(57)【要約】  発明は、陽極ガス拡散層（２０８）と陰極ガス拡散層（２１０）の間に挿入配置された膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）と、前記陽極および陰極ガス拡散層（ＧＤＬ）にそれぞれ結合された第１および第２の電流コレクターを有するタイプの電気化学的電池を相互接続するための配置であって、第１の電流コレクターが一つのセルの陽極側から隣接するセルの陰極側まで伸びており、セルコンポーネンツが一緒にクランプされているものに関する。第１の電気化学的電池（２００ａ）の陽極ガス拡散層（ＧＤＬ；２０８）と接触している第１の電流コレクター（２０６）は、隣接するセルの電気化学的に活性なコンポーネンツと電気化学的に接触することなく、不活性な導電性部材（２０４ｂ）を介して、第２の隣接する電気化学的電池（２００ｂ）の陰極側に接続されるように構成されている。
2010537381.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
陽極ガス拡散層（２０８）と陰極ガス拡散層（２１０）の間に挿入配置された膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）と、前記陽極および陰極ガス拡散層（ＧＤＬ）にそれぞれ結合された第１および第２の電流コレクターを有するタイプの電気化学的電池を相互接続するための配置であって、第１の電流コレクターが一つのセルの陽極側から隣接するセルの陰極側まで伸びており、セルコンポーネンツが一緒にクランプされており、
第１の電気化学的電池（２００ａ）の陽極ガス拡散層（ＧＤＬ；２０８ａ）と接触している第１の電流コレクター（２０６）は、隣接するセルの電気化学的に活性なコンポーネンツと電気化学的に接触することなく、不活性な導電性部材（２０４ｂ；５０４；９０４；１１１０）を介して、第２の隣接する電気化学的電池（２００ｂ）の陰極側に接続されるように構成されている、ことを特徴とする配置。
【請求項２】
第１のセル（２００ａ）の陽極電流コレクター（２０６）と第２の隣接するセル（２００ｂ）の陰極側の間に挿入配置された絶縁エレメント（２０１；３１９；４２０；５２０；８０１）を含み、電気的接続は前記不活性な導電性部材（２０４ｂ）によって提供される、請求項１記載の配置。
【請求項３】
絶縁エレメントは、上面および下面を有し、スペーサー部材の下面が前記第２のセルの膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）の一部と接触するように設けられた絶縁スペーサー部材（２０１ａ；３１９；４２０；５２０；８０１；９２０；１１５０）を含み、前記第１の電流コレクター（２０６）がクランプされたときに前記スペーサー部材（２０１ａ；３１９；４２０；５２０；８０１）の上面と接触する伸張された部分を有する、請求項２記載の配置。
【請求項４】
絶縁エレメント（２０１；３１９；４２０；５２０；８０１）の少なくとも上側は、凝縮水の薄膜形成を避けるために疎水性である、請求項２または３記載の配置。
【請求項５】
前記不活性な導電性部材（２０４ｂ；３０４；４０４；５０４；６０４；８０４；１１１０）は、電流コレクターをスペーサー部材（２０１ａ；３１９；４２０；５２０；８０１）に対してクランプする、請求項４記載の配置。
【請求項６】
絶縁エレメントは、上面および下面を有し、スペーサー部材の下面が前記第１のセル（２００ａ）の膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）の一部と接触するように設けられた絶縁スペーサー部材（２０１）を含み、前記不活性な導電性部材（２０４ｂ）は前記スペーサー部材（２０１）の下面と電流コレクター（２０６）の間にクランプされる、請求項１記載の配置。
【請求項７】
不活性な導電性部材（２０４ｂ）はスペーサー部材（２０１）の底から上向きに、隣接するセル（２００ｂ）の陰極ＧＤＬ（２１０ｂ）と接触するまで伸びている、請求項６記載の配置。
【請求項８】
スペーサー部材（３１９）は、その一方の側のセル配置に隣接して位置しており、各セルからの電流コレクター（３０６）は、セル配置の縦方向に対して直角に伸びてフラップ（３２５）を形成し、前記フラップ（３２５）は、フラップの一部が隣接するセルに隣接して位置するようにセルの伸張部に対してオフセットされるように構成されており、前記フラップは、そこでそれが不活性な導電性部材（３０４）によってクランプされるところの前記スペーサー部材（３１９）の上面上に位置するようにそれが属するセルの陽極側から上向きに伸びている、請求項４または５記載の配置。
【請求項９】
前記スペーサー部材は、陰極ＧＤＬを囲むフレーム（４２０；５２０）として設けられている、請求項４から７のいずれかに記載の配置。
【請求項１０】
各セルからの電流コレクター（４０６）は、セル配置の縦方向に対して直角に伸びてフラップ（４２５）を形成し、前記フラップ（４２５）は、フラップの一部が隣接するセルに隣接して位置するようにセルの伸張部に対してオフセットされるように構成されており、前記フラップは、そこでそれが不活性な導電性部材（４０４）によってクランプされるところの前記フレームの上面上に位置するようにそれが属するセルの陽極側から上向きに伸びてフレーム（４２０）上に折り畳まれている、請求項９記載の配置。
【請求項１１】
不活性な導電性部材（４０４）とセル上のフラップの間にそこからフラップが伸びるところの絶縁材料（４２５）が設けられ、フラップと隣接するセル上の不活性な導電性部材（４０４）の間に電気的接触（４１９）がある、請求項１０記載の配置。
【請求項１２】
前記スペーサー部材（２０１；３１９；４２０；５２０；８０１）が、圧縮可能な材料で作られている、先行する請求項のいずれかに記載の配置。
【請求項１３】
スペーサー部材（２０１；３１９；４２０；５２０；８０１）が、それが取り付けられるところのセルの厚さに適応された良く定義された厚さを有する硬くて本質的に圧縮不可能な材料で作られている、請求項１から１１のいずれかに記載の配置。
【請求項１４】
前記電流コレクター（２０６）は金属または黒鉛のような炭素ベースの材料で作られた導電性フォイルである、先行する請求項のいずれかに記載の配置。
【請求項１５】
電気コレクターフォイル（７０６ａ）は、フォイル（７０６ａ）と陰極ＧＤＬ（７１０）またはＭＥＡ（７０９）の間の電気化学的接触を防いでいる層（７１９）によって部分的に覆われている、請求項１４記載の配置。
【請求項１６】
導電性フォイル（８０６）は、陽極ＧＤＬおよびＭＥＡに面した側全体に渡って導電性接着剤が設けられている、請求項１４記載の配置。
【請求項１７】
導電性フォイルは、少なくとも一つの側において錫で被膜された銅フォイルである、請求項１６記載の配置。
【請求項１８】
錫で被膜された銅フォイルは、シーリング（８０９ｂ）の領域においてのみ接着剤で覆われている、請求項１７記載の配置。
【請求項１９】
接着剤で被膜されていない領域（８０９ａ）は陽極ＧＤＬと直接接触している、請求項１７記載の配置。
【請求項２０】
アッセンブリ中のセル間の距離は０．１〜８ｍｍ、好ましくは１〜５ｍｍである。先行する請求項のいずれかに記載の配置。
【請求項２１】
請求項１記載の配置で相互接続された複数の燃料電池を含む、燃料電池アッセンブリ。
【請求項２２】
少なくとも２つの燃料電池を含む燃料電池装置を製造する方法であって、
導電性フォイル（５０６）、膜電極アッセンブリ（５０９）およびフレーム材料（５２０）を、導電性フォイルウェブが他のウェブよりも幅が広い、材料の連続したウェブとして提供し、
燃料電池の陽極へのガス入口／出口のために導電性フォイルに孔を作り、
導電性フォイル（５０６）上に陽極ＧＤＬ（５０８）を置き、
陽極ＧＤＬ上にＭＥＡウェブ（５０９）を置き、
ＭＥＡの上にフレーム構造（５２０）を置き、
フレーム中に陰極ＧＤＬを置き、
ＧＤＬをＭＥＡとよりよく一体化するようにホットプレス工程をオプションで施し、
個別のセルコンポーネントをお互いから切断によって分離し、
個別のセルを製作方向に対して９０度ひねってそれらをサポート部材（５１）上に置き、
請求項１記載の配置でセルを相互接続する、
ことを含む方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、全般的に電気化学的電池に関し、特に、サービス寿命を向上するようにＭＥＡ接触領域における腐食および／または毒化が低減された燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
