(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
二酸化ウランと少なくとも１つの他のアクチニド及び／又はランタニド元素の二酸化物の固溶体の粉末の製造方法であって、
硝酸ウラニルと少なくとも１つの他のアクチニド及び／又はランタニド元素の硝酸塩とグリシンである窒素含有燃料とを含む溶液を燃焼する燃焼工程を含み、
該燃焼工程の終わりに該固溶体を形成するために、該窒素含有燃料が所定の量で使用され、
該所定の量が、硝酸ウラニルに相対して過剰化学量論量であり、以下の手順を適用して得られる製造方法：
ａ）窒素含有燃料の化学量論係数にファクターφｕを与えて、硝酸ウラニルの燃焼反応式を決定する手順；
ｂ）硝酸ウラニルの既知量に窒素含有燃料の化学量論係数とファクターφｕを掛けて（後者の値は１より大きい）、窒素含有燃料の過剰化学量論量（Ｑｕと称する）を決定する手順；
ｃ）窒素含有燃料の化学量論係数にファクターφＡｎ／Ｌｎを与えて、他のアクチニド及び／又はランタニド元素の硝酸塩の燃焼反応式を決定する手順；
ｄ）他の元素の硝酸塩の既知量に窒素含有燃料の化学量論係数とファクターφＡｎ／Ｌｎを掛けて（後者の値は２未満である）、窒素含有燃料の量（ＱＡｎ／Ｌｎと称する）を決定する手順；
ｅ）手順ｂ）とｄ）で決定した窒素含有燃料の量（すなわちＱｕとＱＡｎ／Ｌｎ）を少なくとも加えることによって、前述の所定の量を得る手順。
【請求項２】
ファクターφｕの値が１．５〜１．７の範囲である、請求項１に記載の粉末の製造方法。
【請求項３】
他のアクチニド及び／又はランタニド元素の硝酸塩が、
＊アクチニド元素の硝酸塩の場合：
−硝酸プルトニウム；
−マイナーアクチニドの硝酸塩；及び／又は、
−硝酸トリウム（ＩＶ）；であり、
＊ランタニド元素の硝酸塩の場合：ランタニド（ＩＩＩ）又は（ＩＶ）の硝酸塩である、
請求項１又は２に記載の粉末の製造方法。
【請求項４】
硝酸プルトニウムが硝酸プルトニウム（ＩＶ）である、請求項３に記載の粉末の製造方法。
【請求項５】
マイナーアクチニドの硝酸塩が硝酸アメリシウム（ＩＩＩ）、硝酸キュリウム（ＩＩＩ）又は硝酸ネプツニウム（ＩＶ）、（Ｖ）若しくは（ＶＩ）である、請求項３に記載の粉末の製造方法。
【請求項６】
ランタニド（ＩＩＩ）又は（ＩＶ）の硝酸塩が硝酸セリウム（ＩＩＩ）又は（ＩＶ）である、請求項３に記載の粉末の製造方法。
【請求項７】
燃焼工程が、溶液を緩やかに発火温度（すなわち、燃焼反応が始まる温度）まで加熱する操作を含む、請求項１〜６のいずれか一項に記載の粉末の製造方法。
【請求項８】
燃焼工程の前に、硝酸ウラニル、少なくとも１つの他のアクチニド及び／又はランタニド元素の硝酸塩並びに窒素含有燃料を含む溶液を製造する工程を含む、請求項１〜７のいずれか一項に記載の粉末の製造方法。
【請求項９】
硝酸ウラニル、少なくとも１つの他のアクチニド及び／又はランタニド元素の硝酸塩並びに窒素含有燃料を含む溶液を製造する工程が、硝酸ウラニル並びに少なくとも１つの他のアクチニド及び／又はランタニド元素の硝酸塩のみを含む第一の溶液に、所定の量の窒素含有燃料を添加することから成る、請求項８に記載の粉末の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、硝酸塩溶液からウランの二酸化物と少なくとも１つの他のアクチニド及び／又はランタニド元素の二酸化物との固溶体を含む粉末を製造する革新的な方法に関する。当該粉末は、ＭＯＸ燃料（混合酸化物燃料）等の核燃料の製造に使用できる。
【０００２】
この方法は硝酸塩溶液を利用するので、比較的一般的な使用済み燃料を再利用する方法に含めることができ、硝酸を用いて後者を溶解して硝酸塩を形成する工程を伴う。
【０００３】
より詳細には、本発明の方法は、ウランベースの使用済み燃料からプルトニウム又はマイナーアクチニドさえも再利用する方法に含めることができる。
【背景技術】
【０００４】
閉鎖サイクルを選択した国では、軽水炉（ＬＷＲの頭字語で知られている）専用のＭＯＸと呼ばれるウランとプルトニウムの酸化物の混合物ベースの燃料の製造を視野に入れて、ウランベースの使用済み燃料からプルトニウムが産業規模で再利用されている。
【０００５】
核燃料を製造するための原料は酸化物の粉末であり、核燃料ペレットを形成するために成型され、次いで焼結されて任意に整えられる。
【０００６】
したがって燃料の製造のために使用される粉末は、特定の特性を満たさなければならない。該粉末は、良好な流動性、良好な圧縮特性、及び、焼結により高密度化できる特性を特に有するべきである。さらにペレットの最終特性の品質の重要な評価基準は、ペレットの製造に使用される粉末中の異なる化学元素（この場合は、ＭＯＸ用のウランとプルトニウム）の分布の均質性であり、その均質性は燃料ペレット中で再度見られるものである。実際にペレット中の元素分布の高い均質性は、一方では特に燃焼率を高める観点から原子炉内の燃料の挙動に非常に有利であり（特に燃料がＭＯＸであるとき）、他方ではこの再利用が湿度の高い経路を介して行われることを考慮すると、使用された燃料の処理操作の最初に、又は、製造廃棄物のリサイクルの際に、材料の完全な溶解を容易にする。
【０００７】
酸化プルトニウムベースの混合燃料に関しては、例えばＭＯＸでは、単一の酸化物の粉末（ＭＯＸではＵＯ２粉末及びＰｕＯ２粉末）の機械的混合による後者の生産において、核拡散の問題に対処するために、特に単一の酸化プルトニウムの使用に関しては強化された保護工程が必要である。また単一の酸化物の粉末の機械的混合をベースにした元素分布の観点から、均質な粉末混合物を得ることは困難である。
【０００８】
これらの困難を回避するために、混合酸化物、例えば（Ｕ、Ｐｕ）Ｏ２の形態の出発原料を直接製造すること、特にこれらの混合酸化物が混合転換法（沈殿焼成法とも呼ばれる）により製造される場合に、前記酸化物の製造の開始時に化学元素の混合を行って製造することが提起される。
【０００９】
既に適用された混合転換法の中から、シュウ酸塩共沈法、炭酸塩共沈法、またさらに、アンモニア共沈法を挙げることができる。
【００１０】
特許文献１に記載されるようにシュウ酸塩共沈法においては、ウランＵ（ＶＩ）とプルトニウムＰｕ（ＩＶ）は予めＵ（ＩＶ）とＰｕ（ＩＩＩ）に還元される。得られた混合物にシュウ酸が加えられ、化学元素分布の観点から均質なＵ（ＩＶ）／Ｐｕ（ＩＩＩ）シュウ酸塩沈殿が生成する。次いで沈殿を分離後に不活性雰囲気下で焼成すると完全に均質な混合酸化物が形成される。混合酸化物は固溶体として得ることができる。
【００１１】
