(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
液晶性樹脂を含む組成物を成形後に、接合時の処理温度より高く、液晶性樹脂組成物の結晶化温度以下の温度で熱処理をした後に、エポキシ系、シリコーン系、ウレタン系またはシアノアクリレート系接着剤を用いて接合を行うことを特徴とする液晶性樹脂組成物からなる接合成形品。
【請求項２】
熱処理温度が１７０℃より高く、液晶性樹脂組成物の結晶化温度以下の温度である請求項１記載の液晶性樹脂組成物からなる接合成形品。
【請求項３】
液晶性樹脂を含む組成物の成形後に、エポキシ系、シリコーン系、ウレタン系またはシアノアクリレート系接着剤を用いて行う接合時の処理温度より高く、液晶性樹脂組成物の結晶化温度以下の温度で熱処理することを特徴とする液晶性樹脂成形品の処理方法。
【請求項４】
熱処理温度が、１７０℃より高く、液晶性樹脂組成物の結晶化温度以下の温度である請求項３記載の液晶性樹脂成形品の処理方法。
【請求項５】
請求項３または４記載の液晶性樹脂成形品の処理方法により処理を行った液晶性樹脂成形品を、エポキシ系、シリコーン系、ウレタン系またはシアノアクリレート系接着剤を用いて接合することを特徴とする液晶性樹脂成形品の接合方法。
【請求項６】
接合時の処理温度が１２０℃以上１７０℃未満である請求項５記載の液晶性樹脂成形品の接合方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液晶性樹脂成形品の接着性を向上させた接合成形品、液晶性樹脂成形品の処理方法及び接合方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、プラスチックの高性能化に対する要求がますます高まり、種々の新規性能を有するポリマが数多く開発され、市場に供されているが、中でも分子鎖の平行な配列を特徴とする光学異方性の液晶性樹脂は、優れた流動性、耐熱性、低ガス性および機械的性質を有する点で注目されている。
【０００３】
そして、液晶性樹脂は、上記の特徴を生かして、近年急速に薄くかつ小さくなりつつある高機能製品の部品として使用される傾向にある。このような高機能部品においては、限られた製品スペース内に組み込む必要性から形状の制約が大きく、結果として製品形状が非常に複雑になる場合が多い。この製品形状の複雑化にともない、各パーツの接合においては、例えば接着剤による接合方法が採用されているが、液晶性樹脂は反応基が極めて少なく耐薬品性が良好であるため、接着剤との反応も小さく、他の熱可塑性樹脂と比較して接着性が劣ることが問題となっていた。
【０００４】
このような問題点を克服する方法としては、液晶性樹脂に改質剤を添加する方法が提案されており、例えば液晶ポリエステルにポリアルキレンエーテル化合物を添加する方法（例えば、特許文献１参照）、およびエステル系化合物を添加する方法（例えば、特許文献２参照）などがすでに知られているが、これらの添加剤は、加熱による発生ガス量が極めて多いため、金型汚染や金型腐食などの不具合を生じやすく、液晶ポリエステルの成形加工性が損なわれるという問題があった。
【特許文献１】特開平５−１４０４３１号公報（段落〔０００４〕〜〔０００８〕）
【特許文献２】特開２００３−７３５５５号公報（段落〔０００９〕〜〔００１０〕）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、上述した従来技術における問題点の解決を課題として検討した結果達成されたものである。
【０００６】
したがって、本発明の目的は、接着性を向上させた液晶性樹脂成形品からなる接合成形品を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、液晶性樹脂を成形後に従来想定できなかったような条件下で熱処理させることにより強固な接着強度を有する接合成形品を得ることができることを見出し、本発明を完成するに到った。