本発明が関係するタイプの燃料電池は、国際特許出願ＰＣＴ／ＳＥ２００７／０５０２２２およびＰＣＴ／ＳＥ２００５／００１５１４に開示されている。
【０００３】
このタイプの燃料電池は典型的には以下のデザイン特徴／機能からなる：
１）陽極ガス室を作り出すシーリング機能。これは、それにより膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）を陽極電流コレクターフォイルに密封する接着剤を使うことによって達成される。
【０００４】
２）水素ガスを燃料電池装置中の異なるセルに分配するガス分配機能。これは、水素ガスのためのガスチャネルをもった支持板を形成することによって達成される。燃料電池は、接着剤および／またはクランプ手段によって支持板に取り付けられる。支持板からは、各セルの陽極ガス室に導かれている孔がある。
【０００５】
３）好ましくは最小の抵抗で、セルの活性エリアに渡って均一な電流密度が得られるようなやり方で、一つのセルから電流を集めそれを隣接するセルに分配する電気的相互接続機能。
【０００６】
４）クランプ特徴。燃料電池に締め付け力を課すことによって、セル内の内部抵抗を減少させる、即ち異なる材料間の接触抵抗および材料中の特定抵抗（例えば、ガス拡散層（ＧＤＬ）を圧縮することによって、そのファイバー間接続が向上する）。電気的接触と同様にして、熱伝導性もまた締め付けによって向上し、それによりより多くの熱が反応層（即ち、電極）から放散されることができる。クランプ特徴は、電気的相互接続機能と密接にリンクしている。
【０００７】
これら全ての特徴／機能が一緒に適用されて、燃料電池装置を形成する。
【０００８】
上に挙げた特許出願による従来技術装置では、複数セルの燃料電池装置の相互接続機能は、一つのセルの陽極ＧＤＬから隣接するセルの陰極ＧＤＬに導かれている導電性電流コレクターフォイルによって得られる。隣接するセルのＧＤＬには、陰極ＧＤＬに渡って電流を分配するクランプ手段への電気的インターフェース（接触エリア）（例えば、金メッキされた金属網）がある。ＧＤＬは従って、セルが一緒にクランプされているときにフォイルを網に対して押す、圧縮可能なエレメントとして働いている。
【０００９】
このデザインの一つの不利な点は、電流コレクターフォイルが隣接するセルの陰極ＧＤＬを部分的に覆わなければならず（即ち、フォイルと網の間の相互接続エリアの下で）、それによりＧＤＬのその部分とその下に横たわるＭＥＡへの空気アクセスを阻害することである。
【００１０】
このデザインのもう一つの不利な点は、電流コレクターフォイルが隣接するセルのＭＥＡの陰極と電気化学的に接触するようになることができることである。これは、電気化学的陰極反応で作成された水（２Ｈ＋＋２ｅ―＋1/2Ｏ２→Ｈ２Ｏ）が電流コレクターフォイルと陰極ＧＤＬとＭＥＡの間の電気化学的電解液を形成しているときに起こることができる。陰極の電気化学的ポテンシャルは、イオン（例えば、銅イオン）が導電性フォイルと多分その接着剤からも溶解することを引き起こす。イオンはそれからＭＥＡ中に搬送され、そこでそれらは触媒および陽子伝導性イオノマーの両方を毒化する。このように作成された水はまた、金メッキされた網と導電性フォイルの間にガルバーニ電池を形成し、それによりフォイルからイオンを溶解する。
【００１１】
本願における図１に従ってデザインされた従来技術燃料電池装置での寿命実験は、５００稼動時間後で４５％より多くの性能が減少していることを示した。そのようなセル膜上の（エネルギー分散Ｘ線分光での）テスト後分析は、膜が恐らく陰極側における導電性テープから来る銅イオンを含んでいることを示した。
【発明の概要】
【００１２】
よって、本発明の目的は、それにより腐食の問題が排除されるか少なくとも顕著に低減され、実効サービス寿命が延長される、電気化学的電池、特に燃料電池を直列に相互接続するための改良された配置を提供することである。発明の第二の目的は、熱がより容易に放散され、燃料電池が動作中により均一な温度を保持するように、燃料電池のコンポーネント間の熱伝導性を向上することである。これはまた、燃料電池の寿命も向上させる。
【００１３】
これらの目的は、請求項１に規定された発明によって達成される。
【００１４】
電気的接触を提供しながら隣接するセルの陰極から陽極電流コレクターを引き離すことによって、腐食とＭＥＡへのイオンの放出が実効的に阻害される。
【００１５】
発明の更なる側面では、請求項１に規定された配置からなる燃料電池アッセンブリを作成する方法も提供される。
【００１６】
発明は、請求項１に規定された配置を組み込んだ燃料電池アッセンブリにも関する。
【００１７】
ここで発明が、添付の図面を参照して記載される。図面は概略的な描写に過ぎず、実寸比率で描かれてはいない。記載中の「上」または「下」への言及は、燃料電池は使用においてはいかなる向きをも持つことができることを念頭に置きながら、図における向きと解釈されるべきである。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】図１は、従来技術の燃料電池装置を描く。
【図２ａ】図２ａは、発明の第一の実施形態を描く。
【図２ｂ】図２ｂは、発明の第二の実施形態を描く。
【図３】図３は、発明の第三の実施形態を描く。
【図４ａ】図４ａは、発明の第四の実施形態を描く。
【図４ｂ】図４ｂは、折り畳みを描いた（いくつかのエレメントは示されていない）図４ａの概略断面図である。
【図５ａ】図５ａは、発明によるセルの製造を概略的に描く。
【図５ｂ】図５ｂは、（クランプ手段が追加された）図５ａのプロセスから得られたアッセンブルされたセルを通したＢ−Ｂにおける断面図である。
【図６】図６は、発明の概略的製作方式を描く。
【図７】図７は、陰極ＧＤＬが陽極ＧＤＬよりも大きいセル配置を示す。
【図８】図８は、フォイルの上の接着剤が導電性ではないフレームをもった実施形態を示す。
【図９】図９は、ＭＥＡがフレームの幅の一部分までにだけフレームの下に伸長している実施形態を示す。
【図１０】図１０は、発明において使用可能なクランプ手段を描く。
【図１１】図１１は、４セルユニットを描く。
【図１２】図１２は、図１１のユニット中に使われた支持板を描く。
【図１３】図１３は、異なる４セルユニットの分極曲線を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
図１は、最も近い従来技術による燃料電池装置を示す。それは、直列に相互接続された複数の燃料電池からなる（３セルが示されている）。スタックは支持板１１１上に設けられ、その上に全てのセルが載置されている。各セルは、陽極ＧＤＬ１０８と陰極ＧＤＬ１１０からなり、その間にＭＥＡ１０９が挿入配置されている。セル間の電気的相互接続は、一つのセルの陽極ＧＤＬ１０８と隣接するセルの陰極ＧＤＬ１１０に接続されており、よって一方の端において陽極電流コレクターとして機能し他方の端において陰極電流コレクターとして機能する、電流コレクターフォイル１０６’によって得られる。よって、フォイルは、支持板１１１上の（図中の中央の）一つのセルアッセンブリの底に設けられており、それはそのセルアッセンブリから外に伸び、（図中の左の）隣接するセルのＭＥＡ上に部分的によりかかるように更に伸び、隣接するセルの陰極ＧＤＬ１１０と接触して終わる。
【００２０】
各セルの上には、不活性な空気浸透性のクランプ部材１０４が設けられ、それは金メッキされた金属網または孔が開けられた鋼板であることができる。最後に、コンポーネントをきつく一体に保ち、内部抵抗を減少させるように、上板１１８がセルのアレイ全体の上に設けられる。上板には、ガス入口１１７がある。支持板の下には、好ましくは背面板（図１に図示せず）がある。
【００２１】
図１にはっきりと見られるように、電流コレクターフォイル１０５、１０６’、１０６”は少なくとも部分的にはＭＥＡ１０９と接触する。セルの動作中、この接触はＭＥＡとフォイルの間に起こる電気化学的反応を導くことができる。これらの反応は、事実フォイルの腐食を引き起こし、それによりイオンが放出され、イオンはそれ以降にＭＥＡを毒化して、それによりセルアッセンブリの短縮された実効的寿命を引き起こす。これは、水が形成される高電気化学的ポテンシャルをもつ陰極側について特に本当である。陽極側については、導電性接着剤が、腐食を阻害する保護層として働いている。
【００２２】
