(57)【要約】  本発明は、改質装置内の触媒の温度プロフィールを設定する方法に関する。本発明によれば、改質装置の改質区域内に所望の温度プロフィールが確立されるように、改質プロセス全体に適用可能な空気指数を維持しながら、媒体の導入のためのさまざまな区域内の燃料供給量が変更される。
2010501461.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
改質装置（１２）内の触媒（１４）の温度プロフィールを調整するための方法であって、
前記改質装置が、酸化ゾーン（１６）と、前記触媒を特徴として有する改質ゾーン（１８）とを備え、前記改質ゾーンが、前記酸化ゾーンと熱的に接触しており、
前記改質装置が、第１の媒体供給ゾーン（２０）と、第２の媒体供給ゾーン（２２）とを備え、
前記酸化ゾーンが、前記第１の媒体供給ゾーンに面しかつ前記第２の媒体供給ゾーンから見て外方に向く第１の酸化ゾーン端部部分（２４）と、前記第２の媒体供給ゾーンに面しかつ前記第１の媒体供給ゾーンから見て外方に向く第２の酸化ゾーン端部部分（２６）とを備え、
前記改質ゾーンが、前記第１の媒体供給ゾーンに面しかつ前記第２の媒体供給ゾーンから見て外方に向く第１の改質ゾーン端部部分（２８）と、前記第２の媒体供給ゾーンに面しかつ前記第１の媒体供給ゾーンから見て外方に向く第２の改質ゾーン端部部分（３０）とを備える方法において、
燃料（３２）および空気（３４）を前記第１の媒体供給ゾーンに供給して、燃料／空気混合物（３８）を生成するステップと、
前記燃料／空気混合物を前記酸化ゾーン（１６）内にその第１の酸化ゾーン端部部分を介して導入し、前記酸化ゾーン内の前記第１の媒体供給ゾーンに供給される燃料のうちの少なくともある割合との完全な酸化反応を行うステップと、
燃料（６０）を前記第２の媒体供給ゾーンに供給するステップと、
前記酸化ゾーン内で生成されて前記第２の酸化ゾーン端部部分（２６）を介してその酸化ゾーンから現れる燃焼ガスのうちの少なくとも一部分を、前記第２の媒体供給ゾーン（２２）に供給される前記燃料（６０）と混合して、燃焼ガス燃料混合物を生成するステップと、
前記燃焼ガス燃料混合物を前記改質ゾーン（１８）内にその第２の改質ゾーン端部部分（３０）を介して導入し、前記改質ゾーン内で触媒的改質を行うステップと、
リフォーメート（４２）を前記改質ゾーンからその第１の改質ゾーン端部部分（２８）を介して排出するステップとを含み、
前記第１の媒体供給ゾーン（２０）に供給される前記空気（３４）および燃料（３２）の供給量、ならびに前記第２の媒体供給ゾーン（２２）に供給される前記燃料（６０）の供給量が、プロセス全体に対する空気比が所定の値をとりながらまたは維持しながら、前記触媒（１４）の温度プロフィールが所望どおりになるように、互いに適合されることを特徴とする方法。
【請求項２】
前記所望の温度プロフィールが一定のままであることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記温度プロフィールが検知されることを特徴とする、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
前記温度プロフィールが、前記改質装置の産出量の、ならびに前記燃料および空気供給量の関数として把握され、これらの関数が、前記燃料および空気供給量を微調整する際に考慮されることを特徴とする、前記請求項のいずれかに記載の方法。
【請求項５】
前記改質装置の産出量が一定である場合に前記空気供給が実質的に一定であることを特徴とする、前記請求項のいずれかに記載の方法。
【請求項６】
空気（３６）が前記第２の媒体供給ゾーン（２２）に供給されることを特徴とする、前記請求項のいずれかに記載の方法。
【請求項７】
前記温度プロフィールを特徴付ける温度が、前記第２の改質ゾーン端部部分では低すぎ、前記第１の改質ゾーン端部部分では高すぎる場合に、前記第１の媒体供給ゾーン（２０）に供給される前記燃料（３２）の前記供給量が減らされ、その一方で、前記第２の媒体供給ゾーン（２２）に供給される前記燃料（６０）の前記供給量が増やされて、前記空気供給量が一定に維持されることを特徴とする、前記請求項のいずれかに記載の方法。
【請求項８】
前記温度プロフィールを特徴付ける温度が、前記第２の改質ゾーン端部部分では高すぎ、前記第１の改質ゾーン端部部分では低すぎる場合に、前記第１の媒体供給ゾーン（２０）に供給される前記燃料（３２）の前記供給量が増やされ、その一方で、前記第２の媒体供給ゾーン（２２）に供給される前記燃料（６０）の前記供給量が減らされて、前記空気供給量が一定に維持されることを特徴とする、前記請求項のいずれかに記載の方法。
