(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
正極と負極とがセパレータを挟んで積層された電極体と、
電解液を透過させない材料からなる隔壁を介して２つ以上の前記電極体を積層してなる積層体と、前記電解液とを収容した外装体と、
前記正極及び前記負極にそれぞれ１つずつ接続され、前記積層体から前記外装体の外部に伸びる板状のリードと、
前記リードの周囲に密着し、前記外装体の開口部に挟まれて該開口部を封止している封止部材と、を備え、
２つ以上の前記電極体は、前記開口部において前記電極体の積層方向に重なっている前記リードの数が互いに異なる部分が生じるように積層され、
１つの前記電極体に接続された２つの前記リードが前記電極体の積層方向に垂直な同一面内に配置されるように、前記電極体の積層方向における前記外装体表面から前記リード表面までの前記封止部材の厚さを、前記リードの一方の面側と他方の面側とで異ならせた部分を有する、電気化学デバイス。
【請求項２】
正極と負極とがセパレータを挟んで積層された電極体を形成する電極体形成工程と、
１つ又は２つの板状のリードの一部を、帯状の封止部材で前記リードの両面から挟み込み、１つ又は２つの前記リードと前記封止部材とからなる端子部材を形成する端子部材形成工程と、
前記電極体の前記正極及び前記負極にそれぞれ前記端子部材の前記リードを１つずつ電気的に接続して、前記封止部材が付着した２つの前記リードが１つの前記電極体に接続された素体を形成する素体形成工程と、
電解液を透過させない材料からなる隔壁を介して２つ以上の前記素体を積層して積層体を形成する積層体形成工程と、
開口部を有する外装体内に前記積層体と前記電解液とを収容する収容工程と、
前記積層体の前記封止部材と前記開口部とを融着し、前記リードが前記開口部のリード取り出し部から前記外装体の外部に伸びた状態で前記開口部を封止する封止工程と、を備え、
前記積層体形成工程において、２つ以上の前記素体は、前記開口部において前記素体の積層方向に重なっている前記リードの数が互いに異なる部分が生じるように積層し、
前記封止工程後に１つの前記電極体に接続された２つの前記リードが前記電極体の積層方向に垂直な同一面内に配置されるように、前記封止工程において、前記電極体の積層方向における前記外装体表面から前記リード表面までの前記封止部材の厚さを、前記リードの一方の面側と他方の面側とで異ならせた部分を設けて、前記積層体の前記封止部材と前記開口部との融着を行う、電気化学デバイスの製造方法。
【請求項３】
前記封止工程において、前記電極体の積層方向における前記リードの一方の面側及び他方の面側に配置される前記封止部材の合計の厚さを、前記開口部における全ての前記リード取り出し部において略同一にして、前記積層体の前記封止部材と前記開口部との融着を行う、請求項２に記載の電気化学デバイスの製造方法。
【請求項４】
前記端子部材形成工程において、前記封止部材は、２つの前記リードの一部を挟み、且つ、前記外装体の前記開口部における全ての前記リード取り出し部まで伸びる長さのものを用いる、請求項２又は３に記載の電気化学デバイスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電気化学デバイス、及び電気化学デバイスの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、電子機器の小型化、薄型化、及び高出力化に伴い、電子機器用の電源の小型化、薄型化、及び高出力化が求められている。
【０００３】
電子機器用の電源としては、例えば、下記特許文献１に示すように、正極板と負極板の間にフィルム状電解質を介在させたフィルム状発電要素がその両面に配置された外装体で封止されているフィルム状電池が挙げられる。このフィルム状電池では、フィルム状発電要素の正極端子と負極端子の取出し部において、その両面に配置されたフィルム状シール材を介して正極端子と負極端子が封止されている。
【０００４】
【特許文献１】特開平１１−３２９３８２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
電子機器用の電源を高出力化する方法の一つとしては、フィルム状発電要素を複数積層することによって、フィルム状発電要素を直列接続することが考えられる。すなわち、一方のフィルム状発電要素の正極端子又は負極端子の一つと、他方のフィルム状発電要素の負極端子又は正極端子の一つとを重ねて接続し、また互いに接続されない正極端子及び負極端子は積層方向で重ならないようにして、フィルム状発電要素を積層する方法が考えられる。
【０００６】
しかし、上述のようにフィルム状発電要素を複数積層した積層体では、その積層方向の厚みが不均一となってしまう。厚みが不均一な積層体を電池の外装体に収容すると、外装体の開口部に位置する積層体のシール材（封止部材）の厚みも不均一となる。このような状態で開口部を封止すると、封止後の開口部に封止部材の存在しない隙間が形成され、外装体の密閉性が低下し、電池の耐湿性が悪化する傾向があった。
【０００７】
また、開口部に位置する積層体の封止部材の厚みが不均一であると、開口部と封止部材との融着時に開口部が均一に成形されず、封止後の開口部が歪む傾向があった。開口部が歪んだ電池を電子機器に搭載すると、電池を平坦な面に正常に設置できず、電子機器内における負極端子又は正極端子の位置が所定の位置からずれる可能性があった。また、開口部の歪みに起因して電池に不要な応力が作用し、電池が故障したりする可能性があった。さらに、開口部の歪みに伴って開口部に位置する正極端子又は負極端子が変形したり、開口部における正極端子又は負極端子の位置ずれが生じたりして、電池の信頼性が低下する傾向があった。
