(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化水素転換帯域に由来する液体（Ｌ）とガス（Ｇ）との分離方法であって、前記方法が、連続する３区域を含む分離帯域において行われ、一番目の区域である第一区域は、Ｇ／Ｌ比０．１〜１０の流れについて作用する一番目の分離器（１）を備え、二番目の区域である第二区域は、Ｇ／Ｌ比１０〜５０の流れについて作用する二番目の分離器（２）を備え、第三区域は、液体渦の形成を制限するシステム（３）を備え、これらの区域において、Ｇ／Ｌ比は、液体に対するガスの質量流量の比であり、
一番目の分離器は、管の出口において流れに対して９０°の回転を強いる、少なくとも１つの接線出口により終了される管からなり、
一番目の分離器において、接線出口の上流で管の内部に螺旋を付け加え、この螺旋は１回転または２回転であり、
二番目の分離器は、自由接線入口を有するサイクロンからなり、
サイクロンの断面積に対する入口の断面積の比が０．０６〜０．２５であり、
液体渦の形成を制限する前記システムが、角運動量の消散を可能にする一定の角度の間隔で配置される、内壁に付けられたブレードから構成される、液体とガスとの分離方法。
【請求項２】
液体の分離帯域（２００）における滞留時間は、３０秒〜１０分であり、液体に対するガス（Ｇ／Ｌ）の質量流量の比の範囲が、入口において０．１〜１０であり、分離器の入口導管内の液体の質量流量は、１００〜４０００ｋｇ／秒／ｍ２である、請求項１記載の方法。
【請求項３】
流体の温度が、２０〜６００℃であり、作動圧力が、分離帯域において１〜２００バールであり、ガスの動的粘度が、１０−２〜２×１０−２ｃＰであり、液体の動的粘度が、０．３〜５ｃＰであり、表面張力が、２０〜７０ｍＮ／ｍであり、液体の密度が、５００〜１０００ｋｇ／ｍ３であり、ガスの密度が、１〜５０ｋｇ／ｍ３である、請求項２記載の方法。
【請求項４】
水素の存在下に作用し、かつ液体およびガスの上昇流での流れにおいて作用する、沸騰床において転換可能な水素化処理触媒を含む少なくとも１つの三相反応器を含む水素化処理方法に由来する流出物の分離に適用される方法であって、反応帯域が、反応器の下部近辺に位置する前記反応器から触媒を抜き出すための少なくとも１つの触媒抜き出し手段と、前記反応器の頂部近辺における少なくとも１つの新品触媒供給手段とを含み、前記反応帯域が、反応帯域の内部または外部に位置する少なくとも１つの液相再循環流路を含み、該流路は、床が沸騰三相状態で作動するのに必要とされる充分な膨張レベルを維持することを目的とするものであり、さらに該方法は、床の膨張部の下流における反応器の頂部において、反応器の内部にある軸方向のガス・液体分離システムが、再循環すべき液相を分離することを可能にすることからなり、この内部分離器内の液体レベルは、ガス相の排気と、液相の生成物の抜き出しとを目的とする導管により維持され、ついで、これら２つの相の流れは、本発明による分離帯域に入る、請求項１〜３のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項５】
次の異なる３つの区域：
・Ｇ／Ｌ比０．１〜１０を有する流れにおける一番目の分離器（１）と、
・Ｇ／Ｌ比１０〜５０を有する流れにおける二番目の分離器（２）と、
・液体渦の形成を制限するシステム（３）と
からなり、Ｇ／Ｌ比が、ガス／液体質量流量の比である、分離システムすなわち「分離容器」を含む装置であって、
一番目の分離器は、管の出口において流れに対して９０°の回転を強いる、少なくとも１つの接線出口により終了される管からなり、
一番目の分離器において、接線出口の上流で管の内部に螺旋を付け加え、この螺旋は１回転または２回転であり、
二番目の分離器は、自由接線入口を有するサイクロンからなり、
サイクロンの断面積に対する入口の断面積の比が０．０６〜０．２５であり、
