(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属基板の少なくとも片面に、樹脂と導電性充填剤を混合した樹脂導電層を設けた燃料電池用セパレータであって、
前記樹脂導電層が、
（ａ）体積抵抗値が１．０Ω・ｃｍ以下の第１の樹脂層と、
（ｂ）樹脂導電層の表面を構成し且つ体積抵抗値が前記第１の樹脂層よりも小さい第２の樹脂層とを少なくとも有し、
前記第２の樹脂層の厚さが０．１〜２０μｍの範囲であり、
プレス加工されることにより、波形のガス流路が成形されたことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
前記第２の樹脂層の導電性充填剤の体積含有率が、前記第１の樹脂層中の導電性充填剤の体積含有率より大きいことを特徴とする請求項１記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
前記第２の樹脂層は、体積抵抗値が０．５Ω・ｃｍ以下であることを特徴とする請求項１または２記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
前記第１の樹脂層は、導電性充填剤を５〜４０体積％含有し、前記第２の樹脂層は、導電性充填剤を２０〜９０体積％含有することを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項５】
前記第１の樹脂層は、導電性充填剤を８〜１５体積％含有することを特徴とする請求項４記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項６】
前記金属基板の材料がステンレス鋼、チタン、アルミニウム、銅、ニッケルおよび鋼からなる群より選ばれることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項７】
前記金属基板は、表面にニッケル、スズ、銅、チタン、金、白金、銀およびパラジウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属からなるめっき層を有することを特徴とする請求項６記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項８】
前記金属基板は、表面が粗面化されていることを特徴とする請求項６記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項９】
前記導電性充填剤が、炭素系材料、金属炭化物、金属酸化物、金属窒化物および金属からなる群より選ばれることを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１０】
前記導電性充填剤が、カーボンブラックおよび微細な炭素繊維からなる群より選ばれることを特徴とする請求項９記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１１】
前記第２の樹脂層に含まれる導電性充填剤は、微細な炭素繊維を含むことを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１２】
前記の微細な炭素繊維は、繊維径が０．００１〜０．５μｍであり繊維長が１〜１００μｍであることを特徴とする請求項１１記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１３】
前記第１の樹脂層に含まれる導電性充填剤は、カーボンブラックを含むことを特徴とする請求項９記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１４】
前記樹脂がフッ素樹脂、フッ素ゴム、ポリオレフィン樹脂およびポリオレフィンエラストマーからなる群より選ばれることを特徴とする請求項１〜１３のいずれかに記載の燃料電池セパレータ。
【請求項１５】
前記第１の樹脂層は厚さが５〜３００μｍの範囲であることを特徴とする請求項１〜１４のいずれかに項記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１６】
請求項１〜１５のいずれかに記載の燃料用電池用セパレータを製造する方法であって、
金属基板の少なくとも片面に、樹脂と導電性充填剤を混合した樹脂導電層を積層する工程と、
樹脂導電層を積層した基板をプレス加工により、波形のガス流路を形成する工程と