【０００８】
本発明は、上記従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、出力を向上させることができると共に、外装体の開口部における歪み及び隙間の形成を抑制できる電気化学デバイス、及び電気化学デバイスの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記目的を達成するために、本発明に係る電気化学デバイスは、正極と負極とがセパレータを挟んで積層された電極体と、電解液を透過させない材料からなる隔壁を介して２つ以上の電極体を積層してなる積層体と、電解液とを収容した外装体と、正極及び負極にそれぞれ１つずつ接続され、積層体から外装体の外部に伸びる板状のリードと、リードの周囲に密着し、外装体の開口部に挟まれて該開口部を封止している封止部材と、を備え、２つ以上の電極体は、開口部において電極体の積層方向に重なっているリードの数が互いに異なる部分が生じるように積層され、１つの電極体に接続された２つのリードが電極体の積層方向に垂直な同一面内に配置されるように、電極体の積層方向における外装体表面からリード表面までの封止部材の厚さを、リードの一方の面側と他方の面側とで異ならせた部分を有する。
【００１０】
開口部において電極体の積層方向に重なっているリードの数が互いに異なる部分のうち、積層方向に隣接して重なり合い、且つ互いに極性の異なる電極に接続された一対のリード同士を電気的に接続することによって、電極体同士を直列接続し、電気化学デバイスの出力を向上させることができる。
【００１１】
また、１つの電極体に接続された２つのリードが電極体の積層方向に垂直な同一面内に配置されるように、電極体の積層方向における外装体表面からリード表面までの封止部材の厚さを、リードの一方の面側と他方の面側とで異ならせることによって、電極体の積層方向において、開口部のリード取り出し部に位置する封止部材及びリードの総厚さが略均一となる。そのため、リードの周囲に密着した封止部材で開口部内が隙間なく満たされて、封止された開口部における歪みを抑制できる。
【００１２】
本発明に係る電気化学デバイスの製造方法は、正極と負極とがセパレータを挟んで積層された電極体を形成する電極体形成工程と、１つ又は２つの板状のリードの一部を、帯状の封止部材でリードの両面から挟み込み、１つ又は２つのリードと封止部材とからなる端子部材を形成する端子部材形成工程と、電極体の正極及び負極にそれぞれ端子部材のリードを１つずつ電気的に接続して、封止部材が付着した２つのリードが１つの電極体に接続された素体を形成する素体形成工程と、電解液を透過させない材料からなる隔壁を介して２つ以上の素体を積層して積層体を形成する積層体形成工程と、開口部を有する外装体内に積層体と電解液とを収容する収容工程と、積層体の封止部材と開口部とを融着し、リードが開口部のリード取り出し部から外装体の外部に伸びた状態で開口部を封止する封止工程と、を備え、積層体形成工程において、２つ以上の素体は、開口部において素体の積層方向に重なっているリードの数が互いに異なる部分が生じるように積層し、封止工程後に１つの電極体に接続された２つのリードが電極体の積層方向に垂直な同一面内に配置されるように、封止工程において、電極体の積層方向における外装体表面からリード表面までの封止部材の厚さを、リードの一方の面側と他方の面側とで異ならせた部分を設けて、積層体の封止部材と開口部との融着を行う。
【００１３】
上記本発明の製造方法によれば、上記本発明の電気化学デバイスを容易に製造することが可能となる。すなわち、上記の製造方法では、積層体形成工程において、２つ以上の素体を、開口部において素体の積層方向に重なっているリードの数が互いに異なる部分が生じるように積層することによって、積層方向に隣接して重なり合い、且つ互いに極性の異なる電極に接続された一対のリード同士を電気的に接続することが可能となり、電極体を直列接続し、電気化学デバイスの出力を向上させることができる。
【００１４】
また、封止工程後に１つの電極体に接続された２つのリードが電極体の積層方向に垂直な同一面内に配置されるように、封止工程において、電極体の積層方向における外装体表面からリード表面までの封止部材の厚さを、リードの一方の面側と他方の面側とで異ならせた部分を設けて、積層体の封止部材と開口部との融着を行うことによって、リードの周囲に密着した封止部材で開口部内が隙間なく満たされて、封止された開口部における歪みを抑制できる。
【００１５】
上記本発明では、封止工程において、電極体の積層方向におけるリードの一方の面側及び他方の面側に配置される前記封止部材の合計の厚さを、開口部における全てのリード取り出し部において略同一にして、積層体の封止部材と開口部との融着を行うことが好ましい。
【００１６】
これにより、外装体の開口部における歪み及び隙間の形成を抑制するという本発明の効果が顕著となる。
【００１７】
上記本発明では、端子部材形成工程において、封止部材は、２つのリードの一部を挟み、且つ、外装体の開口部における全てのリード取り出し部まで伸びる長さのものを用いることが好ましい。
【００１８】
