(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明フィルムの少なくとも一方の表面に、該フィルムとは異なる組成であって、該フィルムとの溶解度パラメーターの差の絶対値が２．０ＭＰａ０．５以下である樹脂層を有し、当該樹脂層として、加水分解性の樹脂を用い、
当該樹脂は、セルロースエステル系樹脂であり、
鹸化処理が行われていることを特徴とする、透明複合フィルム。
【請求項２】
上記樹脂層が、酸またはアルカリによる加水分解で、水酸基、アミノ基、およびカルボキシル基から選ばれる少なくとも１種の官能基を生成可能な化合物を含有することを特徴とする請求項１記載の透明複合フィルム。
【請求項３】
７０℃−９０％相対湿度における透湿度が、５００ｇ／（ｍ２・２４ｈｒ）以下であることを特徴とする請求項１または２に記載の透明複合フィルム。
【請求項４】
光線透過率が８５％以上で、かつ、ヘーズが２％以下、面内位相差値が１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１から３のいずれか１項に記載の透明複合フィルム。
【請求項５】
光線透過率が８５％以上で、かつ、ヘーズが２％以下、面内位相差値が１０ｎｍ未満であることを特徴とする請求項１から３のいずれか１項に記載の透明複合フィルム。
【請求項６】
請求項１から５のいずれか１項に記載の透明複合フィルムからなることを特徴とする偏光子保護フィルム。
【請求項７】
請求項６記載の偏光子保護フィルムを用いたことを特徴とする偏光フィルム。
【請求項８】
上記偏光子保護フィルムの樹脂層側と、偏光子とを接着剤にて接着してなることを特徴とする請求項７記載の偏光フィルム。
【請求項９】
請求項７または８記載の偏光フィルムを用いたことを特徴とする液晶表示装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明が属する技術分野】
本発明は光学特性、および、フィルムの加工適性に優れた、新規な光学フィルムに関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、電子機器はますます小型化し、ノート型パソコン、ワードプロセッサ、携帯電話、携帯情報端末に代表されるように、軽量・コンパクトという特長を生かした液晶表示装置が多く用いられるようになってきている。これら液晶表示装置の用途が広がるにつれ、高温多湿環境に適応することが必要とされ、液晶表示装置を構成する各種フィルムに対しても同様の特性が要求されるようになった。なかでも、偏光フィルムは、高度に延伸されたポリビニルアルコールフィルムにヨウ素や二色性染料を吸着させて作成した偏光子の両面に、透湿性が大きく吸湿寸法安定性に乏しいトリアセチルセルロースを保護フィルムとして接着しているため、高温多湿の雰囲気下で偏光能が低下しやすいなど、性能の安定性に乏しいという問題点を有している。
【０００３】
そのため、トリアセチルセルロースと比較し透湿性の小さい、ポリカーボネート系フィルムやアクリル系フィルム、オレフィン系フィルムなどの、新たなフィルムを偏光子保護フィルムとして用いることが提案されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
トリアセチルセルロースなどのフィルムは偏光フィルムや液晶表示装置に組み込む際に、粘着剤や接着剤を用いて他の材料と貼合される。特に、偏光子保護フィルムとして用い、延伸したポリビニルアルコール系の偏光子と接着する場合、環境変化に対応した偏光子の収縮変形に伴う応力に対して充分な接着強度を保持する必要がある。従来の偏光フィルムは、トリアセチルセルロースフィルムの表面を鹸化処理し表面を活性化しポリビニルアルコール系の接着剤を用いて強固に接着することによりその特性を維持していた。トリアセチルセルロースに代わって提案されている各種フィルムは、透湿性や複屈折性などの基本特性はトリアセチルセルロースを上回っているものの、独特の接着プロセスに適合することができず、新たな接着性付与のための技術が必要とされている。
【０００５】
このような問題点に対して、フィルム表面をコロナ放電処理や火花処理などの電気的処理、低圧または常圧下でのプラズマ処理、オゾンの存在下または非存在下での紫外線照射処理、クロム酸等による酸処理、火焔処理、シラン系やチタン系などのプライマー処理などの表面活性化処理により活性化する方法が試みられている。
【０００６】
これらの処理は、それなりの効果を有しているものの、得られるフィルムの上記偏光子との接着性は不十分である。また、初期は充分な接着強度が得られた場合でも、湿熱環境下では接着強度が低下し偏光子が変形したり剥離するという問題点を有している。接着強度が不十分な理由は、用いているフィルムが、上記表面処理の条件下では充分な反応性を示さず、接着剤との親和性が不十分である事に起因する。
【０００７】
そのため、特開２０００−３５６７１４号公報に見られるように、接着剤との親和性が高い親水性の樹脂層を形成することも提案されているが、該樹脂層と接着剤との親和性は高くなるものの、該樹脂層とフィルムとの接着性が不十分であり、所望とする特性を得ることは困難であった。また、得られた偏光フィルムを湿熱環境下に置いた場合、親水性の樹脂層が吸水し接着強度の低下という問題点も抱えている。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するため、本発明者等は鋭意研究の結果、透明フィルムの少なくとも一方の表面に、該フィルムと溶解度パラメーターの差の絶対値が２．０ＭＰａ0.5以下である樹脂層を存在させた複合フィルムとし、必要により公知の表面処理手段を樹脂層表面に対して施すことにより、上記課題を解決し、容易に良好な接着性を有するフィルムを得ることができること見出し本発明に至った。
【０００９】
すなわち、本発明は、透明フィルムの少なくとも一方の表面に、該フィルムとは異なる組成であって、該フィルムとの溶解度パラメーターの差の絶対値が２．０ＭＰａ0.5以下である樹脂層を有することを特徴とする、透明複合フィルム、に関する。本発明フィルムは、光線透過率が８５％以上で、かつ、ヘーズが２％以下、位相差値が１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下である。さらに、本発明フィルムは、光線透過率が８５％以上で、かつ、ヘーズが２％以下、位相差値が１０ｎｍ未満でもある。
【００１０】
本発明の複合フィルムは、該透明フィルムが、少なくとも、（Ａ）側鎖に置換または非置換イミド基を有する成分からなる熱可塑性樹脂Ａ、及び、（Ｂ）側鎖に少なくとも置換または非置換フェニル基及びニトリル基を有する熱可塑性樹脂Ｂ、を含有するフィルムであることが好ましい。
【００１１】
【発明の実施の形態】
本発明の透明複合フィルムは、透明フィルムの少なくとも一方の表面に、該フィルムとは異なる組成であって、該フィルムとの溶解度パラメーターの差の絶対値が２．０ＭＰａ0.5以下である樹脂層を有している。
【００１２】
本発明に用いることができる透明フィルムは、公知のフィルムを幅広く用いることができる。一般的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどのポリエステル系樹脂、セルロースジアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートフタレート、セルロースアセテートプロピオネートなどのセルロースエステル系樹脂またはそれらの誘導体、ポリスチレン、シンジオタクティックポリスチレンなどのポリスチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル系、ポリ塩化ビニリデン系、ポリメチルペンテン系、ポリメチルメタクリレート系などの末端オレフィン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリエステルカーボネート系樹脂、ポリアリレート系樹脂、ポリスルホン系樹脂、ポリエーテルスルホン系樹脂、ノルボルネン樹脂等のシクロオレフィン系樹脂またはそれらの誘導体、オレフィンマレイミド系樹脂やグルタルイミド系樹脂などのイミド系樹脂を挙げることができる。上記樹脂のなかでも、
分子の配向による複屈折、及び、光弾性係数の比較的小さい、シクロオレフィン系樹脂やポリスチレン系樹脂、イミド系樹脂を好ましく用いることができる。これら樹脂の好ましいガラス転移温度は１００℃以上であり、より好ましくは１２０℃、更に好ましくは１４０℃以上である。好ましい光弾性係数は、その絶対値が３０×１０-13ｃｍ2 ／ｄｙｎ以下であり、より好ましくは１０×１０-13ｃｍ2 ／ｄｙｎ以下であり、更に好ましくは５×１０-13ｃｍ2 ／ｄｙｎ以下である。光弾性係数がこれより大きいと、偏光子保護フィルムとして用いた際、偏光子の収縮応力により位相差を発現しやすくなり、偏光フィルムの光学特性の低下を招くことがあるため好ましくない。該透明フィルムの位相差は、１０ｎｍ未満が好ましく、より好ましくは５ｎｍ未満であり、更に好ましくは３ｎｍ未満である。更に、該透明フィルムの光線透過率は、好ましくは８５％以上である。また、該透明フィルムのフィルム厚み方向の位相差も、得られた偏光フィルムの視野角特性を改善するためには重要である。好ましい厚み方向の位相差は、５０ｎｍ以下であり、より好ましくは３０ｎｍ以下であり、更に好ましくは１０ｎｍ以下である。フィルム厚み方向の位相差は、フィルム面内の最大屈折率をｎｘ、ｎｘと直交する方向の屈折率をｎｙ、フィルム厚み方向の屈折率をｎｚ、フィルムの厚みをｄとしたとき、｜（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ）｜×ｄで表される。
