(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
対応する一対の燃料電池セルと、
前記各燃料電池セル間に配置され、前記各燃料電池セルを互いに電気的に接続する集電部材と、
前記集電部材と前記各燃料電池セルとを接合する導電性の一対の接合材と、
を備え、
前記一対の接合材は、第１接合材と、前記第１接合材よりも厚い第２接合材とを有し、
前記第１接合材の厚さに対する、前記第２接合材の厚さの割合は、１．５〜２．０である、
燃料電池スタック。
【請求項２】
燃料電池セルと、
前記燃料電池セルと対向するように配置されるセパレータと、
前記燃料電池セルと前記セパレータとの間に配置され、前記燃料電池セルと前記セパレータとを電気的に接続する集電部材と、
前記集電部材と前記燃料電池セルとを接続するとともに、前記集電部材と前記セパレータとを接続する一対の接合材と、
を備え、
前記一対の接合材は、第１接合材と、前記第１接合材よりも厚い第２接合材とを有し、
前記第１接合材の厚さに対する、前記第２接合材の厚さの割合は、１．５〜２．０である、
燃料電池スタック。
【請求項３】
前記第１及び第２接合材は、導電性セラミックスによって形成される、
請求項１又は２に記載の燃料電池スタック。
【請求項４】
前記集電部材は、ブロック状である、
請求項１から３のいずれかに記載の燃料電池スタック。
【請求項５】
前記集電部材は、導電性酸化物セラミックスの焼成体で構成される、
請求項１から４のいずれかに記載の燃料電池スタック。
【請求項６】
前記各燃料電池セルにガスを供給するマニホールドをさらに備え、
前記各燃料電池セルは、前記マニホールドの天板から上方に延びる、
請求項１及び３から５のいずれかに記載の燃料電池スタック。
【請求項７】
前記第１接合材と前記第２接合材とは、互いに同じ材料によって構成される、
請求項１から６のいずれかに記載の燃料電池スタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池スタックに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池スタックは、マニホールドと、マニホールドから延びる複数の燃料電池セルとを備えている（特許文献１）。詳細には、マニホールドは複数の挿入孔を有しており、この挿入孔に各燃料電池セルが挿入されている。また、各燃料電池セルは、集電部材を介して互いに電気的に接続されている。この集電部材は、接合材を介して各燃料電池セルに接合されている。なお、この集電部材と接合材とを合わせて集電接合部と称する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特許第５５５１８０３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、燃料電池スタックによって出力性能がばらつき、長期信頼性に問題があった。この原因を本発明者らが鋭意検討した結果、セルとセルとの間の電気接続を行う集電接合部の信頼性が低いという問題があった。本願は集電接合部の信頼性を向上させる燃料電池スタックを提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の第１側面に係る燃料電池スタックは、一対の燃料電池セルと、集電部材と、一対の接合材とを備えている。一対の燃料電池セルは、対向している。集電部材は、各燃料電池セル間に配置されている。集電部材は、各燃料電池セルを互いに電気的に接続する。各接合材は、導電性であり、集電部材と各燃料電池セルとを接合する。一対の接合材は、第１接合材と、第１接合材よりも厚い第２接合材とを有している。
【０００６】
この構成によれば、集電接合部の信頼性を向上させることができる。詳細には、従来の燃料電池スタックにおいて、第１接合材の厚さと第２接合材の厚さとは概ね同じであった。しかしながら、このような構成では、集電接合部の信頼性が低下するおそれがあることを発明者は見出した。すなわち、燃料電池セルは、焼成処理などによって高温に曝されると反りが発生することがある。この燃料電池セルの反りによって、集電部材と一方の燃料
電池セルとの間の距離が拡大し、集電部材と他方の燃料電池セルとの距離が縮小したりする。このため、従来の燃料電池スタックのように、第１接合材の厚さと第２接合材の厚さとが同じであると、各接合材が集電部材と燃料電池セルとを十分に接合できないおそれがある。
【０００７】
