(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
水と、炭素数１０〜１６のアルキルホスフェートエステルのカリウム塩からなる界面活性剤とを含むポンプ汲み出し可能な水性界面活性剤組成物であって、
モノアルキルホスフェートエステルとジアルキルホスフェートエステルとのモル比（モノアルキルホスフェートエステル／ジアルキルホスフェートエステル）が８０／２０以上であり、
水溶性アルコールまたは補助溶媒を含有せず、水分分析器（１２０℃、１２０分）で決定した合計固形分４０〜７０重量％を有し、そして前記水性界面活性剤組成物のｐＨ値の範囲がｐＨ６．５〜ｐＨ９．０の範囲に亙って、５℃〜４０℃の範囲の温度でポンプ汲み出し可能な水性界面活性剤組成物。
【請求項２】
アルキルホスフェートエステルのカリウム塩が、炭素数１２以下の脂肪族アルコールのアルキルホスフェートエステルのカリウム塩を少なくとも６０重量％含有する請求項１記載の水性界面活性剤組成物。
【請求項３】
ｐＨが７.５以上である請求項１または２記載の水性界面活性剤組成物。
【請求項４】
アルキルホスフェートエステルのカリウム塩が、炭素数１２以下の脂肪族アルコールのアルキルホスフェートエステルのカリウム塩を少なくとも８０重量％含有する請求項１〜３のいずれか１項に記載の水性界面活性剤組成物。
【請求項５】
脂肪族アルコールが、炭素数１０〜１２の直鎖または分枝の脂肪族アルコールを含む請求項４に記載の水性界面活性剤組成物。
【請求項６】
モル比（モノアルキルホスフェートエステル／ジアルキルホスフェートエステル）が、９０／１０以上である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の水性界面活性剤組成物。
【請求項７】
脂肪族アルコールが、炭素数１２のアルコールを９９％含有する請求項４〜６のいずれか１項に記載の水性界面活性剤組成物。
【請求項８】
透明である請求項１〜７のいずれか１項に記載の水性界面活性剤組成物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
発明の分野
本発明は、新規なポンプ汲み出し可能な、濃厚化水性界面活性剤組成物、特にアルキルホスフェートエステル塩を含有する界面活性剤組成物に関する。特に、本発明は、高いモノアルキルホスフェート含量を有する、アルキルホスフェートエステル塩の、高固形分の容易にポンプ汲み出し可能な濃厚化水性界面活性剤組成物に関する。
【０００２】
発明の背景
広く様々な界面活性剤および界面活性剤の混合物が、多数の工業用、商業用および家庭用用途において知られている。これらの使用において、界面活性剤を必要する処方に添加する場合には、組成物の取り扱いや貯蔵にかかる費用を節約できるだけでなく、それを用いて製品を処方するのに容易でかつ便利であることから、ポンプ汲み出し可能な形態または液体の界面活性剤がしばしば必要とされる。加えて、前記界面活性剤は、配合柔軟性、輸送および貯蔵コストのような多数の理由から、前記ポンプ汲み出し可能な組成物中において、界面活性剤もしくは活性な成分の濃度または割合を可能な限り高くできることが望ましい。
【０００３】
ジアルキルホスフェートエステル含量に対して高いモノアルキルホスフェートエステル含量（一般には、モノアルキルホスフェートエステル含量とジアルキルホスフェートエステル含量の比が少なくとも８０：２０以上）の脂肪アルコール系アニオン性ホスフェートエステルの優れた性能は、特にその優しさ、洗浄力そして発泡性、そして特にシャンプー、コンディショナーおよびボディクレンザーのような化粧用または人の身体をケアする製品中での使用において、長年認められている。ジー・イモカワらに1979年２月13日に発効された米国特許第4,139,485号公報参照。後者の製品におけるその有用性は、少なくとも部分的には、アルキルスルフェート、アルキルエーテルスルフェート、ポリオキシエチレンアルキルスルフェート、アルキルベンゼンスルホネート等のような他の界面活性剤に比べて高い洗浄力を発現する能力や低い皮膚刺激性に起因する。更に、高モノアルキルエステル含量の前記脂肪アルコール系アニオン性ホスフェートエステル界面活性剤は、特性の優れたバランスを実証する界面活性剤を提供する。例えば、モノアルキルホスフェート含量がジアルキルホスフェート含量に対して増加すると、溶解性、発泡性および洗浄性が高まる。加えて、モノアルキルホスフェート含量の増加は、皮膚刺激効果を低減する。
