(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板と、
前記基板上にメッシュ状に配置され、めっき触媒またはその前駆体と相互作用する官能基を有するパターン状被めっき層と、
前記パターン状被めっき層上に配置され、複数の金属細線が交差してなるメッシュ状の金属層とを有し、
前記パターン状被めっき層の平均厚みが０．０５〜１００μｍであり、
前記金属層の平均厚みが０．０５〜０．５μｍであり、
前記金属層のメッシュを構成する金属細線の交点部における平均交点太り率が１．６以下である、導電性フィルム。
平均交点太り率：１００か所の前記金属細線の交点部での交点太り率をそれぞれ算出して、それらを算術平均して得られる平均値。
交点太り率＝Ｃｗ／（１．４１４２×Ｌｗ）
Ｃｗは、前記金属細線の交点部に内接する円を描いたとき、前記円の直径を表す。Ｌｗは、前記金属細線の平均線幅を表す。
【請求項２】
前記金属細線の平均線幅が５μｍ以下である、請求項１に記載の導電性フィルム。
【請求項３】
前記パターン状被めっき層が、前記基板上に以下の化合物Ｘまたは組成物Ｙを含む被めっき層形成用層を形成して、真空下にて、前記被めっき層形成用層とフォトマスクとを密着させて、前記被めっき層形成用層に対してメッシュ状に露光処理を施して形成される層である、請求項１または２に記載の導電性フィルム。
化合物Ｘ：めっき触媒またはその前駆体と相互作用する官能基、および、重合性基を有する化合物
組成物Ｙ：めっき触媒またはその前駆体と相互作用する官能基を有する化合物、および、重合性基を有する化合物を含む組成物
【請求項４】
前記金属層が、前記パターン状被めっき層にめっき触媒またはその前駆体を付与して、前記めっき触媒またはその前駆体が付与されたパターン状被めっき層に対してめっき処理を行い形成される層である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の導電性フィルム。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の導電性フィルムを含む、タッチパネルセンサー。
【請求項６】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の導電性フィルムを含む、タッチパネル。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、導電性フィルム、タッチパネルセンサー、および、タッチパネルに関する。
【背景技術】
【０００２】
基板上に導電性細線が形成された導電性フィルムは、種々の用途に使用されており、特に、近年、携帯電話や携帯ゲーム機器等へのタッチパネルの搭載率の上昇に伴い、タッチパネルセンサー用の導電性フィルムの需要が急速に拡大している。
導電性フィルムとしては、例えば、特許文献１において、金属製の細線（金属細線）によるメッシュパターンを有する導電部を備える導電性フィルムが開示されている。特許文献１には、上記導電部の製造方法が複数記載されており、その一例として、透明基体上に、めっき触媒またはその前駆体と相互作用する官能基を含む被めっき層を塗布し、その後、露光・現像した後にめっき処理して金属部を被めっき層上に形成させる態様が例示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１２−１６３９５１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
一方で、特許文献１においては、上述した被めっき層を使用した態様は例示されているに過ぎず、具体的に実証はされていない。
本発明者らは、特許文献１に記載される方法（特開２００６−１３５２７１号公報）に従って、金属細線からなるメッシュパターンを形成すべく、メッシュ状の被めっき層を形成し、その後、めっき処理を実施してメッシュ状の金属部を形成したところ、メッシュパターンを構成する金属細線が交差している交点部が、金属細線の幅よりも太くなることを知見した。このような交点部での太りがあると、金属配線の金属色（色味）がより強く出るなど、金属配線が視認しやすくなってしまい、好ましくない。
このような交点部の太りを抑制する手段として、めっき処理の際に析出するめっき量を低減させる方法もある。しかしながら、この方法では、形成される金属細線の導電特性が低下してしまう。
【０００５】
本発明は、上記実情に鑑みて、金属細線から構成されたメッシュ状の金属層を有し、金属細線の視認が抑制され、かつ、金属層の導電特性が優れる導電性フィルムを提供することを課題とする。
また、本発明は、上記導電性フィルムを含むタッチパネルセンサーおよびタッチパネルを提供することも課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、従来技術の問題点について鋭意検討を行ったところ、メッシュ状の金属層が所定のパラメータを満たすことにより、上記課題を解決できることを見出した。
つまり、本発明者らは、以下の構成により上記課題が解決できることを見出した。
【０００７】
（１）  基板と、
基板上にメッシュ状に配置され、めっき触媒またはその前駆体と相互作用する官能基を有するパターン状被めっき層と、
パターン状被めっき層上に配置され、複数の金属細線が交差してなるメッシュ状の金属層とを有し、
パターン状被めっき層の平均厚みが０．０５〜１００μｍであり、
金属層の平均厚みが０．０５〜０．５μｍであり、
金属層のメッシュを構成する金属細線の交点部における平均交点太り率が１．６以下である、導電性フィルム。
平均交点太り率：１００か所の金属細線の交点部での交点太り率をそれぞれ算出して、それらを算術平均して得られる平均値。
交点太り率＝Ｃｗ／（１．４１４２×Ｌｗ）
Ｃｗは、金属細線の交点部に内接する円を描いたとき、円の直径を表す。Ｌｗは、金属細線の平均線幅を表す。
（２）  金属細線の平均線幅が５μｍ以下である、（１）に記載の導電性フィルム。
（３）  パターン状被めっき層が、基板上に後述する化合物Ｘまたは組成物Ｙを含む被めっき層形成用層を形成して、真空下にて、被めっき層形成用層とフォトマスクとを密着させて、被めっき層形成用層に対してメッシュ状に露光処理を施して形成される層である、（１）または（２）に記載の導電性フィルム。
（４）  金属層が、パターン状被めっき層にめっき触媒またはその前駆体を付与して、めっき触媒またはその前駆体が付与されたパターン状被めっき層に対してめっき処理を行い形成される層である、（１）〜（３）のいずれかに記載の導電性フィルム。
（５）  （１）〜（４）のいずれかに記載の導電性フィルムを含む、タッチパネルセンサー。
（６）  （１）〜（４）のいずれかに記載の導電性フィルムを含む、タッチパネル。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、金属細線から構成されたメッシュ状の金属層を有し、金属細線の視認が抑制され、かつ、金属層の導電特性が優れる導電性フィルムを提供することができる。
また、本発明は、上記導電性フィルムを含むタッチパネルセンサーおよびタッチパネルを提供することもできる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】（Ａ）は、従来技術の導電性フィルム中の金属細線が交差している交点部の拡大平面図である。（Ｂ）は、本発明の導電性フィルム中の金属細線が交差している交点部の拡大平面図である。
【図２】（Ａ）は、従来技術の露光処理の方法を説明する概念図である。（Ｂ）は、本発明で実施される露光処理の方法を説明する概念図である。
【図３】本発明の導電性フィルムの製造方法の好適実施態様を工程順に示す断面図である。
【図４】パターン状被めっき層付き基板の上面図である。
【図５】（Ａ）は、導電性フィルムの上面図である。（Ｂ）は、（Ａ）中のＢ−Ｂ線での切断図である。（Ｃ）は、（Ａ）中のＸ領域の拡大上面図であり、平均交点太り率を説明するための図である。（Ｄ）は、金属細線の一態様である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下に、本発明の導電性フィルム、タッチパネルセンサー、および、タッチパネルについて詳述する。なお、本明細書において「〜」を用いて表される数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値を下限値および上限値として含む範囲を意味する。
本発明の導電性フィルムの従来技術と比較した特徴点としては、後述する平均交点太り率が所定値以下である点が挙げられる。以下、図１を用いてより詳細に詳述する。
本発明者らは、従来技術において所望の効果が得られない原因について検討を行ったところ、金属細線の交点部においてその線幅が大きくなっているためであることを知見している。より具体的には、図１（Ａ）に示すように、従来技術（特許文献１）に記載の方法で得られる導電性フィルムにおいては、金属細線１００が交差している交点部１０２においてその線幅が大きくなり、その結果、金属細線が視認しやすくなってしまっていた。
