(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ｉ）エポキシ樹脂を３０〜８０質量％、（ＩＩ）アミン系硬化剤を１０〜５０質量％、（ＩＩＩ）６０〜１５０℃の軟化点温度を有し、かつその１次粒子径が０．０１〜２μｍ、かつメチル（メタ）アクリレートを３０〜７０質量％含むメチル（メタ）アクリレート共重合体を５〜２５質量％、（ＩＶ）エポキシ樹脂と直鎖状シリコーンとのグラフト重合体にシリコーンゴムが微粒子状に分散してなる組成物または直鎖状シリコーンのいずれか１種以上を５〜２５質量％含み、導電性粒子を含まないことを特徴とする回路接続ペースト材料。
【請求項２】
（Ｉ）エポキシ樹脂を３０〜７９．９質量％、（ＩＩ）アミン系硬化剤を１０〜５０質量％、（ＩＩＩ）６０〜１５０℃の軟化点温度を有し、かつその１次粒子径が０．０１〜２μｍ、かつメチル（メタ）アクリレートを３０〜７０質量％含むメチル（メタ）アクリレート共重合体を５〜２５質量％、（ＩＶ）エポキシ樹脂と直鎖状シリコーンとのグラフト重合体にシリコーンゴムが微粒子状に分散してなる組成物または直鎖状シリコーンのいずれか１種以上を５〜２５質量％、（Ｖ）カップリング剤を０．１〜５質量％含み、導電性粒子を含まないことを特徴とする回路接続ペースト材料。
【請求項３】
（Ｉ）エポキシ樹脂を３０〜５６質量％、（ＩＩ）アミン系硬化剤を１５〜５０質量％、（ＩＩＩ）融点が８０℃のブチルアクリレートーメチルメタクリレート共重合体微粒子を５〜１９質量％、（ＩＶ）エポキシ樹脂と直鎖状シリコーンとのグラフト重合体にシリコーンゴムが微粒子状に分散してなる組成物または直鎖状シリコーンのいずれか１種以上を７〜１５質量％含むことを特徴とする請求項１または２に記載の回路接続ペースト材料。
【請求項４】
前記エポキシ樹脂（Ｉ）が、エポキシ基を１分子中に少なくとも平均１〜６個有し、かつ分子量が１００〜７０００であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１つに記載の回路接続ペースト材料。
【請求項５】
前記アミン系硬化剤（ＩＩ）が、イミダゾール系硬化剤であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１つに記載の回路接続ペースト材料。
【請求項６】
前記イミダゾール系硬化剤が、マイクロカプセル化されていることを特徴とする請求項５記載の回路接続ペースト材料。
【請求項７】
前記エポキシ樹脂と直鎖状シリコーンとのグラフト重合体にシリコーンゴムが微粒子状に分散してなる組成物の、軟化点温度が０℃以下であり、かつ該組成物が粒子として存在しており、その１次粒子径が０．０５〜５μｍであることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１に記載の回路接続ペースト材料。
【請求項８】
２５℃における粘度が３０〜４００Ｐａ・ｓであることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１つに記載の回路接続ペースト材料。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１つに記載の回路接続ペースト材料が、回路材料、液晶ディスプレイ、エレクトロルミネッセンスディスプレイ、プラズマディスプレイ、電荷結合素子および半導体デバイスのうちいずれか１つに用いられることを特徴とする回路接続ペースト材料。
【請求項１０】
請求項１〜８のいずれか１つに記載の回路接続ペースト材料によって、一方の基板上に形成される電気回路配線と、他方の基板上に形成される電気回路配線とを接続することを特徴とする電気回路配線の接続方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、液晶ディスプレイ、エレクトロルミネッセンスディスプレイ、プラズマディスプレイなどのフラットパネルディスプレイ、電荷結合素子（ＣＣＤ、Charge Coupled Device）、およびＣＭＯＳ（Complementary Metal Oxide Semiconductor）などの半導体デバイスに使用される電気回路の微細な配線の接続に用いられる回路接続ペースト材料およびそれを用いた電気回路配線の接続方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、テレビジョン受信機、パーソナルコンピューター、携帯電話器などに使用されている液晶ディスプレイなどは、高精細化、小型化されており、それに伴ってドライバの集積回路の配線が狭ピッチ化している。また、高生産性を維持するために、温度が２００℃、圧力が２ＭＰａ、時間が２０〜３０秒といった激しい熱圧着条件下において、集積回路を実装したＴＣＰ（Tape Carrier Package）の配線と液晶ディスプレイ基板の配線との接続を行っている。
【０００３】
従来からこのような配線の接続を行うために、特開平３−４６７０７号公報などに開示されているような、微細な導電性粒子を樹脂中に分散させることで異方性を持たせた異方性導電フィルムが使用されている。しかしながら、この異方性導電フィルムは、離型フィルムを使用してフィルム化することで製造されるため、製造コストがかかり高価であること、使用に際しては専用の自動剥離機の併設が必須となることなどコスト面で問題を有する。また、十分な接着強度が得られず、高温高湿下では接続信頼性が低下するなどの問題も有する。
【０００４】
これらの問題を解決する材料としては、特開昭６２−４０１８３号公報、特開昭６２−７６２１５号公報、特開昭６２−１７６１３９号公報などに開示されているような、室温で液状である異方性導電ペーストまたは異方性導電接着剤が挙げられる。しかしながら、これらの異方性導電ペーストまたは異方性導電接着剤は、急激な昇温を伴う熱圧着工程では粘度が激しく低下する。したがって、液流れの発生が原因である樹脂抜けが発生したり、染み出し汚染が発生するといった問題を有する。また、導電性粒子の部分凝集の発生による圧着方向での導通不良などの問題も有する。これらの現象は、前記異方性導電ペーストなどの中に存在する気泡が原因となっている。さらに、前記異方性導電ペーストなどが硬化した後、この硬化物中に残存した気泡により高温高湿時の接続信頼性が保持できないという問題も有する。またさらに、前記硬化物は、強度は十分に有するが、リペア性がないなどの問題も有する。
