(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ゼオライトに銀イオンを２０〜４０重量％の割合で担持させてなる銀担持ゼオライトを有効成分とし、
前記銀担持ゼオライトを１０〜４０重量％、キサンタンガムを０．１〜１重量％、水を５９〜８９．９重量％含有する農園芸用水中懸濁製剤。
【請求項２】
銀担持ゼオライトは、平均粒径が０．８〜１．５μｍの粒子である請求項１に記載の農園芸用水中懸濁製剤。
【請求項３】
殺線虫用である請求項１又は２に記載の農園芸用水中懸濁製剤。
【請求項４】
殺藻用である請求項１又は２に記載の農園芸用水中懸濁製剤。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、農園芸用水中懸濁製剤に関し、さらに詳しくは、ゼオライトに銀イオンを担持させて成る銀担持ゼオライトを有効成分とし、農園芸分野において植物を加害する根部寄生線虫及びゴルフ場等のグリーンに発生する藻類、並びに植物細菌病の防除に効果を有する農園芸用水中懸濁製剤に関する。
【０００２】
【従来の技術】
農作物の根部に寄生する土壌線虫は、畑作物の連作障害の原因として知られている。この土壌線虫は、微小であり、肉眼で発見するのが困難であり、しかも生息場所が土壌中であって、農作物に対して害を与える部分がその地下部であり、またその被害はどちらかと言えば慢性的であるので、その被害を発見するのが遅くなり易く、さらに、分布が広範囲にわたり、不良環境に強く、長期間生存することができ、その密度が寄主植物に依存して高まるので、これを防除することは非常に難しい。
【０００３】
この土壌線虫の防除方法としては、この土壌線虫の前記特徴を考慮すると、一般的には輪作等の耕種的方法が有効であるが、この土壌線虫の中で特に問題の大きいネコブセンチュウ（Meloidogyne属）やネグサレセンチュウ（Pratylenchus属）は、非常に多種類の植物に寄生するので、効果的な輪作体制を組むことは困難である。また、耕種的方法としては、湛水処理や太陽熱を利用した方法も有効であるが、これらは現段階では特殊な方法であり、多大な費用を要するので、一部の施設で行われているにすぎない。したがって、前記土壌線虫の防除方法としては、現状では薬剤による方法が中心となっている。
【０００４】
しかしながら、その薬剤の主体である土壌くん蒸剤は、強い薬剤作用を持つので、一部を除いて治療的には使えず、また使用にあたっては、採植の前に処理し、一定のガス抜き期間を設ける必要がある等の欠点を有している。したがって、予防的にも治療的にも有効で、しかも安全な薬剤の開発が望まれていた。
【０００５】
また、ゴルフ場のベントグリーンでは、春から初夏にかけてベントグラスの成長が極めて旺盛であり、また、夏季には夏枯れを防止するために多量の灌水を必要とするので、一日にかなりの量の灌水を行うのが常である。ところが、この灌水によって土壌中の苔及び藻類の生育も活発になり、グリーンの表面が厚い菌叢で覆われ、ベントグラスの生育に支障をきたすことがある。特に最近になってベントグリーンの普及率が高まるにつれて藻類の発生問題が深刻化し、ゴルフ場もこの対応に追われている。
【０００６】
しかし、現在、これに対応する藻防除剤として、一部の除草剤、殺菌剤、及びアミノ酸金属石鹸等が提案されているが、優れた防除効果を有するものはなく、しかも前記藻防除剤は芝に対する薬害の問題もある。
【０００７】
また、特開平０４−３６２０８号公報及び特開平０４−４６１０６号公報には、農園芸分野の殺菌剤として銀の抗菌性が述べられているが、十分な殺菌効果を示すものではなく、その適用範囲には制限があり、また、農作物を加害する土壌線虫、並びにゴルフ場のベントグリーンに発生する藻類及び苔類に対する防除効果についてはまったく言及されていない。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、以上の事情からなされた発明であり、農園芸分野において植物を加害する線虫、藻類、苔類、及び植物病原菌を効果的に防除し、植物等に対して薬害を発生させることがなく、安全で、また保存性に優れた農園芸用水中懸濁製剤を提供することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
