(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属部材と樹脂部材とを重ね合わせ、回転ツールを回転させつつ、金属部材に押圧して摩擦熱を発生させ、該摩擦熱により樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させて接合を行う摩擦撹拌接合方法による金属部材と樹脂部材との接合方法であって、
前記摩擦撹拌接合方法が以下のステップ：
前記金属部材と前記樹脂部材とを重ね合わせる第１ステップ；および
前記回転ツールを回転させつつ、前記金属部材に押圧して摩擦熱を発生させ、該摩擦熱により前記樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させて金属部材と樹脂部材とを接合する第２ステップ；
を含み、
前記第２ステップが、前記回転ツールを前記金属部材に押し込んで金属部材と樹脂部材との接合境界面に達しない深さまで進入させつつ、前記金属部材における回転ツールの直下部を樹脂部材側に突出変形させる押込み撹拌工程を備えており、
前記金属部材として、少なくとも樹脂部材側表面の回転ツール直下領域に水酸化物皮膜を有する金属部材を用い、
前記樹脂部材が、熱可塑性ポリマーを含み、
該熱可塑性ポリマーが官能基を有し、
該官能基が、酸素原子、窒素原子、フッ素原子および硫黄原子からなる群から選択される１種以上の原子を含有する基であり、
前記官能基が、カルボニル基、エーテル基、チオエーテル基、ヒドロキシル基、カルボキシル基、カルボキシレート基、フッ素原子、エステル結合基、アミド結合基、ウレタン結合基およびカーボネート基からなる群から選択される１種以上の基であり、
前記熱可塑性ポリマーが、ポリオレフィン、酸変性ポリオレフィン、ポリエステル、ポリ（メタ）アクリル酸アルキル、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリウレタン、ポリエーテル、液晶ポリマーおよびフッ素含有ポリマーからなる群から選択される１種以上のポリマーである、ことを特徴とする金属部材と樹脂部材との接合方法。
【請求項２】
前記金属部材が少なくとも樹脂部材側表面の全面に水酸化物皮膜を有する、請求項１に記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
【請求項３】
前記金属部材がアルミニウムまたはアルミニウム合金からなり、
前記水酸化物皮膜がベーマイト皮膜である、請求項１または２に記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
【請求項４】
前記ベーマイト皮膜が、金属部材を水または水蒸気中で加熱することにより形成される、請求項３に記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
【請求項５】
前記加熱温度が６０℃以上である、請求項４に記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
【請求項６】
前記加熱温度が７５〜１００℃であり、前記加熱時間が６００〜７２００秒である、請求項４に記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
【請求項７】
前記水酸化物皮膜は前記金属部材の前記突出変形に追随する、請求項１〜６のいずれかに記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
【請求項８】
前記熱可塑性ポリマーが、マレイン酸変性ポリプロピレンおよびポリアミドからなる群から選択される１種以上のポリマーである、請求項１〜７のいずれかに記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
【請求項９】
前記第２ステップが、前記押込み撹拌工程の前に、前記回転ツールの先端部のみを前記金属部材の表面部に接触させた状態で前記回転ツールを回転させる予熱工程をさらに備えている、請求項１〜８のいずれかに記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
【請求項１０】
前記予熱工程では前記回転ツールを第１の加圧力で押圧しつつ第１の加圧時間だけ回転させ、
前記押込み撹拌工程では前記回転ツールを前記第１の加圧力より大きい第２の加圧力で押圧しつつ前記第１の加圧時間より短い第２の加圧時間だけ回転させる、請求項９に記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
【請求項１１】
前記第２ステップが、前記回転ツールを接合境界面に達しない深さまで進入させた位置で、前記回転ツールの回転動作を継続させる撹拌維持工程をさらに備え、
該撹拌維持工程では前記回転ツールを前記第１の加圧力より小さい第３の加圧力で押圧しつつ前記第１の加圧時間より長い第３の加圧時間だけ回転させる、請求項１０に記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
【請求項１２】
