(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化水素化合物を水素に改質する改質触媒を保持する触媒保持体と，該触媒保持体の外方を覆う金属シエルと，上記触媒保持体と金属シエルとの間に配置され，無機質繊維マットを上記触媒保持体の外周に巻回配設して形成される保持材とを有する燃料電池用改質器の製造方法において，
上記巻回配設を行う際には，上記無機質繊維マットの両方の端部に厚み方向に対して斜状に形成された斜状端部を設け，一方の斜状端部の傾斜面を他方の斜状端部に重ね合わせて上記保持材を形成すると共に，上記無機質繊維マットとしては上記捲回配設後の外周長さが上記触媒保持体の外周長さに比べて若干長いものを採用することにより，上記斜状端部の上記傾斜面と上記他方の斜状端部との重なりによって上記保持材の表面に凸状部分を形成し，
上記保持材を上記金属シエルの内部に圧入して上記燃焼電池用改質器を形成する際には，圧入時に上記凸状部分を金属シエルにより押しつぶすことを特徴とする燃料電池用改質器の製造方法。
【請求項２】
請求項１において，上記保持材は，使用時に燃焼ガスの発生があるバインダーが含浸されていない無機質繊維マットであることを特徴とする燃料電池用改質器の製造方法。
【請求項３】
請求項１又は２において，上記無機質繊維マットは，その中のＡｌ2Ｏ3，ＳｉＯ2以外の物質が１重量％未満であることを特徴とする燃料電池用改質器の製造方法。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項において，無機質繊維マットはその中の塩素，硫黄又はリンの１種以上が合計で３００ｐｐｍ未満であることを特徴とする燃料電池用改質器の製造方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の製造方法によって製造されたことを特徴とする燃料電池用改質器。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【技術分野】
本発明は，例えば自動車に搭載する燃料電池用改質器，及びその製造方法に関し，特に保持材を触媒保持体と金属シエルとの間に組み付ける方法に関する。
【０００２】
【従来技術】
水素をエネルギー源として用いる燃料電池は，これに水素を供給するための燃料電池用改質器を併設することがある。
この燃料電池用改質器は，メタノール，メタン，ブタン等の炭化水素化合物を水素に改質する触媒を保持する触媒保持体と，該触媒保持体の外方を覆う金属シエルと，触媒保持体と金属シエルとの間に配置される保持材とを具備している（後述する図１参照）。
【０００３】
上記保持材は，主としてセラミック繊維などの無機質繊維マットからなる。
上記保持材は，触媒保持体が振動等により金属シエルと当接した際に，触媒保持体が破損することを防止するため，及び触媒保持体と金属シエルとの間から上記炭化水素化合物が漏洩することを防止するために配置されている。
【０００４】
ところで，図１，図９に示すごとく，上記保持材２を触媒保持体３と金属シエル９５との間に配置する手段としては，例えば金属シエル９５を半円状の２ツ割にしておき，その中へ，触媒保持体３の外周に保持材２を巻いた一体品を入れて，次いで２ツ割の金属シエル９５を筒状に結合する方法がある。
或いは，金属シエル９５を断面Ｃ形状，Ｕ形状としておきその中へ上記一体品を入れ，次いで金属シエル９５を筒状に閉じる方法がある。
【０００５】
また，近年は，例えば，保持材の損傷，劣化を防止することを目的として，板状のセラミックファイバーを気密シートに入れる取付方法が，特開平７−１９７８１３号公報に開示されている。また，作業性向上，工程簡略化のため，後述する図３に示すごとく，最初から円筒状の金属シエル９５を準備しておき，その中へ上記一体品２０を圧入する圧入組付方法が採用されている。
【０００６】
ところで，従来，上記触媒保持体３に保持材２を巻回配置する方法としては，図７（Ａ）に示すごとく，予め上記巻回に必要な長さを有する無機質繊維マット８９を準備しておき，これの一端に凹部８７を，また他端に該凹部８７に嵌合する大きさの突状部８８を切断加工により形成する。
【０００７】
即ち，上記凹部８７は，無機質繊維マット８９の一端を切除することにより，また，突状部８８は，無機質繊維マット８９の他端を突状部８８が残存するようにその周囲を切除することにより形成する。
