(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリイソブチレンと、少なくとも生石灰またはゼオライトから成る吸湿剤と、シラン変性ポリオレフィンと、充填剤と、分子量が１０００以上のヒンダードフェノール系酸化防止剤と、分子量が１０００以上のチオエーテル系酸化防止剤と、少なくとも、分子量が１５００以上のヒンダードアミン系酸化防止剤又は融点が２００℃以上のヒドラジン構造を有する酸化防止剤のいずれかと、から成ることを特徴とする耐黄変性ホットメルトシール組成物。
【請求項２】
分子量が１０００以上のヒンダードフェノール系酸化防止剤は、ペンタエリスリトルテトラキス（３−（３，５−ジ−ターシャリー−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）であることを特徴とする請求項１記載の耐黄変性ホットメルトシール組成物。
【請求項３】
分子量が１０００以上のチオエーテル系酸化防止剤は、２，２-ビス（（３−（ドデシルチオ）−１−オキソプロポキシ）メチル）プロパン−１，３−ジ−イルービス（３−（ドデシルチオ）プロピオネートであることを特徴とする請求項１又は請求項２記載の耐黄変性ホットメルトシール組成物。
【請求項４】
分子量が１５００以上のヒンダードアミン系酸化防止剤は、１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸と１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジノールと、３，９−ビス（２−ヒドキシ−１，１ジメチルエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ[５，５]ウンデカンとの混合エステル化物であることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれかに記載の耐黄変性ホットメルトシール組成物。
【請求項５】
融点が２００℃以上のヒドラジン構造を有する酸化防止剤は２´，３-ビス（（３-（３，５−ジ−ターシャリー-ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニル））プロピオノヒドラジドであることを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の耐黄変性ホットメルトシール組成物。
【請求項６】
充填剤は、少なくともタルク、カオリンクレー、およびカーボンブラックのいずれかから成ることを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれかに記載の耐黄変性ホットメルトシール組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、両面をガラス板で挟持された太陽電池モジュールのシール組成物に関し、特に２枚のガラス板を一定の隙間を持たせて重ね合わせた際に形成される４方向の端部をシールする耐黄変性ホットメルトシール組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、両面をガラス板で挟持された、例えばフレームレスの太陽電池モジュールのシール材に使用可能で、シール材の溶融温度において適度な流れ性を有し、絶縁性、防水性、水蒸気バリア性、耐久性に優れるホットメルトシール組成物が提案されている（特許文献１、特許文献２）。
【０００３】
特許文献１に記載のホットメルトシール組成物は、重量平均分子量が１０〜３０万のポリイソブチレンと、少なくとも生石灰またはゼオライトから成る吸湿剤と、シラン変性ポリオレフィンと、充填材と、から成ることを特徴とするホットメルトシール組成物である。また特許文献２に記載のホットメルトシール組成物は、重量平均分子量が１５〜２５万のポリイソブチレンと、重量平均分子量が３５〜４５万のポリイソブチレンと、重量平均分子量が８〜１０万のポリイソブチレンと、少なくとも生石灰またはゼオライトから成る吸湿剤と、シラン変性ポリオレフィンと、充填材と、から成り、各ポリイソブチレンの重量平均分子量から求める数平均の分子量が１９万〜３０万であることを特徴とするホットメルトシール組成物である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１３−２１３１２２号公報
