(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリ乳酸（Ａ)：１０〜９０重量％、他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）：９０〜１０重量％及び酸価１０以下のロジン誘導体：１〜２０重量％とからなる脂肪族ポリエステル組成物であって、該他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）が、ポリブチレン・サクシネート・アジペートとポリε−カプロラクトンとを組み合わせたものであることを特徴とする、脂肪族ポリエステル組成物。
【請求項２】
請求項１に記載の脂肪族ポリエステル組成物から得られる得る、フィルム。
【請求項３】
基材層の少なくとも片面に、請求項１に記載の脂肪族ポリエステル組成物が積層されてなることを特徴とする、積層体。
【請求項４】
前記基材層が発泡体である、請求項３記載の積層体。
【請求項５】
前記基材層が生分解性ポリマーである、請求項３記載の積層体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、生分解性を備え、且つ透明性、層間接着性及びヒートシール強度に優れたフィルム等を得るに好適な脂肪族ポリエステル組成物、それからなるフィルム及び積層体に関する。
【０００２】
【従来の技術】
生分解性ポリマーの代表例であるポリ乳酸及び脂肪族ポリエステルは結晶性が高く分子構造が剛直であるためヒートシールする際の融解熱が大きくヒートシール性が悪い。また生分解ポリマーはいずれも融点が２００℃以下程度であり、本プラスチックで外）基材／接着／シーラント（内の多層フィルムを作っても基材とシーラントの融点差が十分につかない。そのためシール部での２番切れ、エッジ切れが問題となり、液体包装のようなフィルム容器（バッグ）は不可能であった。かかる問題点を解決する手段としてポリ乳酸と脂肪族ポリエステルを混合してヒートシール性を改良する方法（特開平９−１５７４０８号公報、特開平１１−２２２５２８号公報）、あるいはかかる組成物を熱融着層に用いた生分解性包装体（特開平１１−２００８４号公報）が提案されている。
【０００３】
かかる方法により、生分解性ポリマーのヒートシール性は改良されるものの、未だ充分ではなく、又、生分解性ポリマーの特徴である透明性が損なわれる場合があった。  またかかる組成物をポリ乳酸よりなるプラスチック容器の蓋材に用いた際に十分なヒートシール強度と易剥離性のバランスが不十分であった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、生分解性ポリマー本来の特徴である生分解性、透明性を損なわずに低温ヒートシール性を改良することを目的とした。又、生分解性ポリマーの熱融着層として充分なヒートシール強度と易剥離性及び基材との接着性に優れた組成物並びに積層体を見出すことを目的とした。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
【発明の概要】
本発明は、ポリ乳酸（Ａ)：１０〜９０重量％、他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）：９０〜１０重量％及び粘着付与剤（Ｃ）：１〜２０重量％とからなることを特徴とする熱融着性に優れた脂肪族ポリエステル組成物に関する。そして、本発明は、ポリ乳酸（Ａ)：１０〜９０重量％、他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）：９０〜１０重量％及び酸価１０以下のロジン誘導体：１〜２０重量％とからなる脂肪族ポリエステル組成物であって、その他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）が、ポリブチレン・サクシネート・アジペートとポリε−カプロラクトンとを組み合わせたものであることを特徴とする脂肪族ポリエステル組成物に関する。