【０００８】
すなわち、本発明は、
（１）液晶性樹脂を含む組成物を成形後に、接合時の処理温度より高く、液晶性樹脂組成物の結晶化温度以下の温度で熱処理をした後に、エポキシ系、シリコーン系、ウレタン系またはシアノアクリレート系接着剤を用いて接合を行うことを特徴とする液晶性樹脂組成物からなる接合成形品、
（２）熱処理温度が１７０℃より高く、液晶性樹脂組成物の結晶化温度以下の温度である（１）記載の液晶性樹脂組成物からなる接合成形品、
（３）液晶性樹脂を含む組成物の成形後に、エポキシ系、シリコーン系、ウレタン系またはシアノアクリレート系接着剤を用いて行う接合時の処理温度より高く、液晶性樹脂組成物の結晶化温度以下の温度で熱処理することを特徴とする液晶性樹脂成形品の処理方法、
（４）熱処理温度が、１７０℃より高く、液晶性樹脂組成物の結晶化温度以下の温度である（３）記載の液晶性樹脂成形品の処理方法、
（５）（３）または（４）記載の液晶性樹脂成形品の処理方法により処理を行った液晶性樹脂成形品を、エポキシ系、シリコーン系、ウレタン系またはシアノアクリレート系接着剤を用いて接合することを特徴とする液晶性樹脂成形品の接合方法、
（６）接合時の処理温度が１２０℃以上１７０℃未満である（５）記載の液晶性樹脂成形品の接合方法である。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、以下に説明するとおり、優れた接着性を有する液晶性樹脂成形品の接合成形品が得られるため、機密性が必要な高機能製品に与える効果が大きい。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本発明の接合成形品の形状、構造は特に限定されず、エポキシ系、シリコーン系、ウレタン系、シアノアクリレート系などの接着剤を使って接合された成形品であり、好ましくはエポキシ系、シリコーン系接着剤で接合された成形品、より好ましくはシリコーン系接着剤で接合された成形品である。
【００１１】
本発明で用いる液晶性樹脂としては、異方性溶融相を形成する液晶性ポリエステルおよび液晶性ポリエステルアミドなどが挙げられ、その具体例としては、芳香族オキシカルボニル単位、芳香族ジオキシ単位、芳香族ジカルボニル単位、エチレンジオキシ単位などから選ばれた構造単位からなる異方性溶融相を形成する液晶性ポリエステル、および上記構造単位と芳香族イミノカルボニル単位、芳香族ジイミノ単位、芳香族イミノオキシ単位などから選ばれた構造単位からなる異方性溶融相を形成する液晶性ポリエステルアミドが挙げられる。
【００１２】
異方性溶融相を形成する液晶性ポリエステルの例としては、好ましくは下記の（Ｉ）、（ＩＩ）および（ＩＶ）の構造単位からなる液晶性ポリエステル、（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）  および（ＩＶ）の構造単位からなる液晶性ポリエステル、および、（Ｉ）、（ＩＩＩ）  および（ＩＶ）の構造単位からなる液晶性ポリエステルなどが挙げられる。
【００１３】
【化１】
0004816013.tif 000002
【００１４】
（ただし式中のＲ１  は、
【００１５】
【化２】
0004816013.tif 000003
【００１６】
から選ばれた一種以上の基を示し、Ｒ２  は、
【００１７】
【化３】
0004816013.tif 000004
【００１８】
から選ばれた一種以上の基を示す。また、式中Ｘは水素原子または塩素原子を示し、構造単位（ＩＩ）および（ＩＩＩ）  の合計と構造単位（ＩＶ）は実質的に等モルである。）
