(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガラス粉末と顔料を含有する低融点封着材料であって、ガラス粉末が、ＳｎＯを含有するガラスからなり、且つ、顔料が、還元性材料であることを特徴とする低融点封着材料。
【請求項２】
還元性材料が、カーボン系顔料及び／又は低次性酸化チタン系顔料であることを特徴とする請求項１に記載の低融点封着材料。
【請求項３】
顔料の含有量が０．０１〜３質量％であることを特徴とする請求項１又は２に記載の低融点封着材料。
【請求項４】
ガラス粉末が、ＳｎＯを４０〜７０ｍｏｌ％含有するガラスからなることを特徴とする請求項１〜３の何れかに記載の低融点封着材料。
【請求項５】
さらに耐火性フィラー粉末を含むことを特徴とする請求項１〜４の何れかに記載の低融点封着材料。
【請求項６】
請求項１〜５の何れかに記載の低融点封着材料とビークルを含有することを特徴とする低融点ガラスペースト。
【請求項７】
ビークルが樹脂と溶媒を含み、前記樹脂の分解終了温度がＳｎＯ含有ガラスのガラス転移点以下であることを特徴とする請求項６に記載のガラスペースト。
【請求項８】
樹脂が、ポリエチレンカーボネート、ポリエチレングリコール誘導体、及びポリメチルスチレンから選ばれる１種以上であることを特徴とする請求項７に記載のガラスペースト。
【請求項９】
ビークルが溶媒を含み、前記溶媒が、炭素数５〜２０、側鎖を有する脂肪族炭化水素の複数個の水素を水酸基に置換したアルコールからなることを特徴とする請求項６に記載のガラスペースト。
【請求項１０】
アルコールが、２，４−ジエチル−１，５−ペンタンジオールであることを特徴とする請求項９に記載のガラスペースト。
【請求項１１】
請求項１〜５の何れかに記載の低融点封着材料と樹脂を混合して造粒した後、プレス成型されてなることを特徴とする低融点ガラスタブレット。
【請求項１２】
樹脂の分解終了温度がＳｎＯ含有ガラスのガラス転移点以下であることを特徴とする請求項１１に記載の低融点ガラスタブレット。
【請求項１３】
樹脂が、ポリエチレンカーボネート、ポリエチレングリコール誘導体、及びポリメチルスチレンから選ばれる１種以上であることを特徴とする請求項１２に記載の低融点ガラスタブレット。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、封着及び被覆に用いられる低融点封着材料に関し、特に陰極線管（ＣＲＴ）、プラズマディスプレイ（ＰＤＰ）、蛍光表示管（ＶＦＤ）、電界放射型ディスプレイ（ＦＥＤ）等の表示管の封着や、ＩＣパッケージの封着等に用いられる低融点封着材料に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
陰極線管、プラズマディスプレイ、蛍光表示管、電界放射型ディスプレイ等の表示管の封着には、封着温度が４３０〜５００℃、熱膨張係数が７０〜１００×１０-7／℃程度の特性を有する封着材料が使用されている。
【０００３】
従来、この種の材料には、ガラス粉末、或いはガラス粉末と耐火性フィラー粉末の混合粉末に、顔料を加えたものが用いられている。
【０００４】
ガラス粉末としては、低温度で封着可能なＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3系ガラス粉末が用いられている。また、顔料は、外観を良くするために加えられるものであり、一般的には、Ｃｒを主成分とするものが有名である。
【０００５】
ところで、近年、環境問題の観点から、ＰｂＯやＣｒを含まない封着材料が求められてきている。
【０００６】
そこで、ＰｂＯを含まずに低温度で封着可能なガラス粉末として、Ｐ2Ｏ5−ＳｎＯ系ガラス、Ｐ2Ｏ5−ＳｎＯ−Ｂ2Ｏ3系、Ｐ2Ｏ5−ＳｎＯ−ＳｉＯ2系等のＳｎＯ含有ガラス粉
