(57)【要約】【課題】【解決手段】１対の基板と前記１対の基板の間に配置されるガスケットから形成される空間部にアクリルフィルムの材料を注入し硬化させるステップを含むアクリルフィルムのキャスティング方法であって、前記硬化ステップを経た後の前記ガスケットの収縮率が１０％以上であるか、前記硬化ステップを経た後の前記ガスケットの収縮率が前記アクリルフィルムの材料の収縮率と同じであるかより大きいことを特徴とするアクリルフィルムのキャスティング方法および該方法に用いられるガスケットに関する。【選択図】図１
2010536982.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
１対の基板と前記１対の基板の間に配置されるガスケットから形成される空間部にアクリルフィルムの材料を注入し硬化させるステップを含むアクリルフィルムのキャスティング方法であって、前記硬化ステップを経た後の前記ガスケットの収縮率が１０％以上であることを特徴とするアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項２】
前記硬化ステップを経た後の前記ガスケットの収縮率が１０％〜５０％である、請求項１に記載のアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項３】
前記アクリルフィルムは厚さが１ｍｍ以下である、請求項１に記載のアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項４】
前記アクリルフィルムの材料は、（メタ）アクリル酸エステル、（メタ）アクリル酸、ビスフェノールＡ系アクリレート、ポリアルキレングリコール系ジ（メタ）アクリレートおよび多官能性アクリレートからなる群から選択される１種または２種以上の混合物である、請求項１に記載のアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項５】
前記アクリルフィルムの材料は、重合開始剤、安定化剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、連鎖移動剤、ＩＲ吸収剤、消泡剤、帯電防止剤および表面離型剤からなる群から選択される１以上の添加剤を含む、請求項１に記載のアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項６】
前記ガスケットは、発泡ポリエチレン、発泡ポリビニルクロライド、発泡ＰＤＭＳ（ポリジメチルシロキサン）、発泡ポリスチレンおよび発泡ウレタンからなる群から選択される１以上の材料から形成される、請求項１に記載のアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項７】
前記１対の基板は、ガラス、金属またはプラスチック材質である、請求項１に記載のアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項８】
前記硬化ステップは、常圧条件下で、２５℃から始まって２〜５時間にかけて１００℃まで順次温度を上げ、１００℃で１〜３時間維持した後、２〜５時間にかけて２５℃まで温度を下げて遂行する、請求項１に記載のアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項９】
前記アクリルフィルムの材料を注入する前に、前記ガスケットまたは少なくとも一つの基板の表面に表面離型剤を塗布するステップをさらに含む、請求項１に記載のアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項１０】
１対の基板と前記１対の基板の間に配置されるガスケットから形成される空間部にアクリルフィルムの材料を注入し硬化させるステップを含むアクリルフィルムのキャスティング方法であって、前記硬化ステップを経た後の前記ガスケットの収縮率が前記アクリルフィルムの材料の収縮率と同じであるかより大きいことを特徴とするアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項１１】
前記硬化ステップを経た後の前記ガスケットの収縮率が前記アクリルフィルムの材料の収縮率に対して１倍〜１０倍である、請求項１０に記載のアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項１２】
