(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の式：
【化１】
0006294286.tif 000431
【化２】
0006294286.tif 000432
【化３】
0006294286.tif 000433
【化４】
0006294286.tif 000434
【化５】
0006294286.tif 000435
【化６】
0006294286.tif 000436
【化７】
0006294286.tif 000437
【化８】
0006294286.tif 000438
【化９】
0006294286.tif 000439
【化１０】
0006294286.tif 000440
【化１１】
0006294286.tif 000441
【化１２】
0006294286.tif 000442
【化１３】
0006294286.tif 000443
【化１４】
0006294286.tif 000444
【化１５】
0006294286.tif 000445
【化１６】
0006294286.tif 000446
【化１７】
0006294286.tif 000447
【化１８】
0006294286.tif 000448
【化１９】
0006294286.tif 000449
【化２０】
0006294286.tif 000450
【化２１】
0006294286.tif 000451
【化２２】
0006294286.tif 000452
【化２３】
0006294286.tif 000453
【化２４】
0006294286.tif 000454
【化２５】
0006294286.tif 000455
【化２６】
0006294286.tif 000456
【化２７】
0006294286.tif 000457
【化２８】
0006294286.tif 000458
【化２９】
0006294286.tif 000459
【化３０】
0006294286.tif 000460
【化３１】
0006294286.tif 000461
【化３２】
0006294286.tif 000462
【化３３】
0006294286.tif 000463
【化３４】
0006294286.tif 000464
【化３５】
0006294286.tif 000465
【化３６】
0006294286.tif 000466
【化３７】
0006294286.tif 000467
【化３８】
0006294286.tif 000468
【化３９】
0006294286.tif 000469
【化４０】
0006294286.tif 000470
【化４１】
0006294286.tif 000471
【化４２】
0006294286.tif 000472
【化４３】
0006294286.tif 000473
【化４４】
0006294286.tif 000474
【化４５】
0006294286.tif 000475
【化４６】
0006294286.tif 000476
【化４７】
0006294286.tif 000477
【化４８】
0006294286.tif 000478
【化４９】
0006294286.tif 000479
【化５０】
0006294286.tif 000480
【化５１】
0006294286.tif 000481
【化５２】
0006294286.tif 000482
【化５３】
0006294286.tif 000483
【化５４】
0006294286.tif 000484
【化５５】
0006294286.tif 000485
【化５６】
0006294286.tif 000486
【化５７】
0006294286.tif 000487
【化５８】
0006294286.tif 000488
【化５９】
0006294286.tif 000489
【化６０】
0006294286.tif 000490
【化６１】
0006294286.tif 000491
【化６２】
0006294286.tif 000492
【化６３】
0006294286.tif 000493
からなる群から選択される化合物。
【請求項２】
式（２ｆ−２ｇ)：
【化１】
0006294286.tif 000494
[式中、
Ｒ６は、各々独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−（ＣＨ２）２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−（ＣＨ２）２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯＣＦ３、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）３Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ２、−ＳＯ２ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＨ２ＣＯＮＨ２、および−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）０−２Ｒ９からなる群より選択され；
Ｒ９は、炭素原子ならびにＮ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む４から６員のヘテロ環であり；
ｐは、各々独立して、０、１、および２からなる群より選択され；
ｎは、０−４である］
の化合物。
【請求項３】
式（７ｋ−７ｉ)：
【化２】
0006294286.tif 000495
[式中、
Ｒ６は、各々独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−（ＣＨ２）２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−（ＣＨ２）２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯＣＦ３、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）３Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ２、−ＳＯ２ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＨ２ＣＯＮＨ２、および−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）０−２Ｒ９からなる群より選択され；
Ｒ９は、炭素原子ならびにＮ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む４から６員のヘテロ環であり；
ｐは、各々独立して、０、１、および２からなる群より選択され；
ｎは、０−４である］
の化合物。
【請求項４】
式（１０ｉ−１０ｋ)：
【化３】
0006294286.tif 000496
[式中、
Ｒ６は、各々独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−（ＣＨ２）２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−（ＣＨ２）２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯＣＦ３、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）３Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ２、−ＳＯ２ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＨ２ＣＯＮＨ２、および−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）０−２Ｒ９からなる群より選択され；
Ｒ９は、炭素原子ならびにＮ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む４から６員のヘテロ環であり；
ｐは、各々独立して、０、１、および２からなる群より選択され；
ｎは、０−４である］
の化合物。
【請求項５】
式（１１ｃ）：
【化４】
0006294286.tif 000497
[式中、
Ｒ６は、各々独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−（ＣＨ２）２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−（ＣＨ２）２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯＣＦ３、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）３Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ２、−ＳＯ２ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＨ２ＣＯＮＨ２、および−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）０−２Ｒ９からなる群より選択され；
Ｒ９は、炭素原子ならびにＮ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む４から６員のヘテロ環であり；
ｐは、各々独立して、０、１、および２からなる群より選択され；
Ｂｏｃは、ｔｅｒｔ-ブチルオキシカルボニルであり；および
ＳＥＭは、２−(トリメチルシリル)エトキシメチルである]
の化合物。
【請求項６】
式（１５ｇ−１５ｈ）：
【化５】
0006294286.tif 000498
[式中、
Ｒは、ＣＯＣＦ３であり；
Ｒ３は、ＣＮであり;
Ｒ６は、各々独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−（ＣＨ２）２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−（ＣＨ２）２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯＣＦ３、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）３Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ２、−ＳＯ２ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＨ２ＣＯＮＨ２、および−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）０−２Ｒ９からなる群より選択され；
Ｒ７は、ＨおよびＣＯ２Ｍｅからなる群から選択される；
Ｒ９は、炭素原子ならびにＮ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１〜４個のヘテロ原子を含む４から６員のヘテロ環であり；
ｐは、各々独立して、０、１、および２からなる群より選択され；
Ｂｏｃは、ｔｅｒｔ-ブチルオキシカルボニルであり；
ＳＥＭは、２−(トリメチルシリル)エトキシメチルであり；および
ｎは、０−４である］
の化合物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、概して第ＸＩａ因子および／または血漿カリクレインの阻害剤である新規マクロ環化合物およびそれらのアナログ、それらを含む組成物、ならびに、例えば、血栓塞栓性障害の治療または予防におけるそれらの使用方法に関連する。
【背景技術】
【０００２】
血栓塞栓性疾患は、ワルファリン（COUMADIN（登録商標））、ヘパリン、低分子量ヘパリン（ＬＭＷＨ）および合成５糖類のような抗凝固薬ならびにアスピリンおよびクロピドグレル（PLAVIX（登録商標））のような抗血小板薬が利用可能であるにもかかわらず、依然として先進国における死因の第１位のままである。経口抗凝固薬ワルファリンは、血液凝固因子ＶＩＩ、ＩＸ、Ｘおよびプロトロンビンの翻訳後成熟を阻害し、動脈および静脈の血栓症に有効であることが証明されている。しかしながら、ワルファリンは治療指数が低く、治療効果の発現が遅く、多くの食物および薬剤と相互作用し、モニタリングおよび用量の調整が必要であるため、その使用は限定されている。故に、広い範囲の血栓塞栓性障害を予防および治療するための安全かつ有効な経口抗凝固薬の発見および開発がますます重要となっている。
【０００３】
アプローチの１つは、凝固第ＸＩａ因子（ＦＸＩａ）の阻害を標的とすることによるトロンビン産生の阻害である。第ＸＩａ因子は、インビボにおいて組織因子（ＴＦ）が第ＶＩＩ因子（ＦＶＩＩ）と結合して第ＶＩＩａ因子（ＦＶＩＩａ）が産生されることにより開始される血液凝固の制御に関与する血漿セリンプロテアーゼである。この結果生じるＴＦ：ＦＶＩＩａ複合体は第ＩＸ因子（ＦＩＸ）および第Ｘ因子（ＦＸ）を活性化し、それにより第Ｘａ因子（ＦＸａ）の産生が引き起こされる。産生されたＦＸａは、この経路が組織因子経路インヒビターによりシャットダウンされる前にプロトロンビンの小量のトロンビンへの変換を触媒する。凝固過程は、次いで、触媒量のトロンビンによる第Ｖ、ＶＩＩＩおよびＸＩ因子のフィードバック活性化にさらに伝播される（Gailani, D. et al., Arterioscler. Thromb. Vasc. Biol., 27：2507−2513 (2007)）。この結果であるトロンビンのバーストにより、フィブリノーゲンは、重合して血餅の構造的枠組みを形成し、血液凝固の重要な細胞成分である血小板を活性化するフィブリンに変換される（Hoffman, M., Blood Reviews, 17：S1−S5 (2003)）。故に、第ＸＩａ因子は、この増幅ループの伝播に重要な役割を果たし、それ故に抗血栓治療の魅力的な標的となる。
【発明の概要】
【０００４】
本発明は、セリンプロテアーゼ酵素、特に第ＸＩａ因子および／または血漿カリクレインの選択的阻害剤として有用な新規マクロ環化合物ならびにそれらの立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩もしくは溶媒和物を含むそれらのアナログを提供する。
【０００５】
本発明はまた、本発明の化合物を製造するための工程および中間体を提供する。
【０００６】
本発明はまた、医薬的に許容される担体ならびに少なくとも１つの本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩もしくは溶媒和物を含む医薬組成物を提供する。
【０００７】
本発明の化合物は、血栓塞栓性障害の治療および／または予防に用いることができる。
【０００８】
本発明の化合物は治療に用いることができる。
【０００９】
本発明の化合物は、血栓塞栓性障害の治療薬および／または予防薬の製造に用いることができる。
【００１０】
本発明の化合物は単独で用いられてもよく、本発明の化合物の別の化合物と組み合わせて、あるいは１つまたはそれ以上、好ましくは１から２個の別の薬剤（複数可）と組み合わせて用いられてもよい。
【００１１】
本発明のこれらのおよび別の特徴は、本開示の続きにおいて拡張された形態で説明される。
【００１２】
（発明の詳細な説明）
Ｉ．本発明の化合物
第１の態様において、本発明は、特に、式（Ｉ）：
【化１】
0006294286.tif 000002
［式中、
環Ａは、独立して、Ｃ３−１０炭素環、または炭素原子ならびにＮ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１−４個のヘテロ原子を含む５から１０員のヘテロ環であり；
環Ｂは、独立して、ベンゼン環、または炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１−４個のヘテロ原子を含む５から６員のヘテロアリールであり；
環Ｃは、独立して、ベンゼン環、または炭素原子ならびにＮ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１−４個のヘテロ原子を含む５から１０員のヘテロ環であり；
Ｌ１は、独立して、結合、−ＣＨＲ５−、−ＣＨＲ５ＣＨＲ５−、−ＣＲ５＝ＣＲ５−、
【化２】
0006294286.tif 000003
−ＯＣＨ２−、−ＣＨＲ５ＮＨ−、−ＣＨ２Ｏ−、−ＳＣＨ２−、−ＳＯ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＮＨ−、および−ＣＲ５Ｒ５−からなる群より選択され；
Ｌは、独立して、Ｃ３−８アルキレン、Ｃ３−８アルケニレン、およびＣ４−８アルキニレンからなる群より選択され；ここで、該アルキレン、アルケニレンおよびアルキニレンは０−２個のＲ７で置換され、該アルキレンおよびアルケニレンの１つまたはそれ以上の炭素原子は、Ｏ、Ｓ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯ、ＣＯＮＨ、ＮＨＣＯ、ＯＣＯＮＨ、ＮＨＣＯ２、−ＮＨＣＯＮＨ−、ＳＯ２ＮＨ、ＮＨＳＯ２、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）、またはＮ（Ｃ１−４アルキル）ＣＯで適宜置き換えられていてもよく；
Ｙは、独立して、ＣＨ２、ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）、Ｃ（Ｃ１−４アルキル）２、ＣＯ、Ｏ、Ｓ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））、−Ｎ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−Ｎ（ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＯＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）−、−ＮＨＣＯＮＨ−、−ＳＯ２ＮＨ−、−ＮＨＣＯ２−、および−ＮＨＳＯ２−からなる群より選択されるか；
あるいは、Ｌ−Ｙは−Ｃ３−６アルキレン−ＣＨ＝Ｎ−であり；
Ｒ１は、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、Ｃ１−４アルキルチオ、Ｃ１−４ハロアルキル、ＯＨ、ＯＣＨ２Ｆ、ＯＣＨＦ２、ＯＣＦ３、ＣＮ、ＮＨ２、ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＯＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ２、−Ｃ（＝ＮＨ）ＮＨ２、および０−２個のＲａで置換されたフェニルからなる群より選択され；
Ｒ２は、独立して、炭素原子ならびにＮ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１−４個のヘテロ原子を含む５から７員のヘテロ環であり、ここで、該ヘテロ環は０−２個のＲ２ａで置換され；
Ｒ２ａは、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、−ＣＨ２ＯＨ、Ｃ１−４アルコキシ、ＯＨ、ＣＦ３、ＯＣＦ３、ＣＮ、ＮＨ２、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＣ１−４アルキル、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ２、−ＳＯ２ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、および−ＳＯ２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２からなる群より選択され；
Ｒ３は、独立して、Ｈ、＝Ｏ、ハロゲン、ＯＨ、ＮＨ２、ＣＮ、Ｃ１−４アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、Ｃ１−４ハロアルキル、−ＣＨ２ＯＨ、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、およびＣ３−６シクロアルキルからなる群より選択され；
Ｒ４は、独立して、Ｈ、およびＣ１−４アルキルからなる群より選択され；
Ｒ５は、各出現において独立して、Ｈ、ハロゲン、ＯＨ、およびＣ１−４アルキルからなる群より選択され；
Ｒ６は、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−（ＣＨ２）２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−（ＣＨ２）２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯＣＦ３、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）３Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ２、−ＳＯ２ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＨ２ＣＯＮＨ２、および−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）０−２Ｒ９からなる群より選択され；
Ｒ７は、各出現において独立して、ハロゲン、ＯＨ、ＮＨ２、ＣＨ２ＮＨ２、Ｃ１−４ハロアルキル、ＯＣＨ２Ｆ、ＯＣＨＦ２、ＯＣＦ３、−ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、Ｃ１−４アルコキシ、ＣＨ２ＯＨ、ＣＨ２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）１−４Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯ２（Ｃ１−４ハロアルキル）、ＣＯ２（ＣＨ２）２ＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ２、ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＯＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルコキシ）、−ＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯ２（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＯＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、Ｃ１−４アルキル、−ＣＯＮＨＢｎ、−ＣＯＮＨ（ＯＢｎ）、−（ＣＯ）０−１（ＣＨ２）０−３−Ｃ３−６炭素環、および−（ＣＨ２）０−１−（ＣＯ）０−１−（Ｗ）０−１−（ＣＨ２）０−２−（炭素原子ならびにＮ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１−４個のヘテロ原子を含む４から６員のヘテロ環）からなる群より選択され；ここで、該炭素環およびヘテロ環は０−２個のＲ８で置換され；
Ｒ８は、各出現において独立して、ハロゲン、ＯＨ、ＣＨＦ２、ＣＦ３、Ｃ１−４アルコキシ、ＣＨ２ＯＨ、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ２、およびＣ１−４アルキルからなる群より選択され；
Ｒ９は、炭素原子ならびにＮ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１−４個のヘテロ原子を含む４から６員のヘテロ環であり；
Ｒａは、各出現において独立して、ハロゲン、ＯＨ、ＣＦ３、Ｃ１−４アルコキシ、およびＣ１−４アルキルからなる群より選択され；
Ｗは、独立して、Ｏ、ＮＨおよびＮ（Ｃ１−４アルキル）からなる群より選択され；
ｐは、各出現において独立して、０、１、および２からなる群より選択される］
の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【００１３】
第２の態様において、本発明は、
環Ａが、独立して、６員の炭素環、９から１０員の炭素環、または炭素原子ならびにＮ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１−３個のヘテロ原子を含む５から１０員のヘテロ環であり；
環Ｂが、独立して、イミダゾール、オキサゾール、オキサジアゾール、トリアゾール、ピリジン、ピリダジン、ピリミジン、およびベンゼンからなる群より選択され；
環Ｃが、独立して、ベンゼン、ピリジン、インダゾール、インドール、ベンゾイミダゾール、キノリン、イソキノリン、テトラヒドロキノリン、テトラヒドロイソキノリン、およびキナゾリンからなる群より選択される、
第１の態様の範囲内にある式（Ｉ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【００１４】
第３の態様において、本発明は、
環Ａが、独立して、ベンゼン、シクロヘキサン、インダン、テトラヒドロナフタレン、ナフタレン、イソオキサゾリン、イソオキサゾール、ピラゾール、イミダゾール、トリアゾール、ピペリジン、ピリジン、インダゾール、インドール、ベンゾイミダゾール、キノリン、イソキノリン、テトラヒドロキノリン、およびテトラヒドロイソキノリンであり；
【化３】
0006294286.tif 000004
が、独立して、
【化４】
0006294286.tif 000005
からなる群より選択され；
【化５】
0006294286.tif 000006
が、独立して、
【化６】
0006294286.tif 000007
からなる群より選択される、
第１または第２の態様の範囲内にある式（Ｉ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【００１５】
第４の態様において、本発明は、式（ＩＩ）：
【化７】
0006294286.tif 000008
［式中、
【化８】
0006294286.tif 000009
が、独立して、
【化９】
0006294286.tif 000010
からなる群より選択され；
Ｌ１が、独立して、結合、−ＣＨＲ５ＣＨＲ５−、−ＣＲ５＝ＣＨＲ５−、
【化１０】
0006294286.tif 000011
−ＯＣＨ２−、−ＣＨＲ５ＮＨ−、−ＣＨ２Ｏ−、−ＳＣＨ２−、−ＳＯ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＮＨ−、および−ＣＲ５Ｒ５−からなる群より選択され；
Ｌが、独立して、Ｃ３−８アルキレンおよびＣ３−８アルケニレンからなる群より選択され；ここで、該アルキレンおよびアルケニレンは０−２個のＲ７で置換され、該アルキレンおよびアルケニレンの１または２個の炭素原子は、Ｏ、ＣＯ、Ｓ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ−、ＮＨＣＯ、ＯＣＯＮＨ、ＳＯ２ＮＨ、またはＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）で適宜置き換えられていてもよく；
Ｙは、独立して、ＣＨ２、ＣＯ、ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）、Ｃ（Ｃ１−４アルキル）２、Ｏ、Ｓ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−Ｎ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−Ｎ（ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＯＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択されるか；
あるいは、Ｌ−Ｙは−Ｃ３−６アルキレン−ＣＨ＝Ｎ−であり；
Ｒ１は、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、Ｃ１−４アルキルチオ、Ｃ１−４ハロアルキル、ＯＨ、ＯＣＨ２Ｆ、ＯＣＨＦ２、ＯＣＦ３、ＣＮ、ＮＨ２、ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＯＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ２、および−Ｃ（＝ＮＨ）ＮＨ２からなる群より選択され；
Ｒ２は、独立して、炭素原子ならびにＮ、ＮＨ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１−４個のヘテロ原子を含む５から６員のヘテロ環であり、ここで、該ヘテロ環は０−２個のＲ２ａで置換され；
Ｒ２ａは、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、−ＣＨ２ＯＨ、Ｃ１−４アルコキシ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＮ、ＮＨ２、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＣ１−４アルキル、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、および−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２からなる群より選択され；
Ｒ３は、独立して、Ｈ、ハロゲン、ＯＨ、ＮＨ２、ＣＮ、ＣＦ３、Ｃ１−４アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、−ＣＨ２ＯＨ、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、Ｃ（Ｏ）ＮＨ２、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、およびＣ３−６シクロアルキルからなる群より選択され；
Ｒ４は、独立して、ＨおよびＣ１−４アルキルからなる群より選択され；
Ｒ５は、各出現において独立して、Ｈ、ハロゲン、ＯＨ、およびＣ１−４アルキルからなる群より選択され；
Ｒ６は、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−（ＣＨ２）２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−（ＣＨ２）２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）３Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ２、ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＨ２ＣＯＮＨ２、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＣＯＣＦ３、および−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）０−１Ｒ９からなる群より選択され；
Ｒ７は、各出現において独立して、ハロゲン、ＯＨ、Ｃ１−４ハロアルキル、Ｃ１−４アルコキシ、ＣＨ２ＯＨ、ＣＨ２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル））、ＣＯ２ＣＨ２ＣＦ３、ＣＯ２（ＣＨ２）２ＳＯ２(Ｃ１−４アルキル、ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ２、ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＯＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯ２（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＯＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルコキシ）、−ＣＯＮＨＢｎ、−ＣＯＮＨ（ＯＢｎ）、−（ＣＨ２）１−３Ｐｈ、Ｃ１−４アルキル、および−（ＣＨ２）０−１−（ＣＯ）０−１−（Ｗ）０−１−（ＣＨ２）０−２−（炭素原子ならびにＮ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１−４個のヘテロ原子を含む４から６員のヘテロ環）からなる群より選択され；ここで、該ヘテロ環は０−２個のＲ８で置換され；
Ｒ８は、各出現において独立して、ハロゲン、ＯＨ、ＣＨＦ２、ＣＦ３、Ｃ１−４アルコキシ、およびＣ１−４アルキルからなる群より選択され；
Ｒ９は、炭素原子ならびにＮ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１−４個のヘテロ原子を含む４から６員のヘテロ環であり；
Ｗは、独立して、ＯおよびＮＨからなる群より選択され；
ｐは、各出現において独立して、０、１、および２からなる群より選択される］
の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【００１６】
第５の態様において、本発明は、第４の態様の範囲内にある式（ＩＩａ）または式（ＩＩｂ）：
【化１１】
0006294286.tif 000012
の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【００１７】
第６の態様において、本発明は、第４の態様の範囲内にある式（ＩＩｃ）または式（ＩＩｄ）：
【化１２】
0006294286.tif 000013
の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【００１８】
第７の態様において、本発明は、第４の態様の範囲内にある式（ＩＩｅ）または式（ＩＩｆ）：
【化１３】
0006294286.tif 000014
の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【００１９】
第８の態様において、本発明は、
式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｅ）または（ＩＩｆ）におけるＬ１が、独立して、結合、−ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−Ｃ（Ｍｅ）＝ＣＨ−、
【化１４】
0006294286.tif 000015
および−ＣＨ２ＮＨ−からなる群より選択され；
Ｌが、独立して、Ｃ３−７アルキレンおよびＣ３−７アルケニレンからなる群より選択され；ここで、該アルキレンおよびアルケニレンは０−２個のＲ７で置換され、該アルキレンおよびアルケニレンの１または２個の炭素原子は、Ｏ、ＣＯ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ、ＮＨＣＯ、またはＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）で適宜置き換えられていてもよく；
Ｙが、独立して、ＣＨ２、ＣＯ、ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）、Ｃ（Ｃ１−４アルキル）２、Ｏ、Ｓ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））、−Ｎ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−Ｎ（ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択されるか；
あるいは、Ｌ−Ｙが−（ＣＨ２）３−６−ＣＨ＝Ｎ−であり；
Ｒ１が、各出現において独立して、ハロゲン、ＣＮ、ＯＨ、ＯＣＨ２Ｆ、ＯＣＨＦ２、ＯＣＦ３、Ｃ１−４ハロアルキル、Ｃ１−４アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、ＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−Ｃ（＝ＮＨ）ＮＨ２、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、および−ＳＯ２ＮＨ２から選択され；
Ｒ３が、独立して、Ｈ、ハロゲン、ＯＨ、ＮＨ２、ＣＮ、ＣＦ３、Ｃ１−４アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、−ＣＨ２ＯＨ、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、Ｃ（Ｏ）ＮＨ２、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、およびＣ３−６シクロアルキルからなる群より選択され；
Ｒ６が、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−（ＣＨ２）２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−（ＣＨ２）２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）３Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ２、ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＣＯＣＦ３、および−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）０−１Ｒ９からなる群より選択される、
任意の前記の態様の範囲内にある式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）または（ＩＩｆ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【００２０】
第９の態様において、本発明は、
式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｅ）または（ＩＩｆ）におけるＬ１が、独立して、結合、−ＣＨ２ＣＨ２−および−ＣＨ＝ＣＨ−からなる群より選択され；
Ｒ１が、各出現において独立して、ハロゲン、ＣＮ、Ｃ１−４アルキル、ＯＨ、Ｃ１−４アルコキシ、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、ＣＦ３、ＯＣＨ２Ｆ、ＯＣＨＦ２、ＯＣＦ３、ＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）２、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＨ２ＮＨ２、および−Ｃ（＝ＮＨ）ＮＨ２からなる群より選択され；
Ｒ３が、独立して、Ｈ、ハロゲン、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、Ｃ１−４アルキル、ＣＯＮＨ２、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、およびＣ３−６シクロアルキルからなる群より選択され；
Ｒ６が、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ２、ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＣＯＣＦ３、
【化１５】
0006294286.tif 000016
からなる群より選択される、
任意の前記の態様の範囲内にある式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）または（ＩＩｆ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【００２１】
第１０の態様において、本発明は、
式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｅ）または（ＩＩｆ）におけるＬ１が、独立して、結合および−ＣＨ＝ＣＨ−からなる群より選択され；
Ｌが、独立して、：−（ＣＨ２）３−６−、−（ＣＨ２）２−４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）０−２−、−（ＣＨ２）１−２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）０−３−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（Ｃ１−４アルキル）−（ＣＨ２）１−２−、−ＣＨ２−Ｃ（Ｃ１−４アルキル）＝ＣＨ−（ＣＨ２）１−２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）−（ＣＨ２）０−２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２Ｃ（ハロ）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）１−２ＣＨ（ＣＦ３）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ハロ）−、−（ＣＨ２）３−４Ｃ（ハロ）２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＯＨ）−、−（ＣＨ２）３−４ＣＨ（Ｃ１−４アルコキシ）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２（Ｃ１−４アルコキシ））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｈ）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＣＯ２Ｈ）−、−（ＣＨ２）４−５ＣＨ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２ＣＨ２ＣＦ３）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（ＣＨ２）２ＳＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４Ｃ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４Ｃ（ＣＦ３）（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ２））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２）−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ（ＣＯＮＨ２）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルコキシ））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（ＯＢｎ））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（（ＣＨ２）３Ｐｈ）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ（ハロ）２）−、−（ＣＨ２）４−５ＣＨ（ＣＦ３）−、−（ＣＨ２）３Ｃ（ハロ）２ＣＨ２−、−（ＣＨ２）１−３ＣＨ（ＯＨ）（ＣＨ２）１−２−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＣＯ（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３Ｃ（Ｏ）ＣＨ２−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）２−４−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２−４−、−（ＣＨ２）２−３ＮＨ（ＣＨ２）１−２−、−（ＣＨ２）２−４Ｎ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）０−２−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）２−４−、−ＣＨ２ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２−４−、−ＣＨ２ＮＨＣＯＣ（ハロ）２ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（３−Ｃ１−４アルキル−オキセタン−３−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（チアゾール−４−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（４−Ｃ１−４アルキル−チアゾール−２−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−イミダゾール−２−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−３−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−３−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−４−ハロ−ピラゾール−３−イル）−、
【化１６】
0006294286.tif 000017
からなる群より選択され；
Ｙが、独立して、ＣＨ２、ＣＯ、Ｏ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））、−Ｎ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−Ｎ（ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択されるか；
あるいは、Ｌ−Ｙが−（ＣＨ２）３−６−ＣＨ＝Ｎ−であり；
Ｒ１が、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＯＨ、Ｃ１−４アルコキシ、ＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＮ、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、ＣＦ３、ＯＣＨＦ２、ＮＨ２、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＨ２ＮＨ２、および−Ｃ（＝ＮＨ）ＮＨ２からなる群より選択され；
Ｒ３が、独立して、Ｈ、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ２、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、およびＣ３−６シクロアルキルからなる群より選択され；
Ｒ６が、各出現において独立して、ハロゲン、ＮＨ２、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ２、ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＣＯＣＦ３、
【化１７】
0006294286.tif 000018
からなる群より選択される、
任意の前記の態様の範囲内にある式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）または（ＩＩｆ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【００２２】
第１１の態様において、本発明は、式（ＩＩＩ）または式（ＩＩＩａ）：
【化１８】
0006294286.tif 000019
［式中、
式（ＩＩＩａ）におけるＬ１は、独立して、結合および−ＣＨ＝ＣＨ−からなる群より選択され；
Ｌは、独立して、−（ＣＨ２）３−、−（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）５−、−（ＣＨ２）６−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）２−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（Ｃ１−４アルキル）−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２Ｃ（ハロ）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（ＣＦ３）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＣＦ３）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ハロ）−、−（ＣＨ２）３Ｃ（ハロ）２−、−（ＣＨ２）４Ｃ（ハロ）２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＯＨ）−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルコキシ）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２（Ｃ１−４アルコキシ））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｈ）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＣＯ２Ｈ）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２ＣＨ２ＣＦ３）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（ＣＨ２）２ＳＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）５ＣＨ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４Ｃ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４Ｃ（ＣＦ３）（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ２）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２）−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ（ＣＯＮＨ２）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルコキシ））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（ＯＢｎ））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（（ＣＨ２）３Ｐｈ）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ（ハロ）２）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＦ３）−、−（ＣＨ２）５ＣＨ（ＣＦ３）−、−（ＣＨ２）３Ｃ（ハロ）２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＣＯ（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３Ｃ（Ｏ）ＣＨ２−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）４−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）４−、−ＣＨ２ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）３−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（チアゾール−４−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（４−Ｃ１−４アルキル−チアゾール−２−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−イミダゾール−２−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−３−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−３−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−４−ハロ−ピラゾール−３−イル）−、
【化１９】
0006294286.tif 000020
からなる群より選択され；
Ｙは、独立して、ＣＨ２、ＣＯ、Ｏ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））、−Ｎ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−Ｎ（ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択されるか；
あるいは、Ｌ−Ｙは−（ＣＨ２）４−ＣＨ＝Ｎ−であり；
式（ＩＩＩａ）におけるＲ１は、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＯＨ、Ｃ１−４アルコキシ、ＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＮ、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、ＣＦ３、ＯＣＨＦ２、ＮＨ２、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＨ２ＮＨ２、および−Ｃ（＝ＮＨ）ＮＨ２からなる群より選択され；
式（ＩＩＩ）におけるＲ１ｂは、独立して、Ｈおよびハロゲンからなる群より選択され；
式（ＩＩＩａ）におけるＲ２は、独立して、トリアゾリルおよびテトラゾリルから選択される５員のヘテロ環であり；
Ｒ３は、独立して、Ｈ、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ２、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、およびＣ３−６シクロアルキルからなる群より選択され；
Ｒ６は、独立して、ハロゲン、ＮＨ２、ＣＯ２Ｈ、ＣＯＮＨ２、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＣＯＣＦ３、
【化２０】
0006294286.tif 000021
からなる群より選択される］
の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する
【００２３】
第１２の態様において、本発明は、
Ｌが、独立して、−（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）５−、−（ＣＨ２）６−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）２−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（Ｃ１−４アルキル）−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２Ｃ（ハロ）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（ＣＦ３）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＣＦ３）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ハロ）−、−（ＣＨ２）３Ｃ（ハロ）２−、−（ＣＨ２）４Ｃ（ハロ）２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＯＨ）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２（Ｃ１−４アルコキシ））−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルコキシ）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルコキシ）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｈ）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＣＯ２Ｈ）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２ＣＨ２ＣＦ３）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（ＣＨ２）２ＳＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）５ＣＨ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４Ｃ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４Ｃ（ＣＦ３）（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ２）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２）−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ（ＣＯＮＨ２）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルコキシ））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（ＯＢｎ））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ（ハロ）２）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＦ３）−、−（ＣＨ２）５ＣＨ（ＣＦ３）−、−（ＣＨ２）３Ｃ（ハロ）２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＣＯ（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３Ｃ（Ｏ）ＣＨ２−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）４−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）４−、−ＣＨ２ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）３−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（チアゾール−４−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（４−Ｃ１−４アルキル−チアゾール−２−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−イミダゾール−２−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−３−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−３−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−４−ハロ−ピラゾール−３−イル）−、
【化２１】
0006294286.tif 000022
からなる群より選択され；
Ｙが、独立して、ＣＨ２、Ｏ、ＮＨ、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−Ｎ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−Ｎ（ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択されるか；
あるいは、Ｌ−Ｙが−（ＣＨ２）４−ＣＨ＝Ｎ−であり；
Ｒ６が、独立して、ハロゲン、ＮＨ２、ＣＯ２Ｈ、ＣＯＮＨ２、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、
【化２２】
0006294286.tif 000023
からなる群より選択される、
第１１の態様の範囲内にある式（ＩＩＩ）または式（ＩＩＩａ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【００２４】
第１３の態様において、本発明は、
Ｌ−Ｙが、独立して、−（ＣＨ２）６−、−（ＣＨ２）７−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｈ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ２）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＦ２ＣＯ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）４−、−ＣＨ２ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）４Ｎ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４Ｎ（ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−（ＣＨ２）５Ｏ−、−（ＣＨ２）６Ｏ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｏ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２Ｏ−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）４Ｏ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２Ｏ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３Ｏ−、−（ＣＨ２）５ＮＨ−、−（ＣＨ２）６ＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＯＨ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２（Ｃ１−４アルコキシ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｈ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（（ＣＨ２）３Ｐｈ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＣＯ２Ｈ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２ＣＨ２ＣＦ３）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（ＣＨ２）２ＳＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＣＨ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４Ｃ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４Ｃ（ＣＦ３）（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ（ＣＯＮＨ２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルコキシ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（ＯＢｎ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２）ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨＦ２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＦ３）ＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＣＨ（ＣＦ３）ＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＦ２ＣＨ２ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（ＣＦ３）ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＣＦ３）ＮＨ−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）２ＮＨ−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）３ＮＨ−、−ＣＨ２ＮＨＣＯＣＦ２ＣＨ２ＮＨ−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）４ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ−ピロリジン−１−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（チアゾール−４−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（４−Ｃ１−４アルキル−チアゾール−２−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−イミダゾール−２−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−３−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−３−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−４−ハロ−ピラゾール−３−イル）ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）６Ｎ（Ｃ１−４アルキル）−、−（ＣＨ２）５Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）６ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨＦＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＦ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＦ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＦ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＣＦ３）ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルコキシ）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＣＯ（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３Ｃ（Ｏ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）３ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）４ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）３ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＮＨＣＯ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＮＨＣＯ−、−（ＣＨ２）３ＯＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＯＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＯＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＮＨＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＳＯ２ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＳＯ２ＮＨ−、−（ＣＨ２）４−ＣＨ＝Ｎ−、
