル)及び四塩化炭素(1.6mL,16.6ミリモル)をアセトニトリル(65mL)中に含む溶液を45℃で4.5時間で加熱した。反応物を濃縮し、残渣をCH2Cl2(70mL)及び0.5N NaOH(60mL)中で10分間攪拌した。有機層を単離し、乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮し、残渣をシリカゲルフラッシュカラムクロマトグラフィー(5〜50% EtOAc:ヘキサン)により精製して、標記化合物(0.710g,41%)を黄色油状物として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 10.69(br.s.,1H),7.28-7.36(m,5H),4.51(s,2H),4.48(s,2H),2.92(sept,1H),1.24(d,6H)。
【０５８３】
ステップC:4-クロロ-2-(1-メチルエチル)-1H-イミダゾール-5-カルバルデヒド
【化２３６】
2010529965.tif 000237
【０５８４】
4-クロロ-2-(1-メチルエチル)-5-{[(フェニルメチル)オキシ]メチル}-1H-イミダゾール(0.710g,2.7ミリモル)及びメタンスルホン酸(6.8mL,105ミリモル)をクロロホルム(14mL)中に含む溶液を室温で1時間攪拌した。反応混合物を氷(〜50g)に注ぎ、pH10まで5N NaOHを添加することにより溶液を中和した。溶液をメチルtert-ブチルエーテル(2×40mL)で抽出した後、n-ブタノール(3×20mL)で抽出した。合わせたn-ブタノール抽出物を濃縮し、トルエンと共沸し、真空中で乾燥して、粗な[4-クロロ-2-(1-メチルエチル)-1H-イミダゾル-5-イル]メタノールを褐色固体として得た。この固体及び二酸化マンガン(1.5g,17.0ミリモル)をCH2Cl2(8mL)及び1,4-ジオキサン(4mL)中に含む溶液を6時間還流加熱した。反応混合物を室温まで冷却し、セライトを介して濾過し、CH2Cl2で十分洗浄した。濾液を濃縮し、乾燥して、標記化合物(0.165g,37%)をオフホワイト色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 11.82(br.s.,1H),9.60(s,1H),3.12(sept,1H),1.34(d,6H)。ES-LCMS:m/z 173.0(M+1)。
【０５８５】
ステップD:4-クロロ-2-(1-メチルエチル)-1H-イミダゾール-5-カルボン酸
【化２３７】
2010529965.tif 000238
【０５８６】
4-クロロ-2-(1-メチルエチル)-1H-イミダゾール-5-カルバルデヒド(0.165g,1.0ミリモル)、2-メチル-2-ブテン(6.2mLのTHF中2M溶液,12.4ミリモル)及びtert-ブタノール(0.8mL)をTHF(3.1mL)中に含む溶液を攪拌し、ここに亜塩素酸ナトリウム(0.92g,10.2ミリモル)及びリン酸二水素ナトリウム一水和物(0.81g,5.9ミリモル)を水(2.2mL)中に含む溶液を添加した。反応混合物を室温で6時間攪拌した。水性相を分離し、EtOAc(4×10mL)で抽出した。合わせた抽出物を乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮し、残渣をジエチルエーテルと摩砕して、標記化合物(0.173g,92%)を薄黄色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.99(br.s.,1H),12.82(br.s.,1H),2.95(sept,1H),1.20(d,6H)。ES-LCMS:m/z 189.0(M+1)。
【０５８７】
ステップE:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(1-メチルエチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化２３８】
2010529965.tif 000239
【０５８８】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-クロロ-5-({6-クロロ-2-フルオロ-3-[(メチルアミノ)メチル]フェニル}オキシ)ベンゾニトリル(0.093g,0.30ミリモル)、4-クロロ-2-(1-メチルエチル)-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.057g,0.30ミリモル)、HATU(0.137g,0.36ミリモル)、DIPEA(0.063mL,0.36ミリモル)及びDMF(3mL)から、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-(1-メチルエチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.084g,47%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.17(t,1H),7.82(s,1H),7.43-7.53(m,3H),7.37(t,1H),4.53(d,2H),2.95(sept,1H),1.21(d,6H)。ES-LCMS:m/z 481.0,483.0(M+1)。
【０５８９】
実施例136:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-シクロプロピル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化２３９】
2010529965.tif 000240
【０５９０】
ステップA:N-{1-シアノ-2-[(フェニルメチル)オキシ]エチル}シクロプロパンカルボキサミド
【化２４０】
2010529965.tif 000241
【０５９１】
シアン化ナトリウム(0.61g,12.4ミリモル)及び塩化アンモニウム(0.79g,14.8ミリモル)を25% 水酸化アンモニウム(5mL)中に含む溶液を攪拌し、ここにベンジルオキシアセトアルデヒド(1.5g,10.0ミリモル)を一滴ずつ添加した。溶液を室温で48時間攪拌した後、CH2Cl2(20mL)で抽出した。有機抽出物をブラインで洗浄し、乾燥(Na2SO4)し、濾過した。濾液を0℃まで冷却し、ピリジン(1.3mL,16.1ミリモル)を添加した後、シクロプロパンカルボニルクロリド(1.1g,10.1ミリモル)を添加した。反応混合物を室温で12時間攪拌した。水(10mL)を添加し、有機相を分離し、1N HCl(20mL)で洗浄し、乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルフラッシュカラムクロマトグラフィー(5〜50% EtOAc:ヘキサン)により精製して、標記化合物(1.84g,75%)を半透明固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.31-7.44(m,5H),6.33(d,1H),5.07-5.15(m,1H),4.66(s,2H),3.71(ABq,2H),1.33-1.42(m,1H),0.97-1.09(m,2H),0.79-0.90(m,2H)。ES-LCMS:m/z 245.1(M+1)。
【０５９２】
ステップB:4-クロロ-2-シクロプロピル-5-{[(フェニルメチル)オキシ]メチル}-1H-イミダゾール
【化２４１】
2010529965.tif 000242
【０５９３】
N-{1-シアノ-2-[(フェニルメチル)オキシ]エチル}シクロプロパンカルボキサミド(1.84g,7.5ミリモル)、トリフェニルホスフィン(4.8g,18.3ミリモル)及び四塩化炭素(1.9mL,19.7ミリモル)をアセトニトリル(74mL)中に含む溶液を45℃で6時間加熱した。反応物を濃縮し、残渣をCH2Cl2(80mL)及び0.5N NaOH(70mL)中で10分間攪拌した。有機層を単離し、乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮し、残渣をシリカゲルフラッシュカラムクロマトグラフィー(5〜50% EtOAc:ヘキサン)により精製して、標記化合物(1.02g,52%)を黄色油状物として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 10.90(br.s.,1H),7.26-7.36(m,5H),4.50(s,2H),4.47(s,2H),1.74-1.84(m,1H),0.81-0.95(m,4H)。
【０５９４】
ステップC:4-クロロ-2-シクロプロピル-1H-イミダゾール-5-カルバルデヒド
【化２４２】
2010529965.tif 000243
【０５９５】
4-クロロ-2-シクロプロピル-5-{[(フェニルメチル)オキシ]メチル}-1H-イミダゾール(1.02g,3.9ミリモル)及びメタンスルホン酸(9.7mL,149ミリモル)をクロロホルム(22mL)中に含む溶液を室温で1時間攪拌した。反応混合物を氷(〜50g)に注ぎ、pH10まで5N NaOHを添加することにより溶液を中和した。溶液をメチルtert-ブチルエーテル(2×40mL)で抽出した後、n-ブタノール(3×20mL)で抽出した。合わせたn-ブタノール抽出物を濃縮し、トルエンと共沸し、真空中で乾燥して、粗な(4-クロロ-2-シクロプロピル-1H-イミダゾル-5-イル)メタノールを褐色固体として得た。この固体及び二酸化マンガン(2.1g,24.8ミリモル)をCH2Cl2(12mL)及び1,4-ジオキサン(6mL)中に含む溶液を6時間還流加熱した。反応混合物を室温まで冷却し、セライトを介して濾過し、CH2Cl2で十分洗浄した。濾液を濃縮し、乾燥して、標記化合物(0.282g,41%)を褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 11.05(br.s.,1H),9.49(s,1H),1.95-2.04(m,1H),1.09-1.17(m,2H),1.03-1.09(m,2H)。ES-LCMS:m/z 171.0(M+1)。
【０５９６】
ステップD:4-クロロ-2-シクロプロピル-1H-イミダゾール-5-カルボン酸
【化２４３】
2010529965.tif 000244
【０５９７】
4-クロロ-2-シクロプロピル-1H-イミダゾール-5-カルバルデヒド(0.282g,1.6ミリモル)、2-メチル-2-ブテン(10mLのTHF中2M溶液,20.0ミリモル)及びtert-ブタノール(1.2mL)をTHF(5.0mL)中に含む溶液を攪拌し、ここに亜塩素酸ナトリウム(1.5g,16.6ミリモル)及びリン酸二水素ナトリウム一水和物(1.3g,9.4ミリモル)を水(3.7mL)中に含む溶液を添加した。反応混合物を室温で6時間攪拌した。水性相を分離し、EtOAc(4×10mL)で抽出した。合わせた抽出物を乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮し、残渣をジエチルエーテルと摩砕して、標記化合物(0.285g,95%)を薄黄色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.95(br.s.,1H),1.90-2.00(m,1H),0.89-0.98(m,2H),0.82-0.89(m,2H)。ES-LCMS:m/z 187.0(M+1)。
【０５９８】
ステップE:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-シクロプロピル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化２４４】
2010529965.tif 000245
【０５９９】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-クロロ-5-({6-クロロ-2-フルオロ-3-[(メチルアミノ)メチル]フェニル}オキシ)ベンゾニトリル(0.093g,0.30ミリモル)、4-クロロ-2-シクロプロピル-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.056g,0.30ミリモル)、HATU(0.137g,0.36ミリモル)、DIPEA(0.063mL,0.36ミリモル)及びDMF(3mL)から、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-シクロプロピル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.050g,28%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.05-8.11(m,1H),7.81-7.83(m,1H),7.44-7.53(m,3H),7.32-7.39(m,1H),4.53(d,2H),1.89-1.99(m,1H),0.91-0.97(m,2H),0.82-0.88(m,2H)。ES-LCMS:m/z 479.0,481.0(M+1)。
【０６００】
実施例137:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２４５】
2010529965.tif 000246
【０６０１】
ステップA:N-{1-シアノ-2-[(フェニルメチル)オキシ]エチル}アセトアミド
【化２４６】
2010529965.tif 000247
【０６０２】
シアン化ナトリウム(0.61g,12.4ミリモル)及び塩化アンモニウム(0.79g,14.8ミリモル)を25% 水酸化アンモニウム(5mL)中に含む溶液を攪拌し、ここにベンジルオキシアセトアルデヒド(1.5g,10.0ミリモル)を一滴ずつ添加した。溶液を室温で48時間攪拌した後、CH2Cl2(20mL)で抽出した。有機抽出物をブラインで洗浄し、乾燥(Na2SO4)し、濾過した。濾液を0℃まで冷却し、ピリジン(1.3mL,16.1ミリモル)を添加した後、アセチルクロリド(1.1mL,15.5ミリモル)を添加した。反応混合物を0℃で2時間攪拌した。水(10mL)を添加し、有機相を分離し、1N HCl(20mL)で洗浄し、乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルフラッシュカラムクロマトグラフィー(5〜50% EtOAc:ヘキサン)により精製して、標記化合物(1.60g,65%)をオフホワイト色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.33-7.44(m,5H),6.14(br.s.,1H),5.05-5.12(m,1H),4.65(ABq,2H),3.69(ABq,2H),2.04(s,3H)。
【０６０３】
ステップB:4-クロロ-2-メチル-5-{[(フェニルメチル)オキシ]メチル}-1H-イミダゾール
【化２４７】
2010529965.tif 000248
【０６０４】
N-{1-シアノ-2-[(フェニルメチル)オキシ]エチル}アセトアミド(1.64g,7.5ミリモル)、トリフェニルホスフィン(4.9g,18.8ミリモル)及び四塩化炭素(1.8mL,18.8ミリモル)をアセトニトリル(75mL)中に含む溶液を45℃で6時間加熱した。反応物を濃縮し、残渣をCH2Cl2(80mL)及び0.5N NaOH(70mL)中で15分間攪拌した。有機層を単離し、乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮し、残渣をシリカゲルフラッシュカラムクロマトグラフィー(5〜70% EtOAc:ヘキサン)により精製して、標記化合物を黄色固体として、分離できないトリフェニルホスフィンオキシドのために推定される定量的収率で得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.28-7.37(m,5H),4.50(s,2H),4.48(s,2H),2.37(s,3H)。
【０６０５】
ステップC:4-クロロ-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボン酸
【化２４８】
2010529965.tif 000249
【０６０６】
4-クロロ-2-メチル-5-{[(フェニルメチル)オキシ]メチル}-1H-イミダゾール(1.78g,7.5ミリモル)及びメタンスルホン酸(18.5mL,285ミリモル)をクロロホルム(39mL)中に含む溶液を室温で1時間攪拌した。反応混合物を氷(〜70g)に注ぎ、pH10まで5N NaOHを添加することにより溶液を中和した。溶液をメチルtert-ブチルエーテル(2×60mL)で抽出した後、n-ブタノール(3×40mL)で抽出した。合わせたn-ブタノール抽出物をブラインで洗浄し、濃縮し、真空中で乾燥して、粗な(4-クロロ-2-メチル-1H-イミダゾル-5-イル)メタノールを褐色固体として得た。この固体及び二酸化マンガン(2.0g,23.0ミリモル)をCH2Cl2(12mL)及び1,4-ジオキサン(6mL)中に含む溶液を6時間還流加熱した。反応混合物を室温まで冷却し、セライトを介して濾過し、CH2Cl2で十分洗浄した。濾液を濃縮し、乾燥して、粗な4-クロロ-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルバルデヒドを黄色固体(0.308g,28%)として得た。これを更に精製することなく使用した。
【０６０７】
4-クロロ-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルバルデヒド(0.308g,2.1ミリモル)、2-メチル-2-ブテン(9.3mLのTHF中2M溶液,18.6ミリモル)及びtert-ブタノール(1.2mL)をTHF(4.7mL)中に含む溶液を攪拌し、ここに亜塩素酸ナトリウム(1.4g,15.3ミリモル)及びリン酸二水素ナトリウム一水和物(1.2g,8.7ミリモル)を水(3.3mL)中に含む溶液を添加した。反応混合物を室温で6時間攪拌した。水性相を分離し、EtOAc(4×10mL)で抽出した。合わせた抽出物を乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮し、残渣をジエチルエーテルと摩砕して、標記化合物(0.168g,50%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.98(br.s.,1H),12.88(br.s.,1H),2.26(s,3H)。ES-LCMS:m/z 160.9(M+1)。
【０６０８】
ステップD:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２４９】
2010529965.tif 000250
【０６０９】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-クロロ-5-({6-クロロ-2-フルオロ-3-[(メチルアミノ)メチル]フェニル}オキシ)ベンゾニトリル(0.062g,0.20ミリモル)、4-クロロ-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.032g,0.20ミリモル)、HATU(0.091g,0.24ミリモル)、DIPEA(0.042mL,0.24ミリモル)及びDMF(2mL)から、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドを製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.051g,56%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.77(br.s.,1H),8.08(br.s.,1H),7.80-7.84(m,1H),7.44-7.53(m,3H),7.36(t,1H),4.49-4.56(m,2H),2.26(s,3H)。ES-LCMS:m/z 453.0,454.0(M+1)。
【０６１０】
実施例138:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２５０】
2010529965.tif 000251
【０６１１】
ステップA:N-{1-シアノ-2-[(フェニルメチル)オキシ]エチル}プロパンアミド
【化２５１】
2010529965.tif 000252
【０６１２】
シアン化ナトリウム(1.22g,24.9ミリモル)及び塩化アンモニウム(1.58g,29.5ミリモル)を25% 水酸化アンモニウム(9.6mL)中に含む溶液を攪拌し、ここにベンジルオキシアセトアルデヒド(3.0g,20.0ミリモル)を一滴ずつ添加した。溶液を室温で48時間攪拌した後、CH2Cl2(40mL)で抽出した。有機抽出物をブラインで洗浄し、乾燥(Na2SO4)し、濾過した。濾液にプロピオン酸(1.5g,20.0ミリモル)、EDC(5.7g,30.0ミリモル)及びDMAP(610mg,5ミリモル)を添加し、溶液を室温で12時間攪拌した。水(20mL)を添加し、有機相を分離し、1N HCl(20mL)で洗浄し、乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルフラッシュカラムクロマトグラフィー(0〜50% EtOAc:ヘキサン)により精製して、標記化合物(3.62g,78%)を黄色油状物として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.32-7.43(m,5H),6.09(br.s.,1H),5.08-5.13(m,1H),4.59-4.69(ABq,2H),3.66(ABq,2H),2.25(qd,2H),1.17(t,3H)。ES-LCMS:m/z 233.0(M+H)。
【０６１３】
