(57)【要約】  本発明は、外層および内層、ならびに任意選択的に内層と外層との間に位置する少なくとも１つの中間層を含む、自動車用空気ブレーキシステムにおいて使用するための多層プラスチック管に関し、内層および任意選択の中間層のうちの少なくとも１つの層は、１０００〜２３００ＭＰａの範囲の曲げ弾性率を有し、少なくとも１８０℃の融解温度を有する半結晶性ポリアミドおよび／またはポリエステルポリマーを含む熱可塑性ポリマー組成物からなり、外層およびその他の残りの層は、コポリエステルエラストマー組成物および／またはコポリアミドエラストマー組成物からなる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
自動車用空気ブレーキシステムにおいて使用するためのプラスチック管であって、前記プラスチック管が、外層および内層、ならびに任意選択的に前記内層と前記外層との間に位置する少なくとも１つの中間層を含む多層プラスチック管であり、前記内層および前記任意選択の中間層のうちの少なくとも１つの層が、２５℃で１０００〜２３００ＭＰａの範囲の曲げ弾性率を有し、少なくとも１８０℃の融解温度を有する半結晶性ポリアミドおよび／またはポリエステルポリマーを含む熱可塑性ポリマー組成物からなり、前記外層およびその他の残りの層が、コポリエステルエラストマー組成物および／またはコポリアミドエラストマー組成物からなることを特徴とするプラスチック管。
【請求項２】
前記熱可塑性ポリマー組成物が、２５℃で１２００〜２０００ＭＰａの範囲の曲げ弾性率を有する請求項１に記載の多層プラスチック管。
【請求項３】
前記外層が、２５℃で最大でも１０００ＭＰａの曲げ弾性率を有するコポリエステルエラストマー組成物および／またはコポリアミドエラストマー組成物からなる請求項１または２に記載の多層プラスチック管。
【請求項４】
前記熱可塑性ポリマー組成物層と前記外層との間の曲げ弾性率の差が、２５℃で少なくとも１０００Ｍｐａである請求項１〜３のいずれか一項に記載の多層プラスチック管。
【請求項５】
前記コポリエステルおよび／またはコポリアミドエラストマー組成物が、コポリエステルエラストマー、好ましくはポリテトラメチレングリコールから誘導されるソフトブロックを含むコポリエーテルエステルエラストマーを含む請求項１〜４のいずれか一項に記載の多層プラスチック管。
【請求項６】
前記多層プラスチック管が、２５℃で最大でも１５００ＭＰａの曲げ弾性率を有するコポリエステルエラストマー組成物および／またはコポリアミドエラストマー組成物からなる内層および／または中間層を含む少なくとも３つの層を含む請求項１〜５のいずれか一項に記載の多層プラスチック管。
【請求項７】
前記コポリエステルエラストマー組成物および／またはコポリアミドエラストマー組成物からなる層の硬度が、４０〜９０ショアＤの範囲である請求項１〜６のいずれか一項に記載の多層プラスチック管。
【請求項８】
前記外層の硬度が、コポリエステルエラストマー組成物および／またはコポリアミドエラストマー組成物からなるその他の層の硬度に等しいかそれよりも低く、好ましくは、前記外層が４０〜７０ショアＤの範囲の硬度を有し、そしてその他の層が６０〜９０ショアＤの範囲の硬度を有する請求項６に記載の多層プラスチック管。
【請求項９】
前記熱可塑性ポリマー組成物からなる層が中間層である請求項１〜８のいずれか一項に記載の多層プラスチック管。
【請求項１０】
前記熱可塑性ポリマー組成物が、半結晶性ポリエステルおよび衝撃改質剤を含む衝撃改質ポリエステル組成物である請求項１〜９のいずれか一項に記載の多層プラスチック管。
【請求項１１】
前記衝撃改質剤が、ゴム、プラストマーまたはエラストマーからなる群から選択される請求項１０に記載の多層プラスチック管。
【請求項１２】
前記衝撃改質剤がエラストマーである請求項１０に記載の多層プラスチック管。
【請求項１３】
前記衝撃改質剤がエラストマーであり、前記熱可塑性ポリマー組成物が、０．５〜３０重量％の量の衝撃改質剤を含む請求項１０に記載の多層プラスチック管。
