(57)【要約】  本発明は、グリホセート、ジクワット、プロジアミン及び硫酸アンモニウムを含む除草組成物に関する。本発明は、雑草の成長を抑制する方法、及びこの組成物の使用にも関する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
除草的に有効量のグリホセート、ジクワット、プロジアミン及び硫酸アンモニウムの混合物を含む、除草組成物。
【請求項２】
前記の組成物が、植物によるグリホセートの取り込みを亢進する量の界面活性剤を含んでいない、請求項１に記載の除草組成物。
【請求項３】
前記の組成物が、コロイド状固体を含むが、油は含まない、請求項１に記載の除草組成物。
【請求項４】
前記の組成物が、その物理的安定性を改善するために十分な量でコロイド状固体を含んでいない、請求項１に記載の除草組成物。
【請求項５】
前記硫酸アンモニウムが、約２％ｗ／ｗ〜約１０％ｗ／ｗの量で存在する、請求項１に記載の除草組成物。
【請求項６】
前記硫酸アンモニウムが、約５％ｗ／ｗの量で存在する、請求項５に記載の除草組成物。
【請求項７】
グリホセートが塩形態において存在する、請求項１に記載の除草組成物。
【請求項８】
前記ジクワット対プロジアミン対グリホセートの重量比が、約１：１：１〜約１：１０：１００である、請求項１に記載の除草組成物。
【請求項９】
前記ジクワット対プロジアミン対グリホセートの重量比が、約１：１：２０〜約１：２：３０である、請求項８に記載の除草組成物。
【請求項１０】
前記ジクワット対プロジアミン対グリホセートの重量比が、約１：１．３５：２７である、請求項９に記載の除草組成物。
【請求項１１】
所望されない場所における雑草の成長を抑制又は改変するための方法であって、前記の雑草の位置に、除草的有効量の請求項１〜１０のいずれか１項に記載の組成物を適用することを含む、方法。
【請求項１２】
前記組成物が、（ｉ）出芽前、又は（ｉｉ）出芽後に適用される、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記雑草の位置に適用されるグリホセート、ジクワット及びプロジアミンの合わせた量が、約１．０ｋｇ／ｈａ〜約１５．０ｋｇ／ｈａである、請求項１１に記載の方法。
【請求項１４】
前記雑草の位置に適用されるグリホセート、ジクワット及びプロジアミンの合わせた量が、約２．０ｋｇ／ｈａ〜約１２．０ｋｇ／ｈａである、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記雑草の位置に適用されるグリホセート、ジクワット及びプロジアミンの合わせた量が、約９．０ｋｇ／ｈａ〜約１０．０ｋｇ／ｈａである、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
所望されない場所における雑草の成長を抑制又は改変するための、除草的有効量のグリホセート、ジクワット及びプロジアミンの混合物を含む除草組成物の使用。
【請求項１７】
前記除草組成物が、硫酸アンモニウムをさらに含む、請求項１６に記載の使用。
【請求項１８】
前記除草組成物が、植物によるグリホセートの取り込みを亢進する量の界面活性剤を含んでいない、請求項１６又は１７に記載の使用。
【請求項１９】
前記除草組成物が、その物理的安定性を改善するために十分な量のコロイド状固体を含んでいない、請求項１６に記載の使用。
【請求項２０】
所望されない場所における雑草の成長を抑制又は改変するための方法であって、前記雑草の位置に、除草的有効量のグリホセート、ジクワット、プロジアミン及び硫酸アンモニウムを、所望されるいずれかの順序で、同時に、あるいは即時に連続して適用することを含む、方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、グリホセート、ジクワット、プロジアミン及び硫酸アンモニウムを含む除草組成物に関する。本発明は、雑草の成長を抑制するための方法、及び該組成物の使用にも関する。
【背景技術】
【０００２】
所望されない雑草及びその他の植物の除去は、農業ならびに一般的な居住及び商業用修景地域（landscaped areas）において常に生じる問題である。特に、一定の状況においては、例えば、道路、車道（driveways）、歩行路（path）、パティオ等から、全ての植物を完全に除去することが望ましい。さらに、美的見地から、庭及び公園等の非農耕環境において、そのような所望されない雑草及び植物の除去が関心を集め得る。このような問題に対処する手助けとして、合成化学の分野の研究者らは、そのような所望されない成長の抑制に効果的である広範囲にわたる様々な化学物質及び化学製剤を作り出してきた。多くの種類の化学除草剤が文献に開示されており、数多くが商業的に使用されている。商業的な除草剤及び依然として開発の段階であるいくつかの除草剤は、the British Crop Protection Councilにより2006年に出版された 'The Pesticide Manual', 14th Editionに記載されている。
【０００３】
いくつかの場合においては、除草活性成分が単独で適用される場合よりも、組み合わせた場合の方がより効果的であることが示されており、これは、組み合わせた場合の効力又は活性のレベルが、成分の個々の効力に関する知見に基づいて期待されるレベルを超えることから「相乗作用」と称される。
