(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
粉末緑茶抽出物と多価不飽和脂肪酸を含む粉末調合物とを含む組成物であって、前記多価不飽和脂肪酸はドコサヘキサエン酸（ＤＨＡ）、エイコサペンタエン酸（ＥＰＡ）またはこれらの混合物を含み、前記粉末緑茶抽出物と前記多価不飽和脂肪酸を含む粉末調合物とを合わせた量が、前記組成物の少なくとも９０重量％であり、かつ前記粉末緑茶抽出物が、前記粉末緑茶抽出物の重量を基準にして８０重量％を超える総ポリフェノール、４０〜８０重量％の総カテキン、及び４０〜６０重量％の没食子酸エピガロカテキン（ＥＧＣＧ）および５〜２０重量％のエピガロカテキン（ＥＧＣ）を含む、組成物。
【請求項２】
前記多価不飽和脂肪酸を含む粉末調合物がマイクロカプセルを構成する、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
前記多価不飽和脂肪酸を含む粉末調合物が粉末エマルションを構成する、請求項１に記載の組成物。
【請求項４】
前記粉末緑茶抽出物と前記多価不飽和脂肪酸を含む粉末調合物の比が、１：５０〜１：１０である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項５】
前記粉末緑茶抽出物が、前記粉末緑茶抽出物の重量を基準にして４５重量％を超えるＥＧＣＧ分を含有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項６】
前記粉末緑茶抽出物が、前記粉末緑茶抽出物の重量を基準にして４５〜５５重量％のＥＧＣＧ分、および１０〜１３重量％のＥＧＣ分を含有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項７】
前記粉末緑茶抽出物が、前記粉末緑茶抽出物の重量を基準にして６〜１５重量％のエピカテキン（ＥＣ）分を含有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項８】
前記マイクロカプセルが一次マイクロカプセルの凝集塊と充填物質とを含み、それぞれ個々の一次マイクロカプセルが一次殻を有し、前記充填物質が多価不飽和脂肪酸を含み前記一次殻によってカプセル封入され、前記凝集塊が外殻によってカプセル封入される、請求項２に記載の組成物。
【請求項９】
前記一次殻、前記外殻、または前記一次殻および外殻の両方が、界面活性剤、ゼラチン、ポリリン酸エステル、多糖またはこれらの混合物を含む、請求項８に記載の組成物。
【請求項１０】
前記一次殻、前記外殻、または前記一次殻および外殻の両方が、Ａタイプゼラチン、Ｂタイプゼラチン、ポークゼラチン、ビーフゼラチン、魚ゼラチン、コーシャーゼラチン、非コーシャーゼラチン、ハラールゼラチン、非ハラールゼラチン、乳タンパク質、カゼイン、カゼイネート、乳清タンパク質、大豆タンパク質、エンドウ豆タンパク質、米タンパク質、カノーラタンパク質、アルブミン、α−ラクトアルブミン、β−ラクトグロブミン、またはオバルブミンのいずれか１種類または複数種類のタンパク質を、ポリリン酸エステル、アラビアガム、ゲランガム、キシランガム、寒天、アルギン酸エステル、キチン、キトサン、カラギーナン、ペクチン、デンプン、加工デンプン、ポリソルビトン、マルトデキストリン、シクロデキストリン、セルロース、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、またはカルボキシメチルセルロースのいずれか１種類または複数種類のポリマーと共に含む、請求項８または９に記載の組成物。
【請求項１１】
前記一次殻、前記外殻、または前記一次殻および外殻の両方が、魚ゼラチン、ポークゼラチン、またはビーフゼラチンを含む、請求項８〜１０のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１２】
前記一次殻、前記外殻、または前記一次殻および外殻の両方が、複合コアセルベートを含む、請求項８〜１１のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１３】
前記複合コアセルベートが、ゼラチンとポリリン酸エステルの複合コアセルベートである、請求項１２に記載の組成物。
【請求項１４】
前記外殻が、１μｍ〜２，０００μｍの平均直径を有する、請求項８〜１３のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１５】
前記一次殻が、４０ｎｍ〜１０μｍの平均直径を有する、請求項８〜１４のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１６】
前記充填物質が、前記マイクロカプセルの２０重量％〜９０重量％である、請求項８〜１５のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１７】
前記エマルションが、ポリマー成分と、多価不飽和脂肪酸を含む充填物質とを含む、請求項３に記載の組成物。
【請求項１８】
前記ポリマー成分が、界面活性剤、ゼラチン、ポリリン酸エステル、多糖、またはこれらの混合物を含む、請求項１７に記載の組成物。
【請求項１９】
前記ポリマー成分が、Ａタイプゼラチン、Ｂタイプゼラチン、ポークゼラチン、ビーフゼラチン、魚ゼラチン、コーシャーゼラチン、非コーシャーゼラチン、ハラールゼラチン、非ハラールゼラチン、乳タンパク質、カゼイン、カゼイネート、乳清タンパク質、大豆タンパク質、エンドウ豆タンパク質、米タンパク質、カノーラタンパク質、アルブミン、α−ラクトアルブミン、β−ラクトグロブミン、オバルブミン、ポリリン酸エステル、アラビアガム、ゲランガム、キシランガム、寒天、アルギン酸エステル、キチン、キトサン、カラギーナン、ペクチン、デンプン、加工デンプン、ポリソルビトン、マルトデキストリン、シクロデキストリン、セルロース、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、またはカルボキシメチルセルロースのいずれか１種類または複数種類を、これらの任意選択の混合物または組合せを含んで、含む、請求項１７または１８に記載の組成物。
【請求項２０】
前記ポリマー成分が、魚ゼラチン、ポークゼラチン、またはビーフゼラチンを含む、請求項１７〜１９のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項２１】
前記エマルションが、１０００ｎｍ未満の平均液滴サイズを含む、請求項１７〜２０のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項２２】
前記充填物質が、前記エマルションの１重量％〜５０重量％である、請求項１７〜２１のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項２３】
前記充填物質が、微生物油、藻油、真菌油、および植物油から選択される１種類または複数種類の油を含む、請求項８〜２２のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項２４】
前記充填物質が魚油を含む、請求項８〜２３のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項２５】
前記充填物質が、オメガ−３脂肪酸、オメガ−３脂肪酸のエステル、および／またはこれらの混合物を含む、請求項８〜２４のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項２６】
オメガ−３脂肪酸の前記エステルが、オメガ−３脂肪酸のアルキルエステル、オメガ−３脂肪酸のモノグリセリド、オメガ−３脂肪酸のジグリセリド、オメガ−３脂肪酸のトリグリセリドエステル、オメガ−３脂肪酸のフィトステロールエステル、オメガ−３脂肪酸と抗酸化剤のエステル、オメガ−３脂肪酸のフラノイドエステル、および／またはこれらの混合物を含む、請求項２５に記載の組成物。
【請求項２７】
前記充填物質が、ドコサヘキサエン酸および／またはエイコサペンタエン酸、これらのＣ１〜Ｃ６アルキルエステル、これらのトリグリセリド、これらのフィトステロールエステル、および／またはこれらの混合物を含む、請求項８〜２６のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項２８】
前記充填物質が、ビタミンＡ、ビタミンＤ、ビタミンＥ、ビタミンＫ、トコトリエノール、リコペン、ルテイン、アスタキサチン、ゼアザンチン、フィトステロールまたはそのエステル、スタノールまたはおよびそのエステル、補酵素Ｑ１０、ユビキノール、疎水性アミノ酸、またはエッセンシャルオイルのうちの１種類または複数種類をさらに含む、請求項８〜２７のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項２９】
前記充填物質が、追加の生物活性物質または栄養補助剤をさらに含む、請求項８〜２８のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項３０】
前記組成物が、実質上ミネラルを含まない、請求項１〜２９のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項３１】
クエン酸をさらに含む、請求項１〜３０のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項３２】
請求項１〜３１のいずれか一項に記載の組成物を含む食品。
【請求項３３】
前記食品が栄養バーである、請求項３２に記載の食品。
【請求項３４】
前記食品がグラノーラバーである、請求項３２に記載の食品。
【請求項３５】
粉末緑茶抽出物と多価不飽和脂肪酸を含む粉末調合物とを混ぜ合わせるステップを含む組成物の調製方法であって、
前記多価不飽和脂肪酸はドコサヘキサエン酸（ＤＨＡ）、エイコサペンタエン酸（ＥＰＡ）またはこれらの混合物を含み、前記粉末緑茶抽出物と前記多価不飽和脂肪酸を含む粉末調合物とを合わせた量が、前記組成物の少なくとも９０重量％であり、かつ前記粉末緑茶抽出物が、前記粉末緑茶抽出物の重量を基準にして８０重量％を超える総ポリフェノール、４０〜８０重量％の総カテキン、及び４０〜６０重量％の没食子酸エピガロカテキン（ＥＧＣＧ）および５〜２０重量％のエピガロカテキン（ＥＧＣ）を含む、調製方法。
【請求項３６】
高温において結合用シロップを準備するステップ、
前記結合用シロップを冷却するステップ、
粉末緑茶抽出物と多価不飽和脂肪酸を含む粉末調合物とを含む組成物を加えるステップであって、前記多価不飽和脂肪酸はドコサヘキサエン酸（ＤＨＡ）、エイコサペンタエン酸（ＥＰＡ）またはこれらの混合物を含み、前記粉末緑茶抽出物と前記多価不飽和脂肪酸を含む粉末調合物とを合わせた量が、前記組成物の少なくとも９０重量％であり、かつ前記粉末緑茶抽出物が、前記粉末緑茶抽出物の重量を基準にして８０重量％を超える総ポリフェノール、４０〜８０重量％の総カテキン、及び４０〜６０重量％の没食子酸エピガロカテキン（ＥＧＣＧ）および５〜２０重量％のエピガロカテキン（ＥＧＣ）を含むステップ、および
その得られた混合物をグラノーラ組成物と混ぜ合わせるステップ
を含むグラノーラバーの調製方法。
【発明の詳細な説明】
【発明の詳細な説明】
【０００１】
［分野］
本明細書中で開示される主題は、概して粉末緑茶抽出物と、多価不飽和脂肪酸を含む粉末調合物とを含有する組成物に関する。また、本明細書中で開示される主題は、これら組成物の調製方法、食品におけるその組成物の使用方法、および開示されたその組成物を含有するまたはそれから調製される食品に関する。
