(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂（Ａ）、脂環式エポキシ樹脂（Ｂ）、窒化ホウ素（Ｃ）を含有する樹脂組成物と基材を含有するプリプレグ。
【請求項２】
該樹脂組成物が、更にシアン酸エステル化合物（Ｄ）及び／または酸無水物（Ｅ）を含有する樹脂組成物である請求項１記載のプリプレグ。
【請求項３】
請求項１または２記載のプリプレグと銅箔とを組み合わせ、加熱硬化してなる銅張積層板。
【請求項４】
請求項３記載の銅張積層板を用いて製造されるＬＥＤ実装用プリント配線板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光ダイオード（ＬＥＤ）実装用プリント配線板と、これに用いられるプリプレグ並びに銅張積層板に関するものである。本発明で得られるＬＥＤ実装用プリント配線板は、特に近紫外光領域において光反射率が高い特徴を有すると共に、熱伝導率や耐熱性に優れる。
【背景技術】
【０００２】
従来、ＬＥＤ実装用プリント配線板としては、二酸化チタンを含有したエポキシ樹脂をガラス織布に含浸させた後、加熱硬化させた積層板（例えば特許文献１参照）や、二酸化チタンに加えて、アルミナを含有したエポキシ樹脂を用いた積層板（例えば特許文献２参照）等が知られている。しかし、通常のエポキシ樹脂積層板は、耐熱性が低く、プリント配線板の製造工程やＬＥＤ実装工程における加熱処理や、或いはＬＥＤ実装後の使用時における発熱による変形が発生し、チップＬＥＤとも呼ばれる発光素子として使用される場合に信頼性の低下が懸念されている。また、熱伝導率が低いため、ＬＥＤ実装後の使用時の発熱を発光素子の外部に放散させることができず、前記した発熱による変形がより発生しやすくなっている。更に、近年、波長３８０〜４２０ｎｍの近紫外光を発するＬＥＤ素子と、これら波長光により赤色，緑色，青色の光を発する蛍光体を組み合わせることで白色光を発するチップＬＥＤの開発・製品化が進んでいるが、従来の技術による積層板では、これら３８０〜４２０ｎｍの波長の近紫外光領域における光反射率が低いため、近紫外波長光を発するＬＥＤ素子の搭載には不適当であった。
【０００３】
【特許文献１】特開平１０−２０２７８９号公報
【特許文献２】特開２００３−６０３２１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、上記したような課題を解決する、特に近紫外光領域において光反射率が高く、また、熱伝導率や耐熱性に優れるＬＥＤ実装用プリント配線板を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者らは、かかる問題点の解決のため種々検討した結果、熱硬化性樹脂として特定の二種類のエポキシ樹脂を使用し、窒化ホウ素を組み合わせた樹脂組成物を使用したプリプレグを用いることにより、紫外光から可視光領域、特に短波長領域において光反射率が高く、また、熱伝導率や耐熱性に優れるＬＥＤ実装用プリント配線板が得られることを見出し、本発明に到達した。すなわち本発明は、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂（Ａ）、脂環式エポキシ樹脂（Ｂ）、窒化ホウ素（Ｃ）を含有する樹脂組成物と基材を含有するプリプレグであり、好ましくは、樹脂組成物が、更にシアン酸エステル化合物（Ｄ）及び／又は酸無水物（Ｅ）を含有する樹脂組成物であるプリプレグであり、これらプリプレグを銅箔とを組み合わせ、加熱硬化してなる銅張積層板であり、これら銅張り積層板を用いて製造されるＬＥＤ実装用プリント配線板である。
【発明の効果】
【０００６】
本発明で得られる銅張積層板は、特に近紫外光領域において光反射率が高く、また、熱伝導率や耐熱性に優れることから、波長３８０〜４２０ｎｍの近紫外光を発するＬＥＤ素子と、これら波長光により赤色，緑色，青色の光を発する蛍光体を組み合わせることで白色光を発するチップＬＥＤ等の実装用プリント配線板等に好適に使用される。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