末を用いた封着材料が提案されている。（特許文献１、２参照）
また、Ｃｒを含まない顔料としては、Ｆｅ，Ｍｎ複合酸化物顔料やＦｅ，Ｍｎ，Ａｌ複合酸化物顔料が存在する。
【特許文献１】特開平６−１８３７７５号公報
【特許文献２】特開平１１−２９２５６４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
ところが、Ｐ2Ｏ5−ＳｎＯ系ガラス、Ｐ2Ｏ5−ＳｎＯ−Ｂ2Ｏ3系、Ｐ2Ｏ5−ＳｎＯ−ＳｉＯ2系等のＳｎＯ含有ガラス粉末に、Ｆｅ−Ｍｎ系顔料やＦｅ−Ｍｎ−Ａｌ系顔料を加えて焼成すると、ガラス粉末と顔料が反応して発泡や失透が生じる。そのため、封着材料として使用できなかったり、焼成後の発色が認めらない等の問題が発生する。
【０００８】
本発明の目的は、ガラス粉末にＳｎＯ含有ガラス粉末を用い、顔料にＣｒを含まない顔料を用いても、焼成した際に、発泡や失透の発生を抑え、ガラス粉末が十分に軟化流動し発色することが可能な低融点封着材料と、それを用いた低融点ガラスペースト及び低融点ガラスタブレットを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
即ち、本発明の低融点封着材料は、ガラス粉末と顔料を含有する低融点封着材料であって、ガラス粉末が、ＳｎＯを含有するガラスからなり、且つ、顔料が、還元性材料であることを特徴とする。
【００１０】
また、本発明の低融点ガラスペーストは、上記低融点封着材料とビークルを含有することを特徴とする。
【００１１】
また、本発明の低融点ガラスタブレットは、上記低融点封着材料と樹脂を混合して造粒した後、プレス成型されてなることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の低融点封着材料は、焼成した際に発色が認められ、封着面の外観は良好である。また、発泡や失透も認められず、封着材料も十分に軟化流動するため、良好な封着が可能である。それゆえ陰極線管（ＣＲＴ）、プラズマディスプレイ（ＰＤＰ）、蛍光表示管（ＶＦＤ）、電界放射型ディスプレイ（ＦＥＤ）等の表示管の封着に用いられる封着材料として好適である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明の低融点封着材料は、ＳｎＯ含有ガラス粉末と非酸化性材料からなる顔料を含む。
【００１４】
ＳｎＯ含有ガラスは、従来から広く使用されているＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3系ガラスとは異なり、ガラスが不安定であり、ガラス成分中のＳｎＯが酸化されてＳｎＯ2に変化しやすく、ガラス状態を維持しにくい。そのため、ＦｅやＭｎ等の複合酸化物顔料を加えて焼成すると、ガラス粉末と顔料が反応して、発泡や失透が生じ、ガラス粉末の軟化流動を阻害したり、発色しなかったりする。
【００１５】
そこで、本発明では、還元性材料からなる顔料を使用することで、焼成する際に、発泡や失透の発生を抑え、ガラス粉末が十分に軟化流動し発色することが可能な低融点封着材料を得ている。なお本発明で使用する顔料は、環境問題の観点から、Ｐｂ、Ｃｒ等の有害物質を含まない材料からなることが望まれる。
【００１６】
還元性材料としては、カーボン系顔料、低次性チタン顔料等が使用可能である。
【００１７】
カーボン系顔料は、ＳｎＯ含有ガラス粉末と混合して焼成すると、黒色の焼成体を得ることができる。カーボン系顔料が良好に使用できる理由は明らかではないが、カーボン系顔料の場合、当初からカーボンの形で材料中に安定して存在していることで、低融点封着材料を焼成する際の雰囲気を還元性にして、ガラス成分であるＳｎＯの酸化反応を抑えているものと考えられる。