それに対して、本発明の導電性フィルムにおいては、後段で詳述する平均交点太り率が所定値以下であり、これは図１（Ｂ）に示すように、金属細線１０４の交差している交点部１０６において線幅が大きくなることが抑制されることを意図している。
本発明において、上記のような所定値以下の平均交点太り率が得られる理由としては、後段で詳述するように、パターン状被めっき層を形成する際に、真空下にて、被めっき層形成用層とフォトマスクとを真空下にて密着させた状態で露光処理を実施している点が挙げられる。
より具体的には、本発明者らは、従来技術において上述したような交点部の線幅が大きくなってしまう原因として、パターン状被めっき層を形成する際の露光処理の方法が影響していることを知見している。図２（Ａ）に示すように、露光処理の際に、基板１２上に配置された被めっき層形成用層１４とフォトマスク１６との間が空いていると、照射された光がフォトマスク１６の開口部１６ａを通過した後で、被めっき層形成用層１４に到達する前に広がってしまい、所定の開口幅よりも広い面積が露光されてしまう。特に、交点部においてはその現象が顕著に起こる。そのため、パターン状被めっき層のメッシュの交点においては、メッシュを構成する線の線幅より大きな被めっき層が残存してしまい、交点部上に形成される金属層の面積も広がってしまう。それに対して、本発明においては、図２（Ｂ）に示すように、真空下にて、被めっき層形成用層１４とフォトマスク１６とが密着するように露光処理を実施するため、上記のような露光の広がりが抑制され、結果として、交点部において被めっき層が余分に残存することが抑制される。そのため、交点部において、めっき処理を施した後、金属層の面積が広がることが抑制される。
【００１１】
以下では、導電性フィルムの製造方法について詳述し、その後、導電性フィルムについて詳述する。
本発明の導電性フィルムを製造する方法は特に制限されないが、所定の特性の導電性フィルムを効率よく製造できる点で、基板上にパターン状被めっき層を形成する工程（パターン状被めっき層形成工程）と、パターン状被めっき層上に金属層を形成する工程（金属層形成工程）とを有することが好ましい。以下、各工程の手順について詳述する。
【００１２】
＜＜パターン状被めっき層形成工程（以後、工程Ｘとも称する）＞＞
工程Ｘは、基板上にパターン状被めっき層を形成する工程である。より具体的には、工程Ｘは、基板上に被めっき層の前駆体層である被めっき層形成用層を形成する工程Ｘ１と、露光処理を実施する工程Ｘ２と、現像処理を実施する工程Ｘ３とを含む。
以下、工程Ｘ１〜工程Ｘ３に関して、図面を参照しながら詳細に説明する。
【００１３】
＜工程Ｘ１＞
工程Ｘ１は、基板上に被めっき層形成用層を形成する工程である。被めっき層形成用層とは、後述する被めっき層の前駆体層に該当する。
図３は、パターン状被めっき層形成工程の一例を模式的に示す断面図である。図３（Ａ）は、被めっき層形成用層１４の形成状態の一例を模式的に示す断面図であり、被めっき層形成用層１４は基板１２の上（直上）に配置されている。
図３（Ａ）の例では、基板１２の全面に被めっき層形成用層１４が付与されているが、これに限定されず、基板１２の表面の一部の領域に被めっき層形成用層１４が形成されていてもよい。
以下では、まず、本工程Ｘ１で使用される材料について詳述し、その後、工程Ｘ１の手順について詳述する。
【００１４】
（基板）
基板１２の種類は特に制限されず、例えば、絶縁基板が挙げられ、より具体的には、樹脂基板、セラミック基板、ガラス基板などを使用することができる。
基板１２の厚み（ｍｍ）は特に制限されないが、取り扱い性および薄型化のバランスの点から、０．０１〜１ｍｍが好ましく、０．０２〜０．５ｍｍがより好ましい。
また、基板１２は、光を適切に透過することが好ましい。具体的には、基板１２の全光線透過率は、８５〜１００％であることが好ましい。
【００１５】
基板１２は、枚葉（単票）であってもよいし、長尺状（連続体）であってもよい。例えば、基板１２として長尺状のフィルムを用いる場合には、後述するパターン状被めっき層２２の形成後に、パターン状被めっき層２２の形成面を内側にして長尺状のフィルムを巻き取って、ロール状にする場合がある。
【００１６】
（工程Ｘ１の手順）
被めっき層形成用層を基板上に付与する方法は特に制限されず、例えば、公知の方法（例えば、スピンコート、ダイコート、ディップコートなど）にて被めっき層形成用組成物を基板上に付与（塗布）する方法が挙げられる。なお、被めっき層形成用組成物の詳細については後述する。
また、取り扱い性や製造効率の観点からは、被めっき層形成用組成物の付与後に、必要に応じて乾燥処理を行って残存する溶剤を除去してもよい。
なお、乾燥処理の条件は特に制限されないが、生産性がより優れる点で、室温（２０℃）〜２２０℃（好ましくは５０〜１２０℃）で、１〜３０分間（好ましくは１〜１０分間）実施することが好ましい。
【００１７】
被めっき層形成用層の平均厚みは特に制限されないが、後述する所定の平均厚みのパターン状被めっき層が得られればよく、例えば、０．０５〜１００μｍが好ましい。
上記被めっき層形成用層の平均厚みは、被めっき層形成用層の任意の１０点の厚みを測定して、算術平均した値である。
【００１８】
＜工程Ｘ２＞
工程Ｘ２は、上記被めっき層形成用層とフォトマスクとを真空下で密着させて、上記被めっき層形成用層に対してパターン状（メッシュ状）に露光処理を行う工程である。
このように真空下で露光処理を行うことにより、上述した効果の他に、被めっき層形成層の重合時の酸素阻害を低減でき、硬化性に優れたパターン状被めっき層を得られるという利点もある。
図３（Ｂ）は、被めっき層形成用層１４に対する露光処理の一例を模式的に示す断面図である。図３（Ｂ）に示すように、被めっき層形成用層１４は、露光処理により、メッシュ状の開口部１６ａを有するフォトマスク１６の開口部１６ａを通過して光の照射された部分である露光領域（露光部分）１８と、光の照射されていない部分である未露光領域（未露光部分）２０と、を有するものとなる。なお、露光はメッシュ状になされる。より具体的には、後述する図４（Ａ）に示すようなメッシュ状のパターン状被めっき層が形成されるべき領域に露光処理が施される。
【００１９】
被めっき層形成用層１４とフォトマスク１６とは、真空下で密着させた状態で露光処理がなされる。
被めっき層形成用層１４とフォトマスク１６とを真空下で密着させる方法としては、例えば、公知の真空機構（例えばロータリーポンプなどの真空ポンプ）を有する装置を用いて行うことができる。
ここで、本発明における真空とは、標準大気圧より圧力が低い状態を表す負圧を含む概念である。具体的には、本発明における真空時の圧力としては、２００Ｐａ以下であることが好ましく、１５０Ｐａ以下であることがより好ましく、０．０１〜１００Ｐａであることがさらに好ましい。
【００２０】
露光処理では、使用される被めっき層形成用層の材料に応じて最適な波長の光での露光が実施されるが、例えば、ＵＶ（紫外光）ランプ、可視光線などによる光照射機構を備えた照射装置等が用いられる。光源としては、例えば、水銀灯、メタルハライドランプ、キセノンランプ、ケミカルランプ、カーボンアーク灯等がある。また、電子線、Ｘ線、イオンビーム、遠赤外線なども使用可能である。
露光処理に用いられる光照射機構としては、形成される被めっき層形成用層のパターン精度がより向上するという点から、平行光露光機を用いることが好ましい。
露光処理において照射する光の波長としては、より微細なパターンが形成できるという観点から、３００ｎｍ以下であることが好ましく、２００〜２７０ｎｍであることがより好ましい。
露光時間としては、被めっき層形成用層の材料の反応性および光源により異なるが、通常、１０秒〜５時間の間である。露光エネルギーとしては、１０〜８０００ｍＪ程度であればよく、好ましくは５０〜３０００ｍＪの範囲である。
【００２１】
このような露光処理を行う工程として、真空機構および露光機構の両方を有する装置を用いて行う場合の一例を示す。
まず、被めっき層形成用層１４とフォトマスク１６とを積層し（接触させて）、これを真空機構（真空ポンプなど）および露光機構を備えた装置のチャンバー内に載置した後、真空機構を作動させてチャンバー内を真空状態にする。これにより、被めっき層形成用層１４とフォトマスク１６とが真空下で密着する。
次いで、真空状態を保ったまま露光機構を作動させて、フォトマスク１６の上部から、被めっき層形成用層１４に向かって光を照射する露光処理を実行する。これにより、被めっき層形成用層１４には、フォトマスク１６の開口部１６ａを通過して光の照射された部分である露光部分１８と、フォトマスク１６により光の照射されていない部分である未露光部分２０と、からなる露光パターンが形成される。
【００２２】
フォトマスク１６の種類は特に制限されず、例えば、ガラスマスク（ガラスの表面がクロム膜で被覆されたクロムマスクや、ガラスの表面がゼラチンとハロゲン化銀とを含む膜で被覆されたエマルジョンマスクなど）、フィルムマスク（ポリエステルフィルム）などの公知のマスクを用いることができる。これらの中でも、真空下における被めっき層形成用層１４との密着性に優れるという点から、ガラスマスクであることが好ましい。
