(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリエステルを含有する第１層と第２層とが交互に５０層以上積層された構造を含む延伸フィルムであって、各層における全酸成分に対する下記式（Ａ）で表されるジカルボン酸成分の割合が、該第１層は１０モル％以上５０モル％未満、該第２層は３モル％以上１０モル％未満であり、
【化１】
0006441147.tif 000009
（式（Ａ）中、ＲＡは炭素数２〜１０のアルキレン基を表わす）
該第１層と該第２層の延伸方向の屈折率差が０．１０〜０．４５であることを特徴とする延伸多層積層反射フィルム。
【請求項２】
該第１層を構成するポリエステルがさらにナフタレンジカルボン酸成分を含む、請求項１に記載の延伸多層積層反射フィルム。
【請求項３】
該第２層を構成するポリエステルがさらにナフタレンジカルボン酸成分を含む、請求項１または２に記載の延伸多層積層反射フィルム。
【請求項４】
該第２層を構成するポリエステルがさらに脂環族ジオール成分および脂環族ジカルボン酸成分からなる群から選ばれる少なくとも１種を含む、請求項１〜３のいずれかに記載の延伸多層積層反射フィルム。
【請求項５】
該脂環族ジオール成分が、スピログリコール、イソソルビドおよびシクロへキサンジメタノールからなる群から選ばれる少なくとも１種であり、該脂環族ジカルボン酸成分がシクロヘキサンジカルボン酸である、請求項４に記載の延伸多層積層反射フィルム。
【請求項６】
該第２層を構成するポリエステルのガラス転移温度が９０℃以上１２０℃未満である、請求項１〜５のいずれかに記載の延伸多層積層反射フィルム。
【請求項７】
１軸延伸された請求項１〜６のいずれかに記載の延伸多層積層反射フィルム。
【請求項８】
液晶ディスプレイの輝度向上フィルムまたは偏光板として用いられる請求項１〜７のいずれかに記載の延伸多層積層反射フィルム。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれかに記載の延伸多層積層反射フィルムを含む液晶ディスプレイ装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、屈折率の低い層と屈折率の高い層とを交互に規則的に配置させ、層間の屈折率差によって反射性能を発現する延伸多層積層反射フィルムおよびそれからなる液晶ディスプレイ装置に関するものである。さらに詳しくは、本発明は優れた反射性能を有すると同時に、多層積層の層間剥離を改善した延伸多層積層反射ポリエステルフィルムおよびそれからなる液晶ディスプレイ装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
多層積層反射フィルムは、屈折率の低い層と高い層とを交互に多数積層したものであり、層間の構造的な光干渉によって、特定波長の光を選択的に反射または透過する光学干渉フィルムとすることができる。またこのような多層積層フィルムは、膜厚を徐々に変化させたり、異なる反射ピークを有するフィルムを貼り合せたりすることで金属を使用したフィルムと同等の高い反射率を得ることができ、金属光沢フィルムや反射ミラーとして使用することもできる。さらには、このような多層積層フィルムを１方向にのみ延伸することで、特定の偏光成分のみを反射する偏光反射フィルムとしても使用でき、これらを液晶ディスプレイなどに使用することで、液晶ディスプレイなどの輝度向上フィルムとして使用できることが知られている。
【０００３】
光干渉による発色を呈する多層積層フィルムとしては、例えば特許文献１（特開昭５６−９９３０７号公報）に、ポリエチレンテレフタレートとポリメチルメタクリレートといった相互に異なる熱可塑性樹脂を用いた多層積層フィルム、特許文献２（特表平９−５０６８３７号公報）に、屈折率の高い層のポリマーとしてポリエチレンナフタレートを用いた多層積層フィルムが提案されている。
また、単独で液晶セルと貼り合わせて用いられる反射型偏光板として、例えば特許文献３（特開２０１２−０１３９１９号公報）において、特定の共重合成分を有する共重合ポリエステルを高屈折率層に用いた１軸延伸多層積層フィルムが提案されており、偏光性能の向上と斜め方向の入射角による透過偏光の色相ズレ解消が提案されている。
【０００４】
一方で、多層積層フィルムは層間剥離が生じやすく、フィルムの後加工工程によっては層間剥離が生じることがあり、特許文献３に記載されているような６，６’−（アルキレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸成分を共重合成分の一例とする共重合ポリエステルを含む多層積層フィルムにおいて、光干渉による優れた反射特性と多層積層フィルムの層間剥離の両方を改善することが望まれている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開昭５６−９９３０７号公報
【特許文献２】特表平９−５０６８３７号公報
【特許文献３】特開２０１２−０１３９１９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、６，６’−（アルキレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸成分などの特定の共重合成分を用いた共重合ポリエステルを含む多層積層フィルムにおいて上記の課題を解消し、従来よりもさらに反射特性を高めつつ、同時に多層積層の層間剥離を改善した延伸多層積層反射ポリエステルフィルムを提供することある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者等は前記課題を解決するために鋭意検討した結果、以下の構成によって上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
すなわち本発明の目的は、ポリエステルを含有する第１層と第２層とが交互に５０層以上積層された構造を含む延伸フィルムであって、各層における全酸成分に対する下記式（Ａ）で表されるジカルボン酸成分の割合が、該第１層は１０モル％以上５０モル％未満、該第２層は３モル％以上１０モル％未満であり、
【化１】
0006441147.tif 000002
（式（Ａ）中、ＲＡは炭素数２〜１０のアルキレン基を表わす）
該第１層と該第２層の延伸方向の屈折率差が０．１０〜０．４５である延伸多層積層反射フィルムによって達成される（項１）。
【０００９】
また本発明の延伸多層積層反射フィルムは、好ましい態様として以下の態様も包含するものである。
（項２）  該第１層を構成するポリエステルがさらにナフタレンジカルボン酸成分を含む、前記項１に記載の延伸多層積層反射フィルム。
（項３）  該第２層を構成するポリエステルがさらにナフタレンジカルボン酸成分を含む、前記項１または２に記載の延伸多層積層反射フィルム。
（項４）  該第２層を構成するポリエステルがさらに脂環族ジオール成分および脂環族ジカルボン酸成分からなる群から選ばれる少なくとも１種を含む、前記項１〜３のいずれかに記載の延伸多層積層反射フィルム。
