(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の単位操作を実施するためのマイクロコンポーネント装置において、
第１入口、第１出口、第１マイクロチャネル配列、及び第２マイクロチャネル配列を有するマイクロコンポーネントデバイスを備えており、
作動時には、ストリームが、前記マイクロコンポーネントデバイスの前記第１入口から入り、前記第１マイクロチャネル配列の間に分配され、前記ストリームに第１単位操作が実行され、前記ストリームは前記第１出口を出て、前記マイクロコンポーネントデバイスを出るようになっており、
前記ストリームを第２単位操作によって、変更されたストリームとすることのできる処理デバイスが前記マイクロコンポーネントデバイスの第１出口に接続されており、
前記処理デバイスの出口は、前記マイクロコンポーネントデバイスの第２入口と接続されており、
前記第２マイクロチャネル配列は前記第２入口に接続されており、第２出口は前記第２マイクロチャネル配列に接続されており、
作動時には、前記変更されたストリームが、再び前記マイクロコンポーネントデバイスに入り、前記第２マイクロチャネル配列の間に分配され、そこで前記変更されたストリームに前記第１単位操作を再度実行することができ、前記変更されたストリームは、前記第２出口を出て、前記マイクロコンポーネントデバイスを出るようになっている、マイクロコンポーネント装置。
【請求項２】
前記処理デバイスは、ガス状コンポーネントを追加するためのガス入口を備えている室を具備する、請求項１に記載のマイクロコンポーネント装置。
【請求項３】
前記第１マイクロチャネル配列は化学反応器を備えている、請求項１に記載のマイクロコンポーネント装置。
【請求項４】
マイクロコンポーネント装置で複数の単位操作を実施する方法において、
第１マイクロコンポーネントセルにおいて、第１ストリームに第１単位操作を実行する段階と、前記第１単位操作に続いて、これとは別の第２単位操作を第１ストリームに実行して変更されたストリームを作る段階と、
次に第２マイクロコンポーネントセルにおいて、前記変更されたストリームに前記第１単位操作を実行して、前記第１ストリームに対する前記第１単位操作と同じ目的で、ある単一の単位操作を達成する段階と、から成り、
前記第１ストリームは熱交換流体から成り、マイクロコンポーネントセル内の前記第１単位操作は、前記第１ストリームから伝達されている熱が吸熱プロセスに熱を提供する熱交換から成り、
前記第１ストリームを変更する前記第２単位操作は、熱源からの再加熱か、又は追加の燃料又は酸素を加えて燃焼反応を起こすことによって、前記第１流体を再加熱する段階を含んでいる、方法。
【請求項５】
前記吸熱プロセスは吸熱化学反応である、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記吸熱プロセスは乾燥又は脱離プロセスを含んでいる、請求項４に記載の方法。
【請求項７】
前記吸熱プロセスは沸騰又は気化を含んでいる、請求項４に記載の方法。
【請求項８】
マイクロコンポーネント装置で複数の単位操作を実施する方法において、
第１マイクロコンポーネントセルにおいて、第１ストリームに第１単位操作を実行する段階と、前記第１単位操作に続いて、これとは別の第２単位操作を第１ストリームに実行して変更されたストリームを作る段階と、
次に第２マイクロコンポーネントセルにおいて、前記変更されたストリームに前記第１単位操作を実行して、前記第１ストリームに対する前記第１単位操作と同じ目的で、ある単一の単位操作を達成する段階と、から成り、
前記第１ストリームは熱交換流体であり、マイクロコンポーネントセル内の前記第１単位操作は熱交換を含み、熱は吸熱プロセスから第１ストリームへ伝達されて冷却され、
前記第１ストリームを変更する前記第２単位操作は、熱をヒートシンクに伝達することによって、前記第１流体を冷却する段階を含んでいる、方法。
【請求項９】
前記吸熱プロセスは吸熱化学反応である、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
前記吸熱プロセスは、気体の液体への吸着又は気体の固体への吸着から成る群から選択された吸着プロセスを含んでいる、請求項８に記載の方法。
【請求項１１】
前記吸熱プロセスは相転移プロセスを含んでいる、請求項８に記載の方法。
【請求項１２】
マイクロコンポーネント装置で複数の単位操作を実施する方法において、
第１マイクロコンポーネントセルにおいて、第１ストリームに第１単位操作を実行する段階と、前記第１単位操作に続いて、これとは別の第２単位操作を第１ストリームに実行して変更されたストリームを作る段階と、
次に第２マイクロコンポーネントセルにおいて、前記変更されたストリームに前記第１単位操作を実行して、前記第１ストリームに対する前記第１単位操作と同じ目的で、ある単一の単位操作を達成する段階と、から成り、
前記第１ストリームは化学反応物質から構成されており、マイクロコンポーネントセル内の前記第１単位操作は化成反応を含んでおり、
前記第１ストリームを変更する前記第２単位操作は、少なくとも１つの元の反応物質が前記第１ストリームに追加される物質移動を含んでいる、方法。
【請求項１３】
前記第１単位操作における化学反応は炭化水素の水蒸気改質を含んでおり、前記第２単位操作は、追加の炭化水素反応物質を第１ストリームに加える段階を含んでいる、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
マイクロコンポーネント装置で複数の単位操作を実施する方法において、
第１マイクロコンポーネントセルにおいて、第１ストリームに第１単位操作を実行する段階と、前記第１単位操作に続いて、これとは別の第２単位操作を第１ストリームに実行して変更されたストリームを作る段階と、
次に第２マイクロコンポーネントセルにおいて、前記変更されたストリームに前記第１単位操作を実行して、前記第１ストリームに対する前記第１単位操作と同じ目的で、ある単一の単位操作を達成する段階と、から成り、
前記第１ストリームは化学反応物質から構成されており、マイクロコンポーネントセル内の前記第１単位操作は化成反応を含んでおり、
前記第１ストリームを変更する前記第２単位操作は、少なくとも１つの反応生成物が前記第１ストリームから選択的に取り除かれる化学的選別を含んでいる、方法。
【請求項１５】
前記第１単位操作における化学反応は炭化水素の水蒸気改質を含んでおり、前記第２単位操作は、ガス膜システム、吸着プロセス、低温蒸留及び電気化学セル内半透膜のいずれかを使って水素を選択的に取り除く段階を含んでいる、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記第１単位操作における化学反応は炭化水素の水蒸気改質を含んでおり、前記第２単位操作は、水性ガス転化反応と水素分離との組合せを含んでいる、請求項１４に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明はマイクロチャネルデバイスに、より厳密には、物質又は熱の伝達を含む単位プロセス操作が可能なマイクロチャネルデバイスに関する。
【０００２】
【従来技術】
熱又は物質の伝達に関わるシステムは、私達の工業化された社会にとって重要である。このようなシステムの一例として、発電、化学処理システム、及び加熱／冷却システムが挙げられる。１００年以上もの間、科学者と技術者達はこれらのシステムの効率を上げ、或いは費用を削減しようと努めてきた。
【０００３】
バテル・パシフィック・ノースウエスト国立研究所その他では、マイクロ技術を駆使して、以前は遙かに大型の装置を使って実施されていたプロセスを行うためのマイクロシステムの開発に取り組んできた。これらのシステムは、１ミリメートル（ｍｍ）以下の機構を保有しているもので、小型化が計算処理にもたらした変化と同じように、熱や物質の伝達処理を変える可能性を秘めている。マイクロシステムは、車両に利用するなど小規模な操作に効果的に使用することができる。経済的に大量生産が可能なマイクロシステムを互いに接続して一体化を図れば、大規模な操作を実現できる。
【０００４】
燃料電池に使用するために、炭化水素燃料から水素を発生させることは、マイクロシステム向きに提案されてきた用途の一例である。燃料電池は、燃料エネルギーを直接電気エネルギーに変換する電気化学装置である。例えば、水蒸気改質として知られているプロセスでは、マイクロシステムは炭化水素燃料（又はメタノールやエタノール等のアルコール）を水素と一酸化炭素に変換する。水素が燃料電池に供給されると、燃料電池は水素と（空気からの）酸素を反応させて水と電流を作り出す。ＣＯは、水性ガス転化反応として知られる反応で、水と反応して追加の水素と二酸化炭素を発生させる。このように、燃料電池は、従来の内燃機関に優る潜在的な利点、即ち、燃料電池はエネルギー効率が高く、その上スモッグの主要な非健康的成分である窒素酸化物やオゾンを発生させないといった利点を数多くもたらすものである。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
長期的且つ集中的な努力にもかかわらず、熱や物質の伝達に関わる操作を実行するための、エネルギー効率が高く費用効果の大きいシステムが依然として必要とされている。従来的にはより大きな規模で実行されているプロセスを実施するためのコンパクトシステム又はマイクロコンポーネントシステムも必要とされている。本特許では、マイクロコンポーネント技術を利用した、より効率的且つ費用効果の大きいシステムを目指した新たなソリューションについて述べている。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
第１の態様では、本発明は、第１入口、第１出口、第1マイクロチャネル配列及び第２マイクロチャネル配列を有するマイクロコンポーネントデバイスを具備した、単位操作を実施するためのマイクロコンポーネント装置を提供する。作動時、ストリームは、マイクロコンポーネントデバイスの第１入口を入り、第１マイクロチャネル配列内に分配され、第１の単位操作がこのストリームに対して行われる。ストリームは、第１出口を通ってマイクロコンポーネントデバイスから出て行く。処理デバイスがこのマイクロコンポーネントデバイスの第１出口に接続されている。処理デバイスは、第２の単位操作によりこのストリームを変更することができるようになっている。処理デバイスの出口は第２入口を介してマイクロコンポーネントデバイスの第２入口に接続されており、第２マイクロチャネル配列が第２入口に接続され、第２出口が第２マイクロチャネル配列に接続されている。作動時、ストリームはマイクロコンポーネントに再度入り、第２マイクロチャネル配列内に分配され、そこで第３の単位操作がこのストリームに対して行われ、ストリームは第２出口を通ってマイクロコンポーネントデバイスを出て行く。ある好適な実施形態では、第３の単位操作は第１の単位操作と同じであるが、これはオルトカスケーディングの例である。本発明は、記述した様にマイクロコンポーネント装置を使用する方法も含んでいる。
【０００７】
別の態様では、本発明は、作動時に少なくとも１つの単位プロセス操作が実行され且つ作動中に第１温度で機能する第１ゾーンと、作動時に第１温度とは異なる第２温度で機能する第２ゾーンと、前記第１ゾーンと第２ゾーンとの間に配置されているマイクロチャネル熱交換器を備えたマイクロチャネルデバイスを提供する。作動時、ストリームは、第２ゾーンからマイクロチャネル熱交換器を通り第１ゾーンに流入し、その後、マイクロチャネル熱交換器を通って第２ゾーンに戻る。また、作動中、マイクロチャネル熱交換器内では、第２ゾーンから第１ゾーンに流れるストリームと第１ゾーンから第２ゾーンに流れるストリームの間で熱が交換されるが、この熱交換器は立方センチメートル当たり少なくとも０．６Ｗの熱出力密度を有し、エクセルギー効率は少なくとも８０％である。本発明は上記様式でマイクロチャネル装置を使用する方法も含んでいる。ある好適な実施形態では、上記マイクロチャネルデバイスの熱交換器は、第１ゾーンが６００℃の温度で、第２ゾーンが２００℃の温度であるとき、エクセルギー効率は少なくとも８０％（望ましくは８５乃至９５％）であるが、これは、装置が上記温度で作動すると定義づけられることを意味するものではなく、上記温度は、装置のエクセルギー効率をテストする場合の厳密な温度を提供するものである。