フォトマスクの厚みとしては、特に制限されないが、例えば、２０〜５００ｍｍであることが好ましく、２０〜１５０ｍｍであることがより好ましい。
【００２３】
フォトマスク１６の開口部１６ａの形状は、上述したように、メッシュ状（メッシュパターン状）である。メッシュの形状は、後述する所定のパターン状被めっき層の形状と同じであり、詳細は後段で詳述する。
【００２４】
工程Ｘ２は、上記露光処理後にマスクを取り除く工程を有してもよい。
図３（Ｃ）は、上記露光処理後であって後述する現像処理前に、フォトマスク１６を取り除く様子を模式的に示す図である。図３（Ｃ）の例では、フォトマスク１６を除去するタイミングとして、後述する現像処理前に行う場合を示したが、これに限定されず、現像処理と同時に行ってもよいし、現像処理の後に行ってもよい。
フォトマスク１６の除去は、上述した露光処理後に真空状態を脱した状態（例えば、大気圧下）で行うことが好ましい。フォトマスク１６を除去する方法としては、特に限定されず、公知の方法を用いて行えばよい。
【００２５】
＜工程Ｘ３＞
工程Ｘ３は、上記被めっき層形成用層の現像処理を行って、パターン状被めっき層を形成する工程である。本工程を実施することにより、基板と、基板上に配置されたパターン状被めっき層とを有するパターン状被めっき層付き基板が得られる。
図３（Ｄ）は、現像処理によってパターン状被めっき層を形成した状態の一例を模式的に示す断面図である。また、図４は、工程Ｘ３により得られたパターン状被めっき層付き基板５０の上面図であり、図４中のＡ−Ａ線での切断図が図３（Ｄ）に該当する。図４に示すように、パターン状被めっき層付き基板５０は、基板１２と、パターン状被めっき層２２とを有する。パターン状被めっき層２２は、細線状の被めっき層（細線部）と、開口部２４（本図例では、略菱形）とによるメッシュパターンを有する。
パターン状被めっき層２２の構成については、後段で詳述する。
【００２６】
図３（Ｄ）の例では、現像処理が、被めっき層形成用層１４のうち未露光部分２０（図３（Ｃ）参照）を除去する処理である場合を示す。これにより、露光部分１８がパターニングされて、パターンの開口部１６ａと同等の形状を有するパターン状被めっき層２２が得られる。このように、図３（Ｄ）の例は、被めっき層形成用層１４が、いわゆるネガ型の被めっき層形成用組成物を用いて形成された場合を示すものである。
なお、被めっき層形成用層は、ポジ型の被めっき層形成用組成物を用いて形成された場合であってもよく、その場合、現像処理により露光部分が除去されて、未露光部が残存して、メッシュ状のパターン状被めっき層が形成される。
【００２７】
現像処理の方法としては特に制限されないが、露光処理後の被めっき層形成用層１４を現像液（アルカリ性溶液や有機溶剤など）で浸漬させる方法や、現像液を被めっき層形成用層１４の表面に塗布する方法等が挙げられるが、浸漬する方法が好ましい。浸漬する方法の場合、浸漬時間としては生産性・作業性などの観点から、１分から３０分程度が好ましい。
【００２８】
上記のようにして得られたパターン状被めっき層２２の表面の接触角は、９０〜１２０°であることが好ましく、１００〜１２０°であることがより好ましく、１０５〜１２０°であることがさらに好ましい。接触角が上記範囲内にあることで、露光処理後におけるフォトマスク１６との剥離性がより向上したり、フォトマスク１６に対する被めっき層形成用層１４の付着をより抑制できる。
本発明におけるパターン状被めっき層の接触角は、水との接触角を意味し、測定方法として接線法を用いて測定される。
【００２９】
＜被めっき層形成用組成物＞
上記被めっき層形成用層は、界面活性剤を含有する被めっき層形成用組成物を用いて形成されることが好ましい。以下、被めっき層形成用組成物に含まれる成分および含まれ得る成分について詳述する。
【００３０】
（界面活性剤）
本発明の被めっき層形成用組成物は、界面活性剤を含有することが好ましい。これにより、本発明のパターン状被めっき層の製造方法においては、被めっき層形成用層に含まれる界面活性剤の作用により、露光処理後のフォトマスクの除去が容易に行われ、被めっき層形成用層の一部がフォトマスクに付着することも抑制できる。また、マスクの汚染も抑制できるので、フォトマスクの洗浄回数を減らしたり無くしたりできるというプロセス上の利点もある。
【００３１】
界面活性剤としては、フッ素系界面活性剤、ノニオン系界面活性剤、カチオン系界面活性剤、アニオン系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤などの各種界面活性剤を使用できる。これらの中でも、上記効果が一層発揮されるという点から、フッ素系界面活性剤およびシリコーン系界面活性剤であることが好ましく、フッ素系界面活性剤であることがより好ましい。界面活性剤は、１種のみを用いてもよいし、２種類以上を組み合わせてもよい。
【００３２】
フッ素系界面活性剤としては、例えば、Ｗ−ＡＨＥ、Ｗ−ＡＨＩ（以上、富士フイルム（株）製）、メガファックＦ１７１、同Ｆ１７２、同Ｆ１７３、同Ｆ１７６、同Ｆ１７７、同Ｆ１４１、同Ｆ１４２、同Ｆ１４３、同Ｆ１４４、同Ｒ３０、同Ｆ４３７、同Ｆ４７５、同Ｆ４７９、同Ｆ４８２、同Ｆ５５４、同Ｆ７８０、同Ｆ７８１Ｆ（以上、ＤＩＣ（株）製）、フロラードＦＣ４３０、同ＦＣ４３１、同ＦＣ１７１（以上、住友スリーエム（株）製）、サーフロンＳ−３８２、同ＳＣ−１０１、同ＳＣ−１０３、同ＳＣ−１０４、同ＳＣ−１０５、同ＳＣ１０６８、同ＳＣ−３８１、同ＳＣ−３８３、同Ｓ３９３、同ＫＨ−４０（以上、旭硝子（株）製）、ＰＦ６３６、ＰＦ６５６、ＰＦ６３２０、ＰＦ６５２０、ＰＦ７００２（ＯＭＮＯＶＡ社製）等が挙げられる。
【００３３】
上記のシリコーン系界面活性剤には、市販品を用いることができ、例えば、トーレシリコーンＤＣ３ＰＡ、同ＳＨ７ＰＡ、同ＤＣ１１ＰＡ、同ＳＨ２１ＰＡ、同ＳＨ２８ＰＡ、同ＳＨ２９ＰＡ、同ＳＨ３０ＰＡ、同ＳＨ８４００（以上、東レ・ダウコーニング（株）製）、ＴＳＦ−４４４０、ＴＳＦ−４３００、ＴＳＦ−４４４５、ＴＳＦ−４４６０、ＴＳＦ−４４５２（以上、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製）、ＫＰ３４１、ＫＦ６００１、ＫＦ６００２（以上、信越シリコーン（株）製）、ＢＹＫ３０７、ＢＹＫ３２３、ＢＹＫ３３０（以上、ビックケミー社製）等が挙げられる。
【００３４】
上記界面活性剤の含有量は、被めっき層形成用組成物全量１００質量％に対して、０．００５〜０．５質量％であることが好ましく、０．０１〜０．１質量％であることがより好ましく、０．０１〜０．０５質量％であることがさらに好ましい。界面活性剤の含有量が０．００５質量％以上であることで、フォトマスクの剥離性の向上、フォトマスクへの被めっき層形成用層の付着の低減がより優れたものとなる。また、界面活性剤の含有量が０．５質量％以下であることで、被めっき層形成用層に含まれる界面活性剤が、基板側に滲み出しすぎることを抑制できるので、パターン状被めっき層と基板との接着性が向上する。
【００３５】
（その他の成分）
本発明の被めっき層形成用組成物は、以下の化合物Ｘまたは組成物Ｙを含有することが好ましい。
化合物Ｘ：めっき触媒またはその前駆体と相互作用する官能基（以後、単に「相互作用性基」とも称する）、および、重合性基を有する化合物
組成物Ｙ：めっき触媒またはその前駆体と相互作用する官能基を有する化合物、および、重合性基を有する化合物を含む組成物
【００３６】
（化合物Ｘ）
化合物Ｘは、相互作用性基と重合性基とを有する化合物である。
相互作用性基とは、パターン状被めっき層に付与されるめっき触媒またはその前駆体と相互作用できる官能基を意図し、例えば、めっき触媒またはその前駆体と静電相互作用を形成可能な官能基、または、めっき触媒またはその前駆体と配位形成可能な含窒素官能基、含硫黄官能基、含酸素官能基などを使用することができる。
相互作用性基としてより具体的には、アミノ基、アミド基、イミド基、ウレア基、３級のアミノ基、アンモニウム基、アミジノ基、トリアジン環、トリアゾール環、ベンゾトリアゾール基、イミダゾール基、ベンズイミダゾール基、キノリン基、ピリジン基、ピリミジン基、ピラジン基、ナゾリン基、キノキサリン基、プリン基、トリアジン基、ピペリジン基、ピペラジン基、ピロリジン基、ピラゾール基、アニリン基、アルキルアミン構造を含む基、イソシアヌル構造を含む基、ニトロ基、ニトロソ基、アゾ基、ジアゾ基、アジド基、シアノ基、シアネート基などの含窒素官能基；エーテル基、水酸基、フェノール性水酸基、カルボン酸基、カーボネート基、カルボニル基、エステル基、Ｎ−オキシド構造を含む基、Ｓ−オキシド構造を含む基、Ｎ−ヒドロキシ構造を含む基などの含酸素官能基；チオフェン基、チオール基、チオウレア基、チオシアヌール酸基、ベンズチアゾール基、メルカプトトリアジン基、チオエーテル基、チオキシ基、スルホキシド基、スルホン基、サルファイト基、スルホキシイミン構造を含む基、スルホキシニウム塩構造を含む基、スルホン酸基、スルホン酸エステル構造を含む基などの含硫黄官能基；ホスフォート基、ホスフォロアミド基、ホスフィン基、リン酸エステル構造を含む基などの含リン官能基；塩素、臭素などのハロゲン原子を含む基などが挙げられ、塩構造をとりうる官能基においてはそれらの塩も使用することができる。