【０００４】
製品配合中、高モノアルキルホスフェート含量の界面活性剤組成物を利用しようとすることは容易ではなかった。活性な成分の含量が高い（すなわち、高固形分のホスフェートエステル塩を有する）前記界面活性剤が非常に望ましいことは、簡単に理解される。しかし、高濃度のホスフェートエステル塩の界面活性剤組成物を製造しようとする際、前記組成物は、ときどき、容易に取り扱われる流体の溶液よりむしろ、固いかまたは不動の、非流動性またはポンプ汲み出しできないゲルとなることが分かった。前記の高固形分のホスフェートエステル塩界面活性剤を製造しようとするときや、またはその後の貯蔵期間中に、層分離が時々生じた。大抵の場合、活性な成分約３０〜４０重量％を超える流体のまたはポンプ汲み出し可能なホスフェートエステル塩組成物を製造することはできなかった。
【０００５】
前記不利益を扱うために、様々なアプローチが以前に用いられている。例えば、米国特許第4,753,754号公報および同第5,139,781号公報に記載されているような異なる界面活性剤の混合物を用いることが提案されている。別のアプローチは、一般には、プロピレングリコール、ジプロピレングリコールもしくはエタノールのような大量のアルコールまたは別の補助溶媒を含む前記界面活性剤の水溶液を配合することであった。これは、希釈液や可溶化剤として作用し、それによって溶液の粘度を低下させ、そして非流動性ゲルの形成を抑制する。しかし、多くの処方の調製では、界面活性剤の混合物を用いることは望ましくない。事実、不必要に処方プロセスを複雑化することから、前記使用は避けるべきである。特に、化粧用または人の身体をケアする製品処方では、多くの場合、処方中にアルコールまたは他の補助溶媒成分の使用を避ける必要がある。
【０００６】
さらに、モノ-もしくはジ-アルキルホスフェートのアルカノールアミン塩を利用すること、またはアルキルスルフェートもしくはスルホネート塩界面活性剤の同時使用のような、先に提案されたもの以外のアプローチは、他の望ましくない刺激性成分を導入するか、またはホスフェート界面活性剤の所望の特性を低下させた。
【０００７】
そのため、前記の望ましくない他の界面活性剤または大量の補助溶媒もしくはアルコールと最少量の偽和添加物、不活性なもしくは機能を低下する成分の存在を必要とせず、高濃度のアルキルホスフェート塩界面活性剤を有する、安定で、ポンプ汲み出し可能な液状の界面活性剤組成物が得られることが望ましい。高濃度のアルキルホスフェート界面活性剤の前記界面活性剤組成物は、化粧用および身体のケアをする製品中での使用には、水性形態で得られることが更に望ましい。
【０００８】
本発明の別の目的は、低温で汲み出すことができる、安定で、ポンプ汲み出し可能なまたは流動性の水性界面活性剤組成物を提供することである。本発明の更なる目的は、ジアルキルホスフェートエステルに対してモノアルキルホスフェートエステル含量が高い、非常に濃厚化されたポンプ汲み出し可能なまたは流動性のアルキルホスフェート塩界面活性剤組成物を提供することである。これは、透明、好ましくは無色透明であり、容易に調製され、その良好な溶解性、発泡性および洗浄性を保持し、かつ所望の発泡密度、安定性および良好な皮膚感特性を提供するものである。本発明の別の目的は、残留している出発アルコールおよびホスホン酸含量の低い、本質的にモノアルキルホスフェートエステル塩の非常に高濃厚化された水性界面活性剤組成物を提供することである。
【０００９】
