(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱伝導性材料であって、
（ａ）非極性エラストマーと、
（ｂ）極性エラストマーと、
（ｃ）熱伝導性充填剤と、を含み、
前記非極性エラストマー及び前記極性エラストマーは、非極性エラストマー相と極性エラストマー相とを有する多相系として存在するために十分に非混合性であり、
前記熱伝導性充填剤の少なくとも６０体積パーセント（「体積％」）は、前記非極性エラストマー相または前記極性エラストマー相のうちの一方の中に位置し、
前記熱伝導性材料は、２００メガパスカル（「ＭＰａ」）未満の引張係数を有し、ここで、前記引張係数はＡＳＴＭ法Ｄ６３８に従って決定され、
前記熱伝導性充填剤は、２５〜１，７００ワット毎メートル毎ケルビン（「Ｗ／ｍ・Ｋ」）の範囲の熱伝導度を有し、前記熱伝導性充填剤は、０．０１〜５０マイクロメートル（「μｍ」）の範囲のＤ５０粒径分布を有し、前記非極性エラストマーは、ポリオレフィンエラストマー、エチレン−プロピレン−ジエンモノマー（「ＥＰＤＭ」）ゴム、スチレンブロックコポリマー、及びそれらの２つ以上の組み合わせからなる群から選択され、前記極性エラストマーは、エチレン酢酸ビニル（「ＥＶＡ」）、ポリウレタンゴム、熱可塑性ポリウレタン（「ＴＰＵ」）、エチレンアクリレートコポリマー、エチレンアクリル酸コポリマー、及びそれらの２つ以上の組み合わせからなる群から選択される、前記熱伝導性材料。
【請求項２】
前記熱伝導性材料は、均一に分布した熱伝導性充填剤を有することを除き同一である材料よりも少なくとも５％大きい熱伝導度を有する、請求項１に記載の前記熱伝導性材料。
【請求項３】
前記熱伝導性充填剤の少なくとも６０体積％は、前記極性エラストマー相中に位置する、請求項１または請求項２に記載の前記熱伝導性材料。
【請求項４】
前記非極性エラストマー及び前記極性エラストマーの各々は、熱可塑性エラストマーであり、前記非極性エラストマー及び前記極性エラストマーの各々は、９０℃未満の融点を有し、前記熱伝導性材料は、９０℃未満の融点を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の前記熱伝導性材料。
【請求項５】
前記熱伝導性充填剤は、構成成分（ａ）〜（ｃ）の総体積を基準として、２０〜６０体積％の範囲の量で前記熱伝導性材料中に存在し、前記非極性エラストマーは、構成成分（ａ）〜（ｃ）の総体積を基準として、２０〜４０体積％の範囲の量で前記熱伝導性材料中に存在し、前記極性エラストマーは、構成成分（ａ）〜（ｃ）の総体積を基準として、２０〜４０体積％の範囲の量で前記熱伝導性材料中に存在する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の前記熱伝導性材料。
【請求項６】
前記非極性エラストマー及び前記極性エラストマーは、前記熱伝導性充填剤の少なくとも６０体積％を含有する前記エラストマー相が前記熱伝導性材料中で連続相を形成するような、前記非極性エラストマーと前記極性エラストマーとの間の粘度比を達成するために十分な体積比で存在する、請求項１〜５のいずれか一項に記載の前記熱伝導性材料。
【請求項７】
製品であって、
（ａ）発熱構成成分と、
（ｂ）放熱構成成分と、
（ｃ）熱界面材料と、を含み、
前記熱界面材料は、前記発熱構成成分から前記放熱構成成分に熱を伝達するように位置付けられ、
前記熱界面材料は、請求項１〜６のいずれか一項に記載の前記熱伝導性材料を含む、前記製品。
【請求項８】
熱伝導性材料を調製するための方法であって、
（ａ）熱伝導性充填剤を第１のエラストマーと組み合わせ、それによって充填剤含有マスターバッチを形成することと、
（ｂ）前記充填剤含有マスターバッチを第２のエラストマーと組み合わせて、それによって前記熱伝導性材料を形成することと、を含み、
前記第１のエラストマー及び前記第２のエラストマーは、前記第１のエラストマーの少なくとも一部によって形成される第１のエラストマー相と、前記第２のエラストマーの少なくとも一部によって形成される第２のエラストマー相とを有する多相系として前記熱伝導性材料中に存在するために十分に非混合性であり、
前記熱伝導性充填剤の少なくとも６０体積パーセント（「体積％」）は、前記ステップ（ｂ）の組み合わせ後に、前記第１のエラストマー相中に位置したままであり、
前記第１及び第２のエラストマーのうちの一方は、非極性エラストマーであり、前記第１及び第２のエラストマーのうちのもう一方は、極性エラストマーであり、
前記熱伝導性材料は、２００メガパスカル（「ＭＰａ」）未満の引張係数を有し、ここで、前記引張係数はＡＳＴＭ法Ｄ６３８に従って決定され、
前記熱伝導性充填剤は、２５〜１，７００ワット毎メートル毎ケルビン（「Ｗ／ｍ・Ｋ」）の範囲の熱伝導度を有し、前記熱伝導性充填剤は、０．０１〜５０マイクロメートル（「μｍ」）の範囲のＤ５０粒径分布を有し、前記非極性エラストマーは、ポリオレフィンエラストマー、エチレン−プロピレン−ジエンモノマー（「ＥＰＤＭ」）ゴム、スチレンブロックコポリマー、及びそれらの２つ以上の組み合わせからなる群から選択され、前記極性エラストマーは、エチレン酢酸ビニル（「ＥＶＡ」）、ポリウレタンゴム、熱可塑性ポリウレタン（「ＴＰＵ」）、エチレンアクリレートコポリマー、エチレンアクリル酸コポリマー、及びそれらの２つ以上の組み合わせからなる群から選択される、前記方法。
【請求項９】
前記極性エラストマーは、前記第１のエラストマーであり、前記熱伝導性充填剤は、構成成分（ａ）〜（ｃ）の総体積を基準として、２０〜６０体積％の範囲の量で前記熱伝導性材料中に存在し、前記非極性エラストマーは、構成成分（ａ）〜（ｃ）の総体積を基準として、２０〜４０体積％の範囲の量で前記熱伝導性材料中に存在し、前記極性エラストマーは、構成成分（ａ）〜（ｃ）の総体積を基準として、２０〜４０体積％の範囲の量で前記熱伝導性材料中に存在する、請求項８に記載の前記方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の種々の実施形態は、非極性エラストマーと、極性エラストマーと、熱伝導性充填剤とを含む熱伝導性材料に関する。
【０００２】
導入
マイクロ電子デバイスから熱を放散する必要性の増加に伴い、熱界面材料（「ＴＩＭ」）の役割は、デバイスパッケージの全体性能にとってますます重要になっている。ＴＩＭに関する２つの重要な必要性は、より高い熱伝導度及びより低い界面耐熱性である。それらの熱伝導度を増加させるために、熱伝導性（電気絶縁性または電気伝導性）充填剤をＴＩＭマトリックス（主にポリマー）に添加することができる。しかしながら、通常、連続的な充填剤ネットワークを形成して、ＴＩＭ内での高い熱伝導度を達成するためには、高体積パーセントの充填剤が必要とされる。しかしながら、これは、無機充填剤の高い体積分率は、例えば、柔軟性、可撓性、及び表面へのなじみ性などのＴＩＭの他の特性に悪影響を及ぼす傾向があり、また同時に、熱伝導性充填剤の高い価格により費用を増加させるため、問題であり得る。したがって、十分な熱伝導度を維持しながら、より少ない充填剤を用いてＴＩＭを生成することは望ましいであろう。
【発明の概要】
【０００３】
一実施形態は、熱伝導性材料であって、
（ａ）非極性エラストマーと、
（ｂ）極性エラストマーと、
（ｃ）熱伝導性充填剤と、を含み、
