(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２アルファ−オレフィンから選択される少なくとも１つのコモノマー、
ｂ）４．５〜２０．０重量％の範囲内の総コモノマー含量、
ｃ）ＩＳＯ３０６に従って測定される８０℃超のビカットＡ温度、
ｄ）ＩＳＯ６７２１−０２およびＩＳＯ６７２１−０７に従って２３℃において測定される１００〜１０００Ｍｐａの範囲内の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）、
ｅ）ＩＳＯ１１３５７−３に従って測定される１２０〜１６０℃の範囲内の融解温度
を有する少なくとも１つのポリプロピレンコポリマーと、
前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外のポリマー、粘着付与樹脂、可塑剤、添加剤および／または充填剤のうちの少なくとも１つと
を含む接着剤組成物。
【請求項２】
前記ポリプロピレンコポリマーが、ＩＳＯ５２７−１に従って２３℃において測定される２００〜１０００ＭＰａの範囲内の引張モジュラス（Ｅ）を有する、請求項１に記載の接着剤組成物。
【請求項３】
前記ポリプロピレンコポリマーが、エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２アルファ−オレフィンから選択される少なくとも１つのコモノマーを有するポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）であり、前記ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）が、式：
柔軟性＝ＥＡＹ×１０００００／（ＴＳＹ×Ｅ）
に従って算出される０．８超の柔軟性を有し、
式中、
ＥＡＹは降伏点伸び値であり、
ＴＳＹはＭＰａを単位とする降伏点引張強さ値であり、
ＥはＭＰａを単位とする引張モジュラス値である、
請求項１〜２のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項４】
前記ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）が、
ａ）−１２〜−２℃の範囲内のガラス転移温度Ｔｇ１および
ｂ）−６５〜−２０℃の範囲内のガラス転移温度Ｔｇ２
を有する、請求項３に記載の接着剤組成物。
【請求項５】
前記ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）が、
ａ）ＩＳＯ６７２１−０２およびＩＳＯ６７２１−０７に従って２３℃において測定される１５０〜４５０ＭＰａの範囲内の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）および
ｂ）ＩＳＯ１１３５７−３に従って測定される１３５〜１５５℃の範囲内の融解温度
を有する、請求項３〜４のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項６】
前記ポリプロピレンコポリマーが、プロピレン、エチレン、ならびに、直鎖または分岐Ｃ４〜Ｃ１２アルファ−オレフィンから選択される少なくとも１つのコモノマーから誘導される単位を含むポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）であり、前記ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）が、
ａ）−１２〜０℃の範囲内のガラス転移温度Ｔｇ、および
ｂ）６．０〜１５．０重量％の範囲内の総コモノマー含量
を有する、請求項１〜２のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項７】
前記ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）が、
ａ）ＩＳＯ６７２１−０２およびＩＳＯ６７２１−０７に従って２３℃において測定される３００〜６００ＭＰａの範囲内の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）、および
ｂ）ＩＳＯ１１３５７−３に従って測定される１２５〜１３５℃の範囲内の融解温度
を有する、請求項６に記載の接着剤組成物。
【請求項８】
前記ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）が、ＩＳＯ５２７−１に従って２３℃において測定される５００〜１０００ＭＰａの範囲内の引張モジュラス（Ｅ）を有する、請求項６〜７のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項９】
前記ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中のコモノマーがエチレンおよびＣ４アルファ−オレフィンである、請求項６〜８のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項１０】
前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の少なくとも１つのポリマーが、
ａ）ＩＳＯ１１３５７−３に従って測定される１２０℃未満の融解温度、
ｂ）ＩＳＯ６７２１−０２およびＩＳＯ６７２１−０７に従って２３℃において測定される５０ＭＰａ未満の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）、
ｃ）ＩＳＯ１１８３Ｄに従って測定される０．９６ｇ／ｃｍ３未満の密度、および
ｄ）ＩＳＯ１１３３に従って測定される０．２０〜２０００ｇ／１０分の範囲内のＭＦＲ２
を有する、請求項１〜９のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項１１】
前記接着剤組成物が、
ａ）０．０１〜５０．０重量％の範囲内で存在する、前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の少なくとも１つのポリマーであって、前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の前記少なくとも１つのポリマーのパーセンテージは、接着剤組成物中に含まれるポリプロピレンコポリマーおよび前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の少なくとも１つのポリマーの総量に基づいて算出される、少なくとも１つのポリマーおよび
ｂ）式：
柔軟性＝ＥＡＹ×１０００００／（ＴＳＹ×Ｅ）
に従って算出される０．５超の柔軟性を有し、
式中、
ＥＡＹは降伏点伸び値であり、
ＴＳＹはＭＰａを単位とする降伏点引張強さ値であり、
ＥはＭＰａを単位とする引張モジュラス値である、
請求項１〜１０のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項１２】
請求項１〜１１のいずれか一項に記載の接着剤組成物と少なくとも１つの基材とを含む物品。
【請求項１３】
請求項１〜１１のいずれか一項に記載の少なくとも１つの接着剤組成物を、前記少なくとも１つの基材の少なくとも１つの面に適用する工程を、少なくとも含む、請求項１２に記載の物品を生産するためのプロセス。
【請求項１４】
請求項１２に記載の物品の調製における、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の接着剤組成物の使用。
【請求項１５】
少なくとも１つのポリプロピレンコポリマーを、前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外のポリマー、粘着付与樹脂、可塑剤、添加剤および／または充填剤のうちの少なくとも１つと組み合わせることによって、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の接着剤組成物を調製するためのプロセス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、少なくとも１つのポリプロピレンコポリマーを含む接着剤組成物に関する。本発明はさらに、前記接着剤組成物を含む物品、および前記物品を生産するためのプロセスに関する。本発明は、物品の調製における前記接着剤組成物の使用にも関係する。
【背景技術】
【０００２】
ホットメルト接着剤組成物は、加熱すると迅速に融解し、次に冷却すると強固な結合へと硬化する、室温では固体の熱可塑性物質に基づく組成物である。ホットメルト接着剤組成物は、ほとんど瞬間的な結合の可能性を提供し、それが自動生産プロセスにおいてホットメルト接着剤組成物を優れた候補にしている。
【０００３】
通例、ホットメルト接着剤組成物は、ポリマー、ならびに例えば別のポリマー、粘着付与樹脂、可塑剤、添加剤および／または充填剤のような他の成分を含む。ホットメルト接着剤組成物において通常使用されるポリマーは、例えばポリオレフィン（エチレン系ポリマーまたはプロピレン系ポリマー）、官能化ポリオレフィン（反応性基を持つエチレンコポリマーまたはプロピレンコポリマー）、スチレンブロックコポリマー、エチレン酢酸ビニルなどでありうる。
【０００４】
ホットメルト接着剤組成物の重要な特性には、軟化温度、硬度、移行およびブルーミング、耐変色性および他の材料との適合性が含まれる。最終用途に応じて、適当なホットメルト接着剤組成物は、それがその特定最終用途の要件を満たすように選ばれる。
【０００５】
ホットメルト接着剤組成物を選ぶ際に、ポリマー成分の寄与は、特に凝集性にとって、極めて重要である。ポリマーの役割は、組成物の骨格を与えること、ならびにホットメルト接着剤の、引張およびせん断の両方における強さ、柔軟性、弾性、耐衝撃性、ならびに耐熱性の基礎などといった、主要な機械的性質を与えることである。凝集性に加えて、ポリマーは、ポリマーの構造および化学的性質に基づいて、接着性にも寄与する。特定の用途に関して、ならびに結合されるべき基材、結合および実用接着性に対して、ホットメルト組成物の良好な凝集および良好な接着の両方の組み合わせは、結合の機能および性能にとって極めて重要である。
【０００６】
ホットメルト接着剤組成物の接着性は、一般に、特定の基材／接着剤の組み合わせに関して、組成物中の追加成分によって、例えば粘着付与樹脂によって、実用上決定される。接着性は重要であるが、主としてポリマー成分の性質に由来する凝集性は、実用上、さらに重要であり、ホットメルト接着剤が、結合された構成要素の期待寿命中に現れる基材の運動および状態に対して、持続的な解決をもたらすことを可能にする。これは、結合が、基材／接着剤の組み合わせに基づくシステム構成要素において損なわれることなく適合しつづけて、結合が応力およびひずみを分散させてそれらに耐えることを可能にする構造的完全性および性質を有し、実用時にエネルギー散逸を可能にしうることを意味する。当業者には、接着剤内でのエネルギーの散逸が当該接着剤の凝集性に中心的役割を果たすこと、すなわち、特定の接着剤を使ってのり付けされた２つの面を引き離すまたは切断する際に、散逸に費やされる力は、基材と接着剤との間の表面エネルギーおよび／または化学結合ゆえの力と比較すると、通常はかなり大きいことが知られている。したがって、接着剤内でのより良いエネルギー散逸は、より良い凝集性につながり、それが次いで当該接着剤のより良い総合的結合性能（実用接着性）をもたらす。
【０００７】
ホットメルト接着剤組成物の凝集性能を決定するための２つの重要な性質は、通例、その柔軟性および弾性である。どちらの性質も、組成物またはポリマーの引張性質に基づいて、引張強さ、伸び性および引張Ｅモジュラス値によって決定されうる。弾性は通常、材料または物品が変形された後に元の形状に戻ろうとする性向と定義される。弾性材料の場合、これはしばしばＥモジュラス、および材料の降伏点まで測定される性質、例えば材料の降伏点までの曲線上の任意の点に関する割線弾性モジュラス、および降伏点引張応力／降伏点伸びの比に相当する降伏点における割線弾性モジュラスに関連付けられる。
【０００８】