【０００５】
したがって、特に、温度が２００℃、圧力が２ＭＰａ、時間が２０〜３０秒といった激しい熱圧着条件下でも、硬化物中に気泡が残存せず、高い接着信頼性、接続信頼性およびリペア性を有した材料が望まれている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、貯蔵安定性、ディスペンサー塗布作業性に優れ、熱圧着時の樹脂抜け、気泡および染み出しの発生がなく、その硬化物は、高温高湿時においても接着信頼性および接続信頼性が高く、かつリペア性を有した回路接続ペースト材料を提供することである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明は、（Ｉ）エポキシ樹脂を３０〜８０質量％、（ＩＩ）アミン系硬化剤を１０〜５０質量％、（ＩＩＩ）６０〜１５０℃の軟化点温度を有し、かつその１次粒子径が０．０１〜２μｍ、かつメチル（メタ）アクリレートを３０〜７０質量％含むメチル（メタ）アクリレート共重合体を５〜２５質量％、（ＩＶ）エポキシ樹脂と直鎖状シリコーンとのグラフト重合体にシリコーンゴムが微粒子状に分散してなる組成物または直鎖状シリコーンのいずれか１種以上を５〜２５質量％含み、導電性粒子を含まないことを特徴とする回路接続ペースト材料である。
【０００８】
また本発明は、（Ｉ）エポキシ樹脂を３０〜７９．９質量％、（ＩＩ）アミン系硬化剤を１０〜５０質量％、（ＩＩＩ）６０〜１５０℃の軟化点温度を有し、かつその１次粒子径が０．０１〜２μｍ、かつメチル（メタ）アクリレートを３０〜７０質量％含むメチル（メタ）アクリレート共重合体を５〜２５質量％、（ＩＶ）エポキシ樹脂と直鎖状シリコーンとのグラフト重合体にシリコーンゴムが微粒子状に分散してなる組成物または直鎖状シリコーンのいずれか１種以上を５〜２５質量％、（Ｖ）カップリング剤を０．１〜５質量％含み、導電性粒子を含まないことを特徴とする回路接続ペースト材料である。
【０００９】
好ましくは、（Ｉ）エポキシ樹脂を３０〜５６質量％、（ＩＩ）アミン系硬化剤を１５〜５０質量％、（ＩＩＩ）融点が８０℃のブチルアクリレートーメチルメタクリレート共重合体微粒子を５〜１９質量％、（ＩＶ）エポキシ樹脂と直鎖状シリコーンとのグラフト重合体にシリコーンゴムが微粒子状に分散してなる組成物または直鎖状シリコーンのいずれか１種以上を７〜１５質量％含む。
また、好ましくは、前記エポキシ樹脂（Ｉ）が、エポキシ基を１分子中に少なくとも平均１〜６個有し、かつ分子量が１００〜７０００である。
【００１０】
また好ましくは、前記アミン系硬化剤（ＩＩ）として、イミダゾール系硬化剤を用い、前記イミダゾール系硬化剤が、マイクロカプセル化されているものを用いる。
【００１２】
また好ましくは、前記エポキシ樹脂と直鎖状シリコーンとのグラフト重合体にシリコーンゴムが微粒子状に分散してなる組成物が、軟化点温度が０℃以下であり、かつ粒子として存在しており、その１次粒子径が０．０５〜５μｍであるものを用いる。
【００１３】
また好ましくは、２５℃における粘度を３０〜４００Ｐａ・ｓとする。
また好ましくは、前記回路接続ペースト材料は、回路材料、液晶ディスプレイ、エレクトロルミネッセンスディスプレイ、プラズマディスプレイ、電荷結合素子および半導体デバイスのうちいずれか１つに用いる。
【００１４】
本発明に従えば、貯蔵安定性、ディスペンサー塗布作業性に優れ、熱圧着時の樹脂抜け、気泡および染み出しの発生がなく、その硬化物は、高温高湿時においても接着信頼性および接続信頼性が高く、かつリペア性を有した回路接続ペースト材料が得られる。また、このような回路接続ペースト材料を使用することで、配線の短絡などが発生せず、また隣接配線同士の絶縁性も保たれる。
【００１５】
また本発明は、前記回路接続ペースト材料によって、一方の基板上に形成される電気回路配線と、他方の基板上に形成される電気回路配線とを接続することを特徴とする電気回路配線の接続方法である。
【００１６】
本発明に従えば、高温高湿時においても高い接着信頼性および接続信頼性が得られる回路接続ペースト材料を用いるので、配線同士を確実に接続できる。
【００１７】
【発明の実施の形態】
本発明の回路接続ペースト材料は、（Ｉ）エポキシ樹脂を３０〜８０質量％、（ＩＩ）アミン系硬化剤を１０〜５０質量％、（ＩＩＩ）６０〜１５０℃の軟化点温度を有し、かつその１次粒子径が０．０１〜２μｍ、かつメチル（メタ）アクリレートを３０〜７０質量％含むメチル（メタ）アクリレート共重合体を５〜２５質量％、（ＩＶ）エポキシ樹脂と直鎖状シリコーンとのグラフト重合体にシリコーンゴムが微粒子状に分散してなる組成物または直鎖状シリコーンのいずれか１種以上を５〜２５質量％含み、導電性粒子を含まないように調製される。
【００１８】
また、（Ｉ）エポキシ樹脂を３０〜７９．９質量％、（ＩＩ）アミン系硬化剤を１０〜５０質量％、（ＩＩＩ）６０〜１５０℃の軟化点温度を有し、かつその１次粒子径が０．０１〜２μｍ、かつメチル（メタ）アクリレートを３０〜７０質量％含むメチル（メタ）アクリレート共重合体を５〜２５質量％、（ＩＶ）エポキシ樹脂と直鎖状シリコーンとのグラフト重合体にシリコーンゴムが微粒子状に分散してなる組成物または直鎖状シリコーンのいずれか１種以上を５〜２５質量％、（Ｖ）カップリング剤を０．１〜５質量％含み、導電性粒子を含まないように調製されてもよい。
【００１９】
以上のような構成とすることで、貯蔵安定性、ディスペンサー塗布作業性に優れ、熱圧着時の樹脂抜け、気泡および染み出しの発生がない回路接続ペースト材料を得ることができ、またその硬化物も、高温高湿時においても高い接着信頼性および接続信頼性を有し、かつリペア性を有する。以下に、成分（Ｉ）〜（Ｖ）について詳しく説明する。
【００２０】
本発明の回路接続ペースト材料におけるエポキシ樹脂（Ｉ）の使用量としては、３０〜８０質量％であることが好ましい。また、後述する（Ｖ）カップリング剤を含ませる場合は、３０〜７９．９質量％とすることが好ましい。
【００２１】
