(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
気体分離膜と通気性補強材からなるプリーツ成形体の外周部に補強フレームを設けて構成されるボックスプリーツエレメント、１次側気体流路、２次側気体流路、圧力プレート、からなる気体分離モジュールにおいて、
１）２個のボックスプリーツエレメントの第１プリーツ面が１次側気体流路を介して互いに向かい合うように配置され
２）２個のボックスプリーツエレメントの第２プリーツ面が２次側気体流路を介して圧力プレートと向かい合うように配置され、
３）気体分離膜の分離係数αが１．５以上、
であることを特徴とする内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【請求項２】
気体分離膜と通気性補強材からなるプリーツ成形体の外周部に補強フレームを設けて構成されるボックスプリーツエレメント、１次側気体流路、２次側気体流路、圧力プレート、からなる気体分離モジュールにおいて、
１）２個のボックスプリーツエレメントの第２プリーツ面が１次側気体流路を介して圧力プレートと向かい合うように配置され、
２）２個のボックスプリーツエレメントの第１プリーツ面が２次側気体流路を介して互いに向かい合うように配置され、
３）気体分離膜の分離係数αが１．５以上、
であることを特徴とする内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【請求項３】
ボックスプリーツエレメントと圧力プレートを互いに密接させるための締結手段を備えることを特徴とする請求項１又は２に記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【請求項４】
締結手段が、１組の圧力プレートを結ぶ複数のボルト、であることを特徴とする請求項３に記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【請求項５】
締結手段が、側面プレート、および、圧力プレートと側面プレートを結ぶ複数のボルト、であることを特徴とする請求項３又は４に記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【請求項６】
締結手段が、ツバを備えた補強フレーム、側面プレート、および、圧力プレートと補強フレームを結ぶ複数のボルト、であることを特徴とする請求項３〜５のいずれかに記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【請求項７】
側面プレートが、１次側気体流路の開口部を備えることを特徴とする請求項５又は６に記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【請求項８】
吸気口もしくは排気口の開口部に接続される気体移送手段が、パイプであることを特徴とする請求項１〜７に記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【請求項９】
補強フレームの高さが、プリーツ成形体の高さ以下であることを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【請求項１０】
プリーツ成形体がビード加工されていることを特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【請求項１１】
２個のボックスプリーツエレメントの第１プリーツ面が、互いに接することを特徴とする請求項１〜１０のいずれかに記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【請求項１２】
２次側気体流路が２個のボックスプリーツエレメント間に設けられた空間を含むことを特徴とする請求項１〜１１に記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【請求項１３】
２個のボックスプリーツエレメント間に設けられたスペーサーによって空間を構成することを特徴とする請求項１〜１２に記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【請求項１４】
気体分離膜が、分離係数が１．５以上であり、酸素透過速度が１０ＧＰＵ以上であることを特徴とする請求項１〜１３に記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、気体分離膜を用いた気体分離モジュールに関する。
【背景技術】
【０００２】
膜による分離操作は、蒸留や吸着などの分離操作に比べて設備が簡単で運転コストが低い点が長所とされ、特に液体処理において広く用いられている。一方、膜による気体処理はエアフィルターと気体分離膜に大別できるが、現在は前者が大半を占めており後者は大きな市場を形成するには至っていない。すなわち、現時点ではアンモニアプラントでの水素回収やガソリン油槽所での揮発性有機化合物回収など工業用の大型装置が主であり、民生用の小型装置は処理能力や通気抵抗などの問題から一部の小型装置（医療用、酸素エアコン用）を除いて実用化が遅れている。気体分離用小型装置に求められる条件として、
１）膜面積
２）通気抵抗
３）耐久性
４）製造コスト
を上げることができる。このうち、通気抵抗は気体の供給圧に余裕のある大型装置では大きな問題とならないが、小型高流量処理を旨としながら使用環境に制限の多い小型装置では特に問題となりやすい。
【０００３】
気体分離装置の核となる気体分離モジュールには、１）気体透過性に優れた高分子材料からなる中空糸膜束の両端を封止して筒状のハウジングに収納した、いわゆる「中空糸モジュール」が広く用いられている。また、２）気体透過性に優れた高分子材料からなる平膜を２枚一組で封筒状に成型したあと封筒の開口端をセンターパイプにあてがって巻廻し、最後に両端を封止して筒状のハウジングに収納した、いわゆる「スパイラルモジュール」がこれに次いで用いられている。さらに、３）気体透過性に優れた高分子材料からなる平膜をフレームに固定し必要に応じて積層した、いわゆる「プレート＆フレームモジュール」が少数用いられている。
【０００４】
また、液体処理装置では上記に加えて、４）気体透過性に優れた高分子材料からなる平膜を特定のピッチで山折り谷折りを繰り返すことでカーテンやスカートに見られるようなプリーツ加工を施したあと、両端のプリーツ面同士を接着して全体を円筒状に整え、最後に円筒の両端を封止して筒状ハウジングに挿入した、いわゆる「円筒プリーツモジュール」が用いられているが、気体分離装置への応用は殆どない。
これらのうち、中空糸モジュールは容積あたりの膜面積が大きいため、スパイラルモジュールは比較的安価な平膜を比較的高密度に収納できるため、大面積を必要とする大型装置に適している。しかしながら、３）を除いたモジュールはいずれも筒状のハウジングを用いた「筒状モジュール」であり、断面積が小さく奥行き（筒状の中心線と平行方向）が長いことから本質的に圧力損失が大きいという欠点があった。こうした欠点はたとえばモジュールの断面積を大きく奥行きを短くすることで改善できるが、長い中空糸膜を小数束ねるのに対して短い中空糸膜を多数並べるのは実際上困難であり、平膜の奥行きを短くして巻廻数を増やすのは巻きずれや通気抵抗の点から同様に困難であった。以上の理由から、筒状モジュールは小型高流量処理を旨とする気体分離用小型装置に適したモジュール形状とは言えなかった。