これに対して、本発明に係る燃料電池スタックは、第１接合材の厚さと第２接合材の厚さとが異なっている。具体的には第２接合材は第１接合材よりも厚い。このため、燃料電池セルが反ることによって集電部材と燃料電池セルとの距離が拡大しても、その集電部材と燃料電池セルとを第２接合材によって接合することによって、集電部材と燃料電池セルとを十分に接合させることができる。この結果、集電接合部の信頼性を向上させることができる。
【０００８】
本発明の第２側面に係る燃料電池スタックは、燃料電池セルと、セパレータと、集電部材と、一対の接合材とを備えている。セパレータは、燃料電池セルと対向するように配置される。集電部材は、燃料電池セルとセパレータとの間に配置される。また、集電部材は、燃料電池セルとセパレータとを電気的に接続する。一対の接合材のうち、一方の接合材は、集電部材と燃料電池セルとを接続する。他方の接合材は、集電部材とセパレータとを接続する。一対の接合材は、第１接合材と、第１接合材よりも厚い第２接合材とを有している。
【０００９】
好ましくは、第１及び第２接合材は、導電性セラミックス（ペロブスカイト型、スピネル型等）によって形成される。
【００１０】
好ましくは、集電部材は、ブロック状である。
【００１１】
好ましくは、集電部材は、酸化物セラミックスの焼成体で構成される。
【００１２】
好ましくは、燃料電池スタックは、各燃料電池セルにガスを供給するマニホールドをさらに備える。各燃料電池セルは、マニホールドの天板から上方に延びる。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、集電接合部の信頼性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】燃料電池スタックの斜視図。
【図２】燃料電池スタックの断面図。
【図３】燃料マニホールドの斜視図。
【図４】燃料電池セルの斜視図。
【図５】燃料電池セルの断面図。
【図６】燃料電池セルの断面図。
【図７】集電部材、並びに第１及び第２接合材を示す断面図。
【図８】燃料電池セルと燃料マニホールドとの接合部を示す図。
【図９】燃料電池スタックへのガス供給方法を示す図。
【図１０】燃料電池スタックの製造方法を示す図。
【図１１】燃料電池スタックの製造方法を示す図。
【図１２】変形例に係る燃料電池スタックの断面図。
【図１３】変形例に係る燃料電池スタックの断面図。
【図１４】変形例に係る燃料電池スタックの断面図。
【図１５】変形例に係る燃料電池スタックの断面図。
【図１６】変形例に係る燃料電池スタックの拡大断面図。
【図１７】変形例に係る燃料電池スタックの拡大断面図。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明に係る燃料電池スタックの実施形態について図面を参照しつつ説明する。
【００１６】
［燃料電池スタック］
図１及び図２に示すように、燃料電池スタック１００は、マニホールド２００と、複数の燃料電池セル３０１と、複数の集電部材３０２と、を備えている。なお、燃料電池セル３０１は、固体酸化物形燃料電池として構成されている。
【００１７】
［マニホールド］
図３に示すように、マニホールド２００は、燃料ガスを各燃料電池セル３０１に供給するように構成されている。マニホールド２００は、中空状であり、内部空間を有している。マニホールド２００の内部空間には、導入管２０１を介して燃料ガスが供給される。マ
ニホールド２００は、燃料電池セル３０１の厚さ方向（ｚ軸方向）に沿って並ぶ複数の貫通孔２０２を有している。なお、本実施形態において、マニホールド２００の長手方向は燃料電池セル３０１の厚さ方向に沿って延びている。各貫通孔２０２は、マニホールド２００の天板２０３に形成されている。各貫通孔２０２は、マニホールド２００の内部空間と外部とを連通する。
【００１８】
［燃料電池セル］
図２に示すように、各燃料電池セル３０１は、マニホールド２００から延びている。詳細には、各燃料電池セル３０１は、マニホールド２００の天板２０３から上方（ｘ軸方向）に延びている。すなわち、各燃料電池セル３０１の長手方向は、上方に延びている。各燃料電池セル３０１は、その厚さ方向（ｚ軸方向）において、互いに間隔をあけて配置されている。すなわち、各燃料電池セル３０１は、その厚さ方向において、対向するように配置されている。
【００１９】
図４に示すように、燃料電池セル３０１は、複数の発電素子部１０と、支持基板２０とを備えている。各発電素子部１０は、支持基板２０の両面に支持されている。なお、各発電素子部１０は、支持基板２０の片面のみに支持されていてもよい。各発電素子部１０は、燃料電池セル３０１の長手方向において、互いに間隔をあけて配置されている。すなわち、本実施形態に係る燃料電池セル３０１は、いわゆる横縞型の燃料電池セルである。各発電素子部１０は、電気的接続部３０（図５参照）によって互いに電気的に接続されている。