本発明のもう一つの目的は、最大の割合の活性濃度と最少量の偽和添加物、不活性成分または機能を低下させる成分を有する、安定で、ポンプ汲み出し可能な液体界面活性剤組成物を提供することである。
【００１０】
本発明の詳細な要旨
本発明は、モノ-アルキルホスフェートエステルとジ-アルキルホスフェートエステルのモル比が８０：２０と等しいかまたはそれ以上であり、そして固形分が約４０重量％以上であって、かつ水溶性アルコールまたは有機補助溶媒を本質的に含まない、安定で、ポンプ汲み出し可能なまたは流動性の水性アルキルホスフェートエステル塩界面活性剤組成物を提供する。この新規な界面活性剤組成物は、ある範囲のｐＨ値に亙って、特に水性界面活性剤組成物の約ｐＨ５〜約ｐＨ１０までのｐＨ値範囲に亙って、１以上のポンプ汲み出し可能なまたは流動性の領域を示す。
【００１１】
本発明は、アルキルホスフェートエステル塩は、炭素数１２以下のアルコール、特に直鎖もしくは分枝鎖の脂肪アルコールのアルキルホスフェートエステル塩を少なくとも６０重量％含有する、安定で、ポンプ汲み出し可能なまたは流動性の水性アルキルホスフェートエステル塩界面活性剤組成物も提供する。
【００１２】
詳細な説明および好ましい態様
本発明の、モノアルキルホスフェート含量の高い、アルキルホスフェートエステル塩の新規な、安定で、ポンプ汲み出し可能な水性界面活性剤組成物は、その発泡の豊かさ、洗浄性および非刺激性、並びにその望ましい発泡密度、安定性および皮膚感特性のために、化粧用および身体をケアする製品に特に有用である。本発明のポンプ汲み出し可能な界面活性剤組成物は、水溶性アルコール、補助溶媒または他の望ましくない界面活性剤を本質的に含まない。
【００１３】
本発明のポンプ汲み出し可能な水性界面活性剤組成物は、低レベルの残留ホスホン酸および残留アルコールを特徴とする。本発明のポンプ汲み出し可能な水性界面活性剤組成物は、ジアルキルホスフェートに対してモノアルキルホスフェート含量の高い、すなわち、モノ-アルキルホスフェートエステルとジ-アルキルホスフェートエステルのモル比が８０：２０と同等またはそれ以上、好ましくは９０：１０以上、より好ましくは９５：５を超える、アルキルホスフェートエステル組成物から製造される。本発明のポンプ汲み出し可能な水性界面活性剤組成物を製造するのに使用される、低い残留ホスホン酸および残留アルコール含量と、高いモノアルキルホスフェート含量のホスフェートエステル組成物は、米国特許第5,463,101号公報、同第5,550,274号公報および同第5,554,781号公報並びに欧州特許出願公開第0675,076号公報記載の方法、特に欧州特許出願公開第0675,076号公報の実施例１８に記載の方法で製造される。
【００１４】
アルキルホスフェートエステル塩は、モノアルキルホスフェートエステル含量の高い、適当なアルキルホスフェートエステルを適した塩基の溶液中へ攪拌混合することによって調製される。アルキルホスフェートエステルの塩を製造するための好適な塩基物質の例としては、ナトリウム、カリウム、リチウムまたはアンモニウム水酸化物およびアミン（例えば、トリエタノールアミン（ＴＥＡ）および2-アミノ-2-メチル-1-プロパノール（ＡＭＰ）等）が挙げられる。モノアルキルホスフェートエステルの塩は、どのような好適な塩基：酸モル比の塩（例えば、０.８、１、１.５、１.７の塩など）であってもよい。
【００１５】
本発明のポンプ汲み出し可能な水性界面活性剤組成物を形成するのに使用されるアルキルホスフェートエステルは、一般に天然油に見出されるアルコールまたはアルコールの混合物（例えば、ヤシ油、炭素数約８〜１８）から好ましく製造される。直鎖および分枝の、飽和および不飽和アルコールのブレンドは、使用しても差し支えないが、前記ブレンドの少なくとも約６０重量％、より好ましくは少なくとも約７０重量％、最も好ましくは少なくとも約９０重量％、そして９９重量％と同等の量は、炭素数１２以下のアルコールでなければならない。前記アルコールは、上記米国特許公報および欧州特許出願公開に記載の公報リン酸塩処理法で用いられる。