(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質（２８）を挟んで対向する関係でアノード（２４）およびカソード（２６）を有する活性構造（５０）と、
前記活性構造（５０）に燃料を供給するための、前記アノード（２４）に近接した燃料経路（１４）と、
前記活性構造（５０）に空気を供給するための、前記カソード（２６）に近接した空気経路（２０）と、
前記アノード（２４）と前記燃料経路（１４）との間、および、前記カソード（２６）と前記空気経路（２０）との間の多孔質セラミック層（６４）であって、前記個々の燃料（１４）および空気経路（２０）から前記個々のアノード（２４）およびカソード（２６）への燃料および空気の輸送を可能にするように構成された多孔度を有する多孔質セラミック層（６４）と、
前記電解質（２８）および前記多孔質セラミック層（６４）と一体構造の不活性な周囲支持構造（２９）と
を備える燃料電池デバイス（１０）であって、前記不活性な周囲支持構造（２９）には、対向する関係の前記アノード（２４）およびカソード（２６）がなく、前記活性構造（５０）が、前記不活性な周囲支持構造（２９）内に存在する、燃料電池デバイス。
【請求項２】
前記多孔質セラミック層（６４）および前記不活性な周囲支持構造（２９）が、同じまたは異なる多孔率を有する同じタイプのセラミック材料からなる、請求項１に記載の燃料電池デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
［関連出願の相互参照］
３７Ｃ．Ｆ．Ｒ．§１．７８（ａ）（４）にしたがって、本出願は、２０１１年１１月３０日に出願した、「ＦＵＥＬ  ＣＥＬＬ  ＤＥＶＩＣＥ」という名称の、先に出願した同時係属中の仮出願第６１／５６５，１５６号の利益および優先権を主張するものであり、参照により本明細書に明示的に組み込まれている。
【０００２】
本出願は、それぞれＦＵＥＬ  ＣＥＬＬ  ＤＥＶＩＣＥ  ＡＮＤ  ＳＹＳＴＥＭという名称の、２００９年３月６日に出願した同時係属中の米国出願第１２／３９９，７３２号および２００９年１０月２８日に出願した米国特許出願第１２／６０７，３８４号（それぞれ、代理人整理番号ＤＥＶＯＦＣ−０９ＵＳおよびＤＥＶＯＦＣ−１３ＵＳ）に関連しており、それらの開示がその全体において参照により本明細書に組み込まれている。
【０００３】
本発明は、燃料電池デバイスおよびシステム、ならびにデバイスを製造する方法に関し、より具体的には、固体酸化物燃料電池デバイスに関する。
【背景技術】
【０００４】
セラミック管は、固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）の製造に使用される。いくつかのタイプの燃料電池が存在し、その各々は、燃焼することなく電気を生成するために、燃料および空気を変換する異なるメカニズムを提供する。ＳＯＦＣでは、燃料と空気との間のバリア層（「電解質」）は、セラミック層であり、セラミック層は、酸素原子が、化学反応を完了するために、層を通って移動することを可能にする。セラミックは、室温では酸素原子の不良導体であるので、燃料電池は、７００℃〜１０００℃で動作され、セラミック層は、できる限り薄く作られる。
【０００５】
初期の管状ＳＯＦＣは、長く、かなり大きい直径の、ジルコニアセラミックの押出成形管を使用して、Ｗｅｓｔｉｎｇｈｏｕｓｅ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎによって製造されていた。典型的な管の長さは、数フィート長であり、管の直径は、１／４インチから１／２インチまでの範囲であった。燃料電池のための完全な構造は、典型的には、およそ１０本のチューブを含んでいた。やがて、研究者および産業グループは、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）と呼ばれる、８ｍｏｌ％のＹ２Ｏ３を含むジルコニアセラミックの処理方法に落ち着いた。この材料は、とりわけ、製品ＴＺ−８Ｙとして日本のＴｏｓｏｈによって作製される。
【０００６】
ＳＯＦＣを作製する別の方法は、燃料電池構造を達成するために、他のアノードおよびカソードと共に積層されたジルコニアの平板を使用する。Ｗｅｓｔｉｎｇｈｏｕｓｅによって想定される背の高い細いデバイスと比較すると、これらの平板構造は、縁にスタック全体を保持するためのクランプ機構を有する、６〜８インチの立方体に成形され得る。
【０００７】
さらにより新しい方法は、より大量の非常に薄い壁を有する小さい直径の管を使用することを想定する。酸素イオンの移動速度は、距離および温度によって制限されるので、薄肉セラミックの使用は、ＳＯＦＣにおいて重要である。ジルコニアのより薄い層が使用される場合、最終的なデバイスは、同じ効率を維持しながら、より低い温度で動作され得る。文献は、セラミック管を１５０μｍ以下の壁厚にする必要性を説明している。
【０００８】
ＳＯＦＣ管は、ガス容器のみとして有用である。機能するために、それは、より大きい空気容器の内部で使用されなければならない。これは、かさばる。管を使用する主な課題は、熱および空気の両方を管の外側に適用しなければならないことであり、空気は、反応のためのＯ２を提供するためであり、熱は、反応を促進させるためである。通常、熱は、燃料を燃焼させることによって適用されることになるので、２０％のＯ２（典型）を有する空気を適用する代わりに、空気は、実際に部分的に減少され（熱を提供するために部分的に燃焼され）、これは、電池の駆動電位を低下させる。
【０００９】
ＳＯＦＣ管は、そのスケーラビリティにおいても制限される。より大きいｋＶ出力を達成するために、より多くの管が追加されなければならない。各管は、増加がかさばるように、単一の電解質層である。固体電解質管技術は、さらに、達成可能な電解質の厚さの点で制限される。より薄い電解質は、より効率的である。２μｍまたは１μｍの電解質の厚さは、高出力のためには最適であろうが、固体電解質管で達成することは非常に困難である。単一の燃料電池領域は、約０．５〜１ボルトを生成する（これは、バッテリが１．２ボルトを発するのと同様に、化学反応の駆動力による固有のものである）が、電流、および、したがって電力は、いくつかの要因に依存することに留意されたい。より高い電流は、所与の時間内により多くの酸素イオンに電解質を横切って移動させる要因からもたらされることになる。これらの要因は、より高い温度、より薄い電解質、およびより大きい面積である。
【００１０】
燃料利用率は、燃料電池の全体的な効率の成分である。燃料利用率は、電気に変換される燃料の割合を記述し得る用語である。例えば、燃料電池は、その燃料の５０％のみを電気に変換することができ、他の５０％は、使用されずに電池を出る。理想的には、燃料電池の燃料利用率は、燃料が無駄にならないように、１００％であろう。しかしながら、実際には、様々な他の非効率性およびシステム損失のせいで、燃料利用率が１００％であった場合でも、全効率は、１００％未満であろう。
【００１１】
アノードにおける燃料利用率に関する課題は、アノードの細孔内に燃料の分子を移動させることである。別の課題は、廃棄物、すなわち水およびＣＯ２分子をアノードの細孔の外に移動させることである。細孔が小さすぎる場合、内側への燃料の流れ、および、外側への廃棄物の流れは、高い燃料利用率を可能にするには遅すぎることになる。
【００１２】
類似の条件が、カソードについて存在する。空気は、２０％のみの酸素であり、８０％の窒素を有するので、酸素を細孔内に移動させ、Ｎ２を細孔の外に移動させる課題が存在する。集合的に、デバイスへの燃料および空気の入力の利用率は、「ガス利用率」と呼ばれ得る。
【００１３】
ガス利用率に関する１つの問題は、分子が細孔に入ることなく、空気および燃料が、多孔質のアノードおよびカソードを通り過ぎる流路を通過し得ることである。「最小抵抗の経路」は、燃料電池の最も重要な部分をバイパスするように分子を導くことになる。
【００１４】
加えて、ガス分子がアノードおよびカソードに出入りすることができない場合、燃料電池は、その最大電力を達成しないことになる。アノードまたはカソードにおける燃料または酸素の欠乏は、本質的に、燃料電池が化学的エネルギーについて欠乏させられることを意味する。アノードおよび／またはカソードが化学的エネルギーについて欠乏されられる場合、より少ない電力が単位面積（ｃｍ２）あたりに生成されることになる。この単位面積当たりのより少ない電力は、より低い総システム電力をもたらす。
【００１５】
アノードラインが管の内側にあり、カソードがそれらの間に電解質を有する外表面を形成する図１に示すものなどの管状燃料電池デバイスでは、燃料の高い利用率を期待することは、希望的観測である。燃料経路を形成する管の内径は、アノードの厚さと比較したとき、非常に大きい。管径が約４〜２０ｍｍとし得るのに対して、アノード厚は、約５０〜５００ｎｍとし得る。したがって、燃料分子が、アノードの細孔に入ることなく、大きい燃料経路を通過する高い可能性がある。管の代替的なジオメトリは、管の外側にアノードを有することである。その場合には、燃料が、管内の体積より大きい燃焼室体積内に含まれるため、問題は、悪化する可能性がある。
【００１６】
図２に示し、本発明者らによって開発されたＦｕｅｌ  Ｃｅｌｌ  Ｓｔｉｃｋ（商標）デバイス１０などの多層ＳＯＦＣ内では、ガスの流路がより小さくなり得るため、燃料利用率は、より高くなり得る。図２は、その記述が参照により本明細書に組み込まれている米国特許第７，８３８，１３７号の図１と同一である。デバイス１０は、燃料出口１６への燃料経路１４に供給する燃料入口１２と、酸化剤出口２２への酸化剤経路２０に供給する酸化剤入口１８とを含む。アノード２４は、燃料経路１４に隣接し、カソード２６は、酸化剤経路２０に隣接し、電解質２８がそれらの間にある。例として、アノード２４と燃料経路１４の両方は、５０ｎｍの厚さに作製され得、厚さの比が１：１に近く（または、２：１もしくは１：２のようにわずかにより高くもしくはより低く）あり得る厚さにおけるこの類似は、分子が細孔内および細孔外に流れるより最適な機会を与え得る。
【００１７】
しかしながら、ｃｍ２あたりの電力（Ｗ／ｃｍ２）が上昇するように、電解質がより薄くされるにつれて、（または、構造の他の要素が、より高い面積あたりの電力をもたらすために最適化されるにつれて）、細孔内の廃棄物のＨ２ＯおよびＣＯ２の生産が増加することになる。したがって、面積あたりの電力、および体積が増加するにつれて、細孔構造内のガスをより迅速に交換する必要性は、増加する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１８】
【特許文献１】米国特許第７，８３８，１３７号明細書
【特許文献２】米国特許第７，９８１，５６５号明細書
【特許文献３】米国特許第７，８４２，４２９号明細書
【特許文献４】米国特許第７，８８３，８１６号明細書
【特許文献５】米国特許第８，２９３，４１５号明細書
【特許文献６】米国特許第８，０２９，９３７号明細書
【特許文献７】米国特許第８，２２７，１２８号明細書
【特許文献８】米国特許第８，２７８，０１３号明細書
【特許文献９】国際公開第２００７／０５６５１８号パンフレット
【特許文献１０】国際公開第２００７／１３４２０９号パンフレット
【特許文献１１】国際公開第２００８／１４１１７１号パンフレット
【特許文献１２】米国特許出願公開第２０１１／０１１７４７１号明細書
【特許文献１３】米国特許出願公開第２０１０／０１０４９１０号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１９】
したがって、ガスを細孔内によりよく誘導し、廃棄物を細孔の外に流す必要性が存在する。より高い利用率および／または細孔を通るよりよい流れは、より良いシステム性能をもたらすことになる。
【課題を解決するための手段】
【００２０】
一実施形態では、本発明は、電解質を挟んで対向する関係でアノードおよびカソードを有する活性構造と、上部カバー領域、底部カバー領域、対向する側部マージン領域、およびオプションの介在層領域を含む周囲支持構造とを備える燃料電池デバイスを提供し、周囲支持構造は、アノード、カソード、または電解質のうちの１つと一体構造であり、改変がない場合よりも活性構造の収縮性により緊密に適合するように、周囲支持構造の収縮性を変更するように構成されたその材料組成への改変を含む。周囲支持構造の材料組成への改変は、以下、すなわち、
（ａ）周囲支持構造が、電解質と一体構造のセラミック材料を備える場合、材料組成が、領域のうちの１つまたは複数の領域におけるアノードまたはカソード材料の追加を含む、
（ｂ）周囲支持構造が、アノードと一体構造のアノード材料を備える場合、材料組成が、領域のうちの１つまたは複数の領域における電解質またはカソード材料の追加を含む、
（ｃ）周囲支持構造が、カソードと一体構造のカソード材料を備える場合、材料組成が、領域のうちの１つまたは複数の領域における電解質またはアノード材料の追加を含む、