請求項１〜１１のいずれかに記載の金属部材と樹脂部材との接合方法において使用される金属部材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、金属部材と樹脂部材との接合方法、その方法において使用される金属部材および金属部材と樹脂部材との接合体に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、自動車、鉄道車両、航空機等の分野では軽量化が求められている。例えば、自動車の分野では、ハイテン材の利用により薄鋼板化が進められ、またスチール材の代替材としてアルミ合金材が用いられ、さらには樹脂材の利用も進んでいる。このような分野において金属部材と樹脂部材との接合技術の開発は、単に車体の軽量化に留まらず、接合部材の高強度化や高剛性化、生産性の向上を実現させる観点からも重要である。これまで、金属部材と樹脂部材との接合方法として、いわゆる摩擦撹拌接合（ＦＳＷ：ｆｒｉｃｔｉｏｎ  ｓｔｉｒ  ｗｅｌｄｉｎｇ）方法が提案されている。摩擦撹拌接合方法とは、図６に示すように、金属部材５１１と樹脂部材５１２とを重ね合わせ、回転ツール５１６を回転させつつ、金属部材５１１に押圧して摩擦熱を発生させ、この摩擦熱で樹脂部材５１２を溶融させた後、固化させて金属部材５１１と樹脂部材５１２とを接合する方法である（例えば、特許文献１，２）。
【０００３】
特に特許文献２は、金属部材の酸化物皮膜と樹脂部材の官能基との相互作用により、金属部材と樹脂部材とは接合しやすくなることを開示する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１０−１５８８８５号公報
【特許文献２】特開２０１４−２０８４６１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、従来の摩擦撹拌接合方法においては、十分な接合強度は得られず、接合強度のさらなる向上が求められている。特に特許文献２においては、図６に示すように、金属部材５１１における回転ツール５１６の直下部分５２０が樹脂部材５１２側に突出変形する際、その表面の酸化物皮膜は破壊されるため、当該直下部分は接合に寄与しないものと考えられる。
【０００６】
本発明は、樹脂部材と金属部材との接合を十分な強度で達成することができる金属部材と樹脂部材との接合方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、
金属部材と樹脂部材とを重ね合わせ、回転ツールを回転させつつ、金属部材に押圧して摩擦熱を発生させ、該摩擦熱により樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させて接合を行う摩擦撹拌接合方法による金属部材と樹脂部材との接合方法であって、
前記金属部材として、少なくとも樹脂部材側表面の回転ツール直下領域に水酸化物皮膜を有する金属部材を用いる、ことを特徴とする金属部材と樹脂部材との接合方法に関する。
【０００８】
本発明はまた、
上記の金属部材と樹脂部材との接合方法において使用される金属部材に関する。
【０００９】
本発明はまた、
金属部材と樹脂部材とが、該樹脂部材の一部の溶融および固化により接合された接合体であって、
前記金属部材が少なくとも樹脂部材側表面の接合領域に水酸化物皮膜を有する、ことを特徴とする金属部材と樹脂部材との接合体に関する。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の接合方法によれば、樹脂部材と金属部材との接合を十分な強度で達成することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明にかかる金属部材と樹脂部材との接合方法に好適な摩擦撹拌接合装置の一部の一例を示す模式図である。
【図２】本発明の接合方法に使用される押圧部材としての回転ツールの一例の先端部の拡大図である。
【図３】本発明の予熱工程の一例を説明するための概略断面図である。
【図４】本発明の押込み撹拌工程、撹拌維持工程及び保持工程の一例を説明するための概略断面図である。
【図５】実施例における接合強度の測定方法を説明するための概略図である。
【図６】従来技術における金属部材と樹脂部材との接合方法を説明するための該略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
［金属部材と樹脂部材との接合方法］
本発明の接合方法は、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせ、回転ツールを回転させつつ、金属部材に押圧して摩擦熱を発生させ、該摩擦熱により樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させて接合を行う摩擦撹拌接合方法である。以下、図１〜図４を用いて詳しく説明するが、図面に示す各種の要素は、本発明の理解のために模式的に示したにすぎず、寸法比や外観などは実物と異なり得ることに留意されたい。尚、本明細書で直接的または間接的に用いる「上下方向」は、図中における上下方向に対応した方向に相当する。また特記しない限り、これらの図において、共通する符号は同じ部材、部位、寸法または領域を示すものとする。
【００１３】
（１）接合装置
まず図１は、本発明の接合方法を実施するのに適した摩擦撹拌接合装置の一部の一例を模式的に示す図である。図１に示される摩擦撹拌接合装置１は、金属部材１１と樹脂部材１２とを摩擦撹拌接合する装置として構成されており、押圧部材としての円柱状の回転ツール１６を具備している。
