(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属部材と熱硬化樹脂部材との間に熱可塑性樹脂を介在させる、金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法であって、
前記金属部材と前記熱硬化樹脂部材とを前記熱可塑性樹脂を介して重ね合わせ、回転ツールを回転させつつ、前記金属部材に押圧して摩擦熱を発生させ、該摩擦熱により前記熱可塑性樹脂を軟化および溶融させた後、固化させて接合を行う摩擦撹拌接合方法による、金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法。
【請求項２】
前記熱可塑性樹脂を接合前の厚み１０〜６００μｍで介在させる、請求項１に記載の金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法。
【請求項３】
前記熱可塑性樹脂が、シートの形態、金属部材表面に形成された皮膜の形態、および熱硬化樹脂部材表面に形成された皮膜の形態からなる群から選択される１種以上の形態を有する、請求項１または２に記載の金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法。
【請求項４】
前記熱可塑性樹脂が官能基を有する熱可塑性ポリマーであり、
該官能基が、酸素原子、窒素原子、フッ素原子および硫黄原子からなる群から選択される１種以上の原子を含有する基である、請求項１〜３のいずれかに記載の金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法。
【請求項５】
前記官能基が、カルボキシル基、ヒドロキシル基、アミド結合基、エステル結合基、エーテル基、チオエーテル基、カルボキシレート基、フッ素原子、ウレタン結合基およびカーボネート基からなる群から選択される１種以上の基である、請求項４に記載の金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法。
【請求項６】
前記熱可塑性ポリマーが、酸変性ポリオレフィン、熱可塑性エポキシポリマー、ポリアミド、酢酸ビニル含有ポリマー、ポリエステル、ポリ（メタ）アクリル酸アルキル、ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリエーテル、液晶ポリマー、フッ素含有ポリマーおよびポリオレフィンからなる群から選択される１種以上のポリマーである、請求項１〜５のいずれかに記載の金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法。
【請求項７】
前記熱硬化樹脂部材が熱硬化性エポキシ樹脂、熱硬化性フェノール樹脂、熱硬化性メラミン樹脂、および熱硬化性尿素樹脂からなる群から選択される１種以上の樹脂から構成される、請求項１〜６のいずれかに記載の金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法。
【請求項８】
前記摩擦撹拌接合方法が以下のステップを含む、請求項１〜７のいずれかに記載の金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法：
前記金属部材と前記熱硬化樹脂部材とを前記熱可塑性樹脂を介して重ね合わせる第１ステップ；および
前記回転ツールを回転させつつ、前記金属部材に押圧して摩擦熱を発生させ、該摩擦熱により前記熱可塑性樹脂を軟化および溶融させた後、固化させて金属部材と熱硬化樹脂部材とを接合する第２ステップ。
【請求項９】
前記第２ステップが、前記回転ツールを前記金属部材に押し込んで前記金属部材と前記熱可塑性樹脂との境界面に達しない深さまで進入させる押込み撹拌工程を備えている、請求項８に記載の金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法。
【請求項１０】
前記第２ステップが、前記押込み撹拌工程の前に、前記回転ツールの先端部のみを前記金属部材の表面部に接触させた状態で前記回転ツールを回転させる予熱工程をさらに備えている、請求項９に記載の金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法。
【請求項１１】
前記予熱工程では前記回転ツールを第１の加圧力で押圧しつつ第１の加圧時間だけ回転させ、
前記押込み撹拌工程では前記回転ツールを前記第１の加圧力より大きい第２の加圧力で押圧しつつ前記第１の加圧時間より短い第２の加圧時間だけ回転させる、請求項１０に記載の金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法。
【請求項１２】
前記第２ステップが、前記回転ツールを前記境界面に達しない深さまで進入させた位置で、前記回転ツールの回転動作を継続させる撹拌維持工程をさらに備え、
該撹拌維持工程では前記回転ツールを前記第１の加圧力より小さい第３の加圧力で押圧しつつ前記第１の加圧時間より長い第３の加圧時間だけ回転させる、請求項１１に記載の金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれかに記載の金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法において使用される金属部材であって、前記熱可塑性樹脂を該金属部材の表面に形成された皮膜の形態で有する金属部材。
【請求項１４】
請求項１〜１２のいずれかに記載の金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法において使用される熱硬化樹脂部材であって、前記熱可塑性樹脂を該熱硬化樹脂部材の表面に形成された皮膜の形態で有する熱硬化樹脂部材。
【請求項１５】
請求項１〜１２のいずれかに記載の金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法において使用される熱可塑性樹脂であって、シートの形態を有する熱可塑性樹脂シート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法およびその方法において使用される金属部材、熱硬化樹脂部材および熱可塑性樹脂シートに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、自動車、鉄道車両、航空機等の分野では軽量化が求められている。例えば、自動車の分野では、ハイテン材の利用により薄鋼板化が進められ、またスチール材の代替材としてアルミ合金材が用いられ、さらには樹脂材の利用も進んでいる。このような分野において金属部材と樹脂部材との接合技術の開発は、単に車体の軽量化に留まらず、接合部材の高強度化や高剛性化、生産性の向上を実現させる観点からも重要である。
【０００３】
これまで、金属部材と樹脂部材との接合方法として、いわゆる摩擦撹拌接合（ＦＳＷ：ｆｒｉｃｔｉｏｎ  ｓｔｉｒ  ｗｅｌｄｉｎｇ）方法が提案されている。摩擦撹拌接合方法とは、図７に示すように、金属部材５１１と樹脂部材５１２とを重ね合わせ、回転ツール５１６を回転させつつ、金属部材５１１に押圧して摩擦熱を発生させ、この摩擦熱で樹脂部材５１２を溶融させた後、固化させて金属部材５１１と樹脂部材５１２とを接合する方法である（例えば、特許文献１）。しかしながら、樹脂部材として熱硬化樹脂部材を用いたとき、当該樹脂部材は熱により溶融しないため、接合が達成されないことが問題となっていた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１４−２０８４６１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、樹脂部材として熱硬化樹脂部材を用いる場合であっても、樹脂部材と金属部材との接合を達成できる金属部材と樹脂部材との接合方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、
