(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
同一容器に第１の流体と第２の流体とを供給して、該容器内で２段階の反応を生じさせる２段反応装置の制御方法において、
前記容器を円筒状に形成し、第１の流体を該容器の一端側から該容器内へ、容器の軸線と交差する方向に噴出させることによって循環渦流を生じさせ、前記第１の流体の循環渦流の体積を前記第１の流体の噴出流の強さで制御し、第１の物理化学因子の条件で反応を行わせ、
該容器内で第１の流体の噴出によって生じる循環渦流の終了位置と第２の流体の送入位置とを一致させる制御を行い、該容器の他端側に向けて、第２の流体を送入し、第２の物理化学因子の条件で反応を行わせることを特徴とする２段反応装置の制御方法。
【請求項２】
前記第２の流体の送入可能な位置を、前記容器の一端側から他端側への方向に沿って複数設けておき、
前記第１の流体の噴出を、生じる循環渦流の範囲が第２の流体の送入可能な位置のいずれかと一致するように制御することを特徴とする請求項１に記載の２段反応装置の制御方法。
【請求項３】
前記容器は筒状であり、前記一端側が上で前記他端側が下となるように設置され、
前記第１の流体は、微粉炭を搬送し、水添ガス化が可能なように加熱されている水素ガスであり、
前記第２の流体は、冷却用の水素ガスであることを特徴とする請求項１または２に記載の２段反応装置の制御方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、同一の容器内で２段階の反応を生じさせるように物理化学因子の条件を制御する２段反応装置の制御方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来から、流体の物理的あるいは化学的な反応プロセスでは、複数の物理化学因子の条件を必要とする場合には、物理化学因子毎に分けて、それぞれ別の容器内で反応を生じさせている。たとえば、炭化水素原料から水蒸気や酸素ガスを用いて水素ガスを製造するプロセスのガス化炉周辺のフロー、同様に炭化水素原料からエチレンを製造するフローなどでは、高温の熱分解炉中での分解工程と、分解生成物を急冷する工程とが用いられている。水素製造の場合は水洗塔が急冷工程に用いられ、エチレン製造では冷却器が急冷のために設けられる。すなわち、反応工程と冷却工程との２段を、分解炉と冷却器という別の容器中で行い、２段の物理化学的操作をそれぞれ個別に機器を配置する構成で行うようにしている。
【０００３】
図４は、２段の物理化学的操作を行う機器の配置の例を示す。反応器１では、原料に対して第１の流体による高温の反応が行われる。たとえば、エチレン製造プロセスの場合、熱分解反応が行われる。冷却器２では、反応器１の生成物を、第２の流体と混合して冷却する。エチレン製造プロセスの場合は、熱分解反応に要する時間は１秒程度ときわめて短時間とすることが重要とされ、高温の時間が長いと、生成ガスが重合してしまう。時間が短すぎると、充分な量の反応を生じさせることができない。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
従来から、産業界で広く行われている物理化学的操作は、一般に複数段階行われ、各段階は別々の容器内で行われている。複数の物理化学的操作に対応して複数の容器を用いる代りに、単一の容器で同一の物理化学的操作を行うことが可能になれば、建設やランニングのコスト低減を図ることが可能になる。
【０００５】
しかしながら、単一容器内で複数段の物理化学的操作を行う典型的な場合として、上段を高温度に保ち、低温の流体を加えて下段の温度を下げるような２段階の操作を想定すると、下段側に加える低温の流体は容器内全体に混合して広がり、同一容器内を高温と低温との２段の温度分布に分けることは非常に困難である。２段に温度分布をつけるためには、容器の構造を変え、たとえば仕切り壁などを設けて、実質的に別の容器にするような場合は、設備の建設に要するコストが上昇してしまう。
【０００６】
