(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ロジウムを含み、光学活性またはラセミ体である貴金属錯体を含有してなる結晶性酸化物合成用構造指向剤。
【請求項２】
貴金属の原子価が３価である請求項１に記載の構造指向剤。
【請求項３】
貴金属錯体が八面体六配位型を有する請求項１または２に記載の構造指向剤。
【請求項４】
貴金属錯体が陽イオン性錯体である請求項１〜３のいずれか１項に記載の構造指向剤。
【請求項５】
貴金属錯体の配位子が二座以上の多座配位子である請求項１〜４のいずれか１項に記載の構造指向剤。
【請求項６】
貴金属錯体が単核錯体である請求項１〜５のいずれか１項に記載の構造指向剤。
【請求項７】
貴金属錯体が下記の化学式、
【化１】
0004745523.tif 000005
（式中、Ｌは二座以上の多座配位子を表し、a は１〜３の自然数、b は１〜３の実数を表す）
で表される請求項１〜６のいずれか１項に記載の構造指向剤。
【請求項８】
Ｌが中性配位子である請求項７に記載の構造指向剤。
【請求項９】
Ｌが二つ以上の窒素原子を配位原子として有する請求項７または８に記載の構造指向剤。
【請求項１０】
Ｌが二つ以上の窒素原子を含む５員キレート環を一つ以上形成する配位子である請求項７〜９のいずれか１項に記載の構造指向剤。
【請求項１１】
Ｌが下記の化学式、
【化２】
0004745523.tif 000006
（式中、Ｒ１〜Ｒ８はそれぞれ水素または低級アルキル基を表す）
で表される請求項７〜１０のいずれか１項に記載の構造指向剤。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ゼオライト等の結晶性酸化物を合成する際に、定められた構造の結晶を得るために用いられる結晶性酸化物合成用構造指向剤に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ゼオライトのような結晶性酸化物を合成する際に、しばしば構造指向剤が用いられる。構造指向剤はテンプレートとも呼ばれ、ゼオライトのような結晶性酸化物の合成において、該酸化物の構造を誘導ないしは指向させる効力を持つ添加剤である。ＦＡＵ型、ＭＯＲ型又はＭＦＩ型のゼオライトの合成において、その合成条件によっては構造指向剤を用いなくても目的とする結晶構造のものを合成することができる。しかし、特殊な結晶構造を有する結晶性酸化物を合成する場合は通常、構造指向剤が用いられる。特に新規な構造の結晶性酸化物を合成する場合において、新規な構造指向剤を見出せるかどうかという点は非常に重要である。
【０００３】
構造指向剤としては、従来一般に有機アミンや有機アンモニウム塩が用いられることが多かったが、この構造指向剤として貴金属錯体を用い、結晶性酸化物を合成することも知られている。
【０００４】
貴金属錯体の構造指向剤としての使用に関して、例えば、Ｌ.Ａ.Ｒａｎｋｅｌらは、トリス（１,１０−フェナントロリン）ルテニウム（II）塩化物（［Ｒｕ（ｐｈｅｎ）３］Ｃｌ２（但し、ｐｈｅｎは１,１０−フェナントロリンを表す。））を構造指向剤としてＭＦＩ型ゼオライトを合成した例やトリス（２,２−ビピリジン）ルテニウム（II）塩化物（［Ｒｕ（ｂｉｐｙ）３］Ｃｌ２（但し、ｂｉｐｙは２,２−ビピリジンを表す））を構造指向剤としてＭＯＲ型ゼオライトを合成した例を報告している（ＵＳＰ４,３８８,２８５）。
【０００５】
また、Ｌ.Ａ.Ｒａｎｋｅｌらは、比較的高いｐＨにおいても安定な遷移金属錯体を構造指向剤として用いたＭＯＲ型ゼオライトの合成法として、上述した［Ｒｕ（ｐｈｅｎ）３］Ｃｌ２の他に、クロロ（トリス（２−ジメチルアミノエチル）アミン）パラジウム（II）塩化物（［Ｐｄ（Ｔｒｅｎ）Ｍｅ６Ｃｌ］Ｃｌ（但し、（Ｔｒｅｎ）Ｍｅ６はトリス（２−ジメチルアミノエチル）アミンを表す））を構造指向剤としてＭＯＲ型を合成した例を報告している（ＵＳＰ４,５００,５０３）。
【０００６】
