(57)【要約】  本発明は、一般に、水素および／または電力を発生するための電気化学システムに関する。本発明のさまざまな態様は、燃料と水とから水素および／または電力を発生するための反応器設計、水素ガス発生に使用されうる混合されたイオンおよび電気伝導性セラミックスを含むそのようなシステム向けの導電性のセラミックスおよび他の材料、そのようなシステムのための制御システム、およびそのようなシステムを操作する方法を対象とする。
2010517916.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料供給源と、
給水源と、
前記燃料供給源と流体連通する酸化チャンバーと、
前記酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバーと、
前記反応チャンバー内に収められるが、ただし前記反応チャンバーから流体的に分離されており、第１の導管を介して前記給水源と流体連通している、水転化チャンバーと、
前記水転化チャンバーから反応生成物を除去するために前記水転化チャンバーと流体連通している第２の導管と、
前記反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバーと、
前記清浄化チャンバーから反応生成物を除去するために前記清浄化チャンバーと流体連通している第３の導管とを備え、
前記第１の導管および前記第２の導管は、向流、逆流、または並流によって熱交換し、前記第１の導管および前記第３の導管は、向流、逆流、または並流によって熱交換するシステム。
【請求項２】
さらに、前記第３の導管と流体連通する研磨チャンバーを備える請求項１に記載のシステム。
【請求項３】
さらに、前記第３の導管と流体連通する燃料電池を備える請求項１に記載のシステム。
【請求項４】
前記燃料電池は、固体酸化物型燃料電池である請求項１に記載のシステム。
【請求項５】
前記燃料電池は、プロトン交換膜型燃料電池である請求項１に記載のシステム。
【請求項６】
前記燃料電池は、溶融炭酸塩型燃料電池である請求項１に記載のシステム。
【請求項７】
前記燃料電池は、リン酸型燃料電池である請求項１に記載のシステム。
【請求項８】
前記燃料電池は、アルカリ型燃料電池である請求項１に記載のシステム。
【請求項９】
さらに、前記第２の導管と流体連通する、Ｈ２を消費することにより発電することができる、発電デバイスを備える請求項１に記載のシステム。
【請求項１０】
さらに、前記第２の導管と流体連通する水素回収チャンバーを備える請求項１に記載のシステム。
【請求項１１】
燃料供給源と、
給水源と、
ハウジングと、
前記燃料供給源と流体連通する酸化チャンバーと、
前記酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバーと、
前記反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバーと、
前記反応チャンバー内に収められるが、ただし前記反応チャンバーから流体的に分離されており、前記給水源と流体連通している、水転化チャンバーとを備え、
前記酸化チャンバー、前記反応チャンバー、および前記清浄化チャンバーはそれぞれ、前記ハウジング内に収納されるシステム。
【請求項１２】
給水源と、
燃料供給源と、
ハウジングと、
前記燃料供給源と流体連通する、前記ハウジング内に収納されている、反応チャンバーと、
前記反応チャンバー内に収められるが、ただし前記反応チャンバーから流体的に分離されており、第１の導管を介して前記給水源と流体連通している、水転化チャンバーと、
前記水転化チャンバーから反応生成物を除去するために前記水転化チャンバーと流体連通している第２の導管と、
前記第１の導管と前記第２の導管との間で熱を交換するように構成され、配列されている、前記ハウジングの外部配置された熱交換器とを備えるシステム。
【請求項１３】
燃料供給源と、
給水源と、
前記燃料供給源と流体連通する酸化チャンバーと、
前記酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバーと、
前記反応チャンバー内に収められるが、ただし前記反応チャンバーから流体的に分離されており、前記給水源と流体連通している、水転化チャンバーと、
前記反応チャンバーと流体連通し、前記酸化チャンバーと熱連通している清浄化チャンバーとを備えるシステム。
【請求項１４】
燃料供給源と、
給水源と、
前記燃料供給源と流体連通する酸化チャンバーと、
前記酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバーと、
前記反応チャンバー内に収められるが、ただし前記反応チャンバーから流体的に分離されており、前記給水源と流体連通している、水転化チャンバーと、
前記反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバーと、
前記酸化チャンバーと前記清浄化チャンバーの両方に空気を送ることができる空気流デバイスとを備えるシステム。
【請求項１５】
燃料供給源と、
前記燃料供給源と流体連通する酸化チャンバーと、
前記酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバーと、
前記反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバーとを備える
システムとを備えることと、
前記燃料供給源から前記システムに入る燃料の量を決定することと、
前記燃料と反応する少なくとも実質的に化学量論的な量の酸素があるように空気の流れを前記酸化チャンバーおよび／または前記清浄化チャンバーに送ることとを含む方法。
【請求項１６】
燃料供給源と、
前記燃料供給源と流体連通する酸化チャンバーと、
前記酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバーと、
前記反応チャンバーと流体連通し、前記酸化チャンバーと十分に熱連通している清浄化チャンバーとを備え、前記清浄化チャンバー内の燃料は、少なくとも一部は前記酸化チャンバーによって発生した熱を使用して点火されるシステム。
【請求項１６】
燃料供給源と、
給水源と、
前記燃料供給源と流体連通する酸化チャンバーと、
前記酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバーと、
前記反応チャンバー内に収められるが、ただし前記反応チャンバーから流体的に分離されており、前記給水源と流体連通している、水転化チャンバーと、
前記反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバーと、
前記酸化チャンバーと前記清浄化チャンバーのいずれかまたは両方に空気を送ることができる空気流デバイスと、
前記空気流デバイスから前記酸化チャンバーおよび前記清浄化チャンバーの両方への流れの比を変えることができるレギュレータとを備えるシステム。
【請求項１７】
前記酸化チャンバーと前記清浄化チャンバーの両方に空気を送ることができるただ１つの空気流デバイスからなる請求項１６に記載のシステム。
【請求項１８】
燃料供給源と、
給水源と、
前記燃料供給源と流体連通する酸化チャンバーと、
前記酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバーと、
前記反応チャンバー内に収められるが、ただし前記反応チャンバーから流体的に分離されており、前記給水源と流体連通している、水転化チャンバーと、
前記反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバーと、
前記酸化チャンバーに入る燃料の量を制御するための第１のコントローラと、
前記酸化チャンバーおよび／または前記清浄化チャンバーに入る空気の量を制御するための第２のコントローラとを備えるシステム。
【請求項１９】
燃料供給源と、
前記燃料供給源と流体連通する酸化チャンバーと、
前記酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバーと、
前記反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバーとを備える
システムとを備えることと、
前記燃料供給源から前記酸化チャンバーに空気および燃料を、前記燃料と前記空気から前記一定量の酸素とが実質的に化学量論的な比で前記酸化チャンバー内に存在するような速度で送ることと、
前記酸化チャンバー内で前記燃料すべてと前記酸素とを、前記酸化チャンバーが所定の温度に達するまで実質的に反応させることと、
その後、燃料を前記酸化チャンバーに送り、空気を前記酸化チャンバーおよび前記清浄化チャンバーに、前記燃料と前記空気からの前記一定量の酸素とが実質的に化学量論的な比でシステム内に存在するような速度で送ることとを含む方法。
【請求項２０】
前記燃料および前記空気から前記一定量の酸素は、実質的に非化学量論的な量で前記酸化チャンバー内に存在する請求項１９に記載の方法。
【請求項２１】
水素を発生させるために、燃料と水を混合されたイオンおよび電気伝導性材料上で反応させることであって、その際に水は前記材料上のイオンおよび電子伝導性を除き前記燃料から隔離され、前記材料上で生じるネルンスト電位は少なくとも約０．００５Ｖである、反応させることと、
前記水素の少なくとも一部を反応させて発電することとを含む方法。
【請求項２２】
燃料供給源と、
前記燃料供給源と流体連通する酸化チャンバーと、
導管を介して前記酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバーと、
前記反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバーとを備える
システムとを備えることと、
前記酸化チャンバー内および導管内で空気と前記燃料供給源からの燃料とを反応させることとを含む方法。
【請求項２３】
第１のチャンバー内で燃料と空気の混合物を部分酸化し、これにより前記燃料の一部が未酸化状態で残ることと、
前記未酸化燃料と水とを膜上で部分酸化して水素を発生し、これにより前記燃料の一部は未酸化状態で残され、前記水は前記膜上でイオンおよび電子伝導性を除き前記燃料から隔離されることと、
少なくとも一部は前記第１のチャンバー内で発生した熱を使用して、第２のチャンバー内で未酸化燃料を点火することとを含む方法。
【請求項２４】
前記燃料は、前記第１のチャンバー内で、前記第１のチャンバー内の元素炭素が実質的に熱力学的に不安定になるよう十分に酸化される請求項２３に記載の方法。
【請求項２５】
燃料供給源と、
給水源と、
前記燃料供給源と流体連通する酸化チャンバーと、
前記酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバーと、
前記反応チャンバー内に収められるが、ただし前記反応チャンバーから流体的に分離されており、前記給水源と流体連通している、水転化チャンバーと、
前記反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバーと、
前記清浄化チャンバーと流体連通するＣＯ反応種とを備えるシステム。
【請求項２６】
燃料供給源と、
給水源と、
ハウジングと、
前記燃料供給源と流体連通する酸化チャンバーと、
前記酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバーと、
前記反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバーと、
前記反応チャンバー内に収められるが、ただし前記反応チャンバーから流体的に分離されており、前記給水源と流体連通している、水転化チャンバーと、
前記清浄化チャンバーと流体連通するＣＯ反応種とを備え、
触媒、前記酸化チャンバー、前記反応チャンバー、および前記清浄化チャンバーのうちの少なくとも１つは、前記ハウジング内に収納されるシステム。
【請求項２７】
燃料供給源と、
前記燃料供給源と流体連通する酸化チャンバーと、
前記酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバーと、
前記反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバーと、
前記酸化チャンバー内の空気と燃料の流れが層流となるように前記酸化チャンバー内で空気と前記燃料供給源からの燃料とを反応させることとを含む方法。
【請求項２８】
燃料供給源と、
給水源と、
前記燃料供給源と流体連通する酸化チャンバーと、
第１の導管と第２の導管とを介して前記酸化チャンバーと流体連通している反応チャンバーであって、前記第１の導管は反応生成物を前記酸化チャンバーから前記反応チャンバーに送るように構成、配列され、前記第２の導管は生成物を前記反応チャンバーから前記酸化チャンバーに送るように構成、配列されている、反応チャンバーと、
前記反応チャンバー内に収められるが、ただし前記反応チャンバーから流体的に分離されており、第３の導管を介して前記給水源と流体連通している、水転化チャンバーと、
前記水転化チャンバーから反応生成物を除去するために前記水転化チャンバーと流体連通している第４の導管と、
前記反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバーと、
前記清浄化チャンバーから反応生成物を除去するために前記清浄化チャンバーと流体連通している第５の導管とを備えるシステム。
【請求項２９】
燃料供給源と、
給水源と、
前記燃料供給源と流体連通する酸化チャンバーと、
前記酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバーと、
前記反応チャンバー内に収められるが、ただし前記反応チャンバーから流体的に分離されており、前記給水源と流体連通している、水転化チャンバーと、
前記反応チャンバーと流体連通し、前記酸化チャンバーと熱連通している清浄化チャンバーと、
前記水転化チャンバーと流体連通している、前記水転化チャンバーから水を凝結し、および／または水を再循環させて前記水転化チャンバーおよび／または給水源に戻すことができる復水器とを備えるシステム。
【請求項３０】
さらに、前記復水器と流体連通する燃料電池を備える請求項２９に記載のシステム。
【請求項３１】
前記水転化チャンバーは、少なくとも一部が、セラミックを含む材料によって、前記反応チャンバーから流体的に分離される請求項１、１１、１２、１３、１４、１６、１８、２５、２６、２８、または２９のいずれか１項に記載のシステム。
【請求項３２】
前記材料は、イオン伝導性を有する請求項３１に記載のシステム。
【請求項３３】
前記材料は、電子伝導性を有する請求項３１に記載のシステム。
【請求項３４】
前記材料は、実質的にガス不浸透性を有する請求項３１に記載のシステム。
【請求項３５】
さらに、前記材料と物理的に接触する多孔質基材を含む請求項３１に記載のシステム。
【請求項３６】
前記材料は、ＹＳＺを含む請求項３１に記載のシステム。
【請求項３７】
前記材料は、ＹＳＴを含む請求項３１に記載のシステム。
【請求項３８】
前記材料は、ＹＬＳＴを含む請求項３１に記載のシステム。
【請求項３９】
前記材料は、ＳｃＣｅＳＴを含む請求項３１に記載のシステム。
【請求項４０】
前記材料は、セラミック・イオン伝導体を含む第１の相、およびセラミック電気伝導体を含む第２の相を含む請求項３１に記載のシステム。
【請求項４１】
前記第１の相は、ＹＳＺを含む請求項４０に記載のシステム。
【請求項４２】
前記第１の相は、ジルコニアを含む請求項４０に記載のシステム。
【請求項４３】
前記ジルコニアは、１つまたは複数のドーパントを使用して立方構造で安定化される請求項４２に記載のシステム。
【請求項４４】
前記ジルコニアは、Ｙを使用して安定化される請求項４２に記載のシステム。
【請求項４５】
Ｙは、約５モル％から約１０モル％までのモル比で存在する請求項４４に記載のシステム。
【請求項４６】
前記ジルコニアは、Ｓｃを使用して安定化される請求項４２に記載のシステム。
【請求項４７】
Ｓｃは、約５モル％から約１５モル％までのモル比で存在する請求項４６に記載のシステム。
【請求項４８】
前記第１の相は、少なくとも１つの酸化セリウムと酸化ガドリニウムを含む酸化物を含む請求項４０に記載のシステム。
【請求項４９】
前記第１の相は、Ｌａフェライト材料を含む請求項４０に記載のシステム。
【請求項５０】
前記第１の相は、ＣｅをドープしたＧｄ２Ｏ３を含む請求項４０に記載のシステム。
【請求項５１】
前記第１の相は、ドープＬａＦｅＯ３を含む請求項４０に記載のシステム。
【請求項５２】
前記ドープＬａＦｅＯ３は、Ｓｒ、Ｃａ、Ｇａ、またはＦｅのうちの１つまたは複数をドープされる請求項５１に記載のシステム。
【請求項５３】
前記第２の相は、ＬＳＴ材料を含む請求項４０に記載のシステム。
【請求項５４】
前記第２の相は、ＹＳＴ材料を含む請求項４０に記載のシステム。
【請求項５５】
前記第２の相は、ＬＣＣ材料を含む請求項４０に記載のシステム。
【請求項５６】
前記第２の相は、ＹＬＳＴ材料を含む請求項４０に記載のシステム。
【請求項５７】
前記第２の相は、ＳｃＣｅＳＴ材料を含む請求項４０に記載のシステム。
【請求項５８】
前記材料は、セラミック・イオン伝導体を含む第１の相およびセラミック電気伝導体を含む第２の相を備え、第１の相は前記材料がイオン伝導性を有するように前記材料全体を通して実質的に相互接続され、前記第２の相は前記材料が電子伝導性を有するように前記材料全体を通して実質的に相互接続される請求項３１に記載のシステム。
【請求項５９】
さらに、前記材料に隣接する位置にある少なくとも１つの電極を備える請求項３１に記載のシステム。
【請求項６０】
前記電極は、多孔質である請求項５９に記載のシステム。
【請求項６１】
前記電極は、前記材料の組成と類似の組成を有する請求項５９に記載のシステム。
【請求項６２】
前記材料に隣接する位置にある少なくとも２つの電極を備える請求項５９に記載のシステム。
【請求項６３】
さらに、前記水転化チャンバーと流体連通する研磨チャンバーを備える請求項１１、１３、１４、１６、１６、１８、２５、２６、または２８のいずれか１項に記載のシステム。
【請求項６４】
前記研磨チャンバーは、ＣＯとＨ２からＣＨ４とＨ２Ｏへの反応を触媒するための触媒を備える請求項６３に記載のシステム。
【請求項６５】
前記研磨チャンバーは、ルテニウムを含む請求項６４に記載のシステム。
【請求項６６】
前記研磨チャンバーは、白金を含む請求項６４に記載のシステム。
【請求項６７】
さらに、前記水転化チャンバーと流体連通する燃料電池を備える請求項１１、１３、１４、１６、１６、１８、２５、２６、または２８のいずれか１項に記載のシステム。
【請求項６８】
前記燃料電池は、固体酸化物型燃料電池である請求項６７に記載のシステム。
【請求項６９】
さらに、前記水転化チャンバーと流体連通する、Ｈ２を消費することにより発電することができる、発電デバイスを備える請求項１１、１３、１４、１６、１６、１８、２５、２６、または２８のいずれか１項に記載のシステム。
【請求項７０】
さらに、前記水転化チャンバーと流体連通する水素回収チャンバーを備える請求項１１、１３、１４、１６、１６、１８、２５、２６、または２８のいずれか１項に記載のシステム。
【請求項７１】
水素回収チャンバーは、ガス導管を介して水転化チャンバーへの水入口と流体連通する請求項１０または６７のいずれか１項に記載のシステム。
【請求項７２】
さらに、前記ガス導管内にガスを送り込むことができるガス・ポンプを備える請求項７１に記載のシステム。
【請求項７３】