【０００２】
［背景］
オメガ−３、オメガ−６、およびオメガ−９脂肪酸を含めた多価不飽和脂肪酸（ＰＵＦＡ）は、毎日の生活および機能にとって不可欠である。例えば、血清トリグリセリドの低下に及ぼすｃｉｓ−５，８，１１，１４，１７−エイコサペンタエン酸（ＥＰＡ）およびｃｉｓ−４，７，１０，１３，１６，１９−ドコサヘキサエン酸（ＤＨＡ）などのオメガ−３脂肪酸の有益な効果は立証されている。ａｌｌ−ｃｉｓ−９，１２，１５−オクタデカトリエン酸（ＡＬＡ）は、ＥＰＡおよびＤＨＡの前駆必須脂肪酸である。ａｌｌ−ｃｉｓ−５，８，１１，１４−エイコサテトラエン酸（ＡＡ）およびその前駆体のａｌｌ−ｃｉｓ−６，９，１２−オクタデカトリエン酸（ＧＬＡ）およびａｌｌ−ｃｉｓ−９，１２−オクタデカジエン酸（ＬＡ）は、幼児にとって有益であることが示されている。
【０００３】
これらの化合物の幾つかはまた、心不整脈を予防し、動脈硬化性プラークを安定化させ、血小板凝集を低減させ、また血圧を下げるなどの他の心保護の利点についても知られている。例えば、Ｄｙｒｂｅｒｇ  ｅｔ  ａｌ．：Ｏｍｅｇａ−３  Ｆａｔｔｙ  ａｃｉｄｓ：Ｐｒｅｖｅｎｔｉｏｎ  ａｎｄ  Ｔｒｅａｔｍｅｎｔ  ｏｆ  Ｖａｓｃｕｌａｒ  Ｄｉｓｅａｓｅ，Ｋｒｉｓｔｅｎｓｅｎ  ｅｔ  ａｌ．編，Ｂｉ＆Ｇｉ  Ｐｕｂｌ．，Ｖｅｒｏｎａ−Ｓｐｒｉｎｇｅｒ−Ｖｅｒｌａｇ，Ｌｏｎｄｏｎ，ｐｐ．２１７−２６，１９９５；Ｏ’Ｋｅｅｆｅ  ａｎｄ  Ｈａｒｒｉｓ，Ａｍ．Ｊ．Ｃａｒｄｉｏｌｏｇｙ  ２０００，８５：１２３９−４１；Ｒａｄａｃｋ  ｅｔ  ａｌ．，“Ｔｈｅ  ｅｆｆｅｃｔｓ  ｏｆ  ｌｏｗ  ｄｏｓｅｓ  ｏｆ  ｏｍｅｇａ−３  ｆａｔｔｙ  ａｃｉｄ  ｓｕｐｐｌｅｍｅｎｔａｔｉｏｎ  ｏｎ  ｂｌｏｏｄ  ｐｒｅｓｓｕｒｅ  ｉｎ  ｈｙｐｅｒｔｅｎｓｉｖｅ  ｓｕｂｊｅｃｔｓ：ａ  ｒａｎｄｏｍｉｚｅｄ  ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ  ｔｒｉａｌ”，Ａｒｃｈ．Ｉｎｔｅｒｎ．Ｍｅｄ．１９９１，１５１：１１７３−８０；Ｈａｒｒｉｓ，“Ｅｘｔｅｎｄｉｎｇ  ｔｈｅ  ｃａｒｄｉｏｖａｓｃｕｌａｒ  ｂｅｎｅｆｉｔｓ  ｏｆ  ｏｍｅｇａ−３  ｆａｔｔｙ  ａｃｉｄｓ”，Ｃｕｒｒ．Ａｔｈｅｒｏｓｃｌｅｒ．Ｒｅｐ．２００５，７：３７５−８０；Ｈｏｌｕｂ，“Ｃｌｉｎｉｃａｌ  ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ：４  ｏｍｅｇａ−３  ｆａｔｔｙ  ａｃｉｄｓ  ｉｎ  ｃａｒｄｉｏｖａｓｃｕｌａｒ  ｃａｒｅ”，ＣＭＡＪ  ２００２，１６６（５）：６０８−１５を参照されたい。確かにアメリカ心臓協会（Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｈｅａｒｔ  Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ）もまた、オメガ−３脂肪酸が、心循環器および心臓疾患のリスクを低減させる可能性があると報告している。オメガ−３脂肪酸の他の利点は、炎症および神経変性疾患の予防および／または治療、ならびに認知発達の向上に関係するものである。例えば、Ｓｕｇａｎｏ  ａｎｄ  Ｍｉｃｈｉｈｉｒｏ，“Ｂａｌａｎｃｅｄ  ｉｎｔａｋｅ  ｏｆ  ｐｏｌｙｕｎｓａｔｕｒａｔｅｄ  ｆａｔｔｙ  ａｃｉｄｓ  ｆｏｒ  ｈｅａｌｔｈ  ｂｅｎｅｆｉｔｓ”，Ｊ．Ｏｌｅｏ  Ｓｃｉ．２００１，５０（５）：３０５−１１を参照されたい。
【０００４】
脂肪酸ＥＰＡおよびＤＨＡは、ヒトの体内でＡＬＡから合成され得るが、この前駆体分子からの転化率は限定されている（Ｍｕｓｋｉｅｔ  ｅｔ  ａｌ．，“Ｉｓ  ｄｏｃｏｓａｈｅｘａｅｎｏｉｃ  ａｃｉｄ（ＤＨＡ）ｅｓｓｅｎｔｉａｌ？Ｌｅｓｓｏｎｓ  ｆｒｏｍ  ＤＨＡ  ｓｔａｔｕｓ  ｒｅｇｕｌａｔｉｏｎ，ｏｕｒ  ａｎｃｉｅｎｔ  ｄｉｅｔ，ｅｐｉｄｅｍｉｏｌｏｇｙ  ａｎｄ  ｒａｎｄｏｍｉｚｅｄ  ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ  ｔｒｉａｌｓ”，Ｊ．Ｎｕｔｒ．２００４，１３４（１）：１８３−６）。したがって体内のＥＰＡおよびＤＨＡは、主として食事供給源（例えば脂っこい魚）から得られる。魚油を多く含む食事は、心臓疾患、癌、関節炎、アレルギー、および他の慢性疾患に対して多くの有益な効果を有することが知られている。免疫学的臨床試験は、魚の形態または魚油栄養補助食品の形態のオメガ−３脂肪酸の食物摂取を増すことが、心循環器疾患と関係のある様々な危険因子を減らす可能性があることを示している。例えば、アメリカ心臓協会，Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ  Ｓｔａｔｅｍｅｎｔ，“Ｆｉｓｈ  Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ，Ｆｉｓｈ  ｏｉｌ，Ｏｍｅｇａ−３  Ｆａｔｔｙ  ａｃｉｄｓ  ａｎｄ  Ｃａｒｄｉｏｖａｓｃｕｌａｒ  Ｄｉｓｅａｓｅ”，Ｎｏｖｅｍｂｅｒ  ２００２；Ａｐｐｅｌ  ｅｔ  ａｌ．，“Ｄｏｅｓ  ｓｕｐｐｌｅｍｅｎｔａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｄｉｅｔ  ｗｉｔｈ‘ｆｉｓｈ  ｏｉｌ’ｒｅｄｕｃｅ  ｂｌｏｏｄ  ｐｒｅｓｓｕｒｅ？Ａ  ｍｅｔａ−ａｎａｌｙｓｉｓ  ｏｆ  ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ  ｃｌｉｎｉｃａｌ  ｔｒｉａｌｓ”，Ａｒｃｈ．Ｉｎｔｅｒｎ．Ｍｅｄ．１９９３，１５３（１２）：１４２９−１４３８；ＧＩＳＳＩ−Ｐｒｅｖｅｎｚｉｏｎｅ  Ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｏｒｓ，“Ｄｉｅｔａｒｙ  ｓｕｐｐｌｅｍｅｎｔａｔｉｏｎ  ｗｉｔｈ  ｏｍｅｇａ−３  ｐｏｌｙｕｎｓａｔｕｒａｔｅｄ  ｆａｔｔｙ  ａｃｉｄｓ  ａｎｄ  ｖｉｔａｍｉｎ  Ｅ  ａｆｔｅｒ  ｍｙｏｃａｒｄｉａｌ  ｉｎｆａｒｃｔｉｏｎ：ｒｅｓｕｌｔｓ  ｏｆ  ｔｈｅ  ＧＩＳＳＩ−Ｐｒｅｖｅｎｚｉｏｎｅ  ｔｒｉａｌ”，Ｌａｎｃｅｔ  １９９９，３５４：４４７−５５を参照されたい。
【０００５】
ＥＰＡおよびＤＨＡの魚油供給源に加えて、それらのＰＵＦＡ、ならびにＡＬＡ、ＡＡ、およびＧＬＡは、これらに限らないがＡＲＡについてはモルティエラ・アルピナ（Ｍｏｒｔｉａｒｅｌｌａ  ａｌｐｉｎａ）、またＤＨＡおよびＥＰＡについてはヤブレツボカビ（Ｔｈｒａｕｓｔｏｃｈｙｔｒｉｄｅｓ）の様々な種を含めた微生物源から得ることができ、また得られる。現在、植物は、これらの油の量産に関連するコストを低減させる更なる取組みにおいて、様々なＰＵＦＡを産生する遺伝子を含むように遺伝子の組換えが行われている。
【０００６】
ＥＰＡおよびＤＨＡなどのＰＵＦＡの様々な利益に関する強力な証拠にもかかわらず、北米の人々によるこれらの脂肪酸の平均の毎日の消費量は、利益を与えるための推奨される毎日の摂取量０．６５ｇと比較して、０．１ｇ〜０．２ｇの間であると推定される（Ｗｅｂｂ，“Ａｌｔｅｒｎａｔｉｖｅ  ｓｏｕｒｃｅｓ  ｏｆ  ｏｍｅｇａ−３  ｆａｔｔｙ  ａｃｉｄｓ”，Ｎａｔｕｒａｌ  Ｆｏｏｄｓ  Ｍｅｒｃｈａｎｄｉｓｅｒ  ２００５，ＸＸＶＩ（８）：４０−４）。人々の食事パターンを変えることは難しく、一部の人々は魚を食べることを好まず、また微生物から得られるＰＵＦＡを消費するという考えは一般に受け入れられていないので、食事にＰＵＦＡを補充することが、この問題に対処する重要な方法である。不幸にして多くのＰＵＦＡは酸化しやすく、かつ不快な官能特性を有する場合がある。
【０００７】
ＰＵＦＡの健康上の利益の観点からは、ＰＵＦＡを被験体に送達する代わりの方法およびＰＵＦＡの酸化を減らすための方法が必要である。本明細書中で開示する主題は、これらのまた他のニーズに対処する。
【０００８】
［概要］
本明細書中で具体化され、また広く開示されるこれら開示材料、化合物、組成物、および方法の目的に応じて、開示される主題は、一態様では粉末緑茶抽出物とＰＵＦＡを含む粉末調合物とを含有する組成物に関する。更なる態様では開示される主題は、これら組成物の調製方法に関する。さらに別の態様では開示される主題は、これら組成物を含む食品およびその食品の製造方法に関する。追加の利点は、下記の説明において述べられるはずであり、また部分的にはその説明から明らかになるはずであり、あるいは下記の態様を実施することによって分かる場合もある。下記の利点は、別添の特許請求の範囲において具体的に指し示される要素および組合せによって実現され達成されるはずである。前述の全般的説明および下記の詳細な説明の両方は単に例示的かつ説明的なものであり、制限的なものではないことを理解されたい。
【０００９】
本明細書に組み込まれ、本明細書の一部を構成する添付図は、下記の幾つかの態様を例示する。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】マイクロカプセル化ＰＵＦＡ（グラノーラバー３５ｇ当たり５０ｍｇのＥＰＡ／ＤＨＡを含有する）と、様々な量のクエン酸および緑茶抽出物とを用いて調製したグラノーラバーを３５℃で１２週間貯蔵した後の官能スコアを描いたグラフである。３．５を超える官能スコアは不合格と見なされる。
【図２】マイクロカプセル化ＰＵＦＡ（グラノーラバー３５ｇ当たり５０ｍｇのＥＰＡ／ＤＨＡを含有する）と、様々な量のクエン酸および緑茶抽出物とを用いて調製したグラノーラバーを周囲条件下で１２ヶ月貯蔵した後の官能スコアを描いたグラフである。３．５を超える官能スコアは不合格と見なされる。
【図３】緑茶抽出物有りおよび無しのマイクロカプセル化ＰＵＦＡを含有するグラノーラバーの酸化安定性を示すグラフである。
【図４】マイクロカプセル化ＰＵＦＡ（グラノーラバー３５ｇ当たり７５ｍｇのＥＰＡ／ＤＨＡを含有する）と、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、テアビゴ（ＴＥＡＶＩＧＯ）（商標）、ＶＩＴＡＧＲＥＥＮ（商標）、サンフェノン（ＳＵＮＰＨＥＮＯＮ）ＸＬＢ（商標）、サンフェノン９０ＬＢ（商標）、およびサンフェノン９０ＤＣＦ−Ｔ（商標）を含めた様々な抗酸化剤とを含有するグラノーラバーの３５℃で６週間にわたる官能スコアを描いたグラフである。３．５を超える官能スコアは不合格と見なされる。
【００１１】
［詳細な説明］
本明細書中で述べる材料、化合物、組成物、および方法は、本明細書に含まれる開示される主題の特定の態様の下記の詳細な説明と、実施例と、図とを参照することにより容易に理解することができる。
【００１２】
本発明の材料、化合物、組成物、物品、および方法を開示し記述する前に、下記の態様は特定の合成方法または特定の試薬に限定されない、したがってもちろん変更することができることを理解されたい。また、本明細書中で使用される用語は、特定の態様を記述するためのものに過ぎず、限定することを意図しないことも理解されたい。
【００１３】
また、本明細書全体を通じて様々な刊行物が参照される。これらの刊行物の開示内容は、開示される事柄が属する技術の現状をより完全に記述するために、それらの全体がこれにより本明細書中に参照により援用される。開示される参考文献はまた、それらの中に含まれ、その参考文献が依拠する文中で考察されている材料についても本明細書中に参照により個々にかつ具体的に援用される。
