(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
強誘電体非線形光学結晶基板のｚ−ｃｕｔ基板の一表面である＋ｚ面上に設けられた第一の電極と、
この第一の電極と対向するように前記ｚ−ｃｕｔ基板の他の表面である−ｚ面上に設けられた第二の電極との間に電圧を印加することにより、
前記強誘電体非線形光学結晶基板内に微小周期分極反転構造を形成する方法であって、
前記第一の電極を、前記ｚ−ｃｕｔ基板の＋ｚ面と、基板内の分極反転周期方向と直角のｙ−ｚ断面視において点接触させるとともに、
前記基板内の分極反転周期方向と平行のｘ軸方向に線状に連続して接触するようにし、
前記第二の電極を、前記＋ｚ面と接触した前記第一の電極の電極面積をカバーするように、
前記ｚ−ｃｕｔ基板の−ｚ面と接触させて、
前記第一の電極と前記第二の電極との間にパルス電圧を印加して、
前記第一の電極を接触させた直下に分極反転核を発生させ、分極反転領域を前記ｚ−ｃｕｔ基板の−ｚ面方向に進行させることを特徴とする強誘電体非線形光学結晶における微小周期分極反転構造形成方法。
【請求項２】
前記第一の電極の形状を、前記ｚ−ｃｕｔ基板のｙ−ｚ断面視において三角形状とし、その一先端を前記ｚ−ｃｕｔ基板の＋ｚ面と接触させることを特徴とする、請求項１に記載の強誘電体非線形光学結晶における微小周期分極反転構造形成方法。
【請求項３】
前記第一の電極の形状を、前記ｚ−ｃｕｔ基板のｙ−ｚ断面視において鈍角三角形状とし、その鈍角先端を前記ｚ−ｃｕｔ基板の＋ｚ面と接触させることを特徴とする、請求項１に記載の強誘電体非線形光学結晶における微小周期分極反転構造形成方法。
【請求項４】
前記第一の電極の形状を、前記ｚ−ｃｕｔ基板のｙ−ｚ断面視において円形状とし、その円形の一部を前記ｚ−ｃｕｔ基板の＋ｚ面と接触させることを特徴とする、請求項１に記載の強誘電体非線形光学結晶における微小周期分極反転構造形成方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかの請求項に記載の方法によって形成されたことを特徴とする、強誘電体非線形光学結晶における微小周期分極反転構造。
【請求項６】
請求項１〜４のいずれかの請求項に記載の方法によって形成された微小周期分極反転構造であって、反転領域が非反転領域よりも狭いことを特徴とする、強誘電体非線形光学結晶における微小周期分極反転構造。
【請求項７】
光導波路を備えている光導波路素子であって、前記光導波路内に、請求項５又は６記載の周期分極反転構造が設けられていることを特徴とする、光導波路素子。
【請求項８】
擬似位相整合方式の波長変換素子として機能することを特徴とする、請求項７記載の光導波路素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、強誘電体非線形光学結晶基板の微小周期分極反転構造の形成方法、及びその方法によって形成された微小周期分極反転構造及びその微小周期分極反転構造が設けられた光導波路素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
強誘電体非線形光学結晶材料を用いた擬似位相整合(Quasi-Phase-Matching：QPM）第二高調波発生（Second Harmonic Generation：SHG）デバイスは、波長変換デバイスの高効率化に最も適していることから、内外の主要研究機関で精力的に研究が行われてきた。
近年、強誘電体非線形光学結晶であるLiNbO3 (Lithium Niobate：LN)結晶やLiTaO3(Lithium Tantalate：LT)結晶を用いたQPM-SHG青色光源デバイスの応用は広がりをみせており、高輝度3原色レーザ光発生を用いたスキャン型レーザディスプレイ、紫外レーザ光加工技術、中赤外域から紫外域にわたる多機能な応用光計測として重要視されていることから、10W級の高出力化が望まれている。