金属部材と熱硬化樹脂部材との間に熱可塑性樹脂を介在させる、金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法に関する。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の接合方法によれば、金属部材と熱硬化樹脂部材との接合を達成することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本発明にかかる金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法に好適な摩擦撹拌接合装置の一部の一例を示す模式図である。
【図２】本発明の接合方法に使用される押圧部材としての回転ツールの一例の先端部の拡大図である。
【図３】本発明の予熱工程の一例を説明するための概略断面図である。
【図４】本発明の押込み撹拌工程、撹拌維持工程及び保持工程の一例を説明するための概略断面図である。
【図５】実施例における接合強度の測定方法を説明するための概略図である。
【図６】実施例で得られた接合体の接合温度と接合強度との関係を示す。
【図７】従来技術における金属部材と樹脂部材との接合方法を説明するための該略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
［金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法］
本発明に係る金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法は、金属部材と熱硬化樹脂部材との間に熱可塑性樹脂を介在させ、当該熱可塑性樹脂の溶融および固化により、金属部材と熱硬化樹脂部材とを接合を達成するものである。本発明に係る金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法は、金属部材と熱硬化樹脂部材との間の熱可塑性樹脂の溶融および固化により接合を達成する限り、特に限定されない。
【００１０】
本発明の接合方法としては、例えば、熱圧式接合方法が使用される。熱圧式接合方法は、押圧部材により圧力を付与しつつ、押圧部材または別手段により熱を付与する方法である。熱圧式接合方法の具体例として、例えば、摩擦撹拌接合方法、超音波加熱接合方法、レーザー加熱接合方法、抵抗加熱接合方法、誘導加熱接合方法等が挙げられる。好ましくは押圧部材により熱および圧力を金属部材側から局所的に付与する方法であり、より好ましくは摩擦撹拌接合方法が採用される。
【００１１】
摩擦撹拌接合方法とは、後で詳述するように、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせ、押圧部材としての回転ツールを回転させつつ、金属部材に押圧して摩擦熱を発生させ、この摩擦熱で樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させて金属部材と樹脂部材とを接合する方法である。
【００１２】
超音波加熱接合方法とは、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせ、押圧部材により金属部材を加圧しながら、押圧部材及び金属部材に超音波振動を起こさせ、該振動により生じる樹脂部材／金属部材の摩擦熱で樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させて金属部材と樹脂部材とを接合する方法である。
【００１３】
レーザー加熱接合方法とは、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせ、押圧部材による加圧によりこれらを拘束した状態で、レーザーを金属部材に照射することにより熱を発生させ、この熱で樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させて金属部材と樹脂部材とを接合する方法である。レーザーとしては、ＹＡＧレーザー、ファイバーレーザーまたは半導体レーザーなどが使用される。
【００１４】
抵抗加熱接合方法とは、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせ、押圧部材による加圧によりこれらを拘束した状態で、金属部材に直接電流を流すことにより生じる熱で樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させて金属部材と樹脂部材とを接合する方法である。
【００１５】
誘導加熱接合方法とは、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせ、押圧部材による加圧によりこれらを拘束した状態で、電磁誘導作用により金属部材に誘導電流を生じさせ、該電流により生じる熱で樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させて金属部材と樹脂部材とを接合する方法である。
【００１６】
以下、摩擦撹拌接合方法を採用した本発明の接合方法について、図面を用いて詳しく説明するが、金属部材と樹脂部材との間の熱可塑性樹脂の溶融および固化により接合を達成する限り、上記した他の接合方法を用いても本発明の効果が得られることは明らかである。図面に示す各種の要素は、本発明の理解のために模式的に示したにすぎず、寸法比および外観などは実物と異なり得ることに留意されたい。尚、本明細書で直接的または間接的に用いる「上下方向」、「左右方向」および「表裏方向」は、図中における上下方向、左右方向および表裏方向に対応した方向に相当する。また特記しない限り、これらの図において、共通する符号は同じ部材、部位、寸法または領域を示すものとする。
【００１７】
［摩擦撹拌接合方法による金属部材と樹脂部材との接合方法］
本発明の接合方法（摩擦撹拌接合方法）について詳しく説明する。
【００１８】
（１）接合装置
まず図１は、本発明の接合方法を実施するのに適した摩擦撹拌接合装置の一部の一例を模式的に示す図である。図１に示される摩擦撹拌接合装置１は、金属部材１１と樹脂部材１２とを摩擦撹拌接合する装置として構成されており、押圧部材としての円柱状の回転ツール１６を具備している。
【００１９】
回転ツール１６は、図示したように、金属部材１１が上、樹脂部材１２が下になるように熱可塑性樹脂（図示せず）を介して重ね合わされたワーク１０に対し、図外の駆動源により、矢印Ａ１のように該回転ツール１６の中心軸線Ｘ（図２参照）回りに回転しつつ、矢印Ａ２のように下方に向けて移動する。このとき、回転ツール１６は金属部材１１表面における押圧領域Ｐ（押圧予定領域）において圧力を付与する。この回転ツール１６の押圧により摩擦熱が発生し、この摩擦熱が熱可塑性樹脂に伝導して熱可塑性樹脂が軟化および溶融し、その後、溶融樹脂が固化する。その結果、金属部材１１と樹脂部材１２とが接合される。