前記アルコールの例としては、オクタノール、デカノール、ドデカノール、テトラデカノール、ヘキサデカノールおよびオクタデカノール、あるいはデカノール約０.１％、ドデカノール約６８.３％、テトラデカノール約２７.６％およびヘキサデカノール約４.９％の混合物の市販ブレンドのようなアルコールの混合物が挙げられる。好ましくはアルキルホスフェートエステル塩は、主にＣ１０〜Ｃ１２アルコールまたはＣ８〜Ｃ１２アルコールの塩を含有する。好適なアルコールまたはアルコールの混合物は、リン酸塩処理法におけるアルコール反応物中にＣ１２以短のアルコールが少なくとも約６０重量％ある限り、使用されてよい。
【００１６】
本発明のポンプ汲み出し可能な水性界面活性剤組成物は、モノ-アルキルホスフェートとジ-アルキルホスフェートとのモル比が８０：２０と同等またはそれ以上でかつ固形分約４０重量％以上を有し、そして水性界面活性剤組成物のある範囲のｐＨに亙って、特に約ｐＨ５〜約ｐＨ１０までのｐＨ値範囲に亙って１以上のポンプ汲み出し可能な領域を発現する。前記ポンプ汲み出し可能な組成物は、例えば、ラメラ状もしくはミセル状の形態であり得る。
【００１７】
本発明のポンプ汲み出し可能な水性界面活性剤組成物の残留ホスホン酸または残留アルコール含量は、一般に、それぞれ８重量％未満、好ましくは６重量％未満、より好ましくは５重量％未満である。より高いホスホン酸含量は、より高い粘度と塩濃度をもたらし、そして水への限定された溶解性を有する前記アルコールは、分離し易く、または溶液の濁りの一因となる。
【００１８】
本質的に透明である、特に本質的に透明で、より好ましくはそのポンプ汲み出し可能な領域では本質的に無色である本発明のポンプ汲み出し可能な水性界面活性剤組成物が、特に好ましい。
【００１９】
本発明のポンプ汲み出し可能な水性界面活性剤組成物は、低温で、例えば４０℃以下の温度で、特に約５℃〜約４０℃の温度範囲において、ポンプ汲み出し可能または流動性であることを特徴とする。
【００２０】
ポンプ汲み出し可能な水性界面活性剤組成物の合計固形分は、少なくとも４０重量％であり、他方、アルキルホスフェートエステル塩は一般に約４０重量％〜約７０重量％である。
【００２１】
本発明は、以下の例示的であるが非限定的な実施例によって説明される。全てのホスフェートエステルは、欧州特許出願公開第0675,076号公報、特にその実施例１８に記載の方法に従い、異なるアルコール分子量または意図されるエステル生成物分布に好適なように試薬調整量を変化させて、選択されたアルコールまたはアルコールのブレンドのリン酸塩処理によって調製された。
【００２２】
（実施例）
実施例１
ドデシルホスフェートの調製
予備乾燥させた反応容器に、乾燥窒素ブランケットの本質的に無水状態下でドデカノール343.5ポンドを導入し、それを35℃に加熱し溶融させて、容易に攪拌し得る液体とした。次いで、ポリリン酸（115％）111.3ポンドを攪拌した溶剤に、45℃以下の温度を保持するように冷却しながら加えた。30分間攪拌を続けて、均一な溶液にした。次に、無水ホスホン酸粉末40.0ポンドを、55℃以下の温度を保持するように冷却しながら添加し、迅速に攪拌された混合物を80℃に加熱して、その温度を保持した。反応進行により、２番目の酸価に変化し、それが安定化した後、水2.5ポンドを加えて、80℃で２時間攪拌を続けた。その後、このバッチを65℃に冷却し、35％過酸化水素1.0ポンドを加えて、溶液を30分間攪拌して、移送の準備をした。生成物の組成は、３１Ｐ、１３Ｃおよび１Ｈ核磁気共鳴スペクトルで決定したところ、ホスホン酸6.2％、モノ(ドデシル)ホスフェート76.0％、ジ(ドデシル)ホスフェート12.4％、非イオン性物質（残留アルコール）4.8％および水（カール-フィッシャー滴定）0.6％であった。酸価１（最初の滴定感染点、ｐＨ〜5.6）は、210.7ｍｇＫＯＨ／ｇ試料であった。
【００２３】
実施例２
42％カリウムドデシルホスフェート水溶液の調製