前記燃料供給源は、炭素質燃料を含む請求項１、１１、１２、１３、１４、１６、１６、１８、２５、２６、２８、または２９のいずれか１項に記載のシステム。
【請求項７４】
前記燃料供給源は、酸化可能燃料を含む請求項１、１１、１２、１３、１４、１６、１６、１８、２５、２６、２８、または２９のいずれか１項に記載のシステム。
【請求項７５】
前記燃料供給源は、ガス化燃料を含む請求項１、１１、１２、１３、１４、１６、１６、１８、２５、２６、２８、または２９のいずれか１項に記載のシステム。
【請求項７６】
前記燃料供給源は、石炭ガスを含む請求項７５に記載のシステム。
【請求項７７】
前記燃料供給源は、ガス化炭化水素を含む請求項７５に記載のシステム。
【請求項７８】
さらに、水転化チャンバー内で生成された水素の少なくとも一部が水転化チャンバーの下流で捕捉され、水転化チャンバーの上流の水と混合されるような流体接続を備える請求項１、１１、１２、１３、１４、１６、１８、２５、２６、２８、または２９のいずれか１項に記載のシステム。
【請求項７９】
前記流体接続は、ポンプを含む請求項７８に記載のシステム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本出願は、２００７年２月６日に出願した「Ａｒｃｈｉｔｅｃｔｕｒｅｓ  ｆｏｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｓｙｓｔｅｍｓ」という表題のＲａｃｋｅｙらによる米国仮特許出願第６０／８９９，８６５号の利益を主張する、２００７年３月２９日に出願した「Ａｒｃｈｉｔｅｃｔｕｒｅｓ  ｆｏｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｓｙｓｔｅｍｓ」という表題のＢｏｅｒｓｍａらによる米国特許出願第１１／７３１，０１４号の優先権を主張するものである。本出願は、さらに、前記米国仮特許出願第６０／８９９，８６５号の利益も主張する。これらの出願はそれぞれ、参照により本明細書に組み込まれる。
【０００２】
本発明は、一般に、電気化学システムに関するものであり、具体的には、水素および／または電力を発生するための電気化学システムに関する。
【背景技術】
【０００３】
炭素質燃料から水素を分離するための従来の方法は、典型的には、図１に示されている工程を必要とする。これらの工程は、１）合成ガス流への反応、２）清浄化工程、３）シフト反応、および４）水素分離工程を含む。
【０００４】
合成ガスは、燃料を蒸気、空気、または純酸素と反応させて、水素、一酸化炭素、二酸化炭素、水、および低級炭化水素の混合物を生成することにより得られる。微粒子および汚染物質は、後続の工程で取り除かれる。次いで、クリーンな合成ガス流を反応器カスケード内で反応させ、水ガス・シフト反応を介して触媒上に通すことにより可能な限り多量の水素を形成する。より高度なシフト反応器では、１つの単一反応器内でシフト反応全体を実行しながら、低い温度で平衡状態に到達しようとする。ＣＯ２を除去するには、後続の分離工程が必要であり、これは従来のプロセスでは、典型的には、圧力スウィング吸着（ＰＳＡ）によって実行される。上述のＰＳＡプロセスは、エネルギーを大量に消費する可能性があり、連続プロセスではない。
【０００５】
水素分離の他の例示的な方法は、材料中を通過するガス分子間の拡散係数の差を使用する拡散法を含む。材料は、大きな分子に比べて小さな分子を速く拡散させることができる微小孔を有するか、または材料は、いくつかの原子または分子を選択的に溶解する。材料の汚染とともにコストとエネルギーの大きさが、より先進的な分離方法が必要であることの理由である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】米国仮特許出願第６０／８９９，８６５号
【特許文献２】米国特許出願第１１／７３１，０１４号
【特許文献３】国際公開第２００６／０４１８５４号
【特許文献４】国際特許出願番号ＰＣＴ／ＵＳ２００５／０３５７１４
【特許文献５】米国仮特許出願第６０／７８７，５５５号
【特許文献６】米国特許出願１１／７２９，９５５号
【特許文献７】国際特許出願番号ＰＣＴ／ＵＳ２００７／００７５４１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、一般に、水素および／または電力を発生するための電気化学システムに関する。本発明の主題は、いくつかの場合において、相互に関係のある製品、特定の問題に対する代替え解決手段、および／または１つまたは複数のシステムおよび／または物品の複数の異なる用途を伴う。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、第１の態様によるシステムを対象とする。一組の実施形態において、システムは、燃料供給源、給水源、燃料供給源と流体連通する酸化チャンバー、酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバー、水転化チャンバー、水転化チャンバーから反応生成物を除去するために水転化チャンバーと流体連通する第２の導管、反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバー、および清浄化チャンバーから反応生成物を除去するために清浄化チャンバーと流体連通する第３の導管を備える。いくつかの場合において、水転化チャンバーは、反応チャンバー内に収められるが、ただし反応チャンバーから流体的に分離されており、一実施形態では、水転化チャンバーは第１の導管を介して給水源と流体連通している。いくつかの場合において、第１の導管および第２の導管は、向流によって熱交換し、第１の導管および第３の導管は、向流によって熱交換する。
【０００９】
他の一組の実施形態において、システムは、燃料供給源、給水源、燃料供給源と流体連通する酸化チャンバー、酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバー、水転化チャンバー、および反応チャンバーと流体連通し、酸化チャンバーと熱連通する清浄化チャンバーを備える。いくつかの場合において、水転化チャンバーは、反応チャンバー内に収められるが、ただし反応チャンバーから流体的に分離されており、一実施形態では、水転化チャンバーは給水源と流体連通している。
【００１０】
さらに他の一組の実施形態において、システムは、燃料供給源、給水源、ハウジング、燃料供給源と流体連通する酸化チャンバー、酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバー、反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバー、および水転化チャンバーを備える。いくつかの場合において、水転化チャンバーは、反応チャンバー内に収められるが、ただし反応チャンバーから流体的に分離されており、一実施形態では、水転化チャンバーは給水源と流体連通している。いくつかの場合において、酸化チャンバー、反応チャンバー、および清浄化チャンバーはそれぞれ、ハウジング内に収納することができる。
【００１１】
さらに他の一組の実施形態において、システムは、給水源、燃料供給源、ハウジング、燃料供給源と流体連通する、ハウジング内に収納された、反応チャンバー、水転化チャンバー、水転化チャンバーから反応生成物を除去するために水転化チャンバーと流体連通する第２の導管、ハウジングの外部に配置された熱交換器を備える。いくつかの場合において、水転化チャンバーは、反応チャンバー内に収められるが、ただし反応チャンバーから流体的に分離されており、一実施形態では、水転化チャンバーは第１の導管を介して給水源と流体連通している。いくつかの場合において、熱交換器は、第１の導管と第２の導管との間で熱を交換するように構成され、配列される。
【００１２】
さらに他の一組の実施形態において、システムは、燃料供給源、給水源、ハウジング、燃料供給源と流体連通する酸化チャンバー、酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバー、反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバー、水転化チャンバー、および清浄化チャンバーと流体連通するＣＯ反応種を備える。いくつかの場合において、水転化チャンバーは、反応チャンバー内に収められるが、ただし反応チャンバーから流体的に分離されており、一実施形態では、水転化チャンバーは給水源と流体連通している。いくつかの場合において、触媒、ならびに酸化チャンバー、反応チャンバー、および清浄化チャンバーのうちの少なくとも１つは、ハウジング内に収納される。
【００１３】
さらに他の一組の実施形態によれば、システムは、燃料供給源、給水源、燃料供給源と流体連通する酸化チャンバー、酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバー、水転化チャンバー、反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバー、および清浄化チャンバーと流体連通するＣＯ反応種を備える。いくつかの場合において、水転化チャンバーは、反応チャンバー内に収められるが、ただし反応チャンバーから流体的に分離されており、一実施形態では、水転化チャンバーは給水源と流体連通している。
【００１４】
さらに他の一組の実施形態によれば、システムは、燃料供給源、給水源、燃料供給源と流体連通する酸化チャンバー、酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバー、水転化チャンバー、反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバー、および酸化チャンバーおよび清浄化チャンバーのいずれか一方、またはその両方に空気を送ることができる空気流デバイスを備える。いくつかの場合において、水転化チャンバーは、反応チャンバー内に収められるが、ただし反応チャンバーから流体的に分離されており、一実施形態では、水転化チャンバーは給水源と流体連通している。
【００１５】
一組の実施形態において、システムは、燃料供給源、給水源、燃料供給源と流体連通する酸化チャンバー、酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバー、水転化チャンバー、反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバー、酸化チャンバーに入る燃料の量を制御するための第１のコントローラ、および酸化チャンバーおよび／または清浄化チャンバーに入る空気の量を制御するための第２のコントローラを備える。いくつかの場合において、水転化チャンバーは、反応チャンバー内に収められるが、ただし反応チャンバーから流体的に分離されており、一実施形態では、水転化チャンバーは給水源と流体連通している。
【００１６】
他の一組の実施形態によれば、システムは、燃料供給源、給水源、燃料供給源と流体連通する酸化チャンバー、酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバー、水転化チャンバー、反応チャンバーと流体連通し、酸化チャンバーと熱連通する清浄化チャンバー、および水転化チャンバーと流体連通し、給水源に流体的に接続され、および／または水を再循環させて水転化チャンバー内に戻すことができる復水器を備える。いくつかの場合において、水転化チャンバーは、反応チャンバー内に収められるが、ただし反応チャンバーから流体的に分離されており、一実施形態では、水転化チャンバーは給水源と流体連通している。
【００１７】
一組の実施形態によれば、システムは、燃料供給源、給水源、燃料供給源と流体連通する酸化チャンバー、酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバー、水転化チャンバー、反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバー、酸化チャンバーおよび清浄化チャンバーのいずれか一方、またはその両方に空気を送ることができる空気流デバイス、および空気流デバイスから酸化チャンバーおよび清浄化チャンバーの両方への空気流の比を変えることができるレギュレータを備える。いくつかの場合において、水転化チャンバーは、反応チャンバー内に収められるが、ただし反応チャンバーから流体的に分離されており、一実施形態では、水転化チャンバーは給水源と流体連通している。
【００１８】
本発明の他の態様は、方法を対象とする。一組の実施形態において、方法は、第１のチャンバー内で燃料と空気の混合気を部分的に酸化する活動（その際に、いくつかの場合において燃料の一部は未酸化状態のままである）、膜上で未酸化燃料を水と部分的に反応させて水素を発生させる活動（その際に、いくつかの場合において燃料の一部は未酸化状態のままである）、および少なくとも一部は第１のチャンバー内で発生した熱を使用して第２のチャンバー内の未酸化燃料に点火する活動を含む。いくつかの場合において、水は、膜上のイオンおよび電子伝導を除き燃料から隔離される。
【００１９】
他の一組の実施形態によれば、方法は、燃料供給源および、燃料供給源と流体連通する酸化チャンバー、酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバー、および反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバーを備えるシステムを構成する活動を含む。方法は、さらに、燃料供給源からシステムに入る燃料の量を測定する活動と、燃料と反応する実質的に化学量論的な量の酸素があるように酸化チャンバーおよび／または清浄化チャンバー内に空気の流れを送り込む活動とを含む。
【００２０】
さらに他の一組の実施形態において、方法は、燃料供給源および、燃料供給源と流体連通する酸化チャンバー、酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバー、および反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバーを備えるシステムを構成する活動を含む。方法は、さらに、燃料供給源から空気と燃料を、燃料、および空気からのその量の酸素が実質的に化学量論的な比で酸化チャンバー内に存在するような速度で酸化チャンバーに送る活動と、酸化チャンバー内で燃料すべてを酸素と、酸化チャンバーが所定の温度に到達するまで実質的に反応させる活動とを含む。いくつかの場合において、方法は、さらに、燃料を酸化チャンバーに送り、空気を酸化チャンバーおよび清浄化チャンバーに、燃料および空気からのその量の酸素が実質的に化学量論的な比でシステム内に存在するような速度で送る活動を含む。
【００２１】
さらに他の一組の実施形態によれば、方法は、燃料供給源および、燃料供給源と流体連通する酸化チャンバー、酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバー、および反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバーを備えるシステムを構成する活動を含む。方法は、さらに、酸化チャンバー内の空気と燃料の流れが層流となるように酸化チャンバー内で空気と燃料供給源からの燃料とを反応させる活動を含む。
【００２２】
さらに他の一組の実施形態において、方法は、燃料供給源および、燃料供給源と流体連通する酸化チャンバー、導管を介して酸化チャンバーと流体連通する反応チャンバー、および反応チャンバーと流体連通する清浄化チャンバーを備えるシステムを構成する活動を含む。方法は、さらに、酸化チャンバー内および導管内で空気と燃料供給源からの燃料とを反応させる活動を含む。
【００２３】
一組の実施形態において、方法は、混合されたイオンおよび電気伝導材料上で燃料と水を反応させて水素を発生させる活動と、水素の少なくとも一部を反応させて電気を発生する活動とを含む。いくつかの場合において、水は、この材料上のイオンおよび電子伝導を除き燃料から隔離され、いくつかの実施形態において、材料上で発生するネルンスト電位は、少なくとも約０．０２５Ｖである。
【００２４】
他の態様では、本発明は、本明細書で説明されている実施形態のうちの１つまたは複数を製作する方法を対象とする。他の態様では、本発明は、本明細書で説明されている実施形態のうちの１つまたは複数を使用する方法を対象とする。
【００２５】
本発明の他の利点および新規性のある特徴は、付属の図面を参照しつつ本発明のさまざまな限定しない実施形態の以下の詳細な説明を読むと明らかになるであろう。本明細書および参照により組み込まれている文書に、食い違う、および／または矛盾する開示が含まれる場合、本明細書が優先するものとする。参照により組み込まれている２つまたはそれ以上の文書に、互いに食い違う、および／または矛盾する開示が含まれている場合、有効日が遅い文書が優先するものとする。
【００２６】
本発明の限定しない実施形態は、例えば、概略を示し、原寸通りに作図されることを意図されていない付属の図面を参照しつつ説明される。これらの図において、例示されているそれぞれの同一の、またはほぼ同一のコンポーネントは、典型的には、単一の番号によって表される。わかりやすくするために、本発明を当業者が理解できるように例示する必要がない箇所では、必ずしもすべての図内にすべてのコンポーネントが表記されることはなく、また必ずしも本発明のそれぞれの実施形態のすべてのコンポーネントが示されることもない。図面について簡単に説明する。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】炭素質燃料供給源から水素ガスを発生させるプロセスを示す略図である。
【図２Ａ】本発明の材料が電気化学的デバイス内で使用される、本発明のさまざまな実施形態を示す略図である。
【図２Ｂ】本発明の材料が電気化学的デバイス内で使用される、本発明のさまざまな実施形態を示す略図である。
【図３Ａ】本発明のさまざまな実施形態とともに使用されうるさまざまな燃料電池、および使用時に発生する可能性のある化学反応を示す略図である。
【図３Ｂ】本発明のさまざまな実施形態とともに使用されうるさまざまな燃料電池、および使用時に発生する可能性のある化学反応を示す略図である。
【図３Ｃ】本発明のさまざまな実施形態とともに使用されうるさまざまな燃料電池、および使用時に発生する可能性のある化学反応を示す略図である。
【図３Ｄ】本発明のさまざまな実施形態とともに使用されうるさまざまな燃料電池、および使用時に発生する可能性のある化学反応を示す略図である。
【図４】本発明の一実施形態を示す略図である。
【図５】ハウジングを示す、本発明の一実施形態の他の略図である。
【図６】熱交換器を示す、本発明の一実施形態のさらに他の略図である。
【図７】触媒を示す、本発明の一実施形態のさらに他の略図である。
【図８】復水器を示す、本発明の一実施形態のさらに他の略図である。
【図９】研磨チャンバーを示す、本発明の一実施形態のさらに他の略図である。
【図１０】研磨チャンバーを示す、本発明の一実施形態のさらに他の略図である。
【図１１】蓄圧器を示す、本発明の他の実施形態の略図である。
【図１２】共通の空気流デバイスを示す、本発明の一実施形態のさらに他の略図である。
【図１３】本発明の他の実施形態を示す略図である。
【図１４】本発明の一実施形態によるシステムを示す他の略図である。
【図１５】本発明の他の実施形態によるシステムを示す他の略図である。
【発明を実施するための形態】
【００２８】
