(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
一酸化炭素を含有するガス（g０）に過剰の水蒸気を添加してシフト反応を行わせることで、シフト反応で生成した水素および炭酸ガスと、シフト反応に消費されなかった水蒸気とを含む混合ガス（g）とし、低分子化反応器において混合ガス（g）を有機物質に接触させ、有機物質を改質して低分子化する方法であって、
粒状に成形された有機物質を、定量装入装置からの落下装入により低分子化反応器内に投入する際に、混合ガス（g）の一部を前記定量装入装置のシールガスとして用いることを特徴とする有機物質の低分子化方法。
【請求項２】
一酸化炭素を含有するガス（g０）が、一酸化炭素濃度が５vol％以上、窒素濃度が６０vol％以下であることを特徴とする請求項１に記載の有機物質の低分子化方法。
【請求項３】
一酸化炭素を含有するガス（g０）が、一酸化炭素濃度が１０vol％以上、窒素濃度が５５vol％以下であることを特徴とする請求項２に記載の有機物質の低分子化方法。
【請求項４】
有機物質の改質による低分子化反応で生成した液体生成物（pＬ）を燃焼炉で燃焼させ、その燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の有機物質の低分子化方法。
【請求項５】
液体生成物（pＬ）の燃焼ガスで低分子化反応器の内部を間接加熱することにより、液体生成物（pＬ）の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする請求項４に記載の有機物質の低分子化方法。
【請求項６】
低分子化反応器が流動層式反応器であり、
該流動層式反応器から流動媒体の一部を抜き出し、この流動媒体を液体生成物（pＬ）の燃焼炉に導入して液体生成物（pＬ）の燃焼熱で加熱し、この加熱された流動媒体を流動層式反応器に循環させることにより、液体生成物（pＬ）の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする請求項４に記載の有機物質の低分子化方法。
【請求項７】
液体生成物（pＬ）の燃焼炉がロータリーキルン燃焼炉または流動層燃焼炉であることを特徴とする請求項６に記載の有機物質の低分子化方法。
【請求項８】
流動媒体が酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、酸化ニッケルの中から選ばれる１種以上であることを特徴とする請求項６または７に記載の有機物質の低分子化方法。
【請求項９】
一酸化炭素を含有するガス（g０）に過剰の水蒸気を添加してシフト反応を行わせることで、シフト反応で生成した水素および炭酸ガスと、シフト反応に消費されなかった水蒸気とを含む混合ガス（g）を得るシフト反応器（１）と、
該シフト反応器（１）で得られた混合ガス（g）を有機物質に接触させ、有機物質を改質して低分子化する低分子化反応器（２）と、
シフト反応器（１）で得られた混合ガス（g）を低分子化反応器（２）に供給するガス供給管（３）と、
粒状に成形された有機物質を、定量装入装置からの落下装入により低分子化反応器（２）内に投入する原料投入機構（４）と、
ガス供給管（３）から分岐し、混合ガス（g）の一部を前記定量装入装置のシールガスとして原料投入機構（４）に供給するガス供給管（５）を備えることを特徴とする有機物質の低分子化設備。
【請求項１０】
さらに、低分子化反応器（２）での有機物質の改質による低分子化反応で生成した液体生成物（pＬ）を燃焼させる燃焼炉（６）を備え、該燃焼炉（６）での液体生成物（pＬ）の燃焼による燃焼熱で低分子化反応器（２）に低分子化反応熱が供給されるようにしたことを特徴とする請求項９に記載の有機物質の低分子化設備。
【請求項１１】
液体生成物（pＬ）の燃焼ガスで低分子化反応器（２）の内部を間接加熱する間接加熱機構を備えることを特徴とする請求項１０に記載の有機物質の低分子化設備。
【請求項１２】
低分子化反応器（２）が流動層式反応器（２a）からなり、
該流動層式反応器（２a）から流動媒体の一部を抜き出し、この流動媒体を液体生成物（pＬ）の燃焼炉（６）に導入するとともに、燃焼炉（６）において液体生成物（pＬ）の燃焼熱で加熱された流動媒体を流動層式反応器（２a）に循環させる流動媒体循環機構（７）を備えることを特徴とする請求項１０に記載の有機物質の低分子化設備。
【請求項１３】
液体生成物（pＬ）の燃焼炉（６）がロータリーキルン燃焼炉または流動層燃焼炉であることを特徴とする請求項１２に記載の有機物質の低分子化設備。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プラスチックなどの有機物質を気体燃料などに転換するために、有機物質を改質して低分子化する技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
廃プラスチック、含油スラッジ、廃油などの多くは焼却処理されているのが現状である。しかし、焼却処理ではＣＯ２発生などの環境負荷が高く、また、焼却炉の熱的損傷の問題もあり、ケミカルリサイクル技術の確立が求められている。
ケミカルリサイクル技術のなかでも、有機物質を気体燃料や液体燃料に転換するための技術は、廃プラスチックを中心に従来から種々検討がなされ、例えば、以下のような提案がなされている。
【０００３】
特許文献１には、水素濃度６０vol％以上、好ましくは８０vol％以上、温度６００℃以上のコークス炉ガス（ＣＯＧ）を廃プラスチックなどの有機物質と反応させることにより、有機物質を高効率で水素化分解・ガス化し、ＣＯＧを増熱化する方法が開示されている。ＣＯＧ中の水素濃度が６０vol％以上となるのは石炭乾留工程のうちでも乾留末期に限られるので、特許文献１の方法では、乾留末期のタイミングでガス流路を切替え、多量のダストを含む６００℃以上のＣＯＧを廃プラスッチク水素化分解反応器に供給する必要がある。しかし、このような過酷な条件で、流路切替弁を長期間安定して作動させ続けることは困難であり、この意味で実現性に乏しい技術であると言える。さらに、廃プラスチックの効率的なガス化のためには、６０vol％以上の水素を含有するＣＯＧを連続的に水素化分解反応器に供給することが必要であるが、このためには炭化室毎に水素濃度計と流路切替弁を設置する必要があり、設備コストが増大する。
【０００４】
また、特許文献２には、石油の流動接触触媒（ＦＣＣ）を熱媒体兼触媒として用い、温度３５０〜５００℃で廃プラスチックを分解して液体燃料に変換する方法が開示されている。しかし、この方法では、ＦＣＣ触媒添加によって接触分解と芳香族化が進むものの、不活性ガスフローで反応を行っているため、重油分とコークが合計で１３質量％生成しており（実施例１）、軽質燃料の製造技術として満足できる水準とは言えない。
