(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
筒状のハウジング内に、長尺中空管状からなるフィルタ管を複数本収束した収束体を収納してなり、前記ハウジングに連結された被処理流体供給管から前記ハウジング内に導入された被処理流体をそれぞれの前記フィルタ管内に導入して、前記被処理流体中の特定の流体を前記フィルタ管の外面側に透過、分離し、該透過した流体をハウジングに連結した透過流体排出管から系外に排出するとともに、残部流体をハウジングに連結した残部流体排出管から系外へ排出するフィルタモジュールであって、前記ハウジングの側面に形成した被処理流体供給管がハウジング壁面を貫通し、かつ該被処理流体供給管の開口端が前記フィルタ管内に供給される被処理流体の進行方向と逆向きをなすように折り曲げられていることを特徴とするフィルタモジュール。
【発明の詳細な説明】
【発明の属する技術分野】
【０００１】
本発明は、複数の流体を含む混合流体から特定の流体のみを透過、分離できる流体分離フィルタを備えたフィルタモジュールに関し、とりわけ流体分離性能が高いフィルタモジュールに関する。
【０００２】
【従来技術】
従来、複数の流体を含有する混合流体から特定の流体を選択的に透過、分離することのできる流体分離フィルタを備えたフィルタモジュールが知られており、かかる流体分離フィルタとしては、高分子樹脂等の有機材料またはセラミックス等の多孔質体表面に被着形成された金属膜や無機酸化物膜が用いられている。
【０００３】
この種のモジュールとしては、例えば、ハニカム状構造体の隔壁によって囲まれた流体流路に接触する前記隔壁表面にフィルタ管を形成したものや、円筒体内の長手方向に多数の貫通孔を形成し流体流路とした、いわゆるモノリスタイプのモジュールが知られており、かかるモジュールは、流体通路に被処理流体を流すとともに、特定の流体のみが隔壁内を拡散、移動することによってフィルタにて特定の流体のみを透過し、構造体の外周面から構造体外へ透過されることによって前記特定の流体を分離するものである。
【０００４】
また、別のモジュールとして、図４に示すように、中空管状の流体分離フィルタ管（以下、フィルタ管と略す。）３２複数本の両端を、支持部材３５に設けられた複数の穴に挿入、固定し、前記フィルタ管の収束体３３を形成し、これをハウジング３４内に収納、固定するフィルタモジュール３１が知られている。
【０００５】
かかるフィルタモジュール３１では、ハウジング３４の一方の端面の中心で、かつ前記収束体３３の端面に向かって平行に設けられた被処理流体供給管３８からフィルタ管３２の内部に被処理流体を供給するとともに、流体分離フィルタ管３２にて前記特定の流体がフィルタ管３２内を拡散、移動してフィルタ管３２の他の表面へ透過し、透過流体排出管４０からフィルタモジュール３１外へ排出、回収されるとともに、残部流体をハウジング３４の他端に設けられた残部流体排出管３９から系外へ排出することによって前記特定の流体を分離する方法が知られている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記従来のフィルタモジュール３１の構造では、図５の流体の流れを説明するための模式図から明らかなように、被処理流体供給管３８からハウジング３４内に供給された流体が直接収束体３３端面に向かって衝突するような構造であるために、各フィルタ管３２への流体の供給量が不均一となり直接流体が管内へ流れ込む中央部に比べて、端部に位置するフィルタ管３２への流体供給量が少なくなる結果、端部に位置するフィルタ管３２での流体分離効率が著しく低下して、モジュール全体での流体の分離性能が低下するという問題があった。
【０００７】
本発明は上記課題に対してなされたもので、その目的は、収束体のフィルタ管内への被処理流体の供給量を均一化することにより、高い流体分離効率および分離性能を有するフィルタモジュールを提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明者等は、前記課題に対し、フィルタモジュールの各部材の配置について検討した結果、被処理流体供給管から流れ出る被処理流体の進行方向が直接収束体を向くことなく、収束体の外側を向くように被処理流体供給管を配設することにより、被処理流体供給管から流れ出た流体が一旦ハウジングの壁面等に衝突して分散した状態で収束体の各フィルタ内に供給される結果、各フィルタ管内への被処理流体の供給量を均一化することによって、端部に位置するフィルタ管の流体分離効率を低下することなく各フィルタ管に均一に被処理流体を導入することができ、フィルタ管全体としての分離性能を高めることができる結果、フィルタモジュール全体の流体分離性能を向上することができることを知見した。
