(57)【要約】本発明は、一般に、式（Ｉ）の新規大環状分子：2010514681.tif 000794またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグに関する（式中、変数Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｌ、Ｍ、Ｗ、Ｚ1、Ｚ2、Ｚ3、Ｚ4、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、およびＲ10は、本明細書中で定義したとおりである）。これらの化合物は、医薬品として使用することができる、第ＶＩＩａ因子の選択的阻害剤である。
2010514681.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
式（Ｉ）：
【化１】
2010514681.tif 000778
（Ｉ）
［式中、
環Ａは、式（Ｉ）の環Ａ中のＣＲ1、ＣＲ2、ＣＲ3、またはＣＲ4のうちの１つをＮで置き換えることによって定義されるフェニルまたはピリジル異性体であり；
環Ｂは、式（Ｉ）の環Ｂ中のＣＲ8、ＣＲ9、ＣＲ10、またはＣＲ11のうちの１つをＮで置き換えることによって定義されるフェニルまたはピリジル異性体であり；
Ｚ1は、ＣまたはＮであり；
Ｚ2は、ＣまたはＮであるが；
ただし、Ｚ1がＮである場合、Ｚ2はＣであるか；またはＺ2がＮである場合、Ｚ1はＣであり；
Ｚ3の定義については、左から右に記載し、原子の結合は−ＮＨ−Ｚ3−Ｚ2−の順序であり；
Ｚ3は、−ＣＲ18Ｒ18−、−ＮＲ19−、−Ｏ−、Ｓ（Ｏ）p−、−Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝ＮＨ）−、−ＣＲ18＝ＣＲ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18＝Ｎ−、−ＣＲ18Ｒ18ＮＲ19−、−ＮＲ19ＣＲ18Ｒ18−、−Ｃ（Ｏ）ＣＲ18Ｒ18−、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ19−、−ＣＲ18Ｒ18Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｃ（Ｏ）−、−ＳＯ2−、−ＳＯ2ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＳＯ2−、−ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18＝ＣＲ18ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18＝ＣＲ18−、−Ｎ＝ＣＲ18ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18＝Ｎ−、−ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18Ｏ−、−ＮＲ19ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18ＮＲ19−、−Ｃ（Ｏ）ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18Ｃ（Ｏ）ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18Ｃ（Ｏ）−、−ＣＲ18＝ＣＲ18Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）ＣＲ18＝ＣＲ18−、−Ｎ＝ＣＲ18Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）ＣＲ18＝Ｎ−、−Ｃ（Ｏ）ＣＲ18Ｒ18Ｏ−、−ＮＲ19Ｃ（Ｏ）ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18Ｃ（Ｏ）ＮＲ19−、−ＮＲ19ＣＲ18Ｒ18Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）ＣＲ18Ｒ18ＮＲ19−、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ19ＣＲ18Ｒ18、−ＳＯ2ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＳＯ2ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18ＳＯ2−、−ＣＲ18＝ＣＲ18ＳＯ2−、−ＳＯ2ＣＲ18＝ＣＲ18−、−Ｎ＝ＣＲ18ＳＯ2−、−ＳＯ2ＣＲ18＝Ｎ−、−ＳＯ2ＣＲ18Ｒ18Ｏ−、−ＮＲ19ＳＯ2ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＳＯ2ＮＲ19−、−ＮＲ19ＣＲ18Ｒ18ＳＯ2−、−ＳＯ2ＣＲ18Ｒ18ＮＲ19−、または−ＳＯ2ＮＲ19ＣＲ18Ｒ18−であるが；
ただし、
【化２】
2010514681.tif 000779
は、
【化３】
2010514681.tif 000780
以外であり；
Ｚ4は、Ｃ（Ｏ）、ＣＲ20Ｒ20またはＳＯ2であり；
環Ｃと縮合した２個の原子Ｚ1およびＺ2が含まれる環Ｄは、０〜３個のＲ21で置換されたフェニル、または炭素原子、ならびにＮ、Ｏ、およびＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子からなる、５〜６員のヘテロアリールであり、前記ヘテロアリールは、０〜３個のＲ21で置換されており；
ＬおよびＭの定義については、左から右に記載し、原子の結合は（環Ａ）−Ｌ−Ｍ−（環Ｂ）の順序であり；
Ｍは、−ＣＯＮＨ−、−ＳＯ2ＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、または−ＮＨＳＯ2−であり；
Ｍが−ＣＯＮＨ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−から選択され；
Ｍが−ＳＯ2ＮＨ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−から選択され；
Ｍが−ＮＨＣＯ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
Ｍが−ＮＨＳＯ2−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
Ｗは、ＮＲh、ＯまたはＳであり；
Ｘは、Ｏ、Ｓ（Ｏ）p、またはＮＲ16であり；
Ｙは、ＯまたはＮＲ16aであり；
Ｒ1は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、０〜１個のＯＨで置換されたＣ1〜4アルキル、Ｃ1〜4フルオロアルキル、Ｃ2〜4アルケニル、Ｃ2〜4アルキニル、Ｃ1〜4アルコキシ、Ｃ1〜4アルキルチオ、またはＣ3〜6シクロアルキルであり；
Ｒ2は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−（ＣＨ2）sＯＲa、−（ＣＨ2）sＳＲb、−（ＣＨ2）sＣＦ3、−（ＣＨ2）sＯＣＦ3、−（ＣＨ2）sＯＣＨＦ2、−（ＣＨ2）sＯＣＨ2Ｆ、−（ＣＨ2）sＣＮ、−（ＣＨ2）sＮＯ2、−（ＣＨ2）sＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣＯ2Ｒa、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）sＯＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2Ｒb、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）sＳ（Ｏ）2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、Ｃ1〜4フルオロアルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜２個のＲfで置換された−（ＣＨ2）sＣ3〜6炭素環、−（ＣＨ2）s−（５〜６員のヘテロ環）、−（ＣＨ2）s−ＮＲc−（５〜６員のヘテロ環）、または−（ＣＨ2）s−Ｏ−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されており；
Ｒ3は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−（ＣＨ2）sＯＲa、−（ＣＨ2）sＳＲb、−（ＣＨ2）sＣＦ3、−（ＣＨ2）sＯＣＦ3、−（ＣＨ2）sＯＣＨＦ2、−（ＣＨ2）sＯＣＨ2Ｆ、−（ＣＨ2）sＣＮ、−（ＣＨ2）sＮＯ2、−（ＣＨ2）sＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣＯ2Ｒa、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）sＯＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2Ｒb、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）sＳ（Ｏ）2Ｒb、−Ｏ（ＣＨ2）nＣＯ2Ｒa、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＮＨＣＯＲb、−（ＣＨ2）sＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、Ｃ1〜4フルオロアルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、−Ｏ（ＣＯ2Ｒaで置換されたベンジル）、−（ＣＨ2）sテトラゾリル、０〜２個のＲf1で置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、−（ＣＨ2）s−（５〜６員のヘテロ環）、−（ＣＨ2）s−ＮＲc−（５〜６員のヘテロ環）、または−（ＣＨ2）s−Ｏ−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲg1で置換されているか；
あるいは、Ｒ2とＲ3は、一体となって５〜７員の炭素環、または炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される０〜２個のヘテロ原子を含むヘテロ環を形成してもよく；前記炭素環およびヘテロ環は、０〜３個のＲg1で置換されており；
Ｒ4は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、またはＣ1〜4アルキルであり；
Ｒ5は、Ｈ、−（ＣＨ2）qＯＲa、−（ＣＨ2）qＳＲb、−（ＣＨ2）rＣＦ3、−（ＣＨ2）qＯＣＦ3、−（ＣＨ2）qＯＣＨＦ2、−（ＣＨ2）qＯＣＨ2Ｆ、−（ＣＨ2）qＣＮ、−（ＣＨ2）qＮＯ2、−（ＣＨ2）qＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣＯ2Ｒa、−（ＣＨ2）qＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）qＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）qＯＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）qＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）qＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）qＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）qＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）qＮＲcＳＯ2Ｒb、−（ＣＨ2）qＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）qＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）qＳ（Ｏ）2Ｒb、−（ＣＨ2）qＳＯ2ＮＨＣＯＲb、−（ＣＨ2）sＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、−Ｏ（ＣＯ2Ｒaで置換されたベンジル）、−（ＣＨ2）sテトラゾリル、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜２個のＲf1で置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、または−（ＣＨ2）s−５〜６員のヘテロ環であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲg1で置換されており；
Ｒ6は、Ｈ、−（ＣＨ2）rＯＲa、−（ＣＨ2）rＳＲb、−（ＣＨ2）sＣＦ3、−（ＣＨ2）rＯＣＦ3、−（ＣＨ2）rＯＣＨＦ2、−（ＣＨ2）rＯＣＨ2Ｆ、−（ＣＨ2）sＣＮ、−（ＣＨ2）sＮＯ2、−（ＣＨ2）rＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣＯ2Ｒa、−（ＣＨ2）rＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）rＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）rＯＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）rＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）rＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）rＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）rＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）rＮＲcＳＯ2Ｒb、−（ＣＨ2）rＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）rＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）rＳ（Ｏ）2Ｒb、−（ＣＨ2）rＳＯ2ＮＨＣＯＲb、−（ＣＨ2）sＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜２個のＲf1で置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、または−（ＣＨ2）s−５〜６員のヘテロ環であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲg1で置換されているか；
あるいは、Ｒ5とＲ6は、一緒になって、０〜１個のＲf1で置換されていてもよい２〜５員のアルキレン鎖を形成することができ；
Ｒ7は、ＨまたはＣ1〜6アルキルであるか；
あるいは、Ｒ6とＲ7は、一緒になって、３〜７員の炭素環またはヘテロ環を形成することができ；前記炭素環は０〜２個のＲf1で置換されていてもよく；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲg1で置換されており；
Ｒ8は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮ、ＣＨ2Ｆ、ＣＨＦ2、−（ＣＨ2）sＣＦ3、−（ＣＨ2）sＣＮ、−（ＣＨ2）sＮＯ2、Ｃ1〜6アルキル、Ｃ2〜6アルケニル、Ｃ2〜6アルキニル、−（ＣＨ2）n−ＯＲi、−（ＣＨ2）n−ＳＲj、−（ＣＨ2）n−ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣＯ2Ｒa、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣＯＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＳＯ2Ｒj、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）sＯＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2Ｒj、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＣＦ3、−Ｏ（ＣＨ2）nＣＯ2Ｒa、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＮＨＣＯＲb、−（ＣＨ2）sＣＯＮＨＳＯ2Ｒj、−Ｏ（ＣＯ2Ｒaで置換されたベンジル）、−（ＣＨ2）sテトラゾリル、０〜３個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、Ｃ1〜4フルオロアルキル、０〜３個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜３個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜３個のＲf1で置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環；炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む−（ＣＨ2）n−５〜１０員のヘテロ環であり、前記フェニルおよびヘテロ環は、０〜３個のＲg1で置換されているか、または炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む−Ｏ−５〜１０員のヘテロ環であり、前記フェニルおよびヘテロ環は、０〜３個のＲg1で置換されており；
Ｒ9、Ｒ10、およびＲ11は、各々独立して、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｃ1〜4アルキル、またはＣ1〜4アルコキシであり；
Ｒ12およびＲ13は、各々独立して、Ｆ、Ｃｌ、ＯＲa、ＳＲb、ＣＦ3、ＯＣＦ3、ＯＣＨＦ2、ＯＣＨ2Ｆ、ＣＮ、ＮＯ2、−ＮＲcＲd、−Ｃ（Ｏ）Ｒa、−ＣＯ2Ｒa、−ＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−ＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＯＣ（Ｏ）ＯＲa、−ＳＯ2ＮＲcＲd、−ＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−ＮＲcＳＯ2Ｒb、−ＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−ＳＯ2ＣＦ3、−Ｓ（Ｏ）2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜２個のＲf1で置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、−（ＣＨ2）s−（５〜６員のヘテロ環）、−ＮＲc−（５〜６員のヘテロ環）、または−Ｏ−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲg1で置換されているか；
あるいは、同一の炭素または２つの隣接炭素と結合した任意の２つのＲ12またはＲ13は、一緒になって、３〜７員の炭素環、または炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される０〜３個のヘテロ原子を含むヘテロ環を形成してもよく、前記炭素環またはヘテロ環は、０〜３個のＲgで置換されているか；
あるいは、同一の炭素原子上の２つのＲ12またはＲ13はオキソで置き換えることができ；
Ｌ中の隣接炭素原子上の２つのＲ12またはＲ13は、２つの炭素原子間の二重結合で置き換えられていてもよいか、または、Ｌ中の隣接炭素原子上の４つのＲ12またはＲ13は、２つの炭素原子間の三重結合で置き換えられていてもよく；
Ｒ16は、各々独立して、Ｈ、Ｃ1〜6アルキル、Ｃ3〜6シクロアルキル、フェニル、ベンジル、−Ｃ（Ｏ）Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−Ｃ（Ｏ）ＯＲb、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＯＲb、−ＳＯ2ＮＲcＲd、−ＳＯ2ＣＦ3、−Ｓ（Ｏ）2Ｒb、または−（ＣＨ2）s−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記アルキルまたはシクロアルキルは、０〜２個のＲeで適宜置換されており、前記フェニルおよびベンジルは、０〜２個のＲfで適宜置換されており、前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されており；
Ｒ16aは、各々独立して、Ｈ、Ｃ1〜6アルキル、Ｃ3〜6シクロアルキル、フェニル、ベンジル、−Ｃ（Ｏ）Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−Ｃ（Ｏ）ＯＲb、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＯＲb、−ＳＯ2ＮＲcＲd、−ＳＯ2ＣＦ3、−Ｓ（Ｏ）2Ｒb、または５〜６員のヘテロ環であり；前記アルキルまたはシクロアルキルは、０〜２個のＲeで適宜置換されており、前記フェニルおよびベンジルは、０〜２個のＲfで適宜置換されており、前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されており；
Ｒ17は、各々独立して、ＨまたはＭｅであり；
Ｒ18は、各々独立して、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＦ3、ＯＣＦ3、ＯＣＨＦ2、ＯＣＨ2Ｆ、ＣＮ、Ｃ1〜4アルコキシ、Ｃ1〜4ハロアルキル、Ｃ1〜4アルキル、Ｃ2〜4アルケニル、Ｃ2〜4アルキニル、またはＣ3〜6シクロアルキルであり；
Ｒ19は、各々独立して、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、Ｃ2〜4アルケニル、またはＣ2〜4アルキニルであり；
Ｒ20は、各々独立して、Ｈ、ＣＦ3、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、Ｃ1〜4ハロアルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、または−（ＣＨ2）s−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲg1で置換されており；
Ｒ21は、各々独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ3、Ｃ1〜4アルキル、Ｃ1〜4ハロアルキル、Ｃ1〜4アルコキシ、またはＣ3〜6シクロアルキルであり；
Ｒaは、各々独立して、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、Ｃ3〜6シクロアルキル、フルオロアルキル、フェニル、またはベンジルであり；前記アルキルおよびシクロアルキルは、０〜２個のＲeで適宜置換されており、前記フェニルおよびベンジルは、０〜２個のＲfで適宜置換されており；
Ｒbは、各々独立して、Ｃ1〜4アルキル、Ｃ3〜6シクロアルキル、フルオロアルキル、フェニル、またはベンジルであり；前記アルキルおよびシクロアルキルは、０〜２個のＲeで適宜置換されており、前記フェニルおよびベンジルは、０〜２個のＲfで適宜置換されており；
ＲcおよびＲdは、各々独立して、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、Ｃ3〜6シクロアルキル、フルオロアルキル、フェニル、またはベンジルであるか；
あるいは、ＲcとＲdは、同一の窒素原子と結合している場合、一体となって炭素原子、ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される０〜２個の追加のヘテロ原子を含む４〜７員のヘテロ環を形成し；前記へテロ環は、０〜２個のＲgで置換されており；
Ｒeは、各々独立して、Ｆ、ＣＦ3、ＯＨ、またはＣ1〜3アルコキシであり；
Ｒfは、各々独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＦ3、ＯＨ、Ｃ1〜3アルキル、またはＣ1〜3アルコキシであり；
Ｒf1は、各々独立して、Ｒf、−ＣＯ2Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、または−ＣＨ2ＣＯＮＨＳＯ2Ｒbであり；
Ｒgは、各々独立して、＝Ｏ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＦ3、ＯＨ、Ｃ1〜3アルキル、Ｃ1〜3フルオロアルキル、Ｃ1〜3アルコキシまたはＣ1〜3フルオロアルコキシであり；
Ｒg1は、各々独立して、Ｒg、−ＣＯ2Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、または−ＣＨ2ＣＯＮＨＳＯ2Ｒbであり；
Ｒhは、各々独立して、ＨまたはＣ1〜3アルキルであり；
Ｒiは、各々独立して、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、Ｃ3〜6シクロアルキル、フェニル、またはベンジルであり；前記アルキルおよびシクロアルキルは、０〜２個のＲkおよび０〜５個のＦで適宜置換されており；前記フェニルおよびベンジルは、０〜２個のＲfで適宜置換されており；
Ｒjは、各々独立して、Ｃ1〜4アルキル、Ｃ3〜6シクロアルキル、フェニル、またはベンジルであり；前記アルキルおよびシクロアルキルは、０〜２個のＲkおよび０〜５個のＦで適宜置換されており、前記フェニルおよびベンジルは、０〜２個のＲfで適宜置換されており；
Ｒkは、各々独立して、ＣＦ3、ＯＨ、またはＣ1〜3アルコキシであり；
ｎは、各々、０、１、２、３、および４から選択され；
ｐは、各々、０、１、および２から選択され；
ｑは、各々、２または３から選択され；
ｒは、各々、１、２、または３から選択され；並びに
ｓは、各々、０、１、および２から選択される］
の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、もしくは溶媒和物。
【請求項２】
【化４】
2010514681.tif 000781
が、
【化５】
2010514681.tif 000782
であり；
フェニル環が０〜３個のＲ21で置換されている、
請求項１に記載の化合物。
【請求項３】
【化６】
2010514681.tif 000783
が、以下から選択され：
【化７】
2010514681.tif 000784
環Ｃが、０〜２個のＲ18で置換されており；環Ｄが、０〜２個のＲ21で置換されており；
Ｍが、−ＣＯＮＨ−、−ＳＯ2ＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、または−ＮＨＳＯ2−であり；
Ｍが−ＣＯＮＨ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、および−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−から選択され；
Ｍが−ＳＯ2ＮＨ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
Ｍが−ＮＨＣＯ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
Ｍが−ＮＨＳＯ2−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
Ｘが、Ｏ、Ｓ、またはＮＲ16であり；
Ｗが、ＮＨまたはＯであり；
Ｒ2が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＯＲa、ＳＲb、ＣＦ3、ＯＣＦ3、ＯＣＨＦ2、ＯＣＨ2Ｆ、ＣＮ、ＮＯ2、−ＮＲcＲd、−Ｃ（Ｏ）Ｒa、−ＣＯ2Ｒa、−ＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−ＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＳＯ2ＮＲcＲd、−ＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−ＮＲcＳＯ2Ｒb、−ＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−ＳＯ2ＣＦ3、−Ｓ（Ｏ）2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜２個のＲfで置換されたＣ3〜6炭素環、−（ＣＨ2）s−（５〜６員のヘテロ環）、−ＮＲc−（５〜６員のヘテロ環）、または−Ｏ−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されており；
Ｒ3が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＯＲa、ＳＲb、ＣＦ3、ＯＣＦ3、ＯＣＨＦ2、ＯＣＨ2Ｆ、ＣＮ、ＮＯ2、−ＮＲcＲd、−Ｃ（Ｏ）Ｒa、−ＣＯ2Ｒa、−ＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−ＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＳＯ2ＮＲcＲd、−ＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−ＮＲcＳＯ2Ｒb、−ＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−ＳＯ2ＣＦ3、−Ｓ（Ｏ）2Ｒb、−Ｏ（ＣＨ2）nＣＯ2Ｒa、−ＳＯ2ＮＨＣＯＲb、−ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、−Ｏ（ＣＯ2Ｒaで置換されたベンジル）、またはテトラゾリルであるか；
あるいは、Ｒ2とＲ3が、一体となって５〜７員の炭素環、または炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される０〜２個のヘテロ原子を含むヘテロ環を形成してもよく；前記炭素環およびヘテロ環は、０〜３個のＲgで置換されており；
Ｒ5が、Ｈ、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＲcＲd、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲfで置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、または−（ＣＨ2）s−５〜６員のヘテロ環であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されており；
Ｒ6が、Ｈ、−ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、ＣＮ、−ＣＯ2Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲfで置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、または−（ＣＨ2）s−５〜６員のヘテロ環であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されているか；
あるいは、Ｒ5とＲ6が、一緒になって、０〜１個のＲf1で置換されていてもよい２〜５員のアルキレン鎖を形成することができ；
Ｒ7が、ＨまたはＣ1〜6アルキルであるか；
あるいは、Ｒ6とＲ7が、一緒になって、３〜７員の炭素環またはヘテロ環を形成することができ；前記炭素環は０〜２個のＲf1で置換されていてもよく；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲg1で置換されており；
Ｒ9が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｃ1〜4アルキル、またはＣ1〜4アルコキシであり；
Ｒ10およびＲ11が、各々独立して、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、またはＣ1〜4アルキルであり；
Ｒ12およびＲ13が、各々独立して、Ｆ、Ｃｌ、ＯＲa、ＳＲb、ＣＦ3、ＯＣＦ3、ＯＣＨＦ2、ＯＣＨ2Ｆ、ＣＮ、ＮＯ2、−ＮＲcＲd、−Ｃ（Ｏ）Ｒa、−ＣＯ2Ｒa、−ＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−ＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＳＯ2ＮＲcＲd、−ＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−ＮＲcＳＯ2Ｒb、−ＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−ＳＯ2ＣＦ3、−Ｓ（Ｏ）2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜２個のＲfで置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、−（ＣＨ2）s−（５〜６員のヘテロ環）、−ＮＲc−（５〜６員のヘテロ環）、または−Ｏ−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲg1で置換されているか；
あるいは、同一の炭素または２つの隣接炭素と結合した任意の２つのＲ12またはＲ13が、一体となって５〜７員の炭素環、または炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される０〜３個のヘテロ原子を含むヘテロ環を形成してもよく、前記炭素環またはヘテロ環は、０〜３個のＲgで置換されており；並びに
Ｌ中の隣接炭素原子上の２つのＲ12またはＲ13は、２つの炭素原子間の二重結合で置き換えられていてもよい、
請求項１に記載の化合物。
【請求項４】
環Ａが、式（Ｉ）の環Ａ中のＣＲ1、ＣＲ2、ＣＲ3、またはＣＲ4のうちの１つをＮで置き換えることによって定義されるフェニルまたはピリジル異性体であり；
環Ｂが、式（Ｉ）の環Ｂ中のＣＲ8、ＣＲ9、ＣＲ10、またはＣＲ11のうちの１つをＮで置き換えることによって定義されるフェニルまたはピリジル異性体であるが；
ただし、環Ａがピリジルである場合、環Ｂはピリジルではなく；
Ｍが、−ＣＯＮＨ−、−ＳＯ2ＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、または−ＮＨＳＯ2−であり；
Ｍが−ＣＯＮＨ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−から選択され；
Ｍが−ＳＯ2ＮＨ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
Ｍが−ＮＨＣＯ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
Ｍが−ＮＨＳＯ2−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
Ｗが、ＮＨまたはＯであり；並びに
Ｒ4が、ＨまたはＦである、
請求項１、請求項２または請求項３に記載の化合物。
【請求項５】
環Ａが、フェニルであり；
環Ｂが、フェニルであり；
Ｍが、−ＣＯＮＨ−または−ＮＨＳＯ2−であり；
Ｍが−ＣＯＮＨ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−から選択され；
Ｍが−ＮＨＳＯ2−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
【化８】
2010514681.tif 000785
が、以下から選択され：
【化９】
2010514681.tif 000786
［式中、環Ｄは、０〜１個のＦで適宜置換されている］；
Ｗが、ＮＨであり；
Ｒ1が、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、１−ヒドロキシエチル、プロピル、イソプロピル、ビニル、アリル、２−プロペニル、エチニル、１−プロピニル、メトキシ、エトキシ、シクロプロピル、シクロブチル、またはシクロペンチルであり；
Ｒ2が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、ＯＲa、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、または−Ｏ−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されており；
Ｒ3が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、ＯＲa、−Ｏ（ＣＨ2）nＣＯ2Ｒa、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、または−Ｏ（ＣＯ2Ｒaで置換されたベンジル）であり；
Ｒ4が、Ｈであり；
Ｒ5が、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＲcＲd、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、または−ＣＨ2ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲdであり；
Ｒ6が、Ｈ、−ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、ＣＮ、Ｃ1〜4アルキル、−ＣＯ2Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、または−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲdであり；
Ｒ7が、Ｈであり；
Ｒ8が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮ、ＣＨ2Ｆ、ＣＨＦ2、−（ＣＨ2）sＣＦ3、Ｃ1〜6アルキル、Ｃ2〜6アルケニル、Ｃ2〜6アルキニル、−（ＣＨ2）n−ＯＲi、−（ＣＨ2）n−ＳＲj、−（ＣＨ2）n−ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＣＯ2Ｒa、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣＯＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＳＯ2Ｒj、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＮＲcＲd、ＮＲcＳＯ2Ｒj、ＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−ＳＯ2ＣＦ3、−Ｏ（ＣＯ2Ｒaで置換されたベンジル）、０〜３個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、Ｃ1〜4フルオロアルキル、０〜３個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜３個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜３個のＲf1で置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環；炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む−（ＣＨ2）n−５〜１０員のヘテロ環であり、前記フェニルおよびヘテロ環は、０〜３個のＲg1で置換されているか、または炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む−Ｏ−５〜１０員のヘテロ環であり、前記フェニルおよびヘテロ環は、０〜３個のＲg1で置換されており；並びに
Ｒ9、Ｒ10およびＲ11が、各々独立して、Ｈ、Ｆ、またはＣｌである、
請求項１から４のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項６】
環Ａが、フェニルであり；
環Ｂが、フェニルであり；
Ｍが、−ＣＯＮＨ−であり；
Ｌが、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−から選択され；
Ｗが、ＮＨであり；
Ｒ1が、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、ビニル、２−プロペニル、アリル、エチニル、１−プロピニル、メトキシ、エトキシ、またはシクロプロピルであり；
Ｒ8が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮ、−（ＣＨ2）n−ＯＲi、−（ＣＨ2）n−ＳＲj、−（ＣＨ2）n−ＮＲcＲd、ＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、ＣＯＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＳＯ2Ｒj、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＮＲcＲd、ＮＲcＳＯ2Ｒj、ＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−ＳＯ2ＣＦ3、−Ｏ（ＣＯ2Ｒaで置換されたベンジル）、０〜３個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、Ｃ1〜4フルオロアルキル、０〜３個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜３個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜３個のＲf1で置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環；炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む−（ＣＨ2）n−５〜１０員のヘテロ環であり、前記フェニルおよびヘテロ環は、０〜３個のＲg1で置換されているか、または炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む−Ｏ−５〜１０員のヘテロ環であり、前記フェニルおよびヘテロ環は、０〜３個のＲg1で置換されている、
請求項１から５のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項７】
Ｌが、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＲ16Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＲ16−または−ＯＣ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
【化１０】
2010514681.tif 000787
が、以下から選択され：
【化１１】
2010514681.tif 000788
；
Ｙが、ＯまたはＮＭｅであり；
Ｒ1が、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、ビニル、２−プロペニル、エチニル、メトキシ、またはエトキシであり；
Ｒ3が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｍｅ、ＯＣＨ2ＣＯ2Ｈであり；
Ｒ5が、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＮＲcＲd、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、または−ＣＨ2ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲdであり；
Ｒ6が、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、−ＣＯ2Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、または−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲdであり；
Ｒ12およびＲ13が、各々独立して、Ｈ、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、シクロプロピル、ｔ−ブチル、メトキシ、エトキシ、プロポキシ、イソプロポキシ、シクロプロポキシ、ＯＨ、ＣＨ2ＯＨ、ＯＣＨ2ＯＭｅ、またはＮＨＣＯ2Ｂｎであるが、ただし、Ｌ中のＲ12およびＲ13の２つ以下はＨ以外であり；並びに
Ｒ16が、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、−Ｃ（Ｏ）Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−Ｃ（Ｏ）ＯＲb、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＯＲb、または−Ｓ（Ｏ）2Ｒbである、
請求項１から６のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項８】
Ｌが、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＣＨ2−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｏ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＲ16Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＨ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＭｅ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＨＣＨ2−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＣＨ2−、−ＣＨ2ＮＭｅ−、または−ＯＣＨ2−であり；
Ｒ1が、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、メトキシ、またはエトキシであり；
Ｒ2が、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、メトキシ、またはエトキシであり；
Ｒ3が、ＨまたはＦであり；
Ｒ5が、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＲcＲd、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、または−ＣＨ2ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲdであり；
Ｒ6が、Ｈ、メチル、エチル、−ＣＯ2Ｈまたは−ＣＨ2ＣＯ2Ｈであり；
Ｒ7が、Ｈであり；並びに
Ｒ8が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮ、０〜３個のＲｅで置換されたＣ1〜6アルキル、ＯＲi、−ＣＨ2ＯＲi、−ＣＯＮＲcＲd、−ＳＯ2Ｒj、−ＳＯ2ＮＲcＲd、フェニル、Ｏ−フェニル、以下から選択される５〜１０員のヘテロ環：モルホリニル、ピロリジニル、ピペリジニル、ピラゾリル、オキサゾリル、イソオキサゾリル、チアゾリル、イミダゾリル、ピリジル、ジヒドロイソキノリニル、
【化１２】
2010514681.tif 000789
、または以下から選択されるＯ−５〜１０員のヘテロ環：イミダゾリル、オキサジアゾリル、ピラジニル、ピラゾリル、ピリダジニル、ピリジル、ピリミジニル、ピロリジニル、ピロリル、テトラヒドロフラニル、チアジアゾリル、チアゾリル、チオフェニル、もしくはトリアゾリルであり、前記フェニルおよびヘテロ環は、０〜２個のＲgで置換されており；並びに
Ｒ9、Ｒ10およびＲ11が、各々独立して、Ｈ、Ｆ、またはＣｌである、
請求項１から７のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項９】
環Ａが、フェニルであり；
環Ｂが、フェニルであり；
Ｍが、−ＣＯＮＨ−であり；
Ｌが、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−、−ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ2ＣＨ2−、−ＣＨ2ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨＦＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（Ｅｔ）ＣＨ2Ｏ−、−、−ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（ＯＭｅ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（ＯＥｔ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（ＣＨ2ＯＨ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（ＯＣＨ2ＯＭｅ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（ＮＨＣＯ2Ｂｎ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ2ＮＨ−、−ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ2Ｎ（Ｍｅ）−、−ＣＨ2Ｎ（Ｍｅ）−、−ＣＨ2ＮＨＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（Ｍｅ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（Ｅｔ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（Ｐｒ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ｉ−Ｐｒ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ＣＯＭｅ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ＣＯＥｔ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ＣＯ（ｉ−Ｐｒ））ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ＣＯ2Ｍｅ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ＣＨ2ＣＯ2Ｈ）ＣＨ2−、−ＣＨ（Ｍｅ）ＮＨＣＨ2−、−ＣＨ（Ｍｅ）Ｎ（ＣＯＭｅ）ＣＨ2−、−ＣＨ（Ｍｅ）Ｎ（ＣＯ2Ｍｅ）ＣＨ2−、または−ＣＨ（Ｍｅ）Ｎ（ＣＯ2Ｂｎ）ＣＨ2−であり；
【化１３】
2010514681.tif 000790
が、以下から選択され：
【化１４】
2010514681.tif 000791
；
Ｒ1が、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、メトキシ、またはエトキシであり；
Ｒ2が、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、メトキシ、またはエトキシであり；
Ｒ3が、ＨまたはＦであり；
Ｒ4が、Ｈであり；
Ｒ5が、Ｈ、メチル、エチル、プロピル、−ＣＨ2ＣＯ2Ｈ、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｈ、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｅｔ、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｈ、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2Ｍｅ、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2（ｔ−Ｂｕ）、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＨ、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＭｅ、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨ2、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯＮＨ2、または−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯＮＨＭｅであり；
Ｒ6が、Ｈ、メチル、エチル、−ＣＯ2Ｈまたは−ＣＨ2ＣＯ2Ｈであり；
Ｒ7が、Ｈであり；
Ｒ8が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮ、ＯＨ、−ＣＨ2ＯＨ、−ＣＨ2ＯＭｅ、−ＯＣＦ2Ｈ、−ＯＣＦ3、−ＯＣＦ2ＣＦ2Ｈ、ＣＯ2Ｈ、−ＳＯ2Ｅｔ、−ＳＯ2（ｉ−Ｐｒ）、−ＳＯ2−シクロプロピル、フェニル、２−ＯＣＦ3−フェニル、３−ＣＯ2Ｈ−フェニル、３−ＣＯ2Ｍｅ−フェニル、２，６−ジＦ−フェニル、２−Ｆ−５−ＣＯ2Ｈ−フェニル、１Ｈ−ピラゾール−１−イル、１−Ｍｅ−１Ｈ−ピラゾール−４−イル、１−Ｍｅ−１Ｈ−ピラゾール−５−イル、１−Ｅｔ−１Ｈ−ピラゾール−５−イル、オキサゾール−２−イル、３，５−ジＭｅ−イソオキサゾール−４−イル、２−チアゾリル、１Ｈ−イミダゾール−１−イル、１−Ｍｅ−１Ｈ−イミダゾール−２−イル、１，２−ジメチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル、２−ピリジル、３−ピリジル、４−ピリジル、
【化１５】
2010514681.tif 000792
であり；並びに
Ｒ9、Ｒ10、およびＲ11が、Ｈである、
請求項１から８のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項１０】
式（Ｉａ）：
【化１６】
2010514681.tif 000793
（Ｉａ）
を有する化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、もしくは溶媒和物である、請求項１から９のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項１１】
１つもしくは複数の例示した実施例またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、もしくは溶媒和物から選択される、請求項１に記載の化合物。
【請求項１２】
医薬上許容される担体および請求項１から１１のいずれか一項に記載の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、もしくは溶媒和物を含む医薬組成物。
【請求項１３】
治療上有効な量の請求項１から１１のいずれか一項に記載の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、もしくは溶媒和物を、治療が必要な患者に投与することを特徴とする、血栓塞栓性障害の治療方法。
【請求項１４】
血栓塞栓性障害が、動脈心血管血栓塞栓性障害、静脈心血管血栓塞栓性障害、および心室または末梢循環内の血栓塞栓性障害からなる群から選択される、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
血栓塞栓性障害が、不安定狭心症、急性冠血管症候群、心房細動、心筋梗塞、一過性虚血性発作、脳卒中、アテローム性動脈硬化症、末梢動脈閉塞性疾患、静脈血栓症、深部静脈血栓症、血栓性静脈炎、動脈塞栓症、冠動脈血栓症、大脳動脈血栓症、大脳塞栓症、腎臓塞栓症、肺塞栓症、および血液が血栓症を促進する人工表面に露出される医療用移植片、装置、または手順から生じる血栓症から選択される、請求項１３に記載の方法。
【請求項１６】
治療上有効な量の請求項１から１１のいずれか一項に記載の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、もしくは溶媒和物を、治療が必要な患者に投与することを特徴とする、血栓塞栓性障害の一次予防方法。
【請求項１７】
血栓塞栓性障害が、動脈心血管血栓塞栓性障害、静脈心血管血栓塞栓性障害、および心室または末梢循環内の血栓塞栓性障害からなる群から選択される、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
血栓塞栓性障害が、不安定狭心症、急性冠血管症候群、心房細動、心筋梗塞、虚血性突然死、一過性虚血性発作、脳卒中、アテローム性動脈硬化症、末梢動脈閉塞性疾患、静脈血栓症、深部静脈血栓症、血栓性静脈炎、動脈塞栓症、冠動脈血栓症、大脳動脈血栓症、大脳塞栓症、腎臓塞栓症、肺塞栓症、および血液が血栓症を促進する人工表面に露出される医療用移植片、装置、または手順から生じる血栓症から選択される、請求項１６に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、それぞれ本明細書中に参照により組み込まれている、２００６年１２月２０日出願の米国特許仮出願第６０／８７０，８６４号、および２００７年１１月１日出願の第６０／９８４，４６０号の優先権を主張するものである。
【０００２】
本発明は、セリンプロテアーゼ凝固因子ＶＩＩａの選択的阻害剤である新規大環状化合物およびその類似体を提供する。本発明はまた、これらの化合物を含む医薬組成物およびその使用方法にも関する。
【背景技術】
【０００３】
血栓塞栓性疾患は、ワルファリン（Ｃｏｕｍａｄｉｎ（登録商標））、ヘパリン、低分子量ヘパリン（ＬＭＷＨ）、および合成五糖などの抗凝血剤ならびにアスピリンおよびクロピドグレル（Ｐｌａｖｉｘ（登録商標））などの抗血小板剤が利用可能であるにもかかわらず、依然として先進国における主要な死因である。経口抗凝血剤ワルファリンは、凝固因子ＶＩＩ、ＩＸ、Ｘおよびプロトロンビンの翻訳後成熟を阻害し、静脈および動脈の血栓症のどちらに対しても有効性が証明されている。しかし、その治療指数が狭いこと、治療効果の発現が遅いこと、数々の食事および薬物と相互作用すること、ならびに監視および用量調節が必要なことが原因で、その使用は制限されている。したがって、広範囲の血栓塞栓性障害を予防および治療するための安全かつ有効な経口抗凝血剤を発見および開発することがますます重要となっている。
【０００４】
その一手法は、凝固因子ＶＩＩａ（ＦＶＩＩａ）の阻害を標的とすることによって、トロンビンの産生を阻害することである。第ＶＩＩ因子は、凝血カスケードの開始に関与している血漿セリンプロテアーゼである。これはヒト血液中に約５００ｎｇ／ｍＬの濃度で存在し、合計量の約１％がタンパク質分解活性型の第ＶＩＩａ因子である（Morrissey, J. H. et al. Blood 1993, 81, 734-744）。第ＶＩＩａ因子は、カルシウムイオンの存在下で、その補因子である組織因子と高い親和性で結合して、タンパク質分解活性が増強された複合体を形成する（Carson, S.D. and Brozna, J..P. Blood Coag. Fibrinol. 1993, 4, 281-292）。組織因子は通常、血管構造を包囲する細胞中で発現され、血管傷害またはアテローム硬化斑の破裂によって血液中の第ＶＩＩａ因子に露出される。形成された後、組織因子／第ＶＩＩａ因子の複合体は、第Ｘ因子から第Ｘａ因子、第ＩＸ因子から第ＩＸａ因子へのタンパク質分解的切断、およびさらなる第ＶＩＩ因子から第ＶＩＩａ因子への自己活性化によって、血液凝固を開始する。組織因子／第ＶＩＩａ因子によって直接、または第ＩＸａ因子の作用によって間接的に産生される第Ｘａ因子は、プロトロンビンからトロンビンへの変換を触媒する。トロンビンはフィブリノーゲンをフィブリンへと変換し、これが重合して血餅の構造的フレームワークを形成し、凝血の主要な細胞成分である血小板を活性化させる（Hoffman, M. Blood Reviews 2003, 17, S1-S5）。さらに、組織因子が、恐らくは、血餅形成中には翻訳される暗号化された形態で血液中に存在するという証拠もある。（Giesen, P. L. A. et al. Proc. Natl. Acad. Sci. 1999, 96, 2311-2315；Himber, J. et al. J. Thromb. Haemost. 2003, 1, 889-895）。血液由来の組織因子に由来する組織因子／第ＶＩＩａ因子の複合体は、凝血カスケードの伝播（血餅の成長）および血管壁傷害のない血栓形成（すなわち、深部静脈血栓症または敗血症によって誘発される鬱血）において重要な役割を果たし得る。血液由来の組織因子の供給源は積極的な研究分野である（Morrissey, J. H. J. Thromb. Haemost. 2003, 1, 878-880）。したがって、第ＶＩＩａ因子はこの増幅ループの伝播に主要な役割を果たし、したがって抗血栓治療の魅力的な標的である。
【０００５】
（発明の概要）
本発明は、その立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを含めた、セリンプロテアーゼ酵素、特に第ＶＩＩａ因子の選択的阻害剤として有用な新規大環状化合物およびその類似体を提供する。
【０００６】
本発明はまた、本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを作製するためのプロセスおよび中間体も提供する。
【０００７】
本発明はまた、医薬的に許容される担体および本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグのうちの少なくとも１つを含む医薬組成物も提供する。
【０００８】
本発明はまた、そのような治療または予防を必要としている患者に、治療上有効な量の、本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグのうちの少なくとも１つを投与することを含む、血栓塞栓性障害を治療または予防する方法も提供する。
【０００９】
本発明はまた、治療で使用するための、本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグも提供する。
【００１０】
本発明はまた、血栓塞栓性障害を治療または予防する医薬品を製造するための、本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグの使用も提供する。
【００１１】
本発明のこれらおよび他の特長を、続けて以下の開示に広範に記載する。
【００１２】
（発明の詳細な説明）
第１の態様では、本発明は、とりわけ、式（Ｉ）の化合物：
【化１】
2010514681.tif 000003
（Ｉ）
またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する
［式中：
環Ａは、式（Ｉ）の環Ａ中のＣＲ1、ＣＲ2、ＣＲ3、またはＣＲ4のうちの１つをＮで置き換えることによって定義されるフェニルまたはピリジル異性体であり；
環Ｂは、式（Ｉ）の環Ｂ中のＣＲ8、ＣＲ9、ＣＲ10、またはＣＲ11のうちの１つをＮで置き換えることによって定義されるフェニルまたはピリジル異性体であり；
Ｚ1は、ＣまたはＮであり；
Ｚ2は、ＣまたはＮであり；
ただし、Ｚ1がＮである場合、Ｚ2はＣであるか；またはＺ2がＮである場合、Ｚ1はＣであり；
Ｚ3の定義については、左から右に記載し、原子の結合は−ＮＨ−Ｚ3−Ｚ2−の順序であり；
Ｚ3は、−ＣＲ18Ｒ18−、−ＮＲ19−、−Ｏ−、Ｓ（Ｏ）p−、−Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝ＮＨ）−、−ＣＲ18＝ＣＲ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18＝Ｎ−、−ＣＲ18Ｒ18ＮＲ19−、−ＮＲ19ＣＲ18Ｒ18−、−Ｃ（Ｏ）ＣＲ18Ｒ18−、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ19−、−ＣＲ18Ｒ18Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｃ（Ｏ）−、−ＳＯ2−、−ＳＯ2ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＳＯ2−、−ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18＝ＣＲ18ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18＝ＣＲ18−、−Ｎ＝ＣＲ18ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18＝Ｎ−、−ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18Ｏ−、−ＮＲ19ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18ＮＲ19−、−Ｃ（Ｏ）ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18Ｃ（Ｏ）ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18Ｃ（Ｏ）−、−ＣＲ18＝ＣＲ18Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）ＣＲ18＝ＣＲ18−、−Ｎ＝ＣＲ18Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）ＣＲ18＝Ｎ−、−Ｃ（Ｏ）ＣＲ18Ｒ18Ｏ−、−ＮＲ19Ｃ（Ｏ）ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18Ｃ（Ｏ）ＮＲ19−、−ＮＲ19ＣＲ18Ｒ18Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）ＣＲ18Ｒ18ＮＲ19−、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ19ＣＲ18Ｒ18、−ＳＯ2ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＳＯ2ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＣＲ18Ｒ18ＳＯ2−、−ＣＲ18＝ＣＲ18ＳＯ2−、−ＳＯ2ＣＲ18＝ＣＲ18−、−Ｎ＝ＣＲ18ＳＯ2−、−ＳＯ2ＣＲ18＝Ｎ−、−ＳＯ2ＣＲ18Ｒ18Ｏ−、−ＮＲ19ＳＯ2ＣＲ18Ｒ18−、−ＣＲ18Ｒ18ＳＯ2ＮＲ19−、−ＮＲ19ＣＲ18Ｒ18ＳＯ2−、−ＳＯ2ＣＲ18Ｒ18ＮＲ19−、または−ＳＯ2ＮＲ19ＣＲ18Ｒ18−であり；
ただし、
【化２】
2010514681.tif 000004
は、
【化３】
2010514681.tif 000005
以外であり；
Ｚ4は、Ｃ（Ｏ）、ＣＲ20Ｒ20またはＳＯ2であり；
環Ｃと縮合した２個の原子Ｚ1およびＺ2が含まれる環Ｄは、０〜３個のＲ21で置換されたフェニル、または炭素原子、ならびにＮ、Ｏ、およびＳからなる群から選択される１〜４個のヘテロ原子からなる、５〜６員のヘテロアリールであり、前記ヘテロアリールは、０〜３個のＲ21で置換されており；
ＬおよびＭの定義については、左から右に記載し、原子の結合は（環Ａ）−Ｌ−Ｍ−（環Ｂ）の順序であり；
Ｍは、−ＣＯＮＨ−、−ＳＯ2ＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、または−ＮＨＳＯ2−であり；
Ｍが−ＣＯＮＨ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−から選択され；
Ｍが−ＳＯ2ＮＨ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−から選択され；
Ｍが−ＮＨＣＯ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
Ｍが−ＮＨＳＯ2−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
Ｗは、ＮＲh、ＯまたはＳであり；
Ｘは、Ｏ、Ｓ（Ｏ）p、またはＮＲ16であり；
Ｙは、ＯまたはＮＲ16aであり；
Ｒ1は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、０〜１個のＯＨで置換されたＣ1〜4アルキル、Ｃ1〜4フルオロアルキル、Ｃ2〜4アルケニル、Ｃ2〜4アルキニル、Ｃ1〜4アルコキシ、Ｃ1〜4アルキルチオ、またはＣ3〜6シクロアルキルであり；
Ｒ2は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−（ＣＨ2）sＯＲa、−（ＣＨ2）sＳＲb、−（ＣＨ2）sＣＦ3、−（ＣＨ2）sＯＣＦ3、−（ＣＨ2）sＯＣＨＦ2、−（ＣＨ2）sＯＣＨ2Ｆ、−（ＣＨ2）sＣＮ、−（ＣＨ2）sＮＯ2、−（ＣＨ2）sＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣＯ2Ｒa、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）sＯＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2Ｒb、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）sＳ（Ｏ）2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、Ｃ1〜4フルオロアルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜２個のＲfで置換された−（ＣＨ2）sＣ3〜6炭素環、−（ＣＨ2）s−（５〜６員のヘテロ環）、−（ＣＨ2）s−ＮＲc−（５〜６員のヘテロ環）、または−（ＣＨ2）s−Ｏ−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されており；
Ｒ3は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−（ＣＨ2）sＯＲa、−（ＣＨ2）sＳＲb、−（ＣＨ2）sＣＦ3、−（ＣＨ2）sＯＣＦ3、−（ＣＨ2）sＯＣＨＦ2、−（ＣＨ2）sＯＣＨ2Ｆ、−（ＣＨ2）sＣＮ、−（ＣＨ2）sＮＯ2、−（ＣＨ2）sＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣＯ2Ｒa、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）sＯＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2Ｒb、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）sＳ（Ｏ）2Ｒb、−Ｏ（ＣＨ2）nＣＯ2Ｒa、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＮＨＣＯＲb、−（ＣＨ2）sＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、Ｃ1〜4フルオロアルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、−Ｏ（ＣＯ2Ｒaで置換されたベンジル）、−（ＣＨ2）sテトラゾリル、０〜２個のＲf1で置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、−（ＣＨ2）s−（５〜６員のヘテロ環）、−（ＣＨ2）s−ＮＲc−（５〜６員のヘテロ環）、または−（ＣＨ2）s−Ｏ−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲg1で置換されているか；
あるいは、Ｒ2とＲ3は、一体となって５〜７員の炭素環、または炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される０〜２個のヘテロ原子を含むヘテロ環を形成してもよく；前記炭素環およびヘテロ環は、０〜３個のＲg1で置換されており；
Ｒ4は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、またはＣ1〜4アルキルであり；
Ｒ5は、Ｈ、−（ＣＨ2）qＯＲa、−（ＣＨ2）qＳＲb、−（ＣＨ2）rＣＦ3、−（ＣＨ2）qＯＣＦ3、−（ＣＨ2）qＯＣＨＦ2、−（ＣＨ2）qＯＣＨ2Ｆ、−（ＣＨ2）qＣＮ、−（ＣＨ2）qＮＯ2、−（ＣＨ2）qＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣＯ2Ｒa、−（ＣＨ2）qＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）qＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）qＯＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）qＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）qＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）qＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）qＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）qＮＲcＳＯ2Ｒb、−（ＣＨ2）qＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）qＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）qＳ（Ｏ）2Ｒb、−（ＣＨ2）qＳＯ2ＮＨＣＯＲb、−（ＣＨ2）sＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、−Ｏ（ＣＯ2Ｒaで置換されたベンジル）、−（ＣＨ2）sテトラゾリル、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜２個のＲf1で置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、または−（ＣＨ2）s−５〜６員のヘテロ環であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲg1で置換されており；