【０００３】
このようなQPM-SHGデバイスを実現するためには、図１１に示すように、非線形光学結晶１００内にコヒーレント長（ｌｃ）の周期を有する周期分極反転構造１１０を素子内に形成し、光導波路１２０を形成し、入射光（ポンプ光）１３０を変換し、青色光源としての出射光１１４を創出していた。このような周期分極反転構造を形成する方法としては、いわゆる電圧印加法が知られている。この電界印加法における最も重要なプロセスの一つに「周期電極」の作製があり、従来、「周期電極」として矩形電極形状のリフトオフ法およびFCE法を用いた分極反転法が用いられていた。
【０００４】
リフトオフ（lift-off）法とは、金属を周期レジストパターンを含む基板全面に蒸着し、有機溶媒をジレストパターンに浸透させレジストを溶解させ、溶解したレジストパターンとともに金属を取り除き、直接基板と接触した部分だけを残すプロセスをいう。しかしながら、分極反転用の電極として十分に働くリフトオフ電極作製は、周期が2μm 程度以下と小さくなるにつれて作製がより困難になる。
QPM-SHG 青色光源を実現するためには、 LN結晶あるいはLT結晶におけるコヒーレント長（ｌｃ）は1〜2μm程度となるので、分極反転層の周期、即ち Line and Space 幅（以下 L & S と略す）は2〜4μm程度となる。さらに共振器となる DBR（distributed Bragg reflector）をつけることを考えると0.3〜0.6μm の L & S 幅の周期分極反転が必要となる。特にリフトオフ法を用いて以上のようなデバイスを作る場合、極微細な周期電極の作製は困難である。
【０００５】
これらを克服する方法として、結晶基板上に形成したレジストパターンを液体あるいは金属電極で覆い、電界印加による分極反転の提案がある（非特許文献１及び２参照）。以下、この方法をFCE （Full Cover Electrode Method）法と呼ぶ。
FCE法とは、Full-Cover Electrode Methodの略であり、結晶基板上に形成したレジストパターンを液体あるいは金属電極で覆い、電界印加による分極反転を行う方法のことである。この FCE 法は様々な断面のレジストパターン形状およびそれらの間隔、周期、レジストの厚さ、レジストの誘電率の大きさ等媒介変数が多いので、リフトオフ法には存在しない設計の自由度がある。
しかし、上述の報告では各々一点の実験データしか示されておらず、最良の状態を実現しているかどうかは不明である。また、どの程度まで微細な分極反転構造を作製することができるのかも不明である。このように、全貌は全く不明であり、高アスペクト比（結晶厚ｄ／分極反転層の幅ｌｃ）を有するQPM-SHGデバイスに不可欠な微小周期分極反転の技術は、未だ確立できていないのが現状である。
【非特許文献１】L. E. Myers, R. C. Eckardt, M. M. Fejer, R. L. Byer, W. R. Bosenberg, and J. W. Pierce,  "Quasi-phase-matched optical parametric oscillators in bulk periodically poled LiNbO3", J. Opt. Soc. Am. B,  12 (1995), 2102.
【非特許文献２】Kenji Kinatak, Masatoshi Fujimura, Toshiaki Suhara, and Hiroshi Nishihara, "High-efficiency LiNbO3 waveguide second-harmonic generation devices with ferroelectric-domain-inverted gratings fabricated by applyin voltage", IEEE J. Lightwave Technol., 14 (1996), 462.