【０００９】
すなわち、本発明のフィルタモジュールは、筒状のハウジング内に、長尺中空管状からなるフィルタ管を複数本収束した収束体を収納してなり、前記ハウジングに連結された被処理流体供給管から前記ハウジング内に導入された被処理流体をそれぞれの前記フィルタ管内に導入して、前記被処理流体中の特定の流体を前記フィルタ管の外面側に透過、分離し、該透過した流体をハウジングに連結した透過流体排出管から系外に排出するとともに、残部流体をハウジングに連結した残部流体排出管から系外へ排出するものであって、前記ハウジングの側面に形成した被処理流体供給管がハウジング壁面を貫通し、かつ該被処理流体供給管の開口端が前記フィルタ管内に供給される被処理流体の進行方向と逆向きをなすように折り曲げられていることを特徴とするものである。
【００１０】
【発明の実施の形態】
本発明のフィルタモジュールを説明するための一例について、その概略断面図である図１を基に説明する。図１によれば、フィルタモジュール１は筒状のハウジング２内に長尺中空管状からなるフィルタ管４を複数本、例えば４本以上、特に１０本以上、さらに５０本以上収束した収束体５を収納されている。ここで、フィルタ管４は複数種のガスまたは液体の混合物である被処理流体をフィルタ管４の管内（内面側）または管外（外面側）に供給し、フィルタ管４の壁面にて特定の流体のみをフィルタ管４の管外（外面側）または管内（内面側）に選択的に透過して分離することができるものである。
【００１１】
また、図１によれば、収束体５（複数のフィルタ管４）の両端は支持部材６を貫通して固定、収束され、少なくとも一方の支持部材６にてハウジング２内側面に固定されており、さらに、所望により、支持部材６は止め具やガスケット（図示せず）等を介してハウジング２の端面に固定、封止されている。
【００１２】
さらに、筒状のハウジング２には、その一端面に被処理流体供給管８と、ハウジング２の側壁面に透過流体排出管９と、ハウジング２の他端面に残部流体排出管１０とが形成されている。
【００１３】
そして、フィルタモジュール１によれば、被処理流体供給管８から被処理流体を系内（ハウジング２内）へ供給し、該被処理流体を収束体５のそれぞれのフィルタ管４の管内に導入して、被処理流体がフィルタ管４の管内を通過しつつ内面から外面へ特定の流体が選択的に透過する。該透過流体は透過流体排出管９から系外（ハウジング２外）へ排出され、また、フィルタ管４内を素通りした残部流体は残部流体排出管１０から系外（ハウジング２外）へ排出される。
【００１４】
被処理流体供給管８の開口端１１の中心を通って流体の導入方向へ延びる外挿線が収束体５の外側に位置するように被処理流体供給管８を配設することが大きな特徴であり、これによって、図２の被処理流体の流れを説明するための模式図に示すように、被処理流体供給管８から供給された被処理流体（図中の矢印）が、ハウジング２の壁面等の収束体５以外の部分に向かって進行し、ハウジング２の内壁面等に衝突して分散、撹拌された状態で収束体５のフィルタ管４内に導入されることから、フィルタ管４内に導入される被処理流体の流れを均一化して、中心に位置するフィルタ管（以下、中心のフィルタ管と略す。）４ａおよび端部に位置するフィルタ管（以下、端部のフィルタ管と略す。）４ｂを含むいずれのフィルタ管４にも均等に被処理流体を導入することができることが大きな特徴であり、これにより、例えば、前記収束されたフィルタ管４のうち、中心のフィルタ管４ａ内への被処理流体の導入量ｐ１と、端部のフィルタ管４ｂへの被処理流体の導入量ｐ２との比（ｐ２／ｐ１）を０．５〜２、特に０．８〜１．２と均一化できる。
【００１５】
したがって、特にフィルタ管４を透過する透過流体の抜けが速く高い流体分離効率を有する端部のフィルタ管４ｂへの流体の導入量を増して、フィルタ管４全体としての流体分離性能を高めることができる。
【００１６】
