(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
化合物Aと化合物Bの組合せを含む相乗的除草組成物であって；
化合物Aは、クレトジム及びセトキシジムからなる群から選択される少なくとも一つであり；化合物Bは、チフェンスルフロンメチル、トリベヌロンメチル、シクロスルファムロン、ベンスルフロンメチル、トリアスルフロン、メソスルフロンメチル、モノスルフロン、アミドスルフロン、メトスルフロンメチル、クロルスルフロン及びニコスルフロンからなる群から選択される少なくとも一つであり；
組成物の化合物Aと化合物Bの組合せは：
(1) クレトジム + チフェンスルフロンメチル； 
(2) クレトジム + トリベヌロンメチル； 
(3) クレトジム + シクロスルファムロン； 
(4) クレトジム + ベンスルフロンメチル； 
(5) クレトジム + トリアスルフロン； 
(6)クレトジム + メソスルフロンメチル； 
(7) クレトジム + モノスルフロン；
(8) クレトジム+ アミドスルフロン； 
(9) クレトジム + メトスルフロンメチル； 
(10) クレトジム + クロルスルフロン； 
(11) クレトジム + ニコスルフロン； 
(12) セトキシジム + チフェンスルフロンメチル；
(13) セトキシジム + トリベヌロンメチル；
(14) セトキシジム + シクロスルファムロン； 
(15) セトキシジム + ベンスルフロンメチル； 
(16) セトキシジム + トリアスルフロン；
(17) セトキシジム + メソスルフロンメチル； 
(18) セトキシジム + モノスルフロン；
(19) セトキシジム + アミドスルフロン；
(20) セトキシジム + メトスルフロンメチル； 
(21) セトキシジム + クロルスルフロン；
または(22) セトキシジム + ニコスルフロンであり；
かつクレトジムと化合物Bとの重量比は100:1から1:10までの範囲にあり、セトキシジムと化合物Bとの重量比は1:50から1:100までの範囲にある、相乗的除草組成物。
【請求項２】
上記の相乗的除草組成物は、農業的に許容される製剤である請求項１に記載された相乗的除草組成物。
【請求項３】
上記の農業的に許容される製剤は水和剤、乳剤、SC剤、油性SC剤、マイクロカプセル、マイクロエマルション、水中油型乳剤、SE剤、水和性顆粒剤、マイクロカプセル懸濁液とSC剤の混合製剤(ZC)または超微量散布用液剤である請求項２に記載された相乗的除草組成物。
【請求項４】
化合物Aと化合物Bを含む組合せを、少なくとも一つの農業的に許容される添加剤と混合することを含む請求項１に記載された相乗的除草組成物を生産する方法。
【請求項５】
発芽前の間や、発芽後の間や、発芽前及び発芽後の間に、植物、植物組織、植物種子または栽培地に請求項１に記載された相乗的除草組成物を施用することを含む望ましくない植物を制御する方法。
【請求項６】
耐性アブラナおよび耐性ダイズの少なくともいずれかの栽培地に請求項１に記載された相乗的除草組成物を施用することにより、前記栽培地における望ましくない植物の成長を制御する方法。
【請求項７】
望ましくない植物は単子葉植物雑草、双子葉植物雑草またはそれらの組合せである請求項５に記載される方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
発明背景
技術分野
本発明は相乗的除草組成物、特に耐性アブラナ、耐性ダイズ及びその他の作物の分野に用いられる相乗的除草組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
クレトジムはSelectioneまたはSeroxatとも呼ばれている。その化学名は(±) -2- [ (E) -3-クロロアリルオキシイミノ] プロピル-5- [2- (エチルチオ) プロピル] -3-ヒドロキシシクロヘキセン-2-オンであり、その構造式は次のとおり：
【０００３】
【化１】
0006397914.tif 000002
【０００４】
クレトジムは、優れた選択性を有する畑用発芽後シクロヘキセノン除草剤である。それはダイズ、アブラナ、棉花、ピーナッツなどの広葉類の分野において、カラスムギ（wild oat）、ジギタリア（Digitaria）、セタリア（Setaria）、オヒシバ（goosegrass）、イチゴツナギ（Poa）、ハードグラス（hard grass）などのイネ科雑草の制御に適している。施用の後に、それはイネ科雑草の茎や葉により茎頂と分裂組織まで急速に吸収・転送され、かつ分裂組織の活性を阻害し、細胞分裂を妨げ、最終的には雑草の死につながる。
【０００５】
セトキシジムの化学名は、(±) -2- [1- (エトキシイミノ) ブチル] -5- [2- (エチルチオ) プロピル] -3-ヒドロキシ-2-シクロヘキセン-1-オンであり、その構造式は次のとおりである：
【０００６】
【化２】
0006397914.tif 000003
【０００７】
セトキシジムもシクロヘキセノン系除草剤に属し、高選択性の全身性伝導性茎葉処理剤であり、それはイネ科雑草の茎と葉に急速に吸収、かつ先端と節間分裂組織に転送されることができるので、細胞分裂を妨げることでイネ科雑草を殺す。それはイヌビエ（barnyard grass）、カラスムギ、セタリア、アロペクルス（Alopecurus）、ジギタリア、オヒシバなどを制御するため、ダイズ、棉花、アブラナ、ピーナッツ、ジャガイモ、ビート、ヒマワリ、アマなどの作物及び果樹園に使用可能が、広葉雑草に対しては無効である。
【０００８】
スルホニルウレア除草剤の発展は1970代末から発足した。Levittらが1978年に報告したものによると、非常に低い量のクロルスルフロンでの発芽前土壌処理又は発芽後葉処理は、コムギ及びアマ田んぼにおける大部の雑草を効果的に制御できる。メトスルフロンメチルの発展に伴い、スルホメツロンメチル、クロリムロンエチル、トリベヌロンメチル、チフェンスルフロンメチル、ベンスルフロンメチルなどの一連のその他のスルホニルウレア化合物は続いて開発された。それらの除草剤は急速に発展され、多種作物に用いられる。スルホニルウレア除草剤の一部は特定の作物に用いられる主な除草剤になる。また、スルホニルウレア除草剤の新規な化合物は開発され、商品化され続けている。一般的に、スルホニルウレア除草剤は三つの部分、すなわち芳香族基、スルホニルウレア橋かけと複素環からなると考えられる。1つ以上の部分の置換基の小さな変化は生物学的活性および選択性に大きな変化を引き起こす可能性がある。