【特許文献２】特開２０１４−１９８３７号公報
【０００５】
しかしながら、上記特許文献１又は特許文献２に示されるホットメルトシール組成物においては、１５０℃程度の高温促進環境下に長時間置くとガラスとの接着性が不良となる場合があり、これを防止するために一般的な酸化防止剤を配合すると組成物中から該酸化防止剤が溶出し、太陽電池モジュール中の太陽電池セルや電極を封止しているエチレン酢酸ビニル共重合樹脂（ＥＶＡ）等の透明封止剤を黄変させる場合があるという課題がある。また、これはあくまで推定ではあるが、上記ＥＶＡ中に溶出した酸化防止剤が溶出した場合、酸化防止剤によっては配線金属に起因すると思われる金属を吸着して金属錯体を生成し、配線周辺にてＥＶＡが発色する場合があるという課題がある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明が解決しようとする課題は、１５０℃程度の高温促進環境下においてもガラスとの接着性が良好で、太陽電池セルや電極を封止しているエチレン酢酸ビニル共重合樹脂（ＥＶＡ）等の透明封止剤を黄変させることがなく、さらには配線周辺においても発色することがない耐黄変性ホットメルトシール組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
請求項１記載の発明は、ポリイソブチレンと、少なくとも生石灰またはゼオライトから成る吸湿剤と、シラン変性ポリオレフィンと、充填剤と、分子量が１０００以上のヒンダードフェノール系酸化防止剤と、分子量が１０００以上のチオエーテル系酸化防止剤と、少なくとも、分子量が１５００以上のヒンダードアミン系酸化防止剤又は融点が２００℃以上のヒドラジン構造を有する酸化防止剤のいずれかと、から成ることを特徴とする耐黄変性ホットメルトシール組成物である。
【０００８】
また、請求項２記載の発明は、分子量が１０００以上のヒンダードフェノール系酸化防止剤は、ペンタエリスリトルテトラキス（３−（３，５−ジ−ターシャリー−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）であることを特徴とする請求項１記載の耐黄変性ホットメルトシール組成物である。
である。
【０００９】
また、請求項３記載の発明は、分子量が１０００以上のチオエーテル系酸化防止剤は、２，２-ビス（（３−（ドデシルチオ）−１−オキソプロポキシ）メチル）プロパン−１，３−ジ−イルービス（３−（ドデシルチオ）プロピオネートであることを特徴とする請求項１又は請求項２記載の耐黄変性ホットメルトシール組成物である。
【００１０】
また、請求項４記載の発明は、分子量が１５００以上のヒンダードアミン系酸化防止剤は、１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸と１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジノールと、３，９−ビス（２−ヒドキシ−１，１ジメチルエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ[５，５]ウンデカンとの混合エステル化物であることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれかに記載の耐黄変性ホットメルトシール組成物である。
【００１１】