【００１４】
［定義］
本明細書中において、また特許請求の範囲中において複数の用語が参照されるはずであり、それらは下記の定義を有するように定義されるものとする。
【００１５】
明細書および特許請求の範囲の全体を通じて単語「含む（“ｃｏｍｐｒｉｓｅ”）」およびこの単語の他の形態（“ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ”および“ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ”など）は、これらには限定されないが、例えば他の添加剤、成分、整数、またはステップを含むことを意味し、それらを排除することを意図しない。
【００１６】
この説明および別添の特許請求の範囲中で使用される単数形「或る（“ａ”、“ａｎ”）」および「その（“ｔｈｅ”）」は、文脈による明白な別段の指示がない限り、複数の指示対象を含む。したがって、例えば「或る組成物（“ａ  ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ”）」への言及はそのような組成物の２種類以上の混合物を含み、「或る抗酸化剤（“ａｎ  ａｎｔｉｏｘｉｄａｎｔ”）」への言及はそのような抗酸化剤の２種類以上の混合物を含み、「その多価不飽和脂肪酸（“ｔｈｅ  ｐｏｌｙｕｎｓａｔｕｒａｔｅｄ  ｆａｔｔｙ  ａｃｉｄ”）」への言及はそのような多価不飽和脂肪酸の２種類以上の混合物を含む、など。
【００１７】
「任意選択の（“ｏｐｔｉｏｎａｌ”）」または「任意選択で（“ｏｐｔｉｏｎａｌｌｙ”）」は、その後に記述される事象または状況が生じても生じなくてもよいこと、またその記述がその事象または状況が生ずる例とそれが生じない例とを含むことを意味する。
【００１８】
範囲は、本明細書中では「約」或る特定の値から、かつ／または「約」別の特定の値までとして表すことができる。「約」は、表示値の５％以内を意味することができる。そのような範囲を表す場合、別の態様は、その一方の特定の値から、かつ／またはもう一方の特定の値までを含む。同様に、値が、先行する「約」の使用によって近似値として表される場合、その特定の値が別の態様を形成することが理解されるはずである。その範囲のそれぞれの端点は、他方の端点に関連して、また他方の端点と無関係に有意であることもさらに理解されるはずである。開示される複数の値が本明細書中に存在すること、かつ各値がまたその値自体に加えて「約」その特定の値として本明細書中で開示されることもまた理解されたい。例えば、値「５」が開示される場合、「約５」もまた開示される。
【００１９】
本明細書および結びの特許請求の範囲中で、組成物中の特定の要素または成分の重量部への言及は、組成物中のその要素または成分と任意選択の他の要素または成分の間の重量関係を意味し、それを重量部で表す。したがって１重量部の成分Ｘ（例えば、粉末緑茶抽出物）および１０重量部の成分Ｙ（例えば、ＰＵＦＡを含む粉末調合物）を含む組成物では、ＸおよびＹは、１：１０の重量比で存在し、追加の成分がその組成物（例えば、ブレンド物）中に含まれるかどうかに関係なくそのような比率で存在する。
【００２０】
成分の重量％（ｗｔ．％）は、具体的に別段の指定がない限り、その成分が含まれる配合物または組成物の総重量を基準とする。
【００２１】
本明細書中で使用される「被験体」とは個体を意味する。したがって「被験体」には、飼い慣らされた動物（例えば、ネコ、イヌなど）、家畜（例えば、ウシ、ウマ、ブタ、ヒツジ、ヤギなど）、実験動物（例えば、マウス、ウサギ、ラット、モルモットなど）、魚、および鳥を含めることができる。「被験体」にはまた、陸生動物または海生動物、例えばクジラ、霊長類、またはヒトを含めることができる。
【００２２】
次に、開示される材料、化合物、組成物、および方法の特定の態様に関して詳細に言及することにする。それらの例は、添付の実施例および図中に例示される。
【００２３】
［材料および方法］
材料、化合物、組成物、および成分が本明細書中で開示され、それらは開示される方法および組成物のために使用することができ、開示される方法および組成物と一緒に使用することができ、開示される方法および組成物の調製において使用することができ、または開示される方法および組成物の産物である。これらおよび他の材料は本明細書中で開示される。それらの材料の組合せ、部分集合、相互作用、群などが開示される場合、それらの化合物のそれぞれの様々な個体、集合的組合せ、および並べ替えについての具体的な言及が明示的に開示されないこともあるが、それぞれが本明細書中で具体的に企図され、記述されているものと理解されたい。例えば、或る組成物が開示され、その組成物の複数の成分に対して行うことができる複数の修正形態が考察される場合、あり得るそれぞれのまたはあらゆる組合せおよび並び替えは、別段の具体的な指示がない限り、具体的に企図されている。したがって、成分Ａ、Ｂ、およびＣの部類と成分Ｄ、Ｅ、およびＦの部類、ならびに組合せ組成物Ａ−Ｄの例が開示される場合、たとえそれぞれが個々に列挙されないとしても、それぞれが個々にかつまとめて企図されている。したがってこの例では、組合せＡ−Ｅ、Ａ−Ｆ、Ｂ−Ｄ、Ｂ−Ｅ、Ｂ−Ｆ、Ｃ−Ｄ、Ｃ−Ｅ、およびＣ−Ｆのそれぞれが具体的に企図され、Ａ、Ｂ、およびＣと、Ｄ、Ｅ、およびＦと、組合せの例Ａ−Ｄとの開示に基づいて開示されているものとみなすべきである。同様に、これらの任意選択の部分集合または組合せもまた、具体的に企図され、開示されている。したがって、例えばＡ−Ｅ、Ｂ−Ｆ、およびＣ−Ｅの部分群もまた具体的に企図され、Ａ、Ｂ、およびＣと、Ｄ、Ｅ、およびＦと、組合せの例Ａ−Ｄとの開示に基づいて開示されているものとみなすべきである。この概念は、これらに限定されないが開示された組成物の製造方法および使用方法におけるステップを含めた本開示のすべての態様に適用される。したがって、実施することが可能な様々な追加のステップが存在する場合、それらの追加のステップのそれぞれは開示された方法の任意選択の特定の態様または態様の組合せにより実施することができること、またそのようなそれぞれの組合せは具体的に企図され、開示されているものとみなすべきである。
【００２４】
本明細書では（ｉ）粉末緑茶抽出物と、（ｉｉ）ＰＵＦＡを含む粉末調合物とを含む組成物（これはまた「ブレンド」とも呼ばれる）が開示される。「ＰＵＦＡを含む粉末調合物」とは、１種類または複数種類のＰＵＦＡを含む充填物質を有する粉末状のエマルションまたはマイクロカプセルを意味する。開示された組成物中で、粉末緑茶抽出物とＰＵＦＡを含む粉末調合物とは、合わせて組成物の少なくとも約９０重量％、例えば組成物の約９２、９４、０６、９８、または１００重量％である。したがって開示された組成物は、組成物中に約０重量％〜約１０重量％の追加の材料（粉末緑茶抽出物およびＰＵＦＡを含む粉末調合物とは別の材料）を含有することができる。さらに、本明細書中のどこかで開示されるように、この開示された組成物は、種々様々な食品、例えばグラノーラバー中に成分として使用するのに特に適している。
【００２５】
［ＰＵＦＡを含む粉末調合物］
［マイクロカプセル］
特定の態様において、ＰＵＦＡを含む粉末調合物は、その芯または充填物質として１種類または複数種類のＰＵＦＡを含むマイクロカプセルであることができる。開示された組成物および方法に使用するのに適したマイクロカプセルは、一次マイクロカプセルの凝集塊と充填物質とを含み、それぞれ個々の一次マイクロカプセルが一次殻を有し、充填物質が一次殻によってカプセル封入され、かつ凝集塊が外殻によってカプセル封入されるものである。特に好適なマイクロカプセルは、米国特許第６，９７４，５９２号明細書、同第６，９６９，５３０号明細書、同第７，７２７，６２９号明細書、および同第８，０３４，４５０号明細書、および米国特許出願公開第２００５／００１９４１６号明細書、同第２０１０／００５５２８１号明細書、同第２０１０／０１７３００２号明細書、および同第２０１１／０１１７１８０号明細書に開示されており、これらは、マイクロカプセル、それらの調製方法、およびそれらの使用方法についての少なくともそれらの開示内容に関して、それらの全体が参照により本明細書に援用される。
【００２６】
また、１層または複数層の追加の殻層をマイクロカプセルの外殻の上に置くこともできると考えられる。国際公開第２００４／０４１２５１号パンフレット（これは、少なくともマイクロカプセルおよびそれらの調製方法についてのその開示内容に関して、それらの全体が参照により本明細書に援用される）に記載されている手法を使用して、マイクロカプセルに追加の殻層を加えることができる。
【００２７】
更なる例では、一次殻および／または外殻は、複合コアセルベートから形成することができる。複合コアセルベートは、２種類の異なるポリマー成分（すなわち殻材料）を静電相互作用により一体にし、充填物質の液滴の周囲に不溶性複合体、すなわち「複合コアセルベート」を形成するときに形成する。一次殻を形成する複合コアセルベートは、外殻を形成する複合コアセルベートと異なってもよい。このような場合、３種類以上の異なる殻材料を含有するポリマー系を使用して複合コアセルベートを形成することができる。他の例では、同一の２種類の殻材料（２ポリマー成分系）を使用して、一次殻および外殻の両方を形成することができる。例えば、一次殻および外殻をゼラチンとポリリン酸エステルの複合コアセルベートから形成することができる。
【００２８】
このようなマイクロカプセルでは、一次殻および／または外殻を形成するために使用される殻材料は、ゼラチンとポリリン酸エステル、ゼラチンとアラビアガム、乳清タンパク質とアラビアガムなどの複合コアセルベートを含むことができる。一次殻および／または外殻用の好適な材料の更なる例には、これらに限定されないが、Ａタイプゼラチン、Ｂタイプゼラチン、ポークゼラチン、ビーフゼラチン、魚ゼラチン、コーシャーゼラチン、非コーシャーゼラチン、ハラールゼラチン、非ハラールゼラチン、乳タンパク質、カゼイン、カゼイネート、乳清タンパク質、大豆タンパク質、エンドウ豆タンパク質、米タンパク質、カノーラタンパク質、アルブミン、α−ラクトアルブミン、β−ラクトグロブミン、およびオバルブミンのうちのいずれか１種類または複数種類のタンパク質と、ポリリン酸エステル、アラビアガム、ゲランガム、キシランガム、寒天、アルギン酸エステル、キチン、キトサン、カラギーナン、ペクチン、デンプン、加工デンプン、ポリソルビトン、マルトデキストリン、シクロデキストリン、セルロース、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、およびカルボキシメチルセルロースのうちのもう１つのポリマーとの複合コアセルベートが挙げられる。
【００２９】
更なる例では、一次殻および／または外殻用の材料は、約０〜約３００、最も好ましくは約２００〜約３００のブルーム強度（ｂｌｏｏｍ  ｎｕｍｂｅｒ）を有することができる。殻材料がブルーム強度を有しない（０）または１〜５０の低ブルーム強度を有することもできると考えられる。ブルーム強度は、６．６７％溶液を１８時間ゲル化させた状態で１０℃で形成されるゲル強度を表す。物質のブルーム強度の決定は、当該技術分野で知られている方法で達成することができる。幾つかの具体例では一次殻および／または外殻材料は、約０〜約５０のブルーム強度を有することができ、また他の例では一次殻および／または外殻材料は、約５１〜約３００のブルーム強度を有することができる。さらに他の具体例には、約０、約２１０、約２２０、または約２４０のブルーム強度を有する一次殻および／または外殻材料を含むマイクロカプセルが挙げられる。一次殻および／または外殻材料は、約０、１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、１００、１１０、１２０、１３０、１４０、１５０、１６０、１６５、１７０、１８０、１９０、２００、２１０、２２０、２３０、２４０、２５０、２６０、２７０、２８０、２９０、または３００（ただし、これら表示値のいずれもが範囲の上側または下側の端点を形成することができる）のブルーム強度を有することができると考えられる。
