(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータであって、
前記予備成形体が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる第１シートが、黒鉛に熱可塑性樹脂を塗して成る第２シートの一対の間に介装されるサンドイッチ構造に構成されている燃料電池セパレータ。
【請求項２】
前記第１シートは、前記抄造後において含浸される熱可塑性樹脂を有している請求項１に記載の燃料電池セパレータ。
【請求項３】
前記第１シートに用いられる前記熱可塑性樹脂がポリプロピレン樹脂である請求項２に記載の燃料電池セパレータ。
【請求項４】
前記第１シートに用いられる膨張黒鉛の材料比率が６０〜９０％に設定されている請求項２又は３に記載の燃料電池セパレータ。
【請求項５】
前記第２シートに用いられる前記熱可塑性樹脂がポリプロピレン樹脂である請求項１〜４の何れか一項に記載の燃料電池セパレータ。
【請求項６】
前記ポリプロピレン樹脂の材料比率が５〜２０％の範囲に設定されている請求項５に記載の燃料電池セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池セパレータとは、ＭＥＡ（膜・電極接合体）を適切に燃料電池セル（燃料電池セパレータの間にＭＥＡを挟み込んだ単位体）内に保持するとともに前記電気化学反応に必要な燃料（水素）及び空気（酸素）を供給する役割、さらには燃料電池として機能するための電気化学反応により得られた電子を損失なく集電する役割等を担っている。これらの役割を担うために燃料電池セパレータには、１．機械的強度、２．可撓性、３．導電性、４．成形加工性、５．ガス不透過性という特性が要求される。
【０００３】
従来、この種の燃料電池セパレータの材料としては、耐食性に優れたものとする点から黒鉛を主原料とするものが一般的であり、開発の初期段階では、焼結カーボンを切削することによって燃料電池セパレータを製作していた。しかしながら、コスト的な問題から近年ではフェノール樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂と黒鉛とのコンパウンドを成形材料として作成し、そのコンパウンドを圧縮成形することによって燃料電池セパレータとする手段が採られていた。成形材料のコンパウンドは、通常、粉末の状態で供給されるので、一旦樹脂の反応しない低温で予備成形体を作成する一次成形を行ってから、二次成形であるプレス成形型に送られるようになる。このように、一次成形によって一旦予備成形体を作ってから二次成形を行うことで、前記成形加工性に優れる燃料電池セパレータやその製造方法としては特許文献１において開示されたものが知られている。
【０００４】
一方、燃料電池セパレータの主原料である黒鉛として膨張黒鉛を用いるものがあり、例えば特許文献２において開示されたものが知られている。膨張黒鉛を用いた燃料電池セパレータでは、膨張黒鉛が本来有する耐熱性、耐食性、電気特性（導電性）、熱伝導特性等を有効に利用して所定の電池性能を発揮させることができる手段として望ましいものである。つまり、前記導電性に優れるものとすることができる。そして、数百枚〜千枚といった多量のセパレータを用いる自動車用等として求められる軽量でコンパクトな燃料電池とするには、セパレータ単体での厚さを、必要な機能を損なうことなく極力薄くすることが必要になる。
【０００５】
しかしながら、膨張黒鉛を主原料とする従来の燃料電池セパレータでは、薄くすると割れ易くなるとともに、ガスを透過し易くなるので、前述の機械的強度、ガス不透過性の各点で難点がある。
【特許文献１】特開２００４−２１６７５６号公報
【特許文献２】特開２０００−２３１９２６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