このように加工した保持材２は，図７（Ｂ）に示すごとく，触媒保持体３の外周に巻回し，上記凹部８７に突状部８８を嵌入する。保持材２は触媒保持体３の外周にテープ及び接着剤により固定し，金属シエル９５の中に組みつける。
【０００８】
しかし，この場合には，無機質繊維マット８９の合わせ部で空隙が生じ，この部分に排ガスが入り込み，触媒保持体３の外壁の表面温度が，マットの有るところと無いところとで差が生じてしまう。この温度差により，触媒保持体３の割れを発生させることがある。これを防止するためには，空隙を無くすことが有効である。
【０００９】
一方，従来は，触媒保持体に貴金属等の触媒成分を担持後，金属シエルに装着していた。しかし，近年，装置のコンパクト化のために，触媒保持体の壁厚を薄くする動きがあり，触媒保持体の破損防止のために，金属シエル内に保持材を介して組みつけた状態で取り扱う検討がなされている。
また，燃料電池用改質器として使用するに先立って，保持材中の有機分もあらかじめ焼失させる検討もなされている。
【００１０】
これらに対応するため，まだ触媒成分を担持させていない未担持担体（即ち，触媒担持前の触媒保持体）を金属シエル内に保持材を介して組み付けた後，触媒溶液を，未担持担体内壁に付着させ，加熱焼成し，触媒成分を担持する方法が検討されている。この方法によると，加熱焼成時に保持材中の有機分も同時に焼失処理することができる。
【００１１】
次に，上記未担持担体を，金属シエル内に保持材を介して組み付けた後，触媒溶液を未担持担体内壁に付着させる方法の詳細を述べる。
外周に保持材２を巻回した未担持担体３９は，金属シエル９５の中に組み付けした後，図８に示すごとく，未担持担体３９に触媒成分を担持する。
即ち，上記組付後の一体品の下側及び上側にパイプ７１，７２を押し当てて上方及び下方より，スラリー状の触媒溶液７０を未担持担体３９内にその軸方向に供給する。これにより，触媒溶液７０が未担持担体３９のハニカム壁３３（図１参照）に付着する。
【００１２】
その後，上記パイプ７１，７２を外し，上記の触媒保持体３，保持材２，金属シエル９５の上記組付体を，高温に加熱，焼成する。これにより，触媒保持体３に付着した上記触媒溶液７０が，触媒成分となり，触媒保持体３に担持される。これにより燃料電池用改質器４ができ上がる。
【００１３】
【解決しようとする課題】
しかしながら，上記従来の燃料電池用改質器９０においては，次の問題がある。
即ち，図９に示すごとく，触媒保持体３及び保持材２には寸法公差があるため，巻回する際に，その端部８８１，８７１の間には，合せ間隙Ｃが形成される。そのため触媒溶液７０を未担持担体３９に供給する際（図８参照）に，上記合せ間隙Ｃから上記触媒溶液７０が外部へ漏出する。また，触媒金属は貴金属であるため，漏出や触媒保持体３以外への付着は，製品としてコストアップにつながるという問題が発生していた。
【００１４】
本発明はかかる従来の問題点に鑑み，触媒保持体への触媒溶液の供給時に保持材の合せ間隙から触媒溶液の漏出がなく，触媒保持体に触媒成分を担持させることができる燃料電池用改質器及びその製造方法を提供しようとするものである。
【００１５】
【課題の解決手段】
第１の参考発明は，炭化水素化合物を水素に改質する改質触媒を保持する触媒保持体と，該触媒保持体の外方を覆う金属シエルと，上記触媒保持体と金属シエルとの間に配置され，無機質繊維マットを上記触媒保持体の外周に巻回配設して形成される保持材とを有する燃料電池用改質器を製造する方法において，
上記巻回配設を行う際には，上記触媒保持体の外周長さよりも長い上記無機質繊維マットを上記触媒保持体に巻き付け，該無機質繊維マットの少なくとも一方の端部を切断した後，該無機質繊維マットにおける両方の端部を対向配置して，上記保持材を形成することを特徴とする燃料電池用改質器の製造方法である。
【００１６】
上記第１の参考発明において最も注目すべき点は，上記巻回配設を行う際には，上記触媒保持体の外周長さよりも長い上記無機質繊維マットを上記触媒保持体に巻き付け，該無機質繊維マットの少なくとも一方の端部を切断した後，該無機質繊維マットの両端部を対向配置して上記保持材を形成したことである。
【００１７】
次に，上記第１の参考発明の作用効果につき説明する。