【請求項９】
改質装置（１２）および電子制御器（４４）を含む、燃料を改質するためのシステムであって、前記制御器が、前記請求項のいずれかに記載の方法の開または閉ループ制御に適しているシステム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、改質装置内の触媒の温度プロフィールを調整するための方法であって、
−改質装置が、酸化ゾーンと、触媒を特徴として有する改質ゾーンとを備え、改質ゾーンが、酸化ゾーンと熱的に接触しており、
−改質装置が、第１の媒体供給ゾーンと、第２の媒体供給ゾーンとを備え、
−酸化ゾーンが、第１の媒体供給ゾーンに面しかつ第２の媒体供給ゾーンから見て外方に向く第１の酸化ゾーン端部部分と、第２の媒体供給ゾーンに面しかつ第１の媒体供給ゾーンから見て外方に向く第２の酸化ゾーン端部部分とを備え、
−改質ゾーンが、第１の媒体供給ゾーンに面しかつ第２の媒体供給ゾーンから見て外方に向く第１の改質ゾーン端部部分と、第２の媒体供給ゾーンに面しかつ第１の媒体供給ゾーンから見て外方に向く第２の改質ゾーン端部部分とを備える方法において、
−燃料および空気を第１の媒体供給ゾーンに供給して、燃料／空気混合物を生成するステップと、
−燃料／空気混合物を酸化ゾーン内にその第１の酸化ゾーン端部部分を介して導入し、酸化ゾーン内の第１の媒体供給ゾーンに供給される燃料のうちの少なくともある割合との完全な酸化反応を行うステップと、
−燃料を第２の媒体供給ゾーンに供給するステップと、
−酸化ゾーン内で生成されて第２の酸化ゾーン端部部分を介してその酸化ゾーンから現れる燃焼ガスのうちの少なくとも一部分を、第２の媒体供給ゾーンに供給される燃料と混合して、燃焼ガス燃料混合物を生成するステップと、
−燃焼ガス燃料混合物を改質ゾーン内にその第２の改質ゾーン端部部分を介して導入し、改質ゾーン内で触媒的改質を行うステップと、
−リフォーメートを改質ゾーンからその第１の改質ゾーン端部部分を介して排出するステップとを含む方法に関する。
【０００２】
本発明はさらに、燃料を改質するためのシステムに関する。
【背景技術】
【０００３】
そのような１つの方法およびそのような１つのシステムは、天然ガス、ガソリン、ディーゼル油などの炭化水素で動作する燃料電池システムの範囲内で採用されているドイツ国特許出願公開第１０３５９２０５号で知られている。この改質装置は、炭化水素および空気の供給から混合物を生成し、その混合物が改質装置内で反応して、水素を多く含んだリフォーメートが得られる。このリフォーメートは、それぞれに燃料電池の１スタックである燃料電池のアノード端に供給される。燃料／空気混合物の触媒改質では、反応ガスが流れる触媒内である温度プロフィールが現れる。この温度プロフィールは一般に、触媒出口よりも触媒入口で、はるかに高いレベルを有する。この理由は、触媒入口では、行われる酸化反応が強度に発熱性であり、その一方で、実際の吸熱改質は触媒部分の下流で起こり、水ガス転化反応は移行部分で起こることである。触媒内の流れの方向に存在するこの温度の降下は、結果として改質装置の産出量の損失、ならびに最大値として現れる温度に起因する問題点となり、その一方で、触媒の下流部分では、すなわち吸熱改質反応が起こる場所では、７００℃を下回る温度が存在し、１０００℃を超える温度が、酸化反応が主要な役割を果たす上流部分内で生じ、その結果、触媒が熱的に過負荷になる可能性がある。
【０００４】
これらの問題点は、ドイツ国特許出願公開第１０３５９２０５号の成果によって部分的に解決された。２段燃料供給器をエンジニアリングすることによって、触媒内のこの温度プロフィールを均一化することができるが、温度プロフィールを要求どおりに調整することはできない。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、一般的な方法およびシステムを高度化し、それによって、それぞれ２段改質装置の改質ゾーン内の触媒内で温度プロフィールを要求どおりに調整できるようにするという目的に基づく。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
この目的は、独立請求項の特徴によって達成される。
【０００７】
本発明の有利な実施形態は、従属請求項から読み取ることができる。
【０００８】
