(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｒ1−Ｆｅ−Ｂ系組成（Ｒ1はＹ及びＳｃを含む希土類元素から選ばれる１種又は２種以上）からなる焼結磁石体に、Ｒ2の酸化物、フッ化物、酸フッ化物、水酸化物又は水素化物（Ｒ2はＹ及びＳｃを含む希土類元素から選ばれる１種又は２種以上）から選ばれる１種又は２種以上を含有する粉末を溶媒に溶解したスラリーを塗布し乾燥させて該粉末を該焼結磁石体に塗布し、これを熱処理してＲ2を焼結磁石体に吸収させる希土類永久磁石の製造方法において、
周縁部に周方向に沿って整列した複数の保持ポケットを有する搬送ドラムを、一部が上記スラリーに浸漬した状態で回転させ、該スラリーに入液する前の所定位置で上記保持ポケットに上記焼結磁石体を投入して該保持ポケットに保持させ該搬送ドラムの回転軌道に沿って搬送し、該焼結磁石体を該スラリーに浸漬し、該スラリーから引上げた後、更に搬送しながら乾燥させて上記粉末を該焼結磁石体に塗布し、乾燥処理後に再び上記スラリーに入液する前の所定位置で上記保持ポケットから該焼結磁石体を回収し、次工程の熱処理へと供することを特徴とする希土類磁石の製造方法。
【請求項２】
上記保持ポケットが上記搬送ドラムの軸方向に沿って貫通した円形穴状のポケットであり、該搬送ドラムの一側面側から該保持ポケットに未塗工の上記焼結磁石体を挿入すると共に、該未塗工の焼結磁石体により該保持ポケット内に収容された塗工済の焼結磁石体を該搬送ドラムの他側面側へと押し出して該保持ポケットから回収することにより、上焼結磁石体の供給と回収とを同時に行うように構成した請求項１記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項３】
複数台の上記搬送ドラムを互いの側面を近接した状態で並設し、各搬送ドラムで上記粉末の塗工操作を行い、このとき、一のドラムの保持ポケットに上記焼結磁石体を挿入すると共に該保持ポケットに収容されていた焼結磁石体を押し出して他のドラムの保持ポケットに挿入し収容することにより、上記スラリーへの浸漬から乾燥までの塗布プロセスを複数回繰り返す請求項２記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項４】
上記保持ポケットに供給した上記焼結磁石体を、上記搬送ドラムが複数回転した後に回収して、上記スラリーへの浸漬から乾燥までの塗布プロセスを複数回繰り返す請求項１〜３のいずれか１項に記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項５】
上記搬送ドラムの本体が、フレームと金網又はパンチングメタルとで形成されたものである請求項１〜４のいずれか１記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項６】
上記スラリーから引き上げられて搬送される上記焼結磁石体に送風して上記乾燥を行う請求項１〜５のいずれか１項に記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項７】
上記スラリーを構成する溶媒の沸点（ＴB）の±５０℃以内の温度の空気を上記焼結磁石体に噴射して乾燥を行う請求項６記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項８】
上記スラリーから引き上げられた上記焼結磁石体に、空気を噴射して余滴を除去した後、温風を噴射して乾燥を行う請求項６又は７記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項９】
Ｒ1−Ｆｅ−Ｂ系組成（Ｒ1はＹ及びＳｃを含む希土類元素から選ばれる１種又は２種以上）からなる焼結磁石体に、Ｒ2の酸化物、フッ化物、酸フッ化物、水酸化物又は水素化物（Ｒ2はＹ及びＳｃを含む希土類元素から選ばれる１種又は２種以上）から選ばれる１種又は２種以上を含有する粉末を溶媒に溶解したスラリーを塗布し乾燥させて該粉末を該焼結磁石体に塗布し、これを熱処理してＲ2を焼結磁石体に吸収させ希土類永久磁石を製造する際に、上記粉末を上記焼結磁石体に塗布する塗布装置であり、
上記スラリーを収容する塗工槽と、
一部が上記スラリーに浸漬した状態で回転する搬送ドラムと、
該搬送ドラムの周縁部に周方向に沿って整列して形成された複数の保持ポケットと、
該保持ポケット内に送風して該保持ポケット内に収容された上記焼結磁石体を乾燥させる乾燥手段とを具備してなり、
上記スラリーに入液する前の所定位置で上記保持ポケットに上記焼結磁石体を投入して該保持ポケットに保持させ該搬送ドラムの回転軌道に沿って搬送し、該焼結磁石体を該スラリーに浸漬し、該スラリーから引上げ、上記乾燥手段で乾燥させ、乾燥処理後に再び上記スラリーに入液する前の所定位置で上記保持ポケットから該焼結磁石体を回収するように構成したことを特徴とする希土類化合物の塗布装置。
【請求項１０】
上記搬送ドラムの本体が、フレームと金網又はパンチングメタルとで形成されたものである請求項９記載の希土類化合物の塗布装置。
【請求項１１】
上記乾燥手段が上記保持ポケット内に温風を送風して焼結磁石体を乾燥させるものであり、かつこの乾燥処理の前に該保持ポケット内に保持された上記焼結磁石体に空気を噴射して余滴を除去する余滴除去手段を具備してなる請求項９又は１０記載の希土類化合物の塗布装置。
【請求項１２】
上記保持ポケットが上記搬送ドラムの軸方向に沿って貫通した円形穴状のポケットであり、該搬送ドラムの一側面側から該保持ポケットに未塗工の上記焼結磁石体を挿入すると共に、該未塗工の焼結磁石体により該保持ポケット内に収容された塗工済の焼結磁石体を該搬送ドラムの他側面側へと押し出して該保持ポケットから回収するように構成した請求項９〜１１のいずれか１項に記載の希土類化合物の塗布装置。
