(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応物の反応を起こす反応容器を備える反応装置において、
前記反応容器は、
一方の面に薄膜ヒーターによる電熱線パターンが形成されたヒーター板と、
前記ヒーター板の前記電熱線パターンが形成された側に、前記ヒーター板と平行に配置される蓋板と、
前記ヒーター板と前記蓋板との間に設けられ、少なくとも前記電熱線パターンに沿った開口部を有して、前記ヒーター板と前記蓋板との間の空間を仕切るように配置される仕切板と、
前記開口部内に対応する前記ヒーター板の前記一方の面上に、前記電熱線パターンを被覆するように形成された絶縁膜と、
を具備し、
前記開口部は前記仕切板の両外面に連通して開口し、
密閉空間を形成する凹部を有する一対の上基板および下基板を有し、少なくとも前記蓋板、前記仕切板、及び前記ヒーター板を含む複数の基板が前記上基板および下基板の間に接合層を介して積層して設けられ、前記複数の基板の各々は前記密閉空間に連通するスリット部を有し、前記密閉空間及び前記スリット部を介して、前記反応容器と該反応容器を内部に収容する包囲部が一体に形成され、該包囲部及び前記上基板および前記下基板で内部が減圧された断熱容器をなし、
前記複数の基板を積層して、前記反応容器の前記反応物が供給される供給口及び前記反応容器の生成物が排出される排出口が形成され、
前記反応容器を前記断熱容器内で保持する接続部を前記反応容器の端部一箇所に有し、
前記接続部は前記供給口及び前記排出口を有することを特徴とする反応装置。
【請求項２】
前記開口部内に対応する前記ヒーター板の少なくとも前記絶縁膜上に、前記反応物の反応を促進する反応触媒が設けられていることを特徴とする請求項１に記載の反応装置。
【請求項３】
前記反応容器は前記反応物を改質する改質器であり、前記触媒は改質反応を促進する改質触媒であることを特徴とする請求項２に記載の反応装置。
【請求項４】
前記反応容器は前記反応物に含まれる一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去器であり、前記触媒は一酸化炭素の酸化を促進する一酸化炭素除去触媒であることを特徴とする請求
項２に記載の反応装置。
【請求項５】
前記ヒーター板の前記電熱線パターンが形成された面と反対側の他方の面には凹部が形成されるとともに、前記凹部を塞ぐ底板が設けられ、前記凹部内の、少なくとも前記電熱線パターンと対向する面に、外部から供給される燃料を燃焼させる燃焼触媒が設けられることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の反応装置。
【請求項６】
前記凹部は前記開口部に対応して形成されていることを特徴とする請求項５に記載の反応装置。
【請求項７】
前記反応装置は、
第１の温度に設定され、前記反応物の反応を起こす第１の反応部と、
前記第１の温度より低い第２の温度に設定され、前記反応物の反応を起こす第２の反応部とを備え、
前記第１の反応部及び第２の反応部の少なくとも一方は、前記反応容器を備えることを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載の反応装置。
【請求項８】
前記第１の反応部に供給された第１の反応物から第１の生成物が生成され、
前記第２の反応部に前記第１の生成物が供給され、該第１の生成物から第２の生成物が生成され、
前記第１の反応物は水と炭化水素系の液体燃料が気化された混合気であって、前記第１の反応部は、前記第１の反応物の改質反応を起こす改質器であり、前記第１の生成物には水素及び一酸化炭素が含まれ、
前記第２の反応部は、前記第１の生成物に含まれる一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去器であることを特徴とする請求項７に記載の反応装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、反応装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年では、マイクロリアクタと呼ばれる小型反応器が開発・実用化されている。マイクロリアクタは、複数種類の原料や試薬、燃料などの反応物を互いに混合させながら反応させる小型反応器であって、マイクロ領域での化学反応実験、薬品の開発、人工臓器の開発、ゲノム・ＤＮＡ解析ツール、マイクロ流体工学の基礎解析ツールなどに利用されている。マイクロリアクタを用いる化学反応には、ビーカ、フラスコなどを用いた通常の化学反応にはない特徴がある。例えば、反応器全体が小さいため、熱交換率が極めて高く温度制御が効率良く行えるという利点がある。そのため、精密な温度制御を必要とする反応や急激な加熱又は冷却を必要とする反応でも容易に行うことができる。
【０００３】
具体的にマイクロリアクタには、例えば所定パターンの溝を形成した基板同士を貼り合わせて気体や液体の反応物を流動させる流路を形成し、例えば流路内に触媒を設けて反応物を流し、反応物を適当な反応温度に加熱することで反応物の反応を起こさせるリアクタ（反応槽）などの反応容器が形成されたものがある。
【０００４】
ところで、マイクロリアクタにおける反応物を所定温度に加熱するために、マイクロリアクタを形成する基板に薄膜ヒーターを設けることがある（例えば、特許文献１参照）。
【特許文献１】特表２００１−５０５８１９号公報（図６参照）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記のような反応装置においては、反応容器内の反応物を加熱するための薄膜ヒーターは、基板に形成された溝の内部に薄膜ヒーターをパターニングして形成することは困難であるため、流路を形成する基板の外側に設けられていた。このため、薄膜ヒーターは基板を介した熱伝導によって反応物を加熱することになるため、流路内を流れる反応物の温度を速やかに上昇させることが難しく、反応装置の起動時間等の応答時間を短縮することが難しかった。