本発明は、第１の媒体供給ゾーンに供給される空気および燃料の供給量、ならびに第２の媒体供給ゾーンに供給される燃料の供給量が、プロセス全体に対する空気比が所定の値をとりながらまたは維持しながら、触媒の温度プロフィールが所望どおりになるように、互いに適合されるという点で、一般的な方法よりも優れた高度なものである。そして、双方を介して燃料を供給することができ、少なくとも一方を介して空気を供給することができる２つの媒体供給ゾーンの存在によって、プロセス全体に関する空気比（λ）が所定の値をとる一方で、または所定の値にとどまる一方で、媒体供給ゾーン内のそれぞれの供給量を他方の供給量の関数として変更できるように、対応する供給量を調整することができる。この方法においては、システム内の温度状態が変化し、その結果、触媒の温度プロフィールが所望のプロフィールをとることが可能になる。
【０００９】
特に、所望の温度プロフィールが一定のままであることが実現され、これは、所望のプロフィールの特別な一例である。しかし、第２の改質ゾーン端部部分内よりわずかに高い温度が第１の改質ゾーン端部部分内に存在することがかえって望ましい可能性があり、温度条件に関しては、この逆が所望されることも同様にあり得る。しかし、どのような場合でも、触媒全体にわたる温度差を減少させることが望まれる。
【００１０】
本発明の好ましい実施形態によれば、温度プロフィールが検知されることが実現される。改質装置の動作中に温度プロフィールを検知することによって、そのプロフィールが所望どおりかどうか、または少なくとも許容範囲にあるかどうかを確定することができ、そうでない場合は、温度プロフィールが許容範囲になるまで、換言すれば、特に一定になるまで、媒体供給ゾーン内への供給量が微調整される。
【００１１】
温度プロフィールが、改質装置の産出量の、ならびに燃料および空気供給量の関数として把握されることも同様に実現することができ、これらの関数は、燃料および空気供給量を適合させる際に考慮される。改質装置の産出量ならびに媒体供給量に関する温度プロフィールのこの関数は、真理値表の形態で電子制御器内に記憶することができ、それによって、改質装置が特定の産出量で動作する際に、温度プロフィールを所望の温度プロフィールの方向に展開するためには、個々の媒体供給ゾーン内の供給量をどのように選択すべきかということが、その真理値表から明らかになる。真理値表に基づくこの方法は、温度プロフィールの検知に基づく方法と並行して、またはその代替としてさえ、採用することができる。
【００１２】
本発明による方法の好ましい一実施形態によれば、改質装置の産出量が一定である場合に空気供給が実質的に一定であることが実現される。そのため、２つの媒体供給ゾーン内の空気比に影響を与えるパラメータは、本発明による方法を達成する上で基本的に適切である燃料供給量のみである。特に第１の媒体供給ゾーン内における一定の空気供給を伴うこの構成では、第２の媒体供給ゾーン内に燃料を導入するだけで十分かもしれない。
【００１３】
しかしながら、空気が第２の媒体供給ゾーンに供給されることを実現することもできる。
【００１４】
本発明による方法の特に好ましい一実施形態によれば、温度プロフィールを特徴付ける温度が、第２の改質ゾーン端部部分では低すぎ、第１の改質ゾーン端部部分では高すぎる場合に、第１の媒体供給ゾーンに供給される燃料の供給量が減らされ、その一方で、第２の媒体供給ゾーンに供給される燃料供給量が増やされて、空気供給量が一定に維持されることが実現される。第１の媒体供給ゾーンへの燃料供給量を減少させると、空気比が増加し、結果として燃焼ガスの温度が低下する。その結果、第１の改質ゾーン端部部分に供給される熱の流れが減少し、結果として、その温度が低下する。第２の媒体供給ゾーン内の燃料供給量を増加させると、プロセス全体の空気比が一定に維持される。
【００１５】
これに対応して、温度プロフィールを特徴付ける温度が、第２の改質ゾーン端部部分では高すぎ、第１の改質ゾーン端部部分では低すぎる場合に、第１の媒体供給ゾーンに供給される燃料の供給量が増やされ、その一方で、第２の媒体供給ゾーンに供給される燃料の供給量が減らされて、空気供給量が一定に維持されることが実現される。
【００１６】
本発明はさらに、改質装置および電子制御器を含む、燃料を改質するためのシステムに関し、その電子制御器は、請求項のいずれかに記載の方法の開または閉ループ制御に適している。
【００１７】