本発明の目的は、単一の容器内で、２段の物理化学的操作を行うことができ、しかも容器として特別な構造を要することはない２段反応装置の制御方法を提供することである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明は、同一容器に第１の流体と第２の流体とを供給して、該容器内で２段階の反応を生じさせる２段反応装置の制御方法において、
前記容器を円筒状に形成し、第１の流体を該容器の一端側から該容器内へ、容器の軸線と交差する方向に噴出させることによって循環渦流を生じさせ、前記第１の流体の循環渦流の体積を前記第１の流体の噴出流の強さで制御し、第１の物理化学因子の条件で反応を行わせ、
該容器内で第１の流体の噴出によって生じる循環渦流の終了位置と第２の流体の送入位置とを一致させる制御を行い、該容器の他端側に向けて、第２の流体を送入し、第２の物理化学因子の条件で反応を行わせることを特徴とする２段反応装置の制御方法である。
【０００８】
本発明に従えば、同一の容器に一端側から第１の流体を噴出させ、循環渦流を生じさせて、第１の物理化学因子の条件で反応を行わせる。循環渦流は、流体の噴出速度がおよそ数十ｍ／ｓ程度を超える場合に見られる現象である。循環渦流が生じている範囲内では、温度や圧力が均一化され、かつ流体の流動が活発であるので、反応が迅速に進行する。循環渦流の終了位置から第２の流体を容器の他端に向けて送入するので、第２の流体の送入位置から容器の他端側では、容器の一端側の循環渦流の範囲とは異なる第２の物理化学因子の条件で反応を行わせることができる。第１の物理化学因子として高温の条件とし、第２の物理化学因子として低温の条件としても、第２の流体は循環渦流に混合しないので、容器内に２段の温度分布を形成して、２段階の物理化学的操作を容易に行うことができる。２段階の物理化学的操作を同一の容器内で行うことができるので、建設とランニングのコスト低減を図ることができる。
【００１０】
また、容器の一端側から第１の流体を噴出させて生じる循環渦流の範囲で、第１の物理化学因子の条件が満たされるので、その循環渦流の体積を第１の流体の噴出流の強さで制御することによって、第１の流体内部で起こる反応域、濃度域および滞留時間等を制御することができる。
【００１１】
また本発明は、前記第２の流体の送入可能な位置を、前記容器の一端側から他端側への方向に沿って複数設けておき、
前記第１の流体の噴出を、生じる循環渦流の範囲が第２の流体の送入可能な位置のいずれかと一致するように制御することを特徴とする。
【００１２】
本発明に従えば、第２の流体を容器内に送入する位置を、容器の一端側から他端側への方向に沿って複数箇所設けておいて、第１の流体の噴出によって生じる循環渦流の範囲がいずれかの位置と一致するように制御するので、容器内を２つの物理化学因子の条件に分ける境界の位置を、第２の流体の送入位置に合わせて切換えることができる。これによって、同一の種類の原料から、反応生成物を異なるように生成させる場合や、異なる原料から異なる反応生成物を生成する場合などを、同一の容器で使い分けることができる。
【００１３】
また本発明は、前記容器は筒状であり、前記一端側が上で前記他端側が下となるように設置され、
前記第１の流体は、微粉炭を搬送し、水添ガス化が可能なように加熱されている水素ガスであり、
前記第２の流体は、冷却用の水素ガスであることを特徴とする。
【００１４】
本発明に従えば、微粉炭を原料とする水、水添ガス化プロセスを、同一の容器内で効率よく行うことができる。第１の流体による循環渦流の範囲を大きくして、高温の分解時間を長く取ることができれば、微粉炭の水素分解が進み、メタンの生成量を多くすることができる。第１の流体による循環渦流の範囲を短くすれば、ベンゼンなどのＢＴＸやオイルの生成量を多くすることができる。
【００１５】
【発明の実施の形態】