【００１４】
回転ツール１６は、図示したように、金属部材１１が上、樹脂部材１２が下になるように重ね合わされたワーク１０に対し、図外の駆動源により、矢印Ａ１のように該回転ツール１６の中心軸線Ｘ（図２参照）回りに回転しつつ、矢印Ａ２のように下方に向けて移動する。このとき、回転ツール１６は金属部材１１表面における押圧領域Ｐ（押圧予定領域）において圧力を付与する。この回転ツール１６の押圧により摩擦熱が発生し、この摩擦熱が樹脂部材１２に伝導して樹脂部材１２が軟化および溶融し、その後、溶融樹脂が固化する。その結果、金属部材１１と樹脂部材１２とが接合される。
【００１５】
図２は、回転ツール１６の先端部の拡大図である。図２において、右半分は回転ツール１６の外観を示し、左半分は断面を示している。図２に示すように、円柱状の回転ツール１６は、先端部（図２では下端部）にピン部１６ａ及びショルダ部１６ｂを有している。ショルダ部１６ｂは、回転ツール１６の円形の先端面を含む回転ツール１６の先端の部分である。ピン部１６ａは、回転ツール１６の中心軸線Ｘ上において、回転ツール１６の円形の先端面から外方（図２では下方）に突設された、ショルダ部１６ｂよりも小径の円柱状の部分である。ピン部１６ａは、回転している回転ツール１６をワーク１０に最初に接触させて押圧するときに回転ツール１６を位置決めするためのものである。
【００１６】
回転ツール１６の素材及び各部の寸法は、主として、回転ツール１６が押圧する金属部材１１の金属の種類に応じて設定される。例えば、金属部材１１がアルミニウム合金よりなる場合、回転ツール１６は工具鋼（例えばＳＫＤ６１等）で作製され、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は１０ｍｍ、ピン部１６ａの直径Ｄ２は２ｍｍ、ピン部１６ａの突出長さｈは０．５ｍｍに設定される。また、例えば、金属部材１１がスチールよりなる場合、回転ツール１６は窒化珪素やＰＣＢＮ（立方晶窒化ホウ素焼結体）等で作製され、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は１０ｍｍ、ピン部１６ａの直径Ｄ２は３ｍｍ、ピン部１６ａの突出長さｈは０．５ｍｍに設定される。もっとも、これらは例示に過ぎず、これらに限定されないことはいうまでもない。例えば、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は通常、５〜３０ｍｍ、好ましくは５〜１５ｍｍであるがこれに限定されるものではない。
【００１７】
回転ツール１６の下方には、回転ツール１６と同径又は回転ツール１６よりも大径の円柱状の受け具１７が回転ツール１６と同軸に配置されている。受け具１７は、上記ワーク１０に対し、図外の駆動源により、矢印Ａ３のように上方に移動される。受け具１７は、遅くとも回転ツール１６がワーク１０の押圧を開始するまでに、上端面がワーク１０の下面（より詳しくは樹脂部材１２の下面）に当接する。そして、受け具１７は、回転ツール１６との間にワーク１０を挟んで、回転ツール１６による押圧期間中、つまり摩擦撹拌接合中、上記押圧力に抗してワーク１０を下方から支持する。なお、受け具１７は必ずしも矢印Ａ３方向へ移動させる必要はなく、受け具１７にワーク１０を載せた後に回転ツール１６を矢印Ａ２の方向に移動させる方法を採用することもできる。
【００１８】
摩擦撹拌接合装置１は、多関節ロボット等からなる図外の駆動制御装置に装着されている。そして、回転ツール１６及び受け具１７の座標位置、回転ツール１６の回転数（ｒｐｍ）、加圧力（Ｎ）、加圧時間（秒）等が上記駆動制御装置により適宜制御される。なお、図１には図示を省略したが、摩擦撹拌接合装置１は、予めワーク１０を固定し、また回転ツール１６を押圧したときの金属部材１１の浮き上がりを防止するためのスペーサやクランプ等の治具を備えている。
【００１９】
（２）金属部材
金属部材１１を構成する金属としては、融点が、樹脂部材１２を構成する熱可塑性ポリマーよりも高いあらゆる金属が使用可能である。中でも、自動車の分野で使用されている以下の金属および合金が好ましく使用される：
アルミニウムおよびアルミニウム合金（５０００系、６０００系）；
スチール；
マグネシウムおよびその合金；
チタンおよびその合金。
【００２０】
本発明においては、金属部材１１は水酸化物皮膜を有する。金属部材１１が水酸化物皮膜を有する領域は、少なくとも樹脂部材側表面１１１の回転ツール直下領域１１２（図３参照）であり、接着強度のさらなる向上の観点から、少なくとも樹脂部材側表面１１１の全面であり、通常は水酸化物皮膜の形成処理の観点から金属部材１１の表面全面である。特定の理論に拘束されるわけではないが、このように金属部材１１が少なくとも樹脂部材側表面１１１の回転ツール直下領域１１２に水酸化物皮膜を有することにより、接合時において水酸化物皮膜と樹脂部材を構成するポリマーとの間で相互作用が働くようになる。また当該水酸化物皮膜（特に後述のベーマイト皮膜）は酸化物皮膜（特にアルマイト皮膜）よりも強固であって、しかも柔軟である。このため、接合時において金属部材１１における回転ツール１６の直下部分１１０が樹脂部材１２側に突出変形する際、水酸化物皮膜の破壊は少なく、当該突出変形に追随する。これらの結果、接着強度を十分に向上させることができるものと考えられる。相互作用は、水酸化物皮膜のヒドロキシル基が樹脂部材１２を構成する熱可塑性ポリマーと、共有結合、イオン結合、水素結合および／または配位結合を形成する態様を包含して意味するものとする。図３は後述する予熱工程の一例を説明するための概略断面図であって、図１におけるＸ−Ｘ断面を矢印方向で見たときの断面図である。
