(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ヘリウムを含有するガスの分離方法において、
前記分離方法を、供給物流分離工程（１）と、残留物分離工程（２）と、透過物分離工程（３）とを有し、かつ少なくとも１つのコンプレッサ（４）及び／又は少なくとも１つの真空ポンプ（１５）を有する装置中で実施し、
前記供給物流分離工程（１）は、ヘリウムと少なくとも１種の他の成分とからなる供給物流（５）を、前記供給物流（５）と比較してヘリウムに関して濃縮された第１の透過物流（６）と、前記供給物流（５）と比較してヘリウムに関して低減された第１の残留物流（７）とに分離し、
前記残留物分離工程（２）は、前記第１の残留物流（７）を、前記第１の残留物流（７）と比較してヘリウムに関して濃縮された第２の透過物流（９）と、前記第１の残留物流（７）と比較してヘリウムに関して低減された第２の残留物流（８）とに分離し、
前記透過物分離工程（３）は、前記第１の透過物流（６）を、前記第１の透過物流（６）と比較してヘリウムに関して低減された第３の残留物流（１０）と、前記第１の透過物流（６）と比較してヘリウムに関して濃縮された第３の透過物流（１１）とに分離し、
前記第３の透過物流（１１）が生成物として取り出されるか又は更に後処理され、前記第２の透過物流（９）が前記供給物流（５）に返送され、前記第２の残留物流（８）は第１の他の生成物として取り出されるか又は更に後処理されるか又は廃棄され、
前記第３の残留物流（１０）が前記供給物流（５）に返送されるか又は廃棄され、
前記第１の透過物流（６）を再圧縮せず、
前記第２の透過物流（９）と前記供給物流（５）に返送される場合における前記第３の残留物流（１０）とを返送する際に、前記第２の透過物流（９）と前記第３の残留物流（１０）とによって前記供給物流（５）中へ返送されるガス体積の制御は、合計で、粗製ガス流（１７）の体積の５〜５０体積％が返送されるように調節され、
及び
前記第２の透過物流（９）と前記供給物流（５）に返送される場合における前記第３の残留物流（１０）とを返送する際に、前記第２の透過物流（９）と前記第３の残留物流（１０）との最初の返送後に、前記供給物流（５）中のヘリウム濃度が、粗製ガス流（１７）中のヘリウム濃度に比べてそれぞれ高められる
ことを特徴とする、ヘリウムを含有するガスの分離方法。
【請求項２】
ヘリウムを含有するガスの分離方法において、
前記分離方法を、供給物流分離工程（１）と、残留物分離工程（２）と、透過物分離工程（３）とを有し、かつ少なくとも１つのコンプレッサ（４）及び／又は少なくとも１つの真空ポンプ（１５）を有する装置中で実施し、
前記供給物流分離工程（１）は、ヘリウムと少なくとも１種の他の成分とからなる供給物流（５）を、前記供給物流（５）と比較してヘリウムに関して濃縮された第１の透過物流（６）と、前記供給物流（５）と比較してヘリウムに関して低減された第１の残留物流（７）とに分離し、
前記残留物分離工程（２）は、前記第１の残留物流（７）を、前記第１の残留物流（７）と比較してヘリウムに関して濃縮された第２の透過物流（９）と、前記第１の残留物流（７）と比較してヘリウムに関して低減された第２の残留物流（８）とに分離し、
前記透過物分離工程（３）は、前記第１の透過物流（６）を、前記第１の透過物流（６）と比較してヘリウムに関して低減された第３の残留物流（１０）と、前記第１の透過物流（６）と比較してヘリウムに関して濃縮された第３の透過物流（１１）とに分離し、
前記第３の透過物流（１１）が生成物として、第２の残留物流（８）が第２の生成物として、それぞれ、取り出されるか又は更に後処理され、
前記第２の透過物流（９）が廃棄され、
前記第３の残留物流（１０）が前記供給物流（５）に返送されるか又は廃棄され、
前記第１の透過物流（６）を再圧縮せず、
前記第３の残留物流（１０）を返送する際に、前記第３の残留物流（１０）によって前記供給物流（５）中へ返送されるガス体積の制御は、合計で、粗製ガス流（１７）の体積の５〜５０体積％が返送されるように調節され、
及び
前記第３の残留物流（１０）を返送する際に、前記第３の残留物流（１０）の最初の返送後に、前記供給物流（５）中のヘリウム濃度が、粗製ガス流（１７）中のヘリウム濃度に比べてそれぞれ高められる
ことを特徴とする、ヘリウムを含有するガスの分離方法。
【請求項３】
ヘリウムを含有するガスの分離装置において、
前記分離装置は、供給物流分離工程（１）と、残留物分離工程（２）と、透過物分離工程（３）を有し、かつ少なくとも１つのコンプレッサ（４）及び／又は少なくとも１つの真空ポンプ（１５）を有し、
前記供給物流分離工程（１）は、前記供給物流分離工程（１）がヘリウムと少なくとも１種の他の成分とからなる供給物流（５）を、前記供給物流（５）と比較してヘリウムに関して濃縮された第１の透過物流（６）と、前記供給物流（５）と比較してヘリウムに関して低減された第１の残留物流（７）とに分離するように構成されていて、
前記残留物分離工程（２）は、前記残留物分離工程（２）が前記第１の残留物流（７）を、前記第１の残留物流（７）と比較してヘリウムに関して濃縮された第２の透過物流（９）と、前記第１の残留物流（７）と比較してヘリウムに関して低減された第２の残留物流（８）とに分離するように構成されていて、
前記透過物分離工程（３）は、前記透過物分離工程（３）が前記第１の透過物流（６）を、前記第１の透過物流（６）と比較してヘリウムに関して低減された第３の残留物流（１０）と、前記第１の透過物流（６）と比較してヘリウムに関して濃縮された第３の透過物流（１１）とに分離するように構成されていて、
前記装置は、前記第３の透過物流（１１）が生成物として取り出されるか又は更に後処理されるように構成されていて、
前記装置は、前記第２の透過物流（９）が前記供給物流（５）に返送されるように構成されていて、
前記装置は、前記第２の残留物流（８）は他の生成物として取り出されるか又は更に後処理されるか又は廃棄されえるように構成されていて、
前記装置は、前記第３の残留物流（１０）が前記供給物流（５）中へ返送されるか又は廃棄されえるように構成されていて、
前記装置は、前記第１の透過物流（６）が再圧縮されないように構成されていて、
前記装置は、前記第２の透過物流（９）と前記供給物流（５）に返送される場合における前記第３の残留物流（１０）とを返送する際に、前記第２の透過物流（９）と前記第３の残留物流（１０）とによって前記供給物流（５）中へ返送されるガス体積の返送は、合計で、粗製ガス流（１７）の体積の５〜５０体積％が返送されるように制御されるように構成されていて、