【０００５】
本発明者らは前記課題に対して検討した結果、特定の形状を有するボックスプリーツモジュールが、透過気体を連続希釈しながら利用する系（例えば燃料電池用加湿装置）において優れた特性を発現することを見出した（特許文献４、５）。しかしながら透過気体を
連続希釈せずに利用する系（例えば酸素富化空気供給装置）や非透過気体を利用する系（例えば窒素富化空気供給装置）に対しては必ずしも好適な形状とはなり得ていなかった。
【０００６】
［内燃機関用窒素富化空気供給装置について］
内燃機関は自動車エンジンに広く用いられているが、燃焼温度が高くなるとよく知られているように窒素と酸素が反応して、窒素酸化物（ＮＯｘ）を生成・排出する特徴がある。窒素酸化物（ＮＯｘ）除去システムとしては、ガソリンエンジンでは排気ガス中の炭化水素（ＨＣ）、一酸化炭素（ＣＯ）、窒素酸化物（ＮＯｘ）を酸化・還元反応によって同時除去する三元触媒が有効であるが、ディーゼルエンジンでは排気ガス中の酸素濃度の違いから三元触媒が有効に機能しないことが問題とされてきた。
【０００７】
ディーゼルエンジンで機能する窒素酸化物（ＮＯｘ）除去システムとして、
１）酸素共存下でも有効な還元触媒（尿素ＳＣＲシステム、ＬＮＴ触媒システム）
２）機関内部の酸素濃度低減（ＥＧＲ排気ガス再循環システム）
などが既に知られている。このうち、尿素ＳＣＲシステムは既に一部実用化されているが、高価な触媒や尿素水噴射装置、凍結防止装置等が必要であることに加え、発生する窒素酸化物（ＮＯｘ）の全てを除去するには燃料タンク並に大きな尿素水タンクを設置する必要がある。ＬＮＴ触媒システムは尿素水のような還元剤の添加なしに窒素酸化物を除去できるが、運転可能範囲が狭い、触媒劣化が大きい等の問題がある。上記の中ではＥＧＲが最も広く用いられているが、中間冷却装置が必要、高負荷では過給圧が排気圧より高くなるため再循環が困難、等の問題がある。すなわち、現在の窒素酸化物除去システムにはいずれも欠点があり、省エネルギーや二酸化炭素（ＣＯ２）排出削減の観点からディーゼルエンジンが注目を集める中、より有効な窒素酸化物除去システムの開発が大きな課題となっている。
【０００８】
近年、気体分離膜を用いることによって、排気ガス再循環とは異なる方法で機関内部の酸素濃度低減を図る試みが行われるようになった（非特許文献２）。こうした装置を窒素富化空気供給装置、その核となる気体分離モジュールを窒素富化モジュールと呼ぶ。当該文献によると、酸素選択透過性を有する中空糸膜を備えた気体分離モジュールの供給口にターボチャージャーから導かれた加圧空気を供給し、中空糸モジュールの２次側に酸素富化した空気を透過・除去させつつ非透過口から窒素富化した空気を取り出し、エンジンに供給する方法が開示されている。気体分離モジュールから取り出される窒素富化空気の酸素濃度は１６〜２０％であり、ＥＧＲを行った場合の酸素濃度（非特許文献３）に匹敵することから、両者は同等の燃焼温度低減機能を示すと考えられる。また、気体分離モジュールは過給圧が高いほど性能が向上するため、過給圧が高いほど有効に機能しにくいＥＧＲとは相補的な関係にある。しかしながら、従来の試みでは一般的な中空糸モジュールが用いられてきたため供給口−非透過口間の圧力損失が大きく、過給圧が低下するとともにエンジントルクを低下させる原因となっていた。
【０００９】
【特許文献１】特開平０２−２５２６０９号公報
【特許文献２】特公平０５−０５８７６９号公報
【特許文献３】特開２００２−２５２０１２号公報
【特許文献４】ＷＯ２００４／１０７４９０号公報
【特許文献５】ＰＣＴ／ＪＰ２００５／００８８９２号公報
【非特許文献１】Ｊ．  Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｓｃｉ．：  ２９（１９８６）  ６９−７７
【非特許文献２】米国アルゴンヌ国立研究所報告書：ＡＮＬ／ＥＳＤ／ＴＭ−１４４
【非特許文献３】三菱自動車テクニカルレビュー：２００３  ＮＯ．１５  Ｐ１８
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、通気抵抗に優れた気体分離モジュールおよびその運転方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは、気体分離モジュールの具体的用途として窒素富化空気供給装置に着目し、気体分離モジュールの低圧力損失化を目的として鋭意検討を行った。その結果、特定の形状を有するボックスプリーツモジュールが、非透過気体を利用する系（例えば窒素富化空気供給装置）に対して好適であることを見出し、本発明を成すに至った。
すなわち本発明は、以下のとおりである。
１．気体分離膜と通気性補強材からなるプリーツ成形体の外周部に補強フレームを設けて構成されるボックスプリーツエレメント、１次側気体流路、２次側気体流路、圧力プレート、からなる気体分離モジュールにおいて、
１）２個のボックスプリーツエレメントの第１プリーツ面が１次側気体流路を介して互いに向かい合うように配置され
２）２個のボックスプリーツエレメントの第２プリーツ面が２次側気体流路を介して圧力プレートと向かい合うように配置され、
３）気体分離膜の分離係数αが１．５以上、
であることを特徴とする内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。 
【００１２】
２．気体分離膜と通気性補強材からなるプリーツ成形体の外周部に補強フレームを設けて構成されるボックスプリーツエレメント、１次側気体流路、２次側気体流路、圧力プレート、からなる気体分離モジュールにおいて、
１）２個のボックスプリーツエレメントの第２プリーツ面が１次側気体流路を介して圧力プレートと向かい合うように配置され、
２）２個のボックスプリーツエレメントの第１プリーツ面が２次側気体流路を介して互いに向かい合うように配置され、
３）気体分離膜の分離係数αが１．５以上、
であることを特徴とする内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【００１３】
３．ボックスプリーツエレメントと圧力プレートを互いに密接させるための締結手段を備えることを特徴とする上記１又は２に記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
４．締結手段が、１組の圧力プレートを結ぶ複数のボルト、であることを特徴とする上記３に記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
５．締結手段が、側面プレート、および、圧力プレートと側面プレートを結ぶ複数のボルト、であることを特徴とする上記３又は４に記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【００１４】
６．締結手段が、ツバを備えた補強フレーム、側面プレート、および、圧力プレートと補強フレームを結ぶ複数のボルト、であることを特徴とする上記３〜５のいずれかに記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
