(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
以下の構成を備えた圧粉磁芯。
（ａ）前記圧粉磁芯は、
軟磁性材料からなる磁性粉末と、
前記磁性粉末を被覆する絶縁皮膜とを備え、
前記絶縁皮膜は、次の（１）式で表される組成を有する。
(Ｓｉ−Ｏ)100-xＣx    （０＜ｘ(ａｔ％)≦２０）    ・・・（１）
（ｂ）前記圧粉磁芯は、
前記軟磁性材料からなる磁性粉末と、芳香族系の有機溶媒で希釈されたシリコン系樹脂と、沸点が６０℃以下である低沸点溶媒とを混合し、
得られた混合物から溶媒を除去し、
得られた粉末を成形し、
得られた成形体に対し、残留歪みを除去し、かつ前記シリコン系樹脂をＳｉＯy系絶縁体に変性させるための焼鈍を行うこと
により得られるものからなる。
【請求項２】
前記絶縁皮膜の含有量は、前記磁性粉末に対する前記シリコン系樹脂の添加量に換算して０．２〜１．０ｗｔ％である請求項１に記載の圧粉磁芯。
【請求項３】
比抵抗が１×１０1μΩ・ｍ以上であり、
圧環強度が６０ＭＰａ以上である
請求項１に記載の圧粉磁芯。
【請求項４】
以下の構成を備えた圧粉磁芯。
（ａ）前記圧粉磁芯は、
軟磁性材料からなる磁性粉末と、
前記磁性粉末を被覆する絶縁皮膜とを備え、
前記絶縁皮膜中の最大Ｃ量が５０ａｔ％以下である。
（ｂ）前記圧粉磁芯は、
前記軟磁性材料からなる磁性粉末と、芳香族系の有機溶媒で希釈されたシリコン系樹脂と、沸点が６０℃以下である低沸点溶媒とを混合し、
得られた混合物から溶媒を除去し、
得られた粉末を成形し、
得られた成形体に対し、残留歪みを除去し、かつ前記シリコン系樹脂をＳｉＯy系絶縁体に変性させるための焼鈍を行うこと
により得られるものからなる。
【請求項５】
前記絶縁皮膜の含有量は、前記磁性粉末に対する前記シリコン系樹脂の添加量に換算して０．２〜１．０ｗｔ％である請求項４に記載の圧粉磁芯。
【請求項６】
比抵抗が１×１０1μΩ・ｍ以上であり、
圧環強度が６０ＭＰａ以上である
請求項４に記載の圧粉磁芯。
【請求項７】
以下の構成を備えた圧粉磁芯。
（ａ）前記圧粉磁芯は、
軟磁性材料からなる磁性粉末と、
前記磁性粉末を被覆する絶縁皮膜とを備え、
前記絶縁皮膜は、次の（１）式で表される組成を有し、
前記絶縁皮膜中の最大Ｃ量が５０ａｔ％以下である。
(Ｓｉ−Ｏ)100-xＣx    （０＜ｘ(ａｔ％)≦２０）    ・・・（１）
（ｂ）前記圧粉磁芯は、
前記軟磁性材料からなる磁性粉末と、芳香族系の有機溶媒で希釈されたシリコン系樹脂と、沸点が６０℃以下である低沸点溶媒とを混合し、
得られた混合物から溶媒を除去し、
得られた粉末を成形し、
得られた成形体に対し、残留歪みを除去し、かつ前記シリコン系樹脂をＳｉＯy系絶縁体に変性させるための焼鈍を行うこと
により得られるものからなる。
【請求項８】
前記絶縁皮膜の含有量は、前記磁性粉末に対する前記シリコン系樹脂の添加量に換算して０．２〜１．０ｗｔ％である請求項７に記載の圧粉磁芯。
【請求項９】
比抵抗が１×１０1μΩ・ｍ以上であり、
圧環強度が６０ＭＰａ以上である
請求項７に記載の圧粉磁芯。
【請求項１０】
軟磁性材料からなる磁性粉末と、芳香族系の有機溶媒で希釈されたシリコン系樹脂と、沸点が６０℃以下である低沸点溶媒とを混合する混合工程と、
前記混合工程で得られた混合物から溶媒を除去する乾燥工程と、
前記乾燥工程で得られた粉末を成形する成形工程と、
前記成形工程で得られた成形体に対し、残留歪みを除去し、かつ前記シリコン系樹脂をＳｉＯy系絶縁体に変性させるための焼鈍を行う熱処理工程と、
を備えた圧粉磁芯の製造方法。
【請求項１１】
前記低沸点溶媒は、アセトンである請求項１０に記載の圧粉磁芯の製造方法。
【請求項１２】
前記シリコン系樹脂の重量（Ｗ（ｇ））に対する前記低沸点溶媒の添加量（Ｖ（ｃｃ））の比（Ｖ／Ｗ（ｃｃ／ｇ））は、１０〜４０ｃｃ／ｇである請求項１０に記載の圧粉磁芯の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、圧粉磁芯及びその製造方法に関し、さらに詳しくは、比抵抗が高く、かつ、圧環強度が高い圧粉磁芯及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
