(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
射出成形物品（ＩＭＡ）の全重量に基づいて少なくとも９０重量％のポリプロピレン組成物（ＰＣ）を含む、射出成形物品（ＩＭＡ）であって、前記ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）前記ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて少なくとも８８．２５重量％の異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）と、
（ｂ）前記ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．３５０重量％の有機金属不活性剤（ＭＤ）と、
（ｃ）前記ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．４００重量％の硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）と、
（ｄ）前記ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０〜３．０重量％の無機充填剤（Ｆ）と、
（ｅ）前記ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０〜８．０重量％の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）と
を含み、さらに、
前記異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、
（ｖ）５．０〜１５．０ｍｏｌ％の範囲内のコモノマー含量を有し、
（ｖｉ）９．０〜１８重量％の範囲内の冷キシレン可溶（ＸＣＳ）画分を有し、
（ｖｉｉ）０．４〜２．０ｍｏｌ％の範囲内のコモノマー含量を有するプロピレンコポリマー（Ｍ）を含み、
（ｖｉｉｉ）弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）を含む、
射出成形物品（ＩＭＡ）。
【請求項２】
前記射出成形物品（ＩＭＡ）および／または前記ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を含まないか、
または
（ｂ）高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を含み、好ましくは前記ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、前記ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０超〜８重量％の前記高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を含む、
請求項１記載の射出成形物品（ＩＭＡ）。
【請求項３】
前記射出成形物品（ＩＭＡ）および／または前記ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）無機充填剤（Ｆ）を含まないか、
または
（ｂ）無機充填剤（Ｆ）を含み、好ましくは前記ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、前記ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０超〜２重量％の前記無機充填剤（Ｆ）を含む、
請求項１または２記載の射出成形物品（ＩＭＡ）。
【請求項４】
前記プロピレンコポリマー（Ｍ）のコモノマーは、エチレン、Ｃ４〜Ｃ１２α−オレフィン、およびそれらの混合物から選択され、前記プロピレンコポリマー（Ｍ）の前記コモノマーはエチレンであるのが好ましい、請求項１〜３のいずれか一項に記載の射出成形物品（ＩＭＡ）。
【請求項５】
（ａ）前記弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）のコモノマー含量は、４５〜６５ｍｏｌ％の範囲内であり、
および／または
（ｂ）前記弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）のコモノマーは、エチレン、Ｃ４〜Ｃ１２α−オレフィン、およびそれらの混合物から選択され、前記弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）のコモノマーはエチレンであるのが好ましい、
請求項１〜４のいずれか一項に記載の射出成形物品（ＩＭＡ）。
【請求項６】
前記異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、
（ａ）非晶質画分が８．０〜１５重量％の範囲内であり、
および／または
（ｂ）メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が３．０〜１２ｇ／１０分の範囲内である、
請求項１〜５のいずれか一項に記載の射出成形物品（ＩＭＡ）。
【請求項７】
前記異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）の非晶質画分（ＡＭ）は、
（ａ）コモノマー含量が、３５〜５５ｍｏｌ％の範囲内であり、
および／または
（ｂ）固有粘度（ＩＶ）が、２．０〜２．８ｄｌ／ｇの範囲内である、
請求項１〜６のいずれか一項に記載の射出成形物品（ＩＭＡ）。
【請求項８】
前記高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）は、密度が０．９４０〜０．９７０ｇ／ｃｍ３の範囲内である、請求項１〜７のいずれか一項に記載の射出成形物品（ＩＭＡ）。
【請求項９】
前記無機充填剤（Ｆ）は、タルクである、請求項１〜８のいずれか一項に記載の射出成形物品（ＩＭＡ）。
【請求項１０】
前記有機金属不活性剤（ＭＤ）は、Ｎ，Ｎ’−ビス（３（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ．ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオニル）ヒドラジンのようなフェノール誘導体である、請求項１〜９のいずれか一項に記載の射出成形物品（ＩＭＡ）。
【請求項１１】
前記硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）は、ジ−ステアリル−チオ−ジ−プロピオネート（Ｈ３７Ｃ１８ＯＣ（Ｏ）ＣＨ２ＣＨ２ＳＣＨ２ＣＨ２Ｃ（Ｏ）ＯＣ１８Ｈ３７）である、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の射出成形物品（ＩＭＡ）。
【請求項１２】
前記射出成形物品（ＩＭＡ）および／または前記ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が４．０〜１０ｇ／１０分の範囲内である、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の射出成形物品（ＩＭＡ）。
【請求項１３】
前記射出成形物品（ＩＭＡ）は、バッテリケースである、請求項１〜１２のいずれか一項に記載の射出成形物品（ＩＭＡ）。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、応力白化が改良された新規な射出成形物品を目的とし、前記物品は、異相プロピレンコポリマーと少量の無機充填剤とに基づくポリプロピレン組成物を含む。
【背景技術】
【０００２】
特に射出成形バッテリケースのための射出成形の分野においては、優れた応力白化とあわせた良好な剛性／衝撃バランスが必要である。特に良好な剛性／衝撃バランスに関して良好な機械的性質を得るために、典型的に異相ポリマーが用いられる。許容可能な応力白化性能を得るためには、最終組成物中に多量の高密度ポリエチレンが必要である。しかし、高密度ポリエチレンの追加によってさらなるコストが生じ、生産の複雑性が高まる。それ以外に、より多量の高密度ポリエチレンによって、最終組成物の剛性性能が低下する。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
したがって、顕著な応力白化抵抗と組み合わせて良好な剛性／衝撃バランスを示す射出成形物品用の組成物を提供する必要性が依然として存在する。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
本発明の発見は、異相プロピレンコポリマーと少量の無機充填剤とを含む組成物を使用することである。異相プロピレンコポリマーは、少量のコモノマーを含むプロピレンコポリマーをマトリックスとして有しなければならない。最終射出成形物品だけでなく組成物も少量の高密度ポリエチレンを含むのが好ましく、最終射出成形物品だけでなく組成物も高密度ポリエチレンを含まないのがさらに好ましい。さらなる発見は、射出成形物品が長期熱安定剤だけでなく金属不活性剤を含まなければならないことである。このような射出成形物品は、非常に低い応力白化および良好な機械的性質を特徴とする。
【０００５】
したがって、本発明は、射出成形物品（ＩＭＡ：ｉｎｊｅｃｔｉｏｎ  ｍｏｌｄｅｄ  ａｒｔｉｃｌｅ）の全重量に基づいて少なくとも９０重量％のポリプロピレン組成物（ＰＣ：ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ  ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ）を含む射出成形物品（ＩＭＡ）を目的とし、前記ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて少なくとも８８．２５重量％の異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ：ｈｅｔｅｒｏｐｈａｓｉｃ  ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ  ｃｏｐｏｌｙｍｅｒ）と、
（ｂ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．３５０重量％の有機金属不活性剤（ＭＤ：ｍｅｔａｌ  ｄｅａｃｔｉｖａｔｏｒ）と、
（ｃ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．４００重量％の硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ：ｓｕｌｐｈｕｒ  ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ  ａｎｔｉｏｘｉｄａｎｔ）と、
（ｄ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０〜３．０重量％の無機充填剤（Ｆ：ｆｉｌｌｅｒ）と；
（ｅ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０〜８．０重量％の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ：ｈｉｇｈ  ｄｅｎｓｉｔｙ  ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ）と
を含み、さらに、
異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、
（ｉ）５．０〜１５．０ｍｏｌ％の範囲内のコモノマー含量を有し、
（ｉｉ）９．０〜１８重量％の範囲内の冷キシレン可溶（ＸＣＳ：ｘｙｌｅｎｅ  ｃｏｌｄ  ｓｏｌｕｂｌｅ）画分を有し、
（ｉｉｉ）０．４〜２．０ｍｏｌ％の範囲内のコモノマー含量を有するプロピレンコポリマー（Ｍ）を含み、
（ｉｖ）弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）を含む。
【０００６】
射出成形物品（ＩＭＡ）および／または、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を含まないのがより好ましい。射出成形物品（ＩＭＡ）および／またはポリプロピレン組成物（ＰＣ）が高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を含む場合には、組成物（ＰＣ）が、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０超〜８．０重量％の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を含むのが好ましい。
【０００７】
射出成形物品（ＩＭＡ）および／またはポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、無機充填剤（Ｆ）を含まないのが好ましい。射出成形物品（ＩＭＡ）および／またはポリプロピレン組成物（ＰＣ）が無機充填剤（Ｆ）を含む場合には、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）が、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０超〜３．０重量％の無機充填剤（Ｆ）を含むのが好ましい。
【０００８】
プロピレンコポリマー（Ｍ）のコモノマーは、エチレン、Ｃ４〜Ｃ１２α−オレフィン、およびそれらの混合物から選択されるのが好ましく、プロピレンコポリマー（Ｍ）のコモノマーはエチレンであるのが好ましい。
【０００９】
弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）のコモノマー含量は、４５〜６５ｍｏｌ％の範囲内であり、および／または弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）のコモノマーは、エチレン、Ｃ４〜Ｃ１２α−オレフィン、およびそれらの混合物から選択されるのが好ましく、弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）のコモノマーはエチレンであるのが好ましい。
【００１０】
好ましい実施形態において、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、非晶質画分が８．０〜１５重量％の範囲内である。異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）の非晶質画分（ＡＭ）のコモノマー含量は、３５〜５５ｍｏｌ％の範囲内であり、および／または固有粘度（ＩＶ：ｉｎｔｒｉｎｓｉｃ  ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ）が２．０〜２．８ｄｌ／ｇの範囲内であるのがより好ましい。
【００１１】
さらに別の好ましい実施形態では、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）は３．０〜１２ｇ／１０分の範囲内であり、および／または射出成形物品（ＩＭＡ）はメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が４．０〜１０ｇ／１０分の範囲内である。
【００１２】
射出成形物品（ＩＭＡ）が高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を含む場合には、前記高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）の密度は０．９４０〜０．９７０ｇ／ｃｍ３の範囲内であるのが好ましい。
【００１３】
無機充填剤（Ｆ）は、タルクであるのが好ましい。
【００１４】
有機金属不活性剤（ＭＤ）は、Ｎ，Ｎ’−ビス（３（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ．ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオニル）ヒドラジンのようなフェノール誘導体であるのが好ましい。
【００１５】
硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）は、ジ−ステアリル−チオ−ジ−プロピオネート（Ｈ３７Ｃ１８ＯＣ（Ｏ）ＣＨ２ＣＨ２ＳＣＨ２ＣＨ２Ｃ（Ｏ）ＯＣ１８Ｈ３７）であるのが好ましい。
【００１６】
本発明による射出成形物品（ＩＭＡ）は、バッテリケースであるのが好ましい。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下において、本発明をさらに詳細に記載する。
【００１８】