【００２１】
水酸化物皮膜を構成する物質は、金属部材１１を構成する金属に応じて異なる。例えば、金属部材がアルミニウムまたはアルミニウム合金からなる場合、水酸化物皮膜はベーマイト皮膜である。ベーマイトはＡｌＯＯＨで表される水酸化アルミニウムのことである。水酸化物皮膜は、アルミニウムまたはアルミニウム合金からなる金属部材を水または水蒸気中で加熱することにより形成することができる（水酸化処理、特にベーマイト処理）。水または水蒸気発生源は好ましくは純水または脱イオン水であるが、水道水であってもよい。加熱温度は６０℃以上であり、接着強度のさらなる向上の観点から好ましくは７５℃以上である。加熱温度が６０℃未満であると、十分な接着強度が得られない。加熱温度の上限は特に限定されないが、通常は１００℃であり、例えば９８℃であってもよい。加熱処理は通常は常圧下で行われるが、加圧下で行ってもよい。
【００２２】
本発明においては、金属部材を水酸化処理（特にベーマイト処理）することにより水酸化物皮膜（ベーマイト皮膜）を形成するため、金属部材を構成する金属と、水酸化物皮膜を構成する金属とは同一であるが、これに限定されるものではない。すなわち、金属部材を構成する金属と、水酸化物皮膜を構成する金属とは異なっていてもよい。
【００２３】
本発明において使用される金属部材１１は、図１等において、全体形状として略平板形状を有しているが、これに限定されるものではなく、少なくとも樹脂部材１２と重ね合わせる部分が略平板形状を有する限り、いかなる形状を有していてもよい。金属部材１１における樹脂部材１２と重ね合わせる部分は両面ともに通常、平面から構成されている。
【００２４】
金属部材１１において樹脂部材１２と重ね合わせる略平板形状部分の厚みＴ（接合処理前の厚み；図３参照）は通常、０．５〜４ｍｍであるがこれに限定されるものではない。
【００２５】
（３）樹脂部材
樹脂部材１２は熱可塑性ポリマーを含む。
【００２６】
樹脂部材１２を構成する熱可塑性ポリマーとしては、熱可塑性を有するあらゆるポリマーが使用可能である。中でも、自動車の分野で使用されている熱可塑性ポリマー、特に官能基を有する熱可塑性ポリマーが好ましく使用される。樹脂部材１２を構成する熱可塑性ポリマーが官能基を有することにより、接合時において樹脂部材１２と金属部材１１の水酸化物皮膜との間で相互作用がさらに働くようになり、接着強度をさらに向上させることができる。
【００２７】
熱可塑性ポリマーが有することが好ましい官能基は、酸素原子、窒素原子、フッ素原子および硫黄原子からなる群から選択される１種以上の原子を含有する基である。より好ましい官能基は少なくとも酸素原子および／または窒素原子を含み、さらに好ましくは少なくとも酸素原子を含む。
【００２８】
このような官能基の具体例として、例えば、カルボニル基（Ｃ＝Ｏ）、エーテル基（−Ｏ−）、チオエーテル基（−Ｓ−）、ヒドロキシル基（−ＯＨ）、カルボキシル基（−ＣＯＯＨ）、カルボキシレート基（−ＣＯＯＲ（式中、Ｒは炭素原子数１〜３のアルキル基である））、フッ素原子（−Ｆ）、エステル結合基（−ＣＯ−Ｏ−）、アミド結合基（−ＣＯ−ＮＨ−）、ウレタン結合基（−ＮＨ−ＣＯ−Ｏ−）およびカーボネート基（−Ｏ−ＣＯ−Ｏ−）が挙げられる。官能基はこれらの基からなる群から選択される１種以上の基であってよい。好ましい官能基はカルボキシル基（−ＣＯＯＨ）、エステル結合基（−ＣＯ−Ｏ−）、アミド結合基（−ＣＯ−ＮＨ−）、ヒドロキシル基（−ＯＨ）である。
【００２９】
例えば、樹脂部材１２を構成する熱可塑性ポリマーが有する官能基としてのカルボキシル基は、水酸化物皮膜のヒドロキシル基と、エステル結合および／または水素結合を形成することにより、金属部材１１と樹脂部材１２との間で相互作用が働く。
【００３０】
また例えば、当該官能基としてのエステル結合基は、水酸化物皮膜のヒドロキシル基と、水素結合を形成することにより、金属部材１１と樹脂部材１２との間で相互作用が働く。
【００３１】
また例えば、当該官能基としてのアミド結合基は、水酸化物皮膜のヒドロキシル基と、水素結合を形成することにより、金属部材１１と樹脂部材１２との間で相互作用が働く。
【００３２】
たとえ熱可塑性ポリマーが上記ポリオレフィンなどの官能基を有さないポリマーであっても、当該ポリオレフィンの水素原子が水酸化物皮膜のヒドロキシル基の酸素原子と、水素結合を形成することにより、金属部材１１と樹脂部材１２との間で相互作用が働く。
【００３３】
樹脂部材１２を構成する熱可塑性ポリマーの具体例として、例えば、以下のポリマーおよびそれらの混合物が挙げられる。なお、当該ポリマーが官能基を有する場合、当該官能基を併記する。
【００３４】
・ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン；
