(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体酸化物電解質の両面に空気極と燃料極を設けた単セルと、前記単セルの燃料極の外側に配された燃料極側セパレータと、前記空気極の外側に配置された空気極側セパレータと、前記燃料極側セパレータと前記空気極側セパレータとの間に配置され、前記単セルを取り囲む絶縁材と、を有し、
前記単セルの前記燃料極が設けられた側の面と、前記燃料極側セパレータとの間に、気体の流通を遮断する内部シール材が設けられ、前記単セルと前記燃料極側セパレータと前記内部シール材とに囲まれて外部と区画された空間が、燃料ガスが流通される燃料ガス流通部とされ、
前記絶縁材と前記空気極側セパレータおよび前記燃料極側セパレータとの間の気体の流通を遮断する外部シール材が、前記燃料ガス流通部の外に設けられていることを特徴とする固体酸化物形燃料電池。
【請求項２】
前記燃料極側セパレータは、薄膜状の金属材よりなる薄膜セパレータと、前記薄膜セパレータより厚い金属材よりなる本体セパレータと、を有してなり、
前記薄膜セパレータと前記本体セパレータとは、一部の領域において熱圧着によって相互に気密に接合され、
前記内部シール材は、前記薄膜セパレータに接触して設けられていることを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池。
【請求項３】
前記単セルと前記燃料極側セパレータの間には、前記燃料ガス流通部の中に、前記単セルおよび前記燃料極側セパレータよりも弾性変形しやすい導電性物質よりなる集電材が配置されていることを特徴とする請求項１または２に記載の固体酸化物形燃料電池。
【請求項４】
前記燃料極側セパレータは、薄膜状の金属材よりなる薄膜セパレータと、前記薄膜セパレータより厚い金属材よりなる本体セパレータと、を有してなり、
前記薄膜セパレータは、前記本体セパレータと熱圧着によって気密に接合された基部と、前記基部から前記単セル側に立ち上がった立ち上がり部と、を有し、
前記立ち上がり部は、前記単セル側の面において前記内部シール材と接触し、その反対側の面において前記集電材と接触し、前記本体セパレータとの間で前記集電材を圧縮していることを特徴とする請求項３に記載の固体酸化物形燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体酸化物形燃料電池に関し、さらに詳しくは、単セルやセパレータ等の部材を用いて組み上げられた固体酸化物形燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）は、固体電解質層の両面に燃料極（アノード）および空気極（カソード）を接合した単セルを基本的な構成要素としている。ＳＯＦＣにおいては、セパレータを介して複数の単セルを電気的に直列に接続したスタック構造を形成して発電装置とすることが多い。
【０００３】
この種のＳＯＦＣにおいては、燃料極に供給される燃料ガスと、空気極に供給される空気とが混合されることや、燃料ガスがＳＯＦＣの外部に漏出することによって発電効率が低下してしまうのを防止するため、ガラスシール材等を用いて、ガスシール構造が形成される。従来一般の代表的なガスシール構造として、図４に示すものを挙げることができる。
【０００４】
図４に示す従来一般のＳＯＦＣユニット１００は、空気極側セパレータ１１０、燃料極側セパレータ１２０、単セル１３０、集電材１４０，１４５、絶縁フレーム１５０を主な部材として構成されている。図４（ａ）のように、絶縁フレーム１５０の両面と、空気極側セパレータ１１０を構成する薄膜セパレータ１１２の単セル１３０に面する部位に、ガラスシール等のシール材を塗布したうえで、図４（ｂ）のように各部材が接合されている。これにより、両セパレータ１１０，１２０と絶縁フレーム１５０の間に、外部シール材１６１ａ，１６１ｂが配置され、燃料ガスがＳＯＦＣユニット１００の外部に漏れるのを抑制する。そして、単セル１３０の空気極１３２側の面と空気極側セパレータ１１０との間に、内部シール材１６２が形成され、燃料極１３３に供給される燃料ガスと空気極１３２に供給される空気との混合を防止する。