本発明は、とりわけ以下により詳細に定義される異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）を含む射出成形物品に関する。
【００１９】
射出成形物品（ＩＭＡ）は、いかなる射出成形物品でもよい。「射出成形物品（ＩＭＡ）」という用語は、当技術分野で周知のように理解される。「Ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ」、Ｎｅｌｌｏ  Ｐａｓｑｕｉｎｉ、第２版（２００５）、４２２〜４４３ページがとりわけ参照される。
【００２０】
本発明による射出成形物品（ＩＭＡ）は、バッテリケースであるのが好ましい。
【００２１】
バッテリケースは、自動車、オートバイおよび大型車両用であるのがさらに好ましい。
【００２２】
本発明の射出成形物品（ＩＭＡ）は、射出成形物品（ＩＭＡ）の全重量に基づいて少なくとも９０重量％、より好ましくは少なくとも９５重量％、さらに好ましくは９０〜９９．９重量％の範囲内、なお好ましくは９５〜９９．９重量％の範囲内、いっそう好ましくは９８〜９９．９重量％の範囲内など、９７〜９９．９重量％の範囲内のポリプロピレン組成物（ＰＣ）を含むのが好ましい。
【００２３】
一つの好ましい実施形態では、射出成形物品（ＩＭＡ）は、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を含まない。
【００２４】
別の好ましい実施形態では、本発明による射出成形物品（ＩＭＡ）は、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在するポリマーと異なる、すなわち異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）および高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）と異なるさらなるポリマー（類）を、射出成形物品（ＩＭＡ）の全重量に基づいて合計１０重量％を超える量、好ましくは５重量％を超える量で含まない。通常、さらなるポリマーが存在する場合には、そのようなポリマーは添加物のための担体ポリマーであり、したがって請求された射出成形物品（ＩＭＡ）の改良された特性に寄与しない。
【００２５】
したがって、一つの特定の実施形態では、射出成形物品（ＩＭＡ）は本明細書に定義されるポリプロピレン組成物（ＰＣ）と追加の添加物とからなり、これには少量のポリマー担体材料が含まれうる。しかし、このポリマー担体材料は、射出成形物品（ＩＭＡ）の全重量に基づいて１０重量％以下で、好ましくは５重量％以下で前記射出成形物品（ＩＭＡ）中に存在する。さらに、このポリマー担体材料は、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）のポリマー成分である異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）および高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）と異なる。特定の実施形態において、ポリマー担体材料が存在する場合には、前記ポリマー担体材料はエチレンホモポリマー（高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）と異なる）および／またはプロピレンホモポリマーであり、後者が好ましい。一つの特定の好ましい実施形態では、射出成形物品（ＩＭＡ）は、本明細書に定義されるポリプロピレン組成物（ＰＣ）だけからなる。
【００２６】
ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて少なくとも８８．２５重量％、より好ましくは８８．８８．２５〜９９．０重量％の範囲内、さらに好ましくは９０〜９９．５重量％の範囲内、なお好ましくは９５〜９９．９重量％の範囲内など、９２〜９９．９重量％の範囲内の異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）、
（ｂ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．３５０重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３２０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３００重量％の範囲内、なお好ましくは０．０２５〜０．２５０重量％の範囲内など、０．０２０〜０．２８重量％の範囲内の有機金属不活性剤（ＭＤ）、
（ｃ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．４００重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３５０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３２０重量％の範囲内、なお好ましくは０．０５０〜０．３００重量％の範囲内など、０．０２５〜０．３００重量％の範囲内の硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）、
（ｄ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．１〜３．０重量％、より好ましくは０．２〜３．０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．２〜２．０重量％の範囲内、なお好ましくは０．３〜１．８重量％の範囲内など、０．２〜１．８重量％の範囲内の無機充填剤（Ｆ）、
（ｅ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０〜８．０重量％、より好ましくは０〜７．０重量％の範囲内、さらに好ましくは０〜６．０重量％の範囲内、なお好ましくは０〜４．０重量％の範囲内など、０〜５．０重量％の範囲内の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）
を含むのが好ましく、但し、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、上に定義したポリマー担体材料を除きさらなるポリマーを含まないのが好ましい。ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、その量はポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて１０重量％以下であり、２重量％以下など、５重量％以下であるのが好ましい。特定の実施形態において、ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、前記ポリマー担体材料はエチレンホモポリマー（高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）と異なる）および／またはプロピレンホモポリマーであり、後者が好ましい。
【００２７】
別の実施形態では、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて少なくとも８８．２５重量％、より好ましくは８８．４０〜９９．０重量％の範囲内、さらに好ましくは９０〜９９．５重量％の範囲内、なお好ましくは９５〜９９．９重量％の範囲内など、９２〜９９．９重量％の範囲内の異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）、
（ｂ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．３５０重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３２０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３００重量％の範囲内、なお好ましくは０．０２５〜０．２５０重量％の範囲内など、０．０２０〜０．２８重量％の範囲内の有機金属不活性剤（ＭＤ）、
（ｃ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．４００重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３５０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３２０重量％の範囲内、なお好ましくは０．０５０〜０．３００重量％の範囲内など、０．０２５〜０．３００重量％の範囲内の硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）、
（ｄ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０〜８．０重量％、より好ましくは０〜７．０重量％の範囲内、さらに好ましくは０〜６．０重量％の範囲内、なお好ましくは０〜４．０重量％の範囲内など、０〜５．０重量％の範囲内の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）
を含み、
（ｉ）但し、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、無機充填剤（Ｆ）を含まないのが好ましく、
（ｉｉ）さらに、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、上に定義したポリマー担体材料を除いてポリマーを含まないのが好ましい。ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、その量はポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて１０重量％以下であり、２重量％以下など、５重量％以下であるのが好ましい。特定の実施形態において、ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、前記ポリマー担体材料はエチレンホモポリマー（高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）と異なる）および／またはプロピレンホモポリマーであり、後者が好ましい。
【００２８】
したがって、本発明による射出成形物品（ＩＭＡ）は、射出成形物品（ＩＭＡ）の全重量に基づいて少なくとも９０重量％、より好ましくは少なくとも９５重量％、さらに好ましくは９０〜９９．９重量％の範囲内、なお好ましくは９５〜９９．９重量％の範囲内、いっそう好ましくは９８〜９９．９重量％の範囲内など、９７〜９９．９重量％の範囲内のポリプロピレン組成物（ＰＣ）のが含むのが好ましく、さらにポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて少なくとも９２重量％、より好ましくは９４〜９９．０重量％の範囲内、さらに好ましくは９５〜９９．５重量％の範囲内、なお好ましくは９７〜９９．９重量％の範囲内など、９６〜９９．９重量％の範囲内の異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）、
（ｂ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．３５０重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３２０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３００重量％の範囲内、なお好ましくは０．０２５〜０．２５０重量％の範囲内など、０．０２０〜０．２８重量％の範囲内の有機金属不活性剤（ＭＤ）、
（ｃ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．４００重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３５０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３２０重量％の範囲内、なお好ましくは０．０５０〜０．３００重量％の範囲内など、０．０２５〜０．３００重量％の範囲内の硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）
（ｄ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．１〜３．０重量％、より好ましくは０．２〜３．０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．２〜２．０重量％の範囲内、なお好ましくは０．３〜１．８重量％の範囲内など、０．２〜１．８重量％の範囲内の無機充填剤（Ｆ）
を含み、但し、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を含まないのが好ましく、上に定義したポリマー担体材料を除いてさらなるポリマーを含まないのがさらに好ましい。ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、その量はポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて１０重量％以下であり、２重量％以下など、５重量％以下であるのが好ましい。特定の実施形態において、ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、前記ポリマー担体材料はエチレンホモポリマー（高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）と異なる）および／またはプロピレンホモポリマーであり、後者が好ましい。
【００２９】
別の実施形態では、本発明による射出成形物品（ＩＭＡ）は、射出成形物品（ＩＭＡ）の全重量に基づいて少なくとも９０重量％、より好ましくは少なくとも９５重量％、さらに好ましくは９０〜９９．９重量％の範囲内、なお好ましくは９５〜９９．９重量％の範囲内、いっそう好ましくは９８〜９９．９重量％の範囲内など、９７〜９９．９重量％の範囲内のポリプロピレン組成物（ＰＣ）を含み、さらにポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて少なくとも９５重量％、より好ましくは９６〜９９．０重量％の範囲内、さらに好ましくは９６．５〜９９．５重量％の範囲内、なお好ましくは９７．５〜９９．９重量％の範囲内など、９７．０〜９９．９重量％の範囲内の異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）、
（ｂ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．３５０重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３２０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３００重量％の範囲内、なお好ましくは０．０２５〜０．２５０重量％の範囲内など、０．０２０〜０．２８重量％の範囲内の有機金属不活性剤（ＭＤ）、
（ｃ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．４００重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３５０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３２０重量％の範囲内、なお好ましくは０．０５０〜０．３００重量％の範囲内など、０．０２５〜０．３００重量％の範囲内の硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）
を含み、
（ｉ）但し、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、無機充填剤（Ｆ）を含まないのが好ましく、
（ｉｉ）さらに、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を含まないのがより好ましく、上に定義したポリマー担体材料を除いてさらなるポリマーを含まないのがさらに好ましい。ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、その量はポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて１０重量％以下であり、２重量％以下など、５重量％以下であるのが好ましい。特定の実施形態において、ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、前記ポリマー担体材料はエチレンホモポリマー（高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）と異なる）および／またはプロピレンホモポリマーであり、後者が好ましい。
