(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ゴム組成物を用いて作製したタイヤ部材を有するタイヤであって、
前記ゴム組成物の加硫後のゴム物性が、７０℃におけるｔａｎδが０．１２以下、０℃におけるｔａｎδが０．４０以上、及び、ガラス転移温度が−２０℃以下であることを特徴とし、
前記ゴム組成物が、天然ゴム、ブタジエンゴム及びスチレンブタジエンゴムを含むゴム成分と、シリカと、可塑剤とを含み、
ゴム成分１００質量％中の前記ブタジエンゴムの含有量が２０〜４０質量％であり、
ゴム成分１００質量％中の前記スチレンブタジエンゴムの含有量が５０〜８０質量％であり、
ゴム成分１００質量部に対する前記シリカの含有量が４０〜１００質量部であり、
ゴム成分１００質量部に対する前記可塑剤の含有量が１０〜３０質量部であり、かつ、
下記数式を満たすタイヤ。
【数１】
0006329187.tif 000011
（上記数式中、Ａは、ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｂは、ブタジエンゴムのシス含量（質量％）を表す。Ｃは、ゴム成分１００質量％中のスチレンブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｄは、スチレンブタジエンゴムの結合スチレン量（質量％）を表す。Ｅは、スチレンブタジエンゴムのビニル含量（モル％）を表す。Ｆは、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）を表す。Ｇは、シリカの窒素吸着比表面積（ｍ２／ｇ）を表す。Ｈは、ゴム成分１００質量部に対する可塑剤の含有量（質量部）を表す。ｅはネイピア数を表し、ｌｏｇは自然対数を表す。）
【請求項２】
ゴム組成物を用いて作製したタイヤ部材を有するタイヤであって、
前記ゴム組成物の加硫後のゴム物性が、７０℃におけるｔａｎδが０．１２以下、０℃におけるｔａｎδが０．４０以上、及び、ガラス転移温度が−２０℃以下であることを特徴とし、
前記ゴム組成物が、ブタジエンゴム及びビニル含量が５８モル％以下のスチレンブタジエンゴムを含むゴム成分と、シリカと、可塑剤とを含み、
ゴム成分１００質量％中の前記ブタジエンゴムの含有量が２０〜４０質量％であり、
ゴム成分１００質量％中の前記スチレンブタジエンゴムの含有量が５０〜８０質量％であり、
ゴム成分１００質量部に対する前記シリカの含有量が４０〜１００質量部であり、
ゴム成分１００質量部に対する前記可塑剤の含有量が１０〜３０質量部であり、かつ、
下記数式を満たすタイヤ。
【数２】
0006329187.tif 000012
（上記数式中、Ａは、ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｂは、ブタジエンゴムのシス含量（質量％）を表す。Ｃは、ゴム成分１００質量％中のスチレンブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｄは、スチレンブタジエンゴムの結合スチレン量（質量％）を表す。Ｅは、スチレンブタジエンゴムのビニル含量（モル％）を表す。Ｆは、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）を表す。Ｇは、シリカの窒素吸着比表面積（ｍ２／ｇ）を表す。Ｈは、ゴム成分１００質量部に対する可塑剤の含有量（質量部）を表す。ｅはネイピア数を表し、ｌｏｇは自然対数を表す。）
ただし、粒子（ｘ）及び該粒子（ｘ）の少なくとも一部を被覆する最外被膜を有する被覆重合体粒子であって、
該粒子（ｘ）が重合体（Ａ）を含有し、
該最外被膜がファルネセン由来の単量体単位を含む重合体（Ｂ）を含有する、被覆重合体粒子を含むゴム成分（Ｘ）、及びフィラー（Ｙ）を含有するゴム組成物であって、ゴム成分（Ｘ）総量中における該被覆重合体粒子の含有量が１〜５０質量％であり、ゴム成分（Ｘ）１００質量部に対し、フィラー（Ｙ）を２０〜１５０質量部含有する、ゴム組成物を少なくとも一部に用いたタイヤ
は除く。
【請求項３】
前記タイヤ部材が、トレッドである請求項１又は２記載のタイヤ。
【請求項４】
ゴム組成物を得る混練工程と、前記混練工程で得られた前記ゴム組成物を用いて生タイヤを成形する成形工程と、前記成形工程で得られた生タイヤを加硫する加硫工程とを含むタイヤの製造方法であって、
前記ゴム組成物が、天然ゴム、ブタジエンゴム及びスチレンブタジエンゴムを含むゴム成分と、シリカと、可塑剤とを含み、
ゴム成分１００質量％中の前記ブタジエンゴムの含有量が２０〜４０質量％であり、
ゴム成分１００質量％中の前記スチレンブタジエンゴムの含有量が５０〜８０質量％であり、
ゴム成分１００質量部に対する前記シリカの含有量が４０〜１００質量部であり、
ゴム成分１００質量部に対する前記可塑剤の含有量が１０〜３０質量部であり、かつ、
下記数式を満たすことを特徴とするタイヤの製造方法。
【数３】
0006329187.tif 000013
（上記数式中、Ａは、ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｂは、ブタジエンゴムのシス含量（質量％）を表す。Ｃは、ゴム成分１００質量％中のスチレンブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｄは、スチレンブタジエンゴムの結合スチレン量（質量％）を表す。Ｅは、スチレンブタジエンゴムのビニル含量（モル％）を表す。Ｆは、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）を表す。Ｇは、シリカの窒素吸着比表面積（ｍ２／ｇ）を表す。Ｈは、ゴム成分１００質量部に対する可塑剤の含有量（質量部）を表す。ｅはネイピア数を表し、ｌｏｇは自然対数を表す。）
【請求項５】
ゴム組成物を得る混練工程と、前記混練工程で得られた前記ゴム組成物を用いて生タイヤを成形する成形工程と、前記成形工程で得られた生タイヤを加硫する加硫工程とを含むタイヤの製造方法であって、
前記ゴム組成物が、ブタジエンゴム及びビニル含量が５８モル％以下のスチレンブタジエンゴムを含むゴム成分と、シリカと、可塑剤とを含み、
ゴム成分１００質量％中の前記ブタジエンゴムの含有量が２０〜４０質量％であり、
ゴム成分１００質量％中の前記スチレンブタジエンゴムの含有量が５０〜８０質量％であり、
ゴム成分１００質量部に対する前記シリカの含有量が４０〜１００質量部であり、
ゴム成分１００質量部に対する前記可塑剤の含有量が１０〜３０質量部であり、かつ、
下記数式を満たすことを特徴とするタイヤの製造方法。
【数４】
0006329187.tif 000014
（上記数式中、Ａは、ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｂは、ブタジエンゴムのシス含量（質量％）を表す。Ｃは、ゴム成分１００質量％中のスチレンブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｄは、スチレンブタジエンゴムの結合スチレン量（質量％）を表す。Ｅは、スチレンブタジエンゴムのビニル含量（モル％）を表す。Ｆは、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）を表す。Ｇは、シリカの窒素吸着比表面積（ｍ２／ｇ）を表す。Ｈは、ゴム成分１００質量部に対する可塑剤の含有量（質量部）を表す。ｅはネイピア数を表し、ｌｏｇは自然対数を表す。）
ただし、粒子（ｘ）及び該粒子（ｘ）の少なくとも一部を被覆する最外被膜を有する被覆重合体粒子であって、
該粒子（ｘ）が重合体（Ａ）を含有し、
該最外被膜がファルネセン由来の単量体単位を含む重合体（Ｂ）を含有する、被覆重合体粒子を含むゴム成分（Ｘ）、及びフィラー（Ｙ）を含有するゴム組成物であって、ゴム成分（Ｘ）総量中における該被覆重合体粒子の含有量が１〜５０質量％であり、ゴム成分（Ｘ）１００質量部に対し、フィラー（Ｙ）を２０〜１５０質量部含有する、ゴム組成物を少なくとも一部に用いたタイヤの製造方法
は除く。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、タイヤ及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来からタイヤには種々の性能が求められているが、特にオールシーズン向けタイヤには、ウェットグリップ性能、氷上グリップ性能といった幅広い条件でのグリップ性能が重視される傾向にあり、近年では低燃費性も重要視されている。
【０００３】
これまで、ウェットグリップ性能を向上させるためには、充填剤や樹脂を多く配合する方法が採られてきたが、それらの方法ではゴムの低燃費性の悪化やガラス転移温度の上昇を招き、氷上グリップ性能が低下する傾向があった（例えば、特許文献１参照）。
【０００４】
一方、氷上グリップ性能を向上させるためには、オイルなどの可塑剤を多く配合し、低温でのゴムの硬度を下げたり、低温特性に優れるブタジエンゴムを適用する方法が採られてきたが、それらの方法では、低燃費性が損なわれたり、ウェットグリップ性能が充分確保できないなど、改善の余地があった。
【０００５】
