(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
素子基板と、前記素子基板に形成された有機エレクトロルミネッセンス素子と、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を覆って前記素子基板に接合される、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を封止するガスバリアフィルムとを有し、
前記ガスバリアフィルムは、支持体の上に、無機層と前記無機層の下地となる有機層との組み合わせを１組以上有する、表面が無機層のものであり、前記表面の無機層を前記素子基板に向けて接合され、
前記素子基板とガスバリアフィルムとの接合が、前記素子基板に設けられた第１反応層と、前記ガスバリアフィルムに設けられた前記第１反応層と結合する第２反応層との反応によって行われ、
前記素子基板とガスバリアフィルムとの接合部において、前記素子基板に最も近い前記有機層と素子基板との距離が１００ｎｍ以下であり、前記支持体の前記有機層および無機層の形成面の表面粗さＲａが３０ｎｍ以下であり、前記素子基板の有機エレクトロルミネッセンス素子の形成面の表面粗さＲａが５ｎｍ以下であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項２】
前記支持体の表面に形成される前記有機層の厚さが０．１μｍ以上である請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項３】
前記ガスバリアフィルムの端部が接着剤で覆われる請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項４】
前記接合部の幅が０．５〜５ｍｍである請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項５】
前記無機層の厚さが１０〜４５ｎｍである請求項１〜４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項６】
前記素子基板が、支持体の上に、無機層と前記無機層の下地となる有機層との組み合わせを１組以上有する、表面が無機層のガスバリアフィルムであり、
前記表面の無機層に前記有機エレクトロルミネッセンス素子が形成される請求項１〜５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
【請求項７】
前記第１反応層がシランカップリング剤を含有し、前記第２反応層が、前記第１反応層が含有するシランカップリング剤と反応するシランカップリング剤を含有し、
前記第１反応層のシランカップリング剤と第２反応層のシランカップリング剤との反応によって、前記素子基板とガスバリアフィルムとの接合が行われる請求項１〜６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子をガスバリアフィルムで封止してなる有機エレクトロルミネッセンス装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）は、水分に弱い。そのため、有機ＥＬ素子を用いる有機エレクトロルミネッセンス装置（有機ＥＬ装置）は、ガスバリア性を付与するために、有機ＥＬ素子を接合部材によって封止してなる構成を有する。
【０００３】
ガスバリア性を付与するための有機ＥＬ素子の封止は、通常、ガラスを用いて行われている。しかしながら、ガラスは、重く、耐衝撃性も弱い。
これに対し、軽量化や耐衝撃性の向上等を目的として、ガスバリア層を有するプラスチックフィルムすなわちガスバリアフィルムによって有機ＥＬ素子を封止することが検討されている。また、可撓性を有する基板に有機ＥＬ素子を形成し、かつ、ガスバリアフィルムで有機ＥＬ素子を封止することで、可撓性を有する有機ＥＬ装置が得られる。
【０００４】
例えば、特許文献１には、有機ＥＬ素子を第１の基板と第２の基板と接合部とによって封止してなる有機ＥＬ装置であって、第１の基板および第２の基板としてガスバリアフィルムを用い、接合部が、第１の基板の表面上の反応性官能基と、第２の基板の表面上の反応性官能基との反応による結合で形成される有機ＥＬ装置が記載されている。
【０００５】
また、特許文献２には、有機ＥＬ素子と、有機ＥＬ素子を挟持して端部で接している一対のガスバリアフィルムと、バリア性部材とを有し、一対のガスバリアフィルムの互いに接している領域に凹部が設けられており、バリア性部材が、ガスバリアフィルムの端面と凹部が設けられている部分とを覆っている、有機ＥＬ素子が記載されている。
また、バリア性部材は、エポキシ樹脂等の接着剤によって、圧着等によってガスバリアフィルムと接着させながら接着されている。
【０００６】
さらに、特許文献３には、有機ＥＬ素子を２枚のガスバリアフィルムで挟んで、ガスバリアフィルムの周辺を熱融着や接着剤で接着することで、有機ＥＬ素子を封止した有機ＥＬ装置が記載されている。
また、接着剤としては、エポキシ基、アミノ基、ヒドロキシル基を有するポリウレタン系の接着剤が、好ましく利用されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１３−２１８８０５号公報
【特許文献２】特開２０１０−２０５５０３号公報
【特許文献３】特開２００３−３２７７１８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
有機ＥＬ装置等の製造において、このようなガスバリアフィルムによる封止は、特許文献３に示されるように、一般的に接着剤を用いて行われる。ここで、有機ＥＬ素子の劣化を防止するためには、ガスバリアフィルムのみならず、封止のための接合部にも高いガスバリア性が要求される。
【０００９】
すなわち、有機ＥＬ素子をガスバリアフィルムで封止しても、封止のための結合部となる接着剤層から水分が侵入すれば、有機ＥＬ素子は水分によって劣化してしまう。特に、ガスバリアフィルムのガスバリア性能が高い場合には、ガスバリアフィルムを通して侵入する水分よりも、接合部を通して侵入する水分の方が圧倒的に多く、接合部から侵入した水分によって、有機ＥＬ素子が劣化してしまう。
ガスバリアフィルムによる有機ＥＬ素子の封止に、ガスバリア性の高い接着剤を用いる方法も有る。しかしながら、ガスバリア性の高い接着剤は、光や熱で硬化させるものが多く、有機ＥＬ装置の可撓性を劣化させてしまう。
【００１０】
これに対し、特許文献１に示されるように、ガスバリアフィルムによって有機ＥＬ素子を封止するための接合を、ガスバリアフィルムの表面に存在する化合物同士の反応による分子接合で行うことにより、接合部を極めて薄くできるので、接合部からの水分の侵入を抑制できる。
しかしながら、本発明者の検討によれば、従来の分子接合は接着力が不十分であり、接合部でのガスバリアフィルムの浮きや剥離が生じてしまい、ガスバリアフィルムによる有機ＥＬ素子の封止が適正に行えない。