上記の目的を達成するため、本発明者らは、従来から知られている銀の高い抗菌効果と安全性に着目し、鋭意検討を重ねた結果、ゼオライトに銀イオンを担持させた銀担持ゼオライトを水中に分散させて成る懸濁製剤が極めて高い土壌線虫防除効果及び藻類防除効果等を示すことを見い出した。本発明は、前記効果の発現に寄与する銀イオンの放出を速やかに行わせて、その効果を顕著なものにするために、有効成分である銀担持ゼオライトの銀担持量がゼオライトの持つ最大イオン交換容量近くになるまで、銀担持ゼオライトの銀担持量を大きくすることにより、さらに安定した前記効果を発揮させるために、銀担持ゼオライトを微細化し、水中に懸濁させて水中懸濁製剤とすること等により完成された。
【００１０】
すなわち、前記目的を達成するための本発明は、ゼオライトに銀イオンを２０〜４０重量％の割合で担持させてなる銀担持ゼオライトを有効成分とし、前記銀担持ゼオライトを１０〜４０重量％、キサンタンガムを０．１〜１重量％、水を５９〜８９．９重量％含有する農園芸用水中懸濁製剤であり、この農園芸用水中懸濁製剤の好適な態様として、前記銀担持ゼオライトは、平均粒径が０．８〜１．５μｍの粒子であり、また、前記農園芸用水中懸濁製剤は殺線虫用、又は、殺藻用である。
【００１１】
【発明の実施の形態】
本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤は、銀担持ゼオライトを有効成分とする。
この銀担持ゼオライトは、ゼオライトに銀イオンを担持させて成る。
【００１２】
前記ゼオライトとしては、合成ゼオライト又は天然ゼオライトのいずれでもよく、格別限定されない。前記合成ゼオライトとしては、例えば、Ａ型ゼオライト、Ｐ型ゼオライト、Ｘ型ゼオライト、及びＹ型ゼオライト等を挙げることができ、これらは、ケイ酸ナトリウム溶液、アルミン酸ナトリウム、及び水酸化ナトリウムを、ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3、Ｎａ2Ｏ3／ＳｉＯ2、Ｈ2Ｏ／Ｎａ2Ｏが所定のモル比になるように混合し、水熱合成することにより得ることができる。また、前記天然ゼオライトとしては、モルデナイト、アナルサイト、クリノプチライト、及びソーダライト等を挙げることができる。
【００１３】
前記ゼオライトに銀イオンを担持させて銀担持ゼオライトを調製する方法としては、この発明の目的を達成することができれば特に制限はないが、通常はイオン交換法が採用される。前記ゼオライトは、イオン交換可能な金属イオン等を含有しており、これに銀イオン溶液を接触させることにより容易に前記金属イオンと前記銀イオンとの交換が起こり、前記ゼオライトに銀イオンが担持され、銀担持ゼオライトが調製される。このイオン交換法において使用する銀塩としては、前記イオン交換が可能な限り特に制限はなく、例えば硝酸銀等を挙げることができる。前記イオン交換法の具体的な操作方法は、公知のイオン交換法の操作に従って行うことができる。
【００１４】
前記ゼオライトに担持される銀イオンの量（以下、「銀担持量」という）としては、前記ゼオライトに対して２０〜４０重量％であり、さらに好ましくは２５〜３５重量％である。前記銀担持量が前記範囲内であると、この農園芸用水中懸濁製剤の使用時に、土壌線虫防除効果及び藻類防除効果が発現されるのに必要な量の銀イオンが速やかに前記銀イオン担持ゼオライトから放出されることにより、前記効果が顕著に発現され、本発明の目的を達成することが可能になる。
【００１５】
イオン交換法により前記銀イオン担持ゼオライトを調製する場合には、前記ゼオライトの種類によって前記銀担持量に制限があるので、前記銀担持量を前記範囲内に調整することが可能なゼオライトが選択される。さらに、この方法による場合には、前記ゼオライトに接触させる銀イオンの量、及び接触条件等を適宜決定することによって前記銀担持量を前記範囲内に調整することができる。
【００１６】
前記銀イオン担持ゼオライトの平均粒径としては、この発明の目的を達成することができれば特に制限はないが、０．５〜４．０μｍであることが好ましく、さらに０．８〜１．５μｍであることが特に好ましい。前記平均粒径が前記範囲内にあると、前記効果を安定して発揮させることができ、水中に懸濁させて前記銀イオン担持ゼオライトの水への分散が容易であり、また取り扱いが容易であるという利点がある。
【００１７】
前記範囲内の平均粒径を有する銀イオン担持ゼオライトの調製方法としては、前記範囲内の平均粒径を有する前記ゼオライト粒子にイオン交換法等により銀イオンを担持させる方法でもよく、また、前記範囲の平均粒径よりも大きい平均粒径を有する前記ゼオライト粒子にイオン交換法等により銀イオンを担持させた後、これをボールミル、ハンマーミル、又はジェット式の微粉砕機等により前記範囲内の平均粒径を有する粒子となるように粉砕する方法でもよい。また、この粉砕処理は、乾式法でも湿式法でもよい。