【００１３】
本発明の別の実施態様では、該透明フィルムの位相差は、１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることが好ましい。
【００１４】
また、本発明フィルムの透湿性は、透湿度で表すことができるが、特に高温での耐久性が必要であり、７０℃−９０％相対湿度における透湿度の小さいことが重要である。好ましくは、１０００ｇ／（ｍ2・２４ｈｒ）以下、より好ましくは５００ｇ／（ｍ2・２４ｈｒ）以下、更に好ましくは４００ｇ／（ｍ2・２４ｈｒ）以下である。あまりに小さい透湿度は接着剤や偏光子内に残存する水の乾燥を阻害することがあるので好ましくない。一般的には、好ましい透湿度の下限は１０ｇ／（ｍ2・２４ｈｒ）以上であり、より好ましくは５０ｇ／（ｍ2・２４ｈｒ）、更に好ましくは１００ｇ／（ｍ2・２４ｈｒ）以上であるが、これらに限定されるものではない。
【００１５】
本発明の透明フィルムを構成する特に好ましい樹脂は、少なくとも、（Ａ）側鎖に置換または非置換イミド基を有する熱可塑性樹脂Ａ、及び、（Ｂ）側鎖に少なくとも置換または非置換フェニル基及びニトリル基を有する熱可塑性樹脂Ｂ、を含有する樹脂組成物である。
【００１６】
該樹脂組成物における好ましい熱可塑性樹脂（Ａ）は、少なくとも１種のオレフィン（アルケン）から誘導される繰り返し単位と少なくとも１種の置換あるいは非置換マレイミド構造を有する繰り返し単位とを含有する共重合体（二元もしくはそれ以上の多元共重合体）である。該オレフィン・マレイミド共重合体は公知の方法例えば特開平５−５９１９３号公報、特開平５−１９５８０１号公報、特開平６−１３６０５８号公報及び特開平９−３２８５２３号公報に記載されているように、二種類の単量体を直接共重合したり、一方の重合体にグラフト共重合したり、後述する前駆重合体に対して高分子反応によりイミド結合を導入し、得ることができる。特に好ましくは、熱可塑性樹脂（Ａ）は、下記式（３）で表される少なくとも１種のオレフィン（アルケン）から誘導される繰り返し単位と下記式（４）で表される少なくとも１種の置換あるいは非置換マレイミド構造を有する繰り返し単位を含有する。
【００１７】
【化３】
0004737867.tif 000002
【００１８】
（ここで、Ｒ5 、Ｒ6 およびＲ7 は、それぞれ独立に、水素または炭素数１〜８のアルキル基を示す。）
【００１９】
【化４】
0004737867.tif 000003
【００２０】
（ここで、Ｒ1は、水素、炭素数１〜１８のアルキル基、または炭素数３〜１２のシクロアルキル基を示す。）
好ましいオレフィンとしては、イソブテン、２−メチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、２−メチル−１−ヘキセン、１−メチル−１−ヘプテン、１−イソオクテン、２−メチル−１−オクテン、２−エチル−１−ペンテン、２−エチル−２−ブテン、２−メチル−２−ペンテン、２−メチル−２−ヘキセン等のオレフィン系単量体である。また、好ましい置換マレイミドとしては、Ｎ置換基が、メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｉ−プロピル、ｎ−ブチル、ｉ−ブチル、ｓ−ブチル、ｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、ｎ−ヘキシル、ｎ−ヘプチル、ｎ−オクチル、ラウリル、ステアリル、シクロプロピル、シクロブチル、シクロヘキシル等のＮ−置換マレイミドである。
【００２１】
これら共重合体には、その他のビニル系単量体を含有していてもかまわない。ビニル系単量体としては、アクリル酸メチルやアクリル酸ブチル等のアクリル酸系単量体や、メタクリル酸メチルやメタクリル酸シクロヘキシル等の、メタクリル酸系単量体、酢酸ビニル等のビニルエステル系単量体、メチルビニルエーテル等のビニルエーテル系単量体、無水マレイン酸の様な不飽和二重結合を有する酸無水物、スチレンやα−メチルスチレン等のスチレン系単量体等、第三の成分を含有していてもかまわない。これらオレフィン系単量体や置換あるいは非置換マレイミド系単量体、第三の成分は、必要によりそれぞれ複数の単量体を併用してもかまわない。第３成分を光学的特性を損なわない程度に含有させることにより、熱可塑性共重合体（Ａ）の耐熱性を向上させたり、機械的強度を増大させたりすることができる。
【００２２】
また、該オレフィン・マレイミド共重合体は、マレイン酸、上記オレフィン系単量体、及び、必要により上記第三の成分や該非置換又は置換マレイミドを含む前駆重合体に、アミン化合物を反応させて得ることもできる。好ましいアミン化合物としては、メチルアミン、エチルアミンｎ−プロピルアミン、ｉ−プロピルアミン、ｎ−ブチルアミン、ｓ−ブチルアミン、ｔ−ブチルアミン、シクロヘキシルアミン等の、アルキルアミンやアンモニア、ジメチル尿素、ジエチル尿素等を用いることができる。
【００２３】
該オレフィン・マレイミド共重合体は、ランダム共重合体、ブロック共重合体、グラフト共重合体、交互共重合体のいずれであってもよいが、交互共重合体であることが好ましい。該オレフィン・マレイミド共重合体は、より好ましくは、マレイミド単位として、式（２）におけるＲがメチル基、エチル基、イソプロピル基およびシクロヘキシル基から選ばれたアルキル基である少なくとも１種のマレイミド単位を含有し、オレフィン単位として、式（１）におけるＲ1 が水素であり、Ｒ2 およびＲ3 がそれぞれメチル基である少なくとも１種のオレフィン単位を含有する共重合体である。さらに好ましくは、該オレフィン・マレイミド共重合体は、マレイミド単位としてＮ−メチルマレイミド単位を含有し、オレフィン単位としてイソブチレン単位を含有する。本発明の熱可塑性共重合体（Ａ）は、Ｎ−置換マレイミドとイソブテンとの交互共重合体であることが特に好ましい。
【００２４】
該オレフィン・マレイミド共重合体中の、マレイミド成分の含有量は、共重合体中の総繰り返し単位を基準として、３０モル％以上８０モル％未満が好ましく、より好ましくは、４０モル％以上６０モル％以下である。この範囲を超えると、得られるフィルムの耐熱性や機械的強度が損なわれる。第３成分は、これを添加する場合には、その含有率が５モル％以上３０モル％以下であることが好ましい。該オレフィン・マレイミド共重合体の残りは、オレフィン単位である。該オレフィン・マレイミド共重合体は、マレイミド単位とオレフィン単位とを主成分（好ましくは、マレイミド単位とオレフィン単位との合計が、熱可塑性共重合体（Ａ）の７０モル％以上）として含むことが特に好ましい。
【００２５】
必要とされる耐熱性については、ガラス転移温度で８０℃以上が好ましく、より好ましくは１００℃以上、更に好ましくは１３０℃以上である。
【００２６】
また、好ましい重量平均分子量の範囲は、１×１０4以上５×１０5以下の共重合体が用いられる。
【００２７】
該樹脂組成物における、別の好ましい熱可塑性樹脂（Ａ）としては、グルタルイミド系熱可塑性樹脂を用いることができる。該グルタルイミド系樹脂は、特開平２−１５３９０４号公報、特開平５−２０２２５３号公報、特開平６−５００８０７号公報等に記載されているように、グルタルイミド構造単位とアクリル酸メチル又はメタクリル酸メチル構造単位を有する。
【００２８】
好ましいグルタルイミドとしては、下記式（５）：
【００２９】
【化５】
0004737867.tif 000004
【００３０】
で表されるグルタルイミド単位（但し、式中、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4は独立に水素または炭素数１〜１２個の非置換のまたは置換のアルキル基、シクロアルキル基、アリール基である。）を含有するグルタルイミド系樹脂である。
【００３１】
本発明に用いられる該グルタルイミド樹脂を構成する好ましいグルタルイミド単位としては、Ｒ2 、Ｒ3が水素またはメチル基であり、Ｒ4がメチル基またはシクロヘキシル基である。該グルタルイミド単位は、単独でもよく、複数含んでいてもかまわない。
【００３２】