本発明で使用されるビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂（Ａ）は、ビスフェノールＡとホルムアルデヒドから得られるノボラック樹脂のエポキシ化物であれば特に限定されない。ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂（Ａ）の含有量は、樹脂組成物の樹脂成分中の４５〜９０重量％、好ましくは、５０〜８５重量％である。ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂(Ａ)の含有量が、上記範囲より少ない場合は、得られた銅張積層板の加熱処理や光照射処理による変色が大きくなり、また耐熱性も低下する。また上記範囲より多い場合には、切削・研磨加工性が悪くなる。
【０００８】
本発明で使用される脂環式エポキシ樹脂（Ｂ）としては、公知の脂環式化合物のエポキシ化物であれば特に限定されない。具体的には、「総説エポキシ樹脂」（出版・編：エポキシ樹脂技術協会、発行：２００３年)等の公知の書籍，文献に記載されているもの等が用いられる。代表的なものを具体的な商品を含め例示すると、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４‘−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート｛商品名：セロキサイド２０２１、セロキサイド２０２１Ａ、セロキサイド２０２１Ｐ（以上ダイセル化学工業(株)製），ＥＲＬ４２２１、ＥＲＬ４２２１Ｄ、ＥＲＬ４２２１Ｅ（以上ダウケミカル日本(株)製）｝、ビス（３，４−エポキシシクロヘキシルメチル）アジペート｛商品名：ＥＲＬ４２９９（ダウケミカル日本(株)製），ＥＸＡ７０１５（大日本インキ化学工業(株)製）｝、１−エポキシエチル−３，４−エポキシシクロヘキサン、リモネンジエポキシド，セロキサイド２０８１（ダイセル化学工業(株)製），エピコートＹＸ８０００（ジャパンエポキシレジン(株)製），エピコートＹＸ８０３４（ジャパンエポキシレジン(株)製）等が挙げられ、１種もしくは２種以上を適宜混合して使用することも可能である。好ましい脂環式エポキシ樹脂（Ｂ）としては、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４‘−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、ビス（３，４−エポキシシクロヘキシルメチル）アジペート、エピコートＹＸ８０００が挙げられる。脂環式エポキシ樹脂（Ｂ）の含有量は、樹脂組成物の樹脂成分中の５〜５０重量％、好ましくは、１０〜４５重量％である。脂環式エポキシ樹脂（Ｂ）の含有量が、上記範囲より少ない場合は、得られた銅張積層板の加熱処理や光照射処理による変色が大きくなり、上記範囲より多い場合には、耐熱性が低下する。
【０００９】
本発明で使用される樹脂組成物には、必要に応じて、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂（Ａ）と脂環式エポキシ樹脂（Ｂ）以外のエポキシ樹脂を併用することも可能である。これらのエポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＥ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂，クレゾールノボラック型エポキシ樹脂，ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、３官能フェノール型エポキシ樹脂、４官能フェノール型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、或いはこれらのハロゲン化物などが例示される。
【００１０】
本発明で使用される窒化ホウ素（Ｃ）としては、公知の窒化ホウ素であれば特に限定されないが、具体的には、結晶構造が、立方晶型，六方晶型，菱面体晶型の窒化ホウ素が用いられ、好ましくは、六方晶型の窒化ホウ素が用いられる。窒化ホウ素（Ｃ）の平均粒子径としては、５μｍ以下のものが好ましく、更には、３μｍ以下のものが好適であり、粒度分布や平均粒子径を変化させたものを適宜組み合わせて使用することも可能である。窒化ホウ素（Ｃ）の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分の合計量１００重量部に対して、２５〜１５０重量部、好ましくは、５０〜１００重量部である。窒化ホウ素（Ｃ）の含有量が、上記範囲より少ない場合、光反射率が不充分で、ＬＥＤ実装用プリント配線板に不適であり、上記範囲より多い場合、絶縁層が硬くなり過ぎ、プリント配線板，チップＬＥＤの製造時の搬送等での割れ，欠けが発生しやすくなると共に、プリント配線板におけるメカニカルドリル加工やチップＬＥＤにおけるダイシング加工において、ドリルビットやダイシングブレードの折損や加工できないという不具合が発生する。