圧粉磁芯は、軟磁性材料からなる粉末を加圧成形することにより得られるものであり、モータ、トランス、ＤＣソレノイドアクチュエータ、インバータ、スイッチング素子、ノイズフィルタ等の各種電気機器の磁芯に応用されている。
【０００３】
圧粉磁芯の高周波域での磁気的特性は、鉄損に依存し、鉄損は、主としてヒステリシス損失と渦電流損失からなる。
これらの内、ヒステリシス損失は、磁壁が結晶欠陥、介在物、内部応力等によってピンニングされることにより発生する電力損失である。従って、ヒステリシス損失を低減するためには、内部応力等を極力除く必要がある。
また、渦電流損失は、交流磁場中におかれた導体内であって磁束に対して垂直な面内に、渦電流が流れることにより発生する電力損失である。従って、渦電流損失を低減するためには、圧粉磁芯の電気比抵抗を極力大きくする必要がある。
そのため、圧粉磁芯の出発原料には、見かけの電気比抵抗を高くするために、その表面が電気絶縁性の樹脂や酸化物で被覆された軟磁性粉末を用いるのが一般的である。また、ヒステリシス損失を低減するために、成形後の圧粉磁芯に対し、残留歪みを除去するための焼鈍を行うのが一般的である。
【０００４】
圧粉磁芯は、一般に、シリコン系樹脂被膜が被覆された軟磁性粉末を加圧成形し、圧粉体を高温で熱処理し、樹脂被膜をＳｉＯx系絶縁体に変性させることにより製造されている。得られた圧粉磁芯の磁気特性や機械的特性は、一般に、軟磁性粉末の組成や形状、成形条件、熱処理条件等に依存する。そのため、圧粉磁芯に用いられる材料やその製造方法に関し、従来から種々の提案がなされている。
【０００５】
例えば、特許文献１には、Ｆｅを主成分とし、Ｓｉ含有量が１．５質量％以下であり、体積平均粒径が８０〜３００μｍである磁性粉末を加圧成形することにより得られ、磁性粉末の真密度（ρ0）対する圧粉磁芯の嵩密度（ρ）の比（ρ／ρ0：％）が９６％以上である圧粉磁芯が開示されている。
同文献には、このような磁性粉末を用いることによって、比較的低い周波数（１００〜２０００Ｈｚ）で使用した場合であっても、高磁気特性及び低損失を示す圧粉磁芯が得られる点が記載されている。
【０００６】
【特許文献１】特開２００６−２４８６９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
圧粉磁芯の損失は、磁性粉末の形状にも依存する。一般に、低損失の圧粉磁芯を得るためには、球形の磁性粉末を用いるのが好ましい。しかしながら、従来の方法をそのまま球形の磁性粉末に適用すると、粒子同士の絡み合いが起こらないために、圧粉磁芯の機械的強度が低下する。
【０００８】
本発明が解決しようとする課題は、機械的強度が高く、かつ電磁気特性に優れた圧粉磁芯及びその製造方法を提供することにある。
また、本発明が解決しようとする他の課題は、球形又はこれに近い形状を有する磁性粉末を使用した場合であっても、高い機械的強度及び電磁気特性が得られる圧粉磁芯及びその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために本発明に係る圧粉磁芯の１番目は、以下の構成を備えている事を要旨とする。
（ａ）前記圧粉磁芯は、
軟磁性材料からなる磁性粉末と、
前記磁性粉末を被覆する絶縁皮膜とを備え、
前記絶縁皮膜は、次の（１）式で表される組成を有する。
(Ｓｉ−Ｏ)100-xＣx    （０＜ｘ(ａｔ％)≦２０）    ・・・（１）
（ｂ）前記圧粉磁芯は、
前記軟磁性材料からなる磁性粉末と、芳香族系の有機溶媒で希釈されたシリコン系樹脂と、沸点が６０℃以下である低沸点溶媒とを混合し、
得られた混合物から溶媒を除去し、
得られた粉末を成形し、
得られた成形体に対し、残留歪みを除去し、かつ前記シリコン系樹脂をＳｉＯy系絶縁体に変性させるための焼鈍を行うこと
により得られるものからなる。
【００１０】
本発明に係る圧粉磁芯の２番目は、以下の構成を備えていることを要旨とする。
（ａ）前記圧粉磁芯は、
軟磁性材料からなる磁性粉末と、
前記磁性粉末を被覆する絶縁皮膜とを備え、
前記絶縁皮膜中の最大Ｃ量が５０ａｔ％以下である。
（ｂ）前記圧粉磁芯は、
