(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶から成る粒子を主相とし、
前記主相よりもＲの含有量が多いＲリッチ相を有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石であって、
表層部と中央部とを有し、
前記表層部に、前記中央部よりも前記Ｒリッチ相の存在比率が低い、第１の領域を有することを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項２】
前記第１の領域における残留磁束密度（Ｂｒ）は、前記中央部における残留磁束密度に比べて、高いことを特徴とする請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項３】
前記表層部に、前記中央部よりも前記Ｒリッチ相の存在比率が高い、第２の領域をさらに有することを特徴とする、請求項１または２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項４】
前記第２の領域における保磁力（ＨｃＪ）は、前記中央部における保磁力に比べて、高いことを特徴とする請求項３に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項５】
前記第１の領域を有する前記表層部に直行する方向の厚みが８ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＶＣＭを含む高性能モータや、ＭＲＩなど磁場発生装置に使用されるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に関する。なお、Ｒは希土類元素、ＴはＦｅ等の遷移金属元素、Ｂはホウ素等を表す。
【背景技術】
【０００２】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、比較的安価な原料を使用して高い磁気特性（残留磁束密度（Ｂｒ）や保磁力（ＨｃＪ）等）が得られることから、従来から幅広い分野で使用され、近年ますます利用分野が拡大している。このような利用分野の拡大に伴い、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性も発明当初に比べ飛躍的に向上してきているが、市場においては、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性について、更なる向上が期待されている。
【０００３】
このような市場の要求に応えて、その磁気特性を向上させてきたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石ではあるが、実使用時においては、磁石バルクに要求される保磁力は均一でない。そのため、最近では、部分的にＤｙやＴｂ等の重希土類元素を偏在させることで、部分的に保磁力を変化させ、所望の部分に適切な磁気特性を実現させる技術が提案されている（特許文献１）。このような技術によれば、部分的に保磁力を変化させ、要求に近い保磁力分布を得ることが可能となるが、特別な処理を行う必要があり、生産性の悪化やコストの増大を招く問題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平７―２２０９１２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、このような実状に鑑みてなされ、生産性の悪化やコストの増大を招くことなく、所望の磁気特性を有したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記目的を達成するために鋭意研究を重ねた結果、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表層部における特定の領域において、Ｒリッチ相の存在比率を制御することにより、その目的を達成し得ることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成するに至った。
【０００７】
すなわち、本発明の要旨は以下の通りである。
［１］  Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶から成る粒子を主相とし、
前記主相よりもＲの含有量が多いＲリッチ相を有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石であって、
表層部と中央部とを有し、
前記表層部に、前記中央部よりも前記Ｒリッチ相の存在比率が低い、第１の領域を有することを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【０００８】
［２］  前記第１の領域における残留磁束密度（Ｂｒ）は、前記中央部における残留磁束密度に比べて、高いことを特徴とする上記［１］に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【０００９】
［３］  前記表層部に、前記中央部よりも前記Ｒリッチ相の存在比率が高い、第２の領域をさらに有することを特徴とする上記［１］または［２］に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【００１０】
［４］  前記第２の領域における保磁力（ＨｃＪ）は、前記中央部における保磁力に比べて、高いことを特徴とする上記［３］に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【００１１】
［５］  前記第１の領域を有する前記表層部に直行する方向の厚みが８ｍｍ以下であることを特徴とする上記［１］〜［４］のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、生産性の悪化やコストの増大を招くことなく、所望の磁気特性を有したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】図１（Ａ）は、本発明の一実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の外観図、図１（Ｂ）は、図１（Ａ）に示すＩＢ−ＩＢ線に沿う断面図、さらに図１（Ｃ）はＩＣ部の拡大図である。
【図２】図２は、本発明の一実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の断面図（Ａ）と、別の一形態に係る断面図（Ｂ）である。
【図３】図３は、本発明の一実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製する際の、荷重印加の様子を示すフロー図である。
【図４Ａ】図４Ａは、本発明の一実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法の一例を示すフロー図である。
【図４Ｂ】図４Ｂは、図４Ａに示すフローを、図４Ａ（Ｓ１）に示すＩＢ−ＩＢ線に沿う断面図で表した図である。
【図５Ａ】図５Ａは、本発明の一実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法の別の一例を示すフロー図である。
【図５Ｂ】図５Ｂは、図５Ａに示すフローを、図５Ａ（Ｓ１）に示すＩＢ−ＩＢ線に沿う断面図で表した図である。
【図６Ａ】図６Ａは、本発明の一実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法のさらに別の一例を示すフロー図である。
【図６Ｂ】図６Ｂは、図６Ａに示すフローを、図６Ａ（Ｓ１）に示すＩＢ−ＩＢ線に沿う断面図で表した図である。
【図７Ａ】図７Ａは、本発明の一実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法のさらに別の一例を示すフロー図である。
【図７Ｂ】図７Ｂは、図７Ａに示すフローを、図７Ａ（Ｓ１）に示すＩＢ−ＩＢ線に沿う断面図で表した図である。
【図８】図８は、本発明の実施例１に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＳＥＭ写真である。
【図９】図９は、本発明の比較例１に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＳＥＭ写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
＜Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石＞
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶から成る粒子を主相とし、主相よりもＲの含有量が多いＲリッチ相を有する。さらに、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、表層部と中央部とを有し、該表層部に、該中央部よりもＲリッチ相の存在比率が低い、第１の領域を有する。
【００１５】
このようなＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石によれば、生産性の悪化やコストの増大を招くことなく、所望の磁気特性を実現し得る。
【００１６】
なお、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、表層部に第１の領域を有する限り、特に限定されるものではなく、表層部に１つまたは複数の部分として第１の領域を有していてもよいし、表層部が多面的である場合には、少なくともその一面に第１の領域を有していてもよい。
