(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
化学プロセスに用いる混合器であって；
第１チャンバ入口と第１チャンバ出口とを有する第１チャンバと；
第２チャンバ入口と第２チャンバ出口とを有する第２チャンバと；
第２管内に第１管を含む流れパターン発生ゾーンにおいて、前記第１管が、前記第１チャンバ出口に流体接続されており、前記第２管が、前記第２チャンバ出口に流体接続されている、前記流れパターン発生ゾーンと；
前記第２チャンバ出口および／または前記流れパターン発生ゾーンの第２管の外径に実質的に等しい外径、ならびに９０°未満の拡張器角で外側に拡張する内径を有する拡張器ゾーンと
を含み、前記第１または第２チャンバ入口の少なくとも１つのチャンバ入口角が、９０°未満であり、前記第１チャンバ出口が、前記第２チャンバ出口内に同心に配置されており、前記流れパターン発生ゾーンが、前記拡張器ゾーンの上流にあり、前記流れパターン発生ゾーンの前記第１管が、前記拡張器ゾーンにおいて終端しており、さらに以下のうち１つ以上；
前記チャンバ−入口角が、３０〜８０°である；
前記拡張器角が、２０°未満である；
前記第１または第２チャンバの少なくとも１つの内径が、その各々のチャンバ入口の内径の少なくとも１．２５倍超である；
前記第１または第２チャンバの少なくとも１つの前記内径が、その各々のチャンバ出口の内径よりも大きい；
前記第１および第２チャンバ出口によって環状空間が作り出され、前記第１チャンバ出口の断面積対前記環状空間の断面積の比が、１と３との間である；
前記流れパターン発生ゾーンの下流かつ前記拡張器ゾーンの上流にある混合ゾーンにおいて、前記混合ゾーンが、前記流れパターン発生ゾーンの外径と略同じ外径を有し、前記流れパターン発生ゾーンの前記第１管が、前記混合ゾーンにおいて終端している；
を含む、混合器。
【請求項２】
前記流れパターン発生ゾーンの長さが、前記第２チャンバ出口の直径の少なくとも０．５倍である、請求項１に記載の混合器。
【請求項３】
前記混合ゾーンの内径が、前記流れパターン発生ゾーンの前記第２管の内径より小さいまたはこれに等しい、請求項１に記載の混合器。
【請求項４】
前記第１または第２チャンバの少なくとも１つの内側のチャンバが先細になって、各々のチャンバ出口を付与している、請求項１に記載の混合器。
【請求項５】
前記混合ゾーンの長さが、前記混合ゾーンの前記内径と略同じまたはこれより大きい、請求項１に記載の混合器。
【請求項６】
０．１フィート（０．０３０４８ｍ）超３６フィート（１０．９７２８ｍ）未満の内径を有する反応器と；
前記反応器内径より小さい内径を有する入口を有する、請求項１に記載の混合器と
を含む装置。
【請求項７】
前記混合器のチャンバ出口の内径対前記反応器の前記内径の比が、２〜５である、請求項６に記載の装置。
【請求項８】
限定試薬を含む化学プロセスにおいて少なくとも２つの反応体を混合するためのプロセスであって：
前記少なくとも２つの反応体を、０．１フィート（０．０３０４８ｍ）超３６フィート（１０．９７２８ｍ）未満の内径を有する反応器と前記反応器の内径より小さい内径を有する入口を有する請求項１に記載の混合器とを含む装置に付与することを含む、プロセス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、効率的かつ効果的な混合器、該混合器と反応器とを含む装置、ならびにこれを組み込んだプロセスに関する。
【背景技術】
【０００２】
ヒドロフルオロカーボン（ＨＦＣ）製品は、冷却、空調、泡膨張を含めた多くの用途において、および医療エアロゾルデバイスを含めたエアロゾル製品のための推進剤として広く利用されている。ＨＦＣ製品は、これらが置き換えられたクロロフルオロカーボンおよびヒドロクロロフルオロカーボン製品よりも気候に優しいことが証明されているが、これらは、相当な地球温暖化係数（ＧＷＰ）を示すことが現在発見されている。
【０００３】
現在のフルオロカーボン製品よりも許容され得る代替品の検索により、ヒドロフルオロオレフィン（ＨＦＯ）製品の出現に至った。先行品と比べて、ＨＦＯ製品は、ＨＦＣ製品と比較して、オゾン層への有害な影響が少なくまたは無くかつかなり低いＧＷＰの形態で大気に及ぼす影響がより少ないことが期待されている。有利にも、ＨＦＯ製品は、低可燃性および低毒性も示す。
【０００４】
ＨＦＯ製品の環境的、それゆえの経済的な重要性が生じているため、その製造において利用される前駆体に対しての需要がある。多くの望ましいＨＦＯ化合物、例えば、２，３，３，３−テトラフルオロプロパ−１−エンまたは１，３，３，３−テトラフルオロプロパ−１−エンなどは、クロロカーボンまたはクロロフルオロカーボン、特に塩素化プロパンからなる原料を利用して典型的には生成されてよい。
【０００５】
残念ながら、多くの塩素化プロパンは、商業的入手性が限られている場合があり、そして／またはこれらの製造において典型的に利用されている従来のプロセスが多量の二次生成物、すなわち、廃棄物および／または副生成物の生成をもたらすという傾向に少なくとも部分的に起因して、潜在的に法外に高い費用で入手可能であるにすぎない場合がある。生成されるあらゆるかかる二次生成物は、最終生成物から分離されて廃棄されなければならないだけでなく、そうする前に系の汚染をもたらす可能性がある。これらの結果は、いずれも、相当な経費を導入させ、かかる二次生成物の生成が低減または排除されないプロセスの商業的可能性をさらに限定する可能性がある。さらに、これらの問題は、プロセスのスケールアップに悪影響を及ぼすことになり、その結果、大規模なプロセスは費用がすぐに法外に高くなる可能性がある。
【０００６】
塩素化プロパンの生成のための多くの従来のプロセスにおいて、多くのかかるプロセスが限定試薬の部分的な転化のみを必要としているため、過剰な二次生成物の形成を回避することが難しい可能性がある。転化がより大きいと、多量の二次生成物の生成をもたらす可能性がある。反応体および／または生成物の逆混合によって、続いて過剰な転化が引き起こされる可能性がある。