さらに、カーボンブラックやシリカといった一般的な充填剤に加えて、水酸化アルミニウムのような特殊な充填剤を配合してウェットグリップ性能を向上させる試みも多く開示されているが、氷上グリップ性能や低燃費性とのバランスの面で改善の余地があった（例えば、特許文献２参照）。
【０００６】
以上のように、あらゆる温度帯、条件の路面でのグリップ性能を確保しつつ、低燃費性も維持する技術の開発が望まれている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１４−００９３００号公報
【特許文献２】特開２００５−２１３３５３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、前記課題を解決し、低燃費性、ウェットグリップ性能及び氷上グリップ性能がバランス良く改善されたタイヤ及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、ゴム組成物を用いて作製したタイヤ部材を有するタイヤであって、該ゴム組成物の加硫後のゴム物性が、７０℃におけるｔａｎδが０．１２以下、０℃におけるｔａｎδが０．４０以上、及び、ガラス転移温度が−２０℃以下であることを特徴とするタイヤに関する。
【００１０】
上記ゴム組成物は、ブタジエンゴム及びスチレンブタジエンゴムを含むゴム成分と、シリカと、可塑剤とを含み、ゴム成分１００質量％中の上記ブタジエンゴムの含有量が２０〜４０質量％であり、ゴム成分１００質量％中の上記スチレンブタジエンゴムの含有量が５０〜８０質量％であり、ゴム成分１００質量部に対する上記シリカの含有量が４０〜１００質量部であり、ゴム成分１００質量部に対する上記可塑剤の含有量が１０〜３０質量部であり、かつ、下記数式を満たすことが好ましい。
【００１１】
【数１】
0006329187.tif 000002
【００１２】
上記数式中、Ａは、ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｂは、ブタジエンゴムのシス含量（質量％）を表す。Ｃは、ゴム成分１００質量％中のスチレンブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｄは、スチレンブタジエンゴムの結合スチレン量（質量％）を表す。Ｅは、スチレンブタジエンゴムのビニル含量（モル％）を表す。Ｆは、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）を表す。Ｇは、シリカの窒素吸着比表面積（ｍ２／ｇ）を表す。Ｈは、ゴム成分１００質量部に対する可塑剤の含有量（質量部）を表す。ｅはネイピア数を表し、ｌｏｇは自然対数を表す。
【００１３】
上記タイヤ部材は、トレッドであることが好ましい。
【００１４】
本発明はまた、ゴム組成物を得る混練工程と、前記混練工程で得られた前記ゴム組成物を用いて生タイヤを成形する成形工程と、前記成形工程で得られた生タイヤを加硫する加硫工程とを含むタイヤの製造方法であって、前記ゴム組成物が、ブタジエンゴム及びスチレンブタジエンゴムを含むゴム成分と、シリカと、可塑剤とを含み、ゴム成分１００質量％中の前記ブタジエンゴムの含有量が２０〜４０質量％であり、ゴム成分１００質量％中の前記スチレンブタジエンゴムの含有量が５０〜８０質量％であり、ゴム成分１００質量部に対する前記シリカの含有量が４０〜１００質量部であり、ゴム成分１００質量部に対する前記可塑剤の含有量が１０〜３０質量部であり、かつ、下記数式を満たすことを特徴とするタイヤの製造方法に関する。
【００１５】
【数２】
0006329187.tif 000003
【００１６】
上記数式中、Ａは、ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｂは、ブタジエンゴムのシス含量（質量％）を表す。Ｃは、ゴム成分１００質量％中のスチレンブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｄは、スチレンブタジエンゴムの結合スチレン量（質量％）を表す。Ｅは、スチレンブタジエンゴムのビニル含量（モル％）を表す。Ｆは、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）を表す。Ｇは、シリカの窒素吸着比表面積（ｍ２／ｇ）を表す。Ｈは、ゴム成分１００質量部に対する可塑剤の含有量（質量部）を表す。ｅはネイピア数を表し、ｌｏｇは自然対数を表す。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、加硫後のゴム物性が、７０℃におけるｔａｎδが０．１２以下、０℃におけるｔａｎδが０．４０以上、及び、ガラス転移温度が−２０℃以下であるゴム組成物を用いて作製したタイヤ部材を有するタイヤであるので、低燃費性、ウェットグリップ性能及び氷上グリップ性能をバランス良く改善できる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】実施例、比較例における、指数と総合性能との関係をプロットした図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
本発明のタイヤは、加硫後のゴム物性が、７０℃におけるｔａｎδが０．１２以下、０℃におけるｔａｎδが０．４０以上、及び、ガラス転移温度が−２０℃以下であるゴム組成物を用いて作製したタイヤ部材を有するものである。
【００２０】
このように、加硫後の状態で、７０℃におけるｔａｎδ、０℃におけるｔａｎδ、及び、ガラス転移温度が所定の範囲を満たすゴム組成物をタイヤ部材に適用することで、低燃費性、ウェットグリップ性能及び氷上グリップ性能がバランス良く改善されたタイヤを提供することができる。
【００２１】
本発明におけるゴム組成物は、加硫後のゴム組成物において、７０℃におけるｔａｎδが０．１２以下である。該７０℃におけるｔａｎδは、粘弾性測定により７０℃における加硫ゴム組成物の損失正接（ｔａｎδ）を測定することにより得られる測定値であり、当該値が０．１２以下であることにより、優れた低燃費性が得られる。上記７０℃におけるｔａｎδとしては、０．１１以下が好ましい。なお、下限は特に限定されず、小さければ小さいほどよい。
【００２２】
上記加硫後のゴム組成物は、０℃におけるｔａｎδが０．４０以上である。該０℃におけるｔａｎδは、粘弾性測定により０℃における加硫ゴム組成物の損失正接（ｔａｎδ）を測定することにより得られる測定値であり、当該値が０．４０以上であることにより、優れたウェットグリップ性能が得られる。上記０℃におけるｔａｎδとしては、０．４５以上が好ましく、０．４７以上がより好ましく、０．５０以上が更に好ましい。なお、上限は特に限定されず、大きければ大きいほどよい。
【００２３】
なお、上記粘弾性測定は、粘弾性スペクトロメータＶＥＳ（（株）岩本製作所製）を用いて、周波数１０Ｈｚ、初期歪１０％及び動歪２％の条件下で行われたものである。
【００２４】
上記加硫後のゴム組成物は、ガラス転移温度が−２０℃以下である。該ガラス転移温度は、示差走査熱量測定により測定される値であり、当該値が−２０℃以下であることにより、優れた氷上グリップ性能が得られる。上記ガラス転移温度としては、−２５℃以下が好ましく、−３０℃以下がより好ましい。下限は特に限定されず、小さければ小さいほどよい。
【００２５】
なお、上記示差走査熱量測定は、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に従い、昇温速度１０℃／分の条件で示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により行われたものである。
【００２６】
加硫後のゴム組成物において、上記所定の範囲を満たす、７０℃におけるｔａｎδ、０℃におけるｔａｎδ、及び、ガラス転移温度は、後述する所定のゴム成分、所定のシリカ、可塑剤を所定量配合することにより、付与することが可能であり、特に、ゴム成分の配合が重要である。
【００２７】
また、上記７０℃におけるｔａｎδは、ゴム成分の種類や配合量を変更することで調整することができる。他の手段としては、シリカの物性（窒素吸着比表面積など）や配合量を変更することにより調整することも可能である。上記０℃におけるｔａｎδは、シリカの物性（窒素吸着比表面積など）や配合量を変更することで調整することができる。他の手段としては、ゴム成分の種類や配合量を変更することにより調整することも可能である。また、上記ガラス転移温度は、シリカの物性（窒素吸着比表面積など）や配合量を変更することで調整することができる。他の手段としては、ゴム成分の種類や配合量を変更することにより調整することも可能である。
【００２８】
なお、加硫後のゴム組成物の、７０℃におけるｔａｎδ、０℃におけるｔａｎδ、及び、ガラス転移温度は、後述の実施例に記載する方法で測定できる。
【００２９】
本発明におけるゴム組成物は、ブタジエンゴム及びスチレンブタジエンゴムを含むゴム成分と、シリカと、可塑剤とを含むことが好ましい。
【００３０】