７．側面プレートが、１次側気体流路の開口部を備えることを特徴とする上記５又は６に記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
８．吸気口もしくは排気口の開口部に接続される気体移送手段が、パイプであることを特徴とする上記１〜７に記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
９．補強フレームの高さが、プリーツ成形体の高さ以下であることを特徴とする上記１〜８のいずれかに記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【００１５】
１０．プリーツ成形体がビード加工されていることを特徴とする上記１〜９のいずれかに記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
１１．２個のボックスプリーツエレメントの第１プリーツ面が、互いに接することを特徴とする上記１〜１０のいずれかに記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
１２．２次側気体流路が２個のボックスプリーツエレメント間に設けられた空間を含むことを特徴とする上記１〜１１に記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
１３．２個のボックスプリーツエレメント間に設けられたスペーサーによって空間を構成することを特徴とする上記１〜１２に記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
１４．気体分離膜が、分離係数が１．５以上であり、酸素透過速度が１０ＧＰＵ以上であることを特徴とする上記１〜１３に記載の内燃機関用窒素富化空気供給装置用気体分離モジュール。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によると、圧力損失の低い気体分離モジュール、例えば内燃機関用窒素富化空気供給装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
［気体分離モジュールについて］
一般的に、気体分離モジュールは気体分離膜、１次側気体流路、２次側気体流路、ハウジングから構成される。１次側は分離対象となる混合気体の流路であり、２次側は膜を透過した混合気体の流路である。１次側は、膜を選択的に透過する気体成分に着目したとき分圧が高い方と定義されるが、多くの場合は１次側の方が全圧も高い。１次側気体流路には吸気口が設けられ、必要に応じて排気口が設けられる。２次側気体流路には排気口が設けられ、必要に応じて吸気口が設けられる。１次側気体流路の吸気口に分離対象となる混合気体が供給されると混合気体は１次側の膜面に広がり、気体分離膜の選択透過性に従って組成の変化した混合気体が２次側の膜面に透過する。組成の変化した混合気体は２次側の排気口から取り出してそのまま用いることもできるし、２次側に吸気口を設けて外部より供給した別の気体で連続希釈しながら用いることもできる。また、１次側に排気口を設けて透過しなかった混合気体を取り出して用いることもできる。１次側の吸気口、排気口、２次側の吸気口、排気口のことを、それぞれ「供給口、フィード、ｆｅｅｄ」、「非透過口、リテンテート、ｒｅｔｅｎｔａｔｅ」、「掃気口、パージ、ｐｕｒｇｅ」、「透過口、パーミエート、ｐｅｒｍｅａｔｅ」と呼ぶことがある。
【００１８】
以下、本発明の実施形態について図面を用いて説明する。
［気体分離膜］
本発明において、「気体分離膜」は混合気体から特定の気体を優先的に透過させる性質
を持った一種の選択透過膜をいい、特定気体の特定分圧下でのみ選択透過性を示す膜もこれに含まれる。本発明は、こうした気体分離膜の形態としてプリーツ加工可能な「平膜」を用いることを特徴とする。
気体分離膜素材は、様々なものを用いることができるが、例えば窒素富化モジュール用としては、ポリジメチルシロキサン、ポリジフェニルシロキサン、ポリメチルフェニルシロキサン、ポリジメチルシロキサンの共重合体、ポリ−４−メチルペンテン−１、ポリテトラフルオロエチレン、ポリテトラフルオロエチレンの共重合体、パーフルオロ−２，２−ジメチル−１，３−ジオキソールの共重合体、ポリ−ｐ−フェニレンオキシド、ポリビニルトリメチルシラン、フッ素化ポリマー／シロキサンコポリマー、ポリ〔１−（トリメチルシリル）−１−プロピン〕、酢酸セルロース、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリブタジエン、ポリ酢酸ビニル、ポリスチレン、およびこれらの共重合体などが挙げられる。この中でもオルガノポリシロキサン−ポリ尿素−ポリウレタンブロック共重合体やパーフルオロ−２，２−ジメチル−１，３−ジオキソールとテトラフルオロエチレンの共重合体が好ましい。また、Ａ型ゼオライトに代表されるような選択透過性無機材料を用いることもできる。
【００１９】
気体分離膜の気体透過性は、透過速度と分離係数で表現することが出来る。ここで、透過速度Ｒは単位時間、単位面積、単位分圧差における気体透過量で表され、慣習的にＧＰＵ（Ｇａｓ  ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ  ｕｎｉｔ）＝１０−６ｃｍ３（ＳＴＰ）／ｃｍ２ｓｅｃｃｍＨｇという単位が広く使用されている。更に、単位膜厚あたりの透過速度を透過係数Ｐといい、慣習的にバーラー（ｂａｒｒｅｒ）＝１０−１０ｃｍ３（ＳＴＰ）ｃｍ／ｃｍ２ｓｅｃｃｍＨｇという単位が広く使用されている。透過速度が膜物性であるのに対して透過係数は素材物性であり、いくら透過係数に優れる素材であっても、必要十分な薄膜化適性を兼ね備えない場合は気体分離に適さないため注意を要する。また、分離係数αは任意の気体透過係数の比である。透過速度と分離係数は目的とする用途に応じて適切に選択されるが、たとえば内燃機関用窒素富化空気供給装置に用いる場合は以下の値であることが好ましい。すなわち、
酸素の透過速度Ｒは、１ＧＰＵ以上が好ましく、１０ＧＰＵ以上がより好ましく、１００ＧＰＵ以上が更に好ましく、２００ＧＰＵ以上がより更に好ましく、５００ＧＰＵ以上が特に好ましく、８００ＧＰＵ以上が極めて好ましく、１０００ＧＰＵ以上が最も好ましい。
【００２０】
酸素と窒素の分離係数α（＝ＲＯ２／ＲＮ２）は、１．１以上が好ましく、１．５以上がより好ましく、１．８以上が更に好ましく、２．０以上がより更に好ましく、２．２以上が特に好ましく、２．４以上が極めて好ましく、２．６以上が最も好ましい。αが１．１より小さい場合は、酸素に随伴して多量の窒素が１次側から透過側へ移動して失われるため好ましくない。αが高いほど酸素に随伴する窒素の量を抑えることが出来るため好ましいが、一般的に分離係数と透過係数はトレードオフの関係にある。
【００２１】
気体分離膜の膜厚は、１μｍ以上１０００μｍ以下が好ましい。膜厚の下限は５μｍ以上がより好ましく、８μｍ以上が更に好ましく、１０μｍ以上が最も好ましい。膜厚の上限は５００μｍ以下がより好ましく、２００μｍ以下が更に好ましく、１００μｍ以下がより更に好ましく、５０μｍ以下が特に好ましく、２０μｍ以下が最も好ましい。膜厚が１μｍ未満になると、機械強度が不足する場合があり、膜厚が１０００μｍを越えると透過速度が不足する場合がある。