エポキシ樹脂（Ｉ）の使用量を３０質量％以上とすることにより、本発明の回路接続ペースト材料の硬化物において接着信頼性および接続信頼性が確保でき、８０質量％以下とすることにより本発明の回路接続ペースト材料の硬化物においてリペア性が確保できる。ここで、リペア性とは、電極同士などを回路接続ペースト材料で接着後、不具合が生じた場合、該ペースト材料を剥離した後再接着することがあるが、その際に、該ペースト材料が剥離されたガラス基板などの材料に該ペースト材料が残存せず、再使用に耐えうる性能をいう。
【００２２】
本発明に用いられるエポキシ樹脂（Ｉ）は、すでに公知のものを用いてよいが、好ましくは、エポキシ樹脂（Ｉ）の１分子中にエポキシ基を平均１〜６個、より好ましくは平均１．２〜６個、さらに好ましくは平均１．７〜６個有しているものを用いるのがよい。エポキシ樹脂（Ｉ）の１分子中にエポキシ基を平均１個〜６個有すれば、本発明の回路接続ペースト材料の高温高湿時における接着信頼性および接続信頼性を得ることができる。
【００２３】
エポキシ樹脂（Ｉ）の分子量はとしては、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（以下、ＧＰＣという）によるポリスチレン換算数平均分子量が１００〜７０００の範囲である。好ましくは１５０〜３０００であり、より好ましくは３５０〜２０００の範囲である。ＧＰＣによるポリスチレン換算数平均分子量が１００〜７０００であれば、本発明の回路接続ペースト材料のディスペンサー塗布作業性が保持できる。
【００２４】
また、このエポキシ樹脂（Ｉ）は、常温下で液体であっても固体であってもよい。たとえば、単官能性エポキシ樹脂および多官能性エポキシ樹脂の中から選ばれたものを単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２５】
単官能性エポキシ樹脂としては、脂肪族モノグリシジルエーテル化合物、芳香族モノグリシジルエーテル化合物、脂肪族モノグリシジルエステル化合物、芳香族モノグリシジルエステル化合物、脂環式モノグリシジルエステル化合物、窒素元素含有モノグリシジルエーテル化合物、モノグリシジルプロピルポリシロキサン化合物、モノグリシジルアルカンなどが挙げられる。
【００２６】
前記脂肪族モノグリシジルエーテル化合物としては、ポリアルキレンモノアルキルエーテル類とエピクロルヒドリンとの反応で得られたもの、脂肪族アルコール類とエピクロルヒドリンとの反応で得られたものなどが挙げられる。前記ポリアルキレンモノアルキルエーテル類としては、炭素数が１〜６であるアルキル基またはアルケニル基を有する、エチレングリコールモノアルキルエーテル、ジエチレングリコールモノアルキルエーテル、トリエチレングリコールモノアルキルエーテル、ポリエチレングリコールモノアルキルエーテル、プロピレングリコールモノアルキルエーテル、ジプロピレングリコールモノアルキルエーテル、トリプロピレングリコールモノアルキルエーテル、ポリプロピレングリコールモノアルキルエーテルなどが挙げられる。前記脂肪族アルコール類としては、ｎ−ブタノール、イソブタノール、ｎ−オクタノール、２−エチルヘキシルアルコール、ジメチロールプロパンモノアルキルエーテル、メチロールプロパンジアルキルエーテル、グリセリンジアルキルエーテル、ジメチロールプロパンモノアルキルエステル、メチロールプロパンジアルキルエステル、グリセリンジアルキルエステルなどが挙げられる。
【００２７】
前記芳香族モノグリシジルエーテル化合物としては、芳香族アルコール類またはそれらをエチレングリコール、プロピレングリコールなどのアルキレングリコールで変性したアルコール類と、エピクロルヒドリンとの反応で得られたものが挙げられる。前記芳香族アルコール類としては、フェノール、ベンジルアルコール、キシレノール、ナフトールなどが挙げられる。
【００２８】
前記脂肪族モノグリシジルエステル化合物としては、脂肪族ジカルボン酸モノアルキルエステルとエピクロルヒドリンとの反応で得られたものが、また、芳香族モノグリシジルエステル化合物としては、芳香族ジカルボン酸モノアルキルエステルとエピクロルヒドリンとの反応で得られたものが挙げられる。
【００２９】
多官能性エポキシ樹脂としては、脂肪族多価グリシジルエーテル化合物、芳香族多価グリシジルエーテル化合物、脂肪族多価グリシジルエステル化合物、芳香族多価グリシジルエステル化合物、脂肪族多価グリシジルエーテルエステル化合物、芳香族多価グリシジルエーテルエステル化合物、脂環式多価グリシジルエーテル化合物、脂肪族多価グリシジルアミン化合物、芳香族多価グリシジルアミン化合物、ヒダントイン型多価グリシジル化合物、ノボラック型多価グリシジルエーテル化合物、エポキシ化ジエン重合体、３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキサンカーボネート、ビス（２，３−エポキシシクロペンチル）エーテルなどが挙げられる。
【００３０】
前記脂肪族多価グリシジルエーテル化合物としては、ポリアルキレングリコール類とエピクロルヒドリンとの反応で得たられたもの、多価アルコール類とエピクロルヒドリンとの反応で得られたものなどが挙げられる。前記ポリアルキレングリコール類としては、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、トリプロピレングリコール、ポリプロピレングリコールなどが挙げられる。前記多価アルコール類としては、ジメチロールプロパン、トリメチロールプロパン、スピログリコール、グリセリンなどが挙げられる。
【００３１】
前記芳香族多価グリシジルエーテル化合物としては、芳香族ジオール類またはそれらをエチレングリコール、プロピレングリコールなどのアルキレングリコールで変性したジオール類とエピクロルヒドリンとの反応で得られたものなどが挙げられる。前記芳香族ジオール類としては、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＳ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤなどが挙げられる。
【００３２】
前記脂肪族多価グリシジルエステル化合物としては、アジピン酸、イタコン酸などの脂肪族ジカルボン酸とエピクロルヒドリンとの反応で得られたものが挙げられる。