そして、上記ブタジエンゴムの含有量が、ゴム成分１００質量％中２０〜４０質量％であり、上記スチレンブタジエンゴムの含有量が、ゴム成分１００質量％中５０〜８０質量％であり、上記シリカの含有量が、ゴム成分１００質量部に対して４０〜１００質量部であり、上記可塑剤の含有量が、ゴム成分１００質量部に対して１０〜３０質量部であることが好ましい。これにより、より好適に上記加硫後のゴム物性を満たすゴム組成物が得られる。
【００３１】
更に、上記ゴム組成物は、下記数式を満たすことが好ましい。これにより、より好適に上記加硫後のゴム物性を満たすゴム組成物が得られる。
【００３２】
【数３】
0006329187.tif 000004
【００３３】
上記数式中、Ａは、ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｂは、ブタジエンゴムのシス含量（質量％）を表す。Ｃは、ゴム成分１００質量％中のスチレンブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｄは、スチレンブタジエンゴムの結合スチレン量（質量％）を表す。Ｅは、スチレンブタジエンゴムのビニル含量（モル％）を表す。Ｆは、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）を表す。Ｇは、シリカの窒素吸着比表面積（ｍ２／ｇ）を表す。Ｈは、ゴム成分１００質量部に対する可塑剤の含有量（質量部）を表す。ｅはネイピア数を表し、ｌｏｇは自然対数を表す。
【００３４】
本発明におけるゴム組成物をこのようなゴム組成物とすることにより、加硫後の状態で、７０℃におけるｔａｎδ、０℃におけるｔａｎδ、及び、ガラス転移温度が上記所定の範囲を満たすゴム組成物を得ることができる。このようなゴム組成物をタイヤ部材に用いると、タイヤの低燃費性、ウェットグリップ性能及び氷上グリップ性能をバランス良く改善することができるが、低燃費性、ウェットグリップ性能、氷上グリップ性能は相互に両立するのが困難な性能であるにもかかわらず、低燃費性、ウェットグリップ性能及び氷上グリップ性能をバランス良く改善できる、というこの効果は、上記ブタジエンゴム、スチレンブタジエンゴム、シリカ、可塑剤をそれぞれ特定量で組み合わせ、更に上記数式を満たすように配合することで得られる相乗的な効果である。
【００３５】
上記スチレンブタジエンゴムとしては、特に制限されず、スチレン、１，３−ブタジエン等の原料モノマーの配合を適宜設定して、乳化重合や、溶液重合、アニオン重合等公知の方法を用いることで調製することができ、乳化重合スチレンブタジエンゴム（Ｅ−ＳＢＲ）、溶液重合スチレンブタジエンゴム（Ｓ−ＳＢＲ）等、タイヤ工業において一般的なものを使用できる。これらスチレンブタジエンゴムは、１種を用いてもよいし、２種以上を併用してもよいが、後述する下記式（１）で表される化合物（変性剤）により変性されたスチレンブタジエンゴムと、下記式（２）で表される化合物（変性剤）により変性されたスチレンブタジエンゴムとを併用する形態が、低燃費性、ウェットグリップ性能及び氷上グリップ性能を特にバランス良く改善できる点で好ましい形態の１つである。
【００３６】
上記スチレンブタジエンゴムとしては、ゴムの主鎖及び／又は末端が変性剤により変性されたものであってもよいし、例えば四塩化スズ、四塩化ケイ素等の多官能型の変性剤により変性されて一部に分岐構造を有するものであってもよい。なかでも、主鎖及び／又は末端（より好ましくは、末端）が、シリカと相互作用する官能基を有する変性剤により変性されたものであることが好ましい。このような変性剤で変性され、シリカと相互作用する官能基を有する変性スチレンブタジエンゴムを用いることで、特に低燃費性とウェットグリップ性能とのバランスを優れたものとすることができる。
【００３７】
上記シリカと相互作用する官能基としては、例えば、アミノ基、アミド基、アルコキシシリル基、イソシアネート基、イミノ基、イミダゾール基、ウレア基、エーテル基、カルボニル基、オキシカルボニル基、スルフィド基、ジスルフィド基、スルホニル基、スルフィニル基、チオカルボニル基、アンモニウム基、イミド基、ヒドラゾ基、アゾ基、ジアゾ基、カルボキシル基、ニトリル基、ピリジル基、アルコキシ基、炭化水素基、水酸基、オキシ基、エポキシ基等が挙げられる。なお、これらの官能基は、置換基を有していてもよい。なかでも、低燃費性、ウェットグリップ性能の向上効果が高いという理由から、１，２，３級アミノ基、エポキシ基、水酸基、アルコキシ基（好ましくは炭素数１〜６のアルコキシ基）、アルコキシシリル基（好ましくは炭素数１〜６のアルコキシシリル基）、炭化水素基が好ましい。
【００３８】
上記シリカと相互作用する官能基を有する変性スチレンブタジエンゴムとしては、下記式（１）で表される化合物（変性剤）により変性されたスチレンブタジエンゴム（Ｓ変性ＳＢＲ）が好ましい。
【００３９】
【化１】
0006329187.tif 000005
【００４０】
上記式（１）中、Ｒ１、Ｒ２及びＲ３は、同一又は異なって、アルキル基、アルコキシ基、シリルオキシ基、アセタール基、カルボキシル基（−ＣＯＯＨ）、メルカプト基（−ＳＨ）又はこれらの誘導体を表す。Ｒ４及びＲ５は、同一又は異なって、水素原子又はアルキル基を表す。Ｒ４及びＲ５は結合して窒素原子と共に環構造を形成してもよい。ｎは整数を表す。
【００４１】
上記Ｓ変性ＳＢＲとしては、なかでも、溶液重合のスチレンブタジエンゴム（Ｓ−ＳＢＲ）の重合末端（活性末端）を上記式（１）で表される化合物により変性されたスチレンブタジエンゴム（Ｓ変性Ｓ−ＳＢＲ（特開２０１０−１１１７５３号公報に記載の変性ＳＢＲ））が好適に用いられる。
【００４２】
上記式（１）において、優れた低燃費性、破壊特性が得られるという点から、Ｒ１、Ｒ２及びＲ３としてはアルコキシ基が好適である（好ましくは炭素数１〜８、より好ましくは炭素数１〜４のアルコキシ基）。Ｒ４及びＲ５としてはアルキル基（好ましくは炭素数１〜３のアルキル基）が好適である。ｎは、好ましくは１〜５、より好ましくは２〜４、更に好ましくは３である。また、Ｒ４及びＲ５が結合して窒素原子と共に環構造を形成する場合、４〜８員環であることが好ましい。なお、アルコキシ基には、シクロアルコキシ基（シクロヘキシルオキシ基等）、アリールオキシ基（フェノキシ基、ベンジルオキシ基等）も含まれる。好ましい化合物を使用することにより、本発明の効果が良好に得られる。
【００４３】
上記式（１）で表される化合物の具体例としては、２−ジメチルアミノエチルトリメトキシシラン、３−ジメチルアミノプロピルトリメトキシシラン、２−ジメチルアミノエチルトリエトキシシラン、３−ジメチルアミノプロピルトリエトキシシラン、２−ジエチルアミノエチルトリメトキシシラン、３−ジエチルアミノプロピルトリメトキシシラン、２−ジエチルアミノエチルトリエトキシシラン、３−ジエチルアミノプロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。なかでも、前述の性能を良好に改善できる点から、３−ジメチルアミノプロピルトリメトキシシラン、３−ジメチルアミノプロピルトリエトキシシラン、３−ジエチルアミノプロピルトリメトキシシランが好ましい。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００４４】
上記シリカと相互作用する官能基を有する変性スチレンブタジエンゴムとしてはまた、下記式（２）で表される化合物（変性剤）により変性されたスチレンブタジエンゴムも好ましい形態の１つである。
【００４５】
【化２】
0006329187.tif 000006
【００４６】
上記式（２）中、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ１６、Ｒ１７及びＲ１８は、同一又は異なって、アルキル基、アルコキシ基、シリルオキシ基、アセタール基、カルボキシル基（−ＣＯＯＨ）、メルカプト基（−ＳＨ）又はこれらの誘導体を表す。Ｒ１４及びＲ１５は、同一又は異なって、水素原子又はアルキル基を表す。Ｒ１４及びＲ１５は結合して窒素原子と共に環構造を形成してもよい。ｐ、ｑ、ｒは整数を表す。
【００４７】
上記式（２）で表される化合物（変性剤）により変性されたスチレンブタジエンゴムとしては、なかでも、溶液重合のスチレンブタジエンゴム（Ｓ−ＳＢＲ）の重合末端（活性末端）を上記式（２）で表される化合物により変性されたスチレンブタジエンゴムが好適に用いられる。
【００４８】
上記式（２）において、優れた低燃費性、破壊特性が得られるという点から、Ｒ１１、Ｒ１２及びＲ１３としてはアルコキシ基が好適である（好ましくは炭素数１〜８、より好ましくは炭素数１〜４のアルコキシ基）。Ｒ１４及びＲ１５としてはアルキル基（好ましくは炭素数１〜３のアルキル基）が好適である。Ｒ１６、Ｒ１７及びＲ１８としてはアルキル基が好適である（好ましくは炭素数１〜８、より好ましくは炭素数１〜４のアルキル基）。ｐは、好ましくは１〜５、より好ましくは２〜４、更に好ましくは３である。ｑは、好ましくは１〜５、より好ましくは２〜４、更に好ましくは２である。ｒは、好ましくは０〜５、より好ましくは０〜３、更に好ましくは０である。また、Ｒ１４及びＲ１５が結合して窒素原子と共に環構造を形成する場合、６〜１０員環であることが好ましい。なお、アルコキシ基には、シクロアルコキシ基（シクロヘキシルオキシ基等）、アリールオキシ基（フェノキシ基、ベンジルオキシ基等）も含まれる。好ましい化合物を使用することにより、本発明の効果が良好に得られる。
