(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
病害虫防除用農薬を最頻粒子径５００ｎｍ以下である超微細気泡を含む水で、前記病害虫防除用農薬の指定希釈倍数の５０〜１０００倍に希釈する、希釈農薬の調整方法。
【請求項２】
前記水１ｍＬあたりに、前記超微細気泡が１万個以上存在する、請求項１に記載の希釈農薬の調整方法。
【請求項３】
前記超微気泡表面が帯電し、そのゼータ電位の絶対値が５ｍＶ以上である、請求項１又は２に記載の希釈農薬の調整方法。
【請求項４】
前記超微細気泡が酸素、水素、窒素、二酸化炭素、オゾン、大気、及び不活性ガスから選択される１種以上を含む請求項１〜３のいずれか１項に記載の希釈農薬の調整方法。
【請求項５】
前記病害虫防除用農薬が、キャベツ病害虫又はキュウリ病害虫の防除用である請求項１〜４のいずれか１項に記載の希釈農薬の調整方法。
【請求項６】
前記病害虫防除用農薬は、前記超微細気泡を含む水に溶解又は分散されてなる、請求項１〜５のいずれか１項に記載の希釈農薬の調整方法。
【請求項７】
前記病害虫防除用農薬は、ネオニコチノイド系農薬、ピレスロイド系農薬、有機リン系農薬、フェニルピラゾール系農薬、カーバメイト系農薬、アミジノヒドラゾン系農薬、マクロライド系農薬、ピリジンカルボキシアミド系農薬からなる群より選ばれる１種以上である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の希釈農薬の調整方法。
【請求項８】
病害虫防除用農薬を最頻粒子径５００ｎｍ以下である超微細気泡を含む水で、前記病害虫防除用農薬の指定希釈倍数の５０〜１０００倍に希釈した、希釈農薬。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、希釈農薬の調整方法及びそれにより得られる希釈農薬に関する。
【背景技術】
【０００２】
農園芸において、健全な作物を育成し、高品質の作物を大量に収穫するためには病害虫の防除は不可欠である。
【０００３】
一般的に病害虫の防除のためには農薬が用いられるが、近年の栽培態様の多様化に伴い、発生する病害虫の種類や量が増加している。そしてこれにより農薬の使用量や使用回数の増加が引き起こされ、病害虫の薬剤に対する抵抗性が発現し、ひいてはより防除効果の高い農薬が必要となったり、より多くの農薬が必要となったりするという悪循環が生じている。
【０００４】
また近年の農薬は、以前に比べて低毒化されたとはいうものの、農薬の大量使用による土壌・水系などの周辺環境に対して与える影響や、散布する作業者の人体に及ぼす影響も社会問題になっている。特に我が国は、農地だけでなく、山林の松くい虫の防除や除草、ゴルフ場の整備などといった幅広い用途に農薬が使用されていることから、農薬の使用量は世界でも屈指となっている。従って農薬による周辺環境や人体に及ぼす影響については、もはや無視できない問題である。
【０００５】
このような問題を回避すべく、作物に対してより安全で、人体や環境に対する悪影響が少なく、なお且つ病害虫に薬剤抵抗性を生じさせにくい病害虫の防除方法の開発が望まれており、これまでにも種々の試みがなされてきた。
【０００６】
たとえば特許文献１には、農薬有効成分を脂肪族多価アルコールの脂肪酸エステルに懸濁させて使用することにより、従来の使用濃度より低濃度でも十分に有効性を発揮することが可能な農薬製剤が記載されている。確かに農薬有効成分を希釈することにより、希釈せずに使用するのに比べて周辺環境への悪影響を低減させることが可能であるとも考えられる。しかし環境への悪影響を顕著に低減させるには、まだまだ農薬有効成分が高濃度であり、効果の持続性や経済性の面で課題を残していた。
【０００７】
また特許文献２には、脂肪酸グリセリドを病害虫防除剤として利用する薬剤が記載されている。確かに脂肪酸グリセリドのような食用油脂を病害虫防除剤に使用すれば、安全性や薬剤抵抗性が生じることが考えにくいといった点で、この方法は優れている。しかしこの場合も効果の持続性や経済性といった面で課題を残していた。
【０００８】