【００３３】
前記芳香族多価グリシジルエステル化合物としては、イソフタル酸、テレフタル酸、ピロメリット酸などの芳香族ジカルボン酸とエピクロルヒドリンとの反応で得られたものが挙げられる。
【００３４】
前記脂肪族多価グリシジルエーテルエステル化合物および芳香族多価グリシジルエーテルエステル化合物としては、ヒドロキシジカルボン酸化合物とエピクロルヒドリンとの反応で得られたものが挙げられる。
【００３５】
前記脂肪族多価グリシジルアミン化合物としては、ポリエチレンジアミンなどの脂肪族ジアミンとエピクロルヒドリンとの反応で得られたものが挙げられる。
【００３６】
前記芳香族多価グリシジルアミン化合物としては、ジアミノジフェニルメタン、アニリン、メタキシリレンジアミンなどの芳香族ジアミンとエピクロルヒドリンとの反応で得られたものが挙げられる。
【００３７】
前記ヒダントイン型多価グリシジル化合物としては、ヒダントインまたはその誘導体とエピクロルヒドリンとの反応で得られたものが挙げられる。
【００３８】
前記ノボラック型多価グリシジルエーテル化合物としては、フェノールまたはクレゾールとホルムアルデヒドとから誘導されたノボラック樹脂とエピクロルヒドリンとの反応で得られたもの、ポリアルケニルフェノールやそのコポリマーなどのポリフェノール類とエピクロルヒドリンとの反応で得られたものなどが挙げられる。
【００３９】
前記エポキシ化ジエン重合体としては、エポキシ化ポリブタジエン、エポキシ化ポリイソプレンなどが挙げられる。
【００４０】
本発明の回路接続ペースト材料におけるアミン系硬化剤（ＩＩ）の使用量としては、１０〜５０質量％であることが好ましい。アミン系硬化剤（ＩＩ）の使用量を１０質量％以上とすることにより、熱圧着において短時間で本発明の回路接続ペースト材料が硬化するため、非常に短時間で微細な配線の接続をすることができる。また、５０質量％以下とすることにより、未反応の硬化剤の量を抑えることができ、かつエポキシ樹脂（Ｉ）の硬化物が有する高い接着信頼性および接続信頼性を得ることができる。
【００４１】
前記アミン系硬化剤（ＩＩ）としては、潜在性エポキシ硬化剤を用いてもよく、特に４０℃以上の加熱によって熱硬化活性を示す潜在性エポキシ硬化剤を用いることが好ましい。この４０℃以上の加熱によって熱硬化活性を示す潜在性エポキシ硬化剤としては、すでに公知のものから選ばれたものを単独で用いてもよいし、２種以上の混合物を用いてもよい。
【００４２】
前記４０℃以上の加熱によって熱硬化活性を示す潜在性エポキシ硬化剤としては、ジシアンジアミド、ジシアンジアミドの誘導体、アジピン酸ジヒドラジッド、イソフタル酸ジヒドラジッドなどのジビドラジッド化合物などが挙げられる。また、イミダゾール化合物の誘導体およびそれらの変性物、すなわちイミダゾール系硬化剤を用いてもよい。具体的には、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−ｎ−ペンタデシルイミダゾールなどのイミダゾール誘導体、芳香族酸無水物との錯体、イミダゾール化合物とエポキシ樹脂とのアダクト体、それらの変性誘導体、マイクロカプセル変性体などが挙げられる。
【００４３】
前記マイクロカプセル変性体、すなわちマイクロカプセル化されているイミダゾール系硬化剤としては、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−ｎ−ペンタデシルイミダゾールなどのイミダゾール系硬化剤をコア材として、微小なシェルで封じ込めたマイクロカプセル化物が挙げられる。
【００４４】
６０〜１５０℃の軟化点温度を有し、かつその１次粒子径が０．０１〜２μｍ、かつメチル（メタ）アクリレートを３０〜７０質量％含むメチル（メタ）アクリレート共重合体（以下、高軟化点微粒子（Ａ）という）（ＩＩＩ）は、軟化点温度以上で本発明の回路接続ペースト材料に溶融することにより、該ペースト材料の粘度を増加させ、流動を抑制する。また、本発明の回路接続ペースト材料にリペア性も付与する。
【００４５】
本発明の回路接続ペースト材料における高軟化点微粒子（ＩＩＩ）の使用量としては、５〜２５質量％、好ましくは１３〜１９質量％の範囲である。高軟化点微粒子（ＩＩＩ）の使用量を５質量％以上とすることにより、熱圧着時における樹脂抜けおよび染み出しの発生を抑制することができる。また、２５質量％以下とすることにより、本発明の回路接続ペースト材料の粘度が上昇しすぎず、ディスペンサー塗布などの作業性が高くなる。
【００４６】
本発明で使用する高軟化点微粒子（ＩＩＩ）としては、軟化点温度が６０〜１５０℃であり、かつ１次粒子径が０．０１〜２μｍの範囲にあるものであれば、すでに公知のものを用いてよい。ここで、１次粒子とは、機械的にそれ以上分離できない粒子のことである。
【００４７】
軟化点温度が６０℃以上であると、室温における本発明の回路接続ペースト材料の貯蔵安定性が高くなる。また、１５０℃以下であると、１５０〜２００℃の熱圧着工程において、回路接続ペースト材料の流動を抑えることができ、リペア性も付与することができる。また、高軟化点微粒子（ＩＩＩ）の１次粒子径は、ディスペンサー塗布などの作業性、接続信頼性などの点から０．０１〜２μｍの粒子径のものが好ましい。
【００４８】
好ましくは、モノマーであるメチル（メタ）アクリレート３０〜７０質量％とその他共重合可能なモノマーを共重合して得られるエマルション微粒子、さらに好ましくは、多官能モノマーを使用することによりそれらエマルション微粒子に微架橋構造を形成したものである。これらを本発明の回路接続ペースト材料に用いることで、室温における本発明の回路接続ペースト材料の貯蔵安定性がより高くなり、熱圧着時における樹脂抜けおよび染み出しの発生をさらに抑制することができる。
【００４９】
前記モノマーとしては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、アミル（メタ）アクリレート、ヘキサデシル（メタ）アクリレート、オクタデシル（メタ）アクリレート、ブトキシエチル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレートなどのアクリル酸エステル類、アクリルアミド類、（メタ）アクリル酸、イタコン酸、マレイン酸などの酸モノマー、スチレン、スチレン誘導体などの芳香族ビニル化合物などが挙げられる。