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
リフトオフ法またはFCE法のいずれの方法を用いて分極反転を行うにせよ、「周期電極」として矩形電極形状の電極が用いられる限り、矩形型電極では、電極端に最も強い電界が存在するために、反転核は電極端よりも外側の非電極部に発生する。発明者が行った実験例として図４に例示した通り、反転核は微小寸法のまま下方（−ｚ方向）へ向かって成長し、ついで幅方向に成長して広がる。分極反転電流の積分値が増加して分極反転が完了すると、分極反転幅は電極幅よりかなり広くなってしまう（図４（ｆ）参照）。これが原因で微小周期分極反転の作製は困難であるという問題が有る。
【０００７】
そこで、本発明は、強誘電体非線形光学結晶における新たな微小周期分極反転形成法を提案するものであり、従来の矩形型電極を用いた周期分極反転法の欠点を克服し、容易で汎用性をもった分極反転技術を提供するものである。この課題を解決するためには、極微小周期分極反転構造をより大きな結晶中に深く全体に亘って均一に作製する（高アスペクト比を実現する）必要がある。
また、本発明の他の課題は、高アスペクト比（ｄ／ｌｃ）を有する高出力デバイスを実現するための微小周期分極反転形成法を提供することを目的とする。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の微小周期分極反転構造形成方法によれば、強誘電体非線形光学結晶基板内に極めて微小の周期を有する分極反転構造を形成することができる。例えば、厚さ500μmのLN結晶において、周期2μm以下の分極反転構造を形成することができる。
さらに、高アスペクト比（ｄ／ｌｃ）を有する微小周期分極反転構造を有する光導波路素子を形成できる。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は以下の特徴を有する。
（１）本発明の強誘電体非線形光学結晶における微小周期分極反転構造形成方法は、
強誘電体非線形光学結晶基板のｚ−ｃｕｔ基板の一表面である＋ｚ面上に設けられた第一の電極と、
この第一の電極と対向するように前記ｚ−ｃｕｔ基板の他の表面である−ｚ面上に設けられた第二の電極との間に電圧を印加することにより、
前記強誘電体非線形光学結晶基板内に微小周期分極反転構造を形成する方法であって、
前記第一の電極を、前記ｚ−ｃｕｔ基板の＋ｚ面と、基板内の分極反転周期方向と直角のｙ−ｚ断面視において点接触させるとともに、
前記基板内の分極反転周期方向と平行のｘ軸方向に線状に連続して接触するようにし、
前記第二の電極を、前記＋ｚ面と接触した前記第一の電極の電極面積をカバーするように、
前記ｚ−ｃｕｔ基板の−ｚ面と接触させて、
前記第一の電極と前記第二の電極との間にパルス電圧を印加して、
前記第一の電極を接触させた直下に分極反転核を発生させ、分極反転領域を前記ｚ−ｃｕｔ基板の−ｚ面方向に進行させることを特徴とする。
（２）本発明の強誘電体非線形光学結晶における微小周期分極反転構造形成方法は、
請求項１において、
前記第一の電極の形状を、前記ｚ−ｃｕｔ基板のｙ−ｚ断面視において三角形状とし、その一先端を前記ｚ−ｃｕｔ基板の＋ｚ面と接触させることを特徴とする。
（３）本発明の強誘電体非線形光学結晶における微小周期分極反転構造形成方法は、
請求項１において、
前記第一の電極の形状を、前記ｚ−ｃｕｔ基板のｙ−ｚ断面視において鈍角三角形状とし、その鈍角先端を前記ｚ−ｃｕｔ基板の＋ｚ面と接触させることを特徴とする。
（４）本発明の強誘電体非線形光学結晶における微小周期分極反転構造形成方法は、
請求項１において、
前記第一の電極の形状を、前記ｚ−ｃｕｔ基板のｙ−ｚ断面視において円形状とし、その円形の一部を前記ｚ−ｃｕｔ基板の＋ｚ面と接触させることを特徴とする。
（５）本発明の強誘電体非線形光学結晶における微小周期分極反転構造は、