一方で、特許文献３には、農薬にグリセリンエステル又はソルビタンエステルで構成される農薬用添加剤を含有させた農薬組成物を得て、さらにその農薬組成物を発泡状態で散布することにより、低濃度の農薬でその効果を得つつ、作業者の健康や環境汚染の問題も抑制されるとされている。しかしこの方法では散布回数が複数回必要で手間がかかる。また、いくら低濃度とはいえ、それでもまだ作業者の健康や環境汚染への悪影響の懸念が払しょくされるほど十分なほどの低濃度であるとまではいえなかった。
【０００９】
特許文献４にはナノバブル水の殺虫作用に関する記載が存在する。しかしナノバブル水のみの散布による殺虫効果は、農薬の殺虫効果に遠く及ばないのが実情である。また特許文献５には銅イオンを含むナノバブル水を散布することにより虫を弱らせることができると記載されているが、それだけでは十分な殺虫効果が得られないのは明らかである。このように、従来より環境への悪影響が少なく、経済性が高く、さらに十分な効果を得られるような病害虫の駆除方法が切望されていたものの、まだ十分な方法が確立できていないというのが実情であった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開昭６３−２３３９０２号公報
【特許文献２】特開平１０−３１６５０９号公報
【特許文献３】特開２００１−１７２１０４号公報
【特許文献４】特開２０１０−９４１１７号公報
【特許文献５】特開２０１０−２０７７７８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
上記のような事情に鑑み、本発明の目的とするところは、低濃度でも病害虫に対して高い活性を示し、且つ作業者の人体や周辺環境に対しての悪影響を顕著に抑制できる希釈農薬の調整方法、及びそのような希釈農薬を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者らは上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、農薬を所定の粒子径の超微細気泡を含む水により希釈することで、病害虫に対して高い活性を有しつつも人体や周辺環境への悪影響の少ない希釈農薬を調整できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１３】
即ち、本発明は、
〔１〕病害虫防除用農薬を最頻粒子径５００ｎｍ以下である超微細気泡を含む水で、前記病害虫防除用農薬の指定希釈倍数の５０〜１０００倍に希釈する、希釈農薬の調整方法、
〔２〕前記水１ｍＬあたりに、前記超微細気泡が１万個以上存在する、前記〔１〕に記載の希釈農薬の調整方法、
〔３〕前記超微気泡表面が帯電し、そのゼータ電位の絶対値が５ｍＶ以上である、前記〔１〕又は〔２〕に記載の希釈農薬の調整方法、
〔４〕前記超微細気泡が酸素、水素、窒素、二酸化炭素、オゾン、大気、及び不活性ガスから選択される１種以上を含む前記〔１〕〜〔３〕のいずれかに記載の希釈農薬の調整方法、
〔５〕前記病害虫防除用農薬が、キャベツ病害虫又はキュウリ病害虫の防除用である前記〔１〕〜〔４〕のいずれかに記載の希釈農薬の調整方法、
〔６〕前記病害虫防除用農薬は、前記超微細気泡を含む水に溶解又は分散されてなる、前記〔１〕〜〔５〕のいずれかに記載の希釈農薬の調整方法、
〔７〕前記病害虫防除用農薬は、ネオニコチノイド系農薬、ピレスロイド系農薬、有機リン系農薬、フェニルピラゾール系農薬、カーバメイト系農薬、アミジノヒドラゾン系農薬、マクロライド系農薬、ピリジンカルボキシアミド系農薬からなる群より選ばれる１種以上である、前記〔１〕〜〔６〕のいずれかに記載の希釈農薬の調整方法、
〔８〕病害虫防除用農薬を最頻粒子径５００ｎｍ以下である超微細気泡を含む水で、前記病害虫防除用農薬の指定希釈倍数の５０〜１０００倍に希釈した、希釈農薬、
に関する。
【発明の効果】
【００１４】