有害な腐食／毒化を排除するために、発明はデザインにおける改良を提供する、即ち、一つのセルからの電流コレクターフォイルが、それが接続されているＭＥＡの陰極側と隣接するセルの陰極ＧＤＬと接触するようになることを防止するための措置が講じられる。
【００２３】
よって、発明の最も一般的な側面では、隣接するセルへの電気的接触は代わりに、一つのセルの陽極側から伸びる電流コレクターフォイルを隣接するセルのクランプ手段の導電性部分に、そのセルのＭＥＡまたは陰極ＧＤＬといかなる直接的な物理的接触をもすることなく、接続することによって達成される。クランプ手段の導電性部分は、陰極ＧＤＬと接触しており、それによりフォイルからの電気的接触を仲介し、それによりＭＥＡの腐食と付随する毒化を回避する。
【００２４】
「クランプ手段」という表現は、燃料電池を圧縮し電流を燃料電池に均一に分配する、一つまたはいくつかのコンポーネントを含む。クランプ手段は、不活性で高導電性を示す空気浸透性コンポーネント（クランプ部材）、例えばガス浸透のための開口部を有する金メッキされたステンレス鋼網または金メッキされた板／フォイル、を有することができる。他の実施形態では、クランプ手段は好適にパターン化されたクランプ板のみからなることができる。
【００２５】
この電流コレクターフォイルの配置によって、電流は隣接するセルの陰極に移転される。このデザインの利点は、導電性フォイルコンポーネント（導電性接着剤を含む）が陽極条件下で電気化学的に不活性である必要があるだけであることにある。これは、クランプ手段だけが、隣接するセルのＭＥＡの陰極側と陰極ＧＤＬと接触しているためである。
【００２６】
「導電性フォイル」という用語は、導電性接着剤をもつ銅テープ、または導電性接着剤をもつまたはもたない錫（Ｓｎ）被覆銅フォイルを包含するものと取られるべきである。それはまた、熱拡張された黒鉛から作られた黒鉛フォイル、カーボンファイバー布、カーボン紙材料、上に列挙した材料の組み合わせのような、ただしそれらに限定されない、薄い炭素ベースの材料であっても良い。それはまた、その構造的性能がセル中の環境によって設定される要求を満たす限り、あらゆる他の導電性フォイル材料であることもできる。
【００２７】
一般に、発明は、陽極ガス拡散層と陰極ガス拡散層の間に挿入配置された膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）と、前記陽極および陰極ガス拡散層（ＧＤＬ）にそれぞれ結合された第１および第２の電流コレクターを有するタイプの電気化学的電池を相互接続するための配置であって、第１の電流コレクターが一つのセルの陽極側から隣接するセルの陰極側まで伸びている導電性フォイルであることができ、セルコンポーネンツが一緒にクランプされているもの、を提供する。
【００２８】
第１の電気化学的電池の陽極ガス拡散層と接触している第１の電流コレクターは、隣接するセルの電気化学的に活性なコンポーネンツと電気化学的に接触することなく、不活性な導電性クランプ部材を介して、第２の隣接する電気化学的電池の陰極側に接続されるように構成されている。
【００２９】
好適には、絶縁エレメントの形のスペーサー部材が、第１のセルの陽極電流コレクターと第２の隣接するセルの陰極側の間に挿入配置され、電気的接続は前記不活性な導電性部材によって提供される。
【００３０】
新しいデザインの第一の実施形態が図２ａに描かれている。
【００３１】
直列に接続された２つのセル２００ａと２００ｂそれぞれが示されている。各々は、それぞれ陽極ＧＤＬ２０８ａと２０８ｂ、陰極ＧＤＬ２１０ａと２１０ｂ、ＭＥＡ２０９ａと２０９ｂ、不活性な導電性クランプエレメント２０４ａと２０４ｂからなる。
【００３２】
導電性フォイル２０６が（左の）第１のセル２００ａの陽極部分の下に設けられ、第２の隣接するセル２００ｂへの接続のために右へと伸びている。
【００３３】
この実施形態では、絶縁スペーサー部材２０１が、陽極導電性フォイル２０６（図の左の、一つのセル２００ａの陽極側の下から伸びている）と隣接するセルのＭＥＡ２０９ｂの間に挿入配置されており、アッセンブリが先頭のクランプ板に押圧されたとき（例えば、先頭のクランプ板と図中に示されていない背面板を一緒に締め付ける／ねじ留めすることにより）、隣接するセル２００ｂのクランプ手段コンポーネント２０４ｂ（例えば金メッキされた網または鋼板）への電気的接続が確かなものとされ、同時にフォイル２０６が隣接するセル２００ｂのＭＥＡ２０９ｂから電気化学的に絶縁されていることが確かなものとされるようになっている。よって、第１の電流コレクター２０６は、スペーサー部材２０１に対して前記不活性な導電性部材２０４ｂによってクランプされたとき、前記スペーサー部材２０１の上面と接触する伸長された部分を有する。
【００３４】
この電気的接続の位置決めは、好ましくは凝縮水が電流コレクターフォイルとＭＥＡの間に電気化学的電池を形成することができないように選択されるべきである。そのような電気化学的電池は、腐食プロセスにおいて放出されたイオンのための通路として働くことができてしまう。
【００３５】
しかしながら、もし陽極フォイル２０６と隣接するセルの陰極の間の電気化学的電池の形成を避けることができるような他の対策が取られていれば、電気的接続の位置決めはより決定的に重要ではないであろう。例えば、スペーサー部材材料の表面を疎水化することまたは液体薄膜形成についての何らかの他のバリアを導入することによって、水はセル環境中の望ましくないスポットにそう容易には拡散しないであろう。
【００３６】
図２ｂに描かれた、別の実施形態では、セルの一つ（図中の右のもの）のクランプ手段コンポーネント２０４ｂ（例えば、金メッキされた網）は、隣接するセル（図中の左のもの）の電流コレクターフォイル２０６と接触するのに、それがセルアッセンブリから離れるように伸び、同じセルのＭＥＡと接触するようにはならないように、角度をつけて下向きに曲げられている。絶縁スペーサー部材２０１は、クランプ手段コンポーネント（即ち、網）上に置かれ、上板２１８によって押し下げられ、それにより網２０４ｂを電流コレクターフォイル２０６に電気的に接続する。
【００３７】
よって、この実施形態では、スペーサー部材の下面が、前記第１のセル２００ａの膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）の一部と接触し、不活性な導電性部材２０４ｂが、前記スペーサー部材２０１の下面と電流コレクター２０６の間にクランプされる。前記スペーサー部材は好ましくは、セルの作製／アッセンブリ中に接着剤手段によって取り付けられる。
【００３８】
ここで、不活性な導電性部材２０４ｂは、スペーサー部材２０１の底から上向きに、隣接するセル２００ｂの陰極ＧＤＬ２１０ｂと接触するまで伸びている。
【００３９】
クランプ手段コンポーネント２０４（例えば、金メッキされた網）はまた、図２ｂに従って成形されたとき、クランプ手段コンポーネントのばね力が電気的接触を確かなものとするように、機械的一体性を有することもできる。
【００４０】
前記スペーサー部材２０１は、好ましくは圧縮可能なクッションであり、好ましくは燃料電池環境中で不活性である多孔性のプラスチック材料で作られているべきである。好ましくは、凝縮水の液体薄膜形成を避けることができるように、材料または材料の表面はまた疎水性であるべきである。スペーサー部材に好適な材料の例は、多孔性のテトラフルオロエテン（ＰＴＦＥ）または類似の疎水性材料、多孔性のシリコンゴムまたは別の圧縮可能で不活性なプラスチック材料である。もし材料がそれ自体疎水性でなければ、それは好ましくはＰＴＦＥのような疎水性材料で被覆されるべきである。図２ｂに示されたスペーサー部材のための上に列挙された性質はまた、下記されここの他の図に描かれるフレーム構造のようなスペーサーの他の実施形態についても適用される。
【００４１】
スペーサー部材２０１はまた非圧縮可能であることもできるが、これはクッションを正しく寸法決めすることおよび／またはコンポーネンツ２０８と２１０により圧縮可能なＧＤＬ材料が選択されることについてより高い要求を設定する。そのような場合には、それは非多孔性のＰＴＦＥまたはシリコンから作られることができる。
【００４２】
図３は、図２ａと２ｂからの基本原理を使って、どのように複数の燃料電池が本発明の更なる実施形態に従ってデザインされることができるかの概略的上方図描写である。
【００４３】