【００４９】
上記式（２）で表される化合物の具体例としては、Ｎ−〔３−（トリメトキシシリル）−プロピル〕−Ｎ，Ｎ′−ジエチル−Ｎ′−トリメチルシリル−エタン−１，２−ジアミンなどが挙げられる。
これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００５０】
上記式（１）で表される化合物又は上記式（２）で表される化合物（変性剤）によるスチレンブタジエンゴムの変性方法としては、従来公知の手法を使用でき、例えば、スチレンブタジエンゴムと該化合物とを接触させることで変性できる。具体的には、溶液重合によるスチレンブタジエンゴムの調製後、該ゴム溶液中に該化合物を所定量添加し、スチレンブタジエンゴムの重合末端（活性末端）と該化合物とを反応させる方法などが挙げられる。
【００５１】
上記スチレンブタジエンゴムの結合スチレン量としては、低燃費性の観点から、５質量％以上が好ましく、１０質量％以上がより好ましく、１５質量％以上が更に好ましい。また、４０質量％以下が好ましく、３０質量％以下がより好ましく、２５質量％以下が更に好ましい。
なお、上記スチレンブタジエンゴムとして２種以上のスチレンブタジエンゴムを併用する場合には、各スチレンブタジエンゴムの結合スチレン量を質量で重み付けした平均の結合スチレン量（平均結合スチレン量）が上記範囲内であることが好ましい。
【００５２】
上記スチレンブタジエンゴムのビニル含量としては、低燃費性の観点から、３０モル％以上が好ましく、４０モル％以上がより好ましく、５０モル％以上が更に好ましい。また、６０モル％以下が好ましく、５８モル％以下がより好ましい。
なお、上記スチレンブタジエンゴムとして２種以上のスチレンブタジエンゴムを併用する場合には、各スチレンブタジエンゴムのビニル含量を質量で重み付けした平均のビニル含量（平均ビニル含量）が上記範囲内であることが好ましい。
【００５３】
上記スチレンブタジエンゴムの重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは２０万以上、より好ましくは３０万以上、更に好ましくは５０万以上である。一方、Ｍｗの上限は特に限定されないが、好ましくは１５０万以下、より好ましくは１３０万以下、更に好ましくは１００万以下である。上記範囲内であると、本発明の効果を充分に発揮できる。
【００５４】
上記スチレンブタジエンゴムの含有量（スチレンブタジエンゴムとして２種以上のスチレンブタジエンゴムを併用する場合には、それらの合計含有量）は、ゴム成分１００質量％中５０〜８０質量％であることが好ましい。上記スチレンブタジエンゴムの含有量がこのような範囲であると、本発明の効果を充分に発揮できる。上記含有量として、より好ましくは５５質量％以上、更に好ましくは６０質量％以上である。また、該含有量は、より好ましくは７５質量％以下、更に好ましくは７０質量％以下である。
【００５５】
特に、上記スチレンブタジエンゴムとして、上記式（１）で表される化合物（変性剤）により変性されたスチレンブタジエンゴムと、上記式（２）で表される化合物（変性剤）により変性されたスチレンブタジエンゴムとを併用する場合の、上記式（１）で表される化合物（変性剤）により変性されたスチレンブタジエンゴムの含有量としては、ゴム成分１００質量％中、３０質量％以上が好ましく、３５質量％以上がより好ましい。また、６０質量％以下が好ましく、５５質量％以下がより好ましい。一方、上記式（２）で表される化合物（変性剤）により変性されたスチレンブタジエンゴムの含有量としては、ゴム成分１００質量％中、５質量％以上が好ましく、１０質量％以上がより好ましい。また、３５質量％以下が好ましく、３０質量％以下がより好ましい。上記式（１）で表される化合物（変性剤）により変性されたスチレンブタジエンゴムと、上記式（２）で表される化合物（変性剤）により変性されたスチレンブタジエンゴムとを併用する場合に、これらスチレンブタジエンゴムの含有量が上記範囲内であることにより、本発明の効果を充分に発揮することができる。
【００５６】
上記ブタジエンゴムとしては、特に制限されず、例えば、日本ゼオン（株）製のＢＲ１２２０、宇部興産（株）製のＢＲ１３０Ｂ、ＢＲ１５０Ｂ、ＪＳＲ（株）製のＢＲ５１、Ｔ７００、ＢＲ７３０等の高シス含有量のブタジエンゴム（高シスＢＲ）や、宇部興産（株）製のＶＣＲ４１２、ＶＣＲ６１７等のシンジオタクチックポリブタジエン結晶を含有するブタジエンゴム、希土類元素系触媒を用いて合成されたブタジエンゴム（希土類系ＢＲ）等、タイヤ工業において一般的なものを使用できる。これらブタジエンゴムは、１種を用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。なかでも、低燃費性、耐摩耗性が良好であるという理由から、ブタジエンゴムのシス含量は９０質量％以上が好ましく、９５質量％以上がより好ましい。
なお、ブタジエンゴムのシス含量は赤外吸収スペクトル分析法により測定できる。
【００５７】
上記ブタジエンゴムのビニル含量は、好ましくは２０モル％以下、より好ましくは１５モル％以下である。なお、ビニル含量の下限は特に限定されず、０モル％でもよい。上記範囲内であると、本発明の効果を充分に発揮できる。
【００５８】
また、上記ブタジエンゴムの重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは３０万以上、より好ましくは４０万以上である。一方、Ｍｗの上限は特に限定されないが、好ましくは１００万以下、より好ましくは９０万以下、更に好ましくは６０万以下である。上記範囲内であると、本発明の効果を充分に発揮できる。
また、上記ブタジエンゴムの分子量分布（重量平均分子量（Ｍｗ）／数平均分子量（Ｍｎ））は、２．５〜５が好ましく、３〜４．５がより好ましい。
【００５９】
なお、本明細書において、スチレンブタジエンゴム及びブタジエンゴムのビニル含量（１，２−結合ブタジエン単位量）、並びに、スチレンブタジエンゴムの結合スチレン量は、１Ｈ−ＮＭＲ測定により算出される。また、スチレンブタジエンゴム、ブタジエンゴムの重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）は、実施例で示す方法により、求めることができる。
【００６０】
上記ブタジエンゴムは、ゴムの主鎖及び／又は末端が変性剤により変性されたものであってもよいし、例えば四塩化スズ、四塩化ケイ素等の多官能型の変性剤により変性されて一部に分岐構造を有するものであってもよい。中でも、上記ブタジエンゴムにおける主鎖及び／又は末端（より好ましくは、末端）が、シリカと相互作用する官能基を有する変性剤により変性されたものであってもよい。
【００６１】
上記シリカと相互作用する官能基を有する変性剤により変性されたブタジエンゴムとしては、上述のシリカと相互作用する官能基を有する変性剤により変性されたスチレンブタジエンゴムの骨格成分であるスチレンブタジエンゴムをブタジエンゴムに置き換えたものを使用すればよい。なかでも、上記シリカと相互作用する官能基を有する変性ブタジエンゴムとしては、上記式（１）で表される化合物（変性剤）により変性されたブタジエンゴム（Ｓ変性ＢＲ）が好ましい。該Ｓ変性ＢＲとしては、特開２０１０−１１１７５３号公報などに記載されているものが挙げられる。
【００６２】
上記式（１）で表される化合物（変性剤）によるブタジエンゴムの変性方法としては、特公平６−５３７６８号公報、特公平６−５７７６７号公報などに記載されている方法など、従来公知の手法を使用できる。例えば、ブタジエンゴムと該化合物とを接触させることで変性でき、具体的には、リチウム化合物などの重合開始剤を用いたアニオン重合によるブタジエンゴムの調製後、該ゴム溶液中に該化合物を所定量添加し、ブタジエンゴムの重合末端（活性末端）と該化合物とを反応させる方法などが挙げられる。
【００６３】
上記ブタジエンゴムの含有量は、ゴム成分１００質量％中２０〜４０質量％であることが好ましい。上記ブタジエンゴムの含有量がこのような範囲であると、本発明の効果を充分に発揮できる。上記ブタジエンゴムの含有量としては、２０〜３５質量％がより好ましい。
【００６４】
上記ゴム成分は、スチレンブタジエンゴム、及び、ブタジエンゴムに加えて、更に、その他のゴム成分を含んでいてもよい。
【００６５】
上記その他のゴム成分としては、例えば、天然ゴム（ＮＲ）、エポキシ化天然ゴム（ＥＮＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、スチレンイソプレンブタジエンゴム（ＳＩＢＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）、エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、ハロゲン化ブチルゴム（Ｘ−ＩＩＲ）などが挙げられる。これらその他のゴム成分は、１種を用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。なかでも、タイヤの各部材において必要な性能を容易に確保できるという理由から、ＮＲ、ＥＮＲのようなジエン系ゴムが好ましい。これらのゴムは、ゴムの主鎖及び／又は末端が変性剤により変性されたものであってもよく、また一部が多官能型、例えば四塩化スズ，四塩化ケイ素のような変性剤を用いることにより分岐構造を有しているものであってもよい。