なかでも、極性が高く、めっき触媒またはその前駆体などへの吸着能が高いことから、カルボン酸基、スルホン酸基、リン酸基、およびボロン酸基などのイオン性極性基や、エーテル基、またはシアノ基が特に好ましく、カルボン酸基（カルボキシル基）またはシアノ基がさらに好ましい。
化合物Ｘには、相互作用性基が２種以上含まれていてもよい。
【００３７】
重合性基は、エネルギー付与により、化学結合を形成しうる官能基であり、例えば、ラジカル重合性基、カチオン重合性基などが挙げられる。なかでも、反応性がより優れる点から、ラジカル重合性基が好ましい。ラジカル重合性基としては、例えば、アクリル酸エステル基（アクリロイルオキシ基）、メタクリル酸エステル基（メタクリロイルオキシ基）、イタコン酸エステル基、クロトン酸エステル基、イソクロトン酸エステル基、マレイン酸エステル基などの不飽和カルボン酸エステル基、スチリル基、ビニル基、アクリルアミド基、メタクリルアミド基などが挙げられる。なかでも、メタクリロイルオキシ基、アクリロイルオキシ基、ビニル基、スチリル基、アクリルアミド基、メタクリルアミド基が好ましく、メタクリロイルオキシ基、アクリロイルオキシ基、スチリル基がより好ましい。
化合物Ｘ中には、重合性基が２種以上含まれていてもよい。また、化合物Ｘ中に含まれる重合性基の数は特に制限されず、１つでも、２つ以上でもよい。
【００３８】
上記化合物Ｘは、低分子化合物であっても、高分子化合物であってもよい。低分子化合物は分子量が１０００未満の化合物を意図し、高分子化合物とは分子量が１０００以上の化合物を意図する。
なお、上記重合性基を有する低分子化合物とは、いわゆるモノマー（単量体）に該当する。また、高分子化合物とは、所定の繰り返し単位を有するポリマーであってもよい。
また、化合物としては１種のみを使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００３９】
上記化合物Ｘがポリマーである場合、ポリマーの重量平均分子量は特に制限されないが、溶解性など取扱い性がより優れる点で、１０００以上７０万以下が好ましく、さらに好ましくは２０００以上２０万以下である。特に、重合感度の観点から、２００００以上であることが好ましい。
このような重合性基および相互作用性基を有するポリマーの合成方法は特に制限されず、公知の合成方法（特許公開２００９−２８０９０５号の段落［００９７］〜［０１２５］参照）が使用される。
【００４０】
（ポリマーの好適態様１）
ポリマーの第１の好ましい態様として、下記式（ａ）で表される重合性基を有する繰り返し単位（以下、適宜重合性基ユニットとも称する）、および、下記式（ｂ）で表される相互作用性基を有する繰り返し単位（以下、適宜相互作用性基ユニットとも称する）を含む共重合体が挙げられる。
【００４１】
【化１】
0006388558.tif 000002
【００４２】
上記式（ａ）および式（ｂ）中、Ｒ1〜Ｒ5は、それぞれ独立して、水素原子、または、置換若しくは無置換のアルキル基（例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基など）を表す。なお、置換基の種類は特に制限されないが、メトキシ基、塩素原子、臭素原子、またはフッ素原子などが挙げられる。
なお、Ｒ1としては、水素原子、メチル基、または、臭素原子で置換されたメチル基が好ましい。Ｒ2としては、水素原子、メチル基、または、臭素原子で置換されたメチル基が好ましい。Ｒ3としては、水素原子が好ましい。Ｒ4としては、水素原子が好ましい。Ｒ5としては、水素原子、メチル基、または、臭素原子で置換されたメチル基が好ましい。
【００４３】
上記式（ａ）および式（ｂ）中、Ｘ、Ｙ、およびＺは、それぞれ独立して、単結合、または、置換若しく無置換の２価の有機基を表す。２価の有機基としては、置換若しくは無置換の２価の脂肪族炭化水素基（好ましくは炭素数１〜８。例えば、メチレン基、エチレン基、プロピレン基などのアルキレン基）、置換若しくは無置換の２価の芳香族炭化水素基（好ましくは炭素数６〜１２。例えば、フェニレン基）、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ2−、−Ｎ(Ｒ)−（Ｒ：アルキル基）、−ＣＯ−、−ＮＨ−、−ＣＯＯ−、−ＣＯＮＨ−、またはこれらを組み合わせた基（例えば、アルキレンオキシ基、アルキレンオキシカルボニル基、アルキレンカルボニルオキシ基など）などが挙げられる。
【００４４】
Ｘ、Ｙ、およびＺとしては、ポリマーの合成が容易で、金属層の密着性がより優れる点で、単結合、エステル基（−ＣＯＯ−）、アミド基（−ＣＯＮＨ−）、エーテル基（−Ｏ−）、または置換若しくは無置換の２価の芳香族炭化水素基が好ましく、単結合、エステル基（−ＣＯＯ−）、アミド基（−ＣＯＮＨ−）がより好ましい。
【００４５】
上記式（ａ）および式（ｂ）中、Ｌ1およびＬ2は、それぞれ独立して、単結合、または、置換若しくは無置換の２価の有機基を表す。２価の有機基の定義としては、上述したＸ、Ｙ、およびＺで述べた２価の有機基と同義である。
Ｌ1としては、ポリマーの合成が容易で、金属層の密着性がより優れる点で、脂肪族炭化水素基、または、ウレタン結合若しくはウレア結合を有する２価の有機基（例えば、脂肪族炭化水素基）が好ましく、なかでも、総炭素数１〜９であるものが好ましい。なお、ここで、Ｌ1の総炭素数とは、Ｌ1で表される置換または無置換の２価の有機基に含まれる総炭素原子数を意味する。
【００４６】
また、Ｌ2は、金属層の密着性がより優れる点で、単結合、または、２価の脂肪族炭化水素基、２価の芳香族炭化水素基、もしくはこれらを組み合わせた基であることが好ましい。なかでも、Ｌ2は、単結合、または、総炭素数が１〜１５であることが好ましく、特に無置換であることが好ましい。なお、ここで、Ｌ2の総炭素数とは、Ｌ2で表される置換または無置換の２価の有機基に含まれる総炭素原子数を意味する。
【００４７】
上記式（ｂ）中、Ｗは、相互作用性基を表す。相互作用性基の定義は、上述の通りである。
【００４８】
上記重合性基ユニットの含有量は、反応性（硬化性、重合性）および合成の際のゲル化の抑制の点から、ポリマー中の全繰り返し単位に対して、５〜５０モル％が好ましく、５〜４０モル％がより好ましい。
また、上記相互作用性基ユニットの含有量は、めっき触媒またはその前駆体に対する吸着性の観点から、ポリマー中の全繰り返し単位に対して、５〜９５モル％が好ましく、１０〜９５モル％がより好ましい。
【００４９】
（ポリマーの好適態様２）
ポリマーの第２の好ましい態様としては、下記式（Ａ）、式（Ｂ）、および式（Ｃ）で表される繰り返し単位を含む共重合体が挙げられる
【００５０】
【化２】
0006388558.tif 000003
【００５１】
式（Ａ）で表される繰り返し単位は上記式（ａ）で表される繰り返し単位と同じであり、各基の説明も同じである。
式（Ｂ）で表される繰り返し単位中のＲ5、ＸおよびＬ2は、上記式（ｂ）で表される繰り返し単位中のＲ5、ＸおよびＬ2と同じであり、各基の説明も同じである。
式（Ｂ）中のＷａは、後述するＶで表される親水性基またはその前駆体基を除く、めっき触媒またはその前駆体と相互作用する基を表す。なかでも、シアノ基、エーテル基が好ましい。
【００５２】
式（Ｃ）中、Ｒ6は、それぞれ独立して、水素原子、または、置換若しくは無置換のアルキル基を表す。
式（Ｃ）中、Ｕは、単結合、または、置換若しく無置換の２価の有機基を表す。２価の有機基の定義は、上述したＸ、ＹおよびＺで表される２価の有機基と同義である。Ｕとしては、ポリマーの合成が容易で、金属層の密着性がより優れる点で、単結合、エステル基（−ＣＯＯ−）、アミド基（−ＣＯＮＨ−）、エーテル基（−Ｏ−）、または置換若しくは無置換の２価の芳香族炭化水素基が好ましい。
式（Ｃ）中、Ｌ3は、単結合、または、置換若しく無置換の２価の有機基を表す。２価の有機基の定義は、上述したＬ1およびＬ2で表される２価の有機基と同義である。Ｌ3としては、ポリマーの合成が容易で、金属層の密着性がより優れる点で、単結合、または、２価の脂肪族炭化水素基、２価の芳香族炭化水素基、またはこれらを組み合わせた基であることが好ましい
【００５３】
式（Ｃ）中、Ｖは親水性基またはその前駆体基を表す。親水性基とは親水性を示す基であれば特に限定されず、例えば、水酸基、カルボン酸基などが挙げられる。また、親水性基の前駆体基とは、所定の処理（例えば、酸またはアルカリにより処理）により親水性基を生じる基を意味し、例えば、ＴＨＰ（２−テトラヒドロピラニル基）で保護したカルボキシル基などが挙げられる。
親水性基としては、めっき触媒またはその前駆体との相互作用の点で、イオン性極性基であることが好ましい。イオン性極性基としては、具体的には、カルボン酸基、スルホン酸基、リン酸基、ボロン酸基が挙げられる。なかでも、適度な酸性（他の官能基を分解しない）という点から、カルボン酸基が好ましい。