【０００６】
又、本発明の好ましい態様は、他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）が環状ラクトン類を開環重合して得られる脂肪族ポリエステルである脂肪族ポリエステル組成物であり、粘着付与剤（Ｃ）がロジン誘導体若しくは脂肪族系環状炭化水素樹脂である脂肪族ポリエステル組成物に関する。
【０００７】
更に本発明は、基材層の少なくとも片面にポリ乳酸（Ａ)：１０〜９０重量％、他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）：９０〜１０重量％及び粘着付与剤（Ｃ）：１〜２０重量％とからなることを特徴とする熱融着性に優れた脂肪族ポリエステル組成物が積層されてなる熱融着性に優れた積層体に関する。
【０００８】
【発明の具体的な説明】
ポリ乳酸（Ａ)
本発明の脂肪族ポリエステル組成物を構成するポリ乳酸（Ａ）は、乳酸の構造単位がＬ−乳酸であるポリ（Ｌ−乳酸）、構造単位がＤ−乳酸であるポリ（Ｄ−乳酸）、更にはＬ−乳酸とＤ−乳酸の共重合体であるポリ（ＤＬ−乳酸）乳酸等の乳酸の単独重合体、及び乳酸を主成分とし、乳酸以外の共重合可能なコモノマーを少割合、例えばグリコール酸５０重量％未満、好ましくは３０重量％以下、より好ましくは１０重量％以下の割合で共重合したコポリマー、あるいはこれらの混合物等の乳酸を主成分とする重合体である。乳酸と共重合可能なコモノマーとしては、例えば３−ヒドロキシブチレート、カプロラクトン、グリコール酸などを挙げることができる。これらの中でも乳酸のみからなる単独重合体は透明性に優れているので好ましく使用できる。
【０００９】
かかるポリ乳酸の重合法としては、縮重合法、開環重合法など公知のいずれの方法を採用することができる。例えば、縮重合法ではＬ−乳酸またはＤ−乳酸あるいはこれらの混合物を直接脱水縮重合して任意の組成を持ったポリ乳酸を得ることができる。
【００１０】
また、開環重合法では乳酸の環状２量体であるラクチドを、必要に応じて重合調整剤等を用いながら、触媒を使用してポリ乳酸を得ることができる。ラクチドにはＬ−乳酸の２量体であるＬ−ラクチド、Ｄ−乳酸の２量体であるＤ−ラクチド、さらにＬ−乳酸とＤ−乳酸からなるＤＬ−ラクチドがあり、これらを必要に応じて混合して重合することにより任意の組成、結晶性を有するポリ乳酸を得ることができる。
【００１１】
ポリ乳酸の分子量増大を目的として少量の鎖延長剤、例えば、ジイソシアネート化合物、エポキシ化合物、酸無水物などを使用できる。ポリ乳酸の重量平均分子量は通常６万〜１００万の範囲にあり、この範囲を下回る場合は用途によっては実用物性がほとんど発現されない虞があり、一方、上回る場合には、溶融粘度が高すぎ成形加工性に劣る虞がある。
【００１２】
他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）
本発明の脂肪族ポリエステル組成物を構成する他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）としては、上記ポリ乳酸を除く、脂肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸を縮合して得られる脂肪族ポリエステル、環状ラクトン類を開環重合した脂肪族ポリエステル、合成系脂肪族ポリエステル、菌体内で生合成される脂肪族ポリエステル等が挙げられる。
【００１３】
脂肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸を縮合して得られる脂肪族ポリエステルとしては、脂肪族ジオールとしてエチレングリコール、１，４−ブタンジオールおよび１，４−シクロヘキサンジメタノール等が挙げられ、脂肪族ジカルボン酸としてコハク酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸およびドデカン二酸等が代表的に挙げられる。これらの中からそれぞれ１種類以上選んで縮合重合し、あるいは必要に応じてイソシアネート化合物等の鎖延長剤を使用して分子量を増大させて所望の分子量のポリマーを得ることができる。
