(57)【要約】  重量％で、（Ａ）プロピレンのホモポリマー、又は８％以下の１種類又は複数のコモノマーとのコポリマー１０〜２５％；（Ｂ）エチレンと、（ｉ）プロピレン、又は（ｉｉ）ＣＨ２＝ＣＨＲのα−オレフィン（式中、Ｒは炭素数２〜８のアルキル基である）、或いは（ｉｉｉ）これらの組み合わせ、並びに場合によっては少量のジエンとのコポリマー（５４〜６５％のエチレンを含む）７５〜９０％；を含み、いずれも（Ａ）＋（Ｂ）の合計重量に対する、コポリマー成分（Ｂ）の含量Ｂと室温においてキシレン中に可溶のフラクションＸＳとの重量比：Ｂ／ＸＳが１．５０以下である、ポリオレフィン組成物。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
重量％で、
（Ａ）プロピレンホモポリマー、又はプロピレンとエチレン及びＣＨ２＝ＣＨＲのα−オレフィン（式中、Ｒは炭素数２〜８のアルキルである）から選択される１種類以上のコモノマーとのコポリマー（ここで、コポリマーは８％以下の１種類又は複数のコモノマーを含む）、或いはかかるポリマーの組み合わせ１０〜２５％；
（Ｂ）エチレンと、（ｉ）プロピレン、又は（ｉｉ）ＣＨ２＝ＣＨＲのα−オレフィン（式中、Ｒは炭素数２〜８のアルキル基である）、或いは（ｉｉｉ）これらの組み合わせ、並びに場合によっては少量のジエンとのコポリマー（５４〜６５％のエチレンを含む）７５〜９０％；
を含み、いずれも（Ａ）＋（Ｂ）の合計重量に対する、コポリマー成分（Ｂ）の含量Ｂと室温においてキシレン中に可溶のフラクションＸＳとの重量比：Ｂ／ＸＳが１．５０以下である、ポリオレフィン組成物。
【請求項２】
いずれも（Ａ）＋（Ｂ）の合計重量に対する、室温においてキシレン中に可溶のフラクションＸＳと全エチレン含量Ｃ２との重量比：ＸＳ／Ｃ２が１．１５以上である、請求項１に記載のポリオレフィン組成物。
【請求項３】
ＸＳフラクションの固有粘度［η］が３ｄＬ／ｇ未満である、請求項１に記載のポリオレフィン組成物。
【請求項４】
同じ成分（Ａ）及び（Ｂ）を同じ割合で含むが３ｄＬ／ｇ以上のＸＳフラクションの粘度［η］を有する前駆体組成物を分解にかけることによって得られる、請求項３に記載のポリオレフィン組成物。
【請求項５】
０．０１〜１０ｇ／１０分のＭＦＲ値を有する、請求項１に記載のポリオレフィン組成物。
【請求項６】
１２０ＭＰａ以下の曲げ弾性率値を有する、請求項１に記載のポリオレフィン組成物。
【請求項７】
９０以下のショアＡ値を有する、請求項１に記載のポリオレフィン組成物。
【請求項８】
少なくとも２つの逐次段階を含み、第１段階を除くそれぞれの段階において、前段階で形成されたポリマー及び前段階で用いた触媒の存在下で運転する別々の次段階で成分（Ａ）及び（Ｂ）を製造する、請求項１に記載のポリオレフィン組成物を製造するための重合方法。
【請求項９】
請求項１に記載のポリオレフィン組成物を含む製造物品。
【請求項１０】
押出又は射出成形によって製造される、請求項９に記載の製造物品。
【請求項１１】
シート、フィルム、及び自動車部品の形態の、請求項９及び１０に記載の製造物品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、低い硬度及び低い光沢を有するポリオレフィン組成物、及びそれらの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
場合によっては少量のオレフィンコモノマーを含むプロピレン、次にエチレン／プロピレン、又はエチレン／α−オレフィン混合物を逐次重合することによって、良好な熱可塑性挙動を保持しながら（即ち、熱可塑性ポリマーに関して用いられるものと同じ方法によって最終製品に変化させることができる）弾性特性を有するポリオレフィン組成物を得ることができることが公知である。
【０００３】
塩化マグネシウム上に担持されているハロゲン化チタン化合物をベースとする触媒がこの目的のために用いられている。
【０００４】
とりわけポリオレフィンに特有の価値のある特性（例えば、化学的不活性、機械特性、及び非毒性）のためにこのタイプの組成物に関する実際的な関心が増大していることを考えると、かかる組成物の用途を多くの異なる分野に拡大する努力が当該技術において増している。