【００１７】
以下、本発明を、図面に示す実施形態に基づき説明する。
図１に示すのは、本発明の一実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の外観（Ａ）、ＩＢ−ＩＢ線に沿う断面（Ｂ）、およびＩＣ部の組織を拡大したもの（Ｃ）をそれぞれ模式的に示す図である。
【００１８】
図１（Ａ）には、直方体状の磁石体を例示したが、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１の形状は特に限定されるものではなく、一般的には任意の形状に加工されて使用される。例えば、直方体の他、六面体、平板状、四角柱などの柱状、磁石の断面形状がＣ型等の任意の形状とすることができる。四角柱としては、例えば、底面が長方形の四角柱、底面が正方形の四角柱であってもよい。
【００１９】
また、その寸法にも特に制限はなく、用途に応じて適当な寸法とすればよいが、例えば、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の場合、Ｌ０３０〜９０ｍｍ×Ｗ０５〜４０ｍｍ×Ｔ０１〜４０ｍｍ程度とすればよい。なお、第１の領域１１を有する表層部３に直行する方向の厚みであるＴ０は、さらに好ましくは１．５ｍｍ以上、８ｍｍ以下である。
【００２０】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、好ましくはＲ−Ｔ−Ｂ系合金を用いて形成される焼結体である。
【００２１】
このような本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、図１（Ｃ）に示すように、Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶から成る粒子７（主相）と、隣り合う２つ以上の粒子７によって形成された粒界８、９と、を有する。ただし、上記一般式Ｒ２Ｔ１４Ｂのうち、Ｒは希土類元素の少なくとも１種を表す。ＴはＦｅ、あるいはＦｅおよびＣｏ、あるいはＦｅおよびＣｏとその他の遷移金属元素から選択される１種以上、を表す。ＢはＢ、あるいはＢおよびＣを表す。
【００２２】
ここで、粒界とは、図１（Ｃ）に示されるように、２つのＲ２Ｔ１４Ｂ結晶粒７によって形成される二粒子界面８と、隣り合う３つ以上のＲ２Ｔ１４Ｂ結晶粒７によって形成される三重点９（多結晶粒界部）とを含むものである。
【００２３】
このような本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１の粒界８、９には、主相よりもＲの含有量が多いＲリッチ相が含まれる。また、粒界８、９には、Ｒリッチ相の他に、ホウ素（Ｂ）の含有割合が高いＢリッチ相が含まれていてもよい。
【００２４】
Ｒリッチ相は、Ｒが主な成分として含まれていればよく、Ｒ以外の成分を含んでいてもよい。Ｒリッチ相に含まれるＲ以外の成分としては、例えば、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｏ、Ｃ、Ｎ等の成分が挙げられる。また、Ｒリッチ相は、Ｒのみからなる相であってもよい。
【００２５】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の主相は、正方晶Ｒ２Ｔ１４Ｂ型の結晶構造を有する金属間化合物である。また、主相（結晶粒７）の平均粒子径は、通常１μｍ〜３０μｍ程度である。
【００２６】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、Ｒは、希土類元素の少なくとも１種を表す。希土類元素とは、長周期型周期表の第３族に属するＳｃとＹとランタノイド元素とのことをいう。ランタノイド元素には、例えば、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ等が含まれる。
【００２７】
本実施形態においては、製造コストおよび磁気特性の観点から、Ｒは、Ｎｄを、あるいは、ＮｄおよびＰｒを含むことが好ましい。また、磁気特性をさらに向上させる観点から、Ｒは、ＤｙおよびＴｂのいずれか一方または両方をさらに含むことが好ましい。
【００２８】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるＲの含有量は、好ましくは２８質量％以上３５質量％以下であり、より好ましくは２９質量％以上３３質量％以下である。Ｒの含有量が少なすぎると、主相となるＲ２Ｔ１４Ｂ化合物が十分に生成されず、軟磁性を持つα−Ｆｅなどが析出し、磁気特性が低下する可能性がある。また、Ｒの含有量が多すぎる場合は、前記のＲリッチ相が増加することで、主相の体積率が相対的に少なくなり、残留磁束密度が低下する。
【００２９】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、Ｔは、鉄（Ｆｅ）、あるいはＦｅおよびコバルト（Ｃｏ）、あるいはＦｅおよびＣｏとその他の遷移金属元素から選択される１種以上を示すものである。Ｔは、Ｆｅ単独であってもよく、Ｆｅの一部がＣｏで置換されていてもよい。Ｆｅの一部をＣｏに置換する場合、磁気特性を低下させることなく温度特性および耐食性を向上させることができる。
【００３０】
ＦｅおよびＣｏ以外の遷移金属元素としては、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｕ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗなどが挙げられる。また、Ｔは、遷移金属元素以外に、例えば、Ａｌ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｂｉ、Ｓｎなどの元素の少なくとも１種の元素を更に含んでいてもよい。
【００３１】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるＦｅの含有量は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の構成要素における実質的な残部であり、Ｆｅの一部をＣｏで置換してもよい。Ｃｏの含有量は０．３質量％以上４．０質量％以下の範囲が好ましく、１．０質量％以上３．０質量％以下とすることがより好ましい。Ｃｏの含有量が多すぎると、保磁力が低下する傾向がある。また、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が高価となる。また、Ｃｏの含有量が少なすぎると、耐食性が低下する。
【００３２】
本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石においては、Ｃｕを含有することが好ましい。Ｃｕの含有量は、好ましくは０．０１〜１．５質量％、さらに好ましくは０．０５〜１．０質量％である。Ｃｕを含有することにより、得られるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の高保磁力化、高耐食性化、温度特性の改善が可能となる。Ｃｕの含有量が多すぎると、残留磁束密度が低下する傾向がある。また、Ｃｕの含有量が少なすぎるとなると、保磁力および耐食性が低下する。
【００３３】
本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石においては、Ａｌを含有することが好ましい。Ａｌを含有させることにより、得られるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の高保磁力化、高耐食性化、温度特性の改善が可能となる。Ａｌの含有量は０．０３質量％以上１．０質量％以下であるのが好ましく、０．０５質量％以上０．５０質量％以下がより好ましい。
【００３４】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石においては、Ｂはホウ素（Ｂ）、あるいはＢおよび炭素（Ｃ）を示すものである。すなわち、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石では、ホウ素（Ｂ）の一部を炭素（Ｃ）に置換することができる。また、Ｃの置換量は、磁気特性に実質的に影響しない量とする。
【００３５】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるＢの含有量は、好ましくは０．５質量％以上１．５質量％以下であり、より好ましくは０．７質量％以上１．２質量％以下であり、さらに好ましくは０．７質量％以上１．０質量％以下である。Ｂの含有量が少なすぎるとなると保磁力が低下する傾向がある。また、Ｂの含有量が多すぎると、残留磁束密度が低下する傾向がある。
【００３６】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるＣの含有量は、他のパラメータ等によって変化し適量決定されるが、炭素量が増え過ぎると磁気特性は低下する。
【００３７】
また、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、窒素（Ｎ）量は、好ましくは１００〜２０００ｐｐｍ、さらに好ましくは２００〜１０００ｐｐｍ、特に好ましくは３００〜８００ｐｐｍである。
【００３８】
なお、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中に含まれる各種成分の測定法は、従来から一般的に知られている方法を用いることができる。各種金属元素量については、蛍光Ｘ線分析および誘導結合プラズマ発光分光分析（ＩＣＰ分析）等により測定され、酸素量は、例えば、不活性ガス融解−非分散型赤外線吸収法により測定され、炭素量は、例えば、酸素気流中燃焼−赤外線吸収法により測定され、窒素量は、例えば、不活性ガス融解−熱伝導度法により測定される。
