(57)【要約】  燃料電池システムは、少なくとも１つの燃料電池とセパレータとを含む燃料電池スタックを含む。各燃料電池は、カソード、アノードおよびカソードとアノードとの間の電解質を含む。セパレータは、膜と、アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体とを含む。アノード排気入口およびリサイクルガス出口は、アノードと独立して流体連通している。筺体と膜が、アノード排気入口と流体連通している第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定している。一実施形態において、膜は、Ｈ２ガス透過性膜であり、リサイクルガス出口は第２のチャンバと流体連通しており、排気ガス出口は第１のチャンバと流体連通している。他の実施形態において、膜は、ＣＯ２ガス透過性膜であり、リサイクルガス出口は第１のチャンバと流体連通しており、排気ガス出口は第２のチャンバと流体連通している。【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）
ｉ）カソード、
ｉｉ）アノード、および
ｉｉｉ）前記カソードと前記アノードとの間の電解質
を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックと、
ｂ）
ｉ）アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体であって、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口が、独立して、前記アノードと流体連通している、筺体、および
ｉｉ）Ｈ２ガス透過性膜
を含むセパレータと
を含み、
前記筺体と前記膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定しており、前記第１のチャンバは、前記アノード排気入口および前記排気ガス出口と流体連通しており、前記第２のチャンバは、前記リサイクルガス出口と流体連通している、燃料電池システム。
【請求項２】
前記膜が、ＣＯ、ＣＯ２およびＨ２Ｏガスの少なくとも１つに対してさらに選択的に透過性である請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項３】
前記セパレータの前記筺体が、前記第１のチャンバおよび前記燃料電池の前記カソードまたは空気源と流体連通しているパージングガス入口をさらに画定している請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項４】
前記セパレータの前記リサイクルガス出口と前記燃料電池の前記アノードとの間にあって、流体連通している改質装置をさらに含み、前記改質装置が、燃料ガスをＨ２ガスへ変換する触媒を含む請求項３に記載の燃料電池システム。
【請求項５】
ａ）アノード、カソードおよび前記アノードと前記カソードとの間の電解質を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックを形成する工程と、
ｂ）
ｉ）アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体であって、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口が、独立して、前記アノードと流体連通している、筺体、および
ｉｉ）Ｈ２ガス透過性膜
を含むセパレータを形成する工程と
を含み、
前記筺体と前記膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定しており、前記第１のチャンバは、前記アノード排気入口および前記排気ガス出口と流体連通しており、前記第２のチャンバは、前記リサイクルガス出口と流体連通している、燃料電池システムを形成する方法。
【請求項６】
前記膜が、ＣＯ、ＣＯ２およびＨ２Ｏガスの少なくとも１つに対してさらに選択的に透過性である請求項５に記載の方法。
【請求項７】
前記セパレータの前記筺体が、前記第１のチャンバおよび前記燃料電池の前記カソードまたは空気源と流体連通しているパージングガス入口をさらに画定している請求項５に記載の方法。
【請求項８】
前記リサイクルガス出口と前記燃料電池の前記アノードとの間にあって、流体連通している改質装置を形成する工程をさらに含み、前記改質装置が、燃料ガスをＨ２ガスへ変換する触媒を含む請求項７に記載の方法。
【請求項９】
アノード、カソードおよび前記アノードと前記カソードとの間の電解質を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックを含む燃料電池システムにおいてアノード排気ガスをリサイクルする方法であって、
ａ）Ｈ２ガスを含むアノード排気ガスを、前記燃料電池のアノードからセパレータまで送る工程であって、前記セパレータが、
ｉ）アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体であって、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口が、独立して、前記アノードと流体連通している、筺体、および
ｉｉ）Ｈ２ガス透過性膜
を含み、前記筺体と前記膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定しており、前記第１のチャンバは、前記アノード排気入口および前記排気ガス出口と流体連通しており、前記第２のチャンバは、前記リサイクルガス出口と流体連通していて、
前記アノード排気ガスは、前記アノード排気入口を通って、前記第１のチャンバへ搬送され、前記アノード排気ガス中のＨ２ガスの少なくとも一部が、前記膜を透過して、前記第２のチャンバへと行き、リサイクルアノード排気ガスを形成する工程と、
ｂ）前記リサイクルアノード排気ガスを、前記燃料電池の前記アノードへ送る工程と
を含む方法。
【請求項１０】
前記アノード排気ガスが、ＣＯおよびＨ２Ｏをさらに含有し、前記膜がＣＯガスに対してさらに選択的に透過性で、それによって、アノード排気ガスのＣＯガスを、前記第１のチャンバから前記第２のチャンバへ通過させる請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記アノード排気ガスが、ＣＯおよびＨ２Ｏをさらに含有し、前記膜がＣＯおよびＨ２Ｏガスに対してさらに選択的に透過性で、それによって、アノード排気ガスのＣＯおよびＨ２Ｏガスを、前記第１のチャンバから前記第２のチャンバへ通過させる請求項９に記載の方法。
【請求項１２】
前記アノード排気ガスが、ＣＯおよびＨ２Ｏをさらに含有し、前記膜がＣＯ、ＣＯ２およびＨ２Ｏガスに対してさらに選択的に透過性で、それによって、排気ガスのＣＯ、ＣＯ２およびＨ２Ｏガスを、前記第１のチャンバから前記第２のチャンバへ通過させる請求項９に記載の方法。
【請求項１３】
ａ）
ｉ）カソード、
ｉｉ）アノード、および
ｉｉｉ）前記カソードと前記アノードとの間の電解質
を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックと、
ｂ）
ｉ）アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体であって、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口が、独立して、前記アノードと流体連通している、筺体、および
ｉｉ）ＣＯ２ガス透過性膜
を含むセパレータと
を含み、
前記筺体と前記膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定しており、前記第１のチャンバは、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口と流体連通しており、前記第２のチャンバは、前記排気ガス出口と流体連通している、燃料電池システム。
【請求項１４】