【００３０】
マイクロカプセルの外殻は、約１μｍ〜約２，０００μｍ、約２０μｍ〜約１，０００μｍ、または約３０μｍ〜約８０μｍの平均直径を有することができる。更なる例では、外殻の平均直径は、約１、１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、２００、３００、４００、５００、６００、７００、８００、９００、１０００、１２００、１３００、１４００、１５００、１６００、１７００、１８００、１９００、または２０００μｍ（ただし、これら表示値のいずれもが範囲の上側または下側の端点を形成することができる）であることができる。好ましい例では、マイクロカプセルの外殻は、約５００μｍ未満、２００μｍ未満、または約１００μｍ未満の平均直径を有することができる。
【００３１】
一次殻は、約４０ｎｍ〜約１０μｍ、または約０．０４μｍ〜約５μｍの平均直径を有することができる。更なる例では一次殻の平均直径は、約４０ｎｍ、５０ｎｍ、６０ｎｍ、７０ｎｍ、８０ｎｍ、９０ｎｍ、１００ｎｍ、２００ｎｍ、３００ｎｍ、４００ｎｍ、５００ｎｍ、６００ｎｍ、７００ｎｍ、８００ｎｍ、９００ｎｍ、１０００ｎｍ、２μｍ、３μｍ、４μｍ、または５μｍ（ただし、これら表示値のいずれもが範囲の上側または下側の端点を形成することができる）であることができる。好ましい例では一次殻は、未満の平均直径を有することができる。
【００３２】
一次殻および／または外殻の粒径は、当該技術分野で知られている任意選択の一般的な設備、例えば、Ｃｏｕｌｔｅｒ  ＬＳ２３０  Ｐａｒｔｉｃｌｅ  Ｓｉｚｅ  Ａｎａｌｙｚｅｒ（Ｂｅｃｋｍａｎ  Ｃｏｕｌｔｅｒ，フロリダ州，マイアミ）を使用して測定することができる。
【００３３】
［エマルション］
他の態様においてＰＵＦＡを含む粉末調合物は、パワードエマルションであることができる。このエマルションは、様々なサイズの充填物質および１種類または複数種類のポリマー成分（すべてパワード状）の液滴を含むことができる。例えば好適なエマルションは、マイクロエマルションおよび／またはナノエマルションであることができる。すなわち、エマルションの液滴は、マイクロメートル範囲（すなわち１〜１０００μｍ）および／またはナノメートル範囲（すなわち１〜１０００ｎｍ、一般には約０．１μｍ未満）であることができる。具体例には、これらに限定されないが、約１００、９０、８０、７０、６０、５０、４０、３０、２０、または１０μｍ未満（ただし、これら表示値のいずれもが範囲の上側または下側の端点を形成することができる）の平均液滴サイズを有するエマルションが挙げられる。充填物質の液滴のサイズは、当該技術分野で知られている方法、例えば光散乱法、顕微鏡法、分光学的方法などによって決定することができる。
【００３４】
エマルションのポリマー成分は、マイクロカプセルについて本明細書中で述べた殻材料のいずれかであることができる。具体的にはポリマー成分は、Ａタイプゼラチン、Ｂタイプゼラチン、ポークゼラチン、ビーフゼラチン、魚ゼラチン、コーシャーゼラチン、非コーシャーゼラチン、ハラールゼラチン、非ハラールゼラチン、乳タンパク質、カゼイン、カゼイネート、乳清タンパク質、大豆タンパク質、エンドウ豆タンパク質、米タンパク質、カノーラタンパク質、アルブミン、α−ラクトアルブミン、β−ラクトグロブミン、オバルブミン、ポリリン酸エステル、アラビアガム、ゲランガム、キシランガム、寒天、アルギン酸エステル、キチン、キトサン、カラギーナン、ペクチン、デンプン、加工デンプン、ポリソルビトン、マルトデキストリン、シクロデキストリン、セルロース、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、およびカルボキシメチルセルロースのいずれか１種類または複数種類（これらの任意選択の混合物または組合せを含む）を含むことができる。
【００３５】
好適なパワードエマルションの一具体例では、ポリマー成分はゼラチンを含む。
【００３６】
［充填物質］
マイクロカプセルであろうとエマルションであろうとＰＵＦＡを含む粉末調合物は、１種類または複数種類のＰＵＦＡおよび／またはそれらの誘導体を含む充填物質を含有する。ＰＵＦＡの誘導体には、アルキルエステル（例えばメチルまたはエチルエステル）、グリセリドエステル（例えばモノ、ジ、およびトリアシルグリセロール）、ステロールエステル（例えばフィトステロールまたはコレステロールエステル）、抗酸化エステル（例えばアスコルビルおよびシトリルエステル）、フラノイドエステル、およびＰＵＦＡの塩（例えばナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、およびクローム塩）を挙げることができる。ＰＵＦＡおよび／またはその誘導体の任意選択の混合物または組合せもまた、本明細書中で開示される組成物および方法に使用するのに適している場合がある。
【００３７】
特に望ましいＰＵＦＡは、オメガ−３脂肪酸である。オメガ−３脂肪酸は、その末端としてＣＨ３−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−を含有する不飽和脂肪酸である。一般にオメガ−３脂肪酸は、式
【化１】
0006376499.tif 000002
を有する。式中、Ｒ１は、少なくとも１個の二重結合を備えたＣ３〜Ｃ４０アルキルまたはアルケニル基であり、Ｒ２は、Ｈ、メチル、アルキル、グリセロール、ステロール、アスコルビル、シトリル、またはフラノイジル基である。本明細書中で使用される用語「アルキル」は、飽和炭化水素基（例えばメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、ｓ−ブチル、ｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、イソペンチル、ｓ−ペンチル、ネオペンチル、ヘキシル、ヘプチル、オクチル、ノニル、デシル、ドデシル、テトラデシル、ヘキサデシル、エイコシル、テトラコシルなど）である。本明細書中で使用される用語「アルケニル」は、少なくとも１個の炭素−炭素二重結合を含有する炭化水素基である。（ＡＢ）Ｃ＝Ｃ（ＣＤ）などの不斉構造は、Ｅ異性体とＺ異性体（ｃｉｓおよびｔｒａｎｓ）の両方を含むことを意図している。更なる例ではＲ１は、Ｃ５〜Ｃ３８、Ｃ６〜Ｃ３６、Ｃ８〜Ｃ３４、Ｃ１０〜Ｃ３２、Ｃ１２〜Ｃ３０、Ｃ１４〜Ｃ２８、Ｃ１６〜Ｃ２６、またはＣ１８〜Ｃ２４アルケニル基であることができる。さらに別の例ではＲ１のアルケニル基は、２〜６個、３〜６個、４〜６個、または５〜６個の二重結合を有することができる。さらにＲ１のアルケニル基は、１個、２個、３個、４個、５個、または６個の二重結合（ただし、これら表示値のいずれも必要に応じて上側または下側の端点を形成することができる）を有することもできる。オメガ−３脂肪酸の具体例には、これらに限定されないが、本明細書中のほかの場所で述べたものが挙げられる。
【００３８】
幾つかの例では充填物質は、ＤＨＡおよび／またはＥＰＡ、これらのＣ１〜Ｃ６アルキルエステル、これらのトリアシルグリセロールエステル、これらのフィトステロールまたはコレステロールエステル、これらの塩、および／またはこれらの１種類または複数種類の任意選択の混合物を含む。トリアシルグリセロール油（ＴＧ油と呼ばれる）を使用することができる。さらに、開示される組成物および方法は、再エステル化トリグリセリドを含む油を使用することもできる。
【００３９】
充填物質は、温度および充填物質中の特定のＰＵＦＡによって決まる固体、液体、または固体と疎水性の液体の混合物であることができる。任意選択で充填物質はまた、他の生物活性物質、栄養補助剤、および／または香味料（これらの任意選択の混合物または組合せを含む）を含むことができる。幾つかの例ではＰＵＦＡ含有充填物質は、微生物油、藻油（例えば、海産渦鞭毛藻（Ｃｒｙｐｔｈｅｃｏｄｉｎｉｕｍ  ｃｏｈｎｉｉ）などの渦鞭毛藻由来の油）、真菌油（例えば、スラウストキトリウム（Ｔｈｒａｕｓｔｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）、シゾキトリウム（Ｓｃｈｉｚｏｃｈｙｔｒｉｕｍ）、またはこれらの混合物由来の油）、および／または植物油（これらの任意選択の混合物または組合せを含む）であることができる。
【００４０】
他の例では充填物質は、海産物油、例えば天然、半精製、精製、濃縮、軽く加圧した（ｌｉｇｈｔ−ｐｒｅｓｓｅｄ）、アルカリ処理、熱処理、淡褐色、または黄褐色の魚油を含むことができる。非アルカリ処理魚油もまた、好適な充填物質である。魚油は様々な供給源から来る。好適な魚油の例には、これらに限定されないが、大西洋魚油、太平洋魚油、地中海魚油、およびこれらの任意選択の混合物または組合せが挙げられる。好適な魚油のより具体的な例には、これらに限定されないが、カツオ油、ピルチャード油、ハタ油、カレイ油、フウライカジキ油、カマス油、タラ油、メンヘーデン油、イワシ油、カタクチイワシ油、マグロ油、カラフトシシャモ油、ニシン油、サバ油、タイセイヨウサケ油、サケ科の魚油、およびサメ油が、これらの任意選択の混合物または組合せを含めて挙げられる。
【００４１】
魚油は最も容易に入手できるが、他の海産物油が本明細書において使用するのに適している場合もある。このような海産物油には、これらに限定されないが、例えばイカ油、タコ油、オキアミ油、アザラシ油、クジラ油など（これらの任意選択の混合物または組合せを含む）を含めた海洋哺乳動物および／または海洋無脊椎動物由来の油が挙げられる。
【００４２】
充填物質はまた、オリーブ油、トウモロコシ油、パーム油、ヒマワリ油、フラックスシード油、大豆油、落花生油、ルリヂサ油、サクラソウ油、リンシード油、ナタネ油などの植物性油を含むことができる。ある種のＰＵＦＡを産生するように遺伝子組換えされた植物由来の油もまた使用することができる。しかし幾つかの例では、そのＰＵＦＡがフラックスシード油でないことが好ましい。
【００４３】
好適な充填物質はまた、本明細書ではその充填物質中に見出されるＥＰＡおよびＤＨＡ、またはそれらの誘導体のおおよその比率で言及することができる。例えば、１８：１２の油は、一般にＥＰＡ対ＤＨＡ（または、例えばそれらのトリグリセリドエステル）を約１８：１２の比率で含む。同様に、５：２５の油は、一般にＥＰＡ対ＤＨＡを約５：２５の比率で含む。これらの種類の油のそれぞれを開示された組成物および方法において使用することができる。
【００４４】
開示した充填物質のいずれかの１種類または複数種類を使用することができる。例えば、開示された組成物および方法に使用可能なＰＵＦＡを含む粉末調合物は、本明細書中で開示された２種類以上の異なる充填物質を含有することができる。さらに、充填物質はＰＵＦＡを含む粉末調合物の約１０重量％〜約９０重量％の量で存在することができる。具体例では充填物質は、ＰＵＦＡを含む粉末調合物の約２０重量％〜約８０重量％、約３０重量％〜約７０重量％、約４０重量％〜約６０重量％、約５０重量％〜約７０重量％、または約６０重量％〜約８０重量％の量で存在することができる。