【０００５】
また、特許文献３には、ＲＤＦや木材などを熱分解するにあたり、熱分解で生成したガスを水蒸気改質し、この水蒸気改質により水素濃度を高くしたガスを熱分解部に循環し、水素濃度を高くしたガス雰囲気で熱分解を行う方法が開示されている。しかし、この方法で生成するガスは、Ｈ２、ＣＯ、ＣＯ２が主体で、燃焼熱が冶金炉発生排ガスのそれよりやや低い１８００kcal／Ｎｍ３程度のものであり、気体燃料としての価値は限定的なものとなる。
【０００６】
一方、特許文献４には、冶金炉で発生した一酸化炭素を含有する排ガスに過剰の水蒸気を添加してシフト反応を行わせることで、シフト反応で生成した水素および炭酸ガスと、シフト反応に消費されなかった水蒸気とを含む混合ガスとし、この混合ガスを有機物質に接触させ、低分子化する方法が開示されている。この方法は、常圧、４００〜９００℃程度という従来にない温和な反応条件で効率的に有機物質を低分子化できる優れた方法である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００７−２２４２０６号公報
【特許文献２】特開２０１０−１３６５７号公報
【特許文献３】特開２００１−１３１５６０号公報
【特許文献４】特開２０１２−１８８６４１号公報
【特許文献５】特開２００４−３４５３４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
特許文献４の低分子化方法において、低分子化反応器に有機物質を供給する方法としては、（1）有機物質を窒素などの搬送ガスにより反応器内に吹き込む方法、（2）有機物質を機械的な定量装入装置から切り出して反応器内に落下装入する方法、が考えられるが、（1）の方法では、有機物質が供給系内で詰まりを生じる閉塞トラブルが生じやすく、また、搬送ガスも低分子化反応器内に導入されるため、生成ガスの熱量が低下するなどの問題を生じやすい。また、（2）の方法では、低分子化反応器内は加圧状態にあるため、反応器内のガスが定量装入装置側に逆流するガス漏洩が生じやすい。
【０００９】
上記（1）の方法において、生成ガスの熱量が低下するという問題については、例えば、特許文献５に、ガス化原料である廃プラスチックの搬送ガスに、ガス化で得られた生成ガスを用いる方法が開示されている。しかし、この方法は、廃プラスチックの搬送ガスとして窒素を用いる場合に比べて、生成ガスの熱量が高くなる利点はあるものの、搬送ガスに用いる生成ガスがガス化剤（酸素、水蒸気、空気の１種以上）で分解してしまい、生成ガスの収率が低下するという問題がある。
また、特許文献４の方法では、低分子化反応に熱源が必要であるため外部から熱を供給する必要があり、その分、エネルギーコストがかかる。
【００１０】
したがって本発明の目的は、以上のような従来技術の課題を解決し、有機物質を効率的に低分子化して高品質、高カロリーの改質物を得ることができるとともに、有機物質の供給系での閉塞トラブルやガス漏洩を生じることなく安定した操業が可能であり、且つ生成ガスの熱量低下やガス収率の低下を生じることなく、有機物質を改質して低分子化することができる低分子化方法および設備を提供することにある。
また、本発明の他の目的は、上記の点に加え、低いエネルギーコストで実施することができる有機物質の低分子化方法および設備を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは、上記のような従来技術の課題を解決すべく検討を重ねた結果、原料である有機物質を粒状に成形して、これを搬送ガスによる吹き込みまたは定量装入装置からの落下装入により低分子化反応器内に投入するようにするとともに、その際に、混合ガス（g）の一部を搬送ガスまたは定量装入装置のシールガスとして用いることにより、供給系での閉塞トラブルやガス漏洩を生じることなく、また、生成ガスの熱量低下やガス収率の低下なども生じることなく有機物質を低分子化できることを見出した。
また、有機物質の低分子化を低いエネルギーコストで実施するという課題に対しては、低分子化系内で生成した液体生成物（油状物質）を分離回収して燃焼させ、その燃焼熱を低分子化反応の熱源に利用するという新たな解決手段を創案した。
【００１２】
すなわち、本発明は以下を要旨とするものである。
［1］一酸化炭素を含有するガス（g０）に過剰の水蒸気を添加してシフト反応を行わせることで、シフト反応で生成した水素および炭酸ガスと、シフト反応に消費されなかった水蒸気とを含む混合ガス（g）とし、低分子化反応器において混合ガス（g）を有機物質に接触させ、有機物質を改質して低分子化する方法であって、粒状に成形された有機物質を、搬送ガスによる吹き込みまたは定量装入装置からの落下装入により低分子化反応器内に投入する際に、混合ガス（g）の一部を前記搬送ガスまたは前記定量装入装置のシールガスとして用いることを特徴とする有機物質の低分子化方法。
［2］上記［1］の低分子化方法において、一酸化炭素を含有するガス（g０）が、一酸化炭素濃度が５vol％以上、窒素濃度が６０vol％以下であることを特徴とする有機物質の低分子化方法。
【００１３】
［3］上記［2］の低分子化方法において、一酸化炭素を含有するガス（g０）が、一酸化炭素濃度が１０vol％以上、窒素濃度が５５vol％以下であることを特徴とする有機物質の低分子化方法。
［4］上記［1］〜［3］のいずれかの低分子化方法において、有機物質の改質による低分子化反応で生成した液体生成物（pＬ）を燃焼炉で燃焼させ、その燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする有機物質の低分子化方法。
［5］上記［4］の低分子化方法において、液体生成物（pＬ）の燃焼ガスで低分子化反応器の内部を間接加熱することにより、液体生成物（pＬ）の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする有機物質の低分子化方法。
【００１４】
［6］上記［4］の低分子化方法において、低分子化反応器が流動層式反応器であり、該流動層式反応器から流動媒体の一部を抜き出し、この流動媒体を液体生成物（pＬ）の燃焼炉に導入して液体生成物（pＬ）の燃焼熱で加熱し、この加熱された流動媒体を流動層式反応器に循環させることにより、液体生成物（pＬ）の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする有機物質の低分子化方法。