を有する燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項１７】
プレス加工により波形のガス流路を形成する工程の後に、加熱アニール工程を有する請求項１６記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項１８】
請求項１〜１５のいずれかに記載の燃料用電池用セパレータを製造する方法であって、
金属基板の少なくとも片面に、樹脂と導電性充填剤を混合した樹脂導電層を積層する工程と、
前記樹脂導電層が積層された金属基板の最表面を保護フィルムで被覆する工程と、
保護フィルムで被覆された基板をプレス加工により、波形のガス流路を形成する工程と、
突起部および溝部が形成された基板から保護フィルムを剥離する工程と
を有する燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項１９】
プレス加工により波形のガス流路を形成する工程の後に、加熱アニール工程を有する請求項１８記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項２０】
突起部および溝部が形成された基板から保護フィルムを剥離する工程の後に、加熱アニール工程を有する請求項１９記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項２１】
前記保護フィルムの引張破断伸びが縦横方向共に１５０％以上であることを特徴とする請求項１８〜２０のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項２２】
前記保護フィルムの厚みが５〜１００μｍであることを特徴とする請求項１８〜２１のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
本発明は燃料電池用セパレータに係り、詳しくは単電池を複数積層して構成する燃料電池において隣接する単電池間に設けられ、電極との間で燃料ガス流路及び酸化ガス流路を形成すると共に燃料ガスと酸化ガスとを隔てる燃料電池用セパレータであって、特に成形性、強度、耐食性に優れた燃料電池用セパレータに関する。
【背景技術】
燃料電池、特に固体高分子型燃料電池を構成するセパレータは、固体電解質膜を両側から挟持する各電極に接触して配置されて、該電極との間に燃料ガス、酸化剤ガス等の供給ガス流路を形成するため、セパレータの電極に対向する面にはガス流路を形成するための多数の突起部、溝部等が形成される。
また、燃料電池の単電池の起電力は、１Ｖ以下と低く、通常、複数個の単電池をセパレータを介して積層して構成される。そのため、セパレータは、電極と接触して電流を導出する役割を果たすため、集電性能に優れたものが要求される。
従来、一般に燃料電池用セパレータとしては、基材として強度、導電性に優れた緻密カーボングラファイト、またはステンレス鋼（ＳＵＳ）、チタン、アルミニウム等の金属材料で構成されている。
しかし、緻密カーボングラファイトにて構成されるセパレータは、電気伝導性が高く、かつ長期間の使用によっても高い集電性能が維持されるが、非常に脆い材料であることからセパレータの表面に多数の突起部や溝部を形成すべく切削加工等の機械加工を施すことは容易ではなく量産が困難であるという問題がある。
一方、上記金属材料にて構成されるセパレータにおいては、緻密カーボングラファイトに比較して強度、延性に優れていることからガス流路を形成するための多数の突起部、溝部等の形成はプレス加工が可能であって量産も容易であるという利点がある。しかし、比較的低温で動作する固体高分子型燃料電池であっても、７０〜９０℃の温度における飽和に近い水蒸気にさらされるため、金属材料を用いたセパレータでは、その表面に腐食による酸化膜が生成され易く、その結果、生成された酸化膜と電極との接触抵抗が大きくなり、セパレータの集電性能が低下する問題がある。
そこで、セパレータの構成材料として加工性に優れた金属材料の表面に、耐食性に優れた金等の貴金属材料をコーティングした材料が検討されている。しかしながら、このような材料は極めて高価なために汎用性に欠けるという問題がある。
これらの問題を解決するために、本出願人は、金属基板の表面に導電性フィラーを混合した樹脂層を設けたセパレータを開示した（特開２００２−１５７５０号公報）。このセパレータでは、電気伝導性が高く、集電性能に優れていると同時に、成形性、強度および耐食性に優れている。
【発明の開示】