【００２０】
支持基板２０は、支持基板２０の長手方向に延びる複数のガス流路２１を内部に有している。各ガス流路２１は、互いに実質的に平行に延びている。図５に示すように、支持基板２０は、複数の第１凹部２２を有している。各第１凹部２２は、支持基板２０の両面に形成されている。各第１凹部２２は支持基板２０の長手方向において互いに間隔をあけて配置されている。なお、各第１凹部２２は、支持基板２０の幅方向（ｙ軸方向）の両端部には形成されていない。
【００２１】
支持基板２０は、電子伝導性を有さない多孔質の材料によって構成される。支持基板２０は、例えば、ＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、支持基板２０は、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）とＭｇＡｌ２Ｏ４（マグネシアアルミナスピネル）とから構成されてもよい。支持基板２０の気孔率は、例えば、２０〜６０％程度である。
【００２２】
各発電素子部１０は、燃料極４、電解質５、及び空気極６を有している。また、各発電素子部１０は、反応防止膜７をさらに有している。燃料極４は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。燃料極４は、燃料極集電部４１と燃料極活性部４２とを有する。
【００２３】
燃料極集電部４１は、第１凹部２２内に配置されている。詳細には、燃料極集電部４１は、第１凹部２２内に充填されており、第１凹部２２と同様の外形を有する。各燃料極集電部４１は、第２凹部４１ａ及び第３凹部４１ｂを有している。燃料極活性部４２は、第２凹部４１ａ内に配置されている。詳細には、燃料極活性部４２は、第２凹部４１ａ内に充填されている。
【００２４】
燃料極集電部４１は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、燃料極集電部４１は、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）とから構成されてもよい。燃料極集電部４１の厚さ、並びに第１凹部２２の深さは、５０〜５００μｍ程度である。
【００２５】
燃料極活性部４２は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、燃料極活性部４２は、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）とから構成されてもよい。燃料極活性部４２の厚さは、５〜３０μｍである。
【００２６】
電解質５は、燃料極４上を覆うように配置されている。詳細には、電解質５は、あるインターコネクタ３１から他のインターコネクタ３１まで長手方向に延びている。すなわち、燃料電池セル３０１の長手方向において、電解質５とインターコネクタ３１とが交互に配置されている。
【００２７】
電解質５は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料からなる焼成体である。電解質５は、例えば、ＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、電解質５は、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）から構成されてもよい。電解質５の厚さは、例えば、３〜５０μｍ程度である。
【００２８】
反応防止膜７は、緻密な材料からなる焼成体であり、平面視において、燃料極活性部４２と略同一の形状である。反応防止膜７は、電解質５を介して、燃料極活性部４２と対応する位置に配置されている。反応防止膜７は、電解質５内のＹＳＺと空気極６内のＳｒとが反応して電解質５と空気極６との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するために設けられている。反応防止膜７は、例えば、ＧＤＣ＝（Ｃｅ，Ｇｄ）
Ｏ２（ガドリニウムドープセリア）から構成され得る。反応防止膜７の厚さは、例えば、３〜５０μｍ程度である。
【００２９】