本発明は、いくつかの媒体供給ゾーンの媒体供給に影響を与えることによってシステムを一定の空気比で動作させることができる一方で、触媒内の温度プロフィールは依然として要求どおりに調整できるということを発見したことに基づいている。要求どおりに温度プロフィールを調整することをサポートするために、エンジニアリングすること、たとえば、（明確に言えば、特に改質ゾーンの産出端部における熱伝達を高めることにおいて、そして改質ゾーンの入力端部における熱伝達を減少させることに関して）熱交換器の表面または熱伝導率を改変することによって酸化部分と改質ゾーンの間の熱伝達を適合させることができることをさらに実現することができる。
【００１８】
次に本発明を、添付の図面を参照して、好ましい実施形態によって詳述する。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明によるシステムの第１の実施形態の線図である。
【図２】本発明によるシステムの第２の実施形態の線図である。
【図３】本発明を説明するグラフである。
【図４】本発明による方法を説明する流れ図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
図面に関する以降の説明では、同様の参照数字は、同様のまたは類似の構成要素を同定する。
【００２１】
次に図１を参照すると、本発明によるシステムの第１の実施形態の線図が示されている。このシステム１０は、改質装置１２および電子制御器４４を備える。改質装置１２は、２つのきちんと並べられた実質的に同心のゾーン、すなわち酸化ゾーン１６および改質ゾーン１８を伴って実質的に管状にエンジニアリングされ、この改質ゾーン１８は、触媒１４を含む。この改質装置１２は、燃料供給器４６を含む第１の媒体供給ゾーン２０を有し、その燃料供給器４６を使用して燃料３２を第１の媒体供給ゾーン２０内に導入することができる。空気３４も、空気供給器４８を使用して第１の媒体供給ゾーン２０内に導入することができる。その上、この改質装置１２は、第２の媒体供給ゾーン２２を特徴とし、この第２の媒体供給ゾーン２２の中にも、同様に燃料６０を別の燃料供給器５０を介して供給することができる。任意選択で、別の空気供給器５２を設けることができ、その空気供給器５２を介して空気３６を第２の媒体供給ゾーン２２内に供給することができる。改質ゾーン１８および触媒１４内にそれぞれ、触媒１４および改質ゾーン１８の温度をそれぞれさまざまな場所で検知するための温度センサ５４、５６、５８が置かれ、その結果、触媒１４および改質ゾーン１８の温度プロフィールがそれぞれ電子制御器４４に伝達され、この電子制御器４４は、（明確に言えば、燃料を分配する手段、たとえばポンプおよびブロアの調整を信号で伝えることによって）燃料および空気供給量を同様に微調整する。
【００２２】
本発明によるこのシステムは、以下のように作動する。燃料３２が燃料供給器４６によって第１の媒体供給ゾーン２０に供給され、この燃料供給量は電子制御器４４によって指示される。同様に、空気３４が第１の媒体供給ゾーン２０に供給され、この流量も電子制御器４４によって決められる。燃料３２および空気３４は混合され、酸化ゾーン端部部分２４を介して酸化ゾーン１６に入り、そこで発熱反応が起こり、結果として燃焼ガス３８が生じる。
【００２３】
この燃焼ガスは、第２の酸化ゾーン端部部分２６を介して酸化ゾーン１６を去り、次いで第２の媒体供給ゾーン２２に到達し、その中に、少なくとも燃料６０が燃料供給器５０を介して供給され、その供給量は、電子制御器４４によって指示される。空気供給器５２が第２の媒体供給ゾーン２２に設けられる場合は、追加の空気３６を供給することができ、その供給量は同様に電子制御器４４によって確定される。以下の説明では、この第２の媒体供給ゾーン２２は、空気供給器をまったく有さないことが仮定される。第２の媒体供給ゾーン２２内に現れるこの燃焼ガス燃料混合物は、改質ゾーン１８、したがって触媒１４に供給され、そこで最初にさらなる発熱反応が改質ゾーン端部部分３０内で起こる。改質ゾーン１８を通るさらなる流れの結果、水ガス転化反応が生じ、その後で適切な改質が起こり、最終リフォーメート４２を改質装置１２から出すことができる。
【００２４】
温度センサ５４、５６、５８（ここでの３つという個数は、一例にすぎない）によって確立される温度プロフィールを特徴付ける温度が、第２の改質ゾーン端部部分では高すぎ、第１の改質ゾーン端部部分では低すぎる場合には、第１の媒体供給ゾーン２０内で空気供給量を一定にしたまま燃料供給量が減らされ、その一方で第２の媒体供給ゾーン２２では燃料供給量５０が増やされる。この方法で、プロセス全体に関する空気比は一定のままであるが、その一方で燃焼ガス３８の空気比は増加する。この結果、より少ない熱が第１の改質ゾーン端部部分２８に伝達され、改質ゾーン内の温度プロフィールが変化する。第２の改質ゾーン端部部分の温度が高すぎ、第１の改質ゾーン端部部分では低すぎる場合には、酸化ゾーン１６に供給される混合物は、より低い空気比で微調整され、結果として、より多くの熱が第１の改質ゾーン端部部分２８に伝達され、その結果、この場合もやはり、温度プロフィールを所望どおりに適合させることができる。