【００１１】
本発明で使用される樹脂組成物には、エポキシ樹脂の硬化成分として、アミン化合物、フェノール化合物、シアン酸エステル化合物（Ｄ）、酸無水物（Ｅ）等を併用するが、シアン酸エステル化合物（Ｄ）及び／または酸無水物（Ｅ）が好適である。
【００１２】
本発明で好適に使用されるシアン酸エステル化合物（Ｄ）としては、１分子中に２個以上のシアナト基を有する化合物であれば特に限定されない。具体的には、１,３−または１，４−ジシアナトベンゼン、１，３，５−トリシアナトベンゼン、ビス(３,５−ジメチル−４−シアナトフェニル)メタン、１，３−、１，４−、１，６−、１，８−、２，６−または２，７−ジシアナトナフタレン、１，３，６−トリシアナトナフタレン、４，４−ジシアナトビフェニル、ビス(４−シアナトフェニル)メタン、２，２−ビス(４−シアナトフェニル)プロパン、２，２−ビス(３，５−ジブロモ−４−シアナトフェニル)プロパン、ビス(４−シアナトフェニル)エーテル、ビス(４−シアナトフェニル)チオエーテル、ビス(４−シアナトフェニル)スルホン、トリス(４−シアナトフェニル)ホスファイト、トリス(４−シアナトフェニル)ホスフェート、および、各種ノボラック樹脂とハロゲン化シアンとの反応により得られるシアン酸エステル化合物などが例示され、１種もしくは２種以上を適宜混合して使用することも可能である。好ましいシアン酸エステル化合物（Ｄ）としては、１,３−または１，４−ジシアナトベンゼン、１，３，５−トリシアナトベンゼン、ビス(３,５−ジメチル−４−シアナトフェニル)メタン、ビス(４−シアナトフェニル)メタン、２，２−ビス(４−シアナトフェニル)プロパン、フェノールノボラック型のシアン酸エステル、ナフトールアラルキル型のシアン酸エステル化合物が挙げられる。シアン酸エステル化合物（Ｄ）の含有量は、樹脂組成物の樹脂成分中の１０〜４０重量％、好ましくは、１５〜３０重量％である。シアン酸エステル化合物（Ｄ）の含有量が、上記範囲より少ない場合は、得られた銅張積層板の耐熱性が低く、熱変形が大きくなる。また上記範囲より多い場合には、加熱処理・光照射処理による変色が大きくなる。
【００１３】
本発明で好適に使用される、酸無水物（Ｅ）としては、脂環式酸無水物、芳香族酸無水物、脂肪族酸無水物、ハロゲン化無水物等の公知の酸無水物であれば特に限定されない。具体的には、「総説エポキシ樹脂」（出版・編：エポキシ樹脂技術協会、発行：２００３年)等の公知の書籍，文献に記載されているもの等が用いられる。代表的なものでは、無水マレイン酸、無水フタル酸、無水トリメリット酸、無水ピロメロット酸、テトラヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルナジック酸無水物、水素化メチルナジック酸無水物等やエピクロンＢ４４００（大日本インキ化学工業(株)製）等の脂環式四塩基酸無水物や特開２００５−３６２１８号公報に示されている、シクロヘキサン−１，３，４−トリカルボン酸−３，４−無水物等の脂環式二塩基酸無水物等が挙げられる。好ましい酸無水物（Ｅ）としては、エピクロンＢ４４００，シクロヘキサン−１，３，４−トリカルボン酸−３，４−無水物，ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、水素化メチルナジック酸無水物が挙げられる。酸無水物（Ｅ）の含有量は、樹脂組成物の樹脂成分中の３〜３０重量％、好ましくは、５〜２０重量％である。酸無水物（Ｅ）の含有量が、上記範囲より少ない場合は、得られた銅張積層板の加熱処理・光照射処理による変色が大きくなる。また上記範囲より多い場合には、未反応の酸無水物が過剰となり、耐薬品性が低下する。
【００１４】
本発明で使用される樹脂組成物には、ポリジメチルシロキサン系界面活性剤を併用することが好適である。このポリジメチルシロキサン系界面活性剤は、ポリジメチルシロキサンに有機官能基を導入したものであり、ポリエーテル変性ポリジメチルシロキサン，エポキシ変性ポリジメチルシロキサン，ポリエステル変性ポリジメチルシロキサン，アルキル変性ポリジメチルシロキサン，アミノ変性ポリジメチルシロキサン，カルボキシル変性ポリジメチルシロキサン，フェノール変性ポリジメチルシロキサン，メタクリル変性ポリジメチルシロキサンなどがあり、無機充填剤である窒化ホウ素を、樹脂組成物中に均一に分散させるために使用される。