【００４５】
任意選択で充填物質はまた、抗酸化剤を含有することができる。抗酸化剤の好適な例には、これらに限定されないが、フェノール系化合物、植物抽出物、またはイオウ含有化合物が挙げられる。本明細書中で開示される幾つかの例では抗酸化剤は、アスコルビン酸またはその塩、例えばアスコルビン酸ナトリウムであることができる。他の例では抗酸化剤は、クエン酸またはその塩であることができる。さらに他の例では抗酸化剤は、ビタミンＥ，ＣｏＱ１０、トコフェロール、より極性の抗酸化剤の脂溶性誘導体、例えばアスコルビル脂肪酸エステル（例えばパルミチン酸アスコルビル）、植物抽出物（例えば、ローズマリー油、セージ油、およびオレガノ油）、藻類抽出物、および合成抗酸化剤（例えば、ＢＨＴ、ＴＢＨＱ、エトキシキン、没食子酸アルキル、ヒドロキノン、およびトコトリエノール）であることができる。
【００４６】
充填物質はまた他の栄養分、例えばビタミン類、他の微量元素、ミネラルなどを含有することができる。例えば充填物質は、１種類または複数種類の脂溶性ビタミン（例えばビタミンＡ、Ｄ、Ｅ、およびＫ）、トコトリエノール、カロテノイド、キサントフィル（例えば、リコペン、ルテイン、アスタキサチン、およびゼアザンチン（ｚｅａｚａｎｔｈｉｎ））、脂溶性栄養補助食品（フィトステロール、スタノール、およびこれらのエステルを含めた）、補酵素Ｑ１０、ユビキノール、疎水性アミノ酸、またはエッセンシャルオイルのうちの１種類または複数種類を含有することができる。さらに、ＰＵＦＡを含む粉末調合物は、保存料、殺菌剤、キレート化剤、増粘剤、香味料、希釈剤、乳化剤、分散助剤、またはバインダーなどの他の成分を含むことができる。
【００４７】
［具体例］
ＰＵＦＡを含む粉末調合物がマイクロカプセルであろうと粉末エマルションであろうと、それは、本明細書中で開示される殻材料のいずれかおよび充填物質のいずれかを含むことができる。幾つかの具体例には、これに限定されないが、その殻材料が複合コアセルベート、例えばゼラチンとポリリン酸エステルの複合コアセルベートから形成されるマイクロカプセルが挙げられる。同様に、そのポリマー成分がゼラチンであり、充填物質が本明細書中で開示されるもののいずれかである、粉末エマルション。多くの例で使用することができる充填物質には、海産物油（例えば魚油および微生物油）が挙げられる。ＥＰＡおよびＤＨＡなどのＰＵＦＡを含む充填物質もまた望ましい。このようなマイクロカプセルまたはエマルションは、粉末１ｇ当たり少なくとも約１３０ｍｇのＤＨＡか、少なくとも約１５０ｍｇのＥＰＡとＤＨＡを有することができる。さらに、オメガ−３脂肪酸の誘導体、例えばモノ、ジ、およびトリグリセリド、アルキルエステル、ステロールエステル、抗酸化エステル（例えば、アスコルビルおよびシトリルエステル）、およびフラノイドエステルもまた好適な充填物質であることができる。幾つかの態様において、ＰＵＦＡを含む粉末調合物は、Ｏｃｅａｎ  Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ  Ｃａｎａｄａ  Ｌｉｍｉｔｅｄ（ダートマス，カナダ）からＭＥＧ−３（商標）の名称で市販されているマイクロカプセル化オメガ−３脂肪酸粉末であることができる。
【００４８】
マイクロカプセルは、米国特許第６，９７４，５９２号明細書、同第６，９６９，５３０号明細書、同第７，７２７，６２９号明細書、および同第８，０３４，４５０号明細書、ならびに米国特許出願公開第２００５／００１９４１６号明細書、同第２００７／０２６９５６６号明細書、同第２０１０／００５５２８１号明細書、同第２０１０／０１７３００２号明細書、および同第２０１１／０１１７１８０号明細書に記載の方法に従って調製することができる。これらは、少なくともマイクロカプセルの調製方法についてのそれらの開示内容に関して、それらの全体が参照により本明細書に援用される。このマイクロカプセルを水で洗浄し乾燥して流動性粉末を得ることができる。乾燥は、例えば凍結乾燥、エタノールによる乾燥、または噴霧乾燥などの当該技術分野で知られている複数の方法によって達成することができる。一態様では噴霧乾燥をマイクロカプセルの乾燥のために使用することができる。噴霧乾燥手法は、“Ｓｐｒａｙ  Ｄｒｙｉｎｇ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ”，Ｋ．Ｍａｓｔｅｒｓ，第５版，Ｌｏｎｇｍａｎ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ  Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  ＵＫ，１９９１の中に開示されている。この開示内容は、これにより参照により援用される。
【００４９】
エマルションは、米国特許出願公開第２０１０／００５５２８１号明細書に記載の方法に従って調製することができる。これは、少なくとも粉末エマルションの調製方法についてのその開示内容に関して、その全体が参照により本明細書に援用される。一般にエマルションは、ポリマー成分と充填物質の水性混合物を準備し、その混合物を乳化することによって調製することができる。混合物の乳化は、当該技術分野で知られている方法と装置、例えば均質化および高圧／高せん断ポンプによって達成することができる。例えば乳化は、約１，０００〜約１５，０００ｒｐｍで行うことができる。乳化のステップは、混合物の試料を取り出し、それを顕微鏡法、光散乱法、濁度などのような方法で分析することによって監視することができる。一般には乳化は、約１，０００、７５０、５００、１００、または１０ｎｍ未満の平均液滴サイズが得られるまで行うことができる。さらに、本明細書中でもまた述べる抗酸化剤をこの水性混合物に加えることができると考えられる。このような抗酸化剤は、乳化のステップの前、乳化のステップの間、および／または乳化のステップの後に加えることができる。エマルションの調製後にそれらを脱水することもまた考えられる。エマルションの脱水方法は、当該技術分野で知られており、これらに限定されないが、噴霧乾燥、凍結乾燥、蒸発などが挙げられる。
【００５０】
［緑茶抽出物］
本明細書中で開示された組成物はさらに、粉末緑茶抽出物を含有する。緑茶抽出物は、ＰＵＦＡを含む粉末調合物（マイクロカプセルまたはエマルション）と組み合わせて存在する開示された組成物の成分である。緑茶抽出物はまた、充填物質の一部であることもできる。
【００５１】
開示された組成物中で使用するのに適した緑茶抽出物は、抗酸化活性を有する様々な成分、例えばポリフェノール系化合物（すなわちカテキン）を含む。緑茶抽出物中に存在することができるポリフェノール系化合物の例には、没食子酸エピガロカテキン（ＥＧＣＧ）、エピガロカテキン（ＥＧＣ）、没食子酸エピカテキン（ＥＣＧ）、エピカテキン（ＥＣ）、およびこれらの混合物が挙げられる。開示された組成物で使用することができる緑茶抽出物は、その抽出物中に緑茶抽出物の重量を基準にして約４０重量％〜約９０重量％、約４５重量％〜約８５重量％、約５０重量％〜約８０重量％、約６０重量％〜約９０重量％、約６５重量％〜約８５重量％、約７０重量％〜約９５重量％、約７５重量％〜約９０重量％、約８０重量％〜約９５重量％、または約８５重量％〜約９０重量％の量で存在する１種類または複数種類のポリフェノール系化合物を有することができる。幾つかの好ましい緑茶抽出物は、約８０重量％を超えるポリフェノールを含有する。
【００５２】
開示された組成物中で使用することができる緑茶抽出物は、その抽出物中に緑茶抽出物の重量を基準にして約４０重量％〜約８０重量％、約４５重量％〜約７５重量％、約５０重量％〜約７０重量％、約５５重量％〜約８０重量％、約６０重量％〜約７５重量％、約６５重量％〜約７０重量％、約７５重量％〜約８０重量％、または約５５重量％〜約６５重量％の量で存在する１種類または複数種類のカテキンを有することができる。幾つかの好ましい緑茶抽出物は、約６０重量％を超えるカテキンを含有する。
【００５３】
理論に拘束されることを望むものではないが、ＥＧＣＧおよびＥＧＣの含量は、開示された組成物が望ましい官能特性または安定性を有する組成物を実現する能力に影響を与えると考えられる。本明細書中で使用するのに適した緑茶抽出物は、緑茶抽出物の重量を基準にして約４０重量％を超える、約４５重量％を超える、約５０重量％を超える、または約５５重量％を超える没食子酸エピガロカテキン（ＥＧＣＧ）含量を有することができる。例えば緑茶抽出物は、緑茶抽出物の重量を基準にして約４０重量％〜約６０重量％、約４５重量％〜約５５重量％、または約５０重量％のＥＧＣＧを有することができる。緑茶抽出物はまた、緑茶抽出物の重量を基準にして約５重量％〜約２０重量％、約５重量％〜約１５重量％、または約１０重量％〜約１３重量％のエピガロカテキン（ＥＧＣ）含量を有することができる。
【００５４】
さらに、本明細書中で使用するのに適した緑茶抽出物は、緑茶抽出物の重量を基準にして約６重量％を超える、約６重量％〜約１５重量％、約６重量％〜約１２重量％、約７重量％〜約１０重量％、または約７重量％〜約９重量％のエピカテキン（ＥＣ）含量を有することができる。本明細書中で使用するのに適した緑茶抽出物はまた、緑茶抽出物の重量を基準にして約２重量％〜約９重量％、約３重量％〜約８重量％、または約４重量％〜約７重量％の没食子酸エピカテキン（ＥＣＧ）含量を有することができる。
【００５５】
緑茶抽出物は、カフェイン除去されるか、１重量％未満のカフェインを有することがまた望ましい。
【００５６】
緑茶抽出物は、開示された組成物中では粉末の形態である。
【００５７】
開示された組成物および方法に使用するのに適した市販の粉末緑茶抽出物には、太陽化学株式会社（ＴａｉｙｏＫａｇａｋｕ  Ｃｏ．）（日本，三重県，四日市）から得られるサンフェノン９０ＬＢ（商標）およびサンフェノン９０Ｄ（商標）が挙げられる。好適な緑茶抽出物の更なる例には、テアビゴ（商標）（Ｐｈａｒｍａｃｈｅｍ  Ｌａｏｒａｔｏｒｉｅｓ，Ｉｎｃ．（ニュージャージー州，カーニー）から市販されている）およびＶＩＴＡＧＲＥＥＮ  ＴＸ５０（商標）（Ｖｉｔａ  Ｇｒｅｅｎ，香港，中国）から市販されているＶｉｔａＧｒｅｅｎ  Ｎａｔｕｒａｌ  Ｇｒｅｅｎ  Ｔｅａ  Ｅｘｔｒａｃｔ）が挙げられる。本明細書において使用するのに適したこれら緑茶抽出物は、精製されたポリフェノールを含有する。好適な緑茶抽出物の更なる例には、サンフェノンＸＬＢ（商標）およびサンフェノン９０ＤＣＦ−Ｔ（商標）が挙げられ、両方とも太陽化学株式会社から市販されている。これらの緑茶抽出物を使用することができるが、サンフェノン９０ＬＢ（商標）が好ましい。サンフェノン９０ＬＢ（商標）は、緑茶葉（チャノキ（Ｃａｍｅｌｌｉａ  ｓｉｎｅｎｓｉｓ））のカフェイン除去した抽出物であり、約８０重量％を超える総ポリフェノールを含有し、その約８０重量％がカテキンである。カテキンＥＧＣＧが約４５重量％を超えて存在し、またカテキンＥＧＣが約８重量％を超えて存在する。
【００５８】
緑茶抽出物は、組成物の約２重量％〜約１０重量％、約３重量％〜約９重量％、約４重量％〜約８重量％、または約５重量％〜約７重量％の量で存在することができる。幾つかの例では緑茶抽出物は、組成物の約５．０重量％（例えば５．２重量％）存在することができる。
【００５９】