支持板３１１は、底に設けられ、プラスチックの電気的に絶縁材料から作られることができ、水素供給システムを含む。図３で、コンポーネント３１１はまた、使用時に他のコンポーネンツに取り付けられて、よって支持板を形成する、プラスチックフォイルであることもできる。この支持板のデザインは、更なる発明的作業なしに当業者によって他の実施形態にも適用されることができる。支持板上には、導電性フォイル、例えば銅テープまたは黒鉛シート／フォイル／部材、が接着手段によって取り付けられる。陽極ＧＤＬは、フォイル上に取り付けられ、支持板３３１と導電性フォイル３０６を通して一つまたはいくつかの孔３２１が切り開けられる。支持板３１１とフォイル３０６の孔３２１を通して、陽極ＧＤＬのエリア３１０とその厚みによっておよそ規定される陽極燃料室に水素が供給される。
【００４４】
ＭＥＡ３０９は、陽極ＧＤＬの上に取り付けられ、支持板とフォイルの一部の上に伸びている。ＭＥＡ３０９の上に本質的に陽極ＧＤＬと揃えられて、陰極ＧＤＬが設けられている。
【００４５】
このステージまでは、（この例では）３つのセルは一つのピース（即ち、ＭＥＡ，導電性フォイル、および中間支持板）として構築される。中間支持板は載置の目的のためだけに使われる。セルは図に示された破線Ｃに沿って切ることで離散的なコンポーネンツに分離され、セル間の短絡を避けるためにそれらの間に小さい距離をおいて支持板３３１上に位置付けされる。
【００４６】
見られるように、フォイルはそれから、セルアッセンブリから離れるように（図の右に）伸びる「フラップ」３２５が形成されるように成形される。この「フラップ」は、下記されるように、スペーサー部材３１９を介して隣接するセルへの接触を作り出すために使われる。
【００４７】
最後に、ＭＥＡとＧＤＬのアッセンブリ全体を覆い、ＭＥＡコンポーネントの周縁の上に僅かに出て伸びるように、不活性な導電性クランプ手段コンポーネント３０４（例えば、金メッキされたガス浸透性金属網）が適用される。支持板の周縁においてその長い側（図３の上側）に沿って、スペーサー部材３１９が設けられている。図２ａに示されたのと同じやり方で、フォイル３０６が上向きに曲げられ、その「フラップ」３２５がスペーサー部材３１９の上に置かれる。金網３０４の形のクランプ手段コンポーネントが、電気的接触を得るためにスペーサー部材３１９の上によりかかっているフォイルを覆う。
【００４８】
よって、スペーサー部材３１９は、その一方の側のセル配置に隣接して位置し、各セルからの電流コレクター３０６はセル配置の縦方向に対して直角に伸びて、フラップ３２５を形成する。フラップ３２５は、フラップの一部が隣接するセルに隣接して位置するように、セルの大きさに対してオフセットされるように構成されており、前記フラップは、そこでそれが不活性な導電性部材３０４によってクランプされるところの前記スペーサー部材３１９の上面上に位置するように、それが属するセルの陽極側から上向きに伸びる。
【００４９】
オプションで、ＧＤＬ／ＭＥＡ／ＧＤＬユニット／スタックは、フレーム構造３２０の提供によって取り囲まれることができ、それはスペーサー部材３１９と同じ材料で作られることができる。このフレームの目的は、ｉ）ＭＥＡが導電性フォイル３０６の陽極部分の接着剤まで押し下げられることを確かなものとし、それにより接着シールのガス不通化性質を向上すること、ｉｉ）大きなシーリングエリアの必要を減らすこと、ｉｉｉ）それが活性エリアの上でより少なく上向きに曲がるように、クランプ手段コンポーネント（例えば、金メッキされた網）のためのより良い機械的サポートを提供すること、ｉｖ）支持板とクランプ手段の間の熱の移転を向上すること、である。フレーム構造のこの特定のデザイン側面は、発明的努力なしに当業者によってあらゆる他の実施形態に適用されることができる。よって、上に開示されたフレームは、ここに示される全ての実施形態に実装されることができる。
【００５０】
このデザインは、（従来技術でのように）陽極室を密封するのに接着剤を使ったときに起き得る問題、即ち、水素ガスに過剰圧力がかけられたときに接着性能が十分ではなくＭＥＡが陽極導電性フォイルから持ち上げられ得ること、を解決する。これにより、ガスの漏洩が起こり得る。この問題は、接着プラスチックがより柔らかくなりその粘着力が減少する、より高い温度において顕著になる。スペーサーフレームの目的はよって、この漏洩を防止して、いくつかのシステムにおいて優勢となり得る、より高い陽極室圧力において、このタイプの燃料電池の使用を可能とすることであり、そのような燃料電池システムデザインの例は、所謂「デッドエンド」システムである。
【００５１】
図３のデザインでの一つの利点は、燃料電池をロール上に置かれた材料から連続的なやり方で回転式ダイカッティングによって作成することができることである。
【００５２】
一つの好ましい実施形態では、電気的接触のためのスペーサーフレームとスペーサー部材は一つに一体化することができる。これは図４ａ、４ｂに概略的に描かれており、そこでは一つのセルの陽極側４０８からの電流コレクターフォイル４０６がスペーサーフレーム４２０の周りに巻かれ、それにより隣接するセルの陰極側４１０への接触を提供する。フォイル４０６のこの折り畳まれた部分は、セルを短絡させないために、第１のセル、即ちフォイルの属するセル、の部分から電気的に絶縁されていなければならない。隣接するセル上に接触エリア４１９が設けられており、そこでは導電性クランプ手段４０４（例えば、金メッキされた網）が電気的接触を提供する。４２５における絶縁は、フォイル上の絶縁材料の層として、またはコンポーネンツ間に挿入配置された絶縁材料の薄い部材として、提供されることができる。セルが短絡されない限り、あらゆる他の絶縁のやり方も当然可能である。
【００５３】
別の好ましい実施形態が図５ａ、５ｂに概略的に描かれている。この実施形態では、６つのステップ（ここでステップ６は図５ａにおけるＡとＡの間の断面と見ることができる）からなる、下記され図６に記載された製作方式に従って、例えば回転パンチングロボットにおいて、個々のセルを連続的なやり方で作成することができる。
【００５４】
ステップ１：陽極へのガス入口／出口のために導電性フォイルに孔を作る。もし導電性接着剤が使われれば、図６に点線で示されるようにそれは上向きに置かれるべきである。オプションで、中間支持板を（図６に示されていない）導電性テープの下に置くことができる。
【００５５】
ステップ２：導電性フォイル５０６上に陽極ＧＤＬ５０８を置く。陽極ＧＤＬは、それが後のステップで上に置かれるであろう陰極ＧＤＬ５１０と対応するように、孔の上に位置決めされるべきである。
【００５６】
ステップ３：ＭＥＡ５０９は、陽極ＧＤＬの上に置かれ、導電性フォイル５０６の接着剤によって取り付けられて密封されるべきであり、それにより各セルの陽極ガス区画を形成する。
【００５７】
ステップ４：ここでフレーム構造５２０がＭＥＡの上に置かれる。フレーム構造は、フレームの孔が各セルの陽極ＧＤＬの上に位置決めされるように、位置決めされるべきである。
【００５８】
ステップ５：ここでフレームの孔の中に陰極ＧＤＬが置かれ、それからオプションで、ホットプレス工程が適用されてＧＤＬをＭＥＡとより良く一体化する。
【００５９】
ステップ６：個々のセルコンポーネンツはここで、点線でカットすることによってお互いから分離される。セルコンポーネンツを製作方向に対して９０度ひねることによって、図３でのようにそれらを支持板またはフォイル５１１上に置く。
【００６０】
クランプ手段をもつ２つの接続されたセルが図５ｂに示されている。
【００６１】
図５ｂには、発明の更なる実施形態が概略的に描かれている。燃料電池アッセンブリは、複数（２つ示されている）の燃料電池からなり、各々は、ＭＥＡ５０９で分離された陽極ＧＤＬ５０８と陰極ＧＤＬ５１０からなり、全てのエレメントは支持板上に設けられている。導電性フォイル５０６は、セルの陽極側を跨いでその一方の側まで伸び、更に上向きに折り畳まれて隣接するセルのスペーサーフレーム５２０の上に置かれ、クランプ部材５０４と接触している、スペーサー部材は、例えばＰｏｒｏｎ（登録商標）のフレーム５２０の形で設けられ、前記フレームは、ＭＥＡとフォイル５０６をクランプするように設けられている。
【００６２】
図７には、別の実施形態が描かれている。ここでは陰極ＧＤＬ７１０は、セルの活性エリア７０９ａを覆うことなく隣接するセル７０６ａの電流コレクターフォイルが陰極ＧＤＬ７１０とクランプ網７０４（または孔開きクランプ板）の間でクランプされることができるように、伸ばされている。陽極ＧＤＬは７０８で示される。クランプされたときに、クランプ網７０４は電流コレクターフォイル７０６ａと陰極ＧＤＬ７１０の両方と直接接触していることにどうか注意されたい。よって、陰極ＧＤＬはエッジにおいて剪断応力に晒され、従ってそれは好ましくはいくらかの機械的一体性を有するべきである。陽極側上の電流コレクターフォイルは７０６ｂで示され、陽極ＧＤＬ７０８と接触している。構造を密封している接着剤はそれぞれ７２３と７２４で示される。シーリング領域は７０９ｂで示される。