【請求項１３】
複数台の上記搬送ドラムを互いの側面を近接した状態で並設し、各搬送ドラムで上記粉末の塗工操作を行い、一のドラムの保持ポケットに上記焼結磁石体を挿入すると共に該保持ポケットに収容されていた焼結磁石体を押し出して他のドラムの保持ポケットに挿入し収容することにより、上記スラリーへの浸漬から乾燥までの塗布プロセスを複数回繰り返すように構成した請求項１２記載の希土類化合物の塗布装置。
【請求項１４】
上記保持ポケットに供給した上記焼結磁石体を、上記搬送ドラムが複数回転した後に回収して、上記スラリーへの浸漬から乾燥までの塗布プロセスを複数回繰り返すように構成した請求項９〜１３のいずれか１項に記載の希土類化合物の塗布装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、焼結磁石体に、希土類化合物を含有する粉末を塗布し熱処理して希土類元素を焼結磁石体に吸収させ、希土類永久磁石を製造する際に、上記希土類化合物の粉末を効率的に塗布して磁気特性に優れた希土類磁石を効率的に得ることができる希土類磁石の製造方法、及び該希土類磁石の製造方法に好ましく用いられる希土類化合物の塗布装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系などの希土類永久磁石は、その優れた磁気特性のために、ますます用途が広がってきている。従来、この希土類磁石の保磁力を更に向上させる方法として、焼結磁石体の表面に希土類化合物の粉末を塗布して熱処理し、希土類元素を焼結磁石体に吸収拡散させて希土類永久磁石を得る方法が知られており（特許文献１：特開２００７−５３３５１号公報、特許文献２：国際公開第２００６／０４３３４８号）、この方法によれば、残留磁束密度の減少を抑制しつつ保磁力を増大させることが可能である。
【０００３】
従来、上記希土類化合物の塗布には、該希土類化合物を含む粉末を水や有機溶媒に分散させたスラリーに焼結磁石体を浸漬して、又は該スラリーを焼結磁石体にスプレーして塗布し、乾燥させる方法が一般的である。この場合、特に浸漬塗布を行う場合には、生産性を考慮し、ネットコンベアを用いて焼結磁石体を連続的に搬送して複数の焼結磁石体に連続的に塗布を行うネットコンベア搬送方式を採用することが一般的である。
【０００４】
即ち、ネットコンベア搬送方式は、図４に示したように、ネットコンベアｃ上に複数の焼結磁石体１を所定間隔離間して載置し連続的に搬送し、その搬送途中で塗工槽ｔに収容した上記スラリー２内を通過させて、上記焼結磁石体１にスラリーを浸漬塗布し、スラリー２から引き上げられた焼結磁石体１を該ネットコンベアｃに載置した状態まま更に搬送して、各層設設備が配設された乾燥ゾーン３を通過させて乾燥させることにより、スラリー中の溶媒を除去して上記希土類化合物の粉末を塗布するものである。
【０００５】
しかしながら、このネットコンベア搬送方式では、焼結磁石体１をスラリー２への入液時、浸漬中、スラリー２から引上げ時などの塗布操作中に焼結磁石体１がコンベア上で動きやすく、焼結磁石体同士が接触して接触面で塗布不良が発生しやすい。また、スラリーの付着や固着によって搬送系の機械的故障が発生しやすく、更にコンベアベルトによりスラリー２が塗工槽ｔ外に汲み出されやすく、貴重な希土類化合物が無駄に消費されてしまうなどの不都合を発生しやすい。また更に、ネットコンベアにより水平方向に焼結磁石体を搬送しながらスラリー塗布から乾燥までを行うことになるため、設備の設置面積が大きくなりやすいといった問題もある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００７−５３３５１号公報
【特許文献２】国際公開第２００６／０４３３４８号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、Ｒ1−Ｆｅ−Ｂ系組成（Ｒ1はＹ及びＳｃを含む希土類元素から選ばれる１種又は２種以上）からなる焼結磁石体表面に、Ｒ2の酸化物、フッ化物、酸フッ化物、水酸化物又は水素化物（Ｒ2はＹ及びＳｃを含む希土類元素から選ばれる１種又は２種以上）から選ばれる１種又は２種以上を含有する粉末を溶媒に溶解したスラリーを塗布し乾燥させて該粉末を該焼結磁石体に塗布し、これを熱処理して希土類永久磁石を製造する際に、上記スラリーを均一かつ効率的に塗布して、粉末を均一かつ効率的に塗布することができ、しかも希土類化合物の浪費を効果的に抑制することができ、更に塗布工程を実施する設備の小面積化を達成することも可能な希土類磁石の製造方法、及びこの希土類磁石の製造方法に好適に用いられる希土類化合物の塗布装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、上記目的を達成するため、下記請求項１〜８の希土類磁石の製造方法を提供する。
請求項１：
Ｒ1−Ｆｅ−Ｂ系組成（Ｒ1はＹ及びＳｃを含む希土類元素から選ばれる１種又は２種以上）からなる焼結磁石体に、Ｒ2の酸化物、フッ化物、酸フッ化物、水酸化物又は水素化物（Ｒ2はＹ及びＳｃを含む希土類元素から選ばれる１種又は２種以上）から選ばれる１種又は２種以上を含有する粉末を溶媒に溶解したスラリーを塗布し乾燥させて該粉末を該焼結磁石体に塗布し、これを熱処理してＲ2を焼結磁石体に吸収させる希土類永久磁石の製造方法において、
周縁部に周方向に沿って整列した複数の保持ポケットを有する搬送ドラムを、一部が上記スラリーに浸漬した状態で回転させ、該スラリーに入液する前の所定位置で上記保持ポケットに上記焼結磁石体を投入して該保持ポケットに保持させ該搬送ドラムの回転軌道に沿って搬送し、該焼結磁石体を該スラリーに浸漬し、該スラリーから引上げた後、更に搬送しながら乾燥させて上記粉末を該焼結磁石体に塗布し、乾燥処理後に再び上記スラリーに入液する前の所定位置で上記保持ポケットから該焼結磁石体を回収し、次工程の熱処理へと供することを特徴とする希土類磁石の製造方法。