請求項１〜４のいずれかに記載の方法によって形成されたことを特徴とする。
（６）本発明の強誘電体非線形光学結晶における微小周期分極反転構造は、
請求項１〜４のいずれかに記載の方法によって形成された微小周期分極反転構造であって、反転領域が非反転領域よりも狭いことを特徴とする。
（７）本発明の光導波路素子は、
光導波路を備えている光導波路素子であって、前記光導波路内に、請求項５又は６に記載の周期分極反転構造が設けられていることを特徴とする。
（８）本発明の光導波路素子は、請求項７において、
擬似位相整合方式の波長変換素子として機能することを特徴とする。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、図面を用いて本発明を詳細に説明する。図１は、本発明の方法によって形成される微小周期分極反転構造を有する光導波路素子の概略斜視図である。図１において、強誘電体非線形光学結晶基板１１に形成された光導波路素子１０には、位相整合をとるためにコヒーレント長（ｌｃ）毎に微小分極反転構造１２が形成されている。微小分極反転構造１２は、青紫色光源を得るためには、２μｍ程度の非常に狭い周期の分極反転が望ましい。
なお、本発明で用いる基板１１に用いる結晶としては、強誘電体非線形光学結晶を用いるが、LN結晶およびLT結晶は三方晶系に属する一軸性結晶で大きな非線形光学定数を有し、光学用大型結晶が容易に得られるという利点を持つために、QPM-SHGデバイスに広く利用されている。LN結晶は直径5インチの大型ウェハが容易に得られこと、また、紫外領域付近まで吸収がない材料の中では現在最も非線形光学定数が大きいことから、非線形光学材料として有望な結晶である。しかし、この結晶には光損傷の問題があり高出力を得るにためには加熱をするなどの工夫が必要である。
LTは非線形光学定数はLNに比べるとやや小さいが、光損傷に強い結晶であるといわれており、また、短波長側の吸収端が280nmにあるので紫外までの変換が可能であるために、LN結晶と同様にLTも有望な結晶であると考えられている。
LN結晶、LT結晶は180ドメイン構造を有しており、自発分極の向きを反転させることにより周期分極反転層を作製できるため、QPM法で位相整合を達成することが可能である。高効率化QPM-SHGデバイスの作製には、周期分極反転構造をもつLN(Periodically-Poled-Lithium-Niobate：PPLN)およびLT(Periodically-Poled-Lithium-Tantalate：PPLT)が必要となる。高効率QPM-SHGデバイスの作製には、LN結晶および LT 結晶が適した材料であると言える。
【００１１】
以下に本発明の微小周期分極反転構造の形成方法を順を追って詳しく説明する。
（レーザビーム描画装置を用いた周期レジストパターンの作製）
QPM - SHG デバイス作製において最も重要なことの一つは、周期分極反転構造の形成である。強誘電体非線形光学結晶基板に微小周期分極反転構造を形成するには、周期電極作製の基となる“微小周期レジストパターンの作製”を行う必要があり、まず、レーザ描画装置を用いた微小周期レジストパターンの作製について述べる。
図２に、本発明における微小周期レジストパターンの作製手順を示す。LN 結晶ウェハーの厚さ 500 mmの z−cut 基板２１上に、FCE法により波形レジストパターンを次の手順で形成する。まず、レジストを塗布する強誘電体非線形光学結晶基板１１を洗浄する。結晶基板１１を洗浄後、レジスト２２を塗布（1.3μm厚）、二光束干渉露光法によりsin状の光強度を有するパターンを露光する。二光束干渉露光は、Ar+レーザ（波長：488nm、1mmφ）をビームスプリッターで二つに分けられたビームを用いた。それぞれの照射光強度は1.2mWとし、露光時間は15〜60秒で行った。レーザ光の入射角度は、周期 2μm となるようにq＝14°で干渉させた。その後、現像を行い、その上から蒸着法によって、第一の電極２３であるAl 電極（FCE）を作製した。-z面には、+z 面の電極のサイズを全てカバーできる第二の電極２４である円形電極をスパッタリング法で作製した。