本発明は、一般に、水素および／または電力を発生するための電気化学システムに関する。本発明のさまざまな態様は、燃料と水とから水素および／または電力を発生するための反応器設計、水素ガス発生に使用されうる混合されたイオンおよび電気伝導性セラミックスを含むそのようなシステム向けの導電性のセラミックスおよび他の材料、そのようなシステムのための制御システム、およびそのようなシステムを操作する方法を対象とする。
【００２９】
本発明のいくつかの態様は、一般に、電気化学システム向けの導電性セラミックスおよび他の材料に関するものであり、具体的には、例えば、ガス化された炭化水素流からの水素ガス生成に使用されうる混合されたイオンおよび電気伝導性セラミックスに関するものである。本発明のいくつかの実施形態は、さらに、そのような材料を含みうる反応器および反応器システム、そのような反応器およびシステムを使用する方法などにも関係する。
【００３０】
本発明の一組の実施形態は、導電性セラミックを含む。いくつかの場合において、セラミックは、イオン伝導体を含む第１の相、および電気伝導体を含む第２の相を含む。このような材料の一例は、Ｓｃ２Ｏ３をドープしたＺｒＯ２およびイットリウムをドープしたＳｒＴｉＯ３を含む材料である。後述のような本発明のいくつかの実施形態は、例えば、反応器内の膜内に存在する、上述のような材料を使用して、炭素質燃料などの燃料から水素ガスおよび／または電力を発生するシステムおよび方法を実現する。いくつかの実施形態では、実質的に純粋な水素流は、現場電解を通じて生成されうる。いくつかの場合において、上述のような材料は、炭素質燃料などの燃料を伴う第１の反応と水−水素転換反応（つまり、水が還元されて水素ガスを発生する）を伴う第２の反応との間のイオンおよび／または電子交換を促進するために使用されうる。他の実施形態では、本発明は、炭素質燃料供給源などの、燃料供給源から電力を発生するためのシステムおよび方法を実現する。
【００３１】
本発明のさまざまな実施形態において、消費および／または水素の生産などのさまざまな化学反応を推進するために炭素質燃料などの燃料を使用する。炭素質燃料の例には、限定はしないが、導電性カーボン、グラファイト、準グラファイト、石炭、コークス、木炭、フラーレン、バックミンスター・フラーレン、カーボン・ブラック、活性炭、脱色炭、炭化水素燃料、酸素含有炭化水素、一酸化炭素、脂肪、油、木製品、バイオマス、およびこれらの組合せが含まれる。炭化水素燃料は、化学式ＣｘＨｙを使用して任意に表されるうるが、現実には、炭化水素燃料は、さらに、炭素と水素のほかに付加的不純物、例えば、硫黄（Ｓ）、酸素（Ｏ）、窒素（Ｎ）などを含有することもある。したがって、本明細書で使用されているように、「炭化水素燃料」または「ＣｘＨｙ」または同様の名称を用いた場合は、さらに、例えば炭化水素分子構造内に、硫黄、酸素、窒素など、炭化水素それ自体のほかに他の不純物を含むこともあると理解すべきである。したがって、炭化水素燃料の限定しない例には、飽和および不飽和炭化水素類、脂肪族化合物、脂環式化合物、芳香族化合物、およびこれらの混合物が含まれる。炭化水素燃料の他の限定しない例には、ガソリン、ディーゼル燃料、ケロシン、メタン、プロパン、ブタン、天然ガス、およびこれらの混合物が含まれる。酸素含有炭化水素燃料の例には、さらにＣ１〜Ｃ２０アルコール類およびこれらの組合せを含むアルコール類が含まれる。具体的な例としては、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、およびこれらの混合物がある。
【００３２】
本発明のいくつかの実施形態では、燃料として、瀝青炭などの石炭を使用する。天然の石炭は、かなりの量の結合された水素と水を含有する。例えば、ケンタッキー瀝青炭では、原子組成は、ほぼＣＨ０．８１Ｏ０．０８であり、ガス化された後、８００℃で酸素分圧が約１０〜２０バールであるガス混合物が得られる。好適な燃料の追加の例には、限定はしないが、石炭ガス、ガス化炭化水素、ガス化石油コークス、ガス化油、ガス化ワックス、ガス化プラスチック、ガス化廃物流、木材、農業廃棄物、下水スラッジ、または埋立地ガスなどのガス化生物由来燃料、下水処理場消化ガス、天然ガス、メタン、プロパン、ブタン、ディーゼル燃料、ガソリン、原油、バンカー（石油化学工業からの副産物）などの流動化された、またはガス化された燃料が含まれる。
【００３３】
上述のように、本発明のいくつかの態様は、イオンと電子の両方に対する伝導性を有する材料を含む、つまり、この材料は、イオン伝導性と電子伝導性の両方を持つため「混合伝導性」を示す。この材料は、本明細書では、「混合されたイオンおよび電気伝導性材料」、「混合伝導性材料」、または「ＭＩＥＣ」材料と呼ぶことができる。例えば、材料は、イオン伝導性と電子伝導性の両方を有する単一材料を含むか、または材料は、２つまたはそれ以上の不連続相（つまり、実質的に同じ組成を有する材料内の不連続領域）を含みうる。このような材料の限定しない例は、それぞれ参照により本明細書に組み込まれている、２００６年４月２０日に国際公開第２００６／０４１８５４号として公開された「Ｃｏｎｄｕｃｔｉｎｇ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ  ｆｏｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｓｙｓｔｅｍｓ」という表題のＳ．Ｒａｃｋｅｙらによる国際特許出願番号ＰＣＴ／ＵＳ２００５／０３５７１４、および２００６年３月３０日に出願した「Ｃｏｎｄｕｃｔｉｎｇ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ  ｆｏｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｓｙｓｔｅｍｓ」という表題のＳ．Ｒａｃｋｅｙらによる米国仮特許出願第６０／７８７，５５５号において開示されている。他の例は、２００７年３月２９日に出願した「Ｃｏｎｄｕｃｔｉｎｇ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ  ｆｏｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｓｙｓｔｅｍｓ」という表題のＪ．Ａ．  Ｓｈｉｎｄｌｅらによる米国特許出願１１／７２９，９５５号、および２００７年３月２９日に出願した「Ｃｏｎｄｕｃｔｉｎｇ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ  ｆｏｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｓｙｓｔｅｍｓ」という表題のＪ．Ａ．Ｓｈｉｎｄｌｅらによる国際特許出願番号ＰＣＴ／ＵＳ２００７／００７５４１において開示されている。
【００３４】
このような材料を使用する反応器の具体的な一例は、図２Ａに示されている。この図では、本発明の材料１０は反応器内で使用され、これにより高酸素分圧環境１２を低酸素分圧環境１４から分離することができる。この例の材料１０は、酸素イオンを伝導することができるイオン伝導性相１１および電子を輸送することができる電気伝導性相１３を含む。このような反応器では、好適な反応剤を使用すると、最終結果は、低酸素分圧を有する、領域１４への高酸素分圧を有する、領域１２からの材料上での酸素輸送であるものとしてよい。例えば、区画１２では、還元プロセスが発生するが（例えば、水から水素ガスへの転換）、区画１４では、酸化プロセスが発生しうる（例えば、部分または完全酸化、例えば水、二酸化炭素、ＳＯ２などへの部分または完全酸化であってよい、燃料から酸化燃料への転換）。酸素のイオン化により、いくつかの実施形態では材料上に電界も発生し、これは、材料上の輸送に対する推進力の少なくとも一部を形成しうる。この例では酸素は材料上で輸送されるイオンとして使用されているけれども、他の実施形態では、他の化学種、例えば水素が、酸素の代わりに、または酸素に加えて材料１０上で輸送可能であってもよいことに留意されたい。
【００３５】
いくつかの場合において、材料、または少なくとも材料の一部（例えば、材料の１つまたは複数の不連続相）はセラミックを含む。例えば、いくつかの実施形態では、材料は、イオン伝導体を含む第１の相、および電気伝導体を含む第２の相を含む少なくとも２つの相を含み、第１の相および／または第２の相は、セラミックである。このような材料の限定しない例には、以下で詳述するように、ＹＳＴ−ＹＳＺ化合物、ＹＳＴ−ＳｃＳＺ化合物、ＹＳＴ−ＣＧＯ化合物などが含まれる。
【００３６】
いくつかの実施形態において、２つまたはそれ以上の相が存在する場合、これらは、材料がイオン伝導性を有し第１の相が材料のバルク全体にわたって実質的に相互接続されように、および／または材料が電子伝導性を有し第２の相が材料全体にわたって実質的に相互接続されるように互いに関して配列される。本明細書で使用されているように、「実質的に相互接続されている」は、材料の第１の表面から材料の一方の相の中にのみ留まる第２の表面まで延びる経路があることを意味する。したがって、例えば、イオン伝導性経路では、酸素などのイオンが材料の第１の表面から材料の第２の表面に輸送されるが材料の一方の相にのみ留まり、電子伝導性経路では、電子が材料の一方の相のみの中で材料の第１の表面から材料の第２の表面に輸送されうる。
【００３７】
材料中に２つの相が存在する場合、これらの相は、任意の比で存在することができ、例えば、イオン伝導性相は、約５重量％から９８重量％までの割合、約１０重量％から約９５重量％までの割合、約３０重量％から約９２重量％までの割合、約４０重量％から約９０重量％までの割合などで材料中に存在しうるが、平衡状態は電気伝導性相であるか、またはその逆である。
【００３８】
本明細書で使用されているように、「イオン伝導性材料」は、１つまたは複数の種類のイオンを、例えば、酸素イオンまたは水素イオンを通じて輸送することができる材料である。いくつかの実施形態では、イオン伝導体は、セラミック・イオン伝導体であるか、セラミック・イオン伝導体を含む。セラミック・イオン伝導体は、いくつかの場合おいて、Ｌａフェライト材料、セリア、およびジルコニアのうちの１つまたは複数を含み、これらのそれぞれは、以下でさらに詳しく説明するように、ドープまたは非ドープにすることができる。セラミック・イオン伝導体は、Ｌａフェライト材料、例えば、Ｌａ、Ｓｒ、Ｃｒ、Ｆｅ、およびＯを含む材料（例えば、Ｌａ０．２Ｓｒ０．８Ｃｒ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３などの「ＬＳＣｒＦ」材料）である。いくつかの場合において、セラミック・イオン伝導体は、ペロブスカイト構造、つまり立方体構造を有する。比較的低い酸素分圧（例えば、約１０−１５バールより低いｐＯ２）で、セラミック・イオン伝導体は、約８００℃から約１０００℃までの温度で約０．２Ｓ／ｃｍから約０．８Ｓ／ｃｍのイオン伝導率を有することができる。他の場合において、イオン伝導率は、前記温度で、少なくとも約０．２Ｓ／ｃｍ、少なくとも約０．３Ｓ／ｃｍ、少なくとも約０．４Ｓ／ｃｍ、少なくとも約０．５Ｓ／ｃｍ、少なくとも約０．６Ｓ／ｃｍ、少なくとも約０．７Ｓ／ｃｍ、少なくとも約０．８Ｓ／ｃｍ、少なくとも約０．９Ｓ／ｃｍ、または少なくとも約１．０Ｓ／ｃｍもしくはそれ以上であるものとしてよい。
【００３９】
いくつかの実施形態において、イオン伝導体は、セラート（つまり、酸化セリウム）、例えば、セリアまたはＣｅＯ２を含む。セリア含有材料の例には、限定はしないが、ｘを約０．５以下としてＣｅ０．９Ｇｄ０．１Ｏ２またはＣｅ１−ｘＧｄｘＯ２などのＣｅＯ２ベースのペロブスカイト、またはｎを約０．０１から約０．２として（ＣｅＯ）１−ｎ（ＬａＯ５）ｎなどのランタン・ドープ・セリアが含まれる。いくつかの場合において、セリアは、ガドリニウムをドープすることができる。例えば、生成時に、酸化ガドリニウムおよび酸化セリウムを混ぜ合わせて、「ＣＧＯ」（ガドリニウム・ドープ酸化セリウム）を生成することができる。ＣＧＯ材料は、ペロブスカイト構造を有していることもある。ＣＧＯ材料は、約１０％から約２０％のガドリニウム、または約１２％から約１８％のガドリニウムを含むことができる。いくつかの場合において、ＣＧＯ材料は、約７００℃から約９００℃までの温度、比較的低い酸素分圧（例えば、約１０−１５バール未満）、および／または酸化性雰囲気中で約０．０６Ｓ／ｃｍから約０．２４Ｓ／ｃｍまでの伝導率を有することができる。約１０−１５バールの未満の分圧では、ＣＧＯ材料は、より高いイオン伝導率を示しうる。例えば、１０−１８バールの分圧および９００℃の温度では、ＣＧＯ材料は、約０．４Ｓ／ｃｍを超えるイオン伝導率および約１．６Ｓ／ｃｍの電子伝導率を持つことができる。ＣＧＯは、さらに、いくつかの場合において、還元用の触媒として作用するという付加的な利点も持つことができる。このような還元は、材料の界面積を効果的に増やしうる。
【００４０】
本発明のさらに他の実施形態では、イオン伝導体は、ジルコニア（つまり、酸化ジルコニウム材料）を含む。ジルコニア材料の例には、限定はしないが、（ＺｒＯ２）（ＺｒＯ２）（ＨｆＯ２）０．０２（Ｙ２Ｏ３）０．０８、（ＺｒＯ２）（Ｙ２Ｏ３）０．０８、（ＺｒＯ２）（ＨｆＯ２）０．０２（Ｙ２Ｏ３）０．０８、（ＺｒＯ２）（ＨｆＯ２）０．０２（Ｙ２Ｏ３）０．０５、（ＺｒＯ２）（ＨｆＯ２）０．０２（Ｙ２Ｏ３）０．０８（ＴｉＯ２）０．１０、（ＺｒＯ２）（ＨｆＯ２）０．０２（Ｙ２０３）０．０８（Ａｌ２Ｏ３）０．１０、（ＺｒＯ２）（Ｙ２Ｏ３）０．０８（Ｆｅ２Ｏ３）０．０５、（ＺｒＯ２）（Ｙ２Ｏ３）０．０８（ＣｏＯ）０．０５、（ＺｒＯ２）（Ｙ２Ｏ３）０．０８（ＺｎＯ）０．０５、（ＺｒＯ２）（Ｙ２Ｏ３）０．０８（ＮｉＯ）０．０５、（ＺｒＯ２）（Ｙ２Ｏ３）０．０８（ＣｕＯ）０．０５、（ＺｒＯ２）（Ｙ２Ｏ３）０．０８（ＭｎＯ）０．０５、およびＺｒＯ２ＣａＯが含まれる。いくつかの実施形態では、ジルコニアは、１つまたは複数のドーパント、例えば、ドープされたジルコニアを立方体構造にするのに十分な量を加えることができる、ニッケルなどの金属、またはＹもしくはＳｃなどの遷移金属を使用して立方体構造で安定させることができる。例えば、ジルコニアの生産時に、イットリア（Ｙ２Ｏ３）および／またはスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）をドーパント材料として加えて、イットリア安定化ジルコニア材料（「ＹＳＺ」）、スカンジア安定化ジルコニア材料（「ＳｃＳＺ」）、またはイットリアとスカンジアの両方により安定化されたジルコニアを形成することができる。本明細書で使用されているように、ジルコニアを「安定化する」材料は、ジルコニアに立方体構造を形成させるのに十分な量だけジルコニアに添加（ドープ）されている材料である。イットリアおよび／またはスカンジアは、任意の好適な濃度、例えば、約２モル％、約４モル％、約６モル％、約８モル％、約１０モル％などの濃度で添加されうる。限定しない例として、約８００℃から約１０００℃までの温度で約０．０２Ｓ／ｃｍから約０．１Ｓ／ｃｍまでのイオン伝導率を持つことができる「８ＹＳＺ」材料（つまり、８モル％のイットリアをドープしたＹＳＺ材料）を作成するか、または約８００℃から約１０００℃までの温度で約０．１Ｓ／ｃｍから０．３Ｓ／ｃｍまでのイオン伝導率を持つことができる「１０ＳｃＳＺ」材料（つまり、１０モル％のスカンジアをドープしたＳｃＳＺ）を作成するとよい。イオン伝導性材料と化合されていないＹＳＺは、さらに、いくつかの実施形態でも使用されうる。
【００４１】
さらに他の実施形態では、イオン伝導体は、化学式（ＺｒＯ２）（ＨｆＯ２）ａ（ＴｉＯ２）ｂ（Ａｌ２Ｏ３）ｃ（Ｙ２Ｏ３）ｄ（ＭｘＯｙ）ｅを持つ材料を含むことができ、ただし、ａは０から約０．２まで、ｂは０から約０．５まで、ｃは０から約０．５まで、ｄは０から約０．５まで、ｘは０より大きく、２以下であり、ｙは０より大きく、３以下であり、ｅは０から約０．５まで、Ｍはカルシウム、マグネシウム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、および亜鉛からなる群から選択される。限定しない例には、ＡをＳｒまたはＣａとし、ＢをＭｇ、Ｆｅ、Ｃｏとし、ｘを約０．１から約０．５まで、ｙを約０．１から約０．５とするＬａ１−ｘＡｘＧａ１−ｙＢｙＯ３などのＬａＧａＯ３ベースのペロブスカイト型酸化物（例えば、Ｌａ０．９Ｓｒ０．１Ｇａ０．８Ｍｇ０．２Ｏ３）、Ｐｒ０．９３Ｓｒ０．０７Ｇａ０．８５Ｍｇ０．１５Ｏ３またはＰｒ０．９３Ｃａ０．０７Ｇａ０．８５Ｍｇ０．１５Ｏ３などのＰｒＧａＯ３ベースのペロブスカイト型酸化物電解質、ｘを約０．２から約０．５とするＢａ２（Ｉｎ１−ｘＧａｘ）２Ｏ５または（Ｂａ１−ｘＬａｘ）Ｉｎ２Ｏ５などのＢａ２Ｉｎ２Ｏ５ベースのペロブスカイト型酸化物電解質が含まれる。
【００４２】
本明細書で使用されているように、「電子伝導性材料」は、電子を容易に輸送できる材料である。電子伝導体は、例えば、導電性材料または半導体材料としてよい。いくつかの実施形態では、電子伝導体は、セラミック電子伝導体であるか、セラミック電子伝導体を含むものとしてよい。例えば、セラミック電子伝導体は、ＬＳＴ材料、ＹＳＴ材料、ＹＬＳＴ材料、およびＬＣＣ材料のうちの１つまたは複数を含むことができる。本明細書で使用されているように、「ＬＣＣ」は、ランタン・カルシウム・クロム酸化物を指す、つまり、ＬＣＣ材料は、Ｌａ、Ｃａ、Ｃｒ、およびＯ、例えば、Ｌａ０．８Ｃａ０．２ＣｒＯ３を含む。いくつかの実施形態において、Ｌａ０．８Ｃａ０．２ＣｒＯ３は、約４０Ｓ／ｃｍ（例えば、還元性雰囲気中）から約８０Ｓ／ｃｍ（例えば、酸化性雰囲気中）までの範囲の電子伝導率を有することができる。いくつかの場合において、１４００℃でＬＣＣの完全密度までの無加圧焼結が使用されうる。
【００４３】
一実施形態では、セラミック電子伝導体は、ドープ・チタン酸ストロンチウム材料またはＹＳＴ（Ｙ−Ｓｒ−Ｔｉ）材料、つまり、Ｙ、Ｓｒ、Ｔｉ、およびＯを含むセラミック材料、例えば、Ｓｒ０．８８Ｙ０．０８ＴｉＯ３を含む。いくつかの場合において、材料は、ｘをいくつかの場合において約０．０６約０．１まで、約０．０１から約０．５まで、約０．１から約０．５まで、約０．０２から約０．４まで、または約０．２から約０．４までとする、化学式Ｓｒ１−ｙＹｘＴｉＯ３を有するものとしてよい。いくつかの実施形態では、ｙは、ｘから２ｘまで（例えば、１．５ｘ）としてよい。ｚは、０から１までとしてよい。ＹＳＴ材料は、さらに、いくつかの場合において、還元電極分極を有するものとしてもよい。いくつかの実施形態では、ＹＳＴ材料は、ＳｒＴｉＯ３にイットリウムをドープすることにより作成することができる。このようなＹＳＴ材料は、高温で比較的高い電子伝導率を有することができ、例えば、８００℃の温度および約１０−１４から約１０−１９バールの酸素分圧で約５０Ｓ／ｃｍから約８０Ｓ／ｃｍの電子伝導率を有することができる。
【００４４】
他の実施形態では、セラミック電子伝導体は、ＬＳＴ（Ｌａ−Ｓｒ−Ｔｉ）材料、つまり、Ｌａ、Ｓｒ、Ｔｉ、およびＯを含むセラミック材料を含むことができる。このような材料は、例えば、ＳｒＴｉＯ３に酸化ランタンをドープすることにより形成することができる。いくつかの実施形態において、ＬＳＴ材料は、いくつかの場合においてｘを約０．０１約０．６まで、約０．０２から約０．５まで、約０．０４から約０．４まで、約０．１から約０．５まで、または約０．２から約０．４までとする化学式Ｓｒ１−ｙＬａｘＴｉＯ３を有するものとしてよい。いくつかの実施形態では、ｙは、ｘから２ｘまで、例えば、約１．５ｘとしてよい。例えば、酸化ランタンは、約２０モル％Ｌａから約４０モル％までの濃度でドーパントに加えることができる。
【００４５】
