(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
シリコーンゴムおよびシリコーンレジンを主成分とする配合物の架橋構造物を含有してなるシリコーン系感圧接着剤組成物であって、
さらに、架橋剤として、ＳｉＨ基を有するシロキサン系架橋剤と、過酸化物系架橋剤を含有し、
当該シリコーン系感圧接着剤組成物に２００℃で２４時間の加熱保持を行った場合に、当該シリコーン系感圧接着剤組成物のゲル分率が５〜５５重量％の範囲で上昇することを特徴とするシリコーン系感圧接着剤組成物。
【請求項２】
シリコーンゴムおよびシリコーンレジンを主成分とする配合物が、ジメチルシロキサンを主な構成単位とするオルガノポリシロキサンを１種類以上含むシリコーンゴムと、Ｍ単位（Ｒ3ＳｉＯ1/2）ならびにＱ単位（ＳｉＯ2）、Ｔ単位（ＲＳｉＯ3/2）およびＤ単位（Ｒ2ＳｉＯ）から選ばれるいずれか少なくとも１種の単位（前記単位中、Ｒは一価炭化水素基または水酸基を示す）を有する共重合体からなるオルガノポリシロキサンを１種類以上含むシリコーンレジンとの配合物またはその部分縮合物を含有することを特徴とする請求項１記載のシリコーン系感圧接着剤組成物。
【請求項３】
前記シリコーンゴムおよびシリコーンレジンを主成分とする配合物が、シリコーンゴムとしてビニル基を有するオルガノポリシロキサンを含有することを特徴とする請求項１または２記載のシリコーン系感圧接着剤組成物。
【請求項４】
前記シリコーン系感圧接着剤組成物に２００℃で２４時間の加熱保持を行う前(初期ゲル分率)のゲル分率が、２５〜５０重量％であり、
前記２００℃で２４時間の加熱保持を行った後のゲル分率が、４５〜８０重量％であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のシリコーン系感圧接着剤組成物。
【請求項５】
基材上に、請求項１〜４のいずれかに記載のシリコーン系感圧接着剤組成物による接着層が形成されていることを特徴とする感圧接着テープ。
【請求項６】
請求項１〜４のいずれかに記載のシリコーン系感圧接着剤組成物を、前記シロキサン系架橋剤により、架橋反応する工程と、前記過酸化物系架橋剤により、架橋反応する工程と、を含む接着層の製造方法であって、
前記シロキサン系架橋剤により、架橋反応する反応温度が、８０〜１５０℃であり、
前記過酸化物系架橋剤により、架橋反応する反応温度が、１５０〜２２０℃であることを特徴とする接着層の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、シリコーン系感圧接着剤組成物およびそれを用いた感圧接着テープに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
シリコーン系感圧接着剤組成物は、アクリル系やゴム系の感圧接着剤組成物と比較して耐熱性、耐寒性、耐候性、耐薬品性、耐電気性等に優れ、また各種被着体に接着しやすいという数々の特徴を持っており、耐熱テープ、電気絶縁テープ、ヒートシールテープ、メッキマスキングテープ等の様々な用途に用いられている。特に、シリコーン系感圧接着剤組成物は、各種被着体に接着しやすいという特徴とその高い耐熱性から、ふっ素樹脂やふっ素樹脂含浸ガラスクロス基材と組み合わせて用いられることも多く、耐熱性を必要とする用途において賞用されている。
【０００３】
耐熱性用途で使用される感圧接着テープには、熱によるテープ剥がれがないことが要求される他に、テープを貼り替える際には被着体への糊残りの少ないこと等の特性が要求される。こうした糊残りの問題は、耐熱性用途以外の感圧接着テープにおいても良く必要とされる特性である。特に、耐熱性用途においては、高温に曝されて熱による劣化が促進されることから、糊残りの問題が発生しやすく、その対策の難しい特性でもある。
【０００４】