より一般的なスルホニルウレア除草剤製品は：チフェンスルフロンメチル、その化学名は：3- (4-メトキシ-6-メチル-1,3,5-トリアジン-2-イル) -1- (2-メトキシホルミルチオフェン-3-イル) -スルホニルウレア；トリベヌロンメチル、その化学名は：2-[N-(4-メトキシ-6-メチル-1,3,5-トリアジン-2-イル)-N-メチルカルバモイルアミノスルホニル]安息香酸メチル； シクロスルファムロン、その化学名は：1-{[o-(シクロプロピルカルボニル)フェニル]スルファモイル}-3(4,6-ジメトキシ-2-ピリジニル)-ウレア；ベンスルフロンメチル、その化学名は：2-[((4,6-ジメトキシピリミジン-2-イル)アミノカルボニルアミノ]スルホニルメチル)安息香酸メチル；トリアスルフロン、その化学名は：1-[2-(2-クロロエトキシ)フェニルスルホニル]-3-(4-メトキシ-6-メチル-1,3,5-トリアジン-2-イル)ウレア；メソスルフロンメチル、その化学名は：2-[ (4,6-ジメトキシピリミジン-2-イルカルバモイル)スルファモイル]-α-(メタンスルホンアミド)-p-トルイル酸メチル； モノスルフロン、その化学名は：2-(4-メチルピリミジニル)ベンゼンスルホニルウレア； アミドスルフロン、その化学名は：1-(4,6-ジメトキシピリミジン-2-イル)-3-メシル(メチル)スルファモイルウレア；メトスルフロンメチル、その化学名は：2-[ (4-メトキシ-6-メチル-1,3,5-トリアジン-2-イル) ウレイドスルホニル] 安息香酸メチル；クロルスルフロン、その化学名は：1- (2-クロロフェニル)スルホニル]3-(4-メチル-6-メチル-1,3,5-トリアジン-2-イル)ウレア； ニコスルフロン、その化学名は：2-(4、6-ジメトキシピリミジン-2-イルカルバモイルスルファモイル) -N,N-ジメチルニコチンアミドが挙げられる。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
それらの除草剤が存在してあるが、クレトジム及びセトキシジム除草剤とスルホニルウレア除草剤の殺草スペクトルの範囲を拡大、クレトジムあるいはセトキシジム及びスルホニルウレア除草剤の双子葉植物と単子葉植物雑草対する除草スピードを向上するため、田んぼにおける全ての雑草を制御する手段を望んでいる。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
発明概要
前記の技術課題を解決するため、本発明は、クレトジムおよび/またはセトキシジムが一つ以上のスルホニルウレア除草剤と組み合わせてなる相乗的除草組成物を提供し、かつ驚くことに、該相乗的除草組成物は作物に許されない植物毒性を引き起すことなく、耐性アブラナ及び耐性ダイズ作物の田んぼにおける雑草に相乗的効果を達成、かつ雑草を制御することに必要な化合物の数を顕著的に低減することを見出された。具体的には、新規な相乗的除草組成物は二成分組合せにより、耐性アブラナ、耐性ダイズとその他の作物の田んぼにおける単子葉植物雑草と双子葉植物雑草の制御に相乗的効果を達成し、かつ後続作物に対する安全である。
【００１１】
本明細書に開示された技術課題を解決するための技術方案の実施形態は：
化合物Aと化合物Bを含み； 化合物Aは、クレトジム及びセトキシジムからなる群から選択される一つであり； 化合物Bは、チフェンスルフロンメチル、トリベヌロンメチル、シクロスルファムロン、ベンスルフロンメチル、トリアスルフロン、メソスルフロンメチル、モノスルフロン、アミドスルフロン、メトスルフロンメチル、クロルスルフロン及びニコスルフロンからなる群から選択される一つであり；かつ化合物Aと化合物Bとの重量比は100：1から1：100までの範囲にあり、好ましくは50：1から1：50までの範囲にあり、より好ましくは10：1から1：10までの範囲にある相乗的除草組成物である。
【００１２】
本明細書に開示された相乗的除草組成物の化合物Aと化合物Bの組合せの特定の実施形態は：
(1) クレトジム + チフェンスルフロンメチル；
(2) クレトジム + トリベヌロンメチル；
(3) クレトジム + シクロスルファムロン；
(4) クレトジム + ベンスルフロンメチル；
(5) クレトジム + トリアスルフロン；
(6) クレトジム + メソスルフロンメチル；
(7) クレトジム + モノスルフロン；
(8) クレトジム + アミドスルフロン；
(9) クレトジム + メトスルフロンメチル；
(10) クレトジム + クロルスルフロン；
(11) クレトジム + ニコスルフロン；
(12) セトキシジム + チフェンスルフロンメチル；
(13) セトキシジム + トリベヌロンメチル；
(14) セトキシジム + シクロスルファムロン；
(15) セトキシジム + ベンスルフロンメチル；
(16) セトキシジム + トリアスルフロン；
(17) セトキシジム + メソスルフロンメチル；
(18) セトキシジム + モノスルフロン；
(19) セトキシジム + アミドスルフロン；
(20) セトキシジム + メトスルフロンメチル；
(21) セトキシジム + クロルスルフロン；
(22) セトキシジム + ニコスルフロンである。
【００１３】
相乗的除草組成物は、 水和剤、乳剤、SC剤（suspension concentrate）、油性SC剤、マイクロカプセル、マイクロエマルション、水中油型乳剤、SE剤（suspo-emulsion）、水和性顆粒剤、マイクロカプセル懸濁液とSC剤との混合製剤(ZC)及び超微量散布用液剤（ultra-low volume liquid）のような任意の農業的に許容される製剤に調製できる。
【００１４】
したがって、製剤技術において一般的に使用される少なくとも1つの添加剤と混合する、有効量の化合物Aと化合物Bの組合せを含む相乗的除草組成物も開示された。
【００１５】
発芽前の間や、発芽後の間や、発芽前及び発芽後の間に、上記の相乗的除草組成物を植物、植物組織、植物種子または栽培地に施用することを含む望ましくない植物を制御する方法も開示された。特定の実施形態では、望ましくない植物は、単子葉植物雑草と双子葉植物雑草である。
【００１６】
特定の実施形態では、望ましくない植物は、ハコベ（Stellaria）、キンレンカ（Nasturtium）、ヌカボ（Agrostis）、ジギタリア、カラスムギ（Avena）、セタリア、シナピス（Sinapis）、ドクムギ（Lolium）、ナス（Solanum）、ブロムグラス（Bromus）、アロペクルス（Alopecurus）、マトリカリア（Matricaria）、アブチロン（Abutilon）、羊歯（Sida）、オナモミ（Xanthium）、アマランサス（Amaranthus）、藜（Chenopodium）、サツマイモ（Ipomoea）、菊（Chrysanthemum）、ヤエムグラ（Galium）、ビオラ（Viola）及びベロニカ（Veronica）の多種の形態を含んでも良い。
【００１７】
スルホニルウレア耐性アブラナとダイズ作物に望ましくない植物の成長を制御する方法であって、化合物Aの少なくとも1つと、化合物Bの少なくとも1つを、望ましくない植物、その植物組織または栽培地に対して施用することを含む方法も開示された。
【００１８】
化合物Aと化合物Bの除草組成物、及びそれらを含有する除草剤組成物も開示された。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
具体的な実施形態
多種の農薬化合物の組合せから農薬を調製することは、農業の雑草を制御するための新規な農薬の有効かつ効率的な開発・研究方法である。多種の異なる農薬の組み合わせは、一般的に、特定の雑草に対して、相加効果、相乗的効果、または拮抗効果の三種類の効果のいずれか一つを表現する。農薬の組合せが表現しようとする特定の効果は予想できず、多量の実験を行うことでしか測定できない。本明細書の場合に、互換的に使用可能の用語「除草化合物」及び「除草物質」は、所望の除草活性を有し、かつこの目的のために組成物に含まれる活性化學種を指す。