前記アクリルフィルムは厚さが１ｍｍ以下である、請求項１０に記載のアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項１３】
前記アクリルフィルムの材料は、（メタ）アクリル酸エステル、（メタ）アクリル酸、ビスフェノールＡ系アクリレート、ポリアルキレングリコール系ジ（メタ）アクリレートおよび多官能性アクリレートからなる群から選択される１種または２種以上の混合物である、請求項１０に記載のアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項１４】
前記アクリルフィルムの材料は、重合開始剤、安定化剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、連鎖移動剤、ＩＲ吸収剤、消泡剤、帯電防止剤および表面離型剤からなる群から選択される１以上の添加剤を含む、請求項１０に記載のアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項１５】
前記ガスケットは、発泡ポリエチレン、発泡ポリビニルクロライド、発泡ＰＤＭＳ（ポリジメチルシロキサン）、発泡ポリスチレンおよび発泡ウレタンからなる群から選択される１以上の材料から形成される、請求項１０に記載のアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項１６】
前記１対の基板は、ガラス、金属またはプラスチック材質である、請求項１０に記載のアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項１７】
前記硬化ステップは、常圧条件下で、２５℃から始まって２〜５時間にかけて１００℃まで順次温度を上げ、１００℃で１〜３時間維持した後、２〜５時間にかけて２５℃まで温度を下げて遂行する、請求項１０に記載のアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項１８】
前記アクリルフィルムの材料を注入する前に、前記ガスケットまたは少なくとも一つの基板の表面に表面離型剤を塗布するステップをさらに含む、請求項１０に記載のアクリルフィルムのキャスティング方法。
【請求項１９】
アクリルフィルムのキャスティング時の硬化を経た後の収縮率が１０％以上であることを特徴とするキャスティング用ガスケット。
【請求項２０】
アクリルフィルムのキャスティング時の硬化を経た後の収縮率がアクリルフィルムの材料の収縮率と同じであるかより大きいキャスティング用ガスケット。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はアクリルフィルムのキャスティング方法およびガスケットに関する。具体的には、本発明は、１ｍｍ以下の厚さを有するアクリルフィルムのキャスティング方法およびガスケットに関する。本出願は２００７年８月２３日に韓国特許庁に提出された韓国特許出願第１０−２００７−００８４９９４号の出願日の利益を主張し、その内容の全ては本明細書に含まれる。
【背景技術】
【０００２】
一般的なアクリルフィルムのキャスティング方法は、図１および図２に示すように、ガラスなどからなる２枚のセルキャスト板の間にアクリルフィルムの厚さ調節のための軟質または硬質のガスケットを入れて縫い合わせた後に重合性原料を充填し、これを恒温水槽やオーブンで硬化させた後にフィルムを分離する方式で行われる。
【０００３】
前記のようなキャスティング方法によって厚さが１ｍｍを超過するフィルムを製造するには特に問題はないが、厚さ１ｍｍ以下の薄型のフィルムを製造する時には硬化途中にフィルムにシワが形成されるか、フィルムの表面の扁平度が変化するなどのようにフィルムが変形する問題がある。特に、アクリルフィルムを形成するための材料として高分子シロップを少量の単量体に溶解させて用いる場合に比べ、単量体だけを直接鋳型に注入してキャスティングする場合には、フィルムが重合および硬化しつつより多く収縮するため、厚さの均一度を達成するのがより難しい。しかし、高分子そのものを用いる場合よりは単量体を用いてフィルムを成形する場合にフィルムの密度を高められる長所があるため、前記のような問題がなく、単量体を用いて厚さ１ｍｍ以下のフィルムを製造するための技術の開発が求められている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明者らは、キャスティング方法によってアクリルフィルムを薄型に製造する時にフィルムの変形を防止できる方法を研究している間、キャスティングの鋳型中の一部構成要素であるガスケットの収縮率を調節することにより、フィルムの表面が扁平で、厚さが一定である薄型のアクリルフィルムを製造することができるという事実を明らかにした。