非特許文献１に記載されるように、炭酸塩共沈法は、ウランとプルトニウムの炭酸塩の沈殿と前記沈殿の焼成物として、ウラニルとプルトニウムイオンの共沈物を含む硝酸溶液中に存在するウラニルとプルトニウムイオンの混合物の混合酸化物に変換するものである。より明確には、最初の工程は、プルトニウムＰｕ（ＩＶ）をＰｕ（ＶＩ）に変換するためにウラニルとプルトニウム（ＩＶ）の硝酸溶液を加熱することから成る。次に、この溶液の硝酸濃度は、乾留とその後に残留物を約１Ｍ硝酸に再溶解することにより、約１Ｍに調整される。次に、得られた溶液を６０℃の温度にして二酸化炭素とアンモニアを導入し、ｐＨ７〜９の範囲にて、炭酸塩として沈殿を形成する。沈殿は分離後に調整された雰囲気（Ｎ２−３％Ｈ２）下で最終的に焼成され、それにより混合酸化物が固溶体として形成される。
【００１２】
アンモニア共沈法において、アンモニアは予め５０℃の温度にしたウランとプルトニウムの最初の溶液に添加され、それにより共沈物が形成される。分離と乾燥の後に沈殿は還元雰囲気下で焼成され、比較的均質なウランとプルトニウムの混合酸化物が形成される。
【００１３】
すなわち要約すると、前述の混合転換法は少なくとも以下の３工程を含む：
−ウラン塩を含む溶液から混合沈殿を形成する工程；
−溶液と前記沈殿を分離する工程；及び、
−調整された雰囲気下で、得られた分離した沈殿を焼成する工程。
【００１４】
既に適用された混合転換法の中から加熱混合脱硝法を挙げることもできる。これらの方法では、硝酸ウラニルと硝酸プルトニウムの最初の溶液をエバポレートし、熱的に脱硝して粉末の酸化物の混合物（ＵＯ３＋ＰｕＯ２又はＵ３Ｏ８＋ＰｕＯ２）とする。次に、還元雰囲気下でこの粉末を新たに熱処理し、二酸化物ＵＯ２＋ＰｕＯ２としてウランとプルトニウムの混合酸化物を形成する。
【００１５】
すなわち、これらの前述の加熱混合脱硝法は少なくとも以下の２工程を含む：
−二酸化物相ではないウラン相を含む酸化物相の混合物を形成する工程；
−前述のウランとプルトニウムの混合酸化物を得るための還元雰囲気下における追加の高温処理工程。
【００１６】
混合酸化物の粉末を製造する他の合成経路、特に自己伝播燃焼合成としても知られる溶液燃焼による混合酸化物の合成を含む合成経路が探索された。
【００１７】
一般に、溶液燃焼による混合酸化物の合成は、溶液中で混合物全体として、酸化剤及び金属源と燃料の両方として用いられる金属元素の硝酸塩の混合物の使用を伴う（金属元素は混合酸化物の構造に入ることが意図される）。最初に前述の混合物は、燃焼反応を開始する目的で外部の熱源（例えば、オーブン、加熱板）によって低温（例えば８０〜６００℃の範囲の温度）で加熱され、次に燃料と硝酸塩（ＨＮＯ３等）の分解による酸素を含む種との間の燃焼反応により、急速に高温（６００〜１，３００℃の範囲であろう燃焼温度と呼ばれる温度）に達することを可能とし、燃料と酸化剤が存在する限り燃焼反応の波及と維持がされる（その結果が燃焼反応の自己伝播性である）。
【００１８】
この技術は、既に、ウランを含む混合酸化物の製造、特に混合酸化物（Ｕ，Ｃｅ）Ｏ２又は（Ｕ，Ｔｈ）Ｏ２の製造に適用されている。
【００１９】
非特許文献２に記載されるように（Ｕ，Ｃｅ）Ｏ２に関しては、分子比Ｃｅ／（Ｕ＋Ｃｅ）＝０．２８のＵ（ＶＩ）硝酸塩とＣｅ（ＩＩＩ）硝酸塩の溶液を作製することにより行われ、分子比（クエン酸／硝酸塩）が１となるようにクエン酸（燃料を形成する）が添加される。その結果得られた混合物をマイクロ波で加熱し、次に加熱ホブ上で加熱し、燃焼が終了する。次いで、得られた粉末は空気中で８００℃で焼成した。焼成の終わりに混合相（ＵＯ３＋Ｕ３Ｏ８＋ＣｅＯ２＋（Ｕ，Ｃｅ）Ｏ２＋Ｘ）から成る粉末が得られたことがエックス線回折解析により観察された。固溶体（Ｕ，Ｃｅ）Ｏ２を得るためには、粉末を圧縮して、Ａｒ／Ｈ２下、１，６００℃で全体を焼結することが必要である。
【００２０】
非特許文献３に記載されるように（Ｕ，Ｔｈ）Ｏ２に関しては、クエン酸が添加されたウランＵ（ＶＩ）とトリウムＴｈ（ＩＶ）の溶液が、マイクロ波を用いて又は加熱ホブ上で、溶液全体が粉末に変換されるまで加熱される。次に残留炭素（０．２％〜０．４％）を取り除く目的で粉末は空気中で５時間、７００℃で焼成される。そして、成型した後、アルゴン−水素（２％Ｈ２）雰囲気下で１，２００℃〜１，５００℃を含む温度で、５時間、焼結する。様々な割合（クエン酸／硝酸塩）及び（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）で試験を行い、以下の結論に達する可能性が得られた：
−含有量については（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）≧０．５であるウランとトリウムの酸化混合物及びＵ３Ｏ８を含む二相性混合物が、燃焼の終わりに得られる；及び、
−含有量については（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）≦０．５であり、これらのみが含有されるウランとトリウムの酸化物の固溶体が、燃焼の終わりに得られる。
【００２１】
すなわち、限定された組成物の分野において言及された特定の場合を除いて、溶液燃焼によってウランを含む混合酸化物を作製するための公知の方法においては、ウラン酸化物と他のアクチニド元素の固溶体の形成が以下の２工程を必要とすることは明らかである：混合物の相（ＵＯ３及び／又はＵ３Ｏ８＋ＡｎＯ２）（Ａｎはアクチニド元素である）を形成する第一の工程及びそのような燃焼の終わりに混合物相に追加の熱処理を行うことによって固溶体（Ｕ，Ａｎ）Ｏ２又は酸化混合物（ＵＯ２＋ＡｎＯ２）を形成するための第２の工程。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００２２】
【特許文献１】仏国特許発明第０４５１０５８号明細書
【非特許文献】
【００２３】
【非特許文献１】Ｔｒａｎｓａｃｔｉｏｎｓ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｎｕｃｌｅａｒ  Ｓｏｃｉｅｔｙ，４０（１９８２），５０−５２
【非特許文献２】Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｎｕｃｌｅａｒ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ，３４５，２００５，２４５−２５３
【非特許文献３】Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｎｕｃｌｅａｒ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ，２７８，２０００，３４６−３４７