【０００７】
反応器に入る前に起こり得る反応体の逆混合を最小限にするための努力において種々の混合器が開発されている；しかし、これらのうち有害でないものはない。例えば、逆混合ゾーンが反応器と混合器との間の接合部において作り出されないように反応器と同じ直径を有する混合器が提供されている。これらの混合器は、反応体の適切な導入と一緒になったときに効果的であることが証明されているが、未だ準最適であり得る。
【０００８】
まず、塩素化プロパンの生成のための多くの反応器と同じ大きな直径、例えば、最大で８フィート（２．４３８４ｍ（メートル））を有する混合器を構築することに費用がかかる可能性がある。さらに、大きな直径の混合器を用いることで、各々の供給ラインから混合器に入る際の反応体の圧力および速度の低下に起因して混合器内で望ましい流量分布を作ることが困難になる可能性がある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
したがって、限定反応体が望ましくは利用される方法において用いられる改良された混合器を提供することが望ましい。より特定的には、混合供給ストリームの逆混合も最小限にすることにより、生成される二次生成物の量の低減を付与しながらも、２つ以上の反応体の迅速かつ完全な混合を付与する混合器が当該分野において歓迎される。さらに、かかる混合器が、費用効果的に、すなわち、望ましくは共に利用される反応器よりも小さな規模で提供され得るとき、利点が見られる。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本明細書において、かかる利点を付与する混合器を提供する。より詳細には、混合器は、拡張器ゾーンを組み込んでおり、その内径は、拡張器ゾーンの縦軸に対して９０°未満の角度で外側に拡張している。このように、混合器は、その出口径よりも小さな入口径を有して提供されてよく、そのため、反応器に連結されているとき、混合器出口と反応器入口との間の異なる幾何学形状によってさもなければ付与され得るあらゆる逆混合ゾーンが最小限にされまたは排除され得る。混合器は、単独または一緒に作用して、混合器によって均一かつ効率的な混合が付与されるように反応体の流れおよび／または混合を改良することができる、１つ以上のチャンバ、流れパターン発生ゾーン、および／または混合ゾーンを組み込んでいてもよい。結果として、望ましい転化が実質的に維持され得、二次生成物の形成が最小限にされ得、かつ／または汚染が低減または排除され得る。また、反応器の入口径よりも小さな入口径を有する混合器を製造することによって付与され得る費用の節約に加えて、二次生成物の分離および廃棄に関連する費用ならびに／または系から汚染物質を取り除くためのプロセス休止時間を最小限にするまたは全体に回避することによる節約がさらに付与される。
【００１１】
本発明の一態様において、混合器を提供する。混合器は、少なくとも１つのチャンバへの少なくとも１つの入口と、拡張器ゾーンとを含む。チャンバの縦軸および入口の縦軸によって作り出される角度（以下、「チャンバ−入口角」、または図１Ａにおけるα）は、９０°未満であり、３０°〜８０°であってよい。拡張器ゾーンの内径（Ｄｅ）は、拡張器ゾーンの縦軸に対して９０°未満、４５°未満、２０°未満、１５°未満、またはさらに１０°未満の角度（以下、「拡張器角」または図１Ａにおけるβ）で外側に拡張している。チャンバは、その入口の内径（Ｄｃｉ）の少なくとも１．２５倍または少なくとも２倍である内径（Ｄｃ）を有する。いくつかの実施形態において、チャンバの内径（Ｄｃ）は、その入口の内径（Ｄｃｉ）よりも２〜１０倍大きくてよい。
【００１２】
チャンバは、出口も望ましくは含み、これらの実施形態においては、複数のチャンバ／入口が利用されており、これらの出口は、望ましくは同心に配置されており、すなわち、２つの同心に設置された出口が、これらの間に環状空間を作り出すようになっている。各環状空間の面積（Ａａ）対最内チャンバ出口の面積（Ａｃｏ、最内）の比は、望ましくは１と３との間であり、すなわち、Ａａ／Ａｃｏが、１と３との間である。チャンバ内径（Ｄｃ）は、チャンバ出口の内径（Ｄｃｏ）に向かって先細になっていてよく、または、チャンバ内径（Ｄｃ）は、９０°の角度で減少して、チャンバ出口を付与してもよい。
【００１３】
チャンバ出口は、チャンバ入口の内径（Ｄｃｉ）よりも少なくとも２倍大きい内径（Ｄｃｏ）を有する。該出口は、チャンバ内径（Ｄｃ）よりも小さい内径（Ｄｃｏ）を有し、例えば、チャンバ内径（Ｄｃ）対出口内径（Ｄｃｏ）の比は、少なくとも１、少なくとも１．１、または少なくとも１．２であってよい。望ましくは、チャンバの内径（Ｄｃ）対その出口の内径（Ｄｃｏ）の比は、１０未満、８未満、６未満、５未満、または４未満である。いくつかの実施形態において、チャンバの内径（Ｄｃ）対その出口の内径（Ｄｃｏ）の比は、１．１〜８または１．２〜４である。いくつかの実施形態において、チャンバの内径（Ｄｃ）およびその出口の内径（Ｄｃｏ）は、およそ同じであってよい。
【００１４】
いくつかの実施形態において、混合器は、流れパターン発生ゾーンおよび／または混合ゾーンをさらに含んでいてよい。流れパターン発生ゾーンは、利用される場合、チャンバ出口の延長であってよく、すなわち、内管および一連の環状空間を作り出している、同心に設置された一連の管であってよい。いずれの流れパターン発生ゾーンの長さ（Ｌｆｐｄ）も、流れ発生ゾーン内の最外管の直径（Ｄｆｐｄ）と望ましくは実質的に同じであってもこれより大きくてもよい。混合ゾーンおよび流れパターン発生ゾーンの両方が利用されるとき、混合ゾーンは、流れパターン発生ゾーンの望ましくは下流にある。いずれの場合においても、混合ゾーンは、場合によっては、最外チャンバ出口の内径（Ｄｃｏ、最外）、または流れパターン発生ゾーンの最外管の内径（Ｄｆｐｄ）以下の内径（Ｄｍ）を有する単一の管を望ましくは含んでいてよい。合わされた混合ゾーンおよび流れパターン発生ゾーンは、存在する場合、混合ゾーンの内径（Ｄｍ）の３倍超または９倍超の長さ（Ｌｆｐｄ＋Ｌｍ）を有する。
