(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
フェノール類とアルデヒド類とを触媒の存在下でカーボン粉末と混合しつつ反応させて調製されたカーボン・フェノール樹脂成形材料であって、該カーボン・フェノール樹脂成形材料中のカーボン粉末の含有量が７５質量％以上であり、且つカーボン・フェノール樹脂成形材料中の窒素成分量が０．３質量％以下であることを特徴とする複合成形材料。
【請求項２】
触媒として、アルカリ金属又はアルカリ土類金属の酸化物、水酸化物、炭酸塩及び第三級アミンから選ばれる一種以上のものを用いて成ることを特徴とする請求項１に記載の複合成形材料。
【請求項３】
触媒として、第三級アミンを用いて成ることを特徴とする請求項２に記載の複合成形材料。
【請求項４】
カーボン粉末として、固定炭素が９０質量％以上のものを用いることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の複合成形材料。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、主として電気・電子機器用の部品などの成形に用いられる複合成形材料に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
電気・電子機器用などの部品として、樹脂成形品で形成したものが種々用いられているが、例えば特開平９−８７４１７号公報で提供されているような電子機器用のハウジング・ケーシングなどでは高い導電性が要求され、また特開２００１−３１８８０公報や特開２００１−１２２６６３公報で提供されているようなヒートシンクでは高い放熱性、つまり高い熱伝導性が要求される。そしてさらに、これらはいずれも高い強度を有することが要求される。
【０００３】
このような導電性、熱伝導性、及び高強度の各性能を要求される電気・電子機器用の部品としては、カーボン粉末とフェノール樹脂からなる成形材料を成形したものが従来から知られている。
【０００４】
このカーボン粉末とフェノール樹脂からなる成形材料としては、フェノール樹脂とカーボン粉末を混合してこれを造粒することによって粒状にしたものを用いるのが一般的である。そしてこのような粒状のカーボン・フェノール樹脂成形材料は、従来から一般に次のようにして製造されている。まずフェノール類とアルデヒド類とを反応触媒の存在下で反応させてフェノール樹脂を調製し、これを脱水する。次にこのフェノール樹脂をそのまま、あるいは溶剤を加えて希釈し、これをカーボン粉末に添加してニーダー等で混練し、この混練物を押出した後に乾燥し、これを粉砕することによって、カーボンとフェノール樹脂との混合粒体であるカーボン・フェノール樹脂成形材料を得ることができるものであり、この粒状のカーボン・フェノール樹脂成形材料を成形金型に充填して加熱・加圧することによって、電気・電子機器などの部品を成形することができる。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
ここで、上記のようにして得られた粒状のカーボン・フェノール樹脂成形材料は、フェノール樹脂を３０〜４０質量％程度含有しているのが一般的である。これは、フェノール樹脂とカーボン粉末は分散性が悪く、フェノール樹脂の量が少ないと、カーボン粉末の表面をフェノール樹脂で十分に被覆することができなくなり、カーボン粉末を均一に分散させた成形品を得ることができなくなるために、フェノール樹脂の量を３０〜４０質量％程度と多く配合せざるを得ないのである。
【０００６】
しかしながら、このようにフェノール樹脂の量を多くすることによって、成形品の曲げ強さなどの強度を確保することができるが、フェノール樹脂の量が多くなると相対的にカーボン粉末の量が少なくなるので、成形品の導電性や熱伝導性が低下し、電気・電子機器用の部品としての性能が悪くなるという問題があった。
【０００７】
