(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
雑草の生長場所にメソトリオンとアトラジンとの組合せ体を施用することによりトリアジン耐性の雑草を防除する方法。
【請求項２】
メソトリオンとアトラジンとを順次施用する請求項１記載の方法。
【請求項３】
メソトリオンを先ず施用する請求項２記載の方法。
【請求項４】
メソトリオンとアトラジンとを一緒に施用する請求項１記載の方法。
【請求項５】
メソトリオンとアトラジンとを単一の組成物として一緒に施用する請求項４記載の方法。
【請求項６】
メソトリオンは20〜210ｇ／ヘクタールの割合で施用する請求項１〜５の何れかに記載の方法。
【請求項７】
アトラジンは0.1〜2kg／ヘクタールの割合で施用する請求項１〜６の何れかに記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、トリアジン耐性を示す望ましくない目標植物の生長を防除するのにメソトリオンと除草剤トリアジンとを組合せて用いることに関する。
【背景技術】
【０００２】
作物の生長を阻害する雑草及び他の植物から作物を保護することは農業で絶えず繰返される問題である。この問題の解消に助力するのに合成化学の分野で行なった研究によってかかる望ましくない植物成長の防除に有効な種々の農薬（chemicals）及び農薬製剤が製造されている。多数の型式の農薬除草剤が文献に開示されており、多数の除草剤が商業用途に用いられている。市販の除草剤及び未だ開発中である若干の除草剤は、英国作物協会によって2000年に発行された農薬便覧（The Pesticide Manual）12版に記載されている。本願で特に挙げた全ての除草剤は該農薬便覧に見出し得る。
【０００３】
トリアジン類は１種の既知種類の除草剤である。通常の使用においては、トリアジン類は広範囲の雑草に亘ってきわめて有効であると判明した。然しながら、農業で出会う増大する問題はトリアジン類に対して耐性を発現した雑草の出現である。「耐性」とはこれらの雑草が通常の表現型雑草よりもトリアジンの施用により余り容易には損傷されないか又は枯死されないことを意味する。典型的には、これらの雑草は通常の施用量でトリアジン類を施用した時に損傷を殆んど受けないか又は全く受けない。この耐性は自然に生じしかもトリアジン除草剤の反復施用により雑草集団に及ぼされる淘汰圧力の故に生起する。若干の雑草はトリアジン類に対して殆んど完全な耐性を発現し、即ち該雑草は通常の工業的な施用量ではトリアジン類によっては実質上損傷を受けないものである。時として、用語「耐性の」はかかる雑草を記載するのに用いられ、特にトリアジンによる処置に生残る能力を相続した雑草を記載するのに用いられる。
【０００４】
トリアジン耐性は、雑草が増大する程度にまで成長して作物の収量を抑制してしまうかあるいは別の場合には増大した量のトリアジンを用いねばならず、これは経費を増大させ且つ環境上の損害を冒す故に明らかに問題となる。
【０００５】
本発明者が今般見出した所によれば、メソトリオンとアトラジン類との混合物を用いてトリアジン耐性の雑草を防除できる。メソトリオンは既知の除草剤である。メソトリオンとアトラジン（１種のトリアジン）との混合物は或る雑草を枯死させるのに相乗作用を有することは知られており、これは米国特許第5,698,493号に記載されている。
【０００６】
然しながらトリアジン耐性の雑草上に施用した時この混合物がメソトリオンの作用を越えてそれ以上に何らかの作用効果を有するとは予期しないものである。何故ならば、定義上、トリアジン類は通常の施用量でトリアジン耐性の雑草に作用を殆んど及ぼさないか又は全く及ぼさないからである。
【特許文献１】米国特許第5,698,493号
【非特許文献１】農薬便覧12版（2000）英国作物保護協会発行
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
この予期に反して、本発明者が見出した所によれば驚くべきことには、メソトリオンが存在するとトリアジン類に対する耐性雑草の感受性を回復させると思われ、若干の場合には、通常の非耐性雑草と殆んど同じに耐性雑草をトリアジンに対して感受性とさせるものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明によると、メソトリオンと１種のトリアジンとの組合せ体をトリアジン耐性雑草の生長場所に施用することからなるトリアジン耐性雑草の防除方法が提供される。