【００１１】
本発明の目的は、このような従来技術の問題点を解決することにあり、ガスバリアフィルムによって有機ＥＬ素子を封止した有機ＥＬ装置において、有機ＥＬ素子の封止を確実に行うことができ、かつ、接合部からの水分の侵入も防止した、長寿命の有機ＥＬ装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
この問題点を解決するために、本発明の有機エレクトロニクスルミネッセンス装置は、素子基板と、素子基板に形成された有機エレクトロルミネッセンス素子と、有機エレクトロルミネッセンス素子を覆って素子基板に接合される、有機エレクトロルミネッセンス素子を封止するガスバリアフィルムとを有し、
ガスバリアフィルムは、支持体の上に、無機層と無機層の下地となる有機層との組み合わせを１組以上有する、表面が無機層のものであり、表面の無機層を素子基板に向けて接合され、
素子基板とガスバリアフィルムとの接合が、素子基板に設けられた第１反応層と、ガスバリアフィルムに設けられた第１反応層と結合する第２反応層との反応によって行われ、
素子基板とガスバリアフィルムとの接合部において、素子基板に最も近い有機層と素子基板との距離が１００ｎｍ以下であり、支持体の有機層および無機層の形成面の表面粗さＲａが３０ｎｍ以下であり、素子基板の有機エレクトロルミネッセンス素子の形成面の表面粗さＲａが５ｎｍ以下であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス装置を提供する。
【００１３】
このような本発明の有機エレクトロルミネッセンス装置において、支持体の表面に形成される有機層の厚さが０．１μｍ以上であるのが好ましい。
また、ガスバリアフィルムの端部が接着剤で覆われるのが好ましい。
また、接合部の幅が０．５〜５ｍｍであるのが好ましい。
また、無機層の厚さが１０〜４５ｎｍであるのが好ましい。
また、素子基板が、支持体の上に、無機層と無機層の下地となる有機層との組み合わせを１組以上有する、表面が無機層のガスバリアフィルムであり、表面の無機層に有機エレクトロルミネッセンス素子が形成されるのが好ましい。
さらに、第１反応層がシランカップリング剤を含有し、第２反応層が、第１反応層が含有するシランカップリング剤と反応するシランカップリング剤を含有し、第１反応層のシランカップリング剤と第２反応層のシランカップリング剤との反応によって、素子基板とガスバリアフィルムとの接合が行われるのが好ましい。
【発明の効果】
【００１４】
このような本発明によれば、ガスバリアフィルムによって有機エレクトロルミネッセンス素子を封止した有機ＥＬ装置において、有機ＥＬ素子の封止を確実に行うことができ、かつ、接合部からの水分の侵入も防止した、長寿命の有機エレクトロルミネッセンス装置が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明の有機エレクトロルミネッセンス装置の一例を概念的に示す図である。
【図２】本発明の有機エレクトロルミネッセンス装置の別の例を概念的に示す図である。
【図３】本発明の有機エレクトロルミネッセンス装置に用いられるガスバリアフィルムの一例を概念的に示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、本発明の有機エレクトロルミネッセンス装置について、添付の図面に示される好適例を基に、詳細に説明する。
【００１７】
図１に、本発明の有機エレクトロルミネッセンス装置の一例を概念的に示す。なお、以下の説明では、有機エレクトロルミネッセンスを有機ＥＬとも言う。
本発明の有機ＥＬ装置は、有機ＥＬ素子をガスバリアフィルムで封止したものである。
【００１８】
図１に示す有機ＥＬ装置１０は、基本的に、素子基板１２と、有機ＥＬ素子１４と、ガスバリアフィルム１６とを有して構成される。有機ＥＬ装置１０は、有機ＥＬ素子１４を覆うようにして素子基板１２とガスバリアフィルム１６とを積層し、ガスバリアフィルム１６の周辺において、接合部１８によって素子基板１２とガスバリアフィルム１６とを接着することにより、ガスバリアフィルム１６によって有機ＥＬ素子１４を封止する。
また、図示は省略するが、有機ＥＬ素子１４を封止するための素子基板１２とガスバリアフィルム１６との接合部１８において、素子基板１２には第１反応層が設けられ、ガスバリアフィルム１６には第１反応層と結合する第２反応層が設けられる。接合部１８は、この第１反応層と第２反応層との反応によって形成される。
【００１９】
素子基板１２は、有機ＥＬディスプレイや有機ＥＬ照明など、各種の有機ＥＬ素子の形成に基板として用いられる公知のシート状物やフィルム状物が、各種、利用可能である。
素子基板１２としては、一例として、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン、ポリアミド、ポリ塩化ビニル、ポリカーボネート、ポリアクリロニトリル、ポリイミド、ポリアクリレート、ポリメタクリレート、ポリカーボネート（ＰＣ）、シクロオレフィンポリマー（ＣＯＰ）、シクロオレフィンコポリマー（ＣＯＣ）、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、透明ポリイミドなどの、各種の樹脂材料（高分子材料）からなるフィルム状物やシート状物、ガラス板、薄ガラス、金属板等が例示される。
【００２０】
素子基板１２としては、後述するガスバリアフィルム１６も好適に利用可能である。ガスバリアフィルム１６を、素子基板１２として用いることにより、素子基板１２側からの水分の侵入を防止して、より長寿命な有機ＥＬ装置１０を得られる。
ガスバリアフィルム１６を素子基板１２として用いる際には、有機ＥＬ素子１４の形成面は、無機層２８でも支持体２４でも良いが、有機ＥＬ素子１４に水分が侵入するのを好適に防止できる等の点で、無機層２８に有機ＥＬ素子１４を形成するのが好ましい。
【００２１】
素子基板１２の厚さは、有機ＥＬ装置１０の種類や大きさ等に応じて、適宜、設定すればよい。
ここで、可撓性を有する有機ＥＬ装置１０が実現できる等の点で、素子基板１２の厚さは、形成材料等に応じて、必要な可撓性が得られる厚さとするのが好ましい。
【００２２】
また、後述する接合部１８における接着力は、素子基板１２の有機ＥＬ素子１４の形成面すなわちガスバリアフィルム１６との接合面が平坦なほど、高くなる。
この点を考慮すると、素子基板１２の有機ＥＬ素子１４の形成面は、表面粗さＲａ（算術平均粗さＲａ）が５ｎｍ以下が好ましく、１ｎｍ以下がより好ましい。
素子基板１２の有機ＥＬ素子１４の形成面の表面粗さＲａを５ｎｍ以下とすることにより、接合部１８における接着力を、より強くできる。
なお、本発明において、表面粗さＲａは、ＪＩＳ  Ｂ  ０６０１（２００１）に準拠して測定すればよい。
【００２３】