【０００８】
又別の態様では、本発明は、連続フローマイクロチャネルを具備する第１の層と、前記第１の層に隣接し少なくとも１つのマイクロチャネルを具備する第２の層の、少なくとも２層を備えたマイクロ構造アーキテクチャを提供する。第１及び第２の層は協同して少なくとも２つの単位操作を形成し、フローマイクロチャネルはこの少なくとも２つの単位操作の少なくとも一部を形成している。フローマイクロチャネルは、実質的に直線的であるのが望ましい。ある好適な実施形態では、２つの単位プロセス操作は、気体の加熱と液体の気化である。別の好適な実施形態では、フローマイクロチャネルは、少なくとも３つの単位操作の少なくとも一部を形成している。
【０００９】
又別の態様では、本発明は、マイクロチャネル壁に複数のマイクロチャネル間で圧力が等しくなるようにする間隙を設けたマイクロチャネル装置を提供する。
又別の態様では、本発明は、上部流路と下部流路を空間により分離した触媒室と上下触媒サポートとを中に装備したマイクロコンポーネント装置を提供する。上部触媒サポートは実質的には上部流路に配置され、下部触媒サポートは実質的には下部流路に配置されている。
【００１０】
更に別の態様では、本発明は、ヘッダと、少なくとも２つのフローマイクロチャネルと、少なくとも２つのオリフィスとを備えたマイクロチャネル装置を提供する。各オリフィスによって、ヘッダは各フローチャネルに接続されている。各オリフィスの断面積とこのオリフィスに接続されているフローチャネルの断面積の比は０．０００５から０．１の間にあり、０．００１から０．０５の間が望ましい。この装置は水気化器として特に有用である。
【００１１】
更に別の態様では、本発明は、マイクロチャネルデバイス内で熱を交換する方法において、マイクロチャネル内の第１ストリームは第２ストリームと熱を交換し、第１ストリームはマイクロチャネル内に残り、次に、第1ストリームはマイクロチャネルを出ることなく第３のストリームと熱を交換する、熱交換方法を提供する。
【００１２】
更に別の態様では、本発明は、マイクロコンポーネント装置内で単位操作を実施する方法において、第１マイクロコンポーネントセル内で第１ストリームに対して第１の単位操作を実行する段階と、この第１の単位操作に続いて、第１ストリームに対して第２の別の単位操作を実行してストリームを変更する段階と、その後、第２のマイクロコンポーネントセルにおいて、上記変更されたストリームに対して上記第１の単位操作を実行して、上記第１のストリームに対する第１の単位操作と同じ目的で、ある単一の単位操作を達成する段階から成る方法を提供する。ある好適な実施形態では、第１ストリームは熱交換流体で、マイクロコンポーネントセルにおける第１単位操作は、第１ストリームから熱が伝達され吸熱プロセス用の熱を提供する熱交換であり、第１ストリームを変更する第２単位操作は、熱源による再加熱又は追加燃料又は酸素を加えることにより第１流体を再加熱する段階と、燃焼反応を行う段階を含んでいる。吸熱プロセスには、乾燥、沸騰、蒸発、吸熱化学反応、及び脱離が含まれる。別の好適な実施形態では、発熱化学反応などの発熱プロセス、又は気体を液体内に或いは気体を固体上に吸着するなどの吸着プロセスの場合に、熱が伝達される。別の好適な実施形態では、第１単位操作は水蒸気改質のような化学反応から成り、第２単位プロセスは、第１ストリームに追加の炭化水素反応剤を加えるなどの物質伝達から成る。
【００１３】
又別の態様では、本発明は、第１入口、第１出口、第１ヘッダ、第１マイクロチャネル配列、及び第２マイクロチャネル配列を有する第１のマイクロコンポーネントデバイスを備えた、単位操作を実行するためのマイクロコンポーネントデバイスを提供する。第１入口は第１マイクロチャネル配列に接続されている。第１マイクロチャネル配列は、第１ヘッダに接続されている第１出口に接続されている。作動時、第１ストリームは、第１マイクロコンポーネントデバイスの第１入口に入り、第１マイクロチャネル配列内に分配され、第１単位操作がこのストリームに対して実行され、次に、第１ストリームは第１出口を通って第１ヘッダに入る。第１ヘッダは、第２の単位操作により第１ストリームを変更できるようになっている。第１ヘッダは、第１デバイス内の第２マイクロチャネル配列に接続されている。作動時、第１ストリームは、第１マイクロコンポーネントデバイスに入り、第２マイクロチャネル配列内に分配され、ここで、この第１ストリームに対して第１の単位操作が再度行われる。
【００１４】
本発明は、更に、マイクロコンポーネントデバイス内のエクセルギーを変換する方法において、第１ストリームの化学的エクセルギーの一部を物理的エクセルギーに変換し、この物理的エクセルギーの一部を第２ストリームの化学的エクセルギーに移動させる方法を提供する。第１ストリームと第２ストリームは混じり合わない。前記物理的エクセルギーの少なくとも一部を第２ストリームの化学的エクセルギーに移動させる段階では、エクセルギー効率が少なくとも５０％であり、第１の化学エクセルギーの少なくとも一部を物理的エクセルギーに変換する段階では、立方センチメートル当たりの熱出力密度は少なくとも０．６ワットである。
【００１５】
本発明は、マイクロコンポーネント装置を設計する方法において、少なくとも１つの単位操作に関わるマイクロコンポーネントを有するシステムを分析するためにエクセルギー分析を使用する段階と、そのエクセルギー分析に基づいてマイクロコンポーネント装置内の変更を設計する段階とから成る方法を提供する。エクセルギー分析は、原因を識別しエクセルギー損失の度合いを計算するのに利用できる。
【００１６】
本発明はまた、燃料電池、ヒートポンプ、及び燃料電池用の燃料を発生させることのできる化成装置を備えた化学処理システムも提供する。作動時、燃料電池は第１温度の熱を発生させ、ヒートポンプはこの熱の温度を更に高い温度に上げる。ヒートポンプからの熱は化成装置に伝達される。ヒートポンプは内部にコンプレッサを備えているのが望ましい。
【００１７】
本発明では、エクセルギー分析に対しては数多くの取り組み方があることを認識しているが、特定のパーセンテージの「エクセルギー効率」は本願に述べる特定の方法により計算されたエネルギー効率を指すものとする。
【００１８】
本発明は、種々の態様及び実施形態において、エクセルギー分解の低減、高出力密度、プロセス強化、エクセルギー効率の改善、建設及び運転費用の低減、新たな少量操作実行能力、相対的な高流量及び低温度、寸法縮小、及び耐久性向上を含め、数多くの利点をもたらすことができる。
【００１９】
本発明の本旨は、明細書の結びの部分に明確に記している。しかしながら、構成及び操作方法の両方、並びにその更なる利点及び目的は、添付図面に関連付けて以下の記述を参照することにより理解が深まるであろう。また図面中同様の符号は同様の要素を示している。
【００２０】
（用語解説）
「セル」とは個別のコンポーネント、即ち少なくとも１つの単位操作が実行される統合されたデバイス内のある容積をいう。好適な実施形態では、セルは幅約２０ｃｍ未満、長さ約２０ｃｍ未満、高さ約３ｃｍ未満である。
【００２１】
「フローマイクロチャネル」とは、装置の通常運転時に流体が流れるマイクロチャネルをいう。
「マイクロチャネル」とは、少なくとも１つの寸法が約２ｍｍ以下望ましくは１ｍｍ以下のチャネルをいう。マイクロチャネルの長さは、通常運転時に壁にぶつかるまで流体が流れる最遠方向として定義づけられている。幅及び深度は長さに対して垂直で且つ互いに対しても垂直で、図示の実施形態では、幅はシム又は層の面で測定される。
【００２２】
「マイクロコンポーネント」とは、作動時に単位プロセス操作の一部を成し、寸法が２ｍｍ以下、望ましくは１ｍｍ以下のコンポーネントである。
「マイクロコンポーネントセル」とは、デバイス内のセルであり、セルはマイクロコンポーネントを保有している。
【００２３】
「オルトカスケーディング」とは、第１の単位操作を第１マイクロコンポーネント内の第１ストリームに対して実行し、第１の単位操作に続いて、第１ストリームに対して第２の別の単位操作を実行して変更されたストリームを作り、その後、第２セル内で、この変更されたストリームに対して第１の単位操作を再度実行し、１つの単位操作を実現するプロセスをいう。第１及び第２のセル内での第１単位操作は同じ目的を持っている。
【００２４】
「単位プロセス操作」とは、流体ストリームの化学的又は物理的特性が変更される操作をいう。単位プロセス操作（単位操作ともいう）には、流体ストリームの温度、圧力、又は組成の変更が含まれる。代表的な単位工程としては、ポンピング、圧縮、膨張、弁操作、混合、加熱、冷却、反応、及び分離が挙げられる。
【００２５】
「熱出力密度」とは、熱伝達速度をデバイス容積で割ったものを指し、ここでデバイスの容積は熱伝達に関わるストリーム容積と、大量の熱伝達があるデバイス部分として計算された（よって長い配管の広がりは除外した）ストリームとストリームの間の壁を合計したものである。
【００２６】
【発明の実施の形態】
本発明は密接に関連付けられたコンセプトをコアとして含んでいるが、これらのコンセプトは、記述を、オルトカスケーディング、エクセルギー効率及びシステム構成、の３つの態様に区分することにより最も容易に理解頂けるであろう。多くの実施形態において、これらは密接に関連付けられたコンセプトである。例えば、オルトカスケーディングはエクセルギー効率に寄与するので、システム構成の各種好適な実施形態は、オルトカスケーディング、エクセルギー効率、又はその両方である場合が考えられる。これら各態様の幾通りかの好適な実施形態について以下に説明する。
オルトカスケーディング
従来のプロセスフローシート開発には、プロセスストリームによって相互に接続されプロセストレインを形成している、化学反応器、分離、熱交換器など単位操作の順序を特定することが含まれる。最も単純化したレベルでは、原材料は一方の端部からプロセスに供給され、材料は単位操作のネットワークを通過して、製品が他方の端部から出てくる。この固有の２次元構造では、プロセスに言及する際に「上流」と「下流」という用語が生まれる。この固有の２次元構造には再循環及び多重工程のコンセプトが重ねられる。再循環ストリームは、システム内で材料が流れる一般的な方向とは逆に、即ち下流プロセスから上流プロセスに向けて、即ち生成プロセスの入口に向けて流れることになる。多重工程とは、一般的に、単一の単位操作が、一連の連続攪拌タンク反応器（ＣＳＴＲ）や溶媒抽出時の混合器と沈降器の列（トレイン）など、一続きの工程により遂行される場合をいう。
【００２７】
従来のフローシート開発は規模の経済により大きく左右される。単位操作を、容量拡張に際して並列のトレインを加えるというような一続きの並列容器又はトレインに、分割することを技術者が選択するのは稀なケースである。単位操作を一続きの並列トレインに分割することは、実質的には、従来型プロセス技術の費用を増加させることになる。これは、最小のビルディングブロックがマイクロチャネルであり、それらを配列状態に組立ててセルを形成するマイクロ技術に対して著しい対照をなす。実用上の制約、望ましい操作特性、及びフロー分配問題によって、通常は１つのセルの大きさには限界が課せられる。従って、多数のセルを１つのデバイスに含め、そのデバイスを多数並列につなげば必要なスループットを達成することができる。
【００２８】