外装体の開口部における全てのリード取り出し部まで伸びる長さの封止部材を用いて形成した端子部材を、素体の一部として積層体形成工程で互いに積層することによって、封止工程において、電極体の積層方向におけるリードの一方の面側及び他方の面側に配置される封止部材の合計の厚さを、開口部における全てのリード取り出し部において略同一とすることが容易となる。また、２つのリードと封止部材とからなる端子部材を１つ用いることによって、１つのリードと封止部材とからなる端子部材を２つ用いる場合に比べて、素体の形成が容易となる。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、出力を向上させることができると共に、外装体の開口部における歪み及び隙間の形成を抑制できる電気化学デバイス、及び電気化学デバイスの製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、図面を参照しながら本発明の好適な一実施形態であるリチウムイオン２次電池（以下、電池２と記す。）について詳細に説明する。なお、図面中、同一又は相当部分には同一符号を付し、重複する説明は省略する。また、上下左右等の位置関係は、特に断らない限り、図面に示す位置関係に基づくものとする。更に、図面の寸法比率は図示の比率に限られるものではない。
【００２１】
（リチウムイオン２次電池）
図１、２に示すように、本実施形態に係る電池２では、正極と負極とがセパレータを挟んで積層された２つの電極体４ａ、４ｂを積層してなる積層体６が、外装体８に収容されている。なお、図１、２中、正極、負極、及びセパレータは省略されている。
【００２２】
積層体６において、２つの電極体４ａ、４ｂは隔壁（図示せず）を介して積層されている。隔壁は２つの電極体４ａ、４ｂにそれぞれ含まれる電解液を透過させない材料からなる。隔壁を設けることにより、２つの電極体４ａ、４ｂにそれぞれ含まれる電解液が互いに混合することが抑制され、電池２の電圧低下を抑制できる。
【００２３】
電極体４ａが有する正極及び負極には、それぞれ１つずつ板状のリード１０ａ、１０ｂが電気的に接続されている。電極体４ｂが有する正極及び負極には、それぞれ１つずつ板状のリード１０ｃ、１０ｄが電気的に接続されている。
【００２４】
リード１０ａ〜１０ｄの周囲には封止部材１２が密着しており、この封止部材１２は外装体８の開口部１４に挟まれて開口部１４を封止している。積層体６から伸びるリード１０ａ〜１０ｄは、開口部１４において、外装体８の外部へ突き出ている。
【００２５】
開口部１４において、リード１０が外装体８内から封止部材１２を突き抜けて外装体８の外部へ伸びている部分を、リード取り出し部１４ａ、１４ｂ、１４ｃという。電池２では、外装体８の一方の面が凹凸状に成形されることにより、３つのリード取り出し部１４ａ、１４ｂ、１４ｃが形成されている。また、外装体８の他方の面は平坦であり、電子機器に搭載される際に基準面に設置される。外装体８の一方の面が凹凸状に成形されることによって、開口部１４と封止部材１２との融着時に、封止部材１２がリード取り出し部１４ａ、１４ｂ、１４ｃに位置する各リードの周囲に集中するため、開口部１４の密閉性が向上する。
【００２６】
電池２において、２つの電極体４ａ、４ｂは、開口部１４において電極体４ａ、４ｂの積層方向に重なっているリード１０の数が互いに異なる部分が生じるように積層されている。すなわち、開口部１４の一端側のリード取出し部１４ａには、リード１０ａが１つ配置され、他端側のリード取出し部１４ｃには、リード１０ｄが１つ配置され、開口部１４の中央に位置するリード取り出し部１４ｂには、積層方向に重なっている２つのリード１０ｂ、１０ｃが配置されている。リード取り出し部１４ｂに位置する２つのリード１０ｂ、１０ｃは、一方が正極に接続されたものであり、他方が負極に接続されたものである。
【００２７】
本実施形態では、開口部１４において電極体４ａ、４ｂの積層方向に重なっているリードの数が互いに異なる部分のうち、積層方向に隣接して重なり合い、且つ互いに極性の異なる電極に接続された一対のリード１０ｂ、１０ｃ同士を電気的に接続することによって、２つの電極体４ａ、４ｂ同士を直列接続し、電池２の電圧を向上させることができる。
【００２８】
図２に示すように、電極体４ａ、４ｂの積層方向における外装体８の表面からリード１０表面までの封止部材１２の厚さは、リード１２の一方の面側（上方）と他方の面側（下方）とで異なっている。具体的には、リード１０ａとその上方に位置する外装体８との間を満たす封止部材１２の厚さは、リード１０ａとその下方に位置する外装体８との間を満たす封止部材１２の厚さより大きくなっている。また、リード１０ｄとその下方に位置する外装体８との間を満たす封止部材１２の厚さは、リード１０ｄとその上方に位置する外装体８との間を満たす封止め部材１２の厚さより大きくなっている。このように、電極体４ａ、４ｂの積層方向における外装体８の表面からリード１０ａ、１０ｄ表面までの封止部材１２の各厚さが、リード１０ａ、１０ｄの一方の面側（上方）と他方の面側（下方）とで異なることによって、電極体４ａに接続されたリード１０ａ、１０ｂが電極体４ａ、４ｂの積層方向に垂直な同一面内に配置され、電極体４ｂに接続されたリード１０ｃ、１０ｄも、電極体４ａ、４ｂの積層方向に垂直な同一面内に配置される。
【００２９】
また、電極体４ａに接続された２つのリード１０ａ、１０ｂ、電極体４ｂに接続された２つのリード１０ｃ、１０ｄが、それぞれ電極体４ａ、４ｂの積層方向に垂直な同一面内に配置されるように、電極体４ａ、４ｂの積層方向における外装体８の表面からリード１０ａ、１０ｄ表面までの封止部材１２の厚さを、リード１０ａ、１０ｄの一方の面側と他方の面側とで異ならせることによって、電極体４ａ、４ｂの積層方向においてリード取り出し部１４ａ、１４ｂ、１４ｃにそれぞれ位置する封止部材１２及びリード１０の総厚さが略均一となる。そのため、リード１０ａ〜１０ｄの周囲に密着した封止部材１２で開口部１４内が隙間なく満たされて、封止された開口部１４の歪みを抑制できる。
【００３０】
