(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
低コヒーレンス光源からの光を、粒子を含む試料に照射する照射部と、
前記試料に照射される光の光路上に配置された参照面からの反射光と前記参照面を透過した前記試料からの散乱光を分光して、前記反射光と前記散乱光との干渉光のスペクトル強度を取得するスペクトル強度取得部と、
取得した前記スペクトル強度に基づいて前記試料の動的光散乱を測定する測定部とを含み、
前記照射部は、前記低コヒーレンス光源からの光を、前記試料の気液界面を介して前記試料に照射し、
前記参照面は、前記試料の気液界面である、動的光散乱測定装置。
【請求項２】
低コヒーレンス光源からの光を、粒子を含む試料に照射する照射手順と、
前記試料に照射される光の光路上に配置された参照面からの反射光と前記参照面を透過した前記試料からの散乱光を分光して、前記反射光と前記散乱光との干渉光のスペクトル強度を取得するスペクトル強度取得手順と、
取得した前記スペクトル強度に基づいて前記試料の動的光散乱を測定する測定手順とを含み、
前記照射手順では、前記低コヒーレンス光源からの光を、前記試料の気液界面を介して前記試料に照射し、
前記参照面は、前記試料の気液界面である、動的光散乱測定方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、動的光散乱測定装置及び動的光散乱測定方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
特許文献１には、低コヒーレンス光源とマイケルソン型干渉計とを用いた動的光散乱測定装置において、参照光と散乱光との干渉光のスペクトル強度を取得し、取得したスペクトル強度に基づき動的光散乱測定を行うことで、参照ミラー（参照面）の走査を不要とした測定装置が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】国際公開第２０１３／０７７１３７号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、従来の動的光散乱測定装置では、参照光と試料光（試料からの散乱光）とをそれぞれ独立の光路に伝搬させる（参照光と試料光が異なる２つの光路を伝搬する）ため、振動等の外乱の影響を受け易く、また、参照光と試料光との光路差調整を必要とするといった問題があった。
【０００５】
本発明は、以上のような課題に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、振動等の外乱の影響を受け難く参照光と試料光との光路差調整を不要とした動的光散乱測定装置及び動的光散乱測定方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
（１）本発明は、低コヒーレンス光源からの光を、粒子を含む試料に照射する照射部と、前記試料に照射される光の光路上に配置された参照面からの反射光と前記参照面を透過した前記試料からの散乱光を分光して、前記反射光と前記散乱光との干渉光のスペクトル強度を取得するスペクトル強度取得部と、取得した前記スペクトル強度に基づいて前記試料の動的光散乱を測定する測定部とを含む動的光散乱測定装置に関する。
【０００７】
また本発明は、低コヒーレンス光源からの光を、粒子を含む試料に照射する照射手順と、前記試料に照射される光の光路上に配置された参照面からの反射光と前記参照面を透過した前記試料からの散乱光を分光して、前記反射光と前記散乱光との干渉光のスペクトル強度を取得するスペクトル強度取得手順と、取得した前記スペクトル強度に基づいて前記試料の動的光散乱を測定する測定手順とを含む動的光散乱測定方法に関する。
【０００８】