そこで本発明の目的は、導電性と成形加工性とに優れるものとなるよう、膨張黒鉛を主原料とする予備成形体のプレス成形によって作成される燃料電池セパレータを、その予備成形体を抄造法を用いて作成するように工夫することにより、機械的強度、可撓性、ガス不透過性の各特性が改善され、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能となるようにする点にある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
請求項１に係る発明は、板状に形成された予備成形体１４を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータにおいて、
前記予備成形体１４が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる第１シート１４Ａが、黒鉛に熱可塑性樹脂を塗して成る第２シート１４Ｂの一対の間に介装されるサンドイッチ構造に構成されていることを特徴とするものである。
【０００８】
請求項２に係る発明は、請求項１に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記第１シート１４Ａは、前記抄造後において含浸される熱可塑性樹脂を有していることを特徴とするものである。
【０００９】
請求項３に係る発明は、請求項２に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記第１シート１４Ａに用いられる前記熱可塑性樹脂がポリプロピレン樹脂であることを特徴とするものである。
【００１０】
請求項４に係る発明は、請求項２又は３に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記第１シート１４Ａに用いられる膨張黒鉛の材料比率が６０〜９０％に設定されていることを特徴とするものである。
【００１１】
請求項５に係る発明は、請求項１〜４のうちの何れか一項に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記第２シート１４Ｂに用いられる前記熱可塑性樹脂がポリプロピレン樹脂であることを特徴とするものである。
【００１２】
請求項６に係る発明は、請求項５に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記ポリプロピレン樹脂の材料比率が５〜２０％の範囲に設定されていることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１３】
請求項１の発明によれば、詳しくは実施形態の項において説明するが、予備成形体が、抄造による第１シートが黒鉛と熱可塑性樹脂とを主原料とする第２シートの二枚の間に挟まれる計三層のサンドイッチ構造のもの、即ち、機械的、電気的特性に優れ、薄肉で、かつ、固有抵抗値等の特性のばらつきが少なく、大量生産が容易で製造コストも有利となる第１シートを、成形性に優れる第２シートの一対の間に挟む構成となっている。その結果、導電性と成形加工性とに優れるものとなるよう、膨張黒鉛を主原料とする予備成形体のプレス成形によって作成される燃料電池用セパレータを、その予備成形体を抄造法を用いて作成する抄造シートを間に挟んで成形性に優れる第２シートが表面に位置するサンドイッチ構造に工夫することにより、機械的強度、可撓性、ガス不透過性の各特性が改善されながら成形性に優れ、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能となる燃料電池用セパレータを提供することができる。
【００１４】
そして、添加される樹脂が熱可塑性のものであるから、容易に再利用が可能であって、優れたリサイクル性を有する利点があるとともに、自己接着性が生じて、隣合うセパレータどうしをガスケットを用いることなくシール状態で接合できるといった具合に、ガスケットレス化が可能となり（詳しくは実施形態の項において説明する）、部品点数削減によるコストダウンが行える利点もある。
【００１５】