空気極６は、反応防止膜７上に配置されている。空気極６は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。空気極６は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、空気極６は、ＬＳＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３（ランタンストロンチウムフェライト）、ＬＮＦ＝Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンニッケルフェライト）、又は、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）等から構成されてもよい。空気極６は、ＬＳＣＦからなる第１層（内側層）とＬＳＣからなる第２層（外側層）との２層によって構成されてもよい。空気極６の厚さは、例えば、１０〜１００μｍである。
【００３０】
電気的接続部３０は、隣り合う発電素子部１０を電気的に接続するように構成されている。電気的接続部３０は、インターコネクタ３１及び空気極集電膜３２を有する。インターコネクタ３１は、第３凹部４１ｂ内に配置されている。詳細には、インターコネクタ３１は、第３凹部４１ｂ内に埋設（充填）されている。インターコネクタ３１は、電子伝導性を有する緻密な材料からなる焼成体である。インターコネクタ３１は、例えば、ＬａＣｒＯ３（ランタンクロマイト）から構成され得る。或いは、インターコネクタ３１は、（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３（ストロンチウムチタネート）から構成されてもよい。インターコ
ネクタ３１の厚さは、例えば、１０〜１００μｍである。
【００３１】
空気極集電膜３２は、隣り合う発電素子部１０のインターコネクタ３１と空気極６との間を延びるように配置される。例えば、図５の左側に配置された発電素子部１０の空気極６と、図５の右側に配置された発電素子部１０のインターコネクタ３１とを電気的に接続するように、空気極集電膜３２が配置されている。空気極集電膜３２は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。
【００３２】
空気極集電膜３２は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、空気極集電膜３２は、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）から構成されてもよい。或いは、空気極集電膜３２は、Ａｇ（銀）、Ａｇ−Ｐｄ（銀パラジウム合金）から構成されてもよい。空気極集電膜３２の厚さは、例えば、５０〜５００μｍ程度である。
【００３３】
［集電部材］
図２に示すように、集電部材３０２は、各燃料電池セル３０１の間に配置されている。集電部材３０２は、燃料電池セル３０１の厚さ方向（ｚ軸方向）において、隣り合う燃料電池セル３０１を互いに電気的に接続している。集電部材３０２は、近位端部３０３側に配置されている。
【００３４】
集電部材３０２は、複数の発電素子部１０のうち、最も近位側（マニホールド２００側）に位置する発電素子部１０Ａよりも近位側に配置されている。詳細には、図６に示すように、集電部材３０２は、最も近位側に位置する発電素子部１０Ａから延びる空気極集電膜３２上に配置されている。なお、「近位」及び「遠位」とは、マニホールド２００を基準にした燃料電池セル３０１の長手方向の位置関係を示す。
【００３５】
図７に示すように、集電部材３０２は、ブロック状であり、例えば、直方体状又は円柱状である。集電部材３０２の厚さｔ３は、例えば、０．５〜５ｍｍ程度とすることが好ましい。なお、集電部材３０２の厚さｔ３とは、厚さ方向（ｚ軸方向）の寸法を言う。
【００３６】
集電部材３０２は、導電性であり、例えば、酸化物セラミックスの焼成体で構成されている。このような酸化物セラミックスとしては、例えば、ペロブスカイト酸化物、又はスピネル酸化物などが挙げられる。ペロブスカイト酸化物としては、例えば、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ３、又は（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３等が挙げられる。スピネル酸化物としては、例えば、（Ｍｎ，Ｃｏ）３Ｏ４、又は（Ｍｎ，Ｆｅ）３Ｏ４等が挙げられる。また、集電部材はＳＯＦＣ用特殊鋼（Ｆｅ−Ｃｒ合金）であってもよい。この集電部材３０２は、例えば、可撓性を有していない。
【００３７】
［接合材］
一対の接合材が、一対の燃料電池セル３０１と集電部材３０２とを接合している。一対の接合材は、第１接合材１０１ａと第２接合材１０１ｂとを有している。なお、一対の接合材のうち、薄い方の接合材を第１接合材１０１ａと称し、厚い方の接合材を第２接合材１０１ｂと称する。すなわち、第２接合材１０１ｂの厚さ（ｔ２）は、第１接合材１０１ａの厚さ（ｔ１）よりも大きい。
【００３８】