ホットメルト接着剤組成物またはポリマーに関して低変形時の重要な弾性尺度は、例えばＤＭＴＡ（Ｄｙｎａｍｉｃ  Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ  Ｔｈｅｒｍａｌ  Ａｎａｌｙｓｉｓ；動的機械熱分析）による動的機械測定から決定される貯蔵弾性率（Ｇ’）値である。良好な柔軟性レベルおよび目的にあった弾性レベルは単位面積あたりの引張力を低減するのに役立ち、ホットメルト接着剤組成物内で亀裂が成長する可能性を著しく低減する。これは、それが、ホットメルト接着剤組成物において引張力を分散および散逸させ、それによって総合的接着能の不足を減少させるのに役立つことを意味する。しかし、組成物の弾性モジュラスＧ’は、特定用途ごとおよび基材ごとに、或る望ましい値を上回る必要がある。そうでなければ、接着剤基材は、構成要素の構造的完全性を維持するために外力に対して十分な耐性を持つことができないだろう。特定の用途では、高変形時の弾性を反映する接着剤組成物の性質が或る値を上回ることも重要である。最終製品の耐用年数中はこれらの値を超えてはならない。高変形時の弾性は、降伏点引張応力および降伏点引張ひずみに反映され、応力−ひずみ試験において決定されうる。
【０００９】
ホットメルト接着剤組成物は、多種多様な用途に、例えば使い捨ておむつおよび生理用ナプキンなどの不織布材料と組み合わせて、ケースおよびカートンの封着などの包装、製本、ボトルラベリング、木工、テキスタイル、ならびにテープ、フィルムおよびラベルなどの感圧用途に使用される。
【００１０】
現在のホットメルト接着剤組成物は広範な用途を有するが、それらの耐熱性に関する制約は、依然としてある。ホットメルト接着剤組成物の低い耐熱性は、それらを、ホットメルト接着剤を含有する物品が高温で使用される用途には不向きにしている。
【００１１】
現在のホットメルト接着剤組成物のもう一つの制約は、耐熱性と改良された総合的結合性能との適正な組み合わせを欠くことである。
【００１２】
特許文献１は、組成物の粘度が１６３℃で２００００ｍＰａｓ以下である、ポリプロピレンインパクトコポリマー、オレフィン系エラストマー、粘着付与剤、可塑剤、および安定剤または酸化防止剤を含むホットメルト接着剤組成物を記載している。
【００１３】
特許文献１はポリプロピレンインパクトコポリマーを含むホットメルト接着剤組成物を記載しているが、請求項の発明はそのようなポリプロピレンインパクトコポリマーの機械的性質には基づいていない。この特許文献は、ポリプロピレンインパクトコポリマーそのものは有効な接着剤性能をもたらすには適さないと述べている。もう一つの欠点は、請求項のホットメルト接着剤組成物がポリプロピレンインパクトコポリマー以外の成分を数多く含み、それによってホットメルト接着剤組成物およびその生産を、より複雑にしていることである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１４】
【特許文献１】国際公開第２０１４／０１４４９１号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
それゆえに、耐熱性、柔軟性および弾性の適正な組み合わせを持ち、よって改良された総合的結合性能を持つホットメルト接着剤組成物をもたらすホットメルト接着剤組成物が、今なお必要とされている。
【００１６】
高温における応用への適性はビカットＡ温度に反映される。ビカットＡ温度は、ポリマーなどの、明確な融点を有しない材料についての軟化点の決定であるビカット軟化温度を表す。高いビカットＡ温度は、ポリマーの高い耐熱性を意味する。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
先行技術ホットメルト接着剤組成物の上述の欠点は、
ａ）エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２アルファ−オレフィンから選択される少なくとも１つのコモノマー、
ｂ）４．５〜２０．０重量％の範囲内の総コモノマー含量、
ｃ）ＩＳＯ３０６に従って測定される８０℃超のビカットＡ温度、
ｄ）ＩＳＯ６７２１−０２およびＩＳＯ６７２１−０７に従って２３℃において測定される１００〜１０００Ｍｐａの範囲内の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）、
ｅ）ＩＳＯ１１３５７−３に従って測定される１２０〜１６０℃の範囲内の融解温度
を有する少なくとも１つのポリプロピレンコポリマーと、前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外のポリマー、粘着付与樹脂、可塑剤、添加剤および／または充填剤のうちの少なくとも１つとを含む接着剤組成物を提供することにより、ここに克服された。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
一般に、前記ポリプロピレンコポリマーは、プロピレンならびにエチレンおよび／または直鎖もしくは分岐Ｃ４〜Ｃ１２アルファ−オレフィンから選択される少なくとも１つのコモノマーから誘導される単位を含む。好ましくは、前記ポリプロピレンコポリマーは、プロピレン、エチレン、および場合によっては、直鎖または分岐Ｃ４〜Ｃ１２アルファ−オレフィンからなる群より選択される少なくとも１つのコモノマーから誘導される単位を含む。より好ましくは、前記ポリプロピレンコポリマーは、プロピレン、エチレン、および場合によっては直鎖Ｃ４〜Ｃ１２アルファ−オレフィンからなる群より選択される１つのコモノマーから誘導される単位を含む。さらに好ましくは、前記ポリプロピレンコポリマーは、プロピレンおよび少なくともエチレン、ならびに場合によっては１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン（ｕｎｄｅｃｅｎｅｎｅ）および１−ドデセンからなる群より選択される１つのコモノマーから誘導される単位を含み、ここでは１−ブテンおよび１−ヘキセンが好ましい。前記ポリプロピレンコポリマーがプロピレン、エチレンおよび１−ブテンから誘導される単位からなることは、特に好ましい。
【００１９】
前記ポリプロピレンコポリマーは、本明細書においてさらに記載するポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ（ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ  ｃｏｐｏｌｙｍｅｒ）−１）またはポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）であることができる。
【００２０】
本発明の接着剤組成物において使用するためのポリプロピレンコポリマーは、一般に、重合プロセスにおいて、ポリプロピレンコポリマー製造分野の当業者には周知の条件下で生産される。ポリプロピレンコポリマーは、プロピレンを、以下にさらに記載する量のコモノマーと共重合することによって、生産されうる。一般に重合触媒が存在するであろう。重合触媒は通例、遷移金属化合物および活性化剤を含む。当技術分野において知られている適切な重合触媒には、チーグラー・ナッタ触媒およびシングルサイト触媒が包含される。
【００２１】
一般に、前記ポリプロピレンコポリマーの調製に使用されるチーグラー・ナッタ型触媒は、主要成分としてＭｇ、ＴｉおよびＣｌを含む立体特異的固体高収率チーグラー・ナッタ触媒成分であるだろう。一般に、重合プロセスでは、前記固体触媒成分に加えて、少なくとも１つの共触媒および少なくとも１つの外部ドナーが使用されるであろう。
【００２２】
触媒の成分は、例えば、シリカまたはアルミナのような無機酸化物などの粒状担体に担持されていてもよい。あるいは、ハロゲン化マグネシウムが固体担体を形成しうる。触媒成分を外部担体に担持させず、触媒調製分野の当業者にはよく知られているとおり、エマルション固化法によって、または沈殿法によって、触媒を調製することも可能である。
【００２３】
固体触媒は、通常、少なくとも１つの電子ドナー（内部電子ドナー）、および場合によってはアルミニウムも含む。重合において使用される適切な外部電子ドナーは当技術分野において周知であり、これには、エーテル、ケトン、アミン、アルコール、フェノール、ホスフィンおよびシランが含まれる。
【００２４】
適切なチーグラー・ナッタ触媒および同触媒中の成分の例は、なかんずく、国際公開第８７／０７６２０号、国際公開第９２／２１７０５号、国際公開第９３／１１１６５号、国際公開第９３／１１１６６号、国際公開第９３／１９１００号、国際公開第９７／３６９３９号、国際公開第９８／１２２３４号、国際公開第９９／３３８４２号、国際公開第０３／０００７５６号、国際公開第０３／０００７５７号、国際公開第０３／０００７５４号、国際公開第０３／０００７５５号、国際公開第２００４／０２９１１２号、欧州特許出願公開第２６１０２７１号、国際公開第２０１２／００７４３０号、国際公開第９２／１９６５９号、国際公開第９２／１９６５３号、国際公開第９２／１９６５８号、米国特許第４３８２０１９号、米国特許第４４３５５５０号、米国特許第４４６５７８２号、米国特許第４４７３６６０号、米国特許第４５６０６７１号、米国特許第５５３９０６７号、米国特許第５６１８７７１号、欧州特許第４５９７５号、欧州特許第４５９７６号、欧州特許第４５９７７号、国際公開第９５／３２９９４号、米国特許第４１０７４１４号、米国特許第４１８６１０７号、米国特許第４２２６９６３号、米国特許第４３４７１６０号、米国特許第４４７２５２４号、米国特許第４５２２９３０号、米国特許第４５３０９１２号、米国特許第４５３２３１３号、米国特許第４６５７８８２号、米国特許第４５８１３４２号、米国特許第４６５７８８２号に記載されている。
【００２５】
重合プロセスでは、チーグラー・ナッタ型触媒を使用する代わりに、シングルサイト触媒を使用することも可能である。好ましくは、シングルサイト型触媒はメタロセン触媒である。そのような触媒は、一般に、少なくとも１つの置換または無置換シクロペンタジエニル、インデニルまたはフルオレニルリガンドを含有する遷移金属化合物を含む。適切なメタロセン化合物の例は、なかんずく、欧州特許第６２９６３１号、欧州特許第６２９６３２号、国際公開第００／２６２６６号、国際公開第０２／００２５７６号、国際公開第０２／００２５７５号、国際公開第９９／１２９４３号、国際公開第９８／４０３３１号、欧州特許第７７６９１３号、欧州特許公開第１０７４５５７号および国際公開第９９／４２４９７号に掲載されている。
【００２６】
メタロセン触媒は、一般に、活性化剤と一緒に使用される。適切な活性化剤は、当技術分野において知られている金属アルキル化合物、特にアルミニウムアルキル化合物である。
【００２７】
プロピレンを上述のコモノマーと共重合するためのプロセスは、現在の技術水準において知られている。そのような重合プロセスは、一般に、少なくとも１つの重合段階を含むが、重合プロセスは追加の重合段階も含みうる。各段階における重合は、溶液相、スラリー相、流動床相、バルク相または気相において実行されうる。一特定実施形態では、プロセスが、少なくとも１つのバルク反応器段階および少なくとも１つの気相反応器段階を含んでいて、各段階は少なくとも１つの反応器を含み、すべての反応器はカスケード状に配置される。特に好ましい一実施形態において、重合プロセスは、少なくとも１つのバルク反応器および少なくとも１つの気相反応器が、この順序で配置されたものを含む。いくつかの好ましい重合プロセスにおいて、本プロセスは、１つのバルク反応器および少なくとも２つの気相反応器、例えば２つまたは３つの気相反応器を含む。本プロセスはさらにプレ反応器およびポスト反応器を含みうる。プレ反応器は、通例、プレ重合反応器を含む。この種のプロセスでは、一般に、ポリマーの特定の性質を獲得するために、高い重合温度が使用される。どのプロセスでも典型的温度は７０℃以上、好ましくは８０℃以上、より好ましくは８５℃以上である。上述のような高い重合温度は、反応器カスケードのうちの一部の反応器またはすべての反応器のどちらかにおいて適用されうる。
【００２８】
好ましいプロセスは「ループ−気相」プロセス、例えばボレアリス（Ｂｏｒｅａｌｉｓ）によって開発され、ＢＯＲＳＴＡＲ（商標）技術として知られているものである。このプロセスの例は、欧州特許第０８８７３７９号、国際公開第９２／１２１８２号、国際公開第２００４／０００８９９号、国際公開第２００４／１１１０９５号、国際公開第９９／２４４７８号、国際公開第９９／２４４７９号および国際公開第００／６８３１５号に記載されている。さらなる好ましい一プロセスは、Ｓｐｈｅｒｉｐｏｌ（商標）プロセスと呼ばれるスラリー−気相プロセスである。