【００１８】
前記銀イオン担持ゼオライトは、この発明の目的の達成を阻害しない限度において、銀イオン以外の金属イオンを担持していてもよい。前記銀イオン以外の金属イオンとしては、例えば、銅イオン及び亜鉛イオン等を挙げることができる。この場合に、前記銀イオン以外に担持される金属イオンの種類は、一種類でもよく、また二種類以上であってもよい。前記銀イオン担持ゼオライトが銀イオン以外の金属イオンをも担持する場合に、これをイオン交換法により調製するときには、銀イオンと銀イオン以外の金属イオンとの両方を含有する溶液を前記ゼオライトに接触させてこれらのイオンを同時に交換してもよく、また、銀イオンを含有する溶液と銀イオン以外の金属イオンを含有する溶液とを別々に前記ゼオライトに接触させて、これらのイオンを順次交換してもよい。
【００１９】
本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤は、前記銀担持ゼオライトを水に懸濁して成る製剤である。
前記銀担持ゼオライトを水に懸濁する方法としては、前記銀担持ゼオライトが水に均一に懸濁した製剤を得ることができれば特に制限はなく、例えば、前記銀担持ゼオライトを水に添加し、この混合物を各種ミキサー等により、前記銀担持ゼオライトが水中で均一な分散状態になるまで攪拌する方法等を挙げることができる。また、銀イオン担持ゼオライト粒子を水中で前記のように所定の平均粒径になるように粉砕するときに、粉砕と同時に、その銀イオン担持ゼオライトを水に懸濁させることもできる。
【００２０】
本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤における前記銀担持ゼオライトの含有量は、１０〜４０重量％であることが好ましく、さらに２０〜４０重量％であることが特に好ましい。
【００２１】
また、本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤は、前記銀担持ゼオライトの分散状態を安定化させるために、増粘剤を含有していることが望ましい。前記増粘剤としては、例えば、キサンタンガム、グアーガム、ＣＭＣ、デンプン、デキストリン、及びカラギーナン等を挙げることができる。これらの中で、前記農園芸用水中懸濁製剤の長期安定性を向上させる効果が大きい点でキサンタンガムが最も好適である。前記増粘剤の添加方法としては、前記銀担持ゼオライトを水に懸濁して懸濁液を得た後に、その懸濁液に対して前記増粘剤を添加する方法、及び、前記増粘剤と前記銀担持ゼオライトとを同時に水に添加し、前記銀担持ゼオライトを水に懸濁すると同時に前記増粘剤を水に溶解させる方法等を挙げることができるが、前記銀担持ゼオライトの分散効率が良くなる点で、前記増粘剤と前記銀担持ゼオライトとを同時に水に添加する方法が好適である。
【００２２】
本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤が増粘剤を含有する場合における、農園芸用水中懸濁製剤中の前記銀担持ゼオライト、前記増粘剤及び水の混合割合としては、前記銀担持ゼオライトの混合割合が１０〜４０重量％、キサンタンガムの混合割合が０．１〜１重量％、水の混合割合が５９〜８９．９％であることが、前記銀担持ゼオライトの分散状態を長期間にわたって安定化させることができ、また、取り扱い上及び使用上便利である点で好適である。
【００２３】
さらに、本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤は、本発明の目的の達成を阻害しない限度において、界面活性剤等の補助剤を含有することもできる。前記界面活性剤としては、例えば、アルキル硫酸エステル塩、アルキル（アリール）スルホン酸塩、ジアルキルスルホコハク酸塩、ポリオキシエチレンアルキルアリールエーテルリン酸エステル塩、及びナフタレンスルホン酸ホルマリン縮合物等の陰イオン界面活性剤、並びに、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンブロックコポリマー、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル等の非イオン界面活性剤等を挙げることができる。
【００２４】
