(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｒ  ：２８．５〜３３．０質量％（Ｒは、希土類元素であり、ＮｄおよびＰｒの少なくとも一方を含む）、
Ｃｏ：０．２〜０．９質量％、
Ｂ  ：０．８５〜０．９１質量％、
Ｃｕ：０．０５〜０．５０質量％、
Ｇａ：０．３〜０．７質量％、および
Ｔ  ：６３〜７０質量％（Ｔは、ＦｅとＣｏであり、上記規定したＣｏ以外はＦｅである）を含むＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造する方法であって、
Ｒ  ：３３〜６９質量％、
Ｃｏ：３．５〜８．５質量％、
Ｂ  ：０．２〜０．８質量％、
Ｃｕ：０．８〜３．０質量％、
Ｇａ：１．８〜１０質量％、および
Ｔ  ：１０〜６０質量％（Ｔは、ＦｅとＣｏであり、上記規定したＣｏ以外はＦｅである）を含み下記式（１）を満足する添加合金粉末を準備する工程と、
Ｒ  ：２８．５〜３３．０質量％、
Ｂ  ：０．９１〜１．１０質量％、
Ｇａ：０．１〜０．４質量％、および
Ｔ  ：６４〜７０質量％（ＴはＦｅであり、Ｔの０〜１０質量％以上をＣｏで置換できる）を含む主合金粉末を準備する工程と、
前記添加合金粉末を１〜１６質量％と、前記主合金粉末を８２〜９９質量％とを含む混合合金粉末を準備する工程と、
前記混合合金粉末を成形して成形体を得る工程と、
前記成形体を焼結して焼結体を得る工程と、
前記焼結体を熱処理する工程と、を含むＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
１４×［Ｂ］／１０．８≦［Ｔ］／５５．８５≦１４×［Ｂ］／１０．８×２・・・（１）
ただし、［Ｂ］および［Ｔ］は、それぞれ、上記添加合金粉末に含まれるＢおよびＴの質量％で示した含有量である。
【請求項２】
前記添加合金粉末は、
Ｒ  ：４０〜６０質量％、
Ｃｏ：４．５〜８．１質量％、
Ｂ  ：０．２〜０．７質量％、
Ｃｕ：１．５〜２．６質量％、
Ｇａ：３〜８質量％、および
Ｔ  ：２０〜５０質量％を含むことを特徴とする請求項１に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｒ２Ｔ１４Ｂ型化合物を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素のうちの少なくとも一種でありＮｄを必ず含む、Ｔは遷移金属元素のうちの少なくとも一種でありＦｅを必ず含む）は、永久磁石の中で最も高性能な磁石として知られており、ハードディスクドライブのボイスコイルモータ（ＶＣＭ）、電気自動車（ＥＶ、ＨＶ、ＰＨＶ）用モータ、産業機器用モータなどの各種モータや家電製品など多種多様な用途に用いられている。【０００３】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、高温で保磁力ＨｃＪ（以下、単に「ＨｃＪ」と記載する場合がある）が低下し、不可逆熱減磁が起こる。そのため、特に電気自動車用モータに使用される場合、高温下でも高いＨｃＪを維持するために、室温においてさらに高いＨｃＪが要求されている。【０００４】
従来、ＨｃＪ向上のために、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に重希土類元素（主としてＤｙ）が多量に添加されていたが、残留磁束密度Ｂｒ（以下、単に「Ｂｒ」と記載する場合がある）が低下するという問題があった。そのため、近年、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から内部に重希土類元素を拡散させて主相結晶粒の外殻部に重希土類元素を濃化してＢｒの低下を抑制しつつ、高いＨｃＪを得る方法が採られている。【０００５】
しかし、Ｄｙは、産出地が限定されている等の理由から、供給が不安定である及び価格が変動するなどの問題を有している。そのため、Ｄｙなどの重希土類元素の使用量をできるだけ少なくしてＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＨｃＪを向上させる技術が求められている。【０００６】
特許文献１には、通常のＲ−Ｔ−Ｂ系合金よりもＢ量を低くするとともに、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｕのうちから選ばれる一種以上の金属元素Ｍを含有させることによりＲ２ Ｔ１７ 相を生成させ、該Ｒ２Ｔ１７相を原料として生成させた遷移金属リッチ相（Ｒ６Ｔ１３Ｍ）の体積率を充分に確保することにより、Ｄｙの含有量を抑制しつつ、保磁力の高いＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石が得られることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】国際公開第２０１３／００８７５６号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
特許文献１に記載のように、通常のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石よりもＢ量を少なく（Ｒ２Ｔ１４Ｂ型化合物の化学量論比のＢ量よりも少なく）し、Ｇａ等を添加することにより製造したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石では、遷移金属リッチ相（Ｒ−Ｔ−Ｇａ相）が生成され、それによりＨｃＪをある程度高めることができる。しかし、特許文献１に開示されているＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石は、Ｄｙの含有量を低減しつつある程度高いＨｃＪを発揮することができるものの、近年、電気自動車用モータ等の用途において要求される十分に高いＨｃＪを満足するには不十分であった。【０００９】
そこで本発明の実施形態は、Ｄｙ等のＲＨをできるだけ使用することなく（すなわち、ＲＨの使用量をできるだけ低減して）、高いＢｒと高いＨｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の態様１は、
Ｒ  ：２８．５〜３３．０質量％（Ｒは、希土類元素であり、ＮｄおよびＰｒの少なくとも一方を含む）、
Ｃｏ：０．２〜０．９質量％、
Ｂ  ：０．８５〜０．９１質量％、
