(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
質量分析マグネットを装備したイオン注入器を用い、減速法を用いてイオン注入エネルギーを減速させて、フラーレン及び／またはフラーレン誘導体をターゲットとしてキセノン１３３をイオン注入することを特徴とするキセノン１３３内包フラーレンの製造方法。
【請求項２】
ターゲットは、フラーレン及び／またはフラーレン誘導体と、減速材とを混合してペレット状にしたターゲットである、請求項１に記載のキセノン１３３内包フラーレンの製造方法。
【請求項３】
金属箔にフラーレンを蒸着して薄膜ターゲットを作成し、この薄膜ターゲットの前面に減速装置として正の電圧を印加したスリットを設置してイオン注入を行う方法を用いる、請求項１に記載のキセノン１３３内包フラーレンの製造方法。
【請求項４】
スリットによりキセノン１３３を０．５〜３ｋｅＶに減速させてイオン注入を行う、請求項３に記載のキセノン１３３内包フラーレンの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、放射性同位元素等をフラーレンに内包させることに関するものであり、同位元素内包フラーレンを製造するためにイオン注入法を用いることを特徴とするものである。
【０００２】
【従来の技術】
イオン注入法を用いた内包フラーレンの製造方法としては、Li等のアルカリ元素内包フラーレン（Tellgmann R. et al.,  Nature 382, 407-408 (1996)、N内包フラーレン（Weidinger A. et al.,  Appl. Phys. A  66, 287-292 (1998)）およびHe、Ne内包フラーレン（Shimshi R. et al., J. Am. Chem. Soc. 119, 1163-1164 (1997)）などが報告されている。これらはすべて、非同位元素選択的内包フラーレンに関した製造方法である。また、キセノンの放射性同位体であるXe-127を内包したフラーレンの製造方法は、127I(d, 2n) 127Xe反応における反挑エネルギーを利用したもの（Ohtsuki T. et al., Physical Review Letters 81, 967-970 (1998) ）が報告されている。
【０００３】
しかし、核反応を用いた場合、目的以外の放射性同位元素内包フラーレンが生成する可能性がある。さらに、目的の同位元素を炭素棒電極に含ませておき、アーク放電法により同位元素内包フラーレンを製造する方法が報告されている（Ambe F., J. Radioanal. Nucl. Chem. 243, 21-25 (2000) ）。しかし、この方法で作られた金属内包フラーレンのフラーレン種は、多種類生成してしまい、任意のフラーレン種の内包フラーレンを作ることができない。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
従来の技術として、イオン注入によるLi、N、HeおよびNe内包フラーレンの製造方法が報告されているが、これらはすべて非同位元素選択的なものである。また、核反応を用いた放射性同位元素内包フラーレンの製造方法が報告されているが、目的以外の同位元素内包フラーレンが生成してしまい、単一の同位元素内包フラーレンを作ることができない。
【０００５】
さらに、アーク放電法を用いた同位元素内包フラーレンの製造方法が報告されているが、これは任意のフラーレン種（C60、C70、C82等、フラーレン誘導体を含めてその他多数のフラーレン種の存在が明らかになっている）の内包フラーレンが生成できない。そこで、本発明はこれらの問題を解決するために創案されたものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明は、単一の同位元素のイオン注入が可能なイオン注入器を用いることにより、目的以外の同位元素を含まない内包フラーレンを製造できる。さらに、イオン注入のターゲットとして任意のフラーレン種を選べることから、任意のフラーレン種の内包フラーレンを製造することができる。
【０００７】
【発明の実施の形態】
イオン注入器によるイオン注入について
本発明では、単一の同位元素をイオン注入するために、質量分析マグネットを備えたイオン注入器（図１）を用いる。以下にそのイオン注入器の概要を示す。