【０００６】
本発明の課題は、反応容器内に薄膜ヒーターを設けることができる反応装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
以上の課題を解決するため、請求項１に記載の発明は、反応物の反応を起こす反応容器を備える反応装置において、前記反応容器は、一方の面に薄膜ヒーターによる電熱線パターンが形成されたヒーター板と、前記ヒーター板の前記電熱線パターンが形成された側に、前記ヒーター板と平行に配置される蓋板と、前記ヒーター板と前記蓋板との間に設けられ、少なくとも前記電熱線パターンに沿った開口部を有して、前記ヒーター板と前記蓋板との間の空間を仕切るように配置される仕切板と、前記開口部内に対応する前記ヒーター板の前記一方の面上に、前記電熱線パターンを被覆するように形成された絶縁膜と、を具備し、前記開口部は前記仕切板の両外面に連通して開口し、密閉空間を形成する凹部を有する一対の上基板および下基板を有し、少なくとも前記蓋板、前記仕切板、及び前記ヒーター板を含む複数の基板が前記上基板および下基板の間に接合層を介して積層して設けられ、前記複数の基板の各々は前記密閉空間に連通するスリット部を有し、前記密閉空間及び前記スリット部を介して、前記反応容器と該反応容器を内部に収容する包囲部が一体に形成され、該包囲部及び前記上基板および前記下基板で内部が減圧された断熱容器をなし、前記複数の基板を積層して、前記反応容器の前記反応物が供給される供給口及び前記反応容器の生成物が排出される排出口が形成され、前記反応容器を前記断熱容器内で保持する接続部を前記反応容器の端部一箇所に有し、前記接続部は前記供給口及び前記排出口を有することを特徴とする。
【０００８】
請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の反応装置において、前記開口部内に対応する前記ヒーター板の少なくとも前記絶縁膜上に、前記反応物の反応を促進する反応触媒が設けられていることを特徴とする。
【０００９】
請求項３に記載の発明は、請求項２に記載の反応装置において、前記反応容器は前記反応物を改質する改質器であり、前記触媒は改質反応を促進する改質触媒であることを特徴とする。
【００１０】
請求項４に記載の発明は、請求項２に記載の反応装置において、前記反応容器は前記反応物に含まれる一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去器であり、前記触媒は一酸化炭素の酸化を促進する一酸化炭素除去触媒であることを特徴とする。
【００１１】
請求項５に記載の発明は、請求項１〜４のいずれか一項に記載の反応装置において、前記ヒーター板の前記電熱線パターンが形成された面と反対側の他方の面には凹部が形成されるとともに、前記凹部を塞ぐ底板が設けられ、前記凹部内の、少なくとも前記電熱線パターンと対向する面に、外部から供給される燃料を燃焼させる燃焼触媒が設けられることを特徴とする。
【００１２】
請求項６に記載の発明は、請求項５に記載の反応装置において、前記凹部は前記開口部に対応して形成されていることを特徴とする。
【００１５】
請求項７に記載の発明は、請求項１〜６のいずれか一項に記載の反応装置において、前記反応装置は、第１の温度に設定され、前記反応物の反応を起こす第１の反応部と、前記第１の温度より低い第２の温度に設定され、前記反応物の反応を起こす第２の反応部とを備え、前記第１の反応部及び第２の反応部の少なくとも一方は、前記反応容器を備えることを特徴とする。
【００１６】
請求項８に記載の発明は、請求項７に記載の反応装置において、前記第１の反応部に供給された第１の反応物から第１の生成物が生成され、前記第２の反応部に前記第１の生成物が供給され、該第１の生成物から第２の生成物が生成され、前記第１の反応物は水と炭化水素系の液体燃料が気化された混合気であって、前記第１の反応部は、前記第１の反応物の改質反応を起こす改質器であり、前記第１の生成物には水素及び一酸化炭素が含まれ、前記第２の反応部は、前記第１の生成物に含まれる一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去器であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、一方の面に薄膜ヒーターによる電熱線パターンが形成され、該電熱線パターンを覆う絶縁膜が形成された基板上に、電熱線パターンに沿った開口部を有する基板を積層し、次いで該開口部を塞ぐ基板を積層して反応容器を形成するので、反応容器内に薄膜ヒーターを設けることができて、反応装置の応答時間を短縮することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下に、本発明を実施するための最良の形態について図面を用いて説明する。但し、以下に述べる実施形態には、本発明を実施するために技術的に好ましい種々の限定が付されているが、発明の範囲を以下の実施形態及び図示例に限定するものではない。
【００２３】
＜第１実施形態＞
図１は、本発明が適用される反応装置１０が用いられる発電装置１のブロック図である。この発電装置１は、例えばノート型パーソナルコンピュータ、携帯電話機、ＰＤＡ（Personal Digital Assistant）、電子手帳、腕時計、デジタルスチルカメラ、デジタルビデオカメラ、ゲーム機器、遊技機、その他の電子機器に備え付けられるものであり、これらの電子機器本体を動作させるための電源として用いられる。
【００２４】
発電装置１は、燃料容器２と、改質燃料気化器３と、反応装置１０と、発電セル５と、を備える。燃料容器２は、燃料（例えば、メタノール、エタノール、ジメチルエーテル、ブタン、ガソリン）と水を別々に又は混合した状態で貯留し、図示しないマイクロポンプにより燃料及び水の混合液を改質燃料気化器３経由で、反応装置１０に供給する。
【００２５】