前記ＣＯ２ガス透過性膜が、Ｈ２Ｏガスに対してさらに選択的に透過性である請求項１３に記載の燃料電池システム。
【請求項１５】
前記セパレータの前記筺体が、前記第２のチャンバおよび前記燃料電池の前記カソードまたは空気源と流体連通しているパージングガス入口をさらに画定している請求項１３に記載の燃料電池システム。
【請求項１６】
前記セパレータの前記リサイクルガス出口と前記燃料電池の前記アノードとの間にあって、流体連通している改質装置をさらに含み、前記改質装置が、燃料ガスをＨ２ガスへ変換する触媒を含む請求項１５に記載の燃料電池システム。
【請求項１７】
ａ）アノード、カソードおよび前記アノードと前記カソードとの間の電解質を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックを形成する工程と、
ｂ）
ｉ）アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体であって、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口が、独立して、前記アノードと流体連通している、筺体、および
ｉｉ）ＣＯ２ガス透過性膜
を含むセパレータを形成する工程と
を含み、
前記筺体と前記膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定しており、前記第１のチャンバは、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口と流体連通しており、前記第２のチャンバは、前記排気ガス出口と流体連通している、燃料電池システムを形成する方法。
【請求項１８】
前記ＣＯ２ガス透過性膜が、Ｈ２Ｏガスに対してさらに選択的に透過性である請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
前記セパレータの前記筺体が、前記第２のチャンバおよび前記燃料電池の前記カソードまたは空気源と流体連通しているパージングガス入口をさらに画定している請求項１７に記載の方法。
【請求項２０】
前記リサイクルガス出口と前記アノードとの間にあって、流体連通している改質装置を形成する工程をさらに含み、前記改質装置が、燃料ガスをＨ２ガスへ変換する触媒を含む請求項１９に記載の方法。
【請求項２１】
アノード、カソードおよび前記アノードと前記カソードとの間の電解質を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックを含む燃料電池システムにおいてアノード排気ガスをリサイクルする方法であって、
ａ）ＣＯ２およびＨ２ガスを含むアノード排気ガスを、前記燃料電池のアノードからセパレータまで送る工程であって、前記セパレータが、
ｉ）アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体であって、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口が、独立して、前記アノードと流体連通している、筺体、および
ｉｉ）ＣＯ２ガス透過性膜
を含み、前記筺体と前記膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定しており、前記第１のチャンバは、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口と流体連通しており、前記第２のチャンバは、前記排気ガス出口と流体連通していて、
前記アノード排気ガスは、前記アノード排気入口を通って、前記第１のチャンバへ搬送され、前記アノード排気ガスに含有されるＣＯ２ガスの少なくとも一部が、前記膜を透過して、前記第２のチャンバへと行って、前記第２のチャンバにおいてＣＯ２リッチな排気ガスを形成し、前記第１のチャンバにおいてＣＯ２ガスの不十分なリサイクルアノード排気ガスを形成する工程と、
ｂ）前記リサイクルアノード排気ガスを、前記燃料電池の前記アノードへ送る工程と
を含む方法。
【請求項２２】
前記アノード排気ガスが、ＣＯおよびＨ２Ｏをさらに含有する請求項２１に記載の方法。
【請求項２３】
前記膜がＨ２Ｏガスに対してさらに選択的に透過性で、それによって、アノード排気ガスのＨ２Ｏガスを、前記第１のチャンバから前記第２のチャンバへ通過させる請求項２２に記載の方法。
【請求項２４】
前記第２のチャンバから出た前記ＣＯ２リッチな排気ガスを、前記排気ガス出口を通して送る工程をさらに含む請求項２１に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、２００７年８月８日出願の米国仮特許出願第６０／９６３，９５２号の利益を請求する。上記出願の全教示内容が、本明細書に参考文献として援用される。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、クリーンで静音かつ効率的な発電を提供し得る可能性を秘めている。熱エネルギーベースのエンジンとは異なり、燃料電池は、電気化学またはバッテリのようなプロセスで、水素ガスを水へ変換するのに関連した化学エネルギーを変換する。典型的に、燃料電池においては、水素ガスおよび酸素ガスが、燃料電池のアノードおよびカソードへそれぞれ供給される。アノードでは、水素ガスが、水素イオン（Ｈ＋）と自由電子（ｅ−）へ電気化学的に分離される。電子は、アノードから、外部電気回路へ流れる。ポリマー電解質膜（ＰＥＭ）燃料電池においては、アノードで形成された水素イオン（Ｈ＋）が、カソードへ、ＰＥＭ電解質を通して流れる。カソードでは、カソードに供給された酸素ガスが、水素イオンおよび自由電子と電気化学的に結合して、水を生成する。固体酸化物電解質を用いる固体酸化物燃料電池においては、一般に、酸素イオンが、カソードで電気化学的に形成されて、アノードへ、固体酸化物電解質を通して動く。燃料電池における全体の反応は、
２Ｈ２＋Ｏ２→２Ｈ２Ｏ（蒸気）＋エネルギー      （１）
である。クリーンで静音な発電の利点にも係らず、燃料電池システムは、製品の未成熟、複雑すぎる工学システム、燃料効率等により生じる数多くの困難な市場参入問題に直面してきた。燃料効率は、より広い表面積のアノードとカソードを用いる、または燃料スタックにおける燃料電池の数を増やすことにより増大させることができる。しかしながら、これらのやり方だと、一般的に、燃料スタックのサイズが増大してしまう。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
従って、燃料電池システムのサイズを妥協することなく、燃料電池システムにおける燃料効率を増大する方法を開発すること、および、高燃料効率を有する燃料電池システム、特に、比較的サイズの小さな燃料電池システムを開発することが必要とされている。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
本発明は、概して、アノード排気をリサイクルするセパレータを含む燃料電池システム、かかる燃料電池システムを形成する方法、およびかかる燃料電池システムにおいてアノード排気をリサイクルする方法に関する。
【０００５】
一実施形態において、本発明は、少なくとも１つの燃料電池とセパレータとを含む燃料電池スタックを含む燃料電池システムに係る。各燃料電池は、カソード、アノードおよびカソードとアノードとの間の電解質を含む。
【０００６】
具体的な一実施形態において、セパレータは、アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体と、Ｈ２ガス透過性膜とを含む。アノード排気入口およびリサイクルガス出口は、独立して、アノードと流体連通している。筺体と膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定している。第１のチャンバは、アノード排気入口および排気ガス出口と流体連通している。第２のチャンバは、リサイクルガス出口と流体連通している。
【０００７】