【００２０】
図２は、回転ツール１６の先端部の拡大図である。図２において、右半分は回転ツール１６の外観を示し、左半分は断面を示している。図２に示すように、円柱状の回転ツール１６は、先端部（図２では下端部）にピン部１６ａ及びショルダ部１６ｂを有している。ショルダ部１６ｂは、回転ツール１６の円形の先端面を含む回転ツール１６の先端の部分である。ピン部１６ａは、回転ツール１６の中心軸線Ｘ上において、回転ツール１６の円形の先端面から外方（図２では下方）に突設された、ショルダ部１６ｂよりも小径の円柱状の部分である。ピン部１６ａは、回転している回転ツール１６をワーク１０に最初に接触させて押圧するときに回転ツール１６を位置決めするためのものである。
【００２１】
回転ツール１６の素材及び各部の寸法は、主として、回転ツール１６が押圧する金属部材１１の金属の種類に応じて設定される。例えば、金属部材１１がアルミニウム合金よりなる場合、回転ツール１６は工具鋼（例えばＳＫＤ６１等）で作製され、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は１０ｍｍ、ピン部１６ａの直径Ｄ２は２ｍｍ、ピン部１６ａの突出長さｈは０．５ｍｍに設定される。また、例えば、金属部材１１がスチールよりなる場合、回転ツール１６は窒化珪素やＰＣＢＮ（立方晶窒化ホウ素焼結体）等で作製され、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は１０ｍｍ、ピン部１６ａの直径Ｄ２は３ｍｍ、ピン部１６ａの突出長さｈは０．５ｍｍに設定される。もっとも、これらは例示に過ぎず、これらに限定されないことはいうまでもない。例えば、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は通常、５〜３０ｍｍ、好ましくは５〜１５ｍｍであるがこれに限定されるものではない。
【００２２】
回転ツール１６の下方には、回転ツール１６と同径又は回転ツール１６よりも大径の円柱状の受け具１７が回転ツール１６と同軸に配置されている。受け具１７は、上記ワーク１０に対し、図外の駆動源により、矢印Ａ３のように上方に移動される。受け具１７は、遅くとも回転ツール１６がワーク１０の押圧を開始するまでに、上端面がワーク１０の下面（より詳しくは樹脂部材１２の下面）に当接する。そして、受け具１７は、回転ツール１６との間にワーク１０を挟んで、回転ツール１６による押圧期間中、つまり摩擦撹拌接合中、上記押圧力に抗してワーク１０を下方から支持する。なお、受け具１７は必ずしも矢印Ａ３方向へ移動させる必要はなく、受け具１７にワーク１０を載せた後に回転ツール１６を矢印Ａ２の方向に移動させる方法を採用することもできる。
【００２３】
摩擦撹拌接合装置１は、多関節ロボット等からなる図外の駆動制御装置に装着されている。そして、回転ツール１６及び受け具１７の座標位置、回転ツール１６の回転数（ｒｐｍ）、加圧力（Ｎ）、加圧時間（秒）等が上記駆動制御装置により適宜制御される。なお、図１には図示を省略したが、摩擦撹拌接合装置１は、予めワーク１０を固定し、また回転ツール１６を押圧したときの金属部材１１の浮き上がりを防止するためのスペーサやクランプ等の治具を備えている。
【００２４】
（２）熱可塑性樹脂
熱可塑性樹脂５０（図３参照）は、金属部材１１と樹脂部材１２との接合を媒介する、いわゆる中間接着層である。付与される熱による熱可塑性樹脂５０の溶融およびその後の冷却による固化により、金属部材１１と樹脂部材１２との接合が達成される。
【００２５】
熱可塑性樹脂５０は、金属部材１１と樹脂部材１２との間に介在する限り、いかなる形態を有していてもよい。熱可塑性樹脂は、例えば、シートの形態、金属部材表面に形成された皮膜の形態、樹脂部材表面に形成された皮膜の形態、またはそれらの複合形態を有していてもよい。シートの形態とは、金属部材に対しても、樹脂部材に対しても付着していない、独立して取り引きの対象となり得る薄板形状のことであり、熱可塑性樹脂を熱プレスすることにより形成され得る。金属部材表面または樹脂部材表面に形成された皮膜の形態とは、金属部材表面または樹脂部材表面に付着して形成される薄膜形状のことであり、熱可塑性樹脂の溶液または分散液を当該表面に塗布し、乾燥することにより形成され得る。熱可塑性樹脂が複合形態を有するとは、熱可塑性樹脂が上記形態のうち２種以上の形態で金属部材１１と樹脂部材１２との間に介在するという意味である。図３は後述する予熱工程の一例を説明するための概略断面図であって、図１におけるＸ−Ｘ断面を矢印方向で見たときの断面図である。
【００２６】
熱可塑性樹脂の種類は特に限定されず、熱可塑性を有するあらゆるポリマーが使用可能である。中でも、自動車の分野で使用されている熱可塑性ポリマー、特に官能基を有する熱可塑性ポリマーが好ましく使用される。金属部材と樹脂部材との間に介在する熱可塑性樹脂が官能基を有することにより、接合時において熱可塑性樹脂と樹脂部材１２との間および熱可塑性樹脂と金属部材１１との間で相互作用がさらに働くようになり、接合強度をさらに向上させることができる。
【００２７】
熱可塑性ポリマーが有することが好ましい官能基は、酸素原子、窒素原子、フッ素原子および硫黄原子からなる群から選択される１種以上の原子を含有する基である。より好ましい官能基は少なくとも酸素原子および／または窒素原子を含み、さらに好ましくは少なくとも酸素原子を含む。
【００２８】
このような官能基の具体例として、例えば、カルボキシル基（−ＣＯＯＨ）、ヒドロキシル基（−ＯＨ）、アミド結合基（−ＣＯ−ＮＨ−）、エステル結合基（−ＣＯ−Ｏ−）、エーテル基（−Ｏ−）、チオエーテル基（−Ｓ−）、カルボキシレート基（−ＣＯＯＲ（式中、Ｒは炭素原子数１〜３のアルキル基である））、フッ素原子（−Ｆ）、ウレタン結合基（−ＮＨ−ＣＯ−Ｏ−）およびカーボネート基（−Ｏ−ＣＯ−Ｏ−）が挙げられる。官能基はこれらの基からなる群から選択される１種以上の基であってよい。好ましい官能基はカルボキシル基（−ＣＯＯＨ）、ヒドロキシル基（−ＯＨ）、アミド結合基（−ＣＯ−ＮＨ−）、エステル結合基（−ＣＯ−Ｏ−）からなる群から選択される１種以上の基である。より好ましい官能基はカルボキシル基（−ＣＯＯＨ）、ヒドロキシル基（−ＯＨ）、アミド結合基（−ＣＯ−ＮＨ−）からなる群から選択される１種以上の基である。さらに好ましい官能基はカルボキシル基（−ＣＯＯＨ）、ヒドロキシル基（−ＯＨ）からなる群から選択される１種以上の基である。最も好ましい官能基はカルボキシル基（−ＣＯＯＨ）である。なお、エステル結合基は、カルボキシル基、カルボキシレート基、ウレタン結合基およびカーボネート基を包含するものではない。
【００２９】
上記官能基は熱可塑性ポリマーの主鎖および／または側鎖の少なくとも一部を構成すればよい。
【００３０】
熱可塑性ポリマーは通常、上記官能基のほか、水素原子をその主鎖および／または側鎖に含む。このため、熱可塑性ポリマーの当該水素原子と、金属部材表面の金属酸化物の酸素原子との間で水素結合による相互作用が働く。他方、樹脂部材を構成する後述の熱硬化樹脂は通常、少なくとも水素原子および酸素原子を有するため、これらの原子と熱可塑性ポリマーの官能基との間でやはり水素結合による相互作用が働く。これらの結果、金属部材１１と樹脂部材１２との接合が達成される。
【００３１】