さらに他の実施形態では、セラミック電子伝導体は、ＬＳＴとＹＳＴの２つを併せ持つ材料（「ＹＬＳＴ」材料）としてよい、つまり、セラミック材料は、Ｙ、Ｌａ、Ｓｒ、Ｔｉ、およびＯを含む。ＹＬＳＴ材料は、いくつかの場合において、ｘをいくつかの場合において約０．０１から約０．５まで、０．１から約０．９９まで、約０．１から約０．５まで、約０．０２から約０．４まで、約０．２から約０．４まで、または約０．２から約０．９までとして、またｙをｘから２ｘまで、例えば、約１．５ｘとしてよく、ｚを０から１までの間の任意の数、例えば、０．２５、０．５、０．７５などとしてよい、化学式Ｓｒ１−ｙ（ＹｚＬａ１−ｚ）ｘＴｉＯ３を有することができる。さらに他の実施形態では、材料は、Ｙ、Ｌａ、Ｎｂ、Ｙｂ、Ｇｄ、Ｓｍ、Ｃｅ、Ｓｃ、およびＰｒのうちの１つまたは複数をドープしたチタン酸ストロンチウムを含むものとしてよい。例えば、一実施形態では、材料は、ＡをそれぞれＹ、Ｌａ、Ｎｂ、Ｙｂ、Ｇｄ、Ｓｍ、Ｃｅ、Ｓｃ、またはＰｒからなる群から独立に選択された１つまたは複数の原子を表すものとし、ｘをいくつかの場合において約０．０１から約０．５まで、約０．１から約０．９９まで、約０．１から約０．５まで、約０．０２から約０．４まで、約０．２から約０．４まで、または約０．２から約０．９までとしてよい、化学式Ａ１−ｙＳｒｘＴｉＯ３、またはＡ１−ｙＳｒｘＴｉＯ３を有する。例えば、Ａ１−ｘまたはＡ１−１．５ｘは、これらの構造内で、Ａ１、Ａ２、Ａ３、．．．などのそれぞれはＹ、Ｓｃ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｎｂ、Ｙｂ、Ｇｄ、Ｓｍ、Ｃｅ、Ｓｃ、またはＰｒからなる群から独立に選択され、ａ１、ａ２、ａ３、．．．などのそれぞれは合計すると１−ｙまたは１−ｘとなる、
【００４６】
【数１】
2010517916.tif 000003
．．．などを表すものとしてよい。いくつかの場合において、係数は、電荷の中立性が成り立つように選択される。
【００４７】
特定の限定しない例として、セラミック電子伝導体は、いくつかの実施形態においてＳｃＣｅＳＴ材料としてよい、つまり、セラミック材料は、Ｓｃ、Ｃｅ、Ｓｒ、Ｔｉ、およびＯを含む。例えば、材料は、いくつかの場合において、ｘ、ｙ、およびｚを電荷の中立性が成り立つように選択した、化学式ＳｃｘＣｅｙＳｒｚＴｉＯ３を持つものとしてよい。例えば、ｘ、ｙ、および／またはｚは、いくつかの場合において、約０．０１から約０．５まで、約０．１から約０．５まで、約０．０２から約０．４まで、または約０．２から約０．４までとすることができる。
【００４８】
いくつかの実施形態では、混合されたイオンおよび電気伝導性材料は、実質的に非多孔質である、つまり材料の多孔率は、約１開放細孔／ｍｍ２未満であり、これはイオンおよび／または電気伝導率を改善しうる。例えば、材料は、約１開放細孔／ｍｍ２未満、約１開放細孔／ｃｍ２未満の多孔率、または同様の多孔率を有することができる。材料中の「開放細孔」は、少なくとも約５ｐｓｉ（３４．５ｋＰａ）である材料の一方の側から他方の側への差圧を発生させ、低圧面をアルコールなどの液体の薄膜で被覆し、気泡の流れが存在すると開放細孔があるということなのでその差圧のせいで発生した気泡の数を数えることにより測定することができる。多孔率を決定する他の例示的な方法は、ヘリウム漏出試験であるが、この場合、セル面積１ｃｍ２当たり、また圧力１ｐｓｉ当たり、高々０．０１ｃｍ３／分のヘリウム漏出速度が必要になる（１ｐｓｉは、約６．９キロパスカル（ｋＰａ）である）。
【００４９】
密度、非多孔率、イオン伝導性相体電気伝導性相の比、および／または他の調節結果の組合せをこの開示に基づき構成し、材料の組み合わせた伝導率、つまり組合せ（イオンおよび電気）抵抗率を修正することができる。例えば、材料は、約１０００オームｃｍ（Ωｃｍ）未満、約７５０オームｃｍ未満、約５００オームｃｍ未満、約２５０オームｃｍ未満、約２００オームｃｍ未満、約１５０オームｃｍ未満、約１００オームｃｍ未満、などの抵抗率を持つことができる。
【００５０】
材料は、さらに、いくつかの場合において、実質的にガス不浸透性を有することもできる、つまり、材料は、材料の一方の側のチャンバーの第１の区画内の第１のガスと材料の他方の側の第２の区画（例えば、図２Ａに略図が例示されているように、区画は材料のそれぞれの側にある）との分離距離を維持するために使用されうるが、ただしガスは両方とも周囲圧力（約１バール）下にある。例えば、イオンおよび電気伝導性材料は、混合されたイオンおよび電気伝導性材料のいずれかの側に２種類のガスが配された場合に、材料のいずれかの側でガスの約５％未満、約３％未満、または約１％未満が少なくとも１日経過した後に混合できるような十分なガス不浸透性を有するものとしてよい。いくつかの場合において、ガスの混合は、１日経った後、検出されえない。
【００５１】
一組の実施形態において、材料は、多孔質基材などの基材と接触する位置に置かれる。多孔質基材は、例えば、混合されたイオンおよび電気伝導性材料が、例えば、約５０マイクロメートル未満の、例えば約１０から約２０マイクロメートルまでの、または約１０から約４０マイクロメートルまでの厚さを有する薄膜層として存在する場合に、材料の少なくともある程度の機械的安定性を維持しつつ、酸素、水素、および／または水蒸気などのガスの材料への接近を可能にする少なくとも十分な多孔率を有するものとしてよい。これらの厚さまたは他の厚さを持つ材料は、さらに、特に高い総アスペクト比を有する、つまり、その厚さは、厚さ方向に垂直な他の次元、またはそれぞれ厚さ方向に垂直な２つの他の次元に関して極めて小さいものとしてよい。
【００５２】
材料および／または基材は、任意の形状をとりうる。例えば、一実施形態では、材料は、多孔質管である基材の外側に堆積される。他の実施形態では、材料は、平面状多孔質基材の表面上に堆積される。多孔質基材は、任意の好適な多孔質材料、例えば、セラミック、ポリマー、または金属としてよい。
【００５３】
一組の実施形態において、１つまたは複数の電極が材料上に、または材料の近くに配置されうる。電極は、膜上に発生する反応を触媒し、および／または材料中のイオンおよび／または電子の分配を行うために使用されうる。例えば、電極は、材料のイオン伝導性部分内に分配されうるＯ２−を発生するＯ２の反応を触媒し、および／または電極は、材料の電子伝導性部分内に分配されうる、Ｏ２および電子へのＯ２−の反応を触媒しうる。いくつかの場合において、材料は、材料のいずれかの側に位置する１つの電極、例えば、反応チャンバー側の第１の電極および水転換側の第２の電極を有するものとしてよい。いくつかの場合において、電極は、材料それ自体（例えば、上述のような）と類似の組成物から形成され、例えば、電極は、イオン伝導体を含む第１の相、および電気伝導体を含む第２の相を含む、少なくとも２つの相を具備することができる。このような材料の限定しない例には、本明細書で説明されているように、ＹＳＴ−ＹＳＺ化合物、ＹＳＴ−ＳｃＳＺ化合物、ＹＳＴ−ＣＧＯ化合物などが含まれる。複数の電極が存在する場合、電極は同じ、および／または異なる組成を有するものであってもよい。いくつかの場合において、電極は、比較的薄い、例えば、材料と似た寸法のものとしてよい。例えば、電極は、約１０マイクロメートルから約４０マイクロメートルまでの厚さ、または約１５マイクロメートルから約２５マイクロメートルの厚さであってよい。一実施形態では、電極は、約２０マイクロメートルの厚さである。
【００５４】
いくつかの実施形態では、電極は、多孔質である。例えば、電極は、約３０％から約５０％まで、または約３５％から約４５％までの多孔率を有するものであってよい。一実施形態では、電極の多孔率は約４０％である。複数の電極が存在する場合、電極は同じ、および／または異なる多孔率を有するものであってもよい。多孔質電極を生産するプロセスの限定しない例において、電極は、細孔形成種を含めることができることを除き、本明細書で説明されているように材料を作成することと同様に製造されうる。細孔形成種は、電極が作成されるときに酸化されるか、または他の何らかの形で除去される化学種である。例えば、電極を形成する原料粉を焼くと、細孔形成種が除去され、電極内に細孔が形成されうる。細孔形成種の限定しない例は、炭素またはグラファイトを含むが、除去される物質であれば事実上どのような物質でも使用可能である。
【００５５】
本発明のいくつかの実施形態では、水素（例えば、実質的に純粋な水素ガス）は、本明細書で説明されているような、混合されたイオンおよび電気伝導性材料を入れた反応器を使用して生成される。例えば、図２Ｂを参照すると、第１の区画２１と第２の区画２２とを分離するために混合されたイオンおよび電気伝導性材料１０が使用できる。区画２１では、燃料が酸化され、例えば水、二酸化炭素（ＣＯ２）、ＳＯ２などへの、例えば、部分または完全酸化としてよい、酸化燃料を生成するが、区画２２では、還元反応が発生し、例えば、水が還元され、水素ガスを発生する、つまりその場で電気分解を生じる。
【００５６】
水を還元して水素ガスを生じる還元反応（または他の還元反応）から生成される酸素は、区画２２から区画２１へ材料１０上で輸送されうるが、その場合、これは燃料と反応しうるが、燃料の酸化で発生する電子は材料１０上で戻り、水から水素ガスへの還元に関与する。この還元反応で発生する水素ガスに対しては、分離と隔離、および／または水素を消費しうるデバイス、例えば以下で詳述されるような燃料電池への配送が行われうる。したがって、いくつかの実施形態において、本発明の反応器は、燃料を酸化し、それと同時に同じ反応器内で水素ガスを発生することができる。いくつかの場合において、水素は、発電のために消費されうる。
【００５７】
いくつかの場合において、水素は、水で希釈することができる。水の除去は、例えば、凝縮または膜を通じて行うことができ、通常は、ＣＯ、ＣＯ２、硫黄化合物、高級炭化水素などの除去に比べてかなり単純である。したがって、水素に関する本明細書での説明では、水がある程度存在しうると理解すべきである。また、いくつかの場合において、少量（１０００ｐｐｍ未満）のＣＯ、ＣＯ２、硫黄化合物、および／または高級炭化水素が水素流中に存在することもありえるが、場合によっては無視できることもある。いくつかの場合において、そのような不純物は、膜、シール、溶接などにおける欠陥のせいで流れの中に入り込むこともあり、それらの不純物は、腐食反応の生成物として形成したり、あるいはそれらの不純物は、給水中に存在する可能性もある。
【００５８】
いくつかの実施形態では、燃料を酸化させるために使用される酸素は、定常状態において混合された導電性材料にのみ由来するけれども、開始および／または熱平衡要件のためにさらに酸素を加えることも可能である。しかし、他の実施形態では、定常状態であっても、例えば、燃料のより完全な酸化が望ましい、高い反応温度が必要である、などの場合であっても、追加の酸素が供給されうる。
【００５９】
反応器によって生成された水素ガスは、第１の流れの中で反応器から出るが、燃料の酸化から生じた排ガスは、第２の流れの中で反応器から出て、および／または例えば、後述のように、反応器内での他の操作に使用されうる。反応器によって生成された水素ガスは、こうして、実質的に純粋であり、汚染物質（例えば燃料中に存在しうる、ガス、粒子など）を含まないが、これは、水素ガスが、燃料が酸化された区画とは物理的に分離された区画内で生成されるからである。このような物理的に分離された配置は、例えば、燃料の不純物または他の成分が水から水素ガスへの還元に有害な作用をもたらすか、または汚染するおそれのある実施形態では有利な場合がある。したがって、いくつかの実施形態では、実質的に純粋な水素流が生成されうる。例えば、実質的に純粋な水素流は、体積ベースで少なくとも約９０％、少なくとも約９５％、少なくとも約９７％、少なくとも約９８％、または少なくとも約９９％の純度としてよい。しかし、他の実施形態では、反応器から出る水素流中にはある程度の水が存在しうる（つまり、「湿った水素」流）。もちろん、そのような場合には、そのような湿った水素流は、適宜、その後、後述のように、例えば復水器を使用して、反応器から出る前、および／または出た後に、水と水素ガスとに分離されうる。いくつかの場合において、排ガスは、反応器内で再循環させて、これにより、例えば、燃料のガス化、例えば、石炭などの炭素質燃料のガス化を促進することができる。いくつかの事例では、反応器から出る部分酸化燃料を再循環させることで、さらに酸化を進めることができ、および／または部分酸化燃料を反応器内で、例えば、清浄化チャンバー内でさらに反応させることができる。
【００６０】
反応器は、上述のように、合成ガスから直接水素ガスを発生する水ガス・シフト反応を必ずしも必要とせず、したがって、従来技術のシステムでは触媒毒となりうるＨ２Ｓなどの汚染物質を含まないように燃料または合成ガス流がさらに処理される必要のある従来技術のシステムとは対照的に原料のガス化炭素質燃料流を酸化させて、水素ガスを発生させることができる。いくつかの実施形態では、反応器は、例えば、以下で詳述するように、ガス化装置区画それ自体（つまり、炭素質燃料を反応させて合成ガスなどのガス化炭化水素を発生する区画）の中に置くことができる。
【００６１】
上述のような技術を使用して生成される水素ガスは、反応器から分離され、例えば反応または発電に使用することができるか、または本発明のいくつかの実施形態では、水素ガスを酸化して、例えば燃料電池で電力を発生することができる。いくつかの場合において、発電のプロセスは、水素ガス発生と同時に実行されうる。水素ガスを反応させて水と電力を発生することができる好適なシステム、例えば、燃料電池を使用することができる。燃料電池の限定しない例には、固体酸化物型燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池、リン酸型燃料電池、固体高分子型燃料電池(例えば、プロトン交換膜を使用する)、アルカリ型燃料電池などが含まれ、その多くは市販されている。したがって、いくつかの場合において、水素が反応器内に供給され（例えば、外部的に燃料として供給され、および／または反応器によって生成される）、反応器の第１の部分内で反応を起こし水を生成し、次いで反応器の第２の部分内で水素に再転換される。水素は、例えば図３Ａ〜３Ｄに示されているように、再循環されて反応器の第１の部分に戻され、および／または水素は、上述のように分離されるか、またはさらには化学プロセスの反応剤などとして、第１または第２の部分のいずれも伴わない電気化学デバイスの燃料として使用されうる。第１の部分および第２の部分は、同じチャンバーまたは容器内に収納されるか、または第１の部分および第２の部分は、例えば、パイプ、管類、導管などを使用して、流体連通している独立の容器内にあるものとしてもよく、例えば、第１の容器には、混合された伝導性材料（例えば、本明細書で説明されているような）を収納し、第２の容器には、燃料電池を収納し、容器は、中に、混合された伝導性材料と燃料電池の両方を収納する（例えば、容器内の水素および／または水が混合された伝導性材料と燃料電池の両方と流体連通するように）、といったことが可能である。
【００６２】
説明されているように、本発明の他の態様は、一般に、上述のような材料を含みうる反応器および反応器システムに関する。さまざまな反応器システムの限定しない例が、図３Ａ〜３Ｃに概略として示されている。これらの図のうちのいくつかにおいて、混合された伝導性材料３０は、燃料電池と一緒に使用される。これらの図では、電子（ｅ−）と酸素（Ｏ＝またはＯ２−）は両方とも、酸化区画３１と還元区画３２とを分離する、混合された伝導性材料３０上で輸送されうる。材料３０の一方の側では、任意に硫黄または他の不純物（ＣｘＨｙ＋Ｓｚと表される）を含む、炭素質燃料などの燃料が、完全に酸化され、Ｈ２Ｏ、ＣＯ２、ＳＯ２などを発生することができる。しかし、他の実施形態では、燃料は、例えば、後述のように、部分酸化しかされえない。酸化反応は、さらに、混合された伝導性材料３０上で輸送される、電子を発生する。電子は、還元反応において使用され、例えば、水（Ｈ２Ｏ）と反応して水素ガス（Ｈ２）と酸素イオンとを発生する。イオンは、混合された伝導性材料３０上で輸送されうる。
【００６３】
水素ガスは、適宜利用可能なプロセス内で電流を発生する、燃料電池内で水を再生するために使用されうる。燃料電池は、水素が水から生成される反応器から分離していてもよく、例えば、水素が水から生成される区画から物理的に分離しているが、流体連通している区画または容器内に収納することができるか、あるいは、いくつかの場合において、燃料電池は、反応器と一体となっていてもよい、つまり、反応器の区画内にあってもよく、水素と水（蒸気として存在することがある）の混合物は、水素が水から生成される反応（例えば、すでに説明されているように、混合されたイオンおよび電気伝導性材料を使用する）と水が水素から生成される（例えば、燃料電池内で）反応とに同時に曝される。燃料電池は、水酸化物イオン（ＯＨ−）、酸素イオン（Ｏ２−）、炭酸イオン（ＣＯ３２−）などとの反応によりＨ２を反応させて水（Ｈ２Ｏ）を生成することができ、これはプロセス内で、電力３５として利用可能な電子を放出することができる。
【００６４】
図３Ａ〜３Ｃに示されているように、このような反応システムの最終結果として、酸素が燃料電池内に入り、一連の反応を通して、燃料と反応し、燃料を酸化させることに留意されたい。そのため、矢印３７に示されているように、酸素の正味の輸送はこの反応システムを通るものである。
【００６５】
図３Ａでは、例としてアルカリ燃料電池が示されており、プロセス内でＯＨ−は燃料電池を通して輸送され、水素ガスを水に還元し（Ｈ２＋２ＯＨ−→２Ｈ２Ｏ＋２ｅ−）、利用される電子を発生する。ＯＨ−は、純酸素源などの供給源または空気に由来するか（図３Ａに示されているように）または、例えば反応で水を使用して生成された酸素を含む他の供給源に由来するものとしてよい（Ｏ２＋２Ｈ２Ｏ＋４ｅ−→４ＯＨ−）。いくつかの場合において、アルカリ燃料電池では、ＯＨ−が輸送される、水酸化カリウム（ＫＯＨ）などのアルカリ性水溶液で飽和されたマトリクス３４を使用する。
【００６６】
図３Ｂでは、プロトン交換膜を使用する燃料電池が示されている。この燃料電池では、プロトンは、プロトン交換膜を通して輸送されうるが、電子はそうでない。したがって、プロトン（Ｈ＋）が膜を通過する間、電子は外部回路を通過しなければならず、そこで電子は電力３５に利用されうる。このシステムでは、区画３２内の水素ガスの一部が、分解され、プロトン交換膜を通して輸送されるＨ＋を生成する。その結果、補給水素を、例えば水素ガスとして、および／または水として区画３２に加えることができる。プロトン交換膜を出ると、Ｈ＋は、例えば、酸素（例えば、空気中の）と反応し、水を生成する。電解液／膜３６などのプロトン交換膜は、当業でよく知られており、例えば、いくつかのポリマーから作ることができる。
【００６７】
図３Ｃは、さらに他の例として、融解炭酸塩型燃料電池を示している。溶融炭酸塩型燃料電池では、電解液は、多孔質セラミック・マトリクス３９、例えば、リチウム・アルミニウム酸化物（ＬｉＡｌＯ２）マトリクス中に懸濁されうる、溶融炭酸塩混合物を含む。燃料は、例えば空気中で燃焼され（４１）、燃焼生成物が、溶融炭酸塩型燃料電池に曝される。適宜、燃焼プロセスは、矢印４２に示されているように、区画３１から再循環される。マトリクス中に炭酸塩が生成され、次いで炭酸塩は区画３２に輸送される。区画３２内のＨ２Ｏおよび／ＣＯ２は、すでに説明されているように、例えばＨ２および／またはＣＯにそれぞれ還元される。次いで、Ｈ２および／またはＣＯは、マトリクス３９からの炭酸塩と反応して、Ｈ２Ｏおよび／またはＣＯ２をそれぞれ再生成することができる。いくつかの実施形態では、Ｈ２／Ｈ２Ｏはまったく必要なく、ＣＯ／ＣＯ２のみが区画３２内の酸化還元種として使用されることに留意されたい。
【００６８】