更に、Ｋ.Ｊ.Ｂａｌｋｕｓらは三座以上の多座配位子を有するキレート錯体を構造指向剤として用い、ＦＡＵ型、ＬＴＡ型、ＡＬＰＯ−５及びＶＰＩ−５型ゼオライトを合成できることを教示しており、貴金属化合物の実施例として、（ビス（サリチルアルデヒド）エチレンジイミン）パラジウム（II）を構造指向剤として用い、Ｘゼオライト（ＦＡＵ型）を合成した例を開示している（ＵＳＰ５,１６７,９４２）。
【０００７】
上記したこれら三つの米国特許に開示されたＭＯＲ型、ＭＦＩ型及びＸゼオライト（ＦＡＵ型）は、従来知られた型のゼオライトであり、合成条件によっては構造指向剤を用いなくても合成することが可能なものである。また、構造指向剤を用いるにしても、これらの合成のためには、貴金属錯体よりはるかに安価な有機化合物で充分である。しかも、これら米国特許の例から得られるゼオライトの結晶化度は５０％以下であり、しばしばアモルファス物質も生成している。
【０００８】
このように、上記米国特許は構造的に特徴のある貴金属錯体を用いたにもかかわらず、結晶化度の低い一般的なゼオライトの合成に留まるものであった。
【０００９】
ところで、貴金属錯体は、構造指向剤として通常用いられる有機アミンや有機アンモニウム塩にはないいくつかの特徴がある。例えば、有機物に＋２価を超える電荷を持たせるのは極めて困難であるが、貴金属錯体の場合、＋３価やそれ以上の電荷を持たせることは比較的容易である。また、配位子と中心金属の組み合わせにより、通常の有機物では持ち得ない不斉構造を持たせることも可能である。
【００１０】
更に、軸不斉性を有する貴金属錯体の中には、対応する卑金属化合物に比べ、ラセミ化に対してより安定な化合物も存在する。例えば、（＋）−［Ｃｏ（ｅｎ）３］３＋は同型の卑金属化合物の中では最もラセミ化し難いものの一つであるが、同型の貴金属錯体である（＋）−［Ｐｔ（ｅｎ）３］４＋や（＋）−［Ｒｈ（ｅｎ）３］３＋がラセミ化に対する安定性（ラセミ化耐性）においてはるかに優れていることが知られている（Ｄ. Ｓｅｎ ａｎｄ Ｗ. Ｃ. Ｆｅｒｎｅｌｉｕｓ； Ｊ. Ｉｎｏｒｇ. Ｎｕｃｌ. Ｃｈｅｍ. １０, ２６９（１９５９））。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
種々の結晶性酸化物の合成において、従来知られていない新規な結晶構造を有する結晶性酸化物を合成されることが求められている。それは、このような新規な結晶構造を有する結晶性酸化物は、通常の用途である吸着、分離又は触媒の分野において、更なる性能の向上や新規な機能の付与が期待されるからである。
【００１２】
従って、本発明の課題は、新規な結晶構造を有する結晶性酸化物を合成するために利用することのできる、電荷、不斉構造及びラセミ化耐性などの特性を有する貴金属錯体を用いた構造指向剤を提供することにある。
【００１３】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、ゼオライト等の結晶性酸化物を合成する際に用いられる構造指向剤として、貴金属錯体を応用すべく鋭意検討を行った結果、ロジウムを含む貴金属錯体が上記課題を解決することを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１４】
すなわち本発明は、ロジウムを含む貴金属錯体を含有してなる結晶性酸化物合成用構造指向剤を提供するものである。
【００１５】
また本発明はロジウムを含む貴金属錯体として次の式、
【化３】
0004745523.tif 000002
（式中、Ｌは二座以上の多座配位子を表し、ａは１〜３の自然数、ｂは１〜３の実数を表す）
で表される化合物を用いる上記構造指向剤を提供するものである。
【００１６】
【発明の実施の形態】
本発明の結晶性酸化物合成用構造指向剤（以下、「構造指向剤」という）は、ロジウム（Ｒｈ）を含む貴金属錯体を有効成分として含有するものである。このロジウムを含む貴金属錯体（以下、単に「錯体」と記載することがある）は、含まれる中心金属イオンの数に特に制限はなく、貴金属としてロジウムのみを含む単核錯体でもよいし、ロジウムの他、他の貴金属イオン等を含む多核錯体であってもよい。この錯体に含まれても良い貴金属の例としては、ロジウム以外の白金族化合物が挙げられ、イリジウム（Ｉｒ）が好ましく用いられる。なお、錯体の中心金属の電荷に特に制限はないが、正電荷を持つ陽イオン性であることが好ましい。