具体的には、内部シール材１６２により、図４（ｂ）中に太線で囲んで示した、燃料極側セパレータ１２０、外部シール材１６１ａ，１６１ｂ、空気極側セパレータ１１０、絶縁フレーム１５０、内部シール材１６２、単セル１３０で囲まれた空間が、燃料ガスが流通する燃料ガス流通部Ｆ’とされる。一方、空気極側セパレータ１１０、内部シール材１６２、単セル１３０で囲まれた空間が、空気が流通する空気流通部Ａ’とされ、燃料ガス流通部Ｆ’と区画される。このように、単セルの空気極１３２側の面に内部シール材１６２が配置され、燃料ガスと空気の混合を防止する構成は、例えば特許文献１に開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１４−４９３２１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上記で説明した図４の形態のように、単セル１３０の燃料極１３３に供給される燃料ガスと空気極１３２に供給される空気との混合を防止するための内部シール材１６２を単セル１３０の空気極１３２側の面に設ける場合、燃料ガス流通部Ｆ’が、ＳＯＦＣユニット１００の厚み方向に沿って、広い範囲を占めやすい。すると、燃料ガス流通部Ｆ’内に露出される部材間接合部が多くなり、それらの部材間接合部から燃料ガスがＳＯＦＣユニット１００の外部に漏出する可能性が高くなる。例えば、図４に示した形態においては、絶縁フレーム１５０と両セパレータ１１０，１２０との間の外部シール材１６１ａ，１６１ｂを介した接合部が、燃料ガス流通部Ｆ’の内部に露出されている。絶縁フレーム１５０の平面度が低い場合や、外部シール材１６１ａ，１６１ｂの厚みに空間的不均一性が存在する場合に、この絶縁フレーム１５０と外部シール材１６１ａ，１６１ｂの間の部位に、密着性が低い部位が生じ、燃料ガスの漏出を招く可能性がある。
【０００７】
本発明が解決しようとする課題は、燃料極に供給する燃料ガスが外部へ漏出すること、および空気極に供給する空気と混合されることを抑制できる固体酸化物型燃料電池を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決するために、本発明にかかる固体酸化物形燃料電池は、固体酸化物電解質の両面に空気極と燃料極を設けた単セルと、前記単セルの燃料極の外側に配された燃料極側セパレータとを有し、前記単セルの前記燃料極が設けられた側の面と、前記燃料極側セパレータとの間に、気体の流通を遮断する内部シール材が設けられ、前記単セルと前記燃料極側セパレータと前記内部シール材とに囲まれて外部と区画された空間が、燃料ガスが流通される燃料ガス流通部とされていることを要旨とする。
【０００９】
ここで、前記固体酸化物形燃料電池は、前記空気極の外側に配置された空気極側セパレータと、前記燃料極側セパレータと前記空気極側セパレータとの間に配置され、前記単セルを取り囲む絶縁材と、をさらに有し、前記絶縁材と前記空気極側セパレータおよび前記燃料極側セパレータとの間の気体の流通を遮断する外部シール材が、前記燃料ガス流通部の外に設けられているとよい。
【００１０】
また、前記燃料極側セパレータは、薄膜状の金属材よりなる薄膜セパレータと、前記薄膜セパレータより厚い金属材よりなる本体セパレータと、を有してなり、前記薄膜セパレータと前記本体セパレータとは、一部の領域において熱圧着によって相互に気密に接合され、前記内部シール材は、前記薄膜セパレータに接触して設けられているとよい。
【００１１】
そして、前記単セルと前記燃料極側セパレータの間には、前記燃料ガス流通部の中に、前記単セルおよび前記燃料極側セパレータよりも弾性変形しやすい導電性物質よりなる集電材が配置されているとよい。
【００１２】
この場合さらに、前記燃料極側セパレータは、薄膜状の金属材よりなる薄膜セパレータと、前記薄膜セパレータより厚い金属材よりなる本体セパレータと、を有してなり、前記薄膜セパレータは、前記本体セパレータと熱圧着によって気密に接合された基部と、前記基部から前記単セル側に立ち上がった立ち上がり部と、を有し、前記立ち上がり部は、前記単セル側の面において前記内部シール材と接触し、その反対側の面において前記集電材と接触し、前記本体セパレータとの間で前記集電材を圧縮していることが好ましい。
【発明の効果】