【００２０】
除草化合物または物質の相乗的な組合せは、実際の雑草の制御効果を著しく高めることにより、単独の除草活性化合物または物質の必要な用量を減少させる点で、特に望ましい。用量の減少は、雑草が除草剤耐性を得るスピードを顕著的に低下させるので、効果的に雑草を制御するには重要と非常に望ましい手段である。
【００２１】
本明細書に開示されるように、特に望ましい相乗的除草組成物は、少なくとも2つの除草活性化合物または物質の組合せである。それらの組成物は、化合物Aと化合物Bを含み； 化合物Aは、クレトジム及びセトキシジムからなる群から選択される一つであり； 化合物Bは、チフェンスルフロンメチル、トリベヌロンメチル、シクロスルファムロン、ベンスルフロンメチル、トリアスルフロン、メソスルフロンメチル、モノスルフロン、アミドスルフロン、メトスルフロンメチル、クロルスルフロン及びニコスルフロンからなる群から選択される一つであり；かつ化合物Aと化合物Bとの重量比は100：1から1：100までの範囲にあり、好ましくは50：1から1：50までの範囲にあり、より好ましくは10：1から1：10までの範囲にある。
【００２２】
本発明にかかる相乗的除草組成物の化合物Aと化合物Bの組合せは：
(1) クレトジム + チフェンスルフロンメチル；
(2) クレトジム + トリベヌロンメチル；
(3) クレトジム + シクロスルファムロン；
(4) クレトジム + ベンスルフロンメチル；
(5) クレトジム + トリアスルフロン；
(6) クレトジム + メソスルフロンメチル；
(7) クレトジム + モノスルフロン；
(8) クレトジム + アミドスルフロン；
(9) クレトジム + メトスルフロンメチル；
(10) クレトジム + クロルスルフロン；
(11) クレトジム + ニコスルフロン；
(12) セトキシジム + チフェンスルフロンメチル；
(13) セトキシジム + トリベヌロンメチル；
(14) セトキシジム + シクロスルファムロン；
(15) セトキシジム + ベンスルフロンメチル；
(16) セトキシジム + トリアスルフロン；
(17) セトキシジム + メソスルフロンメチル；
(18) セトキシジム + モノスルフロン；
(19) セトキシジム + アミドスルフロン；
(20) セトキシジム + メトスルフロンメチル；
(21) セトキシジム + クロルスルフロン；と
(22) セトキシジム + ニコスルフロンであってもよい。
【００２３】
本発明の化合物Aと化合物Bの特定の組合せが相乗的な効果を有する理由は、制御しようとする雑草に対して原理的に予想される相加効果を超え、そして特に以下の二つの点では二つの化合物の活性スペクトルを拡大させるからである：まず、組成物における単独の化合物の施用量を低下させるともに、作用の良好なレベルを維持する；一方、単独の除草物質は農業の観点で無効と思われるほど低い比率を含む低い比率で施用させる場合でも、相乗的除草組成物は高いレベルの雑草制御を達成する。その結果は、雑草の活性スペクトルが著しく広くなり、さらに有用植物作物に対する選択性が増加する。それは単独の除草化合物の意図的でない過量を避ける場合の必要と要望を満たす。本発明の相乗的除草組成物は、有用植物における雑草の優れた制御を維持しながら、後続作物に対するより良い適応性を有する。
【００２４】
相乗的除草組成物は、製剤技術において一般的に使用される少なくとも1つの添加剤と混合する、有効量の化合物Aと化合物Bの組合せを含んでもよく、上記の添加剤は以下で詳細に記載されているが、これらに限定されない。
【００２５】
本発明の相乗的除草組成物に用いられる添加剤は、液体キャリア、固体キャリア、分散剤、乳化剤、安定剤、凍結防止剤、増粘剤などと、製剤において化合物(すなわち、活性成分)の安定化と機能の発揮に寄与するその他のよく知られた物質が挙げられ、いずれも農薬に一般的に使用または許容される各種物質であり、特に断りのない限り、特定の成分と用量は、製剤の要求に応じて簡単な試験によって決定される。
【００２６】
本発明の相乗的除草組成物の調製に適する液体キャリアとしては、芳香族炭化水素および/または脂肪族炭化水素が挙げられる。特に適切に使用できるのは、アルコールのような極性溶媒、およびそのエーテルとエステルである。なお、植物油及び可溶性メチルセルロースも好適である。また、上記の液体の混合物を含む異なる液体の混合物も好適である。
【００２７】
本発明の相乗的除草組成物の調製に適する固体キャリアとしては、珪藻土、ケイ酸アルミニウムマグネシウム、活性白土、カオリン、粘土、石膏、ベントナイト、ホワイトカーボンブラック、軽質炭酸カルシウム、石灰石、オガくず、トウモロコシ澱粉、可溶性澱粉などとそれらの混合物が挙げられる。
【００２８】
本発明の相乗的除草組成物の調製に適する乳化剤としては、アルキルフェノールポリオキシエチレンエーテル、アルキルフェノールポリオキシエチレンポリオキシプロピレンエーテル、ベンジルフェノールポリオキシエチレンエーテル、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン脂肪族アルコールエーテル、ポリオキシエチレン脂肪族アミン、アルキルフェノールポリグリコールエーテルなどのアニオン性および/または非イオン性乳化剤とそれらの混合物が挙げられる。
【００２９】
本発明の相乗的除草組成物の調製に適する分散剤として、アルキルナフタレンスルホン酸塩、ビス（アルキル）ナフタレンスルホン酸塩ホルムアルデヒド縮合物、ナフタレンスルホン酸塩ホルムアルデヒド縮合物、アルキルフェノールポリオキシエチレンリン酸塩、アルキルフェノールポリオキシエチレンエーテルホルムアルデヒド縮合物硫酸塩、アルキルフェノールポリオキシエチレンエーテルリン酸塩、アルキルフェノールポリオキシエチレンエーテル、ヒマシ油エチレンオキサイド付加物、エチレンオキシド-プロピレンオキシドブロックコポリマー、アルキルフェノールポリオキシエチレンエーテルホルムアルデヒド縮合物、オクチルフェノールポリオキシエチレンエーテル硫酸塩及びメチルセルロースが挙げられる。例えば、リグニンスルホン酸ナトリウム、リグニンスルホン酸カルシウム、メチルナフタレンスルホン酸ナトリウムホルムアルデヒド縮合物、ナフタレンスルホン酸ナトリウムホルムアルデヒド縮合物、メチレンナフタレンスルホン酸ナトリウムなどとそれらの混合物は特に好適である。
【００３０】
その他の添加剤の例として、カルボキシメチルセルロース、エチレングリコール、プロピレングリコールなど一般的に除草製剤に助剤として使用され、安定化、増粘と凍結防止効果を提供できるものが挙げられる。
【００３１】
本発明の相乗的除草組成物は、着色剤、例えば酸化鉄、酸化チタン、プルシアンブルーなどの無機顔料；アリザリン、アゾ染料、金属フタロシアニンブルーまたはトリフェニルメタン色素などの有機顔料を含んでも良い。
【００３２】
