(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
断面形状を角波形形状とすることによる凹入溝部が流体流路に使用されるように構成される燃料電池用セパレータであって、
二方向に整列状態で敷設される導電性繊維に合成樹脂材を含浸させて成る複合材から構成され、
前記二方向に整列される導電性繊維のうちの一方のものが前記凹入溝部の溝長手方向に沿う状態に設定され、
前記二方向に整列される導電性繊維のうちの他方のものが、前記一方の導電性繊維に対して直交又はほぼ直交する構成とされ、
表裏一対の前記一方の導電性繊維の間に前記他方の導電性繊維が介装され、
前記他方の導電性繊維は、前記凹入溝部を横切るように湾曲状態で配される燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
前記導電性繊維がカーボン繊維である請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原材料として樹脂（合成樹脂）を用いて形成される燃料電池用セパレータに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池とは、アノード側において式（１）の化学反応、カソード側において式（２）の化学反応が行われ、電池全体として式（３）に表す電気化学反応を起こし、発生する電子の授受によって発電機としての機能を有するものである。
Ｈ2  →  ２Ｈ＋  ＋  ２ｅ−  ……（１）
1/2Ｏ2  ＋  ２Ｈ＋  ＋  ２ｅ−  →  Ｈ2Ｏ  ……（２）
Ｈ2  ＋  1/2Ｏ2  →  Ｈ2Ｏ  ……（３）
【０００３】
燃料電池を構成するための必要不可欠な部品の一つとして燃料電池用セパレータがある。燃料電池用セパレータとは、ＭＥＡ（膜・電極接合体）を適切に燃料電池セル（燃料電池用セパレータの間にＭＥＡを挟み込んだ単位体）内に保持するとともに前記電気化学反応に必要な燃料（水素）及び空気（酸素）を供給する役割、さらには前記電気化学反応により得られた電子を損失なく集電する役割等を担っている。これらの役割を担うための燃料電池用セパレータとして要求される特性としては、１．機械的強度、２．可撓性、３．導電性、４．成形加工性、５．ガス不透過性、６．溶出イオン（耐食性）等が挙げられる。
【０００４】
燃料電池用セパレータは、原材料の点からは金属製セパレータと樹脂製（合成樹脂製）セパレータの二つに大別され、樹脂製燃料電池用セパレータは金属製燃料電池用セパレータと比較して、前述の要求特性１．〜６．のうち、特に４．の「成形加工性」に優れている。即ち、限定された空間内において十分な発電機能を実現すべく燃料と空気とを適切、かつ、大量に供給する必要がある場合には、複雑な燃料流路溝を施した燃料電池用セパレータを使用するのが好都合であり、それには「成形加工性」に富むことから複雑な燃料流路溝の形成が容易な樹脂製燃料電池用セパレータ（高分子樹脂を原材料としたもの等）が好適である。このような理由から現在では樹脂製燃料電池用セパレータが主流となっている。
【０００５】
ここで、「３．導電性」に優れる金属製セパレータとしては、特許文献１や特許文献２において開示されたもののように、断面形状を波形とすることによる凹入溝部が流体流路に使用されるように構成されたものが知られている。つまり、セパレータの形状工夫により、別途の構成部材を用いることなくガスや水等の流体の流路を形成可能となる合理的な手段である。そこで、これらのような合理的な構成を、成形加工性に優れる樹脂製の燃料電池用セパレータに適用することにより、より合理的なものとすることが考えられる。樹脂製の燃料電池用セパレータとしては、例えば特許文献３に示されるもののように、導電性繊維と、所定の燃料流路溝形状に成形するに好適な樹脂組成物（高分子樹脂）との複合材から製造されるのが一般的である。この樹脂製燃料電池用セパレータは、同一方向に敷き整えられた多数の導電性繊維に樹脂を含浸させて成る複合材を用いている。
【０００６】
従って、前述の合理構造を特許文献３の燃料電池用セパレータに適用する場合において、例えば導電性繊維が複数層に積層されたものを例として考えるに、まず、図６（ｂ）に示す比較例１のように、燃料電池用セパレータ４において、導電性繊維１４Ａが凹入溝部１１Ａの溝長手方向に平行に（沿って）配される構成が考えられる。つまり、図６（ａ）に示すように、多数の導電性繊維１４Ａが上下２層に整列されている状態のものに、例えば熱可塑性樹脂１５を含浸させて２層の複合材１６を作り、それから、図６（ｂ）に示すように、加熱状態で加圧する熱プレスを行い、所定の波形形状の燃料電池セパレータ４に仕上げるという第１手段である。