本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤は、土中線虫防除剤、藻類防除剤、苔類防除剤として優れた効果を発揮することはもちろん、マツノザイセンチュウ防除剤及び植物病害防除剤としても使用可能である。防除し得る土中線虫としては、例えば、ネコブセンチュウ（Melodgyne属）、シストセンチュウ（Heterodeda属、Globodera属）、ネグサレセンチュウ（Pratylenchus属）、イネシンガレセンチュウ(Aphelenchoides besseyi)等を挙げることができる。防除し得る藻類としては、例えば、藻（Dictyonema sp.）等を挙げることができる。防除し得る苔類としては、例えば、ギンゴケ（Bryum argenteum）等を挙げることができる。防除し得る植物病害としては、例えば、イネ白葉枯病(Xanthomonas blumae)、イネばか苗病（Gibberella pojikoroi）、イネ苗立枯細菌病（Pseudomonas plantarli）、ナス青枯病（Ralstonia solanacearum）、及びイネ籾枯れ病（Pseudomonas glumae）等を挙げることができる。
【００２５】
本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤は、単独で使用しても構わないが、他の植物防除剤及び活力剤等と混合して用いることもできる。特に、本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤を藻類の防除剤としてベントグリーンに使用する場合には、これに芝草の活力剤である少量の尿素、木酢液、キチン・キトサン等を混合して使用するとより効果的である。また、これらの活力剤は、本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤に含有させておくこともできる。
【００２６】
本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤は、使用時に所定の銀濃度となるように濃度を調整して使用される。本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤の使用時における好適な銀濃度としては、土壌線虫に対しては５０〜１００ｐｐｍ、藻類に対しては５００〜１０００ｐｐｍ、苔類に対しては２５０〜５００ｐｐｍ、植物病原菌に対しては５００〜１０００ｐｐｍである。
【００２７】
【実施例】
以下、実施例及び試験例等によって本発明を説明するが、これらは本発明を限定するものではない。
【００２８】
（製剤例１）
Ａ型ゼオライト１００重量部（以下、重量部を単に「部」と表わす）と蒸留水８００部とを混合攪拌して懸濁液を調製した。これに０．５Ｎ硝酸溶液６０部を添加し、ｐＨを５〜７に調整した。このｐＨ調整懸濁液を攪拌しながら、これに硝酸銀４４部を添加して、２時間イオン交換反応を行った。イオン交換反応終了後、イオン交換済みゼオライトを濾別し、これを水洗した。この水洗を洗液から銀イオンが検出されなくなるまで繰り返した。この水洗済みゼオライトを１１０℃で乾燥させることによって、銀担持ゼオライト（本発明試料１）が得られた。
【００２９】
（製剤例２）
Ｘ型ゼオライト（faujasite型）１００重量部と蒸留水８００部とを混合攪拌して懸濁液を調製した。これに０．５Ｎ硝酸溶液６０部を添加し、ｐＨを５〜７に調整した。このｐＨ調整懸濁液を攪拌しながら、これに硝酸銀４４部を添加して、２時間イオン交換反応を行った。イオン交換反応終了後、イオン交換済みゼオライトを濾別し、これを水洗した。この水洗を、洗液から銀イオンが検出されなくなるまで繰り返した。この水洗済みゼオライトを１１０℃で乾燥させることによって、銀担持ゼオライト（本発明試料２）が得られた。
【００３０】
（製剤例３）
Ｘ型ゼオライト（faujasite型）１００重量部と蒸留水８００部とを混合攪拌して懸濁液を調製した。これに０．５Ｎ硝酸溶液６０部を添加し、ｐＨを５〜７に調整した。このｐＨ調整懸濁液を攪拌しながら、これに硝酸銀３５部を添加して、２時間イオン交換反応を行った。イオン交換反応終了後、イオン交換済みゼオライトを濾別し、これを水洗した。この水洗を、洗液から銀イオンが検出されなくなるまで繰り返した。この水洗済みゼオライトを１１０℃で乾燥させることによって、銀担持ゼオライト（比較試料１）が得られた。
【００３１】
（実施例１）
