(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
プラスチックからなる２つの互いに接する工作物（２、３；５、６）を、異物を用いずに接合するための方法であって、
該２つの工作物のうちの他方の工作物（３、６；２、５）と境界を接し合う少なくとも一方の工作物（２、５；３、６）の意図される接触面（Ｋ）を、端層（Ｒ、Ｒ’）においてガラス転移温度が低減されるように、高エネルギーの放射線に曝す工程、
該２つの工作物（２、３；５、６）を、それらの規定どおりの位置に向き合わせて置き、該２つの工作物（２、３；５、６）の意図される接触面を接触させる工程であって、少なくとも、該２つの工作物（２、５）の意図される接触面（Ｋ）に溝（Ｖ）が収容される、工程；および、
次に、該放射線によって改変された該端層（Ｒ、Ｒ’）を、それらの表面領域において、該工作物（２、３；５、６）の該曝す工程によって改変された該端層（Ｒ、Ｒ’）のガラス転移温度より高いが、改変されなかった領域の該ガラス転移温度より低い温度に加熱することによって該２つの工作物を接合する工程を特徴とし、
該高エネルギーの放射線は、ＵＶ放射、レーザ放射、レントゲン放射およびシンクロトン放射からなる群から選択される、方法。
【請求項２】
前記接触面（Ｋ）全体を、高エネルギーの放射線に曝すことを特徴とし、該高エネルギーの放射線は、ＵＶ放射、レーザ放射、レントゲン放射およびシンクロトン放射からなる群から選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記２つの工作物（２、３；５、６）に、相互に押し付ける圧力が付与される場合に、前記加熱工程が実施されることを特徴とする、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
前記２つの工作物（２、３）の前記接触面（Ｋ）に、改変された端層（Ｒ、Ｒ’）をそれぞれ形成するために、前記高エネルギーの放射線が照射されることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかによって製造された、異物を用いずに相互に接合された、少なくとも２つの工作物（２、３；５、６）から形成された物体（１、４）。
【請求項６】
前記溝（Ｖ）は、マイクロ構造および／またはナノ構造として形成されることを特徴とする、請求項５に記載の物体。
【請求項７】
前記２つの工作物の少なくとも一方（６）が、その接触面上に存在する電極（Ｅ）を有することを特徴とする、請求項５または６に記載の物体。
【請求項８】
前記電極は、薄層電極であることを特徴とする、請求項７に記載の物体。
【請求項９】
前記接触面上に存在する前記電極（Ｅ）は、前記一方の工作物（６）に組み込まれ、そして前記溝（Ｖ）は、他方の工作物（５）に組み込まれ、該電極は、該２つの工作物（５，６）が接合された後、少なくとも領域ごとに、密閉された該溝（Ｖ）の壁を形成することを特徴とする、請求項７に記載の物体。
【請求項１０】
前記２つの工作物の少なくとも一方は、前記マイクロ構造および／または前記ナノ構造を有するフィルタとして形成されることを特徴とする、請求項６に記載の物体。
【請求項１１】
マイクロ分析ユニットおよび／またはマイクロ反応ユニットとして用いられることを特徴とする、請求項６〜１０のいずれかに記載の物体の使用。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明は、境界を接し合うプラスチックからなる２つの工作物を、異物を用いずに接合するための方法に関する。本発明は、さらに、そのような方法によって生産された、少なくとも２つの、異物を用いずに相互に接合された工作物から形成される物体、およびそのような物体の好適な利用に関する。
【０００２】