及び
前記装置は、前記第２の透過物流（９）と前記供給物流（５）に返送される場合における前記第３の残留物流（１０）とを返送する際に、前記第２の透過物流（９）と前記第３の残留物流（１０）との返送は、前記第２の透過物流（９）と前記第３の残留物流（１０）との最初の返送後に、前記供給物流（５）中のヘリウム濃度が、粗製ガス流（１７）中のヘリウム濃度と比較してそれぞれ高められるように制御されるように構成されている
ことを特徴とする、ヘリウムを含有するガスの分離装置。
【請求項４】
ヘリウムを含有するガスの分離装置において、
前記分離装置は、供給物流分離工程（１）と、残留物分離工程（２）と、透過物分離工程（３）を有し、かつ少なくとも１つのコンプレッサ（４）及び／又は少なくとも１つの真空ポンプ（１５）を有し、
前記供給物流分離工程（１）は、前記供給物流分離工程（１）がヘリウムと少なくとも１種の他の成分とからなる供給物流（５）を、前記供給物流（５）と比較してヘリウムに関して濃縮された第１の透過物流（６）と、前記供給物流（５）と比較してヘリウムに関して低減された第１の残留物流（７）とに分離するように構成されていて、
前記残留物分離工程（２）は、前記残留物分離工程（２）が前記第１の残留物流（７）を、前記第１の残留物流（７）と比較してヘリウムに関して濃縮された第２の透過物流（９）と、前記第１の残留物流（７）と比較してヘリウムに関して低減された第２の残留物流（８）とに分離するように構成されていて、
前記透過物分離工程（３）は、前記透過物分離工程（３）が前記第１の透過物流（６）を、前記第１の透過物流（６）と比較してヘリウムに関して低減された第３の残留物流（１０）と、前記第１の透過物流（６）と比較してヘリウムに関して濃縮された第３の透過物流（１１）とに分離するように構成されていて、
前記装置は、前記第３の透過物流（１１）が生成物として、第２の残留物流（８）が第２の生成物として、それぞれ、取り出されるか又は更に後処理されるように構成されていて、
前記装置は、前記第２の透過物流（９）が廃棄され、前記第３の残留物流（１０）が前記供給物流（５）に返送されるか又は廃棄されるように構成されていて、
前記装置は、前記第１の透過物流（６）が再圧縮されないように構成されていて、
前記装置は、前記第３の残留物流（１０）を返送する際に、前記第３の残留物流（１０）によって前記供給物流（５）中へ返送されるガス体積の返送は、合計で、粗製ガス流（１７）の体積の５〜５０体積％が返送されるように制御されるように構成されていて、
及び
前記装置は、前記第３の残留物流（１０）を返送する際に、前記第３の残留物流（１０）の返送は、前記第３の残留物流（１０）の最初の返送後に、前記供給物流（５）中のヘリウム濃度が、粗製ガス流（１７）中のヘリウム濃度と比較してそれぞれ高められるように制御されるように構成されている
ことを特徴とする、ヘリウムを含有するガスの分離装置。
【請求項５】
少なくとも、前記供給物流分離工程（１）中で、ヘリウム／メタンについての又はヘリウム／窒素についての混合ガス選択率が少なくとも４０のガス分離膜モジュールを使用することを特徴とする、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項６】
前記膜の分離活性層のための材料として、一般式
【化１】
0006351508.tif 000008
のポリイミドを使用することを特徴とする、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
前記膜の分離活性層のための材料として、
【化２】
0006351508.tif 000009
１０〜９０質量％
並びに
【化３】
0006351508.tif 000010
９０〜１０質量％を有するポリイミドを使用することを特徴とする、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
前記第２の透過物流（９）及び／又は前記第３の残留物流（１０）が、再処理のために、前記コンプレッサ（４）の吸引側に案内されることを特徴とする、請求項１から２及び５から７までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】
多段階のコンプレッサ（４）を使用することを特徴とする、請求項１から２及び５から８までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
前記第２の透過物流（９）及び／又は前記第３の残留物流（１０）は、前記コンプレッサ（４）の２つの圧縮段階の間に導入されることを特徴とする、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記第１の残留物流（７）及び／又は前記第２の残留物流（８）及び／又は前記第３の残留物流（１０）は、減圧弁を通して案内されることを特徴とする、請求項１から２及び５から１０までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
前記膜分離工程（１）〜（３）の少なくとも１つは、並列及び／又は直列に接続されている１つより多いガス分離膜モジュールを有することを特徴とする、請求項１から２及び５から１１までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１３】
前記１つ又は複数のガス分離膜モジュールは、中空糸膜及び／又は平膜からなることを特徴とする、請求項１から２及び５から１２までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１４】
前記供給物流分離工程（１）の透過物側（６）の圧力は、１〜３０ｂａｒに調節されることを特徴とする、請求項１から２及び５から１３までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１５】
前記第１の残留物流（７）及び第２の残留物流（８）の圧力は、１〜１００ｂａｒに調節されることを特徴とする、請求項１から２及び５から１４までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１６】