【００６３】
この実施形態では、電流コレクターフォイル７０６ａは、フォイル７０６ａと陰極ＧＤＬ７１０またはＭＥＡ７０９の間の電気化学的接触を防止している層７１９で部分的に覆われ／被覆されている。前記層は好ましくは、フォイル７０６ａの（図中で）上側の部分を覆うべきであり、凝縮水の薄膜形成を避けるために疎水性であるべきである。
【００６４】
新たな材料
本発明は、導電性フォイルのために正しい材料を選ぶことによって更に改良することができる。このタイプの従来技術セル（特許出願の主題）では、銀被覆されたプラスチック球を含んだ、接着剤で被覆された銅フォイルが使われた。
【００６５】
しかしながら、錫被覆された銅フォイルを代わりに電流コレクターフォイルとして使用したときに、導電性接着剤を必要とすることなく錫被覆された表面を直接使用することができるということが見出された。セルはよって、図８に描かれているようにデザインされ得る。それは、支持板８１１、それぞれのＧＤＬ８０８と８１０、ＧＤＬの間に挿入配置されたＭＥＡ８０９、金属網８０４、スペーサー部材８０１、導電性フォイル８０６、および先頭クランプ板８１８からなる。図８に示されたセルは単一のセルとして描かれているが、例３および５に記載された実施形態のように、このデザインは直列接続に使用することもできることに注意すべきである。
【００６６】
導電性陽極フォイル８０６は、支持板８１１に面した側上に接着剤８２４を有する。ＭＥＡと陽極ＧＤＬに向けて面している側上では、エリア８０９ａはいかなる接着剤でも被覆されていないが、陽極ＧＤＬは錫被覆された銅フォイルと直接接触している。
【００６７】
陽極ＧＤＬエリア８０９ａの周りのエリア、即ちエリア８０９ｂでは、両面テープまたは接着剤８２３が、陽極ガス区画を密封するのに置かれている。このデザインでは、接着剤８２３は導電性である必要はなく、従って銀含有接着剤からの銀の汚染の危険は排除することができることに注意することが重要である。
【００６８】
図９には、発明性のあるアイデアが実装されている直列の２つの燃料電池２００ａと２００ｂが断面で概略的に示されている。図は、特に垂直方向では、実寸比率ではない。
【００６９】
よって、セルの厚みは実際には、その表面の大きさに対して図が示すよりもはるかに小さい。また、コンポーネンツの相対的厚みも実寸比率ではない。
【００７０】
この特定の実施形態では、アッセンブリは本質的には図５ｂのセルアッセンブリと同じコンポーネンツからなる、即ち、支持板９００（図５ｂでは明示的には示されていない）があり、その上に導電性フォイル９０６が接着剤手段によって取り付けられている。フォイル９０６上には、陽極ＧＤＬ９０８があり、その上には陰極ＧＤＬ９１０があり、それらのＧＤＬの間に挿入配置されたＭＥＡ９０９がある。また、好ましくはＰＯＲＯＮ（登録商標）（登録商標はRogers Corporationに帰属する）のようなプラスチック泡材料で作られたフレーム構造９２０もある。図２のスペーサー部材２０１との関係で上述されたように、他の材料も当然可能である。アッセンブリの上には、上板（クランプ板）９０４があり、それはここでは特に記載しない好適な手段によってアッセンブリを一緒に保つ。クランプ板はまた、この実施形態では陰極電流コレクターとしても機能する。
【００７１】
この実施形態の特定の特徴は、ＭＥＡ９０９が、フレームの幅の一部分までにだけフレームの下に伸長していることである。もしフレームが例えば２ｍｍであれば、ＭＥＡエッジは、およそ１ｍｍフレームの下に伸長する。０．５ｍｍまでもの小ささのＭＥＡエッジだけが使われることができ、それでも適正な締め付けと漏洩阻止条件を維持することが可能である。このようにして、活性エリアが数ｃｍ２であるとき、ＭＥＡ材料の２０％までもの多さを節約することができ、ＭＥＡは燃料電池の抜きん出て最も高価なコンポーネントであることから、それは製作コストを著しく削減する。
【００７２】
装置を更に改良するために、好適な接着剤９２２、または糊を、フレーム９２０の底面、即ちＭＥＡ９０９と接触しているところのフレーム９２０の表面、の上に設けることができる。本発明の燃料電池装置での使用に好適な接着剤は、１）水溶性ではない、２）動作中の燃料電池の電気化学的環境において非反応性であり溶解抵抗性である、３）溶解されている化学成分は燃料電池を毒化すべきでない、４）８０℃までの耐熱性である、べきである。そのような製品の例には、３ＭグループからのＶＨＢ型の接着剤がある。
【００７３】
ＭＥＡの高さまたは厚さは２０〜５０μｍだけであるので、圧縮可能なフレーム材料と接着剤／糊を、セルがクランプされたときに堅い密封を形成するように容易に適応させることができる。
【００７４】
４セルユニットの好ましい実施形態のデザインが図１１に概略的に描かれている。
【００７５】
ここで、本発明の燃料電池は、３〜８セルの複数セルユニットである。前記ユニットは、０．２〜１．０ｍｍ、好ましくは０．３〜０．８ｍｍの厚さで、陰極ＧＤＬ１１２０ａ〜１１２０ｄへの適当なガスアクセスのために孔が開けられ、陰極電流コレクターとして使用される、金被覆されたステンレス鋼クランプ板１１１０を有する。陽極ＧＤＬは１１２５ａ〜１１２５ｄで示される。この燃料電池のクランプ手段１１１０は好適には１６ｍｍ×４５ｍｍで、図１０に示されるようなけ形状に結果としてなる、切り取られた（開けられた）孔を有する鋼板である。
【００７６】
膜電極アッセンブリ１１３０ａ〜１１３０ｄは、好適にはGoreからのPrimea 5710であることができる。ガス拡散層（ＧＤＬ）は、両電極上に設けられ、それらのマイクロ孔開き側がＭＥＡの方に向けられている。
【００７７】
陽極電流コレクター１１４０は、ＭＥＡとＧＤＬに面した側上に導電性接着剤薄膜を有する錫被覆された銅フォイルで作られている。接着剤は、銀被覆されたポリマー球で満たされたアクリリック物質に基づくことができる。フォイルは、反対側上の接着剤によって支持板に取り付けられている。
【００７８】
オプションで、陽極ＧＤＬとＭＥＡに面した側上で、非導電性接着剤がＭＥＡ１１３０ａ〜１１３０ｄとフォイル１１４０ａ〜１１４０ｄの間のシーリングエリア中に置かれている、錫被覆された銅フォイルを使用することができる。前記シーリングエリアはよって、ＧＤＬエリアの周りのフレームの形状を有する（例えば、もしＧＤＬが１２×３２ｍｍの寸法を有しており、ＭＥＡが１６×３６ｍｍの寸法を有していれば、それらがそれぞれフレームの内部および外部寸法である）。ＭＥＡとクランプ板１１１０の間には、陰極ＧＤＬ１１２０の周りに、２ｍｍ幅の泡フレーム１１５０（好適な外寸１６×３６ｍｍ、内寸１２×３２ｍｍで、例えばPoron（登録商標）4790-92-25041-04で作られている）が、ＭＥＡと泡フレームの間に接着剤（泡フレームと同じ寸法、3M F9469PC）を使って留められている。セル間の相互接続は、陽極電流コレクターフォイル１１４０の１ｍｍを伸長して折り畳み、それをクランプ板１１１０と泡フレーム１１５０ｂ〜１１５０ｄの間に置くことによってなされる。
【００７９】
図１１に示すユニットで使われた支持板が図１２に描かれている。それは好適には接着剤によって一緒に結合された３層のポリマーフォイルのサンドイッチである。上層（燃料電池に最も近い）は、８０℃までの熱に耐えることができ、熱せられたときに拡張しないプラスチック材料の０．１ｍｍフォイルであり、中層は０．５ｍｍＰＶＣフォイルであり、下層は上層と同じまたは同様の材料の０．１ｍｍフォイルであった。好適には２ｍｍ幅のチャネルが、中層に切り開けられ、板全体に渡って蛇状の構成で伸長され、各セルへの細長い開口を有する。実線１２０１は、支持板を通した水素ガスのフロー経路を描いている。点線１２０２は、フローチャネルの大きさ、即ち幅を描いている。陽極燃料電池区画への細長い開口１２０３も示されている。
【００８０】
支持板１１６０は、金属性背面板１１７０（アルミニウムまたは鋼鉄）（冷却エレメントとしても働いている）に取り付けられている。この背面板は、長方形のクランプ板（１００７）の最も長い側の方向に僅かに曲げられている。前記曲げの半径は、典型的には１０〜２５ｃｍであるべきである。
【００８１】