他の具体的な実施形態において、セパレータは、アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体と、ＣＯ２ガス透過性膜とを含む。アノード排気入口およびリサイクルガス出口は、独立して、アノードと流体連通している。筺体と膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定している。第１のチャンバは、アノード排気入口およびリサイクルガス出口と流体連通している。第２のチャンバは、排気ガス出口と流体連通している。
【０００８】
他の実施形態において、本発明は、上述した燃料電池システムを形成する方法に係る。本方法には、アノード、カソードおよびアノードとカソードの間に電解質を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックを形成することが含まれる。本方法にはさらに、セパレータを形成することが含まれる。セパレータの特徴は、本発明の燃料電池システムについて上述したとおりである。
【０００９】
さらに他の実施形態において、本発明は、燃料電池システムにおいてアノード排気ガスをリサイクルする方法に係る。燃料電池システムは、少なくとも１つの燃料電池とセパレータとを含む燃料電池スタックを含む。各燃料電池は、カソード、アノードおよびカソードとアノードの間に電解質を含む。セパレータの特徴は、本発明の燃料電池システムについて上述したとおりである。
【００１０】
アノード排気ガスをリサイクルする方法の具体的な一実施形態において、セパレータは、アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体と、Ｈ２ガス透過性膜とを含む。このセパレータの他の特徴は、Ｈ２ガス透過性膜を含む本発明の燃料電池システムのセパレータについて上述したとおりである。本方法において、アノード排気ガスは、燃料電池のアノードからセパレータへ送られる。アノード排気ガスは、Ｈ２ガスを含んでいる。次に、アノード排気ガスは、第１のチャンバへ、アノード排気入口を通して搬送され、アノード排気ガスに含有されるＨ２ガスの少なくとも一部が、膜を通して、第２のチャンバへ透過して、第２のチャンバに、Ｈ２ガスを含むリサイクルアノード排気ガスを形成し、第１のチャンバに、Ｈ２の不十分な排気ガスを残す。リサイクルアノード排気ガスは、燃料電池のアノードへ送られる。
【００１１】
アノード排気ガスをリサイクルする方法の他の具体的な実施形態において、セパレータは、アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体と、ＣＯ２ガス透過性膜とを含む。このセパレータの他の特徴は、ＣＯ２ガス透過性膜を含む本発明の燃料電池システムのセパレータについて上述したとおりである。本方法において、アノード排気ガスは、燃料電池のアノードからセパレータへ送られる。アノード排気ガスは、ＣＯ２およびＨ２ガスを含んでいる。次に、アノード排気ガスは、第１のチャンバへ、アノード排気入口を通して搬送される。アノード排気ガスに含有されるＣＯ２ガスの少なくとも一部が、膜を通して、第２のチャンバへ透過して、第２のチャンバに、ＣＯ２リッチな排気ガスを形成し、第１のチャンバに、ＣＯ２ガスの不十分なリサイクルアノード排気ガスを形成する。リサイクルアノード排気ガスは、燃料電池のアノードへ送られる。
【００１２】
アノード排気をリサイクルする本発明では、燃料利用の合計を、潜在的に、ほぼ１００％の燃料利用まで増大させることができる。このように、本発明の燃料電池システムの効率は、アノード排気をリサイクルするためのセパレータを有していないものに比べて、増大し得る。燃料電池システムのこの高効率によって、比較的小さなサイズの燃料スタックを用いることが可能となる。本発明の燃料電池システムは、様々な用途、例えば、発電および／または温水生成に用いることができる。
【００１３】
典型的に、水素ガスを、天然ガス等の炭化水素燃料源から生成するためには、燃料源を、蒸気および／または酸素ガス等の酸素源を用いて改質または予備改質して、元素炭素の形成を防ぐ必要がある。当該技術分野においては、蒸気がよく用いられてきた。かかる蒸気を生成するには、通常、ボイラーまたは蒸気発生器が必要であり、それが、燃料電池システムをより複雑で、規模の大きなものとさせている。また、触媒を保護するために、浄水システムがさらに必要なことが多い。これとは対照的に、本発明においては、実質的に純水（蒸気）がリサイクルされるため、大規模な水処理ユニット、蒸気発生器またはボイラーは、通常、必要なく、燃料電池システムを単純化することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の燃料電池システムの概略図である。
【図２Ａ】本発明において用いることのできるいくつかのセパレータの概略図である。
【図２Ｂ】本発明において用いることのできるいくつかのセパレータの概略図である。
【図２Ｃ】本発明において用いることのできるいくつかのセパレータの概略図である。
【図２Ｄ】本発明において用いることのできるいくつかのセパレータの概略図である。
【図３Ａ】本発明において用いることのできるいくつかのセパレータにおけるガスの流れを示す概略図である。
【図３Ｂ】本発明において用いることのできるいくつかのセパレータにおけるガスの流れを示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
前述したことは、同じ参照文字が、異なる図全体において同じ部分を指している添付の図面に示されるとおり、本発明の実施形態の以下のより具体的な説明から明らかとなろう。図面は必ずしも縮尺どおりではなく、本発明の実施形態を示すために強調がなされている。
【００１６】
図１に、本発明の燃料電池システムの一実施形態、燃料電池システム１００を示す。燃料電池システム１００は、燃料電池スタック１０、セパレータ３０、燃料源５０、酸素ガス源６０およびガス排気７０を含む。燃料電池スタック１０は、少なくとも１つの燃料電池１２を含む。燃料電池１２は、アノード１４、カソード１６および電解質１８を含む。アノード１４は、燃料源５０、例えば、Ｈ２ガスまたはＨ２へ変換できる天然ガスと、任意で、アノード流れ場２０を介して、流体連通している。カソード１６は、酸素ガス源６０、例えば、空気と、任意で、カソード流れ場２２を介して、流体連通している。膜４０（本明細書では、膜４０Ａと４０Ｂをまとめて参照する）を含むセパレータ３０は、燃料電池１２のアノード１４およびガス排気またはバーナー７０と、任意で、改質装置８０および／または予備改質装置８２を介して、流体連通している。一実施形態において、セパレータ３０は、Ｈ２ガス透過膜４０Ａを含んでいる。他の実施形態において、セパレータは、ＣＯ２ガス透過膜４０Ｂを含んでいる。図１に示すとおり、燃料電池システム１００は、電力調整器９０をさらに含むことができる。
【００１７】
図２Ａを参照すると、セパレータ３０、セパレータ３０Ａの一実施形態が、この図に示されている。図２Ａに示すとおり、セパレータ３０Ａは、第１のガス入口３４、第１のガス出口３６および第２のガス出口３８を画定している筺体３２を含む。セパレータ３０Ａは、さらに膜４０を含む。筺体３２と膜４０が、第１のチャンバ４２および第２のチャンバ４４を少なくとも一部画定している。第１のチャンバ４２は、第１のガス入口３４および第２のガス出口３８と流体連通している。第２のチャンバ４４は、第１のガス出口３６と流体連通している。
【００１８】
セパレータ３０、セパレータ３０Ｂの他の実施形態を、図２Ｂに示す。図２Ｂに示すとおり、セパレータ３０Ｂは、上述したセパレータ３０Ａの特徴を含み、燃料ガス源および第２のチャンバ４４と流体連通している第２のガス入口４６をさらに含む。
【００１９】
セパレータ３０、セパレータ３０Ｃの他の実施形態を、図２Ｃに示す。図２Ｃに示すとおり、セパレータ３０Ｃは、上述したセパレータ３０Ａの特徴を含み、第１のチャンバ４２と流体連通している第３のガス入口４８をさらに含む。
【００２０】