【０００５】
そこで、本発明は、フィルム表面が扁平で、厚さが一定である薄型のアクリルフィルムをキャスティングする方法およびガスケットを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
前記目的を達成するために、本発明は、１対の基板と前記１対の基板の間に配置されるガスケットから形成される空間部にアクリルフィルムの材料を注入し硬化させるステップを含むアクリルフィルムのキャスティング方法であって、前記硬化ステップを経た後の前記ガスケットの収縮率が１０％以上であることを特徴とするアクリルフィルムのキャスティング方法を提供する。
【０００７】
また、本発明は、１対の基板と前記１対の基板の間に配置されるガスケットから形成される空間部にアクリルフィルムの材料を注入し硬化させるステップを含むアクリルフィルムのキャスティング方法であって、前記硬化ステップを経た後の前記ガスケットの収縮率が前記アクリルフィルムの材料の収縮率と同じであるかより大きいものであることを特徴とするアクリルフィルムのキャスティング方法を提供する。
【０００８】
また、本発明は、アクリルフィルムのキャスティング時、硬化を経た後の収縮率が１０％以上であることを特徴とするアクリルフィルムのキャスティング用ガスケットを提供する。
【０００９】
また、本発明は、アクリルフィルムのキャスティング時、硬化を経た後の収縮率がアクリルフィルムの材料の収縮率より大きいアクリルフィルムのキャスティング用ガスケットを提供する。
【発明の効果】
【００１０】
本発明においては、キャスティング方法によってアクリルフィルムを製造する時、鋳型の一構成要素であるガスケットの収縮率を調節することにより、厚さ１ｍｍ以下の薄型フィルムを一定の厚さで扁平に製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】アクリルフィルムをキャスティングするための２枚の基板と、２枚の基板の間に配置されるガスケット（ｇａｓｋｅｔ）の配置順を示す分解斜視図である。
【図２】アクリルフィルムをキャスティングするための２枚の基板と、２枚の基板の間に配置されるガスケットが積層された状態の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明をより詳細に説明する。
【００１３】
本発明において、前記ガスケットの収縮率はガスケットの体積を基準にしたものであり、特に前記ガスケットは厚さ方向への収縮がよくなされることが好ましい。
【００１４】
本発明においては、アクリルフィルムのキャスティング時にフィルムの鋳型として役割する１対の基板とガスケットの収縮率を調節することにより、アクリルフィルム、特に厚さ１ｍｍ以下の薄型アクリルフィルムを表面が扁平で、厚さが一定になるように製造することができる。
【００１５】
本発明の一実施状態によれば、前記ガスケットとして前記硬化ステップを経た後の収縮率が１０％以上であるものを用いることができる。具体的に説明すれば、前記アクリルフィルムは、外部空気の流入を遮断し、閉じられた状態でラジカル重合を介して硬化し製造される。この硬化ステップでアクリルの収縮が起こり、現在の工程システムでは約１０％の収縮が起こる。厚さ１ｍｍ以下の薄型アクリルフィルムの場合は、前記のようなアクリルの収縮をガスケットの収縮率で補わないとフィルムの表面にシワが発生する。したがって、収縮率１０％以上のガスケットを使わないと、表面状態が良好な厚さ１ｍｍ以下のアクリルフィルムを得ることができない。しかし、収縮率が５０％を超過するガスケットを使うと、重合時、ガスケットに含まれた空気気泡がアクリルの間に侵入することによってアクリル重合を阻害し得るし、気泡の流入通路がアクリルの表面に現れることによって表面不良が生じ得る。また、アクリルモノマーが漏れることがある。