【００１３】
上記発明にかかる固体酸化物形燃料電池においては、燃料ガス流通部が、内部シール材によって、固体酸化物形燃料電池の外部、および単セルの空気極を含む空間と隔離されている。これにより、燃料ガスが、燃料ガス流通部の外に漏出することで、固体酸化物形燃料電池外部への漏出や、空気極に供給される空気との混合を起こすのが、抑制される。そして、この内部シール材が、単セルの空気極側の面ではなく燃料極側の面に設けられており、単セルと燃料極側セパレータと内部シール材とに囲まれた狭い空間として燃料ガス流通部が設けられていることにより、燃料ガス流通部内に露出する部材間接合部の数が少なく抑えられている。従って、内部シール材が単セルの空気極側の面に設けられる場合と比較して、部材間接合部を介して燃料ガスの外部への漏出が起こる可能性を低く抑えることができる。
【００１４】
ここで、固体酸化物形燃料電池が、空気極の外側に配置された空気極側セパレータと、燃料極側セパレータと空気極側セパレータとの間に配置され、単セルを取り囲む絶縁材と、をさらに有し、絶縁材と空気極側セパレータおよび燃料極側セパレータとの間の気体の流通を遮断する外部シール材が、燃料ガス流通部の外に設けられている場合には、絶縁材と外部シール材との間の接合部が、燃料ガス流通部の外側に配置され、燃料ガスと接触しない。よって、絶縁材の平面度が低いことや、外部シール材の厚さに空間的不均一性があることにより、絶縁材と外部シール材との間に密着性の低い部位が生じたとしても、それが外部シール材の接合部からの燃料ガスの漏出につながることはない。よって、燃料ガスの固体酸化物形燃料電池外部への漏出を高度に抑制することができる。空気極に供給される空気は、外部に漏出しても大きな影響がないが、燃料極に供給される燃料ガスが外部に漏出すると、発電効率の低下を招きやすい。
【００１５】
また、燃料極側セパレータが、薄膜状の金属材よりなる薄膜セパレータと、薄膜セパレータより厚い金属材よりなる本体セパレータと、を有してなり、薄膜セパレータと本体セパレータとが、一部の領域において熱圧着によって相互に気密に接合され、内部シール材が、薄膜セパレータに接触して設けられている場合には、セパレータ本体と単セルとの間の熱膨張の差を薄膜セパレータで吸収することができるので、高温で固体酸化物形燃料電池が運転される状態においても、単セルの破損を抑制することができ、また燃料極側セパレータと単セルの間で高いシール性を維持することができる。また、本体セパレータと薄膜セパレータとの間が、シール材等によって接合されているのではなく、熱圧着によって直接接合されているため、この部位で信頼度の高いシールを簡便に形成することができる。
【００１６】
そして、単セルと燃料極側セパレータの間において、燃料ガス流通部の中に、単セルおよび燃料極側セパレータよりも弾性変形しやすい導電性物質よりなる集電材が配置されている場合には、集電材の弾性変形を利用することで、内部シール材によるシール形成の確度を高めることができる。
【００１７】
この場合さらに、燃料極側セパレータが、薄膜状の金属材よりなる薄膜セパレータと、薄膜セパレータより厚い金属材よりなる本体セパレータと、を有してなり、薄膜セパレータが、本体セパレータと熱圧着によって気密に接合された基部と、基部から単セル側に立ち上がった立ち上がり部と、を有し、立ち上がり部が、単セル側の面において内部シール材と接触し、その反対側の面において集電材と接触し、本体セパレータとの間で集電材を圧縮している構成によれば、圧縮された集電材の復元力により、内部シール材が、薄膜セパレータから単セル向かって押し付けられる。これにより、内部シール材によるシール形成の確度を、一層高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本発明の一実施形態にかかる固体酸化物形燃料電池の断面を示す図であり、（ａ）は組み上げ前、（ｂ）は組み上げ後の状態を示す。
【図２】上記固体酸化物形燃料電池を示す分解斜視図である。
【図３】上記固体酸化物形燃料電池を複数積層したセルスタックを示す断面図である。
【図４】従来一般の固体酸化物形燃料電池の断面を示す図であり、（ａ）は組み上げ前、（ｂ）は組み上げ後の状態を示す。