図２Ｄを参照すると、セパレータ３０、セパレータ３０Ｄの他の実施形態が、この図に示されている。図２Ｄに示すとおり、セパレータ３０Ｄは、上述したセパレータ３０Ａの特徴を含み、第２のチャンバ４４と流体連通している第２のガス入口４６および第１のチャンバ４２を流体連通している第３のガス入口４８をさらに含む。
【００２１】
図１および２Ａ〜２Ｄを参照すると、燃料電池システム１００の一実施形態において、セパレータ３０（セパレータ３０Ａ〜３０Ｄをまとめて参照する）は、少なくともＨ２ガスを選択的に透過できるＨ２ガス透過性膜４０Ａを用いる。本実施形態において、セパレータ３０の第１のガス入口３４、第１のガス出口３６および第２のガス出口３８は、それぞれ、アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口である。本実施形態において、第１のガス入口３４（すなわち、アノード排気入口）は、燃料電池１２のアノード１４と流体連通している。第１のガス出口３６（すなわち、リサイクルガス出口）はまた、好ましくは改質装置８０および／または予備改質装置８２を通して、燃料電池１２のアノード１４とも流体連通している。第２のガス出口３８（すなわち、排気ガス出口）は、ガス排気またはバーナー７０と流体連通している。アノード排気ガスは、典型的に、燃料電池１２では用いないＨ２ガスを含有している。本実施形態において、アノード排気ガスは、第１のガス入口３４（すなわち、アノード排気入口）を通して、第１のチャンバ４２へ搬送される。アノード排気ガスからのＨ２ガスは、膜４０を通して、第２のチャンバ４４へ透過し、燃料電池１２のアノード１４へリサイクルして戻される。Ｈ２ガスの不十分な第１のチャンバ４２に残ったガスは、チャンバから出て、ガス排気またはバーナー７０へ、第２のガス出口３８（すなわち、排気ガス出口）を通して、送られる。
【００２２】
膜４０にＨ２ガス透過性膜を用いる具体的な一実施形態においては、セパレータ３０Ａ（図２Ａ）を用いる。
【００２３】
Ｈ２ガス透過性膜４０Ａを用いる他の具体的な実施形態において、第２のガス入口４６を含むセパレータ３０Ｂ（図２Ｂ）または３０Ｄ（図２Ｄ）を用いる。第２のガス入口４６は、燃料源５０と流体連通している燃料ガス入口である。この具体的な実施形態において、燃料ガス、例えば、天然ガスが、第２のチャンバ４４へ搬送される。第２のチャンバ４４において、燃料ガスは、第１のチャンバ４２から膜４０を通して第２のチャンバ４４へ透過したＨ２ガスを含むリサイクルアノード排気と結合し、結合したガスの流れは、燃料電池１２のアノード１４へ送られる。本実施形態において、燃料ガスは、第２のチャンバ４４のガスが、第１のガス出口３６（すなわち、リサイクルガス出口）から燃料電池１２のアノード１４へパージされるのを補助することができる。
【００２４】
Ｈ２ガス透過性膜４０Ａを用いるさらに他の具体的な実施形態において、第３のガス入口４８を含むセパレータ３０Ｃ（図２Ｃ）または３０Ｄ（図２Ｄ）を用いる。第３のガス入口４８は、第１のチャンバ４２と、燃料電池１２のカソード１６、空気源等の酸素ガス源６０または排気ガスまたはバーナー７０からの排気（それぞれ点線１５、１７および１９で図１に図示）と流体連通しているパージングガス入口である。カソード１６からのカソード排気あるいは酸素ガス源６０、排気ガスまたはバーナー７０からのガスの流れ（例えば、気流）は、第１のチャンバ４２へ、第３のガス入口４８を通して送られる。かかるガスの流れによって、第１のチャンバ４２のガスが、第２のガス出口３８（すなわち、排気ガス出口）を通してパージされるのを補助することができる。この具体的な実施形態において、天然ガス等の燃料ガスは、上述したとおり、第２のチャンバ４４へ搬送されて、燃料電池１２のアノード１４へリサイクルして戻される。
【００２５】
Ｈ２ガス透過性膜４０Ａを用いるいくつかの実施形態において、Ｈ２ガス透過性膜は、ＣＯガスに対してさらに選択的に透過性である。あるいは、Ｈ２ガス透過性膜は、ＣＯおよびＨ２ガスにさらに選択的に透過性である。あるいは、Ｈ２ガス透過性膜は、ＣＯ、ＣＯ２およびＨ２Ｏに対してさらに選択的に透過性である。
【００２６】
図３Ａに、膜４０Ａが、Ｈ２ガス、Ｈ２ガスおよびＣＯガス、またはＨ２ガス、ＣＯガスおよびＨ２Ｏガスを、第１のチャンバ３４から第２のチャンバ３６へ選択的に透過することのできるセパレータ３０におけるガスの流れを示す。図に示すとおり、第２のチャンバ３６への透過ガスはリサイクルされ、第１のチャンバ３４の残りのガスは、ガス排気またはバーナー７０に送られる。
【００２７】
図１および２Ａ〜２Ｄを参照すると、燃料電池システム１００の他の実施形態において、セパレータ３０は、少なくともＣＯ２ガスを選択的に透過し得るＣＯ２ガス透過性膜４０Ｂを用いる。好ましくは、ＣＯ２ガス透過性膜は、Ｈ２ガスを選択的に透過しない。本実施形態において、第１のガス入口３４、第１のガス出口３６および第２のガス出口３８は、それぞれ、アノード排気入口、排気ガス出口およびリサイクルガス出口である。本実施形態において、第１のガス入口３４は、燃料電池１２のアノード１４と流体連通している。第１のガス出口３６（排気ガス出口）は、ガス排気またはバーナー７０と流体連通している。第２のガス出口３８（リサイクルガス出口）は、燃料電池１２のアノード１４と、好ましくは、改質装置８０および／または予備改質装置８２を通して、流体連通している。本実施形態において、アノード排気ガスは、第１のチャンバ４２へ、第１のガス入口３４（すなわち、アノード排気入口）を通して搬送される。アノード排気ガスに含有されるＣＯ２ガスは、膜４０を通して、第２のチャンバ４４へと透過して、ガス排気またはバーナー７０へパージされる。アノード排気ガスに含有されるＨ２ガスは、第１のチャンバ４２に残り、燃料電池１２のアノード１４へ、第２のガス出口３８（すなわち、リサイクルガス出口）を通して、リサイクルのために送られる。
【００２８】
ＣＯ２ガス透過性膜４０Ｂを用いる具体的な一実施形態において、セパレータ３０Ａ（図２Ａ）を用いる。
【００２９】
ＣＯ２ガス透過性膜４０Ｂを用いる他の具体的な実施形態において、第２のガス入口４６を用いるセパレータ３０Ｂ（図２Ｂ）または３０Ｄ（図２Ｄ）を用いる。第２のガス入口４６は、燃料電池１２のカソード１６、酸素ガス源６０、ガス排気またはバーナー７０からの排気（図１に、それぞれ、点線１５、１７および２１で示されている）のいずれかと流体連通しているパージングガス入口である。カソード１６からのカソード排気あるいは酸素ガス源６０からのガスの流れ（例えば、気流）、排気ガスまたはバーナー７０からの排気は、第２のチャンバ４４へ、第２のガス入口４６（すなわち、パージングガス入口）を通して送られる。かかるガスの流れによって、第２のチャンバ４４のガスが、第１のガス出口３６（すなわち、排気ガス出口）を通してパージされるのを補助することができる。この具体的な実施形態において、天然ガス等の燃料ガスは、上述したとおり、第１のチャンバ４２へ搬送されて、第２のガス出口３８（すなわち、リサイクルガス出口）を通して、燃料電池１２のアノード１４へリサイクルして戻される。
【００３０】
ＣＯ２ガス透過性膜４０Ｂを用いるさらに他の具体的な実施形態において、第３のガス入口４８を用いるセパレータ３０Ｃ（図３０Ｃ）または３０Ｄ（図３０Ｄ）を用いる。第３のガス入口４８は、第１のチャンバ４２および燃料源５０と流体連通している燃料ガス入口である。この具体的な実施形態において、天然ガス等の燃料ガスは、セパレータ３０の第１のチャンバ４２へ搬送される。第１のチャンバ４２において、燃料ガスは、Ｈ２ガスを含むリサイクルアノード排気と結合し、結合したガスの流れは、燃料電池１２のアノード１４へ、第２のガス出口３８（すなわち、リサイクルガス出口）を通して送られる。本実施形態において、燃料ガスは、第１のチャンバ４２のガスが、第２のガス出口３８（すなわち、リサイクルガス出口）から燃料電池１２のアノード１４へパージされるのを補助することができる。
【００３１】
ＣＯ２ガス透過性膜４０Ｂを用いるいくつかの実施形態において、ＣＯ２ガス透過性膜は、Ｈ２Ｏガスに対してさらに選択的に透過性である。
【００３２】