請求項２の発明によれば、膨張黒鉛を主原料とする抄造によって成る第１シートに熱可塑性樹脂を後から含浸させてあるので、熱可塑性樹脂が配合されることによる一般的な作用、効果に加えて、抄造されたシート状体の隙間に熱可塑性樹脂が入り込んで隙間を埋めるようになり、ガス透過性やかさ密度に好影響を与えてさらなる性能向上が可能となる利点がある。この場合、請求項３のように、熱可塑性樹脂をポリプロピレン樹脂とすれば、絶縁性・耐水性・耐薬品性等に優れるというより好ましい作用、効果が追加される。
【００１６】
請求項４の発明によれば、膨張黒鉛の材料比率を６０〜９０％に設定してあるので、接触抵抗３０ｍΩ・ｃｍ２以下 、固有抵抗３０ｍΩ・ｃｍ以下、曲げ強度６０ＭＰａ以上、曲げ歪１％以上、ガス透過係数２×１０−９mol・ｍ/ｍ２・ｓ・ＭＰa以下の各特性の目標値をクリアすることが可能となって好都合である（図６，７参照）。
【００１７】
請求項５の発明によれば、第２シートに用いられる熱可塑性樹脂をポリプロピレン樹脂としてあるので、ガス透過係数の向上と優れた成形性との双方をより効果的に得ることが可能となるサンドイッチ構造の燃料電池セパレータを提供することができる。この場合、請求項６のように、ポリプロピレン樹脂の材料比率を５〜２０％にすれば、請求項１〜５の発明による前記効果を安定して発揮させることができる利点がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下に、本発明による燃料電池セパレータの実施の形態を、図面を参照しながら説明する。図１〜図３は、スタック構造の分解斜視図、セパレータの外観正面図、セル構造を示す要部の拡大断面図、図４は別構造の単セルを示す要部の拡大図、図５はセパレータの製造原理例を示す概略の工程図、図６，７は各種実施例や比較例の特性表を示す図、図８，９は従来と本発明のセル構造の模式図、図１０は第２シートの黒鉛添加率とガス透過係数との関係グラフを示す図、図１１，１２はガス透過係数に関する実験原理を示す図である。尚、以下においては「燃料電池セパレータ」を、単に「セパレータ」と略称する。また、ポリプロピレンを「ＰＰ」と省略することもある。
【００１９】
まず最初に、本発明のセパレータを備えた固体高分子電解質型燃料電池の構成及び動作について、図１〜図３を参照して簡単に説明する。固体高分子電解質型燃料電池Ｅは、例えばフッ素系樹脂より形成されたイオン交換膜である電解質膜１と、炭素繊維糸で織成したカーボンクロスやカーボンペーパー或いはカーボンフェルトにより形成され、上記電解質膜１を両側から挟みサンドイッチ構造をなすガス拡散電極となるアノード２及びカソード３と、そのサンドイッチ構造をさらに両側から挟むセパレータ４，４とから構成される単セル５の複数組を積層し、その両端に図示省略した集電板を配置したスタック構造に構成されている。電解質膜１、アノード２、カソード３でＭＥＡが構成される。
【００２０】
両セパレータ４は、図２に示すように、その周辺部に、水素を含有する燃料ガス孔６，７と酸素を含有する酸化ガス孔８，９と冷却水孔１０とが形成されており、前記単セル５の複数組を積層した時、各セパレータ４の各孔６，７、８，９、１０がそれぞれ燃料電池Ｅ内部をその長手方向に貫通して燃料ガス供給マニホールド、燃料ガス排出マニホールド、酸化ガス供給マニホールド、酸化ガス排出マニホールド、冷却水路を形成するようになされている。各セパレータ４は、基本の断面形状が角波型となるように表裏に凸条（リブ）１１が形成されており、アノード２と各凸条１１とが当接することによる燃料ガス流路１２、及びカソード３と各凸条１１とが当接することによる酸化ガス流路１３が形成されている。また、電解質膜１の存在側を内とした場合において、各セパレータ４，４における外向き凸条１１の裏側（内側）部分が隣合わされることにより、独立した冷却水通路１０に形成することができる。
【００２１】