ステップB:4-クロロ-2-エチル-5-{[(フェニルメチル)オキシ]メチル}-1H-イミダゾール
【化２５２】
2010529965.tif 000253
【０６１４】
N-{1-シアノ-2-[(フェニルメチル)オキシ]エチル}プロパンアミド(3.62g,15.6ミリモル)、トリフェニルホスフィン(10.2g,39.0ミリモル)及び四塩化炭素(3.8mL,39.0ミリモル)をアセトニトリル(150mL)中に含む溶液を45℃で4.5時間加熱した。反応物を濃縮し、残渣をCH2Cl2(170mL)及び0.5N NaOH(150mL)中で15分間攪拌した。有機層を単離し、乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮し、残渣をシリカゲルフラッシュカラムクロマトグラフィー(5〜50% EtOAc:ヘキサン)により精製して、標記化合物(2.51g,64%)を薄黄色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.29-7.38(m,5H),4.52(s,2H),4.50(s,2H),2.65(q,2H),1.26(t,3H)。ES-LCMS:m/z 250.6,252.9(M+H)。
【０６１５】
ステップC:(4-クロロ-2-エチル-1H-イミダゾル-5-イル)メタノール
【化２５３】
2010529965.tif 000254
【０６１６】
4-クロロ-2-エチル-5-{[(フェニルメチル)オキシ]メチル}-1H-イミダゾール(2.51g,10.0ミリモル)及びメタンスルホン酸(25mL,385ミリモル)をクロロホルム(56mL)中に含む溶液を室温で1時間攪拌した。反応混合物を氷(〜100g)に注ぎ、pH10まで5N NaOHを添加することにより溶液を中和した。溶液をメチルtert-ブチルエーテル(2×100mL)で抽出した後、n-ブタノール(3×100mL)で抽出した。合わせたn-ブタノール抽出物を濃縮し、トルエンと共沸し、真空中で乾燥して、標記化合物を定量的収率でオフホワイト色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.10(br.s.,1H),5.10(br.s.,1H),4.32(s,2H),2.54(q,2H),1.15(t,3H)。
【０６１７】
ステップD:4-クロロ-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルバルデヒド
【化２５４】
2010529965.tif 000255
【０６１８】
(4-クロロ-2-エチル-1H-イミダゾル-5-イル)メタノール(1.60g,10.0ミリモル)及び二酸化マンガン(5.5g,63.3ミリモル)をCH2Cl2(30mL)及び1,4-ジオキサン(15mL)中に含む溶液を6.5時間還流加熱した。反応混合物を室温まで冷却した後、セライトを介して濾過し、CH2Cl2で十分に洗浄した。濾液を濃縮し、乾燥して、標記化合物(0.763mg,48%)を淡黄色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 9.66(s,1H),2.84(q,2H),1.38(t,3H)。
【０６１９】
ステップE:4-クロロ-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボン酸
【化２５５】
2010529965.tif 000256
【０６２０】
4-クロロ-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルバルデヒド(0.763g,4.81ミリモル)、2-メチル-2-ブテン(30mLのTHF中2M溶液,60ミリモル)及びtert-ブタノール(3.7mL)をTHF(15mL)中に含む溶液を攪拌し、ここに亜塩素酸ナトリウム(4.41g,48.8ミリモル)及びリン酸二水素ナトリウム一水和物(3.9g,28.3ミリモル)を水(11mL)中に含む溶液を添加した。反応混合物を室温で6時間攪拌した。水性相を分離し、EtOAc(4×40mL)で抽出した。合わせた抽出物を乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮し、残渣をジエチルエーテルと摩砕して、標記化合物(0.715g,85%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.86(br.s.,2H),2.59(q,2H),1.17(t,3H)。ES-LCMS:m/z 174.9,176.9(M+H)。
【０６２１】
ステップF:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２５６】
2010529965.tif 000257
【０６２２】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-クロロ-5-({6-クロロ-2-フルオロ-3-[(メチルアミノ)メチル]フェニル}オキシ)ベンゾニトリル(0.713g,2.29ミリモル)、4-クロロ-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.400g,2.29ミリモル)、HATU(1.133g,2.98ミリモル)、DIPEA(0.520mL,2.98ミリモル)及びDMF(12mL)から、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドを製造した。シリカゲルクロマトグラフィー(CH2Cl2中0〜5% MeOH(2M NH3))により精製して、標記化合物(0.622g,58%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ 12.74(s,1H),8.09(br.s.,1H),7.81-7.84(m,1H),7.48-7.53(m,2H),7.45-7.47(m,1H),7.33-7.40(m,1H),4.54(d,2H),2.60(q,2H),1.18(t,3H)。ES-LCMS:m/z 467.0,469.0(M+H)。
【０６２３】
実施例139:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-プロピル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２５７】
2010529965.tif 000258
【０６２４】
ステップA:N-{1-シアノ-2-[(フェニルメチル)オキシ]エチル}ブタンアミド
【化２５８】
2010529965.tif 000259
【０６２５】
シアン化ナトリウム(0.61g,12.4ミリモル)及び塩化アンモニウム(0.79g,14.8ミリモル)を25% 水酸化アンモニウム(5mL)中に含む溶液を攪拌し、ここにベンジルオキシアセトアルデヒド(1.5g,10.0ミリモル)を一滴ずつ添加した。溶液を室温で48時間攪拌した後、CH2Cl2(20mL)で抽出した。有機抽出物をブラインで洗浄し、乾燥(Na2SO4)し、濾過した。濾液を0℃まで冷却し、ピリジン(1.3mL,16.1ミリモル)及びブチリルクロリド(1.56mL,15.0ミリモル)を順次添加した。反応混合物を0℃で2時間攪拌した。水を添加し(10mL)、有機相を分離し、乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルフラッシュカラムクロマトグラフィー(5〜35% EtOAc:ヘキサン)により精製して、標記化合物(1.99g,81%)を薄黄色油状物として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.32-7.43(m,5H),6.09(d,1H),5.08-5.14(m,1H),4.64(ABq,2H),3.71(ABq,2H),2.20(t,2H),1.62-1.73(m,2H),0.96(t,3H)。ES-LCMS:m/z 247.2(M+1)。
【０６２６】
ステップB:4-クロロ-5-{[(フェニルメチル)オキシ]メチル}-2-プロピル-1H-イミダゾール
【化２５９】
2010529965.tif 000260
【０６２７】
N-{1-シアノ-2-[(フェニルメチル)オキシ]エチル}ブタンアミド(1.60g,6.5ミリモル)、トリフェニルホスフィン(4.3g,16.3ミリモル)及び四塩化炭素(1.6mL,16.3ミリモル)をアセトニトリル(65mL)中に含む溶液を42℃で12時間加熱した。次いで、反応物を濃縮し、残渣をCH2Cl2(70mL)及び0.5N NaOH(60mL)中で15分間攪拌した。有機層を単離し、乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮し、残渣をシリカゲルフラッシュカラムクロマトグラフィー(5〜40% EtOAc:ヘキサン)により精製して、標記化合物を薄黄色固体として、分離できないトリフェニルホスフィンオキシドのために推定される定量的収率で得た。1H NMR(400MHz,CDCl3)δ 7.30-7.40(m,5H),4.52(s,4H),2.58-2.68(m,2H),1.68-1.82(m,2H),0.97(t,3H)。
【０６２８】
ステップC:(4-クロロ-2-プロピル-1H-イミダゾル-5-イル)メタノール
【化２６０】
2010529965.tif 000261
【０６２９】
4-クロロ-5-{[(フェニルメチル)オキシ]メチル}-2-プロピル-1H-イミダゾール(1.72g,6.5ミリモル)及びメタンスルホン酸(16mL,247ミリモル)をクロロホルム(36mL)中に含む溶液を室温で1時間攪拌した。反応混合物を氷(〜70g)に注ぎ、pH10まで5N NaOHを添加することにより溶液を中和した。溶液をメチルtert-ブチルエーテル(2×60mL)で抽出した後、n-ブタノール(3×40mL)で抽出した。合わせたn-ブタノール抽出物を濃縮し、ブラインで洗浄し、真空中で乾燥して、標記化合物(0.927g,82%)を薄黄色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.09(br.s.,1H),5.10(br.s.,1H),4.31(s,2H),2.45-2.51(m,2H),1.60(sex,2H),0.87(t,3H)。
【０６３０】
ステップD:4-クロロ-2-プロピル-1H-イミダゾール-5-カルバルデヒド
【化２６１】
2010529965.tif 000262
【０６３１】
(4-クロロ-2-プロピル-1H-イミダゾル-5-イル)メタノール(0.927g,5.3ミリモル)及び二酸化マンガン(2g,23.0ミリモル)をCH2Cl2(12mL)及び1,4-ジオキサン(6mL)中に含む溶液を6時間還流加熱した。反応混合物を室温まで冷却した後、セライトを介して濾過し、CH2Cl2で十分洗浄した。濾液を濃縮し、乾燥して、標記化合物(0.541g,59%)を淡黄色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 11.61(br.s.,1H),9.63(s,1H),2.80(t,2H),1.83(sex,2H),0.99(t,3H)。ES-LCMS:m/z 173.0(M+1)。
【０６３２】
ステップE:4-クロロ-2-プロピル-1H-イミダゾール-5-カルボン酸
【化２６２】
2010529965.tif 000263
【０６３３】
4-クロロ-2-プロピル-1H-イミダゾール-5-カルバルデヒド(0.541g,3.1ミリモル)、2-メチル-2-ブテン(19.3mLのTHF中2M溶液,38.6ミリモル)及びtert-ブタノール(2.3mL)をTHF(10mL)中に含む溶液を攪拌し、ここに亜塩素酸ナトリウム(2.9g,32.1ミリモル)及びリン酸二水素ナトリウム一水和物(2.5g,18.1ミリモル)を水(7.2mL)中に含む溶液を添加した。反応混合物を室温で6時間攪拌した。水性相を分離し、EtOAc(4×40mL)で抽出した。合わせた抽出物を乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮し、残渣をジエチルエーテルと摩砕して、標記化合物(0.587g,定量的)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.99(br.s.,1H),12.88(br.s.,1H),2.55(t,2H),1.63(sex,2H),0.86(t,3H)。ES-LCMS:m/z 189.0(M+H)。
【０６３４】
ステップF:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-プロピル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２６３】
2010529965.tif 000264
【０６３５】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-クロロ-5-({6-クロロ-2-フルオロ-3-[(メチルアミノ)メチル]フェニル}オキシ)ベンゾニトリル(0.062g,0.20ミリモル)、4-クロロ-2-プロピル-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.038g,0.20ミリモル)、HATU(0.091g,0.24ミリモル)、DIPEA(0.042mL,0.24ミリモル)及びDMF(2mL)から、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-プロピル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドを製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.062g,64%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.73(br.s.,1H),8.12(br.s.,1H),7.81-7.84(m,1H),7.45-7.52(m,3H),7.37(t,1H),4.53(d,2H),2.55(t,2H),1.64(sex,2H),0.87(t,3H)。ES-LCMS:m/z 481.0,483.0(M+1)。
【０６３６】
実施例140:2-ブチル-4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化２６４】
2010529965.tif 000265
【０６３７】
ステップA:2-ブチル-4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボン酸
【化２６５】
2010529965.tif 000266
【０６３８】
4-クロロ-2-ブチル-1H-イミダゾール-5-カルバルデヒド(0.400g,2.1ミリモル)、2-メチル-2-ブテン(13.4mLのTHF中2M溶液,26.8ミリモル)及びtert-ブタノール(1.6mL)をTHF(6.7mL)中に含む溶液を攪拌し、ここに亜塩素酸ナトリウム(2.0g,21.6ミリモル)及びリン酸二水素ナトリウム一水和物(1.8g,12.9ミリモル)を水(4.8mL)中に含む溶液を添加した。反応混合物を室温で12時間攪拌した。水性相を分離し、EtOAc(4×40mL)で抽出した。合わせた抽出物を乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮し、残渣をジエチルエーテルと摩砕して、標記化合物(0.411g,95%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.99(br.s.,1H),12.88,(br.s.,1H),2.58(t,2H),1.59(quint,2H),1.20-1.31(sex,2H),0.87(t,3H)。ES-LCMS:m/z 203.1(M+H)。
【０６３９】
ステップB:2-ブチル-4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化２６６】
2010529965.tif 000267
【０６４０】
本明細書中に記載されている方法と同様にして3-クロロ-5-({6-クロロ-2-フルオロ-3-[(メチルアミノ)メチル]フェニル}オキシ)ベンゾニトリル(0.062g,0.20ミリモル)、2-ブチル-4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.041g,0.20ミリモル)、HATU(0.091g,0.24ミリモル)、DIPEA(0.042mL,0.24ミリモル)及びDMF(2mL)から、2-ブチル-4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩を製造した。逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(0.080g,65%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6:δ ppm 8.13(br.s.,1H),7.80-7.84(m,1H),7.44-7.53(m,3H),7.33-7.40(m,1H),4.53(d,2H),2.58(t,2H),1.60(quint,2H),1.27(sex,2H),0.87(t,3H)。ES-LCMS:m/z 495.2,497.3(M+1)。
【０６４１】
実施例141:3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-[(2-ヒドロキシエチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化２６７】
2010529965.tif 000268
【０６４２】
ステップA:6-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸メチル
【化２６８】
2010529965.tif 000269
【０６４３】
6-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸(0.500g,2.82ミリモル)をMeOH中に含む溶液に溶液が黄色を維持するまでヘキサン中トリメチルシリルジアゾメタンの2M溶液を添加した。TLCにより出発物質の消費が明らかとなるまで溶液を室温で攪拌した。反応混合物を水とEtOAcに分配した後、有機層を分離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮した。カラムクロマトグラフィー(EtOAc/ヘキサン)により精製して、標記化合物(0.464g,収率86%)を得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 10.55(br.s.,1H),8.32(s,1H),7.50(d,1H),7.09(d,1H),6.95(d,1H),6.74(dd,1H),3.85(s,3H)。MS m/z=191.9(M+1)。
【０６４４】
ステップB:6-{[(1,1-ジメチルエチル)(ジメチル)シリル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボン酸メチル
【化２６９】
2010529965.tif 000270
【０６４５】
6-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸メチル(0.460g,2.40ミリモル)をDCM(10mL)及びTHF(5mL)中に含む溶液にTBDMS-Cl(0.544g,3.61ミリモル)及びDIPEA(0.840mL,4.81ミリモル)を添加した。生じた溶液を室温で一晩攪拌した。反応混合物をEtOAcと水に分配し、有機層を分離し、飽和NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮した。シリカゲルカラムクロマトグラフィー(EtOAc/ヘキサン)により精製して、標記化合物(0.426g,58%)を得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 10.64(br.s.,1H),7.54(d,1H),6.98-7.04(m,1H),6.73(dd,1H),3.86(s,3H),1.00(s,9H),0.22(s,6H)。
【０６４６】
ステップB(代替手順):6-{[(1,1-ジメチルエチル)(ジメチル)シリル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボン酸メチル
【化２７０】
2010529965.tif 000271
【０６４７】
6-ヒドロキシ-1H-インドール-2-カルボン酸メチル(4.33g,22.65ミリモル)をTHF(100mL)中に含む溶液にTBDMS-Cl(6.83g,45.3ミリモル)及びDBU(3.41mL,22.6ミリモル)を添加した。反応混合物を室温で1時間攪拌した。反応混合物をEtOAcと水に分配し、有機層を分離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルに吸着させ、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(EtOAc/ヘキサン)により精製して、標記化合物(4.93g,71%)を得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 8.82(br.s.,1H),7.52(d,1H),7.16(s,1H),6.85(s,1H),6.74(d,1H),3.94(s,3H),1.01(s,9H),0.23(s,6H)。Ms m/z 306(M+1)。
【０６４８】
ステップC:3-ブロモ-6-{[(1,1-ジメチルエチル)(ジメチル)シリル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボン酸メチル