【０００４】
本発明の組成物を形成する除草化合物は、当業界において、植物の成長に対するその効果について独立に知られている。それらは、'The Pesticide Manual', ibidに開示されており、商業的に入手可能である。
【０００５】
グリホセート（Ｎ‐（ホスホノメチル）グリシン）は、広範囲にわたる一年生及び多年生の雑草の抑制用として最も広く用いられている非選択的浸透性除草剤である。これは、５‐エノールピルビルシキミ酸‐３‐リン酸シンターゼ（ＥＰＳＰＳ）、芳香族酸生合成経路の酵素、を阻害することによって作用する。これによって、タンパク質の生合成に必要である必須芳香族アミノ酸の合成が阻止される。さらに、これは細胞の破裂（burst）を引き起こすシキミ酸塩の蓄積をもたらす。
【０００６】
グリホセートの構造は、次のようにして表すことができる：
【化１】
2010539113.tif 000002
【０００７】
グリホセートは、通常、グリホセート酸（glyphosate acid）をカリウム又はアンモニウム等のカチオンと組み合わせることによる塩の形態で用いられる。通常は、１．５〜２ｋｇ  ａｅ／ｈａの割合で用いられるが、特定の用途に対しては、これよりも高い又は低い割合で用いてもよい。例えば、状況によっては、最大１０ｋｇ  ａｅ／ｈａまでの割合で用いることが、一方、アキノエノコログサ（giant foxtail）等の小型の感受性の高い雑草は、０．２８ｋｇ  ａｅ／ｈａという低い割合でグリホセートを適用することによって抑制することができる。適用されると、グリホセートは、葉から吸収され、急速に植物全体へと移動する。
【０００８】
グリホセートの二次的な効果には、光合成の低下、オーキシン輸送の阻害、及びクロロフィルの分解の促進が含まれる。これらはすべて、白化、萎縮（stunting）、頂芽優勢の低下、ネクロシス、及び乾燥（desiccation）を含む影響を受けた雑草によく見られる症状をもたらす。
【０００９】
ジクワット（１，１’‐エチレン‐２，２’‐ビピリジルジイリウムジブロミド）は、スーパーオキシドを発生させることによって機能する非選択的接触除草剤であり、これにより細胞膜及び細胞質が破壊される。ジクワットの構造は次のように表すことができる：
【化２】
2010539113.tif 000003
【００１０】
ジクワットは、通常、０．４〜１．０ｋｇ／ｈａの適用割合で使用される。これは、通常、不要な緑の葉及び茎を乾燥させ、収穫を促進して、作物の品質を改善させるための作物乾燥剤（crop desiccant）として使用される。
【００１１】
プロジアミンは、微小管の集合（microtubule assembly）を阻害することにより細胞分裂阻害剤として作用する選択的除草剤である。プロジアミン（Ｎ3，Ｎ3‐ジ‐ｎ‐プロピル‐２，４‐ジニトロ‐６‐（トリフルオロメチル）‐ｍ‐フェニレンジアミン）は、次のように表すことができる：
【化３】
2010539113.tif 000004
【００１２】
プロジアミンは、通常、メヒシバ（crabgrass）を含む芝（grass）及び広葉雑草の、シーズンを通しての抑制のための、出芽前処理除草剤（pre-emergence herbicide）として使用される。プロジアミンは、効果的な出芽前処理による雑草抑制のために、通常、０．２８〜２．８ｋｇ／ｈａの適用割合で使用される。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明によると、除草的に有効量のグリホセート、ジクワット、プロジアミン及び硫酸アンモニウムの混合物を含む除草組成物が提供される。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の一つの態様では、除草組成物は、植物によるグリホセートの取り込みを促進するのに十分な界面活性剤を含まない。本発明の一つの局面では、組成物いずれの界面活性剤も含まない。
【００１５】
除草組成物は、組成物の流動学的特性を改変するために、コロイド状固体を含んでよい。本発明の一つの局面では、組成物は、コロイド状固体を含んでいるが、油は含んでいない。本発明のさらなる局面では、組成物は、その物理的安定性を改善するために十分な量のコロイド状固体を含んでいない。コロイド状固体によって安定化された組成物は、ピカリングエマルジョン（Pickering emulsion）として当業者に公知であり；好適には、除草組成物はピカリングエマルジョンではない。
【００１６】
組成物は、除草的有効量のグリホセート、ジクワット、プロジアミン及び硫酸アンモニウムの組み合わせを含む。本明細書で用いる「除草剤」という用語は、植物の成長を抑制又は改変する化合物を意味する。「除草的有効量」という用語は、植物の成長に対しての抑制又は改変効果を発生させることができる化合物又はそのような化合物の組み合わせの量を示す。抑制又は改変効果には、自然に生じる発育からの逸脱が全て含まれ、例えば：死滅、遅延、葉枯れ、白化、矮化、発芽阻止等である。例えば、死滅しない植物は、多くの場合、矮小化され、開花が阻害されて非競争的となる。「植物」という用語は、種子、苗、幼樹、根、塊茎、茎、幹、葉、及び果実を含む植物の全ての物理的部分を意味する。
【００１７】
本発明の一つの態様では、グリホセートは、その酸の形態で存在する。さらなる態様では、グリホセートは塩として存在する。