前記構成の固体高分子電解質型燃料電池Ｅにおいては、外部に設けられた燃料ガス供給装置から燃料電池Ｅに対して供給された水素を含有する燃料ガスが上記燃料ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の燃料ガス流路１２に供給されて各単セル５のアノード２側において電気化学反応を呈し、その反応後の燃料ガスは各単セル５の燃料ガス流路１２から燃料ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。同時に、外部に設けられた酸化ガス供給装置から燃料電池Ｅに対して供給された酸素を含有する酸化ガス（空気）が上記酸化ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の酸化ガス流路１３に供給されて各単セル５のカソード３側において電気化学反応を呈し、その反応後の酸化ガスは各単セル５の酸化ガス流路１３から上記酸化ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。
【００２２】
前述の電気化学反応に伴い、燃料電池Ｅ全体としての電気化学反応が進行して、燃料が有する化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換することで、所定の電池性能が発揮される。なお、この燃料電池Ｅは、電解質膜１の性質から約８０〜１００℃の温度範囲で運転されるために発熱を伴う。そこで、燃料電池Ｅの運転中は、外部に設けられた冷却水供給装置から燃料電池Ｅに対して冷却水を供給し、これを前記冷却水路に循環させることによって、燃料電池Ｅ内部の温度上昇を抑制している。
【００２３】
尚、セルの構造としては、図４に示す構造のものでも良い。即ち、図４のセルは、各セパレータ４を、その表面が縦横に点状のリブ（所定形状のリブ）１１の多数が均等間隔毎に並べられて成るものとして、それらリブ１１とアノード２の表面との間に縦横の燃料ガス流路１２が形成されるとともに、リブ１１とカソード３の表面との間に縦横の酸化ガス流路１３が形成される構造のものに構成してある。二次成形Ｓ２において、中間層で成形性の良い第２シート１４Ｂが厚みの大きい部分に流れて密度不均一状態に容易に変化できることから、機械的、電気的特性を向上させるべく両端に厚み変化が不得意な第１シート１４Ａを設ける構成としながらも、従来では困難であったリブ１１等の凹凸を有する（厚み分布のある）タイプのセパレータ４の実現を可能としている。
【００２４】
次に、セパレータ４についてその作り方（製造方法）の例も交えて説明する。セパレータ４の製造方法は、板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形することによって作成するものであり、図５に示すように、セパレータの形に近似した板状の予備成形体１４を作成する一次成形工程Ｓ１と、その予備成形体１４を成形金型１５で加圧して最終形状のセパレータ４を形成する二次成形工程Ｓ２とから成る。ここで、セパレータ４の目標とする特性は、接触抵抗が３０ｍΩ・ｃｍ２以下、固有抵抗が３０ｍΩ・ｃｍ以下、曲げ強度が６０ＭＰａ以上、曲げ歪が１％以上、ガス透過係数が２×１０−９mol・ｍ/ｍ２・ｓ・ＭＰa以下、厚さ０．１５ｍｍ以下である。
【００２５】
一次成形工程Ｓ１は、図５に示すように、第１シート作成工程ｄと積層工程ｃとを有している。第１シート作成工程ｄは、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって第１シート１４Ａを得る工程であり、抄造工程ａと後含浸工程ｂとを有している。積層工程ｃは、抄造工程ａ及び後含浸工程ｂで作成された第１シート１４Ａを、ポリプロピレン樹脂（熱可塑性樹脂の一例）に黒鉛粉末を塗して成る第２シート１４Ｂの一対の上下間に挟むことで成る三層構造、即ちサンドイッチ構造で、かつ、所定の大きさに形成される予備成形体１４を作成する工程である。
【００２６】
抄造工程ａは、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって第１シート１４Ａを作成する工程であり、主原料である膨張黒鉛（導電材）と繊維質充填材とを所定の配合比率で有する原料を用いて抄造し、それによって予備成形体１４用の第１シート１４Ａを形成する。抄造の本来の意味は「紙の原料をすいて紙を作ること」であるが、ここで言う抄造は『第１シート用の上記材料をすいて第１シートを作ること』である。
【００２７】