【０００５】
ヨーロッパ公開特許出願４００３３３においては、
（Ａ）プロピレンの結晶質ポリマー又はコポリマー１０〜６０重量部；
（Ｂ）室温においてキシレン中に不溶の、エチレンを含むポリマーフラクション１０〜４０重量部；
（Ｃ）室温においてキシレン中に可溶で４０〜６０重量％のエチレンを含むエチレン／プロピレンコポリマーフラクション３０〜６０重量部；
を含む、逐次重合によって得られる弾塑性ポリオレフィン組成物が記載されている。
【０００６】
かかる組成物は可撓性で、良好な引張り歪み値に関係する低い曲げ弾性率値（７００ＭＰａ未満で、通常は２００ＭＰａより高い）によって示されるように価値のある弾性特性を有するが、２００ＭＰａ以下の曲げ弾性率値及び低い硬度値（ショア）に関係する特に良好な硬度値及び光学特性を有さず、特に光沢値に関しては、他方でシート押出、熱成形、自動車表面層、ブロー成形、フィルムのような用途のためには、押出シートについて測定して好ましくは１０〜４０の範囲でなければならない。
【０００７】
他方で、ヨーロッパ公開特許出願４７２９４６においては、キシレン可溶フラクション（Ｃ）、及びしたがって全エチレン／プロピレンエラストマーコポリマーフラクションのエチレン含量を低くすることによって、曲げ弾性率と硬度との改良されたバランスを達成することができることが示されている。しかしながら、この場合においても光沢値は実施例において示されるように高すぎる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】ヨーロッパ公開特許出願４００３３３
【特許文献２】ヨーロッパ公開特許出願４７２９４６
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
したがって、可撓性で（即ち、比較的低い曲げ弾性率値を有する）、軟質で（即ち、比較的低い硬度値を有する）、また低い光沢値も有する弾塑性ポリオレフィン組成物に関する必要性が存在する。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
かかる必要性に応えて、本発明は、重量％（全てのパーセント量は重量基準である）で、
（Ａ）プロピレンホモポリマー、又はプロピレンとエチレン及びＣＨ２＝ＣＨＲのα−オレフィン（式中、Ｒは炭素数２〜８のアルキルである）から選択される１種類以上のコモノマーとのコポリマー（ここで、コポリマーは８％以下の１種類又は複数のコモノマーを含む）、或いはかかるポリマーの組み合わせ１０〜２５％、好ましくは１５〜２５％；
（Ｂ）エチレンと、（ｉ）プロピレン、又は（ｉｉ）ＣＨ２＝ＣＨＲのα−オレフィン（式中、Ｒは炭素数２〜８のアルキル基である）、或いは（ｉｉｉ）これらの組み合わせ、並びに場合によっては少量のジエンとのコポリマー（５４〜６５％、好ましくは５５〜６３％のエチレンを含む）７５〜９０％、好ましくは７５〜８５％；
を含み、いずれも（Ａ）＋（Ｂ）の合計重量に対する、コポリマー成分（Ｂ）の含量Ｂと室温（約２５℃）においてキシレン中に可溶のフラクションＸＳとの重量比：Ｂ／ＸＳが１．５０以下、好ましくは１．４０以下、特に１．５０〜０．９、又は１．４０〜０．９である、ポリオレフィン組成物を提供する。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
共重合したエチレンの全量は、好ましくは３０重量％〜６５重量％、より好ましくは３０重量％〜６０重量％、特に３０重量％〜５５重量％である。
【００１２】
本発明の組成物に関する他の好ましい特性は：
−１５％以下、より好ましくは１０％以下、特に７％以下の光沢値；
−９０以下、より好ましくは８５以下のショアＡ値；
−３５以下、特に３５〜１５のショアＤ値；
−ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８、条件Ｌ（２３０℃、２．１６ｋｇの負荷）にしたがって測定して０．０１〜１０ｇ／１０分、より好ましくは０．０５〜５ｇ／１０分のＭＦＲ値；
−ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８、条件Ｌにしたがって測定して２ｇ／１０分以上、より好ましくは３ｇ／１０分以上の成分（Ａ）のＭＦＲ値；
