(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
相対向する回路電極を有する基板間に介在させ、相対向する回路電極を有する基板を加圧して加圧方向の電極間を電気的に接続する回路接続用接着剤であって、
前記接着剤にはラジカル重合性化合物および塩基性化合物で表面処理をした導電粒子を含み、
前記塩基性化合物が、トリエチルアミン、ジエチルアミン、ブチルアミン、エチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、アニリン、アミノプロピルトリメトキシシラン、イミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−１−シアノエチルイミダゾール、ビニルイミダゾール及びビニルピリジンからなる群より選ばれる１種以上の塩基性化合物であることを特徴とする回路接続用接着剤。
【請求項２】
相対向する回路電極を有する基板間に介在させ、相対向する回路電極を有する基板を加圧して加圧方向の電極間を電気的に接続する回路接続用接着剤であって、
前記接着剤にはラジカル重合性化合物および塩基性化合物で表面処理をした導電粒子を含み、
前記塩基性化合物が、１級アミン、２級アミン及び３級アミンからなる群より選ばれる１種以上の塩基性化合物であることを特徴とする回路接続用接着剤。
【請求項３】
光または加熱によりラジカルを発生する化合物を含む請求項１又は２に記載の回路接続用接着剤。
【請求項４】
さらに、リン酸エステル化合物を含む請求項１〜３いずれか１項に記載の回路接続用接着剤。
【請求項５】
回路接続用接着剤を相対向する回路電極を有する基板間に介在させ、相対向する回路電極を有する基板を加圧して加圧方向の電極間を電気的に接続した接続構造体であって、前記回路接続用接着剤が請求項１〜４いずれか１項に記載の回路接続用接着剤である回路接続構造体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、回路接続用接着剤およびそれを用いた回路接続構造体に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、半導体や液晶ディスプレイなどの分野で電子部品を固定したり、回路接続を行うために各種の接着材料が使用されている。これらの用途では、ますます高密度化、高精細化がすすみ、接着剤にも高い接着力や信頼性が求められている。
特に、回路接続材料としては、液晶ディスプレイとＴＣＰ又はＦＰＣとＴＣＰとの接続、ＦＰＣとプリント配線板との接続には接着剤中に導電粒子を分散させた異方導電性接着剤が使用されている。また、最近では、半導体シリコンチップを基板に実装する場合でも、従来のワイヤーボンドではなく、半導体シリコンチップをフェイスダウンで基板に直接実装するいわゆるフリップチップ実装が行われており、ここでも異方導電性接着剤の適用が開始されている（特開昭５９−１２０４３６号、特開昭６０−１９１２２８号、特開平１−２５１７８７号、特開平７−９０２３７号公報）。
【０００３】
また、近年、精密電子機器の分野では、回路の高密度化が進んでおり、電極幅および電極間隔が極めて狭くなっている。このため、従来のエポキシ樹脂系を用いた回路接続用接着剤の接続条件では、配線の脱落、剥離、位置ずれが生じるなどの問題点があった。また、生産効率向上のために１０秒以下で接続できるような接続時間の短縮化が強く求められてきており、低温速硬化性が必要不可欠となっている。そのため、特開平１０−２７３６３６号公報にはラジカル重合性物質を使用した回路接続用材料が開示されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、ラジカル重合性物質と導電粒子を含む接着剤を空気中に放置すると接続した場合の接続抵抗が上昇するという問題がある。
本発明は、低温速硬化性に優れ、かつ保存安定性も良好で接続抵抗が安定した回路接続用接着剤およびそれを用いた回路接続構造体を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明は、相対向する回路電極を有する基板間に介在させ、相対向する回路電極を有する基板を加圧して加圧方向の電極間を電気的に接続する回路接続用接着剤であって、前記接着剤にはラジカル重合性化合物および塩基性化合物で表面処理をした導電粒子を含むことを特徴とする回路接続用接着剤であり、回路接続用接着剤には光または加熱によりラジカルを発生する化合物、またはリン酸エステル化合物を含むと好ましい回路接続用接着剤である。さらに、表面処理する塩基性化合物がアミノ系化合物であると好ましい回路接続用接着剤である。
また、本発明のもうひとつの形態は、回路接続用接着剤を相対向する回路電極を有する基板間に介在させ、相対向する回路電極を有する基板を加圧して加圧方向の電極間を電気的に接続した接続構造体であって、回路接続用接着剤がラジカル重合性化合物と塩基性化合物で表面処理した導電粒子を含む接着剤である回路接続構造体である。
