(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
表面の少なくとも一部が酸化物に被覆された金属粉末を製造する製造方法であって、
金属粉末、および式１に示される配位子を有する金属錯体を含む分散液と、酸またはアルカリを含む水とを混合することで、前記金属錯体から生成される酸化物によって前記金属粉末の表面の少なくとも一部を被覆することを特徴とする金属粉末の製造方法。
【化１】
0006431650.tif 000005
（式中Ｒ１およびＲ２はそれぞれ水素原子または炭素数１〜５の炭化水素基を示し、互いに同一であっても異なっていてもよく、またＲ１とＲ２とは互いに結合して環を形成してもよい。）
【請求項２】
前記分散液が、金属アルコキシドを含むことを特徴とする請求項１に記載の金属粉末の製造方法。
【請求項３】
前記金属錯体を、前記金属アルコキシドと前記配位子である錯化剤とを混合することで生成する工程を含むことを特徴とする請求項２に記載の金属粉末の製造方法。
【請求項４】
前記配位子がアセチルアセトンであることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の金属粉末の製造方法。
【請求項５】
前記酸化物による表面被覆率が８０％以上であることを特徴とする金属粉末を製造する請求項１〜４のいずれか１項に記載の金属粉末の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の一態様は、電子部品などに使用される導電ペーストフィラー、チタン材の接合材、さらには触媒などの各種用途に適したニッケル、銅、あるいは銀などの金属粉末の製造方法に関し、特に金属粉末を酸化物で均一に被覆したことで熱処理に対して好適な金属粉末の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｎｉ、Ｃｕ、Ａｇなどの導電性の金属粉末は積層セラミックコンデンサの内部電極形成用として有用である。とりわけニッケル粉末は、そのような用途において最近注目されている。中でも乾式の製造方法によって製造したニッケル超微粉が、前記用途において有望視されている。このようなニッケル超微粉にあっては、コンデンサの小型化および大容量化に伴い、内部電極の薄層化および低抵抗化などの要求から、粒径１μｍ以下は勿論のこと、粒径０．５μｍ以下、さらには粒径０．３μｍ以下の超微粉が要望されている。【０００３】
積層セラミックコンデンサの製造工程では、誘電体層を結晶化させるために熱処理を行う工程があるが、誘電体層の焼結温度がニッケル粉末の焼結温度よりも高いことから、加熱処理はニッケル粉末に対しては過剰な温度になっている。また、前述したニッケル粉末の超微粉化により、ニッケル粉末の焼結温度は低下傾向にある。熱処理によりニッケル粉末が焼結して熱収縮が起こり、それにより内部電極のデラミネーションやクラックが発生することで、積層セラミックコンデンサの性能が低下することが問題となっている。【０００４】
このような問題に対しては金属粉末を酸化物などにより被覆することで金属粉末の焼結を抑制する方法が考えられる。特開２０００−２８２１０２号公報（特許文献１）には、ニッケル粉末に誘電体を混ぜる方法が記載されている。【０００５】
また、特開平１１−１２４６０２号公報（特許文献２）には、金属塩の加水分解により酸化物や水酸化物を生じさせ、液中で発生した酸化物を金属粉末に吸着させることが示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】日本国公開特許公報「特開２０００−２８２１０２号公報」（２０００年１０月１０日公開）
【特許文献２】日本国公開特許公報「特開平１１−１２４６０２号公報」（１９９９年５月１１日公開）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１に記載の方法は、誘電体により金属粉末の焼結を抑制する方法であるが、金属粉末の微粒化に伴い金属粉末と誘電体との混合が困難になり金属粉末と誘電体とが分離するという問題がある。【０００８】