【図５】実施例および比較例にかかる固体酸化物形燃料電池に対して測定した電流−電圧特性を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下に、本発明の一実施形態にかかる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）について、図面を参照しながら説明する。図１，２に、本発明の一実施形態にかかるＳＯＦＣを構成するＳＯＦＣユニット１を示す。図１（ａ）は各部材を接合して組み上げを行う前の状態、（ｂ）は組み上げ完了後の状態を示す断面図であり、図２は分解斜視図である。
【００２０】
本発明の一実施形態にかかるＳＯＦＣを構成するＳＯＦＣユニット１は、空気極側セパレータ１０と燃料極側セパレータ２０との間に、ＳＯＦＣ単セル３０、空気極側集電材４０および燃料極側集電材４５、絶縁フレーム５０を挟み込んだ構成を有している。そして、各部材間の所定の部位に、外部シール材６１ａ，６１ｂおよび内部シール材６２を有している。図３に示すように、本ＳＯＦＣユニット１は、複数積層したセルスタック２の状態で使用される。セルスタック２においては、空気極側セパレータ１０と燃料極側セパレータ２０が一体に結合されてなる共通セパレータ３が用いられており、共通セパレータ３を介して複数のＳＯＦＣユニット１が直列に積層、接続されている。共通セパレータ３は一体に形成された部材であり、空気極側セパレータ１０に相当する部位と燃料極側セパレータ２０に相当する部位の間に境界を有するものではないが、図１，２では、図３中に破線で囲んだ部位をＳＯＦＣユニット１の１単位として示している。
【００２１】
ここで、ＳＯＦＣユニット１を構成する各部材について説明する。まず、ＳＯＦＣ単セル（以下単に、単セルと称する場合がある）３０は、水素を含む燃料ガスと、空気（または酸素を含むガス、以下同様）の供給を受けて発電を行うＳＯＦＣユニット１の主要部材であり、固体酸化物電解質よりなる平板状の電解質層３１と、電解質層３１の一方面に接合された空気極３２、他方面に接合された燃料極３３とを有する。電解質層３１および両電極３２，３３を構成する材料は、公知のＳＯＦＣにおいて用いられる材料から適宜選択すればよい。電解質層３１の材料としては、酸素イオン導電性を示す固体酸化物電解質材料を用いればよく、安定化ジルコニア（ＺｒＯ２）やセリア（ＣｅＯ２）系固溶体、それらとアルミナとの複合体などを例示することができる。空気極３２の材料としては、Ｌａ１−ｘＳｒｘＭｎＯ３、Ｌａ１−ｘＣａｘＭｎＯ３、Ｌａ１−ｘＳｒｘＣｏＯ３、Ｌａ１−ｘＳｒｘＣｏ１−ｙＦｅｙＯ３、Ｐｒ１−ｘＳｒｘＭｎＯ３などの遷移金属ペロブスカイト型複合酸化物を例示することができる、燃料極３３の材料としては、Ｎｉ、Ｎｉ合金、酸化ニッケル（ＮｉＯ）、Ｃｏ、Ｒｕ、Ｐｔ、Ｐｄ等の触媒と固体酸化物電解質とから形成されるサーメットを例示することができる。電解質層３１と両電極３２，３３の間には、適宜中間層が形成されてもよい。本単セル３０においては、両電極３２，３３が電解質層３１よりも小面積で形成されており、単セル３０の両面の外周部には、電解質層３１が露出している。
【００２２】
空気極側セパレータ１０および燃料極側セパレータ２０は、それぞれ、単セル３０の空気極３２および燃料極３３の外側に配置されている。両セパレータ１０，２０は、ステンレス鋼等、耐熱性を備えた金属材料よりなる。
【００２３】
燃料極側セパレータ２０は、本体セパレータ２１と、薄膜セパレータ２２とからなる。本体セパレータ２１は、比較的厚い金属材料よりなっている。本体セパレータ２１は、外周部にフレーム部２１ａを備え、フレーム部２１ａに囲まれた内側の領域に、平行に走る複数の溝として燃料ガス流路２１ｂが形成されている。薄膜セパレータ２２は、本体セパレータ２１と同種の金属材料よりなるが、本体セパレータ２１よりも薄い板材よりなっている。薄膜セパレータ２２は、外周部に、本体セパレータ２１のフレーム部２１ａと略同一の面形状を有する基部２２ａを備えている。そして、基部２２ａから単セル３０が配置される側に立ち上がって、立ち上がり部２２ｂを一体に有している。立ち上がり部２２ｂの中央には、開口部２２ｃが形成されている。