該グルタルイミド樹脂を構成する好ましい第二の構成単位としては、アクリル酸エステル又はメタクリル酸エステルからなる単位である。好ましいアクリル酸エステル又はメタクリル酸エステル構造単位としてはアクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸メチル等である。また、別の好ましいイミド化可能な単位として、Ｎ−メチルメタクリルアミドや、Ｎ−エチルメタクリルアミドのような、Ｎ−アルキルメタクリルアミドである。これら第二の構成単位は単独でもよく、複数含んでいてもかまわない。
【００３３】
該グルタルイミド樹脂中の該グルタルイミド単位の含有量は、該グルタルイミド樹脂中の総繰り返し単位を基準として、２０重量％以上である。該グルタルイミド単位の、好ましい含有量は、２０重量％から９５重量％であり、より好ましくは５０〜９０重量％、さらに好ましくは、６０〜８０重量％である。該グルタルイミド単位がこの範囲より小さい場合、得られるフィルムの耐熱性が不足しまた透明性が損なわれることがある。また、この範囲を超えると不必要に耐熱性が上がりフィルム化しにくくなる他、得られるフィルムの機械的強度は極端に脆くなり、また、透明性が損なわれることがある。
【００３４】
該グルタルイミド樹脂は、必要に応じ、更に、第三の構成単位が共重合されていてもかまわない。好ましい第三の構成単位の例としては、スチレン、置換スチレン、α−メチルスチレンなどのスチレン系単量体、ブチルアクリレートなどのアクリル系単量体、アクリロニトリルやメタクリロニトリル等のニトリル系単量体、マレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミドなどのマレイミド系単量体を共重合してなる構成単位を用いることができる。これらは該グルタルイミド樹脂中に、該グルタルイミド単位とイミド化可能な単位と直接共重合してあっても良く、また、該グルタルイミド単位とイミド化可能な単位を有する樹脂に対してグラフト共重合してあってもかまわない。第３成分は、これを添加する場合は、該グルタルイミド樹脂中の含有率は５モル％以上、３０モル％以下であることが好ましい。
【００３５】
該グルタルイミド樹脂は、米国特許３２８４４２５号、米国特許４２４６３７４号、特開平２−１５３９０４号公報等に記載されているように、イミド化可能な単位を有する樹脂としてメタクリル酸メチルエステルなどを主原料として得られる樹脂を用い、該イミド化可能な単位を有する樹脂をアンモニアまたは置換アミンを用いてイミド化することにより得ることができる。また、特開平０２−１５３９０４号公報にみられるように、主としてＮ−メチルアクリルアミドとメタクリル酸メチルエステルから成る樹脂を用いてイミド化することにより、該グルタルイミド樹脂を得ることも可能である。
【００３６】
該グルタルイミド樹脂を得る際に、反応副生成物としてアクリル酸やメタクリル酸、あるいはその無水物から構成される単位が該グルタルイミド樹脂中に導入される場合がある。このような構成単位、特に酸無水物の存在は、該透明フィルムの全光線透過率やヘーズを低下させるため、好ましくない。アクリル酸やメタクリル酸含量として、樹脂１ｇ当たり０．５ミリ当量以下、好ましくは０．３ミリ当量以下、より好ましくは０．１ミリ当量以下とすることが望ましい。また、該グルタルイミド樹脂は、１×１０4 ないし５×１０5 の重量平均分子量を有することが好ましい。
【００３７】
該樹脂組成物における好ましい熱可塑性樹脂Ｂとしては、アクリロニトリル・スチレン系の共重合体を好ましく用いることができる。特に好ましくは、熱可塑性樹脂（Ｂ）は、下記式（６）で示される不飽和ニトリル単位と下記式（７）で示されるスチレン系単位を含む。
【００３８】
【化６】
0004737867.tif 000005
【００３９】
（ここで、Ｒ8およびＲ9は、それぞれ独立に、水素または炭素数１〜８のアルキル基を示す。）
【００４０】
【化７】
0004737867.tif 000006
【００４１】
（ここで、Ｒ10およびＲ11は、それぞれ独立に、水素または炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ12は、水素、炭素数１〜８のアルキル基、ハロゲン、水酸基、アルコキシ基またはニトロ基を示す。）。
【００４２】
該熱可塑性樹脂Ｂを構成する不飽和ニトリル化合物の好ましい例を挙げると、アクリロニトリルやメタクリロニトリルのようなα−置換不飽和ニトリル、フマロニトリルのようなα，β−二置換オレフィン性不飽和結合を有するニトリル化合物である。
【００４３】
該熱可塑性樹脂Ｂを構成するスチレン系化合物としては、スチレン、ビニルトルエン、メトキシスチレンまたはクロロスチレン等の非置換または置換スチレン系化合物や、α−メチルスチレン等のα−置換スチレン系化合物を用いることができる。
【００４４】
これらアクリロニトリル・スチレン系の共重合体中には必要に応じ第三成分を含有していてもかまわない。好ましい第三成分の一例としては、ブチルアクリレートなどのアクリル系単量体であり、また、エチレンやプロピレン等のオレフィン系単量体であり、これら単量体を一種または二種以上を共重合させることにより得られたフィルムの可撓性を増すことができる。また、その他の第三成分としては、Ｎ−置換マレイミドであり、特に、フェニルマレイミドを共重合成分として用いることにより、該共重合体の耐熱性を向上することができる。
【００４５】
該熱可塑性樹脂Ｂは、これら単量体を直接共重合することにより得られるが、スチレン系または不飽和ニトリル系重合体に、該当する単量体をグラフト共重合させてもかまわない。また、ゴム弾性を有するアクリル系重合体にスチレン系単量体や不飽和ニトリル系単量体をグラフト重合させる事により好ましい共重合体を得ることができる。特に好ましい単量体は、不飽和ニトリル成分がアクリロニトリルであり、スチレン系単量体がスチレンである。また、該熱可塑性樹脂Ｂは、１×１０4 ないし５×１０5 の重量平均分子量を有することが好ましい。これら共重合体はＡＳ樹脂やＡＡＳ樹脂として知られている。
【００４６】
該熱可塑性樹脂Ｂにおいて、好ましい共重合体中の不飽和ニトリル系成分の含有量としては２０〜６０重量％が望ましく、より好ましくは２０〜５０重量％である。また、スチレン系成分の含有量としては、４０〜８０重量％が好ましく、より好ましくは５０〜８０重量％である。特に、前者が２０〜３０重量％で、後者が７０〜８０重量％の場合は更に好ましい結果を与える。スチレン系やニトリル系の成分がこの範囲を超えると、該熱可塑性樹脂Ａとの相溶性が乏しくなり、得られた透明フィルムのヘーズが大きくなることがあるため好ましくない。
【００４７】
第３成分は、これを添加する場合は、該熱可塑性樹脂Ｂ中の含有率は５モル％以上、３０モル％以下であることが好ましい。ニトリル系やスチレン系の特に好ましい成分は用いる熱可塑性樹脂Ａ及びＢにより異なる。
【００４８】
また、該熱可塑性樹脂Ｂは、１×１０4ないし５×１０5の重量平均分子量を有することが好ましい。
【００４９】
位相差の小さなフィルムを得る場合、該熱可塑性樹脂Ａが主として該オレフィン・マレイミド共重合体であり、熱可塑性樹脂Ｂが主としてアクリロニトリル及びスチレンからなる共重合体である場合は、アクリロニトリル及びスチレンの含有量を、好ましくは２０〜５０重量％、より好ましくは２５〜４０重量％とし、また、スチレンの含有量を、好ましくは５０〜８０重量％、より好ましくは５５〜７５重量％、とする事により、広い組成範囲で良好な相溶性を示し、フィルムとした場合、全光線透過率８５％以上かつヘイズが２％以下のフィルムを得ることができる。特に、アクリロニトリルの含有量を２６〜２９重量％とし、また、スチレンの含有量を７１〜７４重量％とする事により、熱可塑性樹脂Ｂは該熱可塑性樹脂Ａと０〜８０重量％の組成範囲で良好な相溶性を示し、全光線透過率９０％以上かつヘイズ１％以下と極めて透明で、かつ、位相差が５ｎｍ以下、好ましくは３ｎｍ以下と、極めて位相差の小さなフィルムを得ることができる。また、該組成物から成るフィルムは、延伸しても位相差が極めて発現しにくいという特徴を有しているため、一軸または二軸に延伸を行い、機械的強度のすぐれ、しかもフィルム面内及び厚み方向ともに位相差の小さいフィルムを得ることができるという特徴を有する。延伸は、テンターを用いた横延伸、ロールを用いた縦延伸や、自由端一軸延伸、及びこれらを逐次組み合わせた、逐次二軸延伸や、縦と横を同時に延伸する同時二軸延伸等、公知の延伸法を用いることができる。
【００５０】
該熱可塑性樹脂Ａが主として該グルタルイミド樹脂であり、該熱可塑性樹脂Ｂが主としてアクリロニトリル及びスチレンからなる共重合体である場合は、アクリロニトリルの含有量を、好ましくは２０〜５０重量％、より好ましくは２５〜４０重量％とし、また、スチレンの含有量を、好ましくは５０〜８０重量％、より好ましくは５５〜７５重量％、とする事により、広い組成範囲で良好な相溶性を示し、フィルムとした場合、全光線透過率８５％以上かつヘイズが２％以下のフィルムを得ることができる。
【００５１】