【化２３】
0006294286.tif 000024
からなる群より選択され；
Ｒ１ｂが、独立して、Ｈおよびハロゲンからなる群より選択され；
Ｒ３が、独立して、Ｈ、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ２、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、およびＣ３−６シクロアルキルからなる群より選択され；
Ｒ６が、独立して、ハロゲン、ＮＨ２、ＣＯ２Ｈ、ＣＯＮＨ２、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、
【化２４】
0006294286.tif 000025
からなる群より選択される、
式（ＩＩＩ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【００２５】
第１４の実施態様において、本発明は、
Ｌ−Ｙが、独立して、−（ＣＨ２）６−、−（ＣＨ２）７−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｈ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ２）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２）ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）４−、−ＣＨ２ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）３−、−（ＣＨ２）５Ｏ−、−（ＣＨ２）６Ｏ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｏ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２Ｏ−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）４Ｏ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３Ｏ−、−（ＣＨ２）５ＮＨ−、−（ＣＨ２）６ＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＯＨ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２（Ｃ１−４アルコキシ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｈ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＣＯ２Ｈ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２ＣＨ２ＣＦ３）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（ＣＨ２）２ＳＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＣＨ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４Ｃ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４Ｃ（ＣＦ３）（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ（ＣＯＮＨ２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルコキシ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（ＯＢｎ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２）ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨＦ２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＦ３）ＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＣＨ（ＣＦ３）ＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＦ２ＣＨ２ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＣＦ３）ＮＨ−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）２ＮＨ−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）３ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（３−Ｃ１−４アルキル−オキセタン−３−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ−ピロリジン−１−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（チアゾール−４−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（４−Ｃ１−４アルキル−チアゾール−２−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−イミダゾール−２−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−３−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−３−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−４−ハロ−ピラゾール−３−イル）ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４Ｎ（ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）６ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（Ｃ１−４アルキル）−（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨＦＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＦ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＦ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＦ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＣＦ３）ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルコキシ）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＣＯ（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３Ｃ（Ｏ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）３ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）４ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）３ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＮＨＣＯ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＮＨＣＯ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＯＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＯＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＮＨＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＳＯ２ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＳＯ２ＮＨ−、−（ＣＨ２）４−ＣＨ＝Ｎ−、
【化２５】
0006294286.tif 000026
からなる群より選択され；
Ｒ１ｂが、独立して、Ｈおよびハロゲンからなる群より選択され；
Ｒ３が、独立して、Ｈ、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ２、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、およびシクロプロピルからなる群より選択され；
Ｒ６が、独立して、ハロゲン、ＮＨ２、ＣＯ２Ｈ、ＣＯＮＨ２、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、
【化２６】
0006294286.tif 000027
からなる群より選択される、
式（ＩＩＩ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【００２６】
第１５の態様において、本発明は、
Ｌ−Ｙが、独立して、−（ＣＨ２）６−、−（ＣＨ２）７−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｈ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｍｅ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ２）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨＭｅ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｍｅ）２）ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）４−、−ＣＨ２ＣＯＮ（ＣＨ３）（ＣＨ２）３−、−（ＣＨ２）４Ｎ（ＣＯ２Ｍｅ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４Ｎ（ＣＨ２ＣＯ２Ｅｔ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）５Ｏ−、−（ＣＨ２）６Ｏ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｍｅ）（ＣＨ２）２Ｏ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ２Ｏ−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）４Ｏ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３Ｏ−、−（ＣＨ２）５ＮＨ−、−（ＣＨ２）６ＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ２ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｍｅ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ２ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＯＨ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＯＭｅ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｈ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｍｅ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｅｔ）ＮＨ−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）４ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（ｉ−Ｐｒ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（ｔ−Ｂｕ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２ＣＨ２ＣＦ３）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（ＣＨ２）２ＳＯ２Ｍｅ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＣＨ（ＣＯ２Ｍｅ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＣＯ２Ｈ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＣＯ２Ｍｅ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｍｅ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（ｔ−Ｂｕ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｍｅ）２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（ＯＭｅ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（ＯＢｎ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｍｅ）（ＣＨ２）２ＯＭｅ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４Ｃ（Ｍｅ）(ＣＯ２Ｍｅ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４Ｃ（ＣＦ３）（ＣＯ２Ｍｅ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ（ＣＯＮＨ２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｍｅ）（ＣＨ２）２Ｎ（Ｍｅ）２）ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨＦ２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＦ３）ＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＣＨ（ＣＦ３）ＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＦ２ＣＨ２ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＣＦ３）ＮＨ−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）２ＮＨ−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）３ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（３−Ｍｅ−オキセタン−３−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ−ピロリジン−１−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（チアゾール−４−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（４−Ｍｅ−チアゾール−２−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｍｅ−イミダゾール−２−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｍｅ−ピラゾール−３−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−（ｎ−Ｐｒ）−ピラゾール−３−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）��ＣＨ（１−Ｍｅ−ピラゾール−５−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１，３−ジ−Ｍｅ−ピラゾール−５−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｍｅ−４−Ｃｌ−ピラゾール−３−イル）ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（１−Ｍｅ−ピラゾール−５−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）６ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｍｅ）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｍｅ）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（Ｍｅ）（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（Ｍｅ）ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨＣＨ（Ｅｔ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（Ｍｅ）−（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ(Ｅｔ）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ｉ−Ｐｒ）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨＦＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＦ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＦ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＦ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＣＦ３）ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＭｅ）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＣＯＭｅ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３Ｃ（Ｏ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）３ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）４ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）３ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｍｅ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｍｅ）（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＮＨＣＯ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＮＨＣＯ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＯＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＯＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＮＨＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＳＯ２ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＳＯ２ＮＨ−、−（ＣＨ２）４−ＣＨ＝Ｎ−、
【化２７】
0006294286.tif 000028
からなる群より選択され；
Ｒ１ｂが、独立して、ＨおよびＦからなる群より選択され；
Ｒ３が、独立してＨ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＨ３、ＣＮ、ＣＯ２Ｍｅ、ＣＯ２Ｅｔ、ＣＯＮＨ２、ＣＯＮＭｅ２、およびシクロプロピルからなる群より選択され；
Ｒ６が、独立して、Ｆ、ＮＨ２、ＣＯ２Ｈ、ＣＯＮＨ２、−ＮＨＣＯ２Ｍｅ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＭｅ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＥｔ、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｅｔ）ＯＭｅ、
【化２８】
0006294286.tif 000029
からなる群より選択される、
式（ＩＩＩ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【００２７】
第１６の態様において、本発明は、
Ｌ−Ｙが、独立して、−（ＣＨ２）６−、−（ＣＨ２）７−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｈ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ２）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２）ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）４Ｎ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２−、−（ＣＨ２）６Ｏ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｏ−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）４Ｏ−、−（ＣＨ２）５ＮＨ−、−（ＣＨ２）６ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＯＨ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２（Ｃ１−４アルコキシ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｈ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＣＯ２Ｈ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２ＣＨ２ＣＦ３）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（ＣＨ２）２ＳＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＣＨ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルコキシ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（ＯＢｎ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２）ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨＦ２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＦ３）ＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＦ２ＣＨ２ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＣＦ３）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（３−Ｃ１−４アルキル−オキセタン−３−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ−ピロリジン−１−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（チアゾール−４−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（４−Ｃ１−４アルキル−チアゾール−２−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−イミダゾール−２−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−３−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−３−Ｃ１−４アルキル−ピラゾール−５−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｃ１−４アルキル−４−ハロ−ピラゾール−３−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）６ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（Ｃ１−４アルキル）−（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨＦＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＦ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＦ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＦ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＣＦ３）ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルコキシ）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＣＯ（Ｃ１−４アルキル））ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３Ｃ（Ｏ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）３ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）４ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）３ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＮＨＣＯ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＮＨＣＯ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＯＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＯＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＮＨＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＳＯ２ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＳＯ２ＮＨ−、−（ＣＨ２）４−ＣＨ＝Ｎ−、
【化２９】
0006294286.tif 000030
からなる群より選択され；
Ｒ１ｂが、独立して、Ｈおよびハロゲンからなる群より選択され；
Ｒ３が、独立して、Ｈ、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ２、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、およびシクロプロピルからなる群より選択され；
Ｒ６が、独立して、Ｆ、ＮＨ２、ＣＯ２Ｈ、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、
【化３０】
0006294286.tif 000031
からなる群より選択される、
式（ＩＩＩ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【００２８】
第１７の態様において、本発明は、
Ｌ−Ｙが、独立して、−（ＣＨ２）６−、−（ＣＨ２）７−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｈ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｍｅ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ２）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨＭｅ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｍｅ）２）ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）４Ｎ（ＣＯ２Ｍｅ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）６Ｏ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｍｅ）（ＣＨ２）２Ｏ−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）４Ｏ−、−（ＣＨ２）５ＮＨ−、−（ＣＨ２）６ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｍｅ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ２ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ２ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＯＨ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＯＭｅ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｈ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｍｅ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｅｔ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（ｉ−Ｐｒ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（ｔ−Ｂｕ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２ＣＨ２ＣＦ３）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（ＣＨ２）２ＳＯ２Ｍｅ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＣＨ（ＣＯ２Ｍｅ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＣＯ２Ｈ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＣＯ２Ｍｅ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（Ｍｅ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（ｔ−Ｂｕ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｍｅ）２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（ＯＭｅ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮＨ（ＯＢｎ））ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｍｅ）（ＣＨ２）２ＯＭｅ）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｍｅ）（ＣＨ２）２Ｎ（Ｍｅ）２）ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨＦ２）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＦ３）ＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＦ２ＣＨ２ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＣＦ３）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（３−Ｍｅ−オキセタン−３−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ−ピロリジン−１−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（チアゾール−４−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（４−Ｍｅ−チアゾール−２−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｍｅ−イミダゾール−２−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｍｅ−ピラゾール−３−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−（ｎ−Ｐｒ）−ピラゾール−３−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｍｅ−ピラゾール−５−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１，３−ジ−Ｍｅ−ピラゾール−５−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（１−Ｍｅ−４−Ｃｌ−ピラゾール−３−イル）ＮＨ−、−（ＣＨ２）４Ｎ（ＣＯ２Ｍｅ）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）４ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）６ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｍｅ）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（Ｍｅ）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（Ｍｅ）（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（Ｍｅ）ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（Ｍｅ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨＣＨ（Ｅｔ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（Ｍｅ）−（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｍｅ）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ(Ｅｔ）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ｉ−Ｐｒ）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨＦＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＦ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＣＦ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＦ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＣＦ３）ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＭｅ）ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＯＣＯＭｅ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）３Ｃ（Ｏ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）３ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）４ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）３ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｍｅ）ＣＨ２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｍｅ）（ＣＨ２）２ＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）５ＮＨＣＯ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２ＮＨＣＯ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＯＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＯＣＯＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＮＨＣＯＮＨ−、−（ＣＨ２）４ＳＯ２ＮＨ−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＳＯ２ＮＨ−、−（ＣＨ２）４−ＣＨ＝Ｎ−、
【化３１】
0006294286.tif 000032
からなる群より選択され；
Ｒ１ｂが、独立して、ＨおよびＦからなる群より選択され；
Ｒ３が、独立して、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＨ３、ＣＮ、ＣＯ２Ｍｅ、ＣＯ２Ｅｔ、ＣＯＮＨ２、ＣＯＮＭｅ２、およびシクロプロピルからなる群より選択され；
Ｒ６が、独立して、Ｆ、ＮＨ２、ＣＯ２Ｈ、−ＮＨＣＯ２Ｍｅ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＭｅ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＥｔ、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｅｔ）ＯＭｅ、
【化３２】
0006294286.tif 000033
からなる群より選択される、
式（ＩＩＩ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【００２９】
第１８の態様において、本発明は、第１から１０の態様のいずれか１つの範囲内にある式（ＩＶ）：
【化３３】
0006294286.tif 000034
［式中、
【化３４】
0006294286.tif 000035
は、独立して、
【化３５】
0006294286.tif 000036
からなる群より選択され；
Ｌ１は、独立して、結合、−ＣＨ２ＣＨ２−および−ＣＨ＝ＣＨ−からなる群より選択され；
Ｌは、独立して、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）５−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＨ（ＣＦ３）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＦ３）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＯＨ）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２Ｈ）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル））−、−ＣＨ２ＣＯＮＨ（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯ２（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２）−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル））−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２）−、
【化３６】
0006294286.tif 000037
からなる群より選択され；
Ｙは、独立して、−ＣＯＮＨ−、Ｏ、またはＮＨであり；
Ｒ１は、各出現において独立して、ハロゲン、ＣＮ、ＯＣＦ３、ＣＨＦ２、ＣＦ３、Ｃ１−４アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、ＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−Ｃ（＝ＮＨ）ＮＨ２、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２、および−ＣＨ２ＮＨ２から選択され；
Ｒ２は、独立して、ピラゾリル、イミダゾリル、トリアゾリル、およびテトラゾリルから選択される５員のヘテロ環であり；
Ｒ３は、独立して、Ｈ、ハロゲン、およびＣ１−４アルキルからなる群より選択され；
Ｒ６は、各出現において独立して、Ｈ、ハロゲン、ＣＮ、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯ２Ｈ、およびＣＯＮＨ２からなる群より選択される］
の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【００３０】
第１９の態様において、本発明は、第１８の態様の範囲内にある式（ＩＶａ）：
【化３７】
0006294286.tif 000038
［式中、
【化３８】
0006294286.tif 000039
は、独立して、
【化３９】
0006294286.tif 000040
からなる群より選択され；
Ｙは、独立して、−ＣＯＮＨ−またはＮＨであり；
Ｒ３は、独立して、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、およびＣ１−４アルキルからなる群より選択され；
Ｒ６は、独立して、Ｆ、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯ２Ｈ、ＣＯＮＨ２、および−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）からなる群より選択される］
の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【００３１】
第２０の態様において、本発明は、第１、２、または３の態様の範囲内にある式（Ｖ）：
【化４０】
0006294286.tif 000041
［式中、
環Ｂは、独立して、イミダゾールおよびピリジンからなる群より選択され；
Ｒ１は、独立して、Ｃ１−４アルキルおよびＣＨ２ＮＨ２からなる群より選択される］
の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【００３２】
別の一態様において、本発明は、
環Ｂが、独立して、
【化４１】
0006294286.tif 000042
からなる群より選択され；
Ｌが、独立して、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＦ２−、−（ＣＨ２）４−、および−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＦ３）−からなる群より選択され；
Ｙが、独立して、−ＣＨ２−、−ＣＯＮＨ−、およびＮＨからなる群より選択され；
Ｒ３が、独立して、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、およびＭｅからなる群より選択され；
Ｒ６ａが、独立して、Ｈおよび−ＮＨＣＯ２Ｍｅからなる群より選択される、
式（Ｖ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【００３３】
第２１の態様において、本発明は、実施例から選択される化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩もしくは溶媒和物を提供する。
【００３４】
別の一態様において、本発明は、第２４の態様の範囲内にある任意のサブセットのリストの化合物から選択される化合物を提供する。
【００３５】
別の一実施態様において、本発明は、
【化４２】
0006294286.tif 000043
が、独立して、
【化４３】
0006294286.tif 000044
からなる群より選択される、第４の態様の範囲内にある式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｃ）、もしくは（ＩＩｅ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。別の一態様において、
【化４４】
0006294286.tif 000045
は、独立して、
【化４５】
0006294286.tif 000046
からなる群より選択される。別の一態様において、
【化４６】
0006294286.tif 000047
は、
【化４７】
0006294286.tif 000048
である。
【００３６】
別の一態様において、本発明は、
【化４８】
0006294286.tif 000049
が、独立して、
【化４９】
0006294286.tif 000050
からなる群より選択される、第４の態様の範囲内にある式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｃ）、もしくは（ＩＩｅ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。別の一態様において、
【化５０】
0006294286.tif 000051
は、独立して、
【化５１】
0006294286.tif 000052
からなる群より選択される。別の一態様において、
【化５２】
0006294286.tif 000053
は、独立して、
【化５３】
0006294286.tif 000054
からなる群より選択される。別の一態様において、
【化５４】
0006294286.tif 000055
は、
【化５５】
0006294286.tif 000056
である。別の一態様において、
【化５６】
0006294286.tif 000057
は、
【化５７】
0006294286.tif 000058
である。
【００３７】
別の一態様において、本発明は、
Ｒ２が、独立して、０−１個のＲ２ａで置換された５員のヘテロ環であり、ここで、該ヘテロ環は、ピラゾリル、イミダゾリル、トリアゾリル、およびテトラゾリルから選択され；
Ｒ２ａが、各出現において独立して、ハロゲン、ＯＨ、ＮＨ２、ＣＨ２ＯＨ、ＣＯ２Ｈ、Ｃ１−４アルキル、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、および−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２からなる群より選択される、
任意の前記の態様の範囲内にある式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、もしくは（ＩＩｂ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、またはプロドラッグを包含する。
【００３８】
別の一態様において、本発明は、Ｒ２が、独立して、トリアゾリルおよびテトラゾリルからなる群より選択される、任意の前記の態様の範囲内にある式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、もしくは（ＩＩｂ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【００３９】
別の一実施態様において、環Ａは、独立して、フェニル、シクロヘキシル、および５，６，７，８−テトラヒドロイソキノリニルからなる群より選択される。
【００４０】
別の一実施態様において、環Ａはフェニルである。
【００４１】
別の一実施態様において、環Ａはシクロヘキシルである。
【００４２】
別の一実施態様において、環Ａはテトラヒドロイソキノリンである。
【００４３】
別の一態様において、環Ａは、
【化５８】
0006294286.tif 000059
（ここで、Ｒ１は、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＯＨ、Ｃ１−４アルコキシ、ＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＮ、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、ＯＣＨＦ２、ＮＨ２、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、および−Ｃ（＝ＮＨ）ＮＨ２からなる群より選択される）である。
【００４４】
別の一態様において、環Ａは、独立して、
【化５９】
0006294286.tif 000060
からなる群より選択される
【化６０】
0006294286.tif 000061
である。
【００４５】
別の一実施態様において、環Ｂは、独立して、イミダゾール、オキサジアゾール、ピリジン、ピリダジン、およびベンゼンからなる群より選択される。
【００４６】
別の一実施態様において、
【化６１】
0006294286.tif 000062
【化６２】
0006294286.tif 000063
からなる群より選択される。
【００４７】
別の一実施態様において、
【化６３】
0006294286.tif 000064
は、
【化６４】
0006294286.tif 000065
からなる群より選択される。
【００４８】
別の一実施態様において、
【化６５】
0006294286.tif 000066
は、
【化６６】
0006294286.tif 000067
である。
【００４９】
別の一実施態様において、
【化６７】
0006294286.tif 000068
は、
【化６８】
0006294286.tif 000069
である。
【００５０】
別の一実施態様において、
【化６９】
0006294286.tif 000070
は、独立して、
【化７０】
0006294286.tif 000071
からなる群より選択される。
【００５１】
別の一実施態様において、
【化７１】
0006294286.tif 000072
は、独立して、
【化７２】
0006294286.tif 000073
からなる群より選択される。
【００５２】
別の一実施態様において、
【化７３】
0006294286.tif 000074
は、
【化７４】
0006294286.tif 000075
である。
【００５３】
別の一実施態様において、
【化７５】
0006294286.tif 000076
は、
【化７６】
0006294286.tif 000077
である。
【００５４】
別の一実施態様において、
【化７７】
0006294286.tif 000078
は、
【化７８】
0006294286.tif 000079
である。
【００５５】
別の一実施態様において、
【化７９】
0006294286.tif 000080
は、
【化８０】
0006294286.tif 000081
である。
【００５６】
別の一実施態様において、Ｌ１は、独立して、結合、−ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−Ｃ（Ｍｅ）＝ＣＨ−、
【化８１】
0006294286.tif 000082
および−ＣＨ２ＮＨ−からなる群より選択される。
【００５７】
別の一実施態様において、Ｌ１は、独立して、結合、−ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ＝ＣＨ−、および−Ｃ（Ｍｅ）＝ＣＨからなる群より選択される。
【００５８】
別の一実施態様において、Ｌ１は、独立して、結合、−ＣＨ２ＣＨ２−および−ＣＨ＝ＣＨ−からなる群より選択される。
【００５９】
別の一実施態様において、Ｌ１は結合である。
【００６０】
別の一実施態様において、Ｌ１は−ＣＨ＝ＣＨ−である。
【００６１】
別の一実施態様において、Ｌは、独立して、Ｃ３−７アルキレンおよびＣ３−７アルケニレンからなる群より選択され；ここで、該アルキレンおよびアルケニレンは０−２個のＲ７で置換され、該アルキレンおよびアルケニレンの１または２個の炭素原子はＯ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ、ＮＨＣＯ、またはＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）で置き換わっていてもよい。
【００６２】
別の一実施態様において、Ｌは、独立して、Ｃ３−７アルキレンおよびＣ４−７アルケニレンからなる群より選択され；ここで、該アルキレンおよびアルケニレンは１−２個のＲ７で適宜置換されていてもよく；該アルキレンおよびアルケニレンの１または２個の炭素原子は、Ｏ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ、またはＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）で適宜置き換わっていてもよい。
【００６３】
別の一実施態様において、ＬはＣ３−７アルキレンであり、ここで、該アルキレンは１−２個のＲ７で適宜置換されていてもよく；該アルキレンの１または２個の炭素原子は、Ｏ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ、またはＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）で適宜置き換わっていてもよい。
【００６４】
別の一実施態様において、ＬはＣ４−７アルケニレンであり、ここで、該アルケニレンは１−２個のＲ７で適宜置換されていてもよく；該アルケニレンの１または２個の炭素原子は、Ｏ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ、またはＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）で適宜置き換わっていてもよい。
【００６５】
別の一実施態様において、Ｙは、独立して、−ＣＨ２−、Ｏ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択される。
【００６６】
別の一実施態様において、Ｙは、独立して、−ＣＨ２−、Ｏ、ＮＨ、ＮＭｅ、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮＭｅＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択される。
【００６７】
別の一実施態様において、Ｙは−ＣＯＮＨ−である。
【００６８】
別の一実施態様において、Ｒ１は、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、Ｃ１−４アルキルチオ、ＯＨ、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、ＣＦ３、ＯＣＨ２Ｆ、ＯＣＨＦ２、ＯＣＦ３、ＣＮ、ＮＨ２、ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）２、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＯＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ２、および−Ｃ（＝ＮＨ）ＮＨ２からなる群より選択される。
【００６９】
別の一実施態様において、Ｒ１は、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、Ｃ１−４アルキルチオ、ＯＨ、ＣＨＦ２、ＣＦ３、ＯＣＦ３、ＣＮ、ＮＨ２、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＯＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ２、および−Ｃ（＝ＮＨ）ＮＨ２からなる群より選択される。
【００７０】
別の一実施態様において、Ｒ１は、各出現において独立して、ハロゲン、ＣＮ、ＯＨ、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、ＣＦ３、ＯＣＨ２Ｆ、ＯＣＨＦ２、ＯＣＦ３、Ｃ１−４アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、ＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）２、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−Ｃ（＝ＮＨ）ＮＨ２、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、および−ＳＯ２ＮＨ２から選択される。
【００７１】
別の一実施態様において、Ｒ１は、各出現において独立して、ハロゲン、ＣＮ、ＯＨ、ＯＣＦ３、ＣＨＦ２、ＣＦ３、Ｃ１−４アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、ＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−Ｃ（＝ＮＨ）ＮＨ２、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、および−ＳＯ２ＮＨ２から選択される。
【００７２】
別の一実施態様において、Ｒ１は、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＨＦ２、およびＣＯ（Ｃ１−４アルキル）からなる群より選択される。
【００７３】
別の一実施態様において、Ｒ２は、０−１個のＲ２ａで置換された５員のヘテロ環であり、ここで、該ヘテロ環は、独立して、ピラゾリル、イミダゾリル、トリアゾリル、およびテトラゾリルから選択される。
【００７４】
別の一実施態様において、Ｒ２は、独立して、トリアゾリルおよびテトラゾリルから選択される。
【００７５】
別の一実施態様において、Ｒ２はテトラゾリルである。
【００７６】
別の一実施態様において、Ｒ３は、独立してＨ、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ２、およびシクロプロピルからなる群より選択される。
【００７７】
別の一実施態様において、Ｒ３は、独立して、Ｈ、Ｃ１−４アルキル、およびハロゲンからなる群より選択される。
【００７８】
別の一実施態様において、Ｒ３は、独立して、Ｈおよびハロゲンからなる群より選択される。
【００７９】
別の一実施態様において、Ｒ３は、独立して、ＨおよびＣｌからなる群より選択される。
【００８０】
別の一実施態様において、Ｒ３はＨである。
【００８１】
別の一実施態様において、Ｒ３はＣｌである。
【００８２】
別の一実施態様において、Ｒ４はＨである。
【００８３】
別の一実施態様において、Ｒ５は、各出現において独立して、ＨおよびＣ１−４アルキルからなる群より選択される。
【００８４】
別の一実施態様において、Ｒ５は、各出現において独立して、Ｈおよびメチルからなる群より選択される。
【００８５】
別の一実施態様において、Ｒ６は、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−（ＣＨ２）２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−（ＣＨ２）２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）３Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ２、ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＨ２ＣＯＮＨ２、
【化８２】
0006294286.tif 000083
からなる群より選択される。
【００８６】
別の一実施態様において、Ｒ６は、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−（ＣＨ２）２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−（ＣＨ２）２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）３Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、および−ＣＯＮＨ２からなる群より選択される。
【００８７】
別の一実施態様において、Ｒ６は、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ２、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、
【化８３】
0006294286.tif 000084
からなる群より選択される。
【００８８】
別の一実施態様において、Ｒ６は、各出現において独立して、ハロゲン、ＮＨ２、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ２、ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、
【化８４】
0006294286.tif 000085
からなる群より選択される。
【００８９】
別の一実施態様において、Ｒ６は、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、および−ＣＯＮＨ２からなる群より選択される。
【００９０】
別の一実施態様において、Ｒ６は、各出現において独立して、ハロゲン、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、および−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）からなる群より選択される。