（項５）  該脂環族ジオール成分が、スピログリコール、イソソルビドおよびシクロへキサンジメタノールからなる群から選ばれる少なくとも１種であり、該脂環族ジカルボン酸成分がシクロヘキサンジカルボン酸である、前記項４に記載の延伸多層積層反射フィルム。
（項６）  該第２層を構成するポリエステルのガラス転移温度が９０℃以上１２０℃未満である、前記項１〜５のいずれかに記載の延伸多層積層反射フィルム。
（項７）  １軸延伸された前記項１〜６のいずれかに記載の延伸多層積層反射フィルム。
（項８）  液晶ディスプレイの輝度向上フィルムまたは偏光板として用いられる前記項１〜７のいずれかに記載の延伸多層積層反射フィルム。
本発明にはさらに前記項１〜８のいずれかに記載の延伸多層積層反射フィルムを含む液晶ディスプレイ装置も包含される。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、６，６’−（アルキレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸成分などの特定の共重合成分を用いた共重合ポリエステルを含む多層積層フィルムでありながら、従来よりもさらに反射特性を高めつつ、同時に多層積層の層間剥離を改善した延伸多層積層反射ポリエステルフィルムが提供される。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下に本発明の各構成について説明する。
［延伸多層積層反射フィルム］
本発明の延伸多層積層反射フィルムは、ポリエステルを含有する第１層と第２層とが交互に５０層以上積層された構造を含む延伸フィルムであって、各層における全酸成分に対する下記式（Ａ）で表されるジカルボン酸成分の割合が、該第１層は１０モル％以上５０モル％未満、該第２層は３モル％以上１０モル％未満であり、
【化２】
0006441147.tif 000003
（式（Ａ）中、ＲＡは炭素数２〜１０のアルキレン基を表わす）
該第１層と該第２層の延伸方向の屈折率差が０．１０〜０．４５である。
【００１２】
本発明の延伸多層積層反射フィルムに含まれる積層構造は、ポリエステルを含有する第１層と第２層とが交互に合計で５０層以上積層された構造を有する。
該第１層は延伸により配向性、好ましくは１軸配向性を有し、該第２層は無配向性を有することが好ましい。
また、本発明における該第１層と該第２層の延伸方向の屈折率差は０．１０〜０．４５である。
かかる構成により、光学干渉による構造的な発色・反射特性が優れた延伸多層積層反射フィルムを提供することができる。
【００１３】
積層構造の積層数を５０層以上とすることにより所望の反射帯域で十分な反射特性が発現し、積層数を増やすことによって反射率をより高めることができ、また必要に応じて反射波長帯域を広げることができる。一方、積層数の上限は特に限定されないが、生産性の観点から高々１２００層であることが望ましい。
積層構造部分の第１層の厚みと第２層の厚みは、それぞれの層の厚みがいずれも０．０５〜０．３μｍであることが好ましい。各層の厚みが下限に満たないかまたは上限を超えると、光学干渉による構造的な発色や反射特性が十分でないことがある。各層の厚みがこの範囲内であれば、厚みが一定でも、厚みが徐々に変化するものであってもよい。厚みが一定であれば特定波長の反射率を高くすることができ、一方厚みを徐々に変化するものであれば反射波長帯域を広げることができる。
【００１４】
なお本発明の延伸多層積層反射フィルムは、上記の積層構造部分に加え、さらに目的に応じて他の層をさらに設けてもよく、例えば積層構造部分の両表面に保護層を設けてもよい。該保護層は、第１層または第２層と同じ樹脂からなっていても、また別の樹脂からなっていてもよい。保護層を設けることによって、製膜時の多層積層状態の乱れを防ぎ、積層状態を良好に保ち、光学干渉による反射特性をより優れたものとすることができる。
【００１５】
本発明における該第１層と該第２層の延伸方向の屈折率差はかかる範囲内でより高い方が反射率を高めることができ、０．１５〜０．４０の範囲がより好ましく、０．２０〜０．３５の範囲がさらに好ましい。
各層における全酸成分に対する下記式（Ａ）で表されるジカルボン酸成分の割合は、該第１層は１０モル％以上５０モル％未満、該第２層は３モル％以上１０モル％未満である。
【００１６】
【化３】
0006441147.tif 000004
（式（Ａ）中、ＲＡは炭素数２〜１０のアルキレン基を表わす）
【００１７】
第１層および第２層における前記ジカルボン酸成分の割合をかかる範囲とすることにより、反射特性をより高めつつ、同時に多層積層の層間剥離を改善することができる。
本発明の延伸多層積層反射フィルムは延伸された多層積層反射フィルムであり、１軸延伸、２軸延伸のいずれでもよいが、１軸延伸された延伸多層積層反射フィルムであることがより好ましい。１軸延伸多層積層反射フィルムの場合、第１層は１軸延伸により１軸配向性を有し、延伸方向における第２層との屈折率差をより高くすることができ、延伸方向に平行な偏光成分についてより高い反射特性が発現する。またフィルム面内において延伸方向と直交する方向について第２層との屈折率差をより小さくすることができ、かかる方向に平行な偏光成分についてより高い透過特性が発現する。
【００１８】
［第１層］
本発明における第１層は、下記式（Ａ）で表されるジカルボン酸成分（以下、ジカルボン酸成分（Ａ）と称することがある）を含むポリエステルを含有する。
【００１９】
【化４】
0006441147.tif 000005
（式（Ａ）中、ＲＡは炭素数２〜１０のアルキレン基を表わす）
【００２０】
第１層を構成するポリエステルはジカルボン酸成分とジオール成分との重縮合によって得られ、第１層における全酸成分に対する該ジカルボン酸成分の割合は１０モル％以上５０モル％未満である。
発明において、第１層は第２層より屈折率の高い層を表す。
【００２１】
（ジカルボン酸成分）
本発明において、第１層における全酸成分に対するジカルボン酸成分（Ａ）の割合は１０モル％以上５０モル％未満である。ここで、ジカルボン酸成分（Ａ）の割合は、第１層におけるジカルボン酸成分の全モル数を基準とする含有量である。第１層を構成するポリエステルは、以下に詳述するジカルボン酸成分とジオール成分との重縮合によって得られる。
上式（Ａ）中、ＲＡは炭素数２〜１０のアルキレン基であり、エチレン基、プロピレン基、イソプロピレン基、テトラメチレン基、ヘキサメチレン基、オクタメチレン基等が挙げられ、特にエチレン基が好ましい。
【００２２】
第１層を構成するポリエステルのジカルボン酸成分としてジカルボン酸成分（Ａ）を上記の割合で含有することにより、延伸によって第１層の延伸方向の屈折率を高めることができる。一方でジカルボン酸成分（Ａ）の割合が下限値に満たない場合は、第１層と第２層の延伸方向（以下、Ｘ方向と称することがある）の屈折率の差異が小さくなり、十分な反射性能が得られない。また、延伸多層積層反射フィルムが１軸延伸されたフィルムの場合、ジカルボン酸成分（Ａ）の割合が下限値に満たないと、フィルム面内において延伸方向と直交する方向（以下、Ｙ方向と称することがある）の屈折率の低下が生じにくいため、延伸フィルムにおけるＹ方向の屈折率ｎＹとフィルム厚み方向（以下、Ｚ方向と称することがある）の屈折率ｎＺの差異が大きくなり、偏光性能が低下し、また斜め方向の入射角で入射した偏光について色相ずれが生じやすい。