本発明は、さらに性能を向上させるためになされたものであり、集電性能と成形性、強度および耐食性の両方を満足する燃料電池、特に固体高分子電解質型燃料電池用のセパレータを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
本発明は、以下の事項に関するものである。
１．  金属基板の少なくとも片面に、樹脂と導電性充填剤を混合した樹脂導電層を設けた燃料電池用セパレータであって、
前記樹脂導電層が、
（ａ）体積抵抗値が１．０Ω・ｃｍ以下の第１の樹脂層と、
（ｂ）樹脂導電層の表面を構成し且つ体積抵抗値が前記第１の樹脂層よりも小さい第２の樹脂層とを少なくとも有し、
前記第２の樹脂層の厚さが０．１〜２０μｍの範囲であり、
プレス加工されることにより、波形のガス流路が成形されたことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
２．  前記第２の樹脂層の導電性充填剤の体積含有率が、前記第１の樹脂層中の導電性充填剤の体積含有率より大きいことを特徴とする上記１記載の燃料電池用セパレータ。
３．  前記第２の樹脂層は、体積抵抗値が０．５Ω・ｃｍ以下であることを特徴とする上記１または２記載の燃料電池用セパレータ。
４．  前記第１の樹脂層は、導電性充填剤を５〜４０体積％含有し、前記第２の樹脂層は、導電性充填剤を２０〜９０体積％含有することを特徴とする上記１〜３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
５．  前記第１の樹脂層は、導電性充填剤を８〜１５体積％含有することを特徴とする上記４記載の燃料電池用セパレータ。
６．  前記金属基板の材料がステンレス鋼、チタン、アルミニウム、銅、ニッケルおよび鋼からなる群より選ばれることを特徴とする上記１〜５のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
７．  前記金属基板は、表面にニッケル、スズ、銅、チタン、金、白金、銀およびパラジウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属からなるめっき層を有することを特徴とする上記６記載の燃料電池用セパレータ。
８．  前記金属基板は、表面が粗面化されていることを特徴とする上記６記載の燃料電池用セパレータ。
９．  前記導電性充填剤が、炭素系材料、金属炭化物、金属酸化物、金属窒化物および金属からなる群より選ばれることを特徴とする上記１〜８のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
１０．  前記導電性充填剤が、カーボンブラックおよび微細な炭素繊維からなる群より選ばれることを特徴とする上記９記載の燃料電池用セパレータ。
１１．  前記第２の樹脂層に含まれる導電性充填剤は、微細な炭素繊維を含むことを特徴とする上記１〜８のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
１２．  前記の微細な炭素繊維は、繊維径が０．００１〜０．５μｍであり繊維長が１〜１００μｍであることを特徴とする上記１１記載の燃料電池用セパレータ。
１３．  前記第１の樹脂層に含まれる導電性充填剤は、カーボンブラックを含むことを特徴とする上記９記載の燃料電池用セパレータ。
１４．  前記樹脂がフッ素樹脂、フッ素ゴム、ポリオレフィン樹脂およびポリオレフィンエラストマーからなる群より選ばれることを特徴とする上記１〜１３のいずれかに記載の燃料電池セパレータ。
１５．  前記第１の樹脂層は厚さが５〜３００μｍの範囲であることを特徴とする上記１〜１４のいずれかに項記載の燃料電池用セパレータ。
１６．  上記１〜１５のいずれかに記載の燃料用電池用セパレータを製造する方法であって、
金属基板の少なくとも片面に、樹脂と導電性充填剤を混合した樹脂導電層を積層する工程と、
樹脂導電層を積層した基板をプレス加工により、波形のガス流路を形成する工程と
を有する燃料電池用セパレータの製造方法。
１７．  プレス加工により波形のガス流路を形成する工程の後に、加熱アニール工程を有する上記１６記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
１８．  上記１〜１５のいずれかに記載の燃料用電池用セパレータを製造する方法であって、
金属基板の少なくとも片面に、樹脂と導電性充填剤を混合した樹脂導電層を積層する工程と、
前記樹脂導電層が積層された金属基板の最表面を保護フィルムで被覆する工程と、