Ｃｕ：０．０５〜０．５０質量％、
Ｇａ：０．３〜０．７質量％、および
Ｔ  ：６３〜７０質量％（Ｔは、ＦｅとＣｏであり、上記規定したＣｏ以外はＦｅである）を含むＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造する方法であって、
Ｒ  ：３３〜６９質量％、
Ｃｏ：３．５〜８．５質量％、
Ｂ  ：０．２〜０．８質量％、
Ｃｕ：０．８〜３．０質量％、
Ｇａ：１．８〜１０質量％、および
Ｔ  ：１０〜６０質量％（Ｔは、ＦｅとＣｏであり、上記規定したＣｏ以外はＦｅである）を含み下記式（１）を満足する添加合金粉末を準備する工程と、
Ｒ  ：２８．５〜３３．０質量％、
Ｂ  ：０．９１〜１．１０質量％、
Ｇａ：０．１〜０．４質量％、および
Ｔ  ：６４〜７０質量％（ＴはＦｅであり、Ｔの０〜１０質量％以上をＣｏで置換できる）を含む主合金粉末を準備する工程と、
前記添加合金粉末を１〜１６質量％と、前記主合金粉末を８２〜９９質量％とを含む混合合金粉末を準備する工程と、
前記混合合金粉末を成形して成形体を得る工程と、
前記成形体を焼結して焼結体を得る工程と、
前記焼結体を熱処理する工程と、を含むＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法である。
１４×［Ｂ］／１０．８≦［Ｔ］／５５．８５≦１４×［Ｂ］／１０．８×２・・・（１）
ただし、［Ｂ］および［Ｔ］は、それぞれ、上記添加合金粉末に含まれるＢおよびＴの質量％で示した含有量である。【００１１】
本発明の態様２は、
前記添加合金粉末は、
Ｒ  ：４０〜６０質量％、
Ｃｏ：４．５〜８．１質量％、
Ｂ  ：０．２〜０．７質量％、
Ｃｕ：１．５〜２．６質量％、
Ｇａ：３〜８質量％、および
Ｔ  ：２０〜５０質量％を含むことを特徴とする態様１に記載の製造方法である。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の実施形態によれば、Ｄｙ等のＲＨをできるだけ使用することなく（すなわち、ＲＨの使用量をできるだけ低減して）、高いＢｒと高いＨｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】図１は、本発明の実施例に係る試料Ｎｏ．２及び４〜８のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、添加合金粉末のＣｏ量と、焼結磁石のＨｃＪの関係を示すグラフである。
【図２】図２は、本発明の実施例に係る試料Ｎｏ．１３〜１６のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、添加合金粉末のＣｏ量と、焼結磁石のＨｃＪの関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下に示す実施形態は、本発明の技術思想を具体化するためのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を例示するものであって、本発明を以下に限定するものではない。
【００１５】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、主相であるＲ２Ｔ１４Ｂ型化合物の存在比率を高めることによりＢｒを向上させることができる。Ｒ２Ｔ１４Ｂ型化合物の存在比率を高めるためには、Ｒ量、Ｔ量、Ｂ量をＲ２Ｔ１４Ｂ型化合物の化学量論比に近づければよいが、Ｂ量が当該化学量論比を下回ると、焼結磁石の製造工程中に、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石における２つの主相間に存在する第一の粒界（以下、「二粒子粒界」と記載する場合がある）と、３つ以上の主相間に存在する第二の粒界（以下、「粒界三重点」と記載する場合がある）に軟磁性のＲ２Ｔ１７相が生成してしまい、得られる焼結磁石のＨｃＪが急激に低下する。しかし、特許文献１に記載されているように、一般的なＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石よりもＢ量を少なく（Ｒ２Ｔ１４Ｂ型化合物の化学量論比のＢ量よりも少なく）してもＧａ等を添加することにより、遷移金属リッチ相（Ｒ−Ｔ−Ｇａ相）を生成させてＨｃＪを向上させることができる。しかし、本発明者らが鋭意検討した結果、Ｒ−Ｔ−Ｇａ相は若干の磁化を有しており、特に主としてＨｃＪに影響すると考えられるに二粒子粒界にＲ−Ｔ−Ｇａ相が多く存在すると、ＨｃＪ向上の妨げになることが分かった。また、Ｒ−Ｔ−Ｇａ相の生成とともに、二粒子粒界に、Ｒ−Ｔ−Ｇａ相よりも磁化が低いと考えられるＲ−Ｇａ相およびＲ−Ｃｕ−Ｇａ相が生成されていることが分かった。そこで、高いＨｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得るためには、Ｒ−Ｔ−Ｇａ相を生成させる必要はあるものの、二粒子粒界にＲ−Ｇａ相およびＲ−Ｃｕ−Ｇａ相を多く生成させることが重要であると想定した。
【００１６】
本発明者らは、二粒子粒界にＲ−Ｇａ相およびＲ−Ｃｕ−Ｇａ相を多く生成させるためには、添加合金粉末と主合金粉末とを準備し、それらの合金粉末を混合する、いわゆるブレンド法によりＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造することが有効であると考えた。
ここで、「主合金粉末」とは、混合時に、混合合金粉末を１００質量％としたとき、８０質量％以上を占める合金粉末のことを指し、「添加合金粉末」とは、主合金粉末以外の後述する本発明の実施形態に記載するような添加合金粉末の組成範囲を有する合金粉末のことを指す。本発明者らは、検討を重ねた結果、添加合金粉末と主合金粉末の組成、特にＢ量、Ｇａ量およびＣｏ量をそれぞれ所定量に調節することにより、Ｒ２Ｔ１７相、Ｒ−Ｔ−Ｇａ相、Ｒ−Ｇａ相及びＲ−Ｃｕ−Ｇａ相の生成量を調整することが可能であることを知見した。
【００１７】
ブレンド法は、添加合金粉末と主合金粉末を所定の混合率で混合し、得られた混合合金粉末を成形、焼結し、熱処理する方法である。
Ｒ−Ｔ−Ｇａ相、Ｒ−Ｇａ相及びＲ−Ｃｕ−Ｇａ相の生成状態をより詳細に分析した結果、二粒子粒界にＲ−Ｇａ相及びＲ−Ｃｕ−Ｇａ相が生成するのは主に焼結後の熱処理時であることが分かった。その一方、Ｒ−Ｔ−Ｇａ相は焼結前の原料合金及び焼結後の熱処理時いずれでも生成し得ることが分かったが、焼結前の原料合金に存在するＲ−Ｔ−Ｇａ相は、二粒子粒界のＲ−Ｇａ相及びＲ−Ｃｕ−Ｇａ相の生成にほとんど寄与しないことが分かった。