−２００ＭＰａ以下の曲げ弾性率；
−２〜１３ＭＰａの破断点応力；
−２００％より高い破断点伸び；
−厚さ１ｍｍのプラークを曲げた際に実質的に白化（かぶり）がないこと；
−（Ａ）＋（Ｂ）の合計重量に対して４０〜７０重量％、より好ましくは４５〜６５重量％の室温においてキシレン中に可溶のフラクション（ＸＳ）の量；
−いずれも（Ａ）＋（Ｂ）の合計重量に対する、室温においてキシレン中に可溶のフラクションＸＳと全エチレン含量Ｃ２との重量比：ＸＳ／Ｃ２が、１．１５以上、より好ましくは１．２０以上、特に１．１５〜１．５０、又は１．２０〜１．５０であること；
−３ｄＬ／ｇ未満、特に２．９〜１．５ｄＬ／ｇのＸＳフラクションの固有粘度［η］；
−９０％以上、より好ましくは９５％以上の成分（Ａ）のアイソタクチシティーインデックス（ＩＩ）；
である。
【００１３】
本発明の組成物を製造するための重合プロセスは、公知の技術にしたがい、不活性希釈剤の存在下又は不存在下において液相中で運転して、又は気相中で、或いは混合液−気法によって、連続又はバッチ法で行うことができる。
【００１４】
重合時間及び温度は重要ではなく、有利にはそれぞれ０．５〜５時間及び５０℃〜９０℃の範囲である。
【００１５】
成分（Ａ）を形成するためのプロピレンの重合は、エチレン、或いは、例えばブテン−１、ペンテン−１、４−メチルペンテン−１、ヘキセン−１、及びオクテン−１、又はこれらの組み合わせのような１種類又は複数のＣＨ２＝ＣＨＲのα−オレフィン（式中、Ｒは炭素数２〜８個のアルキルである）の存在下で行うことができる。
【００１６】
成分（Ｂ）を形成するためのエチレン、及びプロピレン或いは他の１種類又は複数のα−オレフィン（その例は、成分（Ａ）に関して上記に与えられている）の共重合は、共役又は非共役のジエン、例えばブタジエン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、及びエチリデン−ノルボルネン−１の存在下で行うことができる。
【００１７】
存在する場合には、ジエンは、通常、（Ｂ）の重量に対して０．５〜１０重量％の量である。
【００１８】
特に、本組成物は、１以上が成分（Ａ）の合成のためであり、１つ又は複数の他のものが成分（Ｂ）の合成のためである少なくとも２つの段階で行う逐次重合プロセスによって製造することができる。次段階での重合は、１つ又は複数の前段階において得られたポリマー及びそこで用いられた触媒の存在下で行う。分子量の調整は、通常用いられている分子量調整剤、例えば水素及びＺｎＥｔ２を用いることによって行う。
【００１９】
高い値のＭＦＲは、重合において直接か、又はポリマーの逐次分解（一般に化学ビスブレーキングによって行う）によって得ることができる。
【００２０】
ポリマーの化学ビスブレーキングは、ペルオキシドのような遊離基開始剤の存在下で行う。この目的のための用いることのできるラジカル開始剤の例は、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシド）ヘキサン及びジクミルペルオキシドである。
【００２１】
ビスブレーキング処理は、適当量の遊離基開始剤を用いることによって行い、好ましくは窒素のような不活性雰囲気中で行う。当該技術において公知の方法、装置、及び運転条件を用いてこのプロセスを行うことができる。
【００２２】
分解プロセスの効果として、本発明のポリマー組成物の上記規定のＸＳフラクションの固有粘度［η］が低下する。
【００２３】
同じ成分（Ａ）及び（Ｂ）を同じ割合（即ち上記の成分及び割合）で含むが、３ｄＬ／ｇ以上のＸＳフラクションの粘度［η］を有する前駆体組成物を分解にかけることによって得られる、３ｄＬ／ｇ未満、特に２．９〜１．５ｄＬ／ｇのＸＳフラクションの粘度［η］を有するポリマー組成物が特に好ましい。
【００２４】
しかしながら、３ｄＬ／ｇ以上、特に３〜４ｄＬ／ｇのＸＳフラクションの粘度［η］を有するポリマー組成物もまた本発明の範囲内である。
【００２５】
上述したように、重合は、液相、気相、又は液−気相中で行うことができる。
【００２６】
例えば、希釈剤として液体プロピレンを用いる重合段階で成分（Ａ）を製造し、そしてプロピレンの部分脱気を除いて中間段階なしに、次の気相中の共重合段階で成分（Ｂ）を製造することができる。