【００１２】
次に、室温Si オイル中で、第一及び第二の電極間に、高圧パルス発生器とバイアス電圧として直流高圧電源を直列につなぎ、分極反転のための高電圧パルスを適当な数だけ印加した。用いた結晶の分極反転閾値は Vth ＝ 10.7kV （反転閾値電界21.4kV/mm）であるので、結晶に印加する電位差としては11.1kV（22.0kV/mm）、パルス幅 1ms とした。電界印加中に分極反転が起こり、電流が流れる様子をX-Yレコーダで確認した。電界印加後、電極は王水エッチングで取り除き、フッ硝酸混合液でエッチングを行った。混合比はLNではHF：HNO3 =1：2、液温60℃、エッチング時間 2 分で行った。LN 結晶の -z 面は選択的にエッチングされ、＋z面はエッチングされない。したがって、分極反転が行われた領域では+z面は凹状になり、-z面は凸状になる。形成されたエッチングパターンを電子顕微鏡（SEM）で観察した。
【００１３】
図３に、２μｍ周期分極反転形状のＳＥＭ観察像を示す。ｙ−ｚ断面形状において点接触している付近（図２のＬｉｎｅＢ）でのエッチング形状において、反転領域幅Ｌおよび非反転領域幅Ｓは、それぞれ０．８４μｍおよび１．１６μｍであり、反転領域が非反転領域よりも狭いエッチング形状が得られた。本発明では、ｙ−ｚ断面形状において点接触状の電極による分極反転を行うので、このように非常に微小反転領域幅が得られるが、この理由を以下に述べる。
【００１４】
従来の電界印加法を用いた静電界分布を考慮に入れた分極反転の成長過程のモデルでは、分極反転は電界の最も集中している電極端に発生した反転核から -z 面まで垂直方向に貫くように成長し、その反転領域を基に電界の強い横方向へ進行すると考えられてきた。また、最も強い電界は、電極幅よりも外側に存在しているために、分極反転領域は電極幅よりもかなり拡がってしまうと考えられてきた。本発明の反転構造の形成方法の優位性を実証するため、図４に、従来の分極反転機構を実証するために発明者が行った実験結果の例を示す。極めて小さい領域の反転領域（反転核）が電界印加時間と共に拡がって行く成長過程を詳細に調べた。
【００１５】
まず、 LT 結晶、500μｍ厚、調和組成 z-cut 基板を使用して、電子ビーム（Electron Beam）描画法により結晶の ＋z 面上に 12μｍ周期 (電極部幅：レジスト部 = 1：1) のレジストパターンを x 軸に平行となるように作製した。EBレジスト膜厚は 0.69μｍとした。
次に、+z 面には作製した EB レジストパターン全面を覆う Al 電極（FCE法）４３を、-z 面には +z 面と同サイズの Au 電極４４を作製した。分極反転のための高電圧パルスは、Siオイル中、室温で印加した。電極間に印加したパルス電圧は、10.6〜11.1kV（直流バイアス電圧（7.5kV〜8.0kV）+パルス電圧（-3.1kV））、パルス間隔を5 secとして適当な数だけ印加した。パルス幅は、100μｓ〜1ｍｓとした。
分極反転電流を確認した後、断面研磨を行い、フッ硝酸混合液（HF：HNO3=2：1）でエッチング（液温60℃、エッチング時間15分）を行った。
同様の手法で、印加パルスの数を少しずつ増やした試料を複数個作製し、+z面および断面観察を行った。エッチング形状は、光学顕微鏡（OM）および電子顕微鏡（SEM）で観察した。
【００１６】
