(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
固溶炭素濃度が５０〜５００ｐｐｍ、陽電子寿命法により測定されるアルミニウム空孔濃度が１〜３ｐｐｍである窒化アルミニウム焼結体よりなることを特徴とする蛍光素子。
【請求項２】
窒化アルミニウム焼結体が、窒化アルミニウム粉末１００質量部に対して、カーボン０．０００１〜０．００１質量部、焼結助剤０〜１質量部を含むグリーン体を、還元性ガスと窒素ガスとを含有する雰囲気中で焼結することにより得られたものである、請求項１記載の蛍光素子。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の蛍光素子を検測部として使用する蛍光線量計。
【請求項４】
請求項３記載の蛍光線量計の蛍光素子により放射線を受線後、該蛍光体を加熱又は光刺激により発光せしめ、発光波長３５０ｎｍ〜６００ｎｍの発光強度を検出して放射線量を計測することを特徴とする放射線の測定方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、特定の窒化アルミニウム焼結体よりなる新規な蛍光体に関する。詳しくは、特定の窒化アルミニウム焼結体よりなり、照射された放射線等の放射線量に対して、優れた吸収性と、加熱又は光照射による高い蛍光発光特性を有する蛍光素子を提供するものである。
【背景技術】
【０００２】
Ｘ線、γ線、中性子線等の放射線、紫外線などの放射線を照射された物質を加熱又は光照射すると螢光（ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ）を発光する蛍光体として、ＬｉＦ、ＣａＦ２、ＣａＳＯ４、Ｌｉ２Ｂ４Ｏ７、ＭｇＢ４Ｏ７、ＢｅＯ、Ｍｇ２ＳｉＯ４、ＬａＯＢｒなどを母体とし、希土類イオンをドープしたものが実用化又は提案されている。
【０００３】
さらには、酸素固溶量が１０ｐｐｍ〜５０００ｐｐｍである窒化アルミニウムを含有する熱蛍光体と酸素固溶量が１０ｐｐｍ〜５０００ｐｐｍである窒化アルミニウムを含有する熱蛍光体を用いた熱蛍光線量計が提案されている（特許文献１）。また、線量計への応用を目的とした窒化アルミニウムの研究がなされており、例えば、放熱材料として市販されている窒化アルミニウムの熱蛍光特性が報じられている（非特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平５−２６３０７５号公報
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】Ｔ．Ｙａｎａｇｉｄａ，ｅｔａｌ．，“Ｄｏｓｉｍｅｔｅｒ  Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ  ｏｆ  窒化アルミニウム焼結体”，Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ｃｅｒａｍｉｃ  Ｓｏｃｉｅｔｙ  ｏｆ  Ｊａｐａｎ，１２１，９８８−９９１（２０１３）．
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
前記窒化アルミニウムを用いた前記熱蛍光体は、放射線の照射によって熱蛍光を発するという特性を有するものの、熱蛍光の発光強度に乏しいため、線量計として用いた際に、放射線の線量に対する定量誤差が大きいという問題があった。特に、低線量の放射線を照射した際には、熱蛍光の強度が微弱となり、定量が困難となる問題があった。
【０００７】