分離操作用の原動力として、その都度の膜分離工程中での残留物側と透過物側との間の分圧の差を使用し、その際、前記分圧の差を、供給物流（５）中のコンプレッサにより、及び／又は前記第２の透過物流（９）及び／又は第３の透過物流（１１）中の真空ポンプ（１５）により、及び／又は透過物側の洗浄ガス流によって生じさせることを特徴とする、請求項１から２及び５から１５までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１７】
前記供給物流分離工程（１）の透過物の圧力は、周囲圧力に対して同じであるか又は高められるため、前記透過物分離工程（３）の残留物及び透過物の間の分圧の差が生じ、かつそれにより前記透過物分離工程（３）の透過物が周囲圧力であるか又は負圧が印加される場合には、原動力が与えられることを特徴とする、請求項１から２及び５から１６までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１８】
少なくとも、前記供給物流分離工程（１）中で、ヘリウム／メタンについての又はヘリウム／窒素についての混合ガス選択率が少なくとも４０のガス分離膜モジュールを使用することを特徴とする、請求項３又は４に記載の装置。
【請求項１９】
前記膜の分離活性層のための材料として、一般式
【化４】
0006351508.tif 000011
のポリイミドを使用することを特徴とする、請求項１８に記載の装置。
【請求項２０】
前記膜の分離活性層のための材料として、
【化５】
0006351508.tif 000012
１０〜９０質量％
並びに
【化６】
0006351508.tif 000013
９０〜１０質量％を有するポリイミドを使用することを特徴とする、請求項１９に記載の装置。
【請求項２１】
前記第２の透過物流（９）及び／又は前記第３の残留物流（１０）が、再処理のために、前記コンプレッサ（４）の吸引側に案内されることを特徴とする、請求項３から４及び１８から２０までのいずれか１項に記載の装置。
【請求項２２】
多段階のコンプレッサ（４）を使用することを特徴とする、請求項３から４及び１８から２１までのいずれか１項に記載の装置。
【請求項２３】
前記第２の透過物流（９）及び／又は前記第３の残留物流（１０）は、前記コンプレッサ（４）の２つの圧縮段階の間に導入されることを特徴とする、請求項２２に記載の装置。
【請求項２４】
前記第１の残留物流（７）及び／又は前記第２の残留物流（８）及び／又は前記第３の残留物流（１０）は、減圧弁を通して案内されることを特徴とする、請求項３から４及び１８から２３までのいずれか１項に記載の装置。
【請求項２５】
前記膜分離工程（１）〜（３）の少なくとも１つは、並列及び／又は直列に接続されている１つより多いガス分離膜モジュールを有することを特徴とする、請求項３から４及び１８から２４までのいずれか１項に記載の装置。
【請求項２６】
前記１つ又は複数のガス分離膜モジュールは、中空糸膜及び／又は平膜からなることを特徴とする、請求項３から４及び１８から２５までのいずれか１項に記載の装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ヘリウムを含有するガス混合物の分離のため及び高純度でヘリウムを製造するための特別な方法及び特別な装置、特にガス分離膜モジュールの連結に関する。
【０００２】
ガス源からのヘリウムの獲得は、エネルギー論的に極めて手間のかかるプロセスであり、今まで主に低温蒸留によって行われている。
【０００３】
このプロセスの簡素化のため、及び少なくともエネルギーを消費する方法工程、例えば低温蒸留の部分的な代替として、膜技術の使用が提案された。こうして、例えばUS 2005/0217479A1及びそこに引用された先行技術において、膜技術を用いてガス流からヘリウムを精製する多様な例が記載されている。しかしながらこの記載されたプロセスの場合には、ヘリウムの低い純度が達成できるだけであり、更に収率も極めて悪い。
【０００４】
ガス分離膜を用いて、個々のガスの異なる透過性（＝単位時間、面積、差圧及び層厚当たりの物質流）に基づいてガス混合物を分離できることは一般に公知である。一般に、このようなガス分離膜の製造のために、プラスチックを中空糸又は平膜に加工する。この膜は、膜の表面の極めて薄い分離膜を特徴とし、その結果、この膜の透過率（＝単位時間、面積及び差圧当たりの物質流）はできる限り大きい。
【０００５】
新規膜材料の他に、先行技術において膜の多様な接続も試された。ガスの分離のために、一連の１段階又は多段階の膜の接続は文献に公知である。例示的に、ここでは文献箇所として次のものを挙げる：Baker, IndEngChemRes, Natural Gas Processing with Membranes, 47 (2008); Bhide MemSci, Hybrid processes for the removal of acid gases from natural gas, 1998; Hhenar, MemSci Application of Cardo-type polyimide (PI) and polyphenylene oxide (PPO) hollow, 2008；EP 0 603 798；EP 0 695 574；US 5,753,011；EP 1 634 946；EP 0 596 268；US 6,565,626 B1；US 6,168,649 B1及びEP 0 799 634。上述の方法は、部分的に複数の再圧縮工程を有するか又は透過ガスの高い純度だけ又は残留ガスの高い純度だけが達成できるという欠点を有する。透過ガスと残留ガスとの高い純度を同時に達成するために、今までに適切な膜分離法は存在していない。もっぱら膜分離法だけでヘリウムの精製を実施するためにも、今までは満足できる解決策が存在していない。
【０００６】
この先行技術から出発して、本発明による課題は、先行技術の方法及び装置の欠点を有していないか又は軽減された程度で有する、ヘリウムを含有するガス混合物の分離及び精製のための方法並びに装置を提供することにあった。特に、ヘリウムを含む透過ガスと残留ガスとを同時に高い純度で供給できる方法及び装置が提供されるべきである。他の特別な課題において、この方法及び装置は、投資コスト及び運転コストに関して好ましく、及び／又は簡単な方法管理が可能であるべきである。
【０００７】
次の特別な課題において、ヘリウムの精製のためにできる限り普遍的に使用可能な方法／装置を提供すべきである。特に、任意のガス流を、ヘリウム含有率とは無関係に、ガス流の組成とは無関係に及びガス流中の他の成分の含有率とは無関係に、有効でかつ効果的に分離できるべきである。