【００３９】
次に、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、図１（Ｂ）に示すように、表層部３と中央部４とに、大別することができる。ただし、これらの領域は明確な境界面があるわけではなく、以下の説明を容易にするために区別する領域である。そのため、後述する第１の領域１１および第２の領域１２以外は、表層部３と中央部４とのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体組成に別段違いはない。
【００４０】
本実施形態では、表層部３は、後述する第１の領域１１または第２の領域１２を含む領域で、表面２から（中央部４に向かって）、深さｔ０１ｍｍ以下の領域と定義する。なお、中央部は、表層部３以外の領域とする。
【００４１】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、表層部３に、中央部４よりもＲリッチ相の存在比率が低い、第１の領域１１を有することを特徴とする。
【００４２】
このような第１の領域１１は、中央部４よりもＲリッチ相の存在比率が低いため、第１の領域におけるＲの含有比率は、中央部におけるＲの含有比率よりも低い。このような本実施形態に係る第１の領域１１におけるＲの含有比率は、中央部４におけるＲの含有比率に比べて、０．５質量％以上低いことが好ましく、さらに好ましくは０．９質量％以上低い。
【００４３】
また、通常、Ｒリッチ相は粒界に存在するため、中央部４に比べてＲリッチ相の存在比率が低い第１の領域１１は、中央部４に比べて粒界８、９の体積比率も少ない。このような第１の領域１１は、主相であるＲ２Ｔ１４Ｂ結晶粒７が密に詰まった状態となっていると考えられる。そのため、第１の領域１１では、中央部４に比べて相対的に主相の体積比率が向上し、残留磁束密度も向上する。このような本実施形態に係る第１の領域１１における残留磁束密度は、中央部４における残留磁束密度に比べて、高いことが好ましく、より好ましくは５ｍＴ以上、さらに好ましくは１０ｍＴ以上高い。
【００４４】
また、第１の領域１１は、中央部４に比べて、Ｒリッチ相の存在比率が低いため、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の耐食性および加工性の向上にも寄与する。一般に、Ｒリッチ相は、主相よりも耐食性および加工性が不良とされている。そのため、このような第１の領域１１を有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、耐食性が改善されると共に、加工性が改善され、切断、研磨等の単位時間あたりの加工数量が増加する。
【００４５】
なお、本実施形態において、第１の領域は、表層部３に形成されていればよく、その深さや面積、数等については特に限定されるものではなく、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１に求める特性に応じて任意に設定できる。例えば、図２（Ａ）または（Ｂ）のような形態が挙げられる。
【００４６】
図２（Ａ）の形態の場合、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１の表層部３に、第１の領域１１が特定の部分として形成されている。このような形態は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表層部３の、特定の部分のみに第１の領域１１が形成されるように、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造することにより得られるものである。このような形態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、特に、所望の保磁力分布を実現し得る。
【００４７】
また、図２（Ｂ）の場合、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１の表層部３に、第１の領域１１が面として形成されている。このような形態は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表層部３の、ある特定の面の広範囲に第１の領域１１が形成されるようにＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造し、必要に応じてＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を加工（切断、研磨）することにより得られるものである。このような形態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、特に、高残留磁束密度、高耐食性および高加工性を実現し得る。
【００４８】
このような本実施形態に係る第１の領域の深さｔ１は、ｔ０≧ｔ１の関係を満たし、好ましくはＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１の表面２から１ｍｍ以下である。
【００４９】
また、好ましくは、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、表層部３に、第２の領域１２をさらに有する。第２の領域１２は、好ましくは第１の領域１１の周囲に形成されている。例えば、図２（Ａ）に示されるような形態が挙げられる。
【００５０】
第２の領域１２は、中央部４よりもＲリッチ相の存在比率が高い。すなわち第２の領域１２におけるＲの含有比率は、中央部４よりも高い。このような本実施形態に係る第２の領域１２におけるＲの含有比率は、中央部４におけるＲの含有比率に比べて、０．５質量％以上高いことが好ましく、さらに好ましくは０．９質量％以上高い。
【００５１】
通常、Ｒリッチ相は保磁力の発現に寄与するため、Ｒリッチ相の存在比率が高い第２の領域では、保磁力の向上が期待できる。このような本実施形態に係る第２の領域１２における保磁力は、中央部４における保磁力に比べて、高いことが好ましく、より好ましくは３０ｋＡ／ｍ以上、さらに好ましくは５０ｋＡ／ｍ以上、特に好ましくは１００ｋＡ／ｍ以上高い。
【００５２】
このような本実施形態に係る第２の領域の深さｔ２は、ｔ０≧ｔ２の関係を満たし、好ましくはＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１の表面２から１ｍｍ以下である。
【００５３】
従来のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、粒界拡散処理を行うと、拡散領域の保磁力は向上するものの、残留磁束密度が低下するという問題があった。
【００５４】
しかし、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、好ましくは、表層部において第１の領域と第２の領域とが混在していることにより、残留磁束密度と保磁力とを同時に向上させることができる。
【００５５】
また、表層部において、第１の領域と第２の領域（のセット）の存在密度を調整することにより、所望の残留磁束密度と保磁力の組合せを実現することができる。
【００５６】
また、表層部において、第１の領域と第２の領域とを（セットで）偏在させることにより、部分的に、所望の残留磁束密度と保磁力の組合せを調整することも可能である。
【００５７】
なお、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の組織（結晶粒７や粒界８、９）の様子は、例えばＳＥＭ観察やＴＥＭ観察等で確認することができる。また、小領域の磁気特性（保磁力や残留磁束密度等）については、ＶＳＭ（Ｖｉｂｒａｔｉｎｇ  Ｓａｍｐｌｅ  Ｍａｇｎｅｔｏｍｅｔｅｒ）やパルスＢＨトレーサーなどにより測定することができる。
【００５８】
＜Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法＞
次に、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法について、好ましい実施形態を説明する。
【００５９】
なお、以下では、粉末冶金法で作製されるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を例に説明するが、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、特に限定されるものではなく、公知の他の方法も用いることができる。
【００６０】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、好ましくは、
原料粉末を成形して、成形体を得る成形工程と、
成形体を焼結して、焼結体を得る焼結工程と、を有する焼結磁石の製造方法であって、
上記成形体および上記焼結体の少なくとも一方に、異方的な荷重を印加する熱処理を行うことを特徴とする。
【００６１】
このような本実施形態に係る製造方法によれば、熱処理を行う対象物（成形体または焼結体、以下単に「熱処理対象物」ということがある）に対して、熱処理中に異方的な荷重を印加することにより、上述のような本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を効率よく生産できる。
【００６２】