本発明によれば、試料に照射される光（低コヒーレンス光源からの光）の光路上に参照面を配置し、当該参照面からの反射光と当該参照面を透過した試料からの散乱光を分光して、反射光と散乱光との干渉光のスペクトル強度を取得するように構成することで、参照光（参照面からの反射光）と試料光（試料からの散乱光）とを同一光路に伝搬させることになるため、振動等の外乱の影響を受け難くするとともに、参照光と試料光との光路差調整を不要とすることができる。
【０００９】
（２）また本発明に係る動的光散乱測定装置及び動的光散乱測定方法では、前記照射部は（前記照射手順では）、前記低コヒーレンス光源からの光を、前記試料を収容する透明容器の壁面を介して前記試料に照射し、前記参照面を、前記透明容器の壁面としてもよい
。
【００１０】
ここで、透明容器の壁面とは、透明容器の外壁面であってもよいし、透明容器の内壁面であってもよい。
【００１１】
本発明によれば、低コヒーレンス光源からの光を、試料を収容する透明容器の壁面を介して試料に照射して固液界面近傍における試料の動的特性を測定する際に、透明容器の壁面を参照面とすることで、参照光（参照面からの反射光）と試料光（試料からの散乱光）とを同一光路に伝搬させることになるため、振動等の外乱の影響を受け難くするとともに、参照光と試料光との光路差調整を不要とすることができる。
【００１２】
（３）また本発明に係る動的光散乱測定装置及び動的光散乱測定方法では、前記照射部は（前記照射手順では）、前記低コヒーレンス光源からの光を、前記試料の気液界面を介して前記試料に照射し、前記参照面を、空気と前記試料の気液界面としてもよい。
【００１３】
本発明によれば、低コヒーレンス光源からの光を、試料の気液界面（試料の液面）を介して試料に照射して気液界面近傍における試料の動的特性を測定する際に、試料の気液界面を参照面とすることで、参照光（参照面からの反射光）と試料光（試料からの散乱光）とを同一光路に伝搬させることになるため、振動等の外乱の影響を受け難くするとともに、参照光と試料光との光路差調整を不要とすることができる。
【００１４】
（４）また本発明に係る動的光散乱測定装置及び動的光散乱測定方法では、前記参照面を、前記低コヒーレンス光源からの光が伝搬する光伝搬部材の出射側の端部に設けてもよい。
【００１５】
本発明によれば、低コヒーレンス光源からの光が伝搬する光伝搬部材の出射側の端部に参照面を設けることで、参照光（参照面からの反射光）と試料光（試料からの散乱光）とを同一光路に伝搬させることになるため、振動等の外乱の影響を受け難くするとともに、参照光と試料光との光路差調整を不要とすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】第１の実施の形態の動的光散乱測定装置の構成の一例を示す図である。
【図２】図１における参照光と試料光を示す模式図である。
【図３】動的光散乱測定の流れを示すフローチャートである。
【図４】図４（Ａ）は、スペクトル強度の時間変動を示す画像の一例を示す図であり、図４（Ｂ）は、図４（Ａ）に示す画像の中心部を拡大した画像である。
【図５】図５（Ａ）は、図４（Ａ）に示す画像の横軸方向の１ラインに相当するスペクトル強度を示す図であり、図５（Ｂ）は、図４（Ｂ）に示す画像の横軸方向の１ラインに相当する中心波長付近のスペクトル強度を示す図である。
【図６】ある時点でのスペクトル強度を逆フーリエ変換して得られた散乱点の位置毎の強度を示す図である。
【図７】ある散乱点の位置での強度の時間変動を示す図である。
【図８】ある散乱点の位置での強度の時間変動をフーリエ変換して得られたパワースペクトルを示す図である。
【図９】ある散乱点の位置でのパワースペクトルを逆フーリエ変換して得られた自己相関関数を示す図である。
【図１０】第２の実施の形態に係る動的光散乱測定装置の構成を示す模式図である。
【図１１】図１０における参照光と試料光を示す模式図である。
【図１２】第３の実施の形態に係る動的光散乱測定装置の構成を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明の実施の形態について図面を参照しながら詳細に説明する。
【００１８】
（第１の実施の形態）