【０００９】
該組合せ体は、何れかの成分を先ず施用しながら順次施用できるけれども、メソトリオンを先ず施用するのが好ましい。両成分は３日以内に施用するのが好ましく、互いに24時間以内に施用するのが最も好ましい。別法として且つ好ましくは、メソトリオンとトリアジンとは単一の組成物として一緒に施用するのが好ましい。
【００１０】
屋外においては、メソトリオンは少なくとも20ｇ活性成分（a.i.）／ha（ヘクタール）の割合で施用するのが好ましく、少なくとも50ｇa.i.／haの割合で施用するのがより好ましい。メソトリオンは210g／ha以下で施用するのが好ましく、150g／ha以下で施用するのがより好ましい。トリアジンは少なくとも0.1kg／haの割合で施用するのが好ましく、少なくとも0.5kg／haの割合で施用するのがより好ましい。トリアジンは２kg／haの割合で施用するのが好ましく、１kg／ha以下で施用するのがより好ましい。温室試験では、ずっと少ない濃度の両成分を用い得る。例えば、温室試験では、メソトリオンは好ましくは0.1〜10g／haの割合で、より好ましくは0.3〜5g／haの割合で、最も好ましくは0.5〜4g／haの割合で施用し、トリアジンは好ましくは1〜100g／haの割合で、より好ましくは５〜80ｇ／haの割合で、最も好ましくは15〜60ｇ／haの割合で施用する。
【００１１】
メソトリオンは金属塩の形で、例えば米国特許第5,912,207号に記載される如き銅塩の形であり得る。
【００１２】
トリアジン類の例はアメトリン、アトラジン、シアナジン、デスメトリン、ジメタメトリン、プロメトン、プロメトリン、プロパジン、テルブメトン、テルブチラジン、テルブトリン、トリエタジン、シマジン及びシメトリンである。ここで用いた如き「トリアジン」はまたメトリブジンの如きトリアジン類をも包含する。アトラジン、メトリブジン及びテルブチラジンが好ましく、特にアトラジンが好ましい。
【００１３】
本発明の方法は防除するのが望ましい耐性植物の生長場所に都合の良い方法で該組成物を施用することを包含する。「生長場所」は土壌、種子及び幼苗並びに確立された植物自体を包含すると意図される。
【００１４】
該方法は作物の如き望ましい植物が存在しない領域で使用できあるいは作物の如き望ましい植物を植え付けたが未だ発芽していない（「発芽前」）領域で使用できる。本法はまた作物の如き広範囲の成長中の望ましい植物（発芽後）についても使用できる。作物の例はトウモロコシ、小麦、稲、ジャガイモ又はテンサイである。適当な望ましい植物には、特に本法を発芽後に用いる時、メソトリオン及びトリアジンの１種又はそれ以上に耐性である植物がありあるいは組合せ体中に追加的に包含し得るグリホセートの如き何れか別の除草剤に耐性である植物がある。耐性は、生来の天然耐性であるか又は選択的な生育により生成される天然耐性であるかあるいは所望植物の遺伝子変換によって人工的に導入し得る。耐性は特定の除草剤によって生起される損傷に対する低い感受性を意味する。植物は、例えばメソトリオンの様なHPPD阻害剤に対して又はグリホセートの様なEPSPS阻害剤に対して耐性であるように改質又は生育できる。トウモロコシはメソトリオンに対して生来耐性であり、そこで本法はトウモロコシ中のトリアジン耐性雑草を防除するのに特に有用である。
【００１５】
耐性表現型を有する雑草の例には、赤根イヌビユ（AMARE）、シロザ（CHEAL）及びイヌホウズキ（SOLNI）がある。本法はAMAREについて特に有効である。耐性表現型は技術的に周知であり、しかもアトラジン、テルブチラジン又はシマジンの如きトリアジン除草剤を施用し且つ同様な成長段階でまた技術的に周知の非耐性表現型に施用したのと作用を比較することにより容易に同定される。
【００１６】
本発明の実施に用いた組合せ体は、種々の濃度で当業者に知られた種々の仕方で施用できる。該組合せ体は、防除が望ましい生長場所に発芽前又は発芽後施用することにより望ましくない植物の生長を加減するのに有用である。
【００１７】
本発明の組合せ体の両成分（順次に又は一緒に投与した）は農業上許容しうる組成物として適当に施用される。１種又はそれ以上の該組成物は農業上許容しうるそれの担体をも包含するのが好ましい。実施に当って、該組成物は分散を容易とするのに産業上知られているか又は用いられている種々の助剤及び担体を含有する製剤（formulation）として施用される。何れか所与の化合物に対して製剤の選択及び施用形態はその活性に影響してしまうので、選択はそれに応じて成される。かくして本発明の組成物は顆粒として、水和剤として、乳化性濃厚液として、粉末又は散布剤（dust）として、フロアブル剤として、溶液として、懸濁液として又は乳液としてあるいはマイクロカプセルの如き徐放形として処方できる。これらの製剤は約0.5重量％程の少量乃至約95重量％又はそれ以上の多量の活性成分を含有し得る。何れか所与の化合物についての最適量は製剤、施用装置及び防除すべき植物の種類に応じて決まるものである。