【化２７１】
2010529965.tif 000272
【０６４９】
6-{[(1,1-ジメチルエチル)(ジメチル)シリル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボン酸メチル(1.15g,3.77ミリモル)をDMF(6mL)中に含む溶液にNBS(0.670g,3.77ミリモル)を添加し、一晩攪拌した。反応物をEtOAcと水に分配した。有機層を分離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮した。残渣をシリカゲルに吸着させ、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(EtOAc/ヘキサン)により精製して、標記化合物(0.246g,17%)を得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 9.31(br.s.,1H),7.48(d,1H),6.76-6.84(m,2H),3.98(s,3H),0.99(s,9H),0.21(s,6H)。
【０６５０】
ステップD:3-ブロモ-6-{[(1,1-ジメチルエチル)(ジメチル)シリル]オキシ}-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル
【化２７２】
2010529965.tif 000273
【０６５１】
3-ブロモ-6-{[(1,1-ジメチルエチル)(ジメチル)シリル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボン酸メチル(0.246g,0.640ミリモル)をTHF中に含む溶液にDIPEA(0.224mL,1.28ミリモル)、(Boc)2O(0.157g,0.768ミリモル)及びPS-DMAP(0.043g,0.064ミリモル)を添加した。TLCにより出発物質の消費が明らかとなるまで反応混合物を60℃で攪拌した。樹脂を濾別し、溶媒を蒸発させると、油状物が生じた。残渣をシリカゲルに吸着させ、シリカゲルカラムクロマトグラフィー(EtOAc/ヘキサン)により精製して、標記化合物(0.293g,94%)を透明油状物として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.57(s,1H),7.40(d,1H),6.86(d,1H),3.95(d,3H),1.60(s,9H),0.99(s,9H),0.22(d,6H)。
【０６５２】
ステップE:3-ブロモ-6-ヒドロキシ-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル
【化２７３】
2010529965.tif 000274
【０６５３】
3-ブロモ-6-{[(1,1-ジメチルエチル)(ジメチル)シリル]オキシ}-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル(0.290g,0.599ミリモル)をDMF(5mL)中に含む溶液にフッ化セシウム(0.455g,2.99ミリモル)を添加した。TLCにより出発物質の消費が明らかとなるまで反応混合物を室温で攪拌した。反応混合物をEtOAc及び水に注ぎ、有機層を分離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮し、シリカゲルに吸着させた。シリカゲルカラムクロマトグラフィー(EtOAc/ヘキサン)により精製して、標記化合物(0.256g,70%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 8.89(s,1H),7.63(d,1H),7.42(d,1H),6.98(dd,1H),3.94(s,3H),1.61(s,9H)。MS m/z 368(M-1)。
【０６５４】
ステップF:3-ブロモ-6-[(2-{[(1,1-ジメチルエチル)(ジメチル)シリル]オキシ}エチル)オキシ]-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル
【化２７４】
2010529965.tif 000275
【０６５５】
3-ブロモ-6-ヒドロキシ-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル(0.156g,0.422ミリモル)及び(2-ブロモエチル)(1,1-ジメチルエチル)ジメチルシラン(0.151g,0.633ミリモル)をDMF中に含む溶液に炭酸セシウム(0.275g,0.844ミリモル)を添加した。2時間攪拌した後、TLCは生成物への明確な変換を示し、反応混合物をEtOAcと水に分配した。有機層を分離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮した。シリカゲルカラムクロマトグラフィー(EtOAc/ヘキサン)により精製して、標記化合物(0.145g,65%)を得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.63(s,1H),7.42(d,1H),6.96(d,1H),4.10(t,2H),3.99(t,2H),3.94(s,3H),1.59(s,9H),0.90(s,9H),0.10(s,6H)。
【０６５６】
ステップG:3-ブロモ-6-[(2-ヒドロキシエチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボン酸
【化２７５】
2010529965.tif 000276
【０６５７】
3-ブロモ-6-[(2-{[(1,1-ジメチルエチル)(ジメチル)シリル]オキシ}エチル)オキシ]-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル(0.145g,0.274ミリモル)をTHF(4mL)及びメタノール(4mL)中に含む溶液にLiOH(1N,4mL,4ミリモル)を添加した。反応混合物を室温で一晩攪拌した。溶媒を蒸発させ、残渣をEtOAcと1N HClに分配した。有機層を分離し、MgSO4で乾燥し、蒸発させると、固体が生じた。この固体をDCMと摩砕し、濾過して、標記化合物(0.081g,98%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.06(br.s.,1H),11.82(s,1H),7.35(d,1H),6.83(d,1H),6.79(dd,1H),4.84(t,1H),3.95(t,2H),3.70(q,2H)。MS m/z 300(M+1)。
【０６５８】
ステップH:3-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-[(2-ヒドロキシエチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化２７６】
2010529965.tif 000277
【０６５９】
3-ブロモ-6-[(2-ヒドロキシエチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボン酸(0.048g,0.161ミリモル)及び3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.050g,0.161ミリモル)をDMF(2mL)中に含む溶液にHATU(0.061g,0.161ミリモル)及びDIPEA(0.028mL,0.161ミリモル)を添加した。この溶液を室温で一晩攪拌した。混合物を水とEtOAcに分配した後、有機層をNa2CO3の15%溶液で洗浄した。有機層を分離し、MgSO4で乾燥した。EtOAcを蒸発させると、残渣が生じた。この残渣をアセトン中で摩砕して、標記化合物(0.059g,59%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.78(s,1H),8.37(t,1H),7.80(s,1H),7.48-7.54(m,2H),7.40-7.47(m,2H),7.35(d,1H),6.87(s,1H),6.82(d,1H),4.86(t,1H),4.59(d,2H),3.97(t,2H),3.72(q,2H)。MS m/z 592(M+1)。
【０６６０】
実施例142:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-[(2-ヒドロキシエチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化２７７】
2010529965.tif 000278
【０６６１】
ステップA:6-{[(1,1-ジメチルエチル)(ジメチル)シリル]オキシ}-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル
【化２７８】
2010529965.tif 000279
【０６６２】
6-{[(1,1-ジメチルエチル)(ジメチル)シリル]オキシ}-1H-インドール-2-カルボン酸メチル(0.426g,1.39ミリモル)をTHF中に含む溶液にPS-DMAP(0.387g,0.697ミリモル)及びBoc2O(0.342g,1.67ミリモル)を添加し、反応物を室温で攪拌した。PS-DMAP樹脂を濾別し、生じた溶液を濃縮した。シリカゲルカラムクロマトグラフィー(EtOAc/ヘキサン)により精製して、標記化合物(0.343g,60%)を透明油状物として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.57(s,1H),7.40(d,1H),7.04(s,1H),6.79(dd,1H),3.87(s,3H),1.60(s,9H),0.99(s,9H),0.22(s,6H)。MS m/z 428(M+23)。
【０６６３】
ステップB:6-ヒドロキシ-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル
【化２７９】
2010529965.tif 000280
【０６６４】
6-{[(1,1-ジメチルエチル)(ジメチル)シリル]オキシ}-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル(3.68g,9.07ミリモル)をDMF(20mL)中に含む溶液にフッ化セシウム(2.76g,18.1ミリモル)を添加し、TLCにより出発物質の消費が明らかとなるまで反応物を室温で攪拌した。反応物をEtOAc及び水に注ぎ、有機層を分離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、シリカ上で濃縮した。シリカゲルカラムクロマトグラフィー(EtOAc/ヘキサン)により精製して、標記化合物(2.458g,93%)u24780-129-1を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.59(d,1H),7.43(d,1H),7.08(s,1H),6.84(dd,1H),5.92(br.s.,1H),3.91(s,3H),1.59(s,9H)。MS m/z 290(M-1)。
【０６６５】
ステップC:6-[(2-{[(1,1-ジメチルエチル)(ジメチル)シリル]オキシ}エチル)オキシ]-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル
【化２８０】
2010529965.tif 000281
【０６６６】
6-ヒドロキシ-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル(.100g,0.343ミリモル)及び[(2-ブロモエチル)オキシ](1,1-ジメチルエチル)ジメチルシラン(0.082g,0.34ミリモル)をDMF中に含む溶液にDBU(0.052mL,0.34ミリモル)を添加した。反応混合物を90℃で1時間加熱した。反応混合物をEtOAc及び水に注ぎ、有機層を分離し、MgSO4で乾燥し、シリカ上で濃縮した。シリカゲルカラムクロマトグラフィー(EtOAc/ヘキサン)により精製して、標記化合物(0.129g,84%)を油状物として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.61(s,1H),7.44(d,1H),7.06(s,1H),6.89(d,1H),4.10(t,2H),3.99(t,2H),3.88(s,3H),1.60(s,9H),0.90(s,9H),0.10(s,6H)。MS m/z 350(M+23)。
【０６６７】
ステップD:6-[(2-ヒドロキシエチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボン酸
【化２８１】
2010529965.tif 000282
【０６６８】
6-[(2-{[(1,1-ジメチルエチル)(ジメチル)シリル]オキシ}エチル)オキシ]-1H-インドール-1,2-ジカルボン酸1-(1,1-ジメチルエチル)2-メチル(0.129g,0.288ミリモル)のメタノール溶液にLiOH(1N,4mL)を添加した。反応物は不透明になり、沈殿を溶解するためにTHFを添加した。TLCにより出発物質の消費が明らかとなるまで反応物を70℃に加熱した。反応混合物をEtOAc及び水に注ぎ、水性層を分離し、濃HClで酸性化した。水性層をEtOAcで抽出し、MgSO4で乾燥し、濃縮して、標記化合物(0.041g,64%)を得た。1H NMR(400MHz,アセトン-d6):δ ppm 10.62(br.s.,1H),7.52(d,1H),7.11(s,1H),6.99(s,1H),6.68-6.82(m,1H),4.06(t,2H),3.88(t,2H)。MS m/z 220(M-1)。
【０６６９】
ステップE:N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-6-[(2-ヒドロキシエチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボキサミド
【化２８２】
2010529965.tif 000283
【０６７０】
6-[(2-ヒドロキシエチル)オキシ]-1H-インドール-2-カルボン酸(0.041g,0.186ミリモル)及び3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-クロロベンゾニトリル(0.057g,0.186ミリモル)をDMF中に含む溶液にHATU(0.070g,0.186ミリモル)及びDIPEA(0.024mL,0.186ミリモル)を添加した。この溶液を室温で2時間攪拌した。混合物を水とEtOAcに分配し、有機層を分離し、Na2CO3の15% 溶液で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過した。EtOAcを蒸発させると、残渣が生じた。この残渣をEtOAc中で摩砕して、標記化合物(0.041g,42%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 11.38(s,1H),8.88(t,1H),7.80(s,1H),7.43-7.53(m,4H),7.37(t,1H),7.08(s,1H),6.85(s,1H),6.68(d,1H),4.83(t,1H),4.53(d,2H),3.94(t,2H),3.71(q,2H)。MS m/z 512(M-1)。
【０６７１】
実施例143:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エテニルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２８３】
2010529965.tif 000284
【０６７２】
ステップA:3-ブロモ-5-[(6-クロロ-2-フルオロ-3-メチルフェニル)オキシ]ベンゾニトリル
6-クロロ-2-フルオロ-3-メチルフェノール(8.03g,50.0ミリモル)及び18-クラウン-6(7.7g,29.1ミリモル)を乾燥DMSO(100mL)中に溶解し、室温でTHF中20% カリウムt-ブトキシド(28.1g,50.0ミリモル)で15分間処理した。3-ブロモ-5-フルオロベンゾニトリル(10g,50.0ミリモル)を一度に添加し、応混合物を125℃で20時間加熱した。この時点で、LC-MSは>90%の変換を示した。反応混合物を周囲温度まで冷却し、水を添加すると、粗な生成物が黒色沈殿として生じた。この沈殿を濾別し、水で洗浄し、風乾した。粗な生成物をDCM中に溶解し、MgSO4で乾燥し、シリカゲル(45g)プラグを介して濾過し、DCM(500mL)で溶離させた。濾液を琥珀色油状物まで濃縮し、IPA(100mL)を添加することにより結晶化した。沈殿を氷浴において冷却し、濾過して、3-ブロモ-5-[(6-クロロ-2-フルオロ-3-メチルフェニル)オキシ]ベンゾニトリル(10.7g,31.4ミリモル,収率62.8%)を黄褐色固体として、LCMSで測定して>90%の純度で得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.91(s,1H),7.56(s,1H),7.53(s,1H),7.28-7.45(m,2H),2.28(s,3H)。
【０６７３】
ステップB:3-ブロモ-5-{[3-(ブロモメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}ベンゾニトリル
3-ブロモ-5-[(6-クロロ-2-フルオロ-3-メチルフェニル)オキシ]ベンゾニトリル(6.05g,17.76ミリモル)及びNBS(3.16g,17.76ミリモル)を四塩化炭素(100mL)中で触媒量のAIBN(0.146g,0.888ミリモル)と合わせ、16時間還流攪拌した。反応混合物を水で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をシリカゲルを用い、ヘキサン中0〜10% Et2Oで溶離させることにより精製して、3-ブロモ-5-{[3-(ブロモメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}ベンゾニトリル(4.5g,10.73ミリモル,収率60.4%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.92-7.95(m,1H),7.52-7.61(m,4H),4.75(s,2H)。
【０６７４】
ステップC:3-{[3-(アジドメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-ブロモベンゾニトリル
3-ブロモ-5-{[3-(ブロモメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}ベンゾニトリル(2.25g,5.36ミリモル)及びナトリウムアジド(0.349g,5.36ミリモル)をDMSO(10mL)中で合わせ、25℃で一晩攪拌した。反応混合物をEtOAcで希釈し、水で4回洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固して、3-{[3-(アジドメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-ブロモベンゾニトリル(2.04g,5.35ミリモル,収率100%)を透明油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.93(t,1H),7.48-7.63(m,4H),4.60(s,2H)。
【０６７５】
ステップD:3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-ブロモベンゾニトリル
THF(30mL)中に溶解した3-{[3-(アジドメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-ブロモベンゾニトリル(2.04g,5.35ミリモル)を25℃で16時間攪拌しながらトリフェニルホスフィン(2.10g,8.02ミリモル)及び水(0.482g,26.7ミリモル)で順次処理した。反応混合物を濃縮乾固し、シリカゲルを用い、EtOAc(トリフェニルホスフィンオキシドを除去するために)、次いで100% EtOAc→10% CH3OH/DCMの勾配で溶離させることにより精製して、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-ブロモベンゾニトリル(1.12g,3.15ミリモル,収率58.9%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.92(t,1H),7.46-7.57(m,4H),3.77(s,2H),1.91(br.s.,2H)。LC-MS(ES+)m/z 354.92,356.91,358.88[M+H]。
【０６７６】
ステップE:3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-エテニルベンゾニトリル