【００２３】
一方、ジカルボン酸成分（Ａ）の割合が上限を超えると、結晶性が早いために製膜性が低下し、延伸フィルムが得られなくなる。
ジカルボン酸成分（Ａ）の割合の下限は、好ましくは１２モル％、より好ましくは１５モル％、さらに好ましくは１８モル％である。また、ジカルボン酸成分（Ａ）の割合の上限は、好ましくは４５モル％、より好ましくは４０モル％、さらに好ましくは３５モル％である。
ジカルボン酸成分（Ａ）の割合は、好ましくは１２モル％以上４５モル％以下、より好ましくは１５モル％以上４０モル％以下、さらに好ましくは１８モル％以上３５モル％以下である。
また、第１層におけるジカルボン酸成分（Ａ）の割合と、後述する第２層におけるジカルボン酸成分（Ａ）の割合の差は１％以上であることが好ましく、より好ましくは３％以上、さらに好ましくは５％以上、特に好ましくは１０％以上である。
【００２４】
好ましいジカルボン酸成分（Ａ）として、６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸、６，６’−（トリメチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸、もしくは６，６’−（ブチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸、またはこれらのいずれかから誘導される成分が好ましい。これらの中でも式（Ａ）におけるＲＡの炭素数が偶数のものが好ましく、特に６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸、または６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸から誘導される成分が好ましい。
【００２５】
第１層を構成するポリエステルのジカルボン酸成分として、ジカルボン酸成分（Ａ）以外にテレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸成分もしくはこれらの組み合わせから誘導される成分、またはこれらの誘導体成分が挙げられる。また、ナフタレンジカルボン酸成分として２，６−ナフタレンジカルボン酸、２，７−ナフタレンジカルボン酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸が例示される。これらのジカルボン酸成分の中でも特に２，６−ナフタレンジカルボン酸もしくはその誘導体成分が好ましい。
【００２６】
ナフタレンジカルボン酸成分の含有量は、好ましくは５０モル％以上９０モル％以下、より好ましくは６０モル％以上８５モル％以下、さらに好ましくは６５モル％以上８２モル％以下である。ナフタレンジカルボン酸成分の含有量が下限に満たない場合は非晶性の特性が大きくなり、延伸フィルムにおける第１層と第２層との層間の屈折率差を大きくできず、十分な反射性能が得られない場合がある。また、ナフタレンジカルボン酸成分の含有量が上限を超える場合は、ジカルボン酸成分（Ａ）の割合が相対的に少なくなるため、１軸延伸された延伸多層積層反射フィルムの場合、Ｙ方向の屈折率ｎＹとＺ方向の屈折率ｎＺの差異が大きくなり、偏光性能が低下し、また斜め方向の入射角で入射した偏光について色相ずれが生じやすくなる場合がある。
【００２７】
（ジオール成分）
本発明において第１層のポリエステルを構成するジオール成分として、エチレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコール、シクロヘキサンジメタノール等が好ましく挙げられ、特に好ましくはエチレングリコールである。ジオール成分の含有量は、好ましくは９５モル％以上１００モル％以下、より好ましくは９８モル％以上１００モル％以下である。下限値に満たない場合、１軸延伸された延伸多層積層反射フィルムにおいて前述の１軸配向性が損なわれることがある。
【００２８】
（第１層ポリエステルの特性）
本発明における第１層のポリエステルは、Ｐ−クロロフェノール／１，１，２，２−テトラクロロエタン（重量比４０／６０）の混合溶媒を用いて３５℃で測定した固有粘度が０．４〜３ｄｌ／ｇであることが好ましく、さらに好ましくは０．４〜１．５ｄｌ／ｇ、特に好ましくは０．５〜１．２ｄｌ／ｇである。
該ポリエステルの融点は、好ましくは２００〜２６０℃の範囲、より好ましくは２０５〜２５５℃の範囲、さらに好ましくは２１０〜２５０℃の範囲である。融点はＤＳＣで測定して求めることができる。
該ポリエステルの融点が上限を越えると、溶融押出して成形する際に流動性が劣り、吐出などが不均一化しやすくなることがある。一方、該ポリエステルの融点が下限値に満たないと、製膜性は優れるものの、ポリエステルの持つ機械的特性などが損なわれやすくなり、また本発明の屈折率特性が発現し難い。
【００２９】
なお、第１層を構成するポリエステルは、例えばフィルムにする段階で２種以上のポリエステルを溶融混練してエステル交換させたものであってもよい。
該ポリエステルのガラス転移温度（以下、Ｔｇと称することがある。）は、好ましくは８０〜１２０℃、より好ましくは８２〜１１８℃、さらに好ましくは８５〜１１８℃の範囲にある。Ｔｇがこの範囲にあると、耐熱性および寸法安定性に優れたフィルムが得られる。かかる融点やガラス転移温度は、共重合成分の種類と共重合量、そして副生物であるジアルキレングリコールの制御などによって調整できる。
かかるポリエステルの製造方法は、例えば国際公開第２００８／１５３１８８号パンフレットの第９頁に記載されている方法に準じて製造することができる。
【００３０】
（第１層の屈折率特性）
本発明における第１層は、かかる特定の共重合成分を含むポリエステルを用いることにより、延伸によって延伸方向の屈折率が未延伸時の屈折率よりも高くなり、好ましくは１．８０以上の屈折率である。
さらに１軸延伸を施すことによって、Ｘ方向の屈折率ｎＸが１．８０〜１．９０の高屈折率特性を有する。第１層におけるＸ方向の屈折率がかかる範囲にあることにより、第２層との屈折率差が大きくなり、十分な反射偏光性能を発揮することができる。
また、１軸延伸を施す場合、Ｙ方向の１軸延伸後の屈折率ｎＹとＺ方向の１軸延伸後の屈折率ｎＺとの差は、具体的には０．０５以下であることが好ましく、さらに好ましくは０．０３以下、特に好ましくは０．０１以下である。これら２方向の屈折率差が非常に小さいことにより、偏光が斜め方向の入射角で入射しても色相ずれが生じない効果を奏する。
【００３１】
［第２層］
本発明における第２層は、下記式（Ａ）で表されるジカルボン酸成分を含むポリエステルを含有する。
【化５】
0006441147.tif 000006
（式（Ａ）中、ＲＡは炭素数２〜１０のアルキレン基を表わす）
【００３２】
第２層を構成するポリエステルはジカルボン酸成分とジオール成分との重縮合によって得られ、第１層における全酸成分に対する該ジカルボン酸成分の割合は３モル％以上１０モル％未満である。
【００３３】
（ジカルボン酸成分）
本発明において、第２層における全酸成分に対するジカルボン酸成分（Ａ）の割合は３モル％以上１０モル％未満である。ここで、ジカルボン酸成分（Ａ）の割合は、第２層におけるジカルボン酸成分の全モル数を基準とする含有量である。第２層を構成するポリエステルは、以下に詳述するジカルボン酸成分とジオール成分との重縮合によって得られる。