【０００８】
本発明の他の特別な課題は、粗製ガス流と比較してヘリウムの損失量をできる限り低く保つことであった。
【０００９】
他の明確には記載されていない課題は、後続する請求項、明細書、実施例及び図面の全体の関連から明らかになる。
【００１０】
意外にも、請求項１に記載の方法及び請求項２に記載の装置並びにそれらに従属する請求項の１つに記載の方法又は装置によって、１つより多くのコンプレッサを必要とせずに、透過物（ヘリウム流）の純粋な流及び残留物の純粋な流が得られることが見出された。本発明による装置は、ヘリウム及び残留物流を同時に高い純度で得ることを可能にする。この装置のための投資コストは低く、この装置は付加的な後続する精製方法なしで運転される。従って、膜分離方法だけで上述の課題は解決される。
【００１１】
従って、本発明の主題は、特許請求の範囲において請求された並びに次の記載及び実施例において詳細に説明された装置又は方法である。
【００１２】
本発明を次に詳細に記載する。前もっていくつかの重要な概念を定義する。
【００１３】
２つの個々のガスの透過率の商は、２つのガスに関する分離のための膜の選択率であり、従ってこの膜がガス混合物を２つの成分に関してどの程度良好に分離できるかを示す。膜、膜モジュール又は膜分離工程の低圧側に生じる全体の流れを、透過物と言う。
【００１４】
それぞれ膜で、膜モジュールで又は膜分離工程において透過物流中の、それぞれの入口流（Eintrittsstrom）に対して濃縮された１つの成分／複数の成分を、透過ガスと言う。
【００１５】
膜、膜モジュール又は膜分離工程の高圧側に生じる、膜を通過しない全体の流れを、残留物と言う。
【００１６】
それぞれ膜で、膜モジュールで又は膜分離工程において残留物流中の、それぞれの入口流（Eintrittsstrom）に対して濃縮された１つ／複数の成分を、残留ガスという。
【００１７】
粗製ガス又は粗製ガス混合物又は粗製ガス流（１７）は、少なくとも２つのガスからなり、かつ１つの成分としてヘリウムを含有し、本発明による方法又は本発明による装置によって分離されるべきである、ガス混合物又はこのガス混合物の流を表す。ヘリウムの含有率は任意の範囲で可変であることができるが、好ましくは０．０１〜８０体積％、特に好ましくは０．１〜２０体積％、更に特に好ましくは１〜１０体積％である。この粗製ガス流は、未処理のガス流、例えばプロセスなどからの副生成物流又は排ガス流であるか、又は既にヘリウム割合の向上が伴うように後処理されたガス流、例えば低温蒸留からのガス流であることができる。適切なガス流についての例は、ヘリウムを例えば保護雰囲気として使用するプロセスガスである。
【００１８】
供給物流（５）は、供給物流分離工程（１）に供給される、ヘリウムと少なくとも１つの他の成分とからなるガス流を表す。この流は、粗製ガス流（１７）又はコンプレッサにより圧縮された粗製ガス流に相当することができる。しかしながら、第２の透過物流（９）及び／又は第３の残留物流（１０）の返送後では、この供給物流（５）は、粗製ガス流（１７）のガス、第２の透過物流（９）のガス及び／又は第３の残留物流（１０）のガスから構成される。この供給物流（５）は、好ましくは、流（９）及び（１０）を、両方とも圧縮されていない粗製ガス流（１７）と混合するか、又は両方とも圧縮された粗製ガス流と混合するか、一方を圧縮されていない粗製ガス流と混合しかつもう一方を圧縮された粗製ガス流と混合するか、又は流（９）及び／又は（１０）をコンプレッサ中で粗製ガス流（１７）と混合することにより製造される。上述の変法の組合せも、本発明に含まれる。
【００１９】
供給物流分離工程（１）は、供給物流（５）を、この供給物流（５）と比べてヘリウムが濃縮された第１の透過物流（６）と、この供給物流（５）と比べてヘリウムが低減された第１の残留物流（７）とに分離するための膜分離工程を表す。
【００２０】
残留物分離工程（２）は、第１の残留物流（７）を、この第１の残留物流（７）と比べてヘリウムが濃縮された第２の透過物流（９）と、この第１の残留物流（７）と比べてヘリウムが低減された第２の残留物流（８）とに分離するための、供給物流分離工程（１）と同じ又は異なるように構成されていてもよい膜分離工程を表す。
【００２１】
透過物分離工程（３）は、第１の透過物流（６）を、この第１の透過物流（６）と比べてヘリウムが低減された第３の残留物流（１０）と、この第１の透過物流（６）と比べてヘリウムが濃縮された第３の透過物流（１１）とに分離するための、供給物分離工程（１）又は残留物分離工程（２）と同じ又は異なるように構成されていてもよい膜分離工程を表す。
【００２２】
次に記載された好ましい及び特別な、本発明による方法の実施態様、並びに好ましい及び特に適した実施並びに図面及び図面の記載に基づいて、本発明を、単に例示的に詳細に説明する、つまり、本発明は、これらの実施例及び適用例又は個々の実施例内のそれぞれの特徴の組合せに限定されない。
【００２３】
具体的な実施例との関連で述べられている及び／又は表されている個々の特徴は、この実施例又はこの実施例のその他の特徴との組合せに限定されず、技術的な可能性の範囲内で、本願明細書において特別に取り扱われていない場合であっても、他の全ての変法と組み合わせることができる。
【００２４】
個々の図及び図面中の同じ符号は、同じ又は類似の構成要素又は同じ又は類似に作用する構成要素を表す。図中での描写に基づいて、符号を備えていない特徴も、これらの特徴が後に記載されているか又は記載されていないかとは無関係に、明らかになる。他方で、本願明細書に含まれるが、図中には見られないか又は記載されていない特徴も、当業者にとって容易に理解できる。
【００２５】
本発明による装置（例示的に図１〜３参照）は、少なくとも３つの膜分離工程の連結を内容とする。各工程は、１つ又は複数の物理的ガス分離モジュールからなり、このガス分離モジュールは１つの工程内で並列及び／又は直列に接続されている。このモジュール中のガス分離のための原動力として、その都度の膜分離工程で残留物側と透過物側との分圧の差を生じさせる。この分圧の差は、供給物流分離工程（１）の供給物側に配置されているコンプレッサ（４）を用いて、及び／又は好ましくは第２の透過物流（９）中の残留物分離工程（２）の透過物側に及び／又は第３の透過物流（１１）中の透過物分離工程（３）の透過物側に配置されている少なくとも１つの、好ましくは１つ又は２つの真空ポンプ（図１から３には示されていない）を用いて作成される。場合により、膜分離工程の１つ又は複数において、この分圧の差を、透過物側の洗浄ガス流によって作成又は強化することが好ましい。