本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、強度を確保しつつ導電性や熱伝導性などの性能が高い成形品を得ることができる複合成形材料を提供することを目的とするものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明の請求項１に係る複合成形材料は、フェノール類とアルデヒド類とを触媒の存在下でカーボン粉末と混合しつつ反応させて調製されたカーボン・フェノール樹脂成形材料であって、該カーボン・フェノール樹脂成形材料中のカーボン粉末の含有量が７５質量％以上であり、且つカーボン・フェノール樹脂成形材料中の窒素成分量が０．３質量％以下であることを特徴とするものである。
【０００９】
また請求項２の発明は、請求項１において、触媒として、アルカリ金属又はアルカリ土類金属の酸化物、水酸化物、炭酸塩及び第三級アミンから選ばれる一種以上のものを用いて成ることを特徴とするものである。
【００１０】
また請求項３の発明は、請求項２において、触媒として、第三級アミンを用いて成ることを特徴とするものである。
【００１２】
また請求項４の発明は、請求項１乃至３のいずれかにおいて、カーボン粉末として、固定炭素が９０質量％以上のものを用いることを特徴とするものである。
【００１３】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を説明する。
【００１４】
まず、カーボン・フェノール樹脂成形材料を製造する方法について説明する。すなわち本発明では、フェノール類とアルデヒド類とを、触媒の存在下で、カーボン粉末と混合しつつ反応させることによって、カーボン粉末が核物質となってカーボン粉末とフェノール樹脂とが凝集された含水状態の顆粒状物を調製し、これを反応系からろ過して乾燥することによって、粒状のカーボン・フェノール樹脂成形材料を得ることができるものである。この方法をさらに詳しく説明する。
【００１５】
本発明においてフェノール類とアルデヒド類を反応させる際に核物質となるカーボン粉末としては、炭素質の粉末であれば特に制限されることなく使用することができるものであり、例えば天然黒鉛、人造黒鉛、キッシュ黒鉛、膨張黒鉛、カーボンブラック、メソフェースカーボン、コークス粉、木炭粉、籾殻炭、炭素繊維の粉末などを用いることができる。
【００１６】
ここで、ＪＩＳ  Ｍ  ８５１１に準拠して測定される固定炭素が高い程、カーボン粉末は炭素含有率が高いと共に不純物が少ないものであり、炭素本来の特性に近付き、成形物の特性を高く得ることができる。このために本発明ではカーボン粉末は固定炭素が９０質量％以上であることが好ましい。固定炭素は高い程好ましいものであって、１００質量％であることが理想的である。
【００１７】
核物質として用いるこれらのカーボン粉末の粒径は特に制限されるものではないが、１〜２００μｍ程度が好ましい。また上記のものを一種単独で用いる他、複数種のものを混合して用いることもできる。
【００１８】
本発明においてフェノール樹脂の主原料の一つとして用いるフェノール類としては、疎水性で水に難溶性のものを使用するのが好ましく、この疎水性のフェノール類としては水に対する溶解度が常温（３０℃）で５以下であるものが好ましい。ここで水に対する溶解度とは、水１００ｇに対して溶解するグラム数と定義されるものであり、水に対する溶解度が５以下とは、水１００ｇに対して５ｇの溶解で飽和状態になることを意味する。溶解度は低いほうが望ましく、従って溶解度の下限は０である。
【００１９】
このような水に対する溶解度が常温で５以下の疎水性フェノール類としては、例えば、ｏ−クレゾール、ｍ−クレゾール、ｐ−クレゾール、ｐ−ｔ−ブチルフェノール、４−ｔ−ブチルカテコール、ｍ−フェニルフェノール、ｐ−フェニルフェノール、ｐ−（α−クミル）フェノール、ｐ−ノニルフェノール、グアヤコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＳ、ビスフェノールＦ、ｏ−クロロフェノール、ｐ−クロロフェノール、２，４−ジクロロフェノール、ｏ−フェニルフェノール、３，５−キシレノール、２，３−キシレノール、２，５−キシレノール、２，６−キシレノール、３，４−キシレノール、ｐ−オクチルフェノールなどを挙げることができ、これらのうち１種のものを単独で用いる他、２種以上のものを併用することもできる。