【００５０】
また、前記エマルション微粒子に微架橋構造を形成するための多官能モノマーとしては、ジビニルベンゼン、ジアクリレート類、１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、イソプレン、１，３−ヘキサジエン、クロロプレンなどの共役ジエン類などが挙げられる。
【００５１】
前記エマルション微粒子の表面を微架橋する方法としては、エマルション微粒子の表面層のエポキシ基、カルボキシル基、およびアミノ基を金属架橋させることでアイオノマー架橋させる方法も挙げられる。エマルション微粒子に微架橋構造を形成することにより、室温下でエポキシ樹脂（Ｉ）、溶媒などに容易に溶解しなくなり、本発明の回路接続ペースト材料の貯蔵安定性を向上させることができる。
【００５２】
本発明の回路接続ペースト材料におけるポリシリコーン（ＩＶ）の使用量は、５〜２５質量％、好ましくは７〜１５質量％である。ポリシリコーン（ＩＶ）の使用量を５質量％以上にすることにより、本発明の回路接続ペースト材料に消泡性を付与することができる。また、２５質量％以下とすることにより、回路接続ペースト材料の接着性、およびガスバリア性の低下を抑制でき、ディスペンサー塗布作業性も維持できる。
【００５３】
エポキシ樹脂と直鎖状シリコーンとのグラフト重合体にシリコーンゴムが微粒子状に分散してなる組成物または直鎖状シリコーンのいずれか１種以上を含むことにより、回路接続ペースト材料を硬化させた場合に、外部からの物理的衝撃、冷熱サイクル試験時の熱歪などを緩和させることができる。また、外部からの物理的衝撃、冷熱サイクル試験時の熱歪などをさらに緩和させることができる。
【００５４】
また、（ＩＶ）のうちエポキシ樹脂と直鎖状シリコーンとのグラフト重合体にシリコーンゴムが微粒子状に分散してなる組成物（以下、シリコン組成物という）としては、本発明の回路接続ペースト材料の成分であるエポキシ樹脂（Ｉ）とは別のエポキシ樹脂にグラフト化しているシリコーン組成物を用いるのがより好ましい。一般的に、エポキシ樹脂とシリコーンの相溶性は低く、相分離を起こしやすい。したがって、エポキシ樹脂にグラフト化しているシリコーン組成物を用いることで、回路接続ペースト材料への均一な分散が可能となる。
【００５５】
前記シリコーン組成物としては、軟化点温度が０℃以下のものが好ましい。軟化点温度を０℃以下とすることにより、外部からの物理的衝撃、冷熱サイクル試験時の熱歪などを緩和させる効果を向上させ、高い接着強度が確保できる。
【００５６】
前記シリコーン組成物の１次粒子径としては、０．０５〜５μｍ以下のゴム状ポリマー微粒子が好ましく、より好ましくは、０．１〜３．５μｍの範囲である。１次粒子径を０．０５μｍ以上とすることにより、凝集が発生せず、回路接続ペースト材料の粘度が安定してディスペンサー塗布などの作業性を確保できる。また、１次粒子径を５μｍ以下とすることにより、ディスペンサー塗布などの作業性を確保でき、高い接着強度も確保できる。
【００５７】
前記シリコーン組成物の形成方法としては、シリコーンゴム微粒子を用いる方法、特開昭６０−７２９５７号公報に開示されている方法、特開平３−１７０５２３号公報に開示されている方法、エポキシ樹脂に二重結合を導入してその二重結合と反応可能なハイドロジェン含有シリコーンを反応させてグラフト体を生成し、グラフト体の存在下でシリコーンゴムモノマーを重合させる方法、エポキシ樹脂に二重結合を導入し、それに重合可能なビニル基含有シリコーンゴムモノマーを反応させてグラフト体を生成する方法、該グラフト体の存在下でシリコーンゴムモノマーを重合させる方法などが挙げられる。好ましくは、シリコーンゴム微粒子を用いずにグラフト体を形成する方法およびグラフト体を生成後、シリコーンゴム微粒子を生成させる方法であり、これらの方法は、生成するシリコーンゴム微粒子を制御しやすい。また、これらの方法で得たシリコーン組成物は、分散しても粘度上昇が少ないので、良好なディスペンサー塗布作業性が得られる。
【００５８】
前記カップリング剤（Ｖ）は、回路接続ペースト材料と基材との接着力を向上させるために用いられ、その使用量は、０．１〜５質量％である。０．１質量％以上使用することにより高い接着信頼性を得ることができる。また、５質量％以下とすることにより、本発明の回路接続ペースト材料の硬化性の低下を防止し、周辺部材への汚染を防止することができる。
【００５９】
前記カップリング剤（Ｖ）としては、すでに公知のカップリング剤を用いることができる。具体的には、トリアルコキシシラン化合物、メチルジアルコキシシラン化合物などが挙げられる。より具体的には、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−アミノエチル−γ−イミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−アミノエチル−γ−イミノプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、イソシアナートプロピルメチルジエトキシシラン、γ−イソシアナートプロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。
【００６０】
本発明の回路接続ペースト材料の粘度は、２５℃において３０〜４００Ｐａ・ｓ（ＥＨ型粘度計、２．５ｒｐｍ）であることが好ましい。粘度を３０Ｐａ・ｓ以上とすることにより、熱圧着による硬化時に気泡の発生原因となる樹脂の流動を抑制することができる。また、４００Ｐａ・ｓ以下とすることにより、ディスペンサー塗布作業性を維持できる。
【００６１】
本発明の回路接続ペースト材料の調製には、その他の添加材料、たとえば無機質充填剤、溶媒などを用いてもよい。
【００６２】