【００１８】
ところでカーボン系顔料を含む低融点封着材料は、焼成する際にカーボンが酸化して、ＣＯガスやＣＯ2ガスを発生させたり、十分な発色機能が得られないという問題が懸念される。しかし、カーボンの酸化反応は緩慢であるため、ガスの発生量も僅かであり、顔料として使用できる。また、下記に例示するような低温短時間の封着が可能なＳｎＯ含有ガラスであれば、ガスの発生量も更に少なくなり、顔料としての効果がより得やすくなる。尚、高温長時間で封着を行う場合には、１０００℃以上の高温で合成したカーボン系顔料を使用することが望ましい。
【００１９】
尚、本発明でいうカーボンとは、炭素（Ｃ）で構成されるものを意味する。カーボン系顔料としては、例えば黒鉛粉、カーボンブラック等が挙げられる。顔料中のカーボンの含有量が少ないと、焼成後の発色機能が十分に得にくくなるため、顔料中のカーボンの含有量は、１０〜１００重量％（特に９０〜１００重量％）であることが望ましい。
【００２０】
低次性酸化チタン顔料は、ＳｎＯ含有ガラス粉末と混合して焼成すると、黒色の焼成体を得ることができる。低次性酸化チタン顔料が良好に使用できる理由は明らかではないが、低次性酸化チタン顔料の場合、当初から酸素欠乏の状態で存在していることで、低融点封着材料を焼成する際の雰囲気を還元性にして、ガラス成分であるＳｎＯの酸化反応を抑えているものと考えられる。
【００２１】
ところで低次性酸化チタンを含む低融点封着材料は、焼成する際に低次性酸化チタンが酸化して、十分な発色機能が得られないことが懸念される。しかし、低融点封着材料の使用温度域において、低次性酸化チタンの酸化反応は緩慢であるため、発色機能の劣化がなく、顔料として安定して使用できる。また、下記に例示するような低温短時間の封着が可能なＳｎＯ含有ガラスであれば、ガスの発生量も更に少なくなり、顔料としての効果がより得やすくなる。尚、高温長時間で封着を行う場合には、３００〜９００℃、不活性雰囲気で焼成した低次性酸化チタンを使用するのが望ましい。
【００２２】
尚、本発明において、「低次性酸化チタン」とは、化学式ＴｉnＯ2n-1（ｎは自然数）で構成される材料を意味する。
【００２５】
また、封着材料全体に占める顔料の含有量は、０．０１〜３質量％であることが好ましい。顔料の含有量が少なくなると、十分な発色機能が得難くなる。一方、顔料の含有量が多くなると、封着材料の流動性が悪化する傾向にある。顔料のより好ましい範囲は０．０１〜２．５質量％である。
【００２６】
本発明の低融点封着材料は、ＳｎＯ含有ガラス粉末を含む。一般に、ガラス成分であるＳｎＯは酸化されてＳｎＯ2に変化しやすいが、組成中にＳｎＯ2が多くなるとガラスが不安定になり、ガラス状態を維持しにくくなる。この傾向は、ＳｎＯ含有量が多くなるほど、具体的には約４０ｍｏｌ％以上、特に５０ｍｏｌ％以上になると顕著になる。そのため、カーボン系顔料、低次性酸化チタン顔料等の還元性顔料は、ＳｎＯ成分が４０ｍｏｌ％以上、特に５０ｍｏｌ％以上である高ＳｎＯ含有ガラスに対して好適に用いることができる。尚、ＳｎＯ成分の含有量が４０ｍｏｌ％未満のガラスを使用しても差し支えないことは言うまでもない。
【００２７】
ガラス系に関しては、Ｐ2Ｏ5−ＳｎＯ系ガラス、Ｐ2Ｏ5−ＳｎＯ−Ｂ2Ｏ3系ガラス、Ｐ2Ｏ5−ＳｎＯ−ＳｉＯ2系ガラスの何れについても良好に使用できる。なお本発明で使用するガラスは、環境問題の観点から、Ｐｂ等の有害物質を含まない材料からなることが望まれる。
【００２８】
Ｐ2Ｏ5−ＳｎＯ系ガラスの好適な例としては、ｍｏｌ％でＰ2Ｏ5  ２５〜５０％、ＳｎＯ  ４０〜７０％、ＺｎＯ  ０〜２０％、Ｌｉ2Ｏ  ０〜１０％、Ａｌ2Ｏ3  ０〜１０％、ＳｉＯ2  ０〜１０％の組成を有するガラスが挙げられる。
【００２９】