【請求項１４】
請求項１〜１３のいずれか一項に記載の多層プラスチック管の自動車用空気ブレーキシステムにおける使用。
【請求項１５】
請求項１〜１３のいずれか一項に記載の多層プラスチック管を含む空気ブレーキシステム。
【発明の詳細な説明】
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明は、自動車用空気ブレーキシステムにおいて使用するためのプラスチック管に関する。このような管のための特定の要件は、空気ブレーキシステムのための熱可塑性樹脂管類、車両における搭載および試験方法に関するＩＳＯ７６２８−２に記載されている。ＩＳＯ７６２８−２は、空気ブレーキシステムにおいて使用される管類のための最低要件を指定し、ＩＳＯ７６２８−１に従ってその標識を可能にする。管類の標識は、管アセンブリ（すなわち、端部取付具の付いた管）が車両におけるその使用に適切であることを自動的には意味しない。
【０００２】
これらの管は熱形成可能でなければならないが、その一方で予備成形するために十分に剛性でなければならず、そして同時に、特に低温において、取付けのために十分にたわみ性であり、耐衝撃性でなければならない。管は耐油性であり、例えばオゾンおよび化学物質による環境応力亀裂に対して耐性でなければならず、そして特に、高温および高圧に対して耐性であり、すなわち管は高温で高い破裂圧力を有さなければならない。ＩＳＯ７６２８−２において、管類は可能性のある２つのカテゴリー：
・１０バール（または１０００ｋＰａ）の最大作動圧力までの使用のための管類
・１２．５バール（または１２５０ｋＰａ）の最大作動圧力までの使用のための管類
に属し、−４０℃〜＋１００℃の温度範囲内であると定義された。
【０００３】
試験サイクル中に管が耐えることができなくてはならない破裂圧力は、通常、最大作動圧力よりも遥かに高い。
【０００４】
このような管は、米国特許第５０３２６３３号明細書から既知である。既知の管は、ＰＡ１２組成物で製造されている。現在使用されている管は、約１０重量％の可塑剤で可塑化されたＰＡ１２またはＰＡ１１組成物で製造されている。可塑剤は、低温で十分なたわみ性および耐衝撃性を付与するために必要とされる。
【０００５】
自動車エンジンの小型化のために、走行状態におけるボンネット下の温度はより高い値に到達し、そして最近の空気ブレーキシステムでは、より高い空気ブレーキ圧力も加えられる。例えばトラックの場合、最新の要件では、１２５℃で実施される試験が規定される。
【０００６】
可塑化ＰＡ１２またはＰＡ１１組成物で製造された管に関連する問題は、高温での破裂圧力が低すぎることである。結果として、より高い破裂圧力耐性およびより優れた高温耐性を有する空気ブレーキ管が必要とされている。より高い融解温度を有するポリアミドを用いると、他の特性を相殺する増大した量の可塑剤を使用しなければ、低温で不十分な耐衝撃性が提供される。空気ブレーキ管類を保護するために車のエンジンに遮熱材を組み入れることは別の解決法かもしれないが、これはいつも可能であるとは限らず、コストも上昇させる。
【０００７】
特開平０６１０７８０４号公報は、熱可塑性エラストマー組成物を含む多層管の中間層または外層内に編組み継ぎ糸（ｂｒａｉｄ  ｓｐｌｉｃｉｎｇ  ｙａｒｎ）を提供することによって、不適切な破裂圧力耐性の問題に対処する。しかしながら、この解決法は複雑でコストが高く、そして通常、管の伸縮性の低下をもたらす。
【０００８】
さらなる態様では、自動車用空気ブレーキシステムにおいて使用するためのプラスチック管は様々な直径および壁厚である。一般に、要求される破裂圧力を達成するためには、直径が大きい程、より大きい壁厚が必要とされる。それに関連する問題は、直径が小さい管では壁厚の増大が制限され、それにより破裂圧力耐性の増大も同様に制限されるが、直径がより大きい管では、一般に、壁厚の増大によってたわみ性および熱形成性の低下がもたらされることである。