請求項２：
上記保持ポケットが上記搬送ドラムの軸方向に沿って貫通した円形穴状のポケットであり、該搬送ドラムの一側面側から該保持ポケットに未塗工の上記焼結磁石体を挿入すると共に、該未塗工の焼結磁石体により該保持ポケット内に収容された塗工済の焼結磁石体を該搬送ドラムの他側面側へと押し出して該保持ポケットから回収することにより、上焼結磁石体の供給と回収とを同時に行うように構成した請求項１記載の希土類磁石の製造方法。
請求項３：
複数台の上記搬送ドラムを互いの側面を近接した状態で並設し、各搬送ドラムで上記粉末の塗工操作を行い、このとき、一のドラムの保持ポケットに上記焼結磁石体を挿入すると共に該保持ポケットに収容されていた焼結磁石体を押し出して他のドラムの保持ポケットに挿入し収容することにより、上記スラリーへの浸漬から乾燥までの塗布プロセスを複数回繰り返す請求項２記載の希土類磁石の製造方法。
請求項４：
上記保持ポケットに供給した上記焼結磁石体を、上記搬送ドラムが複数回転した後に回収して、上記スラリーへの浸漬から乾燥までの塗布プロセスを複数回繰り返す請求項１〜３のいずれか１項に記載の希土類磁石の製造方法。
請求項５：
上記搬送ドラムの本体が、フレームと金網又はパンチングメタルとで形成されたものである請求項１〜４のいずれか１記載の希土類磁石の製造方法。
請求項６：
上記スラリーから引き上げられて搬送される上記焼結磁石体に送風して上記乾燥を行う請求項１〜５のいずれか１項に記載の希土類磁石の製造方法。
請求項７：
上記スラリーを構成する溶媒の沸点（ＴB）の±５０℃以内の温度の空気を上記焼結磁石体に噴射して乾燥を行う請求項６記載の希土類磁石の製造方法。
請求項８：
上記スラリーから引き上げられた上記焼結磁石体に、空気を噴射して余滴を除去した後、温風を噴射して乾燥を行う請求項６又は７記載の希土類磁石の製造方法。
【０００９】
また本発明は、上記目的を達成するため、下記請求項９〜１４のスラリー塗布装置を提供する。
請求項９：
Ｒ1−Ｆｅ−Ｂ系組成（Ｒ1はＹ及びＳｃを含む希土類元素から選ばれる１種又は２種以上）からなる焼結磁石体に、Ｒ2の酸化物、フッ化物、酸フッ化物、水酸化物又は水素化物（Ｒ2はＹ及びＳｃを含む希土類元素から選ばれる１種又は２種以上）から選ばれる１種又は２種以上を含有する粉末を溶媒に溶解したスラリーを塗布し乾燥させて該粉末を該焼結磁石体に塗布し、これを熱処理してＲ2を焼結磁石体に吸収させ希土類永久磁石を製造する際に、上記粉末を上記焼結磁石体に塗布する塗布装置であり、
上記スラリーを収容する塗工槽と、
一部が上記スラリーに浸漬した状態で回転する搬送ドラムと、
該搬送ドラムの周縁部に周方向に沿って整列して形成された複数の保持ポケットと、
該保持ポケット内に送風して該保持ポケット内に収容された上記焼結磁石体を乾燥させる乾燥手段とを具備してなり、
上記スラリーに入液する前の所定位置で上記保持ポケットに上記焼結磁石体を投入して該保持ポケットに保持させ該搬送ドラムの回転軌道に沿って搬送し、該焼結磁石体を該スラリーに浸漬し、該スラリーから引上げ、上記乾燥手段で乾燥させ、乾燥処理後に再び上記スラリーに入液する前の所定位置で上記保持ポケットから該焼結磁石体を回収するように構成したことを特徴とする希土類化合物の塗布装置。
請求項１０：
上記搬送ドラムの本体が、フレームと金網又はパンチングメタルとで形成されたものである請求項９記載の希土類化合物の塗布装置。
請求項１１：
上記乾燥手段が上記保持ポケット内に温風を送風して焼結磁石体を乾燥させるものであり、かつこの乾燥処理の前に該保持ポケット内に保持された上記焼結磁石体に空気を噴射して余滴を除去する余滴除去手段を具備してなる請求項９又は１０記載の希土類化合物の塗布装置。
請求項１２：
上記保持ポケットが上記搬送ドラムの軸方向に沿って貫通した円形穴状のポケットであり、該搬送ドラムの一側面側から該保持ポケットに未塗工の上記焼結磁石体を挿入すると共に、該未塗工の焼結磁石体により該保持ポケット内に収容された塗工済の焼結磁石体を該搬送ドラムの他側面側へと押し出して該保持ポケットから回収するように構成した請求項９〜１１のいずれか１項に記載の希土類化合物の塗布装置。
請求項１３：
複数台の上記搬送ドラムを互いの側面を近接した状態で並設し、各搬送ドラムで上記粉末の塗工操作を行い、一のドラムの保持ポケットに上記焼結磁石体を挿入すると共に該保持ポケットに収容されていた焼結磁石体を押し出して他のドラムの保持ポケットに挿入し収容することにより、上記スラリーへの浸漬から乾燥までの塗布プロセスを複数回繰り返すように構成した請求項１２記載の希土類化合物の塗布装置。
請求項１４：
上記保持ポケットに供給した上記焼結磁石体を、上記搬送ドラムが複数回転した後に回収して、上記スラリーへの浸漬から乾燥までの塗布プロセスを複数回繰り返すように構成した請求項９〜１３のいずれか１項に記載の希土類化合物の塗布装置。
【００１０】
即ち、上記本発明の製造方法及び塗布装置は、一部がスラリー中に浸漬した状態で回転する搬送ドラムの周縁部に設けられた保持ポケットに焼結磁石体を収容保持して搬送し、その搬送中にスラリー中を通過させてスラリーを塗布し、乾燥させて焼結磁石体表面に上記粉末を塗布するものである。
【発明の効果】
【００１１】