上記構造単位（Ｉ）は、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成したポリエステルの構造単位であり、構造単位（ＩＩ）は、４，４’−ジヒドロキシビフェニル、３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ハイドロキノン、ｔ−ブチルハイドロキノン、フェニルハイドロキノン、メチルハイドロキノン、２，６−ジヒドロキシナフタレン、２，７−ジヒドロキシナフタレン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンおよび４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテルから選ばれた一種以上の芳香族ジヒドロキシ化合物から生成した構造単位を、構造単位（ＩＩＩ  ）は、エチレングリコールから生成した構造単位を、構造単位（ＩＶ）は、テレフタル酸、イソフタル酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、１，２−ビス（フェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボン酸および１，２−ビス（２−クロルフェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボン酸から選ばれた一種以上の芳香族ジカルボン酸から生成した構造単位を各々示す。これらのうちＲ１が
【００１９】
【化４】
0004816013.tif 000005
【００２０】
であり、Ｒ２が
【００２１】
【化５】
0004816013.tif 000006
【００２２】
であるものが特に好ましい。
【００２３】
また、液晶性ポリエステルアミドの例としては、６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、ｐ−アミノフェノールとテレフタル酸から生成した液晶性ポリエステルアミド、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、４，４’−ジヒドロキシビフェニルとテレフタル酸、ｐ−アミノ安息香酸およびポリエチレンテレフタレートから生成した液晶性ポリエステルアミド（特開昭６４−３３１２３号公報）などが挙げられる。
【００２４】
本発明に好ましく使用できる液晶性ポリエステルは、上記構造単位（Ｉ）、（ＩＩ）および（ＩＶ）からなる共重合体、または、（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）  および（ＩＶ）からなる共重合体であり、上記構造単位（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）  および（ＩＶ）の共重合量は任意である。しかし、流動性の点から次の共重合量であることが好ましい。
【００２５】
すなわち、上記構造単位（ＩＩＩ）  を含む場合は、耐熱性、難燃性および機械的特性の点から、上記構造単位（Ｉ）および（ＩＩ）の合計は、構造単位（Ｉ），（ＩＩ）および（ＩＩＩ）  の合計に対して６０〜９５モル％が好ましく、７５〜９３モル％がより好ましい。また、構造単位（ＩＩＩ）  は、構造単位（Ｉ），（ＩＩ）および（ＩＩＩ）  の合計に対して４０〜５モル％が好ましく、２５〜７モル％がより好ましい。また、構造単位（Ｉ）の構造単位（ＩＩ）に対するモル比［（Ｉ）／（ＩＩ）］は、耐熱性と流動性のバランスの点から好ましくは７５／２５〜９５／５であり、より好ましくは７８／２２〜９３／７である。また、構造単位（ＩＶ）は構造単位（ＩＩ）および（ＩＩＩ）  の合計と実質的に等モルである。
【００２６】
一方、上記構造単位（ＩＩＩ）  を含まない場合は、流動性の点から上記構造単位（Ｉ）は構造単位（Ｉ）および（ＩＩ）の合計に対して４０〜９０モル％であることが好ましく、６０〜８８モル％であることが特に好ましい。構造単位（ＩＶ）は構造単位（ＩＩ）と実質的に等モルである。
【００２７】
なお、上記において「実質的に等モル」とは、末端を除くポリマ主鎖を構成するユニットとしてはジオキシ単位とジカルボニル単位が等モルであるが、末端を構成するユニットとしては必ずしも等モルとは限らないことを意味する。
【００２８】