また、特許文献２に記載の方法では、金属塩の加水分解速度が速く生成した酸化物が凝集体を形成するために金属粉末を均一に被覆することができないという問題がある。【０００９】
そこで本発明の一態様の目的は、金属粒子に酸化物を均一に被覆することができ、酸化物の凝集体が形成されることを防止することができる酸化物被覆金属粉末の製造方法を提供することにある。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは酸化物による金属粒子の被覆について鋭意検討を行ったところ、錯化剤によって金属アルコキシドを安定化し、酸またはアルカリを含む水と混合することにより、酸化物の表面被覆率を高めることができ、酸化物の凝集体が発生することを防止することができることを見出し、本発明の一態様を完成するに至った。【００１１】
すなわち、本発明の一態様は、表面の少なくとも一部が酸化物に被覆された金属粉末を製造する製造方法であって、
金属粉末、および式１に示される配位子を有する金属錯体を含む分散液と、酸またはアルカリを含む水とを混合することで、前記金属錯体から生成される酸化物によって前記金属粉末の表面の少なくとも一部を被覆することを特徴としている。
【化１】
0006431650.tif 000002
（式中Ｒ１およびＲ２はそれぞれ水素原子または炭素数１〜５の炭化水素基を示し、互いに同一であっても異なっていてもよく、またＲ１とＲ２とは互いに結合して環を形成してもよい。）
【発明の効果】
【００１２】
本発明の一態様によれば、従来の酸化物被覆金属粉よりも均一な被覆が可能であることから耐熱性を従来よりも高めることができると共に、酸化物の凝集体が形成されることを防止することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】実施例１で得られたＳｉＯ２被覆ニッケル粉末のＳＴＥＭ写真およびＥＤＳマッピング像である。
【図２】実施例２で得られたＴｉＯ２被覆ニッケル粉末のＳＴＥＭ写真およびＥＤＳマッピング像である。
【図３】実施例３で得られたＺｒＯ２被覆ニッケル粉末のＳＴＥＭ写真およびＥＤＳマッピング像である。
【図４】実施例４で得られたＡｌ２Ｏ３被覆ニッケル粉末のＳＴＥＭ写真およびＥＤＳマッピング像である。
【図５】実施例５で得られたＬａ２Ｏ３被覆ニッケル粉末のＳＴＥＭ写真およびＥＤＳマッピング像である。
【図６】比較例で得られたＴｉＯ２被覆ニッケル粉末のＳＴＥＭ写真およびＥＤＳマッピング像である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
＜金属粉末の製造方法＞
本実施形態に係る金属粉末の製造方法では、金属粉末の分散液と、酸またはアルカリを含む水とを混合する。ここで、金属粉末の分散液は、金属アルコキシドおよび錯化剤を含んでいる。これによって、金属アルコキシド、および該金属アルコキシドと錯化剤とから生成される金属錯体とを加水分解させることにより得られた酸化物にて金属粒子の表面の少なくとも一部を被覆する。
【００１５】
（金属粉末）
金属粉末とは、金属粒子の集合体のことであり、該金属粒子を構成する金属としては、ニッケル、銅、銀、アルミニウム、チタン、鉄、コバルト、タングステン、およびモリブデンなど、並びにこれら金属の合金が挙げられる。これらの中でも、金属粒子を構成する金属は、ニッケル、銅、および銀であることがより好ましい。これら金属粉末は、ペーストフィラー、チタン材の複合材、または触媒などの各種用途に好適に使用され、例えば、ニッケル、銅、および銀などは、ペーストフィラーに好適に使用される。金属粒子の平均粒径は特に限定されないが、好ましくは１μｍ以下、より好ましくは０．５μｍ以下、さらに好ましくは０．３μｍ以下、さらに好ましくは０．２μｍ以下、さらに好ましくは０．１μｍ以下である。このような平均粒径を有している金属粉末は、例えば気相還元法または液相還元法によって好適に製造することができる。このように平均粒径が１μｍ以下であるという、気相還元法または液相還元法によって製造された金属粒子の表面に酸化物を均一に被覆することができることも一態様に係る製造方法の利点の１つである。