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００２４】
したがって上記を考慮すると、燃焼によって溶液を処理する１つの工程において、ウランと少なくとも１つの他のアクチニド及び／又はランタニド元素を含む溶液から、他の元素に対するウランの割合にかかわらず、ウランと少なくとも１つの他のアクチニド及び／又はランタニド元素の混合酸化物を固溶体として得られる可能性を与える方法についてまだ満たされていないニーズが存在している。
【課題を解決するための手段】
【００２５】
発明者らは、驚くべきことに、特定の燃料を特定の所定の量に使用することによって、１つの工程で前述の混合酸化物を得ることが可能であることを発見した。
【００２６】
すなわち本発明は、二酸化ウランと少なくとも１つの他のアクチニド及び／又はランタニド元素の二酸化物の固溶体の粉末の製造方法であって、硝酸ウラニルと少なくとも１つの他のアクチニド及び／又はランタニド元素の硝酸塩と窒素含有燃料とを含む溶液を燃焼する燃焼工程を含み、該燃焼工程の終わりに該固溶体を形成するために、該窒素含有燃料が所定の量で使用される製造方法に関する。窒素含有燃料の該所定の量は、有利には、硝酸ウラニルに相対して過剰化学量論量であり、該所定の量は、有利には、以下の手順を適用して得られる：
ａ）窒素含有燃料の化学量論係数にファクターφｕを与えて、硝酸ウラニルの燃焼反応式を決定する手順；
ｂ）硝酸ウラニルの既知量に窒素含有燃料の化学量論係数とファクターφυを掛けて（後者の値は１より大きく、好ましくは１．５〜１．７の範囲の値である）、窒素含有燃料の過剰化学量論量（Ｑｕと称する）を決定する手順；
ｃ）窒素含有燃料の化学量論係数にファクターφＡｎ／Ｌｎを与えて、他のアクチニド及び／又はランタニド元素の硝酸塩の燃焼反応式を決定する手順；
ｄ）他の元素の硝酸塩の既知量に窒素含有燃料の化学量論係数とファクターφＡｎ／Ｌｎを掛けて（後者の値は２未満である）、窒素含有燃料の量（ＱＡｎ／Ｌｎと称する）を決定する手順；
ｅ）手順ｂ）とｄ）で決定した窒素含有燃料の量（すなわちＱｕとＱＡｎ／Ｌｎ）を少なくとも加えることによって、前述の所定の量を得る手順。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】実施例１の試験ａ）〜ｈ）により得られた粉末のエックス線回折データ
【図２】実施例２の試験ａ）〜ｆ）により得られた粉末のエックス線回折データ
【図３】実施例３の試験ａ）〜ｃ）により得られた粉末のエックス線回折データ
【発明を実施するための形態】
【００２８】
さらにより詳細にこの議論に入る前に、以下の定義を規定する。
【００２９】
固溶体とは、ウラン、少なくとも１つの他のアクチニド及び／又はランタニド元素の混合物であり、二酸化物タイプの単相の均質な固体を形成する混合物を意味する。
【００３０】
ウラン、少なくとも１つのアクチニド及び／又はランタニド元素の二酸化物とは、例えば、以下の一般式で表すことができる化合物を意味する：（Ｕ，Ａｎ／Ｌｎ）Ｏ２±ｘ（ＡｎとＬｎは、それぞれアクチニド元素とランタニド元素を表し、ウラン、アクチニド元素及び／又はランタニド元素は異なる割合で存在してもよく、ｘは０〜０．２５の範囲でもよい。）
【００３１】
所定の量とは、前記溶液を得るために予め選択された量を意味する。
【００３２】
硝酸ウラニルに対して過剰化学量論量とは、窒素含有燃料が、最初（すなわち、燃焼反応が始まる前）は、硝酸ウラニルに相対して過剰に存在することを意味する。
【００３３】
すなわち、有利には、前述の硝酸塩の溶液に加えられるべき窒素含有燃料の所定の量は、上述のように少なくとも合計（Ｑｕ＋ＱＡｎ／Ｌｎ）までであり、硝酸ウラニルに対して過剰化学量論量に相当する当該所定の量に相当する（ＱＡｎ／Ｌｎの量が加えられたため、当該過剰化学量論量は当然に手順ｂ）で決定した値よりも大きい）。
【００３４】
好ましくは上記のように、前記燃料の存在下の硝酸ウラニルの燃焼反応式に相対して手順ｂ）の過剰化学量論量が決定される。当該反応の生成物は、二酸化ウラン、二酸化炭素、水（蒸気として）及び二窒素と、任意に一種又は数種の再結合ガスである。
【００３５】
これを行うためには、硝酸ウラニルの燃焼反応式において、１より大きく、好ましくは１．５〜１．７の範囲の値であるファクターφｕを窒素含有燃料の化学量論係数に与えることで足りる。当該ファクターφｕは硝酸ウラニルに与えられた「混合物の充実」として記載できる。
【００３６】
例えば、グリシンを使用することによって、以下の方法の１つに従って硝酸ウラニルの燃焼反応式を記載することができる：
【００３７】
【数１】
0006396453.tif 000002
【００３８】
又は、
【００３９】
【数２】
0006396453.tif 000003
【００４０】
ｎは、硝酸ウラニルの水和モル数を表す。
【００４１】
手順ｂ）で得られた当該過剰化学量論量に、他のアクチニド及び／又はランタニド元素の硝酸塩に対する窒素含有燃料の少なくとも１つの量が加えられ、最終的に窒素含有燃料の所定の量が得られる。他のアクチニド及び／又はランタニド元素の硝酸塩に相対する窒素含有燃料の当該量を得るためには、他のアクチニド及び／又はランタニド元素の硝酸塩の燃焼反応式において、２未満のファクターφＡｎ／Ｌｎを燃料の化学量論係数に与えることで足りる。
【００４２】
理論に束縛されるものではないが、硝酸ウラニルに相対して過剰の窒素含有燃料を使用することで、空気が存在するときでさえ、その場でウラン（ＶＩ）をウラン（ＩＶ）に還元するための十分な量の還元性ガスを生成できる。すなわち、後者は二酸化物の固溶体に含まれており、ウランはすでに先行技術の燃焼法の場合のようにＵ３Ｏ８としては見られない。
【００４３】
本発明の方法の範囲の中で使用される窒素含有燃料は、尿素、グリシン、酢酸アンモニウム、ヘキサメチレンテトラミン（頭字語のＨＭＴＡとして知られる）、ヒドラジド及びこれらの混合物から選択することができ、有利にはグリシンであろう。
【００４４】
硝酸ウラニルは硝酸塩ウラン（ＶＩ）、すなわち、式ＵＯ２（ＮＯ３）２．ｘＨ２Ｏの硝酸塩であり、ｘは硝酸ウラニルの水和水のモル数に対応しており、ｘは０〜６の範囲である。
【００４５】
他のアクチニド及び／又はランタニド元素の硝酸塩は以下の通りである：
＊アクチニド元素の硝酸塩の場合：
−硝酸プルトニウム、より詳細には硝酸プルトニウム（ＩＶ）（窒素中間体中、最も安定したプルトニウムの酸化度である）；