さきに述べたように開示された組成物は、様々な食品の成分として使用することができる。幾つかの例では開示された組成物中で使用される緑茶抽出物の量は、その緑茶抽出物が結果として最終の食品（例えばグラノーラバー）の約５０ｐｐｍ〜約１０００ｐｐｍになる量であることができる。幾つかの例では緑茶抽出物は、最終の食品の約１００ｐｐｍ〜約９００ｐｐｍ、約１５０ｐｐｍ〜約８５０ｐｐｍ、約２００ｐｐｍ〜約８００ｐｐｍ、約２５０ｐｐｍ〜約７５０ｐｐｍ、約３００ｐｐｍ〜約７００ｐｐｍ、約３５０ｐｐｍ〜約６５０ｐｐｍ、約４００ｐｐｍ〜約６００ｐｐｍ、または約４５０ｐｐｍ〜約５５０ｐｐｍの量で存在する。例えば、緑茶抽出物は、最終の食品の約５０ｐｐｍ、約１００ｐｐｍ、約１５０ｐｐｍ、約２００ｐｐｍ、約２５０ｐｐｍ、約３００ｐｐｍ、約３５０ｐｐｍ、約４００ｐｐｍ、約４５０ｐｐｍ、約５００ｐｐｍ、約５５０ｐｐｍ、約６００ｐｐｍ、約６５０ｐｐｍ、約７００ｐｐｍ、約７５０ｐｐｍ、約８００ｐｐｍ、約８５０ｐｐｍ、約９００ｐｐｍ、約９５０ｐｐｍ、または約１０００ｐｐｍ（ただし、これら表示値のいずれもが範囲の上側および／または下側の端点を形成することができる）の量で存在することができる。
【００６０】
［組成物］
本明細書中で述べたように開示された組成物は、本明細書中で開示したＰＵＦＡを含む粉末調合物と、本明細書中で開示した粉末緑茶抽出物とを含有する。開示された組成物の調製方法は、粉末緑茶抽出物を準備すること、ＰＵＦＡを含む粉末調合物を準備すること、およびこれら２種類の成分をブレンドして組成物、すなわち「ブレンド」を形成することを含む。ＰＵＦＡを含む粉末調合物および粉末緑茶抽出物は、任意選択の順序で混ぜ合わせることができる。例えば、マイクロカプセルまたはエマルションを粉末緑茶抽出物に加えることができる。別法では、粉末緑茶抽出物をマイクロカプセルまたはエマルションに加えることもできる。ＰＵＦＡを含む粉末調合物を粉末緑茶抽出物と一緒にすると、それら成分が混合またはブレンドされて開示された組成物を生ずることができる。このような混合は、当該技術分野で知られている方法によって達成することができる。
【００６１】
このＰＵＦＡを含む粉末調合物と粉末緑茶抽出物は、開示される組成物中に様々な比率で混ぜ合わせることができる。例えば開示された組成物は、１：１０〜１：５０のＰＵＦＡを含む粉末調合物対粉末緑茶抽出物の重量比を有することができる。しかしながらその開示された組成物の最終用途、好み、所望の充填物質の量、最終の食品などに応じて他の比率を使用することもできる。
【００６２】
ＰＵＦＡを含む粉末調合物（マイクロカプセルまたはエマルションのいずれか）は、組成物の約９８重量％、９７重量％、９６重量％、９５重量％、９４重量％、９３重量％、９２重量％、９１重量％、または９０重量％（ただし、これら表示値のいずれもが範囲の上側または下側の端点を形成することができる）を構成することができる。同様に、粉末緑茶抽出物は、組成物の約１０重量％、９重量％、８重量％、７重量％、６重量％、５重量％、４重量％、３重量％、または２重量％（ただし、これら表示値のいずれもが範囲の上側または下側の端点を形成することができる）を構成することができる。ＰＵＦＡを含む粉末調合物および粉末緑茶抽出物の量は、これら２種類の組合せが組成物の少なくとも約９０重量％になるように選択されるべきである。
【００６３】
［追加の成分］
開示された組成物では１種類または複数種類の抗酸化剤を、緑茶抽出物と組み合わせて、またそれに加えて使用することができる。このような追加の成分は、開示された組成物中に組成物の約０重量％〜約１０重量％存在することができる。例えば、開示された組成物はさらにクエン酸を含むことができる。好ましい態様ではクエン酸は、存在する場合、緑茶抽出物の代わりとしてではなく緑茶抽出物と併用して使用することができる。クエン酸は、貯蔵の間に自動酸化を引き起こすＦｅおよびＣｕなどの金属をキレート化する。したがってクエン酸は、開示された組成物およびその組成物を含む製品の酸化安定性を延長させ、こうしてその組成物および製品の長期間の貯蔵を可能にする。クエン酸は、開示された組成物中に組成物の約１重量％〜約７．５重量％の量で存在することができる。クエン酸の量はまた、粉末緑茶抽出物の量に対して表すことができる。したがって、幾つかの例では開示された組成物は、クエン酸および粉末緑茶抽出物を１：１〜１：５の比率で含有することができる。
【００６４】
開示された組成物において追加の成分として使用するための好適な抗酸化剤の更なる例には、トコフェロール、ビタミンＥ，ＣｏＱ１０、セージ抽出物、ローズマリー抽出物、オレガノ抽出物、藻類抽出物、パルミチン酸アスコルビル、アスコルビル酸、リコペン、ヒドロキシチロソール、アスタキサンチン、および合成抗酸化剤（例えば、ＢＨＴ、ＢＨＡ、ＥＤＴＡ、ＴＢＨＱ、エトキシキン、没食子酸アルキル、ヒドロキノン、およびトコトリエノール）が挙げられる。
【００６５】
［使用方法］
この開示された組成物を含む食品がまた本明細書中で開示される。食品とは、被験体が消費する（例えば、食しまたは摂取する）ことができる任意選択の品物を指す。幾つかの例では開示された組成物は、栄養バーおよびグラノーラバー中に含まれ得る。他の例では開示された組成物は、サシェまたはふり出し瓶などの品物の中に収容することもでき、それらを使用して開示された組成物を食品またはそれらの成分中に混合し、またその上に注ぎまたは振りかけることができる。さらに他の例には、焼いた食品（例えば、パン、ロールパン、クッキー、クラッカー、フルーツパイ、またはケーキ）、パスタ、香辛料、サラダ用ドレッシング、スープミックス、スナック食品、加工果汁、ソース、グレイビーソース、シロップ、飲料、乾燥飲料粉末、ジャム、またはゼリー、あるいは本明細書中で開示した組成物を用いて調製される伴侶動物の餌が挙げられる。
【００６６】
開示された組成物を含有する製品は、とりわけ開示された組成物を含まず、単に生のＰＵＦＡまたは粉末ＰＵＦＡ調合物を含む製品と比較した場合、高い官能的安定性および酸化安定性を有することができる。これらの製品の安定性は、例えば、ＭＬ  Ｏｘｉｐｒｅｓ式計器（Ｍｉｋｒｏｌａｂ  Ａａｒｈｕｓ  Ａ／Ｓ；ホイビュルグ（Ｈｏｊｂｊｅｒｇ），デンマーク）を使用して測定することができる。このＯｘｉｐｒｅｓ式計器は、酸化しやすい化合物の酸化安定性を定性的に測定するために使用される迅速予測ツールである。測定は、高温高圧における酸素の消費量に基づく。酸素の誘導期間（ＩＰ）は、その後に圧力が突然低下し始める時間として計算される。高い誘導期間は、酸化安定性の向上を示唆する。開示された組成物を含有する食品の誘導期間は、過酸化物の形成を減らすことによって、または油中に存在する過酸化物を除去／分解することによって増大させることができる。したがって本明細書中で開示された組成物を使用して調製される食品は、本明細書中で開示される組成物の使用のせいでより長い誘導期間を有する。例えば、開示された組成物およびそれらを含有する製品は、少なくとも約１８０時間、好ましくは約１８５時間を超える、さらに一層好ましくは約１９０時間を超える、または最も好ましくは約１９５時間を超える誘導期間を有することができる。
【００６７】
本明細書中で開示された組成物を含む食品の酸化安定性の別の決定方法は、標準化された官能パネルを利用することである。標準化された官能パネルは、組成物または食品の官能特性を評価する。これらの評価に含まれる官能試験員は、数字目盛りから選択し、官能スコアを割り当てて、試験される製品の容認可能性をランク付けすることができる。製品に関係する具体的な臭いおよび味の指標には、酸味、ベーコン風味（ｂａｃｏｎｙ）、マメ風味（ｂｅａｎｙ）、苦味、淡泊な味（ｂｌａｎｄ）、焦げ臭い（ｂｕｒｎｔ）、焦げたカラメル（ｂｕｒｎｔ  ｃａｒａｍｅｌ）、ボール紙臭（ｃａｒｄｂｏａｒｄｙ）、カラメル風味、トウモロコシ風味（ｃｏｒｎｙ）、揚げ物の臭い（ｄｅｅｐ  ｆｒｉｅｄ）、魚臭い（ｆｉｓｈｙ）、果実風味、穀物（ｇｒａｉｎｓ）、草の臭い（ｇｒａｓｓｙ）、熟していない（ｇｒｅｅｎ）、緑茶味、干し草（ｈａｙ）、加熱した油、穀物の外殻の臭い（ｈｕｌｌｙ）、硬化油、豚油、光に当った油（ｌｉｇｈｔ  ｓｔｒｕｃｋ  ｏｉｌ）、海産物、メロン、金属性の臭い（ｍｅｔａｌｌｉｃ）、カビの臭い（ｍｕｓｔｙ）、ぼやっとした味（ｍｕｔｅｄ）、木の実の味（ｎｕｔｔｙ）、オートムギ味（ｏａｔｙ）、古いオートムギ味（ｏｌｄ  ｏａｔｓ）、過熱した油、酸化した臭い、塗料の臭い、パラフィン油、ピーナッツ油、ペカン油、石油、フェノールの臭い、パイン油、プラスチック、沼の臭い（ｐｏｎｄｙ）、カボチャ、干しブドウ（ｒａｉｓｉｎｓ）、酸敗臭（ｒａｎｃｉｄ）、生っぽい味（ｒａｗ）、回収油、ゴムの臭い、セッケンの臭い、酸い臭い（ｓｏｕｒ）、カビ臭いグラノーラ（ｓｔａｌｅ  ｇｒａｎｏｌａ）、かび臭いオートムギ（ｓｔａｌｅ  ｏａｔｓ）、イオウ、ヒマワリの種子の殻、甘味（ｓｗｅｅｔ）、シロップ風味、ピリッとした味（ｔａｎｇｙ）、スイカ、ワックスの臭い、雑草の臭い（ｗｅｅｄｙ）、および木の臭い（ｗｏｏｄｙ）が挙げられる。
【００６８】
この開示された組成物は、ある種の食品用途に特に適している場合がある。皮膜で、例えば脂肪、砂糖、および香味料でコーティングされている食物の場合、ＰＵＦＡの酸化安定性はあまり大きな懸念事項ではなく、味わいも同様である。しかし、一般に多孔質で、かつコーティングされていない食物は、この開示された組成物を使用するのに特に適している。このような食物の成分は一般により酸素に曝され、したがって酸素感受性はより大きな心配事である。さらに、不快な臭い成分を覆い隠すまたは圧倒するコーティング皮膜がない場合、不快な臭い成分の存在が、より目立ちまたそれに気付く可能性がある。したがってクリーム状脂肪が、ＰＵＦＡ油を含有する幾種類かの食品をコーティングするために使用されてきた（国際公開第２００８／２４９０６号パンフレット参照）。クリーム状脂肪は、一般に担体油（例えば、約５〜７重量％のパーム油）と、抗酸化剤と、レシチンと、ほろ苦いチョコレートおよび／またはピーナッツバターなどの強い香味料とを含有する。本明細書中で開示した組成物を使用するとＰＵＦＡの安定性および官能特性はずっと高められ、したがってそれらをクリーム状脂肪から作られない、またはそれを含有しない食品に使用することができる。もちろん、これら開示された組成物は強力なマスキング香味料および／またはクリーム状脂肪を含有する製品にも使用することができるが、それらは強力なマスキング香味料および／またはクリーム状脂肪を含有しない製品に適している。
【００６９】
開示された組成物、および本明細書中で開示される方法に従って生産される製品は、長期間貯蔵することができる。幾つかの例では、これら組成物を含む製品は、微生物の汚染をできるだけ低く抑えると仮定して周囲温度で１２ヶ月間まで貯蔵することができる。他の例では開示された組成物を含む製品は、湿度調節が存在しない場合でさえ、３５℃で１２週間貯蔵することができる。長期貯蔵時の製品の安定性は、官能パネルまたはＯｘｉｐｒｅｓ式計器を含めた本明細書中で開示される方法に従って測定することができる。
【００７０】
開示された組成物を含有する製品は、その製品が３．５未満の官能スコアを有することを特徴とする安定性を有することができ、その官能スコアは、下記の尺度に関して組成物の風味をランク付けする少なくとも８人の官能試験員の官能パネルによって決定される。「１」は、官能試験員がその風味を極度に好み、甘味、オートムギ味、淡泊、シロップ味、カラメル味、穀物、または干しブドウなどの用語を用いてその風味を記述したことを意味し、「２」は、官能試験員がその風味を非常に好み、古いオートムギ、カビ臭いオートムギ、カビ臭いグラノーラ、焦げたカラメル、酸味、ピリッとした味、またはぼやっとした味などの用語を用いたことを意味し、「３」は、官能試験員がその風味を好み、風変わりな味（ｏｄｄ）、ハーブ味、土の臭い（ｅａｒｔｈｙ）、マッシュルーム、カビの臭い、または緑茶味としてその風味を記述したことを意味し、「４」は、官能試験員が何も感じず、その風味を記述するためにゼラチン、金属性の臭い、およびセッケンの匂いなどの用語を選択したことを意味し、「５」は、官能試験員がその風味を嫌い、熟していないまたは草の臭いとしてその味を記述したことを意味し、「６」は、官能試験員がその風味を非常に嫌い、魚臭いまたは海産物としてその味を記述したことを意味し、「７」は、官能試験員がその風味を極度に嫌い、その風味を塗料臭または酸敗臭として記述したことを意味する。風味に対して各官能試験員が与えた最高の数を平均し、その結果が官能スコアである。