本発明は、プロセスネットワーク開発におけるマイクロ技術固有のモジュール方式を理解し、利用している。モジュール方式では、システム設計者が、観念的に、フローシート上の１つの単位操作を表現する１つのアイコンを、並列セル又は並列デバイスを表現するアイコンの積み重ねに置き換え、フローシートに３次元特質を与えることができるようにしている。概念的には、３次元はオルトカスケード式ネットワークへの独特の好機を与え、それらネットワークは、基本的にはマイクロチャネルアーキテクチャ構築ブロックの配列内で並列、直列及び十字流処理を組み合せたものである。このコンセプトは、高効率熱伝達、物質伝達、及び／又は化学反応に関し、並流、向流、及び十字流処理を無制限に組み合わせることができるまでに拡張可能である。一例として、マイクロチャネル熱交換器において実現された、高効率及び高熱交換率と結び付けられた高度な汎用性は、不可逆損失を最小限にする信頼度の高い熱交換ネットワークを生みだすことができる。
【００２９】
マイクロ技術に基づくフローシートのこの３次元特質は、２つの単位操作を統合することにより更に活用できる。単一の単位操作を表しているアイコンの積み重ねのメタファーに話を戻すと、この態様は、本質的には２つ又はそれ以上の単位操作のデッキを「シャッフルする」ことになる。この組み合わせられた積み重ねを並流、向流、十字流ストリームの組み合わせと「つなぐ」のと同じアプローチがここでも用いられている。例えば、１つの反応物質ストリームを直列のインターリーブ型交番反応器セルに流し、一方で幾ばくかの第２の反応物質を並列の反応器各対に加え、これにより十字流構成を作り上げることにより２つの連続した反応を遂行するができる。非平衡生成混合物を極端に速いマイクロチャネル内滞留時間で成し遂げる能力（例えば、２次反応生成物の形成の減少）が与えられると、３次元プロセス設計のアプローチは、高転換を達成しつつ、選択性の管理に対し新たな可能性を開拓することになる。反応器、分離、及び熱交換の他の組合せについても同じ３次元統合のアプローチが可能である。
【００３０】
オルトカスケード式マイクロシステムプロセスネットワークの１つのサブクラスは、熱エネルギーの管理である。このサブクラスでは、主な利点は、エネルギー追加又はエネルギー除去の配分である。幾つか予想される有利な点としては、要求される温度駆動力を減ずることによりエクセルギー損失を減らすこと、温度を下げることにより低温の構築材料を使用できるようにすること、及び熱の統合を良好に行い易くすることによりエネルギー効率を上げることが挙げられる。
【００３１】
本発明の実用的な用途の一例としては、図１に示すように、炭化水素を水蒸気改質して、主に水素、一酸化炭素、及び二酸化炭素から成る合成ガスを発生させることである。これは、従来から、メタノールの場合の約５００℃未満からメタンの場合の１，０００℃以上までの温度範囲で行われている極めて吸熱的な反応である。反応が行われている場所まで熱を直接届けるための熱交換チャネルを介在させた反応器チャネルを有するマイクロチャネル反応器は、より等温度な操作を実現することができる。熱は、反応器に入る前に、通常は燃焼によって改質器の運転温度よりも高い温度に加熱されたガスストリームを使って送出される。反応器が求める熱デューティは、反応器内の高温ガス質量流量、燃焼運転温度、及び熱交換率の組合せにより満たされる。これは、高燃焼温度と高質量流とのトレードオフにつながる。温度を高くするには、燃焼室と反応器を高価な耐高温合金で構築する必要があり反応器内で大きな温度勾配が生まれる原因となり、一方で質量流量が高いと、エネルギー効率が悪くなりデバイスの大型化を招き及び／又は圧力低下が大きくなる。３次元フローシートは、高温と高質量流とのトレードオフを調停するよう構成されている。セルに入る前に温度を上げるために各セルの前で追加燃料を噴射し燃焼させることにより、同じ高温ガスストリームを使用して、並列運転されている多数の反応器セルを加熱する。結果的に、燃焼ガスストリームの最大温度は、質量流を増加させる必要もなく下げることができる。これにより、低温合金が使用できるばかりでなく、図２に示すようにシステム全体の効率を向上させることができる。別の予想される有利な点としては、ガス速度を下げることにより熱伝達が良好になる点であり、これにより圧力低下の少ないより小型のデバイスを実現することができる。
【００３２】
オルトカスケード式マイクロシステムプロセスネットワークの第２のサブクラスは、質量流の管理である。ここで、質量の追加又は除去は、ネットワーク内で分配される。質量流のオルトカスケーディングを使用することによる都合の良い点としては、反応物質比の調整、単位操作内の物質伝達強化、又は熱力学的ピンチポイントの回避が挙げられる。
【００３３】
このサブクラスを実際に利用した一例としては、反応器に入る反応物質の割合調整がある。炭化水素の水蒸気改質における予想される副反応としては、クラッキング又は一酸化炭素により起きるコークス形成である。これら副反応の制御に関する１つのアプローチは、供給原料の水蒸気対炭素比が典型的には３：１以上である化学量論的要件を超える水蒸気を加えることである。マイクロチャネルのモジュール方式は、炭化水素反応物質の噴射を分配することにより、高効率の水蒸気対炭素比で作動するための能力を助長する。例えば、水蒸気対炭素比６：１で開始して、転換によりこの比を、炭化水素の一酸化炭素への転化率５０％（水からＣＯ2又はメタン形成への転化はないと仮定する）で１１：１まで上げるようにする。この時点で更に炭化水素を４２％増量して加えると、水蒸気対炭素比は下がって６：１に戻る。５０％転化率達成後にこのプロセスを更に２回繰り返し（比を６：１に下げ戻すために次の２回については炭化水素を３８％増量及び３５％増量して加える）て、最後の段階では９０％の炭化水素転化率で終わるが、添加水蒸気対添加炭化水素の全体比は３．３４：１となる。しかしながら、プロセスで実際に遭遇する最小の水蒸気対炭素比は６：１であり、全体的な炭化水素転化率は９６％である。中間の炭化水素噴射は、直列状態で作動するセル間で、又は多数のパスを有する１つのセル内で行うことができる。後者の場合、噴射はパスとパスの間のヘッダ領域で行ってもよい。マイクロチャネル反応器技術の幾つか重要な属性により、このコンセプトは実用化可能となる。第１に、マイクロチャネル反応器のモジュール方式では、ハードウェア装置を追加する必要なく、複数地点で反応混合物内に反応物質を噴射することが可能になる。第２に、マイクロチャネル反応器で実現される短い滞留時間は、流路に沿って添加反応物質を分配することは全体的な反応速度論に重いペナルティを科すわけではなく、従ってハードウェア全体の体積が増える際のペナルティは最小限になることを示唆している。
【００３４】
オルトカスケーディングを使用して、多数の単位操作の統合の管理においてマイクロシステムプロセスネットワークを有利にすることもできる。熱伝達及び物質伝達の統合に加えて、カスケード化できる単位操作の他の例としては、ポンピング、圧縮、混合を挙げることができる。単位プロセス操作のオルトカスケーディングを利用することから生まれる利点には、２〜３例だけを挙げるとするなら、平衡転換、作動条件の最適化、作動条件の調整が含まれる。
【００３５】
以下の例は、２つの単位操作を統合するコンセプトを説明している。ここでも炭化水素の水蒸気改質を代表的なプロセスとして使っており、改質反応器は、図３に示す水素分離膜のような分離装置と統合されている。全体的コンセプトは、直列状態で作動している反応器セルと反応器セルの間で生成物の１つを除去することにより、転化率と選択性を改善することである。図３の例は、高温パラジウム膜のような膜を直列で作動中の反応器と反応器の間に使用して、水素を選択的に除去する場合を示している。水素を除去することにより、平衡は更に高い炭化水素転化率に向けて移動し、水性ガスのＣＯ2への転化が高まり、メタン形成は抑制される。図３は、モジュラーマイクロチャネルアーキテクチャの汎用性が高いことを示している。水素が除去されるにつれ体積流量が下がることから、並列セルの個数は各分離工程後には減らすことができる。更に、高い全体転化率を達成するために所与の反応器の転化率を高める必要はない。これは、全体的な寸法と性能を最適化するために、直列及び並列処理を組み合わせる能力を実証している。
【００３６】
理想的には、メタノール水蒸気改質は低温度、通常は２５０℃乃至３００℃で行われ、一方ガソリン改質は６５０℃乃至８００℃で行われ、メタンはもっと高い温度で行われる。小型で高効率のマイクロチャネル復熱器を図３に示すコンセプトに組み込むことにより、反応器と膜は、深刻なエネルギー効率のペナルティを課されることなく全く異なる温度で作動させることができる。代わりに、低温高分子水素膜を採用すれば、最大膜作動温度を約１５０℃まで下げることができるが、これは復熱器を使用した場合のみ効果的に実現される。熱交換器を組み込むことにより、３Ｄフローシート方式を採用して３つの単位操作、即ち、反応器、分離、及び熱交換を統合する。
【００３７】
炭化水素の水蒸気改質について上に述べたコンセプトは全て、多種多様な組合せとプロセスに組み入れることができる。図３は、膜分離と、炭化水素の添加分を分配して水蒸気対炭素比を調整することを統合するオプションを示している。以上、オルトカスケーディングの３事例の実施形態を水蒸気改質に関して説明してきたが、他にも多くのマイクロチャネル及び温熱システムが本発明の一部を成している。様々な好適な実施形態は、構成要素の寸法、温度範囲、流量、圧力、３次元の単位操作、及び単位操作の特定の組合せを含めて、添付図面、例、及び添付の請求項目から理解頂けよう。
エクセルギー効率
熱力学用語では、互いに平衡状態にない２つのシステム（又は１つのシステムとその周辺）が互いに完全平衡状態又は部分的平衡状態に入ろうとするとき「仕事」が発生する。ストリーム即ちシステムの「エクセルギー」含有量は、このプロセスから引き出すことのできる最大仕事量を量的に測定するものであり、従って、プロセスが熱力学的に「可逆的」であれば作り出すことのできる仕事量を表している。
【００３８】
エクセルギー、エクセルギー分解、及びエクセルギー効率という用語は、エネルギー変換がシステムの構成要素内で達成される効率を記述するのを助ける性能関連パラメータである。
【００３９】
エクセルギー分解とは、エネルギー交換時に起きる不可逆性として失われる潜在仕事量（エクセルギー）である。エクセルギーは、化学反応（例えば燃焼）を始め数多くのメカニズムにより、温度差異間の熱伝達により、混合により、膨張により、そして摩擦（例えば、圧力低下）により、分解される。
【００４０】
エクセルギー効率は、システム（又は構成要素）に供給されるエクセルギーのうち、システム（又は構成要素）の生成時に回復されるエクセルギーの率又はパーセンテージとして計算される。エクセルギー効率は、熱力学の第１法則よりも第２法則により密接に結びついていることから、テキストブックによっては第２法則効率として言及する場合もある。
【００４１】
より具体的にいえば、構成要素、サブシステム、又はシステムのエクセルギー効率は、（複数の）生成物ストリームのエクセルギー含有量の変化のエクセルギー駆動ストリーム（即ち、エクセルギーをプロセスに届けるストリーム）のエクセルギー含有量の変化に対する比である。地上用途の場合、周囲環境は、標準温度（２７３Ｋ）と圧力（１ｂａｒ）とされる。非定常状態の条件に遭遇した場合には、ハードウェアシステムのエクセルギーの変化も計算に含ませねばならない。本発明では、エクセルギー効率は例に説明するようにして計算されるものとする。
【００４２】
エクセルギーは、現実のシステムでは保存できないので、構成要素、サブシステム、又はシステムのエクセルギー効率が１００％に等しくなることはない。しかし、生成物ストリームのエクセルギーが供給ストリームのエクセルギーより少ないような場合、エクセルギー効率が０％未満になることもある。この事例は、アンモニア製造工場に関してシャーガット（１９８４）で立証されている。
【００４３】