上式（Ａ）中、ＲＡは炭素数２〜１０のアルキレン基であり、エチレン基、プロピレン基、イソプロピレン基、テトラメチレン基、ヘキサメチレン基、オクタメチレン基等が挙げられ、特にエチレン基が好ましい。
【００３４】
第２層を構成するポリエステルのジカルボン酸成分としてジカルボン酸成分（Ａ）を上記の割合で含有することにより、第１層との層間剥離を抑制しつつ、延伸による屈折率変化の小さい等方性の特性が得られる。ジカルボン酸成分（Ａ）の割合が下限に満たないと、延伸多層積層反射フィルムに後加工を施した場合に層間剥離が生じる。また、ジカルボン酸成分（Ａ）の割合が上限を超えると、延伸によって第２層も複屈折性となる他、第１層と第２層との層間の屈折率差が下限よりも小さくなり、十分な反射性能が得られない。
【００３５】
ジカルボン酸成分（Ａ）の割合は、好ましくは５モル％以上９モル％以下、より好ましくは５モル％以上８モル％以下である。
好ましいジカルボン酸成分（Ａ）として、第１層と同様、６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸、６，６’−（トリメチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸、もしくは６，６’−（ブチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸、またはこれらのいずれかから誘導される成分が好ましい。これらの中でも式（Ａ）におけるＲＡの炭素数が偶数のものが好ましく、特に６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸、または６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸から誘導される成分が好ましい。
【００３６】
第２層を構成するポリエステルのジカルボン酸成分として、ジカルボン酸成分（Ａ）以外にテレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸成分もしくはこれらの組み合わせから誘導される成分、またはこれらの誘導体成分が挙げられる。また、ナフタレンジカルボン酸成分として２，６−ナフタレンジカルボン酸、２，７−ナフタレンジカルボン酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸が例示される。これらのジカルボン酸成分の中でも特に２，６−ナフタレンジカルボン酸もしくはその誘導体成分が好ましい。
ナフタレンジカルボン酸成分の含有量は、好ましくは５０モル％以上７５モル％以下、より好ましくは５５モル％以上７０モル％以下、さらに好ましくは６０モル％以上７０モル％以下である。
第２層を構成するポリエステルのジカルボン酸成分として上述のジカルボン酸成分を含有することにより、第１層との層間剥離をより抑制することができ、特に第１層で用いられるジカルボン酸成分（Ａ）以外のジカルボン酸成分と同じジカルボン酸成分を用いることが好ましい。
【００３７】
（ジオール成分）
本発明において第２層のポリエステルを構成するジオール成分として、エチレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコール等が好ましく挙げられ、特に好ましくはエチレングリコールである。ジオール成分の含有量は、好ましくは２０モル％以上９０モル％以下、より好ましくは３０モル％以上８５モル％以下である。
【００３８】
（脂環族成分）
本発明における第２層を構成するポリエステルは、さらに脂環族ジオール成分および脂環族ジカルボン酸成分からなる群から選ばれる少なくとも１種を含むことが好ましい。脂環族ジオール成分や脂環族ジカルボン酸を含むことで、ジカルボン酸成分（Ａ）との相溶性が良くなる傾向にあり、延伸による屈折率変化の小さい等方性効果を高めることができ、延伸方向における第１層と第２層との層間の屈折率差をより大きくすることができ、延伸多層積層反射フィルムの層間剥離をさらに改善することができる。
【００３９】
中でも該脂環族ジオール成分がスピログリコール、イソソルビドおよびシクロへキサンジメタノールからなる群から選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。また該脂環族ジカルボン酸成分はシクロヘキサンジカルボン酸であることが好ましい。
脂環族ジオール成分の含有量としては、好ましくは１０モル％〜８０モル％、さらに好ましくは１５モル％〜７０モル％が好ましい。
また、脂環族ジカルボン酸成分の含有量として、好ましくは２０モル％〜４７モル％、更に好ましくは２５モル％〜３５モル％が好ましい。
【００４０】
該脂環族成分が上記範囲よりも多い場合、延伸多層積層反射フィルムにおける第１層と第２層との層間の屈折率差を大きくすることができ、十分な反射特性が得られるものの、ジカルボン酸成分（Ａ）との相溶性が低下する。また、該脂環族成分が下限より少ない場合、延伸多層積層反射フィルムにおける第１層と第２層との層間の屈折率差をより大きくすることが難しい場合がある。
また、ナフタレンジカルボン酸成分を上述の脂環族ジカルボン酸成分または脂環族ジオール成分と併用することで、ジカルボン酸成分（Ａ）との相溶性がより良くなる傾向にあり、透明性が上がり好ましい。
【００４１】
（第２層ポリエステルの特性）
本発明における第２層を構成するポリエステルのガラス転移温度は９０℃以上１２０℃未満であることが好ましい。第２層を構成するポリエステルのガラス転移温度が下限に満たないと、耐熱性が十分でない場合があり、熱処理した際に第２層の結晶化や脆化によってヘーズが上昇し、偏光度の低下を招くことがある。一方で第２層を構成するポリエステルのガラス転移温度が高すぎると延伸時に第２層のポリエステルも延伸による複屈折性が生じることがあり、延伸方向において第１層との屈折率差が小さくなり、反射性能が低下することがある。
【００４２】
第２層を構成するポリエステルの中でも、非晶性の共重合ポリエステルであることが好ましい。ここでいう非晶性とは、示差熱量分析（ＤＳＣ）において昇温速度２０℃／分で昇温させたときの結晶融解熱量が０．１ｍＪ／ｍｇ未満であることを指す。
また、第２層を構成するポリエステルは、上記成分以外の共重合成分として、１０モル％以下の範囲内で、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸等の脂肪族ジカルボン酸、トリメチレングリコール、ヘキサンジオール等の脂肪族ジオール等のグリコール成分を用いてもよい。
第２層を構成するポリエステルは、ｏ−クロロフェノール溶液を用いて３５℃で測定した固有粘度が０．５５〜０．７５ｄｌ／ｇであることが好ましく、さらに好ましくは０．６０〜０．７０ｄｌ／ｇである。
【００４３】
［各層厚み］