ここで、成形体に異方的な荷重を印加する熱処理としては、例えば、焼結工程での熱処理が挙げられる。また、焼結体に異方的な荷重を印加する熱処理としては、例えば、後述する時効処理工程や、粒界拡散工程等での熱処理が挙げられる。
【００６３】
なお、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、より好ましくは、さらに上記焼結体を時効処理する、時効処理工程を有し、少なくとも時効処理工程において、上記焼結体に異方的な荷重を印加する熱処理を行うことが望ましい。
【００６４】
また、「異方的な荷重」とは、熱処理対象物の表面を部分的に（あるいは不均一に）加圧する荷重を意味し、ガス雰囲気加圧等による等方性の加圧とは区別されるものである。ただし「異方的な荷重」が印加されていれば、同時に等方的な加圧がなされてもよい。
【００６５】
次に、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法において、熱処理対象物１’に荷重を印加する様子を、図３を参照しながら具体的に説明していく。なお、図３は、熱処理対象物１’に荷重を印加する様子を模式的に示した図であり、図１（Ａ）に示すＩＢ−ＩＢ線に沿った断面図に対応する。また、以下では、例として、熱処理対象物を焼結体とし、荷重印加を行う熱処理を時効処理工程における熱処理として、説明していく。
【００６６】
図３（Ｓ１）に示すように、焼結体１’に対して、熱処理中に荷重１０’を印加した場合には、荷重印加部１１’に存在していたＲリッチ相の内、一部が、荷重印加部１１’の周囲１２’に移動１５’する。その結果、得られるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表層部３には、Ｒリッチ相の存在比率の異なる第１の領域１１と、第２の領域１２とが形成される。この時、第１の領域と第２の領域は隣接しており、第２の領域は第１の領域を取り囲むように形成されることがある。
【００６７】
このようにして形成された第１の領域は、荷重印加の影響を受けていない領域（例えば、中央部４）と比較して、Ｒリッチ相の存在比率が低い。これは、荷重１０’の印加により、Ｒリッチ相の一部が荷重印加部１１’からその周囲１２’に移動１５’した結果、荷重印加部１１’（第１の領域１１）におけるＲリッチ相の存在比率が低下するためである。
【００６８】
また、荷重印加部１１’では、Ｒリッチ相の一部の移動１５’に伴い、主に３重点の体積が減少し、主相の相対比率が高くなる。そのため、第１の領域１１では、荷重印加の影響を受けない領域（例えば、中央部４）と比較して、相対的に主相の体積比率が増加し、その結果残留磁束密度が向上する。
【００６９】
一方、第２の領域１２では、荷重印加の影響を受けていない領域（例えば、中央部４）と比較して、Ｒリッチ相の存在比率が高い。これは、荷重１０’の印加により、Ｒリッチ相の一部が荷重印加部１１’からその周囲１２’に押し出されて移動１５’した結果、荷重印加部１１’の周囲１２’（第２の領域１２）におけるＲリッチ相の割合が高まるためである。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石においてＲリッチ相は、特に保磁力の発現に寄与するため、第２の領域１２では、保磁力が向上する。
【００７０】
すなわち、このような製造方法によれば、表層部３におけるＲリッチ相の存在比率を制御することができ、Ｒリッチ相の存在比率の異なる部位（第１の領域１１と第２の領域１２）を有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１が得られる。このような本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｒリッチ相の存在比率の違いにより、磁気特性が部分的に異なるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石となる。
【００７１】
従来、磁気特性が部分的に異なるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、表面から希土類元素を拡散させる手法（例えば、特開２０１２−００４１４７）等により実現することも可能であったが、このような手法の場合、工程や設備が増加、複雑化する問題があった。これに対し、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法によれば、特別な設備や工程の複雑化を招くことなく、簡易な方法で、表面における磁気特性の不均一なＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造することが可能となる。
【００７２】
ここまで、荷重印加の様子として、時効処理工程において焼結体に荷重を印加する場合を例に説明してきたが、焼結工程において成形体に荷重を印加する場合についても、実質的に同様の機構であると推察される。すなわち、焼結工程の加熱処理中に成形体１’に加重を印加することにより、荷重印加部１１’に存在していたＲやＲリッチ相の一部が、荷重印加部１１’の周囲１２’に移動１５’することより、得られる焼結体（Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１）の表層部３に、中央部４よりもＲリッチ相の存在比率が低い領域１１（および高い領域１２）が形成されると考えられる。
【００７３】
以下、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法について詳しく説明していくが、特記しない事項については、公知の方法を用いればよい。
【００７４】
［原料粉末の準備工程］
原料粉末は、公知の方法により作製することができる。本実施形態では、第１合金と第２合金との２合金を混合して原料粉末を作製するいわゆる２合金法の場合について説明するが、単独の合金を使用する１合金法でもよい。
【００７５】
まず、主にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の主相を形成する第１合金と、主にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の粒界を形成する第２合金とを準備する（合金準備工程）。合金準備工程では、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の組成に対応する原料金属を、真空またはＡｒガスなどの不活性ガスの不活性ガス雰囲気中で溶解した後、鋳造することによって所望の組成を有する第１合金および第２合金を作製する。
【００７６】
原料金属としては、例えば、希土類金属あるいは希土類合金、純鉄、フェロボロン、さらにはこれらの合金や化合物等を使用することができる。原料金属を鋳造する鋳造方法は、例えばストリップキャスト法やブックモールド法や遠心鋳造法などである。得られた原料合金は、凝固偏析がある場合は必要に応じて均質化処理を行う。原料合金の均質化処理を行う際は、真空または不活性ガス雰囲気の下、７００℃以上１２００℃以下の温度で１時間以上保持して行う。これにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石用合金は均質化される。
【００７７】
次に、第１合金および第２合金が作製された後、第１合金および第２合金を粉砕する（粉砕工程）。粉砕工程では、第１合金および第２合金が作製された後、これらの第１合金および第２合金を別々に粉砕して粉末とする。また、第１合金および第２合金を混合して同時に粉砕してもよい。
【００７８】
なお、粉砕工程から焼結工程までの各工程の雰囲気は、高い磁気特性を得る観点から、低酸素濃度とすることが好ましい。酸素濃度は、各製造工程における雰囲気の制御等により調節される。各製造工程の酸素濃度が高いと、後述する原料粉中の希土類元素が酸化して希土類酸化物が生成され、得られるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の残留磁束密度および保磁力が低下する。そのため、例えば、各工程の酸素の濃度を１００ｐｐｍ以下とすることが好ましい。
【００７９】
粉砕工程は、粒径が数百μｍ〜数ｍｍ程度になるまで粉砕する粗粉砕工程と、粒径が数μｍ程度になるまで微粉砕する微粉砕工程の２段階で実施する場合を以下に記述するが、微粉砕工程のみで粉砕してもよい。
【００８０】
粗粉砕工程では、第１合金および第２合金を各々粒径が数百μｍ〜数ｍｍ程度になるまで粗粉砕する。これにより、第１合金および第２合金の粗粉砕粉末を得る。粗粉砕は、例えば、第１合金および第２合金に水素を吸蔵させた後、異なる相間の水素吸蔵量の相違に基づく体積膨張の差で自己崩壊的な粉砕を生じさせる（水素吸蔵粉砕）ことによって行うことができる。
【００８１】
なお、粗粉砕工程は、上記のように水素吸蔵粉砕を用いる以外に、不活性ガス雰囲気中にて、スタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等の粗粉砕機を用いて行ってもよい。
【００８２】
次に、第１合金および第２合金を粗粉砕した後、得られた第１合金および第２合金の粗粉砕粉末を平均粒子径が数μｍ程度になるまで微粉砕する（微粉砕工程）。これにより、第１合金および第２合金の微粉砕粉末を得る。微粉の平均粒径は好ましくは１μｍ以上１０μｍ以下、より好ましくは２μｍ以上６μｍ以下である。
【００８３】
なお、本実施形態においては、第１合金および第２合金を別々に粉砕して微粉砕粉末を得るようにしているが、微粉砕工程において第１合金および第２合金の粗粉砕粉末を混合してから微粉砕粉末を得るようにしてもよい。
【００８４】