このように、本発明では、搬送ドラムの保持ポケットに焼結磁石体が保持された状態で搬送され、スラリー塗布及び乾燥が行われるので、複数の焼結磁石体に対して連続的に塗工操作を行っても、焼結磁石体同士が接触して接触箇所に塗工不良が発生するようなことがなく、スラリーを均一かつ確実に塗布して、粉末を均一かつ効率的に塗布することができる。また、上記搬送ドラムは、塗工槽に収容されたスラリーに一部が浸漬させた状態で回転するので、該搬送ドラムにより汲み上げられたスラリーは、ドラムの回転によりそのまま塗工槽に確実に戻され、ほとんど塗工槽外に汲み出されることはなく、ネットコンベア搬送方式に比べて希土類化合物の浪費を極めて効果的に抑制することができる。更に、上記搬送ドラムによる焼結磁石体の搬送軌道は、該搬送ドラムの回転により塗工槽の上方に形成される円形の軌道となるため、水平搬送軌道となるネットコンベア搬送方式に比べて、装置を小型化して設備の設置面積を遥かに小さくすることができる。
【００１２】
そして、本発明の製造方法及び塗布装置によれば、このように希土類化合物の粉末を焼結磁石体全面に均一に塗布することができ、しかもその塗布操作を極めて効率的に行うことができるので、保磁力が良好に増大された磁気特性に優れた希土類磁石を効率的に製造することができるものである。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の一実施例にかかる塗布装置を示す概略図である。
【図２】同塗布装置を構成する搬送ドラムを示す概略斜視図である。
【図３】本発明の一実施例にかかる塗布装置を示す部分概略図である。
【図４】従来の希土類化合物の塗布装置を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の希土類磁石の製造方法は、上記のとおり、Ｒ1−Ｆｅ−Ｂ系組成（Ｒ1はＹ及びＳｃを含む希土類元素から選ばれる１種又は２種以上）からなる焼結磁石体に、Ｒ2の酸化物、フッ化物、酸フッ化物、水酸化物又は水素化物（Ｒ2はＹ及びＳｃを含む希土類元素から選ばれる１種又は２種以上）から選ばれる１種又は２種以上を含有する粉末を溶媒に溶解したスラリーを塗布し乾燥させて該粉末を該焼結磁石体に塗布し、これを熱処理してＲ2を焼結磁石体に吸収させ、希土類磁石を製造するものである。
【００１５】
上記Ｒ1−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石体は、公知の方法で得られたものを用いることができ、例えば常法に従ってＲ1、Ｆｅ、Ｂを含有する母合金を粗粉砕、微粉砕、成形、焼結させることにより得ることができる。なお、Ｒ1は上記のとおり、Ｙ及びＳｃを含む希土類元素から選ばれる１種又は２種以上であり、具体的にはＹ、Ｓｃ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙｂ及びＬｕが挙げられる。
【００１６】
本発明では、このＲ1−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石体を、必要に応じて研削等によって所定形状に成形し、表面にＲ2の酸化物、フッ化物、酸フッ化物、水酸化物、水素化物の１種又は２種以上を含有する粉末を塗布し、熱処理して焼結磁石体に吸収拡散（粒界拡散）させ、希土類磁石を得る。
【００１７】
上記Ｒ2は、上記のように、Ｙ及びＳｃを含む希土類元素から選ばれる１種又は２種以上であり、上記Ｒ1と同様にＹ、Ｓｃ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙｂ及びＬｕが例示される。この場合、特に制限されるのではないが、Ｒ2中の１又は複数に合計で１０原子％以上、より好ましくは２０原子％以上、特に４０原子％以上のＤｙ又はＴｂを含むことが好ましい。このようにＲ2に１０原子％以上のＤｙ及び／又はＴｂが含まれ、かつＲ2におけるＮｄとＰｒの合計濃度が前記Ｒ1におけるＮｄとＰｒの合計濃度より低いことが本発明の目的からより好ましい。
【００１８】
本発明において上記粉末の塗布は、該粉末を溶媒に分散したスラリーを調製し、このスラリーを焼結磁石体表面に塗布して乾燥させることにより行われる。この場合、粉末の粒径は、特に制限されるものではなく、吸収拡散（粒界拡散）に用いられる希土類化合物粉末として一般的な粒度とすることができ、具体的には、平均粒子径１００μｍ以下が好ましく、より好ましくは１０μｍ以下である。その下限は特に制限されないが１ｎｍ以上が好ましい。この平均粒子径は、例えばレーザー回折法などによる粒度分布測定装置等を用いて質量平均値Ｄ50（即ち、累積質量が５０％となるときの粒子径又はメジアン径）などとして求めることができる。なお、粉末を分散させる溶媒は水でも有機溶媒でもよく、有機溶媒としては、特に制限はないが、エタノール、アセトン、メタノール、イソプロピルアルコール等が例示され、これらの中ではエタノールが好適に使用される。
【００１９】
上記スラリー中の粉末の分散量に特に制限はないが、本発明においては、良好かつ効率的に粉末を塗着させるために分散量が質量分率１％以上、特に１０％以上、更には２０％以上のスラリーとすることが好ましい。なお、分散量が多すぎても均一な分散液が得られないなどの不都合が生じるため、上限は質量分率７０％以下、特に６０％以下、更には５０％以下とすることが好ましい。
【００２０】
本発明では、上記スラリーを焼結磁石体に塗布し乾燥させて粉末を焼結磁石体表面に塗布する方法として、搬送ドラムで焼結磁石体を搬送して上記スラリー中を通過させることにより、該焼結磁石体をスラリーに浸漬して焼結磁石体にスラリーを塗布し、該搬送ドラムで更に搬送しながら乾燥さる方法が採用される。具体的には、図１，２に示した塗布装置を用いて粉末の塗布を行うことができる。
【００２１】