また、請求項５記載の発明は、融点が２００℃以上のヒドラジン構造を有する酸化防止剤は２´，３-ビス（（３-（３，５−ジ−ターシャリー-ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニル））プロピオノヒドラジドであることを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の耐黄変性ホットメルトシール組成物である。
【００１２】
また、請求項６記載の発明は、充填剤は、少なくともタルク、カオリンクレー、およびカーボンブラックのいずれかから成ることを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれかに記載の耐黄変性ホットメルトシール組成物である。
【発明の効果】
【００１３】
本発明に係る耐黄変性ホットメルトシール組成物は、両面をガラス板で挟持された太陽電池モジュールのシール材に使用可能で、シール材の溶融温度において適度な流れ性を有し、絶縁性、防水性、水蒸気バリア性、耐久性に優れると共に、１５０℃程度の高温促進環境下においてもガラスとの接着性が良好であるという効果がある。また、太陽電池セルや電極を封止しているエチレン酢酸ビニル共重合樹脂（ＥＶＡ）等の透明封止剤を黄変させることがなく、さらには太陽電池モジュール内の配線周辺においても発色が生じることが無いという効果がある。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下本発明について詳細に説明する。
【００１５】
本発明のホットメルトシール組成物は、ポリイソブチレンと、少なくとも生石灰またはゼオライトから成る吸湿剤と、シラン変性ポリオレフィンと、充填剤と、分子量が１０００以上のヒンダードフェノール系酸化防止剤と、分子量が１０００以上のチオエーテル系酸化防止剤と、少なくとも、分子量が１５００以上のヒンダードアミン系酸化防止剤又は融点が２００℃以上のヒドラジン構造を有する酸化防止剤のいずれかと、から成ることを特徴とする耐黄変性ホットメルトシール組成物であり、必要により、チクソ付与剤、希釈剤、粘着付与剤、耐熱補助剤、難燃剤、酸化防止剤等が配合される。
【００１６】
ポリイソブチレン
本発明に使用されるポリイソブチレンは、重量平均分子量が１５〜２５万のイソブチレンの重合体と、重量平均分子量が８〜１０万のイソブチレンの重合体である。これらのポリイソブチレンは各ポリイソブチレンの重量平均分子量から求める数平均の分子量が１２万〜１９万となるように混合されるが、混合されたポリイソブチレンは優れた水蒸気バリア効果を有し、低分子量であるため、高温で溶融させて使用する際に良好な流れ性がある。各ポリイソブチレンの重量平均分子量から求める数平均の分子量が１２万未満では、高温溶融時の流れ性が過剰となり、１９万超では高温溶融時の流れ性が不足する。市販の重量平均分子量が２０万のポリイソブチレンにはｏｐｐａｎｏｌＢ３０ＳＦ（商品名、ＢＡＳＦ社製）が、同重量平均分子量が９万のポリイソブチレンにはｏｐｐａｎｏｌＢ１５ＳＦＮ（商品名、ＢＡＳＦ社製）がある。
【００１７】
吸湿剤
本発明に使用される吸湿剤は、少なくとも生石灰またはゼオライトから成り、複層ガラスの周囲を本発明であるホットメルトシール組成物でシールした際に、該周囲から複層ガラス内に進入する水分を吸着保持するために配合され、水分を吸着した際の重量増加率は、１０〜３０％のものが適していて、より好ましくは２０〜２５％である。１０％未満では十分な吸着性能を保持できず、３０％超では、吸湿性能が高いため保存安定性が不足する。特に配合される生石灰に関しては、ポリイソブチレンに対する分散性が良好な、粒子の表面を脂肪酸等で処理したものが適している。市販の生石灰としては、ＣＭＬ＃３１（商品名、表面脂肪酸処理生石灰、水分吸着時の重量増加率：２０％、近江化学工業製）が、市販のゼオライトとしては、ミズカシーブス５ＡＰ(商品名、水分吸着時の重量増加率：２４％、水澤化学製）がある。
【００１８】
