(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
容器（ＣＴ）内に収容された放射性物質により放出される熱流束を測定するための、フラックス測定を用いた示差熱量計であって、
前記容器が載置されている第一の測定プレートと、複数の第二の測定プレートとを含む複数の測定プレート（ＰＬＭ）を含む測定セルと、
複数の基準プレート（ＰＬＲ）と、基準サンプル（ＥＲ）とを含む基準セルと、
を備え、
前記複数の基準プレート（ＰＬＲ）は、前記第一の測定プレートの前記容器に面する側とは反対側に面するように配置された第一の基準プレートと、前記容器が前記第一の測定プレート上に載置されているときに前記複数の第二の測定プレートの前記容器に面する側とは反対側にそれぞれ面するように配置された複数の第二の基準プレートと、を含み、
前記基準サンプル（ＥＲ）が前記第一の基準プレートの下にあることを特徴とする、示差熱量計。
【請求項２】
前記容器（ＣＴ）を保持するように構成され、前記第一の測定プレートを含む固定部分と、前記固定部分に組み付けられて前記容器を前記固定部分上に載置することができるように移動可能に構成された移動部分と、を備えていることを特徴とする、請求項１に記載の示差熱量計。
【請求項３】
前記固定部分が、前記基準サンプル（ＥＲ）、および少なくとも１つの基準プレート（ＰＬＲ）を含む、請求項２に記載の示差熱量計。
【請求項４】
前記移動部分が、少なくとも１つの基準プレート（ＰＬＲ）、および、前記複数の第二の測定プレート（ＰＬＭ）を含む、請求項２または３に記載の示差熱量計。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、一般に、放射性物質の熱出力の測定に関する。
【０００２】
この測定は、放射性物質を含有しているサンプルの熱出力の測定のための非破壊的かつ非侵襲的な技術である。
【０００３】
より詳細には、本発明の測定は、大容量を有し得る容器内に非均一に分布された少量の放射性物質を含有するサンプルの熱出力の測定に利用可能である。
【背景技術】
【０００４】
熱量測定は、密閉容器内に収容されたトリチウム（３Ｈ）およびプルトニウム（Ｐｕ）を含有する放射性元素の定量化のための公知の技術である。
【０００５】
熱量測定の主な利点は、
・非破壊的分析（ＮＤＡ）、
・非侵襲的分析、
・非常に高精度、
・結果の正確性、
・大質量のサンプルを分析可能、
・マトリクスタイプとは独立した結果が得られ、
・サンプリングの必要がなく、従って、追加の廃棄物がなく、
・圧力、化学組成物、非放射性物質の分布および存在とは独立した結果が得られ、
・液体、気体、または固体相において測定が可能、
となることである。
【０００６】
熱量測定は、トリチウムの測定のための非常に効率的でかつ非常に正確な手段である。なぜなら、トリチウムは、特定の出力（３２５ｍＷ／ｇ）を有する単一のベータ放射体であるからである。この場合、正確な質量を決定するために、別の測定手段を熱量測定とともに用いる必要がない。
【０００７】
プルトニウムの分析に関して、熱量測定単独では、サンプルに含まれる放射性元素の質量を決定するのに十分でない。この分析技術は、放射性元素の同位元素を決定するためにガンマ線スペクトロメトリ、および／または、中性子計数と組み合わせなければならない。
【０００８】
これらの他の２つの技術は測定手段とみなされ、サンプルを破壊することなくかなり短時間で製品の組成および質量を決定するために用いうる。これらの２つの技術の主な欠点は、測定精度が１０％〜２０％であることである。
【０００９】
従って、プルトニウムの調査に関する熱量測定の利点は、この測定の精度（＜１％）にある。
【００１０】
熱量測定は、その測定精度が廃棄物業者にとって本質的な分析技術とされるため、放射性廃棄物に関して極めて重要である。
【００１１】
現在、廃棄物ドラムは、それらの活性レベル（低度、中度、または高度の活性）の関数に分類される。熱量測定は、特に低活性度の分野において有用であるため、幾つかの廃棄物は、規制解除されるか、または、適切な処理システムに向けられる場合がある。
【００１２】
設備の安全性に関し、建造物内での廃棄物の貯蔵は、核安全理由のため、所与の活性閾値を超えてはならない。熱量測定は、廃棄物の活性を非常に低い不確定度で測定できる正確な技術であるため、所与の建造物内のドラム個数を、所与の安全レベルのために最適化することが可能となる。
【００１３】