【００１６】
また、本態様に係る製造方法によれば、このような微小な平均粒径を有する金属粉末であっても均一な被膜が可能であり、従来よりも金属粉末の５％収縮温度及び焼結温度の高い、つまり耐熱性の高い金属粉末を得ることができる。よって、該金属粉末を積層コンデンサの内部電極として用いた際、該積層コンデンサを焼成した際に、クラック、及びデラミネーションが発生することを防止することができる。このような金属粉末は、均一な被膜が可能であることから、金属粉末が連結して被膜化されること等により粗大な金属粉末が発生することで、内部電極が短絡することを防ぐことができる。なお、本明細書では、酸化物にて粒子の表面が被覆された金属粉末である「酸化物被覆金属粉末」のことを、便宜上、単に「金属粉末」と称することもある。
【００１７】
酸化物にて被覆される前の金属粉末を分散する分散液には有機溶媒が含まれていてもよい。有機溶媒としては、金属アルコキシドおよび錯化剤を溶解させることができるものであればよく、たとえばメタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、ブタノール、エチレングリコール、およびプロピレングリコールなどのアルコール類、ジオキサン、テトラヒドロフラン、２−メトキシエタノール、およびジエチレングリコールなどのエーテル類、ならびにトルエンおよびキシレンなどの芳香族などの溶媒が使用できる。その他、有機溶媒には、アセトン、メチルエチルケトン、およびシクロヘキサンなどのケトン類、並びに、酢酸エチル、酢酸イソプロピル、および酢酸ブチルなどのエステル類であってもよい。なかでも、取扱い易さから、有機溶媒は、アルコール類であることがより好ましい。
【００１８】
（金属アルコキシド）
分散液には、金属アルコキシドが含まれている。金属アルコキシドは、錯化剤によって加水分解することを抑制されつつも、酸化物を生成し、当該酸化物は、金属粒子の表面を被覆する。
【００１９】
金属アルコキシドとしては、例えば、以下に示す式２の金属アルコキシドを好適に使用することができる。
Ｍ（ＯＲ３）Ｐ・・・（式２）
（ここで、Ｍは、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ａｌ、Ｌａ、Ｃｒ、およびＢａからなる群から選択される１つの金属であり、Ｒ３は、炭素数１〜４の直鎖状アルキル基、および炭素数３〜４の分岐アルキル基であり、ｐは、Ｍの種類によって決まり、２〜４の整数である。）
【００２０】
前記式２に示すアルコキシル基において、Ｒ３として示されている直鎖状アルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｎ−ブチル基が挙げられる。また、前記式２に示すアルコキシル基において、炭素数３〜４の分岐アルキル基としては、イソプロピル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基が挙げられる。金属アルコキシドは、１種類を用いてもよく、２種類以上のものを同時に用いてもよい。
【００２１】
また、錯化剤と共に金属錯体を形成する金属アルコキシドは、加水分解して酸化物を生じるものであれば特に限定されず、たとえば、該金属アルコキシドの一部はオリゴマーとして分散液に含まれていてもよい。また、限定されるものではないが、例えば、積層セラミックコンデンサの内部電極として金属粉末を用いる場合、コンデンサ内に炭素原子が多量に残存することを避けるため、金属アルコキシドは、金属部に結合するアルキル基およびアリル基などの有機基を有していないことが好ましい。金属アルコキシドは、１種類を用いてもよく、２種類以上のものを同時に用いてもよい。以下、金属アルコキシドに含まれる金属元素（金属部Ｍ）を、コーティング元素とも称することもある。コーティング元素は、金属粉末と同じ種類の金属であってもよく、別の種類の金属であってもよい。