Ｒ6は、Ｈ、−（ＣＨ2）rＯＲa、−（ＣＨ2）rＳＲb、−（ＣＨ2）sＣＦ3、−（ＣＨ2）rＯＣＦ3、−（ＣＨ2）rＯＣＨＦ2、−（ＣＨ2）rＯＣＨ2Ｆ、−（ＣＨ2）sＣＮ、−（ＣＨ2）sＮＯ2、−（ＣＨ2）rＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣＯ2Ｒa、−（ＣＨ2）rＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）rＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）rＯＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）rＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）rＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）rＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）rＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）rＮＲcＳＯ2Ｒb、−（ＣＨ2）rＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）rＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）rＳ（Ｏ）2Ｒb、−（ＣＨ2）rＳＯ2ＮＨＣＯＲb、−（ＣＨ2）sＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜２個のＲf1で置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、または−（ＣＨ2）s−５〜６員のヘテロ環であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲg1で置換されているか；
あるいは、Ｒ5とＲ6は、一緒になって０〜１個のＲf1で置換されていてもよい２〜５員のアルキレン鎖を形成することができ；
Ｒ7は、ＨまたはＣ1〜6アルキルであるか；
あるいは、Ｒ6とＲ7は、一緒になって３〜７員の炭素環またはヘテロ環を形成することができ；前記炭素環は０〜２個のＲf1で置換されていてもよく；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲg1で置換されており；
Ｒ8は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮ、ＣＨ2Ｆ、ＣＨＦ2、−（ＣＨ2）sＣＦ3、−（ＣＨ2）sＣＮ、−（ＣＨ2）sＮＯ2、Ｃ1〜6アルキル、Ｃ2〜6アルケニル、Ｃ2〜6アルキニル、−（ＣＨ2）n−ＯＲi、−（ＣＨ2）n−ＳＲj、−（ＣＨ2）n−ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣＯ2Ｒa、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣＯＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＳＯ2Ｒj、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）sＯＣ（Ｏ）ＯＲb、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2Ｒj、−（ＣＨ2）sＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＣＦ3、−Ｏ（ＣＨ2）nＣＯ2Ｒa、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＮＨＣＯＲb、−（ＣＨ2）sＣＯＮＨＳＯ2Ｒj、−Ｏ（ＣＯ2Ｒaで置換されたベンジル）、−（ＣＨ2）sテトラゾリル、０〜３個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、Ｃ1〜4フルオロアルキル、０〜３個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜３個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜３個のＲf1で置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環；炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む−（ＣＨ2）n−５〜１０員のヘテロ環であり、前記フェニルおよびヘテロ環は、０〜３個のＲg1で置換されているか、または炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む−Ｏ−５〜１０員のヘテロ環であり、前記フェニルおよびヘテロ環は、０〜３個のＲg1で置換されており；
Ｒ9、Ｒ10、およびＲ11は、各々独立して、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｃ1〜4アルキル、またはＣ1〜4アルコキシであり；
Ｒ12およびＲ13は、各々独立して、Ｆ、Ｃｌ、ＯＲa、ＳＲb、ＣＦ3、ＯＣＦ3、ＯＣＨＦ2、ＯＣＨ2Ｆ、ＣＮ、ＮＯ2、−ＮＲcＲd、−Ｃ（Ｏ）Ｒa、−ＣＯ2Ｒa、−ＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−ＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＯＣ（Ｏ）ＯＲa、−ＳＯ2ＮＲcＲd、−ＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−ＮＲcＳＯ2Ｒb、−ＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−ＳＯ2ＣＦ3、−Ｓ（Ｏ）2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜２個のＲf1で置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、−（ＣＨ2）s−（５〜６員のヘテロ環）、−ＮＲc−（５〜６員のヘテロ環）、または−Ｏ−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲg1で置換されているか；
あるいは、同一の炭素または２つの隣接炭素と結合した任意の２つのＲ12またはＲ13は、一緒になって、３〜７員の炭素環、または炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される０〜３個のヘテロ原子を含むヘテロ環を形成してもよく、前記炭素環またはヘテロ環は、０〜３個のＲgで置換されているか；
あるいは、同一の炭素原子上の２つのＲ12またはＲ13はオキソで置き換えることができ；
所望により、Ｌ中の隣接炭素原子上の２つのＲ12またはＲ13は、２つの炭素原子間の二重結合で置き換えられていてもよいか、または、Ｌ中の隣接炭素原子上の４つのＲ12またはＲ13は、２つの炭素原子間の三重結合で置き換えられていてもよく；
Ｒ16は、各々独立して、Ｈ、Ｃ1〜6アルキル、Ｃ3〜6シクロアルキル、フェニル、ベンジル、−Ｃ（Ｏ）Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−Ｃ（Ｏ）ＯＲb、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＯＲb、−ＳＯ2ＮＲcＲd、−ＳＯ2ＣＦ3、−Ｓ（Ｏ）2Ｒb、または−（ＣＨ2）s−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記アルキルまたはシクロアルキルは、０〜２個のＲeで適宜置換されており、前記フェニルおよびベンジルは、０〜２個のＲfで適宜置換されており、前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されており；
Ｒ16aは、各々独立して、Ｈ、Ｃ1〜6アルキル、Ｃ3〜6シクロアルキル、フェニル、ベンジル、−Ｃ（Ｏ）Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−Ｃ（Ｏ）ＯＲb、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＯＲb、−ＳＯ2ＮＲcＲd、−ＳＯ2ＣＦ3、−Ｓ（Ｏ）2Ｒb、または５〜６員のヘテロ環であり；前記アルキルまたはシクロアルキルは、０〜２個のＲeで適宜置換されており、前記フェニルおよびベンジルは、０〜２個のＲfで適宜置換されており、前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されており；
Ｒ17は、各々独立して、ＨまたはＭｅであり；
Ｒ18は、各々独立して、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＦ3、ＯＣＦ3、ＯＣＨＦ2、ＯＣＨ2Ｆ、ＣＮ、Ｃ1〜4アルコキシ、Ｃ1〜4ハロアルキル、Ｃ1〜4アルキル、Ｃ2〜4アルケニル、Ｃ2〜4アルキニル、またはＣ3〜6シクロアルキルであり；
Ｒ19は、各々独立して、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、Ｃ2〜4アルケニル、またはＣ2〜4アルキニルであり；
Ｒ20は、各々独立して、Ｈ、ＣＦ3、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、Ｃ1〜4ハロアルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、または−（ＣＨ2）s−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲg1で置換されており；
Ｒ21は、各々独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ3、Ｃ1〜4アルキル、Ｃ1〜4ハロアルキル、Ｃ1〜4アルコキシ、またはＣ3〜6シクロアルキルであり；
Ｒaは、各々独立して、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、Ｃ3〜6シクロアルキル、フルオロアルキル、フェニル、またはベンジルであり；前記アルキルおよびシクロアルキルは、０〜２個のＲeで適宜置換されており、前記フェニルおよびベンジルは、０〜２個のＲfで適宜置換されており；
Ｒbは、各々独立して、Ｃ1〜4アルキル、Ｃ3〜6シクロアルキル、フルオロアルキル、フェニル、またはベンジルであり；前記アルキルおよびシクロアルキルは、０〜２個のＲeで適宜置換されており、前記フェニルおよびベンジルは、０〜２個のＲfで適宜置換されており；
ＲcおよびＲdは、各々独立して、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、Ｃ3〜6シクロアルキル、フルオロアルキル、フェニル、またはベンジルであるか；
あるいは、ＲcとＲdは、同一の窒素原子と結合している場合、一体となって炭素原子、ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される０〜２個の追加のヘテロ原子を含む４〜７員のヘテロ環を形成し；前記へテロ環は、０〜２個のＲgで置換されており；
Ｒeは、各々独立して、Ｆ、ＣＦ3、ＯＨ、またはＣ1〜3アルコキシであり；
Ｒfは、各々独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＦ3、ＯＨ、Ｃ1〜3アルキル、またはＣ1〜3アルコキシであり；
Ｒf1は、各々独立して、Ｒf、−ＣＯ2Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、または−ＣＨ2ＣＯＮＨＳＯ2Ｒbであり；
Ｒgは、各々独立して、＝Ｏ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＦ3、ＯＨ、Ｃ1〜3アルキル、Ｃ1〜3フルオロアルキル、Ｃ1〜3アルコキシまたはＣ1〜3フルオロアルコキシであり；
Ｒg1は、各々独立して、Ｒg、−ＣＯ2Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、または−ＣＨ2ＣＯＮＨＳＯ2Ｒbであり；
Ｒhは、各々独立して、ＨまたはＣ1〜3アルキルであり；
Ｒiは、各々独立して、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、Ｃ3〜6シクロアルキル、フェニル、またはベンジルであり；前記アルキルおよびシクロアルキルは、０〜２個のＲkおよび０〜５個のＦで適宜置換されており；前記フェニルおよびベンジルは、０〜２個のＲfで適宜置換されており；
Ｒjは、各々独立して、Ｃ1〜4アルキル、Ｃ3〜6シクロアルキル、フェニル、またはベンジルであり；前記アルキルおよびシクロアルキルは、０〜２個のＲkおよび０〜５個のＦで適宜置換されており、前記フェニルおよびベンジルは、０〜２個のＲfで適宜置換されており；
Ｒkは、各々独立して、ＣＦ3、ＯＨ、またはＣ1〜3アルコキシであり；
ｎは、各々、０、１、２、３、および４から選択され；
ｐは、各々、０、１、および２から選択され；
ｑは、各々、２または３から選択され；
ｒは、各々、１、２、または３から選択され；
ｓは、各々、０、１、および２から選択される］。
【００１３】
別の態様では、本発明には、
【化４】
2010514681.tif 000006
が、
【化５】
2010514681.tif 000007
であり；
Ｚ1＝Ｃである場合、Ｖは、ＣＲ21、Ｓ、ＯおよびＮから選択されるか；または、Ｚ1＝Ｎである場合、Ｖ＝ＣＲ21である、
第１の態様の範囲内にある式（Ｉ）の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグが含まれる。
【００１４】
第２の態様では、本発明には、
【化６】
2010514681.tif 000008
が、
【化７】
2010514681.tif 000009
であり；
フェニル環が０〜３個のＲ21で置換されている、
第１の態様の範囲内にある式（Ｉ）の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグが含まれる。
【００１５】
第３の態様では、本発明には、
【化８】
2010514681.tif 000010
が、以下から選択され：
【化９】
2010514681.tif 000011
環Ｃが、０〜２個のＲ18で置換されており；環Ｄが、０〜２個のＲ21で置換されており；
Ｍが、−ＣＯＮＨ−、−ＳＯ2ＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、または−ＮＨＳＯ2−であり；
Ｍが−ＣＯＮＨ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、および−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−から選択され；
Ｍが−ＳＯ2ＮＨ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
Ｍが−ＮＨＣＯ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
Ｍが−ＮＨＳＯ2−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
Ｘが、Ｏ、Ｓ、またはＮＲ16であり；
Ｗが、ＮＨまたはＯであり；
Ｒ2が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＯＲa、ＳＲb、ＣＦ3、ＯＣＦ3、ＯＣＨＦ2、ＯＣＨ2Ｆ、ＣＮ、ＮＯ2、−ＮＲcＲd、−Ｃ（Ｏ）Ｒa、−ＣＯ2Ｒa、−ＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−ＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＳＯ2ＮＲcＲd、−ＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−ＮＲcＳＯ2Ｒb、−ＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−ＳＯ2ＣＦ3、−Ｓ（Ｏ）2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜２個のＲfで置換されたＣ3〜6炭素環、−（ＣＨ2）s−（５〜６員のヘテロ環）、−ＮＲc−（５〜６員のヘテロ環）、または−Ｏ−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されており；
Ｒ3が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＯＲa、ＳＲb、ＣＦ3、ＯＣＦ3、ＯＣＨＦ2、ＯＣＨ2Ｆ、ＣＮ、ＮＯ2、−ＮＲcＲd、−Ｃ（Ｏ）Ｒa、−ＣＯ2Ｒa、−ＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−ＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＳＯ2ＮＲcＲd、−ＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−ＮＲcＳＯ2Ｒb、−ＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−ＳＯ2ＣＦ3、−Ｓ（Ｏ）2Ｒb、−Ｏ（ＣＨ2）nＣＯ2Ｒa、−ＳＯ2ＮＨＣＯＲb、−ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、−Ｏ（ＣＯ2Ｒaで置換されたベンジル）、またはテトラゾリルであるか；
あるいは、Ｒ2とＲ3が、一体となって５〜７員の炭素環、または炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される０〜２個のヘテロ原子を含むヘテロ環を形成してもよく；前記炭素環およびヘテロ環は、０〜３個のＲgで置換されており；
Ｒ5が、Ｈ、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＲcＲd、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲfで置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、または−（ＣＨ2）s−５〜６員のヘテロ環であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されており；
Ｒ6が、Ｈ、−ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、ＣＮ、−ＣＯ2Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲfで置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、または−（ＣＨ2）s−５〜６員のヘテロ環であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されているか；
あるいは、Ｒ5とＲ6が、一緒になって、０〜１個のＲf1で置換されていてもよい２〜５員のアルキレン鎖を形成することができ；
Ｒ7が、ＨまたはＣ1〜6アルキルであるか；
あるいは、Ｒ6とＲ7が、一緒になって、３〜７員の炭素環またはヘテロ環を形成することができ；前記炭素環は０〜２個のＲf1で置換されていてもよく；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲg1で置換されており；
Ｒ9が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｃ1〜4アルキル、またはＣ1〜4アルコキシであり；
Ｒ10およびＲ11が、各々独立して、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、またはＣ1〜4アルキルであり；
Ｒ12およびＲ13が、各々独立して、Ｆ、Ｃｌ、ＯＲa、ＳＲb、ＣＦ3、ＯＣＦ3、ＯＣＨＦ2、ＯＣＨ2Ｆ、ＣＮ、ＮＯ2、−ＮＲcＲd、−Ｃ（Ｏ）Ｒa、−ＣＯ2Ｒa、−ＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＮＲcＣ（Ｏ）ＯＲb、−ＮＲcＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＳＯ2ＮＲcＲd、−ＮＲcＳＯ2ＮＲcＲd、−ＮＲcＳＯ2Ｒb、−ＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−ＳＯ2ＣＦ3、−Ｓ（Ｏ）2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜２個のＲfで置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、−（ＣＨ2）s−（５〜６員のヘテロ環）、−ＮＲc−（５〜６員のヘテロ環）、または−Ｏ−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲg1で置換されているか；
あるいは、同一の炭素または２つの隣接炭素と結合した任意の２つのＲ12またはＲ13が、一体となって５〜７員の炭素環、または炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される０〜３個のヘテロ原子を含むヘテロ環を形成してもよく、前記炭素環またはヘテロ環は、０〜３個のＲgで置換されており；
所望により、Ｌ中の隣接炭素原子上の２つのＲ12またはＲ13は、２つの炭素原子間の二重結合で置き換えられていてもよい、
第１の態様の範囲内にある式（Ｉ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグが含まれる。
【００１６】
第４の態様では、本発明には、
環Ａが、式（Ｉ）の環Ａ中のＣＲ1、ＣＲ2、ＣＲ3、またはＣＲ4のうちの１つをＮで置き換えることによって定義されるフェニルまたはピリジル異性体であり；
環Ｂが、式（Ｉ）の環Ｂ中のＣＲ8、ＣＲ9、ＣＲ10、またはＣＲ11のうちの１つをＮで置き換えることによって定義されるフェニルまたはピリジル異性体であり；
ただし、環Ａがピリジルである場合、環Ｂはピリジルではなく；
Ｍが、−ＣＯＮＨ−、−ＳＯ2ＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、または−ＮＨＳＯ2−であり；
Ｍが−ＣＯＮＨ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−から選択され；
Ｍが−ＳＯ2ＮＨ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
Ｍが−ＮＨＣＯ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
Ｍが−ＮＨＳＯ2−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
Ｗが、ＮＨまたはＯであり；
Ｒ4が、ＨまたはＦである、
第１、第２、または第３の態様の範囲内にある式（Ｉ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグが含まれる。
【００１７】
第５の態様では、本発明には、
環Ａが、フェニルであり；
環Ｂが、フェニルであり；
Ｍが、−ＣＯＮＨ−または−ＮＨＳＯ2−であり；
Ｍが−ＣＯＮＨ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−から選択され；
Ｍが−ＮＨＳＯ2−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
【化１０】
2010514681.tif 000012
が、以下から選択され：
【化１１】
2010514681.tif 000013
［式中、環Ｄは、０〜１個のＦで適宜置換されている］；
Ｗが、ＮＨであり；
Ｒ1が、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、１−ヒドロキシエチル、プロピル、イソプロピル、ビニル、アリル、２−プロペニル、エチニル、１−プロピニル、メトキシ、エトキシ、シクロプロピル、シクロブチル、またはシクロペンチルであり；
Ｒ2が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、ＯＲa、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、または−Ｏ−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されており；
Ｒ3が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、ＯＲa、−Ｏ（ＣＨ2）nＣＯ2Ｒa、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、または−Ｏ（ＣＯ2Ｒaで置換されたベンジル）であり；
Ｒ4が、Ｈであり；
Ｒ5が、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＲcＲd、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、または−ＣＨ2ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲdであり；
Ｒ6が、Ｈ、−ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、ＣＮ、Ｃ1〜4アルキル、−ＣＯ2Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、または−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲdであり；
Ｒ7が、Ｈであり；
Ｒ8が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮ、ＣＨ2Ｆ、ＣＨＦ2、−（ＣＨ2）sＣＦ3、Ｃ1〜6アルキル、Ｃ2〜6アルケニル、Ｃ2〜6アルキニル、−（ＣＨ2）n−ＯＲi、−（ＣＨ2）n−ＳＲj、−（ＣＨ2）n−ＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＣＯ2Ｒa、−（ＣＨ2）sＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、−（ＣＨ2）sＣＯＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＳＯ2Ｒj、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＮＲcＲd、ＮＲcＳＯ2Ｒj、ＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−ＳＯ2ＣＦ3、−Ｏ（ＣＯ2Ｒaで置換されたベンジル）、０〜３個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、Ｃ1〜4フルオロアルキル、０〜３個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜３個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜３個のＲf1で置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環；炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む−（ＣＨ2）n−５〜１０員のヘテロ環であり、前記フェニルおよびヘテロ環は、０〜３個のＲg1で置換されているか、または炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む−Ｏ−５〜１０員のヘテロ環であり、前記フェニルおよびヘテロ環は、０〜３個のＲg1で置換されており；
Ｒ9、Ｒ10およびＲ11が、各々独立して、Ｈ、Ｆ、またはＣｌである、
第１、第２、第３、または第４の態様の範囲内にある式（Ｉ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグが含まれる。
【００１８】
第６の態様では、本発明には、
環Ａが、フェニルであり；
環Ｂが、フェニルであり；
Ｍが、−ＣＯＮＨ−であり；
Ｌが、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−から選択され；
Ｗが、ＮＨであり；
Ｒ1が、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、ビニル、２−プロペニル、アリル、エチニル、１−プロピニル、メトキシ、エトキシ、またはシクロプロピルであり；
Ｒ8が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮ、−（ＣＨ2）n−ＯＲi、−（ＣＨ2）n−ＳＲj、−（ＣＨ2）n−ＮＲcＲd、ＮＲcＣ（Ｏ）Ｒa、ＣＯＮＲcＲd、−（ＣＨ2）sＳＯ2Ｒj、−（ＣＨ2）sＳＯ2ＮＲcＲd、ＮＲcＳＯ2Ｒj、ＮＲcＳＯ2ＣＦ3、−ＳＯ2ＣＦ3、−Ｏ（ＣＯ2Ｒaで置換されたベンジル）、０〜３個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、Ｃ1〜4フルオロアルキル、０〜３個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜３個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、０〜３個のＲf1で置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環；炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む−（ＣＨ2）n−５〜１０員のヘテロ環であり、前記フェニルおよびヘテロ環は、０〜３個のＲg1で置換されているか、または炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む−Ｏ−５〜１０員のヘテロ環であり、前記フェニルおよびヘテロ環は、０〜３個のＲg1で置換されている、
上記態様のうちの任意の１つの範囲内にある式（Ｉ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグが含まれる。
【００１９】
第７の態様では、本発明には、
Ｌが、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＲ16Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＲ16−または−ＯＣ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；
【化１２】
2010514681.tif 000014
が、以下から選択され：
【化１３】
2010514681.tif 000015
；
Ｙが、ＯまたはＮＭｅであり；
Ｒ1が、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、ビニル、２−プロペニル、エチニル、メトキシ、またはエトキシであり；
Ｒ3が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｍｅ、ＯＣＨ2ＣＯ2Ｈであり；
Ｒ5が、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＮＲcＲd、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、または−ＣＨ2ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲdであり；
Ｒ6が、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、−ＣＯ2Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、または−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲdであり；
Ｒ12およびＲ13が、各々独立して、Ｈ、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、シクロプロピル、ｔ−ブチル、メトキシ、エトキシ、プロポキシ、イソプロポキシ、シクロプロポキシ、ＯＨ、ＣＨ2ＯＨ、ＯＣＨ2ＯＭｅ、またはＮＨＣＯ2Ｂｎであり、ただし、Ｌ中のＲ12およびＲ13の２つ以下はＨ以外であり；
Ｒ16が、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、−Ｃ（Ｏ）Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−Ｃ（Ｏ）ＯＲb、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＯＲb、または−Ｓ（Ｏ）2Ｒbである、
上記態様のうちの任意の１つの範囲内にある式（Ｉ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグが含まれる。
【００２０】
第８の態様では、本発明には、
Ｌが、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＣＨ2−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｏ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＲ16Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＨ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＭｅ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＨＣＨ2−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＣＨ2−、−ＣＨ2ＮＭｅ−、または−ＯＣＨ2−であり；
Ｒ1が、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、メトキシ、またはエトキシであり；
Ｒ2が、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、メトキシ、またはエトキシであり；
Ｒ3が、ＨまたはＦであり；
Ｒ5が、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＲcＲd、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、または−ＣＨ2ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲdであり；
Ｒ6が、Ｈ、メチル、エチル、−ＣＯ2Ｈまたは−ＣＨ2ＣＯ2Ｈであり；
Ｒ7が、Ｈであり；
Ｒ8が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮ、０〜３個のＲｅで置換されたＣ1〜6アルキル、ＯＲi、−ＣＨ2ＯＲi、−ＣＯＮＲcＲd、−ＳＯ2Ｒj、−ＳＯ2ＮＲcＲd、フェニル、Ｏ−フェニル、以下から選択される５〜１０員のヘテロ環：モルホリニル、ピロリジニル、ピペリジニル、ピラゾリル、オキサゾリル、イソオキサゾリル、チアゾリル、イミダゾリル、ピリジル、ジヒドロイソキノリニル、
【化１４】
2010514681.tif 000016
、または以下から選択されるＯ−５〜１０員のヘテロ環：イミダゾリル、オキサジアゾリル、ピラジニル、ピラゾリル、ピリダジニル、ピリジル、ピリミジニル、ピロリジニル、ピロリル、テトラヒドロフラニル、チアジアゾリル、チアゾリル、チオフェニル、もしくはトリアゾリルであり、前記フェニルおよびヘテロ環は、０〜２個のＲgで置換されており；
Ｒ9、Ｒ10およびＲ11が、各々独立して、Ｈ、Ｆ、またはＣｌである、
上記態様のうちの任意の１つの範囲内にある式（Ｉ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグが含まれる。
【００２１】
第９の態様では、本発明には、
環Ａが、フェニルであり；
環Ｂが、フェニルであり；
Ｍが、−ＣＯＮＨ−であり；
Ｌが、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−、−ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ2ＣＨ2−、−ＣＨ2ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨＦＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（Ｅｔ）ＣＨ2Ｏ−、−、−ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（ＯＭｅ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（ＯＥｔ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（ＣＨ2ＯＨ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（ＯＣＨ2ＯＭｅ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（ＮＨＣＯ2Ｂｎ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ2ＮＨ−、−ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ2Ｎ（Ｍｅ）−、−ＣＨ2Ｎ（Ｍｅ）−、−ＣＨ2ＮＨＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（Ｍｅ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（Ｅｔ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（Ｐｒ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ｉ−Ｐｒ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ＣＯＭｅ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ＣＯＥｔ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ＣＯ（ｉ−Ｐｒ））ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ＣＯ2Ｍｅ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ＣＨ2ＣＯ2Ｈ）ＣＨ2−、−ＣＨ（Ｍｅ）ＮＨＣＨ2−、−ＣＨ（Ｍｅ）Ｎ（ＣＯＭｅ）ＣＨ2−、−ＣＨ（Ｍｅ）Ｎ（ＣＯ2Ｍｅ）ＣＨ2−、または−ＣＨ（Ｍｅ）Ｎ（ＣＯ2Ｂｎ）ＣＨ2−であり；
【化１５】
2010514681.tif 000017
が、以下から選択され：
【化１６】
2010514681.tif 000018
；
Ｒ1が、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、メトキシ、またはエトキシであり；
Ｒ2が、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、メトキシ、またはエトキシであり；
Ｒ3が、ＨまたはＦであり；
Ｒ4が、Ｈであり；
Ｒ5が、Ｈ、メチル、エチル、プロピル、−ＣＨ2ＣＯ2Ｈ、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｈ、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｅｔ、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｈ、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2Ｍｅ、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2（ｔ−Ｂｕ）、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＨ、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＭｅ、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨ2、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯＮＨ2、または−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯＮＨＭｅであり；
Ｒ6が、Ｈ、メチル、エチル、−ＣＯ2Ｈまたは−ＣＨ2ＣＯ2Ｈであり；
Ｒ7が、Ｈであり；
Ｒ8が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮ、ＯＨ、−ＣＨ2ＯＨ、−ＣＨ2ＯＭｅ、−ＯＣＦ2Ｈ、−ＯＣＦ3、−ＯＣＦ2ＣＦ2Ｈ、ＣＯ2Ｈ、−ＳＯ2Ｅｔ、−ＳＯ2（ｉ−Ｐｒ）、−ＳＯ2−シクロプロピル、フェニル、２−ＯＣＦ3−フェニル、３−ＣＯ2Ｈ−フェニル、３−ＣＯ2Ｍｅ−フェニル、２，６−ジＦ−フェニル、２−Ｆ−５−ＣＯ2Ｈ−フェニル、１Ｈ−ピラゾール−１−イル、１−Ｍｅ−１Ｈ−ピラゾール−４−イル、１−Ｍｅ−１Ｈ−ピラゾール−５−イル、１−Ｅｔ−１Ｈ−ピラゾール−５−イル、オキサゾール−２−イル、３，５−ジＭｅ−イソオキサゾール−４−イル、２−チアゾリル、１Ｈ−イミダゾール−１−イル、１−Ｍｅ−１Ｈ−イミダゾール−２−イル、１，２−ジメチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル、２−ピリジル、３−ピリジル、４−ピリジル、
【化１７】
2010514681.tif 000019
であり；
Ｒ9、Ｒ10、およびＲ11は、Ｈである、
式（Ｉ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグが含まれる。
【００２２】
第１０の態様では、本発明には、上記態様のうちの任意のものの範囲内にある式（Ｉａ）の化合物：
【化１８】
2010514681.tif 000020
（Ｉａ）
またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグが含まれる［式中、すべての変数は、対応する態様に定義したものと同じである］。
【００２３】
第１１の態様では、本発明は、１つもしくは複数の例示した実施例またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグから選択される化合物を提供する。
【００２４】
別の実施形態では、本発明には、
Ｍが、−ＣＯＮＨ−であり；
Ｌが、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＣＨ2−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｏ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＭｅ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｎ（Ｃ＝ＯＣＨ3）ＣＨ2−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＨＣＨ2−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＣＨ2−、−ＣＨ2ＮＭｅ−、または−ＯＣＨ2−であり；
Ｒ1が、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、メトキシ、またはエトキシであり；
Ｒ2が、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、メトキシ、またはエトキシであり；
Ｒ3が、Ｈであり；
Ｒ4が、Ｈであり；
Ｒ5が、Ｈ、メチル、エチル、または−ＣＨ2ＣＯ2Ｈであり；
Ｒ6が、Ｈ、メチル、エチル、−ＣＯ2Ｈまたは−ＣＨ2ＣＯ2Ｈであり；
Ｒ7が、Ｈであり；
Ｒ8が、−ＣＯＮＲcＲdまたは−ＳＯ2Ｒbである、
式（Ｉ）の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬上許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグが含まれる。
【００２５】
別の実施形態では、
【化１９】
2010514681.tif 000021
が、以下から選択される。
【化２０】
2010514681.tif 000022
【００２６】
別の実施形態では、環Ａは、式（Ｉ）の環Ａ中のＣＲ1、ＣＲ2、ＣＲ3、またはＣＲ4のうちの１つをＮで置き換えることによって定義されるフェニルまたはピリジル異性体であり；環Ｂはフェニルである。好ましくは、環Ａはフェニルであり、環Ｂはフェニルである。
【００２７】
別の実施形態では、Ｍは、−ＣＯＮＨ−または−ＮＨＳＯ2−であり；
Ｍが−ＣＯＮＨ−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−から選択され；
Ｍが−ＮＨＳＯ2−である場合、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、および−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−から選択される。
【００２８】
別の実施形態では、Ｍは、−ＣＯＮＨ−であり；Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＸＣ（Ｒ12Ｒ13）−、および−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−から選択され；好ましくは、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＲ16Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｙ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＲ16−または−ＯＣ（Ｒ12Ｒ13）−から選択され；好ましくは、Ｌは、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＣＨ2−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｏ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＲ16Ｃ（Ｒ12Ｒ13）−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＨ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＭｅ−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＮＨＣＨ2−、−Ｃ（Ｒ12Ｒ13）ＣＨ2−、−ＣＨ2ＮＭｅ−、または−ＯＣＨ2−であり；好ましくは、Ｌは、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−、−ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ2ＣＨ2−、−ＣＨ2ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨＦＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（Ｅｔ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（ＯＭｅ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（ＯＥｔ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（ＯＣＨ2ＯＭｅ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（ＮＨＣＯ2Ｂｎ）ＣＨ2Ｏ−、−ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ2ＮＨ−、−ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ2Ｎ（Ｍｅ）−、−ＣＨ2Ｎ（Ｍｅ）−、−ＣＨ2ＮＨＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（Ｍｅ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（Ｅｔ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（Ｐｒ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ｉ−Ｐｒ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ＣＯＭｅ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ＣＯＥｔ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ＣＯ（ｉ−Ｐｒ））ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ＣＯ2Ｍｅ）ＣＨ2−、−ＣＨ2Ｎ（ＣＨ2ＣＯ2Ｈ）ＣＨ2−、−ＣＨ（Ｍｅ）ＮＨＣＨ2−、−ＣＨ（Ｍｅ）Ｎ（ＣＯＭｅ）ＣＨ2−、−ＣＨ（Ｍｅ）Ｎ（ＣＯ2Ｍｅ）ＣＨ2−、または−ＣＨ（Ｍｅ）Ｎ（ＣＯ2Ｂｎ）ＣＨ2−である。
【００２９】
別の実施形態では、
【化２１】
2010514681.tif 000023
は、以下から選択される。
【化２２】
2010514681.tif 000024
【００３０】
別の実施形態では、
【化２３】
2010514681.tif 000025
は、以下から選択される。
【化２４】
2010514681.tif 000026
【００３１】
別の実施形態では、
【化２５】
2010514681.tif 000027
は、以下から選択される。
【化２６】
2010514681.tif 000028
【００３２】
別の実施形態では、Ｒ1は、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、１−ヒドロキシエチル、プロピル、イソプロピル、ビニル、アリル、２−プロペニル、エチニル、１−プロピニル、メトキシ、エトキシ、シクロプロピル、シクロブチル、またはシクロペンチルである。好ましくは、Ｒ1は、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、ビニル、２−プロペニル、アリル、エチニル、１−プロピニル、メトキシ、エトキシ、またはシクロプロピルである。好ましくは、Ｒ1は、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、ビニル、２−プロペニル、エチニル、メトキシ、またはエトキシである。好ましくは、Ｒ1は、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、メトキシ、またはエトキシである。
【００３３】
別の実施形態では、Ｒ2は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、ＯＲa、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、または−Ｏ−（５〜６員のヘテロ環）であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されている。好ましくは、Ｒ2は、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、エチル、メトキシ、またはエトキシである。
【００３４】
別の実施形態では、Ｒ3は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、ＯＲa、−Ｏ（ＣＨ2）nＣＯ2Ｒa、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルケニル、０〜２個のＲeで置換されたＣ2〜4アルキニル、または−Ｏ（ＣＯ2Ｒaで置換されたベンジル）である。好ましくは、Ｒ3は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｍｅ、ＯＣＨ2ＣＯ2Ｈである。好ましくは、Ｒ3は、ＨまたはＦである。好ましくは、Ｒ3はＨである。
【００３５】
別の実施形態では、Ｒ4はＨである。
【００３６】
別の実施形態では、Ｒ5は、Ｈ、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＲcＲd、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲfで置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、または−（ＣＨ2）s−５〜６員のヘテロ環であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されている。好ましくは、Ｒ5は、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＲcＲd、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、または−ＣＨ2ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲdである。好ましくは、Ｒ5は、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＮＲcＲd、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、または−ＣＨ2ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲdである。好ましくは、Ｒ5は、Ｈ、メチル、エチル、プロピル、−ＣＨ2ＣＯ2Ｈ、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｈ、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｅｔ、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＣＯ2Ｈ、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2Ｍｅ、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨＣＯ2（ｔ−Ｂｕ）、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＨ、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＭｅ、−ＣＨ2ＣＨ2ＮＨ2、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯＮＨ2、または−ＣＨ2ＣＨ2ＣＯＮＨＭｅである。
【００３７】
別の実施形態では、Ｒ6は、Ｈ、−ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、ＣＮ、−ＣＯ2Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲfで置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、または−（ＣＨ2）s−５〜６員のヘテロ環であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されている。好ましくは、Ｒ6は、Ｈ、−ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、ＣＮ、Ｃ1〜4アルキル、−ＣＯ2Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、または−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲdである。好ましくは、Ｒ6は、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、−ＣＯ2Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、または−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲdである。好ましくは、Ｒ6は、Ｈ、メチル、エチル、−ＣＯ2Ｈまたは−ＣＨ2ＣＯ2Ｈである。
【００３８】
別の実施形態では、Ｒ6は、Ｈ、−ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、ＣＮ、−ＣＯ2Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、−ＣＨ2ＣＯＮＨＳＯ2Ｒb、０〜２個のＲeで置換されたＣ1〜6アルキル、０〜２個のＲfで置換された−（ＣＨ2）s−Ｃ3〜6炭素環、または−（ＣＨ2）s−５〜６員のヘテロ環であり；前記ヘテロ環は、炭素原子、ならびにＮ、ＮＲc、Ｏ、およびＳ（Ｏ）pから選択される１〜３個のヘテロ原子を含み、かつ０〜２個のＲgで置換されている。好ましくは、Ｒ6は、Ｈ、−ＣＨ2ＯＲa、−ＣＨ2ＣＨ2ＯＲa、ＣＮ、Ｃ1〜4アルキル、−ＣＯ2Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、または−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲdである。好ましくは、Ｒ6は、Ｈ、Ｃ1〜4アルキル、−ＣＯ2Ｒa、−Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲd、−ＣＨ2ＣＯ2Ｒa、または−ＣＨ2Ｃ（Ｏ）ＮＲcＲdである。好ましくは、Ｒ6は、Ｈ、メチル、エチル、−ＣＯ2Ｈまたは−ＣＨ2ＣＯ2Ｈである。
【００３９】
別の実施形態では、Ｒ7はＨである。
【００４０】
別の実施形態では、Ｒ8は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮ、０〜３個のＲｅで置換されたＣ1〜6アルキル、ＯＲi、−ＣＨ2ＯＲi、−ＣＯＮＲcＲd、−ＳＯ2Ｒj、−ＳＯ2ＮＲcＲd、フェニル、Ｏ−フェニル、以下から選択される５〜１０員のヘテロ環：モルホリニル、ピロリジニル、ピペリジニル、ピラゾリル、オキサゾリル、イソオキサゾリル、チアゾリル、イミダゾリル、ピリジル、ジヒドロイソキノリニル、
【化２７】
2010514681.tif 000029
、または以下から選択されるＯ−５〜１０員のヘテロ環：イミダゾリル、オキサジアゾリル、ピラジニル、ピラゾリル、ピリダジニル、ピリジル、ピリミジニル、ピロリジニル、ピロリル、テトラヒドロフラニル、チアジアゾリル、チアゾリル、チオフェニル、もしくはトリアゾリルであり、前記フェニルおよびヘテロ環は、０〜２個のＲgで置換されている。好ましくは、Ｒ8は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮ、ＯＨ、−ＣＨ2ＯＨ、−ＣＨ2ＯＭｅ、−ＯＣＦ2Ｈ、−ＯＣＦ3、−ＯＣＦ2ＣＦ2Ｈ、ＣＯ2Ｈ、−ＳＯ2Ｅｔ、−ＳＯ2（ｉ−Ｐｒ）、−ＳＯ2−シクロプロピル、フェニル、２−ＯＣＦ3−フェニル、３−ＣＯ2Ｈ−フェニル、３−ＣＯ2Ｍｅ−フェニル、２，６−ジＦ−フェニル、２−Ｆ−５−ＣＯ2Ｈ−フェニル、１Ｈ−ピラゾール−１−イル、１−Ｍｅ−１Ｈ−ピラゾール−４−イル、１−Ｍｅ−１Ｈ−ピラゾール−５−イル、１−Ｅｔ−１Ｈ−ピラゾール−５−イル、オキサゾール−２−イル、３，５−ジＭｅ−イソオキサゾール−４−イル、２−チアゾリル、１Ｈ−イミダゾール−１−イル、１−Ｍｅ−１Ｈ−イミダゾール−２−イル、１，２−ジメチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル、２−ピリジル、３−ピリジル、４−ピリジル、
【化２８】
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である。
【００４１】
別の実施形態では、Ｒ9は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、またはＣ1〜4アルキルである。好ましくは、Ｒ9は、Ｈ、Ｆ、またはＣｌである。好ましくは、Ｒ9は、ＨまたはＦである。好ましくは、Ｒ9はＨである。
【００４２】
別の実施形態では、Ｒ10は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、またはＣ1〜4アルキルである。好ましくは、Ｒ10は、Ｈ、Ｆ、またはＣｌである。好ましくは、Ｒ10は、ＨまたはＦである。好ましくは、Ｒ10はＨである。
【００４３】
別の実施形態では、Ｒ11は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、またはＣ1〜4アルキルである。好ましくは、Ｒ11は、Ｈ、Ｆ、またはＣｌである。好ましくは、Ｒ11は、ＨまたはＦである。好ましくは、Ｒ11はＨである。
【００４４】
ＩＩ．本発明の他の実施形態
別の実施形態では、本発明は、本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグのうちの少なくとも１つを含む組成物を提供する。
【００４５】
別の実施形態では、本発明は、医薬的に許容される担体および本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグのうちの少なくとも１つを含む医薬組成物を提供する。
【００４６】
別の実施形態では、本発明は、医薬的に許容される担体および治療上有効な量の、本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグのうちの少なくとも１つを含む医薬組成物を提供する。
【００４７】
別の実施形態では、本発明は、本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物もしくはプロドラッグを作製するためのプロセスを提供する。
【００４８】
別の実施形態では、本発明は、本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物もしくはプロドラッグを作製するための中間体を提供する。
【００４９】
別の実施形態では、本発明は、追加の治療剤（複数可）をさらに含む医薬組成物を提供する。好ましい実施形態では、本発明は、追加の治療剤（複数可）が抗血小板剤またはその組合せである医薬組成物を提供する。好ましくは、抗血小板剤（複数可）は、クロピドグレルおよび／もしくはアスピリン、またはその組合せである。
【００５０】
別の実施形態では、本発明は、そのような治療または予防を必要としている患者に、治療上有効な量の、本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグのうちの少なくとも１つを投与することを含む、血栓塞栓性障害を治療または予防する方法を提供する。別の実施形態では、本発明は、血栓塞栓性障害を治療または予防する治療で使用するための、本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物もしくはプロドラッグを提供する。別の実施形態では、本発明はまた、血栓塞栓性障害を治療または予防する医薬品を製造するための、本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物もしくはプロドラッグの使用も提供する。好ましくは、これらの実施形態において、血栓塞栓性障害は、動脈心血管血栓塞栓性障害、静脈心血管血栓塞栓性障害、動脈脳血管血栓塞栓性障害、および静脈脳血管血栓塞栓性障害からなる群から選択される。好ましくは、血栓塞栓性障害は、不安定狭心症、急性冠血管症候群、心房細動、最初の心筋梗塞、再発性心筋梗塞、虚血性突然死、一過性虚血性発作、脳卒中、アテローム性動脈硬化症、末梢動脈閉塞性疾患、静脈血栓症、深部静脈血栓症、血栓性静脈炎、動脈塞栓症、冠動脈血栓症、大脳動脈血栓症、大脳塞栓症、腎臓塞栓症、肺塞栓症、および血液が血栓症を促進する人工表面に露出される医療用移植片、装置、または手順から生じる血栓症から選択される。
【００５１】
別の実施形態では、本発明は、治療で使用するための本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物もしくはプロドラッグを提供する。
【００５２】
別の実施形態では、本発明は、それを必要としている患者に、治療上有効な量の第１および第２の治療剤を投与することを含む、血栓塞栓性障害を治療する方法を提供し、第１の治療剤は、本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物もしくはプロドラッグであり、第２の治療剤は、第２の第Ｘａ因子阻害剤(second factor Xa inhibitor)、抗凝血剤、抗血小板剤、トロンビン阻害剤、血栓溶解剤、および線維素溶解剤から選択される少なくとも１つの薬剤である。別の実施形態では、本発明は、血栓塞栓性障害を治療するために使用する第１および第２の治療剤を提供し、第１の治療剤は、本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物もしくはプロドラッグであり、第２の治療剤は、第２の第ＶＩＩａ因子阻害剤(second factor VIIa inhibitor)、抗凝血剤、抗血小板剤、トロンビン阻害剤、血栓溶解剤、および線維素溶解剤から選択される少なくとも１つの薬剤である。好ましくは、これらの実施形態において、第２の治療剤は、ワルファリン、未分画ヘパリン、低分子量ヘパリン、合成五糖、ヒルジン、アルガトロバン、アスピリン、イブプロフェン、ナプロキセン、スリンダク、インドメタシン、メフェナメート、ドロキシカム、ジクロフェナク、スルフィンピラゾン、ピロキシカム、チクロピジン、クロピドグレル、チロフィバン、エプチフィバチド、アブシキシマブ、メラガトラン、ジスルファトヒルジン（ｄｉｓｕｌｆａｔｏｈｉｒｕｄｉｎ）、組織プラスミノーゲン活性化因子、改変組織プラスミノーゲン活性化因子、アニストレプラーゼ、ウロキナーゼ、およびストレプトキナーゼから選択される少なくとも１つの薬剤である。好ましくは、第２の治療剤は、少なくとも１つの抗血小板剤である。好ましくは、抗血小板剤（複数可）は、クロピドグレルおよび／もしくはアスピリン、またはその組合せである。
【００５３】
別の実施形態では、本発明は、治療において同時、別々または逐次的に使用するための、本発明の化合物および追加の治療剤（複数可）の組み合わせた調製を提供する。
【００５４】
別の実施形態では、本発明は、血栓塞栓性障害の治療または予防において同時、別々または逐次的な使用に使用するための、本発明の化合物および追加の治療剤（複数可）の組み合わせた調製を提供する。
【００５５】
本発明は、その精神または重要な特質から逸脱せずに、他の具体的な形態で具現化し得る。本発明には、本明細書中で言及する本発明の好ましい態様のすべての組合せが包含される。本発明の任意かつすべての実施形態は、任意の他の実施形態または複数の実施形態と併せて、さらなるより好ましい実施形態を説明し得ることを理解されたい。また、好ましい実施形態のそれぞれの個々の要素は、その独自の独立した好ましい実施形態であることも理解されたい。さらに、１つの実施形態の任意の要素は、任意の実施形態の任意かつすべての他の要素と組み合わせてさらなる実施形態を説明することを意図する。
【００５６】
ＩＩＩ．化学
本発明の化合物は、１つまたは複数の不斉中心を有し得る。非対称的に置換された原子を含む本発明の化合物は、光学活性体またはラセミ体で単離し得る。ラセミ体の分割によってまたは光学活性出発物質もしくは光学活性触媒を用いた合成によってなど、光学活性型の調製方法は当分野で周知である。オレフィンおよびＣ＝Ｎ二重結合などの二重結合の幾何異性体も、本明細書中に記載した化合物中に存在することができ、すべてのそのような安定な異性体が本発明に企図される。本発明の化合物のシスおよびトランス幾何異性体が記載されており、異性体の混合物として、または分離された異性体として単離し得る。特定の立体化学または異性体が具体的に示されていない限りは、１つの構造のすべてのキラル、（鏡像異性およびジアステレオマー）ラセミ体ならびにすべての幾何異性体が意図される。化合物（または不斉炭素）の立体配置（シス、トランスまたはＲもしくはＳ）について具体的に言及しない場合は、任意の１つの異性体または複数の異性体の混合物が意図される。調製のプロセスでは、出発物質としてラセミ体、鏡像異性体、またはジアステレオマーを使用することができる。本発明の化合物を調製するために使用するすべてのプロセスおよびそこで作製する中間体は、本発明の一部であるとみなされる。鏡像異性体またはジアステレオマー生成物が調製される場合、これらは慣用方法、たとえばクロマトグラフィーまたは分別結晶化によって分離することができる。本発明の化合物およびその塩は、水素原子が分子の他の部分に転位し、その結果、分子の原子間の化学結合が再配置されている、複数の互変異性体で存在し得る。すべての互変異性体が、存在し得る限りは、本発明に含まれることを理解されたい。
【００５７】
本発明の化合物の分子量は、好ましくは約８００グラム／モル未満である。
【００５８】
本明細書中で使用する用語「アルキル」または「アルキレン」には、指定した数の炭素原子を有する分枝鎖状および直鎖状の飽和脂肪族炭化水素基がどちらも含まれることを意図する。たとえば、「Ｃ1〜10アルキル」（またはアルキレン）には、Ｃ1、Ｃ2、Ｃ3、Ｃ4、Ｃ5、Ｃ6、Ｃ7、Ｃ8、Ｃ9、およびＣ10アルキル基が含まれることを意図する。さらに、たとえば、「Ｃ1〜6アルキル」とは、１〜６個の炭素原子を有するアルキルを示す。アルキル基は、未置換または少なくとも１つの水素が別の化学基で置き換えられている置換であることができる。アルキルの例には、それだけには限定されないが、メチル（Ｍｅ）、エチル（Ｅｔ）、プロピル（たとえば、ｎ−プロピルおよびｉ−プロピル）、ブチル（たとえば、ｎ−ブチル、ｉ−ブチル、ｓｅｃ−ブチル、およびｔ−ブチル）、ペンチル（たとえば、ｎ−ペンチル、イソペンチル、ネオペンチル）、ｎ−ヘキシル、２−メチルペンチル、２−エチルブチル、３−メチルペンチル、ならびに４−メチルペンチルが含まれる。
【００５９】
「アルケニル」または「アルケニレン」には、指定した数の炭素原子および鎖に沿った任意の安定した点で起こり得る１つまたは複数の不飽和の炭素−炭素結合を有する、直鎖状または分枝鎖状のどちらかの立体配置の炭化水素鎖が含まれることを意図する。たとえば、「Ｃ2〜6アルケニル」（またはアルケニレン）には、Ｃ2、Ｃ3、Ｃ4、Ｃ5、およびＣ6アルケニル基が含まれることを意図する。アルケニルの例には、それだけには限定されないが、エテニル、１−プロペニル、２−プロペニル、２−ブテニル、３−ブテニル、２−ペンテニル、３、ペンテニル、４−ペンテニル、２−ヘキセニル、３−ヘキセニル、４−ヘキセニル、５−ヘキセニル、２−メチル−２−プロペニル、４−メチル−３−ペンテニルなどが含まれる。
【００６０】
「アルキニル」または「アルキニレン」には、鎖に沿った任意の安定した点で起こり得る１つまたは複数の炭素−炭素三重結合を有する、直鎖状または分枝鎖状のどちらかの立体配置の炭化水素鎖が含まれることを意図する。たとえば、「Ｃ2〜6アルキニル」（またはアルキニレン）には、エチニル、プロピニル、ブチニル、ペンチニル、およびヘキシニルなどのＣ2、Ｃ3、Ｃ4、Ｃ5、およびＣ6アルキニル基が含まれることを意図する。
【００６１】
「アルコキシ」または「アルキルオキシ」とは、酸素橋を介して結合した、示した数の炭素原子を有する上記定義したアルキル基を表す。たとえば、「Ｃ1〜6アルコキシ」（またはアルキルオキシ）には、Ｃ1、Ｃ2、Ｃ3、Ｃ4、Ｃ5、およびＣ6アルコキシ基が含まれることを意図する。アルコキシの例には、それだけには限定されないが、メトキシ、エトキシ、ｎ−プロポキシ、ｉ−プロポキシ、ｎ−ブトキシ、ｓ−ブトキシ、ｔ−ブトキシ、ｎ−ペントキシ、およびｓ−ペントキシが含まれる。同様に、「アルキルチオ」または「チオアルコキシ」とは、硫黄橋を介して結合した、示した数の炭素原子を有する上記定義したアルキル基、たとえば、メチル−Ｓ−およびエチル−Ｓ−、を表す。
【００６２】
本明細書中で使用する「ハロ」または「ハロゲン」とは、フルオロ、クロロ、ブロモ、およびヨードをいう。「ハロアルキル」には、１つまたは複数のハロゲンで置換された、指定した数の炭素原子を有する分枝鎖状および直鎖状の飽和脂肪族炭化水素基がどちらも含まれることを意図する。ハロアルキルの例には、それだけには限定されないが、フルオロメチル、ジフルオロメチル、トリフルオロメチル、トリクロロメチル、ペンタフルオロエチル、ペンタクロロエチル、２，２，２−トリフルオロエチル、ヘプタフルオロプロピル、およびヘプタクロロプロピルが含まれる。ハロアルキルの例にはまた、１つまたは複数のフッ素原子で置換された、指定した数の炭素原子を有する分枝鎖状および直鎖状の飽和脂肪族炭化水素基がどちらも含まれることを意図する、「フルオロアルキル」も含まれる。