【００２０】
本発明ではフェノール類として、これらの疎水性フェノール類のみを用いる他、親水性で水に対する溶解度が常温（３０℃）で５を超える水溶解性のフェノール類を併用することもできる。このような水溶解性のフェノール類としては、例えば、フェノール、カテコール、タンニン、レゾルシン、ヒドロキノン、ピロガロールなどを挙げることができ、これらのうち１種のものを単独で用いる他、２種以上のものを併用することもできる。
【００２１】
疎水性フェノール類の使用割合が大きい程、後述のようにして調製されるカーボン粉末とフェノール樹脂の含水顆粒状物が塊状化することを抑制する効果が大きいものであり、本発明では使用するフェノール類のうち、５質量％以上が疎水性フェノール類であることが好ましい。使用する疎水性フェノール類が５質量％未満であると、含水顆粒状物の塊状化を防ぐことが困難になる。フェノール類として疎水性フェノール類のみを用いても良いので、疎水性フェノール類の使用割合の上限は１００質量％である。
【００２２】
本発明においてフェノール樹脂の主原料の他の一つとして用いるアルデヒド類としては、ホルムアルデヒドの水溶液の形態であるホルマリンが最適であるが、トリオキサン、テトラオキサン、パラホルムアルデヒドのような形態のものを用いることもでき、その他ホルムアルデヒドの一部あるいは大部分をフルフラールやフルフリルアルコールに置き換えることも可能である。
【００２３】
またフェノール類とアルデヒド類を付加縮合反応させる触媒としては、ナトリウム、カリウム、リチウムなどのアルカリ金属の酸化物や水酸化物や炭酸塩、カルシウム、マグネシウム、バリウムなどアルカリ土類金属の酸化物や水酸化物や炭酸塩、第三級アミンを用いるのが好ましく、これらのうち１種のものを単独で用いる他、２種以上のものを併用することもできる。具体例を挙げれば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、炭酸ナトリウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化バリウム、炭酸カルシウム、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、トリメチルアミン、トリエチルアミン、トリエタノールアミン、１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］ウンデセン−７などがある。
【００２４】
これらのアルカリ金属又はアルカリ土類金属の酸化物、水酸化物、炭酸塩は、いずれも窒素成分を全く含有せず、また第三級アミンは窒素成分を含有するが第三級アミンではこの窒素成分はメチロール基に付加するようなことがないものであり、窒素成分がフェノール樹脂の分子中に取り込まれるようなことなく、フェノール樹脂を調製することができるものである。
【００２５】
また上記の各成分の他に、滑剤、繊維、エポキシ樹脂、カップリング剤などを配合することもできる。
【００２６】
そして、上記のフェノール類とアルデヒド類と反応触媒を反応釜などの反応容器にとり、さらに反応容器にカーボン粉末、その他必要に応じた成分を投入し、これらの存在下でフェノール類とアルデヒド類を反応させるものである。この反応は反応系を攪拌するに足る量の水中で、攪拌しつつ行なわれるものであり、反応の当初では反応系は粘稠なマヨネーズ状であって攪拌に伴って流動する状態であるが、反応が進むにつれて次第に、カーボン粉末を含むフェノール類とアルデヒド類との縮合反応物が系中の水と分離し始め、反応生成されるフェノール樹脂とカーボン粉末とが凝集した複合粒子が突然に反応容器の全体に分散された状態になる。そしてさらに所望する程度にフェノール樹脂の反応を進めて冷却したのちに攪拌を停止すると、この複合粒子は沈殿して水と分離される。この複合粒子は微小な含水顆粒状物となっており、反応容器から取り出して濾過することによって水から容易に分離することができものであり、これを乾燥することによって成形に適した粒状にすることができる。