第１接合材１０１ａの厚さｔ１は、０．０５〜１ｍｍ程度とすることが好ましい。また、第２接合材１０１ｂの厚さｔ２は、０．１〜２ｍｍ程度とすることが好ましい。ここで、第１接合材１０１ａの厚さｔ１、及び第２接合材１０１ｂの厚さｔ２とは、厚さ方向（ｚ軸方向）の寸法を言う。また、各接合材１０１ａ、１０１ｂの厚さは、集電部材３０２と燃料電池セル３０１との間の距離を言う。すなわち、各接合材１０１ａ、１０１ｂのうち、集電部材３０２の外周側にはみ出した部分の厚さは考慮しない。
【００３９】
第１接合材１０１ａの厚さｔ１に対する、第２接合材１０１ｂの厚さｔ２の割合（ｔ２／ｔ１）は、例えば、１．５〜２０程度とすることが好ましい。
【００４０】
第１接合材１０１ａ及び第２接合材１０１ｂは、集電部材３０２の厚さ方向の各端面の全体と接触している。各接合材１０１ａ、１０１ｂと集電部材３０２とのそれぞれの接合面積は、１〜５００ｍｍ２程度とすることが好ましい。
【００４１】
第１接合材１０１及び第２接合材１０１ｂは、導電性であり、酸化物セラミックスの焼成体、貴金属系（Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ）、卑金属系（Ｎｉ、Ｎｉ基合金、Ｎｉとセラミックスのコンポジット）の材料によって形成される。具体的には、第１接合材１０１及び第２接合材１０１ｂは、例えば、ペロブスカイト酸化物、又はスピネル酸化物などが挙げられる。ペロブスカイト酸化物としては、例えば、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ３、又は（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３等が挙げられる。スピネル酸化物としては、例えば、（Ｍｎ，Ｃｏ）３Ｏ４、又は（Ｍｎ，Ｆｅ）３Ｏ４等よりなる群から選ばれる少なくとも１種によって形成される。
【００４２】
図２に示すように、各燃料電池セル３０１は、マニホールド２００に支持されている。詳細には、各燃料電池セル３０１は、第３接合材１０２によって、マニホールド２００の天板２０３に固定されている。より詳細には、図８に示すように、各燃料電池セル３０１は、マニホールド２００の貫通孔２０２に挿入されている。燃料電池セル３０１は、貫通孔２０２に挿入された状態で、第３接合材１０２によってマニホールド２００に固定されている。
【００４３】
第３接合材１０２は、燃料電池セル３０１が挿入された状態の貫通孔２０２内に充填される。すなわち、第３接合材１０２は、燃料電池セル３０１の外周面と、貫通孔２０２を画定する壁面との隙間に充填される。第３接合材１０２は、例えば、結晶化ガラスである。結晶化ガラスとしては、例えば、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系、ＳｉＯ２−ＣａＯ系、又はＳｉＯ２−ＭｇＯ系が採用され得る。なお、本明細書では、結晶化ガラスとは、全体積に対する「結晶相が占める体積」の割合（結晶化度）が６０％以上であり、全体積に対する「非晶質相及び不純物が占める体積」の割合が４０％未満のガラスを指す。なお、第３接合材１０２の材料として、非晶質ガラス、ろう材、又はセラミックス等が採用されてもよい。具体的には、第３接合材１０２は、ＳｉＯ２−ＭｇＯ−Ｂ２Ｏ５−Ａｌ２Ｏ３系及びＳｉＯ２−ＭｇＯ−Ａｌ２Ｏ３−ＺｎＯ系よりなる群から選ばれる少なくとも一種である。
【００４４】
マニホールド２００から突出している各燃料電池セル３０１の長手方向（ｘ軸方向）の長さは、１００〜３００ｍｍ程度とすることができる。また、各燃料電池セル３０１は、その厚さ方向に間隔をあけて並んでいる。
【００４５】
［発電方法］
以上のように構成された燃料電池スタック１００は、次のようにして発電する。マニホールド２００を介して各燃料電池セル３０１の燃料ガス流路２１内に燃料ガス（水素ガス等）を流すとともに、支持基板２０の両面を酸素を含むガス（空気等）に曝すことにより、電解質５の両側面間に生じる酸素分圧差によって起電力が発生する。この燃料電池スタック１００を外部の負荷に接続すると、空気極６において下記（１）式に示す電気化学反応が起こり、燃料極４において下記（２）式に示す電気化学反応が起こり、電流が流れる。
（１／２）・Ｏ２＋２ｅ−→Ｏ２−      …（１）
Ｈ２＋Ｏ２−→Ｈ２Ｏ＋２ｅ−          …（２）
【００４６】