かかる糊残りの問題は、一般に、感圧接着テープを被着体から剥離するときに感圧接着テープの接着層が凝集破壊を起こすことにより生じる。詳しくは、感圧接着テープを被着体から剥離するときに感圧接着テープの接着層と被着体との境界において、当該接着層が、テープ基材によって引き上げられる力と、被着体界面との結合する力との間で引き伸ばされて弾性変形を起こす。このとき接着層の弾性変形によってテープ基材が引き戻される力を受けている状態で、さらにテープ基材を引き上げると、接着層はさらに引き伸ばされ、一方、引き戻す力はさらに強くなる。やがて接着層が被着体と結合する力よりも、接着層の弾性変形による力が強くなったときに、接着層と被着体との結合が破れて界面剥離を起こし、接着層は被着体から剥離する。この場合に接着層の凝集力が小さいと、被着体との結合が破れる前に、接着層が凝集破壊を起こし、接着層が基材側と被着体側とに分かれて、結果として糊残りとなる。
【０００５】
前記糊残りの問題は、接着層の凝集破壊により生じることから、接着層の凝集力を上げることである程度抑えることができると考えられる。しかし、接着層の凝集力を上げすぎると、被着体にテープを接着する際に、被着体表面に接着層の界面が濡れの効果によって流動して、結合することを妨げ、結果として接着力を下げてしまう不都合がある。
【０００６】
先に述べたように、シリコーン系感圧接着テープは、耐熱性の必要な高温下での使用が多い。当該感圧接着テープは、高温下に保持されると接着層を形成する感圧接着剤組成物の流動性が増し、より強固に結合するため、常温に戻してからも、結合力が凝集力に勝って、さらに糊残りが発生しやすくなる。そのため、シリコーン系感圧接着テープにおいては、高い接着力と良好な糊残り性を両立させることが困難であった。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的はこのような問題を鑑み、耐熱性用途に用いた場合にも糊残りの発生を抑えることができるシリコーン系感圧接着剤組成物およびそれを用いた感圧接着テープを提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは上記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、以下に示す特徴を有するシリコーン系感圧接着剤組成物を用いることにより前記目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに到った。
【０００９】
すなわち、本発明は、シリコーンゴムおよびシリコーンレジンを主成分とする配合物の架橋構造物を含有してなるシリコーン系感圧接着剤組成物であって、当該シリコーン系感圧接着剤組成物に２００℃で２４時間の加熱保持を行った場合に、当該シリコーン系感圧接着剤組成部のゲル分率が５〜５５重量％の範囲で上昇することを特徴とするシリコーン系感圧接着剤組成物、に関する。
【００１０】
前記シリコーン系感圧接着剤組成物において、シリコーンゴムおよびシリコーンレジンを主成分とする配合物が、ジメチルシロキサンを主な構成単位とするオルガノポリシロキサンを１種類以上含むシリコーンゴムと、Ｍ単位（Ｒ3 ＳｉＯ1/2 ）ならびにＱ単位（ＳｉＯ2 ）、Ｔ単位（ＲＳｉＯ3/2 ）およびＤ単位（Ｒ2 ＳｉＯ）から選ばれるいずれか少なくとも１種の単位（前記単位中、Ｒは一価炭化水素基または水酸基を示す）を有する共重合体からなるオルガノポリシロキサンを１種類以上含むシリコーンレジンとの配合物またはその部分縮合物を含有することが好ましい。
【００１１】
また前記シリコーン系感圧接着剤組成物において、シリコーンゴムおよびシリコーンレジンを主成分とする配合物が、シリコーンゴムとしてビニル基を有するオルガノポリシロキサンを含有し、さらに、架橋剤としてＳｉＨ基を有するシロキサン系架橋剤と過酸化物系架橋剤を含有することが好ましい。
【００１２】
さらに本発明は、基材上に、前記シリコーン系感圧接着剤組成物による接着層が形成されていることを特徴とする感圧接着テープ、に関する。
【００１３】