微粉砕は、粉砕時間等の条件を適宜調整しながら、ジェットミル、ボールミル、振動ミル、湿式アトライター等の微粉砕機を用いて実施される。ジェットミルは、高圧の不活性ガス（例えば、Ｎ２ガス）を狭いノズルより開放して高速のガス流を発生させ、この高速のガス流により第１合金および第２合金の粗粉砕粉末を加速して第１合金および第２合金の粗粉砕粉末同士を衝突させて、あるいはターゲットまたは容器壁との衝突を発生させて粉砕する方法である。
【００８５】
第１合金および第２合金の粗粉砕粉末を微粉砕する際、ステアリン酸亜鉛、オレイン酸アミド等の粉砕助剤を添加することにより、成形時に配向性の高い微粉砕粉末を得ることができる。
【００８６】
第１合金および第２合金を微粉砕した後、各々の微粉砕粉末を低酸素雰囲気で混合する（混合工程）。これにより、混合粉末が得られる。低酸素雰囲気は、例えば、Ｎ２ガス、Ａｒガス雰囲気など不活性ガス雰囲気とする。第１合金粉末および第２合金粉末の配合比率は、質量比で８０対２０以上９７対３以下とするのが好ましく、より好ましくは質量比で９０対１０以上９７対３以下である。
【００８７】
また、粉砕工程において、第１合金および第２合金を一緒に粉砕する場合の配合比率も、第１合金および第２合金を別々に粉砕する場合と同様に、第１合金粉末および第２合金粉末の配合比率は、質量比で８０対２０以上９７対３以下とするのが好ましく、より好ましくは質量比で９０対１０以上９７対３以下である。
【００８８】
上記のように２合金法の場合には、混合工程を経た混合粉末を、成形体を得るための原料粉末とするが、１合金法の場合には、粉砕工程を経た粉末を、成形体を得るための原料粉末とすることができる。
【００８９】
［成形工程］
成形工程では、原料粉末（例えば、上記混合粉末）を目的の形状に成形する。本実施形態では、上記混合粉末を、金型内に充填して、磁場中で加圧する。これにより得られた成形体は、主相結晶が特定方向に配向しているので、より残留磁束密度の高いＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が得られる。
【００９０】
成形時の加圧は、２０ＭＰａ〜３００ＭＰａで行うことが好ましい。印加する磁場は、９５０ｋＡ／ｍ〜１６００ｋＡ／ｍであることが好ましい。印加する磁場は静磁場に限定されず、パルス状磁場とすることもできる。また、静磁場とパルス状磁場を併用することもできる。
【００９１】
なお、成形方法としては、上記のように混合粉末をそのまま成形する乾式成形の他、原料粉末を油等の溶媒に分散させたスラリーを成形する湿式成形を適用することもできる。
【００９２】
混合粉末を成形して得られる成形体の形状は特に限定されるものではなく、例えば直方体、平板状、柱状、リング状等、所望とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の形状に応じて任意の形状とすることができる。
【００９３】
［焼結工程］
焼結工程は、成形体を真空または不活性ガス雰囲気中で焼結し、焼結体を得る工程である。焼結温度は、組成、粉砕方法、粒度と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、成形体に対して、例えば、真空中または不活性ガスの存在下、１０００℃以上１２００℃以下、１時間以上２０時間以下で加熱する処理を行うことにより焼成する。これにより、高密度のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が得られる。
【００９４】
［時効処理工程］
時効処理工程は、焼結体を焼結温度より低温で熱処理する工程である。時効処理は、例えば、７００℃以上９００℃以下の温度で１時間から１０時間、更に５００℃から７００℃の温度で０．１時間から１０時間加熱する２段階加熱や、６００℃付近の温度で０．１時間から１０時間加熱する１段階加熱等、時効処理を施す回数に応じて適宜処理条件を調整する。このような時効処理によって、得られるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性を向上させることができる。また、時効処理工程は後述する加工工程や粒界拡散工程の後に行ってもよい。あるいは、後述する粒界拡散工程により、時効処理工程を兼ねてもよい。
【００９５】
本実施形態に係る製造方法では、このような熱処理工程において、熱処理対象物（成形体または焼結体）に異方的な荷重を印加して熱処理を行うことを特徴とする。このような荷重印加を伴う熱処理は、好ましくは、焼結工程および時効処理工程の少なくともいずれか一方で行われることが望ましく、より好ましくは、少なくとも時効処理工程において行われることが望ましい。また、荷重印加を伴う熱処理は、後述する粒界拡散工程により行ってもよい。
【００９６】
熱処理対象物（成形体または焼結体）への荷重印加の条件は、熱処理対象物への良好な荷重印加がなされる限り特に限定されるものではないが、熱処理対象物の大きさや材質、加圧領域（第１の領域を形成したい範囲）、熱処理条件（焼結や時効処理に必要な温度等）、熱処理時間（焼結や時効処理に必要な時間）、製造設備等に応じて、適宜選択することが好ましく、例えば、以下の条件とすることができる。
【００９７】
荷重印加の際の温度は、好ましくは７００〜１２００℃、より好ましくは７００〜９５０℃、さらに好ましくは８００〜９００℃である。このような温度範囲で、熱処理対象物に荷重を印加することにより、荷重印加部に存在するＲリッチ相が、その周辺に移動し易くなる。
【００９８】
荷重としては、熱処理中にＲリッチ相が移動するのに十分であればよい。磁石全面（例えば積載時の上面）に均一に荷重をかけた場合、単位面積当たりの荷重は大きくしにくいため、好ましくない。また全面に均一に荷重をかける場合、無理に荷重を大きくすると、荷重源（重しを含む荷重を印加する治具）の体積・重量が大きくなり、熱処理時の磁石の積載量が低下するという問題がある。また、全面に均一に荷重をかけた場合、圧力差が生じないため、Ｒリッチ相の移動が生じにくい。よって、部分的に荷重を印加するのが生産上好ましい。荷重が大きすぎる場合、荷重印加部（熱処理対象物の表面）に過度な凹みを生成させることになり、所望の加工精度が得にくくなる。必要な荷重は所望の組織形態、磁石組成、処理温度により異なるが、例えば、５．０ｋＰａ以上１００ｋＰａ以下程度で十分である。
【００９９】
荷重印加の時間は、処理温度、荷重によって異なるが、好ましくは１〜４８時間、より好ましくは１〜２４時間である。このような範囲で荷重を印加すれば、荷重印加部に存在するＲリッチ相を十分に移動させることができる。
【０１００】
荷重を印加する治具は、形成したい第１の領域の形状によって適宜選択することができるが、好ましくは、対角対称であり、例えばメッシュ状の物（網等）や、球体、鋭利な先端を有する物、その他凹凸を有する物等を用いることができる。なお、荷重を印加する治具は、それ自体が十分な自重を有する物であってもよいが、熱処理対象物に所定形状の第１の領域を形成するための治具と、熱処理対象物に十分な荷重をかけるための治具（重し）とを組み合わせて用いてもよい。また、必要に応じて、熱処理対象物のサイズに沿った押し型を使用してもよい。
【０１０１】
このような治具の材質としては、例えばＷ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｍｏ金属もしくはこれらの合金、さらにＣ、ＮｄＦｅＢ、もしくはＳＵＳ３０４、あるいはこれらの表面に溶射等によりＴｉＣ、Ｙ２Ｏ３を被覆したものなどが挙げられる。特に、熱処理対象物に触れる治具としては、該熱処理温度で不用意に変形するものや、熱処理対象物と反応・融着するものなどは避けることが好ましい。
【０１０２】
なお、荷重の印加に伴い、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面には、凹みができる場合がある。凹みの深さは、通常の加工で表面研磨（研削）により除去できる程度を好ましい範囲とする。このような凹みは、後述する加工工程で除去されることで、最終製品では従来品と同等の高い形状精度を実現できる。
【０１０３】
また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して荷重を印加する際の印加位置については、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に求める特性等に応じて適宜選択すればよい。例えば、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表層部の特定の領域に高残留磁束密度を実現したい場合には、その部分に荷重を印加し熱処理することで、Ｒリッチ相の一部を周囲に移動させその部分の主相を緻密化させればよい。また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表層部の特定の領域に高保磁力を実現したい場合には、その部分から少し離れた部分（例えば、０．５〜１ｍｍ程度離れた部分）に荷重を印加し、熱処理することで、荷重印加部からＲリッチ相の一部を移動させ、目的の箇所にＲリッチ相を多く形成させればよい。
【０１０４】
ここで、本実施形態に係る熱処理対象物への荷重印加の具体的な方法について、時効処理工程において焼結体に荷重印加を行う場合を例に、形態例を挙げて説明する。なお、本実施形態に係る製造方法は、以下に例示する荷重印加の方法に限定されるものではない。
【０１０５】
（形態例１）
図４Ａに、本形態例に係る荷重印加の様子を模式的に表したフローを示す。なお、図４Ｂは、図４Ａに示すフローを、図４Ａ（Ｓ１）に示すＩＢ−ＩＢ線に沿う断面図で表した図である。
【０１０６】