反応装置１０は、高温反応部１１と、低温反応部１２とを有し、図１に図示しない断熱容器１８に収納される。高温反応部１１は改質器１３、燃焼器１５及び高温ヒーター１７を有し、低温反応部１２はＣＯ除去器１４、及び低温ヒーター１６を有する。
【００２６】
燃料容器２から改質燃料気化器３に供給された燃料と水は、改質燃料気化器３により気化され、改質器１３に供給される。改質器１３では、水蒸気と気化された液体燃料から水素ガス等が触媒反応により生成され、更に微量ながら一酸化炭素ガスが生成される。燃料がメタノールの場合には、次式（１）、（２）のような化学反応が起こる。なお、水素が生成される反応は吸熱反応であって、燃焼器１５の燃焼熱が用いられる。
【００２７】
ＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ→３Ｈ2＋ＣＯ2  …（１）
Ｈ2＋ＣＯ2→Ｈ2Ｏ＋ＣＯ  …（２）
【００２８】
ＣＯ除去器１４は、化学反応式（１）についで逐次的に起こる化学反応式（２）のような式によって微量に副生される一酸化炭素を酸化させることで混合気体から除去する。以下、この一酸化炭素を除去した混合気体を改質ガスという。改質ガスは発電セル５の燃料極側に供給される。
【００２９】
発電セル５の燃料極側にはＣＯ除去器１４から改質ガスが供給される。改質ガスのうちの水素ガスは電気化学反応式（３）に示すように、燃料極に設けられた触媒により水素イオンと電子とに分離される。水素イオンは電解質膜を通過して酸素極側へ移動し、電子は外部回路を経て酸素極に移動する。酸素極側では、電気化学反応式（４）に示すように、電解質膜を通過した水素イオンと、外部回路を経て酸素極から供給される電子と、外気から供給される酸素ガスとの化学反応により水を生成する。この燃料極と酸素極の電極電位の差から電気エネルギーを取り出すことができる。
【００３０】
Ｈ2→２Ｈ+＋２ｅ-  …（３）
２Ｈ+＋２ｅ-＋１／２Ｏ2→Ｈ2Ｏ  …（４）
【００３１】
燃焼器１５は、発電セル５において上記電気化学反応をせずに残った水素ガス（オフガス）と酸素を混合させて触媒反応により燃焼し、燃焼熱によって高温反応部１１を所定の温度に加熱する。
低温ヒーター１６は、起動時に低温反応部１２を２００℃未満、例えば約１１０〜１９０℃に加熱する。
【００３２】
〔反応装置の具体的構成〕
次に、反応装置１０の具体的構成について説明する。図２は、本実施形態の反応装置１０の斜視図であり、図３は、本実施形態の反応装置１０の分解斜視図である。反応装置１０は、図２、図３に示すように、6枚の基板３０，４０，５０，６０，７０，８０を貼り合わせて形成される。各基板３０，４０，５０，６０，７０，８０の加工はフォトリソグラフィー、サンドブラスト法等により行うことができ、各基板３０，４０，５０，６０，７０，８０の貼り合わせは、陽極接合により行うことができる。具体的には、後述するように、一方の基板に陽極接合膜を設け、他方のガラス基板に陰極９７を、陽極接合膜に陽極９８を接触させて２００〜５００℃程度の温度に加熱した状態で、１００〜１０００Ｖ程度の高電圧を印加し、ガラス基板に含まれる可動イオン（陽イオン）を陰極９７側に移動させることで、ガラス基板側のＳｉＯ2の酸素原子に負電荷を帯びさせ、陽極接合膜側の正電荷を帯びた金属とを界面で共有結合させることで接合を行う。
なお、以下の説明では、便宜上、基板３０側を上側、基板８０側を下側として説明する。
【００３３】
基板３０，４０，５０，６０，７０，８０は、本実施の形態ではガラス製の基板であり、より詳細には、可動イオンとなるＮａやＬｉを含有したガラス基板である。このようなガラス基板としては、耐熱性ガラス、例えばパイレックス（登録商標）基板を使用することができる。
【００３４】
図４は、図２に示す本実施形態の反応装置１０のＩ−Ｉ線に沿った矢視断面図である。図３、図４に示すように、反応装置１０は、高温反応部１１及び低温反応部１２（反応容器）と、断熱容器１８とを有する。なお、高温反応部１１と低温反応部１２、及び低温反応部１２と断熱容器１８とは、基板４０，５０，６０，７０により一部が接続されている。
【００３５】
高温反応部１１と低温反応部１２との接続部は高温反応部１１へ反応物を供給する流路や生成物を搬出する流路となる。また、低温反応部１２と断熱容器１８との接続部は高温反応部１１や低温反応部１２の断熱容器１８外からの反応物供給流路や断熱容器１８外への生成物搬出流路となる。なお、図２〜図４において、低温反応部１２と断熱容器１８との接続部は反応装置１０の長手方向の端部に設けられている。
なお、以下の説明では、便宜上、低温反応部１２と断熱容器１８との接続部側を前側として説明する。
【００３６】
高温反応部１１及び低温反応部１２と断熱容器１８との間には、断熱室１９が設けられている。また、高温反応部１１と低温反応部１２との間には、断熱室１９と一体となったスリット１９ａが設けられている。断熱室１９及びスリット１９ａの内部は減圧されており、断熱室１９により高温反応部１１及び低温反応部１２から断熱容器１８への熱伝導が低減され、スリット１９ａにより高温反応部１１から低温反応部１２への熱伝導が低減される。
【００３７】
また、断熱室１９及びスリット１９ａの壁面には、高温反応部１１及び低温反応部１２から放射される熱線を反射する赤外線反射膜（図示せず）を設けてもよい。この赤外線反射膜は、例えば金、アルミニウム、銀または銅などをスパッタ法や真空蒸着法などの気相法によって成膜することにより形成され、高温反応部１１及び低温反応部１２の動作温度である数百℃の温度領域で発生する赤外線（波長５〜３０μｍ）の反射率がほぼ１００％となる。なお、赤外線反射膜を金で形成する場合に、密着性を高めるために、密着層としてタングステンやクロムやチタン、タンタル、モリブデン等の層を下地として設けるようにしてもよい。
【００３８】