【０００６】
【発明の実施の形態】
本発明で使用する導電粒子は、電気的接続を得ることができる導電性を有していればとくに制限はないが、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｃｏ、はんだなどの金属粒子やカーボンなどが挙げられる。また、非導電性のガラス、セラミックス、プラスチックなどを前記金属の導電物質で被覆したものも使用できる。このとき、被覆する金属層の厚さは十分な導電性を得るためには１００Å以上が好ましい。Ｃｏ,Ｚｎ,Ｃｕ、Ｎｉ等の遷移金属の上に貴金属類の層を設ける場合では、貴金属類層の欠損や導電粒子の混合分散時に生じる貴金属類層の欠損等により生じる酸化還元作用で遊離ラジカルが発生しポットライフ低下を引き起こすため、導電粒子を表面処理する。導電粒子は、回路接続用接着剤成分に対して、０．１〜３０体積％の範囲で使用し、好ましくは０．１〜２０体積％の範囲で使用することができる。
導電粒子の表面を処理する化合物として塩基性化合物が好ましく、特にアミノ系化合物が好ましい。
アミノ系化合物としては、液体でも固体でもよく、固体の場合は有機溶剤や水等に溶解させて使用する。また、液体の化合物においても、有機溶剤等に溶解させて使用することが好ましい。有機溶剤としては、アミノ系化合物と反応性がなくアミノ系化合物が溶解すれば特に制限はないが、メタノール、エタノール、イソプロパール、メチルエチルケトン、酢酸エチル、トルエンなどが処理後導電粒子を乾燥する点で好ましい。
処理液中に含まれるアミノ系化合物の濃度としては、０．０５〜２０重量％が好ましい。０．０５重量％未満であると表面処理が有効に行われず、２０重量％を超えると導電粒子表面に被覆されるアミノ系化合物の量が多くなり、接続抵抗が高くなってしまう。
表面処理をする場合の温度、時間等の処理条件は、特に制限はないが、処理温度は、室温（２５℃）〜１００℃、処理時間は、１０秒〜１時間の範囲であると好ましい。
また、処理した導電粒子は、ろ過後乾燥して使用する。乾燥条件は使用する有機溶媒により適宜選択されるが、室温（２５℃）〜１５０℃で行う。
本発明の表面処理で使用する塩基性化合物、とりわけアミノ系化合物としては、トリエチルアミン、ジエチルアミン、ブチルアミン、エチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、アニリン、アミノプロピルトリメトキシシラン、イミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−１−シアノエチルイミダゾール、ビニルイミダゾール、ビニルピリジンなどが挙げられ、アミン系では、１級、２級、３級アミンが挙げられ、それらは２種類以上を混合して用いても良い。
【０００７】
本発明の回路接続用接着剤に使用するラジカル重合性化合物は、ラジカルにより重合する官能基を有する化合物で、（メタ）アクリレート樹脂、マレイミド樹脂、シトラコンイミド樹脂、ナジイミド樹脂などがあり、２種類以上を混合して使用してもよい。またラジカル重合性化合物は、モノマー、オリゴマーいずれの状態でも使用することができ、モノマーとオリゴマーを混合して用いてもよい。
（メタ）アクリレート樹脂としては、（メタ）アクリレートをラジカル重合させることで得られるもので、（メタ）アクリレートとしてはメチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメチレングリコールテトラ（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシ−１，３−ジアクリロキシプロパン、２，２−ビス[４−（アクリロキシメトキシ）フェニル]プロパン、２，２−ビス[４−（アクリロキシエトキシ）フェニル]プロパン、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレート、トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート、ウレタン（メタ）アクリテート、イソシアヌール酸エチレンオキシド変性ジアクリレートなどが挙げられ、単独または２種類以上を混合して用いても良い。また、必要によっては、ハイドロキノン、メチルエーテルハイドロキノン等のラジカル重合禁止剤を硬化性が損なわれない範囲で使用しても良い。
【０００８】
さらに、ラジカル重合性化合物としてリン酸エステル化合物を使用した場合、金属等無機物に対する接着力を向上することができる。このリン酸エステル化合物の使用量は、０．１〜１０重量部であり、好ましくは０．５〜５重量部である。リン酸エステル化合物は、無水リン酸と２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートの反応生成物として得られる。具体的には、モノ（２−メタクリロイルオキシエチル）アシッドホスフェート、ジ（２−メタクリロイルオキシエチル）アシッドホスフェート等が有り、単独でも混合して使用しても良い。