即ち、図１，２は、本発明の一実施例にかかる希土類化合物の塗布装置を示す概略図であり、この塗布装置は、図示しない回転駆動機構により水平軸４１を中心にして回転する搬送ドラム４を具備しており、この搬送ドラム４はその一部が図示しない塗工槽に収容されたスラリー２に浸漬された状態となっており、図１では、時計文字盤に例えて４時過ぎ〜８時前の部分がスラリー２に浸漬された状態となっている。なお、スラリー２への浸漬範囲は、図１に示された範囲に限定されるものではなく、少なくとも最下点において後述の保持ポケット４２がスラリー２中に完全に浸漬され、かつ上記水平軸４１がスラリー２の液面より上に存在するように設定すればよい。なお、本例では、搬送ドラム４が水平軸４１を中心にして回転するように構成した例を示したが、本発明における搬送ドラムの回転軸は必ずしも水平軸である必要はなく、搬送ドラムの一部が確実にスラリーに浸漬された状態で回転し、該搬送ドラムに保持された焼結磁石体が一旦スラリー中に完全に浸漬され、更に回転によりスラリーから引き上げられるように構成されていればよい。
【００２２】
この搬送ドラム４には、周方向に沿って一列に整列した複数（図では１２個）の保持ポケット４２が等間隔に形成されており、この保持ポケット４２内に上記焼結磁石体１を収容保持して回転することより、該焼結磁石体１が円形軌道に沿って搬送されるようになっている。また、この保持ポケット４２は、図２に示されているように、上記搬送ドラム４の軸方向に沿って貫通した円形穴状のポケットであり、該搬送ドラムの両側面に開口している。
【００２３】
この保持ポケット４２の寸法は、収容される上記焼結磁石体１の寸法や形状に応じて適宜設定され、特に制限されるものではないが、該保持ポケット４２の直径は、上記焼結磁石体１の横断面における最大径（矩形であれば最大対角線）に１〜２ｍｍ程度を加えた大きさとすることが好ましい。これにより上記焼結磁石体１の収容／取出しをスムーズに行うことができ、かつ収容した焼結磁石体１が保持ポケット４２内で大きく移動することなく安定的に搬送することができる。また、保持ポケット４２の奥行きは、焼結磁石体１のサイズに応じて適宜設定され、通常は焼結磁石体１の長さに対して５０％以上、特に７０〜９０％程度の寸法とすることができる。更に、各保持ポケット４２間の間隔は、ポケットの直径の１０％以上、特に３０％以上とすることが好ましいが、間隔が大きくなり過ぎると生産性を損ねることとなるので、通常は１００％以下とすることが好ましい。
【００２４】
搬送ドラム４の回転により上記各保持ポケット４２が上記スラリー２内に入液した際、該保持ポケット４２内に少なくとも両端の開口からスラリー２が流入して内部に保持された上記焼結磁石体１がスラリー２に浸漬されるようになっているが、保持ポケット４２内により良好にスラリー２が流通して内部に保持された焼結磁石体１がより良好にスラリーに浸漬されるように、少なくともこの保持ポケット４２が形成された搬送ドラム４の本体は、フレーム（図示せず）と金網又はパンチングメタルとで形成されたものであることが好ましい。
【００２５】
このように搬送ドラム４の本体を金網やパンチングメタルを用いて形成することにより、上記のように焼結磁石体１を良好にスラリー２に浸漬し得るだけでなく、搬送ドラム４の回転により汲み上げられるスラリーを少なくしてより安定的にスラリー塗布を行いことができる。また、後述する乾燥工程においても乾燥の効率を高めることができる。なお、金網やパンチングメタルの目開きは、スラリー２や乾燥用の空気が良好に流通すように、１ｍｍ以上であることが好ましく、上限は焼結磁石体１を安定的に保持し得る範囲であればよい。
【００２６】
上記搬送ドラム４は、上記各保持ポケット４２に焼結磁石体１を収容して図中時計回りに回転し、該焼結磁石体１を搬送するものであるが、この搬送ドラム４の回転速度は、特に制限されるものではないが、該ドラムの直径に応じて設定され、上記保持ポケット４２の形成箇所における周速が２００〜２０００ｍｍ／ｍｉｎ、特に４００〜１２００ｍｍ／ｍｉｎとすることが好ましい。上記周速、即ち搬送速度が２００ｍｍ／ｍｉｎ未満では工業的に十分な処理能力を達成することが難しく、一方２０００ｍｍ／ｍｉｎを超えると、後述する乾燥ゾーン３での処理で乾燥不良が発生しやすくなり、確実な乾燥を行うためにブロワーを大型化したり台数を増やしたりする必要が生じ、乾燥ゾーン３の規模が大きくなってしまうなどの不都合を生じる場合がある。なお、該搬送ドラム４の回転は、連続回転でも間欠回転でもよいが、後述する焼結磁石体１の入れ替え作業の作業性を考慮すると間欠回転とすることが好ましい。
【００２７】
図１に示されているように、この搬送ドラム４を時計文字盤に例えて９時前〜２時過に相当する範囲（図１中の矢印３で示す範囲）は、乾燥ゾーン３となっており、この範囲には保持ポケット４２に送風する乾燥手段（図示せず）が設けられている。この乾燥手段による送風は、加温した温熱風でも常温の空気でもよく、送風する空気の温度は乾燥時間（搬送速度や乾燥ゾーンの長さ）、焼結磁石体の大きさや形状、スラリーの濃度や塗布量などに応じて適宜調整すればよく、特に制限されるものではないが、上記スラリーを構成する溶媒の沸点（ＴＢ）の±５０℃以内であることが好ましく、例えば溶媒として水を用いた場合には４０℃〜１５０℃、好ましくは６０℃〜１００℃の範囲で温熱風の温度を調節すればよい。
【００２８】
ここで、この乾燥ゾーン３の前半部分、例えば搬送ドラム４を時計文字盤に例えて９時〜１０時半くらいに相当する範囲に、空気を噴射する余滴除去手段（図示せず）を設置して余滴除去部とし、この余滴除去部で焼結磁石体１に空気を噴射して表面に付着した余剰なスラリーを除去した後、上記温熱風の噴射により乾燥を行うようにしてもよい。この余滴除去部（余滴除去手段）は必ずしも必須の構成ではなく、これを省略して上記乾燥手段で乾燥と同時に余滴除去を行うこともできるが、焼結磁石体の表面に余滴が存在したまま乾燥が行われると粉末の塗布ムラとなりやすいため、余滴除去部（余滴除去手段）で確実に余滴を除去した後に乾燥を行うことが好ましい。なお、場合によっては乾燥を速めるために、上記余滴除去手段により噴射する空気も上記乾燥手段と同様の温熱空気とすることもできる。