−マイナーアクチニドの硝酸塩、より詳細には硝酸アメリシウム（ＩＩＩ）（窒素中間体中、最も安定したアメリシウムの酸化度である）、硝酸キュリウム（ＩＩＩ）（窒素中間体中、最も安定したキュリウムの酸化度である）又は硝酸ネプツニウム（ＩＶ）、（Ｖ）若しくは（ＶＩ）（窒素中間体中、最も安定したネプツニウムの酸化度である）；及び／又は、
−硝酸トリウム（ＩＶ）；並びに、
＊ランタニド元素の硝酸塩の場合：硝酸セリウム（ＩＩＩ）又は（ＩＶ）等のランタニド（ＩＩＩ）又は（ＩＶ）の硝酸塩。
【００４６】
特に、それらの窒素中間体中の最も安定した酸化度のアクチニド及び／又はランタニドの硝酸塩には本発明の方法が適切であることに留意すべきである。
【００４７】
本発明の方法の燃焼工程は、溶液を緩やかに発火温度（すなわち、燃焼反応が始まる温度）まで加熱する操作であり、該発火温度は５０〜１，０００℃の範囲であろう。
【００４８】
本発明の方法の燃焼工程は、空気の存在下で有利に行うことができる。
【００４９】
さらに本発明の方法は、燃焼工程の前に、硝酸ウラニル、少なくとも１つの他のアクチニド及び／又はランタニド元素の硝酸塩並びに窒素含有燃料を含む溶液を製造する工程を含むことができる。当該工程は、硝酸ウラニル並びに少なくとも１つの他のアクチニド及び／又はランタニド元素の硝酸塩のみを含む第一の溶液に、所定の量の窒素含有燃料を添加することから成っていてもよい。当該量は、例えば、上記説明の方法で予め決めることができる。
【００５０】
本発明の方法は、二酸化ウラン、少なくとも１つの他のアクチニド及び／又はランタニド元素の固溶体粉末を得る可能性を与える。これらの粉末は、核燃料ペレットの製造に使用できる。
【００５１】
これを行うためには、前記ペレットを得るために、得られた粉末を焼結しなければならない。
【００５２】
他の特徴は、次に続く本発明の粉末の製造の実施例に関連する追加の説明を読むことにより、より明確になる。
【００５３】
当然に、以下の実施例は実例として本発明の対象を示すのみであり、決して当該対象を制限するものではない。
【実施例】
【００５４】
実施例１
この実施例は、硝酸ウラニル、硝酸トリウム及び特定の窒素含有燃料（グリシン）の様々な溶液から、ウランとトリウムの二酸化物（ＵｙＴｈ１−ｙ）Ｏ２±ｘ（ｙは０．１〜０．９の範囲であり、ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体を製造するための様々な試験を説明する。
【００５５】
試験された種々の溶液は、以下のとおりである：
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）が０．１である硝酸ウラニルと硝酸トリウムの溶液（試験ａ）；
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）が０．２である硝酸ウラニルと硝酸トリウムの溶液（試験ｂ）；
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）が０．３５である硝酸ウラニルと硝酸トリウムの溶液（試験ｃ）；
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）が０．５である硝酸ウラニルと硝酸トリウムの溶液（試験ｄ）；
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）が０．６５である硝酸ウラニルと硝酸トリウムの溶液（試験ｅ）；
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）が０．７である硝酸ウラニルと硝酸トリウムの溶液（試験ｆ）；
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）が０．８である硝酸ウラニルと硝酸トリウムの溶液（試験ｇ）；及び、
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）が０．９である硝酸ウラニルと硝酸トリウムの溶液（試験ｈ）。
【００５６】
これらの試験を行う前に、二酸化ウランＵＯ２のみが形成されるグリシン含有量を測定するために、予備試験を硝酸ウラニルのみの溶液で行った。このグリシン含有量は、以下の燃焼反応式から定められ、化学量論量の１．５〜１．７倍の範囲と測定された（すなわちφｕの範囲は１．５〜１．７である。）：
【００５７】
【数３】
0006396453.tif 000004
【００５８】
１）試験ａ
分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）が０．１である硝酸ウラニルと硝酸トリウムの溶液をこの試験の範囲で使用した。前述の分子比は、１ｍｏｌ．Ｌ−１のウランを含む母液の１ｍｌと、１ｍｏｌ．Ｌ−１のトリウムを含む母液の９ｍｌとを混合することにより得ることができる。
【００５９】
この実施例の範囲の中で使用した硝酸ウラニルと硝酸トリウムの燃焼反応式は、以下のとおりである：
＊硝酸ウラニルについて：
【００６０】
【数４】
0006396453.tif 000005
【００６１】
＊硝酸トリウムについて：
【００６２】
【数５】
0006396453.tif 000006
【００６３】
上記の燃焼反応式において、φｕ＝１．７（ウランに対して燃料過剰に相当する）とトリウムについてφＴｈ＝０．５４のパラメータを設定することによって、以下の反応式から前述の溶液に添加されるグリシン量ＱＧｌｙを決定する：
Ｑｇｌｙ＝Ｑｕ＋ＱＴｈ
ここで、
＊ＱＵ＝ｙ＊［（１０／９）＊１．７］（ｙはウランの含有モル数に対応する、すなわち、この試験では０．１；及び、係数（１０／９）＊１．７はウランのモル数に対して溶液に添加されるグリシンのモル数に対応する燃焼反応式から決定した。）；
＊ＱＴｈ＝（１−ｙ）［（２０／９）＊０．５４］（ｙは上記と同じ定義である；及び、係数（２０／９）＊０．５４はトリウムのモル数に相対して溶液に添加されるグリシンのモル数に対応する燃焼反応式から決定した。）；そして、
Ｑｇｌｙは、上の説明で言及した所定の量に対応する。
【００６４】
所定の量のＱｇｌｙは硝酸ウラニルと硝酸トリウムを含む溶液に添加される。
【００６５】
得られた溶液を空気中の加熱ホブ上で緩やかに加熱し、ゲルが得られるまでエバポレートし（すなわち、８０℃で１時間）、そして燃焼を開始する（着火温度は２００℃のオーダーである）。
【００６６】
燃焼反応は自己伝播反応なので、燃焼反応がいったん開始すれば加熱を止める。