【００３０】
別の好ましい実施形態では、本発明は、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）からなる射出成形物品（ＩＭＡ）を目的とし、さらにポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて少なくとも９２重量％、より好ましくは９４〜９９．５重量％の範囲内、さらに好ましくは９５〜９９．５重量％の範囲内、なお好ましくは９７〜９９．９重量％の範囲内など、９６〜９９．５重量％の範囲内の異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）、
（ｂ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．３５０重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３２０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３００重量％の範囲内、なお好ましくは０．０２５〜０．２５０重量％の範囲内など、０．０２０〜０．２８重量％の範囲内の有機金属不活性剤（ＭＤ）、
（ｃ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．４００重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３５０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３２０重量％の範囲内、なお好ましくは０．０５０〜０．３００重量％の範囲内など、０．０２５〜０．３００重量％の範囲内の硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）、
（ｄ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．１〜３．０重量％、より好ましくは０．２〜３．０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．２〜２．０重量％の範囲内、なお好ましくは０．３〜１．８重量％の範囲内など、０．２〜１．８重量％の範囲内の無機充填剤（Ｆ）
を含み、
但し、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を含まないのが好ましく、上に定義したポリマー担体材料を除いてさらなるポリマーを含まないのがさらに好ましい。ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、その量はポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて１０重量％以下であり、２重量％以下など、５重量％以下であるのが好ましい。特定の実施形態において、ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、前記ポリマー担体材料はエチレンホモポリマー（高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）と異なる）および／またはプロピレンホモポリマーであり、後者が好ましい。
【００３１】
さらに別の好ましい実施形態では、本発明は、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）からなる射出成形物品（ＩＭＡ）を目的とし、さらにポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて少なくとも９５重量％、より好ましくは９６〜９９．０重量％の範囲内、さらに好ましくは９６．５〜９９．５重量％の範囲内、なお好ましくは９７．５〜９９．９重量％の範囲内など、９７．０〜９９．９重量％の範囲内の異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）、
（ｂ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．３５０重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３２０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３００重量％の範囲内、なお好ましくは０．０２５〜０．２５０重量％の範囲内など、０．０２０〜０．２８重量％の範囲内の有機金属不活性剤（ＭＤ）、
（ｃ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．４００重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３５０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３２０重量％の範囲内、なお好ましくは０．０５０〜０．３００重量％の範囲内など、０．０２５〜０．３００重量％の範囲内の硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）
を含み、
（ｉ）但し、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、無機充填剤（Ｆ）を含まないのが好ましく、
（ｉｉ）さらに、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を含まないのがより好ましく、上に定義したポリマー担体材料を除いてさらなるポリマーを含まないのがさらに好ましい。ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、その量はポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて１０重量％以下であり、２重量％以下など、５重量％以下であるのが好ましい。特定の実施形態において、ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、前記ポリマー担体材料はエチレンホモポリマー（高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）と異なる）および／またはプロピレンホモポリマーであり、後者が好ましい。
【００３２】
別の好ましい実施形態では、本発明は、射出成形物品（ＩＭＡ）の全重量に基づいて少なくとも９０重量％、より好ましくは少なくとも９５重量％、さらに好ましくは９０〜９９．９重量％の範囲内、なお好ましくは９５〜９９．９重量％の範囲内、いっそう好ましくは９８〜９９．９重量％の範囲内など、９７〜９９．９重量％の範囲内のポリプロピレン組成物（ＰＣ）を含む射出成形物品（ＩＭＡ）を目的とし、さらにポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて少なくとも８８．４重量％、より好ましくは８８．４〜９９．０重量％の範囲内、さらに好ましくは９０〜９９．５重量％の範囲内、なお好ましくは９５〜９９．９重量％の範囲内など、９２〜９９．９重量％の範囲内の異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）、
（ｂ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．３５０重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３２０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３００重量％の範囲内、なお好ましくは０．０２５〜０．２５０重量％の範囲内など、０．０２０〜０．２８重量％の範囲内の有機金属不活性剤（ＭＤ）、
（ｃ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．４００重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３５０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３２０重量％の範囲内、なお好ましくは０．０５０〜０．３００重量％の範囲内など、０．０２５〜０．３００重量％の範囲内の硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）、
（ｄ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．１〜３．０重量％、より好ましくは０．２〜３．０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．２〜２．０重量％の範囲内、なお好ましくは０．３〜１．８重量％の範囲内など、０．２〜１．８重量％の範囲内の無機充填剤（Ｆ）、
（ｅ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０〜８．０重量％、より好ましくは０〜７．０重量％の範囲内、さらに好ましくは０〜６．０重量％の範囲内、なお好ましくは０〜４．０重量％の範囲内など、０〜５．０重量％の範囲内の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）
を含み、
但し、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、上に定義したポリマー担体材料を除いてさらなるポリマーを含まないのが好ましい。ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、その量はポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて１０重量％以下であり、２重量％以下など、５重量％以下であるのが好ましい。特定の実施形態では、ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、前記ポリマー担体材料はエチレンホモポリマー（高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）と異なる）および／またはプロピレンホモポリマーであり、後者が好ましい。
【００３３】
さらに別の好ましい実施形態では、本発明は、射出成形物品（ＩＭＡ）の全重量に基づいて少なくとも９０重量％、より好ましくは少なくとも９５重量％、さらに好ましくは９０〜９９．９重量％の範囲内、なお好ましくは９５〜９９．９重量％の範囲内、いっそう好ましくは９８〜９９．９重量％の範囲内など、９７〜９９．９重量％の範囲内のポリプロピレン組成物（ＰＣ）を含む射出成形物品（ＩＭＡ）を目的とし、さらにポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて少なくとも８８．４重量％、より好ましくは８８．４〜９９．０重量％の範囲内、さらに好ましくは９０〜９９．５重量％の範囲内、なお好ましくは９５〜９９．９重量％の範囲内など、９２〜９９．９重量％の範囲内の異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）、
（ｂ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．３５０重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３２０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３００重量％の範囲内、なお好ましくは０．０２５〜０．２５０重量％の範囲内など、０．０２０〜０．２８重量％の範囲内の有機金属不活性剤（ＭＤ）、
（ｃ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．４００重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３５０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３２０重量％の範囲内、なお好ましくは０．０５０〜０．３００重量％の範囲内など、０．０２５〜０．３００重量％の範囲内の硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）、
（ｄ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０超〜８．０重量％、より好ましくは０．５〜７．０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．５〜４．０重量％の範囲内、なお好ましくは０．５〜５．０重量％の範囲内など、０．５〜５．０重量％の範囲内の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）
を含み、
（ｉ）但し、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、無機充填剤（Ｆ）を含まないのが好ましく、
（ｉｉ）さらに、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、上に定義した、すなわち（ａ）および（ｄ）のポリマー担体材料を除いてさらなるポリマーを含まないのがより好ましい。ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、その量はポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて１０重量％以下であり、２重量％以下など、５重量％以下であるのが好ましい。特定の実施形態では、ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、前記ポリマー担体材料はエチレンホモポリマー（高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）と異なる）および／またはプロピレンホモポリマーであり、後者が好ましい。
【００３４】
さらに別の好ましい実施形態では、本発明は、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）からなる射出成形物品（ＩＭＡ）を目的とし、さらにポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて少なくとも８８．４重量％、より好ましくは８８．４〜９９．０重量％の範囲内、さらに好ましくは９０〜９９．５重量％の範囲内、なお好ましくは９５〜９９．９重量％の範囲内など、９２〜９９．９重量％の範囲内の異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）、
（ｂ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．３５０重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３２０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３００重量％の範囲内、なお好ましくは０．０２５〜０．２５０重量％の範囲内など、０．０２０〜０．２８重量％の範囲内の有機金属不活性剤（ＭＤ）、
（ｃ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．４００重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３５０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３２０重量％の範囲内、なお好ましくは０．０５０〜０．３００重量％の範囲内など、０．０２５〜０．３００重量％の範囲内の硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）、
（ｄ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．１〜３．０重量％、より好ましくは０．２〜３．０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．２〜２．０重量％の範囲内、なお好ましくは０．３〜１．８重量％の範囲内など、０．２〜１．８重量％の範囲内の無機充填剤（Ｆ）、