【０００９】
マレイミド樹脂としては、分子中にマレイミド基を少なくとも１個有しているもので、例えば、フェニルマレイミド、１−メチル−２，４−ビスマレイミドベンゼン、N,N'−m−フェニレンビスマレイミド、N,N'−p−フェニレンビスマレイミド、N,N'−４，４−ビフェニレンビスマレイミド、N,N'−４，４−（３，３−ジメチルビフェニレン）ビスマレイミド、N,N'−４，４−（３，３−ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、N,N'−４，４−（３，３−ジエチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、N,N'−４，４−ジフェニルメタンビスマレイミド、N,N'−４，４−ジフェニルプロパンビスマレイミド、N,N'−４，４−ジフェニルエーテルビスマレイミド、N,N'−４，４−ジフェニルスルホンビスマレイミド、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−s-ブチル−３，４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４'−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４−マレイミドフェノキシ）フェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパンなどが有り、単独でも２種類以上を混合して使用しても良い。
【００１０】
シトラコンイミド樹脂としては、分子中にシトラコンイミド基を少なくとも１個有しているシトラコンイミド化合物を重合させたもので、シトラコンイミド化合物としては、例えば、フェニルシトラコンイミド、１−メチル−２，４−ビスシトラコンイミドベンゼン、N,N'−m−フェニレンビスシトラコンイミド、N,N'−p−フェニレンビスシトラコンイミド、N,N'−４，４−ビフェニレンビスシトラコンイミド、N,N'−４，４−（３，３−ジメチルビフェニレン）ビスシトラコンイミド、N,N'−４，４−（３，３−ジメチルジフェニルメタン）ビスシトラコンイミド、N,N'−４，４−（３，３−ジエチルジフェニルメタン）ビスシトラコンイミド、N,N'−４，４−ジフェニルメタンビスシトラコンイミド、N,N'−４，４−ジフェニルプロパンビスシトラコンイミド、N,N'−４，４−ジフェニルエーテルビスシトラコンイミド、N,N'−４，４−ジフェニルスルホンビスシトラコンイミド、２，２−ビス（４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−s-ブチル−３，４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４'−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパンなどが有り、単独でも２種類以上を混合して使用しても良い。
【００１１】
ナジイミド樹脂としては、分子中にナジイミド基を少なくとも１個有しているナジイミド化合物を重合したもので、ナジイミド化合物としては、例えば、フェニルナジイミド、１−メチル−２，４−ビスナジイミドベンゼン、N,N'−m−フェニレンビスナジイミド、N,N'−p−フェニレンビスナジイミド、N,N'−４，４−ビフェニレンビスナジイミド、N,N'−４，４−（３，３−ジメチルビフェニレン）ビスナジイミド、N,N'−４，４−（３，３−ジメチルジフェニルメタン）ビスナジイミド、N,N'−４，４−（３，３−ジエチルジフェニルメタン）ビスナジイミド、N,N'−４，４−ジフェニルメタンビスナジイミド、N,N'−４，４−ジフェニルプロパンビスナジイミド、N,N'−４，４−ジフェニルエーテルビスナジイミド、N,N'−４，４−ジフェニルスルホンビスナジイミド、２，２−ビス（４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−s−ブチル−３，４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４'−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４−ナジイミドフェノキシ）フェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパンなどが有り、単独でも２種類以上を混合して使用しても良い。
【００１２】