図１は、第１の実施の形態に係る動的光散乱測定装置の構成を示す模式図である。
【００１９】
動的光散乱測定装置１は、低コヒーレンス光源１０と、光サーキュレータ２０と、照射部として機能する対物レンズ３０と、スペクトル強度取得部として機能する回折格子６２及び光検出器７０と、測定部として機能する演算処理部８０とを含む。
【００２０】
ここでは、低コヒーレンス光源１０として、ＳＬＤ（Super Luminescent Diode）を用いる。なお、低コヒーレンス光源１０として、他の低コヒーレンス光源や、白色ＬＥＤ等の極短コヒーレンス光源を用いてもよい。
【００２１】
光サーキュレータ２０は、光ファイバ２２が接続される第１ポートと、光ファイバ２４が接続される第２ポートと、光ファイバ２６が接続される第３ポートとを有する３ポートの光サーキュレータであり、第１ポートに入力した光を第２ポートに出力し、第２ポートに入力した光を第３ポートに出力する。
【００２２】
対物レンズ３０としては、例えば倍率１０倍、開口数０．２５の有限遠対物レンズを用いて、結像点の焦点深度内に、試料セル５０の外壁面から測定対象範囲の試料４０までが含まれるようにする。試料セル５０は、入射する光に対して透明な材料で形成された透明容器であり、粒子４２を含む試料４０を収容する。試料セル５０として、例えばガラス製や透明樹脂製の一般的な角型セルを用いることができる。
【００２３】
回折格子６２、凹面ミラー６０、６４及び光検出器７０は、分光器として機能する。ここでは、分光器の構成をツェルニターナー型としているが、他の構成としてもよい。光検出器７０は、複数の受光素子が一列に並んだラインセンサカメラで構成される。
【００２４】
低コヒーレンス光源１０からの光は、光ファイバ２２を通って光サーキュレータ２０に入射する。光サーキュレータ２０に入射された光は、光ファイバ２４を通って、対物レンズ３０により、試料セル５０の壁面（透明壁）を介して試料４０に照射される。
【００２５】
図２は、図１における参照光と試料光を示す模式図である。低コヒーレンス光源１０からの光（入射光Ｌｉｎ）が試料セル５０の壁面を介して試料４０に照射されると、試料４０中の粒子４２から散乱光Ｌｓｃ（後方散乱光）が発生する。また、入射光Ｌｉｎの一部は、試料セル５０の外壁面５２で反射する。第１の実施の形態では、この外壁面５２からの反射光を参照光Ｌｒｅとする。すなわち、第１の実施の形態では、試料４０に照射される光の光路上に位置する外壁面５２を参照面として用いている。なお、入射光Ｌｉｎの一部は、試料セル５０の内壁面５４（試料セル５０と試料４０との界面）でも反射する。ここで、試料４０からの散乱光Ｌｓｃと内壁面５４からの反射光とを合わせて試料光Ｌｓａとし、また説明の便宜上、内壁面５４からの反射光を基準光Ｌｂａと呼称する。
【００２６】
再び図１の説明に戻ると、参照光Ｌｒｅ（参照面（外壁面５２）からの反射光）と試料光Ｌｓａ（散乱光Ｌｓｃ及び基準光Ｌｂａ）は、対物レンズ３０、光ファイバ２４を通って光サーキュレータ２０に入射される。
【００２７】
光サーキュレータ２０に入射された参照光Ｌｒｅと試料光Ｌｓａは、光ファイバ２６を通って凹面ミラー６０で反射され、回折格子６２で分光される。分光された参照光Ｌｒｅと試料光Ｌｓａは、凹面ミラー６４で反射され、光検出器７０に入射され、干渉して干渉
光として検出される。光検出器７０は、この干渉光のスペクトル強度を検出する。光検出器７０で検出された検出信号（干渉光のスペクトル強度）は、演算処理部８０に出力される。
【００２８】
演算処理部８０（コンピュータ）は、光検出器７０で検出された干渉光のスペクトル強度に基づき、試料４０の動的光散乱を測定する演算を行う。具体的には、演算処理部８０は、検出されたスペクトル強度に基づき試料４０における散乱点の位置毎の強度を求め、前記散乱点の位置毎の強度の時間変動に基づき前記散乱点の位置毎のパワースペクトルを求め、求めたパワースペクトルに基づき前記散乱点の位置毎の自己相関関数を求め、求めた自己相関関数を解析して試料４０の動的特性（例えば、試料４０中の粒径分布）を測定する。