（ｅ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０超〜８．０重量％、より好ましくは０．５〜７．０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．５〜４．０重量％の範囲内、なお好ましくは０．５〜５．０重量％の範囲内など、０．５〜５．０重量％の範囲内の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）
を含み、
但し、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、上に定義したポリマー担体材料を除いてさらなるポリマーを含まないのが好ましい。ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、その量はポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて１０重量％以下であり、２重量％以下など、５重量％以下であるのが好ましい。特定の実施形態では、ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、前記ポリマー担体材料はエチレンホモポリマー（高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）と異なる）および／またはプロピレンホモポリマーであり、後者が好ましい。
【００３５】
さらに別の好ましい実施形態では、本発明は、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）からなる射出成形物品（ＩＭＡ）を目的とし、さらにポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて少なくとも８８．４重量％、より好ましくは８８．４〜９９．０重量％の範囲内、さらに好ましくは９０〜９９．５重量％範囲内、なお好ましくは９５〜９９．９重量％の範囲内など、９２〜９９．９重量％の範囲内の異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）、
（ｂ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．３５０重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３２０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３００重量％の範囲内、なお好ましくは０．０２５〜０．２５０重量％の範囲内など、０．０２０〜０．２８重量％の範囲内の有機金属不活性剤（ＭＤ）、
（ｃ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．４００重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３５０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３２０重量％の範囲内、なお好ましくは０．０５０〜０．３００重量％の範囲内など、０．０２５〜０．３００重量％の範囲内の硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）、
（ｄ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０超〜８．０重量％、より好ましくは０．５〜７．０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．５〜４．０重量％の範囲内、なお好ましくは０．５〜５．０重量％の範囲内など、０．５〜５．０重量％の範囲内の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）
を含み、
（ｉ）但し、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、無機充填剤（Ｆ）を含まないのが好ましく、
（ｉｉ）さらに、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、上に定義した、すなわち（ａ）および（ｄ）のポリマー担体材料を除いてさらなるポリマーを含まないのがより好ましい。ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、その量はポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて１０重量％以下であり、２重量％以下など、５重量％以下であるのが好ましい。特定の実施形態では、ポリマー担体材料がポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在する場合には、前記ポリマー担体材料はエチレンホモポリマー（高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）と異なる）および／またはプロピレンホモポリマーであり、後者が好ましい。
【００３６】
射出成形物品（ＩＭＡ）は、メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が４．０〜１５ｇ／１０分の範囲内であるのが好ましく、４．０〜８．０ｇ／１０分の範囲内など、４．０〜１０ｇ／１０分の範囲内であるのがより好ましい。
【００３７】
好ましい実施形態において、射出成形物品（ＩＭＡ）は、
（ａ）ＩＳＯ１７８にしたがって測定された曲げ弾性率が、少なくとも１，１００ＭＰａであり、少なくとも１，２００ＭＰａであるのがより好ましく、１，２００〜１，６００ＭＰａの範囲内であるのがなお好ましく、
および／または
（ｂ）ＩＳＯ１８０（２３℃）にしたがって測定されたノッチ付きアイゾット強度が、少なくとも７ｋＪ／ｍ２であり、７．０〜１６ｋＪ／ｍ２の範囲内であるのがより好ましく、７．０〜１４ｋＪ／ｍ２の範囲内であるのがなお好ましく、
および／または
（ｃ）ＩＳＯ５２７−２（クロスヘッド速度＝５０ｍｍ／分；２３℃）にしたがって測定された引張強度が、少なくとも２５．０ＭＰａであり、２５．０〜３５．０ＭＰａの範囲内であるのがより好ましく、２６．０〜３０．０ＭＰａの範囲内であるのがなお好ましい。
【００３８】
ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が４．０〜１５ｇ／１０分の範囲内であるのが好ましく、４．０〜８．０ｇ／１０分の範囲内など、４．０〜１０ｇ／１０分の範囲内であるのがより好ましい。
【００３９】
好ましい実施形態では、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）、有機金属不活性剤（ＭＤ）、硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）、ならびに、存在する場合には無機充填剤（Ｆ）および／または高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）に基づく。成分の好適な量は、上に言及されている。他の成分は存在しうるが、上述のポリマー担体材料を除いてさらなるポリマーは存在しないのが好ましい。ポリプロピレン組成物（ＰＣ）が、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）、有機金属不活性剤（ＭＤ）、硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）、（有機金属不活性剤（ＭＤ）および硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）に加えて）さらなる添加物、ならびに、存在する場合には無機充填剤（Ｆ）および／または高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）からなるのが特に好ましい。
【００４０】
したがってポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて少なくとも８８．４重量％、より好ましくは８８．４〜９９．０重量％の範囲内、さらに好ましくは９０〜９９．５重量％の範囲内、なお好ましくは９５〜９９．９重量％の範囲内など、９２〜９９．９重量％の範囲内の異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）、
（ｂ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．３５０重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３２０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３００重量％の範囲内、なお好ましくは０．０２５〜０．２５０重量％の範囲内など、０．０２０〜０．２８重量％の範囲内の有機金属不活性剤（ＭＤ）、
（ｃ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．４００重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３５０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３２０重量％の範囲内、なお好ましくは０．０５０〜０．３００重量％の範囲内など、０．０２５〜０．３００重量％の範囲内の硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）、
（ｄ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．１〜３．０重量％、より好ましくは０．２〜３．０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．２〜２．０重量％の範囲内、なお好ましくは０．３〜１．８重量％の範囲内など、０．２〜１．８重量％の範囲内の無機充填剤（Ｆ）、
（ｅ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０超〜８．０重量％、より好ましくは０．５〜７．０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．５〜４重量％の範囲内、なお好ましくは０．５〜５重量％の範囲内など、０．５〜５．０重量％の範囲内の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、
（ｆ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０超〜８．０重量％、より好ましくは０．０５〜５．０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．１〜３．０重量％の範囲内、なお好ましくは０．１〜１．０重量％の範囲内など、０．１〜２．０重量％の範囲内の核形成剤および／または添加物（Ａ）であって、前記添加物（Ａ）は、硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）および有機金属不活性剤（ＭＤ）と異なる、核形成剤および／または添加物（Ａ）
からなるのが好ましい。
【００４１】
別の好ましい実施形態では、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて少なくとも８８．４重量％、より好ましくは８８．４〜９９．０重量％の範囲内、さらに好ましくは９０〜９９．５重量％の範囲内、なお好ましくは９５〜９９．９重量％の範囲内など、９２〜９９．９重量％の範囲内の異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）、
（ｂ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．３５０重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３２０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３００重量％の範囲内、なお好ましくは０．０２５〜０．２５０重量％の範囲内など、０．０２０〜０．２８重量％の範囲内の有機金属不活性剤（ＭＤ）、
（ｃ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０．００５〜０．４００重量％、より好ましくは０．０１０〜０．３５０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．０１５〜０．３２０重量％の範囲内、なお好ましくは０．０５０〜０．３００重量％の範囲内など、０．０２５〜０．３００重量％の範囲内の硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）、
（ｄ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０超〜８．０重量％、より好ましくは０．５〜７．０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．５〜４重量％の範囲内、なお好ましくは０．５〜５重量％の範囲内など、０．５〜５．０重量％の範囲内の高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、および
（ｅ）ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の全重量に基づいて０超〜８．０重量％、より好ましくは０．０５〜５．０重量％の範囲内、さらに好ましくは０．１〜３．０重量％の範囲内、なお好ましくは０．１〜１．０重量％の範囲内など、０．１〜２．０重量％の範囲内の核形成剤および／または添加物（Ａ）であって、前記添加物（Ａ）は、硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）および有機金属不活性剤（ＭＤ）と異なる、核形成剤および／または添加物（Ａ）
からなる。
【００４２】
「添加物」という用語は、上述のポリマー担体材料を含むマスターバッチとして提供される添加物も包含する。しかし、「添加物」という用語は、核形成剤、例えばα核形成剤を包含しない。典型的な添加物（Ａ）は、掃酸剤、抗酸化剤（硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）と異なる）、着色剤、色素、光安定剤、ＵＶ安定剤、スリップ剤、抗スクラッチ剤、分散剤、担体および着色剤である。
【００４３】
加えて、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）はα核形成剤を含むのが好ましい。本発明はβ核形成剤を含まないのがより好ましい。本発明によれば、核形成剤は、無機充填剤（Ｆ）とは異なる核形成剤として理解される。したがって核形成剤は、
（ｉ）モノカルボン酸およびポリカルボン酸の塩、例えば安息香酸ナトリウムまたはアルミニウムｔｅｒｔ−ブチルベンゾエート、および
（ｉｉ）ジベンジリデンソルビトール（例えば１，３：２，４ジベンジリデンソルビトール）およびＣ１〜Ｃ８アルキル置換ジベンジリデンソルビトール誘導体、例えばメチルジベンジリデンソルビトール、エチルジベンジリデンソルビトールもしくはジメチルジベンジリデンソルビトール（例えば１，３：２，４ジ（メチルベンジリデン）ソルビトール）等、または置換ノニトール誘導体、例えば１，２，３，−トリデオキシ−４，６：５，７−ビス−Ｏ−［（４−プロピルフェニル）メチレン］−ノニトール等、および
（ｉｉｉ）リン酸のジエステルの塩、例えばナトリウム２，２’−メチレンビス（４，６，−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスフェートまたはアルミニウム−ヒドロキシ−ビス［２，２’−メチレン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］、および
（ｉｖ）ビニルシクロアルカンポリマーおよびビニルアルカンポリマー、ならびに
（ｖ）それらの混合物
からなる群より選択されるのが好ましい。
【００４４】
ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、α核形成剤としてビニルシクロアルカンポリマーおよび／またはビニルアルカンポリマーを含むのが好ましい。この核形成剤は、後述のように、すなわち異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）の調製のために含まれる。
【００４５】