【００２５】
次に図２を参照すると、本発明によるシステムの第２の実施形態の線図が示されている。この実施形態は、電子制御器４４に信号を送るための温度センサがまったく設けられていないことを除き、図１に示す実施形態に相当する。それにもかかわらず、本発明に従って個々の媒体供給ゾーン２０、２２内の燃料供給量を微調整することは、（明確に言えば、電子制御器４４自体の中に記憶された真理値表に基づいて）実現される。産出量および個々の媒体供給量の関数としての温度プロフィールの知識においては、媒体供給量の方を微調整することができ、その結果、所望の温度プロフィールが（明確に言えば、真理値表の形態で記憶された情報を考慮に入れることによって）得られる。
【００２６】
次に図３を参照すると、本発明を説明するグラフが示されており、このグラフは、第１の改質ゾーン端部部分２８の周囲における反応混合物の空気比λＲの関数として酸化ゾーン１６の出力ＰＱを示しており、周囲に放たれる熱ＰＱ１と、改質ゾーン１８および触媒１４に放たれる熱ＰＱ２とをそれぞれ別々にプロットしている。空気比λＲが低下するとき、すなわちより濃い混合物を使用可能にすることで、周囲に放たれる熱ＰＱ１は増加するが、改質ゾーン１８に放たれる熱ＰＱ２も増加することは明らかである。換言すれば、空気比を低下させることによって、第１の改質ゾーン端部部分２８に放たれる熱を増加させることが可能になり、逆に空気比λＲを増大させることによって、結果として第１改質ゾーン端部部分２８に伝達される熱が減少することになる。したがって全体で、これは、プロセス全体に関連する空気比を維持しながら温度プロフィールを適合させることを可能にする。この構成では、周囲に放たれる熱ＰＱ１は、適切な手段、たとえば断熱によって減少させることができる。
【００２７】
次に図４を参照すると、本発明による方法を説明する流れ図が示されている。本発明による方法を開始した後、Ｓ０１において、改質ゾーン内の温度プロフィールが（明確に言えば、温度センサの助けを借りて、かつ／または記憶された真理値表によって）得られる。次いでＳ０２で、改質ゾーン内の温度プロフィールが所望どおりのプロフィールに実質的に対応しているかどうかがチェックされる。もしそうならば、改善の必要はまったくなく、この方法は、Ｓ０１で検知された温度で継続する。しかし、改質ゾーン内の温度プロフィールが、あるべき状態でない場合は、Ｓ０３でプロセス全体の空気比を一定に保ったまま媒体供給ゾーン内の燃料供給量が微調整され、すなわち、その結果温度プロフィールが最適化される。その後、この方法は、再度Ｓ０１で温度プロフィールを得ることによって継続する。
【００２８】
本発明に関連して述べられた電子制御器４４は、改質プロセス専用とすることができる。しかしながら、この制御器が燃料電池システム全体を少なくとも部分的に制御する際に残りの機能を担当する場合も便利である。
【００２９】
上記の説明および図面で開示され、かつ特許請求される本発明の特徴は、それら自体によって、または任意の組合せで本発明を実現する上で不可欠となる可能性があることを理解されたい。
【符号の説明】
【００３０】
１０…燃料電池システム、１２…改質装置、１４…触媒、１６…酸化ゾーン、１８…改質ゾーン、２０…第１の媒体供給ゾーン、２２…第２の媒体供給ゾーン、２４…第１の酸化ゾーン端部部分、２６…第２の酸化ゾーン端部部分、２８…第１の改質ゾーン端部部分、３０…第２の改質ゾーン端部部分、３２…燃料、３４…空気、３６…空気、３８…燃焼ガス／燃料空気混合物、４２…リフォーメート、４４…電子制御器、４６…燃料供給器、４８…空気供給器、５０…燃料供給器、５２…空気供給器、５４…温度センサ、５６…温度センサ、５８…温度センサ、６０…燃料
【図１】
2010501461.tif 000003
【図２】
2010501461.tif 000004
【図３】
2010501461.tif 000005
【図４】
2010501461.tif 000006
【国際調査報告】
2010501461.tif 000007
2010501461.tif 000008
2010501461.tif 000009
2010501461.tif 000010