前記軟磁性材料からなる磁性粉末と、芳香族系の有機溶媒で希釈されたシリコン系樹脂と、沸点が６０℃以下である低沸点溶媒とを混合し、
得られた混合物から溶媒を除去し、
得られた粉末を成形し、
得られた成形体に対し、残留歪みを除去し、かつ前記シリコン系樹脂をＳｉＯy系絶縁体に変性させるための焼鈍を行うこと
により得られるものからなる。
【００１１】
本発明に係る圧粉磁芯の３番目は、以下の構成を備えていることを要旨とする。
（ａ）前記圧粉磁芯は、
軟磁性材料からなる磁性粉末と、
前記磁性粉末を被覆する絶縁皮膜とを備え、
前記絶縁皮膜は、次の（１）式で表される組成を有し、
前記絶縁皮膜中の最大Ｃ量が５０ａｔ％以下である。
(Ｓｉ−Ｏ)100-xＣx    （０＜ｘ(ａｔ％)≦２０）    ・・・（１）
（ｂ）前記圧粉磁芯は、
前記軟磁性材料からなる磁性粉末と、芳香族系の有機溶媒で希釈されたシリコン系樹脂と、沸点が６０℃以下である低沸点溶媒とを混合し、
得られた混合物から溶媒を除去し、
得られた粉末を成形し、
得られた成形体に対し、残留歪みを除去し、かつ前記シリコン系樹脂をＳｉＯy系絶縁体に変性させるための焼鈍を行うこと
により得られるものからなる。
【００１２】
さらに、本発明に係る圧粉磁芯の製造方法は、
軟磁性材料からなる磁性粉末と、芳香族系の有機溶媒で希釈されたシリコン系樹脂と、沸点が６０℃以下である低沸点溶媒とを混合する混合工程と、
前記混合工程で得られた混合物から溶媒を除去する乾燥工程と、
前記乾燥工程で得られた粉末を成形する成形工程と、
前記成形工程で得られた成形体に対し、残留歪みを除去し、かつ前記シリコン系樹脂をＳｉＯy系絶縁体に変性させるための焼鈍を行う熱処理工程と、
を備えていることを要旨とする。
【発明の効果】
【００１３】
圧粉磁芯の絶縁皮膜には、耐熱性の点からシリコン系樹脂を用いるのが一般的である。シリコン系樹脂は、通常、希釈溶媒として芳香族系の有機溶媒が用いられている。そのため、シリコン系樹脂をＳｉＯy系絶縁体に変性させるために、圧粉体を高温で熱処理すると、粒界には、芳香族系の有機溶媒が炭化することにより生成するＣ相が生成する場合がある。粒界に生成したＣ相は、圧粉磁芯の強度を低下させる原因となる。
これに対し、シリコン系樹脂を低沸点溶媒で希釈し、この溶液を用いて磁性粉末の表面を樹脂で被覆すると、球形の磁性粉末を用いた場合であっても、機械的強度の高い圧粉磁芯が得られる。これは、芳香族系の有機溶媒で希釈されたシリコン系樹脂にさらに低沸点溶媒を添加すると、混合物を乾燥する際に共沸によって芳香族系の有機溶媒がほぼ完全に除去され、磁性粉末の粒界にＣ相が生成しにくくなるためと考えられる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下、本発明の一実施の形態について詳細に説明する。
［１．  圧粉磁芯］
本発明に係る圧粉磁芯は、磁性粉末と、絶縁皮膜とを備えている。
【００１５】
［１．１．  磁性粉末］
磁性粉末は、軟磁性材料からなる。本発明において、圧粉磁芯を構成する磁性粉末の組成は、特に限定されるものではなく、種々の軟磁性材料を用いることができる。特に、Ｆｅを主成分とする軟磁性材料は、高い磁気特性を有しているので、磁性粉末として好適である。ここで、「Ｆｅを主成分とする軟磁性材料」とは、Ｆｅの含有量が９０ｗｔ％以上である金属材料をいう。
【００１６】
本発明において使用可能な軟磁性材料としては、具体的には、
（１）純鉄、
（２）０．５〜３．５ｗｔ％のＳｉを含むＦｅ−Ｓｉ合金、
（３）１．０〜３．０ｗｔ％のＡｌを含むＦｅ−Ａｌ合金、
（４）Ｆｅ−Ｎｉ合金、
などがある。
これらの中でも、Ｆｅ−Ｓｉ合金は、相対的に低コストであり、かつ、高い磁気特性を有しているので、磁性粉末として特に好適である。
【００１７】
磁性粉末の平均粒径は、特に限定されるものではなく、目的に応じて任意に選択することができる。一般に、磁性粉末の粒径が小さくなるほど、渦電流が流れる領域が狭くなるので、渦電流損失を小さくすることができる。一方、粒径が大きくなるほど、磁壁移動が容易化し、ヒステリシス損失を小さくすることができる。鉄損の少ない圧粉磁芯を得るためには、磁性粉末の平均粒径は、５μｍ以上５００μｍ以下が好ましく、さらに好ましくは、２０μｍ以上２００μｍ以下である。