このような方法は、例えば、マイクロ構造を有する工作物を接合するために用いられ、反応技術および分析技術、配量技術および濾過技術の分野において、ならびに推力学および気力学において応用するためのマイクロ流体技術の分野において益々重要性を増す。そのような応用のために、ごく最近、多数の小型化されたシステムが開発された。使用される材料は、主にガラスおよびシリコンならびに熱可塑性樹脂である。使用される材料に依存せず、閉チャネルを製造するために、まず、マイクロ構造物が平面に収容され（基板製造）、このマイクロ構造物は、次のプロセスステップにおいて、蓋で密閉される。これによって、アノード結合の方法を用いてガラスおよびシリコンのために適切な技術が使用可能になる一方で、プラスチックからなるマイクロ構造を有する工作物を接合するための適切な、コストの安い方法について、世界中で徹底的に研究される。例えば、接着剤もしくは熱ボンドの使用等のような通常の接合方法または接着方法、古典的な熱溶接、レーザー溶接または超音波溶接は、構造の安定性および形状の安定性が高度に要求される場合、マイクロ技術の分野においてプラスチックを用いる際に問題がある。特に、例えば、イオンフローを生成するため、または検出のために薄層電極を流体チャネルに収容することは、一方で外部から容易に接触可能であるが、他方、閉チャネルにおける媒体への直接の接触をもつべき薄層電極が、溶接プロセスにおいて知覚されず、かつ意図されずに被覆され得るので問題がある。
【０００３】
ＷＯ第９９／５１４２２号から、マイクロ構造またはナノ構造の空隙を有するプラスチックバイオチップを製造するために、古典的な熱溶接が導き出される方法が公知である。この方法の場合、マイクロ構造またはナノ構造が１つの工作物のコンタクト面に収容され、一方で別の工作物が蓋として利用される。２つの工作物を接合するため、従って１つの工作物の構造を密閉するために、２つの工作物が規定どおりに重ね合わされ、２つのガラスプレート間で固定される。次に、押し付け圧力が維持された状態で、構成全体は一定の時間の間に、工作物として用いられるプラスチック（ポリマー）のガラス転移温度よりもわずかにのみ高い温度に加熱される。次に、構成はゆっくりと冷却される。この方法の場合、工作物に収容されたマイクロ構造またはナノ構造は、場合によっては強度に溶けることによって密閉され得るので、このように製造化されたプラスチックバイオチップは使用不能になることが問題である。
【０００４】
欧州特許出願公開第０  ７３８  ３０６  Ａ１号において、ポリマーマイクロチャネル構造を密閉するための方法が記載される。融解接着方法から導き出されたこの方法の場合、一方または両方の接合されるべきポリマー工作物上に、溶解された熱可塑性樹脂が射出される。ここで溶剤は蒸発し、部材全体上に、射出された熱可塑性プラスチックの非常に薄い膜が残留し、この膜は基板または蓋材料よりも低い融解温度を有する。接合は、相互に押し付けられることによって、かつ基板材料および蓋材料のガラス転移温度より低いが、射出された熱可塑性樹脂のガラス転移温度より高い温度に加熱されることによって行なわれる。
【０００５】
上述の文献において記載される方法における不利な点は、射出されたポリマーの溶剤が感受性のあるマイクロ構造またはナノ構造を溶かし始めるか、または溶かすことによって破壊し得るということである。さらに、マイクロ構造に腐食割れが生じ得るという危険がある。さらに、射出のプロセスによって、マイクロ構造またはナノ構造が詰まり得る。引き続いて、このように製造された流体構造は、使用不能になる。同様に、存在する薄膜層電極が被覆されるという危険がある。
【０００６】
それゆえ、上述の技術水準を出発点として、本発明は、冒頭で述べられた方法を用いて、プラスチックからなる２つの工作物をコストの安い方法で、かつ連続製造プロセスにおいて相互に接合され得ることを利用可能にすることを課題とする。
【０００７】
この課題は、本発明に従って、以下の点によって解決される。
【０００８】
２つの工作物のうちの少なくとも一方の接触面であって、提供された接触面との接合において、他方の工作物と境界を接し合う接触面は、少なくとも領域ごとに、例えば、端層においてガラス転移温度が低減されるように、高エネルギー放射に曝されること、
その２つの工作物は、それらの規定どおりの位置に向き合わせて置かれること、および
次に、その２つの工作物の接合を生成するために、少なくとも照射工程によってそれぞれ改変された端層が、少なくともその表面領域において、照射によって改変された端層のガラス転移温度より高いが、これと関連して、それぞれの工作物の改変されなかった領域のガラス転移温度よりも低い温度に加熱されること、