（ｄ）活性構造内に存在しない材料組成への無機収縮制御材料の追加、
（ｅ）活性構造内で使用される材料の粒子サイズより、材料組成のために使用される粒子サイズを増加させる、
（ｆ）活性構造内で使用される材料の粒子サイズより、材料組成のために使用される粒子サイズを減少させる、
（ｇ）活性構造内に存在しない、または、活性構造に存在するよりも多い量で存在しない材料組成への、周囲支持構造に細孔または空所を形成するために材料組成の焼成および／または焼結中に除去される有機散逸材料の追加、
のうちの１つまたは複数を含む。
【００２１】
別の実施形態では、本発明は、電解質を挟んで対向する関係でアノードおよびカソードを有する活性構造と、電解質と一体構造で、デバイスの外側表面の第１の部分を画定する不活性な周囲支持構造とを備える燃料電池デバイスを提供し、不活性な周囲支持構造には、対向する関係のアノードおよびカソードがなく、活性構造は、不活性な周囲支持構造内に存在し、アノードは、外側表面の第２の部分において露出し、カソードは、外側表面の第３の部分において露出する。デバイスは、さらに、露出したアノードと電気的に接触し、外側表面の第１の部分の上方に延在する、外側表面の第２の部分上の第１の表面導体と、露出したカソードと電気的に接触し、外側表面の第１の部分の上方に延在する、外側表面の第３の部分上の第２の表面導体と、活性構造と第１の部分の上方に延在する第１の表面導体と第２の表面導体との間の非導電性絶縁バリア層とを備える。
【００２２】
別の実施形態では、本発明は、燃料電池デバイスと、熱源と、絶縁材料とを備える燃料電池システムを提供する。燃料電池デバイスは、電解質を挟んで対向する関係でアノードおよびカソードを有する活性構造と、電解質と一体構造で、対向する関係のアノードおよびカソードがない不活性な周囲支持構造とを備える細長い本体を間に挟む第１および第２の対向する端部を有し、活性構造は、不活性な周囲支持構造内に存在し、第１の対向する端部に隣接する不活性な周囲支持構造は、第１の対向する端部において第１の拡大された取り付け面を形成するために、細長い本体の残りの部分に対して少なくとも１次元においてより大きい。活性構造を含む細長い本体の少なくとも第１の部分は、燃料電池デバイスに熱を加えるための熱源内に存在し、第１の拡大された取り付け面を含む第１の対向する端部を含む細長い本体の少なくとも第２の部分は、熱源の外側に存在し、絶縁材料は、細長い本体の第１および第２の部分の間であり、熱源から第１の対向する端部を遮蔽する。
【００２３】
別の実施形態では、本発明は、幅および厚さよりも大きい長さの細長い本体を間に画定する第１および第２の対向する端部と、電解質を挟んで対向する関係でアノードおよびカソードを有する、細長い本体内の活性構造と、電解質と一体構造で、対向する関係のアノードおよびカソードがない、不活性な周囲支持構造とを備える燃料電池デバイスを提供し、活性構造は、不活性な周囲支持構造内に存在し、アノードおよびカソードのうちの一方または両方の幅は、活性構造内の細長い本体の長さに沿って漸進的に変化する。
【００２４】
別の実施形態では、本発明は、電解質を挟んで対向する関係で電極層を有する多層活性構造であって、電極層が上部電極層から底部電極層まで極性が交番する多層活性構造と、電解質と一体構造で、上面、底面、および対向する側面を含む燃料電池デバイスの外側表面を画定する、不活性な周囲支持構造とを備える燃料電池デバイスを提供し、不活性な周囲支持構造には、対向する関係の電極層がなく、活性構造は、不活性な周囲支持構造内に存在し、各極性の少なくとも１つの電極層は、対向する側面の一方において露出する。第１の表面導体が、一方の極性の露出した電極層と電気的に接触して、外側表面上に存在し、第２の表面導体が、他方の極性の露出した電極層と電気的に接触して、外側表面上に存在し、第１および第２の表面導体は、使用時に指定された極性を有するように構成され、第１および第２の表面導体のうちの一方または両方は、上面または底面上に延在し、表面導体と、不活性な周囲支持構造内の電極層との間の極性の不一致を防止するために、第１および第２の表面導体のうちの一方または両方が上面上に延在するとき、上部電極層の極性は、指定された極性と同じであり、第１および第２の表面導体のうちの一方または両方が底面上に延在するとき、底面電極層の極性は、指定された極性と同じである。
【００２５】
別の実施形態では、本発明は、電解質を挟んで対向する関係でアノードおよびカソードを有する活性構造と、活性構造に燃料を供給するための、アノードに隣接した燃料経路と、活性構造に空気を供給するための、カソードに隣接した空気経路と、アノードと燃料経路との間、および、カソードと空気経路との間の多孔質セラミック層であって、個々の燃料および空気経路から個々のアノードおよびカソードへの燃料および空気の輸送を可能にするように構成された多孔度を有する多孔質セラミック層と、電解質および多孔質セラミック層と一体構造の不活性な周囲支持構造とを備える燃料電池デバイスを提供し、不活性な周囲支持構造には、対向する関係のアノードおよびカソードがなく、活性構造は、不活性な周囲支持構造内に存在する。
【００２６】
別の実施形態では、本発明は、燃料電池デバイスを備える燃料電池システムを提供し、燃料電池デバイスは、最大寸法である対向する第１および第２の端部間の長さをし、それによって、デバイスは、長さと同一の広がりをもつ主軸（ｄｏｍｉｎａｎｔ  ａｘｉｓ）に沿って熱膨張を示し、さらに、長さの第１の部分に沿った活性被加熱領域と、対向する第１および第２の端部のうちの一方または両方に隣接する長さの第２の部分に沿った不活性低温領域と、第１の部分と第２の部分との間の長さの第３の部分に沿った不活性遷移領域と、活性被加熱領域内のアノードとカソードとの間に配置された電解質とを有し、アノードおよびカソードは、各々、電気的接続のための、不活性低温領域の外側表面に延在する電気経路を有する。システムは、さらに、内壁および外壁を備える二重壁燃焼室を備え、内壁は、その中に内側チャンバを画定し、外壁は、外側チャンバを画定し、燃料電池デバイスは、内側チャンバ内の長さの第１の部分、外側チャンバ内の第３の部分、および、燃焼室の外側の長さの第２の部分により位置決めされる。活性被加熱領域をその中で燃料電池反応を生じさせるための閾値温度より高い温度に加熱するための第１の加熱要素が、内側チャンバに結合され、不活性遷移領域内のガス経路を洗浄するための第２の加熱要素が、外側チャンバに結合され、活性被加熱領域が閾値温度より高いときに不活性遷移領域が閾値温度未満の温度を有するオフ位置と、不活性遷移領域が閾値温度より高い温度を有するオン位置との間で切り替わるように動作可能である。制御システムが、第１および第２の加熱要素に結合され、第２の加熱要素を、所定の洗浄スケジュール、またはリアルタイム測定によってトリガされる洗浄スケジュールのうちの一方に基づいて、オフ位置とオン位置との間で切り替えるように構成される。
【００２７】
本明細書に組み込まれ、本明細書の一部を構成する添付図面は、本発明の実施形態を例示し、上記に与えた本発明の一般的な説明、および以下に与える詳細な説明と共に、本発明を説明するのに役立つ。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】従来技術の管状固体酸化物燃料電池デバイスの概略図である。
【図２】従来技術の固体酸化物Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌ  Ｓｔｉｃｋ（商標）の概略側断面図である。
【図３】活性構造とバルク材料との間の収縮不整合を低減するための実施形態を示す断面概略図である。
【図４】活性構造とバルク材料との間の収縮不整合を低減するための実施形態を示す断面概略図である。
【図５Ａ】予想値と測定電圧との間の不一致を克服するための実施形態の概略端面図である。
【図５Ｂ】図５Ａの実施形態に対する代替の実施形態の概略端面図である。
【図５Ｃ】図５Ａの実施形態に対する代替の実施形態の概略端面図である。
【図５Ｄ】図５Ａの実施形態に対する代替の実施形態の概略端面図である。
【図６Ａ】絶縁のための内部非導電層を示す断面概略端面図である。
【図６Ｂ】絶縁のための内部非導電層を示す断面概略端面図である。
【図７Ａ】分離した活性層または多層活性構造に供給するための小さい入力穴にガスを供給するためのガス供給管を示す部分斜視図である。
【図７Ｂ】分離した活性層または多層活性構造に供給するための小さい入力穴にガスを供給するためのガス供給管を示す部分斜視図である。
【図８Ａ】多層構造内のアノードとカソードとの間の相互接続部を作製するための実施形態の断面端面図である。
【図８Ｂ】多層構造内のアノードとカソードとの間の相互接続部を作製するための実施形態の概略端面図である。
【図９Ａ】取り付け目的のための拡大された端部を有する実施形態を示す図である。
【図９Ｂ】取り付け目的のための拡大された端部を有する実施形態を示す図である。
【図１０Ａ】取り付け目的のための拡大された端部を有する実施形態を示す図である。
【図１０Ｂ】取り付け目的のための拡大された端部を有する実施形態を示す図である。
【図１１】取り付け目的のための拡大された端部を有する実施形態を示す図である。
【図１２Ａ】取り付け目的のための拡大された端部を有する実施形態を示す図である。
【図１２Ｂ】取り付け目的のための拡大された端部を有する実施形態を示す図である。
【図１２Ｃ】取り付け目的のための拡大された端部を有する実施形態を示す図である。
【図１２Ｄ】取り付け目的のための拡大された端部を有する実施形態を示す図である。
【図１２Ｅ】取り付け目的のための拡大された端部を有する実施形態を示す図である。
【図１３】取り付け目的のための拡大された端部を有する実施形態を示す図である。
【図１４】取り付け面を有する実施形態の斜視図である。
【図１５】フレックス回路を使用して回路基板に接続された図１４のデバイスの斜視図である。
【図１６】４つの終端端部を有する十字形状を有するデバイスの概略上面図である。
【図１７Ａ】流路の長さに沿って活性領域の幅の増加を示す燃料経路に向かってアノードを通る断面図である。
【図１７Ｂ】流路の長さに沿って活性領域の幅の増加を示す燃料経路に向かってアノードを通る断面図である。
【図１８Ａ】細長い本体から延在する複数の別個のガス出力位置を示す概略上面図である。
【図１８Ｂ】細長い本体から延在する複数の別個のガス出力位置を示す概略側面図である。
【図１８Ｃ】高温領域に関連する出力延長部の代替的な配置を概略的に示す図である。
【図１８Ｄ】高温領域に関連する出力延長部の代替的な配置を概略的に示す図である。
【図１９】本発明のデバイス内のガス経路に触媒材料を追加するための方法を概略的に示す図である。
【図２０Ａ】外部表面導体と内部電極との間の極性の不一致に対処する実施形態を示す側面断面図である。
【図２０Ｂ】外部表面導体と内部電極との間の極性の不一致に対処する実施形態を示す側面断面図である。
【図２１】丸い角を有する電極を有するデバイスを構築するための方法を概略的に示す側面断面図である。
【図２２】細長いバックボーンと、そこから延在する別個の細長い活性部分とを有するデバイスを示す概略斜視図である。
【図２３Ａ】直列および並列の外部接続を行うための実施形態を示す概略上面図である。
【図２３Ｂ】直列および並列の外部接続を行うための実施形態を示す端面断面図である。
【図２４】電極表面に結合するための、デバイスの内部に貫通する外部金属化部（ｍｅｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎ）を有する実施形態の端部断面図である。
【図２５】外部接触パッドの溝加工（ｒｅｃｅｓｓｉｎｇ）を示す部分端部断面図である。
【図２６Ａ】接触パッドを溝加工するための方法を概略的に示す断面図である。
【図２６Ｂ】接触パッドを溝加工するための方法を概略的に示す断面図である。
【図２６Ｃ】接触パッドを溝加工するための方法を概略的に示す断面図である。
【図２７】接触パッドを溝加工するための代替的な方法を概略的に示す断面図である。
【図２８Ａ】電極の表面と結合するためにデバイス内に貫通する溝加工した接触パッドを使用して直列接続を形成するための方法を示す概略断面図である。
【図２８Ｂ】電極の表面と結合するためにデバイス内に貫通する溝加工した接触パッドを使用して直列接続を形成するための方法を示す概略断面図である。
【図２８Ｃ】電極の表面と結合するためにデバイス内に貫通する溝加工した接触パッドを使用して直列接続を形成するための方法を示す概略断面図である。
【図２８Ｄ】電極の表面と結合するためにデバイス内に貫通する溝加工した接触パッドを使用して直列接続を形成するための方法を示す概略断面図である。
【図２９】デバイスを直列に接続するための方法を概略的に示す図である。
【図３０】電極上の活性構造の上部および底部に追加される多孔質セラミックを有する実施形態の部分断面図である。