他の限定しない例は、図３Ｄに示されている。この図では、反応器４０は、混合された伝導性材料４３、陽極４４、電解液４６、および陰極４８を備える。陽極４４、電解液４６、および陰極４８は、一緒になって、燃料電池、例えば、固体酸化物型燃料電池を形成する。反応器４０内で、酸素（例えば、空気からの）は、電解液４６から陽極４４に輸送される。いくつかの場合において、陽極４４は液体陽極である。陽極４４内では、酸素イオンが水素と反応して水を生成する。水素は、反応器４０内から発生し、および／または水素は、外部から供給されてもよい。この反応で生成した水は、次いで、混合された伝導性材料４３のところで還元されて酸素を発生し、酸素は混合された伝導性材料４３を通して輸送され、燃料、例えば、炭素質燃料を酸化する（図３Ｄにおいて、ＣｘＨｙおよびＳｚで表されている）。
【００６９】
これらの図は、有用な一般的な反応スキームの概略を表すことを意図されており、わかりやすくするため簡素化されていることに留意されたい。図３Ａ〜３Ｄに示されている反応は、１つまたは複数の容器またはハウジング内で発生しうる。例えば、混合された伝導性材料および燃料電池は、単一の容器またはハウジング内に収納されるか、または混合された伝導性材料は第１の容器またはハウジング内に収納され、燃料電池は物理的に分離されているが、例えばパイプ、管類、導管などを使用して第１の容器またはハウジングと流体連通している第２の容器またはハウジング内に収納されるようにできる。
【００７０】
そのような反応器システムのより具体的な限定しない例を以下に示す。本明細書で説明されている反応器システムは、典型的には混合されたイオンおよび電気伝導性材料を組み込むものとして説明されているけれども、これは例にすぎず、他の実施形態では、他の材料も本明細書で説明されている反応器システム内で使用されうることに留意されたい。好適な材料は、典型的には反応器内の別々のチャンバー内で、多くの場合結合酸化還元反応において、水を水素に還元し、燃料を酸化することができる材料である。例えば、好適な材料は、単一のセラミック（例えば、電子および酸素イオンの両方を伝導するセラミック）、ポリマー、または同様のものとしてよい。いくつかの実施形態では、反応器システムは、例えば図２Ｂを参照しつつ上で説明されているように、伝導性セラミックまたは他の材料によって分離された第１のチャンバーおよび第２のチャンバーを備える。いくつかの場合には、水転化チャンバーは、反応チャンバー内に収められ、またいくつかの場合には、水転化チャンバーは、以下でさらに詳しく説明されているように、反応チャンバー内に収納されるが、反応チャンバーから流体的に分離されている。
【００７１】
図４は、酸化チャンバー５２、反応チャンバー５４、および清浄化チャンバー５６を備えるシステム５０を例示している。システム５０内の反応は、図２Ａおよび２Ｂに関して上で説明されている反応と同様にして進行しうる。図４では、燃料供給源５１からの燃料は、導管６１を通り、酸化チャンバー５２内に入る。燃料は、すでに説明されているような、好適な燃料であればどのようなものでもよい。また酸化チャンバー５２内には、オキシダント、例えば、酸素を含む空気が入るが、これは導管６２を通して入る。オキシダントは、空気、純酸素、または酸素含有ガスなどの反応時に酸化剤として働くことができる化学種であってよく、またオキシダントは、大気圧下にあるか、または場合によってはそれよりも高くても低くてもよい。酸化チャンバー５２内で、燃料と酸素とが混合され、部分反応を起こして、燃料を酸化し、いくつかの場合において、燃料の少なくとも部分ガス化を引き起こす。いくつかの場合において、反応は、点火デバイス、例えば、電極（図に示されていない）からの、例えば電気の火花によって促進される。次いで、混合物（未酸化燃料、酸素、部分酸化燃料、さらにはＣＯ、ＣＯ２、Ｈ２Ｏ、および燃料酸化プロセスで生じる他の生成物を含む）は、導管６３を通して反応チャンバー５４内に入る。
【００７２】
一組の実施形態において、酸化チャンバーは、燃料を処理してシステム内で容易に使用されうる形態にすることができる。例えば、反応チャンバーは、６００℃を超える温度で稼動させることができ、炭化水素燃料または石炭などの多くの炭化水素は、化学的に不安定であり、熱分解を生じやすい場合がある。この熱分解の際に、水素が、少なくとも部分的に放出される。水素および／または潜在的な微量の軽質炭化水素および／またはＣＯは、反応チャンバー内で反応を起こすことができる場合があるけれども、残りの固体炭素は、必ずしも同様にして反応を起こすとは限らない。いくつかの場合において、ある種の液体炭化水素が分解すると、結果として、煤、タール、または同様の物質などのさまざまな固体炭素が生じうる。これらの形態の固体炭素および／または重質炭化水素は、反応器を汚染し、および／またはさまざまな通路および／または導管を詰まらせる傾向を有すると考えられる。したがって、いくつかの場合において、本明細書で説明されているようなシステムは、生成される炭素が実質的に熱力学的に不安定になるように燃料を部分酸化することができ、例えば、酸化チャンバー内の燃料は、第１のチャンバー内の元素または固体炭素（例えば、燃料の酸化を通じて生成された）が実質的に熱力学的に不安定になるよう十分に酸化されうる、つまり、酸化チャンバー内の、または下流の区画内にあるかなりの割合の煤が何らかの形で酸化され、例えば、ＣＯ２と反応してＣＯを発生する、Ｈ２Ｏと反応してＨ２とＣＯを発生する、といったことなどを生じる。したがって、Ｈ２、Ｈ２Ｏ、ＣＯ、ＣＯ２、および／またはＣＨ４などの化学種の混合物が生成され、いくつかの場合において、熱力学的に安定した平衡状態で、または熱力学的に安定した平衡状態に近い状態で生成されうる。
【００７３】
この区画内で使用される酸素は、どのような供給源からのものでもよく、またＯ２ガス（例えば、空気からの）、Ｈ２Ｏ、ＣＯ２などの形態であってよい。いくつかの場合において、酸素の供給源は、さらに、システム内の１つまたは複数のプロセスの産出物であってもよい。例えば、反応チャンバーから出る流れの一部は、迂回され酸化チャンバーのインプットに戻されうる。酸素は、最初に、例えば、後述のように反応チャンバーを水転化チャンバーから分離する膜に通すことにより反応チャンバーに入っている可能性がある。他の実施形態では、清浄化チャンバーを出る流れの一部は、酸化チャンバーの内でのガス化のために酸素を供給するのに使用されうる。いくつかの場合において、分子酸素が燃料のガス化に使用されるときに、燃料に含まれるエネルギーは一部消費されうることに留意されたい。蒸気（Ｈ２Ｏ）またはＣＯ２が燃料のガス化に使用される場合、その燃料価のエネルギーが大幅に節約され、また実際には増える可能性があるが、それは、そのような反応が吸熱反応となる傾向を有し、いくつかの実施形態においてその後付加的燃料価に変換されうる熱を奪い返すことができるからである。燃料をガス化するために使用される分子酸素の還元をもたらす、例えば、反応チャンバーおよび／または清浄化チャンバーからの排出ガスの再循環を行うことで、多くの場合において、一般的により高いシステム効率が得られる。例えば、反応チャンバーは、第１の導管と第２の導管とを介して酸化チャンバーと流体連通することができ、第１の導管は、反応生成物を酸化チャンバーから反応チャンバーに送り、第２の導管は生成物を反応チャンバーから酸化チャンバーに送る。
【００７４】
以下で詳しく説明されているように、反応チャンバー５４内で、さらに酸化が発生し、酸素は材料５５を通じて水転化チャンバー５８から供給される。材料５５は、少なくとも部分的に、反応チャンバー５４を水転化チャンバー５８から、またいくつかの場合においては、水転化チャンバー５８の内容物が反応チャンバー５４から実質的に流体的に隔離されるように、分離する。いくつかの実施形態では、材料５５は、例えば前のほうで説明されているように、混合されたイオンおよび電気伝導性材料などの導電性セラミックであってもよい。いくつかの場合において、空気（図に示されていない）または他のオキシダントが、反応チャンバー内に導入されうる。
【００７５】
次いで、反応後、反応チャンバー５４からの生成物が、導管６４を通って、清浄化チャンバー５６内に入る。清浄化チャンバー５６は、必ずしも必要ではないけれども、多くの場合、酸化チャンバー５２および／または反応チャンバー５４内の反応は、完全に完了しているわけではない。そのような場合、残留している未酸化燃料をより完全に酸化する、ＣＯを酸化してＣＯ２を形成する、すでに形成されている可能性のある煤または他の粒子を酸化する、といったことを行うために清浄化チャンバーが使用されうる。いくつかの場合において、清浄化チャンバー５６内の反応は、さらに、酸素（または他のオキシダント）を含む空気を導管６６を通して導入することにより促進されうる。一組の実施形態において、清浄化チャンバー５６および／または清浄化チャンバー５６を出る導管６７は、触媒、吸着剤などを含み、これらは、それに加えて、反応生成物をさらに処理するために使用されうる。限定しない例を、以下で説明する。次いで、この反応から得られる生成物は、導管６７に通され、さらに処理されるか、または環境などに放出される。
【００７６】
また、システム５０内には、水転化チャンバー５８も示されている。給水源からの水は、導管６８を通り、水転化チャンバー５８内に入る。給水源は、好適な任意の供給源でよく、例えば、生水または天然水とすることができる。いくつかの場合において、水は精製され、例えば、水は蒸留水または脱イオン水であってよい。水転化チャンバー５８内で、例えば、その場での電気分解を介して、水の少なくとも一部が反応し水素ガス（Ｈ２）および酸素イオン（Ｏ＝）を生成する。酸素イオンは、上記のように、材料５５内を通り、反応チャンバー５４内の燃料と反応しうる。次いで、水素は、未反応水とともに、導管６９を通じて水転化チャンバー５８を出る。これが、次いで、排出される、他の反応に関与する、分離される（例えば、水と水素との分離）といったことが行われ、いくつかの場合において、水の少なくとも一部は、例えば、以下で詳しく説明されているように、復水器を使用して再循環されうる。
【００７７】
いくつかの場合において、システムは、材料５５上で発生するネルンスト電位が、少なくとも約０．００５Ｖ、例えば、約０Ｖから約１．２Ｖまで、例えば、約０．０２５Ｖから約０．５Ｖまで、または約０．２５Ｖから約０．５Ｖまでであるように稼動される。いくつかの実施形態では、この電位は、少なくとも約０．０２５Ｖであり、いくつかの場合において、０．２５Ｖを超えてもよい。いくつかの場合において、この電位は、一定ではなく、変化してもよい（例えば、電圧が出口での０Ｖから始まって入口に向かってより高い電圧となるように、または、電圧は、中間での低い値に向かう形でいずれかの端での高い値の間で変化してもよい）。いくつかの場合において、水転化率（例えば、蒸気からＨ２へ）が低いと、より高い電位に到達することが可能であるが、それは、酸素分圧が高く、水素収率が高いからである。しかし、より多くの水が必要になる場合があるため、稼働時にエネルギー・コストも、高くなり、全体的なエネルギー効率が低下する可能性がある。しかし、他の場合には、より高い水転化率によって、全体的なエネルギー効率が増大することもある。
【００７８】
理論によって制約されることを望むことなく、ネルンスト電位を決定し、および／または制御することは、いくつかの場合において、反応全体を制御するために重要である、つまり、一般に、ネルンスト電位は、発生している全体的反応の自由エンタルピー変化に直接関係するため電気化学における重要な尺度となっていると考えられる。熱力学では、自由エンタルピー変化は、反応が生成物から反応物へと進行する方向と傾向の両方を定量化するものである。自由エンタルピー変化が、正の方向に高い場合、反応は進行せず、反応物が残る。少しだけ正であるか、負である場合、生成物と反応物との混合物が残り、負の方向に高い場合、生成物は大部分残る。このような熱力学的理解に関連して、少しだけ正または負であるということは、Ｋ＝ｅｘｐ（−ΔＧ／（ＲＴ））の値が１に近く、この目的に関しては、Ｋは約０．０１から約１００までの範囲内であると期待されうることを意味する。ここで、ΔＧは自由エンタルピー変化であり、Ｒは普遍気体定数であり、Ｔは絶対温度であり、すべて一貫した単位で表される。正方向に高いということは、Ｋが約０．０１未満であり、負方向に高いということは、Ｋが約１００よりも大きいということを意味する。本明細書のプロセスの一部では、Ｋの値は、約１から約１０００までの範囲としてよく、これにより、いくつかの場合において、それぞれネルンスト電位は約０．０２５Ｖから約０．２５Ｖまでとなりうる。したがって、いくつかの場合において、反応物と生成物との混合物が残り、他の場合には、反応は、所定の化学種が生成物となるところまで進行する。そのため、高いネルンスト電位を得ることが、生成物を増やすうえでいくつかの実施形態では望ましいことと考えられる。ネルンスト電位（または自由エンタルピー変化）は、いくつかの場合において、関連する化学種、化学種の濃度、圧力、および／または温度によって決定されうる。例えば、反応に送る生成物を増やすと、ネルンスト電位は高くなり、したがって、蒸気流を増やすと水素収率が高まる可能性がある。そのような場合、流量が高いと、転換率が低くなる可能性があり、したがって、必要な熱交換器容量および／または復水器容量が増大することになる。しかし、他の実施形態では、低いネルンスト電位が望ましい場合もあり、さらに他の実施形態では、反応は、ネルンスト電位の決定または計算を行わずに進行しうる。
【００７９】
上述の例は、限定することを意図しておらず、特定の用途に応じて、当業者によって容易に修正されうることに留意されたい。例えば、複数の組のチャンバーおよび／または導管が存在し（例えば、複数の水転化チャンバー）、および／または追加のチャンバーが存在し（例えば、以下でさらに説明されるように、触媒チャンバー）、および／または上述のチャンバーおよび／または導管のうちの１つまたは複数が存在しない（例えば、いくつかの実施形態では、システム５０は、清浄化チャンバー５６を備えない）ものとしてもよい。これらのチャンバは、さらに、互いに関して任意の位置に構成されうる。一例として、後述のように、反応チャンバー５４は、水転化チャンバー５８を収納することができるが、水転化チャンバー５８は、反応チャンバー５４から実質的に流体的に分離しておくことができる。他の例では、酸化チャンバー５２および反応チャンバー５４は、同じチャンバーであってもよい、つまり同じチャンバー内で、空気と反応させることで燃料が酸化され、それと同時に、同じチャンバー内で、水の分離から形成された酸素イオンが、反応器チャンバー内の燃料と反応する。さらに他の例では、上述のチャンバーのうちの一部または全部が、異なる導管によって分離されるのではなく、接するかまたは隣接していてもよく、例えば、酸化チャンバー５２は、清浄化チャンバー５６に隣接するが、後述のように、互いに直接流体連通をしないものとしてよい。このような設計は、いくつかの用途では有用であり、例えば、チャンバー間の熱損失を最小限に抑える、チャンバー間の熱移動を最大限にする、システム全体からの熱損失を最小限に抑える、チャンバー間で材料が移動しなければならない距離を最短にする、といったことを実現できる。それに加えて、いくつかの場合において、上述の導管のうちの１つまたは複数は、後述のような熱交換を介して接続されうる。
【００８０】
それに加えて、図４は、概略を示すことを意図されており、上述のチャンバーと導管の間の流体の流れ（例えば、燃料、空気、反応物、生成物など）は、例えば、ブロワー、弁、ポンプ、センサー、コントローラ、レベル・コントローラ、ファン、タービン、または同様のものによって制御もしくは調節されうる。限定しない例が、以下でさらに詳しく説明される。システム内の状態も、チャンバー内、および／または導管内で、例えば、センサー、流量計、温度計などによって監視することができる。当業者であれば、過度の実験を行うことなく本発明のさまざまな実施形態の電気化学システムにそのようなデバイス、センサー、コントローラなどを組み込むことができるであろう。
【００８１】
上述のチャンバーおよび／または導管はそれぞれ、好適な材料から製作され、チャンバーおよび／または導管は、同じ、および／または異なる材料から構成されうる。例えば、チャンバーおよび／または導管は、セラミック、アルミニウム、ステンレス鋼、銅などの他の金属、または他の高温鋼、クロム、および／またはコバルト合金、または本質的に、デバイスに破壊的に干渉したり容易に腐食したりすることのない材料から製作されうる。鉄、クロム、ニッケル、コバルト、および／または他の化学種を含む、Ｉｎｃｏｎｅｌｓ（商標）などの他の市販の合金も役立ちうる。これらのコンポーネントは、典型的には、非反応性材料、つまり、システム内で発生する電気化学反応に関与しない材料から作られる。もちろん、すべてのコンポーネントは、コンポーネントが曝される意図された温度（および温度変化）で効果的に動作するように選択された材料から加工されるべきである。
【００８２】
図５は、本発明の他の実施形態を示す。図４に関して上で説明されているものと似たコンポーネントが示されているが、これはいくぶん異なる構成で存在している。図５では、ハウジング７０は、酸化チャンバー５２、反応チャンバー５４、および清浄化チャンバー５６のそれぞれを収納している。ハウジング７０は、これらのチャンバーすべてを収納するために使用することができ、例えば、輸送または操作を容易にするため、熱統合を最大にするため、または安全機構として、例えば、システム５０のユーザーが接触すること、および／またはチャンバーの改変を試みることを防ぐために使用されうる。ハウジング７０は、この図には、これらのチャンバーすべてを収納するものとして示されているけれども、他の実施形態では、ハウジング７０は、特定の用途に応じて酸化チャンバー５２、反応チャンバー５４、清浄化チャンバー５６、および／または水転化チャンバー５８のうちの１つまたは２つのみを収納することができる。
【００８３】
典型的には、システム５０内では高温が使用される。したがって、ハウジング７０は、いくつかの場合において、例えば、ハウジング７０内のチャンバーおよび導管からの熱損失を防ぐため、および／またはユーザーがデバイスの高温領域内に接触するのを防ぐために絶縁されうる。それに加えて、いくつかの場合において、ハウジング７０内のチャンバーのうちのいくつかが入れ子にされ、例えば、より高い温度のチャンバーがより低い温度のチャンバー内に収納されるようにできる。このような構成をとることにより、これらのチャンバーからの熱損失を低減することができる。例えば、図５では、水転化チャンバー５８は、反応チャンバー５４内に収納されている。
【００８４】
燃料供給源５１からの燃料は、導管６１を通り、酸化チャンバー５２内に入る。それに加えて、空気が導管６２内を通り、導管６１内で燃料と混合されてから、酸化チャンバー５２内に入る。図５は、導管６１内の燃料が、バーナーに送られる前に導管６２内で空気と混合されることを示しているけれども、他の場合には、燃料と空気は、別々の導管で燃焼チャンバー５２に送られるようにできる（例えば図４を参照）。酸化チャンバー５２は、清浄化チャンバー５６に隣接する位置にあるけれども、これら２つのチャンバーは、直接流体連通していないが、これら２つのチャンバーは熱連通している。酸化チャンバー５２内の反応から得られる生成物は、導管６３を通して反応チャンバー５４内に入る。後述のように、反応チャンバー５４内での反応後、生成物は、本例では向流を導管６３に流す導管６４を通り、清浄化チャンバー５６内に入る。また図５には、導管６６も示されており、これは、空気を清浄化チャンバー５６内に輸送する。清浄化チャンバー５６内での反応後、生成物は導管６７を通して、清浄化チャンバー５６およびハウジング７０から出る。一実施形態では、ハウジング７０は、導管６７を出るガスが、出る前にハウジング７０の一部を満たすように製作され、これにより、熱損失をさらに最小限に抑えることができる。