本発明は前記問題を解決すべくなされたものであって、熱及び光蛍光の強度に優れた熱及び光蛍光体及びこれを用いた定量精度の良い線量計を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者等は、照射された放射線に対して、熱又は光による蛍光発光強度の高い窒化アルミニウム焼結体を得るべく種々検討した。その結果、特定の濃度で、固溶炭素とアルミニウム空孔とを有する窒化アルミニウムによって、熱蛍光発光強度に優れた熱蛍光体が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００９】
すなわち、本発明は、固溶炭素濃度が５０〜５００ｐｐｍ、陽電子寿命法により測定されるアルミニウム空孔濃度が１〜３ｐｐｍである窒化アルミニウム焼結体よりなることを特徴とする蛍光素子である。
【００１０】
上記窒化アルミニウム焼結体は、窒化アルミニウム焼結体が、窒化アルミニウム粉末１００質量部に対して、カーボン０．０００１〜０．００１質量部、焼結助剤０〜１質量部を含むグリーン体を、還元性ガスと窒素ガスとを含有する雰囲気中で焼結することにより得られたものが好ましい。
【００１１】
また、本発明は、前記蛍光体を検測部として使用する蛍光線量計を提供する。
【００１２】
更に、本発明は、上記蛍光線量計の蛍光体により放射線を受線後、該蛍光体を加熱又は光刺激により発光せしめ、発光波長３５０ｎｍ〜６００ｎｍの発光強度を検出して放射線量を計測することを特徴とする放射線の測定方法をも提供する。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の蛍光体は、前記特定の固溶炭素濃度とアルミニウム空孔濃度とを有する窒化アルミニウム焼結体により構成されることにより、放射線、特に、放射線の照射に対して、吸収性が高く、且つ、熱又は光照射による蛍光の発光強度が、従来、蛍光体として知られている窒化アルミニウム焼結体に対して優れている。
【００１４】
従って、蛍光体としての上記特性を利用して、蛍光線量計として有用であり、該蛍光線量計を使用した放射線の線量の測定方法は、定量精度に優れているため、個人線量計、環境モニタ用線量計、医療用線量計等の種々の用途において、好適に使用できる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】図１は、窒化アルミニウムに放射線照射後、６３０ｎｍの光励起により発せられた蛍光量を示すチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
本発明の蛍光素子を構成する窒化アルミニウム焼結体は、固溶炭素濃度が５０〜５００ｐｐｍ、好ましくは、８０〜３００ｐｐｍであり、陽電子寿命法により測定されるアルミニウム空孔濃度が１〜３ｐｐｍ、好ましくは、１．５〜２．５ｐｐｍであることを特徴としている。
【００１７】
尚、上記固溶炭素濃度は燃焼法を用いて測定した。アルミニウム空孔濃度は、陽電子寿命法により陽電子寿命を測定し、アルミニウム空孔濃度を算出した。それぞれの測定方法は、実施例において詳細に示す。
【００１８】
本発明の蛍光素子を構成する窒化アルミニウム焼結体において、前記固溶炭素濃度が５０ｐｐｍ未満の場合、放射線を吸収した際に正孔及び電子トラップサイトとなる欠陥準位の生成が少なくなり、高感度に放射線を検知できない。また、固溶炭素濃度が５００ｐｐｍを超える場合、欠陥準位が複合欠陥を生成するため正孔及び電子トラップサイトとなる欠陥準位が消滅してしまい高感度に放射線を検知できなくなる。
【００１９】
また、本発明の蛍光素子を構成する窒化アルミニウム焼結体において、アルミニウム空孔濃度が１ｐｐｍ未満の場合、放射線を吸収した際に正孔及び電子トラップサイトとなる欠陥準位の生成が少なくなり、高感度に放射線を検知できない。また、アルミニウム空孔濃度が３ｐｐｍを超える場合、欠陥準位が複合欠陥を生成するため正孔及び電子トラップサイトとなる欠陥準位が消滅してしまい高感度に放射線を検知できなくなる。