【００１７】
また、錯体に含まれるアニオンについては特に制限はなく、例えば塩化物、フッ化物などのハロゲン化物イオン、酢酸イオン、酒石酸イオンなどの有機酸イオン、硫酸イオン、硫酸水素イオン、珪酸イオン、りん酸イオン、りん酸水素イオン、アルミン酸イオンなどの無機オキソ酸イオン、テトラフルオロ硼酸イオン、ヘキサフルオロ珪酸イオンなどの無機フルオロ酸イオン及び水酸化物イオン等が挙げられる。
【００１８】
更に、錯体に含まれる配位子としては、その種類に特に制限はなく、単一種の配位子であってもよいし、複数種の配位子を含んでいてもよい。この錯体に含まれる配位子の構造に特に制限はないが、二座以上の多座配位子が含まれることが好ましい。
【００１９】
錯体が単一種の配位子を含むものである場合は、下記の化学式で表される錯体であることが好ましい。
【化４】
0004745523.tif 000003
（式中、Ｌ、ａおよびｂは前記した意味を有する）
【００２０】
本発明で使用される錯体における配位子の好ましい具体例としては、エチレンジアミン、（±）−１,２−ジアミノプロパン、（＋）−１,２−ジアミノプロパン、（−）−１,２−ジアミノプロパン、２,３−ジアミノブタン、１,２−ジアミノシクロヘキサン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、２,２−ビピリジン、１,１０−フェナントロリン、Ｎ,Ｎ’−ジメチルエチレンジアミン等が挙げられ、下記の化学式で表される配位子がより好ましく用いられる。
【００２１】
【化５】
0004745523.tif 000004
（式中、Ｒ１〜Ｒ８は、それぞれ水素またはメチル基等の低級アルキル基を表す）
【００２２】
上記配位子の配位状態における電荷に特に制限はないが、電気的に中性であることが好ましい。また、当該配位子のロジウムへの配位原子に特に制約はないが、二つ以上の窒素原子を配位原子として有することが好ましい。当該配位子と貴金属イオンとで形成する錯体に特に制約はないが、二つの窒素原子を含む５員キレート環を形成することが好ましい。
【００２３】
以上の錯体の原子価は３価であることが好ましく、八面体六配位型構造をとるものであることがより好ましい。
【００２４】
また、錯体の構造についても、特に限定するものではなく、キラル、アキラルのいずれの構造でもよい。錯体がキラルな構造の場合には、光学活性体でもラセミ体でも、或いはそれらの混合物でもよい。
【００２５】
本発明の構造指向剤は、以上説明したロジウムを含む貴金属錯体のみからなるものであってもよいし、錯体に加えて有機アンモニウム塩、有機アミン類及び水の一種以上を含有していてもよい。
【００２６】
本発明の構造指向剤に含有されていてもよい有機アンモニウム塩としては、例えばテトラメチルアンモニウム塩化物、テトラエチルアンモニウム水酸化物、テトラプロピルアンモニウム臭化物等が挙げられる。
【００２７】
また、本発明の構造指向剤に含有されていてもよい有機アミンとしては、例えばジプロピルアミン、エチレンジアミン、１,２−ジアミノプロパン、２,２−ビピリジン、１,１０−フェナントロリン等が挙げられる。
【００２８】
かくして得られる本発明の構造指向剤は、ゼオライト等の水熱合成において、シリカやアルミナ等のゼオライト等の骨格を形成する酸化物の出発材料の水性ゲルに混合して用いることにより、一定の構造を有する結晶性酸化物を得ることができる。
【００２９】
本発明の構造指向剤を用いた結晶性酸化物の合成において、シリカの出発材料としては、四塩化珪素、テトラエトキシシラン、シリカゾル、アモルファスシリカ及びヒュームドシリカ等が挙げられる。また、アルミナの出発材料としては、硫酸アルミニウム、塩化アルミニウム、水酸化アルミニウム等が挙げられる。