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-ブロモベンゾニトリル(0.70g,1.969ミリモル)をn-プロパノール(10mL)中でカリウムビニルトリフルオロボラート(0.396g,2.95ミリモル)、[1,1’-ビス(ジフェニルホスフィノ)フェロセン]ジクロロパラジウム(II)ジクロロメタン錯体(1:1)(0.058g,0.079ミリモル)及びTEA(0.412mL,2.95ミリモル)と合わせ、マイクロ波反応器を用いて120℃で30分間加熱した。反応混合物をセライト(商標)を介して濾過し、濃縮乾固した。残渣をDCM中に溶解し、飽和水性NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。粗な物質をシリカゲルを用い、0〜10% CH3OH/DCMで溶離させることにより精製して、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-エテニルベンゾニトリル(0.52g,1.718ミリモル,収率87%)を橙色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.79(s,1H),7.45-7.55(m,2H),7.40(s,1H),7.25(s,1H),6.75(dd,1H),6.04(d,1H),5.43(d,1H),3.77(s,2H),2.05(br.s.,2H)。LC-MS(ES+)m/z 303.32,305.30[M+H]。
【０６７７】
ステップF:2-ブロモ-4,5-ジクロロ-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール
NaH(440mgの鉱油中60%懸濁物,11ミリモル)をTHF(20mL)中に含む懸濁液に0℃で2-ブロモ-4,5-ジクロロ-1H-イミダゾール(2.16g,10ミリモル)をTHF(25mL)中に含む溶液を一滴ずつ添加した。混合物を室温で2時間攪拌し、0℃まで冷却し、{2-[(クロロメチル)オキシ]エチル}(トリメチル)シラン(1.9mL,11ミリモル)を一滴ずつ添加した。混合物を室温で一晩攪拌した。飽和NaHCO3を添加し、水性層をCH2Cl2で抽出した。有機層を乾燥(Na2SO4)し、濾過し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー(0〜50% CH2Cl2/ヘキサン)により精製して、標記化合物(3.26g,95%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,クロロホルム-d):δ ppm 5.26(2H,s),3.55-3.61(2H,m),0.88-0.94(2H,m),-0.02(9H,s)。LCMS:m/z 346(M+1)。
【０６７８】
ステップG:4-クロロ-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボン酸
2-ブロモ-4,5-ジクロロ-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール(0.69g,2.0ミリモル)をTHF(40mL)中に含む溶液にN2下、-78℃でnBuLi(1.27mLのヘキサン中1.57M溶液,2.00ミリモル)を一滴ずつ添加した。反応混合物を20分間攪拌し、TMSCl(0.25mL,2.00ミリモル)を一滴ずつ添加した。冷却浴を外し、反応混合物を室温まで加温した。室温で4時間後、溶液を-78℃まで冷却し、nBuLi(1.27mLのヘキサン中1.57M溶液,2.00ミリモル)を一滴ずつ添加した。30分後、DMF(1.0mL,12.91ミリモル)を添加し、反応物を室温で20分間攪拌した。反応物に飽和水性NH4Cl溶液を添加し、EtOAcで抽出した。有機相を乾燥(Na2SO4)し、濾過し、シリカゲルクロマトグラフィー(0〜30% EtOAc/ヘキサン)により精製して、2つの化合物の混合物を得た。THF(5mL)を添加した後、tBuOH(1.21mL)及び2-メチル-ブテン(9.8mLのTHF中2M溶液,19.5ミリモル)を添加した。NaClO2(1.4g,15.6ミリモル)及びNaH2PO4・H2O(1.29g,9.4ミリモル)を水(4mL)中に含む溶液を添加し、溶液を室温で一晩攪拌した。有機層を分離し、水性層を酢酸エチルで抽出した。有機層を分離し、Na2SO4で乾燥し、濾過し、濃縮して、0.43g(77%)の標記化合物を淡黄色油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.43(br.s.,1H),8.10(s,1H),5.60(s,2H),3.48(t,2H),0.82(t,2H),-0.06(s,9H)。
【０６７９】
ステップH:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エテニルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-エテニルベンゾニトリル(0.076g,0.251ミリモル)、4-クロロ-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.069g,0.251ミリモル)及びDIPEA(0.088mL,0.502ミリモル)をTHF(2mL)中で合わせ、25℃で一晩攪拌しながらHATU(0.105g,0.276ミリモル)で処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、水で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をDCM(2.5mL)中に溶解し、25℃でTFA(2.5mL)で3日間処理した。反応混合物を濃縮乾固し、EtOAcと飽和水性NaHCO3に分配した。有機相を単離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。粗な物質をXTerra(商標)C-18カラムを用い、5〜90% CH3CN/H2O(0.2% NH4OHバッファー)で溶離させることにより精製した。適切な画分を合わせ、濃縮乾固し、エタノールで2回、トルエンで2回チェースして残留水を除去して、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エテニルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.040g,0.093ミリモル,収率36.9%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.2(br.s.,1H),8.31(br.s.,1H),7.80(s,1H),7.77(s,1H),7.26-7.53(m,4H),6.75(dd,1H),6.04(d,1H),5.44(d,1H),4.53(d,2H)。LC-MS(ES-)m/z 429.08,431.11,433.00[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 430.97,432.95,434.95[M+H]。
【０６８０】
実施例144:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(2,5-ジクロロ-3-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２８４】
2010529965.tif 000285
【０６８１】
ステップA:2-[(3-ブロモ-2,5-ジクロロフェニル)オキシ]-1-クロロ-3-フルオロ-4-メチルベンゼン
6-クロロ-2-フルオロ-3-メチルフェノール(3.3g,20.55ミリモル)及び18-クラウン-6(1.086g,4.11ミリモル)を乾燥DMSO(50mL)中に溶解し、室温でTHF中20% カリウムt-ブトキシド(11.50g,20.55ミリモル)で15分間処理した。1-ブロモ-2,5-ジクロロ-3-フルオロベンゼン(7.21g,29.6ミリモル)を一度に添加し、反応混合物を110℃で3日間加熱した。この時点で、LC-MSはフェノールのほぼ完全な消費及び主要な新規生成物の形成を示した。反応混合物に水を添加すると、褐色ガム状油状物が生じた。この油状物をEtOAcで抽出した。有機相を単離し、ブラインで4回洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固すると、褐色シロップが生じた。この物質をシリカゲル(45g)プラグを介して濾過し、DCM(500mL)で溶離した。濾液を琥珀色油状物まで濃縮し、EtOH及び数滴の水から結晶化した。この混合物を氷浴において冷却し、濾過し、沈殿を冷EtOHで3回洗浄して、2-[(3-ブロモ-2,5-ジクロロフェニル)オキシ]-1-クロロ-3-フルオロ-4-メチルベンゼン(4.0g,10.40ミリモル,収率50.6%)をクリーム色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.73(s,1H),7.29-7.47(m,2H),6.81(s,1H),2.29(s,3H)。
【０６８２】
ステップB:2,5-ジクロロ-3-[(6-クロロ-2-フルオロ-3-メチルフェニル)オキシ]ベンゾニトリル
2-[(3-ブロモ-2,5-ジクロロフェニル)オキシ]-1-クロロ-3-フルオロ-4-メチルベンゼン(2.0g,5.20ミリモル)をジシアノ亜鉛(0.305g,2.60ミリモル)及びテトラキス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(0)(0.601g,0.520ミリモル)と合わせ、不活性雰囲気下、マイクロ波反応器を用いて120℃で60分間加熱した。反応混合物をEtOAcで希釈し、水で4回洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をシリカ(120g)を用い、100% ヘキサン、次いで0〜10% EtOAc/ヘキサンで順次溶離させることにより精製して、2,5-ジクロロ-3-[(6-クロロ-2-フルオロ-3-メチルフェニル)オキシ]ベンゾニトリル(1.01g,3.06ミリモル,収率58.7%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.00(d,J=2.20Hz,1H),7.31-7.47(m,2H),7.24(d,J=1.83Hz,1H),2.29(d,J=1.74Hz,3H)。
【０６８３】
ステップC:3-{[3-(ブロモメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-2,5-ジクロロベンゾニトリル
2,5-ジクロロ-3-[(6-クロロ-2-フルオロ-3-メチルフェニル)オキシ]ベンゾニトリル(1.01g,3.06ミリモル)及びNBS(0.544g,3.06ミリモル)を四塩化炭素(30mL)中で触媒量のAIBN(0.025g,0.153ミリモル)と合わせ、16時間還流攪拌した。反応混合物を水で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をヘキサン中0〜10% Et2Oで溶離させるシリカゲル(80g)クロマトグラフィーにより精製して、3-{[3-(ブロモメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-2,5-ジクロロベンゾニトリル(0.647g,1.580ミリモル,収率51.7%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.03(d,J=2.20Hz,1H),7.53-7.64(m,2H),7.29(d,J=1.92Hz,1H),4.75(s,2H)。
【０６８４】
ステップD:3-{[3-(アジドメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-2,5-ジクロロベンゾニトリル
3-{[3-(ブロモメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-2,5-ジクロロベンゾニトリル(0.65g,1.587ミリモル)及びナトリウムアジド(0.114g,1.746ミリモル)をDMSO(7mL)中で合わせ、25℃で一晩攪拌した。反応混合物に水を添加すると、白色沈殿が生じた。反応混合物を室温で15分間攪拌し、濾過し、水で洗浄し、風乾して、3-{[3-(アジドメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-2,5-ジクロロベンゾニトリル(0.565g,1.521ミリモル,収率96%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.02(d,J=2.20Hz,1H),7.50-7.63(m,2H),7.31(d,J=1.74Hz,1H),4.61(s,2H)。
【０６８５】
ステップE:3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-2,5-ジクロロベンゾニトリル
3-{[3-(アジドメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-2,5-ジクロロベンゾニトリル(0.565g,1.521ミリモル)をTHF(5mL)中に溶解し、25℃で3日間攪拌しながらトリフェニルホスフィン(0.598g,2.281ミリモル)及び水(0.137g,7.60ミリモル)で順次処理した。反応混合物を濃縮乾固し、シリカゲル(40g)を用い、EtOAc(トリフィルホスフィンオキシドを除去するため)、次いで100% EtOAc→10% CH3OH/DCMの勾配で溶離させることにより精製して、所望生成物の3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-2,5-ジクロロベンゾニトリル(0.487g,1.409ミリモル,収率93%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.00(d,J=2.20Hz,1H),7.48-7.58(m,2H),7.19(d,J=1.83Hz,1H),3.77(s,2H),1.94(br.s.,2H)。LC-MS(ES+)m/z 344.89,346.89,348.89[M+H]。
【０６８６】
ステップF:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(2,5-ジクロロ-3-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-2,5-ジクロロベンゾニトリル(0.062g,0.181ミリモル)、4-クロロ-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.05g,0.181ミリモル)及びDIPEA(0.063mL,0.361ミリモル)をTHF(2mL)中で合わせ、25℃で6時間攪拌しながらHATU(0.076g,0.199ミリモル)で処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、飽和水性NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をDCM(2.5mL)中に溶解し、25℃でTFA(2.5mL)で16時間処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、飽和水性NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。生じた固体を沸騰EtOHから再結晶し、氷浴において冷却し、濾過して、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(2,5-ジクロロ-3-シアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.067g,0.141ミリモル,収率78%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.18(br.s.,1H),8.27(s,1H),8.02(d,J=2.06Hz,1H),7.78(s,1H),7.53(d,J=8.38Hz,1H),7.40(t,J=7.69Hz,1H),7.25(d,J=1.65Hz,1H),4.53(d,2H)。LC-MS(ES-)m/z 471.01,473.00,474.99[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 472.91,474.92,476.90[M+H]。
【０６８７】
実施例145:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-メチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２８５】
2010529965.tif 000286
【０６８８】
ステップA:3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-メチルベンゾニトリル
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-ブロモベンゾニトリル(0.200g,0.562ミリモル)及びテトラキス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(0)(0.065g,0.056ミリモル)をTHF(4mL)中で合わせ、不活性雰囲気下で攪拌しながらジメチル亜鉛(ヘプタン中1M)(1.125mL,1.125ミリモル)で処理した。反応混合物を65℃に加熱し、1時間攪拌した。反応混合物を濃縮乾固し、EtOAcと飽和水性NaHCO3に分配し、有機相を単離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をCH3OH中に溶解し、StratoSpheres(商標)PL-Thiol MP SPE+カートリッジを介して重力濾過した。濾液を氷浴において冷却し、生じた沈殿を濾別して、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-メチルベンゾニトリル(.023g,0.079ミリモル,収率14.07%)を白色固体として得た。母液を濃縮乾固し、シリカゲル(40g)を用い、EtOAc及び10% CH3OH/DCMで順次溶離させることにより精製して、第2バッチの3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-メチルベンゾニトリル(0.072g,0.248ミリモル,収率44.0%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.45-7.53(m,2H),7.42(s,1H),7.19(s,1H),7.10(s,1H),3.76(s,2H),2.33(s,3H),1.99(br.s.,2H)。LC-MS(ES-)m/z 289.99,291.15[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 290.98,293.00[M+H]。
【０６８９】
ステップB:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-メチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-メチルベンゾニトリル(0.053g,0.181ミリモル)、4-クロロ-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.050g,0.181ミリモル)及びDIPEA(0.063mL,0.361ミリモル)をTHF(2mL)中で合わせ、25℃で一晩攪拌しながらHATU(0.076g,0.199ミリモル)で処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、水で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をDCM(2.5mL)中に溶解し、25℃でTFA(2.5mL)で3日間処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、飽和水性NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。生じた固体を沸騰IPAから再結晶し、氷浴において冷却し、濾過して、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-メチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.043g,0.103ミリモル,収率56.8%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.17(br.s.,1H),8.25(m,1H),7.78(s,1H),7.50(m,1H),7.44(s,1H),7.36(t,J=8.03Hz,1H),7.22(s,1H),7.13(s,1H),4.54(d,J=5.36Hz,2H),2.33(s,3H)。LC-MS(ES-)m/z 417.04,419.01[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 418.79,420.06[M+H]。
【０６９０】
実施例146:4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-メチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２８６】
2010529965.tif 000287
【０６９１】