・酸変性ポリエチレン、酸変性ポリプロピレンなどの酸変性ポリオレフィン：カルボキシル基（−ＣＯＯＨ）；
・ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）などのポリエステル：エステル結合基（−ＣＯ−Ｏ−）；
・ポリ（メタ）アクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）、ポリ（メタ）アクリル酸エチルなどのポリ（メタ）アクリル酸アルキル：カルボキシレート基；
・ポリカーボネート（ＰＣ）：カーボネート基（−Ｏ−ＣＯ−Ｏ−）；
・ＰＡ６、ＰＡ６６、ＰＡ１１、ＰＡ１２、ＰＡ６Ｔ、ＰＡ９Ｔ、ＭＸＤ６などのポリアミド：アミド結合基（−ＣＯ−ＮＨ−）；
・ポリウレタン：ウレタン結合基（−ＮＨ−ＣＯ−Ｏ−）；
・ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）などのポリエーテル：エーテル結合（−Ｏ−）、チオエーテル結合（−Ｓ−）、カルボニル基（Ｃ＝Ｏ）；
・液晶ポリマー（ＬＣＰ）：カルボニル基（Ｃ＝Ｏ）；
・フッ素樹脂などのフッ素含有ポリマー：フッ素（−Ｆ）。
【００３５】
酸変性ポリオレフィンはポリオレフィンの酸変性物という意味である。酸変性ポリオレフィンの具体例として、エチレン、プロピレンなどのポリオレフィンの構成モノマーとともに、マレイン酸、無水マレイン酸等のカルボキシル基含有モノマーを共重合またはグラフト重合させてなる共重合体が挙げられる。
【００３６】
樹脂部材１２を構成する好ましい熱可塑性ポリマーの具体例としては、上記した酸変性ポリオレフィン、ポリエステル、ポリ（メタ）アクリル酸アルキル、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリウレタン、ポリエーテル、液晶ポリマー、フッ素含有ポリマーが挙げられる。接着強度のさらなる向上と製造コストの向上の観点から、樹脂部材１２を構成するより好ましい熱可塑性ポリマーの具体例としては、酸変性ポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミドが挙げられる。
【００３７】
熱可塑性ポリマーの分子量は特に限定されるものではなく、例えば２３０℃でのＭＦＲ（メルトフローレート値）が２〜２００ｇ／１０分間、特に２〜５５ｇ／１０分間となるような分子量であればよい。
【００３８】
本明細書中、ポリマーのＭＦＲはＪＩＳ  Ｋ  ７２１０により測定された値を用いている。
【００３９】
樹脂部材１２は、図１等において、全体形状として略平板形状を有しているが、これに限定されるものではなく、接合のために金属部材１１と重ね合わせたときに、金属部材１１直下の部分が略平板形状を有する限り、いかなる形状を有していてもよい。樹脂部材１２における金属部材１１直下の部分は両面ともに通常、平面から構成されている。
【００４０】
樹脂部材１２における金属部材１１直下の部分の厚みｔ（接合処理前の厚み；図３参照）は通常、２〜１０ｍｍ、特に２〜５ｍｍであるがこれに限定されるものではない。
【００４１】
樹脂部材１２には、例えば強化繊維、安定剤、難燃剤、着色材、発泡剤などの添加剤がさらに含有されてもよい。
【００４２】
樹脂部材１２に含有される強化繊維は、ポリマー含有複合材料の分野で、強度向上のために、ポリマー中に均一に含有および分散される繊維であり、例えば、炭素繊維、ガラス繊維等が挙げられる。
【００４３】
樹脂部材１２は、熱可塑性ポリマーおよび所望の添加剤を含む混合物を、射出成形法、プレス成形法などの成形法に供することにより、製造することができる。
【００４４】
樹脂部材１２の融点Ｔｍは樹脂部材１２の種類によって異なり、通常、１３０〜３５０℃である。
樹脂部材１２の融点Ｔｍは、ＪＩＳ７１２１により測定された値を用いている。
【００４５】
（４）接合方法
本発明に係る摩擦撹拌接合方法による金属部材と樹脂部材との接合方法は少なくとも以下のステップ：
金属部材１１と樹脂部材１２とを重ね合わせる第１ステップ；および
回転ツール１６を回転させつつ、金属部材１１に押圧して摩擦熱を発生させ、この摩擦熱により樹脂部材１２を軟化および溶融させた後、固化させて金属部材１１と樹脂部材１２とを接合する第２ステップ：
を含むものである。
【００４６】
第１ステップにおいては、図１に示すように、金属部材１１と樹脂部材１２とを所望の接合部位で重ね合わせる。
【００４７】
第２ステップにおいては、回転ツール１６を金属部材１１に押し込んで、金属部材１１と樹脂部材１２との接合境界面１３に達しない深さまで進入させる押込み撹拌工程Ｃ２を少なくとも行うことが好ましい。
【００４８】
第２ステップにおいては、前記押込み撹拌工程Ｃ２の前に、回転ツール１６の先端部のみを金属部材１１の表面部に接触させた状態で回転ツール１６を回転させる予熱工程Ｃ１を行うことが好ましいが、必ずしも行わなければならないというわけではない。
前記押込み撹拌工程Ｃ２の後に、回転ツール１６を接合境界面に達しない深さまで進入させた位置で、回転ツール１６の回転動作を継続させる撹拌維持工程Ｃ３を行うことが好ましいが、当該工程も必ずしも行わなければならないというわけではない。
【００４９】
本発明における各工程は回転ツールの押圧力（加圧力）及び押圧時間の制御によって成されていても良いし、また、回転ツールの押圧方向の移動量（接合部材に接触してからの接合部材への挿入量）及びその移動時間の制御によって成されていても良い。