【００６３】
「ハロアルコキシ」または「ハロアルキルオキシ」とは、酸素橋を介して結合した、示した数の炭素原子を有する上記定義したハロアルキル基を表す。たとえば、「Ｃ1〜6ハロアルコキシ」、には、Ｃ1、Ｃ2、Ｃ3、Ｃ4、Ｃ5、およびＣ6ハロアルコキシ基が含まれることを意図する。ハロアルコキシの例には、それだけには限定されないが、トリフルオロメトキシ、２，２，２−トリフルオロエトキシ、およびペンタフルオロトキシが含まれる。同様に、「ハロアルキルチオ」または「チオハロアルコキシ」とは、硫黄橋を介して結合した、示した数の炭素原子を有する上記定義したハロアルキル基、たとえば、トリフルオロメチル−Ｓ−、およびペンタフルオロエチル−Ｓ−を表す。
【００６４】
用語「シクロアルキル」とは、モノ−、ビ−またはポリ−環系を含めた環状アルキル基をいう。Ｃ3〜7シクロアルキルには、Ｃ3、Ｃ4、Ｃ5、Ｃ6、およびＣ7シクロアルキル基が含まれることを意図する。シクロアルキル基の例には、それだけには限定されないが、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、およびノルボルニルが含まれる。１−メチルシクロプロピルおよび２−メチルシクロプロピルなどの分枝鎖状シクロアルキル基は「シクロアルキル」の定義に含まれる。
【００６５】
本明細書中で使用する「炭素環」とは、すべて飽和、部分的に不飽和、または芳香族であり得る、任意の安定な３、４、５、６、７、もしくは８員の単環もしくは二環または７、８、９、１０、１１、１２、もしくは１３員の二環もしくは三環を意味することを意図する。そのような炭素環の例には、それだけには限定されないが、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロヘプチル、アダマンチル、シクロオクチル、［３．３．０］ビシクロオクタン、［４．３．０］ビシクロノナン、［４．４．０］ビシクロデカン（デカリン）、［２．２．２］ビシクロオクタン、フルオレニル、フェニル、ナフチル、インダニル、アダマンチル、またはテトラヒドロナフチル（テトラリン）が含まれる。上に示したように、架橋環も炭素環の定義に含まれる（たとえば［２．２．２］ビシクロオクタン）。好ましい炭素環は、別段に指定しない限りは、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、フェニル、およびインダニルである。用語「炭素環」を使用する場合、これには「アリール」が含まれることを意図する。架橋環は、１つまたは複数の炭素原子が２つの隣接していない炭素原子を連結する場合に起こる。好ましい橋は、１つまたは２つの炭素原子である。橋は常に単環を三環へと変換することに注意されたい。環が架橋である場合、環について列挙した置換基は橋上にも存在し得る。
【００６６】
本明細書中で使用する用語「二環状炭素環」または「二環状炭素環基」とは、２つの縮合環を含み、炭素原子からなる安定な９または１０員の環状炭素系を意味することを意図する。２つの縮合環のうち、一方の環は、第２の環と縮合したベンゾ環であり、第２の環は、飽和、部分的に不飽和、または不飽和の５または６員の炭素環である。二環状炭素環基は、安定な構造をもたらす任意の炭素原子上でそのペンダント基と結合していてよい。本明細書中に記載した二環状炭素環基は、生じる化合物が安定であれば、任意の炭素上で置換されていてよい。二環状炭素環基の例は、それだけには限定されないが、ナフチル、１，２−ジヒドロナフチル、１，２，３，４−テトラヒドロナフチル、およびインダニルである。
【００６７】
「アリール」基とは、たとえば、フェニル、ナフチル、およびフェナントラニルを含めた、単環または多環の芳香族炭化水素をいう。アリール部分は周知であり、たとえば、Hawley's Condensed Chemical Dictionary (13 ed.)、R.J. Lewis, ed., J. Wiley & Sons, Inc., New York (1997)に記載されている。「Ｃ6〜10アリール」とは、フェニルまたはナフチルをいう。別段に指定しない限りは、「アリール」、「Ｃ6〜10アリール」または「芳香族残基」は、未置換またはＨ、ＯＨ、ＯＣＨ3、Ｃｌ、Ｆ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、ＮＯ2、ＮＨ2、Ｎ（ＣＨ3）Ｈ、Ｎ（ＣＨ3）2、ＣＦ3、ＯＣＦ3、Ｃ（＝Ｏ）ＣＨ3、ＳＣＨ3、Ｓ（＝Ｏ）ＣＨ3、Ｓ（＝Ｏ）2ＣＨ3、ＣＨ3、ＣＨ2ＣＨ3、ＣＯ2Ｈ、およびＣＯ2ＣＨ3から選択される１〜３個の基で置換されていてもよい。
【００６８】
本明細書中で使用する用語「ヘテロ環」または「ヘテロ環基」とは、飽和、部分的に不飽和または完全に不飽和であり、炭素原子、ならびにＮ、ＯおよびＳからなる群から独立して選択される１、２、３または４個のヘテロ原子からなり、上記定義したヘテロ環のうちの任意のものがベンゼン環と縮合している任意の多環基を含めた、安定な３、４、５、６、もしくは７員の単環もしくは多環または７、８、９、１０、１１、１２、１３、もしくは１４員の多環ヘテロ環を意味することを意図する。窒素および硫黄ヘテロ原子は、所望により−ＮＯ−、−ＳＯ−、または−ＳＯ2−に酸化されていてもよい。ヘテロ環は、安定な構造をもたらす任意のヘテロ原子または炭素原子上でそのペンダント基と結合していてよい。本明細書中に記載したヘテロ環は、生じる化合物が安定であれば、炭素または窒素原子上で置換されていてよい。具体的に注記した場合は、ヘテロ環中の窒素は所望により第四級化されていてよい。ヘテロ環中のＳおよびＯ原子の合計数が１を超える場合は、これらのヘテロ原子が互いに隣接していないことが好ましい。ヘテロ環中のＳおよびＯ原子の合計数が１を超えないことが好ましい。用語「ヘテロ環」を使用する場合、これにはヘテロアリールが含まれることを意図する。
【００６９】
ヘテロ環の例には、それだけには限定されないが、アクリジニル、アゾシニル、ベンズイミダゾリル、ベンゾフラニル、ベンゾチオフラニル、ベンゾチオフェニル、ベンゾオキサゾリル、ベンゾオキサゾリニル、ベンズチアゾリル、ベンズトリアゾリル、ベンズテトラゾリル、ベンズイソオキサゾリル、ベンズイソチアゾリル、ベンズイミダザロニル、カルバゾリル、４ａＨ−カルバゾリル、カルボリニル、クロマニル、クロメニル、シンノリニル、デカヒドロキノリニル、２Ｈ，６Ｈ−１，５，２−ジチアジニル、ジヒドロフロ［２，３−ｂ］テトラヒドロフラン、フラニル、フラザニル、イミダゾリジニル、イミダゾリニル、イミダゾリル、１Ｈ−インダゾリル、イミダゾロピリジニル、インドレニル、インドリニル、インドリジニル、インドリル、３Ｈ−インドリル、イサチノイル、イソベンゾフラニル、イソクロマニル、イソインダゾリル、イソインドリニル、イソインドリル、イソキノリニル、イソチアゾリル、イソチアゾロピリジニル、イソオキサゾリル、イソオキサゾロピリジニル、メチレンジオキシフェニル、モルホリニル、ナフチリジニル、オクタヒドロイソキノリニル、オキサジアゾリル、１，２，３−オキサジアゾリル、１，２，４−オキサジアゾリル、１，２，５−オキサジアゾリル、１，３，４−オキサジアゾリル、オキサゾリジニル、オキサゾリル、オキサゾロピリジニル、オキサゾリジニルペリミジニル、オキシインドリル、フェナントリジニル、フェナントリニル、フェナジニル、フェノチアジニル、フェノキサチイニル、フェノキサジニル、フタラジニル、ピペラジニル、ピペリジニル、ピペリドニル、４−ピペリドニル、ピペロニル、プテリジニル、プリニル、ピラニル、ピラジニル、ピラゾリジニル、ピラゾリニル、ピラゾロピリジニル、ピラゾリル、ピリダジニル、ピリドオキサゾリル、ピリドイミダゾリル、ピリドチアゾリル、ピリジニル、ピリミジニル、ピロリジニル、ピロリニル、２−ピロリドニル、２Ｈ−ピロリル、ピロリル、キナゾリニル、キノリニル、４Ｈ−キノリジニル、キノキサリニル、キヌクリジニル、テトラゾリル、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロイソキノリニル、テトラヒドロキノリニル、６Ｈ−１，２，５−チアジアジニル、１，２，３−チアジアゾリル、１，２，４−チアジアゾリル、１，２，５−チアジアゾリル、１，３，４−チアジアゾリル、チアントレニル、チアゾリル、チエニル、チアゾロピリジニル、チエノチアゾリル、チエノオキサゾリル、チエノイミダゾリル、チオフェニル、トリアジニル、１，２，３−トリアゾリル、１，２，４−トリアゾリル、１，２，５−トリアゾリル、１，３，４−トリアゾリル、およびキサンテニルが含まれる。また、たとえば上記ヘテロ環を含む、縮合環およびスピロ化合物も含まれる。
【００７０】
５〜１０員のヘテロ環の例には、それだけには限定されないが、ピリジニル、フラニル、チエニル、ピロリル、ピラゾリル、ピラジニル、ピペラジニル、ピペリジニル、イミダゾリル、イミダゾリジニル、インドリル、テトラゾリル、イソオキサゾリル、モルホリニル、オキサゾリル、オキサジアゾリル、オキサゾリジニル、テトラヒドロフラニル、チアジアジニル、チアジアゾリル、チアゾリル、トリアジニル、トリアゾリル、ベンズイミダゾリル、１Ｈ−インダゾリル、ベンゾフラニル、ベンゾチオフラニル、ベンズテトラゾリル、ベンゾトリアゾリル、ベンズイソオキサゾリル、ベンゾオキサゾリル、オキシインドリル、ベンゾオキサゾリニル、ベンズチアゾリル、ベンズイソチアゾリル、イサチノイル、イソキノリニル、オクタヒドロイソキノリニル、テトラヒドロイソキノリニル、テトラヒドロキノリニル、イソオキサゾロピリジニル、キナゾリニル、キノリニル、イソチアゾロピリジニル、チアゾロピリジニル、オキサゾロピリジニル、イミダゾロピリジニル、およびピラゾロピリジニルが含まれる。
【００７１】
５〜６員のヘテロ環の例には、それだけには限定されないが、ピリジニル、フラニル、チエニル、ピロリル、ピラゾリル、ピラジニル、ピペラジニル、ピペリジニル、イミダゾリル、イミダゾリジニル、インドリル、テトラゾリル、イソオキサゾリル、モルホリニル、オキサゾリル、オキサジアゾリル、オキサゾリジニル、テトラヒドロフラニル、チアジアジニル、チアジアゾリル、チアゾリル、トリアジニル、およびトリアゾリルが含まれる。
【００７２】
本明細書中で使用する用語「二環状ヘテロ環」または「二環状ヘテロ環基」とは、２つの縮合環を含み、炭素原子、ならびにＮ、ＯおよびＳからなる群から独立して選択される１、２、３、または４個のヘテロ原子からなる、安定な９または１０員のヘテロ環系を意味することを意図する。２つの縮合環のうち、一方の環は、それぞれ第２の環と縮合した、５員のヘテロアリール環、６員のヘテロアリール環またはベンゾ環を含む５または６員の単環の芳香環である。第２の環は、飽和、部分的に不飽和、または不飽和の５または６員の単環であり、５員のヘテロ環、６員のヘテロ環または炭素環を含む（ただし、第２の環が炭素環である場合は、第１の環はベンゾではない）。
【００７３】
二環状ヘテロ環基は、安定な構造をもたらす任意のヘテロ原子または炭素原子上でそのペンダント基と結合していてよい。本明細書中に記載した二環状ヘテロ環基は、生じる化合物が安定であれば、炭素または窒素原子上で置換されていてよい。ヘテロ環中のＳおよびＯ原子の合計数が１を超える場合は、これらのヘテロ原子が互いに隣接していないことが好ましい。ヘテロ環中のＳおよびＯ原子の合計数が１を超えないことが好ましい。
【００７４】
二環状ヘテロ環基の例は、それだけには限定されないが、キノリニル、イソキノリニル、フタラジニル、キナゾリニル、インドリル、イソインドリル、インドリニル、１Ｈ−インダゾリル、ベンズイミダゾリル、１，２，３，４−テトラヒドロキノリニル、１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリニル、５，６，７，８−テトラヒドロ−キノリニル、２，３−ジヒドロ−ベンゾフラニル、クロマニル、１，２，３，４−テトラヒドロ−キノキサリニル、および１，２，３，４−テトラヒドロ−キナゾリニルである。
【００７５】
本明細書中で使用する用語「芳香族ヘテロ環基」または「ヘテロアリール」とは、少なくとも１つの硫黄、酸素、または窒素などのヘテロ原子環メンバーが含まれる、安定な単環および多環の芳香族炭化水素を意味することを意図する。ヘテロアリール基には、それだけには限定されないが、ピリジル、ピリミジニル、ピラジニル、ピリダジニル、トリアジニル、フリル、キノリル、イソキノリル、チエニル、イミダゾリル、チアゾリル、インドリル、ピロイル、オキサゾリル、ベンゾフリル、ベンゾチエニル、ベンズチアゾリル、イソオキサゾリル、ピラゾリル、トリアゾリル、テトラゾリル  インダゾリル、１，２，４−チアジアゾリル、イソチアゾリル、プリニル、カルバゾリル、ベンズイミダゾリル、インドリニル、ベンゾジオキソラニル、およびベンゾジオキサンが含まれる。ヘテロアリール基は置換または未置換である。
【００７６】
架橋環もヘテロ環の定義に含まれる。架橋環は、１つまたは複数の原子（すなわち、Ｃ、Ｏ、Ｎ、またはＳ）が２つの隣接していない炭素または窒素原子を連結する場合に起こる。架橋環の例には、それだけには限定されないが、１つの炭素原子、２つの炭素原子、１つの窒素原子、２つの窒素原子、および炭素−窒素基が含まれる。橋は常に単環を三環へと変換することに注意されたい。環が架橋である場合、環について列挙した置換基は橋上にも存在し得る。
【００７７】
用語「対イオン」とは、クロライド、ブロマイド、水酸基、酢酸基、および硫酸基などの小さな負荷電の種を表すために使用する。
【００７８】
環構造中で点線の環を使用した場合、これは、環構造が飽和、部分的に飽和または不飽和であり得ることを示す。
【００７９】
本明細書中で使用する用語「置換された」とは、指定した原子上の任意の１つまたは複数の水素が示した基から選択したもので置き換えられることを意味する（ただし、指定した原子の正常な結合価を超えず、置換により安定な化合物がもたらされる）。置換基がケト（すなわち＝Ｏ）である場合、原子上の２つの水素が置き換えられる。環系（たとえば、炭素環またはヘテロ環）がカルボニル基または二重結合で置換されたと記載した場合は、カルボニル基の炭素原子または二重結合の１つの炭素原子が環の一部（すなわち中）にあることを意図する。本明細書中で使用する環二重結合とは、２つの隣接環原子間で形成された二重結合である（たとえば、Ｃ＝Ｃ、Ｃ＝Ｎ、またはＮ＝Ｎ）。
【００８０】
本発明の化合物上に窒素原子（たとえばアミン）が存在する場合、これらを酸化剤（たとえば、ｍＣＰＢＡおよび／または過酸化水素）で処理することによってＮ−オキシドに変換して、本発明の他の化合物を得ることができる。したがって、示した特許請求した窒素原子は、示した窒素およびそのＮ−オキシド（Ｎ→Ｏ）誘導体のどちらにも及ぶとみなされる。本発明の化合物上に第四級炭素原子が存在する場合は、Ｓｉ−ＮまたはＳｉ−Ｏ結合を形成しない限りはこれらをケイ素原子で置き換えてもよい。
【００８１】
任意の変数が化合物の任意の構成要素または式中で複数回出現する場合、その定義は各々、その他の出現箇所でのその定義と独立している。したがって、たとえば、ある基が０〜３個のＲfで置換されていると示されている場合、前記基は、３個までのＲf基で適宜置換されていてよく、Ｒfは、Ｒfの定義から各々独立して選択される。また、置換基および／または変数の組合せは、そのような組合せが安定な化合物をもたらす場合にのみ許容される。
【００８２】
置換基との結合が、環中の２つの原子を連結している結合と交差するように示した場合、そのような置換基は、環状の任意の原子と結合していてよい。そのような置換基がどの原子を介して所定の式の化合物の残りの部分と結合しているかを示さずに置換基を記載した場合、そのような置換基は、そのような置換基中の任意の原子を介して結合してよい。置換基および／または変数の組合せは、そのような組合せが安定な化合物をもたらす場合にのみ許容される。
【００８３】
本明細書中で用いる語句「医薬的に許容される」とは、健全な医学的判断の範囲内にあり、過剰な毒性、刺激、アレルギー性応答、および／または他の問題もしくは合併症なしに人間および動物の組織と接触させて使用するために適しており、合理的な利益／危険性の比が釣り合っている、化合物、材料、組成物、および／または剤形をいう。
【００８４】
本明細書中で使用する「医薬的に許容される塩」とは、その酸または塩基の塩を作製することによって親化合物を改変する、開示した化合物の誘導体をいう。医薬的に許容される塩の例には、それだけには限定されないが、アミンなどの塩基性基の鉱酸または有機酸塩；およびカルボン酸などの酸性基のアルカリまたは有機塩が含まれる。医薬的に許容される塩には、たとえば無毒性の無機または有機酸から形成した、親化合物の慣用の無毒性塩または第四級アンモニウム塩が含まれる。たとえば、そのような慣用の無毒性の塩には、塩酸、臭化水素酸、硫酸、スルファミン酸、リン酸、および硝酸などの無機酸に由来する塩；ならびに酢酸、プロピオン酸、コハク酸、グリコール酸、ステアリン酸、乳酸、リンゴ酸、酒石酸、クエン酸、アスコルビン酸、パモン酸、マレイン酸、ヒドロキシマレイン酸、フェニル酢酸、グルタミン酸、安息香酸、サリチル酸、スルファニル酸、２−アセトキシ安息香酸、フマル酸、トルエンスルホン酸、メタンスルホン酸、エタンジスルホン酸、シュウ酸、およびイセチオン酸などの有機酸から調製した塩が含まれる。
【００８５】
本発明の医薬的に許容される塩は、慣用の化学方法によって塩基性または酸性部分を含む親化合物から合成することができる。一般に、そのような塩は、これらの化合物の遊離酸または塩基形態を、水もしくは有機溶媒、または２つの混合物中理論量の適切な塩基または酸と反応させることによって、調製することができる。一般に、エーテル、酢酸エチル、エタノール、イソプロパノール、またはアセトニトリルなどの非水性媒体が好ましい。適切な塩のリストは、その開示が本明細書中に参照により組み込まれている、Remington's Pharmaceutical Sciences, 18th Edition, Mack Publishing Company, Easton, PA, 1990中に見つかる。
【００８６】
さらに、式Ｉの化合物はプロドラッグの形態を有し得る。インビボで変換されて生物活性剤（すなわち式Ｉの化合物）をもたらす任意の化合物が、本発明の範囲および精神内にあるプロドラッグである。プロドラッグの様々な形態が当分野で周知である。そのようなプロドラッグ誘導体の例には、以下を参照されたい：
ａ）Design of Prodrugs, H. Bundgaard編, (Elsevier, 1985)、およびMethods in Enzymology, Vol. 42, pp. 309-396, K. Widder, et. al.編 (Academic Press, 1985)；
ｂ）A Textbook of Drug Design and Development, Krosgaard-Larsen and H. Bundgaard編, Chapter 5, "Design and Application of Prodrugs," H. Bundgaard, pp. 113-191 (1991)；
ｃ）H. Bundgaard, Advanced Drug Delivery Reviews, Vol. 8, p. 1-38 (1992)；
ｄ）H. Bundgaard, et al., Journal of Pharmaceutical Sciences, Vol. 77, p. 285 (1988)；ならびに
ｅ）N. Kakeya, et. al., Chem Phar Bull., Vol. 32, p. 692 (1984)。
【００８７】
カルボキシ基を含む化合物は、体内で加水分解されることによって式Ｉの化合物自体を与えるプロドラッグとして役割を果たす、生理的に加水分解性のエステルを形成することができる。加水分解は多くの場合、消化酵素の影響の下で主に起こるのでそのようなプロドラッグは経口投与することが好ましい。エステル自体が活性である場合、または加水分解が血液中で起こる場合に、非経口投与を使用し得る。式Ｉの化合物の生理的に加水分解性のエステルの例には、Ｃ1〜6アルキル、Ｃ1〜6アルキルベンジル、４−メトキシベンジル、インダニル、フタリル、メトキシメチル、Ｃ1〜6アルカノイルオキシ−Ｃ1〜6アルキル（たとえば、アセトキシメチル、ピバロイルオキシメチルまたはプロピオニルオキシメチル）、Ｃ1〜6アルコキシカルボニルオキシ−Ｃ1〜6アルキル、たとえば、メトキシカルボニル−オキシメチルまたはエトキシカルボニルオキシメチル、グリシルオキシメチル、フェニルグリシルオキシメチル、（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソレン−４−イル）−メチル、ならびにたとえばペニシリンおよびセファロスポリンの分野で使用される他の周知の生理的に加水分解性のエステルが含まれる。そのようなエステルは、当分野で知られている慣用技術によって調製し得る。
【００８８】
プロドラッグの調製は当分野で周知であり、たとえば、Medicinal Chemistry: Principles and Practice, ed. F. D. King, The Royal Society of Chemistry, Cambridge, UK, 1994に記載されている。
【００８９】
本発明の同位体標識した化合物、すなわち、記載した原子のうちの１つまたは複数をその原子の同位体で置き換えた化合物（たとえば、12Ｃを13Ｃまたは14Ｃで置き換えたもの；水素の同位体にはトリチウムおよび重水素が含まれる）も、本明細書中で提供する。そのような化合物には、たとえば、潜在的な医薬化合物が標的タンパク質もしくは受容体と結合する能力を決定するための標準物質および試薬として、生物学的受容体と結合した本発明の化合物をインビボもしくはインビトロでイメージングするためなど、様々な潜在的な使用がある。
【００９０】
本発明の化合物は、その調製に続いて、好ましくは単離および精製して、９８重量％以上、好ましくは９９重量％の量の本発明の化合物を含む組成物（「実質的に純粋」）を得る。その後、これを本明細書中に記載したように使用または配合する。そのような「実質的に純粋」な化合物も、本発明の一部として本明細書に企図される。
【００９１】
「安定な化合物」および「安定な構造」とは、反応混合物から有用な度合の純度まで単離し、有効な治療剤へと配合した後に残存するほど十分に頑強な化合物を示すことを意味する。本発明の化合物は、Ｎ−ハロ、Ｓ（Ｏ）2Ｈ、またはＳ（Ｏ）Ｈ基を含まないことが好ましい。
【００９２】
用語「溶媒和物」とは、本発明の化合物と、有機であれ無機であれ、１つまたは複数の溶媒分子との物理的会合を意味する。この物理的会合には、水素結合が含まれる。特定の場合では、溶媒和物は、たとえば、１つまたは複数の溶媒分子が結晶性固体の結晶格子内に取り込まれている場合に、単離が可能である。「溶媒和物」には、溶液相および単離可能な溶媒和物がどちらも包含される。例示的な溶媒和物には、水和物、エタノール和物、メタノール和物、イソプロパノール和物などが含まれる。溶媒和の方法は一般に当分野で知られている。
【００９３】
本明細書中で使用する略記は以下のとおりに定義する：「１×」は１回、「２×」は２回、「３×」は３回、「℃」は摂氏、「ｅｑ」は当量（複数可）、「ｇ」はグラム（複数可）、「ｍｇ」はミリグラム（複数可）、「Ｌ」はリットル（複数可）、「ｍＬ」はミリリットル（複数可）、「μＬ」はマイクロリットル（複数可）、「Ｎ」は規定濃度、「Ｍ」はモル濃度、「ｍｍｏｌ」はミリモル（複数可）、「ｍｉｎ」は分（複数可）、「ｈ」は時間（複数可）、「ｒｔ」は室温、「ＲＴ」は保持時間、「ａｔｍ」は気圧、「ｐｓｉ」はポンド毎平方インチ、「ｃｏｎｃ．」は濃縮、「ｓａｔ」または「ｓａｔ’ｄ」は飽和、「ＭＷ」は分子量、「ｍｐ」は融点、「ＭＳ」または「Ｍａｓｓ  Ｓｐｅｃ」は質量分析、「ＥＳＩ」はエレクトロスプレーイオン化質量分析、「ＨＲ」は高解像度、「ＨＲＭＳ」は高解像度質量分析、「ＬＣＭＳ」は液体クロマトグラフィー質量分析、「ＨＰＬＣ」は高圧液体クロマトグラフィー、「ＲＰ  ＨＰＬＣ」は逆相ＨＰＬＣ、「ＴＬＣ」または「ｔｌｃ」は薄層クロマトグラフィー、「ＮＭＲ」は核磁気共鳴分光分析、「1Ｈ」はプロトン、「δ」はデルタ、「ｓ」は一重線、「ｄ」は二重線、「ｔ」は三重線、「ｑ」は四重線、「ｍ」は多重線、「ｂｒ」はブロード、「Ｈｚ」はヘルツ、ならびに「α」、「β」、「Ｒ」、「Ｓ」、「Ｅ」、および「Ｚ」は当業者が精通した立体化学的な指定である。
ＡＣＮはアセトニトリルであり、
ＡｃＯＨまたはＨＯＡｃは酢酸であり、
ＡＤ−ｍｉｘ−ｂｅｔａには、オスミウム酸カリウム、フェリシアン化カリウム、炭酸カリウムおよびヒドロキニジン １，４−フタラジンジイルジエーテルが含まれ、
ＡＩＢＮはアゾ−ビス−イソブチロニトリルであり、
９−ＢＢＮは９−ボラビシクロ［３．３．１］ノナンであり、
ＢＩＮＡＰは２，２’−ビス（ジフェニルホスフィノ）−１，１’−ビナフタレンであり、
Ｂｎはベンジルであり、
Ｂｏｃはｔｅｒｔ−ブチルオキシカルボニルであり、
ＢＯＭはベンジルオキシメチルであり、
ＢＯＰはベンゾトリアゾール−１−イルオキシ−トリス（ジメチルアミノ）ホスホニウムヘキサフルオロホスフェートであり、
Ｂｕはブチルであり、
ｉＢｕまたはｉ−Ｂｕはイソブチルであり、
ｔ−Ｂｕはｔｅｒｔ−ブチルであり、
Ｃｂｚはカルボニルベンジルオキシであり、
ＤＣＥは１，２−ジクロロエタンであり、
ＤＣＭまたはＣＨ2Ｃｌ2はジクロロメタンであり、
ＤＩＢＡＨは水素化ジイソブチルアルミニウムであり、
ＤＩＣは１，３−ジイソプロピルカルボジイミドであり、
ＤＩＥＡはジエチルプロピルアミンであり、
ＤＭＡＰはジメチルアミノピリジンであり、
ＤＭＥはジメチルエーテルであり、
ＤＭＦはジメチルホルムアミドであり、
ＤＭＰＵは１，３−ジメチル−３，４，５，６−テトラヒドロ−２（１Ｈ）−ピリミジノンであり、
ＤＭＳＯはジメチルスルホキシドであり、
ＤＰＰＡはジフェニルホスホリルアジドであり、
ＥＤＣＩは１−（３−ジメチルアミノプロピル）−３−エチルカルボジイミド塩酸塩であり、
Ｅｔはエチルであり、
ＥｔＯＨはエタノールであり、
ＥｔＯＡｃは酢酸エチルであり、
Ｅｔ2Ｏはジエチルエーテルであり、
ＨＣｌは塩酸であり、
ＨＥＰＥＳは４−（２−ヒドロキシエチル）ピペラジン−１−エタンスルホン酸であり、
ＨＯＡｔまたはＨＯＡＴは１−ヒドロキシ−７−アザベンゾトリアゾールであり、
ＨＯＢｔは１−ヒドロキシベンゾトリアゾール水和物であり、
ＬＡＨは水素化アルミニウムリチウムであり
ＬＤＡはリチウムジイソプロピルアミドであり、
ＬｉＨＭＤＳはビス（トリメチルシリル）アミドであり、
ｍＣＰＢＡまたはＭＣＰＢＡはメタ−クロロ過安息香酸であり、
Ｍｅはメチルであり、
ＭｅＯＨはメタノールであり、
ＭｓＣｌは塩化メタンスルホニルであり、
ＮａＨＭＤＳはヘキサメチルジシラザンナトリウムであり、
ＮａＯＡｃは酢酸ナトリウムであり、
ＮＢＳはＮ−ブロモスクシンイミドであり、
ＯＡｃはアセテートであり、
Ｐｄ2（ｄｂａ）3はトリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）であり、
Ｐｄ（ＰＰｈ3）4はテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウムであり、
Ｐｈはフェニルであり、
ＰＭＤＴＡはＮ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’，Ｎ”−ペンタメチルジエチレントリアミンであり、
Ｐｒはプロピルであり、
ＰｙＢＯＰはヘキサフルオロリン酸ベンゾトリアゾール−１−イル−オキシトリピロリジノホスホニウムであり、
ｉＰｒまたはｉ−Ｐｒはイソプロピルであり、
ｉ−ＰｒＯＨまたはＩＰＡはイソプロパノールであり、
ＴＢＡＦはフッ化テトラブチルアンモニウムであり、
ＴＢＡＩはヨウ化テトラブチルアンモニウムであり、
ＴＢＳはｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルであり、
ＴＢＤＭＳ−Ｃｌはｔｅｒｔ−ブチルジフェニルクロロシランであり、
ＴＢＤＰＳ−Ｃｌはｔｅｒｔ−ブチルジメチルクロロシランであり、
ＴＢＳＣｌはｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルクロリドであり、
ＴＥＡはトリエチルアミンであり、
ＴＥＭＰＯは２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシルであり、
ＴＦＡはトリフルオロ酢酸であり、
ＴＦＡＡは無水トリフルオロ酢酸であり、
ＴＨＦはテトラヒドロフランであり、
ＴｒＣｌは塩化トリチルであり、
ＴＲＩＳはトリス（ヒドロキシメチル）アミノメタンであり、
Ｔｒはトリチルであり、
Ｘａｎｔｐｈｏｓは４，５−ビス（ジフェニルホスフィノ）−９，９−ジメチルキサンテンである。
【００９４】
本発明の化合物は、有機合成分野の技術者に知られているいくつかの方法で調製することができる。本発明の化合物は、以下に記載の方法を、合成有機化学の分野で知られている合成方法と一緒に用いて、または当業者によって理解されているそれの変形によって、合成することができる。好ましい方法には、それだけには限定されないが、以下に記載のものが含まれる。反応は、用いる試薬および材料に適しており、かつもたらす変換に適した溶媒または溶媒混合物中で行う。有機合成分野の技術者には、分子上に存在する官能基が提案する変換と一貫性のあるものであるべきことが理解されよう。これには、時折、本発明の所望の化合物を得るために、合成工程の順序を変更する判断または１つの特定のプロセススキームを別のスキームの代わりに選択する判断を要する。
【００９５】
本発明の化合物の調製において適用し得る、合成方法の特に有用な概要は、Larock, R. C. Comprehensive Organic Transformations, VCH: New York, 1989中に見つけ得る。また、この分野において任意の合成経路を計画するにあたって、別の重要な考慮事項は、本発明に記載した化合物中に存在する反応性官能基の保護に使用する保護基の賢明な選択であることも理解されたい。Greene and Wuts (Protective Groups In Organic Synthesis, Wiley-Interscience, 3nd Edition, 1999)が、数多くの代替物を記載している権威ある詳細を当業者に説明している。本明細書中で言及するすべての参考文献は、その全体が本明細書中に参照により組み込まれている。
【００９６】
一般式（Ｉ）を有する化合物は、以下のスキームに示す一般的方法に従って調製することができる。Ｚ＝ＮＨである式（Ｉ）の化合物は、スキーム１に示す一般的方法を用いて調製することができる。ペタシスボロン酸マンニッヒ反応（Petasis, N. A., Zavialov, I. A. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 445-446; Petasis, N. A., Goodman, A., Zavialov, I. A. Tetrahedron 1997, 53, 16463-16470。）を使用して、アミン１をグリオキシル酸およびフェニルボロン酸２と反応させて、アリールグリシン３が得られる。この反応は、典型的には、それだけには限定されないが、トルエン、ジクロロメタン、１，２−ジクロロエタン、メタノール、エタノール、ジメチルホルムアミド、もしくはアセトニトリル、またはその適切な混合物などの溶媒中で実施する。一部の事例では、アセトニトリルおよびジメチルホルムアミドの混合物が好ましい。ヘキサフルオロイソプロパノールなどのフッ化アルコールは、反応の速度または収率を向上させ得る有用な添加剤である。必要な場合は、実用的な反応速度を達成するために反応を従来法またはマイクロ波反応器内で加熱する。
【００９７】
アミン１の調製は、中間体１〜７および１２の実験手順に記載されている。さらに、第一級アミンの調製は有機合成分野で周知であり、多くの第一級アミンが市販されている。保護されたベンジルアミン（ＰＧ＝保護基）を含むフェニルボロン酸２の調製は、実施例の合成ならびにスキーム８および９に記載されている。さらに、フェニルボロン酸２の調製は、有機合成分野の技術者に知られている方法によって達成することができる。２中の保護基ＰＧは、たとえば、ＢｏｃもしくはＣｂｚなどのカルバメートであってもよく、または、ＰＧＮＲ5ＣＲ6Ｒ7基全体がニトリルであってもよく、これは、未置換のベンジルアミンへの触媒水素化によって脱保護し得る。保護基を適切な条件下でアリールグリシン３から除去して、アミノ酸４が得られる。アミノ酸４は、酸とアミンとの間でアミド結合を形成するために適した条件下で環化して大環状分子５とすることができる。カップリング試薬および条件は、Bodanszky, ”Principles of Peptide Synthesis, Second Edition” Springer Verlag Ed, Berlin (1993)および最近の総説中に見つけることができる（Montalbetti, C. A. G. N., Falque, V. Tetrahedron 2005, 61, 10819-11046）。カップリング試薬には、それだけには限定されないが、ＣＤＩ、ＤＩＣ、およびＥＤＣＩが含まれる。所望により、１当量の１−ヒドロキシベンゾトリアゾールまたは１−ヒドロキシ−７−アザベンゾトリアゾールを加えることによって中間体の活性エステルを調製することができる。他のカップリング試薬には、それだけには限定されないが、ＢＯＰまたはＨＡＴＵが含まれ、これらは通常、ＤＩＥＡまたはＴＥＡなどの第３級塩基の存在下で反応させる。ＢＯＰが式（Ｉ）の化合物を調製するための好ましい試薬である。触媒量または化学量論量のＤＭＡＰを加えることで、反応の速度または収率が向上し得る。反応は、それだけには限定されないが、ＤＣＥ、ＤＣＭ、ＤＭＦ、またはその混合物などの溶媒中で実施し得る。最後に、二量体化よりも大環状化を有利にするために、大環状化反応を希薄条件下（開始濃度４＜０．１Ｍ）で実行する必要があり得る。最終化合物中に存在する特定の置換基に応じて、式（Ｉ）の化合物を得るために大環状化工程の前または後に脱保護工程が必要であり得る。
【化２９】
2010514681.tif 000031
【００９８】
ペタシス化学の代わりに、ＺがＮＨまたはＯのどちらかである式（Ｉ）の化合物の合成を可能にする方法をスキーム２に示す。このスキームでは、ＬおよびＭ基の明確な部分集合を示すが、示した化学は、当業者が容易に変更して、ＬおよびＭの他の組合せを含む化合物を調製することができる。開始アルデヒド６は、市販されているか、または有機合成分野の技術者に知られている方法によって容易に調製することができる。アルデヒドを、たとえば、ＥｔＯＡｃおよび水の混合物中のシアン化カリウムおよび亜硫酸水素ナトリウムで処理することによって、シアノヒドリン７に変換する。シアノヒドリンをメタノール中の塩化水素と反応させ、中間体イミデートを加水分解してメチルエステル８が得られる。８中のヒドロキシル基をハロゲンまたはスルホネートなどの脱離基（ＬＧ）に変換する。クロライドおよびトリフレートがこの反応に好ましいＬＧである。求核剤Ｗ−ＺＨを９と、ＤＣＭまたはＤＭＦなどの溶媒中、２，６−ルチジン、ＴＥＡ、またはＤＩＥＡなどの塩基の存在下で反応させて、１０が得られる。１０中の保護基を除去し、求核基ＹＨを含む１１をフェニルカルバメート１２、またはその合成均等物のイソシアネートもしくはハロゲン化カルバモイルと反応させて、１３が得られる。１３中のメチルエステルを加水分解し、窒素保護基（ＰＧ）を除去して、アミノ酸１４が得られる。続いてスキーム１に記載したように環化することで、大環状分子１５が得られる。
【化３０】
2010514681.tif 000032
【００９９】
スキーム１および２の代わりに、スキーム３に例示するように、アルデヒド６を、トリメチルシリルシアニドと、アンモニアの存在下で縮合してアミノニトリル１６を得ることができる。１６をＭｅＯＨ中の塩化水素で処理し、次いで水性ワークアップでの加水分解により、アミノエステル１７が得られた。アミノエステル１７を、当分野で知られている方法によってハロゲン化アリールもしくはヘテロアリールまたはスルホネートＷ−ＬＧとカップリングさせ得る。たとえば、アミノエステル１７を、Ｗ−ＬＧと、パラジウム触媒、適切なリガンド、たとえばＢＩＮＡＰの存在下で、炭酸セシウムなどの塩基を用いてカップリングさせて、エステル１８を提供し得る。エステル１８はスキーム２のエステル１０の部分集合であり、スキーム２に記載の続く方法を用いて式（Ｉ）の化合物に変換することができる。
【化３１】
2010514681.tif 000033
【０１００】
Ｚ基を導入する別の代替方法をスキーム４に示す。ヒドロキシエステル８を、たとえばスワーン条件またはＭｎＯ2を用いて、ケトエステル１９に酸化する。続く、たとえば、ＤＣＭまたはアセトニトリルなどの溶媒中のシアノボロ水素化ナトリウムまたはトリアセトキシ水素化ホウ素ナトリウムを用いた、第一級アミンＷ−ＮＨ2での還元性アミノ化により、アミノエステル１８が得られる。スキーム２および３に示すように、化合物１８を式（Ｉ）の化合物に変換し得る。
【化３２】
2010514681.tif 000034
【０１０１】
式（Ｉ）の化合物の別の合成手法は、スキーム５に示すように、オレフィンメタセシスに基づくものである。オレフィンメタセシスの総説には、Trnka, T. M., Grubbs, R. H. Acc. Chem. Res. 2001, 34, 18-29、およびConnon, S. J., Blechert, S. Ang. Chem., Int. Ed. 2003, 42, 1900-1923を参照されたい。スキーム５は、オレフィンメタセシス触媒、たとえば第２世代グラブス触媒のルテニウム触媒（Ｃｌ2（ＰＣｙ3）（ＩＭｅｓ）Ｒｕ＝ＣＨＰｈ）を用いて、アリル（ｍ＝１）またはビニル（ｍ＝０）誘導体２０を、ビニルアセトアミド（ｑ＝１）またはアクリルアミド（ｑ＝０）誘導体２１とカップリングさせる、交差メタセシス戦略を示す。エステルの加水分解およびアミン保護基の除去により、アミノ酸２３が得られる。続くスキーム１に記載のアミドカップリングにより、大環状分子２４が得られる。二重結合を触媒水素化によって還元して、飽和Ｌ基を有する大環状分子２５が得られ得る。
【化３３】
2010514681.tif 000035
【０１０２】
式（Ｉ）の化合物を調製するためのベンジルアミン中間体の合成をスキーム８および９に示す。スキーム８は、Ｒ5＝Ｈであるベンジルアミン中間体の調製を示す。ニトロフッ化物３６をチオールで処理して、スルフィド３７が得られ得る。化合物３７をｍＣＰＢＡで酸化してスルホン３８とすることができる。続く触媒水素化によりアニリン３９が得られ、これはＭ＝−ＣＯＮＨ−および−ＳＯ2ＮＨ−である大環状分子の合成に有用な中間体である。あるいは、３７の鉄／酢酸還元を行ってアニリン４０とし、次いでボラン還元を行うことで、ベンジルアミン４１が得られる。続く、たとえばＣｂｚ−Ｃｌおよび塩基を用いた保護により、中間体４２が得られ、これも、Ｍ＝−ＣＯＮＨ−および−ＳＯ2ＮＨ−である大環状分子の合成に有用である。スルフィドを酸化してスルホンとすることは、合成の後の段階でｍＣＰＢＡを用いて達成することができる。これらのベンジルアミン中間体をＡ環中間体とカップリングして主要な中間体２を得る方法を実施例中で与える。
【化３４】
2010514681.tif 000036
【０１０３】
Ｈ以外のＲ5置換基を有するベンジルアミン中間体の合成を、スキーム９に示すように達成することができる。ニトロフッ化物４３をチオールで処理して、スルフィドが得られ得る。その後、酸塩化物を介して酸をメチルアミド４４に変換することができる。続く、鉄／酢酸およびボランを用いた還元により、ベンジルアミン４６が得られる。これらは、たとえばＣｂｚ誘導体４７として保護してもよく、これはＭ＝−ＣＯＮＨ−および−ＳＯ2ＮＨ−である大環状分子の合成に有用な中間体である。スルフィドを酸化してスルホンとすることは、合成の後の段階でｍＣＰＢＡを用いて達成することができる。
【化３５】
2010514681.tif 000037
【０１０４】
スキーム１０は、Ｙ＝Ｏであり、Ｍ＝−ＣＯＮＨ−である化合物の代替手法を示す。閉環はカルバメートの形成によって達成される。化合物４８（スキーム１〜４に従って調製）を脱保護（ＰＧ’保護基）して酸４９が得られ、次いでこれをアミン５０とカップリングさせてアミド５１が得られる。アミド結合の形成後、第２の保護基（ＰＧ’’保護基）の除去およびニトロ官能基の還元（Ｈ2、Ｐｄ−ＣまたはＦｅ、ＡｃＯＨなどの還元条件）により、アミノアルコール５２が得られる。これらの中間体をホスゲン（またはトリホスゲンなどのホスゲン等価物）で処理して塩化カルバミン酸中間体をインサイツで作製し、次いでこの中間体を、ＤＣＭまたはアセトニトリル中のトリエチルアミンまたはヒューニッヒ塩基などの塩基性反応混合物にゆっくりと加えることで大環状化がもたらされ、化合物５３が得られる。
【化３６】
2010514681.tif 000038
【０１０５】
本明細書中に記載する本発明の化合物は不斉中心を有し得る。たとえば、式（Ｉ）中のキラル炭素原子（以下にアステリスクで示す）は、ＳまたはＲ立体配置のどちらかで存在する。したがって、式（Ｉ）のそれぞれの化合物の立体異性配置が本発明の一部であるとみなされる。好ましい立体異性の実施形態では、本発明は、式（Ｉ）のすべての実施形態について示したキラル炭素のＲ立体配置、またはその互変異性体、医薬上許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグ形態を提供する。
【化３７】
2010514681.tif 000039
（Ｉ）
【０１０６】
以下の実験手順では、別段に指定しない限りは、溶液比は容量関係を表す。ＮＭＲ化学シフト（δ）は、百万分率（ｐｐｍ）で報告する。
【０１０７】
生成物は、以下を用いた、ＤｉｓｃｏｖｅｒｙＶＰソフトウェアを実行中のＳｈｉｍａｄｚｕ分析用ＨＰＬＣシステムで実施した逆相分析用ＨＰＬＣによって分析した：カラム１（ＳｕｎＦｉｒｅ  Ｃ１８；３．５ｕｍ；４．６×１５０ｍｍ）およびカラム２（ＸＢｒｉｄｇｅ  Ｐｈｅｎｙｌ  ３．５ｕｍ；４．６×１５０ｍｍ）、１ｍＬ／分で溶出、１００％のＡ〜１００％のＢの１０分間の勾配、１００％のＢで５分間保持しつつ、２２０ｎＭおよび２５４ｎＭで監視。純度は２５４ｎＭで報告した。以下の溶媒系を用いた：方法Ａ：溶媒Ａ：１０％のメタノール、９０％の水、０．０５％のＴＦＡ；溶媒Ｂ：１０％の水、９０％のメタノール、０．０５％のＴＦＡ、ＵＶ２５４ｎｍ）および方法Ｂ：溶媒Ａ：５％のアセトニトリル、９５％の水、０．０５％のＮＨ4ＨＣＯ3。溶媒Ｂ：９５％のアセトニトリル、５％の水、０．０５％のＮＨ4ＨＣＯ3。中間体および最終生成物の精製は、順相または逆相クロマトグラフィーのどちらかで実施した。順相クロマトグラフィーは、ＩＳＣＯ  ＣｏｍｂｉＦｌａｓｈ（商標）システムで実施し、充填済みＳｉＯ2カートリッジを用いて、ヘキサンおよび酢酸エチルの勾配で溶出させた。逆相調製用ＨＰＬＣは、以下を用いた、ＤｉｓｃｏｖｅｒｙＶＰソフトウェアを実行中のＳｈｉｍａｄｚｕ調製用ＨＰＬＣシステムを用いて実施した：方法Ａ：Ｗａｔｅｒｓ  Ｓｕｎｆｉｒｅ  ５μｍ  Ｃ１８  ３０×１００ｍｍカラム、１０分間の勾配、４０ｍＬ／分、１００％のＡ〜１００％のＢ（Ａ：１０％のメタノール、８９．９％の水、０．１％のＴＦＡ；Ｂ：１０％の水、８９．９％のメタノール、０．１％のＴＦＡ、ＵＶ２２０ｎｍ）、方法Ｂ：Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  ＡＸＩＡ  Ｌｕｎａ  ５μｍ  Ｃ１８  ３０×７５ｍｍカラム、１０分間の勾配、４０ｍＬ／分、１００％のＡ〜１００％のＢ（Ａ：１０％のアセトニトリル、８９．９％の水、０．１％のＴＦＡ；Ｂ：１０％の水、８９．９％のアセトニトリル、０．１％のＴＦＡ、ＵＶ２２０ｎｍ）、方法Ｃ：Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  Ｌｕｎａ  ５μｍ  Ｃ１８  ３０×１００ｍｍカラム、１０分間の勾配、４０ｍＬ／分、１００％のＡ〜１００％のＢ（Ａ：１０％のアセトニトリル、８９．９％の水、０．１％のＴＦＡ；Ｂ：１０％の水、８９．９％のアセトニトリル、０．１％のＴＦＡ、ＵＶ２２０ｎｍ）、または方法Ｄ：Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  Ｌｕｎａ  ５μｍ  Ｃ１８  ３０×１００ｍｍカラム、１０分間の勾配、４０ｍＬ／分、１００％のＡ〜１００％のＢ（Ａ：１０％のメタノール、８９．９％の水、０．１％のＴＦＡ；Ｂ：１０％の水、８９．９％のメタノール、０．１％のＴＦＡ、ＵＶ２２０ｎｍ）。ＬＣＭＳクロマトグラムは、上述の分析用で利用したものと同一のカラムおよび条件を用いて、ＭａｓｓＬｙｎｘバージョン３．５ソフトウェアを実行中のＷａｔｅｒｓ  ＺＱ質量分析装置と接続した、ＤｉｓｃｏｖｅｒｙＶＰソフトウェアを実行中のＳｈｉｍａｄｚｕＨＰＬＣシステムで得た。
【０１０８】
ＩＶ．生物学
血液凝固は生物の止血の制御に必須であるが、これは多くの病的状態にも関与している。血栓症では、血餅または血栓が形成されて循環を局所的に閉塞させ、虚血および臓器障害を引き起こし得る。あるいは、塞栓形成として知られるプロセスでは、血餅が外れ、その後、遠位の血管で捕捉され、ここで再度虚血および臓器障害を引き起こし得る。病理学的な血栓の形成から生じる疾患は血栓塞栓性障害と総称され、急性冠血管症候群、不安定狭心症、心筋梗塞、心腔の血栓症、虚血性脳卒中、深部静脈血栓症、末梢動脈閉塞性疾患、一過性虚血性発作、および肺塞栓症が含まれる。さらに、血栓症は、カテーテル、ステント、および人工心臓弁を含めた、血液と接触する人工表面で生じる。
【０１０９】
一部の条件は、血栓症を発生する危険性に寄与する。たとえば、血管壁の変質、血液流の変化、および血管区画の組成の変化がある。これらの危険因子は、総合的にウィルヒョウ三徴候として知られている。（Hemostasis and Thrombosis, Basic Principles and Clinical practice, page 853, 5th Edition, 2006, Colman, R.W. et al.編Published by Lippincott Williams & Wilkins）
【０１１０】
抗血栓剤は、しばしば、ウィルヒョウ三徴候の危険因子の素因が１つまたは複数存在することが原因で血栓塞栓性疾患を発生する危険性にある患者に、閉塞性血栓の形成を予防するために与える（一次予防）。たとえば、整形外科手術の設定（たとえば、股関節および膝関節の置換術）では、しばしば抗血栓剤を外科的処置の前に投与する。抗血栓剤は、血管流の変化（静止）、潜在的な外科的血管壁傷害、および手術に関連する急性期反応による血液組成の変化によって発揮される血管形成促進性刺激を均衡する。一次予防のために抗血栓剤を使用する別の例は、血栓性心血管病を発生する危険性にある患者における、血小板活性化阻害剤であるアスピリンの投薬である。十分に認識されているこの設定の危険因子には、年齢、男性、高血圧、真性糖尿病、脂質変化、および肥満症が含まれる。
【０１１１】
抗血栓剤はまた、最初の血栓の発症後の二次予防にも効能が示されている。たとえば、第Ｖ因子（第Ｖ因子ライデンとしても知られる）に突然変異を有し、さらなる危険因子（たとえば妊娠）を有する患者に、静脈血栓症の再発を予防するために抗凝血剤を投薬する。別の例は、急性心筋梗塞または急性冠血管症候群の病歴を有する患者における心血管イベントの二次予防を内含する。臨床的設定では、アスピリンおよびクロピドグレル（または他のチエノピリジン）の組合せを用いて、２回目の血栓イベントを予防し得る。
【０１１２】
抗血栓剤は、病状が開始した後にそれを治療するためにも与える（すなわち、その発達を停止させることによる）。たとえば、深部静脈血栓症を示す患者は、静脈閉塞のさらなる成長を防止するために抗凝血剤（すなわち、ヘパリン、ワルファリン、またはＬＭＷＨ）で治療する。徐々に、血管形成促進因子と抗凝血／線維素溶解促進経路との間のバランスが、後者を支持する形で変化するため、これらの薬剤は病状の回帰ももたらす。動脈血管床の例には、血管閉塞のさらなる成長を防止し、最終的に血栓閉塞の回帰をもたらすために、急性心筋梗塞または急性冠血管症候群に罹患している患者をアスピリンおよびクロピドグレルで治療することが含まれる。
【０１１３】
したがって、抗血栓剤は、血栓塞栓性障害の一次および二次予防（すなわち、予防または危険性の軽減）、ならびに既に存在する血栓プロセスの治療に幅広く使用されている。血液凝固を阻害する薬物、すなわち抗凝血剤は、「血栓塞栓性障害を予防および治療するための中心的な薬剤」である（Hirsh, J. et al. Blood 2005, 105, 453-463）。
【０１１４】
凝血カスケードにおけるその主要な役割ゆえ、研究者らは、第ＶＩＩａ因子の阻害が血栓塞栓性疾患を治療または予防するために使用できると想定している。（Girard, T. J.; Nicholson, N. S. Curr. Opin. Pharmacol. 2001, 1, 159-163；Lazarus, R. A., et al. Curr. Med. Chem. 2004, 11, 2275-2290；Frederick, R. et al. Curr. Med. Chem. 2005, 12, 397-417。）いくつかの研究により、第ＶＩＩａ因子の様々な生物学的阻害剤および小分子阻害剤が、インビボで出血傾向が低い抗血栓性の有効性を有することが確認されている。たとえば、第Ｘ因子の軽鎖と組織因子経路阻害剤の第１クニッツドメインとのハイブリッドを含む第ＶＩＩａ生物学的因子阻害剤ＸＫ１が、動脈血栓症のラットモデルにおいて、出血時間または全血液損失の変化なしに血栓の形成を予防することが実証されている（Szalony, J. A. et al. J. Thrombosis and Thrombolysis 2002, 14, 113-121）。さらに、小分子活性部位に向けられた第ＶＩＩａ因子阻害剤は、動脈血栓症（Suleymanov, O., et al. J Pharmacology and Experimental Therapeutics 2003, 306, 1115-1121；Olivero, A. G. et al. J. Biol. Chem. 2005, 280, 9160-9169；Young, W. B., et al. Bioorg. Med. Chem. Lett. 2006, 16, 2037-2041；Zbinden, K. G. et al. Bioorg. Med. Chem. 2006, 14, 5357-5369）および静脈血栓症（Szalony, J. A., et al. Thrombosis Research 2003, 112, 167-174；Arnold, C. S., et al. Thrombosis Research 2006, 117, 343-349）の動物モデルにおいて、出血時間または血液損失に対する影響が僅かな、抗血栓性の有効性が実証されている。さらに、第ＶＩＩａ生物学的因子阻害剤組換え線虫抗凝血タンパク質ｃ２（ｒＮＡＰｃ２）が、現在、急性冠血管症候群の治療について臨床調査されている。最初の臨床治験の結果により、ｒＮＡＰｃ２が、膝関節全置換を受けている患者において深部静脈血栓症を予防すること（Lee, A., et al. Circulation 2001, 104, 74-78）、冠血管形成術を受けている患者において全身性トロンビン産生を減少させること（Moons, A. H. M. J. Am. Coll. Cardiol. 2003, 41, 2147-2153）、ならびに急性冠血管症候群に罹患している患者において虚血イベントの規模および期間を減少させること（Giugliano, R. P. et al. World Congress of Cardiology 2006, Barcelona, Poster #3897）が実証されている。
【０１１５】
したがって、第ＶＩＩａ因子阻害剤を同定および最適化するための研究が行われている。たとえば、米国特許ＵＳ５，８６６，５４２号は、第ＶＩＩａ因子を阻害する組換え線虫抗凝血タンパク質を記載している。米国特許ＵＳ５，８４３，４４２号は、第ＶＩＩａ因子阻害活性を保有するモノクローナル抗体または抗体断片を開示しており、米国特許ＵＳ５，０２３，２３６号は、第ＶＩＩａ因子を阻害するトリペプチドおよびトリペプチド誘導体を提示している。
いくつかの第ＶＩＩａ因子阻害剤が当分野で記述されているが、血栓塞栓性障害を治療するための、セリンプロテアーゼの改善された阻害剤、特に非ペプチド阻害剤は常に望ましい。本発明は、第ＶＩＩａ凝固因子の阻害剤としての二環状ラクタム誘導体およびその類似体、ひいては血栓塞栓性障害の治療におけるその有用性を開示する。
【０１１６】
また、既知のセリンプロテアーゼ阻害剤と比較して、活性化部分トロンボプラスチン時間（ａＰＴＴ）またはプロトロンビン時間（ＰＴ）アッセイなどのインビトロ凝固アッセイにおける活性が改善された新しい化合物を見い出すことが好ましい。（ａＰＴＴおよびＰＴアッセイの説明については、Goodnight, S. H.; Hathaway, W. E. Screening Tests of Hemostasis. Disorders of Thrombosis and Hemostasis: a clinical guide, 2nd edition, McGraw-Hill: New York, 2001 pp. 41-51を参照されたい）。
【０１１７】
また、既知の第ＶＩＩａ因子阻害剤と比較して改善された薬理学的特徴を有する新しい化合物を見い出すことも望ましい。たとえば、他のセリンプロテアーゼと比較して、改善された第ＶＩＩａ因子阻害活性および第ＶＩＩａ因子に対する改善された選択性を有する新しい化合物を見い出すことが好ましい。また、例として示し、限定することを意図しない以下の分類のうちの１つまたは複数において有利かつ改善された特徴を有する化合物を見い出すことも、望ましいかつ好ましい：（ａ）経口生体利用度、半減期、およびクリアランスを含めた薬物動態学特性；（ｂ）医薬特性；（ｃ）必要用量；（ｄ）血中濃度の最高最低間を減少させる要素；（ｅ）受容体の場所で活性薬物の濃度を増加させる要素；（ｆ）臨床的薬物間相互作用の傾向を軽減させる要素；（ｇ）他の生物学的標的に対する選択性を含めた有害な副作用の潜在性を減少させる要素；ならびに（ｈ）製造コストまたは実行可能性を改善させる要素。
本明細書中で使用する用語「患者」には、すべての哺乳動物種が包含される。
【０１１８】
本明細書中で使用する「治療すること」または「治療」とは、哺乳動物、特にヒトにおける疾患状態の治療に及び、（ａ）疾患状態を阻害すること、すなわちその発達を停止させること；および／または（ｂ）疾患状態を軽減させること、すなわち病状の回帰をもたらすことが含まれる。
本明細書中で使用する「予防（ｐｒｏｐｈｙｌａｘｉｓ）」または「予防（ｐｒｅｖｅｎｔｉｏｎ）」とは、臨床的疾患状態の発生率の確率を低下させることを目的とした、哺乳動物、特にヒトにおける無症候性疾患状態の予防的治療に及ぶ。患者は、一般集団と比較して臨床病状を患う危険性を増加させることが知られている要素に基づいて、予防的治療について選択する。「予防」治療は、（ａ）一次予防および（ｂ）二次予防に分けることができる。一次予防とは、臨床病状をまだ提示していない対象における治療と定義され、一方、二次予防は、同一または同様の臨床病状の２回目の発生の予防と定義される。
【０１１９】
本明細書中で使用する「危険性の軽減」とは、臨床病状の発達の発生率を低下させる治療に及ぶ。したがって、一次および二次予防治療は危険性の軽減の例である。
「治療上有効な量」には、単独でまたは他の活性成分と組み合わせて投与した場合に、第ＶＩＩａ因子を阻害するまたは本明細書中に記載した障害を予防もしくは治療するために有効な、本発明の化合物の量が含まれることを意図する。組合せに適用した場合、この用語は、組み合わせて、連続的にまたは同時に投与するかにかかわらず、予防的または治療的効果をもたらす、合わせた量の活性成分をいう。
【０１２０】
本明細書中で使用する用語「血栓症」、血栓（複数可）、すなわち、その血管によって供給される組織の虚血または梗塞を引き起こし得る血管内の凝固の形成または存在をいう。本明細書中で使用する用語「塞栓症」とは、血流によってその滞在部位に運ばれた血餅または外来物質による、動脈の突発的な遮断をいう。本明細書中で使用する用語「血栓塞栓症」とは、血管の閉塞をいい、血栓物質が血流によって発生部位から運ばれて、別の血管を塞ぐ。用語「血栓塞栓性障害」は、「血栓性」および「塞栓性」障害をどちらも内含する（上記に定義）。
【０１２１】
本明細書中で使用する用語「血栓塞栓性障害（または状態）」には、動脈もしくは静脈の心血管または脳血管の血栓塞栓性障害、および心室または末梢循環内の血栓塞栓性障害が含まれる。本明細書中で使用する用語「血栓塞栓性障害」にはまた、それだけには限定されないが、不安定狭心症または他の急性冠血管症候群、心房細動、最初または再発性の心筋梗塞、虚血性突然死、一過性虚血性発作、脳卒中、アテローム性動脈硬化症、末梢動脈閉塞性疾患、静脈血栓症、深部静脈血栓症、血栓性静脈炎、動脈塞栓症、冠動脈血栓症、大脳動脈血栓症、大脳塞栓症、腎臓塞栓症、肺塞栓症、および血液が血栓症を促進する人工表面に露出される医療用移植片、装置、または手順から生じる血栓症から選択される特定の障害も含まれる。医療移植片または装置には、それだけには限定されないが、人工弁（ｐｒｏｓｔｈｅｔｉｃ  ｖａｌｖｅ）、人工弁（ａｒｔｉｆｉｃｉａｌ  ｖａｌｖｅ）、留置カテーテル、ステント、血液酸素供給器（ｂｌｏｏｄ  ｏｘｙｇｅｎａｔｏｒ）、シャント、血管アクセス口、および血管移植片が含まれる。この手順には、それだけには限定されないが、心肺バイパス、経皮冠動脈インターベンション、および血液透析が含まれる。別の実施形態では、用語「血栓塞栓性障害」には、急性冠血管症候群、脳卒中、深部静脈血栓症、および肺塞栓症が含まれる。
【０１２２】
別の実施形態では、本発明は、血栓塞栓性障害を治療する方法を提供し、血栓塞栓性障害は、不安定狭心症、急性冠血管症候群、心房細動、心筋梗塞、一過性虚血性発作、脳卒中、アテローム性動脈硬化症、末梢動脈閉塞性疾患、静脈血栓症、深部静脈血栓症、血栓性静脈炎、動脈塞栓症、冠動脈血栓症、大脳動脈血栓症、大脳塞栓症、腎臓塞栓症、肺塞栓症、および血液が血栓症を促進する人工表面に露出される医療用移植片、装置、または手順から生じる血栓症から選択される。別の実施形態では、本発明は、血栓塞栓性障害を治療する方法を提供し、血栓塞栓性障害は、急性冠血管症候群、脳卒中、静脈血栓症、心房細動、ならびに医療移植片および装置から生じる血栓症から選択される。
【０１２３】
別の実施形態では、本発明は、血栓塞栓性障害の一次予防の方法を提供し、血栓塞栓性障害は、不安定狭心症、急性冠血管症候群、心房細動、心筋梗塞、虚血性突然死、一過性虚血性発作、脳卒中、アテローム性動脈硬化症、末梢動脈閉塞性疾患、静脈血栓症、深部静脈血栓症、血栓性静脈炎、動脈塞栓症、冠動脈血栓症、大脳動脈血栓症、大脳塞栓症、腎臓塞栓症、肺塞栓症、および血液が血栓症を促進する人工表面に露出される医療用移植片、装置、または手順から生じる血栓症から選択される。別の実施形態では、本発明は、血栓塞栓性障害の一次予防の方法を提供し、血栓塞栓性障害は、急性冠血管症候群、脳卒中、静脈血栓症、ならびに医療移植片および装置から生じる血栓症から選択される。
【０１２４】
別の実施形態では、本発明は、血栓塞栓性障害の二次予防の方法を提供し、血栓塞栓性障害は、不安定狭心症、急性冠血管症候群、心房細動、再発性心筋梗塞、一過性虚血性発作、脳卒中、アテローム性動脈硬化症、末梢動脈閉塞性疾患、静脈血栓症、深部静脈血栓症、血栓性静脈炎、動脈塞栓症、冠動脈血栓症、大脳動脈血栓症、大脳塞栓症、腎臓塞栓症、肺塞栓症、および血液が血栓症を促進する人工表面に露出される医療用移植片、装置、または手順から生じる血栓症から選択される。別の実施形態では、本発明は、血栓塞栓性障害の二次予防の方法を提供し、血栓塞栓性障害は、急性冠血管症候群、脳卒中、心房細動および静脈血栓症から選択される。
【０１２５】
本明細書中で使用する用語「脳卒中」とは、総頸動脈、頸動脈内、または脳内動脈の閉塞性血栓症から生じる塞栓性脳卒中またはアテローム血栓性脳卒中をいう。
【０１２６】
血栓症には、血管閉塞（たとえばバイパス後）および再閉塞（たとえば、経皮的経管的冠血管形成術中またはその後）が含まれることに注目されたい。血栓塞栓性障害は、それだけには限定されないが、アテローム性動脈硬化症、手術または手術の合併症、長期不動、心房細動、先天性血栓形成傾向、癌、糖尿病、医薬品またはホルモン剤の影響、および妊娠の合併症が含まれる状態から生じ得る。
【０１２７】
血栓塞栓性障害は、アテローム性動脈硬化症に罹患している患者としばしば関連づけられる。アテローム性動脈硬化症の危険因子には、それだけには限定されないが、男性、年齢、高血圧、脂質障害、および真性糖尿病が含まれる。アテローム性動脈硬化症の危険因子は、同時にアテローム性動脈硬化症、すなわち血栓塞栓性障害の合併症の危険因子でもある。
【０１２８】
同様に、動脈細動は、血栓塞栓性障害としばしば関連づけられる。動脈細動および続く血栓塞栓性障害の危険因子には、心血管病、リウマチ性心疾患、非リウマチ性僧帽弁疾患、高血圧性心血管病、慢性肺疾患、および様々な種々の心臓異常ならびに甲状腺中毒症が含まれる。
【０１２９】
真性糖尿病は、アテローム性動脈硬化症および血栓塞栓性障害としばしば関連づけられる。より一般的な２型の危険因子には、それだけには限定されないが、家族歴、肥満症、運動不足、人種／民族性、以前から障害性の空腹時血糖またはグルコース負荷試験、妊娠糖尿病の病歴または「大きな赤ん坊」の出産、高血圧、低ＨＤＬコレステロール、および多嚢胞性卵巣症候群が含まれる。
先天性血栓形成傾向の危険因子には、凝固因子の機能の突然変異の獲得または抗凝血もしくは線維素溶解経路の機能喪失の突然変異が含まれる。
【０１３０】
血栓症は、様々な腫瘍種、たとえば、膵臓癌、乳癌、脳腫瘍、肺癌、卵巣癌、前立腺癌、胃腸管系悪性疾患、およびホジキンまたは非ホジキンリンパ腫と関連づけられている。最近の研究により、血栓症に罹患している患者における癌の頻度は、一般集団における特定の癌種の頻度を反映していることが示唆されている。（Levitan, N. et al. Medicine (Baltimore) 1999, 78(5):285-291；Levine M. et al. N Engl J Med 1996, 334(11):677-681；Blom, J. W. et al.  JAMA: 2005, 293(6):715-722。）したがって、男性において血栓症に関連づけられている最も一般的な癌は、前立腺、結腸直腸、脳、および肺の癌であり、女性では乳房、卵巣、および肺の癌である。癌患者における静脈血栓塞栓症（ＶＴＥ）の観察率は顕著である。様々な腫瘍種間のＶＴＥの割合の変動は、患者集団の選択に関連している可能性が最も高い。血栓症の危険性にある癌患者は、以下の危険因子の任意のものまたはすべてを保有し得る：（ｉ）癌の段階（すなわち転移の存在）、（ｉｉ）中心静脈カテーテルの存在、（ｉｉｉ）手術および化学療法を含めた抗癌治療、ならびに（ｉｖ）ホルモン剤および抗血管形成薬。したがって、血栓塞栓性障害を予防するために進行腫瘍を有する患者にヘパリンまたは低分子ヘパリンを投薬することは、一般的な臨床的実施である。いくつかの低分子ヘパリン調製物がこれらの適応症用にＦＤＡによって認可されている。
【０１３１】
医療的癌患者においてＶＴＥの予防を考慮する際には、３つの主要な臨床的状況が存在する：（ｉ）患者が長期間寝たきりである；（ｉｉ）外来患者が化学療法または放射線を受けている；および（ｉｉｉ）患者は留置中心静脈カテーテルを有している。未分画ヘパリン（ＵＦＨ）および低分子量ヘパリン（ＬＭＷＨ）は、手術を受けている癌患者において有効な抗血栓剤である。（Mismetti, P. et al. British Journal of Surgery 2001, 88:913-930。）
【０１３２】
Ａ．インビトロアッセイ
第ＶＩＩａ、ＩＸａ、Ｘａ、ＸＩａ、ＸＩＩａ凝固因子またはトロンビンの阻害剤としての本発明の化合物の有効性は、それぞれ関連する精製セリンプロテアーゼおよび適切な合成基質を用いて決定することができる。関連するセリンプロテアーゼによる発色基質の加水分解速度を、本発明の化合物が存在しない場合および存在する場合のどちらでも測定した。基質の加水分解によりパラ−ニトロアニリン（ｐＮＡ）の放出がもたらされ、これを４０５ｎＭの吸光度の増加を測定することによって分光光度観察するか、またはアミノメチルクマリン（ＡＭＣ）の放出がもたらされ、これを３８０ｎＭで励起させて４６０ｎＭで発光の増加を測定することによって分光蛍光分析観察した。阻害剤が存在する場合の４０５ｎＭで吸光度変化の速度の低下は、酵素阻害の指標である。そのような方法は当業者に知られている。このアッセイの結果は阻害定数Ｋiとして表す。
第ＶＩＩａ因子の決定は、０．５％のＰＥＧ８０００を含む０．００５Ｍの塩化カルシウム、０．１５Ｍの塩化ナトリウム、０．０５ＭのＨＥＰＥＳバッファー、ｐＨ７．５中で行った。決定は、精製ヒト第ＶＩＩａ因子（Ｈａｅｍａｔｏｌｏｇｉｃ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）または組換えヒト第ＶＩＩａ因子（Ｎｏｖｏ  Ｎｏｒｄｉｓｋ）を１〜５ｎＭの最終アッセイ濃度、組換え可溶性組織因子を１０〜４０ｎＭ濃度、および合成基質Ｈ−Ｄ−Ｉｌｅ−Ｐｒｏ−Ａｒｇ−ｐＮＡ（Ｓ−２２８８；ＣｈｒｏｍｏｇｅｎｉｘまたはＢＭＰＭ−２；ＡｎａＳｐｅｃ）を０．００１〜０．００７５Ｍの濃度で使用して行った。
【０１３３】
第ＩＸａ因子の決定は、０．００５Ｍの塩化カルシウム、０．１Ｍの塩化ナトリウム、０．０００１ＭのＲｅｆｌｕｄａｎ（Ｂｅｒｌｅｘ）、０．０５Ｍのトリス塩基および０．５％のＰＥＧ８０００、ｐＨ７．４中で行った。Ｒｅｆｌｕｄａｎは、ヒト第ＩＸａ因子の市販の調製物中の少量のトロンビンを阻害するために加えた。決定は、精製ヒト第ＩＸａ因子（Ｈａｅｍａｔｏｌｏｇｉｃ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）を２０〜１００ｎＭの最終アッセイ濃度、および合成基質ＰＣＩＸＡ２１００−Ｂ（ＣｅｎｔｅｒＣｈｅｍ）またはＰｅｆａｆｌｕｏｒ  ＩＸａ  ３６８８（Ｈ−Ｄ−Ｌｅｕ−Ｐｈｅ−Ｇｌｙ−Ａｒｇ−ＡＭＣ；ＣｅｎｔｅｒＣｈｅｍ）を０．０００４〜０．０００５Ｍの濃度で使用して行った。
第Ｘａ因子の決定は、０．２Ｍの塩化ナトリウムおよび０．５％のＰＥＧ８０００を含む０．１Ｍのリン酸ナトリウムバッファー、ｐＨ７．４中で行った。決定は、精製ヒト第Ｘａ因子（Ｈａｅｍａｔｏｌｏｇｉｃ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）を１５０〜１０００ｐＭの最終アッセイ濃度、および合成基質Ｓ−２２２２（Ｂｚ−Ｉｌｅ−Ｇｌｕ（γ−ＯＭｅ、５０％）−Ｇｌｙ−Ａｒｇ−ｐＮＡ；Ｃｈｒｏｍｏｇｅｎｉｘ）を０．０００２〜０．０００３５Ｍの濃度で使用して行った。
【０１３４】
第ＸＩａ因子の決定は、１４５ｍＭのＮａＣｌ、５ｍＭのＫＣｌ、および０．１％のＰＥＧ８０００（ポリエチレングリコール；ＪＴ  ＢａｋｅｒまたはＦｉｓｈｅｒ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ）を含む５０ｍＭのＨＥＰＥＳバッファー、ｐＨ７．４中で行った。決定は、精製ヒト第ＸＩａ因子を７５〜２００ｐＭの最終濃度（Ｈａｅｍａｔｏｌｏｇｉｃ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）および合成基質Ｓ−２３６６（ｐｙｒｏＧｌｕ−Ｐｒｏ−Ａｒｇ−ｐＮＡ；Ｃｈｒｏｍｏｇｅｎｉｘ）を０．０００２〜０．００１Ｍの濃度で使用して行った。
第ＸＩＩａ因子の決定は、１４５ｍＭのＮａＣｌ、５ｍＭのＫＣｌ、および０．１％のＰＥＧ８０００を含む５０ｍＭのＨＥＰＥＳバッファー、ｐＨ７．４中で行った。決定は、精製ヒト第ＸＩＩａ因子を４ｎＭの最終濃度（Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｄｉａｇｎｏｓｔｉｃａ）および合成基質Ｓｐｅｃｔｒｏｚｙｍｅ＃３１２（ｐｙｒｏＧｌｕ−Ｐｒｏ−Ａｒｇ−ｐＮＡ；Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｄｉａｇｎｏｓｔｉｃａ）を０．０００１５Ｍの濃度で使用して行った。
【０１３５】
トロンビンの決定は、０．２Ｍの塩化ナトリウムおよび０．５％のＰＥＧ８０００を含む０．１Ｍのリン酸ナトリウムバッファー、ｐＨ７．５中で行った。決定は、精製ヒトαトロンビン（Ｈａｅｍａｔｏｌｏｇｉｃ  ＴｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓまたはＥｎｚｙｍｅ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ）を２００〜２５０ｐＭの最終アッセイ濃度および合成基質Ｓ−２３６６（ｐｙｒｏＧｌｕ−Ｐｒｏ−Ａｒｇ−ｐＮＡ；Ｃｈｒｏｍｏｇｅｎｉｘ）を０．０００２〜０．０００２６Ｍの濃度で使用して行った。
【０１３６】
それぞれのプロテアーゼによる基質の加水分解のミカエリス定数Ｋmは、２５℃で、ラインウィーバーおよびバークの方法を用いて決定した。Ｋiの値は、阻害剤の存在下でプロテアーゼを基質と反応させることによって決定した。反応を２０〜１８０分間の期間（プロテアーゼに応じて）進行させ、速度（吸光度の変化対時間の割合）を測定した。以下の関係性を用いてＫi値を計算した：
１つの結合部位を有する競合的阻害剤について（ｖo−ｖs）／ｖs＝Ｉ／（Ｋi（１＋Ｓ／Ｋm））；または
競合的阻害剤についてｖs／ｖo＝Ａ＋（（Ｂ−Ａ）／１＋（（ＩＣ50／（Ｉ）n）））および
Ｋi＝ＩＣ50／（１＋Ｓ／Ｋm）
［式中：
ｖoは、阻害剤が存在しない場合の対照の速度であり；
ｖsは、阻害剤が存在する場合の速度であり；
Ｉは、阻害剤の濃度であり；
Ａは、最小残存活性であり（通常は０に固定）；
Ｂは、最大残存活性であり（通常は１．０に固定）；
ｎは、ヒル係数、すなわち潜在的な阻害剤結合部位の数および協同性尺度であり；
ＩＣ50は、アッセイ条件下において５０％の阻害を生じる阻害剤の濃度であり；
Ｋiは、酵素：阻害剤の複合体の解離定数であり；
Ｓは、基質の濃度であり；
Ｋmは、基質のミカエリス定数である］。
【０１３７】
化合物の選択性は、所定のプロテアーゼのＫi値と目的のプロテアーゼのＫi値との比をとることによって評価し得る（すなわち、ＦＶＩＩａ対プロテアーゼＰの選択性＝プロテアーゼＰのＫi／ＦＶＩＩａのＫi）。＞２０の選択性の比を有する化合物が選択的であるとみなされる。＞１００の選択性の比を有する化合物が好ましく、＞５００の選択性の比を有する化合物がより好ましい。
【０１３８】
凝血阻害剤としての本発明の化合物の有効性は、標準または改変凝固アッセイを用いて決定することができる。阻害剤の存在下における血漿凝固時間の増加は、抗凝血の指標である。相対凝固時間とは、阻害剤が存在する場合の凝固時間を阻害剤が存在しない場合の凝固時間で除算したものである。このアッセイの結果は、凝固時間を５０または１００％延長するために必要な阻害剤の濃度をそれぞれＩＣ１．５×またはＩＣ２×として表し得る。ＩＣ１．５×またはＩＣ２×は、相対凝固時間対阻害剤濃度のプロットから、ＩＣ１．５×またはＩＣ２×に全体にわたる阻害剤の濃度を用いて直線補間によって判明する。
【０１３９】
凝固時間は、クエン酸添加正常ヒト血漿およびいくつかの実験動物種（たとえば、ラット、またはウサギ）から得た血漿を用いて決定する。１０ｍＭのＤＭＳＯストック溶液から開始して、化合物を血漿中に溶かす。ＤＭＳＯの最終濃度は２％未満である。血漿凝固アッセイは自動凝血分析機（Ｓｙｓｍｅｘ、Ｄａｄｅ−Ｂｅｈｒｉｎｇ、イリノイ州）で行う。同様に、凝固時間を、本発明の化合物を投薬した実験動物種またはヒトから決定することができる。
【０１４０】
活性化部分トロンボプラスチン時間（ａＰＴＴ）は、Ａｌｅｘｉｎ（Ｔｒｉｎｉｔｙ  Ｂｉｏｔｅｃｈ、アイルランド）を用いて、添付文書の指示に従って決定する。血漿（０．０５ｍＬ）を３７℃まで１分間温める。Ａｌｅｘｉｎ（０．０５ｍＬ）を血漿に加え、さらに２〜５分間インキュベーションする。塩化カルシウム（２５ｍＭ、０．０５ｍＬ）を反応に加えて凝血を開始させる。凝固時間は、塩化カルシウムを加えた時点から血餅が検出されるまでの時間の秒数である。
プロトロンビン時間（ＰＴ）は、トロンボプラスチン（Ｔｈｒｏｍｂｏｐｌａｓｔｉｎ  Ｃ  Ｐｌｕｓ、Ｄａｄｅ−Ｂｅｈｒｉｎｇ、イリノイ州）を用いて、添付文書の指示に従って決定する。血漿（０．０５ｍＬ）を３７℃まで１分間温める。トロンボプラスチン（０．１ｍＬ）を血漿に加えて凝血を開始させる。凝固時間は、トロンボプラスチンを加えた時点から血餅が検出されるまでの時間の秒数である。
【０１４１】
Ｂ．インビボアッセイ
抗血栓剤としての本発明の化合物の有効性は、インビボ電気誘発頸動脈血栓症モデルおよびインビボウサギ動静脈シャント血栓症モデルを含めた、関連するインビボ血栓症モデルを用いて決定することができる。
【０１４２】
ａ．インビボ電気誘発頸動脈血栓症（ＥＣＡＴ）モデル
Wong et al. (J Pharmacol Exp Ther 2000, 295, 212-218)によって記載されているウサギＥＣＡＴモデルを本研究で使用することができる。雄のニュージーランドホワイトラビットをケタミン（５０ｍｇ／ｋｇ＋５０ｍｇ／ｋｇ／時間、筋肉内注射）およびキシラジン（１０ｍｇ／ｋｇ＋１０ｍｇ／ｋｇ／時間、筋肉内注射）で麻酔する。これらの麻酔剤は、必要に応じて追加する。血流を監視するために、電磁気流プローブを単離した頸動脈のセグメント上に配置する。試験薬剤またはビヒクルは、血栓症を開始させる前または後に与える（静脈内、腹腔内、皮下、または経口）。血栓症を開始させる前の薬物治療を用いて、血栓形成を予防およびその危険性を軽減させる試験薬剤の能力をモデリングし、一方で、開始後の投薬は、既存の血栓性疾患を治療する能力をモデリングするために使用する。血栓形成は、外部のステンレス鋼双極電極を用いた３分間、４ｍＡの頸動脈の電気刺激によって誘発する。頸動脈血流を９０分間の期間にわたって連続的に測定して、血栓誘発性の閉塞を監視する。９０分間にわたる全頸動脈血流は、台形公式によって計算する。その後、９０分間にわたる全頸動脈血流を、対照血流を連続的に９０分間維持した場合にもたらされる全対照頸動脈血流の割合に変換することによって、９０分間にわたる平均頸動脈流を決定する。化合物のＥＤ50（９０分間にわたる平均頸動脈血流を対照の５０％まで増加させた用量）は、ヒルのＳ字形Ｅmax方程式を用いて、非線形最小二乗回帰プログラムによって推定する（ＤｅｌｔａＧｒａｐｈ；ＳＰＳＳ  Ｉｎｃ．、イリノイ州Ｃｈｉｃａｇｏ）。
【０１４３】
ｂ．インビボウサギ動静脈（ＡＶ）シャント血栓症モデル