【００１６】
本発明のまた他の一実施状態によれば、前記ガスケットとして前記硬化ステップを経た後の前記ガスケットの収縮率が前記アクリルフィルムの材料の収縮率と同じであるかより大きいものを用いる。なぜなら、硬化したアクリルシートは硬化が起こる時に収縮が起こって空いた空間に真空圧が発生し、これは、上下部ガラス板に引力として作用する。仮に、ガスケットの収縮率がアクリルフィルムの材料の収縮率より低ければ、ガラス板の間の空間が放物線の形に縮んで中央に近いほどフィルム厚さが薄くなる問題が発生し得る。したがって、本発明においては、アクリルフィルムの材料の収縮率と同じであるかより大きい収縮率を有するガスケットを使うことにより、表面状態が良好で、厚さが一定である厚さ１ｍｍ以下のアクリルフィルムを得ることができる。この時に使われるガスケットの収縮率はアクリレートの収縮率より最小１倍から最大１０倍までである。
【００１７】
本発明において、前記アクリルフィルムの材料としては当技術分野で知られているものを用いることができ、高分子または単量体を用いることができる。単量体を用いてキャスティング方法によってアクリルフィルムを製造する場合にはフィルムの密度を高められる長所があるが、従来技術を利用すれば薄型のアクリルフィルムを表面が扁平で一定の厚さで得ることができなかった。しかし、本発明の方法において、アクリルフィルムの材料として単量体を用いる場合、フィルムの密度を高められるだけでなく、表面が扁平で、一定の厚さの薄型フィルムを得ることができる。
【００１８】
具体的には、前記アクリルフィルムの材料としてはアクリル系単量体、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチルのようなアクリル酸エステル；メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチルのようなメタクリル酸エステル；アクリル酸またはメタクリル酸；ビスフェノールＡ系アクリレートモノマー；ポリアルキレングリコール系ジ（メタ）アクリレートなどを用いることができ、これらを２種以上混合して用いることができる。この以外にも、多官能性アクリレートモノマーとして、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート（ＤＰＨＡ、ｄｉｐｅｎｔａｅｒｙｔｈｒｉｔｏｌ  ｈｅｘａ  ａｃｒｙｌａｔｅ）、ジペンタエリスリトールヒドロキシペンタアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、トリメチレンプロピルトリアクリレート（ＴＭＰＴＡ）、プロポキシ化グリセロールトリアクリレート、トリメチルプロパンエトキシトリアクリレートまたはこれらの混合物を用いることができる。
【００１９】
前記ビスフェノールＡ系アクリレートモノマーとしては、好ましくは、ジ（メタ）アクリレートを用いることができ、具体的にはＢＰ４ＰＡなどが挙げられる。
【００２０】
前記ポリアルキレングリコール系ジ（メタ）アクリレートとしては、例えば、繰り返し単位２〜２０個のエトキシ基を含有するビスフェノールＡエトキシレートジ（メタ）アクリレート、繰り返し単位２〜２０個のプロポキシ基を含有するビスフェノールＡプロポキシレートジ（メタ）アクリレート、繰り返し単位２〜２０個のエポキシ基およびプロポキシ基を含有するビスフェノールＡアルコキシレートジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡグリセロレートジメタクリレート、ビスフェノールＡグリセロレート（１グリセロール／フェノール）ジメタクリレート、またはこれらの混合物を用いることができる。
【００２１】
本発明においては、アクリルフィルムの材料として、ビスフェノールＡ系アクリレートモノマー、ポリアルキレングリコール系ジ（メタ）アクリレートまたはこれの混合物を用いることが好ましい。また、具体的な単量体として、ＢＰ４ＰＡ、ＥＧＤＡ（ｅｔｈｌｙｅｎｅｇｌｙｃｏｌｄｉａｃｒｙｌａｔｅ）、ＥＧＤＭＡ（ｅｔｈｙｌｅｎｅｇｌｙｃｏｌｄｉｍｅｔｈａｃｒｙｌａｔｅ）、ＤＰＨＡ（ｄｉｐｅｎｔａｅｒｙｔｈｒｉｔｏｌ  ｈｅｘａ  ａｃｒｙｌａｔｅ）、ＴＭＰＴＡ（ｔｒｉｍｅｔｈｙｌｅｎｅ  ｐｒｏｐｙｌ  ｔｒｉａｃｒｙｌａｔｅ）を用いることが好ましい。本発明においては、前記アクリル系単量体に芳香族環を含む不飽和炭化水素、例えば、スチレン（ｓｔｙｒｅｎｅ）、ジビニルベンゼン（ｄｉｖｉｎｙｌｂｅｎｚｅｎｅ）などをさらに添加することができる。