保護フィルムで被覆された基板をプレス加工により、波形のガス流路を形成する工程と、
突起部および溝部が形成された基板から保護フィルムを剥離する工程と
を有する燃料電池用セパレータの製造方法。
１９．  プレス加工により波形のガス流路を形成する工程の後に、加熱アニール工程を有する上記１８記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
２０．  突起部および溝部が形成された基板から保護フィルムを剥離する工程の後に、加熱アニール工程を有する上記１９記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
２１．  前記保護フィルムの引張破断伸びが縦横方向共に１５０％以上であることを特徴とする上記１８〜２０のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
２２．  前記保護フィルムの厚みが５〜１００μｍであることを特徴とする上記１８〜２１のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
また、本出願は特許請求の範囲により規定される事項の他に、次の事項も開示している。
１．    金属基板の少なくとも片面に、樹脂と導電性充填剤を混合した樹脂導電層を設けた燃料電池用セパレータであって、
前記樹脂導電層が、
（ａ）体積抵抗値が１．０Ω・ｃｍ以下の第１の樹脂層と、
（ｂ）樹脂導電層の表面を構成し且つ体積抵抗値が前記第１の樹脂層よりも小さい第２の樹脂層および前記金属基板との界面に設けられ且つ体積抵抗値が前記第１の樹脂層よりも小さい第３の樹脂層のうち少なくとも一つの樹脂層と
を有することを特徴とする燃料電池用セパレータ。
２．    前記第２の樹脂層および第３の樹脂層は、それぞれ樹脂層中の導電性充填剤の体積含有率が、前記第１の樹脂層中の導電性充填剤の体積含有率より大きいことを特徴とする上記１記載の燃料電池用セパレータ。
３．    前記第２の樹脂層および第３の樹脂層は、それぞれ体積抵抗値が０．５Ω・ｃｍ以下であることを特徴とする上記１または２記載の燃料電池用セパレータ。
４．    前記第１の樹脂層は、導電性充填剤を５〜４０体積％含有し、前記第２の樹脂層および第３の樹脂層は、それぞれ導電性充填剤を２０〜９０体積％含有することを特徴とする上記１〜３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
５．    前記第１の樹脂層は、導電性充填剤を８〜１５体積％含有することを特徴とする上記４記載の燃料電池用セパレータ。
６．    前記金属基板の材料がステンレス鋼、チタン、アルミニウム、銅、ニッケルおよび鋼からなる群より選ばれることを特徴とする上記１〜５のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
７．    前記金属基板は、表面にニッケル、スズ、銅、チタン、金、白金、銀およびパラジウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属からなるめっき層を有することを特徴とする上記６記載の燃料電池用セパレータ。
８．    前記金属基板は、表面が粗面化されていることを特徴とする上記６記載の燃料電池用セパレータ。
９．    前記導電性充填剤が、炭素系材料、金属炭化物、金属酸化物、金属窒化物および金属からなる群より選ばれることを特徴とする上記１〜８のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
１０．    前記導電性充填剤が、カーボンブラックおよび微細な炭素繊維からなる群より選ばれることを特徴とする上記９記載の燃料電池用セパレータ。
１１．    前記第２の樹脂層および第３の樹脂層のそれぞれの樹脂層に含まれる導電性充填剤は、前記の微細な炭素繊維を含むことを特徴とする上記１〜８のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
１２．  前記の微細な炭素繊維は、繊維径が０．００１〜０．５μｍであり繊維長が１〜１００μｍであることを特徴とする上記１１記載の燃料電池用セパレータ。
１３．    前記第１の樹脂層に含まれる導電性充填剤は、カーボンブラックを含むことを特徴とする上記９記載の燃料電池用セパレータ。
１４．  前記樹脂がフッ素樹脂、フッ素ゴム、ポリオレフィン樹脂およびポリオレフィンエラストマーからなる群より選ばれることを特徴とする上記１〜１３のいずれかに記載の燃料電池セパレータ。