官能基を有する熱可塑性ポリマーの具体例として、例えば、酸変性ポリオレフィン、熱可塑性エポキシポリマー、ポリアミド、酢酸ビニル含有ポリマー、ポリエステル、ポリ（メタ）アクリル酸アルキル、ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリエーテル、液晶ポリマー、フッ素含有ポリマーが挙げられる。熱可塑性ポリマーは官能基を必ずしも有さなければならないというわけではなく、例えば、ポリオレフィンであってもよい。熱可塑性ポリマーはこれらのうちの１種以上のポリマーを組み合わせて用いてもよい。接合強度のさらなる向上の観点から好ましい熱可塑性ポリマーは、酸変性ポリオレフィン、熱可塑性エポキシポリマー、ポリアミド、酢酸ビニル含有ポリマーおよびこれらの混合物である。同観点からより好ましい熱可塑性ポリマーは、酸変性ポリオレフィン、熱可塑性エポキシポリマー、ポリアミドおよびこれらの混合物である。同観点からさらに好ましい熱可塑性ポリマーは、酸変性ポリオレフィン、熱可塑性エポキシポリマーおよびこれらの混合物である。同観点から最も好ましい熱可塑性ポリマーは、酸変性ポリオレフィンである。
【００３２】
酸変性ポリオレフィンはカルボキシル基を側鎖に有する熱可塑性ポリマーである。酸変性ポリオレフィンはポリオレフィンの酸変性物という意味である。酸変性ポリオレフィンの具体例として、カルボキシル基含有モノマーとオレフィン系モノマーとの共重合体が挙げられる。カルボキシル基含有モノマーとしては炭素原子数（カルボキシル基の炭素原子も含む）３〜８、好ましくは３〜６の不飽和カルボン酸が挙げられ、その具体例としてアクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、フマル酸、シトラコン酸、無水シトラコン酸等が挙げられる。オレフィン系モノマーとしては炭素原子数２〜８、好ましくは２〜４の不飽和炭化水素が挙げられ、その具体例としてエチレン、プロピレン、ブチレン等が挙げられる。酸変性ポリオレフィンを構成する全モノマーに対するカルボキシル基含有モノマーの割合は１０モル％以上、特に１０〜９０モル％であり、好ましくは３０〜７０モル％である。本明細書中、炭素原子数は特記しない限り、当該化合物がカルボキシル基を有する場合は当該カルボキシル基の炭素原子数も含むものとする。
【００３３】
熱可塑性エポキシポリマーは、ヒドロキシ基を側鎖に有する熱可塑性ポリマーである。熱可塑性エポキシポリマーはジエポキシ化合物とジオール化合物との重付加反応物である。ジエポキシ化合物は、１分子中、エポキシ基を２個有する化合物であれば特に限定されない。ジエポキシ化合物は芳香族ジエポキシ化合物が好ましい。芳香族ジエポキシ化合物の具体例として、例えば、ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、ビスフェノールＦジグリシジルエーテル、臭素化ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、水添ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、ビスフェノールＳジグリシジルエーテル、ビスフェノールＡＦジグリシジルエーテル、４，４’−ジヒドロキシビフェニルジグリシジルエーテル等が挙げられる。ジオール化合物は、１分子中、ヒドロキシル基を２個有する化合物であれば特に限定されない。ジオール化合物は脂肪族ジオール化合物が好ましい。脂肪族ジオール化合物としては炭素原子数２〜６、好ましくは２〜４の飽和脂肪族ジオール化合物が挙げられ、その具体例として、例えば、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，２−ブタンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、２，３−ブタンジオール等が挙げられる。ジエポキシ化合物およびジオール化合物はそれぞれ単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００３４】
ポリアミドはアミド結合基を主鎖に有する熱可塑性ポリマーである。ポリアミドはジカルボン酸化合物とジアミン化合物との重縮合反応物または環状アミド化合物の開環重合物である。前者の重縮合反応物の反応モノマーとして環状アミド化合物を併用してもよい。ジカルボン酸化合物は、１分子中、カルボキシル基を２個有する化合物であれば特に限定されない。ジカルボン酸化合物は脂肪族ジカルボン酸および芳香族ジカルボン酸が好ましい。脂肪族ジカルボン酸は炭素原子数３〜１２、好ましくは４〜１０の飽和脂肪族ジカルボン酸が挙げられ、その具体例として、例えば、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸が挙げられる。芳香族ジカルボン酸は炭素原子数８〜１２のものが好ましく、その具体例として、テレフタル酸、イソフタル酸、１，８−ナフタレンジカルボン酸等が挙げられる。ジアミン化合物は、１分子中、アミノ基を２個有する化合物であれば特に限定されない。ジアミン化合物は脂肪族ジアミンおよび芳香族ジアミンが好ましい。脂肪族ジアミンは炭素原子数２〜１２、好ましくは４〜１０の飽和脂肪族ジアミンが挙げられ、その具体例として、例えば、エチレンジアミン、プロピレンジアミン、トリメチレンジアミン、テトラメチレンジアミン、ペンタメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、ノナンジアミン、２−メチル−１，５−ペンタンジアミン等が挙げられる。芳香族ジアミンは炭素原子数６〜１２、好ましくは６〜８のものが挙げられ、その具体例として、例えば、ｏ−フェニレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレンジアミン、メタキシリレンジアミン等が挙げられる。環状アミド化合物は炭素原子数４〜１４のものが挙げられ、その具体例として、例えば、ε-カプロラクタム、ウンデカンラクタム、ラウリルラクタム等が挙げられる。ジカルボン酸化合物、ジアミン化合物および環状アミド化合物はそれぞれ単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。ポリアミドの好ましい具体例として、例えば、ＰＡ６、ＰＡ６６、ＰＡ１１、ＰＡ１２、ＰＡ６Ｔ、ＰＡ９Ｔ、ＭＸＤ６が挙げられる。
【００３５】
酢酸ビニル含有ポリマーはエステル結合基を側鎖に有する熱可塑性ポリマーである。酢酸ビニル含有ポリマーは酢酸ビニルとオレフィン系モノマーとの共重合体である。オレフィン系モノマーとしては炭素原子数２〜８、好ましくは２〜４の不飽和炭化水素が挙げられ、その具体例としてエチレン、プロピレン、ブチレン等が挙げられる。酢酸ビニル含有ポリマーを構成する全モノマーに対する酢酸ビニルの割合は１０モル％以上、特に１０〜９０モル％であり、好ましくは３０〜７０モル％である。
【００３６】