【００３０】
更に、りん酸アルミニウム骨格のゼオライト類の合成に際しては、上述のアルミニウム化合物の他に、りん酸源となるりん化合物が用いられ、これらの化合物の例としては、りん酸、りん酸ナトリウム、りん酸トリ−ｎ−ブチル等が挙げられる。
【００３１】
本発明の構造指向剤を用いるゼオライト等の水熱合成に際し、これら出発材料の混合比については、特に制限するものではないが、Ｒｈ／Ｔ（但し、Ｔはゼオライト類の全骨格元素を表す）のモル比が０.０１〜１０が好ましく、０.１〜５がより好ましい。また、ロジウムと水のモル比については特に制限するものではないが、水／Ｒｈが５〜５０００が好ましく、１０〜５００がより好ましい。
【００３２】
水熱合成の原料である、水性混合物のｐＨについては、特に制限するものではないが、本発明の構造指向剤は、アルカリ条件下で、有効成分として含むロジウム化合物の配位子置換が起き易くなり、光学活性な塩を用いた場合にはラセミ化が進行する恐れがある。そこで、比較的低いｐＨの水性混合物を用いて水熱合成を行うのが好ましい。この場合に、フッ化物イオンを共存させてもよい。このときのフッ化物イオンとロジウムのモル比は特に制限するものではないがＦ／Ｒｈが０.０１〜５０の範囲が好ましく、１〜２０がより好ましい。
【００３３】
なお、フッ化物イオンを共存させた場合の水性混合物のｐＨは酸性から弱アルカリ性であれば特に制限するものではないが７以下が好ましく、３〜６がより好ましい。
【００３４】
一方、本発明の構造指向剤を用いて水熱合成するときの温度は、５０〜２５０℃が好ましく、８０〜１５０℃がより好ましい。温度が５０℃より低いと合成反応が進行し難くなり、２５０℃より高いとロジウム化合物のラセミ化や分解が起こり易くなる。
【００３５】
また、水熱合成の反応時間（結晶化時間）は１０時間より長いことが好ましく、２日以上がより好ましい。また、水熱合成は、通常、攪拌の有無にかかわらず自己圧下で行うことが好ましい。
【００３６】
以上のように水熱反応を行った後、常法により反応生成物から結晶を分離し、この結晶を水洗し乾燥することにより、目的とする構造の結晶性酸化物が得られる。この結晶性酸化物の乾燥温度には特に制限はないが、室温〜２００℃が好ましい。
【００３７】
【実施例】
次に実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に何ら制約されるものではない。なお、実施例及び参考例において、「％」は特に断りのない限り「質量％」を示す。
【００３８】
実 施 例  １
（±）−トリス（エチレンジアミン）ロジウム（III）塩化物の合成：
「貴金属元素の化学と応用」、ｐ.３１４（尾崎ら、講談社サイエンティフィック、１９８４）を参考とし、ラセミ体の構造指向剤となる（±）−トリス（エチレンジアミン）ロジウム（III）塩化物を次のようにして合成した。
【００３９】
まず、塩化ロジウム水和物（エヌ・イーケムキャット（株）製）２４.９ｇをフラスコに入れ、氷冷攪拌しながら、エチレンジアミン２０.０ｇと水３２.０ｇとの混合溶液を滴下した。徐々に加熱しながら沈澱物を溶解し、次いで１５分間還流した後、室温まで冷却した。この溶液にエタノールを加え、生成した沈澱物が溶解するまで混合物を煮沸した後、約１６時間放冷した。その後、生成した結晶を濾別し、この結晶を含水エタノール次いでエタノールで洗浄し、（±）−トリス（エチレンジアミン）ロジウム（III）塩化物３水和物３６.５ｇを得た。
【００４０】
実 施 例２
（＋）−トリス（エチレンジアミン）ロジウム（III）塩化物の合成：
光学活性な構造指向剤となる（＋）−トリス（エチレンジアミン）ロジウム（III）塩化物を次の通り合成した。
【００４１】
まず、水７５ｇに、実施例１で得られた（±）−トリス（エチレンジアミン）ロジウム（III）塩化物３３.９ｇ、（＋）−酒石酸１６.９ｇ及び水酸化リチウム−水和物９.４５ｇを加え、煮沸溶解した。５分間放冷した後、この溶液にエタノール４５ｍｌ加え、振とうし、約１６時間放置した。生成した白色結晶を濾別し、濾液に塩酸２４ｍｌ加え、煮沸した後５分間放置した。次に、この溶液にエタノール２２５ｍｌ加え、室温まで放冷し、次いで氷冷し、生成した結晶を濾別し、（＋）−トリス（エチレンジアミン）ロジウム（III）塩化物２.３水和物１０.４ｇを得た。