【００２０】
本発明の蛍光素子を構成する前記窒化アルミニウム焼結体は、上記の物性を有する結果、３００ｎｍ〜５００ｎｍの波長領域において光吸収を持つという特性を有する。これにより、かかる窒化アルミニウム焼結体は、可視光において黄色に着色して見える。
【００２１】
本発明の蛍光素子を構成する窒化アルミニウム焼結体は、組成の９５質量％以上、好ましくは、９８質量％以上が窒化アルミニウム焼結体からなる組成であることが好ましい。ここで、残部の成分としては、焼結助剤の由来成分、アルミナ、アルミニウム酸窒化物等が挙げられる。
【００２２】
また、上記焼結体の結晶層は、球状に近い多面体の粒子形状を有することが好ましく、その粒界相に前記焼結助剤由来の複合酸化物層を含有していても良い。さらには、前記結晶層は、単結晶の形態でも良い。
【００２３】
本発明において、蛍光素子としての使用される窒化アルミニウム焼結体の形状は、円板形、四角板形、大きさは□１０〜５０ｍｍ又はφ１０〜５０ｍｍ、厚み０．３〜１０ｍｍである。
【００２４】
次に、本発明の蛍光素子を構成する窒化アルミニウム焼結体の代表的な製造方法について説明する。
【００２５】
本発明に係る窒化アルミニウム焼結体は、窒化アルミニウム焼結体粉末と所定量の希土類化合物、アルカリ土類化合物、希土類アルミン酸塩、アルカリ土類アルミン酸塩との混合物を所定形状（たとえば、板状）に成形し、成形体を窒素雰囲気中で、強い還元雰囲気下、又は中性雰囲気で焼結することにより得ることができる。
【００２６】
使用される原料中に含まれるカーボン量は、窒化アルミニウム粉末１００質量部に対して、０．０００１〜０．００１質量部であることが好ましい。また、焼結助剤は窒化アルミニウム粉末１００質量部に対して０〜１質量部を含むことが好ましい。窒化アルミニウム焼結体の焼成においては還元性ガスと窒素ガスとを含有する雰囲気中で、１７８０℃以上の温度で焼結することにより得られたものが好ましい。
【００２７】
原料として用いる窒化アルミニウム焼結体粉末は、高純度粉末であることが好ましく、具体的には酸素濃度が０．９％以下であることが好ましい。
【００２８】
焼結助剤として使用される希土類化合物としては、Ｙ２Ｏ３、ＣｅＯ２、Ｎｄ２Ｏ３、Ｈｏ２Ｏ３など、アルカリ土塁化合物としては、ＣａＯなど、アルカリ土類酸塩としては、具体的には、３ＣａＯ・Ａｌ２Ｏ３、ＣａＯ・Ａｌ２Ｏ３などが挙げられ、特に好ましくはＹ２Ｏ３、３ＣａＯ・Ａｌ２Ｏ３が挙げられる。
【００２９】
窒化アルミニウム焼結体粉末に対する焼結助剤の配合量は、窒化アルミニウム焼結体粉末１００重量部に対して、１部以下、より好ましくは０．８部以下、さらに好ましくは０．６部以下が好適である。
【００３０】
上記焼結助剤の配合量が前記範囲より少なく、原料粉末中のカーボン濃度が前記範囲より多い場合、原料粉末及び焼結雰囲気由来の炭素が焼結体に大量に残留し、固溶炭素濃度が所望の値よりも高くなり、一方、アルミニウム空孔濃度も所望の値よりも低くなる傾向にある。
【００３１】
また、前記焼結助剤の配合量が前記範囲より多い場合、固溶炭素濃度が低くなり、一方、アルミニウム空孔濃度は所望の値よりも低くなる傾向にある。
【００３２】
前記窒化アルミニウム焼結体粉末と焼結助剤との混合は、公知の方法によって行なうことができる。例えば、ボールミル等の混合機によって、乾式または湿式により混合する方法が好適に採用できる。また、湿式混合では、アルコール類、炭化水素類等の分散媒を使用するが、分散性の点でアルコール類、炭化水素類を用いることが好ましい。
【００３３】