Ｐ2Ｏ5−ＳｎＯ−Ｂ2Ｏ3系ガラスの好適な例としては、ｍｏｌ％でＰ2Ｏ5  １５〜３５％、ＳｎＯ  ４０〜６５％、Ｂ2Ｏ3  １５〜２５％、ＺｎＯ  ０〜１５％、Ａｌ2Ｏ3  ０〜１０％、ＳｉＯ2  ０〜５％の組成を有するガラスが挙げられる。
【００３０】
Ｐ2Ｏ5−ＳｎＯ−ＳｉＯ2系ガラスの好適な例としては、ｍｏｌ％でＰ2Ｏ5  １０〜５０％、ＳｎＯ  ４０〜８０％、ＳｉＯ2  ５．５〜２０％、ＺｎＯ  ０〜１５％、Ｌｉ2Ｏ  ０〜１０％、Ａｌ2Ｏ3  ０〜１０％の組成を有するガラスが挙げられる。
【００３１】
上記組成範囲内であれば、ガラス転移点を３００℃以下に調整することが可能であり、低温封着可能な材料を作製できる。
【００３２】
尚、本発明の低融点封着材料には、熱膨張係数の調整、機械的強度の向上、流動性の改善等の目的で、耐火性フィラー粉末を含有させることができる。例えばコージエライト、ジルコン、酸化錫、酸化ニオブ、リン酸ジルコニウム、ウイレマイト、ムライト、ＮｂＺｒ（ＰＯ4）セラミック等のフィラー粉末を使用することができる。さらに上記したような耐火性フィラー粉末は、２種以上を混合して使用しても良い。また、ガラス粉末と耐火性フィラー粉末の混合割合は、ガラス粉末が４５〜１００体積％、耐火物フィラー粉末が０〜５５体積％であることが好ましい。
【００３３】
次に、本発明の低融点封着材料を用いたガラスペーストやガラスタブレットの製造方法ついて説明する。
【００３４】
ガラスペーストについては、上記の低融点封着材料に、所定の割合で樹脂、溶媒等からなるビークルを添加し混練することにより得ることができる。
【００３５】
樹脂は、ペーストの粘度を調整する成分であり、その添加量は、低融点封着材料１００質量％に対し、０〜２０質量％であることが好ましい。樹脂としては、ポリエチレングリコール誘導体、ニトロセルロース、ポリエチレンカーボネート、ポリメチルスチレン等が使用可能であり、これらを単独あるいは混合して使用することができる。なお樹脂を選択する際には、分解終了温度がＳｎＯ含有ガラスのガラス転移点以下であるものを採用することが好ましい。このような樹脂を選択することにより、封着材料の本焼成時に樹脂が完全に分解除去され、ＳｎＯ含有ガラスの変質や発泡を防止することができる。例えば分解終了温度が３００℃以下である樹脂としては、ポリエチレングリコール誘導体、ポリエチレンカーボネート、ポリメチルスチレン等が挙げられる。なおこれらの樹脂は、ガラス転移点３００℃以下のガラスに対して好適に用いられるものであるが、転移点が３００℃を超えるガラスに対しても同様に使用できることは言うまでもない。なお本発明において「樹脂の分解終了温度」とは、昇温速度１０℃／分の熱天秤分析（ＴＧ）において、樹脂単独で評価したときに、試料の重量減少が終了する（ほぼ０％になる）温度を意味している（第２屈曲点の外挿値）。
【００３６】
溶媒は、材料をペースト化するための成分であり、その添加量は、低融点封着材料１００質量％に対し、５〜２０質量％であることが好ましい。溶媒としては、２，４−ジエチル−１，５−ペンタンジオール、酢酸イソアミル、ブチルカルビトールアセテート（ＢＣＡ）、テルピネオール、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、１，３−ジメチル−２−イミダゾリジノン、炭酸ジメチル、プロピレンカーボネート、Ｎ−メチル−２−ピリドン等を単独あるいは混合して使用することが可能である。またガラス成分中のＳｎＯの酸化反応をより抑制するために、樹脂の使用量を減らす、或いは樹脂を使用しないことが望まれる場合には、２，４−ジエチル−１，５−ペンタンジオールに代表されるような、炭素数５〜２０、側鎖を有する脂肪族炭化水素の複数個の水素が水酸基に置換したアルコールを使用することが好ましい。
【００３７】