後含浸工程ｂは、抄造工程ａによって抄造された抄紙（いわば第１シート１４Ａの主体部）にポリプロピレン樹脂（熱可塑性樹脂の一例）を含浸する工程であり、それによって予備成形体１４の構成部品たる第１シート１４Ａが作成される。積層工程ｃは、抄造工程ａ及び後含浸工程ｂで作成された第１シート１４Ａを、黒鉛（黒鉛粉末等）にポリプロピレン樹脂（熱可塑性樹脂の一例）を塗して成る第２シート１４Ｂの一対の間に介装して一体化することにより、図５に示すように、中間の第１シート１４Ａと表裏（上下）の第２シート１４Ｂ，１４Ｂとの三層によるサンドイッチ構造の予備成形体１４を作成する工程である。
【００２８】
第１シート１４Ａとしては二種類のものを用意した。一つ目の第１シート１４Ａは、実施例１〜４及び比較例２，３に適用されているものであって、上述の抄紙にＰＰ（ポリプロピレン）樹脂を溶着させる後含浸手段を採用して成るものである。詳述すると、坪量１００ｇ／ｍ２の抄紙（膨張黒鉛８２％、炭素繊維３％、アクリル繊維１０％、ＰＥＴ５％）に、２０ｇ／ｍ２のポリプロピレンフィルムを載せ、１９０℃に加熱後に１Ｍｐａの面圧を掛けながら冷却することにより、抄紙／ＰＰフィルムが１００／２０の第１シート１４Ａを作成する。
【００２９】
二つ目の第１シート１４Ａは、実施例５〜８及び比較例４，５に適用されているものであって、上述の抄紙そのもので成るもの、即ち「膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる第１シート」である。つまり、一つ目の第１シート１４Ａにおけるポリプロピレン樹脂の後含浸を省略したものであるとも言える。尚、図６においては、一つ目の第１シート１４Ａを用いることを「中層に抄紙＋ＰＰフィルムを使用」と欄外に表し、図７においては、二つ目の第１シート１４Ａを用いることを「中層のＰＰフィルムを省略」と欄外に表してある。
【００３０】
二次成形工程Ｓ２は、例えば、上金型１５ａと下金型１５ｂから成る成形金型１５を用いて三層構造の予備成形体１４をプレスによって加圧することにより、所定の最終形状を呈するセパレータ４を作成する工程である。次に、作り方やその実施例等について説明する。
【００３１】
まず、一次成形工程Ｓ１における抄造工程ａに関しては、次のようである。炭素繊維３％、アクリル繊維１０％、ＰＥＴ繊維５％を配合して成る繊維質充填材を、家庭用ミキサーを用いて離解し、所定のパルプ濃度（例：１％）に調整する。調整後のパルプスラリーに、例えば４０μｍの膨張黒鉛を８２％添加し、さらに水を追加して固形分濃度０．１％に再調整してから、若干のその他の配合材［硫酸バンド、歩留り向上材〔ハイモロックＮＲ１１−ＬＨ（商品名）〕］を添加して抄紙用原料として抄造（図５参照）し、シート状体の第１シート１４Ａを得る。尚、この段階で、標準角型シートマシンを用いて加工することにより、坪量７０g/ｍ２で２５ｃｍ角シート形状の第１シート１４Ａを得ることも可能である。
【００３２】
一次成形工程Ｓ１における後含浸工程ｂに関しては、ポリプロピレン樹脂液、或いはポリプロピレンフィルムを加熱溶融させて含浸を行い、予備成形体１４用の第１シート１４Ａを得る。例えば、実施例１におけるポリプロピレン樹脂の含浸量は、含浸後における配合率が２０％になるように定められる（５％以上で、好ましくは５〜３５％が良い）。抄造による第１シート１４Ａは、曲げ難い等、成形性にはやや劣る面があるが、優れた機械的及び電気的特性を持っている。
【００３３】
一次成形工程Ｓ１における第２シート形成工程は、図示は省略するが、黒鉛粉末（粒径１〜２００μｍ程度が好ましい）にポリプロピレン樹脂をコーティングして樹脂カーボンである第２シート１４Ｂを作成する工程である。樹脂カーボンである第２シート１４Ｂは、機械的特性の点では劣るが成形性には優れている。
【００３４】
二次成形工程Ｓ２に関しては、一次成形工程Ｓ１によって作成された三層構造の予備成形体１４を、１７０℃の金型を用いて２０ＭＰａの面圧で５分間加熱加圧成形し、セパレータ４を得る。この場合（実施例１）のセパレータ４の各種特性は、接触抵抗１２ｍΩ・ｃｍ２、固有抵抗６ｍΩ・ｃｍ、ガス透過係数５×１０−１１mol・ｍ/ｍ２・ｓ・ＭＰa、曲げ強さ８０ＭＰａ、曲げ歪２．２％、厚さ０．１５ｍｍであった。次に、セパレータ４の各比較例及び各実施例の緒元について述べる（図６参照）。