このような添加物および核形成剤は、一般に市販されており、例えばＨａｎｓ  Ｚｗｅｉｆｅｌの「Ｐｌａｓｔｉｃ  Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ」、第５版、２００１年に記載されている。
【００４６】
好ましい実施形態において、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、
（ａ）ＩＳＯ１７８にしたがって測定された曲げ弾性率が、少なくとも１，１００ＭＰａであり、少なくとも１，２００ＭＰａであるのがより好ましく、１，２００〜１，６００ＭＰａの範囲内であるのがなお好ましく、
および／または
（ｂ）ＩＳＯ１８０（２３℃）にしたがって測定されたノッチ付きアイゾット強度が、少なくとも７ｋＪ／ｍ２であり、７．０〜１６ｋＪ／ｍ２の範囲内であるのがより好ましく、７．０〜１４ｋＪ／ｍ２の範囲内であるのがなお好ましく、
および／または
（ｃ）ＩＳＯ５２７−２（クロスヘッド速度＝５０ｍｍ／分；２３℃）にしたがって測定された引張強度が、少なくとも２５．０ＭＰａであり、２５．０〜３５．０ＭＰａの範囲内であるのがより好ましく、２６．０〜３０．０ＭＰａの範囲内であるのがなお好ましい。
【００４７】
射出成形物品（ＩＭＡ）中および／またはポリプロピレン組成物（ＰＣ）中に存在しなければならない添加物は、有機金属不活性剤（ＭＤ）および硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）である。用語より明らかな様に、有機金属不活性剤（ＭＤ）と硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）とは化学的に互いに異なる。硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）は、二次抗酸化剤（ヒドロペルオキシド分解剤）のクラスに属する。対して金属不活性剤（ＭＤ）は、銅イオン等の金属との安定な錯体を形成する。金属は、過酸化物の分解を触媒することが知られている。
【００４８】
以下に硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）をより正確に定義する。硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）は、硫黄基を持たなければならない。硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）は、少なくとも一つのエステル基を含むのがより好ましく、二つのエステル基を含むのがより好ましい。したがって、硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）は、ジ−ステアリル−チオ−ジ−プロピオネート、ジ−ラウリル−チオ−ジ−プロピオネート、ジ−トリデシル−チオ−ジ−プロピオネート、ジ−ミリスチル−チオ−ジ−プロピオネート、ジ−オクタデシル−ジスルフィド、ビス［２−メチル−４−（３−ｎ−ドデシルチオプロピオニルオキシ）−５−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル］スルフィド、ペンタエリトリトール−テトラキス−（３−ラウリルチオプロピオネート）、およびオクタ−デシルエステルからなる群より選択されるのが好ましく、ジ−ステアリル−チオ−ジ−プロピオネート、ジ−ラウリル−チオ−ジ−プロピオネート、ジ−トリデシル−チオ−ジ−プロピオネート、ジ−ミリスチル−チオ−ジ−プロピオネート、およびジ−オクタデシル−ジスルフィドからなる群より選択されるのがより好ましい。一つの好ましい特定の実施形態では、硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）は、ジ−ステアリル−チオ−ジ−プロピオネートである。
【００４９】
本射出成形物品（ＩＭＡ）および／またはポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、本発明において定義された異なる硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）を含みうるが、本射出成形物品（ＩＭＡ）および／またはポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、本明細書において定義された一種類の硫黄含有抗酸化剤（ＳＡＯ）だけを含むのが好ましい。
【００５０】
本発明による有機金属不活性剤（ＭＤ）は、タルクならびに／または射出成形物品（ＩＭＡ）中および／もしくはポリプロピレン組成物（ＰＣ）中の他の添加物によって導入される金属イオンを不活性化することにより化合物を安定化する添加物であるのが好ましい。したがって、最も広義には、有機金属不活性剤（ＭＤ）は、ポリマーのまたはポリマー組成物の添加物部分の分解を開始または触媒する、鉄イオンまたは銅イオンのような金属イオンを不活性化するかまたはその能力を低下させる錯化剤である（ＩＵＰＡＣ、１９９６）。したがって、有機金属不活性剤（ＭＤ）は、少なくとも一つ、好ましくは二つの−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−基を含むのが好ましい。有機金属不活性剤（ＭＤ）は、式（Ｉ）の基を含むのがより好ましく、
【化１】
0006362783.tif 000002
式中、
Ｒ２は水酸基のオルト位またはメタ位に位置し、Ｒ２およびＲ３は独立して（ＣＨ３）３Ｃ−、ＣＨ３−またはＨ−からなる群より選択され、（ＣＨ３）３Ｃ−であるのが好ましく、
Ａ４は有機金属不活性剤（ＭＤ）の残部を構成し、少なくとも一つ、好ましくは二つの−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−基を含む。
【００５１】
特に、有機金属不活性剤（ＭＤ）は、式（ＩＩ）の基を含み、
【化２】
0006362783.tif 000003
式中、
Ｒ２およびＲ３は独立して（ＣＨ３）３Ｃ−、ＣＨ３−またはＨ−からなる群より選択され、（ＣＨ３）３Ｃ−であるのが好ましく、
Ａ４は有機金属不活性剤（ＭＤ）の残部を構成し、少なくとも一つ、好ましくは二つの−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−基を含む。
【００５２】
有機金属不活性剤（ＭＤ）は、二つの−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−基を含む架橋基を介して結合された、式（ＩＶ）または（ＩＶａ）により定義されるのが好ましい二つのフェノール残基を含むのが特に好ましい。
【００５３】
したがって、有機金属不活性剤（ＭＤ）は、式（ＩＩＩ−ａ）または（ＩＩＩ−ｂ）のものであると理解され、式（ＩＩＩ−ａ）は、次のように定義され、
【化３】
0006362783.tif 000004
式中、
「Ａ３」は独立して（ＣＨ３）３Ｃ−、ＣＨ３−またはＨ−からなる群より選択され、（ＣＨ３）３Ｃ−であるのが好ましく、
「Ｂ１」および「Ｂ２」は独立して−（ＣＨ２）−、−（ＣＨ２）２−および単結合からなる群より選択され、
「Ｘ」は単結合または脂肪族鎖であり、脂肪族鎖は、
（ａ）２〜１０の−（ＣＨ２）−単位からなり、または
（ｂ）
（ｉ）２〜１０の−（ＣＨ２）−単位、および
（ｉｉ）少なくとも一つ、好ましくは二つの−ＣＯ−ＮＨ−単位もしくは式（ＩＶ）の残基
【化４】
0006362783.tif 000005
を含み、
式（ＩＩＩ−ｂ）は、次のように定義され、
【化５】
0006362783.tif 000006
式中、
「Ａ３」は独立して（ＣＨ３）３Ｃ−、ＣＨ３−もしくはＨ−からなる群より選択され、（ＣＨ３）３Ｃ−であるのが好ましく、
「Ｂ１」および「Ｂ２」は独立して−（ＣＨ２）−、−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ＝、−ＣＯ−、および単結合からなる群より選択され、
「Ｘ」および「Ｘ２」は独立して＝Ｎ−、−ＮＨ−、−ＣＯ−Ｏ−ＣＨ２−ＣＨ２−および単結合からなる群より選択され、
「Ｘ１」は単結合および２〜１０の−（ＣＨ２）−単位からなる群より選択され、
但し、Ｂ１、Ｂ２、Ｘ、Ｘ１、Ｘ２は、同時に単結合であることはできない。
【００５４】
特に好ましい有機金属不活性剤（ＭＤ）は、Ｎ，Ｎ’−ビス（３（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ．ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオニル）ヒドラジン（ＣＡＳ−ｎｏ３２６８７−７８−８）、２，２’−オキサミドビス−（エチル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ．ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）（ＣＡＳ−ｎｏ７０３３１−９４−１）、オキサリルビス（ベンジリデンヒドラジド）（ＣＡＳ−ｎｏ６６２９−１０−３）、２，５−ビス（２−（３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ．ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルアミド）エチルアミノ）ベンゾキノン、トリス（２−ｔｅｒｔ．ブチル−４−チオ（２’−メチル−４’−ヒドロキシ−５’−ｔｅｒｔ．ブチル）フェニル−５−メチル）フェニルホスファイト（ＣＡＳ−ｎｏ３６３３９−４７−６）、およびデカメチレン−ジカルボキシ−ジ−サリチロイルヒドラジド（ＣＡＳ−ｎｏ６３２４５−３８−５）からなる群より選択される。最も好ましい有機金属不活性剤（ＭＤ）は、Ｎ，Ｎ’−ビス（３（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ．ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオニル）ヒドラジン（ＣＡＳ−ｎｏ３２６８７−７８−８）および／または２，２’−オキサミドビス−（エチル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ．ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）（ＣＡＳ−ｎｏ７０３３１−９４−１）である。一つの特に好ましい実施形態では、有機金属不活性剤（ＭＤ）は、Ｎ，Ｎ’−ビス（３（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ．ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオニル）ヒドラジン（ＣＡＳ−ｎｏ３２６８７−７８−８）である。
【００５５】
本射出成形物品（ＩＭＡ）および／またはポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、本発明において定義された異なる有機金属不活性剤（ＭＤ）を含みうるが、本射出成形物品（ＩＭＡ）および／またはポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、本明細書において定義された一種類の有機金属不活性剤（ＭＤ）だけを含むのが好ましい。
【００５６】
ポリプロピレン組成物（ＰＣ）の一つのさらなる必須成分は、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）である。
【００５７】
本発明において用いられるところの「異相プロピレンコポリマー」または「異相」という表現は、弾性プロピレンコポリマーが（半）結晶ポリプロピレン中に（微細に）分散されていることを示す。換言すれば、（半）結晶ポリプロピレンが、弾性プロピレンコポリマーがマトリックス中すなわち（半）結晶ポリプロピレン中の包含物を形成するマトリックスを構成する。したがって、マトリックスはマトリックスの一部ではない（微細に）分散された包含物を含み、前記包含物は弾性プロピレンコポリマーを含む。本発明による「包含物」という用語は、マトリックスと包含物とが異相システム内で異なる相を形成することを示すのが好ましく、前記包含物は、例えば電子顕微鏡法もしくは原子間力顕微鏡法などの高解像度顕微鏡法によって、または動機械的熱分析（ＤＭＴＡ：ｄｙｎａｍｉｃ  ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ  ｔｈｅｒｍａｌ  ａｎａｌｙｓｉｓ）によって見ることができる。特にＤＭＴＡでは、少なくとも二つの異なるガラス転移温度の存在によって多相構造体の存在が識別されうる。
【００５８】
本発明による（半）結晶ポリプロピレンはプロピレンコポリマー（Ｍ）である一方で、弾性部分は弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）である。
【００５９】
本明細書に言及された他の成分と混合される前の異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、ポリマー成分としてマトリックスとしてのプロピレンコポリマー（Ｍ）とその中に分散された弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）だけを含むのが好ましい。換言すれば、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、さらなる添加物を含むことができるが、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）の総量に基づいて、より好ましくは異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）中に存在するポリマーに基づいて５重量％を超える、より好ましくは１重量％を超えるなど、３重量％を超える量の他のポリマーを含むことができない。このような少量で存在しうる一つの追加のポリマーは、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）の調製によって得られる反応生成物であるポリエチレンである。したがって、本発明において定義される異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、プロピレンコポリマー（Ｍ）、弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）、および任意にポリエチレンだけを本段落に記載の量で含むものと特に理解される。
【００６０】
異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）の生産によって得られうるポリエチレンは、本発明に定義される高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）ではない。本発明による高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）は、別々にポリプロピレン組成物（ＰＣ）に加えられ、したがって異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）の一部でありうるポリエチレンではない。
【００６１】
異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が３．０〜１２ｇ／１０分の範囲内であるのが好ましく、４．０〜８．０ｇ／１０分の範囲内など、４．０〜１０ｇ／１０分の範囲内であるのがより好ましい。
【００６２】
本発明による異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、
（ａ）プロピレン、
ならびにコモノマーとしての
（ｂ）エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２α−オレフィン
から誘導される単位を含み、より好ましくはこれらの単位からなる。
【００６３】
異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、プロピレンおよびプロピレンと共重合可能なコモノマー、例えばエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０α−オレフィン等のコモノマー、例えば１−ブテンおよび／または１−ヘキセンを含むのが好ましい。異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、プロピレン以外に、エチレン、１−ブテンおよび１−ヘキセンからなる群より選択されるコモノマー（ｃｏｍｍｏｎｅｒ）を含み、特にこれらのコモノマーからなるのが好ましい。特に、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、プロピレン以外に、エチレンおよび／または１−ブテンから誘導可能な単位を含む。好ましい実施形態において、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、エチレンおよびプロピレンから誘導可能な単位からなる。