吸湿剤の配合量は、前記ポリイソブチレン１００重量部に対して２０〜６０重量部であり、より好ましくは２５〜５０重量部である。２０重量部以下では吸湿効果が不十分であり、６０重量部超では絶縁性が低下する。２５重量部以下では吸湿効果が不十分となる傾向があり、５０重量部超では絶縁性が低下する傾向にある。
【００１９】
シラン変性ポリオレフィン
シラン変性ポリオレフィンは、シリル化したアモルファスポリ−α-オレフィン重合体である。シリル化前のアモルファス−α−オレフィン重合体としては、アタクチックポリプレピレン、アタクチックポリブテンー１などのホモポリマー、コポリマー；エチレン、プロピレン、ブチレンなどのコポリマーまたはターポリマーを挙げることができる。該シラン変性ポリオレフィンの市販品としてはｖｅｓｔｏｐｌａｓｔ２０６（粘度；５±１Ｐａ・ｓ／１９０℃、エポニックデグサ社製）、または、ｖｅｓｔｏｐｌａｓｔＥＰ２４０３（粘度；３±１Ｐａ・ｓ／１９０℃、エポニックデグサ社製）、がある。
【００２０】
シラン変性ポリオレフィンの配合量は、前記ポリイソブチレン１００重量部に対して１５〜４５重量部であり、より好ましくは２０〜４０重量部である。１５重量部以下では密着性が不良と成り、４５重量部超では高温溶融時の流れ性及び絶縁性が不十分となる。２０重量部以下では密着性が不良と成る傾向があり、４０重量部超では高温溶融時の流れ性及び絶縁性が不十分となる傾向がある。
【００２１】
充填剤
本発明に使用する充填剤は、少なくともタルク、カオリンクレー、およびカーボンブラックのいずれかから成る。これらの充填剤は補強性を向上させる効果、および透湿性を向上させる効果があり、粒子表面がカップリング剤（ビニルシランまたは、アミノシラン）で処理されているもののほか未処理のものも使用できる。充填剤の平均粒子径は１ｎｍ〜１０００μｍであり、より好ましくは１０ｎｍ〜１００μｍである。
【００２２】
充填剤の配合量は、前記ポリイソブチレン１００重量部に対して２０〜１００重量部であり、より好ましくは３０重量部〜８０重量部である。２０重量部以下では補強効果が不十分であり、１００重量部超では密着性が不十分となる。３０重量部以下では補強効果と透湿性が不十分となる傾向に有り、８０重量部超では密着性が不十分となる傾向がある。
【００２３】
市販の炭酸カルシウムとしては、ＢＦ２００(商品名、平均粒子径５．５μｍ、備北粉化製)があり、タルクとしては、タルクＭＳ（商品名、平均粒子径２０μｍ、日本タルク社製）、カオリンクレーとしては、ＳＴ−ＫＥ（商品名、ビニルシラン処理焼成カオリンクレー、平均粒子径２．２μｍ、白石カルシウム社製）、カーボンブラックとして、旭サーマルカーボン（商品名、旭サーマル社製）やＭＡ１００（商品名、三菱化学製）がある。
【００２４】
ヒンダードフェノール系酸化防止剤
本発明に使用されるヒンダードフェノール系酸化防止剤は、下記構造式（１）を有する分子量が１０００以上の酸化防止剤で、ポリイソブチレンの酸化の際に発生するラジカルを捕捉する一次酸化防止剤として作用する。
【化１】
0006370197.tif 000002
該分子量が１０００以上のヒンダードフェノール系の酸化防止剤としては、下記構造式（２）で示される、ペンタエリスリトルテトラキス（３−（３，５−ジ−ターシャリー−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）があり、市販品としては、Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０（商品名、分子量１１７８、Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｉｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社製）がある。配合量はポリイソブチレン１００重量部に対して０．３〜１．０重量部であり、０．３重量未満では一次酸化防止効果が不十分であり、１．０重量部超では耐黄変性が低下する。
【化２】
0006370197.tif 000003
【００２５】
チオエーテル系酸化防止剤