酸素を含むガスは、例えば、図９に示すように、幅方向に沿って流れるように、集電部材３０２とマニホールド２００との間の空間に供給される。詳細には、燃料電池スタック１００は、ガス供給部材４００をさらに有している。ガス供給部材４００は、各燃料電池セル３０１の間において、各集電部材３０２とマニホールド２００の天板２０３との間に空気などのガスを供給するように構成されている。なお、ガス供給部材４００から供給されたガスが効率的に上方へ流れるよう、案内板４０１がガス供給部材４００と反対側に設置されていてもよい。案内板４０１は、平板状であって、燃料電池セル３０１の長手方向に延びるとともに、燃料電池セル３０１の厚さ方向に延びている。
【００４７】
［製造方法］
次に、上述したように構成された燃料電池スタックの製造方法について説明する。
【００４８】
まず、マニホールド２００と複数の燃料電池セル３０１とを準備する。そして、図１０に示すように、集電部材３０２、第１接合材１０１ａ、及び第２接合材１０１ｂによって、各燃料電池セル３０１を互いに接続し、セル集合体３００を作製する。なお、この段階では第１接合材１０１ａ及び第２接合材１０１ｂは焼成されておらず、各燃料電池セル３０１は互いに仮止めの状態である。
【００４９】
次に、図１１に示すように、セル集合体３００の各燃料電池セル３０１の下端部をマニホールド２００の各貫通孔２０２に挿入する。なお、各燃料電池セル３０１が厚さ方向に沿って所定の間隔を保持するための治具を用いてもよい。
【００５０】
次に、図２に示すように、燃料電池セル３０１が挿入された状態の貫通孔２０２内に第３接合材１０２を充填する。なお、第３接合材１０２は、支持板の表面から上方に向けてはみ出す程度まで充填することが好ましい。
【００５１】
次に、第１接合材１０１ａ、第２接合材１０１ｂ、及び第３接合材１０２に対して熱処理が加えられる。この熱処理によって、第１接合材１０１ａ、第２接合材１０１ｂ、及び第３接合材１０２が固化され、燃料電池スタック１００が完成する。詳細には、第１接合材１０１ａ、及び第２接合材１０１ｂは、熱処理を施されることによって焼成される。この結果、各燃料電池セル３０１と集電部材３０２とが固定される。また、第３接合材１０２は、熱処理を施されることによって、非晶質材料の温度が結晶化温度まで到達する。そして、結晶化温度下にて材料の内部で結晶相が生成されて、結晶化が進行していく。この結果、非晶質材料が固化・セラミックス化されて、結晶化ガラスとなる。これにより、結晶化ガラスで構成される第３接合材１０２が機能を発揮し、各燃料電池セル３０１の近位端部がマニホールド２００に固定される。その後、所定の治具が燃料電池スタック１００から取り外される。なお、第１接合材１０１ａ及び第２接合材１０１ｂの厚さなどの各種寸法は、上記熱処理後の寸法である。
【００５２】
［変形例］
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。
【００５３】
変形例１
上記実施形態では、一対の燃料電池セル３０１の間に１つの集電部材３０２が配置されていたが、燃料電池スタック１００の構成はこれに限定されない。例えば、図１２に示すように、一対の燃料電池セル３０１間に複数の集電部材３０２が配置されていてもよい。各集電部材３０２は、燃料電池セル３０１の幅方向（ｙ軸方向）に互いに間隔をあけて配置されている。
【００５４】
図１３に示すように、全ての集電部材３０２は、一方の燃料電池セル３０１（図１３の左側の燃料電池セル）に寄っている。すなわち、燃料電池セル３０１の厚さ方向（ｚ軸方向）において、集電部材３０２の第１側（図１３の左側）に配置される接合材は全て第１接合材１０１ａであり、集電部材３０２の第２側（図１３の右側）に配置される接合材は全て第２接合材１０１ｂである。なお、第１及び第２接合材１０１ａ、１０１ｂの配置は特にこれに限定されない。たとえば、図１４に示すように、一方の燃料電池セル３０１に寄る集電部材３０２と、他方の燃料電池セル３０１に寄る集電部材３０２とが混在していてもよい。すなわち、燃料電池セル３０１の厚さ方向（ｚ軸方向）において、集電部材３０２の第１側（図１４の左側）に配置される第１接合材１０１ａと、集電部材３０２の第２側（図１４の右側）に配置される第１接合材１０１ａとが混在していてもよい。
【００５５】
変形例２
上記実施形態では、各集電部材３０２は、各燃料電池セル３０１の近位端部３０３側において、隣り合う燃料電池セル３０１同士を接続しているが、接続箇所はこれに限定されない。例えば、図１５に示すように、各集電部材３０２は、各燃料電池セル３０１の遠位端部３０４において、隣り合う燃料電池セル３０１を接続していてもよい。
【００５６】
変形例３