本発明における第１層の厚みと第２層の厚みは、それぞれの層の厚みがいずれも０．０５〜０．３μｍであることが好ましい。各層の厚みが下限に満たないかまたは上限を超えると、光学干渉による構造的な発色や反射特性が十分でないことがある。各層の厚みがこの範囲内であれば、厚みが一定でも、厚みが徐々に変化するものであってもよい。厚みが一定であれば特定波長の反射率を高くすることができ、一方厚みを徐々に変化するものであれば反射波長帯域を広げることができる。
各層の厚みは透過型電子顕微鏡を用いて撮影した写真をもとに求めることができる。
本発明の延伸多層積層反射フィルムは、液晶ディスプレイ装置の偏光板として用いる場合には、その反射波長帯は可視光域から近赤外線領域であることが好ましく、第１層および第２層の各層の厚みをかかる範囲とすることにより、かかる波長域の光を層間の光干渉によって選択的に反射することが可能となる。一方、層厚みが上限を超えると反射帯域が赤外線領域になる。他方、層厚みが下限に満たないと、ポリエステル成分が光を吸収し反射性能が得られなくなることがある。
【００４４】
［最大層厚みと最小層厚みの比率］
本発明の延伸多層積層反射フィルムは、第１層および第２層におけるそれぞれの最大層厚みと最小層厚みの比率がいずれも２．０以上５．０以下であることが好ましく、より好ましくは２．０以上４．０以下、さらに好ましくは２．０以上３．５以下、特に好ましくは２．０以上３．０以下である。かかる層厚みの比率は、具体的には最小層厚みに対する最大層厚みの比率で表わされる。第１層、第２層におけるそれぞれの最大層厚みと最小層厚みは、透過型電子顕微鏡を用いて撮影した写真をもとに求めることができる。
一般に多層積層フィルムは、層間の屈折率差、層数、および層の厚みなどによって反射する波長が決まるが、積層された第１層および第２層のそれぞれが一定の厚みでは、特定の波長のみしか反射することができず、延伸方向（Ｘ方向）を含む入射面に対して平行な偏光成分の平均反射率特性について、波長４００〜８００ｎｍの幅広い波長帯にわたって均一に平均反射率を高めることができないため、厚みの異なる層を用いることが好ましい。
【００４５】
一方、最大層厚みと最小層厚みの比率が上限値を超える場合は、反射帯域が４００〜８００ｎｍよりも広がり、延伸方向（Ｘ方向）を含む入射面に対して平行な偏光成分の反射率の低下を伴うことがある。
第１層および第２層の層厚みは、段階的に変化してもよく、連続的に変化してもよい。このように積層された第１層および第２層のそれぞれが変化することで、より広い波長域の光を反射することができる。
【００４６】
［樹脂以外の成分］
本発明の延伸多層積層反射フィルムは、フィルムの巻取り性を向上させるために、少なくとも一方の最外層に平均粒径が０．０１μｍ〜２μｍの不活性粒子を、層の重量を基準として０．００１重量％〜０．５重量％含有することが好ましい。不活性粒子の平均粒径が下限値よりも小さいか、含有量が下限値よりも少ないと、延伸多層積層反射フィルムの巻取り性を向上させる効果が不十分になりやすく、他方、不活性粒子の含有量が上限値を超えるか、平均粒径が上限値を超えると、延伸多層積層反射フィルムの光学特性の低下が生じることがある。好ましい不活性粒子の平均粒径は、０．０２μｍ〜１μｍ、特に好ましくは０．１μｍ〜０．３μｍの範囲である。また、好ましい不活性粒子の含有量は、０．０２重量％〜０．２重量％の範囲である。
【００４７】
延伸多層積層反射フィルムに含有させる不活性粒子としては、例えばシリカ、アルミナ、炭酸カルシウム、燐酸カルシウム、カオリン、タルクのような無機不活性粒子、シリコーン、架橋ポリスチレン、スチレン−ジビニルベンゼン共重合体のような有機不活性粒子を挙げることができる。粒子形状は、凝集状、球状など一般的に用いられる形状であれば特に限定されない。
不活性粒子は、最外層のみならず、最外層と同じ樹脂で構成される層中に含まれていてもよく、例えば第１層または第２層の少なくとも一方の層中に含まれていてもよい。または、第１層、第２層と異なる別の層を最外層として設けてもよく、またヒートシール層を設ける場合は該ヒートシール層中に不活性粒子が含まれていてもよい。
【００４８】
［第１層と第２層の屈折率差］
本発明の延伸多層積層反射フィルムの延伸方向における第１層と第２層との屈折率差は上述した範囲であるが、１軸延伸多層積層反射フィルムの場合、第１層と第２層の延伸しない非延伸方向（Ｙ方向）の屈折率差および第１層と第２層の厚み方向（Ｚ方向）の屈折率差は、それぞれ０．０５以下であることが好ましい。Ｙ方向およびＺ方向それぞれの層間の屈折率差がともに上述の範囲にあることにより、偏光が斜め方向の入射角で入射した際に色相ずれを抑制することができる。
【００４９】
［固有粘度］
本発明の延伸多層積層反射フィルムは、固有粘度が０．５５ｄｌ／ｇ以上０．７５ｄｌ／ｇ以下であることが好ましく、より好ましくは０．５７ｄｌ／ｇ以上０．７０ｄｌ／ｇ以下である。延伸多層積層反射フィルムの固有粘度が下限値に満たないと、延伸多層積層反射フィルムの製膜時または液晶ディスプレイの輝度向上フィルムや偏光板などの製造工程で破断を起こしやすくなる。一方、延伸多層積層反射フィルムの固有粘度が上限を超えると溶融粘度が上昇するため、単位時間に押出せる樹脂量が減ってしまい生産性を落とす他、押出しの際のせん断発熱が大きくなり、樹脂温度の上昇による分解が無視できなくなる。
【００５０】
［偏光度］
本発明において、１軸延伸多層積層反射フィルムの場合、下記式（１）で表される偏光度（Ｐ％）が９９．０以上であることが好ましく、さらに好ましくは９９．２％以上、特に好ましくは９９．５％以上である。
偏光度（Ｐ）＝｛（Ｔｓ−Ｔｐ）／（Ｔｐ＋Ｔｓ）｝×１００      ・・・（１）
（式（１）中、Ｔｐは４００〜８００ｎｍの波長範囲におけるＰ偏光の平均透過率、Ｔｓは４００〜８００ｎｍの波長範囲におけるＳ偏光の平均透過率をそれぞれ表す）
Ｐ偏光とは１軸延伸多層積層フィルムにおいて、フィルム面を反射面とし、１軸延伸方向（Ｘ方向）を含む入射面に対して平行な偏光成分と定義する。Ｓ偏光とは１軸延伸多層積層フィルムにおいて、フィルム面を反射面とし、１軸延伸方向（Ｘ方向）を含む入射面に対して垂直な偏光成分と定義される。
また偏光度の測定は偏光度測定装置を用いて測定することができる。
上式（１）で特定される偏光度が高いほど、反射偏光成分の透過を抑制し、その直交方向の透過偏光成分の透過率が高いことを意味しており、偏光度が高いほど反射偏光成分のわずかな光漏れも低減できる。
【００５１】
本発明において、１軸延伸多層積層反射フィルムの偏光度がかかる範囲にある場合、液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとして好適に用いることができる。また本発明において、１軸延伸多層積層反射フィルムの偏光度が９９．５％以上である場合、従来は吸収型偏光板でなければ適用が難しかったコントラストの高い液晶表示装置の偏光板として、反射偏光板単独で適用することができる。
多層構造のフィルムでありながらかかる偏光度特性を達成するためには、１軸延伸多層積層反射フィルムを構成する第１層および第２層として本発明の特定のポリエステルをそれぞれ用いることが挙げられ、さらに該１軸延伸多層積層フィルムが光干渉に影響しない一定厚さの中間層を有し、かかる中間層に一定量の可視光吸収剤を含有させてもよい。
【００５２】
［延伸多層積層フィルムの製造方法］