【００４２】
実 施 例３
トリス（１,２−ジアミノプロパン）ロジウム（III）塩化物の合成：
”Ｇｍｅｌｉｎ Ｒｈ Ｂ２ ８ｔｈ Ｅｄ”, ｐ. １８７, １９８４を参考として、構造指向剤となるトリス（１,２−ジアミノプロパン）ロジウム（III）塩化物を次の通り合成した。
【００４３】
まず、（±）−１,２−ジアミノプロパン２４.５ｇをフラスコに入れ、水６０ｍｌ加えて溶液とした。これを氷冷攪拌しながら、塩化ロジウム水和物（エヌ・イーケムキャット製）２４.２ｇを水１００ｍｌに加えた溶液を滴下した。徐々に加熱しながら沈澱物を溶解し、次いで２時間還流した後室温まで冷却した。次に、生成物を濾過し、濾液を蒸発・濃縮した。この濃縮物にエタノール及びアセトンを加え、生成した結晶を濾別し、この結晶をエタノールで洗浄し、トリス（１,２−ジアミノプロパン）ロジウム（III）塩化物３７.４ｇを得た。
【００４４】
なお、このようにして得られたトリス（１,２−ジアミノプロパン）ロジウム（III）塩化物は、最大で２４種の異性体の混合物であることが知られている（金属錯体の化学・第３刷（今井弘、培風舘、ｐ.５９、１９９７））。
【００４５】
参 考 例１
シリカ・アルミナ骨格の結晶性酸化物の水熱合成（１）：
実施例１で得られた（±）−トリス（エチレンジアミン）ロジウム（III）塩化物を構造指向剤として用い、シリカ・アルミナ骨格の結晶性酸化物を次の通り水熱合成した。
【００４６】
アモルファスシリカ（ＳｉＯ２：８８.８％）９.０ｇ、塩化アルミニウム六水和物６.５ｇ、弗化水素アンモニウム３.９ｇ及び水３０ｍｌを混合し、攪拌した。この混合物にアンモニア水を加えてｐＨを５に調整した後、（±）−トリス（エチレンジアミン）ロジウム（III）塩化物三水和物９.６ｇを添加し、１５分間程度攪拌した後、再びアンモニア水を加えてｐＨを５に調整した。この混合物を３日間放置した後テフロン製耐圧容器に移した。このときのゲル組成（モル比）は次の通りである。
【００４７】
ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３：Ｆ−：Ｈ２Ｏ：Ｒｈ＝１.０：０.１：１.０：３０：０.１７
【００４８】
この混合物を静置下、１２０℃で１５日間水熱合成した。得られた合成物を濾別後、水で洗浄し、次いで風乾し、結晶性酸化物１５ｇを得た。この結晶性酸化物は図１に示されるＸ線回折パターンを示し、新規な結晶構造を有していた。
【００４９】
参 考 例２
シリカ・アルミナ骨格の結晶性酸化物の水熱合成（２）：
実施例２で得られた（＋）−トリス（エチレンジアミン）ロジウム（III）塩化物を構造指向剤として用い、シリカ・アルミナ骨格の結晶性酸化物を次の通り水熱合成した。
【００５０】
アモルファスシリカ（ＳｉＯ２；８８.８％）３.０ｇ、塩化アルミニウム六水和物２.２ｇ、弗化水素アンモニウム１.３ｇ及び水１０ｍｌを混合し、攪拌した。この混合物にアンモニア水を加えてｐＨを５に調整した後、（＋）−トリス（エチレンジアミン）ロジウム（III）塩化物２.３水和物３.１ｇを添加し、１５分間程度攪拌した後、再びアンモニア水を加えてｐＨを５に調整した。この混合物を３日間放置した後テフロン製耐圧容器に移した。このときのゲル組成（モル比）は次の通りである。
【００５１】
ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３：Ｆ−：Ｈ２Ｏ：Ｒｈ＝１.０：０.１：１.０：３０：０.１７
【００５２】
この混合物を静置下、１２０℃で１５日間水熱合成した。得られた合成物を濾別後、水で洗浄し、次いで風乾し、結晶性酸化物５.４ｇを得た。この結晶性酸化物は図２に示されるＸ線回折パターンを示し、新規な結晶構造を有していた。
【００５３】