そのため、最終的に得られる焼結磁石の二粒子粒界に、所望量のＲ−Ｇａ相及びＲ−Ｃｕ−Ｇａ相を確保しつつＲ−Ｔ−Ｇａ相の量を低減するためには、原料合金に存在するＲ−Ｔ−Ｇａ相の量を可能な限り低減することが重要であると考えられる。このような知見に基づいて、本発明者らは、添加合金粉末および主合金粉末の組成を検討した。
【００１８】
主合金粉末の組成は、最終的に得られる焼結磁石の組成に比べて、Ｂ量が多く、Ｇａ量を少なくする。これによりＲ−Ｔ−Ｇａ相が生成されにくい。なお、Ｂ量が多いため、Ｂ量不足に起因するＲ２Ｔ１７相の生成も抑制される。
【００１９】
添加合金粉末の組成は、最終的に得られる焼結磁石の組成に比べて、Ｂ量が少なく、Ｇａ量およびＣｏ量を多くする。そのため本来ならばＲ−Ｔ−Ｇａ相が多く生成され易い。しかし、発明者らは、添加合金粉末が特定範囲のＣｏを含むことにより、添加合金粉末におけるＲ−Ｔ−Ｇａ相の生成を抑制できることを見いだした。添加合金粉末のＢ量を少なく、Ｇａ量を多くしても特定範囲のＣｏ量を含むことによりＲ−Ｔ−Ｇａ相の生成を抑制することができるため、上述したように主合金粉末の組成を最終的に得られる焼結磁石の組成と比べて、Ｂ量を多く、Ｇａ量を少なくすることができる。
【００２０】
また、添加合金粉末はＢを含むことによりＲ２Ｔ１４Ｂ相を生成し、Ｒ２Ｔ１７相の生成を抑制する。但し、添加合金粉末におけるＢ量が多すぎると、主合金粉末のＢ量を多くすることが出来なくなる。そのため、添加合金粉末のＢ量は、Ｒ２Ｔ１７相の生成を抑制するために最低限必要な特定範囲にする必要がある。このように、ＣｏによるＲ−Ｔ−Ｇａ相の生成抑制と、ＢによるＲ２Ｔ１７相の生成抑制とを共に達成できるように、Ｂ量とＣｏ量を特定範囲に制御することが重要である。これにより、添加合金粉末（原料合金）中にＲ２Ｔ１７相およびＲ−Ｔ−Ｇａ相が生成するのを抑制することができると考えられる。
【００２１】
このように、主合金粉末と添加合金粉末のいずれにおいても、Ｒ２Ｔ１７相の生成を抑制し、かつＲ−Ｔ−Ｇａ相の生成を抑制することができる。その結果、最終的に得られる焼結磁石におけるＲ−Ｔ−Ｇａ相を低減し、二粒子粒界にＲ−Ｇａ相及びＲ−Ｇａ−Ｃｕ相を生成させることができるため、高いＨｃＪを得ることができると考えられる。
【００２２】
以下に本発明の実施形態に係る製造方法により得られるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法について詳述する。
【００２３】
［１］Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石
本発明の実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（単に「焼結磁石」と記載する場合がある）は、
Ｒ  ：２８．５〜３３．０質量％（Ｒは、希土類元素であり、ＮｄおよびＰｒの少なくとも一方を含む）、
Ｃｏ：０．２〜０．９質量％、
Ｂ  ：０．８５〜０．９１質量％、
Ｃｕ：０．０５〜０．５０質量％、
Ｇａ：０．３〜０．７質量％、および
Ｔ  ：６３〜７０質量％、
を含むＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石である。
【００２４】
上記組成により、一般的なＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石よりもＢ量を少なくするとともに、Ｇａ等を含有させている。そのため、粒界（二粒子粒界および三重点粒界）にＲ−Ｔ−Ｇａ相を生成することができ、さらに、二粒子粒界にＲ−Ｇａ相及びＲ−Ｇａ−Ｃｕ相が生成されて、高いＨｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石となる。ここで、Ｒ−Ｔ−Ｇａ相とは、代表的にはＮｄ６Ｆｅ１３Ｇａ化合物から成る相である。Ｒ６Ｔ１３Ｇａ化合物は、Ｌａ６Ｃｏ１１Ｇａ３型結晶構造を有する。また、Ｒ６Ｔ１３Ｇａ化合物は、その状態によっては、Ｒ６Ｔ１３−δＧａ１＋δ化合物（δは典型的には２以下）になっている場合がある。例えば、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中に比較的多くＣｕ、Ａｌが含有される場合、Ｒ６Ｔ１３−δ（Ｇａ１−ｘ−ｙＣｕｘＡｌｙ）１＋δになっている場合がある。また、Ｒ−Ｃｕ−Ｇａ相とは、Ｒ−Ｇａ相のＧａの一部がＣｕで置換されたものであって、Ｒ：７０質量％以上９５質量％以下、Ｇａ：５質量％以上３０質量％以下、Ｔ（Ｆｅ）：２０質量％以下（０を含む）を含むものであって、例えばＲ３（Ｇａ，Ｃｕ）１化合物が挙げられる。
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に含まれる各組成について詳述する。
【００２５】
（Ｒ：２８．５〜３３．０質量％（Ｒは、希土類元素であり、ＮｄおよびＰｒの少なくとも一方を含む））
焼結磁石のＲは希土類元素を意味する。ここでは、一種以上の希土類元素を含み、ＮｄおよびＰｒの少なくとも一方を含む。Ｒの含有量（Ｒ量）は、２８．５〜３３．０質量％である。Ｒが２８．５質量％未満であると焼結時の緻密化が困難となるおそれがあり、３３．０質量％を超えると主相比率が低下して高いＢｒを得られないおそれがある。
Ｒ量は、好ましくは２９．０〜３１．５質量％である。Ｒがこのような範囲であれば、より高いＢｒを得ることができる。
【００２６】
（Ｃｏ：０．２〜０．９質量％）
焼結磁石のＣｏの含有量（Ｃｏ量）は、０．２〜０．９質量％である。Ｃｏ量が０．２質量％未満及び０．９質量％を超えると、焼結磁石のＨｃＪが低下するおそれがある。
【００２７】
（Ｂ：０．８５〜０．９１質量％）
焼結磁石のＢの含有量（Ｂ量）は、０．８５〜０．９１質量％である。Ｂ量が０．８５質量％未満であるとＲ２Ｔ１７相が生成されて高いＨｃＪが得られないおそれがあり、０．９１質量％を超えるとＲ−Ｔ−Ｇａ相の生成量が少なすぎて高いＨｃＪが得られないおそれがある。
【００２８】
（Ｃｕ：０．０５〜０．５０質量％）
焼結磁石のＣｕの含有量（Ｃｕ量）は、０．０５〜０．５０質量％である。Ｃｕ量が０．０５質量％未満であると高いＨｃＪを得ることができないおそれがあり、０．５０質量％を超えると焼結性が悪化して高いＨｃＪが得られないおそれがある。