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-メチルベンゾニトリル(0.046g,0.158ミリモル)、4-ブロモ-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.032g,0.158ミリモル)及びDIEA(0.055mL,0.316ミリモル)をTHF(3mL)中で合わせ、25℃で一晩攪拌しながらEDC(0.061g,0.316ミリモル)で処理した。反応混合物を濃縮乾固し、EtOAcと水に分配した。有機相を単離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をシリカゲル(40g)を用い、0〜10% CH3OH/DCMで溶離させることにより精製して、4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-メチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.052g,0.109ミリモル,収率68.8%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6+1滴のD2O):δ ppm 7.38-7.49(m,2H),7.31(t,J=7.90Hz,1H),7.15(m,1H),7.11(s,1H),4.47(s,2H),2.31(s,3H),2.24(s,3H)。LC-MS(ES-)m/z 475.07,477.03,479.03[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 477.11,479.09,481.07[M+H]。
【０６９２】
実施例147:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3,5-ジシアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２８７】
2010529965.tif 000288
【０６９３】
ステップA:5-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-1,3-ベンゼンジカルボニトリル
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-ブロモベンゾニトリル(.355g,0.998ミリモル)をDMF(3mL)中でジシアノ亜鉛(.100g,0.852ミリモル)及びテトラキス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(0)(0.115g,0.100ミリモル)と合わせ、不活性雰囲気下、マイクロ波反応器を用いて120℃で25分間加熱した。反応混合物をEtOAcで希釈し、飽和水性NaHCO3で2回、水で2回洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をCH3OH中に溶解し、StratoSpheres(商標)PL-Thiol MP SPE+カートリッジを介して重力濾過した。濾液を濃縮乾固し、シリカゲル(40g)を用い、EtOAc及び10% CH3OH/DCMで順次溶離させることにより精製して、5-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-1,3-ベンゼンジカルボニトリル(0.200g,0.663ミリモル,収率66.4%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.22(s,1H),7.91(s,2H),7.46-7.57(m,2H),3.77(s,2H),1.90(br.s.,2H)。LC-MS(ES+)m/z 302.27,304.19[M+H]。
【０６９４】
ステップB:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3,5-ジシアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
5-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-1,3-ベンゼンジカルボニトリル(0.054g,0.181ミリモル)、4-クロロ-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(.050g,0.181ミリモル)及びDIPEA(0.063mL,0.361ミリモル)をTHF(2mL)中で合わせ、25℃で一晩攪拌しながらHATU(0.076g,0.199ミリモル)で処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、水で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をDCM(2.5mL)中に溶解し、25℃でTFA(2.5mL)で3日間処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、飽和水性NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。生じた固体を沸騰IPAから再結晶し、氷浴において冷却し、濾過して、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3,5-ジシアノフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.056g,0.130ミリモル,収率72.1%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.19(br.s.,1H),8.20-8.36(m,2H),7.94(d,J=0.82Hz,2H),7.78(s,1H),7.33-7.55(m,2H),4.54(d,J=3.43Hz,2H)。LC-MS(ES-)m/z 428.03,430.02[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 430.27,431.98[M+H]。
【０６９５】
実施例148:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２８８】
2010529965.tif 000289
【０６９６】
ステップA:3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-エチルベンゾニトリル
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-ブロモベンゾニトリル(.400g,1.125ミリモル)及びテトラキス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(0)(0.130g,0.112ミリモル)をTHF(7mL)中で合わせ、不活性雰囲気下で攪拌しながらジエチル亜鉛(ヘプタン中1M)(2.250mL,2.250ミリモル)で処理した。反応混合物を70℃に加熱し、2時間攪拌した。反応混合物を濃縮乾固し、EtOAcと飽和水性NaHCO3に分配した。有機相を単離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をシリカゲル(40g)を用い、EtOAc及び10% CH3OH/DCMで順次溶離させることにより精製して、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-エチルベンゾニトリル(0.213g,0.699ミリモル,収率62.1%)を透明油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.44-7.54(m,3H),7.12-7.20(m,2H),3.76(s,2H),2.64(q,J=7.60Hz,2H),1.90(br.s.,2H),1.15(t,J=7.55Hz,3H)。LC-MS(ES-)m/z 303.25,305.16[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 305.01,306.98[M+H]。
【０６９７】
ステップB:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-エチルベンゾニトリル(0.055g,0.181ミリモル)、4-クロロ-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(.050g,0.181ミリモル)及びDIPEA(0.063mL,0.361ミリモル)をTHF(2mL)中で合わせ、25℃で一晩攪拌しながらHATU(0.076g,0.199ミリモル)で処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、水で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をDCM(2.5mL)中に溶解し、25℃でTFA(2.5mL)で3日間処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、飽和水性NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。生じた固体を沸騰IPAから再結晶し、氷浴において冷却し、濾過して、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(.021g,0.048ミリモル,収率26.8%)を白色固体として得た。母液を濃縮乾固し、XTerra(商標)C-18カラムを用い、5〜75% CH3CN/H2O(0.2% NH4OHバッファー)で溶離させることにより精製した。適切な画分を合わせ、濃縮乾固し、エタノールで2回、トルエンで2回チェースして残留水を除去して、追加の4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(.043g,0.099ミリモル,収率54.9%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.19(br.s.,1H),8.30(br.s.,1H),7.76(s,1H),7.43-7.54(m,2H),7.29-7.42(m,1H),7.18(m,2H),4.53(d,J=5.22Hz,2H),2.64(q,J=7.23Hz,2H),1.15(t,J=7.48Hz,3H)。LC-MS(ES-)m/z 431.16,433.15[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 433.08,435.07[M+H]。
【０６９８】
実施例149:4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２８９】
2010529965.tif 000290
【０６９９】
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-エチルベンゾニトリル(0.053g,0.174ミリモル)、4-ブロモ-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.036g,0.174ミリモル)及びDIEA(0.061mL,0.348ミリモル)を合わせ、25℃で一晩攪拌しながらEDC(0.067g,0.348ミリモル)で処理した。反応混合物を濃縮乾固し、EtOAcと水に分配した。有機相を単離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をシリカゲル(40g)を用い、0〜10% CH3OH/DCMで溶離させることにより精製して、4-ブロモ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エチルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-メチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.054g,0.110ミリモル,63.1%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6+1滴のD2O):δ ppm 7.40-7.51(m,2H),7.32(t,J=7.83Hz,1H),7.14(d,J=6.73Hz,2H),4.47(s,2H),2.62(q,J=7.51Hz,2H),2.24(s,3H),1.12(t,J=7.49Hz,3H)。LC-MS(ES-)m/z 488.97,490.93,492.87[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 491.10,493.10,495.07[M+H]。
【０７００】
実施例150:N-({3-[(3-ブロモ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２９０】
2010529965.tif 000291
【０７０１】
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-ブロモベンゾニトリル(0.193g,0.542ミリモル)、4-クロロ-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.150g,0.542ミリモル)及びDIPEA(0.189mL,1.084ミリモル)をTHF(2mL)中で合わせ、25℃で一晩攪拌しながらHATU(0.227g,0.596ミリモル)で処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、水で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をDCM(2.5mL)中に溶解し、25℃でTFA(2.5mL)で一晩処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、飽和水性NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。生じた固体をEtOHから再結晶し、氷浴において冷却し、濾過して、N-({3-[(3-ブロモ-5-シアノフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(.195g,0.403ミリモル,収率74.3%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.18(br.s.,1H),8.26(s,1H),7.93(s,1H),7.78(s,1H),7.46-7.60(m,3H),7.37(t,J=7.69Hz,1H),4.53(d,J=2.47Hz,2H)。LC-MS(ES-)m/z 481.04,483.07[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 482.94,484.92[M+H]。
【０７０２】
実施例151:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-プロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２９１】
2010529965.tif 000292
【０７０３】
ステップA:3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-(1-メチルエチル)ベンゾニトリル及び3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-プロピルベンゾニトリル(1:6比)
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-ブロモベンゾニトリル(.400g,1.125ミリモル)及びテトラキス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(0)(0.130g,0.112ミリモル)をTHF(7mL)で合わせ、不活性雰囲気下で攪拌しながらジイソプロピル亜鉛とジ-n-プロピル亜鉛の見かけ混合物(トルエン中1M,Aldrich 568112)(2.250mL,2.250ミリモル)で処理した。反応混合物を70℃に加熱し、2時間攪拌した。反応混合物を濃縮乾固し、EtOAcと飽和水性NaHCO3に分配した。有機相を単離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をシリカゲル(40g)を用い、EtOAc及び10% CH3OH/DCMで順次溶離させることにより精製して、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-(1-メチルエチル)ベンゾニトリルと3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-プロピルベンゾニトリルの混合物(1:6比)(.198g,0.621ミリモル,収率55.2%)を透明油状物として得た。NMRの脂肪族領域の特徴的ピークが以下のように見られ、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-プロピルベンゾニトリルに対する3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-(1-メチルエチル)ベンゾニトリルの比が〜1:6であることが判明した。3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-(1-メチルエチル)ベンゾニトリル:1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 2.95(spt,J=6.82Hz,1H),1.19(d,J=6.87Hz,6H)。3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-プロピルベンゾニトリル:1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 2.58(t,J=7.55Hz,2H),1.49-1.63(m,2H),0.85(t,J=7.33Hz,3H)。LC-MS(ES-)m/z 317.12,319.14[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 318.99,320.99[M+H]。
【０７０４】
ステップB:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-プロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-(1-メチルエチル)ベンゾニトリルと3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-プロピルベンゾニトリルの混合物(1:6比,0.058g,0.181ミリモル)、4-クロロ-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.050g,0.181ミリモル)及びDIPEA(0.063mL,0.361ミリモル)をTHF(2mL)中で合わせ、25℃で一晩攪拌しながらHATU(0.076g,0.199ミリモル)で処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、水で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をDCM(2.5mL)中に溶解し、25℃でTFA(2.5mL)で3日間処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、飽和水性NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。生じた固体を沸騰IPAから再結晶し、氷浴において冷却し、濾過して、イソプロピル異性体とn-プロピル異性体の混合物(.034g,0.076ミリモル,収率42.1%)を白色固体として得た、母液を濃縮乾固し、XTerra(商標)C-18カラムを用い、5〜75% CH3CN/H2O(0.2% NH4OHバッファー)で溶離させることにより精製した。選択画分を合わせ、濃縮乾固し、エタノールで2回、トルエンで2回チェースして残留水を除去して、イソプロピル異性体とn-プロピル異性体の混合物を得た。他の選択画分も同様に合わせ、濃縮して、>90%のn-プロピル異性体、すなわち4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-プロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.015g,0.034ミリモル,収率18.56%)を透明ガラス状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.20(br.s.,1H),8.29(br.s.,1H),7.78(s,1H),7.09-7.55(m,5H),4.52(d,J=4.67Hz,2H),2.58(t,J=7.42Hz,2H),1.49-1.63(m,2H),0.85(t,J=7.21Hz,3H)。LC-MS(ES-)m/z 445.13,447.19[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 447.08,449.12[M+H]。
【０７０５】
実施例152:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-シクロプロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２９２】
2010529965.tif 000293
【０７０６】