【００２２】
気体分離膜の膜厚は、一般的に薄いほど分離係数を維持しながら透過速度を向上できるため好ましいが、薄膜化に伴う破損等を避けるため、気体透過性と機械強度に優れた支持膜の上に形成されることが多い。こうした構造を持つ気体分離膜を複合膜と呼び、支持膜の上に形成した気体分離層のことを分離層、スキン層、活性層、と呼び、支持膜のことを
支持層と呼ぶことがある。複合膜は、例えば、支持膜に気体透過性材料を塗布または含浸または接触することにより得ることが出来る。以下の説明は複合膜に関する。
気体分離膜の支持層は、気体透過性と機械強度に優れ、プリーツ加工可能な平膜であれば様々なものを用いることが出来るが、織布、不織布、微多孔膜等を用いることが出来る。微多孔膜としては、ポリイミド微多孔膜、ＰＶＤＦ微多孔膜、ポリオレフィン微多孔膜など公知の様々な微多孔膜を用いることが出来るが、このうちリチウムイオン電池用セパレーターとして用いられるポリオレフィン微多孔膜、特に、ポリエチレン微多孔膜が好ましい。
【００２３】
気体分離膜の支持層の気孔率は、５％以上９５％以下が好ましい。気孔率の下限は１０％以上がより好ましく、２０％以上が更に好ましく、３０％以上がより更に好ましく、４０％以上が最も好ましい。気孔率が５％未満では、気体透過性が不足する場合があり、気孔率が９５％を越えると、機械強度が不足する場合がある。
気体分離膜の支持層の平均孔径は、０．１ｎｍ以上１０μｍ以下が好ましい。平均孔径の下限は１ｎｍ以上がより好ましく、１０ｎｍ以上が更に好ましく、２０ｎｍ以上がより更に好ましく、５０ｎｍ以上が特に好ましく、８０ｎｍ以上が最も好ましい。平均孔径の上限は１μｍ以下がより好ましく、５００ｎｍ以下が更に好ましく、２００ｎｍ以下がより更に好ましく、１００ｎｍ以下が特に好ましい。平均孔径が０．１ｎｍ未満の場合は気孔率や表面開口率が低い場合が多いため好ましくない。平均孔径が１０μｍを超える場合は分離層の好ましい厚さに対して大きくなりすぎるため好ましくない。
【００２４】
気体分離膜の分離層の膜厚は、１ｎｍ以上１０μｍ以下が好ましい。膜厚の下限は１０μｍ以下がより好ましく、２０ｎｍ以上が更に好ましく、５０ｎｍ以上が最も好ましい。膜厚の上限は３μｍ以下がより好ましく、１μｍ以下が更に好ましく、５００ｎｍ以下がより更に好ましく、３００ｎｍが特に好ましく、２００ｎｍ以下が極めて好ましく、１００ｎｍ以下が最も好ましい。透過係数が十分に高い場合は膜厚が３μｍを超える場合も好適に用いることができる。このような例として、空気と水蒸気の分離に用いられる気体分離膜を上げることが出来る。
【００２５】
［通気性補強材］
本発明において、「通気性補強材」はプリーツ内部で隣接する気体分離膜の密着を妨げることによってプリーツ内部への気体流通を確保し、良好な膜利用効率を達成するための手段に資するものであり、更にプリーツ成形体に必要な自立性を付与するための補助的な機能を担う。
通気性補強材は、気体分離膜の両面もしくは片面に設けることが出来るが、気体分離膜両面での圧力差が顕著な場合は少なくとも低圧側に設けることが好ましい。
通気性補強材は、織布、不織布、樹脂製ネット、例えば、ポリプロピレン、ポリエステル、ナイロン等、金属製ネット等を使用することが出来るが、このうち、樹脂製ネット、金属製ネットが好ましい。
【００２６】
通気性補強材の厚さは、１０μｍ以上５０００μｍ以下が好ましく、厚さの下限は５０μｍ以上がより好ましく、１００μｍ以上が更に好ましく、２００μｍ以上がより更に好ましく、３００μｍ以上が特に好まく、５００μｍ以上が最も好ましい。厚さの上限は３０００μｍ以下がより好ましく、２０００μｍ以下が更に好ましく、１０００μｍ以下が最も好ましい。厚さが１０μｍ未満では、機械強度が不足する場合があり、厚さが５０００μｍを越えると、気体透過性が低下する場合がある。通気性補強材の厚さは、測定時の圧縮の程度によるため、プリーツエレメントを構成した場合の圧縮の程度、および、プリーツエレメントに運転時の全圧差を与えた場合の圧縮の程度で測定することが好ましい。
【００２７】
通気性補強材の気孔率は、３０％以上９５％以下が好ましく、気孔率の下限は４０％以
上がより好ましく、５０％以上が更に好ましく、６０％以上がより更に好ましく、７０％以上が特に好ましく、８０％以上が極めて好ましく、９０％以上が最も好ましい。気孔率が３０％未満では、気体分離性が不足する場合があり、気孔率が９５％未満では、機械強度が不足する場合がある。通気性補強材の気孔率は、測定時の圧縮の程度によるため、プリーツエレメントを構成した場合の圧縮の程度、および、プリーツエレメントに運転時の全圧差を与えた場合の圧縮の程度で測定することが好ましい。
【００２８】
通気性補強材の空気流に対する体積抵抗率（Ｐａｓｅｃ／ｍ２）は、１０６以下が好ましく、１０５以下がより好ましく、５００００以下が更に好ましく、２００００以下がより更に好ましく、１００００以下が特に好ましく、５０００以下が極めて好ましく、２０００以下が最も好ましい。
任意の多孔質構造体をこれと等価な円管の集合体と見なした場合、多孔質構造体の円管相当半径と気体の粘度から次式より固有物性である体積抵抗率を求めることが出来る。
体積抵抗率＝８×粘度／円管相当半径２
圧力損失＝体積抵抗率×（長さ／断面積）×流量
例えば、通気性補強材を単独で積層した試料の平行方向の円管相当半径が０．１ｍｍ、気体粘度が１．８４×１０−５Ｐａｓｅｃのとき、体積抵抗率は１４７００と求められる。実際のプリーツエレメントでは、通気性補強材と気体分離膜が交互に積層されるため通気性補強材を単独で積層した場合に比べて円管相当半径はやや小さく体積抵抗率はやや大きい。
流量と圧力損失の測定から通気性補強材の体積抵抗率を求める場合は、当該通気性補強材からなるプリーツエレメントを気体分離モジュールに用いる際に、その基材部流路を流通させる混合気体の流量に応じた気体速度（線速）で測定することが好ましい。
【００２９】
通気性補強材にネットを使用する際の線径は、０．０１ｍｍ以上２ｍｍ以下が好ましい。線径の下限は０．０２ｍｍ以上がより好ましく、０．０４ｍｍ以上が更に好ましく、０．０６ｍｍ以上がより更に好ましく、０．０８ｍｍ以上が特に好ましい。線径の上限は１ｍｍ以下がより好ましく、０．６ｍｍ以下が更に好ましく、０．４ｍｍ以下がより更に好ましく、０．２ｍｍ以下が特に好ましい。
通気性補強材にネットを使用する際のメッシュは、２以上１０００以下が好ましい。メッシュ数の下限は１０以上がより好ましく、１２以上が更に好ましく、１４以上がより更に好ましく、１６以上が特に好ましい。メッシュ数の上限は１００以下がより好ましく、５０以下が更に好ましく、３０以下がより更に好ましく、２０以下が特に好ましい。メッシュ数が１００以下のネットを使用する場合は、気体分離膜を保護するため、気体分離膜と通気性補強材の間に薄手の通気性補強材を設けることが好ましい。この種の通気性補強材は片面または両面を平滑化処理したものがより好ましい。
【００３０】
［プリーツ成形体］
本発明において、「プリーツ成形体」は平膜状の気体分離膜基材をプリーツ加工することによって得られた構造体をいう。
本発明において、「気体分離膜基材」は気体分離膜と通気性補強材からなるプリーツエレメントの基本構成材であり、必要に応じて気体分離膜と通気性補強材の積層体とすることが出来る。