なお、ゴム種、各ゴム種の配合量は、適用部材などに応じて適宜選択すればよい。
【００６６】
ＮＲとしては特に限定されず、例えば、ＳＩＲ２０、ＲＳＳ♯３、ＴＳＲ２０等、タイヤ工業において一般的なものを使用できる。
【００６７】
上記ゴム成分が上記その他のゴム成分を含有する場合、ゴム成分１００質量％中のその他のゴム成分の含有量は、好ましくは３質量％以上、より好ましくは５質量％以上である。該その他のゴム成分の含有量は、好ましくは１５質量％以下、より好ましくは１３質量％以下である。
【００６８】
本発明におけるゴム組成物はシリカを含有することが好ましい。シリカとしては特に限定されず、例えば、乾式法シリカ（無水ケイ酸）、湿式法シリカ（含水ケイ酸）、コロイダルシリカ、沈降シリカ、ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウムなどが挙げられるが、シラノール基が多いという理由から、湿式法シリカが好ましい。上記シリカとしては、具体的には、エボニック・デグサ社製のウルトラシル３６０、ウルトラシルＶＮ３、ウルトラシルＶＮ３−Ｇ；東ソー・シリカ社製のＶＮ３、ＡＱ、ＥＲ、ＲＳ−１５０；ローディア社製のＺ４０、ＲＰ８０（Ｚｅｏｓｉｌ  １０８５ＧＲ）、ローディア社製のＺｅｏｓｉｌ  １１５ＧＲ、Ｚｅｏｓｉｌ  １１１５ＭＰ、Ｚｅｏｓｉｌ  １１６５ＭＰ、Ｚｅｏｓｉｌ  １２０５ＭＰ等を用いることができる。
これらシリカは１種を用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００６９】
シリカの窒素吸着比表面積（Ｎ２ＳＡ）は、好ましくは４０ｍ２／ｇ以上、より好ましくは５０ｍ２／ｇ以上、更に好ましくは１００ｍ２／ｇ以上、特に好ましくは１５０ｍ２／ｇ以上である。４０ｍ２／ｇ未満では、補強効果が小さく、耐摩耗性や破壊強度が低下する傾向がある。また、ウェットグリップ性能も低下する傾向がある。シリカの窒素吸着比表面積（Ｎ２ＳＡ）は、好ましくは４００ｍ２／ｇ以下、より好ましくは３００ｍ２／ｇ以下、更に好ましくは２５０ｍ２／ｇ以下、特に好ましくは２００ｍ２／ｇ以下である。４００ｍ２／ｇを超えると、シリカが分散しにくくなり、低燃費性や加工性が悪化する傾向がある。
なお、シリカの窒素吸着比表面積は、ＡＳＴＭ  Ｄ１９９３−０３に準じてＢＥＴ法で測定される値である。
【００７０】
シリカの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、４０質量部以上であることが好ましい。より好ましくは５０質量部以上、更に好ましくは６０質量部以上である。ウェットグリップ性能、氷上グリップ性能の観点から７０質量部以上であることが特に好ましい。４０質量部未満であると、シリカを配合した効果が充分に得られず、低燃費性、耐摩耗性、操縦安定性、ウェットグリップ性能が悪化するおそれがある。また、シリカの含有量は、１００質量部以下であることが好ましい。より好ましくは９０質量部以下、更に好ましくは８０質量部以下である。１００質量部を超えると、加工性、低燃費性、耐摩耗性が悪化するおそれがある。
【００７１】
本発明では、シリカとして、１種類のシリカを単独で使用してもよいが、下記条件を満たすシリカ（Ａ）及びシリカ（Ｂ）を併用してもよい。シリカ（Ａ）とシリカ（Ｂ）とを併用することにより、加工性を更に向上させることができ、低燃費性も更に良好なものとなる。
【００７２】
シリカ（Ａ）の窒素吸着比表面積（Ｎ２ＳＡ）は好ましくは１５５ｍ２／ｇ以上、より好ましくは１６０ｍ２／ｇ以上、更に好ましくは１６５ｍ２／ｇ以上である。１５５ｍ２／ｇ未満では、シリカ（Ｂ）とブレンドすることによる加工性、低燃費性の向上が充分とはならないおそれがある。また、シリカ（Ａ）のＮ２ＳＡは好ましくは４００ｍ２／ｇ以下、より好ましくは３６０ｍ２／ｇ以下、更に好ましくは３００ｍ２／ｇ以下、特に好ましくは２５０ｍ２／ｇ以下、最も好ましくは２００ｍ２／ｇ以下である。４００ｍ２／ｇを超えると、加工性が悪化するだけでなく、転がり抵抗も充分に低減させられない傾向がある。
【００７３】
シリカ（Ａ）としては特に限定されず、例えば、ローディア社製のＺｅｏｓｉｌ  １２０５ＭＰ、エボニック・デグサ社製のウルトラシルＶＮ３、ウルトラシルＶＮ３−Ｇなどとして入手できる。
【００７４】
シリカ（Ａ）としては、１種のみを用いてもよいが、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００７５】
シリカ（Ａ）の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して３０質量部以上が好ましく、３５質量部以上がより好ましい。ウェットグリップ性能、氷上グリップ性能の観点から５０質量部以上が特に好ましい。３０質量部未満では、充分なゴム強度が得られない傾向がある。また、シリカ（Ａ）の含有量は７０質量部以下が好ましく、６５質量部以下がより好ましい。７０質量部を超えると、ゴム強度は向上しても、加工性が悪化する傾向がある。
【００７６】
シリカ（Ｂ）のＮ２ＳＡは好ましくは１２５ｍ２／ｇ以下、より好ましくは１２０ｍ２／ｇ以下である。１２５ｍ２／ｇを超えると、シリカ（Ａ）とブレンドすることによる効果が小さい。また、シリカ（Ｂ）のＮ２ＳＡは好ましくは２０ｍ２／ｇ以上、より好ましくは３０ｍ２／ｇ以上、更に好ましくは５０ｍ２／ｇ以上である。２０ｍ２／ｇ未満では、得られるゴム組成物のゴムの硬度や強度が低下する傾向がある。
【００７７】
シリカ（Ｂ）としては特に限定されず、たとえば、エボニック・デグサ社製のウルトラシル３６０、ローディア社製のＺ４０、ＲＰ８０（Ｚｅｏｓｉｌ  １０８５ＧＲ）、ローディア社製のＺｅｏｓｉｌ  １１５ＧＲ、Ｚｅｏｓｉｌ  １１１５ＭＰなどとして入手できる。
【００７８】
シリカ（Ｂ）としては、１種のみを用いてもよいが、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００７９】
シリカ（Ｂ）の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して５質量部以上が好ましく、１０質量部以上がより好ましい。５質量部未満では、転がり抵抗を充分に低減させられない傾向がある。また、シリカ（Ｂ）の含有量は３０質量部以下が好ましく、２５質量部以下がより好ましい。３０質量部を超えると、転がり抵抗を低減させることはできても、加工性、ゴムの硬度や強度が低下する傾向がある。
【００８０】
本発明におけるゴム組成物は可塑剤を含有することが好ましい。可塑剤としては特に限定されないが、オイル、液状ポリマー（液状ジエン系重合体）、液状樹脂などが挙げられる。これら可塑剤は、１種を用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。なかでも、オイル、液状ポリマー、及び液状樹脂からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましく、加工性やウェットグリップ性能の観点からオイルが特に好ましい。
【００８１】
なお、上記可塑剤は、環境の面から、多環式芳香族含有量（ＰＣＡ）が３質量％未満であることが好ましく、１質量％未満であることがより好ましい。該多環式芳香族含有量（ＰＣＡ）は、英国石油学会３４６／９２法に従って測定される。
【００８２】
上記オイルとしては、特に限定されず、パラフィン系プロセスオイル、アロマ系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイルなどのプロセスオイル、ＴＤＡＥ、ＭＥＳ等の低ＰＣＡ（多環式芳香族）プロセスオイル、植物油脂、及びこれらの混合物等、従来公知のオイルを使用できる。なかでも、耐摩耗性及び破壊特性の点では、アロマ系プロセスオイルが好ましい。上記アロマ系プロセスオイルとしては、具体的には、出光興産（株）製のダイアナプロセスオイルＡＨシリーズ等が挙げられる。
【００８３】
上記液状ポリマー（液状ジエン系重合体）とは、常温（２５℃）で液体状態のジエン系重合体である。
液状ジエン系重合体は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定したポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）が、１．０×１０３〜２．０×１０５であることが好ましく、３．０×１０３〜１．５×１０４であることがより好ましい。１．０×１０３未満では、グリップ性能の向上効果がなく、充分な耐久性が確保できないおそれがある。一方、２．０×１０５を超えると、重合溶液の粘度が高くなり過ぎ生産性が悪化したり、破壊特性が低下したりするおそれがある。
なお、本明細書において、液状ジエン系重合体のＭｗは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定したポリスチレン換算値である。