Ｃｕ量は、好ましくは０．１〜０．３質量％である。
【００２９】
（Ｇａ：０．３〜０．７質量％）
焼結磁石のＧａの含有量（Ｇａ量）は、０．３〜０．７質量％である。Ｇａ量が０．３質量％未満であると、Ｒ−Ｔ−Ｇａ相の生成量が少なすぎて、Ｒ２Ｔ１７相を消失させることができず、高いＨｃＪを得ることができないおそれがあり、０．７質量％を超えると不要なＧａが存在することになり、主相比率が低下してＢｒが低下するおそれがある。
【００３０】
（Ｔ：６３〜７０質量％（Ｔは、ＦｅとＣｏであり、上記規定したＣｏ以外はＦｅである））
焼結磁石のＴは、遷移金属元素のうち少なくとも１種であり、ＦｅとＣｏを必ず含む。Ｔの含有量（Ｔ量）は、６３．０質量％〜７０質量％である。Ｔの含有量が６３．０質量％未満又は７０質量％を超えると、大幅にＢｒが低下する恐れがある。
なお、上述の通り、Ｔ量のうち０．２〜０．９質量％はＣｏであるので、Ｆｅ量の下限は６２．１質量％（６３−０．９質量％）であり、上限は６９．８質量％（７０−０．２質量％）である。
【００３１】
（不可避的不純物およびその他の元素）
さらに、本発明の実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、ジジム合金（Ｎｄ−Ｐｒ）、電解鉄、フェロボロンなどに通常含有される不可避的不純物としてＣｒ、Ｍｎ、Ｓｉ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｓｍ、Ｃａ、Ｍｇなどを含有することができる。さらに、製造工程中に混入する不可避的不純物として、Ｏ（酸素）、Ｎ（窒素）およびＣ（炭素）などを例示できる。また、本発明の実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、１種以上の他の元素（不可避的不純物以外の意図的に加えた元素）を含んでもよい。例えば、このような元素として、少量（各々０．１質量％程度）のＡｇ、Ｚｎ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｇｅ、Ｙ、Ｈ、Ｆ、Ｐ、Ｓ、Ｖ、Ｎｉ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｎｂ、Ｚｒなどを含有してもよい。また、上述した不可避的不純物として挙げた元素を意図的に加えてもよい。このような元素は、合計で例えば１．０質量％程度含まれてもよい。この程度であれば、高いＨｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得ることが十分に可能である。
【００３２】
本発明の実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｒ，Ｃｏ、Ｂ、Ｃｕ、Ｇａを上述する範囲で含有し、残部がＦｅおよび不可避的不純物としてもよい。すなわち、Ｃｏ、Ｂ、Ｒ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｆｅおよび不可避不純物のみを含み、その他の意図的に加えた元素を含まないＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石とすることができる。なお、この場合にも、ＣｏとＦｅの合計量が６３〜７０質量％となるように、ＣｏおよびＦｅの含有量を調整すべきことに留意する。
【００３３】
［２］Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法
上述した本実施形態に係る組成を有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、主合金粉末と添加合金粉末とを用いて、ブレンド法により製造することができる。具体的には、本発明の実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、以下の工程を含む。
（１）添加合金粉末を準備する工程
（２）主合金粉末を準備する工程
（３）混合合金粉末を準備する工程
（４）混合合金粉末を成形して成形体を得る工程
（５）成形体を焼結して焼結体を得る工程
（６）焼結体を熱処理する工程
各工程について詳述する。
【００３４】
（１）添加合金粉末を準備する工程
この工程では、焼結磁石の製造に使用する添加合金粉末を準備する。
後述する所定の組成からなる添加合金粉末を、既知のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法と同様の方法により製造することができる。例えば、金型鋳造によるインゴット法や、冷却ロールを用いて合金溶湯を急冷するストリップキャスト法等により、フレーク状の合金鋳片を作製する。得られたフレーク状の合金鋳片を水素粉砕し、粗粉砕粉（添加合金の粗粉末）のサイズを例えば１．０ｍｍ以下とする。次に、添加合金の粗粉末をジェットミル等により微粉砕することで、例えば粒径Ｄ５０（気流分散式によるレーザー回折法で得られた体積基準メジアン径）が３〜１０μｍの微粉砕粉（添加合金粉末）を得る。なお、ジェットミル粉砕前の粗粉砕粉、ジェットミル粉砕中及びジェットミル粉砕後の合金粉末に助剤として公知の潤滑剤を使用してもよい。
【００３５】
添加合金粉末の組成は、Ｒ、Ｃｏ、Ｂ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｔを以下の範囲内で含有し、かつ下記（１）を満足するように調製される。
Ｒ  ：３３〜６９質量％、
Ｃｏ：３．５〜８．５質量％、
Ｂ  ：０．２〜０．８質量％、
Ｃｕ：０．８〜３．０質量％、
Ｇａ：１．８〜１０質量％、および
Ｔ  ：１０〜６０質量％（Ｔは、ＦｅとＣｏであり、上記規定したＣｏ以外はＦｅである）
１４×［Ｂ］／１０．８≦［Ｔ］／５５．８５≦１４×［Ｂ］／１０．８×２・・・（１）
ただし、［Ｂ］および［Ｔ］は、それぞれ、上記添加合金粉末に含まれるＢおよびＴの質量％で示した含有量である。
【００３６】
以下に、添加合金粉末に含まれる各元素の限定理由を記載する。
【００３７】
（Ｒ：３３〜６９質量％）
添加合金粉末のＲの含有量（Ｒ量）は、３３〜６９質量％である。Ｒ量が３３質量％未満であると、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化学量論組成に対して相対的にＲ量が少なすぎるため、Ｒ−Ｇａ相及びＲ−Ｇａ−Ｃｕ相が生成され難くなる恐れがある。Ｒ量が６９質量％を超えると、Ｒ量が多すぎるため、Ｒの酸化の問題が発生して、磁気特性の低下や発火の危険等を招き、生産上問題となるおそれがある。