磁性粉末の形状も、特に限定されるものではなく、ガスアトマイズ粉のような球状粉、水アトマイズ粉のような不定形粉末、あるいは、これらの中間の形状を有するガス水アトマイズ粉のいずれであっても良い。一般に、磁性粉末の形状が球形に近づくほど、圧粉磁芯の損失は小さくなるが、機械的強度は低下する傾向にある。しかしながら、後述する本発明に係る方法を用いると、球形又はこれに近い形状を有する磁性粉末を用いた場合であっても、機械的強度の高い圧粉磁芯が得られる。
【００１８】
［１．２．  絶縁皮膜］
絶縁皮膜は、磁性粉末の周囲を被覆し、圧粉磁芯の見かけの電気比抵抗を高くするためのものである。本発明において絶縁皮膜は、後述するように、磁性粉末の周囲をシリコン系樹脂で被覆し、圧粉成形後に熱処理することにより得られる。そのため、絶縁皮膜は、ＳｉＯy系絶縁体を主成分とする。絶縁皮膜中のＯ／Ｓｉ比（ｙの値）は、理想的には２であるが、製造条件によってはＯ／Ｓｉ比が２よりずれる場合もある。
【００１９】
本発明において、絶縁皮膜は、さらに以下の（ａ）又は（ｂ）のいずれか１以上の条件を備えていることを特徴とする。この場合、絶縁皮膜は、下記のいずれか一方の条件を満たしていても良く、あるいは、双方の条件を同時に満たしていても良い。
【００２０】
（ａ）  絶縁皮膜は、次の（１）式で表される組成を有する。
(Ｓｉ−Ｏ)100-xＣx    （０＜ｘ(ａｔ％)≦２０）    ・・・（１）
（１）式中、「（Ｓｉ−Ｏ）」は、絶縁皮膜の主成分がＳｉＯy系絶縁体であることを表す。また、「ｘ」は、ＳｉＯy系絶縁体に含まれるＣ量（ａｔ％）を表す。
絶縁皮膜中に含まれるＣ量がある一定量を超えると、絶縁皮膜中にＣ相（Ｃ量が７０ａｔ％以上の領域）が生成しやすくなる。絶縁皮膜中に生成したＣ相は、圧粉磁芯の強度を低下させる原因となる。Ｃ相の生成を抑制するためには、絶縁皮膜中のＣ量は、２０ａｔ％以下が好ましい。絶縁皮膜中のＣ量は、さらに好ましくは１０ａｔ％以下、さらに好ましくは５ａｔ％以下である。
なお、「絶縁皮膜中のＣ量」とは、同一試料中から無作為に選んだ４点以上の領域について測定されたＣ量の平均値をいう。微少領域のＣ量の測定方法は、特に限定されるものではなく、ＳＥＭ／ＥＤＸ等の各種の装置を用いて測定することができる。
【００２１】
（ｂ）  絶縁皮膜は、最大Ｃ量が５０ａｔ％以下である。
ここで、「最大Ｃ量」とは、同一試料中から選んだ４点以上の高Ｃ領域について測定されたＣ量の最大値をいう。微少領域のＣ量の測定方法は、特に限定されるものではなく、ＳＥＭ／ＥＤＸ等の各種の装置を用いて測定することができる。
製造条件が不適切な圧粉磁芯をＳＥＭ等で観察すると、絶縁皮膜中に、絶縁皮膜とほぼ同等の厚さを有する暗色の領域（Ｃ相）を確認することができる。この場合、「高Ｃ領域」とは、このような暗色の領域をいう。
一方、後述する方法を用いると、実質的にＣ相のない絶縁皮膜が得られる。この場合、「高Ｃ領域」とは、同一試料中から無作為に選んだ領域をいい、最大Ｃ量は、絶縁皮膜中のＣ量と同義となる。
最大Ｃ量が５０ａｔ％を超えると、絶縁皮膜にＣ相が生成しやすくなる。絶縁皮膜中に生成したＣ相は、圧粉磁芯の強度を低下させる原因となる。Ｃ相の生成を抑制するためには、最大Ｃ量は、５０ａｔ％以下が好ましい。最大Ｃ量は、さらに好ましくは２０ａｔ％以下、さらに好ましくは１０ａｔ％以下、さらに好ましくは５ａｔ％以下である。
【００２２】
圧粉磁芯に含まれる絶縁皮膜の含有量は、圧粉磁芯の電磁気特性及び機械的特性に影響を与える。一般に、絶縁皮膜の含有量が多くなるほど、電気比抵抗及び圧環強度が高くなる。電磁気特性及び機械的特性に優れた圧粉磁芯を得るためには、絶縁皮膜の含有量は、磁性粉末に対するシリコン系樹脂の添加量に換算して０．２ｗｔ％以上が好ましい。
一方、絶縁皮膜の含有量が過剰になると、圧粉磁芯全体に占める非磁性材料の割合が多くなり、磁束密度の低下を招く。従って、絶縁皮膜の含有量は、磁性粉末に対するシリコン系樹脂の添加量に換算して１．０ｗｔ％以下が好ましい。
【００２３】
［２．  圧粉磁芯の製造方法］