【００６７】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式（Ｕ０．１Ｔｈ０．９）Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図１のカーブｂ）参照）。
【００６８】
ＴｈＯ２のエックス線回折データには、面心立方構造の特性線がある。より高い角度へのシフトにおいて、構造にウランが挿入された特徴であるこれらの同様の線は再度見られた。
【００６９】
２）試験ｂ
分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）が０．２である硝酸ウラニルと硝酸トリウムの溶液をこの試験で使用する。当該溶液は、既知の濃度の硝酸ウラニルの母液と硝酸ウラニルの母液から製造する。それぞれの母液の必要な量が、所望の分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）となるようにサンプリングされる。
【００７０】
溶液は、試験ａ）と同様の条件下で、ウランに対する同じ係数φｕとトリウムに相対する同じ係数φＴｈを用いて扱われる。したがって、この試験のために添加されるグリシンの量は、０．２＊［（１０／９）＊１．７］＋０．８＊［（２０／９）＊０．５４］である。
【００７１】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式（Ｕ０．２Ｔｈ０．８）Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図１のカーブｃ）参照）。
【００７２】
残留窒素と炭素の含有量が測定され、以下のようであった：
−炭素は、０．４２±０．０４％
−窒素は、１．９３±０．１６％
【００７３】
３）試験ｃ
比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）が０．３５である硝酸ウラニルと硝酸トリウムの溶液をこの試験で使用する。
【００７４】
当該溶液は、既知の濃度の硝酸ウラニルの母液と硝酸ウラニルの母液から製造する。それぞれの母液の必要な量が、所望の分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）となるようにサンプリングされる。
【００７５】
溶液は、試験ａ）と同様の条件下で、ウランに相対する同じ係数φｕとトリウムに相対する同じ係数φＴｈを用いて扱われる。この試験のために添加されるグリシンの量は、０．３５＊［（１０／９）＊１．７］＋０．６５＊［（２０／９）＊０．５４］である。
【００７６】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式（Ｕ０．３５Ｔｈ０．６５）Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図１のカーブｄ）参照）。
【００７７】
４）試験ｄ
比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）が０．５である硝酸ウラニルと硝酸トリウムの溶液をこの試験で使用する。
【００７８】
当該溶液は、既知の濃度の硝酸ウラニルの母液と硝酸ウラニルの母液から製造する。それぞれの母液の必要な量が、所望の分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）となるようにサンプリングされる。
【００７９】
溶液は、試験ａ）と同様の条件下で、ウランに相対する同じ係数φｕとトリウムに相対する同じ係数φＴｈを用いて扱われる。この試験のために添加されるグリシンの量は、０．５＊［（１０／９）＊１．７］＋０．５＊［（２０／９）＊０．５４］である。
【００８０】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式（Ｕ０．５Ｔｈ０．５）Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図１のカーブｅ）参照）。
【００８１】
残留窒素と炭素の含有量が測定され、以下のようであった：
−炭素は、０．３４±０．０１％
−窒素は、１．１６±０．１１％
【００８２】
５）試験ｅ
比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）が０．６５である硝酸ウラニルと硝酸トリウムの溶液をこの試験で使用する。
【００８３】
当該溶液は、既知の濃度の硝酸ウラニルの母液と硝酸ウラニルの母液から製造する。それぞれの母液の必要な量が、所望の分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）となるようにサンプリングされる。
【００８４】
溶液は、試験ａ）と同様の条件下で、ウランに相対する同じ係数φｕとトリウムに相対する同じ係数φＴｈを用いて扱われる。この試験のために添加されるグリシンの量は、０．６５＊［（１０／９）＊１．７］＋０．３５＊［（２０／９）＊０．５４］である。
【００８５】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式（Ｕ０．６５Ｔｈ０．３５）Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図１のカーブｆ）参照）。
【００８６】
６）試験ｆ
比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）が０．７である硝酸ウラニルと硝酸トリウムの溶液をこの試験で使用する。
【００８７】
当該溶液は、既知の濃度の硝酸ウラニルの母液と硝酸ウラニルの母液から製造する。それぞれの母液の必要な量が、所望の分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）となるようにサンプリングされる。
【００８８】
溶液は、試験ａ）と同様の条件下で、ウランに相対する同じ係数φｕとトリウムに相対する同じ係数φＴｈを用いて扱われる。この試験のために添加されるグリシンの量は、０．７＊［（１０／９）＊１．７］＋０．３＊［（２０／９）＊０．５４］である。
【００８９】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式（Ｕ０．７Ｔｈ０．３）Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図１のカーブｇ）参照）。
【００９０】
７）試験ｇ
比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）が０．８である硝酸ウラニルと硝酸トリウムの溶液をこの試験で使用する。
【００９１】