前記ユニット（図１１の「ｂ」）中のセル間の距離は、変えられても良い。もし距離が小さすぎれば、特により高いパワーレベルにおいてセルの冷却が阻害され得る。もし距離が大きすぎれば、セルの増大された広がりのために全体的な最大パワー密度が減少する。図１１の距離「ａ」が１０〜１５ｍｍである複数セルユニットについては、応用と他の幾何学的デザインパラメータに依存して、最適セル距離「ｂ」は０．１〜８ｍｍ、好ましくは１〜５ｍｍである。
【００８２】
好ましくは、金メッキされたステンレス鋼クランプ板の上に、プラスチックカバー１１８０もあるべきである。前記プラスチックカバーも、背面板まで締め付けられて、セルに渡るクランプ力に貢献しても良い。また、プラスチックカバー１１８０の開口中に組み込まれたプラスチックダストフィルター１１９０（好ましくは疎水性）もあるべきであり、前記開口はセルの活性エリアに対応している。プラスチックカバーは、クランプ板１１１０ａ〜１１１０ｄがより薄く作られ、それによりより少ない材料コストでより容易に製造されることを可能とする。
【００８３】
もし適当にクランプ板から電気的に絶縁されていれば、前記プラスチックカバーもまた金属性材料で作られてもよく、あるいは前記燃料電池が組み込まれている装置の金属性またはプラスチックのシャシーの一部であっても良い。
【００８４】
活性エリア（即ち、ＧＤＬのエリア）を取り囲むフレーム部材１１５０は、好ましくはクランプ板に熱を伝えることができる圧縮可能で熱伝導性の材料で作られるべきである。更には、カバーへの熱の伝導を向上するために、クランプ板とプラスチックまたは金属性カバーの間に、熱伝導性材料（例えば、Gap Pad; The Bergquist Company）を置くことができる。
【００８５】
ここで以下の非限定的な例によって発明が更に描写される。
【００８６】
例１（従来技術）
これは、従来技術に従ったセルのデザインを使って行われた寿命実験の結果を記載する。ここで燃料電池は、各セルが２．２５ｃｍ２の活性表面を有する、４セルユニットとしてアッセンブルされた。曲げたプラスチックバーがこのアッセンブリのためのクランプ手段として使われた。
【００８７】
使われた膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）は、GoreからのPrimea 58（０．４ｍｇＰｔｃｍ−２の陰極、０．４ｍｇＰｔｃｍ−２の陽極、１８μｍ厚の膜）であった。４個のＭＥＡが使われ、各々は２１ｍｍ×２１ｍｍのピースに切られていた。使われたガス拡散層（ＧＤＬ）材料は、GoreからのCarbel製品であり、陰極側と陽極側のためのE-TEK Cloth Aを形成するようにそれらのマイクロ孔開き側がＭＥＡの方に向けられていた。全てのＧＤＬ材料は１５ｍｍ×１５ｍｍのピースに切られていた。
【００８８】
支持板を形成するのに、各々０．８ｍｍ厚の３つのプラスチック（ＰＶＣ）シートが使われた。これら３つのシートは上、中および下層とラベル付けされる。これらのシート上の印刷テンプレートに従って、孔が切り取られた。これらの孔は、それらにより水素ガスがセルに到達するチャネルを形成する。下層の孔は、外部ガス接続のために使われた。TESAによって供給された両面テープを使うことにより、このテープが中層の両側に取り付けられ、このテープを通しても孔とチャネルが切り取られ、それから上および下層の両方に取り付けられ、だから最終的には３層の支持板「サンドイッチ」になった。
【００８９】
各セルについて、銅テープ（TESA, 4384）がそれから、電子伝導性の接着剤被覆側を上向きに面して、この支持板の上に接着された。上板への接着は、両面テープを使って、上板中のものに従って位置決めされたこのテープ中の孔を切り取ることで達成された。ＧＤＬ材料の一ピース、１５ｍｍ×１５ｍｍ、活性エリア２．２５ｃｍ２、が孔の上に置かれ、よって陽極電流コレクターを形成した。ＭＥＡがそれからＧＤＬの上に置かれ、ＧＤＬを覆っていないＭＥＡの表面はそれから、例えば滑らかなテフロン（登録商標）のピースでＭＥＡを柔らかく拭き降ろすことによって銅テープの接着剤に対して密封された。ＧＤＬの第２のピース、１５ｍｍ×１５ｍｍ、がそれからＭＥＡの上に置かれて、陽極ＧＤＬと揃えられ、そしてこの上に、ｃｍ２当り３６孔の網の目を持った金網、１５ｍｍ×１５ｍｍ、が使われた。
【００９０】
銅テープの形状は、ぎざぎざの形状に切られ、直列の次のセルの陽極電流コレクターを形成するように、陰極ＧＤＬの上だがこのセルのための金網の下に置かれた。
【００９１】
純粋で乾いた水素が陽極で使われた一方、陰極は静かな空気雰囲気と接触させられた。水素フローは、質量流量計（Brooks Instruments）によって制御された。電流密度は負荷セル（TTI, LD300）によって制御された。
【００９２】
４セルユニットは、最初に１５秒間水素フローをオンにし、それから５分後に１Ａに達するように５秒毎に電流をステップ状に増加してテストされた。電流はそれから１時間５０分の間１Ａに保たれた。電流はそれから５分後に０Ａに達するように５秒毎にステップで減少された。この後、１時間の間水素ガスフローが閉じられてユニットは０Ａに保たれた。このテストサイクルがそれから５００時間超の動作時間に達するように２５０回超繰り返された。水素フローは、オンにされたとき、４セルユニットについての最大電流で消費される水素に対して１００％過剰に保たれた。
【００９３】
この寿命実験中のこのように製造された４セルユニットの第３のセルのセル電圧（運用サイクルで1時間５０分１．０Ａにあった後の電流のステップでの下げの時に０．８Ａにある）が以下に示される。
【００９４】
表1
時間／時間数  セル電圧／Ｖ
100           0.621
200           0.557
300           0.523
400           0.443
500           0.334
見られるように、０．８Ａでの電圧（およびそれによるパワー出力と効率レベル）の形でのこのセルの性能は、実験中にほぼ５０％まで減少した。
【００９５】
例２（新規な締め付けをもつ銅テープ）
この例では、燃料電池は、各セルが２．２５ｃｍ２の活性表面を有する、４セルユニットとしてアッセンブルされた。このアッセンブリのためのクランプ手段として、３ｍｍの直径を有する各セルのどちらかの側上の孔の中に、２つのスクリューが挿入された。これらのスクリューは、５０ｍｍ×１８ｍｍの寸法でｃｍ２当り９孔の網の目サイズを有する金メッキされた鋼網を通して貫通し、銅テープとプラスチック泡材料がそれと燃料電池のＧＤＬ／ＭＥＡの間のいかなる接触をも防止した。スクリューはそれから、この金メッキされた網を通して、要求された締め付け圧力を達成するようにドリルで開けられた孔の中に挿入された。
【００９６】
使われた膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）は、GoreからのPrimea 58（０．４ｍｇＰｔｃｍ−２の陰極、０．４ｍｇＰｔｃｍ−２の陽極、１８μｍ厚の膜）であった。４個のＭＥＡが使われ、各々は２１ｍｍ×２１ｍｍのピースに切られていた。使われたガス拡散層（ＧＤＬ）材料は、GoreからのCarbel製品であり、陰極側と陽極側のためのE-TEK Cloth Aを形成するようにそれらのマイクロ孔開き側がＭＥＡの方に向けられていた。全てのＧＤＬ材料は１５ｍｍ×１５ｍｍのピースに切られていた。
【００９７】
支持板を形成するのに、各々０．８ｍｍ厚の３つのプラスチック（ＰＶＣ）シートが使われた。これら３つのシートは上、中および下層とラベル付けされる。これらのシート上の印刷テンプレートに従って、孔が切り取られた。これらの孔は、それらにより水素ガスがセルに到達するチャネルを形成する。下層の孔は、外部ガス接続のために使われた。TESAによって供給された両面テープを使うことにより、このテープが中層の両側に取り付けられ、このテープを通しても孔とチャネルが切り取られ、それから上および下層の両方に取り付けられ、だから最終的には３層の支持板「サンドイッチ」になった。
【００９８】
各セルについて、銅テープ（TESA, 4384）がそれから、電子伝導性の接着剤被覆側を上向きに面して、この支持板の上に接着された。上板への接着は、両面テープを使って、上板中のものに従って位置決めされたこのテープ中の孔を切り取ることで達成された。ＧＤＬ材料の一ピース、１５ｍｍ×１５ｍｍ、活性エリア２．２５ｃｍ２、が切り取られた孔の上に置かれ、よって陽極電流コレクターを形成した。ＭＥＡがそれからＧＤＬの上に置かれ、ＧＤＬを覆っていないＭＥＡの表面はそれから、例えば滑らかなテフロン（登録商標）のピースでＭＥＡを柔らかく拭き降ろすことによって接着剤に対して密封された。ＧＤＬの第２のピース、１５ｍｍ×１５ｍｍ、がそれからＭＥＡの上に置かれて、陽極ＧＤＬと揃えられ、そしてこの上に、ｃｍ２当り３６孔の網の目を持った金網、１５ｍｍ×１５ｍｍ、が使われた。