図３Ｂに、膜４０Ｂが、ＣＯ２ガス、またはＣＯ２ガスおよびＨ２Ｏガスを選択的に透過するセパレータ３０におけるガスの流れを示す。図に示すとおり、第２のチャンバ３６への透過ガスはガス排気またはバーナー７０に送られ、第１のチャンバ３４の残りのガスは、リサイクルされる。
【００３３】
図１に戻り参照すると、好ましい一実施形態において、燃料電池システム１００は、セパレータ３０および燃料電池１２のアノード１４と流体連通している改質装置８０および任意で予備改質装置８２をさらに含む。改質装置８０は、天然ガスまたはその他炭化水素燃料源等の燃料源を、水素ガスへ変換する触媒を含む。予備改質装置８２は、重炭化水素を除去して、改質装置８０または燃料電池スタック１０における炭素形成を防ぐことができる。通常、燃料および蒸気は、予備改質装置８２に供給され、燃料の重炭化水素は、メタン等の合成ガスへと改質される。予備改質装置８２で形成された合成ガスは、改質装置８０へ供給されて、水素ガスへと変換される。予備改質装置８２は、一般に、約３５０℃〜５５０℃で断熱操作される。予備改質装置８２での燃料の未反応炭化水素は、改質装置８０で改質することができる。あるいは、高温燃料電池スタック１０を用いるときは（例えば、約３５０℃〜５５０℃の温度で）、未反応炭化水素は、燃料電池スタック１０で改質することができる。好ましくは、予備改質装置８２または改質装置８０で用いる蒸気は、リサイクルアノード排気からである。
【００３４】
改質装置８０および任意の予備改質装置８２を用いる実施形態において、セパレータ３０からのリサイクル排気ガスは、任意で、予備改質装置８２を介して、改質装置８０へ送られる。特定の一実施形態において、図１の点線経路１１により示されるとおり、燃料源５０からの燃料ガスは、セパレータ３０へ送られ、リサイクルガスと結合し、結合したガス蒸気は、改質装置８０へ送られる。他の具体的な実施形態において、図１の点線経路１３により示されるとおり、燃料源５０からの燃料ガスは、リサイクル排気ガスの流れから独立して、改質装置８０と直接流体連通している。さらに他の具体的な実施形態において、燃料源５０からの燃料ガスは、アノード１４と直接流体連通している。
【００３５】
当該技術分野において公知の任意の好適な改質装置および予備改質装置を、本発明において用いることができる。好適な改質装置の代表例としては、蒸気改質装置、自動熱改質装置および部分酸化改質装置が挙げられる。概して、酸化剤は、燃料（例えば、天然ガス）と結合して、水素ガスおよび酸化副生成物（例えば、ＣＯまたはＣＯ２）を生成する。酸化剤については、典型的に、蒸気改質装置は蒸気を用い、部分酸化改質装置は酸素ガスを用い、自動熱改質装置は蒸気と酸素ガスの両方を用いる。
【００３６】
改質装置は、燃料電池スタック１０から分離して、図１には示されているが、代案として、燃料電池スタック１０は、内部改質燃料電池として機能する燃料電池１２を含むことができる。かかる内部改質燃料電池内では、天然ガスまたはその他炭化水素燃料の水素ガスへの改質を行うことができる。かかる内部改質燃料電池の一例は、蒸気改質燃料電池であり、そこでは、燃料電池のカソードから生成された熱蒸気を、燃料の水素ガスへの触媒変換に用いる。
【００３７】
燃料電池システム１００は、図１に示すとおり、電力調整器９０をさらに含むことができる。典型的に、燃料電池１２は、直流電流を生成し、供給前に調整が必要である。電力調整器９０は、燃料電池１２から生成された電流を、例えば、交流または調整直流へと処理する。
【００３８】
いくつかの実施形態において、燃料源は水素ガス自体である。これらの実施形態において、改質装置８０は必要なく、燃料源５０からの水素ガスおよびリサイクルアノード排気は、燃料電池１２のアノード１４と直接流体連通している。
【００３９】
図１においては、分離したガスチャネル、アノードおよびカソード流れ場２０、２２について記載したが、ガスチャネルを少なくとも一部画定している電極も本発明において用いることができる。
【００４０】
本発明の燃料電池システムは、当該技術分野において公知の任意の好適な方法により作製することができる。例示の方法は、その全教示が本明細書に参考文献として援用される「Ｈｉｇｈ  Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ  Ｓｏｌｉｄ  Ｏｘｉｄｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌｓ：Ｆｕｎｄａｍｅｎｔａｌｓ，Ｄｅｓｉｇｎ  ａｎｄ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ」Ｄｉｎｇｈａｌら編、Ｅｌｓｅｖｉｅｒ  Ｌｔｄ．（２００３年）にある。
【００４１】
当該技術分野において公知の任意の好適な膜を、セパレータ３０の膜４０を形成するのに用いることができる。好ましくは、膜４０は、例えば、約１００℃より高い高温で操作することのできる膜である。膜４０は、ポリマー、セラミックまたはナノチューブ系膜とすることができる。セラミック膜は、シリカ系およびゼオライト系膜を含む。Ｈ２ガス透過性ポリマー膜の具体例としては、ポリイミド、ポリスルホン、ポリスルホンシリコーンおよび酢酸セルロースが挙げられる。ＣＯ２透過性ポリマー膜の具体例としては、ポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）および架橋ポリ（エチレングリコール）ジアクリレート（ＰＥＧｄａ）が挙げられる。
【００４２】
当該技術分野において公知の任意の好適なアノードおよびカソード材料を、本発明において用いることができる。好適なアノードおよびカソード材料の具体例は、例えば、「Ｈｉｇｈ  Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ  Ｓｏｌｉｄ  Ｏｘｉｄｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌｓ：Ｆｕｎｄａｍｅｎｔａｌｓ，Ｄｅｓｉｇｎ  ａｎｄ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ」１１９〜１６９頁、Ｄｉｎｇｈａｌら編、Ｅｌｓｅｖｉｅｒ  Ｌｔｄ．（２００３年）にある。カソード材料の具体例としては、マンガン酸Ｌａ系材料（例えば、Ｌａ１−ｘＭｎＯ３、式中、ｘ＝０〜０．１）が挙げられる。具体的な実施形態において、マンガン酸Ｌａ系材料は、１つ以上の好適なドーパント、例えば、Ｓｒ、Ｃａ、ＢａまたはＭｇでドープされる。ドープされたマンガン酸Ｌａ系材料としては、マンガン酸ＬａＳｒ（例えば、Ｌａ１−ｘＳｒｘＭｎＯ３、式中、ｘ＝０．１〜０．３、（Ｌａ＋Ｓｒ）／Ｍｎ＝１．０〜０．９５（モル比））およびマンガン酸ＬａＣａ（例えば、Ｌａ１−ｘＣａｘＭｎＯ３、式中、ｘ＝０．１〜０．３、（Ｌａ＋Ｃａ）／Ｍｎ＝１．０〜０．９５（モル比））が例示される。アノード材料の具体例としては、Ｎｉサーメットが挙げられる。「Ｎｉサーメット」は、概して、Ｎｉ、例えば、約２０重量％〜７０重量％のＮｉを含むセラミック金属複合体を指す。Ｎｉサーメットの例は、Ｎｉと、約１５重量％のＹ２Ｏ３を含有するＺｒＯ２等のイットリア安定ジルコニア（ＹＳＺ）とを含む材料、およびＮｉとＹＳｒ−ジルコニアを含む材料である。
【００４３】
