(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
発光装置用パッケージに用いられる熱硬化性エポキシ樹脂組成物であって、該熱硬化性エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂、硬化剤、及び充填剤を含むものであり、
前記エポキシ樹脂は、（ｉ）ノボラック型エポキシ樹脂からなるもの、または（ii）ノボラック型エポキシ樹脂とオキサゾリドン環含有エポキシ樹脂の混合物で、該ノボラック型エポキシ樹脂を６０％以上含むものであり、
前記（ｉ）及び（ii）のノボラック型エポキシ樹脂は、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、または  オルソクレゾールノボラック樹脂であり、
前記（ii）のオキサゾリドン環含有エポキシ樹脂は、２以上のイソシアネート基を有するポリイソシアネート由来の部位と、２以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂由来の部位とを有するものであり、
前記硬化剤は、イミダゾール及びジシアンジアミドであり、
前記充填剤の含有量がエポキシ樹脂１００重量部当り、２０〜１００重量部であり、
前記組成物の硬化物が２００℃より高いガラス転移点を有することを特徴とする熱硬化性エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
キャップ状アイレットに形成した透孔に金細線からなるリード線を挿通し、絶縁体によって固着した構造を有する発光装置用パッケージにおいて、該絶縁体が、請求項１に記載の熱硬化性エポキシ樹脂組成物の硬化体からなることを特徴とする発光装置用パッケージ。
【請求項３】
キャップ状アイレットに形成した透孔に金細線からなるリード線を挿通し、絶縁体によって固着した構造を有する発光装置用パッケージの作成方法であって、透孔を有するキャップ状アイレット内に、請求項１に記載の熱硬化性エポキシ樹脂組成物から形成され、該リード線挿通用透孔を有するタブレットを充填し、該アイレット内に充填した該タブレットの透孔に該金細線を挿通させた後、該タブレットを熱硬化させることを特徴とする発光装置用パッケージの作製方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、金細線を固定化するための熱硬化性エポキシ樹脂組成物、発光装置用パッケージ及びその作製方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
発光装置用パッケージの作製においては、キャップ状のアイレットに形成した透孔にリード線を挿通し、絶縁体で固着する工程が採用されている。そして、このようにして得られた発光装置用パッケージは、これに発光素子等が配設され、発光装置として用いられる。
前記発光装置用パッケージにおけるリード線は金製又は金メッキ製の細線であり、表面接着性の悪いものであるため、固着剤の選定には大きな困難を伴う。従来、この固着剤として、ガラスを用いることは知られている（特許２９４４１３９号公報）。しかし、固着剤としてガラスを用いる場合、リード線をガラス溶着させるために１０００℃程度の高温を要するため、その作業は困難でかつ高コストであるという問題を含む。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、金細線を容易かつ低コストで固着し得る熱硬化性エポキシ樹脂組成物、発光装置用パッケージ及び該パッケージの作製方法を提供することをその課題とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、前記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、本発明を完成するに至った。即ち、本発明によれば、以下に示す熱硬化性エポキシ樹脂組成物、発光装置用パッケージ及び該パッケージの作製方法が提供される。