本発明において、「プリーツ加工」は平膜に特定のピッチで山折り谷折りを繰り返すことでＶ字状、Ｕ字状、Ω字状等の断面形状を付与する加工をいい、このような加工を行わない平膜に比べ、同じ投影面積、同じ容積の中により大きな面積を収納することができる。通常は気体分離膜と通気性補強材を積層したのちプリーツ加工を施すが、気体分離膜単独でプリーツ加工を施したあとプリーツ間に通気性補強材を挿入することも可能である。
【００３１】
図１、図２は、本発明のプリーツ成形体の例の概略図を示す。図１では、気体分離膜１
と通気性補強材２で構成された気体分離膜基材をプリーツ加工することによって得られたプリーツ成形体の断面を示している。一定幅を持つ長尺の平膜をプリーツ加工した場合、得られるプリーツ成形体（以下では、単にプリーツということがある。）は箱状の形態をとる。図２において、３をＡ端面、４をＢ端面、Ａ端面とＢ端面をあわせて外周部、５をプリーツ面、６をプリーツ方向、７をプリーツの長さ、８をプリーツの高さ、９をプリーツの幅、１０をプリーツのピッチ、と定義する
【００３２】
本発明において、プリーツの「長さ」は、プリーツ方向と平行な長さであり、長さが一定でない場合は平均値をとることができる。プリーツの「高さ」は、プリーツ成形体の一方の山から他方の山までの高さであり、高さが一定でない場合は平均値をとることができる。プリーツの「幅」は、プリーツ方向と垂直な方向の長さであり、幅が一定でない場合は平均値をとることができる。プリーツの「ピッチ」は、プリーツ成形体の隣接する山と山の頂点間の距離であり、ピッチが一定でない場合は平均値をとることができる。
プリーツ加工の方法としては、公知の方法が使用可能であり、例えばレシプロ（アコーディオン）プリーツマシンやロータリープリーツマシンを用いることが出来る。
プリーツ加工後のプリーツ成形体は解放状態では気体分離膜基材の弾性変形によって形が崩れやすいため、ハンドリングや輸送の際には適当な治具を用いて形状保持することが好ましい。
【００３３】
［補強フレーム］
本発明において、「補強フレーム」はプリーツ成形体の外周部と気密的に接着することによってプリーツエレメントを構成するための構造材をいう。すなわち、プリーツ成形体の外周部と一体化することによって、プリーツエレメントの第１プリーツ面（上面）と第２プリーツ面（下面）を気密的に分離する機能を持つ。
補強フレームは、樹脂、金属、ＦＲＰ等、目的に応じて各種材料を用いることが可能であり、Ａ：樹脂等を硬化させたものでも、Ｂ：金属板等を加工したものでも、Ｃ：両方を複合したものでも良い。
【００３４】
［Ａの補強フレーム］
補強フレームの材料として、インジェクション用やホットメルト用など本発明の目的を損なわない範囲で様々な樹脂等を用いることが可能であり、例えばシリコーン系やブタジエン系のシール材・弾性接着剤等に代表されるようなゴム状弾性体を好ましく用いることができる。
第１の例として、プリーツ成形体の長さより短い櫛歯状の治具を準備し、第１の治具の表面とプリーツの裏側を密着させ、更に、第２の治具の表面とプリーツの表側を密着するように挟んだあと、２つの治具の隙間からプリーツ成形体の両端が出たところにインジェクション樹脂が通過するようにインジェクション成型を行うことによって形成することができる。インジェクション成型時の樹脂温度は、気体分離膜基材の構成材で最も低い融点を基準として、＋１５０℃以下が好ましく、＋１００℃以下がより好ましく、＋８０℃以下が更に好ましく、＋５０℃以下がより更に好ましく、±０℃以下が特に好ましく、−１０℃以下が最も好ましい。
【００３５】
第２の例として、プリーツ成形体のＡ端面近傍において片方の膜面のみビード（粘調な接着剤）を直線状に塗布してプリーツの片面の内側を両端とも封止し、次にビードを塗布したプリーツ成形体外周部のプリーツ面近くにインジェクション成型を行うことによって補強フレームを形成することができる。この場合、補強フレームの高さをプリーツ成形体の高さより短くすることにより、Ａ端面に対して垂直に流通できる吸気口もしくは排気口を設けることが可能であり、プリーツ面に対して垂直に流通できる吸気口もしくは排気口に比べて気体を直線的に流通できることから、圧力損失を低減出来る。この補強フレームを、締結手段の一部に用いることもできる。この補強フレームの高さは、好ましくは１〜
２０ｍｍである。
ホットメルト樹脂を用いる場合、例えば不織布等の上にホットメルト樹脂層を形成してテープ状にしたあと、当該テープをプリーツ成形体の端面にあてがい、適当な加熱手段で軟化させることでプリーツ成形体の外周部に補強フレームを形成することができる。また、当該補強フレームを形成後、さらにその外周部にインジェクション成型等で補強フレームを形成することができる。
【００３６】
［Ｂの補強フレーム］
補強フレームの材料として、樹脂板や金属板等を用いることができる。その形状は平面であってもコの字形やＩの字型等の折り曲げ部やツバを設けてもかまわない。折り曲げ部やツバを設けると、補強フレームの強度およびプリーツ成形体との接着面積が増えるとともに、折り曲げ部を介してハウジングと気密的に接続できるため好ましい。プリーツ成形体の外周部と補強フレームの内周部を接着する方法としては、例えば、コの字断面の補強フレーム内周部に接着剤を流し込んだあと、プリーツ成形体を挿入して硬化させてもかまわないし、熱融着により接合してもかまわない。
補強フレームの高さは、通常はプリーツの高さＨにあわせて設定されるが、補強フレームの高さをプリーツの高さより長くすることによって、後述するような「空間部流路」を設けることが出来る。
【００３７】
［Ｃの補強フレーム］
Ｂの補強フレームで機械強度や耐圧性に欠ける場合等は、Ｂの補強フレームの外周部にさらにＡの補強フレームを設けることができる。
［プリーツエレメント］
本発明において、「プリーツエレメント」はプリーツ成形体と補強フレームからなる集合体をいう。すなわち、適切な吸気口、排気口、流路を備える前のプリーツモジュール（気体分離モジュール）と言うことができる。プリーツエレメントは、プリーツ成形体の両方のＢ端面を接着して全体を円筒状に整え残る２つの端面を補強フレームと接続した「円筒型」と、両方のＢ端面を接着せずに全体を平面状に整え４つの端面を封止した「平面型」に大別できるが、本発明においては平面型を用いることを特徴とする。平面型エレメントのことを「ボックスプリーツエレメント」と呼ぶことがある。
【００３８】
図３、図４は、本発明のプリーツエレメントの例の概略図を示す。図１では、補強フレームの高さがプリーツ成形体の高さより高い場合、図４では、補強フレームの高さがプリーツ成形体の高さより低い場合を示している。図３、図４において、ＸはＸ方向から見た断面図、ＹはＹ方向から見た断面図であり、１１がプリーツ成形体、１２が補強フレームを示す。
プリーツの高さＨ（図２における定義による。）は、５ｍｍ以上２００ｍｍ以下が好ましい。高さＨの下限は１０ｍｍ以上がより好ましく、１５ｍｍ以上が更に好ましい。高さＨの上限は１５０ｍｍ以下がより好ましく、１００ｍｍ以下が更に好ましく、８０ｍｍ以下がより更に好ましく、５０ｍｍ以下が特に好ましい。
【００３９】