【００１５】
混合器の有利な特徴および寸法関係は、混合器が反応器と接続して利用されるときに有利であり得、実際には、混合器と反応器入口との間のさらなる寸法関係が、両方の全利益の実現、またはさらなる活用をさらに助けることが発見された。また、別の態様において、内径（Ｄｒ）を有する入口を有する反応器と、少なくとも１つのチャンバへの少なくとも１つの入口を含む混合器とを含む装置であって、チャンバ出口内径（Ｄｃｏ）、流れパターン発生ゾーン内径（Ｄｆｐｄ）および／または混合ゾーン内径（Ｄｍ）が、反応器入口の内径（Ｄｒ）よりも小さい、装置を提供する。反応器の内径（Ｄｒ）対チャンバ出口内径（Ｄｃｏ）、流れパターン発生ゾーン内径（Ｄｆｐｄ）および／または混合ゾーン内径（Ｄｍ）の比は、望ましくは２〜５、または３〜４である。混合器は、９０°未満、４５°未満、２０°未満、または１０°未満の角度で外側に拡張する内径（Ｄｅ）を有する拡張器ゾーンも含む。反応器は、４フィート（１．２１９２ｍ）にほかならない内径を有していてよい。反応器および／または混合器は、１つ以上の９０°以上の屈曲部を含んで、利用可能な製造空間において容易に所望の設計および長さになることができる。
【００１６】
本装置は、利用される気体プロセスに対して時間および費用の節約を付与することが期待されるため、かかるプロセスも提供される。限定試薬を含むプロセスは、特定の利益を見出している。
【００１７】
別の態様において、化学プロセスのための少なくとも２つの試薬を混合するためのプロセスを提供する。かかるプロセスは、内径（Ｄｒ）を有する反応器と、少なくとも１つのチャンバへの少なくとも１つの入口を含む混合器とを含む装置に、少なくとも２つの反応体を付与することを含み、チャンバ出口内径（Ｄｃｏ）、流れパターン発生ゾーン内径（Ｄｆｐｄ）および／または混合ゾーン内径（Ｄｍ）は、反応器入口内径（Ｄｒ）よりも小さい。反応器の内径（Ｄｒ）対最外チャンバ出口内径Ｄｃｏおよび／または混合ゾーン内径（Ｄｍ）の比は、望ましくは２〜６、または３〜５である。混合器は、９０°未満、４５°未満、２０°未満、または１０°未満の角度で外側に拡張する内径（Ｄｅ）を有する拡張器ゾーンも含む。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
本発明のこれらおよび他の特徴、態様および利点は、以下の詳細な説明が添付の図を参照して読み取られるときにより良好に理解されることとなる：
【図１Ａ】図１Ａは、１つの入口／チャンバと拡張器ゾーンとを含む混合器の一実施形態の（ノンスケールの）概略表示である；
【図１Ｂ】図１Ｂは、図１Ａに示す実施形態の概略表示の上面図である；
【図１Ｃ】図１Ｃは、チャンバ内径からのテーパーをさらに含んでチャンバ出口を付与する、図１に示す混合器の（ノンスケールの）概略表示である；
【図２Ａ】図２Ａは、２つの入口／チャンバと拡張器ゾーンとを含む混合器の一実施形態の（ノンスケールの）概略表示である；
【図２Ｂ】図２Ｂは、図２Ａに示す実施形態のチャンバ入口の一配置の上面図である；
【図２Ｃ】図２Ｃは、図２Ａに示す実施形態のチャンバ入口のさらなる配置の上面図である；
【図３Ａ】図３Ａは、２つの入口／チャンバと、混合ゾーンと、拡張器ゾーンとを含む混合器の一実施形態の（ノンスケールの）概略表示である；
【図３Ｂ】図３Ｂは、２つの入口／チャンバと、流れパターン発生ゾーンと、拡張器ゾーンとを含む混合器の一実施形態の（ノンスケールの）概略表示である；
【図３Ｃ】図３Ｃは、２つの入口／チャンバと、流れパターン発生ゾーンと、混合ゾーンと、拡張器ゾーンとを含む混合器の一実施形態の（ノンスケールの）概略表示である；
【図４Ａ】図４Ａは、３つの入口および２つのチャンバと、流れパターン発生ゾーンと、混合ゾーンと、拡張器ゾーンとを含む混合器であって、２つの入口が１つのチャンバに設けられている、混合器の一実施形態の（ノンスケールの）概略表示である；
【図４Ｂ】図４Ｂは、３つの入口／チャンバと、流れパターン発生ゾーンと、混合ゾーンと、拡張器ゾーンとを含む混合器であって、第３チャンバが第２チャンバ内に設けられている、混合器の一実施形態の（ノンスケールの）概略表示である；
【図４Ｃ】図４Ｃは、３つの入口／チャンバと、流れパターン発生ゾーンと、混合ゾーンと、拡張器ゾーンとを含む混合器であって、第３チャンバおよび対応する入口が、流れパターン発生ゾーンと混合ゾーンとの間に設けられている、混合器の一実施形態の（ノンスケールの）概略表示である；
【図５Ａ】図５Ａは、２つの入口／チャンバと、流れパターン発生ゾーンと、混合ゾーンと、拡張器ゾーンとを有する一実施形態による混合器の計算流体力学シミュレーション結果を示す；
【図５Ｂ】図５Ｂは、１つの入口／チャンバと、流れパターン発生ゾーンと、混合ゾーンと、拡張器ゾーンとを有する一実施形態による混合器の計算流体力学シミュレーション結果を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
本明細書は、本発明をより良好に定義し、本発明の実施において当業者をガイドするためのある一定の定義および方法を提供する。特定の用語または句に関しての定義の提供または該提供の欠失は、あらゆる特定の重要性またはその欠失を暗示することを意図していない。むしろ、別途記述しない限り、当業者による慣例的な用法に従って理解されるものとする。
【００２０】