前記無機質充填剤は、粘性調整、硬化物の熱応力低減などを目的として用い、すでに公知の無機化合物の中から選択することができる。具体的には、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、硫酸マグネシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸ジルコニウム、酸化鉄、酸化チタン、酸化アルミニウム（アルミナ）、酸化亜鉛、二酸化ケイ素、チタン酸カリウム、カオリン、タルク、アスベスト粉、石英粉、雲母、ガラス繊維などが挙げられる。前記無機質充填剤の粒子径は、回路接続ペースト材料の導通特性に影響を与えない範囲であれば特に制限はないが、２μｍ以下のものを用いることが好ましい。また、前記無機質充填剤の使用量も、回路接続ペースト材料の導通特性に影響を与えない範囲であれば特に制限はないが、４０質量％以下とすることが好ましい。
【００６３】
前記無機質充填剤は、一部または全部が、無機質充填剤の１００質量％に対して、エポキシ樹脂（Ｉ）およびカップリング剤（Ｖ）の少なくとも一方の１〜５０質量％がグラフト化変性されていることが好ましい。すなわち、繰り返し溶剤洗浄法で求めた重量増加率で表されるグラフト化率が、１〜５０である無機質充填剤を用いることが好ましい。
【００６４】
ここで、繰り返し溶剤洗浄法とは、以下のようにグラフト化率を求める方法である。まず、一部または全部がグラフト化変性されている無機質充填剤を、その１０〜２０倍質量の下記溶剤で、５〜１０回湿潤濾過を繰り返す。この濾過により、グラフト化変性していないエポキシ樹脂（Ｉ）およびカップリング剤（Ｖ）が洗い流される。前記溶剤としては、エポキシ樹脂（Ｉ）またはカップリング剤（Ｖ）の良溶剤である、たとえばアセトン、メチルエチルケトン、メタノール、エタノール、トルエン、キシレンなどが挙げられる。次に、前記濾過後に残った無機質充填剤を乾燥し、その質量を測定する。この質量が、グラフト化変性された無機質充填剤の乾燥質量となる。この測定値から、以下の計算式にしたがって、質量増加率を求める。なお、前記繰り返し溶剤洗浄法の変わりに、前記溶剤を用いたソックスレー連続抽出法によってグラフト化率を求めてもよい。
【００６５】
グラフト化率＝［（グラフト化変性された無機質充填剤の乾燥質量−グラフト化変性前の無機質充填剤の乾燥質量）／グラフト化変性前の無機質充填剤の乾燥質量］×１００
【００６６】
前記溶媒は、ディスペンサー塗付後の平滑性の確保、回路接続ペースト材料を塗布する部材への濡れ性の向上を図るために使用し、エポキシ樹脂（Ｉ）と相溶するものであれば特に制限されない。好ましくは沸点が２００℃未満、より好ましくは沸点が４０〜１５０℃の溶媒である。上記沸点を有する溶媒を使用すれば、回路接続ペースト材料を取り扱う際の粘度安定性が確保され、かつ短時間のプレ乾燥であっても容易に溶媒を除去することができる。
【００６７】
前記溶媒の具体例としては、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノンなどのケトン溶媒、ジエチレングリコールジメチルエーテル、メチルカルビトール、エチルカルビトール、ブチルカルビトールなどのエーテル溶媒、酢酸エチル、ジエチレングリコールジアセテート、アルコキシジエチレングリコールモノアセテートなどのアセテート溶媒などが挙げられる。使用量としては、回路接続ペースト材料を硬化させた後に溶媒が残存しない量で用いる。
【００６８】
本発明の電気回路配線の接続方法について、液晶ディスプレイにおける電気回路配線の接続方法を例にとって説明する。
【００６９】
まず工程ａ１において、本発明の回路接続ペースト材料を液晶ディスプレイ基板の所定の位置にディスペンサーによって塗布する。次に、工程ａ２において、前記液晶ディスプレイ基板とＩＣ搭載回路基板であるＴＣＰとのアライメントを行う。次に、工程ａ３において、加熱プレス固定方式によって前記回路接続ペースト材料を硬化させる。これらの工程ａ１〜ａ３によって、液晶ディスプレイ基板の電極とＴＣＰの電極とが接触した状態で回路接続ペースト材料を硬化させ、圧着した方向にのみ導電性を有するように接続することで、電気導通回路を形成する。
【００７０】
工程ａ１の回路接続ペースト材料のディスペンサーによる塗布に際しては、ディスペンサー全体が２０℃〜５０℃の温度下においてプレヒートされていてもよい。また、コンピューター制御で塗布を行ってもよいし、人力などで必要部位に塗布してもよい。
【００７１】
また、工程ａ３の加熱プレス固定方式による回路接続ペースト材料の硬化に際しては、加熱プレスするための熱板の調整温度として１００〜３００℃、好ましくは１２０〜２５０℃、より好ましくは１２０〜２００℃の範囲とする。また、加熱プレス時の圧締圧は、好ましくは０．１〜５ＭＰａとし、電極同士の接合部位に対し均一な熱圧力を付加する。たとえば、電極とプレス面との間にゴムマットを配置してプレスを行ってもよい。
【００７２】
以上のように、本発明の回路接続ペースト材料を用いて、液晶ディスプレイ基板の配線とＴＣＰの配線とを接続すれば、圧着した方向にのみ導電性を有するように接続される。したがって、隣接配線間の絶縁性が保たれ、高い接続信頼性で配線の接続ができる。
【００７３】
上述した電気回路配線の接続方法では、液晶ディスプレイについて説明しているが、エレクトロルミネッセンスディスプレイ、プラズマディスプレイなどのフラットパネルディスプレイにおける電気回路配線の接続にも適用できる。前記エレクトロルミネッセンスディスプレイとしては、有機エレクトロルミネッセンスディスプレイと無機エレクトロルミネッセンスディスプレイとが挙げられる。
【００７４】
また、本発明の回路接続ペースト材料は、回路材料、ＣＣＤ、およびＣＭＯＳなどの半導体デバイスの配線の接続にも用いることができる。また、本発明の回路接続ペースト材料は、ＴＡＢ（Tape Automated Bonding）接合に用いてもよい。
【００７５】
【実施例】
以下、実施例により本発明を詳細に説明する。
【００７６】
［合成例１］  高軟化点微粒子（Ａ）の合成