【図３１】本発明のデバイスを動作させ、洗浄するための二重壁燃焼室の概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００２９】
その内容が参照により本明細書に組み込まれている、多層Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌ  Ｓｔｉｃｋ（商標）デバイス１０（他）の様々な実施形態を説明する、同じ発明者による以下の刊行物、すなわち、米国特許第７，９８１，５６５号、第７，８４２，４２９号、第７，８３８，１３７号、第７，８８３，８１６号、第８，２９３，４１５号、第８，０２９，９３７号、第８，２２７，１２８号、および第８，２７８，０１３号、ならびに、国際公開第ＷＯ２００７／０５６５１８号パンフレット、第ＷＯ２００７／１３４２０９号パンフレット、および第ＷＯ２００８／１４１１７１号パンフレットへの参照が行われ得る。本明細書で開示する本発明の構造および／または概念は、上記の参照の公開された出願で開示された１つまたは複数の実施形態に適用され得る。
【００３０】
一実施形態では、余分な強度が、デバイス１０の側部と合併する領域のエッジ近傍の活性層に与えられる。活性層（または、活性構造）は、一般に、本明細書では、電解質、アノード、およびカソードの組合せを意味する。アノードおよびカソードの同様の厚さ、例えば、２５または５０μｍ厚が使用され得、電解質は、１０μｍから１２５μｍまで変化し得る。しかし、これらの寸法は、限定的であることを意味せず、実際には、本実施形態の概念は、カソードまたはアノードのいずれかが他の２つの層よりもはるかに厚いアノードまたはカソード支持構造と互換性がある。また、３つの層、すなわち、アノード、カソード、および電解質を一緒に使用することが説明されているが、好ましい性能を与えるために、アノードまたはカソードが互換性のある材料の複数の層から作製され得る多くの他の組合せが存在し、例えば、一方の層がガス輸送の特性を重視し、他方の層が導電率の特性を重視するような、異なる程度の多孔度または導電率を有する２つのアノード層から作られたアノードが存在する。したがって、活性層を形成する３つの「層」のどれもが、複数の層を備え得る。同様に、アノードおよびカソードは、過去に使用された構造から区別される多くの添加物を有し得る。上方および下方にガス経路を有し、バルク構造によって取り囲まれた、デバイス１０内の単一の活性層に関して、活性層が多層燃料電池の側部構造またはマージンに近づくところで、アノードおよびカソードがより薄くなる脆弱な点が存在し得る。これは、全体的な設計において望ましくないかもしれないが、位置合わせの問題のために生じ得る。壁に近い活性領域のエッジが、より大きい活性層自体よりも実際に薄くなるように、活性層が燃料電池の壁に接触する前に、アノードおよび／またはカソードが終了するので、脆弱な箇所が生じ得る。この薄い領域は、製造または使用中に、割れる、壊れる、または裂ける可能性があり、それによって、ガス漏れをもたらし、燃料電池の性能を低下させる脆弱な点をもたらす。
【００３１】
活性層は、活性層構造の強度を増すために、燃料電池の壁（周囲支持構造）内に移動するように設計され得る。これは、特定の利点を有し得るが、所望される強度を与えるには十分ではない可能性がある。活性層構造全体が壁の中に延在するので、活性層は、この領域ではより薄くないが、活性層が壁内へ移行するこの領域に応力集中点が存在する。
【００３２】
その場合の１つの解決法は、追加の材料の使用によって、活性層に厚さを追加することである。追加の材料は、電解質およびデバイスの壁に使用されるのと同じ材料であるジルコニア製のセラミックテープであり得る。追加の材料は、電解質と同じ厚さ、より薄い厚さ、またはより厚い厚さであり得る。重要な変数は、活性領域構造の合計の厚さと比較した合計の厚さである。一実施形態では、アノードおよびカソードは、構造の壁に突き刺さらず、別の実施形態では、アノードおよびカソードは、構造の壁に突き刺さる。
【００３３】
応力集中を最小にするために、追加される材料の境界は、全厚さからゼロまで漸減し得る。これは、互い違いに配置されたテープもしくは印刷された材料の複数の層の使用によるなどの、または、積層中に変形する軟質材料の使用によるなど、テープがそれ自体で漸減することを可能にする材料特性の選択によるなどの、いくつかの方法で達成され得る。同様の厚さは、活性層の他の領域に追加され得る。一例は、セル間の領域である。外側エッジは、デバイスの壁内に延在し得るが、中心領域は、支持されない可能性がある。追加される余分な材料は、便宜上はジルコニア製であるが、それは、許容し得る唯一の選択肢ではない。他のセラミックおよびセラミックの組み合わせを含む多くの他の材料が、所望の強度を与え得る。これらの材料は、十分に緻密であり得、または、多孔質であり得る。
【００３４】
図３を参照すると、本発明の燃料電池デバイスは、内部でアノード２４およびカソード２６が電解質２８を挟んで対向する関係にある１つまたは複数の活性構造５０（または、セル）と、デバイス１０の壁を形成する周囲支持構造２９とを含む。周囲支持構造２９は、電極材料のうちの１つ（例えば、アノード支持構造）であり得るが、より典型的には、活性構造５０内の電解質２８と共焼結されることによって一体構造のセラミック材料である。細長い構造では、周囲支持構造２９は、上部カバー５２、底部カバー５４、および側部マージン５６、ならびに、任意の介在層５８を含み、デバイス１０のバルクを構成する。以前に報告されているように、（図２中でセラミック２９として示される）バルク構造材料は、電解質２８のために使用される材料と同じ材料であり得、または、電解質２８のために使用される材料と異なるが互換性のある材料であり得る。本明細書の実施形態によれば、周囲支持構造２９のために使用されるバルク材料は、以下に示すような１つまたは複数の利点を達成するために、１つまたは複数の領域で、電解質材料に対して変更され得る。
【００３５】
収縮性の差が、典型的には、燃料電池デバイス１０を構成する材料において存在する。燃料電池デバイス１０は、グリーンテープ材料を層状にし、および／または、グリーン材料を他の層の上に印刷し、その後、層状構造を圧縮し、焼結することによって構成され得る。異なる層における材料間の収縮性の差は、数百℃の範囲におけるベークアウト中、または、１３００℃〜１５００℃付近の焼結段階中などの、処理のさまざまな温度範囲で現れ得る。アノード２４、電解質２８、およびカソード２６が組み合わされる活性構造５０でのように、いくつかの材料が一緒に合わされるとき、収縮性は、周囲支持構造２９を形成する層の収縮特性と異なり得る。各材料の収縮性は、粒子サイズ、焼成、または有機物負荷の選択により変更され得るが、依然として、これらの特性は、正確に一致しないことがある。
【００３６】
本発明の一実施形態では、活性構造５０および周囲支持構造２９の収縮性をよりよく一致させるために、活性構造５０で使用される１つまたは複数の材料が、周囲支持構造２９の１つまたは複数の領域で使用される材料に追加される。一例では、一般的にアノードのために使用されるＮｉＯが豊富な材料が、主にジルコニア製の周囲支持構造材料に追加される。ＮｉＯが豊富な材料は、デバイス１０内に電気的な問題を引き起こさないように、空気雰囲気中で焼かれたとき、非導電性であるという利点を有する。この材料の追加によって、バルク材料層の収縮性は、活性構造の層の収縮性により密接に一致するように変更され得る。ＮｉＯが豊富な材料は、化学的適合性を与え、粘着力を促進させるために、ＹＳＺを含み得る。
【００３７】
図３中に破線によって示される、バルク層に追加される材料は、上部カバー５２内に示すように、構造全体と同一の広がりを持ち得、または、介在層５８内に示すように、より小さい領域のみを覆い得、または、底部カバー５４内に示すように、活性構造５０自体の領域にのみ一致し得る。図示していないが、追加は、また、活性領域より小さい面積であり得る。
【００３８】
いくつかの燃料電池デバイスでは、周囲支持構造２９のバルク材料は、そのバルク材料の収縮性が活性構造５０内の層の収縮性より高い、大部分ジルコニアであり得る。しかし、粒子サイズ、焼成、または有機物負荷のような上記で説明した要因（および、他の要因）に応じて、反対も可能である。燃料電池デバイス１０の部分の相対的な収縮性は、本発明によって、処理中に、バルク材料をより収縮させる、またはより収縮させないように、支持構造２９のカバー５２、５４および側部マージン５６に活性材料を追加することによって、変更され得る。また、支持構造２９内に存在する成分の１つではない収縮性を制御するために、他の材料が追加され得る。例えば、アルミナが追加され得る。
【００３９】
周囲支持構造２９は、また、交互の材料の複数の層から作製され得る。例えば、それぞれ、複合材料を形成するためにいくらかのＹＳＺ（電解質材料）が加えられている、ＮｉＯ（アノード材料）およびＬＳＭ（カソード材料）の交互の複合層が、活性構造５０の組成を最高に模倣するために、使用され得る。実質的に、合計２つ以上または２つの追加材料の層が使用され得る。燃料電池デバイス１０のカバー５２、５４では、２つ以上の材料の各々５層が、活性構造５０に実質的に一致させるために追加され得る。
【００４０】
収縮性の違いに対処するための本発明の別の実施形態では、周囲支持構造２９のバルク材料は、活性構造５０の層に使用される粒子サイズより大きいまたは小さい粒子サイズを使用して作製される。例えば、バルク材料がジルコニアから作製されるデバイス１０では、より大きいまたはより小さい粒子サイズは、電解質２８および周囲支持構造２９のために使用される標準的なジルコニア材料と比較したとき、代替的な収縮特性を与えることになる。同じ概念が、様々なドープジルコニア組成物（例えば、イットリアの異なるレベル）を含むイットリア以外の他の材料、または、ＳＯＦＣに使用される電解質の代替的なタイプに適合する。この概念は、さらに、アノードが支持される方法またはカソードが支持される方法で構成されたデバイス（アノードスタイルまたはカソードスタイルの材料が、カバー５２、５４、側部マージン５６、および介在層５８を形成する）に適合する。
【００４１】
デバイス材料を変更するための別の実施形態は、バルク材料の収縮性を変更することができる酸化物を追加または除去することである。例えば、小さい割合（０．０５％〜０．５％の範囲だが、あるいは、より高い、またはより低い）におけるジルコニアへの追加物としてのアルミナは、ジルコニアがより低い温度で焼結することを可能にすることになる。この変性剤は、収縮性を変更するために、活性構造５０に追加され得るが、バルク材料にではない。他の添加物は、同様の方法で機能するために、アルミナの代わりに使用され得る。
【００４２】
周囲支持構造２９の収縮性を変更するための別の実施形態は、バルク材料として使用されるセラミックテープにより有機的な材料を追加することである。テープ鋳造のために、有機材料は、一般的に、ビニルまたはアクリルから作製され得るが、多くの他の有機材料が好適であり得る。バルク材料のために使用されるテープ内の追加の有機物含有量は、周囲支持構造をより収縮させ得る。この概念は、セラミックテープがデバイス１０を構築する唯一の方法でない場合であっても、有用である。例えば、いくつかの材料は、テーププロセスを使用する代わりに、スクリーン印刷であり、その形式でのより高い有機物含有量の追加は、また、より高い収縮性をもたらすことになる。
【００４３】
別の実施形態では、周囲支持構造２９のために使用されるバルク材料は、デバイス１０内の追加の強度を達成するために変更される。具体的には、より高い強度を周囲支持構造２９に付与するために、活性層に使用されるのとは異なる材料が、周囲支持構造２９のために選択される。この説明は、ジルコニアに焦点を当てることになるが、類推によって他の材料系にも適用可能である。
【００４４】
８％のイットリア（８％のＹＳＺ）を添加したジルコニアが、ＳＯＦＣ活性層として良好な性能を与えることが業界で知られており、これは、酸素イオンを高い割合で輸送することを意味する。しかしながら、しばしば、機械的用途のための構造ジルコニア片を作製するために使用されるように、３％のイットリア（３％のＹＳＺ）を添加したジルコニアが、強度に関する良好な性能を与えることも知られている。本発明の特定の実施形態では、８％のＹＳＺを使用する活性構造５０が高いイオン伝導率を有し、３％のＹＳＺを使用する周囲支持構造２９がより高い機械的強度を有し、システム全体の耐久性に利点を与えるように、これらの２つの材料は、１つのデバイス設計に結合される。３％のＹＳＺは、一般に、高い強度を有することが知られているが、８％のＹＳＺの強度が弱いと言っているわけではなく、実際には非常に強いが、システム全体の耐久性は、この技術を使用して改善され得る可能性がある。
【００４５】
追加の利点は、周囲支持構造２９内のジルコニアの量を減少させることによって達成され得る。ジルコニアは、比較的高価な材料であり、その結果、コスト削減が１つの利点である。
【００４６】