【００９９】
１５ｍｍ×１５ｍｍの活性ＧＤＬ−ＭＥＡエリアを囲んで、プラスチック泡材料（ＰＯＲＯＮ）の３ｍｍフレームがＭＥＡの上に置かれた。銅テープの一ピースの形状は、このセルのための泡フレームの形状に従うように、かつ直列の次のセルの陽極電流コレクターを形成するように切られた。泡の上だが一番上の金網の下に、銅テープが置かれ、細長い切れに折り畳まれて、非接着側が上金網と下の泡の両方に面し、よってこのセルの陰極電流コレクターが形成された。
【０１００】
純粋で乾いた水素が陽極で使われた一方、陰極は静かな空気雰囲気と接触させられた。水素フローは、質量流量計（Brooks Instruments）によって制御された。電流密度は負荷セル（TTI, LD300）によって制御された。
【０１０１】
４セルユニットは、５分後に０．８Ａに達するように５秒毎に電流をステップ状に増加してテストされた。電流はそれから１時間５０分の間０．８Ａに保たれた。電流はそれから５分後に０Ａに達するように５秒毎にステップで減少された。この後、1時間の間水素ガスフローが閉じられてユニットは０Ａに保たれた。このテストサイクルがそれから９００時間超の動作時間に達するように４５０回超繰り返された。水素フローは、４セルユニット全体についての消費される水素総量に対して６％過剰に保たれた。
【０１０２】
この寿命実験中のこのように製造された４セルユニットの第３のセルのセル電圧（運用サイクルで1時間５０分後に０．８Ａにある）が以下に示される。
【０１０３】
表２
時間／時間数  セル電圧／Ｖ
100           0.562
200           0.57
300           0.565
400           0.562
500           0.547
600           0.552
700           0.547
800           0.545
900           0.537
これは、例２に従ったデザインでは（即ち、銅フォイルとＧＤＬ／ＭＥＡの間の直接接触を防止するようにプラスチック泡材料を使うことにより）、０．８Ａでの電圧の形での性能は、９００時間後に５％より少なく減少したことを示し、これにより例１のそれよりもはるかに優れた寿命性能を示した。
【０１０４】
例３（銅テープ＋錫）
この例では、４セル燃料電池ユニットは、例２と同様にアッセンブルされたが、使われた銅テープは非接着側において酸化錫で被覆されていた（TESA, 4385）という違いがある。テープの向きも、各セルについて、支持板の上に接着されたときに銅テープの酸化錫被覆された側が上向きに面するように変えられていた。前と同様、このテープの孔は、支持板のそれらに従って切り取られ位置決めされた。Nolatoからの両面テープ（Adhesive EAD 478）を使うことによって、２３ｍｍ×２３ｍｍのアウトラインが切り取られ、このアウトライン内で１５ｍｍ×１５ｍｍの寸法の内側正方形が切り取られた。このテープのピースはそれから、上板の孔が接着剤の１５ｍｍ×１５ｍｍの切り取られた孔内に位置しているように、酸化錫テープの上に置かれた。ＧＤＬ材料の一ピース、１５ｍｍ×１５ｍｍ、活性エリア２．２５ｃｍ２、が１５ｍｍ×１５ｍｍの切り取られた孔中に置かれ、よって陽極電流コレクターが形成された。ＭＥＡ，陰極ＧＤＬ、およびクランプ手段は例２と同じであった。
【０１０５】
４セルユニットは、最初に１５秒間水素フローをオンにし、それから５分後に０．８Ａに達するように５秒毎に電流をステップ状に増加してテストされた。電流はそれから１時間５０分の間０．８Ａに保たれた。電流はそれから５分後に０Ａに達するように５秒毎にステップで減少された。この後、１時間の間水素ガスフローが閉じられてユニットは０Ａに保たれた。このテストサイクルがそれから２０００時間超の動作時間に達するように５００回超繰り返された。時間１１０ｈから１２２０ｈの間、水素フローがオフにされた1時間のシャットオフ期間は使われなかった。水素フローは、オンにされた  とき、４セルユニット全体について消費される水素総量に対して６％過剰に保たれた。
【０１０６】
この寿命実験中のこのように製造された４セルユニットの第３のセルのセル電圧（運用サイクルで1時間５０分後に０．８Ａにある）が以下に示される。
【０１０７】
表３
時間／時間数  セル電圧／Ｖ
100           0.552
200           0.538
300           0.528
400           0.541
500           0.505
600           0.513
700           0.495
800           0.487
900           0.48
1000          0.49
1100          0.487
1200          0.454
1300          0.516
1400          0.508
1500          0.503
1600          0.493
1700          0.482
1800          0.439
1900          0.482
2000          0.472
これは明らかに、例２と比較して、同様の初期性能にこの新しいデザインを使って到達することができることを示す。そして、２０００ｈ後の０．８Ａにおける電圧に関する性能の減少は１５％より少ない。
【０１０８】
例４
この例では、各セル１１００ａ〜１１００ｄが３．８４ｃｍ２の活性表面を有する、４セルユニットがアッセンブルされ、ユニットの寿命が調査された。寿命サイクル中の各５０番目の運用サイクル内での３０分後の１Ａでの性能の変動が、以下の表４に提示されている。
【０１０９】
この燃料電池のクランプ手段１１１０は、１６ｍｍ×４５ｍｍ、１ｍｍ厚の鋼板で孔が切り取られて結果として図１０に示されるような形状になったものである。
【０１１０】
４セルユニットの好ましい実施形態のデザインが図１１に概略的に描かれている。
【０１１１】
ここで、本発明の燃料電池は、４セルの複数セルユニットである。膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）１１３０ａ〜１１３０ｄは、GoreからのPrimea 5710であった。Sigracet 34BCの長方形ピース、１２ｍｍ×３２ｍｍ、が両電極上のガス拡散層（ＧＤＬ）として使われ、それらのマイクロ孔開き側がＭＥＡの方に向けられていた。陽極電流コレクター１１４０は、一方の側上に電子導電性接着剤薄膜を有する錫被覆された銅フォイルで作られていた。サプライヤーはTESA(製品番号4385)であった。接着剤は、銀被覆されたポリマー球で満たされたアクリリック物質に基づいていた。ＭＥＡとクランプ板１１１０の間には、陰極ＧＤＬ１１２０の周りに、２ｍｍ幅の泡フレーム１１５０（外寸１６×３６ｍｍ、内寸１２×３２ｍｍ、Poron 4790-92-25041-04）が、ＭＥＡと泡フレームの間に接着剤（泡フレームと同じ寸法、3M F9469PC）を使って留められていた。セル間の相互接続は、陽極電流コレクターフォイル１１４０の１ｍｍを伸長して折り畳み、それをクランプ板１１１０と泡フレーム１１５０ｂ〜１１５０ｄの間に置くことによってなされた。
【０１１２】
図１１に示すユニットで使われた支持板が図１２に描かれている。それは接着剤によって一緒に結合された３層のポリマーフォイルのサンドイッチである。上層（燃料電池に最も近い）は、「オーバーヘッドフィルム品質」の、即ちおよそ８０℃までの熱に耐えることができ、熱せられたときに拡張しないプラスチック材料の０．１ｍｍフォイルであり、中層は０．５ｍｍＰＶＣフォイルであり、下層はオーバーヘッドフィルム品質の０．１ｍｍフォイルであった。２ｍｍ幅のチャネルが、板全体に渡る蛇状で、各セルへの細長い開口を有するものとして、中層に切り開かれる。
【０１１３】
各セル間の横の距離、つまり各セルのクランプ板の間の距離は、１ｍｍである。
【０１１４】