Ｒ量は、好ましくは４０〜６０質量％である。
【００３８】
（Ｃｏ：３．５〜８．５質量％）
添加合金粉末のＣｏの含有量（Ｃｏ量）は３．５〜８．５質量％である。添加合金粉末に含まれるＣｏを３．５〜８．５質量％にすることにより、添加合金粉末におけるＲ−Ｔ−Ｇａ相の生成を抑制することができる。添加合金粉末のＣｏ量が３．５質量％未満又は８．５質量％を超えると添加合金におけるＲ−Ｔ−Ｇａ相が多く生成され、最終的に得られた焼結磁石のＨｃＪが低下する。  Ｃｏの含有量は、好ましくは４．５〜８．１質量％である。
【００３９】
（Ｂ：０．２〜０．８質量％）
添加合金粉末のＢの含有量（Ｂ量）は、０．２〜０．８質量％であり、且つ式（１）満足する。Ｂは、ＲおよびＴと反応して、主相であるＲ２Ｔ１４Ｂ型化合物を生成するのに必要な元素である。Ｂ量が０．２質量％未満であると、Ｒ２Ｔ１４Ｂ型化合物の生成量が少なく、添加合金粉末中にＲ２Ｔ１７相が生成される。そのため、最終的に得られる焼結磁石のＨｃＪが低下する。Ｂ量が０．８質量％を超えると、主合金粉末中のＢ量を低減させなくてはならず、主合金粉末中にＲ２Ｔ１７相が生成されて、最終的に得られる焼結磁石のＨｃＪが低下するおそれがある。
Ｂ量は、好ましくは０．２〜０．７質量％である。
【００４０】
（Ｃｕ：０．８〜３．０質量％）
添加合金粉末のＣｕの含有量（Ｃｕ量）は、０．８〜３．０質量％である。Ｃｕ量が０．８質量％未満であると、最終的に得られる焼結磁石のＣｕ量が不足して、ＨｃＪが低下するおそれがある。Ｃｕ量が３．０質量％を超えると、添加合金粉末と主合金粉末とを含む混合合金粉末の焼結性が悪化して、焼結磁石のＨｃＪが低下するおそれがある。
Ｃｕの含有量は、好ましくは１．５〜２．６質量％である。
【００４１】
（Ｇａ：１．８〜１０質量％）
添加合金粉末のＧａの含有量は、１．８〜１０質量％である。Ｇａ量が１．８質量％未満であると、主合金粉末中のＧａ量を増加させなくてはならず、主合金粉末中にＲ−Ｔ−Ｇａ相が生成されて、最終的に得られる焼結磁石のＨｃＪが低下するおそれがある。１０質量％を超えると、添加合金粉末中にＲ−Ｔ−Ｇａ相が生成されて、最終的に得られる焼結磁石のＨｃＪが低下するおそれがある。
Ｇａの含有量は、好ましくは３〜８質量％である。
【００４２】
（Ｔ：１０〜６０質量％（Ｔは、ＦｅとＣｏであり、上記規定したＣｏ以外はＦｅである））
添加合金粉末のＴの含有量は１０〜６０質量％であり、且つ式（１）を満足する。なお、上述の通り、添加合金粉末のＴ量のうち３．５〜８．５質量％はＣｏであるので、Ｆｅ量の下限は１．５質量％（１０−８．５質量％）であり、上限は５６．５質量％（６０−３．５質量％）である。
Ｔ量は、好ましくは２０〜５０質量％である。
【００４３】
さらに、Ｔ量とＢ量は、以下の式（１）の関係を満たすように制御される。
１４×［Ｂ］／１０．８≦［Ｔ］／５５．８５≦１４×［Ｂ］／１０．８×２・・・（１）
ただし、［Ｂ］および［Ｔ］は、それぞれ、上記添加合金粉末に含まれるＢおよびＴの質量％で示した含有量である。
ここで、「１４×［Ｂ］／１０．８＝［Ｔ］／５５．８５」であると、ＢとＴのモル比がほぼ１：１４となり、主相であるＲ２Ｔ１４Ｂ相におけるＢとＴの化学量論比に一致する。このような状態では、Ｆｅのほぼ全量が、Ｒ２Ｔ１４Ｂ型化合物を形成していると考えられる。
また、「［Ｔ］／５５．８５＝１４×［Ｂ］／１０．８×２」であると、ＢとＴのモル比がほぼ１：２８となり、Ｒ２Ｔ１４Ｂ相におけるＢとＴの化学量論比（１：１４）に対して、Ｂ量が半量となっているといえる。このような状態では、Ｔのほぼ半量が、Ｒ２Ｔ１４Ｂ型化合物を形成していると考えられる。
【００４４】
つまり、式（１）のように「１４×［Ｂ］／１０．８≦［Ｔ］／５５．８５≦１４×［Ｂ］／１０．８×２」と規定することにより、Ｔ量の半量〜全量が、Ｒ２Ｔ１４Ｂ型化合物を形成することとなる。これにより、添加合金粉末中にＲ２Ｔ１７相およびＲ−Ｔ−Ｇａ相の形成を抑制することができる。
なお、本発明の実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるＴの主成分はＦｅであるため、Ｔのモル比を求める際に、Ｆｅの原子量（５５．８５）を用いた。
【００４５】
（不可避的不純物およびその他の元素）
添加合金粉末は、不可避的不純物としてＣｒ、Ｍｎ、Ｓｉ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｓｍ、Ｃａ、Ｍｇなどを含有することができる。さらに、製造工程中に混入する不可避的不純物として、Ｏ（酸素）、Ｎ（窒素）およびＣ（炭素）などを例示できる。また、本発明の実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、１種以上の他の元素（不可避的不純物以外の意図的に加えた元素）を含んでもよい。例えば、このような元素として、少量（各々０．１質量％程度）のＡｇ、Ｚｎ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｇｅ、Ｙ、Ｈ、Ｆ、Ｐ、Ｓ、Ｖ、Ｎｉ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｎｂ、Ｚｒなどを含有してもよい。また、上述した不可避的不純物として挙げた元素を意図的に加えてもよい。このような元素は、合計で例えば１．０質量％程度含まれてもよい。この程度であれば、高いＨｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得ることが十分に可能である。
【００４６】
添加合金粉末は、Ｒ、Ｃｏ、Ｂ、Ｃｕ、Ｇａを上述する範囲で含有し、残部がＦｅおよび不可避的不純物としてもよい。なお、この場合にも、Ｔ量（ＣｏとＦｅの合計量）が１０〜６０質量％となるように、ＣｏおよびＦｅの含有量を調整すべきことに留意する。
【００４７】
なお、添加合金粉末は上述した添加合金粉末の組成範囲内であれば複数種類の添加金粉末を準備してもよい。この場合、複数種類の添加合金粉末の合計が混合合金粉末を１００質量％としたとき、１〜１６質量％となるようにする。
【００４８】
（２）主合金粉末を準備する工程
この工程では、焼結磁石の製造に使用する主合金粉末を準備する。