本発明に係る圧粉磁芯の製造方法は、混合工程と、乾燥工程と、成形工程とを備えている。本発明に係る圧粉磁芯の製造方法は、さらに、熱処理工程を備えていても良い。
【００２４】
［２．１．  混合工程］
混合工程は、軟磁性材料からなる磁性粉末と、シリコン系樹脂と、沸点が６０℃以下である低沸点溶媒とを混合する工程である。
シリコン系樹脂の種類は、特に限定されるものではなく、高温での熱処理によりＳｉＯy系絶縁体に変性させることが可能なものであればよい。磁性粉末に対するシリコン系樹脂との添加量は、上述したように、０．２〜１．０ｗｔ％が好ましい。
【００２５】
市販のシリコン系樹脂は、通常、芳香族系の有機溶媒により希釈されている。本発明においては、このシリコン系樹脂溶液にさらに低沸点溶媒を加えて希釈する。この点が従来の方法とは異なる。ここで、「低沸点溶媒」とは、沸点が６０℃以下である有機溶媒をいう。低沸点溶媒としては、具体的には、アセトンなどがある。
【００２６】
低沸点溶媒の混合比は、圧粉磁芯の機械的特性に影響を与える。一般に、シリコン系樹脂の重量（Ｗ（ｇ））に対する低沸点溶媒の添加量（Ｖ（ｃｃ））の比（Ｖ／Ｗ（ｃｃ／ｇ））が少なすぎると、機械的特性が低下する。これは、低沸点溶媒の量が少なくなるほど、絶縁皮膜中にＣ相が生成しやすくなるためと考えられる。高強度の圧粉磁芯を得るためには、Ｖ／Ｗ比は、１０ｃｃ／ｇ以上が好ましい。
一方、Ｖ／Ｗ比が大きくなりすぎると、かえって機械的特性が低下する。これは、Ｖ／Ｗ比が大きくなりすぎると、樹脂と磁性粉末との接触確率が低下し、磁性粉末の表面が樹脂で均一に被覆されにくくなるためと考えられる。従って、Ｖ／Ｗ比は、４０ｃｃ／ｇ以下が好ましい。Ｖ／Ｗ比は、さらに好ましくは３５ｃｃ／ｇ以下、さらに好ましくは３０ｃｃ／ｇ以下である。
【００２７】
［２．２．  乾燥工程］
乾燥工程は、混合工程で得られた混合物から溶媒を除去する工程である。
溶媒の除去は、具体的には、混合物を所定の温度に加熱することにより行う。加熱温度は、特に限定されるものではなく、使用する樹脂や溶媒の種類、配合比等に応じて最適な温度を選択する。一般に、加熱温度が高すぎると、圧粉磁芯の電磁気特性や機械的特性が低下する傾向がある。これは、加熱温度が高すぎると、溶媒が沸騰し、磁性粉末の表面が樹脂で均一に被覆されなくなるためと考えられる。従って、加熱温度は、低沸点溶媒の沸点以下が好ましい。
溶媒が完全に揮発した後、固形分を解砕し、適当な粒度に揃える。
【００２８】
［２．３．  成形工程］
成形工程は、乾燥工程で得られた粉末を所定の形状に成形する工程である。
粉末の成形方法には、一軸加圧成形法、静水圧成形法等、種々の方法があるが、本発明においては、いずれの成形方法を用いても良い。
また、粉末を成形する際には、一般に、粉末−粉末間及び／又は粉末−金型間の摩擦を低減するために、潤滑剤が使用される。この潤滑剤は、粉末に混合（内部添加法）しても良く、あるいは、金型表面に塗布（外部添加法）しても良い。
さらに、成形温度、成形圧力等の成形条件は、粉末の材質、成形体の用途、要求特性等に応じて、最適な条件を選択する。
【００２９】
これらの成形方法の中でも、金型潤滑温間高圧成形法は、高密度の圧粉体を製造する方法として特に好適である。ここで、「金型潤滑温間高圧成形法」とは、粉末に潤滑剤を添加することなく、金型内面に潤滑剤を塗布し、所定の温度（温間）において、所定の圧力（高圧）で一軸加圧成形する方法である。
【００３０】
金型潤滑温間高圧成形法に用いられる潤滑剤としては、高級脂肪酸系潤滑剤、及び、その金属塩が好適である。高級脂肪酸としては、具体的には、ステアリン酸、パルチミン酸、オレイン酸等がある。
また、高級脂肪酸の金属塩としては、具体的には、
（１）ステアリン酸リチウム、パルチミン酸リチウム、オレイン酸リチウム等のリチウム塩、
（２）ステアリン酸カルシウム、パルチミン酸カルシウム、オレイン酸カルシウム等のカルシウム塩、
（３）ステアリン酸亜鉛等の亜鉛塩、
（４）ステアリン酸バリウム等のバリウム塩、
等がある。
これらの中でも、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウム、及び、ステアリン酸亜鉛は、金型潤滑温間高圧成形法用の潤滑剤として特に好適である。