イオン注入器のターゲットチャンバー3内にターゲット4を設置して真空中でイオン注入を行う。このとき、イオン源1で生成された種々のイオンはイオンビームとして質量分析マグネット2に運ばれる。ここでイオンビームの質量分離が行われるため、ターゲット4には目的の同位元素イオンビーム5だけがイオン注入される。
【０００８】
ターゲットについて
イオン注入のターゲットとしては、フラーレン誘導体も含めて任意のフラーレン種を用いる。
また、本発明で用いるイオン注入器は特定の同位元素を質量分離するため、通常40 keVで稼動させるが、同位元素内包フラーレンを製造する上で、同位元素イオンの入射エネルギーとしては高すぎるため、そのイオンの減速が必要である。そこで、以下に示す減速法の異なる2つの方法を用いる。
（１）フラーレンと減速材（CsI等の粉末）を任意の割合で混合してペレット状のターゲットを作成し、これに同位元素のイオン注入を行う。
（２）金属箔にフラーレンを蒸着して薄膜ターゲットを作成する。この薄膜ターゲットの前面に減速装置として+の電圧をかけたスリットを設置して同位元素のイオン注入を行う。以下に放射性同位元素であるＸｅ-133を例にあげ、本発明の具体的な実施例を示す。
【０００９】
【実施例】
133Xeガス200 MBqを真空ラインにより3.8リットル試料ボンベに移送した。質量分離における質量の指標として約3 cm3の129Xe濃縮同位体も同じボンベに充填した。このボンベをイオン注入器のNielsen型イオン源に接続し、40 keVでターゲットであるフラーレンに133Xeをイオン注入した。
ターゲットは2種類の方法で作成した。1つ目は、CsCl（0.8ｇ）をサポートとし、50 mgのフラーレン（C60）と18 mgのCsIを混合したものを加圧成型し、ペレット（直径18 mm）を作製した。2つ目は、蒸着装置を用いてNi箔（25×25 mm）にフラーレン（C60）を約1.5 μｍ蒸着したものをターゲットとした。このNi箔蒸着ターゲットを用いる場合、ターゲットの前面に減速装置として+の電圧をかけたスリットを設置して133Xe+イオンを0.5〜3 keVに減速させた。
イオン注入後、これらのターゲットをo-ジクロロベンゼンに溶解し、高速液体クロマトグラフィー（HPLC）によりフラーレンを分析した。また、溶出液を分取して、Xe-133の放射能を測定した。HPLCによるフラーレンのピークと溶出液中のXe-133のピークが一致したことから、Xe-133内包フラーレンが生成していることが確認された。また、ターゲットにイオン注入されたすべてのXe-133の放射能に対するフラーレンに内包されたXe-133の放射能の割合を捕獲確率として算出した。
【数１】
0004783509.tif 000002
上述した条件で作成したペレットを用いた時の捕獲確率は、現段階で最大値（0.28％）を示した。
なお、ターゲットであるフラーレンからのXe-133内包フラーレンの単離は、HPLCを用いることにより(DiCamillo B. A. et al., J. Phys. Chem. 100(22), 9197-9201 (2000)) 原理的には可能である。
また、ここではＸｅ-133のイオン注入の例を示したが、イオン化が可能な同位元素であれば、原理的にはそれらすべての同位元素内包フラーレンを本発明を用いて作ることができる。
【００１０】
【発明の効果】
本発明により、目的以外の同位元素を含まず、かつ任意のフラーレン種の同位元素内包フラーレンを作ることができる。さらに、作成した同位元素内包フラーレンは核医学での利用の可能性がある。実施例のXe-133はβ-線放出核種であるため、Xe-133内包フラーレンを癌に集まるような化学形に変換すれば、癌の治療薬として利用できると考えられる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  同位元素内包フラーレンを製造するためのイオン注入器を示した図である。
【符号の説明】
1・・・・・・・・イオン源
2・・・・・・・・質量分析マグネット
3・・・・・・・・ターゲットチャンバー
4・・・・・・・・ターゲット
5・・・・・・・・目的の同位元素イオンビーム
【図１】
0004783509.tif 000003