主合金粉末は、添加合金粉末と同様の方法により製造することができる。例えば、金型鋳造によるインゴット法や、冷却ロールを用いて合金溶湯を急冷するストリップキャスト法等により、フレーク状の合金鋳片を作製する。得られたフレーク状の合金鋳片を水素粉砕し、粗粉砕粉（主合金の粗粉末）のサイズを例えば１．０ｍｍ以下とする。次に、主合金の粗粉末をジェットミル等により微粉砕することで、例えば粒径Ｄ５０（気流分散式によるレーザー回折法で得られた体積基準メジアン径）が３〜１０μｍの微粉砕粉（主合金粉末）を得る。なお、ジェットミル粉砕前の粗粉砕粉、ジェットミル粉砕中及びジェットミル粉砕後の合金粉末に助剤として公知の潤滑剤を使用してもよい。
【００４９】
主合金粉末の組成は、Ｒ、Ｂ、Ｇａ、Ｔを以下の範囲内で含有するように調製される。
Ｒ  ：２８．５〜３３．０質量％、
Ｂ  ：０．９１〜１．１０質量％、
Ｇａ：０．１〜０．４質量％、および
Ｔ  ：６４〜７０質量％（ＴはＦｅであり、Ｔの０〜１０質量％以上をＣｏで置換できる）
【００５０】
以下に、主合金粉末に含まれる各元素の限定理由を記載する。
【００５１】
（Ｒ  ：２８．５〜３３．０質量％）
主合金粉末のＲの含有量（Ｒ量）は、２８．５〜３３．０質量％である。Ｒ量が２８．５質量％未満であると、ＨｃＪが低下するおそれがある。Ｒ量が３３．０質量％を超えると、Ｂｒが低下するおそれがある。
【００５２】
（Ｂ  ：０．９１〜１．１０質量％）
主合金粉末のＢの含有量（Ｂ量）は、０．９１〜１．１０質量％である。Ｂは、ＲおよびＴと反応して、主相であるＲ２Ｔ１４Ｂ型化合物を生成するのに必要な元素である。Ｂ量が０．９１質量％未満であると、Ｒ２Ｔ１４Ｂ型化合物の生成量が少なく、添加合金粉末中にＲ２Ｔ１７相が生成されやすくなる。そのため、最終的に得られる焼結磁石のＨｃＪが低下するおそれがある。Ｂ量が１．１０質量％を超えると、添加合金粉末中のＢ量を低減させなくてはならず、添加合金粉末中にＲ２Ｔ１７相が生成されて、最終的に得られる焼結磁石のＨｃＪが低下するおそれがある。
【００５３】
（Ｇａ：０．１〜０．４質量％）
主合金粉末のＧａの含有量（Ｇａ量）は０．１〜０．４質量％である。Ｇａ量が０．１質量％未満であると、Ｒ−Ｇａ相及びＲ−Ｇａ−Ｃｕ相の生成量が少なすぎてＨｃＪが低下するおそれがある。Ｇａ量が０．４質量％を超えると、主合金粉末中にＲ−Ｔ−Ｇａ相が生成されて、最終的に得られる焼結磁石のＨｃＪが低下するおそれがある。
【００５４】
（Ｔ  ：６４〜７０質量％（ＴはＦｅであり、Ｔの０〜１０質量％以上をＣｏで置換できる））
主合金粉末のＴの含有量（Ｔ量）は６４〜７０質量％である。Ｔ量が６４質量％未満であるとＨｃＪが急激に低下するおそれがある。Ｔ量が７０質量％を超えると、Ｒ２Ｔ１７相が生成してＨｃＪが低下するおそれがある。
なお、Ｔの全量を１００質量％としたときに、Ｔの０〜１０質量％をＣｏで置換してもよい。つまり、Ｔの全量のうち９０〜１００質量％がＦｅであり、０〜１０質量％がＣｏである。
【００５５】
（不可避的不純物およびその他の元素）
主合金粉末は、不可避的不純物としてＣｒ、Ｍｎ、Ｓｉ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｓｍ、Ｃａ、Ｍｇなどを含有することができる。さらに、製造工程中に混入する不可避的不純物として、Ｏ（酸素）、Ｎ（窒素）およびＣ（炭素）などを例示できる。また、本発明の実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、１種以上の他の元素（不可避的不純物以外の意図的に加えた元素）を含んでもよい。例えば、このような元素として、少量（各々０．１質量％程度）のＡｇ、Ｚｎ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｇｅ、Ｙ、Ｈ、Ｆ、Ｐ、Ｓ、Ｖ、Ｎｉ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｎｂ、Ｚｒなどを含有してもよい。また、上述した不可避的不純物として挙げた元素を意図的に加えてもよい。このような元素は、合計で例えば１．０質量％程度含まれてもよい。この程度であれば、高いＨｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得ることが十分に可能である。
【００５６】
主合金粉末は、Ｒ、Ｂ、Ｇａ（およびＦｅの一部をＣｏで置換した場合にはＣｏ）を上述する範囲で含有し、残部がＦｅおよび不可避的不純物としてもよい。なお、この場合にも、Ｔ量（ＣｏとＦｅの合計量）が６４〜７０質量％となるように、ＣｏおよびＦｅの含有量を調整すべきことに留意する。
【００５７】
また、主合金粉末は、上述した主合金粉末の組成範囲内であれば複数種類の主合金粉末を準備してもよい。この場合、一つの種類の主合金粉末が混合合金粉末の全質量の８０質量％以上を占める必要はなく、複数種類の主合金粉末の合計が混合合金粉末を１００質量％としたとき、８２〜９９質量％となるようにする。
【００５８】
（３）混合合金粉末を準備する工程
添加合金粉末と主合金粉末とを混合し、混合合金粉末を準備する。添加合金粉末と主合金粉末は、所望の焼結磁石の組成となるように混合される。例えば、混合合金粉末を１００質量％としたとき、添加合金粉末を１〜１６質量％と、主合金粉末を８２〜９９質量％とを含むように混合される。好ましくは、混合合金粉末を１００質量％としたとき、添加合金粉末を１〜１６質量％と、主合金粉末を８４〜９９質量％とを混合する。
添加合金粉末の混合量が１質量％未満であると、添加合金粉末が少なすぎて、Ｒ−Ｔ−Ｇａ相の生成を抑制できずＨｃＪが低下するおそれがある。添加合金粉末の混合量が１６質量％を超えると、Ｂｒが低下するおそれがある。混合合金粉末は、添加合金の粗粉末と主合金の粗粉末を混合した混合合金粗粉末を粉砕（微粉砕）することにより準備してもよいし、添加合金の粗粉末と主合金の粗粉末を別々に粉砕（微粉砕）して得た添加合金粉末と主合金粉末を混合することにより準備してもよい。
なお、混合合金粉末は、添加合金粉末と主合金粉末だけでなく、別組成の合金粉末を２質量％程度まで含有してもよい。
【００５９】
（４）混合合金粉末を成形して成形体を得る工程
得られた混合合金粉末を用いて磁界中成形を行い、成形体を得る。磁界中成形は、金型のキャビティー内に乾燥した合金粉末を挿入し、磁界を印加しながら成形する乾式成形法、金型のキャビティー内にスラリー（分散媒中に合金粉末が分散している）を注入し、スラリーの分散媒を排出しながら成形する湿式成形法を含む既知の任意の磁界中成形方法を用いてよい。