すなわち、例えば、図４、図５に示すように、被処理流体供給管３８がハウジング３４の端面の中心に、かつその流体の進行方向が収束体３３の長手方向と平行になるように形成されており、被処理流体供給管３８から系内に供給された被処理流体が直接収束体３３に衝突する場合には、例えば、被処理流体供給管３８内面の最大幅（内径）ｒ１が６〜１０ｍｍであり、一方、収束体３３の被処理流体供給管３８と相対する端部の最大幅（直径）ｒ２が１５ｍｍ以上、特に３０ｍｍ以上、さらに４０ｍｍ以上と、被処理流体供給管３８と収束体３３の幅に差があるために、被処理流体供給管８からハウジング２内に供給された流体の分布のムラに起因して、中心のフィルタ管４ａへの導入量ｐ１と端部のフィルタ管４ｂへの導入量ｐ２との比（ｐ２／ｐ１）が、例えば０．５より小さくなり、流体分離効率の高い端部のフィルタ管４ｂでの流体分離効率が低下する結果、フィルタモジュール１全体の流体分離効率が低下する。
【００１７】
なお、被処理流体供給管８からの流体の導入方向とは、被処理流体供給管８からハウジング２内へ導入される被処理流体の全体の進行方向の平均方向を指し、より具体的には、被処理流体供給管８の断面の中心を長手方向に結んだ線と平行な方向を指す。
【００１８】
また、被処理流体供給管８の配置方法としては、図３に示すように、（ａ）ハウジング２の側面に形成する方法、（ｂ）ハウジング２の端面に形成するとともに、流体の導入方向がフィルタ管４の長手方向に対して斜めになるように配設する方法、（ｃ）ハウジング２の端面の端部（収束体５の外側）にフィルタ管４と平行に配設する方法、（ｄ）ハウジング２の側面に形成した被処理流体供給管８がハウジング２壁面を貫通し、かつ被処理流体供給管８の開口端１１がフィルタ管４内に供給される被処理流体の進行方向と逆向きをなすように折り曲げられている方法、（ｅ）前記（ａ）の被処理流体供給管と、ハウジング２の端面にフィルタ管４と平行に配設される被処理流体供給管（例えば（ｃ）や外挿線Ａが収束体４の内側に位置する場合を含む）等とを併せて用いる方法が適応可能であるが、本発明は
（ｄ）ハウジング２の側面に形成した被処理流体供給管８がハウジング２壁面を貫通し、かつ被処理流体供給管８の開口端１１がフィルタ管４内に供給される被処理流体の進行方向と逆向きをなすように折り曲げられている方法を適用する。
【００１９】
なお、本発明によれば、被処理流体供給管８内面の最大幅（内径）ｒ１と収束体５の被処理流体供給管８と相対する端部の最大幅（直径）ｒ２との比（ｒ２／ｒ１）が１．５以上、特に２．０以上である場合に特に有効であり、また、被処理流体供給管８から同じ流量の流体が供給される場合で比較すると、同じ各フィルタ管４の内径ｒｆが５ｍｍ以下、特に２ｍｍ以下、さらには１．２ｍｍ以下で、フィルタ管４内へ流体を導入する際の流体抵抗が高い場合に特に有効である。さらに、機械的強度および分離性能の点で０．５〜５ｍｍ、肉厚０．３〜１ｍｍであることが望ましい。
【００２０】
また、本発明によれば、収束体５中の複数本のフィルタ管４の内径は必ずしも同じである必要はなく、例えば、中心側が小さく（細く）、端部側が大きく（太く）なっていてもよい。なお、この場合には、本発明ではフィルタ管４の内径ｒｆは各フィルタ管の内径の平均値となる。
【００２１】
さらに、本発明によれば、被処理流体としては液体または気体が挙げられ、複数種の気体および／または液体から特定の気体および／または液体のみをフィルタ管４にて選択的に透過して分離する際に特に有効である。
【００２２】
また、フィルタモジュール１によれば、流体分離効率を高めるために、透過流体排出管９の外部に真空ポンプ等を設置してフィルタ管４の外面側の流体の濃度を低下させてフィルタ管４の両表面に差圧を設けておくことも可能である。
【００２３】
さらに、透過流体排出管９は、ハウジング２の側壁面で支持部材６、６間の位置に１つ設けられているが、流体分離効率を高める上では被処理流体供給管８形成面に近い位置に設けられることが望ましく、また、複数設けられてもよい。
【００２４】
（フィルタの構造）
また、フィルタ管４は有機樹脂や繊維、セラミックス等が使用でき、特に耐熱性、耐薬品性、系内の圧力に対しても変形しない強度の点で、例えば気孔率２０％以上の多孔質のアルミナ、ジルコニア、シリカ、コーディライト、ムライトおよびチタニアの群から選ばれる少なくとも１種が好適である。
【００２５】