なお、本発明で好ましく使用できる上記液晶性ポリエステルを重縮合する際には、上記構造単位（Ｉ）〜（ＩＶ）を構成する成分以外に、３，３’−ジフェニルジカルボン酸、２，２’−ジフェニルジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸などの脂肪族ジカルボン酸、ヘキサヒドロテレフタル酸などの脂環式ジカルボン酸、クロルハイドロキノン、メチルハイドロキノン、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、４，４’−ジヒドロキシベンゾフェノンなどの芳香族ジオール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノールなどの脂肪族、脂環式ジオール、ｍ−ヒドロキシ安息香酸、２，６−ヒドロキシナフトエ酸などの芳香族ヒドロキシカルボン酸などを、本発明の目的を損なわない程度の少割合の範囲でさらに共重合せしめることができる。  また、液晶性ポリエステルアミドとしては、上記好ましい液晶性ポリエステルに、さらにｐ−アミノフェノールおよび／またはｐ−アミノ安息香酸を共重合したものも好ましく挙げることができる。
【００２９】
本発明における液晶性樹脂の製造方法は、特に制限がなく、公知のポリエステルの重縮合法に準じて製造できる。
【００３０】
例えば、上記の好ましく用いられる液晶性ポリエステルの製造において、上記構造単位（ＩＩＩ）  を含まない場合は下記（１）および（２）の製造方法が、構造単位（ＩＩＩ）  を含む場合は下記（３）の製造方法が好ましく挙げられる。
（１）ｐ−アセトキシ安息香酸および４，４’−ジアセトキシビフェニル、４，４’−ジアセトキシベンゼンなどの芳香族ジヒドロキシ化合物のジアシル化物とテレフタル酸などの芳香族ジカルボン酸から脱酢酸重縮合反応によって液晶性ポリエステルを製造する方法。
（２）ｐ−ヒドロキシ安息香酸および４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ハイドロキノンなどの芳香族ジヒドロキシ化合物、テレフタル酸、イソフタル酸などの芳香族ジカルボン酸に無水酢酸を反応させて、フェノール性水酸基をアシル化した後、脱酢酸重縮合反応によって液晶性ポリエステルを製造する方法。
（３）ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステルのポリマ、オリゴマまたはビス（β−ヒドロキシエチル）テレフタレートなど芳香族ジカルボン酸のビス（β−ヒドロキシエチル）エステルの存在下で、（１）または（２）の方法により液晶性ポリエステルを製造する方法。
【００３１】
これらの重縮合反応は無触媒でも進行するが、酢酸第一錫、テトラブチルチタネート、酢酸カリウムおよび酢酸ナトリウム、三酸化アンチモン、金属マグネシウムなどの金属化合物を添加した方が好ましいときもある。
【００３２】
本発明における（Ａ）液晶性樹脂は、ペンタフルオロフェノール中で対数粘度を測定することが可能なものもあり、その際には０．１ｇ／ｄｌの濃度で６０℃で測定した値で０．５ｄｌ／ｇ以上が好ましく、特に上記構造単位（ＩＩＩ）  を含む場合は１．０〜３．０ｄｌ／ｇが好ましく、上記構造単位（ＩＩＩ）  を含まない場合は２．０〜１０．０ｄｌ／ｇが好ましい。
【００３３】
また、本発明における（Ａ）液晶性樹脂の溶融粘度は、１〜２，０００Ｐａ・ｓが好ましく、特に２〜１，０００Ｐａ・ｓがより好ましい。
【００３４】
なお、上記の溶融粘度は、液晶性樹脂の融点（Ｔｍ）＋１０℃の条件で、ズリ速度１，０００／秒の条件下で高化式フローテスターによって測定した値である。
【００３５】
ここで、融点（Ｔｍ）とは示差熱量測定によりポリマを室温から２０℃／分の昇温条件で測定した際に観測される吸熱ピーク温度Ｔｍ１  の観測後、Ｔｍ１  ＋２０℃の温度でまで昇温し、同温度で５分間保持した後、２０℃／分の降温条件で室温まで一旦冷却した後、再度２０℃／分の昇温条件で測定した際に観測される吸熱ピーク温度を指す。