上記実施形態では、本発明を筒状平板型の燃料電池スタックに適用しているが、本発明は他のタイプの燃料電池スタックにも適用できる。例えば、図１６に示すように、本発明を平板型の燃料電池スタック１００に適用することもできる。この場合、集電部材３０２としてセパレータが採用されていてもよい。すなわち、集電部材としての機能を有するセパレータ３０２が、各燃料電池セル３０１の間に配置されている。セパレータ３０２は、隣り合う燃料電池セル３０１を互いに電気的に接続している。各燃料電池セル３０１とセパレータ３０２とは、第１接合材１０１ａ又は第２接合材１０１ｂによって接合されている。
【００５７】
変形例４
また、本発明を平板型の燃料電池スタック１００に適用する場合、燃料電池スタック１００を図１７に示すような構成とすることもできる。すなわち、第１接合材１０１ａ及び第２接合材１０１ｂの一方が集電部材３０２とセパレータ３０５とを接合する。そして、第１接合材１０１ａ及び第２接合材１０１ｂの他方が集電部材３０２と燃料電池セル３０１とを接合する。なお、セパレータ１０３は、燃料電池セル３０１と対向するように配置される。
【実施例】
【００５８】
以下に実施例及び比較例を示して、本発明をさらに具体的に説明する。なお、本発明は、下記実施例に限定されない。
【００５９】
実施例１〜１０、及び比較例１〜２に係る燃料電池スタックを以下のように作製した。
【００６０】
まず、上述したように構成された一対の燃料電池セル３０１の間に集電部材３０２を配置した。そして、第１接合材１０１ａ及び第２接合材１０１ｂによって各燃料電池セル３０１と集電部材３０２を接合した。そして、この第１接合材１０１ａ、第２接合材１０１ｂ、及び集電部材３０２によって接合された一対の燃料電池セル３０１をマニホールド２００の各貫通孔２０２に挿入し、第３接合材１０２で接合した。そして、熱処理によって、第１接合材１０１ａ、第２接合材１０１ｂ、及び第３接合材１０２を固化した。
【００６１】
以上のようにして作製した各サンプルにおける集電部材３０２、第１接合材１０１ａ、及び第２接合材１０１ｂを構成する各材料は、表１に示す通りである。また、第１接合材１０１ａの厚さｔ１、及び第２接合材１０１ｂの厚さｔ２は、表１に示す通りである。なお、第１接合材１０１ａの厚さｔ１、及び第２接合材１０１ｂの厚さｔ２は、塗布する接合材ペーストの有機成分率、粘度、塗布量を制御すると共に、集電部材３０２を設置した後の押圧を制御して調整した。
【００６２】
各接合材１０１ａ、１０１ｂの厚さｔ１、ｔ２は、後述する評価後に次の要領で測定した。まず、第１接合材１０１ａ、第２接合材１０１ｂ、及び集電部材３０２を通る水平面で、燃料電池スタック１００を切断した。この切断面において、任意の５点で、顕微鏡付きの寸法測定器によって、第１接合材１０１ａの厚さｔ１、及び第２接合材１０１ｂの厚さｔ２を測定した。表１に示した各厚さは、それぞれの平均値である。
【００６３】
（評価方法）
以上のようにして作製した各サンプルに対して、接合性の評価を以下のように行った結果、表１に示す通りの結果となった。
【００６４】
【表１】
0006335267.tif 000002
【００６５】
表１に示すように、比較例１に係る燃料電池スタックでは、第１又は第２接合材１０１ａ、１０１ｂによる接合性不良が発生した。すなわち、第１又は第２接合材１０１ａ、１０１ｂが、燃料電池セル３０１の反りに追従できずに、集電部材３０２と燃料電池セル３０１の間で剥離が観察された。
【００６６】
また、比較例２に係る燃料電池スタックは、第２接合材１０１ｂにクラックが発生した。これは、比較例２に係る燃料電池スタックの割合（ｔ２／ｔ１）が２０より大きいことによって、第２接合材１０１ｂ用のペーストの乾燥に伴う収縮が大きくなるためであると考えられる。これらに対して、実施例１〜１０に係る燃料電池スタックでは、割合（ｔ２／ｔ１）を１．５〜２０としたため、上述したような問題は発生せず、良好な結果となった。
【符号の説明】
【００６７】
１００    ：燃料電池スタック
１０１ａ  ：第１接合材
１０１ｂ  ：第２接合材
２００    ：マニホールド
２０３    ：天板
３０１ａ  ：第１燃料電池セル
３０１ｂ  ：第２燃料電池セル
３０２    ：集電部材
【図１】
0006335267.tif 000003
【図２】
0006335267.tif 000004
【図３】
0006335267.tif 000005
【図４】
0006335267.tif 000006
【図５】
0006335267.tif 000007
【図６】
0006335267.tif 000008
【図７】
0006335267.tif 000009
【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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