以上にしてなる本発明に係る希釈農薬の調整方法によれば、低濃度でも病害虫に対して高い活性を示し、且つ作業者の人体や周辺環境に対しての悪影響を顕著に抑制できる希釈農薬の調整方法、及びそのような希釈農薬を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明に係る希釈農薬の調整方法は、農薬を最頻粒子径５００ｎｍ以下である超微細気泡を含む水で希釈することを特徴とする。
【００１６】
超微細気泡は、一般的にナノバブルとも称される気泡を意味し、粒径がｎｍ単位で表され、１０００ｎｍ未満の気泡である。本発明に使用される超微細気泡は、最頻粒子径５００ｎｍ以下、より好ましくは１００ｎｍ以下の気泡により構成される。このような非常に微細な粒子径を持つ超微細気泡を使用することにより、例えば農園芸にて栽培される植物の葉や根に対し、農薬の付着や浸透性が向上し、少量或いは低濃度の農薬の使用であっても、病害虫に対して充分な効果を発揮することができると考えられる。
【００１７】
農薬を希釈するための水に含ませる超微細気泡の数に関しては特に限定はないが、農薬の病害虫に対する防除効果を維持するための観点から、前記水１ｍＬあたりに超微細気泡が１万個以上存在することが好ましく、１００万個以上がより好ましく、８００万個以上がさらに好ましい。
【００１８】
このような最頻粒子径及び気泡の存在数は、例えばナノ粒子解析システム・ナノサイトシリーズ（ＮａｎｏＳｉｇｈｔ社製）により測定することができる。ナノ粒子解析システム・ナノサイトシリーズ（ＮａｎｏＳｉｇｈｔ社製）は、ナノ粒子のブラウン運動の速度を計測し、その速度から粒子径や粒子数を算出するものであり、気泡についても同様に測定することができる。そして最頻粒子径及び気泡数は、存在する気泡の粒子径の分布から確認することができる。
【００１９】
超微細気泡はその表面が帯電していることが好ましい。その際の超微細気泡表面のゼータ電位としては５ｍＶ以上であることが好ましく、１５ｍＶ以上であることがより好ましい。このような超微細気泡表面のゼータ電位は、公知のゼータ電位測定装置を、広く使用して測定することができる。
【００２０】
表面がこのようなゼータ電位となるように超微細気泡が帯電していることにより、例えば農薬として後述するネオニコチノイド系農薬を使用する際には、この超微細気泡の電荷特性により病害虫の神経細胞膜の脱分極が促進され、農薬の病害虫防除効果が促進されることになると考えられる。また有機リン系農薬を使用する際には、こうした超微細気泡の電荷特性により、ニコチン性アセチルコリン受容体タンパクの構造が変化し、アセチルコリンの同受容体への結合能が高まることも考えられる。さらには、表面がこのように帯電し、上記のサイズの超微細気泡を使用することにより、植物の葉や根への農薬の付着や浸透性が向上し、たとえ低濃度であっても充分な効果が得られるものと考えられる。
【００２１】
超微細気泡の中に含まれる気体としては特に限定はないが、酸素、水素、窒素、二酸化炭素、オゾン、大気、及び不活性ガスから選択される１種以上を含む気体を使用するのが好ましい。一般的には大気、すなわち空気を使用すればよいが、使用する農薬と反応性がないか、反応性があってもほとんど考慮する必要のないものを使用するのが好ましい。また不活性ガスとしては、８フッ化プロパン、１０フッ化ブタン、ヘリウム、ネオン、アルゴンなどを使用することができる。
【００２２】
このような超微細気泡は、公知の超微細気泡作成方法を広く用いて発生させることができる。具体的には、気液混合剪断方式、スタティックミキサー式、ベンチュリ式、キャビテーション式、蒸気凝集式、超音波方式、旋回流方式、加圧溶解方式、微細孔方式等で発生させることができるが、これらに限定されるものではない。但し、これらの中でも本発明に使用するような非常に粒子径の小さな超微細気泡を、より効率よく発生させることが可能であるという観点から、気液混合剪断方式により超微細気泡を発生させるのが好ましい。
【００２３】