当該技術分野において公知の任意の好適な電解質材料を、本発明の電解質１８に用いることができる。好ましくは、電解質１８は固体電解質である。好適な具体的な固体電解質は、例えば、「Ｈｉｇｈ  Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ  Ｓｏｌｉｄ  Ｏｘｉｄｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌｓ：Ｆｕｎｄａｍｅｎｔａｌｓ，Ｄｅｓｉｇｎ  ａｎｄ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ」、８３〜１１２頁、Ｄｉｎｇｈａｌら編、Ｅｌｓｅｖｉｅｒ  Ｌｔｄ．（２００３年）にある。具体例としては、ＺｒＯ２系材料、例えば、Ｓｃ２Ｏ３−ドープＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３−ドープＺｒＯ２およびＹｂ２Ｏ３−ドープＺｒＯ２、ＣｅＯ２系材料、例えば、Ｓｍ２Ｏ３−ドープＣｅＯ２、Ｇｄ２Ｏ３−ドープＣｅＯ２、Ｙ２Ｏ３−ドープＣｅＯ２およびＣａＯ−ドープＣｅＯ２、没食子酸Ｌｎ系材料（Ｌｎ＝ランタノイド、例えば、Ｌａ、Ｐｒ、ＮｄまたはＳｍ）、例えば、Ｃａ、Ｓｉ、Ｂａ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｆｅまたはこれらの混合物でドープされたＬａＧａＯ３（例えば、Ｌａ０．８Ｓｒ０．２Ｇａ０．８Ｍｇ０．２Ｏ３、Ｌａ０．８Ｓｒ０．２Ｇａ０．８Ｍｇ０．１５Ｃｏ０．０５Ｏ３、Ｌａ０．９Ｓｒ０．１Ｇａ０．８Ｍｇ０．２Ｏ３、ＬａＳｒＧａＯ４、ＬａＳｒＧａ３Ｏ７またはＬａ０．９Ａ０．１Ｇａ３、式中、Ａ＝Ｓｒ、ＣａまたはＢａ）およびこれらの混合物が挙げられる。その他の例としては、ドープされたジルコン酸イットリウム（例えば、ＹＺｒ２Ｏ７）、ドープされたチタン酸ガドリニウム（例えば、Ｇｄ２Ｔｉ２Ｏ７）およびブラウンミレライト（例えば、Ｂａ２Ｉｎ２Ｏ６またはＢａ２Ｉｎ２Ｏ５）が挙げられる。
【００４４】
任意の好適な厚さのアノード１４およびカソード１６を、本発明において用いることができる。具体的な一実施形態において、アノード１４およびカソード１６の厚さは、それぞれ独立に、約１ｍｍ〜約２ｍｍの範囲である。
【００４５】
好適な厚さの電解質１８を、本発明において用いることができる。具体的な一実施形態において、電解質１８の厚さは、約５μｍ〜約２０μｍ、例えば、約５μｍ〜約１０μｍの範囲である。他の具体的な実施形態において、電解質１８の厚さは、約１００μｍより厚い。図１には示されていないが、複数の燃料電池１２を用いるときは、燃料電池スタック１０は、燃料電池１２間に相互接続をさらに含む。任意の好適な相互接続を、本発明において用いることができる。具体例は、「Ｈｉｇｈ  Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ  Ｓｏｌｉｄ  Ｏｘｉｄｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌｓ：Ｆｕｎｄａｍｅｎｔａｌｓ，Ｄｅｓｉｇｎ  ａｎｄ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ」１７３〜１９０頁、Ｄｉｎｇｈａｌら編、Ｅｌｓｅｖｉｅｒ  Ｌｔｄ．（２００３年）にある。
【００４６】
本発明はまた、アノード、カソードおよびアノードとカソードとの間の電解質を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックを形成する工程と、アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体であって、アノード排気入口およびリサイクルガス出口が、独立して、前記アノードと流体連通している、筺体、およびＨ２ガス透過性膜を含むセパレータを形成する工程とを含み、筺体と膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定しており、第１のチャンバは、アノード排気入口および排気ガス出口と流体連通しており、第２のチャンバは、リサイクルガス出口と流体連通している、燃料電池システムを形成する方法に係る。特定の実施形態において、膜は、ＣＯガスに対してさらに選択的に透過性である。他の具体的な実施形態において、膜は、ＣＯおよびＨ２Ｏガスに対してさらに選択的に透過性である。さらに他の具体的な実施形態において、膜は、ＣＯ、ＣＯ２ガスおよびＨ２Ｏガスに対してさらに選択的に透過性である。
【００４７】
具体的な一実施形態において、セパレータの筺体は、第１のチャンバおよび燃料電池のカソードまたは空気源と流体連通しているパージングガス入口をさらに画定している。本方法は、リサイクルガス出口とアノードとの間にあって、流体連通している改質装置を形成する工程をさらに含み、改質装置は、燃料ガスをＨ２ガスへ変換する触媒を含む。セパレータの筺体は、燃料ガス源と流体連通している燃料ガス入口およびセパレータの第２のチャンバをさらに画定している。改質装置は、燃料ガス源と流体連通している。燃料電池のアノードは、燃料ガス源と直接流体連通している。
【００４８】
他の具体的な実施形態において、燃料電池システムにおいてアノード排気ガスをリサイクルする方法は、アノード、カソードおよびアノードとカソードとの間の電解質を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックを含み、Ｈ２ガスを含むアノード排気ガスを、燃料電池のアノードからセパレータまで送る工程であって、セパレータが、アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体であって、アノード排気入口およびリサイクルガス出口が、独立して、アノードと流体連通している、筺体、およびＨ２ガス透過性膜を含み、筺体と膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定しており、第１のチャンバは、アノード排気入口および排気ガス出口と流体連通しており、第２のチャンバは、リサイクルガス出口と流体連通していて、アノード排気ガスは、アノード排気入口を通って、第１のチャンバへ搬送され、アノード排気ガス中のＨ２ガスの少なくとも一部が、膜を透過して、第２のチャンバへと行き、リサイクルアノード排気ガスを形成する工程と、リサイクルアノード排気ガスを、燃料電池のアノードへ送る工程とを含む。アノード排気ガスは、ＣＯおよびＨ２Ｏをさらに含有し、膜はＣＯガスに対してさらに選択的に透過性で、それによって、アノード排気ガスのＣＯガスを、第１のチャンバから第２のチャンバへ通過させる。さらに他の具体的な実施形態において、アノード排気ガスは、ＣＯおよびＨ２Ｏをさらに含有し、膜がＣＯおよびＨ２Ｏガスに対してさらに選択的に透過性で、それによって、アノード排気ガスのＣＯおよびＨ２Ｏガスを、第１のチャンバから第２のチャンバへ通過させる。他の具体的な実施形態において、アノード排気ガスは、ＣＯおよびＨ２Ｏをさらに含有し、膜はＣＯ、ＣＯ２およびＨ２Ｏガスに対してさらに選択的に透過性で、それによって、排気ガスのＣＯ、ＣＯ２およびＨ２Ｏガスを、第１のチャンバから第２のチャンバへ通過させる。
【００４９】
具体的な一実施形態において、本方法は、第１のチャンバから出たＨ２の不十分な排気ガスを、排気ガス出口を通して、ガス排気またはバーナーに送る工程をさらに含む。セパレータの筺体は、第１のチャンバおよび燃料電池のカソードまたは空気源と流体連通しているパージングガス入口をさらに画定しており、本方法は、空気源からの気流、または燃料電池のカソードからのカソード排気ガスのストリームを、第１のチャンバへ、パージングガス入口を通して、送る工程をさらに含み、これによって、第１のチャンバから出たＨ２の不十分な排気ガスを、空気またはカソード排気ガスの流れにより送る。
【００５０】
他の具体的な実施形態において、本方法は、燃料ガスの源からの燃料ガスを、リサイクルガス出口とアノードとの間にあって、流体連通している改質装置へ送る工程をさらに含み、改質装置は、燃料ガスをＨ２ガスへ変換する。セパレータの筺体は、第２のチャンバと流体連通している燃料ガス入口をさらに画定しており、燃料ガスは、燃料ガス源から改質装置まで、セパレータを通して送られる。
【００５１】
さらに他の具体的な実施形態において、本方法は、燃料ガス源からセパレータの第２のチャンバまで、燃料ガス入口を通して、燃料ガスを送る工程をさらに含む。具体的な一実施形態において、本方法は、セパレータから改質装置まで、リサイクルガス出口を通して、リサイクルアノード排気ガスを送る工程をさらに含む。他の具体的な実施形態において、本方法は、改質装置で変換されたＨ２ガスおよびリサイクルアノード排気ガスのＨ２ガスを、改質装置から燃料電池のアノードまで送る工程をさらに含む。さらに他の具体的な実施形態において、本方法は、リサイクルアノード排気ガスから独立して改質装置へ、燃料源からの燃料ガスを送る工程をさらに含む。具体的な一実施形態において、本方法は、燃料源からの燃料ガスを送って、リサイクルアノード排気ガスを結合して、燃料ガスおよびセパレータを通過したリサイクルアノード排気ガスを、改質装置に送る工程をさらに含む。