ガラスタブレットについては、上記の低融点封着材料に、所定の割合で樹脂等を添加し、造粒器で造粒した後、金型に充填しプレス成型し、得られた成型体を脱バインダーすることで得ることができる。
【００３８】
樹脂としては、分解終了温度がＳｎＯ含有ガラスのガラス転移点以下であるものが好ましい。例えばガラス転移点が３００℃以下の低融点ガラスに使用する場合、上記特徴をもつ樹脂としては、ポリエチレンカーボネート、ポリエチレングリコール誘導体、ポリメチルスチレン等を単独あるいは混合して使用することが可能である。なおこれらの樹脂が、ガラス転移点３００℃以上のガラスに対しても同様に使用できることは言うまでもない。また、樹脂の添加量は、低融点封着材料１００質量％に対し、０．１〜２０質量％であることが好ましい。
【実施例】
【００３９】
以下、実施例に基づいて本発明の低融点封着材料を説明する。
【００４０】
表１は、本実施例で使用する封着材料（試料ａ、ｂ、ｃ）を示している。
【００４１】
【表１】
0004682556.tif 000002
【００４２】
各試料は次のようにして調製した。まず、表１の組成となるように、ガラス原料を調合し、空気中で１〜２時間溶融した。次いで、溶融ガラスを水冷ローラー間に通して薄板状に成形し、ボールミルにて粉砕後、目開き１０５μｍの篩を通過させて、平均粒径約１０μｍのガラス粉末を得た。
【００４３】
さらに、各ガラス粉末を表１に示す割合で耐火性フィラー粉末と混合し、封着材料を作製した。これらの材料のガラス転移点、熱膨張係数、及び流動性を評価したところ、ガラス転移点が２８８〜３３２℃、３０〜２５０℃における熱膨張係数が７１〜７８×１０-7／℃、流動径が２２．１〜２４．５ｍｍと、何れも封着用に適した特性を有していた。尚、流動性の評価は、ビークルと混合せず、粉末のみを焼成して行ったものであるが、これらの焼成状態は何れも光沢のある表面を持っており、ガラス粉末が十分に軟化流動していることが認められた。
【００４４】
尚、ガラス転移点は、示差熱分析（ＤＴＡ）により求めた。
【００４５】
熱膨張係数は、押棒式熱膨張測定装置により求めた。
【００４６】
流動性は、次のようにして評価した。まず、材料の密度分に相当する重量の試料粉末を金型により外径２０ｍｍのボタン状にプレスした。次に、このボタンを窓板ガラスの上に載せ、空気中で、表の焼成温度まで１０℃／分の速度で昇温して１０分間保持した後、ボタンの直径を測定した値を示した。
【００４７】
表２、３は上記混合粉末に顔料を添加した本発明の低融点封着材料の実施例（試料Ｎｏ．１〜８）を、表４は比較例（試料Ｎｏ．９〜１２）をそれぞれ示している。なお、試料Ｎｏ．３、４は参考例である。
【００４８】
【表２】
0004682556.tif 000003
【００４９】
【表３】
0004682556.tif 000004
【００５０】
【表４】
0004682556.tif 000005
【００５１】
各試料は次の様にして調製した。まず、表１のガラス粉末及び耐火性フィラー粉末に、表２〜４に示す割合で顔料を混合し、封着材料を作製した。
【００５２】
尚、試料Ｎｏ．１及び２のカーボン系顔料は、オリエンタル産業株式会社製ＡＴ−Ｎｏ．４０を、試料Ｎｏ．３のＣｏ酸化物系顔料は、関東化学株式会社製Ｃｏ3Ｏ4試薬を、試料Ｎｏ．４のＣｏ酸化物系顔料は、旭産業株式会社製＃８０５７（Ｃｏ，Ｎｉ，Ｆｅ，Ｍｎ複合酸化物顔料）を、Ｎｏ．５〜８の低次性酸化チタン顔料は、赤穂化成株式会社製ＴｉｌａｃｋＤをそれぞれ使用した。また試料Ｎｏ．９の酸化物顔料は旭産業株式会社製Ｂｌａｃｋ３１５５Ｂ（Ｃｕ，Ｆｅ，Ｍｎ，Ａｌ複合酸化物顔料）を、試料Ｎｏ．１０の酸化物顔料は旭産業株式会社製＃３０７８（Ｆｅ，Ｍｎ複合酸化物顔料）を、試料Ｎｏ．１１の酸化物顔料は旭産業株式会社製の和光純薬株式会社特級試薬（Ｍｎ酸化物顔料）を、試料Ｎｏ．１２の酸化物顔料は日本フェロー株式会社製４２−３１３８（Ｆｅ，Ｍｎ，Ａｌ複合酸化物顔料）をそれぞれ使用した。