１５．  前記第１の樹脂層は厚さが５〜３００μｍの範囲であり、前記第２の樹脂層および第３の樹脂層は、それぞれの厚さが０．１〜２０μｍの範囲であることを特徴とする上記１〜１４のいずれかに項記載の燃料電池用セパレータ。
１６．    前記樹脂導電層が、前記第１の樹脂層および前記第２の樹脂層を有することを特徴とする上記１〜１５のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
１７．    前記樹脂導電層が、前記第１の樹脂層および前記第３の樹脂層を有することを特徴とする上記１〜１５記載の燃料電池用セパレータ。
１８．    前記樹脂導電層が、前記第１の樹脂層、第２の樹脂層および前記第３の樹脂層を有することを特徴とする上記１〜１５記載の燃料電池用セパレータ。
１９．    上記１〜１８のいずれかに記載の燃料用電池用セパレータを製造する方法であって、
金属基板の少なくとも片面に、樹脂と導電性充填剤を混合した樹脂導電層を積層する工程と、
樹脂導電層を積層した基板をプレス加工によりガス流路となる突起部および溝部を形成する工程と
を有する燃料電池用セパレータの製造方法。
２０．    プレス加工により突起部および溝部を形成する工程の後に、加熱アニール工程を有する上記１９記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
２１．    上記１〜１８のいずれかに記載の燃料用電池用セパレータを製造する方法であって、
金属基板の少なくとも片面に、樹脂と導電性充填剤を混合した樹脂導電層を積層する工程と、
前記樹脂導電層が積層された金属基板の最表面を保護フィルムで被覆する工程と、
保護フィルムで被覆された基板をプレス加工によりガス流路となる突起部および溝部を形成する工程と、
突起部および溝部が形成された基板から保護フィルムを剥離する工程と
を有する燃料電池用セパレータの製造方法。
２２．    プレス加工により突起部および溝部を形成する工程の後に、加熱アニール工程を有する上記２１記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
２３．    突起部および溝部が形成された基板から保護フィルムを剥離する工程の後に、加熱アニール工程を有する上記２２記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
２４．    前記保護フィルムの引張破断伸びが縦横方向共に１５０％以上であることを特徴とする上記２１〜２３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
２５．    前記保護フィルムの厚みが５〜１００μｍであることを特徴とする上記２１〜２４のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【図面の簡単な説明】
図１は、燃料電池のセパレータ付近を模式的に示す図である。
図２は、本発明のセパレータの層構造の１例を示す図である。
図３は、本発明のセパレータの層構造の１例を示す図である。
図４は、面積抵抗の測定方法を示す図である。
図５は、見かけの面圧と面積抵抗値の関係を示すグラフである。
【符号の説明】
１ａ、１ｂ  単電池
２ａ、２ｂ  固体高分子電解質膜
３ａ、３ｂ  電極
４ａ、４ｂ  ガス流路
１０  セパレータ
１１  金属基板
１２  樹脂導電層
１３  第１の樹脂層
１４  第２の樹脂層
１５  第３の樹脂層
２１  真鍮製電極
２２  カーボンペーパー
２３  セパレータ
【発明を実施するための最良の形態】
図１は、多数の単電池を積層した積層型燃料電池のセパレータ付近を拡大した模式図である。単電池１ａ、単電池１ｂはそれぞれ、固体高分子電解質膜２ａ、２ｂ、それを挟持する電極３ａ、３ｂを有し、単電池１ａおよび単電池１ｂの間がセパレータ１０で隔てられていると同時に、電極３ａに接して単電池１ａ側でガス流路４ａを形成し、また電極３ｂに接して単電池１ｂ側でガス流路４ｂを形成している。この形態のセパレータ１０は、金属基板１１の両面に樹脂導電層１２を設けたものであり、電極３ａおよび電極３ｂの両方に接していることから、単電池１ａと単電池１ｂを直列に接続している。
この例では、金属基板の両面に樹脂導電層を設けた例であるが、セパレータは終端の単電池に用いられる場合などでは、金属基板の片面にのみ樹脂導電層が設けられる場合もあるので、以下の図面では、金属基板の片面の層構造のみを示す。