上記ラジカル重合性化合物を使用した場合には、重合開始剤を使用する。重合開始剤としては、光または加熱によってラジカルを発生する化合物であれば特に制限はなく、過酸化物、アゾ化合物などがあり、目的とする接続温度、接続時間、保存安定性等を考慮し適宜選択されるが、高反応性と保存安定性の点から、半減期１０時間の温度が、４０℃以上かつ、半減期１分の温度が１８０℃以下の有機過酸化物が好ましく、半減期１０時間の温度が、５０℃以上かつ、半減期１分の温度が１７０℃以下の有機過酸化物が特に好ましい。接続時間を１０秒とした場合、十分な反応率を得るための重合開始剤の配合量は、1〜２０重量％が好ましく、２〜１５重量％が特に好ましい。使用される有機過酸化物の具体的な化合物としては、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート、パーオキシエステル、パーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイドなどから選定できるが、パーオキシエステル、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイドは、開始剤中の塩素イオンや有機酸が５０００ｐｐｍ以下であり、分解後に発生する有機酸が少なく、回路部材の接続端子の腐食を抑えることができるため特に好ましい。
【００１３】
ジアシルパーオキサイド類としては、イソブチルパーオキサイド、２，４−ジクロロベンゾイルパーオキサイド、３、５、５−トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、スクシニックパーオキサイド、ベンゾイルパーオキシトルエン、ベンゾイルパーオキサイド等が挙げられる。
【００１４】
パーオキシジカーボネート類としては、ジ−n−プロピルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ビス（４−t-ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ−２−エトキシメトキシパーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシルパーオキシ）ジカーボネート、ジメトキシブチルパーオキシジカーボネート、ジ（３−メチル−３−メトキシブチルパーオキシ）ジカーボネート等が挙げられる。
【００１５】
パーオキシエステル類としては、クミルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシノエデカノエート、t-へキシルパーオキシネオデカノエート、t-ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、２，５−ジメチル−２，５−ジ(２−エチルヘキサノイルパーオキシ)ヘキサン、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、t-へキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、t-ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、１，１−ビス（t-ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、t-へキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、t-ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノネート、t-ブチルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（m−トルオイルパーオキシ）ヘキサン、t-ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、t-ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、t-へキシルパーオキシベンゾエート、t-ブチルパーオキシアセテート等を挙げることができる。
【００１６】
パーオキシケタール類では、１，１−ビス（t−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（t−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ビス（t−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−（t−ブチルパーオキシ）シクロドデカン、２，２−ビス（t-ブチルパーオキシ）デカン等が挙げられる。
【００１７】
ジアルキルパーオキサイド類では、α,α’−ビス（t-ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（t-ブチルパーオキシ）ヘキサン、t-ブチルクミルパーオキサイド等が挙げられる。
【００１８】