【００２６】
本発明による好ましい実施態様の場合に、コンプレッサ（４）は、粗製ガス混合物を、又は粗製ガス流（１７）と第２の透過物流（９）及び／又は第３の残留物流（１０）とからなるガス混合物を、５〜１００ｂａｒの範囲内の所望の圧力に、好ましくは５〜５０ｂａｒ、特に好ましくは１０〜２５ｂａｒの圧力にもたらす。この得られた供給物流（５）を、供給物流分離工程（１）に導入する。供給物流分離工程（１）において、この組成ガス混合物の、大部分が第１の工程の透過物に到達する、比較的容易に透過する成分（透過ガス）と、膜によって主に留められかつ残留物中で濃縮される、あまり迅速には透過しない成分（残留ガス）とへの予備分離が行われる。
【００２７】
本発明による方法又は本発明による装置は、特に粗製ヘリウムの精製の場合に、物質流（９）及び（１０）の返送なしで実施することができる（実施例２参照）。
【００２８】
しかしながら、特に、粗製ガス流（１７）中のヘリウム含有率が極めて低く及び／又は第３の透過物流（１１）中のヘリウムの高い純度が望ましい場合には、本発明による方法又は本発明による装置は、好ましい変法において、供給物流（５）中でのヘリウムの濃度を第２の透過物流（９）及び第３の残留物流（１０）の返送によって、粗製ガス流（１７）中のヘリウム濃度と比較してそれぞれ、好ましくは少なくとも２％、特に好ましくは少なくとも３％、更に特に好ましくは４〜１０％、特別に好ましくは５〜１０％だけ向上するように構成されていることを特徴とする。この向上は粗製ガス流（１７）の組成に依存することがあり、特にヘリウムの低い濃度（０．０１〜１０％）の場合にはっきりと現れる。原則としてヘリウム濃度の向上は、粗製ガス流（１７）中の透過ガスの含有率が２〜７％である場合に、２〜１０％、特に好ましくは３〜５％である。
【００２９】
発明者は、供給物流分離工程（１）においてヘリウムの濃度を高める場合に、全体のプロセスの、ヘリウム及び残留ガスの収率は向上し、それによりガス損失が低下することを見出した。同じ工程分離カット（＝考慮された工程の透過物流の供給物流に対する比率）では、供給物流（５）中の少なくともヘリウムの濃度が高められた場合に、供給物流分離工程（１）の残留物中へ到達するヘリウムが明らかに少なくなる。同様に、粗製ガス流と比べて精製されるべき供給物流（５）中のヘリウムの濃度が低下する場合には、収率の低下が確認された。精製されるべき供給物流（５）中の１０％のヘリウム濃度についてのこの工程分離カットは、２〜３０％、好ましくは５〜２５％、特に好ましくは１０〜１５％である。従って、本発明の特に好ましい実施態様の場合に、本発明による方法又は本発明による装置は、供給物流（５）中のヘリウムの含有率が、第２の透過物流（９）及び第３の残留物流（１０）の返送後に、供給物流（５）の体積を基準として、２体積％以上、好ましくは５体積％より大きく、更に特に１０体積％より大きいように構成される。
【００３０】
供給物流（５）中のヘリウムのこの濃度上昇により、既に述べたように、供給物流分離工程（１）の効率が高まり、このことがまた、第１の透過物流（６）中へ到達する残留ガスが少なくなるという結果となる。このことがまた、透過分離工程（３）の効率を高め、ここでも第３の透過物流（１０）に到達する不所望な残留ガスが少なくなるという結果になる。
【００３１】
一般に、供給物流分離工程（１）において、供給物流（５）中のヘリウムの好ましくは２０〜１００％、特に好ましくは３０〜９０％、更に特に好ましくは４０〜７０％が透過物中へ移行することが言える。
【００３２】
この供給物流分離工程（１）の残留物は、任意に存在する減圧弁（１２）により任意に圧力低下されて、又は第１の残留物流（７）により圧力上昇されて、第１の残留物流（７）の精製が行われる残留物分離工程（２）へ供給される。残留物分離工程（２）の残留物側には、つまり第２の残留物流（８）中には、好ましくは減圧弁（１３）が存在し、この減圧弁（１３）によってこの系中の圧力は維持されかつ一定に保つことができる。透過しにくい成分又は残留ガスＢの含有率は、この残留物分離工程（２）において更に高められ、第２の残留物流（８）中の成分Ｂ又は残留ガスＢの含有率は、好ましくは８０体積％より高く、特に好ましくは９０体積％より高く、更に特に好ましくは９０〜９９．９体積％、特別好ましくは９２〜９９．５体積％である。特に好ましい変法の場合に、本発明による方法又は本発明による装置は、粗製ガス流（１７）によって前記装置内へ導入される、供給物流分離工程（１）の残留物成分の少なくとも９５体積％、好ましくは少なくとも９７体積％、特に好ましくは少なくとも９９体積％、更に特に好ましくは９９．５体積％が第２の残留物流（８）を介して搬出されることを特徴とする。
【００３３】
この残留物分離工程（２）の工程分離カットは、第１の残留物流（７）中で５％のヘリウム濃度の場合に、２〜３０％、好ましくは５〜１５％である。
【００３４】
この残留物分離工程（２）のヘリウム含有透過物は、第２の透過物流（９）によって返送され、供給物流（５）に供給され、好ましくは再処理されるか又は廃棄される。この返送は、既に「供給流」の概念の定義の際に予め説明されたように、コンプレッサ（４）又は多段階のコンプレッサ（４）が使用されるかどうかに応じて多様な方法様式で行うことができる。１段階のコンプレッサ（４）の場合には、第２の透過物流（９）は好ましくはコンプレッサ（４）の吸引側に供給される（図１参照）。多段階コンプレッサを使用する場合には、第２の透過物流（９）は、２つの圧縮段階の間でコンプレッサに導入されるのが好ましい（図２及び３参照）。
【００３５】