電極体４ａ、４ｂがそれぞれ有する正極は、シート状の正極用集電体と、正極用集電体においてセパレータ及び負極に対向する面を覆う正極用活物質層とを備える。電極体４ａ、４ｂがそれぞれ有する負極は、シート状の負極用集電体と、負極用集電体においてセパレータ及び正極に対向する面を覆う負極用活物質層と、を備える。
【００３１】
正極用集電体及び負極用集電体としては、公知の電池に用いられている集電体を用いることができ、例えば、銅、アルミニウム、ニッケル等を帯状に成形したものを用いることができる。
【００３２】
正極用活物質層は、正極活物質（カソード活物質）、導電助剤、結着剤等を含む層である。カソード活物質は、リチウムイオンの吸蔵及び放出、リチウムイオンの脱離及び挿入（インターカレーション）、又は、リチウムイオンと該リチウムイオンのカウンターアニオン（例えば、ＰＦ６−）とのドープ及び脱ドープを可逆的に進行させることが可能であれば特に限定されず、公知の電極活物質を使用できる。例えば、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ２）、リチウムマンガンスピネル（ＬｉＭｎ２Ｏ４）、及び、一般式：ＬｉＮｉｘＣｏｙＭｎｚＭａＯ２（ｘ＋ｙ＋ｚ＋ａ＝１、０≦ｘ≦１、０≦ｙ≦１、０≦ｚ≦１、０≦ａ≦１、ＭはＡｌ、Ｍｇ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｃｒより選ばれる1種類以上の元素）で表される複合金属酸化物、リチウムバナジウム化合物（ＬｉＶ２Ｏ５）、オリビン型ＬｉＭＰＯ４（ただし、Ｍは、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ又はＦｅ、Ｍｇ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｚｒより選ばれる1種類以上の元素またはＶＯを示す）、チタン酸リチウム（Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２）等の複合金属酸化物が挙げられる。
【００３３】
負極用活物質層は、負極活物質（アノード活物質）、導電助剤、結着剤等を含む層である。アノード活物質は、リチウムイオンの吸蔵及び放出、リチウムイオンの脱離及び挿入（インターカレーション）、又は、リチウムイオンと該リチウムイオンのカウンターアニオン（例えば、ＰＦ６−）とのドープ及び脱ドープを可逆的に進行させることが可能であれば特に限定されず、公知のアノード活物質を使用できる。このような活物質としては、例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、難黒鉛化炭素、易黒鉛化炭素、低温度焼成炭素等の炭素材料、Ａｌ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｓｉ等のリチウムと化合することのできる金属、ＳｉＯ、ＳｉＯｘ、ＳｉＯ２、ＳｎＯ２等の酸化物を主体とする非晶質の化合物、チタン酸リチウム（Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２）、ＴｉＯ２が挙げられる。中でも、炭素材料が好ましく、層間距離ｄ００２が０．３３５〜０．３３８ｎｍであり、且つ、結晶子の大きさＬｃ００２が３０〜１２０ｎｍである炭素材料がより好ましい。このような条件を満たす炭素材料としては、人造黒鉛、ＭＣＦ（メソカーボンファイバ）、ＭＣＭＢ（メソカーボンマイクロビーズ）等が挙げられる。なお、上記層間距離ｄ００２及び結晶子の大きさＬｃ００２は、Ｘ線回折法により求めることができる。
【００３４】
セパレータとしては、例えば、電気絶縁性の多孔体から形成されたものを用いることができる。電気絶縁性の多孔体としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン又はポリオレフィンからなるフィルムの単層体又は積層体、樹脂の混合物の延伸膜、又はセルロース、ポリエステル及びポリプロピレンからなる群より選択される少なとも１種の構成材料からなる繊維不織布等が挙げられる。
【００３５】
正極、負極、及びセパレータの内部には電解質溶液（図示せず）が含有されている。電解質溶液は、リチウム塩を有機溶媒に溶解した非水電解質溶液が使用される。リチウム塩としては、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＢＦ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＣＦ３ＣＦ２ＳＯ３、ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＮ（ＣＦ３ＣＦ２ＳＯ２）２、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）（Ｃ４Ｆ９ＳＯ２）、ＬｉＮ（ＣＦ３ＣＦ２ＣＯ）２等の塩が使用される。なお、これらの塩は１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。また、電解質溶液は、高分子等を添加することによりゲル状としてもよい。
【００３６】
電解質溶液用の有機溶媒としては、公知の電池に使用されている溶媒を使用することができ、例えば、環状カーボネート類、鎖状カーボネート類、ラクトン類、エステル類などの単独溶媒または混同溶媒を使用することができる。より具体的には、例えば、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、及び、ジエチルカーボネート等が好ましく挙げられる。これらは単独で使用してもよく、２種以上を任意の割合で混合して使用してもよい。