該非極性エラストマー及び該極性エラストマーは、非極性エラストマー相と極性エラストマー相とを有する多相系として存在するために十分に非混合性であり、
該熱伝導性充填剤の少なくとも６０体積パーセント（「体積％」）は、該非極性エラストマー相または該極性エラストマー相のうちの一方の中に配置され、
該熱伝導性材料は、２００メガパスカル（「ＭＰａ」）未満の引張係数を有する、材料である。
【０００４】
別の実施形態は、熱伝導性材料を調製するための方法であって、
（ａ）熱伝導性充填剤を第１のエラストマーと組み合わせ、それによって充填剤含有マスターバッチを形成することと、
（ｂ）該充填剤含有マスターバッチを第２のエラストマーと組み合わせて、それによって該熱伝導性材料を形成することと、を含み、
該第１のエラストマー及び該第２のエラストマーは、該第１のエラストマーの少なくとも一部によって形成される第１のエラストマー相と、該第２のエラストマーの少なくとも一部によって形成される第２のエラストマー相とを有する多相系として該熱伝導性材料中に存在するために十分に非混合性であり、
該熱伝導性充填剤の少なくとも６０体積パーセント（「体積％」）は、該ステップ（ｂ）の組み合わせ後に、該第１のエラストマー相中に配置されたままであり、
該第１及び第２のエラストマーのうちの一方は、非極性エラストマーであり、該第１及び第２のエラストマーのうちのもう一方は、極性エラストマーであり、
該熱伝導性材料は、２００メガパスカル（「ＭＰａ」）未満の引張係数を有する、方法である。
【図面の簡単な説明】
【０００５】
添付の図面への参照がなされる。
【図１（ａ）】本発明の一実施形態に従って調製された試料Ｓ１の５００倍の倍率の走査電子顕微鏡写真である。
【図１（ｂ）】図１（ａ）と同一であるが、２，０００倍の倍率の走査電子顕微鏡写真である。
【図２（ａ）】本発明の一実施形態に従って調製された試料Ｓ２の１，０００倍の倍率の走査電子顕微鏡写真である。
【図２（ｂ）】図２（ａ）と同一であるが、３，０００倍の倍率の走査電子顕微鏡写真である。
【図３（ａ）】本発明の一実施形態に従って調製された試料Ｓ３の５００倍の倍率の走査電子顕微鏡写真である。
【図３（ｂ）】図３（ａ）と同一であるが、１，０００倍の倍率の走査電子顕微鏡写真である。
【図４（ａ）】本発明の一実施形態に従って調製された試料Ｓ４の１，０００倍の倍率の走査電子顕微鏡写真である。
【図４（ｂ）】図４（ａ）と同一であるが、５，０００倍の倍率の走査電子顕微鏡写真である。
【図５（ａ）】本発明の一実施形態に従って調製された試料Ｓ５の５００倍の倍率の走査電子顕微鏡写真である。
【図５（ｂ）】図５（ａ）と同一であるが、１，０００倍の倍率の走査電子顕微鏡写真である。
【図６（ａ）】本発明の一実施形態に従って調製された試料Ｓ６の２，０００倍の倍率の走査電子顕微鏡写真である。
【図６（ｂ）】図６（ａ）と同一であるが、５，０００倍の倍率の走査電子顕微鏡写真である。
【図７】比較試料ＣＳ２の１，０００倍の倍率の走査電子顕微鏡写真である。
【発明を実施するための形態】
【０００６】
本発明の種々の実施形態は、（ａ）非極性エラストマーと、（ｂ）極性エラストマーと、（ｃ）熱伝導性充填剤とを含む熱伝導性材料に関する。それに加えて、特定の実施形態は、かかる熱伝導性材料を調製するための方法、及びかかる熱伝導性材料を熱界面材料として用いる製品に関する。
【０００７】
非極性エラストマー
上述の通り、本明細書に説明される熱伝導性材料の１つの構成成分は、非極性エラストマーである。本明細書で使用するとき、用語「エラストマー」は、粘弾性を有するポリマーを指す。概して、エラストマーは、熱可塑性などの他の材料よりも低い引張係数及びより高い破壊歪みを有するであろう。本明細書で使用するとき、用語「非極性」は、炭素原子と比較的高い電気陰性度を有する他の原子（Ｏ、Ｎ、Ｆ、Ｃｌなど）との間に極性結合を含まないポリマーか、またはかかる極性結合が存在する場合は、かかる極性結合の対称配置のため、正味の双極子が存在しないポリマーを指す。「ポリマー」は、同一または異なる種類のモノマーを反応させる（即ち、重合させる）ことによって調製される高分子化合物を意味する。「ポリマー」は、ホモポリマー及びインターポリマーを含む。「インターポリマー」は、少なくとも２つの異なるモノマー種類の重合によって調製されるポリマーを意味する。この総称は、コポリマー（通常、２つの異なるモノマー種類から調製されるポリマーを指すために用いられる）、及び２つを超える異なるモノマー種類（例えば、ターポリマー（３つの異なるモノマー種類）及びテトラポリマー（４つの異なるモノマー種類））から調製されるポリマーを含む。
【０００８】
本明細書における使用に好適な非極性エラストマーは、９０℃未満、８５℃未満、８０℃未満、７５℃未満、または７０℃未満の融点を有し得る。種々の実施形態では、非極性エラストマーは、少なくとも４０℃の融点を有し得る。ポリマーの融点は、下記の試験法の章に説明される手順に従って決定される。
【０００９】
本明細書における使用に好適な非極性エラストマーは、１００未満、９０未満、または８０未満のショアＡ硬度を有し得る。種々の実施形態では、非極性エラストマーは、少なくとも４０、少なくとも５０、または少なくとも６０のショアＡ硬度を有し得る。さらに、本明細書における使用に好適な非極性エラストマーは、５０未満、４０未満、または３０未満のショアＤ硬度を有し得る。種々の実施形態では、非極性エラストマーは、少なくとも５、少なくとも１０、または少なくとも１３のショアＤ硬度を有し得る。ショアＡ及びＤ硬度は、ＡＳＴＭ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ（「ＡＳＴＭ」）法Ｄ２２４０に従って決定される。
【００１０】
本明細書における使用に好適な非極性エラストマーは、１００ＭＰａ未満、７５ＭＰａ未満、５０ＭＰａ未満、または２５ＭＰａ未満の引張係数（自動ヤング）を有し得る。種々の実施形態では、非極性エラストマーは、ゼロを超える引張係数を有し得る。引張係数は、ＡＳＴＭ法Ｄ６３８に従って決定される。
【００１１】
本明細書における使用に好適な非極性エラストマーは、１〜３０グラム毎１０分（「ｇ／１０分」）、２〜２０ｇ／１０分、または３〜１７ｇ／１０分の範囲のメルトインデックス（Ｉ２）を有し得る。本明細書に提供されるメルトインデックスは、ＡＳＴＭ法Ｄ１２３８に従って決定される。別段に指示のない限り、メルトインデックスは、１９０℃及び２．１６Ｋｇにて決定される（即ち、Ｉ２）。
【００１２】
本明細書における使用に好適な非極性エラストマーは、０．８５０〜０．９２０グラム毎立方センチメートル（「ｇ／ｃｍ３」）、０．８６０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３、または０．８６４〜０．９０２ｇ／ｃｍ３の範囲の密度を有し得る。本明細書に提供されるポリマー密度は、ＡＳＴＭ法Ｄ７９２に従って決定される。
【００１３】
非極性エラストマーとしての使用に好適なエラストマーの種類は、所望の特性のうちの１つ以上を有する、任意の従来的なまたは将来発見されるエラストマーから選択され得る。かかる非極性エラストマーの例としては、限定されるものではないが、ポリオレフィンエラストマー、エチレン−プロピレン−ジエンモノマー（「ＥＰＤＭ」）ゴム、及びスチレンブロックコポリマー、例えば、スチレン−ブタジエン−スチレン（「ＳＢＳ」）、スチレン−イソプレン−スチレン（「ＳＩＳ」）、スチレン−エチレン／プロピレン−スチレン（「ＳＥＰＳ」）、及びスチレン−エチレン／ブチレン−スチレン（「ＳＥＢＳ」）などが挙げられる。