透明な乾燥反応容器に、水酸化カリウム溶液（45％）235.2ポンドと脱イオン水397.5ポンドを連続して導入した。溶液を、酸ホスフェートエステルの融点を超える60℃に加熱し、前記実施例１からの溶融生成物混合物のうち351.7ポンドを、60〜65℃の温度を保持するように冷却しながら、攪拌した前記溶剤にポンプ汲み出しした。攪拌を１時間続けて、一様な溶液を得た。そのバッチを50℃以下に冷却し、貯蔵するために移した。メトラーＬＪ16水分分析器（120℃、120分）で決定した固形分（％）は、42重量％であり、カール-フィッシャー滴定水分は、58重量％であった。無色透明溶液のｐＨは、8.20であり、粘度（＠25℃）は50ｃｐｓであった。理論的な固形分（％）は、43％と算出され、カリウム／リン（Ｋ／Ｐ）モル比は1.43であった。
【００２４】
実施例３
ドデシルホスフェートの調製
実施例１と同様の手順により、もう一つのモノアルキル豊富なラウリルホスフェートのロットを調製し、溶融生成物混合物をステンレス鋼製ベルトフレーカーで薄片とした。組成は、ホスホン酸６.６重量％、モノ(ドデシル)ホスフェート７２.２重量％、ジ(ドデシル)ホスフェート１３.０重量％、非イオン性物質（ドデカノール）６.５重量％および水１.７重量％であった。酸価１は、２０８.４ＫＯＨ／ｇ試料であった。
【００２５】
実施例４
６１％カリウムドデシルホスフェート水溶液の調製
空気モーター駆動式テフロンパドル攪拌機、熱電対および冷却器を装備した２Ｌの４つ口丸底フラスコに、脱イオン水４５７.４０ｇおよび８５％水酸化カリウム２５７.５９ｇを導入した。混合物を、ペレットが溶解するまで攪拌し、溶液温度は油浴中、６０℃に安定させた。再溶融させた実施例３からのドデシルホスフェートを圧平衡型滴下ロートに入れ、凝固しないように２５０ワットのヒートランプで温めて、ブレンドを８２℃に加熱している間、６５分かけて７３１.６ｇを添加した。更に１時間攪拌を続けて均一な組成物とし、ランプを外した。生成物は、熱いうちに瓶に保存した。
【００２６】
理論量の塩固形分は６１％であった。しかし、水分との親和性によって、正確な決定が困難であった。カール−フィッシャー水分値（Ｋａｒｌ−Ｆｉｓｃｈｅｒ  ｍｏｉｓｔｕｒｅ  ｖａｌｕｅ）は、わずか３７％であった。この柔らかいペースト状の組成物を希釈して、固形分５０％の溶液とし、理論的カリウム／リンモル比１.４４でのｐＨを７.８に決定した。
【００２７】
実施例５
より高いＫ／Ｐ比のカリウムドデシルホスフェート溶液
実施例４と同様の方法で、実施例３からのドデシルホスフェート６５３.４ｇを脱イオン水８１７.２ｇ中の水酸化カリウム（８５％）２７２.６ｇに７０分かけて６４〜８４℃の温度範囲で添加した。固形分４７％、カリウム／リン（Ｋ／Ｐ）モル比１.７０の得られた溶液を攪拌し続けながら室温まで冷却し、受容器に容易に流し出した。ｐＨは８.８であった。
【００２８】
実施例６
化学量論量のＫ／Ｐ比を有するカリウムドデシルホスフェート溶液
実施例４と同じ方法で、実施例３からのドデシルホスフェート５０２.９ｇを水酸化カリウム溶液（４４.９重量％）２３２.１ｇに加え、２５分かけて６１〜８１℃の温度範囲で更に脱イオン水５９５.２ｇで希釈した。得られたカリウム／リンモル比０.９９は、意図した１.００（４３.１％塩溶液についての化学量論量の比）に近く、そして適度に粘稠な真珠光沢を有する液体のｐＨは室温で６.０であった。
【００２９】
実施例７
より小さな化学量論量のＫ／Ｐ比を有するカリウムドデシルホスフェート組成物