（１）発光装置用パッケージに用いられる熱硬化性エポキシ樹脂組成物であって、該熱硬化性エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂、硬化剤、及び充填剤を含むものであり、
前記エポキシ樹脂は、（ｉ）ノボラック型エポキシ樹脂からなるもの、または（ii）ノボラック型エポキシ樹脂とオキサゾリドン環含有エポキシ樹脂の混合物で、該ノボラック型エポキシ樹脂を６０％以上含むものであり、
前記（ｉ）及び（ii）のノボラック型エポキシ樹脂は、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、または  オルソクレゾールノボラック樹脂であり、
前記（ii）のオキサゾリドン環含有エポキシ樹脂は、２以上のイソシアネート基を有するポリイソシアネート由来の部位と、２以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂由来の部位とを有するものであり、
前記硬化剤は、イミダゾール及びジシアンジアミドであり、
前記充填剤の含有量がエポキシ樹脂１００重量部当り、２０〜１００重量部であり、
前記組成物の硬化物が２００℃より高いガラス転移点を有することを特徴とする熱硬化性エポキシ樹脂組成物。
（２）キャップ状アイレットに形成した透孔に金細線からなるリード線を挿通し、絶縁体によって固着した構造を有する発光装置用パッケージにおいて、該絶縁体が、前記（１）に記載の熱硬化性エポキシ樹脂組成物の硬化体からなることを特徴とする発光装置用パッケージ。
（３）キャップ状アイレットに形成した透孔に金細線からなるリード線を挿通し、絶縁体によって固着した構造を有する発光装置用パッケージの作成方法であって、透孔を有するキャップ状アイレット内に、前記（１）に記載の熱硬化性エポキシ樹脂組成物から形成され、該リード線挿通用透孔を有するタブレットを充填し、該アイレット内に充填した該タブレットの透孔に該金細線を挿通させた後、該タブレットを熱硬化させることを特徴とする発光装置用パッケージの作製方法。
【０００５】
【発明の実施の形態】
本発明の熱硬化性エポキシ樹脂組成物（以下、単に組成物とも言う）は、発光装置用パッケージにおけるキャップ状アイレットに形成された透孔にリード線として挿通された表面接着性の悪い金細線の固着に用いられるもので、その硬化物のガラス転移点（Ｔｇ）が２００℃以上であることを特徴とする。
【０００６】
本発明の組成物に用いるエポキシ樹脂は、２００℃以上のＴｇを有する硬化物を与えるものであればよく、従来公知の各種のものを用いることができる。このようなものには、（ｉ）ノボラック型エポキシ樹脂又は（ii）ノボラック型エポキシ樹脂とオキサゾリドン環含有エポキシ樹脂とからなり、該ノボラック型エポキシ樹脂の割合が６０％以上である混合物が挙げられる。
ノボラック型エポキシ樹脂（以下、単にＮＥ樹脂とも言う）は、ノボラック樹脂にエピクロルヒドリンを反応させ、グリシジルエーテル化した樹脂である。本発明においては、その融点が６０〜８０℃、好ましくは６５〜７５℃のフェノールノボラック型エポキシ樹脂や、その融点が６５〜９５℃、好ましくは７５〜８５℃のオルソクレゾールノボラック樹脂の使用が好ましい。
一方、オキサゾリドン環含有エポキシ樹脂（以下、単にＯＥ樹脂とも言う）は、２以上のイソシアネート基を有するポリイソシアネートと２以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂とを反応させることにより得ることができる。本発明では、その融点が８０〜１１０℃、好ましくは９０〜１０５℃であるものの使用が好ましい。
本発明において、ＮＥ樹脂とＯＥ樹脂との混合物を用いる場合、そのＮＥ樹脂の割合は、６０％以上、好ましくは８０％以上の割合である。
ＮＥ樹脂の割合が６０％未満になると、十分なガラス転移温度が得られなくなり、高温でのリード線引抜強度が不十分になるという問題がある。一方、ＯＥ樹脂を配合することにより、強靭性が向上し、室温でのリード線引抜強度が高くなるという効果が得られるので、ＯＥ樹脂を２０〜４０％の割合で配合するのがより好ましい。
【０００７】