攪拌機、窒素導入管、温度計、還流冷却管を備えた１０００ｍｌの四つ口フラスコに、イオン交換水４００ｇ、アルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム１．０ｇを入れ、６５℃まで昇温した。そこへ過硫酸カリウム０．４ｇを添加した後、ホモジナイザーで乳化したｔ−ドデシルメルカプタン１．２ｇ、ｎ−ブチルアクリレート１５６ｇ、ジビニルベンゼン４．０ｇ、アルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム３．０ｇ、イオン交換水２００ｇからなる混合溶液を４時間連続滴下した。滴下後２時間反応を継続させた後、メチルメタクリレート２３２ｇを一括で添加した後、１時間反応を継続させた。次いで、アクリル酸８ｇを１時間で連続添加し、６５℃一定で２時間反応を継続させた後、冷却した。水酸化カリウムでｐＨ＝７に中和して、固形分４０．６質量％のエマルション溶液を得た。
【００７７】
このエマルション溶液１，０００ｇを噴霧乾燥器にかけて、０．１％以下の水分含有量からなる高軟化点微粒子（Ａ）を約４００ｇ得た。得られた高軟化点微粒子（Ａ）の軟化点は８０℃であった。なお高軟化点微粒子（Ａ）をＮ−４コールターカウンターにて粒子径を測定した結果、１８０ｎｍであった。
【００７８】
［合成例２］  高軟化点微粒子（Ｂ）の合成
攪拌機、窒素導入管、温度計、還流冷却管を備えた１０００ｍｌの四つ口フラスコにイオン交換水４００ｇ、アルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム１．０ｇを入れ、６５℃まで昇温した。そこへ過硫酸カリウム０．４ｇを添加した後、ホモジナイザーで乳化したｔ−ドデシルメルカプタン１．２ｇ、ｎ−ブチルアクリレート１５６ｇ、ジビニルベンゼン４．０ｇ、アルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム３．０ｇ、イオン交換水２００ｇからなる混合溶液を４時間連続滴下した。滴下後２時間反応を継続させた後、メチルメタクリレート１４２ｇ、ｎ−ブチルアクリレート９０ｇを一括で添加した後、１時間反応を継続させた。次いで、アクリル酸８ｇを１時間で連続添加し、６５℃一定で２時間反応を継続させた後、冷却した。水酸化カリウムでｐＨ＝７に中和して固形分４０．６質量％のエマルション溶液を得た。
【００７９】
このエマルション溶液１，０００ｇを噴霧乾燥器にかけて、０．１％以下の水分含有量からなる高軟化点微粒子（Ｂ）を約４００ｇ得た。得られた高軟化点微粒子（Ｂ）の軟化点は４０℃であった。なお高軟化点微粒子（Ｂ）をＮ−４コールターカウンターにて粒子径を測定した結果、１８０ｎｍであった。
【００８０】
［合成例３］
シリコーン組成物（Ａ）の合成
攪拌機、気体導入管、温度計、冷却管を備えた２０００ｍｌの四つ口フラスコを用意し、分子内に２個のエポキシ基を持つビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エピクロン８３０Ｓ・大日本インキ化学工業製）６００ｇ、メタアクリル酸１２ｇ、ジメチルエタノールアミン１ｇ、トルエン５０ｇを加え、空気を導入しながら１１０℃で５時間反応させ、前記エポキシ樹脂に二重結合を導入した。次に、ヒドロキシアクリレート５ｇ、ブチルアクリレート１０ｇ、アゾビスイソブチロニトリル１ｇを加え、７０℃で３時間反応させ、さらに９０℃で１時間反応させた。次いで、１１０℃の減圧下で脱トルエンを行った。次に、分子中にメトキシ基を有するシリコーン中間体７０ｇ、ジブチルスズジラウレート０．３ｇを加え、１５０℃で１時間反応を行い、生成したメタノールを除去するためさらに１時間反応を継続した。得られたグラフト体に、常温硬化型２液タイプのシリコーンゴムを１／１で混合したものを３００ｇ加え、２時間反応させることで、架橋型シリコーンゴム微粒子が均一に分散したシリコーン組成物（Ａ）を得た。
【００８１】
このシリコーン組成物（Ａ）を、光硬化触媒の存在化に低温で速硬化させ、その硬化物の破断面モルフォロジーを電子顕微鏡で観察して得た分散ゴムの平均１次粒子径値は、１．０μｍであった。
【００８２】
［実施例１］
エポキシ樹脂（Ｉ）としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、高軟化点微粒子（ＩＩＩ）として合成例１において合成した高軟化点微粒子（Ａ）、ポリシリコーン（ＩＶ）として合成例３において合成したシリコーン組成物（Ａ）、およびカップリング剤（Ｖ）としてγ−グリシジルプロピルトリメトキシシランＫＢＭ−４０３（信越シリコーン製）をダルトンミキサーで予備混練した後、３本ロールで混練を行なった。次いで、アミン系硬化剤（ＩＩ）としてイミダゾール変性マイクロカプセル化硬化剤を混合後、ダルトンミキサーで真空化混練脱泡を行なった。各材料の配合量（単位：ｇ）は表１に示す。
【００８３】
得られた回路接続ペースト材料（Ｐ−１）を以下の試験方法により評価を行った。その結果を表２に示す。
【００８４】
＜１．貯蔵安定性試験＞
回路接続ペースト材料（Ｐ−１）の２５℃の粘度を測定してその値を基準とした。Ｐ−１をポリエチレン製容器に入れ、密閉し、−１０℃の一定条件にて保管した。３０日経過後、２５℃での粘度を測定してその増加率により判定した。
○：１０％未満
△：１０％以上５０％未満
×：５０％以上
【００８５】
＜２．塗布適性＞
回路接続ペースト材料（Ｐ−１）を１０ｃｃのシリンジに充填した後、脱泡を行なった。ディスペンサー（ショットマスター：武蔵エンジニアリング製）にて、毎秒４ｃｍのスピードで塗布し、以下の判定基準で優劣を判断した。
○：染み出し、糸曳きが無く、外観も良好であった
△：染み出し、糸曳きは無いが、外観が不良であった
×：染み出し、糸曳きが発生して塗布適性が著しく劣っていた
【００８６】
＜３．１５０℃のゲル化時間測定試験＞
回路接続ペースト材料（Ｐ−１）１ｇを１５０℃の熱板に載せ、スパチュラで攪拌した。Ｐ−１を熱板に載せてから糸曳きが無くなるまでの時間を測定してゲル化時間とした。
【００８７】
＜４．接着強度＞
回路接続ペースト材料（Ｐ−１）１ｇをディスペンサー（ショットマスター：武蔵エンジニアリング製）で、低アルカリガラス上に塗布した。２３０℃のセラミックツールで、３０秒間、２ＭＰａの圧力にて、試験用ＴＡＢフィルムと圧着し貼り合わせを行なった。２４時間、２５℃、湿度５０％の恒温槽にて保管後、ピール強度を引張り試験装置（インテスコ製）にて測定した。
【００８８】
＜５．樹脂抜けの有無＞