【００２９】
ポリプロピレンコポリマー中の、エチレンおよびＣ４〜Ｃ１２アルファ−オレフィンから誘導される単位の総量は、一般に、４．５〜２０．０重量％の範囲内、好ましくは５．０〜１９．０重量％の範囲内、より好ましくは５．５〜１８．０重量％の範囲内にある。適切な下限は４．５重量％、好ましくは５．０重量％、より好ましくは５．５重量％である。適切な上限は２０．０重量％、好ましくは１９．０重量％、より好ましくは１８．０重量％である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。ポリプロピレンコポリマー中の、エチレンおよびＣ４〜Ｃ１２アルファ−オレフィンから誘導される単位の総量は、ポリプロピレンコポリマー中のモノマーの総量に基づいて算出される。
【００３０】
ポリプロピレンコポリマーは、一般に、８０．０℃超、好ましくは８１〜１２５℃の範囲内、より好ましくは８５〜１１０℃の範囲内、さらに好ましくは９０〜１００℃の範囲内のビカットＡ温度を有する。ポリプロピレンコポリマーのビカットＡ温度はＩＳＯ３０６に従って決定される。
【００３１】
一般に、ポリプロピレンコポリマーは、１００〜１０００ＭＰａの範囲内、好ましくは１３０〜７００ＭＰａの範囲内、より好ましくは１５０〜６００ＭＰａの範囲内の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）を有する。ポリプロピレンコポリマーの貯蔵弾性率（Ｇ’２３）は、ＩＳＯ６７２１−０２およびＩＳＯ６７２１−０７に従って２３℃において決定される。適切な下限は１００ＭＰａ、好ましくは１３０ＭＰａ、より好ましくは１５０ＭＰａである。適切な上限は１０００ＭＰａ、好ましくは７００ＭＰａ、より好ましくは６００ＭＰａである。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００３２】
ポリプロピレンコポリマーは、一般に、ＩＳＯ１１３５７−３に従って測定される１２０〜１６０℃の範囲内、好ましくは１２２〜１５５℃の範囲内、より好ましくは１２５〜１５０℃の範囲内の融解温度を有する。適切な下限は１２０℃、好ましくは１２２℃、より好ましくは１２５℃である。適切な上限は１６０℃、好ましくは１５５℃、より好ましくは１５０℃である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００３３】
一般に、ポリプロピレンコポリマーは、０．５〜５００ｇ／１０分の範囲内のメルトフローレート（ｍｅｌｔ  ｆｌｏｗ  ｒａｔｅ）（ＭＦＲ２）を有する。ポリプロピレンコポリマーのＭＦＲ２は、ＩＳＯ１１３３に従って、２３０℃の温度および２．１６ｋｇの負荷において決定される。ポリプロピレンコポリマーは１．０〜４００ｇ／１０分の範囲内、より好ましくは２．０〜３１０ｇ／１０分の範囲内、さらに好ましくは３．０〜２５０ｇ／１０分のＭＦＲ２を有することが好ましい。適切な下限は０．５ｇ／１０分、好ましくは１．０ｇ／１０分、より好ましくは２．０ｇ／１０分、さらに好ましくは３．０ｇ／１０分である。適切な上限は５００ｇ／１０分、好ましくは４００ｇ／１０分、より好ましくは３１０ｇ／１０分、さらに好ましくは２５０ｇ／１０分である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００３４】
一般に、ポリプロピレンコポリマーは、２００〜１０００ＭＰａの範囲内の引張モジュラス（Ｅ）を有する。ポリプロピレンコポリマーの引張モジュラスは、ＩＳＯ５２７−１に従って、２３℃において決定される。ポリプロピレンコポリマーは２５０〜９５０ＭＰａの範囲内、より好ましくは２５０〜９００ＭＰａの範囲内の引張モジュラスを有することが好ましい。適切な下限は２００ＭＰａ、好ましくは２５０ＭＰａである。適切な上限は１０００ＭＰａ、好ましくは９５０ＭＰａ、より好ましくは９００ＭＰａである。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００３５】
本発明の接着剤組成物は、前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外のポリマー、粘着付与樹脂、可塑剤、添加剤および／または充填剤のうちの少なくとも１つを含む。前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外のポリマーの例は、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ（ｌｏｗ  ｄｅｎｓｉｔｙ  ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ））、エチレン酢酸ビニル（ＥＶＡ（ｅｔｈｙｌｅｎｅ−ｖｉｎｙｌ  ａｃｅｔａｔｅ））およびエチレン−アクリレートコポリマーのような高圧ポリエチレンおよびそのコポリマー、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ（ｈｉｇｈ  ｄｅｎｓｉｔｙ  ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ））のような低圧ポリエチレン、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ（ｍｅｄｉｕｍ  ｄｅｎｓｉｔｙ  ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ））、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ（ｌｉｎｅａｒ  ｌｏｗ  ｄｅｎｓｉｔｙ  ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ））、超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ（ｖｅｒｙ  ｌｏｗ  ｄｅｎｓｉｔｙ  ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ））、スチレン−ブタジエンコポリマー（ＳＢＣ（ｓｔｙｒｅｎｅ−ｂｕｔａｄｉｅｎｅ  ｃｏｐｏｌｙｍｅｒ））、スチレン−エチレン／ブチレン−スチレン（ＳＥＢＳ（ｓｔｙｒｅｎｅ−ｅｔｈｙｌｅｎｅ／ｂｕｔｙｌｅｎｅ−ｓｔｙｒｅｎｅ））、ポリオレフィン系プラストマー（ＰＯＰ（ｐｏｌｙｏｌｅｆｉｎ  ｂａｓｅｄ  ｐｌａｓｔｏｍｅｒ））およびポリオレフィン系エラストマー（ＰＯＥ（ｐｏｌｙｏｌｅｆｉｎ  ｂａｓｅｄ  ｅｌａｓｔｏｍｅｒ））、非晶質ポリアルファ−オレフィン（ＡＰＡＯ（ａｍｏｒｐｈｏｕｓ  ｐｏｌｙ  ａｌｐｈａ−ｏｌｅｆｉｎ））、ならびにワックスである。用語「ワックス」は、常温では固体であり、加熱すると液状になり、一般に「ワックス」とみなされている、１００００ｇ／モル未満の平均分子量を有する有機物質を指す。本発明の接着剤組成物を得ることができる限り、ワックスのタイプに特別な制約はない。公知のワックスの例は、ミクロクリスタリンワックス、合成ワックスおよびパラフィンワックスである。
【００３６】
適切なエチレン−アクリレートコポリマーは、本発明では、例えばデュポン（Ｄｕｐｏｎｔ）からエルバロイ（Ｅｌｖａｌｏｙ）（商標）という名称で市販されているエチレンとアクリル酸メチルのコポリマーなどでありうる。
【００３７】
適切なポリオレフィン系プラストマー（ＰＯＰ）およびポリオレフィン系エラストマー（ＰＯＥ）は、本発明では、例えばＢｏｒｅａｌｉｓ  Ｐｌａｓｔｏｍｅｒｓ（オランダ）からＱｕｅｏ（商標）という商品名で、ダウ・ケミカル社（ＤＯＷ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｒｐ．）（米国）からＥｎｇａｇｅ（商標）もしくはＡｆｆｉｎｉｔｙ（商標）という商品名で、または三井（Ｍｉｔｓｕｉ）からタフマー（Ｔａｆｍｅｒ）（商標）という商品名で市販されている、エチレンとプロピレンまたはエチレンとＣ４〜Ｃ１０アルファ−オレフィンの任意のコポリマーでありうる。
【００３８】
適切な非晶質ポリアルファ−オレフィン（ＡＰＡＯ）は、本発明では、例えばレックスタック（Ｒｅｘｔａｃ）からレックスタック（Ｒｅｘｔａｃ）（商標）という名称で、またはエボニック（Ｅｖｏｎｉｋ）からＶｅｓｔｏｐｌａｓｔ（商標）という名称で、市販されている任意の非晶質ポリアルファ−オレフィンでありうる。
【００３９】
粘着付与樹脂は分子または高分子でありうる。一般にこれは、化学化合物であるか、または一般的なポリマーと比較すると分子量がかなり低いポリマーである。このポリマーは、天然源に由来するか、化学プロセスに由来するか、またはそれらの組み合わせに由来しうる。粘着付与樹脂は、一般に、最終接着剤組成物の接着を強化する。
【００４０】
本発明の接着剤組成物に含まれる可塑剤は、鉱物系油、石油系油、液状樹脂、液状エラストマー、ポリブテン、ポリイソブテン、フタレート可塑剤、ベンゾエート可塑剤、エポキシ化大豆油、植物油、オレフィンオリゴマー、低分子量ポリマー、固体可塑剤、およびそれらのいずれかの混合物から選択されうる。
【００４１】
本発明の接着剤組成物において使用されうる添加剤の例には、酸化防止剤（例えば立体障害フェノール、ホスファイト／ホスホナイト、硫黄含有酸化防止剤、アルキルラジカル補集剤、芳香族アミン、ヒンダードアミン安定剤、またはそれらのブレンド）、金属失活剤（例えばイルガノックス（Ｉｒｇａｎｏｘ）（商標）ＭＤ１０２４）、またはＵＶ安定剤（例えばヒンダードアミン光安定剤）などの安定剤が包含されるが、それらに限定されるわけではない。他の典型的添加剤は改質剤、例えば、帯電防止剤または防曇剤（例えばエトキシ化アミンおよびエトキシ化アミドまたはグリセロールエステル）、酸補集剤（例えばステアリン酸Ｃａ）、発泡剤、粘着剤（例えばポリイソブテン）、潤滑剤および樹脂（例えばイオノマーワックス、ポリエチレンワックスおよびエチレンコポリマーワックス、フィッシャー・トロプシュワックス、モンタン系ワックス、フルオロ系化合物、またはパラフィンワックス）、成核剤（例えばベンゾエート、リン系化合物、ソルビトール類、ノニトール系化合物またはアミド系化合物）、ならびに滑剤およびブロッキング防止剤（例えばエルカミド、オレアミド、天然シリカおよび合成シリカまたはゼオライト）、ならびにそれらの混合物である。
【００４２】
本発明の接着剤組成物に含めるのに適した充填剤の例には、タルク、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、粘土、カオリン、シリカ、ガラス、ヒュームドシリカ、雲母、珪灰石、長石、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、アルミナ、アルミナ三水和物などの水和アルミナ、ガラスマイクロスフェア、セラミックマイクロスフェア、木粉、大理石粉末、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、酸化アンチモン、酸化亜鉛、硫酸バリウムおよび／または二酸化チタンが包含されるが、それらに限定されるわけではない。以下、無機改質剤は充填剤という用語に含まれる。接着剤組成物分野の当業者は、或る用途に関して接着剤組成物中の成分の最も適当な量を、はなはだしい負担なく、容易に決定することができる。
【００４３】
本発明は、ポリプロピレンコポリマーが、エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２アルファ−オレフィンから選択される少なくとも１つのコモノマーを有するポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）であり、前記ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）が、式：
柔軟性＝ＥＡＹ×１０００００／（ＴＳＹ×Ｅ）
に従って算出される０．８超の柔軟性を有する、本発明の接着剤組成物も提供し、
式中、
ＥＡＹは降伏点伸び値であり、
ＴＳＹはＭＰａを単位とする降伏点引張強さ値であり、
ＥはＭＰａを単位とする引張モジュラス値である。
【００４４】
ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ）であるマトリックス（Ｍ）と、その中に分散された弾性プロピレンコポリマー（ＥＬ）とを含む。したがって、マトリックス（Ｍ）は、一般に、マトリックス（Ｍ）の一部ではない（微細）分散した混在物を含有し、前記混在物は弾性プロピレンコポリマー（ＥＬ）を含有する。混在物という用語は、マトリックス（Ｍ）と混在物とがポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）内で異なる相を形成することを示す。好ましくは、本発明のポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、ポリマー成分として、ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ）および弾性プロピレンコポリマー（ＥＬ）だけを含む。言い換えると、ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、添加剤を含有しうるが、ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）の総重量に基づいて、５．０重量％を超える量、より好ましくは３．０重量％を超える量、最も好ましくは１．０重量％を超える量では、他のポリマーを含有しえない。そのような少量で存在しうる追加ポリマーの１つは、ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）の調製時に得られる反応副生成物でありうるポリエチレンである。
【００４５】
一般に、ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）、すなわちランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ）および弾性プロピレンコポリマー（ＥＬ）は、エチレンおよびＣ４〜Ｃ１２アルファ−オレフィンから選択される、特にエチレンおよびＣ４〜Ｃ８アルファ−オレフィンから選択される、プロピレンと共重合可能な少なくとも１つのモノマー、例えば１−ブテンおよび／または１−ヘキセンを含む。好ましくは、ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、エチレン、１−ブテンおよび１−ヘキセンからなる群からの、プロピレンと共重合可能な少なくとも１つのモノマーを含み、より好ましくは、そのような少なくとも１つのモノマーからなる。より好ましくは、ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、プロピレンの他に、エチレンおよび／または１−ブテンから誘導されうる単位を含む。さらに好ましい一実施形態において、ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、エチレンおよびプロピレンだけから誘導されうる単位を含む。なお一層好ましくは、ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）のランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ）および弾性プロピレンコポリマー（ＥＬ）は、エチレンのような同じコモノマーを含有する。したがって、弾性プロピレンコポリマー（ＥＬ）は好ましくはエチレンプロピレンゴム（ＥＰＲ（ｅｔｈｙｌｅｎｅ  ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ  ｒｕｂｂｅｒ））であり、一方、ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ）はランダムエチレンプロピレンコポリマーである。
【００４６】
ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、４．５〜２０．０重量％の範囲内、好ましくは５．５〜２０．０重量％の範囲内、より好ましくは６．５〜１８．０重量％の範囲内の総コモノマー含量を有しうる。適切な下限は４．５重量％、好ましくは５．５重量％、より好ましくは６．５重量％である。適切な上限は２０．０重量％、好ましくは１８．０重量％である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）中の総コモノマー含量は、ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）中のモノマーの総量に基づいて算出される。
【００４７】
ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、一般に、６．５〜１８．０重量％の範囲内、好ましくは７．０〜１７．５重量％の範囲内、より好ましくは７．５〜１７．０重量％の範囲内のエチレンコモノマー含量を有する。適切な下限は６．５重量％、好ましくは７．０重量％、より好ましくは７．５重量％である。適切な上限は１８．０重量％、好ましくは１７．５重量％、より好ましくは１７．０重量％である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）中のエチレンコモノマー含量は、ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）中のモノマーの総量に基づいて算出される。
【００４８】
ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、一般に、式：
柔軟性＝ＥＡＹ×１０００００／（ＴＳＹ×Ｅ）
に従って算出される０．８超の柔軟性を有し、
式中、
ＥＡＹは降伏点伸び値であり、
ＴＳＹはＭＰａを単位とする降伏点引張強さ値であり、
ＥはＭＰａを単位とする引張モジュラス値である。
【００４９】
ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、一般に、０．８超、好ましくは０．８〜２０の範囲内、より好ましくは０．９〜１５の範囲内の柔軟性を有する。
【００５０】
ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、一般に、−１２〜−２℃の範囲内、好ましくは−１０〜−３℃の範囲内のガラス転移温度Ｔｇ１を有する。適切な下限は−１２℃、好ましくは−１０℃である。適切な上限は−２℃、好ましくは−３℃である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００５１】
ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、一般に、−６５〜−２０℃の範囲内、好ましくは−６０〜−２５℃の範囲内、より好ましくは−５８〜−３０℃の範囲内のガラス転移温度Ｔｇ２を有する。適切な下限は−６５℃、好ましくは−６０℃、より好ましくは−５８℃である。適切な上限は−２０℃、好ましくは−２５℃、より好ましくは−３０℃である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００５２】
一般に、ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、１５０〜４５０ＭＰａの範囲内、好ましくは１７０〜４００ＭＰａの範囲内の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）を有する。ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）は、ＩＳＯ６７２１−０２およびＩＳＯ６７２１−０７に従って２３℃において決定される。適切な下限は１５０ＭＰａ、好ましくは１７０ＭＰａである。適切な上限は４５０ＭＰａ、好ましくは４００ＭＰａである。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００５３】
ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、一般に、ＩＳＯ１１３５７−３に従って測定される１３５〜１５５℃の範囲内、好ましくは１３７〜１５３℃の範囲内の融解温度を有する。適切な下限は１３５℃、好ましくは１３７℃である。適切な上限は１５５℃、好ましくは１５３℃である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００５４】
ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、一般に、２００〜１０００ＭＰａの範囲内の引張モジュラス（Ｅ）を有する。ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、２５０〜９５０ＭＰａの範囲内、より好ましくは２５０〜９００ＭＰａの範囲内の引張モジュラスを有することが好ましい。適切な下限は２００ＭＰａ、好ましくは２５０ＭＰａである。適切な上限は１０００ＭＰａ、好ましくは９５０ＭＰａ、より好ましくは９００ＭＰａである。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００５５】
一般に、ＩＳＯ１６１５２に従って２５℃において測定されるポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）の低温キシレン可溶（ＸＣＳ（ｘｙｌｅｎｅ  ｃｏｌｄ  ｓｏｌｕｂｌｅ））画分は、１５．０〜５０．０重量％の範囲内、好ましくは１７．０〜４８．０重量％の範囲内、より好ましくは１８．０〜４７．０重量％の範囲内にある。適切な下限は１５．０重量％、好ましくは１７．０重量％、より好ましくは１８．０重量％である。適切な上限は５０．０重量％、好ましくは４８．０重量％、より好ましくは４７．０重量％である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００５６】
一般に、ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）の低温キシレン可溶画分（ＸＣＳ）は、１．０〜４．５ｄｌ／ｇの範囲内、好ましくは１．０〜２．７ｄｌ／ｇの範囲内、より好ましくは１．０〜２．０ｄｌ／ｇの範囲内の固有粘度（ＩＶ（ｉｎｔｒｉｎｓｉｃ  ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ））を有する。適切な下限は１．０ｄｌ／ｇである。適切な上限は４．５ｄｌ／ｇ、好ましくは２．７ｄｌ／ｇ、より好ましくは２．０ｄｌ／ｇである。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００５７】
一般に、ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、０．８〜９０ｇ／１０分の範囲内のメルトフローレート（ＭＦＲ２）を有する。ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）のＭＦＲ２は、ＩＳＯ１１３３に従って、２３０℃の温度および２．１６ｋｇの負荷において決定される。ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、０．８〜４０ｇ／１０分の範囲内、より好ましくは０．８〜２５ｇ／１０分の範囲内、さらに好ましくは０．８〜１５ｇ／１０分の範囲内のＭＦＲ２を有することが好ましい。適切な下限は０．８ｇ／１０分である。適切な上限は９０ｇ／１０分、好ましくは４０ｇ／１０分、より好ましくは２５ｇ／１０分、さらに好ましくは１５ｇ／１０分である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００５８】
本発明は、ポリプロピレンコポリマーが、コモノマーとしてのエチレンと、Ｃ４〜Ｃ１２アルファ−オレフィンから選択される少なくとも１つとを有するポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）であって、前記ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）が、
ａ）−１２〜０℃の範囲内のガラス転移温度Ｔｇおよび
ｂ）６．０〜１５．０重量％の範囲内の総コモノマー含量
を有する、本発明の接着剤組成物も提供する。
【００５９】
ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、プロピレン、エチレン、ならびに、直鎖または分岐Ｃ４〜Ｃ１２アルファ−オレフィンから選択される少なくとも１つのコモノマーから誘導される単位を含む。好ましくは、ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、プロピレン、エチレン、および直鎖Ｃ４〜Ｃ１２アルファ−オレフィンからなる群より選択される少なくとも１つのコモノマーから誘導される単位を含む。より好ましくは、ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、プロピレン、エチレン、ならびに１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセンおよび１−ドデセンの線状ポリマーからなる群より選択される少なくとも１つのコモノマーから誘導される単位を含み、ここでは１−ブテンおよび１−ヘキセンが好ましい。好ましくは、ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、プロピレン、エチレン、ならびに１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセンおよび１−ドデセンの線状ポリマーからなる群より選択される１つのコモノマーから誘導される単位からなり、ここでは１−ブテンおよび１−ヘキセンが好ましい。ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）が、プロピレン、エチレン、およびＣ４アルファ−オレフィンから誘導される単位からなることは、特に好ましい。前記Ｃ４−アルファ−オレフィンは分岐または直鎖Ｃ４−アルファ−オレフィン、好ましくは直鎖Ｃ４−アルファ−オレフィン、すなわち１−ブテンであることができる。
【００６０】
ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中の、エチレンおよびＣ４〜Ｃ１２アルファ−オレフィンから誘導される単位の総量は、一般に、６．０〜１５．０重量％の範囲内、好ましくは６．０〜１４．５重量％の範囲内、より好ましくは６．０〜１２．０重量％の範囲内にある。適切な下限は６．０重量％である。適切な上限は１５．０重量％、好ましくは１４．５重量％、より好ましくは１２．０重量％である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中の、エチレンおよびＣ４〜Ｃ１２アルファ−オレフィンから誘導される単位の総量は、ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中のモノマーの総量に基づいて算出される。
【００６１】
ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）が、プロピレン、エチレンおよびＣ４アルファ−オレフィンから誘導される単位からなり、Ｃ４−アルファ−オレフィンが、一般に、分岐または直鎖Ｃ４−アルファ−オレフィン、好ましくは直鎖Ｃ４−アルファ−オレフィン、すなわち１−ブテンである、特に好ましい実施形態において、
ａ）ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中のエチレン含量は、一般に、０．５〜３．０重量％の範囲内、好ましくは０．６〜２．５重量％の範囲内、より好ましくは０．８〜２．０重量％の範囲内にある。適切な下限は０．５重量％、好ましくは０．６重量％、より好ましくは０．８重量％である。適切な上限は３．０重量％、好ましくは２．５重量％、より好ましくは２．０重量％である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中の、エチレンから誘導される単位の量は、ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中のモノマーの総量に基づいて算出される。
ｂ）ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中の、Ｃ４−アルファ−オレフィン含量は、一般に、５．０〜１４．０重量％の範囲内、好ましくは５．２〜１３．０重量％の範囲内、より好ましくは５．５〜１２．０重量％の範囲内にある。適切な下限は５．０重量％、好ましくは５．２重量％、より好ましくは５．５重量％である。適切な上限は１４．０重量％、好ましくは１３．０重量％、より好ましくは１２．０重量％である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中のＣ４−アルファ−オレフィン含量は、ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中のモノマーの総量に基づいて算出される。
【００６２】
ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、一般に、−１２〜０℃の範囲内、好ましくは−１０〜０の範囲内、より好ましくは−８〜−１の範囲内のガラス転移温度Ｔｇを有する。適切な下限は−１２℃、好ましくは−１０℃、より好ましくは−８℃である。適切な上限は０℃、好ましくは−１℃である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００６３】
一般に、ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、３００〜６００ＭＰａの範囲内、好ましくは３００〜５５０ＭＰａの範囲内、より好ましくは３００〜５００ＭＰａの範囲内の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）を有する。ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）は、ＩＳＯ６７２１−０２およびＩＳＯ６７２１−０７に従って２３℃において決定される。適切な下限は３００ＭＰａである。適切な上限は６００ＭＰａ、好ましくは５５０ＭＰａ、より好ましくは５００ＭＰａである。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００６４】
ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、一般に、ＩＳＯ１１３５７−３に従って測定される１２５〜１３５℃の範囲内、好ましくは１２７〜１３４℃の範囲内、より好ましくは１２９〜１３２℃の範囲内の融解温度を有する。適切な下限は１２５℃、好ましくは１２７℃、より好ましくは１２９℃である。適切な上限は１３５℃、好ましくは１３４℃、より好ましくは１３２℃である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００６５】
ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、一般に、５００〜１０００ＭＰａの範囲内の引張モジュラス（Ｅ）を有する。ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、５５０〜９５０ＭＰａの範囲内、より好ましくは６００〜９００ＭＰａの範囲内の引張モジュラスを有することが好ましい。適切な下限は５００ＭＰａ、好ましくは５５０ＭＰａ、より好ましくは６００ＭＰａである。適切な上限は１０００ＭＰａ、好ましくは９５０ＭＰａ、より好ましくは９００ＭＰａである。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００６６】
ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、一般に、式：
柔軟性＝ＥＡＹ×１０００００／（ＴＳＹ×Ｅ）
に従って算出される０．６０超の柔軟性を有し、
式中、
ＥＡＹは降伏点伸び値であり、
ＴＳＹはＭＰａを単位とする降伏点引張強さ値であり、
ＥはＭＰａを単位とする引張モジュラス値である。
【００６７】
ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、一般に、０．６０超、好ましくは０．６５超、より好ましくは０．７０超の柔軟性を有する。
【００６８】
一般に、ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、２．０〜５００ｇ／１０分の範囲内のメルトフローレート（ＭＦＲ２）を有する。ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）のＭＦＲ２は、ＩＳＯ１１３３に従って、２３０℃の温度および２．１６ｋｇの負荷において決定される。ポリプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、３．０〜４００ｇ／１０分の範囲内、より好ましくは５．０〜３５０ｇ／１０分の範囲内のＭＦＲ２を有することが好ましい。適切な下限は２．０ｇ／１０分、好ましくは３．０ｇ／１０分、より好ましくは５．０ｇ／１０分である。適切な上限は、５００ｇ／１０分、好ましくは４００ｇ／１０分、より好ましくは３５０ｇ／１０分である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００６９】
本発明の別の一実施形態において、接着剤組成物は、本発明の前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマーの他にも、前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の少なくとも１つのポリマーを含む。
【００７０】
この実施形態において、本発明は、前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の前記少なくとも１つのポリマーが、
ａ）ＩＳＯ１１３５７−３に従って測定される１２０℃未満の融解温度、
ｂ）ＩＳＯ６７２１−０２およびＩＳＯ６７２１−０７に従って２３℃において測定される５０ＭＰａ未満の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）、
ｃ）ＩＳＯ１１８３Ｄに従って測定される０．９６ｇ／ｃｍ３未満の密度、および
ｄ）ＩＳＯ１１３３に従って測定される０．２０〜２０００ｇ／１０分の範囲内のＭＦＲ２
を有する、本発明の接着剤組成物に関係する。
【００７１】
前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の前記少なくとも１つのポリマーは、一般に、ＩＳＯ１１３５７−３に従って測定される１２０℃未満、好ましくは１１０℃未満、より好ましくは１００℃未満の融解温度を有する。
【００７２】
一般に、前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の前記少なくとも１つのポリマーは、５０ＭＰａ未満、好ましくは４５ＭＰａ未満、より好ましくは４０ＭＰａ未満の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）を有する。ポリプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）は、ＩＳＯ６７２１−０２およびＩＳＯ６７２１−０７に従って２３℃において決定される。
【００７３】
前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の前記少なくとも１つのポリマーは、一般に、０．９６ｇ／ｃｍ３未満、好ましくは０．８６〜０．９５ｇ／ｃｍ３の範囲内、より好ましくは０．８７〜０．９５ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度を有する。
【００７４】