支持板の背後には、１ｍｍ厚のステンレス鋼背面板（寸法：４５×６７ｍｍ）が機械的サポートとして置かれた（冷却エレメントとしても働いている）。背面板は、クランプ板が背面板までクランプされているときにひずむように、１５０ｍｍの半径で曲げられた。クランプ板と背面板を一緒に引っ張るスクリューは、セルが短絡されないようにプラスチックで作られた。クランプ板によってＧＤＬ上にかけられたクランプ圧は約１０Ｎ／ｃｍ２であった。
【０１１５】
セルは、以下の運用サイクルを使ってサイクルされた。まず水素フローがオンにされ（５５ｍｌ／分）、電流が線形的に０から１Ａまで３０秒で増加された。それからセルは３０分間１Ａで運用された。この後、水素フローはオフにされ、電流が２９分３０秒間０Ａにセットされた。述べられたサイクルが１５０回繰り返された。セル１は、常時１０オームの抵抗で短絡された。
【０１１６】
表４
セル１  セル２  セル３  セル４
サイクル  （Ｖ）  （Ｖ）  （Ｖ）  （Ｖ）
1         0.595  0.629  0.608  0.637
50       0.629  0.656  0.642  0.681
100      0.641  0.659  0.641  0.680
150      0.644  0.663  0.643  0.681
200      0.653  0.664  0.645  0.678
250      0.651  0.666  0.645  0.680
300      0.653  0.660  0.643  0.684
350      0.647  0.656  0.637  0.676
400      0.645  0.652  0.638  0.677
450      0.644  0.649  0.632  0.676
500      0.644  0.653  0.630  0.676
550      0.642  0.646  0.630  0.672
600      0.641  0.649  0.631  0.670
650      0.634  0.643  0.626  0.664
700      0.634  0.637  0.624  0.662
750      0.634  0.638  0.616  0.658
800      0.638  0.637  0.618  0.658
850      0.639  0.637  0.619  0.658
900      0.631  0.632  0.615  0.656
950      0.632  0.627  0.614  0.654
1000     0.629  0.628  0.612  0.648 
1050     0.627  0.619  0.602  0.642
1100     0.615  0.603  0.586  0.609
1150     0.597  0.565  0.544  0.577
例５
この例は、製作された４セル装置を記載する。セルは、ガス入口のための孔がレーザーカットされたプラスチックキャリア（Makrofol DE 1-4, T=0.1mm）上に構築された。プラスチックキャリアの両側には、接着剤（3M F9469PC）がシーリングエレメントとして置かれ、サポートフォイルアッセンブリを作りだした。４セルの各々は、２つの長方形のSigracet 34BCガス拡散層（ＧＤＬ）、１２×３２ｍｍ、からなり、結果として３．８４ｃｍ２活性表面となる。膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）は、GoreからのPrimea 5710であった。長方形ピース、１６×３６ｍｍ、が使われた。陽極電流コレクターは、一方の側上に電子導電性接着剤薄膜を有する錫被覆された銅フォイルで作られていた。サプライヤーはTESA(製品番号4385)であった。接着剤は、銀で満たされたアクリリック物質に基づいていた。接着剤側が上向きに置かれ、ＧＤＬとＭＥＡがその表面に留められた。金メッキ（２μｍ）された２３３１鋼、０．８ｍｍ厚で１６×３６ｍｍが、陰極電流コレクターとクランプ板の両方として使われた。クランプ板パターンは図１０に描かれている。ＭＥＡと金メッキされたクランプ板の間には、陰極ＧＤＬの周りに、２ｍｍ幅の泡フレーム（外寸１６×３６ｍｍ、内寸１２×３２ｍｍ、Poron 4790-92-25041-04）が、ＭＥＡと泡フレームの間に接着剤（泡フレームと同じ寸法、3M F9469PC）を使って留められていた。セル間の相互接続は、陽極電流コレクターフォイルの１ｍｍを伸長して折り畳み、それを金メッキされたクランプ板と隣接するセルの泡フレームの間に置くことによってなされた。セル間の距離は、１ｍｍであった。
【０１１７】
装置は、ガスチャネルと底面からのガス入口および出口を含んだ彎曲した表面からなる背面板上に置かれた。セルは、以下の運用サイクルを使ってサイクルされた。
【０１１８】
まず水素フローがオンにされ（５５ｍｌ／分）、開回路ポテンシャルが登録された。それから、１５分間電圧が３．２と１Ｖの間で素早く変化させられる起動ステップが行われた。分極系列が続き、そこではポテンシャルが１時間３．４Ｖから２Ｖまで掃引されると共に電流が登録された。１０個の分極系列が完了された。
【０１１９】
2010537381.tif 000003
例６
図５ｂに描かれ例５で検討された、この発明のデザインを使うことによって、コストの観点から可能ないくつかの改良がある。この例では、例５に記載された４セルユニットが、１）導電性接着剤が陽極ＧＤＬに面しないように錫被覆された銅フォイルを逆さまにもった導電性テープ（タイプ TESA 4385）を裏返すこと。代わりに陽極ＧＤＬは錫被覆されたフォイルと直接接触しており、非導電性接着剤が活性エリアを囲むシーリングエリアで使われた（3M F9469PC）、２）４セルユニットのクランプ板の間の距離が１から５ｍｍに増加されるように、セルが分離された。これはセルを接続しているフォイルの部分を引き伸ばすことによって可能とされた、３）活性エリア／合計エリアの比が増加されるように（即ち、ＧＤＬの寸法が１４×３４ｍｍであった）、活性エリアを囲むフレーム部材の幅が２から１ｍｍに減少された、ことによって改良された。デザインの改良は別々にと組み合わせての両方でテストされた。
【０１２０】
これらのセルの第１０分極系列中の性能曲線が図１３に与えられている。
【０１２１】
2010537381.tif 000004
曲線Ｂは、曲線Ａと同様の性能を示し、電流コレクターフォイルの陽極ＧＤＬへの接触抵抗は、導電性接着剤ありとなしとで同じであることを示している。
【０１２２】
曲線Ｃは、それが同じ活性エリアを有するので、低い電流において曲線ＡとＢと同じ性能を有する。しかし、高い電流においては、燃料電池アッセンブリのより良い熱放散／冷却を与えるセル間のより大きな距離のために、この４セルユニットはＡとＢよりも良い性能を示す。
【０１２３】
曲線Ｄは、そのユニット中のより高い活性エリアのために低い電流においてＡ、ＢおよびＣよりも高い性能を示す。しかし、高い電流においては、性能は曲線Ｃよりも良くない。よって、Ｃユニットはより良い熱放散を有する。
【０１２４】
曲線Ｅは、全ての変更を組み合わせたユニットの性能を示している。これは全ての曲線の中で最も良い性能を有する。
【図１】
2010537381.tif 000005
【図２ａ】
2010537381.tif 000006
【図２ｂ】
2010537381.tif 000007
【図３】
2010537381.tif 000008
【図４ａ】
2010537381.tif 000009
【図４ｂ】
2010537381.tif 000010
【図５ａ】
2010537381.tif 000011
【図５ｂ】
2010537381.tif 000012
【図６】
2010537381.tif 000013
【図７】
2010537381.tif 000014
【図８】
2010537381.tif 000015
【図９】
2010537381.tif 000016
【図１０】
2010537381.tif 000017
【図１１】
2010537381.tif 000018
【図１２】
2010537381.tif 000019
【図１３】
2010537381.tif 000020
【国際調査報告】
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2010537381.tif 000022
2010537381.tif 000023
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