２０．０部の本発明試料１と、０．５部のキサンタンガム（商品名「ロードポール２３」、ローヌ・プーラン社製）と、７９．５部の蒸留水とを５００ｍｌ容のマヨネーズビンに秤取り、さらにこの混合物中にガラスビーズを入れた。このマヨネーズビンにペイントシェーカーをセットし、このペイントシェーカーを用いて本発明試料１を２時間粉砕すると同時に前記混合物を均一に懸濁させた。この混合懸濁物から、ガラスビーズを取り除くことによって、水中懸濁製剤が得られた。
【００３２】
（実施例２）
２０．０部の本発明試料２と、０．５部のキサンタンガム（商品名「ロードポール２３」、ローヌ・プーラン社製）と、７９．５部の蒸留水とを５００ｍｌ容のマヨネーズビンに秤取り、さらにこの混合物中にガラスビーズを入れた。このマヨネーズビンにペイントシェーカーをセットし、このペイントシェーカーを用いて本発明試料１を２時間粉砕すると同時に前記混合物を均一に懸濁させた。この混合懸濁物から、ガラスビーズを取り除くことによって、水中懸濁製剤が得られた。
【００３３】
（実施例３）
２０．０部の本発明試料１と、０．５部のキサンタンガム（商品名「ロードポール２３」、ローヌ・プーラン社製）と、１．０部のキチン・キトサン（商品名「グリーンメッセ２１」、長崎商事社製）と、７８．５部の蒸留水とを５００ｍｌ容のマヨネーズビンに秤取り、さらにこの混合物中にガラスビーズを入れた。このマヨネーズビンにペイントシェーカーをセットし、このペイントシェーカーを用いて本発明試料１を２時間粉砕すると同時に前記混合物を均一に懸濁させた。この混合懸濁物から、ガラスビーズを取り除くことによって、水中懸濁製剤が得られた。
【００３４】
（実施例４）
２０．０部の本発明試料２と、０．５部のキサンタンガム（商品名「ロードポール２３」、ローヌ・プーラン社製）と、１．０部のキチン・キトサン（商品名「グリーンメッセ２１」、長崎商事社製）と、７８．５部の蒸留水とを５００ｍｌ容のマヨネーズビンに秤取り、さらにこの混合物中にガラスビーズを入れた。このマヨネーズビンにペイントシェーカーをセットし、このペイントシェーカーを用いて本発明試料１を２時間粉砕すると同時に前記混合物を均一に懸濁させた。この混合懸濁物から、ガラスビーズを取り除くことによって、水中懸濁製剤が得られた。
【００３５】
（実施例５）
２５．０部の比較試料１と、０．５部のキサンタンガム（商品名「ロードポール２３」、ローヌ・プーラン社製）と、７４．５部の蒸留水とを５００ｍｌ容のマヨネーズビンに秤取り、さらにこの混合物中にガラスビーズを入れた。このマヨネーズビンにペイントシェーカーをセットし、このペイントシェーカーを用いて比較試料１を２時間粉砕すると同時に前記混合物を均一に懸濁させた。この混合懸濁物から、ガラスビーズを取り除くことによって、水中懸濁製剤が得られた。
【００３６】
（実施例６）
２５．０部の比較試料１と、０．５部のキサンタンガム（商品名「ロードポール２３」、ローヌ・プーラン社製）と、１．０部のキチン・キトサン（商品名「グリーンメッセ２１」、長崎商事社製）と、７３．５部の蒸留水とを５００ｍｌ容のマヨネーズビンに秤取り、さらにこの混合物中にガラスビーズを入れた。このマヨネーズビンにペイントシェーカーをセットし、このペイントシェーカーを用いて比較試料１を２時間粉砕すると同時に前記混合物を均一に懸濁させた。この混合懸濁物から、ガラスビーズを取り除くことによって、水中懸濁製剤が得られた。
【００３７】
（比較例３）
２０．０部の本発明試料１と、０．５部のＣＭＣと、７９．５部の蒸留水とを５００ｍｌ容のマヨネーズビンに秤取り、さらにこの混合物中にガラスビーズを入れた。このマヨネーズビンにペイントシェーカーをセットし、このペイントシェーカーを用いて比較試料１を２時間粉砕すると同時に前記混合物を均一に懸濁させた。この混合懸濁物から、ガラスビーズを取り除くことによって、水中懸濁製剤が得られた。
【００３８】
（比較例４）
２０．０部の本発明試料１と、０．５部のグアーガムと、７９．５部の蒸留水とを５００ｍｌ容のマヨネーズビンに秤取り、さらにこの混合物中にガラスビーズを入れた。このマヨネーズビンにペイントシェーカーをセットし、このペイントシェーカーを用いて比較試料１を２時間粉砕すると同時に前記混合物を均一に懸濁させた。この混合懸濁物から、ガラスビーズを取り除くことによって、水中懸濁製剤が得られた。
【００３９】
（比較例５）