上記第１の参考発明においては，上記巻回配設を行うに当たり，まず触媒保持体の外周の長さよりも長い長さを持つ上記無機質繊維マットを準備する。そして，この無機質繊維マットを触媒保持体に巻き付ける。このとき，無機質繊維マットの一方の端部に他方の端部が重なる。この重なった部分は必要のない余剰部分であるため切断する。そして，切断後の無機質繊維マットの端部と端部とを対向させて触媒保持体の外周に取付け，上記保持材を形成する。
【００１８】
つまり，上記無機質繊維マットを寸法誤差を持った実際の触媒保持体に合わせてから，上記切断を行う。そのため，無機質繊維マットを，実際に保持材に必要となる任意の長さに切断することができる。そのため，保持材の端部と端部との間にできる合せ隙間をほとんどなくすことができる。
【００１９】
そのため，上記触媒溶液を触媒保持体に供給する際に，触媒溶液が合せ隙間より金属シエル側に漏出することがない。そのため，触媒溶液に触媒成分として含まれる貴金属を，無駄にすることなく触媒保持体に担持させることができる。
また，そのため，触媒溶液が漏出して金属シエルに付着することがく，金属シエルに対してパイプ等を溶接する際に不都合を生ずることがない。
【００２０】
ここで，上記合せ隙間として許容される幅は，以下のようである。
即ち，上記無機質繊維マットは，上記余剰部分の切断を行った後には，テープ又は接着剤等の固定具により触媒保持体に固定させて，一体品とする。次に，この一体品を上記金属シエルの内部に組み付ける。そして，上記のごとく触媒溶液を触媒保持体に供給するが，その際に触媒溶液が金属シエル側へ漏出しない範囲での幅を，合せ隙間に許容される幅と考える。
【００２１】
以上，上記第１の参考発明によれば，触媒保持体への触媒溶液の供給時に保持シール材の合せ間隙から触媒溶液の漏出がなく，触媒保持体に触媒成分を担持させることができる燃料電池用改質器を提供することができる。
【００２２】
次に，上記保持材における両端部の間に形成された合せ間隙の幅は，１ｍｍ以下であることが好ましい。
これにより，上記合せ間隙からの触媒溶液の漏出を一層確実に阻止することができる。
【００２３】
次に，上記第２の参考発明は，炭化水素化合物を水素に改質する改質触媒を保持する触媒保持体と，該触媒保持体の外方を覆う金属シエルと，上記触媒保持体と金属シエルとの間に配置され，無機質繊維マットを上記触媒保持体の外周に巻回配設して形成される保持材とを有する燃料電池用改質器を製造する方法において，
上記巻回配設を行う際には，上記触媒保持体の外周長さよりも短い上記無機質繊維マットを上記触媒保持体に巻き付け，上記無機質繊維マットにおける両方の端部の間に形成された合せ間隙の幅が１ｍｍを超える場合には，該合せ間隙に上記無機質繊維マットと同じ材質よりなる充填用シートを充填して上記保持材を形成することを特徴とする燃料電池用改質器の製造方法である。
【００２４】
上記第２の参考発明において最も注目すべき点は，上記合せ隙間の幅が１ｍｍを超える場合には，該合せ隙間に上記充填用シートを充填して上記保持材を形成したことである。
【００２５】
上記第２の参考発明においては，上記巻回配設を行うに当たり，まず触媒保持体の外周の長さよりも短い長さを持つ上記無機質繊維マットを準備する。そして，この無機質繊維マットを触媒保持体に巻き付ける。このとき，無機質繊維マットにおける両方の端部の間には，上記合せ隙間ができる。そして，この合せ隙間の幅が１ｍｍを超える場合には，該合せ隙間に充填用シートを充填して保持材を形成する。
【００２６】
つまり，合せ隙間に無機質繊維マットとは別の充填用シートを充填して，その合せ隙間の幅を１ｍｍ以下にしている。そのため，合せ隙間をほとんどなくすことができる。それ故，上記第２の参考発明によっても，触媒保持体への触媒溶液の供給時に保持材の合せ間隙から触媒溶液の漏出がなく，触媒保持体に触媒成分を担持させることができる燃料電池用改質器を提供することができる。
【００２７】
なお，上記充填用シートは，上記合せ隙間の形状に合った形状を持っていることが好ましいが，この合せ隙間に，特定の形状を持っていない，例えば綿状のものを充填してもよい。また，無機質繊維マットを，ほぐしたものであっても良い。
【００２８】
次に，請求項１の発明は，炭化水素化合物を水素に改質する改質触媒を保持する触媒保持体と，該触媒保持体の外方を覆う金属シエルと，上記触媒保持体と金属シエルとの間に配置され，無機質繊維マットを上記触媒保持体の外周に巻回配設して形成される保持材とを有する燃料電池用改質器の製造方法において，