本発明による方法の場合、２つの工作物のうちの少なくとも一方の接触面は、端層において、この端層におけるガラス転移温度がこの工作物の残りの部分に対して低減されるように改変される。この接触面では、工作物は、その接合において、後の時点で、他方の工作物と接する。これは、例えばＵＶ放射、レーザー放射、レントゲン放射および／またはシンクロトン放射等の高エネルギー放射線を用いて接触面に照射することによって行なわれる。この照射プロセスの場合、長鎖ポリマーの破壊が起き、分子量の低下、従ってガラス転移温度を低下させる結果になる。照射の強度および継続時間は、改変すべきプラスチックおよび改変された端層の所望の強度に依存する。改変された端層の厚さまたは深さは、わずかなμｍにすぎず、またはそのうちのほんの一部にすぎ得ない。
【０００９】
後に行なわれるプロセスステップにおいて、２つの工作物はそれらの規定どおりの位置に向き合わせて置かれる。これは、照射プロセスの直後、または後の任意の時点に行われ得る。
【００１０】
これらの２つの工作物が、それらの規定の位置に向き合わせて置かれると、実際のボンディングステップである次のプロセスステップにおいて、少なくとも改変された端層の表面領域が、改変された端部のガラス転移温度より高いが、これに関連して改変されなかった工作物のガラス転移温度よりも低い温度に加熱される。少なくとも端部の表面領域の改変された端部がガラス転移温度に加熱されるプロセスによって、この軟化された端領域は、境界を接し合うさらなる工作物の接触面と接合する。この加熱ステップの実施のために、改変された端層またはその対応する断片が選択的に加熱され得、これは、端層が対応して付与されるか、または２つの工作物がその規定どおりの位置において相互に全体的に加熱される場合、例えばマイクロ波放射線を用いる照射によって可能になる。
【００１１】
この方法の有利な点は、特に、２つの工作物間の接合が異物を用いず、従って、特に接着剤および／または溶剤を用いずに行なわれるということである。さらに、改変された端層の厚さは、マイクロ構造またはナノ構造の深さよりも実質的に少ないので、ボンディングプロセスの際に、材料がそのような構造に流れ込み、これらの構造を詰まらせるという危険が生じないように調節され得る。さらに、改変されない領域および構造を含む領域は軟化されず、従って形状が安定したままであるので、規定どおりの位置に向き合わせて置かれる２つの工作物は、改変された端層の加熱のステップにおいて、相互に押し付けられた圧力が維持され得る。さらに、照射および相互に適合させるプロセスならびに加熱のプロセスは、連続的に、例えば、ホイルを使用する場合等に実施され得るので、２つの工作物から構成される継ぎ目の無い仕上げがされた物体を製造するための方法は、例えば、２つのホイルを接合するのに適切である。
【００１２】
マイクロ構造またはナノ構造は、上述の方法のステップにおいて２つの工作物のうちの１つに収容され得る。
【００１３】
この方法を実施するために、そのような改変された端部のそれぞれに、低減されたガラス移転温度を提供するために、２つの工作物の接触面は照射のプロセスを受けるので、加熱のステップにおいて、２つの改変された端層は軟化され、相互に融合されうるということも提供され得る。
【００１４】
本発明による方法はまた、工作物の接触面が、例えば、構造化された薄層電極等の電極を保有する場合、プラスチックからなる、境界を相互に接し合う２つの工作物の接合にも適切である。接合プロセスにおいて、最低限に制限され得る利用可能な材料の量を制限することによって、この方法の場合、従来の技術水準とは逆に、電極が揮発性の構成要素または溶けた材料によって覆われるという危険は生じない。さらに、２つの工作物は、照射のプロセスに曝される場合、電極の地下が改変されず、従って熱に対して形状が安定したままであるという利点を有する。このようにして、電極は接合工程中に、それ以外の熱による接合方法の場合には、軟化された地下のゆるみによって起こり得るような大きな機械的負荷に曝されることはなく、従って、割れが形成されることによる損傷または破壊を呈さない。
【００１５】
次に、本発明の目的物は、添付の図面に関連付けられた実施例を用いて説明される。
【００１６】