その結果、短パルス電界印加を行い、積分電流値を増加させたときの断面のエッチング形状は、反転核４１の中心位置は第一の電極４３の端部より外側に0.7μｍ位はみ出た場所に発生し、深さは 290nm で三角形の形状が観察された（図４（ａ）参照）。次に、その反転核は斜下（電極内）方向に成長した（図４（ｂ）参照）。これらの途中で+z面から深さ30〜150μｍ付近に結晶表面の分極反転とは独立に反転領域が現れ、反転形状は-z面方向に成長していくことが観察された（図４（ｃ）、（ｄ）参照）。この反転領域は、電極４３の端部直下を避けて、電極中央部の+ｚ面に達した反転形状が得られた（図４（ｅ）参照）。これらの反転領域はさらに全体的に成長し、+z面の反転形状が均一になったときの反転寸法は11.4μｍであり、電極幅６μｍよりも２倍近く拡がった分極反転領域が観察された（図４（ｆ）参照）。
【００１７】
これらの様子は、結晶によって多少の差異がある。多数の実験例から、これらの様子を模式的に示すと、図５に示すようになる。このように、従来の矩形型電極を用いた電圧印加法による分極反転おいては、反転核の発生位置は、電極端よりも外側であり、その結果、反転領域は電極の幅よりも拡がってしまうということが判明し、矩形型電極を用いた分極反転は、微小周期分極反転には不利であることが明らかになった。
【００１８】
これに対し、本発明の微小周期分極反転構造の形成方法について以下に述べる。
図６は、本発明の円形電極（実際の形状は波形電極の例）を用いた場合の電界分布（最大の電界強度＊印）や分極反転形状を示す模式図である。図６に示すように、本発明の点接触の電極（第一電極）を用いた分極反転は、電極端直下から分極反転が始まっており、反転領域幅は非反転領域幅よりも狭い形状が得られる。この理由を本発明の第１の実施の形態を用いて説明する。
【００１９】
（第１の実施形態）
（円形状電極における印加電界分布）
図７は、本発明の形成方法の第１の実施形態を示し、波形形状のレジストパターン上に FCE を作製した場合の z 方向の電界分布の計算結果である。レジストの比誘電率は3.0の場合である。図７（ａ）は、第一の電極の波形形状の円の直径が大きい（接触点での電極の曲率半径が大きい）場合に相当した印加電界分布の計算結果である。第一の電極の電極部の電界強度は、8（8.36）、レジスト部は0（0.92）となり、E/ERの値は 9.08 となった。この値は、LN 結晶のリフトオフのE/ERの値に比べて1.7 倍の値である。
【００２０】
ここで、電界強度比（E/ER）とは、結晶基板表面のレジスト直下の中央部の電界強度のｚ成分をＥＲとし、電極直下中央部の電界強度をＥとしたときに、電極部とレジスト部との電界強度の比をいう。分極反転は電界強度の大きいところで生じ、小さいところでは生じない。分極反転に閾値が存在しており、（E/ER）の値が大きい程、微小周期の分極反転の形成が容易である考えられる。その理由は、本発明者が別途、リフトオフ電極とＦＣＥ法で構成されたＬＴ結晶１２μｍ周期における反転形成をＯＭで観察し、電極構成に対応するｚ成分の電界分布を調査した結果から次のことが言えるからである。すなわち、Ｅ／ＥＲが３．４６と小さい場合、反転領域と非反転領域の幅は、それぞれ１１．４μｍと０．６μｍであり、ほとんどの領域が反転していた。一方、Ｅ／ＥＲが７．９６と大きい場合、反転領域と非反転領域の幅は、それぞれ９．０μｍと３．０μｍであり、非反転領域が明瞭に現れていた。
【００２１】
図７（ａ）、（ｂ）、（ｃ）は、第一の電極の波形形状の円の直径（接触点での電極の曲率半径の２倍）が、それぞれおよそ４μｍ、２μｍ、１μｍの直径を持った場合に相当した印加電界分布の測定結果である。直径が２μｍおよび１μｍの場合、Ｅ／ＥＲの値は１６．２および２３．０となった。この値は、ＬＮ結晶のリフトオフのＥ／ＥＲの値に比べて  それぞれ３．１倍および４．４倍の値である。このように、接触点での第一の電極の接触円の直径を小さくすると、Ｅ／ＥＲの値が大きくなる。
【００２２】