上記巻回配設を行う際には，上記無機質繊維マットの両方の端部に厚み方向に対して斜状に形成された斜状端部を設け，一方の斜状端部の傾斜面を他方の斜状端部に重ね合わせて上記保持材を形成すると共に，上記無機質繊維マットとしては上記捲回配設後の外周長さが上記触媒保持体の外周長さに比べて若干長いものを採用することにより，上記斜状端部の上記傾斜面と上記他方の斜状端部との重なりによって上記保持材の表面に凸状部分を形成し，
上記保持材を上記金属シエルの内部に圧入して上記燃焼電池用改質器を形成する際には，圧入時に上記凸状部分を金属シエルにより押しつぶすことを特徴とする燃料電池用改質器の製造方法である。
【００２９】
本発明において最も注目すべき点は，上記無機質繊維マットの両方の端部は厚み方向に対して斜状に形成された斜状端部であり，一方の斜状端部を他方の斜状端部に重ね合わせて上記保持材を形成したことである。
【００３０】
本発明においては，上記巻回配設を行うに当たり，上記無機質繊維マットの両方の端部は，厚み方向に対して斜状に切断して斜状端部としている。そして，一方の斜状端部が，他方の斜状端部の外周に位置するように，かつ一方の斜状端部の傾斜面が他方の斜状端部の上に重なるようにして，無機質繊維マットを触媒保持体に巻き付けて，保持材を形成する。つまり，意図的に一方の斜状端部を他方の斜状端部に重ねて，上記合せ隙間ができないようにしている。
【００３１】
ところで，上記重なりによって，保持材の表面には凸状の部分が形成されることがある。しかし，この凸状の部分は，上記金属シエルの内部に組み付けを行う際に，金属シエルにより押しつぶして，該金属シエルの内部に収めることができる。
即ち，上記傾斜端部の厚みは，無機質繊維マットの厚みに比べて薄い。そのため，意図的に重なりを作っても，保持材を金属シエルの内部に収めることができ，かつ合せ隙間をなくすことができる。それ故，本発明によっても，触媒保持体への触媒溶液の供給時に保持材の合せ間隙から触媒溶液の漏出がなく，触媒保持体に触媒成分を担持させることができる燃料電池用改質器を提供することができる。
【００３２】
次に，請求項２の発明のように，上記保持材は，使用時に燃焼ガスの発生があるバインダーが含浸されていない無機質繊維マットであることが好ましい。これにより，保持材からバインダー燃焼ガスが排出されることがないと共に，耐熱性が向上する。
【００３３】
上記無機質繊維マットは，アルミナまたはシリカを含有する無機質繊維からなることが好ましい。これにより，無機質繊維マットの耐熱性が一層向上する。
特に，無機質繊維マットは，７０〜１００重量％のアルミナ繊維を含有していることが好ましい。これにより，高温時の弾性力が高くなり，金属シエルと触媒保持体との熱膨張差を吸収することができ，触媒保持体を保持する力が高まる。したがって，触媒保持体のガタツキを一層防止でき，振動音の増大を防止できる。
【００３４】
無機質繊維マットには，ニードルパンチング処理が施されていることが好ましい。これにより，繊維同士が絡み合い，厚みが薄くなり組みつけ性が向上する。
【００３５】
次に，請求項３の発明のように，上記無機質繊維マットは，その中のＡｌ2Ｏ3，ＳｉＯ2以外の物質，つまり不純物が１重量％未満であることが好ましい。
この場合には，燃料電池用改質器において生成される水素を高純度に維持することができ，燃料電池の発電効率を高めることができる。上記不純物が１重量％以上の場合には，燃料電池用改質器の使用中に，保持材中から徐々に不純物が改質ガス中に混入し，燃料電池に用いる水素ガスを汚染し，燃料電池の発電効率を低下させるおそれがある。
上記不純物としては，塩素，硫黄，リンなどがある。
【００３６】
次に，請求項４の発明のように，無機質繊維マットはその中の塩素，硫黄又はリンの１種以上が合計で３００ｐｐｍ未満であることが好ましい。
この場合には，燃料電池の発電効率を高くすることができる。
上記の塩素，硫黄，リンの１種以上の合計が３００ｐｐｍ以上含有されている場合には，上記のごとく，燃料電池用改質器の使用中に上記塩素等の電池作用有害物質が水素中に混入し，燃料電池における電気化学作用を阻害し，燃料電池の発電効率を低下させるおそれがある。
【００３７】
次に，第３の参考発明は，炭化水素化合物を水素に改質する改質触媒を保持する触媒保持体と，該触媒保持体の外方を覆う金属シエルと，上記触媒保持体と金属シエルとの間に配置され，無機質繊維マットを上記触媒保持体の外周に巻回配設して形成される保持材とを有する燃料電池用改質器において，