当該溶液は、既知の濃度の硝酸ウラニルの母液と硝酸ウラニルの母液から製造する。それぞれの母液の必要な量が、所望の分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）となるようにサンプリングされる。
【００９２】
溶液は、試験ａ）と同様の条件下で、ウランに相対する同じ係数φｕとトリウムに相対する同じ係数φＴｈを用いて扱われる。この試験のために添加されるグリシンの量は、０．８＊［（１０／９）＊１．７］＋０．２＊［（２０／９）＊０．５４］である。
【００９３】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式（Ｕ０．８Ｔｈ０．２）Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図１のカーブｈ）参照）。
【００９４】
残留窒素と炭素の含有量が測定され、以下のようであった：
−炭素は、０．５０±０．０４％
−窒素は、０．９８±０．０６％
【００９５】
８）試験ｈ
比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）が０．９である硝酸ウラニルと硝酸トリウムの溶液をこの試験で使用する。
【００９６】
当該溶液は、既知の濃度の硝酸ウラニルの母液と硝酸ウラニルの母液から製造する。それぞれの母液の必要な量が、所望の分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｔｈ）となるようにサンプリングされる。
【００９７】
溶液は、試験ａ）と同様の条件下で、ウランに相対する同じ係数φｕとトリウムに相対する同じ係数φＴｈを用いて扱われる。この試験のために添加されるグリシンの量は、０．９＊［（１０／９）＊１．７］＋０．１＊［（２０／９）＊０．５４］である。
【００９８】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式（Ｕ０．９Ｔｈ０．１）Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図１のカーブｉ）参照）。
【００９９】
これらの試験の結論は、ウランに相対して過剰な燃料を用いると、ウラン含量が１０〜９０％の範囲であるウランとトリウムの二酸化物の固溶体が得られることである。
【０１００】
実施例２
この実施例は、硝酸ウラニル、硝酸セリウム及び特定の窒素含有燃料（グリシン）の様々な溶液から、ウランとセリウムの二酸化物（ＵｙＣｅ１−ｙ）Ｏ２±ｘ（ｙは０．２〜０．８の範囲であり、ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体を製造するための様々な試験を説明する。
【０１０１】
試験された種々の溶液は、以下のとおりである：
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）が０．２である硝酸ウラン（ＶＩ）と硝酸セリウム（ＩＩＩ）の溶液（試験ａ）；
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）が０．３５である硝酸ウラン（ＶＩ）と硝酸セリウム（ＩＩＩ）の溶液（試験ｂ）；
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）が０．５である硝酸ウラン（ＶＩ）と硝酸セリウム（ＩＩＩ）の溶液（試験ｃ）；
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）が０．６５である硝酸ウラン（ＶＩ）と硝酸セリウム（ＩＩＩ）の溶液（試験ｄ）；
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）が０．７である硝酸ウラン（ＶＩ）と硝酸セリウム（ＩＩＩ）の溶液（試験ｅ）；及び、
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）が０．８である硝酸ウラン（ＶＩ）と硝酸セリウム（ＩＩＩ）の溶液（試験ｆ）。
【０１０２】
この実施例の範囲の中で使用した硝酸ウラニルと硝酸セリウムの燃焼反応式は、以下のとおりである：
＊硝酸ウラニルについて：
【０１０３】
【数６】
0006396453.tif 000007
【０１０４】
＊硝酸セリウムについて：
【０１０５】
【数７】
0006396453.tif 000008
【０１０６】
上記の燃焼反応式において、φｕ＝１．７（ウランに相対して燃料過剰に相当する）とセリウムについてφＣｅ＝０．５４のパラメータを設定することによって、以下の反応式から前述の溶液に添加されるグリシン量ＱＧｌｙを決定する：
Ｑｇｌｙ＝Ｑｕ＋ＱＣｅ
ここで、
−ＱＵ＝ｙ＊［（１０／９）＊１．７］（ｙはウランの含有モル数に対応する；及び、係数（１０／９）＊１．７はウランのモル数に相対して溶液に添加されるグリシンのモル数に対応する燃焼反応式から決定した。）；
−ＱＣｅ＝（１−ｙ）［（１５／９）＊０．５４］（ｙは上記と同じ定義である；及び、係数（１５／９）＊０．５４はセリウムのモル数に相対して溶液に添加されるグリシンのモル数に対応する燃焼反応式から決定した。）；そして、
Ｑｇｌｙは、上の説明で言及した所定の量に対応する。
【０１０７】
１）試験ａ
分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）が０．２である硝酸ウラニルと硝酸セリウムの溶液をこの試験で使用する。当該溶液は、既知の濃度の硝酸ウラニルの母液と硝酸セリウムの母液から製造する。それぞれの母液の必要な量が、所望の分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）となるようにサンプリングされる。
【０１０８】
実施例２の導入パラグラフについて、この試験で添加されるグリシンの量は０．２＊［（１０／９）＊１．７］＋０．８＊［（１５／９）＊０．５４］である。
【０１０９】
その結果決定したグリシンの量が前述の溶液に添加される。
【０１１０】
得られた溶液を空気中の加熱ホブ上でゲルが得られるまでエバポレートし（すなわち、８０℃で１時間）、そして燃焼が開始するまでホブの温度を上昇させる（着火温度は２００℃のオーダーである）。直接、緩やかに溶液を着火温度まで加熱することにより、同様の結果が得られる。
【０１１１】
燃焼反応は自己伝播反応なので、燃焼反応がいったん開始すれば加熱を止める。