本発明の組成物は、以下に略号で示されるものを含む、任意の一般的に使用される製剤に用いられる。
【００３３】
GR：粒剤
WP：水和剤
WG：水和性顆粒剤
SG：水溶剤
SL：水溶性液体
EC：乳剤
EW：水中油型乳剤
ME：マイクロエマルション
SC：SC剤
CS：マイクロカプセル懸濁液
OD：油性SC剤
SE：SE剤
本発明の好ましい製剤は、水和剤、乳剤、SC剤、油性SC剤、マイクロカプセル、マイクロエマルション、水中油型乳剤、SE剤、水和性顆粒剤、マイクロカプセル懸濁液とSC剤との混合製剤(ZC)及び超微量散布用液剤である。
【００３４】
水和性顆粒剤に対して、当業者は本明細書に開示された相乗的組成物を含む、所望の粒剤を得るために適当な助剤を使用することを良く知っている。分散剤は、ポリカルボキシレート、リグニンスルホン酸塩、アルキルナフタレンスルホン酸塩、アルキルフェノールポリオキシエチレンエーテル、EO/POブロックポリエーテル及びそれらの混合物からなる群から選択してもよい；湿潤剤は、アルキル硫酸塩、アルキルスルホン酸塩、ナフタレンスルホン酸塩、リグニンスルホン酸ナトリウム、脂肪族アルコール ポリオキシエチレン エーテル、アルキルフェノール ポリオキシエチレン エーテル及びそれらの混合物からなる群から選択してもよい；崩壊剤は、硫酸アンモニウム、硫酸ナトリウム、塩化ナトリウム、塩化アンモニウム、ウレア、ショ糖、グルコース、カルボキシメチルセルロース、可溶性澱粉、ポリビニルピロリドン及びそれらの混合物からなる群から選択してもよい；結合剤は、ポリビニルアルコール、可溶性澱粉、デキストリン、キサンタンガム、カルボキシメチル（エチル）セルロース及びそれらの混合物からなる群から選択してもよい；及び充填剤は、珪藻土、カオリン、ホワイトカーボンブラック、軽質炭酸カルシウム、タルク、アタパルジャイト、陶器粘土及びそれらの混合物からなる群から選択してもよい。
【００３５】
水和剤に対して、好適に用いられる助剤として：ポリカルボキシレート、リグニンスルホン酸塩、アルキルナフタレンスルホン酸塩及びそれらの混合物からなる群から選べる分散剤；アルキル硫酸塩、アルキルスルホン酸塩、ナフタレンスルホン酸塩及びそれらの混合物からなる群から選べる湿潤剤；硫酸アンモニウム、ウレア、ショ糖、グルコース、珪藻土、カオリン、ホワイトカーボンブラック、軽質炭酸カルシウム、タルク、アタパルジャイト、陶器粘土及びそれらの混合物からなる群から選べる充填剤が挙げられる。
【００３６】
SC剤に対して、好適に用いられる助剤として：ポリカルボキシレート、リグニンスルホン酸塩、アルキルナフタレンスルホン酸塩、TERSPERSE（登録商標）2425(米国ハンツマン・コーポレーション製、アルキルナフタレンスルホン酸塩)及びそれらの混合物からなる群から選べる分散剤；農薬乳化剤700#(一般名：アルキルフェノールホルムアルデヒド樹脂ポリオキシエチレンエーテル)、農薬乳化剤2201、SPAN（登録商標）60(一般名：ソルビタンモノステアレート)、乳化剤TWEEN（登録商標）60(一般名：ポリオキシエチレンソルビタンモノステアレート)、農薬乳化剤1601#(一般名：フェニルエチルフェノールポリオキシエチレンポリオキシプロピレンエーテル)、TERSPERSE（登録商標）4894(米国ハンツマン・コーポレーション製)及びそれらの混合物からなる群から選べる乳化剤；アルキルフェノールポリオキシエチレンエーテルホルムアルデヒド縮合物硫酸塩、アルキルフェノールポリオキシエチレンエーテルリン酸塩、フェニルフェノールポリオキシエチレンエーテルリン酸塩、アルキル硫酸塩、アルキルスルホン酸塩、ナフタレンスルホン酸塩、TERSPERSE（登録商標）2500(米国ハンツマン・コーポレーション製)及びそれらの混合物からなる群から選べる湿潤剤；キサンタンガム、ポリビニルアルコール、ベントナイト、ケイ酸アルミニウムマグネシウム及びそれらの混合物からなる群から選べる増粘剤；ホルムアルデヒド、安息香酸、安息香酸ナトリウム及びそれらの混合物からなる群から選べる防腐剤；有機シリコン消泡剤であってもよい消泡剤；及びエチレングリコール、プロピレングリコール、グリセロール、ウレア、無機塩(例えば塩化ナトリウム)及びそれらの混合物からなる群から選べる凍結防止剤が挙げられる。
【００３７】
油性SC剤に対して、好適に用いられる助剤として：ポリカルボキシレート、リグニンスルホン酸塩、アルキルナフタレンスルホン酸塩(分散剤NNO)、TERSPERSE（登録商標）2425及びそれらの混合物からなる群から選べる分散剤；乳化剤BY(ヒマシ油ポリオキシエチレンエーテル)シリーズ(BY-110、BY-125、BY-140)、農薬乳化剤700# (一般名：アルキルフェノールホルムアルデヒド樹脂ポリオキシエチレンエーテル)、農薬乳化剤2201、SPAN（登録商標）60(一般名：ソルビタンモノステアレート)、TWEEN（登録商標）60(一般名：ポリエチレングリコールソルビタンモノステアレート)、農薬乳化剤1601#(一般名：フェネチルフェノールポリオキシエチレンポリオキシプロピレンエーテル)、TERSPERSE（登録商標）4894及びそれらの混合物からなる群から選べる乳化剤；アルキルフェノールポリオキシエチレンエーテルホルムアルデヒド縮合物硫酸塩、アルキルフェノールポリオキシエチレンエーテルリン酸塩、フェニルエチルフェノールポリオキシエチレンエーテルリン酸塩、アルキル硫酸塩、アルキルスルホン酸塩、ナフタレンスルホン酸塩、TERSPERSE（登録商標）2500及びそれらの混合物からなる群から選べる湿潤剤；ホワイトカーボンブラック、ポリビニルアルコール、ベントナイト、ケイ酸アルミニウムマグネシウム及びそれらの混合物からなる群から選べる増粘剤；エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセロール、ウレア、無機塩(例えば塩化ナトリウム)及びそれらの混合物からなる群から選べる凍結防止剤；エポキシ化大豆油、エピクロロヒドリン、リン酸トリフェニル及びそれらの混合物からなる群から選べる安定剤；大豆油、菜種油、コーン油、オレイン酸メチル、ディーゼル油、マシン油、鉱物油及びそれらの混合物からなる群から選べる分散媒体が挙げられる。
【００３８】
タンクミックスのための組成物に好適な製剤の例として、溶液、希釈エマルション、SC剤またはそれらの混合物及び粉末が挙げられる。
【００３９】
一般的に、タンクミックスのための組成物は、溶媒（例えば水）で希釈してなる一つ以上のプレミックス組成物であり、それに異なる活性除草化合物または物質及び任意に追加の助剤を含む。
【００４０】
典型的には、葉のタンクミックス製剤は0.1-20重量％、特に0.1-15重量％の活性除草化合物または物質と、99.9-80重量％、特に99.9-85重量％の固体および/または液体助剤(水のような溶媒が含まれる)を含有し、ただし、助剤は、タンクミックス製剤の重量に対する0-20重量％、特に0.1-15重量％の界面活性剤を含んでも良い。
【００４１】
一般的に、葉に施用されるプレミックス製剤は、0.1-99重量％、特に1-95重量％の活性除草化合物または物質と、99.9-0.1重量％、特に99-5重量％の固体および/または液体助剤(水のような溶媒が含まれる)を含有し、ただし、助剤は、プレミックス製剤の重量に対する0-50重量％、特に0.5-40重量％の界面活性剤であっても良い。