【００２７】
上記のようにして得られる粒体は、カーボン粉末などを含むカーボン・フェノール樹脂成形材料であり、カーボン粉末などとフェノール樹脂とが凝集されたものであるために、各粒子においてカーボン粉末とフェノール樹脂の割合が同一であり、またバインダーであるフェノール樹脂は粒子の表面に極めて薄く均一に被覆されるため、フェノール樹脂の量が少ないカーボン・フェノール樹脂成形材料を容易に得ることができるものである。従って、バインダーであるフェノール樹脂の含有量が少ないと共にカーボン粉末の含有量が多く、カーボン粉末とフェノール樹脂とが均一に分散されたカーボン・フェノール樹脂成形材料を容易に得ることができるものである。
【００２８】
ここで、カーボン・フェノール樹脂成形材料はカーボン粉末の含有量が７５質量％以上になるように調製されるものである。カーボン粉末の含有量が多い程、カーボン・フェノール樹脂成形材料を成形して得られる成形品の導電性や熱伝導性を高めることができるものであり、このような性能を十分高く得るためにはカーボン・フェノール樹脂成形材料中のカーボン粉末の含有量が７５質量％以上であることが必要である。しかし、カーボン粉末の含有量が極端に多いとバインダーであるフェノール樹脂の含有量が極端に少なくなり、成形して得られた成形品の強度を確保できなくなるおそれがあるので、カーボン・フェノール樹脂成形材料中のカーボン粉末の含有量は９７質量％未満であることが好ましい。
【００２９】
また、上記のようにフェノール類とアルデヒド類をカーボン粉末と混合しながら反応させて、カーボン粉末とフェノール樹脂からなる含水顆粒状物を調製するにあたって、フェノール樹脂が親水性であると、フェノール樹脂の吸湿性と吸水性が高くなって、軟化点の低下が著しくなり、カーボン粉末とフェノール樹脂からなる含水顆粒状物を反応系からろ過する際や、ろ過した後に乾燥する際に、粒状物が塊状化して、取り扱いが非常に困難になるおそれがある。
【００３０】
このために本発明では、フェノール樹脂を調製するフェノール類として疎水性のものを使用するのが好ましい。疎水性のフェノール類を用いると、フェノール樹脂は付加縮合反応の進行とともに疎水性になり、フェノール樹脂とカーボン粉末とが凝集した含水顆粒状物は水と分離し易くなると共に、また疎水性であるために吸湿性や吸水性が小さくなる。従ってこの含水顆粒状物を水からろ過して分離する際や、乾燥する際に、塊状化するようなことを防ぐことができるものである。
【００３１】
また、上記のようにして得られるカーボン・フェノール樹脂成形材料において、フェノール類とアルデヒド類を付加縮合反応させる触媒としては、ナトリウム、カリウム、リチウムなどのアルカリ金属の酸化物や水酸化物や炭酸塩、カルシウム、マグネシウム、バリウムなどアルカリ土類金属の酸化物や水酸化物や炭酸塩、第三級アミンを用いることによって、フェノール樹脂には窒素成分が含有されていないようにすることができるものであり、このカーボン・フェノール樹脂成形材料を成形して得られる成形品には窒素成分が取り込まれることを防ぐことができるものである。成形品に窒素成分が多量に取り込まれていると、窒素成分の溶出によって、電気・電子機器に腐食などの問題が発生するおそれがあり、従ってカーボン・フェノール樹脂成形材料のフェノール樹脂中に含有される窒素成分の量は少ないほど望ましく、窒素成分の含有量は理想的には０％であるが、本発明では、窒素含有量を０．３質量％以下に制限することによって、窒素成分による問題の発生を実質的に防ぐようにしている。
【００３２】
そして、上記のようにして得たカーボン・フェノール樹脂成形材料を成形することによって、電気・電子機器などの部品を製造することができるものである。