液体渦の形成を制限する前記システムが、角運動量の消散を可能にする一定の角度の間隔で配置される、内壁に付けられたブレードから構成される、装置。
【請求項６】
容器（２００）のサイズと、容器（２００）内での液体の通常レベルに課せられる位置とが、滞留時間１〜１０分を課すように決定される、請求項５記載の装置。
【請求項７】
一番目の分離器は、管の出口において流れに対して９０°の回転を強いる、少なくとも１つの接線出口により終了される管からなり、各接線出口の開口面積と、管内の通路の断面積との比が０．２５〜１であり、各開口の高さと幅との比が１〜４である、請求項５または６記載の装置。
【請求項８】
一番目の分離器において、接線出口の上流で管の内部に螺旋を付け加え、この螺旋は１回転または２回転であり、管の直径に対しての（流体の通路の断面に対応する）螺旋の幅の比が０．５〜１であり、螺旋のピッチ数（すなわち螺旋のピッチに対する全体高さの比）が、１〜６である、請求項５〜７のうちのいずれか１項記載の装置。
【請求項９】
二番目の分離器(2)は、自由接線入口を有するサイクロンからなり、該接線入口（６）は、長方形状断面を有し、この断面の高さに対する幅の比が０．２〜０．６である、請求項５〜７のうちのいずれか１項記載の装置。
【請求項１０】
二番目の分離器において、サイクロン（２）の断面積に対する入口の断面積の比が０．０６〜０．２５であり、サイクロンの直径に対するガス流の排出導管（８）の直径の比が、０．３〜０．６であり、サイクロンの直径に対するガス排出導管（８）の高さの比が０〜１である、請求項５〜９のうちのいずれか１項記載の装置。
【請求項１１】
二番目の分離器において、このサイクロンの液体出口（７ａ）が、分離器の容器内で常に液体レベルの下にあり、サイクロンの液体出口が、サイクロンと同じ直径を有しかつ内壁に密着するブレードを有し、これらブレードは一定の角度の間隔で分配されかつ２〜８の個数であり、サイクロンの直径に対するこれらブレードの幅の比が、０．１５〜１である、請求項５〜１０のうちのいずれか１項記載の装置。
【請求項１２】
液体渦の形成を制限する前記システムが、角運動量の消散を可能にする一定の角度の間隔で配置される、内壁に付けられたブレードから構成され、これらのブレードは、２〜８の個数であり、これらのブレードの高さは、液体の最大高さと一番目の分離器（１）の底部との間である、請求項５〜１１のうちのいずれか１項記載の装置。
【請求項１３】
シリンダが、液体排出流の軸方向において容器の底部に付け加えられ、このシリンダが、液体排出導管と同じ直径を有し、高さが、液体排出導管の直径の０．５〜２倍であり、このシリンダが、頑丈な内壁を有してもよく、あるいはグリッドで構成される内壁を有してもよく、この場合には該シリンダは、上部で閉鎖されるものである、請求項５〜１２のうちのいずれか１項記載の装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、石油精製または石油化学方法に適用され、一般に液相、すなわち少なくとも１つの炭化水素と、ガス相、すなわち液相との熱力学的平衡での水素と炭化水素の蒸気フラクションとの混合物とを同時に作用させるあらゆる転換に適用される。本発明の応用分野は、例えば液体の質量流量に対するガスの質量流量比（Ｇ／Ｌ）通常０．１〜１０、ほとんどの場合０．５〜２を用いて作用する方法に関する。この応用分野は、特に水素化処理方法において適用される。
【０００２】
【従来技術および解決すべき課題】
関連方法は、炭化水素仕込原料、例えば原油の直留蒸留により得られる常圧残渣の少なくとも一部を、ガソリンおよびガスオイルである軽質留分と、より重質な生成物とに特に転換することを目的とする。該重質生成物は、例えば脱アスファルテンの中間工程（Ｃ３〜Ｃ７溶媒によるアスファルテンの抽出）後に、例えば流動床接触クラッキングのようなより選択的な転換方法において仕込原料として使用されてよい。さらに該方法は、原油の常圧残渣の減圧蒸留により得られる蒸留物を、ガソリンおよびガスオイルである軽質留分と、より重質な生成物とに転換することを目的とするものである。該重質生成物は、例えば流動床接触クラッキングのようなより選択的な転換方法において仕込原料として使用されてよい。本発明は、重質または軽質炭化水素仕込原料の水素化処理方法、例えば水素化脱硫方法、水素化脱窒方法または水素化脱芳香族方法にも適用されてよい。