【００４２】
本発明の製剤された組成物は、0.5-99.9重量％、特に1-95重量％、好適に1-50重量％の活性除草化合物または物質と、99.5-0.1重量％、特に99-5重量％の固体および/または液体補助剤(例えば水のような溶媒が含まれる)を含有し、ただし、補助剤（または助剤）は、プレミックス製剤の重量に対する0-50重量％、特に0.5-40重量％の界面活性剤であっても良い。
【００４３】
製剤の特性に応じて、施用手段は、意図された対象と流行の環境に従って選択しても良く、葉面補給、浸漬、噴霧、散粉とスキャタリングの技術を含む。
【００４４】
施用の際に、製剤は商品の形式で、すなわち未希釈であっても良い。必要がある場合に、製剤(例えば、水和剤、乳剤、分散性濃厚剤及び水和性顆粒剤)は、従来の方法で、水で希釈しても良い。一般的に、粉末、土壌施用用粒剤、散粉用粒剤と噴霧用溶液の製剤は、使用の前にその他の不活性物質で希釈されない。
【００４５】
組成物は、植物、植物組織、植物種子または栽培地(耕された)に施用され、好ましくは緑色植物と植物組織に施用される。必要がある場合に、組成物は耕された土壌に施用されても良い。
【００４６】
本発明の組成物は、タンクミックス製剤として施用することは可能であり、だたし、各物質は濃縮された最適な製剤であり、タンクで水と混合してなる噴霧混合物を施用する。
【００４７】
本発明の化合物Aと化合物Bをプレミックスして得る除草組成物の利点は、化合物の用量は適切な比率に調整されたから、組成物はより簡便に施用できる。また、該当施用方法は、一つ以上の適当な助剤を選べる良い方式である。また、多種製剤のタンクミックスは、個々の製剤に存在している非必要な或いは望ましくない助剤の混合を引き起こす可能性がある。
【００４８】
発芽前の間や、発芽後の間や、発芽前及び発芽後の間に、相乗的除草組成物を植物、植物組織、植物種子または栽培地に施用することを含む望ましくない植物の成長を制御する方法も開示された。望ましくない植物は、単子葉植物雑草と双子葉植物雑草である。望ましくない植物の具体例としては、ハコベ、キンレンカ、ヌカボ、ジギタリア、カラスムギ、セタリア、シナピス、ナス、ブロムグラス、アロペクルス、マトリカリア、アブチロン、羊歯、オナモミ、アマランサス、藜、サツマイモ、菊、ヤエムグラ、ビオラとベロニカが挙げられる。
【００４９】
本発明の組成物の施用に好適する栽培地は、栽培植物が成長してある或いはそれらの栽培植物の種子が播種された土地や田んぼの区域、栽培植物を栽培することを予定した土地の区域である。
【００５０】
植物、植物組織、植物種子または栽培地に施用される本発明の相乗的組成物の有効量は、雑草の圧力、施用時間、施用方法、天気、土壌条件、地形特性、対象作物の種類などの施用時間と施用場所の当時条件に応じ変更できる。施用の間に、一般的に好適な組成物の施用量は、約0.001 kg/ha-1.00 kg/ha、好ましくは約0.01 kg/ha-0.075 kg/haである。本発明の相乗的組成物の有効量は、製剤における活性化合物の濃度、製剤のタイプ、化合物(A)と化合物(B)の特定の組合せ、製剤における化合物(B)に対する化合物(A)の重量比のような変量に応じても変更できる。特定の条件セット下での施用量は、通常の実験を行うことによって決定できる。
【００５１】
本発明の方法は、最も好ましくは、作物が成長している区域または作物が植える区域における雑草を制御するために用いられる。組成物は、作物が成長している区域に施用される際に、雑草の成長を制御するために十分で、作物にシリアスな永久損傷を生成しないように組成物の施用量は設定する。この施用量は、組成物、作物と雑草の特定の組合わせを用いる実験により決定できる。
【００５２】
本発明の相乗的除草組成物は、発芽前、発芽後、並びに発芽前と発芽後の両方に施用できる。好ましい施用方式は、発芽後、特に雑草の早期成長期に施用することである。栽培する前に除草組成物を施用(特に土壌表面に施用)することも、本明細書の施用方法の一つである。
【００５３】
本発明の相乗的除草組成物の発芽前の施用は、典型的には、土壌表面に行うことである。このように施用される相乗的除草組成物は、完全に雑草の発生を防止する、或いは本葉期に芽生えた雑草の成長を中止させ、そして3〜4週間後完全に死亡させることができる。
【００５４】
本発明の相乗的除草組成物の発芽後の施用は、典型的には、組成物を施用した直後にその成長が止まる植物の緑の部分に行うことである。組成物を施用すると、雑草植物は成長段階に止まり、または一定期間の後に急速に死亡するから、本発明の相乗的除草組成物によりなるべく早めに処理することで、作物と競合している雑草の効果を解消または恒久的に減少させることができる。したがって、該当方法は、急速にかつ恒久的に、作物に有害な雑草との競合を減少させることができる。
【００５５】
本発明の相乗的除草組成物は、単剤と比較すると、より急速かつより恒久的な除草効果を有する。特に有利なのは、化合物Aと化合物Bの相乗効果で、組成物の化合物Aと化合物Bの有効な用量は、低いレベルに調製され、そしてそれらの土壌における最も優れた効果を達成できる。その結果は、それらの化合物は敏感な作物に施用できるだけではなく、低いレベルの施用は化合物の施用結果である地下水の汚染を実質的に避けられる。そして、本発明の相乗的除草組成物を施用することで、施用の化合物の量は大幅に削減され、処理できる作物スペクトルは大幅に増加され、かつ不良の環境影響も大幅に低減することができる。
【００５６】
特定の実施形態において、本発明の相乗的除草組成物は、耐性アブラナおよび/または耐性ダイズに僅かに害する又は完全に害せずに、単子葉植物と双子葉植物雑草に対して優れた除草活性を有する。本発明の組成物と方法は、上記の施用手段で耐性アブラナ及び耐性ダイズへ施用することに特に好適する。
【００５７】
耐性アブラナ及び耐性ダイズは：
植物における澱粉の合成を改善することを目的とする遺伝子組換えと修飾された作物；(例えば、WO92/11376、WO92/14827とWO91/19806)；
スルホニルウレア除草剤のようなその他の除草剤に耐性の遺伝子修飾された作物(EP0257993A、US5013659A)；
スルホニルウレア除草剤のようなその他の除草剤に耐性の非遺伝子修飾された作物 (CN102405846A)；
特定の害虫に耐性する植物ような、バチルス・チューリンゲンシスの thuricin(Bt毒素)を生産できる遺伝子修飾された作物(EP0142924 A、EP0193259A) ；
改良された脂肪酸組成を有する、遺伝子修飾された作物(WO91/13972)を含む。
【００５８】
原則として、耐性植物は、所望の植物のいずれか一つ、すなわち単子葉植物と双子葉植物でもよい。
【００５９】
したがって、耐性アブラナと耐性ダイズに望ましくない植物の成長を制御する方法であって、化合物Aの少なくとも1つと、化合物Bの少なくとも1つを、望ましくない植物、その植物組織または栽培地に対して施用することを含む方法も開示された。
【００６０】