【００５０】
以下、これらの工程について詳しく説明する。
【００５１】
（予熱工程Ｃ１）
予熱工程Ｃ１は、回転ツール１６と受け具１７とを相互に近接させることにより、図３に示すように、回転ツール１６の先端部のみを金属部材１１の表面部（図例では上面部）に接触させた状態で回転ツール１６を回転させる工程である。予熱工程Ｃ１では、回転ツール１６を、第１の加圧力（例えば、９００Ｎ）で、第１の加圧時間（例えば、１．００秒）だけ、所定回転数（例えば、３０００ｒｐｍ）で回転させる。
【００５２】
具体的には、予熱工程Ｃ１では、回転ツール１６の押圧により金属部材１１の表面部（図例では上面部）で摩擦熱が発生する。摩擦熱は金属部材１１の内部に伝わり、金属部材１１の押圧領域Ｐ（回転ツール１６による押圧領域）の範囲及び押圧領域Ｐの近傍の範囲が予熱される。これにより、次の押込み撹拌工程Ｃ２で、回転ツール１６を金属部材１１に押込み易くなる。
【００５３】
予熱工程Ｃ１の第１の加圧力及び第１の加圧時間は、上記のような回転ツール１６の押込み易さの観点及び樹脂部材１２の軟化・溶融し易さの他、生産性の観点から設定され、その値は、例えば回転ツール１６の回転数や金属部材１１の厚みおよび素材の種類等に依存して変化する。例えば、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の厚みのアルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、予熱工程Ｃ１における第１の加圧力は、７００Ｎ以上１２００Ｎ未満の値が好ましい。第１の加圧時間は、０．５秒以上２．０秒未満の値が好ましい。回転ツールの回転数は２０００ｒｐｍ以上４０００ｒｐｍ以下の値が好ましい。
【００５４】
（押込み撹拌工程Ｃ２）
押込み撹拌工程Ｃ２では、回転ツール１６と受け具１７とを相互に近接させることにより、図４に示すように、回転ツール１６を金属部材１１に押し込む。押込み撹拌工程Ｃ２を予熱工程Ｃ１に次いで行う場合には、回転ツール１６と受け具１７とをさらに相互に近接させることにより、図４に示すように、回転ツール１６を金属部材１１に押し込む。これにより、回転ツール１６を金属部材１１と樹脂部材１２との接合境界面１３に達しない深さまで進入させる。このとき、金属部材１１の回転ツール直下部１１０を、図４に示すように、樹脂部材１２側に突出変形させることが好ましい。これにより、回転ツールの直下領域で溶融している樹脂部材表面の溶融樹脂１２０について、その溶融と該直下領域から外周領域への流動（図４の矢印方向）を促進させることができる。その結果、冷却による固化後において、金属部材１１の水酸化物皮膜と樹脂部材１２を構成するポリマーとの間で相互作用が働くようになる。回転ツールの直下領域で溶融している樹脂部材表面の溶融樹脂１２０は、樹脂部材１２の金属部材側表面１２１における少なくとも回転ツール直下領域の表層部の溶融樹脂のことであり、好ましくはその外周部へ流動する。
【００５５】
詳しくは、押込み撹拌工程Ｃ２では、回転ツール１６を、第１の加圧力より大きい第２の加圧力（例えば、１５００Ｎ）で、第１の加圧時間より短い第２の加圧時間（例えば、０．２５秒）だけ、所定回転数（例えば、３０００ｒｐｍ）で回転させる。
【００５６】
押込み撹拌工程Ｃ２では、加圧力が予熱工程Ｃ１よりも大きくなることにより、回転ツール１６が金属部材１１に押し込まれる。すなわち、回転ツール１６が金属部材１１の内部に深く進入する。好ましくは、この回転ツール１６の押込みにより、金属部材１１の回転ツール直下部１１０において、金属部材１１と樹脂部材１２との接合境界面１３が受け具１７側（図４では下側）に移動し、当該直下部１１０が樹脂部材１２側に突出変形する。これにより、接合境界面１３において回転ツールの直下領域で溶融している樹脂部材表面の溶融樹脂１２０の溶融が促進されると共に、該直下領域を超えて、その外周領域まで流動する（図４の矢印方向）。溶融樹脂は回転ツール直下領域を中心とする略円形状で広がる。その結果、溶融樹脂と金属部材１１との接触面積が拡大され、樹脂部材と金属部材との接合が十分に良好な作業効率かつ十分な強度で達成することができる。
【００５７】
仮に、回転ツール１６がさらに押し込まれると（つまり加圧力が高過ぎ及び／又は加圧時間が長過ぎると）、回転ツール１６のショルダ部１６ｂが上記接合境界面を超える。すなわち、回転ツール１６が金属部材１１を貫通し、回転ツール１６の外周部が樹脂部材１２に接触する。すると、金属部材１１に回転ツール１６が通過した孔が開いた孔開き状態となり、接合不良が起きる。
【００５８】
そこで、この押込み撹拌工程Ｃ２において、回転ツール１６のショルダ部１６ｂが上記接合境界面に達しない深さまで進入した時点で、回転ツール１６の押込みを停止する。換言すれば、回転ツール１６を上記接合境界面に達しない深さまで進入させる。これにより、次の撹拌維持工程Ｃ３で、樹脂部材１２に近い基準位置で摩擦熱が発生し、多量の摩擦熱が樹脂部材１２に伝わり、樹脂部材１２の軟化および溶融が促進される。
【００５９】