特に、該グルタルイミド樹脂を用いて位相差の小さなフィルムを得る場合、グルタルイミド単位を６０〜８０重量％、メタクリル酸メチルエステルからなる単位を２０〜４０重量％、酸含有量を０．５ミリ当量／ｇ樹脂以下とし、該熱可塑性樹脂Ｂ中の、アクリロニトリルの含有量を２６〜２９重量％、スチレンの含有量を７１〜７４重量％とする事により、該熱可塑性樹脂Ｂと該グルタルイミド樹脂とは幅広い組成範囲で良好な相溶性を示し、全光線透過率９０％以上かつヘイズ１％以下と極めて透明で、かつ、位相差が５ｎｍ以下、好ましくは３ｎｍ以下と、極めて位相差の小さなフィルムを得ることができる。また、該組成物から成るフィルムは、延伸しても位相差が極めて発現しにくいという特徴を有しているため、一軸または二軸に延伸を行い、機械的強度のすぐれ、しかもフィルム面内及び厚み方向ともに位相差の小さいフィルムを得ることができるという特徴を有する。延伸は、テンターを用いた横延伸、ロールを用いた縦延伸や、自由端一軸延伸、及びこれらを逐次組み合わせた、逐次二軸延伸や、縦と横を同時に延伸する同時二軸延伸等、公知の延伸法を用いることができる。
【００５２】
該透明フィルムは、以上のように単一樹脂あるいは樹脂組成物から構成されるが、該透明フィルムはこれら樹脂あるいは組成物から構成される複数の層からなる複合フィルムであってもかまわない。
【００５３】
該透明フィルムは、公知のフィルム化方法により得ることができ、フィルム化方法は特に限定されない。フィルム化に先立ち、用いる樹脂やペレットを予備乾燥しておくことはフィルムの発泡など、欠陥を防ぐ上で有用である。特にイミド系樹脂やシクロオレフィン系樹脂を用いる場合、加工時の分子配向による位相差が出にくいという特徴を有しているため、溶融成形法によるフィルム化も好ましい方法である。溶融成形法でフィルムを成形する場合、Ｔダイ法やインフレーション法などの溶融押し出し法や、カレンダー法、熱プレス法、射出成型法など、公知の方法を採用できるが、良好な厚み精度を有する幅広のフィルムを得やすいと言う点で、Ｔダイを用いた溶融成形法が好ましい。また、極めて均一な厚み精度を有するフィルムを得ることができるという点で溶液流延法も好ましい方法である。これらのフィルム化方法により、ダイライン等の欠陥が無く、また、フィルム厚みバラツキが５％以下と小さく、位相差の小さい、光学的に等方な透明フィルムを得ることができる。
【００５４】
該透明フィルムはその少なくとも一方の表面に、該フィルムと溶解度パラメータの差の絶対値が２．０ＭＰａ0.5以下である樹脂層を有する。該樹脂層としては、公知の樹脂層を用いることができる。好ましい樹脂層としては、一般的には、セルロースアセテート、セルロースプロピオネート、セルロースブチレート、セルロースフタレート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレート、及び、セルロースアセテートフタレートなどのセルロースエステル系樹脂、メチルセルロース、エチルセルロース、エチルヒドロキシエチルセルロースなどのアルキルセルロースエーテル系樹脂、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロースなどのセルロースエーテル系樹脂、ニトロセルロース系樹脂、またはこれらセルロース系樹脂の誘導体、ポリ酢酸ビニルやポリプロピオン酸ビニルなどのポリビニルエステル系樹脂、及び、その鹸化物、エチレンやプロピレンなどのオレフィンと酢酸ビニルやプロピオン酸ビニルなどのビニルエステルとのオレフィン−ビニルエステル樹脂およびその鹸化物、イソブチレン−無水マレイン酸樹脂及びその加水分解物、アルカリ金属塩、ポリアクリル酸やポリメタクリル酸樹脂およびそれらとメタクリル酸メチルエステルやアクリル酸メチルエステルなどとの共重合体、カプロラクタムとヘキサメチレンジアミンとアジピン酸とからなる６６アミノ酸との共重合ポリアミドなどの共重合ポリアミド系樹脂、メトキシメチル化されたポリアミド６などのポリアミド系誘導体樹脂、ポリビニルメチルエーテル、ポリビニルエチルエーテルなどのポリビニルエーテル系樹脂、ポリビニルブチラール系樹脂、ポリビニルホルマール系樹脂、ポリスチレン、シンジオタクティックポリスチレンなどのポリスチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル系、ポリ塩化ビニリデン系、ポリメチルメタクリレート系などの末端オレフィン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリエステルカーボネート系樹脂、ポリアリレート系樹脂、ポリスルホン系樹脂、ポリエーテルスルホン系樹脂、ノルボルネン樹脂等のシクロオレフィン系樹脂またはそれらの誘導体、オレフィン−マレイミド系樹脂やグルタルイミド系樹脂などのイミド系樹脂、スルホン化ポリエステルなどの親水性ポリエステル樹脂を挙げることができる。該樹脂層が、酸またはアルカリによる加水分解で水酸基、アミノ基、カルボキシル基から選ばれる少なくとも１種の官能基を生成可能な化合物を含有することが特に好ましい。このような化合物の具体的な例としては、エステル基、炭酸エステル基、置換または非置換のアミド基、置換または非置換のイミド基、エーテル基、酸無水物基を有する化合物である。
【００５５】
これら樹脂の溶解度パラメータは、公知の方法により測定や計算することができる。特に、各原子団の寄与から求めたＦｅｄｏｒｓの溶解度パラメーター（Ｒ．Ｆ．Ｆｅｄｏｒｓ，Ｐｏｌｙｍ．Ｅｎｇ．Ｓｃｉ．，ｖｏｌ１４，ｐ１４７，ｐ４７２，（１９７４）．  および、Ｊ．Ｂｒａｎｄｒｕｐ  ｅｔ  ａｌ．，”Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ”，４ｔｈ  Ｅｄ．，Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ＆  Ｓｏｎｓ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，１９９９，Ｃｈ．  ７，Ｔａｂｌｅ  ３．）は各種ポリマーの溶解度パラメーターを容易に求めることができるため、有用である。該透明フィルムと該樹脂層の溶解度パラメータの差の絶対値を好ましくは２．０ＭＰａ0.5以下、より好ましくは１．５ＭＰａ0.5以下、更に好ましくは１．０ＭＰａ0.5以下とすることにより、該樹脂層と該透明フィルムとの密着性に優れた複合フィルムを得ることができる。好ましい該樹脂の溶解度パラメータの値は複合化する該透明フィルムの溶解度パラメーターにより変化するため、溶解度パラメーターを連続的に変えることのできる樹脂系が好ましい。上記、好ましい樹脂の中でも、セルロースアセテート、セルロースプロピオネート、セルロースブチレート、セルロースフタレート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレート、及び、セルロースアセテートフタレートなどのセルロースエステル系樹脂、メチルセルロース、エチルセルロース、エチルヒドロキシエチルセルロースなどのアルキルセルロースエーテル系樹脂、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロースなどのセルロースエーテル系樹脂、ニトロセルロース系樹脂、またはこれらセルロース系樹脂の誘導体、ポリ酢酸ビニルやポリプロピオン酸ビニルなどのポリビニルエステル系樹脂、及び、その鹸化物、エチレンやプロピレンなどのオレフィンと酢酸ビニルやプロピオン酸ビニルなどのビニルエステルとのオレフィン−ビニルエステル樹脂およびその鹸化物、イソブチレン−無水マレイン酸樹脂及びその加水分解物、アルカリ金属塩、ポリアクリル酸やポリメタクリル酸樹脂およびそれらとメタクリル酸メチルエステルやアクリル酸メチルエステルなどとの共重合体、カプロラクタムとヘキサメチレンジアミンとアジピン酸とからなる６６アミノ酸との共重合ポリアミドなどの共重合ポリアミド系樹脂、メトキシメチル化されたポリアミド６などのポリアミド系誘導体樹脂、は、組成を変えることにより連続的に広い範囲で溶解度パラメーターを変化させることができるために好ましい樹脂である。上記セルロース系樹脂は、セルロースの水酸基が各種置換基に置換されることにより、上記セルロースエステル系樹脂やアルキルセルロースエーテル系樹脂、セルロースエーテル系樹脂などのセルロース誘導体を得ることができるが、これらは、セルロースのアルコール残基の置換の割合を変えることにより溶解度パラメーターを連続的に変えることが可能である。また、ビニルエステル系樹脂は、ビニルエステルの鹸化の割合や、オレフィンとの共重合比率を変えることにより溶解度パラメーターを連続的に変えることが可能である。また、熱または紫外線・電子ビームなどのエネルギー線により硬化する硬化性樹脂層を用���ることも可能である。好ましい硬化性樹脂層としては、有機系コーティング層としては、メラミン樹脂系、アクリル樹脂系、ウレタン樹脂系、アルキド樹脂系、含フッソ系樹脂系であり、また有機−シリコーン複合系としては、ポリエステルポリオールやエーテル化メチロールメラミンにアルキルトリアルコキシシラン、テトラアルコキシシランの部分加水分解物を配合したものが挙げられる。また、アミノシランやエポキシシランの部分加水分解物、シランカップリング剤とアルキルトリアルコキシシラン・テトラアルコキシシランの部分加水分解物、コロイダルシリカとアルキルトリアルコキシシランの加水分解物等のシリコーン系樹脂も好適に用いることができる。