前記本発明は、糊残りの原因が概ね感圧接着テープにおいて接着層を形成するシリコーン系感圧接着剤組成物の凝集力に起因するところが大きいことに着目し、その凝集力が高温下に加熱保持された場合に上がるように設計したものである。そして、高温下で凝集力を上げる手段として、高温下においてゲル分率が上がるようなものを見出したものである。
【００１４】
かかる本発明のシリコーン系感圧接着剤組成物は架橋構造物を含有してなり、常温（２５±２℃、以下同様である）で被着体に接着する際にはその架橋構造物の適度なゲル分率（初期ゲル分率）によって、当該感圧接着剤組成物の界面に適度な流動性を持たせることができ、一方、高温下で加熱保持されたときには、ゲル分率が上昇して凝集力を上げることができる。したがって、本発明のシリコーン系感圧接着剤組成物は、常温では被着体への良好な接着性を有し、かつ高温下ではゲル分率が上昇して凝集力が上がった状態で保持されるため、高温に曝された後に常温に戻して剥離する際にも、凝集力が被着体への結合力よりも大きく糊残りの発生を抑えられる。
【００１５】
シリコーン系感圧接着剤組成物が前記高温下に加熱保持された場合のゲル分率の上昇範囲は、架橋構造物が常温において被着体に対する適度な接着力を示す初期ゲル分率の範囲にも影響されるが、５〜５５重量％とされる。ゲル分率の上昇が少なすぎると、凝集力上昇の充分な効果が得られず、糊残りが発生してしまう。ゲル分率の上昇範囲は１０重量％以上とするのが好ましい。一方、ゲル分率の上昇が大きすぎると、極端に接着力が低下して、テープの端末浮きやテープの剥がれ落ちの原因となる。ゲル分率の上昇範囲は３５重量％以下、さらには２５重量％以下とするのが好ましい。特に、ゲル分率は１０〜２５重量％の範囲で上昇するのが望ましい。
【００１６】
前記ゲル分率とは、トルエンにシリコーン系感圧接着テープを常温で３日間浸漬したときの、当該感圧接着テープの接着層を形成しているシリコーン系感圧接着剤組成物の不溶解分の比率を指し、下記の式によって得られる値である。なお、感圧接着剤組成物の重量は、感圧接着テープから予め測定したテープ基材の重量を引くことにより求められる。
ゲル分率（％）＝（Ｂ／Ａ）×１００
Ａ：シリコーン系感圧接着剤組成物の初期重量。
Ｂ：トルエン浸漬後のシリコーン系感圧接着剤組成物の乾燥重量（乾燥条件：１２０℃×１時間）。
【００１７】
シリコーン系感圧接着剤組成物を、２００℃で２４時間の加熱保持に供する手段は、シリコーン系感圧接着剤組成物による接着層を形成した感圧接着テープを２００℃の乾燥機に２４時間投入して加熱保持することにより行う。そして、感圧接着テープにおける接着層（シリコーン系感圧接着剤組成物）の重量について前記方法によりゲル分率を測定する。なお、Ａ：シリコーン系感圧接着剤組成物の初期重量は、加熱保持に供する前に測定した重量の値である。
【００１８】
【発明の実施の形態】
本発明のシリコーン系感圧接着剤組成物は、シリコーンゴムおよびシリコーンレジンを主成分とする配合物の架橋構造物を含有してなる。
【００１９】
シリコーンゴムとしては、シリコーン系感圧接着剤組成物に使用されている各種のものを特に制限なく使用できる。たとえば、ジメチルシロキサンを主な構成単位とするオルガノポリシロキサンを好ましく使用できる。オルガノポリシロキサンには必要に応じてビニル基、その他の官能基が導入されていてもよい。オルガノポリシロキサンの重量平均分子量は通常１８万以上であるが、望ましくは２８万から１００万、特に５０万から９０万のものが好適である。これらシリコーンゴムは１種または２種以上を適宜に組み合わせて使用することができる。重量平均分子量が低い場合には架橋剤の量によりゲル分率を調整することができる。
【００２０】
シリコーンレジンとしては、シリコーン系感圧接着剤組成物に使用されている各種のものを特に制限なく使用できる。たとえば、Ｍ単位（Ｒ3 ＳｉＯ1/2 ）と、Ｑ単位（ＳｉＯ2 ）、Ｔ単位（ＲＳｉＯ3/2 ）およびＤ単位（Ｒ2 ＳｉＯ）から選ばれるいずれか少なくとも１種の単位（前記単位中、Ｒは一価炭化水素基または水酸基を示す）を有する共重合体からなるオルガノポリシロキサンを好ましく使用できる。前記共重合体からなるオルガノポリシロキサンは、ＯＨ基を有する他に、必要に応じてビニル基等の種々の官能基が導入されていてもよい。導入する官能基は架橋反応を起こすものであってもよい。前記共重合体としてはＭ単位とＱ単位からなるＭＱレジンが好ましい。