プリーツの長さ（同上）は、３００ｍｍ以下が好ましく、２５０ｍｍ以下がより好ましく、２００ｍｍ以下が更に好ましく、１５０ｍｍ以下がより更に好ましく、１００ｍｍ以下が特に好ましい。圧力損失を低減する必要がない場合においても長さは１０００ｍｍ以下が好ましく、５００ｍｍ以下がより好ましい。
プリーツの幅（同上）は、１０００ｍｍ以下が好ましく、８００ｍｍ以下がより好ましく、５００ｍｍ以下が更に好ましく、４００ｍｍ以下がより更に好ましく、３００ｍｍ以下が特に好ましい。
プリーツのピッチ（同上）は、０．１ｍｍ以上１０ｍｍ以下が好ましい。ピッチの下限は０．４ｍｍ以上がより好ましく、０．６ｍｍ以上が更に好ましく、０．８ｍｍ以上がよ
り更に好ましく、１．０ｍｍ以上が特に好ましい。ピッチの上限は８ｍｍ以下がより好ましく、６ｍｍ以下が更に好ましく、４ｍｍ以下がより更に好ましい。ピッチは、補強フレームの内幅と収納したいプリーツの山数で調整することが出来る。
【００４０】
［ハウジング］
本発明において、「ハウジング」はプリーツエレメントに適切な吸気口、排気口、流路を提供してプリーツモジュール（気体分離モジュール）を構成するとともに、気体分離機能以外の機能（機械的破壊からの保護機能、外部配管との接続機能、等）を提供するための手段をいう。
本発明において、「圧力プレート」はボックスプリーツエレメントの補強フレームの一部と気密的に接触することによって気体分離モジュールを構成するための構造材であり、ハウジングの一部を構成する。
【００４１】
圧力プレートは、本発明の目的から外れない範囲で様々な構造のものが使用可能であるが、例えば、厚さ０．１ｍｍ〜５０ｍｍの平板に各種加工を施して作成することができる。圧力プレートの材質は、ステンレス、アルミ、プラスチックなどの各種材料を使用することができる。また、リブやハニカム構造材など、公知の材料技術により、必要に応じて軽量化することができる。圧力プレートが加湿エレメントと接触する面はシール性を向上させるために十分平滑であることが好ましい。
【００４２】
［プリーツモジュール］
本発明において、「プリーツモジュール」はプリーツエレメントとハウジングからなる集合体をいい、その内部に１次側流路と２次側流路を構成する。より具体的には、以下に図５〜１８を用いて説明するように、２個のボックスプリーツエレメントと２枚の圧力プレートからなり、２個のボックスプリーツエレメントの第１プリーツ面が、吸気口および排気口を備える気体流路を介して互いに向かい合うように配置され、２個のボックスプリーツエレメントの第２プリーツ面が、吸気口および排気口を備える気体流路を介して圧力プレートと向かい合うように配置されることを特徴とする。また、「気体分離モジュール」は特に気体分離のためのプリーツモジュールをいう。
図５は、本発明の内圧式プリーツモジュールの例の概略図、図６は、本発明の内圧式プリーツモジュールの例の組立図を示す。図７は、本発明の外圧式プリーツモジュールの例の概略図、図８は、本発明の外圧式プリーツモジュールの例の組立図を示す。１３が圧力プレート、１４が１次側流路へ混合気体を吸排気するためのパイプ、１５が２次側流路の開口部、１６がプリーツエレメント、１７がスペーサー、１８がパイプ開口部、を示す。
【００４３】
本発明において、１次側流路および２次側流路はそれぞれ基材部流路、空間部流路、外部流路に分けることができる。「基材部流路」はプリーツエレメント内部の基材部の流路をいい、「空間部流路」はプリーツエレメントと圧力プレート、もしくは、プリーツエレメントとプリーツエレメントの間に空間が生じる場合の空間部の流路をいい、「外部流路」は外部配管や外部配管との接続部など、気体分離の機能とは直接関わりのない流路をいう。
図１３は、本発明の基材部流路・空間部流路を説明する概念図である。１３は圧力プレート、５１は空間部流路、５２は基材部流路を示す。
【００４４】
本発明において、「吸気口」「排気口」は混合気体の基材部流路への入口と出口であり、プリーツエレメントのプリーツ面上もしくはＡ端面上に設けられる。補強フレームの高さがプリーツ成形体の高さより高い場合は吸気口・排気口はプリーツ面上、補強フレームの高さがプリーツ成形体の高さより低い場合はＡ端面上に設けることが好ましい。
本発明において、「流路制御手段」は空間部流路に設けられて空間部流路を２つ以上の流路に分割する手段をいう。プリーツモジュールが空間部流路を持つ場合、例えば、空間
部流路に樹脂製ネット、金属製ネット、スポンジ等を設置することで空間部流路を分割することができる。特に補強フレームの高さがプリーツ成形体よりも高い場合は空間部流路および流路制御手段を設けることによって、混合気体を効果的に基材部流路へ導くことが出来るため好ましい。
【００４５】
図１７は、本発明の吸気口Ｃ・排気口Ｄを説明する概念図である。ここで、５１は空間部流路、５２は基材部流路を示す。流路制御手段が設けられず、かつ、圧力プレートとプリーツ面が密着していない場合（図１７ａ）、吸気口Ｃと排気口Ｄはそれぞれ独立せずプリーツ面上で同じ位置を占めて存在すると考えることが出来る。流路制御手段２４によって空間部流路が分割されている場合（図１７ｂ）、吸気口Ｃと排気口Ｄはそれぞれ独立して存在する。圧力プレートとプリーツ面が密着しており、かつ、圧力プレートに２つ以上の開口部が設けられている場合（図１７ｃ）、独立した吸気口Ｃと排気口Ｄがそれぞれプリーツ面上に存在すると考えることが出来る。
【００４６】
図１４は、本発明の吸気口・排気口を説明する別の概念図である。図１４では、２７が吸気口・排気口の長さ、２５が吸気口・排気口の間隔、２６が吸気口・排気口の幅、を示している。吸気口・排気口の間隔２５は、中心間距離ではなく開口部間の最短距離で定義される。本発明において、この距離を接触距離Ｌと呼ぶ。さらに、プリーツの高さＨに対する接触距離Ｌの比率を比率Ｒ（Ｒ＝Ｌ／Ｈ）と呼ぶ。
本発明において、「内圧式」は第１プリーツ面に１次側気体流路を設ける場合をいい、「外圧式」は第２プリーツ面に１次側気体流路を設ける場合をいう。
【００４７】
［締結手段］
本発明において、「締結手段」はプリーツエレメントと圧力プレートの解体可能な密接手段をいう。このような締結手段としては、例えば、複数の貫通ボルト、側面プレートと複数のボルト、側面プレートと補強フレームの第２プリーツ面近傍外周部に設けられたツバと複数のボルト、などを上げることが出来る。図９〜図１２および図１５は、本発明のプリーツモジュールの締結手段の例の概略図を示す。
図９は、本発明の内圧式プリーツモジュールの締結手段として複数の貫通ボルトを用いた例を示している。ここで、１９が貫通ボルト、２２が気密シール、２３が補強フレーム１２のバックアップ、２４が流路制御手段、を示す。図９の締結手段は、２枚の圧力プレートを貫通ボルトで締め付けることによって２個のプリーツエレメントとその間に設けられたスペーサーを密着させる仕組みとなっている。ここで、パイプ１４ａおよび１４ｂは、図１８に示されるように、パイプ１４１に設けられた横長の矩形開口部に横長の矩形管１４２が接続されてなっており、矩形管がスペーサーを兼ねており、開口部を経由して１次側気体流路と流通する。矩形管には円筒状の貫通路があらかじめ複数設けられており、この中を貫通ボルト通過する事によって流路貫通に伴うリークを防いでいる。
【００４８】