【００１４】
種々の実施形態では、非極性エラストマーは、ポリオレフィンエラストマーであり得る。ポリオレフィンエラストマーは、概して熱可塑性エラストマーである。当該技術分野において周知の通り、熱可塑性エラストマーは、熱可塑性ポリマー及び弾性ポリマーの双方の特徴を有するポリマーである。「ポリオレフィンエラストマー」は、エチレンモノマーを含む、２種類以上のα−オレフィンモノマーから調製される熱可塑性エラストマーインターポリマーを指す。概して、ポリオレフィンエラストマーは、実質的に直鎖状であり得、またコモノマーの実質的に均一な分布を有し得る。
【００１５】
種々の実施形態では、ポリオレフィンエラストマーは、エチレン及び１つ以上のさらなる種類のα−オレフィンコモノマーから調製される。１つ以上の実施形態では、ポリオレフィンエラストマーは、エチレンとα−オレフィンコモノマーのコポリマーである。ポリオレフィンエラストマーにおける使用に好適なα−オレフィンモノマーとしては、エチレン及び任意のＣ３−２０（即ち、３〜２０個の炭素原子を有する）直鎖状、分岐状、または環状α−オレフィンが挙げられる。Ｃ３−２０α−オレフィンの例としては、プロペン、１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、及び１−オクタデセンが挙げられる。α−オレフィンはまた、３−シクロヘキシル−１−プロペン（アリルシクロヘキサン）及びビニルシクロヘキサンなどのα−オレフィンをもたらす、シクロヘキサンまたはシクロペンタンなどの環状構造を有し得る。種々の実施形態では、ポリオレフィンエラストマーは、エチレン／α−ブテン、エチレン／α−ヘキセン、エチレン／α−オクテン、またはそれらの２つ以上の組み合わせのコポリマーである。
【００１６】
一実施形態では、ポリオレフィンエラストマーは、均一に分岐した直鎖状エチレン／α−オレフィンコポリマーまたは均一に分岐した実質的に直鎖状エチレン／α−オレフィンコポリマーである。さらなる実施形態では、α−オレフィンは、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、または１−オクテンから、また好ましくは１−ブテン、１−ヘキセン、または１−オクテンから、またより好ましくは１−オクテンまたは１−ブテンから選択される。ある実施形態では、ポリオレフィンエラストマーは、エチレン／α−オクテンのコポリマーである。
【００１７】
種々の実施形態では、非極性エラストマーは、２つ以上のポリオレフィンエラストマーの組み合わせであり得る。例えば、所望の範囲外の１つ以上の特性を有する非極性エラストマーは、２つの非極性エラストマーの配合物が所望の特性を有するように、第２の非極性エラストマーと組み合わされてもよい。
【００１８】
ポリオレフィンエラストマーを調製するために使用される生成プロセスは、広範であり、多様であり、当該技術分野において周知である。上述の特性を有するポリオレフィンエラストマーを生成するための任意の従来的なまたは将来発見される生成プロセスが、本明細書に説明されるポリオレフィンエラストマーを調製するために用いられてもよい。
【００１９】
本明細書における使用に好適なポリオレフィンエラストマーの商業的な例としては、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｍｉｄｌａｎｄ，ＭＩ，ＵＳＡから入手可能なＥＮＧＡＧＥ（商標）ポリオレフィンエラストマー（例えば、ＥＮＧＡＧＥ（商標）８１３０、８２００、８４０２、または８４５２ポリオレフィンエラストマー）及びＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ポリオレフィンエラストマー（例えば、ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＧＡ１８７５、１９００、１０００Ｒ、１９５０）が挙げられる。本明細書における使用に好適なポリオレフィンエラストマーの他の商業的な例としては、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ，Ｈｏｕｓｔｏｎ，ＴＸ，ＵＳＡから入手可能なＥＸＡＣＴ（商標）プラストマー、及びＭｉｔｓｕｉ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ  Ｇｒｏｕｐ，Ｔｏｋｙｏ，Ｊａｐａｎから入手可能なＴＡＦＭＥＲ（商標）α−オレフィンコポリマーが挙げられる。
【００２０】
１つ以上の実施形態では、非極性エラストマーは、非極性エラストマー、極性エラストマー、及び熱伝導性充填剤の総体積を基準として、１５〜６０体積パーセント（「体積％」）、好ましくは２５〜５０体積％の範囲の量で熱伝導性材料中に存在し得る。
【００２１】
極性エラストマー
上述の通り、本明細書に説明される熱伝導性材料の別の構成成分は、極性エラストマーである。本明細書で使用するとき、用語「極性」は、非対称に配置された極性結合に由来する反対の電荷（即ち、部分正及び部分負電荷を有する）の結果として正味の双極子を有するポリマーを指す。極性エラストマー内の極性結合は、炭素原子と、Ｏ、Ｎ、Ｆ、及びＣｌなどの比較的高い電気陰性度を有する他の原子との間の結合である。種々の実施形態では、かかる極性結合を含む極性部分の含有量は、該極性エラストマーの総重量を基準として、少なくとも１０重量％であり得る。
【００２２】
本明細書における使用に好適な極性エラストマーは、９０℃未満、８５℃未満、８０℃未満、７５℃未満、または７０℃未満の融点を有し得る。種々の実施形態では、極性エラストマーは、少なくとも４０℃の融点を有し得る。
【００２３】
本明細書における使用に好適な極性エラストマーは、１００未満、９５未満、または９０未満のショアＡ硬度を有し得る。種々の実施形態では、極性エラストマーは、少なくとも３０、少なくとも４０、または少なくとも５０のショアＡ硬度を有し得る。さらに、本明細書における使用に好適な極性エラストマーは、６０未満、５０未満、または４０未満のショアＤ硬度を有し得る。種々の実施形態では、極性エラストマーは、少なくとも６、少なくとも１０、または少なくとも１２のショアＤ硬度を有し得る。
【００２４】
本明細書における使用に好適な極性エラストマー、１００ＭＰａ未満、７５ＭＰａ未満、５０ＭＰａ未満、または２５ＭＰａ未満の引張係数（自動ヤング）を有し得る。種々の実施形態では、極性エラストマーは、ゼロを超える引張係数を有し得る。
【００２５】
本明細書における使用に好適な極性エラストマーは、５〜１，０００ｇ／１０分、１０〜９００ｇ／１０分、または２０〜８００ｇ／１０分の範囲のメルトインデックス（Ｉ２）を有し得る。
【００２６】
本明細書における使用に好適な極性エラストマーは、０．９００〜１．２５０ｇ／ｃｍ３、０．９３０〜１．２００ｇ／ｃｍ３、または０．９５０〜１．１００ｇ／ｃｍ３の範囲の密度を有し得る。
【００２７】
極性エラストマーとしての使用に好適なエラストマーの種類は、所望の特性のうちの１つ以上を有する、任意の従来的なまたは将来発見されるエラストマーから選択され得る。１つ以上の実施形態では、極性エラストマーは、熱可塑性エラストマーであり得る。好適な極性エラストマーの例としては、限定されるものではないが、エチレン−酢酸ビニルコポリマー（「ＥＶＡ」）、ポリウレタンゴム、熱可塑性ポリウレタン（「ＴＰＵ」）、エチレンアクリレートコポリマー（例えば、エチレン−メチルアクリレートコポリマー、エチレン−エチルアクリレートコポリマーなど）、及びエチレンアクリル酸コポリマーが挙げられる。ある実施形態では、極性エラストマーは、ＴＰＵ及びＥＶＡから選択される。