【００１８】
グリホセートの適切な塩としては、農業及び園芸での使用のための塩の形成が当業界で公知であり認められているカチオン又はアニオンの塩が挙げられ、例えば、モノナトリウム、モノカリウム、ジアンモニウム、モノ（ジエチルアンモニウム）、モノ（エタノールアンモニウム）、モノ（イソプロピルアンモニウム）、及びモノ（トリメチルスルホニウム）塩である。このような塩は、例えば、アミン、アルカリ金属塩基、アルカリ土類金属塩基、及び四級アンモニウム塩基を用いることで形成させることができる。好ましくは、このような塩は、カリウム塩又はアンモニウム塩である。
【００１９】
適切には、本発明の組成物は、相乗的有効量のグリホセート、ジクワット及びプロジアミンを含む。本発明の組成物において、除草効果が相乗的であるジクワット対プロジアミン対グリホセートの重量比は、約１：１：１〜約１：１０：１００の範囲内である。適切には、ジクワット対プロジアミン対グリホセートの重量比は、約１：１：１〜約１：５：５０である。より適切には、ジクワット対プロジアミン対グリホセートの重量比は、約１：１：１〜約１：２：３０であり、約１：１：２０〜約１：２：３０の重量比が特に適切である。一つの態様では、ジクワット対プロジアミン対グリホセートの重量比は、約１：１．３５：２７である。
【００２０】
本発明の組成物が適用される割合は、抑制すべき特定の種類の雑草、要求される抑制の度合い、ならびに適用のタイミング及び方法に応じて異なる。一般的に、本発明の組成物は、組成物中の活性成分（グリホセート酸、ジクワット、及びプロジアミン）の全量に基づいて、約１．０ｋｇ／ｈａ〜約１５．０ｋｇ／ｈａの適用割合で適用することができる。約２．０ｋｇ／ｈａ〜約１２．０ｋｇ／ｈａの適用割合が好ましく、約９．０ｋｇ／ｈａ〜１０．０ｋｇ／ｈａの適用割合が特に好ましい。下記の実施例で用いた割合は、温室での割合であり、このような条件下では除草効果が増大される傾向にあるため、これは、露地で通常適用される割合よりも低いものであることに留意すべきである。さらに、考え得る相乗効果的な相互作用を容易に検出することができるように、温室での試験に対しては低い割合を用いることが望ましい。
【００２１】
さらなる局面では、本発明は、雑草の成長を抑制又は改変する方法を提供し、その方法は、そのような雑草の位置（locus）に本発明の組成物の除草的有効量を適用することを含む。
【００２２】
本発明の除草組成物は、非選択的であり、所望されない場所に成長するいずれの植物に対しても用いることができる。例えば、本発明の組成物は、単子葉雑草及び双子葉雑草を含むがこれらに限定されない農学的に重要である数多くの雑草に対して用いることができる。
【００２３】
単子葉雑草としては、例えば、アグロスチス（Agrostis）、アロペクルス（Alopecurus）、アベナ（Avena）（例：Ａ．ファツア（A. fatua））、アクソノプス（Axonopus）、ブロムス（Bromus）（例：Ｂ．カタルチクス（B. catharticus））、シノドン（Cynodon）（例：Ｃ．ダクチロン（C. dactylon））、シペルス（Cyperus）（例：Ｃ．エスクレンツス（C. esculentus）、Ｃ．ロツンズス（C. rotundus））、ダクチロクテニウム（Dactyloctenium）（例：Ｄ．アエジプチウム（D. aegyptium））、ディジタリア  ｓｐｐ．（Digitaria spp.）（例：Ｄ．イシャエムム（D. ischaemum）、Ｄ．サングイナリス（D. sanguinalis））、エチノクロア（Echinochloa）（例：Ｅ．コロナ（E. colona））、エレウシネ（Eleusine）（例：Ｅ．インディカ（E. indica））、エリトリギア（Elytrigia）（例：Ｅ．レペンス（E. repens））、エラグロスチス（Eragrostis）、フェスツカ（Festuca）（例：Ｆ．アルンディナセア（F. arundinacea）、Ｆ．グラウカ（F. glauca））、レプトクロア（Leplochloa）（例：Ｌ．チネンシス（L. chinensis））、ロリウム（Lolium）（例：Ｌ．ペレンネ（L. perenne））、モノコリア（Monochoria）、パニクム（Panicum）（例：Ｐ．カピラレ（P. capillare））、パスパルム（Paspalum）（例：Ｐ．ノタツム（P. notatum））、ポア（Poa）（例：Ｐ．アンヌア（P. annua）、Ｐ．プラテンシス（P. pratensis））、ロトボエリア（Rottboellia）（例：Ｒ．コチンチネンシス（R. cochinchinensis））、サギッタリア（Sagittaria）、シルプス（Scirpus）、セタリア（Setaria）（例：Ｓ．ファベリ（S. faberi））、ソルグム（Sorghum）（例：Ｓ．ハレペンセ（S. halepense））、及びウロクロア（Urochloa）（例：Ｕ．プラチフィラ（U. platyphylla））、が挙げられる。
【００２４】