ハイドロパーオキサイド類では、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド等が挙げられる。
【００１９】
シリルパーオキサイド類としては、t-ブチルトリメチルシリルパーオキサイド、ビス（t-ブチル）ジメチルシリルパーオキサイド、t-ブチルトリビニルシリルパーオキサイド、ビス（t-ブチル）ジビニルシリルパーオキサイド、トリス（t-ブチル）ビニルシリルパーオキサイド、t-ブチルトリアリルシリルパーオキサイド、ビス（t-ブチル）ジアリルシリルパーオキサイド、トリス（t-ブチル）アリルシリルパーオキサイド等が挙げられる。
【００２０】
また、回路部材の接続端子の腐食を抑えるために、硬化剤中に含有される塩素イオンや有機酸は５０００ｐｐｍ以下であることが好ましく、さらに、加熱分解後に発生する有機酸が少ないものがより好ましい。また、作製した回路接続材料の安定性が向上することから室温（２５℃）、常圧下で２４時間の開放放置後に２０重量％以上の重量保持率を有することが好ましい。これらは適宜混合して用いることができる。
これらの遊離ラジカル発生剤は単独または混合して使用することができ、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いても良い。
また、これらの遊離ラジカル発生剤をポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化したものは、可使時間が延長されるために好ましい。
【００２１】
ラジカル重合性化合物以外に熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を配合することもできる。エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ヒダントイン型エポキシ樹脂、イソシアヌレート型エポキシ樹脂、脂肪族鎖状エポキシ樹脂等があり、これらのエポキシ樹脂は、ハロゲン化されていてもよく、水素添加されていてもよい。これらのエポキシ樹脂は、２種以上を併用してもよい。
【００２２】
また、前記エポキシ樹脂の硬化剤としては、アミン類、フェノール類、酸無水物類、イミダゾール類、ジシアンジアミド等通常のエポキシ樹脂の硬化剤として使用されているものが挙げられる。さらには、硬化促進剤として通常使用されている３級アミン類、有機リン系化合物を適宜使用しても良い。
また、エポキシ樹脂を反応させる方法として、前記硬化剤を使用する以外に、スルホニウム塩、ヨードニウム塩等使用して、カチオン重合させても良い。
【００２３】
本発明の回路接続用接着剤には、フィルム形成性、接着性、硬化時の応力緩和性を付与するため、ポリビニルブチラール樹脂、ポリビニルホルマール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、キシレン樹脂、フェノキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、尿素樹脂等高分子成分が使用される。これら高分子成分は、分子量が１００００〜１０,０００,０００のものが好ましい。また、これら樹脂は、ラジカル重合性の官能基で変成されていても良く、この場合耐熱性が向上する。さらに、ラジカル重合性の官能基やエポキシ基，カルボキシル基などで変成されていても良く、この場合耐熱性が向上する。高分子成分の配合量は、２〜８０重量％であり、５〜７０重量％が好ましく、１０〜６０重量％が特に好ましい。２重量％未満では、応力緩和や接着力が十分でなく、８０重量％を超えると流動性が低下する。
本発明の回路接続用接着剤には、適宜充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃剤、カップリング剤を添加しても良い。
また、本発明の回路接続用接着剤を硬化物としたときのＴｇ（ガラス転移温度）が異なる２種類以上の層からなる多層構成としても良い。
本発明の回路接続用接着剤を使用して接着する基板としては、電気的接続を必要とする電極が形成されているものであれば特に制限はないが、液晶ディスプレイに用いられているＩＴＯ等で電極が形成されているガラスまたはプラスチック基板、プリント配線板、セラミック配線板、フレキシブル配線板、半導体シリコンチップなどが有り、必要に応じて組み合わせて使用される。
接続する場合の条件としては特に制限はないが、接続温度９０〜２５０℃、接続時間１秒〜１０分間であり、使用する用途、接着剤、基板によって適宜選択され、必要に応じて、後硬化を行っても良い。また、接続時は加熱加圧により行われるが、必要に応じて熱以外のエネルギーたとえば光、超音波、電磁波等を使用しても良い。
【００２４】
【実施例】
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明の範囲はこの実施例に限定されるものではない。
（表面処理粒子Ａの作製）