参 考 例３
燐酸アルミニウム骨格の結晶性酸化物の水熱合成：
実施例１で得られた（±）−トリス（エチレンジアミン）ロジウム（III）塩化物及び有機アンモニウム塩の混合物を構造指向剤として用い、燐酸アルミニウム骨格の結晶性酸化物を次の通り水熱合成した。
【００５４】
水酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３：５６.３％）１０.０ｇ、燐酸（８５％）１２.１ｇ及び水２０ｍｌを混合し、攪拌した。この混合物に実施例１で得られた（±）−トリス（エチレンジアミン）ロジウム（III ）塩化物３水和物３.０ｇ及びテトラメチルアンモニウム塩化物６.４ｇの混合物を添加し、１５分間程度攪拌した後塩酸を加えてｐＨを５に調整した。この混合物を３日間放置した後テフロン製耐圧容器に移した。このときのゲル組成（モル比）は次の通りである。
【００５５】
Ａｌ２Ｏ３：Ｐ２Ｏ５：Ｈ２Ｏ：Ｒｈ：テトラメチルアンモニウム＝１.０：１.０：４２：０.２６：１.１１
【００５６】
この混合物を静置下、１２０℃で７日間水熱合成した。得られた固形物をデカンテーションにより母ゲルから分離後、水で洗浄し、次いで風乾し、結晶性酸化物１３０ｍｇを得た。この結晶性酸化物は図３に示されるＸ線回折パターンを示し、新規な結晶構造を有していた。
【００５７】
参 考 例４
シリカ・アルミナ骨格の結晶性酸化物の水熱合成：
実施例３で得られたトリス（１,２−ジアミノプロパン）ロジウム（III）塩化物を構造指向剤として用い、シリカ・アルミナ骨格の結晶性酸化物を次の通り水熱合成した。
【００５８】
アモルファスシリカ（ＳｉＯ２；８８.８％）３.０ｇ、塩化アルミニウム六水和物０.１ｇ、弗化水素アンモニウム１.３ｇ及び水１０ｍｌを混合し、攪拌した。この混合物にアンモニア水を加えてｐＨを５に調整した後、トリス（１,２−ジアミノプロパン）ロジウム（III）塩化物３.５ｇを添加し、１５分間程度攪拌した後、再びアンモニア水を加えてｐＨを５に調整した。この混合物を３日間放置した後テフロン製耐圧容器に移した。このときのゲル組成（モル比）は次の通りである。
【００５９】
ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３：Ｆ−：Ｈ２Ｏ：Ｒｈ＝１.０：０.０２：１.０：３０：０.１７
【００６０】
この混合物を静置下、１２０℃で８１日間水熱合成した。得られた合成物を濾別後、水で洗浄し、次いで風乾し、結晶性酸化物５ｇを得た。この結晶性酸化物は図４に示されるＸ線回折パターンを示し、新規な結晶構造を有していた。
【００６１】
【発明の効果】
本発明の、ロジウムを含む貴金属錯体を含有してなる構造指向剤を用いることにより、電荷、不斉構造及びラセミ化耐性などの貴金属錯体の特性を生かした新規な構造の結晶性酸化物を合成することが可能となった。
【００６２】
そして、本発明の構造指向剤を用いることにより得られる新規な構造の結晶性酸化物は、分離、吸着や触媒の分野において、従来の結晶性酸化物と同様に用いられるのは勿論のこと、これらの用途において更なる性能の向上、あるいは新規な機能の発現が期待される。
【図面の簡単な説明】
【図１】  実施例１で得た結晶性酸化物の粉末Ｘ線回折法（Ｘ線の波長：１.５４オングストローム）による回折パターンを示す図面である。
【図２】  実施例２で得た結晶性酸化物の粉末Ｘ線回折法（Ｘ線の波長：１.５４オングストローム）による回折パターンを示す図面である。
【図３】  実施例３で得た結晶性酸化物の粉末Ｘ線回折法（Ｘ線の波長：１.５４オングストローム）による回折パターンを示す図面である。
【図４】  実施例４で得た結晶性酸化物の粉末Ｘ線回折法（Ｘ線の波長：１.５４オングストローム）による回折パターンを示す図面である。
以    上
【図１】
0004745523.tif 000007
【図２】
0004745523.tif 000008
【図３】
0004745523.tif 000009
【図４】
0004745523.tif 000010