【００９１】
別の一実施態様において、Ｒ６は、各出現において独立して、ハロゲン、ＮＨ２、ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、および−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）からなる群より選択される。
【００９２】
別の一実施態様において、Ｒ６は、各出現において独立して、Ｆ、ＮＨ２、ＮＨＣＯ２Ｍｅ、および−ＣＨ２ＮＨＣＯ２Ｍｅからなる群より選択される。
【００９３】
別の一実施態様において、Ｒ６ａは、独立して、Ｈ、ハロゲン、ＮＨ２、ＣＯ２Ｈ、ＣＯＮＨ２、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２ＣＨ２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、
【化８５】
0006294286.tif 000086
からなる群より選択される。
【００９４】
別の一実施態様において、Ｒ６ａは、独立して、Ｈ、ハロゲン、ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、およびＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）からなる群より選択される。
【００９５】
別の一実施態様において、Ｒ６ａは、独立して、Ｈ、ハロゲン、およびＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）からなる群より選択される。
【００９６】
別の一実施態様において、Ｒ６ａは、独立して、Ｈ、Ｆ、およびＮＨＣＯ２Ｍｅからなる群より選択される。
【００９７】
別の一実施態様において、Ｒ７は、各出現において独立して、ハロゲン、ＯＨ、ＣＨＦ２、ＣＦ３、Ｃ１−４アルコキシ、ＣＨ２ＯＨ、ＣＨ２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ２、ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＯＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルコキシ）、Ｃ１−４アルキル、および−（ＣＯ）０−１−（炭素原子ならびにＮ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１−４個のヘテロ原子を含む４から６員のヘテロ環）からなる群より選択され；ここで、該ヘテロ環は０−２個のＲ８で置換される。
【００９８】
別の一実施態様において、Ｒ７は、独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、およびＮ（Ｃ１−４アルキル）２からなる群より選択される。
【００９９】
別の一実施態様において、Ｒ７は、独立して、ハロゲン、およびＣ１−４アルキルからなる群より選択される。
【０１００】
別の一態様において、本発明は、特に、式（Ｉ−１）：
【化８６】
0006294286.tif 000087
［式中、
環Ａは、Ｃ３−１０炭素環、または炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１−４個のヘテロ原子を含む５から１０員のヘテロ環であり；
環Ｂは、ベンゼン環、または炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１−４個のヘテロ原子を含む５から６員のヘテロアリールであり；
環Ｃは、ベンゼン環、または炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１−４個のヘテロ原子を含む５から１０員のヘテロ環であり；
Ｌ１は、結合、−ＣＨＲ５ＣＨＲ５−、−ＣＲ５＝ＣＲ５−、−Ｃ≡Ｃ−、−ＯＣＨ２−、−ＣＨＲ５ＮＨ−、−ＣＨ２Ｏ−、−ＳＣＨ２−、−ＳＯ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＮＨ−、および−ＣＲ５Ｒ５−からなる群より選択され；
Ｌは、Ｃ３−８アルキレン、Ｃ４−８アルケニレンおよびＣ４−８アルキニレンからなる群より選択され；ここで、該アルキレン、アルケニレンおよびアルキニレンは、１−２個のＲ７で適宜置換されていてもよく；該アルキレンおよびアルケニレンの１つまたはそれ以上の炭素原子はＯ、Ｓ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯ、ＣＯＮＨ、ＮＨＣＯ、ＯＣＯＮＨ、ＳＯ２ＮＨ、またはＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）で適宜置き換えられていてもよく；
Ｙは、Ｏ、Ｓ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＨ２、ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）、Ｃ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＯＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）−、−ＮＨＣＯＮＨ−、−ＳＯ２ＮＨ−、−ＮＨＣＯ２−、および−ＮＨＳＯ２−からなる群より選択され；
Ｒ１は、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、Ｃ１−４アルキルチオ、ＯＨ、ＣＨＦ２、ＣＦ３、ＯＣＦ３、ＣＮ、ＮＨ２、−ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＯＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ２、および−Ｃ（＝ＮＨ）ＮＨ２からなる群より選択され；
Ｒ２は、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１−４個のヘテロ原子を含む５から７員のヘテロ環であり、ここで、該ヘテロ環は０−２個のＲ２ａで置換され；
Ｒ２ａは、各出現において独立して、Ｃ１−４アルキル、−ＣＨ２ＯＨ、Ｃ１−４アルコキシ、ＯＨ、ＣＦ３、ＯＣＦ３、ＣＮ、ＮＨ２、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＣ１−４アルキル、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ２、−ＳＯ２ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、および−ＳＯ２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２からなる群より選択され；
Ｒ３は、Ｈ、ハロゲン、ＯＨ、ＮＨ２、ＣＦ３、Ｃ１−４アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、−ＣＨ２ＯＨ、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、および−ＣＨ２ＣＯ２Ｈからなる群より選択され；
Ｒ４は、ＨおよびＣ１−４アルキルからなる群より選択され；
Ｒ５は、各出現において独立して、Ｈ、ハロゲン、ＯＨ、およびＣ１−４アルキルからなる群より選択され；
Ｒ６は、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−（ＣＨ２）２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−（ＣＨ２）２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）３Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ２、−ＳＯ２ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、および−ＣＨ２ＣＯＮＨ２からなる群より選択され；
Ｒ７は、各出現において独立して、ハロゲン、ＯＨ、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、ＣＨＦ２、ＣＦ３、−ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−Ｎ（（Ｃ１−４アルキル）２、Ｃ１−４アルコキシ、およびＣ１−４アルキルからなる群より選択され；
ｐは、各出現において独立して、０、１、および２からなる群より選択される］
の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【０１０１】
別の一態様において、本発明は、
環Ａが、６員の炭素環または５，６，７，８−テトラヒドロイソキノリンであり；
環Ｂが、イミダゾール、オキサジアゾール、ピリジン、ピリダジン、ピリミジン、およびベンゼンからなる群より選択され；
環Ｃが、ベンゼンおよびピリジンからなる群より選択される、
式（Ｉ−１）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【０１０２】
別の一態様において、本発明は、
環Ａが、ベンゼン、シクロヘキサン、および５，６，７，８−テトラヒドロイソキノリンからなる群より選択され；
【化８７】
0006294286.tif 000088
が、
【化８８】
0006294286.tif 000089
からなる群より選択され；
【化８９】
0006294286.tif 000090
が、
【化９０】
0006294286.tif 000091
からなる群より選択される、
式（Ｉａ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【０１０３】
別の一態様において、本発明は、式（ＩＩ−１）：
【化９１】
0006294286.tif 000092
［式中、
【化９２】
0006294286.tif 000093
は、
【化９３】
0006294286.tif 000094
からなる群より選択され；
Ｌ１は、結合、−ＣＨＲ５ＣＨＲ５−、−ＣＲ５＝ＣＨＲ５−、
【化９４】
0006294286.tif 000095
−ＯＣＨ２−、−ＣＨＲ５ＮＨ−、−ＣＨ２Ｏ−、−ＳＣＨ２−、−ＳＯ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＮＨ−、および−ＣＲ５Ｒ５−からなる群より選択され；
Ｌは、Ｃ３−８アルキレンおよびＣ４−８アルケニレンからなる群より選択され；ここで、該アルキレンおよびアルケニレンは、１−２個のＲ７で適宜置換されていてもよく；該アルキレンおよびアルケニレンの１または２個の炭素原子は、Ｏ、Ｓ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ−、またはＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）で適宜置き換えられていてもよく；
Ｙは、ＣＨ２、ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）、Ｃ（Ｃ１−４アルキル）２、Ｏ、Ｓ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＯＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択され；
Ｒ１は、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、Ｃ１−４アルキルチオ、ＯＨ、ＣＨＦ２、ＣＦ３、ＯＣＦ３、ＣＮ、ＮＨ２、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＯＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ２、および−Ｃ（＝ＮＨ）ＮＨ２からなる群より選択され；
Ｒ２は、炭素原子ならびにＮ、Ｏ、およびＳ（Ｏ）ｐから選択される１−４個のヘテロ原子を含む５から６員のヘテロ環であり、ここで、該ヘテロ環は０−２個のＲ２ａで置換され；
Ｒ２ａは、各出現において独立して、Ｃ１−４アルキル、−ＣＨ２ＯＨ、Ｃ１−４アルコキシ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＮ、ＮＨ２、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＣ１−４アルキル、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、および−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２からなる群より選択され；
Ｒ３は、Ｈ、ハロゲン、ＯＨ、ＮＨ２、ＣＦ３、Ｃ１−４アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、−ＣＨ２ＯＨ、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、および−ＣＨ２ＣＯ２Ｈからなる群より選択され；
Ｒ４は、ＨおよびＣ１−４アルキルからなる群より選択され；
Ｒ５は、各出現において独立して、Ｈ、ハロゲン、ＯＨ、およびＣ１−４アルキルからなる群より選択され；
Ｒ６は、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−（ＣＨ２）２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−（ＣＨ２）２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）３Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ２、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、および−ＣＨ２ＣＯＮＨ２からなる群より選択され；
Ｒ７は、各出現において独立して、ハロゲン、ＯＨ、ＣＦ３、Ｃ１−４アルコキシおよびＣ１−４アルキルからなる群より選択され；
ｐは、各出現において独立して、０、１、および２からなる群より選択される］
の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【０１０４】
別の一態様において、本発明は、
【化９５】
0006294286.tif 000096
が、
【化９６】
0006294286.tif 000097
からなる群より選択される、式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩａ）、（ＩＩｃ）、もしくは（ＩＩｅ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【０１０５】
別の一態様において、本発明は、
【化９７】
0006294286.tif 000098
が
【化９８】
0006294286.tif 000099
である、式（Ｉ−１）、（ＩＩ−１）、（ＩＩａ）、（ＩＩｃ）、もしくは（ＩＩｅ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【０１０６】
別の一態様において、本発明は、
【化９９】
0006294286.tif 000100
が、
【化１００】
0006294286.tif 000101
からなる群より選択される、式（Ｉ−１）、（ＩＩ−１）、（ＩＩａ）、（ＩＩｃ）、もしくは（ＩＩｅ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【０１０７】
別の一態様において、本発明は、
【化１０１】
0006294286.tif 000102
が、
【化１０２】
0006294286.tif 000103
からなる群より選択される、式（Ｉ−１）、（ＩＩ−１）、（ＩＩａ）、（ＩＩｃ）、もしくは（ＩＩｅ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【０１０８】
別の一実施態様において、本発明は、
【化１０３】
0006294286.tif 000104
が
【化１０４】
0006294286.tif 000105
である、式（Ｉ−１）、（ＩＩ−１）、（ＩＩａ）、（ＩＩｃ）、もしくは（ＩＩｅ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【０１０９】
別の一実施態様において、本発明は、
【化１０５】
0006294286.tif 000106
が
【化１０６】
0006294286.tif 000107
である、式（Ｉ−１）、（ＩＩ−１）、（ＩＩａ）、（ＩＩｃ）、もしくは（ＩＩｅ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを提供する。
【０１１０】
別の一態様において、本発明は、
Ｒ２が、０−１個のＲ２ａで置換された５員のヘテロ環であり、ここで、該ヘテロ環は、ピラゾリル、イミダゾリル、トリアゾリル、およびテトラゾリルから選択され；
Ｒ２ａが、各出現において独立して、ＯＨ、ＮＨ２、ＣＨ２ＯＨ、ＣＯ２Ｈ、Ｃ１−４アルキル、−ＣＯＮＨ２、−ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、および−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２からなる群より選択される、
式（Ｉ−１）、（ＩＩ−１）、（ＩＩａ）、もしくは（ＩＩｂ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１１１】
別の一態様において、本発明は、Ｒ２が、トリアゾリルおよびテトラゾリルからなる群より選択される、式（Ｉ−１）、（ＩＩ−１）、（ＩＩａ）、もしくは（ＩＩｂ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１１２】
別の一態様において、本発明は、
Ｌ１が、結合、−ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−Ｃ（Ｍｅ）＝ＣＨ−、
【化１０７】
0006294286.tif 000108
および−ＣＨ２ＮＨ−からなる群より選択され；
Ｌが、Ｃ３−７アルキレンおよびＣ４−７アルケニレンからなる群より選択され；ここで、該アルキレンおよびアルケニレンは、１−２個のＲ７で適宜置換されていてもよく；該アルキレンおよびアルケニレンの１または２個の炭素原子は、Ｏ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ、またはＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）で適宜置き換えられていてもよく；
Ｙが、ＣＨ２、ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）、Ｃ（Ｃ１−４アルキル）２、Ｏ、Ｓ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択され；
Ｒ１が、各出現において独立して、ハロゲン、ＣＮ、ＯＨ、ＯＣＦ３、ＣＨＦ２、ＣＦ３、Ｃ１−４アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、ＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−Ｃ（＝ＮＨ）ＮＨ２、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、および−ＳＯ２ＮＨ２から選択され；
Ｒ３が、Ｈ、ハロゲン、ＯＨ、ＮＨ２、ＣＦ３、Ｃ１−４アルキル、Ｃ１−４アルコキシ、−ＣＨ２ＯＨ、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ２、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、および−ＣＨ２ＣＯ２Ｈからなる群より選択され；
Ｒ６が、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−（ＣＨ２）２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−（ＣＨ２）２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）３Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＮＨＣＯ２（ＣＨ２）２ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）ＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｎ（Ｃ１−４アルキル）２、−ＮＨＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２ＯＨ、−ＳＯ２ＮＨ（ＣＨ２）２Ｏ（Ｃ１−４アルキル）、および−ＣＯＮＨ２からなる群より選択される、
式（Ｉ−１）、（ＩＩ−１）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）もしくは（ＩＩｆ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１１３】
別の一態様において、本発明は、
Ｌ１が、結合、−ＣＨ２ＣＨ２−および−ＣＨ＝ＣＨ−からなる群より選択され；
Ｒ１が、各出現において独立して、ハロゲン、ＣＮ、Ｃ１−４アルキル、ＣＨＦ２、ＣＦ３、ＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、および−Ｃ（＝ＮＨ）ＮＨ２からなる群より選択され；
Ｒ３が、Ｈ、ハロゲン、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、およびＣ１−４アルキルからなる群より選択され；
Ｒ６が、各出現において独立して、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＮ、ＯＨ、ＣＦ３、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＣＯ２Ｈ、−ＣＨ２ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＮＨＣＯ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、および−ＣＯＮＨ２からなる群より選択される、
式（Ｉ−１）、（ＩＩ−１）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）もしくは（ＩＩｆ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１１４】
別の一態様において、本発明は、
Ｌ１が、結合、−ＣＨ２ＣＨ２−および−ＣＨ＝ＣＨ−からなる群より選択され；
Ｌが、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（Ｃ１−４アルキル）−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）−ＣＨ２−、−ＣＨ２−Ｃ（Ｃ１−４アルキル）＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）−、−（ＣＨ２）３−、−（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）５−、−（ＣＨ２）６−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）４ＣＦ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＦ３）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＦ２−、−ＣＨ２ＮＨＣＯＣＦ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）２ＮＨＣＨ２−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）４−、−ＣＨ２−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、および−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−からなる群より選択され；
Ｙが、−ＣＨ２−、Ｏ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択され；
Ｒ３が、Ｈ、Ｃ１−４アルキル、およびハロゲンからなる群より選択され；
Ｒ６が、各出現において独立して、ハロゲン、ＣＯ２Ｈ、ＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＮＨ２、ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、および−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）からなる群より選択される、
式（Ｉ−１）、（ＩＩ−１）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）もしくは（ＩＩｆ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１１５】
別の一態様において、本発明は、
Ｌが、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（Ｃ１−４アルキル）−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）−ＣＨ２−、−ＣＨ２−Ｃ（Ｃ１−４アルキル）＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（Ｃ１−４アルキル）−、−（ＣＨ２）３−、−（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）５−、−（ＣＨ２）６−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）４ＣＦ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＦ３）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＦ２−、−ＣＨ２ＮＨＣＯＣＦ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）２ＮＨＣＨ２−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２Ｎ（Ｃ１−４アルキル）（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）４−、−ＣＨ２−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、および−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−からなる群より選択され；
Ｙが、ＣＨ２、Ｏ、ＮＨ、Ｎ（Ｃ１−４アルキル）、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）ＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択され；
Ｒ１が、ハロゲン、Ｃ１−４アルキル、ＣＨＦ２、ＣＮ、およびＣＯ（Ｃ１−４アルキル）からなる群より選択され；
Ｒ３が、Ｈ、Ｃ１−４アルキル、およびハロゲンからなる群より選択され；
Ｒ６が、各出現において独立して、ハロゲン、ＮＨ２、ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）、および−ＣＨ２ＮＨＣＯ２（Ｃ１−４アルキル）からなる群より選択される、
式（Ｉ−１）、（ＩＩ−１）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）もしくは（ＩＩｆ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１１６】
別の一態様において、本発明は、
Ｌが、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（ＣＨ３）−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＣＨ３）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＣＨ３）−、−（ＣＨ２）３−、−（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）５−、−（ＣＨ２）６−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）４ＣＦ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＦ３）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＦ２−、−ＣＨ２ＮＨＣＯＣＦ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）２ＮＨＣＨ２−、−（ＣＨ２）２Ｎ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２Ｎ（ＣＨ３）（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）４−、−ＣＨ２−ＣＯＮ（ＣＨ３）−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮ（ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、および−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−からなる群より選択され；
Ｙが、ＣＨ２、Ｏ、ＮＨ、ＮＭｅ、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮＭｅＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択され；
Ｒ１が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｍｅ、ＣＯＭｅ、およびＣＨＦ２からなる群より選択され；
Ｒ３が、Ｈ、Ｍｅ、およびＣｌからなる群より選択され；
Ｒ６が、各出現において独立して、Ｆ、ＮＨ２、ＮＨＣＯ２Ｍｅ、および−ＣＨ２ＮＨＣＯ２Ｍｅからなる群より選択される、
式（Ｉ−１）、（ＩＩ−１）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）もしくは（ＩＩｆ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１１７】
別の一態様において、本発明は、
Ｌが、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（ＣＨ３）−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＣＨ３）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）５−、−（ＣＨ２）６−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）４ＣＦ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＦ２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）３−、−（ＣＨ２）２Ｎ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２Ｎ（ＣＨ３）（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）４−、−ＣＨ２−ＣＯＮ（ＣＨ３）−（ＣＨ２）２−、および−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−からなる群より選択され；
Ｙが、ＣＨ２、Ｏ、ＮＨ、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮＭｅＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択され；
Ｒ３が、ＨおよびＣｌからなる群より選択される、
前記の態様のいずれか１つの範囲内にある式（Ｉ−１）、（ＩＩ−１）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）もしくは（ＩＩｆ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１１８】
一態様において、本発明は、
【化１０８】
0006294286.tif 000109
が、
【化１０９】
0006294286.tif 000110
からなる群より選択される、式（ＩＩｅ）もしくは（ＩＩｆ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１１９】
別の一態様において、本発明は、
Ｌが、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（ＣＨ３）−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＣＨ３）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＣＨ３）−、−（ＣＨ２）３−、−（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）５−、−（ＣＨ２）６−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）４ＣＦ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＦ３）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＦ２−、−ＣＨ２ＮＨＣＯＣＦ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）２ＮＨＣＨ２−、−（ＣＨ２）２Ｎ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２Ｎ（ＣＨ３）（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）４−、−ＣＨ２−ＣＯＮ（ＣＨ３）−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮ（ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、および−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−からなる群より選択され；
Ｙが、ＣＨ２、Ｏ、ＮＨ、ＮＭｅ、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮＭｅＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択され；
Ｒ１が、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｍｅ、ＣＯＭｅ、およびＣＨＦ２からなる群より選択され；
Ｒ３が、Ｈ、Ｍｅ、およびＣｌからなる群より選択され；
Ｒ６が、各出現において独立して、Ｆ、ＮＨ２、ＮＨＣＯ２Ｍｅ、および−ＣＨ２ＮＨＣＯ２Ｍｅからなる群より選択される、
式（Ｉ−１）、（ＩＩ−１）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）もしくは（ＩＩｆ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１２０】
別の一態様において、本発明は、
Ｌが、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（ＣＨ３）−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＣＨ３）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）５−、−（ＣＨ２）６−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）４ＣＦ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＦ２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）３−、−（ＣＨ２）２Ｎ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２Ｎ（ＣＨ３）（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）４−、−ＣＨ２−ＣＯＮ（ＣＨ３）−（ＣＨ２）２−、および−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−からなる群より選択され；
Ｙが、ＣＨ２、Ｏ、ＮＨ、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮＭｅＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択され；
Ｒ３が、ＨおよびＣｌからなる群より選択される、
式（Ｉ−１）、（ＩＩ−１）、（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）、（ＩＩｄ）、（ＩＩｅ）もしくは（ＩＩｆ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１２１】
別の一態様において、本発明は、
【化１１０】
0006294286.tif 000111
が
【化１１１】
0006294286.tif 000112
からなる群より選択される、式（ＩＩｅ）もしくは（ＩＩｆ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１２２】
別の一態様において、本発明は、式（ＩＩＩ）：
【化１１２】
0006294286.tif 000113
［式中、
Ｌは、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（ＣＨ３）−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＣＨ３）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＣＨ３）−、−（ＣＨ２）３−、−（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）５−、−（ＣＨ２）６−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）４ＣＦ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＦ３）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＦ２−、−ＣＨ２ＮＨＣＯＣＦ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）２ＮＨＣＨ２−、−（ＣＨ２）２Ｎ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２Ｎ（ＣＨ３）（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）４−、−ＣＨ２−ＣＯＮ（ＣＨ３）−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮ（ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、および−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−からなる群より選択され；
Ｙは、ＣＨ２、Ｏ、ＮＨ、ＮＭｅ、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮＭｅＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択され；
Ｒ１ｂは、ＨおよびＦからなる群より選択され；
Ｒ３は、Ｈ、Ｍｅ、およびＣｌからなる群より選択され；
Ｒ６ａは、Ｈ、Ｆ、ＮＨ２、およびＮＨＣＯ２Ｍｅからなる群より選択される］
の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１２３】
別の一態様において、本発明は、
Ｌが−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（ＣＨ３）−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＣＨ３）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）５−、−（ＣＨ２）６−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）４ＣＦ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＦ２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）３−、−（ＣＨ２）２Ｎ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２Ｎ（ＣＨ３）（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＯＮＨ−（ＣＨ２）４−、−ＣＨ２−ＣＯＮ（ＣＨ３）−（ＣＨ２）２−、および−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−からなる群より選択され；
Ｙが、ＣＨ２、Ｏ、ＮＨ、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、−ＣＯＮＭｅＣＨ２−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯＮＨ−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択され；
Ｒ１ｂが、ＨおよびＦからなる群より選択され；
Ｒ３が、ＨおよびＣｌからなる群より選択され；
Ｒ６ａが、Ｈ、Ｆ、ＮＨ２、およびＮＨＣＯ２Ｍｅからなる群より選択される、
式（ＩＩＩ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１２４】
別の一態様において、本発明は、
Ｌが、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２−ＣＨ＝Ｃ（ＣＨ３）−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＣＨ３）−、−（ＣＨ２）３ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＣＨ３）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）５−、−（ＣＨ２）６−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２Ｏ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）４ＣＦ２−、−（ＣＨ２）４ＣＨ（ＣＦ３）−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＦ２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）３−、−ＣＨ２ＮＨ（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）２Ｎ（ＣＨ３）ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２Ｎ（ＣＨ３）（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、および−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−からなる群より選択され；
Ｙが、ＣＨ２、Ｏ、ＮＨ、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−、−ＯＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯＮＨ−、−ＣＯＮＨＣＨ２−、および−ＳＯ２ＮＨ−からなる群より選択され；
Ｒ３が、ＨおよびＣｌからなる群より選択される、
式（ＩＩＩ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１２５】
別の一態様において、本発明は、前記の態様のいずれか１つの範囲内にある式（ＩＶ）：
【化１１３】
0006294286.tif 000114
［式中、
【化１１４】
0006294286.tif 000115
は、
【化１１５】
0006294286.tif 000116
からなる群より選択され；
Ｌは、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）４−、および−（ＣＨ２）５−からなる群より選択され；
Ｙは−ＣＯＮＨ−であり；
Ｒ３は、ＨおよびＣｌからなる群より選択され；
Ｒ６ａは、Ｈ、Ｆ、−ＮＨＣＯ２Ｍｅ、および−ＣＨ２ＮＨＣＯ２Ｍｅからなる群より選択される］
の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１２６】
別の一態様において、本発明は、
環Ｂが、
【化１１６】
0006294286.tif 000117
からなる群より選択され；
Ｌが、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）２−、−ＣＨ２−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ２ＣＦ２−、および−（ＣＨ２）４−からなる群より選択され；
Ｙが、ＣＨ２および−ＣＯＮＨ−からなる群より選択され；
Ｒ３が、ＨおよびＣｌからなる群より選択され；
Ｒ６ａが、Ｈおよび−ＮＨＣＯ２Ｍｅからなる群より選択される、
式（Ｖ）の化合物、またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグを包含する。
【０１２７】
別の一実施態様において、本発明の化合物は、≦１０μＭの第ＸＩａ因子のＫｉ値を有する。
【０１２８】
別の一実施態様において、本発明の化合物は、≦１μＭの第ＸＩａ因子のＫｉ値を有する。
【０１２９】
別の一実施態様において、本発明の化合物は、≦０．５μＭの第ＸＩａ因子のＫｉ値を有する。
【０１３０】
別の一実施態様において、本発明の化合物は、≦０．１μＭの第ＸＩａ因子のＫｉ値を有する。
【０１３１】
ＩＩ.本発明の別の実施態様
別の一実施態様において、本発明は、少なくとも１つの本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩もしくは溶媒和物を含む組成物を提供する。
【０１３２】
別の一実施態様において、本発明は、医薬的に許容される担体、および少なくとも１つの本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩もしくは溶媒和物を含む医薬組成物を提供する。
【０１３３】
別の一実施態様において、本発明は、医薬的に許容される担体、および治療上の有効量の少なくとも１つの本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩もしくは溶媒和物を含む医薬組成物を提供する。
【０１３４】
別の一実施態様において、本発明の化合物の製造方法を提供する。
【０１３５】
別の一実施態様において、本発明の化合物の製造のための中間体を提供する。
【０１３６】
別の一実施態様において、本発明は、追加的な治療薬（複数可）をさらに含む医薬組成物を提供する。好ましい実施態様において、本発明は、追加的な治療薬（複数可）が抗血小板薬またはそれらの組み合わせである医薬組成物を提供する。好ましくは、該抗血小板薬（複数可）は、クロピドグレルおよび／またはアスピリンであるか、それらの組み合わせである。
【０１３７】
別の一実施態様において、本発明は、治療上の有効量の少なくとも１つの本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩もしくは溶媒和物を治療および／または予防が必要な患者に投与することを特徴とする、血栓塞栓性疾患の治療および／または予防方法を提供する。
【０１３８】
別の一実施態様において、本発明は、治療に用いるための本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩もしくは溶媒和物を提供する。
【０１３９】
別の一実施態様において、本発明は、血栓塞栓性疾患の治療および／または予防のための処置に用いるための本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩もしくは溶媒和物を提供する。
【０１４０】
別の一実施態様において、本発明はまた、血栓塞栓性疾患の治療剤および／または予防剤の製造のための本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩もしくは溶媒和物の使用を提供する。
【０１４１】
別の一実施態様において、本発明は、治療上の有効量の第１の治療薬および第２の治療薬を患者に投与することを特徴とし、第１の治療薬が本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩もしくは溶媒和物であり、第２の治療薬が、第２の第Ｘａ因子阻害剤、抗凝固薬、抗血小板薬、トロンビン阻害薬、血栓溶解剤、および線維素溶解薬から選択される少なくとも１つの薬剤である、血栓塞栓性疾患の治療および／または予防方法を提供する。好ましくは、第２の治療薬は、ワルファリン、未分画ヘパリン、低分子量ヘパリン、合成５糖類、ヒルジン、アルガトロバン、アスピリン、イブプロフェン、ナプロキセン、スリンダク、インドメタシン、メフェナム酸塩、ドロキシカム、ジクロフェナク、スルフィンピラゾン、ピロキシカム、チクロピジン、クロピドグレル、チロフィバン、エプチフィバチド、アブシキシマブ、メラガトラン、デスルファトヒルジン、組織プラスミノーゲンアクチベーター、改変型組織プラスミノーゲンアクチベーター、アニストレプラーゼ、ウロキナーゼ、およびストレプトキナーゼから選択される少なくとも１つの薬剤である。好ましくは、第２の治療薬は、少なくとも１つの抗血小板薬である。好ましくは、該抗血小板薬（複数可）は、クロピドグレルおよび／またはアスピリン、またはそれらの組み合わせである。
【０１４２】
血栓塞栓性障害は、動脈性心血管系血栓塞栓性障害、静脈性心血管系血栓塞栓性障害、脳動脈血栓塞栓性障害、および脳静脈血栓塞栓性障害を含む。血栓塞栓性障害の例は、例えば、限定されないが、不安定狭心症、急性冠症候群、心房細動、初回心筋梗塞、再発性心筋梗塞、虚血性突然死、一過性脳虚血発作、脳卒中、アテローム動脈硬化症、末梢性閉塞性動脈疾患、静脈血栓症、深部静脈血栓症、血栓性静脈炎、動脈塞栓症、冠血栓、大脳動脈血栓症、脳塞栓症、腎塞栓症、肺塞栓症、および血栓症を促進するような人造物の表面に血液が曝されるようなメディカルインプラント、デバイス、もしくは方法により引き起こされる血栓症である。
【０１４３】
別の一実施態様において、本発明は、炎症性障害の治療および／または予防方法であって、治療上の有効量の少なくとも１つの本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩もしくは溶媒和物を患者に投与することを特徴とする方法を提供する。炎症性障害の例は、例えば、限定されないが、敗血症、急性呼吸窮迫症候群、および全身性炎症反応症候群である。
【０１４４】
別の一実施態様において、本発明は、同時に、別々にまたは連続して治療に用いるための、本発明の化合物および追加的な治療薬（複数可）の合剤を提供する。
【０１４５】
別の一実施態様において、本発明は、同時に、別々にまたは連続して血栓塞栓性障害の治療および／または予防に用いるための、本発明の化合物および追加的な治療薬（複数可）の組み合わせ製剤を提供する。
【０１４６】
本発明は、その精神および本質から逸脱することなく別の特定の形態に具体化することができる。本発明は、本明細書中に記載される本発明の全ての好ましい態様の組み合わせを包含する。本発明の任意および全ての実施態様が任意の他の実施態様（単数または複数）と組み合わされてさらなる実施態様が記載され得ることは明らかである。実施態様のそれぞれの個々の要素がそれ自体の独立した実施態様であることも理解されるべきである。さらに、実施態様の任意の要素が任意の実施態様の任意および全ての別の要素と組み合わされ、さらなる実施態様が記載されると理解される。
【０１４７】
ＩＩＩ．化学
本明細書中および付属の請求項を通し、与えられた化学式または化学名は存在する全ての立体異性体ならびに光学異性体およびそれらのラセミ体を包含する。特に断らない限り、全てのキラル（エナンチオマーおよびジアステレオマーの）およびラセミ体の形態が本発明の範囲に包含される。Ｃ＝Ｃ二重結合、Ｃ＝Ｎ二重結合、環系などの多くの幾何異性体も本発明の化合物に存在し得、全てのかかる安定な異性体が本明細書中に包含されると理解される。本発明の化合物のシス−およびトランス−（またはＥ−およびＺ−）幾何異性体も開示され、異性体の混合物または別々の異性体の形態として単離することができる。本発明の化合物は光学活性またはラセミ体の形態で単離することができる。光学活性な形態は、ラセミ体の分割または光学活性な出発物質からの合成により製造することができる。本発明の化合物を製造するために用いられる全ての工程およびそこで製造される全ての中間体は、本発明の一部分であると見做される。エナンチオマーまたはジアステレオマーの製造物が製造される場合、それらは一般的な技法、例えば、クロマトグラフィーまたは分別再結晶により分離することができる。工程の条件に応じて、本発明の最終産物は遊離（中性）または塩の形態で得られる。これらの最終産物の遊離型および塩の両方が本発明の範囲に包含される。必要な場合、化合物の一方の形態を他の形態に変換することができる。遊離塩基または酸は塩に変換することができ；塩は遊離化合物または別の塩に変換することができ；本発明の異性体の混合物は個々の異性体に分離することができる。本発明の化合物、その遊離型および塩は、水素原子が該分子の他の部分に転位し、該分子の原子間の化学結合がそれに伴って再編成された複数の互変異性体の形態で存在してもよい。存在する限り、全ての異性体の形態が本発明に包含されることは明らかである。
【０１４８】
用語「立体異性体」は、空間におけるそれらの原子の配置が異なる同じ組成の異性体を意味する。エナンチオマーおよびジアステレオマーは立体異性体の例である。用語「エナンチオマー」は、それぞれが鏡像体であり重ね合わせることができない分子種のペアーの一方を意味する。用語「ジアステレオマー」は、鏡像体ではない立体異性体を意味する。用語「ラセミ体」または「ラセミ混合物」は、等量の２つのエナンチオマー種からなる組成物を意味し、該組成物は光学活性を有さない。
【０１４９】
記号「Ｒ」および「Ｓ」は、不斉炭素原子（複数可）周囲の置換基の配置を表す。異性体の記述子「Ｒ」および「Ｓ」は、本明細書中で用いられるように、コア分子に対する相対的な原子配置（複数可）の指示に使用され、文献（IUPAC Recommendations 1996, Pure and Applied Chemistry, 68：2193−2222 (1996)）で定義されるように用いられると意図される。
【０１５０】
用語「キラル」は、一方をその鏡像体に重ね合わせることが不可能となるような分子の構造的特徴を意味する。用語「ホモキラル」は、エナンチオマー純度の状態を意味する。用語「光学活性」は、ホモキラルな分子またはキラル分子の非ラセミ混合物が偏光面を回転させる度合いを意味する。
【０１５１】
本明細書中で用いられるように、用語「アルキル」または「アルキレン」は、指定された数の炭素原子を有する直鎖および分枝鎖の飽和脂肪族炭化水素基を含むと意図される。例えば、「Ｃ１からＣ１０アルキル」または「Ｃ１−１０アルキル」（またはアルキレン）は、Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４、Ｃ５、Ｃ６、Ｃ７、Ｃ８、Ｃ９、およびＣ１０アルキル基を含むと意図される。さらに、例えば、「Ｃ１からＣ６アルキル」または「Ｃ１−Ｃ６アルキル」は、１から６個の炭素原子を有するアルキルを意味する。アルキル基は非置換でもよく、あるいは、少なくとも１つの水素原子が別の１つの化学基で置換されていてもよい。アルキル基の例は、例えば、限定されないが、メチル（Ｍｅ）、エチル（Ｅｔ）、プロピル（例えば、ｎ−プロピルおよびイソプロピル）、ブチル（例えば、ｎ−ブチル、イソブチル、ｔ−ブチル）、およびペンチル（例えば、ｎ−ペンチル、イソペンチル、ネオペンチル）である。「Ｃ０アルキル」または「Ｃ０アルキレン」が用いられる場合、それは直接結合を意味すると意図される。
【０１５２】
「アルケニル」または「アルケニレン」は、指定された数の炭素原子ならびに該鎖内の任意の安定な位置において存在し得る１つまたはそれ以上、好ましくは１から２個の炭素−炭素二重結合を有する直鎖または分枝鎖の配置の炭化水素鎖を意味する。例えば、「Ｃ２からＣ６アルケニル」または「Ｃ２−６アルケニル」（またはアルケニレン）は、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４、Ｃ５、およびＣ６アルケニル基を含むと意図される。アルケニルの例は、例えば、限定されないが、エテニル、１−プロペニル、２−プロペニル、２−ブテニル、３−ブテニル、２−ペンテニル、３−ペンテニル、４−ペンテニル、２−ヘキセニル、３−ヘキセニル、４−ヘキセニル、５−ヘキセニル、２−メチル−２−プロペニル、および４−メチル−３−ペンテニルである。
【０１５３】
「アルキニル」または「アルキニレン」は、指定された数の炭素原子ならびに該鎖内の任意の安定な位置において存在し得る１つまたはそれ以上、好ましくは１から３個の炭素−炭素三重結合を有する直鎖または分枝鎖の配置の炭化水素鎖を意味する。例えば、「Ｃ２からＣ６アルキニル」または「Ｃ２−６アルキニル」（またはアルキニレン）は、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４、Ｃ５、およびＣ６アルキニル基；例えば、エチニル、プロピニル、ブチニル、ペンチニル、およびヘキシニルを含むと意図される。
【０１５４】
用語「アルコキシ」または「アルキルオキシ」は−Ｏ−アルキル基を意味する。「Ｃ１からＣ６アルコキシ」または「Ｃ１−６アルコキシ」（またはアルキルオキシ）は、Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４、Ｃ５、およびＣ６アルコキシ基を含むと意図される。アルコキシ基の例は、例えば、限定されないが、メトキシ、エトキシ、プロポキシ（例えば、ｎ−プロポキシおよびイソプロポキシ）、およびｔ−ブトキシである。同様に、「アルキルチオ」または「チオアルコキシ」は、硫黄架橋を介して結合した上と同義の指定された数の炭素原子を有するアルキル基を表し；例えば、メチル−Ｓ−およびエチル−Ｓ−である。
【０１５５】
「ハロ」または「ハロゲン」は、フルオロ、クロロ、ブロモおよびヨードを含む。「ハロアルキル」は、指定された数の炭素原子を有し、１つまたはそれ以上のハロゲンで置換された分枝鎖または直鎖の脂肪族炭化水素基を含むと意図される。ハロアルキルの例は、例えば、限定されないが、フルオロメチル、ジフルオロメチル、トリフルオロメチル、トリクロロメチル、ペンタフルオロエチル、ペンタクロロエチル、２，２，２−トリフルオロエチル、ペンタフルオロプロピル、およびヘプタクロロプロピルである。ハロアルキルの例には、指定された数の炭素原子を有し、１つまたはそれ以上のフッ素原子で置換された分枝鎖または直鎖の脂肪族炭化水素基を含むと意図される「フルオロアルキル」も挙げられる。
【０１５６】
「ハロアルコキシ」または「ハロアルキルオキシ」は、指定された数の炭素原子を有し、酸素架橋を介して結合するハロアルキル基を表す。例えば、「Ｃ１からＣ６ハロアルコキシ」または「Ｃ１−６ハロアルコキシ」は、Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４、Ｃ５、およびＣ６ハロアルコキシ基を含むと意図される。ハロアルコキシの例は、例えば、限定されないが、トリフルオロメトキシ、２，２，２−トリフルオロエトキシ、およびペンタフルオロエトキシである。同様に、「ハロアルキルチオ」または「チオハロアルコキシ」は、指定された数の炭素原子を有し、硫黄架橋を介して結合するハロアルキルを表し；例えば、トリフルオロメチル−Ｓ−、およびペンタフルオロエチル−Ｓ−である。
【０１５７】
用語「シクロアルキル」は、環化したアルキル基を意味し、単環式、二環式または多環式環系を包含する。「Ｃ３からＣ７シクロアルキル」または「Ｃ３−７シクロアルキル」は、Ｃ３、Ｃ４、Ｃ５、Ｃ６、およびＣ７シクロアルキル基を含むと意図される。シクロアルキル基の例は、例えば、限定されないが、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、およびノルボルニルである。分枝のシクロアルキル基、例えば、１−メチルシクロプロピルおよび２−メチルシクロプロピルも「シクロアルキル」の定義に包含される。
【０１５８】
本明細書中で用いられるように、「炭素環」または「炭素環残基」は、いずれの安定な３、４、５、６、７、または８員の単環式もしくは二環式、または７、８、９、１０、１１、１２、または１３員の二環式もしくは三環式環を意味すると意図され、そのいずれも飽和、一部分不飽和、不飽和または芳香族でもよい。炭素環の例は、例えば、限定されないが、シクロプロピル、シクロブチル、シクロブテニル、シクロペンチル、シクロペンテニル、シクロヘキシル、シクロヘプテニル、シクロヘプチル、シクロヘプテニル、アダマンチル、シクロオクチル、シクロオクテニル、シクロオクタジエニル、［３．３．０］ビシクロオクタン、［４．３．０］ビシクロノナン、［４．４．０］ビシクロデカン（デカリン）、［２．２．２］ビシクロオクタン、フルオレニル、フェニル、ナフチル、インダニル、アダマンチル、アントラセニル、およびテトラヒドロナフチル（テトラリン）である。前記のように、架橋された環も炭素環（例えば、［２．２．２］ビシクロオクタン）に含まれる。好ましい炭素環は、特に指定されない限り、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、フェニル、およびインダニルである。用語「炭素環」が用いられる場合、それは「アリール」を包含すると意図される。架橋された環は、１つまたはそれ以上の炭素原子が２つの非隣接炭素原子を連結する場合に出現する。好ましい架橋は１または２個の炭素原子である。架橋により、単環式環が常に三環式環に変換されることは記しておくべきであろう。環が架橋される場合、該環に列挙される置換基は架橋上にも存在し得る。
【０１５９】
本明細書中で用いられるように、用語「二環式炭素環」または「二環式炭素環式基」は、２つの縮合した環および炭素原子を含む安定な９または１０員の炭素環系を意味すると意図される。２つの縮合した環の内、一方の環は第２の環に縮合したベンゾ環であり；第２の環は、飽和、一部分不飽和、または不飽和の５または６員の炭素環である。二環式炭素環式基は、任意の炭素原子を介してそのペンダント基に結合し、安定な構造となっていてもよい。本明細書中で提示される二環式炭素環式基は、その結果生じる化合物が安定であるなら、いずれの炭素において置換されていてもよい。二環式炭素環式基の例は、例えば、限定されないが、ナフチル、１，２−ジヒドロナフチル、１，２，３，４−テトラヒドロナフチル、およびインダニルである。
【０１６０】
「アリール」基は、単環式または多環式芳香族炭化水素であり、例えば、フェニル、ナフチル、およびフェナントラニル（phenanthranyl）を含む。アリール部分は周知のものであり、例えば、Hawley’s condensed Chemical Dictionary (13th Edition), Lewis, R.J., ed., J. Wiley & Sons, Inc., New York (1997)に記載される。「Ｃ６またはＣ１０アリール」または「Ｃ６−１０アリール」は、フェニルおよびナフチルを意味する。特に断らない限り、「アリール」、「Ｃ６またはＣ１０アリール」または「Ｃ６−１０アリール」または「芳香族残基」は非置換でもよく、あるいは、１から５個の基、好ましくは、１から３個の基、ＯＨ、ＯＣＨ３、Ｃｌ、Ｆ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、ＮＯ２、ＮＨ２、Ｎ（ＣＨ３）Ｈ、Ｎ（ＣＨ３）２、ＣＦ３、ＯＣＦ３、Ｃ（＝Ｏ）ＣＨ３、ＳＣＨ３、Ｓ（＝Ｏ）ＣＨ３、Ｓ（＝Ｏ）２ＣＨ３、ＣＨ３、ＣＨ２ＣＨ３、ＣＯ２Ｈ、およびＣＯ２ＣＨ３で置換されていてもよい。
【０１６１】
用語「ベンジル」は、本明細書中で用いられるように、水素原子の１つがフェニル基で置き換えられたメチル基を意味し、ここで、該フェニル基は１から５個の基、好ましくは、１から３個の基、ＯＨ、ＯＣＨ３、Ｃｌ、Ｆ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、ＮＯ２、ＮＨ２、Ｎ（ＣＨ３）Ｈ、Ｎ（ＣＨ３）２、ＣＦ３、ＯＣＦ３、Ｃ（＝Ｏ）ＣＨ３、ＳＣＨ３、Ｓ（＝Ｏ）ＣＨ３、Ｓ（＝Ｏ）２ＣＨ３、ＣＨ３、ＣＨ２ＣＨ３、ＣＯ２Ｈ、およびＣＯ２ＣＨ３で置換されていてもよい。
【０１６２】