【００１８】
水和剤は、水又は別の液体担体に容易に分散する微細に分割した粒子の形である。該粒子は固体基質に保持された有効成分を含有する。典型的な固体基質にはフラー土、カオリンクレー、シリカ及び他の容易に湿潤する有機又は無機固体がある。水和剤は通常約５％〜約95％の活性成分と少量の湿潤剤、分散剤又は乳化剤とを含有する。
【００１９】
乳化性濃厚液は水又は別の液体に分散しうる均質な液体組成物であり、しかも全体が活性化合物と液体又は固体の乳化剤とよりなり得るか又はキシレン、重質の芳香族ナフサ、イソホロン及び別の不揮発性有機溶剤の如き液体担体をも含有できる。使用に当っては、これらの濃厚液は水又は別の液体に分散されしかも通常は処置すべき領域に噴霧液として施用される。活性成分の量は該濃厚液の約0.5％〜約95％の範囲であり得る。
【００２０】
顆粒製剤には押出物と比較的荒い粒子との両方があり、通常は、植物生長の抑制が望ましい領域に希釈することなく施用される。顆粒製剤用の典型的な担体には砂、フラー土、アタパルジャイトクレー、ベントナイトクレー、モンモリロナイトクレー、バーミキュライト、パーライト及び活性化合物を吸収するか又は活性化合物で被覆し得る別の有機又は無機材料がある。顆粒製剤は通常約５％乃至約25％の活性成分を含有し、該製剤は表面活性剤例えば重質の芳香族ナフサ、ケロシン及び他の石油フラクション又は植物油；及び／又は粘着剤例えばデキストリン、グルー又は合成樹脂を包含し得る。
【００２１】
散布剤は活性成分と、分散剤及び担体として作用する微細に分割した固体例えばタルク、クレー、細粉及び別の有機及び無機固体との自由流動性混合物である。
【００２２】
マイクロカプセルは典型的には、包有した材料を加減した速度で包囲体に逃出させ得る不活性な多孔質外被中に包有した活性材料の小滴又は顆粒である。カプセルに包蔵した小滴は典型的には直径１ミクロン〜50ミクロンである。包有した液体は典型的には約50〜95重量％のカプセルを構成し、活性化合物に加えて溶剤を包含し得る。包蔵した顆粒は一般に、顆粒細孔内部に液体形で活性成分を保持しながら顆粒細孔開口を密封する多孔質膜を有する多孔質顆粒である。顆粒は典型的には直径が１ミリ〜１センチ、好ましくは１〜２ミリである。顆粒は押出により、凝集により又は造粒により形成されあるいは天然に産出する。かかる材料の例はバーミキュライト、焼結クレー、カオリン、アタパルジャイトクレー、おが屑、及び顆粒炭素である。外被即ち膜材料には天然及び合成ゴム、セルロース材料、スチレン−ブタジエンコポリマー、ポリアクリロニトリル、ポリアクリレート、ポリエステル、ポリアミド、ポリウレア、ポリウレタン及びデン粉キサンテートがある。
【００２３】
除草用途に別の有用な製剤には、溶剤に溶かした活性成分の単純な溶液があり、該溶剤例えばアセトン、アルキル化ナフタレン、キシレン及び他の有機溶剤中に活性成分は所望の濃度で完全に可溶性である。低沸点分散溶剤担体の気化の結果として活性成分が微細に分割した形で分散されている加圧した噴霧器も用い得る。
【００２４】
これら製剤の多数は湿潤剤、分散剤又は乳化剤を含有する。それらの例はアルキル及びアルキルアリールスルホネート及びサルフェート及びこれらの塩；多価アルコール；ポリエトキシル化したアルコール；エステル類及び脂肪アミン類である。これらの薬剤を用いた時は通常、製剤の0.1〜15重量％よりなる。
【００２５】
前記製剤の各々は該製剤の別成分（希釈剤、乳化剤、表面活性剤等）と一緒に除草剤を含有するパッケージとして製造できる。該製剤はまたタンク混合法によって製造でき、該方法では該成分は別個に得られ且つ成長段階（grower site）で合する。
【００２６】