２０．０部の本発明試料１と、０．５部のアルギン酸ソーダと、７９．５部の蒸留水とを５００ｍｌ容のマヨネーズビンに秤取り、さらにこの混合物中にガラスビーズを入れた。このマヨネーズビンにペイントシェーカーをセットし、このペイントシェーカーを用いて比較試料１を２時間粉砕すると同時に前記混合物を均一に懸濁させた。この混合懸濁物から、ガラスビーズを取り除くことによって、水中懸濁製剤が得られた。
【００４０】
（比較例６）
市販のゴルフ場藻類防除剤であるホロンキラー（アミノ酸金属石鹸、Ａｇ１．５％含有）を準備した。
【００４１】
（試験例１）
製剤例１〜３、実施例１〜６、及び比較例３〜５により得られた銀担時ゼオライト又は水中懸濁製剤の銀含有量を原子吸光分析法により測定した。結果を表１に示した。
【００４２】
（試験例２）
−土壌線虫に対する殺虫効果試験−
実施例１、４及び５により得られた水中懸濁製剤について次のような試験を行った。
【００４３】
前記水中懸濁製剤を水で希釈して、銀濃度が０．１、１．０、１０、又は１００ｐｐｍである希釈調整液を調製し、これにサツマイモネコブセンチュウ、ジャガイモシストセンチュウ、及びミナミセグサレセンチュウを入れた。この土中線虫含有液を、前記各土中線虫が約６００頭含有される液量分だけ、キュウリの毛状根を移植して３日目のＷＰ培地に添加した。添加後７日目にキュウリの毛状根を酸性フクシンで染色し、根内侵入線虫数を計測した。また、前記希釈調整液の代わりに蒸留水を使用して、同様の試験を行った。結果を表２に示した。
【００４４】
（試験例３）
−土壌線虫に対する殺虫効果試験−
実施例１、４及び５により得られた水中懸濁製剤について次のような試験を行った。
【００４５】
前記水中懸濁製剤を水で希釈して、銀濃度が０．１、１．０、１０、又は１００ｐｐｍである希釈調整液を調製した。この希釈調整液により、１／５０００ａワグネルポットに充填されたネコブセンチュウ汚染土壌を湛水処理した。使用した薬剤の量は、ネコブセンチュウ汚染土壌２ｌに対して１．５ｌとした。湛水処理を開始して２時間又は２０時間経過した後に、ネコブセンチュウ汚染土壌から希釈調整液を抜き取った。希釈調整液を抜き取ってから２時間経過後に、その湛水処理土壌にキュウリを播種し、２０日間経過後にそのキュウリの株を掘り取り、その地上部の重量測定及びゴール発生状況の観察調査を行った。また、前記希釈調整液の代わりに蒸留水を使用した同様の試験、及び、前記希釈調整液の代わりに蒸留水を使用し、さらにオートクレーブ滅菌したネコブセンチュウ汚染土壌を使用した同様の試験を行った。結果を表３に示した。
【００４６】
なお、表３中の「ネコブ指数」は、観察結果から以下の基準に基づいて求められた「ゴール指数」を用いて下式により求めた。
【００４７】
0004630434.tif 000002
（ネコブ指数）＝{Σ（ゴール指数×階級値×同階級に属する株数）／（全調査株数）×４}×１００
（試験例４）
−ゴルフ場の藻類に対する枯殺効果試験、及び芝に対する薬害試験−
実施例３、実施例４、比較例３、及び比較例６により得られた水中懸濁製剤について次のような試験を行った。
【００４８】
前記水中懸濁製剤を水で希釈して、銀濃度が２５０又は５００ｐｐｍである希釈調整液を作成した。また、小型プランター（１２ｃｍ×２５ｃｍ×１２ｃｍ）に植栽され、藻（Nostoc verrucosum）が発生しているシバ（ペンクロスベントグラス）を用意した。このシバに、前記希釈調整液をトリガータイプ小型噴霧器にて散布した。散布量は、シバの植採面積１ｍ2当たり１ｌとなるようにした。散布後、１、３、５、７、及び１０日目に藻及びシバの観察調査を行った。また、前記希釈調整液の代わりに蒸留水を使用して、同様の試験を行った。藻に対する枯殺効果を表４に、シバに対する薬害を表５に示した。
【００４９】
なお、表４中の「枯殺指数」は、上記観察結果から以下の基準に基づいて求められた「枯殺程度」を用いて下式により求めた。下式中、「ｎ」は反復数を示す。
【００５０】
0004630434.tif 000003
（枯殺指数）＝{Σ（枯殺程度）／ｎ（反復数）×５}×１００
また、表５中の「薬害程度」は、以下の基準により表示した。
【００５１】
0004630434.tif 000004
（試験例５）
−ゴルフ場の苔類に対する枯殺効果試験、及び芝に対する薬害試験−
実施例３、実施例４、比較例３、及び比較例６により得られた水中懸濁製剤について次のような試験を行った。
【００５２】