【００２９】
なお、図中ｚ０は、試料セル５０の外壁面５２から試料４０中の粒子４２中心（散乱点）までの距離を示し、図中ｓは、試料セル５０の内壁面５４から散乱点までの距離を示す。
【００３０】
第１の実施の形態に係る動的光散乱測定装置では、低コヒーレンス光源１０からの光を、試料セル５０の壁面を介して試料４０に照射して、固液界面近傍における試料４０の動的特性を測定する際に、試料セル５０の壁面（外壁面５２）を参照面とし、当該参照面で反射した参照光Ｌｒｅと当該参照面を透過した試料光Ｌｓａ（試料４０からの散乱光Ｌｓｃ）を分光して、参照光Ｌｒｅと試料光Ｌｓａとの干渉光のスペクトル強度を取得するように構成されている。従って、参照光Ｌｒｅと試料光Ｌｓａとが同一光路を伝搬することになるため、振動等の外乱の影響を受け難くするとともに、参照光Ｌｒｅと試料光Ｌｓａとの光路差調整を不要とすることができる。
【００３１】
なお、試料セル５０の外壁面５２を参照面とすることに代えて、試料セル５０の内壁面５４を参照面として用いて、内壁面５４からの反射光を参照光とするように構成してもよい。この場合には、基準光は参照光と同一となる。
【００３２】
図３は、本実施形態における動的光散乱測定の流れを示すフローチャートである。まず、演算処理部８０は、光検出器７０で検出されたスペクトル強度の時間変動を画像として取得する（ステップＳ１０）。ここでは、スペクトル強度の時間変動を示す画像を複数回（例えば、１６回）取得してもよい。
【００３３】
図４（Ａ）は、スペクトル強度の時間変動を示す画像の一例を示す図である。ここでは、試料４０として、ポリスチレン製角セルに収容したポリスチレンラテックス粒子の懸濁液（粒子半径：２３０ｎｍ、体積濃度：１０％）を使用した。また、低コヒーレンス光源１０として、中心波長８２７ｎｍ、半値全幅１８ｎｍのＳＬＤを使用した。また、光検出器７０として、ピクセル数２０４８のラインセンサカメラを使用し、５ｋＨｚのフレームレートで連続測定を行って画像を取得した。なお、フレームレートは、測定する粒子のサイズ（ブラウン運動の拡散速度）に応じて変更する。
【００３４】
図４（Ａ）に示す画像において、横軸方向（２０４８ピクセル分）はスペクトルの波長を示し、画像の明暗はスペクトル強度の高低を示し、縦軸方向（４０９６ピクセル分）は時間を示す。図４（Ｂ）は、図４（Ａ）に示す画像の中心部（中心波長付近）を拡大した画像である。
【００３５】
また、図５（Ａ）は、図４（Ａ）に示す画像の横軸方向の１ラインに相当するスペクトル強度を示す図であり、図５（Ｂ）は、図４（Ｂ）に示す画像の横軸方向の１ラインに相当する中心波長付近のスペクトル強度を示す図である。図５において、横軸は波長（単位
：ｎｍ）を示し、縦軸は強度（任意単位）を示す。図４、図５を、参照光Ｌｒｅと基準光Ｌｂａによって発現する干渉縞を確認することができる。また、この干渉縞には、試料４０から発生する散乱光Ｌｓｃの揺らぎ成分も含まれている。
【００３６】
次に、演算処理部８０は、時間変動する各スペクトル強度（図４（Ａ）に示す画像の横軸方向の各ラインに相当）のそれぞれを逆フーリエ変換して（ステップＳ１２）、試料４０中の散乱点の位置（すなわち、内壁面５４から散乱点までの距離ｓ）毎の強度の時間変動を取得する（ステップＳ１４）。
【００３７】
図６は、ある時点でのスペクトル強度を逆フーリエ変換して得られた散乱点の位置毎の強度を示す図である。図６において、横軸は外壁面５２から試料方向への距離ｚ０（単位：μｍ）を示し、縦軸は強度（任意単位）を示す。図中Ｐで示すピークＰは、参照光Ｌｒｅと基準光Ｌｂａとの干渉光のピークであり、このピークＰの位置（すなわち、距離ｓ＝０の位置）より深い位置（距離ｓ＞０の位置）に、参照光Ｌｒｅと散乱光Ｌｓｃとの干渉信号が発現する。このような散乱点の位置（距離ｓ）毎の強度を、各スペクトル強度について求めることで、散乱点の位置毎の強度の時間変動を取得することができる。図７は、ある散乱点の位置（ここでは、距離ｓ＝２０μｍ）での強度の時間変動を示す図である。図７において、横軸は時間（単位：秒）を示し、縦軸は強度（任意単位）を示す。