【００５６】
該樹脂層の厚みの上限は、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは１μｍ以下、更に好ましくは０．５μｍ以下である。該樹脂層の厚みの下限は接着性が保持できれば限定されないが、一般には、０．０１μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以上である。
【００５７】
該樹脂層は該透明フィルムと同様に湿度に対する耐久性が必要である。該樹脂層として水に対して溶解性を示す樹脂からなる層を用い本発明透明複合フィルムを形成した後、水系接着剤を用いて偏光子と接着し偏光フィルムとする場合、接着剤が含有する水分を該樹脂層が吸収し粘調な層となるため、偏光フィルムの乾燥が進みにくく接着強度の発現に時間がかかるという問題点を有する。また、得られた偏光フィルムも、乾燥状態では良好な接着性を示すものの、高湿条件下では該樹脂層が吸水し接着剤との接着性を保持できなくなるという問題点を生じる。そのため、該樹脂層は水に可溶な重量分率（水可溶分）が好ましくは５０％以下、より好ましくは１０％以下である。また、吸水率が好ましくは５０％以下であり、より好ましくは３０％以下、更に好ましくは１０％以下である。
【００５８】
該樹脂層を該透明フィルムに積層複合化する方法としては特に限定されない。適当な溶剤や水に分散させた後、該透明フィルムにコーティングする方法や、該樹脂層からなるフィルムを該透明フィルムに熱などによりラミネートする方法、該透明フィルムをフィルム化する際に、共押出によりラミネートする方法など、公知のラミネート法を使用することが可能である。
【００５９】
溶剤に該樹脂層を形成する樹脂を溶解または分散させてコーティングする場合、公知のコーティング方法を用いることができる。好ましいコーティング方法を例示すると、バーコーター、ドクターナイフ、メイアバー、ロール、Ｔダイ、コンマコーターなどである。コーティングには公知の溶剤を用いることができる。一般には、トルエン、キシレンやアニソール等の芳香族系や、ジオキサン、ジオキソラン、テトラヒドロフランやピラン等の環状エーテル系、エチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル等のグリコールエーテル系、アセトン、メチルエチルケトンやメチルイソブチルケトン等のケトン系、炭酸ジメチル等の炭酸エステル系、メチルアルコールやイソプロピルアルコールなどのアルコール系の溶剤が使用可能である。また、塩化メチレンやトリクロロエタン等のハロゲン化炭化水素系、ジメチルホルムアミドやジメチルアセトアミドなどの、極性の高い非ハロゲン系の溶剤も用いることができる。これら溶剤は相互に混合して用いることもでき、低沸点を有する溶剤と高沸点を有する溶剤とを組み合わせて蒸発速度を制御することも、表面性の優れた該樹脂層を得るためには好ましい方法である。溶液の固形分濃度は、塗膜外観や必要とする樹脂層厚さによって適宜調節することが可能であるが、一般には、０．１から５０重量％であり、好ましくは、１〜１０重量％である。該溶液を該透明フィルムにコーティングの後、乾燥炉で該樹脂層を乾燥させ、必要により、更に加熱あるいは紫外線や電子ビームを照射し該樹脂層を硬化させる。該樹脂層の残存溶剤量は、好ましくは５重量％以下であり、より好ましくは１％以下、更に好ましくは０．１％以下である。
【００６０】
該樹脂層は、該透明フィルムと積層するにあたり、必要により、該透明フィルムおよび／または該樹脂層の積層する側の表面を、コロナ放電処理や火花処理などの電気的処理、低圧または常圧下でのプラズマ処理、オゾンの存在下または非存在下での紫外線照射処理、クロム酸等による酸処理、火焔処理、シラン系やチタン系などのプライマー処理などの公知の表面活性化処理を行うことにより、より強固な密着性を得ることができる。
【００６１】
本発明複合フィルムは、光線透過率が８５％以上、好ましくは９０％以上であり、ヘーズは２％以下、好ましくは１％以下である。また、好ましい光弾性係数は、その絶対値が３０×１０-13ｃｍ2 ／ｄｙｎ以下であり、より好ましくは１０×１０-13ｃｍ2 ／ｄｙｎ以下であり、更に好ましくは５×１０-13ｃｍ2 ／ｄｙｎ以下である。光弾性係数がこれより大きいと、偏光子保護フィルムとして用いた際、偏光子の収縮応力により位相差を発現しやすくなり、偏光フィルムの光学特性の低下を招くことがあるため好ましくない。該透明複合フィルムの位相差は、１０ｎｍ未満が好ましく、より好ましくは５ｎｍ未満であり、更に好ましくは３ｎｍ未満である。また、該透明複合フィルムのフィルム厚み方向の位相差も、得られた偏光フィルムの視野角特性を改善するためには重要である。好ましい厚み方向の位相差は、５０ｎｍ以下であり、より好ましくは３０ｎｍ以下であり、更に好ましくは１０ｎｍ以下である。
【００６２】
また、本発明の別の実施態様では、該透明複合フィルムの位相差は、１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることが好ましい。
【００６３】
該透明複合フィルムは、必要に応じて少量の可塑剤や熱安定剤、紫外線吸収剤、滑剤等の加工性改良剤、あるいは、フィラーなどの公知の添加剤やその他の重合体を含有していてもかまわない。これら添加剤は、該透明フィルムおよび／または該樹脂層のいずれにも添加することが可能である。
【００６４】
好ましい可塑剤を例示すると、フタル酸系可塑剤としては、フタル酸ジメチル、フタル酸ジエチル、フタル酸ジ−ｎ−ブチル、フタル酸ジ−ｎ−オクチル、フタル酸ジ−ｎ−エチルヘキシル、フタル酸ジイソオクチル、フタル酸ジ−ｎ−オクチル、フタル酸ジ−ｎ−デシル、フタル酸ジイソデシル、フタル酸ジ−ｎ−ドデシル、フタル酸ジイソトリデシル、フタル酸ジシクロヘキシル、フタル酸ブチルベンジル、フタル酸ジ−２−エチルヘキシル、イソフタル酸ジ−２−エチルヘキシル、脂肪族二塩基酸系可塑剤としては、アジピン酸ジ−ｎ−デシル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ジ−２−エチルヘキシル、アゼライン酸ジ−２−エチルヘキシル、セバシン酸ジブチル、セバシン酸ジ−２−エチルヘキシル、リン酸エステル系可塑剤としては、リン酸トリブチル、リン酸トリ−２−エチルヘキシル、リン酸−２−エチルヘキシル、リン酸トリクレジール、エポキシ系可塑剤としては、エポキシ化大豆油、エポキシ化トール油脂肪酸−２−エチルヘキシル、脂肪酸エステル系可塑剤としては、ステアリン酸ブチル、オレイン酸ブチル、塩素化パラフィン、塩素化脂肪酸メチル、高分子系添加剤としては、ポリエチレングリコールジメチルエーテル、ポリエチレングリコール安息香酸エステル、エステル基を含有する高分子化合物（アジピン酸、セバシン酸、フタル酸などの２塩基酸と１，２−プロピレングリコール、１，３−プロピレングリコールなどの重縮合物）などが挙げられる。これら添加剤の中でも、芳香族基を含まない、アジピン酸ジ−ｎ−デシル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ジ−２−エチルヘキシル、アゼライン酸ジ−２−エチルヘキシル、セバシン酸ジブチル、セバシン酸ジ−２−エチルヘキシル、リン酸トリブチル、リン酸トリ−２−エチルヘキシル、リン酸−２−エチルヘキシル、リン酸トリクレジール、エポキシ化大豆油、エポキシ化トール油脂肪酸−２−エチルヘキシル、ステアリン酸ブチル、オレイン酸ブチル、塩素化パラフィン、塩素化脂肪酸メチル、ポリエチレングリコールジメチルエーテル、あるいはエステル基を含有する高分子化合物（アジピン酸、セバシン酸などの２塩基酸と１，２−プロピレングリコール、１，３−プロピレングリコールなどの重縮合物）などの可塑剤が、得られたフィルムの位相差を悪化させないため好ましい。これらの可塑剤は、これら可塑剤は上記のフィルム１００重量部に対して２０重量部以下の範囲で添加される。２０重量部を超えると、不必要にフィルムの機械的特性や耐熱性が低下するため好ましくない。
【００６５】
また、フィルムの滑り性を改善する目的でフィラーを含有させても良い。フィラーとして、無機または有機の微粒子を用いることができる。無機微粒子の例としては、二酸化珪素、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウムなどの金属酸化物微粒子、焼成ケイ酸カルシウム、水和ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウムなどのケイ酸塩微粒子、炭酸カルシウム、タルク、クレイ、焼成カオリン、およびリン酸カルシウムなどを用いることが出来る。有機微粒子としては、ポリメタクリル酸エステル系やポリアクリル酸エステル系、ポリオレフィン系、ポリスチレン系、ジビニルベンゼン系、ベンゾグアナミン系、有機シリコーン系などの樹脂微粒子を用いることができる。