ポリエステルはエステル結合基を主鎖に有する熱可塑性ポリマーである。ポリエステルはジオール化合物とジカルボン酸化合物との重縮合反応物またはモノヒドロキシモノカルボン酸化合物の重縮合反応物である。前者の重縮合反応物の反応モノマーとしてモノヒドロキシモノカルボン酸化合物を併用してもよい。ジオール化合物は、１分子中、ヒドロキシル基を２個有する化合物であれば特に限定されない。ジオール化合物は炭素原子数２〜１０のものが挙げられ、その具体例として、例えば、エチレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，３−プロパンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等が挙げられる。ジカルボン酸化合物は、１分子中、カルボキシル基を２個有する化合物であれば特に限定されない。ジカルボン酸化合物は炭素原子数４〜１４のものが挙げられ、その具体例として、例えば、テレフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸等が挙げられる。モノヒドロキシモノカルボン酸化合物は、１分子中、１個のカルボキシル基および１個のヒドロキシル基を有する化合物であれば特に限定されない。モノヒドロキシモノカルボン酸化合物は炭素原子数２〜８のものが挙げられ、その具体例として、例えば、乳酸が挙げられる。
【００３７】
ポリ（メタ）アクリル酸アルキルはカルボキシレート基を側鎖に有する熱可塑性ポリマーである。アルキル基としては、炭素原子数１〜３のアルキル基が挙げられる。ポリ（メタ）アクリル酸アルキルの好ましい具体例として、例えば、ポリ（メタ）アクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）、ポリ（メタ）アクリル酸エチル等が挙げられる。
【００３８】
ポリカーボネートはカーボネート基を主鎖に有する熱可塑性ポリマーである。ポリカーボネートは、ビスフェノールＡとホスゲンもしくはジフェニルカーボネートとの重合物である。
【００３９】
ポリウレタンはウレタン結合基を主鎖に有する熱可塑性ポリマーである。ポリウレタンは、例えば、ジオール化合物とジイソシアネート化合物との重合物である。
【００４０】
ポリエーテルは主鎖にエーテル結合基を有する熱可塑性ポリマーであり、エーテル結合基の代わりに、または加えて、チオエーテル結合基を有していてもよい。ポリエーテルはさらにカルボニル基を有していてもよい。ポリエーテルの好ましい具体例として、例えば、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）などが挙げられる。
【００４１】
液晶ポリマーは主鎖にエステル結合基を有する熱可塑性ポリマーである。
【００４２】
熱可塑性ポリマーとして使用可能なポリオレフィンとしては、エチレン、プロピレン、ブチレンなどのオレフィン系モノマーの単独重合体または共重合体が挙げられる。
【００４３】
熱可塑性ポリマーは、接合強度のさらなる向上の観点から、上記官能基を側鎖に有するポリマーが好ましい。より好ましい熱可塑性ポリマーは、上記官能基のうち１価の官能基が側鎖として主鎖の炭素原子に直接的に結合されているポリマーである。そのような熱可塑性ポリマーとして、例えば、酸変性ポリオレフィン、熱可塑性エポキシポリマーが挙げられる。
【００４４】
熱可塑性ポリマーの分子量は、当該熱可塑性ポリマーが接合時に溶融可能な限り特に限定されるものではなく、例えば、融点が１４０〜３５０℃、特に１４０〜３００℃となるような分子量であればよい。
【００４５】
熱可塑性樹脂には、例えば炭素繊維およびガラス繊維などのフィラー、可塑剤などの添加剤がさらに含有されてもよい。
【００４６】
熱可塑性樹脂は、上記したあらゆる形態で使用される場合においても、金属部材１１と樹脂部材１２との間に、厚み１０〜６００μｍ、特に１００〜５５０μｍで介在することが好ましい。熱可塑性樹脂が厚すぎると、溶融し難くなり、接合に十分に寄与しない。熱可塑性樹脂が薄すぎると、溶融量が不足し、接合に十分に寄与しない。熱可塑性樹脂が上記形態のうちの複合形態で使用される場合は、それらの合計厚みが上記範囲内であればよい。
【００４７】
熱可塑性樹脂の配置および寸法（厚み以外の寸法）は金属部材と樹脂部材との接合が達成される限り特に限定されず、通常は、熱可塑性樹脂５０が金属部材１１と樹脂部材１２との接合予定領域に存在していればよい。摩擦撹拌接合法においては、熱可塑性樹脂５０の配置および寸法（厚み以外の寸法）は通常、図３に示すように、熱可塑性樹脂５０が、樹脂部材１２の金属部材側表面１２１における少なくとも直下領域１１２を覆うような配置および寸法であればよい。具体的には、回転ツール１６の直径をＤ１としたとき、熱可塑性樹脂５０は、通常、Ｄ１〜２×Ｄ１、好ましくは１．１×Ｄ１〜１．５×Ｄ１の直径を有する円形シートであり、その中心が回転ツールの軸上に配置されるように使用される。直下領域１１２とは、樹脂部材１２の金属部材側表面１２１における回転ツール１６の直下領域のことである。
【００４８】
（３）金属部材
金属部材１１を構成する金属としては、融点が、熱可塑性樹脂５０を構成する熱可塑性ポリマーよりも高いあらゆる金属が使用可能である。中でも、自動車の分野で使用されている以下の金属および合金が好ましく使用される：
アルミニウムおよびアルミニウム合金（５０００系、６０００系）；
スチール；
マグネシウムおよびその合金；
チタンおよびその合金。
【００４９】
本発明において使用される金属部材１１は、図１等において、全体形状として略平板形状を有しているが、これに限定されるものではなく、少なくとも樹脂部材１２と重ね合わせる部分が略平板形状を有する限り、いかなる形状を有していてもよい。金属部材１１における樹脂部材１２と重ね合わせる部分は両面ともに通常、平面から構成されている。
【００５０】
金属部材１１において樹脂部材１２と重ね合わせる略平板形状部分の厚みＴ（接合処理前の厚み；図３参照）は通常、０．５〜４ｍｍであるがこれに限定されるものではない。
【００５１】
（４）樹脂部材
樹脂部材１２は熱により硬化された熱硬化樹脂部材であり、すなわち熱硬化性樹脂から構成された硬化物である。硬化とは、三次元的に網目構造が形成されることをいう。熱硬化性樹脂とは熱により硬化する特性を有する樹脂という意味である。
【００５２】
熱硬化性樹脂としては、例えば、熱硬化性エポキシ樹脂、熱硬化性フェノール樹脂、熱硬化性メラミン樹脂、および熱硬化性尿素樹脂が挙げられる。接合強度のさらなる向上の観点から好ましい熱硬化性樹脂は熱硬化性エポキシ樹脂である。
【００５３】
熱硬化性エポキシ樹脂は、エポキシ樹脂および硬化剤を含む。
エポキシ樹脂は、エポキシ基を２個以上有する化合物であれば特に制限されない。エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型、臭素化ビスフェノールＡ型、水添ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＳ型、ビスフェノールＡＦ型、ビフェニル型のようなビスフェニル基を有するエポキシ化合物、ポリアルキレングリコール型、アルキレングリコール型のエポキシ化合物、ナフタレン環を有するエポキシ化合物、フルオレン基を有するエポキシ化合物等の二官能型のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂；フェノールノボラック型、オルソクレゾールノボラック型、トリスヒドロキシフェニルメタン型、テトラフェニロールエタン型のような多官能型のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂；ダイマー酸のような合成脂肪酸のグリシジルエステル型エポキシ樹脂；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラグリシジルジアミノジフェニルメタン（ＴＧＤＤＭ）、テトラグリシジル−ｍ−キシリレンジアミン、トリグリシジル−ｐ−アミノフェノール、Ｎ，Ｎ−ジグリシジルアニリンのようなグリシジルアミノ基を有する芳香族エポキシ樹脂；トリシクロデカン環を有するエポキシ化合物（例えば、ジシクロペンタジエンとｍ−クレゾールのようなクレゾール類またはフェノール類を重合させた後、エピクロルヒドリンを反応させる製造方法によって得られるエポキシ化合物）等が挙げられる。