【００３１】
潤滑剤の金型への塗布は、スプレーガン、静電ガン等を用いて、潤滑剤を分散させた水溶液を加熱された金型内面に噴霧することにより行う。
水溶液中の潤滑剤の量は、０．１ｗｔ％以上５ｗｔ％以下が好ましい。潤滑剤の量が０．１ｗｔ％未満であると、十分な潤滑効果が得られない。一方、潤滑剤の量が５ｗｔ％を超えると、圧粉体表面に過剰の潤滑剤が残留するので好ましくない。潤滑剤の量は、さらに好ましくは、０．５ｗｔ％以上２ｗｔ％以下である。
【００３２】
また、潤滑剤を分散させた水溶液には、界面活性剤を添加しても良い。界面活性剤を添加すると、潤滑剤をより均一に分散させることができる。界面活性剤としては、具体的には、アルキルフェノール系の界面活性剤、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル（ＥＯ）６、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル（ＥＯ）１０、アニオン性非イオン型界面活性剤、ホウ酸エステル系エマルボンＴ−８０等がある。これらは、２種以上を組み合わせて用いても良い。
例えば、潤滑剤としてステアリン酸リチウムを用いる場合、界面活性剤としてポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル（ＥＯ）６、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル（ＥＯ）１０、及び、ホウ酸エステル系エマルボンＴ−８０の３種類を同時に添加すると、単独で添加した場合に比べて、分散性が向上する。
水溶液中に界面活性剤を添加する場合、噴霧に適した粘度の水溶液を得るためには、界面活性剤の量は、１．５ｖｏｌ％以上１５ｖｏｌ％が好ましい。
【００３３】
また、潤滑剤溶液に対し、さらに消泡剤（例えば、シリコン系の消泡剤等）を添加しても良い。水溶液の泡立ちが激しいと、金型内面への均一な被膜形成が困難となる。水溶液中の消泡剤の量は、０．１ｖｏｌ％以上１ｖｏｌ％以下が好ましい。
【００３４】
金型の加熱温度は、潤滑剤溶液を金型内面に噴霧した時に、水分が素早く蒸発して、金型内面に潤滑剤被膜を均一に形成することができる温度であれば良い。但し、金型の温度が高くなりすぎると、潤滑剤が溶融し、均一な被膜が得られない。従って、金型の加熱温度は、潤滑剤の融点（例えば、ステアリン酸リチウムの場合は、２２０℃）未満の温度とするのが好ましい。金型の加熱温度は、具体的には、１００℃以上２００℃以下が好ましく、さらに好ましくは、１２０℃以上１８０℃以下である。
【００３５】
金型内面に潤滑剤被膜を形成した後、加熱された金型内に粉末を充填し、所定の圧力で成形する。一般に、成形時の圧力が高くなるほど高密度の圧粉体が得られるが、圧力が高くなりすぎると、金型内面と圧粉体との間でかじりが発生したり、あるいは、抜き圧が増大する。しかしながら、金型内面に潤滑剤被膜を形成し、温間で成形を行うと、成形圧力を増大させても、かじりの発生や抜き圧の増大を抑制することができる。
高密度の圧粉体を得るためには、成形圧力は、６００ＭＰａ以上が好ましく、さらに好ましくは、７００ＭＰａ以上、さらに好ましくは、１０００ＭＰａ以上である。但し、成形圧力が高くなり過ぎると、金型寿命が低下する。従って、成形圧力は、２０００ＭＰａ以下が好ましく、さらに好ましくは、１５００ＭＰａ以下である。
【００３６】
［２．４．  熱処理工程］
成形工程で得られた圧粉磁芯は、そのまま使用することもできるが、通常は、残留歪みを除去するための熱処理を行う。圧粉磁芯に成形時の残留歪みが残っていると、保持力の増加、透磁率の減少、ヒステリシス損失の増加などの磁気特性の低下を招く。また、絶縁皮膜としてシリコン系樹脂を用いる場合において、見かけの電気比抵抗を増大させるためには、シリコン系樹脂をＳｉＯy系絶縁体に変性させることが好ましい。従って、磁気特性に優れた圧粉磁芯を得るためには、残留歪みを除去し、かつシリコン系樹脂をＳｉＯy系絶縁体に変性させるための焼鈍を行うのが好ましい。
【００３７】
熱処理は、不活性雰囲気下（例えば、アルゴン中、真空中など）で行う。熱処理を酸化雰囲気下で行うと、磁性粉末が酸化し、磁気特性が低下するので好ましくない。