化合物Aと化合物Bの相乗的な除草組成物、及びそれらを含有する除草剤組成物も開示された。
【実施例】
【００６１】
下記の例は、本明細書に記載の組成物の様々な特徴をさらに説明するために提供され、かつ組成物を製造する際に当業者に指針を提供する。
【００６２】
製剤例
例1：油性SC剤
セトキシジム                                          25%
メトスルフロンメチル                                  1%
メチルナフタレンスルホン酸塩ホルムアルデヒド縮合物    10%
ベントナイト                                          1%
グリセロール                                          5%
コーン油                                              100%まで補足
メトスルフロンメチル、分散剤、湿潤剤、コーン油などの成分を、上記の製剤の割合で均一に混合して、破砕および/または高速せん断でメトスルフロンメチルの油性SC剤を得た。その後、セトキシジムを仕込み、高速で均一に攪拌した。
【００６３】
例2：水和剤
セトキシジム                                          2%
ニコスルフロン                                        10%
ドデシル硫酸ナトリウム                                10%
リグニンスルホン酸ナトリウム                          5%
ホワイトカーボンブラック                              10%
カオリン                                              100%まで補足
化合物、多種の助剤と充填剤などを上記の製剤の割合で混合して、超微細粉砕機で破砕して水和剤を得た。
【００６４】
例3：水和剤
セトキシジム                                          1%
トリベヌロンメチル                                    50%
ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウム                  1%
リグニンスルホン酸ナトリウム                          2%
ホワイトカーボンブラック                              100%まで補足
セトキシジム、トリベヌロンメチル、多種の助剤と充填剤などを上記の製剤の割合で混合して、超微細粉砕機で破砕して水和剤を得た。
【００６５】
例4：水和性顆粒剤
セトキシジム                                          0.1%
チフェンスルフロンメチル                              1%
リグニンスルホン酸ナトリウム                          4%
ドデシル硫酸ナトリウム                                5%
ウレア                                                5%
カオリン                                              100%まで補足
セトキシジム、チフェンスルフロンメチル、分散剤、湿潤剤、崩壊剤と充填剤を、上記の製剤の割合で均一に混合して、ジェットミルで水和剤に分解した。押出可能なペーストを提供するために十分の量の水を水和剤に添加して、混合して、押し出しで造粒して、そして乾燥、篩分けにより水和性顆粒剤を得た。
【００６６】
例5：乳剤
セトキシジム                                          5%
ベンスルフロンメチル                                  0.1%
エトキシル化ヒマシ油                                  5%
ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウム                  3%
ジメチルスルホキシド                                  100%まで補足
均一に混合することで、上記の成分を上記の割合で製剤化して、均一相を得た。
【００６７】
例6：油性SC剤
セトキシジム                                                10%
クロルスルフロン                                            0.1%
メチルナフタレンスルホン酸ナトリウムホルムアルデヒド縮合物  5%
エトキシル化ヒマシ油                                        3%
ベントナイト                                                1%
芳香族炭化水素溶剤100                                       20%
水                                                          100%まで補足
クロルスルフロン、メチルナフタレンスルホン酸ナトリウムホルムアルデヒド縮合物を破砕および/または高速せん断し、クロルスルフロンのSC剤を得た；セトキシジム、芳香族炭化水素溶剤100、エトキシル化ヒマシ油を均一に混合と攪拌して、セトキシジムの乳剤を得た；得られるクロルスルフロンをセトキシジムの乳剤に添加して油性SC剤を得た。
【００６８】
例7：水和剤
クレトジム                                            1%
モノスルフロン                                        20%
ドデシル硫酸ナトリウム                                10%
リグニンスルホン酸ナトリウム                          5%
ホワイトカーボンブラック                              10%
カオリン                                              100%まで補足
上記の成分を上記所定の割合で混合して、破砕および粉砕して水和剤を調製した。
【００６９】
例8：水和性顆粒剤
クレトジム                                            4%
アミドスルフロン                                      4%
変性リグニンスルホン酸カルシウム                      5%
ドデシル硫酸ナトリウム                                5%