気液混合剪断方式による超微細気泡の発生に有用な装置としては、例えば特許第４１１８９３９号に開示されている微細気泡発生装置があげられる。この装置においては、流体旋回室内に導入された気液混合流体の多くは、従来の装置におけるように単純に吐出口に向うのとは異なり、一旦、吐出口のある方向とは反対方向に旋回流として進む。そして、その旋回流は、第１端壁部材によって反転させられ該第１端壁部材から第２端壁部材に向けて進むことになるが、このときの旋回回転半径は第１端壁部材に向かうときに比べて小さくなるので、その流速は高速となり、従って、気液混合流体内に含まれる気体への剪断力が大きくなり、その微細化が促進される。
【００２４】
超微細気泡を含ませる水としては、蒸留水、超純水、高純水、純水、水道水、イオン交換水、濾過水や天然水など、種々の水を広く使用することが可能である。
【００２５】
農薬としては、農園芸において病害虫の防除の目的で使用される公知の農薬を広く使用することができ、例えばネオニコチノイド系農薬、ピレスロイド系農薬、有機リン系農薬、フェニルピラゾール系農薬、カーバメイト系農薬、アミジノヒドラゾン系農薬、マクロライド系農薬、ピリジンカルボキシアミド系農薬などの農薬を単独で使用、あるいは問題のない場合にはこれらのうち２種以上混合させて併用して使用することが可能であるが、これらに限定されるものではない。
【００２６】
より具体的には、ネオニコチノイド系農薬としては、イミダクロプリド 、アセタミプリド、ニテンピラム、クロチアニジン、ジノテフラン、チアメトキサム、チアクロプリド、フィプロニル等があげられるが、もちろんこれらに限定されない。
【００２７】
ピレスロイド系農薬としては、例えばピレトリン、フタルスリン、レスメトリン、フェノトリン、ペルメトリン、イミプロトリン、トランスフルトリン、シフルトリン、メトフルトリン、シラフルオフェン等があげられるが、もちろんこれらに限定されない。
【００２８】
有機リン系農薬としては、例えばマラチオン、フェニトロチオン、トリクロルホン、ジクロルボス、メチダチオン、アセフェート、イソキサチオン等があげられるが、もちろんこれらに限定されない。
【００２９】
フェニルピラゾール系農薬としては、例えばフィプロニル、エチプロール等があげられるが、これらに限定されない。
【００３０】
カーバメイト系農薬としては、例えばアラニカルブ、オキサミル、カルボスルファン、チオジカルブ、ベンフラカルブ、メソミル、ＢＰＭＣ、ＮＡＣ等があげられるが、もちろんこれらに限定されない。
【００３１】
アミジノヒドラゾン系農薬としては、例えばヒドラメチルノン等があげられるが、もちろんこれらに限定されない。
【００３２】
マクロライド系農薬としては、例えばエマメクチン安息香酸塩、ミルベメクチン、スピノサド等があげられるが、もちろんこれらに限定されない。
【００３３】
ピリジンカルボキシアミド系農薬としては、例えばフロニカミド等があげられるが、もちろんこれらに限定されない。
【００３４】
これらの農薬は、一般的に販売の際には指定希釈倍数が説明書や添付文書に記されて販売され、農薬の使用時にはその指定希釈倍数にしたがって水等の指定される溶媒に希釈されて溶解又は分散して使用するのが通常である。ここでいう溶解又は分散とは、使用する農薬の物性に応じて、例えばその農薬が水溶性の固体や液体である場合には、水等の水溶性溶媒に溶解したり、またあるいはその農薬が脂溶性の液体や懸濁液であったりする場合には、水等の水溶性溶媒に分散させたりするということを意味する。これについては、使用する農薬の説明書や添付文書の記載等に応じて適宜の方法を選択するとよい。
【００３５】
本発明においては使用する農薬を、超微細気泡を含む水によりその農薬の指定希釈倍数の５〜１０００倍に希釈するのが好ましく、５０〜１０００倍に希釈するのがより好ましく、１００〜１０００倍に希釈するのがさらに好ましく、３００〜１０００倍に希釈するのがよりさらに好ましい。こうすることにより、農薬使用量が抑えられて経済性が高まるとともに、農薬による作業者の人体や周辺環境に対しての悪影響も抑制することができる。
【００３６】
その他、必要に応じて展着剤、界面活性剤、殺菌剤、防腐剤、発泡剤、着色剤などを適宜加えてもよい。例えば展着剤は主成分の界面活性剤の作用により、薬液の付着性や浸達性を向上させることで農薬の効果を安定させることができ、有用である。
【００３７】