【００５４】
上記ポリマーの第２の好ましい態様における各ユニットの好ましい含有量は、以下の通りである。
式（Ａ）で表される繰り返し単位の含有量は、反応性（硬化性、重合性）および合成の際のゲル化の抑制の点から、ポリマー中の全繰り返し単位に対して、５〜５０モル％が好ましく、５〜３０モル％がより好ましい。
式（Ｂ）で表される繰り返し単位の含有量は、めっき触媒またはその前駆体に対する吸着性の観点から、ポリマー中の全繰り返し単位に対して、５〜７５モル％が好ましく、１０〜７０モル％がより好ましい。
式（Ｃ）で表される繰り返し単位の含有量は、水溶液による現像性と耐湿密着性の点から、ポリマー中の全繰り返し単位に対して、１０〜７０モル％が好ましく、２０〜６０モル％がより好ましく、３０〜５０モル％がさらに好ましい。
【００５５】
上記ポリマーの具体例としては、例えば、特開２００９−００７５４０号公報の段落［０１０６］〜［０１１２］に記載のポリマー、特開２００６−１３５２７１号公報の段落［００６５］〜［００７０］に記載のポリマー、ＵＳ２０１０−０８０９６４号の段落［００３０］〜［０１０８］に記載のポリマーなどが挙げられる。
このポリマーは、公知の方法（例えば、上記で列挙された文献中の方法）により製造することができる。
【００５６】
（モノマーの好適態様）
上記化合物がいわゆるモノマーである場合、好適態様の一つとして式（Ｘ）で表される化合物が挙げられる。
【００５７】
【化３】
0006388558.tif 000004
【００５８】
式（Ｘ）中、Ｒ11〜Ｒ13は、それぞれ独立して、水素原子、または置換若しくは無置換のアルキル基を表す。無置換のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、またはブチル基が挙げられる。また、置換アルキル基としては、メトキシ基、塩素原子、臭素原子、またはフッ素原子等で置換された、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基が挙げられる。なお、Ｒ11としては、水素原子、またはメチル基が好ましい。Ｒ12としては、水素原子が好ましい。Ｒ13としては、水素原子が好ましい。
【００５９】
Ｌ10は、単結合、または、２価の有機基を表す。２価の有機基としては、置換若しくは無置換の脂肪族炭化水素基（好ましくは炭素数１〜８）、置換若しくは無置換の芳香族炭化水素基（好ましくは炭素数６〜１２）、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ2−、−Ｎ(Ｒ)−（Ｒ：アルキル基）、−ＣＯ−、−ＮＨ−、−ＣＯＯ−、−ＣＯＮＨ−、またはこれらを組み合わせた基（例えば、アルキレンオキシ基、アルキレンオキシカルボニル基、アルキレンカルボニルオキシ基など）などが挙げられる。
置換または無置換の脂肪族炭化水素基としては、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、若しくはブチレン基、または、これらの基が、メトキシ基、塩素原子、臭素原子、若しくはフッ素原子等で置換されたものが好ましい。
置換または無置換の芳香族炭化水素基としては、無置換のフェニレン基、または、メトキシ基、塩素原子、臭素原子、若しくはフッ素原子等で置換されたフェニレン基が好ましい。
式（Ｘ）中、Ｌ10の好適態様の一つとしては、−ＮＨ−脂肪族炭化水素基−、または、−ＣＯ−脂肪族炭化水素基−が挙げられる。
【００６０】
Ｗの定義は、式（ｂ）中のＷの定義の同義であり、相互作用性基を表す。相互作用性基の定義は、上述の通りである。
式（Ｘ）中、Ｗの好適態様としては、イオン性極性基が挙げられ、カルボン酸基がより好ましい。
【００６１】
（組成物Ｙ）
組成物Ｙは、相互作用性基を有する化合物、および、重合性基を有する化合物を含む組成物である。つまり、被めっき層形成用層が、相互作用性基を有する化合物、および、重合性基を有する化合物の２種を含む。相互作用性基および重合性基の定義は、上述の通りである。
相互作用性基を有する化合物とは、相互作用性基を有する化合物である。相互作用性基の定義は上述の通りである。このような化合物としては、低分子化合物であっても、高分子化合物であってもよい。相互作用性基を有する化合物の好適態様としては、上述した式（ｂ）で表される繰り返し単位を有する高分子（例えば、ポリアクリル酸）が挙げられる。なお、相互作用性基を有する化合物には、重合性基は含まれない。
重合性基を有する化合物とは、いわゆるモノマーであり、形成されるパターン状被めっき層の硬度がより優れる点で、２個以上の重合性基を有する多官能モノマーであることが好ましい。多官能モノマーとは、具体的には、２〜６個の重合性基を有するモノマーを使用することが好ましい。反応性に影響を与える架橋反応中の分子の運動性の観点から、用いる多官能モノマーの分子量としては１５０〜１０００が好ましく、さらに好ましくは２００〜８００である。また、複数存在する重合性基同士の間隔（距離）としては原子数で１〜１５であることが好ましい。
重合性基を有する化合物には、相互作用性基が含まれていてもよい。
【００６２】
重合性基を有する化合物の好適形態の一つとしては、以下の式（１）で表される化合物が挙げられる。
【００６３】
【化４】
0006388558.tif 000005
【００６４】
式（１）中、Ｒ20は、重合性基を表す。
Ｌは、単結合、または、２価の有機基を表す。２価の有機基の定義は、上述の通りである。
Ｑは、ｎ価の有機基を表す。ｎ価の有機基としては、下記式（１Ａ）で表される基、下記式（１Ｂ）で表される基、
【００６５】
【化５】
0006388558.tif 000006
【００６６】
−ＮＨ−、−ＮＲ（Ｒ：アルキル基）−、−Ｏ−、−Ｓ−、カルボニル基、アルキレン基、アルケニレン基、アルキニレン基、シクロアルキレン基、芳香族基、ヘテロ環基、および、これらを２種以上組み合わせた基からなるｎ価の有機基を好ましい例として挙げることができる。
ｎは、２以上の整数を表し、２〜６が好ましい。
【００６７】
上記多官能モノマーの中でも、形成されるパターン状被めっき層の硬度がより一層優れるという点から、多官能（メタ）アクリルアミドを用いることが好ましい。
多官能（メタ）アクリルアミドとしては、（メタ）アクリルアミド基を２以上（好ましくは、２以上６以下）有するものであれば特に限定されない。
多官能（メタ）アクリルアミドの中でも、被めっき層形成用層の硬化速度に優れる観点などから、下記一般式（Ａ）で表される４官能（メタ）アクリルアミドをより好ましく用いることができる。
なお、本発明において、（メタ）アクリルアミドとは、アクリルアミドおよびメタクリルアミドの両方を含む概念である。
上記一般式（Ａ）で表される４官能（メタ）アクリルアミドは、例えば、特許第５４８６５３６号公報に記載の製造方法によって製造できる。
【００６８】
【化６】
0006388558.tif 000007
【００６９】
上記一般式（Ａ）中、Ｒは水素原子またはメチル基を表す。上記一般式（Ａ）において、複数のＲは、互いに同じでも異なっていてもよい。
【００７０】
なお、相互作用性基を有する化合物と重合性基を有する化合物との質量比（相互作用性基を有する化合物の質量／重合性基を有する化合物の質量）は特に制限されないが、形成される被めっき層の強度およびめっき適性のバランスの点で、０．１〜１０が好ましく、０．５〜５がより好ましい。
【００７１】
被めっき層形成用層中の化合物Ｘ（または、組成物Ｙ）の含有量は特に制限されないが、被めっき層形成用組成物中の全固形分１００質量％に対して、５０質量％以上が好ましく、８０質量％以上がより好ましい。上限は特に制限されないが、９９．５質量％以下が好ましい。
【００７２】
被めっき層形成用層には、上記化合物Ｘ、組成物Ｙ以外の成分が含まれていてもよい。
被めっき層形成用層には、重合開始剤が含まれていてもよい。重合開始剤が含まれることにより、露光処理の際の重合性基間の反応がより効率的に進行する。
重合開始剤としては特に制限はなく、公知の重合開始剤（いわゆる光重合開始剤）などを用いることができる。重合開始剤の例としては、ベンゾフェノン類、アセトフェノン類、α−アミノアルキルフェノン類、ベンゾイン類、ケトン類、チオキサントン類、ベンジル類、ベンジルケタール類、オキスムエステル類、アンソロン類、テトラメチルチウラムモノサルファイド類、ビスアシルフォスフィノキサイド類、アシルフォスフィンオキサイド類、アントラキノン類、アゾ化合物等およびその誘導体を挙げることができる。
被めっき層形成用層中における重合開始剤の含有量は特に制限されないが、被めっき層の硬化性の点で、被めっき層形成用組成物中の重合性基を有する化合物１００質量％に対して、０．１〜２０質量％であることが好ましく、０．５〜１０質量％であることがより好ましい。
【００７３】
被めっき層形成用層には、他の添加剤（例えば、有機溶媒、増感剤、硬化剤、重合禁止剤、酸化防止剤、帯電防止剤、フィラー、粒子、難燃剤、滑剤、可塑剤など）を必要に応じて添加してもよい。