【００３７】
外装体８としては、アルミニウムやステンレスで構成される金属缶やアルミニウムやステンレスの金属箔を樹脂フィルムでラミネートしたものを用いることができる。
【００３８】
封止部材１２としては、開口部１４との熱融着時に開口部１４との密着性が良好である材料を用いればよく、具体的には、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリレート共重合体、ポリプロピレン重合体、等を用いることができる。
【００３９】
正極用集電体又は負極用集電体の厚さは、５〜５０μｍ程度である。正極用活物質層又は負極用活物質層の厚さは、１〜２００μｍ程度である。セパレータの厚さは、５〜５０μｍ程度である。電極体４ａ、４ｂの厚さは０．２５〜５ｍｍ程度である。隔壁の厚さは、１０〜１００μｍ程度である。リード１０ａ〜１０ｄの厚さは、５０〜１０００μｍ程度である。外装体８の壁の厚さは、１０〜５００μｍ程度である。取り出し部１４ａ〜１４ｃにおける電池２の最大厚さは、０．５〜１０ｍｍ程度であり、取り出し部１４ａ〜１４ｃの間における電池２の厚さは０．５〜１０ｍｍ程度である。電極体４ａ、４ｂの積層方向に垂直な方向における電池２の長手方向の長さＬは１０〜５０ｍｍ程度であり、幅Ｗは１０〜５０ｍｍ程度である。
【００４０】
（リチウムイオン２次電池の製造方法）
次に、本発明の電気化学デバイスの製造方法の好適な一実施形態である電池２の製造方法について詳細に説明する。本実施形態に係る電池２の製造方法は、電極体形成工程、端子部材形成工程、素体形成工程、積層体形成工程、収容工程、及び封止工程を備える。
【００４１】
＜電極体形成工程＞
電極体形成工程では、正極と負極とをセパレータを介して積層し、電極体４ａ、４ｂを形成する。
【００４２】
＜端子部材形成工程＞
端子部材形成工程では、１つ又は２つの板状のリード１０の一部を、帯状の封止部材１２でリード１０の両面から挟み込み、１つ又は２つのリード１０と封止部材１２とからなる端子部材１６を形成する。
【００４３】
端子部材１６としては、図３、４に示すように、１つのリード１０と封止部材１２ａとからなる端子部材１６ａ、及び１つのリード１０と封止部材１２ｂとからなる端子部材１６ｂを用いることができる。なお、封止部材１２ａ及び封止部材１２ｂは、それらが一体化した封止部材１２ｃの一部分をそれぞれ示すものである。端子部材１６ａは、帯状の封止部材１２ａの中央部で、リード１０の一部を両面から挟み込むことによって形成できる。端子部材１６ｂは、帯状の封止部材１２ｂの中央部から端部までの間で、リード１０の一部を両面から挟み込むことによって形成することができる。なお、リード１０ａ〜１０ｄの厚さが５０〜１０００μｍであるとき、封止部材１２ａ、１２ｂの厚さは、６０〜１２００μｍ程度である。また、端子部材１６ａと端子部材１６ｂとは（すなわち、封止部材１２ａと封止部材１２ｂとは）必ずしも一体化していなくてもよい。また、端子部材１６ｂの部分を、端子部材１６ａと封止部材１２ａ単独とを一体化することなく組み合わせた部材で代用しても良い。
【００４４】
端子部材１６ａでは、リード１０からその短手方向の一方側へ伸びる封止部材１２ａの長さＬ１と、リード１０からその短手方向の他方側へ伸びる封止部材１２ａの長さＬ２とが等しい。一方、端子部材１６ｂでは、リード１０からその短手方向の一方側へ伸びる封止部材１２ａの長さＬ３より、リード１０からその短手方向の他方側へ伸びる封止部材１２ａの長さＬ４が長い。
【００４５】
端子部材形成工程においては、２つのリード１０の一部を挟み、且つ、外装体８の開口部１４における全てのリード取り出し部１４ａ、１４ｂ、１４ｃまで伸びる長さの封止部材１２ｃを用いることが好ましい。すなわち、２つの板状のリード１０の一部を、封止部材１２ａと封止部材１２ｂとが一体となった帯状の封止部材１２ｃでリード１０の両面から挟み込むことによって、端子部材１６ａと端子部材１６ｂとが一体となった構造を有する端子部材１６ｃを形成することが好ましい。以下では、端子部材１６ｃを用いた電池２の製造方法について説明する。
【００４６】
＜素体形成工程＞
素体形成工程では、電極体４ａの正極及び負極にそれぞれ端子部材１６ｃのリード１０を１つずつ電気的に接続することによって、図４に示すように、封止部材１６ｃが付着した２つのリード１０ａ、１０ｂが１つの電極体４ａ（図示せず）に接続された素体１８ａを形成する。また、素体１８ａの場合と同様に、封止部材１６ｃが付着した２つのリード１０ｃ、１０ｄが１つの電極体４ｂ（図示せず）に接続された素体１８ｂを形成する。
【００４７】
＜積層体形成工程＞
積層体形成工程では、図４に示すように、電極体４ａ、４ｂを用いて形成した２つの素体１８ａ、１８ｂを、外装体８の開口部１２（図１、２参照）において電極体４ａ、４ｂの積層方向に重なっているリード１０の数が互いに異なる部分が生じるように積層し、素体１８ａ、１８ｂからなる積層体（以下、積層体と記す。）を形成する。すなわち、図４に示すように、素体１８ａ、１８ｂの積層方向においてリード１０ｂ、１０ｃを重ね、素体１８ａのリード１０ａと素体１８ｂのリード１０ｄでリード１０ｂ、１０ｃを挟むような位置関係で、素体１８ａ、１８ｂを積層する。また、リード１０ｂ、１０ｃは、一方が正極に接続されたものであり、他方が負極に接続されたものとする。このようにして得られた積層体においては、２つのリード１０を挟む込む１対の封止部材１２ｃを封止部材１２ｃの１単位として数える時、素体１８ａ、１８ｂの積層数と封止部材１２ｃの単位数とを一致する。これにより、積層体において、電極体４ａ、４ｂの積層方向におけるリード１０ａ〜１０ｄの一方の面側及び他方の面側に配置される封止部材１２ｃの合計の厚さを、略同一とすることができる。