【００２２】
分散液に配合される金属アルコキシドの量は、有機溶媒に分散されている金属粉末の量、および該金属粉末の粒度によって適宜調整すればよく、限定されるものではないが、例えば、分散液に含まれる金属粉末を１００重量％として、該金属粉末に対して、０．５重量％以上、５重量％以下の量であることが好ましい。これにより、酸化物による金属粒子の表面被覆率が８０％以上、１００％以下である金属粉末を好適に製造することができる。
【００２３】
（錯化剤）
錯化剤は、金属アルコキシドの金属部と金属錯体を形成することにより、該金属アルコキシドの加水分解速度を遅くする。これにより、金属アルコキシドおよび当該金属アルコキシドから生成される金属錯体によって生成される酸化物の粒子を細かくすることができる。よって、酸化物を均一に金属粒子の表面に付着させることができる。
【００２４】
錯化剤としては、金属アルコキシドの金属部に配位することのできるものであればよく、典型的には下記式１で示されるβ−ジケトンが使用できる。
【化２】
0006431650.tif 000003
（式中Ｒ１およびＲ２はそれぞれ水素原子または炭素数１〜５の炭化水素基を示し、互いに同一であっても異なっていてもよく、またＲ１とＲ２とは互いに結合して環を形成してもよい。）
【００２５】
前記式１のＲ１、Ｒ２として好ましい基は、例えば、水素原子、炭素数１〜５の直鎖状のアルキル基、および炭素数３〜５の分岐アルキル基などである。Ｒ１、Ｒ２が前記で列挙した基であれば、金属アルコキシドの加水分解速度を好適に遅くすることができる。
【００２６】
前記Ｒ１、Ｒ２の炭素数１〜５の直鎖状アルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｎ−ブチル基、およびｎ−ペンチル基が挙げられる。
【００２７】
また、前記Ｒ１、Ｒ２の炭素数３〜５の分岐アルキル基としては、イソプロピル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基、イソペンチル基、およびネオペンチル基などが挙げられる。
【００２８】
上述した錯化剤の中でも、加水分解のために加える水への溶解性の観点から、Ｒ１、Ｒ２が直鎖状アルキル基の場合は炭素数が１〜３、分岐アルキル基の場合は炭素数３であることが好ましく、さらに好ましくは、錯化剤はアセチルアセトンである。
【００２９】
金属アルコキシドと錯化剤との配合比率を変えることで、加水分解速度を制御することも可能になる。錯化剤の添加量は、限定されるものではないが、加えた金属アルコキシドの総モル数に対して１〜３倍モルとなるようにすることが好ましい。錯化剤の添加量が前記の範囲内であることにより、金属アルコキシドの加水分解の速度が最適化される。よって、酸化物の成長が急激に起こらないことで、酸化物の凝集体が形成されることが抑制される。これにより、細かい酸化物が形成されて金属粒子を被覆することで、金属粒子の均一な被覆を実現することができる。
【００３０】
（金属錯体）
金属錯体は、加水分解することによって酸化物を形成する金属錯体であって、より具体的には、金属錯体は、例えば、以下の式３または式４に示す構造を取り得る。
Ｍ１（ＯＲ３）ｑＸｒ  ・・・（式３）
（ここで、Ｍ１は、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｚｒからなる群から選択される１つの金属であり、Ｘは、前記式１に示す配位子であり、ｑが０のとき、ｒは４であり、ｑが２のとき、ｒは２である。）
Ｍ２Ｘｓ  ・・・（式４）
（ここで、Ｍ２は、Ａｌ、Ｌａ、Ｃｒ、およびＢａからなる群から選択される１つの金属であり、Ｘは、前記式１に示す配位子であり、ｓは、Ｍ２の種類によって決まり、２または３である。）