供給物流分離工程（１）のヘリウムが著しく濃縮された透過物は、第１の透過物流（６）によって透過物分離工程（３）に供給される。必要な場合には、透過物分離工程（３）の残留物流中の、つまり第３の残留物流中の減圧弁（１４）によって、供給物流分離工程（１）の透過物の圧力が周囲圧力にまで低下することを妨げることができる（図１参照）。このように、透過物分離工程（３）のための原動力を維持することができる。透過物分離工程（３）は、好ましくは５０体積％より高い、好ましくは７０〜９９．９体積％、特に好ましくは８０〜９９体積％、特別に好ましくは８５〜９８体積％、更に特別に好ましくは９０〜９６体積％のヘリウム含有率を有する透過物（ヘリウム−生成物流）を生産し、この透過物は第３の透過物流（１１）によってこの装置から搬出される。特に好ましい実施態様の場合には、本発明による装置は、この粗製ガス流（１７）によって装置内へ導入された、供給物流分離工程（１）の残留物成分の最大５０体積％、好ましくは最大３０体積％、特に好ましくは最大１〜２０体積％、更に特に好ましくは最大２〜１５体積％、特別に好ましくは４〜１０体積％が、第３の透過物流（１１）によって搬出されるように構成される。他の特に好ましい変法の場合に、本発明による方法又は本発明による装置は、粗製ガス流（１７）によって前記装置内へ導入される、供給物流分離工程（１）のヘリウムの少なくとも９５体積％、好ましくは少なくとも９７体積％、特に好ましくは少なくとも９９体積％、更に特に好ましくは９９．５体積％が第３の透過物流（１１）を介して搬出されることを特徴とする。
【００３６】
透過物分離工程（３）の工程分離カットは、３０〜９５％、好ましくは５０〜７０％である。
【００３７】
この第３の残留物流（１０）は返送されて、供給物流（５）に供給され、好ましくは再処理されるか又は廃棄される。この返送は、既に上述されているように、多様は様式で行うことができ、例えば、コンプレッサ（４）又は多段階のコンプレッサ（４）が使用されるかどうかに依存することができる。１段階のコンプレッサ（４）の場合には、第３の残留物流（１０）は好ましくはコンプレッサ（４）の吸引側に供給される（図２参照）。多段階のコンプレッサを使用する場合には、第３の残留物流（１０）は、２つの圧縮段階の間でコンプレッサに導入されるのが好ましい（図２及び３参照）。
【００３８】
本発明による方法又は本発明による装置は、特に好ましい実施態様の場合に、この方法／装置は、第２の透過物流（９）及び第３の残留物流（１０）中に返送されるガス体積が、合計で、粗製ガス流（１７）の体積の５０体積％未満、好ましくは５〜４０体積％、更に特に好ましくは５〜３０体積％、特別に好ましくは１０〜２５体積％であるように構成されていることを特徴とする。返送されるべきガス流の量の制御は、例えば膜分離工程（１）〜（３）におけるそれぞれの膜モジュールの選択によるか又は系中の圧力の制御及び調整によるか又は流量によって行うことができる。従って、本発明による方法又は装置は、極めて僅かな返送流にもかかわらず、詳細に上述した、供給物流（５）中のヘリウムの濃度の向上が保証されることを特徴とする。これは、全体の方法の効率を明らかに高める。
【００３９】
第１の透過物流（６）は、好ましくは、透過物分離工程（３）の供給圧力が、好ましくは減圧弁（１４）によって、透過物分離工程（３）の透過物側で、１〜３０ｂａｒ、好ましくは２〜２０ｂａｒ及び特に好ましくは２〜１０ｂａｒであるように案内される。
【００４０】
既に説明したように、多段階のコンプレッサ（４）を使用する場合が特に好ましい。この場合、つまり透過物分離工程（３）の残留物の完全な放圧を省くことができる、それというのもこの透過物分離工程（３）の残留物はコンプレッサ（４）の２つの圧縮段階の間に供給することができるためである（図２及び３参照）。
【００４１】
残留物分離工程（２）は供給圧力に放圧する際に、通常の場合では選択率により制限された圧力範囲内で運転されるため、第２の透過物流（９）を多段階の圧力上昇ユニット、つまり多段階のコンプレッサ（４）の比較的高い圧力水準に単に放圧することが有意義である、それというのもそれにより圧縮ユニットの運転コストは、分離結果を明らかに悪化させずに軽減されるためである。本発明の特に好ましい実施態様の場合には、従って、多段階のコンプレッサ（４）を使用し、かつガス流（９）及び（１０）をコンプレッサにそれぞれ２つの圧縮段階の間に供給する。このような接続を図３に示す。
【００４２】
既に述べたように、本発明による装置は、１つ又はそれ以上の減圧弁（１２）、（１３）又は（１４）を有することができる。好ましい実施態様の場合に、好ましくは、減圧弁（１４）によって、供給物流分離工程（１）による圧力低下を、１〜３０ｂａｒ、好ましくは２〜２０ｂａｒ、特に好ましくは３〜１０ｂａｒに制限することが保証される。同時に又はこれとは別に、好ましくは、減圧弁（１３）によって、供給物流分離工程（１）及び残留物分離工程（２）による圧力低下を、１〜１００ｂａｒ、好ましくは５〜８０ｂａｒ、特に好ましくは１０〜７０ｂａｒに制限することが保証される。
【００４３】
本発明による装置又は本発明による方法は、原則として、二成分のガス混合物又は多成分ガス混合物を分離することができる全ての膜を用いて実現することができる。しかしながら、膜材料として専らではないが好ましくはプラスチックが使用される。分離活性層中のプラスチックとして、特に好ましくはポリイミド、ポリアミド、ポリスルホン、セルロースアセタート及び誘導体、ポリフェニレンオキシド、ポリシロキサン、内在的な微小孔を有するポリマー、混合マトリックス膜、促進輸送膜、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド、炭素膜又はゼオライト又はこれらの混合物が挙げられる。
【００４４】
本発明の特に好ましい実施態様の場合に、ガス分離膜モジュールは、ヘリウム／メタン又はヘリウム／窒素について少なくとも４０、好ましくは５０〜４００、特にこのマスクは１００〜３５０、更に特に好ましくは１５０〜３００の混合ガス選択率（＝膜を介してＨｅが濃縮された物質流の、Ｈｅが低減された物質流に対する比率）を有する。ヘリウム／メタンについては、本発明は、更に、特別好ましくは２００〜３５０及び更に特別好ましくは２５０〜３００の混合ガス選択率を有する実施態様を有する。この高い選択率の膜は、分離がより効果的であり、かつ残留物分離工程（２）からの透過物の返送が少なく又は透過物分離工程（３）からの残留物の返送が少ないという利点を有する。従って、高い選択率の膜の使用は、本発明による返送流を制御することができる良好な方法である。更に、高い選択率の膜を使用し、かつ１段階のコンプレッサ（４）を使用する場合、ガスが二重に圧縮されることが少なくなり、このことがこの装置の運転の際の経済的利点をもたらす。この極めて選択性の膜モジュールの場合、粗製ガスとして供給物流分離工程（１）内にもたらされるガスの３０％まで、好ましくは２０％まで、特に好ましくは約１０％までが二重に圧縮されるだけであり、単に４０の選択率を有する膜モジュールを用いてかつ他の調節手段を用いない場合には、この二重の圧縮は５０％までになることがある。４０未満の混合ガス選択率を有する膜の場合、生成物ガス中での５０％を越えるヘリウムへの濃縮は、粗製ガスの記載されたヘリウム含有率範囲ではほとんど可能ではない。上述の記載は、ヘリウム０．４〜７％及び第２の成分Ｂを有するガス混合物（＝供給物）を供給し、その際、工程（２）の残留ガス中には９９％を越える成分Ｂが含まれ、かつ工程（３）の透過物流中には５０％を越えるヘリウムが含まれていた試験を参照する。