【００２８】
極性官能基及び／または極性コモノマーを含有する極性エラストマーは、少なくとも２０、少なくとも２５、または少なくとも３０モルパーセント（「ｍｏｌ％」）の総量でかかる極性官能基／極性コモノマーを含み得る。それに加えて、極性官能基及び／または極性コモノマーを含有する極性エラストマーは、２０〜４０ｍｏｌ％、または２５〜３５ｍｏｌ％の範囲の総量でかかる極性官能基／極性コモノマーを含み得る。例えば、極性エラストマーとしてＥＶＡが用いられる場合、かかるＥＶＡは、２０〜４０ｍｏｌ％、または２５〜３５ｍｏｌ％の範囲の酢酸ビニル含有量を有し得る。
【００２９】
極性エラストマーを調製するために使用される生成プロセスは、広範であり、多様であり、当該技術分野において周知である。所望の特性を有する極性エラストマーを生成するための任意の従来的なまたは将来発見される生成プロセスが、本明細書に説明される極性エラストマーを調製するために用いられてもよい。
【００３０】
本明細書における使用に好適な極性エラストマーの商業的な例としては、限定されるものではないが、Ｅ．Ｉ．ｄｕ  Ｐｏｎｔ  ｄｅ  Ｎｅｍｏｕｒｓ  ａｎｄ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ，ＤＥ，ＵＳＡから入手可能なＥＬＶＡＸ（商標）ＥＶＡ  １５０ｗまたは２５０、Ａｒｋｅｍａ  Ｓ．Ａ．，Ｃｏｌｏｍｂｅｓ，Ｆｒａｎｃｅから入手可能なＥＶＡＴＡＮＥ（商標）ＥＶＡ  ２８−８００、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｍｉｄｌａｎｄ，ＭＩ，ＵＳＡから入手可能なＡＭＰＬＩＦＹ（商標）及びＰＲＩＭＡＣＯＲ（商標）官能性ポリマー、ＴＳＥ  Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ，Ｉｎｃ．，Ｃｌｅａｒｗａｔｅｒ，ＦＬ，ＵＳＡから入手可能なＭＩＬＬＡＴＨＡＮＥ（商標）ミラブルポリウレタンゴム、ならびにＬｕｂｒｉｚｏｌ  Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ，Ｉｎｃ．，Ｃｌｅｖｅｌａｎｄ，ＯＨ，ＵＳＡから入手可能なＥＳＴＡＮＥ（商標）ＭＶＴ  ７０ＡＴ３が挙げられる。
【００３１】
１つ以上の実施形態では、極性エラストマーは、非極性エラストマー、極性エラストマー、及び熱伝導性充填剤の総体積を基準として、１５〜４５体積パーセント体積％、好ましくは２０〜４０体積％の範囲の量で熱伝導性材料中に存在し得る。
【００３２】
熱伝導性充填剤
本明細書における使用に好適な熱伝導性充填剤は、少なくとも２５ワット毎メートル毎ケルビン（「Ｗ／ｍ・Ｋ」）の熱伝導度を有し得る。種々の実施形態では、熱伝導性充填剤は、２５〜１，７００Ｗ／ｍ・Ｋ、または３０〜５００Ｗ／ｍ・Ｋの範囲の熱伝導度を有する。それに加えて、熱伝導性充填剤は、電気伝導性または電気絶縁性のいずれかであり得る。
【００３３】
本明細書における使用に好適な充填剤は、任意の従来的なまたは将来発見される形状、粒径、及び密度を有し得る。種々の実施形態では、充填剤は、粒子状物質（顆粒または粉末など）、繊維、プレートレット、球体、針、またはそれらの任意の組み合わせから選択される形状を有し得る。それに加えて、粒子状充填剤が用いられるとき、充填剤は、少なくとも０．０１マイクロメートル（「μｍ」）、少なくとも０．１μｍ、少なくとも１μｍ、または少なくとも２μｍの平均粒径（ｄ５０％）を有し得る。さらに、充填剤は、０．０１〜５０μｍ、０．１〜２５μｍ、１〜１０μｍ、または２〜７μｍの範囲の平均粒径を有する。
【００３４】
本明細書における使用に好適な充填剤の具体的な例としては、限定されるものではないが、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、窒化ホウ素（ＢＮ）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、グラファイト、膨張グラファイト、多層カーボンナノチューブ、カーボンファイバー、熱分解グラファイトシート、銀、アルミニウム、銅、及びそれらの２つ以上の混合物が挙げられる。
【００３５】
１つ以上の実施形態では、熱伝導性充填剤は、非極性エラストマー、極性エラストマー、及び熱伝導性充填剤の総体積を基準として、２０〜６０体積％、好ましくは３５〜６０体積％の範囲の量で熱伝導性材料中に存在し得る。
【００３６】
添加剤
熱伝導性材料における使用のための任意追加的な添加剤としては、限定されるものではないが、ワックス、油、粘着付与剤、酸化防止剤（例えば、ＩＲＧＡＮＯＸ（商標）１０１０）、カップリング剤（例えば、シラン系またはチタン酸塩系カップリング剤）、熱安定剤、加工助剤、及び難燃剤が挙げられる。かかる添加剤は、それらの所望の効果を達成するための任意の所望の量で用いられ得る。典型的には、かかる添加剤は、ワックス、油、粘着付与剤、酸化防止剤、熱安定剤、加工助剤に関しては、非極性エラストマー及び極性エラストマーの総重量を基準として０．１重量％〜５重量％、カップリング剤に関しては、充填剤の総重量を基準として０．５重量％〜３重量％、難燃剤に関しては、非極性エラストマー及び極性エラストマーの総重量を基準として２０重量％〜６０重量％の範囲の量で熱伝導性材料中に存在し得る。
【００３７】
熱伝導性材料
ある実施形態では、熱伝導性材料は、初めに、非極性エラストマーまたは極性エラストマーのいずれかに熱伝導性充填剤を溶融混合して、充填剤含有マスターバッチを作成することによって調製される。マスターバッチ相中の充填剤負荷量は、３０〜９０体積％、または４０〜８５体積％、または６０〜８０体積％の範囲であり得る。充填剤と及びエラストマー構成成分のうちの１つとの溶融混合は、任意の従来的なまたは将来発見される溶融混合手順によって達成され得る。例えば、ＨＡＡＫＥ溶融混合器内での溶融押出または混合が用いられてもよい。充填剤含有マスターバッチが調製された後、それは次に、任意の溶融混合法を使用して残りのエラストマー構成成分と溶融混合され得る。添加剤は、用いられる場合、マスターバッチ相中、非マスターバッチ相中、または組み合わされた材料中のいずれかの中に任意の時点で溶融混合され得る。
【００３８】
種々の実施形態では、非極性エラストマー及び極性エラストマーは、非極性エラストマー相と極性エラストマー相とを有する多相系として存在するために十分に非混合性である。本明細書で使用するとき、用語「非混合性」は、１つのポリマー配合物中での元のポリマーの相分離を意味する。非混合性ポリマー配合物の基準は、ΔＧｍ＝ΔＨｍ−ＴΔＳｍ＞０であり、式中、ΔＧｍは、混合のギブス自由エネルギーであり、ΔＨｍは、混合熱であり、ΔＳｍは、混合の統計的エントロピーである。かかる配合物が２つのポリマーで作成されている場合、２つのガラス転移温度が観察されるであろう。非極性エラストマーと極性エラストマーとの間のかかる非混合性は、最大で少なくとも２００℃の温度、観察されるべきである。
【００３９】