【０００９】
従って、本発明の目的は、可塑化ＰＡ１２またはＰＡ１１組成物で製造された管と比べて高温でより優れた破裂圧力性能、すなわち高温でより高い破裂圧力耐性を有するプラスチック管を提供することである。その一方で、管は低温におけるたわみ性および耐衝撃性のような他の良好な特性を保持しなければならず、熱形成可能で伸縮性でなければならない。
【００１０】
この目的は、外層および内層、ならびに任意選択的に内層と外層との間に位置する少なくとも１つの中間層を含み、内層および任意選択の中間層のうちの少なくとも１つの層が、１０００〜２３００ＭＰａの範囲の曲げ弾性率を有し、少なくとも１８０℃の融解温度を有する半結晶性ポリアミドおよび／またはポリエステルポリマーを含む熱可塑性ポリマー組成物からなり、外層および任意選択の別の層が、コポリエステルエラストマーおよび／またはコポリアミドエラストマーを含むエラストマー組成物からなる、本発明に従う多層プラスチック管により達成された。
【００１１】
上記のように、エラストマー組成物からなる外層および任意選択の別の層と、熱可塑性ポリマー組成物からなる内層および／または中間層とを含む多層構造を含む本発明に従うプラスチック管の効果は、プラスチック管が、たわみ性、熱形成性、および低温衝撃などの他の特性を保持しながら高温で改善された破裂圧力耐性を有することであるが、これらの特性は小さいおよび大きい直径の管で保持され、これらの管の壁厚は限られた状態に保つことができる。本発明に従うプラスチック管の効果は、破裂圧力性能がＰＡ１２管よりも優れていることである。また、本発明に従うプラスチック管の特性の組み合わせは、例えば、１０００〜２３００ＭＰａの範囲の曲げ弾性率を有する熱可塑性ポリマー組成物からなるプラスチック管、種々のエラストマー組成物の層からなる多層プラスチック管、および２３００ＭＰａよりも高い曲げ弾性率を有する熱可塑性ポリマー組成物からなる層を含む多層プラスチック管よりも優れている。これらのプラスチック管は、本発明に従うプラスチック管と比べて、少なくとも１つの特性において劣っている。
【００１２】
明確にする目的で、「多層プラスチック管」という用語は、本明細書では、少なくとも２つの層、すなわち外層および内層を含むプラスチック管であると理解されることが示される。外層および内層の次に、このような多層プラスチック管は、任意選択的に、少なくとも１つの中間層を含む。任意選択の少なくとも１つの中間層は、内層と外層との間に位置する。
【００１３】
本発明に従う多層プラスチック管では、外層は、コポリエステルエラストマーおよび／またはコポリアミドエラストマーを含むエラストマー組成物からなる。さらに、内層および任意選択の中間層のうちの少なくとも１つの層は、前記熱可塑性ポリマー組成物からなる。さらに、多層プラスチック管は、外層とは異なるがやはりエラストマー組成物からなる別の層またはその他の層を含んでもよい。これは、多層プラスチック管が、少なくとも１つの中間層を含む少なくとも３層を含む場合であり得る。従って、このその他の層は内層および中間層であり得る。その他の層は、その場合、前記熱可塑性ポリマー組成物からならない内層および任意選択の中間層のうちの１つまたは複数である。
【００１４】
本発明に従う多層プラスチック管における熱可塑性ポリマー組成物は、１０００〜２３００ＭＰａの範囲の曲げ弾性率を有する。好ましくは、熱可塑性ポリマー組成物の曲げ弾性率は、２５℃において、１２００〜２０００ＭＰａの範囲であり、より好ましくは１４００〜１８００ＭＰａの範囲である。制限された範囲の曲げ弾性率を有する熱可塑性ポリマー組成物の利点は、管が、高温での破裂圧力耐性と低温でのたわみ性とのさらに優れたバランスを有することである。熱可塑性ポリマー組成物の曲げ弾性率の変更は、ポリマー組成物への衝撃改質剤の添加、または共重合によるポリマーの変性、あるいは熱可塑性ポリマー組成物が熱可塑性エラストマーの場合には、結晶性（ハードブロック）および非結晶性（ソフトブロック）成分の割合の調整などの当業者に知られている様々な従来の技法によって得ることができる。