また、断熱室１９またはスリット１９ａの壁面の一部に、例えば膜状のゲッター材２１を設けるようにしてもよい。ゲッター材２１は、加熱により活性化して周囲のガスや微粒子を吸着するものであり、断熱室１９またはスリット１９ａの内部に存在するガスを吸着して、断熱室１９内の真空度を高める、あるいは維持することができる。このようなゲッター材２１の材料としては、例えばジルコニウム、バリウム、チタニウム又はバナジウムを主成分とした合金が挙げられる。ゲッター材２１はその活性化温度を超えないように、低温反応部１２側に設けることが好ましい。なお、ゲッター材２１を加熱して活性化するための電熱材等の電気ヒーターを設け、この電気ヒーターの電線を断熱容器１８の外部に引き出してもよい。
以下、各基板３０，４０，５０，６０，７０，８０について説明する。
【００３９】
〔第一基板〕
図５は、本実施形態における第一基板３０の上面図である。第一基板３０は矩形板状であり、図５に示すように、下面の外周部に突起状の枠部３１が設けられており、枠部３１の内側が凹部３２となっている。凹部３２は断熱室１９の一部を形成する。この凹部３２の内面に上記の赤外線反射膜（図示せず）を設けるようにしてもよい。また、凹部３２の内面のうち、例えば低温反応部１２に対応する領域の上記の赤外線反射膜上に、上記のゲッター材２１を設けるようにしてもよい。また、第一基板３０の４隅には、三角形状の角落部３０ａ，３０ｂ，３０ｃ，３０ｄが形成されている。
【００４０】
〔第二基板〕
図６は、本実施形態における第二基板４０の上面図である。第二基板４０は、図６に示すように、蓋板４２と、蓋板４２の外側に設けられた矩形状の枠体４３とからなる。蓋板４２と枠体４３とは、前側で一体に形成されている。蓋板４２の中央部には、スリット１９ａを形成する開口４２ａが設けられている。蓋板４２には、右後角部に三角形状の角落部４０eが形成されている。蓋板４２と枠体４３との隙間４３ａは断熱室１９を形成する。枠体には、左前角部、左後角部、右後角部に三角形状の角落部４０ａ，４０ｂ，４０ｃが形成されている。
【００４１】
枠体４３の上面には、緩衝膜（図示せず）が形成され、緩衝膜の上に陽極接合膜４４（図４参照）が形成される。緩衝膜は陽極接合時の可動イオンの移動により陽極接合用の金属に与えるダメージを防ぐものであり、例えばＴａとＳｉとＯとを成分元素とする化合物、Ｌａ，Ｓｒ，Ｍｎ，Ｏの組成比を、Ｌａ：Ｓｒ：Ｍｎ：Ｏ＝０．７：０．３：１：（３−ｘ）とする化合物を用いることができる。ここで、０≦ｘ≦０．３である。
陽極接合膜４４として用いられる金属薄膜としては、ガラス基板を構成する酸素と結合する金属、例えばＴａ、Ｔｉ、Ａｌ等を含む金属薄膜を用いることができる。緩衝膜及び陽極接合膜４４は例えばスパッタ法により成膜する。また、第二基板４の上面の、例えば一酸化炭素除去器２１に対応する領域に、上記のゲッター材２１を設けるようにしてもよい。なお、ゲッター材２１を設ける位置は、反応装置１０の運転中に、ゲッター材２１の温度がその活性化温度を超えない位置とすることが好ましい。
【００４２】
〔第三基板〕
図７は、本実施形態における第三基板５０の上面図、図８は第三基板５０の下面図であり、図９は第三基板５０を左斜め下後方から見た斜視図である。第三基板５０は、図７〜図９に示すように、仕切板５２と、仕切板５２の外側に設けられた矩形状の枠体５３とからなる。
仕切板５２と枠体５３とは、前側で一体に形成されている。仕切板５２と枠体５３との接合部には、前端より６個の切欠部（左から５１ａ，５１ｂ，５１ｃ，５１ｄ，５１ｅ，５１ｆ）が設けられている。切欠部５１ａ，５１ｂ，５１ｃ，５１ｄ，５１ｅ，５１ｆは後述するように、第四基板に設けられた切欠部６１ａ，６１ｂ，６１ｃ，６１ｄ，６１ｅ，６１ｆと合わさり、上部を第二基板４０、下部を第五基板７０に塞がれて、左から順に燃焼用燃料供給口２１ａ、燃焼用空気供給口２１ｂ、一酸化炭素除去用空気供給口２１ｃ、改質用燃料供給口２１ｄ、排ガス排出口２１ｅ、改質ガス排出口２１ｆを形成する（図２参照）。仕切板５２の中央部には、スリット１９ａを形成する開口５２ａが設けられている。開口５２ａよりも前側には、葛折り状の貫通穴５２ｂが設けられている。貫通穴５２ｂは上部を第二基板４０に、下部を第四基板６０に塞がれて一酸化炭素除去流路２７（ＣＯ除去器１４）となる。
また、開口５２ａよりも後側には、改質器１３となる葛折り状の貫通穴５２ｃが設けられている。貫通穴５２ｃは上部を第二基板４０に、下部を第四基板６０に塞がれて改質流路２４（改質器１３）となる。仕切板５２と枠体５３との隙間５３ａは断熱室１９を形成する。枠体５３には、左前角部、左後角部、右後角部に三角形状の角落部５０ａ，５０ｂ，５０ｃが形成されている。第三基板５０の上面には、全面に第二基板４０と同様に、緩衝膜及び陽極接合膜５４（図４参照）が形成される。
【００４３】
図８、図９に示すように、仕切板５２の下面には、右端の切欠部５１ｆと貫通穴５２ｂの一端とを連続させる溝５２ｆ、貫通穴５２ｂの他端から開口５２ａの左側を通り貫通穴５２ｃの一端まで延設された溝５２ｇ、貫通穴５２ｃの他端から開口５２ａの右側を通り低温反応部１２まで延設された溝５２ｈが設けられている。溝５２ｆは下部を第四基板６０に塞がれて排出流路２８となり、溝５２ｇは下部を第四基板６０に塞がれて空気混合流路２６となり、溝５２ｈは下部を第四基板６０に塞がれて導入流路２３ｂとなる。
空気混合流路２６は改質流路２４と一酸化炭素除去流路２７とを接続するとともに、後述するように、第四基板６０に設けられた貫通孔６２ｂにより空気供給流路２５と接続される。また、導入流路２３ｂは後述するように、第四基板６０に設けられた貫通孔６２ｃにより改質燃料供給流路２３ａと接続される。
【００４４】
また、仕切板５２の下面には、右前角部と、後端部に、凹部５４，５５が形成されている。凹部５４，５５は後述するように、第四基板６０に設けられる電熱線パターン９１，９２の端子９１ａ，９１ｂ，９２ａ，９２ｂが配置される端子収納室となる。凹部５４と貫通穴５２ｂとの間、凹部５５と貫通穴５２ｃとの間には、溝５４ａ，５５ａがそれぞれ設けられている。溝５４ａ，５５ａには、後述する電熱線パターン９１，９２の端子９１ａ，９１ｂ，９２ａ，９２ｂまでの延長部分が配置される。