特に、有機溶媒を含有する場合には、上記の界面活性剤のうちシリコーン系界面活性剤やフッ素系界面活性剤の機能が一層発揮されるという点から、イソプロパノール、プロピレングリコール−１−モノメチルエーテル−２−アセタートなど親水性の溶媒であることが好ましい。
【００７４】
＜＜金属層形成工程（以後、工程Ｙとも称する）＞＞
工程Ｙは、パターン状被めっき層上に金属層を形成する工程である。本工程を実施することにより、図５に示すように、パターン状被めっき層２２上に金属層（パターン状金属層）２６が形成される。金属層２６は、パターン状被めっき層２２と同様のメッシュ状である。図５（Ａ）は、得られた導電性フィルム６０の上面図であり、図５（Ａ）中のＢ−Ｂ線での切断図が図５（Ｂ）に該当する。なお、金属層２６（金属細線）の形状は図５（Ｂ）に限定されず、図５（Ｄ）に示すように、基板１２上に配置されたパターン状被めっき層２２を覆うように金属層２６が配置されていてもよい。
以下では、まず、本工程Ｙの手順について詳述する。
【００７５】
工程Ｙは、パターン状被めっき層にめっき触媒またはその前駆体を付与する工程（工程Ｙ１）と、めっき触媒またはその前駆体が付与されたパターン状被めっき層に対してめっき処理を行う工程（工程Ｙ２）とを有することが好ましい。
上記手順によれば、パターン状被めっき層の形状を制御することにより、金属層のパターンを制御することができる。なお、図５（Ｂ）では、金属層２６がパターン状被めっき層２２の上面のみに形成された場合を示したが、これに限定されず、上記図５（Ｄ）のようにパターン状被めっき層２２の上面および側面（すなわち、パターン状被めっき層２２の表面全体）に形成されていてもよい。
以下、工程Ｙ１および工程Ｙ２について詳述する。
【００７６】
＜工程Ｙ１：めっき触媒付与工程＞
本工程では、まず、パターン状被めっき層にめっき触媒またはその前駆体を付与する。パターン状被めっき層に上記相互作用性基が含まれている場合には、上記相互作用性基が、その機能に応じて、付与されためっき触媒またはその前駆体を付着（吸着）する。より具体的には、パターン状被めっき層表面上に、めっき触媒またはその前駆体が付与される。
めっき触媒またはその前駆体は、めっき処理の触媒や電極として機能するものである。そのため、使用されるめっき触媒またはその前駆体の種類は、めっき処理の種類により適宜決定される。
なお、用いられるめっき触媒またはその前駆体は、無電解めっき触媒またはその前駆体であることが好ましい。以下で、主に、無電解めっき触媒またはその前駆体などについて詳述する。
【００７７】
本工程において用いられる無電解めっき触媒は、無電解めっき時の活性核となるものであれば、如何なるものも用いることができ、具体的には、自己触媒還元反応の触媒能を有する金属（Ｎｉよりイオン化傾向の低い無電解めっきできる金属として知られるもの）などが挙げられる。具体的には、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｃｏなどが挙げられる。なかでも、触媒能の高さから、Ａｇ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｃｕが特に好ましい。
この無電解めっき触媒としては、金属コロイドを用いてもよい。
本工程において用いられる無電解めっき触媒前駆体とは、化学反応により無電解めっき触媒となりうるものであれば、特に制限なく使用することができる。主には、上記無電解めっき触媒として挙げた金属の金属イオンが用いられる。無電解めっき触媒前駆体である金属イオンは、還元反応により無電解めっき触媒である０価金属になる。無電解めっき触媒前駆体である金属イオンはパターン状被めっき層へ付与された後、無電解めっき浴への浸漬前に、別途還元反応により０価金属に変化させて無電解めっき触媒としてもよい。また、無電解めっき触媒前駆体のまま無電解めっき浴に浸漬し、無電解めっき浴中の還元剤により金属（無電解めっき触媒）に変化させてもよい。
【００７８】
無電解めっき触媒前駆体である金属イオンは、金属塩を用いてパターン状被めっき層に付与することが好ましい。使用される金属塩としては、適切な溶媒に溶解して金属イオンと塩基（陰イオン）とに解離されるものであれば特に制限はなく、Ｍ(ＮＯ3)n、ＭＣｌn、Ｍ2/n(ＳＯ4)、Ｍ3/n(ＰＯ4)（Ｍは、ｎ価の金属原子を表す）などが挙げられる。金属イオンとしては、上記の金属塩が解離したものを好適に用いることができる。例えば、Ａｇイオン、Ｃｕイオン、Ｎｉイオン、Ｃｏイオン、Ｐｔイオン、Ｐｄイオンが挙げられる。なかでも、多座配位可能なものが好ましく、特に、配位可能な官能基の種類数および触媒能の点で、Ａｇイオン、Ｐｄイオン、Ｃｕイオンが好ましい。
本工程において、無電解めっきを行わず直接電気めっきを行うために用いられる触媒として、０価金属を使用することもできる。
【００７９】
めっき触媒またはその前駆体をパターン状被めっき層に付与する方法としては、例えば、めっき触媒またはその前駆体を適切な溶剤に分散または溶解させた溶液を調製し、その溶液をパターン状被めっき層上に塗布するか、または、その溶液中にパターン状被めっき層が形成された積層体を浸漬すればよい。
上記溶剤としては、水や有機溶剤が適宜使用される。有機溶剤としては、パターン状被めっき層に浸透しうる溶剤が好ましい。
【００８０】
溶液中のめっき触媒またはその前駆体の濃度は特に制限されないが、０．００１〜５０質量％であることが好ましく、０．００５〜３０質量％であることがより好ましい。
また、接触時間としては、３０秒〜２４時間程度であることが好ましく、１分〜１時間程度であることがより好ましい。
【００８１】
＜工程Ｙ２：めっき処理工程＞
次に、めっき触媒またはその前駆体が付与されたパターン状被めっき層に対してめっき処理を行う。
めっき処理の方法は特に制限されず、例えば、無電解めっき処理、または、電解めっき処理（電気めっき処理）が挙げられる。本工程では、無電解めっき処理を単独で実施してもよいし、無電解めっき処理を実施した後にさらに電解めっき処理を実施してもよい。
以下、無電解めっき処理、および、電解めっき処理の手順について詳述する。
【００８２】
無電解めっき処理とは、めっきとして析出させたい金属イオンを溶かした溶液を用いて、化学反応によって金属を析出させる操作のことをいう。
本工程における無電解めっきは、例えば、無電解めっき触媒が付与されたパターン状被めっき層を備える積層体を、水洗して余分な無電解めっき触媒（金属）を除去した後、無電解めっき浴に浸漬して行うことが好ましい。使用される無電解めっき浴としては、公知の無電解めっき浴を使用することができる。
また、無電解めっき触媒前駆体が付与されたパターン状被めっき層を備える基板を、無電解めっき触媒前駆体がパターン状被めっき層に吸着または含浸した状態で無電解めっき浴に浸漬する場合には、積層体を水洗して余分な無電解めっき触媒前駆体（金属塩など）を除去した後、無電解めっき浴中へ浸漬させることが好ましい。この場合には、無電解めっき浴中において、無電解めっき触媒前駆体の還元とこれに引き続き無電解めっきが行われる。ここで使用される無電解めっき浴としても、上記同様、公知の無電解めっき浴を使用することができる。
なお、無電解めっき触媒前駆体の還元は、上記のような無電解めっき液を用いる態様とは別に、触媒活性化液（還元液）を準備し、無電解めっき前の別工程として行うことも可能である。
【００８３】
一般的な無電解めっき浴の組成としては、溶剤（例えば、水）の他に、１．めっき用の金属イオン、２．還元剤、３．金属イオンの安定性を向上させる添加剤（安定剤）が主に含まれている。このめっき浴には、これらに加えて、めっき浴の安定剤など公知の添加剤が含まれていてもよい。
無電解めっき浴に用いられる有機溶剤としては、水に可能な溶剤である必要があり、その点から、アセトンなどのケトン類、メタノール、エタノール、イソプロパノールなどのアルコール類が好ましく用いられる。無電解めっき浴に用いられる金属の種類としては、銅、すず、鉛、ニッケル、金、銀、パラジウム、ロジウムが知られており、なかでも、導電性の観点からは、銅、銀、金が好ましく、銅がより好ましい。また、上記金属に合わせて最適な還元剤、添加剤が選択される。
【００８４】
本工程おいては、パターン状被めっき層に付与されためっき触媒またはその前駆体が電極としての機能を有する場合、その触媒またはその前駆体が付与されたパターン状被めっき層に対して、電気めっきを行うことができる。
なお、上述したように、本工程においては、上記無電解めっき処理の後に、必要に応じて、電解めっき処理を行うことができる。このような態様では、形成される金属層の厚みを適宜調整可能である。
電気めっきの方法としては、従来公知の方法を用いることができる。なお、電気めっきに用いられる金属としては、銅、クロム、鉛、ニッケル、金、銀、すず、亜鉛などが挙げられ、導電性の観点から、銅、金、銀が好ましく、銅がより好ましい。
【００８５】
＜＜導電性フィルム＞＞
上記手順によって得られた導電性フィルムは、図５（Ａ）に示すように、基板１２と、基板１２上にメッシュ状に配置され、めっき触媒またはその前駆体と相互作用する官能基を有するパターン状被めっき層２２と、パターン状被めっき層２２上に配置され、複数の金属細線が交差してなるメッシュ状の金属層２６とを有する。