一実施形態では、概略断面図において図４に示すように、ジルコニアの代わりに周囲支持構造２９のバルク材料内にエアギャップが導入される。アノード２４またはカソード２６の製造において、ガス経路を作成するために、細孔形成材料がそこに追加され得、散逸性材料を使用するのと同様の手法が、異なる目的のためにもかかわらず、バルク材料を用いて続けられ得る。
【００４７】
空所を残してセラミック材料からきれいに燃え尽きることになる、様々な有機材料が使用され得る。焼結後に空所または空所を残すことになる任意の材料が、可能な選択肢である。これらの有機材料は、ポリマーボール、グラファイト、または任意の散逸性材料を含んで変化し得るが、適切な選択は、例えば、日本の積水社製のポリマービーズである。これらのポリマービーズまたは粒子は、焼くまたは焼結プロファイル中に、セラミックからきれいに燃え尽き、それらは、それらが溶媒中に容易に溶解しない材料を使用して作製されるという利点を有する（ポリマービーズが、粒子を溶かすことがない溶媒環境で正常に処理され得ることを意味し、これは、例えば、溶媒ベースのテープ鋳造において有用である）。
【００４８】
これらの粒子またはビーズが、アノード２４またはカソード２６の細孔の形成において使用されるとき、目標は、一般に、０．１μｍ〜１５μｍのスケールにおける細孔を有することである。デバイス１０の周囲支持構造２９に使用されるジルコニアの量を減らすために、形成される細孔は、同じサイズ、または、非常により大きい、例えば、約１０μｍ、約５０μｍ、または約２５０μｍであり得る。形成された各細孔のため、同量のジルコニアが節約される。
【００４９】
量の節約（したがって、コストの節約）に加えて、追加の利点は、バルクの周囲支持構造２９においてデバイス１０の熱質量を低減する。その低減は、デバイスがより速く加熱することを可能にし得、より少ない追加の加熱で所望の動作温度を達成する。より少ない質量で、所与のデバイスは、より迅速に加熱または冷却することができるので、さらに、熱衝撃に対してより耐性であり得る。さらに別の利点は、システム全体の重量の減少であり、これは、航空機搭載用途を含む様々な用途において有用であり得る。
【００５０】
細孔というよりむしろ、アルミナは、アルミナが一般的にジルコニアより安価であるので、コストを節約する目的のために、周囲支持構造２９においてジルコニアのすべてまたは一部の代替として使用され得る。バルク材料は、アルミナから鋳造され、次いで層状アセンブリで使用されるテープから作製され得る。材料が離れ離れにならないように、アルミナが活性構造５０内のジルコニアと調和するように注意しなければならない。１つの方法は、材料の調和を助けるために、特定の割合のジルコニアをアルミナに加えることである。ジルコニアの節約は、ジルコニアに置き換わるアルミナの量に比例することになる。また、ジルコニア分が高い領域とアルミナ分が高い領域との間に付着力を提供する境界層が、有用であり得る。この境界層は、おおよそ半分のジルコニア−半分のアルミナから作製され得る。ジルコニアおよびアルミナ材料系を例として使用したが、原理は、ＳＯＦＣデバイスに使用される他の材料系に容易に拡張され得る。
【００５１】
説明してきたように、ジルコニアは、燃料電池で一般的に使用される材料である。ジルコニアは、イオン導電体であるため、他方の側に対して一方の側に酸素の欠乏があるときに、電圧がこの材料のバルクの両端間で測定され得る。一方で、これは、ＳＯＦＣの基本原理であり、ＳＯＦＣ層の一方の側の燃料は、酸素の欠乏をもたらし、他方の側の空気または酸素は、反対のことをもたらし、共にこれは、燃料電池のための駆動力を与える。本発明の多層デバイスでは、これは、課題をもたらし得る。導体がデバイスの外側表面上に配置されるとき、外側表面と活性構造内の内側経路との間で測定される正味電圧が存在し得る。その結果、１．０Ｖ〜１．３Ｖの範囲の開回路電圧（ＯＣＶ）を与えるべき完全に機能する最適なデバイスにおいて、より低い電圧が測定され得る。実際的な観点から、最適な（測定される）ＯＣＶのこの欠如は、デバイスの外側導体と内側導体との間の電圧降下から生じると思われる。例として、１．１ＶのＯＣＶを測定する代わりに、測定値は、０．８５Ｖ付近のＯＣＶであり得る。
【００５２】
デバイスが最適な基準まで機能しているか否かを知ることは困難であるため、これは、開発における実際的な問題を提示する。加えて、この問題は、自動化システムが、動作時のデバイスを適切に監視することを困難にし得る。電力は、電圧掛ける電流に等しいため、電圧が正確に予測され得ない場合、電力は、正確に予測され得ない。加えて、セルにおいてこの種の損失を有することは、確定的に述べることはできないが、動作のための駆動力を減少させることによって、それ自体、性能を劣化させ得る可能性がある。
【００５３】
予測値と測定電圧との間のこの不一致を克服するために、図５中の概略端面図に示すように、デバイス１０の表面の一部は、少なくとも、表面導体４４が配置されるが、表面において露出したアノード２４およびカソード２６と直接接触しない領域において、周囲支持構造２９と表面導体または接触パッド４４との間に表面非導電層６０を形成するために、焼結の前または後に、ガラスまたは他の非導電性の絶縁材料で覆われ得る。非導電性によって、従来の意味における電圧および電流の伝導、ならびに／または、イオン伝導、例えば、酸素もしくはなにか他の原子構成要素の輸送への言及がなされる。
【００５４】
透明なガラスも適切であろうが、白色セラミック上への被覆についてより容易な検査を可能にするコントラストを提供するために、着色されたガラスが使用され得る。デバイスが空気または酸化雰囲気中で使用される（例えば、周囲のガスが空気である）とき、非導電性セラミック、例えば、ＮｉＯも使用され得る。非導電性セラミックにより、他の酸化物が、付着性などの特別な特性を与えるために追加され得る。例えば、少量のジルコニアが、周囲支持構造２９のために使用されるバルクジルコニアへの付着のためにＮｉＯに追加され得、または、酸化アルミニウム（アルミナ）が、上記で説明したように、バルク材料内のジルコニアのすべてまたは一部を置換するためも使用されるとき、周囲支持構造２９への付着のために追加され得る。表面導体４４と周囲支持構造２９との間の非導電性バリアを提供する特性を与えるように、多くの他の材料が使用され得る。
【００５５】
異なるタイプの材料を使用することに基づいて、この表面非導電層６０のアセンブリは、焼成の前または後に生じ得る。例えば、セラミックの焼結温度未満の軟化点を含むガラスは、軟化点より上のガラスの高い流動性のため、焼結処理後に構造上に最適に配置される。例として、限定ではなく、１３００〜１４００℃付近の焼結後、ガラスは、表面上にスクリーン印刷によって追加され得、次いで、８００℃付近の温度で焼成する。
【００５６】
図５Ａでは、多層活性構造５０が示され、アノード２４が、左側マージン５６に露出し、カソード２６が、デバイス１０の右側マージン５６に交互に露出する。接触パッド４４は、露出したアノード２４またはカソード２６と接触するために、上部カバー５２および個々の側部マージン５６に塗布され得る。表面非導電層６０は、接触パッド４４を塗布する前に、それらの間にバリアを設けるために、周囲支持構造２９の上部カバー５２の表面に塗布される。表面非導電層６０は、接触パッド４４が、露出したアノード２４およびカソード２６と接触しなければならない領域を避けるために、側部マージン５６上に塗布されず、バリアがそこには必要ないため、接触パッド４４が塗布されない底部カバー５４に塗布されない。
【００５７】
図５Ｂ〜図５Ｄでは、図５Ａのものと類似する可能な被覆構成の変形例が、例として、限定ではなく示される。図５Ｂの部分断面端面図では、上部カバー５２は、デバイス１０の上部においてアノード２４の小さい表面を露出するために、デバイス１０の側部に完全には延在しない。図示はしないが、同じことが、デバイス１０の底部におけるカソード２６に対して行われ得る。表面非導電層６０は、次いで、上部カバー５２および底部カバー５４に塗布され、接触パッド４４は、非導電表面層６０の上に塗布され、露出したアノード２４（および、カソード２６）を覆うように、側部まで延在する。側部マージン５６は、被覆されないままである。この実施形態は、デバイス１０全体を形成するためのテープ鋳造方法に向いている。上部表面において露出されているアノード２４に関して図５Ｂと同様である図５Ｃでは、接触パッド４４は、側部を上部カバー５２が開始する点までめっき浴中に浸漬することによって、または、スクリーン印刷によって、側部マージン５６に塗布され、上部および底部上にわずかに延在し、それによって、露出したアノード２４（および、カソード２６）を覆っている。表面非導電層６０は、接触パッド４４を塗布するための側部マージン５６に最初に塗布され、底部カバー５４にも塗布され得る。図５Ｄでは、表面非導電層６０は、アノードおよびカソードが側部マージンにおいて露出される場所を除く表面全体に塗布され、これは、テープ鋳造によって容易に行われ得、次いで、デバイス１０の側部マージン５６は、接触パッド４４を塗布するために、めっき浴中に浸漬、またはスクリーン印刷され得る。
【００５８】
代替例では、ＮｉＯが、デバイス１０全体の焼結前に、周囲支持構造２９の表面に追加され得る。このＮｉＯは、均一な薄い表面非導電層６０をもたらす単純なプロセスを与えるために、テープ状に作製され得、次いで、表面上に積層され得る。代替の方法が、ＮｉＯをスクリーン印刷などのグリーンデバイス上に付着させるために使用され得る。当業者によって理解されるように、焼結ステップの前または後に追加することを含む、表面非導電層６０を設ける様々な方法が存在する。同様に、接触パッド４４は、共焼結された導体であり得、また焼成後に表面に追加され得る。共焼結された導体に関して、プラチナなどの貴金属、またはＬＳＭなどの導電性酸化物が使用され得る。広範囲の材料が、導体として互換性があり、表面非導電層６０の材料は、周囲支持構造２９および接触パッド４４のために使用される材料に基づいて選択され得る。
【００５９】
別の実施形態によれば、絶縁性の目標を達成する別の方法は、製造時にデバイスの内側に非導電層を構築することである。これは、上記で説明したＮｉＯ被覆と同様であるが、活性構造５０と接触パッド４４が存在する表面との間のバルク材料の連続性を効果的に分離させるために、図６Ａに示すように、周囲支持構造２９の内側に内部の非導電層６２として置かれ得る。多くの他の材料が、電子に対して、もしくはイオンに対して、または同時に両方に対して非導電性である必要性を同様の方法で満たし得るため、ＮｉＯは、単なる例である。非導電層６２を、表面において使用する代わりに、デバイスの内部に置くことによって、いくつかの利点が得られ得る。表面への材料の付着性の問題は、酸化物層が、一方の側だけの代わりに、周囲支持構造２９のバルク材料によって両側で覆われるため、軽減され得る。また、デバイス１０の外観は、ジルコニア本体のすべて白色の外観などの、均一なスタイルで維持され得る。さらに、酸化物層は、それを内部設計の一部にすることによって、製造プロセス内により容易に自動化され得る。最後に、非導電層６２を構造２９の中に置くことの利点は、材料が、デバイス１０内の任意の位置に配置され得、上記で説明したようにバルク材料の量を、したがってコストを低減し得ることである。さらなる例として、図３中の破線は、内部の非導電層を表し得る。
【００６０】
電極（アノード２４もしくはカソード２６）または内部導体が、デバイスのエッジに引き出されている場合、すなわち、導体が、内部のアノード２４またはカソード２６から接触パッド４４まで延在する場合、空気（または、大気がデバイスの外側にあっても、燃料）に露出された不活性領域内の電極または内部導体の下にパッシベーションを有することが有用であり得る。しかしながら、この電極がデバイスの最初のグリーン構成の一部として構築されるとき、（非導電層が最初に被覆され得、次いで導体を追加し得るデバイスの外側の他の領域と異なり）パッシベーションを焼成された電極の下に追加することは不可能である。したがって、図６Ｂは、導体をスティックのバルク材料（例えば、ＹＳＺ）から分離するために、デバイス内に、電極（アノード２４で示す）の下に、周囲支持構造２９の側部マージン５６内に構築された内部非導電層６２を示す。
【００６１】
酸化ニッケルが、構造全体内で２つの異なる化学状態において使用されることに留意されたい。ＮｉＯがアノード内で使用されるとき、還元ガスが存在し、ＮｉＯのいくらかの大きい部分は、Ｎｉ金属に還元され、それによって、伝導性材料をもたらす。他方では、ＮｉＯがジルコニア材料中またはその表面上の電気絶縁体として使用されるとき、還元雰囲気は、存在せず（または、少なくとも実質的に還元雰囲気は、Ｎｉの状態を変更せず）、したがって、ＮｉＯは、非導電性酸化物として残ることになる。
【００６２】