ウレア                                                5%
カオリン                                              100%まで補足
アミドスルフロン、分散剤、湿潤剤、崩壊剤と充填剤を、上記の製剤の割合で均一に混合して、かつジェットミルで粉砕して水和剤を得た。水和剤にクレトジムを添加、均一に混合して、そして押出可能なペーストを提供するために十分の量の水を添加、混合して、押し出しで造粒して、そして乾燥、篩分けにより水和性顆粒剤を得た。
【００７０】
例9：SE剤
油相：
クレトジム                                            2%
オレイン酸メチル                                      10%
エトキシル化ヒマシ油                                  5%
水相：
クロルスルフロン                                      50%
変性リグニンスルホン酸カルシウム                      1%
水                                                    100%まで補足
クレトジムは、オレイン酸メチルに溶解させた。エトキシル化ヒマシ油をオレイン酸メチルに添加して、油相を得た。処方に従って、クロルスルフロン、変性リグニンスルホン酸カルシウムと水をサンドミルして、クロルスルフロンの懸濁液水相を得た。油相を攪拌しながら、水相に添加してSE剤を得た。
【００７１】
例10：水和剤
クレトジム                                            5%
メトスルフロンメチル                                  10%
リグニンスルホン酸ナトリウム                          1%
ドデシル硫酸ナトリウム                                2%
高分散ケイ酸                                          1%
カオリン                                              100%まで補足
上記の成分を上記所定の割合で混合して、そして破砕および粉砕して水和剤を調製した。
【００７２】
例11：コーティング粒剤
クレトジム                                            1%
ニコスルフロン                                        25%
ポリエチレングリコール                                3%
高分散ケイ酸                                          1%
炭酸カルシウム                                        100%まで補足
ミキサーに、十分に砕かれたクレトジムとニコスルフロンを均一にポリエチレングリコールで湿らせた担体に塗布した。無塵コーティング粒剤は、このように得られた。
【００７３】
例12：水和剤
クレトジム                                            1%
メソスルフロンメチル                                  5%
ドデシル硫酸ナトリウム                                1%
リグニンスルホン酸ナトリウム                          1%
カオリン                                              100%まで補足
上記の組分を上記所定の割合で混合して、破砕および粉砕して水和剤を調製した。
【００７４】
例13：押し出し粒剤
クレトジム                                            20%
トリアスルフロン                                      10%
リグニンスルホン酸ナトリウム                          4%
カルボキシメチルセルロース                            2%
カオリン                                              100%まで補足
クレトジム及びトリアスルフロンは、助剤と混合され、破砕で混合物を形成した。水で混合物を湿した。この混合物を押出し、空気流で乾燥した。
【００７５】
例14：マイクロカプセル懸濁液とSC剤の混合製剤(ZC)
ATLOX(商標）4913                                      4%
クエン酸                                              0.05%
触媒                                                  0.1%
水                                                    13%
ベンスルフロンメチル                                  10%
PAPI(商標）                                          1.35%
SOLVESSO(商標）200                                    10%
ATLOX(商標）4913                                      16%
分散剤LFH                                             0.3%
消泡剤                                                0.16%
ウレア                                                8.4%
クレトジム                                            0.1%
水                                                    100%まで補足
PAPI(商標）、クレトジムとSOLVESSO(商標）200からなる油相をATLOX(商標）4913含有水溶液に添加して、エマルションを得た。エマルションを加熱し、50℃に維持した。触媒をエマルションに添加し、2時間反応させた。冷却後、クレトジムのマイクロカプセル懸濁液を得た。
【００７６】
ATLOX(商標）4913、分散剤LFH、消泡剤、ウレア、ベンスルフロンメチルと水を上記の割合で均一に混合して、サンドミルしてSC剤を調製した。
【００７７】
クレトジムのマイクロカプセル懸濁液をベンスルフロンメチルのSC剤に添加して、均一に攪拌してZCを得た。
【００７８】
例16：SE剤
クレトジム                                            10%