図１は、本発明の実施の一形態での概略的な制御の基本的な考え方を示す。反応器１０は、円筒状の容器であり、軸線が鉛直となるように設置される。反応器１０の上部には第１流体用噴出ノズル１１が設けられ、反応器１０の内部に、軸線と交差する方向に第１の流体を噴出させる。反応器１０には、第２流体用ノズル１２も設けられ、反応器１０内に第２流体を送入するために設けられる。反応器１０の上側には入口１３が設けられ、第１流体用噴出ノズル１１から噴出される第１流体と反応する原料が供給される。反応器１０の下側には出口１４が設けられ、反応器１０内部で生成された生成物や、他のガスが排出される。第１の流体を、第１流体用噴出ノズル１１から高速、たとえば数十ｍ／ｓ程度を超えるような速度で噴出させると、反応器１０内部には循環渦流１５が生じる。
【００１６】
すなわち、本発明は反応器１０等の容器中へ容器の一端のノズルから第１の流体である気体もしくは液体を噴出させた場合に、容器１０内に自然に発生する循環渦流１５を巧みに利用し、第２の流体は循環渦流１５の影響を受けないような容器１０の縦方向位置の第２流体用ノズル１２から容器１０内に送入させて、単一の容器１０内で２段の物理化学的操作を行う。発生する循環渦流１５は、第１流体用噴出ノズル１１から噴出させる第１流体の流量、ノズル角度、位置および速度によって形成する模様が異なるけれども、たとえば容器１０が円筒容器である場合には、上面から容器１０全体に一様な等速度で噴出させない限り、必ず発生する。容器１０の上面からの噴出流に向かって形成される循環渦流１５の強度である渦流の体積は、第１流体が噴出するときの力に依存することを、本件発明者は見出した。この噴出するときの力は、モーメンタムであり、噴出流体速度、噴出流体密度および噴出流体量の積である。すなわち、次の第１式が成立する。
力＝モーメンタム
＝噴出流体速度×噴出流体密度×噴出流体量                      …（１）
【００１７】
すなわち、第１の流体のモーメンタムを変えれば、第１流体内部で起こる反応域、濃度域および滞留時間等の物理化学的因子の制御が可能となることを意味している。循環渦流１５の範囲から外れた位置では、循環渦流１５が自然に消滅し、ここに送入される第２の流体は容器１０内を上昇することなく、第１流体とともに容器１０内を出口１４に向けて降下する。循環渦流１５の範囲は、第１流体の噴出速度等の条件設定から任意に制御することができる。第２流体の送入によって、２段の物理化学的操作を単一の反応器１０内で達成させることができる。
【００１８】
図２は、図１の反応器１０を、石炭を原料とする水添ガス化プロセスに適用した例での温度分布を示す。このプロセスでは、石炭と水素（Ｈ2）とを原料として、メタン（ＣＨ4）やベンゼン（Ｃ6Ｈ6）、トルエン（Ｃ6Ｈ5ＣＨ3）、キシレン（Ｃ6Ｈ4（ＣＨ3）2）を総称するＢＴＸを製造する。メタンは、天然ガスの主成分として、都市ガスの原料として広く用いられている。石炭を原料とする水添ガス化プロセスは、石炭利用による都市ガス用代替天然ガスプロセスとして開発されている。反応器１０は、高圧かつ高温用に設計される円筒状の容器であり、上部に第１流体用噴出ノズル１１と入口１３とが設けられる。入口１３からは、微粉炭と搬送用の水素ガスとが送入される。第１流体用噴出ノズル１１からは、高温度の水素ガスが１００ｍ／ｓの高速度で噴出する。第２流体としては、第１流体に比較すれば低温の水素ガスを供給する。
【００１９】
図２は、反応器１０内の温度分布を測定した一例を示す。このときの条件としは、反応器形状として、
内径            ：  ０．２ｍ
内径反応器長さ  ：  ４ｍ
であり、原料の石炭の入口１３への供給条件としては、
圧力            ：  ７  ＭＰａ
石炭速度        ：  ５ｍ／ｓ
石炭温度        ：  ２００℃
石炭流量        ：  ５２０ｋｇ／ｈ
搬送水素速度    ：  ５ｍ／ｓ
搬送水素流量    ：  ４０ｍ3／ｈ（標準状態）
搬送水素温度    ：  ２００℃
であり、第１流体として第１流体用噴出ノズル１１から噴出させる流体は、
水素速度        ：  １００ｍ／ｓ
水素流量        ：  １０２０ｍ3／ｈ（標準状態）
水素温度        ：  １２００℃
であり、第２流体として第２流体用ノズル１２から送入する流体は、