【００８５】
本発明のいくつかの実施形態は、エネルギーを節約することができる、つまり利用可能な仕事に転換されうる流れ内の熱または化学エネルギーの部分を節約することによりエネルギーを節約することができる。これは、例えば、より高い質の（例えば、より高い温度の）流れがエネルギーを失って直接的に低い質の流れに変わる場合を最小限に抑えることにより実現されうる。例えば、主に向流を流す熱交換器は、いくつかの実施形態では、２つの流れの間の温度差が熱交換器の全長方向にそって最小になるので、エネルギーを節約するために使用される。したがって、本明細書の例および図で説明されているように、向流を伝える流れ（例えば、熱交換器内、混合された導電性セラミック材料上、などの）は、エネルギーを節約するために使用できる。もちろん、本明細書で説明されているようなシステムは、向流にのみ限定されず、本発明の他の実施形態では、例えば、例のいくつかにおいて示されているように、逆流および／または並流が使用されることにも留意されたい。
【００８６】
図５では、水転化チャンバー５８は、反応チャンバー５４内に収納されているように示されているけれども、これらのチャンバーは、流体的に分離されており、水転化チャンバー５８と反応チャンバー５４との間に流体連通が実質的にない、つまり、水転化チャンバー５８内に水および水素などの流体がなく、すでに説明されているように、混合されたイオンおよび電気伝導性材料などの導電性セラミックであってよい、材料５５を通ることを除き、反応チャンバー５４内に容易に入り込めない。その代わりに、給水源からの水は、導管６８を通り、水転化チャンバー５８内に入り、導管６９を通って出る。水転化チャンバー５８内では、水の少なくとも一部が反応して水素ガス、および上記のように、材料５５上で反応チャンバー５４へ輸送される酸素イオンを生成する。
【００８７】
いくつかの場合において、熱は、ハウジングの内外の、反応器システム内のさまざまな導管の間で交換されうるため、全体的効率が高まる。例えば、図５は、さらに、反応器システム内のさまざまなチャンバーを接続する複数の導管の間の熱交換をも示している。それに加えて、以下で指摘されているように、熱交換は、ハウジング７０の外でも発生しうる。ここで示されているように、さまざまな導管が、互いに関して、向流内で稼動している。向流は、いくつかの実施形態では有用であるが、その場合、隣接する、または近くにある導管内の流体の向流が流体間の熱交換を引き起こすように働きうるため、熱流を制御するのが望ましい。もちろん、他の実施形態では、他の配置も可能であり、特定の用途に応じて、例えば、並流または逆流の熱交換も可能である。本文全体を通して、本明細書で使用されているような「向流」という用語は、実質的に対向する流れを指し、また現実のシステムでは、流れは、さらに、いくつかの場合において、逆流成分さらには並流成分を有することがあると理解されるべきである。当業者であれば、２つまたはそれ以上の導管の間の熱を交換する熱交換器構成とともに好適な熱交換器デバイス（例えば、シェル＆チューブ型熱交換器）に気づくことであろう。例えば、導管６８および６９は、互いに対し向流を流し、それに加えて、導管６８は、向流を導管６４および６７に流す。導管６３および６４は、さらに、互いに向流熱交換を行っているだけでなく、導管６６および６７とも行っている。それに加えて、ハウジング７０内の導管６１は、他の実施形態では、導管６７と向流熱交換を行う位置に置くことも可能である。
【００８８】
限定しない、特定の例として、導管６８内の水は、水転化チャンバー５８内で周囲温度から実質的に高い温度まで、例えば、水（または水の一部）を蒸気に転化するのに少なくとも十分な温度に加熱されうる。水の加熱は、導管６９との熱交換を通じて促進され、高温状態の水および／または水素は、向流方向に、さらには導管６４および／または６７を通る向流熱交換で流れ、この温度は、最初に導管６８内に入る水の温度よりも高い温度である。
【００８９】
さらに他の例として、図６は、図４および５に示されているのと同様のコンポーネントを備える、反応システムを示している。しかし、図６では、水転化チャンバー５８と流体連通している、導管６８および６９は、熱交換器７２内に配置され、入導管と出導管との間で熱が移動される。図６に示されているように、これらの導管は、互いに対し向流を流す。
【００９０】
いくつかの実施形態では、酸化チャンバーおよび清浄化チャンバーは、図５に示されているように、互いに熱連通するように、例えば互いに隣接して位置決めされうる。この図では、酸化チャンバー５２および清浄化チャンバー５６は、互いに直接流体連通してはいない。その代わりに、清浄化チャンバー５６内に入る、酸化チャンバー５２内の流体は、最初に、反応チャンバー５４を通過する。酸化チャンバー５２内の燃料の酸化により発生する熱は、例えば、酸化チャンバー５２と清浄化チャンバー５６とを隔てる壁を介して、清浄化チャンバー５６内に直接伝えられうる。この熱は、清浄化チャンバー５６を加熱するために使用され、いくつかの場合に、この熱は、清浄化チャンバー５６内の未反応燃料および／または他の化学種の自然発火および／または酸化を引き起こすのに少なくとも十分な熱であるものとしてよい。したがって、清浄化チャンバー５６内の反応物の点火および酸化は、本発明のいくつかの実施形態により、スパークプラグまたは他の点火源を使用せずに発生しうる。
【００９１】
点火（および／または他の温度）は、温度測定（例えば、熱電対で測定される）、火炎伝導度測定、または赤外線感知などの従来の技術を通して、いくつかの実施形態により、監視されうる。例えば、音波は、音波によって生じる特定の周波数のスペクトルおよび／または音響強度などの、火炎監視に使用できる。
【００９２】
いくつかの実施形態では、酸化チャンバー内の空気と燃料との反応は層状であってよいが、必要というわけではない。層流は、いくつかの場合において、空気と燃料との間の反応速度を制御し、および／または酸化チャンバーにより発生する騒音を低減するために役立つことがある。理論によって制約されることを望むことなく、酸化チャンバー内の流れが乱流となる場合に騒音増大が生じると考えられる。したがって、酸化チャンバー内の流れが層流となるように、つまり、レイノルズ数が適当に低い値となるように、酸化チャンバーを設計することにより、酸化チャンバー内の空気および／または燃料の流れを層流となるように制御できる。一組の実施形態において、酸化チャンバーは、パイプの形状を有し、および／またはチャンバーは、パイプまたは他の導管内を貫通させることができ、そこではパイプまたは導管を通る流体（燃料と空気）の流れは層流となっている。したがって、いくつかの場合において、酸化反応は、酸化チャンバー内でのみ発生するだけでなく、パイプまたは導管内でも同様に発生しうる。
【００９３】
いくつかの実施形態では、処理を促進するために触媒または他の化学種が使用され、またそのような触媒は、システム内の任意の場所、例えば、ハウジングの内側または外側、反応チャンバーの内側などに存在しうる。例えば、一実施形態では、酸素などのＣＯ反応種は、ＣＯ（一酸化炭素）からＣＯ２（二酸化炭素）への酸化を促進するために使用できる。いくつかの場合において、例えば、ガスを人のいる部屋などの大気中に排出される場合に、システムによって生成されるＣＯの量を減らすことが望ましいことがある。いくつかの場合において、デバイスによって発生するＣＯの量は、ある最低限の必要条件の範囲内に保たれなければならない。したがって、触媒、またはＣＯと反応することができる他の化学種は、これらの目標を達成するうえで有用であり、触媒または他のＣＯ反応種は、どこにでも、例えば、清浄化チャンバーと流体連通する場所、反応チャンバーを収納するハウジング内、導管内などに配置することができる。潜在的に適している触媒の一例は、ルテニウムであるが、これは、アルミニウム担体上に存在しうる。いくつかの場合において、このような触媒は、式
【００９４】
【数２】
2010517916.tif 000004
に従って水ガス・シフト反応を触媒する。本発明の他の実施形態では、他のＣＯ触媒またはＣＯ反応種も同様に使用されうる。いくつかの場合において、触媒は、燃料が反応チャンバー内に入る前に、および／または入った直後に、燃料の部分酸化を促進するために使用されうる。いくつかの場合において、ＣＯ反応種の反応の前に、活性炭床が二酸化硫黄（ＳＯ２）を吸着するために使用されうる。ＳＯ２は、いくつかの場合に、ルテニウム触媒の触媒毒となることがある。
【００９５】
他の実施形態では、微粒子および汚染物質を除去するために触媒または他の化学種が使用されうる。例えば、デバイスの流出物から、例えば図４の導管６７から、微粒子および汚染物質を除去するためにセリアまたは他の類似の触媒材料が使用されうる。いくつかの場合において、触媒または他の化学種は、デバイスの流出物中の粒子および／または汚染物質を酸化するか、または酸化を促進することができる。いくつかの場合において、セリアまたは他の触媒は、セラミック材料、例えば、アルミナまたは当業者に知られている他の材料上に蒸着させることができる。このような材料は、例えば、材料が比較的高い温度に曝される可能性のある場合に有用と思われる。いくつかの実施形態では、セラミックは多孔質であってよく、一実施形態では、例えば「ハニカム」または「格子」構造を有する、流体を流せる一連の通路を形成するように多孔質セラミックが成形されうる。
【００９６】
上述のように、触媒または他の化学種は、システム内のどこにでも配置することができる。一例として、図７は、図４に関して上で説明されているものと似たコンポーネントを有するシステムを示しているが、さらに、反応チャンバー５８内に位置するように示されている触媒７４を備え（例えば、反応チャンバー５４内の反応物が触媒７４と接触するように）、清浄化チャンバー５６から出ている導管６７は、触媒を収納した触媒チャンバー７３内に入り、それから導管７１を通って出る。したがって、触媒チャンバー７３は、導管６７を通して清浄化チャンバー５６と直接流体連通している。もちろん、図７は、例示にすぎず、他の場合には、触媒７４または７３のうち一方のみが、存在し、および／または追加の触媒が存在する場合もある。例えば、いくつかの実施形態では、触媒は、導管６４内、導管６３内、および／または酸化チャンバー５２内などに収納されうる。
【００９７】
触媒の他の限定しない例には、白金、他の白金族金属、セリア、ドープ・セリア、およびこれらの混合物が含まれる。このような触媒は、さらに、いくつかの場合において、燃焼時に発生しうる、またいくつかの場合に、周囲環境への放出後に汚染物質と考えられる、部分酸化された炭化水素、窒素化合物、酸素化合物、および／またはこれらのラジカルの完全酸化を促進するためにも役立ちうるが、ただし、そのような望ましくない化学種として、限定はしないが、Ｃ２Ｈ４、ＣＨ４、ＯＨ−、Ｈ２Ｏ２、Ｏ３、ＮＯ、ＮＯ２、ＮＯ３、Ｈ２Ｓ、ＳＯなどがある。
【００９８】
いくつかの実施形態では、水転化チャンバー内に生成した水素をまだ存在している可能性のある未反応の水から分離するために復水器または他の分離デバイスが使用されうる。いくつかの場合において、未反応の水は、例えば、図１４に示されているような貯水タンク１３０を介して、再循環されて水転化チャンバー内に戻されうる。そのような復水器の一例は図８に示されており、これは、図４に関して上で説明されているものと類似のコンポーネントを備えるシステムを示している。図８は、さらに、導管６９を通して水転化チャンバー５８から出た流体が入る復水器７８を示している。水素ガスを水から分離するために復水器が使用されうる。一組の実施形態において、限定しない例として、復水器は水転化チャンバー５８から出る混合物を水の沸点（つまり、復水器中の圧力が周囲圧力である場合に水が例えば１００℃となる圧力における）よりも低い温度まで冷やすことができる。これらの温度では、水（蒸気として存在する）は凝結して液体の水を形成しうるが、水素は気体状態のままである。すると、水素ガスおよび水は容易に分離され、水は、いくつかの場合において、導管７９を通じて再循環されて水転化チャンバー５８に戻され、後から使用できるように貯水タンク（例えば、図１４の貯水タンク１３０内）内に貯蔵され、処分されるか、または他の何らかの形で（例えば、他のプロセスで）使用されうる。復水器５８から十分な水が再循環されない場合、さらに水を加えることができる、つまり、内部タンク（例えば、図１４のタンク１３０）、外部供給源からの水を加えるか、またはいくつかの場合には、以下でさらに詳しく述べるように、燃料および／または水素ガスの酸化を通じて、または導管６７から出る酸化燃料流中にある水の凝結およびその後精製を通じて生じる水を加えることができる。同様に、水素は、導管７７を通じて排出される、貯蔵および回収される（例えば、図１４内の蓄圧器８６内に）、反応して電気エネルギーを発生する（例えば、本明細書で説明されているように）、といったことが行われうる。
【００９９】
復水器は、いくつかの場合において、２つまたはそれ以上のコンポーネントを備えることができると理解されるべきである。例えば、一実施形態では、復水器は、流れを冷却することにより流れから水を凝結して液体にすることができる第１のコンポーネント、および液体の水を残りのガス流から分離する第２のコンポーネントを備えることができる。限定しない例として、図１４は、冷却デバイス（例えば、熱交換器、または図に示されているようなファン９４で補助されるラジエータ１３２）を備える復水器７８、およびノックアウト・タンク１３１（例えば、重力によって、液体の水を残りのガスから分離することができる）を例示している。当業者であれば、過度の実験を行わずに使用され、実装されうる他の復水器設計に気づくことであろう。
【０１００】
いくつかの場合において、導管７７には、水素のみが入り、ＣＯ、ＣＯ２、Ｈ２、Ｈ２Ｏなどの他のガスは入らない。したがって、一組の実施形態において、図９に示されているように、導管７７内のガスは、研磨チャンバー８０に送られ、それからガスが導管８４から排出されうる。研磨チャンバー８０内で、ＣＯおよび／またはＨ２が反応し、例えば、ＣＨ４または他の化学種を形成しうる。例えば、ＣＯ＋３Ｈ２→ＣＨ４＋Ｈ２Ｏなどのメタン化反応は、ルテニウム触媒または白金触媒などの触媒を使用して研磨チャンバー８０内で触媒されうる。メタン化反応を触媒するのに適した触媒は、当業者に知られており、市販されている。
【０１０１】
いくつかの場合において、研磨チャンバー内の反応は、比較的高い温度で発生しうる。例えば、メタン化反応は、少なくとも約７５℃、少なくとも約１００℃、少なくとも約１５０℃、少なくとも約２００℃、少なくとも約３００℃、または少なくとも約４００℃の温度で行われうる。例えば、一組の実施形態において、図１０を次に参照すると、研磨チャンバー８０は、反応チャンバー５４および／または水転化チャンバー５８内に収納されうる。これらのチャンバーから出る熱は、研磨チャンバー８０を少なくとも部分的に加熱するために使用できる。いくつかの実施形態において、研磨チャンバー８０は、導管６７内の流体と熱連通することができ、この導管は、いくつかの場合において、研磨チャンバー８０を所望の運転温度以上の温度に維持するのに十分な残留熱エネルギーを有することがある。限定しない一例として、図１４は、熱交換器１３４を介して導管６７と熱連通する研磨チャンバー８０を示している。もちろん、研磨チャンバー８０は、いくつかの実施形態では、導管６７内に単に置くだけでよく、したがって、別の熱交換器を必要とせず、または研磨チャンバー８０は、システム内の他の場所に配置することもできる。研磨チャンバー８０は、さらに、いくつかの場合において、ハウジング７０全体と熱連通していてもよい。本発明のいくつかの実施形態では、研磨チャンバーは、研磨チャンバーを所望の運転温度以上に維持するために十分に高い温度の十分な熱エネルギーを供給することができるデバイスの一部と熱連通していてもよい。
【０１０２】
また、研磨チャンバー８０は、いくつかの実施形態において、図１４に示されているように、導管７７の代わりに導管６９などの復水器の前に流れと一致するように配置されうることに留意されたい。いくつかの場合に、導管６９内で流れているガス流は、研磨チャンバーを所望の運転温度に維持するために追加の熱エネルギーをほとんど、または実質的にまったく必要としないくらい十分に高い温度である可能性がある。しかし、いくつかの場合において、メタン化反応は、生成物として水を有するため、蒸気中の水蒸気の存在が、メタン化反応の熱力学的平衡状態を変えるが、これによりメタンに転化されるＣＯの量が減る可能性がある。したがって、研磨チャンバー８０を復水器の後に配置することで、いくつかの場合において研磨チャンバーに入る水の凝縮を低くすることができ、これにより反応がさらに生じるようになり、その結果研磨チャンバーを出るＣＯの濃度を下げ、および／または研磨チャンバーが使用できる温度範囲を広げることができる。
【０１０３】
いくつかの実施形態において、蓄圧器を使用して、水素を貯蔵し（例えば、所望の圧力で）、および／または出てくるガスを少なくとも部分的に分離することができる。例えば、次に、図１４を参照すると、導管８４内の水（例えば、本明細書で説明されているような、メタン化反応からの）は、蓄圧器８６によって分離され、導管８８を介して導管６８および／または水転化チャンバー５８に戻されうる。分離は、蓄圧器８６内で、例えば、いくつかの場合において水の凝結を引き起こす可能性のある圧力の変化により、および／または温度の低下（例えば、復水器７８を介して）により、発生しうる。蓄圧器内の圧力は、例えば、導管８７内の圧力容器８６を出るガス（例えば、Ｈ２）の比較的安定したまたは制御された圧力を維持するように制御されうる。いくつかの場合において、圧力は、導管６８を介して水転化チャンバー５８内に送り込まれる水の量を加減することにより制御できる。
【０１０４】
導管６９（およびいくつかの場合において、導管８７に向かって導管６９の下流にある導管とチャンバー）を通じて出てくる流れは、Ｈ２が存在するため少なくとも部分還元性を有する可能性がある。還元性の流体の使用は、いくつかの場合において、例えば、材料５５、または導管、継手などの上述のもの、および／またはさらに下流にある機器を含む、さまざまなコンポーネントを酸化から保護する際に役立ちうる。具体的な、限定しない一例として、Ｈ２の少なくとも一部は燃料電池に送られ、および／またはＨ２の還元性は、さまざまなコンポーネント（例えば、材料５５、またはニッケル触媒などの触媒）を酸化から保護する際に有用であると思われる。
【０１０５】
導管６８内の水は、加熱され、導管６８を通って水転化チャンバー５８内に移動するにつれ蒸気に変わりうる。蒸気は、水素がないとかなり腐食性を持つことになる可能性がある。したがって、ハウジング７０内に収納された、混合された導電性材料５５を担持する多孔質材料の金属性コンポーネント、および／または他のコンポーネント（金属性または他の何らかの性質を持つ）を含むチャンバー５８のコンポーネントは、蒸気による酸化を受けやすい場合がある。水の一部が水転化チャンバー５８内の材料５５上で水素に還元されるとともに、この流れは、実質的な腐食または酸化を引き起こさない十分な還元性を持つようになりうる。いくつかの場合において、導管６８内、およびハウジング７０の上流で、水素を水流中に導入すると、チャンバー５８、導管６８、および／または導管６９内の流れを、デバイスのコンポーネントを酸化および／または腐食から保護するのに十分な還元状態に維持することができる。したがって、ハウジング７０内に収納されているいくつかのコンポーネントは、これらのコンポーネントが酸化または腐食から保護される十分な量の水素が生成された場所から上流の位置で酸化から保護されうる。
【０１０６】