【００３３】
成形は、カーボン・フェノール樹脂成形材料を金型に充填し、加熱・加圧することによって行なうことができる。このときの加熱は、金型の温度を１３０〜２５０℃の範囲に設定して行なうのが好ましく、加圧は、１０〜２００ＭＰａの範囲の面圧で行なうのが好ましい。
【００３４】
また成形は、このように一段階で行なう他に、二段階で行なうようにしてもよい。二段階で成形を行なう場合には、まず成形材料を予備成形する。予備成形は、成形物としての最終形状に近似する形状に成形するものである。最終形状に近似する形状に予備成形をするので、加圧は５〜２５ＭＰａの範囲の低い面圧で行なえばよい。また加熱は不要であって室温で行なえばよく、加熱を行なうにしても１００℃以下の温度に設定する必要がある。次に、このように予備成形して得られた予備成形体を、加熱した金型内にセットし、加圧して最終形状に成形するものである。この最終の成形の際の加熱は、金型を１３０〜２５０℃の温度に設定して行なうものであり、この加熱によって予備成形体を完全硬化させることができる。また加圧は１０〜２００ＭＰａ、より好ましくは２５〜２００ＭＰａの面圧で行なうものであり、この加圧によって成形品の最終形状に成形することができる。カーボン粉末含有量が多くフェノール樹脂含有量が少ないカーボン・フェノール樹脂成形材料を用いる場合のように、カーボン・フェノール樹脂成形材料の成形の際の流動性が悪くても、上記のように予備成形で大まかな形状に成形した後に、最終成形で高圧で成形することによって、金型内の隅々まで成形材料を行き渡らせることができ、金型内に均一に充填した状態で成形を行なうことができるものである。
【００３５】
【実施例】
次に、本発明を実施例によって具体的に説明する。
【００３６】
（実施例１）
攪拌機付きの反応容器にビスフェノールＡ（水に対する常温での溶解度０．０３６）を２０質量部、フェノールを３６５質量部、３７質量％ホルマリンを５４７質量部、トリエチルアミンを７．７質量部仕込み、さらに平均粒径が６μｍで固定炭素が９５．３質量％の鱗片状黒鉛粉末を１３６２質量部及び水を１５００質量部仕込んだ（疎水性のビスフェノールＡはフェノール類中の５質量％）。そしてこれを攪拌混合しながら６０分を要して９０℃まで昇温し、そのまま４時間反応を行なった。次に、２０℃まで冷却した後、反応容器の内容物をヌッチェによりろ別することによって、含有水分２２質量％の含水顆粒状物を得た。
【００３７】
この含水顆粒状物を、ステンレス製バットに敷いたポリエチレンシートの上に約２ｃｍの厚さに広げ、これを熱風循環式乾燥器に入れて器内温度４５℃で約４８時間乾燥することによって、含有水分０．７質量％のサラサラとした、粒状のカーボン・フェノール樹脂成形材料を得た。このカーボン・フェノール樹脂成形材料中の黒鉛の含有量は７９．８質量％、フェノール樹脂の含有量は２０．２質量％であり、フェノール樹脂中の窒素の含有量は０．０２質量％であった。
【００３８】
このようにして調製したカーボン・フェノール樹脂成形材料を、予め１６０℃に加熱した金型に充填し、約２５ＭＰａの面圧で加圧しながら３分間加熱して成形することによって、成形品を得た。
【００３９】
（実施例２）
反応容器にｏ−クレゾール（水に対する常温での溶解度２．０）を１９３質量部、フェノールを１９３質量部、３７質量％ホルマリンを５２９質量部、水酸化カリウムを７．７質量部仕込み、さらに実施例１と同じ鱗片状黒鉛粉末を１３６２質量部及び水を１５００質量部仕込んだ（疎水性のｏ−クレゾールはフェノール類中の５０質量％）。あとは実施例１と同様にして反応させると共にろ別することによって、含有水分１９質量％の含水顆粒状物を得た。この含水顆粒状物を実施例１と同様にして乾燥することによって、含有水分０．７質量％のサラサラとした、粒状のカーボン・フェノール樹脂成形材料を得た。このカーボン・フェノール樹脂成形材料中の黒鉛の含有量は７９．９質量％、フェノール樹脂の含有量は２０．１質量％であり、フェノール樹脂中の窒素の含有量は０．０１質量％であった。