【００１５】
好ましくは、本発明に従う多層プラスチック管の外層は、最大でも１０００ＭＰａ、好ましくは最大でも８００ＭＰａ、６００ＭＰａ、あるいはさらに最大でも５００ＭＰａの曲げ弾性率を有するエラストマー組成物からなる。好ましくは、外層の曲げ弾性率は、熱可塑性ポリマー組成物からなる内層および／または中間層の曲げ弾性率よりも低い。好ましくは、外層と、熱可塑性ポリマー組成物からなる層との間の曲げ弾性率の差は、少なくとも１００ＭＰａ、より好ましくは少なくとも２５０ＭＰａ、そしてさらにより好ましくは少なくとも５００Ｍｐａである。熱可塑性ポリマー組成物よりも低い曲げ弾性率を有するエラストマー組成物からなる外層の利点は、高温での良好な破裂圧力が少なくとも大部分でそのように保持されながら、プラスチック管のたわみ性がさらに増大されることである。
【００１６】
外層のコポリエステルおよび／またはコポリアミドエラストマー組成物は、好ましくは、コポリエーテルエステルエラストマー、コポリエステルエステルエラストマー、および／またはコポリカーボネートエステルエラストマー、ならびに／もしくはこれらの混合物またはコポリマーなどのコポリエステルエラストマーを含む。より好ましくは、コポリエステルエラストマーは、ポリテトラメチレングリコールから誘導されるソフトブロックを含むコポリエーテルエステルエラストマー、またはポリカーボネートソフトブロックを含むコポリカーボネートエステルエラストマーである。これらの好ましいエラストマー、特に外層に含まれるコポリカーボネートエステルエラストマーの利点は、多層管のオゾン耐性がさらに向上されることである。
【００１７】
適切には、本発明に従う多層プラスチック管は、好ましくは、外層の次に、コポリエステルエラストマーおよび／またはコポリアミドエラストマーを含むエラストマー組成物からなる別の層を含む、少なくとも３つの層を含む。好ましくは、前記その他の層に含まれるエラストマー組成物は、最大でも１５００ＭＰａ、より好ましくは３００〜１２５０ＭＰａの範囲、そしてさらにより好ましくは５００〜１０００ＭＰａの範囲の曲げ弾性率を有する。より低い曲げ弾性率を有するその他の層に含まれるエラストマー組成物の利点は、プラスチック管が、高温での破裂圧力耐性の良好な保持と組み合わせて、より良好なたわみ性を有することである。
【００１８】
本発明に従う多層プラスチック管では、コポリエステルエラストマー組成物および／またはコポリアミドエラストマー組成物からなる層の硬度は広範囲にわたって変わり得る。適切には、前記硬度は４０〜９０ショアＤの範囲、好ましくは５０〜８０ショアＤの範囲である。
【００１９】
好ましくは、外層の硬度は、コポリエステルエラストマー組成物および／またはコポリアミドエラストマー組成物からなるその他の層の硬度に等しいかまたはそれよりも低く、好ましくは、外層は４０〜７０ショアＤの範囲の硬度を有し、その他の層は６０〜９０ショアＤの範囲の硬度を有する。外層のために使用されるより低い硬度の材料はより優れた衝撃性能を提供し、通常はより高価であるが、熱可塑性ポリマー中間層と併用されてより薄い外層が可能になる。
【００２０】
エラストマー組成物は、コポリエステルエラストマーおよび／またはコポリアミドエラストマーの次に、１つまたは複数の添加剤を含んでもよい。熱可塑性ポリマー組成物に含まれる添加剤は、エラストマー組成物に基づく管における使用に適したどんな添加剤であってもよい。より詳しくは、添加剤はその強度および／またはたわみ性に寄与する。あるいは添加剤は組成物の別の特性に寄与し、その強度および／またはたわみ性を損なわない、またはかなりの程度で生じさせる。適切には、添加剤は、以下の添加剤：安定剤、着色剤、加工助剤のうちの少なくとも１つである。適切な安定剤としては、紫外線安定剤、熱安定剤、酸化防止剤およびオゾン亀裂防止剤（ａｎｔｉ−ｏｚｏｎａｎｔ）が挙げられる。適切な加工助剤の例は潤滑剤および離型剤である。