なお、上記式３または４に示すような金属錯体は、一例として、金属アルコキシドの金属部に錯化剤が配位することによって好適に生成される。また、一態様に係る製造方法では、上記式３または４に示すような金属錯体であれば、金属アルコキシドから金属錯体を生成することに代えて、予め他の方法によって製造された上記式３または４の金属錯体を分散液に配合してもよい。
【００３１】
（酸またはアルカリを含む水）
金属粉末、および金属錯体の混合溶液に対し、酸またはアルカリを含む水を混合することで、金属化合物を加水分解させ酸化物を生じさせる。水は、酸またはアルカリにより、金属粉末の表面電荷が、金属化合物の加水分解により生じた酸化物の表面電荷と反対になるようにｐＨを調整されている。このようにｐＨを調整した水を、以下、ｐＨ調整水とも称する。金属粉末、および金属錯体の分散液に加えると、酸化物は金属粉末と表面電荷が反対にすることができ、これにより、酸化物を静電引力により金属粉末に均一に被覆することができる。
【００３２】
分散液と混合するｐＨ調整水の量としては、金属アルコキシドおよび金属錯体を完全に加水分解させることが可能な量以上であればよい。また、分散液とｐＨ調整水との混合時の温度は、分散液とｐＨ調整水と混合液の凝固点以上であればよく、好ましくは０〜２５℃である。
【００３３】
金属粉末、金属アルコキシド、錯化剤からなる分散液にｐＨ調整水を混合する手順は、分散液にｐＨ調整水を加える方法とｐＨ調整水に分散液を加える方法の両方が可能であるが、分散液にｐＨ調整水を加える方法のほうが酸化物によって、金属粒子をより均一に被覆することができるためより好ましい。
【００３４】
ｐＨ調整水において、ｐＨを制御するために加えられる酸またはアルカリはｐＨを調整することができれば、いずれの酸およびアルカリでも使用できるが、使用上の簡便さおよび経済性の観点から、酸を使用する場合、塩酸および硫酸などが好ましく、アルカリを使用する場合は、アンモニア水および水酸化ナトリウムなどが好ましい。
【００３５】
得られた金属粉末は、濾過、洗浄、乾燥を経て製品とされる。濾過、洗浄、乾燥する方法としては公知の方法が利用でき、例えば濾過は減圧濾過や加圧濾過などによって行えばよく、乾燥は箱型乾燥機や気流乾燥機などを利用すればよい。
【００３６】
以下、本発明の好適な実施の形態について詳細に説明する。
【００３７】
＜酸化物被覆ニッケル粉末の製造例＞
以下、酸化物被覆ニッケル粉末の製造例をもとに詳細に説明する。なお、本実施形態に係る金属粉末の製造方法によって被覆され得る金属粉末は、ニッケルに限定するものではない。
【００３８】
はじめにニッケル粉末を有機溶剤に分散させ、ニッケル粉末をスラリーとする。ニッケル粉末は液相還元法や気相還元法などの方法で得られたものが使用できるが、粒度分布の均一性などの観点から、気相還元法で得られたニッケル粉末が好ましい。なお、ニッケル粉末は、平均粒径が、０．０３μｍ〜１．０μｍ、粒度分布のＣＶ値が５０％以下であり得る。なお、ニッケル粉末の平均粒径は、走査電子顕微鏡により被覆前のニッケル粉末の粒子の写真を撮影し、その写真から画像解析ソフトを使用して、ニッケル粉末５００個以上の粒径を測定し、得られたニッケル粉末の粒度分布より、その個数平均粒径を算出したものである。このとき、粒径は粒子を包み込む最小円の直径である。また、粒度分布のＣＶ値は、粒度分布の標準偏差／個数平均粒径を指す。
【００３９】
次に、金属アルコキシドと錯化剤を溶解した溶液を金属粉末のスラリーに加える。この時使用される金属アルコキシドは前記に示した金属アルコキシドが使用できる。錯化剤としては金属アルコキシドの金属部と配位することのできるものであればよく、例えば前記式１に示すβ−ジケトンが使用できる。なお、ｐＨ調整水と混合する前の段階において、例えば、分散液を撹拌し、金属ニッケル粉末を十分に分散しておくことが好ましい。
【００４０】
次に金属粉末、金属アルコキシド、錯化剤を含む分散液に、金属粉末の表面電荷と金属アルコキシドから生じる酸化物の表面電荷とが反対になるように酸もしくはアルカリでｐＨを制御した水を一挙に加えて撹拌し、金属アルコキシドを加水分解させ酸化物を生じさせる。