【００２２】
前記アクリルフィルムの材料には、当技術分野で知られている添加剤を最終用途のための物性を阻害しない範囲内で添加することができる。例えば、前記アクリルフィルムの材料には、重合開始剤、安定化剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、連鎖移動剤などを添加することができる。具体的には、前記アクリルフィルムの材料を重合させるために、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−（２，４−ジメチルイソバレロニトリル）、２，２’−アゾビス（４−メトキシ−２，４−ジメチルバレロニトリル）、１，１’−アゾビス（シクロヘキサン−１−カルボニトリル）などのアゾ系重合開始剤や、ラウロイルパーオキシド、メチルエチルケトンパーオキシド、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ジシクロヘキサンパーオキシジカーボネートなどの過酸化物系重合開始剤を用いることができる。酸化防止剤としては、ラジカルスカベンジャー（ｒａｄｉｃａｌ  ｓｃａｖｅｎｇｅｒ）として、フェノール（ｐｈｅｎｏｌ）系、ヒドロキシアミン（ｈｙｄｒｏｘｙｌａｍｉｎｅ）系、ラクトン（ｌａｃｔｏｎｅ）系などが挙げられ、紫外線吸収剤としては、トリアジン（ｔｒｉａｚｉｎｅ）系、ベンゾトリアゾール（ｂｅｎｚｏｔｒｉａｚｏｌｅ）系、ベンゾフェノン（ｂｅｎｚｏｐｈｅｎｏｎｅ）系などが挙げられる。安定化剤としては、ヒンダードアミン光安定剤（ｈｉｎｄｅｒｅｄ  ａｍｉｎｅ  ｌｉｇｈｔ  ｓｔａｂｉｌｉｚｅｒ）が挙げられる。この他にも、ＩＲ吸収剤、消泡剤、帯電防止剤、離型剤などを必要により添加することができる。
【００２３】
本発明において、前記ガスケット材料は、アクリルフィルムの材料に溶解しないつつ、前述したような硬化による収縮率を有するものであれば特に制限されない。例えば、発泡ポリエチレン、発泡ポリビニルクロライド、発泡ＰＤＭＳ（ｐｏｌｙｄｉｍｅｔｈｙｌｓｉｌｏｘａｎｅｓ）、発泡ポリスチレン、発泡ウレタンなどを用いることができる。前記ガスケットは内部が空いている中空形態でってもよく、内部が満たされている形態であってもよい。また、その断面は円形、長方形、台形などであってもよく、これらは角状であってもよい。当技術分野に属する通常の知識を有した者は所望のフィルム厚さに応じてガスケットの厚さを決めることができ、ガスケットの大きさは得ようとするフィルムの大きさに合わせて決めることができる。
【００２４】
本発明において、前記基板の材料は、当技術分野で知られているものであれば、制限されることなく用いることができる。例えば、ガラス、金属、プラスチック基板などを用いることができるが、ガラスが最も好ましい。また、前記基板は、表面が扁平であってもよいが、必要により、表面に特定形状を有するものであってもよい。好ましい基板の厚さは基板の大きさと種類によって異なるが、ガスケットと基板が接着した時に基板が曲げられないほどの厚さを有しなければならない。例えば、１ｍ2面積のガラス基板の場合、厚さが５ｍｍ以上であることが好ましい。
【００２５】
必要によっては、前記ガスケットと基板を接着するための接着シートが前記ガスケットと基板との間に備えられることができ、または前記ガスケットと基板を縫い合わせるためのシーリングフィルムが用いられることもできる。
【００２６】
本発明において、さらに前記アクリルフィルムの材料を注入する前に前記ガスケットと基板の表面に表面離型剤を塗布するか、前記アクリルフィルムの材料に表面離型剤を添加することができる。表面離型剤としてはＰＤＭＳ（ｐｏｌｙｄｉｍｅｔｈｙｌｓｉｌｏｘａｎｅｓ）、ポリシロキサンポリエーテル共重合物、フッ素系表面処理剤などを用いることができる。
【００２７】