図８は、基板ｙ−ｚ断面において、光学結晶基板と接触する接触点の第一の電極円の直径を変化させた場合の電界分布を示す説明図である。図８において、印加電界分布の中央の結晶部とレジスト部の境界領域を拡大し、縦横比を1 としたときの計算結果を示す。円の直径が小さい場合を1μｍとした時、中と大はそれぞれ約 2μｍと4μｍである。直径が 1 から 4のいずれの場合においても最も強い電界（図において＊で示してある）は、レジスト部に存在している。また、直径が 1μｍ の場合に存在していた結晶基板内の強い電界は、2μｍから4μｍへと直径を大きくするに従ってレジスト部へ少しずつ漏れだしていき、E/ERの値は小さくなった。また、結晶基板表面の電極部とレジスト部の境界の電界の差は、直径が大きくなるに従って、小さくなった。
このように、第一の電極の形状を円形状とすることで、結晶基板表面の強い電界が結晶中に存在しなくなり、レジスト部に最大電界を存在させることができ、圧電効果の影響を軽減させ、電極直下結晶基板内の比較的強い電界領域から反転核を発生させることができる。なお、本実施形態において、結晶基板と接触する第一の電極の円直径を１〜４μｍで述べたが、本発明では、断面形状において点接触であれば、これ以下の直径のもの、これ以上の直径のものを含むことは明らかである。
【００２３】
（第２の実施形態）
（三角形状電極における印加電界分布）
図９は、本発明の形成方法の第２の実施形態を示し、三角形状のレジストパター上に FCE を作製した場合の z 方向の電界分布の計算結果である。レジストの誘電率は 3.0 とした。すなわち、第一の電極を断面三角形状としたときの、基板ｙ−ｚ断面において、基板と接触する点での第一の電極の角度を変化させた場合の電界分布を示す説明図である。結晶中と空気中のそれぞれの電界強度は、スケールおよび 数字で示している。また、Ez 成分の相対的な大きさは最大強度 Ezmaxを10として11 段階の数字で示している（最大値 10 ）。
【００２４】
図９（ａ）は、三角形角度（電極接触角度）が１５０°の場合の印加電界分布の計算結果である。電極部の電界強度は、８（８．３７）、レジスト部は０（０．４８）となり、Ｅ／ＥＲの値は１７．４となった。この値は、ＬＮ結晶のリフトオフのＥ／ＥＲの値（５．２２）に比べて３．３倍の値である。結晶基板表面に接触している電極部の最大電界は８であり、結晶内部の電界は１で均一であった。図９（ｂ）、（ｃ）および（ｄ）は、電極接触角度がそれぞれ１２０°、９０°、および４０°の場合の印加電界分布の計算結果である。１２０°、９０°、４０°の電界強度比Ｅ／ＥＲの値はそれぞれ２６．９、３７．８、および４８．２であった。特に、４０°の場合は、ＬＮ結晶のリフトオフのＥ／ＥＲの値に比べて９．２倍と高い値であった。結晶基板と接触する第一の電極と接触点での電極の頂角角度が小さい程、電界強度比Ｅ／ＥＲの値は∞ではないにしても、極めて大きな値になった。接触点での電極の頂角角度がいずれの場合においても、点接触している結晶基板表面の電界強度は大きく現れており、電界が集中していた。また、この強い電界の領域は、結晶基板表面付近のみに存在しており、結晶内部の電界強度は急激に１へと落ち込み、ほとんど電界の差がなく均一な値であった。
角度が緩やかになる（電極の頂角角度が大きくなる）につれて、結晶基板表面に存在していた最も強い電界はレジスト部へと少しずつ漏れだしていくことが分かった。また、結晶基板表面の電極部とレジスト部の境界の電界の差は、角度が緩やかになるに従って小さくなった。このように、第一の電極の形状を三角形状とすることで、結晶基板表面の最大の電界が結晶中に存在しなくなり、円形状電極と同様、分極反転を反転電流密度の大きな第一の電極直下から生じさせることができる。
【００２５】
（電界分布の三角形状電極依存性）