さらに、仕切板５２の下面には、凹部５４，５５から外方向にそれぞれ平行な溝５４ｂ，５４ｂ、及び溝５５ｂ，５５ｂが形成され、枠体５３の下面には、溝５４ｂ，５４ｂ，５５ｂ，５５ｂの延長上にそれぞれ平行な溝５４ｃ，５４ｃ、及び溝５５ｃ，５５ｃが形成されている。これらの溝５４ｂ，５４ｃ，５５ｂ，５５ｃには、後述するように、それぞれリード線９５ａ，９５ｂ，９６ａ，９６ｂが配置される。リード線９５ａ，９５ｂ，９６ａ，９６ｂはそれぞれ端子収納室に配置された電熱線パターン９１，９２の端子９１ａ，９１ｂ，９２ａ，９２ｂと接続される。
【００４５】
〔第四基板〕
図１０は、本実施形態における第四基板６０の上面図、図１１は第四基板６０の下面図である。
第四基板６０は、図１０〜図１１に示すように、ヒーター板６２と、ヒーター板６２の外側に設けられた矩形状の枠体６３とからなる。ヒーター板６２と枠体６３とは、前側で一体に形成されている。ヒーター板６２と枠体６３との接続部には、前端より６個の切欠部（左から６１ａ，６１ｂ，６１ｃ，６１ｄ，６１ｅ，６１ｆ）が設けられている。
【００４６】
ヒーター板６２の中央部には、スリット１９ａを形成する開口６２ａが設けられている。また、開口６２ａよりも前側には、第四基板６０の上に第三基板５０を重ねたときに溝５２ｇと重なる位置に貫通孔６２ｂが、溝５２ｈの貫通穴５２ｃと反対側の端部と重なる位置に貫通孔６２ｃが設けられている。ヒーター板６２と枠体６３との隙間６３ａは断熱室１９を形成する。枠体６３には、左後角部、右後角部に三角形状の角落部６０ｂ，６０ｃが形成されている。
【００４７】
第四基板６０の上面には、第三基板５０の貫通穴５２ｂ，５２ｃ及び溝５４ａ，５５ａと対応する位置に、低温ヒーター１６となる電熱線パターン９１、高温ヒーター１７となる電熱線パターン９２が設けられ、凹部５４，５５と対応する位置に電熱線パターン９１，９２の端子９１ａ，９１ｂ，９２ａ，９２ｂが設けられている。電熱線パターン９１，９２は例えばスパッタ法により形成した金属薄膜をフォトリソグラフィー、エッチング等によりパターニングすることで形成される。
【００４８】
また、第四基板６０の上面には、第三基板５０の貫通穴５２ｂ，５２ｃ、溝５４ａ，５５ａ、及び凹部５４，５５と対応する位置を除き、全面に第二基板４０，第三基板５０と同様に、緩衝膜（図示せず）及び陽極接合膜６４が形成される（図１２参照）。なお、電熱線パターン９１，９２の一部に緩衝膜や陽極接合膜６４と同じ金属薄膜を用いてもよいが、陽極接合膜６４と電熱線パターン９１，９２とが導通しないようにする。
【００４９】
さらに、第四基板６０の上面には、第三基板５０の貫通穴５２ｂ，５２ｃ、溝５４ａ，５５ａ、溝５２ｇ，５２ｈ、溝５４ｂ〜５４ｅ，５５ｂ〜５５ｅ、凹部５４，５５と対応する位置に、電熱線パターン９１，９２及び陽極接合膜６４を被覆するように、かつ端子９１ａ，９１ｂ，９２ａ，９２ｂを露出させるように、絶縁膜９４が形成される（図１３参照）。端子９１ａ，９１ｂ，９２ａ，９２ｂの露出部、及び溝５４ｂ〜５４ｅ，５５ｂ〜５５ｅと対応する位置の絶縁膜９４の上部には、リード線９５ａ，９５ｂ，９６ａ，９６ｂが配置され、端子９１ａ，９１ｂ，９２ａ，９２ｂとリード線９５ａ，９５ｂ，９６ａ，９６ｂとが接続される。リード線９５ａ，９５ｂ，９６ａ，９６ｂとしては、例えば熱膨張係数が低融点ガラス封着剤に近いコバール線を用いることができる。また、鉄ニッケル合金線、または鉄ニッケル合金の心材を銅層で被覆したジュメット線を用いることもできる。なお、リード線９５ａ，９５ｂ，９６ａ，９６ｂは絶縁膜９４により陽極接合膜６４と絶縁される。
【００５０】
ここで、第四基板６０の上面に、陽極接合膜６４、電熱線パターン９１，９２、絶縁膜９４を形成し、リード線９５ａ，９５ｂ，９６ａ，９６ｂを接続する手順について図１２〜図１４を用いて説明する。なお、図１２〜図１４は、本実施形態における第四基板６０を右斜め上前方から見た斜視図である。
【００５１】
まず、図１２に示すように、第四基板６０の上面に緩衝膜（図示せず）、陽極接合膜６４及び電熱線パターン９１，９２を形成する。次に、図１３に示すように、端子９１ａ，９１ｂ，９２ａ，９２ｂを除き電熱線パターン９１，９２を被覆するように、またリード線９５ａ，９５ｂ，９６ａ，９６ｂが配置される位置の陽極接合膜６４を被覆するように絶縁膜９４を形成する。その後、リード線９５ａ，９５ｂ，９６ａ，９６ｂを配置し、端子９１ａ，９１ｂ，９２ａ，９２ｂと接続する。
【００５２】
第四基板６０の下面には、図１１に示すように、開口６２ａよりも後側に溝６２ｄが形成されている。溝６２ｄは下部を第五基板７０に塞がれて燃焼流路２２ｂ（燃焼器１５）となる。
また、第四基板６０の下面には、切欠部６１ａ及び切欠き部６１ｂとを接続するとともに、隙間６３ａに沿って貫通穴６２ｂ及び開口６２ａの左側を通り溝６２ｄの左側端部まで溝６２ｅが延設され、切欠部６１ｅから隙間６２ａに沿って貫通穴６２ｃ及び開口６２ａの右側を通り溝６２ｄの右側端部まで溝６２ｆが延設されている。溝６２ｅは下部を第五基板７０に塞がれて燃焼燃料混合流路２２ａとなり、溝６２ｆは下部を第五基板７０に塞がれて排ガス流路２２ｃとなる。
さらに、切欠部６１ｃから溝６２ｅの右側に沿って貫通孔６２ｂまで溝６２ｇが延設され、切欠部６１ｄから溝６２ｆの左側に沿って貫通孔６２ｃまで溝６２ｈが延設されている。溝６２ｇは下部を第五基板７０に塞がれて空気供給流路２５となり、溝６２ｈは下部を第五基板７０に塞がれて改質燃料供給流路２３ａとなる。空気供給流路２５は貫通孔６２ｂにより空気混合流路２６と接続される。また、改質燃料供給流路２３ａは貫通孔６２ｃにより導入流路２３ｂと接続される。
【００５３】
〔第五基板〕