全ての構成成分を組み合わせた後、熱伝導性充填剤の少なくとも６０体積％、少なくとも６５体積％、少なくとも７０体積％、少なくとも７５体積％、または少なくとも８０体積％は、熱伝導性材料のマスターバッチ相中に位置したままである。種々の実施形態では、熱伝導性材料のマスターバッチ相は、熱伝導性充填剤の６０〜９９体積％の範囲、熱伝導性充填剤の７０〜９９体積％の範囲、または熱伝導性充填剤の８０〜９８体積％の範囲を含有し得る。熱伝導性材料中の充填剤の場所の決定は、下記の試験法の章に説明される手順に従って実施される。
【００４０】
種々の実施形態では、極性エラストマーは、充填剤含有マスターバッチを調製するために使用されるエラストマーとして用いられる。したがって、１つ以上の実施形態では、極性エラストマー相は、熱伝導性充填剤の少なくとも６０体積％、少なくとも６５体積％、少なくとも７０体積％、少なくとも７５体積％、または少なくとも８０体積％を含有し得る。さらに、種々の実施形態では、極性エラストマーは、熱伝導性充填剤の６０〜９９体積％の範囲、熱伝導性充填剤の７０〜９９体積％の範囲、または熱伝導性充填剤の８０〜９８体積％の範囲を含有し得る。
【００４１】
種々の実施形態では、充填剤含有マスターバッチは、熱伝導性材料内部に連続相を形成する。用語「連続相」は、分散系中で他の構成成分を分散させる構成成分を意味する当該技術分野において認められている用語であり、（島相に対して）海相とも称される。充填剤含有マスターバッチの連続相は、例えば、充填剤含有エラストマーマスターバッチと他のエラストマーとの体積比をそれらの粘度比に従って調節することによって、熱伝導性材料中に達成され得る。概して、連続的である充填剤含有マスターバッチを作成するための２つのアプローチが存在し、（１）充填剤含有マスターバッチ及び他のエラストマーの体積比を増加させる、即ち、主に充填剤含有マスターバッチの体積分率を増加させること、（２）充填剤含有マスターバッチ及び他のエラストマーの粘度比を減少させることである。１つ以上の実施形態では、充填剤含有マスターバッチ及び他のエラストマーは、充填剤含有マスターバッチ及び他のエラストマーの各々が熱伝導性材料内部に連続相を形成する共連続系を形成し得る。
【００４２】
結果として得られる熱伝導性材料は、９０℃未満、８５℃未満、８０℃未満、７５℃未満、または７０℃未満の融点を有し得る。種々の実施形態では、熱伝導性材料は、５０℃の融点を有し得る。
【００４３】
種々の実施形態では、熱伝導性材料は、１００未満、９５未満、または９０未満のショアＡ硬度を有し得る。１つ以上の実施形態では、熱伝導性材料は、６０〜１００、または６８〜９６の範囲のショアＡ硬度を有し得る。熱伝導性材料は、６０未満、５５未満、または５０未満のショアＤ硬度を有し得る。１つ以上の実施形態では、熱伝導性材料は、１０〜５０、または１３〜４１の範囲のショアＤ硬度を有する。
【００４４】
種々の実施形態では、熱伝導性材料は、２００ＭＰａ未満、１５０ＭＰａ未満、または１００ＭＰａ未満の引張係数を有し得る。それに加えて、熱伝導性材料は、１０〜１００ＭＰａ、３０〜８０ＭＰａ、または５０〜７５ＭＰａの範囲の引張係数を有し得る。
【００４５】
種々の実施形態では、熱伝導性材料は、均一に分布した熱伝導性充填剤を有することを除き同一である第２の材料よりも、少なくとも５％、少なくとも１０％、または少なくとも１５％大きい熱伝導度を有し得る。本明細書で使用するとき、用語「均一に分布した」は、充填剤が、各エラストマーに均等に分けられ、２つのエラストマーを溶融混合する前に個々のエラストマーと溶融混合されるプロセスを指す。換言すれば、充填剤含有マスターバッチは、非極性エラストマー及び極性エラストマーの双方のために調製され、その後、２つの充填剤含有マスターバッチは一緒に溶融混合される。
【００４６】
製品
上述の熱伝導性材料は、熱界面材料として多様な製品に用いられ得る。種々の実施形態では、熱伝導性材料は、発熱構成成分と、放熱構成成分と、熱界面材料とを含み、該熱界面材料が、該発熱構成成分から該放熱構成成分に熱を伝達するように位置付けられ、該熱界面材料が、上述の熱伝導性材料を含む、製品に用いられ得る。発熱構成成分の例としては、限定されるものではないが、マイクロプロセッサ、中央演算処理装置、及び図形プロセッサが挙げられる。放熱構成成分の例としては、限定されるものではないが、ヒートシンクが挙げられる。
【００４７】
試験法
密度
密度は、ＡＳＴＭＤ７９２に従って決定する。
【００４８】
充填剤分布
凍結チャンバを装着したＵｌｔｒａｍｉｃｒｏｔｏｍｅ  ＵＣ７（Ｌｅｉｃａ，Ｇｅｒｍａｎｙ）を使用して、試料を薄く切断して、断面を露わにする。次に、Ａｃｒｏｓ  Ｏｒｇａｎｉｃｓから入手可能な塩化ルテニウム（ＩＩＩ）を使用して、試料を染色する。この染色は、２つの異なるエラストマー相を露わにする。白金の薄層を、試料の断面上にスプレー塗布によって被覆する。２つのポリマー層の各々において無作為に選択された３つの領域上で、走査電子顕微鏡エネルギー分散Ｘ線分光法（「ＳＥＭ  ＥＤＸ」）によって元素分析を実施する。用いるＳＥＭ  ＥＤＸ計器は、特徴的なＸ線を検出するために使用するＸＦｌａｓｈ  Ｄｅｔｅｃｔｏｒ  ５０３０（Ｂｒｕｋｅｒ  Ｎａｎｏ，ＵＳＡ）を装着したＳＥＭ（Ｎｏｖａ  ＮａｎｏＳＥＭ  ６３０（ＦＥＩ，ＵＳＡ））である。ＳＥＭ  ＥＤＸは、以下のパラメータを使用して実施する：Ｘ線は、高エネルギー電子ビームによって発生させ、電子加速電圧は、１５ｋＶである。
【００４９】
白金は、各エラストマー相上で均一に分布していると仮定され、したがって、白金は内部基準の役割を果たし得る。アルミニウムを充填剤として使用して、充填剤含有マスターバッチ相中のアルミニウム対白金比を、Ａｌ／Ｐｔ（１）として、また非マスターバッチ相中のアルミニウム対白金比を、Ａｌ／Ｐｔ（２）として算出する。次に、マスターバッチ相中のアルミニウム分布は、Ａｌ／Ｐｔ（１）／［Ａｌ／Ｐｔ（１）＋Ａｌ／Ｐｔ（２）］として算出することができ、非マスターバッチ相中のアルミニウム分布は、Ａｌ／Ｐｔ（２）／［Ａｌ／Ｐｔ（１）＋Ａｌ／Ｐｔ（２）］として算出することができる。３つの試料読み取りの平均を、充填剤分布として報告する。
【００５０】
メルトインデックス
メルトインデックス、またはＩ２を、ＡＳＴＭＤ１２３８、条件１９０℃／２．１６ｋｇに従って測定し、１０分毎の溶出をグラムで報告する。
【００５１】
融点
融点を、示差走査熱量測定によって決定する。測定は、窒素雰囲気下でＤＳＣ−Ｑ２０００計器上で実施する。約８ｍｇの試料を使用する。動的温度走査を、室温から１８０℃まで１０℃／分の加熱速度で適用する。同一のランプ速度を使用して２回の走査を遂行し、相変化温度を、２回目の走査から取得する。
【００５２】
ショア硬度
ショア硬度（Ａ及びＤ）は、ＡＳＴＭ法Ｄ２２４０に従って決定する。
【００５３】
相形態観察
試料標本を、凍結ミクロトームによって適切なサイズに切り取り、磨いた後、四酸化ルテニウムを使用して標本を染色する。再び磨いた後、試料を、Ｎｏｖａ  ＮａｎｏＳＥＭ  ６３０走査電子顕微鏡を使用して後方散乱電子検出器によって観察する。
【００５４】
引張係数
引張係数は、ＡＳＴＭＤ６３８に従って決定する。
【００５５】
熱伝導度
試料Ｓ１ならびに比較試料ＣＳ１（ａ）及びＣＳ１（ｂ）の熱伝導度は、ＨｏｔＤｉｓｋ設備（ＴＰ  ２５００、非定常平面熱源）及びＫ  Ｓｙｓｔｅｍ（線源プローブ）を使用して決定する。この方法は、ＩＳＯ  ２２００７−２：２００８に準拠する。具体的には、５０ｍｍ×５０ｍｍ×１ｍｍの大きさを有する試料を使用する。全ての他の試料の熱伝導度は、定常熱流法（ＤＲＬ−ＩＩ装置、ＡＳＴＭＤ５４７０−２００６に準拠）、試料サイズ：直径３０ｍｍ×１ｍｍ（厚さ）を使用して決定する。