双子葉雑草としては、例えば、アブチロン（Abutilon）（例：Ａ．テオフラスチ（A. theophrasti））、アマラントゥス（Amaranthus）、ボレリア（Borreria）、カプセラ（Capsella）（例：Ｃ．ブルサ‐パストリス（C. bursa-pastoris））、チェノポディウム（Chenopodium）（例：Ｃ．アルブム（C. album））、クリサンテムム（Chrysanthemum）、シルシウム（Cirsium）、コンボルブルス（Convolvulus）、ファロピア（Fallopia）（例：Ｆ．ジャポニカ（F. Japonica））、ガリウム（Galium）、イポモエア（Ipomoea）、コチア（Kochia）、ラミウム（Lamium）（例：Ｌ．アンプレキシカウレ（L. amplexicaule））、モルゴ（Mollugo）（例：Ｍ．ベルチシラタ（M. verticillata））、ナスツルチウム（Nasturtium）、ファセオルス（Phaseolus）、ポリゴヌム（Polygonum）（例：Ｐ．ヒドロピペル（P. hydropiper））、ポルツラカ（Portulaca）、リチャルディア（Richardia）（例：Ｒ．スカブラ（R. scabra））、シダ（Sida）（例：Ｓ．スピノサ（S. spinosa））、シナピス（Sinapis）、ソラヌム（Solanum）、ステラリア（Stellaria）（例：Ｓ．メディア（S. media））、タラキサクム（Taraxacum）（例：Ｔ．オフィシナレ（T. officinale））、トリホリウム（Trifolium）（例：Ｔ．レペンス（T. repens））、ベロニカ（Veronica）（例：Ｖ．ヘデリホリア（V. hederifolia））、ビオラ（Viola）、及びキサンチウム（Xanthium）（例：Ｘ．ストルマリウム（X. strumarium））、が挙げられる。
【００２５】
本発明の目的のために、「雑草」という用語は、自生作物（volunteer crops）等の所望されない作物種を含む。例えば、別の作物が栽培されている区域に成長する作物種を、「自生（volunteer）」と見なすことができる。
【００２６】
本発明は、完全な植物の抑制が望まれる状況において特に有用である。「位置」という用語は、車道、歩行路、パティオ、道路、舗装道路、鉄道線路等の施工地形（hard landscapes）、ならびに土壌、又は雑草と見なされる定着した植物を含むことを意図している。本発明は、所望されない場所に成長する雑草をスポット処理するのに、又は、再度栽培するための、もしくは土地の異なる用途（建築等）のための準備として土地の一区画の植物を完全に除去するのに有用である。除草組成物は、すぐに使用できるフォーマットで供給されてよく、又は適用前に希釈が必要である濃縮フォーマットで供給されてもよい。すぐに使用できるフォーマットは、消費者市場に特に適している。濃縮製剤は、消費者市場又は専門家市場のいずれかで用いてよい。
【００２７】
本発明の組成物は、抑制を必要とする位置に対する出芽前適用又は出芽後適用により、所望されない植物の成長を抑制するのに有用である。一つの態様では、従って、本発明の除草組成物は、出芽前適用として適用される。さらなる態様では、本発明の除草組成物は、出芽後適用として適用される。
【００２８】
本発明の化合物は、所望されるいかなる順序において、同時に、あるいは即時に連続して、適用することができる。順番に投与される場合、成分は適切な時間スケールにていかなる順番において投与してもよく、例えば、最初の成分の投与の時間と最後の成分の投与の時間との間隔が２４時間以下である。適切には、全ての成分が、１時間等の数時間の時間スケール内で投与される。成分が同時に投与される場合、これらは、別々に、又はタンク混合物として、又は全ての成分の予備製剤混合物（pre-formulated mixture）として、又は成分の一部の予備製剤混合物を残りの成分とタンク混合したものとして、投与してよい。
【００２９】
実際には、本発明の組成物は、通常、当業界において公知の又は使用されている種々の補助剤（adjuvant）及び担体を含有する製剤として適用される。本発明の組成物は、従って、顆粒剤として（そして、適切には、以下で述べるように、安定化顆粒剤として）、水和剤として、乳剤として、粉末もしくは粉剤として、フロアブル剤として、溶液剤として、懸濁液剤もしくはエマルジョン剤として、又はマイクロカプセル等の徐放性剤形として製剤してよい。このような製剤は、わずかに約０．５重量％から約９５重量％もしくはそれを超えるほどの多い量の活性成分を含有していてよい。任意の化合物に対する最適量は、製剤、適用装置、及び抑制すべき植物の性質に応じて異なる。最も適切には、本発明の組成物は、グリホセートの葉による十分な取り込み、及びジクワットの葉との十分な接触を確保するために、液体製剤として製剤される。
【００３０】
水和剤は、水又はその他の液体担体中に容易に分散される、微細に分離された粒子の形態である。この粒子は、固体マトリックス中に保持された活性成分を含有する。典型的な固体マトリックスとしては、フラー土、カオリンクレイ、シリカ、及びその他の容易に湿潤する有機又は無機固体が挙げられる。水和剤は、通常、約５％から約９５％の活性剤、及び少量の湿潤剤、分散剤、又は乳化剤を含有する。
【００３１】
乳剤は、水又はその他の液体に分散可能である均一な液体組成物であり、液体もしくは固体乳化剤と共に完全に活性化合物から成っていてよく、又は、キシレン、重質芳香族ナフサ、イソホロン、及びその他の非揮発性有機溶剤等の液体担体をさらに含有していてもよい。使用の際は、このような乳剤は、水又はその他の液体へ分散させ、通常は、処理すべき区域へのスプレーとして適用される。活性成分の量は、乳剤の約０．５％から約９５％の範囲であってよい。プロジアミンは、室温で固体であることから、乳剤での使用には溶剤へ溶解させるか、又は微細粒子として懸濁させる必要がある。別の選択肢として、除草組成物は、希釈の必要がないすぐに使用できる液体組成物として製剤してもよい。