Wong et al. (Wong, P. C. et al. J Pharmacol Exp Ther 2000, 292, 351-357)によって記載されているウサギＡＶシャントモデルを本研究で使用することができる。雄のニュージーランドホワイトラビットをケタミン（５０ｍｇ／ｋｇ＋５０ｍｇ／ｋｇ／時間、筋肉内注射）およびキシラジン（１０ｍｇ／ｋｇ＋１０ｍｇ／ｋｇ／時間、筋肉内注射）で麻酔する。これらの麻酔剤は、必要に応じて追加する。大腿動脈、頸静脈および大腿静脈を単離し、カテーテル挿入する。生理食塩水を満たしたＡＶシャント装置を、大腿動脈および大腿静脈のカニューレの間に接続する。ＡＶシャント装置は、タイゴンチューブの外部品（長さ＝８ｃｍ；内径＝７．９ｍｍ）およびチューブの内部品（長さ＝２．５ｃｍ；内径＝４．８ｍｍ）からなる。ＡＶシャントはまた、長さ８ｃｍの２−０絹糸も含む（Ｅｔｈｉｃｏｎ、ニュージャージー州Ｓｏｍｅｒｖｉｌｌｅ）。血液は、大腿動脈からＡＶ−シャントを介して大腿静脈内へと流れる。血流が絹糸に曝されることで、顕著な血栓の形成が誘発される。４０分後、シャントを取り外し、血栓で覆われた絹糸を秤量する。試験薬剤またはビヒクルは、ＡＶシャントを開く前に与える（静脈内、腹腔内、皮下、または経口）。血栓形成の％阻害をそれぞれの治療群について決定する。ＩＤ50値（血栓形成の５０％の阻害を生じる用量）は、ヒルのＳ字形Ｅmax方程式を用いて、非線形最小二乗回帰プログラムによって推定する（ＤｅｌｔａＧｒａｐｈ；ＳＰＳＳ  Ｉｎｃ．、イリノイ州Ｃｈｉｃａｇｏ）。
【０１４４】
Ｖ．医薬組成物、配合物および組合せ
本発明の化合物は、錠剤、カプセル（そのそれぞれに持続放出または徐放配合物が含まれる）、丸薬、散剤、顆粒、エリキシル、チンキ剤、懸濁液、シロップ、および乳剤などの経口剤形で投与することができる。これらはまた、すべて医薬分野の技術者に周知の剤形を用いて、静脈内（ボーラスもしくはインフュージョン）、腹腔内、皮下、または筋肉内の形態でも投与し得る。これらは単独で投与することができるが、一般的には、選択した投与経路および標準の医薬的実施に基づいて選択された医薬担体と共に投与する。
【０１４５】
用語「医薬組成物」とは、本発明の化合物を少なくとも１つの追加の医薬的に許容される担体と組み合わせて含む組成物を意味する。「医薬的に許容される担体」とは、生物活性剤を動物、特に哺乳動物にデリバリーするための当分野で一般に許容される媒体をいい、すなわち、投与様式および剤形の性質に応じて、アジュバント、希釈剤などの賦形剤またはビヒクル、保存料、充填剤、流れ調節剤、崩壊剤、湿潤剤、乳化剤、懸濁剤、甘味剤、香味料、香料、抗細菌剤、抗真菌剤、潤滑剤および分注剤が含まれる。医薬的に許容される担体は、十分に当業者の視野内にあるいくつかの要素に従って配合する。これらには、それだけには限定されないが、配合する活性剤の種類および性質；薬剤を含む組成物を投与する対象；組成物の意図する投与経路；ならびに標的とする治療適応症が含まれる。医薬的に許容される担体には、水性および非水性の液体媒体がどちらも含まれ、また、様々な固体および半固体剤形も含まれる。そのような担体には、活性剤に加えていくつかの異なる成分および添加剤が含まれることができ、そのような追加の成分は、当業者に周知の様々な理由、たとえば、活性剤、結合剤などの安定化のために配合物に含められる。適切な医薬的に許容される担体、およびその選択に関連する要素の記載は、たとえばRemington's Pharmaceutical Sciences, 18th Edition,  1990などの様々な容易に入手可能な情報源中に見つかる。
【０１４６】
本発明の化合物の投薬レジメンは、もちろん、特定の薬剤の薬力学的特徴ならびにその投与の様式および経路；レシピエントの種、年齢、性別、健康状態、病状、および重量；症状の性質および程度；同時治療の種類；治療の頻度；投与経路、患者の腎臓および肝臓機能、ならびに所望する効果などの既知の要素に応じて変化する。医師または獣医師は、血栓塞栓性障害の進行の予防、対抗、または停止を行うために必要な薬物の有効量を決定および処方することができる。
【０１４７】
一般的な指針として、それぞれの活性成分の１日経口用量は、示した効果のために使用した場合、１日あたり約０．００１〜約１０００ｍｇ／体重１ｋｇ、好ましくは約０．０１〜約１００ｍｇ／体重１ｋｇ、最も好ましくは約０．１〜約２０ｍｇ／ｋｇ／日の範囲である。静脈内では、最も好ましい用量は、定速インフュージョン中に約０．００１〜約１０ｍｇ／ｋｇ／分の範囲である。本発明の化合物は、１回の１日用量で投与してもよく、または合計１日用量を１日２、３、または４回の分割用量で投与し得る。
【０１４８】
本発明の化合物は、非経口投与（たとえば、静脈内、動脈内、筋肉内、または皮下）でも投与することができる。静脈内または動脈内投与した場合、用量を連続的にまたは断続的に与えることができる。さらに、活性医薬成分の徐放性を確実にするために、配合物を筋肉内および皮下デリバリー用に開発することができる。
【０１４９】
本発明の化合物は、適切な鼻腔内ビヒクルの局所的使用を介して鼻腔内形態で、または経皮皮膚パッチを用いた経皮経路を介して投与することができる。経皮デリバリー系の形態で投与した場合、用量の投与は、もちろん、投薬レジメン全体にわたって断続的ではなく連続的となる。
【０１５０】
化合物は、典型的には、意図する投与形態、たとえば、経口錠剤、カプセル、エリキシル、およびシロップに関して適切に選択され、かつ慣用の医薬的実施に一貫した、適切な医薬希釈剤、賦形剤、または担体（本明細書中で医薬担体と総称する）と混合して投与する。
【０１５１】
たとえば、錠剤またはカプセルの形態の経口投与では、活性薬物の構成成分を、ラクトース、デンプン、スクロース、グルコース、メチルセルロース、ステアリン酸マグネシウム、リン酸二カルシウム、硫酸カルシウム、マンニトール、ソルビトールなどの経口、無毒性の医薬的に許容される不活性担体と組み合わせることができ；液剤形態の経口投与では、経口薬の構成成分を、エタノール、グリセロール、水などの任意の経口、無毒性の医薬的に許容される不活性担体と組み合わせることができる。さらに、所望または必要に応じて、適切な結合剤、潤滑剤、崩壊剤、および着色料も混合物中に取り込ませることができる。適切な結合剤には、デンプン、ゼラチン、グルコースまたはβ−ラクトース等の天然糖、コーンシロップ、アカシア、トラガカント、またはアルギン酸ナトリウムなどの天然および合成ゴム、カルボキシメチルセルロース、ポリエチレングリコール、ワックスなどが含まれる。これらの剤形中で使用される潤滑剤には、オレイン酸ナトリウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸マグネシウム、安息香酸ナトリウム、酢酸ナトリウム、塩化ナトリウムなどが含まれる。崩壊剤には、それだけには限定されないが、デンプン、メチルセルロース、寒天、ベントナイト、キサンタンガムなどが含まれる。
【０１５２】
本発明の化合物はまた、小単層ベシクル、大単層ベシクル、および多重膜ベシクルなどのリポソームデリバリー系の形態で投与することもできる。リポソームは、コレステロール、ステアリルアミン、またはホスファチジルコリンなどの様々なリン脂質から形成することができる。
【０１５３】
本発明の化合物はまた、標的可能な薬物担体として可溶性ポリマーとカップリングさせてもよい。そのようなポリマーには、ポリビニルピロリドン、ピランコポリマー、ポリヒドロキシプロピルメタクリルアミド−フェノール、ポリヒドロキシエチルアスパルトアミドフェノール、またはパルミトイル残基で置換されたポリエチレンオキシド−ポリリシンが含まれることができる。さらに、本発明の化合物は、薬物の徐放性を達成するために有用な生分解性ポリマーのクラス、たとえば、ポリ乳酸、ポリグリコール酸、ポリ乳酸とポリグリコール酸のコポリマー、ポリεカプロラクトン、ポリヒドロキシ酪酸、ポリオルトエステル、ポリアセタール、ポリジヒドロピラン、ポリシアノアシレート、およびヒドロゲルの架橋結合または両親媒性ブロックコポリマーとカップリングさせてもよい。
【０１５４】
投与に適した剤形（医薬組成物）は、１単位用量あたり約１ミリグラム〜約１０００ミリグラムの活性成分を含み得る。これらの医薬組成物では、活性成分は通常、組成物の全重量に基づいて約０．１〜９５重量％の量で存在する。
【０１５５】
ゼラチンカプセルは、活性成分およびラクトース、デンプン、セルロース誘導体、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸などの粉末担体を含み得る。同様の希釈剤を用いて圧縮錠剤を作製することができる。錠剤およびカプセルはどちらも、時間単位の一定期間にわたって医薬品の連続放出をもたらすために、持続放出生成物として製造することができる。圧縮錠剤は、不快な味が存在する場合は隠し、錠剤を大気から保護するために糖でコーティングもしくはフィルムでコーティングするか、または胃腸管内での選択的崩壊のために腸溶コーティングすることができる。
【０１５６】
経口投与用の液剤剤形は、患者の承諾を増加させるために着色料および香味料を含むことができる。
【０１５７】
一般に、水、適切な油、生理食塩水、デキストロース水溶液（グルコース）、ならびに関連する糖溶液およびプロピレングリコールまたはポリエチレングリコールなどのグリコールが、非経口液剤用の適切な担体である。非経口投与用の液剤は、好ましくは、活性成分の水溶性の塩、適切な安定化剤、および必要な場合は、バッファー物質を含む。亜硫酸水素ナトリウム、亜硫酸ナトリウム、またはアスコルビン酸などの抗酸化剤が、単独でまたは組み合わせて、適切な安定化剤である。また、クエン酸およびその塩ならびにＥＤＴＡナトリウムも使用される。さらに、非経口液剤は、塩化ベンザルコニウム、メチル−またはプロピル−パラベン、およびクロロブタノールなどの保存料を含むことができる。
【０１５８】
適切な医薬担体は、当分野の標準の参考書籍であるRemington's Pharmaceutical Sciences, Mack Publishing Companyに記載されている。
【０１５９】
本発明の化合物を他の抗凝血剤と組み合わせる場合、たとえば、１日用量は、患者の体重１キログラムあたり約０．１〜約１００ミリグラムの本発明の化合物および約０．１〜約１００ミリグラムであり得る。錠剤剤形には、一般に、本発明の化合物は１単位用量あたり約５〜約１００ミリグラムの量で存在し、第２の抗凝血剤は１単位用量あたり約１〜約５０ミリグラムの量で存在し得る。
【０１６０】
本発明の化合物を抗血小板剤と組み合わせて投与する場合、一般的な指針として、典型的には、１日用量は、患者の体重１キログラムあたり約０．０１〜約２５ミリグラムの本発明の化合物および約５０〜約１５０ミリグラムの抗血小板剤、好ましくは 約０．１〜約１ミリグラムの本発明の化合物および約１〜約３ミリグラムの抗血小板剤であり得る。
【０１６１】
本発明の化合物を血栓溶解剤と組み合わせて投与する場合、典型的には、１日用量は、患者の体重１キログラムあたり約０．１〜約１ミリグラムの本発明の化合物であってよく、血栓溶解剤の場合は、本発明の化合物と共に投与した場合、単独で投与した場合の血栓溶解剤の通常用量を約５０〜８０％減少してもよい。
【０１６２】
特に単一の単位用量として提供した場合、合わせた活性成分間の化学的相互作用の潜在性が存在する。このため、本発明の化合物と第２の治療剤とを単一の単位用量中で組み合わせた場合、活性成分を単一の単位用量中で組み合わせるが、活性成分間の物理的接触を最小限にする（すなわち減少させる）ように配合する。たとえば、１つの活性成分を腸溶コーティングし得る。活性成分の１つを腸溶コーティングすることによって、合わせた活性成分間の接触を最小限にすることが可能となるだけでなく、これらの構成成分のうちの１つが胃ではなく腸管で放出されるように、これらの構成成分のうちの１つを胃腸管内で放出させることが制御可能となる。また、活性成分のうちの１つを、胃腸管全体にわたる持続放出に影響を与え、かつ合わせた活性成分間の物理的接触を最小限にする役割をも果たす物質でコーティングしてもよい。さらに、持続放出される構成成分を、この構成成分の放出が腸管内でのみ起こるように、さらに腸溶コーティングすることができる。さらに別の手法は、活性構成成分をさらに分離するために、一方の構成成分を持続放出および／または腸内放出ポリマーでコーティングし、他の構成成分も低粘度グレードのヒドロキシプロピルメチルセルロース（ＨＰＭＣ）などのポリマーまたは当分野で知られている他の適切な物質でコーティングする、組合せ生成物の配合を含む。ポリマーコーティングは、他の構成成分との相互作用に対するさらなるバリアーを形成する役割を果たす。
【０１６３】
単一の剤形で投与するか別々の形態で投与するかにかかわらないが同時に同一の様式で投与する本発明の組合せ生成物の構成成分間の接触を最小限にするこれらおよび他の方法は、本開示によって当業者に容易に明らかであろう。
【０１６４】
別の実施形態では、本発明は、カリウムチャネル開口剤、カリウムチャネル遮断剤、カルシウムチャネル遮断剤、ナトリウム水素交換輸送体阻害剤、抗不整脈剤、抗アテローム性動脈硬化剤、抗凝血剤、抗血栓剤、血栓溶解促進剤、フィブリノーゲン拮抗剤、利尿剤、降圧剤、ＡＴＰａｓｅ阻害剤、鉱質コルチコイド受容体拮抗剤、ホスホジエステラーゼ阻害剤、抗糖尿病剤、抗炎症剤、抗酸化剤、血管形成モジュレーター、抗骨粗鬆症剤、ホルモン補充治療、ホルモン受容体モジュレーター、経口避妊剤、抗肥満剤、抗鬱剤、抗不安剤、抗精神病剤、抗増殖剤、抗腫瘍剤、抗潰瘍および胃食道逆流剤、成長ホルモン剤および／もしくは成長ホルモン分泌促進物質、甲状腺模倣体、抗感染剤、抗ウイルス剤、抗細菌剤、抗真菌剤、コレステロール／脂質降下剤および脂質プロフィール治療、ならびに虚血性プレコンディショニングおよび／もしくは心筋気絶を模倣する薬剤、またはその組合せから選択される追加の治療剤（複数可）をさらに含む医薬組成物を提供する。
【０１６５】
別の実施形態では、本発明は、抗不整脈剤、降圧剤、抗凝血剤、抗血小板剤、トロンビン阻害剤、血栓溶解剤、線維素溶解剤、カルシウムチャネル遮断剤、カリウムチャネル遮断剤、コレステロール／脂質低下剤、またはその組合せから選択される追加の治療剤（複数可）をさらに含む医薬組成物を提供する。
【０１６６】
別の実施形態では、本発明は、ワルファリン、未分画ヘパリン、低分子量ヘパリン、合成五糖、ヒルジン、アルガトロバン、アスピリン、イブプロフェン、ナプロキセン、スリンダク、インドメタシン、メフェナメート、ジピリダモール、ドロキシカム、ジクロフェナク、スルフィンピラゾン、ピロキシカム、チクロピジン、クロピドグレル、チロフィバン、エプチフィバチド、アブシキシマブ、メラガトラン、キシメラガトラン、ジスルファトヒルジン、組織プラスミノーゲン活性化因子、改変組織プラスミノーゲン活性化因子、アニストレプラーゼ、ウロキナーゼ、およびストレプトキナーゼ、またはその組合せから選択される追加の治療剤（複数可）をさらに含む医薬組成物を提供する。
【０１６７】
別の実施形態では、本発明は、追加の治療剤が、ＡＣＥ阻害剤、ＡＴ−１受容体拮抗剤、β−アドレナリン作動性受容体拮抗剤、ＥＴＡ受容体拮抗剤、二重ＥＴＡ／ＡＴ−１受容体拮抗剤、レニン阻害剤（アリスケリン(alliskerin)）および血管ペプチダーゼ阻害剤から選択される降圧剤、イクル（ＩＫｕｒ）阻害剤から選択される抗不整脈剤、トロンビン阻害剤、抗トロンビン−ＩＩＩ活性化剤、ヘパリン補因子ＩＩ活性化剤、他の第ＸＩａ因子阻害剤、他のカリクレイン阻害剤、プラスミノーゲン活性化阻害剤（ＰＡＩ−１）拮抗剤、トロンビン活性化可能線維素溶解阻害剤（ＴＡＦＩ）阻害剤、第ＶＩＩａ因子阻害剤、第ＩＸａ因子阻害剤、および第Ｘａ因子阻害剤から選択される抗凝血剤、もしくはＧＰＩＩｂ／ＩＩＩａ遮断剤、ＧＰ  Ｉｂ／ＩＸ遮断剤、プロテアーゼ活性化受容体１（ＰＡＲ−１）拮抗剤、プロテアーゼ活性化受容体４（ＰＡＲ−４）拮抗剤、プロスタグランジンＥ２受容体ＥＰ３拮抗剤、コラーゲン受容体拮抗剤、ホスホジエステラーゼ−ＩＩＩ阻害剤、Ｐ２Ｙ1受容体拮抗剤、Ｐ２Ｙ12拮抗剤、トロンボキサン受容体拮抗剤、シクロオキシゲナーゼ−１阻害剤、およびアスピリンから選択される抗血小板剤、またはその組合せである、医薬組成物を提供する。
【０１６８】
別の実施形態では、本発明は、追加の治療剤（複数可）が抗血小板剤またはその組合せである医薬組成物を提供する。
【０１６９】
別の実施形態では、本発明は、追加の治療剤が抗血小板剤クロピドグレルである医薬組成物を提供する。
【０１７０】
本発明の化合物は、単独で、または１つもしくは複数の追加の治療剤と組み合わせて投与することができる。「組み合わせて投与」または「組合せ療法」とは、本発明の化合物および１つまたは複数の追加の治療剤を治療する哺乳動物に同時に投与することを意味する。組み合わせて投与した場合、それぞれの構成成分を同時または異なる時点で任意の順序で逐次的に投与し得る。したがって、それぞれの構成成分を別々であるが十分に近い時間に投与して、所望の治療効果をもたらし得る。
【０１７１】
本発明の化合物と組み合わせて投与することができる化合物には、それだけには限定されないが、抗凝血剤、抗トロンビン剤、抗血小板剤、線維素溶解性、抗高脂血症剤、降圧剤、および抗虚血剤が含まれる。
【０１７２】
本発明の化合物と組み合わせて使用し得る他の抗凝血剤（または凝血阻害剤）には、ワルファリン、ヘパリン（未分画ヘパリンまたは任意の市販の低分子量ヘパリン、たとえばＬＯＶＥＮＯＸ（登録商標））、合成五糖、ヒルジンおよびアルガトロバンを含めた直接作用性トロンビン阻害剤、他の第ＶＩＩａ因子阻害剤、第ＩＸａ因子阻害剤、第Ｘａ因子阻害剤（たとえば、Ａｒｉｘｔｒａ（登録商標）、アピキサバン、リバロキサバン、ＬＹ−５１７７１７、ＤＵ−１７６ｂ、ＤＸ−９０６５ａ、および国際公開公報ＷＯ９８／５７９５１号、国際公開公報ＷＯ０３／０２６６５２号、国際公開公報ＷＯ０１／０４７９１９号、および国際公開公報ＷＯ００／０７６９７０号に開示されているもの）、第ＸＩａ因子阻害剤、ならびに当分野で知られている活性ＴＡＦＩおよびＰＡＩ−１の阻害剤が含まれる。
【０１７３】
本明細書中で使用する用語、抗血小板剤（または血小板阻害剤）とは、たとえば血小板の凝集、接着または顆粒成分の分泌を阻害することによって、血小板の機能を阻害する薬剤を示す。そような薬剤には、それだけには限定されないが、アセトアミノフェン、アスピリン、コデイン、ジクロフェナク、ドロキシカム、フェンタニル、イブプロフェン、インドメタシン、ケトロラック、メフェナメート、モルヒネ、ナプロキセン、フェナセチン、ピロキシカム、スフェンタニル、スルフィンピラゾン、スリンダク、およびその医薬的に許容される塩またはプロドラッグなどの、様々な知られている非ステロイド性抗炎症薬（ＮＳＡＩＤ）が含まれる。ＮＳＡＩＤのうち、アスピリン（アセチルサリチル酸またはＡＳＡ）およびピロキシカムが好ましい。他の適切な血小板阻害剤には、糖タンパク質ＩＩｂ／ＩＩＩａ拮抗剤（たとえば、チロフィバン、エプチフィバチド、アブシキシマブ、およびインテグレリン）、トロンボキサン−Ａ２−受容体拮抗剤（たとえばイフェトロバン）、トロンボキサン−Ａ−合成酵素阻害剤、ホスホジエステラーゼ−ＩＩＩ（ＰＤＥ−ＩＩＩ）阻害剤（たとえば、ジピリダモール、シロスタゾール）、およびＰＤＥ−Ｖ阻害剤（シルデナフィルなど）、プロテアーゼ活性化受容体１（ＰＡＲ−１）拮抗剤（たとえば、Ｅ−５５５５、ＳＣＨ−５３０３４８、ＳＣＨ−２０３０９９、ＳＣＨ−５２９１５３およびＳＣＨ−２０５８３１）、ならびにその医薬的に許容される塩またはプロドラッグが含まれる。
【０１７４】
アスピリンを用いてまたは用いずに本発明の化合物と組み合わせて使用する適切な抗血小板剤の他の例は、ＡＤＰ（アデノシン二リン酸）受容体拮抗剤、好ましくはプリン作動性受容体Ｐ2Ｙ1およびＰ2Ｙ12の拮抗剤であり、Ｐ2Ｙ12がより一層好ましい。好ましいＰ2Ｙ12受容体拮抗剤には、クロピドグレル、チクロピジン、プラスグレル、およびＡＺＤ−６１４０、カングレロール、ならびにその医薬的に許容される塩またはプロドラッグが含まれる。アスピリンよりも使用時に胃腸管に穏やかであることが知られているので、チクロピジンおよびクロピドグレルも好ましい化合物である。クロピドグレルがより一層好ましい薬剤である。
【０１７５】
好ましい例は、本発明の化合物、アスピリン、および別の抗血小板剤の３つ組の組み合わせである。好ましくは、抗血小板剤はクロピドグレルまたはプラスグレル、より好ましくはクロピドグレルである。
【０１７６】
本明細書中で使用する用語、トロンビン阻害剤（または抗トロンビン剤）とは、セリンプロテアーゼトロンビンの阻害剤を示す。トロンビンを阻害することによって、トロンビン媒介性血小板活性化（すなわち、たとえば、血小板の凝集、および／もしくはセロトニンを含めた血小板顆粒成分の分泌）ならびに／またはフィブリン形成などの様々なトロンビン媒介性プロセスが乱される。いくつかのトロンビン阻害剤が当業者に知られており、これらの阻害剤は、本化合物と組み合わせて使用することが企図される。そのような阻害剤には、それだけには限定されないが、ボロアルギニン誘導体、ボロペプチド、ヘパリン、ヒルジン、アルガトロバン、ダビガトラン、ＡＺＤ−０８３７、および国際公開公報ＷＯ９８／３７０７５号や国際公開公報ＷＯ０２／０４４１４５号に開示されているもの、ならびにその医薬的に許容される塩およびプロドラッグが含まれる。ボロアルギニン誘導体およびボロペプチドには、ボロン酸のＮ−アセチルおよびペプチド誘導体、たとえばリシン、オルニチン、アルギニン、ホモアルギニンのＣ末端ａ−アミノボロン酸誘導体ならびにその対応するイソチオウロニウム類似体が含まれる。本明細書中で使用する用語、ヒルジンには、ジスルファトヒルジンなどの、本明細書中でヒルログと呼ぶヒルジンの適切な誘導体または類似体が含まれる。
【０１７７】
本明細書中で使用する用語、血栓溶解剤（ｔｈｒｏｍｂｏｌｙｔｉｃ  ａｇｅｎｔ）（もしくは線維素溶解剤（ｆｉｂｒｉｎｏｌｙｔｉｃ  ａｇｅｎｔ））（または血栓溶解剤（ｔｈｒｏｍｂｏｌｙｔｉｃｓ）もしくは線維素溶解剤（ｆｉｂｒｉｎｏｌｙｔｉｃｓ））とは、血餅（血栓）を溶解する薬剤を示す。そのような薬剤には、その医薬的に許容される塩またはプロドラッグを含めた、組織プラスミノーゲン活性化因子（ＴＰＡ、天然または組換え）およびその変形、アニストレプラーゼ、ウロキナーゼ、ストレプトキナーゼ、テネクテプラーゼ（ＴＮＫ）、ラノテプラーゼ（ｎＰＡ）、第ＶＩＩａ因子阻害剤、トロンビン阻害剤、第ＩＸａ、Ｘａ、およびＸＩａ因子の阻害剤、ＰＡＩ−Ｉ阻害剤（すなわち組織プラスミノーゲン活性化因子阻害剤の失活剤）、活性ＴＡＦＩの阻害剤、α−２−抗プラスミン阻害剤、ならびにアニソイル化プラスミノーゲンストレプトキナーゼ活性化剤の複合体が含まれる。本明細書中で使用する用語、アニストレプラーゼとは、たとえば、その開示が本明細書中に参照により組み込まれている欧州特許出願第０２８，４８９号に記載されている、アニソイル化プラスミノーゲンストレプトキナーゼ活性化剤の複合体をいう。本明細書中で使用する用語、ウロキナーゼとは、二本鎖および単鎖ウロキナーゼをどちらも示すことを意図し、後者は本明細書中でプロウロキナーゼとも呼ぶ。
【０１７８】
本発明の化合物と組み合わせて使用する適切なコレステロール／脂質降下剤および脂質プロフィール治療の例には、ＨＭＧ−ＣｏＡレダクターゼ阻害剤（たとえば、プラバスタチン、ロバスタチン、シンバスタチン、フルバスタチン、アトルバスタチン、ロスバスタチン、および他のスタチン）、低密度リポタンパク質（ＬＤＬ）受容体活性モジュレーター（たとえば、ＨＯＥ−４０２、ＰＣＳＫ９阻害剤）、胆汁酸金属イオン封鎖剤（たとえば、コレスチラミンおよびコレスチポール）、ニコチン酸またはその誘導体（たとえばＮＩＡＳＰＡＮ（登録商標））、ＧＰＲ１０９Ｂ（ニコチン酸受容体）モジュレーター、フェノフィブリン酸誘導体（たとえば、ゲムフィブロジル、クロフィブラート、フェノフィブラートおよびベンザフィブラート）ならびに他のペルオキシソーム増殖因子活性化受容体（ＰＰＡＲ）αモジュレーター、ＰＰＡＲδモジュレーター（たとえばＧＷ−５０１５１６）、ＰＰＡＲγモジュレーター（たとえばロシグリタゾン）、ＰＰＡＲα、ＰＰＡＲγおよびＰＰＡＲδの様々な組合せの活性を変調する複数の機能を有する化合物、プロブコールまたはその誘導体（たとえばＡＧＩ−１０６７）、コレステロール吸収阻害剤および／またはニーマン−ピックＣ１様トランスポーター阻害剤（たとえばエゼチミベ）、コレステロールエステル転送タンパク質阻害剤（たとえばＣＰ−５２９４１４）、スクワレン合成酵素阻害剤および／もしくはスクワレンエポキシダーゼ阻害剤またはその混合物、アシル補酵素Ａ：コレステリルアシルトランスフェラーゼ（ＡＣＡＴ）１阻害剤、ＡＣＡＴ２阻害剤、二重ＡＣＡＴ１／２阻害剤、回腸胆汁酸輸送阻害剤（または頂端ナトリウム共依存性胆汁酸輸送阻害剤）、ミクロソームトリグリセリド転送タンパク質阻害剤、肝臓−Ｘ−受容体（ＬＸＲ）αモジュレーター、ＬＸＲβモジュレーター、ＬＸＲ二重α／βモジュレーター、ＦＸＲモジュレーター、ω３脂肪酸（たとえば３−ＰＵＦＡ）、植物スタノールおよび／または植物スタノールの脂肪酸エステル（たとえば、ＢＥＮＥＣＯＬ（登録商標）マーガリンに使用されるシトスタノールエステル）、内皮リパーゼ阻害剤、および逆コレステロール輸送を活性化するＨＤＬ機能的模倣体（たとえば、ａｐｏＡＩ誘導体またはａｐｏＡＩペプチド模倣体）が含まれる。
【０１７９】
本発明の化合物は、トロンビン、第ＶＩＩａ、ＩＸａ、Ｘａ、ＸＩａ因子、および／または血漿カリクレインの阻害に関連する試験またはアッセイにおいて、標準または参照化合物、たとえば品質基準または対照としても有用である。そのような化合物は、たとえば、トロンビン、第ＶＩＩａ、ＩＸａ、Ｘａ、ＸＩａ因子、および／または血漿カリクレインに関連する医薬研究で使用するための市販のキット中で提供し得る。ＸＩａ。たとえば、本発明の化合物は、その既知の活性を、未知の活性を有する化合物と比較するためのアッセイにおいて参照として使用することができる。これにより、特に試験化合物が参照化合物の誘導体である場合、実験者はアッセイが適切に行われていることを確認し、比較の基準を提供することができる。新しいアッセイまたはプロトコルを開発する際、本発明による化合物を使用してその有効性を試験することができる。
【０１８０】
本発明の化合物はまた、トロンビン、第ＶＩＩａ、ＩＸａ、Ｘａ、ＸＩａ因子、および／または血漿カリクレインに関連する診断的アッセイにおいても使用し得る。たとえば、未知の試料中のトロンビン、第ＶＩＩａ、ＩＸａ、Ｘａ、ＸＩａ因子、および／または血漿カリクレインの存在は、関連する発色基質、たとえば第ＸＩａ因子にはＳ２３６６を、試験試料および所望により本発明の化合物のうちの１つを含む一連の溶液に加えることによって、決定することができる。ｐＮＡの生成が試験試料を含む溶液中では観察されるが、本発明の化合物の存在下では観察されない場合、第ＸＩａ因子が存在していたと結論付けられる。
【０１８１】
また、非常に強力かつ選択的な本発明の化合物、すなわち、標的プロテアーゼに対するＫi値が０．００１μＭ以下であり、他のプロテアーゼに対するＫi値が０．１μＭ以上であるものを、血清試料中のトロンビン、第ＶＩＩａ、ＩＸａ、Ｘａ、ＸＩａ因子、および／または血漿カリクレインの定量に関連する診断的アッセイで使用し得る。たとえば、血清試料中の第ＶＩＩａ因子の量は、関連する発色基質Ｓ２３６６の存在下で、本発明の強力かつ選択的な第ＶＩＩａ因子阻害剤を用いたプロテアーゼ活性の注意深い滴定によって決定することができる。
【０１８２】
本発明には製品も包含される。本明細書中で使用する製品には、それだけには限定されないが、キットおよびパッケージが含まれることを意図する。本発明の製品は、（ａ）第１の容器；（ｂ）第１の容器内に位置する、本発明の化合物またはその医薬的に許容される塩形態を含む第１の治療剤を含む医薬組成物；ならびに（ｃ）医薬組成物が血栓塞栓性および／または炎症性の障害を治療するために使用できること（上記定義のとおり）を記述した添付文書を含む。別の実施形態では、添付文書には、血栓塞栓性および／または炎症性の障害を治療するために医薬組成物を第２の治療剤と組み合わせて使用できること（上記定義のとおり）が記述されている。製品は、（ｄ）第２の容器であって、構成成分（ａ）および（ｂ）が第２の容器内に位置し、構成成分（ｃ）が第２の容器内または外に位置する容器をさらに含むことができる。第１および第２の容器内に位置するとは、それぞれの容器がその境界内に物品を保持していることを意味する。
【０１８３】
第１の容器は入れ物であり、医薬組成物を保持するために使用する。この容器は、製造、保管、輸送、および／または個別／バルク販売用であることができる。第１の容器は、ボトル、ジャー、バイアル、フラスコ、シリンジ、チューブ（たとえばクリーム調製物用）、または医薬生成物の製造、保持、保管、もしくは分配に使用される任意の他の容器に及ぶことを意図する。
【０１８４】
第２の容器は、第１の容器および所望により添付文書を保持するために使用するものである。第２の容器の例には、それだけには限定されないが、箱（たとえば、ボール紙またはプラスチック）、クレート、カートン、袋（たとえば、紙またはプラスチックの袋）、パウチ、およびサックが含まれる。添付文書は、テープ、糊、ステープル、もしくは別の付着方法によって第１の容器の外側に物理的に付着させるか、または、第１の容器と物理的にまったく付着させずに第２の容器内に置くことができる。あるいは、添付文書は第２の容器の外側に位置する。第２の容器の外側に位置する場合、添付文書はテープ、糊、ステープル、または別の付着方法によって物理的に付着していることが好ましい。あるいは、添付文書は物理的に付着させずに第２の容器の外側に隣接または接触していることができる。
【０１８５】
添付文書は、第１の容器内に位置する医薬組成物に関する情報を列挙したラベル、タグ、マーカーなどである。列挙する情報は、通常、製品を販売する地域を統治している規制機関（たとえば米国食品薬品局）によって決定される。好ましくは、添付文書は、医薬組成物が認可された適応症を具体的に列挙する。添付文書は、それ内または上に記載されている情報を読むことができる任意の物質で作製し得る。好ましくは、添付文書は、それ上に所望の情報を形成した（たとえば、印刷または塗布した）印刷可能な物質（たとえば、紙、プラスチック、ボール紙、ホイル、裏面粘着式の紙またはプラスチックなど）である。
【０１８６】
本発明の他の特長は、本発明を例示するために提示し、それだけには限定されないことを意図する、以下の例示的な実施形態の説明の過程で明らかとなろう。
【０１８７】
（実施例）
以下の実施例は、本明細書中に開示した方法を用いて調製、単離および特徴づけた。以下の実施例は、本発明の部分的な範囲を実証するものであり、本発明の範囲を限定することを意図しない。
中間体１：７−アミノ−３，４−ジヒドロイソキノリン−１（２Ｈ）−オン
【化３８】
2010514681.tif 000040
中間体１Ａ：
【化３９】
2010514681.tif 000041
【０１８８】
クロロギ酸エチル（２０．８ｇ、０．１９２ｍｏｌ）を、ジエチルエーテル（５００ｍＬ）中のフェネチルアミン（１５．５ｇ、０．１２８ｍｏｌ）およびトリエチルアミン（１８０ｍＬ）の溶液に、反応の内部温度を１０℃未満に維持しながら滴下した。反応混合物をさらに２時間、周囲温度で撹拌し、その後、濾過した。濾液を真空下で濃縮し、生じた油状物をフラッシュクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、中間体１Ａ（２３．１ｇ、９４％）が得られた。MS (ESI) m/z 193.4 (M+H)+。
中間体１Ｂ：
【化４０】
2010514681.tif 000042
【０１８９】
中間体１Ａ（４ｇ、０．０２ｍｏｌ）を、五酸化リン（５ｇ）およびオキシ塩化リン（２５ｍＬ）の混合物中で２時間還流した。反応混合物を真空下で油状物まで濃縮し、氷で注意深く反応停止させ、次いで炭酸水素ナトリウムで中和し、ジエチルエーテルで抽出した。合わせた有機物を水（２×５０ｍＬ）、ブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ4）、真空下で濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、中間体１Ｂ（１．１ｇ、３８％）が得られた。
中間体１Ｃ：
【化４１】
2010514681.tif 000043
【０１９０】
中間体１Ｂ（１．１ｇ、７．４８ｍｍｏｌ）を、硫酸（１ｍＬ）および発煙硝酸（５ｍＬ）の混合物に、０℃で撹拌しながら少量ずつ加えた。反応を周囲温度まで加温させ、２．５時間撹拌した後、氷上に注いだ。沈殿物を濾過によって収集し、真空下で乾燥させて、中間体１Ｃ（７７０ｍｇ、５５％の収率）が白色固形物として得られた。
中間体１
【０１９１】
中間体１Ｃ（７００ｍｇ、３．６ｍｍｏｌ）を、ＭｅＯＨ（２５ｍｌ）中、１０％のＰｄ／Ｃ（触媒）と共にＨ2下（６０ｐｓｉ）で１時間撹拌した。反応混合物を、セライト（登録商標）を通して濾過し、真空下で濃縮して、中間体１（５００ｍｇ、８６％の収率）が得られた。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 2.81 (t, J=6.59 Hz, 2 H) 3.42 (t, J=6.55 Hz, 2 H) 6.84 (dd, J=8.13, 2.42 Hz, 26 H) 7.02 (d, J=7.91 Hz, 1 H) 7.26 (d, J=2.64 Hz, 1 H).
中間体２：６−アミノイソインドリン−１−オン
【化４２】
2010514681.tif 000044
中間体２Ａ：
【化４３】
2010514681.tif 000045
【０１９２】
ＭｅＯＨ（２００ｍＬ）中の２−シアノ安息香酸メチル（９．２ｇ、５７ｍｍｏｌ）およびラネーニッケル（約１ｇまで）の溶液を、Ｈ2下（６０ｐｓｉ）で１６時間撹拌した。反応混合物を、セライト（登録商標）を通して濾過し、真空下で濃縮して、中間体２Ａ（７．５ｇ、９９％の収率）が白色固形物として得られた。
中間体２Ｂ：
【化４４】
2010514681.tif 000046
【０１９３】
硝酸カリウム（１．２１５ｇ、１２．０２ｍｍｏｌ）を、硫酸（２４ｍＬ）中の中間体２Ａ（１．６ｇ、１２．０２ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で１０分間かけて少量ずつ加えた。反応混合物を３時間、周囲温度で撹拌した。反応混合物を氷上に注ぎ、生じた沈殿物を水で洗浄し、真空下で乾燥させて、中間体２Ｂ（１．８５ｇ、１０．３８ｍｍｏｌ、８６％の収率）がベージュ色固形物として得られた。
中間体２
【０１９４】
ＭｅＯＨ（１００ｍＬ）中の中間体２Ｂ（１．６ｇ、８．９８ｍｍｏｌ）およびＰｄ／Ｃ（０．１８ｇ）の懸濁液を、Ｈ2下（１ａｔｍ）で４時間撹拌した。反応混合物を濾過し、濾過ケークをＭｅＯＨで洗浄した。合わせた濾液を真空下で濃縮した。粗固形物をＭｅＯＨ（１０ｍＬ）で粉砕し、真空下で乾燥させて、中間体２（８００ｍｇ、５．４０ｍｍｏｌ、６０．１％の収率）がベージュ色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ ppm 4.15 (s, 2 H) 5.26 (s, 2 H) 6.77 (dd, J=8.25, 2.20 Hz, 1 H) 6.80 (s, 1 H) 7.16 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 8.29 (s, 1 H). MS (ESI) m/z 149.2 (M+H)+。
中間体３：７−アミノイソキノリン−１（２Ｈ）−オン
【化４５】
2010514681.tif 000047
中間体３Ａ：
【化４６】
2010514681.tif 000048
【０１９５】
ＣＨ2Ｃｌ2（４０ｍＬ）中の２−メチル−５−ニトロ安息香酸（２．６９ｇ、１４．８５ｍｍｏｌ）に、塩化チオニル（５．４２ｍＬ、７４．２ｍｍｏｌ）およびＤＭＦ（０．５ｍＬ）を加えた。混合物を８０℃（油浴）で３．５時間撹拌した。室温まで冷却した後、溶媒を除去し、残渣をトルエンと共沸させた。粗固形物塩化アシルを真空下で２０分間乾燥させた。その後、これをＣＨ2Ｃｌ2（２０ｍＬ）およびＭｅＯＨ（１０ｍＬ）に溶かし、室温で３０分間撹拌した。溶媒を除去し、残渣をＥｔＯＡｃ／ヘキサンで希釈し、飽和ＮａＨＣＯ3、ブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させた。溶媒を蒸発させた後、中間体３Ａ（２．８ｇ）が白色固形物として得られ、これを精製せずに次の工程で使用した。
中間体３Ｂ：
【化４７】
2010514681.tif 000049
【０１９６】
中間体３Ａ（２．３８ｇ、１２．１９ｍｍｏｌ）および１−ｔｅｒｔ−ブトキシ−Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルメタンジアミン（５．７９ｍＬ、２８．０ｍｍｏｌ）の混合物を、１１５℃（溶媒なし）で３．５時間加熱した。混合物を室温まで冷却した後、ヘキサン／ＥｔＯＡｃ（６：１）で粉砕した。終夜室温で静置した後、沈殿物を濾過によって収集して、固形物の中間体３Ｂ（２．７３ｇ、９０％の収率）が得られた。
中間体３Ｃ：
【化４８】
2010514681.tif 000050
【０１９７】
トルエン（１８ｍＬ）中の中間体３Ｂ（３．０ｇ、１１．９９ｍｍｏｌ）に、（２，４−ジメトキシフェニル）メタンアミン（２．４７６ｍＬ、１６．４８ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を１２５℃（油浴）で３．５時間撹拌した。色が深紅から黄色に変化した。混合物を室温まで冷却した後、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：２）で粉砕し、終夜静置した。黄色沈殿物を濾過によって収集して、中間体３Ｃ（３．９２ｇ、９６％の収率）が得られた。
中間体３Ｄ：
【化４９】
2010514681.tif 000051
【０１９８】
ＴＦＡ（２０．０ｍＬ）中の中間体３Ｃ（１．２ｇ、３．５３ｍｍｏｌ）を８５℃で２．５時間撹拌した。混合物を室温まで冷却した後、ＴＦＡを真空下で除去した。粗物質をメタノールで１回チェイスし、高真空下で乾燥させて、濃紫色固形物が得られた。固形物をＥｔＯＡｃでさらに粉砕し、濾過によって収集して、中間体３Ｄ（１．０ｇ、１００％）がＴＦＡ溶媒和物として得られた。
中間体３
【０１９９】
中間体３Ｄ（７１０ｍｇ、３．７３ｍｍｏｌ）にテトラヒドロフラン（１６０ｍＬ、２５ｐｐｍのＢＨＴで安定化）および水（０．９５ｍＬ）を加えた。溶液をほぼ完全に溶解するまで超音波処理し、１０％のＰｄ／Ｃ（２９０ｍｇ）を加えた。その後、この溶液を水素バルーンで５０分間水素化した。Ｐｄ／Ｃを濾過によって除去し、濾液を濃縮して、わずかに黄色の固形物の中間体３（５７０ｍｇ、９５％の収率）が得られた。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ ppm 5.47 (s, 2 H) 6.32 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.78 (d, J=4.95 Hz, 1 H) 6.95 (dd, J=8.52, 2.47 Hz, 1 H) 7.27 - 7.32 (m, 2 H) 10.81 (s, 1 H); LC-MS 161 (M+H)。
中間体４：６−アミノキナゾリン−４（３Ｈ）−オン
【化５０】
2010514681.tif 000052
中間体４Ａ：
【化５１】
2010514681.tif 000053
【０２００】
２ｍＬのマイクロ波バイアルにホルムアミド（１．５ｍＬ、３７．８ｍｍｏｌ）および５−ニトロアントラニル酸（９１７ｍｇ、５．０４ｍｍｏｌ）を入れて、黄色懸濁液が得られた。混合物をマイクロ波下、１５０℃で６０分間加熱した。混合物をＥｔＯＡｃ（１Ｌ）で希釈し、ＮａＨＣＯ3（飽和２００ｍＬ）およびブライン（２００ｍＬ）で洗浄した。有機層をＭｇＳＯ4によって乾燥させ、濃縮して、中間体４Ａ（７６０ｍｇ、７９％の収率）が得られた。
中間体４
【０２０１】
１ＬのフラスコにＭｅＯＨ（５００ｍＬ）中の中間体４Ａ（１ｇ、５．２３ｍｍｏｌ）を加えて、黄色懸濁液が得られた。１０％のＰｄ／Ｃ（０．０５６ｇ、０．５２３ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温、水素バルーン下で４時間撹拌した。反応混合物を濾過し、黄色固形物０．８４ｇ（１００％）に濃縮した。1H NMR (500 MHz, DMSO-d6) δ ppm 5.60 (s, 2 H) 7.05 (dd, J=8.80, 2.75 Hz, 1 H) 7.16 (d, J=2.75 Hz, 1 H) 7.36 (d, J=8.80 Hz, 1 H) 7.74 (s, 1 H) 11.80 (s, 1 H).
中間体５：７−アミノ−４−クロロイソキノリン−１（２Ｈ）−オン
【化５２】
2010514681.tif 000054
中間体５Ａ：
【化５３】
2010514681.tif 000055
【０２０２】
ＤＭＡ（４．５ｍＬ）中の中間体３Ｄ（２９９．７ｍｇ、１．５７６ｍｍｏｌ）およびＮ−クロロスクシンイミド（２３５ｍｇ、１．７６０ｍｍｏｌ）の溶液を、２００℃で１０分間、マイクロ波によって加熱した。反応混合物を水（４０ｍＬ）中に注いだ。生成物を濾過によって単離し、空気乾燥させ、その後、真空下で乾燥させて、中間体５Ａが黄色緑色固形物（３２８．３ｍｇ、９３％）として得られた。LC/MS: 保持時間 = 0.99分、[M+H]+ = 225.1、227.1。勾配：２分間で０〜１００％の溶媒Ｂ、１分間保持。流速：５ｍＬ／分。溶媒Ａ：１０％のアセトニトリル、９０％の水、０．１％のトリフルオロ酢酸。溶媒Ｂ：９０％のアセトニトリル、１０％の水、０．１％のトリフルオロ酢酸。ＵＶ：２２０ｎＭ。カラム：Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  Ｌｕｎａ  Ｃ１８、３０×４．６ｍｍ、５ミクロン。
中間体５
【０２０３】
塩化スズ（ＩＩ）二水和物（１．２５ｇ、５．５４ｍｍｏｌ）を、ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中の３１Ａ（３１２ｍｇ、１．３８９ｍｍｏｌ）および塩化アンモニウム（３７０ｍｇ、６．９２ｍｍｏｌ）の懸濁液に加え、反応混合物を室温で７時間撹拌した。その後、反応混合物を５０℃の油浴に終夜入れた。飽和炭酸水素ナトリウムを加え、混合物を酢酸エチル（４×）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ4）、その後、真空下で濃縮して、中間体５が茶色固形物（２４４ｍｇ、９０％）として得られた。MS (ESI) m/z 195.2、197.1 (M+H)+。
中間体６：７−アミノ−４−フルオロイソキノリン−１（２Ｈ）−オン
【化５４】
2010514681.tif 000056
中間体６Ａ：
【化５５】
2010514681.tif 000057
【０２０４】
２０ｍＬのマイクロ波チューブに中間体３Ｄ（１．０ｇ、５．２５ｍｍｏｌ）、Ｓｅｌｅｃｔｆｌｏｒ（１．８６ｇ、５．２５ｍｍｏｌ）およびジメチルアセトアミド（１０ｍＬ）を入れた。茶色溶液を１５０℃で１５分間マイクロ波照射した。反応混合物を室温まで冷却し、真空下で濃縮した。２０個の１．０ｇスケールの反応を実施し、調製用ＨＰＬＣによって精製して、中間体６Ａ（５．０ｇ、２３％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 208.8 (M+H)+。
中間体６
【０２０５】
メタノール／ＴＨＦ（１：１、２０ｍｌ）中の中間体６Ａ（１．５ｇ、７．２ｍｍｏｌ）の溶液を炭素担持パラジウム（１５０ｍｇ）に加え、生じた混合物をＨ2下（１ａｔｍ）で３時間撹拌した。反応混合物を濾過し、濃縮した。粗生成物をシリカゲルカラムクロマトグラフィーによって精製して、中間体６が黄色固形物として得られた。収量：１．２ｇ、８８％。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6)  δ 10.7 (s,1H), 7.5 (d,1H), 7.3 (d,1H), 7.2 (d,1H),  6.9 (d,1H),  5.8 (s,1H).LCMS-(M+1)+ 178.8。
中間体７：６−アミノ−５−フルオロイソインドリン−１−オン
【化５６】
2010514681.tif 000058
中間体７Ａ：
【化５７】
2010514681.tif 000059
【０２０６】
硝酸カリウム（１１．５４ｇ、１１４ｍｍｏｌ）を、硫酸（２２８ｍＬ）中の２−ブロモ−４−フルオロ安息香酸（２５ｇ、１１４ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、１０分間かけて少量ずつ加えた。反応混合物を３時間、周囲温度で撹拌した。反応混合物を氷上に注いだ。生じた沈殿物を水で洗浄し、真空下で乾燥させて、中間体７Ａおよび２−Ｂｒ−４−Ｆ−６−ニトロ安息香酸（９：１）の混合物が白色固形物（１９．５ｇ）として得られた。７ｇのこの固形物を調製用ＨＰＬＣ（０．１％のＴＦＡ、Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ、３５％〜６０％）によって精製して、中間体７Ａ（５．６ｇ、２１．２１ｍｍｏｌ）が白色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 262.1/264.1 (M-H)-。
中間体７Ｂ：
【化５８】
2010514681.tif 000060
【０２０７】
塩化チオニル（１．６７３ｍＬ、２２．９２ｍｍｏｌ）をメタノール（１００ｍＬ）に０℃で加え、３０分間撹拌した。中間体７Ａ（５．５ｇ、２０．８３ｍｍｏｌ）を加え、混合物を６０℃で１８時間加熱した。反応混合物を白色固形物まで濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜５０％のＥｔＯＡｃ、１２０ｇのカラム）によって精製して、中間体７Ｂ（５．０３ｇ、１８．０９ｍｍｏｌ、８７％の収率）が白色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 279.0/281.0 (M+H)+。
中間体７Ｃ：
【化５９】
2010514681.tif 000061
【０２０８】
鉄（５．０２ｇ、９０ｍｍｏｌ）を、エタノール（１３８ｍＬ）／水（３４．６ｍＬ）／ＡｃＯＨ（６．９２ｍＬ）中の中間体７Ｂ（５．０ｇ、１７．９８ｍｍｏｌ）の溶液に、１１０℃（浴温）で少量ずつ加えた。反応混合物を１時間還流した。反応混合物をＮａＨＣＯ3（水溶液、飽和）で中和し、Ｈ2Ｏ（２５０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２×４００ｍＬ）で抽出した。有機物を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮して、中間体７Ｃ（２．４５ｇ、９．８８ｍｍｏｌ、５４．９％の収率）が白色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 248.1/250.1 (M+H)+。
中間体７Ｄ：
【化６０】
2010514681.tif 000062
【０２０９】
ＤＭＦ（２４．１９ｍＬ）中のシアン化銅（Ｉ）（０．８１２ｇ、９．０７ｍｍｏｌ）および中間体７Ｃ（１．５ｇ、６．０５ｍｍｏｌ）の溶液を２つの容器に分割し、１８０℃で１０分間マイクロ波照射した。反応混合物をＮＨ4ＯＨ（５０ｍＬ）およびＨ2Ｏ（５０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（１×２００ｍＬ）で抽出した。有機物をＮａＨＣＯ3、ブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。カラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、中間体７Ｄ（６５０ｍｇ、３．３５ｍｍｏｌ、５５．４％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 195.2 (M+H)+。
中間体７
【０２１０】
ＭｅＯＨおよびＮＨ3（２０ｍＬ、７．０Ｍ）中の中間体７Ｄ（２００ｍｇ、１．０３０ｍｍｏｌ）およびラネーニッケルの混合物を、Ｈ2下（５０ｐｓｉ）で１６時間撹拌した。反応混合物をアセトン（１００ｍＬ）で希釈し、セライトを通して濾過し、濃縮した。生じた固形物をＨ2Ｏ（２０ｍＬ）中で粉砕し、真空下で乾燥させて、中間体７（１００ｍｇ、０．６０２ｍｍｏｌ、５８．４％の収率）が白色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 166.9 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ ppm 5.14 - 5.43 (m, 2 H) 6.92 - 7.11 (m, 1 H) 7.10 - 7.28 (m, 1 H) 8.17 - 8.46 (m, 1 H).
中間体８：（Ｒ）−２−（４−ブロモ−２−メチルフェニル）プロパン−１−オール
【化６１】
2010514681.tif 000063
中間体８Ａ：
【化６２】
2010514681.tif 000064
【０２１１】
ＤＣＭ（２５０ｍＬ）に、塩化オキサリル（１４．９ｍＬ、１７０ｍｍｏｌ）およびＤＭＦ（２０μＬ、０．２５８ｍｍｏｌ）中の４−ブロモ−２−メチル安息香酸（３０．５ｇ、１４２ｍｍｏｌ）の懸濁液を加えた。懸濁液を室温で９時間撹拌し、その後、濃縮して、酸塩化物（３３．１ｇ、定量的）がオフホワイト色結晶性固体として得られた。ＤＣＭ（２５０ｍＬ）およびアセトニトリル（５０ｍＬ）中のＮ，Ｏ−ジメチルヒドロキシルアミンヒドロクロリド（１６．６０ｇ、１７０ｍｍｏｌ）およびピリジン（３４．４ｍＬ、４２５ｍｍｏｌ）の混合物に、０℃で、ＤＣＭ（１００ｍＬ）中の上で調製した酸塩化物の溶液を、２０分間かけて滴下した。生じた懸濁液を氷浴から取り外し、室温で６時間撹拌した。反応混合物を２ＮのＨＣｌ（２×）、Ｈ2Ｏおよびブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ2ＳＯ4）、１インチのＳｉＯ2を通して濾過し、濃縮して、中間体８Ａ（３４．６ｇ、１３４ｍｍｏｌ、９５％の収率）が薄茶色油状物として得られた。MS (ESI) m/z 258.1 (M+H)+。
中間体８Ｂ：
【化６３】
2010514681.tif 000065
【０２１２】
Ｅｔ2Ｏ（６２．６ｍＬ、１８８ｍｍｏｌ）中の３Ｍのヨウ化メチルマグネシウムを含む丸底フラスコに、Ｅｔ2Ｏ（２００ｍＬ）中の中間体８Ａ（３４．６ｇ、１３４ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で、カニューレを介して３０分間かけて滴下した。生じた懸濁液を室温で撹拌した。追加のＥｔ2Ｏ（２０ｍＬ、６０ｍｍｏｌ）中の３Ｍのヨウ化メチルマグネシウムを加え、灰色溶液を室温で５時間撹拌した。反応を０℃まで冷却し、その後、Ｈ2Ｏで注意深く反応停止させた。濃厚な混合物を１ＮのＨＣｌで酸性化し、その後、Ｅｔ2Ｏ（２×）で抽出した。合わせた有機物を１ＮのＨＣｌおよびブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ2ＳＯ4）、２インチ（５．０８ｃｍ）のＳｉＯ2（Ｅｔ2Ｏで溶出）を通して濾過し、濃縮した。粗生成物をヘキサンに溶かし、３３０ｇのカラムに載せ、０〜３０％の酢酸エチル／ヘキサンの勾配で溶出させて、中間体８Ｂ（２０．２ｇ、９４ｍｍｏｌ、７０．０％の収率）が無色の結晶性固体として得られた。MS (ESI) m/z 213.1 (M+H)+。
中間体８Ｃ：
【化６４】
2010514681.tif 000066
【０２１３】
ＴＨＦ（１００ｍＬ）中の（メトキシメチル）トリフェニルホスホニウムクロリド（１４．５６ｇ、４２．５ｍｍｏｌ）の懸濁液に、ＴＨＦ（５０ｍＬ）中のカリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（４．７７ｇ、４２．５ｍｍｏｌ）を、室温、アルゴン下で加えた。赤色懸濁液を室温で３０分間撹拌し、その後、ＴＨＦ（５０ｍｌ）中の中間体８Ｂ（５．４８５ｇ、２５．７ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。生じた懸濁液を終夜室温で撹拌した。ＴＨＦを減圧下で除去し、ヘキサン（３００ｍＬ）を残渣に加えた。生じた懸濁液を超音波処理し、その後、３０分間撹拌した。Ｐｈ3ＰＯを濾過によって除去し、濾液を濃縮した。残渣をアセトン（５０．００ｍｌ）に溶かし、ヨードメタン（８．０５ｍｌ、１２９ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で３時間撹拌した。溶媒を減圧下で除去し、残渣をＥｔＯＡｃ／ｈｅｘ（２／８；２５０ｍＬ）中で超音波処理した。生じた懸濁液を、小さなシリカパッドを通して濾過し、シリカをＥｔＯＡｃ／ｈｅｘ（２／８；３×５０ｍＬ）で洗浄した。溶媒を減圧下で除去し、残渣をＩＳＣＯ：（１２０ｇ）０〜１５％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンの勾配によって精製し、約７％までのＥｔＯＡｃで溶出させた。画分を合わせ、減圧下で濃縮して、中間体８Ｃ（５．７７０ｇ、２３．９３ｍｍｏｌ、９３％の収率）（ＥおよびＺ異性体の混合物）が無色の油状物として得られた。
中間体８Ｄ：
【化６５】
2010514681.tif 000067
【０２１４】
中間体８Ｃ（６．７４０ｇ、２８．０ｍｍｏｌ）、ジオキサン（７０ｍＬ）およびＨＣｌ（濃）（２５ｍＬ）を含む混合物を６０℃で１時間加熱した。ジオキサンを減圧下で除去し、残渣をＥｔＯＡｃ（１５０ｍＬ）と水（１００ｍＬ）との間で分配した。ＥｔＯＡｃ相を水（２×１００ｍＬ）、ブライン（１×１００ｍＬ）で洗浄し、乾燥させた（Ｎａ2ＳＯ4）。溶媒を減圧下で除去し、粗アルデヒドをＭｅＯＨ（５０ｍＬ）に溶かし、０℃まで冷却した。この溶液に、水素化ホウ素ナトリウム（２．１２ｇ、５５．９ｍｍｏｌ）を加え、反応を０℃で１５分間撹拌し、その後、室温で５分間撹拌した。ＭｅＯＨを減圧下で除去した。残渣をＥｔＯＡｃ（１５０ｍＬ）に溶かし、水（２×）、ブライン（１×）で洗浄し、乾燥させた（Ｎａ2ＳＯ4）。生じたＥｔＯＡｃ懸濁液を、シリカパッドを通して濾過し、パッドをＥｔＯＡｃ（３×）で洗浄し、ＥｔＯＡｃ画分を濃縮して、中間体８Ｄ（５．５３１ｇ、２４．１４ｍｍｏｌ、８６％の収率）が茶色っぽい油状物として得られた。MS (ESI) m/z 211.1 (M+H)+。
中間体８
【０２１５】
中間体８Ｄをキラル分割して中間体８を得ることは、Ｒｅｇｉｓ  Ｗｈｅｌｋ−０１（Ｒ，Ｒ）カラムを用いたＳＦＣによって達成した、５００×２１ｍｍ、内径１０μｍ；温度：室温；５％のイソプロパノール：９５％のＣＯ2；流速：６５ｍｌ／分；ＵＶ検出：２２０ｎｍ；保持時間1：１２．１０（Ｒ−立体異性体）、保持時間2：１５．１２（Ｓ−立体異性体）。MS (ESI) m/z 211.1 (M+H)+-H2O。1H-NMR: (Jeol ECX-400) (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.22 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 1.32 (t, J=5.77 Hz, 1 H) 2.34 (s, 3 H) 3.14 - 3.28 (m, 1 H) 3.63 - 3.77 (m, 2 H) 7.04 - 7.11 (m, 1 H) 7.32 (d, J=5.50 Hz, 2 H).
中間体９：（Ｒ）−２−（４−ブロモ−２−メトキシフェニル）プロパン−１−オール
【化６６】
2010514681.tif 000068
中間体９Ａ：
【化６７】
2010514681.tif 000069
【０２１６】
硫酸（０．３ｍＬ、５．６３ｍｍｏｌ）を、３−ブロモフェノール（２６．２ｇ、１５２ｍｍｏｌ）および無水酢酸（１５．３ｍＬ、１６２ｍｍｏｌ）の十分に撹拌した混合物に加え、室温の水浴で冷却した。３０分後、揮発物をロータリーエバポレーターで除去した。氷を残渣に加え、その後、これをエーテル（３×）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ4）、真空下で濃縮して、中間体９Ａ（３２．０ｇ、１４９ｍｍｏｌ、９８％の収率）が琥珀色油状物として得られた。約９５％まで純粋。
中間体９Ｂ：
【化６８】
2010514681.tif 000070
【０２１７】
還流冷却器、窒素ガスの吸入口、ＨＣｌ（気体）溶出液をこすり落とすために水酸化ナトリウム溶液を備えた丸底フラスコ内で塩化アルミニウム（３６ｇ、２７０ｍｍｏｌ）を中間体９Ａ（３２．０ｇ、１４９ｍｍｏｌ）に加えた。反応フラスコを１２０℃の油浴に入れた。反応混合物は液体となり、その後、１時間かけて１６５℃に加温した。温度をこの温度で１時間維持し、その後、室温まで冷ました。固形の反応混合物にジクロロメタン（約２００ｍＬまで）を加えてスラリーを形成させた。スラリーを氷に加えた。反応混合物全体を処理するためにこのプロセスを複数回繰り返した。どちらの相も比較的透明になるまでジクロロメタン／水の混合物を撹拌し、その後、相を分離した。有機相をブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ4）、その後、真空下で濃縮して、中間体９Ｂ（３０．１４ｇ、１４０ｍｍｏｌ、９４％の収率）が暗赤色油状物として得られた。MS (ESI) m/z 213、215.3 (M+H)+。約９０％まで純粋。
中間体９Ｃ：
【化６９】
2010514681.tif 000071
【０２１８】
ヨードメタン（１０．５ｍＬ、１６８ｍｍｏｌ）を、ＤＭＦ（１００ｍＬ）中の中間体９Ｂ（３０．１４ｇ、１４０ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、３０分間かけて滴下した。３０分後、反応を室温まで２．５時間加温した。水（２５０ｍＬ）を加え、生じたタン色沈殿物を濾過し、水で洗浄して、中間体９Ｃ（２９．６４ｇ、１２９ｍｍｏｌ、９２％の収率）が得られた。MS (ESI) m/z 229.231 (M+H)+。
中間体９Ｄ：
【化７０】
2010514681.tif 000072
【０２１９】
中間体８Ｃの調製に用いた手順と同様に、中間体９Ｃ（０．３２ｇ、０．６３３ｍｍｏｌ）をカリウムｔｅｒｔ−ブトキシドおよび（メトキシメチル）トリフェニルホスホニウムクロリド（５３．７ｇ、１５７ｍｍｏｌ）と反応させて、中間体９Ｄ（１８．９６５ｇ、７３．８ｍｍｏｌ、７７％の収率）が黄色油状物として得られた。MS (ESI) m/z 257.1、259.1 (M+H)+。オレフィン異性体の１：１の混合物。約９５％まで純粋。
中間体９Ｅ：
【化７１】
2010514681.tif 000073
【０２２０】
中間体８Ｄの調製に用いた手順と同様に、中間体９Ｄ（１９．０ｇ、７３．８ｍｍｏｌ）をＨＣｌと反応させ、その後、水素化ホウ素ナトリウムと反応させて、中間体９Ｅ（１６．４ｇ、６６．８ｍｍｏｌ、９１％の収率）が淡黄色油状物として得られた。
中間体９
【０２２１】
中間体９Ｅをキラル分割して中間体９を得ることは、Ｒｅｇｉｓ  Ｗｈｅｌｋ−０１（Ｒ，Ｒ）カラムを用いたＳＦＣによって達成した、５００×２１ｍｍ、内径１０μｍ；温度：３５℃；５％のイソプロパノール：９５％のＣＯ2；流速：７０ｍｌ／分；ＵＶ検出：２７６ｎｍ；保持時間1：９．９（Ｒ−立体異性体）、保持時間2：１１．３（Ｓ−立体異性体）。MS (ESI) m/z 227、229 (M-OH)+。
中間体１０：（Ｒ）−４−（１−（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルオキシ）プロパン−２−イル）−３−メチルフェニルボロン酸
【化７２】
2010514681.tif 000074
中間体１０Ａ：
【化７３】
2010514681.tif 000075
【０２２２】
ｔｅｒｔ−ブチルジメチルクロロシラン（０．７２４ｇ、４．８０ｍｍｏｌ）を、ＣＨ2Ｃｌ2（２５ｍＬ）中の中間体８（１ｇ、４．３６ｍｍｏｌ）およびイミダゾール（０．５９４ｇ、８．７３ｍｍｏｌ）の溶液に加え、室温で３時間撹拌した。反応をＣＨ2Ｃｌ2（７５ｍＬ）で希釈し、水およびブラインで洗浄し、濃縮した。粗物質をフラッシュクロマトグラフィー（８０ｇのカラム、ヘキサン中に０〜２５％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、中間体１０Ａ（１．３９ｇ、４．０５ｍｍｏｌ、９３％の収率）が透明な油状物として得られた。
中間体１０
【０２２３】
ＢｕＬｉ（２．７０ｍＬ、４．３２ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ（４０ｍＬ）中の中間体１０Ａ（１．３５ｇ、３．９３ｍｍｏｌ）の溶液に、−７８℃で滴下した。５分間撹拌した後、ホウ酸トリメチル（０．８７９ｍＬ、７．８６ｍｍｏｌ）を加え、冷却浴を取り外した。反応混合物を１４時間、室温で撹拌した。反応混合物をＥｔ2Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、０．５ＭのＨＣｌ（５０ｍＬ）で５分間洗浄した。有機相を分離し、Ｈ2Ｏおよびブラインで洗浄し（それぞれ５０ｍＬ）、濃縮した。粗油状物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜１００％のＥｔＯＡｃ、４０ｇのカラム）によって精製して、中間体１０（７９５ｍｇ、２．５８ｍｍｏｌ、６５．６％の収率）が透明な固形物として得られた。MS (ESI) m/z 307.7 (M-H)-。
中間体１１：ｔｅｒｔ−ブチル５−アミノ−２−（シクロプロピルスルホニル）ベンジル（メチル）カルバメート
【化７４】
2010514681.tif 000076
中間体１１Ａ：
【化７５】
2010514681.tif 000077
【０２２４】
硫黄粉末（３．５ｇ、１１ｍｍｏｌ）を臭化シクロプロピルマグネシウム（２２０ｍＬ、ＴＨＦ中に０．５Ｍの溶液）に少量ずつ加えた。反応混合物を５０℃で１時間加熱した。その後、茶色溶液を０℃まで冷却し、ＬＡＨ（２．３ｇ、６ｍｍｏｌ）を少量ずつ加えた（起泡が観察された）。生じた緑色懸濁液を５０℃で３０分間加熱した。これを再度０℃まで冷却し、４ｍＬの水、２００ｍＬの５％のＨ2ＳＯ4で反応停止させ、１０分間撹拌した。層を分離し、Ｅｔ2Ｏ（２×５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を飽和ＮＨ4Ｃｌ溶液（２×１００ｍＬ）、１０％のＮａＨＣＯ3溶液（２×１００ｍＬ）、水（１×１００ｍＬ）、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。上記有機層をＤＭＦ（１００ｍｌ）中の２−クロロ−５−ニトロベンズアルデヒド（１０ｇ、５．３ｍｍｏｌ）および無水Ｋ2ＣＯ3（１１．２ｇ、８．１ｍｍｏｌ）の混合物に傾瀉した。反応混合物を８５℃で終夜加熱した。反応混合物を、セライト（登録商標）を通して濾過し、真空下で濃縮した。残渣を酢酸エチルに溶かし、水、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濃縮した。粗物質をヘキサンから結晶化させた。収量：１１ｇ、９２％。
中間体１１Ｂ：
【化７６】
2010514681.tif 000078
【０２２５】
メタノール（１００ｍＬ）中の化合物中間体１１Ａ（１０．０ｇ、４．４ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、３０％のメタノール性メチルアミン溶液（１４ｍＬ、１３ｍｍｏｌ）を滴下し、１時間撹拌した。反応混合物を０℃まで冷却し、水素化ホウ素ナトリウム（３．４ｇ、８．９ｍｍｏｌ）を少量ずつ加え、混合物を室温で終夜撹拌した。反応混合物を濃縮し、酢酸エチルで希釈し、水、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濃縮した。ヘキサンから再結晶化させ（１０ｇ、９４％）、中間体１１Ｂが得られた。LC-MS = 238。
中間体１１Ｃ：
【化７７】
2010514681.tif 000079
【０２２６】
ＴＨＦ（１００ｍＬ）中の化合物中間体１１Ｂ（１０ｇ、４．１ｍｍｏｌ）およびトリエチルアミン（１２ｍＬ、８．３ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、ｂｏｃ酸無水物（１０ｇ、４．６ｍｍｏｌ）を加え、室温で終夜撹拌した。反応マスを水で希釈し、酢酸エチルで抽出し、水、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濃縮し、結晶化させて、中間体１１Ｃ（１３ｇ、９２％）が得られた。LC-MS (M-Boc) 238。
中間体１１Ｄ：
【化７８】
2010514681.tif 000080
【０２２７】
ｍＣＰＢＡ（１０ｇ、５７．９ｍｍｏｌ）を、ＣＨ2Ｃｌ2（９０ｍＬ）中の中間体１１Ｃ（１０．７ｇ、３１．６ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で加えた。４時間後、追加の２．０ｇのｍＣＰＢＡを混合物に加え、１時間撹拌した。混合物をジクロロメタンで希釈し、その後、飽和ＮａＨＣＯ3およびブラインで洗浄した。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物を少量のジクロロメタンに溶かし、１２０ｇのシリカゲルカートリッジに装填し、これを０〜５０％の酢酸エチル／ヘキサンで５０分間の期間にわたって溶出させて、中間体１１Ｄ（１１．１ｇ、３０ｍｍｏｌ、９５％の収率）が得られた。MS (ESI) m/z 315 (M+H) -tBu+。
中間体１１
【０２２８】
メタノール（５０ｍＬ）中の中間体１１Ｄ（２．３３ｇ、６．２９ｍｍｏｌ）の溶液に、１０％のＰｄ−Ｃ（２００ｍｇ、０．１８８ｍｍｏｌ）を加えた。混合物をＨ2雰囲気下（１ａｔｍ）で終夜撹拌した。反応をセライトで濾過し、濃縮して、中間体１１（２．１６ｇ、６．０３ｍｍｏｌ、９６％の収率）がタン色泡沫として得られた。MS (ESI) m/z 341 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6)δ ppm 0.85 - 1.08 (m, 4 H) 1.38 (d, J=48.37 Hz, 9 H) 2.67 - 2.78 (m, J=4.40 Hz, 1 H) 2.84 (s, 3 H) 4.68 (s, 2 H) 5.94 - 6.30 (m, 2 H) 6.39 (s, 1 H) 7.44 (d, J=8.79 Hz, 1 H).
中間体１２：６−アミノ−７−フルオロキナゾリン−４（３Ｈ）−オン
【化７９】
2010514681.tif 000081
中間体１２Ａ：
【化８０】
2010514681.tif 000082
【０２２９】
マイクロ波容器内のメトキシエタノール（２．０ｍＬ）中の２−アミノ−４−フルオロ安息香酸（０．３ｇ、１．９３４ｍｍｏｌ）を２１０℃で２０分間照射した。冷却後、白色結晶が観察された。試料を濃縮し、０．０１Ｍのアンモニアで希釈した。白色固形物を濾過し、０．０１Ｍのアンモニアで洗浄した。茶色固形物を収集し、乾燥させて、中間体１２Ａ（０．２４ｇ、７５％の収率）が得られた。MS (ESI) m/z 164.9 (M+H)+。
中間体１２Ｂ：
【化８１】
2010514681.tif 000083
【０２３０】
硫酸（４．８７ｍＬ、１．２１８ｍｍｏｌ）中の中間体１２Ａ（０．２ｇ、１．２１８ｍｍｏｌ）に、０℃で、硝酸カリウム（０．０５８ｍＬ、１．２１８ｍｍｏｌ）を少量ずつ１０分間かけて加えた。その後、反応を室温まで加温させ、終夜撹拌した。ＬＣＭＳにより、ほとんどが出発物質で約１０％が生成物であることが示された。追加の硝酸カリウム（０．０５８ｍＬ、１．２１８ｍｍｏｌ）を加え、反応を８０℃で１時間加熱した。ＬＣＭＳにより、ほとんどが生成物であることが示された。飽和炭酸水素ナトリウムを冷却した反応（氷水浴）中にゆっくりと加え、黄色固形物沈殿物が観察された。これを濾過し、水で洗浄した。固形物を乾燥させて、中間体１２Ｂ（０．１４ｇ、５５％の収率）が黄色固形物として得られた。(ESI) (M/z) 209.9[M+H]+。
中間体１２
【０２３１】
数滴のＨＣｌを含むメタノール（５ｍＬ）中の中間体１２Ｂ（０．１２ｇ、０．５７４ｍｍｏｌ）の溶液を、炭素担持パラジウム（０．０２ｇ、０．１８８ｍｍｏｌ）と共に１．５時間、水素下大気圧になるまで撹拌した。触媒を濾過して除去し、メタノールで洗浄した。濾液を蒸発させ、真空下で終夜乾燥させて、中間体１２（０．１ｇ、９７％の収率）が黄色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ ppm 7.39 - 7.51 (m, 2 H) 8.57 (s, 1 H),MS (ESI) m/z 180 (M+H)+。
中間体１３：（Ｒ）−４−（１−（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルオキシ）プロパン−２−イル）−３−メトキシフェニルボロン酸
【化８２】
2010514681.tif 000084
【０２３２】
中間体１０の調製に用いた手順と同様に、中間体９（７．８ｇ、１５８ｍｍｏｌ）をｔｅｒｔ−ブチルジメチルクロロシランで保護して、（Ｒ）−（２−（４−ブロモ−２−メトキシフェニル）プロポキシ）（ｔｅｒｔ−ブチル）ジメチルシラン（９．２ｇ、８１％の収率）が透明な油状物として得られた。保護されたアルコール（３．００ｇ、８．３５ｍｍｏｌ）をＢｕＬｉおよびホウ酸トリメチルと反応させて、中間体１０（１．８７ｇ、５．７７ｍｍｏｌ、６９．１％の収率）が無色の油状物として得られた。1H NMR (400 MHz, メタノール-d3) δ ppm 7.12 - 7.19 (m, 2 H) 7.12 (s, 1 H) 3.82 (s, 3 H) 3.75 (dd, J=9.89, 5.50 Hz, 1 H) 3.52 - 3.58 (m, 0 H) 3.32 - 3.37 (m, 0 H) 1.23 (d, J=6.60 Hz, 3 H) 0.84 (s, 9 H) -0.04 (d, J=2.20 Hz, 6 H).
中間体１４：ｔｅｒｔ−ブチルメチル（５−ニトロ−２−（トリフルオロメトキシ）ベンジル）カルバメート
【化８３】
2010514681.tif 000085
中間体１４Ａ：
【化８４】
2010514681.tif 000086
【０２３３】
硝酸（１．６ｍＬ、３５．８ｍｍｏｌ）および硫酸（８ｍＬ、１５０ｍｍｏｌ）の混合物に、０℃で、２−（トリフルオロメトキシ）ベンズアルデヒド（１．８８１ｍＬ、１３．１５ｍｍｏｌ）を１０分間かけて滴下した。茶色混合物を０℃で１時間撹拌し、その後、１００ｍＬの氷上に注いだ。懸濁液を撹拌し、その後、沈殿物を濾過によって収集し、Ｈ2Ｏですすぎ、吸引乾燥させた。生成物をＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）で溶かし、乾燥させ（Ｎａ2ＳＯ4）、濃縮して、中間体１４Ａ（２．１０ｇ、８．９３ｍｍｏｌ、６７．９％の収率）が黄色油状物として得られた。
中間体１４
【０２３４】
ＭｅＯＨ（２０ｍＬ）中の中間体１４Ａ（１ｇ、４．２５ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、メチルアミン（ＥｔＯＨ中に３３％）（０．６６２ｍＬ、５．３２ｍｍｏｌ）を滴下し、１時間、２５℃で撹拌した（白色固形物が形成された）。その後、反応混合物を０℃まで冷却し、水素化ホウ素ナトリウム（０．３２２ｇ、８．５１ｍｍｏｌ）を撹拌しながら少量ずつ加えた。反応混合物を室温まで達せさせ、３時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮し、その後、ＥｔＯＡｃとＨ2Ｏとの間で分配した。水相をＥｔＯＡｃで抽出した。合わせた有機抽出物をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ2ＳＯ4）、濃縮した。溶媒を減圧下で除去して、アミンが茶色油状物として得られた。MS (ESI) m/z 251.2 (M+H)+。ＴＨＦ（２０ｍＬ）中のアミンの溶液に、Ｂｏｃ2Ｏ（１．１１４ｇ、５．１０ｍｍｏｌ）を加え、次いでＴＥＡ（０．１ｍＬ）を加えた。混合物を室温で１５時間撹拌し、その後、濃縮した。粗生成物をヘキサンに溶かし、４０ｇのカラムに載せ、０〜５０％の酢酸エチル／ヘキサンの勾配で溶出させて、中間体１４（１．２３ｇ、３．５１ｍｍｏｌ、８３％の収率）が淡黄色油状物として得られた。MS (ESI) m/z 295.2 (M+H)+。
中間体１５：ｔｅｒｔ−ブチル２−（ジフルオロメトキシ）−５−ニトロベンジル（メチル）カルバメート
【化８５】
2010514681.tif 000087
中間体１５Ａ：
【化８６】
2010514681.tif 000088
硝酸（１．６ｍＬ、３５．８ｍｍｏｌ）および硫酸（８ｍＬ、１５０ｍｍｏｌ）の混合物に、０℃で、２−（ジフルオロメトキシ）ベンズアルデヒド（２．５ｇ、１４．５２ｍｍｏｌ）を５分間かけて滴下した。茶色混合物を０℃で１時間撹拌し、その後、１００ｍＬの氷上に注いだ。懸濁液を撹拌し、その後、沈殿物を濾過によって収集し、Ｈ2Ｏですすぎ、吸引乾燥させた。生成物をＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）で溶かし、乾燥させ（Ｎａ2ＳＯ4）、濃縮して、中間体１５Ａ（２．７８ｇ、１２．８０ｍｍｏｌ、８８％の収率）が黄色固形物として得られた。
中間体１５
【０２３５】
ＭｅＯＨ（２０ｍＬ）中の中間体１５Ａ（１ｇ、４．６１ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、メチルアミン（ＥｔＯＨ中に３３％）（０．７１７ｍＬ、５．７６ｍｍｏｌ）を滴下し、１時間、２５℃で撹拌した（白色固形物が形成された）。その後、反応混合物を０℃まで冷却し、水素化ホウ素ナトリウム（０．３４８ｇ、９．２１ｍｍｏｌ）を撹拌しながら少量ずつ加えた。反応混合物を室温まで達せさせ、１５時間撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮し、その後、ＥｔＯＡｃとＨ2Ｏとの間で分配した。水相をＥｔＯＡｃで抽出した。合わせた有機抽出物をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ2ＳＯ4）、濃縮した。溶媒を減圧下で除去して、アミンが黄色油状物（１．０４ｇ）として得られた。（MS (ESI) m/z 233.3 (M+H)+）。ＴＨＦ（２０ｍＬ）中のアミンの溶液にＢｏｃ2Ｏ（１．２０６ｇ、５．５３ｍｍｏｌ）を加え、次いでＴＥＡ（０．１ｍＬ）を加えた。混合物を室温で１５時間撹拌し、その後、濃縮した。粗生成物をクロロホルムおよびヘキサンに溶かし、４０ｇのカラムに載せ、０〜５０％の酢酸エチル／ヘキサンの勾配で溶出させて、中間体１５（１．４３ｇ、４．３０ｍｍｏｌ、９３％の収率）が無色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 277.2 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, クロロホルム-d) δ ppm 8.05 - 8.23 (m, 2 H) 7.24 (s, 1 H) 6.66 (t, J=72.14 Hz, 1 H) 4.53 (d, J=17.61 Hz, 2 H) 2.93 (br. s., 3 H) 1.48 (d, J=23.96 Hz, 9 H).