図１４の他の限定しない例として、ポンプ１２９は、デバイスによって生成された水素の一部を、いくつかの場合において、蓄圧器８６の底部に接続されうる導管８８を介して再循環させ、導管６８内に戻すために使用されうる。ポンプ１２９は、蓄圧器８６の底部内に溜まる可能性のある水を再循環させて導管６８に戻すことができることに留意されたい。ポンプ１２９は、さらに、いくつかの場合において、気体水素を導管６８内に注ぎ込むことができ、そこで、ポンプ９５によって導管６８内に注ぎ込まれる水と混合させることができる。水素が存在しているため、水−水素混合物は、導管６８内で十分に還元性を持たされ、これにより、そのような流れに曝されているコンポーネントは、酸化および／または腐食から少なくとも部分的にまたは完全に保護されうる。
【０１０７】
本発明のいくつかの実施形態は、さらに、上述のシステムのどれかのためのコントローラを備える。例えば、本発明は、センサー、および／またはシステムの動作を制御するためのコントローラを備えることができる。センサーは、酸化チャンバー、反応チャンバー、清浄化チャンバー、水転化チャンバー、復水器、空気流デバイスなど、および／または関連する導管のうちの１つまたは複数の特性などの、システムの１つまたは複数の特性を監視または感知することができるセンサーとしてよい。コントローラは、いくつかの場合において、この監視結果に基づきシステムの１つまたは複数の特性を制御することができる。監視および／または制御されうる特性の例には、限定はしないが、燃料供給速度、燃料供給システムの温度プロフィール、酸素濃度、燃料濃度、運転温度、汚染物質濃度、水温、燃料組成、水素濃度、燃料加熱速度、温度プロフィール、空気または酸素の供給速度、原料または排気中の酸素濃度、排気組成、電圧、電流、抵抗、ＡＣインピーダンス・プロフィール、電力出力、燃料効率などが含まれる。
【０１０８】
コントローラは、システムの望む制御を行うメカニズムによって動作しうる。例えば、コントローラは、デジタル・システム、アナログ・システム、またはデジタル／アナログ・システムを備えることができる。システムの制御は、単一のコントローラに集中化することができ、単純で、信頼性が高く、および／または安価なものとすることができる。しかし、複数のコントローラが使用され、例えば、第１のコントローラは、空気流および／または燃料投入を制御するために使用されうるが、第２のコントローラは、水の投入を制御するために使用されうると理解されるべきである。このような分離制御の結果として、いくつかの場合において、システムのコンポーネントのそれぞれの制御を適切に行うことができ、燃料および水は多くの実施形態においてシステム内で互いに物理的に直接接触せず、材料を介してのみ、例えば前述のような、例えば、混合されたイオンおよび電気伝導性材料などの導電性セラミックと相互作用する（例えば、反応チャンバーを水転化チャンバーから分離する）。したがって、システムへの燃料の投入は、さらに、いくつかの実施形態では、デバイス内への水の投入と無関係に制御されうる。
【０１０９】
コントローラは、例えば、入力信号を受信し、それらの信号を修正し、出力信号を送り出すことができる。入力信号は、例えば、センサーを介して特性を測定することが望ましい電気化学システムの部分から届きうる。同様に、出力信号は、例えば、ポンプ、弁、ブロワーなどの特性を制御することが望ましいシステムの部分に送信することができる。いくつかの場合に、以下でさらに詳しく説明されるように、関係する特性または特性の群を監視または制御することにより、特性または特性の群が間接的に監視または制御されうる。
【０１１０】
コントローラとの間でやり取りされる入力信号および出力信号は、どのような種類の信号でもよく、適切な媒体を介して送信できる。例えば、入力および出力信号は、管類によって伝えられる空気圧信号、導線によって伝えられるアナログ電気信号、導線によって伝えられるデジタル電気信号、または光ファイバーケーブルによって伝えられる光信号とすることができる。いくつかの信号タイプと他の信号タイプとを組み合わせることも可能である。いくつかの場合において、信号は転送媒体を共有することができる。例えば、ポンプは、電気ケーブルなどの、単一の接続を介して、入力と出力の両方の信号を供給することができる。
【０１１１】
一実施形態では、本発明のシステムへの空気流、例えば、酸化チャンバーおよび清浄化チャンバーへの空気流は、システム内の酸素の実質的に化学量論的量の酸素が燃料供給源から入る燃料と反応するように制御されうる。過剰な量の空気が追加の不要な加熱容量を必要とする可能性があるので、システムは、いくつかの場合において効率が最大化されるように化学量論的に運転されうるが、過剰な量の燃料があると、未反応燃料が残り、効率が失われる可能性がある。しかし、他の場合には、システムは、非化学量論的状態の下で運転されうる。例えば、デバイスの冷却が必要になる場合、過剰な空気をシステム内に送り込み、冷却を行うことができる。
【０１１２】
いくつかの場合において、本発明のシステム内への空気流は、空気中の酸素の量が、システムに入る燃料の量に対し実質的に化学量論的な量であるように制御される。当業者であれば、デバイス内に入る所定の燃料について、適切な量の空気（または他のオキシダント）および適切な量の酸素を決定することができる。しかし、他の場合には、システムは、化学量論的には運転されえない。当業者であれば、燃料の流入速度に基づき、空気（または他のオキシダント）がシステムに入る速度、したがって、酸素がシステムに入る速度を決定することができる。いくつかの場合において、空気の流れは、例えば前述のように、酸化チャンバーと清浄化チャンバーの両方に向けられるが、入ってくる空気の全量は、システムに入る燃料の量に対し実質的に化学量論的であるものとしてよい。大まかに言うと、酸素と燃料の流れは、システムに入る実質的な割合の酸素が燃料を酸化するために使用される場合に実質的に化学量論的であり、例えば、酸素の少なくとも７５％、少なくとも約８０％、少なくとも約８５％、少なくとも約９０％、少なくとも約９２％、少なくとも約９４％、少なくとも約９５％、少なくとも約９６％、少なくとも約９７％、少なくとも約９８％、または少なくとも約９９％が燃料の酸化に使用されている。
【０１１３】
他の実施形態では、酸化チャンバーと清浄化チャンバーの両方への空気流は、両方のチャンバーに空気を送ることができる共通空気流デバイスによって制御される。共通の空気流デバイスとしては、例えば、ブロワー、ファン、タービンなどが考えられる。限定しない一例が図１２に示されており、これは図４に関して上で説明されているものと類似のコンポーネントを有するシステム５０を示しており、そのシステムにおいて、導管７５からの空気は、共通の空気流デバイス７６を通じて、導管６２および６６にそれぞれにそって酸化チャンバー５２および清浄化チャンバー５６のそれぞれに送られる。いくつかの場合において、共通の空気流デバイスは、例えば、システム５０に入る空気流を適切に制御できるようにするために、および／または安全機能として、好都合であると思われる。例えば、２つの空気流デバイスが、酸化チャンバー５２と清浄化チャンバー５６に入る空気流を別々に、独立して制御するために使用された場合、一方の空気流システムに問題が生じると、空気が他方の空気流システム内に逆流するおそれがある。しかし、共通の空気流デバイスを使用することにより、この問題を回避することができる。
【０１１４】
それに加えて、共通の空気流デバイス７６から酸化チャンバー５２および清浄化チャンバー５６のそれぞれに流れ込む空気の比は、それぞれ導管６２および６６の一方または両方に配置されている弁、ポンプなどを通じて制御されうる。例えば、導管６６（図に示されていない）上に位置する弁は、清浄化チャンバー５６内に流れ込む空気流を制御することができるが、その際に共通の空気流デバイス７６を通じてシステムに入る空気の総量が一定に保たれ、清浄化チャンバー５６に入る空気の量と酸化チャンバー５２に入る量との比は、弁を使用して制御されうる。
【０１１５】
一組の実施形態において、システムは、空気を清浄化チャンバーにも送る前に、酸化チャンバーが所定の温度または他の所定の状態に到達するまで、最初に空気および燃料を酸化チャンバー内に送る込むことにより「冷たい」状態（つまり、システムが使用されていない場合）から始動されうる。しかし、いくつかの場合において、システムに入る空気の総量は、空気中の酸素の量が、システムに入る燃料の量に対し実質的に化学量論的な量であるように制御されうる。最初に空気流を実質的に酸化チャンバー内に送り込むことにより、酸化チャンバーは、迅速に、つまり所望の温度に到達するまで「暖機運転」されうる。ハウジング７０内のさまざまな導管およびチャンバーが直接的または間接的に熱連通している場合、ハウジング７０内に収納されているコンポーネントの実質的にすべてが、いくつかの場合において暖機運転されうる。所望の温度または他の所定の状態に到達した後、空気流は、さらに、清浄化チャンバー内に部分的にまたは完全に迂回され、例えば、残留する未酸化燃料をより完全に酸化する、ＣＯを酸化してＣＯ２を形成する、煤または形成されている可能性のある他の微粒子を酸化する、といったことを行うことができる。いくつかの実施形態では、清浄化チャンバーへの空気流の迂回量は、連続的に、および／またはハウジング７０内のコンポーネントの一部または全部の時間の関数として温度を制御するのに十分な速度で変化させることができ、これにより、例えば、所望の時間対温度プロフィールを近似することができる。具体的な限定しない一例として、空気を酸化チャンバーおよび清浄化チャンバーの両方に送るために共通のブロワーが使用されるが、酸化チャンバーと清浄化チャンバーとの間の空気流の比を制御するためには弁または他のデバイスが使用される。
【０１１６】
複数のチャンバーを収納するハウジングの限定しない一例が、図１３に示されている。この図において、ハウジング７０は、酸化チャンバー５２、反応チャンバー５４、および清浄化チャンバー５６を備えている。燃料供給源からの燃料は、空気と混合し、導管６１を通り、酸化チャンバー５２内に入る。燃料と空気との間の反応（部分酸化）は、酸化チャンバー５２内で生じ、いくつかの場合には導管６３内で発生する（例えば、反応が層流状態で生じる場合）。いくつかの場合において、反応は、火花発生デバイス（図に示されていない）によって開始される。導管６３から、生成物が反応チャンバー５４内に入る。
【０１１７】
反応チャンバー５４から来た生成物は、導管６４を通って清浄化チャンバー５６に入る。清浄化チャンバーは、さらに、導管６６を通じて空気を供給される。図１３に示されているように、清浄化チャンバー５６は、酸化チャンバー５２と直接流体連通していないが、これら２つのチャンバーは、互いに隣接する位置に置かれ、熱連通している。清浄化チャンバー５６から、生成物が導管６７を通り、例えば、多孔質アルミナ・モノリス上に含浸されたセリアとすることができる、触媒７３に向かう。導管６７は、導管６１に向流を流し、２つの導管の間で熱交換が行われうることに留意されたい。最後に、生成物が導管７１を通ってハウジング７０を出る。
【０１１８】
それに加えて、水転化チャンバー５８は、反応チャンバー５４内に収納されるが、流体連通はしていない。これらのチャンバーは、少なくとも一部は、本明細書で説明されているような混合されたイオンおよび電気伝導性材料などの導電性セラミックであってもよい材料５５によって分離される。水は、導管６８を通ってハウジング７０内に入り、導管６９を通って出る。導管６８および６９は、互いに対し向流を流し、それに加えて、導管６８は、向流を導管６４および６７に流す。したがって、これらの導管の間で熱交換が行われうる。上述のように、水転化チャンバー５８内で、水は水素ガスに還元され、水の還元から発生する酸素は、材料５５上で反応チャンバー５４に輸送され、そこで燃料と反応することができる。
【０１１９】
本発明のシステムの限定しない一例は、図１４に示されている。この図において、燃料流量制御弁９６によって制御される、燃料供給源５１内の燃料（例えば、プロパン）は、導管６１を通して、ハウジング７０内に収納されている酸化チャンバー５２に送られる。空気流デバイス７６は、さらに、導管６２を介して空気を酸化チャンバー５２内に送る。酸化チャンバー５２から来た生成物は、導管６３を通って、反応チャンバー５４内に流れ込み、材料５５の一方の側、例えば、膜上に流れる。反応チャンバー５４内で、燃料の付加的な酸化が発生し、酸素は材料５５を通じて水転化チャンバー５８から供給される。反応から得られた生成物は、導管６４を通って清浄化チャンバー５６に入る。さらに、清浄化チャンバー５６内に、空気流デバイス７６から空気が入り、弁８５を介して制御される。残留している未酸化燃料または部分酸化燃料をより完全に酸化する、ＣＯを酸化してＣＯ２を形成する、すでに形成されている可能性のある煤または他の粒子を酸化する、といったことを行うために清浄化チャンバーが使用されうる。清浄化チャンバー５６を出たガスは、次に、導管６７を経由してハウジング７０を出る。
【０１２０】
水が、導管６８を介して反応器７０内の水転化チャンバー５８に入る。導管６８内の流れは、コントローラ９５によって制御されうるが、これは、例えば、ポンプであってもよい。水転化チャンバー５８内では、水の一部が、水素に転換されうる。水および水素は、水転化チャンバー５８およびハウジング７０から、導管６９を通して出て、向流熱交換器１３３を通過し、復水器７８内に入る。水は、冷却デバイス９４（例えば、ファン）を介して冷却され、水の一部が液化し、弁１２７によって制御される導管７９を経由して出て、タンク１３０に戻る。熱交換器１３３は、導管６９内に出てくる水と水素の流れの中に含まれる熱を回収するための、例えば、いくつかの実施形態では追加できる独立した熱交換器であってよく、および／または熱交換器は、そのような熱エネルギーの一部を利用して、ハウジング７０内に入る前の導管６８内の流れを予熱することができる。このような回収は、いくつかの場合において全体的な水素生成プロセスの全体的熱力学的効率を高めうる。水は、本明細書で説明されているように、導管６８を通してコントローラ９５（例えば、ポンプ）を使用することによりタンク１３０から移動できる。
【０１２１】
水と水素を含むガスが、導管７７を介して復水器７８から出て研磨チャンバー８０内に入る。研磨チャンバー８０は、熱交換器アセンブリ１３４内に収納され、研磨チャンバーが導管６７内の排ガス流と熱連通しているように示されている。すでに説明されているように、研磨チャンバーは、デバイス内の任意の場所、例えば、研磨チャンバーをハウジング７０内の温度などの所望の運転温度範囲に維持する十分な熱流を研磨チャンバーに供給できる位置に置くことができる。研磨チャンバー８０内で、ＣＯおよび／またはＨ２が反応し、例えば、ＣＨ４または他の化学種を形成しうる。例えば、ＣＯ＋３Ｈ２→ＣＨ４＋Ｈ２Ｏなどのメタン化反応は、研磨チャンバー８０内で触媒されうる。次いで、研磨チャンバー８０から出たガスは、導管８４を介して蓄圧器８６内に入ることができる。蓄圧器８６内では、水素がさらに水から分離され、水素は導管８７を通って蓄圧器８６を出る。導管８７における例示的な下流での水素の使用は、燃料電池内での使用、化学反応、精製などを含む。ポンプ１２９は、デバイスによって生成された水素の一部を、いくつかの場合において、蓄圧器８６の底部に接続されうる導管８８を介して再循環させ、導管６８内に戻すために使用されうる。
【０１２２】
ポンプ１２９は、容器８６の底部に溜まることがある少量の水を再循環させて導管６８に戻すことができ、および／またはポンプ１２９は、気体水素を導管６８内に注ぎ込み、ポンプ９５によって導管６８に注ぎ込まれる水とその水素とを混合させることが可能である。水素が存在しているため、水−水素混合物は、導管６８内で、および／または水転化チャンバー５８内で、十分に還元性を持たされ、したがって、そのような流れに曝されているコンポーネントは、酸化および／または腐食から実質的に保護されうる。なお、いくつかの場合に、ポンプ１２９は、存在しないこともあることに留意されたい。例えば、一実施形態では、ポンプ１２９は、導管６８と導管８８とが交差する位置に排出装置（ベンチュリ・ポンプとも呼ばれる）を組み込むことにより、使用しないようにすることも潜在的に可能である。ポンプ９５の下流の流れは、蓄圧器８６から水素と液体の水を導管８８に通し、導管６８内に引き込むことができる低圧を発生するために使用されうるベンチュリを通して迂回させることができる。
【０１２３】
本発明のシステムの限定しない他の例は、図１５に示されている。図１５では、燃料供給源５１からの燃料は、導管６１を通り、酸化チャンバー５２に入る。導管６１内の燃料の流れは、流量インジケータによって監視され、この例では可変ソレノイド９６によって制御される。燃料は、すでに説明されているように、導電性セラミックまたは混合されたイオンおよび電気伝導性材料であるとしてよい、材料５５によって分離されている、酸化チャンバー５２とともに反応チャンバー５４および水転化チャンバー５８を収納するハウジング７０内に流れ込む。材料５５は、少なくとも部分的に、反応チャンバー５４を水転化チャンバー５８から、またいくつかの場合においては、水転化チャンバー５８の内容物が反応チャンバー５４から実質的に流体的に隔離されるように、分離する。酸化チャンバー５２からの生成物は、導管６３を介して反応チャンバー５４内に流れ込み、次いで、導管６４を通って清浄化チャンバー５６に入り、最終的に、導管６７を通して環境へと放出される。反応チャンバー５４内で、燃料の付加的な酸化が発生し、酸素は材料５５を通じて水転化チャンバー５８から供給される。しかし、導管６７から出る前に、生成物は、例えば、ハウジング７０の周囲にそって、ハウジング７０内の導管を通過しうるが、これにより、例えば、ハウジング７０の外側とハウジング内に収納されている内側チャンバーとの間の温度変化が小さくなるので、ハウジング７０およびハウジング７０の中に収納されているチャンバーからの熱損失が低減されうる。また図１５には、酸化チャンバー５２が清浄化チャンバー５６内に隣接する位置に置かれている。ここに示されているように、これら２つのチャンバーは、熱連通しているけれども、直接流体連通してはいない。いくつかの場合において、酸化チャンバー５２から来る熱は、清浄化チャンバー５６内の未反応燃料および／または他の化学種の自然発火および／または酸化を引き起こすのに少なくとも十分な熱であるものとしてよい。
【０１２４】
いくつかの場合において、酸化チャンバー５２から伝わる熱は、導管６３内の流れの温度をチャンバー５２内に入る燃料と空気の混合物の断熱火炎温度よりも高くするのに十分な温度であればよい。これは、燃料と空気の混合物の断熱火炎温度が反応チャンバー５４の所望の運転温度より低いいくつかの場合において使用できる。この限定しない例示的な例として、酸化チャンバーは、８００℃の、他の入熱がない場合の、自然断熱火炎温度の部分酸化バーナーとして動作している場合がある。清浄化チャンバーは、１２００℃の温度で動作している場合がある。清浄化チャンバー５６から酸化チャンバー５０および／または導管６３内に、導管６３を出る流れの温度が１０００℃まで高められるように十分な熱エネルギーが伝えられ、これにより、ハウジング７０を通る熱伝導などの反応チャンバー５４から外への熱移動の経路があるにも関わらず、反応チャンバー５８を９５０℃に維持することができる。
【０１２５】