このような素子基板１２に形成される有機ＥＬ素子１４は、透明電極層（ＴＦＴ（薄膜トランジスタ））、ホール注入層、ホール輸送層、発光層、正孔阻止層、電子輸送層、電子注入層、陰極等を有する、有機ＥＬディスプレイや有機ＥＬ照明等の有機ＥＬ装置（ＯＬＥＤ）を構成する、公知の有機ＥＬ素子（有機ＥＬデバイス）である。
【００２４】
本発明の有機ＥＬ装置１０において、有機ＥＬ素子１４を封止するガスバリアフィルム１６は、支持体の上に、無機層と、この無機層の下地層となる有機層との組み合わせを、１組以上有し、かつ、表面が無機層の物である。表面とは、言い換えると、支持体からの積層における最上層である。
ガスバリアフィルム１６は、表面の無機層を素子基板１２に向けて、有機ＥＬ素子１４を覆って素子基板１２に接合されることにより、有機ＥＬ素子１４を封止する。
【００２５】
図３に、ガスバリアフィルムの一例を概念的に示す。以下、ガスバリアフィルムをバリアフィルムとも言う
図３に示すバリアフィルム１６は、支持体２４の上に、有機層２６と、無機層２８と、有機層２６と、無機層２８とを、この順番で積層したものである。交互に積層した有機層２６と無機層２８とによって、ガスバリア層が形成される。
【００２６】
なお、図３に示すバリアフィルムは、下地となる有機層２６と無機層２８との組み合わせを、２組有するものであるが、本発明は、これに限定されない。すなわち、本発明に用いるバリアフィルムは、有機層２６と無機層２８との組み合わせを、１組のみ有するものでもよく、有機層２６と無機層２８との組み合わせを、３組以上有するものでもよい。
有機層２６と無機層２８との組み合わせは、多いほど、ガスバリア性は高くなる。その反面、有機層２６と無機層２８との組み合わせが多いほど、バリアフィルムは厚くなり、透明性や可撓性も低下する。従って、有機層２６と無機層２８との組み合わせの数は、要求されるガスバリア性、可撓性や光学特性等に応じて、適宜、設定すればよい。
但し、どのような層構成を有する場合でも、本発明でも用いるバリアフィルムは、表面が無機層２８である。
【００２７】
バリアフィルム１６において、支持体２４は、有機層２６および無機層２８を支持するものである。
支持体２４は、バリアフィルムの支持体として利用されている、公知のシート状物が、各種、利用可能である。
支持体２４としては、具体的には、ＰＥＴ、ＰＥＮ、ＰＥ、ＰＰ、ポリスチレン、ポリアミド、ポリ塩化ビニル、ポリカーボネート、ポリアクリロニトリル、ポリイミド、ポリアクリレート、ポリメタクリレート、ＰＣ、ＣＯＰ、ＣＯＣ、ＴＡＣ、透明ポリイミドなどの、各種の樹脂材料（高分子材料）からなるフィルム状物やシート状物が、好適に例示される。
【００２８】
支持体２４は、有機層２６および無機層２８の形成面の表面粗さＲａが３０ｎｍ以下であるのが好ましく、２０ｎｍ以下であるのがより好ましく、１０ｎｍ以下であるのが特に好ましい。
後に詳述するが、本発明の有機ＥＬ装置１０においては、バリアフィルム１６が無機層２８の下地層となる有機層２６を有する。有機層２６は、非常に表面平坦性が高く、表面平坦性の高い有機層２６の上に無機層２８を形成することにより、表面の無機層２８の表面平坦性を高くできる。本発明の有機ＥＬ装置１０は、下地の有機層２６を有する表面平坦性が高い無機層２８を、バリアフィルム１６と素子基板１２との接合面として、有機ＥＬ素子１４の封止を行うことにより、素子基板１２に形成した第１反応層とバリアフィルム１６に形成した第２反応層との反応による分子接合で結合する接合部１８において、高い接着力を実現している。
ここで、無機層２８の表面平坦性は、高い程、接合部１８の接着力が高くなる。無機層２８の表面平坦性は、有機層２６の表面平坦性が高い程、高くなる。また、有機層２６の表面平坦性を高くするためには、支持体２４の表面平坦性が高い方が好ましい。
すなわち、支持体２４の有機層２６および無機層２８の形成面の表面粗さＲａを３０ｎｍ以下にすることにより、有機層２６が薄い場合でも、より安定して表面の無機層２８の表面平坦性を高くでき、接合部１８の接着力をより高くできる。
【００２９】
支持体２４の厚さは、有機ＥＬ装置１０の用途等に応じて、適宜、設定すればよい。具体的には、支持体２４の厚さは、２０〜１２０μｍが好ましい。
支持体２４の厚さを２０μｍ以上とすることにより、バリアフィルム１６（後述する有機層２６および無機層２８）を形成することで生じるカールを抑制できる、有機ＥＬ装置１０の機械的強度を確保できる等の点で好ましい。
また、支持体２４の厚さを１２０μｍ以下とすることにより、有機ＥＬ装置１０の可撓性を良好にできる、有機ＥＬ装置１０の軽量化を図れる、有機ＥＬ装置の薄膜化を図れる等の点で好ましい。
【００３０】
なお、支持体２４の少なくとも一方の面には、必要に応じて、保護層、接着層、光反射層、反射防止層、遮光層、平坦化層、緩衝層、応力緩和層等の、各種の機能を得るための層（膜）が形成されていてもよい。
【００３１】
支持体２４の一面には、バリア層を構成する有機層２６と無機層２８とが、交互に積層される。すなわち、本発明で用いるバリアフィルム１６は、有機−無機の積層構造を有するものである。
【００３２】
有機層２６は、有機物からなる層で、有機層２６となる有機物を、架橋（重合）したものである。
有機層２６は、バリア性を発現する無機層２８を適正に形成するための、下地層として機能する。このような下地の有機層２６を有することにより、無機層２８の形成面の平坦化や均一化を図って、無機層２８の形成に適した状態にできる。下地の有機層２６および無機層２８を積層した有機−無機の積層構造を有するバリアフィルム１６は、これにより、全面に、隙間無く、適正な無機層２８を形成することが可能になり、優れたバリア性を発現する。
また、本発明において、バリアフィルム１６が有機層２６を有することにより、表面すなわち素子基板１２との接合面となる無機層２８の平坦性を高くして、接合部１８の接着力を高くできる。この点に関しては、後に詳述する。
【００３３】
有機層２６の形成材料は、公知の有機物が、各種、利用可能である。
具体的には、ポリエステル、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、メタクリル酸−マレイン酸共重合体、ポリスチレン、透明フッ素樹脂、ポリイミド、フッ素化ポリイミド、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、セルロースアシレート、ポリウレタン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリカーボネート、脂環式ポリオレフィン、ポリアリレート、ポリエーテルスルホン、ポリスルホン、フルオレン環変性ポリカーボネート、脂環変性ポリカーボネート、フルオレン環変性ポリエステル、アクリロイル化合物、などの熱可塑性樹脂、あるいはポリシロキサン、その他の有機珪素化合物の膜が好適に例示される。これらは、複数を併用してもよい。
【００３４】
中でも、ガラス転移温度や強度に優れる等の点で、ラジカル重合性化合物および／またはエーテル基を官能基に有するカチオン重合性化合物の重合物から構成された有機層２６は、好適である。