これらの製剤は常法により防除するのが望ましい領域に施用できる。例えば散布及び液体組成物は電力散布器、ほうき及び手動噴霧器及び噴霧散布器を用いて施用できる。該製剤はダスト又は噴霧液として飛行機から施用できあるいはロープ心（rope wick）の応用によって施用できる。発芽中の種子又は発生中の幼苗の成長を変更又は防除するには、散布又は液体製剤は、噴霧又は散水により、土壌表面より下方の少なくとも1／2インチ(1.27ｃｍ)の深さにまで土壌中に分布させることができあるいは土壌表面のみに施用できる。製剤はまた灌漑水への添加により施用できる。これによって該製剤を灌漑水と共に土壌中に浸透させ得る。土壌表面に施用した散布組成物、顆粒組成物又は液体製剤は、円板すき、すきならし又は混合操作の如き慣用手段により土壌の表面以下に分散させ得る。
【００２７】
特定の応用又は作物に必要ならば又は所望ならば、本発明の組成物はメソトリオン及び／又はトリアジンに対して下毒作用的に有効量の下毒剤（時には「毒性緩和剤」とも呼ばれる）を含有できる。当業者は適当な下毒剤については良く知る処ではある。
【００２８】
更には、別の殺生物活性成分又は組成物を本発明の相乗作用のある除草剤組成物と組合せ得る。例えば、本発明の組成物はメソトリオン及びトリアジンに加えて殺虫剤、殺カビ剤、殺菌剤、殺ダニ剤又は殺線虫剤を含有して、活性の範囲を拡大させ得る。
【００２９】
当業者が知っている様に、除草試験においては容易には制御し得ない有意な数の要因が個々の試験の結果に影響してしまい、該結果を非再現性とさせる。例えば試験結果は別の要因のうちで環境上の要因例えば日光及び水の量、土壌の型式、土壌のpH、温度及び湿度に応じて変化し得る。また、植込みの深さ、個々の除草剤及び組合せ除草剤の施用量、何れか下毒剤の施用量、及び互いに個々の除草剤の比率及び／又は個々の除草剤と下毒剤との比率並びに作物の種類又は試験される雑草の種類が試験の結果に影響してしまう。結果は作物の品種内の作物毎に変化し得る。
【００３０】
本発明をその好ましい具体例及び実施例を参照して記載するけれども、本発明の範囲はこれらの記載した具体例のみに限定されない。当業者に明らかである通り、前記発明の変更及び適合は添附の特許請求の範囲に定義された発明の範囲から逸脱することなく成される。
【００３１】
実施例
試料の雑草区域は、通常の野生品種と別個にトリアジン耐性を示すことが知られている変種との両方の雑草、赤根イヌビエ（AMARE）の生長中の試料鉢により調製した。土壌は10ガロンの土壌に対して128ｇの肥料の割合で肥料（12−12−12）と混合した沈泥状のクレーロームである。
【００３２】
耐性種子は非耐性種子よりも13日早く植えて、除草剤を施用した時期により同様な大きさにまでの幼苗を得た。植込みの時間差は発芽速度の早期の観察に基づくものである。除草剤を施用すると、耐性植物は6〜9葉段階に達し、非耐性植物は５−葉段階に達した。
【００３３】
除草剤の溶液は、0.5％の市販の表面活性剤「トゥイーン20」を含有する水道水中に１種以上の除草剤を溶解することにより形成された。該溶液は80015Eノズルを用いて200 ｌ／ヘクタール及び40p.s.iの圧力で施用した。噴霧後に、植物は29／20℃の昼／夜温度及び45／65％の相対湿度及び14時間の日照時間で温室に配置した。
【００３４】
除草剤は表１に示した如く施用した。メソトリオンとトリアジンとの欄の数字は供試鉢に施用した除草剤のｇ／ha数である。次後の欄の数字は関連した除草剤組成物を施用してから13日後に観察された損傷の％である。数字は０（作用なし）から100（植物の枯死）まで亘っている。本発明の中心となる主要な分野は耐性植物における効果であり、非耐性植物における効果は比較目的のために測定したに過ぎない。
【００３５】
表１から次のことが見られる。
【００３６】
予期される通り、メソトリオンは耐性植物と非耐性植物との両方に損傷を生起する（組成物C1〜C3）。
【００３７】
予期される通り、アトラジンは耐性植物に全く効果を有せず（組成物C4〜C7）、然るに非耐性植物を有意な程に損傷させるものである。
【００３８】
驚くべきことには、アトラジン及びメソトリオンを一緒に添加すると、メソトリオン単独で生起される損傷よりも有意な程に大きい損傷を生起する。例えば、組成物８は耐性植物に対して２の損傷度合を与えると予期されるものである。何故ならば0.90ｇ／haのメソトリオンは２の損傷度合を与え、60ｇ／haのアトラジンは効果を有しない（組成物C7）からである。然しながら、組成物８は実際には46の損傷度合を与える。より高濃度のメソトリオン（組成物９〜12）では、耐性植物における損傷度合は非耐性植物における損傷度合に接近する。メソトリオンの添加により雑草のトリアジン耐性を妨害するこの能力は重要な現状打破である。
【表１】
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