【００４５】
このような高い選択率の膜の使用は、従って、本発明によるプロセスを本質的に経済的にし、かつ必要なサイズのコンプレッサ及び必要なエネルギーを低減する好ましい方法である。
【００４６】
特に好ましい膜は、分離活性層のための材料として又は完全な膜のための材料として、一般式
【化１】
0006351508.tif 000002
のポリイミドを有する。
【００４７】
更に特に好ましい膜は、この膜の分離活性層のための材料として、
【化２】
0006351508.tif 000003
１０〜９０質量％、好ましくは１５〜２５質量％、更に特に好ましくは２０質量％
並びに
【化３】
0006351508.tif 000004
９０〜１０質量％、好ましくは８５〜７５質量％、更に特に好ましくは８０質量％を有するポリイミドを有する。
【００４８】
特に好ましいポリイミドは、CAS No. 9046-51-9及びCAS No. 134119-41-8の番号でChemical Abstractsに登録されている。
【００４９】
このような膜の製造は、US 2006/0196355並びにWO 2011/009919に記載されている。単なる繰り返しを避けるために、この両方の特許文献の内容は、全文が本願明細書の内容に収容される。特に、WO 2011/009919による膜が好ましく、この膜は、US 2006/0196355による膜と比べて、簡単でかつコストがかからない製造の他に、この膜は本発明による方法において改善された耐久性を有するという利点を有する。この膜は、特に改善された熱的耐久性を有する。
【００５０】
特に好ましい膜は、Evonik Fibres GmbH社により、Polyimid P84の名称で、更に特にPolyimid P84 HTの名称で入手できる。
【００５１】
これらの膜は、本発明の場合に好ましくは中空糸膜の形及び／又は平膜の形で使用される。これらの膜は、分離目的で使用されるモジュールに取り付けられる。モジュールとして、技術的に公知の全てのガス分離モジュールは、例えばこれに限るものではないが、中空糸型ガス分離モジュール、スパイラル巻型ガス分離モジュール、クッション型ガス分離モジュール又は管束型ガス分離モジュールを使用することができる。
【００５２】
本発明による方法／本発明による装置は、特にこの方法が純粋な膜分離法であることが利点である。
【００５３】
更に、本発明による方法／本発明による装置によって、純粋な残留物流（８）と純粋な透過物流（１１）とを同時に製造することができる。
【００５４】
他の利点は、本発明による方法／本発明による装置が、先行技術に公知の方法と同様に、明らかに僅かな装置的及びエネルギー的コストによって足りることである。
【００５５】
特に、本発明による特徴である、返送される残留物流の量の制御と、供給物流（５）中の透過物成分の向上との組合せにより、並びに特に好ましい実施態様の場合には、混合ガス選択率の特徴との組合せにより、先行技術の方法を明らかに上回る装置又は方法を提供できる。
【００５６】
上述のように、本発明による方法は、高純度ヘリウム流を得るために使用することができる。しかしながら、基本的にはこの方法は、「粗製ヘリウム」を製造するためにも使用できる。他の更なる後処理又は精製に供給することができるヘリウム５０〜７０体積％の純度を有するヘリウムを、「粗製ヘリウム」という。従って、本発明による方法は、慣用のヘリウム後処理プラントを完全に代替することができる。しかしながら本発明による方法は、一部又は部分工程を置き換えることもできる。従って、本発明による方法は、極めて大きな柔軟性を有している。
【００５７】
ガス混合物からの慣用のヘリウム後処理方法は、例えば次の工程からなる：
ａ）  例えばアミン吸着による、ＣＯ2の除去
ｂ）  例えばモレキュラーシーブによる、乾燥
ｃ）  例えば活性炭による、炭化水素除去
ｄ）  例えば分別蒸留による、ヘリウム濃縮
純度５０〜７０体積％の「粗製ヘリウム」が得られ、
ｅ）  例えば−１９３℃に冷却することによる、Ｎ2及びＣＨ4分離
ｆ）  触媒によるＨ2のＨ2Ｏへの変換
ｇ）  場合による更なる後処理工程
純度９９．９９体積％のヘリウムが得られる。
【００５８】
本発明による方法は、この場合、特に工程ｄ）及び／又はｅ）を置き換えることができるが、上述の他の工程も置き換えることができる。
【００５９】
測定方法：
混合ガス選択率Ｈｅ／ＣＨ4又はＨｅ／Ｎ2の測定のために、Ｈｅ  ５０％及びＮ2  ５０％の混合物又はＨｅ  ５０％及びＣＨ4  ５０％の混合物を用いて膜モジュールを、供給部において室温（２３℃）で運転する。透過物及び残留物の組成を、この場合、多様な圧力（５、１０、１５、２０ｂａｒ（ｇ））で測定する。この測定から、全体の測定された圧力範囲（５〜２０ｂａｒ）についてのＨｅ及びＮ2又はＣＨ4の透過率（Permeanz）を計算することができる。
【００６０】
この透過率の比率は、混合ガス選択率に相当する。
【００６１】
次の実施例は、本発明を詳細に説明及び記載するが、本発明はこの実施例に制限されるものではない。
【図面の簡単な説明】
【００６２】
【図１】本発明による、複数の膜モジュールの例示的な接続。
【図２】１つのコンプレッサを備え、及びこのコンプレッサ（４）の高められた圧縮段階への、完全な放圧なしでの透過物分離工程（３）の残留物の返送を行う、膜モジュールの３工程の接続。
【図３】１つのコンプレッサを備え、及びこのコンプレッサ（４）の高められた圧縮段階への、完全な放圧なしでの第３工程の残留物の返送並びに第２工程の透過物の返送を行う、膜モジュールの３工程の接続。
【００６３】
実施例
一般的な前書き
次の実施例はシミュレーション計算に基づく。Ｐ８４ＨＴからなる６１９本の中空糸膜を有する膜モジュールをベースとする。実際の混合ガス選択率は、Ｈｅ／Ｎ2＝１７５及びＨｅ／ＣＨ4＝２９０である。しかしながら、シミュレーション計算のために、次の混合ガス選択率を基礎とした：Ｈｅ／Ｎ2＝１５０及びＨｅ／ＣＨ4＝２５０。
【００６４】
このシミュレーション計算のために、図１に示した接続を使用することを前提とした。各膜分離工程は、上述のモジュールからなる。
【００６５】