【００３５】
中でも特に、上記強度に加え、透明性が高く光学特性に優れる等の点で、アクリレートおよび/またはメタクリレートのモノマーやオリゴマの重合体を主成分とする、ガラス転移温度が１２０℃以上のアクリル樹脂やメタクリル樹脂は、有機層２６として好適に例示される。
その中でも特に、ジプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート（ＤＰＧＤＡ）、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート（Ａ−ＮＯＤ−Ｎ）、１，６ヘキサンジオールジアクリレート（Ａ−ＨＤ−Ｎ）、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート（ＴＭＰＴＡ）、（変性）ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート（ＤＰＨＡ）などの、２官能以上のアクリレートおよび/またはメタクリレートのモノマー等の重合体を主成分とする、アクリル樹脂やメタクリル樹脂は、好適に例示される。また、これらのアクリル樹脂やメタクリル樹脂を、複数、用いるのも好ましい。
【００３６】
有機層２６を、アクリル樹脂やメタクリル樹脂、特に２官能以上のアクリル樹脂やメタクリル樹脂で形成することにより、骨格がしっかりした下地の上に無機層２８を形成できるので、より緻密でバリア性が高い無機層２８を形成できる。
【００３７】
有機層２６の厚さは、目的とするバリアフィルム１６の厚さ、下地の有機層２６と無機層２８との組み合わせの数、無機層２８の種類等に応じて、適宜、設定すればよい。
具体的には、有機層２６の厚さ、中でも特に支持体２４の表面に形成される有機層２６の厚さは、０．１μｍ以上が好ましく、０．５μｍ以上がより好ましい。前述のように、有機層２６の表面平坦性が高い程、接合部１８における接着力を高くできる。有機層２６の厚さを０．１μｍ以上とすることにより、支持体２４の表面の凹凸を好適に埋めて、表面平坦性の高い有機層２６が得られる。また、有機層２６の厚さを０．１μｍ以上とすることにより、有機層２６が好適な応力緩衝層として作用するため、有機ＥＬ装置１０を折り曲げた際等における無機層２８の割れを防止できる。
また、有機層２６の厚さは、３μｍ以下が好ましく、１．５μｍ以下がより好ましい。有機層２６の厚さを３μｍ以下とすることにより、有機層２６からの水分放出に起因する有機ＥＬ素子１４の劣化を好適に防止できる。
【００３８】
有機層２６は、有機層２６の形成材料に応じた公知の方法で形成すればよい。
一般的に、有機層２６は、有機溶剤、有機層２６となる重合性化合物（モノマ、ダイマ、トリマ、オリゴマ、ポリマ等）、界面活性剤、シランカップリング剤などを含む塗布組成物（塗料）を調製して、この塗布液を塗布、乾燥して、さらに、必要に応じて紫外線照射等によって重合性化合物を重合（架橋）する、いわゆる塗布法によって形成される。また、塗布法を利用することにより、いわゆるレベリングの効果によって、非常に表面平坦性が高い有機層２６を形成できる。
【００３９】
バリアフィルム１６において、無機層２８は、主にバリア性を発現するものである。
無機層２８の形成材料は、バリア性を発現する無機物からなるものが、各種、利用可能である。
具体的には、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化タンタル、酸化ジルコニウム、酸化チタン、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）などの金属酸化物；  窒化アルミニウムなどの金属窒化物；  炭化アルミニウムなどの金属炭化物；  酸化珪素、酸化窒化珪素、酸炭化珪素、酸化窒化炭化珪素などの珪素酸化物；  窒化珪素、窒化炭化珪素などの珪素窒化物；  炭化珪素等の珪素炭化物；  これらの水素化物；  これら２種以上の混合物；  および、これらの水素含有物等の、無機化合物が、好適に例示される。
特に、窒化珪素、酸化珪素、酸窒化珪素、酸化アルミニウムは、透明性が高く、かつ、優れたバリア性を発現できる点で、好適に利用される。中でも特に、窒化珪素は、優れたバリア性に加え、透明性も高く、好適に利用される。
【００４０】
無機層２８の厚さは、要求されるバリア性、目的とするバリアフィルム１６の厚さ、下地の有機層２６と無機層２８との組み合わせの数等に応じて、適宜、設定すればよい。
具体的には、無機層２８の厚さは、１０ｎｍ以上が好ましく、１５ｎｍ以上がより好ましい。無機層２８の厚さを１０ｎｍ以上とすることにより、良好なガスバリア性を得ることができる。
また、無機層２８の厚さは、４５ｎｍ以下が好ましく、３５ｎｍ以下がより好ましい。無機層２８の厚さを４５ｎｍ以下とすることにより、有機ＥＬ装置１０を折り曲げた際における無機層２８の割れを防止できる。また、前述のように、無機層２８は、表面平坦性が高いほど、接合部１８の接着力を強くできるが、無機層２８の厚さを４５ｎｍ以下とすることにより、有機層２６の高い表面平坦性に追随して、無機層２８の表面平坦性を高くできる。
【００４１】
無機層２８は、無機層２８の形成材料に応じて、公知の方法で形成すればよい。
一般的に、無機層２８は、プラズマＣＶＤ、スパッタリング、真空蒸着等の気相堆積法（気相成膜法）によって形成される。
【００４２】
本発明の有機ＥＬ装置１０は、下地となる有機層２６と無機層２８との組み合わせを１組以上有する、表面が無機層２８であるバリアフィルム１６を用いて、無機層２８を素子基板１２に向けて、素子基板１２の上に形成した有機ＥＬ素子１４を封止する。
また、本発明の有機ＥＬ装置１０は、有機ＥＬ素子１４を封止するための接合部１８における素子基板１２とバリアフィルム１６との接着を、素子基板１２に設けられた第１反応層と、バリアフィルム１６（表面の無機層２８）に設けられた第１反応層と結合する第２反応層との反応による、分子接合で行う。
さらに、本発明の有機ＥＬ装置１０は、接合部１８において、素子基板１２に最も近い有機層２６の表面と、素子基板１２との距離が１００ｎｍ以下である。
【００４３】
本発明は、このような構成を有することにより、接合部１８において十分な接着力を有し、しかも、接合部１８の厚さを極めて薄くすることによって、接合部１８からの水分の侵入を防止した、水分による有機ＥＬ素子１４の劣化を抑制した、長寿命な有機ＥＬ装置１０を実現している。
【００４４】
前述のように、バリアフィルムによる有機ＥＬ素子の封止は、通常、接着剤によってバリアフィルムを素子基板に接着することで行う。しかしながら、この封止方法では、接着剤層を通って水分が侵入してしまい、この水分によって有機ＥＬ素子が劣化してしまう。
これに対し、特許文献１に示されるような、有機ＥＬ素子を封止する部材の接合面に存在する化合物同士の反応による結合を利用する分子接合では、接合部の厚さが極めて薄いため、接合部から水分が侵入することがなく、接合部から侵入する水分に起因する有機ＥＬ素子の劣化を防止できる。