２つの工作物２、３から構成されるマイクロ流体エレメント１は、図１においてその断片が示され、２つの工作物２、３は相互に接合されてマイクロ流体エレメント１を形成する。工作物２、３は、それぞれ、例えば、ポリメチルメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）等の熱可塑性樹脂のホイルである。しかしながら、熱可塑性樹脂は、ポリカーボネートまたはポリメタクリル酸からも問題なく構成され得る。しかしながら、通常、すべてのプラスチックが用いられ得、高エネルギー放射の影響を受けるその表面が、改変された層のガラス転移温度が元の材料の温度よりも低くなるように改変され得る。工作物２の上側に、チャネルのような溝収容されるので、工作物２の表面が構造化される。互いに分離し、その上側がそれぞれ同一の平面において構成されるウェブ（Ｓｔｅｇｅ）Ｓの溝は、個々の接触面Ｋを一緒に形成し、完成されたマイクロ流体エレメント１において、接触面として利用される工作物３の下側Ｕは、この接触面と境界を接する。従って、工作物３は、工作物２の溝Ｖを密閉する蓋として利用され、これによってこれらのチャネルは形成される。２つの工作物２、３を接合するために、第１のステップにおいて、図２において工作物２のみを用いて示されるように、２つの工作物２、３の接触面は、表面に境界を接する端層において、ガラス転移温度の低減を達成するために、高エネルギー放射線（矢印によって表される）線によって照射される。
【００１７】
好適には、ＰＭＭＡ表面を改変するために、本明細書中において記載される実施例において、波長範囲が２５０〜２８０ｎｍのＵＶ放射線が用いられる。このために、実質上、すべての水銀燈が用いられ得、そのランプ筐体は対応する波長範囲において透明である。必要な照射時間はランプ強度に依存する。ＰＭＭＡに対応するＵＶ源を照射する場合の破損の強度と深さとの間の関係は、Ｗ．Ｆ．Ｘ．Ｆｒａｎｋ，Ｂ．Ｋｎｏｅｄｌｅｒ，Ａ．Ｓｃｈｌｏｅｓｓｅｒ，Ｔ．Ｋ．Ｓｔｒｅｍｐｅｌ，Ｔ．Ｔｓｃｈｕｄｉ，Ｆ．Ｌｉｎｄｅ，Ｄ．Ｍｕｓｃｈｅｒｔ，Ａ．Ｓｔｅｌｍｓｚｙｋ，Ｈ．Ｓｔｒａｃｋ，Ａ．Ｂｒａｅｕｅｒ，Ｐ．Ｄａｎｎｂｅｒｇ，Ｒ．Ｇｏｅｒｎｉｎｇら「Ｗａｖｅｇｕｉｄｅｓ  ｉｎ  Ｐｏｌｙｍｅｒｓ」（Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ  ＳＰＩＥ  Ｖｏｌ．２２９０，１９９４年、１２５ページ〜１３２ページ）において詳細に記載される。
【００１８】
ＰＭＭＡの例を用いたガラス転移温度の低減は約３５℃であるので、ガラス転移温度は、記載された実施例の場合も１０５℃から７０℃に低減される。
【００１９】
工作物材料としてのＰＭＭＡに対して、ＵＶ光（Ａ．Ｓｃｈｌｏｅｓｓｅｒ，Ｂ．Ｋｎｏｅｄｌｅｒ，Ｔ．Ｔｓｃｈｕｄｉ，Ｗ．Ｆ．Ｘ．Ｆｒａｎｋ，Ａ．Ｓｔｅｌｍａｓｚｙｋ，Ｄ．Ｍｕｓｃｈｅｒｔ，Ｄ．Ｒｕｅｃｋ，Ｓ．Ｂｒｕｎｎｅｒ，Ｆ．Ｐｏｚｚｉ，Ｓ．Ｍｏｒａｓｃａ，Ｃ．ｄｅ  Ｂｅｒｎａｒｄｉら「Ｏｐｔｉｃａｌ  ｃｏｍｐｏｎｅｎｔｓ  ｉｎ  ｐｏｌｙｍｅｒｓ」ＳＰＩＥ  ｖｏｌ．２５４０，１１０ページから１１７ページ）およびレントゲン線（ＬＩＧＡ−Ｖｅｒｆａｈｒｅｎ、Ｗ．Ｍｅｎｚ，Ｊ．Ｍｏｈｒら「Ｍｉｋｒｏｓｙｓｔｅｍｔｅｃｈｎｉｋ  ｆｕｅｒ  Ｉｎｇｅｎｉｅｕｒｅ」ＶＣＨ−Ｖｅｒｌａｇ  Ｗｅｉｎｈｅｉｍ、１９９７年）の照射は、詳細に研究されている。その結果、照射は，ＰＭＭＡの分子量の本質的な低減を制限する。
【００２０】
照射プロセスによって改変された工作物２の端層Ｒは、図３において示され、これに対応して、工作物３の改変された端部３が形成される。図から明らかになるのは、接触面Ｋが上側に改変された端層Ｒを有するだけではなく、溝Ｖの最深部もまた対応する端層を有することである。しかしながら、後者は、上記の工作物２、３を相互に接合するための方法にとっては重要ではない。さらに、溝Ｖの最深部もまた対応する端層を有することによって、後に図示されるチャネルの使用可能性は損なわれない。図２において示されるように、例えば、接触面Ｋ等の個々の領域の端層のみが上述のように改変されなければならない場合、接触工作物２の上側の全面を照射する代わりに、例えば、マスクを使用することによって選択的照射も行われ得る。
【００２１】