図５（Ａ）に示すように、金属層２６は、メッシュ状のパターン状被めっき層２２上に配置されるため、金属層２６もメッシュ状のパターン（メッシュパターン）を有する。なお、図５（Ａ）においては、一つの交点から４本の金属細線が延びる金属層について図示しているが、この態様には限定されず、一つの交点から３本、または、５本以上の金属細線が延びる態様であってもよい。
【００８６】
パターン状被めっき層の平均厚みは０．０５〜１００μｍであり、金属細線の視認がより抑制される、および／または、金属層の導電特性がより優れる点（以後、単に「本発明の効果がより優れる点」とも称する）で、０．０７〜１０μｍが好ましく、０．１〜３μｍがより好ましい。
パターン状被めっき層の平均厚みは、パターン被めっき層の垂直断面を電子顕微鏡（例えば、走査型電子顕微鏡）にて観察して、任意の１０点の厚みを測定して、それらを算術平均した平均値である。
【００８７】
パターン状被めっき層のメッシュを構成する細線部の線幅は特に制限されないが、金属細線の導電特性および視認しづらさのバランスの点から、３０μｍ以下が好ましく、１５μｍ以下がより好ましく、１０μｍ以下がさらに好ましく、５μｍ以下が特に好ましく、０．５μｍ以上が好ましく、１．０μｍ以上がより好ましい。
【００８８】
パターン状被めっき層はメッシュ状であり、図５（Ａ）においては、開口部２４が略菱形の形状を有している。但し、その他、多角形状（例えば、三角形、四角形、六角形、ランダムな多角形）としてもよい。また、一辺の形状を直線状の他、湾曲形状でもよいし、円弧状にしてもよい。円弧状とする場合は、例えば、対向する２辺については、外方に凸の円弧状とし、他の対向する２辺については、内方に凸の円弧状としてもよい。また、各辺の形状を、外方に凸の円弧と内方に凸の円弧が連続した波線形状としてもよい。もちろん、各辺の形状を、サイン曲線にしてもよい。
【００８９】
開口部の一辺の長さＰａは特に制限されないが、１５００μｍ以下が好ましく、１３００μｍ以下がより好ましく、１０００μｍ以下がさらに好ましく、５μｍ以上が好ましく、３０μｍ以上がより好ましく、８０μｍ以上がさらに好ましい。開口部の辺の長さが上記範囲である場合には、さらに透明性も良好に保つことが可能であり、導電性フィルムを表示装置の前面にとりつけた際に、違和感なく表示を視認することができる。
【００９０】
金属層の平均厚みは０．０５〜０．５μｍであり、本発明の効果がより優れる点で、０．１〜０．５μｍが好ましく、０．３〜０．５μｍがより好ましい。
金属層の平均厚みは、金属層の垂直断面を電子顕微鏡（例えば、走査型電子顕微鏡）にて観察して、任意の１０点の厚みを測定して、それらを算術平均した平均値である。
【００９１】
金属層のメッシュを構成する金属細線の平均線幅は特に制限されないが、３０μｍ以下の場合が多く、金属細線の視認がより抑制される点で、５μｍ以下が好ましく、３μｍ以下がより好ましい。下限は特に制限されないが、０．１μｍ以上の場合が好ましい。
金属細線の平均線幅は、メッシュの交点部と交点部との間の金属細線の線幅を１０箇所測定して、それらを算術平均した平均値である。
【００９２】
金属層のメッシュを構成する金属細線の交点部における平均交点太り率は、１．６以下であり、金属細線の視認がより抑制される点で、１．５以下が好ましく、１．４以下がより好ましい。下限は特に制限されないが、１が挙げられる。
以下、平均交点太り率について、図５（Ｃ）を用いて詳述する。なお、図５（Ｃ）は、図５（Ａ）のＸ領域（交点）の拡大上面図である。
まず、メッシュの交点部とは、メッシュをなす金属細線が交差する交点部（交差部）を言う。メッシュを構成する金属細線の平均線幅に対して、交点部の線幅が太い場合、交点部が太っていると言う。交点部の太り度合いを「交点太り率」と呼ぶこととし、次のように定義する。
交点太り率＝Ｃｗ／（１．４１４２×Ｌｗ）
ここにおいてＣｗは、図５（Ｃ）に示すように、導電性フィルムを真上から電子顕微鏡（例えば、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ））にて観察し、メッシュをなす金属細線の交点部に内接する円を描いたとき、その円の直径を表す。また、Ｌｗは、メッシュをなす金属細線の平均線幅を表す。Ｌｗは、上述したように、交点部と交点部の間の中点部の金属細線の線幅を１０箇所で測定した際の平均値である。Ｃｗを得るための内接円は、２点以上のできるだけ多くの内接点を有することを条件に、できるだけ大きな面積を有するものとし、且つ、交点部領域をはみ出さないものとする。交点太り率は、メッシュをなす２直線が直交する場合、太らないで２直線が重なった場合の重なり部の正方形の対角線が、交点部が太ることによっておよそ何倍に伸びるかを数値化したものに相当する。交点太りがない場合、交点太り率は１である。交点太りがあれば交点太り率＞１であり、交点部が細っている場合は交点太り率＜１である。
平均交点太り率は、任意の１００点の交点部における上記交点太り率を算出して、それらを算術平均して得られる平均値である。
【００９３】
導電性フィルムにおいては、可視光透過率の点から、開口率は８５％以上であることが好ましく、９０％以上であることがさらに好ましく、９３％以上であることが最も好ましい。開口率とは、メッシュ状の金属層のない部分が全体に占める割合である。
【００９４】
なお、金属層は、さらに防錆剤で処理されてもよい。防錆剤で処理することにより、金属層の変色や、抵抗上昇が抑制される。
【００９５】
また、金属層上には、さらに黒化層が配置されていてもよい。黒化層を設けることにより、金属層の金属光沢を低減する効果や、金属層が銅を使用した場合に銅色を目立たなくする効果が得られる。それ以外にも、防錆効果やマイグレーション防止効果も得られる。
黒化方法としては、積層方法と、置換方法がある。積層方法としては、公知の黒化めっきと呼ばれるものなどが使用して黒化層を積層する方法が挙げられ、ニッカブラック（日本化学産業社製）やエボニークロム８５シリーズ（金属化学工業社製）などを使用することができる。また、置換方法としては、金属層表面を硫化や酸化して黒化層を作製する方法や、金属層表面をより貴な金属に置換して黒化層を作製する方法が挙げられる。硫化方法としては、エンプレートＭＢ４３８Ａ（メルテックス社製）などがあり、酸化方法としては、ＰＲＯＢＯＮＤ８０（ロームアンドハース電子材料株式会社製）などを用いることができる。貴な金属への置換めっきとしては、パラジウムを用いることができる。
黒化層を構成する材料は特に制限されず、公知の金属（例えば、ニッケル）が挙げられる。
【００９６】
（用途）
上記処理により得られた金属層を有する導電性フィルムは、種々の用途に適用でき、タッチパネル（または、タッチパネルセンサー）、半導体チップ、各種電気配線板、ＦＰＣ（Flexible printed circuits）、ＣＯＦ（Chip on Film）、ＴＡＢ（Tape Automated Bonding）、アンテナ、多層配線基板、マザーボード等の種々の用途に適用することができる。なかでも、タッチパネルセンサー（静電容量式タッチパネルセンサー）に用いることが好ましい。上記導電性積層体をタッチパネルセンサーに適用する場合、導電性フィルム中の金属層がタッチパネルセンサー中の検出電極または引き出し配線として機能する。また、金属層は、いわゆるダミーパターンとして機能してもよい。
なお、本明細書においては、タッチパネルセンサーと、各種表示装置（例えば、液晶表示装置、有機エレクトロルミネッセンス表示装置）を組み合わせたものを、タッチパネルと呼ぶ。タッチパネルとしては、いわゆる静電容量式タッチパネルが好ましく挙げられる。
【実施例】
【００９７】
以下、実施例により、本発明についてさらに詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００９８】
（被めっき層形成用組成物１（以下、組成物１とも称する）の調製）
ポリアクリル酸（和光純薬工業（株）製、重量平均分子量８０００〜１２０００）、４官能アクリルアミド、重合開始剤、フッ素系界面活性剤（商品名「Ｉｒｇａｃｕｒｅ１２７」、ＢＡＳＦ社製）、イソプロパノールを用いて表１に従って調液し、組成物１を得た。
なお、４官能アクリルアミドは、後段の式（Ａ）で表される化合物である。
なお、表１中、各成分の含有量は、組成物全量に対する質量％として表示される。
【００９９】
【表１】
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【０１００】
【化７】
0006388558.tif 000009
【０１０１】
＜実施例Ａ１＞
基板（商品名「ルミラーＵ４８」、ポリエチレンテレフタレートフィルム、長尺フィルム、東レ（株）製）上に、組成物１をロール塗布で６００ｎｍの膜厚となるように成膜し、８０℃のオーブンを通して乾燥させることで、基板上に被めっき層形成用層を形成した。このようにして被めっき層形成用層が形成された基板（被めっき層形成用層付き基板）を、ロールとして巻き取った。なお、被めっき層形成用層付き基板を巻き取った際には、ブロッキングは観察されなかった。