この実施例中に記載された組成を有する粗製ガス混合物１ｍ3／ｈを、混合室中に導入し、次いで、場合によりガス流（９）及び（１０）からの返送されたガスと一緒に、この実施例中に記載された圧力に圧縮する。この圧縮されかつ２０℃に冷却されたガスを、供給物流分離工程（１）に導入する。この工程の残留物を、第１の残留物流（７）によって残留物分離工程（２）に供給する。この残留物分離工程（２）の残留物側の減圧弁（１３）は、膜分離工程（１）及び（２）の膜を通過する原動力を決定する。工程（１）の膜による圧力低下は、周囲圧力にまでは行われず、透過物分離工程（３）の残留物側の減圧弁（１４）によって、実施例中に記載された圧力に限定される。返送されるガス流（９）及び（１０）の合計は、次の実施例において記載される。
【００６６】
本発明による実施例１：「粗製ヘリウム」の製造
粗製ガス流として、混合機中で、
Ｈｅ  ０．４体積％、
Ｎ2  １６．１体積％、
ＣＨ4  ８３．５体積％
の混合物を製造する。
【００６７】
返送された物質流（９）及び（１０）の合計は、１４体積％であった。供給圧力は２０ｂａｒ（ａ）であった。使用されたヘリウム量を基準とするヘリウム収率は、＞９７％であった。得られたガス流の更なる組成及び圧力は、次の表１に記載する。
【００６８】
表１：
【表１】
0006351508.tif 000005
【００６９】
比較可能な粗製ガス混合物から、最も近い先行技術、つまりUS 2005/0217479の実施例４の場合には、１０体積％のヘリウム濃度が達成されただけである。このヘリウム収率は６２％である。これは、本発明による方法により達成された明らかな技術的進歩を証明する。
【００７０】
本発明による実施例２：「粗製ヘリウム」から高純度のヘリウムの製造
粗製ガス流として、混合機中で、
Ｈｅ  ５０体積％、
Ｎ2  ４６体積％、
ＣＨ4  ３体積％
Ｈ2  １体積％
の「粗製ヘリウム混合物」を製造する。
【００７１】
物質流（９）及び（１０）の返送は行わない。供給圧力は１６ｂａｒ（ａ）であった。次の組成を有する生成物流（１１）（１ｂａｒ（ａ））が得られた：
Ｈｅ  ９０．２体積％
Ｎ2  ７．７体積％
ＣＨ4  ０．３体積％
Ｈ2  １．８体積％
この残留物流（８）（１６ｂａｒ（ａ））は、次の組成を有していた：
Ｈｅ  ０．７体積％
Ｎ2  ９３．０体積％
ＣＨ4  ６．３体積％
Ｈ2  ０．１体積％
ヘリウム収率は、＞９９質量％であった。これは、本発明による方法によって、１つのプロセス段階でかつ高い収率で既に高度に精製されたヘリウム流が得られることを示す。
【００７２】
本発明による実施例３：高純度のヘリウムの製造
３ａ）  粗製ガス流として、混合機中で、
Ｈｅ  ３体積％、
Ｎ2  １６．１体積％、
ＣＨ4  ８０．９体積％
の混合物を製造する。
【００７３】
返送された物質流（９）及び（１０）の合計は、１４体積％であった。供給圧力は２０ｂａｒ（ａ）であった。使用されたヘリウム量を基準とするヘリウム収率は、＞９５％であった。得られたガス流の更なる組成及び圧力は、次の表２に記載する。
【００７４】
表２：
【表２】
0006351508.tif 000006
【００７５】
３ｂ）  粗製ガス流として、混合機中で、
Ｈｅ  ６体積％、
Ｎ2  １６．１体積％、
ＣＨ4  ７７．９体積％
の混合物を製造する。
【００７６】
返送された物質流（９）及び（１０）の合計は、１５体積％であった。供給圧力は２０ｂａｒ（ａ）であった。ヘリウム収率は、＞９７質量％であった。得られたガス流の更なる組成及び圧力は、次の表３に記載する。
【００７７】
表３：
【表３】
0006351508.tif 000007
【００７８】
これらの実施例は、本発明による方法によって、中間生成物として粗製ヘリウムを製造することなしに、高純度のヘリウムを得ることができ、かつそれにより典型的なヘリウム後処理の２工程を置き換えることができることを示す。
【００７９】
本発明による実施例４：Ｈｅ／Ｎ2ガス流から高純度のヘリウムの製造
混合機中で、
Ｈｅ  ２．７体積％
Ｎ2  ９７．３体積％
の混合物を製造する。
【００８０】
返送された物質流（９）及び（１０）の合計は、２０体積％であった。供給圧力は１６ｂａｒ（ａ）であった。ヘリウム含有率＞９０％の生成物流（１１）（１ｂａｒ（ａ））及びヘリウム含有率０．０４体積％の残留物流（８）（１６ｂａｒ（ａ））が得られた。
【００８１】
ヘリウム収率は、＞９９．５質量％であった。これは、本発明による方法によって、１つのプロセス段階でかつ高い収率で既に高度に精製されたヘリウム流及び同時に高純度の残留物流が得られることを示す。
【００８２】
比較可能な粗製ガス混合物から、最も近い先行技術、つまりUS 2005/0217479の実施例３の場合には、２８体積％のヘリウム濃度が達成されただけである。ヘリウム収率は７５％であった。残留物流中では、まだ０．７体積％のヘリウムが存在する。これは、改めて、本発明による方法により達成された明らかな技術的進歩を証明する。本発明による方法によって、既に高度に濃縮されたヘリウム流が製造できるだけでなく、同時に最も高い純度のＮ2流も得られ、従って、同時に２つの利用可能な生成物が得られる。
【００８３】
図面の簡単な説明
図１：本発明による、複数の膜モジュールの例示的な接続。
図２：１つのコンプレッサを備え、及びこのコンプレッサ（４）の高められた圧縮段階への、完全な放圧なしでの透過物分離工程（３）の残留物の返送を行う、膜モジュールの３工程の接続。
図３：１つのコンプレッサを備え、及びこのコンプレッサ（４）の高められた圧縮段階への、完全な放圧なしでの第３工程の残留物の返送並びに第２工程の透過物の返送を行う、膜モジュールの３工程の接続。
【符号の説明】
【００８４】
１  供給物流分離工程
２  残留物分離工程
３  透過物分離工程
４  １段階又は多段階のコンプレッサ
５  供給物流
６  第１の透過物流
７  第１の残留物流
８  第２の残留物流
９  第２の透過物流
１０  第３の残留物流
１１  第３の透過物流
１２  第１の残留物流７中の任意の減圧弁
１３  第２の残留物流８中の任意の減圧弁
１４  第３の残留物流１０中の任意の減圧弁
１５  真空ポンプ（図中には示されていない）
１６  混合室（図中には示されていない）
１７  粗製ガス流
【図１】
0006351508.tif 000014
【図２】
0006351508.tif 000015
【図３】
0006351508.tif 000016