【００４０】
そしてこのカーボン・フェノール樹脂成形材料を実施例１と同様に成形して、成形品を得た。
【００４１】
（実施例３）
反応容器にビスフェノールＡを３８５質量部、３７質量％ホルマリンを２３３質量部、水酸化ナトリウムを３．８５質量部、トリエチルアミンを３．８５質量部仕込み、さらに実施例１と同じ鱗片状黒鉛粉末を１３６２質量部及び水を１５００質量部仕込んだ（疎水性のビスフェノールＡはフェノール類中１００質量％）。あとは実施例１と同様にして反応させると共にろ別することによって、含有水分１９．５質量％の含水顆粒状物を得た。この含水顆粒状物を実施例１と同様にして器内温度５０℃で乾燥することによって、含有水分０．７質量％のサラサラとした、粒状のカーボン・フェノール樹脂成形材料を得た。このカーボン・フェノール樹脂成形材料中の黒鉛の含有量は７９．７質量％、フェノール樹脂の含有量は２０．３質量％であり、フェノール樹脂中の窒素の含有量は０．０２質量％であった。
【００４２】
そしてこのカーボン・フェノール樹脂成形材料を実施例１と同様に成形して、成形品を得た。
【００４３】
（実施例４）
反応容器にビスフェノールＡを３８５質量部、３７質量％ホルマリンを２３３質量部、水酸化ナトリウムを３．８５質量部、トリエチルアミンを３．８５質量部仕込み、さらに実施例１と同じ鱗片状黒鉛粉末を５３００質量部及び水を７５００質量部仕込んだ（疎水性のビスフェノールＡはフェノール類中１００質量％）。あとは実施例１と同様にして反応させると共にろ別することによって、含有水分１９．５質量％の含水顆粒状物を得た。この含水顆粒状物を実施例１と同様にして５０℃で乾燥することによって、含有水分０．７質量％のサラサラとした、粒状のカーボン・フェノール樹脂成形材料を得た。このカーボン・フェノール樹脂成形材料中の黒鉛の含有量は９３．９質量％、フェノール樹脂の含有量は６．１質量％であり、フェノール樹脂中の窒素の含有量は０．０２質量％であった。
【００４４】
そしてこのカーボン・フェノール樹脂成形材料を実施例１と同様に成形して、成形品を得た。
【００４５】
（実施例５）
実施例４で調製したカーボン・フェノール樹脂成形材料を、室温で、約１０ＭＰａの面圧を加えて成形することによって、最終形状に近似する形状に予備成形した。次にこの予備成形して得られたタブレット状の予備成形体を、予め１６０℃に加熱した金型に充填し、約５０ＭＰａの面圧で加圧しながら３分間加熱して成形することによって、成形品を得た。
【００４６】
（参考例１）
反応容器にフェノールを３４７質量部、３７質量％ホルマリンを４４８質量部、ヘキサメチレンテトラミンを３６質量部仕込み、さらに平均粒径が６μｍで固定炭素が９５．３質量％の鱗片状黒鉛粉末を１５５０質量部及び水を１５００質量部仕込んだ。あとは実施例１と同様にして反応させると共にろ別することによって、含有水分２１質量％の含水顆粒状物を得た。この含水顆粒状物を実施例１と同様にして乾燥することによって、含有水分０．７質量％のサラサラとした、粒状のカーボン・フェノール樹脂成形材料を得た。このカーボン・フェノール樹脂成形材料中の黒鉛の含有量は８１．７質量％、フェノール樹脂の含有量は１８．３質量％であり、成形材料中の窒素成分の含有量は０．９質量％であった。
【００４７】
そしてこのカーボン・フェノール樹脂成形材料を実施例１と同様に成形して、成形品を得た。
【００４８】
（比較例１）
パウダー状のアルカリレゾール型フェノール樹脂を２４０質量部、ボールミルで粉砕混合した後、これにメタノールを加えてスラリー状にし、これに平均粒径が１００μｍで固定炭素が９５．３質量％の鱗片状黒鉛粉末を７６０質量部加え、ニーダーで攪拌した。さらにこれを６０℃で乾燥した後、ステアリン酸マグネシウムを微量添加してミキサーで粉砕混合することによって、カーボン・フェノール樹脂成形材料を得た。このカーボン・フェノール樹脂成形材料中の黒鉛の含有量は７６質量％、フェノール樹脂の含有量は２４質量％であり、成形材料中の窒素の含有量は０．０２質量％であった。