【００４５】
ここで、本発明者の検討によれば、素子基板に形成した有機ＥＬ素子をバリアフィルムで封止する際に、接合部において分子接合によって十分な接着力を得るためには、バリアフィルムの接合面の平坦性が高いことが重要である。
すなわち、分子接合は、シランカップリング剤など、素子基板の表面に存在する化合物と、バリアフィルムの表面に存在する化合物とが反応して結合することで行われる。そのため、バリアフィルムの表面平坦性が低いと、接合面同士の密着が不十分であり、また、接合面における化合物同士の反応が十分に行われず、さらに、反応が行われても容易に解離してしまい、十分な接着力が得られない。
前述のように、無機層は、一般的に気相堆積法で形成されるため、成膜面の凹凸に追随する。そのため、特許文献１に記載されるような、無機層のみを有するバリアフィルムでは、無機層の表面は支持体の凹凸に追随するため、バリアフィルムの表面を十分に平坦にすることができない。そのため、接合部におけるバリアフィルムと素子基板との密着が不十分で、分子接合による接着力が低く、接合部でのガスバリアフィルムの浮きや剥離が生じてしまい、ガスバリアフィルムによる有機ＥＬ素子の封止を適正に行えない。
無機層を厚くすることで、ある程度の平坦性は確保できるが、それでも、無機層の平坦性は十分とは言えず、さらに、無機層が脆くなってしまい、かつ、可撓性が失われてしまうという問題も有る。
【００４６】
これに対し、本発明の有機ＥＬ装置１０は、バリアフィルム１６が、無機層２８の下地となる有機層２６を有する。すなわち、無機層２８は、有機層２６の上に形成される。
前述のように、有機層２６は、一般的に塗布法で形成される。塗布法で形成された有機層２６は、支持体２４の表面の凹凸を埋めると共に、塗布組成物のレベリングの効果によって、非常に平坦（平滑）な表面を有する。また、先にも延べたが、無機層２８は一般的に気相堆積法で形成されるため、有機層２６の表面形状に追随する。その結果、本発明において、無機層２８の表面すなわちバリアフィルム１６の表面は、有機層２６の高い表面平坦性に追随して、非常に高い平坦性を有する。
そのため、本発明の有機ＥＬ装置１０は、バリアフィルム１６の高い表面平坦性によって、素子基板１２の第１反応層とバリアフィルム１６の第２反応層とを十分に密着して、両反応層を形成する化合物の反応および結合を十分に行うことができる。その結果、接合部１８において、分子接合によって、素子基板１２とバリアフィルム１６とを高い接着力で接合できる。また、このような表面の化合物同士の反応による分子接合での接合部１８は、極めて薄いため、接合部１８からの水分の侵入も防止できる。
さらに、有機層２６は、無機層２８に比べて、柔軟性に富む。そのため、外部から衝撃を受けたり、有機ＥＬ装置１０が屈曲された際に、接合部１８が受ける応力が緩和され、接合部１８で素子基板１２とバリアフィルム１６とが剥離することも抑制できる。
【００４７】
接合部１８を形成する素子基板１２の第１反応層、および、バリアフィルム１６の第２反応層は、互いに反応して結合する化合物を含有する各種の層が利用可能である。
すなわち、第１反応層および第２反応層を形成する化合物は、加熱処理、紫外線等の光照射処理、電子線照射処理等によって、他方の反応層の化合物と反応して結合、好ましくは共有結合が可能な化合物であればよい。
一例として、ビニル基、エポキシ基、スチリル基、アクリル基、メタクリル基、アミノ基、ウレイド基、メルカプト基、スルフィド基、イソシアネート基、カルボキシ基、アルデヒド基等を有する化合物が挙げられる。
【００４８】
第１反応層および第２反応層を形成する化合物の組み合わせとしては、互いに結合を形成可能な化合物の組み合わせであれば特に限定はなく、素子基板１２やバリアフィルム１６の種類、結合を形成させるための処理方法や条件等を考慮して適宜決定できる。
本発明においては、反応性の高さから、第１反応層および第２反応層を形成する化合物の組み合わせとしては、アミノ基を有する化合物とエポキシ基を有する化合物との組み合わせが好ましい。第１反応層を形成する化合物がアミノ基を有し、第２反応層を形成する化合物がエポキシ基を有してもよく、第１反応層を形成する化合物がエポキシ基を有し、第２反応層を形成する化合物がアミノ基を有してもよい。
【００４９】
素子基板１２に第１反応層を好適に形成するために、第１反応層を構成する化合物は、第２反応層の化合物と結合する部位に加え、素子基板１２の表面に結合する部位を有しているのが好ましい。また、この化合物は、１つの端部に第２反応層の化合物と結合する部位を有し、別の端部に素子基板１２の表面に結合する部位を有している化合物であるのがより好ましい。また、第１反応層を構成する化合物は、２種以上でもよいが、１種であるのが好ましい。
他方、バリアフィルム１６（表面の無機層２８）に第２反応層を好適に形成するために、第２反応層を構成する化合物は、第１反応層の化合物と結合する部位に加え、バリアフィルム１６の表面に結合する部位を有していることが好ましい。また、この化合物は、１つの端部に第１反応層の化合物と結合する部位を有し、別の端部にバリアフィルム１６の表面に結合する部位を有している化合物であるのがより好ましい。また、第２反応層を構成する化合物は、２種以上でもよいが、１種であるのが好ましい。
【００５０】
好ましい一例として、１つの端部に第２反応層の化合物と結合する部位を有し、別の端部に素子基板１２の表面に結合する部位を有している化合物からなる第１反応層を素子基板１２に形成する。また、１つの端部に第１反応層の化合物と結合する部位を有し、別の端部にバリアフィルム１６の表面に結合する部位を有している化合物からなる第２反応層をバリアフィルム１６に形成する。その上で、素子基板１２の第１反応層を形成する化合物と、バリアフィルム１６の第２反応層を形成する化合物とを、直接、反応させて結合させることにより、接合部１８を形成できる。
【００５１】
第１反応層を形成する化合物および第２反応層を形成する化合物としては、一端に他方の反応層を形成する化合物と反応し、他端にシロキサン結合（Ｓｉ−Ｏ）を有するシランカップリング剤を用いるのが好ましい。