［7］上記［6］の低分子化方法において、液体生成物（pＬ）の燃焼炉がロータリーキルン燃焼炉または流動層燃焼炉であることを特徴とする有機物質の低分子化方法。
［8］上記［6］または［7］の低分子化方法において、流動媒体が酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、酸化ニッケルの中から選ばれる１種以上であることを特徴とする有機物質の低分子化方法。
【００１５】
［9］一酸化炭素を含有するガス（g０）に過剰の水蒸気を添加してシフト反応を行わせることで、シフト反応で生成した水素および炭酸ガスと、シフト反応に消費されなかった水蒸気とを含む混合ガス（g）を得るシフト反応器（１）と、該シフト反応器（１）で得られた混合ガス（g）を有機物質に接触させ、有機物質を改質して低分子化する低分子化反応器（２）と、シフト反応器（１）で得られた混合ガス（g）を低分子化反応器（２）に供給するガス供給管（３）と、粒状に成形された有機物質を、搬送ガスによる吹き込みまたは定量装入装置からの落下装入により低分子化反応器（２）内に投入する原料投入機構（４）と、ガス供給管（３）から分岐し、混合ガス（g）の一部を前記搬送ガスまたは前記定量装入装置のシールガスとして原料投入機構（４）に供給するガス供給管（５）を備えることを特徴とする有機物質の低分子化設備。
【００１６】
［10］上記［9］の低分子化設備において、さらに、低分子化反応器（２）での有機物質の改質による低分子化反応で生成した液体生成物（pＬ）を燃焼させる燃焼炉（６）を備え、該燃焼炉（６）での液体生成物（pＬ）の燃焼による燃焼熱で低分子化反応器（２）に低分子化反応熱が供給されるようにしたことを特徴とする有機物質の低分子化設備。
［11］上記［10］の低分子化設備において、液体生成物（pＬ）の燃焼ガスで低分子化反応器（２）の内部を間接加熱する間接加熱機構を備えることを特徴とする有機物質の低分子化設備。
【００１７】
［12］上記［10］の低分子化設備において、低分子化反応器（２）が流動層式反応器（２a）からなり、該流動層式反応器（２a）から流動媒体の一部を抜き出し、この流動媒体を液体生成物（pＬ）の燃焼炉（６）に導入するとともに、燃焼炉（６）において液体生成物（pＬ）の燃焼熱で加熱された流動媒体を流動層式反応器（２a）に循環させる流動媒体循環機構（７）を備えることを特徴とする有機物質の低分子化設備。
［13］上記［12］の低分子化設備において、液体生成物（pＬ）の燃焼炉がロータリーキルン燃焼炉または流動層燃焼炉であることを特徴とする有機物質の低分子化設備。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、廃プラスチックなどの高分子量の有機物質を低分子化して気体燃料や液体燃料などに転換する際、有機物質を効率的に改質して低分子化し、重質分や炭素質が少なく、軽質分を多量に含有する高カロリーの改質物を得ることができるとともに、有機物質の供給系での閉塞トラブルやガス漏洩を生じることなく安定した操業が可能であり、且つ生成ガスの熱量低下やガス収率の低下を生じることなく有機物質を低分子化することができる。
【００１９】
また、低分子化系内で生成した液体生成物の燃焼熱を低分子化反応の熱源に利用することにより、有機物質の低分子化を低いエネルギーコストで実施することができる。
また、実施設備に関しても、特別な計測器や流路切替弁などが必要なく、しかも比較的低い反応温度でも有機物質の低分子化を行うことができるので、比較的簡易な設備で実施することができる。
また、シフト反応によって生成するＣＯ２は、有機物質の低分子化中に炭酸ガス改質反応でＣＯに変化するため、有機物質のケミカルリサイクルをＣＯ２発生量を増加させることなく実施することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明の実施に供される有機物質の低分子化設備の一実施形態を模式的に示す説明図
【図２】図１の実施形態において低分子化反応器内に有機物質を投入するための原料投入機構の一実施形態を示す説明図
【図３】図１の実施形態において低分子化反応器内に有機物質を投入するための原料投入機構の他の実施形態を示す説明図
【図４】有機物質の成形物を得るためのリングダイ式の圧縮成形造粒機と、これを用いた圧縮成形造粒の実施状況を模式的に示す説明図
【図５】本発明の実施に供される有機物質の低分子化設備の他の実施形態を模式的に示す説明図
【図６】本発明の実施に供される有機物質の低分子化設備の他の実施形態を模式的に示す説明図
【図７】図６の実施形態において低分子化反応器内に有機物質を投入するための原料投入機構の一実施形態を示す説明図
【発明を実施するための形態】
【００２１】
本発明の有機物質の低分子化方法は、一酸化炭素を含有するガス（g０）（以下、「一酸化炭素含有ガス（g０）」という。）に過剰の水蒸気を添加してシフト反応（反応［1］）を行わせることで、シフト反応で生成した水素および炭酸ガスと、シフト反応に消費されなかった水蒸気とを含む混合ガス（g）とし、低分子化反応器において混合ガス（g）を有機物質に接触させ、有機物質を改質して低分子化（反応［2］）する方法であって、粒状に成形された有機物質を、搬送ガスによる吹き込みまたは定量装入装置からの落下装入により低分子化反応器内に投入する際に、混合ガス（g）の一部を前記搬送ガスまたは前記定量装入装置のシールガスとして用いるものである。
なお、一酸化炭素含有ガス（g０）に過剰の水蒸気を添加するとは、シフト反応で消費されない余剰の水蒸気が混合ガス（g）中に残存するように水蒸気を添加するという意味である。
【００２２】
上記反応［1］（シフト反応）、反応［2］（低分子化反応）は、以下に示す反応である。
反応［1］：ＣＯ＋Ｈ２Ｏ→Ｈ２＋ＣＯ２
【化１】
0006369694.tif 000002
【００２３】
反応［1］では、一酸化炭素含有ガス（g０）に過剰の水蒸気が添加されるので、シフト反応後の混合ガス（g）には、シフト反応により生成したＨ２、ＣＯ２と過剰添加分のＨ２Ｏが含まれることになる。ここで、一酸化炭素含有ガス（g０）に対して過剰に添加する水蒸気の過剰割合やシフト反応の反応率を適宜制御することによって、ガス中の水蒸気、水素、炭酸ガスの各濃度を制御し、有機物質低分子化用の混合ガス（g）とすることができる。なお、シフト反応の反応率は、シフト反応器内での滞留時間を調整することで制御することができる。例えば、滞留時間を短くするには、シフト反応器長さを短くしたり、或いは触媒充填量を少なくする方法が一般的である。
【００２４】