熱量計は、通常、等温モードで機能する。これは、Ｗ．ヘミンガ(W. Hemminger)およびＳ．Ｍ．サージ(S.M. Sarge)により作成された分類に従うものであり、非特許文献１に記載されている。等温モードは、計測器のコアの温度が、サンプルにより放出される熱に関係なく一定に保たれなければならないことを必要とする。
【００１４】
示差測定原理は、以下のように用いうる。すなわち、
・熱補償原理は、サンプルにより放出される熱を補償するのに必要なエネルギーの決定に用い、
・熱蓄積原理は、測定されるべき熱により引き起こされた温度変化の測定に用い、
・熱交換原理は、測定されるべき熱流束により生じた、サンプルとその環境との間の温度差の測定に用いうる。
【００１５】
２つの主な構造原理、すなわち、
・単一の測定システム、
・二重または示差測定システム、が存在する。
【００１６】
熱補償による測定原則は、熱量計が活性サンプルを収容しているときに熱量計を一定の温度に保つために必要な調整力に対する修正の包括的測定から成る。
【００１７】
この測定は、サンプルを収容している熱ブロックとその環境との間の熱交換の制御および定量化に基づいている。
【００１８】
熱ブロックは、制御された調整力により一定の温度に保たれる。熱ブロックが活性サンプルを収容していないとき、熱全体が調整により加えられる。熱ブロックが活性サンプルを収容している場合には、熱は、熱調整およびサンプルの両方により加えられる。
【００１９】
活性サンプルがない場合と活性サンプルがある場合とでの調整力による熱入力の差が、サンプルにより出力されるパワーに直接関連づけられる（較正因子の範囲内で）。
【００２０】
熱ブロックの温度を所与のポイントまたはポイントの平均で測定することにより、および、熱量計の加熱力をこの温度に対して調整することにより、熱出力が補償される。
【００２１】
熱補償を有する熱量計の利点は、測定時間が、熱流束の測定を用いる熱量計の測定時間よりも短いことである。サンプルと熱ブロックとの直接の熱接触（熱流束の測定のための要素による熱伝達がない）は、熱交換を容易にする。従って、サンプル温度を安定させるための時間が低減される。
【００２２】
しかし、この測定技術には、大容量および低活性のサンプルの研究に関して３つの主な欠点を有している。すなわち、
・大きな寸法の容器とその特性が、熱流束を最適化できないものであり、従って、測定時間を大幅に短縮することは不可能であること、
・無視できない測定エラーが、容器内の（熱）源の位置により観察される場合があり、また、完全な均一の温度を等方的に得ることは不可能であること、
・低パワーおよび検出限界に関する測定精度は、調整精度に直接依存し、大容量の容器を加熱するのに必要な広いパワー範囲に関して良好な安定性を有する高い精度調整を達成することは非常に困難であること、
である。
【００２３】
従って、補償による測定は、非常に大きいサンプルの、高測定精度を有する熱量測定研究に適していない。
【００２４】
フラックス測定を用いた示差測定は、サンプルを３次元で取り囲むペルティエ（Ｐｅｌｔｉｅｒ）素子による熱の測定値に基づいている。ペルティエ素子は、感熱性で、かつ、サンプルと熱量計の熱ブロックとの間で交換される熱流束に比例した電圧を生成する素子である。
【００２５】
示差測定は、基準セルを用い、これにより、サンプルの出力の測定にパラサイトとして作用し得る熱流束の全てを排除する。これらは、調整から生じる外乱および外部の熱擾乱（例えば、室温の日中／夜間の変化）である。
【００２６】
フラックス測定を用いた示差熱量計の利点は、その完全な対称性、および、サンプルにより放出されるパワーのみが測定されることである。従って、測定品質は、補償測定の場合のように、調整精度に直接依存しない。
【００２７】
さらに、サンプルがペルティエ素子により３次元で囲まれているため、熱は熱源の位置に関係なくペルティエ素子により測定される。従って、熱源の位置による測定誤差が存在しない。
【００２８】
この測定方法は、数マイクロワット〜数十ワットの広範囲にわたりその精度が確認されている。
【００２９】
しかし、示差測定は、非常に大きい基準セルを使用するという欠点を有する。
【００３０】
さらに、非常に大容量の容器の場合、基準ペルティエ素子が、関連する測定ペルティエ素子と同じ外乱を受けることを確実にすることは不可能である。これらの２つのペルティエ素子は、１メートルよりも長い距離を離れていなければならず、熱ブロックの同一のプレートと接触しておらず、同一の加熱素子に近接しておらず、また、これらの２つのペルティエ素子に近接した外側への熱漏れは完全に同一でない。従って、これらの２つのペルティエ素子は、厳密に同一の熱流束にはさらされず、従って、示差測定は、もはや、より小容量の場合と同様には有効でない。