本発明で用いるＮＥ樹脂及びＯＥ樹脂に対する硬化剤としては、エポキシ樹脂に一般的に使用されているものを用いることができる。このようなものには、カルボン酸無水物基、カルボキシル基、カルボン酸ヒドラジド基、アミノ基、ヒドロキシル基、メルカプト基等の官能基を含有する従来公知の有機化合物が包含される。本発明では、特に、イミダゾール、ジシアンジアミド、カルボン酸ジヒドラジド等が貯蔵安定性の点から好ましく使用することができる。
【０００８】
硬化剤の使用割合は、前記エポキシ樹脂に含まれるエポキシ基１当量に対して、その硬化剤中の官能基の当量数が０．５〜１．５当量、好ましくは０．８〜１．２当量なる割合である。
【０００９】
本発明の組成物には、充填剤、例えば、溶融シリカ、結晶性シリカ、アルミナ、炭酸カルシウム、珪酸カルシウム、マイカ、タルク、クレー、チタンホワイト、窒化ケイ素、炭化ケイ素等の無機化合物を配合することができる。このような充填剤において、その平均粒径は０．１〜１００μｍ、好ましくは１〜１０μｍであり、その配合量は、エポキシ樹脂１００重量部当り、２０〜１００重量部、好ましくは４０〜８０重量部の割合である。
充填材の配合量が２０重量部未満だと、粉体組成物の溶融硬化工程での流動性が大きくなりすぎて組成物がアイレットから流出してしまうという問題がある。一方、１００重量部超だと、粉体組成物の溶融硬化工程での流動性が小さくなりすぎてリード線等との十分な密着性が得られず、十分なリード線引抜強度が得られないという問題がある。
【００１０】
本発明のエポキシ樹脂組成物には、前記成分の他、離型剤、流展剤、難燃剤、顔料、カップリング剤、消泡剤等の慣用の補助成分を適宜配合することができる。
【００１１】
本発明では、前記エポキシ樹脂用組成物を発光装置用パッケージのリード線固着剤として用いる。
図１に発光装置用パッケージの説明図を示す。
図１において、１はキャップ状アイレット、２はそのアイレットに立設された発光素子支持体、３は発光素子、４は開孔部、５は信号リード線、６はアースリード線を示す。
アイレット１の内部には絶縁体が配置されているが、この絶縁体は、前記エポキシ樹脂組成物の熱硬化体から形成されたものである。
キャップ状アイレット１は、金属、例えば、鉄−ニッケル合金等から形成される。
【００１２】
図１に示した発光装置用パッケージを作製するには、アイレット１内に充填するための前記組成物からなるタブレットを作る。このタブレットの形状は、前記アイレット１の内部形状に対応したもので、信号リード線及びアースリード線固着用の透孔を有する。タブレットに形成する各信号リード線及びアースリード線を固定化させる透孔の直径は、それらの線の直径の１〜１．５倍、好ましくは１〜１．２倍である。
【００１３】
前記タブレットは、従来公知の方法によって以下のようにして作製することができる。
先ず、エポキシ樹脂に硬化剤、充填剤及びその他の補助添加剤を混合し、この混合物を１００〜１２０℃で混練した後、冷却し粉砕する。このようにして、エポキシ樹脂と硬化剤とが予備硬化した熱溶融性の粉体状エポキシ樹脂組成物を得る。
次に、このようにして得た粉体状エポキシ樹脂組成物を、圧縮プレスにより所要形状のタブレットに成形し、得られたタブレットにリード線挿通ないし挿入用の所要直径の透孔を穿設する。
【００１４】
粉体状エポキシ樹脂組成物を圧縮プレスにより成形する場合、その組成物から微細粒子をあらかじめ除去するのが好ましい。タブレット成形工程では、粉体を横方向にスキージ移動させてタブレット成形用穴に充填させる工程を含むが、粉体中に微細粒子が存在すると、そのスキージ移動に際し、その微細粒子がスキージの隙間に入り込み、摩擦熱によりメルトする。そして、このメルトが起ると、粉体を均一に成形用穴に充填することができなくなる。
従って、このような問題を回避するために、粉体状組成物は、分級して、３０μｍより小粒径の割合を０％、５０μｍより小粒径の割合を１０％以下に規定するのがよい。本発明では、前記微細粒径を除いた後の粉体の平均粒径が１００〜２００μｍ、好ましくは１３０〜１６０μｍの粉体をタブレット成形用材料として用いるのが好ましい。
【００１５】