【００３６】
本発明の液晶性樹脂成形品は、上記の液晶性樹脂に、公知の充填材、添加剤などを配合した組成物を成形することにより得られる。液晶性樹脂組成物に添加する充填材、添加剤としては、具体的には、繊維状強化材（たとえばガラス繊維、ミルドガラス繊維、炭素繊維、アルミナ繊維、炭化ケイ素繊維、セラミック繊維、アスベスト繊維、石こう繊維、ウィスカ（たとえばホウ酸アルミニウムウィスカ、チタン酸カリウムウィスカ、石こうウィスカなど）、金属繊維（たとえばステンレス繊維、マグネシウム繊維、銅繊維など）などの無機質繊維）、鱗片状強化材（たとえばマイカ、タルク、カオリン、ガラスフレーク、ワラステナイト、グラファイトなど）、酸化防止剤および熱安定剤（たとえばヒンダードフェノール、ヒドロキノン、ホスファイト類およびこれらの置換体など）、紫外線吸収剤（たとえばレゾルシノール、サリシレート、ベンゾトリアゾール、ベンゾフェノンなど）、離型剤（モンタン酸およびその塩、そのエステル、そのハーフエステル、ステアリルアルコール、ステアラミドおよびポリエチレンワックスなど）、染料（たとえばニグロシンなど）および顔料（たとえば硫化カドミウム、フタロシアニン、カーボンブラックなど）を含む着色剤、可塑剤、難燃剤、難燃助剤、帯電防止剤などの通常の添加剤や他の熱可塑性樹脂（フッ素樹脂など）を添加して、所定の特性を付与することができる。この場合、接着を阻害しやすいものは好ましくないので、種類および添加量に注意が必要である。
【００３７】
またこの液晶性樹脂組成物を成形する方法として、射出成形、押出成形、シート成形、ブロー成形などの成形法により各種成形品に成形されるが、その優れた薄肉流動性を活かして、射出成形することが好ましい。
【００３８】
かくして得られる液晶性樹脂成形品を接合する場合は、通常、エポキシ系、シリコーン系、ウレタン系、シアノアクリレート系の接着剤を使い、好ましくはエポキシ系、シリコーン系接着剤を使い、より好ましくはシリコーン系接着剤が使用されるが、成形品をそのまま接着剤による接合を行っても接着強度が低く、実使用には向かないことが多い。
そのため、液晶性樹脂成形品を接合前に本発明の方法により熱処理をすることが重要である。
【００３９】
熱処理温度としては、接合時の処理温度よりも高い温度であって、液晶性樹脂組成物の結晶化温度以下の温度で行う必要がある。具体的には、１７０℃より高い温度で熱処理させることがより好ましく、２００℃より高い温度で熱処理させることがより好ましい。接合時の処理温度以下の温度では、接合強度が向上せず、また液晶性樹脂組成物の結晶化温度よりも高いと、成形品の形状が保持できず好ましくない。
【００４０】
ここで液晶性樹脂組成物の結晶化温度（Ｔｃ）とは示差熱量測定によりポリマを室温から２０℃／分の昇温条件で測定した際に観測される吸熱ピーク温度Ｔｍ１の観測後、Ｔｍ１＋２０℃の温度でまで昇温し、同温度で５分間保持した後、２０℃／分の降温条件で室温まで冷却した際に観測される発熱ピーク温度を指す。
【００４１】
また、熱処理時間としては特に限定はないが、０．１時間〜２４時間の間で行うことが好ましく、０．５時間〜１０時間の間で行うことがより好ましい。
【００４２】
さらには、熱処理をする際は、窒素雰囲気、空気雰囲気下などいかなる状況下でも実施できるが、窒素雰囲気下で行うことが、熱安定性の面で好ましい。
【００４３】
熱処理時間をこの範囲で行うことで、接合成形品の接着強度を向上させることができる。
【００４４】
このように、液晶性樹脂組成物からなる成形品を、上記の温度で熱処理をしたあと、接合処理を行うことで、本発明の液晶性樹脂組成物からなる接合成形品を得ることができる。
【００４５】
液晶性樹脂組成物成形品を接合する相手の部材は、液晶性樹脂組成物成形品、他の樹脂組成物からなる成形品、金属、セラミックスなど接合成形品の用途に応じた部材と接合をすることができるが、好ましくは、液晶性樹脂組成物成形品どうしを接合する。