【０１１２】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式Ｕ０．２Ｃｅ０．８Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図２のカーブｂ）参照）。
【０１１３】
ＣｅＯ２のエックス線回折データには、面心立方構造の特性線がある。より高い角度へのシフトにおいて、構造にウランが挿入された特徴であるこれらの同様の線は再度見られた。
【０１１４】
残留窒素と炭素の含有量が測定され、以下のようであった：
−炭素は、０．３７±０．０３％
−窒素は、１．７６±０．１４％
【０１１５】
２）試験ｂ
分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）が０．３５である硝酸ウラン（ＶＩ）と硝酸セリウム（ＩＩＩ）の溶液をこの試験で使用する。
【０１１６】
当該溶液は、既知の濃度の硝酸ウラニルの母液と硝酸セリウムの母液から製造する。それぞれの母液の必要な量が、所望の分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）となるようにサンプリングされる。
【０１１７】
溶液は、試験ａ）と同様の条件下で、ウランに相対する同じ係数φｕとセリウムに相対する同じ係数φＣｅを用いて扱われる。この試験のために添加されるグリシンの量は、０．３５＊［（１０／９）＊１．７］＋０．６５＊［（１５／９）＊０．５４］である。
【０１１８】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式（Ｕ０．３５Ｃｅ０．６５）Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図２のカーブｃ）参照）。
【０１１９】
３）試験ｃ
分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）が０．５である硝酸ウラン（ＶＩ）と硝酸セリウム（ＩＩＩ）の溶液をこの試験で使用する。
【０１２０】
当該溶液は、既知の濃度の硝酸ウラニルの母液と硝酸セリウムの母液から製造する。それぞれの母液の必要な量が、所望の分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）となるようにサンプリングされる。
【０１２１】
溶液は、試験ａ）と同様の条件下で、ウランに相対する同じ係数φｕとセリウムに相対する同じ係数φＣｅを用いて扱われる。この試験のために添加されるグリシンの量は、０．５＊［（１０／９）＊１．７］＋０．５＊［（１５／９）＊０．５４］である。
【０１２２】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式（Ｕ０．５Ｃｅ０．５）Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図２のカーブｄ）参照）。
【０１２３】
残留窒素と炭素の含有量が測定され、以下のようであった：
−炭素は、０．２５±０．０２％
−窒素は、０．８４±０．０１％
【０１２４】
４）試験ｄ
分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）が０．６５である硝酸ウラン（ＶＩ）と硝酸セリウム（ＩＩＩ）の溶液をこの試験で使用する。
【０１２５】
当該溶液は、既知の濃度の硝酸ウラニルの母液と硝酸セリウムの母液から製造する。それぞれの母液の必要な量が、所望の分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）となるようにサンプリングされる。
【０１２６】
溶液は、試験ａ）と同様の条件下で、ウランに相対する同じ係数φｕとセリウムに相対する同じ係数φＣｅを用いて扱われる。この試験のために添加されるグリシンの量は、０．６５＊［（１０／９）＊１．７］＋０．３５＊［（１５／９）＊０．５４］である。
【０１２７】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式（Ｕ０．６５Ｃｅ０．３５）Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図２のカーブｅ）参照）。
【０１２８】
５）試験ｅ
分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）が０．７である硝酸ウラン（ＶＩ）と硝酸セリウム（ＩＩＩ）の溶液をこの試験で使用する。
【０１２９】
当該溶液は、既知の濃度の硝酸ウラニルの母液と硝酸セリウムの母液から製造する。それぞれの母液の必要な量が、所望の分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）となるようにサンプリングされる。
【０１３０】
溶液は、試験ａ）と同様の条件下で、ウランに相対する同じ係数φｕとセリウムに相対する同じ係数φＣｅを用いて扱われる。この試験のために添加されるグリシンの量は、０．７＊［（１０／９）＊１．７］＋０．３＊［（１５／９）＊０．５４］である。
【０１３１】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式（Ｕ０．７Ｃｅ０．３）Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図２のカーブｆ）参照）。
【０１３２】
６）試験ｆ
分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）が０．８である硝酸ウラン（ＶＩ）と硝酸セリウム（ＩＩＩ）の溶液をこの試験で使用する。
【０１３３】
当該溶液は、既知の濃度の硝酸ウラニルの母液と硝酸セリウムの母液から製造する。それぞれの母液の必要な量が、所望の分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｃｅ）となるようにサンプリングされる。
【０１３４】
溶液は、試験ａ）と同様の条件下で、ウランに相対する同じ係数φｕとセリウムに相対する同じ係数φＣｅを用いて扱われる。この試験のために添加されるグリシンの量は、０．８＊［（１０／９）＊１．７］＋０．２＊［（１５／９）＊０．５４］である。
【０１３５】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式（Ｕ０．８Ｃｅ０．２）Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図２のカーブｇ）参照）。
【０１３６】
残留窒素と炭素の含有量が測定され、以下のようであった：
−炭素は、０．３７±０．０３％
−窒素は、１．７６±０．１４％