熱処理温度は、圧粉体中の残留歪みが十分に除去されるように、磁性粉末の組成、成形条件等に応じて最適な温度を選択する。同様に、熱処理時間は、圧粉体中の残留歪みが十分に除去されるように、磁性粉末の組成、熱処理温度等に応じて最適な温度を選択する。一般に、熱処理温度が低すぎる場合及び／又は熱処理時間が短すぎる場合、残留歪みの除去が不十分となる。一方、熱処理温度が高すぎる場合及び／又は熱処理時間が長すぎる場合、成分元素の拡散等によって圧粉体の磁気特性が低下する。
例えば、Ｆｅ−Ｓｉ合金とシリコン系樹脂からなる圧粉体の場合、熱処理温度は、６００℃以上９００℃以下が好ましく。さらに好ましくは、６５０℃以上８５０℃以下である。熱処理時間は、熱処理温度によるが、通常は、０．５時間〜４時間程度である。
【００３８】
以上のような方法を用い、かつ、製造条件を最適化することによって、
（１）  電気比抵抗が１×１０1μΩ・ｍ以上であり、かつ、圧環強度が６０ＭＰａ以上である圧粉磁芯、
（２）  電気比抵抗が１×１０2μΩ・ｍ以上であり、かつ、圧環強度が６０ＭＰａ以上である圧粉磁芯、
（３）  電気比抵抗が１×１０1μΩ・ｍ以上であり、かつ、圧環強度が７０ＭＰａ以上である圧粉磁芯、
（４）  電気比抵抗が１×１０2μΩ・ｍ以上であり、かつ、圧環強度が７０ＭＰａ以上である圧粉磁芯、
（５）  電気比抵抗が１×１０1μΩ・ｍ以上であり、かつ、圧環強度が８０ＭＰａ以上である圧粉磁芯、あるいは、
（６）  電気比抵抗が１×１０2μΩ・ｍ以上であり、かつ、圧環強度が８０ＭＰａ以上である圧粉磁芯、
が得られる。
【００３９】
［３．  圧粉磁芯及びその製造方法の作用］
圧粉磁芯は、磁性粉末と絶縁皮膜で構成されるが、磁性粉末の形状は、圧粉磁芯の特性に影響を与える。一般に、低損失の圧粉磁芯を得るためには、球状の磁性粉末を用いるのが好ましい。一方、磁性粉末の形状が球形に近づくほど、粒子同士の絡み合いが起こらないために、圧粉磁芯の機械的強度が低下する。従って、従来の方法をそのまま球形の磁性粉末に適用すると、圧粉磁芯の機械的強度が低下する。
【００４０】
これに対し、本願発明者らは、特に粉末同士の絡み合いが期待できない球形又は球形に近い粉末において、圧粉磁芯の強度が低下する原因を調査した結果、絶縁皮膜中に生成したＣ相が圧粉磁芯の強度を低下させていることを見出した。
すなわち、圧粉磁芯の絶縁皮膜には、耐熱性の点からシリコン系樹脂を用いるのが一般的である。シリコン系樹脂は、通常、希釈溶媒として芳香族系の有機溶媒が用いられている。そのため、シリコン系樹脂をＳｉＯy系絶縁体に変性させるために、圧粉体を高温で熱処理すると、粒界には、芳香族系の有機溶媒が炭化することにより生成するＣ相が生成する場合がある。粒界に生成したＣ相は、圧粉磁芯の強度を低下させる原因となる。
これに対し、シリコン系樹脂を低沸点溶媒で希釈し、この溶液を用いて磁性粉末の表面を樹脂で被覆すると、球形又は球形に近い磁性粉末を用いた場合であっても、機械的強度の高い圧粉磁芯が得られる。これは、芳香族系の有機溶媒で希釈されたシリコン系樹脂にさらに低沸点溶媒を添加すると、混合物を乾燥する際に共沸によって芳香族系の有機溶媒がほぼ完全に除去され、磁性粉末の粒界にＣ相が生成しにくくなるためと考えられる。
【実施例】
【００４１】
（実施例１、比較例１、２）
［１．  試料の作製］
磁性粉末には、Ｆｅ−Ｓｉ系（Ｓｉ量：０．９〜１．２ｍａｓｓ％）のガス水アトマイズ粉末（１０６〜２１２μｍ）を用いた。所定量（磁性粉末に対して、固形分で０．１〜０．８ｍａｓｓ％）の市販シリコン系樹脂にアセトンを加えて希釈し、これを磁性粉末に加えて混合した。混合後、アセトンの沸点以下の温度で乾燥させ、圧粉磁芯用の粉末を得た。この粉末を金型潤滑温間高圧成形法により、特性評価用の試験片（実施例１）を作製した。成形条件は、以下の通りである。
形状：  φ３９ｍｍ×φ３０ｍｍ、高さ５ｍｍ
成形圧力：  １５６８ＭＰａ
成形金型温度：  ７０℃
金型潤滑剤：  水分散ステアリン酸リチウムを金型表面に吹き付け塗布
金型：  ダイス鋼製、バンドヒーターにより加熱。
【００４２】