前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の前記少なくとも１つのポリマーは、一般に、０．２〜２０００ｇ／１０分のメルトフローレート（ＭＦＲ２）を有する。前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の前記少なくとも１つのポリマーのＭＦＲ２は、ＩＳＯ１１３３に従って、２．１６ｋｇの負荷において決定される。ＭＦＲ２の決定において使用される温度は、当業者にはよく知られているように、前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の前記少なくとも１つのポリマーの性質に依存する。例えばポリエチレンは１９０℃において測定される。前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の前記少なくとも１つのポリマーは、０．５〜１５００ｇ／１０分の範囲内、より好ましくは１．０〜１０００ｇ／１０分の範囲内のＭＦＲ２を有することが好ましい。適切な下限は、０．２ｇ／１０分、好ましくは０．５ｇ／１０分、より好ましくは１．０ｇ／１０分である。適切な上限は２０００ｇ／１０分、好ましくは１５００ｇ／１０分、より好ましくは１０００ｇ／１０分である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。
【００７５】
この実施形態において、本発明は、
ａ）０．０１〜５０．０重量％の範囲内で存在する、前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の少なくとも１つのポリマー、ここで前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の前記少なくとも１つのポリマーのパーセンテージは、接着剤組成物中に含まれるポリプロピレンコポリマーおよび前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の少なくとも１つのポリマーの総量に基づいて算出される、および
ｂ）式：
柔軟性＝ＥＡＹ×１０００００／（ＴＳＹ×Ｅ）
に従って算出される０．５超の柔軟性
を有し、
式中、
ＥＡＹは降伏点伸び値であり、
ＴＳＹはＭＰａを単位とする降伏点引張強さ値であり、
ＥはＭＰａを単位とする引張モジュラス値である、
本発明の接着剤組成物にも関係する。
【００７６】
この実施形態において、本発明の接着剤組成物中に存在する前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の前記少なくとも１つのポリマーの量は、一般に、０．０１〜５０．０重量％の範囲内、好ましくは３．０〜４５．０重量％の範囲内、より好ましくは５．０〜４０．０重量％の範囲内にある。適切な下限は、０．０１重量％、好ましくは３．０重量％、より好ましくは５．０重量％である。適切な上限は、５０．０重量％、好ましくは４５．０重量％、より好ましくは４０．０重量％である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の少なくとも１つのポリマーのパーセンテージは、接着剤組成物に含まれるポリプロピレンコポリマーおよび前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の少なくとも１つのポリマーの総量に基づいて算出される。
【００７７】
この実施形態において、本発明の接着剤組成物は、一般に、０．５超、好ましくは０．５５超、より好ましくは０．６超、さらに好ましくは０．７超、なお一層好ましくは０．８超の柔軟性を有する。
【００７８】
本発明は、ａ）１０．０〜８０．０重量％の範囲内の少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー、
ｂ）０．０〜５０．０重量％の範囲内の前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の少なくとも１つのポリマー、
ｃ）０．０〜７０．０重量％の範囲内の粘着付与樹脂、
ｄ）０．０〜６０．０重量％の範囲内の可塑剤、
ｅ）０．１〜４．０重量％の範囲内の添加剤、および／または
ｆ）０．０〜５０．０重量％の範囲内の充填剤
を含む、本発明の接着剤組成物にも関係し、前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー、前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の前記少なくとも１つのポリマー、粘着付与樹脂、可塑剤、添加剤および充填剤のパーセンテージは、接着剤組成物の総量に基づいて算出される。
【００７９】
本発明の接着剤組成物中に存在する前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマーの量は、一般に、１０．０〜８０．０重量％の範囲内、好ましくは１５．０〜７５．０重量％の範囲内、より好ましくは２５．０〜６５．０重量％の範囲内にある。適切な下限は１０．０重量％、好ましくは１５．０重量％、より好ましくは２５．０重量％である。適切な上限は８０．０重量％、好ましくは７５．０重量％、より好ましくは６５．０重量％である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。この接着剤組成物中の前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマーのパーセンテージは、接着剤組成物の総量に基づいて算出される。
【００８０】
本発明の接着剤組成物中の前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の前記少なくとも１つのポリマーの量は、一般に、０．０〜５０．０重量％の範囲内、好ましくは３．０〜４０．０重量％の範囲内、より好ましくは５．０〜３５．０重量％の範囲内にある。適切な下限は０．０重量％、好ましくは３．０重量％、より好ましくは５．０重量％である。適切な上限は５０．０重量％、好ましくは４０．０重量％、より好ましくは３５．０重量％である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。この接着剤組成物中の前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外の前記少なくとも１つのポリマーのパーセンテージは、接着剤組成物の総量に基づいて算出される。
【００８１】
本発明の接着剤組成物中に存在する粘着付与樹脂の量は、一般に、０．０〜７０．０重量％の範囲内、好ましくは１０．０〜６０．０重量％の範囲内、より好ましくは１５．０〜５５．０重量％の範囲内にある。適切な下限は０．０重量％、好ましくは１０．０重量％、より好ましくは１５．０重量％である。適切な上限は７０．０重量％、好ましくは６０．０重量％、より好ましくは５５．０重量％である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。この接着剤組成物における粘着付与樹脂のパーセンテージは、接着剤組成物の総量に基づいて算出される。
【００８２】
本発明の接着剤組成物中に存在する可塑剤の量は、一般に、０．０〜６０．０重量％の範囲内、好ましくは３．０〜５５．０重量％の範囲内、より好ましくは５．０〜４５．０重量％の範囲内にある。適切な下限は０．０重量％、好ましくは３．０重量％、より好ましくは５．０重量％である。適切な上限は６０．０重量％、好ましくは５５．０重量％、より好ましくは４５．０重量％である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。この接着剤組成物中の可塑剤のパーセンテージは、接着剤組成物の総量に基づいて算出される。
【００８３】
本発明の接着剤組成物中に存在する添加剤の量は、一般に、０．１〜４．０重量％の範囲内、好ましくは０．１５〜３．０重量％の範囲内、より好ましくは０．２０〜２．０重量％の範囲内にある。適切な下限は０．１重量％、好ましくは０．１５重量％、より好ましくは０．２０重量％である。適切な上限は４．０重量％、好ましくは３．０重量％、より好ましくは２．０重量％である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。この接着剤組成物中の添加剤のパーセンテージは、接着剤組成物の総量に基づいて算出される。
【００８４】
本発明の接着剤組成物中の充填剤の量は、一般に、０．０〜５０．０重量％の範囲内、好ましくは０．５〜４０．０重量％の範囲内、より好ましくは１．０〜３０．０重量％の範囲内にある。適切な下限は０．０重量％、好ましくは０．５重量％、より好ましくは１．０重量％である。適切な上限は５０．０重量％、好ましくは４０．０重量％、より好ましくは３０．０重量％である。範囲の下側および上側の表示値は包含される。この接着剤組成物中の充填剤のパーセンテージは、接着剤組成物の総量に基づいて算出される。
【００８５】
前述のとおり、上述の成分は本発明の接着剤組成物に含まれうる。接着剤組成物分野の当業者は、或る用途に関して最も適当な成分のタイプおよび量を、はなはだしい負担なく、容易に決定することができる。
【００８６】
本発明は、少なくとも１つのポリプロピレンコポリマーを、前記少なくとも１つのポリプロピレンコポリマー以外のポリマー、粘着付与樹脂、可塑剤、添加剤および／または充填剤のうちの少なくとも１つと組み合わせることによって本発明の接着剤組成物を調製するためのプロセスにも関係する。
【００８７】
本発明の接着剤組成物は、当業者に知られる技法のいずれかを使って調製されうる。接着剤組成物調製の具体例は、回転翼を装備したジャケット付混合釜にポリプロピレンコポリマーを除くすべての成分を入れた後、ジャケット付混合釜に入れた成分を融解するために１４９〜１９０℃の範囲内の温度を適用することを伴う混合手順である。この調製工程において使用されるべき正確な温度は、特定成分の融点に依存すべきである。次に、ポリプロピレンコポリマーがジャケット付（ｊａｃｋｅｄ）混合釜に撹拌下で投入され、ばらつきのない均一な混合物が形成されるまで、混合が続けられる。接着剤組成物の調製は、前記接着剤組成物を保護するために、二酸化炭素または窒素などの不活性ガスを使用することにより、不活性雰囲気下で実行されうる。
【００８８】
結果として生じる接着剤組成物は、次に、さまざまな塗布技法を使って、基材に適用されうる。塗布技法の例は、ホットメルトスロットダイコーティング、ホットメルトホイールコーティング、ホットメルトローラーコーティング、メルトブロウンコーティングおよびスパイラルスプレーコーティングである。接着剤組成物を基材に適用する際の適用温度は、接着剤組成物の軟化点を上回ればいずれも適切である。材料の軟化点とは、材料が、低応力下での著しい流動を可能にするのに十分なほど軟化する温度である。本発明の接着剤組成物の場合、適用温度は、好ましくは、主要ポリプロピレンコポリマー成分の融点を上回るように選択される。あるいは、適用温度は、組成物中で最も高い融点を持つポリプロピレンコポリマー成分の融点を上回るように選択されうる。接着剤組成物の適切な適用温度範囲は、当該組成物に含まれるポリプロピレンポリマーのタイプに依存して、１２０℃と２２０℃の間になるだろう。適用温度は、好ましくは、組成物中で最も高い融点を持つポリプロピレンコポリマー成分の融点を１℃〜３０℃上回る範囲、より好ましくは２℃〜２５℃上回る範囲、好ましくは３℃〜２０℃上回る範囲にあるように選択される。
【００８９】
基材は、１つ以上の異なる基材材料、例えば不織布材料、ポリマー材料、エラストマー材料、木材、ガラス、紙、カートン、コンクリートおよびセラミック材料で、形成されうる。基材は、例えば繊維、フィルム、糸、ストリップ、コーティング、箔、シート、ボード、プレートおよびバンドの形態をとりうる。任意の基材材料および任意の基材形態を、２つ以上の基材を一つに結合するのに役立つ接着剤組成物との任意の可能な組み合わせで、使用することができる。
【００９０】
本発明はさらに、本発明の接着剤組成物と少なくとも１つの基材とを含む物品に関係する。
【００９１】
本発明の接着剤組成物と少なくとも１つの基材とを含むそのような物品は、いくつかの用途に使用されうる。そのような物品の例示的用途には、医学用途、建設用途、不織布材料用途、食品包装または一般包装用途、製本用途、ボトルラベリング用途、および感圧用途が包含されるが、それらに限定されるわけではない。
【００９２】