本明細書中で用いられるように、用語「ヘテロ環」または「ヘテロ環式基」は、飽和、一部分不飽和または不飽和であり、炭素原子ならびにＮ、ＯおよびＳからなる群より独立して選択される１、２、３、または４個のヘテロ原子を含む安定な３、４、５、６、または７員の単環式もしくは二環式または７、８、９、１０、１１、１２、１３、または１４員の多環式ヘテロ環式基を意味すると意図され、上と同義の任意のヘテロ環式基がベンゼン環に縮合した任意の多環式基を包含する。窒素および硫黄原子は適宜酸化されていてもよい（即ち、Ｎ→ＯおよびＳ（Ｏ）ｐ、ここで、ｐは０、１または２である）。窒素原子は置換または非置換でもよい（即ち、ＮまたはＮＲであり、ここで、ＲはＨであるか、または定義される場合、別の置換基である）。ヘテロ環式環は任意のヘテロ原子または炭素原子を介してそのペンダント基と結合し、安定な構造となっていてもよい。本明細書中で提示されるヘテロ環式環は、その結果生じる化合物が安定であるなら、炭素または窒素原子において置換されていてもよい。ヘテロ環の窒素は、適宜四級化されていてもよい。ヘテロ環内のＳおよびＯ原子の総数が１を超える場合、これらのヘテロ原子は互いに隣接していないことが好ましい。ヘテロ環内のＳおよびＯ原子の総数が１を超えないことが望ましい。用語「ヘテロ環」が用いられる場合、それはヘテロアリールを含むと意図される。
【０１６３】
ヘテロ環の例は、例えば、限定されないが、アクリジニル、アゼチジニル、アゾシニル、ベンゾイミダゾリル、ベンゾフラニル、ベンゾチオフラニル、ベンゾチオフェニル、ベンゾオキサゾリル、ベンゾオキサゾリニル、ベンズチアゾリル、ベンズトリアゾリル、ベンズテトラゾリル、ベンゾイソオキサゾリル、ベンゾイソチアゾリル、ベンゾイミダゾリニル、カルバゾリル、４ａＨ−カルバゾリル、カルボリニル、クロマニル、クロメニル、シンノリニル、デカヒドロキノリニル、２Ｈ，６Ｈ−１，５，２−ジチアジニル、ジヒドロフロ［２，３−ｂ］テトラヒドロフラン、フラニル、フラザニル、イミダゾリジニル、イミダゾリニル、イミダゾリル、１Ｈ−インダゾリル、イミダゾゾロピリジニル、インドレニル、インドリニル、インドリジニル、インドリル、３Ｈ−インドリル、イサチノイル、イソベンゾフラニル、イソクロマニル、イソインダゾリル、イソインドリニル、イソインドリル、イソキノリニル、イソチアゾリル、イソチアゾロピリジニル、イソオキサゾリル、イソオキサゾロピリジニル、メチレンジオキシフェニル、モルホリニル、ナフチリジニル、オクタヒドロイソキノリニル、オキサジアゾリル、１，２，３−オキサジアゾリル、１，２，４−オキサジアゾリル、１，２，５−オキサジアゾリル、１，３，４−オキサジアゾリル、オキサゾリジニル、オキサゾリル、オキサゾロピリジニル、オキサゾリジニルペリミジニル、オキソインドリル、ピリミジニル、フェナントリジニル、フェナントロリニル、フェナジニル、フェノチアジニル、フェノキサチイニル、フェノキサジニル、フタラジニル、ピペラジニル、ピペリジニル、ピペリドニル、４−ピペリドニル、ピペロニル、プテリジニル、プリニル、ピラニル、ピラジニル、ピラゾリジニル、ピラゾリニル、ピラゾロピリジニル、ピラゾリル、ピリダジニル、ピリドオキサゾリル、ピリドイミダゾリル、ピリドチアゾリル、ピリジニル、ピリミジニル、ピロリジニル、ピロリニル、２−ピロリドニル、２Ｈ−ピロリル、ピロリル、キナゾリニル、キノリニル、４Ｈ−キノリジニル、キノキサリニル、キヌクリジニル、テトラゾリル、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロイソキノリニル、テトラヒドロキノリニル、６Ｈ−１，２，５−チアジアジニル、１，２，３−チアジアゾリル、１，２，４−チアジアゾリル、１，２，５−チアジアゾリル、１，３，４−チアジアゾリル、チアントレニル、チアゾリル、チエニル、チアゾロピリジニル、チエノチアゾリル、チエノオキサゾリル、チエノイミダゾリル、チオフェニル、トリアジニル、１，２，３−トリアゾリル、１，２，４−トリアゾリル、１，２，５−トリアゾリル、１，３，４−トリアゾリル、およびキサンテニルである。例えば、上記のヘテロ環を含む縮合環およびスピロ化合物も包含される。
【０１６４】
５から１０員のヘテロ環の例は、例えば、限定されないが、ピリジニル、フラニル、チエニル、ピロリル、ピラゾリル、ピラジニル、ピペラジニル、ピペリジニル、イミダゾリル、イミダゾリジニル、インドリル、テトラゾリル、イソオキサゾリル、モルホリニル、オキサゾリル、オキサジアゾリル、オキサゾリジニル、テトラヒドロフラニル、チアジアジニル、チアジアゾリル、チアゾリル、トリアジニル、トリアゾリル、ベンゾイミダゾリル、１Ｈ−インダゾリル、ベンゾフラニル、ベンゾチオフラニル、ベンズテトラゾリル、ベンゾトリアゾリル、ベンゾイソオキサゾリル、ベンゾオキサゾリル、オキソインドリル、ベンゾオキサゾリニル、ベンズチアゾリル、ベンゾイソチアゾリル、イサチノイル、イソキノリニル、オクタヒドロイソキノリニル、テトラヒドロイソキノリニル、テトラヒドロキノリニル、イソオキサゾロピリジニル、キナゾリニル、キノリニル、イソチアゾロピリジニル、チアゾロピリジニル、オキサゾロピリジニル、イミダゾゾロピリジニルおよびピラゾロピリジニルである。
【０１６５】
５から６員のヘテロ環の例は、例えば、限定されないが、ピリジニル、フラニル、チエニル、ピロリル、ピラゾリル、ピラジニル、ピペラジニル、ピペリジニル、イミダゾリル、イミダゾリジニル、インドリル、テトラゾリル、イソオキサゾリル、モルホリニル、オキサゾリル、オキサジアゾリル、オキサゾリジニル、テトラヒドロフラニル、チアジアジニル、チアジアゾリル、チアゾリル、トリアジニル、およびトリアゾリルである。例えば、上記のヘテロ環を含む縮合環およびスピロ化合物も包含される。
【０１６６】
本明細書中で用いられるように、用語「二環式ヘテロ環」または「二環式ヘテロ環式基」は、２つの縮合した環からなり、炭素原子ならびにＮ，ＯおよびＳからなる群より独立して選択される１、２、３、または４個のヘテロ原子を含む安定な９または１０員のヘテロ環式環を意味すると意図される。２つの縮合した環の内、一方は５員のヘテロアリール環、６員のヘテロアリール環またはベンゾ環を含む５または６員の単環式芳香環であり、それぞれが第２の環に縮合する。第２の環は、飽和、一部分不飽和、または不飽和の５または６員の単環式環であり、５員のヘテロ環、６員のヘテロ環または炭素環を含む（ただし、第２の環が炭素環の場合、第１の環はベンゾではない）。
【０１６７】
二環式ヘテロ環式環は任意のヘテロ原子または炭素原子を介してそのペンダント基に結合し、安定な構造となっていてもよい。本明細書中で提示される二環式ヘテロ環式環は、その結果生じる構造が安定であるなら、炭素または窒素原子において置換されていてもよい。ヘテロ環内のＳおよびＯ原子の総数が１を超える場合、これらのヘテロ原子は互いに隣接していないことが好ましい。ヘテロ環内のＳおよびＯ原子の総数が１を超えないことが望ましい。
【０１６８】
二環式ヘテロ環式環の例は、例えば、限定されないが、キノリニル、イソキノリニル、フタラジニル、キナゾリニル、インドリル、イソインドリル、インドリニル、１Ｈ−インダゾリル、ベンゾイミダゾリル、１，２，３，４−テトラヒドロキノリニル、１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリニル、５，６，７，８−テトラヒドロ−キノリニル、２，３−ジヒドロ−ベンゾフラニル、クロマニル、１，２，３，４−テトラヒドロ−キノキサリニル、および１，２，３，４−テトラヒドロ−キナゾリニルである。
【０１６９】
本明細書中で用いられるように、用語「芳香族ヘテロ環式基」または「ヘテロアリール」は、硫黄、酸素または窒素といった少なくとも１つのヘテロ原子環員を含む安定な単環式および多環式芳香族炭化水素を意味すると意図される。ヘテロアリールは、例えば、限定されないが、ピリジル、ピリミジニル、ピラジニル、ピリダジニル、トリアジニル、フリル、キノリル、イソキノリル、チエニル、イミダゾリル、チアゾリル、インドリル、ピロイル、オキサゾリル、ベンゾフリル、ベンゾチエニル、ベンズチアゾリル、イソオキサゾリル、ピラゾリル、トリアゾリル、テトラゾリル、インダゾリル、１，２，４−チアジアゾリル、イソチアゾリル、プリニル、カルバゾリル、ベンゾイミダゾリル、インドリニル、ベンゾジオキソラニル、およびベンゾジオキサンである。ヘテロアリール基は置換または非置換である。窒素原子は置換または非置換である（即ち、ＮまたはＮＲであり、ここで、ＲはＨであるか、または定義される場合、別の１つの置換基である）。窒素および硫黄原子は適宜酸化されていてもよい（即ち、Ｎ→ＯおよびＳ（Ｏ）ｐ、ここで、ｐは０、１または２である）。
【０１７０】
架橋された環もヘテロ環の定義に包含される。架橋された環は、１つまたはそれ以上の原子（即ち、Ｃ、Ｏ、Ｎ、またはＳ）が２つの非隣接炭素原子または窒素原子を連結する場合に出現する。架橋された環は、例えば、限定されないが、１個の炭素原子、２個の炭素原子、１個の窒素原子、２個の窒素原子、および炭素−窒素基を含む。架橋により、単環式環が常に三環式環に変換されることは記しておくべきであろう。環が架橋される場合、該環に列挙される置換基は架橋上にも存在し得る。
【０１７１】
用語「対イオン」は、負に帯電したもの、例えば、塩素、臭素、ヒドロキシド、酢酸、および硫酸を表すために用いられる。
【０１７２】
環構造内で点線の環が用いられる場合、これは、この環が飽和、一部分飽和、または不飽和でもよいことを意味する。
【０１７３】
本明細書中で言及されるように、用語「置換された」は、少なくとも１つの水素原子が水素原子ではない基で置き換えられていることを意味するが、ただし、通常の原子価が維持され、置換により安定な化合物が得られるものとする。置換基がケト（即ち、＝Ｏ）の場合、該原子上の２個の水素が置き換えられる。ケト置換基は芳香族部位には存在しない。環系（例えば、炭素環式またはヘテロ環式）がカルボニル基または二重結合で置換されると記載される場合、それはカルボニル基または二重結合が該環の一部分（即ち、該環内にある）ことを意味すると意図される。環の二重結合は、本明細書中で用いられるように、２つの隣接する環原子間で形成される二重結合である（例えば、Ｃ＝Ｃ、Ｃ＝Ｎ、またはＮ＝Ｎ）。
【０１７４】
本発明の化合物に窒素原子が存在する場合（例えば、アミン類）、これらは酸化剤（例えば、ｍＣＰＢＡおよび／または過酸化水素）で処理することによりＮ−オキシドに変換され、本発明の別の化合物となっていてもよい。故に、示されるおよび請求される窒素原子は、示される窒素およびそのＮ−オキシド（Ｎ→Ｏ）誘導体も包含すると見做される。
【０１７５】
任意の変数が化合物の成分または式中で１回以上出現する場合、各出現におけるその定義は他のそれぞれの出現における定義と独立しているものとする。故に、例えば、基が０−３個のＲ基で置換されると示される場合、該基は最大３個のＲ基で適宜置換されていてもよく、各出現におけるＲは、Ｒの定義から独立して選択されるものとする。また、置換基および／または変数の組み合わせは、このような組み合わせにより安定な化合物が得られる場合においてのみ許容される。
【０１７６】
置換基への結合が環の２つの原子を連結する結合と交差して示される場合、かかる置換基は環上の任意の原子に結合していてもよい。置換基と与えられた化学式の化合物の残りの部分が結合する原子が指示されることなく置換基が示される場合、かかる置換基は置換基の任意の原始を介して結合していてもよい。置換基および／または変数の組み合わせは、このような組み合わせにより安定な化合物が得られる場合においてのみ許容される。
【０１７７】
本明細書中で用いられる成句「医薬的に許容される」は、正常な医学的判断の範囲内において、患者の組織または臓器と接触する使用に過剰な毒性、刺激、アレルギー反応、または他の問題もしくは合併症を引き起こすことなく合理的なベネフィット／リスク比に見合って適切であり、意図される使用に効果的である化合物、原料、組成物、および／または投与剤形を意味する。
【０１７８】
本明細書中で用いられるように、「医薬的に許容される塩」は、親化合物がその酸または塩基の塩を形成するよう修飾された本開示の化合物の誘導体を意味する。医薬的に許容される塩の例は、例えば、限定されないが、アミンといった塩基性基の鉱酸または有機酸塩；およびカルボン酸といった酸性基のアルカリまたは有機塩である。医薬的に許容される塩は、例えば、無毒な無機酸または有機酸から調製される親化合物の一般的な無毒な塩または４級アンモニウム塩を含む。例えば、かかる一般的な無毒な塩は、塩酸、臭化水素、硫酸、スルファミン酸、リン酸、および硝酸といった無機酸に由来する塩；および酢酸、プロピオン酸、コハク酸、グリコール酸、ステアリン酸、乳酸、リンゴ酸、酒石酸、クエン酸、アスコルビン酸、パモ酸、マレイン酸、ヒドロキシマレイン酸、フェニル酢酸、グルタミン酸、安息香酸、サリチル酸、スルファニル酸、２−アセトキシ安息香酸、フマル酸、トルエンスルホン酸、メタンスルホン酸、エタンジスルホン酸、シュウ酸、およびイセチオン酸といった有機酸から調製される塩である。
【０１７９】
本発明の医薬的に許容される塩は、塩基性または酸性部位を含む親化合物から、標準の化学的方法により合成することができる。通常、かかる塩はこれらの化合物の遊離の酸または塩基の形態を化学論量の適当な塩基または酸と水中または有機溶媒中、もしくはそれら２つの混合物中で反応させることにより調製することができ；一般的に、非水性の媒体、例えば、エーテル、酢酸エチル、エタノール、イソプロパノール、またはアセトニトリルが好ましい。適切な塩のリストは、Remington’s Pharmaceutical Sciences, 18th Edition, Mack Publishing Company, Easton, PA (1990)に記載され、その開示を引用により本明細書中に取り込む。
【０１８０】
加えて、式（Ｉ）の化合物はプロドラッグの形態を有し得る。インビボにおいて変換され生物活性な薬剤（即ち、式（Ｉ）の化合物）を提供する全ての化合物は、本発明の範囲および精神に包含されるプロドラッグである。様々な形態のプロドラッグが当該分野で周知である。かかるプロドラッグ誘導体の例は、以下を参照されたい：
ａ）Design of Prodrugs, Bundgaard, H., ed., Elsevier (1985), および Methods in Enzymology, 112：309−396, Widder, K. et al., eds., Academic Press (1985)；
ｂ）Bundgaard, H., Chapter 5： 「Design and Application of Prodrugs,」 A Textbook of Drug Design and Development, pp. 113−191, Krosgaard−Larsen, P. et al., eds., Harwood Academic Publishers (1991)；
ｃ）Bundgaard, H., Adv. Drug Deliv. Rev., 8：1−38 (1992)；
ｄ）Bundgaard, H. et al., J. Pharm. Sci., 77：285 (1988)；
ｅ）Kakeya, N. et al., Chem. Pharm. Bull., 32：692 (1984)．
【０１８１】
カルボキシ基を含む化合物は、体内で加水分解され式（Ｉ）の化合物となることによりプロドラッグとして用いられる生理的に加水分解されるエステルを形成することができる。多くの例において、加水分解は主に消化酵素の影響下で起こるため、かかるプロドラッグは、好ましくは経口投与される。非経口投与は、エステルそのものが活性である場合、または加水分解が血中で起こる場合に用いられる。式（Ｉ）の化合物の生理的に加水分解されるエステルの例は、例えば、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルキルベンジル、４−メトキシベンジル、インダニル、フタリル、メトキシメチル、Ｃ１−６アルカノイルオキシ−Ｃ１−６アルキル（例えば、アセトキシメチル、ピバロイルオキシメチルまたはプロピオニルオキシメチル）、Ｃ１−６アルコキシカルボニルオキシ−Ｃ１−６アルキル（例えば、メトキシカルボニル−オキシメチルまたはエトキシカルボニルオキシメチル、グリシルオキシメチル、フェニルグリシルオキシメチル、（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソレン−４−イル）−メチル）、ならびに、例えば、ペニシリンおよびセファロスポリンの分野における生理的に加水分解される周知の別のエステルである。かかるエステルは、当該分野で周知の一般的技法により製造することができる。
【０１８２】
プロドラッグの製造は当該分野で周知であり、例えば、以下に記載される： Medicinal Chemistry： Principles and Practice, King, F.D., ed.  The Royal Society of Chemistry, Cambridge, UK (1994)； Testa, B. et al., Hydrolysis in Drug and Prodrug Metabolism. Chemistry, Biochemistry and Enzymology, VCHA and Wiley−VCH, Zurich, Switzerland (2003)； The Practice of Medicinal Chemistry, Wermuth, C.G., ed., Academic Press, San Diego, CA (1999)。
【０１８３】
本発明は、本発明の化合物に存在する全ての原子の同位体を包含すると意図される。同位体は、同じ原子番号を有するが異なる質量数である原子を含む。一般的な例として、限定されないが、水素の同位体は重水素およびトリチウムを含む。炭素の同位体は１３Ｃおよび１４Ｃを含む。本発明の同位体標識化合物は、一般に、当業者に周知の一般的技法により、あるいは通常用いられる非標識試薬の代わりに適当な同位体標識試薬を用い、本明細書中に記載されるものと類似の方法により、製造することができる。かかる化合物は、様々な使用の可能性、例えば、医薬的化合物の候補と標的タンパク質もしくは受容体との結合能を測定する際のスタンダードおよび試薬、あるいは、インビボもしくはインビトロで生物学的受容体と結合する本発明の化合物のイメージングの使用の可能性を有する。
【０１８４】
「安定な化合物」および「安定な構造」は、反応混合物から有用な純度への単離、および有効な治療薬への製剤化に耐えるに足る強固な化合物を意味する。本発明の化合物は、Ｎ−ハロ、Ｓ（Ｏ）２Ｈ、またはＳ（Ｏ）Ｈ基を含まないことが望ましい。
【０１８５】
用語「溶媒和物」は、無機溶媒または有機溶媒にかかわらず、１つまたはそれ以上の溶媒分子を有する本発明の化合物の物理的会合を意味する。この物理的会合は水素結合を含む。いくつかの例において、溶媒和物は、例えば、１つまたはそれ以上の溶媒分子が結晶固形物の結晶格子に組み込まれた場合に、単離可能となる。溶媒和物の溶媒分子は、規則的配置および／または非規則的配置において存在し得る。溶媒和物は化学論量または非化学論量の溶媒分子を含み得る。「溶媒和物」は、液相および分離可能な溶媒和物の両方を包含する。溶媒和物の例は、例えば、限定されないが、水和物、エタノレート、メタノレート、およびイソプロパノレートである。溶媒和の方法は技術分野で周知である。
【０１８６】
本明細書中で用いられるように、略語を以下のように定義する：「１ｘ」：１回、「２ｘ」：２回、「３ｘ」：３回、「℃」：摂氏、「ｅｑ」：当量、「ｇ」：グラム、「ｍｇ」：ミリグラム、「Ｌ」：リットル、「ｍＬ」：ミリリットル、「μＬ」：マイクロリットル、「Ｎ」：規定度、「Ｍ」：モル濃度、「ｍｍｏｌ」：ミリモル、「ｍｉｎ」：分、「ｈ」：時間、「ｒｔ」：室温、「ＲＴ」：保持時間、「ａｔｍ」：気圧、「ｐｓｉ」：ポンド毎平方インチ、「ｃｏｎｃ.」：濃縮、「ｓａｔ」または 「ｓａｔ’ｄ」：飽和、「ＭＷ」：分子量、「ｍｐ」：融点、「ｅｅ」：鏡像体過剰率、「ＭＳ」または「Ｍａｓｓ Ｓｐｅｃ」：質量分析、「ＥＳＩ」：エレクトロスプレーイオン化質量分析、「ＨＲ」：高解像度、「ＨＲＭＳ」：高解像度質量分析、「ＬＣＭＳ」：液体クロマトグラフィー連結質量分析、「ＨＰＬＣ」：高圧液体クロマトグラフィー、「ＲＰ ＨＰＬＣ」：逆相ＨＰＬＣ、「ＴＬＣ」または「ｔｌｃ」：薄層クロマトグラフィー、「ＮＭＲ」：核磁気共鳴分光法、「ｎＯｅ」：核オーバーハウザー効果分光法、「１Ｈ」：プロトン、「δ」：デルタ、「ｓ」：一重線、「ｄ」：二重線、「ｔ」：三重線、「ｑ」：四重線、「ｍ」：多重線、「ｂｒ」：ブロードな、「Ｈｚ」：ヘルツ、ならびに、「α」、「β」、「Ｒ」、「Ｓ」、「Ｅ」、および「Ｚ」は当業者に周知の立体記号である。
Ｍｅ：メチル
Ｅｔ：エチル
Ｐｒ：プロピル
ｉ−Ｐｒ：イソプロピル
Ｂｕ：ブチル
ｉ−Ｂｕ：イソブチル
ｔ−Ｂｕ：ｔｅｒｔ−ブチル
Ｐｈ：フェニル
Ｂｎ：ベンジル
Ｂｏｃ：ｔｅｒｔ−ブチルオキシカルボニル
ＡｃＯＨまたはＨＯＡｃ：酢酸
ＡｌＣｌ３：塩化アルミニウム
ＡＩＢＮ：アゾビスイソブチロニトリル
ＢＢｒ３：三臭化ホウ素
ＢＣｌ３：三塩化ホウ素
ＢＥＭＰ：２−ｔｅｒｔ−ブチルイミノ−２−ジエチルアミノ−１，３−ジメチルペルヒドロ−１，３，２−ジアザホスホリン
ＢＯＰ試薬：ベンゾトリアゾール−１−イルオキシトリス（ジメチルアミノ）ホスホニウム ヘキサフルオロホスフェート
バージェス試薬：１−メトキシ−Ｎ−トリエチルアンモニオスルホニル−メタンイミデート
ＣＢｚ：カルボベンジルオキシ
ＣＨ２Ｃｌ２：ジクロロメタン
ＣＨ３ＣＮまたはＡＣＮ：アセトニトリル
ＣＤＣｌ３：ジューテロ−クロロホルム
ＣＤＣｌ３：クロロホルム
ｍＣＰＢＡまたはｍ−ＣＰＢＡ：メタ−クロロ過安息香酸
Ｃｓ２ＣＯ３：炭酸セシウム
Ｃｕ（ＯＡｃ）２：酢酸銅（ＩＩ）
Ｃｙ２ＮＭｅ：Ｎ−シクロヘキシル−Ｎ−メチルシクロヘキサンアミン
ＤＢＵ：１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデカ−７−エン
ＤＣＥ：１，２−ジクロロエタン
ＤＣＭ：ジクロロメタン
ＤＥＡ：ジエチルアミン
デス−マーチン：１，１，１−トリス（アセチルオキシ）−１，１−ジヒドロ−１，２−ベンズヨードキソール−３−（１Ｈ）−オン
ＤＩＣまたはＤＩＰＣＤＩ：ジイソプロピルカルボジイミド
ＤＩＥＡ、ＤＩＰＥＡまたはヒューニッヒ塩基：ジイソプロピルエチルアミン
ＤＭＡＰ：４−ジメチルアミノピリジン
ＤＭＥ：１，２−ジメトキシエタン
ＤＭＦ：ジメチルホルムアミド
ＤＭＳＯ：ジメチルスルホキシド
ｃＤＮＡ：相補鎖ＤＮＡ
Ｄｐｐｐ：（Ｒ）−（＋）−１，２−ビス（ジフェニルホスフィノ）プロパン
ＤｕＰｈｏｓ：（＋）−１，２−ビス（（２Ｓ，５Ｓ）−２，５−ジエチルホスホラノ）ベンゼン
ＥＤＣ：Ｎ−（３−ジメチルアミノプロピル）−Ｎ’−エチルカルボジイミド
ＥＤＣＩ：Ｎ−（３−ジメチルアミノプロピル）−Ｎ’−エチルカルボジイミド 塩酸塩
ＥＤＴＡ：エチレンジアミンテトラ酢酸
（Ｓ，Ｓ）−ＥｔＤｕＰｈｏｓＲｈ（Ｉ）：（＋）−１，２−ビス（（２Ｓ，５Ｓ）−２，５−ジエチルホスホラノ）ベンゼン（１，５−シクロオクタジエン）ロジウム（Ｉ） トリフルオロメタンスルホネート
Ｅｔ３ＮまたはＴＥＡ：トリエチルアミン
ＥｔＯＡｃ：酢酸エチル
Ｅｔ２Ｏ：ジエチルエーテル
ＥｔＯＨ：エタノール
ＧＭＦ：ガラスマイクロファイバー濾紙
Ｇｒｕｂｂｓ（ＩＩ）：（１，３−ビス（２，４，６−トリメチルフェニル）−２−イミダゾリジニリデン）ジクロロ（フェニルメチレン）（トリシクロヘキシルホスフィン）ルテニウム
ＨＣｌ：塩酸
ＨＡＴＵ：Ｏ−（７−アザベンゾトリアゾール−１−イル）−Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルウロニウム ヘキサフルオロホスフェート
ＨＥＰＥＳ：４−（２−ヒドロキシエチル）ピペラキシン−１−エタンスルホン酸
Ｈｅｘ：ヘキサン
ＨＯＢｔまたはＨＯＢＴ：１−ヒドロキシベンゾトリアゾール
Ｈ２ＳＯ４：硫酸
Ｋ２ＣＯ３：炭酸カリウム
ＫＯＡｃ：酢酸カリウム
Ｋ３ＰＯ４：リン酸カリウム
ＬＡＨ：水素化アルミニウムリチウム
ＬＧ：脱離基
ＬｉＯＨ：水酸化リチウム
ＭｅＯＨ：メタノール
ＭｇＳＯ４：硫酸マグネシウム
ＭｓＯＨまたはＭＳＡ：メチルスルホン酸
ＮａＣｌ：塩化ナトリウム
ＮａＨ：水素化ナトリウム
ＮａＨＣＯ３：炭酸水素ナトリウム
Ｎａ２ＣＯ３：炭酸ナトリウム
ＮａＯＨ：水酸化ナトリウム
Ｎａ２ＳＯ３：亜硫酸ナトリウム
Ｎａ２ＳＯ４：硫酸ナトリウム
ＮＢＳ：Ｎ−ブロモスクシンイミド
ＮＣＳ：Ｎ−クロロスクシンイミド
ＮＨ３：アンモニア
ＮＨ４Ｃｌ：塩化アンモニウム
ＮＨ４ＯＨ：水酸化アンモニウム
ＯＴｆ：トリフレートまたはトリフルオロメタンスルホネート
Ｐｄ２（ｄｂａ）３：トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）
Ｐｄ（ＯＡｃ）２：酢酸パラジウム（ＩＩ）
Ｐｄ／Ｃ：パラジウム炭素
Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２：［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ)−フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）
Ｐｈ３ＰＣｌ２：トリフェニルホスフィン ジクロリド
ＰＧ：保護基
ＰＬ−ＨＣＯ３ ＭＰ ＳＰＥ：固相陰イオン交換
ＰＯＣｌ３：オキシ塩化リン
ｉ−ＰｒＯＨまたはＩＰＡ：イソプロパノール
ＰＳ：ポリスチレン
ＳＥＭ−Ｃｌ：２−（トリメチシリル）エトキシメチル クロリド
ＳｉＯ２：二酸化ケイ素
ＳｎＣｌ２：塩化スズ（ＩＩ）
ＴＢＡＩ：テトラ−Ｎ−ブチルアンモニウム ヨージド
ＴＥＡ：トリエチルアミン
ＴＦＡ：トリフルオロ酢酸
ＴＨＦ：テトラヒドロフラン
ＴＭＳＣＨＮ２：トリメチルシリルジアゾメタン
Ｔ３Ｐ：プロパンホスホン酸無水物
ＴＲＩＳ：トリス（ヒドロキシメチル）アミノメタン
【０１８７】
本発明の化合物は有機合成分野の当業者に周知の多くの経路により製造することができる。本発明の化合物は、以下に記載される方法を合成有機化学分野で周知の合成方法と共に用いることにより、あるいは当業者によりなされる変法により合成することができる。好ましい方法は、例えば、限定されないが、以下に記載されるものである。反応は、用いられる試薬および材料に適当であり、行われる変換に適切な溶媒または溶媒の混合物中において実施される。分子上に存在する官能性が提案される変換に適合するべきであることは、有機合成分野の当業者には明らかであろう。これは、時には、本発明の目的化合物を得るために、合成工程の順序の変更すること、または特定のプロセスのスキームを他のものに替えて選択することの判断を必要とすることがある。
【０１８８】
この分野の任意の合成経路の計画における主に考慮すべき別の事柄が、本明細書中に記載される化合物に存在する反応性の官能基の保護に用いられる保護基の賢明な選択であることも明らかであろう。熟練した実施者のための多くの選択肢を記載する権威ある文献はGreene et al. (Protective Groups in Organic Synthesis, 4th Edition, Wiley−Interscience (2006))である。
【０１８９】
本発明の化合物の製造に有用なイミダゾール誘導体は、スキーム１に概説される一般的な方法により製造することができる（Contour−Galcera et al., Bioorg. Med. Chem. Lett., 11(5)：741−745 (2001)）。適当に保護または誘導体化されたアルファアミノ酸１ａのカリウムまたはセシウムカルボキシレートを適切に置換されたアルファ−ブロモケトン１ｂ（環Ｃは、アリールまたはヘテロアリール）でアルキル化することにより、ケトエステル１ｃが得られる。イミダゾール１ｄは、トルエンまたはキシレンといった適切な溶媒中、過剰量の酢酸アンモニウムの存在下でディーン・スタークトラップを用いてケトエステル１ｃを加熱還流して水を除去することにより調製される。イミダゾールの調製は、ケトエステル１ｃおよび酢酸アンモニウムを、キシレンもしくはエタノールといった溶媒またはジメチルホルムアミドおよびエタノールといった溶媒の混合物（１：１）中でマイクロ波加熱を用いて混合することによっても行うことができる。イミダゾール１ｄは、次いで、適当な保護基で保護することができる。例えば、イミダゾール１ｄは、水酸化ナトリウムまたはジシクロヘキシルメチルアミンといった適当な塩基の存在下、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフランといった溶媒中でＳＥＭ−Ｃｌと反応し、１ｅが得られる。
【化１１７】
0006294286.tif 000118
【０１９０】
本発明のイミダゾール含有マクロ環（ここで、Ｙは−ＣＨ２−である）は、スキーム２に従って製造することができる。酸化銀（Ｉ）、および炭酸カリウムといった塩基の存在下で、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２・ＣＨ２Ｃｌ２錯体といったプレ触媒を用いた、テトラヒドロフランといった溶媒中、高温における２ａ（スキーム１の記載により製造）と適切に置換されたアルキルボロン酸２ｂの鈴木・宮浦カップリングにより、２ｃ（Falck, J.R., Tetrahedron Letters, 42：7213 (2001)）が得られる。Lovely（Tetrahedron Letters, 44：1379 (2003)）により記載される方法の変法を用い、２ｃは、ｐ−トルエンスルホン酸による前処理してイミダゾリウムイオンを形成した後、ジクロロメタン、ジクロロエタン、またはトルエンといった適切な溶媒中、高温におけるグラブス（ＩＩ）といった触媒を用いた閉環メタセシスにより環化し、イミダゾール含有マクロ環がオレフィン異性体の混合物（Ｅ−アルケン２ｄおよびＺ−アルケン２ｅ）として得られる。オレフィンは分離可能であり、高温、５Ｍ 塩酸水溶液／メタノールまたはエタノール中におけるＢｏｃおよびＳＥＭ基の脱保護により、アミン２ｆおよび２ｇが得られる。あるいは、脱保護は、高温、４Ｍ 塩酸／ジオキサンを用いた無水条件下で行ってもよい。オレフィン異性体（Ｅ−アルケン２ｄおよびＺ−アルケン２ｅ）は、パラジウム炭素または酸化白金で還元でき、次いで、上記のように脱保護することにより飽和アミン２ｈが得られる。ＥＤＣＩ、ＨＯＢｔ、および塩基といった適切なカップリング試薬を用いたアミン２ｆ−ｈと適当な置換されたカルボン酸２ｋのアミドカップリングにより、２ｍ−ｏが得られる（他のカップリング試薬については、Han, S.−Y. et al., Tetrahedron, 60：2447 (2004)を参照）。あるいは、アミン２ｆ−ｈは、ヒューニッヒ塩基といった塩基の存在下、ジメチルホルムアミドといった溶媒中において活性化カルボン酸２ｌとカップリングし、２ｍ−ｏが得られる。イミダゾール環へのさらなる官能基の導入は、塩化メチレン、アセトニトリルまたはクロロホルムといった溶媒を用いたイミダゾール環のＣ−５のＮ−クロロスクシンイミドよる塩素付加により行われ、化合物２ｐ−ｒが得られる。イミダゾール環へのさらなる官能基の導入は、炭酸ナトリウムといった塩基の存在下においてジメチルホルムアミドといった適切な溶媒を用いたイミダゾール環のＣ−５のＡｃｃｕｆｌｕｏｒによるフッ素付加により行うこともできる。
【化１１８】
0006294286.tif 000119
【０１９１】
本発明のイミダゾール含有マクロ環（ここで、Ｙは、ＮＨ、ＮＨＣ（Ｏ）、ＮＨＣＯ２、ＮＨＣ（Ｏ）ＮＨ、およびＮＨＳＯ２である）はスキーム３に従って製造することができる。Ma（Synthesis, 3：496 (2005)）に記載される方法の変法を用い、ブロミド２ａは、炭酸カリウムといった塩基の存在下、ジメチルスルホキシドといった溶媒中、高温においてヨウ化銅（Ｉ）およびＬ−プロリンを用いることにより適当に置換されたアミン３ａとカップリングし、置換アニリン３ｇが得られる。あるいは、ブロミド２ａは、同様の反応条件下において非置換のアニリン３ｂに変換することができる（Chang, S., Chem. Commun., 3052 (2008)）。アニリン３ｂは、次いで、酢酸エチルまたはジメチルホルムアミドといった溶媒中でＴ３Ｐを用いることにより適当に置換されたカルボン酸３ｃとカップリングし、アミド３ｈが得られる。アニリン３ｂは、適当に置換されたクロロホルメート３ｄ、イソシアネート３ｅ、またはスルホニルクロリド３ｆとカップリングすることもでき、カルバメート３ｋ、ウレア３ｌ、およびスルホンアミド３ｍがそれぞれ得られる。式３ｇ、３ｈ、および３ｋ−ｍの化合物は、スキーム２に従って化合物３ｎ−ｒに変換することができる。式３ｎの化合物の製造では、スキーム２に記載されるように、ＢｏｃおよびＳＥＭを除去するための好ましい方法は、高温における無水４Ｍ 塩酸／ジオキサンを用い、システインまたはＯ−メチルヒドロキシルアミンをホルムアルデヒドのスカベンジャーとして用いるものである。
【化１１９】
0006294286.tif 000120
【０１９２】
本発明のイミダゾール含有マクロ環（ここで、Ｙは、Ｃ（Ｏ）ＮＨである）は、スキーム４に従って製造することができる。２ａをメチルリチウムで処理し、次いで、ｎ−ブチルリチウムを用いた金属−ハロゲン交換反応ならびに二酸化炭素による中間体アニオンのクエンチングを行うことにより、カルボン酸４ａが得られる。３ｂから３ｈの変換で前述したように、適当に置換されたアミン４ｂとのアミドカップリングによりアミド４ｃが得られる。アミド４ｃは、スキーム２に従い、化合物４ｄ−ｆに変換することができる。
【化１２０】
0006294286.tif 000121
【０１９３】
市販されていないいくつかの２−ブロモアセトフェノンアナログ（１ｂ、Ｃ＝アリール）は、市販の出発物質からスキーム６の記載に従って製造することができる。アセトフェノン誘導体６ａをクロロホルムといった溶媒中において臭素といったブロモ化試薬で処理することにより、６ｂが得られる。あるいは、アセトフェノン誘導体６ａを酢酸エチルといった溶媒中、高温において臭化銅（ＩＩ）で処理することにより、またはテトラヒドロフランといった溶媒中、低温においてフェニルトリメチルアンモニウムトリブロミドで処理することにより、６ｂが得られる。安息香酸誘導体６ｃは、数滴のＤＭＦを含むジクロロメタンといった適切な溶媒中におけるオキサリルクロリド、次いでアセトニトリルおよびヘキサンといった適切な溶媒中におけるトリメチルシリルジアゾメタンで順に処理することができる。中間体ジアゾケトンを単離し、臭化水素酸水溶液およびジクロロメタンで処理することにより６ｂが得られる。あるいは、安息香酸誘導体６ｃは、スキーム６に記載される３つの工程によりアセトフェノン誘導体６ａに変換してもよい。あるいは、ビス−（トリフェニルホスフィン）パラジウムジクロリドといったパラジウム触媒を用いた、トルエンといった適切な溶媒中、高温における適切に置換されたアリールハライドまたはトリフレートとトリブチル−（１−エトキシビニル）スタナンのスティルカップリングにより、エノールエーテル６ｅが得られる。得られたエノールエーテル６ｅは、Ｎ−ブロモスクシンイミドで６ｂに変換することができる。
【化１２１】
0006294286.tif 000122
【０１９４】
スキーム２に概説される本発明のアミド化合物の合成に有用な式２ｋの適当に置換されたカルボン酸（ここで、Ａ＝アリールであり、Ｌ１＝−ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ＝ＣＨ−、
【化１２２】
0006294286.tif 000123
−ＯＣＨ２−、−Ｓ（Ｏ）ｐＣＨ２−、または−ＣＨ２ＮＨ−である）の合成は、ＰＣＴ国際出願番号第ＷＯ ２００９／１１４６７７号（０９／１７／２００９公開）に記載され、引用によりその全体を本明細書中に取り込む。さらに、スキーム２に概説される本発明のアミド化合物の合成に有用な１−アミノ−５，６，７，８−テトラヒドロイソキノリン−６−カルボン酸は米国特許出願第２００５／０２８２８０５号（１２／２２／２００５公開）に記載され、引用によりその全体を本明細書中に取り込む。
【０１９５】
本発明の代表的なピリジン（環Ｂ＝ピリジン）含有マクロ環（ここで、ＹはＮＨＣＯである）は、スキーム７に示されるように製造することができる。Negi（Synthesis, 991 (1996)）により記載される方法の変法により製造されたアルデヒド７ａの、（Ｓ）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミドを用いた無水硫酸銅の存在下におけるジクロロメタンといった溶媒中の縮合により、スルフィンイミン７ｂが得られる（Ellman, J., J. Org. Chem., 64：1278 (1999).）。Kuduk（Tetrahedron Letters, 45：6641 (2004)）により記載される変法を用い、適切に置換されたグリニャール試薬（例えば、アリルマグネシウムブロミド）をスルフィンイミン７ｂに加えると、スルフィンアミド７ｃが、反応順序のさまざまな段階で分離可能なジアステレオマーの混合物として得られる。リン酸カリウムといった塩基の存在下におけるジメチルスルホキシドおよび水またはジメチルホルムアミドといった溶媒の混合物中のＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２・ＣＨ２Ｃｌ２錯体といったプレ触媒を用いる４−クロロピリジン７ｃと適当に置換されたアリールもしくはヘテロアリールボロン酸またはエステル７ｄの鈴木−宮浦カップリングにより、７ｅが得られる。保護基の相互変換は２工程で行われ、７ｆが得られる。次いで、アニリン７ｆは、適当に置換されたカルボン酸３ｃと、プロパンホスホン酸無水物（Ｔ３Ｐ）を用いてカップリングし、アミド７ｇが得られる。スキーム２で前述したような閉環メタセシスにより、ピリジン含有マクロ環７ｈが、Ｅ−アルケンとして得られる。ＴＦＡ／ジクロロメタンまたは４Ｍ 塩酸／ジオキサンを用いた７ｈのＢｏｃ脱保護反応により、アミン７ｋが得られる。あるいは、７ｈの水素付加、次いで、ＴＦＡ／ジクロロメタンを用いたＢｏｃ脱保護反応により、アミン７ｌが得られる。化合物７ｋおよび７ｌは、スキーム２に従い、化合物３ｍおよび３ｎに変換することができる。
【化１２３】
0006294286.tif 000124
【０１９６】
さらなる本発明のピリジン（環Ｂ＝ピリジン）含有マクロ環（ここで、ＹはＮＨＣＯ２、ＮＨＣ（Ｏ）ＮＨ、およびＮＨＳＯ２である）は、３ｃを適当に置換されたクロロホルメート３ｄ、イソシアネート３ｅ、またはスルホニルクロリド３ｆで置き換えることにより、スキーム７に従って製造することができる。スキーム７に基づくピリジン位置異性体を含有するさらなるマクロ環は、類似の一連の反応により製造することができる。
【０１９７】
本発明の化合物の製造に有用な様々な置換ピリジン化合物の合成は技術分野で周知であり、広くレビューされている（ピリジン出発物質の製造に有用な方法の例は：Kroehnke, F., Synthesis, 1 (1976)；「pyridine and Its Derivatives」, The Chemistry of Heterocyclic Compounds, 14(Suppl. 1−4), Abramovitch, R.A., ed., John Wiley & Sons, New York (1974)； Comprehensive Heterocyclic Chemistry, 2：165−524, Boulton, A.J. et al., eds., Pergamon Press, New York (1984)； Comprehensive Heterocyclic Chemistry, 5：1−300, McKillop, A., ed., Pergamon Press, New York (1996)を参照）。
【０１９８】
適切に置換されたボロン酸が市販されていない場合、Ishiyama, T. et al. （J. Org. Chem., 60(23)：7508−7510 (1995)）の方法を用いてアリールハライドをジボロン類（例えば、ビス（ピナコラト）ジボロンまたはビス（ネオペンチルグリコラト）ジボロン）とパラジウム触媒カップリングさせ、対応する４，４，５，５−テトラメチル−［１，３，２］ジオキサボロランまたは５，５−ジメチル−［１，３，２］ジオキサボロラン中間体を得るこのアプローチの変法を適用してもよい。あるいは、この同じ中間体は、Murata et al. （J. Org. Chem., 62(19)：6458−6459 (1997)）により、中間体ハライドを対応するジアルコキシヒドロボランと反応させて製造することもできる。ボロンピナコレート中間体はボロン酸の代わりにアリール／ヘテロアリールハライドまたはトリフレートへのカップリングに用いることができるか、または、ボロンピナコレート中間体はボロン酸に変換することができる。あるいは、対応するボロン酸から、アリール／ヘテロアリールハライドの金属−ハロゲン交換反応、トリアルコキシボレート試薬を用いたクエンチング、および水性のワークアップによりボロン酸が得られる（Miyaura, N. et al., Chem. Rev., 95：2457 (1995)）。
【０１９９】
前記の前駆物質アリールハライドまたはトリフレートがスティル、根岸、檜山および熊田タイプのカップリング法の前駆物質でもあるため、中間体合成の範囲が鈴木−宮浦カップリング法を超えてさらに拡張され得ることは明らかであろう（Tsuji, J., Transition Metal Reagents and Catalysts： Innovations in Organic Synthesis, John Wiley ＆ Sons (2000）； Tsuji, J., Palladium Reagents and Catalysts：  Innovations in Organic Synthesis, John Wiley ＆ Sons (1996).）。
【０２００】
本発明の代表的なフェニル（環Ｂ＝フェニル）含有マクロ環（ここで、ＹはＮＨＣＯである）はスキーム８に示されるように製造することができる。Hart（J. Org. Chem., 48(3)：289−294 (1983)）に記載される方法の変法を用いた、適切に置換されたベンズアルデヒド８ａおよびリチウムビス（トリメチルシリル）アミドからのＮ−トリメチルシリルアルドイミン類のインサイツ合成、次いでグリニャール試薬またはアルキルリチウム試薬８ｂ（例えば、アリルマグネシウムブロミド）の付加により、水性のワークアップ後、アミン８ｃが得られる。アミンはＢｏｃとして保護することができる。式８ｅおよび８ｆの化合物は、スキーム７に記載される反応順序に従い、７ｃを８ｄで置き換えることにより製造することができる。
【化１２４】
0006294286.tif 000125
【０２０１】
本発明の代表的なピリダジン（環Ｂ＝ピリダジン）含有マクロ環（ここで、ＹはＮＨＣＯである）はスキーム９に示されるように製造することができる。適当に保護されたまたは誘導体化されたアルファアミノ酸１ａおよび３，６−ジクロロピリダジン９ａは、Cowden（Org. Lett., 5：4497−4499 (2003)）に記載されるミニスキー反応の変法を用い、高温、硝酸銀、過硫酸アンモニウムおよび酸（トリフルオロ酢酸など）の存在下、水または水／ジメチルホルムアミド混合物などの溶媒中においてカップリングすることができ、式９ｂの化合物が得られる。適当に保護された１ａのグリシン誘導体を用いて製造された化合物９ｂ（ここで、Ｒ＝Ｈである）は、さらにｓｅｃ−ＢｕＬｉによる脱保護、次いで、適当に置換されたアルキルハライド（例えば、アリルブロミド）によるアルキル化によりさらに官能化され、化合物９ｃが得られる。リン酸カリウムなどの塩基の存在下、ジメチルスルホキシドおよび水またはジメチルホルムアミドなどの溶媒の混合物中、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２−ＣＨ２Ｃｌ２錯体といったプレ触媒を用いたクロロピリダジン９ｃと適当に置換されたアリールもしくはヘテロアリールボロン酸またはエステル７ｄの鈴木−宮浦カップリングにより９ｄが得られる。式９ｅおよび９ｆの化合物は、スキーム７に記載される反応順序に従い、７ｆを９ｄで置き換えることにより製造することができる。
【化１２５】
0006294286.tif 000126
【０２０２】
本発明の化合物の製造に有用な様々な置換ピリダジン類の合成方法は技術分野で周知である（ピリダジン出発物質の製造に有用な方法の例は：  「Pyridazines」, The Chemistry of Heterocyclic Compounds, Vol. 28, Castle, R.N., ed., John Wiley & Sons, New York (1973)； 「The pyridazines」, The Chemistry of Heterocyclic Compounds, 57(Suppl. 1), Brown, D.J., ed., John Wiley & Sons, New York (2000)； Comprehensive Heterocyclic Chemistry II, 6：1−93, Boulton, A.J., ed., Elsevier Science Inc., New York (1996)を参照）。
【０２０３】
【化１２６】
0006294286.tif 000127
本発明の化合物の合成に有用なオキサジアゾール誘導体は、スキーム１０に概説される一般的方法により製造されてもよい。適切に保護されたアミノ酸１ａを、式１０ａのヒドラジドと、ＨＡＴＵまたはＴ３Ｐといったカップリング試薬の存在下でカップリングするとアシルヒドラジド１０ｂが得られ、それをバージェス試薬の存在下においてＴＨＦといった適切な溶媒中で加熱すると対応するオキサジアゾール１０ｃに環化する。
【０２０４】
【化１２７】
0006294286.tif 000128
本発明の代表的なオキサジアゾール（環Ｂ＝オキサジアゾール）含有マクロ環（ここで、ＹはＮＨＣＯである）はスキーム１０ａに示されるようにして製造することができる。故に、Ｎ−Ｂｏｃ−アリルグリシンおよび適切に置換された２−ニトロフェニルヒドラジンから式１０ｄの化合物が得られ、次いで、スキーム７で前述したものと同様の化学を用いて本発明のマクロ環化合物に変換することができる。
【０２０５】
本発明のさらなるマクロ環化合物が、スキーム２に記載される閉環メタセシスストラテジーに限定されることなく別の環化ストラテジーにより製造され得ることは有機合成分野の当業者に明らかであろう。例えば、スキーム１１に記載されるように、マクロラクタム化が用いられてもよい。１１ａおよびヒューニッヒ塩基のＤＭＦ溶液をＢＯＰ試薬のジクロロメタンおよびＤＭＦ溶液にゆっくりと加えることにより、マクロ環１１ｂが得られる。Ｃｂｚの水素化分解によりアミン１１ｃが得られる。スキーム２に記載されるように、アミン１１ｃと２ｋまたは２ｌのアミドカップリングおよび全般的な脱保護により、１１ｄが得られる。
【化１２８】
0006294286.tif 000129
【０２０６】
さらなる本発明のイミダゾール含有マクロ環（ここで、ＹはＮＨである）はスキーム１４に従い製造することができる。Ma（Synthesis, 3：496 (2005)）により記載される方法の変法を用いて、ブロミド２ａを適当に置換されたアミンまたはアミノ酸（Ｒ７＝ＣＯ２Ｈ）１４ａと、ヨウ化銅（Ｉ）およびＬ−プロリンを用い、炭酸カリウムといった塩基の存在下、ジメチルスルホキシドといった溶媒中、高温においてカップリングし、次いで、カルボン酸部位をメチルヨージドといったアルキルヨージドでアルキル化することにより、置換アニリン１４ｂを得ることができる。あるいは、１４ｂはZhao（Synthesis, 19：3189 (2006)）により記載される方法の変法を用いて製造されてもよい。アニリン３ｂを適当に置換されたアルデヒド１４ｃと、マレイン酸およびアリルトリブチルスズの存在下において結合させることにより、１４ｂが得られる。あるいは、アニリン３ｂはトリフルオロアセトアルデヒドエチルヘミアセタールと縮合し、次いで、アリルマグネシウムブロミドといったグリニャール試薬を加えると、１４ｄが得られる。式１４ｂおよび１４ｄの化合物は、スキーム２に従い、１４ｅおよび１４ｆの化合物に変換することができる。式１４ｅおよび１４ｆの化合物を製造するためのＢｏｃおよびＳＥＭを除去する好ましい方法は、スキーム２に記載されるように、無水４Ｍ塩酸／ジオキサンを高温でホルムアミドのスカベンジャーとしてのシステインまたはＯ−メチルヒドロキシルアミンと共に用いるものである。当業者に周知の方法を用いたＲ７におけるさらなる官能基の導入により、さらなる本発明の化合物が得られる。
【化１２９】
0006294286.tif 000130
【０２０７】
本発明のさらなるイミダゾールマクロ環（ここで、Ｒ３はＣＮである）はスキーム１５に従い製造することができる。中間体１５ｇおよび１５ｈの脱保護、次いで、前記のようなアミドカップリングにより、さらなる本発明の化合物が提供される。当業者に周知の、および以下の実施例に例示されるような方法を用いたＲ７およびＲ３におけるさらなる官能基の導入により、さらなる本発明の化合物が得られる。
【化１３０】
0006294286.tif 000131
【０２０８】
さらなる本発明のイミダゾール含有マクロ環はスキーム１６に従い製造することができる。２,４−ジブロモイミダゾールをＳＥＭ−Ｃｌにより位置選択的に保護すると１６ｂが得られる。１６ｂのｎ−ＢｕＬｉを用いた金属−ハロゲン交換反応、次いで、ジメチルホルムアミドによるクエンチにより、Ｃ２およびＣ４アルデヒドの混合物が得られる。Ｃ２−アルデヒドと（Ｓ）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミドの、無水硫酸銅の存在下、ジクロロメタンといった溶媒中における縮合によりスルフィンイミン１６ｃが得られる。適当に置換されたグリニャール試薬、例えば、アリルマグネシウムブロミドをスルフィンイミン１６ｃに加えるとスルフィンアミン１６ｄがジアステレオマーの混合物として得られ、それは反応順序の様々な段階で分離可能である。あるいは、２，４，５−トリブロモイミダゾール１６ｅは、以下の４工程により１６ｈに変換することができる。イソプロピルマグネシウムクロリドを用いた１６ｈの位置選択的なハロゲン−マグネシウム交換反応、次いで、飽和塩化アンモニウムによるクエンチにより、１６ｄが得られる。ブロモイミダゾール１６ｄと適当に置換されたアリールもしくはヘテロアリールボロン酸またはエステル７ｄの、炭酸カリウムといった塩基の存在下、ジオキサンといった溶媒中におけるＰｄ（ｔＢｕ３Ｐ）２といった触媒を用いた鈴木−宮浦カップリングにより１６ｋが得られる。保護基の相互変換は２工程で行うことができ、３ｂが得られる。化合物３ｂは、スキーム３に従い、化合物３ｏに変換することができる。
【化１３１】
0006294286.tif 000132
【０２０９】
代表的な本発明のピリドン（環Ｂ＝ピリドン）含有マクロ環は、スキーム１７に記載されるように製造することができる。化合物１７ｄは、Resmini（Resmini, M. et al., Tetrahedron Asymmetry, 15：1847 (2004)）に記載される方法の変法により２工程で製造することができる。適切に置換されたアミノエステル１７ａは、リチウムジメチルメチルホスフェートで処理することにより対応するβ−ケトホスフェート１７ｂに変換することができる。１７ｂおよび適切に置換されたアルデヒド１７ｃの、炭酸カリウムといった塩基の存在下、エタノールまたはテトラヒドロフランといった溶媒中におけるホーナー・ワズワース・エモンズ反応により、α，β−不飽和ケトン１７ｄが得られる。１７ｄと１−（エトキシカルボニルメチル）−ピリジニウムクロリドまたは１−（カルバモイルメチル）−ピリジニウムクロリドの、酢酸アンモニウムの存在下、エタノールまたは氷酢酸といった溶媒中における縮合により、ピリドン１７ｅが得られる。ニトロ基は、亜鉛および塩化アンモニウム／メタノールによりアニリン１７ｆに還元することができる。あるいは、ピリドン１７ｅのセシウム塩をヨウ化メチルでアルキル化し、次いで、ニトロを上記のように還元することにより、Ｎ−Ｍｅピリドン誘導体１７ｇを得てもよい。式１７ｆおよび１７ｇの化合物は、スキーム７に従い化合物１７ｈ−ｋに変換されるか、スキーム１４に従い化合物１７ｌ−ｍに変換される。
【化１３２】
0006294286.tif 000133
【０２１０】
代表的な本発明のピリミジン（環Ｂ＝ピリミジン）含有マクロ環は、スキーム１８に示されるようにして製造することができる。Maibaum（J. Org. Chem., 53：869 (1988)）の変法により製造したβ−ケトエステル１８ｂと適切に置換されたアミジンの、メタノール中のホルムアミドおよびナトリウムメトキシドといった塩基性条件下における縮合により、ピリミドン１８ｃが得られる。該ピリミドンはオキシ塩化リンを用いて２工程でクロロピリミジン１８ｄに変換でき、次いで、アミンは無水Ｂｏｃで再保護される。あるいは、該ピリミドンは、水素化ナトリウムおよびＮ−フェニルトリフルオロメタンスルホンイミドで対応するトリフレート１８ｅに直接変換してもよい。１８ｄまたは１８ｅと適当に置換されたアリールもしくはヘテロアリールボロン酸またはエステル７ｄの、リン酸カリウムといった塩基の存在下、ジメチルスルホキシドおよび水、またはジメチルホルムアミドといった溶媒の混合物中におけるＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２・ＣＨ２Ｃｌ２錯体を用いた鈴木−宮浦カップリングにより１８ｆが得られる。式１８ｆの化合物は、スキーム７に従い化合物１８ｇ−ｈに変換されるか、スキーム１４に従い化合物１８ｉに変換することができる。
【化１３３】
0006294286.tif 000134
【０２１１】
代表的な本発明のピリダジノン（環Ｂ＝ピリダジノン）含有マクロ環は、スキーム１９に示されるようにして製造することができる。１７ｂのカリウム塩と適切に置換されたα−ケトエステル１９ａ（市販またはDomagala（Tetrahedron Lett., 21：4997−5000）に記載される方法の変法により製造したもの）のテトラヒドロフランといった溶媒中における縮合により、α，β−不飽和ケトン誘導体が得られ、それは、次いで、適切に置換されたヒドラジン誘導体と縮合し、ピリダジノン１９ｂが得られる。ニトロ基はメタノール中の亜鉛および塩化アンモニウムにより還元され、アニリン１９ｃが得られる。式１９ｃの化合物は、スキーム１４に従い、化合物１９ｄに変換することができる。
【化１３４】
0006294286.tif 000135
【０２１２】
スキーム１−１９で得た化合物について、当業者に周知の方法を用いたさらなる脱保護工程およびさらなる官能基の導入によりさらなる本発明の化合物が提供されることは明らかである。
【０２１３】
中間体および最終産物の精製は、順相または逆相クロマトグラフィーを用いて行われた。順相クロマトグラフィーは、特に断らない限り、プレパックＳｉＯ２カートリッジを用いてヘキサンおよび酢酸エチルまたはジクロロメタンおよびメタノールのグラジエントで溶出して行った。逆相クロマトグラフィーは、Ｃ１８カラムを用い、溶媒Ａ（９０％水、１０％メタノール、０．１％ＴＦＡ）および溶媒Ｂ（１０％水、９０％メタノール、０．１％ＴＦＡ、ＵＶ ２２０ｎｍ）のグラジエント、または溶媒Ａ（９０％水、１０％アセトニトリル、０．１%ＴＦＡ）および溶媒Ｂ（１０％水、９０％アセトニトリル、０．１％ＴＦＡ、ＵＶ ２２０ｎｍ）のグラジエント、または溶媒Ａ（９８％水、２％アセトニトリル、０．０５％ ＴＦＡ）および溶媒Ｂ（９８％アセトニトリル、２％水、０．０５％ＴＦＡ、ＵＶ ２５４ｎｍ）のグラジエントで溶出して行った。
【０２１４】
特に断らない限り、最終産物の分析は、Ｗａｔｅｒｓ ＳｕｎＦｉｒｅカラム（３．５μｍＣ１８、３．０ｘ１５０ｍｍ）を用いた逆相分析ＨＰＬＣで行った。１０−１００％溶媒Ｂ（１２分間）、次いで１００％溶媒Ｂ（３分間）のグラジエント溶出（１．０ｍＬ／ｍｉｎ）を用いた。溶媒Ａ：（９５％水、５％アセトニトリル、０．０５％ ＴＦＡ）、溶媒Ｂ：（５％水、９５％アセトニトリル、０．０５％ＴＦＡ、ＵＶ ２５４ｎｍ）である。方法Ｂ：Ａｇｉｌｅｎｔ ＺＯＲＢＡＸ（登録商標）（３．５μｍ Ｃ１８、４．６ｘ７５ｍｍ）、１００％Ａから１００％Ｂ（Ａ：１０％メタノール、８９．９％水、０．１％Ｈ３ＰＯ４；Ｂ：１０％水、８９．９％メタノール、０．１％Ｈ３ＰＯ４、ＵＶ ２２０ｎｍ）の８分間のグラジエント、２．５ｍＬ／ｍｉｎで溶出。方法Ｃ：Ｗａｔｅｒｓ ＳｕｎＦｉｒｅカラム（３．５μｍ Ｃ１８、４．６ｘ１５０ｍｍ）、１０−１００％溶媒Ｂ（１０分間）、次いで１００％溶媒Ｂ（５分間）のグラジエント、１ｍＬ／ｍｉｎで溶出（Ａ：０．０１Ｍ  ＮＨ４ＨＣＯ３／水：メタノール ９５：５．Ｂ：０．０１Ｍ  ＮＨ４ＨＣＯ３／水：メタノール ５：９５．ＵＶ ２５４ｎｍ）。方法Ｄ：Ｗａｔｅｒｓ ＳｕｎＦｉｒｅカラム（３．５μｍ Ｃ１８、３．０ｘ１５０ｍｍ）、１０−１００％溶媒Ｂ（１０分間）、次いで１００％溶媒Ｂ（５分間）のグラジエント溶出（１．０ｍＬ／ｍｉｎ）、溶媒Ａ：（９５％水、５％アセトニトリル、０．０５％ＴＦＡ）、溶媒Ｂ：（５％水、９５％アセトニトリル、０．０５％ＴＦＡ、ＵＶ ２５４ｎｍ）。
【０２１５】
ＩＶ．生物学
血液凝固は臓器の止血の制御に必須であるが、多くの病的状態にも関与する。血栓症において、血餅または血栓が形成されると血流を局所的に妨げ、虚血および組織損傷が引き起こされることがある。あるいは、塞栓形成として知られる過程において、血餅が剥がれ、次いで離れた血管でトラップされ、そこにおいても虚血および組織損傷が起こり得る。病的な血栓形成から起こる疾患は血栓塞栓性障害と総称され、急性冠症候群、不安定狭心症、心筋梗塞、心腔における血栓症、虚血性脳卒中、深部静脈血栓症、末梢性閉塞性動脈疾患、一過性脳虚血発作、および肺塞栓症を含む。さらに、血栓症は、血液と接触する人工物の表面、例えば、カテーテル、ステント、人工弁、および血液透析膜においても起こり得る。
【０２１６】
血栓症の発症のリスクにはいくつかの条件が寄与する。例えば、血管壁の変化、血流の変化、および血管のコンパートメントの組成の変化である。これらの危険因子は、ウィルヒョーの３要素と総称される（Hemostasis and Thrombosis, Basic Principles and Clinical Practice, 5th Edition, p. 853, Colman, R.W. et al., eds., Lippincott Williams & Wilkins (2006)）。
【０２１７】
抗血栓薬は、閉塞性血栓形成を予防する（一次予防）目的で、ウィルヒョーの３要素の１つまたはそれ以上の素因危険因子を有するために血栓塞栓性疾患を発症するリスクがある患者にしばしば投与される。例えば、整形外科手術時（例えば、股関節置換および膝置換）において、抗血栓薬は外科手術に先立ってしばしば投与される。抗血栓薬は、血流の変化（うっ血）により為される血栓形成促進性の刺激、外科手術により起こる可能性のある血管壁の損傷、ならびに外科手術に関連する急性応答による血液組成の変化と均衡する。一次予防のために抗血栓薬を用いる別の一例は、血栓性循環器疾患のリスクを有する患者への血小板活性化阻害剤アスピリンの投与である。この場合におけるよく知られた危険因子は、年齢、男性であること、高血圧、糖尿病、脂質の変化、および肥満である。
【０２１８】
抗血栓薬はまた、初回血栓性エピソード後の二次予防にも使用が指示され得る。例えば、第Ｖ因子の変異（第Ｖ因子ライデン変異）およびさらなる危険因子（例えば、妊娠）を有する患者には、静脈血栓症の再発を予防するために抗凝固薬が投与される。別の一例は、急性心筋梗塞または急性冠症候群の病歴を有する患者における心血管イベントの二次予防を含む。臨床の場においては、アスピリンおよびクロピドグレル（または他のチエノピリジン類）の組み合わせが２回目の血栓性イベントの予防に用いられ得る。
【０２１９】
抗血栓薬はまた、既に発症後の疾患状態の治療（即ち、その進行を停止させることによる）にも投与される。例えば、深部静脈血栓症を呈する患者は、静脈閉塞のさらなる進行を防ぐために抗凝固薬（即ち、ヘパリン、ワルファリン、またはＬＭＷＨ）で処置される。徐々に、これらの薬剤は、血栓形成促進性因子と抗凝固薬／線維素溶解促進性経路のバランスを後者よりに変えることにより、疾患状態の退縮を引き起こしす。動脈血管に関する例は、例えば、血管閉塞のさらなる進行を防ぎ、最終的に血栓性閉塞の退縮を引き起こすための、急性心筋梗塞または急性冠症候群患者のアスピリンおよびクロピドグレルによる治療である。
【０２２０】
故に、抗血栓薬は、血栓塞栓性障害の一次予防および二次予防（即ち、予防またはリスクの軽減）、ならびに既に存在する血栓性過程の治療に広く用いられる。血液凝固を阻害する薬剤、または抗凝固薬は、「pivotal agents for prevention and treatment of thromboembolic disorders」（Hirsh, J. et al., Blood, 105：453−463 (2005)）を参照。
【０２２１】
血液凝固開始の別の経路は、血液が人工物の表面（例えば、血液透析中、「オンポンプ」心臓血管外科手術、血管移植、細菌性敗血症）、細胞表面、細胞の受容体、細胞片、ＤＮＡ、ＲＮＡ、および細胞外マトリックスに曝された場合に発動する。この過程は、接触活性化とも呼ばれる。第ＸＩＩ因子の表面への吸着により第ＸＩＩ因子分子の構造変化が起こり、タンパク分解活性を有する第ＸＩＩ因子分子（第ＸＩＩａ因子および第ＸＩＩｆ因子）への活性化が促進される。第ＸＩＩａ因子（またはＸＩＩｆ）は多くの標的タンパク、例えば、血漿カリクレインおよび第ＸＩ因子を有する。活性な血漿カリクレインは、第ＸＩＩ因子をさらに活性化し、接触活性化の増幅を引き起こす。あるいは、セリンプロテアーゼであるプロピルカルボキシルペプチダーゼは、細胞およびマトリックス表面で形成される多タンパク質複合体における高分子量キニノーゲンと複合体を形成した血漿カリクレインを活性化することができる（Shariat−Madar et al., Blood, 108：192−199 (2006)）。接触活性化は、血栓症および炎症の制御に部分的に関与する表面により仲介される過程であり、線維素溶解性の、補体による、キニノーゲン／キニンの、および他の液性または細胞性経路により少なくとも部分的に仲介される（レビュー： Coleman, R., 「Contact Activation Pathway」, Hemostasis and Thrombosis, pp. 103−122, Lippincott Williams & Wilkins (2001)； Schmaier, A.H., 「Contact Activation」, Thrombosis and Hemorrhage, pp. 105−128 (1998)）。接触活性化のシステムと血栓塞栓性疾患との生物学的関連は、第ＸＩＩ因子欠損マウスの表現型によりサポートされる。より具体的には、第ＸＩＩ因子欠損マウスは、いくつかの血栓症モデルおよび脳卒中モデルにおいて血栓性血管閉塞から保護されており、第ＸＩＩ因子欠損マウスの表現型は第ＸＩ因子欠損マウスのものと同じであった（Renne et al., J. Exp. Med., 202：271−281 (2005)； Kleinschmitz et al., J. Exp. Med., 203：513−518 (2006)）。第ＸＩ因子が第ＸＩＩａ因子の下流であることを第ＸＩＩ因子欠損マウスおよび第ＸＩ因子欠損マウスの表現型が同じであることと合わせると、接触活性化のシステムがインビボにおいて第ＸＩ因子の活性化に重要な役割を果たすことが示唆される。
【０２２２】
第ＸＩ因子は、トリプシン様セリンプロテアーゼの酵素前駆体であり、比較的低濃度において血漿中に存在する。分子内Ｒ３６９−Ｉ３７０結合のタンパク質分解的な切断により、重鎖（３６９アミノ酸）および軽鎖（２３８アミノ酸）が産生される。後者がトリプシン様の触媒三残基（Ｈ４１３、Ｄ４６４、およびＳ５５７）を含有する。トロンビンによる第ＸＩ因子の活性化は負に帯電した表面、特に活性化血小板の表面で起こると考えられている。血小板は第ＸＩ因子に高親和性の（０．８ｎＭ）特異的部位（１３０−５００／血小板）を含む。活性化後、第ＸＩａ因子は表面に結合した状態で留まり、第ＩＸ因子をその高分子基質として認識する（Galiani, D., Trends Cardiovasc. Med., 10：198−204 (2000)）。
【０２２３】
前記のフィードバック活性化メカニズムに加え、トロンビンは、フィブリンのＣ末端側のリシンおよびアルギニン残基を切断し、フィブリンの組織型プラスミノーゲンアクチベーター依存的なプラスミノーゲン活性化促進能を減弱する血漿カルボキシペプチダーゼであるトロンビン活性化線溶阻害因子（ＴＡＦＩ）を活性化する。抗第ＸＩａ因子抗体の存在下において、血餅の分解は血漿ＴＡＦＩ濃度非依存的により迅速に起こる（Bouma, B.N. et al., Thromb. Res., 101：329−354 (2001)）。故に、第ＸＩａ因子の阻害剤は抗凝固性および線維素溶解促進性であることが期待される。
【０２２４】
第ＸＩ因子を標的とすることによる抗血栓塞栓性効果をさらに証明する証拠は、第ＸＩ因子欠損マウスから得られる。第ＸＩ因子を完全に欠損させることにより、塩化鉄（ＦｅＣｌ３）誘発性頸動脈血栓症からマウスが保護されることが示されている（Rosen et al., Thromb. Haemost., 87：774−777 (2002)； Wang et al., J. Thromb. Haemost., 3：695−702 (2005)）。また、第ＸＩ因子の欠損により、完全なプロテインＣ欠損の出生時致死性の表現型がレスキューされる（Chan et al., Amer. J. Pathology, 158：469−479 (2001)）。さらに、ヒト第ＸＩ因子に対するヒヒ交差反応性機能遮断抗体により、ヒヒが動脈−静脈シャント血栓症から保護される（Gruber et al., Blood, 102：953−955 (2003)）。第ＸＩａ因子の低分子阻害剤の抗血栓性効果の証明は、米国特許出願番号第２００４／０１８０８５５Ａ１においても開示される。合わせると、これらの研究から、第ＸＩ因子を標的とすることにより血栓性および血栓塞栓性疾患の罹患傾向が低減されることが示唆される。
【０２２５】
遺伝学的証拠により、第ＸＩ因子が正常な止血には必要とされないことが示唆されており、競合的な抗血栓性のメカニズムに比べ第ＸＩ因子のメカニズムの優れた安全性プロファイルが暗示される。血友病Ａ（第ＶＩＩＩ因子の欠損）または血友病Ｂ（第ＩＸ因子の欠損）とは逆に、第ＸＩ因子欠損（血友病Ｃ）を引き起こす第ＸＩ因子遺伝子の突然変異では、主に術後または外傷後であるが稀である突発性出血を特徴とする軽度から中度の出血素因しか引き起こさない。術後出血は殆どの場合、内因性の線維素溶解性活性が高濃度である組織（例えば、口腔および泌尿生殖器系）において起こる。大半のケースは、幸運なことに、出血性の病歴がなくても術前のａＰＴＴ（内因系）の延長により特定される。
【０２２６】
抗凝血療法としての第ＸＩａ因子阻害のさらなる安全性は、第ＸＩ因子ノックアウトマウス（検出可能な第ＸＩ因子タンパクが存在しない）が正常な発達を遂げ、正常な寿命を有するという事実によりさらにサポートされる。突発性出血の証拠は記録されていない。ａＰＴＴ（内因系）は遺伝子量依存的に延長される。興味深いことに、血液凝固系の激しい刺激（尾の切断）後においてさえ、出血時間は野生型およびヘテロ接合性同腹仔に比べて有意に延長されなかった（Gailani, D., Frontiers in Bioscience, 6：201−207 (2001)； Gailani, D. et al., Blood Coagulation and Fibrinolysis, 8：134−144 (1997)）。合わせると、これらの観察結果により、第ＸＩａ因子の高レベルの阻害がよく耐用され得ることが示唆される。これは、第ＸＩＩ因子を除く他の凝固因子の遺伝子を標的とした実験と対照的である。