【００６０】
（５）成形体を焼結して焼結体を得る工程
成形体を焼結することにより焼結体（焼結磁石）を得る。成形体の焼結は公知の方法を用いることができる。なお、焼結時の雰囲気による酸化を防止するために、焼結は真空雰囲気中又は不活性ガス雰囲気中で行うことが好ましい。不活性ガスは、ヘリウム、アルゴン等を用いることが好ましい。
【００６１】
（６）焼結体を熱処理する工程
得られた焼結磁石に対し、磁気特性を向上させることを目的とした熱処理を行うことが好ましい。熱処理温度、熱処理時間などは既知の条件を用いることができる。例えば、比較的低い温度（４００℃以上６００℃以下）のみでの熱処理（一段熱処理）をしてもよく、あるいは比較的高い温度（７００℃以上焼結温度以下（例えば１０５０℃以下））で熱処理を行った後比較的低い温度（４００℃以上６００℃以下）で熱処理（二段熱処理）をしてもよい。好ましい条件は、７３０℃以上１０２０℃以下で５分から５００分程度の熱処理を施し、冷却後（室温まで冷却後、または４４０℃以上５５０℃以下まで冷却後）、さらに４４０℃以上５５０℃以下で５分から５００分程度熱処理をすることが挙げられる。熱処理雰囲気は、真空雰囲気あるいは不活性ガス（ヘリウムやアルゴンなど）で行うことが好ましい。
【００６２】
最終的な製品形状にするなどの目的で、得られた焼結磁石に研削などの機械加工を施してもよい。その場合、熱処理は機械加工前でも機械加工後でもよい。さらに、得られた焼結磁石に、表面処理を施してもよい。表面処理は、既知の表面処理であってもよく、例えばＡｌ蒸着や電気Ｎｉめっきや樹脂塗料などの表面処理を行うことができる。
【実施例】
【００６３】
本開示を実施例によりさらに詳細に説明するが、本開示はそれらに限定されるものではない。【００６４】
・実施例１
およそ表１の試料Ｎｏ．１に示すＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の組成となるように各元素を秤量し、ストリップキャスティング法により合金を作製した。得られた各合金を水素粉砕法により粗粉砕し粗粉砕粉を得た。前記粗粉砕粉をジェットミルにより微粉砕し、粒径Ｄ５０（気流分散法によるレーザー回折法で得られる体積中心値）が４.５μｍの微粉砕粉を作製した。前記微粉砕粉に、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を微粉砕粉１００質量部に対して０．０５質量部添加、混合した後、磁界中で成形し、成形体を得た。なお、成形装置には、磁界印加方向と加圧方向とが直交する、いわゆる直角磁界成形装置（横磁界成形装置）を用いた。得られた成形体を、真空中１０５０℃（焼結による緻密化が十分起こる温度を選定）で４時間焼結し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得た。焼結磁石の密度は７．５Ｍｇ／ｍ３以上であった。焼結後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に、真空中で９００℃で２時間保持した後室温まで急冷し、次いで真空中で５００℃で２時間保持した後、室温まで冷却する熱処理を施した。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の成分の分析結果を表１に示す。【００６５】
表１におけるＦｅ、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｂ、Ｃｏ、Ａｌ、Ｃｕ、Ｇａ及びＺｒは、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析法（ＩＣＰ−ＯＥＳ）を使用して測定した。また、Ｏ（酸素量）は、ガス融解−赤外線吸収法、Ｎ（窒素量）は、ガス融解−熱伝導法、Ｃ（炭素量）は、燃焼−赤外線吸収法、によるガス分析装置を使用して測定した。以下、表２及び表３も同様である。【００６６】
【表１】
0006432718.tif 000002
【００６７】
更に、およそ表２及び表３の試料Ｎｏ．２〜２６に示す主合金粉末および添加合金粉末の組成となるように各元素を秤量し、ストリップキャスト法により合金を作製した。得られた各合金を水素粉砕法により粗粉砕し粗粉砕粉を得た。得られた主合金の粗粉末（粗粉砕粉）および添加合金の粗粉末（粗粉砕粉）の一部についてそれぞれジェットミルにより微粉砕し、粒径Ｄ５０が４．５μｍの主合金粉末及び添加合金粉末を得た。主合金粉末及び添加合金粉末の成分の分析結果を表２及び表３に示す。また、添加合金粉末の組成が本開示の式（１）を満たす場合は「〇」と満たさない場合は「×」と表２及び表３に示す。  得られた主合金の粗粉末と添加合金の粗粉末を表２及び表３の「混合比率」に示す条件でそれぞれＶ型混合機に投入して混合し、ジェットミルにより微粉砕し、粒径Ｄ５０（気流分散法によるレーザー回折法で得られる体積中心値）が４.５μｍの微粉砕粉（主合金粉末及び添加合金粉末が混合された混合合金粉末）を作製した。前記微粉砕粉に、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を微粉砕粉１００質量部に対して０．０５質量部添加、混合した後、磁界中で成形し、成形体を得た。なお、成形装置には、磁界印加方向と加圧方向とが直交する、いわゆる直角磁界成形装置（横磁界成形装置）を用いた。得られた成形体を、真空中で組成に応じて１０３０〜１０７０℃（それぞれ焼結による緻密化が十分起こる温度を選定）で４時間焼結し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得た。焼結磁石の密度は７．５Ｍｇ／ｍ３以上であった。焼結後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に、真空中で９００℃で２時間保持した後室温まで急冷し、次いで真空中で５００℃で２時間保持した後、室温まで冷却する熱処理を施した。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（焼結磁石）の成分の分析結果を表２及び表３に示す。
なお、表２の備考欄に記載された「本発明例」とは、本発明の実施形態に規定する要件を満たす実施例であることを意味する。【００６８】
【表２】
0006432718.tif 000003
【００６９】
【表３】