上記巻回配設を行う際には，上記触媒保持体の外周長さよりも長い上記無機質繊維マットを上記触媒保持体に巻き付け，該無機質繊維マットの少なくとも一方の端部を切断した後，該無機質繊維マットにおける両方の端部を対向配置して，上記保持材を形成してあることを特徴とする燃料電池用改質器である。
この場合には，上記第１の参考発明と同様に，触媒保持体への触媒溶液の供給時に保持材の合せ間隙から触媒溶液の漏出がなく，触媒保持体に触媒成分を担持させることができる燃料電池用改質器を提供することができる。
【００３８】
次に，上記保持材における両端部の間に形成される合せ間隙の幅は１ｍｍ以下であることを特徴とする燃料電池用改質器であることが好ましい。
これにより，上記合せ間隙からの触媒溶液の漏出を一層確実に阻止することができる。
【００３９】
次に，第４の参考発明は，炭化水素化合物を水素に改質する改質触媒を保持する触媒保持体と，該触媒保持体の外方を覆う金属シエルと，上記触媒保持体と金属シエルとの間に配置され，無機質繊維マットを上記触媒保持体の外周に巻回配設して形成される保持材とを有する燃料電池用改質器において，
上記巻回配設を行う際には，上記触媒保持体の外周長さよりも短い上記無機質繊維マットを上記触媒保持体に巻き付け，上記無機質繊維マットにおける両方の端部の間に形成された合せ間隙の幅が１ｍｍを超える場合には，該合せ間隙に上記無機質繊維マットと同じ材質よりなる充填用シートを充填して上記保持材を形成してあることを特徴とする燃料電池用改質器である。
この場合には，触媒保持体への触媒溶液の供給時に保持材の合せ間隙から触媒溶液の漏出がなく，触媒保持体に触媒成分を担持させることができる燃料電池用改質器を提供することができる。
【００４０】
次に，請求項５の発明は，請求項１〜４のいずれか一項に記載の製造方法によって製造されたことを特徴とする燃料電池用改質器である。
この場合には，触媒保持体への触媒溶液の供給時に保持材の合せ間隙から触媒溶液の漏出がなく，触媒保持体に触媒成分を担持させることができる燃料電池用改質器を提供することができる。
【００４１】
次に，上記保持材は，バインダーが含浸されていない無機質繊維マットであることが好ましい。
この場合には，保持材からバインダー燃焼ガスが排出されることがないと共に耐熱性が向上する。
【００４２】
次に，上記無機質繊維マットは，その中のＡｌ2Ｏ3，ＳｉＯ2以外の物質，つまり不純物が１重量％未満であることが好ましい。
この場合には，請求項３の発明と同様に，燃料電池の発電効率を高めることができる。
【００４３】
次に，無機質繊維マットはその中の塩素，硫黄又はリンの１種以上が合計で３００ｐｐｍ未満であることが好ましい。
この場合には，請求項４の発明と同様に，塩素等の電池作用有害物質が水素中に殆ど混入しないので，燃料電池の発電効率を高めることができる。
【００４４】
上記において，上記炭化水素化合物としては，メタノール，エタノール，プロパノール，ブタノール，メタン，エタン，プロパン，ブタンなどが用いられる。
また，上記触媒保持体は，コージエライト，アルミナ，炭素珪素，窒化珪素等のセラミックスで作製されたハニカム等のモノリスの通気性多孔質体が用いられる。また，金属シエルは，ステンレス鋼等の金属を用いた，円形，楕円形などのパイプを用いる。
また，上記触媒保持体に担持する触媒は，使用する炭化水素化合物の改質に応じたものを用いるが，例えば炭化水素化合物としてメタノールを用いる場合には，触媒として銅化合物等を用いる。
なお，上記触媒保持体は，触媒担持前は未担持担体であり，触媒担持後は触媒を担持した担体である。
【００４５】
【発明の実施の形態】
参考形態例１
参考発明の実施形態例に係る燃料電池用改質器の製造方法について，図１〜図４及び図８を用いて説明する。
まず，本例の燃料電池用改質器４は，図１に示すごとく，炭化水素化合物を水素に改質する改質触媒を保持する触媒保持体３と，該触媒保持体３の外方を覆う金属シエル９５と，上記触媒保持体３と金属シエル９５との間に配置され，無機質繊維マット２００（図２）を上記触媒保持体３の外周に巻回配設して形成される保持材２とからなる。
【００４６】
本例において，上記触媒保持体３は，セラミックの一種であるコーディエライト製である。触媒保持体３は，図１に示すごとく，多数のセル３１の集合体からなるモノリスのハニカム構造体である。セルは断面６角形状の通路であり，ハニカム壁３３の間に形成されている。