用語「第１」、「第２」などは、本明細書において用いられているとき、いずれの順序、量、または重要性も示していないが、むしろ、１つの要素を別のものから区別するのに用いられる。また、用語「１つの（ａ）」および「１つの（ａｎ）」は、量の限定を示していないが、むしろ、参照した項目の少なくとも１つの存在を示しており、用語「前」、「後」、「底部」、および／または「頂部」は、別途記述しない限り、単に記載の便宜のために用いられており、任意の１つの位置または空間的配向に限定されて記載されている部分を限定することを企図していない。
【００２１】
範囲が開示されているとき、同じ構成要素または性質を対象としている全ての範囲の終点は、包括的であり、かつ独立して組み合わせ可能である（例えば、「最大で２５重量％、または、より詳細には、５重量％〜２０重量％」の範囲は、「５重量％〜２５重量％」などの範囲の終点および全ての中間値を包含する）。本明細書において用いられているとき、パーセント（％）転化率は、入ってくる流れに対しての比での反応器における反応体のモルまたは質量流変化を示すことを意図している一方で、パーセント（％）選択率は、反応体のモル流量の変化に対しての比での反応器における生成物のモル流量変化を意味する。
【００２２】
本明細書において提供されている混合器は、角度を組み込まない混合器に比べて改良された性能を有する混合器を付与する、構成要素、ゾーンまたはこれらの縦軸の間の１つ以上の角度を組み込むことができる。各例において、該角度は、構成要素、ゾーン、または軸の交差によって作り出される、または作り出されてよい線形的な対の小さい方の角度として定義される。例えば、チャンバ−入口角（図１Ａにおいて「α」と示される）は、チャンバの縦軸と、その入口の縦軸との交差によって作り出される線形的な対の小さい方の角度として定義される。同様に、拡張器角（図１Ａにおいて「β」と示される）は、拡張器ゾーンの縦軸と、拡張器ゾーンの縦軸と交差する、拡張器ゾーンの内径から延長された線との交差によって作り出される線形的な対の小さい方の角度として定義される。最後に、横方向のチャンバ−入口角（図１Ｂにおいて「γ」と示される）は、入口の縦軸と、入口線の縦軸がチャンバの壁に出合う点と交わる、チャンバへの横断面上に投影されたチャンバに正接する線との交差によって作り出された線形的な対の小さい方の角度として定義される。
【００２３】
本発明は、気相プロセス、例えば、塩素化プロパンおよび／または高級アルケンの生成のためのプロセスにおいて用いられる混合器を提供する。混合器には、ｉ）反応体の低減された逆混合を付与すること、および／またはｉｉ）混合器内での詰まりを最小限にするもしくは排除することができるという１つ以上の設計特徴が組み込まれている。その結果、所望の転化が実質的に維持され得、二次生成物の形成が最小限にされ得、および／または汚染が低減もしくは排除され得る。さらに、１つの設計特徴によって付与される利点は、これと他のものとを組み合わせることによって、おそらくはさらに相乗的に活用され得る。
【００２４】
より詳細には、混合器は、チャンバに流体接続されている入口を含み、チャンバ−入口角（α）は、９０°未満である。望ましくは、チャンバ−入口角αは、１５°未満、または８０°未満である。いくつかの実施形態において、チャンバ−入口角（α）は、２０°超、または３０°超であってよい。いくつかの実施形態において、チャンバ−入口角（α）は、３０°〜８０°であってよい。混合器は、拡張器ゾーンも含み、その内径は、９０°未満、４５°未満、２０°未満、１５°未満、または１０°未満の拡張器角（β）でその長さに沿って外側に拡張している。望ましくは、拡張器角βは、１°超、２°超、３°超、４°超、または５°超である。いくつかの実施形態において、拡張器角βは、１°〜９０°、２°〜４５°、３°〜２０°、４°〜１５°、または５°〜１０°であってよい。拡張器は、その出口において、１００フィート（３０．４８ｍ）未満、８０フィート（２４．３８４ｍ）未満、５０フィート（１５．２４ｍ）未満、または２０フィート（６．０９６ｍ）未満の内径（Ｄｅ）を有していてよい。いくつかの実施形態において、拡張器ゾーン出口の内径（Ｄｅ）は、反応器入口の内径（Ｄｒ）と実質的に等しくてよい。
【００２５】
これらの２つの特徴の組み合わせが、所望の流れパターンおよび効率的な混合を付与するだけでなく、製造が安価であり、塩素化プロパンの生成プロセスによって作り出される困難な環境において堅牢である混合器を提供することが発見された。より特定的には、９０°未満、または３０°〜８０°のチャンバ入口角αを提供することにより、混合器を、混合器に与えられるときに反応体に既に存在している場合がある汚染物質および二次生成物に由来する汚染に対してより堅牢にすることが分かった。また、９０°未満の拡張器角βを組み込んだ拡張器ゾーンを提供することにより、混合器が、商業的な化学プロセスにおいて用いられる供給ストリームの典型的なサイズに近いサイズの入口を含み、しかし、混合器が連結され得る反応器の入口のサイズをより密接に近似することができる出口もなお含むことを可能にする。このように、混合器と供給ストリームとの間または異なるサイズの混合器と反応器との間にさもなければ見られ得る圧力降下および／または逆混合が最小限にされまたは回避され得る。
【００２６】
いくつかの実施形態において、チャンバは、入口と実質的に同じ幾何学形状を示してよく、幾何学形状は、所望の流れパターンを促進するように選択されてよい。いずれの流れパターンが、混合器（逆混合された流れを除く）によって確立かつ促進されてもよい。いくつかの実施形態において、混合器は、旋回流パターンを生成させるのに望ましくは利用される。旋回流パターンは、多くの化学プロセスにおける使用に有利であり得るが、特に、逆混合が問題となり得るプロセスにおいて有利であり得る。これは、旋回流パターンが、固体の蓄積の防止を助け得る高せん断を内面において生じさせる傾向にあるからである。旋回流パターンもまた、確立されるためには反応器直径と比較して小さいヘッドの混合チャンバを必要とするのみであり得る。旋回流パターンは、供給ストリームを略円筒形の入口、その後、略円筒形のチャンバに導入することによって誘発され得る。