【０００３】
【課題を解決するための手段】
本発明による、炭化水素転換方法において使用されるガス・液体分離システムは、炭化水素転換帯域に由来する液体（Ｌ）とガス（Ｇ）との分離方法であって、前記方法が、連続する３区域を含む分離帯域において行われ、一番目の区域である第一区域は、Ｇ／Ｌ比約０．１〜１０の流れについて作用し、二番目の区域である第二区域は、Ｇ／Ｌ比約１０〜５０の流れについて作用し、第三区域は、液体渦の形成を制限するのに作用し、これらの区域において、Ｇ／Ｌ比は、液体に対するガスの質量流量の比である、液体とガスとの分離方法である。
【０００４】
分離器の提案される配置（図１）には、２つの型がある。反応器（１００）の液体・ガス排出口（３００）の下流に位置する分離器（２００）は、反応器の液体再循環流路に位置するか、あるいは反応器の最終出口に位置してよい。従って、分離により生じた液体は、再循環流路（５００）を経て反応器に戻ってよいし（この場合、生成物は、分離器（２００）の下流で導管（７００）において抜き出される）、あるいは本プロセスからの抜き出し物を構成してもよい。分離されたガスは、導管（４００）を経て排出される。
【０００５】
液体の分離システム（２００）における滞留時間は、３０秒〜１０分、ほとんどの場合１〜３分、例えば約２分である。液体に対するガス質量流量の比（Ｇ／Ｌ）の範囲は、０．１〜１０、好ましくは０．５〜２である。分離器（２００）の入口における導入導管（３００）内の液体の質量流量は、一般に１００〜４０００ｋｇ／秒／ｍ２である。ガスのこれらの質量流量は、分離器の導入導管（３００）においてほとんどの場合１００〜８００ｋｇ／秒／ｍ２である。
【０００６】
流体温度は、一般に２０〜６００℃、好ましくは３００〜４５０℃であり、作動圧力は、１〜２００バールであってよい。ガスの動的粘度は、１０−２〜２×１０−２ｃＰであり、液体の動的粘度は、０．３〜５ｃＰである。表面張力は、２０〜７０ｍＮ／ｍである。液体の密度は、一般に５００〜１０００ｋｇ／ｍ３  、ほとんどの場合５００〜７００ｋｇ／ｍ３  である。ガスの密度は、通常１〜５０ｋｇ／ｍ３  、ほとんどの場合３０〜５０ｋｇ／ｍ３  である。
【０００７】
この分離システムの独創性のうちの１つは、△ρ＝ρＬ  −ρＧ  の低値（約５００ｋｇ／ｍ３  ）に対して正確に作用しうることであり、また広範囲にわたるＧ／Ｌ質量流量比（０．１〜１０）に対して正確に作用しうることである。
【０００８】
液相が、有機または無機質の固体粒子を含む場合、該システムにより、作動を続行することが可能になる。
【０００９】
【発明の実施の形態】
本発明に関する方法は、例えば原油の減圧蒸留帯域により生じた減圧蒸留物の処理を目的とする。水素化処理方法（図２）は、一般に水素の存在下に作用しかつ一般に液体およびガスの上昇流での流れにおいて作動する、沸騰床（２０）において転換可能な水素化処理触媒を含む少なくとも１つの三相反応器（１００）を含む。該反応器は、好ましくは反応器の下部近辺に位置する前記反応器から触媒を抜き出すための少なくとも１つの触媒抜き出し手段（５０）と、前記反応器の頂部近辺に少なくとも１つの新品触媒供給手段（４０）とを備える。
【００１０】
前記反応器は、反応器の内部または外部に位置する少なくとも１つの液相再循環流路（６０）を含む。該流路は、床が沸騰三相状態で作動するのに必要とされる充分な膨張レベルを維持することを目的とするものである。膨張床の下流において、反応器の頂部で、反応器の内部にある軸方向のガス・液体分離システム（７０）により、再循環すべき液相の分離が可能になる。この内部分離器内の液体レベルは、ガス相の排気と液相の生成物の抜き出しとを目的とする導管（３００）により維持される。この場合、これら２つの相の流れは、本発明による分離器（２００）に入る。