冷却ガス速度    ：  ３５ｍ／ｓ
冷却ガス温度    ：  ３５℃
である。
【００２０】
石炭は、国産の亜歴青炭である太平洋炭の微粉末を使用する。石炭と高温の水素ガスとは、第１流体用噴出ノズル１１の噴出角度の焦点近傍において合流し、石炭は水素ガスから熱を受け、昇温とともに分解反応を起こす。分解反応は、石炭中の揮発分が飛出す脱揮発反応と、脱揮発した成分が水素によってさらに分解する２次水添分解反応とに分けることができる。脱揮発反応では、石炭中からオイル分が飛出し、２次水添分解反応ではオイル分がＢＴＸに分解され、さらにメタンに分解される。ＢＴＸは価値が高いので、プロセスのランニングコストは、メタンに加え、併産するＢＴＸの収率によって左右される。そのため脱揮発反応を促進させることは重要な要素となる。脱揮発反応は、温度上昇によって増加する一方、高温では生成したオイル分がＢＴＸを超えてメタンにまで過分解されてしまう。したがって、高温短時間の脱揮発と低温長時間反応によってオイル分をマイルドに反応させ、収率よくＢＴＸを製造することが肝要となり、ＢＴＸの収率を上げるためには温度を２段に分ける必要がある。このようなガス化炉で、高温部と低温部とに分けるには、反応途上で急速に生成ガスを冷却する第２流体を送入すればよい。
【００２１】
従来の一般的なプロセス技術を見ると、２段の温度分布を形成するには高温用反応器と低温用反応器とを設け、低温用反応器に冷却のための冷却ガスを送入している。２つの容器に分離するのは、１つの容器内で温度差を持たせ、２段の温度分布を得ることができないからである。
【００２２】
図１の反応器１０を用いると、第１流体の水素ガスが１００ｍ／ｓの速度で、モーメンタムが２．６ｋｇｍ／ｓ2の場合、反応器１０の上面から縦方向０．９ｍの範囲で循環渦流が発生することにより、この循環渦流１５の範囲内に第２流体の冷却ガスを送入しても、その冷却効果は得られず、冷却ガスは反応器１０内を循環渦流１５とともに上昇し、第１流体の温度をも低下させてしまう。結果として反応器１０内全体が一様な温度分布となり、単一容器で２段の温度分布を得ることができない。
【００２３】
本実施形態では、循環渦流１５の範囲を外れた０．５ｍよりも下部に冷却ガスとしての第２流体用ノズル１２を設け、冷却ガスを送入することによって、急速冷却が行われ、反応器１０内の温度を高温部と低温部との２段に分けることができる。本条件の場合、第１流体の高温水素によって発生する高温部の滞留時間は１秒となり、石炭の昇温と脱揮発反応が完結するのに適切な滞留時間とすることができる。すなわち、図２に示すように、反応器１０の縦方向位置０．９ｍよりも上部では９５０℃〜１０００℃の範囲の高温部が得られ、０．９ｍの位置よりも下部では８００℃〜８５０℃の範囲の低温部が得られている。
【００２４】
次の表１は、図２に示す温度分布で、反応器１０内の反応によって得られる反応出口ガス組成を示す。表１では、ＢＴＸが１０．９ｗｔ％、オイル（Ｏｉｌ）が１１．６ｗｔ％得られていることが判る。なお、各数値は、石炭中に含まれている炭素の全量に対する割合を示す。合計値が６５．２ｗｔ％であるので、残り３４．８ｗｔ％は、未反応な状態で残る。この未反応の炭素は、「チャー」と呼ばれ、高温度で水蒸気と反応させて、水素ガスを発生させるために使用することができる。
【表１】
0004608614.tif 000002
【００２５】
第１流体用噴出ノズル１１から噴出する第１流体の流速を１５０ｍ／ｓに上げ、モーメンタムを５．８ｋｇｍ／ｓ2まで上げると、循環渦流１５の範囲を大きくすることができる。循環渦流１５の生成範囲に合わせて、第２流体用ノズル１２の位置を下げ、高温ガスの滞留時間をおよそ３秒まで延ばした場合の、反応器出口ガス組成を次の表２に示す。
【表２】
0004608614.tif 000003
【００２６】
ガス滞留時間が異なる表１の出口ガス組成と、表２の出口ガス組成とを比較すると、表２では高温ガスの滞留時間が延びることによって水素化分解が進み、オイルやＢＴＸが減少する一方、メタン（ＣＨ4）が増加していることが判る。このように循環渦流１５の範囲を、第１流体の噴出速度によって制御すると、目標とするガス組成をも変えることが可能となる。このケースでは、メタンリッチな代替天然ガスを主として製造する場合と、ＢＴＸやオイル分を多く製造する場合とを第１流体の制御によって切換えることが可能となる。