【００２７】
好ましくは、成分（Ａ）及び（Ｂ）の両方とも、重合を気相中で運転することによって製造する。成分を製造する順番は重要ではない。
【００２８】
成分（Ａ）を製造するための１つ又は複数の重合段階、及び成分（Ｂ）を製造するための１つ又は複数の重合段階における反応温度は、同一であっても異なっていてもよく、通常、成分（Ａ）の製造に関しては４０℃〜９０℃、好ましくは５０〜８０℃、成分（Ｂ）の製造に関しては４０〜７０℃である。
【００２９】
１つの段階の圧力は、液体モノマー中で行う場合には、用いる運転温度における液体プロピレンの蒸気圧に匹敵するものであり、１種類又は複数のモノマー及び分子量調整剤として用いる水素の過圧により、及び場合により触媒混合物を供給するのに用いる少量の不活性希釈剤の蒸気圧によって変化する。
【００３０】
重合圧力は、液相中で行う場合には、指示値で５〜３０気圧であってよい。
【００３１】
２以上の段階に関する滞留時間は、成分（Ａ）及び（Ｂ）の間の所望の比によって定まり、通常は１５分〜８時間である。
【００３２】
かかる重合プロセスは、一般に、二ハロゲン化マグネシウム上に担持されている立体特異性チーグラー・ナッタ触媒の存在下で行う。
【００３３】
重合において用いるかかる立体特異性触媒は、
（１）二ハロゲン化マグネシウム（好ましくは塩化物）上に担持されているチタン化合物及び電子ドナー化合物（内部電子ドナー）を含む固体成分；
（２）アルミニウムアルキル化合物（共触媒）；及び場合によっては
（３）電子ドナー化合物（外部電子ドナー）；
の間の反応の生成物を含む。
【００３４】
かかる触媒は、好ましくは、９０％より高いアイソタクチックインデックスを有するホモポリマーポリプロピレンを製造することができる。
【００３５】
固体触媒成分（１）は、電子ドナーとして、一般にエーテル、ケトン、ラクトン、Ｎ、Ｐ、及び／又はＳ原子を含む化合物、並びにモノ及びジカルボン酸エステルの中から選択される化合物を含む。
【００３６】
上記記載の特徴を有する触媒は特許文献において周知であり、米国特許４，３９９，０５４及びヨーロッパ特許４５９７７に記載されている触媒が特に有利である。
【００３７】
かかる電子ドナー化合物の中で、フタル酸エステル及びコハク酸エステルが特に適している。
【００３８】
好適なコハク酸エステルは、式（Ｉ）：
【００３９】
【化１】
2010511756.tif 000002
【００４０】
（式中、基Ｒ１及びＲ２は、互いに同一か又は異なり、場合によってはヘテロ原子を含む、Ｃ１〜Ｃ２０の線状又は分岐のアルキル、アルケニル、シクロアルキル、アリール、アリールアルキル、又はアルキルアリール基であり；基Ｒ３〜Ｒ６は、互いに同一か又は異なり、水素、或いは、場合によってはヘテロ原子を含む、Ｃ１〜Ｃ２０の線状又は分岐のアルキル、アルケニル、シクロアルキル、アリール、アリールアルキル、又はアルキルアリール基であり、同じ炭素原子に結合している基Ｒ３〜Ｒ６は一緒に結合して環を形成してもよい）
によって表される。
【００４１】
Ｒ１及びＲ２は、好ましくは、Ｃ１〜Ｃ８のアルキル、シクロアルキル、アリール、アリールアルキル、及びアルキルアリール基である。Ｒ１及びＲ２が、第１級アルキル、特に分岐第１級アルキルから選択される化合物が特に好ましい。好適なＲ１及びＲ２基の例は、メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、ネオペンチル、２−エチルヘキシルである。エチル、イソブチル、及びネオペンチルが特に好ましい。
【００４２】
式（Ｉ）によって示される化合物の好ましい群の１つは、Ｒ３〜Ｒ５が水素であり、Ｒ６が、３〜１０個の炭素原子を有する分岐のアルキル、シクロアルキル、アリール、アリールアルキル、及びアルキルアリール基であるものである。式（Ｉ）の範囲内の化合物の他の好ましい群は、Ｒ３〜Ｒ６からの少なくとも２つの基が、水素とは異なり、場合によってはヘテロ原子を含む、Ｃ１〜Ｃ２０の線状又は分岐のアルキル、アルケニル、シクロアルキル、アリール、アリールアルキル、又はアルキルアリール基から選択されるものである。水素とは異なる２つの基が同じ炭素原子に結合している化合物が特に好ましい。更に、水素とは異なる少なくとも２つの基が異なる炭素原子、即ちＲ３とＲ５又はＲ４とＲ６に結合している化合物も特に好ましい。