シフト反応で得られる有機物質低分子化用の混合ガス（g）は、水蒸気、水素および炭酸ガスを含むものであり、それらの濃度に特別な制限はないが、廃プラスチックなどの有機物質の分解率を確保する一方で、低分子化反応生成ガス中でのＣＯ２の残留を抑えるなどの観点から、水蒸気濃度は５〜７０vol％であることが好ましい。また、有機物質の分解率を確保する観点から、混合ガス（g）の水素濃度および炭酸ガス濃度はともに５vol％以上が好ましい。また、同様の観点から、混合ガス（g）のより好ましい組成は、水蒸気濃度：２０〜７０vol％、水素濃度：１０〜４０vol％、炭酸ガス濃度：１０〜４０vol％である。なお、この混合ガス（g）に、他のガス成分（例えば、窒素など）が含まれることは妨げない。
【００２５】
反応［2］（低分子化反応）は、水素化反応、水素化分解反応、水蒸気改質反応、炭酸ガス改質反応の４反応が同時に進行するものと考えられるが、実際には、それらに加えて、熱分解反応も同時に進行して有機物質が低分子化され、種々の軽質炭化水素や一酸化炭素が生成する複雑な反応であると考えられる。ここで、水素化反応とは不飽和結合への水素付加反応の他に、ＣＯやＣＯ２への水素付加によるメタネーション反応も含む。この反応［2］では、比較的低い反応温度でも効率的に有機物質の低分子化が促進され、水素消費量も少なく、且つ重質分や炭素質の生成もほとんど認められない。
【００２６】
有機物質低分子化時の反応温度は４００〜９００℃が好ましく、この温度範囲において、有機物質の種類に応じてより好適な反応温度を選択すればよい。
反応［2］により生成した気体生成物は回収されて気体燃料などとして使用されるが、本発明では、反応［2］により生成した生成物から液体生成物（pＬ）を分離し、これを燃焼炉で燃焼させ、その燃焼熱を有機物質の低分子化反応の熱源として用いてもよい。これについては、後に詳述する。
【００２７】
本発明においてシフト反応に用いる一酸化炭素含有ガス（g０）は、一酸化炭素濃度が５vol％以上、窒素濃度が６０vol％以下であることが好ましく、また、一酸化炭素濃度が１０vol％以上、窒素濃度が５５vol％以下であることが特に好ましい。一酸化炭素含有ガス（g０）の一酸化炭素濃度が５vol％未満ではシフト反応後の二酸化炭素濃度が低くなり、低分子化反応後の気体燃料中に炭化水素や一酸化炭素に比べて低カロリーのガス成分である水素が残留しやすくなる。また、窒素濃度が６０vol％を超えると気体燃料のＬＨＶの低下が顕著になるとともに、シフト反応速度も低下する。
【００２８】
なお、一酸化炭素含有ガス（g０）としては、上述した好ましいガス組成の観点から、特に高炉ガスやシャフト炉ガス（一般的なガス組成はＣＯ：１０〜３０vol％、ＣＯ２：１０〜３０vol％、Ｎ２：５５〜３０vol％、Ｈ２：０〜１０vol％）が好ましい。また、その他の一酸化炭素含有ガスを用いてもよいが、上述した好適範囲のガス組成を有するものが好ましい。例えば、一般的な燃焼炉から排出される排ガス、火力発電所から排出される排ガス、転炉ガスなどの冶金炉発生排ガスなどが挙げられる。以上のような一酸化炭素含有ガスは、１種を単独で若しくは２種以上を混合して一酸化炭素含有ガス（g０）として用いることができる。
【００２９】
本発明において、改質による低分子化の対象となる有機物質に特別な制限はないが、粒状に成形された有機物質を低分子化反応器に投入するため、固形の有機物質が主体となる。なかでも、高分子量の有機物質が好適であり、例えば、プラスチック（通常、廃プラスチック）、含油スラッジ、バイオマス、石炭などが挙げられ、これらの１種以上を対象とすることができる。また、これらの１種以上の固形状有機物質に廃油などの液状有機物質を混合してもよい。
本発明において粒状に成形された有機物質を用いるのは、供給系（配管など）での有機物質による閉塞トラブルを防止し、有機物質を低分子化反応器に円滑に供給するためである。この有機物質の好ましい成形条件、成形方法などについては、後に詳述する。
【００３０】
図１は、本発明の実施に供される有機物質の低分子化設備の一実施形態を模式的に示すものであり、１は一酸化炭素含有ガス（g０）と水蒸気とのシフト反応により混合ガス（g）を得るシフト反応器、２はシフト反応器１で得られた混合ガス（g）により有機物質を改質して低分子化する低分子化反応器、３はシフト反応器１で得られた混合ガス（g）を低分子化反応器２に供給するガス供給管、４は有機物質（粒状に成形された有機物質）を、搬送ガスによる吹き込みまたは定量装入装置からの落下装入により低分子化反応器２内に投入する原料投入機構、５は供給管３から分岐し、混合ガス（g）の一部を前記搬送ガスまたは前記定量装入装置のシールガスとして原料投入機構４に供給するガス供給管である。
また、８は低分子化反応器２で生成した低分子物を水で洗浄して液体生成物を凝縮させるガス洗浄器、９はガス洗浄器８で凝縮した液体生成物と水の混合物から液体生成物を分離する分離器である。
【００３１】
前記シフト反応器１は、触媒が充填された固定床反応器などのような公知のものでよい。このシフト反応器１にガス（系外から導入するガス）を供給する供給管には、通常、一酸化炭素含有ガス（g０）とスチームの供給量をそれぞれ調整できる流量調節弁、一酸化炭素含有ガス（g０）にスチームを混合するスチーム混合器、一酸化炭素含有ガス（g０）とスチームの混合ガスを予熱する予熱器が設けられている。
【００３２】
前記低分子化反応器２は、例えば、外熱式ロータリーキルンなどのような移動床方式反応器、流動層式反応器、固定床方式反応器などで構成することができる。
低分子化反応器２での有機物質の低分子化には特に触媒を必要としないが、触媒を充填して反応を行ってもよい。触媒としては、水蒸気改質活性、炭酸ガス改質活性、水素化活性、水素化分解活性をそれぞれ有する１種または２種以上の触媒を用いることができる。具体例としては、Ｎｉ系改質触媒、Ｎｉ系水素化触媒、Ｐｔ／ゼオライト系石油精製触媒などを挙げることができる。また、微細なＦｅ粒子からなることが知られている転炉発生ダストも、改質触媒や水素化分解触媒として用いることができる。
【００３３】
前記原料投入機構４は、（i）有機物質（粒状に成形された有機物質）を搬送ガスによる吹き込みにより低分子化反応器２内に投入するもの、（ii）有機物質（粒状に成形された有機物質）を定量装入装置からの落下装入により低分子化反応器２内に投入するもの、のいずれかであり、ガス供給管５は、上記（i）の場合には搬送ガスとして、上記（ii）の場合には定量装入装置のシールガスとして、それぞれ原料投入機構４に混合ガス（g）の一部を供給する。
【００３４】