【００５３】
顔料の平均一次粒子径は、レーザー回折式粒度分布計（島津製作所ＳＡＬＤ２０００）にて測定した。
【００５４】
続いて、得られた封着材料を上記と同様の方法でボタン状にプレス成型し、このボタンを窓板ガラスの上に載せ、空気中で、焼成温度まで１０℃／分の速度で昇温して１０分間保持して焼成し、焼成状態、発泡性及び発色性について評価した。
【００５５】
その結果、実施例である試料Ｎｏ．１、２、５〜８については、材料を焼成しても失透は認められず、焼成状態は良好であった。また、残存する泡の増加も認められず、発泡性についても良好であった。更に、焼成体は黒色又は青色を呈しており発色性についても良好であった。
【００５６】
これに対し、比較例である試料Ｎｏ．９〜１２については、焼成体表面に失透が認められた。また、試料Ｎｏ．１０、１２については、焼成体中に泡の増加が認められた。更に、試料Ｎｏ．１２については、色調変化も認められた。
【００５７】
尚、焼成状態については、光学顕微鏡（倍率２００）を用いて焼成体表面を観察し、失透が認められなかったものを「良好」とし、失透が認められたものを「不良」とした。
【００５８】
発泡性については、光学顕微鏡（倍率５０）を用いて、焼成体内部の泡を観察し、表１で作製した顔料を含んでいないものと比較し、泡の増加が認められなかったものを「良好」とし、泡の増加が認められたものを「不良」とした。
【００５９】
発色性については、顔料を含んでいない焼成体と色調を比較し、着色したものを「良好」とし、着色しなかったものを「不良」とした。
【００６０】
次に、試料Ｎｏ．１〜８について、ガラスペースト及びガラスタブレットを作製し、評価した。
【００６１】
ガラスペーストについては、用意した低融点封着材料と、２，４−ジエチル−１，５−ペンタンジオールを、質量比で１０：１の割合で混合し、３本ロールミルにより混練して均一分散処理を行いペースト状の試料を得た。
【００６２】
次に、得られたペースト状の試料をソーダガラス板上にスクリーン印刷法で均一厚みに塗布した。焼成は、すべて空気中で行い、乾燥（溶剤の揮発）のために１５０℃で１０分間保持し、続いて、封着材料の焼成温度まで昇温して、その温度で１０分間保持して本焼成を行った。このようにして焼成した後の試料表面を目視で評価した。
【００６３】
その結果、各試料共に滑らかな光沢のある表面を呈しており、ガラス粉末が十分に軟化流動していた。また、発泡も認められず、発色性も良好であり、ペーストとして使用できるものであった。
【００６４】
また、ガラスタブレットについては、用意した低融点封着材料と、ポリメチルスチレン、トルエンを、質量比で２０：１：４の割合で混合しスラリー状混濁液にし、このスラリー状混濁液を噴霧造粒して平均粒径が約５０μｍの顆粒にした。続いて、得られた顆粒を２０ｍｍφの金型に充填し、１．０ｔ／ｃｍ2の圧力でプレス成型し、生成型体とした。その後、生成型体を３５０℃で１０分間仮焼成してガラスタブレットを得た。
【００６５】
次に、得られたガラスタブレット試料をソーダライム板の上に載せ、封着材料の焼成温度まで昇温して、その温度で１０分間保持して本焼成を行った。このようにして焼成した後の試料表面を目視で評価した。
【００６６】
その結果、各試料共に滑らかな光沢のある表面を呈しており、ガラス粉末が十分に軟化流動していた。また、発泡も認められず、発色性も良好であり、ガラスタブレットとして使用できるものであった。
【産業上の利用可能性】
【００６７】
本発明の低融点封着材料は、表示管用途に限られるものではなく、例えば、ＩＣパッケージの封着用途に用いることも可能である。