焼結に先立っては、上記混合粉末を、用途に応じて所定形状に成形する。このような成形は、それ自体公知の手段で行うことができるが、強度の高い成形体を成形し、歩留まりを高めるためには、有機バインダーを用いて成形してもよい。
【００３４】
例えば、上記混合粉末を有機バインダーと、必要により分散剤、可塑剤、溶媒などと混合して成形用スラリー乃至ペーストを調製し、この成形用スラリー乃至ペーストを、ドクターブレード法、押出成形法、射出成形法、鋳込み成形法などの成形手段によって成形体を作製することができる。有機バインダーとしては、ポリビニルブチラール等のブチラール樹脂、ポリメタクリルブチル等のアクリル樹脂等を例示することができ、このような有機バインダーは、窒化アルミニウム焼結体粉末１００重量部当り、０．１〜３０重量部、特に１〜１５重量部の量で使用することができる。また、分散剤としては、グリセリン化合物類などを例示することができ、可塑剤としては、フタル酸エステル類などを挙げることができ、溶媒には、イソプロピルアルコールや炭化水素類などが使用される。
【００３５】
また、スプレードライ法によりスラリーを噴霧し、顆粒を作製した後、プレス成形法により成形体を得ることもできる。
【００３６】
さらに、有機バインダーを用いずに、圧縮成形法により成形を行うこともできる。例えば、窒化アルミニウム焼結体粉末と焼結助剤粉末との混合粉末を、一軸成形機にて、仮成形体を製造し、これを、ＣＩＰ（冷間アイソスタテックプレス）成形機にて１〜４ｔ／ｃｍ２で加圧成形することにより、成形体を作製することができる。
【００３７】
得られた成形体は、脱脂（脱バインダー）した後、焼成に付される。
【００３８】
脱脂は、空気中、窒素中、水素中等の任意の雰囲気で加熱することにより行うことができるが、残留炭素量の調整がし易い、空気中で脱脂を行うことが好ましい。また、脱脂温度は、有機バインダーの種類によっても異なるが、一般には、３００〜９００℃、特に３００〜７００℃が好適である。尚、圧縮成形法のように、有機バインダーを用いずに成形を行った場合には、上記の脱脂工程は不要である。
【００３９】
次いで上記成形体を焼結し、本発明の窒化アルミニウム焼結体が得られる。焼結は窒素雰囲気で強い還元雰囲気下で行われる。
【００４０】
焼成用の容器として、カーボン製容器を使用し、該容器中に前記成形体を収納して、窒素気流中で加熱することで、雰囲気は強い還元性となる。このカーボン製容器とは、少なくとも内表面がカーボンからなる容器である。なお、容器中に成形体を収納する際には、該成形体が容器に直接接触しないように収納することが好ましい。具体的には、窒化ホウ素焼結体を敷板として容器中に載置し、その上に成形体を置く、あるいは窒化ホウ素粉末を容器中に敷き詰め、その成形体を置くなどの手段により窒化アルミニウム焼結体成形体とカーボン製容器との直接接触を防止する。このように、成形体とカーボン製容器とが直接接触しない状態で焼結を行うと、焼結体中に取り込まれるカーボン量が低減され本発明の窒化アルミニウム焼結体が得られる。
【００４１】
焼結は、温度１７００〜２１００℃、好ましくは１７５０〜２０００℃、さらに好ましくは１８００〜１９００℃で、３〜２００時間、好ましくは５〜１５０時間、さらに好ましくは１０〜１００時間実施することが好ましい。
【００４２】
上記の焼結工程を経ることで、窒化アルミニウム焼結体の固溶炭素濃度及びアルミニウム空孔濃度を前記特定の範囲に制御する事が可能となり、本発明に係る蛍光素子を得ることができる。
【００４３】
このようにして得られる本発明の窒化アルミニウム焼結体は、Ｘ線、γ線、中性子線などの放射線が照射された窒化アルミニウムを加熱もしくは光刺激により励起した際に発する蛍光線を利用して、その照射量を定量化する蛍光線量計に供される。