【００１４】
環状ラクトン類を開環重合した脂肪族ポリエステルとしては、ε−カプロラクトン、δ−バレロラクトン、β−メチル−δ−バレロラクトン等の環状モノマーの１種類若しくは２種以上を重合して得られる。
【００１５】
合成系脂肪族ポリエステルとしては、環状酸無水物とオキシラン類、例えば、無水コハク酸とエチレンオキサイド、プロピオンオキサイド等との共重合体等が挙げられる。
【００１６】
菌体内で生合成される脂肪族ポリエステルとしては、アルカリゲネスユートロファスを始めとする菌体内でアセチルコエンチームＡ（アセチルＣｏＡ）により生合成される脂肪族ポリエステルが知られている。この脂肪族ポリエステルは、主にポリ−β−ヒドロキシ酪酸（ポリ３ＨＢ）であるが、プラスチックとしての実用特性向上のために、吉草酸ユニット（ＨＶ）を共重合し、ポリ（３ＨＢ−ｃｏ−３ＨＶ）の共重合体にすることが工業的に有利である。ＨＶ共重合比は一般的に０〜４０％である。さらに長鎖のヒドロキシアルカノエートを共重合してもよい。これら他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）としては、環状ラクトン類を開環重合した脂肪族ポリエステル、中でも、ポリε−カプロラクトンが低温ヒートシール性、ヒートシール強度、柔軟性の向上等の改良効果に優れるので好ましい。
【００１７】
粘着付与剤（Ｃ）
本発明の熱可塑性樹脂組成物を構成する粘着付与剤（Ｃ）としては、クマロン・インデン樹脂、ｐ−第三−ブチルフェノール・アセチレン樹脂、フェノール・ホルムアルデヒド樹脂、テルペン・フェノール樹脂及びキシレン・ホルムアルデヒド樹脂等のフェノール系樹脂、β―ピネン樹脂、α―ピネン樹脂、ジペンテンベース樹脂及びスチレン変成テルペン樹脂、合成ポリテルペン樹脂等のテルペン系樹脂、極性基を有しないテルペン樹脂、芳香族系炭化水素樹脂、脂肪族系炭化水素樹脂、脂肪族系環状炭化水素樹脂、脂肪族・脂環族系石油樹脂、脂肪族・芳香族系石油樹脂及び水素添加炭化水素樹脂等の石油系炭化水素樹脂、ロジンのペンタエリスリトール・エステル、ロジンのグリセロール・エステル、水素添加ロジン、水素添加ロジンのペンタエリスリトール・エステル、水素添加ロジンのメチル・エステル及び水素添加ロジンのトリエチレングリコール・エステル、ロジンエステルの金属塩、酸価１０以下の特殊ロジンエステル等のロジン誘導体等が挙げられる。これらの中でも、脂肪族系環状炭化水素樹脂、ロジンエステルの金属塩、酸価１０以下の特殊ロジンエステル等が、透明性、低温ヒートシール性及びヒートシール強度の改良効果優れるので好ましく、更に水素添加、好ましくは８０％以上、特に９５％以上水素添加した極性基を有しない石油系炭化水素樹脂は臭気が極めて小さく色相に優れるに優れるので好ましい。
【００１８】
脂肪族ポリエステル組成物
本発明の脂肪族ポリエステル組成物は、上記ポリ乳酸（Ａ）、他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）及び粘着付与剤（Ｃ）を夫々、（Ａ）：（Ｂ）：（Ｃ）＝１０〜９０重量％：９０〜１０重量％：１〜２０重量％、好ましくは（Ａ）：（Ｂ）：（Ｃ）＝３０〜７０重量％：７０〜３０重量％：３〜１０重量％、から構成される。各成分を上記範囲にすることで、フィルムとした際の透明性、基材との接着強度、柔軟性に優れ、又、熱融着層として用いた際に低温ヒートシール性、ヒートシール強度に優れるという特性を有する。
【００１９】
ポリ乳酸（Ａ）の占める割合が１０重量％未満では、フィルムの透明性、剛性等が充分ではなく、一方、９０重量％を越えると、フィルムの衝撃強度、柔軟性等が低下する場合ある。他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）の占める割合が１０重量％未満では、柔軟性、衝撃強度不十分であり、一方、９０重量％を越えるとフィルムの透明性、剛性等が損なわれる場合がある。粘着付与剤（Ｃ）の占める割合が１重量％未満では、低温ヒートシール性、ヒートシール強度の改良効果が発現しない虞があり、一方、２０重量％を越えると、透明性が低下したり、フィルムのべたつきが大きくなったり、溶融時の粘度が落ちるため成形性が著しく低下し、またヒートシール特性の改良効果が認められない場合がある。