【０２２７】
インビボにおける第ＸＩ因子の活性化は、Ｃ１阻害剤またはアルファ１アンチトリプシンとの複合体の形成により判定することができる。急性心筋梗塞（ＡＭＩ）の５０人の患者の研究において、約２５％の患者が複合体のＥＬＩＳＡにおける正常値の上限を上回る値を有していた。この研究は、少なくともＡＭＩ患者の亜集団において、第ＸＩ因子の活性化がトロンビン形成に寄与することの証拠であると見做すことができる（Minnema, M.C. et al., Arterioscler. Thromb. Vasc. Biol., 20：2489−2493 (2000)）。第２の研究により、冠状動脈硬化症、およびアルファ１アンチトリプシンと複合体を形成する第ＸＩａ因子との間の正の相関関係が確立された（Murakami, T. et al., Arterioscler. Thromb. Vasc. Biol., 15：1107−1113 (1995)）。別の研究では、患者における９０パーセンタイル値を超える第ＸＩ因子レベルが静脈血栓症の２．２倍に上昇したリスクと相関した（Meijers, J.C.M. et al., N. Engl. J. Med., 342：696−701 (2000)）。
【０２２８】
血漿カリクレインはトリプシン様セリンプロテアーゼの酵素前駆体であり、血漿中で３５から５０μｇ／ｍＬにおいて存在する。遺伝子構造は第ＸＩ因子のものと類似している。全体的に見ると、血漿カリクレインのアミノ酸配列は第ＸＩ因子と５８％の相同性を有する。第ＸＩＩａ因子による分子内のＩ３８９−Ｒ３９０結合におけるタンパク質分解的活性化により、重鎖（３７１アミノ酸）および軽鎖（２４８アミノ酸）が産生される。血漿カリクレインの活性部位は軽鎖に含まれる。血漿カリクレインの軽鎖は、アルファ２マクログロブリンおよびＣ１阻害剤を含むプロテアーゼ阻害剤と反応する。興味深いことに、ヘパリンは、高分子キニノーゲン（ＨＭＷＫ）の存在下におけるアンチトロンビンＩＩＩによる血漿カリクレインの阻害を著しく促進する。血中において、血漿カリクレインの大部分はＨＭＷＫと複合体を形成して循環する。血漿カリクレインはＨＭＷＫを遊離型ブラジキニンに切断する。ブラジキニンの放出により、血管透過性および血管拡張が亢進する（レビュー： Coleman, R., 「Contact Activation Pathway」, Hemostasis and Thrombin, pp. 103−122, Lippincott Williams & Wilkins (2001)； Schmaier A.H., 「Contact Activation」, Thrombin and Hemorrhage, pp. 105−128 (1998)）。
【０２２９】
また、インビトロ凝血アッセイ、例えば、活性化部分トロンボプラスチン時間（ａＰＴＴ）またはプロトロンビン時間（ＰＴ）アッセイにおいて、既知のセリンプロテアーゼ阻害剤に比べて優れた活性を有する新たな化合物を発見することが望ましい（ａＰＴＴおよびＰＴアッセイに関する記載は、Goodnight, S.H. et al., 「Screening Tests of Hemostasis」, Disorders of Thrombin and Hemostasis： A Clinical Guide, 2nd Edition, pp. 41−51, McGraw−Hill, New York (2001)を参照）。
【０２３０】
以下に例としてあげるが限定はされない１つまたはそれ以上のカテゴリーにおいて、既知のセリンプロテアーゼ阻害剤に比べて有利かつ優れた特性を有する化合物を発見することもまた、望ましく好ましい：（ａ）経口バイオアベイラビリティ、半減期およびクリアランスを含む薬物動態学的特徴；（ｂ）薬理学的特徴；（ｃ）必要な用量；（ｄ）血中濃度の最高最低間特性を低減する因子；（ｅ）受容体に活性である薬物の濃度を上昇させる因子；（ｆ）臨床における薬剤−薬剤間相互作用の可能性を低減する因子；（ｇ）有害な副作用の可能性を低減する因子（他の生物学的標的に対する選択性を含む）；（ｈ）製造のコストまたは成否の可能性を改善する因子。
【０２３１】
前臨床的な研究により、動脈血栓症のウサギおよびラットモデルにおいて、止血が維持されるような投与量における小分子第ＸＩａ因子阻害剤の著しい抗血栓効果が証明された（Wong P.C. et al., American Heart Association Scientific Sessions, Abstract No. 6118, November 12−15, 2006； Schumacher, W. et al., J. Thromb. Haemost., 3(Suppl. 1)：P1228 (2005)； Schumacher, W.A. et al., Eur. J. Pharmacol., 167−174 (2007)）。さらに、特異的な第ＸＩａ因子阻害剤によるインビトロにおけるａＰＴＴの延長は、我々の血栓症モデルにおける効果の優れた予測因子となる。故に、インビトロａＰＴＴ検査はインビボにおける効果の代用物として用いることができる。
【０２３２】
本明細書中で用いられるように、用語「患者」は全ての哺乳類を包含する。
【０２３３】
本明細書中で用いられるように、「治療の」または「治療」は、哺乳類、特にヒトにおける疾患状態の治療を包含し、（a）疾患状態を阻害すること、即ち、その進行を停止させること；および／または（b）疾患状態を軽減すること、即ち、疾患状態の退縮を引き起こすことを包含する。
【０２３４】
本明細書中で用いられるように、「予防（prophylaxisまたはprevention）」は、臨床的な疾患状態が出現する可能性を低減することを目的とした哺乳類、特にヒトにおける亜臨床的な疾患状態の予防的治療を包含する。一般的な集団に比べて臨床的な疾患状態に罹患するリスクを増大させることが知られている因子に基づき、予防的治療のために患者が選択される。「予防」的治療は、主に（ａ）一次予防および（ｂ）二次予防に分類できる。一次予防は、臨床的な疾患状態を呈していない対象における治療と定義され、二次予防は、同じまたは類似の臨床的な疾患状態の２回目の出現を予防するものとして定義される。
【０２３５】
本明細書中で用いられるように、「リスクの軽減」は、臨床的な疾患状態の発症率を低下させる治療を包含する。従って、一次および二次予防の治療は、リスクの軽減の例である。
【０２３６】
「治療上の有効量」は、第ＸＩａ因子および／または血漿カリクレインを阻害し、および／または本明細書中で提示される障害を予防もしくは治療するために単独または組み合わせて投与された場合に有効である本発明の化合物の量を包含すると意図される。組み合わせに適用される場合、該用語は、単独または組み合わせて時間差もしくは同時に投与される場合に予防または治療効果が得られるような活性成分の組み合わせの量を意味する。
【０２３７】
用語「血栓症」は、本明細書中で用いられるように、血栓の形成または出現；該血管により血液が供給される組織の虚血または梗塞を引き起こし得るような血管における凝血槐の形成を意味する。用語「塞栓形成」は、本明細書中で用いられるように、血流によりその堆積拠点に運搬された凝血槐または異物による動脈の突然の遮断を意味する。用語「血栓塞栓形成」は、本明細書中で用いられるように、血流によりその形成場所から運搬されて別の血管を塞ぐ血栓性物質による血管の閉塞を意味する。用語「血栓塞栓性障害」は、「血栓性」および「塞栓性」障害（上と同義）を含意する。
【０２３８】
用語「血栓塞栓性障害」は、本明細書中で用いられるように、動脈性心血管系血栓塞栓性障害、静脈性心血管系または脳血管血栓塞栓性障害、および心腔または末梢血液循環における血栓塞栓性障害を含む。用語「血栓塞栓性障害」はまた、本明細書中で用いられるように、限定されないが、不安定狭心症もしくは他の急性冠症候群、心房細動、初回もしくは再発性心筋梗塞、虚血性突然死、一過性脳虚血発作、脳卒中、アテローム動脈硬化症、末梢性閉塞性動脈疾患、静脈血栓症、深部静脈血栓症、血栓性静脈炎、動脈塞栓症、冠血栓、大脳動脈血栓症、脳塞栓症、腎塞栓症、肺塞栓症、ならびに医療用インプラント、デバイス、または血栓症を促進するような人工物の表面に血液を曝露するような治療による血栓症から選択される特定の障害を含む。医療用インプラントまたはデバイスは、例えば、限定されないが、人工弁、人造弁、留置カテーテル、ステント、血液酸素付加装置、シャント、動脈ライン、心臓補助装置および人工心臓もしくは人工心、ならびに血管移植片である。該治療は、例えば、限定されないが、心肺バイパス術、経皮的冠動脈形成術、および血液透析である。別の一実施態様において、用語「血栓塞栓性障害」は、急性冠症候群、脳卒中、深部静脈血栓症、および肺塞栓症を含む。
【０２３９】
別の一実施態様において、本発明は、血栓塞栓性障害（ここで、血栓塞栓性障害は、不安定狭心症、急性冠症候群、心房細動、心筋梗塞、一過性脳虚血発作、脳卒中、アテローム動脈硬化症、末梢性閉塞性動脈疾患、静脈血栓症、深部静脈血栓症、血栓性静脈炎、動脈塞栓症、冠血栓、大脳動脈血栓症、脳塞栓症、腎塞栓症、肺塞栓症、ならびに医療用インプラント、デバイス、または血液が血栓症を促進する人工物の表面に曝されるような治療により引き起こされる血栓症から選択される）の治療方法を提供する。別の一実施態様において、本発明は、血栓塞栓性障害（ここで、血栓塞栓性障害は、急性冠症候群、脳卒中、静脈血栓症、心房細動、ならびに医療用インプラントおよびデバイスにより引き起こされる血栓症から選択される）の治療方法を提供する。
【０２４０】
別の一実施態様において、本発明は、血栓塞栓性障害（ここで、血栓塞栓性障害は、不安定狭心症、急性冠症候群、心房細動、心筋梗塞、虚血性突然死、一過性脳虚血発作、脳卒中、アテローム動脈硬化症、末梢性閉塞性動脈疾患、静脈血栓症、深部静脈血栓症、血栓性静脈炎、動脈塞栓症、冠血栓、大脳動脈血栓症、脳塞栓症、腎塞栓症、肺塞栓症、ならびに医療用インプラント、デバイス、または血液が血栓症を促進する人工物の表面に曝されるような治療により引き起こされる血栓症から選択される）の一次予防のための方法を提供する。別の一実施態様において、本発明は、血栓塞栓性障害（ここで、血栓塞栓性障害は、急性冠症候群,脳卒中、静脈血栓症、ならびに医療用インプラントおよびデバイスにより引き起こされる血栓症から選択される）の一次予防のための方法を提供する。
【０２４１】
別の一実施態様において、本発明は、血栓塞栓性障害（ここで、血栓塞栓性障害は、不安定狭心症、急性冠症候群、心房細動、再発性心筋梗塞、一過性脳虚血発作、脳卒中、アテローム動脈硬化症、末梢性閉塞性動脈疾患、静脈血栓症、深部静脈血栓症、血栓性静脈炎、動脈塞栓症、冠血栓、大脳動脈血栓症、脳塞栓症、腎塞栓症、肺塞栓症、ならびに医療用インプラント、デバイス、または血液が血栓症を促進する人工物の表面に曝されるような治療により引き起こされる血栓症から選択される）の二次予防のための方法を提供する。別の一実施態様において、本発明は、血栓塞栓性障害（ここで、血栓塞栓性障害は、急性冠症候群、脳卒中、心房細動および静脈血栓症から選択される）の二次予防のための方法を提供する。
【０２４２】
用語「脳卒中」は、本明細書中で用いられるように、総頸動脈、内頸動脈、または脳内動脈における閉塞性血栓により起こる塞栓性脳卒中またはアテローム血栓性脳卒中を意味する。
【０２４３】
血栓症が血管の閉塞（例えば、バイパス手術後の）および再狭窄（例えば、経皮的冠動脈形成術中または後の）を含むことは記載しておくべきである。血栓塞栓性障害は、例えば、限定されないが、アテローム動脈硬化症、外科手術または外科合併症、長期に亘る安静、心房細動、後天性血栓素因、癌、糖尿病、薬物療法またはホルモンの作用、および妊娠合併症の病状により引き起こされることもある。
【０２４４】
血栓塞栓性障害は、しばしばアテローム動脈硬化症の患者に伴って起こる。アテローム動脈硬化症の危険因子は、例えば、限定されないが、男性であること、年齢、高血圧、脂質障害、糖尿病である。アテローム動脈硬化症の危険因子は、同時に、アテローム動脈硬化症の合併症、即ち、血栓塞栓性障害の危険因子である。
【０２４５】
同様に、心房細動は、しばしば血栓塞栓性障害を伴う。心房細動およびそれに続く血栓塞栓性障害の危険因子は、循環器疾患、リウマチ性心疾患、非リウマチ性僧帽弁疾患、高血圧性循環器疾患、慢性肺疾患、ならびに多岐に亘る様々な心臓の異常および甲状腺中毒症である。
【０２４６】
糖尿病はしばしば、アテローム動脈硬化症および血栓塞栓性障害を伴う。よく見られる２型のものの危険因子は、例えば、限定されないが、家族暦、肥満、運動不足、人種／民族性、空腹時血糖または糖負荷試験における異常の病歴、妊娠糖尿病の病歴もしくは「big baby」の分娩暦、高血圧、低ＨＤＬコレステロール、および多嚢胞性卵巣症候群である。
【０２４７】
後天性血栓素因の危険因子は、例えば、血液凝固因子の機能獲得型変異、または抗凝固もしくは線維素溶解性経路の機能欠失型変異である。
【０２４８】
血栓症は様々なタイプの腫瘍、例えば、膵臓癌、乳癌、脳腫瘍、肺癌、卵巣癌、前立腺癌、消化器悪性腫瘍、およびホジキン病または非ホジキンリンパ腫と関連する。近年の研究により、血栓症を伴う患者の頻度が一般集団において特定のタイプの癌の頻度を反映することが示唆された（Levitan, N. et al., Medicine (Baltimore), 78(5)：285−291 (1999)； Levine M. et al., N. Engl. J. Med., 334(11)：677−681 (1996)； Blom, J.W. et al., JAMA, 293(6)：715−722 (2005)）。即ち、男性における血栓症を伴う最も多い癌は前立腺癌、結腸直腸癌、脳腫瘍および肺癌であり、女性においては、乳癌、卵巣癌、および肺癌である。癌患者において見られる静脈血栓塞栓形成（ＶＴＥ）速度は著しく高い。異なるタイプの腫瘍における様々なＶＴＥ速度は、患者集団の選択と関連している可能性が最も高い。血栓症のリスクを有する癌患者は、以下の危険因子のいずれかまたは全てを有する可能性がある：（ｉ）癌のステージ（即ち、転移していること）、（ｉｉ）中心静脈カテーテル法を行っていること、（ｉｉｉ）外科手術および化学療法を含む抗癌療法、（ｉｖ）ホルモン類および抗血管新生薬。故に、血栓塞栓性障害を予防するために進行した癌患者にヘパリンまたは低分子ヘパリンを投与することは臨床現場で一般的に行われることである。多くの低分子量ヘパリン製剤がこの目的のためにＦＤＡに認可されている。
【０２４９】
医療的な癌患者においてＶＴＥの予防を考慮する際には３つの主要な臨床的状況が存在する：（ｉ）患者が長期間病臥中であること；（ｉｉ）外来患者が化学療法または放射線療法を受けていること；（ｉｉｉ）患者が中心静脈カテーテルを留置されていること。未分画ヘパリン（ＵＦＨ）および低分子量ヘパリン（ＬＭＷＨ）は、外科手術を受けている患者における有効な抗血栓薬である（Mismetti, P. et al., Brit. J. Surg., 88：913−930 (2001)）。
【０２５０】
Ａ．インビトロアッセイ
血液凝固第ＸＩａ、ＶＩＩａ、ＩＸａ、Ｘａ、ＸＩＩａ、血漿カリクレインまたはトロンビンの阻害剤としての本発明の化合物の有効性は、それぞれ関連する精製セリンプロテアーゼおよび適当な合成基質を用いて測定することができる。関連するセリンプロテアーゼによる化学発光基質または蛍光基質の加水分解速度が本発明の化合物の非存在下または存在下において測定された。基質の加水分解によりｐＮＡ（パラニトロアニリン）が放出され、それを４０５ｎｍにおける吸光度の増加を測定することにより分光光度的にモニターするか、あるいは、放出されるＡＭＣ（アミノメチルクマリン）を、３８０ｎｍの励起における４６０ｎｍの発光の増加を測定することにより分光蛍光分析的にモニターした。阻害剤の存在下における吸光度または蛍光の変化率の減少は酵素の阻害を意味する。かかる方法は当業者に周知のものである。このアッセイの結果は、阻害定数Ｋｉとして表される。
【０２５１】
第ＸＩａ因子の測定は、ｐＨ７．４における５０ｍＭ ＨＥＰＥＳバッファー（１４５ｍＭ ＮａＣｌ、５ｍＭ ＫＣｌ、および０．１％ ＰＥＧ８０００（ポリエチレングリコール（JT BakerまたはFisher Scientific）含有）中で行われた。測定は、最終濃度２５−２００ｐＭ（Haematologic Technologies）の精製ヒト第ＸＩａ因子および０．０００２−０．００１Ｍの濃度の合成基質S−2366（pyroGlu−Pro−Arg−pNA；CHROMOGENIX（登録商標）またはAnaSpec）を用いて行った。
【０２５２】
第ＶＩＩａ因子の測定は、０．００５Ｍ塩化カルシウム、０．１５Ｍ塩化ナトリウム、０．０５Ｍ ＨＥＰＥＳバッファー（０．１％ＰＥＧ ８０００含有、ｐＨ７．５）中で行った。測定は、最終濃度０．５−１０ｎＭの精製ヒト第ＶＩＩａ因子（Haematologic Technologies）または組み換えヒト第ＶＩＩａ因子（Novo Nordisk）、１０−４０ｎＭの濃度の組み換え可溶性組織因子、および０．００１−０．００７５Ｍの濃度の合成基質H−D−Ile−Pro−Arg−pNA（S−2288； CHROMOGENIX（登録商標）またはBMPM−2；AnaSpec）を用いて行った。
【０２５３】
第ＩＸａ因子の測定は、０．００５Ｍ塩化カルシウム、０．１Ｍ塩化ナトリウム、０．００００００１Ｍ レフルダン（Berlex）、０．０５Ｍ ＴＲＩＳ塩基および０．５％ ＰＥＧ ８０００（ｐＨ７．４）中で行った。レフルダンは、市販のヒト第ＩＸａ因子製品中の少量のトロンビンを阻害するために加えた。測定は、最終濃度２０−１００ｎＭの精製ヒト第ＩＸａ因子（Haematologic Technologies）および０．０００４−０．０００５Ｍの濃度の合成基質PCIXA2100−B（CenterChem）またはPefafluor IXa 3688（H−D−Leu−Ph’Gly−Arg−AMC； CenterChem）を用いて行った。
【０２５４】
第Ｘａ因子の測定は、０．１Ｍ リン酸ナトリウムバッファー（ｐＨ７．５、０．２Ｍ 塩化ナトリウムおよび０．５％ＰＥＧ ８０００含有）中で行った。測定は、最終濃度１５０−１０００ｐＭの精製ヒト第Ｘａ因子（Haematologic Technologies）および０．０００２−０．０００３５Ｍの濃度の合成基質S−2222（Bz−Ile−Glu (gamma−OMe, 50%)−Gly−Arg−pNA； CHROMOGENIX（登録商標））を用いて行った。
【０２５５】
第ＸＩＩａ因子の測定は、５０ｍＭ ＨＥＰＥＳバッファー（ｐＨ７．４、１４５ｍＭ ＮａＣｌ、５ｍＭ ＫＣｌ、および０．１％ＰＥＧ ８０００含有）中で行った。測定は、最終濃度４ｎＭの精製ヒト第ＸＩＩａ因子（American Diagnostica）および０．０００１５Ｍの濃度の合成基質SPECTROZYME（登録商標） #312（H−D−CHT−Gly−L−Arg−pNA.2AcOH； American Diagnostica）を用いて行った。
【０２５６】
血漿カリクレインの測定は、０．１Ｍリン酸ナトリウムバッファー（ｐＨ７．５、０．１−０．２Ｍ塩化ナトリウムおよび０．５％ＰＥＧ ８０００含有）中で行った。測定は、最終濃度２００ｐＭの精製ヒトカリクレイン（Enzyme Research Laboratories）および０．００００８−０．０００４Ｍの濃度の合成基質S−2302（H−(D)−Pro−Phe−Arg−pNA； CHROMOGENIX（登録商標））を用いて行った。Ｋｉの算出に用いたＫｍ値は０．００００５から０．００００７Ｍであった。
【０２５７】
トロンビンの測定は、０.１Ｍリン酸ナトリウムバッファー（ｐＨ７．５、０．２Ｍ塩化ナトリウムおよび０．５％ＰＥＧ ８０００含有）中で行った。測定は、最終アッセイ濃度２００−２５０ｐＭの精製ヒトアルファトロンビン（Haematologic Technologies or Enzyme Research Laboratories）および０．０００２−０．０００４Ｍの濃度の合成基質S−2366（pyroGlu−Pro−Arg−pNA； CHROMOGENIX（登録商標）またはAnaSpec）を用いて行った。
【０２５８】
各プロテアーゼによる基質の加水分解のミカエリス定数Ｋｍは、２５℃においてラインウィーバー・バーク法により決定した。Ｋｉ値は、プロテアーゼを阻害剤の存在下において基質と反応させることにより求めた。反応は２０−１８０分間（時間はプロテアーゼに依存する）行い、速度（時間に対する吸光度または蛍光の変化率）を測定した。以下の関係をＫｉ値の算出に用いた：
(vo−vs)/vs = I/(Ki(1 + S/Km)) （結合部位が１個の場合の競合阻害剤）；または
vs/vo = A + ((B−A)/1 + ((IC50/(I)n)))；
Ki = IC50/(1 + S/Km) （競合阻害剤、ここで、
voは阻害剤の非存在下におけるコントロールの速度；
vsは阻害剤の存在下における速度；
Iは阻害剤濃度；
Aは残存最小活性（通常は０に固定）；
Bは残存最大活性（通常は１．０に固定)；
nはヒル係数（予測される阻害剤結合部位の数および協同性の尺度）；
IC50はアッセイ条件下において５０％の阻害が得られる阻害剤濃度；
Kiは酵素−阻害剤複合体の解離定数；
Sは基質濃度；
Kmは基質のミカエリス定数である）。
【０２５９】
化合物の選択性は、該プロテアーゼのＫｉ値と対象のプロテアーゼのＫｉ値の比を取ることにより算出することができる（即ち、第ＸＩａ因子のプロテアーゼＰに対する選択性＝プロテアーゼＰのＫｉ／第ＸＩａ因子のＫｉ）。選択性の比＞２０を有する化合物を選択的であると見做す。選択性の比＞１００を有する化合物が好ましく、選択性の比＞５００の化合物がさらに好ましい。
【０２６０】
血液凝固の阻害剤としての本発明の化合物の有効性は、標準的な凝固アッセイまたは改変した凝固アッセイを用いて測定することができる。阻害剤の存在下における血漿凝固時間の延長は抗血液凝固作用の指標となる。相対的血液凝固時間は、阻害剤存在下における血液凝固時間を阻害剤非存在下における血液凝固時間を割ったものである。このアッセイの結果は、血液凝固時間をそれぞれ５０または１００パーセント延長させることに必要な阻害剤濃度であるＩＣ１．５ｘまたはＩＣ２ｘとして表される。ＩＣ１．５ｘまたはＩＣ２ｘは、ＩＣ１．５ｘまたはＩＣ２ｘに及ぶ阻害剤濃度を用い、相対的血液凝固時間と阻害剤濃度のプロットの線形補間により求められる。
【０２６１】
血液凝固時間は、クエン酸塩添加正常ヒト血漿および多くの実験動物（例えば、ラットまたはウサギ）から得た血漿を用いて測定される。化合物を１０ｍＭ ＤＭＳＯストックから始めて血漿に希釈する。ＤＭＳＯの最終濃度は２％未満とする。結晶凝固アッセイは自動血液凝固測定装置（Sysmex, Dade−Behrinｇ、イリノイ）で行われる。同様に、血液凝固時間は本発明の化合物を投与した実験動物またはヒトから求めることができる。
【０２６２】
活性化部分トロンボプラスチン時間（ａＰＴＴ）は、ALEXIN（登録商標）（Trinity Biotech, アイルランド）またはACTIN（登録商標）（Dade−Behring、イリノイ）を用いてパッケージ挿入物の指示に従い測定される。血漿（０．０５ｍＬ）を３７℃で１分間加熱する。ALEXIN（登録商標）またはACTIN（登録商標）（０．０５ｍＬ）を該血漿に加え、さらに２〜５分間インキュベートする。塩化カルシウム（２５ｍＭ、０．０５ｍＬ）を反応混合物に加えて凝固を開始させる。血液凝固時間は、塩化カルシウムを添加した瞬間から血餅が検出されるまでの時間（秒）である。
【０２６３】
プロトロンビン時間（ＰＴ）は、トロンボプラスチン（トロンボプラスチンＣプラス、Dade−Behring、イリノイ）を用いてパッケージ挿入物の指示に従い測定される。血漿（０．０５ｍＬ）を３７℃で１分間加熱する。トロンボプラスチン（０．１ｍＬ）を該血漿に加えて凝固を開始させる。血液凝固時間は、トロンボプラスチンを添加した瞬間から血餅が検出されるまでの時間（秒）である。
【０２６４】
以下に開示される実施例を前記の第ＸＩａ因子アッセイで評価し、第ＸＩａ因子阻害活性を有することを見出した。≦１０μＭ（１００００ｎｍ）の範囲の第ＸＩａ因子阻害活性（Ｋｉ値）が観察された。表１は、下記の実施例について測定された第ＸＩａ因子に関するＫｉ値を示す。
【表１−１】
0006294286.tif 000136
【表１−２】
0006294286.tif 000137
【０２６５】
Ｂ．インビボアッセイ
本発明の化合物の抗血栓薬としての有効性を関連するインビボ血栓症モデル（インビボ電気誘発頸動脈血栓症モデルおよびインビボウサギ動静脈シャント血栓症モデルを含む）を用いて測定した。
【０２６６】
ａ．インビボ電気誘発頸動脈血栓症（ＥＣＡＴ）モデル
Wong et al.（J. Pharmacol. Exp. Ther., 295：212−218 (2000)）により記載されるウサギＥＣＡＴモデルを本研究に用いることができる。ニュージーランドホワイトウサギをケタミン（５０ｍｇ／ｋｇ＋５０ｍｇ／ｋｇ／ｈ ＩＭ）およびキシラジン（１０ｍｇ／ｋｇ＋１０ｍｇ／ｋｇ／ｈ ＩＭ）で麻酔した。これらの麻酔は必要に応じて補填した。血流をモニターするため、電磁血流プローブを単離した頸動脈のセグメント上に置いた。試験薬またはベヒクルを血栓症の誘起前または誘起後に投与した（i.v.、i.p.、s.c.、または経口）。血栓症誘起前の薬剤投与は試験薬の血栓形成リスクの予防および低減能をモデルするために用いられ、誘起後の投与は既存の血栓性疾患の治療能をモデルするために用いられた。血栓形成は頸動脈を外部からステンレススチールの複極式電極により４ｍＡで３分間電気刺激することにより誘発した。血栓誘発閉塞をモニターするため、頸動脈血流を９０分間継続的に測定した。９０分間の総頸動脈血流を台形公式により算出した。次いで、９０分間の総頚動脈血流を総コントロール頸動脈血流のパーセントに変換することにより９０分間の平均頸動脈血流を求めたが、これはコントロールの血流が９０分間継続して維持された場合の結果である。化合物のＥＤ５０（９０分間の平均頸動脈血流をコントロールの５０％増加させた投与量）をヒルのシグモイド型Ｅｍａｘ方程式を用いた非直線最小二乗回帰プログラムにより推定した（DeltaGraph； SPSS Inc., シカゴ, IL）。
【０２６７】
ｂ．インビボウサギ動静脈（ＡＶ）シャント血栓症モデル
Wong et al.（Wong, P.C. et al., J. Pharmacol. Exp. Ther., 292：351−357 (2000)）により記載されるウサギＡＶシャントモデルをこの研究に用いることができる。オスニュージーランドホワイトウサギをケタミン（５０ｍｇ／ｋｇ＋５０ｍｇ／ｋｇ／ｈ ＩＭ）およびキシラジン（１０ｍｇ／ｋｇ＋１０ｍｇ／ｋｇ／ｈ ＩＭ）で麻酔した。これらの麻酔は必要に応じて補填した。大腿動脈、頸静脈および大腿静脈を単離し、カテーテル処置した。生理食塩水を満たしたＡＶシャント装置を大腿動脈および大腿静脈カニューレに連結した。ＡＶシャント装置はタイゴンチューブ（長さ = 8 cm； 内径= 7.9 mm）の外部部品およびチューブ（長さ = 2.5 cm；内径 = 4.8 mm）の内部部品から構成される。ＡＶシャントはまた、８ｃｍの長さの２−０絹糸（Ethicon, サマービル、 NJ）を含む。血流は大腿動脈からＡＶシャントを介して大腿静脈に流れる。血流を絹糸に曝すことにより、著しい血栓の形成が誘発される。４０分後、該シャントを取り外し、血栓で覆われた絹糸の重量を測定する。試験薬またはベヒクルはＡＶシャント開口前または開口後に投与される（i.v.、i.p.、s.c.、または経口）。血栓形成の阻害パーセントは各投与群について決定される。ＩＤ５０値（血栓形成の５０％阻害が得られる投与量）は、ヒルのシグモイド型Ｅｍａｘ方程式を用いた非線形最小二乗回帰プログラムにより推定される（DeltaGraph； SPSS Inc., シカゴ, IL）。
【０２６８】
これらの化合物の抗炎症効果は、Ｃ１−エステラーゼインヒビター欠損マウスを用いたエバンスブルー色素の血管外漏出アッセイにより立証することができる。このモデルでは、マウスに本発明の化合物を投与し、エバンスブルー色素を尾静脈投与し、エバンスブルー色素の血管外漏出を組織抽出液の分光光度的解析により測定する。
【０２６９】
本発明の化合物の全身性炎症反応症候群（例えば、オンポンプ心血管治療で見られる）の軽減または予防能は、インビトロ灌流システム、またはイヌおよびヒヒを含む大きな動物におけるオンポンプ外科手術法により測定することができる。本発明の化合物による利益を評価するリードアウトは、例えば、血小板損失の軽減、血小板／白血球細胞複合体の減少、血漿中の好中球エラスターゼレベルの減少、補体因子活性化の低減、ならびに接触活性化タンパク質（血漿カリクレイン、第ＸＩＩ因子、第ＸＩ因子、高分子量キニノーゲン、Ｃ１−エステラーゼインヒビター）の活性化および／または消費の減少である。
【０２７０】
本発明の化合物はまた、別のセリンプロテアーゼ、特にヒトトロンビン、ヒト血漿カリクレインおよびヒトプラスミンの阻害剤としても有用である可能性がある。それらの阻害作用のため、これらの化合物は生理的反応、例えば、血液凝固、線維素溶解、血圧の制御および炎症、ならびに上記の種類の酵素により触媒される創傷治癒の予防または治療に用いられる。特に、該化合物は上記のセリンプロテアーゼのトロンビン活性の上昇に起因する疾患、例えば、心筋梗塞の治療薬として、ならびに診断および他の商用目的のために血液を血漿に加工する際の抗凝固薬としての有用性を有する。
【０２７１】
Ｖ．医薬組成物、製剤および合剤
本発明の化合物は、錠剤、カプセル剤（それぞれ、徐放性製剤または放出遅延製剤を含む）、丸剤、散剤、顆粒剤、エリキシル剤、チンキ剤、懸濁液、シロップ剤および乳剤といった経口投与剤形で投与することができる。それらはまた、静脈内（ボーラスまたは点滴）、腹腔内、皮下、または筋肉内剤形の全て製剤学分野の当業者に周知である投与剤形を用いて投与することができる。それらはそれ自体のみで投与されてもよいが、通常、投与経路および標準的な製剤学的基準に基づき選択される医薬的担体と共に投与されるであろう。
【０２７２】
用語「医薬組成物」は、本発明の化合物を少なくとも１つのさらなる医薬的に許容される担体と組み合わせて含む組成物を意味する。「医薬的に許容される担体」は、投与経路および投与剤形の性質に依存する、哺乳類、特にヒトへの生理活性薬剤の送達の分野で一般的に許容される媒体、例えば、佐剤、希釈剤などの賦形剤もしくはベヒクル、保存料、増量剤、流動性制御剤、崩壊剤、湿潤剤、乳化剤、懸濁剤、甘味料、香料、芳香剤、抗菌剤、抗真菌剤、滑沢剤および分散剤を意味する。医薬的に許容される担体は、当業者に周知の数多くの因子に従い製剤化される。これらは、例えば、限定されないが、製剤化される活性薬剤の種類および性質；薬剤を含む組成物が投与される対象；該組成物の意図される投与経路；目標の治療指標である。医薬的に許容される担体は水性および非水性の液体媒体、ならびに様々な固形および半固形の投与剤形を含む。かかる担体は活性成分に加えて数多くの異なる成分および添加剤を含み得、かかるさらなる成分は、当業者に周知の様々な理由、例えば、活性薬剤の安定化、結合剤などの理由で該生成物剤に含まれる。適切な医薬的に許容される担体およびそれらの選択に関与する因子に関する記述は、容易に入手できる様々な情報源、例えば、Remington’s Pharmaceutical Sciences, 18th Edition (1990)に見られる。
【０２７３】
本発明の化合物の用量レジメンは、当然のことながら、特定の薬剤の薬物動態学的性質ならびにその投与方法および投与経路；レシピエントの種、年齢、性別、健康状態、医学的状態、および体重；症状の性質および度合い；現在行われている治療の種類；治療頻度；投与経路、患者の腎機能および肝機能、ならびに目的とする効果といった周知の因子に依存して異なる。医師または獣医師は血栓塞栓性障害を予防、対抗、またはその進行を停止させるために必要な薬剤の有効量を決定、処方することができる。
【０２７４】
一般的な指標として、各活性成分の１日あたりの経口投与量は、指示された効果に用いる場合、１日あたり約０．００１から約１０００ｍｇ／ｋｇ体重、好ましくは約０．０１から約１００ｍｇ／ｋｇ体重、最も好ましくは約０．１から約２０ｍｇ／ｋｇ／日の範囲にある。静脈内投与の場合、もっとも好ましい用量は持続静注において約０．００１から約１０ｍｇ／ｋｇ／分の範囲にある。本発明の化合物は１日あたり単回投与でもよく、あるいは、１日あたりの総用量を１日２、３、または４回に分割した用量で投与してもよい。
【０２７５】
本発明の化合物はまた、非経口投与（例えば、静脈内、動脈内、筋肉内もしくは皮下）で投与されてもよい。静脈内または動脈内投与される場合、投与量は連続的または断続的に投与されてもよい。さらに、製剤は、活性薬理成分を徐放するために筋肉内または皮下送達用に開発されてもよい。
【０２７６】
本発明の化合物は、適切な経鼻用ベヒクルを局所的に用いた経鼻投与剤形、または経皮パッチを用いた経皮経路で投与することができる。経皮送達システムの剤形で投与される場合、用量の投与は、当然のことながら、用量レジメンを通して断続的ではなく連続的なものとなろう。
【０２７７】
該化合物は、典型的には、意図される投与剤形、例えば、経口錠剤、カプセル剤、エリキシル剤、およびシロップ剤などに基づき、一般的な製剤学的基準に一致して適切に選択される適切な医薬的希釈剤、賦形剤または担体（本明細書中では医薬的担体と総称する）との混合物において投与される。
【０２７８】
例えば、錠剤またはカプセル剤の剤形における経口投与では、活性薬剤成分は経口用の無毒な医薬的に許容される不活性な担体、例えば、ラクトース、デンプン、スクロース、グルコース、メチルセルロース、ステアリン酸マグネシウム、リン酸水素カルシウム、硫酸カルシウム、マンニトール、ソルビトールなどと組み合わせて投与することができ；液剤の剤形の経口投与では、経口薬剤成分は任意の経口用の無毒な医薬的に許容される不活性な担体、例えば、エタノール、グリセロール、水などと組み合わせて投与することができる。さらに、望ましいまたは必要な場合、適切な結合剤、滑沢剤、崩壊剤、および着色料もまた、混合物に組み込まれてもよい。適切な結合剤は、例えば、デンプン、ゼラチン、グルコースもしくはベータ−ラクトースといった天然糖、トウモロコシ甘味料、天然もしくは合成ゴム（アカシア粘液、トラガカントもしくはアルギン酸ナトリウムなど）、カルボキシメチルセルロース、ポリエチレングリコール、ワックスなどである。これらの投与剤形に用いられる滑沢剤は、例えば、オレイン酸ナトリウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸マグネシウム、安息香酸ナトリウム、酢酸ナトリウム、塩化ナトリウムなどである。崩壊剤は、例えば、限定されないが、デンプン、メチルセルロース、寒天、ベントナイト、キサンタンガムなどである。
【０２７９】
本発明の化合物はまた、小単ラメラ小胞、大単ラメラ小胞、および多重膜小胞といったリポソーム送達システムの剤形において投与することができる。リポソームは、コレステロール、ステアリルアミン、またはホスファチジルコリンといった様々なリン脂質から調製することができる。
【０２８０】
本発明の化合物はまた、標的指向化が可能な薬剤単体としての可溶性ポリマーと組み合わせて投与されてもよい。かかるポリマーは、例えば、ポリビニルピロリドン、ピラン共重合体、ポリヒドロキシプロピルメタクリルアミド−フェノール、ポリヒドロキシエチルアスパルトアミドフェノール、またはパルミトイル残基で置換されたポリエチレンオキシド−ポリリジンである。さらに、本発明の化合物は、薬剤の放出制御の達成に有用な種類の生物分解性ポリマー類、例えば、ポリ乳酸、ポリグリコール酸、ポリ乳酸およびポリグリコール酸の共重合体、ポリイプシロンカプロラクトン、ポリヒドロキシ酪酸、ポリオルトエステル類、ポリアセタール、ポリジヒドロピラン、ポリシアノアシレート、およびヒドロゲルの架橋または両親媒性ブロック共重合体と組み合わせて投与されてもよい。
【０２８１】
投与に適した投与剤形（医薬組成物）は、用量単位当たり約１ミリグラムから約１０００ミリグラムの活性成分を含んでいてもよい。これらの医薬組成物において、活性成分は、一般的に、該医薬組成物の総重量の約０．１−９５重量％の量において存在するであろう。
【０２８２】
ゼラチンカプセルは活性成分および粉末の担体、例えば、ラクトース、デンプン、セルロース誘導体、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸などを含んでいてもよい。同様の希釈剤が圧縮錠剤の製造に用いることができる。錠剤およびカプセル剤は共に、長時間に亘り薬剤の継続的な放出を提供する徐放性製剤として製造されてもよい。圧縮錠剤は、任意の不快な味をマスクするために糖衣またはフィルムコーティングされてもよく、あるいは、胃腸管における選択的な崩壊のために腸溶性コーティングが施されてもよい。
【０２８３】
経口投与用の液剤の剤形は患者の服薬の向上のため、着色料および香料を含んでもよい。
【０２８４】
一般的に、水、適切な油脂、生理食塩水、デキストロース（グルコース）水溶液、および関連する糖の溶液、ならびにプロピレングリコールまたはポリエチレングリコールなどのグリコール類は、非経口溶液の適切な担体である。非経口投与用の溶液は、活性成分の水溶性の塩、適切な安定化剤、および必要な場合、緩衝物質を含んでいてもよい。亜硫酸水素ナトリウム、亜硫酸ナトリウム、またはアスコルビン酸は、単独または組み合わせにおいて、適切な安定化剤である。クエン酸およびその塩、ならびにＥＤＴＡナトリウムも用いられる。さらに、非経口溶液は、塩化ベンザルコニウム、メチル−またはプロピルパラベン、およびクロロブタノールなどの防腐剤を含んでいてもよい。
【０２８５】
適切な医薬的担体は、この分野のスタンダードなテキストであるRemington’s Pharmaceutical Sciences, Mack Publishing Companyに記載される。
【０２８６】
本発明の化合物が別の抗凝固薬と組み合わされる場合、例えば、日用量は患者の体重１ｋｇあたり約０．１から約１００ミリグラムの本発明の化合物および約０．１から約１００ミリグラムの別の抗凝固薬となろう。経口投与錠剤の場合、一般的に、本発明の化合物は約５から約１００ミリグラム／投与単位、第２の抗凝固薬は約１から約５０ミリグラム／投与単位で存在する。
【０２８７】
本発明の化合物が抗血小板薬と組み合わせて投与される場合、一般的な指標として、典型的には日用量は患者の体重１キログラムあたり約０．０１から約２５ミリグラムの本発明の化合物および約５０から約１５０ミリグラムの抗血小板薬、好ましくは約０．１から約１ミリグラムの本発明の化合物および約１から約３ミリグラムの抗血小板薬となろう。
【０２８８】
本発明の化合物が血栓溶解剤と組み合わせて投与される場合、典型的には、日用量は、患者の体重１キログラムあたり約０．１から約１ミリグラムの本発明の化合物になり、血栓溶解剤に関しては、本発明の化合物と組み合わされる場合、単独で投与される場合の通常の用量を約５０−８０％減らしてもよい。
【０２８９】
特に単一投与単位として提供される場合、組み合わされた活性成分間の化学的相互作用が起こる可能性がある。このため、本発明の化合物および第２の治療薬が単一の投与単位に組み合わされる場合、それらは、活性成分が単一の投与単位に組み合わされるが、活性成分間の物理的接触は最小限に抑えられる（即ち、軽減される）ように単一投与単位に製剤化される。例えば、１つの活性成分が腸溶性コーティングされてもよい。１つの活性成分を腸溶性コーティングすることにより、組み合わされた活性成分間の物理的接触が最小限になるだけでなく、これらの成分の１つは胃で放出されずに小腸で放出されるようになり、これらの成分の１つを胃腸管内において放出制御することが可能となる。活性成分の１つは、胃腸管内を通し持続放出に作用し、組み合わされた活性成分の物理的接触を最小限にするようにも働く物質によりコーティングされてもよい。さらに、持続放出成分は、該成分の放出が小腸でのみ起こるようにさらに腸溶性コーティングされてもよい。さらなる別のアプローチは、１つの成分を持続および／または腸放出ポリマーでコーティングし、活性成分をさらに分離するため、他の成分を低粘度グレードのヒドロキシプロピルメチルセルロース（ＨＰＭＣ）もしくは当業者に周知の別の物質などのポリマーでコーティングした組み合わせ産物の製剤に関連する。該ポリマーコーティングは、他の成分との相互作用に対するさらなるバリアーとして機能する。
【０２９０】
本発明の組み合わせ製剤における成分間の接触を最小限にするためのこれらのならびに別の方法は、単一投与剤形で投与されるか、または別々の剤形だが同時に同じ方法で投与されるかにかかわらず、本開示に触れた当業者には容易に明らかとなろう。
【０２９１】
別の一実施態様において、本発明は、カリウムチャネル開口薬、カリウムチャネル遮断薬、カルシウムチャネル遮断薬、Ｎａ＋／Ｈ＋交換輸送体阻害剤、抗不整脈薬、抗アテローム硬化薬、抗凝固薬、抗血栓薬、血栓溶解促進剤、フィブリノーゲンアンタゴニスト、利尿薬、降圧剤、ＡＴＰａｓｅ阻害剤、ミネラルコルチコイド受容体アンタゴニスト、ホスホジエステラーゼ阻害剤、抗糖尿病薬、抗炎症薬、抗酸化剤、血管新生モジュレーター、骨粗鬆症治療薬、ホルモン補充療法、ホルモン受容体モジュレーター、経口避妊薬、抗肥満薬、抗うつ薬、抗不安薬、抗精神病薬、抗増殖薬、抗腫瘍薬、抗潰瘍薬および胃食道逆流症治療薬、成長ホルモン剤および／または成長ホルモン分泌促進薬、甲状腺ホルモン模倣薬、感染症治療薬、抗ウィルス薬、抗菌薬、抗真菌薬、コレステロール／脂質低下薬および脂質プロフィール療法、ならびに虚血プレコンディショニングおよび／または心筋収縮不全を模倣する薬剤、またはそれらの組み合わせから選択されるさらなる治療薬（複数可）を含む医薬組成物を提供する。
【０２９２】
別の一実施態様において、本発明は、抗不整脈薬、降圧薬、抗凝固薬、抗血小板薬、トロンビン阻害剤、血栓溶解剤、線維素溶解薬、カルシウムチャネル遮断薬、カリウムチャネル遮断薬、コレステロール／脂質低下薬、またはそれらの組み合わせから選択されるさらなる治療薬（複数可）を含む医薬組成物を提供する。
【０２９３】
別の一実施態様において、本発明は、ワルファリン、未分画ヘパリン、低分子量ヘパリン、合成５糖類、ヒルジン、アルガトロバン、アスピリン、イブプロフェン、ナプロキセン、スリンダク、インドメタシン、メフェナム酸塩、ジピリダモール、ドロキシカム、ジクロフェナク、スルフィンピラゾン、ピロキシカム、チクロピジン、クロピドグレル、チロフィバン、エプチフィバチド、アブシキシマブ、メラガトラン、キシメラガトラン、ジスルファトヒルジン、組織プラスミノーゲンアクチベーター、改変型組織プラスミノーゲンアクチベーター、アニストレプラーゼ、ウロキナーゼ、およびストレプトキナーゼ、またはそれらの組み合わせから選択される治療薬（複数可）を含む医薬組成物を提供する。
【０２９４】
別の一実施態様において、本発明は、さらなる治療薬（複数可）が、ＡＣＥ阻害剤、ＡＴ−１受容体アンタゴニスト、ベータ−アドレナリン受容体アンタゴニスト、ＥＴＡ受容体アンタゴニスト、デュアルＥＴＡ／ＡＴ−１受容体アンタゴニスト、レニン阻害剤（アリスケリン）およびバソペプチダーゼ阻害剤から選択される降圧薬、ＩＫｕｒ阻害剤から選択される抗不整脈薬、トロンビン阻害剤、アンチトロンビン−ＩＩＩアクチベーター、ヘパリン副因子アクチベーター、他の第ＸＩａ因子阻害剤、他のカリクレイン阻害剤、プラスミノーゲンアクチベーターインヒビター（ＰＡＩ−１）アンタゴニスト、トロンビン活性化線溶阻害因子（ＴＡＦＩ）阻害剤、第ＶＩＩａ因子阻害剤、第ＩＸａ因子阻害剤、および第Ｘａ因子阻害剤から選択される抗凝固薬、またはＧＰＩＩｂ／ＩＩＩａ遮断薬、ＧＰ Ｉｂ／ＩＸ遮断薬、プロテアーゼ活性化受容体１（ＰＡＲ−１）アンタゴニスト、プロテアーゼ活性化受容体４（ＰＡＲ−４）アンタゴニスト、プロスタグランジンＥ２受容体ＥＰ３アンタゴニスト、コラーゲン受容体アンタゴニスト、ホスホジエステラーゼ−ＩＩＩ阻害剤、Ｐ２Ｙ１受容体アンタゴニスト、Ｐ２Ｙ１２アンタゴニスト、トロンボキサン受容体アンタゴニスト、シクロオキシゲナーゼ−１阻害剤、およびアスピリンから選択される抗血小板薬、またはそれらの組み合わせから選択されるものである医薬組成物を提供する。.
【０２９５】
別の一実施態様において、本発明は、さらなる治療薬（複数可）が、抗血小板薬またはその組み合わせである医薬組成物を提供する。
【０２９６】
別の一実施態様において、本発明は、さらなる治療薬（複数可）が、抗血小板薬クロピドグレルである医薬組成物を提供する。
【０２９７】
本発明の化合物は単独で投与されてもよく、あるいは１つまたはそれ以上のさらなる治療薬と組み合わせて投与されてもよい。「組み合わせで投与される」または「組み合わせ療法」により、本発明の化合物および１つまたはそれ以上のさらなる治療薬が治療される哺乳類に併用されることを意味する。組み合わせで投与される場合、各成分は同時または時間差で任意の順序において異なる時点で投与されてもよい。故に、各成分は、別々であるが目的の治療効果が提供されるに十分に近接した時点において投与されてもよい。
【０２９８】
本発明の化合物と組み合わせて投与することができる化合物は、例えば、限定されないが、抗凝固薬、抗トロンビン薬、抗血小板薬、線維素溶解促進薬、脂質低下薬、降圧薬、および抗虚血薬である。
【０２９９】
本発明の化合物と組み合わせて用いられ得る他の抗凝固薬（または血液凝固阻害剤）は、例えば、ワルファリン、ヘパリン（未分画ヘパリンまたはいずれの市販の低分子量ヘパリン、例えば、LOVENOX（登録商標））、合成５糖類、直接作動性トロンビン阻害剤（ヒルジンおよびアルガトロバン）、ならびに他の第ＶＩＩａ因子阻害剤、第ＩＸａ因子阻害剤、第Ｘａ因子阻害剤（例えば、ARIXTRA（登録商標）、アピキサバン、リバロキサバン、ＬＹ−５１７７１７、ＤＵ−１７６ｂ、ＤＸ−９０６５ａ、ならびにＷＯ ９８／５７９５１、ＷＯ ０３／０２６６５２、ＷＯ ０１／０４７９１９、およびＷＯ ００／０７６９７０で開示されるもの）、第ＸＩａ因子阻害剤、ならびに当業者に周知の活性化ＴＡＦＩ阻害剤およびＰＡＩ−１阻害剤である。
【０３００】
用語「抗血小板薬（または血小板阻害薬）」は、本明細書中で用いられるように、例えば、血小板の凝集、接着または顆粒内容物分泌を阻害することにより血小板の機能を阻害する薬剤を意味する。かかる薬剤は、例えば、限定されないが、様々な周知の非ステロイド性抗炎症薬（ＮＳＡＩＤ）（アセトアミノフェン、アスピリン、コデイン、ジクロフェナク、ドロキシカム、フェンタニル、イブプロフェン、インドメタシン、ケトロラク、メフェナム酸塩、モルヒネ、ナプロキセン、フェナセチン、ピロキシカム、スフェンタニル、スルフィンピラゾン、スリンダク）およびその医薬的に許容される塩またはプロドラッグである。ＮＳＡＩＤの内、アスピリン（アセチルサリチル酸またはＡＳＡ）およびピロキシカムが好ましい。他の適切な血小板阻害薬は、例えば、糖タンパク質ＩＩｂ／ＩＩＩａアンタゴニスト（例えば、チロフィバン、エプチフィバチド、アブシキシマブ、およびインテグレリン）、トロンボキサン−Ａ２−受容体アンタゴニスト（例えば、イフェトロバン）、トロンボキサンＡ−シンターゼ阻害剤、ホスホジエステラーゼ−ＩＩＩ（ＰＤＥ−ＩＩＩ）阻害剤（例えば、ジピリダモール、シロスタゾール）、およびＰＤＥ−Ｖ阻害剤（例えば、シルデナフィル）、プロテアーゼ活性化受容体１（ＰＡＲ−１）アンタゴニスト（例えば、Ｅ−５５５５、ＳＣＨ−５３０３４８、ＳＣＨ−２０３０９９、ＳＣＨ−５２９１５３およびＳＣＨ−２０５８３１）、ならびにそれらの医薬的に許容される塩またはプロドラッグである。
【０３０１】
本発明の化合物と、または本発明の化合物およびアスピリンと組み合わせて用いられ得る適切な抗血小板薬の例は、ＡＤＰ（アデノシン二リン酸）受容体アンタゴニスト、好ましくはプリン受容体Ｐ２Ｙ１およびＰ２Ｙ１２のアンタゴニストであり、Ｐ２Ｙ１２含有より好ましい。好ましいＰ２Ｙ１２受容体アンタゴニストは、例えば、クロピドグレル、チクロピジン、プラスグレル、チカグレロール、およびＣａｎｇｒｅｌｏｒ、ならびにそれらの医薬的に許容される塩またはプロドラッグである。使用に際しアスピリンに比べて胃腸管に対する影響が穏やかであることが知られているため、チクロピジンおよびクロピドグレルも好ましい化合物である。クロピドグレルがさらに好ましい薬剤である。
【０３０２】
好ましい例は、本発明の化合物、アスピリン、および別の１つの抗血小板薬の３つを組み合わせたものである。好ましくは、抗血小板薬はクロピドグレルまたはプラスグレルであり、より好ましくは、クロピドグレルである。
【０３０３】
用語「トロンビン阻害剤（または抗トロンビン薬）」は、本明細書中で用いられるように、セリンプロテアーゼトロンビンの阻害剤を意味する。トロンビンを阻害することにより、様々なトロンビンを介したプロセス、例えば、トロンビンを介した血小板の活性化（即ち、例えば、血小板凝集および／またはセロトニンを含む血小板顆粒内容物の分泌）および／またはフィブリンの形成が妨害される。数多くのトロンビン阻害剤が当業者に周知であり、これらの阻害剤を本発明の化合物と組み合わせて用いられることが意図される。かかる阻害剤は、例えば、限定されないが、ボロアルギニン誘導体、ボロペプチド、ヘパリン、ヒルジン、アルガトロバン、ダビガトラン、ＡＺＤ−０８３７、ならびにＷＯ ９８／３７０７５およびＷＯ ０２／０４４１４５で開示されるもの、ならびにそれらの医薬的に許容される塩およびプロドラッグである。ボロアルギニン誘導体およびボロペプチドは、Ｎ−アセチルおよびボロン酸のペプチド誘導体、例えば、リシン、オルニチン、アルギニン、ホモアルギニンのＣ−末端のａ−アミノボロン酸誘導体およびそれらの対応するイソチオウロニウムアナログを含む。用語「ヒルジン」は、本明細書中で用いられるように、ジスルファトヒルジンといったヒルジンの適切な誘導体またはアナログ（本明細書中ではヒルログと呼ぶ）を含む。
【０３０４】
用語「血栓溶解（または線維素溶解）薬（または血小板溶解薬もしくは線溶剤）」は、本明細書中で用いられるように、血餅（血栓）を溶解する薬剤を意味する。かかる薬剤は、例えば、組織プラスミノーゲンアクチベーター（ＴＰＡ、天然または組み換え）およびその修飾体、アニストレプラーゼ、ウロキナーゼ、ストレプトキナーゼ、テネクテプラーゼ（ＴＮＫ）、ラノテプラーゼ（ｎＰＡ）、第ＶＩＩａ因子阻害剤、トロンビン阻害剤、第ＩＸａ、ＸａおよびＸＩａ因子阻害剤、ＰＡＩ−Ｉ阻害剤（即ち、組織プラスミノーゲンアクチベーターインヒビターの失活剤）、活性化ＴＡＦＩの阻害剤、アルファ−２−アンチプラスミン阻害剤、およびアニソイル化プラスミノーゲンストレプトキナーゼアクチベーター複合体、ならびにそれらの医薬的に許容される塩またはプロドラッグである。用語「アニストレプラーゼ」は、本明細書中で用いられるように、例えば、欧州特許出願番号第０２８４８９号に開示されるアニソイル化プラスミノーゲンストレプトキナーゼアクチベーター複合体であり、その開示を引用により本明細書中に取り込む。用語「ウロキナーゼ」は、本明細書中で用いられるように、２本鎖および１本鎖のウロキナーゼを意味すると意図され、後者を本明細書中においてプロウロキナーゼと呼ぶ。
【０３０５】
本発明の化合物と組み合わせて用いられ得る適切なコレステロール／脂質低下薬および脂質プロフィール療法の例は、例えば、ＨＭＧ−ＣｏＡレダクターゼ阻害剤（例えば、プラバスタチン、ロバスタチン、シンバスタチン、フルバスタチン、アトルバスタチン、ロスバスタチン、および他のスタチン類）、低密度リポタンパク質（ＬＤＬ）受容体活性モジュレーター（例えば、ＨＯＥ−４０２、ＰＣＳＫ９阻害剤）、胆汁酸捕捉剤（例えば、コレスチラミンおよびコレスチポル）、ニコチン酸またはその誘導体（例えば、NIASPAN（登録商標））、ＧＰＲ１０９Ｂ（ニコチン酸受容体）モジュレーター、フェノフィブル酸誘導体（例えば、ゲムフィブロジル、クロフィブレート、フェノフィブレートおよびベザフィブレート）および他のペルオキシソーム増殖剤活性化受容体（ＰＰＡＲ）アルファモジュレーター、ＰＰＡＲデルタモジュレーター（例えば、ＧＷ−５０１５１６）、ＰＰＡＲガンマモジュレーター（例えば、ロシグリタゾン）、ＰＰＡＲアルファ、ＰＰＡＲガンマおよびＰＰＡＲデルタの様々な組み合わせの活性をモジュレートする複数の機能を有する化合物、プロブコールまたはその誘導体（例えば、ＡＧＩ−１０６７）、コレステロール吸収阻害剤およびまたはニーマン・ピックＣ１様トランスポーター阻害剤（例えば、エゼチミベ）、コレステロールエステル転送タンパク阻害剤（例えば、ＣＰ−５２９４１４）、スクアレンシンターゼ阻害剤およびまたはスクアレンエポキシダーゼ阻害剤またはそれらの混合物、アシルＣｏＡ・コレステロールアシルトランスフェラーゼ（ＡＣＡＴ）１阻害剤、ＡＣＡＴ２阻害剤、デュアルＡＣＡＴ１／２阻害剤、回腸胆汁酸輸送阻害剤（またはアピカルナトリウム共依存性胆汁酸輸送阻害剤）、ミクロソーマルトリグリセリド輸送タンパク阻害剤、肝臓Ｘ受容体（ＬＸＲ）アルファモジュレーター、ＬＸＲベータモジュレーター、ＬＸＲデュアルアルファ／ベータモジュレーター、ＦＸＲモジュレーター、オメガ３脂肪酸（例えば、３−ＰＵＦＡ）、植物スタノールおよび／または植物スタノールの脂肪酸エステル（例えば、BENECOL（登録商標）マーガリンに用いられるシトスタノールエステル）、内皮リパーゼ阻害剤、およびコレステロールの逆転送を活性化するＨＤＬ機能模倣剤（例えば、アポＡＩ誘導体またはアポＡＩペプチド模倣剤）である。
【０３０６】
本発明の化合物はまた、例えば、トロンビン、第ＶＩＩａ、ＩＸａ、Ｘａ、ＸＩａ因子、および／または血漿カリクレインの阻害に関連する試験またはアッセイの品質基準またはコントロールとして、スタンダードまたはリファレンス化合物として有用である。かかる化合物は、市販のキット、例えば、トロンビン、第ＶＩＩａ、ＩＸａ、Ｘａ、ＸＩａ因子および／または血漿カリクレインに関わる薬学研究に用いるための市販のキットにおいて提供することができる。例えば、本発明の化合物は、その既知の活性を未知の活性を有する化合物と比較するアッセイにおけるリファレンスとして用いることができる。これにより、そのアッセイが正しく行われたことを実施者が確認し、特に、試験化合物がリファレンス化合物の誘導体である場合、比較の根拠が提供される。新たなアッセイまたはプロトコルを開発する場合、本発明の化合物はそれらの有効性の評価に用いることができる。
【０３０７】
本発明の化合物はまた、トロンビン、第ＶＩＩａ、ＩＸａ、Ｘａ、ＸＩａ因子、および／または血漿カリクレインが関与する診断アッセイに用いられてもよい。例えば、未知のサンプルにおけるトロンビン、第ＶＩＩａ、ＩＸａ、Ｘａ、ＸＩａ、および／または血漿カリクレインの存在は、関連する発色性基質（例えば、第ＸＩａ因子の場合はＳ２３６６）、および適宜本発明の化合物の１つを一連の試験サンプル含有溶液に加えることにより決定することができる。ｐＮＡの産生が試験サンプルを含む溶液で観察されるが、本発明の化合物の存在下では観察されない場合、第ＸＩａ因子が存在したと結論される。
【０３０８】
標的プロテアーゼに対し０．００１μＭ以下のＫｉ値を有し、他のプロテアーゼに対し０．１μＭ以上のＫｉ値を有する本発明の非常に強力かつ選択的である化合物は、血清サンプルにおけるトロンビン、第ＶＩＩａ、ＩＸａ、Ｘａ、ＸＩａ因子、および／または血漿カリクレインの定量化に関する診断アッセイに用いることもできる。例えば、血清サンプル中の第ＸＩａ因子の量は、本発明の強力かつ選択的な第ＸＩａ因子阻害剤を用い、関連する発色性基質Ｓ２３６６の存在下においてプロテアーゼ活性を注意深く滴定することにより決定することができる。
【０３０９】
本発明の化合物はまた、製造品も包含する。本明細書中で用いられるように、製造品は、例えば、限定されないが、キットおよびパッケージを包含すると意図される。本発明の製造品は、（ａ）第１の容器；（ｂ）第１の容器内に位置する医薬組成物（ここで、該組成物は、本発明の化合物またはその医薬的に許容される塩を含む第１の治療薬を含む）；（ｃ）該医薬組成物が血栓塞栓性および／または炎症性障害（上と同義）の治療に用いることができる旨を記載したパッケージ挿入物を含む。別の一実施態様において、該パッケージ挿入物には、該医薬組成物が第２の治療薬と組み合わせて（上と同義）、血栓塞栓性および／または炎症性障害の治療に用いることができる旨が記載される。該製造品はさらに、（ｄ）第２の容器（ここで、構成要素（ａ）および（ｂ）は第２の容器内に位置し、構成要素（ｃ）は第２の容器内または容器外に位置する）を含んでいてもよい。第１および第２の容器内に位置するとは、各容器が該アイテムをその領域内に保持することを意味する。
【０３１０】
第１の容器は、医薬組成物の保持に用いられる容器である。この容器は、製造、貯蔵、運搬、および／または個別／大量販売のためのものである。第１の容器は、ボトル、ジャー、バイアル、フラスコ、シリンジ、チューブ（例えば、クリーム製剤用のもの）、または医薬製剤の製造、保持、貯蔵、または流通に用いられる任意の別の容器を包含すると意図される。
【０３１１】
第２の容器は、第１の容器、および適宜パッケージ挿入物を保持するために用いられるものである。第２の容器の例は、例えば、限定されないが、箱（例えば、ダンボールまたはプラスチック）、木箱、紙箱（carton）、袋（例えば、紙またはプラスチックの袋）、ポーチ、および布袋（sack）である。パッケージ挿入物は、テープ、接着剤、ホッチキス、または他の付着方法により第１の容器に物理的に付着していてもよいか、または、第１の容器と物理的に付着する手段を用いることなく第２の容器内に置かれていてもよい。あるいは、パッケージ挿入物は第２の容器の外に位置していてもよい。第２の容器の外に位置する場合、パッケージ挿入物はテープ、接着剤、ホッチキス、または他の付着方法により物理的に付着していることが好ましい。あるいは、物理的に付着することなく第２の容器に近接または接触した状態であってもよい。
【０３１２】
パッケージ挿入物は、第１の容器内に位置する医薬組成物に関連する情報が記載されたラベル、タグ、マーカーなどである。該情報は、通常、該製造品が販売される地域を管理する規制当局（例えば、アメリカ食品医薬品局）により決定されるであろう。好ましくは、パッケージ挿入物は、特に、該医薬組成物が認可された事柄の表示を記載したものである。パッケージ挿入物は、それ上またはそれ内に含まれる情報が識別可能な任意の材料で作られていてもよい。好ましくは、パッケージ挿入物は、それ上に目的の情報が形成される（例えば、印刷または貼り付ける）印刷可能な材料（例えば、紙、プラスチック、ダンボール、ホイール、紙またはプラスチック製のシール）である。
【０３１３】
本発明の別の特徴は、本発明を説明する目的で提供され、限定を意図するものはない以下の例示的な実施態様の記載により明らかとなろう。以下の実施例は、本明細書中で開示される方法を用いて製造、単離、および特徴付けされた。
【０３１４】
中間体１．（Ｅ）−２，５−ジオキソピロリジン−１−イル ３−（５−クロロ−２−（１Ｈ−テトラゾール−１−イル）フェニル）アクリレート
【化１３５】
0006294286.tif 000138
該合成は、中間体１としてＰＣＴ国際出願番号第ＷＯ ２００９／１１４６７７号（０９／１７／２００９公開）に記載される。
【０３１５】
中間体２．（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリル酸
【化１３６】
0006294286.tif 000139
該合成は、中間体１ＢとしてＰＣＴ国際出願番号第ＷＯ ２００９／１１４６７７号（０９／１７／２００９公開）に記載される。
【０３１６】
中間体３．（Ｅ）−３−（３−クロロ−２−フルオロ−６−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリル酸 ２，５−ジオキソ−ピロリジン−１−イルエステル
【化１３７】
0006294286.tif 000140
中間体３Ａ．（Ｅ）−３−（３−クロロ−２−フルオロ−６−（１Ｈ−テトラゾール−１−イル）フェニル）アクリル酸：中間体３Ａの合成は中間体７としてＰＣＴ国際出願番号第ＷＯ２００９／１１４６７７号（０９／１７／２００９公開）に記載される。
【０３１７】
中間体３．かすかに濁った中間体３Ａ（１．０ｇ、３．７２ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１８．７０ｍＬ）およびＤＭＦ（１．８７０ｍＬ）混合物に１−ヒドロキシピロリジン−２，５−ジオン（０．４７１ｇ、４．０９ｍｍｏｌ）およびＤＩＣ（０．６３８ｍＬ、４．０９ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で撹拌し、長時間経過後、白色の沈殿物が形成された。該混合物を吸引濾過により回収し、ＭｅＯＨ、水、ＭｅＯＨで洗浄し、風乾し、減圧乾燥し、中間体３（０．９８ｇ、収率７２．０％）を白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 366.2 (M+H)+．
【０３１８】
中間体４．（Ｅ）−３−（２−アセチル−５−クロロフェニル）アクリル酸
【化１３８】
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中間体４Ａ．（Ｅ）−ｔｅｒｔ−ブチル ３−（２−アセチル−５−クロロフェニル）アクリレート：脱気した１−（２−ブロモ−４−クロロフェニル）エタノン（１．０ｇ、４．２８ｍｍｏｌ）、トリブチルアミン（２．０４１ｍＬ、８．５７ｍｍｏｌ）、およびｔｅｒｔ−ブチル アクリレート（１．２５５ｍＬ、８．５７ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）溶液にパラジウム炭素（０．４５６ｇ、０．４２８ｍｍｏｌ）および酢酸パラジウム（ＩＩ）（０．０９６ｇ、０．４２８ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１００℃に加熱した。１６時間後、該反応物を室温に冷却した。該反応物を濾過し、固形物をＤＭＦで洗浄した。濾液をＥｔＯＡｃで希釈し、水（２ｘ）、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、中間体４Ａ（０．７６０ｇ、６３％）を茶色の油状物として得た。MS (ESI) m/z： 225.0 (M−C4H8+H)+.
【０３１９】
中間体４．中間体４Ａ（０．０４８ｇ、０．１７１ｍｍｏｌ）の５０％ ＴＦＡ/ＤＣＭ（２ｍＬ）溶液を室温で撹拌した。１時間後、反応物を濃縮し、中間体４（０．０３８ｇ、収率１００％）を黄色の固形物として得た。該物質をさらに精製することなく用いた。MS (ESI) m/z： 225.1 (M+H)+.
【０３２０】
中間体５．１−アミノ−５，６，７，８−テトラヒドロイソキノリン−６−カルボン酸
【化１３９】
0006294286.tif 000142
該合成は、実施例１４７、パートＥとして、米国特許出願第２００５／０２８２８０５号（１２／２２／２００５公開）に記載される。
【０３２１】
中間体６．２−ブロモ−１−（２−（ブト−３−エニルオキシ）フェニル）エタノン
【化１４０】
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中間体６Ａ．１−（２−ブト−３−エニルオキシ−フェニル）−エタノン：白色の炭酸カリウム（１５．２ｇ、１１０ｍｍｏｌ）のアセトン（２９．４ｍＬ）懸濁液に５−ブロモブト−１−エン（３．７３ｍＬ、３６．７ｍｍｏｌ）および１−（２−ヒドロキシフェニル）エタノン（４．４２ｍＬ、３６．７ｍｍｏｌ）を加えた。得られた灰白色の懸濁液を還流状態で加熱し、終夜撹拌した。該反応物を室温に冷却し、濾過し、濾液を濃縮した。残渣を水およびＥｔＯＡｃで分液処理し、層を分離した。水層をＥｔＯＡｃ（２ｘ２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、１．１２ｇ（１５％）の中間体６Ａを暗紫色の油状物として得た。MS (ESI) m/z： 205.2 (M+H)+.  
【０３２２】
中間体６．中間体６Ａ（１．１１５３ｇ、５．８６ｍｍｏｌ）および臭化銅（ＩＩ）（２．６２ｇ、１１．７３ｍｍｏｌ）のＥｔＯＡｃ（１０．４７ｍＬ）懸濁液を還流状態に加熱した。１時間後、該懸濁液を室温に冷却し、濾過し、濃縮し、濾液を濃縮し、緑−茶色の残渣を得た。緑−茶色の残渣をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）にとり、水（２ｘ１００ｍＬ）で洗浄した。次いで、有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、０．７７３ｇ（４４％）の中間体６を黄色の油状物として得た。MS (ESI) m/z： 271.1 (M+H)+.
【０３２３】
中間体７．メチル ４−（２−ブロモアセチル）−３−（ブト−３−エニルオキシ）フェニルカルバメート
【化１４１】
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中間体７Ａ．１−（４−アミノ−２−（ブト−３−エニルオキシ）フェニル）エタノン：１−（４−アミノ−２−ヒドロキシフェニル）エタノン（３ｇ、１９．８５ｍｍｏｌ）、４−ブロモブト−１−エン（６．０４ｍＬ、５９．５ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（１６．４６ｇ、１１９ｍｍｏｌ）のアセトン（３０ｍＬ）懸濁液を密閉チューブ内において６０℃で加熱した。１８時間後、さらに２ｅｑ．の４−ブロモブト−１−エンを加え、該反応物を６０℃で１８時間加熱した。この工程をさらに１回繰り返し、該反応物を室温に冷却し、ＥｔＯＡｃで希釈し、水、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、１．０５５ｇ（１４．２４％）の中間体７Ａを黄色の固形物として得た。MS (ESI) m/z： 206.0 (M+H)+. 
【０３２４】
中間体７Ｂ．メチル ４−アセチル−３−（ブト−３−エニルオキシ）フェニルカルバメート：冷却した（０℃）透明で黄色の中間体７Ａ（１．０５５ｇ）のＤＣＭ（９．４２ｍＬ）およびピリジン（０．２５２ｍＬ、３．１１ｍｍｏｌ）溶液にクロロギ酸メチル（０．２３０ｍＬ、２．９７ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。得られた黄色の懸濁液を０℃で２時間撹拌した。該反応物をＥｔＯＡｃ／飽和炭酸水素ナトリウムで分液処理し、層を分離した。水層をＥｔＯＡｃ（１ｘ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで精製し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、黄色の固形物を得た。該固形物をＤＣＭでトリチュレートして精製した。該固形物をブフナー漏斗による濾過で回収し、ＤＣＭ（３ｘ２ｍＬ）で洗浄し、風乾し、減圧乾燥し、０．９１ｇの中間体７Ｂを白色の固形物として得た。MS (ESI) m/z： 264.0 (M+H)+.