【００１１】
反応器の下流において液体・ガスの優れた分離を得ることが必要である。従って、液体がガス出口に飛沫同伴される場合、これにより、熱交換器のレベルでプロセス変動が生じることがある。同様にガスのフラクションが、袋状（ポケット状）形態で液体出口の側から抜き出される場合、これが、分離器の下流における導管内で圧力ピークを引き起こす。この圧力ピークは、生成物の定常流を不安定にするものである。従って、これら機能不全は、ガス・液体分離器の下流に位置する装置の運転に対して妨げになる。水素化処理または水素化転換装置の場合、これにより、さらに水素の高くつく損失が生じる。従って、容器内における液体レベルの充分な制御を伴う、液体・ガスの２つの相の急速かつ効果的な分離を可能にするシステムを用いることが必須である。
【００１２】
熱分解を制限するための反応器の外部における高温への液体の暴露を制限するために、液体の滞留時間を制限することが肝要である。
【００１３】
従って、本発明の目的は、液体の急速な排出を可能にする効果的なガス・液体分離方法を提供することである。この方法は、液体・ガスの密度の隔たりが小さい（４００〜１０００ｋｇ／ｍ３  ）場合に、このシステム（設備）は性能がよい状態を保つことにより特徴付けられる。
【００１４】
炭化水素の転換帯域に由来するこの液体（Ｌ）・ガス（Ｇ）分離方法は、一般に連続する３区域を含む帯域において行われる。一番目の区域である第一区域は、Ｇ／Ｌ比約０．１〜１０の流れについて作用し、二番目の区域である第二区域は、Ｇ／Ｌ比約１０〜５０の流れについて作用し、第三区域は、液体渦の形成を制限するのに役立ち、これらの区域では、Ｇ／Ｌ比は、液体に対するガスの質量流量の比である。
【００１５】
さらに本発明は、異なる３区域からなる分離装置または分離システム（設備）にも関する（図３参照）：すなわち
・Ｇ／Ｌ比約０．１〜１０を有する流れにおける一番目の分離器（１）と、
・Ｇ／Ｌ比約１０〜５０を有する流れにおける二番目の分離器（２）と、
・液体渦の形成を制限するシステム（３）とである。
【００１６】
容器（２００）のサイズと、容器（２００）内の液体の通常レベルに課せられた位置とは、滞留時間１〜１０分、好ましくは約２分を課すように決定される。
分離器により、分離器の出口において液体の最大０．１〜０．５（重量）％だけがガス相内にとどまり、分離器の出口においてガスの最大０．５〜１（重量）％だけが液相内にとどまるように、分離効率が達成されなければならない。
【００１７】
一番目の分離器（１）は、好ましくは少なくとも１つの接線（tangential）出口により終了される管からなる。これは、流れに対して管の出口で９０°の回転を強要するものである。例として、各接線出口の開口の面積と管内の通路の断面積との比は、０．２５〜１、好ましくは０．５である。各開口の高さと幅との比は、１〜４、好ましくは２である。接線出口の上流において、管の内部に螺旋が、付け加えられてもよい。この螺旋（５）は、１回転または２回転であってよい。管の直径に対しての（流体の通路の断面に対応する）螺旋の幅の比は、一般に０．５〜１である。螺旋のピッチ数（すなわち螺旋のピッチに対する全体高さの比）は、一般に１〜６、好ましくは２〜３である。
【００１８】
一番目の分離器（１）には、分離器に導入されるガス・液体の流れの全体が通過する。この分離器の効率は、一般にガスの出口側において７０〜９０％である。一番目の分離器（１）においてガス・液体の分離の終了時に生じたガスの流れは、二番目の分離器（２）に進む。
【００１９】