【００６６】
該透明複合フィルムに紫外線吸収剤を含有させることにより本発明フィルムの耐候性を向上する他、本発明フィルムを用いる偏光フィルムや液晶表示装置の耐久性も改善することができ実用上好ましい。紫外線吸収剤としては、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−ｐ−クレゾール、２−ベンゾトリアゾール−２−イル−４，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール等のベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノールなどのトリアジン系紫外線吸収剤、オクタベンゾン等のベンゾフェノン系紫外線吸収剤等が挙げられ、また、２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート等のベンゾエート系光安定剤やビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート等のヒンダードアミン系光安定剤等の光安定剤も使用できる。特に、高温での揮発分が少ないベンゾトリアゾール系を主体とした紫外線吸収剤がフィルム化時の加熱による揮発逸散でフィルム表面や装置の汚染を防止することができ好ましい。
【００６７】
本発明透明複合フィルムは、特に、該透明フィルムとしてシクロオレフィン系樹脂やポリスチレン系樹脂、イミド系樹脂を用いた場合、接着剤との接着性が改善されており、該樹脂層側と偏光子とを接着剤にて接着し信頼性の高い偏光フィルムを得ることができる。用いることのできる接着剤としては、公知の接着剤を用いることができ、
ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラールなどのポリビニルアルコール系接着剤や、ブチルアクリレートなどのポリアクリル系、ポリウレタン系、ポリエステル系接着剤などを用いることができる。これら接着剤は溶剤あるいは水に溶解・分散されて用いられる。
【００６８】
また、該複合フィルムの該樹脂層表面を、コロナ放電処理や火花処理などの電気的処理、低圧または常圧下でのプラズマ処理、オゾンの存在下または非存在下での紫外線照射処理、クロム酸等による酸処理、火焔処理、シラン系やチタン系などのプライマー処理などの公知の表面活性化処理を行うことにより、より強固な密着性を得ることができる。表面処理として代表的なコロナ放電処理の程度は、下記式（II）で表される放電量で制御する事ができる。
【００６９】
Ｈ＝Ｐ／（ＬＳ×Ｍ）                （II）
ここで、Ｈは放電量、Ｐは高周波電力（Ｗ）、ＬＳはフィルムの通過速度（ｍ／ｍｉｎ）、Ｍは放電幅（ｍ）である。好ましいコロナ放電処理の条件としては、１０〜５００Ｗ・ｍｉｎ／ｍ2である。生産性を考慮すると、放電量のより好ましい上限は、３００Ｗ・ｍｉｎ／ｍ2であり、更に好ましくは、１００Ｗ・ｍｉｎ／ｍ2である。また、好ましいプラズマ処理としては、雰囲気ガスとして水素、炭酸ガス、窒素、アルゴン、ヘリウム、酸素などの単一あるいは混合ガス中での常圧プラズマ処理である。一般には、雰囲気ガスとしては、窒素やヘリウムやアルゴンなどの不活性ガス中に、酸素や空気・炭酸ガスなどの活性ガスの１種または２種以上を１％〜２０容量％混合して用いることが好ましい。
【００７０】
更に、該樹脂層として加水分解性の樹脂を用いた場合、公知のトリアセチルセルロースと同様の鹸化処理を本発明透明複合フィルムに施すことにより、ポリビニルアルコール系の接着剤をそのまま用いても極めて強固な偏光子との接着性を得ることができる。該樹脂層を形成する加水分解性の樹脂としては、セルロースジアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートフタレート、セルロースアセテートプロピオネートなどのセルロースエステル系樹脂、メチルセルロース、エチルセルロース、エチルヒドロキシエチルセルロースなどのアルキルセルロースエーテル系樹脂、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロースなどのセルロースエーテル系樹脂、ニトロセルロース系樹脂、またはこれらセルロース系樹脂の誘導体、ポリ酢酸ビニルやポリプロピオン酸ビニルなどのポリビニルエステル系樹脂、及び、その鹸化物、エチレンやプロピレンなどのオレフィンと酢酸ビニルやプロピオン酸ビニルなどのビニルエステルとのオレフィン−ビニルエステル樹脂およびその鹸化物、イソブチレン−無水マレイン酸樹脂及びその加水分解物、アルカリ金属塩、ポリアクリル酸やポリメタクリル酸樹脂およびそれらとメタクリル酸メチルエステルやアクリル酸メチルエステルなどとの共重合体を好適に用いることができる。特に、セルロース系樹脂は、耐熱性が比較的高く、また、幅広い溶解度パラメーターを有する樹脂を得やすいこと、該樹脂層表面の鹸化層が耐水性に優れていることなどから好ましい樹脂である。
【００７１】
鹸化処理は、セルローストリアセテートと同様の条件で可能である。鹸化剤としては、水酸化ナトリウムや水酸化カリウムなどのアルカリ金属水酸化物や、水酸化テトラメチルアンモニウムなどの水酸化有機アンモニウム塩、などを用いることが可能であり、必要により界面活性剤を添加することができる。また、アルカリ成分として有機アルカリとして知られている、水酸化テトラメチルアンモニウムなどのテトラアルキルアンモニウム水酸化物、水酸化２−ヒドロキシエチルトリメチルアンモニウムなどのヒドロキシアルキルトリアルキルアンモニウム水酸化物など有機性アンモニウム水酸化物も、好適なアルカリとして用いることができる。これら有機アルカリは水溶液、または、水とメチルアルコールなどとの混合溶液として用いられ、必要に応じポリエチレングリコールなどの非イオン系界面活性剤を併用することも可能である。鹸化は、上記鹸化剤を溶解した水溶液、または、アルコール／水の混合溶液中に、該複合フィルムを加熱下で浸漬することにより実施することができる。好ましい鹸化時間は１０秒から１０分であり、好ましい鹸化浴の温度は室温から８０℃である。鹸化処理を行った本発明透明複合フィルムは、水洗の後、ポリビニルアルコール系の接着剤を用いて偏光子と容易に、かつ、強固に接着することができる。
【００７２】
このような、表面活性化処理や鹸化処理を行うことにより、通常その表面エネルギーが以下５０ｄｙｎｅ／ｃｍ以上８０ｄｙｎｅ／ｃｍ以下であり、より好ましくは５５ｄｙｎｅ／ｃｍ以上７５ｄｙｎｅ／ｃｍ以下、更に好ましくは６０ｄｙｎｅ／ｃｍ以上７２ｄｙｎｅ／ｃｍ以下の値を示し、しかも、長期的に安定した表面エネルギーを得ることができる。特に、鹸化処理の場合、表面エネルギーで６５ｄｙｎｅ／ｃｍ以上と水系接着剤と極めて親和性の高い表面を得ることができる。フィルムの表面エネルギーは、公知の方法にて測定することができる。その詳細は、Ｄ．Ｋ．Ｏｗｅｎｓ，Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ，ｖｏｌ１３，１７４１頁（１９６９年）などに、記載されている。また、純水接触角は、好ましくは６０°以下、より好ましくは、４０°以下、更に好ましくは、３０°以下である。
【００７３】
また、本発明透明複合フィルムの、偏光子と接着させない表面には、必要に応じハードコート層などのコーティング層を形成することができる。また、本発明フィルムは、該コーティング層を介して、または、介さずに、スパッタリング法等によりインジウムスズ酸化物系等の透明導電層を形成しプラスチック液晶表示装置の電極基板やタッチパネルの電極基板として用いたり、反射防止層を形成することもできる。
【００７４】
該コーティング層は厚み０．１μｍから１０μｍ、好ましくは１μｍから５μｍの範囲で形成する事が好ましい。
【００７５】
好ましいコーティング層を例示すると、有機系コーティング層としては、メラミン樹脂系、アクリル樹脂系、ウレタン樹脂系、アルキド樹脂系、含フッソ系樹脂系であり、また有機−シリコーン複合系としては、ポリエステルポリオールやエーテル化メチロールメラミンにアルキルトリアルコキシシラン、テトラアルコキシシランの部分加水分解物を配合したものが挙げられる。また、アミノシランやエポキシシランの部分加水分解物、シランカップリング剤とアルキルトリアルコキシシラン・テトラアルコキシシランの部分加水分解物、コロイダルシリカとアルキルトリアルコキシシランの加水分解物等のシリコーン系材料も好適に用いることができる。
【００７６】