さらに、機械的強度および流体分離効率の点で、フィルタ管４は気孔径の異なる複数の多孔質層にて形成されていてもよく、例えば、気孔率２０％以上、平均気孔径０．０５〜２μｍ、表面粗さ２μｍ以下の支持管の表面に、平均気孔径が１〜１０ｎｍ、膜厚が０．０５〜５μｍの分離膜を被着形成したものであることが望ましい。また、前記分離膜の成膜性を向上させ、薄く均一な分離膜を形成するために、所望により、前記支持管と前記分離膜との間に両者の間の気孔径を有する中間層を設けてもよい。なお、前記分離膜は前記支持管の内表面または外表面のいずれに形成されていてもよい。
【００２６】
また、支持部材６は、緻密なアルミナ、シリカ、コーディライト、フォルステライト、ステアタイト、ジルコニア、炭化珪素、窒化珪素、ガラス等から選ばれる少なくとも１種からなるが、フィルタ管４との熱膨張率が熱膨張率±１ｐｐｍ／℃以内で近似していることが望ましい。
【００２７】
さらに、ハウジング２は、耐熱性のガラス、ステンレス等の金属、アルミナやジルコニア等のセラミックス等の流体を透過しない部材によって形成され外部から気密に封止されるものであるが、耐熱衝撃性が高いことが望ましく、また、ハウジング２内を加圧または減圧する場合には機械的強度の高いステンレス等の金属が好適であり、特に円筒等の概略管状体からなることが望ましい。
【００２８】
【実施例】
（実施例１）
純度９９．９％、平均粒径０．１μｍのアルミナ粉末に対して、所定の有機バインダ、潤滑剤、可塑剤および水を添加、混合し、押出成形にて管状の成形体を作製した後、１２００℃にて焼成して、外径２．０ｍｍ、内径１．１ｍｍ、長さ３０ｃｍで、平均粒径０．２μｍ、気孔率３９％を有するαアルミナからなる支持管を作製した。また、その両端部内に溶解したワックスをディッピングによって充填し、支持管の外周部に被着したワックスはふき取って除去し、ワックスが硬化する温度に冷却した。
【００２９】
一方、純度９９．９％、平均粒径０．１μｍのアルミナ粉末に対して、所定の有機バインダ、潤滑剤を添加、混合し、プレス成形にて板状の成形体を作製した後、穿孔加工によって貫通孔を３７個形成し、１６００℃にて焼成して、直径４３ｍｍで、直径２ｍｍの貫通孔を３７個有する支持部材を作製した。
【００３０】
また、平均粒径２μｍのホウケイ酸ガラス（ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３−ＣａＯ−ＢａＯ−ＳｒＯ−Ｂ２Ｏ３）ガラスに有機バインダ、溶剤を添加、混合した封止剤ペーストを作製した。なお、ペーストの粘度は３０Ｐａ・ｓであった。
【００３１】
そして、前記支持管３７本を前記支持部材に形成した貫通孔に挿入し、前記封止剤ペーストを充填した後、１１００℃に加熱して封止剤にて支持管と支持部材とを封止、接着した。
【００３２】
次に、得られた上記構造体を図１および図３（ａ）の構造のハウジング内に挿入し、支持部材とハウジングとの間を気密封止した状態で支持管の内壁に、中間層用のアルミナベーマイトゾルを送液ポンプで充填し、乾燥後、ハウジングから取り出して焼成を行い、さらに、同様に分離膜用のシリカ−ジルコニアゾル溶液を用いてシリカ−ジルコニア分離膜を被着形成して、支持管の内面に中間層および分離膜を被着形成したフィルタ管を３７本収束した収束体を作製し、ハウジング内に収納した。
【００３３】
なお、ハウジングは内径５５ｍｍ、内面の長さ３００ｍｍの円筒形状であり、ハウジングの側面で、かつ図３（ａ）のように、収束体の被処理流体供給管形成側の端面から１０ｍｍ外側の位置に被処理流体供給管の開口端の中心が位置するように配置した。また、被処理流体供給管、残部流体排出管および透過流体排出管の内径はいずれも８ｍｍとし、収束体の直径は４５ｍｍとした。
【００３４】
そして、収束体の支持部材とハウジングの固定部材とをガスケットを介して封止、固定して図１のフィルタモジュールを作製した。
【００３５】
得られたフィルタモジュールについて、完全なモジュール組み上げ状態で、Ｈ２ガス５０％、Ｎ２ガス５０％の混合ガスを被処理流体供給管から１０リットル／分（２５℃、大気圧相当）を供給し、フィルタ管の内壁と外壁に０．５ＭＰａの差圧をつけた状態で、ガス流量計で透過流体排出管から排出されるＨ２ガスとＮ２ガスの流量を、ガスクロマトグラフィによって各ガスの濃度を測定したところ、透過ガスの流量は３．６リットル／分、Ｈ２ガスの濃度９５．３％、Ｎ２ガスの濃度４．７％となった。
【００３６】