【００２１】
Ｍ単位と、Ｑ単位、Ｔ単位またはＤ単位の比（モル比）は特に制限されないが、前者：後者＝０．３：１〜１．５：１程度、好ましくは０．５：１〜１．３：１程度のものを使用するのが好適である。これらシリコーンレジンは１種または２種以上を適宜に組み合わせて使用することができる。
【００２２】
前記シリコーンゴムおよびシリコーンレジンを主成分とする配合物は、その架橋物を含有するシリコーン系感圧接着剤組成物が、２００℃で２４時間の加熱保持を行った場合に、当該感圧接着剤組成物のゲル分率が５〜５５重量％以下の範囲で上昇するように調製される。
【００２３】
シリコーンゴムとシリコーンレジンの配合割合（重量比）は特に制限されないが、前者：後者＝１００：１１０〜１００：２２０程度、好ましくは１００：１６０〜１００：１９０程度のものを使用するのが好適である。シリコーンゴムとシリコーンレジンは、単にそれらを配合して使用してもよく、それらの部分縮合物であってもよい。
【００２４】
前記配合物には、それを架橋構造物とするために、通常、架橋剤を含む。架橋剤により、シリコーン系感圧接着剤組成物のゲル分率（初期ゲル分率）を調整するとともに、シリコーン系感圧接着剤組成物が前記高温下に加熱保持された場合に、そのゲル分率が前記所定範囲で上昇するように調整する。
【００２５】
前記配合物の架橋構造物を含有するシリコーン系感圧接着剤組成物の初期ゲル分率は、シリコーン系感圧接着剤組成物の種類によっても異なるが、概ね２５〜５０％程度とするのが適当である。特に、初期ゲル分率は、３５〜４５％とするのが好ましい。初期ゲル分率が低すぎると、凝集力が下がりすぎ、保持力が出ず、テープずれや糊はみ出しが発生する。また、初期ゲル分率が高すぎると初期接着力が低くなりすぎて、貼り付きが悪くなってしまう傾向がある。
【００２６】
なお、シリコーン系感圧接着剤組成物が前記高温下に加熱保持された後のゲル分率は、初期ゲル分率に対して５〜５５％の範囲で上昇するものであるが、加熱保持後のゲル分率は、４５〜８０％であるのが好ましい。
【００２７】
本発明のシリコーン系感圧接着剤組成物は、初期ゲル分率および前記高温下に加熱保持された場合のゲル分率を前記範囲に調整するため、前記配合物は、シリコーンゴムとしてビニル基を有するオルガノポリシロキサンを含有し、さらに、架橋剤としてＳｉＨ基を有するシロキサン系架橋剤と過酸化物系架橋剤を含有するのが好適である。
【００２８】
過酸化物系架橋剤の架橋反応はラジカル反応であるため、通常１５０℃〜２２０℃の高温下で架橋反応が進められる。一方、ビニル基含有のオルガノポリシロキサンとシロキサン系架橋剤の架橋反応は付加反応であるので、通常８０℃〜１５０℃の低温で反応が進む。このように過酸化物系架橋剤の架橋反応とシロキサン系架橋剤の架橋反応はそれらの架橋反応温度が異なる。その反応温度差を利用して、１５０℃以下の比較的低温で前記配合物についてシロキサン系架橋剤による架橋を行い、前記配合物を前記初期ゲル分率となる架橋構造物とする。得られたシリコーン系感圧接着剤組成物は、所望の初期ゲル分率を有し接着性良好であり、また被着体への貼り付け後の高温保持下では、過酸化物系架橋剤によってさらに架橋反応を進めてゲル分率を上昇させることができる。なお、シリコーン系感圧接着剤組成物の状態では、過酸化物系架橋剤はラジカルとして残存していても良い。
【００２９】