本発明の延伸多層積層反射フィルムは、反射偏光特性を有することが好ましく、かかる光学特性を満足するために、１軸方向に延伸されることが好ましい。反射偏光特性が発現されるためには、第１層が１軸配向性を有し、該第２層は無配向性を有することが好ましく、１軸方向にのみ延伸したフィルムの他、２軸方向に延伸されたフィルムであって、一方向により延伸され、もう一方は１．０５〜１．２０倍程度の延伸倍率であるフィルムも含まれ、本発明において「１軸延伸される」とは、反射偏光特性を損なわない限り、前記の範囲の２軸方向に延伸されて第１層が１軸配向性を有するフィルムも包含される。
【００５３】
本発明の延伸多層積層反射フィルムは、第１層を構成するポリエステルと第２層を構成するポリエステルとを溶融状態で交互に重ね合わせて合計で３００層以下の交互積層体を作成し、その両面に膜厚の層（バッファ層）を設け、レイヤーダブリングと呼ばれる装置を用いて該バッファ層を有する交互積層体を例えば２〜４分割し、該バッファ層を有する交互積層体を１ブロックとしてブロックの積層数（ダブリング数）が２〜４倍になるように再度積層する方法で積層数を増やすことができる。かかる方法により、多層構造の内部にバッファ層同士が２層積層された中間層を有する延伸多層積層反射フィルムを得ることができる。
かかる交互積層体は、各層の厚みが段階的または連続的に２．０〜５．０倍の範囲で変化するように積層される。
【００５４】
上述した方法で所望の積層数に積層化された多層未延伸フィルムは、製膜方向、またはそれに直交する幅方向の少なくとも１軸方向（フィルム面に沿った方向）に延伸される。延伸温度は、第１層のポリエステルのガラス転移点の温度（Ｔｇ）〜（Ｔｇ＋５０）℃の範囲が好ましく、またフィルムの配向特性を高度に制御するためにはさらに（Ｔｇ）〜（Ｔｇ＋３０）℃の範囲が好ましい。
このときの延伸倍率は２〜１０倍であることが好ましく、さらに好ましくは２．５〜７倍、さらに好ましくは３〜６倍、特に好ましくは４．５〜５．５倍である。延伸倍率が大きいほど、第１層および第２層における個々の層の面方向のバラツキが延伸による薄層化により小さくなり、多層延伸フィルムの光干渉が面方向に均一化され、また第１層と第２層の延伸方向の屈折率差が大きくなるので好ましい。このときの延伸方法は、棒状ヒータによる加熱延伸、ロール加熱延伸、テンター延伸など公知の延伸方法を用いることができるが、ロールとの接触によるキズの低減や延伸速度などの観点から、テンター延伸が好ましい。
【００５５】
また、かかる延伸方向と直交する方向（Ｙ方向）にも延伸処理を施し、２軸延伸を行う場合は、１．０５〜１．２０倍程度の延伸倍率にとどめることが偏光性能を維持する点で好ましい。２軸方向に延伸され、一方向により延伸されたフィルムの場合、偏光や屈折率との関係での「延伸方向」とは、より延伸された方向を指す。
また、延伸後にさらに熱固定処理を施すことが好ましく、（Ｔｇ）〜（Ｔｇ＋３０）℃の温度で行いながら、５〜１５％の範囲で延伸方向にトーアウト（再延伸）させることにより、得られた延伸多層積層反射フィルムの配向特性を高度に制御することができる。
【００５６】
［液晶ディスプレイの輝度向上フィルムまたは偏光板］
本発明の延伸多層積層反射フィルムが１軸延伸多層積層反射フィルムの場合、多層構造の反射偏光フィルムでありながら、高偏光度と、透過されない偏光を反射させて再利用できる輝度向上フィルムとしての機能とを備えているため、吸収型偏光板を併用することなく、単独で液晶セルに隣接して用いられる液晶ディスプレイの偏光板として用いることができる。
【００５７】
本発明には、１軸延伸多層積層反射フィルムからなる第１の偏光板、液晶セル、および第２の偏光板がこの順で積層された液晶ディスプレイ用光学部材も発明の一態様として含まれる。かかる光学部材は、液晶パネルとも称される。
従来は液晶セルの両側の偏光板として、吸収型偏光板を少なくとも有することにより、高い偏光性能が得られていたところ、本発明における１軸延伸多層積層反射フィルムを用いた偏光板であれば、従来の多層積層フィルムでは到達できなかった高偏光性能が得られるため、従来の吸収型偏光板に代えて液晶セルと隣接して用いられる偏光板として用いることができるものである。
【００５８】
また、本発明における１軸延伸多層積層反射フィルムは液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとしても好適に使用することができ、加工して輝度向上用部材にすることができる。特に従来よりも高い反射偏光性能を有することから、輝度向上フィルムとして用いた場合に輝度向上率に優れる液晶ディスプレイを提供することができる。
第１の偏光板として本発明における１軸延伸多層積層反射フィルムを液晶セルの一方に用いる場合、単独で十分に高い偏光性能を有するため、わざわざ吸収型偏光板と積層して用いる必要はなく、前記偏光板を単独で用いることが好ましい。
液晶セルの種類は特に限定されず、ＶＡモード、ＩＰＳモード、ＴＮモード、ＳＴＮモードやベンド配向（π型）など、任意のタイプのものを用いることができる。
【００５９】
また、第２の偏光板の種類は特に限定されず、吸収型偏光板、反射型偏光板のいずれも用いることができる。第２の偏光板として反射型偏光板を用いる場合、本発明における１軸延伸多層積層反射フィルムを用いることが好ましい。
本発明の液晶表示装置用光学部材は、第１の偏光板、液晶セル、および第２の偏光板がこの順で積層されることが好ましく、これらの各部材同士は直接積層されてもよく、また粘着層や接着層と称される層間の接着性を高める層（以下、粘着層と称することがある）、保護層などを介して積層されてもよい。
【００６０】
［液晶ディスプレイ装置］
本発明には、光源と本発明における液晶ディスプレイ装置用光学部材とを備え、第１の偏光板が光源側に配置されてなる液晶ディスプレイ装置も発明の一態様として包含される。
このようにして得られた液晶ディスプレイ装置は、例えば、パソコンモニター，ノートパソコン，コピー機等のＯＡ機器、携帯電話，スマートフォン，時計，デジタルカメラ，携帯情報端末（ＰＤＡ），携帯ゲーム機等の携帯機器、ビデオカメラ，テレビ，電子レンジ等の家庭用電気機器、バックモニター，カーナビゲーションシステム用モニター，カーオーディオ等の車載用機器、商業店舗用インフォメーション用モニター等の展示機器、監視用モニター等の警備機器、介護用モニター，医療用モニター等の介護・医療機器等、種々の用途に用いることができる。
【実施例】
【００６１】
以下に、本発明の実施例を挙げて説明するが、本発明は以下に示した実施例に制限されるものではない。なお、実施例中の物性や特性は下記の方法を用いて測定または評価した。
【００６２】
（１）ポリエステル成分および各成分量の特定
多層積層フィルムの各層について、１Ｈ−ＮＭＲ測定よりポリエステルの共重合成分も含めた各成分および各成分量を特定した。
【００６３】
（２）屈折率特性
各層を構成する個々の樹脂について、それぞれ溶融させてダイより押出し、キャスティングドラム上にキャストしたフィルムをそれぞれ用意した。また、得られたフィルムを１２０℃にて一軸方向に５倍延伸した延伸フィルムを用意した。得られたキャストフィルムと延伸フィルムについて、それぞれ延伸方向（Ｘ方向）とその直交方向（Ｙ方向）、厚み方向（Ｚ方向）それぞれの屈折率（それぞれｎＸ、ｎＹ、ｎＺとする）を、メトリコン製プリズムカプラを用いて波長６３３ｎｍで測定した。