前記水中懸濁製剤を水で希釈して、銀濃度が２５０又は５００ｐｐｍである希釈調整液を作成した。また、小型プランター（１２ｃｍ×２５ｃｍ×１２ｃｍ）に植栽され、ギンゴケ（Bryum argenteum）が発生しているシバ（ペンクロスベントグラス）を用意した。このシバに、前記希釈調整液をトリガータイプ小型噴霧器にて散布した。散布量は、シバの植採面積１ｍ2当たり１ｌとなるようにした。散布後、１、７、及び１４日目にギンゴケ及びシバの観察調査を行った。また、前記希釈調整液の代わりに蒸留水を使用して、同様の試験を行った。ギンゴケに対する枯殺効果を表６に、シバに対する薬害を表７に示した。
【００５３】
なお、表６中の「枯殺指数」及び「薬害程度」については、試験例５に示した通りである。
【００５４】
（試験例６）
−マツノザイセンチュウに対する殺虫効果試験−
実施例１及び実施例２により得られた水中懸濁製剤について次のような試験を行った。
【００５５】
前記水中懸濁製剤を水で希釈して、銀濃度が０．１、１．０、１０、及び１００ｐｐｍである希釈調整液を作成した。これらの希釈調整液１５ｍｌにマツノザイセンチュウ（Bursaphelenchus xylophilius）をそれぞれ約２５０頭入れ、２０℃で２４時間培養した後、マツノザイセンチュウの生息数、及び、死滅又は麻痺数を計測した。また、前記希釈調整液の代わりに蒸留水を使用して、同様の試験を行った。結果を表８に示す。
【００５６】
（試験例７）
−イネ籾枯れ細菌病に対する効果試験−
実施例１及び実施例２により得られた水中懸濁製剤について次のような試験を行った。
【００５７】
前記水中懸濁製剤を、銀濃度が２５、５０、及び１００ｐｐｍとなるように水で希釈して、希釈調整液を作成した。これらの希釈調整液５０ｍｌに、イネ籾枯れ細菌（Pseudomonas glumae）をＹＰ液体培地で培養して得られた菌液１ｍｌ（５×１０6cfu/ml）を添加し、得られた液体に水稲種子を３２℃で２４時間浸漬した後、育苗箱に播種した。この育苗箱内でこの種子を３２℃で２日間育苗して出芽させ、次いで、この出芽した種子を２５〜３５℃の恒温ガラスハウス内で育苗した。播種後６日後に、育苗して得られた株に付いた土壌を流水で洗い落として、この株の発病の程度を調査し、以下の基準に従って判定した「発病程度」に該当する苗の数を計測した。また、前記（Ａ）〜（Ｃ）の処理を行わない同様の試験を行った。結果を表９に示した。
【００５８】
0004630434.tif 000005
また、表９中の「健全苗率」は下式により算出した。
健全苗率（％）＝｛（発病程度０の苗数）／（調査苗数）｝×１００
（試験例８）
−イネ苗立枯細菌病に対する効果試験−
実施例１及び実施例２により得られた水中懸濁製剤について次のような試験を行った。
【００５９】
イネ苗立枯細菌病（Pseudomonas plantarli）をＹＰ液体培地２５０ｍｌで培養して得られた菌液を６００ｍｌに希釈し、この希釈菌液に水稲種子を浸し、減圧下で４時間接種した。この水稲種子に対して、（Ａ）前記水中懸濁製剤を水で２０倍に希釈した液に１０分間浸漬する処理、（Ｂ）前記水中懸濁製剤を水で２００倍に希釈した液に２４時間浸漬する処理、又は、（Ｃ）前記水中懸濁製剤を水で７．５倍に希釈した液を水稲種子１ｋｇ当たり３０ｍｌ吹き付ける処理、を施した後、この水稲種子を育苗箱に播種した。この育苗箱内でこの水稲種子を３２℃で２日間育苗して出芽させ、次いで、この出芽した水稲種子を２５〜３５℃の恒温ガラスハウス内で育苗した。播種後１３日後に、育苗して得られた株に付いた土壌を流水で洗い落として、この株の発病の程度を調査し、以下の基準に従って判定した「発病程度」に該当する苗の数を計測した。また、前記（Ａ）〜（Ｃ）の処理を行わない同様の試験を行った。結果を表１０に示した。
【００６０】
0004630434.tif 000006
また、表１０中の「健全苗率」は下式により算出した。
健全苗率（％）＝｛（発病程度０の苗数）／（調査苗数）｝×１００
（試験例９）
−イネばか苗病に対する効果試験−
実施例１及び実施例２により得られた水中懸濁製剤について次のような試験を行った。
【００６１】
イネばか苗病（Gibberella pojikoroi）自然感染籾に対して、（Ａ）前記水中懸濁製剤を水で２０倍に希釈した液に１０分間浸漬する処理、（Ｂ）前記水中懸濁製剤を水で２００倍に希釈した液に２４時間浸漬する処理、又は、（Ｃ）前記水中懸濁製剤を水で７．５倍に希釈した液を水稲種子１ｋｇ当たり３０ｍｌ吹き付ける処理、を施した後、この水稲種子を育苗箱に播種した。この育苗箱内でこの水稲種子を３２℃で２日間育苗して出芽させ、次いで、この出芽した水稲種子を２５〜３５℃の恒温ガラスハウス内で育苗した。播種後１３日後に、育苗して得られた株に付いた土壌を流水で洗い落として、この株の発病の程度を調査した。また、前記（Ａ）〜（Ｃ）の処理を行わない試験を同時に行った。結果を表１１に示した。