図１５は、本実施形態における第五基板７０の上面図である。第五基板７０は、図１５に示すように、底板７２と、底板７２の外側に設けられた矩形状の枠体７３とからなる。底板７２と枠体７３とは、前側で一体に形成されている。底板７２の中央部には、スリット１９ａを形成する開口７２ａが設けられている。また、底板７２と枠体７３との隙間７３ａは断熱室１９を形成する。枠体７３には、左後角部に三角形状の角落部７０ｂが形成されている。第五基板７０の上面には、第二基板４０，第三基板５０，第四基板６０と同様に、第四基板６０の貫通穴６２ｂ，６２ｃ、溝６２ｄ，６２ｅ，６２ｆ，６２ｇ，６２ｈと対応する位置を除き、全面に緩衝膜（図示せず）及び陽極接合膜７４（図４参照）が形成される。
【００５４】
〔第六基板〕
図１６は、本実施形態における第六基板８０の上面図である。第六基板８０は矩形板状であり、図１６に示すように、上面の外周部に突起状の枠部８１が設けられており、枠部８１の内側が凹部８２となっている。凹部８２は断熱室１９の一部を形成する。枠部８１の上面には、緩衝膜（図示せず）及び陽極接合膜８４（図４参照）が第二基板４０，第三基板５０，第四基板６０，第五基板７０と同様に形成される。また、この凹部８２の内面に上記の赤外線反射膜（図示せず）を設けるようにしてもよい。
【００５５】
〔基板の接合手順〕
次に、基板３０〜８０の接合手順について説明する。図１７は、本実施形態における第三基板５０と第四基板６０との接合手順を示す斜視図であり、図１８は、第二基板４０と第三基板５０との接合手順を示す斜視図であり、図１９は、第四基板６０と第五基板７０との接合手順を示す斜視図であり、図２０は、第五基板７０と第六基板８０との接合手順を示す斜視図であり、図２１は、第一基板３０と第二基板４０との接合手順を示す斜視図である。
（１）第三基板と第四基板との接合
まず、図１７に示すように、リード線９５ａ，９５ｂ，９６ａ，９６ｂが接続された第四基板６０の上に、リード線９５ａ，９５ｂ，９６ａ，９６ｂがそれぞれ溝５４ｂ，５４ｂ、５５ｂ，５５ｂの位置に配置されるように第三基板５０を重ね合わせる。そして、第三基板５０の上面に陰極９７を接触させるとともに、第三基板５０と接触しないように角落部５０ａに陽極９８を配置し、第四基板６０の左前角部の上面に陽極９８を接触させる。次いで、所定の温度まで加熱した状態で、両電極間に高電圧を印加し、両基板５０，６０を陽極接合する。接合雰囲気としては、接合中に第三基板５０に形成された金属膜面が酸化されるのを防止するために、不活性ガス雰囲気または真空中で接合することが好ましい。
その後、低融点ガラス封着剤によりリード線９５ａ，９５ｂ，９６ａ，９６ｂと溝５４ｂ，５４ｂ、５５ｂ，５５ｂとの隙間を封止する。
【００５６】
次いで、両基板５０，６０の燃焼流路２２ｂ、改質流路２４、一酸化炭素除去流路２７となる部分の内壁面に、触媒の密着層としてのアルミナゾルを塗布した上に、それぞれ、燃焼触媒６５、改質触媒５６、一酸化炭素選択酸化触媒５７を、ウォッシュコート法等により形成する（図４参照）。
【００５７】
（２）第二基板と第三基板との接合
次に、図１８に示すように、第三基板５０と第四基板６０の接合体の上に第二基板４０を配置し、第二基板４０の上面に陰極９７を接触させるとともに、第二基板４０と接触しないように角落部４０ｆに陽極９８を配置し、第三基板５０の左前角部の上面に陽極９８を接触させる。そして、両電極間に高電圧を印加し、第二基板４０と第三基板５０とを陽極接合する。接合雰囲気としては、接合中に第二基板４０に形成された金属膜面が酸化されるのを防止するために、不活性ガス雰囲気または真空中で接合することが好ましい。
【００５８】
（３）第四基板と第五基板との接合
次に、図１９に示すように、第五基板７０の上に第二基板４０、第三基板５０、第四基板６０の接合体を配置し、第二基板４０、第三基板５０と接触しないように角落部４０ａ，５０ａに陰極９７を配置し、第三基板５０の左前角部の上面に接触させるとともに、第二基板４０、第三基板５０、第四基板６０と接触しないように角落部４０ｃ，５０ｃ，６０ｃに陽極９８を配置し、第五基板７０の右後角部の上面に陽極９８を接触させる。そして、所定の温度まで加熱した状態で、両電極間に高電圧を印加し、第四基板６０と第五基板７０とを陽極接合する。接合雰囲気としては、接合中に第二基板４０に形成された金属膜面が酸化されるのを防止するために、不活性ガス雰囲気または真空中で接合することが好ましい。
【００５９】
（４）第五基板と第六基板との接合
次に、図２０に示すように、第六基板８０の上に第二基板４０、第三基板５０、第四基板６０，第五基板７０の接合体を配置し、第二基板４０、第三基板５０、第四基板６０と接触しないように角落部４０ｃ，５０ｃ，６０ｃに陰極９７を配置し、第三基板５０の左前角部の上面に接触させるとともに、第二基板４０、第三基板５０、第四基板６０と接触しないように角落部４０ｂ，５０ｂ，６０ｂ，７０ｂに陽極９８を配置し、第六基板８０の左後角部の上面に陽極９８を接触させる。そして、所定の温度まで加熱した状態で、両電極間に高電圧を印加し、第五基板７０と第六基板８０とを陽極接合する。接合雰囲気としては、接合中に第二基板４０に形成された金属膜面が酸化されるのを防止するために、不活性ガス雰囲気または真空中で接合することが好ましい。
【００６０】
（５）第一基板と第二基板との接合
次に、図２１に示すように、第二基板４０、第三基板５０、第四基板６０，第五基板７０，第六基板８０の接合体の上に第一基板３０を配置し、第一基板３０の上面に陰極９７を接触させるとともに、第一基板３０と接触しないように角落部３０ｄに陽極９８を配置し、第二基板４０の右前角部の上面に陽極９８を接触させる。そして、所定の温度まで加熱した状態で、両電極間に高電圧を印加し、第一基板３０と第二基板４０とを陽極接合する。接合雰囲気としては、不活性ガス雰囲気または真空中で接合することが好ましい。
以上により、第一基板３０、第二基板４０、第三基板５０、第四基板６０，第五基板７０，第六基板８０を接合した反応装置１０を形成することができる。ここで、第一基板３０〜第六基板８０を真空中で陽極接合して接合するようにした場合、第一基板３０〜第六基板８０の接合と同時に断熱室１９及びスリット１９ａ内を真空圧とすることができる。従って、第一基板３０〜第六基板８０の接合と断熱室１９及びスリット１９ａ内の排気とを別々に行う手間を省くことができて、反応装置１０の製造工程を削減するとともに、製造を容易化することができる。