中間体１６：メチル２−（４−（（Ｒ）−１−ヒドロキシプロパン−２−イル）−３−メチルフェニル）−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロイソキノリン−７−イルアミノ）アセテート
【化８７】
2010514681.tif 000089
【０２３６】
反応バイアル内で、中間体１０（１．２５６ｇ、４．０７ｍｍｏｌ）、中間体３（０．６５３ｇ、４．０７ｍｍｏｌ）、およびグリオキシル酸一水和物（０．３７５ｇ、４．０７ｍｍｏｌ）を、アセトニトリル（２０ｍＬ）およびＤＭＦ（５ｍＬ）に溶かした。混合物を油浴中、８０℃で２時間加熱した。溶媒を減圧下で除去し、残渣をＭｅＯＨ（５ｍＬ）に溶かし、ベンゼン（１５ｍＬ）を加えた。この溶液に、ＴＭＳ−ジアゾメタン（エーテル中に２Ｍ）（５．０９ｍＬ、１０．１９ｍｍｏｌ）を室温で滴下した。混合物を１５分間、室温で撹拌し、その後、蒸発させた。残渣をフラッシュクロマトグラフィー：（１２０ｇ）５０〜１００％のＥｔＯＡｃ／ｈｅｘによって精製した。約１００％までのＥｔＯＡｃで溶出させた。画分を合わせ、減圧下で濃縮して、中間体１６（１．０２６ｇ、２．７０ｍｍｏｌ、６６．２％の収率）が黄色粉末として得られた。MS (ESI) m/z 381.3。1H-NMR: (Jeol ECX-400) (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.22 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 1.53 - 1.64 (m, 1 H) 2.34 (d, J=3.30 Hz, 3 H) 3.17 - 3.28 (m, 1 H) 3.64 - 3.69 (m, 1 H) 3.76 (s, 3 H) 5.21 (s, 2 H) 6.42 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.86 - 6.92 (m, 1 H) 7.03 (d, J=6.05 Hz, 1 H) 7.20 (dd, J=7.97, 3.02 Hz, 1 H) 7.29 (s, 1 H) 7.31 - 7.39 (m, 2 H) 7.43 (d, J=3.30 Hz, 1 H).
中間体１７：１−（２−ブロモ−５−ニトロフェニル）−Ｎ−メチルメタンアミン
【化８８】
2010514681.tif 000090
中間体１７Ａ：
【化８９】
2010514681.tif 000091
【０２３７】
硝酸カリウム（２．５９ｍＬ、５４．０ｍｍｏｌ）を、硫酸（５０ｍＬ、９３８ｍｍｏｌ）中の２−ブロモベンズアルデヒド（１０ｇ、５４．０ｍｍｏｌ）の撹拌および冷却（氷浴）した溶液に、１時間かけて少量ずつ加えた。４０分後、追加の部分のＫＮＯ3（０．７２ｇ）を加えた。０℃で３時間撹拌した後、混合物を氷水上に注ぎ、生成物を濾過し、水で洗浄した。粗淡黄色固形物を１：１の酢酸エチル／ヘキサン（約６０ｍＬまで）から再結晶化させて、中間体１７Ａ（６．７８９ｇ、２９．５ｍｍｏｌ、５４．６％の収率）が得られた。MS (ESI) m/z 230、232 (M+H)+。
中間体１７
【０２３８】
ＭｅＯＨ（２００ｍＬ）中の中間体１７Ａ（１７．７６８ｇ、７７ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に、メチルアミン（ＥｔＯＨ中に３３重量％）（２１．８１ｍＬ、２３２ｍｍｏｌ）を滴下し、１時間、２５℃で撹拌した。その後、反応混合物を０℃まで冷却し、水素化ホウ素ナトリウム（５．８４ｇ、１５４ｍｍｏｌ）を撹拌しながら少量ずつ加えた。反応混合物を室温まで達せさせ、終夜撹拌した。反応混合物を減圧下で濃縮し、ＥｔＯＡｃ（２５０ｍＬ）で希釈し、水（２×１００ｍＬ）、ブライン（１×１００ｍＬ）で洗浄し、乾燥させた（Ｎａ2ＳＯ4）。溶媒を減圧下で除去して、中間体１７（１８．１３４ｇ、７４．０ｍｍｏｌ、９６％の収率）が黄色油状物として得られた。化合物は純粋（ＮＭＲによって＞９５％）であり、さらなる精製を行わずに続く工程で利用した。MS (ESI) m/z 245.1 (M+H)+。1H-NMR: (500 MHz, CDCl3) δ ppm 2.51 (s, 3 H), 3.90 (s, 2 H), 7.73 (d, J=8.8 Hz, 1 H), 7.99 (dd, J=8.8, 2.7 Hz, 1 H), 8.32 (d, J=2.7 Hz, 1 H).
中間体１８：ｔｅｒｔ−ブチル２−ブロモ−５−ニトロベンジル（メチル）カルバメート
【化９０】
2010514681.tif 000092
【０２３９】
中間体１７（１０ｇ、４０．８ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（５０ｍＬ）に溶かし、Ｂｏｃ2Ｏ（１７．８１ｇ、８２ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を４０℃で終夜撹拌した。イミダゾール（５．５６ｇ、８２ｍｍｏｌ）を反応混合物に加え、１５分間、室温で撹拌した。ＴＨＦを減圧下で除去し、残渣をＣＨＣｌ3（１００ｍＬ）に再度溶かした。溶液を０．５％のＨＣｌ（２×２５ｍＬ）、水（２×２５ｍＬ）、ブライン（１×２５ｍＬ）で洗浄し、乾燥させ（Ｎａ2ＳＯ4）、濃縮した。残渣をフラッシュクロマトグラフィー（０〜５０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）によって精製して、中間体１８（１３．５１２ｇ、３９．１ｍｍｏｌ、９６％の収率）が黄色っぽい固形物として得られた。1H-NMR: (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.48 (d, J=40.43 Hz, 9 H) 2.97 (s, 3 H) 4.55 (d, J=8.35 Hz, 2 H) 7.74 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 7.91 - 8.13 (m, 2 H).
（実施例１）
（Ｒ）−７−エタンスルホニル−２−（３−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−イソインドール−５−イルアミノ）−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化９１】
2010514681.tif 000093
１Ａ：
【化９２】
2010514681.tif 000094
【０２４０】
エタンチオール（２．８ｍＬ、３８ｍｍｏｌ）を、ＤＭＦ（１００ｍＬ）中の２−フルオロ−５−ニトロベンゾニトリル（５．００ｇ、３０．１ｍｍｏｌ）およびトリエチルアミン（９．３ｍＬ、６７ｍｍｏｌ）の溶液に加えた。反応混合物を１時間撹拌し、その後、水（５００ｍＬ）中に注いだ。生じた沈殿物を濾過によって単離し、ＤＣＭに溶かし、水およびブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ4）、減圧下で濃縮した。残渣（６．１４ｇ）をＤＣＭ（１００ｍＬ）に溶かし、０℃まで冷却し、ｍＣＰＢＡ（１６．０ｇ、７１ｍｍｏｌ）で一度に処理した。反応混合物を室温で終夜撹拌し、その後、炭酸水素ナトリウム溶液（飽和）、亜硫酸水素ナトリウム溶液（１０％）、およびブラインで抽出した。有機層を乾燥させ（ＭｇＳＯ4）、減圧下で濃縮して、１Ａ（５．６ｇ、８０％）が淡黄色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ 1.02 (s, 6H), 1.97 (m, 2H), 2.36 (t, J = 7.5 Hz, 2H), 2.68 (t, J = 7.7 Hz, 2H), 3.76 (s, 4H), 7.18 (d, J = 7.9 Hz, 2H), 7.72 (d, J = 7.5 Hz, 2H).
１Ｂ：
【化９３】
2010514681.tif 000095
【０２４１】
ＭｅＯＨ（１００ｍＬ）および塩酸（１Ｎ、２０ｍＬ）中の１Ａ（２．０ｇ、８．３２ｍｍｏｌ）の溶液を、２０％のＰｄ（ＯＨ）2（３８０ｍｇ）上で３日間水素化した（６０ｐｓｉ）。反応混合物を濾過し、さらに２回、毎回新鮮な触媒上で３日間ずつ水素化した。反応混合物を濾過し、その後、真空下で濃縮して、酢酸エチルおよびエーテルで粉砕した後に白色固形物（２．１５ｇ）が得られた。１．０ｇの固形物をＴＨＦ（２５ｍＬ）およびトリエチルアミン（１ｍＬ）に溶かし、２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルオキシイミノ）−２−フェニルアセトニトリル（０．９０５ｇ、３．６７ｍｍｏｌ）で処理した。反応混合物を終夜室温で撹拌した。反応混合物を真空下で濃縮し、残渣をＤＣＭおよび飽和炭酸水素ナトリウムで２回抽出した。合わせた有機物をブラインで抽出し、乾燥させ、真空下で濃縮した。残渣をシリカゲルクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜５０％の酢酸エチルの勾配）によって精製して、１Ｂ（１．０７ｇ、８８％）が透明な油状物として得られた。MS (ESI) m/z 315.12 (M+H)+。
１Ｃ：
【化９４】
2010514681.tif 000096
【０２４２】
塩化オキサリル（８．３５ｍＬ、１６．７０ｍｍｏｌ）を、ＣＨ2Ｃｌ2（１６ｍＬ）中の４−（４−ブロモフェニル）ブタン酸（２．０３ｇ、８．３５ｍｍｏｌ）およびＤＭＦ（０．０３０ｍＬ、０．３９８ｍｍｏｌ）の溶液−＋に、２５℃で１０分間かけて滴下した。反応混合物を２時間撹拌し、真空下で濃縮し、トルエン（２×２５ｍＬ）と共沸させた。粗茶色油状物をＤＣＭに溶かし、ＤＣＭ（３０ｍＬ）中の１Ｂ（２．５ｇ、７．９５ｍｍｏｌ）およびピリジン（１．９２９ｍＬ、２３．８５ｍｍｏｌ）の溶液に０℃で滴下した。２時間、２５℃で撹拌した後、反応混合物をＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ）で希釈し、１．０ＭのＨＣｌ、飽和ＮａＨＣＯ3、およびブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、真空下で濃縮した。粗物質をフラッシュクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、１Ｃ（３．７８ｇ、７．０１ｍｍｏｌ、８８％の収率）が白色泡沫として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.27 (t, J=7.97 Hz, 3 H) 1.40 (s, 9 H) 1.96 - 2.08 (m, 2 H) 2.36 (t, J=7.42 Hz, 2 H) 2.65 (t, J=7.42 Hz, 2 H) 3.14 (q, J=7.70 Hz, 2 H) 4.48 (d, J=6.60 Hz, 2 H) 7.06 (d, J=8.25 Hz, 2 H) 7.34 - 7.43 (m, J=8.24 Hz, 3 H) 7.52 (s, 1 H) 7.82 - 7.92 (m, J=8.79 Hz, 1 H) 7.92 - 8.02 (m, 1 H).
１Ｄ：
【化９５】
2010514681.tif 000097
【０２４３】
ジオキサン（２５ｍＬ）中のビス（ネオペンチルグリコラート）ジボロン（２．３２４ｇ、１０．２９ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（２．０１９ｇ、２０．５８ｍｍｏｌ）、１Ｃ（３．７ｇ、６．８６ｍｍｏｌ）および（１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン）−ジクロロパラジウム（ＩＩ）（０．２８２ｇ、０．３４３ｍｍｏｌ）の混合物に、アルゴンをスパージし、８０℃で２時間撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃ（１５０ｍＬ）で希釈し、水（１００ｍＬ）、ブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、真空下で濃縮した。粗ボロン酸エステルを調製用ＨＰＬＣ（ＭｅＯＨ／Ｈ2Ｏ、０．１％のＴＦＡ）による精製中に加水分解して、１Ｄ（２．５９ｇ、５．１３ｍｍｏｌ、７４．９％の収率）が透明な油状物として得られた。MS (ESI) m/z 505.2 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.22 (t, J=7.42 Hz, 3 H) 1.45 (s, 9 H) 1.96 - 2.06 (m, 2 H) 2.41 (t, J=7.42 Hz, 2 H) 2.69 (t, J=7.70 Hz, 2 H) 4.56 (s, 2 H) 7.21 (d, J=7.70 Hz, 2 H) 7.53 (d, J=8.24 Hz, 2 H) 7.74 (dd, J=8.79, 2.20 Hz, 1 H) 7.78 - 7.89 (m, 2 H).
１Ｅ：
【化９６】
2010514681.tif 000098
【０２４４】
アセトニトリル（２ｍＬ）およびＤＭＦ（２ｍＬ）中の１Ｄ（５００ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）、中間体２（１４７ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）およびグリオキシル酸一水和物（９１ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）の溶液を、１００℃で１０分間マイクロ波照射した。反応混合物を真空下で濃縮し、フラッシュクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０％〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、１Ｅ（５４０ｍｇ、０．８１２ｍｍｏｌ、８２％の収率）が黄色泡沫として得られた。MS (ESI) m/z 665.6 (M+H)+。
実施例１
【０２４５】
ＴＦＡ（５ｍＬ）およびジオキサン（５ｍＬ）中の１Ｅ（５４０ｍｇ、０．６９３ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で４時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、アセトニトリル／水（１：１、２０ｍＬ）に再度溶かし、凍結乾燥した。ＤＭＦ（５．０ｍＬ）中の生じたベンジルアミンの溶液を、シリンジポンプを介して６時間かけて、ＣＨ2Ｃｌ2（１００ｍＬ）中のＢＯＰ（９２０ｍｇ、２．０８ｍｍｏｌ）、ＤＭＡＰ（４２４ｍｇ、３．４７ｍｍｏｌ）、およびトリエチルアミン（０．４８ｍＬ、３．４７ｍｍｏｌ）の溶液に、４０℃で加えた。反応混合物を真空下で濃縮し、調製用ＨＰＬＣによって精製して、ラセミの大環状分子（１０５ｍｇ）が得られた。ラセミ体を、Ｃｈｉｒａｌｃｅｌ  ＯＤ−Ｈ（２．０ｃｍ×２５ｃｍ、５ミクロン、Ｃｈｉｒａｌ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ，Ｉｎｃ．）、５０％のＭｅＯＨ／ＥｔＯＨ（１：１）／５０％のヘプタン、２０ｍＬ／分の流速、および２２０ｎｍでのｕｖ検出を用いて、ピーク１（３０ｍｇ）と実施例１（３０ｍｇ）とに分割した。実施例１：1H MS (ESI) m/z 547.5 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.24 (t, J=7.42 Hz, 3 H) 2.00 - 2.16 (m, 1 H) 2.24 - 2.47 (m, 3 H) 2.54 - 2.69 (m, 1 H) 2.83 - 2.98 (m, 1 H) 3.34 - 3.46 (m, 2 H) 4.15 - 4.24 (m, J=17.04 Hz, 1 H) 4.28 (s, 2 H) 4.98 - 5.07 (m, 2 H) 6.60 - 6.65 (m, 1 H) 6.87 - 6.93 (m, 1 H) 6.91 - 7.00 (m, 1 H) 7.03 - 7.15 (m, 2 H) 7.26 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 7.32 - 7.40 (m, J=8.24 Hz, 1 H) 7.52 - 7.59 (m, J=8.25 Hz, 1 H) 7.75 (d, J=8.79 Hz, 1 H).キラル分析用ＨＰＬＣ保持時間：ピーク１、５．６９分；ピーク２、９．７０分、以下のクロマトグラフィー条件を用いた：キラルＯＤ（４．６×２５０ｍｍ、１０ミクロン）、溶出液として５０％の（１：１のエタノール／メタノール）／５０％のヘプタン、１ｍＬ／分の流速および２５４ｎｍでのｕｖ検出。分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：６．００分、９９％；カラムＢ：６．０７分、９９％。
（実施例２）
（Ｒ）−７−エタンスルホニル−２−（１−オキソ−１，２，３，４−テトラヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化９７】
2010514681.tif 000099
２Ａ：
【化９８】
2010514681.tif 000100
【０２４６】
１Ｅの調製に用いた手順と同様に、１Ｄ（５００ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）および中間体１（１６１ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）をグリオキシル酸一水和物（９１ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）と反応させて、２Ａ（６４３ｍｇ、０．８１２ｍｍｏｌ、９６％の収率）が黄色泡沫として得られた。MS (ESI) m/z 679.5 (M+H)+。
実施例２
【０２４７】
実施例１の調製に用いた手順と同様に、２Ａ（６４０ｍｇ、０．９４３ｍｍｏｌ）をＴＦＡで脱保護し、ＢＯＰで環化して、ラセミの大環状分子（１５０ｍｇ、２８．４％の収率）が黄色固形物として得られた。ラセミ体を、Ｃｈｉｒａｌｃｅｌ  ＯＤ−Ｈ（２．０ｃｍ×２５ｃｍ、５ミクロン、Ｃｈｉｒａｌ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ，Ｉｎｃ．）、５０％のＭｅＯＨ／ＥｔＯＨ（１：１）／５０％のヘプタン、２０ｍＬ／分の流速、および２２０ｎｍでのｕｖ検出を用いて、ピーク１（２８ｍｇ、０．０５０ｍｍｏｌ）と実施例２（２５ｍｇ、０．０４５ｍｍｏｌ）とに分割した。実施例２：LC/MS (ESI) m/z 547.5 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.24 (t, J=7.42 Hz, 3 H) 2.02 - 2.16 (m, 1 H) 2.24 - 2.46 (m, 3 H) 2.54 - 2.67 (m, 1 H) 2.79 (t, J=6.60 Hz, 2 H) 2.85 - 2.96 (m, 1 H) 3.32 - 3.47 (m, 4 H) 4.94 - 5.05 (m, 2 H) 6.60 (d, J=1.65 Hz, 1 H) 6.80 (dd, J=8.24, 2.20 Hz, 1 H) 6.89 (dd, J=8.24, 2.20 Hz, 1 H) 7.01 (d, J=8.24 Hz, 1 H) 7.04 - 7.14 (m, 2 H) 7.19 - 7.24 (m, J=2.75 Hz, 1 H) 7.34 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 7.52 (dd, J=7.70, 1.65 Hz, 1 H) 7.75 (d, J=8.79 Hz, 1 H).キラル分析用ＨＰＬＣ保持時間：ピーク１、５．９９分；ピーク２、８．３６分、以下のクロマトグラフィー条件を用いた：キラルＯＤ（４．６×２５０ｍｍ、１０ミクロン）、溶出液として５０％の（１：１のエタノール／メタノール）／５０％のヘプタン、１ｍＬ／分の流速および２５４ｎｍでのｕｖ検出。分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：７．７６分、９７％；カラムＢ：７．７５分、９７％。
（実施例３）
（Ｒ）−４−メチル−２−（３−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−イソインドール−５−イルアミノ）−７−（プロパン−２−スルホニル）−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオントリフルオロ酢酸塩
【化９９】
2010514681.tif 000101
３Ａ：
【化１００】
2010514681.tif 000102
【０２４８】
ＤＭＦ（２０ｍｌ）中の２−クロロ−５−ニトロ−ベンズアルデヒド（２ｇ、０．０１１ｍｏｌ）および炭酸カリウム（１．９ｇ、０．０１４１ｍｏｌ）の撹拌溶液に、２−プロパンチオール（１．３ｍｌ、０．０１４１ｍｏｌ）を滴下した。反応混合物を８０℃で終夜還流した。反応マスを水で希釈し、酢酸エチルで抽出し、水およびブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濃縮した。カラム精製後、化合物３Ａ（２．２ｇ、８４％）が淡黄色液状物として得られた。1H-NMR (400 MHz, CDCl3) δ 1.48 (6H, d), 3.65-3.72 (1H, q), 7.56 (1H, d), 8.33-8.34.(1H, d), 8.67 (1H, s), 10.35 (1H, s).(ESI) m/z 226 (M+H)+。
３Ｂ：
【化１０１】
2010514681.tif 000103
【０２４９】
メタノール（１５０ｍＬ）中の化合物３Ａ（２５．５ｇ、０．１１３３ｍｏｌ）の撹拌溶液に、３０％のメタノール性メチルアミン溶液（３５ｍＬ、０．３３９９ｍｏｌ）を滴下した。混合物を１時間撹拌した。反応混合物を０℃まで冷却し、水素化ホウ素ナトリウム（８．６ｇ、０．２２６６ｍｏｌ）を少量ずつ加え、その後、反応を室温で終夜撹拌した。反応マスを濃縮し、酢酸エチルで希釈し、水およびブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濃縮した。カラム精製後に（２３ｇ、８５％）の純粋な化合物３Ｂが得られた。1H-NMR (400 MHz, CDCl3) δ 1.43 (6H, d), 2.49 (3H, s), 3.61-3.67 (1H, m), 3.85 (2H, s), 7.37-7.40 (1H, d), 8.07-8.10 (1H, d), 8.23 (1H, s).(ESI) m/z 241 (M+H)+。
３Ｃ：
【化１０２】
2010514681.tif 000104
【０２５０】
ＴＨＦ（４０ｍＬ）中の化合物３Ｂ（４ｇ、０．０１６６ｍｍｏｌ）およびトリエチルアミン（４．６ｍＬ、０．０３３３ｍｏｌ）の撹拌溶液に、Ｂｏｃ2Ｏ（３．９ｇ、０．０１８３ｍｍｏｌ）を加えた。反応を室温で終夜撹拌し、その後、水で希釈し、酢酸エチルで抽出した。有機相を水およびブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濃縮して、３Ｃ（４．３ｇ、７６％）が得られた。1H-NMR (400 MHz, CDCl3) δ 1.41-1.44 (6H, d), 1.54-1.57 (9H, bs), 2.92 (3H, s), 3.59-3.66 (1H, m), 4.49-4.52 (2H, d), 7.40-7.42 (1H, d), 7.95(1H, d), 8.08-8.10 (1H, d).(ESI) m/z 241 (M - Boc + 2H)+。
３Ｄ：
【化１０３】
2010514681.tif 000105
【０２５１】
ＤＣＭ（５０ｍＬ）中の３Ｃ（３．００ｇ、８．８１ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、ｍ−ＣＰＢＡ（４．９４ｇ、２２．０ｍｍｏｌ）を加えた。懸濁液を室温で１．５時間撹拌した。混合物を濾過し、沈殿物をＣＨ2Ｃｌ2（３×１０ｍＬ）ですすいだ。合わせたＤＣＭ溶液を１０％のＫ2ＣＯ3水溶液（３×）およびブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ2ＳＯ4）、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（０〜６０％の酢酸エチル／ヘキサンの勾配）によって精製して、３．１８ｇの３Ｄが黄色泡沫として得られた。MS (ESI) m/z 373.2 (M+H)+。
３Ｅ：
【化１０４】
2010514681.tif 000106
【０２５２】
メタノール（３０ｍＬ）中の３Ｄ（３．１８ｇ、８．５４ｍｍｏｌ）の溶液に１０％のＰｄ−Ｃ（１００ｍｇ）を加えた。混合物を排気し、Ｈ2（３×）でフラッシュし、その後、Ｈ2雰囲気下で１６時間撹拌した。反応を濾過し、濃縮し、その後、トルエンと同時蒸発させて、２．９２ｇの３Ｅが白色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 343.2 (M+H)+。
３Ｆ：
【化１０５】
2010514681.tif 000107
【０２５３】
ＣＨ2Ｃｌ2（３０ｍＬ）中の４−（４−ブロモフェニル）ブタン酸（２．２８ｇ、９．３９ｍｍｏｌ）の溶液に、塩化オキサリル（０．９３ｍＬ、１０．７ｍｍｏｌ）およびＤＭＦ（２滴）を加えた。混合物を室温で２時間撹拌し、その後、濃縮した。生じた油状物をトルエンと同時蒸発させて、酸塩化物が黄色油状物として得られた。５：１のＤＣＭ／ピリジン（３０ｍＬ）中の３Ｅ（２．９２ｇ、８．５４ｍｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（２０９ｍｇ、１．７１ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、ＤＣＭ（５ｍＬ）中の酸塩化物の溶液を加えた。混合物を０℃で１時間撹拌し、その後、水で反応停止させた。混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、その後、Ｈ2Ｏ（２×）、０．２ＮのＨＣｌおよびブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ2ＳＯ4）、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（０〜１００％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンの勾配）によって精製して、４．８４ｇの３Ｆ（１００％）が無色の結晶性固体として得られた。MS (ESI) m/z 567.2 (M+H)+。
３Ｇ：
【化１０６】
2010514681.tif 000108
【０２５４】
密封チューブに３Ｆ（３．００ｇ、５．３０ｍｍｏｌ）、ビス（ネオペンチルグリコラート）ジボロン（１．３２ｇ、５．８２ｍｍｏｌ）、およびＫＯＡｃ（１．３０ｇ、１３．３ｍｍｏｌ）を加えた。ＤＭＳＯ（１０ｍＬ）を加え、その後、懸濁液を排気およびアルゴン（４×）でフラッシュすることによって脱気した。（１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン）−ジクロロパラジウム（ＩＩ）（１９４ｍｇ、０．２６５ｍｍｏｌ）を加え、混合物を脱気し（１×）、密封した。反応を８０℃の油浴内に下げ、４時間撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、Ｈ2Ｏ（２×）およびブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ2ＳＯ4）、１インチ（２．５４ｃｍ）のシリカパッドゲルを通して濾過し、濃縮した。粗生成物を調製用ＨＰＬＣによって精製して、１．５５ｇの３Ｇがオフホワイト色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 533.4 (M+H)+。
３Ｈ：
【化１０７】
2010514681.tif 000109
【０２５５】
中間体２（１６４ｍｇ、１．１１ｍｍｏｌ）、３Ｇ（５３５ｍｇ、１．００ｍｍｏｌ）、およびグリオキシル酸一水和物（１１１ｍｇ、１．２１ｍｍｏｌ）を、ＣＨ3ＣＮ（３ｍＬ）およびＤＭＦ（２ｍｌ）に採った。混合物を６０℃で４８時間撹拌し、その後、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（１〜２０％のＭｅＯＨ／ＣＨ2Ｃｌ2の勾配）によって精製して、３１３ｍｇの３Ｈが淡黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 693.3 (M+H)+。
３Ｉ：
【化１０８】
2010514681.tif 000110
【０２５６】
５ｍＬのＥｔＯＡｃ中の３Ｈ（３１３ｍｇ、０．４５２ｍｍｏｌ）の溶液に、ジオキサン（５ｍＬ）中の４ＮのＨＣｌの溶液を加えた。生じた懸濁液を室温で１時間撹拌し、その後、濃縮して、２９５ｍｇ（９８％）の３Ｉが淡黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 593.3 (M+H)+。
実施例３
【０２５７】
ＤＣＭ（５０ｍＬ）中のＢＯＰ（３９２ｍｇ、０．８８６ｍｍｏｌ）、ＤＩＥＡ（０．３８６ｍＬ、２．２２ｍｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（２７１ｍｇ、２．２２ｍｍｏｌ）の溶液に、４０℃で、ＤＭＦ（５ｍＬ）中の３Ｉ（２９５ｍｇ、０．４４３ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（０．１５４ｍＬ、０．８８６ｍｍｏｌ）の溶液を、シリンジポンプを介して３時間かけて滴下し、１３時間撹拌した。混合物をＤＣＭで希釈し、その後、Ｈ2Ｏ（２×）およびブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ2ＳＯ4）、濃縮した。粗生成物を調製用ＨＰＬＣによって精製し、次いでフラッシュクロマトグラフィー（１〜２０％のＭｅＯＨ／ＣＨ2Ｃｌ2の勾配）によって精製して、８１ｍｇのラセミの大環状分子が淡黄色固形物として得られた。ラセミ体（４８ｍｇ）をキラルクロマトグラフィー（Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＡＤ−Ｈ（２０×２５０ｍｍ）、活性のより低い鏡像異性体を溶出させるために９０：１０のＥｔＯＨ／ヘプタン（２０ｍＬ／分）で１０分間、次いでより活性の高い鏡像異性体を溶出させるために１００％のＭｅＯＨで２０分間）によって分割した。第２のピークを調製用ＨＰＬＣ（ＣＨ3ＣＮ／Ｈ2Ｏ）によって再度精製して、２３．４ｍｇの実施例３が得られた。1H-NMR: (400 MHz, MeOD) δ ppm 7.77 (d, J=8.59 Hz, 1 H) 7.63 (dd, J=7.83, 2.02 Hz, 1 H) 7.36 (dd, J=7.71, 1.64 Hz, 1 H) 7.29 (d, J=8.08 Hz, 1 H) 7.02 - 7.11 (m, 3 H) 6.99 (dd, J=7.83, 1.77 Hz, 1 H) 6.91 (dd, J=8.59, 2.02 Hz, 1 H) 6.58 (d, J=1.77 Hz, 1 H) 5.61 (t, J=8.59 Hz, 2 H) 4.29 (s, 2 H) 4.12 (d, J=17.18 Hz, 1 H) 3.62 (dt, J=13.64, 6.82 Hz, 1 H) 3.40 (s, 3 H) 2.97 (ddd, J=13.64, 5.81, 2.53 Hz, 1 H) 2.52 (ddd, J=13.58, 11.18, 2.27 Hz, 1 H) 2.37 - 2.46 (m, 2 H) 2.22 - 2.33 (m, 1 H) 1.99 - 2.08 (m, 1 H) 1.35 (d, J=6.82 Hz, 3 H) 1.21 (d, J=6.82 Hz, 3 H).(ESI) m/z 575.2 (M+H)+。
（実施例４）
（Ｒ）−４−メチル−２−（１−オキソ−１，２，３，４−テトラヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−７−（プロパン−２−スルホニル）−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオントリフルオロ酢酸塩
【化１０９】
2010514681.tif 000111
４Ａ：
【化１１０】
2010514681.tif 000112
【０２５８】
マイクロ波反応バイアル内で、中間体１（１２８ｍｇ、０．７８９ｍｍｏｌ）、３Ｇ（４００ｍｇ、０．７５１ｍｍｏｌ）、およびグリオキシル酸一水和物（６９．２ｍｇ、０．７５１ｍｍｏｌ）をアセトニトリル（２．２５ｍＬ）およびＤＭＦ（１．７５ｍＬ）に溶かして、黄色溶液が得られた。混合物をマイクロ波反応器内、１００℃で１０分間照射し、その後、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（１〜２０％のＭｅＯＨ／ＣＨ2Ｃｌ2の勾配）によって精製して、３８０ｍｇ（７１．６％）の４Ａが黄色ガラスとして得られた。(ESI) m/z 707.2 (M+H)+。
４Ｂ：
【化１１１】
2010514681.tif 000113
【０２５９】
酢酸エチル（５ｍＬ）中の４Ａ（３８０ｍｇ、０．５３８ｍｍｏｌ）の溶液に、ジオキサン（５ｍＬ、２０ｍｍｏｌ）中の４ＮのＨＣｌを加えて、懸濁液が得られた。懸濁液を室温で１時間撹拌し、その後、濃縮した。固形残渣をＥｔＯＡｃ（３×）およびトルエンと同時蒸発させて、３６５ｍｇ（１００％）の４Ｂが淡黄色固形物として得られた。(ESI) m/z 607.2 (M+H)+。
実施例４
【０２６０】
ＣＨ2Ｃｌ2（８０ｍＬ）およびＤＭＦ（２０ｍＬ）中のＢＯＰ（４７５ｍｇ、１．０７４ｍｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（３２８ｍｇ、２．６９ｍｍｏｌ）の溶液に、４０℃で、ＤＭＦ（５ｍＬ）中の４Ｂ（３６５ｍｇ、０．５３７ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（０．１８８ｍＬ、１．０７ｍｍｏｌ）の溶液を、シリンジポンプを介して７時間かけて加えた。その後、反応混合物を冷凍庫に入れ、終夜静置した。水（２ｍＬ）を反応に加え、混合物を茶色油状物まで濃縮した。Ｈ2Ｏ（１０ｍＬ）を加え、生じた固形物を濾過によって収集し、吸引乾燥させた。粗生成物を調製用ＨＰＬＣによって精製し、次いでメタノールから再結晶化させて、６３ｍｇのラセミの大環状分子が無色固形物として得られた。鏡像異性体をキラルクロマトグラフィー（Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＡＤ−Ｈ（２０×２５０ｍｍ）、活性のより低い鏡像異性体を溶出させるために１：１のＭｅＯＨ／ＥｔＯＨ＋０．１％のＤＥＡ（２０ｍＬ／分）で１５分間、その後、より活性の高い鏡像異性体を溶出させるために１００％のＭｅＯＨで２５分間）によって分割した。第２のピークを調製用ＨＰＬＣ（ＣＨ3ＣＮ／Ｈ2Ｏ）によって精製して、２８ｍｇの実施例４が得られた。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 7.77 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 7.57 (dd, J=7.70, 1.65 Hz, 1 H) 7.38 (d, J=2.20 Hz, 1 H) 7.33 - 7.37 (m, 1 H) 7.07 - 7.13 (m, 2 H) 6.95 - 7.02 (m, 2 H) 6.91 (dd, J=8.52, 1.92 Hz, 1 H) 6.59 (d, J=1.10 Hz, 1 H) 5.57 - 5.65 (m, 2 H) 4.11 (d, J=17.04 Hz, 1 H) 3.62 (dt, J=13.60, 6.66 Hz, 1 H) 3.42 (t, J=6.60 Hz, 2 H) 3.36 (s, 3 H) 2.93 - 3.01 (m, 1 H) 2.84 (t, J=6.60 Hz, 2 H) 2.48 - 2.56 (m, 1 H) 2.37 - 2.46 (m, 2 H) 2.21 - 2.32 (m, 1 H) 1.97 - 2.07 (m, 1 H) 1.35 (d, J=6.60 Hz, 3 H) 1.21 (d, J=6.60 Hz, 3 H).(ESI) m/z 589.2 (M+H)+。分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：１０．７１分、９９％；カラムＢ：１０．６３分、９８％。
（実施例５）
（Ｒ）−４−メチル−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−７−（プロパン−２−スルホニル）−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化１１２】
2010514681.tif 000114
５Ａ：
【化１１３】
2010514681.tif 000115
【０２６１】
３Ｇ（５００ｍｇ、０．９３９ｍｍｏｌ）、中間体３（１６５ｍｇ、１．０３３ｍｍｏｌ）およびグリオキシル酸一水和物（９５ｍｇ、１．０３３ｍｍｏｌ）に、アセトニトリル（５．０ｍＬ）、およびＤＭＦ（２．５ｍＬ）を加えた。混合物を７０℃で４．０時間撹拌した。溶媒を除去し、粗物質をシリカゲルカラム（４０ｇ）に加え、ＣＨ2Ｃｌ2／ＭｅＯＨ（２％〜２５％）で溶出させて、５Ａ（４４０ｍｇ、６７％の収率）が得られた。1H NMR (400 MHz, メタノール-d4) δ ppm  1.25 (d, J=7.03 Hz, 6 H) 1.40 - 1.48 (br , 9H) 1.93 - 2.03 (m, 2 H) 2.38 (t, J=7.47 Hz, 2 H) 2.67 (t, J=7.47 Hz, 2 H) 2.95 (s, 3 H) 4.82 (s, 2 H) 5.15 (s, 1 H) 6.54 (d, J=7.03 Hz, 1 H) 6.89 (d, J=7.03 Hz, 1 H) 7.16 - 7.24 (m, 3 H) 7.29 (d, J=2.64 Hz, 1 H) 7.42 (d, J=8.35 Hz, 1 H) 7.48 (d, J=7.91 Hz, 2 H) 7.70 (s, 1 H) 7.80 - 7.87 (m, 1 H),LC-MS 705 (M+H)。
５Ｂ：
【化１１４】
2010514681.tif 000116
【０２６２】
５Ａ（３４０ｍｇ、０．４８２ｍｍｏｌ）の懸濁液に、ジオキサン（１０ｍＬ、４０．０ｍｍｏｌ）中の４．０ＮのＨＣｌを加えた。混合物を室温で２．５時間撹拌した。溶媒を除去し、ＥｔＯＡｃで２回チェイスして、茶色固形物５Ｂ（３４０ｍｇ、１００％の収率）が得られた。1H NMR (400 MHz, メタノール-d4) δ ppm 1.28 (d, J=6.59 Hz, 6 H) 1.99 - 2.05 (m, 3 H) 2.43 (t, J=7.47 Hz, 2 H) 2.71 (t, J=7.47 Hz, 2 H) 2.78 (s, 3 H) 4.42 (s, 2 H) 5.33 (s, 1 H) 6.65 (d, J=7.03 Hz, 1 H) 7.08 (d, J=7.03 Hz, 1 H) 7.25 (d, J=8.35 Hz, 2 H) 7.39 - 7.45 (m, 3 H) 7.59 (d, J=8.79 Hz, 2 H) 7.79 (dd, J=8.79, 2.20 Hz, 1 H) 7.96 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 8.16 (d, J=2.20 Hz, 1 H); LC-MS 605 (M+H)。
実施例５
【０２６３】
ＣＨ2Ｃｌ2（３５ｍｌ）およびＤＭＦ（４．０ｍＬ）中のＢＯＰ（２０７ｍｇ、０．４６８ｍｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（１４３ｍｇ、１．１７０ｍｍｏｌ）の溶液に、４０℃で、ＤＭＦ（４．０ｍＬ）中の５Ｇ（１５０ｍｇ、０．２３４ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（０．０８２ｍＬ、０．４６８ｍｍｏｌ）の溶液を、シリンジポンプを介して４．０時間かけて加えた。５Ｂを添加した直後に、溶媒を除去した。残渣をＣＨＣｌ3（６０ｍＬ）に再度溶かし、この溶液に水（２０ｍＬ）およびブライン（２０ｍＬ）を加えた。層を分離し、水性物をＣＨＣｌ3（２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をＮａ2ＳＯ4で乾燥させた。溶媒の蒸発後、粗生成物をＭｅＯＨ／ＤＭＳＯ（４．０ｍＬ、１：１）に溶かし、０．１％のＴＦＡを含む９０％の水〜アセトニトリル中の１０％の水で溶出させるＡＸＩＡカラムを用いた調製用ＨＰＬＣによって精製して、粗環（６２ｍｇ、４２％の収率）が得られた。粗生成物および別の合成からの物質（１１０ｍｇ）を１６ｍＬの８５：１５のＩＰＡ−０．１％ＤＥＡ：ヘプタン−０．１％ＤＥＡおよび０．１ｍＬのＤＥＡに溶かし、８５：１５のＩＰＡ−０．１％ＤＥＡ：ヘプタン−０．１％のＤＥＡで２５分間、１０ｍＬ／分溶出させて第１の鏡像異性体（保持時間＝１２分、３６ｍｇ）を得て、その後、１００％の１：１のＥｔＯＨ：ＭｅＯＨ−０．１％のＤＥＡ、１０ｍｌ／分〜２０ｍｌ／分で４０分間溶出させて第２の鏡像異性体（保持時間＝３８分、３９ｍｇ）を得るＣｈｉｒａｌ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０ｍｍ×２０ｍｍカラムによって分割した。ピーク２は実施例５であることが同定された：1H NMR (400 MHz, メタノール-d4) δ ppm 1.16 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 1.30 (d, J=6.60 Hz, 3 H) 1.93 - 2.04 (m, 1 H) 2.23 (d, J=10.99 Hz, 1 H) 2.38 - 2.48 (m, 3 H) 2.86 - 2.96 (m, 1 H) 3.36 (s, 3 H) 3.57 (m, J=6.60 Hz, 1 H) 4.08 (d, J=17.04 Hz, 1 H) 5.61 (d, J=17.59 Hz, 1 H) 5.65 (s, 1 H) 6.52 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.58 (s, 1 H) 6.88 - 6.96 (m, 2 H) 6.98 - 7.03 (m, 1 H) 7.03 - 7.07 (m, 1 H) 7.23 (dd, J=8.52, 2.47 Hz, 1 H) 7.32 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 7.41 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 7.52 (s, 1 H) 7.61 (d, J=6.60 Hz, 1 H) 7.74 (d, J=8.24 Hz, 1 H); LC-MS 587 (M+H)。
（実施例６）
（Ｒ）−７−エタンスルホニル−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化１１５】
2010514681.tif 000117
６Ａ：
【化１１６】
2010514681.tif 000118
【０２６４】
１Ｅの調製に用いた手順と同様に、１Ｄ（５００ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）および中間体３（１５９ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）をグリオキシル酸一水和物（９１ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）と反応させて、６Ａ（５８０ｍｇ、０．８５７ｍｍｏｌ、８６％の収率）が黄色泡沫として得られた。MS (ESI) m/z 677.6 (M+H)+。
６Ｂ：
【化１１７】
2010514681.tif 000119
【０２６５】
６Ａ（５８０ｍｇ、０．８５７ｍｍｏｌ）をジオキサン（５ｍＬ）に溶かし、ジオキサン中の４．０ＭのＨＣｌを加えた。反応混合物を２時間、周囲温度で撹拌した。液体を茶色固形物から傾瀉して除去し、濃縮した。茶色固形物をＭｅＯＨ（５０ｍＬ）に溶かし、真空下で濃縮して、６Ｂ（３３０ｍｇ、０．５３８ｍｍｏｌ、６２．８％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 577.5 (M+H)+
実施例６
【０２６６】
ＤＭＦ（５．０ｍＬ）中の６Ｂ（３３０ｍｇ、０．５３８ｍｍｏｌ）の溶液を、シリンジポンプを介して６時間かけて、ＣＨ2Ｃｌ2（１００ｍＬ）中のＢＯＰ（７１４ｍｇ、１．６１５ｍｍｏｌ）、ＤＭＡＰ（３２９ｍｇ、２．６９ｍｍｏｌ）、およびトリエチルアミン（０．３７５ｍＬ、２．６９ｍｍｏｌ）の溶液に、４０℃で加えた。反応混合物を真空下で濃縮し、調製用ＨＰＬＣによって精製して、３３０ｍｇの茶色油状物が得られた。１５０ｍｇのこの油状物を、Ｃｈｉｒａｌｃｅｌ  ＯＤ−Ｈ（２．０ｃｍ×２５ｃｍ、５ミクロン、Ｃｈｉｒａｌ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ，Ｉｎｃ．）、５０％のＭｅＯＨ／ＥｔＯＨ（１：１）／５０％のヘプタン、２０ｍＬ／分の流速、および２２０ｎｍでのｕｖ検出を用い、その後、Ｐｈｅｎｏｍ．Ｌｕｎａ  Ｃ１８、２１．２×１００ｍｍ、１０ミクロン、流速２０ｍＬ／分、Ａ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（９：１）、Ｂ：Ｈ２Ｏ／ＭｅＯＨ（１：９）、０．１％ＴＦＡ、２０〜１００％のＢ、１０分間の勾配、２２０ｎｍでのｕｖ検出を使用する第２の精製を用いて、鏡像異性体１（１０ｍｇ、０．０１８ｍｍｏｌ、６．６７％の収率）と実施例６（７ｍｇ、０．０１３ｍｍｏｌ、４．６７％の収率）とに分割した。実施例６の特徴づけ：LC/MS (ESI) m/z 559.2.5 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.23 (t, J=7.42 Hz, 3 H) 2.00 - 2.17 (m, 1 H) 2.26 - 2.46 (m, 3 H) 2.54 - 2.64 (m, 1 H) 2.83 - 2.97 (m, 1 H) 3.32 - 3.52 (m, 2 H) 4.18 (dd, J=17.04, 5.50 Hz, 1 H) 5.00 - 5.20 (m, 2 H) 6.54 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.64 (d, J=1.65 Hz, 1 H) 6.85 - 6.94 (m, 2 H) 7.02 - 7.14 (m, 2 H) 7.19 (dd, J=8.79, 2.20 Hz, 1 H) 7.29 - 7.46 (m, 3 H) 7.59 (dd, J=7.97, 1.37 Hz, 1 H) 7.75 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 8.98 (t, J=6.05 Hz, 1 H).分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：６．４２分、９５％；カラムＢ：６．４５分、９９％。
（実施例７）
［（２Ｒ，５Ｒ）−１７，２０−ジメチル−３，１２−ジオキソ−２−（４−オキソ−３，４−ジヒドロ−キナゾリン−６−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−５−イル］−酢酸
【化１１８】
2010514681.tif 000120
７Ａ：
【化１１９】
2010514681.tif 000121
【０２６７】
ジオキサン（５ｍＬ）中の４．０ＭのＨＣｌを、アセトニトリル（１０ｍＬ）中の（Ｒ）−３−アミノ−３−（３−ニトロフェニル）プロパン酸（２．８８ｇ、１３．７０ｍｍｏｌ）の溶液に加え、溶媒を真空下で除去した。別のフラスコ内で、塩化チオニル（１．１５０ｍＬ、１５．７６ｍｍｏｌ）をエタノール（５５ｍＬ）に−５℃で滴下し、３０分間撹拌した。溶液をＨＣｌ塩に加え、４０℃で１５時間撹拌し、その後、真空下で濃縮して、７Ａ（３．２３ｇ、１３．５７ｍｍｏｌ、９９％の収率）が白色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 239.3 (M+H)+。
７Ｂ：
【化１２０】
2010514681.tif 000122
【０２６８】
ＫＦ（８．７０ｇ、１５０ｍｍｏｌ）、ｎ−Ｂｕ4ＮＣｌ（２７．７ｇ、１００ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｂａ）2（２９０ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）、５−ブロモ−２−ヨード−１−メチルベンゼン（１５．５５ｇ、５０ｍｍｏｌ）、トリメチル（ビニル）シラン（２７ｍＬ、２００ｍｍｏｌ）、およびトルエン（１００ｍＬ）を耐圧容器に加え、アルゴンをスパージした。容器を密封し、１６０℃で６０分間加熱した。混合物を周囲温度まで冷却し、ジクロロメタンで希釈し、濾過し、濃縮した。粗油状物をフラッシュクロマトグラフィー（１００％のヘキサン）によって精製して、７Ｂ（１０ｇ、４７ｍｍｏｌ、９５％の収率）が透明な油状物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 2.26 (s, 6 H) 5.24 (dd, J=17.86, 1.92 Hz, 1 H) 5.55 (dd, J=11.54, 2.20 Hz, 1 H) 7.18 (s, 2 H).
７Ｃ：
【化１２１】
2010514681.tif 000123
【０２６９】
ＴＨＦ（２００ｍＬ、１００ｍｍｏｌ）中の７Ｂ（１．５ｇ、７．６ｍｍｏｌ）中の０．５Ｍの９−ＢＢＮの溶液を、密封チューブ内、１００℃で１０時間加熱した。混合物を２５０ｍＬのエルレンマイヤーフラスコ内で０Ｃまで冷却した。内部温度を３０℃未満に維持しながら、ＮａＯＨ（１．０Ｍ、２００ｍＬ）、その後Ｈ2Ｏ2（５０％、２００ｍＬ）をゆっくりと滴下した。ＨＣｌ（１．０Ｍ、２００ｍＬ）を加え、混合物をＥｔ2Ｏ（２×）で抽出した。有機物を合わせ、ＮａＨＣＯ3、ブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、真空下で濃縮した。粗油状物をフラッシュクロマトグラフィー（ＥｔＯＡｃ中に０％〜３０％のヘキサン）によって精製して、７Ｃ（６．７ｇ、６２％）が透明な油状物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 2.31 (s, 6 H) 2.89 (t, J=7.33 Hz, 2 H) 3.73 (t, J=7.33 Hz, 2 H) 7.16 (s, 2 H).
７Ｄ：
【化１２２】
2010514681.tif 000124
【０２７０】
塩化ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル（１．４８３ｇ、９．８４ｍｍｏｌ）を、ＤＣＭ（４５ｍＬ）中の７Ｃ（２．０５ｇ、８．９５ｍｍｏｌ）およびイミダゾール（０．９１４ｇ、１３．４２ｍｍｏｌ）の溶液に加え、４時間、室温で撹拌した。反応をＤＣＭ（１００ｍＬ）で希釈し、０．５ＭのＨＣｌ（１００ｍＬ）、ブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗油状物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜４０％のＥｔＯＡｃ、１２０ｇのカラム）によって精製して、７Ｄ（３．０５ｇ、８．８８ｍｍｏｌ、９９％の収率）が無色の油状物として得られた。1H NMR (400 MHz, クロロホルム-D) δ ppm -0.01 (s, 6 H) 0.86 (s, 9 H) 2.30 (s, 6 H) 2.84 (t, J=7.58 Hz, 2 H) 3.66 (t, 2 H) 7.13 (s, 2 H).
７Ｅ：
【化１２３】
2010514681.tif 000125
【０２７１】
ＢｕＬｉ（６．１１ｍＬ、９．７７ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ（８９ｍＬ）中の７Ｄ（３．０５ｇ、８．８８ｍｍｏｌ）の溶液に−７８℃で滴下した。５分間撹拌した後、ホウ酸トリメチル（２．０ｍＬ、１７．８ｍｍｏｌ）を加え、冷却浴を取り外した。反応混合物を１４時間、室温で撹拌した。反応混合物をＥｔ2Ｏ（２００ｍＬ）で希釈し、０．５ＭのＨＣｌ（１００ｍＬ）で５分間洗浄した。有機相を分離し、Ｈ2Ｏおよびブラインで洗浄し（それぞれ５０ｍＬ）、濃縮した。粗油状物をカラムクロマトグラフィー（２０分間かけて０〜１００％、ヘキサン中のＥｔＯＡｃ、８０ｇのカラム）によって精製して、７Ｅ（１．７ｇ、５．５１ｍｍｏｌ、６２．１％の収率）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, MeOD) δ ppm -0.03 (s, 6 H) 0.85 (s, 9 H) 2.33 (s, 6 H) 2.92 (t, J=7.07 Hz, 2 H) 3.74 (t, J=7.20 Hz, 2 H) 7.20 (s, 2 H).