これらコーティング材料を本発明透明複合フィルムの表面にコーティング後、熱硬化により耐溶剤性皮膜を有するフィルムを得ることが出来る。この時、低温硬化型の触媒を同時に用いることは、好ましくないフィルムの熱変性を抑制するために好ましい方法である。また多官能アクリレート等のモノマーやオリゴマーに光増感剤を添加し、紫外線や電子線により得られる硬化層も好適に用いることが出来る。該コーティング層には、必要により、各種フィラーを添加することができる。フィラーを添加することによりフィルム表面反射によるギラツキを防止したり、他のフィルムを積層した際の光学的干渉によるニュートンリングの発生を防ぐことができる。好ましいフィラーとしては、ポリメタクリル酸エステル系やポリアクリル酸エステル系、ポリオレフィン系、ポリスチレン系、ジビニルベンゼン系、ベンゾグアナミン系、有機シリコーン系等の有機系フィラーあるいはシリカやアルミナ、酸化チタン等の無機系フィラーが使用可能である。一方、フィラーの添加により液晶表示装置などの表示部位に用いた場合、表示像のギラツキ感を与える事があり、フィラー形状、コーティング剤やコーティング条件の最適化により、 ＪＩＳ Ｋ ７１０５の６．６記載の方法で０．１２５mmの光学くしを用いて測定した透過像像鮮明度を８０％以上にすることが望ましい。
【００７７】
本発明透明複合フィルムの好ましい用途は、光学等方フィルムであり、他の好ましい用途は、位相差フィルムである。光学等方フィルムは、更に、各種用途に応用される。このような好ましい用途の一つは、偏光子保護フィルムであり、他の好ましい用途は、プラスチック液晶表示装置や抵抗膜式タッチパネルの電極基板である。また、他の好ましい用途は、記録媒体用の支持基板あるいは記録層の保護フィルムである。これらの詳細については、日経マイクロデバイス（日本経済新聞社発行）２０００年７月１７日号１５５頁に記載されている。
【００７８】
本発明の透明複合フィルムを偏光子保護フィルムとして使用する場合、特に表面活性化処理や鹸化処理を施した本発明複合フィルムは、ポリビニルアルコール系接着剤との接着強度を、５０Ｋｇ／ｃｍ2以上、好ましくは２００Ｋｇ／ｃｍ2以上とすることが可能である。
【００７９】
【実施例】
実施例および比較例に示される各物性値の測定方法を以下に示す。
【００８０】
＜ガラス転移温度＞  ＪＩＳ  Ｋ７１２１に準拠し、セイコー電子製の示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて測定した。すなわち、試料１０ｍｇをＤＳＣ装置にセットし、この試料を室温より１０℃／分で昇温し、ガラス転移温度を測定した。
【００８１】
＜光線透過率＞  ＪＩＳ  Ｋ７１０５−１９８１の５．５記載の方法により５５０ｎｍの光を用いて測定した。
【００８２】
＜ヘイズ＞  ＪＩＳ  Ｋ７１０５−１９８１の６．４記載の方法により測定した。
【００８３】
＜位相差＞  顕微偏光分光光度計（オーク製作所：ＴＦＭ−１２０ＡＦＴ）を用い、測定波長５１４．５ｎｍで測定した。
【００８４】
＜厚み方向の位相差＞  顕微偏光分光光度計（オーク製作所：ＴＦＭ−１２０ＡＦＴ）を用い、５１４．５ｎｍの測定波長で位相差の角度依存性を測定し、ｎｘ、ｎｙ、ｎｚを求める。別途フィルムの厚みを測定し、下式を用いて厚み方向の位相差を計算する。
厚み方向の位相差＝｜（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｜×ｄ
【００８５】
＜水可溶分＞厚さ５０μｍのフィルムを用い、５０℃で２４時間乾燥しフィルム重量Ｗ１を測定する。このフィルムを、４０℃の水中に３０分間浸漬した後、５０℃で２４時間乾燥しフィルム重量Ｗ２を測定する。以下の式より水可溶分率を計算する。
水可溶分率（％）＝（Ｗ１−Ｗ２）／Ｗ１×１００
【００８６】
＜吸水率＞厚さ５０μｍのフィルムを用い、５０℃で２４時間乾燥した後冷却しフィルム重量Ｗｄを測定する。このフィルムを２３℃の水に２４時間浸漬した後、表面に付着している水分をふき取り重量Ｗｗを測定する。以下の式より吸水率を計算する。
吸水率（％）＝（Ｗｗ−Ｗｄ）／Ｗｄ×１００
【００８７】
＜光弾性係数＞
フィルムの複屈折は顕微偏光分光光度計（オーク製作所製  ＴＦＭ−１２０ＡＦＴ−ＰＣ）により測定した。光軸方向に幅１ｃｍの短冊に切断したフィルムの一方を固定し、他方に５０ｇ、１００ｇ、１５０ｇの加重をかけ、単位応力による複屈折率の変化量を算出する。
【００８８】
＜引裂伝播強度＞  島津製作所製のオートグラフを使用してＪＩＳ  Ｋ７１２８（トラウザー法）に従い測定した。尚、測定は引張速度が２００ｍｍ／分で行っい、平均厚み５０±５μｍのフィルムを使用した。
【００８９】
＜耐揉疲労＞  東洋精機製作所社製、ＭＩＴ耐揉疲労試験機（ＦＯＬＤＩＮＧＥＮＤＵＲＡＮＣＥ  ＴＥＳＴＥＲ）Ｄ型を使用し、ＪＩＳ  Ｃ５０１６に準拠して測定した。尚、測定は、幅１５ｍｍ、長さ２００ｍｍ、平均厚み５０±５μｍの形状のサンプルを使用した。
【００９０】
＜高分子フィルムの透湿度＞
ＪＩＳ  Ｚ０２０８記載の方法に準じて測定した。
【００９１】
以下実施例に従って本発明を具体的に説明する。
【００９２】
（参考例１）
イソブテンとＮ−メチルマレイミドから成る交互共重合体（Ｎ−メチルマレイミド含量５０モル％、ガラス転移温度１５７℃）１００重量部と、アクリロニトリルの含量が２８重量％であるアクリロニトリル・スチレン共重合体６０重量部（３７．５重量％）を、塩化メチレン溶液に固形分濃度１５重量％になるように溶解し、ガラス板上に敷いた二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム上に流延し室温で６０分放置した。その後フィルムを剥し、４辺固定治具に挟んで、１００℃で１０分間、更に１４０℃で１０分間、１６０℃で３０分間の乾燥を行ってフィルムを得た。フィルムの厚みは１２０μｍであり、このフィルムのフィルム平面方向の位相差は２ｎｍ、厚み方向の位相差は３ｎｍ、光線透過率は９２％、ヘーズは０．３％であった。また、ガラス転移温度は１４１℃、耐揉疲労はＭＤ方向が５回、ＴＤ方向が６回、引裂伝播強度は、ＭＤ方向が７９ｇｆ／ｍｍ、ＴＤ方向が７６ｇｆ／ｍｍであった。このフィルムを、ＭＤ方向に１５５℃で１．８倍延伸した後に、ＴＤ方向に１５５℃で１．８倍延伸した。このフィルムの厚みは４９μｍ、ヘーズは０．４％、フィルムの平面方向の位相差は１ｎｍ、厚み方向の位相差は４ｎｍであり、耐揉疲労はＭＤ方向が１６１回、ＴＤ方向が１３８回、引裂伝播強度は、ＭＤ方向が２１４ｇｆ／ｍｍ、ＴＤ方向が１５２ｇｆ／ｍｍであった。本フィルムの組成から計算される溶解度パラメーターは２３．５ＭＰａ0.5であった。
【００９３】
（参考例２）
厚さ７５μｍのポリビニルアルコールフィルム（日本合成化学工業（株）製：ビニロンフィルム）を縦一軸に４倍延伸し、緊張状態を保ったまま、ヨウ素０．０７５重量％、ヨウ化カリウム５重量％を含有する水溶液に室温にて１分間浸漬した。更に、ホウ酸７．５重量％、ヨウ化カリウム６重量％を含有する水溶液に７０℃にて５分間浸漬させ架橋処理を行い偏光子を得た。
【００９４】
（実施例１）
セルロースアセテートプロピオネート（アセチル基置換度０．１、プロピオニル基置換度２．７）を１０重量％含有するメチルエチルケトン／トルエン（５０／５０重量％）混合溶液を用い、ワイヤーバーを用いて参考例１で得られた透明フィルム上にコーティングを行った。得られたフィルムを１００℃にて１分間乾燥し、片面に１μｍの樹脂層を有する透明複合フィルムを得た。このフィルムの面内位相差は２ｎｍ、厚み方向の位相差は３ｎｍ、光線透過率は９２％、ヘーズは０．５％であった。用いた、セルロースアセテートプロピオネートの吸水率は１．６％であり、水可溶分率は１％以下であった。また、用いたセルロースアセテートプロピオネートの溶解度パラメーターは２２．５ＭＰａ0.5であり、透明フィルムとの溶解度パラメーターの差の絶対値は１．０ＭＰａ0.5であった。また、得られたフィルムの透湿度は、４０℃−９０％相対湿度では８５ｇ／（ｍ2・２４ｈｒ）、７０℃−９０％相対湿度では３６５ｇ／（ｍ2・２４ｈｒ）であった。
【００９５】
１０％の水酸化ナトリウム水溶液に、透明複合フィルムを５０℃にて３分間浸漬し鹸化処理を行った後、水洗、乾燥を行った。処理前のフィルム樹脂層表面は純水接触角が６６°、表面エネルギーは４８ｄｙｎｅ／ｃｍ、樹脂層と反対側表面（樹脂層の設けられていない表面）の純水接触角は７０°であった。処理後は、樹脂層表面は、それぞれ、２１°、６９ｄｙｎｅ／ｃｍと極めて大きな表面エネルギーを示したが、樹脂層と反対側の表面は、純水接触角が７０°と処理前と変わらなかった。このフィルムは、一ヶ月経過しても樹脂層側の純水接触角は２３°、表面エネルギーは６８ｄｙｎｅ／ｃｍであり、安定した表面エネルギーを示した。
【００９６】
処理面を対向させＰＶＡ系接着剤の水溶液を介して積層し圧延ロールで密着させた後、７０℃で５分間乾燥して、フィルム同志を接着させた。接着強度を測定するためにＴ型剥離試験を行ったところ、フィルムが裂けて剥離することはできなかった。
【００９７】
また、参考例２の偏光子の両面に、表面処理した透明複合フィルムを、表面処理面を偏光子に対向させＰＶＡ系接着剤の水溶液を介して積層し、圧延ロールで密着させた後、７０℃で５分間乾燥して偏光フィルムを得た。透明複合フィルムと偏光子との間の接着強度をＴ型剥離試験にて測定したところフィルムが裂け測定することができなかった。また、６０℃、９０％相対湿度の環境下に５００時間放置した後の偏光フィルムの状態を観察した結果、色変化や色抜けがなく、フィルムの浮きや剥がれもみられなかった。