【００４１】
このとき加える水のｐＨは、ＳｉＯ２で被覆する場合はｐＨ１．５〜１４、ＴｉＯ２で被膜する場合は６〜１０、ＺｒＯ２で被膜する場合はｐＨ９〜１０、Ａｌ２Ｏ３で被膜する場合はｐＨ８〜１１、Ｌａ２Ｏ３で被膜する場合はｐＨ１．５〜１０が好ましい。ｐＨがそれぞれの場合で前記の範囲内であれば、より均一に被覆を行うことができる。
【００４２】
生じた酸化物は金属粉末と表面電荷が反対であるため、静電引力によって金属粒子の表面に吸着される。また、金属アルコキシドおよび金属錯体から形成される酸化物の粒子の大きさは微小であり、金属粒子の表面に均一に吸着する。水のｐＨを制御するために加えられる酸とアルカリはｐＨを調整させることができればいずれの酸およびアルカリでも使用できるが、使用上の簡便さおよび経済性などの観点から、酸は塩酸または硫酸など、アルカリはアンモニア水または水酸化ナトリウムなどが好ましい。
【００４３】
得られた酸化物被覆金属粉末は濾過、洗浄、乾燥を経て製品とされる。
【００４４】
本発明は上述した各実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。
【００４５】
以下に実施例を示し、本発明の実施の形態についてさらに詳しく説明する。もちろん、本発明は以下の実施例に限定されるものではなく、細部については様々な態様が可能であることはいうまでもない。
【実施例】
【００４６】
酸化物被覆金属粉を製造した。以下、詳細に説明する。【００４７】
［評価方法］
本発明の一態様により生成したニッケル粉末は、酸化物被膜の形状および厚み、化学状態、熱収縮率により品質を評価した。つぎにそれぞれの評価方法について説明する。【００４８】
［平均粒径］
金属粉末の平均粒径は、走査型電子顕微鏡（日本電子株式会社製、商品名ＪＳＭ−７８００Ｆ）により金属粉末の粒子の写真を撮影し、その写真から粒子約１，０００個の粒径を画像解析ソフト（株式会社マウンテック製、商品名ＭａｃＶｉｅｗ４．０）を使用して求め、その平均値を算出した。なお、粒径は粒子を包み込む最小円の直径とした。【００４９】
［酸化物被膜の形状・被膜厚み］
得られた酸化物被覆ニッケル粉末をカーボン支持膜に振りかけ、走査型透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）によりニッケル粉末の写真を１００万〜１５０万倍の倍率で数視野の撮影を行った。また、走査型透過電子顕微鏡に備え付けられているＥＤＳ（Energy Dispersive X-ray Spectrometry）検出器により元素マッピングを行った。【００５０】
［化学状態］
得られた酸化物被膜ニッケル粉末をインジウム板（厚み０．５ｍｍ）に固定し、光電子分光装置（サーモフィッシャーサイエンティフィック社製、ｋ−ａｌｐｈａ＋）により、ニッケル、およびコーティング元素の測定を行った。【００５１】
［熱収縮率］
得られた酸化物被覆ニッケル粉末に対して３ｗｔ％のショウノウを加えた後、アセトンによりショウノウを溶かし、アセトンが蒸発するまで良くかき混ぜた。酸化物被覆ニッケル粉末とショウノウの混合粉末をφ５ｍｍ、高さ２ｍｍのペレットに加圧成形した。【００５２】
熱収縮率は熱機械的分析装置（ＴＭＡ）で測定した。測定条件は温度範囲：室温から１３５０℃、昇温速度：５℃／分、雰囲気：２％Ｈ２、９８％Ｎ２  ３００ｍＬ／分とした。収縮率が５％になったときの温度を５％収縮温度として読み取った。【００５３】
［表面被覆率］
ＳＴＥＭ−ＥＤＳマッピング像において、金属粒子の周上から元素が検出されなかった領域の弧の長さを測定し、以下の式で表面被覆率を計算した。【００５４】
表面被覆率［％］
＝（Ｌ０−Ｌ１）／Ｌ０×１００
Ｌ０：金属粒子の周長さ
Ｌ１：金属粒子の周上において元素が検出されなかった領域の弧の長さ【００５５】
［実施例１］