上記セル３１の間に，ガス状の炭化水素化合物を通過させる。これにより，炭化水素化合物は触媒作用によって水素を主成分とする改質ガスに改質される。
【００４７】
上記燃料電池用改質器４には，入口側に炭化水素化合物としてのメタノールを貯蔵した原料タンク９が入口パイプ９１を介して接続されている。一方，燃料電池用改質器４の出口側には水素を含む改質ガスを燃料電池５へ導出する出口パイプ９２が接続されている。なお，燃料電池５は，改質ガス中の水素を精製する装置を有する（図示略）。
【００４８】
また，燃料電池５には，上記水素と反応させて電池作用を惹起させるための酸素ガスを供給する。燃料電池５において得られた電気エネルギーは，例えば自動車走行用，車両電装品の駆動用などに用いるモータ５１に供給する。燃料電池５において，生じた水はリサイクル及び排水される。
また，上記燃料電池用改質器４において，上記金属シエル９５は，入口パインプ９１に接続するフランジ部９５１，出口パイプ９２に接続するフランジ部９５２を有する。
また，上記触媒保持体には，触媒としての銅化合物等が担持されている。
【００４９】
図２（Ａ）〜（Ｄ）に示すごとく，上記巻回配設を行う際には，触媒保持体３の外周長さよりも長い無機質繊維マット２００を触媒保持体３に巻き付ける。そして，無機質繊維マット２００の一方の端部２１を切断した後，無機質繊維マット２００における一方の端部２１と他方の端部２２とを対向配置して，保持材２を形成する。
【００５０】
以下に，これを詳説する。
まず，燃料電池用改質器４を製作する際に用いた主要なものの形状，寸法及び材質等につき説明する。
上記触媒保持体３には，外径１３０ｍｍ，長さ１００ｍｍの，ハニカム状のコージェライト製モノリス体を用いた。ハニカム壁の壁厚は５０μｍである。
【００５１】
また，上記金属シエル９５には，円筒状に形成されたＳＵＳ４０９の金属筒体を用いた。金属シエル９５は，外径１４１ｍｍ，板厚１．５ｍｍである。
上記無機質繊維マット２００には，厚み８ｍｍ，嵩密度０．２ｇ／ｃｍ3の結晶質アルミナ繊維を用いた。また，上記切断を行う前の無機質繊維マット２００は，長さＬを有している。この長さＬは，触媒保持体３の外周長さＲよりも長くなっている。
また，上記触媒を担持するに際して用いる触媒溶液７０（図８）としては，銅化合物等を含む溶液を用いた。
【００５２】
次に，燃料電池用改質器４の製造方法について，詳しく説明する。
まず，図２（Ａ）に示すごとく，触媒保持体３の外周の長さよりも長い上記無機質繊維マット２００を準備する。そして，無機質繊維マット２００の一方の端部２１が他方の端部２２に嵌合するように，それら両方の端部２１，２２に形状を設ける。つまり，一方の端部２１には，無機質繊維マット２００の幅方向における中央部分が凸状になるように切断して，凸部２１１を形成する。また，他方の端部２２には，無機質繊維マット２００の幅方向における中央部分が凹状になるように切断して，上記凸部２１１に嵌合する形状を有する凹部２２１を形成する。
【００５３】
次に，図２（Ｂ），（Ｃ）に示すごとく，その無機質繊維マット２００の上に，未だ触媒成分を担持していない触媒保持体３を載置して，この触媒保持体３に無機質繊維マット２００を一回巻き付ける。このとき，無機質繊維マット２００の端部２２に端部２１が重なる。つまり，この重なりによって無機質繊維マット２００の長手方向において余剰部分２３ができる。そこで，この余剰部分２３を，点線２９において切断する。
【００５４】
次に，図２（Ｄ）に示すごとく，切断後の凸部２１１を凹部２２１に嵌合させ，つまり，一方の端部２１の端面と他方の端部２２の端面とを対向させて，無機質繊維マット２００を触媒保持体３の外周に取付ける。こうして，保持材２が形成される。
【００５５】
次に，保持材２を，テープ又は接着剤等の固定具により触媒保持体３に固定して，一体品２０とする。このとき，一方の端部２１と他方の端部２２との間にできた合せ隙間Ｃは，０〜０．５ｍｍとなった（図４参照）。
【００５６】
次に，図３に示すごとく，一体品２０を上記金属シエル９５の中へ圧入する。