【００３５】
〔比較例１〕
比較例１によるセパレータは、黒鉛８３％、フェノール樹脂１７％の材料（樹脂カーボン）による１層構造のものであり、その特性を図６の特性表に示す。尚、樹脂カーボンは強度が低いという性質がある。
【００３６】
〔比較例２〕
比較例２によるセパレータは、図６に示すように、第１シート（１４Ａ）として、膨張黒鉛粉末８２％、炭素繊維３％、アクリル繊維１０％、ＰＥＴ繊維５％の原料を使用して抄造法にて作製された抄紙に、ポリプロピレンフィルムを加熱加圧して目詰め材として一体化させる手段により、ポリプロピレン樹脂２０％を後含浸させたシート（前述の「一つ目の第１シート１４Ａ」）を用いる。第２シート（１４Ｂ）として、黒鉛９７％とポリプロピレン樹脂３％とを混練した黒鉛粉末を用いる。第１シート（１４Ａ）を、一対の第２シート（１４Ｂ）の間に挟み込み１７０℃で成形を行う。
【００３７】
〔比較例３〕
比較例３によるセパレータは、図６に示すように、第２シート（１４Ｂ）用の黒鉛粉末の材料比を、黒鉛７５％、ポリプロピレン樹脂２５％とした以外は、比較例２のものと同じである。
【００３８】
〔実施例１〕
実施例１によるセパレータは、図６に示すように、第２シート（１４Ｂ）用の黒鉛粉末の材料比を、黒鉛９５％、ポリプロピレン樹脂５％とした以外は、比較例２のものと同じである。
【００３９】
〔実施例２〕
実施例２によるセパレータは、図６に示すように、第２シート（１４Ｂ）用の黒鉛粉末の材料比を、黒鉛９０％、ポリプロピレン樹脂１０％とした以外は、比較例２のものと同じである。
【００４０】
〔実施例３〕
実施例３によるセパレータは、図６に示すように、第２シート（１４Ｂ）用の黒鉛粉末の材料比を、黒鉛８５％、ポリプロピレン樹脂１５％とした以外は、比較例２のものと同じである。
【００４１】
〔実施例４〕
実施例４によるセパレータは、図６に示すように、第２シート（１４Ｂ）用の黒鉛粉末の材料比を、黒鉛８０％、ポリプロピレン樹脂２０％とした以外は、比較例２のものと同じである。
【００４２】
〔比較例４〕
比較例４によるセパレータは、図７に示すように、第１シート（１４Ａ）として、膨張黒鉛粉末８２％、炭素繊維３％、アクリル繊維１０％、ＰＥＴ繊維５％の原料を使用して抄造法にて作製された抄紙を、熱可塑性樹脂による後含浸をすることなくそのまま（前述の「二つ目の第１シート１４Ａ」）用いるものであり、それ以外は比較例２のものと同じである。
【００４３】
〔比較例５〕
比較例５によるセパレータは、図７に示すように、第２シート（１４Ｂ）用の黒鉛粉末の材料比を、黒鉛７５％、ポリプロピレン樹脂２５％とした以外は、比較例４のものと同じである。
【００４４】
〔実施例５〕
実施例１によるセパレータは、図７に示すように、第２シート（１４Ｂ）用の黒鉛粉末の材料比を、黒鉛９５％、ポリプロピレン樹脂５％とした以外は、比較例４のものと同じである。
【００４５】
〔実施例６〕
実施例６によるセパレータは、図７に示すように、第２シート（１４Ｂ）用の黒鉛粉末の材料比を、黒鉛９０％、ポリプロピレン樹脂１０％とした以外は、比較例４のものと同じである。
【００４６】
〔実施例７〕
実施例７によるセパレータは、図７に示すように、第２シート（１４Ｂ）用の黒鉛粉末の材料比を、黒鉛８５％、ポリプロピレン樹脂１５％とした以外は、比較例４のものと同じである。
【００４７】
〔実施例８〕
実施例８によるセパレータは、図７に示すように、第２シート（１４Ｂ）用の黒鉛粉末の材料比を、黒鉛８０％、ポリプロピレン樹脂２０％とした以外は、比較例４のものと同じである。
【００４８】