【００３２】
顆粒製剤には、押出し物及び比較的粗い粒子の両方が含まれ、通常は、希釈せずに植物の抑制が所望される区域へ適用される。顆粒製剤の典型的な担体としては、砂、フラー土、アタパルジャイトクレイ、ベントナイトクレイ、モンモリロナイトクレイ、バーミキュライト、パーライト、炭酸カルシウム、レンガ、軽石、パイロフィライト、カオリン、ドロマイト、プラスター、木粉、トウモロコシ穂軸の粉砕粉、ピーナッツ殻の粉砕粉、砂糖、塩化ナトリウム、硫酸ナトリウム、ケイ酸ナトリウム、ホウ酸ナトリウム、マグネシア、マイカ、酸化鉄、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化アンチモン、クリオライト、石膏、ケイ藻土、硫酸カルシウム、及び活性化合物を吸収するかもしくは活性化合物でコーティング可能であるその他の有機又は無機物質が挙げられる。顆粒製剤は、通常、約５％から約２５％の活性成分を含有し、重質芳香族ナフサ、灯油（kerosene）、及びその他の石油留分、もしくは植物油等の界面活性剤；ならびに／又は、デキストリン、糊、もしくは合成樹脂等の粘着剤（stickers）を含んでいてよい。適切には、顆粒製剤は、安定化された組成物であってよい。顆粒基材物質は、上述の典型的な担体の一つであってよく、ならびに／又は、尿素／ホルムアルデヒド肥料、尿素、塩化カリウム、アンモニウム化合物、リン化合物、硫黄、同様の植物栄養素及び微量栄養素、ならびにこれらの混合物又は組み合わせを例とする肥料物質であってよい。グリホセート、ジクワット及びプロジアミンは、顆粒全体に均一に分布されていてよく、又は顆粒の形成後に、顆粒基材上へスプレー含浸もしくは吸収させてもよい。
【００３３】
粉剤は、活性成分と、分散剤及び担体として作用する、タルク、クレイ、小麦粉、ならびにその他の有機及び無機固体等の微細に分離された固体との、易流動性混合物である。
【００３４】
マイクロカプセルは、通常、封入された物資を制御された速度で周囲へ放出させる不活性な多孔性シェルに封入された活性物質の液滴又は顆粒である。カプセル化された液滴の直径は、通常、約１から５０ミクロンである。封入された液体は、通常、カプセル重量の約５０から９５％を占め、活性化合物に加えて溶剤を含んでいてよい。封入された顆粒は、一般に、顆粒細孔の開口部をふさぐ多孔性膜を有する多孔性顆粒であり、液体の形態である活性種がこの顆粒細孔の内部に保持される。顆粒の直径は、通常、１ミリメートルから１センチメートル、好ましくは１から２ミリメートルの範囲である。顆粒は、押出し、凝集、もしくはプリル化（prilling）によって形成されるか、又は自然に発生する。そのような物質の例としては、バーミキュライト、焼結クレイ（sintered clay）、カオリン、アタパルジャイトクレイ、大鋸屑、及び顆粒状炭素である。膜物質のシェルとしては、天然及び合成ゴム、セルロース系物質、スチレン‐ブタジエンコポリマー、ポリアクリロニトリル、ポリアクリレート、ポリエステル、ポリアミド、ポリウレア、ポリウレタン、ならびにデンプンキサントゲン酸（starch xanthates）が挙げられる。
【００３５】
除草剤の適用のためのその他の有用な製剤には、アセトン、アルキル化ナフタレン、キシレン、及びその他の有機溶剤等、活性成分を所望の濃度で完全に溶解可能である溶剤中の活性成分の単純な溶液が含まれる。低沸点分散溶剤担体の気化の結果として微細に分離された形態で活性成分が分散される加圧スプレーを用いてもよい。このような単純な溶液は、本発明の除草組成物に特に適している。
【００３６】
上述の製剤の多くは、湿潤剤、分散剤、又は乳化剤を含む。例としては、アルキル及びアルキルアリールスルホネート、及びサルフェート、ならびにこれらの塩、多価アルコール；ポリエトキシル化アルコール、エステル、ならびに、脂肪アミンである。これらの剤は、使用する場合、通常は、製剤の重量の０．１％から１５％を成す。
【００３７】
本発明の組成物を上述の製剤タイプに製剤するのに有用である適切な補助剤及び担体は、当業者に公知である。異なる種類の適切な例を、以下の限定されないリストに挙げる。
【００３８】
使用することができる液体担体としては、水、トルエン、キシレン、石油ナフサ、作物油（crop oil）、アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、無水酢酸、アセトニトリル、アセトフェノン、酢酸アミル、２‐ブタノン、クロロベンゼン、シクロヘキサン、シクロヘキサノール、酢酸アルキル、ジアセトンアルコール、１，２‐ジクロロプロパン、ジエタノールアミン、ｐ‐ジエチルベンゼン、ジエチレングリコール、ジエチレングリコールアビエテート、ジエチレングリコールブチルエーテル、ジエチレングリコールエチルエーテル、ジエチレングリコールメチルエーテル、Ｎ，Ｎ‐ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、１，４‐ジオキサン、ジプロピレングリコール、ジプロピレングリコールメチルエーテル、ジプロピレングリコールジベンゾエート、ジプロキシトール、アルキルピロリジノン、酢酸エチル、２‐エチルヘキサノール、炭酸エチレン、１，１，１‐トリクロロエタン、２‐ヘプタノン、アルファピネン、ｄ‐リモネン、エチレングリコール、エチレングリコールブチルエーテル、エチレングリコールメチルエーテル、ガンマ‐ブチロラクトン、グリセロール、グリセロールジアセテート、グリセロールモノアセテート、グリセロールトリアセテート、ヘキサデカン、へキシレングリコール、酢酸イソアミル、酢酸イソボルニル、イソオクタン、イソホロン、イソプロピルベンゼン、ミリスチン酸イソプロピル、乳酸、ラウリルアミン、酸化メシチル、メトキシ‐プロパノール、メチルイソアミルケトン、メチルイソブチルケトン、ラウリン酸メチル、オクタン酸メチル、オレイン酸メチル、塩化メチレン、ｍ‐キシレン、ｎ‐へキサン、ｎ‐オクチルアミン、オクタデカン酸、酢酸オクチルアミン、オレイン酸、オレイルアミン、ｏ‐キシレン、フェノール、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ４００）、プロピオン酸、プロピレングリコール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ｐ‐キシレン、トルエン、リン酸トリエチル、トリエチレングリコール、キシレンスルホン酸、パラフィン、鉱油、トリクロロエチレン、パークロロエチレン、酢酸エチル、酢酸アミル、酢酸ブチル、メタノール、エタノール、イソプロパノール、及びアミルアルコール、テトラヒドロフルフリルアルコール、ヘキサノール、オクタノール等の高分子量アルコール、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン、Ｎ‐メチル‐２‐ピロリドン、等が挙げられる。一般的には、濃縮物の希釈には水が担体として最適である。
【００３９】
適切な固体担体としては、タルク、二酸化チタン、パイロフィライトクレイ、シリカ、アタパルジャイトクレイ、キーゼルグール（kieselguhr）、チョーク、ケイ藻土、石灰、炭酸カルシウム、ベントナイトクレイ、フラー土、綿実殻、小麦粉、大豆粉、軽石、木粉、クルミ殻粉、リグニン等が挙げられる。
【００４０】
前記の液体及び固体組成物の両方、特に、適用の前に担体で希釈するように設計された組成物において、広範囲にわたる界面活性剤を用いてよい。界面活性剤は、アニオン性、カチオン性、非イオン性、又はポリマー性の特性であってよく、乳化剤、湿潤剤、懸濁剤として、又はその他の目的のために用いてよい。典型的な界面活性剤としては、ジエタノールアンモニウムラウリル硫酸等のアルキル硫酸の塩；ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウム等のアルキルアリールスルホン酸塩；ノニルフェノール‐Ｃ．ｓｕｂ．１８エトキシレート等のアルキルフェノール‐アルキレンオキシド付加生成物；トリデシルアルコール‐Ｃ．ｓｕｂ．１６エトキシレート等のアルコール‐アルキレンオキシド付加生成物；ステアリン酸ナトリウム等のセッケン；ジブチルナフタレンスルホン酸ナトリウム等のアルキルナフタレンスルホン酸塩；ジ（２‐エチルヘキシル）スルホコハク酸ナトリウム等のスルホコハク酸塩のジアルキルエステル；オレイン酸ソルビトール等のソルビトールエステル；塩化ラウリルトリメチルアンモニウム等の四級アミン；ステアリン酸ポリエチレングリコール等のポリエチレングリコール脂肪酸エステル；エチレンオキシド及びプロピレンオキシドのブロックコポリマー；モノ及びジアルキルリン酸エステルの塩；ならびにアルキルポリグリコシドが挙げられる。
【００４１】
特に、室温で固体であるプロジアミンのミリングを補助するために、乳化剤が低いレベルで存在していてよい。
【００４２】
本発明の一つの態様では、組成物中に存在する界面活性剤の総量（必要に応じて適切な適用割合へ希釈後）は、植物によるグリホセートの取り込みを促進させるのに十分なものではない。
【００４３】
硫酸アンモニウムは、界面活性剤と組み合わせて、グリホセートの除草剤活性を高めることができることが公知である（Turner et al., Weed Research 20, 139-146）。一つの態様では、本発明の除草組成物は、硫酸アンモニウムを含む。
【００４４】
本発明の除草組成物に硫酸アンモニウムを使用することは、これがグリホセートの植物の葉への迅速な取り込みを促進することから、特に適している。植物の葉によるグリホセートの取り込みは、通常は比較的緩慢である。しかし、本発明の除草組成物では、植物の葉に激しく損傷を与え、グリホセートのさらなる取り込みを低下させるジクワットが存在することから、グリホセートの迅速な取り込みを達成することが重要である。
【００４５】
驚くべきことに、硫酸アンモニウムをレベルを高めて用いることにより、界面活性剤の実質的な非存在下にて、グリホセートの十分な吸収の達成が可能であることが分かった。
【００４６】
適切には、除草組成物は、約１％ｗ／ｗ超の硫酸アンモニウムを含む。より適切には、除草組成物は、約２％ｗ／ｗ超の硫酸アンモニウムを含む。より適切には、除草組成物は、約２％ｗ／ｗから約１０％ｗ／ｗの硫酸アンモニウムを含む。最も適切には、除草組成物は、約５％ｗ／ｗの硫酸アンモニウムを含む。このような硫酸アンモニウムの量は、必要に応じて希釈を行った後の、除草組成物のすぐに使用できる形態中での硫酸アンモニウムの濃度に関するものである。適切には、除草組成物中に存在する界面活性剤の量は、グリホセートの取り込みを促進するのに十分な量ではない。