図２は、上記（i）の原料投入機構４の一実施形態を示すものである。図において、１３は原料用ホッパー１４から有機物質を切り出す定量供給装置、１５はこの定量供給装置１３により切り出された有機物質を低分子化反応器２内に吹き込む吹込管であり、この吹込管１５の途中にガス供給管５が接続され、このガス供給管５から吹込管１５内に有機物質の搬送ガスとして混合ガス（g）が供給される。なお、図２では定量供給装置１３がスクリューフィーダーで構成されているが、他の形式の装置（例えば、振動フィーダー、サークルフィーダーなど）であってもよい。
【００３５】
図３は、上記（ii）の原料投入機構４の一実施形態を示すものである。図において、１０は原料用ホッパー１１から有機物質を切り出し、これを装入管１２を通じて低分子化反応器２内に落下装入（自重による落下装入）する定量装入装置である。この定量装入装置１０の原料移送部１００にガス供給管５が接続され、このガス供給管５から原料移送部１００内にシールガスとして混合ガス（g）が供給され、低分子化反応器２側からのガス流入がシールされるようになっている。ガス供給管５は、原料移送部１００の原料移送方向に向かって混合ガス（g）が吹き込まれるように、原料移送部１００の端部に接続されている。本実施形態の定量装入装置１０はスクリューフィーダーで構成され、その移送用スクリューが収納された原料移送部１００の端部にガス供給管５が接続されている。
【００３６】
なお、図３では定量装入装置１０がスクリューフィーダーで構成されていが、他の形式の装置であってもよい。例えば、振動フィーダー、サークルフィーダーなどで構成してもよく、図３の実施形態と同様に、その原料移送部１００にガス供給管５が接続され、このガス供給管５から原料移送部１００内にシールガスとして混合ガス（g）が供給されるようにする。
なお、図２、図３のいずれの実施形態においても、ガス供給管５内のガス圧力が低分子化反応器２内のガス圧力よりも低い場合には、ガス供給管５の途中に昇圧機を設置して、ガス圧力を高くすることが必要である。昇圧機の形式に制約はなく、レシプロ式、ロータリー式など任意のものを使用できる。
前記分離器９の形式は任意であるが、液体生成物が軽油程度の物性であるため、傾斜板方式やコアレッサー方式が好ましい。
【００３７】
図１の設備の操業において、系外（プロセス外部）から一酸化炭素含有ガス（g０）に過剰のスチームが添加されたガスが供給管を通じてシフト反応器１に供給されてシフト反応が行われる。このシフト反応後の混合ガス（g）には、シフト反応で生成した水素および炭酸ガスと、シフト反応に消費されなかった水蒸気が含まれることになる。
低分子化反応器２には、シフト反応器１からガス供給管３を通じて混合ガス（g）が供給されるとともに、原料投入機構４から有機物質（粒状に成形された有機物質）が供給される。また、ガス供給管３から分岐するガス供給管５により、ガス供給管３を流れる混合ガス（g）の一部が抜き出され、原料投入機構４に供給される。
【００３８】
ここで、図２に示す原料投入機構４（有機物質を搬送ガスによる吹き込みにより低分子化反応器２内に投入する原料投入機構）の場合には、原料用ホッパー１４内の有機物質が定量供給装置１３により吹込管１５に切り出されるとともに、ガス供給管５から吹込管１５内に混合ガス（g）が搬送ガスとして供給され、この搬送ガスにより有機物質が低分子化反応器２内に吹き込まれる。
一方、図３に示す原料投入機構４（有機物質を定量装入装置からの落下装入により低分子化反応器２内に投入する原料投入機構）の場合には、原料用ホッパー１１内の有機物質が定量装入装置１０により装入管１２に切り出され、この有機物質は装入管１２を通じてそのまま低分子化反応器２内に落下装入（自重による落下装入）される。この際、ガス供給管５から原料移送部１００内にシールガスとして混合ガス（g）が吹き込まれる。低分子化反応器２内は加圧状態であるが、この反応器内圧力よりも高い圧力でシールガスを吹き込むことにより、低分子化反応器２側からのガス流入（ガスの逆流）がシールされる。
【００３９】
低分子化反応器２内では、混合ガス（g）を有機物質に接触させることで有機物質を改質して低分子化する。有機物質の低分子化による生成物は、通常、気体生成物（一酸化炭素、Ｃ1〜Ｃ4の炭化水素など）と液体生成物である。
原料投入機構４において、上記のように搬送ガスやシールガスとして用いられた混合ガス（g）は、有機物質とともに低分子化反応器２に導入されることになるが、この混合ガス（g）は元々ガス供給管３を通じて低分子化反応器２に供給すべき混合ガスであるので、基本的に低分子化反応器２での生成ガスの熱量低下やガス収率の低下は生じない。
【００４０】
低分子化反応器２から取り出された改質物（低分子物）は、ガス洗浄器８において水で洗浄されることで液体生成物が凝縮し、気体生成物から分離される。液体生成物と水との混合物は、分離器９に送られて水が分離される。
気体生成物は、配管を通じて系外に取り出され、気体燃料として利用される。あるいは、気体生成物が軽質炭化水素とＣＯ、Ｈ２の混合物であることから、溶鉱炉における鉄鉱石の還元材などとして、製鉄所などで活用することもできる。
分離器９で分離した液体生成物は、図示しないタンクに一時貯留後、軽油や重油代替としてプロセス外で利用したり、或いは、後述するように燃焼炉で燃焼させ、その燃焼熱を低分子化反応の熱源として使用する。
【００４１】
図２の実施形態のように、原料投入機構４において混合ガス（g）を有機物質の搬送ガスとして用いる場合、有機物質と搬送ガスの固気比は０．５〜２０ｋｇ／ｋｇ程度が好ましい。固気比が０．５ｋｇ／ｋｇ未満では、有機物質に対する混合ガス（g）の使用量が過大であるためコスト高となる。一方、固気比が２０ｋｇ／ｋｇ超では、有機物質に対する混合ガス（g）の使用量が過少であるため、吹込管１５などでの有機物質の閉塞トラブルが発生しやすくなる。
【００４２】
また、図３の実施形態のように、原料投入機構４において混合ガス（g）を定量装入装置のシールガスとして用いる場合、ガスシール用の混合ガス（g）の圧力を低分子化反応器２内の圧力よりも０．０１〜５０ｋＰａ程度高くなるように設定することが好ましい。混合ガス（g）をシールガスとして用いる場合は、有機物質を空気輸送するわけではなく、低分子化反応器２側からのガスの逆流を防止することが目的だからである。ガスシール用の混合ガス（g）の圧力と低分子化反応器２内の圧力の差が０．０１ｋＰａ未満ではガスシール効果が十分に得られない場合があり、一方、圧力差が５０ｋＰａ超でもガスシール効果には問題はないものの、不必要な圧力差でありコスト高となる。
【００４３】
次に、本発明で原料に使用する有機物質（粒状に成形された有機物質）の好ましい成形条件、成形（造粒）方法について説明する。