【００５２】
具体的な実施形態において、本方法は、アノード、カソードおよびアノードとカソードとの間の電解質を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックを形成する工程と、アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体であって、アノード排気入口およびリサイクルガス出口が、独立して、アノードと流体連通している、筺体、およびＣＯ２ガス透過性膜を含むセパレータを形成する工程とを含み、筺体と膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定しており、第１のチャンバは、アノード排気入口およびリサイクルガス出口と流体連通しており、第２のチャンバは、排気ガス出口と流体連通している。他の具体的な実施形態において、ＣＯ２ガス透過性膜は、Ｈ２Ｏガスに対してさらに選択的に透過性である。具体的な一実施形態において、セパレータの筺体は、第２のチャンバおよび燃料電池のカソードまたは空気源と流体連通しているパージングガス入口をさらに画定している。
【００５３】
他の具体的な実施形態において、本方法は、リサイクルガス出口とアノードとの間にあって、流体連通している改質装置を形成する工程をさらに含み、改質装置は、燃料ガスをＨ２ガスへ変換する触媒を含む。セパレータの筺体は、燃料ガス源およびセパレータの第２のチャンバと流体連通している燃料ガス入口をさらに画定している。改質装置は、燃料ガス源と流体連通している。燃料電池のアノードは、燃料ガス源と流体連通している。
【００５４】
さらに他の特定の実施形態において、本発明は、アノード、カソードおよびアノードとカソードとの間の電解質を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックを含む燃料電池システムにおいてアノード排気ガスをリサイクルする方法であって、ＣＯ２およびＨ２ガスを含むアノード排気ガスを、燃料電池のアノードからセパレータまで送る工程であって、セパレータは、アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体であって、アノード排気入口およびリサイクルガス出口が、独立して、アノードと流体連通している、筺体、およびＣＯ２ガス透過性膜を含み、筺体と膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定しており、第１のチャンバは、アノード排気入口および排気ガス出口と流体連通しており、第２のチャンバは、排気ガス出口と流体連通していて、アノード排気ガスは、アノード排気入口を通って、第１のチャンバへ搬送され、アノード排気ガスに含有されるＣＯ２ガスの少なくとも一部が、膜を透過して、第２のチャンバへと行って、第２のチャンバにおいてＣＯ２リッチな排気ガスを形成し、第１のチャンバにおいてＣＯ２ガスの不十分なリサイクルアノード排気ガスを形成する工程と、リサイクルアノード排気ガスを、燃料電池の前記アノードへ送る工程とを含む方法に関する。具体的な一実施形態において、アノード排気ガスは、ＣＯおよびＨ２Ｏをさらに含有する。他の具体的な実施形態において、膜は、Ｈ２Ｏガスに対してさらに選択的に透過性で、それによって、アノード排気ガスのＨ２Ｏガスを、第１のチャンバから第２のチャンバへ通過させる。さらに他の具体的な実施形態において、本方法は、第２のチャンバから出たＣＯ２リッチな排気ガスを、排気ガス出口を通して送る工程をさらに含む。セパレータの筺体は、第２のチャンバおよび燃料電池のカソードまたは空気源と流体連通しているパージングガス入口をさらに画定している。具体的な一実施形態において、本方法は、空気源からの気流、燃料電池のカソードからのカソード排気ガスの流れを、第２のチャンバへ、パージングガス入口を通して送って、ＣＯ２リッチな排気ガスを、空気またはカソード排気ガスの流れにより、第２のチャンバから出して、送る工程をさらに含む。他の具体的な実施形態において、本方法は、燃料ガスの源から、リサイクルガス出口とアノードとの間に配置され、流体連通していて、燃料ガスをＨ２ガスへ変換する改質装置に、燃料ガスを送る工程をさらに含む。セパレータの筺体は、第１のチャンバと流体連通している燃料ガス入口をさらに画定し、燃料ガスは、燃料ガス源から改質装置へ、セパレータを通して送られる。さらに他の具体的な実施形態において、本方法は、燃料ガス源から、セパレータの第１のチャンバまで、燃料ガス入口を通して、燃料ガスを送る工程をさらに含む。具体的な一実施形態において、本方法は、燃料ガスおよびリサイクルアノード排気ガスを、セパレータから、改質装置まで、リサイクルガス出口を通して送る工程をさらに含む。具体的な実施形態において、本方法は、改質装置で変換されたＨ２ガスおよびリサイクルアノード排気ガスのＨ２ガスを、改質装置から燃料電池のアノードまで送る工程をさらに含む。他の具体的な実施形態において、本方法は、燃料源から改質装置まで、リサイクルアノード排気ガスから独立して、燃料ガスを送る工程をさらに含む。さらに他の具体的な実施形態において、本方法は、燃料源からの燃料ガスを送って、リサイクルアノード排気ガスを結合し、燃料ガスと、改質装置までセパレータを通過したリサイクルアノード排気ガスとを送る工程をさらに含む。
【００５５】
等価物
本発明をその実施形態を参照して、特に示し、説明してきたが、当業者であれば、添付の請求項に包含される本発明の範囲から逸脱することなく、形態および細部に様々な変更を行ってよいものと考えられる。
【図１】
2010536148.tif 000002
【図２Ａ】
2010536148.tif 000003
【図２Ｂ】
2010536148.tif 000004
【図２Ｃ】
2010536148.tif 000005
【図２Ｄ】
2010536148.tif 000006
【図３Ａ】
2010536148.tif 000007
【図３Ｂ】
2010536148.tif 000008
【手続補正書】
【提出日】平成22年3月29日(2010.3.29)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）
ｉ）カソード、
ｉｉ）アノード、および
ｉｉｉ）前記カソードと前記アノードとの間の電解質
を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックと、
ｂ）
ｉ）アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体であって、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口が、独立して、前記アノードと流体連通している、筺体、および
ｉｉ）Ｈ２ガス透過性膜
を含むセパレータと
を含み、
前記筺体と前記膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定しており、前記第１のチャンバは、前記アノード排気入口および前記排気ガス出口と流体連通しており、前記第２のチャンバは、前記リサイクルガス出口と流体連通している、燃料電池システム。
【請求項２】
前記膜が、ＣＯ、ＣＯ２およびＨ２Ｏガスの少なくとも１つに対してさらに選択的に透過性である請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項３】
前記セパレータの前記筺体が、前記第１のチャンバおよび前記燃料電池の前記カソードまたは空気源と流体連通しているパージングガス入口をさらに画定している請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項４】