接触抵抗、固有抵抗、曲げ強度、曲げ歪、ガス透過係数の測定のうち、固有抵抗はＪＩＳに則って測定し、曲げ強度と曲げ歪は３点曲げ試験（支点間距離２０ｍｍ、試験速度１ｍｍ／分）により測定する。接触抵抗は、面圧１ＭＰａで接触させて４端子法により測定する。そして、ガス透過係数はＪＩＳに則って測定し、その原理を図１１に示す。即ち、セパレータ４の表裏面の周囲を所定の容器で挟み込んで密閉し、その内部において上下にガス圧を付加し、セパレータ４を通って出てくるガスを測定するのである。図１１においては、上から下にガスを通し、下方の測定範囲において材料内通過ガスを測定する例である。この図１１に示す原理の試験によるデータが、図６，７における「ガス透過係数」を示している。
【００４９】
図１２は、セパレータ４どうしの接着性に関する評価となる試験である。所定の直径に切り出された２枚のセパレータ４を用意し、一方は、その中央にガス通過用の大孔が開けられた環状のセパレータ環４Ｋ（４）に形成して他方に重ね合せ、１９０℃に加熱後、２ＭＰａをかけて冷却する。セパレータ環４Ｋを下にして、ガス透過試験機Ｔにセットして、２枚重ねになっている部分に面圧０．２ＭＰａをかけて固定し、図１１のように材料内を通過してくるガスと、接着面内（上下のセパレータ４，４Ｋの境目部分）を通過してくるガスとの合計を測定する試験である。この図１２に示す原理の試験によるデータが、図６，７における「接着、ガス透過係数」を示している。
【００５０】
本発明によるサンドイッチ構造のセパレータ４では、その裏表の両側にポリプロピレン等の熱可塑性樹脂を含んだ第２シート１４Ｂが配置されているので、加熱溶融及び冷却させることによって直接接着させることが可能になるという効果がある。従来の燃料電池においては、図８に示す模式図のように、セルどうしの境目はセルを構成するセパレータどうしが接触することとなり、それら両者間のシール手段としてセパレータの外周部に配される環状のガスケットが装備されているのが一般的であった。
【００５１】
それに対して本発明による燃料電池では、図９に示すように、隣合うセル５，５のセパレータ４，４どうしを溶融固化により、各セパレータの外側面が接着面ｍとなって接着ささることができる。従って、セパレータ４自身がシール手段を兼ねることができるので、ガスケットを要することなくセパレータ４，４どうしをシールすることができる。これにより、ガスケットが不要になる分のコスト削減だけでなく、ガスケットを配する工数や設備も不要になることから生産性も向上させることができる。
【００５２】
図６に示す特性表から、比較例１のものは曲げ強さ、曲げ歪、角欠けの三点で目標値に達せず、比較例２のものは角欠けの点で目標値に達せず、比較例３のものは接触抵抗と固有抵抗の点で目標値に達していないことが理解できる。これに対して、第２シート（１４Ｂ）におけるポリプロピレン樹脂の配合割合が５〜２０％の範囲内にある実施例１〜４のものでは、全ての項目で目標値をクリアしていることが理解できる。
【００５３】
図７に示す特性表から、比較例４のものは角欠けの点で目標値に達せず、比較例５のものは接触抵抗と固有抵抗の点で目標値に達していないことが理解できる。これに対して、第２シート（１４Ｂ）におけるポリプロピレン樹脂の配合割合が５〜２０％の範囲内にある実施例５〜８のものでは、全ての項目で目標値をクリアしていることが理解できる。また、参考として図１０に、第２シート１４Ｂにおける黒鉛の添加率とセパレータ４としてのガス透過係数との関係を示す。この充填材である黒鉛の量とガス透過との関係から、黒鉛添加率が２０％以上であればガス透過係数を２×１０−９mol・ｍ/ｍ２・ｓ・ＭＰa以下となることが理解できる。
【００５４】
以上説明したように、本発明は、板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形することによって作成されるセパレータにおいて、予備成形体が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる第１シートを、黒鉛に熱可塑性樹脂をその材料比率が５〜２０％の範囲で塗して成る第２シートの一対の間に介装させて成るサンドイッチ構造に構成されていることにより、厚さを０．１５ｍｍとした場合において、接触抵抗が３０ｍΩ・ｃｍ２以下 、固有抵抗が３０ｍΩ・ｃｍ以下、曲げ強度６０ＭＰａ以上、曲げ歪１％以上、ガス透過係数２×１０−９mol・ｍ/ｍ２・ｓ・ＭＰa以下の各特性値目標をクリアすることができる。その結果、導電性と成形加工性とに優れるものとなるよう、膨張黒鉛を主原料とする予備成形体のプレス成形によって作成される燃料電池セパレータを、抄造法による第１シートを、樹脂カーボン製の第２シートの一対の間に挟むサンドイッチ構造のものとする工夫により、機械的強度、可撓性、ガス不透過性の各特性が改善され、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能となるセパレータを提供することができる。