【００５６】
粘度
エラストマー相の粘度は、ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ  ＡＲ２０００ｅｘを使用して、以下の条件下で周波数掃引試験によって決定する：配列：２５ｍｍ平行プレート、温度制御装置：ＥＴＣオーブン、周波数掃引：０．１ｒａｄ／秒〜１００ｒａｄ／秒、歪み：１％、修正されたＡＳＴＭＤ４４４０−０８に従う。
【００５７】
体積抵抗率
体積抵抗率は、ＡＳＴＭＤ２５７−０７に従って決定する（計器：６５１７Ｂ  Ｅｌｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ／Ｈｉｇｈ  Ｒｅｓｉｓｔａｎｃｅ  Ｍｅｔｅｒ，Ｋｅｉｔｈｌｅｙ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ，Ｉｎｃ．）。
【００５８】
材料
下記に説明される実施例では、以下の材料を用いる：
【００５９】
非極性エラストマー
ＥＮＧＡＧＥ（商標）８１３０は、約０．８６４ｇ／ｃｍ３の密度、約５６℃の融点、約６０のショアＡ硬度、約１３のショアＤ硬度、及び約１３ｇ／１０分のメルトインデックスを有するエチレン／オクテンポリオレフィンエラストマーであり、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｍｉｄｌａｎｄ，ＭＩ，ＵＳＡから市販されている。
【００６０】
ＥＮＧＡＧＥ（商標）８２００は、約０．８７０ｇ／ｃｍ３の密度、約５９℃の融点、約６６のショアＡ硬度、約１７のショアＤ硬度、及び約５ｇ／１０分のメルトインデックスを有するエチレン／オクテンポリオレフィンエラストマーであり、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｍｉｄｌａｎｄ，ＭＩ，ＵＳＡから市販されている。
【００６１】
ＥＮＧＡＧＥ（商標）８４０２は、約０．９０２ｇ／ｃｍ３の密度、約９８℃の融点、約９４のショアＡ硬度、約４４のショアＤ硬度、及び約３０ｇ／１０分のメルトインデックスを有するエチレン／オクテンポリオレフィンエラストマーであり、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｍｉｄｌａｎｄ，ＭＩ，ＵＳＡから市販されている。
【００６２】
ＥＮＧＡＧＥ（商標）８４５２は、約０．８７５ｇ／ｃｍ３の密度、約６６℃の融点、約７４のショアＡ硬度、約２４のショアＤ硬度、及び約３ｇ／１０分のメルトインデックスを有するエチレン／オクテンポリオレフィンエラストマーであり、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｍｉｄｌａｎｄ，ＭＩ，ＵＳＡから市販されている。
【００６３】
ＮＯＲＤＥＬ（商標）ＩＰ  ３７４５Ｐは、約４５のムーニー粘度（１２５℃でＭＬ１＋４）（ＡＳＴＭ法Ｄ１６４６）、約７０のエチレン質量パーセント（ＡＳＴＭ法Ｄ３９００）、約０．５のエチリデンノルボルネン（「ＥＮＢ」）質量パーセント（ＡＳＴＭ法Ｄ６０４７）、約０．８８ｇ／ｃｍ３の密度を有するエチレン−プロピレン−ジエンモノマーゴム（「ＥＰＤＭ」）であり、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｍｉｄｌａｎｄ，ＭＩ，ＵＳＡから市販されている。
【００６４】
ＮＯＲＤＥＬ（商標）ＩＰ  ４５２０は、ムーニー粘度、約２０の（１２５℃でＭＬ１＋４）（ＡＳＴＭ法Ｄ１６４６）、約５０のエチレン質量パーセント（ＡＳＴＭ法Ｄ３９００）、約４．９のＥＮＢ質量パーセント（ＡＳＴＭ法Ｄ６０４７）、約０．８６ｇ／ｃｍ３の密度を有するＥＰＤＭであり、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｍｉｄｌａｎｄ，ＭＩ，ＵＳＡから市販されている。
【００６５】
ＮＯＲＤＥＬ（商標）ＩＰ  ４７７０Ｒは、約７０のムーニー粘度（１２５℃でＭＬ１＋４）（ＡＳＴＭ法Ｄ１６４６）、約７０のエチレン質量パーセント（ＡＳＴＭ法Ｄ３９００）、約４．９のＥＮＢ質量パーセント（ＡＳＴＭ法Ｄ６０４７）、約０．８８ｇ／ｃｍ３の密度を有するＥＰＤＭであり、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｍｉｄｌａｎｄ，ＭＩ，ＵＳＡから市販されている。
【００６６】
極性エラストマー
ＥＬＶＡＸ（商標）１５０Ｗは、約３２重量％の酢酸ビニルコモノマー含有量、約６３℃の融点、約０．９５７ｇ／ｃｍ３の密度、約４３ｇ／１０分のメルトインデックスを有するエチレン−酢酸ビニルコポリマーであり、Ｅ．Ｉ．ｄｕ  Ｐｏｎｔ  ｄｅ  Ｎｅｍｏｕｒｓ  ａｎｄ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ，ＤＥ，ＵＳＡから市販されている。製品パンフレットによると、商品名中の「Ｗ」は、この製品がペレット取り扱いを改善するために「Ｗ」アミド添加剤を追加的に含有することを示す。
【００６７】
ＥＬＶＡＸ（商標）２５０は、約２８重量％の酢酸ビニルコモノマー含有量、約７０℃の融点、約０．９５１ｇ／ｃｍ３の密度、約２５ｇ／１０分のメルトインデックスを有するエチレン−酢酸ビニルコポリマーであり、Ｅ．Ｉ．ｄｕ  Ｐｏｎｔ  ｄｅ  Ｎｅｍｏｕｒｓ  ａｎｄ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ，ＤＥ，ＵＳＡから市販されている。
【００６８】
ＥＶＡＴＡＮＥ（商標）２８−８００は、約２８重量％の酢酸ビニルコモノマー含有量、約６４℃の融点、約０．９５０ｇ／ｃｍ３の密度、及び約８００ｇ／１０分のメルトインデックスを有するエチレン−酢酸ビニルコポリマーである。ＥＶＡＴＡＮＥ（商標）２８−８００は、Ａｒｋｅｍａ  Ｓ．Ａ．，Ｃｏｌｏｍｂｅｓ，Ｆｒａｎｃｅから市販されている。
【００６９】
以下の実施例に用いる熱可塑性ポリウレタン（「ＴＰＵ」）は、ＥＳＴＡＮＥ（商標）ＭＶＴ  ７０ＡＴ３であり、これは、約１３５℃の融点及び約１．０６０ｇ／ｃｍ３の密度を有する芳香族ポリエーテル系ＴＰＵである。ＥＳＴＡＮＥ（商標）ＭＶＴ  ７０ＡＴ３は、Ｌｕｂｒｉｚｏｌ  Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ，Ｉｎｃ．，Ｃｌｅｖｅｌａｎｄ，ＯＨ，ＵＳＡから市販されている。
【００７０】
熱伝導性充填剤
以下の実施例で用いる窒化アルミニウム（ＡｌＮ）は、Ｄｅｓｕｎｍｅｔ  Ｃｅｒａｍｉｃ  Ｍａｔｅｒｉａｌ  Ｃｏ．Ｌｔｄ．から入手可能である。ＡｌＮは、３．２６ｇ／ｃｍ３の密度、３２０ワット毎メートル毎ケルビン（「Ｗ／ｍ・Ｋ」）の熱伝導度理論値、約７μｍの平均粒径を有する粉末の形態である。
【００７１】
ＺＴＰ−２００は、約４μｍの平均粒径及び約３２Ｗ／ｍ・Ｋの熱伝導度を有するα−Ａｌ２Ｏ３である。ＺＴＰ−２００は、Ｚｈｅｎｇｚｈｏｕ  Ｚｈｏｎｇｔｉａｎ  Ｓｐｅｃｉａｌ  Ａｌｕｍｉｎａ  Ｃｏ．，  Ｌｔｄ．から市販されている。
【００７２】