そして，上述した図８に示すと同様に，触媒保持体３に触媒成分を担持させる準備を行う。つまり，上記一体品２０の圧入を行った金属シエル９５を縦に配置して，一体品２０の内部にある触媒保持体３の下端面にパイプ７１を，触媒保持体３の上端面にパイプ７２を押し当てる。そして，スラリー状の触媒溶液７０をパイプ７２の上方より，触媒保持体３内にその軸方向に沿って供給する。こうして，触媒保持体３に触媒溶液７０を浸透させる。
【００５７】
次に，触媒保持体３を乾燥させ，その後焼付け工程を行い，触媒保持体３における多数の上記ハニカム壁３３に触媒成分を担持させる。この焼付け工程においては，保持材２に含まれる有機成分を焼失させることもできる。
図４に示すごとく，こうして，燃料電池用改質器４の本体部ができ上がる。
そして，図１に示すごとく，パイプ７１，７２を外した後，金属シエル９５の各端に，それぞれフランジ部９５１，９５２を結合する。
【００５８】
なお，無機質繊維マット２００を触媒保持体３に巻き付けた際にできた上記余剰部分２３は，凸部２１１のみに，あるいは凸部２１１の両側の端部分２１２のみにできていても勿論よい（図２（Ａ），（Ｂ）参照）。
また，本例においては，凸部２１１を有する端部２１側を余剰部分２３にしたが，凹部２２１を有する端部２２側をこの余剰部分２３にしても勿論よい。
また，触媒保持体３に触媒溶液７０を供給する際には，パイプ７１のみを用い，それを触媒保持体３の下端面に押し当て，パイプ７１の下方よりスラリー状の触媒溶液７０を触媒保持体３内にその軸方向に沿って供給してもよい。
【００５９】
次に，本例の作用効果につき説明する。
本例においては，無機質繊維マット２００を寸法誤差を持った実際の触媒保持体３に合わせてから，該無機質繊維マット２００における余剰部分２３を切断する。そのため，無機質繊維マット２００を，実際に保持材２に必要となる任意の長さに切断することができる。そのため，保持材２の一方の端部２１と他方の端部２２との間にできる合せ隙間Ｃ（図４）をほとんどなくすことができる。
【００６０】
そのため，上記触媒溶液７０を触媒保持体３に担持させる際に，触媒溶液７０が合せ隙間Ｃより金属シエル９５側に漏出することがない。そのため，触媒溶液７０に含まれる触媒成分を，無駄にすることなく触媒保持体３に担持させることができる。
また，そのため，触媒溶液７０が漏出して金属シエル９５に付着することがない。そのため，金属シエル９５の各端に，それぞれ上記フランジ９５１，９５２を溶接する際に不都合を生ずることがない。
【００６１】
ここで，上記合せ隙間Ｃとして許容される幅は，以下のように考える。
即ち，上記無機質繊維マット２００は，上記余剰部分２３の切断を行った後には，固定具により触媒保持体３に固定させて，一体品２０とする。次に，この一体品２０を上記金属シエル９５の内部に圧入する。そして，上記のごとく触媒溶液７０を触媒保持体３に供給するが，その際に該触媒溶液７０が金属シエル９５側へ漏出しない範囲での幅を，合せ隙間Ｃに許容される幅と考える。そして，この合せ隙間Ｃの幅が，１ｍｍ以下であれば漏出を確実に阻止できることがわかった。
【００６２】
なお，上記無機質繊維マット２００の切断は，触媒保持体３に無機質繊維マット２００を合わせながら余剰部分２３の切断を行ってもよい。また，触媒保持体３に無機質繊維マット２００を合わせたときに，余剰部分２３の長さを測定し，その長さの分だけ切断を行ってもよい。
【００６３】
参考形態例２
本例においては，図５に示すごとく，上記合せ隙間Ｃが１ｍｍを超える場合に，該合せ間隙Ｃに上記無機質繊維マット２００と同じ材質よりなる充填用シート６を充填して上記保持材２を形成している。
また，上記巻回配設を行う際には，触媒保持体３の外周長さよりも短い無機質繊維マット２００を触媒保持体３に巻き付けている。また，具体的には，合せ隙間Ｃは５ｍｍであった。その他は上記参考形態例１と同様である。
【００６４】
本例においては，合せ隙間Ｃに無機質繊維マット２００とは別の部材である充填用シート６を充填して，その合せ隙間Ｃの幅を１ｍｍ以下にしている。そのため，合せ隙間Ｃをほとんどなくすことができる。そのため，本例によっても，触媒保持体３への触媒溶液７０の供給時に，保持材２の合せ間隙Ｃからこの触媒溶液７０が漏出することがない。
その他，上記参考形態例１と同様の作用効果を得ることができる。
【００６５】
実施形態例１
本例においては，図６（Ａ）〜（Ｃ）に示すごとく，上記巻回配設を行う際に，無機質繊維マット２００の両方の端部を，それぞれ厚み方向に対して斜状に形成された斜状端部２４，２５としている。