【０３２５】
中間体７は、中間体６で記載される方法により、中間体６Ａを中間体７Ｂで置き換えて製造した。該物質をさらに精製することなく用いた。MS (ESI) m/z： 341.9 (M+H)+ と 343.9 (M+2+H)+.
【０３２６】
中間体８．［３−ブロモ−４−（２−ブロモ−アセチル）−フェニル］−カルバミン酸 メチルエステル
【化１４２】
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中間体８Ａ．１−（４−アミノ−２−ブロモフェニル）エタノン：（注：爆発の危険の可能性あり！）無色透明な１−（２−ブロモ−４−フルオロフェニル）エタノン（２２．８ｇ、０．１０５ｍｏｌ）のＤＭＳＯ（１０５ｍＬ）溶液および水酸化アンモニウム（６８．２ｍＬ、０．５２６ｍｏｌ）を１９本の２０ｍＬマイクロ波バイアルに分注した。該バイアルを密閉し、１５０℃で１．５時間マイクロ波照射し、次いで室温に冷却した。全ての反応物を合わせ、ＤＣＭおよび水（４００ｍＬ）で分液処理し、層を分離した。水層をＤＣＭ（２ｘ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、３５ｇの中間体８Ａをオレンジ色の油状物として得た。該物質をさらに精製することなく次工程に用いた。MS (ESI) m/z： 212.4 (M+H)+ と 214.4 (M+2+H)+.
【０３２７】
中間体８は、中間体７で記載される方法により、中間体７Ａを中間体８Ａで置き換えて製造された。MS (ESI) m/z： 352.1 (M+H)+ および 354.1 (M+2+H)+.
【０３２８】
中間体８の別の製造を以下に記す：
別の中間体８Ａ．１−（４−アミノ−２−ブロモフェニル）エタノン：中間体１０Ｃ（１９ｇ、０．０７７ｍｏｌ）のエタノール（４００ｍＬ）溶液に塩化スズ（ＩＩ）（７４ｇ、０．３９ｍｏｌ）を何回かに分けて加えた。添加後、該反応物を終夜加熱還流した。該反応物を濃縮し、残渣を１０％水酸化ナトリウム水溶液（２００ｍＬ）に溶解した。該溶液を酢酸エチル（２ｘ２００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、濃縮し、油状物を得た。石油エーテル（２５ｍＬ）を加え、懸濁液を得た。該石油エーテルをデカントし、固形物を２０％酢酸エチル／石油エーテルで懸濁した。該固形物を回収し、１４ｇの中間体８Ａを得た。
【０３２９】
別の中間体８Ｂ．（４−アセチル−３−ブロモ−フェニル）−カルバミン酸 メチルエステル：冷却した（１０℃）別の中間体８Ａ（１４ｇ、０．０６５ｍｏｌ）およびヒューニッヒ塩基（１２．７ｇ、０．０９８ｍｏｌ）の乾燥ジオキサン（１４０ｍＬ）混合物にクロロギ酸メチル（７．４ｇ、０．０７８ｍ）を滴下して加えた。３時間後、該反応物を水（１００ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（２ｘ１５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。イソプロパノールでトリチュレートして精製し、１４ｇの別の中間体８Ｂを得た。MS (ESI) m/z： 271.7 (M+H)+.  1H NMR (400 MHz, DMSO−d6) δ： 2.50 (s, 3H), 3.71 (s, 3H), 7.53 − 7.56 (m, 1H), 7.78 (d, J = 8.8 Hz, 1H), 7.86 (d, J = 2.0 Hz, 1H), 10.14 (s, 1H).
【０３３０】
別の中間体８．冷却した（１０℃）別の中間体８Ｂ（９０ｇ、０．３３ｍｏｌ）の乾燥ジオキサン（９００ｍＬ）溶液に臭素（５２．９ｇ、０．３３ｍｏｌ）のジオキサン（４３０ｍＬ）溶液を１時間かけて滴下して加えた。２時間後、氷冷した水（５００ｍＬ）を加え、該反応物を酢酸エチル（２ｘ５００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、１１０ｇの粗生成物を得た。粗生成物のエタノール（１Ｌ）懸濁液を５０℃に加熱した。透明な溶液を形成した後、水（１．０ Ｌ）を滴下して加え、該混合物を徐々に３５℃に冷却した。沈殿した固形物を濾過により回収し、エタノール（２００ｍＬ）で洗浄し、風乾し、次いで５０℃で３０分間減圧乾燥し、７０ｇの別の中間体８を得た。
【０３３１】
中間体９．メチル 4−（２−ブロモアセチル）−３−ニトロフェニルカルバメート
【化１４３】
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中間体９Ａ．メチル ４−ヨード−３−ニトロフェニルカルバメート：冷却した（０℃）黄色の４−ヨード−３−ニトロアニリン（８．４６ｇ、３２．０ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（３２０ｍＬ）およびピリジン（２．８５ｍＬ、３５．２ｍｍｏｌ）溶液にクロロギ酸メチル（２．６１ｍＬ、３３．６ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。得られた透明な薄黄色の溶液を０℃で撹拌した。１．５時間後、該反応物をＤＣＭで希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３、ブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。残渣を最少量のＤＣＭ（〜１００ｍＬ）に溶解し、次いでヘキサン（６００ｍＬ）を加え、黄色の懸濁液を得た。該懸濁液を濾過し、固形物をヘキサンで洗浄し、次いで乾燥し、中間体９Ａ（１０．３ｇ、１００％）を黄色の固形物として得た。MS (ESI) m/z： 321.3 (M−H)−.
【０３３２】
中間体９Ｂ．メチル ４−（１−エトキシビニル）−３−ニトロフェニルカルバメート：中間体９Ａ（６ｇ、１８．６３ｍｍｏｌ）、トリブチル（１−エトキシビニル）スタナン（７．５５ｍＬ、２２．３６ｍｍｏｌ）、およびビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）クロリド（０．６５４ｇ、０．９３２ｍｍｏｌ）のトルエン（３７．３ｍＬ）溶液を１１０℃で加熱した。２時間後、該反応物を室温に冷却した。該反応混合物を０．４５ミクロンのＧＭＦに通して濾過し、ＥｔＯＡｃで洗浄した。濾液を濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、中間体９Ｂ（３．５９ｇ、収率７２．４％）を茶色の固形物として得た。MS (ESI) m/z： 267.4 (M+H)+.
【０３３３】
中間体９．かすかに濁ったオレンジ色の中間体９Ｂ（３．５９ｇ、１３．４８ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（２０ｍＬ）および水（７ｍＬ）混合物にＮＢＳ（２．４００ｇ、１３．４８ｍｍｏｌ）を加えた。得られた透明な黄色の溶液を室温で２０分間撹拌し、次いで、該反応物をＥｔＯＡｃ／ブラインで抽出した。層を分離し、有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮し、中間体９（４．２８ｇ、収率１００％）を黄色の泡状物質として得た。該物質をさらに精製することなく用いた。MS (ESI) m/z： 317.3 (M+H)+, 319.3 (M+2+H)+.
【０３３４】
あるいは、中間体９Ｂを１Ｎ ＨＣｌで加水分解し、メチルケトンを得、次いで、中間体６で記載されるようにそれを臭化銅（ＩＩ）で臭素付加することもできる。
【０３３５】
中間体１０．２−ブロモ−１−（２−ブロモ−４−ニトロフェニル）エタノン
【化１４４】
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中間体１０Ａ．２−ブロモ−４−ニトロ−安息香酸：加熱した（８０℃）ピリジン（５００ｍＬ）の水（１．０ Ｌ）溶液に４−ニトロ−２−ブロモトルエン（１００ｇ、０．４６ｍｏｌ）を加えた。得られた懸濁液をそれが透明になるまで撹拌した。次に、ＫＭｎＯ４（６００ｇ、３．８ｍｏｌ）を１．５時間かけて何回かに分けて加えた。該反応物を終夜撹拌した。該反応混合物を室温に冷却し、次いで、１０％水酸化ナトリウム水溶液（２００ｍＬ）を加えた。１５分後、該反応物を濾過し、固形物を除去した。該固形物を１０％水酸化ナトリウム水溶液（５ｘ１００ｍＬ）で洗浄した。濾液をＭＴＢＥ（３ｘ２５０ｍＬ）で抽出した。透明な水層を１０℃に冷却し、濃ＨＣｌで酸性化した。水層をＭＴＢＥ（４ｘ５００ｍＬ）で抽出した。有機層を合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、７２ｇの中間体１０Ａを得た。  1H NMR (400 MHz, DMSO−d6) δ： 7.96 (d, J = 8 Hz, 1H), 8.28 − 8.48 (m, 1H), 8.49 (d, J = 2.4 Hz, 1H), 14.1 (br. s, 1H).
【０３３６】
中間体１０Ｂ．２−（２−ブロモ−４−ニトロ−ベンゾイル）−マロン酸ジエチルエステル：中間体１０Ａ（５０ｇ、０．２ｍｏｌ）のトルエン（５００ｍＬ）溶液にトリエチルアミン（２４．６ｇ、０．２４ｍｏｌ）を加えた。該反応物を１５℃に冷却し、クロロギ酸エチル（２４ｇ、０．２２ｍｏｌ）を加えた。４５分後、混合した無水溶液を０℃に冷却した。
【０３３７】
別のフラスコ内において：削り屑状マグネシウム（Mg turnings）（５．４ｇ）の乾燥エーテル（３００ｍＬ）懸濁液にエタノール（３．０ｍＬ）、四塩化炭素（２．０ｍＬ）、およびジエチルマロネート（３４ｍＬ、０．２２ｍｏｌ）を加えた。該混合物を４０℃で１時間撹拌し、マグネシウムが完全に溶解したことを確認した。反応物が透明な溶液となった後、それを混合無水物の冷却した溶液に加えた。２時間後、該反応物を２Ｎ硫酸（２００ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（４Ｘ１００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、８０ｇの中間体１０Ｂを得た。これをさらに精製することなく次工程に用いた。
【０３３８】
中間体１０Ｃ．１−（２−ブロモ−４−ニトロ−フェニル）−エタノン：中間体１０Ｂ（８０ｇ、０．２ｍｏｌ）の酢酸（４００ｍＬ）および硫酸（４００ｍＬ）混合物を１０５℃で撹拌した。３時間後、該反応物を室温に冷却し、次いで、酢酸エチル（２ｘ５００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を２０％水酸化ナトリウム水溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、４３．０ｇの中間体１０Ｃを得た。  1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ： 2.66 (s, 3H), 7.57 (d, J = 8 Hz, 1H), 8.21 − 8.24 (dd,  1H), 8.48 (d, J = 2.0 Hz, 1H).
【０３３９】
中間体１０．冷却した（１０℃）中間体１０Ｃ（４３ｇ、０．１７ｍｏｌ）の乾燥ジオキサン（４３０ｍＬ）溶液に臭素（３１ｇ）のジオキサン（４３０ｍＬ）溶液を１．５時間かけて滴下して加えた。該反応物を３０分間撹拌し、次いで、氷冷水（１５０ｍＬ）を加えた。該反応物を酢酸エチル（２ｘ２００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル）で精製し、３０ｇの中間体１０を得た。  1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ 4.46 (s, 2H), 7.62 (d, J = 8.4 Hz, 1H), 8.25 − 8.27 (dd,  1H), 8.50 (d, J = 2.4 Hz, 1H).
【０３４０】
中間体１１．メチル ４−（２−ブロモアセチル）−３−（ペント−４−エニルオキシ）フェニルカルバメート
【化１４５】
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この化合物は、４−ブロモブト−１−エンを５−ブロモペント−１−エンで置き換えることにより、中間体７で記載された方法に従い製造された。  MS (ESI) m/z： 355.9 (M+H)+, 357.9 (M+2+H)+.
【０３４１】
中間体１２．２−（５，５−ジメチル−１，３，２−ジオキサボリナン−２−イル）−５−ニトロ−フェニルアミン
【化１４６】
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２−ブロモ−５−ニトロアニリン（１０．０g、４６．1ｍｍｏｌ）、ビス（ネオペンチルグリコラト）ジボロン（１３．０１g、５７．６ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（１３．５７ｇ、１３８ｍｍｏｌ）、およびＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２付加物（０．９４１ｇ、１．１５２ｍｍｏｌ）を含み、還流冷却器を装着した火炎乾燥したフラスコにＤＭＳＯ（１３２ｍＬ）を加えた。得られた暗赤−茶色の懸濁液をアルゴンで３０分間脱気し、該反応物を８０℃で加熱した。４時間後、反応を停止させ、室温に冷却した。該反応物を激しく撹拌した氷冷水（３００ｍＬ）にゆっくりと注ぎ、茶色の懸濁液を得た。１０分間撹拌後、懸濁液を濾過して固形物を回収した。該固形物を（３ｘ１２５ｍＬ）で洗浄し、風乾し、次いで減圧乾燥し、茶色の固形物を得た。順相クロマトグラフィーで精製し、４．３６ｇの中間体１２をオレンジ色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 183.1 (M−C5H8+H)+.
【０３４２】
中間体１３．４−（５，５−ジメチル−１，３，２−ジオキサボリナン−２−イル）−３−［２−（１，３−ジオキソ−１，３−ジヒドロ−イソインドール−２−イル）−エトキシ］−安息香酸 メチルエステル
【化１４７】
0006294286.tif 000150
中間体１３Ａ．４−ブロモ−３−［２−（１，３−ジオキソ−１，３−ジヒドロ−イソインドール−２−イル）−エトキシ］−安息香酸 メチルエステル：メチル ４−ブロモ−３−ヒドロキシベンゾエート（２．０ｇ、８．６６ｍｍｏｌ）および２−（２−ブロモエチル）イソインドリン−１，３−ジオン（２．４１９ｇ、９．５２ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）溶液にＮａＨ（０．８６６ｇ、２１．６４ｍｍｏｌ）を少量ずつ０℃で加えた。該反応物をアルゴン下において０℃で２時間撹拌した。該反応物を６０℃に昇温し、４時間撹拌した。室温に冷却後、該反応物をＥｔＯＡｃで希釈し、１Ｍ ＨＣｌ、飽和ＮａＨＣＯ３およびブラインで洗浄した。有機相をＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、中間体１３Ａ（０．３６ｇ、収率１０．３％）を白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 404.0/406.0 (M+H)+.
【０３４３】
中間体１３は、中間体１２で記載された方法に従い、２−ブロモ−５−ニトロアニリンを中間体１３Ａで置き換え、反応をアセトニトリル中において９０℃で行うことにより製造された。  MS (ESI) m/z： 352.1 (M+H)+.
【０３４４】
中間体１４．［３−［（ベンジルオキシカルボニル−メチル−アミノ）−メチル］−４−（２−ブロモ−アセチル）−フェニル］−カルバミン酸 メチルエステル
【化１４８】
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中間体１４Ａ．ベンジル ５−アミノ−２−ブロモベンジル（メチル）カルバメート：ベンジル ２−ブロモ−５−ニトロベンジル（メチル）カルバメート（３．０ｇ、７．９１ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（６０ｍＬ）混合物に塩化アンモニウム（２．１１６ｇ、３９．６ｍｍｏｌ）および亜鉛（２．５９ｇ、３９．６ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。該反応混合物を室温に昇温し、アルゴン下で３時間撹拌した。固形物を濾去し、溶媒を除去し、中間体１４Ａ（２．７２ｇ、収率９８％）を薄黄褐色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 350.8 (M+H)+.
【０３４５】
中間体１４は、中間体９で記載された方法に従い、４−ヨード−３−ニトロアニリンを中間体１４Ａで置き換えることにより製造された。  MS (ESI) m/z： 449.0 (M+H)+.
【０３４６】
中間体１５．（Ｅ）−３−（３−クロロ−２，６−ジフルオロ−フェニル）−アクリル酸
【化１４９】
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中間体１５Ａ．３−クロロ−２，６−ジフルオロベンズアルデヒド：（３−クロロ−２，６−ジフルオロフェニル）メタノール（１．０７ｇ、５．９９ｍｍｏｌ）のＣＨ２Ｃｌ２（２０ｍＬ）溶液にデス・マーチンペルヨージナン（３．０５ｇ、７．１９ｍｍｏｌ）を加えた。２時間後、該反応物を濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、中間体１５Ａ（０．９４ｇ、収率８９％）を白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 177.1 (M+H)+.
【０３４７】
中間体１５Ｂ．（Ｅ）−ｔｅｒｔ−ブチル ３−（３−クロロ−２，６−ジフルオロフェニル）アクリレート：中間体１５Ａ（０．９４ｇ、５．３２ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（３０ｍＬ）溶液に ｔｅｒｔ−ブチル ２−（ジメトキシホスホリル）アセテート（１．１９４ｇ、５．３２ｍｍｏｌ）およびＫＯｔＢｕ（０．８９６ｇ、７．９９ｍｍｏｌ）を加えた。２時間後、該反応物をＥｔＯＡｃで希釈し、Ｈ２Ｏ、ブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、中間体１５Ｂ（０．８６６ｇ、収率５９．２％）を透明な油状物として得た。  MS (ESI) m/z： 219.2 (M−tBu+H)+.
【０３４８】
中間体１５．中間体１５Ｂ（０．８６６ｇ、３．１５ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（７．０ｍＬ）溶液にＴＦＡ（３．０ｍＬ、３８．９ｍｍｏｌ）を加えた。１．５時間後、該反応物を濃縮し、残渣を減圧乾燥し、中間体１５（０．６８９ｇ、収率１００％）を灰白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 219.1 (M+H)+.
【０３４９】
中間体１７．２−ブロモ−１−（２−ブロモ−４−フルオロ−フェニル）−エタノン
【化１５０】
0006294286.tif 000153
該合成は、ＰＣＴ国際出願番号第ＷＯ ２００５／０１４５６６号（０２／１７／２００５公開）の９２ページ目に、方法Ａ−１として記載される。
【０３５０】
中間体１８．（Ｅ）−３−（６−アセチル−３−クロロ−２−フルオロ−フェニル）−アクリル酸
【化１５１】
0006294286.tif 000154
中間体１８Ａ．２−ブロモ−４−クロロ−３−フルオロ安息香酸：冷却した（−７８℃）ＤＩＥＡ（４．９ｍＬ、４８ｍｍｏｌ）のＴＨＦ溶液にｎ−ＢｕＬｉ（１３２ｍＬ、２．３ｅｑ、２．５Ｍ溶液）を滴下して加えた。該混合物を−３０℃で３０分間撹拌した。該反応混合物を再度−７８℃に冷却し、４−クロロ−３−フルオロ安息香酸（２５ｇ、１４３ｍｍｏｌ）のＴＨＦ溶液を１時間かけて加えた。該反応物を−７８℃で終夜撹拌した。翌日、１，２−ジブロモ−１，１，２，２−テトラクロロエタン（８７ｇ、２６７ｍｍｏｌ）のＴＨＦ溶液を加え、該反応物を−７８℃でさらに２時間、次いで、室温で４時間撹拌した。該反応混合物を水でクエンチし、層を分離し、水層をＥｔ２Ｏで洗浄した。水層を１．５Ｎ ＨＣｌで酸性化し、次いで、ＥｔＯＡｃ（２ｘ２００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮し、中間体１８Ａ（３０ｇ、８３．３％）を得た。  MS (ESI) m/z： 252.6 (M−H)+.
【０３５１】
中間体１８Ｂ．ジエチル ２−（（２−ブロモ−４−クロロ−３−フルオロフェニル） （ヒドロキシ）メチレン）マロネート：中間体１８Ａ（１４．６ｇ、５７ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（２００ｍＬ）懸濁液に塩化チオニル（６．６ｍＬ、８８ｍｍｏｌ）を加えた。該混合物を還流状態で３時間撹拌した。溶媒を除去し、残渣を減圧乾燥し、酸塩化物を薄茶色の固形物として得た。
【０３５２】
冷却した（０℃）水素化ナトリウム（３．６６ｇ（６０％）、９１．５ｍｍｏｌ）のＴＨＦ懸濁液にジエチルマロネート（０．６１２ｇ、３．８２ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（５ｍＬ）溶液を加えた。１０分後、酸塩化物（１６．４ｇ、６０ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１６０ｍＬ）溶液をゆっくりと加えた。添加後、該反応物を室温に昇温した。３０分後、溶媒を除去し、残渣を冷却した（０℃）１．２Ｍ ＨＣｌ（１５０ｍＬ）で処理した。該混合物をＥｔＯＡｃ（３ｘ２５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮し、中間体１８Ｂ（２０ｇ、８７％）を固形物として得た。  MS (ESI) m/z：  395/397 (M+H)+.
【０３５３】
中間体１８Ｃ．１−（２−ブロモ−４−クロロ−３−フルオロフェニル）エタノン： 中間体１８Ｂ（１８．６ｇ、４７ｍｍｏｌ）の酢酸（２００ｍＬ）、Ｈ２Ｏ（１５０ｍＬ）およびＨ２ＳＯ４（２．０ｍＬ）溶液を１１０℃で４時間撹拌した。大半の溶媒を除去し、残渣をＥｔＯＡｃ（４００ｍＬ）で希釈し、水（５ｘ２０ｍＬ）、飽和ＮａＨＣＯ３、１Ｎ ＮａＯＨ、およびブラインで洗浄した。溶媒を除去し、中間体１８Ｃ（１０ｇ、８４％）を低温融解性の固形物として得た。  1H NMR (400 MHz, DMSO−d6) δ： 7.42 (q, J = 6.8, 6.4 Hz, 1 H), 7.24 (q, J = 6.4, 5.2 Hz, 1 H), 2.5 (s, 3H). 
【０３５４】
中間体１８Ｄ．（Ｅ）−ｔｅｒｔ−ブチル ３−（６−アセチル−３−クロロ−２−フルオロフェニル）アクリレート：中間体１８Ｃ（５０ｇ、１９８ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル アクリレート（５０．９ｇ、３９７ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（５５ｍＬ、３９７ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５００ｍＬ）にＰｄ（ＯＡｃ）２（８．９ｇ、３９．７ｍｍｏｌ）を加えた。得られた混合物を９０℃で終夜撹拌した。該反応物を室温に冷却し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、中間体１８Ｄ（３０ｇ、５０．８％）を薄黄色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 242.7 (M+H)+.
【０３５５】
中間体１８．中間体１８Ｄ（２５ｇ、８４ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（３３０ｍＬ）およびＴＦＡ（３３０ｍＬ）溶液を室温で撹拌した。１．５時間後、溶媒を濃縮し、中間体１８（１９．５ｇ、９７．０）を白色の固形物として得た。  1H NMR (400 MHz, DMSO−d6) δ： 12.69 (bs, 1 H), 7.80−7.76 (m, 2 H), 7.62 (d, J = 12.1 Hz, 1 H), 6.30 (dd, J =2.4, 2.0 Hz, 1 H), 2.6 (s, 3H). MS (ESI) m/z： 241 (M−H)+.
【０３５６】
中間体１９．（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−（ジフルオロメチル）フェニル）アクリル酸
【化１５２】
0006294286.tif 000155
中間体１９Ａ．２−ブロモ−４−クロロ−１−（ジフルオロメチル）ベンゼン：２−ブロモ−４−クロロベンズアルデヒド（１ｇ、４．５６ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１５ｍＬ）溶液にＤＡＳＴ（０．９０３ｍＬ、６．８３ｍｍｏｌ）を０℃で加えた。該反応物を室温に昇温し、終夜撹拌した。該反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３およびブラインで洗浄した。有機相を硫酸マグネシウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、中間体１９Ａ（０．８８ｇ、収率８０％）を透明な油状物として得た。  MS (ESI) m/z： 261.2 (M+Na)+.
【０３５７】
中間体１９Ｂ．（Ｅ）−ｔｅｒｔ−ブチル ３−（５−クロロ−２−(ジフルオロメチル）フェニル）アクリレート：中間体１９Ａ（０．８８ｇ、３．６４ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）にｔｅｒｔ−ブチル アクリレート（１．４０１ｇ、１０．９３ｍｍｏｌ）、ＴＥＡ（１．２７０ｍＬ、９．１１ｍｍｏｌ）および酢酸パラジウム（０．０８２ｇ、０．３６４ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を９０℃に昇温した。５時間後、該反応物を室温に冷却し、濾過して固形物を除去した。濾液をＥｔＯＡｃで希釈し、１Ｍ ＨＣｌ、飽和ＮａＨＣＯ３およびブラインで洗浄した。有機相を硫酸マグネシウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、中間体１９Ｂ（２３２ｍｇ、収率２２％）を黄褐色の油状物として得た。  MS (ESI) m/z： 233.1(M−tBu)+.
【０３５８】
中間体１９．中間体１９Ｂ（２３２ｍｇ、０．８０４ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（２．０ｍＬ）溶液にＴＦＡ（２．０ｍＬ、２６．０ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物をアルゴン下において室温で撹拌した。１時間後、溶媒を除去し、残渣を乾燥し、中間体１９（１９１ｍｇ、収率１００％）を黄褐色の固形物として得た。  1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ 7.99 (dt, J = 15.8, 1.5 Hz, 1H), 7.83 (s, 1H), 7.60 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 7.55 − 7.48 (m, 1H), 7.01 (t, J = 54.6 Hz, 1H), 6.51 (d, J = 15.8 Hz, 1H). 19F NMR (376 MHz, CD3OD) δ −111.67 (s, 2F). MS (ESI) m/z： 233.1(M+H)+. 
【０３５９】
中間体２０．（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−（１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）フェニル）アクリル酸
【化１５３】
0006294286.tif 000156
中間体２０Ａ．５−クロロ−２−（１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）ベンズアルデヒド：５−クロロ−２−フルオロベンズアルデヒド（０．６３４ｇ、４ｍｍｏｌ）、１Ｈ−１，２，４−トリアゾール（０．２９０ｇ、４．２０ｍｍｏｌ）、および炭酸セシウム（１．５６４ｇ、４．８０ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（６ｍＬ）混合物を５０℃で撹拌した。２０時間後、該反応物を室温に冷却し、水およびＥｔＯＡｃで分液処理し、層を分離した。有機層を水、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。残渣をＤＣＭ（５ｍＬ）に懸濁し、それを濾過した。固形物をヘキサンで洗浄し、風乾し、減圧乾燥し、０．２２ｇ（２６．５％）の中間体２０Ａを黄色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 208.1 (M+H)+.  1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ：  7.48 (d, J = 8.2 Hz, 1 H), 7.72 (dd, J = 2.2 Hz, 8.2 Hz, 1 H), 8.06 (d, J = 2.2 Hz, 1 H), 8.20 (s, 1 H), 8.48 (s, 1 H), 9.99 (s, 1 H).
【０３６０】
中間体２０Ｂ．（Ｅ）−ｔｅｒｔ−ブチル ３−（５−クロロ−２−（１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）フェニル）アクリレート：ＮａＨ（６０％、０．１００ｇ、２．４９５ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（４ｍＬ）懸濁液にｔｅｒｔ−ブチル ２−（ジメトキシホスホリル）アセテート（０．５３０ｍＬ、２．６７ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。濁った反応混合物を室温で４５分間撹拌し、次いで０℃に冷却した。次に、中間体２０Ａ（０．３７ｇ、１．７８ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１４ｍＬ）溶液を加えた。反応混合物はオレンジ色に変化した。３０分後、該反応物を飽和ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、次いで、該反応物をＥｔＯＡｃおよび水で希釈した。層を分離し、有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、0.178ｇ（２６％）の中間体２０Ｂを黄色のゴム状物質として得た。  MS (ESI) m/z： 306.3 (M+H)+.  1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 1.49 (s, 9 H), 6.38 (d, J=15.9 Hz, 1 H), 7.34 − 7.42 (m, 2 H), 7.48 (dd, J=8.3, 2.2 Hz, 1 H), 7.73 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 8.17 (s, 1 H), 8.29 (s, 1 H).
【０３６１】
中間体２０．中間体２０Ｂ（０．１７８ｇ、０．５８２ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１ｍＬ）溶液にＴＦＡ（１ｍＬ、１２．９８ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を室温で１時間撹拌し、次いで、濃縮乾燥した。ＭｅＯＨ（３ｍＬ）を加えて白色の懸濁液を得た。固形物を濾過により回収し、少量のエタノールで洗浄した。該固形物を風乾し、減圧乾燥し、０．０７６ｇ（５２％）の中間体２０を白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 250.1 (M+H)+.  1H NMR (400 MHz, DMSO−d6) δ ppm  6.65 (d, 15.9 Hz, 1 H), 7.21 (d, 15.9 Hz, 1 H), 7.60 (d, J = 8.2 Hz, 1 H), 7.68 (dd, J = 2.2 Hz, 8.2 Hz, 1 H), 8.16 (d, J = 2.2 Hz, 1 H), 8.32 (s, 1 H), 8.93 (s, 1 H), 12.64 (s, 1 H).
【０３６２】
中間体２１．（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−（４Ｈ−１，２，４−トリアゾール−４−イル）フェニル）アクリル酸
【化１５４】
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中間体２１Ａ．４−（４−クロロ−２−ヨードフェニル）−４Ｈ−１，２，４−トリアゾール：４−クロロ−２−ヨードアニリン（０．７６０ｇ、３ｍｍｏｌ）およびＮ’−ホルミルホルモヒドラジド（０．７９３ｇ、９ｍｍｏｌ）のピリジン（１２ｍＬ）懸濁液にクロロトリメチルシラン（５．７１ｍＬ、４５ｍｍｏｌ）、次いで、ＴＥＡ（２．８４ｍＬ、２０．４ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。該反応混合物を１００℃で加熱した。４時間後、該反応物を室温に冷却し、濃縮し、固形物を得た。該固形物を水に懸濁し、濾過により回収し、水で洗浄した。該固形物を風乾し、減圧乾燥し、０．８ｇを灰白色の固形物として得た。順相クロマトグラフィーで精製し、０．５９ｇ（６４％）の中間体２１Ａを白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 306.1 (M+H)+.  1H NMR (400 MHz, DMSO−d6) δ ppm 7.56 (d, J = 8.2 Hz, 1 H), 7.67 (dd, J = 2.2 Hz, 8.2 Hz, 1 H), 8.17 (d, J = 2.2 Hz, 1 H), 8.78 (s, 2 H).
【０３６３】
中間体２１Ｂ．（Ｅ）−ｔｅｒｔ−ブチル ３−（５−クロロ−２−（４Ｈ−１，２，４−トリアゾール−４−イル）フェニル）アクリレート：脱気した中間体２１Ａ（０．４８ｇ、１．５７１ｍｍｏｌ）、トリブチルアミン（０．７４９ｍＬ、３．１４ｍｍｏｌ）およびｔｅｒｔ−ブチル アクリレート（１．１５１ｍＬ、７．８６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（７．８６ｍＬ）溶液にパラジウム炭素（１０％ ｗ／ｗ、０．１６７ｇ、０．１５７ｍｍｏｌ）および酢酸パラジウム（ＩＩ）（０．０３５ｇ、０．１５７ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を１００℃で１８時間加熱した。追加的なｔｅｒｔ−ブチル アクリレート（１．１５１ｍＬ、７．８６ｍｍｏｌ）および酢酸パラジウム（ＩＩ）（０．０３５ｇ、０．１５７ｍｍｏｌ）を加え、該反応物を１００℃でさらに４８時間加熱した。該反応物を室温に冷却し、０．４５μｍのＧＭＦに通して濾過し、ＥｔＯＡｃで洗浄した。濾液をＥｔＯＡｃで希釈し、水、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィー、次いで逆相クロマトグラフィーで精製し、０．１２２ｇ（２５％）の中間体２１Ｂを白色の固形物として得た。  1H NMR (500 MHz, CD3OD) δ ppm 1.47 (s, 9 H), 6.51 (d, J=16.0 Hz, 1 H), 7.12 (d, J=15.7 Hz, 1 H), 7.52 (d, J=8.5 Hz, 1 H), 7.62 (dd, J=8.5, 2.2 Hz, 1 H), 7.97 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 8.86 (s, 2 H).
【０３６４】
中間体２１．中間体２１Ｂ（０．１２２ｇ、０．３９９ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（０．５ｍＬ）溶液にＴＦＡ（０．５ｍＬ、６．４９ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を室温で２時間撹拌し、次いで、濃縮し、０．１００ｇ（１００％）の中間体２１を白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 249.9 (M+H)+.  
【０３６５】
中間体２２．４−（Ｎ−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）カルバムイミドイル）安息香酸，２ＮａＯＨ塩
【化１５５】
0006294286.tif 000158
中間体２２Ａ．メチル ４−（Ｎ−ヒドロキシカルバムイミドイル）ベンゾエート： メチル ４−シアノベンゾエート（１．００３ｇ、６．２２ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（１５ｍＬ）溶液にヒドロキシルアミン 塩酸塩（２．１６２ｇ、３１．１ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（４．３４ｍＬ、３１．１ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を室温で２４時間撹拌し、次いで濃縮し、白色の固形物を得た。水およびＤＣＭを加えて懸濁液を得た。該懸濁液を濾過し、固形物を水で洗浄し、風乾し、１．１４ｇ（９４％）の中間体２２Ａを白色の固形物として得た。    ＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １９５．０  （Ｍ＋Ｈ）+.  1H NMR (500 MHz, CD3OD) δ ppm 3.91 (s, 3 H), 7.74 − 7.77 (m, 2 H), 8.01 − 8.04 (m, 2 H). 該物質をさらに精製することなく次工程に用いた。
【０３６６】
中間体２２Ｂ．メチル ４−カルバムイミドイルベンゾエート，１酢酸塩：中間体２２Ａ（１．１４ｇ、５．８７ｍｍｏｌ）の酢酸（５ｍＬ）溶液に無水酢酸（２ｍＬ、２１．２０ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物は白色のゲル状物質に変化した。１０分後、ＭｅＯＨ（５０ｍＬ）、次いでパラジウム炭素（１０％ ｗ／ｗ、０．６２５ｇ、０．５８７ｍｍｏｌ）を加えた。水素ガスを数分間反応混合物に通してバブルし、次いで、該反応物をＨ２バルーン下で撹拌した。２４時間後、該反応物を０．４５μｍ ＧＭＦに通して濾過し、ＭｅＯＨで洗浄した。濾液を濃縮し、１．３２ｇ（９４％）の中間体２２Ｂを白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 179.0 (M+H)+. 1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 1.90 (s, 3 H), 3.96 (s, 3 H), 7.89 (d, J=8.8 Hz, 2 H), 8.22 (d, J=8.8 Hz, 2 H).
【０３６７】
中間体２２Ｃ． メチル ４−（Ｎ−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）カルバムイミドイル）ベンゾエート：中間体２２Ｂ（１．８２ｇ、７．６４ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１０２ｍＬ）懸濁液に二炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（２．４５２ｇ、１１．２４ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（４．２７ｍＬ、３０．６ｍｍｏｌ）を加えた。該反応混合物を室温で撹拌した。長時間経過後、該反応物は透明な溶液となった。７２時間後、追加的な二炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（０．４ｅｑ、０．８７９ｇ）を加え、該反応物を室温で撹拌した。さらに２４時間後、反応物を濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、０．８４ｇ（３０％）の中間体２２Ｃを白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 277.3 (M−H)−. 1H NMR (500 MHz, CD3OD) δ ppm 1.52 (s, 9 H), 3.93 (s, 3 H), 7.86 − 7.91 (m, 2 H), 8.07 − 8.10 (m, 2 H).
【０３６８】
中間体２２．中間体２２Ｃ（０．８４ｇ、３．０２ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（１５．０９ｍＬ）溶液に１Ｎ ＮａＯＨ（６．０４ｍＬ、６．０４ｍｍｏｌ）を加え、濁った白色の混合物を得た。追加的なＭｅＯＨ（１５．０９ｍＬ）を加え、得られた透明な溶液を室温で撹拌した。２４時間後、該反応物を濃縮し、０．８９５ｇ（８６％）の中間体２２を白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 265.3 (M+H)+. 該物質をさらに精製することなく次工程に用いた。
【０３６９】
中間体２３．（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−１，２，３−トリアゾール−１−イル−フェニル）−アクリル酸
【化１５６】
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中間体２３Ａ．５−クロロ−２−１，２，３−トリアゾール−１−イル−ベンズアルデヒドおよび中間体２３Ｂ．５−クロロ−２−１，２，３−トリアゾール−２−イル−ベンズアルデヒド：５−クロロ−２−フルオロベンズアルデヒド（１ｇ、６．３１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１２．６ｍＬ）に１Ｈ−１，２，３−トリアゾール（０．３６５ｍＬ、６．３１ｍｍｏｌ）およびＣｓ２ＣＯ３（４．１１ｇ、１２．６１ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を室温で１８時間撹拌した。水を該反応物に加え、得られた懸濁液を１Ｎ ＨＣｌでｐＨ＜３に酸性化し、次いで該反応物を濾過した。濾液をＥｔＯＡｃ（３ｘ）で抽出した。有機層を合わせ、水、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。ＤＣＭ／ヘキサンでトリチュレートし、０．３５ｇの中間体２３Ａおよび中間体２３Ｂの混合物を黄色の固形物として得た。該物質をさらに精製することなく次工程に用いた。
【０３７０】
中間体２３Ｃ．（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−１，２，３−トリアゾール−１−イル−フェニル）−アクリル酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステルおよび中間体２３Ｄ．（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−１，２，３−トリアゾール−２−イル−フェニル）−アクリル酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル：表題化合物は、中間体２０Ａを中間体２３Ａおよび中間体２３Ｂの混合物で置き換えることにより、中間体２０Ｂで記載された方法に従い製造された。トリアゾール位置異性体を順相クロマトグラフィーで分離し、０．１４７ｇ（２８．５％）の中間体２３Ｃを得た。  MS (ESI) m/z： 306.1 (M+H)+.  1H NMR (500 MHz, CDCl3) δ ppm 1.48 (s, 9 H), 6.36 (d, J=16.0 Hz, 1 H), 7.21 (d, J=16.0 Hz, 1 H), 7.44 (d, J=8.5 Hz, 1 H), 7.48 − 7.52 (dd, J=8.5, 2.2 Hz, 1 H), 7.74 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.79 (d, J=1.1 Hz, 1 H), 7.89 (d, J=1.1 Hz, 1 H).
【０３７１】
中間体２３．表題化合物は、中間体２０Ｂを中間体２３Ｃで置き換えることにより、中間体２０で記載された方法に従い製造された。  MS (ESI) m/z： 250.0 (M+H)+. 1H NMR (500 MHz, CD3OD) δ ppm 6.51 (d, J=15.7 Hz, 1 H), 7.22 (d, J=16.0 Hz, 1 H), 7.53 (d, J=8.5 Hz, 1 H), 7.63 (dd, J=8.4, 2.3 Hz, 1 H), 7.96 (d, J=0.83 Hz, 1 H), 8.00 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 8.30 (d, J=0.83 Hz, 1 H).
【０３７２】
中間体２４．（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−ジフルオロメトキシ−フェニル）−アクリル酸
【化１５７】
0006294286.tif 000160
中間体２４Ａ．（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−ジフルオロメトキシ−フェニル）−アクリル酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル：冷却した（０℃）カリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（０．４０７ｇ、３．６３ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）溶液にｔｅｒｔ−ブチル ２−（ジメトキシホスホリル）アセテート（０．５２８ｍＬ、２．６６ｍｍｏｌ）および５−クロロ−２−（ジフルオロメトキシ）ベンズアルデヒド（０．５０ｇ、２．４２０ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を室温に昇温した。４時間後、該反応物に飽和塩化アンモニウムを加えてクエンチした。該反応物をＥｔＯＡｃで希釈し、飽和塩化アンモニウム、飽和ＮａＨＣＯ３およびブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、550ｍｇ（７４％）の中間体２４Ａを白色の固形物として得た。  1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 7.77 (1H, d, J=16.31 Hz), 7.58 (1H, d, J=2.51 Hz), 7.31 (1H, dd, J=8.66, 2.64 Hz), 7.12 (1H, d, J=8.78 Hz), 6.52 (1H, t, J=72.78 Hz) 6.40 (1H, d, J=16.31 Hz), 1.53 (9H, s). 19F NMR (376 MHz, CDCl3) δ ppm −81.11.  MS (ESI) m/z： 327.0 (M+Na)+. 
【０３７３】
中間体２４．中間体２４Ａ（４５８ｍｇ、１．５０３ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（４．０ｍＬ）溶液にＴＦＡ（２．０ｍＬ、２６．０ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物をアルゴン下において室温で１時間撹拌した。溶媒を除去し、中間体２４を白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 249.0 (M+H)+.
【０３７４】
中間体２５．３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−プロピオン酸
【化１５８】
0006294286.tif 000161
該合成は、ＰＣＴ国際出願番号第ＷＯ ２００７／０７０８２６号（０６／２１／２００７公開）に実施例６３Ａとして記載される。
【０３７５】
中間体２６：３−（３−クロロフェニル）−４，５−ジヒドロイソオキサゾール−５−カルボン酸
【化１５９】
0006294286.tif 000162
中間体２６は、米国特許番号第４，８８９，５５１ Ａ１号（１９８９）に記載される方法により製造された。
【０３７６】
中間体２７：３−（３−クロロフェニル）イソオキサゾール−５−カルボン酸
【化１６０】
0006294286.tif 000163
中間体２７は、Gruenanger, F., Gazz. Chim. Ital., 89：598−609 (1959) に記載される方法により製造された。
【０３７７】
中間体２８： １−（３−クロロフェニル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸
【化１６１】
0006294286.tif 000164
中間体２８は、Sader Al, B.H. et al., Tetrahedron Letters, 4661−4664 (1985) に記載される方法により製造された。
【０３７８】
中間体２９．４−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−メチル）−２，６−ジフルオロ−安息香酸
【化１６２】
0006294286.tif 000165
中間体２９Ａ．４−シアノ−２，６−ジフルオロ−安息香酸：冷却した（−７８℃）無色透明な３，５−ジフルオロベンゾニトリル（１ｇ、７．１９ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（２８．８ｍＬ）溶液に１．６Ｍ ｎ−ブチルリチウム／ヘキサン（４．４９ｍＬ、７．１９ｍｍｏｌ）を滴下して加え、赤−オレンジ色の溶液を得た。４５分後、二酸化炭素（ドライアイスをDRIERITEタワーに通して昇華させた）を反応物に通してバブルし、最終的に濃厚な灰白色の懸濁液を得た。２５分後、該反応物を１Ｍ  ＨＣｌ水溶液でクエンチし、室温に昇温した。該反応物をＥｔＯＡｃ（２ｘ）で抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮し、白色の残渣を得た。粗残渣をＥｔＯＡｃおよび１Ｍ ＮａＯＨ水溶液で分液処理し、層を分離した。有機層を１Ｎ ＮａＯＨ水溶液（２ｘ）で抽出した。水層を合わせ、ＥｔＯＡｃ（２ｘ）で洗浄した。次いで、水層をｐＨ〜２に酸性化し、白色の濁った懸濁液を得た。次いで、水層をＥｔＯＡｃ（２ｘ）で抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮し、９２２．５ｍｇ（６５．３％）の中間体２９Ａを白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 184.0 (M+H)+.
【０３７９】
中間体２９Ｂ．４−アミノメチル−２，６−ジフルオロ−安息香酸：黒色の中間体２９Ａ（９２２．５ｍｇ、５．０４ｍｍｏｌ）およびＰｄ／Ｃ（２６８ｍｇ、０．１２６ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（５０．４ｍＬ）溶液を水素（バルーン）で数分間脱気した。該反応物を水素雰囲気下で２４時間撹拌した。該反応物をＣＥＬＩＴＥ（登録商標）に通して濾過した（１Ｍ  ＨＣｌ（水溶液）およびＭｅＯＨで溶出）。濾液を淡黄色の固形物に濃縮した。該固形物を１Ｎ ＨＣｌおよびＥｔＯＡｃ（１：１）に溶解し、層を分離した。水層をｐＨ７に中性化し、１５％ イソプロパノール／クロロホルムで抽出した。水層に未だいくらかの生成物が含まれていたため、有機層および水層を濃縮し、合わせて中間体２９Ｂを灰白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 188.0 (M+H)+. 生成物をさらに精製することなく用いた。
【０３８０】
中間体２９．中間体２９Ｂ（９４３ｍｇ、４．２２ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１４．１ｍＬ）懸濁液にトリエチルアミン（２．３５１ｍＬ、１６．８７ｍｍｏｌ）、次いでＢＯＣ２Ｏ（１．０７７ｍＬ、４．６４ｍｍｏｌ）を加えた。ＤＭＦ（５ｍＬ）を加えて混合を促進した。１．５時間撹拌後、かすかに紫がかった懸濁液を水およびＤＣＭで希釈し、層を分離した。１Ｎ ＨＣｌ水溶液を用いて水層をｐＨ〜７に中和し、ＥｔＯＡｃ（２ｘ）で抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮し、粘稠性のピンク色の油状物を得た。順相クロマトグラフィー（０−１０％ ＤＣＭ：ＭｅＯＨ）で精製し、８０３．２ｍｇ（５５．０％）の中間体２９を透明な油状物として得た。  MS (ESI) m/z： 232.2 (M − C4H8 + H)+.  1H NMR (500 MHz, CD3OD) δ： 1.46 (s, 9 H), 4.24 (s, 2 H), 6.95 (d, J=9.3 Hz, 2 H).
【０３８１】
中間体３０．４，６−ジフルオロ−１−メチル−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール−５−カルボン酸
【化１６３】
0006294286.tif 000166
中間体３０Ａ．３，５−ジフルオロ−Ｎ−メチル−２−ニトロアニリン：１，３，５−トリフルオロ−２−ニトロベンゼン（１．０ｇ、５．６５ｍｍｏｌ）およびメタンアミン（８．４７ｍＬ、１６．９４ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（１０ｍＬ）溶液を８０℃で４時間撹拌した。反応混合物を減圧濃縮し、油状物を得、さらに精製することなく次工程に用いたに。  MS (ESI) m/z：  189.2 (M+H)+.  
【０３８２】
中間体３０Ｂ．４，６−ジフルオロ−１−メチル−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール：中間体３０Ａ（１．０６３ｇ、５．６５ｍｍｏｌ）のギ酸（５ｍＬ）溶液を８０℃で１２時間加熱した。濃縮後、反応混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）で希釈し、１Ｎ ＮａＯＨ水溶液で洗浄した。有機溶液をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、減圧濃縮し、油性の混合物を得た。それを順相カラムクロマトグラフィーで精製し、中間体３０Ｂ（０．３９ｇ、４１．１％）を得た。
【０３８３】
中間体３０．（引用文献：ＷＯ ２００９／０８３５２６）  中間体３０Ｂ（２２７ｍｇ、１．３５ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）溶液にＢｕＬｉ（０．７４ｍＬ、１．４８５ｍｍｏｌ）を滴下して加え、得られた溶液を−７８℃で０．５時間撹拌した。該溶液にブロモトリメチルシラン（０．１７５ｍＬ、１．３５０ｍｍｏｌ）を滴下して加え、１５分間撹拌した.該溶液にｓｅｃ−ブチルリチウム（１．２９８ｍＬ、１．６８８ｍｍｏｌ）を滴下して加え、０．５時間撹拌した。次いで、該溶液をドライアイス（２片）のＴＨＦ溶液に注いだ。該溶液を−７８℃で１時間撹拌した。次いで、１Ｎ ＨＣｌを加えて反応物をクエンチし、室温に昇温した。該反応物を濃縮し、逆相クロマトグラフィーで精製し、中間体３０（１２１ｍｇ、４１．０％）を得た。  1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 8.80 (s, 1 H), 7.51 (d, J=9.0 Hz, 1 H), 3.99 (s, 3 H).  MS(ESI) m/z：  213.0 (M+H)+.
【０３８４】
中間体３１．４，６−ジフルオロ−１−メチル−１Ｈ−インダゾール−５−カルボン酸
【化１６４】
0006294286.tif 000167
中間体３１Ａ．（Ｅ）−１−メチル−２−（２，４，６−トリフルオロベンジリデン)ヒドラジン：モノメチルヒドラジン（２．１５８ｇ、４６．８ｍｍｏｌ）および２，４，６−トリフルオロベンズアルデヒド（２．５ｇ、１５．６ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（２０ｍＬ）溶液を室温で５時間撹拌した。該反応混合物を減圧濃縮し、油性の残渣を得、それをさらに精製することなく次反応に用いた。  MS (ESI) m/z：  189.4 (M+H)+.  
【０３８５】
中間体３１Ｂ．４，６−ジフルオロ−１−メチル−１Ｈ−インダゾール：中間体３１Ａ（８．８４ｇ、４７ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）およびピリジン（５．００ｍＬ）溶液を９０℃で１２時間撹拌した。該反応混合物を減圧濃縮し、 油性の混合物を得、それを順相クロマトグラフィーで精製し、中間体３１Ｂ（２．３ｇ、２９．１％）を得た。  1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 7.94 (s, 1 H), 6.78 (d, J=8.5 Hz, 1 H), 6.55 (td, J=9.7, 1.8 Hz, 1 H), 3.95 (s, 3 H).  MS (ESI) m/z：  169.0 (M+H)+.
【０３８６】
中間体３１．中間体３１Ｂ（２５０ｍｇ、１．４８ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１５ｍＬ）溶液にＬＤＡ（０．８９μＬ、１．７８ｍｍｏｌ）を数回に分けて加え、得られた暗色の溶液を−７８℃で０．５時間撹拌した。該溶液に数片のドライアイスを加えた。得られた溶液を−７８℃で０．５時間、および２５℃で０．５時間撹拌した。それをＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）で希釈し、１Ｎ ＨＣｌで洗浄した。有機溶液をＭｇＳＯ４で乾燥し、減圧濃縮し、油状物を得、それを逆相クロマトグラフィーで精製し、中間体３１（０．２６ｇ、８２％）を得た。  1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 8.15 (s, 1 H), 7.27 (d, J=10.0 Hz, 1 H), 4.04 (s, 3 H).  MS (ESI) m/z：  212.9 (M+H)+.