【００２７】
入口およびチャンバは、同じまたは異なる内径を有していてよい。いくつかの実施形態において、利点は、入口（Ｄｃｉ）の内径の少なくとも１．２５倍超、または少なくとも２倍超の内径（Ｄｃ）を有するチャンバを付与することによって見られ得る。いくつかの実施形態において、チャンバの内径（Ｄｃ）は、チャンバ入口の内径（Ｄｃｉ）の望ましくは２０倍未満、または１０倍未満である。いくつかの実施形態において、チャンバの内径（Ｄｃ）対入口の内径（Ｄｃｉ）の比は、２〜１０である。チャンバおよび入口をかかる寸法関係で付与することで、チャンバおよび入口を、導入されるときに供給ストリームに存在している場合がある粒子状物および／または二次生成物の存在に対して堅牢にすることが分かった。
【００２８】
チャンバは、望ましくはチャンバおよび／または入口と同じ幾何学形状であり得る出口も望ましくは含む。出口は、場合によっては、チャンバおよび／またはチャンバ入口と同じ直径または断面積を有していてもよく、異なる直径を有していてもよい。いくつかの実施形態において、チャンバ出口は、チャンバ入口の内径（Ｄｃｉ）の少なくとも２倍超である内径（Ｄｃｏ）を有する。出口は、チャンバ内径（Ｄｃ）未満である内径（Ｄｃｏ）を有し、例えば、チャンバ内径（Ｄｃ）対出口内径（Ｄｃｏ）の比は、少なくとも１、少なくとも１．１、または少なくとも１．２であってよい。望ましくは、チャンバの内径（Ｄｃ）対その出口の内径（Ｄｃｏ）の比は、１０未満、８未満、６未満、５未満、または４未満である。いくつかの実施形態において、チャンバの内径（Ｄｃ）対その出口の内径（Ｄｃｏ）の比は、１．１〜８または１．２〜４である。
【００２９】
２つ以上の入口／チャンバが付与されているとき、互いに近接して付与されているいずれの出口も、同心の輪として望ましくは付与される。このように、最内チャンバ出口は、１つの反応体のための退出口として作用する。後に続く各チャンバ出口は、該出口と、該出口のすぐ内側チャンバ出口との間に環状空間を付与し、これを通ってさらなる反応体が流れることなどができる。各環状空間の断面積（Ａａ）対最内チャンバ出口の面積（Ａｃｏ、最内）の比は、望ましくは１と３との間であり、すなわち、Ａａ／Ａｃｏは、１と３との間である。
【００３０】
いくつかの実施形態において、１より多い、２より多い、３より多いまたはさらには４より多い入口／チャンバが設けられている。いくつかの実施形態において、少なくとも２つの入口／チャンバが設けられている。他の実施形態において、１より多い入口が、１つ以上のチャンバにおいて設けられていてよい。かかる実施形態において、さらなる入口および／またはチャンバは、同じ構成、すなわち、形状、内寸、チャンバ入口角、正接チャンバ入口角、または１つ以上の異なる構成を有することができる。複数の入口／チャンバが用いられているこれらの実施形態において、製造有効性の目的で、複数の入口／チャンバは同じ構成を有していてよいが、このことは本発明の利点を認識するのに必要ではない。
【００３１】
いくつかの実施形態において、混合器は、限定試薬を含むプロセスとの併用における好適さをさらに向上させるさらなる特徴および／または寸法関係を備えていてよい。より特定的には、いくつかの実施形態において、混合器は、有利な正接チャンバ入口角および／または流れパターン発生ゾーンおよび／または混合ゾーンをさらに含んでいてよい。
【００３２】
すなわち、チャンバ入口と、入口線の縦軸がチャンバの壁に出合う点と交わる、チャンバへの横断面に投影されたチャンバに正接する線との間の角度γが９０°未満、８０°未満、７０°未満、または６０°未満であることにより、入口を通って付与される反応体に対して有益な流れを付与するということがここで発見された。望ましくは、正接チャンバ入口角γは、５°超、１０°超、１５°超、または２０°超である。いくつかの実施形態において、正接チャンバ入口角γは、５°〜９０°、１０°〜８０°、１５°〜７０°、または２０°〜６０°である。
【００３３】
流れパターン発生ゾーンは、設けられている場合、少なくとも１つの入口によって付与される反応体の所望の流れパターンの形成および／または維持をさらに促進する形状および／または寸法を望ましくは有する。旋回パターンが発生するこれらの実施形態において、流れパターン発生ゾーンが、管設計内で管を含んでいてよく、管の数は、流れパターン発生ゾーンの上流で入口／チャンバを介して導入される反応体の数に相当する。
【００３４】
例えば、唯１つの反応体が、流れパターン発生ゾーンの上流で入口／チャンバを介して付与されるとき、流れ発生ゾーンは、単純に、チャンバ出口の内径（Ｄｃｏ）とおよそ同じ内径（Ｄｆｐｄ）を有する管であってよく、これに流体接続されていてよい。別の例として、３つの反応体がプロセスにおいて用いられることとなり、３つの全てが流れパターン発生ゾーンの上流で望ましくは導入されるとき、異なる内径の３つの管が、同じ縦軸の周囲に設けられる。最内管は、第１チャンバ出口に流体接続され得、最内管と、次に外にある管との間に設けられた環状空間は、第２チャンバ出口と流体接続され得、中間の管と最外管との間に作り出された環状空間は、第３チャンバ出口に流体接続され得る。
【００３５】
３つの反応体が用いられる別の実施形態において、２つが２つの入口／チャンバを介して導入されてよく、第３の反応体が、当業者に公知の任意の方法によって導入されてよく、例えば、流れパターン発生ゾーンの後に導入されてよい。この実施形態は、所望の反応体が、例えば、他の反応体が混合器に導入される温度において高反応性であり不安定であるなどのいずれかの理由で、混合器内でより短い滞留時間を有するときに、有利であり得る。
【００３６】