図１０は、本発明の内圧式プリーツモジュールの締結手段として側面プレートと複数のボルトを用いた例を示している。図１０においては、圧力プレート１３と側面プレート２１の間がシールによって密着しているため、プリーツエレメント間のスペーサー１７上下のシール２２を省略することが出来る。この側面プレート２１は中央に設けられた開口部にパイプ１４ａ、１４ｂが接続されており、開口部を経由して１次側気体流路Ｅと流通する。
図１１は、本発明の内圧式プリーツモジュールの締結手段として側面プレートと補強フレームの第２プリーツ面近傍外周部に設けられたツバと複数のボルトを用いた例を示している。図１１においては、補強フレーム１２からのびたツバと圧力プレート１３の間がシール２２によって密着しているため圧力プレートと一体化した状態になっており、プリーツエレメント間のスペーサーを省略することが出来る。
図１２は、本発明の外圧式プリーツモジュールの締結手段として複数の貫通ボルトを用
いた例を示している。外圧式のため、図９のような貫通ボルトに対するリーク対策が不要であるため好ましい。
【００４９】
［内圧式プリーモジュール］
図９〜図１１は、補強フレーム１２の高さがプリーツ成形体１１の高さより高い場合の内圧式プリーツモジュールの例の概略図を示す。パイプ１４ａから供給された混合気体は空間部流路に設けられた流路制御手段２４によって２個のプリーツエレメントの基材部流路に導かれ、濃度の異なる混合気体を２次側気体流路へ透過させることで自らの濃度を変化させつつ、パイプ１４ｂから取り出される。２次側気体流路へ透過した混合気体は、圧力プレートの開口部１５から取り出される。
【００５０】
図１５は、補強フレームの高さがプリーツ成形体の高さより低い場合の内圧式プリーツモジュールの例の概略図を示す。パイプ１４ａから供給された混合気体は２個のプリーツエレメントのＡ端面から基材部流路に直接導かれ、濃度の異なる混合気体を２次側気体流路Ｆへ透過させることで自らの濃度を変化させつつパイプ１４ｂから取り出される。補強フームの高さがリーツ成形体の高さより高い場合に比べると、混合気体の流れの向きを変える必要がないため好ましい。更に、シリコーン系やブタジエン系のシール材・弾性接着剤等に代表されるようなゴム状弾性体からなる補強フレーム（Ａ）とすることにより、プリーツエレメントと圧力プレート間および側面プレートと圧力プレート間のシールを省略することができる、
内圧式の２次側気体流路Ｆは、例として、図９〜図１１のように片側のプリーツエレメントと吸気口もしくは排気口を備えた圧力プレート１５からから構成することができる。
【００５１】
［外圧式プリーツモジュール］
図１２は、補強フレーム１２の高さがプリーツ成形体１１の高さより高い場合の内圧式プリーツモジュールの例の概略図を示す。外圧式気体分離モジュールでは、１次側気体流路Ｅが２個存在するため、それぞれの１次側吸気口１４ａに分かれて供給された混合気体は片側のプリーツエレメントと圧力プレートの間に設けられた流路制御手段によってプリーツエレメントの基材部流路に導かれ、濃度の異なる混合気体を２次側気体流路Ｆへ透過させることで自らの濃度を変化させつつ、パイプ１４ｂから取り出される。２次側気体流路Ｆへ透過した混合気体は、２個のプリーツエレメントの間に設けられた開口部１５から取り出される。また、補強フレームの高さがプリーツ成形体の高さより低いプリーツエレメントを用いることにより、内圧式プリーツモジュールと同様な手段でプリーツエレメントのＡ端面に混合気体を直接導くことが出来る。
外圧式の２次側気体流路Ｆは、例として、図１２のように２個のプリーツエレメントの間に流路構成手段を導入して構成することができる。この流路構成手段は単純なスペーサーであってもよいし、図９の１４ａもしくは１４ｂのように中央に開口部を有するスペーサーとこれに接続するパイプからなってもよい。
【００５２】
［２次側気体流路］
本発明において、「吸気口面積比」はプリーツ面の投影面積に対する吸気口Ｃの面積の比、をいい、本発明は２次側気体流路の吸気口面積比が５０％〜１００％であることを特徴とする。吸気口面積比は、６０％以上が好ましく、７０％以上がより好ましく、８０％以上が更に好ましく、９０％以下がより更に好ましく、１００％以下が最も好ましい。
本発明において、「排気口面積比」はプリーツ面の投影面積に対する排気口Ｄの面積の比、をいい、本発明は２次側気体流路の排気口面積比が５０％〜１００％であることを特徴とする。排気口面積比は６０％以上が好ましく、７０％以上がより好ましく、８０％以上が更に好ましく、９０％以下がより更に好ましく、１００％以下が最も好ましい。
ここで、上記の排気口面積比と吸気口面積比の単純な和が常に１００％以上であることから分かるとおり、本発明において、吸気口と排気口は少なくともその１部がプリーツ面
上で同じ位置を占めることを特徴とする。
【００５３】
透過気体を連続希釈して利用する系、特に１次側と２次側でほぼ等流量の気体が取り出される系（例えば燃料電池用加湿装置）においては、特許文献４および５に開示されるように、吸気口および排気口は独立かつ等面積とすることにより好適な気体分離モジュールを構成することができるが、非透過気体を利用する系（例えば窒素富化空気供給装置）のように、こうした気体流量の制限がない系では２次側の圧力損失が必要以上に高くなるため好適な構成とはなり得ていなかった。２次側気体流路を前記のように限定することにより、非透過気体を利用する系（例えば窒素富化空気供給装置）に対して好適な気体分離モジュールを構成することが可能になった。
【００５４】
［吸気口・排気口］
吸気口Ｃ・排気口Ｄの形状は、前記の好ましい範囲の中で、長方形、楕円形、菱形、台形、およびこれらを複数組み合わせた集合体等、任意の形状を採用することが出来る。このうち、幅方向に長い長方形の場合は、２つの短辺を直線ではなく半円形とすることによって機械加工を容易に出来るため好ましい。
本発明の前述した比率Ｒ（Ｒ＝Ｌ／Ｈ）は０．１以上７以下が好ましい。比率Ｒの下限は、０．２以上が好ましく、０．４以上がより好ましく、０．６以上が更に好ましく、０．８以上がより更に好ましく、１．０以上が特に好ましい。比率Ｒの上限は、６以下が好ましく、５以下がより好ましく、４以下が特に好ましく、３以下が最も好ましい。
比率Ｒが０．１より小さい場合は気体がプリーツ深部まで十分に浸透できないため好ましい気体分離性能が得られない場合がある。比率Ｒが７より大きい場合は接触距離が長いため好ましい通気抵抗が得られない場合がある。
【００５５】
［窒素富化モジュール］
本発明における「気体分離装置」は、気体分離モジュールと外部回路との接続配管、センサー、制御装置等の補機から構成される。以下、一例として、本発明の気体分離モジュールを内燃機関用窒素富化空気供給装置（窒素富化モジュール）として用いた場合の性能について説明する。
窒素富化モジュールは、１次側加圧・２次側大気圧、１次側大気圧・２次側減圧、など、様々な組み合わせで運転することが出来るが、近年の内燃機関、特に車載用ディーゼルエンジンの多くはターボチャージャーを搭載するため、１次側加圧・２次側大気圧の組み合わせで好適に運転することが出来る。
【００５６】