【０３８７】
中間体３２：４，６−ジフルオロ−１−メチル−１Ｈ−インドール−５−カルボン酸
【化１６５】
0006294286.tif 000168
中間体３２Ａ． ４，６−ジフルオロ−１−メチル−１Ｈ−インドール：該合成はＷＯ ２００９／０５０２３５に記載される。
【０３８８】
中間体３２．火炎乾燥した２５ｍｌの丸底フラスコ内で、ジイソプロピルアミン（０．３５２ｍＬ、２．５１ｍｍｏｌ）／１０ｍｌ乾燥ＴＨＦをアルゴン下で０℃に冷却し、ブチルリチウム（１．６Ｍ／ヘキサン）（１．５７１ｍＬ、２．５１ｍｍｏｌ）を加え、０℃で３０分間撹拌し、−７８℃に冷却した。中間体３２Ａ（３８２ｍｇ、２．２８５ｍｍｏｌ）／２ｍｌ乾燥ＴＨＦを滴下して加え、−７８℃で１時間撹拌し、ドライアイスを該反応物に加えた。該反応物を−７８℃で３０分間撹拌し、次いで室温に昇温し、室温で終夜撹拌した。該反応物を濃縮し、ＥｔＯＡｃで希釈し、Ｈ２Ｏで洗浄し、再度ＥｔＯＡｃで洗浄した。水層を１Ｎ ＨＣｌで酸性化すると、直ちに白色の沈殿物が生じた。ＥｔＯＡｃで２回抽出した。ＥｔＯＡｃ層をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、固形物を濾去し、濃縮し、中間体３２を淡黄色の固形物（１７７ｍｇ、３８％）として得た。  MS (ESI) m/z： 212.1 (M+H)+.
【０３８９】
中間体３３：４−アミノ−２，６−ジフルオロ−安息香酸
【化１６６】
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中間体３３Ａ．４−ブロモ−２，６−ジフルオロ安息香酸 メチルエステル： ４−ブロモ−２，６−ジフルオロ安息香酸（１．００ｇ、４．２２ｍｍｏｌ）の３０ｍＬメタノール溶液にＴＭＳ−Ｃｌ（１．１ｍＬ、８．６１ｍｍｏｌ）を加え、該混合物をＮ２下において６０℃で終夜加熱した。さらなる１ｍＬ ＴＭＳ−Ｃｌを加え、加熱を６０℃でさらに４時間続けた。反応混合物を室温に冷却し、ＮａＯＨ水溶液で希釈し、次いでＥｔＯＡｃで抽出した。合わせた有機抽出物を希ＮａＯＨ水溶液で洗浄して未反応の出発物質を除去し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、エバポレートし、中間体３３Ａを淡ピンク色の固形物（０．８６ｇ、８１％）として得た。  MS (ESI) m/z： 251.05 (M+H)+.
【０３９０】
中間体３３Ｂ．４−（ベンズヒドリデン−アミノ）−２，６−ジフルオロ−安息香酸 メチルエステル：中間体３３Ａ（０．６００ｇ、２．３９０ｍｍｏｌ）および炭酸セシウム（１．３２４ｇ、４．０６ｍｍｏｌ）を５０ｍＬの３つ口丸底フラスコに量り、Ｎ２をフラッシュした。酢酸パラジウム（ＩＩ）（１０．７３ｍｇ、０．０４８ｍｍｏｌ）およびｒａｃ−２，２’−ビス（ジフェニルホスフィノ）−１，１’−ビナフチル（０．０４５ｇ、０．０７２ｍｍｏｌ）、次いで７．５ ｍＬのトルエンを加えた。ベンゾフェノンイミン（０．５２１ｍＬ、３．１１ｍｍｏｌ）を上記の混合物に加え、該反応物を１００℃で終夜撹拌した。該反応混合物を〜５０ｍＬのＥｔ２Ｏで希釈し、濾過した。濾液をエバポレートし、残渣をフラッシュクロマトグラフィーで精製し、中間体３３Ｂを黄色の油状物として得、さらに精製することなく次工程に用いた。  MS (ESI) m/z： 352.2 (M+H)+.
【０３９１】
中間体３３．中間体３３Ｂ（０．８４０ｇ、２．３９ｍｍｏｌ）をＭｅＯＨ（１６ｍＬ）に溶解し、ヒドロキシルアミン 塩酸塩（０．３３２ｇ、４．７８ｍｍｏｌ）および酢酸ナトリウム（０．４９０ｇ、５．９８ｍｍｏｌ）を加えた。該混合物を〜１時間撹拌し、水で希釈し、ＥｔＯＡｃで抽出した。合わせた有機層を水およびブラインで洗浄し、次いでＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、エバポレートした。粗生成物をＥｔＯＨ（〜１２ｍＬ）に溶解し、１Ｍ ＮａＯＨ（６ｍＬ、６．０ｍｍｏｌ）を加えた。該混合物を室温で３日間撹拌した。反応混合物を１Ｍ  ＨＣｌで中性化し、エバポレートしてエタノールを除去した。残渣をＭｅＯＨに再溶解し、濾過し、エバポレートし（２ｘ）、無機塩の大半を除去した。濾液をエバポレートし、残渣を逆相ＨＰＬＣで精製し、中間体３３（０．３６ｇ、８８％）を白色の固形物の固形物として得た。  1H NMR (400 MHz, DMSO−d6) δ ppm 5.99 (s, 2 H) 6.10 (d, J=10.99 Hz, 2 H).  19F NMR (376 MHz, DMSO−d6) δ ppm −111.82 (s, 2 F).
【０３９２】
中間体３４．４，６−ジフルオロ−１−（２−フルオロ−エチル）−１Ｈ−ベンゾイミダゾール−５−カルボン酸
【化１６７】
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中間体３４は、メチルアミンを２−フルオロエタンアミン，ＨＣｌで置き換えることにより、中間体３０で記載された方法に従い製造された。  MS (ESI) m/z：  245.1 (M+H)+.  
【０３９３】
中間体３５．７−クロロ−４，６−ジフルオロ−１−メチル−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール−５−カルボン酸
【化１６８】
0006294286.tif 000171
中間体３５Ａ．２−クロロ−３，５−ジフルオロ−Ｎ−メチル−６−ニトロアニリン：中間体３０Ａ（１．１ｇ、５．８５ｍｍｏｌ）およびＮＣＳ（０．７８１ｇ、５．８５ｍｍｏｌ）のアセトニトリル（２５ｍＬ）溶液を７０℃で１２時間撹拌した。該反応混合物を減圧濃縮し、黄色の固形物を得、それをＥｔＯＡｃに再溶解し、ＮａＨＣＯ３水溶液およびブラインで洗浄した。有機溶液を濃縮し、油性の残渣を得、それを順相クロマトグラフィーで精製し、中間体３５Ａ（０．７８ｇ、６０％）を得た。  MS (ESI) m/z：  222.9/224.8 (M+H)+.   
【０３９４】
中間体３５．中間体３５は、中間体３０Ａを中間体３５Ａで置き換えることにより、中間体３０で記載された方法に従い製造された。  1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 8.18 (s, 1 H), 4.16 (s, 3 H).  MS (ESI) m/z：  246.9/248.8 (M+H)+.  
【０３９５】
中間体３６．４，６−ジフルオロ−１−フルオロメチル−１Ｈ−ベンゾイミダゾール−５−カルボン酸
【化１６９】
0006294286.tif 000172
中間体３６Ａ．４，６−ジフルオロ−１−(フルオロメチル）−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール：（引用文献：  Tetrahedron, 63：10569−10575 (2007).）  ４，６−ジフルオロ−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール（１００ｍｇ、０．６４９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）溶液にＮａＨ（５７．１ｍｇ、１．４３ｍｍｏｌ）を加え、得られた溶液を室温で０．５時間撹拌した。該溶液を−７８℃に冷却し、ＦＣＨ２Ｃｌを１０分間バブルした。次いで、該反応混合物をマイクロ波バイアルに密閉し、８０℃で２時間加熱した。該反応混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）で希釈し、１Ｎ ＨＣｌ（２０ｍＬ）、次いでＮＨ４Ｃｌ水溶液で洗浄した。有機溶液を濃縮し、逆相クロマトグラフィーで精製し、中間体３６Ａ（５２ｍｇ、４３％）を得た。  1H NMR (500 MHz, CDCl3) δ ppm 8.02 (d, 2 H), 7.29 − 7.40 (m, 1 H), 7.00 − 7.13 (m, 1 H), 6.82 − 6.98 (m, 2 H), 6.29 (s, 1 H), 6.18 (d, J=5.5 Hz, 2 H), 6.07 (s, 1 H), 1.59 (s, 2 H).  MS (ESI) m/z：  187.0 (M+H)+.  
【０３９６】
中間体３６．中間体３６は、中間体３０Ｂを中間体３６Ａで置き換えることにより、中間体３０で記載された方法に従い製造された。  MS (ESI) m/z：  231.1 (M+H)+.  
【０３９７】
中間体３７．２−メチル−プロパン−２−スルフィン酸 ｛（Ｓ）−１−[４−ブロモ−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル］−ブト−３−エニル｝−アミド
【化１７０】
0006294286.tif 000173
中間体３７Ａ．２，４，５−トリブロモ−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール：冷却した（０℃）水素化ナトリウム（０．９ｇ、０．０３ｍｏｌｅ）のＴＨＦ（５０ｍＬ）懸濁液に２，４，５−トリブロモイミダゾール（５ｇ、０．０１６ｍｏｌ）のＴＨＦ（５０ｍＬ）溶液を滴下して加えた。１時間後、トリメチルシリルエトキシメチルクロリド（ＳＥＭＣｌ）（３ｍＬ、０．０１７ｍｏｌ）のＴＨＦ（３０ｍＬ）溶液を滴下して加えた。反応混合物を飽和塩化アンモニウム溶液でクエンチし、次いで、該反応物を酢酸エチル［３ｘ１００ｍＬ］で抽出した。有機層を合わせ、１０％炭酸水素ナトリウム水溶液、水、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、７．２ｇの中間体３７Ａを淡黄色の油状物として得、静置して固化させた。該物質をさらに精製することなく次工程に用いた。  MS (ESI) m/z： 435 (M+2+H)+.  
【０３９８】
中間体３７Ｂ．４，５−ジブロモ−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−カルバルデヒド：冷却した（−７８℃）中間体３７Ａ（１６ｇ、０．０３ｍｏｌ）のＴＨＦ（１６０ｍＬ）溶液にｎ−ＢｕＬｉ（１３．５ｍＬ、３Ｍ／ヘキサン；０．０４ｍｏｌ）を滴下して加えた。１時間後、ＤＭＦ（１４ｍＬ、０．２ｍｏｌ）を滴下して加えた。１時間後、該反応物を飽和塩化アンモニウム溶液でクエンチし、次いで、該反応物を室温に昇温した。該反応物を酢酸エチル［２ｘ１００ｍＬ］で抽出した。有機層を合わせ、１０％炭酸水素ナトリウム溶液、水、ブラインで洗浄し、次いで濃縮した。順相クロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチルのグラジエント溶出）で精製し、１１．５ｇ（４０％）の中間体３７Ｂを得た。  MS (ESI) m/z： 384.1 (M)+.
【０３９９】
中間体３７Ｃ．（Ｓ，Ｅ）−Ｎ−（（４，５−ジブロモ−１−（（２−(トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル）メチレン)−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミド：中間体３７Ｂ（３５ｇ、０．０９ｍｏｌ）の塩化メチレン（３５０ｍＬ）溶液に（Ｓ）−（−)−２−メチル−２−プロパンスルフィンアミド（２２ｇ、０．１８ｍｏｌｅ）および無水硫酸銅（７２ｇｃ、０．４５ｍｏｌ）を加えた。得られた懸濁液を室温で撹拌した。２０時間後、該反応物をＣＥＬＩＴＥ（登録商標）に通して濾過した。濾液を濃縮し、順相クロマトグラフィー（石油エーテル：酢酸エチルのグラジエント溶出）で精製し、４２ｇ（９４％）の中間体３７Ｃを淡黄色の油状物として得、静置して固化させた。  MS (ESI) m/z： 487.3 (M+H)+.
【０４００】
中間体３７Ｄ．２−メチル−プロパン−２−スルフィン酸 ｛（Ｓ）−１−［４，５−ジブロモ−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル］−ブト−３−エニル｝−アミド：冷却した（−７８℃）中間体３７Ｃ（１７ｇ、０．０３ｍｏｌｅ）のＴＨＦ（１７０ｍＬ）溶液にアリルマグネシウムブロミド（１Ｍ／ジエチルエーテル、５２．３ｍＬ、０．０５ｍｏｌ）を滴下して加えた。１時間後、飽和塩化アンモニウム溶液で該反応物をクエンチし、室温に昇温した。該反応混合物を酢酸エチル（２ｘ２５０ｍＬ）で抽出した。有機層を合わせ、炭酸水素ナトリウム溶液、ブライン、水で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィー（ヘキサン：酢酸エチルのグラジエント溶出）で精製し、２５ｇ（６７％）の中間体３７Ｄを淡黄色の油状物として得た。  1H NMR (400 MHz, CDCI3) δ： 5.71 (m, 1H), 5.60 (d, 1H, J = 11.6 Hz), 5.28 (m, 1H), 5.06 (m, 2H), 4.57 (q, 1H, J = 7.2 Hz), 3.98 (d, 1H, J = 8.4Hz), 3.55 (m, 2H), 2.70 (t, 2H, 7.2 Hz), 1.2 (s, 9H), 0.92 (m, 2H), −0.01 (s, 9H).  MS (ESI) m/z： 529.4 (M+H)+.
【０４０１】
中間体３７．中間体３７Ｄ（５．２５ｇ、９．９２ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（３３．１ｍＬ）溶液をアルゴンで１５分間脱気した。該溶液を−３℃（氷／ブライン）に冷却し、イソプロピルマグネシウムクロリド、塩化リチウム複合体／ＴＨＦ（８．００ｍＬ、１０．４ｍｍｏｌ）を２０分間かけて滴下して加え、添加中、温度を０℃未満に維持した。３０分後、第２の当量のイソプロピルマグネシウムクロリド、塩化リチウム複合体ＴＨＦ（８．００ｍＬ、１０．４ｍｍｏｌ）を２０分間かけて滴下して加え、添加中、温度を０℃未満に維持した。３０分後、該反応物を飽和塩化アンモニウム（３０ｍＬ）でクエンチし、室温に昇温した。該反応物をＥｔＯＡｃおよび飽和塩化アンモニウムで分液処理し、層を分離した。水層をＥｔＯＡｃ（１ｘ）で抽出した。有機層を合わせて飽和ＮａＨＣＯ３、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、透明な黄色の粘稠性の油状物（４．６７ｇ）を得、順相クロマトグラフィーで精製し、３．９８ｇ（８９％）の中間体３７を白色の固形物として得た。  1H NMR (500 MHz, CD3OD) δ ppm 7.20 (s, 1 H), 5.69 − 5.82 (m, 1 H), 5.49 (d, J=11.3 Hz, 1 H), 5.30 (d, J=11.3 Hz, 1 H), 5.09 (dd, J=17.1, 1.7 Hz, 1 H), 5.04 (d, J=10.5 Hz, 1 H), 4.62 (t, J=7.3 Hz, 1 H), 3.51 − 3.67 (m, 2 H), 2.69 (t, J=7.3 Hz, 2 H), 1.20 (s, 9 H), 0.85 − 1.04 (m, 2 H), 0.00 (s, 9 H).  MS (ESI) m/z： 450.1 (M+H)+.  [α］D23.6 = + 70.13 (c = 1.70； クロロホルム). 
【０４０２】
あるいは、中間体３７は以下の反応順序により製造することができる：
中間体３７Ｅ．２，４−ジブロモ−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール：冷却した（０℃）ＮａＨ（１．０６２ｇ、２６．６ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（４４．３ｍＬ）懸濁液に、透明な淡黄色の２，４−ジブロモ−１Ｈ−イミダゾール（５．００ｇ、２２．１４ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（２０ｍＬ）溶液を２０分間かけて滴下して加えた。得られた紫−灰色の懸濁液を０℃で１時間撹拌した。次に、ＳＥＭＣｌ（４．７１ｍＬ、２６．６ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。該反応物を０℃で１時間維持し、次いで、飽和塩化アンモニウムをゆっくりと加えてクエンチした。該反応物をＥｔＯＡｃで希釈し、層を分離した。水層をＥｔＯＡｃ（２ｘ）で抽出した。合わせた有機層を飽和ＮａＨＣＯ３、ブラインで洗浄し、硫酸塩で乾燥し、濾過し、濃縮し、透明な液体（９．０６ｇ）を得た。それを順相クロマトグラフィーで精製し、５．９７ｇ（７６％）の中間体３７Ｅを無色透明な液体として得た。ＨＰＬＣによる位置異性体の比は１４．７：１であった。  MS (ESI) m/z： 357.0 (M+2+H)+.  
【０４０３】
中間体３７Ｆ．４−ブロモ−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−カルバルデヒド：冷却した（−７８℃）無色透明な中間体３７Ｅ（１．０ｇ、２．８１ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（９．３６ｍＬ）溶液にｎ−ＢｕＬｉ（１．９３０ｍＬ、３．０９ｍｍｏｌ）を１０分間かけて滴下して加えた。得られた透明な黄金色の溶液を−７８℃で１時間撹拌し、次いで、ＤＭＦ（１．０８７ｍＬ、１４．０４ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を−７８℃で１時間撹拌し、該反応物を飽和塩化アンモニウムでクエンチし、室温に昇温した。該反応物をＥｔＯＡｃおよび水で分液処理し、層を分離した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、０．１３０ｇ（１６％）の中間体３７Ｆを白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 339.1 (M+CH4O+2+H)+，アルデヒドへのメタノール付加によるヘミアセタールと一致していた。
【０４０４】
中間体３７．中間体３７は、中間体３７Ｃで記載された方法に従い、中間体３７Ｂを中間体３７Ｆで置き換え；次いで、中間体３７Ｄで記載された方法に従い製造され、９：１のジアステレオマーの混合物が得られた。
【０４０５】
中間体３８．４，６−ジフルオロ−１，３−ジメチル−１Ｈ−インダゾール−５−カルボン酸
【化１７１】
0006294286.tif 000174
中間体３８Ａ．４，６−ジフルオロ−１，３−ジメチル−１Ｈ−インダゾール：Ｋ２ＣＯ３（１．１９１ｇ、８．６１ｍｍｏｌ）および酸化銅（ＩＩ）（０．０２３ｇ、０．２８７ｍｍｏｌ）をマイクロ波チューブに量り取った。脱気およびＡｒ充填を数回繰り返した。メチルヒドラジン（０．３６３ｍＬ、６．８９ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を０℃に冷却した。１−（２，４，６−トリフルオロフェニル）エタノン（０．７６７ｍＬ、５．７４ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。該チューブを油浴内に置き、１００℃で４時間加熱し、次いで、室温で終夜冷却した。該反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、Ｈ２Ｏ、ブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥した。順相クロマトグラフィーで精製し、８７７ｍｇ（８４％）の中間体３８Ａを白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 183.0 (M+H)+.
【０４０６】
中間体３８．火炎乾燥した２５ｍｌの丸底フラスコ内で、ジイソプロピルアミン（０．４９４ｍＬ、３．５２ｍｍｏｌ）／ＴＨＦ（１４．６８ｍＬ）をＡｒ下で０℃に冷却した。ブチルリチウム（１．６Ｍ／ヘキサン）（１．５７１ｍＬ、２．５1ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を０℃で１時間撹拌し、−７８℃に冷却した。４，６−ジフルオロ−１，３−ジメチル−１Ｈ−インダゾール（５３５ｍｇ、２．９４ｍｍｏｌ）／乾燥ＴＨＦ（４ｍｌ）を滴下して加えた。該反応物を−７８℃で１時間撹拌し、ドライアイスを該反応物に加えた。該反応物を−７８℃で３０分間撹拌し、室温に昇温し、室温で終夜撹拌した。該反応物を濃縮し、ＥｔＯＡｃで希釈し、Ｈ２Ｏで洗浄した。水層を１Ｎ ＨＣｌで酸性化した。それを濾過し、白色の固形物を真空乾燥機で乾燥し、１６０ｍｇ（２４％）の中間体３８を白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 227.0 (M+H)+.
【０４０７】
中間体３９．４−アミノ−３−（５，５−ジメチル−１，３，２−ジオキサボリナン−２−イル）−安息香酸 メチルエステル
【化１７２】
0006294286.tif 000175
メチル ４−アミノ−３−ブロモベンゾエート（２．５ｇ、１０．８７ｍｍｏｌ）、ビス（ネオペンチルグリコラト）ジボロン（３．０７ｇ、１３．５８ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（３．２０ｇ、３２．６ｍｍｏｌ）、およびＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２付加物（０．２２２ｇ、０．２７２ｍｍｏｌ）を含み、還流冷却器を装着した火炎乾燥したフラスコに脱気したＤＭＳＯ（３１．０ｍＬ）を加えた。得られた暗赤−茶色の懸濁液を８５℃に昇温した。２．５時間後、得られた暗黒色の反応物を室温に冷却し、冷水（１００ｍＬ）に注ぎ、懸濁液を得た。該懸濁液をＥｔＯＡｃ（３ｘ）で抽出した。合わせた有機層を飽和ＮａＨＣＯ３、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、茶色の固形物（３．１ｇ）を得た。順相クロマトグラフィーで精製し、１．６４ｇ（５５％）の中間体３９を淡黄色の固形物として得た。  1H NMR (500 MHz, CDCl3) δ ppm 8.35 (d, J=2.20 Hz, 1 H), 7.84 (dd, J=8.53, 2.20 Hz, 1 H), 6.52 (d, J=8.53 Hz, 1 H), 5.25 (br. s., 2 H), 3.84 (s, 3 H), 3.79 (s, 4 H), 1.03 (s, 6 H).  MS (ESI) m/z： 196.0 (M−C5H8+H)+.
【０４０８】
中間体４０．（Ｅ）−３−（３−クロロ−２−フルオロ−６−(トリフルオロメチル）フェニル）アクリル酸
【化１７３】
0006294286.tif 000176
中間体４０は、５−クロロ−２−（ジフルオロメトキシ）ベンズアルデヒドを３−クロロ−２−フルオロ−６−(トリフルオロメチル）ベンズアルデヒドで置き換えることにより、中間体２４で記載された方法に従い製造された。   MS (ESI) m/z： 292 (M+Na)+. 1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ ppm 7.87 (1H, dd, J=16.17, 2.02 Hz), 7.49 − 7.62 (2H, m), 6.67 (1H, dd, J=16.30, 1.39 Hz).
【０４０９】
実施例１．
（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−Ｎ−（Ｅ）−（Ｓ）−８−オキサ−１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１１，１５（１８）−ヘキサエン−１４−イル−アクリルアミド，１ＴＦＡ塩
【化１７４】
0006294286.tif 000177
１Ａ．（Ｓ）−２−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−ペント−４−エン酸 ２−（２−ブト−３−エニルオキシ−フェニル）−２−オキソ−エチルエステル：（Ｓ）−２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）ペント−４−エン酸（５１５ｍｇ、２．３９４ｍｍｏｌ）および炭酸水素カリウム（０．２８８ｇ、２．８７ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１２．００ｍＬ）懸濁液を室温で２０分間撹拌した。該反応物を０℃に冷却し、中間体６（０．７７３ｇ、２．８７ｍｍｏｌ）を加えた。得られた黄色の溶液を室温に昇温した。終夜撹拌後、該反応物を０℃に冷却し、冷水に注ぎ、白色の懸濁液を得た。この白色の懸濁液をＥｔＯＡｃ（３ｘ７５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮し、１．０７２ｇの１Ａを黄色の油状物として得た。これをさらに精製することなく用いた。MS (ESI) m/z： 304.3 (M−C5H8O2+H)+.  
【０４１０】
１Ｂ．｛（Ｓ）−１−［４−（２−ブト−３−エニルオキシ−フェニル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル］−ブト−３−エニル｝−カルバミン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル：化合物１Ａ（１．０７ｇ、２．６６ｍｍｏｌ）をキシレン（２６．６ｍＬ）に溶解し、２本の２０−ｍＬ マイクロ波バイアルに均等に分注した。次に、酢酸アンモニウム（２．０４７ｇ、２６．６ｍｍｏｌ）を各バイアルに加えた。該バイアルに１４０℃で３０分間マイクロ波を照射した。得られた薄オレンジ色の溶液を合わせ、ＥｔＯＡｃおよび飽和ＮａＨＣＯ３で分液処理し、層を分離した。水層をＥｔＯＡｃ（２ｘ１００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮し、桃色の残渣を得た。順相クロマトグラフィーで精製し、０．６２６ｇ（６２％）の１Ｂを棒状の黄色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 384.4(M+H)+. 
【０４１１】
１Ｃ．｛（Ｓ）−１−［４−（２−ブト−３−エニルオキシ−フェニル）−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル］−ブト−３−エニル｝−カルバミン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル：冷却した（０℃）ＮａＨ（５８．７ｍｇ、１．４６８ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（２．０６ｍＬ）懸濁液に１Ｂ（５３６．２ｍｇ、１．４０ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１．３ｍＬ）溶液を滴下して加えた。得られたオレンジ色の溶液を室温に昇温した。１時間後、該反応物を０℃に冷却し、ＳＥＭＣｌ（０．２７ｍＬ、１．５２ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。得られた桃色の溶液を室温に昇温した。１時間４５分後、濁った黄色の混合物を０℃に冷却し、水（２０ｍＬ）でクエンチした。該反応物をＥｔＯＡｃ（３ｘ２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を水（３ｘ６ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、４６２．５ｍｇ （６４％）の１Ｃを淡黄色の油状物として得た。  MS (ESI) m/z： 514.3(M+H)+. 
【０４１２】
１Ｄ．［（Ｅ）−（Ｓ）−１６−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−８−オキサ−１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１１，１５（１８）−ヘキサエン−１４−イル］−カルバミン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル，１ＴＦＡ塩；および１Ｅ．［（Ｚ）−（Ｓ）−１６−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−８−オキサ−１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１１，１５（１８）−ヘキサエン−１４−イル］−カルバミン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル，１ＴＦＡ塩：（フラスコ１）：火炎乾燥した丸底フラスコに、グラブス（ＩＩ）（６８１ｍｇ、０．８０２ｍｍｏｌ）を加えた。該フラスコをアルゴンで数分間脱気し、次いで、脱気したＤＣＭ（１０ｍＬ）を加え、透明なバーガンディ色の溶液を得た（フラスコ２）。火炎乾燥した別の丸底フラスコに、１Ｃ（４１２ｍｇ、０．８０２ｍｍｏｌ）、ｐＴｓＯＨ一水和物（１６８ｍｇ、０．８８２ｍｍｏｌ）およびＤＣＭ（７７９ｍＬ）を加えた。該フラスコに還流冷却器を装着し、該溶液をアルゴンで３０分間脱気した。次に、該反応物を４０℃に昇温した。１時間後、グラブス（ＩＩ）の溶液を滴下して加えた。１時間後、該反応物を室温に冷却し、ＮａＨＣＯ３、ブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、淡茶色油状物を得た。さらに逆相クロマトグラフィーで精製し、７８．６ｍｇ （２０％）の１Ｄ（Ｅ−アルケン）を淡茶色の油状物として、３３．２ｍｇ（９％）の１Ｅ（Ｚ−アルケン）を淡茶色の油状物として得た。１Ｄ：  MS (ESI) m/z： 486.5 (M+H)+.  １Ｅ：  MS (ESI) m/z： 486.5 (M+H)+.  
【０４１３】
１Ｆ．（Ｅ）−（Ｓ）−（８−Ｐｘａ−１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１１，１５（１８）−ヘキサエン−１４−イル）アミン,２ＴＦＡ：黄色の１Ｄ（５９．２ｍｇ、０．１２２ｍｍｏｌ）の５Ｍ  ＨＣｌ（２．５０ｍＬ、８２ｍｍｏｌ）およびＥｔＯＨ（２．４４ｍＬ）溶液を５０℃に加熱した。終夜撹拌後、該反応物を濃縮してＥｔＯＨを除去し、残った水層を飽和Ｋ２ＣＯ３でｐＨ＞１０に調整した。該反応物をＥｔＯＡｃ（３ｘ）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮し、茶色の残渣を得た。逆相クロマトグラフィーで精製し、０．０２４６ｇ（４２％）の１Ｆを無色透明な油状物として得た。  MS (ESI) m/z： 256.3 (M+H)+. 
【０４１４】
１Ｇ．実施例１：中間体１（３３．５ｍｇ、０．０９６ｍｍｏｌ）および１Ｆ（２４．６ｍｇ、０．０９６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（０．３２１ｍＬ）溶液にヒューニッヒ塩基（０．０８４ｍＬ、０．４８２ｍｍｏｌ）を加えた。４５分後、水を懸濁液に加えた。固形物を濾過により回収した。逆相クロマトグラフィーで精製し、濃縮および凍結乾燥後、０．０１９５ｇ（３３％）の実施例１を白色の固形物として得た。  1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 2.40 − 2.71 (m, 3 H), 2.76 − 2.88 (m, 1 H), 3.68 − 3.84 (m, 1 H), 4.21 − 4.42 (m, 1 H), 5.13 − 5.28 (m, 2 H), 5.77 − 5.91 (m, 1 H), 6.81 (d, J=15.9 Hz, 1 H), 7.14 − 7.23 (m, 2 H), 7.29 (dd, J=8.2, 1.1 Hz, 1 H), 7.47 (td, J=7.7, 1.6 Hz, 1 H), 7.55 (s, 1 H), 7.57 − 7.62 (m, 2 H), 7.69 (dd, J=8.8, 2.2 Hz, 1 H), 8.00 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 9.54 (s, 1 H).  MS (ESI) m/z： 488.3(M+H)+.  分析ＨＰＬＣ：保持時間= 5.35 分．
【０４１５】
実施例２．
（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−Ｎ−（Ｓ）−１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−１４−イル−アクリルアミド，１ＴＦＡ塩
【化１７５】
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２Ａ．（Ｓ）−２−（２−ブロモフェニル）−２−オキソエチル ２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）ペント−４−エノエート：無色透明な（Ｓ）−２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）ペント−４−エン酸（３．３３ｇ、１５．４７ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３８．７ｍＬ）溶液に炭酸水素カリウム（１．８５９ｇ、１８．５７ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を室温で２０分間撹拌し、０℃に冷却した。次に、２−ブロモ−１−（２−ブロモフェニル）エタノン（４．３ｇ、１５．４７ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３８．７ｍＬ）溶液を滴下して加え、該反応物を室温に昇温した。３時間後、該反応物を０℃に冷却し、氷冷水に注ぎ、ＥｔＯＡｃ（３ｘ）で抽出した。合わせた有機層を水（１ｘ）、ブライン（１ｘ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、２Ａ（６．３７ｇ）を黄色の油状物として得、冷凍保存して固化した。  MS (ESI) m/z： 410.2 (M−H)−、412.2 (M+2−H)−.  該物質をさらに精製することなく次工程に用いた。
【０４１６】
２Ｂ．（Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル １−（５−（２−ブロモフェニル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル）ブト−３−エニルカルバメート：無色透明な２Ａ（６．３７ｇ、１５．４５ｍｍｏｌ）のキシレン（１５５ｍＬ）溶液に酢酸アンモニウム（１１．９１ｇ、１５５ｍｍｏｌ）を加えた。該反応混合物をディーン・スターク装置で加熱還流し、共沸して水を除去した。４時間後、該反応物を室温に冷却し、ＥｔＯＡｃ（５００ｍＬ）で希釈し、飽和炭酸水素ナトリウム、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、茶色の残渣を得た。順相クロマトグラフィーで精製し、２Ｂ（２．７６８ｇ、４５．７％）を黄色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 392.3 (M+H)+, 394.3 (M+2+H)+.
【０４１７】
２Ｃ．（Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル１−（４−（２−ブロモフェニル）−１−（（２−(トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル）ブト−３−エニルカルバメート：冷却した（０℃)ＮａＨ（６０％分散液／ミネラル油、０．２９９ｇ、７．４８ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０．０ｍＬ）懸濁液に２Ｂ（２．６６８ｇ、６．８０ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１５．０ｍＬ）溶液を滴下して加えた。気体の発生が観察された。２Ｂを含むフラスコをＴＨＦ（２．２ｍＬ）で洗浄し、この溶液を該反応混合物に加えた。得られた透明なオレンジ色の溶液を０℃で３０分間撹拌し、ＳＥＭ−Ｃｌ（１．２０６ｍＬ、６．８０ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。得られたオレンジ色の溶液を０℃に維持した。３時間後、該反応物を飽和塩化アンモニウムでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ）および水で希釈した。層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（１ｘ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、透明なオレンジ色の油状物を得た。順相クロマトグラフィーで精製し、２Ｃ （２．７６ｇ、７８％）を黄色の油状物として得た。  MS (ESI) m/z： 522.5 (M+H)+, 524.5 (M+2+H)+.
【０４１８】
２Ｄ．（Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル１−（４−（２−(ペント−４−エニル）フェニル）−１−（（２−(トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル）ブト−３−エニルカルバメート：火炎乾燥した厚壁型バイアルに２Ｃ（１．０８５ｇ、２．０７６ｍｍｏｌ）、ペント−４−エニルボロン酸（０．７５７ｇ、６．６４ｍｍｏｌ）、酸化銀（１．２０３ｇ、５．１９ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（１．７２２ｇ、１２．４６ｍｍｏｌ）、およびＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２付加物（０．１７０ｇ、０．２０８ｍｍｏｌ）を入れた。該バイアルにアルゴンを数分間パージし、脱気したＴＨＦ（８．３ｍＬ）を加えた。該バイアルをテフロン（登録商標）コートしたねじ蓋で密閉し。黒色の懸濁液を８０℃に加熱した。１６時間後、該反応物を室温に冷却した。該反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、水、飽和炭酸水素ナトリウム、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、オレンジ−茶色の残渣を得た。順相クロマトグラフィーで精製し、２Ｄおよび出発物質の混合物である無色透明な油状物を得た。該物質を逆相クロマトグラフィーでさらに精製した。純粋なフラクションを飽和炭酸水素ナトリウムで中和し、濃縮して有機溶媒を除去した。残渣をＥｔＯＡｃ（２ｘ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、２Ｄ（０．２１ｇ、２０％）を無色透明な油状物として得た。  MS (ESI) m/z： 512.6 (M+H)+.
【０４１９】
２Ｅ．［（Ｅ）−（Ｓ）−１６−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１１，１５（１８）−ヘキサエン−１４−イル］−カルバミン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステルおよび２Ｆ．  ［（Ｚ）−（Ｓ）−１６−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１１，１５（１８）−ヘキサエン−１４−イル］−カルバミン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル：（フラスコ１）：火炎乾燥したフラスコに、グラブス（ＩＩ）（０．１３９ｇ、０．１６４ｍｍｏｌ）を加えた。該フラスコをアルゴンで数分間脱気し、次いで、脱気したＤＣＭ（２ｍＬ）を加え、透明なバーガンディ色の溶液を得た。
（フラスコ２）：別の火炎乾燥した丸底フラスコに、２Ｄ（０．２１ｇ、０．４１０ｍｍｏｌ）、ｐ−トルエンスルホン酸一水和物（０．０８６ｇ、０．４５１ｍｍｏｌ）およびＤＣＭ（４２０ｍＬ）を加えた。該フラスコに還流冷却器を装着し、該溶液をアルゴンで３０分間脱気した。該反応物を４０℃に加熱した。１時間後、グラブス（ＩＩ）の溶液を滴下して加えた。１時間後、該反応物を室温に冷却し、飽和炭酸水素ナトリウム、ブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮し、茶色の泡状物質を得た。逆相クロマトグラフィーで精製し、中和および２Ｄに記載される抽出ワークアップの後、２Ｅ（０．０９ｇ、４５．３％、Ｅ−アルケン）を黄色の固形物として、２Ｆ（０．０３５ｇ、１７．６％、Ｚ−アルケン）を黄色の固形物として得た。  ２Ｅ：  MS (ESI) m/z： 484.6 (M+H)+.  ２Ｆ：  MS (ESI) m/z： 484.6 (M+H)+. 
【０４２０】
２Ｇ．［（Ｓ）−１６−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−１４−イル］−カルバミン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル：２Ｅおよび２Ｆ（Ｅ／Ｚ異性体の混合物）（０．０４９ｇ、０．１０１ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（３ｍＬ）溶液に１０％ パラジウム炭素（１０．７８ｍｇ、１０．１３μｍｏｌ）を加えた。該反応混合物をＨ２バルーン下で撹拌した。２時間後、該反応物を０．４５μｍガラスマイクロファイバー濾紙（ＧＭＦ）に通して濾過し、Ｐｄ／ＣをＭｅＯＨで洗浄した。濾液を濃縮し、２Ｇ（０．０４６ｇ、９３％）を無色透明な残渣として得た。  MS (ESI) m/z： 486.7 (M+H)+.  該物質をさらに精製することなく次工程に用いた。
【０４２１】
２Ｈ．実施例２は、工程１Ｆで記載された方法に従い（１Ｄを２Ｇで置き換えることによる）；次いで、工程１Ｇにより製造された。  1H NMR (500 MHz, 50℃, CD3OD) δ ppm 9.47 (s, 1 H), 7.96 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.67 (dd, J=8.8, 2.2 Hz, 1 H), 7.57 (d, J=8.8 Hz, 1 H), 7.43 − 7.49 (m, 3 H), 7.32 − 7.39 (m, 2 H), 7.18 (d, J=16.0 Hz, 1 H), 6.76 (dd, J=15.7, 3.6 Hz, 1 H), 4.99 − 5.04 (m, 1 H), 2.52 − 2.60 (m, 1 H), 2.40 − 2.48 (m, 1 H), 2.18 − 2.26 (m, 1 H), 1.84−1.90 (m, 1 H), 1.31 − 1.58 (m, 4 H), 1.21 − 1.29 (m, 2 H), 0.87−1.01 (m, 1 H), 0.40−0.54 (m, 1 H).  MS (ESI) m/z： 488.0 (M+H)+.  分析ＨＰＬＣ：保持時間 = 5.78 分．
【０４２２】
実施例３．２ＴＦＡ塩
【化１７６】
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３Ａ．（Ｅ）−（Ｓ）−（１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１１，１５（１８）−ヘキサエン−１４−イル）アミン，２ＴＦＡ塩：この化合物は、１Ｄを２Ｅで置き換えることにより、１Ｆで記載された方法に従い製造された。  MS (ESI) m/z： 254.5 (M+H)+.
【０４２３】
３Ｂ．｛４−［（Ｅ）−（Ｓ）−（１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１１，１５（１８）−ヘキサエン−１４−イル）カルバモイル］−シクロヘキシルメチル｝−カルバミン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル：３Ａ（０．０１４ｇ、０．０２９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（０．５ｍＬ）溶液に（１ｒ，４ｒ）−４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）メチル）シクロヘキサンカルボン酸（８．２３ｍｇ、０．０３２ｍｍｏｌ）、ＥＤＣ（０．０１１ｇ、０．０５８ｍｍｏｌ）、ＨＯＢｔ（８．９１ｍｇ、０．０５８ｍｍｏｌ）およびヒューニッヒ塩基（０．０１５ｇ、０．１１６ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を室温で１６時間撹拌し、次いで、水でクエンチし、懸濁液を得た。固形物を濾取し、該固形物を水で洗浄し、風乾し、真空乾燥機（５０℃）で２時間乾燥し、３Ｂ（０．０１０ｇ、６９．８％）を白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 293.7 (M+H)+.  該物質をさらに精製することなく次工程に用いた。
【０４２４】
３Ｃ．実施例３：３Ｂ（０．０１ｇ、０．０２０ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（０．３ｍＬ）溶液にＴＦＡ（０．３ｍＬ、３．８９ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を室温で１時間撹拌し、次いで、濃縮した。逆相クロマトグラフィーで精製し、実施例３（０．００９５ｇ、７３．７％）を白色の固形物として得た。  1H NMR (500 MHz, 50℃, CD3OD) δ ppm 7.40 − 7.45 (m, 2 H), 7.38 (s, 1 H), 7.29 − 7.37 (m, 2 H), 5.48 − 5.56 (m, 1 H), 5.07 − 5.15 (m, 1 H), 5.01 (dd, J=10.4, 4.9 Hz, 1 H), 2.75 − 2.84 (m, 3 H), 2.58 − 2.66 (m, 1 H), 2.43 − 2.51 (m, 2 H), 2.35−2.45 (m, 1 H), 1.82 − 2.03 (m, 6 H), 1.44 − 1.69 (m, 4 H), 1.20 − 1.30 (m, 1 H), 1.06 − 1.18 (m, 2 H).  MS (ESI) m/z： 393.6 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 3.70 分．
【０４２５】
実施例４．
｛（Ｅ）−（Ｓ）−１４−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１１，１５（１８）−ヘキサエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化１７７】
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実施例４は、工程２Ａで記載された方法に従い、２−ブロモ−１−（２−ブロモフェニル）エタノンを中間体８で置き換え；次いで、工程２Ｂ−２Ｅ；１Ｆ；および１Ｇにより製造された。 1H NMR (50℃, 500 MHz, CD3OD) δ ppm 9.47 (s, 1 H), 7.96 (d, J=1.6 Hz, 1 H), 7.67 (d, J=8.8 Hz, 1 H), 7.58 (d, J=8.2 Hz, 1 H), 7.46 (s, 1 H), 7.39 (d, J=8.3 Hz, 1 H), 7.29 − 7.37 (m, 2 H), 7.19 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 6.76 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 5.50 − 5.60 (m, 1 H), 5.09 − 5.19 (m, 1 H), 5.02 − 5.09 (m, 1 H), 3.75 (s, 3 H), 2.77 − 2.86 (m, 1 H), 2.40 − 2.60 (m, 3 H), 1.95 − 2.05 (m, 1 H), 1.85 − 1.95 (m, 1 H), 1.49 − 1.62 (m, 1 H), 1.25 − 1.38 (m, 1 H). MS (ESI) m/z： 559.1 (M+H)+ および 561.1 (M+2+H)+.  分析 HPLC (方法 D)：  保持時間 = 5.42 分．
【０４２６】
実施例５．
（Ｅ）−Ｎ−（（Ｓ）−１７−クロロ−１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−１４−イル）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリルアミド，１ＴＦＡ塩
【化１７８】
0006294286.tif 000181
５Ａ．[（Ｓ）−１７−クロロ−１６−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−１４−イル］−カルバミン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル：２Ｇ（０．０６８ｇ、０．１４０ｍｍｏｌ）のアセトニトリル（０．５ｍＬ）／ＣＨＣｌ３（０．５ｍＬ）溶液にＮＣＳ（０．０２２ｇ、０．１６８ｍｍｏｌ）を加えた。該バイアルをテフロン（登録商標）コートしたねじ蓋で密閉し、反応物を６５℃に加熱した。３時間後、該反応物を室温に冷却した。該反応物をＥｔＯＡｃで希釈し、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。逆相クロマトグラフィーで精製し、純粋なフラクションを中和し、工程２Ｄに記載されるようにしてワークアップを行い、０．０２０ｇ（２７．５％）の５Ａを白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 520.7 (M+H)+.
【０４２７】
５Ｂ．実施例５は、工程１Ｆで記載された方法（１Ｄを５Ａで置き換えることによる）；次いで、工程１Ｇに従い、製造された。  1H NMR (500 MHz, 50℃, CD3OD) δ ppm 9.46 (s, 1 H), 7.97 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.65 (dd, J=8.2, 2.2 Hz, 1 H), 7.56 (d, J=8.8 Hz, 1 H), 7.35 − 7.39 (m, 2 H), 7.32 (s, 1 H), 7.26 − 7.31 (m, 2 H), 7.14 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 6.77 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 4.86 (dd, J=10.4, 5.5 Hz, 1 H), 2.48 − 2.56 (m, 1 H), 2.36 − 2.43 (m, 1 H), 2.08 − 2.16 (m, 1 H), 1.60 − 1.70 (m, 1 H), 1.33 − 1.55 (m, 3 H), 1.11 − 1.31 (m, 3 H), 0.97 − 1.08 (m, 1 H), 0.28−0.41 (m, 1 H).  MS (ESI) m/z： 522.4 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 8.48 分．
【０４２８】
実施例６．
｛（Ｓ）−１４−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化１７９】
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実施例６は、工程２Ａで記載された方法（２−ブロモ−１−（２−ブロモフェニル）エタノンを中間体８で置き換えることによる）；次いで、工程２Ｂ−２Ｇ；１Ｆ（エタノールをメタノールで置き換え、反応を７５℃で行うことによる）；次いで、１Ｇに従い、製造された。  1H NMR (500 MHz, 50℃, CD3OD) δ ppm 9.47 (s, 1 H), 7.95 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.67 (dd, J=8.8, 2.2 Hz, 1 H), 7.57 (d, J=8.2 Hz, 1 H), 7.46 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.41 − 7.44 (m, 2 H), 7.37 (d, J=8.3 Hz, 1 H), 7.17 (d, J=15.9 Hz, 1 H), 6.77 (d, J=15.9 Hz, 1 H), 5.01 (dd, J=9.1, 5.8 Hz, 1 H), 3.75 (s, 3 H), 2.47 − 2.56 (m, 1 H), 2.36 − 2.44 (m, 1 H), 2.17 − 2.25 (m, 1 H), 1.82 − 1.91 (m, 1 H), 1.31 − 1.56 (m, 4 H), 1.23−1.26 (m, 2 H), 0.87 − 0.98 (m, 1 H), 0.38−0.53 (m, 1 H).  MS (ESI) m/z： 561.1 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 5.45 分．
【０４２９】
実施例７．
｛（Ｓ）−１７−クロロ−１４−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化１８０】
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実施例６（０．０１２ｇ、０．０１８ｍｍｏｌ）のアセトニトリル（０．３ｍＬ）/クロロホルム（０．３００ｍＬ）溶液にＮＣＳ（２．８５ｍｇ、０．０２１ｍｍｏｌ）を加えた。該バイアルをテフロン（登録商標）コートされたねじ蓋で密閉し、該反応物を６５℃に加熱した。４時間後、追加的なＮＣＳ（２．８５ｍｇ、０．０２１ｍｍｏｌ）を加えた。さらに１時間後、該反応物を室温に冷却し、濃縮した。逆相クロマトグラフィーで精製し、０．００４０ｇ３０．９％）の実施例７を黄色の固形物として得た。  1H NMR (500 MHz, 50℃, CD3OD) δ ppm 9.46 (s, 1 H), 7.97 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.65 (dd, J=8.8, 2.2 Hz, 1 H), 7.55 (d, J=8.3 Hz, 1 H), 7.40 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.36 (dd, J=8.3, 1.6 Hz, 1 H), 7.27 (d, J=8.2 Hz, 1 H), 7.13 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 6.77 (d, J=15.9 Hz, 1 H), 4.85 (dd, J=10.4, 5.5 Hz, 1 H), 3.75 (s, 3 H), 2.43 − 2.52 (m, 1 H), 2.31 − 2.40 (m, 1 H), 2.05 − 2.15 (m, 1 H), 1.57 − 1.68 (m, 1 H), 1.10 − 1.53 (m, 6 H), 0.95 − 1.07 (m, 1 H), 0.26−0.38 (m, 1 H).  MS (ESI) m/z： 561.1 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 7.48 分．
【０４３０】
実施例８．
｛（Ｓ）−１４−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−８−オキサ−１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化１８１】
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実施例８は、工程２Ａで記載された方法（２−ブロモ−１−（２−ブロモフェニル）エタノンを中間体７で置き換えることによる）；次いで、工程２Ｂ−２Ｃ；２Ｅ／２Ｆ−２Ｇ；１Ｆ（エタノールをメタノールで置き換え、反応を７５℃で行うことによる）；および１Ｇに従い、製造された。  1H NMR (500 MHz, CD3OD) δ ppm 9.52 (s, 1 H), 7.98 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.68 (dd, J=8.2, 2.2 Hz, 1 H), 7.59 (d, J=8.2 Hz, 1 H), 7.48 − 7.52 (m, 2 H), 7.46 (d, J=8.2 Hz, 1 H), 7.21 (dd, J=8.8, 2.2 Hz, 1 H), 7.16 (d, J=15.9 Hz, 1 H), 6.78 (d, J=15.9 Hz, 1 H), 5.14 (dd, J=10.4, 6.0 Hz, 1 H), 3.82 − 3.88 (m, 1 H), 3.75 (s, 3 H), 3.67 − 3.72 (m, 1 H), 2.19 − 2.28 (m, 1 H), 1.84 − 1.99 (m, 2 H), 1.46 − 1.62 (m, 2 H), 1.35 − 1.45 (m, 1 H), 1.11 − 1.21 (m, 1 H), 0.88 − 0.99 (m, 1 H).  MS (ESI) m/z： 562.9 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 5.65 分．
【０４３１】
実施例９．
｛（Ｓ）−１７−クロロ−１４−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−８−オキサ−１６，１８−ジアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化１８２】
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実施例８（０．０１３ｇ、０．０１９ｍｍｏｌ）のアセトニトリル（０．５ｍＬ）/クロロホルム（０．５００ｍＬ）溶液にヒューニッヒ塩基（６．６９μＬ、０．０３８ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を室温で１０分間撹拌し、次いで、ＮＣＳ（３．０８ｍｇ、０．０２３ｍｍｏｌ）を加えた。該バイアルをテフロン（登録商標）コートされたねじ蓋で密閉し、該反応物を６５℃に加熱した。４時間後、追加的なＮＣＳ（３．０８ｍｇ、０．０２３ｍｍｏｌ）を加えた。さらに２時間後、該反応物を室温に冷却し、濃縮した。逆相クロマトグラフィーで精製し、０．００５０ｇ（３５．５％）の実施例９を黄色の固形物として得た。  1H NMR (500 MHz, CD3OD) δ ppm 9.52 (s, 1 H), 7.98 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.67 (dd, J=8.5, 2.5 Hz, 1 H), 7.58 (d, J=8.3 Hz, 1 H), 7.47 − 7.51 (m, 2 H), 7.20 (dd, J=8.8, 2.2 Hz, 1 H), 7.15 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 6.77 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 5.05 (dd, J=10.4, 6.0 Hz, 1 H), 3.80 − 3.85 (m, 1 H), 3.75 (s, 3 H), 3.64 − 3.70 (m, 1 H), 2.13 − 2.22 (m, 1 H), 1.81 − 1.92 (m, 2 H), 1.49 − 1.61 (m, 2 H), 1.30 − 1.41 (m, 1 H), 1.10 − 1.20 (m, 1 H), 0.89 − 1.01 (m, 1 H).  MS (ESI) m/z： 597.0 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 8.09 分．
【０４３２】
実施例１０．
｛（Ｓ）−１４−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−９−オキソ−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化１８３】
0006294286.tif 000186
１０Ａ．｛３−ブロモ−４−［２−（（Ｓ）−１−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−ブト−３−エニル）−３Ｈ−イミダゾール−４−イル］−フェニル｝−カルバミン酸 メチルエステル：この化合物は、工程２Ａで記載された方法（２−ブロモ−１−（２−ブロモフェニル）エタノンを中間体８で置き換えることによる）；次いで、工程２Ｂに従い、製造された。  MS (ESI) m/z： 467.1 (M+2+H)+.