流れパターン発生ゾーンが望ましくは含まれる実施形態において、流れパターン発生ゾーンは、任意の好適な長さ（Ｌｆｐｄ）および内径（Ｄｆｐｄ）を有することができる。望ましくは、流れパターン発生ゾーンの長さおよび内径は、所望の流れパターンを促進しまたは向上させながらも、反応体が所望の流量となるのを容易にし、および／または該流量になるようにする。流れパターン発生ゾーンの最内管の内径（Ｄｆｐｄ）は、０．２５インチ（０．６３５ｃｍ（センチメートル））超、０．５インチ（１．２７ｃｍ）超、０．７５インチ（１．９０５ｃｍ）超、または１インチ（２，５４ｃｍ）超であってよい。流れパターン発生ゾーンの最外管の内径（Ｄｆｐｄ）は、６０インチ（１５２．４ｃｍ）未満、３０インチ（７６．２ｃｍ）未満、２４インチ（６０．９６ｃｍ）未満または１８インチ（４５．７２ｃｍ）未満であってよい。いくつかの実施形態において、流れパターン発生ゾーンの最内管の内径（Ｄｆｐｄ）は、０．２５〜６０インチ（０．６３５〜１５２．４ｃｍ）、０．５〜３０インチ（１．２７〜７６．２ｃｍ）、０．７５〜２４インチ（１．９０５〜６０．９６ｃｍ）、または１インチ〜１８インチ（２．５４ｃｍ〜４５．７２ｃｍ）である。
【００３７】
いずれの流れパターン発生ゾーンも、その長さ（Ｌｆｐｄ）対その最内管の内径（Ｄｆｐｄ）の比が、０．５超、０．７５超、１．０超、１．２５超、または１．５超であるような長さ（Ｌｆｐｄ）を有することができる。Ｌｆｐｄ対Ｄｆｐｄ、最内の比は、５０未満、４０未満、３０未満、または２０未満であってよく、いくつかの実施形態において、１０未満であってよい。いくつかの実施形態において、Ｌｆｐｄ／Ｄｆｐｄ、最内は、０．２５〜５０、０．５〜４０、０．７５〜３０、１．０〜２０、または１．２５〜１０であってよい。
【００３８】
混合ゾーンが、いくつかの実施形態において設けられていてもよく、拡張器ゾーンに入る前に１つ以上の反応体を混合するのに用いられ得る。混合ゾーンは、その上流端でチャンバ出口または流れパターン発生ゾーンに流体接続されていてよく、その下流端で拡張器ゾーンに望ましくは流体接続されている。混合ゾーンは、別個の入口に前もって導入させられ、いくつかの実施形態においては流れパターン発生ゾーンを通過させた反応体を互いに接触させるのに用いられてよい。混合ゾーンは、流れパターンを実質的に維持させることができるような幾何学形状を望ましくは有し、いくつかの実施形態においては円筒形であってよい。
【００３９】
混合ゾーンは、最大の直前の内径と同じまたはこれより小さな内径（Ｄｍ）を有利には有してよく、すなわち、混合ゾーンは、１つ以上のチャンバ出口に流体接続されているときには、最外チャンバ出口と望ましくは実質的に同じまたはこれより小さな直径である。混合ゾーンは、流れパターン発生ゾーンに流体接続されているとき、同じ幾何学形状を望ましくは有し、場合によっては、流れパターン発生ゾーンの最外管と実質的に同じである内径または断面積を有する。
【００４０】
いずれの混合ゾーンも、いずれの好適な長さ（Ｌｍ）を有していてもよく、反応体の流量および反応性に基づいて選択されてよい。いずれの混合ゾーンも、１フィート（０．３０４８ｍ）超、１０フィート（３．０４８ｍ）超、２０フィート（６．０９６ｍ）超、または３０フィート（９．１４４ｍ）超の長さＬｍを有していてよい。混合ゾーン長さＬｍは、６０フィート（１８．２８８ｍ）未満、５０フィート（１５．２４ｍ）未満、または４０フィート（１２．１９２ｍ）未満であってよい。いくつかの実施形態において、混合ゾーン長さは、１〜６０フィート（０．３０４８〜１８．２８８ｍ）、１０フィート〜５０フィート（３．０４８〜１５．２４ｍ）、または２０フィート〜４０フィート（６．０９６ｍ〜１２．１９２ｍ）であってよい。混合ゾーン長さＬｍ対Ｄｍの比は、例えば、１、２、６、または１０であってよい。望ましくは、混合ゾーン長さＬｍ対混合ゾーン直径Ｄｍの比は、２〜８である。
【００４１】
記載されている特徴および／または寸法の１つ以上が、混合器において有利に使用されてよく、これらの利点は累積的であって、おそらく相乗的であると期待される。設計概念のうち任意の２つ、任意の３つ、任意の４つ、任意の５つ、または全てが使用されてよい。例えば、混合器は、９０°未満のチャンバ−入口角α、拡張器角β≦４５°を有する拡張器ゾーン、ならびに／またはｉ）チャンバ入口の内径（Ｄｃｉ）の少なくとも１．２５倍超のチャンバ内径（Ｄｃ）、ならびに／またはｉｉ）チャンバ出口の内径（Ｄｃｏ）と少なくとも同じまたはこれより大きいチャンバ内径（Ｄｃ）、ならびに／またはｉｉｉ）９０°未満の正接チャンバ入口角γ、ならびに／またはｉｖ）少なくとも０．５の長さ（Ｌｆｐｄ）対内径（Ｄｆｐｄ）比を有する流れパターン発生ゾーン、および／もしくは少なくとも１．０の長さ（Ｌｍ）対内径（Ｄｍ）比を有する混合ゾーンを有していてよい。
【００４２】
表１および２は、本混合器において最適化され得、各々について可能な値／範囲にあり得る可能な寸法関係を示す。より特定的には、表１は、混合器に添加する反応体のあらゆる数を検討しており、表２は、（他のものが他の手段によって混合器の他のセクションに例えばポートへの注入などを介して導入されてよいが）２つの反応体が入口／チャンバを介して導入される他の実施形態を対象としている。
【００４３】
【表１】
0006363610.tif 000002
【００４４】
混合器の１つの例示的な実施形態を図１に示す。示すように、混合器１００は、チャンバ１０２、入口１０４、および拡張器１０６を含み、ここで、チャンバ入口角αは、１０〜８０°、または６０°であり、拡張器角βは、望ましくは＞０°であるが＜２５°である。図１Ｂは、図１Ａに示す混合器の上面図を示し、望ましくは１０°〜８０°である正接チャンバ入口角γを示している。図１Ａに示す実施形態において、チャンバ出口１０８は、チャンバ内径における９０°の減少によって付与される。図１Ｃは、チャンバ内径が先細になってチャンバ出口１０８を付与する実施形態を示す。混合器１００は、入口１０４を介しての１つ以上の試薬／反応体の導入を提供することができる。他の反応体／試薬が、混合器１００に設けられている他の常套的な入口、例えば、注入口（図示せず）において導入されてよい。