【００３８】
次に、演算処理部８０は、試料４０中の散乱点の位置毎の強度の時間変動をそれぞれフーリエ変換して、散乱点の位置毎のパワースペクトルを取得する（ステップＳ１６）。
【００３９】
図８は、ある散乱点の位置での強度の時間変動をフーリエ変換して得られたパワースペクトルを示す図である。図８において、横軸は周波数（単位：Ｈｚ）を示し、縦軸は強度（任意単位、対数表示）を示す。ここでは、ステップＳ１０においてスペクトル強度の時間変動を示す画像を１６回取得し、１６回分の散乱点の位置毎の強度の時間変動信号を処理して得た、ある散乱点の位置でのパワースペクトルの統計平均を示す。
【００４０】
次に、演算処理部８０は、散乱点の位置毎のパワースペクトルをそれぞれ逆フーリエ変換して、散乱点の位置毎の自己相関関数を取得する（ステップＳ１８）。
【００４１】
図９は、ある散乱点の位置でのパワースペクトルを逆フーリエ変換して得られた自己相関関数を示す図である。図９において、横軸は時間（単位：秒）を示し、縦軸は相関値（対数表示）を示す。
【００４２】
次に、演算処理部８０は、散乱点の位置毎の自己相関関数に対して、動的光散乱法で用いられる従来の解析法（ＣＯＮＴＩＮ法やキュムラント法、ヒストグラム法など）を適用して試料４０中の粒径分布（散乱点の位置毎の粒径）を算出する（ステップＳ２０）。
【００４３】
（第２の実施の形態）
図１０は、第２の実施の形態に係る動的光散乱測定装置の構成を示す模式図である。図１０において、図１の構成と同様の構成については同一の符号を付し、その説明を適宜省略する。
【００４４】
図１０に示す動的光散乱測定装置１では、低コヒーレンス光源１０からの光は、光ファイバ２２、光サーキュレータ２０、光ファイバ２４を通って対物レンズ３０により、試料セル５０の上部開口から、試料４０の気液界面４４（気体雰囲気（空気）と試料４０との界面、試料４０の液面）に対して垂直に照射される。試料セル５０は、対物レンズ３０の結像点の焦点深度内に気液界面４４から測定対象範囲の試料４０までが含まれるように配置される。なお、図１０において、距離ｓ（散乱点の位置）は、気液界面４４から散乱点
までの距離を示す。
【００４５】
図１１は、図１０における参照光と試料光を示す模式図である。低コヒーレンス光源１０からの光（入射光Ｌｉｎ）が気液界面４４を介して試料４０に照射されると、試料４０中の粒子４２から散乱光Ｌｓｃ（後方散乱光）が発生する。また、入射光Ｌｉｎの一部は、気液界面４４で反射する。第２の実施の形態では、この気液界面４４からの反射光を参照光Ｌｒｅとする。すなわち、第２の実施の形態では、試料４０に照射される光の光路上に位置する気液界面４４を参照面として用いている。この場合には、第１の実施の形態と異なり、基準光は参照光Ｌｒｅと同一となる。参照光Ｌｒｅ（参照面（気液界面４４）からの反射光）と試料光Ｌｓａ（散乱光Ｌｓｃ）は、対物レンズ３０、光ファイバ２４を通って光サーキュレータ２０に入射される。以降の光学系及び動的光散乱測定の手法は、第１の実施の形態と同様である。
【００４６】
第２の実施の形態に係る動的光散乱測定装置では、低コヒーレンス光源１０からの光を、気液界面４４を介して試料４０に照射して、気液界面４４近傍における試料４０の動的特性を測定する際に、気液界面４４を参照面とし、当該参照面で反射した参照光Ｌｒｅと当該参照面を透過した試料光Ｌｓａ（試料４０からの散乱光Ｌｓｃ）を分光して、参照光Ｌｒｅと試料光Ｌｓａとの干渉光のスペクトル強度を取得するように構成されている。従って、第１の実施の形態と同様に、参照光Ｌｒｅと試料光Ｌｓａとが同一光路を伝搬することになるため、振動等の外乱の影響を受け難くするとともに、参照光Ｌｒｅと試料光Ｌｓａとの光路差調整を不要とすることができる。
【００４７】
（第３の実施の形態）
図１２は、第３の実施の形態に係る動的光散乱測定装置の構成を示す模式図である。図１２において、図１の構成と同様の構成については同一の符号を付し、その説明を適宜省略する。