【００４７】
農業用組成物に一般的に用いられるその他の補助剤としては、結晶化防止剤、粘度調整剤、懸濁剤、スプレー液滴調整剤（spray droplet modifiers）、顔料、酸化防止剤、発泡剤、遮光剤（light-blocking agent）、相溶化剤、消泡剤、金属イオン封鎖剤、中和剤及びバッファー、腐食防止剤、染料、臭気剤、展着剤、浸透補助剤、微量栄養素、軟化剤（emollients）、潤滑剤、粘着剤等が挙げられる。組成物は、液体肥料、又は硝酸アンモニウム、尿素等の、固体微粒子状肥料担体と共に製剤してもよい。
【００４８】
さらに、その他の殺生物活性成分又は組成物を、本発明の除草組成物と組み合わせてよい。例えば、組成物は、グリホセート、ジクワット及びプロジアミンに加えて、活性の範囲を広げるために、その他の除草剤、殺虫剤、殺真菌剤、殺菌剤、殺ダニ剤、殺線虫剤、及び／又は植物成長調整剤を含んでよい。
【００４９】
適切には、本発明の除草組成物は、物理的安定性を付与するのに十分な量のコロイド状固体を含まない。適切には、組成物がコロイド状固体を含む場合、油を含まない。
【００５０】
上記の製剤の各々は、製剤のその他の成分（希釈剤、乳化剤、界面活性剤等）と共に除草剤を含むパッケージとして作製してよい。製剤は、タンク混合法で作製してもよく、この場合、成分は別々に得られ、栽培者の現場で混合される。
【００５１】
これらの製剤は、従来の方法により、抑制が所望される区域に適用することができる。例えば、粉剤及び液体製剤は、動力散粉機（power-dusters）、箒（broom）、ならびに手動スプレー及びスプレー散粉機によって適用することができる。顆粒組成物は、雑草抑制が所望される区域上へ直接散布すること（spreading）、撒くこと（broadcasting）、振り撒くこと（sprinkling）によって適用することができる。
【００５２】
本発明は、所望されない場所における雑草の抑制方法を含み、その方法は、上述の除草組成物を雑草へ適用することを含む。本発明によると、所望されない場所における雑草の成長の抑制又は改変のための、除草的に有効量のグリホセート、ジクワット、プロジアミン及び硫酸アンモニウムの混合物を含む除草組成物の使用も提供される。
【００５３】
一つの態様では、組成物は、植物によるグリホセートの取り込みを促進する量の界面活性剤を含まない。本発明の組成物では、通常、低分子量又はポリマー性界面活性剤の形態である従来の乳化剤が存在する必要がない。使用する場合は、乳化剤は、０．５重量％以下の量で存在する。本発明によると、製剤が、１若しくは２種類以上の乳化剤を０．５重量％よりも著しく低い量で含むか、又は、さらにまったく乳化剤を含まないことが特に有利である。本発明の組成物は、例えばプロジアミンのミリングを補助するために、低いレベルで乳化剤を含んでいてよい。当業者であれば、特定の界面活性剤、又は界面活性剤の組み合わせが、グリホセートの取り込みを促進する量で存在するかどうかを容易に判定することができる。例えば、種々の量の界面活性剤を含む本発明の除草組成物を用いた雑草抑制の効力を、界面活性剤を含まない同一の除草組成物を用いた雑草抑制の効力と比較してよい。界面活性剤含有製剤と界面活性剤非含有製剤との間に雑草抑制の効力の統計的な差異がない場合、このことは、植物によるグリホセートの取り込みを促進する量の界面活性剤が存在しないことを示す。
【００５４】
さらなる態様では、組成物は、その物理的安定性を改善するために十分な量のコロイド状固体を含んでいない。種々の量のコロイド状固体を含む製剤の物理的安定性を、コロイド状固体を含まない同一の製剤のそれと比較することによる簡便な試験を実施して、製剤の物理的安定性の向上に繋がるコロイド状固体の量を決定することができる。物理的安定性は、例えば、製剤の作製後、規定の時間が経過した後の油相の合一を測定することによって評価することができる。合一は、肉眼で視認される大きな油滴の形成、そして最終的には製剤中での油層の形成によって明らかである。合一の定量試験は、導電率の測定に基づいて、Kato. et al.によって報告されている（J. Food Sci., 50(1), 56 (1985)）。コロイド状固体含有製剤及びコロイド状固体非含有製剤の間の物理的安定性に統計的な差異がない場合、このことは、製剤の物理的安定性を向上させる量のコロイド状固体が存在しないことを示す。
【００５５】
さらなる態様では、組成物はコロイド状固体を含むが油を含まない。
【００５６】
以下の実施例は単に説明のためのものである。実施例は、必ずしも実施した試験全体を代表するものであることを意図しておらず、いかなる形でも本発明を限定することを意図するものではない。当業者であれば分かるように、除草試験では、容易に制御可能ではない非常に数多くの要因が個々の試験の結果に影響し、それらを再現性のないものとする可能性がある。
【実施例】
【００５７】
実施例１−製剤
以下の製剤を作製した：
【００５８】
【表１】
2010539113.tif 000005
【００５９】