【００６４】
異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）中のエチレンなどのコモノマー含量は、５．０〜１５．０ｍｏｌ％の範囲内であるのが好ましく、６．０〜１２．０ｍｏｌ％の範囲内であるのがより好ましく、６．５〜１１．０ｍｏｌ％の範囲内であるのがさらに好ましく、７．０〜９．０ｍｏｌ％など、７．０〜１０．０ｍｏｌ％であるのがより好ましい。
【００６５】
上述のように、第一異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）のマトリックスは、プロピレンコポリマー（Ｍ）である。
【００６６】
本発明によるプロピレンコポリマー（Ｍ）は、
（ａ）プロピレン、
ならびにコモノマーとしての
（ｂ）エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２α−オレフィン
から誘導される単位を含み、好ましくはこれらの単位からなる。
【００６７】
プロピレンコポリマー（Ｍ）は、プロピレンおよびプロピレンと共重合可能なコモノマー、例えばエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０α−オレフィン等のコモノマー、例えば１−ブテンおよび／または１−ヘキセンを含むのが好ましい。プロピレンコポリマー（Ｍ）は、プロピレン以外に、エチレン、１−ブテンおよび１−ヘキセンからなる群より選択されるコモノマー（ｃｏｍｍｏｎｅｒ）を含み、特にこれらのコモノマーからなるのが好ましい。特に、プロピレンコポリマー（Ｍ）は、プロピレン以外に、エチレンおよび／または１−ブテンから誘導可能な単位を含む。好ましい実施形態において、プロピレンコポリマー（Ｍ）は、エチレンおよびプロピレンから誘導可能な単位からなる。
【００６８】
プロピレンコポリマー（Ｍ）中のエチレンなどのコモノマー含量は、０．２〜６．０ｍｏｌ％の範囲内であるのが好ましく、０．４〜４．０ｍｏｌ％の範囲内であるのがより好ましく、０．４〜２．０ｍｏｌ％の範囲内であるのがさらに好ましく、０．５〜１．３ｍｏｌ％など、０．４〜１．５ｍｏｌ％であるのがより好ましい。
【００６９】
プロピレンコポリマー（Ｍ）の冷キシレン可溶分（ＸＣＳ）は、広範囲にわたることができ、すなわち最大５．０重量％である。しかし、プロピレンコポリマー（Ｍ）の冷キシレン可溶分（ＸＣＳ）は、０．３〜４．０重量％の範囲内であるのが好ましく、１．０〜３．０重量％の範囲内など、０．５〜３．５重量％の範囲内であるのがより好ましい。
【００７０】
プロピレンコポリマー（Ｍ）はメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が４．０〜１５ｇ／１０分の範囲内であるのがさらに好ましく、７．０〜１０ｇ／１０分の範囲内など、６．０〜１２ｇ／１０分の範囲内であるのがより好ましい。
【００７１】
異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）の一つのさらなる必須成分は、その弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）である。
【００７２】
好ましくは、本発明による弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）は、
（ａ）プロピレン、
ならびにコモノマーとしての
（ｂ）エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２α−オレフィン
から誘導される単位を含み、より好ましくはこれらの単位からなる。
【００７３】
弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）は、プロピレンおよびプロピレンと共重合可能なコモノマー、例えばエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０α−オレフィン等のコモノマー、例えば１−ブテンおよび／または１−ヘキセンを含むのが好ましい。弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）は、プロピレン以外に、エチレン、１−ブテンおよび１−ヘキセンからなる群より選択されるコモノマー（ｃｏｍｍｏｎｅｒ）を含み、特にこれらのコモノマーからなるのが好ましい。特に、弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）は、プロピレン以外に、エチレンおよび／または１−ブテンから誘導可能な単位を含む。好ましい実施形態において、弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）は、エチレンおよびプロピレンから誘導可能な単位からなる。
【００７４】
プロピレンコポリマー（Ｍ）および弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）のコモノマー（類）は、エチレンなど、同じであるのが特に好ましい。
【００７５】
弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）のエチレンなどのコモノマー含量は、４０〜６７ｍｏｌ％の範囲内であるのが好ましく、４２〜６６ｍｏｌ％の範囲内であるのがより好ましく、４３〜６６ｍｏｌ％の範囲内であるのがさらに好ましく、４５〜６６ｍｏｌ％の範囲内であるのがなお好ましい。
【００７６】
弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）の特性は、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）の非晶質画分（ＡＭ）だけでなく冷キシレン可溶（ＸＣＳ）分に主に影響する。
【００７７】
したがって異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、冷キシレン可溶分（ＸＣＳ）が８．０〜２０重量％の範囲内でありうるのが好ましく、９．０〜１８．０重量％の範囲内でありうるのがより好ましく、１２〜１４重量％など、１０〜１５重量％の範囲内でありうるのがなお好ましい。
【００７８】
前段落に加えてまたは代わりに、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、非晶質画分（ＡＭ）が６．０〜１８重量％の量であるのが好ましく、８．０〜１５重量％の範囲内であるのがより好ましく、１１〜１３重量％の範囲内など、１０〜１４重量％の範囲内であるのがなお好ましい。
【００７９】
さらに、弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）は、中程度の重量平均分子量を有するのが好ましい。高い固有粘度（ＩＶ：ｉｎｔｒｉｎｓｉｃ  ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ）値は、高い重量平均分子量を反映する。したがって、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）の冷キシレン可溶画分（ＸＣＳ）の非晶質画分（ＡＭ）は、固有粘度（ＩＶ）が２．０ｄｌ／ｇ以上であるものと理解され、２．０〜３．０ｄｌ／ｇの範囲内であるのがより好ましく、２．０〜２．８ｄｌ／ｇの範囲内であるのがより好ましく、２．２〜２．６ｄｌ／ｇの範囲内であるのがなお好ましい。
【００８０】
非晶質画分（ＡＭ）は、
（ａ）プロピレン、
ならびにコモノマーとしての
（ｂ）エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２α−オレフィン
から誘導される単位を含むのが好ましく、これらの単位からなるのがより好ましい。
【００８１】
非晶質画分（ＡＭ）は、プロピレンおよびプロピレンと共重合可能なコモノマー、例えばエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０α−オレフィン等のコモノマー、例えば１−ブテンおよび／または１−ヘキセンを含むのが好ましい。非晶質画分（ＡＭ）は、プロピレン以外に、エチレン、１−ブテンおよび１−ヘキセンからなる群より選択されるコモノマー（ｃｏｍｍｏｎｅｒ）を含み、特にこれらのコモノマーからなるのが好ましい。特に、非晶質画分（ＡＭ）は、プロピレン以外に、エチレンおよび／または１−ブテンから誘導可能な単位を含む。好ましい実施形態において、非晶質画分（ＡＭ）は、エチレンおよびプロピレンから誘導可能な単位からなる。
【００８２】
非晶質画分（ＡＭ）のエチレンなどのコモノマー含量は、３５〜５５ｍｏｌ％の範囲内であるのが好ましく、４０〜５０ｍｏｌ％の範囲内であるのがより好ましく、４２〜４８ｍｏｌ％の範囲内であるのがさらに好ましい。
【００８３】
上述のα核形成剤は、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）の、したがってポリプロピレン組成物（ＰＣ）の一部であるのが最も好ましい。したがって、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）の、したがってポリプロピレン組成物（ＰＰ）のα核形成剤含量は、最大５．０重量％であるのが好ましい。好ましい実施形態において、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）したがってポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、３，０００ｐｐｍ以下、より好ましくは１〜２，０００ｐｐｍのα核形成剤、特にジベンジリデンソルビトール（例えば１，３：２，４ジベンジリデンソルビトール）、ジベンジリデンソルビトール誘導体、好ましくはジメチルジベンジリデンソルビトール（例えば１，３：２，４ジ（メチルベンジリデン）ソルビトール）、または置換ノニトール誘導体、例えば１，２，３−トリデオキシ−４，６：５，７−ｂｉｓ−Ｏ−［（４−プロピルフェニル）メチレン］−ノニトール、ビニルシクロアルカンポリマー、ビニルアルカンポリマーおよびそれらの混合物からなる群より選択されるα核形成剤を含む。
【００８４】
好ましい実施形態では、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）したがってポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、ビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ：ｖｉｎｙｌｃｙｃｌｏｈｅｘａｎｅ）などのビニルシクロアルカンポリマーおよび／またはビニルアルカンポリマーをα核形成剤として含む。好ましくは本実施形態において、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、ビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）などのビニルシクロアルカンポリマーおよび／またはビニルアルカンポリマー、好ましくはビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）を含む。ビニルシクロアルカンは、ＢＮＴ技術によって異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）に、したがってポリプロピレン組成物（ＰＰ）に任意に導入されるビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）ポリマーであるのが好ましい。この好ましい実施形態において、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）中のビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）などのビニルシクロアルカンポリマーおよび／またはビニルアルカンポリマーの量、より好ましくはビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）ポリマーの量は、５００ｐｐｍ以下であるのがより好ましく、０．５〜２００ｐｐｍであるのがより好ましく、１〜１００ｐｐｍであるのが最も好ましい。したがって、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、ビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）ポリマーを５００ｐｐｍ以下含むのが好ましく、０．１〜２００ｐｐｍ含むのがより好ましく、０．２〜１００ｐｐｍ含むのが最も好ましい。
【００８５】
ＢＮＴ技術に関しては、国際出願国際公開第９９／２４４７８号、第９９／２４４７９号および特に第００／６８３１５号が参照される。この技術によれば、触媒系、好ましくはチーグラー・ナッタプロ触媒が、特に特別なチーグラー・ナッタプロ触媒と外部ドナーと助触媒とを含む触媒系の存在下でビニル化合物を重合することにより改変されることができ、このビニル化合物は、式
ＣＨ２＝ＣＨ−ＣＨＲ３Ｒ４
を有し、式中、Ｒ３およびＲ４は、一緒になって５員または６員の飽和、不飽和もしくは芳香族環を形成するか、または独立して１〜４の炭素原子を含むアルキル基を表し、改変された触媒が、本発明による異相ポリプロピレンすなわち異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）の調製のために用いられる。重合されたビニル化合物は、α核形成剤として作用する。触媒の改変ステップにおける固体触媒成分に対するビニル化合物の重量比は、最大５（５：１）であるのが好ましく、最大３（３：１）であるのが好ましく、０．５（１：２）〜２（２：１）であるのが最も好ましい。最も好ましいビニル化合物は、ビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）である。
【００８６】
さらに、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、
（ａ）第一反応器（Ｒ１）においてプロピレンと少なくとも一つのエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンとを重合して、プロピレンコポリマー（ＰＣ：ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ  ｃｏｐｏｌｙｍｅｒ）の第一ポリプロピレン画分を得るステップと、
（ｂ）第一ポリプロピレン画分を第二反応器（Ｒ２）に移すステップと、
（ｃ）第二反応器（Ｒ２）において、前記第一ポリプロピレン画分の存在下で、プロピレンと少なくとも一つのエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンとを重合し、これにより第二ポリプロピレン画分を得るステップであって、前記第一ポリプロピレン画分と前記第二ポリプロピレン画分とが、プロピレンコポリマー（ＰＣ）、すなわち異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）のマトリックスを形成する、ステップと、
（ｄ）ステップ（ｃ）のプロピレンコポリマー（ＰＣ）を第三反応器（Ｒ３）に移すステップと、
（ｅ）第三反応器（Ｒ３）において、ステップ（ｃ）において得られたプロピレンコポリマー（ＰＣ）の存在下で、プロピレンとエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンの少なくとも一つとを重合し、これにより弾性プロピレン（Ｒ）を得るステップであって、プロピレンコポリマー（ＰＣ）と弾性プロピレンコポリマー（Ｒ）とが、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）を形成する、ステップと
を含む逐次重合プロセスにおいて生産されるのが好ましい。
【００８７】
もちろん、第一反応器（Ｒ１）において第二ポリプロピレン画分を生産することもでき、第二反応器（Ｒ２）において第一ポリプロピレン画分を得ることもできる。
【００８８】
第二反応器（Ｒ２）と第三反応器（Ｒ３）との間に、モノマーが洗浄除去される（ｆｌａｓｈｅｄ  ｏｕｔ）のが好ましい。
【００８９】
「逐次重合プロセス」という用語は、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）が三つなど、少なくとも二つの直列に接続された反応器において生産されることを示す。したがって、本プロセスは、少なくとも第一反応器（Ｒ１）と第二反応器（Ｒ２）とを含み、第一反応器（Ｒ１）と第二反応器（Ｒ２）と第三反応器（Ｒ３）とを含むのがより好ましい。