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこうした例に何ら限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々なる形態で実施し得ることは勿論である。
【実施例】
【００３８】
以下、実施例に基づき、本発明の実施形態をより具体的に説明するが、本発明がこれらに限定されるものではない。
【００３９】
（実施例１）
イオン交換水に、気液混合剪断方式による超微細気泡発生装置（ＢＡＶＩＴＡＳ、（株）Ｌｉｇａｒｉｃ製）を用いて酸素ガスによる超微細気泡を発生させた。この際の超微細気泡の発生条件は、酸素供給量３５０〜４００ｍＬ／ｍｉｎ、モーター回転速度は３０００ｒｐｍとした。得られた超微細気泡を含む水を、ナノ粒子解析システム・ナノサイトシリーズ（ＮａｎｏＳｉｇｈｔ社製）により測定したところ、水に含まれる超微細気泡の最頻粒子径は６２ｎｍであり、水１ｍＬあたりに２．２８×１０６個の超微細気泡が含まれていることが確認できた。また超微細気泡の気泡表面のゼータ電位を、ゼータ電位測定システム（マルバーン株式会社製、ＺＥＴＡＳＩＺＥＲ  Ｎａｎｏ  ｓｅｒｉｅｓ  Ｎａｎｏ−ＺＳ）により測定したところ、８ｍＶであった。得られた超微細気泡を含む水により農薬であるイミダクロプリド水和剤（バイエルクロップサイエンス株式会社製、商品名：アドマイヤー（登録商標）フロアブル）を、キャベツのアブラムシに使用する際の指定希釈倍数の４，０００倍に希釈して分散させ、更に展着剤グラミン（登録商標）Ｓ（三井化学アグロ株式会社製）を、前記超微細気泡を含む水により５，０００倍希釈されるように添加し、希釈農薬を得た。尚、前記アドマイヤー（登録商標）フロアブルをキャベツのアブラムシ類に対して使用する際、及び同剤をキュウリのアブラムシ類に対して使用する際の指定希釈倍数は、共に４，０００倍である。
【００４０】
（実施例２）
超微細気泡を含む水による希釈倍数が２００，０００倍（指定希釈倍数の５０倍希釈）である以外は、実施例１と同じ方法で調整し、希釈農薬を得た。
【００４１】
（実施例３）
超微細気泡を含む水による希釈倍数が４，０００，０００倍（指定希釈倍数の１０００倍希釈）である以外は、実施例１と同じ方法で調整し、希釈農薬を得た。
【００４２】
（比較例１）
イオン交換水により、農薬であるイミダクロプリド水和剤（バイエルクロップサイエンス株式会社製、商品名：アドマイヤーフロアブル）を、キャベツのアブラムシに使用する際の指定希釈倍数の４，０００倍に希釈して分散させ、更に展着剤グラミン（登録商標）Ｓ（三井化学アグロ株式会社製）を、前記イオン交換水により５，０００倍希釈されるように添加し、希釈農薬を得た。
【００４３】
（比較例２）
イオン交換水による希釈倍数が２００，０００倍（指定希釈倍数の５０倍希釈）である以外は、比較例１と同じ方法で調整し、希釈農薬を得た。
【００４４】
（比較例３）
イオン交換水による希釈倍数が４，０００，０００倍（指定希釈倍数の１０００倍希釈）である以外は、比較例１と同じ方法で調整し、希釈農薬を得た。
【００４５】
（比較例４）
比較例４として、イオン交換水を用意した。
【００４６】
（キャベツ病害虫への防除効果評価試験１）
キャベツ苗をポット（鉢）に植えたものを３５ポット用意し、それぞれのポットにモモアカアブラムシを人為的に接種し、アブラムシを定着させた。用意したポットを表１に示すように、それぞれ５ポットずつの７群に群わけを行った。各ポットのキャベツ苗に対して、表１に示すぞれぞれの実施例及び比較例を十分量（５００ｍＬ／５ポット）散布した。各実施例及び比較例を散布後、すぐに全ポットを２３℃〜２５℃の恒温室に移動させ、散布後３時間、１７時間、２５時間、３日、５日の時点での各ポットにおけるモモアカアブラムシの生存個体数を評価した。尚、各実施例及び比較例の防除効果の比較を容易にするため、社団法人日本植物防疫協会が新農薬実用化試験において採用している補正密度指数を算出し、評価をおこなった。補正密度指数は、下記数１に基づいて算出することができる。
【００４７】
【数１】