【００７１】
開示された組成物を含有する製品は、その製品がＯｘｉｐｒｅｓによって測定される約１８０時間、１８５時間、１９０時間、または１９５時間を超える誘導期間を有することを特徴とする安定性を有することができる。
【００７２】
開示された組成物の使用によって、合格の官能スコア（例えば、３．５未満）および誘導期間（例えば、＞１８０時間）を特徴とする安定性を有する製品を調製することができる。
【００７３】
［グラノーラバーの調製方法］
改良された官能的安定性を有するＰＵＦＡを含有するグラノーラバーを、本明細書中で開示された組成物を使用して調製することができる。このグラノーラバーは、香味料を加えても加えなくてもよい。その方法は、結合用シロップを準備するステップ、および冷却段階の間にそのシロップに開示された組成物を加えるステップを含むことができる。
【００７４】
具体的には、結合用シロップを形成するのに適した成分を混合し、加熱することができる。結合用シロップを形成するのに役立つそのような成分は、例えばレシチン、カノーラ油、高フルクトースコーンシュガー、グルコース、砂糖、水、および任意選択で香味料を含む。これら成分を高温に加熱し、適切な°Ｂｒｉｘが得られるまで保つ（°Ｂｒｉｘ＝１００ｇのＨ２Ｏ当たり糖１ｇ）。成分を混合することができる適切な温度には、これらに限定されないが、約５０〜約１５０℃、約７０〜約１４０℃、約８０〜約１３０℃、約９０〜約１２０℃、または約１００〜約１１０℃が挙げられる。他の例ではこれら成分を、約５０、５１、５２、５３、５４、５５、５６、５７、５８、５９、６０、６１、６２、６３、６４、６５、６６、６７、６８、６９、７０、７１、７２、７３、７４、７５、７６、７７、７８、７９、８０、８１、８２、８３、８４、８５、８６、８７、８８、８９、９０、９１、９２、９３、９４、９５、９６、９７、９８、９９、１００、１０１、１０２、１０３、１０４、１０５、１０６、１０７、１０８、１０９、１１０、１１１、１１２、１１３、１１４、１１５、１１６、１１７、１１８、１１９、１２０、１２１、１２２、１２３、１２４、１２５、１２６、１２７、１２８、１２９、１３０、１３１、１３２、１３３、１３４、１３５、１３６、１３７、１３８、１３９、１４０、１４１、１４２、１４３、１４４、１４５、１４６、１４７、１４８、１４９、または１５０℃（ただし、これら表示値のいずれもが範囲の上側および／または下側の端点を形成することができる）で加熱することができる。幾つかの具体例ではそれら成分を、所望の°Ｂｒｉｘ（例えば、８５°Ｂｒｉｘ）が得られるまで約９０℃で加熱することができる。
【００７５】
次いでこの得られたシロップを冷却することができ、その時点で任意選択で様々な成分を加えることができる。例えば、シロップが約５５〜約５８℃に冷却したらすぐに、任意選択でその結合用シロップにクエン酸を加えることができる。クエン酸は、それが結合用シロップ中に完全に溶解するまで混合することができる。約５５℃までさらに冷却したらその結合用シロップに香味料および／またはマスキング剤を加えることができる。好適な香味料およびマスキング香味料には、天然香味料（例えば、天然の果実フレーバー）および人工香味料（例えば、人工の果実フレーバー）が挙げられる。例えば香味料には、ミント、メントール、カラメル、シナモン、バニラ、人工バニラ、チョコレート、人工チョコレート、風船ガム、バナナ、サクランボ、グレープ、オレンジ、イチゴ、メロン、およびレモンが挙げられる。本明細書中で開示されるグラノーラバーに使用される好ましい香味料には、イチゴ、カラメル、およびブラックチョコレートが挙げられる。幾つかの例では香味料は、クエン酸を含む結合用シロップには加えられない。
【００７６】
さらに冷却したらその結合用シロップに、本明細書中で開示された組成物を加えることができる。開示された組成物は、約４０℃〜約５５℃、約４５℃〜約５３℃、または約４９℃〜約５１℃の温度で加えることができる。例えば開示された組成物は、約４１℃、約４２℃、約４３℃、約４４℃、約４５℃、約４６℃、約４７℃、約４８℃、約４９℃、約５０℃、約５１℃、約５２℃、約５３℃、約５４℃、または約５５℃（ただし、これら表示値のいずれもが範囲の上側および／または下側の端点を形成することができる）の温度で加えることができる。好ましくは開示された組成物は約５０℃で加えられる。次いでこの得られた結合用シロップをグラノーラ組成物に加え、生成物が均質になるまで混ぜ合わせることができる。結合用シロップは、その結合用シロップに開示された組成物を加える温度と同じか、それよりも低い温度でグラノーラ組成物に加えることができる。グラノーラ生成物用の好適な成分には、オートムギ、ライスクリスプ、小麦フレーク、およびこれらの混合物が挙げられる。得られたグラノーラ生成物を常温圧縮してバーにし、さらに加工することができる。
【００７７】
［実施例］
開示した主題による方法および結果を例示するために下記の例を示す。これらの例は本明細書中で開示される主題のすべての態様を含むものではなく、代表的な方法および結果を例示するものである。これらの例は、当業者に明らかな等効例および変形例を排除するものでもない。
【００７８】
数値（例えば、量、温度など）に関する精度を保証する努力を行ったが、幾らかの誤差および偏差は計算に入れるべきである。別段の指示がない限り、部は重量部であり、温度は単位℃または周囲温度であり、また圧力は大気圧またはその近傍である。開示される工程から得られる生成物の純度および収率の最適化のために使用することができる反応条件、例えば成分濃度と、温度と、圧力と、他の反応範囲および条件との非常に多くの変化および組合せが存在する。妥当な型にはまった実験のみが、このような工程条件を最適化するために必要なはずである。
【００７９】
本明細書中で開示される幾つかの材料、化合物、組成物、および成分は、市場で得ることができ、あるいは当業者に一般に知られている手法を使用して容易に合成することができる。例えば、開示された組成物の調製に使用される出発材料および試薬は、Ｏｃｅａｎ  Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ  Ｃａｎａｄａ  Ｌｉｍｉｔｅｄ（ダートマス，カナダ）、Ａｃｒｏｓ  Ｏｒｇａｎｉｃｓ（ニュージャージー州，モリス・プレインズ）、Ｆｉｓｈｅｒ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ（ペンシルバニア州，ピッツバーグ）、またはＳｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ（ミズーリ州，セントルイス）などの営利的供給業者から入手可能であり、あるいはＦｉｓｈｅｒ  ａｎｄ  Ｆｉｅｓｅｒ’ｓ  Ｒｅａｇｅｎｔｓ  ｆｏｒ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，Ｖｏｌｕｍｅｓ  １−１７（Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ａｎｄ  Ｓｏｎｓ，１９９１）；Ｒｏｄｄ’ｓ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ｏｆ  Ｃａｒｂｏｎ  Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ，Ｖｏｌｕｍｅｓ  １−５  ａｎｄ  Ｓｕｐｐｌｅｍｅｎｔａｌｓ（Ｅｌｓｅｖｉｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，１９８９）；Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ，Ｖｏｌｕｍｅｓ  １−４０（Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ａｎｄ  Ｓｏｎｓ，１９９１）；Ｍａｒｃｈ’ｓ  Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ（Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ａｎｄ  Ｓｏｎｓ，第４版）；およびＬａｒｏｃｋ’ｓ  Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ（ＶＣＨ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ  Ｉｎｃ．，１９８９）などの参考文献中に示されている手順に従って当業者に知られている方法によって調製される。
【００８０】
［実施例１：チューイーグラノーラバーの調製および貯蔵］
香味料を加えたチューイーグラノーラバーおよび加えないチューイーグラノーラバーを表１に示す成分を使用して調製した。
【００８１】
【表１】
0006376499.tif 000003
【００８２】
これらグラノーラバーは、結合用シロップの成分（すなわち、レシチン、カノーラ油、４２％フルクトースを含有する高フルクトースコーンシロップ（表１中の「ＨＦＣＳ  ４２」）、グルコースシロップ、および砂糖）を混合し、この混合物を二重釜を使用して９０℃に加熱した。混合物を、８５°Ｂｒｉｘが得られるまでこの温度に保った。得られたシロップを５５〜５８℃に冷却した。香味料を加えないバーの場合は、この時点でクエン酸を加え、完全な溶解が達成されるまで混合した。香味料を加えるバーの場合は、さらに５５℃まで冷却した時点でバーに香味料（例えば、イチゴ、カラメル、およびブラックチョコレート）および／またはマスキング剤を加え、完全な分散または溶解が達成されるまで混合した。太陽化学株式会社（日本，三重県，四日市）から市販されている緑茶抽出物（ＧＴＥ）粉末であるサンフェノン９０ＬＢ（商標）およびＯｃｅａｎ  Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ  Ｃａｎａｄａ  Ｌｉｍｉｔｅｄ（ダートマス，カナダ）から得た粉末状マイクロカプセル化ＰＵＦＡを乾式混合した。それらを、粉末緑茶抽出物対粉末マイクロカプセルの比率１：２０で混ぜ合わせた。次いでこの得られた組成物を、５０℃まで冷却した時点でシロップに加え、完全に分散するまで混合した。対照バーにはサンフェノン９０ＬＢ（商標）も粉末状マイクロカプセル化ＰＵＦＡも加えられなかった。結合用シロップの調製後、次いで５０℃である間に、その混合物を表１に示すグラノーラミックス（すなわち、ブラウンライスクリスプ、ロールドオート、および全粒小麦フレーク）に加え、試料が均質になるまで混合した。その塊を、９インチ×９インチ×０．５インチ（２３ｃｍ×２３ｃｍ×１．３ｃｍ）の鋳型を用いてシート状にした。鋳型に入れてバーをシート状にした後、鋳型およびその内容物を４℃で１５〜２０分間冷却した。試料を鋳型から取り出し、定寸に切断し、フォイルバッグに詰めた。
【００８３】