また、例えば、東レ・ファインケミカル社製のフレップ１０のようなエポキシ樹脂主鎖に硫黄原子を有するエポキシ樹脂が挙げられる。エポキシ樹脂はそれぞれ単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。これらの中でもビスフェノールＡ型および／またはビスフェノールＦ型が好ましい。また、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂および／またはビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の量は、エポキシ樹脂中、０質量部よりも大きく１００質量部以下であるのが好ましく、０質量部よりも大きく７０質量部以下であるのがより好ましい。本発明においてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂およびビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の含有量は、添加量とする。
【００５４】
エポキシ樹脂とともに含有され得る硬化剤としてはポリアミン、酸無水物またはこれらの混合物が挙げられる。ポリアミンとしては、特に限定されず、例えばｏ−フェニレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレンジアミン、ｍ−キシリレンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルフォン、ジアミノジエチルジフェニルメタン等の芳香族ポリアミン：エチレンジアミン、プロピレンジアミン、ブチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ペンタエチレンヘキサミン、ヘキサメチレンジアミン、トリメチルヘキサメチレンジアミン、１，２−プロパンジアミン、イミノビスプロピルアミン、メチルイミノビスプロピルアミン、デュポン・ジャパン社製品ＭＰＭＤ等の脂肪族ポリアミン：Ｎ−アミノエチルピペラジン、３−ブトキシイソプロピルアミン等の主鎖にエーテル結合を有するモノアミンやサンテクノケミカル社製品ジェファーミンＥＤＲ１４８によって代表されるポリエーテル骨格のジアミン：イソホロンジアミン、１，３−ビスアミノメチルシクロヘキサン、１−シクロヘキシルアミノ−３−アミノプロパン、３−アミノメチル−３，３，５−トリメチルシクロヘキシルアミン等の脂環式ポリアミン：三井化学製品ＮＢＤＡに代表されるノルボルナン骨格のジアミン：ポリアミドの分子末端にアミノ基を有するポリアミドアミン：２，５−ジメチル−２，５−ヘキサメチレンジアミン、メンセンジアミン、１，４−ビス（２−アミノ−２−メチルプロピル）ピペラジン、ポリプロピレングリコール（ＰＰＧ）を骨格に持つサンテクノケミカル社製品ジェファーミンＤ２３０、ジェファーミンＤ４００等が、具体例として挙げられる。酸無水物としては、例えばトリメリット酸無水物、ピロメリット酸無水物、ヘキサヒドロフタル酸無水物、メチルヘキサヒドロフタル酸無水物、ナジック酸無水物、メチルナジック酸無水物、テトラヒドロフタル酸無水物、メチルテトラヒドロフタル酸無水物、ドデセニルコハク酸無水物（ＤＳＡ）等が挙げられる。
【００５５】
熱硬化性フェノール樹脂はフェノールおよび／またはその誘導体、およびホルムアルデヒドを含む。
熱硬化性メラミン樹脂はメラミンおよび／またはその誘導体、およびホルムアルデヒドを含む。
熱硬化性尿素樹脂は尿素および／またはその誘導体、およびホルムアルデヒドを含む。
【００５６】
樹脂部材１２は、図１等において、全体形状として略平板形状を有しているが、これに限定されるものではなく、接合のために金属部材１１と重ね合わせたときに、金属部材１１直下の部分が略平板形状を有する限り、いかなる形状を有していてもよい。樹脂部材１２における金属部材１１直下の部分は両面ともに通常、平面から構成されている。
【００５７】
樹脂部材１２における金属部材１１直下の部分の厚みｔ（接合処理前の厚み；図３参照）は通常、２〜１０ｍｍ、特に２〜５ｍｍであるがこれに限定されるものではない。
【００５８】
樹脂部材１２には、例えば、強化繊維、充填材、安定剤、難燃剤、着色材、発泡剤などの添加剤がさらに含有されてもよい。
【００５９】
樹脂部材１２は、オートクレーブ法、ハンドレイアップ法、ＲＴＭ法（Resin Transfer Molding）、フィラメントワインディング法等の成形法により得ることができる。
樹脂部材１２はまた、熱硬化性樹脂および所望の添加剤を含む混合物を、射出成形法、プレス成形法などの成形法に供して成形し、高温に保持して十分に硬化させることによっても得ることができる。
【００６０】
（５）接合方法
本発明に係る摩擦撹拌接合方法による金属部材と樹脂部材との接合方法は少なくとも以下のステップ：
金属部材１１と樹脂部材１２とを熱可塑性樹脂５０を介して重ね合わせる第１ステップ；および
回転ツール１６を回転させつつ、金属部材１１に押圧して摩擦熱を発生させ、この摩擦熱により熱可塑性樹脂５０を軟化および溶融させた後、固化させて金属部材１１と樹脂部材１２とを接合する第２ステップ：
を含むものである。
【００６１】
第１ステップにおいては、図１に示すように、金属部材１１と樹脂部材１２とを所望の接合部位で熱可塑性樹脂５０（図１中、図示せず）を介して重ね合わせる。
【００６２】
第２ステップにおいては、回転ツール１６を金属部材１１に押し込んで、金属部材１１と熱可塑性樹脂５０との境界面１３に達しない深さまで進入させる押込み撹拌工程Ｃ２を少なくとも行うことが好ましい。
【００６３】
第２ステップにおいては、前記押込み撹拌工程Ｃ２の前に、回転ツール１６の先端部のみを金属部材１１の表面部に接触させた状態で回転ツール１６を回転させる予熱工程Ｃ１を行うことが好ましいが、必ずしも行わなければならないというわけではない。
前記押込み撹拌工程Ｃ２の後に、回転ツール１６を境界面に達しない深さまで進入させた位置で、回転ツール１６の回転動作を継続させる撹拌維持工程Ｃ３を行うことが好ましいが、当該工程も必ずしも行わなければならないというわけではない。
【００６４】
本発明における各工程は回転ツールの押圧力（加圧力）及び押圧時間の制御によって成されていても良いし、また、回転ツールの押圧方向の移動量（接合部材に接触してからの接合部材への挿入量）及びその移動時間の制御によって成されていても良い。
【００６５】
以下、これらの工程について詳しく説明する。
【００６６】
（予熱工程Ｃ１）
予熱工程Ｃ１は、回転ツール１６と受け具１７とを相互に近接させることにより、図３に示すように、回転ツール１６の先端部のみを金属部材１１の表面部（図例では上面部）に接触させた状態で回転ツール１６を回転させる工程である。予熱工程Ｃ１では、回転ツール１６を、第１の加圧力（例えば、９００Ｎ）で、第１の加圧時間（例えば、１．００秒）だけ、所定回転数（例えば、３０００ｒｐｍ）で回転させる。
【００６７】
具体的には、予熱工程Ｃ１では、回転ツール１６の押圧により金属部材１１の表面部（図例では上面部）で摩擦熱が発生する。摩擦熱は金属部材１１の内部に伝わり、金属部材１１の押圧領域Ｐ（回転ツール１６による押圧領域）の範囲及び押圧領域Ｐの近傍の範囲が予熱される。これにより、次の押込み撹拌工程Ｃ２で、回転ツール１６を金属部材１１に押込み易くなる。