技術者が効率を考察する場合に第２法則を使うのは、実質的に好都合である。まず第１に、第２法則に基づく効率計算は、しばしば、燃料のエネルギーポテンシャル、又はストリームのエンタルピーの値（量）の良好な尺度となる。ガギオリ及びペティ（１９９７年）が記しているように「素人がエネルギーと呼んでいる値の実物価値は、科学でいうエネルギーと同じものではない。そうではなく、エネルギー価値は、利用可能なエネルギー、又は潜在エネルギー、つまり有用エネルギーと称される。」
熱力学の第１法則は本質的に保存則である。数式で表されているように、第１法則は、あらゆるエネルギー変換プロセスにおいてエネルギーは常に保存されるということを述べている。対照的に、熱力学の第２法則は、本質的に、あらゆる変換プロセスにおける非可逆性の効果を表しているものであり、最も広く使用されているパラメータはエントロピーである。第２法則はまた、有効な変化の能力（例えば仕事を行う）という意味ではどんなエネルギーフローでも量的に表現でき、且つこの性質は実際のプロセスの工程により低下又は破壊されることもあるるインジケータとしても認識されている。エクセルギーは、その性質の定量化、即ち、あらゆるストリームのエクセルギー含有量はそのストリームが仕事を行うか又は変化を作り出すエネルギーの能力の尺度である、として熱力学者により提案されている。
【００４４】
エクセルギー分析では、発熱化学反応により利用可能な潜在的仕事が存在することを、そして同じように吸熱化学反応を駆動するのはエクセルギーであることを認識しており、個々の反応物質及び生成物には「化学エクセルギー」値が割り当てられている。通常、フローストリームは、ストリーム内の化学物質とその流量の関数である化学エクセルギー量、及びストリームの温度、圧力、及び流量の関数である物理的エクセルギー量を有している。これらの値は、システムの「周囲環境」の温度、圧力、及び構成要素の関数でもある。反応器については、エクセルギー効率の計算は、エクセルギーを１つの形態から別の形態に変換させる効率を含んでいる。
【００４５】
より一般的には、ストリームのエクセルギー（Ｅ）は、通常は４つの構成要素（核効果、磁気効果、電気的効果、及び界面的効果無しに）から成るものとして説明されており、それぞれ、物理的エクセルギー（ＥPH）、運動エクセルギー（ＥKE）、位置エクセルギー（ＥPE）、及び化学的エクセルギー（ＥCH）として記述される。
【００４６】
Ｅ＝ＥPH＋ＥKE＋ＥPE＋ＥCH
運動及び位置のエクセルギーは運動及び位置のエネルギーと等しく、通常は他の項目に比べて小さいと仮定されている。しかしながら、注目すべき例外があることから、この仮定は事例毎に慎重に考察する必要がある。
【００４７】
物理的エクセルギーの項は、代表的にはシャーガット他による「熱的、化学的及び治金学的プロセスのエクセルギー分析」ヘミスフィア出版社（１９８８年）モラン（１９８２年）と、ベヤン他による「熱的設計最適化」ウィリーインターサイエンス出版（１９９６年）に述べられている方法に基づいて計算され、算術的には、オープンシステム内の流体フローについての以下の式、
ＥPH＝Ｈ−Ｈ0−Ｔ0（Ｓ−Ｓ0）
に基づいており、ここに、Ｈ及びＳは対象地点での流体ストリームのエンタルピーとエントロピーを表し、Ｈ0とＳ0は環境と同じ温度と圧力（Ｔ0とＰ0）の場合の同じストリームのエンタルピーとエントロピーを表している。この式からの派生は、既出の物を含め多数のテキストに見られる。この方程式は自由エネルギーについてのギブスの関数と似ているが混同してはならない。
【００４８】
ストリームの化学的エクセルギーに対する値は、通常は周囲環境を考慮した上で化学的エクセルギーの表から割り当てられる。地上設定において数多くの化学物質に対して基準化学エクセルギーを定義するために相当の作業が行われてきたが、読者にはここでもやはり追加情報に関しこれまで引用してきた文献を参照頂きたい。
【００４９】
低温ガスを加熱するために高温ガスを使用するという単純な事例について、エクセルギー分析の方法を考察するのが教育的であろう。この事例では、伝熱(回収)式熱交換器が２つの流体ストリームを使って作動中であり、各流体ストリームは、質量流量が同じ同一の理想気体から成り、比熱は一定で化学反応は無いものと仮定する。更に、本例では、何れのガスストリームの位置エネルギー又は運動エネルギーにも重大な変化は起きないものと仮定する。
【００５０】
この場合、物理的エクセルギーに関する先の方程式は以下のように、
ＥPH／ｍｃPＴ0＝[（Ｔ／Ｔ0）−１−Ｉｎ（Ｔ／Ｔ0）]−
[Ｉｎ（Ｐ／Ｐ0）k/(k-1)]
と書き換えられ、ここに、ｍはガスの質量流量即ちモル流量であり、ｃpはガスの比熱、ｋはガスの比熱比である。１番目のカッコで括った項は、ストリームの物理的エクセルギーに対するガス温度の寄与であり、２番目のカッコで括った項はストリームの物理的エクセルギーに対するガス圧力の寄与である。各カッコ内で、エクセルギー寄与は環境の状態に特定なものであり、これは、エクセルギーはストリームが可逆的に環境と平衡状態に置かれた場合に理論上ストリームから引き出すことのできる仕事量であるとした定義と一致する。
【００５１】
加熱対象のストリームの導入と排出の条件は、それぞれＴ1、Ｐ1及びＴ2、Ｐ2  であると仮定し、加熱ストリームの導入と排出の条件は、それぞれＴ3、Ｐ3及びＴ4、Ｐ4  であると仮定すると、運動エネルギー、位置エネルギー、又は化学エクセルギーには何ら変化がないことから、高温ストリームにより放出されるエクセルギー量を表す式は、
Ｅ3−Ｅ4＝ｍｃPＴ0｛[（Ｔ3／Ｔ4）−１−Ｉｎ（Ｔ3／Ｔ4）]−
[Ｉｎ（Ｐ3／Ｐ4）k/(k-1)]｝
であり、ここにｋは比熱比である。同様に、低温ストリームのエクセルギー増加は、
Ｅ2−Ｅ1＝ｍｃPＴ0｛[（Ｔ2／Ｔ1）−１−Ｉｎ（Ｔ2／Ｔ1）]−
[Ｉｎ（Ｐ2／Ｐ1）k/(k-1)]｝
である。
【００５２】
可逆プロセスの場合、各ストリームには圧力低下が起き、熱が交換されるあらゆる点でストリーム間には温度差が無いことになる。つまり、Ｔ1＝Ｔ4及びＴ2＝Ｔ3の状態である。しかしながら、可逆プロセスは教科書内にしか存在せず、実際には温度差がなければ熱伝達は起きない。従って、現実の伝熱式熱交換器の場合、幾らかのエクセルギー（ＥDES）は分解され、量的には、
ＥDES＝（Ｅ3−Ｅ4）−（Ｅ2−Ｅ1）
で表すことができる。
【００５３】
熱力学の第２法則によれば、幾らかのエクセルギーがあらゆるエネルギー変換時に分解されるようになっているのと全く同じように、幾らかのエクセルギーが伝熱式熱交換器の例でも分解される。事例中、エクセルギーの損失は、摩擦（圧力低下）と熱伝達（温度差に対して）を通して物理的に行われる。後者の特性については、現実の熱交換器についてＴ2＜Ｔ3であることを観察することにより更に実証される。
【００５４】
化学反応又は他のエクセルギー伝達が、構成要素により達成されない場合、デバイスのエクセルギー効率は、通常、生成物ストリーム内の物理的エクセルギーの増加を他方のストリーム内の物理的エクセルギーの減少で割って計算される。伝熱式熱交換器のこの事例では、エクセルギー効率（又は第２法則効率）は、従って、
Ｅsecond law＝（Ｅ2−Ｅ1）／（Ｅ3−Ｅ4）
となる。
【００５５】
この事例は、先に述べた別の特性、即ち、現実世界のプロセスは全て、何らかのエネルギーストリームにより達成されるはずの有用な仕事をある程度劣化させる結果となるということを更に実証した。
【００５６】
化石燃料から電気を発生させる単純な汽力発電所の例に勝るものはないであろう。この事例では、燃料の化学的エクセルギーが、恐らく２０００℃を超える高温の炉内で熱に変換され、この熱を利用して通常は６００℃未満の過熱蒸気を発生させる。周囲が約２５℃であると仮定して、熱機関についてのカルノーの効率導出を適用すると、可逆的熱機関は、第１法則の効率：
Ｅfirst law＝[１−（２５＋２７３）／（６００＋２７３）]×１００％＝６５．８％
で有用な仕事、を引き出すことができると予想される。
【００５７】
しかしながら、従来の汽力発電所は、通常は約３５−４０％に過ぎない第１法則効率で電気を発生させる。これは２つの観察、即ち１）化石燃料の化学的エクセルギーを、燃焼ガス内で物理エクセルギーに、次いでたった６００℃の過熱蒸気内で物理エクセルギーに変換する結果、当該燃料の化学エクセルギーは３４．２％が分解されること、及び２）汽力発電所の残りの部分でエクセルギーの重大な追加的分解が更に起きているということ、を裏付けている。この事実は無論、技術者にはよく知られていており、技術者は、汽力発電所のエクセルギー分解の最も大きな源は、実際には、燃焼ガスから普通は数百度にしか加熱されない蒸気への熱の非可逆的移動であることも理解している。
【００５８】
総じて、燃料の燃焼は、大きな非可逆性の源であり、従って、通常は燃料の化学エクセルギーの大量分解を伴う。しかしながら、これら非可逆性は、過剰空気の予加熱を行い、その使用を最小化することによって低減できる。これにより、異なる温度間の熱伝達即ちエクセルギー分解の顕著な源を最小化できる。
【００５９】
エクセルギー効率計量の値に関して、ベヤン他は以下のように、即ち：
エクセルギー効率・・・は、発電所の熱効率、コンプレッサ又はタービンの等エントロピー効率、及び熱交換器の熱交換率を始めとする、熱力学の第１及び第２法則に基づく他の如何なる効率よりも有意義で客観性があり且つ有用である。熱効率・・・は、仕事と熱伝達の両方を等しい熱力学値を持つものとして扱っていることから誤解されやすい。等エントロピータービン効率は、実際のプロセスを等エントロピープロセスと比較するものだが、タービンの出口の作動流体が実際のプロセスでは等エントロピープロセスの場合よりも高温となる点（及び結果的に次の構成要素で使用されるエクセルギーが高くなる点）を考慮に入れていない。熱交換器の熱交換率は、例えば、熱交換器作動流体の圧力低下に伴うエクセルギーの浪費を識別することができない。という趣旨のことを述べている。
【００６０】
汽力発電所では、第１法則及び第２法則効率はほぼ同じになることがしばしばであるが、これは一部には燃料の化学エクセルギーが燃料の燃焼熱にほぼ等しいからである。しかしながら、多くの構成要素及びシステムにとって、第１法則及び第２法則の効率は、表１（ケニーによるプロセス産業のエネルギー変換、アカデミックプレス１９８４年）に見られるようにしばしば全く異なっている。
【００６１】
【表１】
0004794804.tif 000002
表１は、周囲に対するエネルギー損失がない場合には、第１法則効率計算は１００％となる事実も反映している。しかしながら、第２法則効率計算には、プロセスにおける非可逆性は、変化（サポートワーク又は化成／分離）を有効にするエネルギーフローの能力を下げるということの認識が含まれている。
【００６２】
エクセルギーは、得ることのできる最大利用可能潜在仕事と熱力学的に等しいが、プロセス産業の値と効率の尺度としてこの測定法を使うことには意義深い価値がある。１つの事柄を挙げると、プロセス工場はしばしば極度にエネルギー集約的で、大きな熱交換器ネットワークを保有しており、高価値の化学生成物（燃料であるなしにかかわらず）を生産するシステムは、より大量のエネルギー消費を必要とする代わりのシステムに比べて低減されたエネルギー要件で生産が行えるのであれば、しばしばより価値あるものとなる。エネルギー効率の上昇は、同様にプロセス工場で必要とされる燃料（即ち、一般的には原料石油化学製品）の量の低下に相当し、同様に温室ガスを含む大気放出の低減につながる。
【００６３】
本発明は、従って、小型マイクロチャネルデバイスに、エクセルギー効率の高い伝熱式熱交換器（反応物質を予加熱するため）と、エクセルギー効率の高い反応器及び燃焼室とを含めるように設計しようと試みた。エネルギー効率を改善するために、本発明は、高エクセルギー効率で作動する伝熱式マイクロチャネル熱交換器を利用しており、熱伝達と圧力低下の両方に付帯する熱力学的非可逆性も考慮している。ここでは（化学変換が起こらないため）化学的エクセルギー含有量の移動が無いことから、フローストリームの化学的エクセルギーは重要ではない。従って、良く断熱されている伝熱式マイクロチャネル熱交換器内でのエクセルギーの分解は、主にａ）温度差に対する熱伝動（ストリーム内で利用可能な熱の品質の劣化、又或いはストリームが熱機関にエネルギーを提供するのであれば行われるはずの仕事の量が低下する結果となる）と、ｂ）流体摩擦による圧力低下（ストリームにより行うことのできる潜在的仕事が低下する結果となる）を通して生じる。
【００６４】
従来より、マイクロシステム内の熱交換器は第１法則効率を実現するように設計されてきた。本発明では、短い熱移送距離、大きな温度差、及び小さい圧力低下のような、高エクセルギー効率に重要な要素を分析することにより、エクセルギー効率が高い熱交換器を有するマイクロシステムを設計した。熱交換器エクセルギー効率は少なくとも８０％が望ましく、少なくとも８５％あればより望ましい。幾つかの実施形態では、熱交換器は、エクセルギー効率が約８０％から約９５％の間にある。本発明では、エクセルギー効率は以下の例により測定される。エクセルギー効率の高いマイクロシステムに適用できる数通りの構造、条件、及び変更の例について以降の節で論じる。
システム構成
ａ）システム概観。水蒸気改質を利用した２つのシステムのフローチャートを図４及び図５に示している。図４では、水は、水気化器２０での気化に先立ち予熱器１０により予熱される。イソオクタンのような流体燃料は燃料気化器３０で気化される。復熱器４０は燃料と蒸気を加熱する。燃料蒸気混合気は水蒸気改質装置５０に流入する。水蒸気改質は強い吸熱反応であるので、燃焼室６０からの高温ガスは、水蒸気改質装置を通って改質装置５０内の反応物質を加熱する。水蒸気改質装置で熱を伝達した後、燃焼物質の余熱は、燃焼物質を、空気を加熱する復熱器７０と水気化器２０に通すことにより捉えられる。水蒸気改質装置からの生成ガス５５は、復熱器４０を通過し、そこで熱が燃料混合気に伝達される。余分な熱は燃料気化器３０と水予熱器１０内で伝達される。以上の構成要素は、一揃いのマイクロチャネル合成ガス生成装置を構成する。本システムを発電用としてＰＥＭ燃料電池と共に使用する場合、合成用ガス（合成ガスともいう）の生成には、ＰＥＭ燃料電池８２の内部に導入する前に、追加的処置が必要となるが、それは、ＣＯは殆どのＰＥＭ燃料電池にとって触媒毒であり、そしてこのＣＯを水性ガス転化反応器内でＣＯ2に転化すると全体システム効率が増すからであり、この水性ガス転化反応器はＣＯのエネルギー含有量を追加のＨ2成分に移動させ、これがＰＥＭ燃料電池の燃料となる。ＰＥＭ燃料電池での使用例を図４に示す。
【００６５】
小型マイクロチャネル水蒸気改質装置の目的は、図４の左側に概略的に示すように、炭化水素供給原料から水素が豊富なガスを生成することであり、水素ガス生成のために小型で軽量のハードウェアを実現していることが有利に働く用途に用いられる。例として、静置及び可動用途（例えば、車両での使用）両方についての発電が挙げられるが、ここで生成ガスは、燃料電池の燃料要件に則し必要に応じて、及び、採用されている化学プロセスに対する供給原料が水素又は合成ガスである化学物質の製造のために、続いて処理される。このフローシートは液体炭化水素の水蒸気改質を示しているが、他の実施形態では気体炭化水素（例えばメタン）を利用することもできる。
【００６６】
小型マイクロチャネル水蒸気改質装置は、以下のものを含むことができる。
・マイクロチャネル触媒水蒸気改質反応器（１器又はそれ以上）−吸熱水蒸気改質反応が燃焼ガス蒸気から熱を受け取るように、統合型マイクロチャネル熱交換器を保有している。
【００６７】
・マイクロチャネル伝熱式熱交換器（２器又はそれ以上）−水蒸気改質生成物及び燃焼生成物を熱源として（それぞれに）利用して水蒸気改質用ストリーム及び燃焼ストリームの効率的な予熱を提供する。
【００６８】
・蒸気及びガス状炭化水素を発生させるマイクロチャネル気化器。図４に示すシステム構成では、両方のストリームを気化させる熱は、基本的には燃焼（生成物）ストリームの潜熱により提供されるが、一方又は双方のストリームを気化させる熱のうち幾らかは、一部は、蒸気改質用（生成物）ストリーム内にある潜熱から提供され、又は、水と炭化水素ストリームの一方又は双方を気化させる熱が別々に提供されるような、他のシステム構成も可能である。
【００６９】
・熱提供用のストリームに熱を供給するためのマイクロチャネル又は他の小型装置（例えば、小型燃焼装置）。
このシステムの高効率伝熱式マイクロチャネル熱交換器は、復熱器１として識別されており、８５％を超えるエクセルギー効率で機能するように設計されている。システムのこの構成要素及び他の構成要素のエクセルギー分析を次の節で提示する。
【００７０】
本装置を固体酸化物燃料セル（ＳＯＦＣ）と共に使用する場合、合成ガス生成の追加的処理は必要ない。この場合、高温のＳＯＦＣからの熱が十分に高温なので、これを吸熱水蒸気改質反応器用のプロセス熱として使用できるという点で更に好都合であることが認められている。図５は、固体酸化物燃料セルと共に使用する場合の小型マイクロチャネル水蒸気改質装置のシステム構成として考えられるものを示している。このシステムでは、燃料は気化器２１０で気化され、水気化器２２０からの水蒸気と合体して、復熱器２３０で加熱される。加熱されたストリームは改質装置２４０内で反応する。改質装置２４０は追加の熱を供給する燃焼器を内蔵している。合成された改質材は復熱器２５０内で９００℃乃至１１００℃、望ましくは１０００℃に加熱され、固体酸化物燃料セル２６０に進み、電力２７０を発生させる。固体酸化物セルからの廃熱は、図５に示すように、システムを通って廃ガスが戻ることにより回収される。
【００７１】
一般的に、小型マイクロチャネル合成ガス生成装置の設計容量は、各構成要素の寸法及びスループットを比例的に増加させること、又は多数のプロセストレインを並行処理することの何れかにより、又はそれらの組合せにより、大きくすることができる。多数のプロセストレインを並行処理する場合は、最も効率の良い又はそれに近い状態の点で各トレインを作動させること、そして個々のプロセストレインをオン（又はオフ）にすることによって生成速度をデジタル式に調整して上げる（又は下げる）ことなど、合成ガスのエネルギー効率の高い生成を支援することのできる付加特性が他にもある。
【００７２】
個々の構成要素は、本発明の考えられる範囲を超えることなく本システムに個別にぶら下げることができるので、全構成要素が同一の一体的なハードウェア装置を構成する必要はないことも明らかである。
【００７３】
本装置の対象として想定している炭化水素供給原料としては、中間長鎖炭化水素（例えば、イソオクタン）及び短鎖炭化水素（例えば、メタン、エタンなど）に加えて、アルコール（例えば、メタノール、エタノールなど）が挙げられる。複雑な混合物（例えば、ガソリン又はディーゼル燃料）からの合成ガスの生成は考慮してはいるが、改質に問題が生じるような構成物質を扱うために、追加的な単位操作が必要になる。そのような問題となる構成物質の例としては、イオウ含有化合物、芳香族、界面活性剤が挙げられる。
【００７４】
熱を提供するためのストリームに関しては、エネルギーは、ａ）炭化水素供給原料の一部、水蒸気改質ガス生成物の一部、下流の処理（例えば、燃料電池のアノード放流）から出てくる燃料含有ストリーム、又は何か別の燃料ストリームを燃焼させること、又はｂ）何か別のシステム（高温固体酸化物燃料電池など）のプロセス熱によるか、或いはｃ）としてａ）とｂ）を如何様にか組み合わせることにより提供される。
【００７５】
本発明の範囲内で他にも多くの実施形態が考えられる。例えば、高効率の伝熱式マイクロチャネル熱交換器は、ＣＯ2採集システム（温度変動吸収に基づく）の一部として利用したり、反応器に入る反応物質の予熱及び反応器から出る生成物の冷却用として利用することもできる。
【００７６】
ｂ）シム設計及びエクセルギー効率計算。以下の節では、付随図面を参照しながら製作され試験されたシム設計について記述する。この節は、構成要素設計、変更、及び多種多様なデバイス及びシステムに適用できる操作パラメータの一般化された議論を幾つか含んでもいる。構成要素は水蒸気改質装置の一部として説明しているが、以下の設計及び他の記述は水蒸気改質プロセスに限定されるものではなく、マイクロチャネルコンポーネントを採用しているシステムには総じて適用可能である。
例：高エクセルギー伝熱式熱交換器
マイクロチャネル伝熱式熱交換器を設計し、製作したところ、実験的に効率が高いことが実証され、実証されたセクセルギー効率（温度差に対する熱伝達及び圧力低下の両方を考慮）は８０％超であった。マイクロチャネル熱交換器は、０．８５という望ましい熱伝達率を実現するよう設計された。この設計を下に説明する。初期設計モデルでは幾つか控えめな前提を立てたが、それらには、
−一定温度及び一定の熱流束境界条件の２つに対してヌッセルト数を計算し、最小値を採用すること（一定熱流束は復熱器にとってはより正確な境界である）、−交換器の外側縁部における金属の縦方向熱伝導を重視すること、
−短い入口に続いて膨張領域があるのではなくて、シム圧力低下を見積もるための拡大入口部を備えた状態で簡約化された圧力低下計算を使うこと、
が挙げられる。
【００７７】
マイクロチャネル伝熱式熱交換器は、部分的に深さ１０ミル（０．２５ｍｍ）までエッチングした２０ミル（０．５０ｍｍ）シムから成る１０対のシムで構成するように作った。デバイス全体は３１６ステンレス鋼で作った。シム“Ａ”のシム設計は図６に示している。シム“Ｂ”は、ヘッダホールのセットに交互に接続されている点を除けば、シム“Ａ”の鏡像である。デバイスは、厚さ５０ミル（１．２５ｍｍ）のカバープレートで頂部と底部を覆った。各シムは、ＡプレートとＢプレートが互いに対向するように、頂部プレート、Ａ、Ｂ、Ａ、Ｂ、・・・Ａ、Ｂ、底部プレートという具合に組立てた。頂部プレートはプレートＡのヘッダホール６１０、６２０と整列した２個のヘッダホールを有し、底部プレート２はプレートＢのヘッダホールに接続される２つのヘッダホールを有している。２つのガスは、熱交換区間では向流し、スタック方向に流れるヘッダでは同じ方向に流れる（例えば、最初は高温ガスはヘッダ６１０を通って流入しヘッダ６２０を通って出て行き、一方、最初は低温ガスはヘッダ６３０を通って流入しヘッダ６４０を通って出て行く）。ヘッダホールは、裏側の他の全ての領域をマスクオフした状態で、両側からエッチングした。接合前に、ニッケル被膜で鋼板を覆い、ユニットを拡散接合した。整列ピンホールの公差は、エッチング処理で達成することはできなかったので、ホールは僅かに小さく作って手作業によって正確な寸法にリーマー仕上げした。３／８インチチューブの「Ｔ字」脚部付の３／８インチチューブ（０．０３２５インチ壁）の半分から成る外部ヘッダを、２つのスタック上に溶接した。外部ヘッダは２つの内部ヘッダホールを組合せ、テストストランドの接続ができるようにした。完全なチューブＴ字型脚部をシム幅に対して中心合わせした。
【００７８】
設計上、シールを要する全領域に１００ミル（０．２５ｃｍ）の接合周辺部を設けた。直ぐ上のシムの接合部を支えているシム入口領域では、２５０ミルの開口部に２０ミル幅のリブを２つ配置して、７０ミルの通路３つに分割した。このやり方でデバイスは首尾よくシールできた。
【００７９】
熱交換区間の内部サポートリブは、凡そ４／１インチの間隔で配置した。漏れ防止の接着は内部リブの領域では不要なので、このリブの主な機能は、差圧による壁のたわみを制限することである。４つの傾斜リブはフロー分配を助ける目的で設けた。流れが直線的なリブに沿うように向いている区間では、サポートリブは断続している。これにより、必要に応じ流れを再分配ができるようになっている。流れが実質的に一様でない場合には、熱伝達率は著しく損なわれるものと考えられる。中断サポートリブは、熱伝達の積極的な効果は小さく、フロー摩擦のペナルティは小さくなると期待される。