【００４８】
＜収容工程＞
収容工程では、積層体が備えるリード１０ａ〜１０ｄ及びそれらを挟み込む封止部材１２ｃを、外装体８の開口部１４に配置させるように、積層体を外装体８内に収容する。
【００４９】
＜封止工程＞
封止工程では、図１、２に示すように、積層体の封止部材１２ｃと開口部１４とを融着し、リード１０ａ〜１０ｄがそれぞれ開口部１２のリード取り出し部１４ａ〜１４ｃから外装体８の外部に伸びた状態で開口部１４を封止する。また、封止工程後に電極体４ａに接続されたリード１０ａ、１０ｂが電極体４ａ、４ｂの積層方向に垂直な同一面内に配置され、且つ電極体４ｂに接続されたリード１０ｃ、１０ｄが電極体４ａ、４ｂの積層方向に垂直な同一面内に配置されるように、封止工程において、電極体４ａ、４ｂの積層方向における外装体８の表面から各リード１０ａ〜１０ｄの表面までの封止部材１２ｃの厚さを、各リード１０ａ〜１０ｄの一方の面側と他方の面側とで異ならせた部分を設けて、積層体の封止部材１２ｃと開口部１４との融着を行う。これにより、電池２が得られる。
【００５０】
好ましくは、封止工程において、電極体４ａ、４ｂの積層方向におけるリード１０ａ〜１０ｄの一方の面側及び他方の面側に配置される封止部材１２ｃ（電池２における封止部材１２）の合計の厚さを、開口部１２における全てのリード取り出し部１４ａ〜１４ｃにおいて略同一にして、積層体の封止部材１２ｃと開口部１４との融着を行う。これにより、外装体８の開口部１４における歪み及び隙間の形成を抑制する効果が顕著となる。なお、「略同一」とは、得られる電気２の開口部１４において歪みや隙間が生じない程度に、融着前の状態で、各リード取り出し部１４ａ〜１４ｃに対応する部分の封止部材１２ｃの合計の厚さのばらつきが小さいことを意味する。より具体的には、得られる電池２の一つのリード取り出し部に対応する部分の、融着前の状態における封止部材１２の合計の厚さに対して、それに隣接するリード取り出し部に対応する部分の、融着前の状態における封止部材１２の合計の厚さを、８５〜１１５％の範囲内とすることが好ましい。なお、融着後においては、得られる電池２の一つのリード取り出し部における封止部材１２及びリード１０の合計の厚さに対して、それに隣接するリード取り出し部における封止部材１２及びリード１０の合計の厚さを、４０〜１６０％の範囲内とすることが好ましい。
【００５１】
本実施形態においては、積層体形成工程において、２つの素体１８ａ、１８ｂを、開口部１４におい電極４ａ、４ｂの積層方向（素体１８ａ、１８ｂの積層方向）に重なっているリード１０の数が互いに異なる部分が生じるように積層する。すなわち、リード取り出し部１４ａ、１４ｃのように、それぞれ１つのリード１０が配置された部分と、リード取り出し部１４ｂのように、積層方向に２つのリード１０ｂ、１０ｃが重なっている部分とが生じている。これにより、リード１０ｂ、１０ｃを電気的に接続することが可能となり、電極体４ａ、４ｂを直列接続し、電地２の電圧を向上させることができる。
【００５２】
また本実施形態では、封止工程後に電極体４ａに接続されたリード１０ａ、１０ｂが電極体４ａ、４ｂの積層方向に垂直な同一面内に配置され、且つ電極体４ｂに接続されたリード１０ｃ、１０ｄが電極体４ａ、４ｂの積層方向に垂直な同一面内に配置されるように、封止工程において、電極体４ａ、４ｂの積層方向における外装体８の表面から各リード表面までの封止部材１２ｃの厚さを、各リードの一方の面側と他方の面側とで異ならせた部分を設けて、積層体の封止部材１２ｃと開口部１４との融着を行うことによって、得られる電池２において、リード１０ａ〜１０ｄの周囲に密着した封止部材１２で開口部１４内が隙間なく満たされて、開口部１４における歪みを抑制できる。
【００５３】
また、本実施形態では、外装体８の開口部１４における全てのリード取り出し部１４ａ、１４ｂ、１４ｃまで伸びる長さの封止部材１２ｃを用いて形成した端子部材１６ｃを、素体１８ａ、１８ｂの一部として積層体形成工程で互いに積層することによって、封止工程において、電極体４ａ、４ｂの積層方向におけるリード１０の一方の面側及び他方の面側に配置される封止部材１２ｃの合計の厚さを、全てのリード取り出し部１４ａ、１４ｂ、１４ｃにおいて略同一とすることが容易となる。また、２つのリード１０とこれらを挟み込む一対の封止部材１２ｃとからなる端子部材１６ｃを１つ用いることによって、１つのリードと封止部材とからなる端子部材１６ａ、１６ｂを組み合わせて用いる場合に比べて、素体１８ａ、１８ｂの形成が容易となる。
【００５４】
従来のように、図６に示すように、外装体８の開口部１４における全てのリード取り出し部１４ａ、１４ｂ、１４ｃまで伸びるだけの長さのない封止部材１２ｄを用いて形成した端子部材１６ｄを、図７に示すように、積層方向に重なっているリード１０の数が互いに異なる部分が生じるように積層すると、積層方向におけるリード１０の一方の面側及び他方の面側に配置される封止部材１２ｄの合計の厚さが不均一となってしまう。その結果、図８に示すように、得られる電池２ｂの開口部１４において、封止部材１２で満たされていない隙間が生じたり、開口部１４及び隔壁が歪んだり、リード１０ａ及びリード１０ｂ、又はリード１０ｃ及びリード１０ｄが、電極体４ａ、４ｂの積層方向に垂直な同一面内に配置されなかったりする可能性があるが、本実施形態では、これらの不具合の発生を抑制できる。
【００５５】