開口部２２ｃは、単セル３０の面よりも小さく、つまり開口部２２ｃの端縁が単セル３０の外縁よりも内側に位置するように、形成されている。本体セパレータ２１のフレーム部２１ａと薄膜セパレータ２２の基部２２ａは、相互に密着された状態で、熱圧着されている。熱圧着は、２つの金属部材を融点以下の温度で圧力を印加しながら加熱することで、双方の金属面を接合させる方法であり、ここでは、本体セパレータ２１と薄膜セパレータ２２を重ねて、高温（例えばともにＳＵＳよりなる場合には８００℃程度）にした状態で重畳部に荷重を印加することで行われる。この熱圧着は、本体セパレータ２１および薄膜セパレータ２２を含む各構成部材を積層してＳＯＦＣユニット１を組み上げた後、ＳＯＦＣユニット１の運転温度まで加熱することで、達成できる。本体セパレータ２１のフレーム部２１ａと薄膜セパレータ２２の基部２２ａは、ともに平面よりなるので、熱圧着によって、両者が気密に接合される。空気極側セパレータ１０は、燃料極側セパレータ２０を構成する本体セパレータ２１と同様の形状を有しており、空気流路１１を備えている。
【００２４】
単セル３０の空気極３２と空気極側セパレータ１０との間には、空気極側集電材４０が設けられている。また、単セル３０の燃料極３３と燃料極側セパレータ２０との間には、燃料極側集電材４５が設けられている。これら集電材４０，４５は、単セル３０の電極３２，３３とセパレータ１０，２０の間に接触抵抗の低い良好な電気的接続を提供するとともに、セパレータ１０，２０に設けられたガス流路１１，２１ｂから各電極３２，３３に、空気および燃料ガスを空間的均一性が高い状態で供給する役割を果たす。これらのうち、燃料極側集電材４５は、スチールウールのような金属ウール、金属フォーム、高気孔率ポーラス金属等、導電性を有し、内部を気体が通過可能で、クッション性を有する材料、つまり荷重を印加した際に燃料極側セパレータ２０および単セル３０よりも弾性変形しやすい材料よりなっている。燃料極側集電材４５の面は、燃料極側セパレータ２０を構成する薄膜セパレータ２２の開口部２２ｃよりも大きく、つまり薄膜セパレータ２２の外縁が開口部２２ｃの端縁よりも外側にくるように、形成されている。一方、空気極側集電材４０は、メッシュ材のように、貫通孔を多数形成した金属箔、または金属金網等、実質的にクッション性を有さない材料よりなっている。また、空気極側集電材４０は、燃料極側集電材４５のように大面積を有していなくてもよく、例えば単セル３０の空気極３２と略同一の面積を有していればよい。
【００２５】
絶縁フレーム５０は、雲母等の鉱物や金属酸化物等、ＳＯＦＣの運転温度（７００〜１０００℃）での使用に耐える耐熱性を有した絶縁体よりなる。絶縁フレーム５０は、単セル３０および集電材４０，４５を収容できる開口部を有し、これらの部材の側面を取り囲むように開口部に収容した状態で、空気極側セパレータ１０と燃料極側セパレータ２０の間に配置され、両セパレータ１０，２０の間の絶縁を確保しながら、両セパレータ１０，２０の間隔を規定する役割を果たす。
【００２６】
図２に示すように、絶縁フレーム５０には、貫通孔として、空気通過孔５１と燃料ガス通過孔５２が１対ずつ設けられている。そして、空気極側セパレータ１０には、それぞれと対応する位置に、貫通孔として、空気通過孔１２および燃料ガス通過孔１３が設けられている。燃料極側セパレータ２０においても、本体セパレータ２１および薄膜セパレータ２２それぞれに、同様の空気通過孔２１ｄ，２２ｄおよび燃料ガス通過孔２１ｅ，２２ｅが設けられている。本体セパレータ２１においては、燃料ガス通過孔２１ｅがフレーム部２１ａの内側の燃料ガス流路２１ｂと連通しており、空気極側セパレータ１０においても、図では示されないが、空気通過孔１２が同様に空気流路１１と連通している。ＳＯＦＣユニット１を組み上げる際、さらには複数のＳＯＦＣユニットを積層してセルスタック２を構成する際に、各部材の空気通過孔１２，５１，２１ｄ，２２ｄおよび各部材の燃料ガス通過孔１３，５２，２１ｅ，２２ｅを重ねて連通させ、空気および燃料ガスの供給路を形成することで、それらの供給路を通して、それぞれのＳＯＦＣユニット１の空気極３２および燃料極３３に、空気および燃料ガスを供給することができる。
【００２７】