上記で参照した刊行物は、ガス経路１４、２０の入口点にアクセスし得るデバイスの端部の上に配置された比較的大きい管の使用を開示しており、この管は、典型的には、積層後の犠牲層の焼失、またはワイヤの除去によって形成された比較的大きい開口部として描かれている。代案は、ガスが入るための複数の小さい開口部をデバイスの端部に配置することであり、これらの開口部は、次いで、より大きいガス経路１４、２０に流体工学的に結合される。この設計では、大きい管は、次いで、ガスが、作成されている小さい孔のすべての中に通過することを可能にすることになる。例えば、ラテックス管または金属管が使用され得、これらの管は、接着剤、粘着物、またはエポキシを用いて密封され得る。
【００６３】
図７Ａ〜図７Ｂに示す代替実施形態では、複数のガス供給管７２を使用して、デバイス１０内の別個の活性層または多層活性構造にガスを別々に供給するために、小さい入力孔７０が使用され得る。１つの利点は、テスト中に、デバイス１０内の漏れをチェックすることが重要であるということである。ガスが、複数の活性層のうちのただ１つにまたは複数の多層活性構造のうちのただ１つに結合されたただ１つの孔に入力された場合、ガスがただ１つの他の孔から出るか否かが判断され得る。使用中に、デバイス１０は、所望であれば、ガスをすべてより少ない入力孔７０中へ流すことによって、利用可能な活性層または構造より少ない活性層または構造によって動作し得る。
【００６４】
一例では、入力孔７０は、約０．０４０インチであるワイヤ（図示せず）によって作成される。ワイヤは、グリーン状態で除去される。焼結後、入力孔の直径は、均一に０．０３２インチである。試験のために、０．０３０インチの外径を有する、しばしばステンレス鋼製の小さい金属管が使用され得る。これらの管は、一般的に、様々な長さおよび直径を用いて、用途を分配するために利用可能であり、好都合なことに、ガス供給管と容易に嵌合するアダプタを含み得る。管は、デバイス１０上の入力孔７０の１つに挿入され、密封材が塗布される。密封材は、様々な材料、ラテックスゴムセメントまたは接着剤などの有機粘着物、シリコーンなどの無機粘着物、または、ガラス系材料などの高温密封材から作られ得る。
【００６５】
この方法は、図７Ａに示すように、燃焼室７６の外側に延在する少なくとも１つの低温端部１１ａを有するデバイス１０を動作させるために使用され得、それによって、ガス供給管７２は、燃焼室の外側の入力孔７０内に密封される。代替的に、この方法は、図７Ｂに示すように、燃焼室７６から延在しないデバイス１０’を用いて使用され得、デバイス１０’では、多数の管７２は、燃焼室７６の内側の高温多層燃料電池構造に接続し得、ガス供給管７２のみが、燃焼室７６から出ることになる。この例では、ガス供給管７２の端部における密封材は、あるタイプのガラスなどの高温タイプであることになる。破線は、燃焼室壁などの被加熱領域の境界を表す。加えて、これらの実施形態では、管は、周囲支持構造２９と共焼結され得るセラミックからも作製され得る。代替的に、ガス供給管７２が金属から作製される場合、それらは、一度に、ガスを搬送し得、電流および／または電圧を搬送し得る。
【００６６】
図８Ａは、多層構造内のアノード２４とカソード２６との間の相互接続部を作成するための一実施形態を示す。上記で参照した関連出願では、相互接続材料が、デバイスのバルク材料、最も一般的にはＹＳＺを通り、アノードとカソードの両方の中に延在することになる方法を含む、アノードおよびカソードを相互接続するいくつかの方法が示されている。多くの変形例が、この構造において可能であり、例えば、導電性材料は、貴金属（Ｐｔ、Ｐｄ、Ａｇ、Ａｕ、もしくは、これらの金属の１つもしくは複数を含む合金および組み合わせ）から作製され得、または、ＬＳＭもしくは他の導電性セラミック、もしくはステンレス鋼もしくは他の非酸化性金属などの非貴金属の代替品から作製され得る。しかしながら、貴金属は、現在、導電性の点で優れていると考えられている。より重要なのは、相互接続導体のために使用される材料は、一方の側で還元（その酸素を手放す）に耐性がなければならず、および／または、他方の側で酸化に耐性がなければならない。酸化雰囲気および還元雰囲気内で良好な安定性を有し、高い導電性を有するそのような材料は、時間とともに作成されるであろうことが予期される。さらに、相互接続導体は、導電性とバルクセラミック（ＹＳＺ）への付着性の両方を与えることになる、貴金属およびＹＳＺのブレンドなどの導電性材料および非導電性材料の混合物でありうる。または、使用される金属の量を低減する方法として、貴金属は、セラミック粒子の周囲に被覆され得る。
【００６７】
相互接続導体としての貴金属の使用に関する重要な課題の１つは、コストを下げるために、金属の量を可能な限り低減することである。図８Ａに断面図で示す一実施形態では、代替の解決法は、アノード２４およびカソード２６を重ね、それらの間に薄い相互接続導体８０を設けることである。この設計では、相互接続導体８０は、酸化雰囲気および還元雰囲気を分離させておくために、非多孔質である。上記のように、貴金属または非貴金属が使用され得、貴金属は、そのコストを除いて多くの点で有利である。他の合金または導電性セラミックも、それらの材料の特性が作動条件の現実を処理することができる場合、機能し、または、相互接続導体８０は、量、および、したがってコストを節約するために、非導電性コア上に被覆された貴金属の材料の混合物であり得、ならびに／もしくは、アノード２４および／もしくはカソード２６への付着を助けるために追加されたセラミックの一部を有し得る。いずれにしても、相互接続導体８０は、酸化雰囲気および還元雰囲気を分離させておくために、連続的かつ非多孔質であるべきである。
【００６８】
介在する相互接続導体８０と重なるこれらのアノードおよびカソード領域は、必ずしも、相互接続部近くのこの領域において活性層として機能しているアノード２４およびカソード２６ではないことも理解されるべきである。アノードおよびカソード材料は、一実施形態では、この相互接続部に充てられた領域に向けて活性構造５０から離れるアノードおよびカソード材料の拡張部である。１つの利点は、空気および燃料の量が、重要ではないことである（すなわち、空気および燃料の量が、活性領域内のカソード２６およびアノード２４の酸化または還元状態を維持するのに十分でありながら、ガスは、相互接続領域内に大量には流れない）。相互接続導体８０の希望が、アノード２４とカソード２６との間のバリアシールとして作用することである限り、そのような材料は、完全に非多孔質ではなさそうであるので、これは、有用である。小孔が存在し得る。しかしながら、材料がそれらの適切な酸化／還元状態に留まることを可能にするために、平衡が達成され得ることが期待される。
【００６９】
図８Ｂは、この重なる領域がどのようにより大きいデバイス設計と相互作用し得るのかを概略的に示す。この場合、重なるアノード２４、カソード２６、および介在相互接続導体８０は、２つのセルまたは活性構造５０を直列に接続する（すなわち、あるセルのカソード２６を次のセルのカソード２４に接続する）ように機能する。アノードまたはカソード構造において様々な材料のバリエーションを有することがさらに可能であり、有利である。イオン伝導率、導電率、および多孔率のような特性は、アノードまたはカソードの特定の領域に対して、すべて最適化され得る。例えば、均質材料として描かれているが、相互接続領域内に延在する部分は、活性構造５０内のアノード２４またはカソード２６のその部分からの可変的な組成を有し得る。
【００７０】
理解され得るように、本明細書および関連出願で説明した燃料電池デバイスのための様々な設計は、比較的大きくまたは小さくされ得る。大きい方の限度では、それらは、大きい輸送船に電力を供給するために使用され得ることが想定され得る。小さい方の限度では、それらは、小型電子機器、例えば、電話または他の電子ガジェットなどの小型デバイスに電力を供給するために使用され得る。小型燃料電池デバイスとしての使用をより良好に可能にするために、本明細書で以下により完全に説明するように、特定の改良または修正がなされ得る。
【００７１】
図９Ａは、対向する端部１１ａと１１ｂとの間に細長い本体を有する、以前に説明したデバイス１０と同様であるが、いくつかの変更を有するデバイス１０を示す。一方の端部１１ａは、デバイス１０の細長い本体より大きくされ得、これは、細長い本体のスケールが、所望の基板への便利な取り付けを許可しない場合、有用である。例えば、細長い本体が０．５ｍｍの厚さｚを有する場合、容易な取り付けを可能にするため、および／または、取り付け点のより高い強度を可能にするために、２〜４ｍｍの端部１１ａにおける厚さＺを有することが有用であることになる。１１ａの取り付け面８８は、さらに、図９Ｂに示すように、基板９２への取り付けを容易にするために、そのうちに付着または取り付け材料９０と共に示されている。入力孔７０は、所望に応じて、ガスが基板を介してデバイス１０に入るための入口点を提供する。
【００７２】
（回路記号で表されるように）活性構造５０が中に存在する細長い本体は、デバイス１０の端部１１ａより薄いものとして示されているが、図９Ｂに示すように、幅ｙにおいて端部１１ａの幅Ｙより狭くてもよい。例えば、デバイス１０の活性構造５０は、急速な加熱を可能にし、熱衝撃の可能性の低減を可能にするために、必要以上に大きくすべきではない。デバイス１０は、より大きい端部１１ａにおいて高く立ち得、取り付け材料９０は、それを所定の場所に保持し得る。入力孔７０は、取り付け材料９０が機械的取り付けを提供するだけでなく、ガス入口点の周囲の密封メカニズムも提供するように、取り付け材料９０によって取り囲まれ得る。さらに図９Ａに示すように、デバイスの大きい端部１１ａは、燃焼室または高温ボックスなどの熱源７６の外側に位置し、燃焼室壁などの断熱材によって熱源７６から遮蔽された低温端部であり得、より小さい直径を有し、活性構造５０を含む細長い本体の部分は、燃料電池の活性反応ゾーンを形成するために、燃焼室７６の内部に収容され得る。
【００７３】
図１０Ａ〜図１０Ｂは、矢印によって示すように、デバイス１０内へのガスの流れを供給することに加えて、デバイス１０のための取り付けメカニズムとしてのガス供給管７２の使用をさらに示す。ガス供給管７２は、デバイス１０の端部１１ａ内に挿入され、デバイス１０を支持するのに十分な構造的一体性を有する多くの材料、有機または無機、金属またはセラミックから作られ得る。ガス供給管７２が導電性でもある場合、それらは、活性構造に電気を伝える追加の目的を果たし得る。はんだ、付着物、または接着剤などの取り付け材料９０は、管７２を所定の位置に密封することができる。取り付け材料９０は、管７２をデバイス１０の内側の壁に取り付けるように、デバイス１０内に延在し得る。図１０Ａにさらに示すように、小さいデバイス１０は、起動時または動作時に加熱をもたらすために、デバイス１０の表面上に抵抗加熱要素９４を有し得る。抵抗加熱要素９４は、均一な加熱のために蛇行したパターンを有し得、または、まっすぐであり得る。抵抗加熱要素９４のための端部接点９６は、容易な接続のために、多層デバイス１０の低温端部１１ａまで出てき得る。デバイス１０は、細長い本体が図９Ａに示すのと同様の燃焼室または他の熱源７６内へ延在して配置される。端部接点９６は、以下に示し、説明するように、はんだを使用して回路基板に取り付けられ得る。
【００７４】
図１１は、回路基板などの基板９２に取り付けられた大きい低温端部１１ａの取り付け面８８と、断熱材９８の内部に含まれた高温反応ゾーンおよび高温端部１１ｂを有するより小さい細長い本体とを有するデバイス１０を示す。断熱材９８は、主にアルミナシリケートセラミックを含むセラミックファイバ断熱材、または任意の他の適切なタイプの断熱材で作られ得る。基板９２は、矢印によって示すように、デバイス１０内へのガスの流れをもたらすように構成され得る。
【００７５】
表面取り付けのため、デバイス１０は、図１２Ａに概略的に示すように、両方の拡大された端部１１ａおよび１１ｂにおいて取り付け面８８を有する、アーチに類似した形状であり得る。端部１１ａおよび１１ｂの各々は、燃焼室もしくは他の熱源７６の外側のおよび／または燃焼室もしくは他の熱源７６から遮蔽された基板に取り付けるための低温端部であり、活性構造５０を含むそれらの間の細長い基板の部分のみが、熱源７６に露出される。２点取り付けは、振動の場合には良好な機械的安定性を与えることができ、基板の可撓性は、デバイス１０の割れを防止することができる。取り付け材料９０は、導電性または非導電性材料であり得る。はんだは、導電性材料の一例である。取り付け材料９０は、上記で説明したように、燃料電池内への電気的な取り付けと、ガス密封取り付けとの両方をもたらし得る。端部１１ａは、取り付け材料９０および入力孔７０を含め、よりよく詳細に取り付け面８８を示すように、拡大されている。図１２Ｂに概略的に示す代替実施形態では、細長い本体および大きい端部１１ａ、１１ｂの一部は、燃焼室または熱源７６内に存在し、大きい端部１１ａ、１１ｂの取り付け面８８を含む部分のみが、基板への取り付けのために燃焼室７６の外部に延在する。図１２Ｃ〜図１２Ｅは、両方の端部１１ａ、１１ｂが取り付け面８８を有する、デバイス１０のさらなる代替実施形態を概略的に示す。図１２Ｃは、コーナーにおいて直角である代わりに、湾曲したアーチである。湾曲したアーチ形状は、多層セラミックデバイス１０において、機械加工、もしくは形状面上への特別な積層のいずれかによって、または、なにか他の方法によって、容易に達成される。湾曲したアーチ形状は、加熱および冷却を受けるデバイス１０内の機械的応力を低減し得る。図１２Ｄおよび図１２Ｅは、同様のデバイス１０であり、細長い本体を端部１１ａ、１１ｂから垂直に延在させることによって、図１２Ａのデバイス１０と異なり、図１２Ｄは、より低い垂直プロファイルを示し、図１２Ｅは、より高い垂直プロファイルを示す。