球状Ａｌ２Ｏ３は、約４μｍの粒径及び約３２Ｗ／ｍ・Ｋの熱伝導度を有する。球状Ａｌ２Ｏ３は、Ｓｈａｎｇｈａｉ  Ｂｅｓｔｒｙ  Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  Ｃｏ．，  Ｌｔｄ．から市販されている。
【００７３】
その他
下記で使用する高密度ポリエチレン（「ＨＤＰＥ」）は、約０．９６４ｇ／ｃｍ３の密度、約５．５ｇ／１０分のメルトインデックスを有するＨＤＰＥ  ２２００Ｊであり、Ｙａｎｓｈａｎ  Ｐｅｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．，Ｂｅｉｊｉｎｇ，Ｃｈｉｎａから市販されている。
【実施例】
【００７４】
実施例１
下記の表１に提供される配合設計に従って、６つの試料（Ｓ１〜Ｓ６）を調製する。試料Ｓ１〜Ｓ６を、実験室規模ＨＡＡＫＥ混合器を使用して、初めに充填剤を極性エラストマーと配合することによって調製する。混合器を、初めに１６０℃、毎分６０回転のロータ速度に設定する（「ｒｐｍ」）。各試料において、完全な溶融のために初めに極性エラストマーを混合器中に負荷し、次に充填剤をゆっくりと添加し、６０ｒｐｍでさらに１５分間混合する。充填剤の種類及び負荷量に応じて、溶融温度は、混合サイクルの最後に１７０〜１７５℃の範囲にわたってもよい。得られた充填剤含有マスターバッチを、その後の使用のためにペレット化する。第２のステップでは、初期温度をＳ１に関して１８０℃、Ｓ２に関して１６０℃、Ｓ３に関して１９０℃、Ｓ４に関して１５０℃、Ｓ５に関して１８０℃、及びＳ６に関して１６５℃に設定する。次に、充填剤含有マスターバッチを非マスターバッチ樹脂と共に混合器内に負荷して、６０ｒｐｍで１０分間混合する。
【００７５】
混合後、得られた配合物を、１０ＭＰａで圧縮成型機を使用して、そのそれぞれの配合温度で約１ｍｍのフィルムに圧縮する。フィルムを室温に冷却する。得られた冷却したフィルムを、特性評価に使用する。
【００７６】
比較試料ＣＳ１（ａ）、ＣＳ１（ｂ）、ＣＳ５（ａ）、ＣＳ５（ｂ）、ＣＳ６（ａ）、及びＣＳ６（ｂ）：極性エラストマーと充填剤及び非極性エラストマーと充填剤の配合物を、それぞれ、下記の表１に示される配合設計に従って調製する。極性エラストマーと充填剤の配合物に関して、混合温度は初めに、ＥＶＡ配合物に関しては１６０℃、ＴＰＵ配合物に関しては１９０℃に設定する。非極性エラストマーと充填剤の配合物に関して、混合温度は初めに、ポリオレフィンエラストマー配合物に関しては１８０℃、ＥＰＤＭ配合物に関しては１６０℃に設定する。各試料において、完全な溶融のために初めにポリマーを混合器中に負荷し、次に充填剤をゆっくりと添加し、６０ｒｐｍで１０分間混合する。調製した配合物を、圧縮成型機を使用して、それらの配合温度及び１０ＭＰａで１ｍｍのフィルムにプレスする。
【００７７】
比較試料ＣＳ２、ＣＳ３、及びＣＳ４：極性エラストマー及び非極性エラストマーと均一に分布した充填剤の相分離配合物を、下記の表１に示される配合設計に従って調製する。初めに、極性エラストマー及び充填剤ならびに非極性エラストマー及び充填剤の分離したマスターバッチを、比較試料ＣＳｘ（ａ）及びＣＳｘ（ｂ）に関して上述の同一の手順を使用して調製し、充填剤を極性エラストマーマスターバッチ及び非極性エラストマーマスターバッチに均等に分け、次に、得られた化合物をペレット化する。２つのマスターバッチのペレットを、ＨＡＡＫＥ混合器内に充填して、ＣＳ２に関しては１６０℃、ＣＳ３に関しては１９０℃、及びＣＳ４に関しては１５０℃で５分間溶融した後、さらに混合する。その後、低ｒｐｍでごく短時間、さらなる配合を実行する。
【００７８】
【表１】
0006266116.tif 000002
【００７９】
試料Ｓ１〜Ｓ６及び比較試料ＣＳ１〜ＣＳ６の各々を、上記に提供される試験法に従って分析する。結果は、下記の表２に提供される。
【００８０】
【表２】
0006266116.tif 000003
【００８１】
表２に提供される結果から分かる通り、エラストマー相のうちの一方に集中した伝導性充填剤を有する試料Ｓ２〜Ｓ４は、充填剤の均一な分布を有するように調製したＣＳ２〜ＣＳ４と比較して、優れた熱伝導度を実証する。同様に、Ｓ１、Ｓ５、及びＳ６は、そのそれぞれの対応物であるＣＳ１（ａ）、ＣＳ１（ｂ）、ＣＳ５（ａ）、ＣＳ５（ｂ）、ＣＳ６（ａ）、及びＣＳ６（ｂ）よりも高い熱伝導度を有し、それらは充填剤と単一のエラストマーとの直接的配合物である。
【００８２】
前述の特性に加えて、試料Ｓ１〜Ｓ６及びＣＳ２の各々を、走査電子顕微鏡法によって分析した。図１（ａ）〜６（ｂ）は、非極性エラストマー相中の低充填剤濃度（濃い相）に対する極性エラストマー相中の高充填剤濃度（薄い相）を例証する。図７は、比較のため、充填剤の均一な分布を有するＣＳ２の画像を提供する。
【００８３】
実施例２
２つのさらなる比較試料（ＣＳ７及びＣＳ８）を調製する。ＣＳ７は、充填剤を有しない、３７．５体積％のＥＬＶＡＸ（商標）２５０と６２．５体積％のＥＮＧＡＧＥ（商標）８１３０の配合物である。ＣＳ８は、充填剤を有しない、３７．５体積％のＥＬＶＡＸ（商標）２５０と６２．５体積％のＨＤＰＥの配合物である。ＣＳ７及びＣＳ８は、２つのポリマー構成成分をＨＡＡＫＥ混合器中で、１８０℃及び１００ｒｐｍで１０分間混合することによって調製する。混合後、得られた配合物を、１８０℃及び１０ＭＰａで１ｍｍのフィルムに圧縮成形し、次に引張係数分析のために室温に冷却する。ＣＳ７、ＣＳ８、Ｓ１、及びＳ２を引張係数に関して分析する。結果は、下記の表３に提供される。
【００８４】
【表３】
0006266116.tif 000004
【００８５】
表３に示される通り、エラストマー構成成分をＨＤＰＥなどの熱可塑性構成成分と置き換えた場合、得られた組成物の引張係数は、劇的に増加する。かかる高引張係数を有する組成物は、概して、熱界面材料としての使用に適さない。
【００８６】
実施例３
３つのさらなる試料（Ｓ７〜Ｓ９）を、下記の表４に示される配合設計に従って調製する。これらの試料は、上記の実施例１の試料Ｓ１〜Ｓ６に関して説明されるものと同一の様式で調製する。
【００８７】
【表４】
0006266116.tif 000005
【００８８】
試料Ｓ７〜Ｓ９は、最終組成物において充填剤含有マスターバッチの連続相を形成しないことに留意するべきである。上述の通り、充填剤含有マスターバッチが連続相を形成するこが好ましい。連続相を形成するためには、下記の表５に提供される２つのエラストマー相の相対粘度及び体積分率を考慮する必要がある。
【００８９】
【表５】
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【００９０】
極性エラストマーマスターバッチ相を連続的にするために、２つのアプローチが本明細書で使用され、（１）極性エラストマー充填剤含有マスターバッチ及び非極性エラストマーの体積比を増加させる、即ち、主に極性エラストマー充填剤含有マスターバッチの体積分率を増加させること、（２）極性エラストマー充填剤含有マスターバッチ及び非極性エラストマーの粘度比を、極性エラストマー充填剤含有マスターバッチの粘度を低下すること、及び／またはより高い粘度を有する非極性エラストマー樹脂を使用することによって減少させることである。
【００９１】
ＥＶＡ／ＥＮＧＡＧＥ（ＴＰＵ／ＥＮＧＡＧＥ）系Ｓ１、Ｓ２、Ｓ３、及びＳ５に関して、極性エラストマー充填剤含有マスターバッチの粘度は、非極性エラストマーの粘度よりも高い。充填剤含有マスターバッチ相の体積分率は、極性エラストマー充填剤含有マスターバッチ相を連続的にするために６０％以上に増加される。