【００８０】
ステンレスのスライスから作られたシム材は、肉厚０．０２０インチの材料では公差が±０．００３インチであることを示している。１つのシムＡと１つのシムＢの単一サンプリング（それぞれ測定点は６箇所）では、シム材料はシムＡサンプルについては約２０．６ミル、シムＢサンプルについては２０．９ミルであり、これは３ミルの公差内に入っている。これら２つのシムサンプルのエッチング深さは平均するとシムＡでは１０．０ミル、シムＢでは９．８ミルであった。比較のための標準厚さゲージの測定は行わず、マイクロメーターのキャリブレーションは失効していたので、このデータは、目安に過ぎぬと捉えられたい。テスト後の復熱器の全体肉厚は、目標肉厚０．５０００インチ（２ｘ０．０５０インチ＋２０ｘ０．０２０インチ）に対して０．４９７３インチであった。
【００８１】
接合されたユニットの寸法を測定すると３．０２０インチ×１．５０インチ×０．５０インチ（２．２６５ｉｎ3、即ち３７．１２ｃｍ3）であった。圧力タップとサーモカプルは、各交換器の入口／出口が連結されるＴ字部に配置した。カオーウール断熱材を交換器に巻きアルミニウムテープで包んだ。
【００８２】
熱交換器テストは、所望の窒素流と炉内温度を選択し、次いで交換器上の温度が安定するのを待って実施した。全データは定常状態で採取した。定常状態の条件を達成するのに要した時間は、温度と流量により変動し１５分から４５分の間であった。この緩慢な力学は、主として交換器に入る前の加熱されたガス流に関わる長い流路と熱質量のためであると考えられる。これは、より迅速にデータ収集できるように変更することもできる。データから復熱器自体の力学的応答を分別する試みは行っていない。熱交換器を完全に断熱し、加熱速度を８６ワットから９４３ワットまで変動して評価した結果合計２１通りの定常状態テスト条件を記録した。最高熱出力密度（単位ハードウェア容積当たりの発熱率）は従って２５．４ワット／ｃｍ３であった。システムは、窒素を作動流体とし、流量３０乃至１２６ｓｌｐｍの変動範囲内で、低温流体の導入圧力４．７６乃至３０．９５ｐｓｉｇの範囲で作動させた。低温流体及び高温流体ともに同じストリームを使用し、低温流体は交換器を出て後、装置に戻り高温流体として機能する前に追加加熱した。低温流体の導入温度は概ね２３−２６℃であった。低温流体の排出温度は、１８８℃から４７３℃の範囲の様々なレベルまで上昇した。高温流体の導入温度は２２０−５７５℃の範囲で変動し、排出温度は６１−１４５℃の範囲で変動した。
【００８３】
データの最初の精査に際し、モデルは予想熱交換率においては少々控えめである（即ち、実際の交換器の熱交換率はモデル予測よりも高い）ことがはっきりした。データを採る前にモデルに行った第１の調整は、ヌッセルト数見積もりにおいて、モデルに、一定温度境界条件ではなくて一定熱流束境界条件を強制的に使用させることであった。一定熱流束境界は、復熱器にとってより正しい境界であることは明白で、最小ヌッセルト数は単に設計を控えめにという趣旨で使ったものにすぎない。
【００８４】
モデルの熱交換率の予測（一定熱流束境界条件を使用しての）値を、実測値に対してプロットしたものを、図７に示す。モデル内の熱伝達の区域を２．８０×１０-2ｍ2としているが、この領域は、長さ４．７５５×１０-2、幅３．０９９×１０-2でできている。この仮想面積は、ヘッダへの入口領域の面積を無視している。
【００８５】
マイクロチャネル熱交換器のエクセルギー効率は、理想気体に対する技術（ベヤン、サタロニス、及びモラン、１９９６年）を使って、温度データと圧力データの両方を考慮してデータから計算し、図８に示している。図９は、エクセルギー分解量を加熱速度の関数として付加的に示している。
【００８６】
ストリーム改質器システムの好適な実施形態を図１０−１５に示す。以下の論議では、このシステムを「小型マイクロチャネル水蒸気改質装置」と呼ぶ。本装置の概略全体図を図１０にカラーで（モノクロ版を図１８に）示す。新鮮な空気は、空気予熱器入口１０６に入り、空気予熱器（灰色部分）内で温められる。空気は導管１１０（緑色）を通って４器の復熱器１２４（ピンク）まで移動する４つのストリームに分離する。これら復熱器は、それぞれ、伝熱式熱交換器１２０と水気化器１２２を保有している。高温の空気は、復熱器１２０を出てヘッダ１１２（灰色）に入り、配管１０２（赤色）内で燃料と混合された後、燃焼室１０４（赤色）まで移動する。その結果生じた燃焼物質は、ヘッダ１１８を通り反応器１１４（青色）に移動する。ガスは順次４つのセルを通って流れる。各セル内で、燃焼物質からの熱は伝達され水素の吸熱生成を促す。反応器では、燃焼物質のストリームは直列式につながっており、一方、反応物質のストリームは並列式につながっている。第１セルを通過した後、ガスは反応器１１４を出てヘッダ１１６（紫色）を通過し、水素ガスがヘッダ１１６の入口（図示せず）を通して噴射される。水素ガスは自然発火して、熱を与え、ガスを最初に反応器に入った時の温度に戻す。ガスは、その後再度反応器に入り再び水素形成を促す。４番目のセルを通過した後、燃焼物質ガスはヘッダ（オレンジ色）を通って出て行き、ここで４つのストリームに分割されて、水の気化に使用される。燃焼物質のストリームは、ヘッダ１０８内で再度合体し、排出前に空気予熱器内で空気を温めるのに使用される。
【００８７】
他の流体ストリーム内では、水（随意的に予熱器経由で流入させてよい）が４つの水気化器１２２それぞれに流れ込み、水蒸気に変換された後、ヘッダ１２６（青色）を通って燃料気化器１３２（黄色）に移動し、ここで水蒸気は、燃料取り入れ口（図示せず）からの燃料と混合され、４つの混合気ストリームはそれぞれヘッダ（黄色）を通り反応器１１４のセルに入り、そこで水素が発生する。ある好適な実施形態では、改質材ストリームと燃焼（熱交換）流体ストリームは共に約７５０℃で反応器を出る。改質材ストリームからの熱は、復熱器１３０及び気化器１３２で回収され、改質材は（灰色の配管を経由して）デバイスを出る。
【００８８】
空気予熱器の設計は、深さ１０ミル（０．２５ｍｍ）まで部分的にエッチングされた２０ミル（０．５０ｍｍ）のシムから成る１０対のシムで構成されたインターリーブ型マイクロチャネル熱交換器である。デバイス全体は３１６Ｌステンレス鋼で作った。シム設計はシムＡについては図１２ａに示している。シムＢについては図１２ｂに示しているが、これはヘッダホールの交互のセットに接続されている点を除けばシムＡと同じである。デバイスは、厚さ５０ミル（１．２５ｍｍ）のカバープレートで頂部と底部が覆われている。シムは、頂部プレート、Ａ、Ｂ、Ａ、Ｂ、・・・Ａ、Ｂ、底部プレートという具合に組立てられている。頂部プレート２０は、プレートＡのヘッダホール１０１０、１０２０と整列した２０個のヘッダホールを有し、底部プレート２０は、プレートＢのヘッダホールに繋がる２０個のヘッダホールを有している。２つのガスは熱交換区間とヘッダ内では逆方向に流れる（例えば、最初、高温ガスはヘッダ１０１０を通って流入しヘッダ１０２０を通って出て行き、一方、最初、低温ガスはヘッダ１０３０を通って流入しヘッダ１０４０を通って出て行く）。シムは、長さ７．１インチで、幅３．０インチである。熱交換器は前に述べたように接合した。
【００８９】
別のインターリーブ型熱交換器の類似設計を図１３ａ及び１３ｂに示す。この交換器内には、部分的に深さ１０ミル（０．２５ｍｍ）までエッチングされた、つまりチャネル深さが１０ミルの３１ミル（０．７８ｍｍ）シムから成る２０対のシムがある。これらシムは、測定結果、幅が２．９インチ、長さが３．３インチ（整列タブを除く）であった。この熱交換器は、図１０には示していないが、例えば、水を濃縮するために改質材搬送配管に取り付けてもよい。
【００９０】
伝熱式熱交換器１３０と燃料気化器１３２を組み合わせる場合のシム設計を、図１１ａと１１ｂに示している。これらのシムは、厚さ１７ミルで、エッチング深さ６又は７ミルであった。各シムは、幅１．５インチ（接合後に切り取られる組み立て整列孔１５２を除く）で、長さ５．３４インチである。図１１ａ及び１１ｂに示すシムは、導入及び排出流体ヘッダを有するエンドプレートで蓋をして交互に層に積み重ねた構成になっている。フローマイクロチャネルは、厚さ１０ミルのランド部により構造的に支えられている。熱交換器層では、高温改質材ガスは入口１６２を通って流入し、層を経て出口１５０に移動する。流体フローが１つのマイクロチャネル内を流れる間に、流体は３つの単位操作に参加する。図示の実施形態では、熱は、領域１５８で反応器に入る前に反応物質に伝達され、領域１５６で燃料気化器１７６に伝達され、領域１５４で水に伝達される。加熱された水は出口１７０を経て出て行く。気化した燃料は出口１７４を経て出て行く。反応物質は、入口１７８を通って流入し、出口１６０から出る。燃料気化器と少なくとも１つの熱交換器層の少なくとも２層あるのが望ましいが、燃料気化器と少なくとも２つの熱交換器層の少なくとも３層あれば更に望ましい。各層は厚さが０．１から１ｍｍであるのが望ましい。以上、水蒸気改質プロセスについて説明してきたが、本発明のコンセプトは多種多様な反応及び単位プロセス操作に用いることができると認識されたい。
【００９１】
水気化器１２０と熱交換器１２２を組合せた場合のシムを図１４ａ−１４ｄに示す。このマイクロチャネルデバイス１２４では、図１４に示すシムのエッチング面を、その鏡像（図１４Ｂに示すシムのエッチング面）に隣接して配置し、シム対Ａを形成した。図１４ｃと図１４ｄに示す鏡像シムを同様に整合させてシム対Ｂを形成した。シム対Ａ及びＢを交互に重ねて（Ａ−Ｂ−Ａ−Ｂ―．．．）Ａ対１０組とＢ対１１組で構成した。このデバイスの空気熱交換器部では、空気予熱器からの低温の空気は入口２０４を通って流入し、マイクロチャネル２０８を通過しながら加熱され、高温の空気が出口チャネル２００を出て、その後、加熱された空気は燃焼室に流入する。水は入口２１４を通ってヘッダ２１８に流入する。水は、レーザー加工されたオリフィス２１６を通過してマイクロチャネル２１０に流入し、ここで水蒸気に転化した後、水蒸気出口２０６から出て行く。この構成には特筆すべき特徴が幾つかある。ランド部２２０は構造上のサポート用に設けられているが、ランド部は、マイクロチャネル内、特にマイクロチャネルの湾曲領域の圧力を等しくするのを助ける間隙を有するのが望ましい。オリフィスは、マイクロチャネル全体を通して一様なフローが流れ、マイクロチャネル内で水が噴流するという事象を減らすことに役立つ。ある好適な実施形態では、水気化器のフローマイクロチャネルは、高さ約１００乃至約２５００ミクロン、幅約１．３乃至約１３ミリメートル、長さ約１乃至約３０センチメートルである。燃焼ストリームのような熱交換流体は、図１４ｃ及び１４ｄに示すシムを通って流れる。高温の燃焼物質は入口２０２を入り、マイクロチャネル２２６及び２２４を通過して燃焼排気２１２に至る。熱は、領域２２２で、空気に伝達され、一方領域２２０では、熱は水気化器に伝達されるわけで、従って、熱交換流体は同じフローマイクロチャネルを出ることなく、多数の別々の単位操作に使用できる例が実証されている。２つの特定の単位操作を示しているが、この技術は単位操作を如何様に組み合わせた場合にでも効率的に使用できるものと認識されたい。頂部及び底部プレート（図示せず）は、水導入用、水蒸気排出用、熱交換流体導入及び排出用、空気導入及び排出用としてのヘッダホールを有する、厚さ０．０４８インチの鋼板である。
【００９２】