トリエチルアミンの１重量％メタノール溶液に、ポリスチレンを核とする粒子の表面に、厚み０．２μｍのニッケル層を設け、このニッケル層の外側に、厚み０．０４μｍの金層を設けた平均粒径４μｍの導電粒子をいれ、２５℃で１０分間攪拌した。導電粒子をろ別後、５０℃で１５分間乾燥し、表面処理粒子Ａを得た。
（表面処理粒子Ｂの作製）
アミノプロピルトリメトキシシランの３重量％メタノール溶液に、ポリスチレンを核とする粒子の表面に、厚み０．２μｍのニッケル層を設け、このニッケル層の外側に、厚み０．０４μｍの金層を設けた平均粒径５μｍの導電粒子をいれ、５０℃で５分間攪拌した。導電粒子をろ別後、８０℃で５分間乾燥し、表面処理粒子Ｂを得た。
これら導電粒子Ａ、Ｂを用いて、以下に示す配合でそれぞれ配合し、簡易塗工機（テスター産業株式会社製）を用いて、厚み５０μｍの片面を表面処理したＰＥＴ（ポリエチレンテレフテレート）フィルムに塗布し、７０℃、１０分間の熱風乾燥により回路接続用接着剤を作製した。
【００２５】
（実施例１）
フェノキシ樹脂（ＰＫＨＣ、ユニオンカーバイド株式会社製商品名、平均分子量４５，０００）  ５０ｇ、ラジカル重合性化合物としてジシクロヘキシルメタアクリレート  ４８ｇとリン酸エステルアクリレート  ２ｇ、２，５−ジメチル−２，５−ビス（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン  ３ｇをメチルエチルケトンを溶媒として溶解配合し、さらに表面処理粒子Ａを３体積％配合分散した。厚さ５０μｍの片面を表面処理したポリエチレンテレフタレートフィルムに簡易塗工機を用いて塗布し、７０℃、１０分間乾燥させ、厚み３０μｍの回路接続用接着剤を得た。
【００２６】
（実施例２）
フェノキシ樹脂（ＰＫＨＣ、ユニオンカーバイド株式会社製商品名、平均分子量４５，０００）  ５０ｇ、イソシアヌール酸エチレンオキシド変性ジアクリレート  ４６ｇ、リン酸エステルアクリレート  ４ｇ、２，５−ジメチル−２，５−ビス（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン  ３ｇをメチルエチルケトンを溶媒として溶解配合し、さらに表面処理粒子Ｂを３体積％配合分散した。厚さ５０μｍの片面を表面処理したポリエチレンテレフタレートフィルムに簡易塗工機を用いて塗布し、７０℃、１０分間乾燥させ、厚み３０μｍの回路接続用接着剤を得た。
【００２７】
（実施例３）
フェノキシ樹脂（ＰＫＨＣ、ユニオンカーバイド株式会社製商品名、平均分子量４５，０００）  ２５ｇ、ポリウレタン樹脂  ２５ｇ、ジシクロヘキシルメタアクリレート  ４８ｇ、リン酸エステルアクリレート  ２ｇ、２，５−ジメチル−２，５−ビス（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン  ３ｇをメチルエチルケトンを溶媒として溶解配合し、さらに表面処理粒子Ｂを３体積％配合分散した。厚さ５０μｍの片面を表面処理したポリエチレンテレフタレートフィルムに簡易塗工機を用いて塗布し、７０℃、１０分間乾燥させ、厚み３０μｍの回路接続用接着剤を得た。
【００２８】
（比較例）
実施例１の表面処理粒子Ａを未処理粒子を用いて回路接続用接着剤を作製した。
【００２９】
（回路接続構造体の作製）
上記回路接続用接着剤を、１．５ｍｍ幅にスリットし、電極としてＩＴＯが形成されたガラス基板上に、８０℃、５秒、１ＭＰａの条件で、仮接続した。ＰＥＴ支持基材を剥離し、これに電極幅５０μｍ、スペース５０μｍのＴＣＰの電極を位置合わせし、１５０℃、２０秒、４ＭＰａの条件で本接続し回路接続構造体を作製した。
【００３０】
（特性評価方法）
接続抵抗 ：株式会社アドバンテスト製マルチメータＴＲ６８４８を用いて、隣接回路間の抵抗を１ｍＡの定電流で測定した。接続抵抗は、接続した後の初期と３０℃、６０％ＲＨ、１００時間放置後の値を測定した。それらの結果を表１に示した。
【００３１】
【表１】
0004736280.tif 000002
【００３２】
本発明の実施例１〜３では、接続抵抗が放置後も低く良好であるが、表面処理粒子を使用していない比較例は放置後接続抵抗が大きく上昇しいている。また、回路接続用接着剤を製造後、２５℃に３０日間放置してから実施例と同様に回路接続構造体を作製した結果、塩基性化合物で表面処理した導電粒子を含む回路接続用接着剤は、実施例１から３の配合で、接続抵抗（初期）が２．２〜３．５Ωであり良好な保存安定性を示した。しかし、比較例の塩基性化合物で表面処理してない導電粒子をもちいた接続構造体の接続抵抗は、２０〜２００Ωであり、保存安定性に劣る。
【００３３】
【発明の効果】
本発明によれば、回路接続用接着剤を作製したあと放置しても保存安定性（ポットライフ）のよい回路接続用接着剤を得ることができ、また、熱硬化性の回路接続用接着剤の接続温度１７０℃に対し、より低温の１５０℃で接続でき、接着剤の保存後の接続抵抗のばらつきが少なく良好な接続構造体を得ることができる。