【００９２】
Ｓ４をＳ９と比較すると、極性エラストマー充填剤含有マスターバッチの体積分率の増加は、充填剤含有マスターバッチ相を連続的にすることが分かる。Ｓ７の極性エラストマー充填剤含有マスターバッチ相は、高粘度を有する非極性エラストマー樹脂を使用しているにもかかわらず、連続的ではない。Ｓ７を基準として、Ｓ６において、極性エラストマー充填剤含有マスターバッチ相の粘度は、さらに低下され、極性エラストマー充填剤含有マスターバッチの体積分率は、さらに増加された。その結果、極性エラストマー充填剤含有マスターバッチ相は、連続的になった。
なお、本発明には、以下の態様が含まれることを付記する。
〔１〕
熱伝導性材料であって、
（ａ）非極性エラストマーと、
（ｂ）極性エラストマーと、
（ｃ）熱伝導性充填剤と、を含み、
前記非極性エラストマー及び前記極性エラストマーは、非極性エラストマー相と極性エラストマー相とを有する多相系として存在するために十分に非混合性であり、
前記熱伝導性充填剤の少なくとも６０体積パーセント（「体積％」）は、前記非極性エラストマー相または前記極性エラストマー相のうちの一方の中に位置し、
前記熱伝導性材料は、２００メガパスカル（「ＭＰａ」）未満の引張係数を有する、前記熱伝導性材料。
〔２〕
前記熱伝導性材料は、均一に分布した熱伝導性充填剤を有することを除き同一である材料よりも少なくとも５％大きい熱伝導度を有する、〔１〕に記載の前記熱伝導性材料。
〔３〕
前記熱伝導性充填剤の少なくとも６０体積％は、前記極性エラストマー相中に位置する、〔１〕または〔２〕に記載の前記熱伝導性材料。
〔４〕
前記非極性エラストマー及び前記極性エラストマーの各々は、熱可塑性エラストマーであり、前記非極性エラストマー及び前記極性エラストマーの各々は、９０℃未満の融点を有し、前記熱伝導性材料は、９０℃未満の融点を有する、〔１〕〜〔３〕のいずれかに記載の前記熱伝導性材料。
〔５〕
前記熱伝導性充填剤は、構成成分（ａ）〜（ｃ）の総体積を基準として、２０〜６０体積％の範囲の量で前記熱伝導性材料中に存在し、前記非極性エラストマーは、構成成分（ａ）〜（ｃ）の総体積を基準として、２０〜４０体積％の範囲の量で前記熱伝導性材料中に存在し、前記極性エラストマーは、構成成分（ａ）〜（ｃ）の総体積を基準として、２０〜４０体積％の範囲の量で前記熱伝導性材料中に存在する、〔１〕〜〔４〕のいずれかに記載の前記熱伝導性材料。
〔６〕
前記非極性エラストマー及び前記極性エラストマーは、前記熱伝導性充填剤の少なくとも６０体積％を含有する前記エラストマー相が前記熱伝導性材料中で連続相を形成するような、前記非極性エラストマーと前記極性エラストマーとの間の粘度比を達成するために十分な体積比で存在する、〔１〕〜〔５〕のいずれかに記載の前記熱伝導性材料。
〔７〕
前記熱伝導性充填剤は、２５〜１，７００ワット毎メートル毎ケルビン（「Ｗ／ｍ・Ｋ」）の範囲の熱伝導度を有し、前記熱伝導性充填剤は、０．０１〜５０マイクロメートル（「μｍ」）の範囲のＤ５０粒径分布を有し、前記非極性エラストマーは、ポリオレフィンエラストマー、エチレン−プロピレン−ジエンモノマー（「ＥＰＤＭ」）ゴム、スチレンブロックコポリマー、及びそれらの２つ以上の組み合わせからなる群から選択され、前記極性エラストマーは、エチレン酢酸ビニル（「ＥＶＡ」）、ポリウレタンゴム、熱可塑性ポリウレタン（「ＴＰＵ」）、エチレンアクリレートコポリマー、エチレンアクリル酸コポリマー、及びそれらの２つ以上の組み合わせからなる群から選択される、〔１〕〜〔６〕のいずれかに記載の前記熱伝導性材料。
〔８〕
製品であって、
（ａ）発熱構成成分と、
（ｂ）放熱構成成分と、
（ｃ）熱界面材料と、を含み、  前記熱界面材料は、前記発熱構成成分から前記放熱構成成分に熱を伝達するように位置付けられ、
前記熱界面材料は、〔１〕〜〔７〕のいずれかに記載の前記熱伝導性材料の少なくとも一部を含む、前記製品。
〔９〕
熱伝導性材料を調製するための方法であって、
（ａ）熱伝導性充填剤を第１のエラストマーと組み合わせ、それによって充填剤含有マスターバッチを形成することと、
（ｂ）前記充填剤含有マスターバッチを第２のエラストマーと組み合わせて、それによって前記熱伝導性材料を形成することと、を含み、
前記第１のエラストマー及び前記第２のエラストマーは、前記第１のエラストマーの少なくとも一部によって形成される第１のエラストマー相と、前記第２のエラストマーの少なくとも一部によって形成される第２のエラストマー相とを有する多相系として前記熱伝導性材料中に存在するために十分に非混合性であり、
前記熱伝導性充填剤の少なくとも６０体積パーセント（「体積％」）は、前記ステップ（ｂ）の組み合わせ後に、前記第１のエラストマー相中に位置したままであり、
前記第１及び第２のエラストマーのうちの一方は、非極性エラストマーであり、前記第１及び第２のエラストマーのうちのもう一方は、極性エラストマーであり、
前記熱伝導性材料は、２００メガパスカル（「ＭＰａ」）未満の引張係数を有する、前記方法。
〔１０〕
前記極性エラストマーは、前記第１のエラストマーであり、前記熱伝導性充填剤は、構成成分（ａ）〜（ｃ）の総体積を基準として、２０〜６０体積％の範囲の量で前記熱伝導性材料中に存在し、前記非極性エラストマーは、構成成分（ａ）〜（ｃ）の総体積を基準として、２０〜４０体積％の範囲の量で前記熱伝導性材料中に存在し、前記極性エラストマーは、構成成分（ａ）〜（ｃ）の総体積を基準として、２０〜４０体積％の範囲の量で前記熱伝導性材料中に存在する、〔９〕に記載の前記方法。
【図１（ａ）】
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【図１（ｂ）】
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【図２（ａ）】
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【図２（ｂ）】
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【図３（ａ）】
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【図３（ｂ）】
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【図４（ａ）】
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【図４（ｂ）】
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【図５（ａ）】
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【図５（ｂ）】
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【図６（ａ）】
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【図６（ｂ）】
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【図７】
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