押込み撹拌工程Ｃ２の第２の加圧力及び第２の加圧時間は、上記のような金属部材１１の孔開き回避の観点及び回転ツール１６をできるだけ樹脂部材１２に近接させる観点から設定され、その値は、例えば回転ツール１６の回転数や金属部材１１の厚みおよび素材の種類等に依存して変化する。例えば、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の厚みのアルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、押込み撹拌工程Ｃ２における第２の加圧力は、１２００Ｎ以上１８００Ｎ未満の値が好ましい。第２の加圧時間は、０．１秒以上０．５秒未満の値が好ましい。回転ツールの回転数は２０００ｒｐｍ以上４０００ｒｐｍ以下の値が好ましい。
【００６０】
（撹拌維持工程Ｃ３）
撹拌維持工程Ｃ３は、回転ツール１６と受け具１７との相互近接を停止することにより、同じく図４に示すように、上記接合境界面１３に達しない深さまで進入させた位置（これを「基準位置」という）で回転ツール１６の回転動作を継続させる工程である。撹拌維持工程Ｃ３では、回転ツール１６を、第１の加圧力より小さい第３の加圧力（例えば、５００Ｎ）で、第１の加圧時間より長い第３の加圧時間（例えば、５．７５秒）だけ、所定回転数（例えば、３０００ｒｐｍ）で回転させる。
【００６１】
撹拌維持工程Ｃ３では、加圧力が予熱工程Ｃ１よりも小さくなることにより（もちろん押込み撹拌工程Ｃ２よりも小さくなることにより）、回転ツール１６が上記基準位置にほぼ維持される。この樹脂部材１２に近い基準位置で回転ツール１６の回転動作が継続されるため、多量の摩擦熱が発生し、発生した摩擦熱の大部分が樹脂部材１２に移動する。そのため、樹脂部材１２は、押圧領域Ｐ直下の領域の範囲を超えて、広い範囲で十分に軟化および溶融する。
【００６２】
撹拌維持工程Ｃ３の第３の加圧力及び第３の加圧時間は、上記のような樹脂部材１２の広い範囲での十分な軟化・溶融および生産性の観点から設定され、その値は、例えば回転ツール１６の回転数や金属部材１１の厚みおよび素材の種類等に依存して変化する。例えば、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の厚みのアルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、撹拌維持工程Ｃ３における第３の加圧力は、１００Ｎ以上７００Ｎ未満の値が好ましい。第３の加圧時間は、１．０秒以上２０秒未満の値、特に３．０秒以上１０秒以下の値が好ましい。回転ツールの回転数は２０００ｒｐｍ以上４０００ｒｐｍ以下の値が好ましい。
【００６３】
（保持工程Ｃ４）
撹拌維持工程Ｃ３の後には、上記回転ツール１６の回転を停止し、その状態で上記回転ツール１６を所定の加圧力で所定の加圧時間だけ保持する保持工程Ｃ４を行ってもよいし、行わなくても良い。
保持工程Ｃ４は、同じく図４に示すように、回転ツール１６の回転を停止し、その状態で回転ツール１６を所定の加圧力で所定の時間だけ保持する工程である。保持工程Ｃ４では、回転ツール１６を、第３の加圧力より大きいが第２の加圧力より小さい第４の加圧力（例えば、１０００Ｎ）で、第３の加圧時間より短いが第２の加圧時間より長い第４の加圧時間（例えば、５．００秒）だけ保持する。
【００６４】
保持工程Ｃ４では、回転ツール１６の回転が停止されることにより、摩擦熱の発生が終了する。すなわち、摩擦撹拌接合としての実質的な動作が終了し、ワーク１０の冷却が開始する。ワーク１０の冷却期間中、加圧力が押込み撹拌工程Ｃ２よりも小さいが撹拌維持工程Ｃ３よりも大きくなることにより、回転が停止された回転ツール１６が金属部材１１と樹脂部材１２とを受け具１７との間に挟んでクランプする。これにより、金属部材１１と樹脂部材１２との間の冷却中の密着力が高められ、冷却・固化完了後の接合強度が高められる。
【００６５】
保持工程Ｃ４の第４の加圧力及び第４の加圧時間は、上記のような冷却期間中の押圧領域Ｐ直下の領域の密着力向上の観点から設定され、その値は、例えば金属部材１１の素材の種類等に依存して変化する。例えば、アルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、保持工程Ｃ４における第４の加圧力は、例えば７００Ｎ以上１２００Ｎ未満の値が好ましい。第４の加圧時間は、例えば１秒以上の値が好ましい。
【００６６】
上記接合方法は、回転ツールを金属部材の接触面上、面方向で移動させることなく、点状に金属部材と樹脂部材との接合を行う場合（点接合）について説明したが、上記面方向において回転ツールを移動させながら、線状に金属部材と樹脂部材との接合を行う場合（線接合）においても本発明の効果が得られることは明らかである。
【００６７】
以上、ベーマイトはＡｌＯＯＨで表される水酸化アルミニウムとして、本発明を説明したが、ベーマイトはＡｌ２Ｏ３・Ｈ２Ｏで表されるアルミナの一水和物として考えることもできる。ベーマイトがアルミナの一水和物であっても、水和水のヒドロキシル基が、水酸化アルミニウムのヒドロキシル基と同様に、樹脂部材１２との間で相互作用して、接合強度の向上に寄与することは容易に理解されよう。
【００６８】
［金属部材と樹脂部材との接合体］
本発明は、金属部材１１と樹脂部材１２とが、当該樹脂部材１２の一部の溶融および固化により接合された接合体にも関する。
【００６９】