また、ハウジングの残部流体排出管形成面を取り外した状態で、フィルタ管壁面をほとんど透過しないＮ２ガス１００％を被処理流体（標準流体）として被処理流体供給管から１０リットル／分で供給し、収束体の残部流体排出管側から中心に位置する５本のフィルタ管と端部に位置するフィルタ管の任意の５本について各フィルタ管の流量を測定し、これを各フィルタ管へのガス導入量とみなしてその平均値を算出したところ、中心のフィルタ管での導入量（ｐ１）は０．２７０リットル／分、端部のフィルタ管での導入量（ｐ２）は０．２６９リットル／分であり、その比（ｐ２／ｐ１）は０．９９６であった。
【００３７】
（実施例２）
実施例１のフィルタモジュールに対して、ハウジングの端面に、該端面の中心から５ｍｍの位置に被処理流体供給管の中心軸Ｂが位置し、かつ中心軸Ｂとフィルタ管の中心軸Ａとのなす角θが４５°となるように被処理流体供給管を配設する以外は実施例１と全く同様にフィルタモジュールを作製し、同様に評価した結果、透過ガスの流量は３．３リットル／分、Ｈ２ガスの濃度９６．０％、Ｎ２ガスの濃度４．０％であり、また、中心のフィルタ管での導入量（ｐ１）は０．２８０リットル／分、端部のフィルタ管での導入量（ｐ２）は０．２５６リットル／分であり、その比（ｐ２／ｐ１）は０．９１４であった。
【００３８】
（実施例３）
実施例１のフィルタモジュールに対して、被処理流体供給管を、該ハウジングの一端から５０ｍｍの位置（フィルタ管の側面に面する位置）でハウジングの側面を貫通させた後、収束体の被処理流体導入端のほうへ折り曲げ、さらに収束体を支持する支持部材を貫通させて、被処理流体供給管の開口端が収束体の被処理流体導入端側の領域に配設されるようにする以外は実施例１と全く同様にフィルタモジュールを作製し、同様に評価した結果、透過ガスの流量は３．２リットル／分、Ｈ２ガスの濃度９５．６％、Ｎ２ガスの濃度４．４％であり、また、中心のフィルタ管での導入量（ｐ１）は０．２７４リットル／分、端部のフィルタ管での導入量（ｐ２）は０．２６６リットル／分であり、その比（ｐ２／ｐ１）は０．９７１であった。
【００３９】
（比較例）
実施例１のフィルタモジュールに対して、被処理流体供給管を図４のようにハウジング端面の中央に接続されるように配設する以外は実施例１と全く同様にフィルタモジュールを作製し、評価した結果、透過ガスの流量は１．４リットル／分、Ｈ２ガスの濃度９３．０％、Ｎ２ガスの濃度７．０％であり、また、中心のフィルタ管での導入量（ｐ１）は０．５９６リットル／分、端部のフィルタ管での導入量（ｐ２）は０．２２１リットル／分であり、その比（ｐ２／ｐ１）は０．３７１であった。
【００４０】
【発明の効果】
以上詳述したとおり、本発明のフィルタモジュールによれば、収束体の各フィルタ管に
均等に被処理流体を導入することが可能となるために、フィルタ管全体で高い流体分離効率を有するフィルタモジュールとなる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明のフィルタモジュールを説明するための一例について、その横断面形状を説明するための概略図である。
【図２】  図１のフィルタモジュールにおける被処理流体の流れを説明するための模式図である。
【図３】  本発明のフィルタモジュールにおける被処理流体供給管の配置例を説明するための図である。
【図４】  従来のフィルタモジュールについて、その横断面形状を説明するための概略図である。
【図５】  図５のフィルタモジュールにおける被処理流体の流れを説明するための模式図である。
【符号の説明】
１  フィルタモジュール
２  ハウジング
４  フィルタ管
４ａ  中心のフィルタ管
４ｂ  端部のフィルタ管
５  収束体
６  支持部材
８  被処理流体供給管
９  透過流体排出管
１０  残部流体排出管
１１  開口端
Ａ    被処理流体供給管の中心を通って流体の導入方向へ延びる外挿線
Ｂ    フィルタ管の長手方向の外挿線
【図１】
0004703023.tif 000002
【図２】
0004703023.tif 000003
【図３】
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【図４】
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【図５】
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