本形態例では、図４Ａ（Ｓ３）に示されるように、焼結体１’の上部に、丸棒２０を設置し、さらにその上部に重し３０を乗せる。
【０１０７】
図４Ａ（Ｓ３）の状態で、熱処理（時効処理）を行うことで、図４Ｂ（Ｓ３）のように、焼結体１’の荷重印加部１１’に存在するＲリッチ相の一部が、その周辺１２’に移動１５’する。
【０１０８】
熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、図４（Ｓ４）に示されるように、丸棒２０に沿った凹みが形成されている場合がある。なお、図４あくまで模式的に示したものであるため、実際に生じる凹みの深さや幅とは、必ずしも一致するものではない。また、凹みの深さや幅は、荷重の大きさや熱処理の温度、時間等によって変わってくる。さらに、このような凹みは、後述する加工工程で除去することができる。
【０１０９】
熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、図４Ｂ（Ｓ４）に示されるように、丸棒２０の直下（凹み）に対応する表層部３において、第１の領域１１が形成されている。第１の領域１１は、中央部４に比べてＲリッチ相の存在割合が低く、一方で主相は緻密化されている。
【０１１０】
さらに、丸棒２０の直下の（凹み）の両脇に対応する表層部３には、第２の領域が形成されている。第２の領域１２は、中央部４に比べてＲリッチ相の存在割合が高い。
【０１１１】
（形態例２）
図５Ａに、本形態例に係る荷重印加の様子を模式的に表したフローを示す。なお、図５Ｂは、図５Ａに示すフローを、図５Ａ（Ｓ１）に示すＩＢ−ＩＢ線に沿う断面図で表した図である。
【０１１２】
図５Ａ（Ｓ３）に示されるように、焼結体１’の上部に、加熱中に反りｈが矯正される治具２１を設置し、さらにその上部に重し３０を乗せる。
【０１１３】
なお、治具２１の反りｈとは、図５Ｂ（Ｓ２）に示されるように、治具２１の厚み方向の反りである。また、このような反りｈは、加熱中に矯正されることで、小さくなる。また、反りｈの大きさは、特に限定されるものではなく、治具２１の変形率等に応じて適宜選択することができる。
【０１１４】
そして、図５Ａ（Ｓ３）の状態で熱処理（時効処理）を行うことにより、図５Ｂ（Ｓ３）に示すように、焼結体１’の荷重印加部１１’に存在するＲが、その周辺１２’に移動１５’する。
【０１１５】
さらに、焼結体１’に接触している治具２１は、熱処理の際の加熱によって変形し、図５Ｂ（Ｓ４）のように焼結体１’への荷重印加面積が増えていく。これに伴い、表層部３’に存在していたＲは、順次荷重印加部１１’の外側に移動していく。
【０１１６】
このようにして得られた熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、図５Ｂ（Ｓ６）に示されるように、荷重が印加されていた表層部３の大部分に第１の領域１１が形成される。さらに、熱処理を伴う荷重印加により移動したＲリッチ相により、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１の両端にＲリッチ相が集中して形成され、第２の領域１２が形成される。このような方法によれば、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の上下両端において高磁束密度を実現したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１を得ることができる。
【０１１７】
なお、このような荷重印加の方法によれば、焼結体１’に接触する治具２１が、熱処理に伴って変形するため、最終的には局所的な荷重がかからない。そのため、このような方法により得られるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面２には、第１の領域１１付近であっても、目視できるような凹凸は残らない。
【０１１８】
さらに、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１の使用の目的によっては、後述する加工工程で、図５Ｂ（Ｓ６）のＣ線に沿って第２の領域を除去することも可能である。このような加工を行うことにより、図５Ｂ（Ｓ７）のように表層部のある１面が第１の領域１１からなるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１が得られる。
【０１１９】
（形態例３）
図６Ａに、本形態例に係る荷重印加の様子を模式的に表したフローを示す。なお、図６Ｂは、図６Ａに示すフローを、図６Ａ（Ｓ１）に示すＩＢ−ＩＢ線に沿う断面図で表した図である。
【０１２０】
本形態例では、図６Ａ（Ｓ２）に示されるように、焼結体１’の上部に、球体２２を設置する。なお、球体２２は鉄球のように重量のある物でもよいし、重量が足りない場合には、さらにその上から（図４Ａのように）重し３０を乗せてもよい。
【０１２１】
図６Ａ（Ｓ２）の状態で、熱処理（時効処理）を行うことで、図６Ｂ（Ｓ２）のように、焼結体１’の荷重印加部１１’に存在するＲリッチ相の一部が、その周辺１２’に移動１５’する。この際、球体２２は、加圧によって移動するＲリッチ相の一部が球体同士の隙間に集中し易いように、適度な間隔で配置することが好ましい。
【０１２２】
このようにして得られた熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、図６Ｂ（Ｓ３）に示されるように、球体２２の直下（凹み）に対応する表層部３において、第１の領域１１が形成されている。また、球体２２の直下の（凹み）の両脇に対応する表層部３には、第２の領域１２が形成されている。すなわち、このような方法によれば、高保磁力を有する第２の領域１２が点在するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１を得ることができる。
【０１２３】
なお、熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、図６Ｂ（Ｓ３）に示されるように、球体２２に沿った凹みが形成される場合があるが、凹みの深さや幅は、荷重の大きさや熱処理の温度、時間等によって調節することができる。
【０１２４】
（形態例４）
図７Ａに、本形態例に係る荷重印加の様子を模式的に表したフローを示す。なお、図７Ｂは、図７Ａに示すフローを、図７Ａ（Ｓ１）に示すＩＢ−ＩＢ線に沿う断面図で表した図である。
【０１２５】
本形態例では、図７Ａ（Ｓ３）に示されるように、焼結体１’の上部に、刃物２３を設置し、さらにその上部に重し３０を乗せる。
【０１２６】
図７Ａ（Ｓ３）の状態で、熱処理（時効処理）を行うことで、図７Ｂ（Ｓ３）のように、焼結体１’の荷重印加部１１’に存在するＲリッチ相の一部が、その周辺１２’に移動１５’する。
【０１２７】
熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１には、図７Ａ（Ｓ４）に示されるように、刃物２３に沿った切込み１７が形成されている。切込み１７の深さや幅は、刃物の肉厚や荷重の大きさ等によって調節することができる。例えば、刃物２３としては、先端の角度１０°程度の物を用いることができる。
【０１２８】
熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、図７Ｂ（Ｓ４）に示すように、表層部３の切込み１７に沿った部分に、第１の領域１１が形成されている。さらに、切込み１５の周辺には、第２の領域１２が形成されている。
【０１２９】
このような切込み１７を有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、その後の加工工程で、切込み１７を利用して、容易に磁石を割断することができる。例えば、図７Ｂ（５Ｓ）に示すように、切込み１７に沿って押さえ４０をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１の一部にあてがい、押さえ４０で押さえていない部分に荷重Ｇをかけることで、Ｃ線に沿って磁石が割断される。さらに、割断面を適度に研磨することで、第１の領域を除去することにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の両端において高保磁力を実現したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１を得ることができる。
【０１３０】
なお、図７Ａ、Ｂでは、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１の上面にのみ切込み１７を入れた例を示したが、上面の切込みに対応して下面に切込みを入れてもよい。上下面に切込みを入れることにより、より割断し易くなる。
【０１３１】
従来、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を割断する際には、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面にレーザー加工や浅溝加工により切込みを形成するのが一般的であった。しかし、このような加工の場合、加工工程を別途設ける必要があり、工数、設備が増加し煩雑であった。これに対し、上記本形態例によれば、特別の加工工程や設備の導入を行わずに容易に切込みを形成することができ、レーザー加工や浅溝加工に比べて特にコストの面で優れている。
【０１３２】
また、レーザー加工の場合、レーザーの熱によりＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の組織が変化することがあり、切込み部分の磁気特性（例えば、残留磁束密度や保磁力、角型比（Ｈｋ／ＨｃＪ））が劣化する問題があった。しかし、上記本形態例によれば、磁気特性を悪化させることは少ない。