本発明に使用されるチオエーテル系酸化防止剤は、Ｒ−Ｓ−Ｒのチオエーテル構造を有する酸化防止剤で分子量が１０００以上の高分子量であることが好ましい。高分子量であるため組成物中から溶出して太陽電池モジュール中の太陽電池セルや電極を封止しているエチレン酢酸ビニル共重合樹脂（ＥＶＡ）等の透明封止剤を黄変させることがない。分子量が１０００以上のチオエーテル系酸化防止剤としては、下記構造式（３）で示される、２，２-ビス（（３−（ドデシルチオ）−１−オキソプロポキシ）メチル）プロパン−１，３−ジ−イルービス（３−（ドデシルチオ）プロピオネートがあり、市販品としてはアデカスタブＡＯ−４１２Ｓ（商品名、分子量１１６２、株式会社ＡＤＥＫＡ）がある。配合量はポリイソブチレン１００重量部に対して０．５〜３．０重量部であり、０．５重量部未満では酸化防止効果が不十分であり、３．０重量部超では耐黄変性が低下する。
【化３】
0006370197.tif 000004
【００２６】
ヒンダードアミン系酸化防止剤
本発明に使用されるヒンダードアミン系酸化防止剤は、紫外線によって生じるフリーラジカルを捕捉し結果として樹脂が光によって酸化されることを防止し、下記構造式（４）を有する分子量が１５００以上の酸化防止剤である。分子量が１５００以上であるため組成物中から溶出して太陽電池モジュール中の太陽電池セルや電極を封止しているエチレン酢酸ビニル共重合樹脂（ＥＶＡ）等の透明封止剤を黄変させることがない。
【化４】
0006370197.tif 000005
分子量が１５００以上のヒンダードアミン系酸化防止剤としては、１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸と１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジノールと、３，９−ビス（２−ヒドキシ−１，１ジメチルエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ[５，５]ウンデカンとの混合エステル化物があり、市販品としてはアデカスタブＬＡ−６３Ｐ（商品名、分子量約２０００、株式会社ＡＤＥＫＡ）がある。配合量はポリイソブチレン１００重量部に対して０．５〜１．０重量部であり、０．５重量部未満では酸化防止効果が不十分であり、１．０重量部超では耐黄変性が低下する。
【００２７】
ヒドラジン構造を有する酸化防止剤
本発明に使用されるヒドラジン構造を有する酸化防止剤は、−ＮＨ−ＮＨ−のヒドラジン構造を有する酸化防止剤で融点は２００℃以上であることが好ましい。融点が高いため組成物中から溶出して太陽電池モジュール中の太陽電池セルや電極を封止しているエチレン酢酸ビニル共重合樹脂（ＥＶＡ）等の透明封止剤を黄変させることがなく、また該酸化防止剤はヒドラジン構造の極性により金属イオンを吸着する効果があるものと考えられ、これにより他の酸化防止剤が金属イオンと錯体を形成することを防止し結果として太陽電池モジュール中の配線周辺における発色を防止する。市販品としては下記構造式（５）のＩｒｇａｎｏｘ  ＭＤ１０２４（商品名、分子量５５３、融点２２１−２３２℃、Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｉｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社製）がある。配合量はポリイソブチレン１００重量部に対して０．３〜１．０重量部であり、０．３重量部未満では酸化防止効果が不十分であり、１．０重量部超では耐黄変性が低下する。
【化５】
0006370197.tif 000006
【００２８】
以下、実施例及び比較例にて本出願に係る耐黄変性ホットメルトシール組成物について具体的に説明する。
【実施例】
【００２９】
実施例１乃至実施例４及び比較例１乃至比較例１０