【００４５】
混合器の別の実施形態を図２に示す。混合器２００は、２つのチャンバ２０２および２０３ならびに入口２０４および２０５を含み、両方のチャンバが先細になって、チャンバ出口２０８および２０９をそれぞれ付与している。図２Ｂは、混合器２００の上面図を示し、入口２０４および２０５が、混合器２００の頂部から見たときに重なって見えるように配置されている。図２Ｃは、入口２０４および２０５の、図２Ａおよび２Ｂに示されているものの代替の配置を示す。混合器２００は、入口２０４を介して１つ以上の反応体、入口２０５を介して１つ以上の反応体、および、混合器２００において設けられていてよいとき例えば注入口（図示せず）によって導入される任意の数のさらなる反応体の導入を提供することができる。
【００４６】
混合器のさらなる実施形態を図３に示す。図２に示す特徴に加えて、図３Ａに示す混合器３００の実施形態は、混合ゾーン３１０を組み込んでいる。チャンバ３０２の出口３０８およびチャンバ３０３の出口３０９は、同心に配置されており、両方が、混合ゾーン３１０の入口で終端している。混合ゾーン３１０は、拡張器ゾーン３０６に流体接続されている。
【００４７】
図３Ｂに示すように、混合器３００は、流れパターン発生ゾーン３１２を含む。図３Ａに示す実施形態のように、出口３０８および出口３０９は、出口３０８が流れパターン発生ゾーン３１２の最内管を付与して、同心に配置されている。出口３０９は、出口３０８と合わされて、環状空間３１３を付与する。出口３０８、出口３０９、および環状空間３１３は、各々、拡張器ゾーン３０６で終端しており、これに流体接続されている。この場合、拡張器ゾーンにおいて混合が起こる。混合器３００は、入口３０４を介しての１つ以上の反応体、入口３０５を介しての１つ以上の反応体、および、混合器３００において設けられていてよいとき例えば注入口（図示せず）によって導入される任意の数のさらなる反応体の導入を提供することができる。
【００４８】
図３Ｃにおいて示される実施形態において、混合器３００は、流れパターン発生ゾーンおよび混合ゾーン３１０の両方を含む。チャンバ３０２および３０３の出口は、図３Ｂにおいて示されるように配置されており、該図と関連して記載されている。また、図３Ｃに示す混合器３００の操作において、１つ以上の反応体が入口３０４を通して注入されてよく、１つ以上の反応体が入口３０５を通して付与されてよい。所望の流れパターンは、チャンバ入口角αおよび正接チャンバ入口角γによって促進されてよいとき、流れパターン発生ゾーン３１２内でさらに発生することができる。反応体は、次いで、混合ゾーン３１０内で混合されることとなる。
【００４９】
図４Ａ〜４Ｃは、３つの入口を含む混合器のさらなる実施形態を示す。図４Ａに示す実施形態において、混合器４００は、３つの入口および２つのチャンバを含み、２つの入口４０５および４１４がチャンバ４０３に設けられている。図４Ｂは、第３チャンバ４１５が設けられ、チャンバ４０２および４０３と同じ同心軸の周囲に配置されているが、チャンバ４０３内に存在するさらなる実施形態を示す。図４Ｃは、第３チャンバ４１５を含む混合器４００の実施形態を示しており、チャンバ４１５は、チャンバ４０２および４０３と同じ同心軸の周囲に、かつ流れパターン発生ゾーン４１２と混合ゾーン４１０との間に配置されている。他の実施形態において、第３チャンバ４１５は、チャンバ４０２および４０３から下流でこれらと同じ同心軸の周囲に、しかし、流れパターン発生ゾーン４１２からは上流に設けられ得る。図４Ａ〜４Ｃに示す混合器４００は、流れパターン発生ゾーン４１２および混合ゾーン４１０の両方を含むが、この場合である必要はなく、図４Ａ〜４Ｃに示す混合器４００の実施形態のいずれもが、チャンバ４０２、４０３および４１５ならびに拡張器ゾーン４０６のみを備えていてもよい。
【００５０】
いくつかの実施形態において、混合器出口は、混合された反応体を望ましくは収容する反応器に対して望ましくは操作可能に設置されていてよく、すなわち、混合器出口は、反応器入口に直接連結されていてもよく、混合器出口を反応器入口に流体連結することが可能である任意の他の導管に連結されていてもよい。任意のかかる導管は、反応器からの流体の流れと実質的に同じ形状であるように、例えば、実質的に管状または円錐状であるように望ましくは構成される。任意のかかる導管は、混合器の出口と同じ縦軸の周囲にも望ましくは設置されている。
【００５１】
反応器またはその間の導管に直接取り付けられているか否かによらず、付与される利点は、混合器の設計を助けるある一定の反応器の特徴および／または寸法を用いることによって実現または向上され得る。拡張器を本混合器に組み込むことで、反応器入口の内径をより密接に近似する出口をさらに有しながらも、供給ストリーム源のラインの内径をより密接に近似する内径を有する有利な入口配置を用いることが可能になる。
【００５２】
以下の表２は、２つの反応体が２つの入口／チャンバに導入される例示的なプロセスのための、混合器と共に有利には用いられ得る一般的な反応器サイズを有する反応器の寸法と特徴との間の相関を提供する。表２は、決して排他的なものではなく、当業者は、任意の寸法を有する任意のタイプの反応器、および任意のタイプのプロセスに与えられる寸法および範囲を推定することができる。
【００５３】
【表２】
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【００５４】
混合器は、種々の構成を有する反応器に取り付けられ得る。所望の滞留時間を付与するために、生成のための反応器または塩素化プロパンは、かなり長くてよく、そのため、反応器および／または混合器の１つ以上のセクションが非線形的であってよく、すなわち、その１つ以上のゾーンが、４５°以上、９０°以上、またはさらに１３５°以上の屈曲部を含んでいてよい。いくつかの実施形態において、反応器および／または混合器は、複数の屈曲部を含んでいてよく、かかる実施形態において、蛇行パターンの形態をとることさえもできる。屈曲部を反応器および／または混合器に組み込むことで、反応器および混合器に必要とされる製造フットプリントをさらに最小限にしながら、各ゾーンを所望の長さで利用することが可能になる。
