(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３系、ＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ系又はＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３−ＳｉＯ２系のガラスと放射性ヨウ素をＡｇＩ又はＢｉＰｂＯ２Ｉの形態にした放射性廃棄物とを混合し、前記ガラスを５５０℃以下で溶融させてガラス固化体を形成することを特徴とする放射性廃棄物処理方法。
【請求項２】
前記ＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ系のガラスの組成は、４５＜ＰｂＯ＜７５（ｍｏｌ％）、２０＜Ｂ２Ｏ３（ｍｏｌ％）であることを特徴とする請求項１記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項３】
前記ＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３−ＳｉＯ２系のガラスの組成は、４０＜ＰｂＯ＜７０（ｍｏｌ％）であることを特徴とする請求項１記載の放射性廃棄物の処理方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、放射性廃棄物処理方法に関し、特に、放射性廃棄物を安定に固定する放射性廃棄物処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
核燃料の燃焼によって発生する放射性ヨウ素１２９は、半減期１.５７×１０７年のβ核種であり、その有害性は長期間に渡って持続する。また、地層処分環境下においてヨウ素は、岩石等に吸着され難く、移動しやすい性質を持っている。
【０００３】
このため、放射性廃棄物処分場の安全評価では、ヨウ素１２９を含有している廃棄物の影響が極めて高く、当該廃棄物を高度に安定に処理処分することが必要である。
【０００４】
現在、放射性ヨウ素１２９は、銀系の吸着材に吸着させて保管されており、処理方法については研究段階にある。
【０００５】
研究中の処理方法としては、吸着材を直接セメント固化する方法、吸着したヨウ素を溶離させ安定なヨウ素酸化合物（例えば、Ｃａ(ＩＯ３)２、Ｂａ(ＩＯ３)２など）に調整後セメント固化する方法、ソーダライト等の鉱物に変換する方法があげられ、また、吸着材ごと高温高圧下で反応させてＨＩＰ（ｈｏｔ  ｉｓｏｓｔａｔｉｃ  ｐｒｅｓｓｉｎｇ）固化体を作成する方法が提案されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、ヨウ素酸化合物をセメント固化する方法では、ヨウ素の酸化処理工程が必要であり、ソーダライト結晶への固定やＨＩＰ固化では、圧力を加える工程が必要であるなど、これらの処理方法では処理工程が煩雑であった。
【０００７】
また、吸着材を直接セメント固化する方法では、その後のヨウ素の移動が比較的早いことから、移動抑制を図るために処分場の規模を大型化するなどの必要があり、建設コストの増大をもたらしていた。
【０００８】
そこで本発明では、簡単で廉価な方法により、放射性ヨウ素を安定に固定することが可能な放射性廃棄物処理方法を提供することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
放射性ヨウ素１２９の廃棄物は、廃銀吸着材（使用済みの銀ゼオライトや銀シリカなど）やＡｇＩの形態で発生するのが一般的である。また、廃銀吸着材に吸着したヨウ素は前処理を施すことにより、ＢｉＰｂＯ２Ｉ又はＡｇＩの形態にすることができる。従って、殆どの放射性ヨウ素を、ＢｉＰｂＯ２ＩまたはＡｇＩの形態に調整することができる。
【００１０】
本発明の放射性廃棄物の処理方法では、比較的低温で溶融する低温溶融ガラスと共にＢｉＰｂＯ２Ｉ又はＡｇＩを混合して固化させ、放射性ヨウ素１２９を安定に固定する。
【００１１】
【発明の実施の形態】
図１は、本発明における放射性廃棄物の処理方法の構成を示すブロック図である。
【００１２】
図１に示すように、本発明における放射性廃棄物の処理方法では、放射性ヨウ素１２９をヨウ素化合物（ＢｉＰｂＯ２Ｉ又はＡｇＩ）１２の形態でガラスフリット１１と混合し、熱を加える。そして、ヨウ素化合物とガラスフリットとの混合物を溶融２０させ、ヨウ素含有ガラス固化体３０を形成する。
【００１３】
なお、ヨウ素化合物と熱を加えて溶融したガラスフリットとを混合してヨウ素含有ガラス固化体３０を形成することもできる。
【００１４】
このように本発明では、放射性廃棄物であるヨウ素１２９をヨウ素化合物の形態でガラス固化処理を施し、安定なヨウ素含有ガラス固化体に固定することによって処理を行う。
【００１５】
以下、実施例を用いて、本発明に係わる放射性廃棄物処理方法について詳細に説明する。
【００１６】
【実施例１】
実施例１では、ガラスフリットを形成する低温溶融ガラスについて、ＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ系のガラスとＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３−ＳｉＯ２系のガラスを用いて説明する。
【００１７】
ここで、ＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ系のガラスが５５０℃以下で溶融した際の組成比を図２（ａ）に、ＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３−ＳｉＯ２系のガラスが５５０℃以下で溶融した際の組成比を図２（ｂ）に示す。
【００１８】
ＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ系のガラスでは、図２（ａ）に示すように、ＰｂＯが５０〜７０ｍｏｌ％、Ｂ２Ｏ３が２５ｍｏｌ％以上の組成比のときに５５０℃以下で溶融する。
【００１９】
また、ＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３−ＳｉＯ２系のガラスでは、図２（ｂ）に示すように、ＰｂＯが４５〜６５ｍｏｌ％の組成比のときに、５５０℃以下で溶融する。
【００２０】
このように、ＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ系のガラス又はＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３−ＳｉＯ２系のガラスを上記組成比で用いることにより、低温で溶融できるガラスフリットを形成することが可能となる。
【００２１】
なお、ガラスフリットを形成するＰｂＯを４５〜７５ｍｏｌ％含有する低温溶融ガラスは、上記のガラスに限られるものではない。
【００２２】
【実施例２】
次に実施例２では、ＡｇＩ又はＢｉＰｂＯ２Ｉとガラスフリットとの混合物を加熱した際の加熱温度とヨウ素の揮発との関係について説明する。
【００２３】
ＰｂＯ、Ｂ２Ｏ３、ＺｎＯをそれぞれ６４.７ｍｏｌ％、３０.３ｍｏｌ％、５ｍｏｌ％含有するＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ系のガラスとＢｉＰｂＯ２Ｉとを９５.４重量％、４.６重量％の割合で混合し、この混合物に対して熱重量分析（ＴＧ）及び示差熱分析（ＤＴＡ）を行った。このＴＧ−ＤＴＡ分析結果を図３に示す。
【００２４】
ＴＧ曲線には、混合物の重量が５６０℃近傍から減少し始めることが示されており、この結果から、ヨウ素がこの付近の温度以上で揮発することが分かる。従って、溶融条件を５６０℃以下とすることにより、ヨウ素を揮発させずにＢｉＰｂＯ２Ｉをガラス固化することが可能となる。
【００２５】
また、ＢｉＰｂＯ２Ｉに代えてＡｇＩを用いた点を除き、同様の条件で混合物を作成し、熱重量分析及び示差熱分析を行なった。図示はしていないが、ＢｉＰｂＯ２Ｉを用いた場合と同様に５６０℃近傍で重量が減少し始めるといった分析結果を得た。
【００２６】
従って、溶融条件を５６０℃以下とすることにより、ＢｉＰｂＯ２Ｉと同様にヨウ素を揮発させずにＡｇＩをガラス固化することが可能となる。
【００２７】
【実施例３】
実施例３では、ガラス固化処理中のヨウ素の熱に対する安定性について説明する。
【００２８】
表１に示す各組成のガラスフリット（Ｇ４Ｚ００、Ｇ４Ｚ０５、Ｇ４Ｚ１０、Ｓ９）とＢｉＰｂＯ２Ｉとをそれぞれ９５.４重量％、４.６重量％の割合（ヨウ素の重量割合＝１重量％相当）で混合し、５２０℃に加熱、溶融させて、ヨウ素含有率が１重量％のヨウ素含有ガラス固化体のブロックを９ｍｍ×９ｍｍ×２０ｍｍ程度の直方体の形状で作成した。そして、このヨウ素含有ガラス固化体（各々、Ｇ４Ｚ００Ｉ０１、Ｇ４Ｚ０５Ｉ０１、Ｇ４Ｚ１０Ｉ０１、Ｓ９Ｉ０１と記載する）を一部採取し、９００度に加熱した後、ガラスに含まれているヨウ素の含有率を測定した。この測定結果を表１に示す。
【００２９】
【表１】
0004623697.tif 000002
このように、Ｇ４Ｚ００Ｉ０１、Ｇ４Ｚ０５Ｉ０１、Ｇ４Ｚ１０Ｉ０１、Ｓ９Ｉ０１のいずれの種類のヨウ素含有ガラス固化体でもヨウ素含有率の減少は見らず、固化処理を行う際の熱によるヨウ素の揮発が殆どないことが示されている。従って、ヨウ素は固化処理時の熱によって揮発することなく安定に固定されている。
【００３０】
【実施例４】
実施例４では、ガラス固化処理されたヨウ素の浸出に対する安定性について説明する。
【００３１】
９ｍｍ×９ｍｍ×２０ｍｍ程度の直方体のサイズにヨウ素含有ガラスを成形し、このガラス固化体を海水系地下水（組成：０.５５Ｍ・ＮａＣｌ＋０.０５Ｍ・ＮａＨＣＯ３＋０.００３Ｍ・Ｎａ２Ｓ）に浸し、常温で２ヶ月経過後、浸した地下水を測定した。この測定結果を表２に示す。
【００３２】
【表２】
0004623697.tif 000003
このように、ヨウ素等の溶出は非常に少なく、ヨウ素含有ガラス固化体の化学的耐久性が高いことを示している。
【００３３】
本発明にかかる放射性廃棄物処理方法では、溶融温度を５５０℃以下の低温とすることが可能なため、溶融炉材料選定に制約が少なく、ハンドリングも容易であり、オフガス系の処理が簡単である。
【００３４】
また、固化処理を行う際のヨウ素の揮発率が低く、若干の揮発分もスクラバ液中で吸着材（ＢｉＰｂＯ２ＮＯ３）と反応させてＢｉＰｂＯ２Ｉに転換することにより、容易に固化処理を行う溶融炉に投入可能な形態で回収可能である。
【００３５】
加えて、形成されたヨウ素含有ガラスの固化体からのヨウ素の浸出率が低く、ＴＲＵ（トランスウラニュム元素）処分場など、放射性廃棄物処分場や貯蔵施設の建設コスト、管理コストなどを低減をすることができる。
【００３６】
【発明の効果】
本発明では、放射性ヨウ素を簡便、廉価なプロセスで安全にガラス固化し、安定に固定することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明における放射性廃棄物の処理方法の構成を示すブロック図
【図２】  実施例１におけるガラスの組成比と融点との関係を示すグラフ
【図３】  実施例２におけるＴＧ−ＤＴＡ分析の結果を示すグラフ
【符号の説明】
１１…ガラスフリット
１２…ヨウ素化合物
２０…溶融
３０…ヨウ素含有ガラス固化体
【図１】
0004623697.tif 000004
【図２】
0004623697.tif 000005
【図３】
0004623697.tif 000006