【００５５】
また、機械的、電気的特性に優れる第１シート１４Ａを、成形性に優れる第２シート１４Ｂの一対の間に挟むサンドイッチ構造としてあるので、上述の各特性を満たすに加えて、シール性（ガス透過係数）のさらなる向上を図りながら成形性も良好なものとなっており、トータル性能により優れる燃料電池セパレータ、及び燃料電池セパレータの製造方法が実現できている。加えて、第１シートや第２シートに加える樹脂として、例えば、フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂を用いると、一度硬化させると材料の再利用が不可能になるが、本発明のように熱可塑性樹脂を用いた場合では、再利用が可能となる利点、即ちリサイクル可能になる利点がある。
【００５６】
さらに、セパレータのガスケットレス化により、コスト削減効果やガスケット締結時の応力による割れの防止効果が得られる。例えば、フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂を用いたセパレータでは、図８に示す従来の燃料電池セルのように、ガスケット（特開２００２−３３１０９号公報にて開示されるガスケットを参照）を介して隣合うセパレータの周囲をシールさせる構造が必要になる。これに対して、ポリプロピレン等の熱可塑性樹脂を表裏の両面に用いる本発明のセパレータでは、フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂とは異なり、溶融させることが可能であり、セパレータどうしを直接接着することでガスケットを用いることなく良好なシール性が得られる、という優れた効果がある。
【００５７】
尚、セパレータ４の作り方としては、第２シート１４Ｂの原料であるポリプロピレン等の熱可塑性樹脂と黒鉛との混合粉末を、第１シート１４Ａへの吹付けやコーティングによって膜状に形成させることも可能である。そして、その膜状第２シート１４Ｂ付第１シート１４Ａの一対を、互いの第１シート１４Ａが重なり合うように背中合せ状態（反転状態）で重ね合せて加熱加圧（熱プレス）させて圧着一体化させ、結果的に三層（圧着させる前は一時的に４層になる）の予備成形体１４を作成して用いる、というものでも良い。
【図面の簡単な説明】
【００５８】
【図１】固体高分子電解質型燃料電池のスタック構造を示す分解斜視図
【図２】固体高分子電解質型燃料電池のセパレータを示す正面図
【図３】単セルの構成を示す要部の拡大断面図
【図４】別構造によるセルの構成を示す要部の拡大断面図
【図５】セパレータの製造方法を示す原理図
【図６】実施例１〜４及び比較例１〜３の特性表を示す図（ＰＰフィルム付）
【図７】実施例５〜８及び比較例４，５の特性表を示す図（ＰＰフィルム無）
【図８】ガスケットを用いたセル構造（従来）を示す模式図
【図９】ガスケットを持たない本発明によるセル構造を示す模式図
【図１０】第２シートの黒鉛添加率とガス透過係数との関係グラフを示す図
【図１１】ガス透過係数の実験原理を示す模式図
【図１２】接着性に関するガス透過係数の実験原理を示す模式図
【符号の説明】
【００５９】
４          燃料電池セパレータ
１４        予備成形体
１４Ａ      第１シート
１４Ｂ      第２シート
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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