0006432718.tif 000004
【００７０】
熱処理後の焼結磁石（試料Ｎｏ．１〜２６）に機械加工を施し、縦７ｍｍ、横７ｍｍ、厚み７ｍｍの試料を作製し、Ｂ−Ｈトレーサによって各試料のＢｒ及びＨｃＪを測定した。測定結果を表４に示す。
なお、表４の備考欄に記載された「本発明例」とは、本発明の実施形態に規定する要件を満たす実施例であることを意味する。【００７１】
【表４】
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【００７２】
表１〜表４に示すように、単一合金より作製した試料Ｎｏ．１（比較例）のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と、その組成が試料Ｎｏ．１とほぼ同じである試料Ｎｏ．２（本発明例）のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石とを比較すると、試料Ｎｏ．２（本発明例）のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の方が高いＢｒ及び高いＨｃＪが得られた。また、試料Ｎｏ．２（本発明例）と試料Ｎｏ．３（比較例）は、主合金粉末及び添加合金粉末を用いてＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の組成もほぼ同じであるが、添加合金粉末が本開示の範囲内にあるＮｏ．２（本発明例）のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の方が高いＨｃＪが得られた。更に、表４に示す様に、本発明例のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、いずれも、Ｂｒ≧１．３８５とＨｃＪ≧１５７０ｋＡ／ｍとを共に達成しており、高いＢｒ及び高いＨｃＪが得られた。【００７３】
これに対し、添加合金粉末におけるＣｏ量が本開示の範囲外であるＮｏ．３〜５及びＮｏ．８〜１０、添加合金におけるＣｏ量及びＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるＢ量が本開示の範囲外であるＮｏ．１３及び１７〜１９、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるＢ量が本開示の範囲外であるＮｏ．１４〜１６、混合量が本開示の範囲外であるＮｏ．２０、添加合金粉末におけるＣｕ量が本開示の範囲外であるＮｏ．２１、添加合金粉末におけるＧａ量が本開示の範囲外であるＮｏ．２２、添加合金粉末における式（１）の値が本開示の範囲外であるＮｏ．２３及び２５、添加合金粉末におけるＢ量及び式（１）の値が本開示の範囲外であるＮｏ．２４、主合金粉末のＢ量及びＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＢ量が本開示の範囲外であるＮｏ．２６の比較例の焼結磁石は、いずれも、Ｂｒ≧１．３８５とＨｃＪ≧１５７０ｋＡ／ｍとを共に達成できず、高いＢｒ及び高いＨｃＪが得られなかった。【００７４】
図１は、Ｃｏ量以外はほぼ同じ組成のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（試料Ｎｏ．２及び４〜８）における、添加合金粉末のＣｏ量とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＨｃＪの関係を示した説明図（グラフ）である。試料Ｎｏ．２及び４〜８のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｂ量が本開示の範囲内、つまり、Ｂ量が少ない（低Ｂ焼結磁石）。図１に示す様に、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＢ量が本開示の範囲内の場合には、添加合金粉末のＣｏ量が本開示の範囲（３．５質量％以上８．５質量％以下）であると、極めて高いＨｃＪが得られることがわかる。また、図１に示すように、添加合金粉末のＣｏ量は、４．５質量％以上（Ｎｏ．６）８．１質量％以下（Ｎｏ．７）が好ましい。  【００７５】
図２は、Ｃｏ量以外はほぼ同じ組成Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（試料Ｎｏ．１３〜１６）における、添加合金粉末のＣｏ量とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＨｃＪの関係を示した説明図（グラフ）である。試料Ｎｏ．１３〜１６は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｂ量が０．９４質量％であり、本開示のＢ量の範囲を超えている（高Ｂ焼結磁石）。図２に示す様に、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＢ量が本開示の範囲外であると、添加合金粉末のＣｏ量が本開示の範囲内であっても、高いＨｃＪが得られていない。【００７６】
本出願は、出願日が２０１７年３月２９日である日本国特許出願、特願第２０１７−０６５０３５号を基礎出願とする優先権主張を伴う。特願第２０１７−０６５０３５号は参照することにより本明細書に取り込まれる。
【要約】
Ｃｏ：３．５〜８．５質量％、Ｂ：０．２〜０．８質量％、Ｒ：３３〜６９質量％、Ｔ：１０〜６０質量％、Ｃｕ：０．８〜３質量％、Ｇａ：１．８〜１０質量％を含み、下記（１）を満足する添加合金粉末を準備する工程、Ｂ：０．９１〜１．１質量％、Ｒ：２８．５〜３３質量％、Ｔ：６４〜７０質量％、Ｇａ：０．１〜０．４質量％を含む主合金粉末を準備する工程、添加合金粉末１〜１６質量％と主合金粉末８２〜９９質量％を含む混合合金粉末を準備する工程、混合合金粉末を成形して成形体を得る工程、成形体を焼結して焼結体を得る工程および焼結体を熱処理する工程を含むＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法である。
１４×［Ｂ］／１０．８≦［Ｔ］／５５．８５≦１４×［Ｂ］／１０．８×２・・・（１）
［Ｂ］、［Ｔ］は添加合金粉末中のＢ、Ｔの含有量（質量％）である。【図１】
0006432718.tif 000006
【図２】
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