【００２７】
図３は、本発明の実施の他の形態の反応器２０の概略的な構成を示す。本実施形態で、図１の実施形態に対応する部分には同一の参照符を付し、重複する説明を省略する。本実施形態では、筒状の反応器２０の鉛直軸線に沿って、複数箇所に第２流体用ノズル２１，２２，２３を設けている。第１流体用噴出ノズル１１から噴出する第１流体によって発生される循環渦流１５の範囲は、第１流体を噴出させる条件によって変化し、温度域や滞留時間等の物理化学的因子が変化するので、第２流体用ノズル２１，２２，２３の位置を循環渦流１５の範囲に合わせて選択して、物理化学的因子に柔軟に対応させることができる。
【００２８】
以上説明したように、本発明は反応器１０，２０等の容器内へ第１流体用噴出ノズル１１から第１流体を噴出させた場合に、自然に発生する循環渦流１５と低温の第２流体によって反応器１０，２０内を２段の温度分布に分けることができる。この循環渦流１５は、特殊な条件のもとに発生するのではなく、第１流体用噴出ノズル１１からの噴出速度が数十ｍ／ｓ程度を超えるような場合に通常見られる現象である。したがって、従来から産業界で行われている物理化学的操作、たとえば化学反応を行う際に見られるような高温反応、低温反応の例、また吸収操作に濃度差を持たせる場合、あるいは反応、吸収、抽出等の操作に関連する流体に滞留時間を異ならせたい場合など、広い範囲にわたって利用することが可能となる。
【００２９】
また、図１および図３では、反応器１０，２０に対し、入口１３を上方に出口１４を下方に配置しているけれども、上下は逆にすることもできる。また第１流体と第２流体とは、異なる流体であってもよく、気体でも液体でも同様に本発明を適用することができる。
【００３０】
【発明の効果】
以上のように本発明によれば、同一の容器内で２段の物理化学因子の条件で流体の反応を生じさせることができる。容器の一端側から第１の流体を噴出させて循環渦流を生じさせ、循環渦流の内部で第１の物理化学因子の条件で反応を行わせ、循環渦流の終了位置から容器の他端に向けて第２の流体を送入して、第２の物理化学因子の条件で反応を行わせるので、容器として内部を分離するような構成を有していなくても、容易に２段の反応を行わせることができる。単一容器で２段の物理化学的操作を行うことができるので、建設とランニングとのコスト低減を図ることができる。
【００３１】
また、第１の流体の噴出流で形成される循環渦流の体積は、噴出流の強さで制御されるので、噴出流の強さを変えることによって、第１の物理化学因子の条件の範囲を容易に変更することもできる。
【００３２】
また本発明によれば、単一の容器内を２段の物理化学因子の条件で分割する境界を、第２の流体を流入する位置に合わせて容易に変更することができる。
【００３３】
また本発明によれば、微粉に水素を反応させて、ベンゼンなどのＢＴＸやメタンを生成する反応で、循環渦流の範囲を変えて、生成物の割合を容易に変更することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施の一形態の基本的な考え方を示す図である。
【図２】図１の反応器１０を石炭の水添ガス化プロセスに適用する場合の温度分布の例を示すグラフである。
【図３】本発明の実施の他の形態の反応器２０の概略的な構成を示す簡略化した断面図である。
【図４】従来からの２段反応の概念的な機器配置を示す図である。
【符号の説明】
１０，２０  反応器
１１  第１流体用噴出ノズル
１２，２１，２２，２３  第２流体用ノズル
１３  入口
１４  出口
１５  循環渦流
【図１】
0004608614.tif 000004
【図２】
0004608614.tif 000005
【図３】
0004608614.tif 000006
【図４】
0004608614.tif 000007