【００２０】
本発明のポリエステル組成物は、上記ポリ乳酸（Ａ）、他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）及び粘着付与剤（Ｃ）を夫々上記範囲でヘンシェルミキサー、Ｖ−ブレンダー、リボンブレンダー、タンブラーミキサー等で混合する方法、混合後更に単軸押出機、多軸押出機、バンバリーミキサー等で溶融混練する方法等により得られる。
【００２１】
本発明の熱可塑性樹脂組成物には、ポリ乳酸（Ａ）、他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）及び粘着付与剤（Ｃ）に夫々別個に、あるいは組成物を製造する際に、本発明の目的を損なわない範囲で、通常用いられる酸化防止剤、耐候安定剤、帯電防止剤、防曇剤等の添加剤を必要に応じて配合することができる。
【００２２】
フィルム
本発明に係わるフィルムもしくはシートは種々公知の方法で製造できる。例えば、ポリ乳酸（Ａ）、他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）及び粘着付与剤（Ｃ）とを所定の量で混合した後、直接フィルム成形機に投入してＴ−ダイ、環状ダイ等を用いてフィルム等にする方法、予めポリ乳酸（Ａ）、他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）及び粘着付与剤（Ｃ）とを所定の量で混合して押出機等で溶融混練して脂肪族ポリエステル組成物を得た後、Ｔ−ダイ、環状ダイ等を用いてフィルム等成形する方法あるいはプレス成形する方法が例示できる。フィルムは単層でも用いられるが、後述の基材との積層フィルム等を得る場合には、熱融着層となる脂肪族ポリエステル組成物と基材とを多層ダイを用いて共押出しフィルム等としても良い。又、予め得られた基材に脂肪族ポリエステル組成物を押出しラミネートして積層フィルム等としても良いし、あるいは夫々別個に得たフィルム等を貼り合せて積層フィルム等としても良い。又、蓋材として用いる場合は、前記製法で得た熱融着層を備えた単層あるいは積層フィルム若しくはシートをそのまま蓋材として用いても良いし、印刷して用いても良い。更に印刷されたあるいはされていない紙、アルミ箔等と貼り合せて蓋材にしても良い。又、用途によっては予め容器形状に合わせてカットして蓋材にしても良い。
【００２３】
基材
本発明の脂肪族ポリエステル組成物層と積層される基材は、通常、包装材料として使用されている種々材料、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン及びポリメチルペンテン等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート及びポリカーボネート等のポリエステル、ナイロン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、エチレン・ビニルアルコール共重合体、ポリメチルメタクリレート、エチレン・酢酸ビニル共重合体等、ポリ乳酸、脂肪族ポリエステル等の生分解性ポリマー、熱可塑性ポリウレタン等の熱可塑性樹脂、あるいは熱硬化性ポリウレタン、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、ジアリルフタレート樹脂、ケイ素樹脂、ポリイミド樹脂等の熱硬化性樹脂等から得られるフィルム、シート、カップ、トレー状物、あるいはその発泡体、ガラス、金属、アルミニューム箔、紙等が挙げられる。かかる熱可塑性樹脂からなるフィルムは無延伸であっても一軸あるいは二軸延伸フィルムであっても良い。勿論、基材は１層でも２層以上としても良い。