【００３１】
熱流束示差測定は、その性能を示してきたが、非常に大きい寸法のサンプルには完全には適していない。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【００３２】
【非特許文献１】「定義、命名法、用語および文献、熱分析および熱量測定のハンドブック（Definitions, nomenclature, terms and literature, Hand book of Thermal Analysis and Calorimetry）」第１巻、原理および実践（シリーズ編集者：Ｐ．Ｋ.ガラッガー(P. K Gallagher)、編集者：Ｍ．Ｅ．ブラウン(M. E. Brown)）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００３３】
本発明は、従来技術による問題を、容器内に収容されている放射性物質が放出する熱流束を測定するためのフラックス測定を用いた示差熱量計を提供することにより解決することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００３４】
この示差熱量計は、
・容器受け入れ格納部の周囲に分配された（複数の）測定プレートを含む測定セルと、
・（複数の）基準プレートおよび（一つの）基準サンプルを含む基準セルと、
を備え、
・前記容器が前記受け入れ格納部内にあるときに、前記（複数の）基準プレートが、前記容器から見て前記（複数の）測定プレートの後ろに配置され、かつ、
・前記基準サンプルが前記受け入れ格納部の下にあることを特徴とする。
【００３５】
本発明により、大容量を有し得る容器内に非均一に分布された少量の放射性物質を含有するサンプルの熱出力を測定することが可能である。
【００３６】
本発明による熱量計は、数百リットルにも増え得るサンプル容量に関する寸法的制約を満たす。本発明による容器の使用により、少量のサンプルの測定の不確実性を低減できる。
【００３７】
１つの好ましい特徴によれば、本発明の示差熱量計は、前記容器を保持するように設計された固定部分と、前記固定部分に組み付けられて前記受け入れ格納部を形成するように設計された移動部分とを備えている。
【００３８】
１つの好ましい特徴によれば、前記示差熱量計の前記固定部分は、前記基準サンプル、少なくとも１つの基準プレート、および、少なくとも１つの測定プレートを含む。
【００３９】
１つの好ましい特徴によれば、前記示差熱量計の前記移動部分は、少なくとも１つの基準プレート、および、少なくとも１つの測定プレートを含む。
【００４０】
本発明のその他の特徴および利点は、限定的でない例として示される好ましい実施形態を、図面を参照しつつ読むことにより明らかになろう。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】本発明による熱量計の鉛直方向断面概略図である。
【図２】本発明による熱量計の上方壁部の鉛直方向断面概略図である。
【図３】本発明による熱量計の下方部分の鉛直方向断面概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００４２】
図１を参照して記載する好ましい一実施形態によれば、熱量計は、固定部分ＰＦ、および、一つ以上の移動部分ＰＭを含む。移動部分ＰＭは、固定部分上に配置された場合に、熱流束の測定を必要とする放射性物質を収容している容器ＣＴを受け入れるための格納部（ｃｏｎｔａｉｎｍｅｎｔ，格納容器）を形成する。
【００４３】
本発明の構造に特に関連している熱量計の要素を以下に記載する。
【００４４】
熱量計は、測定セルＣＭを備え、測定セルＣＭは、調整される熱ブロックＢＴ、（複数の）基準ペルティエ素子ＰＲ、および、（複数の）測定ペルティエ素子ＰＭを含む。測定セルは、（複数の）測定プレートＰＬＭを含む。また、測定セルは、（複数の）加熱素子ＣＨ、および、熱ブロックを調整するための（複数の）温度センサも含む。従って、熱ブロックは安定した温度に保たれる。
【００４５】
熱量計は、（複数の）基準プレートＰＬＲおよび（一つの）基準サンプルＥＲを含む基準セルＣＲを備えている。基準セルは測定セルにより隠されている。