【００８４】
液状ジエン系重合体としては、液状スチレンブタジエン共重合体（液状ＳＢＲ）、液状ブタジエン重合体（液状ＢＲ）、液状イソプレン重合体（液状ＩＲ）、液状スチレンイソプレン共重合体（液状ＳＩＲ）などが挙げられる。
【００８５】
上記液状樹脂としては、特に制限されないが、例えば、芳香族ビニル重合体、クマロンインデン樹脂、インデン樹脂、テルペン樹脂、ロジン樹脂、またはこれらの水素添加物などが挙げられる。
【００８６】
上記芳香族ビニル重合体とは、α−メチルスチレン及び／又はスチレンを重合して得られる樹脂であり、スチレンの単独重合体、α−メチルスチレンの単独重合体、α−メチルスチレンとスチレンとの共重合体などが挙げられる。
上記クマロンインデン樹脂とは、樹脂の骨格（主鎖）を構成する主なモノマー成分として、クマロン及びインデンを含む樹脂であり、クマロン、インデン以外に骨格に含まれていてもよいモノマー成分としては、スチレン、α−メチルスチレン、メチルインデン、ビニルトルエンなどが挙げられる。
上記インデン樹脂とは、樹脂の骨格（主鎖）を構成する主なモノマー成分として、インデンを含む樹脂である。
上記テルペン樹脂とは、αピネン、βピネン、カンフェル、ジペテンなどのテルペン化合物を重合して得られる樹脂や、テルペン化合物とフェノール系化合物とを原料として得られる樹脂であるテルペンフェノールに代表されるテルペン系樹脂である。
上記ロジン樹脂とは、天然ロジン、重合ロジン、変性ロジン、またはこれらのエステル化合物、または、これらの水素添加物に代表されるロジン系樹脂である。
【００８７】
上記可塑剤の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、１０質量部以上であることが好ましい。より好ましくは１５質量部以上である。また、３０質量部以下であることが好ましい。より好ましくは２５質量部以下である。上記可塑剤の含有量がこのような範囲であると、本発明の効果を充分に発揮できる。
【００８８】
本発明におけるゴム組成物には、前記成分以外にも、カーボンブラックなどの補強剤；シランカップリング剤；伸展油；硫黄などの加硫剤；チアゾール系加硫促進剤、チウラム系加硫促進剤、スルフェンアミド系加硫促進剤、グアニジン系加硫促進剤などの加硫促進剤；ステアリン酸、酸化亜鉛などの加硫活性化剤；ジクミルパーオキシド、ジターシャリーブチルパーオキシドなどの有機過酸化物；炭酸カルシウム、タルク、アルミナ、クレー、水酸化アルミニウム、マイカなどの充填剤；加工助剤；老化防止剤；滑剤などの従来ゴム工業で使用される配合剤を用いることができる。
【００８９】
本発明におけるゴム組成物は、カーボンブラックを含有することが好ましい。
上記カーボンブラックとしては、例えば、ファーネスブラック、アセチレンブラック、サーマルブラック、チャンネルブラック、グラファイト等が挙げられ、ＥＰＣ、ＭＰＣ、ＣＣなどのチャンネルカーボンブラック；ＳＡＦ、ＩＳＡＦ、ＨＡＦ、ＭＡＦ、ＦＥＦ、ＳＲＦ、ＧＰＦ、ＡＰＦ、ＦＦ、ＣＦ、ＳＣＦ、ＥＣＦなどのファーネスカーボンブラック；ＦＴ、ＭＴなどのサーマルカーボンブラック；アセチレンカーボンブラックなどが例示される。
これらカーボンブラックは１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００９０】
上記カーボンブラックの窒素吸着比表面積（Ｎ２ＳＡ）は、５〜２００ｍ２／ｇが好ましく、下限は５０ｍ２／ｇがより好ましく、８０ｍ２／ｇが更に好ましく、８５ｍ２／ｇが特に好ましい。一方、上限は１５０ｍ２／ｇがより好ましく、１３０ｍ２／ｇが更に好ましく、１２０ｍ２／ｇが特に好ましい。
また、上記カーボンブラックのジブチルフタレート（ＤＢＰ）吸収量は、５〜３００ｍｌ／１００ｇが好ましく、下限は８０ｍｌ／１００ｇがより好ましく、１００ｍｌ／１００ｇが更に好ましく、１１０ｍｌ／１００ｇが特に好ましい。一方、上限は１８０ｍｌ／１００ｇがより好ましく、１４０ｍｌ／１００ｇが更に好ましい。カーボンブラックのＮ２ＳＡやＤＢＰ吸収量が上記範囲の下限未満では、補強効果が小さく耐摩耗性、破壊特性が低下する傾向がある。また、上記範囲の上限を超えると、分散性が悪く、ヒステリシスロスが増大し低燃費性が低下する傾向があり、加工性が悪化するおそれがある。
カーボンブラックの窒素吸着比表面積は、ＡＳＴＭ  Ｄ４８２０−９３に準拠して測定され、ＤＢＰ吸収量は、ＡＳＴＭ  Ｄ２４１４−９３に準拠して測定される。
【００９１】
上記カーボンブラックの市販品としては、三菱化学社製のダイアブラックＮ３３９、ダイアブラックＩ、東海カーボン社製のシースト６、シースト７ＨＭ、シーストＫＨ、エボニック・デグサ社製のＣＫ３、Ｓｐｅｃｉａｌ  Ｂｌａｃｋ  ４Ａ等を用いることができる。
【００９２】
本発明におけるゴム組成物がカーボンブラックを含む場合、カーボンブラックの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、１質量部以上が好ましく、３質量部以上がより好ましい。１質量部未満では、充分な補強性が得られないおそれがある。また、９０質量部以下が好ましく、８５質量部以下がより好ましく、６０質量部以下が更に好ましく、３０質量部以下が更により好ましく、１５質量部以下が特に好ましい。９０質量部を超えると、低燃費性が悪化する傾向がある。
【００９３】
本発明におけるゴム組成物は、シランカップリング剤を含有することが好ましい。
上記シランカップリング剤としては、従来からシリカと併用されているシランカップリング剤を用いることができ、例えば、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（２−トリエトキシシリルエチル）テトラスルフィド、ビス（４−トリエトキシシリルブチル）テトラスルフィド、ビス（３−トリメトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（２−トリメトキシシリルエチル）テトラスルフィド、ビス（４−トリメトキシシリルブチル）テトラスルフィド、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）トリスルフィド、ビス（２−トリエトキシシリルエチル）トリスルフィド、ビス（４−トリエトキシシリルブチル）トリスルフィド、ビス（３−トリメトキシシリルプロピル）トリスルフィド、ビス（２−トリメトキシシリルエチル）トリスルフィド、ビス（４−トリメトキシシリルブチル）トリスルフィド、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド、ビス（２−トリエトキシシリルエチル）ジスルフィド、ビス（４−トリエトキシシリルブチル）ジスルフィド、ビス（３−トリメトキシシリルプロピル）ジスルフィド、ビス（２−トリメトキシシリルエチル）ジスルフィド、ビス（４−トリメトキシシリルブチル）ジスルフィド、３−トリメトキシシリルプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、３−トリエトキシシリルプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、２−トリエトキシシリルエチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、２−トリメトキシシリルエチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、３−トリメトキシシリルプロピルベンゾチアゾリルテトラスルフィド、３−トリエトキシシリルプロピルベンゾチアゾールテトラスルフィド、３−トリエトキシシリルプロピルメタクリレートモノスルフィド、３−トリメトキシシリルプロピルメタクリレートモノスルフィドなどのスルフィド系、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、２−メルカプトエチルトリメトキシシラン、２−メルカプトエチルトリエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−１−プロピルトリエトキシシランなどのメルカプト系、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシランなどのビニル系、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−（２−アミノエチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、３−（２−アミノエチル）アミノプロピルトリメトキシシランなどのアミノ系、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシランなどのグリシドキシ系、３−ニトロプロピルトリメトキシシラン、３−ニトロプロピルトリエトキシシランなどのニトロ系、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、３−クロロプロピルトリエトキシシラン、２−クロロエチルトリメトキシシラン、２−クロロエチルトリエトキシシランなどのクロロ系などが挙げられる。商品名としてはＳｉ６９、Ｓｉ７５、Ｓｉ３６３０（エボニック・デグサ社製）、ＮＸＴ、ＮＸＴ−ＬＶ、ＮＸＴ���ＬＶ、ＮＸＴ−Ｚ（モメンティブ社製）などが例示される。