実施例１と同様の手順により、最初の酸価が２０９.６ｍｇＫＯＨ／ｇ試料でかつホスホン酸６.４％、モノ(ドデシル)ホスフェート７２.３％、ジ(ドデシル)ホスフェート１３.０％、非イオン性物質７.７％および水０.６％の組成を有するドデシルホスフェートの実験用バッチを調製した。実施例４に記載した装置に脱イオン水２００.９ｇを入れ、溶融した酸ドデシルホスフェート１１８.３ｇを攪拌した液体に流し入れて、白色でクリーム状の容易に攪拌される組成物を得た。３５℃のこのローションに、水酸化カリウム溶液（４４.５重量％）５９.９ｇを添加して、４７℃で理論的なカリウム／リンモル比０.８４を有する、３６％塩組成物が生成された。酸ドデシルホスフェートを更に１５０.１ｇ混合し、次いで４４.５％水酸化カリウム溶液６６.４ｇを混合した。温度は、数分で最高５２°に達し、その後急降下した。クリーム状の容易に攪拌される均一なローションを、溶融しようと、７５℃まで加熱したが、殆ど変化が観られないときに、室温まで冷却させて、安定で泡立ちの良い、容易に攪拌されるホイップクリーム様の（それ以上特徴のない）物質を生成させた。塩組成物の固形分計算値は５１％であり、カリウム／リンモル比は０.７８であった。
【００３０】
実施例８
Ｃ１０-Ｃ１６アルコールブレンドからのモノアルキルホスフェート豊富なエステル混合物
実験規模であること以外は、実施例１と同様の手順により、ホスホン酸（１１５％）３４５.４ｇおよび無水ホスホン酸１０１.０ｇを、デシルアルコールからヘキサデシルアルコールまでの部分官能化天然ブレンド（水酸基価２８７、平均分子量計算値１９５.４９）１０６６.９ｇに添加した。生成物の重量分布は、この場合、混合されたアルコールジアルキルホスフェートのために平均を下回わるが、スペクトルデータから算出される得られた生成物の組成は、ホスホン酸６.１％、モノアルキルホスフェート７１.７％、ジアルキルホスフェート１５.４％、非イオン性物質６.２％および水０.６％であった。塩調製における塩基添加量の計算に必要な酸価１は、２０６.１ｍｇＫＯＨ／ｇ試料であった。
【００３１】
実施例９
Ｃ１０-Ｃ１６ホスフェートエステルブレンドのカリウム塩溶液
実施例４の手順により、実施例８からのホスフェートエステルブレンド１００.１３ｇを、脱イオン水１９２.４２ｇ中のカリウムホスフェート（８５％）２４.２４ｇに６０〜６５℃で添加した。得られた、適度に粘稠な泡立ちの良い白色組成物を、暖かいうちに瓶に保存した。得られた、固形分３６％で、カリウム／リンモル比１.００の塩溶液のｐＨは、６.４であった。
【００３２】
実施例１０
実施例９からの固形分３６％の組成物を、一定温度８０℃のオーブン内に入れて、炭素数Ｃ１０−１６の混合アルコールを含むこのカリウム塩アルキルホスフェート溶液の固形分の最終濃度が４２.５％となるまで、水を蒸発させた。試料のｐＨは、ｐＨ６.２であった。ｐＨ値をｐＨ６.５、７.０、８.０、８.５および９.０にそれぞれ調節するために、固形分４２.５％試料へ４５％ＫＯＨ溶液を添加して、溶液外観と相構造を観察した。観察結果は以下の通りであった。
0004759140.tif 000002
前記溶液は、室温では、前記全ｐＨにおいて、流動性があるかまたはポンプ汲み出し可能であった。
【００３３】
実施例１１
実施例４の固形分６１％組成物を脱イオン水で希釈して、カリウムドデシルホスフェート溶液の最終濃度を固形分４５％とした。この試料のｐＨは、７.８であった。ｐＨ値をｐＨ６.５、８.０、８.５および９.０にそれぞれ調節するために、この試料に４５％水酸化カリウム溶液または５０％クエン酸溶液を添加して、溶液外観と相構造を観察した。観察結果は以下の通りであった。
0004759140.tif 000003
前記溶液は、室温では、流動性があるかまたはポンプ汲み出し可能であった。
【００３４】
実施例１２
実施例４の６１％組成物を脱イオン水で希釈して、カリウムドデシルホスフェート溶液の最終濃度を固形分５０％とした。この試料のｐＨは７.８であった。ｐＨ値をｐＨ６.５、７.０および８.５にそれぞれ調節するために、この溶液に４５％ＫＯＨ溶液または５０％クエン酸溶液を添加して、溶液外観と相構造を観察した。観察結果は以下の通りであった。
0004759140.tif 000004
前記溶液は、室温では、流動性があるかまたはポンプ汲み出し可能であった。
【００３５】
本発明の前記説明において、当業者は、その精神から逸脱することなく、本発明に変更が成され得ることを認めるであろう。従って、本発明の範囲は、例示および説明された特定の態様に限定されるものではない。