【００９８】
（比較例１）
実施例１と同様にして、セルロースジアセテート（アセチル基置換度：２．０）の６重量％酢酸エチル溶液を用いて厚さ１μｍの樹脂層を形成させ、樹脂層を同様にアルカリによる鹸化処理を行った。処理面を対向させＰＶＡ系接着剤で接着し剥離強度を測定したところ、セルロースジアセテートと透明フィルムとの界面で容易に剥離した。セルロースジアセテートの溶解度パラメーターは２６．８ＭＰａ0.5であり、用いた透明フィルムの溶解度パラメーターとの差の絶対値は３．３ＭＰａ0.5であった。
【００９９】
（比較例２）
ポリビニルアルコール（鹸化度９０％）を９重量％含有する水／メチルエチルケトン（５０／５０容積％）混合溶液を用いて厚さ１μｍの樹脂層を形成させた以外は、実施例１と同様にして７０℃−５分乾燥して積層フィルムを得た。このフィルムは容易に剥離することができ、剥離後の接着面はタックが残っており、接着剤の乾燥が不十分であった。７０℃−５分乾燥したフィルムをそのまま、８０℃にて３０分乾燥したフィルムを剥離テストしたところ、フィルムは容易に剥離することができた。剥離面は乾燥しており、接着剤は乾燥していた。用いたポリビニルアルコールの溶解度パラメーターは３７．３ＭＰａ0.5であり、その差の絶対値は１４．８ＭＰａ0.5であった。また、水可溶分を測定したところ可溶分は９０％以上であった。
【０１００】
（実施例２）
Ｎ−メチルグルタルイミドとメチルメタクリレートからなるグルタルイミド共重合体（Ｎ−メチルグルタルイミド含量７５重量％、酸含量０．０１ミリ当量／ｇ以下、ガラス転移温度１４７℃）６５重量％と、アクリロニトリル及びスチレンの含量がそれぞれ２８重量％、７２重量％であるスチレンとアクリロニトリルからなる共重合体３５重量％を、塩化メチレンに固形分濃度１５重量％になるように溶解し、ガラス板上に敷いた二軸延伸ＰＥＴフィルム上に流延し室温で６０分放置した。その後フィルムを剥し、４片固定治具に挟んで、１００℃で１０分間、さらに１４０℃で１０分間乾燥を行って厚さ１００μｍのフィルムを得た。このフィルムのガラス転移温度は１４０℃であり、光弾性係数は６×１０−１３ｃｍ2 ／ｄｙｎであった。このフィルムから３０ｃｍ×１０ｃｍのサンプルフィルムを切り取り、延伸試験装置（東洋精機製作所、Ｘ４ＨＤ−ＨＴ）を用いてＭＤ方向に１６０℃で１．５倍延伸した後に、ＴＤ方向に１６０℃で１．５倍延伸した。このフィルムの厚みは４５μｍ、ヘーズは０．４％、フィルムの面内位相差は２ｎｍ、厚み方向の位相差は４ｎｍであり、耐揉疲労はＴＤ方向が２１０回、ＭＤ方向が１９０回、引き裂き強度は、ＭＤ方向が１６１ｇｆ／ｍｍ、ＴＤ方向が１５８ｇｆ／ｍｍであった。得られたフィルムの溶解度パラメーターは、２３．２ＭＰａ0.5であった。また、得られたフィルムの透湿度は、４０℃−９０％相対湿度では４３ｇ／（ｍ2・２４ｈｒ）、７０℃−９０％相対湿度では１８２ｇ／（ｍ2・２４ｈｒ）であった。
【０１０１】
実施例１と同様にして、透明フィルムの片面にセルロースアセテートプロピオネートからなる１μｍの樹脂層を形成させ表面処理を行った。得られたフィルムをＰＶＡ系接着剤にて接着し剥離強度を測定したところ、フィルムが引き裂け測定することはできなかった。セルロースアセテートプロピオネートの溶解度パラメーターは２２．５ＭＰａ0.5であり、その差の絶対値は０．７ＭＰａ0.5であった。
【０１０２】
（比較例３）
実施例２のフィルムを用い、比較例１と同様にして、セルロースジアセテートからなる１μｍの樹脂層を形成させ表面処理の後、ＰＶＡ系の接着剤を用いて接着し、その接着強度を測定したが、フィルムは容易に剥離した。両者の溶解度パラメーターの差の絶対値は３．６ＭＰａ0.5であった。
【０１０３】
（実施例３）
参考例１で用いた。イソブテンとＮ−メチルマレイミドから成る交互共重合体６５重量部とアクリロニトリルの含量が２８重量％であるスチレン−アクリロニトリル共重合体３５重量部とを用い、溶融混練してえた樹脂組成物を、Ｔダイ押出機（シリンダー径４０ｍｍ、Ｌ／Ｄ２４）を用いて溶融押出フィルム化し、厚さ約１００μｍの原反フィルムを得た。このフィルムをＭＤ方向に１６０℃で１．５倍延伸した後に、ＴＤ方向に１６０℃で１．５倍延伸した。得られたフィルムの厚みは５０μｍであり、ヘーズは０．４％、フィルムの面内位相差は１ｎｍ、厚み方向の位相差は４ｎｍ、耐揉疲労はＭＤ方向が１６１回、ＴＤ方向が１３３回、引裂伝播強度は、ＭＤ方向が１５１ｇｆ／ｍｍ、ＴＤ方向が１４８ｇｆ／ｍｍであった。また、透湿度は、４０℃−９０％相対湿度では８５ｇ／（ｍ2・２４ｈｒ）、７０℃−９０％相対湿度では３６５ｇ／（ｍ2・２４ｈｒ）であった。
【０１０４】
得られたフィルムを、実施例１と同様にして、セルロースアセテートプロピオネート層を形成させ表面処理を行った後、ＰＶＡ系接着剤で接着し接着強度を評価したところ、フィルムが引き裂け測定することができなかった。
【０１０５】
（実施例４）
実施例２で用いた、グルタルイミド樹脂６５重量％とスチレン−アクリロニトリル共重合体３５重量％を、溶融混練しペレットとした。このペレットを用い、Ｔダイ溶融押出機に供給して、厚さ１３５μｍのフィルムを得た。このフィルムのガラス転移温度は１３７℃であり、フィルムの光弾性係数は６×１０-13 ｃｍ2 ／ｄｙｎｅであった。このフィルムを、ＭＤ方向に１６０℃で１．７倍延伸した後に、ＴＤ方向に１６０℃で１．８倍延伸した。得られたフィルムの厚みは５５μｍ、ヘーズは０．４％、フィルムの面内位相差は１ｎｍ、厚み方向の位相差は３ｎｍであり、耐揉疲労はＴＤ方向が１９０回、ＭＤ方向が２１５回、引き裂き強度は、ＭＤ方向が１７１ｇｆ／ｍｍ、ＴＤ方向が１７３ｇｆ／ｍｍであった。また、得られたフィルムの透湿度は、４０℃−９０％相対湿度では４３ｇ／（ｍ2・２４ｈｒ）、７０℃−９０％相対湿度では１８２ｇ／（ｍ2・２４ｈｒ）であった。
【０１０６】
実施例１と同様にして、透明フィルムの片面にセルロースアセテートプロピオネートからなる１μｍの樹脂層を形成させ表面処理を行った。処理前のフィルム樹脂層表面は純水接触角が６６°、表面エネルギーは４８ｄｙｎｅ／ｃｍ、樹脂層と反対側表面（樹脂層の設けられていない表面）の純水接触角は７２°であった。処理後は、樹脂層表面は、それぞれ、２１°、６９ｄｙｎｅ／ｃｍと極めて小さい表面エネルギーを示したが、樹脂層と反対側の表面は、純水接触角が７２°と処理前と変わらなかった。このフィルムは、一ヶ月経過しても樹脂層側の純水接触角は２３°、表面エネルギーは６８ｄｙｎｅ／ｃｍであり、安定した表面エネルギーを示した。
【０１０７】
得られた表面処理フィルムを、実施例１と同様にしてＰＶＡ系接着剤にて接着し剥離強度を測定したところ、フィルムが引き裂け測定することはできなかった。セルロースアセテートプロピオネートの溶解度パラメーターは２２．５ＭＰａ0.5であり、その差の絶対値は０．７ＭＰａ0.5であった。
【０１０８】
（実施例５）
参考例１と同様にして、イソブテンとＮ−メチルマレイミドから成る交互共重合体１００重量部と、アクリロニトリル・スチレン共重合体２５重量部（２０重量％）を、塩化メチレン溶液に固形分濃度１５重量％になるように溶解し、ガラス板上に敷いた二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム上に流延・乾燥し厚さ１００μｍのフィルムを得た。このフィルムを、ＭＤ方向に１４５℃で１．８倍延伸し、位相差値が１４２ｎｍの位相差フィルムを得た。本フィルムの組成から計算される溶解度パラメーターは２３．４ＭＰａ0.5であった。このフィルムの一方の表面に、実施例１と同様に、１μｍ厚のセルロースアセテートプロピオネート樹脂層を形成させ、透明複合フィルムを得た。このフィルムの厚み方向の位相差は１４５ｎｍ、光線透過率は９２％、ヘーズは０．５％であった。セルロースアセテートプロピオネートの溶解度パラメーターは２２．５ＭＰａ0.5であり、透明フィルムとの溶解度パラメーターの差の絶対値は０．９ＭＰａ0.5であった。また、得られたフィルムの透湿度は、７０℃−９０％相対湿度で３８０ｇ／（ｍ2・２４ｈｒ）であった。また、鹸化後の樹脂層表面の純水接触角、および、表面エネルギーは、２０°、６９ｄｙｎｅ／ｃｍと極めて大きい表面エネルギーを示したが、樹脂層と反対側の表面は、純水接触角が７０°と処理前と変わらなかった。処理面を対向させＰＶＡ系接着剤の水溶液を介して積層し圧延ロールで密着させた後、７０℃で５分間乾燥して、フィルム同志を接着させた。接着強度を測定するためにＴ型剥離試験を行ったところ、フィルムが裂けて剥離することはできなかった。
【０１０９】
【発明の効果】
本発明の透明複合フィルムは、特定の溶解度パラメーターを有する樹脂層を表面に有するため、該樹脂層の密着性が良好であり、かつ、必要に応じ該樹脂層を表面処理することにより、接着剤との接着性が大幅に改善されたフィルムを得ることができる。