絶縁フレーム５０と、空気極側セパレータ１０および燃料極側セパレータ２０との間には、それぞれ、外部シール材６１ａ，６１ｂが設けられている。また、燃料極側セパレータ２０を構成する薄膜セパレータ２２と、単セル３０の燃料極３３側の面に露出した電解質層３１との間には、内部シール材６２が設けられている。外部シール材６１ａ，６１ｂおよび内部シール材６２は、ＳＯＦＣユニット１が運転される高温（７００〜１０００℃）でも、気体の流通を遮断し、気密なシールを維持することができる絶縁性材料よりなっている。そのようなシールを形成でき、かつペースト状で塗布することができるシール材として、ガラスシールやセラミックシール等、公知のガスシールを用いることができる。
【００２８】
本ＳＯＦＣユニット１を組み上げる際、図１（ａ）に示すように、燃料極側セパレータ２０の本体セパレータ２１と薄膜セパレータ２２との間に燃料極側集電材４５を挟み込むとともに、薄膜セパレータ２２の立ち上がり部２２ｂの単セル３０側に向く面に、開口部２２ｃの端縁の外側を一周するように、シール材６２を塗布しておく。また、絶縁フレーム５０の上下の面において、各辺に沿った部位と各通過孔５１，５２の周囲に、シール材６１ａ，６１ｂを塗布しておく（図２参照）。そして、薄膜セパレータ２２の基部２２ａの上にシール材６１ａ，６１ｂを塗布した絶縁フレーム５０を載置するとともに、シール材６２を塗布した立ち上がり部２２ｂの上に、単セル３０と空気極側セパレータ１０の組合体を載置する。さらに、上方から空気極側セパレータ１０をかぶせるように配置し、空気極側セパレータ１０の上方から、燃料極側セパレータ２０に向かって、荷重を印加する。荷重印加の際に、各部のシール材６１ａ，６１ｂ，６２を押し付けるようにして、それぞれ上下の部材に密着させる。また、燃料極側集電材４５のうち、薄膜セパレータ２２の立ち上がり部２２ｂと重畳している部位を、押し潰すようにして、薄膜セパレータ２２と本体セパレータ２１の間で圧縮変形させる。
【００２９】
このように各部材からＳＯＦＣユニット１を組み上げた際に、両セパレータ１０，２０と絶縁フレーム５０の間において、外部シール材６１ａ，６１ｂが、ＳＯＦＣユニット１内部から外部へのガス漏れ（外部漏れ）を遮断する外部シールを形成する。また、燃料極側セパレータ２０を構成する薄膜セパレータ２２と単セル３０の燃料極３３側の面との間において、内部シール材６２が、燃料ガスが流通する空間と空気が流通する空間の間でのガスの流れ（内部漏れ）を遮断する内部シールを形成する。換言すると、本体セパレータ２１、薄膜セパレータ２２、内部シール材６２、単セル３０の燃料極３３側の面に囲まれた空間として、図１（ｂ）中に太線で表示した燃料ガス流通部Ｆが形成される。一方、空気極側セパレータ１０、外部シール材６１ａ，６１ｂ、絶縁フレーム５０、薄膜セパレータ２２、内部シール材６２、単セル３０の空気極３２側の面に囲まれた空間として、空気流通部Ａが形成される。そして、燃料ガス流通部Ｆと空気流通部Ａとが、内部シール材６２によって、それぞれの内部を流れる燃料ガスと空気との混合が生じない状態で、相互に隔離される。
【００３０】
一般に、ＳＯＦＣユニットにおいては、外部漏れによって燃料ガスがＳＯＦＣユニットの外部に漏出して燃料極への供給量が減少したり、内部漏れによって燃料ガスが空気と混合されて発電を経ずに燃焼されたりすることで、発電効率が低下する可能性がある。しかし、本ＳＯＦＣユニット１においては、外部シール材６１ａ，６１ｂと内部シール材６２の存在によって、燃料ガスの外部漏れおよび内部漏れによる発電効率の低下が防止されている。
【００３１】
具体的には、本実施形態にかかるＳＯＦＣユニット１においては、内部シール材６２が燃料極側セパレータ２０を構成する薄膜セパレータ２２と単セル３０の燃料極３３側の面の間に形成されており、図４に示したような従来一般のＳＯＦＣユニット１００において内部シール材１６２を空気極側セパレータ１１０と単セル１３０の空気極１３２側の面の間に配置する場合と比較して、燃料ガス流通部Ｆが狭い空間に限定されている。それに伴い、ＳＯＦＣユニット１を構成する各部材間の接合部のうち、燃料ガス流通部Ｆ内の空間に露出するものの数が、少なく抑えられている。燃料ガス流通部Ｆ内に露出される部材間接合部の数が多いと、それら部材間接合部を介して、燃料ガスの内部漏れや外部漏れが起こる確率が高くなってしまうが、本ＳＯＦＣユニット１においては、そのような接合部の数を少なく抑えることで、燃料ガスの漏れ、特に外部漏れの発生を抑制することができる。