まず、金属ニッケル粉末（平均粒径１００ｎｍ）を、特開平１０−２１９３１３号公報に記載された方法に準じて製造した。該金属ニッケル粉末にエタノールを加え、１０ｗｔ％のスラリーにした。一方、該スラリーとは別に、上記スラリーに含まれる金属ニッケル粉末を１００重量％としたときに、２重量％に相当する量のテトラエチルオルトシリケート（以下、ＴＥＯＳとも称する）をエタノールに溶かした。さらに、錯化剤としてアセチルアセトンを、Ｓｉ元素に対して２倍モルになるように加えた。金属ニッケル粉スラリーと、ＴＥＯＳおよびアセチルアセトンのエタノール溶液とを混合し、１時間撹拌を行い、ニッケル粉末を含む分散液２００ｍＬを作製した。その後、アンモニア水でｐＨを８〜９に調整した水１００ｍＬを一時に加え、２時間撹拌した。その後、吸引濾過を行い、大気中で１２０℃１時間乾燥を行うことで目的とするＳｉＯ２被覆ニッケル粉を得た。実施例１で得られたニッケル粉末のＳＴＥＭ写真およびＳＴＥＭ−ＥＤＳマッピング像を図１に示す。また、表面被覆率、５％収縮温度を表１に示す。【００５６】
［実施例２］
金属アルコキシドとしてチタニウムテトライソプロポキシド、添加量を２ｗｔ％のＳｉＯ２の体積と同じになるようにした以外は実施例１と同様に処理を行い、ＴｉＯ２被覆ニッケル粉末を得た。得られたニッケル粉末のＳＴＥＭ写真およびＳＴＥＭ−ＥＤＳマッピング像を図２に示す。また、表面被覆率、５％収縮温度を表１に示す。【００５７】
［実施例３］
金属アルコキシドとしてジルコニウムテトライソプロポキシド、添加量を２ｗｔ％のＳｉＯ２の体積と同じになるようにした以外は実施例１と同様に処理を行い、ＺｒＯ２被覆ニッケル粉末を得た。得られたニッケル粉末のＳＴＥＭ写真およびＳＴＥＭ−ＥＤＳマッピング像を図３に示す。また、表面被覆率、５％収縮温度を表１に示す。【００５８】
［実施例４］
金属アルコキシドとしてアルミニウムトリ−ｎ−ブトキシド、添加量を２ｗｔ％のＳｉＯ２の体積と同じになるようにした以外は実施例１と同様に処理を行い、Ａｌ２Ｏ３被覆ニッケル粉末を得た。得られたニッケル粉末のＳＴＥＭ写真およびＳＴＥＭ−ＥＤＳマッピング像を図４に示す。また、表面被覆率、５％収縮温度を表１に示す。【００５９】
［実施例５］
金属アルコキシドとしてランタントリイソプロポキシド、有機溶剤として２−プロパノール、添加量を２ｗｔ％のＳｉＯ２の体積と同じになるようにした以外は実施例１と同様に処理を行い、Ｌａ２Ｏ３被覆ニッケル粉末を得た。得られたニッケル粉末のＳＴＥＭ写真およびＳＴＥＭ−ＥＤＳマッピング像を図５に示す。また、表面被覆率、５％収縮温度を表１に示す。【００６０】
［比較例］
アセチルアセトンを加えなかった以外は実施例２と同様の処理を行い、ＴｉＯ２被膜ニッケル粉末を得た。得られたニッケル粉末のＳＴＥＭ写真およびＳＴＥＭ−ＥＤＳマッピング像を図６に示す。また、表面被覆率、及び５％収縮温度を表１に示す。【００６１】
［参考例］
実施例１と同様に得た金属ニッケル粉末を、コーティング元素による被覆を行なわず、参考例として用いた。【００６２】
【表１】
0006431650.tif 000004
【００６３】
表１によれば、実施例２では比較例に比べて表面被覆率が良い結果であり、錯化剤により被覆率が向上していることが判る。また、各実施例では表面被覆率が８０％以上であり、図１を見てもわかる通り、比較例に比べて均一に被覆されていることが判る。参考例および比較例に比べて、各実施例では５％収縮温度が高温化していることが判る。
【産業上の利用可能性】
【００６４】
本発明は、積層セラミックコンデンサの内部電極として利用することができる。
【要約】
金属粒子に酸化物を均一に被覆することができ、酸化物の凝集体が形成されることを防止する。金属粉末の製造方法は、金属粉末、および配位子を有する金属錯体を含む分散液と、酸またはアルカリを含む水とを混合することで、前記金属錯体から生成される酸化物によって前記金属粉末の表面の少なくとも一部を被覆する。【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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