この香味料を加えない、または香味料を加えたチューイーグラノーラバーを、加速条件下（すなわち湿度調節なしの３５℃）および周囲条件下（すなわち２０〜２５℃）の両方で貯蔵した。加速条件下の試料を週１回の頻度で１２週間評価し、また周囲条件下の試料を月１回１２ヶ月間評価した。
【００８４】
［実施例２：チューイーグラノーラバーの官能試験］
マイクロカプセル化ＰＵＦＡ粉末、粉末緑茶抽出物（サンフェノン９０ＬＢ（商標））、および／またはクエン酸を含有する試料を、実施例１の記述のように調製した。マイクロカプセル化ＰＵＦＡ粉末は、粉末３５ｇ当たり３２ｍｇのＥＰＡ／ＤＨＡ（データは示されない）、または粉末３５ｇ当たり５０ｍｇのＥＰＡ／ＤＨＡのいずれかを含有した。サンフェノン９０ＬＢ（商標）は、２００ｐｐｍまたは５００ｐｐｍのいずれかで施された。試料中のクエン酸の量は、３２ｍｇのＥＰＡ／ＤＨＡを添加されたグラノーラ中で１００ｐｐｍまたは３００ｐｐｍであった。５０ｍｇのＥＰＡ／ＤＨＡを添加されたそれらのグラノーラについて、３００ｐｐｍ〜５００ｐｐｍのクエン酸が試験された。その配合および関連データを図１および２に示す。
【００８５】
それら試料は、香味料を加えないグラノーラバーに関して香りおよび風味を評価する記述的な官能試験を使用して８人の官能試験員の訓練を受けた解答者によって評価された。官能試験員は、快不快尺度を用いて風味の容認可能性をランク付けした。「１」の得点は、官能試験員がその風味を極度に好み、甘味、オートムギ風味、淡泊、シロップ風味、カラメル風味、穀物、または干しブドウなどの用語を用いてその風味を記述したことを意味する。「２」の得点は、官能試験員がその風味を非常に好み、古いオートムギ、カビ臭いオートムギ、カビ臭いグラノーラ、焦げたカラメル、酸味、ピリッとした味、またはぼやっとした味などの用語を用いたことを意味する。「３」の得点は、官能試験員がその風味を好み、風変わりな味、ハーブ風味、土臭い、マッシュルーム、カビの臭い、または緑茶味としてその風味を記述したことを意味する。「４」の得点は、官能試験員が何も感じず、その風味を記述するためにゼラチン、金属性の臭い、およびセッケンの匂いなどの用語を選択したことを意味する。「５」の得点は、官能試験員がその風味を嫌い、熟していないまたは草の臭いとしてその味を記述したことを意味する。「６」の得点は、官能試験員がその風味を非常に嫌い、魚臭いまたは海臭いとしてその味を記述したことを意味する。「７」の得点は、官能試験員がその風味を極度に嫌い、その風味を塗料臭または酸敗臭として記述したことを意味する。
【００８６】
官能試験員によって与えられる最高の記述子の加重値を使用してデータ（最悪の筋書き）を分析した。記述子に対して指定される数は、最高格付け記述子に基づく。例えば、淡泊、土臭い、海臭いとして記述される風味は６の得点を与えられることになるのに対して、淡泊、古くなった（ｏｆｆ）、土臭い、紅茶と書かれた記述は３の値を与えられることになる。官能試験員全員の最高格付け記述子を平均した。３．５未満の平均得点が望ましい。
【００８７】
魚臭さの強度がまた、「０」（魚臭さがないことを意味する）〜「６」（顕著な魚臭さを意味する）の尺度を用いて官能試験員によってランク付けされた。
【００８８】
図１および２に示すように緑茶抽出物（サンフェノン９０ＬＢ（商標）（太陽化学株式会社；日本，三重県，四日市））およびマイクロカプセル化ＰＵＦＡ粉末を含有する組成物を使用して香味料を加えない常温圧縮グラノーラバーを形成することは、マイクロカプセル化ＰＵＦＡ粉末に関係する検出可能な魚の臭い（ｎｏｔｅｓ）または古くなった臭いを減らすことによって製品の官能的安定性を向上させた。この組成物はまた、バーの貯蔵寿命を、湿度調節なしの周囲条件において４〜６ヶ月から１２ヶ月へ、また３５℃において１２週間へ延ばした。
【００８９】
［実施例３：チューイーグラノーラバーの酸化安定性試験］
チューイーグラノーラバー中のマイクロカプセル化ＰＵＦＡ粉末の酸化劣化を最小限に抑えまたは遅らせることにおける緑茶抽出物サンフェノン９０ＬＢ（商標）の有効性をさらに確かめるために、ＭＬ  Ｏｘｉｐｒｅｓ（Ｍｉｋｒｏｌａｂ  Ａａｒｈｕｓ  Ａ／Ｓ；ホイビュルグ，デンマーク）を使用して、その酸化安定性を測定した。
【００９０】
マイクロカプセル化ＰＵＦＡ粉末と、粉末緑茶抽出物サンフェノン９０ＬＢ（商標）およびサンフェノン９０Ｄ（商標）とを取り込むための媒質として香味料を加えないチューイーグラノーラバーモデル系を使用して、実施例１で前述したものと同一の加工条件を用いた一連の実験を行った。実験は、ＭＬ  Ｏｘｉｐｒｅｓ中で６５℃の温度で２５０時間行った。香味料を加えないチューイーグラノーラバーが、１食当たり５０ｍｇのＥＰＡ／ＤＨＡのマイクロカプセル化ＰＵＦＡ粉末のみを含有する場合、その誘導期間（ＩＰ）は９９．０時間であることが分かった。しかしながら、香味料を加えないチューイーグラノーラバーが、同じマイクロカプセル化ＰＵＦＡ粉末を含有し、その上に５００ｐｐｍの粉末緑茶抽出物サンフェノン９０ＬＢ（商標）およびサンフェノン９０Ｄ（商標）を加えた場合、その誘導期間はそれぞれ１９７および１９６時間であった（図３参照）。これらの結果は、実施例２で得られた官能的知見を確認した。上記の香味料を加えないモデル系中に粉末緑茶抽出物サンフェノン９０ＬＢ（商標）またはサンフェノン９０Ｄ（商標）と、ＰＵＦＡを含む粉末調合物とを含有する組成物を使用することにより、経時的な製品の酸化安定性および官能的安定性が向上した。
【００９１】
［実施例４：種々の抗酸化剤を含有するグラノーラバーの官能試験］
天然の抗酸化剤の供給源を絞り込むために事前選別を行った。グラノーラバーを、マイクロカプセル化ＰＵＦＡ粉末および抗酸化剤の量を変えたことを除いて実施例１で述べた製法で調製した。バーを、マイクロカプセル化ＰＵＦＡ粉末（グラノーラバー３５ｇ当たり７５ｍｇのＥＰＡ／ＤＨＡを含有する）を含有する組成物を用いて調製し、テアビゴ（商標）、サンフェノン９０ＤＣＦ−Ｔ（商標）、ＧＵＡＲＤＩＡＮ  ２０Ｓ（商標）、およびＧＵＡＲＤＩＡＮ  ２０Ｍ（商標）などの幾つかの供給源の緑茶抽出物と、Ｃａｐｒｏｓ、ＳＡＢＥＲＲＹ（商標）、Ｅｌｌａｇｉｃ  Ｅｘｔｒａｃｔなどの特定のフェノール系化合物とを試験した。結果としてテアビゴおよびサンフェノン９０ＤＣＦ−Ｔ（商標）などの多量のポリフェノールを含む緑茶抽出物源はかなりの官能的安定性を示し、残りの天然の抗酸化剤は官能的に安定でなかった。さきの知見をさらに確かめるために別の一連の実験を行った。バーを、マイクロカプセル化ＰＵＦＡ粉末（グラノーラバー３５ｇ当たり７５ｍｇのＥＰＡ／ＤＨＡとブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）とを含有する）と、テアビゴ（商標）（Ｐｈａｒａｍａｃｈｅｍ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ，Ｉｎｃ．（ニュージャージー州，カーニー）から市販されている緑茶抽出物）、またはＶＩＴＡＧＲＥＥＮ（商標）ＴＸ５０（Ｖｉｔｉｖａから入手できる）、またはサンフェノンＸＬＢ（商標）、またはサンフェノン９０ＬＢ（商標）、またはサンフェノン９０ＤＣＦ−Ｔ（商標）（太陽化学株式会社から市販されている緑茶抽出物）とを含有する組成物を使用して調製した。これら試料は、実施例２で述べた記述的官能試験を使用して官能試験員によって評価された。得点の平均に基づき、マイクロカプセル化ＰＵＦＡ粉末（図４中でＰＵＦＡ粉末と呼ばれる）および緑茶抽出物サンフェノン９０ＬＢ（商標）を含む組成物を含有するグラノーラバーが最良の官能的結果を与えた（図４参照）。
【００９２】
［実施例５：香味料を加えたグラノーラバーの官能的安定性試験］
常温圧縮され噛みごたえのある香味料添加グラノーラバーを、サンフェノン９０ＬＢ（商標）緑茶抽出物を変更し、かつクエン酸を使用しないことを除いて、実施例１で述べたと同様にマイクロカプセル化ＰＵＦＡ粉末および抗酸化剤で調製した。具体的には、１食当たり５０ｍｇのＥＰＡ／ＤＨＡおよび２００〜５００ｐｐｍのサンフェノン９０ＬＢ（商標）緑茶抽出物と、イチゴ、カラメル、およびブラックチョコレートのうちの１種類の香味料とを含有するバーを調製した。これら試料は、実施例２で述べた記述的官能試験を使用する官能試験員によって評価された。得点の平均に基づき、マイクロカプセル化ＰＵＦＡ粉末を含有するバーに２００〜５００ｐｐｍの緑茶抽出物を加えることが、マイクロカプセル化ＰＵＦＡ粉末に関係する検出可能な魚の臭いまたは古くなった臭いを減らすことによって製品の官能的安定性を向上させた。この組成物はまた、これに加えてバーの貯蔵寿命を、周囲条件（２０〜２５℃）において４〜６ヶ月から１２ヶ月へ、あるいは加速条件（３５℃）下で１２週間へ延ばした。
【００９３】
［実施例６：粉末マイクロカプセル化ＰＵＦＡの酸化安定性に与える種々の抗酸化剤の効果］
（グラノーラバー３５ｇ当たり５０ｍｇのＥＰＡ／ＤＨＡ）を含有するマイクロカプセル化ＰＵＦＡ粉末と、様々な天然の抗酸化剤とを使用して実施例１で述べたと同様にグラノーラバーを調製した。結果を表２に示す。マイクロカプセル化ＰＵＦＡだけを含み、抗酸化剤なしのバーは９９時間の誘導期間を有した。
【００９４】
【表２】
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【００９５】
【表３】
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【００９６】
天然の抗酸化剤の様々な供給源を、粉末マイクロカプセル化ＰＵＦＡの酸化劣化を最小限に抑えまたは遅らせることについてのそれらの有効性に関して評価した。Ｏｘｉｐｒｅｓによって測定されるこの定性試験では約１９５時間を超える高い誘導時間が、その天然の抗酸化剤による粉末マイクロカプセル化ＰＵＦＡの酸化安定性の優れた向上を示唆する。より低い誘導時間、例えば約１８０時間は、粉末マイクロカプセル化ＰＵＦＡの酸化安定性に関するその天然の抗酸化剤の性能が不十分なことを示唆する。サンフェノン９０ＬＢ（商標）またはサンフェノン９０Ｄ（商標）は、ある期間にわたって優れた誘導期間を示した。他のＳｕｎｐｈｅｎｏｎ緑茶抽出物、９０ＤＣＦ−ＴおよびＸＬＢは、たとえそれらの誘導期間が好結果であったとしても官能的性能は劣っていた。理論に拘束されることを望むものではないが、この不十分な官能スコアは、ＥＧＣ（９０ＤＣＦ−Ｔの場合）またはＥＧＣＧ（ＸＬＢの場合）の量が少ないこと、あるいはそのＥＧＣ対ＥＧＣＧの比率の結果であったと考えられる。
【００９７】
別添の特許請求の範囲の組成物および方法は、特許請求の範囲の少数の態様の実例を意図した本明細書中で述べる特定の組成物および方法によって範囲を限定されず、機能的に等価である任意選択の組成物および方法は本開示の範囲内にある。本明細書中で示しまた述べた組成物および方法に加えてそれらの様々な修正形態も、別添の特許請求の範囲の範囲内に含まれることを意図している。さらに、単に幾つかの代表的な組成物、方法、およびそれらの組成物および方法の態様のみを具体的に記述するが、他の組成物および方法、ならびにそれら組成物および方法の様々な特徴の組合せも、たとえ具体的に列挙されないとしても別添の特許請求の範囲の範囲内に含まれることを意図している。したがって、ステップ、要素、構成部品、または成分の組合せが本明細書中で明示的に記述されている場合もあるが、たとえ明示的に提示されないとしてもすべての他のステップ、要素、構成部品、または成分の組合せが包含される。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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