【００７６】
図１３に概略的に示すように、デバイス１０は、取り付け表面の部分を互いに分離させておくために（パッド間のはんだ上がりなどを防止するように）、取り付け面８８内に機械的ノッチ１００を有し得る。加えて、拡大された端部１１ａから細長い本体への薄化または狭化は、図示のように、鋭いエッジを避けるために、湾曲され得る。
【００７７】
図１３にさらに示すように、デバイス１０は、基板への機械的取り付けのための取り付け面８８に加えて、取り付け面８８とは別の、燃料電池内へのガス流入のためのガス供給管７２の取り付けのための拡大された端部１１ａにおける入力孔７０を有し得る。加えて、取り付け材料およびガス供給管７２のうちの一方または両方は、燃料電池内への電気接続を提供するために、導電性であり得る。さらに、取り付け材料９０の２つ以上の領域が使用され得、例えば、デバイスは、取り付け材料９０の２つまたは４つの領域を有し得、これは、２つ以上の異なる内部燃料電池領域を提供するために有用である。したがって、取り付け材料の複数の導電領域、および／または、導電性ガス供給管の使用は、追加の電気的取り付け点をデバイス１０に提供し得る。
【００７８】
図９Ａ〜図１３は、活性反応ゾーンのための活性構造５０を含む細長い基板の主要部分に対する取り付け目的のために拡大されている１つまたは両方の端部１１ａ、１１ｂに焦点を当てている。しかしながら、これらの実施形態で説明する特定の特徴は、また、一方の端部１１ａから他方の端部１１ｂまで均一な長さ、幅、および高さを有する細長い基板設計のために有用であり得る。図１４は、均一性のため製造が容易であるが、また、デバイス１０の一方の端部１１ａのみに取り付け表面を含む、均一な寸法のデバイス１０を示す。基板に取り付ける取り付け面８８は、導電性取り付け材料９０を使用することによって、ガス流入および電気的接続のための入力孔７０を含む。反対側の端部１１ｂ、および、それに隣接し、活性構造５０を含む細長い基板の一部は、熱源７６に露出し、および／または、熱源７６内に延在する。
【００７９】
図１５に概略的に示す一実施形態では、入力孔７０へのガス供給は、フレックス回路１１０を用いて達成され得る。フレックス回路は、現代のマイクロエレクトロニクスにおいて使用され、それらの可撓性によって区別される。それらは、最も一般的には、良好な温度安定性を有する、デュポン社によるＫａｐｔｏｎ（登録商標）などの、ポリイミドテープから作られる。この材料は、容易に形状に形成され、および／または、多層であり得るので、フレックス回路１１０は、フレックス回路１１０内にオープン経路１１２を含むように作製され得る。この経路１１２は、ガスを小型燃料電池デバイス１０に搬送し得、また、電気的接続１１４を導電性取り付け材料９０との間で搬送し得る。フレックス回路１１０は、例えば、図１４のデバイス１０に取り付けられ得る。フレックス回路１１０へのガスの供給は、はんだ付けまたは接着接続部の別のセットから来得る。フレックス回路１１０は、電気回路およびガス流提供体としてのその二重の役割のため、本発明において独特である。
【００８０】
加えて、フレックス回路は、燃料電池デバイス１０を提供するために必要な制御および処理回路のすべてを含み得る。あるコネクタが、デバイス１０内の他の回路に接続され得、別のコネクタが、燃料電池デバイス１０の追加の制御のための熱電対に取り付けられ得る。ガス供給部は、接着剤またははんだを使用してフレックス回路１１０に取り付けられ得、または、フレックス回路嵌合領域がガス供給部の所定の位置にクランプされる一時的な取り付け手段を介して行われ得る。このフレックス回路方法の１つの利点は、燃料電池デバイス１０が、強固な接続部を含まず、したがって、割れや物理的損傷に対してより耐性があることである。
【００８１】
代替実施形態では、デバイス１０’が、図１６中に概略図で示される。デバイス１０’は、第１および第２の対向する端部１１ａ、１１ｂ間に延在する細長い基板を有し、端部１１ａ、１１ｂは、それらの間に活性構造５０を含み、完全に内部支持構造内にある。細長い基板は、熱膨張がその長さ方向において支配的であるように、最大寸法である長さを有する。端部１１ａ、１１ｂを含む細長い本体は、しかしながら、燃焼室などの熱源７６内に含まれる。デバイス１０’は、さらに、細長い本体から幅方向に外側に、かつ、熱源７６の外に延在し、低温端部１１ａ’、１１ｂ’で終端する突起部を含む。低温端部１１ａ’、１１ｂ’間の長さは、高温端部１１ａ、１１ｂ間の長さ未満であるが、端部１１ａ’、１１ｂ’間の断面の幅および厚さよりも依然として大きい。したがって、デバイス１０’は、温度安定性を経験する高温ゾーン内のデバイス１０の最大の面積および寸法と、熱源７６から出る長さ方向に沿った温度勾配を経験する２つのより小さい終端端部とを有する４つの終端端部を有する十字形状を有する。この設計によって、活性構造５０を含むデバイス１０’の大部分が、熱源７６内に存在し、過剰なガスは、高温領域内のデバイス１０’から出ると同時に、ガスは、熱源７６の外部の端部１１ａ’、１１ｂ’への低温接続部からデバイス１０内へ供給され、電気的接続部は、同様に、熱源７６の外部に作製され得る。
【００８２】
関連する米国特許出願第１２／６０７，３８４号では、図１６３および関連する説明は、効率的な改善に関係し、この改善では、ガスが活性ゾーン３３ｂの長さに沿って進むにつれてのガス組成の漸進的な差異を考慮して、体積の減少と、したがって、ガス経路１４、２０における流量の増加とをもたらすために、ガス経路１４、２０の形状は、活性ゾーン３３の長さに沿って変化する。例えば、酸素が空気から使い果たされるのにつれて、同様の酸素含有量を所与の活性ゾーン３３ｂに提供するために、より多くの空気流量が酸化剤経路２０において必要とされることになる（燃料経路１４内の燃料の枯渇、ならびに、そのＣＯ２およびＨ２Ｏによる置換についても同様である）。したがって、その図１６３では、流路の幅は、より高い流量を与えるために、狭くなる。
【００８３】
燃料経路１４に向かう方向でアノード２４を通る断面図で図１７Ａに示す本発明の実施形態では、代わりに、例えば、流路の長さに沿って活性ゾーン３３ｂの幅を増加させて、活性ゾーン３３ｂの長さに沿ってアノード２４（および／またはカソード２６）の面積を拡大することによって、エネルギー効率は、デバイス１０において改善され得る。ガス流量が、測定可能により遅くなるにつれて、滞留時間は、アノード２４（および／またはカソード２６）の増加する面積により、徐々に増加し、この増加した滞留時間は、燃料（および酸素）分子のより高い利用率を可能にすることになる。
【００８４】
図１７Ｂに示す実施形態では、同様の概念が、直列に接続された複数の活性構造５０について示されており、直列結合の長さに沿った各活性燃料セルは、先行のセルよりわずかに大きく作られる。このように、漸進的により大きいセルは、漸進的に枯渇するガス組成と共により長い滞留時間を有することになるので、流路に沿った活性セルは、次いで、同じ量の電力を備え得る。言い換えれば、空気および燃料が経路に沿って流れるにつれて、これらのガス内の有用な成分は、枯渇する。長さに沿った各セルが、先行のセルより少ない電力、例えば、より低い電圧および／またはより少ない電流を与えることになるのは当然であるが、各セルを直前のセルより大きくすることによって、問題は、セル間の電力出力のより良好な均一性をもたらすように打ち消される。共に、図１７Ａおよび図１７Ｂは、活性構造の領域が、サイズにおいて漸進的に不均一になり、燃料利用率または総電力に関する好ましい特性を与えるために、ガスの流れの方向と比較したとき、より大きくなるか、より小さくなることを認識する。有用なガスの濃度がデバイス内で変化するにつれて、ガスの特性の変化に適応するために、活性構造の寸法は、増加または減少し得る。
【００８５】
一実施形態では、本発明のデバイス１０は、複数の空気および／または燃料出口場所を含む。例えば、個々の活性層の電力およびその同じ層に関するガス流量を測定することが望ましい場合、複数の出力は、テストまたは開発中の増加した知識を提供し得る。複数の出力は、ガスが、デバイス１０を通って流れた後に異なる方向に送られるべきである場合にも、有用であり得る。
【００８６】
図１８Ａ〜図１８Ｂでは、デバイス１０は、それぞれ、デバイス１０の各端部１１ａ、１１ｂにおいて１つの大きいガス入口、および、同じガス流方向のための３つの出力場所を有して、概略的な上面図および概略的な側面図で示される。図１８Ｂに示すように、デバイス１０は、３つの別個の活性層を含み得、例えば、各燃料経路１４は、別個の燃料出口１６ａ、１６ｂ、および１６ｃを有し、各酸化剤経路２０は、別個の酸化剤出口２２ａ、２２ｂ、２２ｃを有する。代替的に、各出力は、複数の層に作用し得る。
【００８７】
図１８Ａに示すように、高温ゾーンは、デバイスの端部１１ａ、１１ｂ、および、低温ゾーン３０内の出口１６ａ〜１６ｃ、２２ａ〜２２ｃを有する全体出力拡張部を有するデバイスの中心であり得る。この配置は、ガスがデバイス１０を離れる前に冷えることを可能にし、したがって、低温接続部が、排気ガスを集取するように作られることを可能にする。図１８Ｃでは、高温ゾーン３２は、排気ガスが依然として燃焼室の外部で集取されるが、ガスが明らかには冷却され得ないように、出力拡張部が、部分的に高温ゾーン３２内にあるが、別々に現れるように配置され得る。図１８Ｄに示すさらに別の代替形態では、出力部１６ａ〜１６ｃ、２２ａ〜２２ｃは、高温ゾーン３２内に完全に含まれ得る。
【００８８】
米国特許出願公開第２０１１／０１１７４７１号には、導体金属が、空気および燃料経路を形成するために使用される犠牲繊維に追加され得、その後、犠牲繊維から除去され得、導体金属は、電極材料に焼結された経路内に残り、電子がデバイスの外に流れるためのより高い導電性の経路を提供することが開示されている。材料を経路内に配置する同様の概念は、燃料を改質する目的のための触媒の使用も含む。改質手段は、より長い炭素鎖をより小さい炭素鎖に分解し、しばしば、熱および蒸気を加えることによって達成される。改質における１つの問題は、燃焼室の壁上への、例えば灰の形態での炭素の堆積である。触媒は、この炭素の蓄積の防止を助けることができ、改質反応を促進することができる。ニッケル、プラチナ、パラジウム、およびロジウムを含む多くの触媒が知られており、触媒は、また、他の支持材料の上の合金または触媒材料であり得る。
【００８９】
触媒材料をガス経路、例えば、燃料経路１４に加える１つの方法は、図１９に概略的に示すように、触媒４６の粒子を、活性構造５０に供給するためのガス経路を形成するために使用されるワイヤ４２の外側に加えることを含む。粒子は、例えば、付着を助けるバインダを使用して塗布され得る。ワイヤは、次いで、従来の関連出願に説明されているように、デバイス１０に組み込まれ、次いで、構造が積層される。ワイヤ４２が除去されたとき、触媒４６は、形成された経路１４内の定位置に残される。デバイス１０の焼結後、一体化された触媒領域が存在する。
【００９０】
同様に、触媒は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれている米国特許出願公開第２０１１／０１１７４７１号の図１２、図１３Ａ、および図１３Ｂに示すように、散逸または犠牲材料によって形成されたギャップ内に設けられ得る。ギャップテープまたは繊維４１は、触媒の粒子を含む領域で形成され得、次いで、焼結後、触媒は、定位置に残ることになる。
【００９１】
触媒４６の場所は、動作デバイスの両端間に存在する温度勾配と比較したとき、最適であるように選択され得る。例えば、触媒４６のための１つの望ましい場所は、デバイス１０の高温ゾーン３２内であり得る。代替的に、触媒は、温度が低温から高温へ変化している遷移ゾーン３１内に組み込まれ得、例えば、触媒は、実質的に低温の領域から実質的に高温の領域まで延在する領域に沿って組み込まれ得、この領域は、燃焼室７６の壁を貫通するデバイスの部分を含み得る。触媒の存在は、その遷移ゾーン３１内の炭素材料の蓄積の防止を助け得る。
【００９２】