反応器１１４のシム構成を図１５ａ−１５ｅに示している。反応器の中には７６の熱交換器層を交互に配置した７５の反応室層がある。各反応室層は、スペーサーシム３４０で分離された１対の鏡像反応室シム３００から成る。スペーサーシムは厚さが１２ミルである。各熱交換器層は、１対の鏡像熱交換器シム３５０で構成されている。カバープレート３１２を溶接して反応物質チャネル３０２を作った。反応室３１４は、シムを５ミルエッチングし、一連のストラット３２２と３２４が残るようにして形成した。反応室３００と熱交換器３５０シムは厚さが２０ミルであった。４つの同一の反応室は、それぞれ約２インチ×２インチだった。狭い方の５ミルストラット３２２は触媒ストリップを支え、厚い方のストラット３２４はワイヤ３４２と整列して構造上のサポート材となっている。ワイヤ３４２は、厚さ１２ミルで幅１０ミルであった。図１５ｃのＸは空き空間を示す。これらの空間は触媒フェルトのストリップ（長さ２．１インチｘ幅０．２５インチｘ厚さ１０−１２ミル）で占められている。好適な触媒材料については米国特許出願第０９／４９２，９５０号及び同第０９／４９２，２４６号（弁理士整理番号Ｅ−１６６６Ａ−ＣＩＰ及びＥ−１６６６Ｂ−ＣＩＰ）に説明されており、参考文献としてここに援用する。熱交換器シム内には、ガス入口３５４、燃焼ガス出口３５２、及びフローマイクロチャネル４セット３５６が配置された。エンドブロックは、普通は個々のシムよりも肉厚であり、通常、厚さ０．２５乃至０．３５インチである。一方のエンドブロックは、造形のない金属シートである。他方のエンドブロックについては図１５ｅに示している。
【００９３】
作動時、反応物質は反応物質チャネル３０２から反応室３１４に流入する。反応室で生成物が形成され、出口３０４を経て出て行く。同時に、燃焼ガスは入口３０８、３５４を通って熱交換器層に流入し、熱交換器マイクロチャネル３５６を通過し、出口３５２、３０６、３１０を経て出て行く。反応物質及び生成物のフローは並列であるが、燃焼ガスのフローは直列である。水蒸気改質のある好適な実施形態では、燃焼ガスは、孔３６２に７２５℃で入り、熱交換器内を移動して、孔３６４を６５０℃で出る。ガスは外部配管（図示せず）を通って運ばれ、水素ガスをその配管内に噴射して、入口３６６を通って再度反応器に入る前にガスの温度を７２５℃まで上昇させる。このプロセスは、燃焼ガスが、出口３６８で４番目のセルを温度６５０℃で出て伝熱式熱交換器１２０に進むまで繰り返し行われる。
【００９４】
本反応器は、コンパクト性、耐久性、及び比較的狭い温度範囲内で熱反応を実施する能力、を含め多数の望ましい特徴を提供している。本反応器は、単一層上の多数の反応室と熱交換器とを組み合わせた集積設計を提供している。好適な実施形態では、熱交換層及び反応室層は、それぞれ、厚さが０．１乃至２ｍｍである。別の好適な実施形態では、熱交換器層と反応室層を交互に配置して、４層以上、より望ましくは１０層以上になるように１つのデバイス上で組み合わせている。好適な実施形態では、熱交換器流体は、同一の集積デバイス内の１つの熱交換器から第２の熱交換器に流れることが分かる。反応室は、反応室の上から下までの高さが０．０５乃至１ｍｍであるのが望ましく、これは熱伝達及び物質伝達にとって有利である。反応器はまた、単位容積当たりの反応生成能力及び／又はこれらシステム内で実現される熱出力密度（Ｗ／ｃｃ）などの特性によっても特徴付けられる。
【００９５】
良好に断熱されている（即ち、個々の構成要素から環境への熱損失無し）と仮定し、システムのＣｈｅｍＣａｄシミュレーションに基づいてコンパクトマイクロチャネル水蒸気改質装置のエクセルギー分析を行った。概括的には、ベヤン、サタロニス及びモラン（１９９６年）の方式を使って行い、ＣｈｅｍＣａｄは、反応物質及び生成物（加熱ストリームを含む）の、成分化学物質による温度、圧力、質量、及びモル流量、構成要素単位の各流体のエンタルピーとエントロピーの差異、反応物質の（燃焼及び水蒸気改質用の）熱、構成要素単位のストリーム当たりの比熱値、分子重量、及び構成要素発熱率（ワット）を供給している。物理的環境特性（即ち、デッド状態）は、２５℃、１ｂａｒに設定した。化学的エクセルギーはベヤン、サタロニス、及びモラン（１９９６年）の表Ｃ．２．から採用した。
【００９６】
改質装置だけについて言えば、改質ストリームのエントロピー差は、理想気体の法則を使い、比熱を仮定して計算した。モデル化したシステムには空気予熱器を含めた。例えば、エントロピー差及びエクセルギー分解値はベヤン（１９９６年）に記載されている方式で計算した。
【００９７】
以上述べたように、構成要素、サブシステム、又はシステムのエクセルギー効率（Ｅ2nd Law）即ち第２法則効率は、生成物ストリームのエクセルギー変化の、エクセルギー提供ストリームのエクセルギー変化に対する比であると定義される。
マイクロチャネル水蒸気改質装置のエクセルギー分析例
１０ｋＷｅ燃料電池用に水素に富んだストリームを提供するよう設計された小型マイクロチャネル水蒸気改質装置に関し、イソオクタン及び水のストリームがシステムに５ｂａｒで供給され、空気のストリームはシステムに２．５ｂａｒで供給されることを含む入力仮定を置いて計算を行った。個々のケースは、個々の構成要素内での実質的な圧力低下及び無視できる圧力低下の仮定を含んでいる。更に、各構成要素及び連結パイプは実質的に断熱されており、従って環境への熱損失は無視できるものと仮定している。
【００９８】
現在の設計では、改質ストリームは４つの平行なトレインに分けられている。吸熱水蒸気改質反応に熱を供給する燃焼ストリームは、同様に４つの平行なプロセストレインを有しているが、混合気／燃焼器／水蒸気改質器の部分はオルトカスケーディング式になっている。エクセルギー計算の際、周囲の環境は、同様に標準温度及び圧力（即ち、２９８Ｋ、１ｂａｒ）としている。
【００９９】
図１６及び１７は、圧力低下が無視できる場合のエンタルピーバンドとエクセルギーバンドの線図を表している。特記なき場合、以下の結果に関する記述は、圧力低下が無視できる場合についてのものである。
【０１００】
図１６は、特に、各ストリームの各ポイントにおける化学的及び物理的エクセルギーを表している。改質ストリームに関するエクセルギー値は各水蒸気改質器で同一であり、ストリーム改質器４を通過するストリームに関してのみ示している。
【０１０１】
各構成要素に対するエクセルギー分解評価値は、同様に同一である。
この小型マイクロチャネル水蒸気改質装置の全体エクセルギー効率は、図１６から、加熱及び改質ストリームの化学的及び物理的エクセルギーの検討を通して計算することができる。
加熱ストリームに関しては：
0004794804.tif 000003
改質ストリームに関しては：
0004794804.tif 000004
この小型マイクロチャネル水蒸気改質装置の全体エクセルギー効率は、生成物ストリーム（即ち、水蒸気改質ストリーム）のエクセルギー変化を駆動ストリーム（即ち、燃焼ストリーム）のエクセルギー変化で除したものであり、以下のようになる。
【０１０２】
ε2ndLaw＝ΔＥproduct／Ｅdriving＝３０４４／８１８９＝０．３７１７即ち３７．２％
装置全体に亘って緩慢な圧力低下を想定した計算では、圧力低下（摩擦）による付加的エクセルギー分解のため、全体エクセルギー効率は２５％まで低下した。これらの値は、最初はクレマーにより提示（Ｈ．クレマーの「合成ガスの熱力学的バランス及び分析とアンモニア工場」熱力学、第２法則分析、Ｒ．Ａガキオリ編集、米国化学協会、ワシントンＤＣ、ｐ．１１１，１９８０）され、その後シャーガットに再提示（１９８４）された、アンモニア生産工場の合成ガス生成サブシステムにおける約３０％の全体エクセルギー効率に匹敵する。
オルトカスケード式混合器−燃焼器及び水蒸気改質器に関するエクセルギー分析の考察
システム内の最高温度を、ステンレス鋼が使える程度に低く維持したいという要望がある。説明する実施形態では、オルトカスケーディングを使用することによってこれを達成している。
【０１０３】
現在のフローシートでは、全てのストリームの最高温度は、混合器−燃焼器１を７２５℃で出る燃焼生成物によって生じている。混合器−燃焼器１は、システム内のあらゆる装置のエクセルギー分解の最高の量、１６００ワットも有している。文献によれば、燃焼はしばしばエクセルギー分解の大きな源であり、混合器−燃焼器１の場合、これは、部分的には、構成要素に入ってくる空気ストリームの相対的な低温（４００℃）によるものである。
【０１０４】
水蒸気改質器を出る際、燃焼ストリームは６６２℃に下がるだけであり、従って、混合器−燃焼器２は、混合器−燃焼器１が必要とする燃料の約１／５を必要とするのみである。混合器−燃焼器３も４も、同じ利益を享受している。
【０１０５】
終端効果は以下のようになる：混合器−燃焼器１と水蒸気改質器１で構成されるサブシステムを考えると、このサブシステムのエクセルギー効率は（図（ｂ）のエクセルギー値から計算できるように）２２．３％に過ぎない。混合器−燃焼器２−４と水蒸気改質器２−４をオルトカスケード式ルートで加えると、サブシステムは拡張し、このサブシステムのエクセルギー効率は改善され５２．８％にまで向上する。この様に、オルトカスケード式のアプローチをすれば、システムを比較的安価なステンレス鋼で作れるようになると同時に、全体システムのエクセルギー効率を向上させることができる。
マイクロチャネル水蒸気改質器によるエクセルギー分解とエクセルギー効率に関する考察
図１６は、水蒸気改質器１−４を合計すると、８５２ワットのエクセルギーを分解していることを示している。各水蒸気改質器内で、燃焼ガスストリームの物理的エクセルギーの一部は、最初、改質ストリームに伝達されて、その物理的エクセルギーを増やし、次に、その物理的エクセルギーの一部は、触媒水蒸気改質反応の一部として化学エクセルギーに変換される。一般的には、各水蒸気改質器のエクセルギー効率は、エクセルギー効率の定義に基づき、図１６に含まれている情報を使って、個別に計算することができる。例えば、水蒸気改質器１のエクセルギー効率は、以下のように計算することができる：
ε2ndLaw＝（７０８０＋８４５−６６２８−７７７）/（６６４８−５９１４）＝５２０／７３４＝０．７０８、即ち、約７０．８％である。
他の水蒸気改質器も、同じ様なエクセルギー効率で同様に作動する。エクセルギーの分解は、この場合、個々の構成要素の内部的なものなので、これらの装置のエクセルギー効率の改善は、内部設計の改善を通して実現しなければならない。小型マイクロチャネル水蒸気改質装置全体の中のエクセルギー分解に関する考察  システムの累積エクセルギー分解は合計５１４７ワットに達するが、これも図１６から理解することができる。装置内でエクセルギー分解に原理的に寄与するものは、混合器−燃焼器、燃焼復熱器、水気化器、及び水蒸気改質器で、合計のエクセルギー分解は４７２２ワット、即ち、分解されたエクセルギーを累積したものの９１．７％である。混合器−燃焼器１のエクセルギー分解が最も大きく、１６００ワットで、分解された全エクセルギーの３１．１％である。
【０１０６】
燃焼ガス復熱器のエクセルギー分解量が、２番目に高い。空気はこの装置に１３７℃で入り、燃焼ガスで４００℃に加熱されるが、燃焼ガスは、空気ストリームに３９７４ワット（図１７の物理的エンタルピー）を与える間に６５４℃から４２７℃に低下する。この装置は広い温度範囲（６５４−１３７＝５１７℃）に亘って作動し、大きな末端温度差（それぞれ、熱交換器の低温端部で４２７−１３７、高温端部で６５４−４００）を有し、これが相当な量のエクセルギー分解（９０１ワット）に寄与する。この装置の第２法則効率、即ちエクセルギー効率は、図１６に記載のエクセルギー値より以下のように計算することができる：
ε2ndLaw＝（３０１３−１３９７）／（６１６９−３６５２）＝０．６４２即ち、約６４．２％である。
【０１０７】
比較すると、改質材復熱器は、この装置内で１２０ワットのエクセルギーが分解されるだけで高いエクセルギー効率を有している。この装置では、水蒸気とイソオクタンが１７４℃で装置に入り、改質材ストリームから２８７０ワット（物理的エンタルピー）の熱を受け取り、温度が６５１℃に上がる。改質材ストリームはこの取引で７００℃から２５２℃に冷却される。従って、この装置も大きな温度差（７００−１７４＝５２６℃）に亘って作動するが、端末温度差は燃焼ガス復熱器の場合よりもかなり小さい。この装置のエクセルギー効率は次のように計算される：