図１６は、本発明の実施形態の例を示す内燃機関用窒素富化空気供給装置の構成図である。はじめにターボチャージャー３８で圧縮された圧縮空気が窒素富化モジュール２８の１次側流路の入口２９に供給され、流路制御手段３０によってプリーツエレメント内部の基材部流路に導かれる。空気はプリーツエレメント内部で酸素選択透過性を有する気体分離膜３１を介して酸素と窒素を一定割合で透過・除去しつつ、１次側流路の出口３２から窒素富化空気となって取り出される。窒素富化空気はエンジンの入口３５に導かれ、エンジン３６で燃焼に供されたあとエンジンの出口３７より排気ガスとして排出され、ターボチャージャー３８を駆動する。２次側に透過した酸素富化空気は開口部３３からパイプ等で車室、エンジン、触媒等に導いてもかまわないが、開口部３３からそのまま外部に放出する方が好ましい。すなわち、２次側に酸素富化空気が滞留すると酸素分圧差が低下して気体分離モジュールの機能が低下するため、２次側のプリーツ面上に１次側より低い酸素分圧の気体３４（非圧縮の空気等）を外部より流すことによって、透過した酸素富化空気をプリーツ面上から除去することが好ましい。本発明において、こうした操作を掃気という。
【００５７】
例えば、酸素濃度１９％の窒素富化空気２ｍ３／分を１次側から取り出す際に酸素濃度
３０％の酸素富化空気が流量０．２ｍ３／分で２次側に透過する場合、少なくともその１０倍（２ｍ３／分）の掃気用空気を２次側膜面に流すことが好ましい。時速６０ｋｍ／時で走行中の自動車は風速１０００ｍ／分の空気を正面から受けるため、２００ｃｍ２の受風面積を設けることで好ましい量の掃気用空気を外部よりプリーツ面上に流すことが出来る。
【００５８】
１次側の圧力は、大気圧以上が好ましく、１０ｋＰａＧ以上がより好ましく、５０ｋＰａＧ以上が更に好ましく、１００ｋＰａＧ以上がより更に好ましく、１５０ｋＰａＧ以上が特に好ましく、２００ｋＰａＧ以上が極めて好ましく、２５０ｋＰａＧ以上が最も好ましい。
窒素富化モジュールに要求される窒素富化空気の流量は、ディーゼルエンジンの排気量と目的とする回転数から求めることができる。たとえば、２Ｌのディーゼルエンジンが２０００回転／分で運転するために必要な流量は、２Ｌ×２０００回転／分÷２＝２ｍ３／分と計算できる。
【００５９】
気体分離装置の性能を考慮する場合、気体分離膜の透過速度（ＧＰＵ）と膜面積（ｍ２）の積で定義される装置透過速度（ＧＰＵｍ２）を用いると便利である。例えば、酸素濃度１９．０％の窒素富化空気を流量２ｍ３／分で取り出そうとする場合、１次側の平均酸素濃度１９．０％、平均圧力１００ｋＰａＧ、２次側（掃気用空気あり）の平均酸素濃度２０．９％、平均圧力０ｋＰａＧ、分離係数２．０と仮定すると、必要な装置透過速度は酸素に対して１３０００ＧＰＵｍ２と求められる。気体分離膜の酸素に対する透過速度が１０００ＧＰＵの場合、必要な膜面積は１３ｍ２であり、プリーツのピッチ２ｍｍの場合、プリーツエレメントの内容積は１３Ｌと求められる。
【００６０】
１次側の圧力損失は、５０ｋＰａ以下が好ましく、２０ｋＰａ以下がより好ましく、１０ｋＰａ以下が更に好ましく、５ｋＰａ以下がより更に好ましく、２ｋＰａ以下が特に好まく、１ＫＰａ以下が最も好ましい。圧力損失が５０ｋＰａを超える場合は、ターボチャージャーの過給圧に対して相当の圧力を失うためディーゼルエンジンの発生トルクが低下すると同時に、気体分離装置後半における１次側全圧の低下に伴って１次側の酸素分圧が低下し、気体分離装置の性能が低下する。
【００６１】
例えば、前記１３Ｌのプリーツモジュールを幅３８０ｍｍ、高さ４０ｍｍ、長さ１４３ｍｍのプリーツエレメント３組６個で構成し、酸素濃度１９．０％の窒素富化空気を流量２ｍ３／分で取り出そうとする場合の圧力損失は、同じ種類の通気性補強材２層の間に気体分離膜を積層したときの体積抵抗率が６６００で、混合気体が基材部流路を理想的な層流で流れると仮定したとき、０．８ｋＰａと求められる。
以上のような窒素富化は典型的な気体分離の一例であり、他の気体分離（例えば混合気体からの水素回収や水蒸気回収など）も同様に行うことができる。
【産業上の利用可能性】
【００６２】
本発明による気体分離モジュールは、内燃機関用窒素富化空気供給装置に用いる空気分離のほか、空調装置や工業用の気体製造装置など様々な用途に対して通気抵抗に優れた気体分離モジュールとして利用できる。
【図面の簡単な説明】
【００６３】
【図１】本発明のプリーツ成形体の例の概略図。
【図２】本発明のプリーツ成形体の例の別の概略図。
【図３】本発明のプリーツエレメントの例の概略図。
【図４】本発明のプリーツエレメントの例の別の概略図。
【図５】本発明の内圧式プリーツモジュールの例の概略図。
【図６】本発明の内圧式プリーツモジュールの例の組立図。
【図７】本発明の外圧式プリーツモジュールの例の概略図。
【図８】本発明の外圧式プリーツモジュールの例の組立図。
【図９】本発明の内圧式プリーツモジュールの締結手段の例の概略図（ａ：プリーツ長さ方向の断面  ｂ：プリーツ幅方向の断面）。
【図１０】本発明の内圧式プリーツモジュールの締結手段の例の概略図（ａ：プリーツ長さ方向の断面  ｂ：プリーツ幅方向の断面）。
【図１１】本発明の内圧式プリーツモジュールの締結手段の例の概略図（ａ：プリーツ長さ方向の断面  ｂ：プリーツ幅方向の断面）。
【図１２】本発明の外圧式プリーツモジュールの締結手段の例の概略図（ａ：プリーツ長さ方向の断面  ｂ：プリーツ幅方向の断面）。
【図１３】本発明の基材部流路・空間部流路を説明する概念図。
【図１４】本発明の吸気口・排気口を説明する別の概念図。
【図１５】本発明の内圧式プリーツモジュールの締結手段の別の例の概略図（ａ：プリーツ長さ方向の断面  ｂ：プリーツ幅方向の断面）。
【図１６】本発明の実施形態の例を示す内燃機関用窒素富化空気供給装置の構成図。
【図１７】本発明の内圧式プリーツモジュールのパイプ（図９）の例の概略図。
【図１８】図９のパイプ１４ａ、１４ｂの構造。
【符号の説明】
【００６４】
１  気体分離膜
２  通気性補強材
３  Ａ端面
４  Ｂ端面
５  プリーツ面
６  プリーツ方向
７  プリーツの長さ
８  プリーツの高さ
９  プリーツの幅
１０  プリーツのピッチ
１１  プリーツ成形体
１２  補強フレーム
１３  圧力プレート
１４  パイプ
１４ａ  吸気側パイプ（１４１：パイプ  １４２：矩形管）
１４ｂ  排気側パイプ（１４１：パイプ  １４２：矩形管）
１５  プレート開口部又は２次側通路の開口部
１６  プリーツエレメント
１７  スペーサー
１８  パイプ開口部
１９  貫通ボルト
２０  締め付けボルト
２１  側面プレート
２２  気密シール
２３  補強フレームバックアップ
２４  流路制御手段
２５  吸気口・排気口の間隔
２６  吸気口・排気口の幅
２７  吸気口・排気口の長さ
２８  窒素富化モジュール
２９  １次側入口
３０  流路制御手段
３１  気体分離膜
３２  １次側出口
３３  開口部
３４  掃気用気体
３５  エンジン入口
３６  エンジン
３７  エンジン出口
３８  ターボチャージャー
５１  空間部流路
５２  基材部流路
７１  ビート加工部
Ａ  第１プリーツ面
Ｂ  第２プリーツ面
Ｃ  吸気口
Ｄ  排気口
Ｅ  １次側気体流路
Ｆ  ２次側気体流路
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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