【０１３３】
本実施形態では、以上のようにして得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して、必要に応じて、さらに以下の処理を行ってもよい。
［加工工程］
必要に応じて、得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を所望の形状に加工する工程を有してもよい。加工方法は、例えば切断、研削などの形状加工や、バレル研磨などの面取り加工などが挙げられる。
【０１３４】
［粒界拡散工程］
加工されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の粒界に対して、重希土類元素を拡散させる工程を有してもよい。粒界拡散は、塗布または蒸着等により重希土類元素を含む化合物をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に付着させた後、熱処理を行うことにより、実施することができる。これにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の保磁力をさらに向上させることができる。
【０１３５】
［表面処理工程］
以上の工程により得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、めっきや樹脂被膜や酸化処理、化成処理などの表面処理を施してもよい。これにより、耐食性をさらに向上させることができる。
【０１３６】
なお、本実施形態では、加工工程、粒界拡散工程、表面処理工程を行っているが、これらの各工程は必ずしも行う必要はない。
【０１３７】
また、粒界拡散工程を行う場合は、前述の時効処理工程を省略し、粒界拡散工程において時効処理工程を兼ねることができる。この場合、粒界拡散工程のみで荷重印加すればよく工程を少なくすることができる。
【０１３８】
なお、以上の方法により得られた本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、着磁することにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石製品となる。
【０１３９】
すなわち、このようにして得られる本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表層部に、所望の条件で第１の領域が形成されているため、所望の磁気特性（例えば、残留磁束密度等）を有する。
【０１４０】
また、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、その表層部に、所望の条件で第１の領域と第２領域とが混在して形成されている場合には、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の残留磁束密度と保磁力とを同時に向上させることができる。さらに、表層部における第１の領域と第２領域との存在密度や、偏在条件を調整することにより、所望の残留磁束密度と保磁力の組合せを実現することができる。
【０１４１】
このようにして得られる本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、モータなど回転機用の磁石に用いた場合、耐食性が高いため長期に渡って使用することができ、信頼性の高い磁石を得ることができる。本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、例えば、ロータ表面に磁石を取り付けた表面磁石型（Surface  Permanent  Magnet：ＳＰＭ）モータ、インナーロータ型のブラシレスモータのような内部磁石埋込型（Interior  Permanent  Magnet：ＩＰＭ）モータ、ＰＲＭ（Permanent  magnet  Reluctance  Motor）などの磁石として好適に用いられる。具体的には、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、ハードディスクドライブのハードディスク回転駆動用スピンドルモータやボイスコイルモータ、電気自動車やハイブリッドカー用モータ、自動車の電動パワーステアリング用モータ、工作機械のサーボモータ、携帯電話のバイブレータ用モータ、プリンタ用モータ、発電機用モータ等の用途として好適に用いられる。
【０１４２】
なお、本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の範囲内で種々に改変することができる。
【実施例】
【０１４３】
以下、本発明を、さらに詳細な実施例に基づき説明するが、本発明は、これら実施例に限定されない。
【０１４４】
（製造例１）
成形体の製造
まず、３１．０Ｎｄ−０．９７Ｂ−１．０Ｃｏ−０．２Ｃｕ−０．２Ｇａ−０．２Ｚｒ−０．２Ａｌ−残部Ｆｅ（質量％）を満足するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が得られるように、ストリップキャスティング法により原料合金を準備した。
【０１４５】
次いで、原料合金に対して室温で水素を吸蔵させた後、Ａｒガス雰囲気下で、６００℃、１時間の脱水素を行う水素粉砕処理（粗粉砕）を行った。
【０１４６】
次に、原料合金に対して、水素粉砕後微粉砕を行う前に粗粉砕粉末に粉砕助剤として、オレイン酸アミド０．１質量％を添加し、ナウタミキサを用いて混合した。その後、Ｎ２ガスを使用するジェットミルを用いて微粉砕を行い、平均粒径が４．０μｍ程度の微粉砕粉末とした。
【０１４７】
得られた微粉砕粉末を、電磁石中に配置された金型内に充填し、１２００ｋＡ／ｍの磁場を印加しながら５０ＭＰａの圧力を加える磁場中成形を行い、成形体を得た。
【０１４８】
（製造例２）
２９．０Ｎｄ−２．０Ｄｙ−０．９７Ｂ−１．０Ｃｏ−０．２Ｃｕ−０．２Ｇａ−０．２Ｚｒ−０．２Ａｌ−残部Ｆｅ（質量％）を満足するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が得られるように、原料合金を準備した以外は、製造例１と同様の方法により、成形体を得た。
【０１４９】
（実施例１）
製造例１で得られた成形体を、１０６０℃で１２時間焼結し、焼結体１’を得た。その後、焼結体１’を３０×１０×５ｍｍのサイズに加工した。
【０１５０】
次に、所定のサイズに加工した焼結体１’を平らなトレー上に乗せて、図４Ａ（Ｓ３）に示すような配置で、２本の丸棒２０と、重し３０を配置した。丸棒２０は、Ｍｏ製で、直径３ｍｍ、長さ１５ｃｍ、重さ１ｇであった。また、重し３０は、６００ｇであった。
【０１５１】
図４Ａ（Ｓ３）に示す状態で、焼結体１’に対して、９３０℃、６時間で第１の時効処理を、続けて、５３０℃、２時間で第２の時効処理を、それぞれＡｒガスフロー中で行った。
【０１５２】
熱処理後、重し３０と丸棒２０を取り除き、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１（３０ｍｍ×１０ｍｍ×５ｍｍ）を得た。なお、丸棒２０と、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１との間で、融着などは確認されなかった。
【０１５３】
（実施例２）
図４Ａ（Ｓ３）に示す重し３０の重量を４００ｇとし、さらに、第１の時効処理条件を８３０℃、２４時間とした以外は、実施例１と同様の方法により、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１を得た。なお、丸棒２０と、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１との間で、融着などは確認されなかった。
【０１５４】
（実施例３）
平らなトレー上に、製造例１で得られた成形体を準備し、図４Ａ（Ｓ３）に示すような配置で、成形体１’上に、２本の丸棒２０と、重し３０を配置した。丸棒２０は、Ｍｏ製で、直径３ｍｍ、長さ３０ｍｍ、重さ２ｇであった。また、重し３０の重さは、６００ｇであった。
【０１５５】
図４Ａ（Ｓ３）に示す状態で、１０１０℃、１時間焼結し、その後重し３０と丸棒２０を取り除き、焼結体１を得た。なお、丸棒２０と、焼結体１との間で、わずかに融着が確認された。
【０１５６】
さらに、焼結体１に対して、９３０℃、６時間で第１の時効処理を、続けて、５３０℃、２時間で第２の時効処理を、それぞれＡｒガスフロー中で行い、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１（３０ｍｍ×１０ｍｍ×５ｍｍ）を得た。
【０１５７】
（比較例１）
図４Ａ（Ｓ３）に示す重し３０を用いない（荷重をかけない）以外は、実施例１と同様の方法により、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１を得た。なお、丸棒２０と、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１との間で、融着などは確認されなかった。
【０１５８】
次に、実施例１〜３および比較例１で得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１の断面（図４Ｂ（Ｓ４）に対応）をＳＥＭで観察した。図８および９に、実施例１および比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の断面の様子（ＳＥＭ観察によるＣＯＭＰＯ像）をそれぞれ示す。図８および９の画像中、白く見える領域がＲリッチ相（主に粒界３重点）である。なお、図８の表層部（丸棒直下）画像で、上面に見えている白い部分は、主にＲの酸化物からなる変質層であるが、本発明において着目されるのは正常部であり、中央部との比較は正常部で行っている。また、荷重印加が行われていない比較例１では、図９に示されるように、変質部は形成されていない。また、実施例２および３は、実施例１と同様であった。