【００６２】
（試験例１０）
−水中懸濁製剤の保存安定性試験−
実施例１、比較例３、比較例４、及び比較例５により得られた水中懸濁製剤について次のような試験を行った。
【００６３】
前記各水中懸濁製剤を４０℃恒温槽中に３ヶ月間保存した。これらの各水中懸濁製剤における保存前及び１ヶ月毎の固液分離状態を観察し、長期保存における分散安定性の評価を行った。結果を表１２に示した。
【００６４】
なお、評価は次の基準に従った。
◎：製造直後の状態と変化なし
○：銀担持ゼオライト粒子が僅かに沈降しているが、再分散性は良好
△：銀担持ゼオライト粒子がはっきりと沈降しているが、再分散性は良好
×：銀担持ゼオライト粒子の沈降が著しく、又は塊状物が発生していて、再分散しない
【００６５】
【表１】
0004630434.tif 000007
【００６６】
【表２】
0004630434.tif 000008
【００６７】
【表３】
0004630434.tif 000009
【００６８】
【表４】
0004630434.tif 000010
【００６９】
【表５】
0004630434.tif 000011
【００７０】
【表６】
0004630434.tif 000012
【００７１】
【表７】
0004630434.tif 000013
【００７２】
【表８】
0004630434.tif 000014
【００７３】
【表９】
0004630434.tif 000015
【００７４】
【表１０】
0004630434.tif 000016
【００７５】
【表１１】
0004630434.tif 000017
【００７６】
【表１２】
0004630434.tif 000018
【００７７】
以上の試験例の結果については次のように解釈することができる。
【００７８】
試験例２及び３から分かるように、本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤に使用する銀担持ゼオライトは、植物の根部寄生線虫であるネコブセンチュウ、シストセンチュウ、ネグサレセンチュウのいずれに対しても殺虫活性を示すことが明かであり、湛水処理によるネコブセンチュウに対する高い防除効果を有することが認められる。
【００７９】
また、試験例４及び５からわかるように、本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤に使用する銀担持ゼオライトは、原料として使用されるゼオライトの結晶型の種類に関係なく、藻及び苔に対して高い防除効果を有することが明らかであり、しかもベントグラスに対して薬害等の悪影響はまったく認められない。なお、いずれの試験例においても有効成分である銀担持ゼオライトの銀担持量が２０％程度の製剤ではその防除効果は低いものであった。
【００８０】
さらに、試験例６〜９より、マツノザイセンチュウや種々の植物細菌病にも高い防除効果が認められた。また、試験例１０より、一般に、銀担持ゼオライトのように比重の大きい（２．３〜２．５ｇ／ｃｍ3）固体粉末を使用して長期保存安定性の高い水中懸濁製剤を得ることは困難であるにもかかわらず、本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤は、優れた長期保存安定性を保持するものであることが明らかである。
【００８１】
【発明の効果】
本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤は、植物に寄生する線虫に対して高い殺虫効果を有し、植物に繁殖する藻に対して高い殺藻効果を有し、さらに、植物病原菌及び苔に対しても高い防除効果を有する。
【００８２】
また、本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤は、植物に対する薬害をほとんど発生させることがなく、安全性が高く、環境を悪化させる心配がない。
【００８３】
したがって、本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤は、例えば、農作物やゴルフ場のベントグラス等に特に効果的に使用することができる。
【００８４】
さらに、本発明に係る農園芸用水中懸濁製剤は、長期保存安定性が優れ、長期間保存後であっても使用可能である。