【００４９】
そしてこのカーボン・フェノール樹脂成形材料を実施例１と同様に成形して、成形品を得た。
【００５０】
（比較例２）
実施例１において、鱗片状黒鉛粉末の仕込み量を８００質量部に設定する他は、実施例１と同様にして粒状のカーボン・フェノール樹脂成形材料を得た。このカーボン・フェノール樹脂成形材料中の黒鉛の含有量は７０質量％、フェノール樹脂の含有量は３０質量％であり、フェノール樹脂中の窒素の含有量は０．０２質量％であった。
【００５１】
そしてこのカーボン・フェノール樹脂成形材料を実施例１と同様に成形して、成形品を得た。
【００５２】
ここで、上記の実施例１〜５及び比較例１〜２、参考例１においてカーボン・フェノール樹脂成形材料の窒素成分量は、ケルダー法によって測定した。実施例１〜５及び比較例１〜２、参考例１のカーボン・フェノール樹脂成形材料について、その組成等をまとめて表１に示す。
【００５３】
【表１】
0004794083.tif 000002
【００５４】
また、上記のようにして実施例１〜５及び比較例１〜２、参考例１で成形して得た成形品について、比重、曲げ強さ、曲げ弾性率、ロックウェル硬さ、表面抵抗率、体積抵抗率、熱伝導率を測定した。ここで、比重、曲げ強さ、曲げ弾性率はＪＩＳ  Ｋ  ６９１１に、ロックウェル硬さはＪＩＳ  Ｋ  ７２０２に、表面抵抗率、体積抵抗率はＪＩＳ  Ｋ  ７１９４にそれぞれ準拠して測定を行ない、試験体の直径方向の熱伝導率は真空理工（株）製熱定数測定装置「ＴＣ−７０００Ｈ」を用いたレーザーフラッシュ法に準拠して測定を行なった。結果を表２に示す。
【００５５】
【表２】
0004794083.tif 000003
【００５６】
表２にみられるように、各実施例のものは、比較例１のものよりも表面抵抗率や体積抵抗率が小さくて高い導電性を有すると共に、比較例１のものよりも熱伝導率が高く高い熱伝導性を有するものであり、しかも各実施例のものは比較例１のものよりも曲げ強度が高くて機械的強度に優れるものであった。また、比較例２は機械的強度に優れるが、黒鉛量が少ないので導電性や熱伝導性が低いものであった。
【００５７】
【発明の効果】
上記のように本発明の請求項１に係る複合成形材料は、フェノール類とアルデヒド類とを触媒の存在下でカーボン粉末と混合しつつ反応させて調製されたカーボン・フェノール樹脂成形材料であって、該カーボン・フェノール樹脂成形材料中のカーボン粉末の含有量が７５質量％以上であることを特徴とするので、フェノール類とアルデヒド類とを触媒の存在下でカーボン粉末と混合しつつ反応させることによって、７５質量％以上の高いカーボン含有量のカーボン・フェノール樹脂成形材料を、フェノール樹脂とカーボン粉末の分散性が良好な状態で調製することができるものであり、カーボン粉末を均一に分散させた成形品を成形することができるものであって、強度を確保しつつ導電性や熱伝導性などの性能が高い成形品を得ることができるものである。また、カーボン・フェノール樹脂成形材料中の窒素成分量が０．３質量％以下であることを特徴とするので、窒素成分による悪影響を未然に排除した成形品を得ることができるものである。
【００５８】
また請求項２の発明は、触媒として、アルカリ金属又はアルカリ土類金属の酸化物、水酸化物、炭酸塩及び第三級アミンから選ばれる一種以上のものを用いて成るので、窒素成分の含有が少ないカーボン・フェノール樹脂成形材料を得ることができ、窒素成分の少ない成形品を成形することができるものである。
【００５９】
また請求項３の発明は、触媒として、第三級アミンを用いて成るので、窒素成分の含有が少ないカーボン・フェノール樹脂成形材料を得ることができ、窒素成分の少ない成形品を成形することができるものである。
【００６１】
また請求項４の発明は、カーボン粉末として、固定炭素が９０質量％以上のものを用いることを特徴とするので、高純度のカーボンを含有して、高い導電性や熱伝導性を有する成形品を得ることができるものである。