シクロスルファムロン                                  12%
SOLVESSO(商標）200                                    10%
エトキシル化ヒマシ油                                  4%
脂肪アルコールポリオキシエチレンエーテルスルホコハク酸モノエステルジナトリウム                                                        5%
変性リグニンスルホン酸カルシウム                      5%
キサンタンガム                                        1%
ベントナイト                                          1%
グリセロール                                          5%
水                                                    100%まで補足
クレトジムは、SOLVESSO(商標）200に溶解させた。エトキシル化ヒマシ油をSOLVESSO(商標）200に添加して、クレトジムの乳剤、すなわち油相を得た。
【００７９】
シクロスルファムロン、脂肪アルコールポリオキシエチレンエーテルスルホコハク酸モノエステルジナトリウムと変性リグニンスルホン酸カルシウムを、上記の割合で均一に混合、サンドミルした。エトキシル化ヒマシ油、キサンタンガム、ベントナイトとグリセロールを添加してSC剤を調製した。
【００８０】
クレトジムの油相をシクロスルファムロン含有SC剤に添加して、SE剤を得た。
例17：乳剤
クレトジム                                            10%
トリベヌロンメチル                                    2%
エトキシル化ヒマシ油                                  5%
ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウム                  3%
SOLVESSO(商標）100                                    100%まで補足
上記の多種の成分は、混合と攪拌され、透明かつ均一の相を得た。
【００８１】
例18：50％化合物A + 50％化合物B
クレトジム                                            50％
チフェンスルフロンメチル                              50％
クレトジムとチフェンスルフロンメチルを、上記の割合で均一に混合した。
【００８２】
生物学の試験例
組成物の効果は、別々に施用した化合物の効果の合計を超えた場合、相乗的な効果が存在する。二つの活性化合物の特定の組合せの予想の効果は、“Colby 式”というもの(S.R. Colby、「除草剤の組み合わせの相乗と拮抗応答の計算（Calculating Synergistic and Antagonistic Responses of Herbicide Combinations）」を参照、Weeds（雑草）1967、15、20-22)で以下のように計算できる：
Xは、施用量はmg/haや、濃度はmppmである場合の化合物Aの活性である；
Yは、施用量はng/haや、濃度はnppmである場合の化合物Bの活性であり、かつ未処理のコントロールに対する百分率で示す；
Eは、施用量はmg/haとｎg/haや、濃度はmppmとｎppmである場合の化合物AとBの活性である、また
【００８３】
【数１】
0006397914.tif 000004
【００８４】
実際に見られた活性(O) は、予想の活性(E)より大きい場合に、組成物は超加成性であり、すなわち相乗作用が存在する。
【００８５】
本発明の化合物AとBの異なる組合せと異なる比率に対する大量の選抜試験と効果解析を通じて、発明者は、化合物AとBの比率は特定の範囲にある場合に、二つの化合物の単純加算と比較すると、得られた除草組成物は望ましい相乗効果を有することを見出した。好ましい該当範囲は100：1から1：100まで、より好ましいのは50：1から1：50まで、さらに好ましいのは10：1から1：10までである。
【００８６】
1.発芽前の雑草制御
望ましくない双子葉植物と単子葉植物の種子又は根茎は、砂壌土を入れた段ボールポットに置き、そして土壌で覆った。濃縮水溶液、水和剤、または乳剤の形態に形成した組成物を、様々な用量で土壌のカバー層の表面に施用した。処理後、ポットを温室内に配置し、雑草を優れた増殖条件下で維持した。試験植物は、試験の3-4週間後に発生した。試験植物が発生した後、試験植物を未処理コントロールと比較した。目視で植物の損傷状況や発生に対する不良効果を観察と記録した。試験結果に示すように、発芽前に施用された本発明の組成物は、広いスペクトルの単子葉植物と双子葉植物雑草に対して、良好な除草活性を有する。
【００８７】
2.発芽後の除草効果
望ましくない双子葉植物と単子葉植物の種子又は根茎は、砂壌土を入れた段ボールポットに置き、そして土壌で覆って、温室内で優れた増殖条件下で栽培した。播種の3週間後、試験植物は、三葉期に本発明の相乗的除草組成物の実施例で処理された。3〜4週間温室で最適な増殖条件下で試験植物を維持した後、試験植物を未処理コントロールと比較した。肉眼で製剤の活性を観察し、記録した。発芽後に施用された本発明の組成物も、広いスペクトルの経済的に重要なイネ科雑草及び広葉雑草に対する非常に良好な除草活性を有する。
【００８８】
本発明の組成物の活性は、別々に施用する除草剤の活性の総和を超えていることを頻繁に見られる。その結果は、適当な低い用量下での組成物の活性は、Colby式に従って計算された期待値を超えたことを示した。
【００８９】
3.除草活性と作物耐性(田間試驗)
スルホニルウレア除草剤耐性の非遺伝子修飾されたアブラナ作物は、自然の屋外条件下で典型的な雑草とともに植えられた。アブラナ植物が成長する際に、雑草集団は、自然に発生した。雑草は、発芽後の2-4葉期に処理した。相乗効果を反映するために、それらは通常の用量より低い用量で処理した。実験の結果を表1-7に示す。
【００９０】
【表１】
0006397914.tif 000005
【００９１】
【表２】
0006397914.tif 000006
【００９２】
【表３】
0006397914.tif 000007
【００９３】
【表４】
0006397914.tif 000008
【００９４】
【表５】
0006397914.tif 000009
【００９５】
【表６】
0006397914.tif 000010
【００９６】
【表７】
0006397914.tif 000011
【００９７】
本発明をその特定の実施形態に対して説明したが、当業者にとって、これらの具体的な実施形態は添付の請求の範囲の例示だけであり、それらに対する限定ではないとわかる。