前記過酸化物架橋剤としては、従来よりシリコーン系感圧接着剤組成物に使用されている各種のものを特に制限なく使用できる。たとえば、過酸化ベンゾイル、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジクミルパーオキサイド、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド、ｔ−ブチルオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ−ｔ−ブチルパーオキシヘキサン、２，４−ジクロロ−ベンゾイルパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキシ−ジ−イソプロピルベンゼン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチル−シクロヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ−ｔ−ブチルパーオキシヘキシン−３等があげられる。過酸化物系架橋剤の使用量は、通常、シリコーンゴム１００重量部に対して０．１５〜２重量部程度、好ましくは０．５〜１．４重量部である。
【００３０】
また、シロキサン系架橋剤として、たとえば、ケイ素原子に結合した水素原子を分子中に少なくとも平均２個有するポリオルガノハイドロジエンシロキサンが用いられる。ケイ素原子に結合した有機基としてはアルキル基、フェニル木、ハロゲン化アルキル基等があげられるが、合成および取り扱いが容易なことから、メチル基が好ましい。シロキサン骨格構造は、直鎖状、分岐状、環状のいずれであっれもよいが、直鎖状が良く用いられる。
【００３１】
シロキサン系架橋剤の使用量は、通常、シリコーンゴムおよびシリコーンレジン中のビニル基１個に対して、ケイ素原子に結合した水素原子が１〜３０個、好ましくは４〜１７個になるように配合する。ケイ素原子に結合した水素原子が１個未満では、十分な凝集力が得られず、３０個を超える場合には接着特性が低下する傾向がある。シロキサン系架橋剤を用いる場合には、通常、白金触媒が用いられるが、その他種々の触媒を使用することができる。なお、シロキサン系架橋剤を用いる場合には、シリコーンゴムとしてビニル基を有するオルガノポリシロキサンを用いるが、そのビニル基は、０．０００１〜０．０１モル／１００ｇ程度とするのが好ましい。
【００３２】
また、本発明のシリコーン系感圧接着剤組成物は、初期ゲル分率および前記高温下に加熱保持された場合のゲル分率を前記範囲に調整できれば、架橋剤等の種類は制限されず、架橋剤として過酸化物系架橋剤を単独で使用することもできる。過酸化物系架橋剤を単独で使用する場合には、前記配合物を架橋構造物とする際に、過酸化物系架橋剤の使用量、架橋反応温度等を調整することによりシリコーン系感圧接着剤組成物中に過酸化物系架橋剤またはそのラジカルを残存させることで前記同様の効果が得られる。なお、この場合には、シリコーンゴムとして用いるオルガノポリシロキサンはビニル基を有していてもよく、無くともよい。ビニル基がある場合には、ビニル基にも過酸化物系架橋剤によって架橋反応が起きる。その他に、本発明のシリコーン系感圧接着剤組成物は、初期ゲル分率および前記高温下におかれた場合のゲル分率を前記範囲に調整できれば、どのような手段によって架橋剤を残存させていてもよく、その手段は問われない。
【００３３】
上記本発明のシリコーン系感圧接着剤組成物には、前記配合物の架橋構造物の他に、必要に応じて、各種の添加剤を加えることができる。
【００３４】
本発明の感圧接着テープは前記シリコーン系感圧接着剤組成物が、基材上で接着層を形成したものである。
【００３５】
基材は特に制限されないが、耐熱性材料として知られている各種材料を使用できる。たとえば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、ポリフッ化ビニル、ポリテトラフルオロエチレン−エチレン共重合樹脂、ガラスクロス、ポリテトラフルオロエチレン含浸ガラスクロス、ポリイミド等の各種材料を好適に用いることができる。基材の厚さは特に制限されないが、０．００５〜０．３ｍｍ程度である。
【００３６】