【００３２】
とりわけ、絶縁フレーム５０と両セパレータ１０，２０の間の接合部においては、他の部材間接合部に比較して、局所的にシールの形成が不完全になる可能性が排除しにくい。なぜなら、雲母等の絶縁材よりなる絶縁フレーム５０において、製造時に高い平面度を得ることが難しいからである。また、絶縁フレーム５０上の広い面積に外部シール材６１ａ，６１ｂを設ける必要があり、シール材を塗布する際の塗布ムラや、硬化させる際の体積変化のムラに起因して、外部シール材６１，ａ，６１ｂの厚さに不均一性が生じやすいからである。しかし、本ＳＯＦＣユニット１においては、この外部シール材６１ａ，６１ｂによってシールされる部位が、燃料ガス流通部Ｆではなく、空気流通部Ａに存在するため、仮にシールが不完全な部位が存在するとしても、漏出するガスは空気のみであり、水素を含んだ燃料ガスの外部漏れは起こらない。空気ならば、ＳＯＦＣユニット１の外部に漏出したとしても、外部の状況および発電効率に対して大きな影響を与えにくい。図４に示す従来一般のＳＯＦＣユニット１００においては、外部シール材１６１ａ，１６１ｂによってシールされる部位が、燃料ガス流通部Ｆ’の中に存在し、シールが不完全な部位が存在すれば、燃料ガスが外部に漏出してしまうことになる。
【００３３】
上記で説明したＳＯＦＣユニット１においては、燃料極側セパレータ２０を、単一の部材から形成するのではなく、厚い金属材よりなる本体セパレータ２１と、薄い金属材よりなる薄膜セパレータ２２より構成し、それらの一部を熱圧着したうえで、薄膜セパレータ２２と単セル３０の間に、内部シール材６２を配置している。ＳＯＦＣユニット１の運転に伴って加熱を受けた際、金属よりなる本体セパレータ２１と酸化物を主としてなる単セル３０との間で熱膨張に差が生じやすいが、薄膜セパレータ２２が変形することでこの熱膨張の差を吸収することができる。この効果により、ＳＯＦＣユニット１の耐久性を高く維持することができるとともに、高温環境下でも燃料ガスの内部漏れを高度に抑制することができる。ここで、薄膜セパレータ２２と本体セパレータ２１の間は、熱圧着によって直接に接合されており、シール材等、別部材を用いて接合する場合と比較して、簡便に気密な接合を達成することができる。本体セパレータ２１と薄膜セパレータ２２の間の接合部は、燃料ガス流通空部Ｆ内に露出しているが、本体セパレータ２１のフレーム部２１ａと薄膜セパレータ２２の基部２２ａが十分に高い平面度を有してさえいれば、熱圧着によって高い気密性が得られるので、この接合部から外部への燃料ガスの漏出は、実質的に起こらない。金属部材においては容易に高い平面度を達成することができ、金属部材同士を接触させて熱圧着を行うことで、信頼性の高いガスシール構造を容易に形成することができるからである。なお、単セル３０との熱膨張の差が大きな問題とならない場合には、燃料極側セパレータ２０を単独の部材より構成してもよい。
【００３４】
従来より、ＳＯＦＣにおいては、燃料極に供給される燃料ガスに圧損を与え、燃料極の面に対して高い均一性をもって燃料ガスを供給するために、燃料極側集電材として、スチールウールに代表される金属ウールが汎用される。金属ウールは、高いクッション性を有している。一方、空気極側集電材においては、空気極への空気の供給の空間的均一性を高めることの重要度が燃料ガスの場合に比べて低いので、メッシュ材をはじめとして、金属ウールに比べて安価に利用できる、貫通孔を設けた金属箔や金属板が用いられることが多い。これらの材料は、実質的にクッション性を有さない。上記のように、本実施形態にかかるＳＯＦＣユニット１においても、集電材４０，４５として、これらの組み合わせを採用している。
【００３５】