本発明の接着剤組成物と少なくとも１つの基材とを含むそのような物品は、使い捨ておむつ、生理用ナプキン、ベッドパッド、包帯、手術用ドレープ、テープ、フィルム、ラベル、シート（例えばプラスチックシート、紙シート、または不織布シート）、ボトル（例えばプラスチックボトルまたはガラスボトル）、缶、ボード（例えば厚紙または木質ボード）、ケース、木質部品、本、バッグ、手術用ドレープ、手術器具、医用器具、フィルターまたは包装材（例えば箱または容器）から選ばれうる。本発明の好ましい物品はテープ、フィルム、本、および医用器具である。
【００９３】
本発明は、少なくとも１つの本発明の接着剤組成物を、前記少なくとも１つの基材の少なくとも１つの面に適用する工程を少なくとも含む、本発明の物品を生産するためのプロセスにも関係する。
【００９４】
最後に、本発明は、本発明の物品の調製における本発明の接着剤組成物の使用も対象とする。
【実施例】
【００９５】
Ｉ−測定方法
別段の定義がある場合を除き、本発明の上記の概説および下記の実施例には、以下の用語の定義および決定方法が適用される。
【００９６】
ａ）ビカットＡ温度測定
ビカットＡ温度は、以下の寸法を有する射出成形試験片を使用し、ＩＳＯ３０６（Ａ５０）に従って決定する：８０×１０×４ｍｍ。射出成形試験片はＥＮ  ＩＳＯ１８７３−２に記載されているように調製する。
【００９７】
ｂ）メルトフローレート
ＩＳＯ１１３３に従ってメルトフローレート（ＭＦＲ２）を決定し、ｇ／１０分の単位で示す。ＭＦＲ２は、ポリマーの流動性の、したがって加工性の、指標である。メルトフローレートが高いほど、ポリマーの粘度は低い。ポリプロピレンのＭＦＲ２は２３０℃の温度および２．１６ｋｇの負荷において決定する。ポリエチレン、ポリオレフィン系プラストマー（ＰＯＰ）、およびエラストマー（ＰＯＥ）のＭＦＲ２は、１９０℃の温度および２．１６ｋｇの負荷において決定する。
【００９８】
ｃ）ＤＳＣ分析
融解温度（Ｔｍ）および結晶化温度（Ｔｃ）は、ＩＳＯ１１３５７／３に従い、ＴＡインスツルメント（ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ）Ｑ２０００示差走査熱量測定装置（ＤＳＣ）を使って、５〜１０ｍｇの試料で測定した。３０℃と２２５℃の間で、走査速度を１０℃／分とする加熱／冷却／加熱サイクルにおいて、結晶化温度（Ｔｃ）および融解温度（Ｔｍ）を得た。融解温度（Ｔｍ）および結晶化温度（Ｔｃ）を、それぞれ、冷却サイクルおよび第２加熱サイクルにおける吸熱および発熱のピークと解釈した。
【００９９】
ｄ）低温度キシレン可溶分（ＸＣＳ）
低温度キシレン可溶分（ＸＣＳ）の含量は、ＩＳＯ１６１５２；第５版；２００５−０７−０１に従い、２５℃において決定する。不溶のままである部分が低温度キシレン不溶（ＸＣＩ（ｘｙｌｅｎｅ  ｃｏｌｄ  ｉｎｓｏｌｕｂｌｅ））画分である。
【０１００】
ｅ）固有粘度（ＩＶ）
固有粘度（ＩＶ）は、ＩＳＯ１６２８／１に従って、デカリン中、１３５℃において測定する。固有粘度（ＩＶ）値はポリマーの分子量と共に増加する。
【０１０１】
ｆ）密度
密度はＩＳＯ１１８３Ｄに従って測定する。試料調製は、ＩＳＯ−１８７２−２：２００７に従い、圧縮成形によって実行する。
【０１０２】
ｇ）動的機械熱分析（ＤＭＴＡ）
貯蔵弾性率Ｇ’およびガラス転移温度ＴｇはＤＭＴＡ分析によって測定した。ＤＭＴＡ評価および貯蔵弾性率Ｇ’測定は、ＩＳＯ６７２１−０２およびＩＳＯ６７２１−０７に従い、−１３０℃と＋１５０℃の間の温度において、２℃／分の加熱速度および１Ｈｚの周波数を使って、圧縮成形試料で、ねじりモードにおいて実行した。測定はアントンパール（Ａｎｔｏｎ  Ｐａａｒ）ＭＣＲ  ３０１装置を使って実行した。圧縮成形試料は次の寸法：４０×１０×１ｍｍを有し、ＩＳＯ１８７２−２：２００７に従って調製する。貯蔵弾性率Ｇ’２３およびＧ’７０をそれぞれ２３℃および７０℃において測定した。
【０１０３】
ｈ）引張性質
引張性質、破断点伸び（ＥＡＢ）、降伏点伸び（ＥＡＹ）、破断点引張強さ（ＴＳＢ）および降伏点引張強さ（ＴＳＹ）は、ＩＳＯ５２７−２：２０１２に従って調製した射出成形試験片タイプ１Ｂで、ＩＳＯ１８７３−２に従って生産された伸び計を使用し（Ｍｅｔｈｏｄ  Ｂ）、４ｍｍの試料厚さで、ＩＳＯ５２７−１：２０１２／ＩＳＯ５２７−２：２０１２に従って、２３℃で測定した。試験速度は、１ｍｍ／分の試験速度で実行した引張モジュラス（Ｅ）測定を除いて、５０ｍｍ／分とした。
【０１０４】
ｉ）コモノマー含量
ポリマーのコモノマー含量を定量するために、定量核磁気共鳴（ＮＭＲ（ｎｕｃｌｅａｒ−ｍａｇｎｅｔｉｃ  ｒｅｓｏｎａｎｃｅ））分光法を使用した。
【０１０５】
ポリ（プロピレン−ｃｏ−エチレン）コポリマーのコモノマー含量の定量
１Ｈおよび１３Ｃについてそれぞれ４００．１５ＭＨｚおよび１００．６２ＭＨｚで稼働するＢｒｕｋｅｒ  Ａｄｖａｎｃｅ  ＩＩＩ  ４００  ＮＭＲ分光計を使用し、溶液状態で、定量１３Ｃ｛１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを記録した。すべての空気圧装置に窒素ガスを使用し、１２５℃において、１３Ｃ最適化１０ｍｍ拡張温度プローブヘッドを使って、すべてのスペクトルを記録した。およそ２００ｍｇの材料を３ｍｌの１，２−テトラクロロエタン−ｄ２（ＴＣＥ（ｔｅｔｒａｃｈｌｏｒｏｅｔｈａｎｅ）−ｄ２）にクロム（ＩＩＩ）アセチルアセトナート（Ｃｒ（ａｃａｃ）３）と一緒に溶解することで、溶媒中に緩和剤の６５ｍＭ溶液を得た｛８｝。確実に均一溶液になるように、ヒートブロックにおける最初の試料調製後に、ＮＭＲチューブをさらにロータリーオーブンにおいて少なくとも１時間加熱した。磁石への挿入後は、チューブを１０Ｈｚで回転させた。この設定は主として高解像度のために選んだものであり、正確なエチレン含量定量のためには定量的に必要であった。最適化されたチップ角、１秒の繰り返し時間およびバイレベルＷＡＬＴＺ１６デカップリングスキームを使って、標準的単一パルス励起を、ＮＯＥなしで使用した｛３，４｝。１スペクトルあたり合計６１４４（６ｋ）回の過渡応答を取得した。
【０１０６】
独自開発のコンピュータプログラムを使って定量１３Ｃ｛１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを処理し、積分し、関連する定量的性質を積分から決定した。すべての化学シフトを、溶媒の化学シフトを使って、３０．００ｐｐｍのエチレンブロック（ＥＥＥ）の中央メチレン基に対して、間接的に関係づけた。このアプローチにより、この構造単位が存在しない場合でも、比較可能な関係づけが可能になった。エチレンの組み込みに対応する特徴的シグナルが観測された｛７｝。
【０１０７】
Ｗａｎｇらの方法｛６｝を使って、１３Ｃ｛１Ｈ｝スペクトル中のスペクトル領域全体にわたる複数シグナルの積分によって、コモノマー分率を定量した。この方法は、そのロバスト性および必要な場合に位置規則性の欠陥を説明する能力ゆえに選んだ。遭遇したコモノマー含量の全範囲にわたって適用可能性を増加させるために、積分領域をわずかに調整した。
【０１０８】
ＰＰＥＰＰ配列で孤立エチレンのみが観測された系では、存在しないことがわかっている部位の非ゼロ積分の影響を低減するために、Ｗａｎｇらの方法に変更を加えた。このアプローチは、そのような系でのエチレン含量の過大見積りを低減し、絶対エチレン含量を決定するために使用される部位数の
Ｅ＝０．５（Ｓββ＋Ｓβγ＋Ｓβδ＋０．５（Ｓαβ＋Ｓαγ））
への低減によって達成された。この部位セットの使用により、対応する積分式は、Ｗａｎｇらの論文で使用されているものと同じ表記を使って、
Ｅ＝０．５（ＩＨ＋ＩＧ＋０．５（ＩＣ＋ＩＤ））
になる｛６｝。絶対プロピレン含量に使用した式には変更を加えなかった。
【０１０９】
コモノマー組み込みモルパーセントを、モル分率から算出した。
Ｅ［モル％］＝１００×ｆＥ
【０１１０】
コモノマー組み込み重量パーセントを、モル分率から算出した。
Ｅ［重量％］＝１００×（ｆＥ×２８．０６）／（（ｆＥ×２８．０６）＋（（１−ｆＥ）×４２．０８））
【０１１１】
参考文献一覧：
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７−Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  １７（１９８４），１９５０．
８−Ｓｉｎｇｈ，Ｇ．，Ｋｏｔｈａｒｉ，Ａ．，Ｇｕｐｔａ，Ｖ．，Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｔｅｓｔｉｎｇ  ２８  ５（２００９），４７５．
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１０−Ｒａｎｄａｌｌ，Ｊ．Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｓｃｉ．，Ｒｅｖ．Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．１９８９，Ｃ２９，２０１．
【０１１２】
コモノマー含量  ポリ（プロピレン−ｃｏ−エチレン−ｃｏ−ブテン）
１Ｈおよび１３Ｃについてそれぞれ５００．１３ＭＨｚおよび１２５．７６ＭＨｚで稼働するＢｒｕｋｅｒ  Ａｄｖａｎｃｅ  ＩＩＩ  ５００  ＮＭＲ分光計を使用し、溶融状態で、定量１３Ｃ｛１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを記録した。すべての空気圧装置に窒素ガスを使用し、１８０℃において、１３Ｃ最適化７ｍｍマジックアングルスピニング（ＭＡＳ（ｍａｇｉｃ−ａｎｇｌｅ  ｓｐｉｎｎｉｎｇ））プローブヘッドを使って、すべてのスペクトルを記録した。およそ２００ｍｇの材料を外径７ｍｍのジルコニア製ＭＡＳローターに充填し、４．５ｋＨｚで回転させた。この設定は主として、迅速な同定と正確な定量に必要な高解像度のために選んだ｛１，２，６｝。短い繰り返し時間でのＮＯＥ｛３，１｝およびＲＳ−ＨＥＰＴデカップリングスキーム｛４，５｝を利用して、標準的な単一パルス励起を用いた。１スペクトルあたり合計１０２４（１ｋ）回の過渡応答を取得した。
【０１１３】
定量１３Ｃ｛１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを処理し、積分し、関連する定量的性質を積分から決定した。すべての化学シフトを、２１．８５ｐｐｍのメチルアイソタクチックペンタッド（ｍｍｍｍ）に対して、内部的に関係づける。位置規則性の欠陥に対応する特徴的シグナルは観測されなかった｛１１｝。４４．１ｐｐｍの主要Ｓααメチレン部位に基づいて、プロペンの量を定量した。
Ｐｔｏｔａｌ＝ＩＳαα
【０１１４】
１−ブテンの組み込みに対応する特徴的シグナルが観測され、コモノマー含量は以下の方法で定量した。ＰＰＢＰＰ配列に組み込まれた孤立１−ブテンの量は、１コモノマーあたりの報告部位数を説明する４４．１ｐｐｍのαＢ２部位の積分を使って定量した。
Ｂ＝ＩαＢ２／２
【０１１５】
ＰＰＢＢＰＰ配列で連続して組み込まれた１−ブテンの量は、１コモノマーあたりの報告部位数を説明する４０．５ｐｐｍのααＢ２部位の積分を使って定量した。
ＢＢ＝２×ＩααＢ２
【０１１６】
総１−ブテン含量は、孤立１−ブテンと連続して組み込まれた１−ブテンとの和に基づいて算出した。
Ｂｔｏｔａｌ＝Ｂ＋ＢＢ
【０１１７】
次に、ポリマー中の１−ブテンの総モル分率を、
ｆＢ＝（Ｂｔｏｔａｌ／（Ｅｔｏｔａｌ＋Ｐｔｏｔａｌ＋Ｂｔｏｔａｌ）
として算出した。
【０１１８】
エチレンの組み込みに対応する特徴的シグナルが観測され、コモノマー含量を以下の方法で定量した。ＰＰＥＰＰ配列に組み込まれた孤立エチレンの量は、１コモノマーあたりの報告部位数を説明する３７．９ｐｐｍのＳαγ部位の積分を使って定量した。
Ｅ＝ＩＳαγ／２
【０１１９】
連続組み込みを示す部位は観測されなかったので、この量だけで総エチレンコモノマー含量を算出した。
Ｅｔｏｔａｌ＝Ｅ
【０１２０】
次に、ポリマー中のエチレンの総モル分率を
ｆＥ＝（Ｅｔｏｔａｌ／（Ｅｔｏｔａｌ＋Ｐｔｏｔａｌ＋Ｂｔｏｔａｌ）
として算出した。コモノマー組み込みモルパーセントをモル分率から算出した。
Ｂ［モル％］＝１００×ｆＢ
Ｅ［モル％］＝１００×ｆＥ
【０１２１】
コモノマー組み込み重量パーセントを、モル分率から算出した。
Ｂ［重量％］＝１００×（ｆＢ×５６．１１）／（（ｆＥ×２８．０５）＋（ｆＢ×５６．１１）＋（（１−（ｆＥ＋ｆＢ））×４２．０８））