図１０は、第一の電極の形状を三角形状としたときの角度依存性を示す説明図である。すなわち、図９で示した印加電界分布の中央の結晶部とレジスト部（ε=３．０）の境界領域を拡大し、縦横比を１としたときの計算結果を示す。図１０は、印加電界分布の三角形状電極（第一の電極）の頂角角度に対する依存性であり、それぞれの角度は４０°、９０°、１２０°、および、１５０°の場合である。電極接触角度が４０°および９０°の場合、最も強い電界は電極が結晶基板に接触している箇所のみに存在している。電極接触角度を１２０°とした場合、最も強い電界はレジスト部と結晶部に現れ、１５０°の場合では、結晶に存在していた最も強い電界はレジスト部へと移っている。角度が緩やかになるにつれて、結晶基板表面に存在していた最も強い電界はレジスト部へと少しずつ漏れだしていき、Ｅ／ＥＲの値は、小さくなる。また、結晶基板表面の電極部とレジスト部の境界の電界の差は、角度が緩やかになるに従って小さくなることが分かる。なお、本実施形態において、結晶基板と接触する第一の電極を三角形状と述べたが、本発明では、断面形状において結晶基板と点接触の状態になればよく、三角形状に拘泥するものではない広い概念である。
【００２６】
なお、前記実施の形態では、ｙ−ｚ断面において点接触の場合を例にとって説明したが、図２に示すように、第一の電極は、前記基板と、基板のｘ軸方向に線状の連続した接触点を有するものとすることもできる。
【産業上の利用可能性】
【００２７】
本発明によれば、従来の矩形電極形状を用いた分極反転法では困難であった微小周期分極反転構造が容易に形成できる。また、本発明は、ＦＣＥ法を拡張し微小周期分極反転作製に必要な新しい方法を提供する。すなわち従来用いられていた矩形電極を、点接触となる三角形状電極および円形状電極にすることにより、電界強度比Ｅ／ＥＲの値をより大きくすることが可能であり、最大の電界強度（＊印）を結晶内からレジスト内部へ移動させることにより、圧電効果を抑制することができる印加電界分布を有する微小周期分極反転構造を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】本発明の方法によって形成される微小周期分極反転構造を有する光導波路素子の概略斜視図である。
【図２】本発明における微小周期レジストパターンの作製手順である。
【図３】本発明円形状電極（レーザ干渉露光法使用波形形状電極）による２μｍ周期分極反転形状のＳＥＭ観察像を示す。
【図４】極めて小さい領域の反転領域（反転核）が電界印加時間と共に広がって行く成長過程を示す。
【図５】反転核の発生位置が、結晶基板表面からみた積分電界値が急激に変化している領域を避けた非電極部に生じている様子を模式的に示す図である。
【図６】本発明の円形状電極（全体は波形形状電極）と最大電界強度（＊印）、ＦＣＥ法を用いた場合の反転核の発生と成長の様子、分極反転幅を示す模式図を示し、反転領域幅は、印加するパルス電圧とパルスの数で制御できる。
【図７】本発明の形成方法の第１の実施形態を示し、波形形状のレジストパター上にＦＣＥを作製した場合のｚ方向の電界分布の計算結果である。
【図８】基板ｙ−ｚ断面において、光学結晶基板と接触する接触点の第一の電極円の直径を変化させた場合の電界分布を示す説明図である。
【図９】本発明の形成方法の第２の実施形態を示し、三角形状のレジストパター上にＦＣＥを作製した場合のｚ方向の電界分布の計算結果である。
【図１０】第一の電極の形状を三角形状としたときの角度依存性を示す説明図である。
【図１１】従来の非線形光学結晶を示す概略斜視図である。
【符号の説明】
【００２９】
１０：光導波路素子
１１：強誘電体非線形光学結晶基板
１２：微小分極反転構造
２１：z−cut 基板
２２：レジスト
２３：第一の電極
２４：第二の電極
４３：Al 電極
４４：Au 電極
１００：非線形光学結晶
１１０：周期分極反転構造
１２０：光導波路
１３０：入射光（ポンプ光）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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