【００２９】
上記乾燥手段や余滴除去手段は、いずれも搬送ドラム４の外側に該ドラムの外周に沿って複数の空気噴射ノズル（図示せず）を配設することにより構成され、この空気噴射ノズルから空気又は上記温熱風を噴射して上記乾燥や余滴除去を行うようになっている。この場合、各ノズルの形状や寸法、角度（噴射角度）などは、焼結磁石体１の寸法や形態、搬送ドラム４の材質（金網やパンチングメタル）などに応じて適宜設定され、上記保持ポケット４２内に良好に空気や温熱風が流通し、乾燥や余滴除去が良好に行われるように調整すればよい。
【００３０】
なお、上記乾燥手段や余滴除去手段のノズルから噴射する空気や温熱風の風量は、焼結磁石体１の搬送速度、乾燥ゾーン３の長さ（余滴除去部の長さ）、焼結磁石体１の大きさや形状、スラリー２の濃度や塗布量などに応じて適宜調節され、特に制限されるものではないが、通常は３００〜２５００Ｌ／ｍｉｎの範囲内、特に５００〜１８００Ｌ／ｍｉｎの範囲内で調節することが好ましい。
【００３１】
ここで、特に図示していないが、上記余滴除去部を含む上記乾燥ゾーン３を適宜なチャンバーで覆い、該チャンバー内に集塵機を設置して集塵することにより、余滴除去や乾燥の際に焼結磁石体１の表面から除去された希土類化合物の粉末を回収する集塵手段を設けることが好ましく、これにより貴重な希土類元素を含む希土類化合物を無駄にすることなく、希土類化合物粉末の塗布を行うことができる。更に、このような集塵手段を設けることにより、乾燥時間を速めることができ、更に塗工槽及びスラリー撹拌手段からなるスラリー塗布部に温熱風が回り込むことを可及的に防止して、温熱風によりスラリー溶媒が蒸発することを効果的に防止することができる。なお、集塵機（図示せず）は湿式でも乾式でもよいが、上記作用効果を確実に達成するためには、上記余滴除去手段及び乾燥手段のノズルからの吹き出し風量よりも大きい吸込能力を持つ集塵機を選定することが好ましい。
【００３２】
図１に示されているように、搬送ドラム４を時計文字盤に例えて２時過から３時過に相当する範囲（図１中の矢印５で示す範囲）は、ロード／アンロードゾーンとなっており、このロード／アンロードゾーン５において未塗工の焼結磁石体１を保持ポケット４２に挿入して該保持ポケット４２に収容すると共に、浸漬処理及び乾燥処理を経た塗工済の焼結磁石体を上記保持ポケット４２から取り出して回収するようになっている。即ち、このロード／アンロードゾーン５で塗工済の焼結磁石体と未塗工の焼結磁石体とを入れ替えるようになっている。
【００３３】
ここで、上記焼結磁石体１の入れ替えは、塗工済の焼結磁石体を保持ポケット４２から取り出した後に、その保持ポケット４２に未塗工の焼結磁石体を挿入してもよいが、未塗工の焼結磁石体を保持ポケット４２に搬送ドラム４の一側面側から挿入すると共に、この未塗工の焼結磁石体で保持ポケット４２に収容された塗工済の焼結磁石体を搬送ドラム４の他側面側に押し出して回収することにより、焼結磁石体１の供給と回収とを同時に行うようにしてもよい。
【００３４】
ここで、上記焼結磁石体１の供給と回収は、手作業で行っても適宜な供給機構や回収機構を設けて自動的に行うようにしてもよいが、いずれの場合にも焼結磁石体１を上記保持ポケット４２へと安定姿勢で確実に導く、又は該保持ポケット４２から焼結磁石体１が安定姿勢で確実に退出するように、適宜なレール等のサポート部材（図示せず）を設けることが好ましい。
【００３５】
なお、図１，２には図示していないが、上述のように、上記スラリー２は上端面が開放した箱型の塗工槽に収容されており、そのスラリー２中に上記搬送ドラム４の一部が浸漬された状態となっている。この塗工槽には、ポンプと配管とを具備した撹拌手段（図示せず）が付設されており、この撹拌手段によって上記スラリー２に含まれる希土類化合物の沈殿を抑制し、上記粉末が溶媒に均一分散した状態が維持されるようになっている。また、通常、スラリー２の温度は１０〜４０℃の範囲で適宜調整すればよく、必要に応じて温度計やヒータなどの温度管理手段を設けてもよい。
【００３６】
この塗布装置を用いて、上記焼結磁石体１の表面に上記Ｒ2の酸化物、フッ化物、酸フッ化物、水酸化物又は水素化物（Ｒ2はＹ及びＳｃを含む希土類元素から選ばれる１種又は２種以上）から選ばれる１種又は２種以上を含有する粉末（希土類化合物の粉末）を塗布する場合は、まず、この粉末を溶媒に分散させた上記スラリー２を上記塗工槽（図示せず）に収容し、上記撹拌手段（図示せず）によりスラリー２を適度に撹拌して該スラリー２中の上記粉末が上記溶媒に均一に分散した状態を維持する。この状態で図１のとおり一部がこのスラリー２に浸漬した状態で回転する上記搬送ドラム４の上記各保持ポケット４２に処理対象の上記焼結磁石体１を収容して搬送する。
【００３７】
上述のように、上記ロード／アンロードゾーン５で各保持ポケット４２に収容された焼結磁石体１は該保持ポケット４２内に保持された状態で搬送ドラム４の回転により搬送され、上記スラリー２に入液して該スラリー２に浸漬され、所定時間をかけて該スラリー２中を通過し、該スラリーから引き上げられる。これにより、各焼結磁石体１に対して連続的にスラリー２が塗布される。
【００３８】
このスラリー２が塗布された焼結磁石体１は搬送ドラム４の回転により更に搬送され、乾燥ゾーン３に進入して上記乾燥操作が施されてスラリー２の溶媒が除去され、希土類化合物の粉末が焼結体１０の表面に固着て、希土類化合物の粉末からなる塗膜が焼結磁石体１０の表面に形成される。その際、乾燥ゾーン３に上記余滴除去部を設けた場合には、スラリー２から引き上げられた焼結磁石体１から余滴が除去された後に上記乾燥処理が施される。