これらシランカップリング剤は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００９４】
本発明におけるゴム組成物がシランカップリング剤を含む場合、シランカップリング剤の含有量は、シリカ１００質量部に対して、０．５〜２０質量部であることが好ましい。０．５質量部未満では、シリカを充分に分散させることが困難になり、低燃費性、破壊特性が悪化する傾向がある。他方、２０質量部を超えて添加しても、シリカの分散を更に向上させる効果は得られず、コストが不必要に増大する傾向がある。また、スコーチタイムが短くなり、混練りや押し出しでの加工性が悪化する傾向がある。上記シランカップリング剤の含有量は、シリカ１００質量部に対して、１．５質量部以上がより好ましく、２．５質量部以上が更に好ましい。また、該含有量は、シリカ１００質量部に対して、１５質量部以下がより好ましく、１２質量部以下が更に好ましく、１０質量部以下が特に好ましい。
【００９５】
本発明におけるゴム組成物は、酸化亜鉛を含有することが好ましい。
上記酸化亜鉛としては、特に制限されないが、例えば、東邦亜鉛（株）製の銀嶺Ｒ、三井金属鉱業（株）製の酸化亜鉛などのゴム工業で従来から使用される酸化亜鉛や、例えば、ハクスイテック（株）製のジンコックスーパーＦ−２などの平均粒子径が２００ｎｍ以下である微粒子酸化亜鉛などを用いることができる。
【００９６】
本発明におけるゴム組成物が酸化亜鉛を含む場合、酸化亜鉛の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは１．０質量部以上、より好ましくは２．０質量部以上である。１．０質量部未満であると、加硫戻りにより、充分な硬度（Ｈｓ）が得られないおそれがある。また、酸化亜鉛の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは３．７質量部以下、より好ましくは３．０質量部以下である。３．７質量部を超えると、破断強度が低下する傾向がある。
【００９７】
本発明におけるゴム組成物は、下記数式を満たすことが好ましい。
【００９８】
【数４】
0006329187.tif 000007
【００９９】
上記数式中、Ａは、ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｂは、ブタジエンゴムのシス含量（質量％）を表す。Ｃは、ゴム成分１００質量％中のスチレンブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｄは、スチレンブタジエンゴムの結合スチレン量（質量％）を表す。Ｅは、スチレンブタジエンゴムのビニル含量（モル％）を表す。Ｆは、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）を表す。Ｇは、シリカの窒素吸着比表面積（ｍ２／ｇ）を表す。Ｈは、ゴム成分１００質量部に対する可塑剤の含有量（質量部）を表す。ｅはネイピア数を表し、ｌｏｇは自然対数を表す。
【０１００】
なお、本発明におけるゴム組成物がブタジエンゴムを２種類以上併用する場合には、上記数式中のＡは２種類以上のブタジエンゴムの合計含有量（質量％）を表し、上記数式中のＢは各ブタジエンゴムのシス含量を質量で重み付けした平均のシス含量（平均シス含量〔質量％〕）を表す。
本発明におけるゴム組成物がスチレンブタジエンゴムを２種類以上併用する場合には、上記数式中のＣは２種類以上のスチレンブタジエンゴムの合計含有量（質量％）を表し、上記数式中のＤは各スチレンブタジエンゴムの結合スチレン量を質量で重み付けした平均の結合スチレン量（平均結合スチレン量〔質量％〕）を表し、上記数式中のＥは各スチレンブタジエンゴムのビニル含量を質量で重み付けした平均のビニル含量（平均ビニル含量〔モル％〕）を表す。
本発明におけるゴム組成物がシリカを２種類以上併用する場合には、上記数式中のＦは２種類以上のシリカの合計含有量（質量％）を表し、上記数式中のＧは各シリカの窒素吸着比表面積を質量で重み付けした平均の窒素吸着比表面積（平均窒素吸着比表面積〔ｍ２／ｇ〕）を表す。
また、本発明におけるゴム組成物が可塑剤を２種類以上併用する場合には、上記数式中のＨは２種類以上の可塑剤の合計含有量（質量％）を表す。
【０１０１】
本発明におけるゴム組成物が上記数式を満たすためには、ゴム組成物に配合する、ブタジエンゴム、スチレンブタジエンゴム、シリカの種類及び配合量、並びに、可塑剤の配合量を適宜設定すればよい。
【０１０２】
本発明におけるゴム組成物を製造する方法としては、一般的な方法を用いることができ、例えば、バンバリーミキサーやニーダー、オーブンロールなどで上記各成分を混練りし、その後、当該混練り物を加硫する方法等により製造できる。
【０１０３】
本発明におけるゴム組成物は、キャップトレッド、ベーストレッド、アンダートレッド、クリンチエイペックス、ビードエイペックス、サイドウォール、ブレーカークッションゴム、カーカスコード被覆用ゴム、ランフラット補強層、インスレーション、チェーファー、インナーライナー等のタイヤの各部材に使用でき、なかでも、トレッド、特にキャップトレッドとして好適に用いられる。このように、本発明におけるゴム組成物を用いて作製したタイヤ部材を有するタイヤにおいて、該タイヤ部材が、トレッドであることもまた、本発明の好適な実施形態の１つである。
【０１０４】
本発明のタイヤは、上記ゴム組成物を用いて通常の方法により製造される。すなわち、上記各種成分を配合したゴム組成物を、未加硫の段階でタイヤの各部材（例えば、トレッド）の形状に合わせて押出し加工し、他のタイヤ部材と共に、タイヤ成型機上にて通常の方法で成形することにより、未加硫タイヤを形成する。この未加硫タイヤを加硫機中で加熱加圧することで、本発明のタイヤが得られる。このように、ゴム組成物を得る混練工程と、前記混練工程で得られた前記ゴム組成物を用いて生タイヤを成形する成形工程と、前記成形工程で得られた生タイヤを加硫する加硫工程とを含むタイヤの製造方法であって、前記ゴム組成物が、ブタジエンゴム及びスチレンブタジエンゴムを含むゴム成分と、シリカと、可塑剤とを含み、ゴム成分１００質量％中の前記ブタジエンゴムの含有量が２０〜４０質量％であり、ゴム成分１００質量％中の前記スチレンブタジエンゴムの含有量が５０〜８０質量％であり、ゴム成分１００質量部に対する前記シリカの含有量が４０〜１００質量部であり、ゴム成分１００質量部に対する前記可塑剤の含有量が１０〜３０質量部であり、かつ、下記数式を満たすタイヤの製造方法もまた、本発明の１つである。
【０１０５】
【数５】
0006329187.tif 000008
【０１０６】
上記数式中、Ａは、ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｂは、ブタジエンゴムのシス含量（質量％）を表す。Ｃは、ゴム成分１００質量％中のスチレンブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｄは、スチレンブタジエンゴムの結合スチレン量（質量％）を表す。Ｅは、スチレンブタジエンゴムのビニル含量（モル％）を表す。Ｆは、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）を表す。Ｇは、シリカの窒素吸着比表面積（ｍ２／ｇ）を表す。Ｈは、ゴム成分１００質量部に対する可塑剤の含有量（質量部）を表す。ｅはネイピア数を表し、ｌｏｇは自然対数を表す。
【０１０７】
本発明のタイヤは、空気入りタイヤ、エアレス（ソリッド）タイヤいずれであってもよいが、空気入りタイヤであることが好ましい。また、本発明のタイヤは、乗用車用タイヤ、トラック・バス用タイヤ、二輪車用タイヤ、競技用タイヤ等として好適に用いられ、特に乗用車用タイヤとして好適に用いられる。
【実施例】
【０１０８】
実施例に基づいて、本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらのみに限定されるものではない。
【０１０９】
以下で製造するポリマーの物性については次のように測定した。
【０１１０】
〔重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）〕
下記の条件（１）〜（８）でゲル・パーミエーション・クロマトグラフ（ＧＰＣ）法により、重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）を測定した。
（１）装置：東ソー（株）製のＧＰＣ−８０００シリーズ
（２）分離カラム：東ソー（株）製のＴＳＫｇｅｌ  ＳｕｐｅｒＭｕｌｔｉｐｏｒｅＨＺ−Ｍ
（３）測定温度：４０℃
（４）キャリア：テトラヒドロフラン
（５）流量：０．６ｍＬ／分
（６）注入量：５μＬ
（７）検出器：示差屈折計
（８）分子量標準：標準ポリスチレン
【０１１１】
〔ビニル含量及び結合スチレン量〕
日本電子（株）製ＪＮＭ−ＥＣＡシリーズのＮＭＲ装置を用いて測定した。
【０１１２】
＜末端変性剤１の作製＞