【００４３】
特に適している他の電子ドナーは、公開ヨーロッパ特許出願ＥＰ−Ａ−３６１４９３及び７２８７６９に示されているような１，３−ジエーテルである。
【００４４】
共触媒（２）としては、Ａｌ−トリエチル、Ａｌ−トリイソブチル、及びＡｌ−トリ−ｎ−ブチルのようなトリアルキルアルミニウム化合物が好ましく用いられる。
【００４５】
（Ａｌ−アルキル化合物に加えて）外部電子ドナーとして用いることのできる電子ドナー化合物（３）は、芳香族酸エステル（例えば安息香酸アルキル）、複素環式化合物（例えば、２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、及び２，６−ジイソプロピルピペリジン）、及び特に少なくとも１つのＳｉ−ＯＲ結合（ここで、Ｒは炭化水素基である）を含むケイ素化合物を含む。上述の１，３−ジエーテルは外部ドナーとして用いるのにも好適である。内部ドナーがかかる１，３−ジエーテルの１つである場合には、外部ドナーは省くことができる。
【００４６】
触媒は、少量のオレフィンと予備接触（予備重合）させ、触媒を炭化水素溶媒中に懸濁状態で保持し、室温〜６０℃の温度で重合して、これにより触媒の重量の０．５〜３倍の量のポリマーを製造することができる。
【００４７】
操作はまた、液体モノマー中で行うこともでき、この場合には触媒の重量の１０００倍以下の量のポリマーが生成する。
【００４８】
本発明方法において用いることのできる他の触媒は、ＵＳＰ  ５，３２４，８００及びＥＰ−Ａ−０１２９３６８において記載されているようなメタロセンタイプの触媒であり、例えばＵＳＰ  ５，１４５，８１９及びＥＰ−Ａ−０４８５８２３において記載されているような橋架ビスインデニルメタロセンが特に有利である。好適な触媒の他のクラスは、ＥＰ−Ａ−０４１６８１５（Dow）、ＥＰ−Ａ−０４２０４３６（Exxon）、ＥＰ−Ａ−０６７１４０４、ＥＰ−Ａ−０６４３０６６、及びＷＯ  ９１／０４２５７において記載されているような所謂幾何拘束型触媒である。これらのメタロセン化合物は、特に成分（Ｂ）を製造するために用いることができる。
【００４９】
本発明の組成物には、例えば造核剤、エクステンションオイル、無機充填剤、有機及び無機顔料のような、オレフィンポリマーに関して通常用いられている添加剤、充填剤、及び顔料を含ませることもできる。
【００５０】
本発明のポリオレフィン組成物は、特に押出、ブロー成形、射出成形、及び熱成形の分野において、シート、フィルム、及び自動車部品のような種々の物品を製造するための用途が見出される。
【実施例】
【００５１】
以下において、本発明の実施及び利点を下記の実施例において開示する。これらの実施例は例示のみのものであり、本発明の特許請求の範囲をいかなるようにも限定することを意図してはいない。
【００５２】
ポリマー組成物を特徴づけるために以下の分析法を用いた。
【００５３】
メルトフローレート：ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８、条件Ｌ（２３０℃、２．１６ｋｇ）；
［η］固有粘度：テトラヒドロナフタレン中、１３５℃において測定；
エチレン含量：ＩＲ分光法；
光沢：ＡＳＴＭ−Ｄ５２３の方法（１ｍｍの押出シート）；
ショアＡ及びＤ：ＩＳＯ−８６８（厚さ４ｍｍの圧縮成形プラーク）；
曲げ弾性率：ＩＳＯ−１７８（厚さ４ｍｍの圧縮成形プラーク）；
破断点応力：ＩＳＯ−５２７（１ｍｍの押出シート）；
破断点伸び：ＩＳＯ−５２７（１ｍｍの押出シート）。
【００５４】
キシレンに可溶及び不溶のフラクション：
冷却装置及び磁気スターラーを取り付けたガラスフラスコ内に、２．５ｇのポリマー及び２５０ｃｍ３のキシレンを導入した。温度を３０分で溶媒の沸点に上昇させた。かくして得られた明澄な溶液を、次に還流下に保持し、更に３０分間撹拌した。次に、フラスコを閉止し、氷水浴内で３０分間、更に２５℃の温度制御水浴内で３０分間保持した。かくして形成された固体を急速濾紙上で濾過した。１００ｃｍ３の濾過された液体を、窒素流下、加熱プレート上で加熱した予め秤量したアルミニウム容器内に注ぎ入れ、蒸発によって溶媒を除去した。次に、容器を、真空下、８０℃のオーブン内において、一定の重量が得られるまで保持した。次に、室温においてキシレン中に可溶のポリマーの重量％を計算した。