【００４６】
熱量計の下方部分が熱量計の固定部分ＰＦを形成している。固定部分ＰＦは、基準サンプルＥＲを含み、基準サンプルＥＲの上に、基準プレートＰＬＲおよび測定プレートＰＬＭが取り付けられている。
【００４７】
容器受け入れ格納部が固定部分より上部に配置されている。格納部は移動部分ＰＭによって取り囲まれており、移動部分ＰＭは、例えば、容器を格納部内の所定位置に配置できるように開放される２つのハーフシェル（半殻部）により形成されている。
【００４８】
固定部および移動部のその他の構造も、変型例として可能である。例えば、固定部分が、ベース（基部）および１つの側壁を含み、移動部分がその他の３つの側壁および上壁を含んでもよい。
【００４９】
格納部の全ての側壁および上壁が同一の要素を含む。
【００５０】
図２を参照すると、上壁がエアインタフェース（空気界面）により容器ＣＴから分離されている。上壁により支持されている要素を、以下に、内側から外側に向かって記載する。このエアインタフェースから見て、上壁は測定プレートＰＬＭを含み、測定プレートＰＬＭは、容器が空気中に、伝導、対流、および放射により放出した熱を受け取る。
【００５１】
測定プレートＰＬＭの、容器に対向していない面は、スタッドＰを含み、スタッドＰの各々の上に測定ペルティエ素子ＰＭが取り付けられている。調整される熱ブロックＢＴが測定ペルティエ素子ＰＭに取り付けられている。
【００５２】
スタッドＰおよび測定ペルティエ素子ＰＭは測定プレートＰＬＭの周囲に配置されている。基準プレートＰＬＲが基準ペルティエ素子ＰＲに取り付けられており、基準ペルティエ素子ＰＲ自体は、スタッドと、測定プレートＰＬＭと、調整される熱ブロックＢＴとの間に配置された空間で調整される熱ブロックＢＴに取り付けられている。従って、この基準プレートは、容器が受け入れ格納部内にあるときに、容器から見て測定プレートの後ろに位置する。
【００５３】
絶縁層ＣＩが、測定プレートＰＬＭと基準プレートＰＬＲとを分離している。従って、基準プレートＰＬＲは、容器ＣＴに直接接触していない。基準プレートＰＬＲの機能は、
・測定プレートの熱量をシミュレーションすること、
・調整されるブロックと熱接触すること、
・容器から発生する熱から可能な限り絶縁されること、
・調整および外乱による熱流束を測定すること、である。
【００５４】
最後に、加熱素子ＣＨが、調整されるブロックＢＴに取り付けられる。
【００５５】
側壁は上壁と同一の要素を有する。
【００５６】
図３を参照すると、熱量計の底部は測定プレートＰＬＭを含み、測定プレートＰＬＭ上に容器が配置される。従って、容器ＣＴと測定プレートＰＬＭとの間に接触が存在する。
【００５７】
熱量計の底部における要素を、以下に、内側から外側に向かって記載する。（複数の）測定ペルティエ素子ＰＭが測定プレートＰＬＭに取り付けられている。
【００５８】
調整される熱ブロックＢＴが、測定ペルティエ素子ＰＭに、熱ブロックＢＴの面の１つを介して取り付けられている。
【００５９】
（複数の）基準ペルティエ素子ＰＲは、熱ブロックＢＴの、測定ペルティエ素子ＰＭが取り付けられている面とは反対側の面上で、調整される熱ブロックＢＴに取り付けられている。
【００６０】
基準プレートＰＬＲが基準ペルティエ素子に取り付けられている。従って、この基準プレートは、容器が受け入れ格納部内にあるときに容器から見て測定プレートの後ろに位置する。
【００６１】
最後に、基準サンプルＥＲが基準プレートＰＬＲに取り付けられる。従って、基準サンプルは、容器受け入れ格納部の下にある。
【００６２】
開放システムが、精密なレール上をスライドする着脱可能なハーフシェルから構成されている。レールが、安全な電気機械システムを用いて熱量計を開くことを可能にしている。２つのハーフシェルを離隔した場合に、フォークリフトトラックを使用して容器を受け入れ格納部内に容易に配置することができる。
【００６３】
熱量計の寸法は、熱流束をその内部で測定することになる容器の寸法に適している。
【符号の説明】
【００６４】
ＢＴ  熱ブロック
ＰＲ  基準ペルティエ素子
ＰＭ  測定ペルティエ素子
ＰＬＭ  測定プレート
ＰＬＲ  基準プレート
ＥＲ  基準サンプル
ＣＨ  加熱素子
ＣＴ  容器
ＰＦ  固定部分
Ｐ  スタッド
ＣＲ  基準セル
【図１】
0006377636.tif 000002
【図２】
0006377636.tif 000003
【図３】
0006377636.tif 000004