シランカップリング剤としては、具体的には、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシランなどのビニル基を有するもの；  ２−（３，４−エポキシシクロヘキシル)エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシランなどのエポキシ基を有するもの；  ｐ−スチリルトリメトキシシランなどのスチリル基を有するもの；  ３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシランなどのメタクリル基を有するもの；  ３−アクリロキシプロピルトリメトキシシランなどのアクリル基を有するもの；  Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−トリエトキシシリル-Ｎ−（１，３−ジメチル-ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（ビニルベンジル）−２−アミノエチル−３−アミノプロピルトリメトキシシランなどのアミノ基を有するもの；  ３−ウレイドプロピルトリエトキシシランなどのウレイド基を有するもの；  ３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシランなどのメルカプト基を有するもの；  ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィドなどのスルフィド基を有するもの；  ３−イソシアネートプロピルトリエトキシシランなどのイソシアネート基を有するもの；  カルボキシ基を有するもの；  アルデヒド基を有するもの；  等が例示される。
【００５２】
第１反応層を形成する化合物と、第２反応層を形成する化合物との組み合わせとしては、一端にアミノ基を有し、他端にシロキサン結合を有するシランカップリング剤と、一端にエポキシ基を有し、他端にシロキサン結合を有するシランカップリング剤との組み合わせが好ましい。中でも、素子基板１２の表面およびバリアフィルム１６の表面において、シランカップリング剤の集積密度が高くなるため、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシランと３−グリシドキシプロピルトリメトキシシランの組み合わせがより好ましい。
【００５３】
素子基板１２に第１反応層を形成する方法、および、バリアフィルム１６に第２反応層を形成する方法には、特に限定は無い。
例えば、第１反応層を構成する化合物を素子基板に結合させ、第２反応層を構成する化合物をバリアフィルム１６の表面に結合させることによって、第１反応層および第２反応層を形成する方法が例示される。中でも、塗布法、浸漬法、蒸着法などの一般的な成膜方法によって、素子基板１２およびバリアフィルム１６の接合部１８となる領域に、反応層を形成するのが好ましい。
なお、第１反応層および第２反応層は、基本的に、素子基板１２およびバリアフィルム１６の接合部１８となる領域すなわち接合面のみに形成すればよいが、接合部１８を超える範囲に第１反応層および／または第２反応層を形成してもよい。
【００５４】
前述のように、本発明の有機ＥＬ装置１０においては、接合部１８において、素子基板１２に最も近い有機層２６の表面と、素子基板１２との距離が１００ｎｍ以下である。言い換えれば、接合部１８における無機層２８の膜厚と、接合部１８との膜厚との合計が１００ｎｍ以下である。
【００５５】
接合部１８は、薄いほど、接合部１８からの水分の侵入を抑制できる。また、下地に有機層２６を有する無機層２８は、厚くなるほど、有機層２６の表面への追随性が低くなりすなわち、表面の平坦性が低くなる。
そのため、接合部１８において、素子基板１２に最も近い有機層２６の表面と、素子基板１２との距離が１００ｎｍを超えると、接合部が厚すぎて水分が侵入し易くなり、および／または、無機層２８の平坦性が悪化して接合部１８における接着力が低くなり、目的とする寿命を有する有機ＥＬ装置１０を得ることができない。さらに、素子基板１２に最も近い有機層２６の表面と、素子基板１２との距離が１００ｎｍを超えると、有機ＥＬ装置１０の可撓性も低減してしまう。
また、この点を考慮すると、接合部１８おける素子基板１２に最も近い有機層２６の表面と素子基板１２との距離は、７５ｎｍ以下が好ましく、５０ｎｍ以下がより好ましい。
【００５６】
本発明の有機ＥＬ装置１０において、接合部１８の幅ｗは、有機ＥＬ装置１０の大きさ、第１反応層および第２反応層を形成する化合物の種類（化合物の結合力）、素子基板１２の形成材料、無機層２８の形成材料等に応じて、接合部１８で十分な接着力が得られる幅ｗを、適宜、設定すればよい。
具体的には、接合部１８の幅ｗは、０．５ｍｍ以上が好ましく、１ｍｍ以上がより好ましい。接合部１８の幅ｗを０．５ｍｍ以上とすることにより、接合部１８の接着力をより強くできる。
また、接合部１８の幅ｗは、５ｍｍ以下が好ましく、２ｍｍ以下がより好ましい。接合部１８の幅ｗを５ｍｍ以下とすることにより、表示面や発光面など、有機ＥＬ装置１０の有効面を広く確保することが可能になる。
【００５７】
本発明の有機ＥＬ装置１０においては、素子基板１２とバリアフィルム１６とが形成する空間に、必要に応じて、有機ＥＬ素子１４に影響を与えない液体等を充填してもよい。
このような構成を有することにより、可撓性を有する有機ＥＬ装置１０において、折れ曲がった際などにおける有機ＥＬ素子１４の損傷を防止できる。
【００５８】
また、本発明の有機ＥＬ装置１０においては、有機ＥＬ素子１４とガスバリアフィルム１６とを接着していてもよい。この場合、有機ＥＬ素子１４は、陰極上に、スパッタリングやプラズマＣＶＤ等によって形成した窒化珪素や酸化アルミニウム等の無機膜を有するのが好ましい。
有機ＥＬ素子１４とガスバリアフィルム１６との接着は、有機ＥＬ装置１０の性能や有機ＥＬ素子１４に影響を与えないものであれば、接着剤を用いる方法等、公知の各種の方法が利用可能である。特に、有機ＥＬ素子１４のガスバリアフィルム１６との対向面に、素子基板１２の第１反応層と同様のガスバリアフィルム１６の第２反応層と反応する反応層を設け、有機ＥＬ素子１４の反応層と、ガスバリアフィルム１６の第２反応層との反応によって、有機ＥＬ素子１４とガスバリアフィルム１６とを接着するのが好ましい。なお、有機ＥＬ素子１４に設ける反応層は、ガスバリアフィルム１６の第２反応層と反応するものであれば、素子基板１２の第１反応層と同じもので形成しても良く、異なるもので形成してもよい。
有機ＥＬ素子１４とガスバリアフィルム１６とを接着する場合には、両者の接着は、有機ＥＬ素子１４の全面であっても、一部であってもよい。
【００５９】
図２に、本発明の有機ＥＬ装置の別の例を示す。
図２に示す有機ＥＬ装置３０は、図１に示す有機ＥＬ装置１０に、さらに、バリアフィルム１６の端部を覆って、素子基板１２とバリアフィルム１６とを接着する端部シール３２を設けたものである。
このような端部シール３２を設けることにより、接合部１８における分子接合を、より確実に維持して、水分の侵入を防止し、より寿命の長い有機ＥＬ装置３０を得ることができる。また、本発明の有機ＥＬ装置３０は、バリアフィルム１６の端部に有機層２６が露出している。そのため、端部シール３２は高い接着力でバリアフィルムに接着されるので、この点でも、接合部１８における分子接合を、より確実に維持できる。
【００６０】
端部シール３２は、一例として、バリアフィルム１６と素子基板１２とを接着可能な接着剤を用いて形成すればよい。また、端部シール３２をガスバリア性の高い材料で形成することにより、水分による有機ＥＬ素子１４の劣化を好適に抑制して、より長寿命な有機ＥＬ装置３０を得られる。