粒状に成形された有機物質の粒度に特別な制限はいないが、代表径として０．１〜２５ｍｍ程度が好ましく、０．５〜２０ｍｍ程度がより好ましく、３〜２０ｍｍ程度が特に好ましい。有機物質の代表径が０．１ｍｍ未満では、供給系内で有機物質が詰まるなどの閉塞トラブルを生じやすい。一方、有機物質の代表径が２５ｍｍ超では低分子化反応の効率が低下するおそれがある。
また、粒状に成形された有機物質の形状にも特別な制限はないが、角柱状では供給系内で粉化し易い角が多いためあまり好ましくなく、円柱状であることが特に好ましい。有機物質をこのような円柱状に成形する方法には、特に制限はないが、リングダイ式や二軸式などの圧縮成形機を用いる成形（造粒）が好適である。特に、リングダイ式は成形精度は劣るものの、装置が安価であることから廃プラスチックやバイオマスなどの成形によく用いられる。
【００４４】
図４は、リングダイ式の圧縮成形造粒機と、これを用いた圧縮成形造粒の実施状況を模式的に示したものである。この圧縮成形造粒機は、全周に多数のダイス孔１６０（丸孔）が貫設されたダイリング１６と、このダイリング１６の内側に、ダイリング内周面と接するようにして回転自在に配置された複数（通常、２〜３個）の転動ローラ１７と、前記ダイス孔１６０から押し出された成形物を切断し、ダイリング外周面から掻き落すための切断刃１８とを備えている。なお、ダイリング１６と転動ローラ１７は、ともに図示しない装置本体に回転自在に支持されるが、ダイリング１６は駆動装置により回転駆動するのに対して、転動ローラ１７は無駆動のフリーのローラ体であり、ダイリング内周面との摩擦によりダイリング１６の回転に伴って回転する。また、ダイス孔１６０の孔径は造粒すべき成形物の大きさ（径）に応じて決められるが、通常３〜２０ｍｍ程度である。
【００４５】
このリングダイ式の圧縮成形造粒機では、ダイリング１６が図中矢印方向に回転駆動し、これに伴って転動ローラ１７も矢印方向に回転する。この状態で、ダイス孔径の大きさに応じて予め適当な大きさに破砕されたプラスチックやバイオマス等の材料が、図示しない投入口からダイリング１６の内部に投入され、この投入された材料は、転動ローラ１７によってダイリング内周面との間で圧潰・圧縮されつつ（圧潰による破砕作用もある）、ダイリング１６のダイス孔１６０内に押し込まれる。ダイス孔１６０内に押し込まれた材料は、ダイス孔１６０内を通過する過程で、圧縮されるとともに、ダイス孔内周面との摩擦熱により表面（ダイス孔内周面と接する面）のプラスチックやバイオマス等が少なくとも部分的に溶融または軟化した状態となる。そして、ダイス孔１６０内を通過した材料は、ダイリング１６の外周面側に円柱状の形で順次押し出されるとともに、この際、溶融または軟化していた表面のプラスチックやバイオマス等が固化し、この固化したプラスチックやバイオマス等をバインダーとする外殻が形成される。そして、このダイリング外周面に押し出された円柱形状の成形物がダイリング１６の回転によって切断刃１８の位置まで来た時に、切断刃１８でダイリング１６の外周面から掻き落され、これにより成形物（粒状に成形された有機物質）が得られる。
【００４６】
本発明では、さらに、有機物質の改質による低分子化反応で生成した液体生成物（以下、「液体生成物（pＬ）」という）を燃焼炉で燃焼させ、その燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給すること、すなわち、低分子化系内で生成した液体生成物（pＬ）の燃焼熱を低分子化反応の熱源として利用することが好ましい。液体生成物（pＬ）は平均分子量が３７０程度であり、燃焼熱が約３７ＭＪ／Ｌと軽油と同程度の物性であるため、燃焼させて熱源として用いるのに適している。
【００４７】
液体生成物（pＬ）の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給する形態に特別な制限はないが、例えば、下記（i）、（ii）のような形態が挙げられる。
（i）液体生成物（pＬ）の燃焼ガスで低分子化反応器の内部を間接加熱することにより、液体生成物（pＬ）の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給する。
（ii）低分子化反応器として流動層式反応器を用い、この流動層式反応器から流動媒体の一部を抜き出し、この流動媒体を液体生成物（pＬ）の燃焼炉に導入して液体生成物（pＬ）の燃焼熱で加熱し、この加熱された流動媒体を流動層式反応器に循環させることにより、液体生成物（pＬ）の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給する。
【００４８】
上記（i）の形態では、例えば、（1）燃焼炉で液体生成物（pＬ）を燃焼させ、その燃焼ガス（熱風）を低分子化反応器内に設置された伝熱管に流すことで、低分子化反応器の内部を間接加熱する方式、（2）水蒸気改質炉などで採用されているような、燃焼ガス（熱風）によって反応器を外側から間接加熱する方式、すなわち、燃焼炉内に低分子化反応器を配置し、燃焼炉内で発生させた液体生成物（pＬ）の燃焼ガス（熱風）で低分子化反応器を外側から間接加熱する方式、（3）低分子化反応器として外熱式ロータリーキルンを用い、燃焼炉で液体生成物（pＬ）を燃焼させ、その燃焼ガス（熱風）を外熱式ロータリーキルンに熱源として供給する方式、などの方式を採ることができる。
【００４９】
また、上記（ii）の形態は、液体生成物（pＬ）の燃焼熱を流動媒体を介して低分子化反応器内部に直接供給するため、伝熱効率が高く、特に好ましい。この形態で使用する燃焼炉としては、ロータリーキルン燃焼炉または流動層燃焼炉が好ましい。
ロータリーキルン燃焼炉を使用する場合には、ロータリーキルン燃焼炉内で液体生成物（pＬ）を燃焼させつつ、流動層式反応器（低分子化反応器）から抜き出された流動媒体を順次ロータリーキルン燃焼炉内に導入して燃焼熱で加熱し、加熱されてロータリーキルン燃焼炉から順次排出された流動媒体を流動層式反応器（低分子化反応器）に返送する。また、流動層燃焼炉を使用する場合には、流動層式反応器（低分子化反応器）から抜き出された流動媒体を順次流動層燃焼炉内に導入して流動層を形成しつつ、流動層燃焼炉内で液体生成物（pＬ）を燃焼させ、その燃焼熱で流動媒体を加熱し、加熱されて流動層燃焼炉から順次排出された流動媒体を流動層式反応器（低分子化反応器）に返送する。すなわち、いずれの場合も、流動層式反応器（低分子化反応器）から流動媒体を一定量ずつ抜き出し、燃焼炉との間で循環させる。
なお、流動層燃焼炉は、通常の気泡流動層が形成されるものだけでなく、高速流動層が形成されるものでもよい。
【００５０】