【００６１】
＜変形例１＞
図２２，図２３は、第１実施形態の変形例として、流路構造を変えたものであり、図２２は第三基板５０の下面図、図２３は第四基板６０の下面図である。なお、以下の変形例では、第１実施形態と同様のものについては同じ符号を付して説明を割愛する。
変形例１では、図２２に示すように、第三基板５０に、第１実施形態の葛折り状の貫通穴５２ｂが途中、５２ｄ，５２ｅの箇所で分断されている。
【００６２】
そして、図２３に示すように、第四基板６０の下面の、第三基板５０の上記分断箇所５２ｄ，５２ｅと対応する位置に、貫通孔６２ｉ，６２ｊがそれぞれ設けられるとともに、貫通穴６２ｉ，６２ｊ間を接続する葛折り状の溝６２ｋが設けられている。溝６２ｋは下部を第五基板７０により塞がれて、貫通穴６２ｉ，６２ｊを介して一酸化炭素除去流路２７に連通する一酸化炭素除去流路２７ｂ（ＣＯ除去器１４の一部）となり、空気混合流路２６からの混合気体は一酸化炭素除去流路２７ａ，２７ｂ，２７ｃをこの順に通過し、排出流路２８を経て改質ガスを改質ガス排出口２１ｆより排出する。これにより、反応装置１０の外形寸法を変えることなく、ＣＯ除去器１４における流路の長さを長くすることができる。
【００６３】
＜変形例２＞
第１実施形態では、スリット１９ａの形状を直方体状としていたが、高温反応部１１と、低温反応部１２との接続部の長さが充分に保てればこの形状に限らない。例えば、図２４に示すように、低温反応部１２の後部が凸状になったスリット１９ｂ（図２４（ａ））、高温反応部１１の前部が凸状になったスリット１９ｃ（図２４（ｂ））、低温反応部１２の後部及び高温反応部１１の前部が凸状になったスリット１９ｄ（図２４（ｃ））としてもよい。このようにすることで、改質流路２４や一酸化炭素除去流路２７を延長することができ、スペースを有効に活用できるため、反応装置１０を小型化することが可能となる。
【００６４】
＜第２実施形態＞
次に、本発明の第２実施形態について説明する。図２５は、第２実施形態の反応装置１００を左前斜め下方からみた分解斜視図である。反応装置１００は第１実施形態と異なり、前述の断熱容器１８とは別に形成され、蓋板１４２と、仕切板１５２と、ヒーター板１６２と、底板１７２とを順に積層して形成される。なお、流路を形成する溝等については、第１実施形態の蓋板４２、仕切板５２、ヒーター板６２、底板７２と同様であるので、同じ符号を付して説明を割愛する。
【００６５】
〔蓋板〕
図２６は、本実施形態における蓋板１４２の上面図である。蓋板１４２の後端部には、左右角部に三角形状の角落部４０ｅ、４０ｆが形成されているとともに、中央に切欠部４０ｇが形成されている。
【００６６】
〔仕切板〕
図２７は、本実施形態における仕切板１５２の上面図、図２８は仕切板１５２の下面図である。仕切板１５２の後端部には、左右角部に三角形状の角落部５０ｅ、５０ｆが形成されている。
仕切板１５２の上面には、第１実施形態の仕切板５２と同様に、緩衝膜及び陽極接合膜（図示せず）が形成される。
【００６７】
〔ヒーター板〕
図２９は、本実施形態におけるヒーター板１６２の上面図、図３０はヒーター板１６２の下面図である。ヒーター板１６２の後端部には、右角部に三角形状の角落部６０ｆが形成されている。
ヒーター板１６２の上面には、第１実施形態のヒーター板６２と同様に、緩衝膜（図示せず）、陽極接合膜６４及び電熱線パターン９１，９２が形成される。
【００６８】
〔底板〕
図３１は、本実施形態における底板１７２の上面図である。底板１７２の上面には、第１実施形態の底板７２と同様に、緩衝膜及び陽極接合膜（図示せず）が形成される。
【００６９】
〔基板の接合手順〕
次に、蓋板１４２、仕切板１５２、ヒーター板１６２、底板１７２の接合手順について説明する。なお、陽極接合の接合雰囲気としては、不活性ガス雰囲気または真空中で接合することが好ましい。
【００７０】
（１）仕切板とヒーター板との接合
まず、リード線９５ａ，９５ｂ，９６ａ，９６ｂが接続されたヒーター板１６２の上に、リード線９５ａ，９５ｂ，９６ａ，９６ｂがそれぞれ溝５４ｂ，５４ｂ、５５ｂ，５５ｂの位置に配置されるように仕切板１５２を重ね合わせる。そして、仕切板１５２の上面に陰極９７を接触させるとともに、仕切板１５２と接触しないように角落部５０ｅに陽極９８を配置し、ヒーター板１６２の左後角部の上面に陽極９８を接触させる。次いで、所定の温度まで加熱した状態で、両電極間に高電圧を印加し、仕切板１５２とヒーター板１６２とを陽極接合する。その後、低融点ガラス封着剤によりリード線９５ａ，９５ｂ，９６ａ，９６ｂと溝５４ｂ，５４ｂ、５５ｂ，５５ｂとの隙間を封止する。
【００７１】
次いで、両基板５０，６０の燃焼流路２２ｂ、改質流路２４、一酸化炭素除去流路２７となる部分の内壁面に、触媒の密着層としてのアルミナゾルを塗布した上に、それぞれ、燃焼触媒、改質触媒、一酸化炭素選択酸化触媒を、ウォッシュコート法等により形成する。
【００７２】
（２）蓋板と仕切板との接合
次に、仕切板１５２とヒーター板１６２の接合体の上に蓋板１４２を配置し、蓋板１４２の上面に陰極９７を接触させるとともに、蓋板１４２と接触しないように切欠部４０ｇに陽極９８を配置し、仕切板１５２の後端部中央の上面に陽極９８を接触させる。そして、所定の温度まで加熱した状態で、両電極間に高電圧を印加し、蓋板１４２と仕切板１５２とを陽極接合する。
【００７３】
（３）ヒーター板と底板との接合
次に、底板１７２の上に蓋板１４２、仕切板１５２、ヒーター板１６２の接合体を配置し、蓋板１４２、仕切板１５２と接触しないように角落部４０ｅ，５０ｅに陰極９７を配置し、仕切板１５２の左前角部の上面に接触させるとともに、蓋板１４２、仕切板１５２、ヒーター板１６２と接触しないように角落部４０ｆ，５０ｆ，６０ｆに陽極９８を配置し、底板１７２の左後角部の上面に陽極９８を接触させる。そして、所定の温度まで加熱した状態で、両電極間に高電圧を印加し、ヒーター板１６２と底板１７２とを陽極接合する。