このような端部シール３２の形成材料としては、一例として、アルミ箔テープなどのテープ状のものや、エポキシ系やアクリル系といった液状の硬化型接着剤等が例示される。
【００６１】
端部シール３２のバリアフィルム１６と当接する幅および素子基板１２と当接する幅は、端部シールの形成材料等に応じて、接合部１８における分子接合を維持できる幅を、適宜、設定すればよい。
なお、有機ＥＬ装置３０において、有機ＥＬ素子１４からの光の取り出し面がガスバリアフィルム１６側である場合には、有機ＥＬ装置３０の有効面を広くするために、端部シール３２は、接合部１８よりも内側に至らないように形成するのが好ましい。
さらに、端部シール３２は、バリアフィルム１６の端部の少なくとも一部を覆って形成すればよいが、好ましくは、バリアフィルム１６の端部の全周を覆って形成する。
【００６２】
以上、本発明の有機ＥＬ装置について詳細に説明したが、本発明は、上述の例に限定はされず、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、各種の改良や変更を行なってもよいのは、もちろんである。
【実施例】
【００６３】
以下、本発明の具体的実施例を挙げ、本発明を、より詳細に説明する。
【００６４】
［実施例１］
＜バリアフィルムの作製＞
支持体２４としてＰＥＴフィルム（Ａ４３００、東洋紡社製）を用意した。
支持体２４の表面粗さＲａを原子間力顕微鏡（エスアイアイ・ナノテクノロジー社製）を用いて１０×１０μｍの範囲で測定したところ、７．６ｎｍであった。
【００６５】
ＴＭＰＴＡ（ダイセルセルテック社製）、シランカップリング剤（ＫＢＭ−５１０３、信越化学社製）および重合性酸性化合物（ＫＡＲＡＭＥＲ  ＰＭ−２１、日本化薬社製）を、質量比で１４．１：３．５：１で混合してなる組成物を調製した。
この組成物１８．６ｇと、紫外線重合開始剤（ランベルティ社製、ＥＳＡＣＵＲＥ  ＫＴＯ４６）１．４ｇと、２−ブタノン１８０ｇとを混合して、有機層２６を形成するための塗料を調製した。
【００６６】
調製した塗料を、用意した支持体２４（ＰＥＴフィルム）の表面に塗布した。塗料の塗布は、ワイヤーバーを用い、塗膜厚が５μｍとなるように行った。
塗料を塗布した後、室温で放置することにより、塗料を乾燥した。
次いで、窒素置換法により酸素濃度を０．１％としたチャンバー内で高圧水銀ランプの紫外線を照射（積算照射量約１Ｊ／ｃｍ2）することで、塗料の組成物を硬化させた。これにより、支持体２４の表面に厚さ１０００ｎｍ±５０ｎｍの有機層２６を形成した。
【００６７】
この有機層２６の上に、無機層２８として、厚さ３５ｎｍの窒化珪素膜を形成した。
無機層２８（窒化珪素膜）の形成は、一般的なＣＣＰ（容量結合プラズマ方式）−ＣＶＤ装置を用いて行った。原料ガスは、シランガス（流量１６０ｓｃｃｍ）、アンモニアガス（流量３７０ｓｃｃｍ）、水素ガス（流量５９０ｓｃｃｍ）、および窒素ガス（流量２４０ｓｃｃｍ）を用いた。成膜圧力は４０Ｐａとした。電源は周波数１３．５６ＭＨｚの高周波電源を用い、プラズマ励起電力を２．５ｋＷとした。
これにより、支持体２４の上に有機層２６を有し、その上に無機層２８を有する、有機層２６と無機層２８との組み合わせを１組有するバリアフィルムを作製した。
【００６８】
＜第１反応層の形成＞
素子基板１２として、先に作製したバリアフィルムを正方形状に切り出したものを用いた。素子基板１２の表面の無機層２８の表面粗さＲａを、先と同様に測定したところ、０．６４ｎｍであった。
ラミネートフィルム（サンエー化研社製、ＰＡＣ−３−５０ＴＨＫ）を正方形状に切り出し、素子基板１２の素子形成部のみを全て覆うようにマスクをした。この素子基板１２表面に、純水で２ｗ％の濃度に薄めたシランカップリング剤（信越化学社製、ＫＢＥ−４０２）をスピンコートし、１１５℃のオーブンで１時間乾燥した。乾燥後、マスクを剥がした。これにより、第１反応層を形成した素子基板１２を作成した。
【００６９】
＜有機ＥＬ素子の作製＞
第１反応層を形成した素子基板１２（無機層２８）に表面に、６０ｎｍの膜厚になるようにＡｌを真空蒸着して、陽極を形成した。形成された陽極表面に、真空蒸着装置により、ＭｏＯ3層を正孔注入層として２ｎｍの膜厚で形成し、さらに、ＭｏＯ3層の表面に順に正孔輸送層(α-NPD：Bis[N-(1-naphthyl)-N-phenyl]benzidine)を２９ｎｍ、ＣＢＰ(4,4'-Bis(carbazol-9-yl)biphenyl)をホスト材料として５％のＩｒ(ｐｐｙ)3(Tris(2-phenylpyridinato)iridium)をドープした発光層を２０ｎｍ、正孔ブロック層としてＢＡｌｑ(Bis-(2-methyl-8- quinolinolato)-4-(phenyl-phenolate)-aluminium(III))層を１０ｎｍ、電子輸送層としてＡｌｑ３(Tris(8-hydroxy-quinolinato)aluminium)層を２０ｎｍの膜厚でそれぞれ蒸着して有機電界発光層を形成した。
続けて、得られた有機発光層の表面にＬｉＦを０．５ｎｍ、Ａｌを１．５ｎｍ、Ａｇを１５ｎｍの膜厚で、この順に蒸着して、透明電極（陰極）を成膜し、素子基板１２の表面に有機ＥＬ素子１４を形成した。
【００７０】
＜第２反応層の形成＞
第１反応層の形成時に用いたラミネートフィルムよりも１辺が４ｍｍ大きくなるようにバリアフィルムを正方形状に切り出した。
バリアフィルムの表面全面に、純水で２ｗ％の濃度に薄めたシランカップリング剤（信越化学社製、ＫＢＥ−９０３）をスピンコートし、１１５℃のオーブンで１時間乾燥して、第２反応層を形成した。
【００７１】
＜有機ＥＬ装置１０の作製＞
有機ＥＬ素子１４の形成面とバリアフィルム表面の無機層２８とを対面して、有機ＥＬ素子を覆うように、素子基板１２の上にバリアフィルムを貼り合わせた。このとき素子基板１２とバリアフィルムの中心を合わせて貼合することによって幅ｗが２ｍｍの接合部１８が形成される。
次いで、第１反応層と第２反応層とを押圧した状態で、８０℃のオーブンに２時間静置し、第１反応層と第２反応層とを反応させて、素子基板１２とバリアフィルムとを結合させた。これにより、接合部１８によって素子基板１２とバリアフィルムとを接着して、バリアフィルムで有機ＥＬ素子１４を封止した有機ＥＬ装置を作製した。
【００７２】
なお、以下に示す性能評価を行った後、接合部１８の断面を走査型電子顕微鏡で撮影して、素子基板１２と、素子基板１２に最も近い有機層２６との距離を測定した。その結果、素子基板１２と、素子基板１２に最も近い有機層２６との距離は４８ｎｍであった。
【００７３】
［実施例２］
バリアフィルムの作製において、さらに、無機層２８の上に同様に有機層２６を形成し、この有機層２６の上に同様に無機層２８を形成することによって、有機層２６と無機層との組み合わせを２組有する、図３に示すようなバリアフィルム１６を作製した。
素子基板１２として、このバリアフィルム１６を用い、また、このバリアフィルム１６によって有機ＥＬ素子１４を封止した以外は、実施例１と同様にして図１に示される有機ＥＬ装置１０を作製した。