【００２１】
好ましくは、エラストマー組成物は、コポリエステルエラストマーおよび／またはコポリアミドエラストマーの次に、エラストマー組成物の全重量に対して０．１〜３０重量％、より好ましくは０．２〜２０重量％、さらにより好ましくは０．３〜１０重量％の全量の少なくとも１つの添加剤を含む。
【００２２】
少なくとも３つの層を含む多層プラスチック管において、熱可塑性ポリマー組成物からなる層は、好ましくは、中間層である。この管構造の利点は、高温での良好な破裂圧力がかなり保持されながらプラスチック管のたわみ性がさらにより増大されることである。
【００２３】
多層プラスチック管における熱可塑性ポリマー組成物は、少なくとも１８０℃の融解温度を有する半結晶性ポリアミドおよび／またはポリエステルポリマーを含む。
【００２４】
好ましくは、熱可塑性ポリマー組成物は半結晶性ポリエステルポリマーを含み、そして外層および任意選択のその他の層のエラストマー組成物は、コポリエステルエラストマーを含む。あるいは、熱可塑性ポリマー組成物は半結晶性ポリアミドポリマーを含み、そして外層および任意選択のその他の層のエラストマー組成物は、コポリアミドエラストマーを含む。
【００２５】
半結晶性ポリエステルポリマーは、少なくとも１８０℃の融解温度を有するどんな半結晶性ポリエステルポリマーであってもよい。類似して、半結晶性ポリアミドポリマーは、少なくとも１８０℃の融解温度を有するどんな半結晶性ポリアミドポリマーであってもよい。
【００２６】
好ましくは、熱可塑性ポリマー組成物は、半結晶性ポリエステルポリマーを含む。適切な半結晶性ポリエステルポリマーは、例えば、ＰＢＴ、ＰＥＴ、ＰＴＴ、ＰＢＮ、ＰＴＮ、およびＰＥＮ、ならびにこれらのコポリマーである。好ましくは、半結晶性ポリエステルポリマーはＰＢＴを含む。
【００２７】
熱可塑性ポリマー組成物は、半結晶性ポリマーの次に、１つまたは複数の添加剤を含んでもよい。熱可塑性ポリマー組成物に含まれる添加剤は、その強度および／またはたわみ性に寄与するか、あるいは組成物の別の特性に寄与し、その強度および／またはたわみ性を損なわない、またはかなりの程度で生じさせる、熱可塑性ポリマー組成物中での使用に適したどんな添加剤であってもよい。適切には、添加剤は、以下の添加剤：安定剤、着色剤、加工助剤のうちの少なくとも１つである。適切な安定剤としては、紫外線安定剤、熱安定剤、酸化防止剤およびオゾン亀裂防止剤が挙げられる。適切な加工助剤の例は潤滑剤および離型剤である。
【００２８】
適切には、熱可塑性ポリマー組成物は衝撃改質ポリマー組成物であり、半結晶性ポリアミドまたはポリエステルポリマーの次に、衝撃改質剤を含む。適切には、衝撃改質剤は、ゴム、プラストマーおよびエラストマーからなる群から選択される。適切なゴムの例は、ポリブタジエンゴム、ＳＢＳおよびＳＥＢＳなどのスチレンブタジエンゴム、ＥＰＤＭゴム、ならびにコアシェルアクリルを含むアクリルゴムである。プラストマーの例は、グラフト化ポリオレフィンである。適切なエラストマーの例は、ポリエーテルエステルブロックコポリマーである。好ましくは、衝撃改質剤はエラストマーである。衝撃改質剤としてエラストマーを使用する利点は、組成物が、曲げ弾性率が必要とされる動作限界内にあるより広い温度範囲を有し得ることであり、それにより、システム故障の可能性が最小限にされる。
【００２９】
好ましい実施形態では、熱可塑性ポリマー組成物は、ＰＢＴ、ＰＥＴ、ＰＴＴ、ＰＢＮ、ＰＴＮ、およびＰＥＮからなる群から選択される半結晶性ポリエステル、ならびに衝撃改質剤を含む衝撃改質ポリエステル組成物である。
【００３０】
半結晶性ポリマーを含む熱可塑性ポリマー組成物中の添加剤は、広範囲にわたって変わる全量で存在し得る。多層管において使用される熱可塑性ポリマー組成物のために適切な量は、プラスチック管のためのプラスチックを製造する当業者によって日常の実験および試験により決定することができる。
【００３１】