【０００７】
しかしながら、この第１手段では、図６（ｂ）に示すように、厚み方向の両端部、即ち、凸条１１の頂部（凹入溝部１１Ａの底壁部分）１１ａには導電性繊維１４Ａが良好に存在していて、燃料電池セパレータ４としての表面部位における導電性には優れるものの、熱プレスによって厚み方向に引き伸ばされる中間箇所１７には、その成形上から殆ど導電性繊維１４Ａが存在しないような状態になってしまい、表面側の頂部１１ａと裏面側の頂部１１ａとの間（表裏面間）の導電性には著しく劣るものとなる問題が生じた。
【０００８】
次に、図７（ｂ）に示す比較例２のように、導電性繊維１４Ｂが凹入溝部１１Ａを横切る方向に配列されるものが試された。即ち、図７（ａ）に示すように、比較例１に使用する複合材１６を９０度回転させたような状態で、比較例１のものと同様な熱プレスを行い、図７（ｂ）に示すように、凹入溝部１１Ａを横切る方向に導電性繊維１４Ｂが配列される状態で所定の波形形状の燃料電池セパレータ４に仕上げる第２手段である。この第２手段による燃料電池用セパレータ４では、中間箇所１７においては厚み方向に伸びる状態の導電性繊維１４Ｂが存在するので、表面側の頂部１１ａと裏面側の頂部１１ａとの間（表裏面間）の導電性が確保される利点がある。
【０００９】
しかしながら、第２手段では、導電性繊維１４Ｂが湾曲して凹入溝部１１Ａを横切る形態となることから、燃料電池用セパレータ４としての表面（頂部１１ａの表面）に出てくる領域は、比較例１のものに比べて著しく減少して接触抵抗が大きくなり、結果として所期する導電性は得られないことが判明したのである。このように、第１手段でも第２手段でも良好な導電性を得るには更なる改善の余地が残されているものであった。
【特許文献１】特開２００６−１４７２５８号公報
【特許文献２】特開２００６−１６４９３６号公報
【特許文献３】特開２００４−３１１０３１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の目的は、成形加工性に優れる樹脂製の燃料電池用セパレータを、更なる構造工夫により、断面が波形状を呈するものとしながら導電性にも優れたものとして、よりトータル性能の優れるものとして提供する点にある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
請求項１に係る発明は、断面形状を角波形形状とすることによる凹入溝部１１Ａが流体流路に使用されるように構成される燃料電池用セパレータにおいて、
二方向に整列状態で敷設される導電性繊維１４A，１４Ｂに合成樹脂材を含浸させて成る複合材から構成され、
前記二方向に整列される導電性繊維１４A，１４Ｂのうちの一方のもの１４Aが前記凹入溝部１１Aの溝長手方向に沿う状態に設定され、
前記二方向に整列される導電性繊維１４A，１４Ｂのうちの他方のもの１４Ｂが、前記一方の導電性繊維１４Ａに対して直交又はほぼ直交する構成とされ、
表裏一対の前記一方の導電性繊維１４Ａ，１４Ａの間に前記他方の導電性繊維１４Ｂが介装され、
前記他方の導電性繊維１４Ｂは、前記凹入溝部１１Aを横切るように湾曲状態で配されることを特徴とするものである。
【００１２】
請求項２に係る発明は、請求項１に記載の燃料電池用セパレータにおいて、前記導電性繊維１４Ａ，１４Ｂがカーボン繊維であることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１３】
請求項１の発明によれば、導電性繊維が二方向（例：互いに交差する二方向）に配列されているから、セパレータ厚み方向の両端部（図６，７における頂部１１ａ）に導電性繊維が良好に存在して、表面部位における導電性に優れるとともに、厚み方向での中間箇所（図６，７における中間箇所１７）にも導電性繊維が存在するので、厚み方向で隣合う両端部どうし（表裏面間）の導電性も確保することができる。その結果、成形加工性に優れる樹脂製の燃料電池用セパレータを、断面が波形状を呈するものとしながら導電性にも優れたものとして、よりトータル性能の優れるものとして提供することができている。