【００２４】
積層体
本発明の積層体は、上記組成の脂肪族ポリエステル組成物層と上記基材とから構成される。かかる積層体は種々公知の方法、例えば脂肪族ポリエステル組成物と基材とを多層ダイを用いて共押出しフィルム等としても良い。又、予め得られた基材に脂肪族ポリエステル組成物を押出しラミネートして積層体としても良いし、あるいは夫々別個に得たフィルム等を貼り合せて積層体としても良い。又、生分解性ポリマーあるいは紙等の基材からなる積層体は、それ自体生分解性を有することは言うまでもない。本発明における積層体は、フィルム、シートに限らずシートを熱成形してなるトレー、カップあるいはボトル等用途に応じて様様な形状をとり得る。
【００２５】
【発明の効果】
本発明の脂肪族ポリエステル組成物は、ヒートシール材、いわゆるシーラントフィルムまたは多層フィルムにおけるシーラント層の素材として好適であり、それ自体が生分解性を備え、かつ透明性が良く、また柔軟性と剛性の物性バランスに優れたものである。本組成物よりなるシーラントフィルムまたはヒートシール層は必要に応じ、低温ヒートシール性、ヒートシール強度を上げることができる。また容器への蓋材等として用いる場合には易剥離強度を必要に応じて変えることができる。
【００２６】
【実施例】
次に実施例を挙げて本発明を更に具体的に説明するが、本発明はその要旨を越えない限りこれらの実施例に制約されるものではない。
【００２７】
実施例及び比較例で使用した原料は次の通りである。
（１） ポリ乳酸（ＰＬＡ）：
三井化学；商品名レイシアＨ−１００、比重１．２６、ビカット軟化点５８℃、ＭＦＲ（１９０℃、荷重２１６０ｇ）１３ｇ／１０分
（２） 脂肪族ポリエステル（ポリε−カプロラクトン：ＰＣＬ）：
ダイセル化学；商品名セルグリーンＰＨ７、比重１．１４、ビカット軟化点５５℃、ＭＦＲ（１９０℃、荷重２１６０ｇ）１．７ｇ／１０分
（３）脂肪族ポリエステル（ポリブチレン・サクシネート・アジペート：ＰＢＳＡ）
昭和高分子；商品名ビオノーレ３０２０、比重１．２３、ＭＦＲ（１９０℃、荷重２１６０ｇ）２８ｇ／１０分
（３） 粘着付与剤
特殊ロジンエステル金属塩（付与剤―１）：荒川化学  ＫＥ−３５９  ビカット軟化点９６〜１０６℃、酸価８〜１８
特殊ロジンエステル（付与剤―２）：荒川化学  スーパーエステルＡ−１００  ビカット軟化点９５〜１０５℃、酸価１０以下
脂肪族系環状炭化水素樹脂（付与剤―３）：荒川化学  アルコンＰ−１００  ビカット軟化点９５〜１０５℃
【００２８】
実施例１
＜組成物の製造＞ＰＬＡ：ＰＣＬ：付与剤―１を４８．５：４８．５：３．０（重量％）の比で計量し、４０ｍｍφの１軸押出機を用いて１８０℃で溶融混練して組成物―１を得た。
＜フィルムの製造＞組成物―１を先端にＴ−ダイを具備した４０ｍｍφの１軸押出機を用い成形温度１８０℃で押出し２５μｍの無延伸フィルムを得た。
＜積層フィルムの製造＞ＰＬＡからなる延伸倍率３．０×３．０、厚さ２５μｍの二軸延伸フィルムにウレタン系接着剤（武田薬品工業製：商品名タケラックＡ９６８（２０％）＋同Ａ８（２０％）＋酢酸エチル（６０％））を用い、前記無延伸フィルムをドライラミネートして厚さ５２〜５３μｍの積層フィルムを得た。
＜ヒートシール強度の測定＞
無延伸フィルム面とのヒートシール特性：
上記積層フィルムの無延伸フィルム面を重ね合せて、テスター産業株式会社製ＴＰ−７０１−Ｂ  ＨＥＡＴＳＥＡＬＴＥＳＴＥＲを用いて、所定の温度で、シール面圧１ｋｇ／ｃｍ２、時間１秒の条件下で熱融着した。尚、加熱は上側のみとした。次いで、熱融着した積層フィルムをオリエンテック社製、テンシロン万能試験機  ＲＴＣ―１２２５を用いて幅１５ｍｍの熱融着したサンプルを３００ｍｍ／分の引張り速度で剥離し、その最大強度をヒートシール強度とした。
ＰＬＡ無延伸フィルム面とのヒートシール特性：
上記積層フィルムの無延伸フィルム面と厚さ５０μｍのＰＬＡ無延伸フィルムとを重ね合せ、上記方法に従いヒートシール強度を求めた。
紙とのヒートシール特性：