本発明のエポキシ樹脂組成物から形成したタブレットを用いて発光装置用パッケージを作製するには、従来の発光装置用パッケージの作製方法において、キャップ状アイレットに充填する充填材として、前記タブレットを用い、このタブレットに穿孔された透孔に各リード線を挿入又は挿通させた後、加熱炉に入れてそのタブレットを溶融硬化させる。この場合の硬化温度は、通常、１８０〜２４０℃、好ましくは２００〜２２０℃である。
タブレットに成形された粉体組成物の溶融硬化工程では、加熱による粉体組成物の溶融が起こり、組成物とリード線等とが十分に密着する。その後、組成物が（固化及び）硬化し、リード線とアイレットとを強固に固着（接着）する。このとき、溶融した組成物の流動性が大きすぎると、組成物がアイレットから流出してしまうという問題があり、溶融した組成物の流動性が小さすぎると、リード線等との十分な密着性が得られず、十分なリード線引抜強度が得られないという問題がある。一般的には、溶融した組成物の流動性の好ましい範囲は、１５０℃における傾斜流れ度が１〜５であり、より好ましくは、２〜４である。本発明の組成物は、この１５０℃における傾斜流れ度が２〜４になるように各成分の配合比を規定したものである。
本発明の粉体組成物の硬化物のガラス転移温度は２００℃以上であることが必要であり、ガラス転移温度が２００℃未満だと組成物の加熱硬化後の製造工程等において高温にさらされたときのリード線引抜強度が不十分になり、接合不良を生じやすくなるという間題がある。
【００１６】
前記のようにして、発光装置用パッケージを得る。このパッケージに対して、その支持体２の内表面に発光素子を配設することにより、図１に示した発光装置用パッケージを得る。
【００１７】
【実施例】
次に本発明を実施例によりさらに詳細に説明する。
【００１８】
実施例１〜３、比較例１〜３
表１に示す成分組成の組成物を約１１０℃で混練した後、室温に冷却し、粉砕した。この粉砕物を６０メッシュの篩で篩分け処理した後、２３５メッシュのターボ篩により篩分けし、３０μｍより小粒径の粒子の割合が０％、５０μｍより小粒径の粒子の割合が１０％以下の粉体を得た。
【００１９】
次に、この粉体を圧縮プレスによりタブレット化し、このタブレットにリード線用の透孔を穿設した。
このタブレットを、発光装置用アイレットに充填し、これに金製のリード線（直径０．４６ｍｍ）をその透孔内に挿入し、これを加熱炉において温度２１０℃で３０分間加熱し、アイレット内に配置された絶縁体（エポキシ樹脂硬化体）に金製のリード線が挿入された構造の試験体を作製した。
【００２０】
この試験体について、そのエポキシ樹脂硬化物のガラス転移点（Ｔｇ）をＴＭＡ（ペネトレーション法）により測定し、さらに、リード線引抜強度を、室温条件と２００℃の高温条件下で測定した。また、傾斜流れ度を以下のようにして測定した。その結果を表１に示す。
（傾斜流れ度）  傾斜角４５°の脱脂済みみがき鋼板（予熱条件：１５０℃、２０分問）上の直径１３ｍｍの試料タブレット（０．５ｇの試料を２００ｋｇｆ／ｃｍ2の圧力をかけて直径１３ｍｍのタブレットに成形）を１５０℃、２０分間加熱したときの試料が溶融して流れた距離を測定し、以下の式から傾斜流れ度Ｆを求めた。
【数１】
0004847650.tif 000002
【００２１】
【表１】
0004847650.tif 000003
【００２２】
前記のようにして作製される本発明の発光装置用パッケージは、そのリード線の引抜き強度の大きなものである。リード線は、接着性の悪い金細線で作製されているが、本発明により固着された金細線は、室温及び２００℃の高温度においても、２ｋｇｆ以上の引抜き強度を有し、発光装置用パッケージに対する規格に十分に合格するものである。
【００２３】
【発明の効果】
本発明のエポキシ樹脂組成物を用いて得られる発光装置用パッケージにおいて、そのリード線は十分な引抜き強度を有するものである。そして、本発明の場合、その発光装置用パッケージは、ガラスを固着剤として用いる従来法に比較して、容易かつ低コストで作製することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】発光装置用パッケージの説明図を示す。
【符号の説明】
１  アイレット
２  発光素子用支持体
３  発光素子
４  開口部
５  信号線リード
６  アースリード
【図１】
0004847650.tif 000004