ε2ndLaw＝（３１０７−１５２７）／（３３８０−１６８０）＝０．９２９即ち、約９２．９％である。
【０１０８】
燃焼ガス復熱器と改質材復熱器は非常に小型の熱交換器となるように設計されており、それぞれ、少なくとも１つの他の熱交換器のセットと一体になるよう作られている。
【０１０９】
燃焼ガス復熱器は、何故、改質材復熱器よりもエクセルギー効率が大幅に低いのであろうか？答えは装置全体の設計にあり、この実施形態の場合、燃焼ガスストリームが、熱を、改質ストリーム用に水を気化させるために供給するからである。図１６に示すように、水を気化させるには４３７１ワットの熱（熱エンタルピー）が必要で、これを行うには、燃焼ガスは、これを与えるに十分な温度（〜４２７℃）で燃焼ガス復熱器を出なければならない。
【０１１０】
水気化器も同様に、水は沸騰するために温度が上がらないと言う事実の避けられない帰着として、低いエクセルギー効率に苦しんでいる。その結果、水気化器も同様に、装置の高温端部における大きな端末温度差（燃焼ガスが４２７℃で入るのに、水蒸気は１６０℃で出る）を有し、この装置で、合計５９８ワットのエクセルギーが分解されていると推定される。
【０１１１】
どんな熱化学システムでも、各装置のエクセルギー効率は本当は互いに独立していないことがしばしばである。手近にあるシステムでは、燃焼ガス復熱器は、空気ストリームを加熱するのにそのエクセルギーを部分的にしか利用できないので、混合器―燃焼器１は、空気加熱要件の残りを行わねばならず、従って、オルトカスケード式トレイン内の他の混合器―燃焼器（２−４）よりも相当多くの燃料（混合器―燃焼器２−４それぞれが１１３７ワットの化学的エンタルピーであるのに対し、混合器―燃焼器１の化学的エンタルピーは５５３８ワットである）を必要とする。この様に、混合器―燃焼器１で分解される相当量のエクセルギーを説明するにも水の気化を考える必要がある。
【０１１２】
以上のアセスメントから明らかになったのは、小型マイクロチャネル水蒸気改質装置の本実施形態では、水気化器、燃焼ガス復熱器、及び混合器−燃焼器１の配列が、大量のエクセルギー分解（３０９９ワット、即ち分解されたエクセルギーの６０．２％）を呈しているということである。従って、システムの全体エクセルギー効率を改善する代替システム構成を研究しなければならない。
【０１１３】
最初に考慮すべきは、図（ｂ）のエクセルギーバンド線図が、燃焼ガスストリームの物理的エクセルギーは水蒸気改質器を出た後６１６９ワットであると示していることである。原理的には、これは、もし燃焼ガスストリームを周囲環境と可逆的に物理的平衡状態にすることができれば、６１６９ワットまでの仕事（例えば軸仕事）を提供できるということを意味している。これは、燃料電池により望まれる電気的出力の１０ＫＷｅと比較すると大きな値である。本当に可逆的なシステムはないが、タービンやスクロールエキスパンダのような膨張装置は、しばしばエクセルギー効率に優れている（８０％以上）。
【０１１４】
このオプションを取り込むためには、システム内に、多分、混合器−燃焼器１に、或いは混合器−燃焼器１の前に、追加の化学的エンタルピーを加える必要がある。図（ａ）から、加える必要のある化学的エンタルピーは、３９７４ワット（燃焼ガス復熱器と置き換え）と、４３７１ワット（水気化器と置き換え）と、１６４８ワット（空気予熱器と置き換え）の合計９９９３ワットであることが分かる。これを達成できるとして、効率８０％の膨張装置を想定すれば、追加的仕事の追加で必要な熱に対する割合は以下のようになる：
０．８ｘ６１６９／９９９３＝０．４９４、即ち４９．４％である。
実際には、効率８０％の膨張装置は、結果的に、燃焼ガスの流出ストリームが燃焼空気の予熱に幾らか寄与するほど高熱となるので、新しい仕事を提供することになる効率は幾らか高くなる。
【０１１５】
更によく見てみると、燃焼ガスストリームの物理的エクセルギーは、燃焼ガス復熱器を通過する際６１６９ワットから３６５２ワットに低下し、次に水気化器で１７４７ワットに低下しており、他にもオプションがあることを示している。例えば、先のパラグラフで説明したのと同じアプローチで、燃焼ガス復熱器だけを効率８０％の膨張装置に置き換えると、０．８０ｘ（６１６９−３６５２）ワット、即ち２０１４ワット（軸仕事）が提供されることになる。これは先の代替案より幾らか低いが、燃焼ガス復熱器を置き換えるための追加の熱は唯の３９７４ワットなので、増分エネルギー効率は以下のように計算される：
０．８ｘ（６１６９−３６５２）／３９７４＝０．５０７、即ち５０．７％である。
この値はほんの僅かに高いだけだが、水気化器用の追加の熱を捜す煩わしさはない。
【０１１６】
全体として、水を気化するのに良好な熱源が見つかれば、システムは、良好なエクセルギー効率を求めていろいろなやり方で改修することができる。エクセルギー的考察を行えば、小型マイクロチャネル水蒸気改質装置は、燃料電池プラス他のガス処理／調整ハードウェアを含んでいるシステム用に設計されているという見方を配慮した別の機会も生まれる。
【０１１７】
具体的には、１０ｋＷｅの燃料電池は相当な廃熱を作り出すことが分かっている。例えば、陽子交換膜（ＰＥＭ）燃料電池は、約８０℃で約６０％の効率（第１法則）で作動する。この結果、約６０００−７０００ワットの熱が、約８０℃で、ＰＥＭ燃料電池から利用できることになる。この熱源の温度は、水を１５０−１６０℃で直接気化するには低すぎるが、ヒートポンプを使えば温度を上げることができる。
【０１１８】
第２法則の見地からは、燃料電池からの熱の温度を上げるにはエクセルギーを利用する必要がある。可逆的ヒートポンプが８０℃から１６０の間で作動する場合、性能計数（ＣＯＰ）は以下のように計算することができる：
ＣＯＰ＝（１６０＋２７３）／（１６０−８０）＝５．４１
これは、可逆的ヒートポンプは、作動するためには、４３７１／５．４１＝８０８ワットのエクセルギー即ち軸仕事を必要とすることを示唆している。控えめに想定しても、２５％、即ち８０８ｘ１．２５＝１０１０ワット高いといえる。
【０１１９】
水を気化するのに燃料電池からのエネルギーを使えば、燃焼ガス復熱器と混合器−燃焼器１を設計し直して、相当良好なエクセルギー効率で作動させるようにすることができる。再設計された燃焼ガス復熱器が（改質材復熱器では１２０ワットのエクセルギーが分解されるのに対して）例えば唯の２００ワットしか分解せず、再設計された混合器−燃焼器１が（混合器−燃焼器２−４では２６６、２６３、２３８ワットのエクセルギーが分解されるのに対して）同様に例えば４００ワット分解すると控えめに仮定すれば、合計で６００ワットのエクセルギーが分解されることになる。その結果、節約されるエクセルギーは、１６０＋９０１＋５９８−２００−４００＝２４９９ワットとなる。
【０１２０】
この場合、もしそうでなければ所望されていた１０ｋＷｅの出力に比べ、２４９９−１０１０＝１４８９ワットのエクセルギーを手に入れたことになる。熱交換器と燃焼器を上手く設計すれば、これを更に増やすことができる。このことを心に抱いて、我々は、出力１０ｋＷｅに対する燃料消費量を、少なくとも１．４８９／１０＝０．１４８９、即ち約１５％節減できるものと考えている。
結び
以上、本発明の好適な実施形態を図示し説明してきたが、当業者には自明であるように、本発明の幅広い態様から逸脱することなく、多様な変更及び修正を加えることができる。従って、特許請求の範囲に述べる事柄は、本発明の真の精神と範囲の中にある全てのそのような変更及び修正を包含することを意図しているものである。
【図面の簡単な説明】
【図１】  炭化水素を改質するための高温ガス再噴射方式を示す。
【図２】  高温ガス再噴射を利用して発生させた改質材を使って作動する燃料電池発電システムの全体的なシステム効率の向上の代表例を示す。
【図３】  水蒸気改質反応器と水素分離膜との統合を示す概要図である。
【図４】  燃料電池を備えた小型水蒸気改質装置のフロー線図である。
【図５】  固体酸化物燃料電池を備えた小型水蒸気改質装置のフロー線図である。
【図６】  マイクロチャネル熱交換器のシムの上面図である。
【図７】  熱交換器の熱交換率の実験値と予測値の相関を示すグラフである。
【図８】  エネルギー及びエクセルギー効率をマイクロチャネル熱交換器の加熱速度の関数として示すグラフである。
【図９】  エクセルギー分解をマイクロチャネル熱交換器の加熱速度の関数として示すグラフである。
【図１０】  小型水蒸気改質装置を示すカラー図面である。
【図１１】  図１１ａは、マイクロチャネル復熱器の熱交換シムの上面図である。
図１１ｂは、マイクロチャネル復熱器のシムの上面図である。
【図１２】  図１２ａは、マイクロチャネル熱交換器のシムの上面図である。
図１２ｂは、マイクロチャネル熱交換器のシムの上面図である
【図１３】  図１３ａは、マイクロチャネル熱交換器のシムの上面図である
図１３ｂは、マイクロチャネル熱交換器のシムの上面図である
【図１４】  図１４ａは、マイクロチャネル復熱器の気化器用シムの上面図である。
図１４ｂは、マイクロチャネル復熱器の気化器用シムの下面図である。
図１４ｃは、マイクロチャネル復熱器の熱交換器用シムの上面図である。
図１４ｄは、マイクロチャネル復熱器の熱交換器用シムの下面図である。
【図１５】  図１５ａは、反応器内の反応室層状シムの上面図である。
図１５ｂは、ミル単位で寸法で表した反応室の拡大図である。
図１５ｃは、反応室層内のスペーサーシムの上面図である。
図１５ｄは、反応器の熱交換層内のシムの上面図である。
図１５ｅは、反応器のエンドプレートの上面図である。
【図１６】  図１６ａ−１６ｅは、小型水蒸気改質装置のエクセルギーバランスを示す図である。
【図１７】  図１７ａ−１７ｅは、小型水蒸気改質装置のエンタルピーバランスを示す図である。
【図１８】  図１０に示す小型水蒸気改質装置のモノクロ図面である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２ａ】
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【図１２ｂ】
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【図１３ａ】
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【図１３ｂ】
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【図１４ａ】
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【図１４ｂ】
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【図１４ｃ】
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【図１４ｄ】
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【図１５ａ】
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【図１５ｂ】
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【図１５ｃ】
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【図１５ｄ】
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【図１５ｅ】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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