７Ｆ：
【化１２４】
2010514681.tif 000126
【０２７２】
１Ｅの調製に用いた手順と同様に、７Ｅ（２５０ｍｇ、０．８１１ｍｍｏｌ）を中間体４（１４５ｍｇ、０．８９２ｍｍｏｌ）およびグリオキシル酸一水和物と反応させた。粗生成物をＭｅＯＨで粉砕した後に７Ｆ（１６７ｍｇ）が茶色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 368.3 (M+H)+。
７Ｇ：
【化１２５】
2010514681.tif 000127
【０２７３】
ＤＭＦ（２ｍＬ）中の７Ａ（１２５ｍｇ、０．４５５ｍｍｏｌ）およびトリエチルアミン（０．３８０ｍＬ、２．７３ｍｍｏｌ）の濁った溶液を、ＤＭＦ（２ｍＬ）中の７Ｆ（１６７ｍｇ、０．４５５ｍｍｏｌ）および１−ヒドロキシ−７−アザベンゾトリアゾール（６１．９ｍｇ、０．４５５ｍｍｏｌ）の溶液に加えた。１−（３−（ジメチルアミノ）プロピル）−３−エチル−カルボジイミドヒドロクロリド（１７４ｍｇ、０．９０９ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を１５時間、４０℃で撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）で希釈し、ブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ、４０ｇのカラム）によって精製して、７Ｇ（１６２ｍｇ、０．２７６ｍｍｏｌ、６０．７％の収率）がオレンジ色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, MeOH) δ ppm 0.94 - 1.18 (m, 3 H) 2.34 (s, 6 H) 2.83 - 3.05 (m, 4 H) 3.60 (t, J=7.42 Hz, 2 H) 3.75 - 3.87 (m, 1 H) 3.99 - 4.11 (m, 1 H) 4.96 (s, 1 H) 5.44 - 5.58 (m, 1 H) 7.11 - 7.21 (m, 2 H) 7.23 - 7.44 (m, 2 H) 7.48 (dd, J=8.79, 5.50 Hz, 1 H) 7.51 - 7.59 (m, 1 H) 7.76 - 7.92 (m, 2 H) 7.98 - 8.29 (m, 2 H). MS (ESI) m/z 588.3 (M+H)+。
７Ｈ：
【化１２６】
2010514681.tif 000128
【０２７４】
Ｐｄ／Ｃ（２７．２ｍｇ、０．０２６ｍｍｏｌ）を含むメタノール（１０ｍＬ）中の７Ｇ（１５０ｍｇ、０．２５５ｍｍｏｌ）の溶液を、Ｈ2下（５０ｐｓｉ）で４時間撹拌した。反応を濾過し、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、アニリン（１２２ｍｇ、０．２１９ｍｍｏｌ、８６％の収率）が黄色固形物として得られた。ホスゲン溶液（トルエン中に２０％、５８．５ｍｇ、０．１１８ｍｍｏｌ）を、アセトニトリル（１０ｍＬ）中の黄色固形物（６６ｍｇ、０．１１８ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で滴下した。冷却浴を取り外し、濁った混合物を１時間、室温で撹拌した。アルゴンの気泡を溶液に通し、その後、０．５ｍＬのＤＢＵを加えた。溶液を、２時間かけてＣＨ2Ｃｌ2（３０ｍＬ）中のトリエチルアミン（１６５μＬ、１．１８４ｍｍｏｌ）の溶液に、４０℃で滴下した。反応混合物を濃縮し、調製用ＨＰＬＣ（Ｐｈｅｎｏｍ．Ｌｕｎａ  Ｃ１８、２１．２×１００ｍｍ、１０ミクロン、流速２０ｍＬ／分、Ａ：Ｈ２Ｏ／ＭｅＯＨ（９：１）、Ｂ：Ｈ２Ｏ／ＭｅＯＨ（１：９）、０．１％ＴＦＡ、２０〜９０％のＢ、１０分間の勾配。）によって精製して、７Ｈ（１５ｍｇ）およびジアステレオマー２（９ｍｇ）が得られた。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.24 (t, J=7.15 Hz, 3 H) 2.29 (s, 3 H) 2.31 - 2.39 (m, 1 H) 2.50 (s, 3 H) 2.69 - 3.01 (m, 4 H) 3.10 - 3.26 (m, 2 H) 4.18 (q, J=7.15 Hz, 2 H) 5.05 (s, 1 H) 5.29 (dd, J=8.79, 4.95 Hz, 1 H) 6.26 (s, 1 H) 6.65 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 6.86 - 6.95 (m, 2 H) 7.14 (t, J=7.70 Hz, 1 H) 7.28 (d, J=2.75 Hz, 1 H) 7.33 - 7.42 (m, 2 H) 7.44 - 7.51 (m, 1 H) 8.71 (s, 1 H). MS (ESI) m/z 584.5 (M+H)+。
実施例７
【０２７５】
ＬｉＯＨ（１．０Ｍ、１ｍＬ）を、ＴＨＦ（１ｍＬ）中の７Ｈ（１５ｍｇ、０．０２６ｍｍｏｌ）の溶液に加え、２時間、室温で撹拌した。反応混合物を濃縮し、ＨＰＬＣ（Ｐｈｅｎｏｍ．Ｌｕｎａ  Ｃ１８、２１．２×１００ｍｍ、１０ミクロン、流速２０ｍＬ／分、Ａ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（９：１）、Ｂ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（１：９）、０．１％ＴＦＡ、２０〜１００％のＢ、１０分間の勾配。）によって精製して、実施例７（６ｍｇ、１０．８０μｍｏｌ、４２．０％の収率）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 2.28 (s, 3 H) 2.50 (s, 2 H) 2.61 - 2.95 (m, 4 H) 3.10 - 3.24 (m, 2 H) 5.04 (s, 1 H) 5.29 (dd, J=8.79, 5.50 Hz, 1 H) 6.26 (s, 1 H) 6.65 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 6.88 - 6.98 (m, 2 H) 7.09 - 7.19 (m, J=7.97, 7.97 Hz, 1 H) 7.27 (d, J=2.20 Hz, 1 H) 7.33 (dd, J=9.07, 2.47 Hz, 1 H) 7.39 (s, 1 H) 7.46 (d, J=9.34 Hz, 1 H) 8.48 (s, 1 H). MS (ESI) m/z 556.4 (M+H)+。分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：５．５４分、９５％；カラムＢ：５．９８分、９０％。
（実施例８）
［（２Ｒ，５Ｒ）−１７，２０−ジメチル−３，１２−ジオキソ−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−５−イル］−酢酸エチルエステル
【化１２７】
2010514681.tif 000129
８Ａ：
【化１２８】
2010514681.tif 000130
【０２７６】
１Ｅの調製に用いた手順と同様に、７Ｅ（２５０ｍｇ、０．８１１ｍｍｏｌ）を中間体３およびグリオキシル酸一水和物と反応させた。反応混合物を濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に５〜２０％のＭｅＯＨ、４０ｇのカラム）によって精製して、８Ａ（２４７ｍｇ、０．６７４ｍｍｏｌ、８３％の収率）が黄色固形物として得られた。
８Ｂ：
【化１２９】
2010514681.tif 000131
【０２７７】
７Ｇの調製に用いた手順と同様に、７Ａ（１８５ｍｇ、０．６７４ｍｍｏｌ）を、トリエチルアミン、１−ヒドロキシ−７−アザベンゾトリアゾール、および１−（３−（ジメチルアミノ）プロピル）−エチル−カルボジイミドＨＣｌを用いて８Ａとカップリングさせ、カラムクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ、４０ｇのカラム）によって精製して、８Ｂ（３７５ｍｇ、０．６３９ｍｍｏｌ、９５％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 587.4 (M+H)+。
８Ｃ：
【化１３０】
2010514681.tif 000132
【０２７８】
メタノール（１０ｍＬ）中のＰｄ／Ｃ（６８．０ｍｇ、０．０６４ｍｍｏｌ）を含む８Ｂ（３７５ｍｇ、０．６３９ｍｍｏｌ）の溶液を、Ｈ2雰囲気下（１ａｔｍ）で４時間撹拌した。反応混合物を濾過し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ、４０ｇのカラム）によって精製して、８Ｃ（２４５ｍｇ、０．４４０ｍｍｏｌ、６８．９％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 557.4 (M+H)+。
実施例８
【０２７９】
７Ｈの調製に用いた手順と同様に、８Ｃ（２３０ｍｇ、０．４１３ｍｍｏｌ）をホセゲン(Phosegene)と反応させ、調製用ＨＰＬＣ（Ｐｈｅｎｏｍ．Ｌｕｎａ  Ｃ１８、２１．２×１００ｍｍ、１０ミクロン、流速２０ｍＬ／分、Ａ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（９：１）、Ｂ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（１：９）、０．１％ＴＦＡ、２０〜９０％のＢ、１０分間の勾配。）によって精製して、ジアステレオマーの混合物（５０ｍｇ）が得られた。少量（１０ｍｇ）を調製用ＨＰＬＣ（Ｐｈｅｎｏｍ．ＡＸＩＡ  Ｌｕｎａ、１００×３０ｍｍ、５ミクロン、流速４０ｍＬ／分、Ａ：Ｈ2Ｏ／Ａｃｎ（９：１）、Ｂ：Ｈ2Ｏ／Ａｃｎ（１：９）、０．１％ＴＦＡ、３０〜４０％のＢ、１０分間の勾配）によって分割して、実施例８（４ｍｇ）およびそのジアステレオマー（２．５ｍｇ）が得られた。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 0.97 (t, J=7.15 Hz, 3 H) 2.40 (s, 3 H) 2.46 (s, 3 H) 2.70 - 2.96 (m, 2 H) 3.07 (s, 2 H) 3.74 (d, J=2.75 Hz, 2 H) 4.95 (s, 1 H) 5.05 - 5.17 (m, 1 H) 6.32 (s, 1 H) 6.58 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.67 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 6.89 (d, J=6.60 Hz, 1 H) 6.95 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 7.08 - 7.20 (m, 2 H) 7.27 (dd, J=8.79, 2.20 Hz, 1 H) 7.32 (s, 1 H) 7.47 - 7.60 (m, 2 H). MS (ESI) m/z 583.5 (M+H)+。分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：７．８８分、９６％；カラムＢ：７．７６分、９６％。
（実施例９）
［（２Ｒ，５Ｒ）−１７，２０−ジメチル−３，１２−ジオキソ−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−５−イル］−酢酸
【化１３１】
2010514681.tif 000133
【０２８０】
ＬｉＯＨ（１．０Ｍ、２ｍＬ）を、ＴＨＦ（２ｍＬ）中の実施例８およびそのジアステレオマー（４０ｍｇ）の混合物に加え、２時間、室温で撹拌した。反応混合物を濃縮し、ＨＰＬＣ（Ｐｈｅｎｏｍ．Ｌｕｎａ  Ｃ１８、２１．２×１００ｍｍ、１０ミクロン、流速２０ｍＬ／分、Ａ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（９：１）、Ｂ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（１：９）、０．１％ＴＦＡ、２０〜１００％のＢ、１０分間の勾配。）によって精製して、実施例９（１５ｍｇ）およびそのジアステレオマー（７ｍｇ）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 2.31 (s, 3 H) 2.49 (s, 3 H) 2.61 - 2.97 (m, 4 H) 3.08 - 3.26 (m, 2 H) 5.05 (s, 1 H) 5.26 - 5.39 (m, 1 H) 6.28 (s, 1 H) 6.55 (d, J=6.60 Hz, 1 H) 6.66 (dd, J=7.70, 1.65 Hz, 1 H) 6.87 - 7.00 (m, 3 H) 7.14 (t, J=7.97 Hz, 1 H) 7.22 (dd, J=8.79, 2.75 Hz, 1 H) 7.33 - 7.49 (m, 3 H). MS (ESI) m/z 555.09 (M+H)+。分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：６．８６分、９５％；カラムＢ：６．８７分、９５％。
（実施例１０）
［（２Ｒ，５Ｒ）−１７，２０−ジメトキシ−３，１２−ジオキソ−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−５−イル］−酢酸エチルエステル
【化１３２】
2010514681.tif 000134
１０Ａ：
【化１３３】
2010514681.tif 000135
【０２８１】
ＣＨ2Ｃｌ2（１００ｍＬ）中の臭素（６．６ｍＬ、１２７ｍｍｏｌ）の溶液を、ＣＨ2Ｃｌ2（１２７３ｍＬ）中の２，６−ジメトキシアニリン（１９．５ｇ、１２７ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、５時間かけて滴下した。反応混合物をさらに３０分間撹拌し、その後、ＮａＯＨ（１．０Ｍ、５００ｍＬ）を加えた。相を分離し、有機相をＨ2Ｏ（１×２５０ｍＬ）、ブライン（１×２５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗茶色油状物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜５０％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、１０Ａ（２０ｇ、６９．８ｍｍｏｌ、５４．８％の収率）が白色固形物として得られた。
１０Ｂ：
【化１３４】
2010514681.tif 000136
【０２８２】
Ｈ2Ｏ（２０ｍＬ）中の亜硝酸ナトリウム（０．７１３ｍＬ、２２．４１ｍｍｏｌ）を、ＨＣｌ（６．０Ｍ、４０ｍＬ）中の１０Ａ（５ｇ、２１．５４ｍｍｏｌ）の溶液に、温度を５℃未満に維持しながら滴下した。生じた溶液をＨ2Ｏ（２ｍＬ）中のＫＩ（３．５８ｇ、２１．５４ｍｍｏｌ）にゆっくりと加え、次いでヨウ化テトラブチルアンモニウム（３．９８ｇ、１０．７７ｍｍｏｌ）を加え、その後、６０℃で３時間加熱し、終夜室温で撹拌した。反応混合物をＨ2Ｏ（２００ｍＬ）で希釈し、Ｅｔ2Ｏ（１×４００ｍＬ）で抽出した。有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜１５％のＥｔＯＡｃ、４０ｇのカラム）によって精製して、１０Ｂ（２．５ｇ、７．２９ｍｍｏｌ、３３．８％の収率）が白色固形物として得られた。
１０Ｃ：
【化１３５】
2010514681.tif 000137
【０２８３】
７Ｂの調製に用いた手順と同様に、１０Ｂ（０．８７ｇ、２．５４ｍｍｏｌ）をＫＦ、ｎ−Ｂｕ4ＮＣｌ、Ｐｄ（ｄｂａ）2およびトリメチル（ビニル）シランと反応させ、カラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜２０％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、１０Ｃ（４８０ｍｇ、１．９７５ｍｍｏｌ、７８％の収率）が透明な固形物として得られた。（複数回繰り返した。）
１０Ｄ：
【化１３６】
2010514681.tif 000138
【０２８４】
７Ｃの調製に用いた手順と同様に、１０Ｃ（２．２５ｇ、９．２６ｍｍｏｌ）を９−ＢＢＮと反応させ、カラムクロマトグラフィーによって精製して、１０Ｄ（８５０ｍｇ、３．２６ｍｍｏｌ、３５．２％の収率）が白色固形物として得られた。
１０Ｅ：
【化１３７】
2010514681.tif 000139
【０２８５】
Ｎ−（ベンジルオキシカルボニルオキシ）スクシンイミド（２．６ｇ、１０．６ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（３．８１ｍＬ、２１．８４ｍｍｏｌ）を、ＣＨ2Ｃｌ2（６０ｍＬ）中の７Ａ（２．４ｇ、８．７４ｍｍｏｌ）の溶液に加え、１５時間、室温で撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）で希釈し、０．２５ＭのＨＣｌ（５０ｍＬ）、ＮａＨＣＯ3（５０ｍＬ）、ブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗油状物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜１００％のＥｔＯＡｃ、８０ｇのカラム）によって精製して、１０Ｅ（３．０５ｇ、８．１９ｍｍｏｌ、９４％の収率）が白色固形物として得られた。
１０Ｆ：
【化１３８】
2010514681.tif 000140
【０２８６】
エタノール（１５０ｍＬ）、水（３７．５ｍＬ）、および酢酸（７．５ｍＬ）中の１０Ｅ（３．０５ｇ、８．１９ｍｍｏｌ）の溶液を、加熱還流した（浴＝１１０℃）。鉄（２．２８７ｇ、４１．０ｍｍｏｌ）を１０分間かけて少量ずつ加えた。反応混合物をさらに１時間還流し、室温まで冷却した。混合物を飽和ＮａＨＣＯ3（５０ｍＬ）で中和し、Ｈ2Ｏ（２００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３×１００ｍＬ）で抽出した。有機物を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮して、１０Ｆ（２．２５ｇ、６．５７ｍｍｏｌ、８０％の収率）が白色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 343.3 (M+H)+。
１０Ｇ：
【化１３９】
2010514681.tif 000141
【０２８７】
ホスゲン（２４６０ｍｇ、４．９８ｍｍｏｌ）を、炭酸水素ナトリウム（１０４６ｍｇ、１２．４５ｍｍｏｌ）を含むＤＣＭ（２５ｍＬ）中の１０Ｆ（８５２ｍｇ、２．４８９ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で滴下した。冷却浴を取り外し、反応混合物を１時間、室温で撹拌し、濾過し、真空下で濃縮した。油状物および１０Ｄ（６５０ｍｇ、２．４８９ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（２５ｍＬ）に溶かし、−４０℃まで冷却した。ＮａＨを一度に加え、冷却浴を取り外し、反応混合物を１５時間撹拌した。反応をクエン酸（５ｍＬ、飽和）で反応停止させ、Ｈ2Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２×１００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機物をブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜８０％のＥｔＯＡｃ、８０ｇのカラム）によって精製して、１０Ｇ（１．２ｇ、１．９０６ｍｍｏｌ、７７％の収率）が白色泡沫として得られた。MS (ESI) m/z 629.2/631.2 (M+H)+。
１０Ｈ：
【化１４０】
2010514681.tif 000142
【０２８８】
１Ｄの調製に用いた手順と同様に、１０Ｇ（１．２ｇ、１．９０６ｍｍｏｌ）をビス（ネオペンチルグリコラート）ジボロン、酢酸カリウム、１Ｃ（３．７ｇ、６．８６ｍｍｏｌ）および（１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン）−ジクロロパラジウム（ＩＩ）と反応させ、調製用ＨＰＬＣ（Ｈ2Ｏ、ＭｅＯＨ、０．１％のＴＦＡ）によって精製して、１０Ｈ（７５０ｍｇ、１．２６２ｍｍｏｌ、６６．２％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 593.3 (M-H)-。
１０Ｉ：
【化１４１】
2010514681.tif 000143
【０２８９】
１Ｅの調製に用いた手順と同様に、１０Ｈ（２５０ｍｇ、０．４２１ｍｍｏｌ）、中間体３、およびグリオキシル酸一水和物を反応させ、フラッシュクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０％〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、１０Ｉ（３１０ｍｇ、０．４０４ｍｍｏｌ、９６％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 767.3 (M+H)+。
実施例１０
【０２９０】
ＭｅＯＨ（５ｍＬ）中の１０Ｉ（３２２ｍｇ、０．４２０ｍｍｏｌ）の溶液を、Ｐｄ／Ｃと共に、Ｈ2下（６０ｐｓｉ）で４時間撹拌した。反応を濾過し、濃縮して、粗脱保護アミン（１９４ｍｇ、０．３０７ｍｍｏｌ、７３．０％の収率）が黄色ガラスとして得られた。ＤＭＦ（４ｍＬ）中の粗生成物の溶液を、ＢＯＰ（２７１ｍｇ、０．６１３ｍｍｏｌ）、ＤＭＡＰ（１８７ｍｇ、１．５３３ｍｍｏｌ）、およびＴＥＡ（０．２１４ｍＬ、１．５３３ｍｍｏｌ）の溶液に、３５℃で、シリンジポンプを介して５時間かけて加えた。反応を濃縮し、調製用ＨＰＬＣによって精製して、実施例１０（３０ｍｇ、０．０４９ｍｍｏｌ、１５．９２％の収率）が２．６：１のジアステレオマーの混合物として得られた。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 0.93 - 1.27 (m, 3 H) 2.68 - 2.91 (m, 3 H) 3.08 - 3.22 (m, 1 H) 3.52 - 3.63 (m, 2 H) 3.72 - 3.86 (m, 3 H) 3.98 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 4.03 - 4.20 (m, 2 H) 4.44 - 4.52 (m, 1 H) 5.08 - 5.16 (m, 1 H) 5.27 - 5.37 (m, 1 H) 6.42 - 6.51 (m, 1 H) 6.51 - 6.61 (m, 2 H) 6.66 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 6.86 - 6.97 (m, 2 H) 7.01 (s, 1 H) 7.13 (t, J=7.70 Hz, 1 H) 7.22 - 7.32 (m, 1 H) 7.41 - 7.61 (m, 2 H). MS (ESI) m/z 615.4 (M+H)+。分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：７．６１（副）、７．７５（主）分、９９％；カラムＢ：７．５２（副）、７．６５（主）分、９９％。
（実施例１１）
［（２Ｒ，５Ｒ）−１７，２０−ジメトキシ−３，１２−ジオキソ−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−５−イル］−酢酸
【化１４２】
2010514681.tif 000144
【０２９１】
１．０ＭのＬｉＯＨ（２ｍＬ）の溶液を、ＴＨＦ（２ｍＬ）中の実施例１０（２５ｍｇ、０．０４１ｍｍｏｌ）の溶液に加え、室温で２時間撹拌した。１．０ＭのＨＣｌ（２ｍＬ）を加え、反応混合物を真空下で濃縮した。粗生成物を調製用ＨＰＬＣによって精製して、実施例１１が白色固形物として得られた。（１０ｍｇ、４：１のジアステレオマーの混合物）。MS (ESI) m/z 587.3 (M+H)+。分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：６．８４分、９９％；カラムＢ：６．８２分、９９％。
（実施例１２）
［（２Ｒ，５Ｒ）−１７，２０−ジメトキシ−３，１２−ジオキソ−２−（４−オキソ−３，４−ジヒドロ−キナゾリン−６−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−５−イル］−酢酸エチルエステル
【化１４３】
2010514681.tif 000145
１２Ａ：
【化１４４】
2010514681.tif 000146
【０２９２】
１Ｅの調製に用いた手順と同様に、１０Ｈ（２００ｍｇ、０．３３６ｍｍｏｌ）、中間体４、およびグリオキシル酸一水和物を反応させ、フラッシュクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０％〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、１２Ａ（２００ｍｇ、０．２６０ｍｍｏｌ、７７％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 768.4 (M+H)+。
実施例１２
【０２９３】
メタノール（５ｍＬ）中の１２Ａの溶液を、Ｐｄ／Ｃと共にＨ2下（６０ｐｓｉ）で４時間撹拌した。反応を濾過し、濃縮して、粗未保護ベンジルアミン（１２５ｍｇ、０．１９７ｍｍｏｌ、７６％の収率）が黄色ガラスとして得られた。ＤＭＦ（４ｍＬ）中の粗物質（１２５ｍｇ、０．１９７ｍｍｏｌ）の溶液を、ＣＨ2Ｃｌ2（４０ｍＬ）中のＢＯＰ（１７４ｍｇ、０．３９５ｍｍｏｌ）、ＤＭＡＰ（１２１ｍｇ、０．９８６ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（０．１３７ｍＬ、０．９８６ｍｍｏｌ）の溶液に、３５℃で、シリンジポンプを介して５時間かけて加えた。反応を濃縮し、調製用ＨＰＬＣによって精製して、実施例１２（２５ｍｇ、０．０４１ｍｍｏｌ、２０．５９％の収率）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.23 (t, J=7.15 Hz, 3 H) 2.67 - 2.93 (m, 3 H) 3.14 (s, 1 H) 3.54 (s, 3 H) 4.00 (s, 3 H) 4.02 - 4.08 (m, J=2.20 Hz, 1 H) 4.18 (q, J=7.15 Hz, 2 H) 4.92 - 5.03 (m, 1 H) 5.10 (s, 1 H) 5.33 (d, J=4.40 Hz, 1 H) 6.43 (s, 1 H) 6.50 (s, 1 H) 6.66 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 6.92 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 7.02 (s, 1 H) 7.14 (t, J=7.70 Hz, 1 H) 7.30 - 7.41 (m, 2 H) 7.44 - 7.55 (m, 1 H) 8.57 (s, 1 H). MS (ESI) m/z 616.4 (M+H)+。分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：６．３０分、９１％；カラムＢ：６．８１分、９１％。
（実施例１３）
［（２Ｒ，５Ｒ）−１７，２０−ジメトキシ−３，１２−ジオキソ−２−（４−オキソ−３，４−ジヒドロ−キナゾリン−６−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−５−イル］−酢酸
【化１４５】
2010514681.tif 000147
【０２９４】
ＬｉＯＨ（１．０Ｍ、２ｍＬ）を、ＴＨＦ（２ｍＬ）中の実施例１２（２２ｍｇ、０．０３６ｍｍｏｌ）の溶液に加え、１時間、室温で撹拌した。ＨＣｌ（１．０Ｍ、２ｍＬ）を混合物に加え、真空下で濃縮した。粗固形物を調製用ＨＰＬＣ（Ｐｈｅｎｏｍ．Ｌｕｎａ  Ａｘｉａ、３０×１００ｍｍ、５ミクロン、流速４０ｍＬ／分、Ａ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（９：１）、Ｂ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（１：９）、０．１％ＴＦＡ、０〜７５％のＢ、１０分間の勾配）によって精製して、実施例１３（１９ｍｇ、０．０３２ｍｍｏｌ、９０％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 588.3 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 2.67 - 2.92 (m, 3 H) 3.07 - 3.22 (m, 1 H) 3.53 (s, 3 H) 4.00 (s, 3 H) 4.02 - 4.09 (m, J=7.15 Hz, 1 H) 4.96 - 5.02 (m, 1 H) 5.11 (s, 1 H) 5.28 - 5.40 (m, 1 H) 6.43 (s, 1 H) 6.50 (s, 1 H) 6.66 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 6.95 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 7.04 (s, 1 H) 7.14 (t, J=7.70 Hz, 1 H) 7.29 - 7.40 (m, 2 H) 7.43 - 7.51 (m, 1 H) 8.63 (s, 1 H).分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：５．４９分、９０％；カラムＢ：５．８０分、９８％。
（実施例１４）
４，１７，２０−トリメチル−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化１４６】
2010514681.tif 000148
１４Ａ：
【化１４７】
2010514681.tif 000149
【０２９５】
８Ａ（１００ｍｇ、０．２７３ｍｍｏｌ）を、トリエチルアミン、１−ヒドロキシ−７−アザベンゾトリアゾールおよび１−（３−（ジメチルアミノ）プロピル）−３−エチル−カルボジイミドヒドロクロリドを用いて、Ｎ−メチル−１−（３−ニトロフェニル）メタンアミン（４５．４ｍｇ、０．２７３ｍｍｏｌ）とカップリングさせた。粗固形物をカラムクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、１４Ａ（１３５ｍｇ、０．２６２ｍｍｏｌ、９６％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 515.3 (M+H)+。
１４Ｂ：
【化１４８】
2010514681.tif 000150
【０２９６】
Ｐｄ／Ｃ（２０ｍｇ）を含むＭｅＯＨ（５ｍＬ）中の１４Ａ（１３０ｍｇ、０．２５３ｍｍｏｌ）の溶液を、Ｈ2下（１ａｔｍ）で終夜撹拌した。反応を濾過し、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ、１２ｇのカラム）によって精製して、１４Ｂ（１０５ｍｇ、０．２１７ｍｍｏｌ、８６％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 485.3 (M+H)+。
実施例１４
【０２９７】
７Ｈの調製に用いた手順と同様に、１４Ｂ（１００ｍｇ、０．２０６ｍｍｏｌ）をホセゲンおよびＥｔ3Ｏと反応させ、調製用ＨＰＬＣ（Ｐｈｅｎｏｍ．Ｌｕｎａ  Ａｘｉａ、３０×１００ｍｍ、５ミクロン、流速４０ｍＬ／分、Ａ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（９：１）、Ｂ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（１：９）、０．１％ＴＦＡ、４０〜８０％のＢ、１０分間の勾配によって精製して、実施例１４が白色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 511.3 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ ppm 2.20 - 2.27 (m, 3 H) 2.37 (s, 3 H) 2.69 - 2.87 (m, 2 H) 2.89 - 3.09 (m, 2 H) 3.16 (s, 3 H) 3.82 (d, J=16.49 Hz, 1 H) 5.27 (d, J=15.94 Hz, 1 H) 5.60 (s, 1 H) 5.86 (s, 1 H) 6.33 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.61 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 6.76 - 6.87 (m, 1 H) 6.94 (s, 1 H) 7.13 (t, J=7.70 Hz, 1 H) 7.22 - 7.31 (m, 1 H) 7.34 (t, J=8.24 Hz, 2 H) 9.04 (s, 1 H) 10.86 (d, J=5.50 Hz, 1 H).分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：７．４７分、９９％；カラムＢ：７．４２分、９９％。
（実施例１５）
【化１４９】
2010514681.tif 000151
１５Ａ：
【化１５０】
2010514681.tif 000152
【０２９８】
３−（ピロリジン−２−イル）アニリンヒドロクロリド（５ｇ）を、以下の方法を用いて１５Ａ（２ｇ、９８％の回収率、＞９９．９％ｅｅ）と鏡像異性体２（２ｇ、９８％の回収率、＞９９．６％ｅｅ）に分割した：Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＡＤ−Ｈ（３０×２５０ｍｍ、５ミクロン、Ｃｈｉｒａｌ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ，Ｉｎｃ．）、ＣＯ2／ＭｅＯＨ／ＤＥＡ（８５：１５：０．１）、６５ｍＬ／分の流速、および２２０ｎｍでのｕｖ検出。MS (ESI) m/z 163.3 (M+H)+。キラル分析保持時間、１５Ａ：８．１８分、鏡像異性体２：１１．１９分（Ｃｈｉｒａｌｐａｋ  ＡＤ−Ｈ（４．６×２５０ｍｍ、１０ミクロン、Ｃｈｉｒａｌ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ，Ｉｎｃ．）、ＣＯ2／ＭｅＯＨ／ＤＥＡ（７０：３０：０．１）、３ｍＬ／分の流速、および２２０ｎｍでのｕｖ検出）。
１５Ｂ：
【化１５１】
2010514681.tif 000153
【０２９９】
トリエチルアミン、１−ヒドロキシ−７−アザベンゾトリアゾール、および１−（３−（ジメチルアミノ）プロピル）−エチル−カルボジイミドＨＣｌを用いて、１５Ａ（６６．４ｍｇ、０．４０９ｍｍｏｌ）と８Ａ（１５０ｍｇ、０．４０９ｍｍｏｌ）とをカップリングさせ、フラッシュクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、１５Ｂ（１５０ｍｇ、０．２９４ｍｍｏｌ、７１．８％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 511.4 (M+H)+。
実施例１５
【０３００】
７Ｈの調製に用いた手順と同様に、１５Ｂ（１５０ｍｇ、０．２９４ｍｍｏｌ）をホセゲンおよびＥｔ3Ｏと反応させ、調製用ＨＰＬＣ（Ｐｈｅｎｏｍ．Ｌｕｎａ  Ａｘｉａ、３０×１００ｍｍ、５ミクロン、流速４０ｍＬ／分、Ａ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（９：１）、Ｂ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（１：９）、０．１％ＴＦＡ、４０〜９０％のＢ、１０分間の勾配）によって精製して、実施例１５（１４ｍｇ、０．０２６ｍｍｏｌ、８．８８％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 537.3 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.68 - 1.81 (m, 1 H) 1.82 - 2.07 (m, 2 H) 2.24 - 2.30 (m, 1 H) 2.31 (s, 3 H) 2.47 (s, 3 H) 2.81 - 2.93 (m, 1 H) 3.14 - 3.27 (m, 1 H) 3.79 - 3.93 (m, 1 H) 3.96 - 4.10 (m, 2 H) 5.01 - 5.14 (m, 1 H) 5.18 - 5.26 (m, 1 H) 5.35 (s, 1 H) 6.08 (s, 1 H) 6.55 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.62 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 6.86 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 6.95 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 7.04 (s, 1 H) 7.13 (t, J=7.70 Hz, 1 H) 7.28 (dd, J=8.79, 2.75 Hz, 1 H) 7.36 (s, 1 H) 7.45 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 7.53 (d, J=2.20 Hz, 1 H).分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：７．７８分、９８％；カラムＢ：７．６９分、９８％。
（実施例１６）
［（２Ｒ，５Ｒ，１５Ｒ）−１５，２０−ジメチル−３，１２−ジオキソ−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−５−イル］−酢酸
【化１５２】
2010514681.tif 000154
１６Ａ：
【化１５３】
2010514681.tif 000155
【０３０１】
１０Ｇの調製に用いた手順と同様に、１０Ｆ（２３９ｍｇ、０．６９８ｍｍｏｌ）を炭酸水素ナトリウムおよびホスゲン、次いで中間体８およびＮａＨと反応させた。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜８０％のＥｔＯＡｃ、４０ｇのカラム）によって精製して、１６Ａ（１５ｍｇ、０．１９２ｍｍｏｌ、２７．６％の収率）が白色泡沫として得られた。MS (ESI) m/z 597.22/599.23 (M+H)+。
１６Ｂ：
【化１５４】
2010514681.tif 000156
【０３０２】
２９Ｂの調製に用いた手順と同様に、１６Ａ（１１５ｍｇ、０．１９２ｍｍｏｌ）をビス（ネオペンチルグリコラート）ジボロン）、酢酸カリウムおよび（１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン）−ジクロロパラジウム（ＩＩ）と反応させた。粗エステルを調製用ＨＰＬＣ（Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ、０．１％のＴＦＡ）によって精製して、１６Ｂ（７８ｍｇ、０．１３９ｍｍｏｌ、７２．１％の収率）が茶色油状物として得られた。MS (ESI) m/z 580.4 (M+NH4)+。
１６Ｃ：
【化１５５】
2010514681.tif 000157
【０３０３】
１Ｅの調製に用いた手順と同様に、１６Ｂ（７８ｍｇ、０．１３９ｍｍｏｌ）、中間体３、およびグリオキシル酸一水和物を反応させ、フラッシュクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０％〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、１６Ｃ（８５ｍｇ、０．１１６ｍｍｏｌ、８３％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 735.4 (M+H)+。
１６Ｄ：
【化１５６】
2010514681.tif 000158
【０３０４】
Ｐｄ／Ｃ（２０ｍｇ）を含むＭｅＯＨ（５ｍＬ）中の１６Ｃ（７８ｍｇ、０．１０６ｍｍｏｌ）の溶液を、Ｈ2下（５０ｐｓｉ）で６時間撹拌した。反応を濾過し、濃縮して、１６Ｄ（６０ｍｇ、０．１００ｍｍｏｌ、９４％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 601.5 (M+H)+。
１６Ｅ：
【化１５７】
2010514681.tif 000159
【０３０５】
ＤＭＦ（２ｍＬ）中の１６Ｄ（６０ｍｇ、０．１００ｍｍｏｌ）の溶液を、ＣＨ2Ｃｌ2（１０ｍＬ）中のＢＯＰ（８８ｍｇ、０．２００ｍｍｏｌ）、ＤＭＡＰ（６１．０ｍｇ、０．４９９ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（０．０７０ｍＬ、０．４９９ｍｍｏｌ）の溶液に、３５℃で、４時間かけて、シリンジポンプを介して５時間かけて加えた。反応を濃縮し、調製用ＨＰＬＣによって精製して、１６Ｅ（３ｍｇ、５．１５μｍｏｌ、５．１５％の収率）およびジアステレオマー２（３ｍｇ、５．１５μｍｏｌ、５．１５％の収率）が白色固形物として得られた。化合物をＷＥＬＫＯカラム（６０％のＥｔＯＨ／ＭｅＯＨ、４０％のヘプタン）によって再度精製した。MS (ESI) m/z 583.4 (M+H)+。
実施例１６
【０３０６】
ＬｉＯＨ（１ｍＬ、１．０Ｍ、水溶液）をＴＨＦ（１ｍＬ）中の１６Ｅ（３ｍｇ、５．１５μｍｏｌ）の溶液に加え、１時間、室温で撹拌した。ＨＣｌ（１ｍＬ、１．０Ｍ、水溶液）を加え、反応混合物を濃縮した。調製用ＨＰＬＣによって精製して、実施例１６（１．３ｍｇ、２．３４４μｍｏｌ、４５．５％の収率）が白色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 555.3 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.28 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 2.29 (s, 3 H) 2.67 - 2.89 (m, 2 H) 3.40 - 3.54 (m, 1 H) 4.03 (dd, J=10.99, 4.40 Hz, 1 H) 4.62 - 4.76 (m, 1 H) 5.11 (s, 1 H) 5.23 - 5.36 (m, J=9.34, 4.95 Hz, 1 H) 6.25 (s, 1 H) 6.55 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.65 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 6.91 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.95 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 7.08 - 7.17 (m, 1 H) 7.21 (dd, J=8.52, 2.47 Hz, 1 H) 7.37 (s, 1 H) 7.42 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 7.57 (d, J=8.24 Hz, 1 H).分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：６．９７分、９９％；カラムＢ：８．０１分、９８％。
（実施例１７）
（２Ｒ，１５Ｒ）−１７−エチル−４，１５−ジメチル−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化１５８】
2010514681.tif 000160
１７Ａ：
【化１５９】
2010514681.tif 000161
【０３０７】
７Ｂの調製に用いた手順と同様に、４−ブロモ−２−エチル−１−ヨードベンゼン（２．１ｇ、６．９ｍｍｏｌ）をトリメチル（ビニル）シランと、耐圧容器内で、１７５℃で４５分間反応させて、１７Ａ（１．１ｇ、７７％）が透明な油状物として得られた。1H NMR (400 MHz,CDCl3) δ ppm 1.03 (t, J=7.58 Hz, 3 H) 2.51 (q, J=7.66 Hz, 2 H) 5.15 (dd, J=10.99, 1.14 Hz, 1 H) 5.47 (dd, J=17.31, 1.14 Hz, 1 H) 6.74 (dd, J=17.43, 11.12 Hz, 1 H) 7.08 - 7.20 (m, 3 H).
１７Ｂ：
【化１６０】
2010514681.tif 000162
【０３０８】
７Ｃの調製に用いた手順と同様に、１７Ａ（１．９８ｇ、５．１ｍｍｏｌ）を耐圧容器内で９−ＢＢＮと共に１００℃で１５時間加熱して、１７Ｂ（０．９５ｇ、８１％）が透明な油状物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.23 (t, J=7.58 Hz, 3 H) 2.66 (q, J=7.58 Hz, 2 H) 2.87 (t, J=6.82 Hz, 2 H) 3.83 (t, J=6.82 Hz, 2 H) 7.06 (d, J=8.08 Hz, 1 H) 7.25 - 7.31 (m, 1 H) 7.32 - 7.37 (m, 1 H).
１７Ｃ：
【化１６１】
2010514681.tif 000163
【０３０９】
ＴＥＭＰＯ（０．０３４ｇ、０．２１８ｍｍｏｌ）をＣＨ2Ｃｌ2（４３．６ｍＬ）中の１７Ｂの溶液に加え、０℃まで冷却した。トリクロロシアヌル酸（５．５８ｇ、２４．０１ｍｍｏｌ）を、０℃の反応温度を維持しながら３０分間かけて少量ずつ加えた。反応混合物を１時間、室温で撹拌し、その後、セライト（登録商標）を通して濾過した。濾過した物をＮａ2ＣＯ3（２０ｍＬ、飽和）、ＨＣｌ（２０ｍＬ、１．０Ｍ）およびブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗１７Ｃは、精製せずに続く工程で使用した。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.19 (t, J=7.70 Hz, 3 H) 2.56 (q, J=7.33 Hz, 2 H) 3.67 (d, J=2.20 Hz, 2 H) 7.01 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 7.32 (dd, J=8.24, 2.20 Hz, 1 H) 7.38 (d, J=2.20 Hz, 1 H) 9.69 (t, J=2.20 Hz, 1 H).
１７Ｄ：
【化１６２】
2010514681.tif 000164
【０３１０】
ｔ−ブタノール（１５０ｍＬ）、アセトニトリル（２５ｍＬ）および水（５０．０ｍＬ）中の１７Ｃ（５ｇ、２２．０２ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で、２−メチル−２−ブテン（１１．７０ｍＬ、１１０ｍｍｏｌ）、亜塩素酸ナトリウム（７．９６ｇ、８８ｍｍｏｌ）およびリン酸ナトリウム一塩基性一水和物（３．４９ｇ、２５．３ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で１時間撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、０．１ＮのＨＣｌ、Ｈ2Ｏおよびブラインで洗浄した。有機相を乾燥させ（Ｎａ2ＳＯ4）、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、１７Ｄ（２．２５ｇ、９．２６ｍｍｏｌ、４２．０％の収率）が透明な油状物として得られた。MS (ESI) m/z 241.1/243.1 (M-H)-。1H NMR (400 MHz, クロロホルム-d) δ ppm 1.21 (t, J=7.45 Hz, 3 H) 2.62 (q, J=7.58 Hz, 2 H) 3.63 (s, 2 H) 7.07 (d, J=8.08 Hz, 1 H) 7.29 (dd, J=8.21, 2.15 Hz, 1 H) 7.35 (d, J=2.02 Hz, 1 H).
１７Ｅ：
【化１６３】
2010514681.tif 000165
【０３１１】
塩化オキサリル（５．０９ｍＬ、１０．１８ｍｍｏｌ）、次いでＤＭＦ（７．１７μＬ、０．０９３ｍｍｏｌ）を、ＣＨ2Ｃｌ2（５０ｍＬ）中の１７Ｄ（２．２５ｇ、９．２６ｍｍｏｌ）の溶液に、室温で加えた。２．５時間撹拌した後、反応を赤色油状物まで濃縮した。ＢｕＬｉ（６．３６ｍＬ、１０．１８ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ（５０ｍＬ）中の（Ｒ）−（＋）−４−ベンジル−２−オキソアゾリジノン（１．８０４ｇ、１０．１８ｍｍｏｌ）の溶液に−７８℃で加え、５分間撹拌した。ＴＨＦ（１０ｍＬ）中の、事前に単離した赤色油状物の溶液を、滴下し、反応混合物を１時間、−７８℃で撹拌した。反応を飽和ＮＨ4Ｃｌ（５ｍＬ）で反応停止させ、室温まで加温した。混合物をＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ）で希釈し、ブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜５０％のＥｔＯＡｃ、１２０ｇのカラム）によって精製して、１７Ｅ（３．１４ｇ、７．８１ｍｍｏｌ、８４％の収率）が淡黄色油状物として得られた。MS (ESI) m/z 402.1/404.1 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.21 (t, J=7.42 Hz, 3 H) 2.59 (q, J=7.70 Hz, 1 H) 2.77 (dd, J=13.19, 9.89 Hz, 1 H) 3.30 (dd, J=13.19, 3.30 Hz, 1 H) 4.16 - 4.36 (m, 4 H) 4.63 - 4.74 (m, 1 H) 7.04 (d, J=8.24 Hz, 1 H) 7.18 (d, J=6.60 Hz, 2 H) 7.26 - 7.34 (m, 4 H) 7.37 - 7.43 (m, 1 H).
１７Ｆ：
【化１６４】
2010514681.tif 000166
【０３１２】
ナトリウムビス（トリメチルシリル）アミド（８．５９ｍＬ、８．５９ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ（３０ｍＬ）中の１７Ｅ（３．１４ｇ、７．８１ｍｍｏｌ）の溶液に−７８℃で加えた。−７８℃で１時間撹拌した後、ＭｅＩ（２．４４０ｍＬ、３９．０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を２時間、−７８℃で撹拌し、その後、４時間かけて室温まで加温させた。反応を飽和ＮＨ4Ｃｌで反応停止させた。混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、Ｈ2Ｏ、飽和Ｎａ2ＳＯ3およびブラインで洗浄した。有機相をＮａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（０〜３５％の酢酸エチル／ヘキサン）によって精製して、１７Ｆ（２．０６ｇ、４．９５ｍｍｏｌ、６３．４％の収率）が透明な油状物として得られた。MS (ESI) m/z 416.2/418.2 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.24 (t, J=7.42 Hz, 3 H) 1.48 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 2.70 - 2.85 (m, 3 H) 3.35 (dd, J=13.19, 3.30 Hz, 1 H) 4.04 - 4.17 (m, 2 H) 4.58 - 4.67 (m, 1 H) 5.19 (q, J=6.96 Hz, 1 H) 7.10 (d, J=8.24 Hz, 1 H) 7.20 - 7.24 (m, 2 H) 7.26 - 7.37 (m, 4 H).
１７Ｇ：
【化１６５】
2010514681.tif 000167
【０３１３】
ＴＨＦ（２５ｍＬ）および水（８ｍＬ）中の１７Ｆ（２．０５ｇ、４．９２ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で、過酸化リチウム（過酸化水素（２．１５６ｍＬ、２４．６２ｍｍｏｌ）を水（８ｍＬ）中の水酸化リチウム一水和物（０．１３７ｍＬ、４．９２ｍｍｏｌ）の溶液に加えることによって調製）を滴下した。混合物を０℃で１時間撹拌した。反応を飽和Ｎａ2ＳＯ3（約１５ｍＬまで）で反応停止させ、その後、揮発物を真空下で除去した。混合物をＨ2Ｏで希釈し、水溶液をＤＣＭ（２×）で抽出した。水性物を濃ＨＣｌで酸性化し、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。合わせた有機抽出物をブラインで洗浄し、乾燥させ（Ｎａ2ＳＯ4）、濃縮して、１７Ｇ（１．２５ｇ、４．８２ｍｍｏｌ、９８％の収率）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.22 (t, J=7.70 Hz, 3 H) 1.46 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 2.59 - 2.75 (m, 2 H) 3.95 (q, J=7.15 Hz, 1 H) 7.17 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 7.28 - 7.39 (m, 2 H).
１７Ｈ：
【化１６６】
2010514681.tif 000168
【０３１４】
ＢＨ3−ＴＨＦ（１４．４７ｍＬ、１４．４７ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ（２５ｍＬ）中の１７Ｇ（１．２４ｇ、４．８２ｍｍｏｌ）の溶液に、０℃で滴下した。浴を取り外し、反応混合物を終夜撹拌した。反応混合物を０℃まで冷却し、水（７５ｍＬ）、次いで１ＮのＨＣｌ（１０ｍＬ）を加えた。１時間撹拌した後、混合物をＥｔＯＡｃ（２×１００ｍＬ）で抽出した。有機物を合わせ、０．１ＮのＨＣｌ、水およびブラインで洗浄し（それぞれ１００ｍＬ）、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜６０％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、１７Ｈ（１．１ｇ、４．５２ｍｍｏｌ、９４％の収率）が透明な油状物として得られた。1H NMR (400 MHz, クロロホルム-d) δ ppm 1.17 - 1.25 (m, 6 H) 1.32 (dd, J=6.69, 5.43 Hz, 1 H) 2.56 - 2.79 (m, 2 H) 3.16 - 3.29 (m, 1 H) 3.61 - 3.78 (m, 2 H) 7.08 (d, J=8.59 Hz, 1 H) 7.27 - 7.35 (m, 2 H).
１７Ｉ：
【化１６７】
2010514681.tif 000169
【０３１５】
ＢＯＣ−酸無水物（４．６１ｍＬ、１９．８６ｍｍｏｌ）およびトリエチルアミン（５．０３ｍＬ、３６．１ｍｍｏｌ）を、ＣＨ2Ｃｌ2（７２．２ｍＬ）中のＮ−メチル−１−（３−ニトロフェニル）メタンアミン（３ｇ、１８．０５ｍｍｏｌ）の溶液に加え、３０分間撹拌した。反応をＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ）で希釈し、１．０ＭのＨＣｌ、水およびブラインで洗浄し（それぞれ１００ｍＬ）、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。Ｐｄ／Ｃ（５０ｍｇ、０．０４７ｍｍｏｌ）を含むＭｅＯＨ（１００ｍＬ）中の粗生成物の溶液を、Ｈ2下（５０ｐｓｉ）で３０分間撹拌した。反応を、セライトを通して濾過し、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜１００％のＥｔＯＡｃ、１２０ｇのカラム）によって精製して、１７Ｉ（３．５ｇ、１４．８１ｍｍｏｌ、７５％の収率）が透明な黄色油状物として得られた。MS (ESI) m/z 237.24 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.46 (s, 9 H) 2.79 (s, 3 H) 4.31 (s, 2 H) 6.54 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.57 - 6.65 (m, 2 H) 6.87 (該当なし, 1 H) 7.05 (t, J=7.70 Hz, 1 H).
１７Ｊ：
【化１６８】
2010514681.tif 000170
【０３１６】
１０Ｇの調製に用いた手順と同様に、１７Ｉ（２１４ｍｇ、０．９０５ｍｍｏｌ）を炭酸水素ナトリウムおよびホスゲン、次いで中間体８およびＮａＨと反応させた。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜６０％のＥｔＯＡｃ、４０ｇのカラム）によって精製して、１７Ｊ（４００ｍｇ、０．７９１ｍｍｏｌ、９６％の収率）が透明な油状物として得られた。MS (ESI) m/z 503.4/505.4 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.20 (t, J=7.42 Hz, 3 H) 1.27 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 1.47 (s, 9 H) 2.56 - 2.73 (m, 2 H) 2.80 (d, J=14.84 Hz, 3 H) 3.32 - 3.50 (m, 1 H) 4.21 (d, J=7.15 Hz, 2 H) 4.37 (s, 1 H) 6.50 (s, 1 H) 6.91 (s, 1 H) 7.10 (d, J=9.34 Hz, 1 H) 7.15 - 7.28 (m, 2 H) 7.28 - 7.35 (m, 2 H).
１７Ｋ：
【化１６９】
2010514681.tif 000171
【０３１７】
２９Ｂの調製に用いた手順と同様に、１７Ｊ（４００ｍｇ、０．７９１ｍｍｏｌ）をビス（ネオペンチルグリコラート）ジボロン）、酢酸カリウムおよび（１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン）−ジクロロパラジウム（ＩＩ）と反応させた。粗ボロン酸エステルを調製用ＨＰＬＣ（ＭｅＯＨ／Ｈ2Ｏ、０．１％のＴＦＡ）によって精製して、１７Ｋ（３３０ｍｇ、０．７０２ｍｍｏｌ、８９％の収率）がベージュ色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 469.4 (M-H)-。
１７Ｌ：
【化１７０】
2010514681.tif 000172
【０３１８】
１Ｅの調製に用いた手順と同様に、１７Ｋ（３００ｍｇ、０．６３８ｍｍｏｌ）、中間体３、およびグリオキシル酸一水和物を反応させ、フラッシュクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０％〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、１７Ｌ（３５０ｍｇ、０．５４５ｍｍｏｌ、８５％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 643.5 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.19 (t, J=7.70 Hz, 3 H) 1.28 (dd, J=6.87, 2.47 Hz, 3 H) 1.46 (d, J=10.99 Hz, 9 H) 2.57 - 2.83 (m, 5 H) 3.40 - 3.51 (m, 1 H) 4.21 (d, J=7.70 Hz, 2 H) 4.36 (s, 2 H) 5.14 (s, 1 H) 6.53 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.81 - 6.94 (m, 2 H) 7.12 - 7.52 (m, 9 H) 7.97 (s, 1 H).
実施例１７
【０３１９】
ＨＣｌ（ジオキサン中に２．０Ｍ、２ｍＬ）を、ジオキサン（２ｍＬ）中の１７Ｌ（３５０ｍｇ、０．５４５ｍｍｏｌ）の溶液に加えた。反応を２時間撹拌し、その後、真空下で濃縮した。ＤＭＦ（４ｍＬ）中のベンジルアミンおよびＴＥＡ（０．１５２ｍＬ、１．０８９ｍｍｏｌ）の溶液を、ＤＣＭ（６０ｍＬ）中のＢＯＰ（４８２ｍｇ、１．０８９ｍｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（３３３ｍｇ、２．７２ｍｍｏｌ）の溶液に、３５℃で、４時間かけて、シリンジポンプを介して５時間かけて加えた。反応を濃縮し、調製用ＨＰＬＣによって精製して、実施例１７（３６ｍｇ、０．０６９ｍｍｏｌ、１２．６０％の収率）およびジアステレオマー２（１４ｍｇ、０．０２７ｍｍｏｌ、４．９０％の収率）が白色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 525.5 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.09 (t, J=7.70 Hz, 3 H) 1.30 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 2.47 - 2.61 (m, 1 H) 2.88 - 3.05 (m, 1 H) 3.43 - 3.59 (m, 1 H) 3.80 - 4.03 (m, 2 H) 4.64 (t, J=10.72 Hz, 1 H) 5.45 (d, J=16.49 Hz, 1 H) 5.66 - 5.74 (m, 1 H) 5.92 (s, 1 H) 6.53 - 6.61 (m, 1 H) 6.67 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 6.88 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 6.95 - 7.04 (m, 1 H) 7.16 (t, J=7.97 Hz, 1 H) 7.29 - 7.57 (m, 5 H) 7.63 (s, 1 H).分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：７．８５分、９９％；カラムＢ：７．７７分、９９％。
（実施例１８）
（２Ｒ，１５Ｒ）−７−シクロプロパンスルホニル−１７−エチル−４，１５−ジメチル−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化１７１】
2010514681.tif 000173
１８Ａ：
【化１７２】
2010514681.tif 000174
【０３２０】
１０Ｇの調製に用いた手順と同様に、中間体１１（３０８ｍｇ、０．９０５ｍｍｏｌ）を炭酸水素ナトリウムおよびホスゲン、次いで１７ＨおよびＮａＨと反応させた。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜６０％のＥｔＯＡｃ、４０ｇのカラム）によって精製して、１８Ａ（３８０ｍｇ、０．６２３ｍｍｏｌ、７６％の収率）が得られた。MS (ESI) m/z 609.3/611.3 (M+H)+。
１８Ｂ：
【化１７３】
2010514681.tif 000175
【０３２１】
ジオキサン（４ｍＬ）中の１８Ａ（３５０ｍｇ、０．５７２ｍｍｏｌ）、（１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン）−ジクロロパラジウム（ＩＩ）（２３．５４ｍｇ、０．０２９ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１６９ｍｇ、１．７１７ｍｍｏｌ）およびビス（ネオペンチルグリコラート）ジボロン（１９４ｍｇ、０．８５９ｍｍｏｌ）の混合物を脱気し、密封チューブ内で２時間、８０℃で撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ）で希釈し、濾過し、濃縮した。粗ボロン酸エステルを調製用ＨＰＬＣ（ＭｅＯＨ／Ｈ2Ｏ、０，１％のＴＦＡ）によって精製して、１８Ｂ（２７０ｍｇ、０．４６８ｍｍｏｌ、８２％の収率）がベージュ色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 575.7 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, MeOD) δ ppm 1.15 (t, J=7.20 Hz, 3 H) 1.20 (t, J=7.58 Hz, 3 H) 1.31 (d, J=6.82 Hz, 3 H) 2.57 - 2.95 (m, 4 H) 3.49 (q, J=6.91 Hz, 1 H) 4.06 (q, J=7.07 Hz, 2 H) 4.17 - 4.32 (m, 2 H) 4.97 - 5.16 (m, J=12.38, 12.38, 12.38 Hz, 3 H) 6.99 (d, J=7.33 Hz, 1 H) 7.14 - 7.46 (m, 11 H).
１８Ｃ：
【化１７４】
2010514681.tif 000176
【０３２２】
１Ｅの調製に用いた手順と同様に、１８Ｂ（２５０ｍｇ、０．４３５ｍｍｏｌ）、中間体３、およびグリオキシル酸一水和物を反応させ、フラッシュクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０％〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、１８Ｃ（２８０ｍｇ、０．３７５ｍｍｏｌ、８６％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 745.4 (M+H)+。
実施例１８
【０３２３】
ＨＣｌ（ジオキサン中に２．０Ｍ、２ｍＬ）を、ジオキサン（２ｍＬ）中の１８Ｃ（２８０ｍｇ、０．３７５ｍｍｏｌ）の溶液に加えた。反応を２時間撹拌し、その後、真空下で濃縮した。ＤＭＦ（４ｍＬ）中のベンジルアミンおよびＴＥＡ（０．１０５ｍＬ、０．７５０ｍｍｏｌ）の溶液を、ＤＣＭ（６０ｍＬ）中のＢＯＰ（３３２ｍｇ、０．７５０ｍｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（２２９ｍｇ、１．８７４ｍｍｏｌ）の溶液に、３５℃で、４時間かけて、シリンジポンプを介して５時間かけて加えた。反応を濃縮し、調製用ＨＰＬＣによって精製して、実施例１８（６．５ｍｇ、１０．３４μｍｏｌ、２．７６％の収率）が白色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 629.5 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, アセトニトリル-d6) δ ppm 0.96 (t, J=7.42 Hz, 3 H) 1.00 - 1.24 (m, 4 H) 1.29 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 2.33 - 2.49 (m, 1 H) 2.63 - 2.91 (m, 3 H) 3.28 (s, 3 H) 3.35 - 3.63 (m, 2 H) 3.91 (dd, J=10.72, 4.12 Hz, 1 H) 4.19 (d, J=17.59 Hz, 1 H) 4.59 (t, J=11.27 Hz, 1 H) 5.62 (s, 1 H) 5.71 (d, J=17.59 Hz, 1 H) 6.26 - 6.41 (m, 2 H) 6.76 - 6.87 (m, 2 H) 7.05 (s, 1 H) 7.16 (dd, J=8.52, 2.47 Hz, 1 H) 7.34 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 7.40 - 7.50 (m, 2 H) 7.57 - 7.67 (m, 1 H) 7.69 - 7.78 (m, 2 H) 9.13 (s, 1 H).分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：８．０２分、９９％；カラムＢ：８．０３分、９８％。
（実施例１９）
［（２Ｒ，５Ｒ，１５Ｒ）−１７−エチル−１５−メチル−３，１２−ジオキソ−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−５−イル］−酢酸エチルエステル
【化１７５】
2010514681.tif 000177
１９Ａ：
【化１７６】
2010514681.tif 000178
【０３２４】
１０Ｇの調製に用いた手順と同様に、１０Ｆ（３１０ｍｇ、０．９０５ｍｍｏｌ）を炭酸水素ナトリウムおよびホスゲン、次いで１７ＨおよびＮａＨと反応させた。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜６０％のＥｔＯＡｃ、４０ｇのカラム）によって精製して、１９Ａ（３５０ｍｇ、０．５７２ｍｍｏｌ、６９．６％の収率）が透明な油状物として得られた。MS (ESI) m/z 611.3/613.3 (M+H)+。
１９Ｂ：
【化１７７】
2010514681.tif 000179
【０３２５】
ジオキサン（４ｍＬ）中の１９Ａ（３５０ｍｇ、０．５７２ｍｍｏｌ）、（１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン）−ジクロロパラジウム（ＩＩ）（２３．５４ｍｇ、０．０２９ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（１６９ｍｇ、１．７１７ｍｍｏｌ）およびビス（ネオペンチルグリコラート）ジボロン（１９４ｍｇ、０．８５９ｍｍｏｌ）の混合物を脱気し、密封チューブ内で２時間、８０℃で撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ）で希釈し、濾過し、濃縮した。粗ボロン酸エステルを調製用ＨＰＬＣ（ＭｅＯＨ／Ｈ2Ｏ、０，１％のＴＦＡ）によって精製して、１９Ｂ（２７０ｍｇ、０．４６８ｍｍｏｌ、８２％の収率）がベージュ色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 575.7 (M-H)-。1H NMR (400 MHz, MeOD) δ ppm 1.15 (t, J=7.20 Hz, 3 H) 1.20 (t, J=7.58 Hz, 3 H) 1.31 (d, J=6.82 Hz, 3 H) 2.57 - 2.95 (m, 4 H) 3.49 (q, J=6.91 Hz, 1 H) 4.06 (q, J=7.07 Hz, 2 H) 4.17 - 4.32 (m, 2 H) 4.97 - 5.16 (m, J=12.38, 12.38, 12.38 Hz, 3 H) 6.99 (d, J=7.33 Hz, 1 H) 7.14 - 7.46 (m, 11 H).
１９Ｃ：
【化１７８】
2010514681.tif 000180
【０３２６】
１Ｅの調製に用いた手順と同様に、１９Ｂ（２７０ｍｇ、０．４６８ｍｍｏｌ）、中間体３、およびグリオキシル酸一水和物を反応させ、フラッシュクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０％〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、１９Ｃ（３４０ｍｇ、０．４５４ｍｍｏｌ、９７％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 749.6 (M+H)+。
実施例１９
【０３２７】
１９Ｃ（３４０ｍｇ、０．４５４ｍｍｏｌ）を、ＭｅＯＨ（２０ｍＬ）中でＰｄ／Ｃ（２５ｍｇ）と共に、Ｈ2下（６０ｐｓｉ）で５時間撹拌した。反応混合物を濾過し、濃縮して、粗ベンジルアミン（２３６ｍｇ、０．３８４ｍｍｏｌ、８５％の収率）が黄色ガラスとして得られた。ＤＭＦ（４ｍＬ）中のベンジルアミン（２３６ｍｇ、０．３８４ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（０．１０７ｍＬ、０．７６８ｍｍｏｌ）の溶液を、ＤＣＭ（６０ｍＬ）中のＢＯＰ（３４０ｍｇ、０．７６８ｍｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（２３５ｍｇ、１．９２０ｍｍｏｌ）の溶液に、３５℃で、４時間かけて、シリンジポンプを介して５時間かけて加えた。反応を濃縮し、調製用ＨＰＬＣによって精製して、実施例１９（６５ｍｇ、０．１０９ｍｍｏｌ、２８．４％の収率）およびジアステレオマー２（３０ｍｇ、０．０５０ｍｍｏｌ、１３．１０％の収率）が得られた。MS (ESI) m/z 597.3 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.04 (t, J=7.70 Hz, 3 H) 1.20 (t, J=7.15 Hz, 3 H) 1.28 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 2.39 - 2.55 (m, 1 H) 2.61 - 2.99 (m, 4 H) 3.41 - 3.54 (m, 1 H) 3.99 (dd, J=10.99, 3.85 Hz, 1 H) 4.14 (q, J=7.15 Hz, 2 H) 4.74 (t, J=10.44 Hz, 1 H) 5.14 (s, 1 H) 5.23 - 5.36 (m, 1 H) 6.24 (s, 1 H) 6.53 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.63 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 6.91 (dd, J=7.15, 3.30 Hz, 2 H) 7.05 - 7.16 (m, 2 H) 7.22 (dd, J=8.52, 2.47 Hz, 1 H) 7.43 (dd, J=12.09, 8.24 Hz, 3 H) 7.57 (dd, J=7.70, 1.65 Hz, 1 H).分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：８．３８、９６％；カラムＢ：８．２３分、９５％。
（実施例２０）
［（２Ｒ，５Ｒ，１５Ｒ）−１７−エチル−１５−メチル−３，１２−ジオキソ−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−５−イル］−酢酸
【化１７９】
2010514681.tif 000181
【０３２８】
ＬｉＯＨ（２ｍＬ、１．０Ｍ、水溶液）を、ＴＨＦ（２ｍＬ）中の実施例１９（３０ｍｇ、０．０５０ｍｍｏｌ）の溶液に加え、１時間、室温で撹拌した。ＨＣｌ（２ｍＬ、１．０Ｍ、水溶液）を加え、反応混合物を濃縮した。調製用ＨＰＬＣによって精製して、実施例２０（２１ｍｇ、０．０３７ｍｍｏｌ、７３．５％の収率）が白色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 569.2 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.06 (t, J=7.42 Hz, 3 H) 1.29 (d, J=6.60 Hz, 3 H) 2.43 - 2.58 (m, 1 H) 2.64 - 2.95 (m, 3 H) 3.42 - 3.55 (m, 1 H) 3.98 (dd, J=10.44, 3.85 Hz, 1 H) 4.74 (t, J=10.44 Hz, 1 H) 5.13 (s, 1 H) 5.32 (dd, J=9.34, 4.95 Hz, 1 H) 6.24 (s, 1 H) 6.56 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.64 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 6.94 (t, J=6.87 Hz, 2 H) 7.09 - 7.18 (m, 2 H) 7.25 (dd, J=8.79, 2.20 Hz, 1 H) 7.41 - 7.47 (m, 3 H) 7.50 - 7.59 (m, 1 H).分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：７．４６分、９９％；カラムＢ：７．４５分、９８％。
（実施例２１）
（２Ｒ，１５Ｒ）−７−メトキシメチル−４，１５，１７−トリメチル−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化１８０】
2010514681.tif 000182
２１Ａ：
【化１８１】
2010514681.tif 000183
【０３２９】
６−ニトロイソベンゾフラン−１（３Ｈ）−オン（２５ｇ、１４０ｍｍｏｌ）および水酸化カリウム（７．８３ｇ、１４０ｍｍｏｌ）をＭｅＯＨ／水（３００ｍＬ／５０ｍＬ）に溶かして、茶色溶液が得られた。反応混合物を９５℃まで加熱し、アルゴン下で１．５時間撹拌した。反応を真空下で赤色油性固形物まで濃縮した。ＴＢＤＰＳ−Ｃｌ（７７ｍＬ、３０１ｍｍｏｌ）を、トルエン（６００ｍＬ）およびピリジン（３００ｍＬ）中の油性固形物の溶液に加え、室温で７２時間撹拌した。反応混合物を５０℃で４時間加熱し、その後、飽和ＮａＨＣＯ3で反応停止させ、ＤＣＭ（３×３０００ｍＬ）で抽出し、油性残渣まで濃縮した。残渣をＭｅＯＨ（５００ｍＬ）およびＴＨＦ（２００ｍＬ）に溶かし、Ｋ2ＣＯ3水溶液（２００ｍＬ）で処理した。３０分間撹拌した後、混合物を４分の１の容量まで濃縮し、ブライン（２００ｍＬ）で希釈した。生じた混合物を０℃まで冷却し、１ＮのＫＨＳＯ4でｐＨ４〜５に調節し、酢酸エチル（３×２００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機物をブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ4）、真空下で赤色油性残渣まで濃縮し、これを０〜１００％のＨｅｘ／ＥｔＯＡｃで溶出させるシリカで精製して、２１Ａ（１７ｇ、２９％の収率）が無色透明の油状物として得られた。MS (ESI) m/z 436.2 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, MeOD) δ ppm 1.10 (s, 9 H) 5.24 (s, 2 H) 7.32 - 7.44 (m, 6 H) 7.65 (d, J=6.60 Hz, 4 H) 8.23 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 8.43 (dd, J=8.79, 2.75 Hz, 1 H) 8.74 (d, J=2.20 Hz, 1 H).
２１Ｂ：
【化１８２】
2010514681.tif 000184
【０３３０】
２１Ａ（１７ｇ、３９．０ｍｍｏｌ）およびボラン−ＴＨＦ錯体（１９５ｍＬ、１９５ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（５００ｍＬ）に溶かして、黄色溶液が得られた。溶液を６０℃まで加温し、５時間撹拌した。反応混合物を室温まで冷却し、水（２００ｍＬ）中に注ぎ、１ＮのＨＣｌで酸性化し、ＥｔＯＡｃ（３×２００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機物をブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ4）、真空下で濃縮して、２１Ｂ（１６ｇ、３８ｍｍｏｌ、９７％の収率）が油状物として得られた。MS (ESI) m/z 420.3 (M+H)+。
２１Ｃ：
【化１８３】
2010514681.tif 000185
【０３３１】
１Ｌの丸底フラスコ内で、２１Ｂ（１６ｇ、３８．０ｍｍｏｌ）および二酸化マンガン（１６．５０ｇ、１９０ｍｍｏｌ）をＤＣＭ（５００ｍＬ）中で混合して、黒色懸濁液が得られた。反応混合物を室温で１８時間、アルゴン下で撹拌した。反応混合物を、シリカゲルプラグ（４インチ（１０．１６ｃｍ））を通して濾過し、ＤＣＭ（５００ｍＬ）で洗浄した。濾液を濃縮して、２１Ｃがオレンジ色油状物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.13 (s, 9 H) 5.25 (s, 2 H) 7.35 - 7.46 (m, 6 H) 7.66 (d, J=6.60 Hz, 4 H) 8.12 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 8.46 (dd, J=8.52, 2.47 Hz, 1 H) 8.65 (d, J=2.75 Hz, 1 H) 10.14 (s, 1 H).
２１Ｄ：
【化１８４】
2010514681.tif 000186
【０３３２】
５００ｍＬの丸底フラスコ内で、２１Ｃ（１５ｇ、３５．８ｍｍｏｌ）をメタノール（４００ｍＬ）に溶かして、黄色溶液が得られた。メチルアミン（ＥｔＯＨ中に３３重量％、１０．０９ｍＬ、１０７ｍｍｏｌ）を加え、溶液を室温で１時間撹拌した後、０℃まで冷却し、水素化ホウ素ナトリウム（２．７１ｇ、７１．５ｍｍｏｌ）を少量ずつ加え、室温まで加温させ、２時間撹拌した。反応混合物を水（４００ｍＬ）で反応停止させ、酢酸エチル（５００ｍＬ）で希釈した。有機物を分離し、１ＮのＨＣｌ（１×１００ｍＬ）、ブラインで洗浄し、乾燥させ（ＭｇＳＯ4）、真空下で濃縮して、２１Ｄ（１４ｇ、３２ｍｍｏｌ、９０％の収率）がオレンジ色油状物として得られた。MS (ESI) m/z 435.3 (M+H)+。
２１Ｅ：
【化１８５】
2010514681.tif 000187
【０３３３】
Ｂｏｃ2Ｏ（０．５３９ｍＬ、２．３１９ｍｍｏｌ）を、ＣＨ2Ｃｌ2（２０ｍＬ）中の２１Ｄ（９６０ｍｇ、２．２０９ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（０．６１６ｍＬ、４．４２ｍｍｏｌ）の溶液に加え、室温で終夜撹拌した。反応をＣＨ2Ｃｌ2（８０ｍＬ）で希釈し、０．１ＭのＨＣｌ、飽和ＮａＨＣＯ3およびブラインで洗浄し（それぞれ５０ｍＬ）、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。ＴＢＡＦ（４．４２ｍＬ、４．４２ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ（２０ｍＬ）中の粗生成物の溶液に加え、１時間撹拌した。反応をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）で希釈し、Ｈ2Ｏおよびブラインで洗浄し（それぞれ５０ｍＬ）、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗油状物をカラムクロマトグラフィー（４０ｇのカラム、ヘキサン中に０〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、２１Ｅ（４８０ｍｇ、１．６２０ｍｍｏｌ、７３．３％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 295.3 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.46 (s, 9 H) 2.88 (s, 3 H) 4.55 (s, 2 H) 4.75 (d, J=4.95 Hz, 2 H) 7.60 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 8.03 (d, J=2.75 Hz, 1 H) 8.12 (dd, J=8.52, 2.47 Hz, 1 H).
２１Ｆ：
【化１８６】
2010514681.tif 000188
【０３３４】
メタンスルホン酸無水物（５２９ｍｇ、３．０４ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ（２０ｍＬ）中の２１Ｅ（６００ｍｇ、２．０２５ｍｍｏｌ）およびピリジン（０．４０９ｍＬ、５．０６ｍｍｏｌ）の溶液に一度に加え、２時間撹拌した。臭化リチウム（３５２ｍｇ、４．０５ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を３時間撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）で希釈し、水およびブラインで洗浄し（それぞれ５０ｍＬ）、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜７５％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、２１Ｆ（４５０ｍｇ、１．２５３ｍｍｏｌ、６１．９％の収率）が透明な黄色油状物として得られた。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.47 (d, J=34.63 Hz, 9 H) 2.90 (s, 3 H) 4.70 (s, 2 H) 4.80 (s, 2 H) 7.67 (d, J=8.24 Hz, 1 H) 8.03 (d, J=2.20 Hz, 1 H) 8.14 (dd, J=8.52, 2.47 Hz, 1 H).
２１Ｇ：
【化１８７】
2010514681.tif 000189
【０３３５】
ナトリウムメトキシド（５２９ｍｇ、２．４５０ｍｍｏｌ）を、ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中の２１Ｆ（４４０ｍｇ、１．２２５ｍｍｏｌ）の溶液に加え、室温で３日間撹拌した。固体塩化アンモニウム（１３１ｍｇ、２．４５０ｍｍｏｌ）を反応混合物に加え、濃縮した。残渣をＥｔＯＡｃ（７５ｍＬ）／Ｈ2Ｏ（５０ｍＬ）に溶かした。有機相を分離し、ブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜５０％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、２１Ｇ（３４０ｍｇ、１．０９６ｍｍｏｌ、８９％の収率）が淡黄色油状物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.47 (該当なし, 26 H) 2.86 (s, 3 H) 3.43 (s, 3 H) 4.44 - 4.59 (m, 4 H) 7.58 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 7.98 - 8.07 (m, 1 H) 8.11 (dd, J=8.52, 2.47 Hz, 1 H).
２１Ｈ：
【化１８８】
2010514681.tif 000190
【０３３６】
２１Ｇ（４００ｍｇ、１．２８９ｍｍｏｌ）をジオキサン（５ｍＬ）に溶かした。ジオキサン中のＨＣｌ（４．０Ｍ、５ｍＬ）を加え、反応混合物を８時間、室温で撹拌した。反応を濃縮して、２１Ｈ（３１５ｍｇ、１．２７７ｍｍｏｌ、９９％の収率）が紫色粉末として得られた。MS (ESI) m/z 211.3 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ ppm 2.63 (s, 3 H) 3.38 (s, 3 H) 4.25 (s, 2 H) 4.70 (s, 2 H) 7.72 (d, J=8.59 Hz, 1 H) 8.26 (dd, J=8.46, 2.40 Hz, 1 H) 8.50 (d, J=2.27 Hz, 1 H) 9.20 (s, 2 H).
２１Ｉ：
【化１８９】
2010514681.tif 000191
【０３３７】
中間体１０（１５０ｍｇ、０．４８７ｍｍｏｌ）、中間体３およびグリオキシル酸一水和物（４４．８ｍｇ、０．４８７ｍｍｏｌ）をアセトニトリル（１．６ｍＬ）／ＤＭＦ（４００μＬ）に溶かし、マイクロ波装置内、１００℃で１０分間加熱した。反応混合物を真空下で濃縮し、Ｅｔ2Ｏで粉砕して、２１Ｉ（１３０ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ、７６％の収率）が得られた。MS (ESI) m/z 367.5 (M+H)+。
２１Ｊ：
【化１９０】
2010514681.tif 000192
【０３３８】
２１Ｈおよび２１Ｉ（２６０ｍｇ、０．７１０ｍｍｏｌ）の溶液を、トリエチルアミン、１−ヒドロキシ−７−アザベンゾトリアゾール、および１−（３−（ジメチルアミノ）プロピル）−エチル−カルボジイミドＨＣｌを用いてカップリングさせ、カラムクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、２１Ｊ（１７６ｍｇ、０．３１５ｍｍｏｌ、４４．４％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 559.3 (M+H)+。
２１Ｋ：
【化１９１】
2010514681.tif 000193
【０３３９】
Ｐｄ／Ｃ（２０ｍｇ）を含むＭｅＯＨ（５ｍＬ）中の２１Ｊ（１７６ｍｇ、０．３１５ｍｍｏｌ）の溶液を、Ｈ2下（１ａｔｍ）、室温で１４時間撹拌した。反応を濾過し、濃縮して、２１Ｋ（１５４ｍｇ、０．２９１ｍｍｏｌ、９２％の収率）が得られた。MS (ESI) m/z 527.5 (M+H)+。
実施例２１
【０３４０】
７Ｈの調製に用いた手順と同様に、２１Ｋ（１５４ｍｇ、０．２９１ｍｍｏｌ）をホセゲンおよびＥｔ3Ｎと反応させ、調製用ＨＰＬＣ（Ｐｈｅｎｏｍ．Ｌｕｎａ  Ａｘｉａ、３０×１００ｍｍ、５ミクロン、流速４０ｍＬ／分、Ａ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（９：１）、Ｂ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（１：９）、０．１％ＴＦＡ、４０〜８０％のＢ、１０分間の勾配によって精製して、ジアステレオマーの混合物が得られた。ジアステレオマーをＷＥＬＫＯカラム（７５％のＥｔＯＨ／ＭｅＯＨ／２５％のヘプタン）によって分割して、ジアステレオマー１（２１ｍｇ、０．０３８ｍｍｏｌ、１３％の収率）および実施例２１（２１ｍｇ、０．０３８ｍｍｏｌ、１３％の収率）が白色固形物として得られた。実施例２１の特徴づけ：MS (ESI) m/z 555.5 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, アセトニトリル-d3) δ ppm 1.23 (d, J=6.60 Hz, 3 H) 3.18 (s, 3 H) 3.29 (s, 3 H) 3.32 - 3.44 (m, 1 H) 3.78 - 3.97 (m, 2 H) 4.29 - 4.45 (m, 2 H) 4.58 (t, J=10.99 Hz, 1 H) 5.38 (d, J=17.04 Hz, 1 H) 5.62 (s, 1 H) 5.92 (s, 1 H) 6.35 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.61 - 6.70 (m, 1 H) 6.81 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 7.10 (s, 1 H) 7.12 - 7.21 (m, 2 H) 7.27 - 7.41 (m, 3 H) 7.45 (d, J=2.20 Hz, 1 H) 7.60 (d, J=6.05 Hz, 1 H) 9.45 (d, 1 H).分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：６．６７分、９９％；カラムＢ：６．７９分、９９％。
（実施例２２）
（２Ｒ，１５Ｒ）−４，１５，１７−トリメチル−７−（２−メチル−２Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化１９２】
2010514681.tif 000194
２２Ａ：
【化１９３】
2010514681.tif 000195
【０３４１】
ＴＨＦ（１０ｍＬ）／水（５．００ｍＬ）中の中間体１８（４７０ｍｇ、１．３６２ｍｍｏｌ）、１−メチル−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（８５０ｍｇ、４．０８ｍｍｏｌ）、および炭酸ナトリウム（１７３２ｍｇ、１６．３４ｍｍｏｌ）の懸濁液を、アルゴンで脱気した。テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（７９ｍｇ、０．０６８ｍｍｏｌ）を加え、反応器を密封し、アルゴンをスパージし、１５時間、８０℃で撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）と水（５０ｍＬ）との間で分配した。有機層を分離し、ブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜６０％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、２２Ａ（３９５ｍｇ、１．１４０ｍｍｏｌ、８４％の収率）が、２，３−ジメチルブタン−２，３−ジオールが混入した黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 347.36 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.36 - 1.55 (m, 9 H) 2.76 (s, 3 H) 3.67 (s, 3 H) 4.25 - 4.37 (m, 2 H) 6.26 (d, J=2.20 Hz, 1 H) 7.42 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 7.57 (s, 1 H) 8.10 - 8.30 (m, 2 H).
２２Ｂ：
【化１９４】
2010514681.tif 000196
【０３４２】
２２Ａ（４５０ｍｇ、１．２９９ｍｍｏｌ）をジオキサン（５ｍＬ）に溶かした。ジオキサン中のＨＣｌ（４．０Ｍ、５ｍＬ）を加え、反応混合物を８時間、室温で撹拌し、反応を濃縮して、２２Ｂ（３５０ｍｇ、１．２３８ｍｍｏｌ、９５％の収率）が黄色粉末として得られた。MS (ESI) m/z 247.3 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ ppm 2.62 (t, J=5.31 Hz, 3 H) 3.92 (s, 3 H) 4.31 - 4.42 (m, 2 H) 7.71 (d, J=8.84 Hz, 1 H) 7.83 (s, 1 H) 8.20 (s, 1 H) 8.24 (dd, J=8.59, 2.53 Hz, 1 H) 8.59 (d, J=2.27 Hz, 1 H) 9.38 (s, 2 H).
２２Ｃ：
【化１９５】
2010514681.tif 000197
【０３４３】
ＤＭＦ（３ｍＬ）中の２２Ｂ（２３１ｍｇ、０．８１９ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（０．２９８ｍＬ、１．７０６ｍｍｏｌ）の溶液を、ＤＭＦ（３ｍＬ）中の２１Ｉの溶液に加えた。ＢＯＰ（３０２ｍｇ、０．６８２ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を１５時間、室温で撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）とＨ2Ｏ（５０ｍＬ）との間で分配した。相を分離し、有機物をブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗固形物をカラムクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、２２Ｃ（２７１ｍｇ、０．４５６ｍｍｏｌ、６６．８％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 595.4 (M+H)+。
２２Ｄ：
【化１９６】
2010514681.tif 000198
【０３４４】
Ｐｄ／Ｃ（２５ｍｇ）を含むＭｅＯＨ（５ｍＬ）中の２２Ｃ（２７１ｍｇ、０．４５６ｍｍｏｌ）の溶液を、Ｈ2下（２０ｐｓｉ）で１６時間撹拌した。反応を濾過し、濃縮した。粗生成物をＩＳＣＯ（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、２２Ｄ（１８５ｍｇ、０．３２８ｍｍｏｌ、７１．９％の収率）が黄色ガラスとして得られた。MS (ESI) m/z 565.6 (M+H)+。
実施例２２
【０３４５】
７Ｈの調製に用いた手順と同様に、２２Ｄ（１８５ｍｇ、０．３２８ｍｍｏｌ）をホスゲンおよびトリエチルアミンと反応させ、調製用ＨＰＬＣ（Ｐｈｅｎｏｍ．Ｌｕｎａ  Ａｘｉａ、３０×１００ｍｍ、５ミクロン、流速４０ｍＬ／分、Ａ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（９：１）、Ｂ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（１：９）、０．１％ＴＦＡ、４０〜８０％のＢ、１０分間の勾配によって精製して、ジアステレオマーの混合物が得られた。混合物を、Ｒ，Ｒ−Ｗｅｌｋｏ−Ｏ１カラム（２１．１ｍｍ×２５０ｍｍ、１０ミクロン、Ｒｅｇｉｓ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ，Ｉｎｃ．）、８０％のＭｅＯＨ／ＥｔＯＨ（１：１）／２０％のヘプタン、２０ｍＬ／分の流速、および２２０ｎｍでのｕｖ検出を用いて、ジアステレオマー１（１７ｍｇ、０．０２９ｍｍｏｌ、８．７８％の収率）と実施例２２（１５ｍｇ、０．０２５ｍｍｏｌ、７．７５％の収率）とに分割した。実施例２２の特徴づけ：MS (ESI) m/z 591.6 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.29 (d, J=6.60 Hz, 3 H) 2.25 - 2.26 (m, 3 H) 3.39 - 3.53 (m, 1 H) 3.55 - 3.64 (m, 2 H) 3.65 (s, 3 H) 3.95 (dd, J=10.99, 4.40 Hz, 1 H) 4.64 (t, J=10.99 Hz, 1 H) 5.04 (d, J=16.49 Hz, 1 H) 5.59 (s, 1 H) 6.17 (s, 1 H) 6.27 (s, 1 H) 6.51 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.74 - 6.83 (m, 1 H) 6.88 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 7.10 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 7.18 - 7.24 (m, 2 H) 7.32 - 7.46 (m, 3 H) 7.51 (d, J=2.20 Hz, 1 H) 7.62 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 9.10 (s, 1 H).分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：６．３８分、９８％；カラムＢ：６．３８分、９８％。
（実施例２３）
（２Ｒ，１５Ｒ）−４，１５，１７−トリメチル−７−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化１９７】
2010514681.tif 000199
２３Ａ：
【化１９８】
2010514681.tif 000200
【０３４６】
２２Ａの調製に用いた手順と同様に、中間体１８（５００ｍｇ、１．４４８ｍｍｏｌ）を１−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール、炭酸ナトリウムおよびテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）と反応させた。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、２３Ａ（４５０ｍｇ、１．２９９ｍｍｏｌ、９０％の収率）が得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 2.82 (s, 3 H) 3.98 (s, 3 H) 4.59 (s, 2 H) 7.47 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 7.53 (s, 1 H) 7.61 (s, 1 H) 8.06 (s, 1 H) 8.11 (d, J=10.44 Hz, 1 H).