【００４４】
即ち、本発明は、前記本発明の蛍光素子は、これを検測部として使用する放射線量計を提供する。
【００４５】
上記放射線量計の構造は、本発明の蛍光素子を使用するものであれば、公知の構造が特に制限無く採用される。例えば、φ１ｃｍの蛍光素子を１〜４個程度搭載したスライド式プラスチックケースとフィルタが装着されたケースから構成される。ケースにはオープンウインドウ、厚さが０．４〜０．７ｍｍのＣｕ、Ａｌ、プラスチック等のフィルタを持つ構造が一般的である。
【００４６】
また、本発明は、上記蛍光線量計の蛍光素子により放射線を受線後、該蛍光素子を加熱もしくは光刺激により発光せしめ、発光波長３５０ｎｍ〜６００ｎｍの発光強度を検出して放射線量を計測することを特徴とする放射線の測定方法が提供される。
【００４７】
具体的には、放射線の受線時間は、用途によって異なり一概に決定することはできないが、蛍光素子の容量の範囲内で使用できるよう設定することが好ましい。また、蛍光素子を励起して発光せしめる条件は、公知の条件が特に制限無く採用される。例えば、蛍光素子の加熱は、５０〜５００℃で実施することが好ましく、光刺激は、波長４００〜７００ｎｍの光を照射する条件が好ましい。
【００４８】
また、上記励起により、本発明の蛍光素子は発光するが、その際、発光波長３５０ｎｍ〜６００ｎｍの範囲において、発光量が最大となるため、かかる発光強度を検出して放射線量を計測することが好ましい。上記発光強度の測定には、ランダウア社製ＯＳＬ線量計等の公知の装置を使用することができる。
【実施例】
【００４９】
以下、本発明を更に具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。実施例および比較例における各種物性は、下記の方法により測定した。
【００５０】
１）固溶炭素濃度の測定
燃焼法を用いて窒化アルミニウム焼結体中の固溶炭素濃度を測定した。
【００５１】
２）アルミニウム空孔濃度
陽電子寿命測定法により窒化アルミニウム中のアルミニウム空孔濃度を測定した。陽電子捕獲モデルからは、窒化アルミニウム焼結体中の格子欠陥の濃度を見積もることが可能である。得られた陽電子寿命測定結果から、以下の式（１）、（２）、（３）により消滅速度、トラッピングレートを算出した。その結果を式（４）に代入し欠陥濃度を算出した。
【００５２】
バルクでの消滅速度＝１／バルクでの寿命      ・・・・・・・・・（１）
空孔での消滅速度＝１／空孔での寿命        ・・・・・・・・・（２）
トラッピングレート＝Ｉ２（バルクでの消滅速度−空孔での消滅速度）・・（３）
欠陥濃度＝トラッピングレート／比トラッピングレート  ・・・・・・・（４）
３）発光強度
試料に放射線を照射した後、以下の条件により光刺激を与え、試料からの放出される３５０ｎｍから６００ｎｍの範囲の積分発光強度を測定した。
【００５３】
［測定条件］
・励起源：ＬＥＤ
・刺激波長：６３０ｎｍ
・波長１ｎｍ毎に０．５ｓずつ積算を３回繰り返した。
・測定温度：室温。
【００５４】
実施例１
内容積が２．４Ｌのナイロン製ポットに、直径１０ｍｍのアルミナボールを入れ、次いで、平均粒径が１．１μｍ、比表面積が３．４ｍ２／ｇ、酸素濃度０．８ｗｔ％の窒化アルミニウム焼結体粉末を、エタノールを溶媒として４０重量部加えて湿式混合した。この時、前記ナイロンボールはポットの内容積の４０％充填した。混合はポットの回転数７０ｒｐｍで５時間行った。更に、得られたスラリーを乾燥して窒化アルミニウム粉末を得た。次に、得られた窒化アルミニウム粉末１０ｇを一軸成形機にて直径４０ｍｍ、厚み６ｍｍの成形体に仮成形した後、ＣＩＰ成形機にて３ｔ／ｃｍ２の荷重をかけて本成形を行った。