以上、本発明の電気化学デバイス及びその製造方法の好適な一実施形態について詳細に説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。例えば、上記実施形態の説明においては、電気化学デバイスが電池２（リチウムイオン二次電池）の場合について説明したが、本発明の電気化学デバイスはリチウムイオン二次電池に限定されるものではなく、金属リチウム二次電池等のリチウムイオン二次電池以外の二次電池、リチウムキャパシタ、または電気二重層キャパシタ(Electric  Double  Layer  Capacitor)等であってもよい。なお、リチウムイオン二次電池以外の電気化学デバイスの場合、電極活物質としては、それぞれの電気化学デバイスに適したものを用いればよい。また、電気二重層キャパシタの場合には、カソード活物質含有層及びアノード活物質含有層中に含まれる活物質として、例えば、アセチレンブラック、グラファイト、黒鉛、活性炭などが用いられる。また、電解質溶液としては、例えば、テトラエチルアンモニウムテトラフルオロボレイトのような４級アンモニウム塩を、プロピレンカーボネート、ジエチレンカーボネイト、アセトニトリル等の有機溶媒に溶解したものが使用される。
【００５６】
また、本発明の電気化学デバイスは、自走式のマイクロマシン、ＩＣカードなどの電源や、プリント基板上又はプリント基板内に配置される分散電源の用途にも使用することが可能である。
【００５７】
また、図５に示すように、外装体８の開口部１４の両面が凹凸状に成形されていてもよい。さらに、積層体６を構成する電極体の数が３つ以上であってもよい。
【実施例】
【００５８】
以下、実施例に基づいて本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００５９】
（実施例）
実施例では、図１、２に示すリチウムイオン２次電池（電池２）を作製した。電池２は、正極と負極とがセパレータを挟んで積層された２つの電極体４ａ、４ｂを積層してなる積層体６を収容した外装体８と、正極及び負極にそれぞれ１つずつ接続され、積層体６から外装体８の外部に伸びる板状のリード１０ａ〜１０ｄと、リード１０ａ〜１０ｄの周囲に密着し、外装体８の開口部１４に挟まれて開口部１４を封止している封止部材１２と、を備える。開口部１４の一端側のリード取出し部１４ａには、リード１０ａが１つ配置され、他端側のリード取出し部１４ｃには、リード１０ｄが１つ配置され、開口部１４の中央に位置するリード取り出し部１４ｂには、積層方向に重なっている２つのリード１０ｂ、１０ｃが配置されている。リード１０ａとその上方に位置する外装体８との間を満たす封止部材１２の厚さは、リード１０ａとその下方に位置する外装体８との間を満たす封止部材１２の厚さより大きく、リード１０ｄとその下方に位置する外装体８との間を満たす封止部材１２の厚さは、リード１０ｄとその上方に位置する外装体８との間を満たす封止め部材１２の厚さより大きい。電極体４ａに接続されたリード１０ａ、１０ｂが電極体４ａ、４ｂの積層方向に垂直な同一面内に配置され、電極体４ｂに接続されたリード１０ｃ、１０ｄも、電極体４ａ、４ｂの積層方向に垂直な同一面内に配置されている。
【００６０】
上述のリチウムイオン２次電池を、以下に示すように、電極体形成工程、端子部材形成工程、素体形成工程、積層体形成工程、収容工程、及び封止工程を備える製造方法によって作製した。
【００６１】
＜電極体形成工程＞
ＬｉＣｏＯ２、ＰＶｄＦ、アセチレンブラックを、７５：１５：１０の体積比で混合し、ＮＭＰ中に分散させた塗料を、厚さ０．０２ｍｍのアルミニウム箔の両面に塗布し、ＮＭＰを除去して活物質層を形成した。アルミニウム箔と活物質層の総厚みは０．１２ｍｍとした。活物質層を形成したアルミニウム箔を１４ｍｍ×１０ｍｍの大きさに切断し、正極を得た。但し、切断後の正極の長手方向の端部４ｍｍについては、アルミニウム箔が露出した未塗布部分を両面ともに形成した。
【００６２】
黒鉛、ＰＶｄＦ、アセチレンブラックを、７５：１５：１０の体積比で混合し、ＮＭＰ中に分散させた塗料を、厚さ０．０２ｍｍの銅箔の両面に塗布し、ＮＭＰを除去して活物質層を形成した。銅箔と活物質層の総厚みは０．１０ｍｍとした。活物質層を形成した銅箔を、１４ｍｍ×１０ｍｍの大きさに切断し、負極を得た。但し、切断後の負極の長手方向の端部４ｍｍについては、銅箔が露出した未塗布部分を両面ともに形成した。
【００６３】
得られた正極と負極とを、厚さ０．０７ｍｍのセパレータ（ポリオレフィン多孔体、寸法：１４ｍｍ×１０ｍｍ）を介して積層し、電極体４ａと、電極体４ｂとを作製した。
【００６４】
＜端子部材形成工程＞
端子部材形成工程では、図３、４に示すように、２つの板状のリード１０ａ、１０ｂの一部を、帯状の封止部材１２ｃでリード１０の両面から挟み込み、２つのリード１０ａ、１０ｂと封止部材１２ｃとからなる端子部材１６ｃを形成した。同様に、２つのリード１０ｃ、１０ｄと封止部材１２ｃとからなる端子部材１６ｃを形成した。端子部材１６ｃでは、封止部材１２ｃの長手方向の中央部のリード１０ｂ、１０ｃに対して端部側のリード１０ａ、１０ｄと反対の側には、リードが存在せず封止部材１２ｃのみが存在する部分を形成した。
【００６５】
リード１０ａ〜１０ｄとしては、幅２ｍｍ×長さ１０ｍｍ×厚み０．０３ｍｍのニッケル箔を用いた。封止部材１２ｃとしては、幅３ｍｍ×長さ１１ｍｍのポリオレフィンシートを用いた。ポリオレフィンシートの長さ１１ｍｍは、外装体８の開口部１４の長手方向の長さ１１ｍｍと一致させた。すなわち、２つのリード１０の一部を挟み、且つ、外装体８の開口部１４における全てのリード取り出し部１４ａ、１４ｂ、１４ｃまで伸びる長さの封止部材１２ｃを用いて、端子部材１６ｃを形成した。
【００６６】