表１に示す配合にて、ポリイソブチレンの一つに重量平均分子量２０万のポリイソブチレンＡとしてｏｐｐａｎｏｌＢ３０ＳＦを、同重量平均分子量が９万のポリイソブチレンＢとしてｏｐｐａｎｏｌＢ１５ＳＦＮを、吸湿剤としてＣＭＬ＃３１を、充填剤の一つに充填剤ＡとしてタルクＭＳを、充填剤Ｂとして旭サーマルカーボンを、シラン変性ポリオレフィンとしてｖｅｓｔｏｐｌａｓｔ２０６またはこれに代えてシラン変性ＥＶＡ（エチレン酢酸ビニル共重合樹脂）  リンクロンＸＶＦ６００（商品名、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０のＭＦＲ（１９０℃、２１．２Ｎ）：１．０ｇ／１０ｍｉｎ、三菱化学社製）を、ヒンダードフェノール系酸化防止剤（分子量が１０００以上）としてＩｒｇａｎｏｘ１０１０を、チオエーテル系酸化防止剤としてアデカスタブＡＯ−４１２Ｓを、ヒンダードアミン系酸化防止剤としてアデカスタブＬＡ−６３Ｐを、ヒドラジン構造を有する酸化防止剤としてＩｒｇａｎｏｘ  ＭＤ１０２４を、これらの酸化防止剤に代えてヒンダードフェノール系酸化防止剤（分子量１０００未満）としてアデカスタブＡＯ−８０（商品名、化学名：３，９−ビス｛２−［３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロポキシ］−１，−ジメチルエチル｝−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、Ｍｗ：７４１、融点１１０〜１２０℃以上、株式会社ＡＤＥＫＡ社製）を、ヒンダードフェノール系であり且つリン酸エステル系の酸化防止剤としてＳｕｍｉｌｉｚｅｒ  ＧＰ（商品名、化学名：６−［３−（３−１−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロポキシ］−２，４，８，１０−テトラ−ｔ−ブチルベンズ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサフォスフィン、Ｍｗ：６６１、融点１１５℃以上、住友化学株式会社製）、リン酸エステル系酸化防止剤としてウエストン６１８Ｆ（商品名、化学名：３，９−ビス(オクタデシルオキシ)−２，４，８，１０−テトラオキサ−３，９−ジホスファスピロ［５，５］ウンデカン、Ｍｗ：７３３、融点４４−４７℃、Ａｄｄｉｖａｎｔ社製）を使用し、試験用ニーダー（１Ｌ）で１６０℃に加熱しながら混練し、実施例１乃至実施例４及び比較例１乃至比較例１０の耐黄変性ホットメルトシール組成物を得た。
【００３０】
【表１】
0006370197.tif 000007
【００３１】
評価項目および評価方法
【００３２】
透湿度及び透湿飽和時間
実施例１乃至実施例４及び比較例１乃至比較例１０の耐黄変性ホットメルトシール組成物を０．７ｍｍ厚みに調整した試験片について、ＪＩＳＫ７１２９：２００８プラスチックフィルム及びシート−水蒸気透過度の求め方（機器測定法）の赤外線センサ法（付属書Ｂ）に準拠し、透過セルの温度８５℃湿度１００％の条件で、透湿度を測定した。９ｇ／ｍｍ２・ｄａｙ以下を○と評価し、これを越えるものを×とした。また一定の透湿度に到るまでの時間を透湿飽和時間（時間）として求めた。４０時間以上を○と評価し、４０時間未満を×とした。
【００３３】
吸湿性
実施例１乃至実施例４及び比較例１乃至比較例１０の耐黄変性ホットメルトシール組成物を１０ｍｍ×１００ｍｍ×０．７ｍｍ厚みに調整した試験片を、４０℃９０％ＲＨに１４日間放置した際の重量変化率を測定した。重量変化率が２％以上を○と評価し、２％未満を×とした。
【００３４】
せん断密着強度及びせん断密着破壊状態
２０ｍｍ×５０ｍｍ×３ｍ厚のガラス板に実施例１乃至実施例４及び比較例１乃至比較例１０の耐黄変性ホットメルトシール組成物を厚さ０．７ｍｍ厚で塗付し、直ちに同形状のガラス板を巾１０ｍｍでオーバーラップさせるように載置する。１５０℃５分間真空脱気後、５５ｋＰａ圧力で１５分間プレスする。その後さらに２３℃２日間養生後、引張速度２０ｍｍ／分で２枚のガラス板を引張り、破壊強度を測定し、単位面積あたりの破壊強度をせん断密着強度（Ｎ／ｍｍ２）とした。０．４Ｎ／ｍｍ２以上を○と評価し０．４Ｎ／ｍｍ２未満を×とした。  また、破壊時の破壊面を目視で評価し、耐黄変性ホットメルトシール組成物の１００％凝集破壊を○と評価し、これ以外を×とした。