【００５５】
上記、操作にて得られた成形体を、カーボン製容器中に、窒化アルミニウム製のセッターを用いてカーボン製容器に触れないように収容し、窒素雰囲気中で、焼成温度１８８０℃、５０時間で焼成し、直径３０ｍｍ、厚み５ｍｍの焼結体を得た。なお、焼成雰囲気中には還元性物質（カーボン製容器に由来するカーボン）が含まれていたと考えられる。窒化アルミニウム焼結体の製造条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体の特性を表１に示す。
【００５６】
実施例２
内容積が２．４Ｌのナイロン製ポットに、直径１０ｍｍのアルミナボールを入れ、次いで、平均粒径が１．１μｍ、比表面積が３．４ｍ２／ｇ、酸素濃度０．８ｗｔ％の窒化アルミニウム焼結体粉末１００重量部に対して、焼結助剤粉末として平均粒径が１．８μｍ、比表面積が３．７５ｍ２／ｇのカルシウムアルミネート化合物を０．５部添加し、次いで、エタノールを溶媒として４０重量部加えて湿式混合した。この時、前記ナイロンボールはポットの内容積の４０％充填した。混合はポットの回転数７０ｒｐｍで５時間行った。更に、得られたスラリーを乾燥して窒化アルミニウム粉末を得た。次に、得られた窒化アルミニウム粉末１０ｇを一軸成形機にて直径４０ｍｍ、厚み６ｍｍの成形体に仮成形した後、ＣＩＰ成形機にて３ｔ／ｃｍ２の荷重をかけて本成形を行った。
【００５７】
上記、操作にて得られた成形体を、カーボン製容器中に、窒化アルミニウム製のセッターを用いてカーボン製容器に触れないように収容し、窒素雰囲気中で、焼成温度１８８０℃、５０時間で焼成し、直径３０ｍｍ、厚み５ｍｍの焼結体を得た。なお、焼成雰囲気中には還元性物質（カーボン製容器に由来するカーボン）が含まれていたと考えられる。窒化アルミニウム焼結体の製造条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体の特性を表１に示す。
【００５８】
比較例１
内容積が２．４Ｌのナイロン製ポットに、直径１０ｍｍのアルミナボールを入れ、次いで、平均粒径が１．１μｍ、比表面積が３．４ｍ２／ｇ、酸素濃度０．８ｗｔ％の窒化アルミニウム焼結体粉末１００重量部に対して、焼結助剤粉末として平均粒径が１．８μｍ、比表面積が３．７５ｍ２／ｇのカルシウムアルミネート化合物を５部添加し、次いで、エタノールを溶媒として４０重量部加えて湿式混合した。この時、前記ナイロンボールはポットの内容積の４０％充填した。混合はポットの回転数７０ｒｐｍで５時間行った。更に、得られたスラリーを乾燥して窒化アルミニウム粉末を得た。次に、得られた窒化アルミニウム粉末１０ｇを一軸成形機にて直径４０ｍｍ、厚み６ｍｍの成形体に仮成形した後、ＣＩＰ成形機にて３ｔ／ｃｍ２の荷重をかけて本成形を行った。
【００５９】
上記、操作にて得られた成形体を、カーボン製容器中に、窒化アルミニウム製のセッターを用いてカーボン製容器に触れないように収容し、窒素雰囲気中で、焼成温度１８８０℃、５０時間で焼成し、直径３０ｍｍ、厚み５ｍｍの焼結体を得た。なお、焼成雰囲気中には還元性物質（カーボン製容器に由来するカーボン）が含まれていたと考えられる。窒化アルミニウム焼結体の製造条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体の特性を表１に示す。
【００６０】
比較例２