Ｅ［重量％］＝１００×（ｆＥ×２８．０５）／（（ｆＥ×２８．０５）＋（ｆＢ×５６．１１）＋（（１−（ｆＥ＋ｆＢ））×４２．０８））
【０１２２】
参考文献一覧：
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【０１２３】
ｊ）柔軟性
柔軟性値は以下の式に従って算出する。
柔軟性＝ＥＡＹ×１０００００／（ＴＳＹ×Ｅ）
式中、
ＥＡＹは降伏点伸び値であり、
ＴＳＹはＭＰａを単位とする降伏点引張強さ値であり、
ＥはＭＰａを単位とする引張モジュラス値である。
【０１２４】
ＩＩ−本願実施例および比較例
ａ）本願実施例
ＩＥ−１、ＩＥ−２、ＩＥ−３、ＩＥ−４およびＩＥ−７はポリプロピレンコポリマーである。
【０１２５】
ＩＥ−５は、過酸化物の存在下で、押出機において、ＩＥ−２のビスブレーキングを行うことによって調製されるポリプロピレンコポリマーである。
【０１２６】
ＩＥ−６は、過酸化物の存在下で、押出機において、ＩＥ−４のビスブレーキングを行うことによって調製されるポリプロピレンコポリマーである。
【０１２７】
ＩＥ−８およびＩＥ−９は、過酸化物の存在下で、押出機において、ＩＥ−７のビスブレーキングを行うことによって調製されるポリプロピレンコポリマーである。
【０１２８】
ｂ）比較例
ＣＥ−１は、５ｇ／１０分のＭＦＲ２を持つポリプロピレンホモポリマーであり、ボレアリスによって製造、流通が行われている。
【０１２９】
ＣＥ−２は、１２５ｇ／１０分のＭＦＲ２を持つポリプロピレンホモポリマーであり、ボレアリスによって製造、流通が行われている。
【０１３０】
ＣＥ−３は、８ｇ／１０分のＭＦＲ２および１４４℃の融点を持つポリプロピレンエチレンコポリマーであり、ボレアリスによって製造、流通が行われている。
【０１３１】
ＣＥ−４は、２８ｇ／１０分のＭＦＲ２を持つ高流動性ポリプロピレンエチレンコポリマーであり、ボレアリスによって製造、流通が行われている。
【０１３２】
ＣＥ−５は、１３ｇ／１０分のＭＦＲ２を持つポリプロピレンインパクトコポリマーであり、ボレアリスによって製造、流通が行われている。
【０１３３】
ＣＥ−６は、４５０ｇ／１０分のＭＦＲ２を持つポリプロピレンホモポリマーであり、ボレアリスによって製造、流通が行われている。
【０１３４】
ＣＥ−７は、１１０ｇ／１０分のＭＦＲ２を持つ高流動性ポリプロピレンエチレンコポリマーであり、ボレアリスによって製造、流通が行われている。
【０１３５】
ＣＥ−８は、８ｇ／１０分のＭＦＲ２および１４０℃の融点を持つポリプロピレンエチレンコポリマーであり、ボレアリスによって製造、流通が行われている。
【０１３６】
比較例はすべて、チーグラー・ナッタ系触媒システムを使って生産される。
【０１３７】
ｃ）本発明のポリプロピレンコポリマーＩＥ−１、ＩＥ−２、ＩＥ−３、ＩＥ−４およびＩＥ−７の調製
本発明による本願実施例の調製のための重合プロセスは、プレ重合装置、第１ループ反応器、第１気相反応器（ＧＰＲ１）および第２気相反応器（ＧＰＲ２）を有し、すべての反応器が直列に配置されたＢｏｒｓｔａｒ（商標）パイロットプラントにおいて行った。そのようなプロセスは、場合に応じて触媒１または触媒２のどちらかの存在下で、それを共触媒としてのトリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ（ｔｒｉｅｔｈｙｌａｌｕｍｉｎｉｕｍ））および外部ドナーとしてのジシクロペンチルジメトキシシラン（ドナーＤ）と組み合わせて実行した。本願実施例の調製に関する重合条件および触媒のタイプを表１に要約する。
【０１３８】
触媒１
触媒１はエマルションプロセスを使って調製する。触媒１を調製するためのそのようなプロセスは、国際公開第２０１０／００９８２７号の実施例項、第３０〜３１頁に記載されている。
【０１３９】
触媒２
触媒２は以下の方法によって調製する。
ａ）まず、反応器中、大気圧において、０．１モルのＭｇＣｌ２および３モルのＥｔＯＨを、２５０ｍｌのデカンに、不活性条件下で懸濁した。
ｂ）その溶液を−１５℃に冷却し、次に、温度を前記温度に維持しつつ、３００ｍｌの冷ＴｉＣｌ４を加えた。
ｃ）スラリーの温度をゆっくりと２０℃まで上昇させた。この温度で０．０２モルのジオクチルフタレート（ＤＯＰ（ｄｉｏｃｔｙｌｐｈｔｈａｌａｔｅ））をスラリーに加えた。
ｄ）ジオクチルフタレート（ＤＯＰ）の添加後に、温度を９０分で１３５℃まで上げ、スラリーを６０分放置した。
ｅ）次に、温度を１３５℃に１２０分間保つことにより、３００ｍｌのＴｉＣｌ４を加えた。
ｆ）次に触媒を濾過し、８０℃でヘプタン３００ｍｌによって６回洗浄した。
ｇ）固体触媒が回収されたら、それを濾過し、乾燥した。
触媒２の調製に関するさらなる詳細は、欧州特許第４９１５６６号、欧州特許第５９１２２４号および欧州特許第５８６３９０号に記載されている。
【０１４０】
ｄ）ビスブレーキングされたポリプロピレンコポリマーＩＥ−５、ＩＥ−６、ＩＥ−８およびＩＥ−９の調製
４０ｍｍのスクリュー直径および３８のＬ／Ｄ比を有する同方向回転二軸押出機タイプのコペリオン（Ｃｏｐｅｒｉｏｎ）ＺＳＫ４０において、特定量のポリプロピレンコポリマーを特定量の過酸化物トリゴノックス（Ｔｒｉｇｏｎｏｘ）１０１と混合することによって、ビスブレーキングされたポリプロピレンコポリマーを調製した。ビスブレーキングされたポリプロピレンの調製は、１７０〜１９０℃の範囲内の温度において、二組の混練ブロックを持つ高強度混合スクリュー構成を使って実行した。ビスブレーキング長（ｖｉｓ−ｂｒｅａｋｉｎｇ  ｌｅｎｇｔｈ）は、所望の目標ＭＦＲ２と初期ＭＦＲ２との間の比と定義される。
【０１４１】
ＩＥ−５、ＩＥ−６、ＩＥ−８およびＩＥ−９の調製には、それぞれ以下の量の過酸化物を使用した：５０ｐｐｍ、３２５ｐｐｍ、８６０ｐｐｍ、２０００ｐｐｍ。
【０１４２】
ｅ）ポリエチレンワックス、本願実施例（ＩＥ−１３、ＩＥ−１４、ＩＥ−１５、ＩＥ−１６およびＩＥ−１７）ならびに比較例（ＣＥ−９、ＣＥ−１０およびＣＥ−１１）を含有するホットメルト接着剤組成物の調製
組成物はすべて、４０ｍｍのスクリュー直径および３８のＬ／Ｄ比を有する同方向回転二軸押出機タイプのコペリオンＺＳＫ４０において、特定量のポリプロピレンコポリマーを特定量のポリエチレンワックスと混合することによって調製した。組成物の調製は、１７０〜１９０℃の範囲内の温度において、二組の混練ブロックを持つ高強度混合スクリュー構成を使って実行した。ホットメルト接着剤組成物の調製に使用したポリプロピレンコポリマーおよびポリエチレンワックスのパーセンテージを表４に記載する。これらの組成物は配合物中に５００ｐｐｍのイルガノックス（商標）１０１０（ペンタエリトリチル−テトラキス（３−（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート）、５００ｐｐｍのイルガフォス（Ｉｒｇａｆｏｓ）（商標）１６８（トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト）および４００ｐｐｍのステアリン酸カルシウムを添加剤としてを含んだ。表４に示すホットメルト接着剤組成物の調製に使用したポリエチレンワックスは、クラリアント（Ｃｌａｒｉａｎｔ）により、Ｌｉｃｏｗａｘ（商標）ＰＥ１９０粉末の名称で製造、流通が行われている高分子量高密度ポリエチレンワックスである。
【０１４３】
ｆ）エチレン系プラストマーを含有するホットメルト接着剤組成物（ＩＥ−１０およびＩＥ−１２）の調製
組成物はすべて、４０ｍｍのスクリュー直径および３８のＬ／Ｄ比を有する同方向回転二軸押出機タイプのコペリオンＺＳＫ４０において、特定量のポリプロピレンコポリマーを特定量のエチレン系プラストマーと混合することによって調製した。組成物の調製は、１７０〜１９０℃の範囲内の温度において、二組の混練ブロックを持つ高強度混合スクリュー構成を使って実行した。ホットメルト接着剤組成物の調製に使用したポリプロピレンコポリマーおよびエチレン系プラストマーのパーセンテージを表５に記載する。これらの組成物は配合物中に５００ｐｐｍのイルガノックス（商標）１０１０（ペンタエリトリチル−テトラキス（３−（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート）、５００ｐｐｍのイルガフォス（商標）１６８（トリス（２，４ージ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト）および４００ｐｐｍのステアリン酸カルシウムも添加剤として含んだ。表５に示すホットメルト接着剤組成物の調製に使用したエチレン系プラストマーは、Ｑｕｅｏ（商標）８２３０という名称で販売されているエチレン系オクテンプラストマーであり、これは、Ｂｏｒｅａｌｉｓ  Ｐｌａｓｔｏｍｅｒｓ（オランダ）によって製造、流通が行われている。
【０１４４】
ｇ）エチレン−アクリレートコポリマーを含有するホットメルト接着剤組成物（ＩＥ−１１）の調製
組成物はすべて、４０ｍｍのスクリュー直径および３８のＬ／Ｄ比を有する同方向回転二軸押出機タイプのコペリオンＺＳＫ４０において、特定量のポリプロピレンコポリマーを特定量のエチレン−アクリレートコポリマーと混合することによって調製した。組成物の調製は、１７０〜１９０℃の範囲内の温度において、二組の混練ブロックを持つ高強度混合スクリュー構成を使って実行した。ホットメルト接着剤組成物の調製に使用したポリプロピレンコポリマーおよびエチレン−アクリレートコポリマーのパーセンテージを表５に記載する。これらの組成物は配合物中に５００ｐｐｍのイルガノックス（商標）１０１０（ペンタエリトリチル−テトラキス（３−（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート）、５００ｐｐｍのイルガフォス（商標）１６８（トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト）および４００ｐｐｍのステアリン酸カルシウムも添加剤として含んだ。表５に示すホットメルト接着剤組成物の調製に使用したエチレン−アクリレートコポリマーは、エルバロイ（商標）ＡＣ１３３０の名称で販売されているエチレンとアクリル酸メチルのコポリマーであり、これは、デュポンによって製造、流通が行われている。
【０１４５】
表２から、ポリプロピレンコポリマー１（本願実施例）は、比較例と比べて、より高い柔軟性レベルおよびより良い弾性レベルを示すことが、演繹されうる。弾性レベルは貯蔵弾性率（Ｇ’２３）によって決定される。加えて、ビカットＡおよびＧ’２３／Ｇ’７０として測定される本願実施例の熱耐性は良好なレベルを保っている。それゆえに、比較例に対するポリプロピレンコポリマー１（本願実施例）の大きな利点は、それらが改良された弾性レベル、柔軟性レベルおよび高い耐熱性の良好なバランスを呈することである。
【０１４６】
表３から、ポリプロピレンコポリマー２（本願実施例）は、比較例と比べて、より高い柔軟性レベルおよびより良い弾性レベル（Ｇ’２３）を示すことが、演繹されうる。加えて、本願実施例の熱耐性は、比較例に比べて、たとえ融解温度（Ｔｍ）が低くても、良好なレベルに保たれうる。
【０１４７】
表４から、本願接着剤組成物は、比較例と比べて、耐熱性、柔軟性および弾性（Ｇ’２３）の適正な組み合わせを呈することが、演繹されうる
【０１４８】
表５から、エチレン系エラストマーおよびエチレン−アクリレートコポリマーの存在は、良好なレベルの熱耐性（ビカットＡ）を保ちつつ、それぞれ、接着剤組成物における柔軟性レベルおよび弾性（Ｇ’２３）レベルを改良することが、演繹されうる。こうして、耐熱性、柔軟性および弾性の適正な組み合わせが得られ、その結果として改良された総合的結合性能を持つ接着剤組成物が得られる。
【０１４９】
【表１】
0006377294.tif 000002
【０１５０】
【表２】
0006377294.tif 000003
【０１５１】
【表３】
0006377294.tif 000004
【０１５２】
【表４】
0006377294.tif 000005
【０１５３】
【表５】
0006377294.tif 000006
【要約】
本発明は、少なくとも１つのポリプロピレンコポリマーを含み、改良された総合的結合性能を有する、接着剤組成物に関する。本発明はさらに、前記接着剤組成物を含む物品、およびそのような物品を生産するためのプロセスに関する。本発明はさらに、物品の調製における前記接着剤組成物の使用に関する。
【選択図】なし