【００３９】
このようにして希土類化合物の粉末が塗布された焼結磁石体１は更に搬送され、再びロード／アンロードゾーン５へと返送される。そして、このロード／アンロードゾーン５で保持ポケット４２から取り出されて希土類粉末が塗布された焼結磁石体１が回収され、その保持ポケット４２には、このロード／アンロードゾーン５で新たな焼結磁石体１が供給される。この焼結磁石体１の回収／供給の際、上述したように、新たに供給する未塗工の焼結磁石体を搬送ドラム４の一側面側からこの保持ポケット４２に挿入すると共に、この未塗工の焼結磁石体で保持ポケット４２に収容された塗工済の焼結磁石体を搬送ドラム４の他側面側に押し出して回収することにより、焼結磁石体１の供給と回収とを同時に行うことができる。そして、上記一連の動作を連続的に繰り返すことにより、多数の焼結磁石体に対して連続的に希土類化合物の塗布を行うものである。
【００４０】
ここで、上記塗布装置を用いた希土類化合物の塗布操作を一の焼結磁石体に対して複数回繰り返して希土類化合物の粉末を重ね塗りすることにより、より厚い塗膜を得ることができると共に、塗膜の均一性をより向上させることもできる。塗布操作の繰り返しは、１台の装置に複数回通して上記塗布操作を繰り返せばよいが、その繰り返し作業は、焼結磁石体１を搬送ドラム４に供給した後、１回転後ではなく複数回転した後に回収することにより行うことができる。例えば、２回塗りを行う場合には、焼結磁石体１を搬送ドラム４に供給した後、搬送ドラム４が２回転させて、上記スラリー２への浸漬から乾燥までの操作を２回繰り返した後に回収するようにすればよい。
【００４１】
なお、図１，２のように偶数個の保持ポケット４２を有する搬送ドラム４では、例えば二重塗りの場合、１回おきに（２回転に１回）上記焼結磁石体１の供給／回収を行えばよく、また保持ポケット４２の個数が奇数個であれば、一つおきに（一つ飛ばしに）上記焼結磁石体１の供給／回収を行えばよい。
【００４２】
また、複数台の上記搬送ドラム４を互いの側面を近接した状態で並設し、各搬送ドラムで上記粉末の塗工操作を行い、一のドラムの保持ポケットに上記焼結磁石体を挿入すると共に該保持ポケットに収容されていた焼結磁石体を押し出して他のドラムの保持ポケットに挿入し収容することにより、上記スラリーへの浸漬から乾燥までの塗布プロセスを複数回繰り返すようにしてもよい。
【００４３】
例えば二重塗りを行う場合、図３に示したように、上記搬送ドラム４と同様の２台の搬送ドラム４ａ，４ｂを並設し、両ドラム４ａ，４ｂを各保持ポケット４２の位置を一致させた状態で同期して回転させ、それぞれの搬送ドラム４ａ，４ｂで上記と同様にスラリーへの浸漬から乾燥までの塗布プロセスを行い、第１搬送ドラム４ａで１回目の塗工処理を行った焼結磁石体を第２搬送ドラム４ｂに移し替えて２回目の塗工処理を施せばよい。その際、未塗工の焼結磁石体１ａを第１搬送ドラム４ａの保持ポケット４２ａに挿入して供給すると共に、この保持ポケット４２ａに収容されていた１回塗工後の焼結磁石体１ｂを押し出して、第２搬送ドラム４ｂの保持ポケット４２ｂへと挿入して移し替え、更にこの１回塗工後の焼結磁石体１ｂで保持ポケット４２ｂに収容されていた２回塗工後の焼結磁石体１ｃを押し出して、回収すればよい。なお、図３中の参照符号ｔは、上記スラリー２を収容した塗工槽である。
【００４４】
更に、この図３に示された複数の搬送ドラムを並設する方法と、搬送ドラムを複数回転させて重ね塗りを行う上述した方法とを組み合わせることもできる。例えば、図３の装置において、２回転毎に焼結磁石体の供給と回収を行うことにより、４回の重ね塗りを行うことができる。なお、複数台の搬送ドラムを用いる図３の方法は、同一の条件であれば、１台の搬送ドラムで焼結磁石体を複数回転させる方法の２倍の処理能力があり、処理効率の点で有利である。一方、複数回転させる方法は、装置を簡略化、小型化することができる点で有利である。そして、両者を組み合わせることにより、必然的に４重塗り以上の多重塗りを行うことになるが、両者の利点を組み合わせて効率的に多重塗りを行うことができる。
【００４５】
このように、スラリー塗布から乾燥までの粉末塗布プロセスを複数回繰り返すことにより、薄く重ね塗りを行って所望の厚さの塗膜とすることができ、薄く重ね塗りすることにより乾燥時間を短縮して時間的効率を向上させることが可能となる。
【００４６】
このように、上記塗布装置を用いて希土類化合物の粉末の塗布が行われる本発明の製造方法によれば、上記搬送ドラム４の保持ポケット４２に焼結磁石体１が保持された状態で搬送され、スラリー塗布及び乾燥が行われるので、複数の焼結磁石体１に対して連続的に塗工操作を行っても、焼結磁石体１同士が接触して接触箇所に塗工不良が発生するようなことがなく、スラリー２を均一かつ確実に塗布して、粉末を均一かつ効率的に塗布することができる。また、上記搬送ドラム１は、塗工槽に収容されたスラリー２に一部が浸漬させた状態で回転するので、該搬送ドラム１により汲み上げられたスラリー２は、ドラム４の回転によりそのまま塗工槽に確実に戻され、ほとんど塗工槽外に汲み出されることはなく、ネットコンベア搬送方式に比べて希土類化合物の浪費を極めて効果的に抑制することができる。更に、上記搬送ドラム４による焼結磁石体１の搬送軌道は、塗工槽の上方に形成される水平軸を中心とする円形の軌道となるため、水平搬送軌道となるネットコンベア搬送方式に比べて、装置を小型化して設備の設置面積を遥かに小さくすることができる。
【００４７】
よって、焼結磁石体表面に希土類化合物の粉末を均一かつ効率的に塗布することができものである。そして、この粉末が均一に塗布された焼結磁石体を熱処理して上記Ｒ2で示された希土類元素を吸収拡散させることにより、保磁力が良好に増大された磁気特性に優れた希土類磁石を効率的に製造することができるものである。