具体的な商品名としては、ビッグケミー・ジャパン(株)製のＢＹＫ-３０６、３０７、３０８、３１０、３３０、３３３、３４１、３４４等や、東レ・ダウコーニング(株)製のＳＨ-２０３、２３０、３７４６、８４００、８７００、ＳＦ-８４１０、８４１６、８４１９、８４２２、ＦＳ-１２６５等が例示される。また必要に応じて、公知の表面処理剤や分散剤を用いることができる。表面処理剤としては、アミノ系，エポキシ系，ビニル系，メタクリル系，メルカプト系，ウレイド系，イソシアネート系等のシランカップリング剤や、アミノ系，エポキシ系，カルボキシ系等のチタネートカップリング剤等が用いられる。分散剤としては、カチオン系，アニオン系，非イオン系，シリコン系等の界面活性剤が用いられる。
【００１５】
本発明で使用される樹脂組成物には、必要に応じ、硬化速度を適宜調節するために硬化促進剤を併用することも可能である。これらは、エポキシ樹脂の硬化促進剤として一般に使用されるものであれば、特に限定されるものではない。これらの具体例としては、イミダゾール類及びその誘導体、第３級アミン等が挙げられる。
【００１６】
本発明で使用される樹脂組成物には、窒化ホウ素に加えて、無機充填剤として、二酸化チタン、天然シリカ、溶融シリカ、合成シリカ、タルク、焼成タルク、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化ジルコニウム、水酸化アルミニウム等の公知の無機充填剤を使用することも可能である。
【００１７】
本発明で使用される樹脂組成物には、必要に応じて、有機溶剤を使用することが可能である。この有機溶剤としては、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂（Ａ）と脂環式エポキシ樹脂（Ｂ）との混合物と相溶するものであれば、特に限定されるものではない。具体例としては、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノンなどのケトン類、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素類、ジメチルホルムアミドやジメチルアセトアミドなどのアミド類等が挙げられる。
【００１８】
本発明で使用される基材としては、各種プリント配線板材料に用いられている公知のものを使用することができる。例えば、Ｅガラス、Ｄガラス、Ｓガラス、ＮＥガラス等の無機繊維、ポリイミド、ポリアミド、ポリエステル等の有機繊維が挙げられ、目的とする用途や性能により適宜選択し、単独もしくは２種類以上を組み合わせて使用することも可能である。形状としては、織布、不織布などが挙げられ、織布の織り方としては、平織り、ななこ織り、綾織り等公知のものが使用でき、これらを開繊処理したものやシランカップリング剤などで表面処理したガラス織布が好適に使用される。基材の厚さや重量は、特に限定されないが、厚み２００μｍ以下、重量２５０ｇ／ｍ2以下のガラス織布が好ましい。
【００１９】
本発明のプリプレグの製造方法は、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂（Ａ）、脂環式エポキシ樹脂（Ｂ）、窒化ホウ素（Ｃ）を含有する樹脂組成物と基材とを含有するプリプレグが得られる方法であれば、特に限定されない。例えば、上記ガラス織布に、上記樹脂組成物を含浸または塗布させた後、１００〜２００℃の乾燥機中で、１〜３０分加熱させる方法などにより半硬化させ、プリプレグを製造する方法などが例示される。プリプレグにおけるガラス織布含有量は、２５〜７５重量％の範囲が好ましい。
【００２０】
本発明の銅張積層板の製造方法は、上記のプリプレグを少なくとも１枚以上と銅箔とを組み合わせ、加熱硬化して、銅張積層板が得られる方法であれば、特に限定されない。例えば、本発明のプリプレグを１枚或いは、２枚以上重ね合わせ、その片面もしくは両面に、銅箔を配置した構成で、加熱・加圧下に積層成形し、銅張積層板とする方法などが例示される。この際、必要に応じて、本発明のプリプレグの下に他のプリプレグを配置して、使用することも可能である。本発明の銅張積層板に使用する銅箔としては、電解銅箔、圧延銅箔等の公知のものが使用でき、特に厚さ１．５〜７０μｍの電解銅箔が好適に使用される。銅張積層板の積層成形条件としては、通常のプリント配線板用積層板の手法が適用でき、例えば、多段プレス、多段真空プレス、連続成形、オートクレーブ成形機などを使用し、温度：１００〜３００℃、圧力：０.２〜１０ＭＰａ、加熱時間：０.１〜５時間の範囲が一般的であるが、絶縁層厚みの均一化、気泡の除去等の点から、積層成形は１０ｋＰａ以下の真空雰囲気下で行うことが好ましい。