【００４８】
図１２に示す動的光散乱測定装置１では、光ファイバ２４の試料４０側の端部には、グリンレンズ３２（グレーデッドインデックス型レンズ）が接続されている。グリンレンズ３２は、半径方向に屈折率分布を持つ両端が平面の円筒状のレンズである。また、グリンレンズ３２の出射側の端面（光伝搬部材の出射側の端部の一例）には、金属蒸着膜等のハーフミラー３４が形成されている。なお、図１２において、距離ｚ０は、グリンレンズ３２の出射側の端面（ハーフミラー３４）から試料４０中の粒子４２中心（散乱点）までの距離を示す。
【００４９】
低コヒーレンス光源１０からの光は、光ファイバ２２、光サーキュレータ２０、光ファイバ２４を通って、グリンレンズ３２により試料４０に照射される。また、低コヒーレンス光源１０からの光の一部は、グリンレンズ３２の出射側の端面に設けられたハーフミラー３４で反射する。第３の実施の形態では、このハーフミラー３４からの反射光を参照光Ｌｒｅとする。すなわち、第３の実施の形態では、試料４０に照射される光の光路上に位置するハーフミラー３４を参照面として用いている。参照光（参照面（ハーフミラー３４）からの反射光）と試料光（試料４０からの散乱光）は、グリンレンズ３２、光ファイバ２４を通って光サーキュレータ２０に入射される。以降の光学系及び動的光散乱測定の手法は、第１の実施の形態と同様である。なお、図１２に示す例では、低コヒーレンス光源１０からの光を試料セル５０の壁面を介して試料４０に照射するように構成しているが、低コヒーレンス光源１０からの光を試料セル５０の開口から気液界面を介して試料４０に照射するように構成してもよい。また、グリンレンズ３２の出射側の端面（ハーフミラー３４）が試料４０に接触した状態で、低コヒーレンス光源１０からの光を試料４０に照射するように構成してもよい。
【００５０】
第３の実施の形態に係る動的光散乱測定装置では、低コヒーレンス光源１０からの光が伝搬する光伝搬部材の出射側の端部に参照面（ハーフミラー３４）を設け、当該参照面で反射した参照光と当該参照面を透過した試料光（試料４０からの散乱光）を分光して、参照光と試料光との干渉光のスペクトル強度を取得するように構成されている。従って、第１の実施の形態と同様に、参照光と試料光とが同一光路を伝搬することになるため、振動等の外乱の影響を受け難くするとともに、参照光と試料光との光路差調整を不要とすることができる。
【００５１】
なお、本発明は、上述の実施の形態に限定されるものではなく、種々の変形が可能である。本発明は、実施の形態で説明した構成と実質的に同一の構成（例えば、機能、方法及び結果が同一の構成、あるいは目的及び効果が同一の構成）を含む。また、本発明は、実施の形態で説明した構成の本質的でない部分を置き換えた構成を含む。また、本発明は、実施の形態で説明した構成と同一の作用効果を奏する構成又は同一の目的を達成することができる構成を含む。また、本発明は、実施の形態で説明した構成に公知技術を付加した構成を含む。
【００５２】
例えば、上記実施形態では、回折格子を用いて参照光と散乱光を分光する場合について説明したが、プリズム等を用いて参照光と散乱光を分光するように構成してもよい。
【符号の説明】
【００５３】
１  動的光散乱測定装置、１０  低コヒーレンス光源、２０  光サーキュレータ、２２，２４，２６  光ファイバ、３０  対物レンズ、３２  グリンレンズ、３４  ハーフミラー、４０  試料、４２  粒子、４４  気液界面、５０  試料セル（透明容器）、５２  外壁面、５４  内壁面、６０  凹面ミラー、６２  回折格子、６４  凹面ミラー、７０  光検出器、８０  演算処理部
【図１】
0006348349.tif 000002
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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