延伸後の各方向の屈折率および延伸後の各方向の屈折率を平均した平均屈折率を表１に記載した。
【００６４】
（３）フィルム全体厚み
フィルムサンプルをスピンドル検出器（安立電電気（株）製Ｋ１０７Ｃ）にはさみ、デジタル差動電子マイクロメーター（安立電気（株）製Ｋ３５１）にて、異なる位置で厚みを１０点測定し、平均値を求めフィルム厚みとした。
【００６５】
（４）層間剥離性評価
ＪＩＳ  Ｋ５６００に従って試験を行った。フィルム上に２ｍｍ間隔で２５マスの格子状パターンを切り込んだ。また、約１００ｍｍの長さに切った３１Ｂテープ（ニチバン製）を切り込みの入った格子上部分に接着し、テープを６０°に近い角度から０．５〜１．０秒の時間で引き剥がした。層間剥離性に関して、下記の基準で評価した。
◎：フィルムの層間で剥離が認められなかった
○：一部剥離が認められた
×：テープの箇所が全て剥離された
【００６６】
（５）第２層のガラス転移温度（Ｔｇ）
第２層サンプルを１０ｍｇサンプリングし、ＤＳＣ（ＴＡインスツルメンツ社製、商品名：ＤＳＣ２９２０）を用い、２０℃／ｍｉｎの昇温速度で、融点およびガラス転移点を測定した。
【００６７】
（６）固有粘度
第１層用のポリエステルについては重量比が６：４のＰ−クロロフェノール／１，１，２，２−テトラクロロエタンに溶解後、３５［℃］の温度にて測定した溶液粘度から、下式で計算した値を用いた。
第２層用のポリエステルとフィルムについては、ｏ−クロロフェノール溶液に溶解後、３５［℃］の温度にて測定した溶液粘度から、下式で計算した値を用いた。なお、ｏ−クロロフェノール溶液で未溶融物が確認される場合は、これらのサンプルについても重量比が６：４のＰ−クロロフェノール／１，１，２，２−テトラクロロエタンに溶解させて測定した。
ηｓｐ／Ｃ＝［η］＋Ｋ［η］２
ここで、ηｓｐ＝（溶液粘度／溶媒粘度）−１であり、Ｃは、溶媒１００［ｍｌ］あたりの溶解ポリマー重量［ｇ／１００ｍｌ］、Ｋはハギンス定数である。また、溶液粘度、溶媒粘度はオストワルド粘度計を用いて測定した。単位は［ｄｌ／ｇ］で示す。
【００６８】
（７）ヘーズ
ＪＩＳ  Ｋ７１３６に準じ、日本電色工業社製のヘーズ測定器（ＮＤＨ−２０００）を使用して、下式（２）より延伸多層積層反射フィルムの９０℃×１０００ｈｒ熱処理前後のヘーズの差、ΔＨｚを測定し、以下の基準に基づいて評価した。
ΔＨｚ＝（９０℃×１０００ｈｒ熱処理後のヘーズ）−（９０℃×１０００ｈｒ熱処理前のヘーズ）      ・・・（２）
◎：ΔＨｚが１．０％以下
○：ΔＨｚが１．０％より大きく５．０％以下
×：ΔＨｚが５．０％より大きい
【００６９】
（８）Ｐ偏光およびＳ偏光の平均透過率、偏光度
得られた延伸多層積層反射フィルムについて、偏光度測定装置（日本分光株式会社製「ＶＡＰ７０７０Ｓ」）を用いてＰ偏光の透過率、Ｓ偏光の透過率、および偏光度を測定した。
偏光フィルタの透過軸をフィルムの延伸方向（Ｘ方向）と合わせるように配置した場合の測定値をＰ偏光とし、偏光フィルタの透過軸をフィルムの延伸方向と直交するように配置した場合の測定値をＳ偏光としたときの偏光度（Ｐ％、単位％）は以下の式で表される。
偏光度（Ｐ）＝｛（Ｔｓ−Ｔｐ）／（Ｔｐ＋Ｔｓ）｝×１００      ・・・（１）
（式（１）中、Ｔｐは４００〜８００ｎｍの波長範囲におけるＰ偏光の平均透過率、Ｔｓは４００〜８００ｎｍの波長範囲におけるＳ偏光の平均透過率をそれぞれ表す）
なお、測定光の入射角は０度に設定して測定を行った。
【００７０】
（９）輝度向上効果  
パソコンの表示ディスプレイとして得られた液晶ディスプレイ装置を用い、パソコンにより白色表示したときの液晶ディスプレイ装置の画面の正面輝度をオプトデザイン社製ＦＰＤ視野角測定評価装置（ＥｒｇｏＳｃｏｐｅ８８）で測定し、参考例１に対する輝度の上昇率を算出し、輝度向上効果を下記の基準で評価した。
◎：  輝度向上効果が１６０％以上
○：  輝度向上効果が１５０％以上１６０％未満
△：  輝度向上効果が１４０％以上１５０％未満
×：  輝度向上効果が１４０％未満
【００７１】
［実施例１］
２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチル、６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸、そしてエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度０．６３ｄｌ／ｇで、酸成分の７９ｍｏｌ％が２，６−ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の２１ｍｏｌ％が６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸成分（表１中、ＥＮＡと記載）、ジオール成分がエチレングリコールである芳香族ポリエステル（表１中、ＥＮＡ２１ＰＥＮと記載）を第１層用ポリエステルとし、第２層用ポリエステルとして以下の成分で構成されるポリエステルＡ（固有粘度０．７０ｄｌ／ｇ）を準備した。
【００７２】
（ポリエステルＡの各構成成分）
ジカルボン酸成分：６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸（表２中、ＥＮＡと記載）８ｍｏｌ％、２，６−ナフタレンジカルボン酸（表２中、ＮＤＣと記載）６７ｍｏｌ％、シクロヘキサンジカルボン酸（表２中、ＣＨＤＣと記載）２５ｍｏｌ％
ジオール成分：エチレングリコール（表２中、ＥＧと記載）８０ｍｏｌ％、スピログリコール（表２中、ＳＰＧと記載）２０ｍｏｌ％
【００７３】
前記第１層用ポリエステルを１７０℃で５時間、前記第２層用ポリエステルを８０℃で８時間乾燥後、第１、第２の押出機に供給し、３００℃まで加熱して溶融状態とし、第１層用ポリエステルを１３８層、第２層用ポリエステルを１３７層に分岐させた後、第１層と第２層が交互に積層され、かつ第１層と第２層におけるそれぞれの最大層厚みと最小層厚みが最大／最小で２．２倍まで連続的に変化するような多層フィードブロック装置を使用して、第１層と第２層が交互に積層された総数２７５層の積層状態の溶融体とし、その積層状態を保持したまま、その両側に第３の押出機から第２層用ポリエステルと同じポリエステルを３層フィードブロックへと導き、総数２７５層の積層状態の溶融体の積層方向の両側にバッファ層をさらに積層した。両側のバッファ層の合計が全体の３０％となるよう第３の押出機の供給量を調整した。その積層状態を更にレイヤーダブリングブロックにて、３分岐して１：１：１の比率で積層し、内部に２つの中間層、最表層に２つの最外層を含む全層数８２９層の積層状態を保持したままダイへと導き、キャスティングドラム上にキャストして、第１層と第２層の平均層厚み比が１．０：１．２になるように調整し、全層数８２９層の未延伸多層積層フィルムを作成した。
この多層未延伸フィルムを１２０℃の温度で幅方向に５．２倍に延伸し、さらに１２０℃で同方向に１５％延伸しながら１２０℃で３秒間熱固定処理を行った。得られた１軸延伸多層積層反射フィルムの厚みは１０５μｍであった。