ステップA:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エテニルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-エテニルベンゾニトリル(0.109g,0.361ミリモル)、4-クロロ-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.100g,0.361ミリモル)及びDIPEA(0.126mL,0.723ミリモル)をTHF(3mL)中で合わせ、25℃で一晩攪拌しながらHATU(0.151g,0.397ミリモル)で処理した。反応混合物を濃縮乾固し、EtOAc中に溶解し、水で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をシリカゲル(40g)を用い、20〜60% EtOAc/ヘキサンで溶離させることにより精製して、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エテニルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.16g,0.285ミリモル,収率79%)を透明油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.79(t,J=5.63Hz,1H),8.00(s,1H),7.80(s,1H),7.37-7.54(m,3H),7.25(s,1H),6.75(dd,J=17.67,11.08Hz,1H),6.05(d,J=17.67Hz,1H),5.51(s,2H),5.44(d,J=10.99Hz,1H),4.50(d,J=5.59Hz,2H),3.40(t,J=8.10Hz,2H),0.76(t,J=8.06Hz,2H),-0.07(s,9H)。LC-MS(ES-)m/z 559.13,561.19[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 561.14,563.12[M+H]。
【０７０７】
ステップB:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-シクロプロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
30% 水性KOH(30mL)及びジエチルエーテル(30mL)の混合物に攪拌し且つ0℃で冷却しながらN-メチル-N-ニトロソ尿素(0.264g,2.56ミリモル)を一度で添加し、反応混合物をこの温度で20分間維持した。有機相を単離し、KOHペレットで乾燥し、攪拌し且つ0℃で冷却しながら4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-エテニルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(.144g,0.256ミリモル)及び酢酸パラジウム(II)(5.8mg,0.026ミリモル)をジエチルエーテル(30.0mL)中に含む溶液に一滴ずつ添加した。完全に溶解させるために反応混合物にDCM(20mL)を添加し、反応混合物を0℃で1時間攪拌した。この時点で、LC-MSは所望生成物への完全変換を示した。反応混合物に水及び少量の酢酸を添加し、室温で1時間激しく攪拌した。有機相を単離し、飽和水性NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をシリカゲル(40g)を用い、20〜60% EtOAc/ヘキサンで溶離させることにより精製して、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-シクロプロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.132g,.230ミリモル,収率90%)を透明油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.79(t,J=5.68Hz,1H),8.00(s,1H),7.36-7.54(m,2H),7.28(s,1H),7.11(s,1H),7.05(s,1H),5.51(s,2H),4.50(d,J=5.68Hz,2H),3.40(t,J=8.10Hz,2H),1.92-2.05(m,1H),0.95-1.05(m,2H),0.71-0.82(m,4H),-0.07(s,9H)。LC-MS(ES-)m/z 575.13,575.05[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 575.11,577.12[M+H]。
【０７０８】
ステップC:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-シクロプロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-シクロプロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.132g,.230ミリモル)をDCM(3mL)中に溶解し、25℃でTFA(3mL)で3日間処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCMと飽和水性NaHCO3に分配した。有機相を単離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をシリカゲル(40g)を用い、0〜10% CH3OH/DCMで溶離させることにより精製して、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-シアノ-5-シクロプロピルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(.0705g,0.158ミリモル,収率68.8%)を白色泡状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.19(br.s.,1H),8.26(br.s.,1H),7.78(s,1H),7.31-7.55(m,2H),7.27(br.s.,1H),7.09(s,2H),4.53(d,J=1.39Hz,2H),1.91-2.07(m,1H),0.99(m,2H),0.77(m,2H)。LC-MS(ES-)m/z 443.18,445.11[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 445.07,447.08[M+H]。
【０７０９】
実施例153:N-({3-[(5-ブロモ-2-クロロ-3-フルオロフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２９３】
2010529965.tif 000294
【０７１０】
ステップA:2-[(5-ブロモ-2-クロロ-3-フルオロフェニル)オキシ]-1-クロロ-3-フルオロ-4-メチルベンゼン
6-クロロ-2-フルオロ-3-メチルフェノール(9.96g,62.0ミリモル)及び18-クラウン-6(4.5g,17.03ミリモル)を乾燥DMSO(100mL)中に溶解し、室温でTHF中、THF中20% カリウムt-ブトキシド(34.8g,62.0ミリモル)で15分間処理した。5-ブロモ-2-クロロ-1,3-ジフルオロベンゼン(14.11g,62.0ミリモル)を一度に添加し、反応混合物を130℃で3日間加熱した。反応混合物をセライト(商標)を介して濾過し、周囲温度まで冷却し、水を添加すると、粗な生成物が黒色沈殿として生じた。この沈殿を濾別し、水で洗浄し、風乾した。粗な生成物をDCM中に溶解し、MgSO4で乾燥し、シリカゲルプラグ(45g)を介して濾過し、DCM(500mL)で溶離させた。濾液を琥珀色油状物まで濃縮し、EtOH(150mL)を添加することにより結晶化した。沈殿を氷浴において冷却し、濾過して、2-[(5-ブロモ-2-クロロ-3-フルオロフェニル)オキシ]-1-クロロ-3-フルオロ-4-メチルベンゼン(8.7g,23.64ミリモル,収率38.1%)を白色固体として得た。母液を濃縮乾固し、IPA(70mL)から結晶化して、第2バッチの所望生成物(4.55g,12.36ミリモル,収率19.93%)を黄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.61(dd,J=8.56,1.97Hz,1H),7.30-7.47(m,2H),6.74(s,1H),2.29(d,J=1.56Hz,3H)。
【０７１１】
ステップB:2-[(5-ブロモ-2-クロロ-3-フルオロフェニル)オキシ]-4-(ブロモメチル)-1-クロロ-3-フルオロベンゼン
2-[(5-ブロモ-2-クロロ-3-フルオロフェニル)オキシ]-1-クロロ-3-フルオロ-4-メチルベンゼン(13.25g,36.0ミリモル)及びNBS(6.41g,36.0ミリモル)を四塩化炭素(150mL)中で触媒量のAIBN(0.296g,1.800ミリモル)と合わせ、16時間還流攪拌した。反応混合物を水で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をヘキサン中0〜10% Et2Oで溶離させるシリカゲル(330g)クロマトグラフィーにより精製して、所望生成物の2-[(5-ブロモ-2-クロロ-3-フルオロフェニル)オキシ]-4-(ブロモメチル)-1-クロロ-3-フルオロベンゼン(10.04g,22.47ミリモル,収率62.4%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.53-7.67(m,3H),6.78(s,1H),4.75(s,2H)。
【０７１２】
ステップC:1-(アジドメチル)-3-[(5-ブロモ-2-クロロ-3-フルオロフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロベンゼン
2-[(5-ブロモ-2-クロロ-3-フルオロフェニル)オキシ]-4-(ブロモメチル)-1-クロロ-3-フルオロベンゼン(10.04g,22.47ミリモル)及びナトリウムアジド(1.461g,22.47ミリモル)をDMSO(50mL)中で合わせ、25℃で3日間攪拌した。反応混合物をEtOAcで希釈し、水で4回洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固して、1-(アジドメチル)-3-[(5-ブロモ-2-クロロ-3-フルオロフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロベンゼン(8.3g,20.29ミリモル,収率90%)を透明油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.49-7.66(m,3H),6.80(s,1H),4.61(s,2H)。
【０７１３】
ステップD:({3-[(5-ブロモ-2-クロロ-3-フルオロフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)アミン
THF(100mL)中に溶解した1-(アジドメチル)-3-[(5-ブロモ-2-クロロ-3-フルオロフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロベンゼン(8.3g,20.29ミリモル)を25℃で2日間攪拌しながらトリフェニルホスフィン(7.98g,30.4ミリモル)及び水(1.828g,101ミリモル)で順次処理した。反応混合物を濃縮乾固し、シリカゲル(330g)を用い、EtOAc(トリフェニルホスフィンオキシドを除去するために)、次いで0〜10% CH3OH/DCMで溶離させることにより精製して、({3-[(5-ブロモ-2-クロロ-3-フルオロフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)アミン(5.73g,14.96ミリモル,収率73.7%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.48-7.63(m,3H),6.71(s,1H),3.77(s,2H),1.90(s,2H)。LC-MS(ES-)m/z 380.00,381.97,384.06[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 381.84,383.83,385.87[M+H]。
【０７１４】
ステップE:N-({3-[(5-ブロモ-2-クロロ-3-フルオロフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
({3-[(5-ブロモ-2-クロロ-3-フルオロフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)アミン(0.069g,0.181ミリモル)、4-クロロ-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.050g,0.181ミリモル)及びDIPEA(0.063mL,0.361ミリモル)をTHF(2mL)中で合わせ、25℃で一晩攪拌しながらHATU(0.076g,0.199ミリモル)で処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、水で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をDCM(2.5mL)中に溶解し、25℃でTFA(2.5mL)で3日間処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、飽和水性NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。生じた固体をEtOHから再結晶し、氷浴において冷却し、濾過して、N-({3-[(5-ブロモ-2-クロロ-3-フルオロフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.048g,0.094ミリモル,収率51.9%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.17(br.s.,1H),8.27(br.s.,1H),7.78(s,1H),7.63(dd,J=8.52,1.79Hz,1H),7.53(d,J=8.52Hz,1H),7.39(m,1H),6.76(s,1H),4.54(d,2H)。LC-MS(ES-)m/z 507.94,509.95,511.94[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 509.88,511.87,513.88[M+H]。
【０７１５】
実施例154:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(2-クロロ-5-シアノ-3-フルオロフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２９４】
2010529965.tif 000295
【０７１６】
ステップA:3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-4-クロロ-5-フルオロベンゾニトリル
({3-[(5-ブロモ-2-クロロ-3-フルオロフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)アミン(3.00g,7.83ミリモル)をn-プロパノール(15mL)中でジシアノ亜鉛(0.460g,3.92ミリモル)及びテトラキス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(0)(0.453g,0.392ミリモル)と合わせ、不活性雰囲気下マイクロ波反応器を用いて120℃で25分間加熱した。DMF(8mL)を添加し、反応混合物を再びマイクロ波反応器を用いて120℃で90分間加熱した。この時点で、LC-MSは完全な変換を示した。反応混合物を濃縮してn-プロパノールを除去し、EtOAcで希釈し、飽和水性NaHCO3で4回洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をシリカゲル(80g)を用い、EtOAc、次いで0〜10% CH3OH/DCMで溶離させることにより精製して、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-4-クロロ-5-フルオロベンゾニトリル(1.16g,3.52ミリモル,収率45.0%)を淡黄色油状物として得た。この油状物は放置すると結晶化した。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.92(dd,J=8.65,1.51Hz,1H),7.47-7.58(m,2H),7.25(s,1H),3.77(s,2H),1.93(br.s.,2H)。LC-MS(ES-)m/z 326.96,329.05[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 329.00,330.96[M+H]。
【０７１７】
ステップB:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(2-クロロ-5-シアノ-3-フルオロフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-4-クロロ-5-フルオロベンゾニトリル(0.059g,0.181ミリモル)、4-クロロ-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(.05g,0.181ミリモル)及びDIPEA(0.063mL,0.361ミリモル)をTHF(2mL)中で合わせ、25℃で一晩攪拌しながらHATU(0.076g,0.199ミリモル)で処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、水で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をDCM(2.5mL)中に溶解し、25℃でTFA(2.5mL)で3日間処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、飽和水性NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。生じた固体をEtOHから再結晶し、氷浴において冷却し、濾過して、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(2-クロロ-5-シアノ-3-フルオロフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(.041g,0.090ミリモル,収率49.6%)を白色固体として得た。母液を小容量まで濃縮し、IPAで希釈し、30分間攪拌し、濾過して、第2バッチの4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(2-クロロ-5-シアノ-3-フルオロフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(.011g,0.024ミリモル,収率13.31%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.17(br.s.,1H),8.25(t,J=5.56Hz,1H),7.88-7.99(m,1H),7.78(s,1H),7.37-7.57(m,2H),7.30(s,1H),4.55(d,J=5.49Hz,2H)。LC-MS(ES-)m/z 455.10,457.03[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 456.99,459.87[M+H]。
【０７１８】
実施例155:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(6-クロロ-4-シアノ-2-ピリジニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２９５】
2010529965.tif 000296
【０７１９】
ステップA:2-クロロ-6-[(6-クロロ-2-フルオロ-3-メチルフェニル)オキシ]-4-ピリジンカルボニトリル
6-クロロ-2-フルオロ-3-メチルフェノール(4.73g,29.5ミリモル)及び18-クラウン-6(1.558g,5.90ミリモル)を合わせ、25℃でTHF中、THF中20% カリウムt-ブトキシド(16.54g,29.5ミリモル)で処理し、15分間攪拌した。反応混合物に2,6-ジクロロ-4-ピリジンカルボニトリル(5.1g,29.5ミリモル)を添加し、周囲温度で4日間攪拌した。細かい白色沈殿を反応混合物から濾別し、少量のDMSOで洗浄した。この物質をEtOAcと飽和水性NaHCO3に分配し、相を分離し、水性相をEtOAcで2回抽出した。有機相を合わせ、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固して、2-クロロ-6-[(6-クロロ-2-フルオロ-3-メチルフェニル)オキシ]-4-ピリジンカルボニトリル(3.88g,13.06ミリモル,収率44.3%)を白色固体として得た。DMSO濾液を水及び飽和水性NaHCO3で処理すると、紫色沈殿が生じた。この沈殿を濾別し、水で洗浄し、風乾した。この物質をDCM中に溶解し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固すると、紫色固体が生じた。残渣をEtOHと摩砕し、氷浴において冷却し、濾過し、風乾して、第2バッチの所望生成物(3.65g,12.28ミリモル,収率41.7%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.96(d,J=0.82Hz,1H),7.93(d,J=0.73Hz,1H),7.28-7.43(m,2H),2.28(d,J=1.74Hz,3H)。LC-MS(ES+)m/z 296.95,298.88[M+H]。