【００４６】
液晶性樹脂成形品の接合処理は、エポキシ系、シリコーン系、ウレタン系、シアノアクリレート系の接着剤を使用することが好ましい。ここで、エポキシ系接着剤とは、エポキシ基を含有する１液性または２液性接着剤であり、常温硬化型、加熱硬化型のいずれも使用できるが、接着強度などの点から加熱硬化型が好ましく、硬化温度が、１２０℃以上１７０℃未満のものが好ましい。シリコーン系接着剤とは、シリコーン樹脂が含まれる接着剤であり、１液性または２液性接着剤であり、常温硬化型、加熱硬化型のいずれも使用できるが、接着強度などの点から加熱硬化型が好ましく、硬化温度が、１２０℃以上１７０℃未満のものが好ましい。
【００４７】
また、接着剤の塗布の際にエアを巻き込むことが多いため、硬化処理を行う前に、接合面に圧力をかけて脱気を行うことが好ましい。
【００４８】
また、液晶性樹脂成形品の接合時には接合面を荒らして凹凸を付けたり、スキン層を削ったりすることにより接着性を向上させることができる。接合面を荒らす方法としては、サンドペーパー、ヤスリなどで表面に摩擦力を与える方法や、レーザーやハンダコテなどで表面に熱エネルギーを与える方法、表面を薬品により溶解させて荒らす方法などが好ましい。
【００４９】
そして、本発明の液晶性樹脂成形品は、電気、電子、自動車、機械、雑貨などの用途に限定なく、接着剤による接合が必要な用途の成形品として使用できるが、シリコーン接着剤を使った接着用途に使用できる点を利用して、気密性を必要とする部分に接着シール用として好ましく使用できる。
【００５０】
本発明の液晶性樹脂組成物からなる成形品の具体例としては、各種装置のワク・ハウジング、コイル封止部品、気体・液体・固体などを封入した容器、リレー部品、金属インサート部品、カードコネクタ、ＦＰＣコネクター、精密部品搬送用容器、光ピックアップレンズホルダ、プリント基板上に実装される成形品などが挙げられる。
【実施例】
【００５１】
以下、実施例により本発明をさらに詳述する。
【００５２】
［参考例１］
ｐ−ヒドロキシ安息香酸９９４重量部、４，４’−ジヒドロキシビフェニル１２６重量部、テレフタル酸１１２重量部、固有粘度が約０．６ｄｌ／ｇのポリエチレンテレフタレート２１６重量部および無水酢酸９６０重量部を、撹拌翼、留出管を備えた反応容器に仕込み、窒素ガス雰囲気下で撹拌しながら、室温から１５０℃まで昇温しながら３時間反応させ、１５０℃から２５０℃まで２時間で昇温し、２５０℃から３３０℃まで１．５時間で昇温させた後、３２５℃、１．５時間で６．５×１０−３Ｐａまで減圧し、さらに約０．２５時間撹拌を続け重縮合を行った。芳香族オキシカルボニル単位８０モル当量、芳香族ジオキシ単位７．５モル当量、エチレンジオキシ単位１２．５モル当量、芳香族ジカルボン酸単位２０モル当量からなる融点３１４℃、溶融粘度２５Ｐａ・ｓ（３２４℃、オリフィス０．５ｍｍ直径×１０ｍｍ、ズリ速度１，０００／秒）の液晶性ポリエステル（Ａ１）を得た。
【００５３】
［参考例２］
ｐ−ヒドロキシ安息香酸９９４重量部、４，４’−ジヒドロキシビフェニル１６８重量部、テレフタル酸１５０重量部、固有粘度が約０．６ｄｌ／ｇのポリエチレンテレフタレート１７３重量部および無水酢酸１０１１重量部を、撹拌翼、留出管を備えた反応容器に仕込み、窒素ガス雰囲気下で撹拌しながら室温から１５０℃まで昇温しながら３時間反応させ、１５０℃から２５０℃まで２時間で昇温し、２５０から３３５℃まで１．５時間で昇温させた後、３３５℃、１．５時間で６．５×１０−３Ｐａまで減圧し、さらに約０．２５時間撹拌を続け重縮合を行った。芳香族オキシカルボニル単位８０モル当量、芳香族ジオキシ単位１０モル当量、エチレンジオキシ単位１０モル当量、芳香族ジカルボン酸単位２０モル当量からなる融点３２８℃、溶融粘度１８Ｐａ・ｓ（３３８℃、オリフィス０．５ｍｍ直径×１０ｍｍ、ズリ速度１，０００／秒）の液晶性ポリエステル（Ａ２）を得た。
【００５４】
［参考例３］