なお、実施例１と同様にバリアフィルム１６の表面粗さＲａを測定したところ、表面粗さＲａは０．４７ｎｍであった。すなわち、本例において、素子基板１２の表面粗さＲａは０．４７ｎｍである。
また、実施例１と同様に、素子基板１２と、素子基板１２に最も近い有機層２６との距離を測定したところ、４１ｎｍであった。
【００７４】
［実施例３］
バリアフィルム１６の端部の全周を覆って、バリアフィルム１６の端部と素子基板１２とに跨がる端部シール３２を形成した以外は、実施例２と同様にして、図２に示される有機ＥＬ装置３０を作製した。
端部シール３２は、バリアフィルム１６の端部に沿ってエポキシ系接着剤（ナガセケムテックス社製、ＸＮＲ５５１６Ｚ）を塗布し、素子面をアルミホイルで保護して、積算照射量が６０００ｍＪ／ｃｍ2となるように波長３５６ｎｍの紫外線を照射して硬化させることで形成した。
【００７５】
［比較例１］
有機層２６を有さない以外は、実施例１と同様のバリアフィルムを作製した。すなわち、このバリアフィルムは、支持体２４の上に、無機層２８を一層のみ有する。なお、実施例１と同様にバリアフィルム１６の表面粗さＲａを測定したところ、表面粗さＲａは５．３ｎｍであった。すなわち、本例において、素子基板１２の表面粗さＲａは５．３ｎｍである。
このバリアフィルムを用いた以外は、実施例１と同様に有機ＥＬ装置を作製した。
【００７６】
［比較例２］
素子基板１２とバリアフィルムとの接合をエポキシ系接着剤（ナガセケムテックス社製、ＸＮＲ５５１６Ｚ）で行った以外は、実施例１と同様に有機ＥＬ装置を作製した。接合は、接合部１８に沿って接着剤を塗布した後、素子基板１２とバリアフィルムとを積層して、積算照射量が６０００ｍＪ／ｃｍ2となるように波長３５６ｎｍの紫外線を照射して、接着剤を硬化させることで行った。
実施例１と同様に、素子基板１２と、素子基板１２に最も近い有機層２６との距離を測定したところ、５１０ｎｍであった。
【００７７】
［性能評価］
＜接合強度＞
素子基板１２の全面に第１反応層を形成し、バリアフィルムの全面に第２反応層を形成し、素子を作製せずに貼り合わせた。その後、８０℃のオーブンに２時間静置し、反応を促進した。これを引張試験機（島津製作所製、オートグラフＡＧ−Ｘｐｌｕｓ）にセットし１８０°方向の剥離強度を測定した。
なお、実施例３は、以下のように接合強度を測定した。すなわち、素子基板１２の全面に第１反応層を形成した。他方、バリアフィルムは素子基板１２に対して端部が２ｍｍ小さくなるように切り出し、全面に第２反応層を形成した。次いで、素子を形成せずに、素子基板とバリアフィルムとを貼り合わせ、その後、８０℃のオーブンに２時間静置し、反応を促進した。さらに、バリアフィルムの端部３辺に沿ってエポキシ系接着剤を塗布し、積算照射量が６０００ｍＪ／ｃｍ2となるように波長３５６ｎｍの紫外線を照射して硬化させることで端部シールを形成した。これを端部シールをしていない１辺の側から剥離し、このときの剥離強度を測定した。
また、比較例２は、素子基板１２の全面にエポキシ系接着剤を塗布し、素子基板１２とバリアフィルムとを積層して、積算照射量が６０００ｍＪ／ｃｍ2となるように波長３５６ｎｍの紫外線を照射して、接着剤を硬化させることで貼り合わせた。
【００７８】
＜素子耐久性＞
作製した有機ＥＬ装置を、６０℃、相対湿度９０％の環境に１００時間放置した。
放置後の有機ＥＬデバイスを、Keithley社製のＳＭＵ２４００型ソースメジャーユニットを用いて７Ｖの電圧を印加して発光させて、顕微鏡を用いて発光面を観察して、発光面に対するダークスポットの総面積を評価した。
ダークスポットの総面積が１０％未満のものを『Ａ』、
ダークスポットの総面積が１０〜５０％のものを『Ｂ』、
ダークスポットの総面積が５０％を超えるものを『Ｃ』、と評価した。
【００７９】
＜曲げ強度＞
素子基板１２の全面に第１反応層を形成し、バリアフィルムの全面に第２反応層を形成し、素子を作製せずに貼り合わせた。その後、８０℃のオーブンに２時間静置し、反応を促進した。
実施例３は、接合強度と同様に、素子基板１２の全面に第１反応層を形成し、バリアフィルムは素子基板１２に対して端部が２ｍｍ小さくなるように切り出し、全面に第２反応層を形成し、素子を形成せずに、素子基板とバリアフィルムとを貼り合わせた。その後、８０℃のオーブンに２時間静置し、反応を促進した。さらに、バリアフィルムの端部４辺に沿ってエポキシ系接着剤を塗布し、積算照射量が６０００ｍＪ／ｃｍ2となるように波長３５６ｎｍの紫外線を照射して硬化させること端部シールを形成した。
また、比較例２は、素子基板１２の全面にエポキシ系接着剤を塗布し、素子基板１２とバリアフィルムとを積層して、積算照射量が６０００ｍＪ／ｃｍ2となるように波長３５６ｎｍの紫外線を照射して、接着剤を硬化させることで貼り合わせた。
これをＪＩＳ−Ｋ５６００−５−１に従ってマンドレル屈曲試験器によって屈曲強度を測定した。なお、結果は、剥離が起こる最大のマンドレル直径を示している。また、剥離は目視によって確認した。
以上の結果を、下記の表に示す。
【００８０】
【表１】
0006383682.tif 000002
上記表に示されるように、本発明によれば、接合部１８において、分子接合によって高い接着力で素子基板１２とバリアフィルム１６とを接着して、寿命が長く、かつ、可撓性にも優れる有機ＥＬ装置が得られる。
これに対し、有機層を有さないバリアフィルムを素子基板として用いた比較例１は、素子基板の表面粗さＲａが高く、これに起因して、接合部の接着力が不十分であり、接合部１８において素子基板１２とバリアフィルム１６との剥離等が生じ、十分な素子耐久性は得られない。
また、素子基板１２とバリアフィルム１６との接合をエポキシ系接着剤で行い、また、素子基板１２と、素子基板１２に最も近い有機層２６との距離が長すぎる比較例２は、接合部から水分が侵入して有機ＥＬ素子１４が劣化したと考えられ、十分な素子耐久性が得られなかった。また、通常の接着剤を用いる接着に比して、接着剤の厚さが薄いため、接合強度および曲げ強度も不十分であった。
以上の結果より、本発明の効果は明らかである。
【産業上の利用可能性】
【００８１】
有機ＥＬディスプレイや有機ＥＬ照明に好適に利用可能である。
【符号の説明】
【００８２】
１０，３０  有機ＥＬ（有機エレクトロルミネッセンス）装置
１２  素子基板
１４  有機ＥＬ（有機エレクトロルミネッセンス）素子
１６  （ガス）バリアフィルム
１８  接合部
２４  支持体
２６  有機層
２８  無機層
３２  端部シール
【図１】
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【図２】
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【図３】
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