【００３５】
１８０度はく離密着強度及び１８０度はく離破壊状態
１８０ｍｍ×３０ｍｍ×３ｍｍ厚のガラス板に実施例１乃至実施例４及び比較例１乃至比較例１０の耐黄変性ホットメルトシール組成物を厚さ０．７ｍｍで塗付し、直ちに２５ｍｍ×４００ｍｍ×１ｍｍの綿布を張り付ける。１５０℃５分間真空脱気後、５５ｋＰａ圧力で１５分間プレスする。その後さらに２３℃２日間養生した後、引張速度１００ｍｍ／分で綿布をガラス板に対して１８０度方向に引っ張り、綿布がはく離する際の強度を測定し、単位長あたりの強度を１８０度はく離密着強度（Ｎ／ｍｍ）とした。１．５Ｎ／ｍｍ以上を○と評価し、１．５Ｎ／ｍｍ未満を×とした。また、はく離時のはく離面を目視で評価し、耐黄変性ホットメルトシール組成物の５０％以上の凝集破壊を○と評価し、これ以外を×とした。
【００３６】
ラミネート性
ガラス板上に実施例１乃至実施例４及び比較例１乃至比較例１０の耐黄変性ホットメルトシール組成物を厚さ０．７ｍｍで塗付し、１５０℃で５分間脱気後、６０ｋＰａ圧力で１５分間プレスし、その状態を目視で観察した。耐黄変性ホットメルトシール組成物に気泡の混入がないものを○と評価し、気泡があるものを×とした。
【００３７】
耐熱フロー性
ガラス板上に１．４ｍｍ×１．４ｍｍ×１．４ｍｍに成形した実施例１乃至実施例４及び比較例１乃至比較例１０の耐黄変性ホットメルトシール組成物を載置し、１５０℃１時間後のフローを測定した。１０ｍｍ以上２０ｍｍ以下を○と評価し、１０ｍｍ未満を△、２０ｍｍ超を×とした。
【００３８】
絶縁性
ＪＩＳＫ６９１１の５．１３抵抗率に準拠し、実施例１乃至実施例４及び比較例１乃至比較例１０の耐黄変性ホットメルトシール組成物の体積抵抗率（Ω・ｃｍ）を測定した。１０１１Ω・ｃｍ以上を○とし、１０１１Ω・ｃｍ未満を×とした。
【００３９】
黄変性
実施例１乃至実施例４及び比較例１乃至比較例１０の耐黄変性ホットメルトシール組成物について、上記ラミネート性の評価方法に準じて１５分間プレスした後、８５℃８５％ＲＨ環境下に５００時間、１０００時間、及び２０００時間放置し、その後の状態を目視で観察し黄変がわずかでもあるものを×、それ以外を○と評価した。
また同様に、１２０℃で５分脱気後、６０ｋＰａ圧力で１５分間プレスし、８５℃８５％ＲＨ環境下に５００時間、１０００時間、及び２０００時間放置し、その後の状態を目視で観察し黄変がわずかでもあるものを×、それ以外を○と評価した。
【００４０】
耐熱接着性
２０ｍｍ×５０ｍｍ×３ｍｍ厚のガラス板に実施例１乃至実施例４及び比較例１乃至比較例１０の耐黄変性ホットメルトシール組成物を厚さ０．７ｍｍ厚で塗付し、直ちに同形状のガラス板を巾１０ｍｍでオーバーラップさせるように載置する。この状態で１５０℃５分間真空脱気後、５５ｋＰａ圧力で１５分間プレスし各試験体とする。該試験体を１５６℃×１０００時間養生後、２３℃に徐冷後、引張速度２０ｍｍ／分で２枚のガラス板を引張り、破壊強度を測定し単位面積あたりの破壊強度をせん断密着強度（Ｎ／ｍｍ２）とした。また、これとは別に上記１５分間プレス後の各試験体を用意してそれぞれ２３℃×２４時間養生する。該試験体についても同様にせん断密着強度（Ｎ／ｍｍ２）を測定し、該測定値を初期せん断密着強度（Ｎ／ｍｍ２）とする。実施例１乃至実施例４及び比較例１乃至比較例１０の耐黄変性ホットメルトシール組成物毎に、それぞれ初期せん断密着強度（Ｎ／ｍｍ２）にて、１５６℃×１０００時間後のせん断密着強度（Ｎ／ｍｍ２）を除し、その値が０．５以上を○と評価し、０．５未満を×とした。
【００４１】
評価結果
評価結果を表２に示す。実施例１乃至実施例４の耐黄変性ホットメルトシール組成物はすべての評価項目が○であった。
【００４２】
【表２】
0006370197.tif 000008