二番目の分離器（２）は、自由接線入口（６）を有するサイクロンからなる。例として、接線入口（６）は、長方形状断面を有する。この断面の高さに対する幅の比は、０．２〜０．６、好ましくは約０．５である。サイクロン（２）の断面積に対する入口の断面積比は、一般に０．０６〜０．２５、多くの場合約０．１２である。サイクロンの直径に対するガス流の排出導管（８）の直径の比は、一般に０．３〜０．６、好ましくは約０．５である。この比は、サイクロンにおける△Ｐ（サイクロンの入口と出口との間の圧力差）を低減させるように最大でなければならない。サイクロンの直径に対するガス排出導管（８）の高さの比は、多くの場合０〜１、非常に多くの場合約０．５である。このサイクロンの液体出口（７ａ）は、常に分離器の容器（２００）内での液体レベルの下にある。サイクロン（７）の液体出口は、サイクロンと同じ直径を有し、かつ内壁に密着するブレードを有する。これらのブレードは、一定の角度の間隔で分配され、かつ２〜８の個数、例えば４を有する。サイクロンの直径に対するこれらのブレードの幅の比は、０．１５〜１、好ましくは約０．３である。ブレードの高さは、サイクロンの頂部とブレードの頂部との間の距離を、サイクロンの直径の２〜５倍、好ましくはサイクロンの直径の２〜３倍で置くように、またブレードをサイクロンの底部まで延長させるように、画定される。容器（２００）内の液体の高さは、最小限において、容器（２００）の排出用円錐形の底部と、サイクロンの底部とに一致しなければならない。液体レベルの最大高さは、サイクロン内における圧力損失を考慮に入れるために、最大限においてサイクロンの頂部でのサイクロンの直径の３倍未満、好ましくはサイクロンの頂部での直径の４〜６倍未満でなければならない。二番目の分離器の入口（６）から一番目の分離器の出口（４）を分離する垂直距離は、長方形状入口（６）の２倍の高さよりも大きくなければならない。サイクロン式分離器の接線入口は、一番目の分離器の接線出口（４）の上方に位置する。
【００２０】
分離器（１）および分離器（２）の２つを組み合わせることにより、分離器全体について良好なコンパクト性を得ることが可能になり、かつ特に容器（２００）の直径を限定することが可能になる。サイクロンの高さは、ガスの滞留時間についてのみ作用するので、提案されたガス・液体分離器のシステムにより、液体について短い滞留時間を保持することが可能になる。
【００２１】
分離器は、液体出口側においてガスのあらゆるエントレインメント（飛沫同伴）を制限するために、容器（２００）の底部において液相中でのあらゆる渦形成を回避しうるシステム（３）を備える。このシステムは、角運動量の消散を可能にする一定の角度の間隔で配置される、内壁に付けられたブレード（９）により構成される。これらのブレードは、２〜８の個数、好ましくは４を有する。これらのブレードの高さは、液体の最大の高さと、一番目の分離器（１）の底部との間にある。これらのブレードの幅と容器の直径との比は、０．０２〜０．１、好ましくは約０．０５である。渦の中央部の長さと力とを軽減するために、シリンダが、液体排出流の軸方向において容器（２００）の底部に付け加えられてよい。このシリンダは、液体排出導管と同じ直径と、液体排出導管の直径の０．５〜２倍の高さを有する。このシリンダは、頑丈な内壁を有してもよいし、あるいはグリッド（格子）からなる内壁を有してもよく、この場合には該シリンダは上部で閉鎖されてよい。
【図面の簡単な説明】
【図１】分離器の提案される配置を示すフローシートである。
【図２】水素化処理方法を示すフローシートである。
【図３】異なる３区域からなる分離装置の概略を示す図である。
【符号の説明】
(1)(2)…分離器
(3) …システム
(4) …分離器の出口
(5) …螺旋
(6) …分離器の入口
(7) …サイクロン
(7a)…サイクロンの液体出口
(8) …ガス排出導管
(9) …ブレード
(20)…沸騰床
(40)…新品触媒供給手段
(50)…触媒抜き出し手段
(100) …反応器
(200) …分離器
【図１】
0004649720.tif 000002
【図２】
0004649720.tif 000003
【図３】
0004649720.tif 000004