低分子化反応器として流動層式反応器を用いる場合の流動媒体としては、燃焼炉での加熱に耐える物質であって、流動層に適した粒径・粒子形状であれば特に制限はないが、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化鉄や酸化ニッケルなどの粉粒体が工業的に安価に入手可能であることから好ましく、これらの１種以上を用いることができる。なお、酸化鉄や酸化ニッケルを流動媒体として用いた場合、単なる流動媒体としての作用に加え、低分子化反応の触媒としても作用するため、流動層式反応器を小型化できたり、低分子化反応温度を低くできたりする効果が得られる。
流動媒体は、平均粒径が小さ過ぎても大き過ぎても安定した流動層が形成しにくいので、その平均粒径は３０〜３００μｍ程度が好ましく、５０〜２００μｍ程度がより好ましい。
【００５１】
図５は、本発明の実施に供される有機物質の低分子化設備の他の実施形態であって、低分子化系内で生成した液体生成物（pＬ）の燃焼熱を低分子化反応の熱源として利用するようにした実施形態を示している。
図において、６は低分子化反応器２での有機物質の低分子化反応で生成した液体生成物（pＬ）を燃焼させる燃焼炉であり、この燃焼炉６での液体生成物（pＬ）の燃焼による燃焼熱で低分子化反応器２に低分子化反応熱が供給されるようにしてある。この実施形態は、液体生成物（pＬ）の燃焼ガスで低分子化反応器２の内部を間接加熱する間接加熱機構を備えており、具体的には、燃焼炉６内に低分子化反応器２を配置し、燃焼炉６内で発生させた液体生成物（pＬ）の燃焼ガス（熱風）で低分子化反応器２を外側から間接加熱するように構成されている。
【００５２】
また、１９は燃焼炉６の燃焼バーナー、２０は分離器９で分離された液体生成物（pＬ）の一時貯留タンク、２１は一時貯留タンク２０から燃焼炉６（燃焼バーナー１９）に液体生成物（pＬ）を送給する送液管、２２は送液管２１に設けられる液体生成物（pＬ）の供給ポンプ、２３は燃焼炉６の燃焼バーナー１９に燃焼用空気などの支燃ガス（以下、「燃焼用空気」を例に説明する）を供給する供給管、２４はこの供給管２３に設けられる燃焼用空気の流量調節弁である。
なお、さきに述べたように低分子化反応器２は、例えば、外熱式ロータリーキルンなどのような移動床方式反応器、流動層式反応器、固定床方式反応器などで構成することができるが、本実施形態では、燃焼炉６内に低分子化反応器２を配置し、燃焼炉６内で発生させた液体生成物（pＬ）の燃焼ガス（熱風）で低分子化反応器２を外側から間接加熱するように構成されているので、低分子化反応器２は固定床方式反応器で構成されることが一般的である。
【００５３】
前記燃焼炉６が備える燃焼バーナー１９の形式に特に制限はないが、液体生成物（pＬ）の物性が軽油程度であるので、軽油用バーナーが安価で好ましい。なお、厳寒期に液体生成物（pＬ）の粘性が高くなることを考慮して、送液管２１をスチームトレースなどで加熱してもよい。これに使用するスチームは、特に限定するものではないが、数ｋｇ／ｃｍ２程度の圧力の低圧スチームでよい。
図５のその他の構成は図１と同様であるので、同一の符号を付し、詳細な説明は省略する。
【００５４】
図５の設備の操業において、原料投入機構４において搬送ガスによる吹き込みまたは定量装入装置からの落下装入により低分子化反応器２内に有機物質が投入されるとともに、この原料投入機構４に対して、混合ガス（g）の一部がガス供給管５を通じて供給され、前記搬送ガスまたは前記定量装入装置のシールガスとして利用されることは、図１〜図３の実施形態と同様である。
低分子化反応器２から取り出された改質物（低分子物）は、ガス洗浄器８において水で洗浄されることで液体生成物（pＬ）が凝縮し、気体生成物から分離される。液体生成物（pＬ）と水との混合物は、分離器９に送られて水が分離され、液体生成物（pＬ）の全量が供給管２５を通じて一時貯留タンク２０に送られ、貯留される。この一時貯留タンク２０内の液体生成物（pＬ）は、送液管２１と供給ポンプ２２により燃焼炉６の燃焼バーナー１９に送られる。この燃焼バーナー１９には、供給管２３と流量調節弁２４により燃焼用空気が供給され、この燃焼用空気により液体生成物（pＬ）が燃焼し、その燃焼ガスで低分子化反応器２が外側から間接加熱される。
【００５５】
図６は、本発明の実施に供される有機物質の低分子化設備の他の実施形態を模式的に示すものであり、これも低分子化系内で生成した液体生成物（pＬ）の燃焼熱を低分子化反応の熱源として利用するようにした実施形態であるが、低分子化反応器２が流動層式反応器２aで構成され、燃焼炉６がロータリーキルン燃焼炉６aで構成されている。
この実施形態では、流動層式反応器２aの流動媒体の一部を抜き出し、これをロータリーキルン燃焼炉６aとの間で循環させる流動媒体循環機構７を備えている。この流動媒体循環機構７は、流動層式反応器２aから流動媒体を抜き出してロータリーキルン燃焼炉６aに導入する抜出管２６と、ロータリーキルン燃焼炉６aで加熱された流動媒体を流動層式反応炉２aに返送する戻し管２７で構成されている。
図６のその他の構成は図１、図５と同様であるので、同一の符号を付し、詳細な説明は省略する。
【００５６】
流動層式反応器２aから抜出管２６を通じて流動媒体を一定量ずつ抜き出し、この流動媒体をロータリーキルン燃焼炉６aに導入して液体生成物（pＬ）の燃焼熱で加熱し、この加熱された流動媒体を戻し管２７で流動層式反応器２aに戻す（循環させる）ことにより、液体生成物（pＬ）の燃焼熱で低分子化反応器２（流動層式反応器２a）に低分子化反応熱を供給する。
流動層式反応器２aから抜出管２６を通じて抜き出された流動媒体は、ロータリーキルン燃焼炉６aの一端側から炉内に導入さる。一方、ロータリーキルン燃焼炉６aの燃焼バーナー（図示せず）には、一時貯留タンク２０から送液管２１と供給ポンプ２２により液体生成物（pＬ）が供給されるとともに、供給管２３と流量調節弁２４により燃焼用空気が供給され、この燃焼用空気により液体生成物（pＬ）が燃焼し、その燃焼熱（高温の燃焼ガス）で流動媒体が加熱される。このようにして加熱された流動媒体はロータリーキルン燃焼炉６aの他端側から排出され、戻し管２７で流動層式反応器２aに戻される。
【００５７】
この実施形態は、ロータリーキルン燃焼炉６aで加熱された流動媒体によって、低分子化反応器２（流動層式反応器２a）に対して直接的に低分子化反応熱を供給でき、伝熱効率が高いことが特徴である。
この実施形態においても、原料投入機構４において搬送ガスによる吹き込みまたは定量装入装置からの落下装入により低分子化反応器２（流動層式反応器２a）内に有機物質が投入されるとともに、この原料投入機構４に対して、混合ガス（g）の一部がガス供給管５を通じて供給され、前記搬送ガスまたは前記定量装入装置のシールガスとして利用されることは、図１〜図３の実施形態と同様である。