内容積が２．４Ｌのナイロン製ポットに、直径１０ｍｍのアルミナボールを入れ、次いで、平均粒径が１．１μｍ、比表面積が２．５ｍ２／ｇ、酸素濃度０．８ｗｔ％の窒化アルミニウム焼結体粉末１００重量部に対して、焼結助剤粉末として酸化イットリウムを５部添加し、次いで、エタノールを溶媒として４０重量部加えて湿式混合した。この時、前記ナイロンボールはポットの内容積の４０％充填した。混合はポットの回転数７０ｒｐｍで５時間行った。更に、得られたスラリーを乾燥して窒化アルミニウム粉末を得た。次に、得られた窒化アルミニウム粉末１０ｇを一軸成形機にて直径４０ｍｍ、厚み６ｍｍの成形体に仮成形した後、ＣＩＰ成形機にて３ｔ／ｃｍ２の荷重をかけて本成形を行った。
【００６１】
上記、操作にて得られた成形体を、カーボン製容器中に、窒化アルミニウム製のセッターを用いてカーボン製容器に触れないように収容し、窒素雰囲気中で、焼成温度１８８０℃、５０時間で焼成し、直径３０ｍｍ、厚み５ｍｍの焼結体を得た。なお、焼成雰囲気中には還元性物質（カーボン製容器に由来するカーボン）が含まれていたと考えられる。窒化アルミニウム焼結体の製造条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体の特性を表１に示す。
【００６２】
比較例３
内容積が２．４Ｌのナイロン製ポットに、直径１０ｍｍのアルミナボールを入れ、次いで、平均粒径が１．１μｍ、比表面積が２．５ｍ２／ｇ、酸素濃度０．８ｗｔ％の窒化アルミニウム焼結体粉末１００重量部に対して、焼結助剤粉末として酸化イットリウムを５部添加し、次いで、エタノールを溶媒として４０重量部加えて湿式混合した。この時、前記ナイロンボールはポットの内容積の４０％充填した。混合はポットの回転数７０ｒｐｍで５時間行った。更に、得られたスラリーを乾燥して窒化アルミニウム粉末を得た。次に、得られた窒化アルミニウム粉末１０ｇを一軸成形機にて直径４０ｍｍ、厚み６ｍｍの成形体に仮成形した後、ＣＩＰ成形機にて３ｔ／ｃｍ２の荷重をかけて本成形を行った。
【００６３】
上記、操作にて得られた成形体を、カーボン製容器中に、窒化アルミニウム製のセッターを用いてカーボン製容器に触れないように収容し、窒素雰囲気中で、焼成温度１８８０℃、１００時間で焼成し、直径３０ｍｍ、厚み５ｍｍの焼結体を得た。なお、焼成雰囲気中には還元性物質（カーボン製容器に由来するカーボン）が含まれていたと考えられる。窒化アルミニウム焼結体の製造条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体の特性を表１に示す。
【００６４】
比較例４
内容積が２．４Ｌのナイロン製ポットに、直径１０ｍｍのアルミナボールを入れ、次いで、平均粒径が１．１μｍ、比表面積が３．４ｍ２／ｇ、酸素濃度０．８ｗｔ％の窒化アルミニウム焼結体粉末１００重量部に対して、焼結助剤粉末としてカルシウムアルミネート化合物を５部、カーボン粉末を８００ｐｐｍ添加し、次いで、エタノールを溶媒として４０重量部加えて湿式混合した。この時、前記ナイロンボールはポットの内容積の４０％（見かけの体積）充填した。混合はポットの回転数７０ｒｐｍで５時間行った。更に、得られたスラリーを乾燥して窒化アルミニウム粉末を得た。次に、得られた窒化アルミニウム粉末１０ｇを一軸成形機にて直径４０ｍｍ、厚み６ｍｍの成形体に仮成形した後、ＣＩＰ成形機にて３ｔ／ｃｍ２の荷重をかけて本成形を行った。
【００６５】
上記、操作にて得られた成形体を、カーボン製容器中に、窒化アルミニウム製のセッターを用いてカーボン製容器に触れないように収容し、窒素雰囲気中で、焼成温度１８８０℃、５０時間で焼成し、直径３０ｍｍ、厚み５ｍｍの焼結体を得た。なお、焼成雰囲気中には還元性物質（カーボン製容器に由来するカーボン）が含まれていたと考えられる。窒化アルミニウム焼結体の製造条件及び得られた窒化アルミニウム焼結体の特性を表１に示す。
【００６６】
【表１】
0006338998.tif 000002
【図１】
0006338998.tif 000003