２つの工作物２、３を相互に接合するために、次のステップにおいて、蓋として利用される同様に改変されたその端層Ｒを有する工作物３が、工作物２の接触面Ｋ上に付与されるので、溝Ｖは密閉され、これは流体チャネルとなっている。目的どおり、２つの工作物２、３はこの状態で、２つの互いに向き合う方向の矢印によって模式的に示されるように、相互に固定される。
【００２２】
最終的に、２つの工作物２、３間の化学的結合を得るために、これらの工作物は、工作物２、３の改変された端層Ｒ、Ｒ’のガラス転移温度よりも高いが、これに関連して改変されなかった領域のガラス転移温度より低い温度に加熱される。示された実施例において、工作物２、３は、約９０℃の温度に加熱される。改変された端層Ｒ、Ｒ’のガラス転移温度（７０℃）を超えた後、これらの端層は軟化するので、２つの改変された端層Ｒ、Ｒ’は相互に融合する。さらに、図４および図５において示されるように、互いに対して向けられた押し付け圧力が２つの工作物２、３上に付与された場合、この接合プロセスは容易になる。ガラス転移温度より低い温度に冷却された後、工作物２、３は相互に接合される。２つの工作物２、３間の前の接触面は図５において破線で示される。
【００２３】
この加熱プロセスにおいて、改変されない工作物片のガラス転移温度は超えられず、かつこの工作物片はその形状安定を保持し、したがって接合プロセスにおいて溝Ｖがつぶされる危険も生じず、埋められる危険も生じないことが強調されることになる。
【００２４】
形成されたチャネルの側壁は、材料が均質であることに基づいて、広範囲に同じ表面特性を有するので、マイクロ構造を有する部材を形成する場合、２つの工作物２、３（示された実施例において提供されているように）は同一の材料からなる。２つの工作物２、３の異物を用いない接合、およびこれらの工作物の材料の同一性の結果として、さらに、例えば、異なった材料の異なった拡張係数による熱的負荷の場合などに、接合面は潜在的弱点を示さないということになる。
【００２５】
図６は、さらなるマイクロ流体エレメント４を示し、同様にそれぞれ１つのＰＭＭＡホイルから製造されている２つの製造物５、６の接合によって形成される。工作物５は、上述の実施例の工作物２と同一である。工作物６は溝Ｖを密閉するための蓋であり、この蓋は、蓋３とは異なって下側に電極Ｅを保有する。電極Ｅは、個々の溝Ｖにまで導かれ、これによってマイクロ流体エレメント４に溝Ｖによって形成されたチャネルにおいて、例えば、そのようなチャネルにおいて導かれた流体の伝導率に関する測定が実施され得る。２つの工作物５、６は、図２〜図５において示されるように、マイクロ流体エレメント４を形成するために同一の方法で相互に接合されている。接合方法の説明から、この方法の場合、側壁を領域ごとに形成する電極Ｅの表面が損傷を受けるか、または被覆される危険が生じないということが明らかになる。
【００２６】
本発明による、接合方法は、融解接着方法として理解され得、この方法の場合、溶融接着剤は、端層において、接合すべき工作物の基礎材料から放射誘導された分子量が減衰されることによっておのずから生成される。
【図面の簡単な説明】
【図１】  図１は、分解組み立て図の様式による２つの工作物から製造されたマイクロ流体エレメントの模式的３次元平面図である。
【図２】  図２は、第１のプロセスステップにおける、図１のマイクロ構造化された溝を有する工作物を示す図である。
【図３】  図３は、第１のプロセスステップの終了後の、改変された端層を有する図２の工作物を示す図である。
【図４】  図４は、規定どおりの位置において向き合わせて置かれた図１の個々の工作物の両方を示す図である。
【図５】  図５は、相互に接合された図４の工作物を示す図である。
【図６】  図６は、統合された薄層電極を有する、さらなるマイクロ流体エレメントによる模式的断面図である。
【符号の説明】
１、４、  マイクロ流体エレメント
２、３、５、６  工作物
Ｅ  電極
Ｋ  接触面
Ｒ、Ｒ’  改変された端層
Ｓ  ウェブ
Ｕ  下側
Ｖ  溝
【図１】
0004751554.tif 000002
【図２】
0004751554.tif 000003
【図３】
0004751554.tif 000004
【図４】
0004751554.tif 000005
【図５】
0004751554.tif 000006
【図６】
0004751554.tif 000007