【００５５】
本混合器／反応器装置は、設計された限定試薬を含む化学プロセスに関連して用いられるとき有意な利点を提供し、かかるプロセスも提供される。本混合器または混合器／反応器装置をかかるプロセスに組み込むことで、従来の混合器において生じ得る逆混合を低減またはさらには排除することができるため、転化率の実質的なずれが見られない。実際、本混合器および／または装置を用いて実施されるプロセスは、所望の転化率から２％未満、またはさらに１％未満のずれしか見られないような最小限の二次生成物および／または分解生成物の生成を付与することができる。ここで記載されているかかる混合器と共に付与される反応器は、他の場合よりも実質的に長い動作時間で操作され得、したがって、生産量をより大きくすることができる。選択率は、実質的に維持されてもよく、２％以下の減少が予測される。かかる反応は、枯渇とは程遠い所望の転化率、例えば、８０％未満、４０％未満、またはさらに２０％未満の転化率を有する少なくとも１つの限定反応体を典型的には含んでいてもよい。
【００５６】
本混合器および装置によって付与される効能は、これらにおいて生成された塩素化および／またはフッ素化プロペンならびに高級アルケンをさらに下流のプロセスに付与することによってさらに活用され得る。記載の反応器を用いて生成される例えば１，１，２，３−テトラクロロプロペンは、処理されて、ヒドロフルオロオレフィン、例えば、２，３，３，３−テトラフルオロプロパ−１−エン（ＨＦＯ−１２３４ｙｆ）または１，３，３，３−テトラフルオロプロパ−１−エン（ＨＦＯ−１２３４ｚｅ）などを含めたさらに下流の生成物を付与することができる。そのため、ヒドロフルオロオレフィン、２，３，３，３−テトラフルオロプロパ−１−エン（ＨＦＯ−１２３４ｙｆ）または１，３，３，３−テトラフルオロプロパ−１−エン（ＨＦＯ−１２３４ｚｅ）の生成のための改良された方法もまた、本明細書において提供される。
【００５７】
塩素化および／またはフッ素化プロペンならびに高級アルケンからヒドロフルオロオレフィンを付与する転化は、式Ｃ（Ｘ）ｍＣＣｌ（Ｙ）ｎ（Ｃ）（Ｘ）ｍの化合物を式ＣＦ３ＣＦ＝ＣＨＺ：式中、各Ｘ、ＹおよびＺは、独立して、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、ＩまたはＢｒであり、各ｍは、独立して１、２または３であり、ｎは、０または１である；の少なくとも１つの化合物とすることを含む単一の反応または２つ以上の反応を広範に含むことができる。より具体的な例は、１，１，２，３テトラクロロプロペンからなる原料を、触媒による気相反応においてフッ素化して、２−クロロ−３，３，３−トリ−フルオロプロペンなどの化合物を形成する多段プロセスを含んでいてよい。次いで、２−クロロ−２，３，３，３−テトラフルオロプロパンを脱塩化水素化して、触媒による気相反応を介して２，３，３，３−テトラフルオロプロペンとする。
【００５８】
実施例１
図５Ａおよび５Ｂは、付与した反応体に旋回流パターンを付与するように設計された２つの混合器を示す。両方の実施形態において、混合器５００は、４５°の角度α、７°の角度β、および６０°の角度γを組み込んでいる。入口５０４を介して付与された反応体、塩化メチルの流量は２１５．４ｋｇ／時間であるが、図５Ａに示す混合器５００の実施形態において入口５０５を介して付与された反応体混合物、四塩化炭素およびペルクロロエチレンの流量は、それぞれ２３６．５ｋｇ／時間および１０．２ｋｇ／時間である。図５Ｂに示す混合器５００の実施形態において、図５Ａにおける入口５０５を介して付与された反応体混合物は、流れパターン発生ゾーンの上流で図５Ｂにおける注入口（図示せず）を介して付与される。最外チャンバ出口の内径（Ｄｃｏ）、流れパターン発生ゾーンおよび混合ゾーンの最外管の内径は１．５インチ（３．８１ｃｍ）である。流れ発生ゾーン長さ（Ｌｆｐｄ）は８インチ（２０．３２ｃｍ）であり、混合ゾーン（Ｌｍ）は１２インチ（３０．４８ｃｍ）である。
【００５９】
計算流体力学シミュレーションの結果もまた図５Ａおよび５Ｂに示す。より詳細には、図５Ａに示すように、２つの入口およびチャンバを含む混合器５００の実施形態は、拡張器ゾーン５０６内の影付きのエリアによって示される、小さな逆混合エリアの形成のみをもたらす。図５Ｂに示される混合器５００の実施形態によって生成される逆混合エリアはより大きいが、それにもかかわらず、混合器５００の実施形態は、拡張器ゾーン５０６の包含に起因して有利である。すなわち、図５Ｂに示す混合器５００は、拡張器ゾーンを含まない混合器よりもかなり安価な製造が期待され、すなわち、混合器出口が、反応器入口の内径を密接に近似している。
【図１Ａ】
0006363610.tif 000004
【図１Ｂ】
0006363610.tif 000005
【図１Ｃ】
0006363610.tif 000006
【図２Ａ】
0006363610.tif 000007
【図２Ｂ】
0006363610.tif 000008
【図２Ｃ】
0006363610.tif 000009
【図３Ａ】
0006363610.tif 000010
【図３Ｂ】
0006363610.tif 000011
【図３Ｃ】
0006363610.tif 000012
【図４Ａ】
0006363610.tif 000013
【図４Ｂ】
0006363610.tif 000014
【図４Ｃ】
0006363610.tif 000015
【図５Ａ】
0006363610.tif 000016
【図５Ｂ】
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