＜素体形成工程＞
素体形成工程では、電極体４ａの負極の未塗布部分端部に端子部材１６ｃのリード１０ａを超音波溶接し、電極体４ａの正極の未塗布部分中央に端子部材１６ｃのリード１０ｂを超音波溶接することによって、図４に示すように、封止部材１６ｃが付着した２つのリード１０ａ、１０ｂが１つの電極体４ａ（図示せず）に接続された素体１８ａを形成した。また、電極体４ｂの負極の未塗布部分中央に端子部材１６ｃのリード１０ｃを超音波溶接し、電極体４ｂの正極の未塗布部分端部に端子部材１６ｃのリード１０ｄを超音波溶接することによって、封止部材１６ｃが付着した２つのリード１０ｃ、１０ｄが１つの電極体４ｂ（図示せず）に接続された素体１８ｂを形成した。
【００６７】
＜積層体形成工程＞
積層体形成工程では、図４に示すように、素体１８ａと素体１８ｂとを、厚み０．０３ｍｍのポリイミドシートを挟んで積層して、積層体を形成した。素体１８ａと素体１８ｂとの積層では、素体１８ａ、１８ｂの積層方向においてリード１０ｂ、１０ｃを重ね、素体１８ａのリード１０ａと素体１８ｂのリード１０ｄでリード１０ｂ、１０ｃを挟むような位置関係で、素体１８ａ、１８ｂを積層して、電極体４ａ、４ｂの積層方向におけるリード１０ａ〜１０ｄの一方の面側及び他方の面側に配置される封止部材１２ｃの合計の厚さを略同一とした。また、得られた積層体のリード１０ｂ、１０ｃを互いに超音波溶接した。
【００６８】
＜収容工程＞
収容工程では、アルミラミネートからなる外装体８の開口部１４に、積層体が備えるリード１０ａ〜１０ｄ及びそれらを挟み込む封止部材１２ｃを配置させるように、積層体を外装体８内に収容した。さらに、プロピレンカーボネートとエチレンカーボネートとの混合溶媒に３ｗｔ％のＬｉＰＦ６を加えた電解液を外装体８内に注入した。
【００６９】
＜封止工程＞
封止工程では、図１、２に示すように、外装体８の開口部１４全域に配置された封止部材１２ｃを加熱して、開口部１４を封止して、実施例のリチウムイオン２次電池を得た。なお、封止工程においては、電極体４ａ、４ｂの積層方向におけるリード１０ａ〜１０ｄの一方の面側及び他方の面側に配置される封止部材１２ｃ（電池２における封止部材１２）の合計の厚さを、開口部１２における全てのリード取り出し部１４ａ〜１４ｃにおいて略同一にして、積層体の封止部材１２ｃと開口部１４との融着を行った。これにより、封止工程後に電極体４ａに接続されたリード１０ａ、１０ｂを電極体４ａ、４ｂの積層方向に垂直な同一面内に配置させ、且つ電極体４ｂに接続されたリード１０ｃ、１０ｄを電極体４ａ、４ｂの積層方向に垂直な同一面内に配置させた。
【００７０】
（比較例）
比較例では、封止部材として、幅３ｍｍ×長さ７．５ｍｍのポリオレフィンシートを用いた。すなわち、比較例では、図６、７に示すように、外装体８の開口部１４における全てのリード取り出し部１４ａ、１４ｂ、１４ｃまで伸びるだけの長さのない封止部材１２ｄを用いて端子部材１６ｄを形成した。このような端子部材１６ｄを備える電極体４ａ、４ｂを、図７に示すように、積層方向に重なっているリード１０の数が互いに異なる部分が生じるように積層して、積層体を形成した。このように端子部材１６ｄを用いたこと以外は、実施例と同様に比較例のリチウムイオン２次電池を得た。
【００７１】
（評価）
実施例および比較例のリチウムイオン二次電池をそれぞれ１００個作成し、各リチウムイオン二次電池のインピーダンスを測定した。実施例のリチウムイオン二次電池１００個のインピーダンス値のうち、最小値は９６［ｍΩ］であり、最大値は１００［ｍΩ］であった。一方、比較例のリチウムイオン二次電池１００個のインピーダンス値のうち、最小値は１２８．６［ｍΩ］であり、最大値は無限大に発散してしまった。この結果から、実施例のリチウムイオン２次電池では、比較例のリチウムイオン２次電池に比べて、インピーダンスを低下させることが可能となることが確認された。これらは、実施例のリチウムイオン２次電池ではリード１０ａ〜１０ｄと電極体４ａ、４ｂとの溶接部分における応力が抑制されていることに起因しているものと考えられる。
【図面の簡単な説明】
【００７２】
【図１】本発明の電気化学デバイスの好適な一実施形態であるリチウムイオン２次電池を示す斜視図である。
【図２】図１に示すリチウムイオン２次電池を開口部側から見た模式端面図である。
【図３】図１に示すリチウムイオン２次電池の製造方法に用いる端子部材の上面図である。
【図４】図１に示すリチウムイオン２次電池の製造方法に用いる端子部材（素体）の側面図である。
【図５】本発明の電気化学デバイスの他の実施形態であるリチウムイオン２次電池を開口部側から見た模式端面図である。
【図６】従来のリチウムイオン２次電池の製造方法に用いる端子部材の上面図である。
【図７】従来のリチウムイオン２次電池の製造方法に用いる端子部材（素体）の側面図である。
【図８】従来のリチウムイオン２次電池の製造方法によって製造したリチウムイオン２次電池を開口部側から見た模式端面図である。
【符号の説明】
【００７３】
２・・・リチウムイオン２次電池、４ａ、４ｂ・・・電極体、６・・・積層体、８・・・外装体、１０ａ、１０ｂ、１０ｃ、１０ｄ・・・リード、１４・・・開口部、１４ａ、１４ｂ、１４ｃ・・・リード取り出し部、１２、１２ａ、１２ｂ、１２ｃ・・・封止部材、１６ａ、１６ｂ、１６ｃ・・・端子部材、１８ａ、１８ｂ・・・素体。
【図１】
0004725578.tif 000002
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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