【００５５】
室温においてキシレン中に不溶のポリマーの重量％は、ポリマーのアイソタクチシティーインデックスと考えられる。この値は、実質的に、定義上ポリプロピレンのアイソタクチシティーインデックスを構成する沸騰ｎ−ヘプタンによる抽出によって求めたアイソタクチシティーインデックスに相当する。
【００５６】
実施例１〜２及び比較例１：
重合において用いた固体触媒成分は、ヨーロッパ公開特許出願３９５０８３の実施例３において記載されている方法と同様の方法によって製造された、約２．２重量％のチタン及び内部ドナーとしてジイソブチルフタレートを含む、塩化マグネシウム上に担持されている高立体特異性チーグラー・ナッタ触媒成分であった。
【００５７】
触媒系及び予備重合処理：
上記に記載の固体触媒成分を、重合反応器中に導入する前に、約５に等しいＴＥＡＬ／ＤＣＰＭＳの重量比で、ＴＥＡＬ／固体触媒成分の重量比が５に等しいような量のアルミニウムトリエチル（ＴＥＡＬ）及びジシクロペンチルジメトキシシラン（ＤＣＰＭＳ）と、−５℃において５分間接触させた。
【００５８】
次に、触媒系を、第１の重合反応器中に導入する前に、それを２５℃において液体プロピレン中に約３０分間懸濁状態に保持することによって予備重合にかけた。
【００５９】
重合：
第１の気相重合反応器中に、予備重合した触媒系、水素（分子量調整剤として用いる）、及び気体状態のプロピレン（実施例１）又はプロピレンとエチレン（実施例２）を連続的な一定流で供給することによって、プロピレンポリマー（成分（Ａ））を製造した。
【００６０】
第１の反応器内で製造されたプロピレンポリマーを連続流で排出し、未反応のモノマーをパージした後、連続流で、気体状態の水素、エチレン、及びプロピレンの一定量の流れと一緒に第２の気相重合反応器中に導入した。
【００６１】
第２の反応器内において、プロピレン／エチレンコポリマー（成分（Ｂ））を製造した。重合条件、反応物質のモル比、及び得られたポリマーの組成を表１に示す。
【００６２】
第２の反応器から排出されたポリマー粒子を、蒸気処理にかけて反応性のモノマー及び揮発性物質を除去し、次に乾燥した。
【００６３】
ポリマー粒子を、二軸押出機Berstorff ZE 25（スクリューの長さ／直径比：３３）内で通常の安定剤と混合し、窒素雰囲気下、以下の条件下で押出した。
【００６４】
回転速度：２５０ｒｐｍ；
押出機産出量：６〜２０ｋｇ／時；
溶融温度：２００〜２５０℃。
【００６５】
かくして押出されたポリマーについて行った測定から、表２に報告するポリマー組成物に関する特性が得られた。
【００６６】
また、かくして得られたポリマー組成物を、Werner 58二軸押出機内において、０．０１５重量％（実施例１）及び０．０３重量％（実施例２）の量のLuperoxTM 101（２，５−ジメチル−２，５−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン）の存在下で押出／造粒にかけた。押出は、窒素雰囲気下、以下の条件下で行った。
【００６７】
回転速度：２００ｒｐｍ；
押出機産出量：１５０ｋｇ／時；
溶融温度：約２４０℃。
【００６８】
かくして得られたポリマーの特性を表３に報告する。
【００６９】
比較の目的のために、表２及び３に、逐次重合によって製造され、
（Ａ）約３．５重量％のエチレンを含むプロピレンとエチレンのランダムコポリマー３１重量％；
（Ｂ）約２７重量％のエチレンを含むプロピレンとエチレンのエラストマーコポリマー６９重量％；
を含むポリオレフィン組成物（比較例１Ｃ）の特性を報告する。
【００７０】
【表１】
2010511756.tif 000003
【００７１】
【表２】
2010511756.tif 000004
【００７２】
【表３】
2010511756.tif 000005
【国際調査報告】
2010511756.tif 000006
2010511756.tif 000007
2010511756.tif 000008