即ち，図６（Ａ）に示すごとく，一方の斜状端部２４と他方の斜状端部２５は，無機質繊維マット２００を平面状に広げた状態においては，厚み方向に対してほぼ平行な斜状に形成してある。また，一方の斜状端部２４は凸部２４１を有し，他方の斜状端部２５は凹部２５１を有している。
【００６６】
そして，図６（Ｂ），（Ｃ）に示すごとく，巻回配設を行ったときには，一方の斜状端部２４が他方の斜状端部２５の外周に位置するように，かつ斜状端部２４における傾斜面２４２が斜状端部２５における傾斜面２５２の上に重なるようにして配置される。このようにして，無機質繊維マット２００を触媒保持体３に巻き付けて，保持材２としている。その他は上記参考形態例１と同様である。
【００６７】
本例においては，意図的に一方の傾斜端部２４を他方の傾斜端部２５に重ねて，上記合せ隙間Ｃができないようにしている。このとき，巻回配設を行った後の無機質繊維マット２００の外周長さが，実際の触媒保持体３の外周長さに比べ若干長いときには，その重なりによって保持材２の表面に凸状の部分２６０ができる。しかし，この凸状の部分２６０は，上記金属シエル９５の内部に圧入を行う際に，金属シエル９５により押しつぶして，該金属シエル９５の内部に収めることができる。
【００６８】
即ち，凸状の部分２６０の厚みは，無機質繊維マット２００の厚みに比べて薄い。そのため，意図的に重なりを作っても，保持材２を金属シエル９５の内部に収めることができ，かつ上記合せ隙間Ｃをなくすことができる。そのため，本例によっても，触媒保持体３への触媒溶液７０の供給時に，保持材２の合せ間隙Ｃからこの触媒溶液７０が漏出することがない。
その他，上記参考形態例１と同様の作用効果を得ることができる。
【００６９】
なお，本例においては，上記巻回配設を行う前に予め斜状端部２４，２５を形成しておいた。しかし，この斜状端部２４，２５のいずれか一方もしくはその両方は，上記参考形態例１に述べたと同様に，触媒保持体３に無機質繊維マット２００を巻き付けたときに無機質繊維マット２００を切断して形成してもよい。
【００７０】
また，斜状端部２４，２５は，厚さ方向に対して本例とは逆方向の斜状に形成してあっても勿論よい。このときには，斜状端部２５が斜状端部２４の外周に位置するように，かつ斜状端部２５における傾斜面２５２が斜状端部２４における傾斜面２４２の上に重なるようにして配置される。
【００７１】
【発明の効果】
本発明によれば，触媒保持体への触媒溶液供給時に保持材の合せ間隙から触媒溶液の漏出がなく，触媒保持体に触媒成分を担持させることができる燃料電池用改質器，及びその製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  参考形態例１における，燃料電池用改質器及びその周辺機器等の説明図。
【図２】  参考形態例１における，保持材を形成する方法を示す図で，（Ａ）巻回配設前の無機質繊維マットを示す斜視図，（Ｂ）無機質繊維マットを触媒保持体に巻き付けた状態を示す斜視図，（Ｃ）無機質繊維マットにできた余剰部分を切断する状態を示す説明図，（Ｄ）保持材を形成した状態を示す斜視図。
【図３】  参考形態例１における，保持材を触媒保持体に固定した一体品を金属シエルに圧入する状態を示す斜視図。
【図４】  参考形態例１における，燃料電池用改質器を示す説明図。
【図５】  参考形態例２における，燃料電池用改質器を示す説明図。
【図６】  実施形態例１における，保持材を形成する方法を示す図で，（Ａ）巻回配設前の無機質繊維マットを示す斜視図，（Ｂ）無機質繊維マットを触媒保持体に巻き付けた状態を示す斜視図，（Ｃ）保持材を形成した状態を示す斜視図。
【図７】  従来例における，保持材を形成する方法を示す図で，（Ａ）巻回配設前の無機質繊維マットを示す斜視図，（Ｂ）保持材を形成した状態を示す斜視図。
【図８】  従来例における，燃料電池用改質器に触媒溶液を供給する方法を示す説明図。
【図９】  従来例における，燃料電池用改質器を示す説明図。
【符号の説明】
３．．．触媒保持体，
４．．．燃料電池用改質器，
２．．．保持材，
２１，２２．．．端部，
２３．．．余剰部分，
２００．．．無機質繊維マット，
９５．．．金属シエル，
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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