【００７４】
（液晶パネルの形成）
後述する参考例１において、光源側の第１の偏光板として偏光板Ｘに代えて、得られた１軸延伸多層積層反射フィルムを用いた以外は参考例１と同様にして、液晶セルの光源側主面に得られた１軸延伸多層積層反射フィルム（第１の偏光板）、視認側主面に偏光板Ｘ（第２の偏光板）が配置された液晶パネルを得た。
【００７５】
（液晶ディスプレイ装置の作成）
上記の液晶パネルを参考例１で説明する液晶ディスプレイに組込み、液晶ディスプレイ装置の光源を点灯させ、パソコンにて白画面および黒画面の輝度を評価した。
このようにして得られた１軸延伸多層積層反射フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴、得られた１軸延伸多層積層反射フィルムの特性および液晶ディスプレイ装置の特性を表１に示す。
【００７６】
［実施例２〜８および比較例１〜５］
表１および表２に示すとおり、各層の樹脂組成を変更した以外は実施例１と同様にして１軸延伸多層積層反射フィルムを得、得られた１軸延伸多層積層反射フィルムをさらに実施例１と同様にして液晶パネルおよび液晶ディスプレイ装置に組み込み、実施例１と同様の評価を行った。
表１中、ＥＮＡ３５ＰＥＮとは実施例１のＥＮＡ２１ＰＥＮの２，６−ナフタレンジカルボン酸成分量を６５ｍｏｌ％、６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸成分量を３５ｍｏｌ％に変更したポリエステルであり、またＥＮＡ１５ＰＥＮとは実施例１のＥＮＡ２１ＰＥＮの２，６−ナフタレンジカルボン酸成分量を８５ｍｏｌ％、６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸成分量を１５ｍｏｌ％に変更したポリエステルを表している。また表１中、ＰＥＮとは２，６−ナフタレンジカルボン酸成分量を１００ｍｏｌ％、６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸成分量を０ｍｏｌ％に変更したホモポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートを表している。
【００７７】
また第２層のポリエステルについて、表２に示す構成成分で表されるポリエステルに変更した。表２中、ＴＡはテレフタル酸、ＣＨＤＭはシクロヘキサンジメタノール、ＩＳＳはイソソルビドをそれぞれ表す。
なお、比較例４の第２層のポリエステルについて、６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸成分量を２１ｍｏｌ％とする共重合ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートと、イーストマンケミカル製ＰＣＴＡ  ＡＮ００４（ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート−イソフタレート共重合体（表２中、ＰＣＴと記載）とを重量比率で２：１になるように混合したものである。
【００７８】
［参考例１］
（偏光子の作成）
ポリビニルアルコールを主成分とする高分子フィルム［クラレ製  商品名「９Ｐ７５Ｒ（厚み：７５μｍ、平均重合度：２，４００、ケン化度９９．９モル％）」］を周速の異なるロール間で染色しながら延伸搬送した。まず、３０℃の水浴中に１分間浸漬させてポリビニルアルコールフィルムを膨潤させつつ搬送方向に１．２倍に延伸した後、３０℃のヨウ化カリウム濃度０．０３重量％、ヨウ素濃度０．３重量％の水溶液中で１分間浸漬することで、染色しながら搬送方向に、全く延伸していないフィルム（原長）を基準として３倍に延伸した。次に６０℃のホウ酸濃度４重量％、ヨウ化カリウム濃度５重量％の水溶液中に３０秒間浸漬しながら、搬送方向に原長基準で６倍に延伸した。次に、得られた延伸フィルムを７０℃で２分間乾燥することで偏光子を得た。なお、偏光子の厚みは３０μｍ、水分率は１４．３重量％であった。
【００７９】
（接着剤の作成）
アセトアセチル基を有するポリビニルアルコール系樹脂（平均重合度１２００、ケン化度９８．５％モル％、アセトアセチル化度５モル％）１００重量部に対して、メチロールメラミン５０重量部を３０℃の温度条件下で純水に溶解し、固形分濃度３．７重量％の水溶液を調製した。この水溶液１００重量部に対して、正電荷を有するアルミナコロイド（平均粒子径１５ｎｍ）を固形分濃度１０重量％で含有する水溶液１８重量部を加えて接着剤水溶液を調製した。接着剤溶液の粘度は９．６ｍＰａ・ｓであり、ｐＨは４〜４．５の範囲であり、アルミナコロイドの配合量は、ポリビニルアルコール系樹脂１００重量部に対して７４重量部であった。
【００８０】
（吸収型偏光板の作成）
厚み８０μｍ、正面レターデーション０．１ｎｍ、厚み方向レターデーション１．０ｎｍの光学等方性素子（富士フィルム製商品名「フジタック  ＺＲＦ８０Ｓ」の片面に、上記のアルミナコロイド含有接着剤を、乾燥後の厚みが８０ｎｍとなるように塗布し、これを上記の偏光子の片面に両者の搬送方向が平行となるようにロール・トゥー・ロールで積層した。続いて、偏光子の反対側の面にも同様にして光学等方性素子（富士フィルム製商品名「フジタック  ＺＲＦ８０Ｓ」）の片面に上記のアルミナコロイド含有接着剤を乾燥後の厚みが８０ｎｍとなるように塗布したものを、これらの搬送方向が平行となるようにロール・トゥー・ロールで積層した。その後５５℃で６分間乾燥させて偏光板を得た。この偏光板を「偏光板Ｘ」とする。
【００８１】
（液晶パネルの作成）
ＶＡモードの液晶セルを備え、直下型のバックライトを採用した液晶テレビ（シャープ製ＡＱＵＯＳ  ＬＣ−２０Ｅ９０  ２０１１年製）から液晶パネルを取り出し、液晶セルの上下に配置されていた偏光板および光学補償フィルムを取り除いて、該液晶セルのガラス面（表裏）を洗浄した。続いて、上記液晶セルの光源側の表面に、元の液晶パネルに配置されていた光源側偏光板の吸収軸方向と同様の方向となるように、アクリル系粘着剤を介して上記の偏光板Ｘを液晶セルに配置した。
次いで、液晶セルの視認側の表面に、元の液晶パネルに配置されていた視認側偏光板の吸収軸方向と同様の方向となるように、アクリル系粘着剤を介して上記の偏光板Ｘを液晶セルに配置した。このようにして、液晶セルの一方主面に偏光板Ｘ、他方主面に偏光板Ｘが配置された液晶パネルを得た。
【００８２】
（液晶ディスプレイ装置の作成）
上記の液晶パネルを、元の液晶ディスプレイ装置に組込み、液晶ディスプレイ装置の光源を点灯させ、パソコンにて白画面および黒画面を表示して、液晶ディスプレイ装置の輝度を評価した。
【００８３】
【表１】
0006441147.tif 000007
【００８４】
【表２】
0006441147.tif 000008
【産業上の利用可能性】
【００８５】
本発明によれば、６，６’−（アルキレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸成分などの特定の共重合成分を用いた共重合ポリエステルを含む多層積層フィルムでありながら、従来よりもさらに反射特性を高めつつ、同時に多層積層の層間剥離を改善した延伸多層積層反射ポリエステルフィルムが提供される。