【００９０】
「重合反応器」という用語は、本重合が起こることを示すものとする。したがってプロセスが三つの重合反応器からなる場合には、この定義は、プロセス全体が例えば予備重合反応器における予備重合ステップを含む選択肢を除外しない。「からなる」という用語は、本重合反応器を考慮した閉鎖的記述にすぎない。
【００９１】
第一反応器（Ｒ１）は、スラリー反応器（ＳＲ：ｓｌｕｒｒｙ  ｒｅａｃｔｏｒ）であるのが好ましく、バルクまたはスラリーで動作する任意の連続式もしくは単純撹拌バッチ槽反応器またはループ反応器とすることができる。バルクは、少なくとも６０％（ｗ／ｗ）のモノマーを含む反応媒体中の重合を意味する。本発明によれば、スラリー反応器（ＳＲ）は（バルク）ループ反応器（ＬＲ：ｌｏｏｐ  ｒｅａｃｔｏｒ）であるのが好ましい。
【００９２】
第二反応器（Ｒ２）および第三反応器（Ｒ３）は、気相反応器（ＧＰＲ：ｇａｓ  ｐｈａｓｅ  ｒｅａｃｔｏｒ）であるのが好ましい。このような気相反応器（ＧＰＲ）は、任意の機械混合式または流動床反応器とすることができる。気相反応器（ＧＰＲ）は、少なくとも０．２ｍ／秒の気体流速の機械撹拌式流動床反応器を含むのが好ましい。このように、気相反応器は、機械撹拌器を備えるのが好ましい流動床型反応器であると理解される。
【００９３】
したがって、好ましい実施形態では、第一反応器（Ｒ１）は、ループ反応器（ＬＲ）などのスラリー反応器（ＳＲ）であり、第二反応器（Ｒ２）および第三反応器（Ｒ３）は気相反応器（ＧＰＲ）である。したがって、本プロセスには、少なくとも三つ、好ましくは三つの重合反応器、すなわちループ反応器（ＬＲ）などのスラリー反応器（ＳＲ）、第一気相反応器（ＧＰＲ−１）および第二気相反応器（ＧＰＲ−２）が直列に接続されて使用される。必要に応じて、スラリー反応器（ＳＲ）の前に予備重合反応器が置かれる。
【００９４】
好ましい多段階プロセスは、欧州特許第０  ８８７  ３７９号、国際公開第９２／１２１８２号、国際公開第２００４／０００８９９号、国際公開第２００４／１１１０９５号、国際公開第９９／２４４７８号、国際公開第９９／２４４７９号または国際公開第００／６８３１５号等の特許文献に記載される、デンマークのＢｏｒｅａｌｉｓ  Ａ／Ｓにより開発されたような（ＢＯＲＳＴＡＲ（登録商標）技術として知られる）「ループ−気相」プロセスである。
【００９５】
さらに適切なスラリー−気相プロセスは、ＢａｓｅｌｌのＳｐｈｅｒｉｐｏｌ（登録商標）プロセスである。
【００９６】
好ましくは、上に定義した異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）を生産するための本プロセスにおいては、ステップ（ａ）の第一反応器（Ｒ１）、すなわちループ反応器（ＬＲ）などのスラリー反応器（ＳＲ）の条件は、以下の通りでありうる：
−  温度は、５０℃〜１１０℃の範囲内であり、６０℃〜１００℃の間であるのが好ましく、６８〜９５℃の間であるのがより好ましく、
−  圧力は、２０バール〜８０バールの範囲内であり、４０バール〜７０バールの間であるのが好ましく、
−  公知の様式でモル質量を制御するために水素が加えられうる。
【００９７】
その後、ステップ（ａ）からの反応混合物が、第二反応器（Ｒ２）すなわち気相反応器（ＧＰＲ−１）へ、すなわちステップ（ｃ）へ移され、ステップ（ｃ）での条件は以下の通りであるのが好ましい：
−  温度は、５０℃〜１３０℃の範囲内であり、６０℃〜１００℃の間であるのが好ましく、
−  圧力は、５バール〜５０バールの範囲内であり、１５バール〜３５バールの間であるのが好ましく、
−  公知の様式でモル質量を制御するために水素が加えられうる。
【００９８】
第三反応器（Ｒ３）、好ましくは第二気相反応器（ＧＰＲ−２）の条件は、第二反応器（Ｒ２）と同様である。
【００９９】
滞流時間は、三つの反応器ゾーンにおいて変動しうる。
【０１００】
ポリプロピレンを生産するためのプロセスの一実施形態では、バルク反応器、例えばループ反応器における滞留時間は、０．１〜２．５時間の範囲内、例えば０．１５〜１．５時間であり、気相反応器における滞流時間は、０．５〜４．０時間など、通常０．２〜６．０時間となる。
【０１０１】
必要に応じて、重合は周知の様式で、超臨界条件下で第一反応器（Ｒ１）すなわちループ反応器（ＬＲ）などのスラリー反応器（ＳＲ）において、および／または凝縮モードで気相反応器（ＧＰＲ）において、もたらされうる。
【０１０２】
プロセスは、以下に詳述するように、チーグラー・ナッタプロ触媒と、外部ドナーと任意に助触媒とを含む触媒系を用いた予備重合も含むのが好ましい。
【０１０３】
好ましい実施形態では、予備重合は、液体プロピレン中におけるバルクスラリー重合として行われる、すなわち液相は主にプロピレンを含み、微量の他の反応物および任意に不活性成分が溶解されている。
【０１０４】
予備重合反応は、典型的に１０〜６０℃の温度で行われ、１５〜５０℃の温度で行われるのが好ましく、２０〜４５℃の温度で行われるのがより好ましい。
【０１０５】
予備重合反応器内の圧力は重要ではないが、反応混合物を液相に維持するために十分に高くなければならない。したがって、圧力は２０〜１００バール、例えば３０〜７０バールでありうる。
【０１０６】
触媒成分は、予備重合ステップにすべて導入されるのが好ましい。しかし、固体触媒成分（ｉ）と助触媒（ｉｉ）とを別々に供給できる場合には、助触媒の一部だけを予備重合段階に導入し、残部を次の重合段階に導入することが可能である。また、そのような場合には、予備重合段階で十分な重合反応が得られる量の助触媒を予備重合段階に導入することが必要である。
【０１０７】
予備重合段階に他の成分も加えることが可能である。したがって、当技術分野で周知のようにプレポリマーの分子量を制御するために予備重合段階に水素を加えてもよい。さらに、粒子が互いにまたは反応器の壁に付着するのを防ぐために、帯電防止添加物を使用してもよい。
【０１０８】
予備重合条件および反応パラメータの正確な制御は、技術の熟練の範囲内である。
【０１０９】
本発明によれば、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、上述のように多段階重合プロセスによって、成分（ｉ）として低級アルコールとフタル酸エステルのエステル交換生成物を含むチーグラー・ナッタプロ触媒を含む触媒系の存在下で得られる。
【０１１０】
異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）を調製するために本発明により使用されるプロ触媒は、
ａ）噴霧結晶化またはエマルジョン凝固させたＭｇＣｌ２とＣ１〜Ｃ２アルコールの付加物をＴｉＣｌ４と反応させるステップ、
ｂ）前記Ｃ１〜Ｃ２アルコールと式（Ｉ）のジアルキルフタレートとの間のエステル交換が生じて内部ドナーを形成する条件下で、段階ａ）の生成物を前記式（Ｉ）のジアルキルフタレートと反応させるステップであって、
【化６】
0006362783.tif 000007
式中、Ｒ１’およびＲ２’は、独立して少なくともＣ５アルキルである、ステップ、
ｃ）段階ｂ）の生成物を洗浄するステップ、または
ｄ）任意にステップｃ）の生成物を追加のＴｉＣｌ４と反応させるステップ
によって調製される。
【０１１１】
プロ触媒は、例えば特許出願国際公開第８７／０７６２０号、第９２／１９６５３号、第９２／１９６５８号および欧州特許第０  ４９１  ５６６号に定義されるように生産される。これらの文献の内容は、参照によって本明細書に組み込まれる。
【０１１２】
まず、式ＭｇＣｌ２＊ｎＲＯＨのＭｇＣｌ２とＣ１〜Ｃ２アルコールとの付加物が形成される。式中、Ｒはメチルまたはエチルであり、ｎは１〜６である。アルコールとしてエタノールが使用されるのが好ましい。
【０１１３】
付加物は、まず噴霧結晶化またはエマルジョン凝固され、触媒担体として使用される。
【０１１４】
次のステップでは、式ＭｇＣｌ２＊ｎＲＯＨ、式中Ｒはメチルまたはエチルであり、エチルであるのが好ましく、ｎは１〜６である、の噴霧結晶化またはエマルジョン凝固された付加物が、ＴｉＣｌ４と接触させられてチタン化担体を形成し、その後、
・前記チタン化担体に、
（ｉ）Ｒ１’およびＲ２’ は独立して少なくともＣ８−アルキルなど、少なくともＣ５−アルキルである、式（Ｉ）のジアルキルフタレート
または好ましくは
（ｉｉ）Ｒ１’およびＲ２’は同じであり、少なくともＣ８−アルキルなど、少なくともＣ５−アルキルである、式（Ｉ）のジアルキルフタレート
またはより好ましくは
（ｉｉｉ）プロピルヘキシルフタレート（ＰｒＨＰ：ｐｒｏｐｙｌｈｅｘｙｌｐｈｔｈａｌａｔｅ）、ジオクチルフタレート（ＤＯＰ：ｄｉｏｃｔｙｌｐｈｔｈａｌａｔｅ）、ジ−イソ−デシルフタレート（ＤＩＤＰ：ｄｉ−ｉｓｏ−ｄｅｃｙｌｐｈｔｈａｌａｔｅ）、およびジトリデシルフタレート（ＤＴＤＰ：ｄｉｔｒｉｄｅｃｙｌｐｈｔｈａｌａｔｅ）からなる群より選択される式（Ｉ）のジアルキルフタレート、なお好ましくはジ−イソ−オクチルフタレートなどのジオクチルフタレート（ＤＯＰ）もしくはジエチルヘキシルフタレートであり、特にジエチルヘキシルフタレートである、式（Ｉ）のジアルキルフタレート
を加えて、第一生成物を形成するステップと、
・前記メタノールまたはエタノールが、前記式（Ｉ）のジアルキルフタレートの前記エステル基とエステル交換されるように、前記第一生成物を適切なエステル交換条件下、すなわち１００℃より高い温度に、好ましくは１００〜１５０℃の間、より好ましくは１３０〜１５０℃の間において、好ましくは少なくとも８０ｍｏｌ％、より好ましくは９０ｍｏｌ％、最も好ましくは９５ｍｏｌ％の、式（ＩＩ）のジアルキルフタレートを形成する、ステップであって、
【化７】
0006362783.tif 000008
Ｒ１およびＲ２は、メチルまたはエチルであり、エチルであるのが好ましく、
式（ＩＩ）のジアルキルフタレート（ｄｉａｌｋｙｌｐｈｔｈａｌａｔ）は、内部ドナーである、
ステップと、
・前記エステル交換生成物を、プロ触媒組成物（成分（ｉ））として回収するステップと
が行われる。
【０１１５】
式ＭｇＣｌ２＊ｎＲＯＨ、式中Ｒはメチルまたはエチルであり、ｎは１〜６である、の付加物は、好ましい実施形態においては、融解され、それから融解物がガスによって冷却溶媒または冷却ガスに注入されるのが好ましく、これによって付加物が例えば国際公開第８７／０７６２０号に記載されているように形態的に有利な形に結晶化される。
【０１１６】
この結晶化された付加物は、国際公開第９２／１９６５８号および第９２／１９６５３号に記載されるように、触媒担体として使用され、本発明に有用なプロ触媒に反応させられるのが好ましい。
【０１１７】
触媒残渣が抽出によって除去されると、エステルアルコールに由来する基が変化したチタン化担体と内部ドナーとの付加物が得られる。
【０１１８】
十分なチタンが担体上に残る場合、それはプロ触媒の活性要素として作用する。
【０１１９】
それ以外の場合には、十分なチタン濃度したがって活性を確保するために、上記の処理の後にチタン化が繰り返される。
【０１２０】
好ましくは、本発明によって使用されるプロ触媒は、チタンを最大２．５重量％含み、最大２．２％重量％含むのが好ましく、最大２．０重量％含むのがより好ましい。そのドナー含量は、４〜１２重量％の間であるのが好ましく、６〜１０重量％の間であるのがより好ましい。
【０１２１】
本発明によって使用されるプロ触媒は、アルコールとしてエタノールを用い、式（Ｉ）のジアルキルフタレートとしてジオクチルフタレート（ＤＯＰ）を用いて、内部ドナー化合物としてジエチルフタレート（ＤＥＰ：ｄｉｅｔｈｙｌ  ｐｈｔｈａｌａｔｅ）を産生することによって生産されたものであるのがより好ましい。
【０１２２】
さらに好ましくは、本発明によって使用される触媒は、実施例セクションに記載された触媒であり、特に式（Ｉ）のジアルキルフタレートとしてジオクチルフタレートを用いたものである。
【０１２３】
本発明による異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）の生産のためには、使用される触媒系は、特別なチーグラー・ナッタプロ触媒に加えて成分（ｉｉ）として有機金属助触媒を含むのが好ましい。
【０１２４】
したがって、トリエチルアルミニウム（ＴＥＡ：ｔｒｉｅｔｈｙｌａｌｕｍｉｎｉｕｍ）などのトリアルキルアルミニウム、ジアルキルアルミニウムクロリドおよびアルキルアルミニウムセスキクロリドからなる群より助触媒を選択することが好ましい。
【０１２５】
使用される触媒系の成分（ｉｉｉ）は、式（ＩＩＩａ）または（ＩＩＩｂ）によって表される外部ドナーである。式（ＩＩＩａ）は、
Ｓｉ（ＯＣＨ３）２Ｒ２５  （ＩＩＩａ）
によって定義され、式中、Ｒ５は、３〜１２の炭素原子を有する分枝アルキル基、好ましくは３〜６の炭素原子を有する分枝アルキル基、または４〜１２の炭素原子を有するシクロアルキル、好ましくは５〜８の炭素原子を有するシクロアルキルを表す。
【０１２６】
Ｒ５は、イソプロピル、イソブチル、イソペンチル、ｔｅｒｔ．−ブチル、ｔｅｒｔ．−アミル、ネオペンチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、メチルシクロペンチルおよびシクロヘプチルからなる群より選択されるのが特に好ましい。
【０１２７】
式（ＩＩＩｂ）は、
Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）３（ＮＲｘＲｙ）  （ＩＩＩｂ）
によって定義され、式中、ＲｘおよびＲｙは同じでも異なってもよく、１〜１２の炭素原子を有する炭化水素基を表す。
【０１２８】
ＲｘおよびＲｙは独立して１〜１２の炭素原子を有する直鎖脂肪族炭化水素基、１〜１２の炭素原子を有する分岐脂肪族炭化水素基および１〜１２の炭素原子を有する環式脂肪族炭化水素基からなる群より選択される。ＲｘおよびＲｙは独立してメチル、エチル、ｎ−プロピル、ｎ−ブチル、オクチル、デカニル、イソ−プロピル、イソ−ブチル、イソ−ペンチル、ｔｅｒｔ．−ブチル、ｔｅｒｔ．−アミル、ネオペンチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、メチルシクロペンチルおよびシクロヘプチルからなる群より選択されるのが特に好ましい。
【０１２９】
ＲｘおよびＲｙはいずれも同じであるのがより好ましく、ＲｘおよびＲｙはいずれもエチル基であるのがなお好ましい。
【０１３０】
外部ドナーは、ジシクロペンチルジメトキシシラン［Ｓｉ（ＯＣＨ３）２（シクロ−ペンチル）２］またはジイソプロピルジメトキシシラン［Ｓｉ（ＯＣＨ３）２（ＣＨ（ＣＨ３）２）２］などの、式（ＩＩＩａ）のものであるのがより好ましい。
【０１３１】
さらなる実施形態において、チーグラー・ナッタプロ触媒は、特別なチーグラー・ナッタプロ触媒（成分（ｉ））、外部ドナー（成分（ｉｉｉ））および任意に助触媒（成分（ｉｉｉ））を含む触媒系の存在下でビニル化合物を重合することによって改変されることができ、このビニル化合物は、式
ＣＨ２＝ＣＨ−ＣＨＲ３Ｒ４
を有し、式中、Ｒ３およびＲ４は、一緒になって５員または６員の飽和、不飽和または芳香族環を形成するか、または独立して１〜４の炭素原子を含むアルキル基を表し、改変された触媒が、本発明による異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）の調製のために用いられる。重合されたビニル化合物は、α核形成剤として作用しうる。
【０１３２】
触媒の改変に関しては、国際出願国際公開第９９／２４４７８号、第９９／２４４７９号および特に第００／６８３１５号が参照され、これらは触媒の改変に関する反応条件ならびに重合反応に関して参照により本明細書に組み込まれる。
【０１３３】
したがって、異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）はα核形成されるものと理解される。上に示したようにビニルシクロアルカンポリマーまたはビニルアルカンポリマーによってα核形成がもたらされない場合には、以下のα核形成剤が存在しうる
（ｉ）モノカルボン酸およびポリカルボン酸の塩、例えば安息香酸ナトリウムまたはアルミニウムｔｅｒｔ−ブチルベンゾエート、および
（ｉｉ）ジベンジリデンソルビトール（例えば１，３：２，４ジベンジリデンソルビトール）およびＣ１〜Ｃ８アルキル置換ジベンジリデンソルビトール誘導体、例えばメチルジベンジリデンソルビトール、エチルジベンジリデンソルビトールもしくはジメチルジベンジリデンソルビトール（例えば１，３：２，４ジ（メチルベンジリデン）ソルビトール）等、または置換ノニトール誘導体、例えば１，２，３−トリデオキシ−４，６：５，７−ビス−Ｏ−［（４−プロピルフェニル）メチレン］−ノニトール等、および