【００２１】
上記の手法により得られた銅張積層板は、例えば、「プリント回路ハンドブック」(出版：近代科学社、Ｃ.Ｆ.クームズＪｒ.編、プリント回路学会監訳)等の公知のプリント配線板の製法に関する文献、書籍に提示されている方法に準じて、プリント配線板に加工される。具体的には、メカニカルドリル加工やレーザー加工等による孔あけ工程、無電解銅メッキ工程、電解銅メッキ工程、サブトラクティブ工法やセミアディティブ工法或いはアディティブ工法等によるパターン形成工程、ソルダーレジスト工程、外形加工工程、洗浄工程等を経て、プリント配線板に加工される。更に、こうして得られたプリント配線板は、公知の方法により、ＬＥＤが実装される。具体的には、プラズマ等での洗浄、ＬＥＤ素子の搭載、搭載用樹脂の硬化、ワイヤボンディング接合、フリップチップ接合等によるＬＥＤ素子とプリント配線板との電気的接続、ＬＥＤ素子と電気的接続部の樹脂による保護（封止）、保護した樹脂の硬化、ダイシング加工による個片化等の工程を経てチップＬＥＤとも呼ばれる発光素子に加工される。こうして得られた発光素子は、常態、或いは、加熱・光照射などの負荷を与えられた後に、その表面の反射率の測定が行なわれ、その光学的な特性が評価される。尚、積層板としての光学特性評価としては、プリント配線板，チップＬＥＤへの加工を経ずに、常態、或いは、加熱・光照射などの負荷を与えられた後に反射率の測定が行なわれる。
【実施例】
【００２２】
以下に実施例、比較例で本発明を具体的に説明する。尚、『部』は重量部を表す。
（実施例１）
ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂(商品名：エピクロンＮ８６５、大日本インキ化学工業(株)製)７０部をメチルエチルケトンに溶解し、これに、脂環式エポキシ樹脂(商品名：ＥＲＬ４２２１Ｄ、 ダウケミカル日本(株)製)２０部、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂(商品名：エピコート１００１、ジャパンエポキシレジン(株)製)１０部、ジシアンジアミド４部を予めジメチルホルムアミドに溶解したもの加え、均一に溶解混合した。更に、界面活性剤(商品名：ＢＹＫ-３１０、ビックケミー・ジャパン(株)製)０．０３部を加え溶解混合後、六方晶型窒化ホウ素 (商品名：ＳＷ-０３、平均粒径３μｍ、National Nitride Technology社製)７５部を加え、更に２−エチル−４−メチルイミダゾール０．０５部を加え、均一攪拌混合してワニスを得た。このワニスを、厚さ４６μｍ、重量４８ｇ／ｍ2の平織りＥガラス織布（商品名：Ｅ０６Ｅ-ＳＫ、ユニチカグラスファイバー(株)製）に含浸し、１５０℃で８分乾燥させ、ガラス布含有量が５０重量％のプリプレグを作製した。このプリプレグを２枚重ね、その上下面に厚さ１２μｍの電解銅箔を配置し、１８０℃、３ＭＰａ、４ｋＰａ以下の真空下で２時間積層成形し、絶縁層厚み１０５μｍの銅張積層板を得た。評価結果を表１に示す。
【００２３】
（実施例２）
２，２−ビス(４−シアナトフェニル)プロパン２５部を、メチルエチルケトンに溶解し、これに、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂(エピクロンＮ８６５) ５０部、脂環式エポキシ樹脂(商品名：セロキサイド２０２１Ｐ、(株)ダイセル化学工業製)２５部を加え、均一に溶解混合した。更に、界面活性剤(ＢＹＫ-３１０) ０．０５部を加え、溶解混合後、六方晶型窒化ホウ素 (商品名：ＳＡ-０４、平均粒径４μｍ、National Nitride Technology社製)１００部、更に、オクチル酸亜鉛 ０．０３部を加え、均一攪拌混合してワニスを得た。このワニスを、厚さ８４μｍ、重量１０５ｇ／ｍ2の平織りＥガラス織布（商品名：１１１６、旭シュエーベル(株)製）に含浸し、１５０℃で１２分乾燥させ、ガラス布含有量が５８重量％のプリプレグを作製した。このプリプレグを２枚重ね、その上下面に厚さ１８μｍの電解銅箔を配置し、２００℃、２ＭＰａ、４ｋＰａ以下の真空下で２時間積層成形し、絶縁層厚み１９８μｍの銅張積層板を得た。評価結果を表１に示す。
【００２４】
（実施例３）
ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂(商品名：エピコート１５７Ｓ７０、ジャパンエポキシレジン(株)製) ７０部をメチルエチルケトンに溶解し、これに、脂環式エポキシ樹脂(ＥＲＬ４２２１Ｄ)１０部を加え、均一に溶解混合した。更に、シクロヘキサン−１，３，４−トリカルボン酸−３，４−無水物（三菱ガス化学(株)製）２０部、界面活性剤(商品名：ＢＹＫ-３４１、ビックケミー・ジャパン(株)製) ０．０２部を加え、溶解混合後、六方晶型窒化ホウ素(商品名：ＰＧ、平均粒径５μｍ、UK Abrasives社製)５０部を加え、均一攪拌混合してワニスを得た。このワニスを、厚さ３０μｍ、重量３１．５ｇ／ｍ2の平織りＥガラス織布（商品名：ＷＥＸ５７０、日東紡(株)製）に含浸し、１５０℃で４分乾燥させ、ガラス布含有量が４０重量％のプリプレグを作製した。このプリプレグを２枚重ね、その上下面に厚さ１２μｍの電解銅箔を配置し、実施例１と同様にして積層成形し、絶縁層厚み７４μｍの銅張積層板を得た。評価結果を表１に示す。
【００２５】
（実施例４）
２，２−ビス(４−シアナトフェニル)プロパン１５部を、メチルエチルケトンに溶解し、これに、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂(エピクロンＮ８６５) ７０部、脂環式エポキシ樹脂(セロキサイド２０２１Ｐ)１０部を加え、均一に溶解混合した。更に、シクロヘキサン−１，３，４−トリカルボン酸−３，４−無水物（三菱ガス化学(株)製）５部、界面活性剤(ＢＹＫ-３４１) ０．０４部を加え、溶解混合後、六方晶型窒化ホウ素 (ＳＷ-０３)５０部を加え、更に、オクチル酸亜鉛 ０．０３部を加え、均一攪拌混合してワニスを得た。このワニスを、厚さ２４μｍ、重量２７ｇ／ｍ2の平織りＥガラス織布（商品名：Ｅ０３Ｅ-ＳＫ、ユニチカグラスファイバー(株)製）に含浸し、１５０℃で３分乾燥させ、ガラス布含有量が４０重量％のプリプレグを作製した。このプリプレグを２枚重ね、その上下面に厚さ１２μｍの電解銅箔を配置し、２００℃、２０kgf/cm2、３０mmHg以下の真空下で２時間積層成形し、絶縁層厚み６２μｍの銅張積層板を得た。評価結果を表１に示す。
【００２６】
（実施例５）
実施例４において、二酸化チタン(商品名：ＣＲ-９０、平均粒径０．２５μｍ、石原産業(株)製)２５部を更に加え、界面活性剤(ＢＹＫ-３４１)を０．０５部とした以外は、実施例４と同様にプリプレグを作製し、銅張積層板を作製した。評価結果を表１に示す。
【００２７】
（比較例１）
実施例１において、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂７０部脂と環式エポキシ樹脂２０部の代わりに、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂(エピコート１００１)９０部（合計１００部）を用いる以外は、実施例１と同様に行い、銅張積層板を作製した。評価結果を表１に示す。
【００２８】
（比較例２）
実施例１において、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂７０部の代わりに、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂(Ｎ-６８０、大日本インキ化学工業(株)製)７０部を用い、六方晶型窒化ホウ素７５部の代わりに、二酸化チタン(ＣＲ-９０)７５部を用いた以外は、実施例１と同様に行い、銅張積層板を作製した。評価結果を表１に示す。
【００２９】
（測定・評価方法）
・反射率：銅張積層板をダイシングソーでサイズ５０ｘ５０ｍｍに切断後、表面の銅箔をエッチングにより除去し、測定用サンプルを得た。この測定用サンプルを、ＪＩＳ Ｐ-８１５２に基づき、分光白色度光度計（東京電色(株)製：ＥＲＰ-８０ＷＸ）を用いて、４００ｎｍでの反射率を測定した。（ｎ＝５の平均値）
・加熱後反射率：上記測定用サンプルを１８０℃の熱風乾燥機で１時間加熱処理した後、上記反射率の測定と同様にして反射率を測定した。（ｎ＝５の平均値）
・ガラス転移温度：銅張積層板の表面の銅箔をエッチング後、ダイシングソーでサイズ１５ｘ４０ｍｍに切断後、ＤＭＡ法によりガラス転移温度を測定した（ｎ＝５の平均値）
・熱伝導率：銅張積層板の表面の銅箔をエッチング後、ＡＳＴＭ  Ｅ１５３０に基づき、熱伝導率計（アンター社製：ユニサーモ２０２１型）を用いて、円板熱流計法により、熱伝導率を測定した。（ｎ＝３の平均値）
【００３０】
【表１】
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