プロジアミンの結晶を、Rhodasurf BC-610と共に４０重量％で水に添加し、粒子サイズの中央値が０．６ミクロンとなるまで従来の装置を用いてミリングを行い、その後全てのプロジアミンが油相中に捕捉されるように（水で希釈したサブサンプルの光学顕微鏡観察によって確認した）、この分散物をIsopar（商標）Vにより激しく攪拌し、Aerosil（登録商標）OX-50ヒュームドシリカを、ジアンモニウムグリホセートの半量を含む溶液中に、ロータ‐ステータ（rotor-stator）Turrax（登録商標）を用いて高せん断力下にて分散させ、その後プロジアミン‐Isopar（商標）V分散物を水相へ添加し、再度高せん断力下にて目的の液滴サイズが得られるまで混合し、その後残った製剤成分を添加して均一になるまで混合した。
【００６０】
製剤Ｂ及びＣは、グリホセートの取り込みを亢進するには不十分な界面活性剤を含むが、上昇レベルの硫酸アンモニウムを有する。
【００６１】
実施例２−試験
温室試験を設定し、４種類の雑草種：シャターケーン（shattercane）（ＳＯＲＨＡ、ソルグムハレペンセ（Sorghum halepense））、イエローフォックステール（yellow foxtail）（ＳＥＴＦＡ、セタリアファベリ（Setaria faberi））、ベルベットリーフ（velvetleaf）（ＡＢＵＴＨ、アブチロンテオフラスチ（Abutilon theophrasti））、及びワイルドマスタード（wild mustard）（ＳＩＮＡＲ、シナピスアルベンシス（Sinapis arvensis））に対する製剤Ａ、Ｂ、及びＣの有効性を試験した。各処理は、１つあたり１０から３５本の植物を有する４×４インチのポットから構成した。植物は、キャビネット型トラックスプレー（cabinet-type track sprayer）を用い、該当する製剤及び割合（下記の表に挙げる）を用いて散布を施した。雑草抑制の評価は、処理後、一定の間隔での主観的な視覚的評価によって行った。３つの平均を表す結果を表２から５に示す。
【００６２】
【表２】
2010539113.tif 000006
【００６３】
【表３】
2010539113.tif 000007
【００６４】
区画に別の芝種が群生したため、イエローフォックステールに対する２１ＤＡＴ及び２８ＤＡＴでの評価は行わなかった。
【００６５】
【表４】
2010539113.tif 000008
【００６６】
【表５】
2010539113.tif 000009
【００６７】
表２から５のデータは、３つの製剤すべてが、試験した４種類の雑草種のいずれに対しても十分な抑制をもたらすことを示しており、処理の１日以内に抑制の外観的な徴候が観察され、１３日以内にはほとんどの割合でのほとんどの雑草について、９０％超の抑制が観察された。最初の焼け（burndown）は、３つの製剤すべてにおいて類似していた。処理の３日後までには、同一の割合で適用された３つの製剤すべてが、類似の抑制を示していた。
【００６８】
製剤Ｂ及びＣで観察された非常に優れた除草抑制は、界面活性剤の実質的な非存在下にて、上昇レベルの硫酸アンモニウムを用いることにより、グリホセートの十分な吸収が達成されたことを示している。
【００６９】
実施例３
懸濁製剤を以下のようにして調製した：
８．８重量部のTouchdown iQ（商標）、０．３１重量部のBarricade 4FL（商標）、０．４６重量部のReward 4L（商標）、及び７．５重量部のキサンタンプレゲル（xanthan pregel）（２重量％のキサンタン及び２重量％のProxel GXL（商標）を水中に含有する）を、８２．９重量部の水と均一になるまで互いに混合した。得られた製剤は均一であり、除草剤としてスプレーによる適用に適する低粘度であり、そして物理的に安定であり、５０℃で２ヶ月間の保存の後に外観に僅かな変化が見られただけであった。
【００７０】
実施例４
マイクロエマルジョン製剤を以下のようにして調製した：
６．６５重量％のプロジアミンを８９．４５重量％のアセトフェノン及び３．９重量％の酢酸イソボルニルに溶解することにより、プロジアミン溶液を調製した。プロジアミンのマイクロ懸濁性（micro-emulsifiable）濃縮物を、５０重量部のプロジアミン溶液と５０重量部のSoprophor S/25（商標）を互いに混合することによって調製した。次に、８．８重量部のTouchdown iQ（商標）を、８６．６６重量部の水及び０．４６重量部のReward 4L（商標）と混合し、この混合物を４．０５重量部のマイクロ懸濁性濃縮物と組み合わせることによってマイクロエマルジョンを形成した。得られた製剤は均一であり、除草剤としてスプレーによる適用に適する低粘度であり、そして物理的に安定であり、５０℃で２ヶ月間の保存の後に外観に僅かな変化が見られただけであった。
【００７１】
本発明を好ましい態様及び実施例に照らして説明したが、本発明の範囲は、これらの説明した態様のみに限定されるものではない。当業者に明らかであるように、添付の特許請求の範囲によって定められ、限定される本発明の趣旨及び範囲から逸脱しない限りにおいて、上述の発明に対する変更及び適合を行うことが可能である。本明細書にて引用される刊行物はすべて、個々の刊行物の各々が参照することにより組み入れられるように具体的かつ個別に示されているのと同一の程度において、その全体があらゆる点で参照することで本明細書に組み入れられる。
【国際調査報告】
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