本発明の別の実施形態では、外部表面導体と内部電極との間の極性の不一致に対処するデバイスが提供される。上記で説明したように、図５Ａを参照すると、デバイス１０上の外部導体４４と、内部導体または電極２４との間に、電圧降下が生じ得、これは、デバイス１０が最適な（測定される）ＯＣＶを欠如しているかのように見えさせる。上記実施形態における非導電性表面層６０は、問題に対処するための１つの方法である。問題に対処する別の方法は、デバイスがその中で動作する雰囲気を考慮する。空気または酸化雰囲気内で動作している燃料電池デバイスに関して、デバイスの外部と、ある内部の場所との間に存在する極性は、外部の空気表面と、内部の燃料表面との間の極性であることになる。同様に、（例えば、デバイスの外側への純粋なニッケルまたは銅の導体の使用を容易にするために）デバイスが還元雰囲気中で動作している場合、存在する極性は、外部燃料表面および内部空気表面からであることになる。
【００９３】
表面導体４４と対向する内部電極との間の相互作用を低減するために、デバイス１０は、これら２つの点の間を遮蔽するように配置され得る。側面断面図で示す図２０Ａでは、燃焼室７６内の空気雰囲気に関して、デバイス１０は、活性構造５０がカソード２６（例えば、セルの空気側）で開始および終了するように、かつ、ガス経路が酸化剤経路２０で開始および終了するように配置される。空気に露出されるデバイス１０の外側と、空気を搬送し、カソード２６に隣接する、最も近い内部経路２０との間の極性は、この構成技術によって最小化される。図２０に見られるように、表面導体４４は、セラミックの周囲支持構造２９上にあり得、または、例えば、図５Ａを参照して説明したように、表面非導電層６０、例えば、パッシベーション層が、その間に使用され得る。加えて、雰囲気が還元されるように燃焼室７６内の雰囲気がいくらかの燃料を含む場合、活性構造５０は、逆にされ得、例えば、活性構造５０は、燃料経路１４、および表面導体４４に最も近いアノード２４を有することになる。一般に、この設計は、内部活性構造５０が、極性の観点から表面上に配位されるので、表面導体４４が、デバイス１０の上面と底面の両方の上に配置されることを可能にする。
【００９４】
代替的に、活性構造５０は、空気で開始し、燃料で終了するように配置され得るが、表面導体４４は、共鳴極性（ｓｙｍｐａｔｈｅｔｉｃ  ｐｏｌａｒｉｔｙ）を有する表面上にのみ配置される（例えば、空気雰囲気燃焼室内に存在するデバイスでは、表面導体は、空気経路２０に最も近い表面上にのみ配置されることになる）。図２０Ｂに側面断面図で示す別の代替では、内部設計は、図２０Ａのものと同様であるが、空気は、デバイス１０の一方の端部１１ａから入り、燃料は、他方の端部１１ｂから入るが、すべての過剰または排気ガスは、デバイス１０の中心から出る。この場合には、表面導体４４は、図示の例では上面および底面を含む、デバイス１０の任意の共鳴部分の上に配置され得る。デバイス１０の他の要因が、測定値におけるいくらかの量の紛らわしい電圧降下を依然として導き得るが、上記実施形態は、問題の低減を助け得る。
【００９５】
同時の、活性構造５０の層の収縮、ならびに、アノード２４、電極２８、およびカソード２６焼結物を有するための試みは、挑戦的である。材料を互いに調和させる様々な試みは、説明されているが、課題が依然として存在し得る。これらの問題を緩和する１つの方法は、任意の１つの点での応力集中を低減するために、グリーンスタックを構築するときに、アノード２４およびカソード２６のコーナーを丸めることである。図２１は、丸められたコーナーを有する層を用いた活性構造５０の構築を概略的に示す。他の形状は、それらが鋭い点または９０度の角度を排除することによって、コーナーでの応力を最小化するように、可能である。加えて、アノード２４およびカソード２６、ならびに関連する電流コレクタ８４、８６の材料は、それらが、図２１にさらに示すように、正確なパターンで互いの上に一列に並ばないように、分散され得る。例えば、アノード２４は、その対応する電流コレクタ８４よりも大きくされ得る（２つの部分電極が存在し、一方の部分は、化学的活性のために最適化され、他方の部分は、電流搬送のために最適化される）。この違いが、生じる任意の不整合を通じて、材料に関連した力を広げるので、利益が見出される。これらの違いは、あるパターンの別のパターン上への完全な重ね合わせに比べて、より大きい領域にわたって応力を拡散させる。同様の効果は、図２１にも示すように、カソード２６の上のアノード２４の不整列を設けることによって、見出され得る。
【００９６】
起動時の応力および膨張の問題を軽減するために、参照によりその全体が本明細書に組み込まれている同時係属中の米国特許公開第２０１０／０１０４９１０号の図１２０および図１３１Ａと設計において同様のデバイス２００を、図２２に示す。図２２のデバイス２００は、それぞれ、燃料入口１２および酸化剤入口１８のための低温の不活性ゾーン３０内の対向する入力端部１１ａ、１１ｂを有する細長いバックボーンセクション２０２を含む。高温の活性ゾーン３２では、複数の細長い活性セクション２０４ａ、ｂ、ｃなど（集合的に、２０４とラベル付けされる）が、一方の側１１ｃから（または、両方の側１１ｃ、１１ｄから、図示せず）延在し、排気燃料出口および酸化剤出口１６、２２内の端部２０６で終端する。同じ総面積を有するが、１つの固体片における異なる設計を上回るこの設計の利点は、この設計が、急速な昇温に適応するのが簡単であることである。設計をより小さい細長い活性セクション２０４に分割することによって、上昇率は、同様の大きさを有するが１つの大きい領域のデバイス１０における上昇率よりも速くなり得る。
【００９７】
各細長い活性セクション２０４は、１つまたは複数の活性セルを含み得る。ある細長い活性セクション２０４からのセルは、他の細長い活性セクション２０４内のセルと直列または並列結合で接続され得る。細長いバックボーンセクション２０２は、追加の活性構造を含み得、または、直前で参照した文献で説明されている幹線（ａｒｔｅｒｙ）流路などのガス分配経路のみを含み得る。細長い活性セクション２０４ｂに対して描かれている正方形または矩形形状ではなく、細長い活性セクション２０４の端部２０６は、未燃焼燃料による加熱からの先端における膨張を低減するように、過剰燃料が放出される領域の寸法を減少させるために、細長い活性セクション２０４ａで示すように、波形様式に、または、細長い活性セクション２０４ｃで示すように、尖った様式に、テーパー状にされ得る。設計がより複雑ではあるが、ガス経路は、デバイス２００から別の場所へ出るための細長いバックボーンセクション２０２内へ逆流させられ得る。例えば、両方のガスは、端部１１ａにおいて入力され、各細長い活性セクション２０４を通って蛇行し、端部１１ｂから出ることができる。
【００９８】
上記で参照した関連出願で説明したように、実施形態は、異なる電極間の電気的接続または接触、例えば、並列および直列接続を行うために、デバイス１０の側面に沿って塗布された接触パッドまたは表面導体４４を含み得る。以下は、外部接続を行うための追加の実施形態を含む。
【００９９】
図２３Ａおよび図２３Ｂでは、２つの活性構造５０の各々からのアノード２４またはカソード２６は、デバイス１０の側面（エッジ）、および、それらの間の直列または並列接続（直列接続を図示する）を形成するためにそれらの上に塗布された共通接触パッド４４まで延在し得る。図２３Ａでは、デバイス１０の長さに沿って直列に３つの活性構造５０を有するデバイス１０の上面図を示す。図２３Ｂでは、デバイス１０内で垂直に積み重ねられ、直列に接続された２つの活性構造５０の断面図を示す。垂直スタックと長さ方向様式の両方で配置された活性構造５０は、デバイス１０の電力を増加させるために、並列および／または直列配置で結合および接続され得る。
【０１００】
図２３Ｂおよび図２４に示す一実施形態では、接触パッド４４の塗布された金属がデバイス１０のエッジ内に流れ込むことになるように、積層および焼結後に、デバイス１０のエッジ内により大きい空所を形成するために、グリーン構造を構築するときに、ギャップ形成材料（図示せず）が、電極のエッジにおいて使用される。ギャップに入るこの貫通金属４４ａは、電極上への三次元結合を形成することになり、これは、より低いＥＳＲを与えることになる。図２４では、比較目的のために、接触がアノード２４のエッジまたは側面のみに対してなされるように、ギャップ形成材料が使用されなかった場合のアノード２４を示し、ギャップを充填し、カソード２６の表面に結合する貫通金属４４ａを有するカソード２６を示す。この貫通金属４４ａなしで、アノード２４は、デバイス１０のエッジにおいて点接触を形成し、これは、より高い抵抗を有する可能性が高い。これらの接点は、通常動作中に中程度または高電流を搬送している可能性があり、抵抗が高い場合、それらは、障害を起こす（バーンオープン（ｂｕｒｎ  ｏｐｅｎ）する）可能性があるので、可能な限り低い抵抗を有することは、有利である。加えて、接触パッド４４におけるどのような抵抗損失も、システム全体によって使用され得ない浪費電力となる。したがって、接触パッド４４のために塗布された金属が、電極の表面に触れ得、電極のちょうど側面には触れ得ないように、デバイス１０のエッジに来るが、エッジに形成されたギャップを有する導体を有することが有利である。
【０１０１】
デバイス１０の側面が複数の別個の接触パッド４４を有することになる場合の特定の用途の別の実施形態では、接触パッド４４は、デバイス１０のエッジにはめ込まれる。言い換えれば、図２５に断面図で示すように、エッジに達する電極の対（２つの隣接するセルの各々から１つの電極）は、大きい空所４５の内部にあり、接触パッド４４は、空所４５内に塗布される。この実施形態の利点は、互いに近いが短絡していない別個のエッジ接続を形成する能力である。これは、次いで、デバイス１０の一方の側で何回も繰り返され得、電極は、決して短絡することはない。この構造のスケールは、反復と共に、非常に小さくされ得る。
【０１０２】
図２６Ａ〜図２６Ｃは、凹状の接触パッド４４を作成するための１つの方法を概略的に示す。図２６Ａでは、空所４５が、デバイス１０の側面に作成される。図２６Ｂでは、空所４５は、デバイス１０の側面が金属で覆われるように、過充填される。図２６Ｃでは、デバイス１０の側面は、過剰な材料を除去するために、サンディングまたはグラインディングされる。焼結ステップは、過充填ステップとサンディングステップとの間に生じ得るが、必須ではない。また、過剰な金属を有することは、必要なく、すなわち、過充填ステップではなく充填ステップであり得るが、過充填し、焼成後に側部エッジを浄化することが、より便利である。さらに、金属は、デバイス１０のエッジにおいてギャップ内に貫通しており、ポリッシングまたは浄化ステップが続けられるので、デバイス１０には、デバイス１０のエッジに沿った非常に異なった金属化ラインが残る。サンディングまたはポリッシングステップでは、非常にクリーンな最終的な外観のために、デバイス１０のセラミックの周囲支持構造２９または本体の少量を除去することも好ましい。
【０１０３】
図２６Ａ〜図２６Ｃに示す方法におけるさらに別の変形例では、空所４５は、構築プロセス中、デバイス１０のエッジの内側に作成され得、デバイス１０が焼結された後、層間剥離の可能性を回避するために、エッジにのみ露出される。焼結中の応力は、多層構造のエッジにおいて引っ張る可能性があり、スタータギャップが存在する場合、層間剥離が生じ得る。したがって、図２７に示すように、エッジ近くのデバイス１０の内部に空所４５を形成するために、ギャップ形成材料は、セラミック層内で使用され、続けて、セラミックの周囲支持構造２９を点線まで除去するポリッシングまたは除去プロセスによって、空所４５を露出させる。これは、デバイス１０が、製造プロセスを通じて最大強度を有することを保証する。図２６Ａ〜図２６Ｃのステップは、次いで、凹状接触パッド４４を作成するために実行され得る。
【０１０４】
図２８Ａ〜図２８Ｄは、ある活性構造５０のアノード２４を隣接する活性構造５０のカソード２６に直列に接続することを含む、この構造を形成するために層およびギャップ形成材料をどのように結合させるかを含む、図２４および図２６Ｃの概念を組み合わせた、デバイス１０を形成するための実施形態を示す。図２８Ａでは、支持構造２９を形成するためのセラミック層、アノード２４およびカソード２６のための層、ならびに、ギャップ形成材料層６６が、グリーン材料スタックに組み立てられ、スタックは、圧力をかけることによって積層される。一連のドットは、２つの活性構造の各々の残りの部分を形成するが、視覚的な単純化のために描写が省略されている追加の層の存在を示す。図２８Ｂは、積層後の構造の側部マージン５６を概略的に示す。次いで、グリーン材料を焼結するために、熱が加えられ、次いで、層２９からのセラミック材料が、側部マージン５６から点線までポリッシング除去される。図２８Ｃは、焼結、および、空所４５を露出させるためのエッジ材料のポリッシング後の構造を示す。図２８Ｄは、電極と直列接続金属化部との間に強い結合を形成するために、アノード２４およびカソード２６の各々の表面に結合された凹状接触パッド４４を形成するために、金属化し、任意の過剰な金属をポリッシング除去した後のデバイス１０を示す。
【０１０５】