図４に示した従来一般のＳＯＦＣ１００においては、空気極側セパレータ１１０を構成する薄膜セパレータ１１１に内部シール材１６２を均一に塗布し、薄膜セパレータ１１１と内部シール材１６２の合計の厚さを、空気極１３２とクッション性を有さない空気極側集電材１４０の合計の厚さと高精度に揃えなければ、内部シール材１６２によるシールが不完全な箇所が発生し、燃料ガスの内部漏れを起こす可能性がある。これに対し、図１に示した本実施形態にかかるＳＯＦＣユニット１においては、燃料極側集電材４５がクッション性を有するため、燃料極側セパレータ２０を構成する薄膜セパレータ２２上の内部シール材６の厚さに多少の空間的不均一性が存在しても、上記のように荷重印加によって燃料極側集電材４５を圧縮変形させることで、内部シール材６２の厚さの空間分布を吸収させ、内部シールを高確度に確立することができる。とりわけ、燃料極側集電材４５が燃料極３３よりも大面積に形成されており、薄膜セパレータ２２の立ち上がり部２２ｂが、本体セパレータ２１との間で燃料極側集電材４５を圧縮するとともに、その反対側の単セル３０側の面で内部シール材６２に接触している。これにより、圧縮された燃料極側集電材４５の復元力が薄膜セパレータ２２を介して内部シール材６２に印加され、内部シール材６２が薄膜セパレータ２２から単セル３０に向かって押し付けられる。これにより、内部シール材６２によるシール性が、ますます高められている。
【実施例】
【００３６】
以下、実施例を用いて本発明を説明する。
【００３７】
（実験方法）
実施例として、図１に示したような、単セルの燃料極側の面に内部シール材を配置したＳＯＦＣを形成した。また、比較例として、図３に示したような、単セルの空気極側の面に内部シール材を配置したＳＯＦＣを形成した。
そして、上記で形成した実施例および比較例にかかるＳＯＦＣに対して、電流−電圧測定を行った。この際、燃料極に供給したガスはＨ２であり空気極に供給したガスは空気であった。測定時のＳＯＦＣの運転温度は８００℃とした。測定は、電圧を下降させながら行った。
【００３８】
（結果と考察）
図５に、実施例および比較例にかかるＳＯＦＣについて測定された電流−電圧特性を示す。実施例の結果を実線で、比較例の結果を破線で示す。
【００３９】
図５によると、内部シール材を単セルの空気極側の面に設けた比較例にかかるＳＯＦＣよりも、内部シール材を単セルの燃料極側の面に設けた実施例にかかるＳＯＦＣにおいて、高い電流密度が得られているのが分かる。その傾向は、電流密度が大きい領域において特に顕著である。この結果は、内部シール材を単セルの空気極側に設けた場合には、燃料ガスの外部漏れおよび内部漏れが起こることによって、ＳＯＦＣの出力が低下してしまうのに対し、内部シール材を単セルの燃料極側に設けた場合には、燃料ガスの外部漏れや内部漏れが抑制され、高い出力が得られているものと解釈される。
【００４０】
本発明は上記実施形態および実施例に何ら限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で種々の改変が可能である。
【符号の説明】
【００４１】
１                固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）ユニット
２                セルスタック
３                共通セパレータ
１０              空気極側セパレータ
２０              燃料極側セパレータ
２１              本体セパレータ
２１ａ            フレーム部
２１ｂ            燃料ガス流路
２２              薄膜セパレータ
２２ａ            基部
２２ｂ            立ち上がり部
２２ｃ            開口部
３０              （ＳＯＦＣ）単セル
３１              電解質層
３２              空気極
３３              燃料極
４０              空気極側集電材
４５              燃料極側集電材
５０              絶縁フレーム
６１ａ，６１ｂ    外部シール材
６２              内部シール材
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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