【０７２０】
ステップB:2-{[3-(ブロモメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-6-クロロ-4-ピリジンカルボニトリル
2-クロロ-6-[(6-クロロ-2-フルオロ-3-メチルフェニル)オキシ]-4-ピリジンカルボニトリル(3.65g,12.28ミリモル)及びNBS(2.187g,12.28ミリモル)を四塩化炭素(100mL)中で触媒量のAIBN(0.101g,0.614ミリモル)と合わせ、16時間還流攪拌した。反応混合物を水で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をヘキサン中0〜10% Et2Oで溶離させるシリカゲル(120g)クロマトグラフィーにより精製して、所望生成物の2-{[3-(ブロモメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-6-クロロ-4-ピリジンカルボニトリル(2.64g,7.02ミリモル,収率57.2%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm(8.01(s,1H),7.96(s,1H),7.50-7.62(m,2H),4.75(s,2H)。LC-MS(ES+)m/z 374.98,377.01,379.03[M+H]。
【０７２１】
ステップC:2-{[3-(アジドメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-6-クロロ-4-ピリジンカルボニトリル
2-{[3-(ブロモメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-6-クロロ-4-ピリジンカルボニトリル(2.00g,5.32ミリモル)及びナトリウムアジド(0.346g,5.32ミリモル)をDMSO(10mL)中で合わせ、25℃で16時間攪拌した。この時点で、TLCは完全な変換を示した(10% Et2O/ヘキサン)。水(150mL)及び飽和水性NaHCO3(30mL)を添加し、混合物を30分間激しく攪拌した。生じた沈殿を濾別し、水で洗浄し、風乾して、2-{[3-(アジドメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-6-クロロ-4-ピリジンカルボニトリル(1.76g,5.21ミリモル,収率98%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.01(d,J=0.73Hz,1H),7.96(d,J=0.73Hz,1H),7.48-7.60(m,2H),4.60(s,2H)。
【０７２２】
ステップD:2-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-6-クロロ-4-ピリジンカルボニトリル
THF(10mL)中に溶解した2-{[3-(アジドメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-6-クロロ-4-ピリジンカルボニトリル(.402g,1.189ミリモル)を25℃で16時間攪拌しながらトリフェニルホスフィン(0.468g,1.783ミリモル)及び水(0.107mL,5.94ミリモル)で順次処理した。反応混合物を濃縮乾固し、シリカゲル(40g)を用い、EtOAc(トリフェニルホスフィンオキシドを除去するため)及び0〜10% CH3OH/DCMで順次溶離させることにより精製して、2-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-6-クロロ-4-ピリジンカルボニトリル(.161g,0.516ミリモル,収率43.4%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.96(s,1H),7.93(s,1H),7.44-7.55(m,2H),3.77(s,2H),1.94(br.s.,2H)。LC-MS(ES+)m/z 312.29,314.28[M+H]。
【０７２３】
ステップE:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(6-クロロ-4-シアノ-2-ピリジニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
2-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-6-クロロ-4-ピリジンカルボニトリル(0.056g,0.181ミリモル)、4-クロロ-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(.05g,0.181ミリモル)及びDIPEA(0.063mL,0.361ミリモル)をTHF(2mL)中で一緒に合わせ、25℃で6時間攪拌しながらHATU(0.076g,0.199ミリモル)で処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、飽和水性NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をDCM(2.5mL)中に溶解し、25℃でTFA(2.5mL)で16時間処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCM中に溶解し、飽和水性NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。生じた固体を沸騰IPAと摩砕し、氷浴において冷却し、濾過して、4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(6-クロロ-4-シアノ-2-ピリジニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(.069g,0.157ミリモル,収率87%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.18(br.s.,1H),8.28(br.s.,1H),7.99(s,1H),7.95(s,1H),7.78(s,1H),7.49(d,J=8.38Hz,1H),7.30-7.41(m,1H),4.46-4.61(m,2H)。LC-MS(ES-)m/z 438.02,440.05,442.05[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 439.93,441.90,443.94[M+H]。
【０７２４】
実施例156:4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(2-プロペン-1-イル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２９６】
2010529965.tif 000297
【０７２５】
ステップA:3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-(2-プロペン-1-イル)ベンゾニトリル
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-ブロモベンゾニトリル(0.300g,0.844ミリモル)、アリルトリブチル錫(0.414mL,1.350ミリモル)及びテトラキス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(0)(0.097g,0.084ミリモル)をDMF(7mL)中で合わせ、窒素でパージし、マイクロ波反応器を用いて160℃で30分間加熱した。反応混合物をセライトを介して濾過し、EtOAcで希釈し、希水性NaHCO3で4回洗浄した。有機相を単離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をシリカゲル(40g)を用い、EtOAc、次いで0〜10% CH3OH/DCMで溶離させることにより精製して、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-(2-プロペン-1-イル)ベンゾニトリル(.145g,0.458ミリモル,収率54.3%)を透明油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.45-7.53(m,2H),7.42(s,1H),7.22(s,1H),7.13(s,1H),5.87-6.00(m,1H),5.04-5.14(m,2H),3.76(s,2H),3.41(d,J=6.59Hz,2H),2.18-2.46(br.s.,2H)。LC-MS(ES-)m/z 315.20,317.08[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 317.31,319.31[M+H]。
【０７２６】
ステップB:4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(2-プロペン-1-イル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-(2-プロペン-1-イル)ベンゾニトリル(0.113g,0.358ミリモル)、4-クロロ-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.099g,0.358ミリモル)及びDIEA(0.125mL,0.715ミリモル)をTHF(4mL)中で合わせ、25℃で一晩攪拌した。反応混合物に追加の4-クロロ-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.049g,0.179ミリモル)、EDC(0.069g,0.358ミリモル)及びTHF(4.00mL)を添加し、50℃で一晩攪拌した。反応混合物を濃縮乾固し、DCMと飽和水性NaHCO3に分配した。有機相を単離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をシリカゲル(40g)を用い、20〜70% EtOAc/ヘキサンで溶離させることにより精製して、4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(2-プロペン-1-イル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.088g,0.153ミリモル,収率42.7%)を透明油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.78(t,J=5.81Hz,1H),8.00(s,1H),7.36-7.52(m,3H),7.20(s,1H),7.17(s,1H),5.86-6.01(m,1H),5.51(s,2H),5.10(d,J=5.49Hz,1H),5.07(s,1H),4.50(d,J=5.77Hz,2H),3.40(m,4H),0.77(t,J=8.10Hz,2H),-0.07(s,9H)。LC-MS(ES-)m/z 573.22,575.17[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 575.15,577.16[M+H]。
【０７２７】
ステップC:4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(2-プロペン-1-イル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
DCM(2.5mL)中に溶解した4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(2-プロペン-1-イル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.034g,0.059ミリモル)を25℃で3日間攪拌しながらTFA(2.5mL)で処理した。反応混合物を濃縮乾固し、残渣をSunFire prep C-18カラムを用い、30〜85% CH3CN/H2O(0.1% ギ酸バッファー)で溶離させる質量分析-HPLCにより精製した。適切な画分を合わせ、濃縮乾固し、エタノールで2回、トルエンで2回チェースして残留水を除去して、4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(2-プロペン-1-イル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.022g,0.049ミリモル,収率84%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.19(br.s.,1H),8.28(br.s.,1H),7.78(s,1H),7.50(d,J=8.52Hz,1H),7.44(s,1H),7.35(t,J=7.62Hz,1H),7.25(br.s.,1H),7.15(br.s.,1H),5.85-6.03(m,1H),5.09(d,J=6.46Hz,1H),5.06(s,1H),4.53(d,J=4.39Hz,2H),3.41(d,J=6.46Hz,2H)。LC-MS(ES-)m/z 443.10,445.17[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 445.05,447.08[M+H]。
【０７２８】
実施例157:4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(シクロプロピルメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２９７】
2010529965.tif 000298
【０７２９】
ステップA:4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(シクロプロピルメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
30% 水性KOH(11mL)及びジエチルエーテル(11mL)の混合物に攪拌し且つ0℃で冷却しながらN-メチル-N-ニトロソ尿素(0.097g,0.938ミリモル)を一度に添加し、反応混合物をこの温度で20分間維持した。有機相を単離し、KOHペレットで乾燥し、攪拌し且つ0℃で冷却しながら4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(2-プロペン-1-イル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.054g,0.094ミリモル)及び酢酸パラジウム(II)(2.106mg,9.38μmol)をジエチルエーテル(11.00mL)中に含む溶液に一滴ずつ添加した。反応混合物を0℃で1時間攪拌した後、室温まで加温し、一晩攪拌した。この時点で、LC-MSは所望生成物への完全変換を示した。反応混合物に水及び少量の酢酸を添加し、室温で1時間激しく攪拌した。有機相を単離し、飽和水性NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をシリカゲル(40g)を用い、20〜60% EtOAc/ヘキサンで溶離させることにより精製して、4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(シクロプロピルメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.027g,0.046ミリモル,収率48.8%)を透明油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.79(t,J=5.49Hz,1H),8.00(s,1H),7.45-7.55(m,2H),7.40(t,J=7.87Hz,1H),7.24(s,1H),7.17(s,1H),5.51(s,2H),4.50(d,J=5.49Hz,2H),3.40(t,J=8.06Hz,2H),2.54(d,2H),0.90-1.02(m,1H),0.77(t,J=8.01Hz,2H),0.46(d,J=7.14Hz,2H),0.19(d,J=4.40Hz,2H),-0.07(s,9H)。LC-MS(ES-)m/z 587.16,589.16[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 589.16,591.16[M+H]。
【０７３０】
ステップB:4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(シクロプロピルメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
DCM(3mL)中に溶解した4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(シクロプロピルメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1-({[2-(トリメチルシリル)エチル]オキシ}メチル)-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.027g,0.046ミリモル)を25℃で一晩攪拌しながらTFA(3mL)で処理した。反応混合物を濃縮乾固し、残渣をSunFire prep C-18カラムを用い、30〜85% CH3CN/H2O(0.1% ギ酸バッファー)で溶離させる質量分析-HPLCにより精製した。適切な画分を合わせ、濃縮乾固し、エタノールで2回、トルエンで2回チェースして残留水を除去して、4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(シクロプロピルメチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.016g,0.035ミリモル,収率76%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 11.31(br.s.,1H),7.61(s,1H),7.20-7.36(m,4H),7.14(s,1H),6.87(s,1H),4.72(d,J=5.91Hz,2H),2.56(d,J=6.96Hz,2H),0.84-1.03(m,1H),0.53-0.63(m,2H),0.14-0.27(m,2H)。LC-MS(ES-)m/z 457.14,459.12[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 459.09,461.07[M+H]。
【０７３１】
実施例158:4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(1-メチルエテニル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２９８】
2010529965.tif 000299
【０７３２】
ステップA:カリウムイソプロペニルトリフルオロボラート
ホウ酸トリメチル(16.72mL,150ミリモル)をTHF(62mL)中に含む溶液に25℃でイソプロピルマグネシウムブロミド(0.5M THF溶液,100mL,50.0ミリモル)を一滴ずつ添加した。反応混合物を25℃で3時間攪拌し、氷浴において冷却し、水性HCl(1N,125mL,125ミリモル)で処理した。混合物をエーテルで3回抽出し、合わせた抽出物をMgSO4で乾燥し、濾過し、褐色半固体まで濃縮した。この物質をエーテルと摩砕し、白色固体を濾別し、捨てた。濾液を濃縮乾固すると、粗なボロン酸(3.9g,45ミリモル)が黄褐色固体として生じた。この黄褐色固体は急速に褐色に黒ずんだ。この物質をジエチルエーテル(62.0mL)中に溶解し、二フッ化水素カリウム(13.67g,175ミリモル)で処理した後、水(5.40mL,300ミリモル)を1時間かけて一滴ずつゆっくり添加した。反応混合物を濃縮乾固し、トルエンで2回チェースして残留水を除去した。残渣をアセトンと摩砕し、無機物を濾別した。濾液を〜50mLまで濃縮し、エーテルを添加して生成物を沈殿させた。沈殿を濾別して、カリウムイソプロペニルトリフルオロボラート(3.88g,26.2ミリモル,収率52.4%)を微細白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 4.61-4.80(m,2H),1.53(s,3H)。
【０７３３】
ステップB:3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-(1-メチルエテニル)ベンゾニトリル
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-ブロモベンゾニトリル(.41g,1.153ミリモル)をn-プロパノール(10mL)中でカリウムイソプロペニルトリフルオロボラート(0.189g,1.268ミリモル)、1,1’-ビス(ジフェニルホスフィノ)フェロセンジクロロパラジウム(II)ジクロロメタン錯体(0.034g,0.046ミリモル)及びTEA(0.241mL,1.730ミリモル)と合わせ、マイクロ波反応器を用いて120℃で90分間加熱した。反応混合物に追加のカリウムイソプロペニルトリフルオロボラート(0.086g,0.577ミリモル)を添加し、マイクロ波反応器を用いて120℃で更に30分間加熱した。反応混合物をセライトを介して濾過し、濃縮乾固した。残渣をDCM中に溶解し、飽和水性NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。粗な物質をシリカゲル(40g)を用い、0〜10% CH3OH/DCMで溶離させることにより精製して、3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-(1-メチルエテニル)ベンゾニトリル(0.140g,0.442ミリモル,収率38.3%)を褐色油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.74(s,1H),7.46-7.54(m,2H),7.43(s,1H),7.21(s,1H),5.57(s,1H),5.25(s,1H),3.77(s,2H),2.10(s,3H),1.99(br.s.,2H)。LC-MS(ES+)m/z 317.19,319.17[M+H]。