窒素雰囲気下、１００ｍｌメスフラスコに３−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）プロピルトリメトキシシラン（３−ジメチルアミノプロピルトリメトキシシラン）（アヅマックス（株）製）を２３．６ｇ入れ、さらに無水ヘキサン（関東化学（株）製）を加え、全量を１００ｍｌにして作製した。
【０１１３】
＜製造例１（ＳＢＲ１の作製）＞
充分に窒素置換した３０Ｌ耐圧容器に、ｎ−ヘキサンを１８Ｌ、スチレン（関東化学（株）製）を５４０ｇ、ブタジエンを１４６０ｇ、テトラメチルエチレンジアミンを１７ｍｍｏｌ加え、４０℃に昇温した。次に、ブチルリチウム（関東化学（株）製）を１０．５ｍｌ加えた後、５０℃に昇温し、３時間撹拌した。次に０．４ｍｏｌ／Ｌの四塩化ケイ素／ヘキサン溶液を３．５ｍＬ加え、３０分撹拌を行った。次に上記末端変性剤１を３０ｍＬ追加し、３０分間撹拌を行った。反応溶液に２，６−ｔｅｒｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（大内新興化学工業（株）製）０．２ｇを溶かしたメタノール（関東化学（株）製）２ｍＬを添加後、反応溶液を１８Ｌのメタノールが入ったステンレス容器に入れて凝集体を回収した。得られた凝集体を２４時間減圧乾燥させ、変性ＳＢＲ（ＳＢＲ１）を得た。得られたＳＢＲ１の結合スチレン量は２８質量％であった。Ｍｗは７１７０００であり、ビニル含量は６０モル％であった。
【０１１４】
＜末端変性剤２の作製＞
窒素雰囲気下、２５０ｍｌメスフラスコにＮ−〔３−（トリメトキシシリル）−プロピル〕−Ｎ，Ｎ′−ジエチル−Ｎ′−トリメチルシリル−エタン−１，２−ジアミンを１２０ｍｍｏｌ入れ、さらに無水ヘキサン（関東化学（株）製）を加え、全量を２５０ｍｌにして作製した。
【０１１５】
＜製造例２（ＳＢＲ２の作製）＞
充分に窒素置換した３０Ｌ耐圧容器に、ｎ−ヘキサンを１８Ｌ、スチレン（関東化学（株）製）を２００ｇ、ブタジエンを１８００ｇ、テトラメチルエチレンジアミンを１．１ｍｍｏｌ加え、４０℃に昇温した。次に、１．６Ｍブチルリチウム（関東化学（株）製）を１．８ｍｌ加えた後、５０℃に昇温し、３時間撹拌した。次に上記末端変性剤２を４．１ｍＬ追加し、３０分間撹拌を行った。反応溶液にメタノール（関東化学（株）製）１５ｍＬ及び２，６−ｔｅｒｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（大内新興化学工業（株）製）０．１ｇを添加後、ＴＤＡＥ２０００ｇを添加し、１０分間撹拌を行った。その後、スチームストリッピング処理によって重合体溶液から凝集体を回収した。得られた凝集体を２４時間減圧乾燥させ、変性ＳＢＲ（ＳＢＲ２）を得た。得られたＳＢＲ２の結合スチレン量は１０質量％であった。Ｍｎは１１万、Ｍｗは２１万であり、ビニル含量は４０モル％であった。
【０１１６】
以下、実施例及び比較例で使用した各種薬品について、まとめて説明する。
ＮＲ：ＴＳＲ２０
ＳＢＲ１：製造例１で作製したＳＢＲ１
ＳＢＲ２：製造例２で作製したＳＢＲ２
ＢＲ：宇部興産（株）製のＵＢＥＰＯＬ  ＢＲ１５０Ｂ（シス含量：９７質量％、ＭＬ１＋４（１００℃）：４０、Ｍｗ／Ｍｎ：３．３）
シリカ１：エボニック・デグサ社製のウルトラシルＶＮ３（Ｎ２ＳＡ：１７５ｍ２／ｇ）
シリカ２：ローディア社製のＺｅｏｓｉｌ  １１１５ＭＰ（Ｎ２ＳＡ：１１５ｍ２／ｇ）
シランカップリング剤：エボニック・デグサ社製のＳｉ６９（ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド）
カーボンブラック：三菱化学（株）製のダイアブラックＩ（Ｎ２ＳＡ：１１４ｍ２／ｇ、平均一次粒子径：２２ｎｍ）
可塑剤：出光興産（株）製のダイアナプロセスオイルＡＨ−２４
老化防止剤：大内新興化学工業（株）製のノクラック６Ｃ（Ｎ−フェニル−Ｎ′−（１，３−ジメチルブチル）−ｐ−フェニレンジアミン）
ステアリン酸：日油（株）製のステアリン酸「椿」
酸化亜鉛：ハクスイテック（株）製の酸化亜鉛３種
ワックス：日本精蝋（株）製のオゾエース０３５５
硫黄：鶴見化学（株）製の粉末硫黄
加硫促進剤１：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＮＳ（Ｎ−ｔ−ブチル−２−ベンゾチアジルスルフェンアミド）
加硫促進剤２：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＤ（Ｎ，Ｎ′−ジフェニルグアニジン）
【０１１７】
＜実施例及び比較例＞
表１に示す配合内容に従い、（株）神戸製鋼所製の１．７Ｌバンバリーミキサーを用いて、硫黄及び加硫促進剤以外の材料を１５０℃の条件下で５分間混練りし、混練り物を得た。次に、得られた混練り物に硫黄及び加硫促進剤を添加し、２軸オープンロールを用いて、８０℃の条件下で５分間練り込み、未加硫ゴム組成物を得た。
得られた未加硫ゴム組成物を１７０℃で２０分間加硫し、加硫ゴム組成物を得た。
また、得られた未加硫ゴム組成物をキャップトレッドの形状に押出し成形し、タイヤ成形機上で他のタイヤ部材とともに貼り合わせて未加硫タイヤを形成し、１７０℃の条件下で１０分間プレス加硫し、試験用タイヤ（タイヤサイズ：１９５／６５Ｒ１５）を製造した。
得られた加硫ゴム組成物、試験用タイヤを使用して、下記の評価を行った。評価結果を表１に示す。
【０１１８】
（粘弾性測定）
粘弾性スペクトロメータＶＥＳ（（株）岩本製作所製）を用いて、温度０℃、周波数１０Ｈｚ、初期歪１０％及び動歪２％、並びに、温度７０℃、周波数１０Ｈｚ、初期歪１０％及び動歪２％の条件下で、加硫ゴム組成物の損失正接（ｔａｎδ）を測定した。
【０１１９】
（ガラス転移温度（Ｔｇ））
加硫ゴム組成物の試験片について、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に従い、ティー・エイ・インスツルメント・ジャパン社製の示差走査熱量計（Ｑ２００）を用いて、昇温速度１０℃／分の条件で中間点ガラス転移温度を測定した。
【０１２０】
（転がり抵抗試験）
転がり抵抗試験機を用い、試験用タイヤを、リム（１５×６ＪＪ）、内圧（２３０ｋＰａ）、荷重（３．４３ｋＮ）、速度（８０ｋｍ／ｈ）で走行させたときの転がり抵抗を測定し、比較例１を１００とした時の指数（転がり抵抗指数）で表示した。指数は大きい方が低燃費性が良好である。
【０１２１】
（ウェットグリップ性能）
各試験用タイヤを車輌（国産ＦＦ２０００ｃｃ）の全輪に装着して、湿潤アスファルト路面にて初速度１００ｋｍ／ｈからの制動距離を求めた。結果は指数（ウェットスキッド性能指数）で表し、数字が大きいほどウェットスキッド性能（ウェットグリップ性能）が良好である。指数は次の式で求めた。
（ウェットスキッド性能指数）＝（比較例１の制動距離）÷（各配合の制動距離）×１００
【０１２２】
（氷上グリップ性能）
上記試験用タイヤを国産２０００ｃｃのＦＲ車に装着し、下記条件下で氷上を実車走行し、氷上グリップ性能を評価した。氷上グリップ性能評価としては、具体的には、上記車両を用いて氷上を走行し、時速３０ｋｍ／ｈでロックブレーキを踏み、停止させるまでに要した停止距離（氷上制動停止距離）を測定し、下記式により指数表示した（氷上グリップ性能指数）。指数が大きいほど、氷上での制動性能（氷上グリップ性能）が良好である。
（氷上グリップ性能指数）＝（比較例１の制動停止距離）／（各配合の制動停止距離）×１００
（氷上）                    
試験場所：北海道旭川テストコ−ス
気温    ：−１〜−６℃        
【０１２３】
【表１】
0006329187.tif 000009
【０１２４】
表１中、指数とは、下記数式により求められる値を表している。
【０１２５】
【数６】
0006329187.tif 000010
【０１２６】
上記数式中、Ａは、ゴム成分１００質量％中のブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｂは、ブタジエンゴムのシス含量（質量％）を表す。Ｃは、ゴム成分１００質量％中のスチレンブタジエンゴムの含有量（質量％）を表す。Ｄは、スチレンブタジエンゴムの結合スチレン量（質量％）を表す。Ｅは、スチレンブタジエンゴムのビニル含量（モル％）を表す。Ｆは、ゴム成分１００質量部に対するシリカの含有量（質量部）を表す。Ｇは、シリカの窒素吸着比表面積（ｍ２／ｇ）を表す。Ｈは、ゴム成分１００質量部に対する可塑剤の含有量（質量部）を表す。ｅはネイピア数を表し、ｌｏｇは自然対数を表す。
【０１２７】
表１の結果から、加硫後の状態で、７０℃におけるｔａｎδ、０℃におけるｔａｎδ、及び、ガラス転移温度が所定の範囲を満たすゴム組成物を用いた実施例では、低燃費性、ウェットグリップ性能及び氷上グリップ性能がバランス良く改善されることが明らかとなった。
更に、実施例、比較例における、上記数式により求められる指数と総合性能との関係をプロットした図を図１に示す。図１から、上記数式により求められる指数が上記数式を満たすことにより、低燃費性、ウェットグリップ性能及び氷上グリップ性能の性能バランスを特に顕著に改善できることが分かる。
【図１】
0006329187.tif 000015