なお、本実施形態では、ロータリーキルン燃焼炉６a内での液体生成物（pＬ）の燃焼ガスの流れ方向と流動媒体の移動方向を向流（反対方向）としているが、液体生成物（pＬ）の燃焼ガスの流れ方向と流動媒体の移動方向を併流（同一方向）としてもよい。
【００５８】
また、図６の実施形態の燃焼炉６は、ロータリーキルン燃焼炉６aで構成されているが、例えば、流動層燃焼炉（高速流動層燃焼炉などを含む）で構成してもよい。
また、図６の実施形態のように低分子化反応器が流動層式反応器２aで構成される場合であって、混合ガス（g）の一部を搬送ガスとして有機物質を流動層式反応器２a内に吹き込む場合には、混合ガス（g）を搬送ガスとする有機物質の吹き込み位置は、流動層式反応器２aの流動層の下部領域（好ましくは下端）が好ましい。これは、流動層の下部領域（好ましくは下端）に吹き込むことで、搬送ガスである混合ガス（g）が有機物質の低分子化反応に寄与しやすくなり、有機物質の低分子化効率が高める上で有利である。
【００５９】
図７は、その場合の一実施形態を示している。図において、２８は流動層式反応器２aの分散板であり、この分散板２８の下側の空間が風箱部２９を構成し、この風箱部２９にガス供給管３が接続されている。分散板２８の上側の空間には流動媒体が装入され、分散板２８から吹き出される混合ガス（g）により流動層３０が形成される。
原料投入機構４を構成する吹込管１５は、流動層３０の下端近傍位置（分散板２８の直上近傍位置）に接続され、吹込管１５から搬送ガスにより有機物質が斜め上方に吹き込まれるようにしている。
なお、原料投入機構４のその他の構成は、図２の実施形態と同様である。
【実施例】
【００６０】
図６に示すような装置構成を有する設備を用い、外熱式の流動層式反応器２a（低分子化反応器）において有機物質を改質して低分子化するとともに、混合ガス（g）の一部を有機物資の搬送ガスとして利用する操業試験を行った。
なお、この試験装置では、図７に示すように有機物質は流動層式反応器２aの下部から吹き込まれるようにした。
【００６１】
系外（プロセス外部）から供給する一酸化炭素含有ガス（g０）の平均組成は、Ｈ２：４vol％、ＣＯ：２３vol％、ＣＯ２：２３vol％、Ｈ２Ｏ：０vol％、Ｎ２：５０vol％であった。スチーム混合器（図示せず）に対して一酸化炭素含有ガス（g０）を７４Ｎｍ３／ｈ、水蒸気として圧力１０ｋｇ／ｃｍ２Ｇのスチームを６７Ｎｍ３／ｈ供給し、この混合ガスをシフト反応器１に導入してシフト反応を行なわせ、ガス組成がＨ２：１４vol％、ＣＯ：０vol％、ＣＯ２：２４vol％、Ｈ２Ｏ：３５vol％、Ｎ２：２７vol％の混合ガス（g）（シフト反応生成ガス）を得た。この混合ガス（g）は、流量が１４１Ｎｍ３／ｈ（質量流量では１５５ｋｇ／ｈ）、シフト反応器出口ガス温度が３０６℃であった。この混合ガス（g）をガス供給管３を通じて流動層式反応器２a（低分子化反応器）に供給するとともに、ガス供給管３から分岐するガス供給管５を通じて、混合ガス（g）のうちの８０Ｎｍ３／ｈ（質量流量で８８ｋｇ／ｈ）を原料投入機構４に供給し、有機物質の搬送ガスとして用いた。したがって、ガス供給管３を通じて流動層式反応器２aに直接供給した混合ガスは６１Ｎｍ３／ｈであるが、流動層式反応器２aの下部から搬送ガスとして吹き込まれた混合ガス（g）も流動層内で有機物質と反応するので、有機物質と反応する混合ガス（g）の総量は１４１Ｎｍ３／ｈとなる。
【００６２】
外熱式の流動層式反応器は２aは予め５００℃に予熱されており、この流動層式反応器は２aに、上記のような混合ガス（g）（シフト反応生成ガス）を導入するとともに、廃プラスチックのモデル物質として、リングダイ式圧縮成形造粒機で外径が３ｍｍ、長さが６〜１２ｍｍの円柱状に成形したポリエチレンを８８０ｋｇ／ｈで供給し（搬送ガスに対する固気比は１０ｋｇ／ｋｇ）、計画反応温度である６００℃まで昇温させた。６００℃に到達した後、１時間、廃プラスチックの低分子化反応を継続した。この間、流動層式反応器２aの流動媒体（平均粒径８０μｍの転炉発生ダスト）を抜出管２６で一定量ずつ抜き出し、これをロータリーキルン燃焼炉６aに供給するとともに、一時貯留タンク２０に貯留した液体生成物（pＬ）を送液管２１を通じてロータリーキルン燃焼炉６aの燃焼バーナーに供給して空気比１．２で燃焼させ、その燃焼熱（燃焼ガス）で流動媒体を加熱した。ロータリーキルン燃焼炉６aで加熱された流動媒体を戻し管２７で流動層式反応器２aに戻し、低分子化反応の熱源とした。
【００６３】
液体生成物（pＬ）の燃焼熱を低分子化反応の熱源に利用したため、低分子化反応温度は６００±１０℃で安定して制御できた。また、操業中に廃プラスチックのモデル物質であるポリエチレンの棚吊り、閉塞などの供給トラブルは皆無であり、また、有機物質の供給ラインからのガス漏洩等もなく、安定して操業を行うことできた。気体生成物としては、３回の分析値の平均で低位燃焼熱が６．５Ｍcal／Ｎｍ３のガスが収率６８moL％で得られた。
【００６４】
比較のために、ポリエチレンの搬送ガスとして窒素を用い、その流量を４０Ｎｍ３／ｈ（５０ｋｇ／ｈ）、固気比を１７．６ｋｇ／ｋｇとし、シフト反応で得られた混合ガス（１４１Ｎｍ３／ｈ）全量を流動層式反応器２aに供給した以外は上記発明例と同様にして、試験（比較例）を行った。
円柱状に成型したポリエチレンを用い、且つ搬送ガスとして窒素を用いたことから、ポリエチレンの棚吊り、閉塞などの供給トラブルは皆無であったが、気体生成物の低位燃焼熱は４．７Ｍcal/Nm３、ガス収率は４６moL％と、上記発明例に比べて大きく低下していた。
【符号の説明】
【００６５】
１  シフト反応器
２  低分子化反応器
２a  流動層式反応器
３  ガス供給管
４  原料投入機構
５  ガス供給管
６  燃焼炉
６a  ロータリーキルン燃焼炉
７  流動媒体循環機構
８  ガス洗浄器
９  分離器
１０  定量装入装置
１１  原料ホッパー
１２  装入管
１３  定量供給装置
１４  原料ホッパー
１５  吹込管
１６  ダイリング
１７  転動ローラ
１８  切断刃
１９  燃焼バーナー
２０  一時貯留タンク
２１  送液管
２２  供給ポンプ
２３  供給管
２４  流量調節弁
２５  供給管
２６  抜出管
２７  戻し管
２８  分散板
２９  風箱部
３０  流動層
１００  原料移送部
１６０  ダイス孔
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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