回路接続ペースト材料（Ｐ−１）１ｇをディスペンサー（ショットマスター：武蔵エンジニアリング製）で、低アルカリガラス上に塗布した。２３０℃のセラミックツールで、３０秒間、２ＭＰａの圧力にて、試験用ＴＡＢフィルムと圧着し貼り合わせを行なった。顕微鏡にて接合部分を観察し、以下の判定基準で優劣を判断した。
○：樹脂抜け、染み出しが無く、外観も良好であった
△：バンプ間に一部樹脂抜けが見られ、外観が不良であった
×：樹脂抜け、染み出しが全体的に発生した
【００８９】
＜６．気泡発生の有無＞
回路接続ペースト材料（Ｐ−１）１ｇをディスペンサー（ショットマスター：武蔵エンジニアリング製）で、低アルカリガラス上に塗布した。２３０℃のセラミックツールで、３０秒間、２ＭＰａの圧力にて試験用ＴＡＢフィルムと圧着し貼り合わせを行なった。顕微鏡にて接合部分を観察し以下の判定基準で優劣を判断した。
○：気泡が無く、外観も良好であった
△：バンプ間に一部気泡が見られた
×：全体的に気泡が見られた
【００９０】
＜７．導通性＞
回路接続ペースト材料（Ｐ−１）１ｇをディスペンサー（ショットマスター：武蔵エンジニアリング製）で、ＩＴＯ（Indium Tin Oxide）電極を有する低アルカリガラス上に塗布した。２３０℃のセラミックツールで、３０秒間、２ＭＰａの圧力にて試験用ＴＡＢフィルムと圧着し貼り合わせを行なった。ＩＴＯ電極と試験用ＴＡＢフィルム上の電極間の抵抗値を、接続直後と、６０℃９５％ＲＨ（relative humidity）下において６００時間経過後に測定した。
【００９１】
＜８．配線間ショートの有無の確認試験＞
回路接続ペースト材料（Ｐ−１）１ｇをディスペンサー（ショットマスター：武蔵エンジニアリング製）で、ＩＴＯ電極を有する低アルカリガラス上に塗布した。２３０℃のセラミックツールで、３０秒間、２ＭＰａの圧力にて試験用ＴＡＢフィルムと圧着し貼り合わせを行なった。隣接するＩＴＯ電極間の抵抗値を測定し、以下の判定基準で示した。
○：絶縁性が確保されている
×：導通している
【００９２】
＜９．リペア性＞
回路接続ペースト材料（Ｐ−１）１ｇをディスペンサー（ショットマスター：武蔵エンジニアリング製）で、低アルカリガラス上に塗布した。２３０℃のセラミックツールで、３０秒間、２ＭＰａの圧力にて試験用ＴＡＢフィルムと圧着し貼り合わせを行なった。溶剤で洗浄して試験用ＴＡＢフィルムを剥離した後、低アルカリガラスの表面を顕微鏡で観察し、以下の判定基準で優劣を判断した。
○：樹脂の残存が無く、外観も良好であった
△：樹脂が部分的に残存しており外観も不良であった
×：全体的に樹脂が残存していた
【００９３】
［実施例２]
配合量を表１に示したとおりとした以外は、実施例１と同様に回路接続ペースト材料（Ｐ−２）を調製し、試験を行った。試験結果は表２に示す。
【００９４】
［実施例３］
実施例１におけるシリコーン組成物（Ａ）を、直鎖状シリコーンＤＣ３０３７（東レ・ダウコーニング社製）に変え、配合量を表１に示したとおりとした以外は、実施例１と同様に回路接続ペースト材料（Ｐ−３）を調製し、試験を行った。試験結果は表２に示す。
【００９５】
［実施例４］
実施例１におけるシリコーン組成物（Ａ）に加えて、さらに直鎖状シリコーンＤＣ３０３７（東レ・ダウコーニング社製）を用い、配合量を表１に示したとおりとした以外は、実施例１と同様に回路接続ペースト材料（Ｐ−４）を調製し、試験を行った。試験結果は表２に示す。
【００９６】
［実施例５］
配合量を表１に示したとおりとした以外は、実施例１と同様に回路接続ペースト材料（Ｐ−５）を調製し、試験を行った。試験結果は表２に示す。
【００９７】
［実施例６］
実施例１におけるカップリング剤（Ｖ）であるγ−グリシジルプロピルトリメトキシシラン  ＫＢＭ−４０３（信越シリコーン製）を用いず、配合量を表１に示したとおりにした以外は、実施例１と同様に回路接続ペースト材料（Ｐ−６）を調製し、試験を行った。試験結果は表２に示す。
【００９８】
［比較例１］
配合量を表１に示したとおりとした以外は、実施例１と同様に回路接続ペースト材料（Ｃ−１）を調製し、試験を行った。試験結果は表２に示す。
【００９９】
［比較例２］
配合量を表１に示したとおりとした以外は、実施例１と同様に回路接続ペースト材料（Ｃ−２）を調製し、試験を行った。試験結果は表２に示す。
【０１００】
［比較例３］
実施例１における高軟化点微粒子（Ａ）に変えて、合成例２において合成した高軟化点微粒子（Ｂ）を用い、配合量を表１に示したとおりとした以外は、実施例１と同様に回路接続ペースト材料（Ｃ−３）を調製し、試験を行った。試験結果は表２に示す。
【０１０１】
［比較例４］
配合量を表１に示したとおりとした以外は、実施例１と同様に回路接続ペースト材料（Ｃ−４）を調製し、試験を行った。試験結果は表２に示す。
【０１０２】
［比較例５］
配合量を表１に示したとおりとした以外は、実施例１と同様に回路接続ペースト材料（Ｃ−５）を調製し、試験を行った。試験結果は表２に示す。
【０１０３】
［比較例６］
導電性粒子（ミクロパールＡｕ−２０５：積水化学製、比重２．６７）を加え、配合量を表１に示したとおりとした以外は、実施例１と同様に回路接続ペースト材料（Ｃ−６）を調製し、試験を行った。試験結果は表２に示す。
【０１０４】
【表１】
0004824876.tif 000002
【０１０５】
【表２】
0004824876.tif 000003
【０１０６】
表２より、実施例１〜６の回路接続ペースト材料は、いずれの試験においても良好な評価を得られたことがわかる。
【０１０７】
【発明の効果】
本発明によれば、貯蔵安定性、ディスペンサー塗布作業性に優れた回路接続ペースト材料を提供できる。
【０１０８】
また本発明によれば、高生産性を維持するための、温度２００℃、圧力２ＭＰａ、および時間２０〜３０秒といった厳しい熱圧着条件下における配線の接続に用いても、樹脂抜け、気泡および染み出しの発生がない回路接続ペースト材料であって、その硬化物は、高温高湿時においても接着信頼性および接続信頼性が高く、かつリペア性も高い回路接続ペースト材料を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の電気回路配線の接続方法の工程図である。
【図１】
0004824876.tif 000004