【００１４】
請求項１のように、溝長手方向に沿う導電性繊維を有する構成や、請求項１のように、溝長手方向に直交する方向に沿う導電性繊維を有する構成とすれば、燃料電池用セパレータの導電性をより改善させることが可能である。また、請求項２のように、導電性繊維を強度や導電性に優れるカーボン繊維とすれば好都合である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下に、本発明による燃料電池用セパレータの実施の形態を、図面を参照しながら説明する。尚、以下においては「燃料電池用セパレータ」を、単に「セパレータ」と略称するものとする。図１〜図３は、スタック構造の分解斜視図、セパレータの外観正面図、セル構造を示す要部の拡大断面図であり、図４はセパレータ要部の製造工程を示す作用図、図５は実施例と比較例の特性を示す比較表、図６，７は夫々比較例１，２のセパレータ要部の製造工程を示す作用図である。
【００１６】
〔実施例１〕
まず最初に、本発明のセパレータを備えた固体高分子電解質型燃料電池の構成及び動作について、図１〜図３を参照して簡単に説明する。固体高分子電解質型燃料電池Ｅは、例えばフッ素系樹脂より形成されたイオン交換膜である電解質膜１と、炭素繊維糸で織成したカーボンクロスやカーボンペーパーあるいはカーボンフェルトにより形成され、上記電解質膜１を両側から挟みサンドイッチ構造をなすガス拡散電極となるアノード２及びカソード３と、そのサンドイッチ構造をさらに両側から挟むセパレータ４，４とから構成される単セル５の複数組を積層し、その両端に図示省略した集電板を配置したスタック構造に構成されている。
【００１７】
両セパレータ４は、図２に示すように、その主要部４Ａの周辺部に、水素を含有する燃料ガス孔６，７と酸素を含有する酸化ガス孔８，９と冷却水孔１０とが形成されており、前記単セル５の複数組を積層した時、各セパレータ４の各孔６，７、８，９、１０がそれぞれ燃料電池Ｅ内部をその長手方向に貫通して燃料ガス供給マニホールド、燃料ガス排出マニホールド、酸化ガス供給マニホールド、酸化ガス排出マニホールド、冷却水路を形成するようになされている。そして、各セパレータ４は、主要部４Ａの基本断面形状が角波型となるように表裏に凸条（リブ）１１及びその裏側部位である凹入溝部１１Ａが形成されており、それによって種々の流体流路１０，１２，１３を形成している。
【００１８】
即ち、アノード２と各凸条１１とが当接することによってアノード２と凹入溝部１１Ａとで囲まれる部分が燃料ガス流路１２に、かつ、カソード３と各凸条１１とが当接することによってカソード３と凹入溝部１１Ａとで囲まれる部分が酸化ガス流路１３に夫々形成されている。また、電解質膜１の存在側を内とした場合において、各セパレータ４，４における外向き凸条１１どうしが当接することにより、互いの凹入溝部１１Ａどうしが重なる部分によって独立した冷却水通路１０に形成されている。つまり、セパレータ４は、主要部４Ａの断面形状を波形とすることによる凸条１１、及びその裏側部位である凹入溝部１１Ａが、ガスや水等の流体流路１０，１２，１３に使用されるように構成されている。
【００１９】
前記構成の固体高分子電解質型燃料電池Ｅにおいては、外部に設けられた燃料ガス供給装置から燃料電池Ｅに対して供給された水素を含有する燃料ガスが上記燃料ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の燃料ガス流路１２に供給されて各単セル５のアノード２側において電気化学反応を呈し、その反応後の燃料ガスは各単セル５の燃料ガス流路１２から燃料ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。同時に、外部に設けられた酸化ガス供給装置から燃料電池Ｅに対して供給された酸素を含有する酸化ガス（空気）が上記酸化ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の酸化ガス流路１３に供給されて各単セル５のカソード３側において電気化学反応を呈し、その反応後の酸化ガスは各単セル５の酸化ガス流路１３から上記酸化ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。
【００２０】