【００４８】
なお、上記Ｒ2で示される希土類元素を吸収拡散させる上記熱処理は、公知の方法に従って行えばよい。また、上記熱処理後、適宜な条件で時効処理を施したり、更に実用形状に研削するなど、必要に応じて公知の後処理を施すこともできる。
【実施例】
【００４９】
以下、本発明のより具体的な態様について実施例をもって詳述するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【００５０】
［実施例］
Ｎｄが１４．５原子％、Ｃｕが０．２原子％、Ｂが６．２原子％、Ａｌが１．０原子％、Ｓｉが１．０原子％、Ｆｅが残部からなる薄板状の合金を、純度９９質量％以上のＮｄ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｃｕメタル、純度９９．９９質量％のＳｉ、フェロボロンを用いてＡｒ雰囲気中で高周波溶解した後、銅製単ロールに注湯するいわゆるストリップキャスト法により薄板状の合金とした。得られた合金を室温にて０．１１ＭＰａの水素化に曝して水素を吸蔵させた後、真空排気を行ないながら５００℃まで加熱して部分的に水素を放出させ、冷却してから篩いにかけて、５０メッシュ以下の粗粉末とした。
【００５１】
上記粗粉末を、高圧窒素ガスを用いたジェットミルで粉末の重量中位粒径５μｍに微粉砕した。得られたこの混合微粉末を窒素雰囲気下１５ｋＯｅの磁界中で配向させながら、約１ｔｏｎ／ｃｍ2の圧力でブロック状に成形した。この成形体をＡｒ雰囲気の焼結炉内に投入し、１０６０℃で２時間焼結して磁石ブロックを得た。この磁石ブロックをダイヤモンドカッタ−を用いて全面研削加工した後、アルカリ溶液、純水、硝酸、純水の順で洗浄し乾燥させて、５０ｍｍ×２０ｍｍ×５ｍｍ（磁気異方性化した方向）のブロック状磁石体を得た。
【００５２】
次いで、フッ化ディスプロシウムの粉末を質量分率４０％で水と混合し、フッ化ディスプロシウムの粉末をよく分散させてスラリーを調製し、図１，２に示された上記塗布装置を用いて、このスラリーを上記磁石体に塗布し乾燥させて、フッ化ディスプロシウム粉末からなる塗膜を形成した。塗布条件は、下記のとおりである。
【００５３】
塗布条件
塗工槽の容量：１０Ｌ
スラリーの循環流量：６０Ｌ／ｍｉｎ
搬送速度：７００ｍｍ／ｍｉｎ
除滴及び乾燥時の風量：１０００Ｌ／ｍｉｎ
乾燥時の温熱風の温度：８０℃
塗工回数：１回塗り
使用したブロック状磁石体数：１００個
【００５４】
１００個の磁石体を処理する間に塗工槽外へこぼれ出たスラリーを採取し、乾燥後、重量を測定して、これを塗工槽から持ち出されたスラリー量とした。また、塗布後に上記ブロック状磁石体が互いに面接触した個数も確認した。結果を表１に示す。
【００５５】
この表面にフッ化ディスプロシウム粉末の薄膜を形成した磁石体をＡｒ雰囲気中、９００℃で５時間熱処理して吸収処理を施し、更に５００℃で１時間時効処理して急冷することにより希土類磁石を得た。いずれの磁石も良好な磁気特性を有していた。
【００５６】
［比較例］
実施例と同様にして、５０ｍｍ×２０ｍｍ×５ｍｍ（磁気異方性化した方向）のブロック状磁石を用意した。また、平均粉末粒径０．２μｍのフッ化ディスプロシウムを質量分率４０％で水と混合し、よく分散させてスラリーを調製し、図４に示された従来の塗布装置の塗工槽ｔへ収容した。この従来の塗布装置を用い、ネットコンベアｃによる搬送速度、乾燥ゾーン３での余滴除去及び乾燥条件等を調節して実施例１と同等の塗布条件となるように調整し、フッ化ディスプロシウムの塗布を行った。なお、ネットコンベアｃに用いられているネットベルトの仕様は下記のとおりである。
【００５７】
＜ネットベルトの仕様＞
種類：コンベアベルト
形態：三角螺旋型
スパイラルピッチ：８．０ｍｍ
ロッド・ピッチ：１０．２ｍｍ
ロッドの線径：１．５ｍｍ
スパイラルの線径：１．２ｍｍ
【００５８】
実施例と同様にして塗工槽から持ち出されたスラリー量を測定した。また、塗布後にブロック状磁石体同士が互いに面接触した状態で乾燥ゾーン３から出てきた個数も確認した。結果を表１に示す。なお、持ち出されたスラリー量は実施例１の持ち出し量を１として指数化した。
【００５９】
この表面にフッ化ディスプロシウム粉末の薄膜を形成した磁石体は、実施例と同様にして、Ａｒ雰囲気中、９００℃で５時間熱処理して吸収処理を施し、更に５００℃で１時間時効処理して急冷することにより希土類磁石を得た。
【００６０】
【表１】
0006394484.tif 000002
【００６１】
表１のとおり、塗工槽から持ち出されたスラリー量を比較すると、回転するドラムのみを有する塗布装置の方が、連続的に出入りするネットコンベア式に比べて約８９％も少ないことが分かる。また、表１のとおり、塗布後に上記ブロック状磁石体が互いに面接触して出てきた個数は、本発明（実施例）の回転ドラムポケット方式では皆無であり、良好に粉末の塗布が行われることが確認された。
【符号の説明】
【００６２】
１  焼結磁石体
１ａ  未塗工の焼結磁石体
１ｂ  １回塗工後の焼結磁石体
１ｃ  ２回塗工後の焼結磁石体
２  スラリー
３  乾燥ゾーン
４  搬送ドラム
４ａ  第１搬送ドラム
４ｂ  第２搬送ドラム
４１  水平軸
４２  保持ポケット
４２ａ  第１搬送ドラムの保持ポケット
４２ｂ  第２搬送ドラムの保持ポケット
５  ロード／アンロードゾーン
ｃ  ネットコンベア
ｔ  塗工槽
【図１】
0006394484.tif 000003
【図２】
0006394484.tif 000004
【図３】
0006394484.tif 000005
【図４】
0006394484.tif 000006