【０７３４】
ステップC:4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(1-メチルエテニル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-(1-メチルエテニル)ベンゾニトリル(0.068g,0.215ミリモル)、4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.040g,0.273ミリモル)及びDIPEA(0.075mL,0.429ミリモル)をTHF(6mL)中で合わせ、50℃でEDC(0.082g,0.429ミリモル)で3日間処理した。反応混合物を濃縮乾固し、EtOAcとブラインに分配した。有機相を単離し、飽和水性NaHCO3で洗浄し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をシリカゲル(40g)を用い、40〜100% EtOAc/ヘキサンで溶離させることにより精製すると、不純な生成物が生じた。この物質をSunFire prep C-18カラムを用い、30〜85% CH3CN/H2O(0.1% ギ酸バッファー)で溶離させる質量分析-HPLCにより再精製した。適切な画分を合わせ、濃縮乾固し、エタノールで2回、トルエンで2回チェースして残留水を除去して、4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(1-メチルエテニル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.013g,0.029ミリモル,収率13.60%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.20(br.s.,1H),8.30(br.s.,1H),7.73-7.78(m,2H),7.50(d,J=8.52Hz,1H),7.43(s,1H),7.36(t,J=7.76Hz,1H),7.26(s,1H),5.57(s,1H),5.25(s,1H),4.52(d,J=5.36Hz,2H),2.10(s,3H)。LC-MS(ES-)m/z 443.08,445.16[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 445.07,447.07[M+H]。
【０７３５】
実施例159:4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(1-メチルエチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化２９９】
2010529965.tif 000300
【０７３６】
ステップA:3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-(1-メチルエチル)ベンゾニトリル
エタノール(10mL)中に溶解した3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-(1-メチルエテニル)ベンゾニトリル(0.067g,0.212ミリモル)を水素(1気圧)下、25℃で酸化白金(IV)(0.050g,0.220ミリモル)で4時間処理した。LC-MSは〜90%変換を示したが、複数の不純物が存在している。反応混合物をセライトを介して濾過し、濃縮して、粗な3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-(1-メチルエチル)ベンゾニトリルを琥珀色油状物として得た。これを更に精製することなく使用した。LC-MS(ES+)m/z 319.24[M+H]
ステップB:4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(1-メチルエチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
3-{[3-(アミノメチル)-6-クロロ-2-フルオロフェニル]オキシ}-5-(1-メチルエチル)ベンゾニトリル(0.068g,0.213ミリモル)、4-クロロ-1H-イミダゾール-5-カルボン酸(0.040g,0.273ミリモル)及びDIPEA(0.075mL,0.427ミリモル)をTHF(6mL)中で合わせ、25℃でHATU(0.089g,0.235ミリモル)で一晩処理した。反応混合物を濃縮乾固し、DCMと水に分配した。有機相を単離し、MgSO4で乾燥し、濾過し、濃縮乾固した。残渣をSunFire prep C-18カラムを用い、30〜85% CH3CN/H2O(0.1% ギ酸バッファー)で溶離させる質量分析-HPLCにより精製した。適切な画分を合わせ、濃縮乾固し、エタノールで2回、トルエンで2回チェースして残留水を除去して、4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-シアノ-5-(1-メチルエチル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(0.0205g,0.046ミリモル,収率21.49%)を透明油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 13.15(br.s.,1H),8.23(br.s.,1H),7.77(s,1H),7.43-7.55(m,2H),7.36(t,J=7.71Hz,1H),7.24(br.s.,1H),7.13(br.s.,1H),4.54(d,J=4.99Hz,2H),2.95(spt,1H),1.18(d,J=6.96Hz,6H)。LC-MS(ES-)m/z 445.09,447.18[M-1]。LC-MS(ES+)m/z 447.08,449.06[M+H]。
【０７３７】
実施例160:N-({3-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化３００】
2010529965.tif 000301
【０７３８】
ステップA:{3-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-2-フルオロ-4-ニトロフェニル}マロン酸ビス(1,1-ジメチルエチル)
無水THF(100mL)に水素化ナトリウム(油中60%分散物,3.95g,98.6ミリモル)を添加し、窒素下0℃まで冷却した。マロン酸ジ-tert-ブチル(9.79g,45.3ミリモル)をTHF(20mL)中に含む溶液を一滴ずつ添加し、反応混合物を30分間攪拌した。2-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-3,4-ジフルオロ-1-ニトロベンゼン(15.0g,41.1ミリモル)をTHF(50mL)中に含む溶液を一滴ずつ添加し、反応物を室温まで加温し、90分間攪拌した。反応物を0℃まで冷却し、飽和水性NaHSO4(200mL)の溶液を添加し、水性混合物をEtOAc(3×100mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物を褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.05(d,1H),7.58(d,1H),7.48(s,1H),7.20(s,1H),7.12(s,1H),3.82-3.80(m,1H),1.35(s,18H)。
【０７３９】
ステップB:{3-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-2-フルオロ-4-ニトロフェニル}酢酸
粗な{3-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-2-フルオロ-4-ニトロフェニル}マロン酸ビス(1,1-ジメチルエチル)をCH2Cl2(100mL)及びTFA(50mL)中に溶解し、40℃に3時間加熱した。反応混合物を室温まで冷却し、濃縮した。水(200mL)及びEtOAc(100mL)を添加し、層を分離し、水性層をEtOAc(2×100mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させて、標記化合物を油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 12.17(br s,1H),8.01(dd,1H),7.58(dd,1H),7.50(s,1H),7.23(s,1H),7.15(s,1H),3.84(s,2H)。
【０７４０】
ステップC:2-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-3-フルオロ-4-メチル-1-ニトロベンゼン
粗な{3-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-2-フルオロ-4-ニトロフェニル}酢酸をCH3CN(150mL)中に溶解し、Cu2O(1.18g,8.22ミリモル)を添加した。冷却器を取り付け、不均質混合物を3時間還流加熱した。反応混合物を室温まで冷却し、セライトを介して濾過し、溶媒を蒸発させた。粗な褐色油状物をカラムクロマトグラフィー(5→70% EtOAc/ヘキサン勾配)により精製して、標記化合物(3ステップで13.0g,88%)を黄色油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ 7.94-7.91(m,1H),7.49-7.45(m,2H),7.22(s,1H),7.14(s,1H),2.34(s,3H)。
【０７４１】
ステップD:{2-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-3-フルオロ-4-メチルフェニル}アミン
THF(100mL)中に溶解した2-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-3-フルオロ-4-メチル-1-ニトロベンゼン(13.0g,36.1ミリモル)の溶液を激しく攪拌し、ここに水(200mL)中に溶解した亜ジチオン酸ナトリウム(37.7g,216ミリモル)を一滴ずつ添加した。反応物を40℃で16時間攪拌した。層を分離し、水性相をEtOAc(2×100mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、濃縮した。粗な油状物をカラムクロマトグラフィー(5→100% EtOAc/ヘキサン勾配)により精製して、標記化合物(5.0g,42%)を薄褐色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ 7.39-7.38(m,1H),6.98-6.97(m,1H),6.90-6.85(m,2H),6.54-6.52(m,1H),2.08(s,3H)。
【０７４２】
ステップE:2-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-1-クロロ-3-フルオロ-4-メチルベンゼン
オーブン乾燥したフラスコにCuCl2(4.06g,30.2ミリモル)を添加した。フラスコを高真空下に置き、窒素を流し、アセトニトリル(30mL)を添加した。亜硝酸t-ブチル(4.50mL,37.8ミリモル)を一滴ずつ添加した。攪拌溶液を穏和な窒素流下で50℃の油浴中に置き、5分間加熱し、{2-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-3-フルオロ-4-メチルフェニル}アミンをアセトニトリル(40mL)中に含む溶液を一滴ずつ添加した。反応物を0.5時間攪拌し、氷浴において冷却し、氷冷水性HCl(1N,125mL)に注いだ。EtOAc(100mL)を添加し、層を分離した。水性層をEtOAc(2×100mL)で抽出した。有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、蒸発させた。粗な物質をカラムクロマトグラフィー(0→25% EtOAc/ヘキサン勾配)により精製して、標記化合物(3.2g,60%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.48-7.47(m,1H),7.41-7.38(m,1H),7.32-7.28(m,1H),7.11-7.10(m,1H),7.04-7.03(m,1H),2.27(s,3H)。
【０７４３】
ステップF:2-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-4-(ブロモメチル)-1-クロロ-3-フルオロベンゼン
2-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-1-クロロ-3-フルオロ-4-メチルベンゼン(3.20g,9.12ミリモル)をCCl4(300mL)中に含む溶液に室温でN-ブロモスクシンイミド(1.95g,10.94ミリモル)を添加した。溶液をN2下で90℃に5分間加熱し、AIBN(0.070g,0.46ミリモル)を添加した。4時間後、更にAIBN(0.070g,0.46ミリモル)を添加し、溶液を90℃で更に2時間加熱した。溶液を0℃まで冷却し、セライトを介して濾過し、濃縮した。黄色油状物をカラムクロマトグラフィー(0→30% EtOAc/ヘキサン勾配)により精製して、標記化合物(3.2g,60%)を透明油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.58-7.49(m,3H),7.13-7.12(m,1H),7.06-7.05(m,1H),4.73(s,2H)。加えて、2.25g(48%)のジ臭素化物質のl 2-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-1-クロロ-4-(ジブロモメチル)-3-フルオロベンゼンを透明油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.72-7.68(m,1H),7.61(dd,1H),7.51(t,1H),7.47(s,1H),7.19-7.18(m,1H),7.11(t,1H)。
【０７４４】
ステップG:({3-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)アミン
2-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-4-(ブロモメチル)-1-クロロ-3-フルオロベンゼン(2.0g,4.7ミリモル)をCH2Cl2(10mL)中に含む溶液にメタノール中アンモニア(7N,100mL)を添加した。反応混合物を4時間攪拌し、濃縮した。生じた粗な物質を水と摩砕して、標記化合物(1.55g,92%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 7.57-7.49(m,3H),7.12-7.11(m,1H),7.05-7.04(m,1H),5.99(br s,2H),3.95(s,2H)。
【０７４５】
ステップH:N-({3-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
({3-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)アミン(296mg,0.81ミリモル)、HATU(418mg,1.10ミリモル)及びDIPEA(0.26mL,1.46ミリモル)をDMF(2mL)中に溶解し、一晩攪拌した。反応物を水(20mL)で希釈し、EtOAc(3×20mL)で抽出した。合わせた有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、濃縮した。粗な物質をカラムクロマトグラフィー(5→80% EtOAc/ヘキサン勾配)により精製して、標記化合物(320mg,84%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,CDCl3):δ ppm 7.26-7.13(m,3H),6.91(s,1H),6.80(s,1H),4.67-4.66(m,2H),2.83-2.74(m,2H),1.35-1.29(m,3H)。MS:m/z 522.0(M+1)。
【０７４６】
実施例161:4-クロロ-N-[(4-クロロ-3-{[3-クロロ-5-(シクロプロピルエチニル)フェニル]オキシ}-2-フルオロフェニル)メチル]-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミドトリフルオロ酢酸塩
【化３０１】
2010529965.tif 000302
【０７４７】
N-({3-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(60mg,0.12ミリモル)、Pd(PPh3)2Cl2(4mg,0.006ミリモル)、CuI(1mg,0.0036ミリモル)及びシクロプロピルアセチレン(51μL,0.60ミリモル)をトリエチルアミン(1mL)及びDMF(0.5mL)中に含む溶液を密封チューブにおいて90℃で3時間加熱した。反応物を冷却し、粗な物質を逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、標記化合物(45mg,61%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6:δ ppm 8.13-8.08(m,1H),7.45(d,1H),7.29(t,1H),7.15-7.14(m,1H),7.00-6.99(m,1H),6.72-6.71(m,1H),4.48(d,1H),2.55(q,2H),1.52-1.44(m,1H),1.13(t,3H),0.86-0.81(m,2H),0.71-0.67(m,2H)。MS:m/z 506,508(M+1)。
【０７４８】
実施例162:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-エテニルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化３０２】
2010529965.tif 000303
【０７４９】
N-({3-[(3-ブロモ-5-クロロフェニル)オキシ]-4-クロロ-2-フルオロフェニル}メチル)-4-クロロ-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(240mg,0.46ミリモル)、カリウムビニルトリフルオロボラート(122mg,0.92ミリモル)、PdCl2(dppf)-DCM(15mg,0.0184ミリモル)及びトリエチルアミン(0.13mL,0.92ミリモル)をn-PrOH(5mL)中に含む溶液。反応物を100℃で6時間加熱し、室温まで冷却し、水(20mL)を添加した。水性混合物をEtOAc(3×20mL)で抽出し、有機抽出物を合わせ、Na2SO4で乾燥し、濾過し、濃縮した。粗な物質をカラムクロマトグラフィー(5→100% EtOAc/ヘキサン勾配)により精製して、標記化合物(177mg,82%)を白色固体として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 8.14(br s,1H),7.47(d,1H),7.35-7.30(m,2H),7.01(s,1H),6.81(d,1H),6.72-6.64(m,2H),5.92(d,1H),5.35(d,1H),4.51(d,2H),2.58(q,2H),1.16(t,3H)。
【０７５０】
実施例163:4-クロロ-N-{[4-クロロ-3-({3-クロロ-5-[(E)-2-シアノエテニル]フェニル}オキシ)-2-フルオロフェニル]メチル}-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
【化３０３】
2010529965.tif 000304
【０７５１】
ステップA:4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-ホルミルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド
4-クロロ-N-({4-クロロ-3-[(3-クロロ-5-エテニルフェニル)オキシ]-2-フルオロフェニル}メチル)-2-エチル-1H-イミダゾール-5-カルボキサミド(80mg,0.17ミリモル)、四酸化オスミウム(tBuOH中2.5%,35μL,0.003ミリモル)、過ヨウ素酸ナトリウム(109mg,0.51ミリモル)をTHF(1mL)及び水(2mL)中に含む溶液を室温で4時間攪拌した。反応物を緑黒色油状物まで濃縮し、逆相HPLC(水/アセトニトリル+0.1% TFA)により精製して、生成物をトリフルオロ酢酸塩として得た。この塩をEtOAc(20mL)中に溶解し、飽和炭酸水素ナトリウム(10mL)で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮して、標記化合物(45mg,61%)を透明油状物として得た。1H NMR(400MHz,DMSO-d6):δ ppm 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