ｐ−ヒドロキシ安息香酸８７０重量部、４，４´−ジヒドロキシビフェニル３２７重量部、ハイドロキノン８９重量部、テレフタル酸２９２重量部、イソフタル酸１５７重量部および無水酢酸１３６７重量部（フェノール性水酸基合計の１．０３当量）を、撹拌翼、留出管を備えた反応容器に仕込み、窒素ガス雰囲気下で攪拌しながら室温から１４５℃で昇温しながら２時間反応させ、１４５℃から３２０℃まで４時間で昇温した。その後、重合温度を３２０℃、１．０時間で１３３Ｐａに減圧し、さらに約１．５時間攪拌を続け重縮合を行った。ｐ−オキシベンゾエート単位がｐ−オキシベンゾエート単位、４，４´−ジオキシビフェニル単位および１，４−ジオキシベンゼン単位の合計に対して７０モル当量、４，４´−ジオキシビフェニル単位が４，４´−ジオキシビフェニル単位および１，４−ジオキシベンゼン単位の合計に対して７０モル当量、テレフタレート単位がテレフタレート単位およびイソフタレート単位の合計に対して６５モル当量からなる融点３１４℃、溶融粘度２５Ｐａ・ｓ（３２４℃、オリフィス０．５ｍｍ直径×１０ｍｍ、ズリ速度１，０００／秒）の液晶性ポリエステル（Ａ３）を得た。
【００５５】
［参考例４］
特開昭５４−７７６９１号公報に従って、ｐ−アセトキシ安息香酸９２１重量部と６−アセトキシ−ナフトエ酸４３５重量部を、撹拌翼、留出管を備えた反応容器に仕込み、重縮合を行った。ｐ−アセトキシ安息香酸から生成した構造単位５７モル当量および６−アセトキシ−ナフトエ酸から生成した構造単位２２モル当量からなる融点２８３℃溶融粘度３０Ｐａ・ｓ（２９３℃，オリフィス０．５ｍｍ直径×１０ｍｍ、ズリ速度１，０００／秒）の液晶性ポリエステル（Ａ４）を得た。
【００５６】
［実施例１〜４，比較例１〜９］
参考例１〜３で得た液晶性樹脂１００重量部に充填材および添加剤を表１および表２に示す割合で溶融混練してペレットを得、パーキンエルマー社製示差熱量測定器（型式：Ｄｉａｍｏｎｄ  ＤＳＣ）で結晶化温度（Ｔｃ）および融点（Ｔｍ）を測定した。このペレットを住友重機械社製ＳＥ−３０Ｄ成形機を用いて融点＋１０℃の成形温度、金型温度は９０℃、充填時間は０．２秒になる条件で図１に示す成形品を成形した。その後この成形品を接合するための接着剤の硬化温度より高く、結晶化温度よりも低い温度で、熱処理した。その後、成形品の一方に接着剤を０．０２ｇ滴下し、接着面積が１ｃｍ2になるようにもう一方の成形品を接合し、クリップで固定した。その後所定の硬化温度で接着させ、図２に示す接合成形品を得た。この接合成形品を歪み速度１ｍｍ／分の速度、スパン間距離８０ｍｍで引張試験を行い、接着面がはがれたときの最大強度を接着面積で除したものを接着強度とした。
【００５７】
【表１】
0004816013.tif 000007
【００５８】
【表２】
0004816013.tif 000008
【００５９】
以上の結果から、本発明の接合成形品は、比較例の接合成形品と比較して、接着性に優れた成形品であることがわかる。
【産業上の利用可能性】
【００６０】
本発明の液晶性樹脂成形品の接着性を向上させた接合成形品を得ることができるため、高機能製品の接着を必要とする部品に好適に使用され、具体的には、各種装置のワク・ハウジング、コイル封止部品、気体・液体・固体などを封入した容器、リレー部品、金属インサート部品、カードコネクタ、ＦＰＣコネクター、精密部品搬送用容器、光ピックアップレンズホルダ、プリント基板上に実装される成形品などに好適に使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００６１】
【図１】実施例で作成した成形品の概略図である。
【図２】実施例で作成した接合成形品の概略図である。
【符号の説明】
【００６２】
１    成形品
２    液晶性樹脂組成物成形品
３    液晶性樹脂組成物成形品
４    接着剤
Ｇ１  サイドゲート
【図１】
0004816013.tif 000009
【図２】
0004816013.tif 000010