衝撃改質剤の量は、本発明の範囲内の目標の曲げ弾性によって決定されるであろう。好ましくは、熱可塑性ポリエステル組成物の全重量に対して、熱可塑性ポリマー組成物は、０．５〜３０重量％、好ましくは５〜２５重量％の量の衝撃改質剤と、任意選択的に、０．１〜２５、好ましくは０．５〜２０重量％の全量の１つまたは複数の他の添加剤とを含む。代替の実施形態では、目標の曲げ弾性率を達成するために、熱可塑性ポリエステル組成物の全重量に対して、１０重量％未満の衝撃改質剤が必要とされる。
【００３２】
本発明に従う多層プラスチック管の直径およびその中の種々の層の厚さは、広範囲にわたって変わり得る。好ましくは、管は、４〜２５ｍｍ、より好ましくは５〜２０ｍｍ、またはさらに８〜１５ｍｍの範囲の外径、および０．８〜２．５ｍｍ、より好ましくは１〜２．２ｍｍ、またはさらに１．２〜２．０ｍｍの範囲の壁厚を有する。また好ましくは、熱可塑性ポリエステル組成物からなる層は、管の壁厚に対して２０〜７５％、より好ましくは２５〜６０％の範囲の厚さを有する。好ましくは、多層プラスチック管は熱形成可能であり、それによって、編組み層の追加のために必要とされるようなさらなる処理工程が回避される。
【００３３】
本発明の好ましい実施形態では、多層プラスチック管は、６０〜９０ショアＤの範囲の硬度を有するコポリエステルおよび／またはコポリアミドエラストマー組成物からなる内層（Ｉ）と、２５℃で１０００〜２０００ＭＰａの範囲の曲げ弾性率を有する熱可塑性ポリエステル組成物からなる中間（または中央）層（Ｃ）と、４０〜７０ショアＤの範囲の硬度を有するコポリエステルおよび／またはコポリアミドエラストマー組成物からなる外層（Ｏ）とを含む３層管である。好ましくは、層Ｉの厚さは１０〜４５％、より好ましくは２０〜４０％であり、層Ｃの厚さは２０〜６０％、より好ましくは２５〜５０％、またはさらに３０〜４０％であり、層Ｏの厚さは１０〜４５％、より好ましくは２０〜４０％であり、ここでパーセンテージは管の壁厚に対するものである。
【００３４】
本発明は、自動車用空気ブレーキシステムにおける本発明に従う多層プラスチック管の使用にも関する。
【００３５】
本発明は、油圧流体ラインにおける本発明に従う多層プラスチック管の使用にも関する。
【００３６】
本発明は、本発明に従う多層プラスチック管を含む自動車用空気ブレーキシステムにも関する。
【００３７】
本発明は以下の実施例および比較実験によりさらに説明される。
【００３８】
［材料］
ＰＡ１２：可塑化ＰＡ１２、管の調製のための標準グレード。
ＴＰＥ−Ａ：３６０ＭＰａの曲げ弾性率を有するポリエーテルエステルエラストマー。
ＴＰＥ−Ｂ：９００ＭＰａの曲げ弾性率を有するポリエーテルエステルエラストマー。
ＰＢＴ−Ａ：２５００ＭＰａの曲げ弾性率を有する未変性ＰＢＴ。
ＰＢＴ−Ｂ：１６００ＭＰａの曲げ弾性率を有するゴム衝撃改質剤を含む変性ＰＢＴ。
【００３９】
［押出成形による管の製造］
種々の構造（単層管、二重層管または三重層管のいずれかである）を有する管を製造するために標準的な押出成形装置において上記の材料を使用した。管は、９ｍｍの内径、１２ｍｍの外径および１．５ｍｍの壁厚を有した。管の構造に関するデータ、ならびに個々の層の組成および厚さは、表１にまとめられている。
【００４０】
［試験方法］
破裂圧力は、１２５℃の修正温度においてＩＳＯ７６２８に従って測定した。
【００４１】
低温衝撃（ｃｏｌｄ  ｉｍｐａｃｔ）は、ＩＳＯ７６２８に従って測定した。
【００４２】
熱形成性は、室温でマンドレルの周りに管を変形させ、変形した管における応力を維持し、高温において管を緩和させることによって測定した。
【００４３】
たわみ性は、手で管を曲げることによって測定した。
【００４４】
実施例Ｉ−ＩＩおよび比較実験Ａ−Ｅの管についての試験方法の結果は、表１にまとめられている。
【００４５】
【表１】
2010520827.tif 000002
【国際調査報告】
2010520827.tif 000003
2010520827.tif 000004