本発明において、前記アクリルフィルムの材料を硬化するための条件は次の通りである。常圧条件下で、２５℃から始まって２〜５時間にかけて１００℃まで順次温度を上げる。１００℃で１〜３時間維持した後、２〜５時間にかけて２５℃まで温度を下げてフィルムを硬化する。但し、前記条件によって本発明の範囲が限定されるのではなく、当技術分野で知られている硬化条件を用いることもできる。
【００２８】
本発明に係る方法は、硬化ステップ後、基板およびガスケットを分離し、アクリルフィルムを分離するステップをさらに含むことができる。
【００２９】
本発明の方法によれば、２０ｃｍ×２０ｃｍ以上のフィルムを厚さ１ｍｍ以下、好ましくは０．１〜０．５ｍｍ、より好ましくは約０．３ｍｍに製造することができる。また、本発明によって製造されたフィルムは厚さ偏差が少ない。厚さ偏差はフィルムの用途により異なるが、好ましくは厚さ偏差が３０％以下であることがよく、より好ましくは１０％未満がよい。
【００３０】
本発明は、前述した方法を遂行するためのガスケットを提供する。本発明の一実施状態によれば、アクリルフィルムのキャスティング時の硬化を経た後の収縮率が１０％以上であることを特徴とするアクリルフィルムのキャスティング用ガスケットを提供する。本発明のまた他の一実施状態によれば、アクリルフィルムのキャスティング時の硬化を経た後の収縮率がアクリルフィルムの材料の収縮率と同じであるかより大きいアクリルフィルムのキャスティング用ガスケットを提供する。
【実施例】
【００３１】
以下、本発明を実施例および比較例を介してより詳細に説明するが、これらは本発明を例示するためのものに過ぎず、これらによって本発明の範囲が限定されるのではない。
【００３２】
＜実施例＞
以下の実験においては、アクリルフィルムの材料として下記表１に記載されたモノマーを用いた。
【００３３】
【表１】
2010536982.tif 000003
＜実施例１＞
ガスケットとして、真空圧着下における硬化時、厚さ５００μｍ（ｍｉｃｒｏｍｅｔｅｒ）から４００μｍに２０％の収縮率を示す発泡ＰＶＣ（ポリビニルクロライド）からなるものを用いてアクリルフィルムをキャスティングした。具体的には、２０ＣＭ×３０ＣＭの２枚のガラス板の間に発泡ＰＶＣからなるガスケットを置き、前記表１の材料を含む組成物を注入した後に硬化させた。この時、前記表１の材料を含む組成物から製造されたアクリルフィルム材料の収縮率は１１％であった。硬化条件は、常圧条件下で２５℃から始まって４時間にかけて１００℃まで順次温度を上げ、１００℃で２時間維持した後、４時間にかけて２５℃まで温度を下げた。硬化ステップ後、基板およびガスケットから分離したアクリルフィルムの厚さ偏差は５％以内であり、厚さが最高４１０μｍで、最低３９５μｍであった。
【００３４】
＜実施例２＞
ガスケットとして、真空圧着下における硬化時、厚さ４００μｍから３００μｍに２５％の収縮率を示す発泡ＰＥ（ポリエチレン）を用いたことを除いては、実施例１と同様にアクリルフィルムを製造した。硬化ステップ後、基板およびガスケットから分離したアクリルフィルムの厚さ偏差は８％以内であり、厚さは最高３３０μｍで、最低３０５μｍであった。
【００３５】
＜比較例１＞
ガスケットとして、真空圧着下における硬化時、０．１％未満の収縮率を示す厚さ３００μｍのＰＣ（ポリカーボネート）を用いたことを除いては、実施例１と同様にアクリルフィルムを製造した。硬化ステップ後、基板およびガスケットから分離したアクリルフィルムの厚さ偏差は６０％であり、厚さは最高４００μｍで、最低２５０μｍであった。
【００３６】
＜比較例２＞
ガスケットとして、真空圧着下における硬化時、０．１％未満の収縮率を示す厚さ３００μｍのＰＶＣ（ポリビニルクロライド）を用いたことを除いては、実施例１と同様にアクリルフィルムを製造した。硬化ステップ後、基板およびガスケットから分離したアクリルフィルムの厚さ偏差は５６％であり、厚さは最高３５０μｍで、最低１８０μｍであった。
【産業上の利用可能性】
【００３７】
本発明に係るキャスティング方法によってアクリルフィルムを製造する場合、鋳型の一構成要素であるガスケットの収縮率を調節することにより、厚さ１ｍｍ以下の薄型フィルムを一定の厚さで扁平に製造することができる。
【図１】
2010536982.tif 000004
【図２】
2010536982.tif 000005
【国際調査報告】
2010536982.tif 000006
2010536982.tif 000007