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補正密度指数における病害虫の防除効果の判断基準は、下記のとおりである。
補正密度指数５以下：効果が高い
補正密度指数５〜１５：効果が認められる
補正密度指数１５〜３０：効果は認められるがその程度は低い
補正密度指数３０以上：効果は低い
【００４８】
（キャベツ病害虫への防除効果評価試験２）
キャベツ苗をポット（鉢）に植えたものを３５ポット用意し、それぞれのポットにモモアカアブラ
ムシを人為的に接種し、モモアカアブラムシを定着させた。用意したポットを表２に示すように、それぞれ５ポットずつの７群に群わけを行った。各ポットのキャベツ苗に対して、表２に示すぞれぞれの実施例及び比較例を十分量（５００ｍＬ／５ポット）散布した。各実施例及び比較例を散布後、すぐに全ポットを２３℃〜２５℃の恒温室に移動させ、散布後１日、３日、５日、７日の時点での各ポットにおけるモモアカアブラムシの生存個体数を、補正密度指数を算出して評価した。
【００４９】
（キュウリ病害虫への防除効果評価試験１）
キュウリ苗をポット（鉢）に植えたものを３５ポット用意し、それぞれのポットにワタアブラムシを人為的に接種し、ワタアブラムシを定着させた。用意したポットを表３に示すように、それぞれ５ポットずつの７群に群わけを行った。各ポットのキュウリ苗に対して、表３に示すぞれぞれの実施例及び比較例を十分量（５００ｍＬ／５ポット）散布した。各実施例及び比較例を散布後、すぐに全ポットを２３℃〜２５℃の恒温室に移動させ、散布後３時間、１７時間、２５時間、３日、５日の時点での各ポットにおけるワタアブラムシの生存個体数を、補正密度指数を算出して評価した。
【００５０】
（キュウリ病害虫への防除効果評価試験２）
キュウリ苗をポット（鉢）に植えたものを３５ポット用意し、それぞれのポットにワタアブラムシを人為的に接種し、ワタアブラムシを定着させた。用意したポットを表４に示すように、それぞれ５ポットずつの７群に群わけを行った。各ポットのキュウリ苗に対して、表４に示すぞれぞれの実施例及び比較例を十分量（５００ｍＬ／５ポット）散布した。各実施例及び比較例を散布後、すぐに全ポットを２３℃〜２５℃の恒温室に移動させ、散布後１日、３日、５日、７日の時点での各ポットにおけるワタアブラムシの生存個体数を、補正密度指数を算出して評価した。
【００５１】
（キャベツ病害虫への防除効果評価試験結果）
表１に示したように、イミダクロプリド水和剤を、超微細気泡を含む水により指定希釈倍数で希釈した実施例１では、イオン交換水により同じ希釈倍数で希釈した比較例１に比べて、農薬散布から３時間後という早期の段階でその効果が顕著に発揮された。また表２に示したように、イミダクロプリド水和剤を、イオン交換水により指定希釈倍数の１０００倍に希釈した比較例３においては、病害虫に対する防除効果を確認できなかったが、超微細気泡を含む水により同じ濃度に希釈した実施例３においては、病害虫に対する防除効果を確認することができた。
【００５２】
【表１】
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【００５３】
【表２】
0006394201.tif 000004
【００５４】
（キュウリ病害虫への防除効果評価試験結果）
表３及び表４に示したように、イミダクロプリド水和剤を、超微細気泡を含む水により希釈した各実施例において、対応する希釈倍数の各比較例よりその効果が高い傾向が見られることが確認できた。特にイミダクロプリド水和剤を、イオン交換水により指定希釈倍数の１０００倍に希釈した比較例３においては、病害虫に対する防除効果をほとんど確認できなかったが、超微細気泡を含む水により同じ濃度に希釈した実施例３においては、病害虫に対する防除効果を確認することができた。
【００５５】
【表３】
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【００５６】
【表４】
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