【００６８】
予熱工程Ｃ１の第１の加圧力及び第１の加圧時間は、上記のような回転ツール１６の押込み易さの観点及び樹脂部材１２の軟化・溶融し易さの他、生産性の観点から設定され、その値は、例えば回転ツール１６の回転数や金属部材１１の厚みおよび素材の種類等に依存して変化する。例えば、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の厚みのアルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、予熱工程Ｃ１における第１の加圧力は、７００Ｎ以上１２００Ｎ未満の値が好ましい。第１の加圧時間は、０．５秒以上２．０秒未満の値が好ましい。回転ツールの回転数は２０００ｒｐｍ以上４０００ｒｐｍ以下の値が好ましい。
【００６９】
（押込み撹拌工程Ｃ２）
押込み撹拌工程Ｃ２では、回転ツール１６と受け具１７とを相互に近接させることにより、図４に示すように、回転ツール１６を金属部材１１に押し込む。押込み撹拌工程Ｃ２を予熱工程Ｃ１に次いで行う場合には、回転ツール１６と受け具１７とをさらに相互に近接させることにより、図４に示すように、回転ツール１６を金属部材１１に押し込む。これにより、回転ツール１６を金属部材１１と熱可塑性樹脂５０との境界面１３に達しない深さまで進入させる。このとき、金属部材１１の回転ツール直下部を、熱可塑性樹脂５０側に突出変形させてもよい（図示せず）。
【００７０】
詳しくは、押込み撹拌工程Ｃ２では、回転ツール１６を、第１の加圧力より大きい第２の加圧力（例えば、１５００Ｎ）で、第１の加圧時間より短い第２の加圧時間（例えば、０．２５秒）だけ、所定回転数（例えば、３０００ｒｐｍ）で回転させる。
【００７１】
押込み撹拌工程Ｃ２では、加圧力が予熱工程Ｃ１よりも大きくなることにより、回転ツール１６が金属部材１１に押し込まれる。すなわち、回転ツール１６が金属部材１１の内部に深く進入する。好ましくは、この回転ツール１６の押込みにより、金属部材１１の回転ツール直下部において、金属部材１１と熱可塑性樹脂５０との境界面１３が受け具１７側（図４では下側）に移動し、当該直下部が熱可塑性樹脂５０内で樹脂部材１２側に突出変形する。これにより、摩擦熱により、熱可塑性樹脂５０が軟化および溶融し、その溶融樹脂が、樹脂部材１２の金属部材側表面１２１において、直下領域１１２からその外周領域への方向で流動する。溶融樹脂は回転ツール直下領域を中心とする略円形状で広がる。その結果、冷却による固化後において、金属部材１１と熱可塑性樹脂５０との間および熱可塑性樹脂５０と樹脂部材１２との間のより広い領域で相互作用が働くようになり、接合が達成される。
【００７２】
仮に、回転ツール１６がさらに押し込まれると（つまり加圧力が高過ぎ及び／又は加圧時間が長過ぎると）、回転ツール１６のショルダ部１６ｂが上記境界面１３を超える。すなわち、回転ツール１６が金属部材１１を貫通し、回転ツール１６の外周部が熱可塑性樹脂５０および樹脂部材１２に接触する。すると、金属部材１１に回転ツール１６が通過した孔が開いた孔開き状態となり、接合不良が起きる。
【００７３】
そこで、この押込み撹拌工程Ｃ２において、回転ツール１６のショルダ部１６ｂが上記境界面１３に達しない深さまで進入した時点で、回転ツール１６の押込みを停止する。換言すれば、回転ツール１６を上記境界面１３に達しない深さまで進入させる。これにより、次の撹拌維持工程Ｃ３で、樹脂部材１２に近い基準位置で摩擦熱が発生し、多量の摩擦熱が樹脂部材１２に伝わり、熱可塑性樹脂５０の軟化および溶融が促進される。
【００７４】
押込み撹拌工程Ｃ２の第２の加圧力及び第２の加圧時間は、上記のような金属部材１１の孔開き回避の観点及び回転ツール１６をできるだけ樹脂部材１２に近接させる観点から設定され、その値は、例えば回転ツール１６の回転数や金属部材１１の厚みおよび素材の種類等に依存して変化する。例えば、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の厚みのアルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、押込み撹拌工程Ｃ２における第２の加圧力は、１２００Ｎ以上１８００Ｎ未満の値が好ましい。第２の加圧時間は、０．１秒以上０．５秒未満の値が好ましい。回転ツールの回転数は２０００ｒｐｍ以上４０００ｒｐｍ以下の値が好ましい。
【００７５】
（撹拌維持工程Ｃ３）
撹拌維持工程Ｃ３は、回転ツール１６と受け具１７との相互近接を停止することにより、同じく図４に示すように、上記境界面１３に達しない深さまで進入させた位置（これを「基準位置」という）で回転ツール１６の回転動作を継続させる工程である。撹拌維持工程Ｃ３では、回転ツール１６を、第１の加圧力より小さい第３の加圧力（例えば、５００Ｎ）で、第１の加圧時間より長い第３の加圧時間（例えば、５．７５秒）だけ、所定回転数（例えば、３０００ｒｐｍ）で回転させる。
【００７６】
撹拌維持工程Ｃ３では、加圧力が予熱工程Ｃ１よりも小さくなることにより（もちろん押込み撹拌工程Ｃ２よりも小さくなることにより）、回転ツール１６が上記基準位置にほぼ維持される。この熱可塑性樹脂５０に近い基準位置で回転ツール１６の回転動作が継続されるため、多量の摩擦熱が発生し、発生した摩擦熱の大部分が熱可塑性樹脂５０に移動する。そのため、熱可塑性樹脂５０は、押圧領域Ｐ直下の領域の範囲を超えて、広い範囲で十分に軟化および溶融する。
【００７７】
撹拌維持工程Ｃ３の第３の加圧力及び第３の加圧時間は、上記のような樹脂部材１２の広い範囲での十分な軟化・溶融および生産性の観点から設定され、その値は、例えば回転ツール１６の回転数や金属部材１１の厚みおよび素材の種類等に依存して変化する。例えば、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の厚みのアルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、撹拌維持工程Ｃ３における第３の加圧力は、１００Ｎ以上７００Ｎ未満の値が好ましい。第３の加圧時間は、１．０秒以上２０秒未満の値、特に３．０秒以上１０秒以下の値が好ましい。回転ツールの回転数は２０００ｒｐｍ以上４０００ｒｐｍ以下の値が好ましい。
【００７８】
（保持工程Ｃ４）
撹拌維持工程Ｃ３の後には、上記回転ツール１６の回転を停止し、その状態で上記回転ツール１６を所定の加圧力で所定の加圧時間だけ保持する保持工程Ｃ４を行ってもよいし、行わなくても良い。
保持工程Ｃ４は、同じく図４に示すように、回転ツール１６の回転を停止し、その状態で回転ツール１６を所定の加圧力で所定の時間だけ保持する工程である。保持工程Ｃ４では、回転ツール１６を、第３の加圧力より大きいが第２の加圧力より小さい第４の加圧力（例えば、１０００Ｎ）で、第３の加圧時間より短いが第２の加圧時間より長い第４の加圧時間（例えば、５．００秒）だけ保持する。
【００７９】
保持工程Ｃ４では、回転ツール１６の回転が停止されることにより、摩擦熱の発生が終了する。すなわち、摩擦撹拌接合としての実質的な動作が終了し、ワーク１０の冷却が開始する。ワーク１０の冷却期間中、加圧力が押込み撹拌工程Ｃ２よりも小さいが撹拌維持工程Ｃ３よりも大きくなることにより、回転が停止された回転ツール１６が金属部材１１と樹脂部材１２とを受け具１７との間に挟んでクランプする。これにより、金属部材１１と樹脂部材１２との間の冷却中の密着力が高められ、冷却・固化完了後の接合強度が高められる。