別の実施形態によれば、図２９に示すように、デバイス１０のスタックが、ニッケルフェルトなどの導電性金属フェルト４８を使用して形成される。実施形態によれば、各デバイス１０は、高温ゾーン３２内に、上部側および底部側の各々に表面導体４４を有する。これらの表面導体４４のうちの１つは、正の極性を有し、１つは、負の極性を有する。複数のこれらのデバイス１０は、次いで、一緒に積層され、高い総電力を与える束を形成する。導電性金属フェルト４８は、１つのデバイスの正の端子と、次のデバイスの負の端子との間に配置され、したがって、２つのデバイスを直列にリンクする。ニッケル以外に、銅、貴金属、または他の非貴金属を含む他の金属が使用され得る。導電性金属フェルト４８としてのニッケルなどの特定の金属の使用は、燃焼室７６が還元雰囲気中で動作されていることを必要とし、すなわち、ニッケルなどの金属が酸化ニッケルなどの酸化金属に変わるのを防止するような程度の正味の燃料が豊富な雰囲気が存在する。加えて、デバイス１０間の表面導体４４は、燃焼室７６の外部に延在する必要はなく、スタック内の一番上と一番下のデバイス１０では、燃焼室７６の外部に電気をとるために、従来の表面導体４４が表面上に存在する。導電性金属フェルト４８を使用することの利点は、デバイス１０間の接続部が、各デバイス１０が燃焼室７６の外部に来る接続部を有する場合よりも、低い抵抗を有し得ることである。したがって、この技術は、より低いシステム損失を与え得る。
【０１０６】
高い強度および一体性をデバイス１０の活性構造５０に与える上で、設計考慮事項において競合要因が存在する。１つの要因は、電解質２８が、最良のイオン輸送を与えるために、有利には非常に薄いことである。別の要因は、アノード２４およびカソード２６の厚さである。それらが薄すぎる場合、それらは、イオンまたは電子を十分に輸送することができないが、それらが厚すぎる場合、それは、ガスの輸送を遅くする可能性があり、または、それらは、デバイス１０内の他の材料との不整合の問題を引き起こす可能性がある。
【０１０７】
図３０に部分断面図で示す一実施形態によれば、ＹＳＺ（または、等価物）などの多孔質セラミック６４が、電極上の活性構造５０の上部および底部に追加される。活性構造５０に厚さを追加するためにこの技術を使用することによって、活性構造５０全体を弱めることなく、電解質２８をできる限り薄くすることを可能にする。加えて、構造全体の強度などの他の考慮事項を考慮せずに、アノード２４またはカソード２６の厚さを最適化することが可能になる。また、この余分なセラミックを追加することなく、３層活性構造５０（アノード２４／電解質２８／カソード２６）のＣＴＥ（熱膨張率）、収縮、および全体的な適合性などの問題は、アノード２４およびカソード２６によって支配されることになり、一方、この技術は、同じタイプのセラミック、例えば、非多孔質または多孔質であるＹＳＺが、周囲支持構造２９を作成するために使用されるバルク材料のすべてまたは一部を形成すると仮定して、バランスを多孔質セラミック６４の特性に向けてシフトする。
【０１０８】
多孔質セラミック６４の多孔率は、細孔を通るガスの輸送を可能にしなければならないので、活性構造５０の機能に重要である。細孔は、アノード２４の上方に示すように、細孔のネットワークが多孔質セラミック６４の全体にわたって作成されるように、上記で説明したような、細孔形成材料、様々な有機粒子または繊維の使用によって作製され得る。また、細孔は、カソード２６の下方に示すように、細孔が実際に大きく、垂直な開口部であるように、ビアパンチング技術の使用により形成され得る。また、多孔質セラミック層６４は、それらが、デバイス１０全体を焼結するために使用される温度では十分に焼結しないように、焼成セラミック（例えば、ＹＳＺ）粒子、または単に非常に大きいセラミック粒子を使用することによって達成され得る。これらの方法の組み合わせは、同時に使用され得る。
【０１０９】
本発明のいくつかのデバイス１０では、動作ガスおよび温度に応じて、炭素の蓄積が、ガス経路、例えば、低温ゾーン３０内、改質が起こる領域内、または、低温から高温への温度遷移の領域内、すなわち、遷移ゾーン３１内の入口経路内に生じ得る。炭素の蓄積に対する２つの解決法は、炭素を追い出すために、出入口において時間的に上昇する温度勾配をもたらすこと、および／または、洗浄ステップにおいて時間的にガス組成を変更することを含む。
【０１１０】
炭素は、閾値温度を超える温度の空気中で効果的に除去され得るが、閾値温度未満の温度では、炭素は、セラミック構造内に残り得ることを理解することで、高温ゾーン３２が、閾値を超えて動作する間、炭素は、燃焼室７６の壁内および／または遷移ゾーン３１内などの、デバイス１０の遷移温度が閾値温度未満であるデバイス１０の領域内で蓄積し得ることが予期され得る。したがって、高温ゾーン３２は、洗浄ステップのための遷移ゾーン３１を含むより大きい領域に拡大され得る。図３１によって概略的に示す一実施形態では、デバイス１０を含む燃焼室７６は、遷移ゾーン３１のすべてまたは一部を含む外壁７７、および、高温ゾーン３２を含む内壁７８を有する二重壁を有し、加熱要素（図示せず）が、２つの壁７７、７８間に配置される。デバイス１０が燃料電池モードで動作しているとき、壁７７、７８間の加熱要素は、遷移ゾーン３１が、低温から高温へ（および、高温から低温へ）の温度遷移領域として意図されるように動作するように、オンにされない。デバイス１０が洗浄モードで動作しているとき、加熱要素は、蓄積された任意の炭素を除去するために、追加の囲まれた領域を閾値温度より高い温度に加熱するために、オンにされ、それによって高温ゾーンの外部の経路を洗浄する。
【０１１１】
別の実施形態では、デバイスに入っている燃料ガス流の組成は、燃料流中のｐｐｍ（百万分率）酸素含有量を変化させるために変更され得る。ｐｐｍで測定されるような燃料流中の酸素の分圧は、例えば、燃料ガスに水蒸気を追加することによって変更され得る。炭素と一酸化炭素との間の安定性のバランス（Ｃ／ＣＯ）は、存在する酸素のｐｐｍ、および温度に依存する。通路内の温度を変化させることによって、および／または、酸素含有量を変化させることによって、平衡は、炭素を一酸化炭素に変化させるようにシフトされ得る。同様に、アノードにおいてニッケル金属を酸化ニッケルに変化させないように変更が選択されるべきであるように、温度およびＯ２のｐｐｍに依存するＮｉ／ＮｉＯ間の平衡が存在する。
【０１１２】
最後に、デバイス全体は、内部通路を浄化するために、定期的に高い温度で焼成され得る。デバイス１０は、最適な使用温度、例えば９００℃を有することになり、洗浄焼成温度は、次いで、最適な使用温度より上、例えば、１０００℃に設定され得る。このより高い温度は、不要な物質をデバイス１０の外へ浄化する助けとなり得る。しかしながら、完全なデバイスの焼成を実施する前に、予防策、例えば、高温焼成によって損なわれ得る任意の低温接続部の除去が必要とされ得る。
【０１１３】
上記で説明した洗浄動作のために、制御システムは、動作時間または生成される電力量に基づくような、なんらかの所定のスケジュールで自動的に洗浄プロセスを実行することができ、または、リアルタイムで行われる測定に基づいてプロセスを実行することができる。洗浄プロセスは、流入燃料流の化学組成の変化、または、デバイスのすべてまたは一部での温度変化の一方または両方を再び組み合わせることができる。
【０１１４】
本発明を、その１つまたは複数の実施形態の説明によって例示し、実施形態を、かなり詳細に説明してきたが、それらは、添付の特許請求の範囲をそのような詳細に限定、または何らかの方法で制限するものではない。追加の利点および変形例は、当業者に容易に明らかであろう。そのより広い態様における本発明は、したがって、図示し、説明した特定の詳細、代表的な装置および方法、ならびに例示的な例に限定されない。したがって、一般的な発明概念の範囲から逸脱することなく、そのような詳細からの逸脱がなされ得る。
【符号の説明】
【０１１５】
１０  燃料電池デバイス
１０’  デバイス
１１ａ  第１の対向する端部
１１ａ’  低温端部
１１ｂ  第２の対向する端部
１１ｂ’  低温端部
１１ｃ  側
１１ｄ  側
１２  燃料入口
１４  燃料経路
１６  燃料出口
１６ａ  出口、出力部
１６ｂ  出口、出力部
１６ｃ  出口、出力部
１８  酸化剤入口
２０  酸化剤経路
２２  酸化剤出口
２２ａ  出口、出力部
２２ｂ  出口、出力部
２２ｃ  出口、出力部
２４  アノード
２６  カソード
２８  電解質
２９  周囲支持構造
３０  低温ゾーン、不活性ゾーン
３１  遷移ゾーン
３２  高温ゾーン
３３ｂ  活性ゾーン
４１  ギャップテープまたは繊維
４２  ワイヤ
４４  接触パッド、表面導体
４４ａ  貫通金属
４５  空所
４６  触媒
４８  導電性金属フェルト
５０  活性構造
５２  上部カバー
５４  底部カバー
５６  側部マージン
５８  介在層
６０  表面非導電層
６２  非導電層
６４  多孔質セラミック
６６  ギャップ形成材料層
７０  入力孔
７２  ガス供給管
７６  燃焼室
７７  外壁
７８  内壁
８０  相互接続導体
８４  電流コレクタ
８６  電流コレクタ
８８  取り付け面
９０  取り付け材料
９２  基板
９４  抵抗加熱要素
９６  端部接点
９８  断熱材
１００  機械的ノッチ
１１０  フレックス回路
１１２  オープン経路
１１４  電気的接続
２００  デバイス
２０２  バックボーンセクション
２０４  細長い活性セクション
２０４ａ  細長い活性セクション
２０４ｂ  細長い活性セクション
２０４ｃ  細長い活性セクション
２０６  端部
【図１】
0006438506.tif 000002
【図２】
0006438506.tif 000003
【図３】
0006438506.tif 000004
【図４】
0006438506.tif 000005
【図５Ａ】
0006438506.tif 000006
【図５Ｂ】
0006438506.tif 000007
【図５Ｃ】
0006438506.tif 000008
【図５Ｄ】
0006438506.tif 000009
【図６Ａ】
0006438506.tif 000010
【図６Ｂ】
0006438506.tif 000011
【図７Ａ】
0006438506.tif 000012
【図７Ｂ】
0006438506.tif 000013
【図８Ａ】
0006438506.tif 000014
【図８Ｂ】
0006438506.tif 000015
【図９Ａ】
0006438506.tif 000016
【図９Ｂ】
0006438506.tif 000017
【図１０Ａ】
0006438506.tif 000018
【図１０Ｂ】
0006438506.tif 000019
【図１１】
0006438506.tif 000020
【図１２Ａ】
0006438506.tif 000021
【図１２Ｂ】
0006438506.tif 000022
【図１２Ｃ】
0006438506.tif 000023
【図１２Ｄ】
0006438506.tif 000024
【図１２Ｅ】
0006438506.tif 000025
【図１３】
0006438506.tif 000026
【図１４】
0006438506.tif 000027
【図１５】
0006438506.tif 000028
【図１６】
0006438506.tif 000029
【図１７Ａ】
0006438506.tif 000030
【図１７Ｂ】
0006438506.tif 000031
【図１８Ａ】
0006438506.tif 000032
【図１８Ｂ】
0006438506.tif 000033
【図１８Ｃ】
0006438506.tif 000034
【図１８Ｄ】
0006438506.tif 000035
【図１９】
0006438506.tif 000036
【図２０Ａ】
0006438506.tif 000037
【図２０Ｂ】
0006438506.tif 000038
【図２１】
0006438506.tif 000039
【図２２】
0006438506.tif 000040
【図２３Ａ】
0006438506.tif 000041
【図２３Ｂ】
0006438506.tif 000042
【図２４】
0006438506.tif 000043
【図２５】
0006438506.tif 000044
【図２６Ａ】
0006438506.tif 000045
【図２６Ｂ】
0006438506.tif 000046
【図２６Ｃ】
0006438506.tif 000047
【図２７】
0006438506.tif 000048
【図２８Ａ】
0006438506.tif 000049
【図２８Ｂ】
0006438506.tif 000050
【図２８Ｃ】
0006438506.tif 000051
【図２８Ｄ】
0006438506.tif 000052
【図２９】
0006438506.tif 000053
【図３０】
0006438506.tif 000054
【図３１】
0006438506.tif 000055