２３Ｂ：
【化１９９】
2010514681.tif 000201
【０３４７】
２３Ａ（４５０ｍｇ、１．２９９ｍｍｏｌ）をジオキサン（５ｍＬ）に溶かした。ジオキサン中のＨＣｌ（４．０Ｍ、５ｍＬ）を加え、反応混合物を８時間、室温で撹拌した。反応を濃縮して、２３Ｂ（３５０ｍｇ、１．２３８ｍｍｏｌ、９５％の収率）が黄色粉末として得られた。MS (ESI) m/z 247.3 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ ppm 2.62 (t, J=5.31 Hz, 3 H) 3.92 (s, 3 H) 4.31 - 4.42 (m, 2 H) 7.71 (d, J=8.84 Hz, 1 H) 7.83 (s, 1 H) 8.20 (s, 1 H) 8.24 (dd, J=8.59, 2.53 Hz, 1 H) 8.59 (d, J=2.27 Hz, 1 H) 9.38 (s, 2 H).
２３Ｃ：
【化２００】
2010514681.tif 000202
【０３４８】
中間体１０（３７５ｍｇ、１．２１６ｍｍｏｌ）、中間体３（１９５ｍｇ、１．２１６ｍｍｏｌ）、およびグリオキシル酸一水和物（１１２ｍｇ、１．２１６ｍｍｏｌ）をアセトニトリル（２．４ｍＬ）／ＤＭＦ（２．４ｍＬ）に溶かし、マイクロ波装置内、１００℃で１０分間加熱した。ＤＭＦ（６ｍＬ）中の２３Ｂ（３４４ｍｇ、１．２１６ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（４２４μＬ、３．０４ｍｍｏｌ）の溶液を加え、次いでＢＯＰ（５３８ｍｇ、１．２１６ｍｍｏｌ）を固体として加えた。反応混合物を室温で３時間撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、水およびブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、２３Ｃ（７００ｍｇ、１．１７７ｍｍｏｌ、９７％の収率）が得られた。MS (ESI) m/z 593.5 (M-H)-。
２３Ｄ：
【化２０１】
2010514681.tif 000203
【０３４９】
塩化アンモニウム（２５２ｍｇ、４．７１ｍｍｏｌ）、亜鉛（３０８ｍｇ、４．７１ｍｍｏｌ）および２３Ｃ（７００ｍｇ、１．１７７ｍｍｏｌ）をＥｔＯＨ（１５ｍＬ）に加えた。灰色懸濁液を６０℃まで加熱し、２時間撹拌した。Ｎａ2ＣＯ3（５０ｍＬ、飽和）を加え、混合物を２時間撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃ（３×８０ｍＬ）で抽出した。有機物を合わせ、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、２３Ｄ（３００ｍｇ、０．５３１ｍｍｏｌ、４５．１％の収率）がオフホワイト色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 565.4 (M+H)+。
実施例２３
【０３５０】
７Ｈの調製に用いた手順と同様に、２３Ｄ（２８０ｍｇ、０．４９６ｍｍｏｌ）をホセゲンおよびＥｔ3Ｎと反応させた。粗生成物を調製用ＨＰＬＣ（Ｐｈｅｎｏｍ．Ｌｕｎａ  Ａｘｉａ、３０×１００ｍｍ、５ミクロン、流速４０ｍＬ／分、Ａ：Ｈ２Ｏ／ＭｅＯＨ（９：１）、Ｂ：Ｈ２Ｏ／ＭｅＯＨ（１：９）、０．１％ＴＦＡ、４０〜８０％のＢ、１０分間の勾配によって精製して、ジアステレオマーの混合物が得られた。混合物を、Ｒ，Ｒ−Ｗｅｌｋｏ−Ｏ１カラム（２１．１ｍｍ×２５０ｍｍ、１０ミクロン、Ｒｅｇｉｓ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ，Ｉｎｃ．）、８０％のＭｅＯＨ／ＥｔＯＨ（１：１）／２０％のヘプタン、２０ｍＬ／分の流速、および２２０ｎｍでのｕｖ検出を用いて、ジアステレオマー１（２５ｍｇ、０．０４２ｍｍｏｌ、８．５４％の収率）と実施例２３（２５ｍｇ、０．０４２ｍｍｏｌ、８．５４％の収率）とに分割した。実施例２３の特徴づけ：MS (ESI) m/z 589.5 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.30 (d, J=6.60 Hz, 3 H) 2.33 (s, 3 H) 3.38 - 3.57 (m, 1 H) 3.91 (s, 3 H) 3.92 - 4.00 (m, 2 H) 4.62 (t, J=10.99 Hz, 1 H) 5.40 (d, J=16.49 Hz, 1 H) 5.62 (s, 1 H) 6.03 - 6.08 (m, 1 H) 6.53 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.72 (dd, J=7.70, 2.20 Hz, 1 H) 6.90 (d, J=6.60 Hz, 1 H) 7.16 - 7.28 (m, 3 H) 7.36 - 7.44 (m, 3 H) 7.58 (s, 1 H) 7.62 (dd, J=7.97, 1.92 Hz, 1 H) 7.72 (s, 1 H) 8.90 (s, 1 H).分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：６．３４分、９８％；カラムＢ：６．３２分、９７％。
（実施例２４）
（２Ｒ，１５Ｒ）−７−（３，５−ジメチル−イソオキサゾール−４−イル）−４，１５，１７−トリメチル−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化２０２】
2010514681.tif 000204
２４Ａ：
【化２０３】
2010514681.tif 000205
【０３５１】
２２Ａの調製に用いた手順と同様に、中間体１８（５００ｍｇ、１．４４８ｍｍｏｌ）を３，５−ジメチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）イソオキサゾール（９６９ｍｇ、４．３５ｍｍｏｌ）、炭酸ナトリウムおよびテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）と反応させた。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜４０％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、２４Ａ（４８０ｍｇ、１．３２８ｍｍｏｌ、９２％の収率）が淡黄色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, クロロホルム-d) δ ppm 1.46 (s, 9 H) 2.09 (s, 3 H) 2.25 (s, 3 H) 2.74 (s, 3 H) 4.27 (d, 2 H) 7.30 (d, J=8.59 Hz, 1 H) 8.17 (d, J=8.08 Hz, 2 H).
２４Ｂ：
【化２０４】
2010514681.tif 000206
【０３５２】
２４Ａ（４８０ｍｇ、１．３３２ｍｍｏｌ）をジオキサン（５ｍＬ）に溶かした。ジオキサン中のＨＣｌ（４．０Ｍ、５ｍＬ）を加え、反応混合物を８時間、室温で撹拌した。反応を濃縮して、２４Ｂ（３９０ｍｇ、１．３１０ｍｍｏｌ、９８％の収率）が黄色粉末として得られた。MS (ESI) m/z 262.3 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ ppm 2.08 (s, 3 H) 2.26 (s, 3 H) 2.52 (s, 3 H) 3.56 (s, 3 H) 4.06 (s, 2 H) 7.62 (d, J=8.59 Hz, 1 H) 8.30 (dd, J=8.46, 2.40 Hz, 1 H) 8.75 (d, J=2.02 Hz, 1 H) 9.32 (s, 2 H).
２４Ｃ：
【化２０５】
2010514681.tif 000207
【０３５３】
中間体１０（１５０ｍｇ、０．４８７ｍｍｏｌ）、中間体３（７８ｍｇ、０．４８７ｍｍｏｌ）、およびグリオキシル酸一水和物（４４．８ｍｇ、０．４８７ｍｍｏｌ）をアセトニトリル（１ｍＬ）／ＤＭＦ（１ｍＬ）に溶かし、マイクロ波装置内、１００℃で１０分間加熱した。ＤＭＦ（３ｍＬ）中の２４Ｂ（１４５ｍｇ、０．４８７ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（１７０μＬ、１．２１６ｍｍｏｌ）の溶液を加え、次いでＢＯＰ（２１５ｍｇ、０．４８７ｍｍｏｌ）を固体として加えた。反応混合物を室温で３時間撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、水およびブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗物質を別のバッチ（２５６ｍｇの中間体１０、同様の手順）と合わせ、カラムクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、２４Ｃ（７００ｍｇ、９０％の収率）が得られた。MS (ESI) m/z 610.6 (M+H)+。
２４Ｄ：
【化２０６】
2010514681.tif 000208
【０３５４】
２４Ｃ（７００ｍｇ、１．１４８ｍｍｏｌ）、塩化アンモニウム（２４６ｍｇ、４．５９ｍｍｏｌ）および亜鉛（３００ｍｇ、４．５９ｍｍｏｌ）をＥｔＯＨ（２０ｍＬ）に加えた。灰色懸濁液を６０℃まで加熱し、２時間撹拌した。Ｎａ2ＣＯ3（５０ｍＬ、飽和）を加え、混合物を２時間撹拌した。混合物をＥｔＯＡｃ（３×８０ｍＬ）で抽出した。有機物を合わせ、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、２４Ｄ（４８０ｍｇ、０．８２８ｍｍｏｌ、７２．１％の収率）がオフホワイト色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 580.5 (M+H)+。
実施例２４
【０３５５】
７Ｈの調製に用いた手順と同様に、２４Ｄ（４６０ｍｇ、０．７９４ｍｍｏｌ）をホセゲンおよびＥｔ3Ｎと反応させ、調製用ＨＰＬＣ（Ｐｈｅｎｏｍ．Ｌｕｎａ  Ａｘｉａ、３０×１００ｍｍ、５ミクロン、流速４０ｍＬ／分、Ａ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（９：１）、Ｂ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（１：９）、０．１％ＴＦＡ、４０〜８０％のＢ、１０分間の勾配によって精製して、ジアステレオマーの混合物が得られた。混合物を、Ｒ，Ｒ−Ｗｅｌｋｏ−Ｏ１カラム（２１．１ｍｍ×２５０ｍｍ、１０ミクロン、Ｒｅｇｉｓ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ，Ｉｎｃ．）、４０％のＭｅＯＨ／ＥｔＯＨ（１：１）／６０％のヘプタン、２０ｍＬ／分の流速、および２２０ｎｍでのｕｖ検出を用いて、ジアステレオマー１（５５ｍｇ、０．０９１ｍｍｏｌ、１１．４４％の収率）と実施例２４（６５ｍｇ、０．１０７ｍｍｏｌ、１３．５２％の収率）とに分割した。実施例２４の特徴づけ：MS (ESI) m/z 604.4 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.30 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 2.03 (s, 1.5 H) 2.12 (s, 1.5 H) 2.20 (s, 1.5 H) 2.27 (s, 1.5 H) 2.32 (s, 3 H) 3.43 - 3.63 (m, 2 H) 3.96 (dd, J=10.72, 4.12 Hz, 1 H) 4.60 - 4.72 (m, 1 H) 5.05 (dd, J=33.53, 16.49 Hz, 1 H) 5.61 (d, J=1.65 Hz, 1 H) 6.13 (d, J=6.60 Hz, 1 H) 6.52 (d, J=6.60 Hz, 1 H) 6.72 - 6.80 (m, J=7.15, 3.30 Hz, 1 H) 6.89 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 7.00 (dd, J=7.97, 3.02 Hz, 1 H) 7.18 - 7.25 (m, J=8.79, 2.20 Hz, 2 H) 7.34 - 7.40 (m, 2 H) 7.42 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 7.62 (d, J=8.24 Hz, 1 H) 9.04 (d, J=4.95 Hz, 1 H).分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：７．０９分、９３％；カラムＢ：７．１６分、９３％。
（実施例２５）
（２Ｒ，１５Ｒ）−７−（２−エチル−２Ｈ−ピラゾール−３−イル）−４，１５，１７−トリメチル−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化２０７】
2010514681.tif 000209
２５Ａ：
【化２０８】
2010514681.tif 000210
【０３５６】
ＢｕＬｉ（４．０９ｍＬ、１１．４４ｍｍｏｌ）を、ＴＨＦ（５０ｍＬ）中の１−エチル−１Ｈ−ピラゾール（１ｇ、１０．４０ｍｍｏｌ）の溶液に−７８℃で加えた。反応混合物を３０分間、−７８℃で撹拌し、その後、２−イソプロポキシ−４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン（３．１８ｍＬ、１５．６０ｍｍｏｌ）を加えた。冷却浴を取り外し、混合物を終夜撹拌した。反応をＥｔ2Ｏ（１００ｍＬ）とＨ2Ｏ（１００ｍＬ）との間で分配した。相を分離し、水溶液をＥｔ2Ｏ（２×５０ｍＬ）で洗浄した。有機物を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗固形物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜５０％のＥｔＯＡＣ）によって精製して、２５Ａ（６２０ｍｇ、２．７９ｍｍｏｌ、２６．８％の収率）が透明な固形物として得られた。MS (ESI) m/z 223.3 (M-H)-。1H NMR (400 MHz, クロロホルム-d) δ ppm 1.33 (s, 12 H) 1.41 (t, J=7.20 Hz, 3 H) 4.44 (q, J=7.33 Hz, 2 H) 6.70 (d, J=1.77 Hz, 1 H) 7.49 (d, J=1.77 Hz, 1 H).
２５Ｂ：
【化２０９】
2010514681.tif 000211
【０３５７】
２２Ａの調製に用いた手順と同様に、中間体１８（５００ｍｇ、１．４４８ｍｍｏｌ）を２５Ａ、炭酸ナトリウムおよびテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）と反応させた。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜６０％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、２５Ｂ（５００ｍｇ、１．３８７ｍｍｏｌ、１０２％の収率）が、２，３−ジメチルブタン−２，３−ジオールが混入した黄色油状物として得られた。MS (ESI) m/z 361.37 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.32 (t, J=7.15 Hz, 3 H) 1.38 - 1.54 (m, 9 H) 2.77 (s, 3 H) 3.85 - 4.01 (m, J=6.60 Hz, 2 H) 4.30 (s, 2 H) 6.23 (d, J=2.20 Hz, 1 H) 7.42 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 7.60 (s, 1 H) 8.10 - 8.25 (m, 2 H).
２５Ｃ：
【化２１０】
2010514681.tif 000212
【０３５８】
２５Ｂをジオキサン（５ｍＬ）に溶かした。ジオキサン中のＨＣｌ（４．０Ｍ、５ｍＬ）を加え、反応混合物を８時間、室温で撹拌した。反応を濃縮して、２５Ｃ（４１１ｍｇ、１．３８５ｍｍｏｌ、１００％の収率）が黄色粉末として得られた。MS (ESI) m/z 261.3 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ ppm 1.24 (dd, J=7.15 Hz, 3 H) 3.90 (q, J=7.15 Hz, 2 H) 4.06 (t, J=6.32 Hz, 2 H) 6.58 (d, J=2.20 Hz, 1 H) 7.62 (s, 1 H) 7.70 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 8.33 (dd, J=8.52, 2.47 Hz, 1 H) 8.79 (d, J=2.20 Hz, 1 H) 9.66 (s, 2 H).
２５Ｄ：
【化２１１】
2010514681.tif 000213
【０３５９】
中間体１０（３７５ｍｇ、１．２１６ｍｍｏｌ）、中間体３（１９５ｍｇ、１．２１６ｍｍｏｌ）、およびグリオキシル酸一水和物（１１２ｍｇ、１．２１６ｍｍｏｌ）をアセトニトリル（２．４ｍＬ）／ＤＭＦ（２．４ｍＬ）に溶かし、マイクロ波装置内、１００℃で１０分間加熱した。ＤＭＦ（６ｍＬ）中の２５Ｃ（３６１ｍｇ、１．２１６ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（５０９μＬ、３．６５ｍｍｏｌ）の溶液を加え、次いでＢＯＰ（５３８ｍｇ、１．２１６ｍｍｏｌ）を固体として加えた。反応混合物を室温で３時間撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、水およびブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、２５Ｄ（４２０ｍｇ、０．６９０ｍｍｏｌ、５６．７％の収率）が得られた。MS (ESI) m/z 609.5 (M+H)+。
２５Ｅ：
【化２１２】
2010514681.tif 000214
【０３６０】
ＭｅＯＨ（８ｍＬ）中の２５Ｄ（４２０ｍｇ、０．６９０ｍｍｏｌ）の溶液を、Ｐｄ／Ｃ（２０ｍｇ、０．０１９ｍｍｏｌ）と共に、Ｈ2下（２０ｐｓｉ）で１４時間撹拌した。反応混合物を濾過し、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（１５分間にわたるジクロロメタン中に０％〜２０％のメタノール、４０ｇのシリカゲルカートリッジを使用）によって精製して、２５Ｅ（２９０ｍｇ、０．５０１ｍｍｏｌ）が得られた。MS (ESI) m/z 579.4 (M+H)+。
実施例２５
【０３６１】
７Ｈの調製に用いた手順と同様に、２５Ｅ（２９０ｍｇ、０．５０１ｍｍｏｌ）をホセゲンおよびＥｔ3Ｎと反応させ、調製用ＨＰＬＣによって精製した：Ｌｕｎａ  Ａｘｉａ  Ｃ１８カラム、３０×１００ｍｍ、５ミクロン、流速４０ｍＬ／分、Ａ：Ｈ２Ｏ／ＭｅＯＨ（９：１）、Ｂ：Ｈ２Ｏ／ＭｅＯＨ（１：９）、０．１％ＴＦＡ、６０〜１００％のＢ、１０分間の勾配。ジアステレオマーの混合物を、Ｒ，Ｒ−Ｗｅｌｋｏ−Ｏ１カラム（２１．１ｍｍ×２５０ｍｍ、１０ミクロン、Ｒｅｇｉｓ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ，Ｉｎｃ．）、４０％のＭｅＯＨ／ＥｔＯＨ（１：１）／６０％のヘプタン、２０ｍＬ／分の流速、および２５４ｎｍでのｕｖ検出を用いて、ジアステレオマー１（３２ｍｇ、０．０５３ｍｍｏｌ、１０．５６％の収率）と実施例２５（３２ｍｇ、０．０５３ｍｍｏｌ、１０．５６％の収率）とに分割した。MS (ESI) m/z 605.4 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.27 (t, J=7.15 Hz, 3 H) 1.31 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 2.33 (s, 3 H) 3.43 - 3.55 (m, 1 H) 3.61 (d, J=17.59 Hz, 1 H) 3.89 - 4.05 (m, 3 H) 4.65 (t, J=10.99 Hz, 1 H) 5.05 (d, J=17.04 Hz, 1 H) 5.60 (s, 1 H) 6.17 (d, J=1.65 Hz, 1 H) 6.26 (d, J=1.65 Hz, 1 H) 6.52 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.79 (dd, J=7.70, 2.20 Hz, 1 H) 6.89 (d, J=6.60 Hz, 1 H) 7.10 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 7.17 - 7.27 (m, 2 H) 7.34 - 7.41 (m, 2 H) 7.43 (d, J=8.24 Hz, 1 H) 7.54 (d, J=2.20 Hz, 1 H) 7.63 (dd, J=7.70, 1.65 Hz, 1 H).分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：６．７７分、９５％；カラムＢ：６．７９分、９７％。
（実施例２６）
（２Ｒ，１５Ｒ）−７−（２，３−ジメチル−３Ｈ−イミダゾール−４−イル）−４，１５，１７−トリメチル−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化２１３】
2010514681.tif 000215
２６Ａ：
【化２１４】
2010514681.tif 000216
【０３６２】
ＤＭＳＯ（８ｍＬ）中の中間体１８（１．１ｇ、３．２ｍｍｏｌ）、（１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン）−ジクロロパラジウム（ＩＩ）（０．１３１ｇ、０．１５９ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（０．９３８ｇ、９．５６ｍｍｏｌ）およびビス（ピナコラート）ジボロン（１．２１４ｇ、４．７８ｍｍｏｌ）の混合物を脱気し、密封チューブ内、８０℃で終夜撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ）で希釈し、Ｈ2Ｏ（１×１００ｍＬ）、およびブライン（１×１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜５０％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、２６Ａ（１．２４ｇ、３．１６ｍｍｏｌ、９９％の収率）が黄色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, クロロホルム-d) δ ppm 1.35 (s, 12 H) 1.48 (d, J=26.02 Hz, 9 H) 2.89 (s, 3 H) 4.79 (d, J=13.39 Hz, 2 H) 7.90 - 8.23 (m, 3 H).
２６Ｂ：
【化２１５】
2010514681.tif 000217
【０３６３】
マイクロ波チューブに２６Ａ（５００ｍｇ、１．２７５ｍｍｏｌ）、５−ブロモ−１，２−ジメチル−１Ｈ−イミダゾール（４４６ｍｇ、２．５５ｍｍｏｌ）、炭酸ナトリウム（５４０ｍｇ、５．１０ｍｍｏｌ）、およびテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（７３．６ｍｇ、０．０６４ｍｍｏｌ）を入れ、その後、ＤＭＥ（１０ｍＬ）および水（３．３３ｍＬ）を入れ、脱気し、１６時間、８０℃で撹拌した。反応をＥｔＯＡｃ（８０ｍＬ）および水（４０ｍＬ）で希釈した。相を分離した。有機物をブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗物質をフラッシュクロマトグラフィー（ヘキサン中に０〜１００％のＥｔＯＡｃ、その後、１０％のＭｅＯＨ／９０％のＥｔＯＡｃで溶出）によって精製して、２６Ｂ（２８５ｍｇ、０．７９１ｍｍｏｌ、６２．０％の収率）が黄色油状物として得られた。1H NMR (400 MHz, MeOD) δ ppm 1.43 (d, J=34.08 Hz, 9 H) 2.44 (s, 3 H) 2.72 - 2.83 (m, 3 H) 3.38 (s, 3 H) 4.42 (s, 2 H) 6.90 (s, 1 H) 7.53 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 8.11 - 8.19 (m, J=4.95 Hz, 1 H) 8.23 (d, J=8.25 Hz, 1 H).
２６Ｃ：
【化２１６】
2010514681.tif 000218
【０３６４】
２６Ｂをジオキサン（５ｍＬ）に溶かした。ジオキサン中のＨＣｌ（４．０Ｍ、５ｍＬ）を加え、反応混合物を８時間、室温で撹拌した。反応を濃縮して、２６Ｃ（２２５ｍｇ、０．７５８ｍｍｏｌ、９８％の収率）が黄色粉末として得られた。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ ppm 2.51 - 2.56 (m, 3 H) 2.67 (s, 3 H) 3.46 (s, 3 H) 4.14 - 4.28 (m, 2 H) 7.77 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 7.94 (s, 1 H) 8.41 (dd, J=8.52, 2.47 Hz, 1 H) 8.85 (d, J=2.75 Hz, 1 H) 9.72 - 9.83 (m, J=3.85 Hz, 2 H).
２６Ｄ：
【化２１７】
2010514681.tif 000219
【０３６５】
中間体１０（１７５ｍｇ、０．５６８ｍｍｏｌ）、中間体３（９１ｍｇ、０．５６８ｍｍｏｌ）、およびグリオキシル酸一水和物（５２．３ｍｇ、０．５６８ｍｍｏｌ）をアセトニトリル（１１３５μＬ）／ＤＭＦ（１１３５μＬ）に溶かし、マイクロ波装置内、１００℃で１０分間加熱した。ＤＭＦ（６ｍＬ）中の２６Ｃ（１６８ｍｇ、０．５６８ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（２３７μＬ、１．７０３ｍｍｏｌ）の溶液を加え、次いでＢＯＰ（２５１ｍｇ、０．５６８ｍｍｏｌ）を固体として加えた。反応混合物を室温で３時間撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、水およびブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、２６Ｄ（１９０ｍｇ、０．３１２ｍｍｏｌ、５５．０％の収率）が得られた。MS (ESI) m/z 609.5 (M+H)+。
２６Ｅ：
【化２１８】
2010514681.tif 000220
【０３６６】
ＭｅＯＨ（５ｍＬ）中の２６Ｄ（１９０ｍｇ、０．３１２ｍｍｏｌ）の溶液を、Ｐｄ／Ｃ（１０ｍｇ、９．４０μｍｏｌ）と共に、Ｈ2下（２０ｐｓｉ）で１４時間撹拌した。反応混合物を濾過し、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン中に０％〜２０％のメタノール）によって精製して、２６Ｅ（１１５ｍｇ、０．１９９ｍｍｏｌ、６３．７％の収率）が黄色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 579.4 (M+H)+。
実施例２６
【０３６７】
７Ｈの調製に用いた手順と同様に、２６Ｅ（１１０ｍｇｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）をホセゲンおよびＥｔ3Ｎと反応させ、調製用ＨＰＬＣによって精製した：Ｌｕｎａ  Ａｘｉａ  Ｃ１８カラム、３０×１００ｍｍ、５ミクロン、流速４０ｍＬ／分、Ａ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（９：１）、Ｂ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（１：９）、０．１％ＴＦＡ、６０〜１００％のＢ、１０分間の勾配。ジアステレオマーの混合物を、ＯＤカラム（２１．１ｍｍ×２５０ｍｍ、１０ミクロン）、７５％のＭｅＯＨ／ＥｔＯＨ（１：１）／２５％のヘプタン、２０ｍＬ／分の流速、および２５４ｎｍでのｕｖ検出を用いて、実施例２６（３ｍｇ）とそのジアステレオマー（３ｍｇ）とに分割した。MS (ESI) m/z 605.6 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, MeOD) δ ppm 1.32 (d, J=7.07 Hz, 3 H) 2.34 (s, 3 H) 2.46 (s, 3 H) 3.68 (d, J=16.67 Hz, 1 H) 3.98 (dd, J=10.86, 4.04 Hz, 1 H) 4.65 (t, J=11.12 Hz, 1 H) 5.04 (d, J=16.67 Hz, 1 H) 5.60 (s, 1 H) 6.21 (s, 1 H) 6.54 (d, J=7.07 Hz, 1 H) 6.79 (dd, J=7.96, 2.15 Hz, 1 H) 6.90 (d, J=7.07 Hz, 1 H) 6.95 (s, 1 H) 7.11 (d, J=8.08 Hz, 1 H) 7.16 - 7.29 (m, 2 H) 7.31 - 7.48 (m, 3 H) 7.62 (d, J=7.83 Hz, 1 H).分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：５．６６分、８７％；カラムＢ：４．８５分、８０％。
（実施例２７）
（２Ｒ，１５Ｒ）−１５，１７−ジメチル−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化２１９】
2010514681.tif 000221
２７Ａ：
【化２２０】
2010514681.tif 000222
【０３６８】
中間体１０（２６５ｍｇ、０．８６０ｍｍｏｌ）、中間体３（１３８ｍｇ、０．８６０ｍｍｏｌ）、およびグリオキシル酸一水和物（７９ｍｇ、０．８６０ｍｍｏｌ）をアセトニトリル（１．７ｍＬ）／ＤＭＦ（１．７ｍＬ）に溶かし、マイクロ波装置内、１００℃で１０分間加熱した。ＤＭＦ（４ｍＬ）中の塩酸（３−ニトロフェニル）メタンアミン（１６２ｍｇ、０．８６０ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（３５９μＬ、２．５８ｍｍｏｌ）の溶液を加え、次いでＢＯＰ（３８０ｍｇ、０．８６０ｍｍｏｌ）を固体として加えた。反応混合物を室温で３時間撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、水およびブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させ、濃縮した。粗物質をカラムクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に０〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、２７Ａ（３９０ｍｇ、０．７７９ｍｍｏｌ、９１％の収率）が得られた。MS (ESI) m/z 501.5 (M+H)+。
２７Ｂ：
【化２２１】
2010514681.tif 000223
【０３６９】
Ｐｄ／Ｃ（３５ｍｇ、０．０３３ｍｍｏｌ）を含むＭｅＯＨ（２５ｍＬ）中の２７Ａ（３８５ｍｇ、０．７６９ｍｍｏｌ）を、Ｈ2下（２０ｐｓｉ）で１４時間撹拌した。反応を濾過し、濃縮した。粗生成物をフラッシュクロマトグラフィー（ジクロロメタン中で装填、１５分間にわたるジクロロメタン中に０％〜２０％のメタノール、４０ｇのシリカゲルカートリッジを使用）によって精製して、２７Ｂ（２３５ｍｇ、０．４９９ｍｍｏｌ、６４．９％の収率）がオフホワイト色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 471.6 (M+H)+。
実施例２７
【０３７０】
７Ｈの調製に用いた手順と同様に、２７Ｂ（２３５ｍｇ、０．５０ｍｍｏｌ）をホセゲンおよびＥｔ3Ｎと反応させ、調製用ＨＰＬＣによって精製した：Ｌｕｎａ  Ａｘｉａ  Ｃ１８カラム、３０×１００ｍｍ、５ミクロン、流速４０ｍＬ／分、Ａ：Ｈ2Ｏ／ＭｅＯＨ（９：１）、Ｂ：Ｈ２Ｏ／ＭｅＯＨ（１：９）、０．１％ＴＦＡ、６０〜１００％のＢ、１０分間の勾配。ジアステレオマーの混合物を、Ｒ，Ｒ−Ｗｅｌｋｏ−Ｏ１カラム（２１．１ｍｍ×２５０ｍｍ、１０ミクロン、Ｒｅｇｉｓ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ，Ｉｎｃ．）、５０％のＭｅＯＨ／ＥｔＯＨ（１：１）／５０％のヘプタン、２０ｍＬ／分の流速、および２５４ｎｍでのｕｖ検出を用いて、ジアステレオマー１（３ｍｇ、０．００８ｍｍｏｌ、３％の収率）と実施例２７（３ｍｇ、０．００８ｍｍｏｌ、３％の収率）とに分割した。MS (ESI) m/z 497.4 (M+H)+。1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.31 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 2.34 (s, 3 H) 4.07 (d, J=15.94 Hz, 1 H) 4.18 (dd, J=10.72, 4.12 Hz, 1 H) 4.49 - 4.62 (m, 1 H) 4.72 (d, J=15.94 Hz, 1 H) 5.09 (s, 1 H) 6.12 (s, 1 H) 6.54 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.65 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 6.84 - 6.93 (m, 1 H) 7.12 (t, J=7.70 Hz, 1 H) 7.18 - 7.29 (m, 1 H) 7.35 - 7.45 (m, 2 H) 7.51 (d, J=8.25 Hz, 1 H).分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：６．４０分、８７％；カラムＢ：６．４９分、８８％。
（実施例２９）
７−シクロプロパンスルホニル−４−メチル−２−（４−オキソ−３，４−ジヒドロ−キナゾリン−６−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化２２２】
2010514681.tif 000224
２９Ａ：
【化２２３】
2010514681.tif 000225
【０３７１】
ＣＨ2Ｃｌ2（２５ｍｌ）中の中間体１１（８００ｍｇ、２．３５０ｍｍｏｌ）、炭酸水素ナトリウム（９８７ｍｇ、１１．７５ｍｍｏｌ）に、０℃で、ホスゲン（トルエン中に２０％、３．７３ｍｌ、７．０５ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を１５分間撹拌した。粗物質を第２のフラスコに濾過し、溶媒および過剰のホスゲンを真空下で除去した。粗物質をＣＨ2Ｃｌ2（２５ｍｌ）に再度溶かし、２−（４−ブロモフェニル）エタノール（５６７ｍｇ、２．８２ｍｍｏｌ）、ＴＥＡ（１．６３８ｍｌ、１１．７５ｍｍｏｌ）をこの順番で加えた。混合物を０℃で１５分間撹拌し、その後、室温で１５分間撹拌した。溶媒を除去した。粗物質をＥｔＯＡｃ／Ｈ2Ｏに懸濁させ、ＥｔＯＡｃで抽出し、０．５ＭのＨＣｌ、飽和ＮａＨＣＯ3およびブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させた。溶媒を除去した後、粗生成物をシリカゲルカラム（８０ｇ）に加え、０〜５０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンで溶出させて、２９Ａ（１．２ｇ、９０％の収率）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 0.98 - 1.08 (m, 2 H) 1.27 - 1.51 (m, 11 H)  2.52 (br s, 1 H) 2.95 (t, J=6.59 Hz, 5 H) 4.38 (q, J=7.03 Hz, 2 H) 4.92 (s, 2 H) 7.11 (t, J=7.69 Hz, 3 H) 7.41 - 7.47 (m, 2 H) 7.5 - 7.7 (br s, 1 H) 7.87 (d, J=8.79 Hz, 1 H),LC-MS 567および569。
２９Ｂ：
【化２２４】
2010514681.tif 000226
【０３７２】
耐圧フラスコ内に、２９Ａ（１．２ｇ、２．１１５ｍｍｏｌ）、ビス（ネオペンチルグリコラート）ジボロン（０．５２５ｇ、２．３２６ｍｍｏｌ）、および酢酸カリウム（０．５１９ｇ、５．２９ｍｍｏｌ）を加えた。ＤＭＳＯ（１２ｍＬ）を加え、その後、アルゴンで１０分間フラッシュすることによって懸濁液を脱気した。（１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン）−ジクロロパラジウム（ＩＩ）（０．０８７ｇ、０．１０６ｍｍｏｌ）を加え、反応フラスコを８０℃の油浴内に下げ、３．２５時間撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、Ｈ2Ｏ（２×）およびブラインで洗浄し、乾燥させて（Ｎａ2ＳＯ4）、暗褐色油状物が粗物質として得られた。粗生成物をシリカゲルカラム（４０ｇ）に加え、１２分間で２５％〜１００％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンで溶出させて、わずかに黄色の固形物が得られ、これを、調製用ＨＰＬＣ精製下（ＣＨ3ＣＮ／Ｈ2Ｏ、０．１％のＴＦＡ）でボロン酸に加水分解した。凍結乾燥後に２９Ｂ（７１０ｍｇ、１．３３４ｍｍｏｌ、６３．１％の収率）がオフホワイト色固形物として得られた：1H NMR (400 MHz, CD3CN) δ ppm 0.94 - 1.03 (m, 2 H) 1.08 - 1.16 (m, 2 H) 1.31 (br s, 5 H) 1.45 (br s, 4 H) 2.64 (s, 1 H) 2.90 (s, 3 H) 2.92 - 2.99 (m, 2 H) 4.30 - 4.41 (m, 2 H) 4.82 (s, 2 H) 7.28 (d, J=7.91 Hz, 2 H) 7.42 (d, J=7.91 Hz, 1 H) 7.64 - 7.68 (d, J=7.91 Hz, 2 H) 7.77 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 8.12 (d, J=7.91 Hz, 1 H). MS (ESI) m/z 533 (M+H)+。
２９Ｃ：
【化２２５】
2010514681.tif 000227
【０３７３】
２９Ｂ（３１０ｍｇ、０．５８２ｍｍｏｌ）、中間体４（１０８ｍｇ、０．６７０ｍｍｏｌ）およびグリオキシル酸一水和物（５９．０ｍｇ、０．６４０ｍｍｏｌ）の混合物に、アセトニトリル（３．０ｍＬ）、およびＤＭＦ（３．０ｍＬ）を加えた。混合物を７０℃で終夜撹拌した。ＴＬＣおよびＬＣ−ＭＳにより、約４０％のボロン酸が残存していることが示された。溶媒を完全に除去し、粗物質をシリカゲルカラム（４０ｇ）に加え、１５分間でＣＨ2Ｃｌ2／ＭｅＯＨ（２％〜２５％）で溶出させて、２９Ｃ（１２４ｍｇ、３０％）が茶色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, メタノール-d4) δ ppm 0.95 - 1.04 (m, 2 H) 1.11 - 1.18 (m, 2 H) 1.32 (s, 5 H) 1.46 (s, 4 H) 2.71 (m, 1 H) 2.85 - 2.93 (m, 5 H) 4.28 (t, J=6.59 Hz, 2 H) 4.86 (s, 2 H) 5.14 (s, 1 H) 7.13 (d, J=2.64 Hz, 1 H) 7.18 - 7.25 (m, 3 H) 7.39 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 7.46 (d, J=8.35 Hz, 4 H) 7.73 (d, J=8.35 Hz, 1 H) 7.79 - 7.85 (m, 1 H); LC-MS 706 (M+H)。
２９Ｄ：
【化２２６】
2010514681.tif 000228
【０３７４】
２９Ｃ（１２４ｍｇ、０．１７６ｍｍｏｌ）に、ジオキサン中の４．０ＮのＨＣｌ（３．６ｍＬ、１４．４０ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で１．５時間撹拌した。ＬＣ−ＭＳにより、クリーンな反応が示された。溶媒を除去し、ＥｔＯＡｃで２回チェイスして、２９Ｄ（１１２ｍｇ、９９％の収率）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ ppm 1.02 - 1.09 (m, 2 H) 1.10 - 1.15 (m, 2 H) 2.61 (t, J=5.22 Hz, 3 H) 2.96 (t, J=6.60 Hz, 2 H) 3.03 - 3.12 (m, 1 H) 4.32 - 4.42 (m, 4 H) 5.24 (s, 1 H) 7.12 (d, J=2.20 Hz, 1 H) 7.32 (d, J=8.25 Hz, 2 H) 7.42 - 7.50 (m, 3 H) 7.55 (d, J=9.34 Hz, 1 H) 7.66 (dd, J=8.79, 2.20 Hz, 1 H) 7.83 - 7.89 (m, 2 H) 8.58 (s, 1 H) 8.92 (d, J=4.95 Hz, 2 H); LC-MS 606 (M+H)。
実施例２９
【０３７５】
ＣＨ2Ｃｌ2（２０ｍｌ）およびＤＭＦ（１．０ｍｌ）中のＢＯＰ（１５２ｍｇ、０．３４３ｍｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（８４ｍｇ、０．６８５ｍｍｏｌ）の溶液に、４０℃で、ＤＭＦ（３．０ｍＬ）中の２９Ｄ（１１０ｍｇ、０．１７１ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（０．０６０ｍｌ、０．３４３ｍｍｏｌ）の溶液を、シリンジポンプを介して３．０時間かけて加えた。溶媒を完全に除去し、残渣をＣＨＣｌ3（６０ｍＬ）に再度溶かし、この溶液に水（２０ｍＬ）およびブライン（２０ｍＬ）を加えた。有機層を収集し、水性物をＣＨＣｌ3（２０ｍＬ）で再度抽出した。有機層をＮａ2ＳＯ4で乾燥させた。溶媒の蒸発後、これをＭｅＯＨ／ＤＭＳＯ（４．０ｍＬ、１：１）に溶かし、Ｃ１８  Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  Ｌｕｎａ  ＡＸＩＡカラム（３０ｍｍ×１００ｃｍ、５ｍ）を備えた調製用ＨＰＬＣによって、ＵＶ検出器を２５４ｎｍに設定して精製した（２回の注入）。分割は勾配方法を用いて行った：１０分間で１０〜８０％のＢ；その後、２分間で８０％のＢ、流速４０ｍＬ／分。溶媒Ｂは９０％のアセトニトリル−１０％の水−０．１％のＴＦＡであり、溶媒Ａは１０％のアセトニトリル−９０％の水−０．１％のＴＦＡである。凍結乾燥後に実施例２９（２２ｍｇ）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, メタノール-d4) δ ppm 1.01 - 1.24 (br s, 3 H)  1.24 (br s,  1 H) 2.82 - 2.94 (m, 2 H) 2.96 - 3.01 (m, 1 H) 3.36 (s, 3 H) 4.11 (dd, J=11.21, 2.86 Hz, 1 H) 4.22 (d, J=17.14 Hz, 1 H) 4.84 - 4.93 (m, 1 H) 5.70 (s, 1 H) 5.80 (d, J=17.14 Hz, 1 H) 6.51 (s, 1 H) 6.87 (dd, J=8.35, 2.20 Hz, 1 H) 7.08 - 7.15 (m, 1 H) 7.15 - 7.21 (m, 1 H) 7.34 - 7.44 (m, 2 H) 7.49 (d, J=7.47 Hz, 2 H) 7.72 (d, J=8.35 Hz, 1 H) 7.81 (d, J=7.47 Hz, 1 H) 8.73 (s, 1 H). MS (ESI) m/z 588 (M+H)+。分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：８．５３分、９３％；カラムＢ：９．１８分、９１％。
（実施例３０）
７−シクロプロパンスルホニル−４−メチル−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化２２７】
2010514681.tif 000229
３０Ａ：
【化２２８】
2010514681.tif 000230
【０３７６】
２９Ｃの調製に用いた手順と同様に、２９Ｂ（３１０ｍｇ、０．５８２ｍｍｏｌ）、中間体３、およびグリオキシル酸一水和物を反応させ、フラッシュクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に２％〜２５％のＭｅＯＨ）によって精製して、３０Ａ（９６ｍｇ、２４％の収率）が得られた。1H NMR (400 MHz, メタノール-d4) δ ppm 1.01 (td, J=7.58, 5.05 Hz, 2 H) 1.11 - 1.19 (m, 2 H) 1.34 (s, 5 H) 1.48 (s, 4 H) 2.67 - 2.78 (m, 1 H) 2.87 - 2.95 (m, 5 H) 4.30 (t, J=6.59 Hz, 2 H) 4.87 (s, 2 H) 5.16 (s, 1 H) 6.47 (d, J=7.03 Hz, 1 H) 6.86 (t, J=6.37 Hz, 1 H) 7.15 - 7.25 (m, 3 H) 7.27 - 7.38 (m, 2 H) 7.43 - 7.54 (m, 4 H) 7.76 (d, J=8.35 Hz, 1 H); LC-MS 705 (M+H)。
３０Ｂ：
【化２２９】
2010514681.tif 000231
【０３７７】
３０Ａ（９６ｍｇ、０．１３６ｍｍｏｌ）に、ジオキサン中の４．０ＮのＨＣｌ（２．８ｍＬ、１１．２０ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で１．５時間撹拌した。溶媒を除去し、ＥｔＯＡｃで２回チェイスして、３０Ｂ（８７ｍｇ、収率１００）が茶色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ ppm 1.02 - 1.09 (m, 2 H) 1.11 (d, J=3.30 Hz, 2 H) 2.61 (t, J=5.22 Hz, 3 H) 2.95 (t, J=6.60 Hz, 2 H) 3.02 - 3.10 (m, 1 H) 4.33 - 4.43 (m, 4 H) 5.15 (s, 1 H) 6.35 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.79 - 6.87 (m, 1 H) 7.18 (d, J=2.20 Hz, 1 H) 7.24 - 7.34 (m, 3 H) 7.37 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 7.48 (d, J=8.25 Hz, 2 H) 7.64 (dd, J=8.79, 2.20 Hz, 1 H) 7.82 - 7.89 (m, 2 H) 8.87 (d, J=4.40 Hz, 2 H); LC-MS 605 (M+H)。
実施例３０
【０３７８】
ＣＨ2Ｃｌ2（１８ｍｌ）およびＤＭＦ（１．０ｍｌ）中のＢＯＰ（１２０ｍｇ、０．２７１ｍｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（８３ｍｇ、０．６７８ｍｍｏｌ）の溶液に、４０℃で、ＤＭＦ（３．０ｍＬ）中の３０Ｂ（８７ｍｇ、０．１３６ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（０．０４７ｍｌ、０．２７１ｍｍｏｌ）の溶液を、シリンジポンプを介して３．０時間かけて加えた。溶媒を完全に除去し、残渣をＣＨＣｌ3（６０ｍＬ）に再度溶かし、この溶液に水（２０ｍＬ）およびブライン（２０ｍＬ）を加えた。有機層を収集し、水性物をＣＨＣｌ3（２０ｍＬ）で再度抽出した。有機層をＮａ2ＳＯ4で乾燥させた。溶媒の蒸発後、これをＭｅＯＨ／ＤＭＳＯ（４．０ｍＬ、１：１）に溶かし、Ｃ１８  Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  Ｌｕｎａ  ＡＸＩＡカラム（３０ｍｍ×１００ｃｍ、５μ）を備えた調製用ＨＰＬＣによって、ＵＶ検出器を２５４ｎｍに設定して精製した（２回の注入）。分割は勾配方法を用いて行った：１０分間で１０〜８０％のＢ；その後、２分間で８０％のＢ、流速４０ｍＬ／分。溶媒Ｂは９０％のアセトニトリル−１０％の水−０．１％のＴＦＡであり、溶媒Ａは１０％のアセトニトリル−９０％の水−０．１％のＴＦＡである。凍結乾燥後に実施例３０（１４ｍｇ）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, メタノール-d4) δ ppm 0.94 - 1.07 (m, 3 H) 1.20 - 1.31 (m, 1 H) 2.82 - 2.93 (m, 3 H) 3.36 (s, 3 H) 4.02 - 4.10 (m, 1 H) 4.25 (d, J=17.58 Hz, 1 H) 4.79 - 4.88 (m, 1 H) 5.67 (s, 1 H) 5.75 (d, J=17.58 Hz, 1 H) 6.51 (s, 1 H) 6.55 (d, J=7.47 Hz, 1 H) 6.83 (dd, J=8.35, 2.20 Hz, 1 H) 6.93 (d, J=7.03 Hz, 1 H) 7.09 (d, J=7.91 Hz, 1 H) 7.16 - 7.25 (m, 2 H) 7.40 - 7.44 (m, 2 H) 7.46 (s, 1 H) 7.70 (d, J=8.35 Hz, 1 H) 7.74 (dd, J=7.91, 1.76 Hz, 1 H) MS (ESI) m/z 587 (M+H)+。分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：７．０１分、９８％；カラムＢ：７．１５分、９８％。
（実施例３１）
７−シクロプロパンスルホニル−４，１７，２０−トリメチル−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化２３０】
2010514681.tif 000232
３１Ａ：
【化２３１】
2010514681.tif 000233
【０３７９】
２９Ｃの調製に用いた手順と同様に、５９Ｂ（１５０ｍｇ、０．２６８ｍｍｏｌ）、中間体３、およびグリオキシル酸一水和物を反応させ、フラッシュクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に２％〜２５％のＭｅＯＨ）によって精製して、３１Ａ（１４０ｍｇ、０．１９１ｍｍｏｌ、７１．４％の収率）が固形物として得られた。1H NMR (500 MHz, DMSO-d6) δ ppm 0.99 - 1.07 (m, 4 H) 1.30 (s, 4 H) 1.45 (s, 5 H) 2.32 (s, 6 H) 2.96 (t, J=7.70 Hz, 2 H) 3.16 (d, J=3.85 Hz, 1 H) 3.32 (s, 3 H) 4.19 (t, J=7.42 Hz, 2 H) 4.80 (s, 2 H) 5.00 (s, 1 H) 6.35 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.81 - 6.85 (m, 1 H) 7.18 (s, 3 H) 7.23 (dd, J=8.52, 2.47 Hz, 1 H) 7.37 (d, J=8.80 Hz, 1 H) 7.52 (s, 1 H) 7.76 (d, J=8.80 Hz, 1 H) 10.24 (s, 1 H) 10.91 (d, J=5.50 Hz, 1 H). MS (ESI) m/z 733 (M+H)+。
実施例３１
【０３８０】
ＣＨ2Ｃｌ2（２５ｍｌ）およびＤＭＦ（１．０ｍｌ）中のＢＯＰ（１４２ｍｇ、０．３２１ｍｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（２３．７３ｍｇ、０．１９４ｍｍｏｌ）の溶液に、３８℃で、ＤＭＦ（３．５ｍＬ）中の３１Ａ（１３０ｍｇ、０．１９４ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（０．１７０ｍｌ、０．９７１ｍｍｏｌ）の溶液を、シリンジポンプを介して３．５時間かけて加えた。３１Ａを添加した直後に、溶媒を完全に除去した。粗残渣をＭｅＯＨ／ＤＭＳＯ（２ｍＬ／２ｍＬ）に溶かし、Ｃ１８  Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  Ｌｕｎａ  ＡＸＩＡカラム（３０ｍｍ×７５ｃｍ、５μ）を備えた調製用ＨＰＬＣを用いて、ＵＶ検出器を２５４ｎｍに設定して精製した（２回の注入）。分割は勾配方法を用いて行った：１０分間で１０〜１００％のＢ；その後、２分間で１００％のＢ、流速４０ｍＬ／分。溶媒Ｂは９０％のアセトニトリル−１０％の水−０．１％のＴＦＡであり、溶媒Ａは１０％のアセトニトリル−９０％の水−０．１％のＴＦＡである。所望の画分（２５ｍｇ）を合わせ、同一の調製条件で再度精製して、実施例３１（１８ｍｇ、０．０２９ｍｍｏｌ、１５．０７％の収率）が得られた。1H NMR (400 MHz, メタノール-d4) δ ppm 0.98 - 1.10 (m, 3 H) 1.19 - 1.26 (m, 1 H) 2.28 (s, 3 H) 2.45 (s, 3 H) 2.80 - 2.89 (m, 2 H) 3.17 (td, J=13.60, 4.67 Hz, 1 H) 3.34 (s, 3 H) 4.07 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 4.27 (d, J=17.59 Hz, 1 H) 4.92 - 5.03 (m, 1 H) 5.58 (s, 1 H) 5.74 (d, J=17.04 Hz, 1 H) 6.45 (s, 1 H) 6.53 (d, J=6.60 Hz, 1 H) 6.79 - 6.85 (m, 1 H) 6.93 (d, J=6.60 Hz, 1 H) 6.99 (s, 1 H) 7.25 (dd, J=8.79, 2.20 Hz, 1 H) 7.38 - 7.44 (m, 2 H) 7.50 (s, 1 H) 7.70 (d, J=8.24 Hz, 1 H) MS (ESI) m/z 615 (M+H)+。分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：７．６１分、８８％；カラムＢ：７．６４分、９２％。
（実施例３２）
（２Ｒ，１５Ｒ）−７−シクロプロパンスルホニル−４，１５−ジメチル−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化２３２】
2010514681.tif 000234
３２Ａ：
【化２３３】
2010514681.tif 000235
【０３８１】
二塩化硫黄（４６ｍＬ、６３０ｍｍｏｌ）中の２−（４−ブロモフェニル）酢酸（１５．４ｇ、７１．６ｍｍｏｌ）の溶液を、室温で終夜撹拌した。小アリコートを採り、ＭｅＯＨで反応停止させ、ＬＣ−ＭＳによりメチルエステルのクリーンな形成が示され、塩化アシルへの完全な変換が示唆された。塩化チオニルを真空下で除去し、ＣＨ2Ｃｌ2で２回チェイスした。真空下で乾燥させた後、３２Ａ（１６．７ｇ、７１．５ｍｍｏｌ、１００％の収率）が油状物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 4.08 (s, 2 H) 7.13 (d, J=8.25 Hz, 2 H) 7.49 (d, J=8.25 Hz, 2 H).
３２Ｂ：
【化２３４】
2010514681.tif 000236
【０３８２】
１７Ｅの調製に用いた手順と同様に、３２Ａ（１６．７ｇ、７１．５ｍｍｏｌ）を（Ｒ）−４−ベンジルオキサゾリジン−２−オンと反応させて、３２Ｂ（１７ｇ、６４％の収率）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 2.75 (dd, J=13.19, 9.34 Hz, 1 H) 3.25 (dd, J=13.74, 3.30 Hz, 1 H) 4.18 - 4.24 (m, 4 H) 4.67 (ddd, J=13.05, 7.28, 3.30 Hz, 1 H) 7.12 (s, 1 H) 7.14 (d, J=2.20 Hz, 1 H) 7.20 - 7.24 (m, 2 H) 7.25 - 7.32 (m, 3 H) 7.47 (d, J=8.79 Hz, 2 H). MS (ESI) m/z 374、376 (M+H)+。
３２Ｃ：
【化２３５】
2010514681.tif 000237
【０３８３】
１７Ｆの調製に用いた手順と同様に、３２Ｂ（３．５７ｇ、９．５４ｍｍｏｌ）をＮａＨＭＤＳおよびヨードメタンと反応させ、カラムクロマトグラフィー（０〜２５％のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）によって精製して、３２Ｃ（２．５２ｇ、６．４９ｍｍｏｌ、６８．０％の収率）が半固体として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.52 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 2.80 (dd, J=13.19, 9.34 Hz, 1 H) 3.33 (dd, J=13.19, 3.30 Hz, 1 H) 4.05 - 4.15 (m, 2 H) 4.59 (ddd, J=12.64, 7.42, 3.02 Hz, 1 H) 5.08 (q, J=6.96 Hz, 1 H) 7.20 - 7.30 (m, 5 H) 7.34 (t, J=7.15 Hz, 2 H) 7.41 - 7.45 (m, 2 H). MS (ESI) m/z 388、390 (M+H)+。
３２Ｄ：
【化２３６】
2010514681.tif 000238
【０３８４】
ＴＨＦ（８ｍＬ）中の３２Ｃ（２．５ｇ、６．４４ｍｍｏｌ）に、０℃で、ＴＨＦ（８．０ｍＬ、１６．００ｍｍｏｌ）中の２．０ＭのＬｉＢＨ4をゆっくりと加えた。混合物を２時間撹拌した。これを５．０ｍＬの１．０ＮのＮａＯＨで、０℃で反応停止させ、１．０時間撹拌した。粗物質を、湿セライトパッドを通して濾過し、ＥｔＯＡｃで抽出し、ブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させた。少量のＣＨＣｌ3中の粗生成物を８０ｇのシリカゲルカラムに装填し、ヘキサンで８分間溶出させ、その後、１８分間の勾配時間の０〜３５％のヘキサン中の酢酸エチルで溶出させて、３２Ｄ（０．８９ｇ、４．１４ｍｍｏｌ、６４．３％の収率）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.26 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 1.33 (t, J=5.50 Hz, 1 H) 2.87 - 2.96 (m, 1 H) 3.64 - 3.73 (m, 2 H) 7.12 (d, J=8.24 Hz, 2 H) 7.45 (d, J=8.25 Hz, 2 H). MS (ESI) m/z 197、199 (M+H)+。
３２Ｅ：
【化２３７】
2010514681.tif 000239
【０３８５】
２９Ａの調製に用いた手順と同様に、中間体１１を炭酸水素ナトリウムおよびホスゲン、次いで３２ＤおよびＴＥＡと反応させた。粗生成物をシリカゲルカラム（４０ｇ）に加え、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１５分間で２〜４０％）で溶出させて、３２Ｅ（１．２７ｇ、２．１８４ｍｍｏｌ、９４％の収率）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 0.96 - 1.04 (m, 2 H) 1.27 - 1.32 (m, 2 H) 1.27 (d, J= 7.80 Hz, 3 H) 1.38 -1.49 (br s, 9 H) 2.50 (s, 1 H) 2.92 (s, 3 H) 3.06 - 3.15 (m, 1 H) 4.20 - 4.28 (m, 2 H) 4.90 (s, 2 H) 6.8 - 7.0 (br , 1 H) 7.11 (d, J=8.25 Hz, 2 H) 7.44 (d, J=8.25 Hz, 2 H) 7.5 - 7.6 (br, 1 H) 7.85 (d, J=8.79 Hz, 1 H). MS (ESI) m/z 581、583 (M+H)+。
３２Ｆ：
【化２３８】
2010514681.tif 000240
【０３８６】
２９Ｂの調製に用いた手順と同様に、３２Ｅをビス（ネオペンチルグリコラート）ジボロン）、酢酸カリウムおよび（１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン）−ジクロロパラジウム（ＩＩ）と反応させた。粗物質をフラッシュクロマトグラフィー（２％〜６５％のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）および調製用ＨＰＬＣ（ＣＨ3ＣＮ／Ｈ2Ｏ、０．１％のＴＦＡ）によって精製して、３２Ｆ（１．０ｇ、１．８３０ｍｍｏｌ、８４％の収率）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, メタノール-d4) δ ppm 1.02 - 1.09 (m, 2 H) 1.15 - 1.20 (m, 2 H) 1.33 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 1.38 (brs, 4 H) 1.51 (brs, 45H) 2.76 (br s, 1 H) 2.94 (s, 3 H) 3.10 - 3.20 (m, 1 H) 4.21 - 4.31 (m, 2 H) 4.89 (s, 2 H) 7.29 (d, J=8.25 Hz, 2 H) 7.40 -7.50 (br , 1 H) 7.56 (d, J=7.70 Hz, 2 H) 7.78 (d, J=8.79 Hz, 1 H); MS (ESI) m/z 547 (M+H)+。
３２Ｇ：
【化２３９】
2010514681.tif 000241
【０３８７】
１Ｅの調製に用いた手順と同様に、３２Ｆ（２００ｍｇ、０．３６６ｍｍｏｌ）、中間体３、およびグリオキシル酸一水和物を反応させ、フラッシュクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に２％〜２５％のＭｅＯＨ）によって精製して、３２Ｇ（２３０ｍｇ、０．３２０ｍｍｏｌ、８７％の収率）が固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, メタノール-D4) δ ppm 1.01 - 1.09 (m, 2 H) 1.15 - 1.20 (m, 2 H) 1.31 (d, J=2.20 Hz, 2 H) 1.37 (brs, 4 H) 1.49 (brs, 5 H) 2.75 (d, J=6.05 Hz, 1 H) 2.93 (s, 3 H) 3.09 - 3.19 (m, 1 H) 4.24 (d, J=6.60 Hz, 2 H) 4.88 (s, 2 H) 5.16 (s, 1 H) 5.48 (s, 1 H) 6.52 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.89 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 7.19 (dd, J=8.52, 2.47 Hz, 1 H) 7.26 - 7.34 (m, 3 H) 7.40 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 7.46 - 7.57 (m, 4 H) 7.77 (d, J=8.79 Hz, 1 H). MS (ESI) m/z 719 (M+H)+。
３２Ｈ：
【化２４０】
2010514681.tif 000242
【０３８８】
３２Ｇ（２１７ｍｇ、０．３０２ｍｍｏｌ）に、４．０ＮのＨＣｌ／ジオキサン（５．２ｍＬ、２０．８０ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で１．０時間撹拌した。ＬＣ−ＭＳにより、クリーンな反応が示された。溶媒を真空下で除去し、ＥｔＯＡｃで１回チェイスし、高真空下で終夜乾燥させて、３２Ｈ（２１０ｍｇ、０．３２１ｍｍｏｌ、１０６％の収率）がわずかに黄色の固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, メタノール-d4) δ ppm 0.98 - 1.04 (m, 2 H) 1.16 (dd, J=7.42, 3.02 Hz, 2 H) 1.23 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 2.69 (s, 3 H) 2.75 - 2.80 (m, 1 H) 3.09 (m, 1 H) 4.16 - 4.24 (m, 2 H) 4.38 (s, 2 H) 5.20 (d, J=2.20 Hz, 1 H) 5.40 (s, 1 H) 6.53 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.94 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 7.22 - 7.30 (m, 3 H) 7.37 - 7.46 (m, 4 H) 7.51 - 7.56 (m, 1 H) 7.76 - 7.85 (m, 2 H). MS (ESI) m/z 619 (M+H)+。
実施例３２
【０３８９】
ＣＨ2Ｃｌ2（３５ｍｌ）およびＤＭＦ（４．０ｍｌ）中のＢＯＰ（２８４ｍｇ、０．６４１ｍｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（１５７ｍｇ、１．２８２ｍｍｏｌ）の溶液に、４０℃で、ＤＭＦ（４．０ｍＬ）中の３２Ｈ（２１０ｍｇ、０．３２１ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（０．１１２ｍＬ、０．６４１ｍｍｏｌ）の溶液を、シリンジポンプを介して４．０時間かけて加えた。反応混合物に０．５ＮのＨＣｌ（３０ｍＬ）を加えた。層を分離し、水性物をＣＨ2Ｃｌ2（３０ｍＬ）で再度抽出した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ3／ブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させた。溶媒の蒸発後、これをＭｅＯＨ／ＤＭＳＯ（４．０ｍＬ、１：１）に溶かし、Ｃ１８  Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  Ｌｕｎａ  ＡＸＩＡカラム（３０ｍｍ×７５ｃｍ、５μ）を備えた調製用ＨＰＬＣによって、ＵＶ検出器を２５４ｎｍに設定して精製した（２回の注入）。分割は勾配方法を用いて行った：１０分間で１０〜１００％のＢ；その後、２分間で１００％のＢ、流速４０ｍＬ／分。溶媒Ｂは９０％のアセトニトリル−１０％の水−０．１％のＴＦＡであり、溶媒Ａは１０％のアセトニトリル−９０％の水−０．１％のＴＦＡである。ジアステレオマーの混合物（８０ｍｇ）を７．０ｍＬの５０／５０のメタノール−エタノールおよび２．０ｍＬのヘプタンに溶かし、６０％の（５０／５０のメタノール−エタノール）：４０％のヘプタン、２０ｍＬ／分で溶出させるキラルＲｅｇｉｓ  Ｗｈｅｌｋ−０１（Ｒ，Ｒ）、２５０×２０ｍｍカラムによって分割して、第１のピーク（保持時間＝９分、３５ｍｇ）および第２のピーク（保持時間＝１５分、２２ｍｇ）が得られた。第２のピークは実施例３２であることが確認された：1H NMR (500 MHz, メタノール-d4) δ ppm 0.97 (m, 1 H) 1.01 - 1.08 (m, 2 H) 1.23 (m, 1 H) 1.36 (d, J=7.15 Hz, 3 H) 2.83 - 2.89 (m, 1 H) 3.02 (ddd, J=11.13, 7.01, 4.40 Hz, 1 H) 3.39 (s, 3 H) 3.89 (dd, J=10.72, 4.12 Hz, 1 H) 4.26 (d, J=17.60 Hz, 1 H) 4.54 (t, J=11.00 Hz, 1 H) 5.67 (s, 1 H) 5.75 (d, J=17.05 Hz, 1 H) 6.48 (s, 1 H) 6.54 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.81 - 6.85 (m, 1 H) 6.91 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 7.07 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 7.17 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 7.21 (dd, J=8.52, 2.47 Hz, 1 H) 7.41 (d, J=8.80 Hz, 2 H) 7.50 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 7.70 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 7.82 (d, J=6.05 Hz, 1 H); MS (ESI) m/z 601 (M+H)+；分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：７．５０分、９８％；カラムＢ：７．５１分、９８％。
（実施例３３）
（２Ｒ，１５Ｒ）−７−シクロプロパンスルホニル−１５−エチル−４−メチル−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化２４１】
2010514681.tif 000243
３３Ａ：
【化２４２】
2010514681.tif 000244
【０３９０】
１７Ｆの調製に用いた手順と同様に、３２Ｂ（４．０ｇ、１０．６９ｍｍｏｌ）をＮａＨＭＤＳおよびヨードエタンと反応させ、カラムクロマトグラフィー（０〜２８％のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）によって精製して、３３Ａ（２．１８ｇ、５．４２ｍｍｏｌ、５０．７％の収率）が半固体として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 0.81 (t, J=7.15 Hz, 3 H) 1.67 - 1.78 (m, 1 H) 2.05 (ddd, J=13.88, 7.15, 7.01 Hz, 1 H) 2.68 (dd, J=13.47, 9.62 Hz, 1 H) 3.25 (dd, J=13.74, 3.30 Hz, 1 H) 3.95 - 4.03 (m, 2 H) 4.46 - 4.52 (m, 1 H) 4.79 (t, J=7.42 Hz, 1 H) 7.10 - 7.20 (m, 5 H) 7.23 (t, J=7.15 Hz, 2 H) 7.33 (d, J=8.25 Hz, 2 H); MS (ESI) m/z 402、404 (M+H)+。
３３Ｂ：
【化２４３】
2010514681.tif 000245
【０３９１】
３２Ｄの調製に用いた手順と同様に、３２Ａ（３．５７ｇ、９．５４ｍｍｏｌ）をＬｉＢＨ4と反応させ、カラムクロマトグラフィー（０〜３５％のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）によって精製して、３３Ｂ（８１０ｍｇ、３．５４ｍｍｏｌ、６５．２％の収率）が無色の油状物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 0.83 (t, J=7.15 Hz, 3 H) 1.23 - 1.34 (m, 1 H) 1.53 (ddd, J=9.07, 7.15, 6.87 Hz, 1 H) 1.58 (s, 1 H) 1.70 - 1.81 (m, 1 H) 2.62 - 2.70 (m, 1 H) 3.67 - 3.79 (m, 2 H) 7.09 (d, J=8.79 Hz, 2 H) 7.46 (d, J=8.24 Hz, 2 H).