成形後、試料は、歪み取りのために、真空雰囲気中又は窒素雰囲気中、７５０℃×０．５ｈの熱処理を行った。
また、希釈溶媒として、アセトンに代えてメタノール（沸点：６４．６５℃、比較例１）、又は２−プロパノール（沸点：８２．７℃、比較例２）を用いた以外は、実施例１と同様の手順に従い、特性評価用の試験片を作製した。
【００４３】
［２．  試験方法］
得られた試験片を用いて、圧環強度及び電気抵抗を測定した。電気抵抗は、マイクロオームメーターを使用し、４端子法で測定した。
さらに、ＳＥＭ／ＥＤＸを用いて、絶縁皮膜中の最大Ｃ量を測定した。
【００４４】
［３．  結果］
図１に、使用した希釈溶媒と絶縁皮膜中の最大Ｃ量との関係を示す。希釈溶媒としてメタノール及び２−プロパノールを用いた場合、いずれも最大Ｃ量は８０ａｔ％以上であった。これに対し、希釈溶媒としてアセトンを用いた場合（樹脂添加量＝０．２ｗｔ％、Ｖ／Ｗ比＝５０）、最大Ｃ量は１０ａｔ％以下であった。
図２の左上図及び左下図に、希釈溶媒として２−プロパノールを用いた試験片の絶縁皮膜の反射電子像（２視野）を示す。また、図２の右上図及び左上図に、希釈溶媒としてアセトンを用いた試験片の絶縁皮膜の反射電子像（２視野）を示す。図２より、希釈溶媒として２−プロパノールを用いた場合、絶縁皮膜中に多量のＣ相が認められるのに対し、希釈溶媒としてアセトンを用いた場合、絶縁皮膜中に粗大なＣ相がほとんど認められないことがわかる。希釈溶媒としてアセトンを用いた試料の絶縁皮膜中のＣ量は、アセトン量等にもよるが、５〜２０ａｔ％であった。
【００４５】
図３に、絶縁皮膜中の最大Ｃ量と圧環強度との関係を示す。図３より、絶縁皮膜中の最大Ｃ量が少なくなるほど、圧環強度が増大することがわかる。
図４に、樹脂１ｇに対するアセトン量（ｃｃ）（すなわち、Ｖ／Ｗ比）と圧環強度との関係を示す。図４より、Ｖ／Ｗ比をある一定の範囲とすると、圧環強度が極大となることがわかる。
図５に、樹脂添加量と圧環強度との関係を示す。図５より、樹脂添加量が多くなるほど、圧環強度が増大することがわかる。
【００４６】
さらに、図６に、電気比抵抗と圧環強度との関係を示す。比較例１、２の場合、樹脂添加量や溶媒の種類・希釈量等により多少のばらつきがあるが、圧環強度は、ほとんど６０ＭＰａ未満であった。これに対し、希釈溶媒としてアセトンを用いた場合、樹脂添加量や溶媒の希釈量等によらず、６０ＭＰａ以上の圧環強度が安定して得られた。図６より、樹脂添加量やアセトンの希釈量等を最適化することによって、粒子形状が球形に近いガス水アトマイズ粉末を用いた場合であっても、圧環強度が７０ＭＰａ以上、８０ＭＰａ以上、あるいは９０ＭＰａ以上である圧粉磁芯が得られることがわかる。
【００４７】
以上、本発明の実施の形態について詳細に説明したが、本発明は上記実施の形態に何ら限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内で種々の改変が可能である。
【産業上の利用可能性】
【００４８】
本発明に係る圧粉磁芯及びその製造方法は、モータ、トランス、ＤＣソレノイドアクチュエータ、インバータ、スイッチング素子、ノイズフィルタ等の各種電気機器用の磁芯及びその製造方法として用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】シリコン系樹脂の希釈溶媒種と絶縁皮膜中の最大Ｃ量との関係を示す図である。
【図２】左上図及び左下図は、希釈溶媒として２−プロパノールを用いた試験片の絶縁皮膜の反射電子像（２視野）である。また、図２の右上図及び左上図は、希釈溶媒としてアセトンを用いた試験片の絶縁皮膜の反射電子像（２視野）である。
【図３】絶縁皮膜中の最大Ｃ量と圧環強度との関係を示す図である。
【図４】樹脂１ｇに対するアセトン量（ｃｃ）（Ｖ／Ｗ比）と圧環強度との関係を示す図である。
【図５】樹脂添加量と圧環強度との関係を示す図である。
【図６】製造方法の異なる圧粉磁芯の電気比抵抗と圧環強度との関係を示す図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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