【０４３３】
１０Ｂ．｛３−ブロモ−４−［２−（（Ｓ）−１−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−ブト−３−エニル）−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−４−イル］−フェニル｝−カルバミン酸 メチルエステル：（以下は方法２Ｃの別の製造方法である。）冷却した（０℃）１０Ａ（１５ｇ、３２．２ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（７７ｍＬ）溶液にＮ，Ｎ−ジシクロヘキシルメチルアミン（７．５２ｍＬ、３５．５ｍｍｏｌ）を加え、次いで、ＳＥＭ−Ｃｌ（６．２９ｍＬ、３５．５ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。該反応物を０℃で２時間撹拌し、次いで、ゆっくりと室温に昇温した。１８時間後、黄色の該懸濁液をＥｔＯＡｃで希釈し、飽和炭酸水素ナトリウム、ブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、１２．２４ｇ（６３．８％）の１０Ｂを灰白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 595.1 (M+H)+ and 597.2 (M+2+H)+.
【０４３４】
１０Ｃ．｛３−アミノ−４−［２−（（Ｓ）−１−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−ブト−３−エニル）−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−４−イル］−フェニル｝−カルバミン酸 メチルエステル：１０Ｂ（２ｇ、３．３６ｍｍｏｌ）、ヨウ化銅（Ｉ）（０．１２８ｇ、０．６７２ｍｍｏｌ）、Ｌ−プロリン（０．１５５ｇ、１．３４３ｍｍｏｌ）および炭酸カリウム（１．３９２ｇ、１０．０７ｍｍｏｌ）／ＤＭＳＯ（６．７２ｍＬ）を含む厚壁型バイアルを減圧し、アルゴンを３回バックフィルした。次いで、２８％ 水酸化アンモニウム水溶液（０．６０７ｍＬ、４．３７ｍｍｏｌ）を加えた。該バイアルをテフロン（登録商標）コートされたねじ蓋で密閉し、該反応物を８５℃に加熱した。２０時間後、該反応物を室温に冷却し、ＥｔＯＡｃで希釈し、水、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、１．０５ｇ（５８．８％）の１０Ｃを黄色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 532.5 (M+H)+.
【０４３５】
１０Ｃ（別経路）．化合物１０Ｂ（１．０ｇ、１．６７９ｍｍｏｌ）、ヨウ化銅（Ｉ）（０．０３２ｇ、０．１６８ｍｍｏｌ）、Ｌ−プロリン（０．０５８ｇ、０．５０４ｍｍｏｌ）およびアジ化ナトリウム（０．１３１ｇ、２．０１５ｍｍｏｌ）を３５ｍＬの圧力チューブに加えた。次に、ＥｔＯＨ（２．５２ｍＬ）、水（０．８３９ｍＬ）、および１Ｎ ＮａＯＨ（０．５０４ｍＬ、０．５０４ｍｍｏｌ）を加えた。該反応容器を減圧し、アルゴンを３回バックフィルした。バイトンＯ−リングを含んだテフロン（登録商標）ねじ蓋で該圧力チューブを密閉し、該反応物を９５℃に加熱した。２０時間後、該反応物を室温に冷却し、追加的なアジ化ナトリウム（０．１３１ｇ、２．０１５ｍｍｏｌ）、Ｌ−プロリン（０．０５８ｇ、０．５０４ｍｍｏｌ）、ヨウ化銅（Ｉ）（０．０３２ｇ、０．１６８ｍｍｏｌ）、ＮａＯＨ（０．５０４ｍＬ、０．５０４ｍｍｏｌ）およびＥｔＯＨ（２．５２ｍＬ）を加えた。該バイアルを密閉し、該反応物を９５℃に加熱した。さらに２４時間後、該反応物を室温に冷却し、ＥｔＯＡｃで希釈し、水、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、０．４７５ｇ（５３．２％）の１０Ｃをオレンジ色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 532.4 (M+H)+.
【０４３６】
１０Ｄ．｛３−ブト−３−エノイルアミノ−４−［２−（（Ｓ）−１−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−ブト−３−エニル）−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−４−イル］−フェニル｝−カルバミン酸 メチルエステル：冷却した（−1０℃）ヒューニッヒ塩基（０．３００ｍＬ、１．７１５ｍｍｏｌ）、ブト−３−エン酸（０．０４９ｇ、０．５７２ｍｍｏｌ）および１０Ｃ（０．３０４ｇ、０．５７２ｍｍｏｌ）の酢酸エチル（１６．３４ｍＬ）溶液に１−プロパンホスホン酸 環状無水物（Ｔ３Ｐ）（５０％／ＥｔＯＡｃ、０．６７４ｍＬ、１．１４３ｍｍｏｌ）を加えた。５分後、該反応物を室温に昇温した。室温で１時間後、該反応物を濃縮した。順相クロマトグラフィーで精製し、０．３０ｇ（８７％）の１０Ｄを黄色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 600.3 (M+H)+.
【０４３７】
１０Ｅ．［（Ｅ）−（Ｓ）−１４−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−９−オキソ−１６−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１１，１５（１８）−ヘキサエン−５−イル］−カルバミン酸 メチルエステル；および１０Ｆ．［（Ｚ）−（Ｓ）−１４−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−９−オキソ−１６−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１１，１５（１８）−ヘキサエン−５−イル］−カルバミン酸 メチルエステル：化合物１０Ｅ、Ｅ−アルケン、および化合物１０Ｆ、Ｚ−アルケンは、２Ｄを１０Ｄで置き換えることにより、２Ｅ／２Ｆで記載された方法に従い製造された。  MS (ESI) m/z： 572.2 (M+H)+.
【０４３８】
１０Ｇ．［（Ｓ）−１４−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−９−オキソ−１６−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−５−イル］−カルバミン酸 メチルエステル：１０Ｅ（０．２５ｇ、０．４３７ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（１０ｍＬ）／ＥｔＯＡｃ（５ｍＬ）懸濁液に１０％ パラジウム炭素（０．０４７ｇ、０．０４４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物に５分間水素をバブルし、次いで、該反応物を水素雰囲気下（バルーン）で激しく撹拌した。２４時間後、該反応物を０．４５μｍ  ＧＭＦに通して濾過し、ＭｅＯＨ、ＤＣＭおよびＥｔＯＡｃで洗浄した。濾液を濃縮し、逆相クロマトグラフィーで精製し、０．２２０ｇ（８８％）の１０Ｇを灰白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 574.4 (M+H)+.
【０４３９】
１０Ｈ．（（Ｓ）−１４−アミノ−９−オキソ−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−５−イル）−カルバミン酸 メチルエステル，２ＨＣｌ塩：密閉したチューブ内の１０Ｇ（０．０９９ｇ、０．１７３ｍｍｏｌ）および４Ｍ  ＨＣｌ／ジオキサン（２ｍＬ、８．００ｍｍｏｌ）の混合物を５０℃で加熱した。２時間後、黄色の懸濁液を室温に冷却し、濃縮した。残渣をＭｅＯＨ（０．２ｍＬ）およびＥｔ２Ｏに懸濁した。固形物を濾取した。該固形物をＥｔ２Ｏで洗浄し、風乾し（非常に吸湿性が高い）、０．０５３ｇ（７３．８％）の１０Ｈを黄色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 344.2 (M+H)+.
【０４４０】
１０Ｉ．実施例１０は、１Ｆを１０Ｈで置き換えることにより、１Ｇで記載された方法に従い製造された。  1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 9.51 (s, 1 H), 7.97 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.67 (dd, J=8.2, 2.2 Hz, 1 H), 7.55 − 7.60 (m, 2 H), 7.50 (d, J=8.2 Hz, 1 H), 7.44 (s, 1 H), 7.42 (dd, J=8.3, 2.2 Hz, 1 H), 7.13 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 6.76 (d, J=15.9 Hz, 1 H), 5.13 (dd, J=10.2, 6.3 Hz, 1 H), 3.75 (s, 3 H), 2.42 − 2.52 (m, 1 H), 2.17 − 2.29 (m, 1 H), 2.05 − 2.15 (m, 1 H), 1.96 (m, 1 H), 1.51 − 1.71 (m, 2 H), 1.36 − 1.49 (m, 1 H), 0.92 − 1.07 (m, 1 H).  MS (ESI) m/z： 576.3 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 4.60 分．
【０４４１】
実施例１１．
｛（Ｓ）−１４−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，２ＴＦＡ塩
【化１８４】
0006294286.tif 000187
実施例１１は、工程１０Ｃで記載された方法（水酸化アンモニウムをブト−３−エニルアミンで置き換え、反応を９０℃で行うことによる）；次いで、工程１０Ｅ／Ｆ；１０Ｇ（メタノール／ＥｔＯＡｃ混合物をＥｔＯＡｃで置き換えることによる）；１Ｆ（エタノールをメタノールで置き換え、反応を７５℃で行うことによる）；および１Ｇに従い、製造された。  1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 9.54 (s, 1 H), 8.01 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.82 (s, 1 H), 7.69 (dd, J=8.8, 2.2 Hz, 1 H), 7.61 (d, J=8.8 Hz, 1 H), 7.55 (d, J=8.2 Hz, 1 H), 7.40 (s, 1 H), 7.28 (dd, J=8.8, 2.2 Hz, 1 H), 7.24 (d, J=15.9 Hz, 1 H), 6.81 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 5.29 (dd, J=10.7, 6.3 Hz, 1 H), 3.72 (s, 3 H), 3.16 − 3.24 (m, 1 H), 2.93 (t, J=11.5 Hz, 1 H), 2.00 − 2.20 (m, 3 H), 1.82 − 1.92 (m, 1 H), 1.62 − 1.76 (m, 2 H), 1.27 − 1.41 (m, 1 H), 0.78−0.87 (m, 1 H).  MS (ESI) m/z： 562.2 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 5.59 分．
【０４４２】
実施例１２．
｛（Ｅ）−（Ｓ）−１４−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−９−オキソ−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１１，１５（１８）−ヘキサエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化１８５】
0006294286.tif 000188
実施例１２は、工程１０Ｈで記載された方法（１０Ｇを１０Ｅで置き換えることによる）；次いで、工程１Ｇに従い、製造された。  1H NMR (500 MHz, CD3OD) δ ppm 9.52 (s, 1 H), 7.98 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.66 − 7.72 (m, 2 H), 7.59 (d, J=8.2 Hz, 1 H), 7.45 (s, 2 H), 7.35 (s, 1 H), 7.16 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 6.76 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 5.73 − 5.82 (m, 1 H), 5.21 − 5.29 (m, 1 H), 5.10 (dd, J=9.1, 5.2 Hz, 1 H), 3.75 (s, 3 H), 2.91 − 3.03 (m, 2 H), 2.81 − 2.89 (m, 1 H), 2.48−2.59 (m, 1 H).  MS (ESI) m/z： 574.1 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 4.78 分．
【０４４３】
実施例１３．
｛（Ｓ）−１４−［（Ｅ）−３−（３−クロロ−２−フルオロ−６−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−９−オキソ−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化１８６】
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実施例１３は、１Ｆを１０Ｈで置き換え、中間体１を中間体３で置き換えることにより、１Ｇで記載された方法に従い製造された。  1H NMR (500 MHz, CD3OD) δ ppm 9.52 (s, 1 H), 7.78 (t, J=8.2 Hz, 1 H), 7.56 (s, 1 H), 7.40 − 7.52 (m, 4 H), 7.00 (d, J=15.9 Hz, 1 H), 6.81 (d, J=15.9 Hz, 1 H), 5.12 (dd, J=9.9, 6.6 Hz, 1 H), 3.75 (s, 3 H), 2.42 − 2.51 (m, 1 H), 2.16 − 2.26 (m, 1 H), 2.04 − 2.13 (m, 1 H), 1.89 − 2.00 (m, 1 H), 1.51 − 1.69 (m, 2 H), 1.36 − 1.48 (m, 1 H), 0.90 − 1.03 (m, 1 H).  MS (ESI) m/z： 594.3 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 4.79 分．
【０４４４】
実施例１４．
｛（Ｓ）−１４−［（Ｅ）−３−（２−アセチル−５−クロロ−フェニル）−アクリロイルアミノ］−９−オキソ−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化１８７】
0006294286.tif 000190
実施例１４は、工程１Ｇで記載された方法に従い、１Ｆを１０Ｈで置き換え、中間体１を中間体４で置き換え、ＥＤＣ、ＨＯＢｔ、およびトリエチルアミンを用いることにより製造された。  1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 7.97 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 7.91 (d, J=8.2 Hz, 1 H), 7.65 (d, J=1.6 Hz, 1 H), 7.58 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.50 − 7.55 (m, 2 H), 7.47 (s, 1 H), 7.43 (dd, J=8.8, 2.2 Hz, 1 H), 6.54 (d, J=15.9 Hz, 1 H), 5.17 (dd, J=10.2, 6.3 Hz, 1 H), 3.76 (s, 3 H), 2.59 (s, 3 H), 2.45 − 2.53 (m, 1 H), 2.20 − 2.31 (m, 1 H), 2.05 − 2.15 (m, 1 H), 1.92 − 2.02 (m, 1 H), 1.55 − 1.72 (m, 2 H), 1.40 − 1.52 (m, 1 H), 0.94 − 1.07 (m, 1 H).  MS (ESI) m/z： 550.2 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 5.01 分．
【０４４５】
実施例１５．
（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−Ｎ−（（Ｓ）−９−オキソ−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−１４−イル）−アクリルアミド，１ＴＦＡ塩
【化１８８】
0006294286.tif 000191
１５Ａ．｛（Ｓ）−１−［４−（２−ニトロ−フェニル）−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル］−ブト−３−エニル｝−カルバミン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル：この化合物は、工程２Ａで記載された方法（２−ブロモ−１−（２−ブロモフェニル）エタノンを２−ブロモ−１−（２−ニトロフェニル）エタノンで置き換えることによる）；次いで、工程２Ｂ（キシレンをトルエンで置き換えることによる）；および２Ｃに従い、製造された。   MS (ESI) m/z： 489.4(M+H)+.
【０４４６】
１５Ｂ．｛（Ｓ）−１−［４−（２−アミノ−フェニル）−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル］−ブト−３−エニル｝−カルバミン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル：黄色の１５Ａ（１．０４４１ｇ、２．１３７ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（１４．１５ｍＬ）溶液に亜鉛粉末（１．３９７ｇ、２１．３７ｍｍｏｌ）および塩化アンモニウム（１．１４３ｇ、２１．３７ｍｍｏｌ）を加えた。灰色の懸濁液を室温で激しく撹拌した。１時間後、該フラスコに還流冷却器を装着し、該反応物を６０℃に加熱した。１時間後、該反応物を室温に冷却し、終夜撹拌した。０．４５μｍのＧＭＦに通して該反応物を濾過した（メタノールで溶出）。濾液を濃縮し、黄色の固形物を得た。該固形物をＥｔＯＡｃおよび０．５Ｍ  ＨＣｌ水溶液で分液処理した。層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（１ｘ）で抽出した。合わせた有機層を飽和ＮａＨＣＯ３、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し濾過し、濃縮し、オレンジ色の固形物を得た。順相クロマトグラフィーで精製し、０．８１８ｇ（８３％）の１５Ｂを黄色の泡状物質として得た。  MS (ESI) m/z： 459.4(M+H)+.
【０４４７】
１５Ｃ．（Ｓ）−１４−アミノ−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−９−オン，２ＨＣｌ：この化合物は、工程１０Ｄで記載された方法（１０Ｃを１５Ｂで置き換えることによる）；次いで、工程２Ｅ／２Ｆ；２Ｇ（水素バルーンを水素（５０−５５ｐｓｉ）で置き換えることによる）；および１０Ｈに従い、製造された。  MS (ESI) m/z： 489.4(M+H)+.
【０４４８】
１５Ｄ．実施例１５：中間体２（０．０７４ｇ、０．２９６ｍｍｏｌ）、１５Ｃ（０．１１３ｇ、０．３２９ｍｍｏｌ）、ＥＤＣ（０．０９５ｇ、０．４９４ｍｍｏｌ）、およびＨＯＢＴ（０．０７６ｇ、０．４９４ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１．６５ｍＬ）懸濁液ならびにヒューニッヒ塩基（０．１７２ｍＬ、０．９８８ｍｍｏｌ）を室温で終夜撹拌した。水を茶色の溶液に加えて懸濁液を得た。該混合物をＥｔＯＡｃ（２ｘ）で抽出した。有機層を合わせ、飽和ＮａＨＣＯ３、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。逆相クロマトグラフィーで精製し、０．０９６４ｇ （４７％）の実施例１５を白色の固形物として得た。  1H NMR (500 MHz, CD3OD) δ ppm 0.96 − 1.13 (m, 1 H), 1.37 − 1.50 (m, 1 H), 1.51 − 1.72 (m, 2 H), 1.90 − 2.01 (m, 1 H), 2.05 − 2.15 (m, 1 H), 2.18 − 2.28 (m, 1 H), 2.44 − 2.50 (m, 1 H), 5.13 (dd, J=10.2, 6.3 Hz, 1 H), 6.75 (d, J=15.7 Hz, 1 H), 7.14 (d, J=15.7 Hz, 1 H), 7.31 (dd, J=7.8, 0.7 Hz, 1 H), 7.44 (td, J=7.6, 1.1 Hz, 1 H), 7.49 (s, 1 H), 7.53 (td, J=7.7, 1.4 Hz, 1 H), 7.58 (d, J=8.5 Hz, 1 H), 7.61 (dd, J=7.7, 1.4 Hz, 1 H), 7.67 (dd, J=8.5, 2.5 Hz, 1 H), 7.97 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 9.50 (s, 1 H).   MS (ESI) m/z： 503.3(M+H)+.  分析ＨＰＬＣ：保持時間= 4.72 分．
【０４４９】
実施例１６．
４−アミノメチル−シクロヘキサンカルボン酸 （（Ｓ）−９−オキソ−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−１４−イル）−アミド，２ＴＦＡ塩
【化１８９】
0006294286.tif 000192
１６Ａ．［４−（（Ｓ）−９−オキソ−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−１４−イルカルバモイル）−シクロヘキシルメチル］−カルバミン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル：この化合物は、３Ａを１５Ｃで置き換えることにより、３Ｂで記載された方法に従い製造された。  MS (ESI) m/z： 510.4(M+H)+.
【０４５０】
１６Ｂ．実施例１６は、３Ｂを１６Ａで置き換えることにより、３Ｃで記載された方法に従い製造された。  1H NMR (500 MHz, CD3OD) δ ppm 0.91 − 1.18 (m, 3 H), 1.28 − 1.75 (m, 6 H), 1.84 − 1.98 (m, 5 H), 2.07 − 2.23 (m, 2 H), 2.33 (tt, J=12.1, 3.3 Hz, 1 H), 2.43 − 2.53 (m, 1 H), 2.79 (d, J=6.9 Hz, 2 H), 5.05 (dd, J=10.7, 6.3 Hz, 1 H), 7.32 (dd, J=7.8, 1.0 Hz, 1 H), 7.44 (td, J=7.7, 1.3 Hz, 1 H), 7.49 (s, 1 H), 7.53 (td, J=7.7, 1.5 Hz, 1 H), 7.60 (dd, J=7.7, 1.4 Hz, 1 H).   MS (ESI) m/z： 410.4(M+H)+.  分析ＨＰＬＣ：保持時間= 1.56, 2.10分.
【０４５１】
実施例１７．
４−アミノメチル−シクロヘキサンカルボン酸 (（Ｓ）−１７−クロロ−９−オキソ−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−１４−イル）−アミド，２ＴＦＡ塩
【化１９０】
0006294286.tif 000193
１７Ａ．［４−（（Ｓ）−１７−クロロ−９−オキソ−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−１４−イルカルバモイル）−シクロヘキシルメチル］−カルバミン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル：化合物１６ＡをＥｔＯＡｃに溶解し、飽和ＮａＨＣＯ３、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮し、１６Ａの遊離塩基を得た。１６Ａの遊離塩基（０．０６７ｇ、０．１３１ｍｍｏｌ）のアセトニトリル（１．３２ｍＬ）およびクロロホルム（１．３２ｍＬ）懸濁液にＮＣＳ（０．０１８ｍｇ、０．１３１ｍｍｏｌ）を加えた。該厚壁型バイアルをテフロン（登録商標）コートされたねじ蓋で密閉し、該反応物を６５℃で抽出した。１時間３５分後、該反応物を室温に冷却し、ＥｔＯＡｃおよび水で分液処理した。層を分離し、水層をＥｔＯＡｃ（１ｘ）で抽出した。有機層を合わせ、飽和ＮａＨＣＯ３、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し濾過し、濃縮した。逆相クロマトグラフィーで精製し、０．０１８ｇ（１７％）の１７Ａを白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 544.3(M+H)+.
【０４５２】
１７Ｂ．実施例１７は、３Ｂを１７Ａで置き換えることにより、３Ｃで記載された方法に従い製造された。  1H NMR (500 MHz, CD3OD) δ ppm 0.93 − 1.17 (m, 3 H), 1.34 − 1.80 (m, 7 H), 1.86 − 2.10 (m, 6 H), 2.25 − 2.34 (m, 1 H), 2.36 − 2.43 (m, 1 H), 2.80 (d, J=7.2 Hz, 2 H), 4.93 (dd, J=10.7, 6.1 Hz, 1 H), 7.27 (dd, J=7.7, 1.4 Hz, 1 H), 7.41 (td, J=7.6, 1.3 Hz, 1 H), 7.46 (td, J=7.6, 1.6 Hz, 1 H), 7.60 (dd, J=7.4, 1.4 Hz, 1 H).   MS (ESI) m/z： 444.2(M+H)+.  分析ＨＰＬＣ：保持時間= 3.36 分．
【０４５３】
実施例１８．
｛（Ｓ）−１４−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−９，９−ジオキソ−９λ６−チア−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化１９１】
0006294286.tif 000194
１８Ａ．［４−［２−（（Ｓ）−１−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−ブト−３−エニル）−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−４−イル］−３−（プロプ−２−エン−１−スルホニルアミノ）−フェニル］−カルバミン酸 メチルエステル：１０Ｃ（１７８ｍｇ、０．３３５ｍｍｏｌ）のＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）溶液にＤＩＥＡ（０．１１７ｍＬ、０．６７０ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を０℃に冷却した。次に、プロプ−２−エン−１−スルホニルクロリド（５４．５ｍｇ、０．３６８ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１ｍＬ）溶液を滴下して加えた。該反応混合物を０℃で２時間撹拌した。該反応物を濃縮し、順相クロマトグラフィーで精製し、１８Ａを淡黄色の固形物（１２４ｍｇ、５８％）として得た。  MS (ESI) m/z： 636.4 (M+H)+.
【０４５４】
１８Ｂ．実施例１８は、工程２Ｅ／２Ｆで記載された方法に従い（２Ｄを１８Ａで置き換えることによる）；次いで、工程２Ｇ；１０Ｈ；および１Ｇに従い、製造された。  1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 9.52 (s, 1 H), 7.98 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.64 − 7.75 (m, 2 H), 7.54 − 7.64 (m, 2 H), 7.43 − 7.54 (m, 2 H), 7.16 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 6.78 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 5.04 (dd, J=9.3, 4.9 Hz, 1 H), 3.75 (s, 3 H), 2.92 − 3.01 (m, 2 H), 2.16 − 2.27 (m, 1 H), 1.88 − 1.98 (m, 1 H), 1.69 − 1.81 (m, 1 H), 1.52 − 1.66 (m, 1 H), 1.08 − 1.25 (m, 1 H), 0.72 − 0.93 (m, 1 H). MS (ESI) m/z： 612.3 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 3.92 分 (方法Ｂ).
【０４５５】
実施例１９．
｛（Ｅ）−（Ｓ）−１４−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−９，９−ジオキソ−９λ６−チア−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１１，１５（１８）−ヘキサエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化１９２】
0006294286.tif 000195
実施例１９は、工程２Ｅで記載された方法（２Ｄを１８Ａで置き換えることによる）；次いで、工程１０Ｈ；および１Ｇに従い、製造された。  1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 9.50 (s, 1 H), 7.98 (d, J=2.3 Hz, 1 H), 7.74 (s, 1 H), 7.68 (dd, J=8.6, 2.3 Hz, 1 H), 7.54 − 7.62 (m, 1 H), 7.46 − 7.54 (m, 2 H), 7.43 (s, 1 H), 7.17 (d, J=15.7 Hz, 1 H), 6.78 (d, J=15.7 Hz, 1 H), 5.88 − 6.06 (m, 1 H), 5.07 − 5.22 (m, 2 H), 3.85 − 4.08 (m, 2 H), 3.76 (s, 3 H), 2.81 − 2.95 (m, 1 H), 2.47 − 2.64 (m, 1 H). MS (ESI) m/z： 610.3 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 3.49 分 (方法Ｂ).  
【０４５６】
実施例２０．
｛（Ｓ）−１４−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−９−オキソ−８，１２，１６，１８−テトラアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５−ペンタエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，２ＴＦＡ塩
【化１９３】
0006294286.tif 000196
２０Ａ．｛（Ｓ）−２−ベンジルオキシカルボニルアミノ−２−［４−（２−ブロモ−４−メトキシカルボニルアミノ−フェニル）−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル］−エチル｝−カルバミン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル：工程２Ａで記載された方法に従い、（（Ｓ）−２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）ペント−４−エン酸を（Ｓ）−２−ベンジルオキシカルボニルアミノ−３−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−プロピオン酸で置き換え、２−ブロモ−１−（２−ブロモフェニル）エタノンを中間体８で置き換えることによる）；次いで、工程２Ｂ；および１０Ｂに従い、製造された。  MS (ESI) m/z： 720.5(M+H)+.
【０４５７】
２０Ｂ．｛４−［２−（（Ｓ）−２−アミノ−１−ベンジルオキシカルボニルアミノ−エチル）−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−４−イル］−３−ブロモ−フェニル｝−カルバミン酸 メチルエステル：この化合物は、３Ｂを２０Ａで置き換えることにより、３Ｃで記載された方法に従い製造された。  MS (ESI) m/z： 620.3(M+H)+.
【０４５８】
２０Ｃ．３−｛（Ｓ）−２−ベンジルオキシカルボニルアミノ−２−［４−（２−ブロモ−４−メトキシカルボニルアミノ−フェニル）−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル］−エチルアミノ｝−プロピオン酸 メチルエステル：密閉したマイクロ波チューブ内の２０Ｂ（２０４ｍｇ、０．３３０ｍｍｏｌ）、メチルアクリレート（０．０８９ｍＬ、０．９８９ｍｍｏｌ）およびトリエチルアミン（０．２３０ｍＬ、１．６４９ｍｍｏｌ）の混合物にイソプロピルアルコール（３ｍＬ）を加えた。該反応物を８０℃で終夜撹拌した。該反応混合物を濃縮し、２０Ｃ（２０８ｍｇ、収率９０％）をベージュ色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 706.4(M+H)+.
【０４５９】
２０Ｄ．３−（｛（Ｓ）−２−ベンジルオキシカルボニルアミノ−２−［４−（２−ブロモ−４−メトキシカルボニルアミノ−フェニル）−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル］−エチル｝−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−アミノ）−プロピオン酸 メチルエステル：２０Ｃ（２０８ｍｇ、０．２９５ｍｍｏｌ）のＣＨ２Ｃｌ２（２９５２μＬ）溶液（０℃）に二炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（６４．４ｍｇ、０．２９５ｍｍｏｌ）およびＤＭＡＰ（３．６１ｍｇ、０．０３０ｍｍｏｌ）を加えた。該反応混合物を０℃で撹拌し、ゆっくりと室温に昇温した。４時間後、該反応混合物を濃縮し、順相クロマトグラフィーで精製し、２０Ｄ（１８０ｍｇ、０．２２４ｍｍｏｌ、収率７６％）を淡黄色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 806.2(M+H)+.
【０４６０】
２０Ｅ．３−（｛（Ｓ）−２−［４−（２−アミノ−４−メトキシカルボニルアミノ−フェニル）−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル］−２−ベンジルオキシカルボニルアミノ−エチル｝−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル−アミノ）−プロピオン酸：この化合物は、１０Ｂを２０Ｄで置き換えることにより、１０Ｃ（別経路）で記載された方法に従い製造された。  MS (ESI) m/z： 727.6(M+H)+.
【０４６１】
２０Ｆ．（Ｓ）−１４−ベンジルオキシカルボニルアミノ−５−メトキシカルボニルアミノ−９−オキソ−１６−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−８，１２，１６，１８−テトラアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−１２−カルボン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル：ＢＯＰ（５０．２ｍｇ、０．１１３ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（４４．９００ｍＬ）およびＤＭＦ（０．４４９ｍＬ）溶液（室温）に２０Ｅ（３３ｍｇ、０．０４５ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（０．０７９ｍＬ、０．４５４ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）溶液をシリンジポンプで５時間かけて加えた。該反応混合物を濃縮してＤＣＭを除去し、次いで、酢酸エチルで希釈し、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液で洗浄した。水層を酢酸エチルで抽出し、合わせた有機層を水、ブラインで精製し、硫酸マグネシウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。順相クロマトグラフィーにより、２０Ｆ（２８ｍｇ、収率８７％）を灰白色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 709.3(M+H)+.
【０４６２】
２０Ｇ．実施例２０は、工程２Ｇで記載された方法（２Ｅ／２Ｆを２０Ｆで置き換えることによる）；次いで、工程１Ｇ；および３Ｃに従い、製造された。  1H NMR (400 MHz, MeOD−d4) δ ppm 9.49 (s, 1 H) 7.93 (d, J=2.2 Hz, 1 H) 7.66 (dd, J=8.79, 2.2 Hz, 1 H) 7.57 (d, J=8.24 Hz, 2 H) 7.42 (m, 3 H) 7.22 (d, J=15.94 Hz, 1 H) 6.62 (d, J=15.39 Hz, 1 H) 5.40 (dd, J=6.05, 2.75 Hz, 1 H) 3.74 (s, 3 H) 3.51−3.69 (m, 2 H) 3.25−3.39 (m, 2 H) 2.89−2.98 (m, 2 H).  MS (ESI) m/z： 577.3(M+H)+.  分析ＨＰＬＣ：保持時間= 4.72分．
【０４６３】
実施例２１．
｛（Ｓ）−１４−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−１０，１０−ジフルオロ−１１−オキソ−８，１２，１６，１８−テトラアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化１９４】
0006294286.tif 000197
実施例２１は、工程１０Ｃ（別経路）で記載された方法（アジ化ナトリウムを３−アミノ−２，２−ジフルオロプロパン酸で置き換え、１０Ｂを２０Ａで置き換えることによる）；次いで、３Ｃ；２０Ｆ；２Ｇ；１Ｇ；および３Ｃに従い、製造された。  MS (ESI) m/z： 613.3(M+H)+.  分析ＨＰＬＣ：保持時間= 5.24 分．  
【０４６４】
実施例２２．
｛（Ｓ）−１４−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−９−オキソ−１０−オキサ−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化１９５】
0006294286.tif 000198
２２Ａ．（Ｓ）−２−（２−ブロモ−４−ニトロフェニル）−２−オキソエチル ５−（ベンジルオキシ）−２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）ペンタノエート：この化合物は、（Ｓ）−２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）ペント−４−エン酸を（Ｓ）−５−（ベンジルオキシ）−２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）ペンタエン酸で置き換え、２−ブロモ−１−（２−ブロモフェニル）エタノンを中間体１０で置き換えることにより、２Ａで記載された方法に従い製造された。  MS (ESI) m/z： 565.4 (M+2−H)−.
【０４６５】
２２Ｂ．（Ｓ）−２−（４−アミノ−２−ブロモフェニル）−２−オキソエチル ５−（ベンジルオキシ）−２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）ペンタノエート：２２Ａ（２．６ｇ、４．６０ｍｍｏｌ）のエタノール（３０ｍＬ）溶液に鉄粉（２．５７ｇ、４６．０ｍｍｏｌ）を加えた。該懸濁液を簡単に混合し、次いで、１．０Ｍ塩酸水溶液（２．２９９ｍＬ、２．２９９ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を５０℃に加熱した。２時間後、該反応物を室温に冷却し、酢酸エチルで希釈し、ＣＥＬＩＴＥ（登録商標）のパッドに通して濾過した（酢酸エチルで溶出）。濾液を濃縮し、酢酸エチルに再溶解し、飽和ＮａＨＣＯ３、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮し、２２Ｂ（１．９５４ｇ、収率７９％）を黄色の固形物として得た。該物質をさらに精製することなく次工程に用いた。  MS (ESI) m/z： 537.4 (M+2+H)+.
【０４６６】
２２Ｃ．｛３−アミノ−４−［２−（（Ｓ）−４−ベンジルオキシ−１−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−ブチル）−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−４−イル］−フェニル｝−カルバミン酸 メチルエステル：この化合物は、工程中間体７Ｂで記載された方法（中間体７Ａを２２Ｂで置き換えることによる）；次いで、工程１Ｂ；１０Ｂ；および１０Ｃ（別経路）に従い、製造された。  MS (ESI) m/z： 640.5 (M+H)+.
【０４６７】
２２Ｄ．｛３−アミノ−４−［２−（（Ｓ）−１−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−４−ヒドロキシ−ブチル）−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−４−イル］−フェニル｝−カルバミン酸 メチルエステル：２２Ｃ（０．４４６ｇ、０．６９７ｍｍｏｌ）のＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ）溶液にＴＦＡ（０．０８１ｍＬ、１．０４６ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物を室温で５分間撹拌し、１０％ パラジウム炭素（０．０７４ｇ、０．０７０ｍｍｏｌ）を加えた。数分間水素を該反応物にバブルし、該反応物を水素雰囲気下（バルーン）で激しく撹拌した。１７時間後、該反応物を０．４５ミクロンのＧＭＦに通して濾過し、ＥｔＯＡｃおよびＭｅＯＨで洗浄した。濾液を濃縮し、ＥｔＯＡｃに再溶解し、飽和炭酸水素ナトリウム、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、２２Ｄ（０．３５ｇ、９１％）を黄色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 550.4 (M+H)+.  該物質をさらに精製することなく次工程に用いた。
【０４６８】
２２Ｅ．[（Ｓ）−５−メトキシカルボニルアミノ−９−オキソ−１６−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１０−オキサ−８，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−１４−イル］−カルバミン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル：２２Ｄ（０．１９ｇ、０．３４６ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１５．０３ｍＬ）溶液（０℃）にＴＥＡ（０．０９６ｍＬ、０．６９１ｍｍｏｌ）、次いで４−ニトロフェニルカルボノクロリデート（０．０７７ｇ、０．３８０ｍｍｏｌ）を加えた。１時間後、該反応物を室温に昇温した。１８時間後、該反応物を濃縮した。逆相クロマトグラフィーで精製し、２２Ｅ（０．０４９ｇ、２４．６３％）を黄色の固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 576.5 (M+H)+.
【０４６９】
２２Ｆ．実施例２２は、工程１Ｆで記載された方法（１Ｅを２２Ｅで置き換え、エタノールをメタノールで置き換え、反応を７５℃で行うことによる）；次いで、工程１Ｇに従い、製造された。  1H NMR (400 MHz, CD3OD) δ ppm 9.42 (s, 1 H), 7.76 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.59 − 7.68 (m, 2 H), 7.46 − 7.55 (m, 2 H), 7.22 (d, J=8.3 Hz, 1 H), 7.16 (dd, J=8.8, 2.2 Hz, 1 H), 6.88 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 6.65 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 5.26 (t, J=7.7 Hz, 1 H), 3.71 (s, 3 H), 3.61 (t, J=6.0 Hz, 2 H), 2.08 − 2.22 (m, 2 H), 1.54 − 1.74 (m, 2 H).  MS (ESI) m/z： 578.3 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 4.70 分．
【０４７０】
実施例２３．
｛（Ｓ）−１４−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−１１−メチル−１２−オキソ−１１，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化１９６】
0006294286.tif 000199
２３Ａ．（Ｓ）−３−［４−（２−ブロモ−４−メトキシカルボニルアミノ−フェニル）−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル］−３−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−プロピオン酸 ベンジルエステル：この化合物は、２Ａで記載された方法（（Ｓ）−２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）ペント−４−エン酸を（Ｓ）−２−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−スクシン酸４−ベンジルエステルで置き換え、２−ブロモ−１−（２−ブロモフェニル）エタノンを中間体８で置き換え、炭酸水素カリウムを炭酸カリウムで置き換えることによる）；次いで、工程２Ｂ（キシレンをトルエンで置き換えることによる）；次いで、１０Ｂに従い、製造された。  MS (ESI) m/z： 703.3, 705.3 (M+H)+.
【０４７１】
２３Ｂ．メチル−プロプ−２−イニル−カルバミン酸 ベンジルエステル：Ｎ−メチルプロプ−２−イン−１−アミン（３．５０ｇ、５０．６ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（５０ｍＬ）溶液にＴＥＡ（８．４７ｍＬ、６０．８ｍｍｏｌ）およびＣｂｚ−Ｃｌ（７．９５ｍＬ、５５．７ｍｍｏｌ）を０℃で滴下して加えた。該反応物をアルゴン下において０℃で１時間撹拌した。該反応混合物をＣＨ２Ｃｌ２で希釈し、１Ｍ  ＨＣｌ、飽和ＮａＨＣＯ３およびブラインで洗浄した。有機相をＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮し、２３Ｂ（１０．０２ｇ、収率９７％）を透明な油状物として得た。  MS (ESI) m/z： 204.1 (M+H)+. 
【０４７２】
２３Ｃ．（Ｓ）−３−［４−｛２−[３−（ベンジルオキシカルボニル−メチル−アミノ）−プロプ−１−イニル］−４−メトキシカルボニルアミノ−フェニル｝−１−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル］−３−ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ−プロピオン酸 ベンジルエステル：２３Ａ（２００ｍｇ、０．２８４ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）溶液に２３Ｂ（６９．３ｍｇ、０．３４１ｍｍｏｌ）、ＣｕＩ（１０．８３ｍｇ、０．０５７ｍｍｏｌ）、ＴＥＡ（０．１１９ｍＬ、０．８５３ｍｍｏｌ）およびＰｄ（Ｐｈ３Ｐ）４（３２．８ｍｇ、０．０２８ｍｍｏｌ）を加えた。該反応物にアルゴンを３分間パージし、アルゴン下において９０℃で６時間撹拌した。該反応物を室温に冷却し、ＥｔＯＡｃで希釈した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３およびブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濾過し、濃縮した。粗生成物を順相クロマトグラフィーで精製し、２３Ｃ（２０５ｍｇ、収率８７％ ）を固形物として得た。  LC−MS (ESI) m/z： 826.5 (M+H)+.
【０４７３】
２３Ｄ．（Ｓ）−３−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルアミノ）−３−（４−（４−(メトキシカルボニルアミノ）−２−(３−（メチルアミノ）プロピル）フェニル）−１−（（２−(トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−イル）プロパン酸，ＴＦＡ塩：この化合物は、２Ｅを２３Ｃで置き換えることにより、工程２Ｇで記載された方法に従い製造された。  MS (ESI) m/z： 606.4 (M+H)+.
【０４７４】
２３Ｅ．［（Ｓ）−５−メトキシカルボニルアミノ−１１−メチル−１２−オキソ−１６−（２−トリメチルシラニル−エトキシメチル）−１１，１６，１８−トリアザ−トリシクロ［１３．２．１．０２，７］オクタデカ−１（１７），２，４，６，１５（１８）−ペンタエン−１４−イル］−カルバミン酸 ｔｅｒｔ−ブチルエステル：ＤＭＡＰ（２３．１９ｍｇ、０．１９０ｍｍｏｌ）、ＤＩＥＡ（０．１６６ｍＬ、０．９４９ｍｍｏｌ）およびＢＯＰ（１６８ｍｇ、０．３８０ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（２０ｍＬ）溶液に２３Ｄ（１１５ｍｇ、０．１９０ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（２ｍＬ）溶液を室温でシリンジポンプにより１．５時間かけて加えた。添加時、該反応物をさらに３０分間撹拌し、溶媒を除去した。粗生成物を逆相クロマトグラフィーで精製し、２３Ｅ（４４ｍｇ、収率３９．４％）を固形物として得た。  MS (ESI) m/z： 588.4 (M+H)+.
【０４７５】
２３Ｆ．実施例２３は、工程１Ｆで記載された方法（１Ｄを２３Ｅで置き換え、エタノールをメタノールで置き換えることによる）；次いで、工程１Ｇに従い、製造された。  1H NMR (400 MHz, CD3OD, rotamers) δ ppm 9.52 (two singlets, 1H), 9.36 (s, 1H), 8.00 (d, J = 1.8 Hz, 1H), 7.68 (ddd, J = 8.6, 6.3, 2.3 Hz, 1H), 7.59 (dd, J = 8.5, 5.5 Hz, 1H), 7.49 − 7.43 (m, 1H), 7.41 − 7.33 (m, 3H), 7.19 (two doublets, J = 16.0 Hz, 1H), 6.81 (two doublets, J = 15.6 Hz, 1H), 5.49 (dd, J = 8.7, 4.8 Hz, 1H), 4.12 (ddd, J = 7.3, 6.0, 3.7 Hz, 1H), 3.75 (two singlets, 3H), 3.55 − 3.43 (m, J = 9.2, 7.6, 5.9 Hz, 1H), 3.00 (two singlets, 3H), 2.81 (dd, J = 13.9, 4.8 Hz, 1H), 2.69 − 2.57 (m, 2H), 2.48 − 2.28 (m, 1H), 1.91 − 1.76 (m, 1H), 1.64 − 1.44 (m, 1H). LC−MS (ESI) m/z： 590.2 (M+H)+. 分析ＨＰＬＣ：保持時間= 5.328 分．
【０４７６】
実施例２４．
（Ｅ）−Ｎ−（（Ｓ）−１８−クロロ−１７，１９−ジアザ−トリシクロ［１４．２．１．０２，７］ノナデカ−１（１８），２，４，６，１６（１９）−ペンタエン−１５−イル）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリルアミド，１ＴＦＡ塩
【化１９７】
0006294286.tif 000200
実施例２４は、工程２Ｄで記載された方法（ペント−４−エニルボロン酸をヘキサ−５−エニルボロン酸で置き換えることによる）；次いで、工程２Ｅ／２Ｆ；２Ｇ； １Ｆ； １Ｇ；および７に従い、製造された。 1H NMR (500 MHz, CD3OD) δ ppm 9.45 (s, 1 H), 7.95 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.64 (dd, J=8.2, 2.2 Hz, 1 H), 7.55 (d, J=8.3 Hz, 1 H), 7.24 − 7.35 (m, 4 H), 7.13 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 6.76 (d, J=15.9 Hz, 1 H), 4.91 (dd, J=9.6, 4.1 Hz, 1 H), 2.68 − 2.76 (m, 1 H), 2.39 − 2.48 (m, 1 H), 2.06 − 2.14 (m, 1 H), 1.89 − 1.99 (m, 1 H), 1.56 − 1.65 (m, 1 H), 1.23 − 1.45 (m, 7 H), 0.76 − 0.86 (m, 1 H), 0.49 − 0.59 (m, 1 H).  MS (ESI) m/z： 536.4 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 8.84 分．
【０４７７】
実施例２５．
｛（Ｅ）−（Ｓ）−１５−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−１７，１９−ジアザ−トリシクロ［１４．２．１．０２，７］ノナデカ−１（１８），２，４，６，１２，１６（１９）−ヘキサエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化１９８】
0006294286.tif 000201
実施例２５は、工程２Ｄで記載された方法（２Ｃを１０Ｂで置き換え、ペント−４−エニルボロン酸をヘキサ−５−エニルボロン酸で置き換えることによる）；次いで、工程２Ｅ； １Ｆ（エタノールをメタノールで置き換え、反応を５０−７５℃で行うことによる）；および１Ｇに従い、製造された。  1H NMR (500 MHz, 50℃, CD3OD) δ ppm 9.46 (s, 1 H), 7.96 (d, J=2.7 Hz, 1 H), 7.64 − 7.70 (m, 1 H), 7.58 (d, J=8.2 Hz, 1 H), 7.37 − 7.46 (m, 2 H), 7.32 − 7.35 (m, 1 H), 7.28 (d, J=8.2 Hz, 1 H), 7.19 (d, J=15.9 Hz, 1 H), 6.74 (d, J=15.9 Hz, 1 H), 5.48 − 5.58 (m, 1 H), 5.22 − 5.31 (m, 1 H), 5.09 (dd, J=9.9, 4.4 Hz, 1 H), 3.75 (s, 3 H), 2.81 − 2.89 (m, 1 H), 2.69 − 2.78 (m, 1 H), 2.52 − 2.62 (m, 1 H), 2.38 − 2.48 (m, 1 H), 2.06 − 2.23 (m, 2 H), 1.38 − 1.59 (m, 2 H), 1.09 − 1.19 (m, 2 H).  MS (ESI) m/z： 573.4 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 5.63 分．
【０４７８】
実施例２６．
｛（Ｓ）−１５−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−１７，１９−ジアザ−トリシクロ［１４．２．１．０２，７］ノナデカ−１（１８），２，４，６，１６（１９）−ペンタエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化１９９】
0006294286.tif 000202
実施例２６は、工程２Ｄで記載された方法（２Ｃを１０Ｂで置き換え、ペント−４−エニルボロン酸をヘキサ−５−エニルボロン酸で置き換えることによる）；次いで、工程２Ｅ／２Ｆ； ２Ｇ； １Ｆ（エタノールをメタノールで置き換え、反応を５０−７５℃で行うことによる）；および１Ｇに従い、製造された。  1H NMR (500 MHz, CD3OD) δ ppm 9.51 (s, 1 H), 7.97 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.67 (dd, J=8.2, 2.2 Hz, 1 H), 7.58 (d, J=8.8 Hz, 1 H), 7.43 − 7.46 (m, 2 H), 7.41 (dd, J=8.3, 2.2 Hz, 1 H), 7.31 (d, J=8.2 Hz, 1 H), 7.14 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 6.77 (d, J=15.4 Hz, 1 H), 5.00 (dd, J=9.9, 4.4 Hz, 1 H), 3.75 (s, 3 H), 2.56 − 2.67 (m, 2 H), 2.21 − 2.30 (m, 1 H), 2.03 − 2.13 (m, 1 H), 1.66 − 1.76 (m, 1 H), 1.25 − 1.57 (m, 7 H), 0.47−0.60 (m, 2 H).  MS (ESI) m/z： 575.5 (M+H)+.  分析 HPLC：  保持時間 = 5.73 分．
【０４７９】
実施例２７．
｛（Ｚ）−（Ｓ）−１５−［（Ｅ）−３−（５−クロロ−２−テトラゾール−１−イル−フェニル）−アクリロイルアミノ］−１７，１９−ジアザ−トリシクロ［１４．２．１．０２，７］ノナデカ−１（１８），２，４，６，１２，１６（１９）−ヘキサエン−５−イル｝−カルバミン酸 メチルエステル，１ＴＦＡ塩
【化２００】
0006294286.tif 000203
実施例２７は、工程２Ｄで記載された方法（２Ｃを１０Ｂで置き換え、ペント−４−エニルボロン酸をヘキサ−５−エニルボロン酸で置き換えることによる）；次いで、工程２Ｆ； １Ｆ（エタノールをメタノールで置き換え、反応を５０−７５℃で行うことによる）；および１Ｇに従い、製造された。  1H NMR (500 MHz, CD3OD) δ ppm 9.52 (s, 1 H), 7.98 (d, J=2.2 Hz, 1 H), 7.67 (dd, J=8.2, 2.2 Hz, 1 H), 7.58 (d, J=8.2 Hz, 1 H), 7.44 (s, 1 H), 7.41 (dd, J=8.3, 4.7 Hz, 1 H), 7.32 (s, 1 H), 7.30 (d, J=8.2 Hz, 1 H), 7.16 (d, J=15.4 Hz, 1 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