３３Ｃ：
【化２４４】
2010514681.tif 000246
【０３９２】
２９Ａの調製に用いた手順と同様に、中間体１１を炭酸水素ナトリウムおよびホスゲン、次いで３３ＢおよびＴＥＡと反応させた。粗生成物をシリカゲルカラム（４０ｇ）に加え、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１５分間で２〜４０％）で溶出させて、３３Ｃ（７４２ｍｇ、１．２４６ｍｍｏｌ、８１％の収率）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 0.82 (t, J=7.15 Hz, 3 H) 0.99 (q, J=6.78 Hz, 2 H) 1.28 - 1.62 (m, 13 H) 1.77 (ddd, J=13.33, 6.87, 6.73 Hz, 1 H) 2.50 (s, 1 H) 2.80 - 2.88 (m, 1 H) 2.91 (s, 3 H) 4.18 - 4.27 (m, 1 H) 4.29 - 4.38 (m, 1 H) 4.90 (s, 2 H) 6.70 - 6.80 (m, 1 H) 7.07 (d, J=7.70 Hz, 2 H) 7.44 (d, J=7.70 Hz, 2 H) 7.45 - 7.70 (m, 1 H) 7.84 (d, J=8.79 Hz, 1 H). MS (ESI) m/z 595、597 (M+H)+。
３３Ｄ：
【化２４５】
2010514681.tif 000247
【０３９３】
２９Ｂの調製に用いた手順と同様に、３３Ｃ（７４２ｍｇ、１．２４６ｍｍｏｌ）をビス（ネオペンチルグリコラート）ジボロン）、酢酸カリウムおよび（１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン）−ジクロロパラジウム（ＩＩ）と反応させた。粗物質をフラッシュクロマトグラフィー（２％〜６５％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンおよび調製用ＨＰＬＣ（ＣＨ3ＣＮ／Ｈ2Ｏ、０．１％のＴＦＡ）によって精製して、３３Ｄ（５３０ｍｇ、０．９４６ｍｍｏｌ、７６％の収率）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, メタノール-d4) δ ppm 0.84 (t, J=7.42 Hz, 3 H) 1.02 - 1.10 (m, 2 H) 1.16 - 1.21 (m, 2 H) 1.38 (brs, 4 H) 1.51 (brs, 5 H) 1.60 - 1.72 (m, 1 H) 1.80 - 1.91 (m, 1 H) 2.75 (s, 1 H) 2.86 - 2.93 (m, 1 H) 2.94 (s, 3 H) 4.26 - 4.37 (m, 2 H) 4.89 (s, 2 H) 7.26 (d, J=7.70 Hz, 2 H) 7.3 -7.4 (br, 2 H) 7.57 (d, J=7.70 Hz, 2 H) 7.77 (d, J=8.79 Hz, 1 H); MS (ESI) m/z 561 (M+H)+。
３３Ｅ：
【化２４６】
2010514681.tif 000248
【０３９４】
１Ｅの調製に用いた手順と同様に、３３Ｄ（２００ｍｇ、０．３５７ｍｍｏｌ）、中間体３、およびグリオキシル酸一水和物を反応させ、フラッシュクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に１％〜１８％のＭｅＯＨ）によって精製して、３３Ｅ（２００ｍｇ、０．２７３ｍｍｏｌ、７６％の収率）がわずかに黄色の固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 0.83 (t, J=6.87 Hz, 3 H) 1.01 - 1.08 (m, 2 H) 1.15 - 1.20 (m, 2 H) 1.37 (brs, 5 H) 1.49 (brs, 4 H) 1.58 - 1.69 (m, 1 H) 1.77 - 1.87 (m, 1 H) 2.76 (d, J=5.50 Hz, 1 H) 2.88 (d, J=6.60 Hz, 1 H) 2.93 (s, 3 H) 4.22 - 4.29 (m, 1 H) 4.29 - 4.37 (m, 1 H) 4.88 (s, 2 H) 5.17 (s, 1 H) 6.53 (d, J=6.60 Hz, 1 H) 6.89 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 7.20 (dd, J=8.52, 2.47 Hz, 1 H) 7.27 (d, J=7.70 Hz, 2 H) 7.30 - 7.34 (m, 1 H) 7.40 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 7.45 - 7.57 (m, 4 H) 7.76 (d, J=8.79 Hz, 1 H). MS (ESI) m/z 733 (M+H)+。
３３Ｆ：
【化２４７】
2010514681.tif 000249
【０３９５】
３３Ｅ（２００ｍｇ、０．２７３ｍｍｏｌ）に、４．０ＮのＨＣｌ／ジオキサン（５．０ｍＬ、２０．００ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で１．０時間撹拌した。ＬＣ−ＭＳにより、クリーンな反応が示された。溶媒を真空下で除去し、ＥｔＯＡｃで１回チェイスし、高真空下で終夜乾燥させて、３３Ｆ（１９０ｍｇ、０．２８４ｍｍｏｌ、１０４％の収率）がわずかに黄色の固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, メタノール-d4) δ ppm 0.70 - 0.77 (t, J= 7.8 Hz, 3 H) 0.98 - 1.04 (m, 2 H) 1.12 - 1.19 (m, 2 H) 1.49 - 1.61 (m, 1 H) 1.69 - 1.79 (m, 1 H) 2.69 (s, 3 H) 2.77 (ddd, J=12.64, 7.97, 4.67 Hz, 1 H) 2.83 (br s, 1 H) 4.20 (ddd, J=10.99, 7.70, 3.85 Hz, 1 H) 4.25 - 4.33 (m, 1 H) 4.37 (s, 2 H) 5.18 (d, J=2.75 Hz, 1 H) 6.51 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.91 (d, J=6.05 Hz, 1 H) 7.17 - 7.25 (m, 3 H) 7.37 - 7.44 (m, 4 H) 7.52 (d, J=8.79 Hz, 1 H) 7.77 - 7.84 (m, 2 H). MS (ESI) m/z 633 (M+H)+。
実施例３３
【０３９６】
ＣＨ2Ｃｌ2（４０ｍｌ）およびＤＭＦ（６．０ｍｌ）中のＢＯＰ（２５１ｍｇ、０．５６８ｍｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（１３９ｍｇ、１．１３６ｍｍｏｌ）の溶液に、４０℃で、ＤＭＦ（４．０ｍＬ）中の３３Ｆ（１９０ｍｇ、０．２８４ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（０．０９９ｍｌ、０．５６８ｍｍｏｌ）の溶液を、シリンジポンプを介して４．０時間かけて加えた。反応混合物に０．５ＮのＨＣｌ（３０ｍＬ）を加えた。層を分離し、水性物をＣＨ2Ｃｌ2（３０ｍＬ）で再度抽出した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ3／ブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させた。溶媒の蒸発後、これをＭｅＯＨ／ＤＭＳＯ（４．０ｍＬ、１：１）に溶かし、Ｃ１８  Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  Ｌｕｎａ  ＡＸＩＡカラム（３０ｍｍ×７５ｃｍ、５μ）を備えた調製用ＨＰＬＣによって、ＵＶ検出器を２５４ｎｍに設定して精製した（２回の注入）。分割は勾配方法を用いて行った：１０分間で５〜１００％のＢ；その後、２分間で１００％のＢ、流速４０ｍＬ／分。溶媒Ｂは９０％のアセトニトリル−１０％の水−０．１％のＴＦＡであり、溶媒Ａは１０％のアセトニトリル−９０％の水−０．１％のＴＦＡである。合計７８ｍｇ（４５％の収率）が２つのジアステレオアイソマーの混合物として得られた。混合物（７０ｍｇ）を８．０ｍＬの５０／５０のメタノール−エタノールおよび２．０ｍＬのアセトニトリルに溶かし、６０％の（５０／５０のメタノール−エタノール）：４０％のヘプタン、２０ｍＬ／分で溶出させるキラルＲｅｇｉｓ  Ｗｈｅｌｋ−０１（Ｒ，Ｒ）、２５０×２０ｍｍカラムによって分割して、第１のピーク（保持時間＝８．５分、３８ｍｇ）および第２のピーク（保持時間＝１４．５分、２２ｍｇ）が得られた。第２のピークは実施例３３であることが確認された：1H NMR (500 MHz, メタノール-d4) δ ppm 0.82 (m, 1 H) 0.91 (t, J=7.42 Hz, 3 H) 0.91 (m, 1 H) 0.93 - 1.00 (m, 1 H) 1.15 - 1.21 (m, 1 H) 1.69 - 1.77 (m, 1 H) 1.83 (ddd, J=13.88, 9.76, 7.15 Hz, 1 H) 2.71 - 2.80 (m, 2 H) 3.38 (s, 3 H) 3.92 (dd, J=11.00, 3.85 Hz, 1 H) 4.26 (d, J=17.60 Hz, 1 H) 4.57 (t, J=11.00 Hz, 1 H) 5.67 (s, 1 H) 5.73 (d, J=17.05 Hz, 1 H) 6.47 (s, 1 H) 6.53 (d, J=6.60 Hz, 1 H) 6.83 (dd, J=8.80, 2.20 Hz, 1 H) 6.91 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.97 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 7.19 (d, J=8.80 Hz, 2 H) 7.38 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 7.41 - 7.46 (m, 2 H) 7.68 (d, J=8.80 Hz, 1 H) 7.81 (d, J=6.60 Hz, 1 H). MS (ESI) m/z 615 (M+H)+分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：７．９０分、９９％；カラムＢ：７．８６分、９９％。
（実施例３６）
［（２Ｒ，１５Ｒ）−７−シクロプロパンスルホニル−４−メチル−３，１２−ジオキソ−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−１５−イル］−カルバミン酸ベンジルエステル
【化２４８】
2010514681.tif 000250
３６Ａ：
【化２４９】
2010514681.tif 000251
【０３９７】
１００ｍＬの丸底フラスコにカルバミン酸ベンジル（９３７ｍｇ、６．２ｍｍｏｌ）およびｎ−ＰｒＯＨ（８．０ｍｌ）を入れた。この撹拌溶液に、新しく調製した水（１５ｍＬ）に溶かした水酸化ナトリウム水溶液（２４４ｍｇ、６．１ｍｍｏｌ）を加え、次いで新しく調製した次亜塩素酸ｔｅｒｔ−ブチル（０．７０１ｍＬ、６．１ｍｍｏｌ）を加えた。５分後、ｎ−ＰｒＯＨ（７．０ｍＬ）中の（ＤＨＱＤ）２ＰＨＡＬ（７８ｍｇ、０．１００ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応混合物はこの時点で均一であるべきである。その後、１０ｍＬのｎ−ＰｒＯＨに溶かした１−ブロモ−４−ビニルベンゼン（０．２６１ｍＬ、２．０ｍｍｏｌ）を加え、次いでオスミウム酸カリウム二水和物（２９．５ｍｇ、０．０８０ｍｍｏｌ）を加えた。薄緑色溶液を室温で撹拌し、１．０時間後に薄黄色となり、反応の完了が示された。その後、反応混合物を氷浴で冷却し、飽和亜硫酸ナトリウム（２０ｍＬ）によって反応停止させた。２つの相を分離し、水相をＥｔＯＡｃで抽出し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させた。溶媒の蒸発後、茶色固形物が得られた。粗生成物を、Ｃ１８  Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  Ｌｕｎａ  ＡＸＩＡカラム（３０ｍｍ×７５ｃｍ、５μ）を備えた調製用ＨＰＬＣを用いて、ＵＶ検出器を２５４ｎｍに設定して精製した。分割は勾配方法を用いて行った：１０分間で２５〜１００％のＢ；その後、２分間で１００％のＢ、流速４０ｍＬ／分。溶媒Ｂは９０％のアセトニトリル−１０％の水−０．１％のＴＦＡであり、溶媒Ａは１０％のアセトニトリル−９０％の水−０．１％のＴＦＡである。所望の画分を収集して、３６Ａ（３００ｍｇ、４３％の収率）が得られた。［α]25Ｄ＝−３１．３（エナンチオマーのｌｉｔ＋３３．６）（ｃ＝０．５、９５％のＥｔＯＨ）。
３６Ｂ：
【化２５０】
2010514681.tif 000252
【０３９８】
２９Ａの調製に用いた手順と同様に、中間体１１を炭酸水素ナトリウムおよびホスゲン、次いで３６Ａ（４８６ｍｇ、１．３８８ｍｍｏｌ）およびＴＥＡと反応させた。粗生成物をシリカゲルカラム（４０ｇ）に加え、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１５分間で２〜６０％）で溶出させて、３６Ｂ（１．２１ｇ）が白色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 716、718 (M+H)+。
３６Ｃ：
【化２５１】
2010514681.tif 000253
【０３９９】
２９Ｂの調製に用いた手順と同様に、３６Ｂ（１２００ｍｇ、１．６７４ｍｍｏｌ）をビス（ネオペンチルグリコラート）ジボロン）、酢酸カリウムおよび（１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン）−ジクロロパラジウム（ＩＩ）と反応させた。粗物質をフラッシュクロマトグラフィー（２％〜６５％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンおよび調製用ＨＰＬＣ（ＣＨ3ＣＮ／Ｈ2Ｏ、０．１％のＴＦＡ）によって精製して、３６Ｃ（８００ｍｇ、１．１７４ｍｍｏｌ、７０．１％の収率）が白色固形物として得られた。MS (ESI) m/z 683 (M+H)+。
３６Ｄ：
【化２５２】
2010514681.tif 000254
【０４００】
１Ｅの調製に用いた手順と同様に、３６Ｃ（６８１ｍｇ、０．９９９ｍｍｏｌ）、中間体３、およびグリオキシル酸一水和物を反応させ、フラッシュクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に２％〜２５％のＭｅＯＨ）によって精製して粗生成物が得られ、これを調製用ＨＰＬＣによってさらに精製して、３６Ｄ（２６０ｍｇ、０．３０４ｍｍｏｌ、３０．５％の収率）が得られた。MS (ESI) m/z 854 (M+H)+。
３６Ｅ：
【化２５３】
2010514681.tif 000255
【０４０１】
３６Ｄ（０．２６ｇ、０．３０４ｍｍｏｌ）に、４．０ＮのＨＣｌ／ジオキサン（３．８１ｍＬ、１５．２２ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を室温で１．０時間撹拌した。溶媒を真空下で除去し、ＥｔＯＡｃで１回チェイスし、高真空下で終夜乾燥させて、３６Ｅ（１００ｍｇ、０．１２７ｍｍｏｌ、４１．６％の収率）がわずかに黄色の固形物として得られた。MS (ESI) m/z 754 (M+H)+。
３６Ｆ：
【化２５４】
2010514681.tif 000256
【０４０２】
ＣＨ2Ｃｌ2（２０ｍＬ）およびＤＭＦ（５．０ｍｌ）中のＢＯＰ（１１２ｍｇ、０．２５３ｍｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（６１．８ｍｇ、０．５０６ｍｍｏｌ）の溶液に、３７℃で、ＤＭＦ（４．０ｍＬ）中の３６Ｅ（１００ｍｇ、０．１２７ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（０．０４４ｍＬ、０．２５３ｍｍｏｌ）の溶液を、シリンジポンプを介して４．０時間かけて加えた。反応を終夜室温で撹拌させた。溶媒の蒸発後、ＭｅＯＨで分配し、不溶性物質を濾過した。濾液を濃縮し、ＭｅＯＨ／ＤＭＳＯ（４．０ｍＬ、１：１）に溶かし、Ｃ１８  Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  Ｌｕｎａ  ＡＸＩＡカラム（３０ｍｍ×７５ｃｍ、５μ）を備えた調製用ＨＰＬＣによって、ＵＶ検出器を２５４ｎｍに設定して精製した（２回の注入）。分割は勾配方法を用いて行った：１０分間で０〜１００％のＢ；その後、２分間で１００％のＢ、流速４０ｍＬ／分。溶媒Ｂは９０％のアセトニトリル−１０％の水−０．１％のＴＦＡであり、溶媒Ａは１０％のアセトニトリル−９０％の水−０．１％のＴＦＡであり、ジアステレオアイソマー混合物３６Ｆ（１２ｍｇ、１３％の収率）が得られた。MS (ESI) m/z 735 (M+H)+。
実施例３６
【０４０３】
３６Ｆ（１２ｍｇ）を３．０ｍＬの５０／５０のメタノール−エタノールおよび２．０ｍＬのヘプタンに溶かし、６０％の（５０／５０のメタノール−エタノール）：４０％のヘプタン、２０ｍＬ／分で溶出させるキラルＲｅｇｉｓ  Ｗｈｅｌｋ−０１（Ｒ，Ｒ）、２５０×２０ｍｍカラムによって分割して、第１のピーク（保持時間＝１４分、４．４ｍｇ）、その後、第２のピーク（保持時間＝２２分、３．３ｍｇ）が得られた。第２のピークは実施例３６であることが確認された：1H NMR (500 MHz, メタノール-d4) δ ppm 0.71 - 1.25 (m, 4 H) 2.72 (m, 1 H) 3.37 (s, 3 H) 4.00 (dd, J=9.90, 4.40 Hz, 1 H) 4.25 (d, J=17.60 Hz, 1 H) 4.59  - 4.74 (m, 4 H) 5.06 (s, 2 H) 5.69および5.75 (s, 2 H) 6.44 (s, 1 H) 6.54 (d, J=7.15 Hz, 1 H) 6.86 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 6.91 (d, J=6.60 Hz, 1 H) 6.99 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 7.20 (d, J=8.25 Hz, 2 H) 7.24 - 7.33 (m, 4 H) 7.36 - 7.44 (m, 2 H) 7.57 (d, J=7.70 Hz, 1 H) 7.73 (d, J=8.80 Hz, 1 H) 7.87 (d, J=8.25 Hz, 1 H); MS (ESI) m/z 736 (M+H)+分析用ＨＰＬＣ（方法Ａ）：カラムＡ：７．９４分、９９％；カラムＢ：７．９６分、９８％。
（実施例３７）
（Ｒ）−７−シクロプロパンスルホニル−１５−フルオロ−２０−メトキシ−４−メチル−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化２５５】
2010514681.tif 000257
３７Ａ：
【化２５６】
2010514681.tif 000258
【０４０４】
ＴＨＦ（１５ｍｌ）中の（Ｒ）−４−ベンジル−３−（２−（４−ブロモ−２−メトキシフェニル）アセチル）オキサゾリジン−２−オン（２．０ｇ、４．９５ｍｍｏｌ）に、−７８℃で、ＴＨＦ（５．９４ｍｌ、５．９４ｍｍｏｌ）中の１．０ＭのＮａＨＭＤＳを滴下した。混合物を４０分間撹拌した後、ＴＨＦ（１０．０ｍＬ）中のＮ−フルオロ−Ｎ−（フェニルスルホニル）ベンゼンスルホンアミド（２．０２８ｇ、６．４３ｍｍｏｌ）の溶液に、−７８℃で、カニューレで加えた。混合物を６０分間、−７８℃で撹拌し、その後、室温まで加温させ、さらに１．５時間撹拌した。これを飽和ＮＨ4Ｃｌで反応停止させ、ＥｔＯＡｃで抽出し、飽和ＮａＨＣＯ3、ブラインで洗浄し、Ｎａ2ＳＯ4で乾燥させた。溶媒を除去した後、粗物質をＣＨＣｌ3で処理し、形成された沈殿物を濾過した。濾液を濃縮し、４０ｇのシリカゲルカラムに装填し、ヘキサンで６分間溶出させ、その後、１５分間の勾配時間の０〜３０％のヘキサン中の酢酸エチルで溶出させて、３７Ａ（２．２ｇ、４．６９ｍｍｏｌ、９５％の収率）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 2.82 (dd, J=13.47, 9.62 Hz, 1 H) 3.35 (dd, J=13.19, 3.30 Hz, 1 H) 3.81 - 3.83 (m, 3 H) 4.09 - 4.18 (m, 2 H) 4.59 - 4.66 (m, 1 H) 6.96 - 7.30 (m, 9 H); 19F NMR -178.04; MS (ESI) m/z 402、404 (M-F)。
３７Ｂ：
【化２５７】
2010514681.tif 000259
【０４０５】
３２Ｄの調製に用いた手順と同様に、３７Ａ（３．５７ｇ、９．５４ｍｍｏｌ）をＬｉＢＨ4と反応させ、カラムクロマトグラフィー（０〜６０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）によって精製して、３７Ｂ（９８０ｍｇ、３．９３ｍｍｏｌ、７６％の収率）が透明な油状物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.90 (s, 1 H) 3.75 - 3.85 (m, 5 H) 5.84 (ddd, 2JHF = 47.82, J=7.15, 2.75 Hz, 1 H)  7.00 (s, 1 H) 7.13 (d, J=8.24 Hz, 1 H) 7.26 (d, J=4.40 Hz, 1 H); 19F NMR -195.09; MS (ESI) m/z 229、231 (M-F)。
３７Ｃ：
【化２５８】
2010514681.tif 000260
【０４０６】
２９Ａの調製に用いた手順と同様に、中間体１１を炭酸水素ナトリウムおよびホスゲン、次いで３７Ｂ（４９０ｍｇ、１．９６７ｍｍｏｌ）およびＴＥＡと反応させた。粗生成物をシリカゲルカラム（４０ｇ）に加え、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１５分間で２〜６０％）で溶出させて、３７Ｃ（９０７ｍｇ、１．４７４ｍｍｏｌ、８２％の収率）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 0.98 - 1.05 (m, 2 H) 1.29 (d, J=2.75 Hz, 2 H) 1.38 (brs, 5 H)  1.50 (brs, 4 H) 2.52 (s, 1 H) 2.93 (s, 3 H) 3.84 (s, 3 H) 4.31 - 4.52 (m, 2 H) 4.92 (brs, 2 H) 6.90 (br 1 H) 7.02 (s, 1 H) 7.15 (d, J=8.25 Hz, 1 H) 7.26 - 7.32 (m, 1 H) 7.6 (br, 1 H) 7.87 (d, J=8.79 Hz, 1 H); 19F NMR -192.67; MS (ESI) m/z 615、617 (M+H)+。
３７Ｄ：
【化２５９】
2010514681.tif 000261
【０４０７】
２９Ｂの調製に用いた手順と同様に、３７Ｃ（９０５ｍｇ、１．４７０ｍｍｏｌ）をビス（ネオペンチルグリコラート）ジボロン）、酢酸カリウムおよび（１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン）−ジクロロパラジウム（ＩＩ）と反応させた。粗物質をフラッシュクロマトグラフィー（２％〜６５％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンおよび調製用ＨＰＬＣ（ＣＨ3ＣＮ／Ｈ2Ｏ、０．１％のＴＦＡ）によって精製して、凍結乾燥後に３７Ｄ（５５２ｍｇ、０．９５１ｍｍｏｌ、６４．７％の収率）が白色固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, メタノール-D4) δ pp 1.03 - 1.10 (m, 2 H) 1.19 (ddd, J=7.01, 4.53, 4.40 Hz, 2 H) 1.39 (brs, 5 H) 1.50 (br s, 4 H) 2.79 (m, 1 H) 2.95 (s, 3 H) 3.87 (s, 3 H) 4.41 - 4.49 (m, 2 H) 4.90 (s, 2 H) 7.18 - 7.59 (m, 5 H) 7.80 (d, J=8.79 Hz, 1 H). 19F NMR -193.56; MS (ESI) m/z 581 (M+H)+。
３７Ｅ：
【化２６０】
2010514681.tif 000262
【０４０８】
１Ｅの調製に用いた手順と同様に、３７Ｄ（２００ｍｇ、０．３４５ｍｍｏｌ）、中間体３、およびグリオキシル酸一水和物を３０分間反応させ、フラッシュクロマトグラフィー（ＣＨ2Ｃｌ2中に２％〜２５％のＭｅＯＨ）によって精製して、３７Ｅ（１８０ｍｇ、４５％の収率、約７０％の純度）が得られた。MS (ESI) m/z 753 (M+H)+。
３７Ｆ：
【化２６１】
2010514681.tif 000263
【０４０９】
３７Ｅ（１８０ｍｇ、０．２３９ｍｍｏｌ）に、ジオキサン中の４．０ＮのＨＣｌ（４１８４μＬ、１６．７４ｍｍｏｌ）およびＤＭＦ（０．５ｍＬ）を加えた。混合物を室温で１．０時間撹拌した。溶媒を除去した。粗残渣を、調製用ＨＰＬＣを用いて精製して、凍結乾燥後に３７Ｆ（９９ｍｇ、０．１０６ｍｍｏｌ、４４．４％の収率）が固形物として得られた。1H NMR (400 MHz, アセトニトリル-d3) δ ppm 0.99 - 1.10 (m, 2 H) 1.17 (d, J=3.85 Hz, 2 H) 2.65 - 2.76 (m, 4 H) 3.68および3.77 (s, 3 H) 4.34 (m, 4 H)  5.23 (s, 1 H) 5.84 - 5.95 (m, 1 H), 6.52 (d, J=5.50 Hz, 1 H) 6.89 (d, J=6.60 Hz, 1 H) 7.14 - 8.74 (m, 9 H); 19F NMR -189.93; MS (ESI) m/z 653 (M+H)+。
実施例３７
【０４１０】
ＣＨ2Ｃｌ2（３０ｍｌ）およびＤＭＦ（４．０ｍｌ）中のＢＯＰ（１３１ｍｇ、０．２９７ｍｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（７２．６ｍｇ、０．５９４ｍｍｏｌ）の溶液に、３２℃で、ＤＭＦ（５．０ｍＬ）中の３７Ｆ（９７ｍｇ、０．１４９ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（０．０７８ｍｌ、０．４４６ｍｍｏｌ）の溶液を、シリンジポンプを介して８時間かけて加えた。反応を終夜室温で撹拌させた。溶媒の蒸発後、ＭｅＯＨで分配し、不溶性物質を濾過した。濾液を濃縮し、ＭｅＯＨ／ＤＭＳＯ（４．０ｍＬ、１：１）に溶かし、Ｃ１８  Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ  Ｌｕｎａ  ＡＸＩＡカラム（３０ｍｍ×７５ｃｍ、５μ）を備えた調製用ＨＰＬＣによって、ＵＶ検出器を２５４ｎｍに設定して精製した（２回の注入）。分割は勾配方法を用いて行った：１０分間で１０〜８５％のＢ；その後、２分間で８５％のＢ、流速４０ｍＬ／分。溶媒Ｂは９０％のアセトニトリル−１０％の水−０．１％のＴＦＡであり、溶媒Ａは１０％のアセトニトリル−９０％の水−０．１％のＴＦＡである。所望の画分を収集して、実施例３７（１７ｍｇ）が得られた。19F NMR-197.3; MS (ESI) m/z 635 (M+H)+。1Ｈ  ＮＭＲは、２つのジアステレオアイソマーの混合物が原因で複雑である：1H NMR (400 MHz, アセトニトリル-d3) δ ppm 0.94 - 1.25 (m, 4 H) 2.63 - 2.73 (m, 2 H) 3.15および3.31 (s, 3 H) 3.63および3.98 (s, 3 H) 4.13 - 5.00 (m, 5 H) 5.61 - 7.91 (m, 12 H)
（実施例３８）
（２Ｒ，１５Ｒ）−７−シクロプロパンスルホニル−１５−フルオロ−４−メチル−２−（１−オキソ−１，２−ジヒドロ−イソキノリン−７−イルアミノ）−１３−オキサ−４，１１−ジアザ−トリシクロ［１４．２．２．１6,10］ヘニコサ−１（１９），６，８，１０（２１），１６（２０），１７−ヘキサエン−３，１２−ジオン
【化２６２】
2010514681.tif 000264
３８Ａ：
【化２６３】
2010514681.tif 000265
【０４１１】
３７Ａの調製に用いた手順と同様に、３２Ｂ（１．０ｇ、２．６７ｍｍｏｌ）をＮａＨＭＤＳおよびＮ−フルオロ−Ｎ−（フェニルスルホニル）ベンゼンスルホンアミドと反応させ、カラムクロマトグラフィー（０〜２５％のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）によって精製して、３８Ａ（８００ｍｇ、２．０４０ｍｍｏｌ、７６％の収率）が白色半固体として得られた。1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 2.87 (dd, J=13.47, 9.62 Hz, 1 H) 3.42 (dd, J=13.19, 3.30 Hz, 1 H) 4.16 (d, J=9.89 Hz, 1 H) 4.19 - 4.23 (m, 1 H) 4.57 - 4.63 (m, 1 H)  6.90 (d, 2JHF = 48 Hz,  1 H) 7.23 (d, J=6.60 Hz, 2 H) 7.28 - 7.33 (m, 1 H) 7.33 - 7.38 (m, 2 H) 7.44 - 7.48 (m, 2 H) 7.52 - 7.56 (m, 2 H). 19F NMR (376 MHz, CDCl3) δ ppm -173.40 (d, 2J<畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢䙈⼼畳㹢㴠㐠‸穈⸩䴠⁓䔨䥓 ⽭⁺㤳膀㤳‴䴨䠫㰩畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰫猯灵芀戼㹲鎼볯ꊼ볯㲚牢ਾ䐼噉邀賥銼볯钼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩㸢〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩ꃂ〰㈰㘶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯钼볯銼胣㲑䐯噉ਾ†볯銼볯꺁ꫨ붣臣ꢔ臣龁触蚠臣貐꟦ꮁ胣鎼볯ꆼ볯醼볯隼뷯膀볯躼볯颼뷯趽뷯貽볯銂볯覽볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㐾⼼畳㹢臣趏뿥閁臣膀苣ꦃ菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯邼胣鎼볯薼臣ꖼ뷯꾼볯莽볯颃苣떂菣覼臣袂臣ꚁ닧붣臣ꚁ胣鎼볯ꊼ볯隼볯邼뷯螽胣銼볯鞼볯趽뷯辽뷯膀볯鞼볯醼볯꺁迥螎볯貁駧늉鯥ꊽ觧ꢁ臣ꚁ뻥覂苣龁胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰱猯灵䠾丠前⠠〵‰䡍ⱺ䌠䍄㱬畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰳猯扵⤾츠₴灰⁭⸳㜷ⴠ†⸳㌹⠠Ɑ㈠䠠 ⸵㔵⠠摤Ɽ㰠畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰲猯灵䨾猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰䠾㱆猯扵‾‽㜴㠮‬㵊⸷〷‬⸳〳䠠ⱺㄠ䠠 㜠㈮″搨‬㵊⸸㔲䠠ⱺ㈠䠠 ⸷㐵⠠Ɽ䨠㠽㈮‵穈‬′⥈※㰠畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㤱⼼畳㹰⁆䵎⁒㌨㘷䴠穈‬䑃汃猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㌾⼼畳㹢 듎瀠浰ⴠ㠱⸷㬶䴠⁓䔨䥓 ⽭⁺ㄲ膀ㄲ‱䴨䘭芀戼㹲鎼볯ꎼ볯㲚牢ਾ䐼噉邀賥銼볯閼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩㸢〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩ꃂ〰㈰㜶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯钼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ†볯馼볯꺁ꫨ붣臣ꢔ臣龁触蚠臣貐꟦ꮁ胣궸雩鎽볯醼苣궂藩뒰듧誃菣ꪃ苣ꂃ臣袂臣鮃苣늂菣膀곦蒁臣鎼볯ꊼ볯钼볯邼뷯螽胣銼볯邼볯钼뷯趽뷯貽볯誁苣뎁볯ꖼ볯ꢁ迥鲿臣鮁臣芀닧龔裦ꦉ苣랂菣ꮂ苣ꮃ苣ꦃ菣袼볯邼뷯覼臣ꂊ臣膀볯钽볯ꆼ뷯込菣궂苣뎃볯醼볯蚈雩ꞁ볯鲀볯邼볯覼臣뚺蟥閁臣ꚁ胣鎼볯ꎼ볯鞼볯銼뷯螽胣醼볯鎼볯隼뷯趽뷯貽胣鞼볯薼臣躏軧覼臣辂臣讁臣蒻觨꺁鯥ꊽ觧ꢁ臣ꚁ뻥覂苣龁胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰱猯灵䠾丠前⠠〴‰䡍ⱺ䌠䍄㱬畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰳猯扵⤾츠₴灰⁭⸰㠹ⴠㄠ〮‴洨‬′⥈ㄠ㈮‹搨‬㵊⸲〲䠠ⱺ㈠䠠 ⸱㤳⠠牢ⱳ㔠䠠 ⸱〵⠠牢ⱳ㐠䠠 ⸲ㄵ⠠牢ⱳㄠ䠠 ⸲㌹⠠ⱳ㌠䠠 ⸴㈳ⴠ㐠㐮‴洨‬′⥈㐠㤮′猨‬′⥈㔠㘮‵搨摤‬猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㈾⼼畳㹰㱊畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢䙈⼼畳㹢㴠㐠⸸‴穈‬⁊‽⸷ⰷ㈠㠮䠠ⱺㄠ䠠 ⸷㌲ⴠ㜠㌮‰洨‬‴⥈㜠㔮‴搨‬㵊⸸㐲䠠ⱺ㈠䠠 ⸷㜸⠠Ɽ䨠㠽㜮‹穈‬‱⥈‮猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ㰹猯灵䘾丠前⠠㜳‶䡍ⱺ뚺ꫥ⦒츠₴灰⁭ㄭ㔸㐮‴灰㭭䴠⁓䔨䥓 ⽭⁺㠵膀㠵‷䴨䠫㰩畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰫猯灵芀戼㹲鎼볯꒼볯㲚牢ਾ䐼噉邀賥銼볯隼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩㸢〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩ꃂ〰㈰㠶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯钼볯钼胣㲑䐯噉ਾ†볯馼볯꺁ꫨ붣臣ꢔ臣龁触蚠臣貐꟦ꮁ胣鎼볯ꎼ볯鞼볯邼뷯螽胣醼볯鎼볯銼뷯趽뷯貽볯銂菣릂볯趃苣骃菣膃菣낂菣뎂菣벃菣覼苣鲃菣뎃볯膀藩뢅苣ꪃ苣ꂃ臣袂臣袼볯貼볯馀裢鎃苣袼苣閃苣讃菣鮃苣閃苣躃볯閃苣궃苣뎃볯銈苣꾂菣궃菣ꦃ苣Ꚃ菣袼볯ꦼ볯ꢁ迥鲿臣鮁臣芀닧ꦉ돨銂菣ꦃ菣랂菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯銼볯鲀볯閼볯꺁볯钽볯ꆼ뷯込菣궂苣뎃臣袂臣뾪ꏨꢔ볯낼볯ꎼ볯ꎼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰳猯扵ꎼ볯込볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰲猯扵꾼胣邼볯醼볯꺁볯ꚼ볯覼臣袂臣ꚁ닧붣臣ꚁ胣趇뗧뺹蟧貾臣鎼볯꒼볯閼볯閼뷯螽胣邼볯馼볯隼뷯趽뷯貽胣鞼볯躼볯薼臣躏軧覼臣붙觨몛뷥ꦉ臣鞁臣鞾苣貂臣芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ⼼畳㹰⁈䵎⁒㐨〰䴠穈‬菣뾂菣벃菣ⶫ㱤畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰴猯扵⤾츠₴灰⁭⸱㘰⠠摴‬㵊⸷㔲‬⸴㤳䠠ⱺ㈠䠠 ⸱㜱ⴠㄠ㈮‱洨‬′⥈ㄠ㌮‹戨獲‬‵⥈ㄠ㔮‱戨獲‬‴⥈㈠㜮‱‭⸲㈸⠠Ɑㄠ䠠 ⸲㔹⠠ⱳ㌠䠠 ⸴〴ⴠ㐠㔮‰洨‬′⥈㔠㠮‰搨摤‬猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㈾⼼畳㹰㱊畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢䙈⼼畳㹢㴠㐠⸸㠷䠠ⱺ䨠㴠㘠ㄮⰵ㌠㤮‶穈‬‱⥈㜠㌮‷ⴠ㜠㠮‴㜨뎊ꛩ辗䠠㬩㰠畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㤱⼼畳㹰⁆䵎⁒㌨㘷䴠穈‬뫦銪 듎瀠浰ⴠ㠱⸷㔰※卍⠠卅⥉洠稯㔠㔶⠠⭍⥈猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰⬾⼼畳㹰胣㲂牢ਾ볯颼볯骼戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯隼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔰㐱㠶⸱楴≦㈾㄰㔰㐱㠶⸱楴쉦゠〰㘲㰹愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣邼볯醼볯醀⼼䥄㹖 鎼볯꒼볯醼볯邼뷯螽胣邼볯醼볯銼뷯趽뷯貽볯膀룤鎖뷤鎼볯鎼볯躼볯趽뷯膀볯躼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼臣袂臣낂菣ꪂ苣랂菣뢅룤뒰鋥ꦉ볯醼볯躼볯邼뷯螽胣邼볯銼볯邼뷯趽뷯貽볯꺁럦袐觧ꮁ胣ꊂ苣袃菣袃菣ꮃ볯銼볯邼뷯겼볯誁苣뎁볯궼볯袼볯躼볯趽볯覼苣ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣麃苣꾂菣ꊳ迥鲿駥薆臣醼볯邼蓢ꞁ볯閼裥鎖藥貂臣芀닧ꦉ돨銂볯ꢼ볯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㌾⼼畳㹢臣隃菣ꒂ菣ꢁ臣鎖臣蚈藩鞁臣芀鳦龩鯧銂볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㈾⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㐾⼼畳㹢臣뺹蟧閁臣龁胣뚺ꫥ銂껥ꢅ臣꒙軥鞁胣鞲觧ꪳ苣ꖼ뷯꾼볯ꎼ볯醼볯閼뷯겼볯궸臣钼볯邼볯꺁볯ꎼ뷯袼볯躼볯趽볯覼臣醼볯邼駦鎖蟥蚐臣龁胣뚺ꫥ銂駩뮎臣膀닧ꦉ돨銂胣뾪ꏨꢔ볯낼볯ꎼ苣ꢔ臣ꚁ닧붣臣ꚁ胣趇뗧뺹蟧貾臣鎼볯ꖼ볯閼볯趽뷯膀볯邼볯覼臣辂臣讁臣蒻觨꺁鯥ꊽ觧ꢁ臣ꚁ뻥覂苣龁胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰱猯灵䠾丠前⠠〴‰䡍ⱺꊂ苣袃菣袃菣ꮃ搭猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㌾⼼畳㹢 ⁤灰⁭⸱〰ⴠㄠㄮ‰洨‬′⥈ㄠㄮ‴‭⸱㔲⠠ⱭⰠ㈠䠠 ⸲㔶ⴠ㈠㜮‴洨‬‴⥈㐠㌮′‭⸴㈴⠠Ɑ㐠䠠 ⸵㌲⠠ⱳㄠ䠠 ⸵㤵ⴠ㔠㜮‰洨‬‱⥈㘠㐮‸搨‬㵊⸵〵䠠ⱺㄠ䠠 ⸶㔸⠠Ɽ䨠㘽㘮‰穈‬‱⥈㜠ㄮ″‭⸷ㄲ⠠Ɑ㈠䠠 ⸷㔳⠠Ɽ䨠㜽㜮‰穈‬′⥈㜠㔮‱‭⸷㈶⠠Ɑ㈠䠠 ⸷㔷ⴠ㜠㠮‶洨‬′⥈㜠㠮‹‭⸸㄰⠠Ɑ㈠䠠 ⸸㔶ⴠ㠠㜮‴洨‬‱⥈※㤱䘠丠前ⴠ㠱⸴㌱※卍⠠卅⥉洠稯㘠㌲⠠⭍⥈猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰⬾⼼畳㹰胣㲂牢ਾ볯颼볯骼戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯隼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔰㐱㠶⸱楴≦㈾㄰㔰㐱㠶⸱楴쉦゠〰㜲㰰愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣邼볯醼볯醀⼼䥄㹖 ꎼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰲猯扵ꎼ뷯㲌畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰲猯扵袼볯邼뷯貽볯誁苣뎁볯궼볯袼볯躼볯趽뷯覼룤꺁볯꾼볯袼볯銼볯趽뷯膀볯躼볯鞼볯趽뷯辽뷯覼臣袂臣꒼볯ꆼ볯袼볯隼볯鞼뷯螽胣邼볯閼볯隼뷯趽뷯貽볯꺁뫦늶臣膀볯銼蓢ꞁ胣꒼볯ꚼ볯閼볯邼뷯겼볯궸臣鎼볯ꖼ볯颼볯趽뷯膀볯躼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼臣袂臣꒼볯ꖼ볯袼볯躼볯鞼볯趽뷯膀볯躼볯醼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦銂胣랂菣뎃苣鶃菣鞃苣讻臣ꚁ볯芙雩讁臣ꚁ諥袁臣芀迥鲿苣芵ꓥ꒮룦ꞁ鋦貋臣鮁臣芀뫦銪臣뢒駧貾胣궼뷯꾼볯ꞁ裥超臣膀룤뚺胦ꦉ돨銂뿦躁臣ꚁ駩뮎臣龁胣뺿뛦銂뿦꺸臣膀볯薽볯ꢼ볯꒼볯뎼볯袼볯躼볯趽볯膀볯骼볯覼臣뚺臣鞁胣ꎼ볯颼†볯袽뷯躽뷯趽뷯躽뷯颽†볯閽뷯膽†볯뢼볯ꆼ苣ꦃ菣袼볯邼뷯趽韃볯閼뷯趽胣閼볎볯銂若袁臣뾪ꏨꢔ볯낼볯ꎼ臣袂臣ꚁ胣떼볯鲤蟥ꢙ苣銼볯钼뷯趽臣궨껥鞁臣뺲ꏨ鞁臣袼볯麛臣ꢳ藥覼胣蚈觥꾁该超雦閳苣ꢔ臣ꚁꇨꎁ臣骼볯邼裥鎖臣邼胣醼볯邼볯꺁볯鮼臣꺁뻥膀볯蚈雩ꞁ볯邼볯薼臣ꊼ胣膵胩钼볯趽볯込裥芀뫦銪볯꾁볯邼볯꺁苣뮂菣讃菣ꪃ菣銈볯邼볯꺁냦銈볯躼볯薼臣뒼볯ꆼ臣芁苣膀뫦銪볯꾁볯邼볯꺁苣뮂菣讃菣ꪃ菣銈볯邼볯꺁냦銈볯躼볯薼臣뒼볯ꆼ臣芁苣芀触鮜臣뮔裥銂迥蚛臣ꚁ胣鎼볯ꚼ볯醼볯趽뷯膀볯鞼볯꺁迥螎볯貁뻥覂苣龁胣㲂牢ਾ껥붖뻤鎼볯ઘ䐼噉邀볯钼볯鞼胣㲑䐯噉ਾ†볯颼볯袼볯钼뷯螽볯銂볯躼볯趽볯꺁볯邼볯閼볯꺁菣뾂菣벃菣銈苣뾂菣벃菣誁苣뎁볯躼볯趽볯꺁菣鞃苣뎃臣뚺臣鞁胣閼볯薼臣袼볯邼볯閼볯꺁菣뾂菣벃菣銈苣뾂菣벃菣覼볯钼볯薼臣颃菣뾂菣膀볯邼뷯겼볯蚈臣뚺蟥閁臣讂苣ꦃ菣늼뷯螽뷯鎽†볯袽뷯貽뷯銈볯醼볯늼볯늼볯膀볯閼볯쎐銼볯趽뷯ꮂ菣ꂃ臣袂臣ꚁ裥늉臣ꚁ胣견볯꺁菣벃苣袼뿤膌駦鎖볯醼볯躼볯蚈胣隼뷯螽볯膀臣꺁뻥膀곧銼臣钃菣꾂볯鶿賦芙雩鶼볯隼裥膀볯趽뷯覼臣鞾苣貂臣芀곧銼臣钃菣꾂臣龮雦设볯颼臣芁苣鎁臣貁ꋧ趪臣貂臣骼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ⼼畳㹰⁈䵎⁒㔨〰䴠穈‬苣뮂菣讃菣ꪃ菣ⶫ㱤畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰳猯扵⤾츠₴灰⁭⸰㘹ⴠㄠ〮‴洨‬′⥈ㄠ〮‵‭⸱㈱⠠Ɑㄠ䠠 ⸱㘱ⴠㄠ㈮′洨‬‱⥈㈠㜮‰洨‬‱⥈㐠㈮‶搨‬㵊㜱〮‵穈‬‱⥈㐠㌮″戨獲‬‱⥈㐠㔮‷‭⸴㔶⠠Ɑㄠ䠠 ⸵㘶⠠Ɽ䨠ㄽ⸷㔰䠠ⱺㄠ䠠 ⸵㐷⠠ⱳㄠ䠠 ⸶㠲⠠Ɽ䨠㈽㈮‰穈‬‱⥈㘠㌮″搨‬㵊⸷㔱䠠ⱺㄠ䠠 ⸶㜷ⴠ㘠㠮′洨‬‱⥈㘠㠮‸搨Ɽ䨠㠽㠮ⰰ㈠㈮‰穈‬‱⥈㜠ㄮ‱搨‬㵊⸸㔲䠠ⱺㄠ䠠 ⸷㘱⠠摤‬㵊⸸㈵‬⸲㜴䠠ⱺㄠ䠠 ⸷㌲⠠Ɽ䨠㠽㈮‵穈‬‱⥈㜠㌮‴搨‬㵊⸸〸䠠ⱺㄠ䠠 ⸷ㄴ⠠Ɽ䨠㈽㈮‰穈‬‱⥈㜠㘮‰搨‬㵊⸶〶䠠ⱺㄠ䠠 ⸷㐷⠠Ɽ䨠㠽㠮‰穈‬‱⥈㜠㠮‱‭⸷㤸⠠Ɑ㈠䠠 ⸹㘰⠠ⱳㄠ䠠㬩㰠畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㤱⼼畳㹰⁆䵎⁒㌨㘷䴠穈‬뫦銪 듎瀠浰ⴠ㤱⸲㬱䴠⁓䔨䥓 ⽭⁺〶‵䴨䠫㰩畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰫猯灵蚈黦ꢔ볯낼볯ꎼ볯릖돦ꆼ볯骼苣ꦃ菣ꆼ볯隼볯鞼볯蚈胣馼볯薼볯ꮂ菣ꂃ볯骼볯躼볯钼裥膀볯馼볯芀戼㹲袼껥붖뻤鎼볯覼戼㹲袼볯늼볯醼볯늼볯銈볯銈苣꾂菣鞃菣醃菣릂菣鮃菣ꮃ裢醼볯銈菣袃苣랂菣袃苣랂裢钼裢ꆃ菣ꮃ裢銼裢袼볯銈苣궂苣銈볯貼볯銈苣銃菣궃裢ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯銈苣ꮃ苣龃菣覼裢醼볯銈苣궂苣銈볯貼볯醼裢뢂苣뚂裢袃菣랂苣궃볯醼볯躼볯躼볯躼볯㲑畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢ⰶ〱⼼畳㹰볯颃菣뎂苣銈볯袼볯馼볯貼볯貼볯貼볯邼볯銼볯覼볯醼볯袼볯邼볯貼볯鞼裢颃苣떂苣뎃裢鎼볯醼볯銈苣ꪂ菣㲳牢ਾ䐼噉邀賥銼볯馼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩㸢〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩ꃂ〰㈰ㄷ⼼㹡⼼䥄㹖ਊ볯馼볯骼戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鞼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔰㐱㠶⸱楴≦㈾㄰㔰㐱㠶⸱楴쉦゠〰㜲㰲愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣邼볯醼볯醀⼼䥄㹖 钽裢ꊼ뷯꾼볯袼볯邼볯邼뷯겼볯誁苣뎁냦袼볯邼뷯겼볯ꮁ胣ꆼ볯銈볯ꦼ볯銈볯ꖼ볯ꆼ볯醼볯躼볯螽胣颼볯邼볯趽뷯辽뷯覼苣ꂊ臣龁胣ꦁ臣覂臣뢛苣辀飦ꮁ臣讂臣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⸷㈵ⴠ㜠㘮‱洨‬‱⥈蚈黦ꢔ볯낼볯ꎼ볯릖돦ꆼ볯骼苣ꦃ菣ꆼ볯馼볯邼볯蚈胣馼볯薼볯ꮂ菣ꂃ볯骼볯躼볯銼裥膀볯颼볯芀戼㹲袼껥붖뻤醼볯邼볯㲉牢ਾ볯銼볯貼볯閼볯覼裢鞼裢袼볯銈菣覃菣궂苣銈菣Ꞃ菣ꮃ볯銈볯貼볯閼볯醼볯銈菣ꪃ菣膃菣銈볯銈볯醼裢ꪂ苣붂裢醼볯銼裢뢂菣覃菣銈苣붂苣躃菣뎃裢鞼裢ꒂ菣ꊂ菣躃볯銈볯鎼裢ꪂ苣떂裢钼볯醼볯銈苣ꊂ苣銈菣ꪃ苣꾂菣뮼볯钼볯銼볯銼볯醼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㘾ㄬ㰰猯灵붼菣讃苣떂裢醼볯醼볯覼볯隼볯颼볯醼볯袼볯醼볯貼볯隼볯銼볯覼볯醼볯銈菣궂苣ꢂ菣銈볯貼볯銼裢뢂苣뎃菣ꪃ菣ꮃ苣궃苣뮂菣벃菣㲈牢ਾ䐼噉邀賥閼볯颼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩㸢〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩ꃂ〰㔰〶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯鞼볯颼胣㲑䐯噉ਾ†껥붖뻤馼볯銂ꫨ붣臣讂触蚠臣鎾臣ꚁ胣龮雦设볯鞼볯銼볯趽뷯膀볯躼볯钼볯趽뷯辽뷯覼苣钼裢銃菣궃苣랂菣Ꞃ菣ꮃ菣궃菣뢅볯閼볯躼볯趽뷯膀볯躼볯銼볯趽뷯辽뷯覼臣膀볯邼볯莄臣銼駦鎖苣莃菣ꪃ菣낂臣鮁臣膀닧붣뻥ꮁ껥붖뻤醼볯邼볯醼볯躼볯鎼뷯螽胣邼볯邼볯鎼뷯趽뷯貽胣閼볯躼볯薼臣躏軧覼臣ꪂ菣鮃菣ꒂ菣늉鯥ꊽ觧ꢁ臣ꚁ뻥覂苣龁胣䶂⁓䔨䥓 ⽭⁺〶⸳″䴨䠫㰩畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰫猯灵芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ⼼畳㹰ⵈ䵎㩒⠠〴‰䡍ⱺ䌠㱄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰳猯扵伾⥄츠₴灰⁭⸱〳⠠Ɽ䨠㜽ㄮ䠠ⱺ㌠䠠Ⱙ㈠㌮‶猨‬″⥈‬⸳㈲⠠ⱳ㌠䠠Ⱙ㌠㐮‴‭⸳㌵⠠Ɑㄠ䠠Ⱙ㌠㜮″搨‬㵊㜱〮䠠ⱺㄠ䠠Ⱙ㌠㤮‷搨Ɽ䨠ㄽ⸰ⰴ㐠㐮䠠ⱺㄠ䠠Ⱙ㐠㘮′琨‬㵊ㄱ〮䠠ⱺㄠ䠠Ⱙ㔠㌮‰搨‬㵊㜱〮䠠ⱺㄠ䠠Ⱙ㔠㘮‱猨‬‱⥈‬⸶㐰⠠Ɽ䨠㈽㈮䠠ⱺㄠ䠠Ⱙ㘠㔮‴搨‬㵊⸷‱穈‬‱⥈‬⸶㌷⠠摤‬㵊⸷ⰷ㈠㈮䠠ⱺㄠ䠠Ⱙ㘠㠮‱搨‬㵊⸸‸穈‬′⥈‬⸶㈹⠠Ɽ䨠㜽ㄮ䠠ⱺㄠ䠠Ⱙ㜠〮″搨‬㵊⸸′穈‬‱⥈‬⸷〱⠠Ɽ䨠㠽㈮䠠ⱺ㈠䠠Ⱙ㜠㈮″‭⸷㠲⠠Ɑ㈠䠠Ⱙ㜠㌮‸‭⸷㘴⠠Ɑ㐠䠠Ⱙ㜠㔮‸搨Ɽ䨠㠽㈮‬⸱‶穈‬‱⥈蚈黦ꢔ볯낼볯ꎼ볯릖돦ꆼ볯骼苣ꦃ菣ꆼ볯鞼볯隼볯蚈胣馼볯薼볯ꮂ菣ꂃ볯骼볯躼볯隼裥膀볯閼볯芀戼㹲袼껥붖뻤醼볯醼볯㲉牢ਾ볯鞼볯銼볯銈苣ꆃ菣ꮃ裢銼裢袼볯銈苣궂苣銈볯貼볯銈苣銃菣궃裢궂菣뺂菣뎃裢隼裢ꒂ菣ꊂ菣躃볯銈볯銈볯鞃菣醃菣銈볯銈苣ꮃ菣讃菣覼裢钼볯醼볯貼볯钼裢袃菣ꊂ苣銈菣ꪃ苣꾂菣뮼볯钼볯銼볯銼볯醼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㘾ㄬ㰰猯灵붼菣讃苣떂裢醼볯醼볯覼볯隼볯颼볯醼볯袼볯醼볯貼볯隼볯銼볯覼볯醼볯銈菣궂苣ꢂ菣銈볯貼볯銼裢뢂苣뎃菣릂菣ꪃ菣ꮃ苣궃苣뮂菣벃菣㲈牢ਾ䐼噉邀賥閼볯馼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩㸢〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩ꃂ〰㔰ㄶ⼼㹡⼼䥄㹖ਊ볯醼볯ꆼ볯㲚牢ਾ䐼噉邀賥閼볯邼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩㸢〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩ꃂ〰㔰㈶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯鞼볯馼胣㲑䐯噉ਾ†볯銈菣궃菣銈볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ苣讃菣뎃볯钼볯钼볯螽胣銼볯躼볯钼뷯趽뷯貽볯銂냦袼볯閼뷯겼볯ꮁ軦誂胣莿볯ꎼ뷯袼볯趽볯膀볯隼볯趽뷯辽뷯覼苣ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣薶鿩ꊳ蟥蚐臣ꚁ듧讁臣뢇뿦늶苣ꊽ裦鞁胣鶁臣貾胣邼蓢뺁臣랆跥鞁臣芀냦袼볯趽볯覼룤꺁뫤鶡藩誃菣ꪃ苣ꂃ볯醼볯隼볯螽胣銼볯躼볯邼뷯趽뷯貽볯꺁뫦늶苣膀룦ꚺ臣邼胣閼蓢ꮁ뛧膌臣貂苣袂臣ꮁ믦许臣龁胣랷郥ꦉ苣邼蓢ꞁ볯邼裥鎖鋦貋臣膀臣꺁뻥膀鯥ꊽ볯膽볯ꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰳猯扵銂諥袁苣鎁臣ꮁ苣ꎁ臣궸鋥鞁臣芀臣꺁뻥膀铧颁臣뚺뛦銂胣뒰볯銼볯趽볯覼룤꺁苣ꊂ菣隌諩袼볯躼볯銼뷯膀볯鞼볯邼뷯趽뷯貽볯誁苣뎁苣ꊂ菣隌苣ꪃ苣ꂃ볯鎼볯隼볯螽胣閼볯躼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦ꮁ볯邼蓢ꞁ냥辇臣ꒁ諥袁臣芀럦袐觧銂볯邼蓢ꞁ볯邼裥鎖鋦貋臣龁胣趏뿥랷郥ꦉ苣袃菣ꢂ菣袼볯쎒鎼볯趽볯覼臣붊蟥鞁臣芀鳦龩鯧銂냦膀菣ꦃ苣뎃臣鞴뗦鞁胣뺹蟧閁臣龁볯궼뷯뎼볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰴猯扵覼胣閃菣莃苣ꖃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣袼菣궂苣뎃룤ꮁ볯鲀볯薼臣ꖼ뷯꾼볯莽볯ꮁ苣ꎁ臣뺲ꏨ鞁臣膀볯醼볯ꆼ볯鎼볯邼뷯膀볯鎼볯覼臣뾂菣늉鯥ꊽ觧ꢁ臣ꚁ뻥覂苣龁胣䶂⁓䔨䥓 ⽭⁺〲⸹‹䴨䠫㰩畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰫猯灵芀䠱丠前›㐨〰䴠穈‬䑃汃猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㌾⼼畳㹢 듎瀠浰㈠㐮‸猨‬‶⥈㜠㈮‸猨‬′⥈㰮牢ਾ볯醼볯ꊼ볯㲚牢ਾ䐼噉邀賥閼볯醼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩㸢〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩ꃂ〰㔰㌶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯鞼볯邼胣㲑䐯噉ਾ†냦ꂴ賥뢂苣붂菣膃菣ꊂ菣龃菣Ꚃ菣袼볯ꢼ볯궸臣醼볯膀볯鎼볯邼볯趽볯膀볯鎼볯邼볯趽뷯辽뷯覼苣膀매ꖇ菣뎃苣뎃볯銼볯趽볯覼룤꺁볯醼볯ꆼ볯銼볯醼뷯膀볯邼볯邼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦ꮁ볯莄臣ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣醼駦鎖껥ꦸ臣릒详鞁臣貾胣閼볯꺁볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰲猯扵뎼볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰴猯扵袼볯邼뷯겼볯銂볯莄臣ꂊ臣龁胣趏뿥랷郥ꦉ苣ꢂ菣蚃菣袼볯쎒鎼볯趽볯覼臣붊蟥鞁臣芀郥辂臣龁鳦龩鯧銂菣ꦃ苣뎃臣鞴뗦鞁胣뺹蟧閁臣袼볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㈾⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㐾⼼畳㹢볯膀뿦꺸臣龁胣閃菣莃苣ꖃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣袼菣궂苣뎃룤ꮁ볯鲀볯薼臣ꖼ뷯꾼볯莽볯ꮁ苣ꎁ臣뺲ꏨ鞁臣膀볯醼볯ꊼ볯醼볯馼뷯膀볯颼볯覼臣뾂菣늉鯥ꊽ觧ꢁ臣ꚁ뻥覂苣龁胣䶂⁓䔨䥓 ⽭⁺ㄲ⸲‹䴨䠫㰩畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰫猯灵芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ⼼畳㹰⁈䵎㩒⠠〴‰䡍ⱺ䌠䍄㱬畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰳猯扵⤾츠₴灰⁭⸲㜵⠠ⱳ㘠䠠 ⸷㘲⠠ⱳ㈠䠠Ⱙㄠ⸰㐵⠠ⱳㄠ䠠⸩戼㹲醼볯醼볯骼戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯隼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔰㐱㠶⸱楴≦㈾㄰㔰㐱㠶⸱楴쉦゠〰㘵㰴愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣邼볯醼볯醀⼼䥄㹖 궼뷯꾼볯袼볯趽뷯覼룤꺁볯銈苣龃菣ꊅ藩ꆃ菣ꮃ菣覃菣꾂菣ꪃ菣袼볯銼볯趽뷯膀볯躼볯邼뷯趽뷯貽볯膀菣ꪃ苣膃菣ꊂ菣뎃볯銼볯鎼뷯螽胣銼볯隼볯趽뷯辽뷯覼苣ꮐ苣뢸뫥閃菣릂苣ꮁ胣邼蓢ꞁ胣醼볯醼볯袼볯銼볯趽뷯膀볯趽뷯辽뷯覼苣ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣꒮룦ꞁ볯銼駦鎖鋦貋臣龁胣꺼뷯ꊼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰴猯扵袼볯隼뷯螽胣銼볯邼볯钼뷯趽뷯貽볯銂볯莄臣蚂臣辁苣ꢁ諥袁臣芀럦袐觧銂볯莄臣銼駦鎖鋦貋臣膀臣꺁뻥膀껥ꦸ臣銼駦鎖鋦貋臣龁胣랷郥ꦉ苣醼볯薼臣꺼뷯ꢼ볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㐾⼼畳㹢臣뢅胦隌臣膀苣벃菣ꮃ볯銼韃볯邼뷯貽볯ꞁ諦몇臣龁胣뒰뇥銂볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㈾⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㌾⼼畳㹢臣ꦡ鿥Ꞁ賥鞁胣ꢂ菣蚃菣袼볯쎒鎼볯趽뷯覼臣붊蟥鞁胣뺹蟧閁臣龁볯꺼뷯㲁畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰲猯扵뎼볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰴猯扵覼胣莿룧ꮁ苣誂胣醼볯醼볯袼볯邼볯趽뷯膀볯鞼볯꺁迥螎볯貁蓧늉臣릲諧ꦉ臣鞁臣鞾苣貂臣芀卍⠠卅⥉洠稯㈠㘸〮⠠⭍⥈猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰⬾⼼畳㹰胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰱猯灵䠾丠前⠠〴‰䡍ⱺ䌠㱄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰳猯扵伾⥄搠瀠浰㈠㌮‸猨‬″⥈㌠㐮‵猨‬′⥈㌠㜮″猨‬‵⥈㜠ㄮ‷猨‬′⥈㰮牢ਾ볯醼볯꒼볯㲚牢ਾ䐼噉邀賥閼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩㸢〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩ꃂ〰㔰㔶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯鞼볯銼胣㲑䐯噉ਾ†룤閺菣ꦃ苣뎂臣膀볯궼볯袼볯邼뷯겼볯궸臣醼볯醼볯袼볯邼볯趽뷯膀볯躼볯閼볯趽뷯辽뷯覼胣꺼볯꺼裢뢂苣붂菣궃菣ꮃ苣膃菣ꊂ菣뎃볯钼볯醼뷯螽胣鎼볯醼볯趽뷯辽뷯覼胣誁苣뎁볯銈볯馃菣뢂菣ꪂ苣랂苣ꮃ菣讃菣ꪂ苣랂볯릂苣랂菣ꒂ菣覃볯銼볯邼뷯螽胣醼볯醼볯閼뷯趽뷯貽볯銂諥袁臣芀뫦늶苣꒮룦芵ꓥꞁ鋦貋臣龁胣랷郥ꦉ苣ꖼ뷯꾼볯莽볯閼볯趽볯覼臣貸蟩鞁臣芀鳦龩鯧銂볯꺼臣ꢼ볯貽胣붣鋥꺼뷯ꢼ볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㌾⼼畳㹢胣誁苣뎁菣ꦃ苣뎃臣鞴뗦鞁胣뺹蟧閁臣袼볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㈾⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㐾⼼畳㹢볯膀뿦꺸臣龁胣閃菣莃苣ꖃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣袼菣궂苣뎃룤ꮁ볯鲀볯閼볯꺁볯钽볯ꆼ뷯覼臣袂臣ꚁ닧붣臣ꚁ胣醼볯醼볯袼볯隼볯趽뷯膀볯邼볯꺁迥螎볯貁蓧늉臣릲諧ꦉ臣鞁臣鞾苣貂臣芀卍⠠卅⥉洠稯㐠〲〮⠠⭍⥈猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰⬾⼼畳㹰胣㲂牢ਾ볯醼볯ꖼ볯㲚牢ਾ䐼噉邀賥閼볯钼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩㸢〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩ꃂ〰㔰㘶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯鞼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ†볯ꢼ볯袼볯趽볯覼룤꺁볯醼볯꒼볯鎼볯邼뷯螽胣邼볯颼볯鞼뷯趽뷯貽볯꺁뫦늶臣겼뷯꾼볯뒰뫦늶볯醼볯膀볯趽볯覼苣ꂊ臣龁胣뚺뛦銂껥ꦸ뗧鲤臣릒详鞁臣芀迥鲿럦袐觧銂뿦꺸臣膀臣꺁뻥膀ꫨ붣铧ꢼ볯겼볯ꮁ苣ꎁ臣뺲ꏨ鞁臣膀볯醼볯ꖼ볯鎼볯颼뷯螽胣馼볯薼臣躏軧覼臣鞾苣貂臣芀卍⠠卅⥉洠稯㐠㘰㌮⠠⭍⥈猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰⬾⼼畳㹰胣㲂牢ਾ볯醼볯ꚼ볯㲚牢ਾ䐼噉邀賥閼볯閼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩㸢〲〱ㄵ㘴ㄸ琮晩ꃂ〰㔰㜶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯鞼볯钼胣㲑䐯噉ਾ†볯궼볯袼볯閼뷯貽볯궸臣銼裢閃菣ꪂ菣銈볯銈菣袃菣馃菣뺂菣袃菣ꮃ볯醼볯躼볯鞼뷯膀볯邼볯隼뷯趽뷯貽볯誁苣뎁볯貼볯銈苣ꒂ苣鞃菣钃菣ꢂ菣ꮃ苣龃菣袼볯隼볯馼볯趽뷯膀볯鞼뷯趽뷯貽볯銂郥肂룤閺菣ꦃ苣뎂臣膀菣궃菣뎃裢銼裢膃苣벃菣袼볯躼볯隼뷯貽胣鞼볯躼볯趽뷯辽뷯覼苣ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣꒮룦ꞁ볯芙雩릒详鞁臣芀迥鲿苣뒰臣趏뿥鲁귦閁臣龁胣랷郥ꦉ苣ꖼ뷯꾼볯莽볯鎼韃볯邼뷯貽볯ꞁ諦몇臣龁胣袐苣鮁臣覜ꧦ꒱苣膀苣ꪃ苣늂菣銂胩鞁臣뺿臩鞁胣莿룧鞁臣芀菣ꦃ菣랂菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯颃苣떂菣궸臣邼胣銼볯薼臣ꖼ뷯꾼볯莽볯ꮁ苣ꎁ臣뺲ꏨ鞁臣膀볯醼볯ꚼ볯醼볯躼볯螽胣馼볯薼臣躏軧覼臣蒻觨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