上記積層フィルムの無延伸フィルム面と紙（日本製紙製）カップ用原紙、厚み３００μ、坪量２６０ｇ／ｍ２とを重ね合せ以下、上記方法に従い、ヒートシール強度を求めた。
＜ヤング率の測定＞
上記無延伸フィルムから、幅１５ｍｍ、試験部長さ１００ｍｍのサンプルを切出し、オリエンテック社製、テンシロン万能試験機  ＲＴＣ―１２２５を用いて５ｍｍ／分の引張り速度で引っ張り、ヤング率を測定した。
＜ヘイズの測定＞
上記無延伸フィルムの透明性（ヘイズ）は、日本電色工業社製  ヘイズメーター３００Ａを用いて測定した。
【００２９】
実施例２
実施例１で用いた組成物に代えて、ＰＬＡ：ＰＣＬ：付与剤―１との混合比を４７．５：４７．５：５．０（重量％）とする以外は実施例１と同様に行った。
【００３０】
実施例３
実施例１で用いた組成物に代えて、ＰＬＡ：ＰＣＬ：付与剤―２を４８．５：４８．５：３．０（重量％）の混合比とした組成物を用いる以外は実施例１と同様に行った。
【００３１】
実施例４
実施例３で用いた組成物に代えて、ＰＬＡ：ＰＣＬ：付与剤―２との混合比を４７．５：４７．５：５．０（重量％）とする以外は実施例３と同様に行った。
【００３２】
実施例５
実施例１で用いた組成物に代えて、ＰＬＡ：ＰＣＬ：付与剤―３を４８．５：４８．５：３．０（重量％）の混合比とした組成物を用いる以外は実施例１と同様に行った。
【００３３】
比較例１
実施例１で用いた組成物に代えて、ＰＬＡ：ＰＣＬを５０．０：５０．０（重量％）の混合比とした組成物を用いる以外は実施例１と同様に行った。
【００３４】
実施例６
実施例１で用いた組成物に代えて、ＰＬＡ：ＰＣＬ：付与剤―１との混合比を２９．１：６７．９：３．０（重量％）とする以外は実施例１と同様に行った。
【００３５】
実施例７
実施例１で用いた組成物に代えて、ＰＬＡ：ＰＣＬ：付与剤―１との混合比を２８．５：６６．５：５．０（重量％）とする以外は実施例１と同様に行った。
【００３６】
実施例８
実施例１で用いた組成物に代えて、ＰＬＡ：ＰＣＬ：付与剤―２を２９．１：６７．９：３．０（重量％）の混合比とした組成物を用いる以外は実施例１と同様に行った。
【００３７】
実施例９
実施例１で用いた組成物に代えて、ＰＬＡ：ＰＣＬ：付与剤―２を２７．０：６３．０：１０．０（重量％）の混合比とした組成物を用いる以外は実施例１と同様に行った。
【００３８】
実施例１０
実施例１で用いた組成物に代えて、ＰＬＡ：ＰＣＬ：付与剤―３を２８．５：６６．５：５．０（重量％）の混合比とした組成物を用いる以外は実施例１と同様に行った。
【００３９】
実施例１１
実施例１で用いた組成物に代えて、ＰＬＡ：ＰＣＬ：付与剤―３を２９．１：６７．９：３．０（重量％）の混合比とした組成物を用いる以外は実施例１と同様に行った。
【００４０】
比較例２
実施例１で用いた組成物に代えて、ＰＬＡ：ＰＣＬを３０．０：７０．０（重量％）の混合比とした組成物を用いる以外は実施例１と同様に行った。
【００４１】
実施例１２
実施例１で用いた組成物に代えて、ＰＬＡ：ＰＣＬ：ＰＢＳＡ：付与剤―２を４７．５：１４．２：３３．３：５．０（重量％）の混合比とした組成物を用いる以外は実施例１と同様に行った。
【００４２】
比較例３
実施例１で用いた組成物に代えて、ＰＬＡ：ＰＣＬ：ＰＢＳＡを５０．０：１５．０：３５．０（重量％）の混合比とした組成物を用いる以外は実施例１と同様に行った。
【００４３】
参考例１
実施例１で用いた組成物に代えて、ＰＬＡ単体を用いる以外は実施例１と同様に行った。
【００４４】
参考例２
実施例１で用いた組成物に代えて、ＰＣＬ単体を用いる以外は実施例１と同様に行った。
【００４５】
参考例３
実施例１で用いた組成物に代えて、ＰＣＬ：ＰＢＳＡを３０．０：７０．０（重量％）の混合比とした組成物を用いる以外は実施例１と同様に行った。
各実施例、比較例及び参考例の測定結果を表−１及び表―２に示す。
【００４６】
表−１  測定結果
0004660035.tif 000002
【００４７】
表―２  測定結果
0004660035.tif 000003