前述の電気化学反応に伴い、燃料電池Ｅ全体としての電気化学反応が進行して、燃料が有する化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換することで、所定の電池性能が発揮される。なお、この燃料電池Ｅは、電解質膜１の性質から約８０〜１００℃の温度範囲で運転されるために発熱を伴う。そこで、燃料電池Ｅの運転中は、外部に設けられた冷却水供給装置から燃料電池Ｅに対して冷却水を供給し、これを前記冷却水路に循環させることによって、燃料電池Ｅ内部の温度上昇を抑制している。
【００２１】
次に、セパレータ４の主要部４Ａについて詳しく説明する。セパレータ４は、図３や図４に示すように、互いに交差する二方向に整列状態で敷設される導電性繊維１４Ａ，１４Ｂで成るシート状繊維１４に合成樹脂材１５を含浸させて成るシート状体１６Ａの複数層で成る複合材１６を用いて構成されている。シート状繊維１４は、一例としてカーボン繊維で構成されており、凹入溝部１１Ａの溝長手方向（矢印イ方向）に沿う縦向き導電性繊維１４Ａと、これに直交する横向き導電性繊維１４Ｂとから成る積層シート状体に構成されている。つまり、縦向き導電性繊維１４Ａ群と、横向き導電性繊維１４Ｂ群とは、単に重ねるだけの互いに干渉しない状態で積層されている。図３に示す実施例１のセパレータ４は、表裏一対の縦向き導電性繊維１４Ａ，１４Ａと、それらの間に介装される単一の横向き導電性繊維１４Ｂとによる３層構造のシート状繊維１４に構成されている。
【００２２】
シート状繊維１４の具体例としては、炭素繊維束を１００ｇ／ｍ２の目付けになるように敷き詰めた後、２５ｇ／ｃｍ２のポリプロピレンシートを載せて熱プレスにて接着したものが１層のシート状体１６Ａであり、このシート状体１６Ａを複数層重ねて積層することで成る複合材１６を用い、波形に形成される主要部４Ａを持つセパレータ４を作成した。前述のシート状体１６Ａは、例えば、炭素繊維束を特許第３０６４０１９号公報（マルチフィラメント開繊シートの製造方法及び製造装置）で開示された方法により、幅２０ｍｍに連続開繊し、開繊された繊維束（開繊シート）を幅方向に１５本並べた目付け４０ｇ／ｍ2 の一方向シートにしたものを使用し、これを合成樹脂材１５としてのナイロン１２樹脂による目付け２０ｇ／ｍ2 の不織布に熱プレスで接着したもの、を用いても良い。
【００２３】
このように縦横の導電性繊維１４Ａ，１４Ｂを有するクロス構造のシート状繊維１４を有する樹脂製のセパレータ４では、図４（ａ）に示す複数層で成る平板状の複合材１６に熱プレスを行い、図４（ｂ）に示すような角波形形状の主要部４Ａに形成する。その加工の際に、溝長手方向に沿う縦向き導電性繊維１４Ａ，１４Ａは、凸状１１の頂部１１ａに偏ってしまい、中間箇所１７に存在する縦向き導電性繊維１４Ａは明確に少なくなってしまう〔図６（ｂ）も参照〕が、凹入溝部１１Ａを横切るように湾曲状態で配される横向き導電性繊維１４Ｂが、それら表裏の各頂部１１ａ，１１ａを導通させる役目をするようになる。
【００２４】
従って、セパレータ４の厚み方向の両端部、即ち、凸条１１の頂部（凹入溝部１１Ａの底壁部分）１１ａには縦向き導電性繊維１４Ａが良好に存在していて、セパレータ４としての表面部位における導電性に優れるとともに、中間箇所１７にも横向き導電性繊維１４Ｂが存在するので、厚み方向で隣合う頂部１１ａ，１１ａどうし（表裏面間）の導電性も確保することができる。その結果、縦横の二方向に整列状態で敷設される導電性繊維と、それによるシート状繊維１４に含浸される合成樹脂材とによって成る複合材１６を用いてセパレータ４を構成することにより、成形加工性に優れる樹脂製の燃料電池用セパレータを、更なる構造工夫により、断面が波形状を呈するものとしながら導電性にも優れたものとして、よりトータル性能の優れるものとして提供することができている。
【００２５】
〔実施例２〕
ところで、主要部４Ａの加工状況を示す作用図である図４においては、表裏一対の縦向き導電性繊維１４Ａ，１４Ａと、それらの間に介装される一対の横向き導電性繊維１４Ｂ，１４Ｂとの計４層から成るシート状繊維１４を用いた複合材１６を用いる場合を示しており、この４層構造のシート状繊維１４によるセパレータ４を実施例２とする。
【００２６】
〔実施例３〕
実施例３によるセパレータ４は、図は省略するが、３つの縦向き導電性繊維と２つの横向き導電性繊維とを交互に重ね合わせて成る５層構造のシート状繊維を有するものであり、丁度図４（ｂ）に示す４層構造の主要部４Ａにおける一対の横向き導電性繊維１４Ｂ，１４Ｂの間に、単一の縦向き導電性繊維１４Ａを介装した構造のものである。