それに加えて、ハウジング７０内では、水が給水源から導管６８を通って入る。導管６８内の水の流れは、ポンプ９５によって制御される。給水ポンプの使用は、本発明のいくつかの実施形態では有用な場合があるが、それは、後述のように、水転化チャンバー５８およびそれに流体的に接続されている他のチャンバー、例えば、燃料電池の陽極区画を加圧できるからである。このような加圧はさまざまな機能を実現し、例えば、材料５５上の酸素分圧勾配を大きくする、後述の燃料電池システムの電力出力を高める、後述の燃料電池内の通路から水をパージする、燃料電池による急激な負荷増大時に使用すべき余剰水素を貯蔵する、などの機能をもたらしうる。一実施形態では、ポンプは、水転化チャンバーおよび燃料電池を含む、ポンプの下流で水転化チャンバーに流体的に接続されている他のすべてのチャンバーを加圧することができる。いくつかの実施形態では、この圧力は、少なくとも約０．２ｐｓｉ（１ｐｓｉ＝６．８９４７５ｋＰａ）、少なくとも約１ｐｓｉ、少なくとも約５ｐｓｉ、少なくとも約１０ｐｓｉ、少なくとも約５０ｐｓｉ、少なくとも約１００ｐｓｉ、少なくとも約１５０ｐｓｉ、または少なくとも約２００ｐｓｉ、少なくとも約３００ｐｓｉ、少なくとも約４００ｐｓｉ、少なくとも約５００ｐｓｉ以上である。このようなポンプを使用することで、いくつかの場合に、例えば、導管６９（後述の、導管８７と実質的に同じであってよい）内の水素産出圧力に応じてポンプの速度を制御することにより、システムの制御を簡素化することができる。限定しない一例として、圧力が特定の設定点よりも低くなった場合、他の何らかの上限まで圧力が上昇して戻りその時点でポンプが再び速度を落とすようになるときまで、ポンプ速度を上げることができる。
【０１２６】
水転化チャンバー５８内で、例えば、その場での電気分解を介して、水の少なくとも一部が反応し水素ガスおよび酸素イオンを生成しうる。酸素イオンは、材料５５内を通り、反応チャンバー５４内の燃料と反応しうる。
【０１２７】
水および水素は、導管６９を通って水転化チャンバー５８およびハウジング７０を出て、復水器７８内に入る。復水器７８は、例えば、混合物を水の沸点よりも低い温度まで冷却することにより、まだ存在している可能性のある未反応の水から水素を分離することができる（復水器７８が、高圧に保たれている場合、水の沸点は必ずしも１００℃とならない）。復水器７８から来る水は、導管７９を通して再循環し、貯水タンク１３０を介して導管６８を通り水転化チャンバー５８に再入しうる。復水器７８は、単一ユニットであってもよく、または複数のコンポーネント、例えばラジエータ１３２および水ノックアウト・タンク１３１を備えることができる。復水器７８内の（例えば、水ノックアウト・タンク１３１内の）水の量は、例えば、レベル制御装置９３によって制御することができ、復水器内の冷却は、冷却デバイス９４、例えば、ファンによって行われる。それに加えて、導管７９内の水の流れは、コントローラ１２７、例えば、ソレノイド弁を操作することにより制御されうる。水は、いくつかの場合において、ポンプ９５によって加圧されうる、復水器７８内の気体水素圧力によって（および／または復水器７８と流体連通している他のチャンバーおよび導管によって）推進されうる。復水器７８によって分離された水素は、導管７７、研磨チャンバー８０、導管８４、蓄圧器８６、および導管８７を通り、燃料電池１００に出ることができる。いくつかの場合において、研磨チャンバー８０は、例えば前に説明されているように、Ｈ２との反応を通じて、導管９９内に存在するＣＯおよび／またはＣＯ２をＣＨ４にメタン化するために使用されうる。このプロセスで生成された水は、さらに、例えば、蓄圧器を介して除去することができ、また適宜、水は再循環される。それに加えて、補給水が、本明細書で説明されているように、導管１１６を通じて貯水タンク１３０に入ることができる。上述のように、残留水および／または生成された水素の一部も、ポンプ１２９を介して蓄圧器８６から再循環されて導管６８に戻るようにできる。
【０１２８】
図１５に示されているように、共通の空気流デバイス７６が、酸化チャンバー５２および清浄化キャンバー５６の両方に入る空気の流れを制御する。共通の空気流デバイス７６から出る空気の流れは、導管６２および６６に分けられ、それぞれ、酸化チャンバー５２および清浄化チャンバー５６に入る。導管６２内を通る流れは、流量インジケータ８１によって監視され、導管６６内を通る流れは、流量インジケータ８２によって監視される。それに加えて、導管６２と６６との間の流量の比は、比例弁８５、例えば、フラップ弁によって制御されうる。比例弁８５の制御は、例えば、流量インジケータ８３（燃料流入量を測定する）とともに流量インジケータ８１および８２の測定結果に応じて、制御されうる。例えば、流量にインジケータ８３によって示されるように、導管６１内を流れる燃料の量を監視することにより、好適な量の空気および／または酸素をハウジング７０内に（例えば、酸化チャンバー５２および清浄化チャンバー５６内に）取り込む、例えば、化学量論的量の酸素を取り込むように共通の空気流デバイス７６の流量を制御することができる。
【０１２９】
復水器７８から出る水素は、何らかの適当な目的に、例えば、回収するために使用したり、または図１５に示されているように、酸化を介して、例えば、上述のような燃料電池を介して、電気エネルギーおよび水を発生するために使用することができる。図１５に示されているように、燃料電池１００は、プロトン交換膜型燃料電池であり、これは、陽極区画１０１、陰極区画１０２、および冷却区画１０３を備える。燃料電池１００は、コントローラ１０５によって制御される。陽極区画１０１から出る排気は、圧力インジケータ９７などのセンサーを通じて監視され、ソレノイド弁９８などのアクチュエータを通して制御される。排ガスは、大気中に放出されうるか、またはここで示されているように、例えば、未酸化水素が存在している可能性がある場合に、導管１２２を介して酸化チャンバー５２へ再循環させることができる。
【０１３０】
燃料電池１００の冷却区画１０３を通過する冷却剤は、熱交換器１０８を通る前に膨張タンク１０７（例えば、冷却剤が温度上昇により膨張する場合に）を使って膨張させられ、冷却区画１０３を通る流れは、冷却剤を再循環させて冷却チャンバー１０３に戻すことができるポンプ１０９によって制御されうる。燃料電池１００の陰極区画１０２から出る産出物は、導管１０４を介して熱交換器１１０内に入る。熱交換器１１０内では、水素ガスの酸化により生成される水は、凝結されるようにでき、また導管１１１を通して回収され、タンク１１２内に送られ、レベル制御装置１１３によって監視される。タンク１１２は、いくつかの場合において周囲圧力に保持されうる。タンク１１２から、必要ならば、例えば、レベル制御装置１１３がタンク１２内の水の量が多すぎることを示している場合に、水がタンク１３０内に送り込まれうる。水は、ポンプ１１５を介してタンク１３０内に送り込まれうる。この方法で燃料電池から水を取り戻すのは、システム全体の水使用量を最小限に抑えるうえで有効であるといってよい。それに加えて、熱交換器１１０内では、水を冷却する、例えば、水を凝結させて液体にするために空気が使用されうる。空気は、デバイス１１７（例えば、ポンプまたはブロワー）を使用して導管１１４から熱交換器１１０に送り込まれ、入ってくる空気をろ過するためにエアフィルター１１８が使用できる。熱交換の後、乾燥した空気が、例えば、導管１１９を通して放出され、水分を含んだ加熱された空気が導管１２１を通して再循環されて陰極区画１０２に戻されうる。
【０１３１】
本発明のシステムの限定しない他の例は、図１５に示されている。この図において、燃料流量制御弁９６によって制御される、燃料供給源５１内のプロパンなどの燃料は、導管６１を通して、ハウジング７０内に収納されている酸化チャンバー５２に送られる。空気流デバイス７６は、さらに、導管６２を介して空気を酸化チャンバー５２内に送る。酸化チャンバー５２から来た生成物は、反応チャンバー５４内に流れ込み、材料５５の一方の側、例えば、膜上に流れる。反応チャンバー５４内で、燃料の付加的な酸化が発生し、酸素は材料５５を通じて水転化チャンバー５８から供給される。反応から得られた生成物は、清浄化チャンバー５６に入る。さらに、清浄化チャンバー５６内に、空気流デバイス７６から空気が入り、弁１２６を介して制御される。残留している未酸化燃料燃料をより完全に酸化する、ＣＯを酸化してＣＯ２を形成する、すでに形成されている可能性のある煤または他の粒子を酸化する、といったことを行うために清浄化チャンバーが使用されうる。清浄化チャンバー５６を出たガスは、次に、導管６７を経由して反応７０から出る。
【０１３２】
それに加えて、図１５に示されているように、熱は、さまざまな熱交換器を使用することで交換できる。例えば、多経路復熱装置１３３は、酸化チャンバー５２、導管６２、清浄化チャンバー５６、導管６７、または導管７９のうちの２つまたはそれ以上から熱を交換するために使用されうる。同様に、復熱装置１３５は、導管６９と７９との間で熱を交換するために使用されうる。
【０１３３】
水が、導管７９を介して反応器７０内の水転化チャンバー５８に入る。導管７９内の流れは、コントローラ９５によって制御されうるが、これは、例えば、ポンプであってもよい。水転化チャンバー５８内では、水の一部が、水素に転換されうる。水および水素は、導管６９を通って水転化チャンバー５８およびハウジング７０を出て、復水器７８内に入る。水は、冷却デバイス９４（例えば、ファン）を介して冷却され、水の一部が液化し、弁１２７によって制御される導管１２８を経由して出て、タンク１３０に入る。タンク１３０内の水は、コントローラ９５によって制御され、上述のように導管７９内に入る。
【０１３４】
水と水素を含むガスが、導管７７を介して復水器７８から出て研磨チャンバー８０内に入る。図１５に示されているように、研磨チャンバー８０は、ハウジング７０内に収納されるように示されているけれども、ハウジング内に収納される必要はない。研磨チャンバー８０内で、ＣＯおよび／またはＨ２が反応し、例えば、ＣＨ４または他の化学種を形成しうる。例えば、ＣＯ＋３Ｈ２→ＣＨ４＋Ｈ２Ｏなどのメタン化反応は、研磨チャンバー８０内で触媒されうる。次いで、研磨チャンバー８０から出たガスは、導管８４を介して、例えば、蓄圧器または復水器であってもよい、容器８６内に入る。容器８６内では、水素ガスが水から分離され、導管８７を介して出てくるが（例えば、燃料電池、化学反応、精製などに使用される）、水は導管８８に通され、コントローラ１２９（例えば、ポンプ）によって制御され、再循環されて導管７９内に入る。
【０１３５】
２００６年４月２０日に国際公開第２００６／０４１８５４号として公開された「Ｃｏｎｄｕｃｔｉｎｇ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ  ｆｏｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｓｙｓｔｅｍｓ」という表題のＳ．Ｒａｃｋｅｙらによる国際特許出願番号ＰＣＴ／ＵＳ２００５／０３５７１４、および２００６年３月３０日に出願した「Ｃｏｎｄｕｃｔｉｎｇ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ  ｆｏｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｓｙｓｔｅｍｓ」という表題のＳ．Ｒａｃｋｅｙらによる米国仮特許出願第６０／７８７，５５５号、２００６年３月３０日に出願した「Ｃｏｎｄｕｃｔｉｎｇ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ  ｆｏｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｓｙｓｔｅｍｓ」という表題のＳ．Ｒａｃｋｅｙらによる米国仮特許出願第６０／７８７，５５５号、および２００７年２月６日に出願した「Ａｒｃｈｉｔｅｃｔｕｒｅｓ  ｆｏｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｓｙｓｔｅｍｓ」という表題のＳ．Ｒａｃｋｅｙらによる米国仮特許出願第６０／８９９，８６５号は、参照により本明細書に組み込まれる。さらに、２００７年３月２９日に出願した「Ｃｏｎｄｕｃｔｉｎｇ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ  ｆｏｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｓｙｓｔｅｍｓ」という表題のＲａｃｋｅｙらによる米国特許出願１１／７２９，９５５号、および２００７年３月２９日に出願した「Ａｒｃｈｉｔｅｃｔｕｒｅｓ  ｆｏｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｓｙｓｔｅｍｓ」という表題のＢｏｅｒｓｍａらによる米国特許第１１／７３１，０１４号も参照により本明細書に組み込まれる。
【０１３６】
本発明の実施形態がいくつか、本明細書において説明され、例示されているが、当業者であれば、機能を実行し、および／または結果を得るためのさまざまな他の手段および／または構造、および／または本明細書で説明されている利点のうちの１つまたは複数を容易に思い付くであろうし、またそのような変更形態および／または修正形態のそれぞれは、本発明の範囲内にあるものとみなされる。より一般的に、当業者であれば、本明細書で説明されているすべてのパラメータ、寸法、材料、および構成は、例示的であることを意図されていること、また実際のパラメータ、寸法、材料、および／または構成は、本発明の教示が利用される特定の１つまたは複数の用途に依存することを容易に理解するであろう。当業者であれば、単なる決まり切った実験を使用して、本明細書で説明されている本発明の特定の実施形態と同等の多数のものを認識するか、または確認することができるであろう。したがって、前記の実施形態は、例としてのみ提示されていること、また付属の請求項およびその等価物の範囲内において、本発明は具体的に説明され、請求されている以外の方法でも実施できることは理解されるであろう。本発明は、本明細書で説明されているそれぞれの個別の特徴、システム、物品、材料、キット、および／または方法を対象とする。それに加えて、２つまたはそれ以上のこのような特徴、システム、物品、材料、キット、および／または方法の任意の組合せは、そのような特徴、システム、物品、材料、キット、および／または方法が相互に矛盾していなければ、本発明の範囲内に含まれる。
【０１３７】
すべての定義は、本明細書で定められ使用されているように、辞書定義、参照により組み込まれている文献中の定義、および／または定義されている用語の通常の意味をコントロールすると理解されるべきである。
【０１３８】
明細書および請求項の原文中で不定冠詞「ａ」および「ａｎ」が使用されている場合には、英語でも日本語でも「少なくとも１つの」を意味しているものと理解されるべきである。
【０１３９】
「および／または」という言い回しが本明細書および請求項で使用されている場合には、しかるべく結合された要素の「いずれかまたは両方」、つまり、ある場合には接続して存在し、他の場合には離接して存在する要素を意味するものと理解されるべきである。「および／または」を用いて列挙された複数の要素は、同じようにして、つまり、しかるべく結合された要素のうちの「１つまたは複数」であると解釈されるべきである。他の要素は、適宜、特に識別されている要素と関係しようが関係しまいが、「および／または」という句によって特に識別されている要素以外に存在しうる。そのため、限定しない一例として、「備える、含む」などのオープンエンドの言い回しと併せて使用して「Ａおよび／またはＢ」を記述した場合、一実施形態では、Ａのみを指し（適宜、Ｂ以外の要素を含む）、他の実施形態では、Ｂのみを指し（適宜、Ａ以外の要素を含む）、さらに他の実施形態では、ＡとＢの両方を指し（適宜他の要素を含む）、というようにできる。
【０１４０】
本明細書および請求項で使用されているように、「もしくは、または、あるいは」は、上で定義されているような「および／または」と同じ意味を持つと理解されるべきである。例えば、リスト内の項目を仕切る際に、「または」または「および／または」は、包含するものとして、つまり、多数の要素もしくは要素のリストのうちの、ただし複数も含む、少なくとも１つ、および適宜追加のリストにない項目の包含として解釈するものとする。「．．．のうちのただ１つ」もしくは「．．．のうちのちょうど１つ」、または請求項で使用される場合には、「．．．からなる」などの、反対を明確に示す表現だけは、多数の要素または要素のリストのうちのちょうど１つの要素の包含を指す。一般に、本明細書で使用されているような「もしくは、または、あるいは」という表現は、「いずれかの」、「．．．のうちの１つ」、「．．．のうちのただ１つ」、または「．．．のうちのちょうど１つ」などの排他性の表現を伴う場合には、排他的選択肢（つまり、「一方または他方であるが、その両方ではない」）を示すものとしてのみ解釈されるものとする。「本質的に．．．からなる」は、請求項中で使用された場合、特許法の分野で使用されるような通常の意味を持つものとする。
【０１４１】
本明細書および請求項で使用されているように、１つまたは複数の要素のリストの参照で「少なくとも１つ」という語句を使用した場合、要素のリスト中の複数の要素のうちのどれか１つまたは複数から選択された、必ずしも要素のリスト内に特に列挙されているありとあらゆる要素のうちの少なくとも１つを含むことはなくまた要素のリスト中の複数の要素の任意の組合せを除外しない、少なくとも１つの要素を意味するものと理解されるべきである。この定義では、さらに、要素は、特に識別されている要素と関係しようが関係しまいが、「少なくとも１つ」という句が指している要素のリスト内で特に識別されている要素以外に適宜存在しうるということが許容される。したがって、限定しない一例として、「ＡおよびＢのうちの少なくとも１つ」（またはそれと同等のものとして「ＡまたはＢのうちの少なくとも１つ」またはそれと同等のものとして「Ａおよび／またはＢのうちの少なくとも１つ」）は、一実施形態では、Ｂが存在しない（および適宜Ｂ以外の要素を含む）少なくとも１つの、適宜複数を含む、Ａを指す、他の実施形態では、Ａが存在しない（および適宜Ａ以外の要素を含む）少なくとも１つの、適宜複数を含む、Ｂを指す、さらに他の実施形態では、少なくとも１つの、適宜複数を含む、Ａ、および少なくとも１つの、適宜複数を含む、Ｂ（および適宜他の要素を含む）を指す、などとしてよい。
【０１４２】
また、明確に反対が示されていない限り、複数の工程または活動を含む本明細書で請求されている方法において、方法の工程または活動の順序は、必ずしも、方法の工程または活動が引用されている順序に限定されないと理解されるべきである。
【０１４３】
請求項では、上記の明細書と同様、「含む、備える（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「含む、備える（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」、「伝える、運ぶ（ｃａｒｒｙｉｎｇ）」、「有する、持つ（ｈａｖｉｎｇ）」、「含む、収納する（ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ）」、「伴う（ｉｎｖｏｌｖｉｎｇ）」、「保持する（ｈｏｌｄｉｎｇ）」、「からなる（ｃｏｍｐｏｓｅｄ  ｏｆ）」などのすべての移行句、および同様の語句は、オープンエンドである、つまり、限定はしないが含むを意味すると理解されるべきである。移行句「．．．からなる」および「本質的に．．．からなる」のみは、それぞれ、米国特許審査便覧第２１１１．０３条に規定されているように、クローズドまたはセミクローズドの移行句とする。
【図１】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図３Ｃ】
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【図３Ｄ】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【国際調査報告】
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