前記セパレータの前記リサイクルガス出口と前記燃料電池の前記アノードとの間にあって、流体連通している改質装置をさらに含み、前記改質装置が、燃料ガスをＨ２ガスへ変換する触媒を含む請求項３に記載の燃料電池システム。
【請求項５】
ａ）アノード、カソードおよび前記アノードと前記カソードとの間の電解質を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックを形成する工程と、
ｂ）
ｉ）アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体であって、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口が、独立して、前記アノードと流体連通している、筺体、および
ｉｉ）Ｈ２ガス透過性膜
を含むセパレータを形成する工程と
を含み、
前記筺体と前記膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定しており、前記第１のチャンバは、前記アノード排気入口および前記排気ガス出口と流体連通しており、前記第２のチャンバは、前記リサイクルガス出口と流体連通している、燃料電池システムを形成する方法。
【請求項６】
前記膜が、ＣＯ、ＣＯ２およびＨ２Ｏガスの少なくとも１つに対してさらに選択的に透過性である請求項５に記載の方法。
【請求項７】
前記セパレータの前記筺体が、前記第１のチャンバおよび前記燃料電池の前記カソードまたは空気源と流体連通しているパージングガス入口をさらに画定している請求項５に記載の方法。
【請求項８】
前記リサイクルガス出口と前記燃料電池の前記アノードとの間にあって、流体連通している改質装置を形成する工程をさらに含み、前記改質装置が、燃料ガスをＨ２ガスへ変換する触媒を含む請求項７に記載の方法。
【請求項９】
アノード、カソードおよび前記アノードと前記カソードとの間の電解質を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックを含む燃料電池システムにおいてアノード排気ガスをリサイクルする方法であって、
ａ）Ｈ２ガスを含むアノード排気ガスを、前記燃料電池のアノードからセパレータまで送る工程であって、前記セパレータが、
ｉ）アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体であって、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口が、独立して、前記アノードと流体連通している、筺体、および
ｉｉ）Ｈ２ガス透過性膜
を含み、前記筺体と前記膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定しており、前記第１のチャンバは、前記アノード排気入口および前記排気ガス出口と流体連通しており、前記第２のチャンバは、前記リサイクルガス出口と流体連通していて、
前記アノード排気ガスは、前記アノード排気入口を通って、前記第１のチャンバへ搬送され、前記アノード排気ガス中のＨ２ガスの少なくとも一部が、前記膜を透過して、前記第２のチャンバへと行き、リサイクルアノード排気ガスを形成する工程と、
ｂ）前記リサイクルアノード排気ガスを、前記燃料電池の前記アノードへ送る工程と
を含む方法。
【請求項１０】
前記アノード排気ガスが、ＣＯおよびＨ２Ｏをさらに含有し、前記膜がＣＯガスに対してさらに選択的に透過性で、それによって、アノード排気ガスのＣＯガスを、前記第１のチャンバから前記第２のチャンバへ通過させる請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記アノード排気ガスが、ＣＯおよびＨ２Ｏをさらに含有し、前記膜がＣＯおよびＨ２Ｏガスに対してさらに選択的に透過性で、それによって、アノード排気ガスのＣＯおよびＨ２Ｏガスを、前記第１のチャンバから前記第２のチャンバへ通過させる請求項９に記載の方法。
【請求項１２】
前記アノード排気ガスが、ＣＯおよびＨ２Ｏをさらに含有し、前記膜がＣＯ、ＣＯ２およびＨ２Ｏガスに対してさらに選択的に透過性で、それによって、排気ガスのＣＯ、ＣＯ２およびＨ２Ｏガスを、前記第１のチャンバから前記第２のチャンバへ通過させる請求項９に記載の方法。
【請求項１３】
ａ）
ｉ）カソード、
ｉｉ）アノード、および
ｉｉｉ）前記カソードと前記アノードとの間の電解質
を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックと、
ｂ）
ｉ）アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体であって、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口が、独立して、前記アノードと流体連通している、筺体、および
ｉｉ）ＣＯ２ガス透過性膜
を含むセパレータと
を含み、
前記筺体と前記膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定しており、前記第１のチャンバは、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口と流体連通しており、前記第２のチャンバは、前記排気ガス出口と流体連通している、燃料電池システム。
【請求項１４】
ａ）アノード、カソードおよび前記アノードと前記カソードとの間の電解質を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックを形成する工程と、
ｂ）
ｉ）アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体であって、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口が、独立して、前記アノードと流体連通している、筺体、および
ｉｉ）ＣＯ２ガス透過性膜
を含むセパレータを形成する工程と
を含み、
前記筺体と前記膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定しており、前記第１のチャンバは、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口と流体連通しており、前記第２のチャンバは、前記排気ガス出口と流体連通している、燃料電池システムを形成する方法。
【請求項１５】
アノード、カソードおよび前記アノードと前記カソードとの間の電解質を含む少なくとも１つの燃料電池を含む燃料電池スタックを含む燃料電池システムにおいてアノード排気ガスをリサイクルする方法であって、
ａ）ＣＯ２およびＨ２ガスを含むアノード排気ガスを、前記燃料電池のアノードからセパレータまで送る工程であって、前記セパレータが、
ｉ）アノード排気入口、リサイクルガス出口および排気ガス出口を画定している筺体であって、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口が、独立して、前記アノードと流体連通している、筺体、および
ｉｉ）ＣＯ２ガス透過性膜
を含み、前記筺体と前記膜が、第１のチャンバと第２のチャンバとを少なくとも一部画定しており、前記第１のチャンバは、前記アノード排気入口および前記リサイクルガス出口と流体連通しており、前記第２のチャンバは、前記排気ガス出口と流体連通していて、
前記アノード排気ガスは、前記アノード排気入口を通って、前記第１のチャンバへ搬送され、前記アノード排気ガスに含有されるＣＯ２ガスの少なくとも一部が、前記膜を透過して、前記第２のチャンバへと行って、前記第２のチャンバにおいてＣＯ２リッチな排気ガスを形成し、前記第１のチャンバにおいてＣＯ２ガスの不十分なリサイクルアノード排気ガスを形成する工程と、
ｂ）前記リサイクルアノード排気ガスを、前記燃料電池の前記アノードへ送る工程と
を含む方法。
【国際調査報告】
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