【００８０】
保持工程Ｃ４の第４の加圧力及び第４の加圧時間は、上記のような冷却期間中の押圧領域Ｐ直下の領域の密着力向上の観点から設定され、その値は、例えば金属部材１１の素材の種類等に依存して変化する。例えば、アルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、保持工程Ｃ４における第４の加圧力は、例えば７００Ｎ以上１２００Ｎ未満の値が好ましい。第４の加圧時間は、例えば１秒以上の値が好ましい。
【００８１】
上記接合方法において、熱可塑性樹脂５０の融点をＴｍ（℃）としたとき、接合温度は通常、Ｔｍ−５０〜Ｔｍ＋１５０℃である。接合強度のさらなる向上の観点から接合温度は熱可塑性樹脂５０の種類に応じて以下の範囲が好ましい。
酸変性ポリオレフィンのとき、接合温度は好ましくはＴｍ〜Ｔｍ＋１５０℃であり、より好ましくはＴｍ＋２０〜Ｔｍ＋１３０℃であり、さらに好ましくはＴｍ＋７０〜Ｔｍ＋１２０℃である。
熱可塑性エポキシポリマーのとき、接合温度は好ましくはＴｍ−５０〜Ｔｍ＋３０℃であり、より好ましくはＴｍ−１０〜Ｔｍ＋２０℃である。
ポリアミドのとき、接合温度は好ましくはＴｍ＋１０〜Ｔｍ＋７０℃であり、より好ましくはＴｍ＋２０〜Ｔｍ＋６０℃である。
酢酸ビニル含有ポリマーのとき、接合温度は好ましくはＴｍ〜Ｔｍ＋８０℃である。
接合温度とは、熱可塑性樹脂５０と樹脂部材１２との界面における直下領域１１２の最高温度であり、回転ツール１６の押圧力（加圧力）、押圧時間および回転数、または回転ツールの押圧方向の移動量、その移動時間および回転数を調整することにより制御できる。
【００８２】
上記接合方法は、回転ツールを金属部材の接触面上、面方向で移動させることなく、点状に金属部材と樹脂部材との接合を行う場合（点接合）について説明したが、上記面方向において回転ツールを移動させながら、線状に金属部材と樹脂部材との接合を行う場合（線接合）においても本発明の効果が得られることは明らかである。
【実施例】
【００８３】
［実施例１］
（金属部材）
金属部材としては、６０００系のアルミニウム合金製の平板状部材を用いた（縦１００ｍｍ×横３０ｍｍ×厚み１．２ｍｍ）。
【００８４】
（熱硬化樹脂部材）
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ＥＰ−８３４、ジャパンエポキシレジン社製）、硬化剤としてのｏ−フェニレンジアミンを混合し、熱硬化性エポキシ樹脂組成物を調製した。この熱硬化性エポキシ樹脂組成物を成形し、２３０℃にて金型内で保持することにより十分に硬化させ、樹脂部材１２（縦１００ｍｍ×横５０ｍｍ×厚み３ｍｍ）を製造した。
【００８５】
（熱可塑性樹脂シート）
マレイン酸変性ポリプロピレンのポリマーシート（モデック：三菱化学社製、厚み５００μｍ）を用いた。マレイン酸変性ポリプロピレンはプロピレンとマレイン酸無水物との共重合体（融点１４３℃）であった。
熱可塑性樹脂シートは、直径１２ｍｍの円形シートであり、その中心が回転ツールの軸上に配置されるように用いた。
【００８６】
（回転ツール）
回転ツールとしては、図２に示す回転ツール１６を用いた。各部の寸法はＤ１＝１０ｍｍ、Ｄ２＝２ｍｍ、ｈ＝０．５ｍｍｍｍであり、回転ツールは工具鋼製のものであった。
【００８７】
（接合方法）
以下の方法により、金属部材１１と樹脂部材１２との接合体を製造した。
第１ステップ：
金属部材１１と樹脂部材１２とを、それらの間に熱可塑性樹脂シート５０を介在させて図１に示すように重ね合わせた。
【００８８】
第２ステップ：
図３に示すように、回転ツール１６の先端部のみを金属部材１１の表面部に接触させた状態で回転ツール１６を回転させた（予熱工程Ｃ１：加圧力９００Ｎ、加圧時間１．００秒、ツール回転数３０００ｒｐｍ）。
次いで、図４に示すように、回転ツール１６を金属部材１１に押し込んで金属部材１１と熱可塑性樹脂５０との境界面に達しない深さまで進入させた（押込み撹拌工程Ｃ２：加圧力１５００Ｎ、加圧時間０．２５秒、ツール回転数３０００ｒｐｍ）。
次いで、図４に示すように、回転ツール１６を境界面に達しない深さまで進入させた位置で、回転ツール１６の回転動作を継続させた（撹拌維持工程Ｃ３：加圧力５００Ｎ、加圧時間５．７５秒、ツール回転数３０００ｒｐｍ）。
次いで、接合体２０から回転ツール１６を抜き取り、放置冷却した。
【００８９】
上記方法において、熱可塑性樹脂シート５０と樹脂部材１２との界面における回転ツールの直下領域の最高温度を接合温度として追跡したところ、２２３℃であった。
【００９０】
接合温度を様々な温度に設定したこと以外、上記と同様の方法により、幾つかの接合体を得た。
【００９１】
［実施例２］
以下の熱可塑性樹脂シートを用いたこと、および接合温度を様々な温度に設定したこと以外、実施例１と同様の方法により、幾つかの接合体を得た。
【００９２】
（熱可塑性樹脂シート）
熱可塑性エポキシポリマーのポリマーシート（ナガセケムテックス社製、厚み５００μｍ）を用いた。熱可塑性エポキシポリマーは融点が２６０℃であった。
熱可塑性樹脂シートは、直径１２ｍｍの円形シートであり、その中心が回転ツールの軸上に配置されるように用いた。
【００９３】
［実施例３］
以下の熱可塑性樹脂シートを用いたこと、および接合温度を様々な温度に設定したこと以外、実施例１と同様の方法により、幾つかの接合体を得た。
【００９４】
（熱可塑性樹脂シート）
ポリアミドのポリマーシート（東レプラスティック精工社製、厚み５００μｍ）を用いた。ポリアミドは融点が２２０℃であった。
熱可塑性樹脂シートは、直径１２ｍｍの円形シートであり、その中心が回転ツールの軸上に配置されるように用いた。
【００９５】
［実施例４］
熱可塑性樹脂シートを用いる代わりに、熱可塑性樹脂の溶液を金属部材に乾燥厚みが５００μｍになるように塗布および乾燥し、皮膜を形成したこと、および熱可塑性樹脂として酢酸ビニル−プロピレン共重合体（融点１６５℃）を用いたこと以外、実施例１と同様の方法により、幾つかの接合体を得た。
【００９６】
［接合強度］
図５に示すように、金属部材１１と樹脂部材１２との接合体を治具１００内に配置した。治具１００は、該治具１００を下方へ引っ張ることにより樹脂部材１２の上端部に下方への力が働くように構成されたものである。治具１００を固定し、かつ金属部材１１を上方へ引っ張ることにより、樹脂部材１２の上端部に下方への力が働き、樹脂部材１２の母材強度に影響を受けることなく接合部の接合強度（最大せん断荷重）を測定した。接合温度と接合強度との関係を図６に示す。
【産業上の利用可能性】
【００９７】
本発明に係る接合方法は、自動車、鉄道車両、航空機、家電製品等の分野における金属部材と樹脂部材との接合に有用である。
【符号の説明】
【００９８】
１：摩擦撹拌接合装置
１０：ワーク
１１：金属部材
１２：樹脂部材
１３：金属部材と熱可塑性樹脂との境界面
１６：回転ツール
１７：受け具
５０：熱可塑性樹脂（層）
１００：接合強度を測定するための治具
１１１：金属部材の樹脂部材側表面
Ｐ：押圧領域（押圧予定領域）
１２１：樹脂部材の金属部材側表面
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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