その後、上記ロールを巻き出して、被めっき層形成用層付き基板を真空チャンバー内に載置し、幅３μｍの線状の細線メッシュパターンの開口部を有するフォトマスク（ハードマスク）と被めっき層形成用層とを真空状態で密着させた。続いて、真空状態のまま、平行光露光機を用いて２５４ｎｍの波長の光を照射量８００ｍＪ/ｃｍ２で照射した。
その後、炭酸ナトリウム水溶液を用いて現像を行って未露光部を除去して、露光部分からなるパターン状被めっき層を形成した。
本実施例１においては、幅３μｍの線状の細線メッシュパターンの開口部を有するフォトマスクで、図４に示すような、断面が略矩形の幅３±０．１μｍのパターン状被めっき層の細線（開口部の一辺の長さＰａ：３−３．３μｍ）を形成することができた。このように、実施例１の製造方法によれば、精度の高いパターン状被めっき層を形成することができた。加えて、フォトマスクに被めっき層形成用層の貼りつきは確認されなかった。
その後、パターン状被めっき層を水洗し、３０℃のＰｄ触媒付与液（ロームアンドハース社製）に５分浸漬させた。その後、水洗し、３０℃の金属触媒還元液（ロームアンドハース社製）に浸漬させた。
さらに、その後、水洗し、３０℃の銅めっき液（ロームアンドハース社製）に３分浸漬させた。結果、パターン状被めっき層全域が銅めっきによって被覆された金属配線を有する導電性フィルムが得られた。金属配線より形成される金属層（配線パターン）はパターン状被めっき層と同様にメッシュ状であり、その抵抗値は低く、配線パターンと被めっき層と間の密着性も良好であった。
【０１０２】
＜実施例Ａ２＞
組成物１の代わりに、以下の手順により調製された被めっき層形成用組成物２を用いた以外は、実施例Ａ１と同様の手順に従って、導電性フィルムを製造した。
【０１０３】
（合成例１：ポリマー１）
２Ｌの三口フラスコに酢酸エチル１Ｌ、２−アミノエタノール１５９ｇを入れ、氷浴にて冷却した。そこへ、２−ブロモイソ酪酸ブロミド１５０ｇを内温２０℃以下になるように調節して滴下した。その後、内温を室温（２５℃）まで上昇させて２時間反応させた。反応終了後、蒸留水３００ｍＬを追加して反応を停止させた。その後、酢酸エチル相を蒸留水３００ｍＬで４回洗浄後、硫酸マグネシウムで乾燥し、さらに酢酸エチルを留去することで原料Ａを８０ｇ得た。
次に、５００ｍＬの三口フラスコに、原料Ａ４７．４ｇ、ピリジン２２ｇ、酢酸エチル１５０ｍＬを入れて氷浴にて冷却した。そこへ、アクリル酸クロライド２５ｇを内温２０℃以下になるように調節して滴下した。その後、室温に上げて３時間反応させた。反応終了後、蒸留水３００ｍＬを追加し、反応を停止させた。その後、酢酸エチル相を蒸留水３００ｍＬで４回洗浄後、硫酸マグネシウムで乾燥し、さらに酢酸エチルを留去した。その後、カラムクロマトグラフィーにて、以下のモノマーＭ１（２０ｇ）を得た。
【０１０４】
【化８】
0006388558.tif 000010
【０１０５】
５００ｍＬの三口フラスコに、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド８ｇを入れ、窒素気流下、６５℃まで加熱した。そこへ、モノマーＭ１：１４．３ｇ、アクリロニトリル（東京化成工業（株）製）３．０ｇ、アクリル酸（東京化成製）６．５ｇ、Ｖ−６５（和光純薬製）０．４ｇのＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド８ｇ溶液を、４時間かけて滴下した。
滴下終了後、更に反応溶液を３時間撹拌した。その後、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド４１ｇを追加し、室温まで反応溶液を冷却した。上記の反応溶液に、４−ヒドロキシＴＥＭＰＯ（東京化成製）０．０９ｇ、ＤＢＵ（ジアザビシクロウンデセン）５４．８ｇを加え、室温で１２時間反応を行った。その後、反応液に７０質量％メタンスルホン酸水溶液５４ｇ加えた。反応終了後、水で再沈を行い、固形物を取り出し、ポリマー１を１２ｇ得た。
【０１０６】
得られたポリマー１の同定をＩＲ測定機（（株）堀場製作所製）を用いて行った。測定はポリマーをアセトンに溶解させＫＢｒ結晶を用いて行った。ＩＲ測定の結果、２２４０ｃｍ-１付近にピークが観測されニトリルユニットであるアクリロニトリルがポリマーに導入されている事が分かった。また、酸価測定によりカルボン酸ユニットとしてアクリル酸が導入されている事が分かった。また、重ＤＭＳＯ（ジメチルスルホキシド）に溶解させ、ブルカー製３００ＭＨｚのＮＭＲ（ＡＶ−３００）にて測定を行った。ニトリル基含有ユニットに相当するピークが２．５−０．７ｐｐｍ（５Ｈ分）にブロードに観察され、重合性基含有ユニットに相当するピークが７．８−８．１ｐｐｍ（１Ｈ分）、５．８−５．６ｐｐｍ（１Ｈ分）、５．４−５．２ｐｐｍ（１Ｈ分）、４．２−３．９ｐｐｍ（２Ｈ分）、３．３−３．５ｐｐｍ（２Ｈ分）、２．５−０．７ｐｐｍ（６Ｈ分）にブロードに観察され、カルボン酸含有ユニットに相当するピークが２．５−０．７ｐｐｍ（３Ｈ分）にブロードに観察され、重合性基含有ユニット：ニトリル基含有ユニット：カルボン酸基ユニット＝３０：３０：４０（ｍｏｌ％）であることが分かった。
【０１０７】
【化９】
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【０１０８】
（被めっき層形成用組成物２の調製）
マグネチックスターラーを入れた２００ｍｌビーカーに、水：５．１４２ｇ、プロピレングリコールモノメチルエーテル：６７．１１０ｇ、２−アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸：０．１５３ｇ、ポリマー１：１７．０３４ｇ、ヘキサメチレンビスアクリルアミド：０．２７９ｇ、ＩＲＧＡＣＵＲＥＯＸＥ１２７：０．２７９ｇ（ＢＡＳＦ）を加え、調液し、被めっき層形成用組成物２を得た。
【０１０９】
＜比較例Ａ１＞
真空下ではなく、大気下にてフォトマスクと被めっき層形成用層とを密着させて露光を行った以外は、実施例Ａ１と同様の手順に従って、導電性フィルムを製造した。
【０１１０】
＜実施例Ｂ１、比較例Ａ２〜Ａ４、比較例Ｂ２＞
実施例Ｂ１、比較例Ａ２〜Ａ４、および、比較例Ｂ２においては、後述する表２に示すようなパターン状被めっき層の平均厚み、金属層の平均厚み、金属細線の線幅、平均交点太り率となるように、実施例Ａ１で実施した各処理の条件を変更して、導電性フィルムを製造した。
【０１１１】
＜各種評価＞
各実施例および比較例にて得られた導電性フィルムを用いて、以下の評価を行った。
【０１１２】
（平均交点太り率の測定）
各実施例および比較例にて得られた導電性フィルムを走査型電子顕微鏡（日立ハイテク（株）製Ｓ３０００Ｎ）にて観察し、写真撮影して前述の定義に従って、平均交点太り率を算出した。
【０１１３】
（視認性評価）
各実施例および比較例にて得られた導電性フィルムを目視にて観察して、以下の基準に従って、評価した。
「Ａ」：金属細線が確認できなかった場合
「Ｂ」：黒色の金属細線が若干視認されるが、実用上問題がない場合
「Ｃ」：金属細線が視認される、または、金属細線を構成する金属色の金属細線が視認されるため、実用上問題がある場合
【０１１４】
（導電性評価）
各実施例および比較例にて得られた導電性フィルムの金属層を三菱化学アナリテック社製ロレスタＧＰ  ＭＣＰ-Ｔ６１０型にて測定して、導通が確認できる場合を「Ａ」、導通が確認できない場合を「Ｂ」とする。
【０１１５】
表２中、「マスクのセット方法」欄にて、「真空密着」とは真空下にて被めっき層形成用層とフォトマスクとを接触させて露光を行ったことを意図し、「静置」とは大気下にて被めっき層形成用層とフォトマスクとを接触させて露光を行ったことを意図する。
表２中、「線幅」は、金属細線の平均線幅を意図する。
【０１１６】
【表２】
0006388558.tif 000012
【０１１７】
表２に示すように、本発明の導電性フィルムにおいては、金属細線が視認しづらく、かつ、導電性にも優れていることが確認された。
一方、所定の要件を満たしていない比較例においては、所望の効果が得られなかった。
【符号の説明】
【０１１８】
１２    基板
１４    被めっき層形成用層
１６    フォトマスク
１６ａ    開口部
１８    露光部分
２０    未露光部分
２２    パターン状被めっき層
２４    開口部
２６    金属層
５０    パターン状被めっき層付き基板
６０    導電性フィルム
１００，１０４    金属細線
１０２，１０６    交点部
【図１】
0006388558.tif 000013
【図２】
0006388558.tif 000014
【図３】
0006388558.tif 000015
【図４】
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【図５】
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