【０１５９】
図８に示されるように、実施例に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石では、丸棒２０の直下に対応する箇所において、中心付近の組織よりも、Ｒリッチ相の割合が少ない様子が観察された。一方、丸棒２０の周囲に対応する箇所では、中心付近の組織よりもＲリッチ相の割合が多い様子が観察された。これに対して、荷重の印加を行っていない、比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石では、表層部と中央部とで組織に大きな違いは観察されなかった。
【０１６０】
次に、実施例１〜３および比較例１で得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１について、以下の条件で保磁力およびＲ（Ｎｄ）の含有比率の測定を行った。測定は、図２（Ａ）に示す観測点Ａ〜Ｃの３カ所について行った。結果を表１に示す。なお、観測点Ａは、荷重印加部（丸棒直下１１）に、観測点Ｂは、荷重印加部の周囲（丸棒周囲１２）に、観測点Ｃは、荷重の影響を受けない箇所（Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の中央部４）にそれぞれ対応する。比較例１については、観測点Ａ，Ｂの区別が存在しないため、表層部の隣接する個所を評価した。
【０１６１】
保磁力
保磁力の測定は、パルスＢＨトレーサーによって行った。なお、測定用サンプルは、各Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、図２（Ａ）に示す観測点Ａ〜Ｃの３カ所を、１ｍｍ×５ｍｍ×１ｍｍ（５ｍｍは図８および９に示すＳＥＭ画像の奥行き方向）で切り出して準備した。
【０１６２】
Ｒの含有比率
Ｒの含有比率の測定として、各観測点におけるＮｄの含有率を、誘導結合プラズマ発光分光分析（ＩＣＰ分析）によって測定した。なお、測定用サンプルは、上述の保磁力の測定で用いたサンプルを使用した。
【０１６３】
【表１】
0006421551.tif 000002
【０１６４】
表１に示されるように、実施例１〜３では、観測点Ａ、ＢおよびＣにおける磁気特性（保磁力）および組成（特にＲの含有比率）に違いあることが確認された。また、比較例１では、各観測点における磁気特性および組成はほとんど違いがないことが確認された。
【０１６５】
これらの結果は、ＳＥＭ画像において、荷重を印加して熱処理を行って得られた実施例１〜３のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石で、荷重印加部（丸棒直下）とその周囲（丸棒周囲）、および荷重の影響を受けない箇所（Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の中央部）とで、組織（主にＲリッチ相の比率）に違いが生じていたこととも一致する。また、比較例１では、ＳＥＭ画像において、比較的均質な組織が観察されたこととも一致する。
【０１６６】
さらに、実施例に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について詳しく見てみると、荷重の影響を受けていないＣ点に比べて、荷重印加部に対応するＡ点ではＲ（Ｎｄ）の含有比率が少なく、保磁力も低めであった。また、ＳＥＭ画像では、荷重印加部（Ａ点に対応）では、Ｒリッチ相が少なかった。
【０１６７】
さらに、荷重印加部の周囲に対応するＢ点では、荷重の影響を受けていないＣ点に比べて、Ｒ（Ｎｄ）の含有比率は高く、保磁力も高かった。また、ＳＥＭ画像でも、荷重印加部の周囲は、Ｒリッチ相が多く観察されていた。
【０１６８】
これらの結果を総合的に勘案すると、荷重印加部の周囲（Ｂ点に対応）では中央部（Ｃ点に対応）よりもＲリッチ相が多いと考えることができる。すなわち、本実施例に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、表層部において、中央部よりもＲリッチ相の存在比率が高い第２の領域をさらに有しているといえる。
【０１６９】
このように、本実施例によれば、簡易な方法で、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に所望の保磁力分布を形成することができる。
【０１７０】
（実施例４）
製造例２で得られた成形体を、１０７０℃で１２時間焼結し、焼結体１‘を得た。その後、焼結体１’を３０×１０×５ｍｍのサイズに加工した。
【０１７１】
次に、所定のサイズに加工した焼結体１’を平らなトレー上に乗せて、図５Ａ（Ｓ３）に示すような配置で、加熱中に反りが補正される治具２１と、重し３０を配置した。加熱中に反りが矯正される治具２１は、ＳＵＳ製で、平板サイズが３５×１５×１ｍｍであり、図５Ｂ（Ｓ２）に示す反りｈが３ｍｍであり、重さが４ｇであった。また、重し３０は、６００ｇであった。
【０１７２】
図５Ａ（Ｓ３）に示す状態で、９００℃、１．５時間の第１の時効処理を行い、その後、第２の時効処理を５３０℃、１．５時間、ともにＡｒガスフロー中で行った。
【０１７３】
熱処理後、治具２１と重し３０を取り除き、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１（３０ｍｍ×１０ｍｍ×５ｍｍ）を得た。なお、治具２１と、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１との間で、融着などは確認されなかった。
【０１７４】
さらに得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１に対し、面研磨を行い、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面を５０μｍの厚さで除去し、表面に凹凸のない磁石体とした。
【０１７５】
このようにして得られた研磨処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１について、実施例１と同様の方法でＳＥＭ画像による断面観察を行った。その結果、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１の表層部では、中心付近の組織に比べて、Ｒリッチ相の割合が少なかった。
【０１７６】
このようなＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１について、図２（Ｂ）に示すＡおよびＣ点について、実施例１と同様の方法で、保磁力、残留磁束密度およびＲ（Ｎｄ）の含有率の測定を行った。なお、観測点Ａは荷重印加部（治具２１の接触部分の直下１１）に、観測点Ｃは荷重の影響を受けない箇所（Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の中央部４）に対応する。また、残留磁束密度は、保磁力の測定と同様にパルスＢＨトレーサーにより測定した。結果を表２に示す。
【０１７７】
【表２】
0006421551.tif 000003
【０１７８】
表２に示されるように、観測点Ａでは、観測点Ｃに比べて、Ｒ（Ｎｄ）の含有率が低く、このことはＳＥＭ画像で、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１の表層部が、中心付近の組織に比べて、Ｒリッチ相の体積比率が少なかったこととも一致する。
【０１７９】
このように表層部Ａは、中央部Ｃに比べて、残留磁束密度は高かった。このことは、ＳＥＭ画像で、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１表層部の組織が、中心付近の組織に比べて、Ｒリッチ相が少なく、主相が密であったこととも一致する。
【符号の説明】
【０１８０】
１…Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石
２…表面
３…表層部
４…中央部
７…粒子（主相）
８…二粒子界面（粒界）
９…三重点（粒界）
１１…第１の領域
１２…第２の領域
１７…切込み
１’…熱処理対象物（焼結体あるいは成形体）
２’…表面
３’…表層部
４’…中央部
１０’…荷重
１１’…荷重印加部
１２’…荷重印加部１１’の周囲
１５’…ＲまたはＲリッチ相の移動
２０…丸棒
２１…加熱中に反りが補正される治具
２２…球体
２３…刃物
３０…重し
４０…押さえ
【図１】
0006421551.tif 000004
【図２】
0006421551.tif 000005
【図３】
0006421551.tif 000006
【図４Ａ】
0006421551.tif 000007
【図４Ｂ】
0006421551.tif 000008
【図５Ａ】
0006421551.tif 000009
【図５Ｂ】
0006421551.tif 000010
【図６Ａ】
0006421551.tif 000011
【図６Ｂ】
0006421551.tif 000012
【図７Ａ】
0006421551.tif 000013
【図７Ｂ】
0006421551.tif 000014
【図８】
0006421551.tif 000015
【図９】
0006421551.tif 000016