（ｉｉｉ）リン酸のジエステルの塩、例えばナトリウム２，２’−メチレンビス（４，６，−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスフェートまたはアルミニウム−ヒドロキシ−ビス［２，２’−メチレン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］、ならびに
（ｉｖ）それらの混合物。
【０１３４】
もう一つの必須成分として、本発明によるポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、無機充填剤（Ｆ）を含む。
【０１３５】
無機充填剤（Ｆ）が存在する場合には、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）中の量は、上に定義した量である。
【０１３６】
無機充填剤（Ｆ）は、マイカ、ウォラストナイト、カオリナイト、スメクタイト、炭酸カルシウム、モンモリロナイト、タルク、フィロシリケートまたはそれらの混合物であるのが好ましい。最も好ましい無機充填剤（Ｆ）は、タルクである。
【０１３７】
無機充填剤（Ｆ）は、質量百分率による粒度分布から計算され、レーザ回折により測定されるメジアン粒子径ｄ５０が、０．２〜２０．０μｍの範囲内であるのが好ましく、０．３〜１５．０μｍの範囲内であるのがより好ましく、０．４〜１０．０μｍの範囲内であるのがさらに好ましい。最も好ましいメジアン粒子径ｄ５０は、０．４５〜１．２μｍの範囲内の最適なメジアン粒子径ｄ５０を含めて、０．４５〜５．０μｍの範囲内である。
【０１３８】
加えてまたは代わりに、無機充填剤（Ｆ）は、比表面積ＢＥＴが１．０〜５０．０ｍ２／ｇの範囲内であり、５．０〜４０．０ｍ２／ｇの範囲内であるのがより好ましく、１０．０〜３０．０ｍ２／ｇの範囲内であるのがさらに好ましく、１０．０〜２０．０ｍ２／ｇの範囲内であるのがなお好ましい。
【０１３９】
ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を含みうる。好ましい量は、上に提供されている。一つの好ましい実施形態では、ポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、高密度ポリエチレンを一切含まない。
【０１４０】
高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）は、存在する場合には、密度が少なくとも０．９４０ｇ／ｃｍ３であり、０．９４０〜０．９７０ｇ／ｃｍ３の範囲内など、少なくとも０．９５０ｇ／ｃｍ３であるのがより好ましく、０．９５０〜０．９６２ｇ／ｃｍ３の範囲内であるのがさらに好ましい。
【０１４１】
高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）は、メルトフローレートＭＦＲ２（１９０℃、２．１６ｋｇ）が１〜１５ｇ／１０分の範囲内であるのが好ましく、１〜１０ｇ／１０分の範囲内であるのが好ましく、１〜８ｇ／１０分の範囲内であるのがより好ましい。
【０１４２】
本発明による高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）は、当技術分野において周知であり、例えばＢｏｒｅａｌｉｓ  ＡＧからＭＢ７５４１として入手可能である。
【０１４３】
次に、本発明を以下に提供する実施例によってさらに詳細に説明する。
【実施例】
【０１４４】
１．定義／測定方法
別段の定めがない限り、以下の用語の定義および決定方法が以下の実施例だけでなく以上の一般的説明にも当てはまる。
【０１４５】
ＮＭＲ分光法によるミクロ構造の定量
定量的核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法を用いて、ポリプロピレンホモポリマーのアイソタクティシティおよびレギオ規則性を定量する。
【０１４６】
１Ｈおよび１３Ｃにつきそれぞれ４００．１５および１００．６２ＭＨｚで動作するＢｒｕｋｅｒ  Ａｄｖａｎｃｅ  ＩＩＩ  ４００ＮＭＲ分光計を用いて溶液状態で定量的１３Ｃ｛１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを記録した。すべてのスペクトルを、１３Ｃに最適化された１０ｍｍの拡張温度プローブヘッドを使用して１２５℃ですべての空気圧に窒素ガスを使用して記録した。
【０１４７】
ポリプロピレンホモポリマーでは、約２００ｍｇの材料を１，２−テトラクロロエタン−ｄ２（ＴＣＥ−ｄ２）に溶解した。均質の溶液を確保するために、ヒートブロックにおける最初のサンプル調製の後、ＮＭＲチューブを、回転オーブン（ｒｏｔａｔａｒｙ  ｏｖｅｎ）で少なくとも一時間さらに加熱した。マグネットに挿入し、チューブを１０Ｈｚで回転させた。このセットアップは、タクティシティ分布定量に必要な高解像能のために主に選択された（Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．２６（２００１）４４３；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．；Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｍｏｎａｃｏ，Ｇ．，Ｖａｃａｔｅｌｌｏ，Ｍ．，Ｓｅｇｒｅ，Ａ．Ｌ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  ３０（１９９７）６２５１）。ＮＯＥおよびバイレベルＷＡＬＴＺ１６デカップリングスキーム（Ｚｈｏｕ，Ｚ．，Ｋｕｅｍｍｅｒｌｅ，Ｒ．，Ｑｉｕ，Ｘ．，Ｒｅｄｗｉｎｅ，Ｄ．，Ｃｏｎｇ，Ｒ．，Ｔａｈａ，Ａ．，Ｂａｕｇｈ，Ｄ．Ｗｉｎｎｉｆｏｒｄ，Ｂ．，Ｊ．Ｍａｇ．Ｒｅｓｏｎ．１８７（２００７）２２５；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃａｒｂｏｎｎｉｅｒｅ，Ｐ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｐｅｌｌｅｃｃｈｉａ，Ｒ．，Ｓｅｖｅｒｎ，Ｊ．，Ｔａｌａｒｉｃｏ，Ｇ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｒａｐｉｄ  Ｃｏｍｍｕｎ．２００７，２８，１１２８９）を利用して、標準的シングルパルス励起を用いた。スペクトルあたり合計８１９２（８ｋ）のトランジェントが得られた。
【０１４８】
定量的１３Ｃ｛１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを処理し、積分し、専用のコンピュータプログラムを使用して積分値から関連の定量的特性を決定した。
【０１４９】
ポリプロピレンホモポリマーについて、すべての化学シフトは、２１．８５ｐｐｍのメチルアイソタクチックペンタッド（ｍｍｍｍ）を内部標準とする。
【０１５０】
レギオ欠陥（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．，Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．，Ｆａｉｔ，Ａ．，Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．，Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．２０００，１００，１２５３；；Ｗａｎｇ，Ｗ−Ｊ．，Ｚｈｕ，Ｓ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  ３３（２０００），１１５７；Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  １７（１９８４），１９５０）またはコモノマーに対応する特徴的シグナルが観察された。
【０１５１】
２３．６〜１９．７ｐｐｍの間のメチル領域の積分によってタクティシティ分布を定量し、目的のテレオシーケンスに関連しない部位を補正した（Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．２６（２００１）４４３；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｍｏｎａｃｏ，Ｇ．，Ｖａｃａｔｅｌｌｏ，Ｍ．，Ｓｅｇｒｅ，Ａ．Ｌ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  ３０（１９９７）６２５１）。
【０１５２】
特に、ステレオシーケンスの特定の積分領域からの代表的なレギオ欠陥およびコモノマー積分値の減算によって、レギオ欠陥およびコモノマーのタクティシティ分布の定量に対する影響を補正した。
【０１５３】
アイソタクティシティをペンタッドレベルで決定し、すべてのペンタッドシーケンスに対するアイソタクチックペンタッド（ｍｍｍｍ）シーケンスの百分率として報告した：
［ｍｍｍｍ］％＝１００＊（ｍｍｍｍ／すべてのペンタッドの合計）
【０１５４】
１７．７および１７．２ｐｐｍの二つのメチル部位の存在下で２，１エリスロレギオ欠陥の存在が示され、他の特徴的部位によって確認された。他のタイプのレギオ欠陥に対応する特徴的シグナルは、観察されなかった（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．，Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．，Ｆａｉｔ，Ａ．，Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．，Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．２０００，１００，１２５３）。
【０１５５】
１７．７および１７．２ｐｐｍの二つの特徴的メチル部位の平均積分値を用いて、２，１エリスロレギオ欠陥の量を定量した：
Ｐ２１ｅ＝（Ｉｅ６＋Ｉｅ８）／２
【０１５６】
１，２一次挿入プロペンの量をメチル領域に基づいて定量し、一次挿入に関係しないこの領域に含まれる部位およびこの領域から除外される一次挿入部位につき補正を行った：
Ｐ１２＝ＩＣＨ３＋Ｐ１２ｅ
【０１５７】
プロペンの総量を、一次挿入プロペンおよび他のすべての存在するレギオ欠陥との合計として定量した：
Ｐｔｏｔａｌ＝Ｐ１２＋Ｐ２１ｅ
【０１５８】
すべてのプロペンに対して２，１エリスロレギオ欠陥のモルパーセントを定量した：
［２１ｅ］ｍｏｌ．％＝１００＊（Ｐ２１ｅ／Ｐｔｏｔａｌ）
【０１５９】
エチレンの取り込みに対応する特徴的シグナルが観察され（Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  １９８４，１７，１９５０に記載の通り）、ポリマー中のすべてのモノマーに対するポリマー中のエチレンの画分としてコモノマー画分を計算した。
【０１６０】
Ｗ−Ｊ．ＷａｎｇおよびＳ．Ｚｈｕ，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  ２０００，３３  １１５７の方法を用いて、１３Ｃ｛１Ｈ｝スペクトルの全スペクトル領域にわたる複数のシグナルの積分によって、コモノマー画分を定量した。この方法は、その安定性と必要に応じてレギオ欠陥の存在を考慮する能力により選択された。広範囲の遭遇したコモノマー含量にわたる適用可能性を高めるために、積分領域をわずかに調整した。
【０１６１】
コモノマー取り込みのモルパーセントを、モル分率から計算した。
【０１６２】
コモノマー取り込みの重量パーセントを、モル分率から計算した。
【０１６３】
融解温度（Ｔｍ）：ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ  Ｑ２０００示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって５〜７ｍｇのサンプルで測定した。ＤＳＣを、ＩＳＯ１１３５７／第三部／方法Ｃ２にしたがって、加熱／冷却／加熱サイクルで、１０℃／分の走査速度で、−３０〜＋２２５℃の温度範囲で行う。第二加熱ステップから融解温度を決定する。
【０１６４】
密度は、ＩＳＯ１１８３−１−方法Ａ（２００４）にしたがって測定する。サンプル調製は、ＩＳＯ１８７２−２：２００７にしたがって圧縮成形によって行う。
【０１６５】
ＭＦＲ２（２３０℃）は、ＩＳＯ１１３３（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）にしたがって測定する。
【０１６６】
ＭＦＲ２（１９０℃）は、ＩＳＯ１１３３（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）にしたがって測定する。
【０１６７】
冷キシレン可溶分（ＸＣＳ、重量％）：冷キシレン可溶分（ＸＣＳ）の含量は、ＩＳＯ１６１５２；第一版；２００５−０７−０１にしたがって２５℃で決定する
【０１６８】
非晶質含量（ＡＭ）は、上述の冷キシレン可溶画分（ＸＣＳ）を分離し、アセトンで非晶質部分を沈殿させることによって測定する。沈殿物をろ過し、９０℃の真空オーブンで乾燥させた。
【数１】
0006362783.tif 000009
式中、
「ＡＭ％」は、非晶質画分であり、
「ｍ０」は、初期ポリマー分量（ｇ）であり、
「ｍ１」は、沈殿物の重量（ｇ）であり、
「ｖ０」は、初期体積（ｍｌ）であり、
「ｖ１」は、分析サンプルの体積（ｍｌ）である。
【０１６９】
固有粘度は、ＤＩＮ  ＩＳＯ１６２８／１、１９９９年１０月にしたがって（デカリン中１３５℃で）測定する。
【０１７０】
曲げ弾性率は、ＩＳＯ１７８にしたがった三点曲げにおいて、ＩＳＯ２９４−１：１９９６にしたがって調製した８０×１０×４ｍｍの射出成形試料で決定した。
【０１７１】
引張強度；破断点伸び歪（または破断点伸び）は、ＥＮ  ＩＳＯ１８７３−２に記載される射出成形試料（ドッグボーン形状、厚さ４ｍｍ）を使用して、ＩＳＯ５２７−２（クロスヘッド速度＝５０ｍｍ／分；２３℃）にしたがって測定する。
【０１７２】
アイゾットノッチ付き衝撃強度は、ＥＮ  ＩＳＯ１８７３−２に記載される射出成形試験試料（８０×１０×４ｍｍ）を使用して、ＩＳＯ１８０／１Ａにしたがって２３℃で決定する
【０１７３】
メジアン粒子径ｄ５０（レーザ回折）は、ＩＳＯ１３３２０−１にしたがってレーザ回折（Ｍａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ）により決定される粒度分布［質量百分率］から計算する。
【０１７４】
比表面積は、ＤＩＮ６６１３１／２にしたがってＢＥＴ表面として決定する。
【０１７５】
応力白化は、ＤｕＰｏｎｔ衝撃試験機を使用して、標準ＧＭ９３０２Ｐにしたがって厚さ３．２ｍｍ（１５０×９０×３．２ｍｍ）の射出成形プラークで測定した。
【０１７６】
２．実施例
本発明を、以下の実施例により例証する。
【０１７７】
発明の実施例に使用した異相プロピレンコポリマー（ＲＡＨＥＣＯ）は、欧州特許第０  ８８７  ３７９Ａ１号に開示されるように、既知のＢｏｒｓｔａｒ（登録商標）技術によって、一つのスラリーループ反応器および二つの気相反応器を用いて調製した。
【０１７８】
ＲＡＨＥＣＯの重合プロセスで使用する触媒は、以下のように生産されたものである。まず、０．１ｍｏｌのＭｇＣｌ２ｘ３ＥｔＯＨを、大気圧の反応器において２５０ｍｌのデカンに不活性条件下で懸濁した。溶液を−１５℃の温度に冷却し、温度を前記レベルに維持しながら３００ｍｌの冷ＴｉＣｌ４を加えた。それから、スラリーの温度を２０℃にゆっくり上昇させた。この温度で、０．０２ｍｏｌのジオクチルフタレート（ＤＯＰ）をスラリーに加えた。フタレートの添加後、温度を９０分間で１３５℃に上昇させ、スラリーを６０分間おいた。それから、さらに３００ｍｌのＴｉＣｌ４を加え、温度を１２０分間１３５℃に保った。この後、触媒を液体からろ過し、８０℃で３００ｍｌのヘプタンにより６回洗浄した。それから固体触媒成分をろ過し、乾燥させた。触媒およびその調製コンセプトは、例えば特許文献欧州特許第４９１５６６号、第５９１２２４号または第５８６３９０号に記載されている。最終ポリマー中２００ｐｐｍのポリ（ビニルシクロヘキサン）（ＰＶＣＨ）の濃度を達成する量でビニルシクロヘキサンを用いて触媒を予備重合した（欧州特許第１１８３３０７Ａ１号を参照）。助触媒としてトリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）、ドナーとしてジシクロペンチルジメトキシシラン（Ｄ−ドナー）を使用した。アルミニウム対ドナーの比を、表１に示す。
【０１７９】
【表１】
0006362783.tif 000010
【０１８０】
本発明によるポリプロピレン組成物（ＰＣ）は、溶融混合によって生産した。
【表２】
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