【００２７】
〔別実施例〕
本発明によるセパレータ４は、互いに配列方向が異なる導電性繊維１２Ａ，１２Ｂが、例えば、交差角度が４５度や７５度等の９０度以外でも良く、また、複合材１６の積層数も２層や６層以上でも良い。主要部４Ａの断面形状は頂部に平面部を有する略丸形波形状でも良い。
【００２８】
図５に、実施例１〜３、及び前述した比較例１，２の各セパレータ４（主要部４Ａ）の特性比較表を示す。図５において、「材料」とは導電性繊維のことであって前述の開繊繊維を用いている。「構造」における数字は溝長手方向（矢印イ方向）に対する角度を表しており、「０」は０度、即ち縦向き導電性繊維１２Ａのことであり、「９０」は９０度、即ち横向き導電性繊維１２Ｂのことである。成形（熱プレス）条件は、成形温度２５０℃、成形面圧１０ＭＰａ、成形時間１５秒であり、成形後は別のプレス機にて加圧しながら冷却する手段が採られた。冷却条件は、温度２０℃、面圧１０ＭＰａ、時間２分である。
【００２９】
「厚さ」は、主要部４Ａから切取られたサンプルをマイクロメーターによって測定されたものであり、「固有抵抗」は、前記サンプルにおいて４端子法により段差方向（厚さ方向）の固有抵抗を測定した。接触抵抗は成形体を２枚用意して接触面に面圧１Mpaが掛る状態で４端子法により測定を行った。また、支点間距離７．８ｍｍ、クロスヘッドスピード１０ｍｍ／ｍｉｎの条件で３点曲げ試験により、曲げ強さの測定を行った。この曲げ試験のサンプルは、主要部４Ａにおける横向き導電性繊維１２Ｂに沿う方向に長いもの（強度的に不利な向き）に設定して行った。
【００３０】
図５から、本発明品である実施例１〜３のものは、固有抵抗、曲げ強さ、厚さの各項目を満足する値になっているが、比較例１，２のものでは、固有抵抗と曲げ強さに明確に劣ることが理解できる。逆に言えば、導電性繊維１２Ａ，１２Ｂを互いに異なる二方向に配列してある本発明のセパレータ４は、固有抵抗も曲げ強さも改善された高性能な樹脂性セパレータであるということが言える。尚、比較例１，２は、共に３層構造であるが、図６，７においては簡単のため、２層のものとして描いてある。
【００３１】
以上説明したように、本発明によるセパレータ４においては、表面層を為す凸条１１の頂部１１は、凹入溝部１１Ａの溝長手方向に沿って配される縦向き導電性繊維１４Ａから構成されるとともに、伝達層を為す中間箇所１７は溝長手方向に直交する方向に沿って配される横向き導電性繊維１４Ｂから構成されており、それら各導電性繊維１４Ａ，１４Ｂは、それらに含浸される熱可塑性樹脂によって接着された状態となっている。従って、接触抵抗の低減を図るために頂部１１ａに配される縦向き導電性繊維１４Ａ、及び電気をセパレータ４の表から裏（又は裏から表）へ伝えるために中間箇所１７に配される横向き導電性繊維１４Ｂとを有する状態に主要部４Ａが構成されているので、セパレータ４に必要とされる電気特性と機械特性とを共に良好に発揮することが可能となっている。
【図面の簡単な説明】
【００３２】
【図１】固体高分子電解質型燃料電池のスタック構造を示す分解斜視図
【図２】固体高分子電解質型燃料電池のセパレータを示す正面図
【図３】単セルの構成を示す要部の拡大断面図
【図４】４層構造のセパレータにおける波形部分の加工状況を示す作用図
【図５】各種セパレータの特性を示す比較表
【図６】比較例１によるセパレータ波形部分の断面図
【図７】比較例２によるセパレータ波形部分の断面図
【符号の説明】
【００３３】
１１Ａ          凹入溝部
１５            合成樹脂材
１４Ａ，１４Ｂ  導電性繊維
１６            複合材
【図１】
0004792433.tif 000002
【図２】
0004792433.tif 000003
【図３】
0004792433.tif 000004
【図４】
0004792433.tif 000005
【図５】
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【図６】
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【図７】
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