【００７４】
＜変形例３＞
図３２は、第２実施形態の変形例における反応装置２００を左前斜め下方からみた分解斜視図である。反応装置２００は蓋板２４２と、仕切板２５２と、ヒーター板２６２と、底板２７２とを順に積層して形成される。
【００７５】
図３３は、本変形例における断熱容器１８に収納された状態の反応装置２００を示す斜視図である。変形例３では、反応容器２００の前端部に、断熱容器１８と接続される入出部２１０が形成されている。入出部２１０の前端の外周部は、低融点ガラス封着剤等により断熱容器１８と封着される。反応容器２００と断熱容器１８との隙間が断熱室１９となる。
【００７６】
図３４は、本変形例における蓋板２４２の上面図、図３５は仕切板２５２の上面図、図３６は仕切板２５２の下面図、図３７はヒーター板２６２の上面図、図３８はヒーター板２６２の下面図、図３９は底板２７２の上面図である。蓋板２４２、仕切板２５２、ヒーター板２６２、底板２７２には、それぞれ前端部に接続部２４４，２５４，２６４，２７４が延設されている。接続部２４４，２５４，２６４，２７４は積層されて入出部２１０となる。
なお、それ以外は、第２実施形態の反応容器１００と同様であるので、第２実施形態と同様のものについては同じ符号を付して説明を割愛する。
このように、反応容器２００の前端部に入出部２１０を設けることで、断熱容器１８と低融点ガラス封着剤等により一体化することができるようにしてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００７７】
【図１】本発明における反応装置が用いられる発電装置のブロック図である。
【図２】第１実施形態の反応装置の斜視図である。
【図３】第１実施形態の反応装置の分解斜視図である。
【図４】第１実施形態の反応装置のＩ−Ｉ線に沿った矢視断面図である。
【図５】第１実施形態における第一基板の上面図である。
【図６】第１実施形態における第二基板の上面図である。
【図７】第１実施形態における第三基板の上面図である。
【図８】第１実施形態における第三基板の下面図である。
【図９】第１実施形態における第三基板を左斜め下後方から見た斜視図である。
【図１０】第１実施形態における第四基板の上面図である。
【図１１】第１実施形態における第四基板の下面図である。
【図１２】第１実施形態における第四基板を右斜め上前方から見た斜視図である。
【図１３】第１実施形態における第四基板を右斜め上前方から見た斜視図である。
【図１４】第１実施形態における第四基板を右斜め上前方から見た斜視図である。
【図１５】第１実施形態における第五基板の上面図である。
【図１６】第１実施形態における第六基板の上面図である。
【図１７】第１実施形態における第三基板と第四基板との接合手順を示す斜視図である。
【図１８】第１実施形態における第二基板と第三基板との接合手順を示す斜視図である。
【図１９】第１実施形態における第四基板と第五基板との接合手順を示す斜視図である。
【図２０】第１実施形態における第五基板と第六基板との接合手順を示す斜視図である。
【図２１】第１実施形態における第一基板と第二基板との接合手順を示す斜視図である。
【図２２】第１実施形態の変形例における第三基板の下面図である。
【図２３】第１実施形態の変形例における第四基板の下面図である。
【図２４】第１実施形態におけるスリットの他の形状を示す平面図である。
【図２５】第２実施形態の反応装置を左前斜め下方からみた分解斜視図である。
【図２６】第２実施形態における蓋板の上面図である。
【図２７】第２実施形態における仕切板の上面図である。
【図２８】第２実施形態における仕切板の下面図である。
【図２９】第２実施形態におけるヒーター板の上面図である。
【図３０】第２実施形態におけるヒーター板の下面図である。
【図３１】第２実施形態における底板の上面図である。
【図３２】第２実施形態の変形例における反応装置を左前斜め下方からみた分解斜視図である。
【図３３】第２実施形態の変形例における反応装置の断熱容器に収納された状態を示す斜視図である。
【図３４】第２実施形態の変形例における蓋板の上面図である。
【図３５】第２実施形態の変形例における仕切板の上面図である。
【図３６】第２実施形態の変形例における仕切板の下面図である。
【図３７】第２実施形態の変形例におけるヒーター板の上面図である。
【図３８】第２実施形態の変形例におけるヒーター板の下面図である。
【図３９】第２実施形態の変形例における底板の上面図である。
【符号の説明】
【００７８】
１１   高温反応部（反応容器）
１２   低温反応部（反応容器）
１００，２００  反応容器
４２，１４２，２４２ 蓋板
５２，１５２，２５２ 仕切板
５６   改質触媒（反応触媒）
５７   一酸化炭素選択酸化触媒（反応触媒）
６２，１６２，２６２ ヒーター板
７２，１７２，２７２ 底板
９１，９２    電熱線パターン
９４   絶縁膜
【図１】
0004715586.tif 000002
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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【図３５】
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【図３６】
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【図３７】
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【図３８】
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【図３９】
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