【０１３７】
これらの試験の結論は、ウランに相対して過剰な燃料を用いると、ウラン含量が２０〜８０％の範囲であるウランとセリウムの二酸化物の固溶体が得られることである。
【０１３８】
実施例３
この実施例は、硝酸ウラン（ＶＩ）、硝酸プルトニウム（ＩＶ）及び特定の窒素含有燃料（グリシン）の様々な溶液から、ウランとプルトニウムの二酸化物（ＵｙＰｕ１−ｙ）Ｏ２±ｘ（ｙは０．２５〜０．７５の範囲であり、ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体を製造するための様々な試験を説明する。
【０１３９】
試験された種々の溶液は、以下のとおりである：
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｐｕ）が０．２５である硝酸ウラン（ＶＩ）と硝酸プルトニウム（ＩＶ）の溶液（試験ａ）；
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｐｕ）が０．５である硝酸ウラン（ＶＩ）と硝酸プルトニウム（ＩＶ）の溶液（試験ｂ）；及び、
−分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｐｕ）が０．７５である硝酸ウラン（ＶＩ）と硝酸プルトニウム（ＩＶ）の溶液（試験ｃ）。
【０１４０】
この実施例の範囲の中で使用した硝酸ウラニルと硝酸プルトニウムの燃焼反応式は、以下のとおりである：
＊硝酸ウラニルについて：
【０１４１】
【数８】
0006396453.tif 000009
【０１４２】
＊硝酸プルトニウムについて：
【０１４３】
【数９】
0006396453.tif 000010
【０１４４】
上記の燃焼反応式において、φｕ＝１．７（ウランに相対して燃料過剰に相当する）とプルトニウムについてφＰｕ＝０．０１のパラメータを設定することによって、以下の反応式から前述の溶液に添加されるグリシン量ＱＧｌｙを決定する：
Ｑｇｌｙ＝Ｑｕ＋ＱＰｕ
ここで、
−ＱＵ＝ｙ＊［（１０／９）＊１．７］（ｙはウランの含有モル数に対応する；及び、係数（１０／９）＊１．７はウランのモル数に相対して溶液に添加されるグリシンのモル数に対応する燃焼反応式から決定した。）；
−ＱＰｕ＝（１−ｙ）［（２０／９）＊１］（ｙは上記と同じ定義である；及び、係数（２０／９）＊１はプルトニウムのモル数に相対して溶液に添加されるグリシンのモル数に対応する燃焼反応式から決定した。）；そして、
Ｑｇｌｙは、上の説明で言及した所定の量に対応する。
【０１４５】
１）試験ａ
分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｐｕ）が０．２５である硝酸ウラニル（ＶＩ）と硝酸プルトニウム（ＩＶ）の溶液をこの試験で使用する。当該溶液は、既知の濃度の硝酸ウラニルの母液と硝酸プルトニウムの母液から製造する。それぞれの母液の必要な量が、所望の分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｐｕ）となるようにサンプリングされる。
【０１４６】
実施例３の導入パラグラフを考慮して、この試験で添加されるグリシンの量は０．２５＊［（１０／９）＊１．７］＋０．７５＊［（２０／９）＊１］である。
【０１４７】
その結果決定したグリシンの量が前述の溶液に添加される。
【０１４８】
得られた溶液を空気中の加熱ホブ上でゲルが得られるまでエバポレートし（すなわち、８０℃で１時間）、そして燃焼が開始するまでホブの温度を上昇させる（着火温度は２００℃のオーダーである）。直接、緩やかに溶液を着火温度まで加熱することにより、同様の結果が得られる。
【０１４９】
燃焼反応は自己伝播反応なので、燃焼反応がいったん開始すれば加熱を止める。
【０１５０】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式Ｕ０．２５Ｐｕ０．７５Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図３のカーブｂ）参照）。
【０１５１】
ＰｕＯ２のエックス線回折データには、面心立方構造の特性線がある。より高い角度へのシフトにおいて、構造にウランが挿入された特徴であるこれらの同様の線は再度見られた。
【０１５２】
２）試験ｂ
分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｐｕ）が０．５である硝酸ウラニル（ＶＩ）と硝酸プルトニウム（ＩＶ）の溶液をこの試験で使用する。
【０１５３】
当該溶液は、既知の濃度の硝酸ウラニルの母液と硝酸プルトニウムの母液から製造する。それぞれの母液の必要な量が、所望の分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｐｕ）となるようにサンプリングされる。
【０１５４】
溶液は、試験ａ）と同様の条件下で、ウランに相対する同じ係数φｕとプルトニウムに相対する同じ係数φＰｕを用いて扱われる。この試験のために添加されるグリシンの量は、０．５＊［（１０／９）＊１．７］＋０．５＊［（２０／９）＊１］である。
【０１５５】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式Ｕ０．５Ｐｕ０．５Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図３のカーブｃ）参照）。
【０１５６】
３）試験ｃ
分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｐｕ）が０．７５である硝酸ウラニル（ＶＩ）と硝酸プルトニウム（ＩＶ）の溶液をこの試験で使用する。
【０１５７】
当該溶液は、既知の濃度の硝酸ウラニルの母液と硝酸プルトニウムの母液から製造する。それぞれの母液の必要な量が、所望の分子比（Ｕ／Ｕ＋Ｐｕ）となるようにサンプリングされる。
【０１５８】
溶液は、試験ａ）と同様の条件下で、ウランに相対する同じ係数φｕとプルトニウムに相対する同じ係数φＰｕを用いて扱われる。この試験のために添加されるグリシンの量は、０．７５＊［（１０／９）＊１．７］＋０．２５＊［（２０／９）＊１］である。
【０１５９】
燃焼による生産物は粉末であり、エックス線回折により分析したところ、当該粉末は式Ｕ０．７５Ｐｕ０．２５Ｏ２＋ｘ（ｘは０〜０．２５の範囲である）の固溶体であることを示した（図３のカーブｄ）参照）。
【図１】
0006396453.tif 000011
【図２】
0006396453.tif 000012
【図３】
0006396453.tif 000013