接着層の形成は、通常、前記配合物をトルエン等の溶剤に溶解した溶液を前記基材に塗布し、次いで前記配合物を前記初期ゲル分率の架橋構造物となるように加熱、架橋することにより行う。加熱温度は、たとえば、前記配合物として、シリコーンゴムとしてビニル基を有するオルガノポリシロキサンを含有し、さらに、架橋剤としてシロキサン系架橋剤と過酸化物系架橋剤を含有する場合には、１５０℃以下で加熱を行い、シロキサン系架橋剤の架橋反応を進行させる一方で、接着層を形成するシリコーン系感圧接着剤組成物中に過酸化物系架橋剤を残存させる。接着層の厚さは特に制限されないが、０．００２〜０．１ｍｍ程度である。
【００３７】
なお、基材に前記配合物を塗布して接着層を形成するにあたっては、基材とシリコーン系感圧接着剤組成物（接着層）との投錨性を向上させるために下塗り剤を使用することもできる。また、粘着テープの巻き戻し改善のために、基材の背面（粘着剤と反対の面）に剥離処理剤を塗布することもできる。
【００３８】
【実施例】
以下、本発明の効果を具体的に示す実施例等について説明するが、本発明はこれら実施例に制限されるものではない。
【００３９】
（糊残りの試験方法）
感圧接着テープを２０ｍｍ幅に切断し、トルエンで被着面を洗浄したＳＵＳ３０４ＢＡ板（表面粗さ０．２Ｓ）に、２ｋｇローラー１往復で貼り付けた。次いで、常温で３０分以上放置して馴染ませた後に、２００℃の乾燥機に５日間投入した。その後、乾燥機から取り出し、常温で３０分以上放置し、引張り試験機で１８０°ピール、引張り速度３００ｍｍ／ｍｉｎで引き剥がし、剥離後の被着体面を目視にて観察し、凝集破壊による糊残りの有無を調べた。
【００４０】
実施例１
ジメチルシロキサンを構成単位とし、メチル基の一部をビニル基に置き換えたオルガノポリシロキサンで、重量平均分子量７０万、ビニル基含有量０．００４モル／１００ｇである生ゴム状のメチルビニルポリシロキサン１００重量部と、（ＣＨ3 ）3 ＳｉＯ1/2 単位０．４４モル％、ＳｉＯ2 単位０．５６モル％からなるＭＱレジン（重量平均分子量５５００）１７０重量部とをトルエンと共に混合し、１００〜１２０℃の温度で４時間部分縮合反応させた。さらにトルエンを加えて不揮発分の調整をして、粘稠で無色透明な６０重量％のトルエン溶液を得た。
【００４１】
上記トルエン溶液１００重量部に、重量平均分子量８０００で水素（ＳｉＨ）含有量１．２モル／１００ｇのメチルハイドロジエンポリシロキサン（固形分１００重量％）１ｇ、過酸化べンゾイルのキシレン溶液（ナイパーＢＭＴ，日本油脂（株）製，固形分４０重量％）３ｇおよび白金触媒を白金量として３０ｐｐｍ加え、さらにトルエンで固形分３０重量％に調整して配合物を調製した。
【００４２】
上記配合物を、ポリイミドフィルム（カプトン１００Ｈ，東レ・デュポン（株）製）に、アプリケーターで糊厚３５μｍになるように塗布し、乾燥機にて１３０℃で３分間加熱して、シリコーン系感圧接着剤組成物からなる接着層を有する感圧接着テープを得た。
【００４３】
比較例１
実施例１で得た６０重量％のトルエン溶液１００重量部に、実施例１と同様のメチルハイドロジエンポリシロキサン（固形分１００重量％）１ｇおよび白金触媒を白金量として３０ｐｐｍ加え、さらにトルエンで固形分３０重量％に調整して配合物を得た。上記配合物を、実施例１と同様にしてポリイミドフィルムに塗布し、乾燥して、感圧接着テープを得た。
【００４４】
実施例１および比較例１で得られた感圧接着テープについて、その一部を常温で保管し、他の一部を２００℃の乾燥機に２４時間投入して加熱保持した。常温で保管した感圧接着テープの接着層（シリコーン系感圧接着剤組成物）のゲル分率（初期ゲル分率）と加熱保持した感圧接着テープの接着層（シリコーン系感圧接着剤組成物）のゲル分率（加熱保持後のゲル分率）をそれぞれ測定した。また、実施例１および比較例１で得られた感圧接着テープについて、糊残り試験を行った。これらの結果を表１に示す。
【００４５】
【表１】
0004809988.tif 000002
実施例１および比較例１ともに略同様の初期ゲル分率を有し良好な接着性を有すると認められる。実施例１ではゲル分率の上昇が所望の範囲に入っており糊残りの問題はないが、比較例１ではゲル分率の上昇が小さく糊残りが認められる。