本発明の接合体は、上記した金属部材と樹脂部材との接合方法により接合されたものであり、金属部材が上記金属部材１１であることを特徴とする。すなわち、本発明の接合体においては、金属部材１１が少なくとも樹脂部材側表面１１１の接合領域に水酸化物皮膜を有する。
【００７０】
金属部材１１における樹脂部材側表面１１１の接合領域とは、樹脂部材１２との接合（結合）が達成されている領域という意味である。具体的には、金属部材１１は、樹脂部材１２の回転ツール直下領域で溶融している溶融樹脂１２０、好ましくは当該回転ツール直下領域の溶融樹脂１２０およびその外周領域に流動する溶融樹脂と接触する領域において、水酸化物皮膜を有する。
【００７１】
その他の接合体の詳細は、上記した［金属部材と樹脂部材との接合方法］の欄に記載された内容と同様であることは容易に理解される。
【実施例】
【００７２】
［実施例１］
（金属部材）
６０００系のアルミニウム合金製の平板状部材（縦１００ｍｍ×横３０ｍｍ×厚み（Ｔ）１．２ｍｍ）を８０℃の純水中、６００秒間浸漬して、全表面にベーマイト皮膜を形成し、金属部材を製造した。
【００７３】
（樹脂部材）
マレイン酸変性ポリプロピレンペレット（商品名；モディックＰ５６５、三菱化学社製、ＭＦＲ５．７）を用いて射出成形法により、縦１００ｍｍ×横３０ｍｍ×厚み（ｔ）３ｍｍ寸法の平板形状を有する樹脂部材を製造した。
【００７４】
（回転ツール）
回転ツールとしては、図２に示す回転ツール１６を用いた。各部の寸法はＤ１＝１０ｍｍ、Ｄ２＝２ｍｍ、ｈ＝０．５ｍｍｍｍであり、工具鋼製のものであった。
【００７５】
（接合方法）
以下の方法により、金属部材１１と樹脂部材１２との接合体を製造した。
第１ステップ：
金属部材１１と樹脂部材１２とを図１に示すように重ね合わせた。
【００７６】
第２ステップ：
図３に示すように、回転ツール１６の先端部のみを金属部材１１の表面部に接触させた状態で回転ツール１６を回転させた（予熱工程Ｃ１：加圧力９００Ｎ、加圧時間１．００秒、ツール回転数３０００ｒｐｍ）。
次いで、図４に示すように、回転ツール１６を金属部材１１に押し込んで金属部材１１と樹脂部材１２との接合境界面に達しない深さまで進入させた（押込み撹拌工程Ｃ２：加圧力１５００Ｎ、加圧時間０．２５秒、ツール回転数３０００ｒｐｍ）。
次いで、図４に示すように、回転ツール１６を接合境界面に達しない深さまで進入させた位置で、回転ツール１６の回転動作を継続させた（撹拌維持工程Ｃ３：加圧力５００Ｎ、加圧時間５．７５秒、ツール回転数３０００ｒｐｍ）。
次いで、接合体２０から回転ツール１６を抜き取り、放置冷却した。
【００７７】
（接合強度）
図５に示すように、金属部材１１と樹脂部材１２との接合体を治具１００内に配置した。治具１００は、該治具１００を下方へ引っ張ることにより樹脂部材１２の上端部に下方への力が働くように構成されたものである。治具１００を固定し、かつ金属部材１１を上方へ引っ張ることにより、樹脂部材１２の上端部に下方への力が働き、樹脂部材１２の母材強度に影響を受けることなく接合部の剪断強度Ｓを測定した。
◎◎；６．２≦Ｓ；
◎；５．７≦Ｓ＜６．２；
○；５．５≦Ｓ＜５．７；
△；５．３≦Ｓ＜５．５（実用上問題なし）；
×；Ｓ＜５．３（実用上問題あり）。
【００７８】
［実施例２〜７］
金属部材の処理条件を表１に示すように変更したこと以外、実施例１と同様の方法により、金属部材と樹脂部材との接合体の製造およびその評価を行った。
【００７９】
【表１】
0006384411.tif 000002
【００８０】
［実施例８］
樹脂部材の構成材料として、ポリエチレンテレフタレート（商品名；ＰＥＴ樹脂プレートＥＰＧ  １００、住友ベークライト社製）のみを用いたこと以外、実施例１と同様の方法により、金属部材と樹脂部材との接合体の製造およびその評価を行った。
【００８１】
［実施例９］
樹脂部材の構成材料として、ポリアミド（商品名；ＵＢＥナイロン１０１５ＧＣ９、宇部興産製社製）のみを用いたこと以外、実施例１と同様の方法により、金属部材と樹脂部材との接合体の製造およびその評価を行った。
【００８２】
［比較例１］
金属部材の水への浸漬処理を行わなかったこと以外、実施例１と同様の方法により、金属部材と樹脂部材との接合体の製造およびその評価を行った。
【００８３】
【表２】
0006384411.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００８４】
本発明に係る接合方法は、自動車、鉄道車両、航空機、家電製品等の分野における金属部材と樹脂部材との接合に有用である。
【符号の説明】
【００８５】
１：摩擦撹拌接合装置
１０：ワーク
１１：金属部材
１２：樹脂部材
１３：金属部材と樹脂部材との接合境界面
１６：回転ツール
１７：受け具
１００：接合強度を測定するための治具
１１０：金属部材の回転ツール直下部
１１１：金属部材の樹脂部材側表面
Ｐ：押圧領域（押圧予定領域）
１２０：樹脂部材における回転ツール直下領域の表層部
１２１：樹脂部材の金属部材側表面
【図１】
0006384411.tif 000004
【図２】
0006384411.tif 000005
【図３】
0006384411.tif 000006
【図４】
0006384411.tif 000007
【図５】
0006384411.tif 000008
【図６】
0006384411.tif 000009