本発明の樹脂導電層は、前述のとおり（ａ）体積抵抗値が１．０Ω・ｃｍ以下の第１の樹脂層と、（ｂ）樹脂導電層の表面を構成し且つ体積抵抗値が前記第１の樹脂層よりも小さい第２の樹脂層および前記金属基板との界面に設けられ且つ体積抵抗値が前記第１の樹脂層よりも小さい第３の樹脂層のうち少なくとも一つの樹脂層とを有する。
図２に、セパレータの層構造の１例を示す。この形態では、金属基板１１の表面に設けられた樹脂導電層１２が、第１の樹脂層１３と第２の樹脂層１４の２層からなる。樹脂導電層の表面層を形成している第２の樹脂層は、第１の樹脂層よりも小さい体積抵抗値を有している。本発明では、表面層を構成する第２の樹脂層が導電性に優れることから、図１に示したように電極３ａ、３ｂとの接触面の抵抗を小さくすることができる。一方、金属基板側に設けられた第１の樹脂層は、体積抵抗値が１．０Ω・ｃｍ以下であるので、充分な導電性を保ちながらも第２の樹脂層ほどの導電性は要求されない。従って、第１の樹脂層については、例えば樹脂成分を増加させることなどにより、成形性・賦形性、強度および耐食性を重視して層を構成することができる。即ち、本発明では、第１の樹脂と第２の樹脂との間で体積抵抗値を変え、樹脂導電層の機能を第１の樹脂層、第２の樹脂層に分担させることで、集電性能と、プレス加工での成形性、強度および耐食性の両方を満足させることができるのである。
また、図３に、セパレータの異なる層構造の１例を示す。この例は、第１の樹脂層１３と金属基板１１の間に、さらに第３の樹脂層１５を設けた構造である。第３の樹脂層は、第１の樹脂層よりも小さい体積抵抗値を有しており、金属基板と樹脂導電層の間の接触抵抗を低減できる。即ち、この形態では、第３の樹脂層により金属基板と樹脂導電層の界面の接触抵抗の低減を図り、また第２の樹脂層により電極との接触抵抗の低減を図り、その一方で第１の樹脂層を成形性・賦形性、強度および耐食性を重視した層構成とすることで、集電性能と成形性、強度および耐食性の両方を満足するセパレータを得ることができる。
第３の樹脂層の体積抵抗値は、第２の樹脂層の体積抵抗値と等しくても、異なっていてもどちらでも構わない。
その他のセパレータの形態としては、第１の樹脂層に加えて、金属基板との間に第３の樹脂層１５を設けた構造、即ち図３の形態において第２の樹脂層を設けない形態が挙げられる。この形態によれば、第３の樹脂層により金属基板と樹脂導電層の界面の接触抵抗の低減を図ることができる。
以上挙げた３つの形態の中で、第１の樹脂層と共に、第２の樹脂層および第３の樹脂層の両方を有するものが、接触抵抗を低減する観点から最も好ましいものである。
次に、各層の材料を示しながらさらに詳細に説明する。
本発明のセパレータで使用する金属基板としては、ステンレス鋼、チタン、アルミニウム、銅、ニッケル、鋼からなる薄板が好適に使用できる。厚みは０．０３ｍｍ〜１．５ｍｍの範囲が望ましく、特に０．１〜０．３ｍｍの範囲が望ましい。
金属基板表面はそのままでもよいし、また種々の目的で、表面処理または表面層を設けることもできる。例えば、樹脂導電層との接着性を改善するためには、金属基板表面をシランカップリング剤等でプライマー処理することができる。
しかし、プライマー層および／または接着剤層を介することにより、金属基板と樹脂導電層の接触抵抗の増大が問題となる場合には、そのような層を設けることなく直接に金属基板と樹脂導電層とを接着することも好ましい。また、金属基板表面が粗面化されていることも、金属基板と樹脂導電層との接着性が向上するので好ましく、金属基板と樹脂導電層が直接接着されているときは粗面化されていることが特に好ましい。粗面化の程度は、中心線平均粗さＲａが０．０５〜５．０μｍ、好ましくは０．１〜１．０μｍが好ましい。粗面の程度が小さ過ぎると、樹脂導電層との接着が不十分になり、一方凹凸差の大きな微細な粗面を形成するのは長時間を要し生産性に劣るからである。粗面化するには、エッチング方法を用いることができる。例えば、研磨剤を用いる機械エッチング、化学薬品を用いる化学エッチング、電気エネルギーを用いた陽極溶解を利用する電解エッチング等から、金属基板の種類にあわせて適宜決めることが好ましい。
また本発明では、金属基板の表面にめっき層を設けることも好ましい。金属の種類によっては表面に酸化膜が形成され、接触抵抗が大きくなる場合があるので、酸化膜が形成されにくい金属のめっき層を基板表面に形成することにより、金属基板と樹脂導電層との接触抵抗を小さくすることができる。めっき層を構成する金属としては、ニッケル、スズ、銅、チタン、金、白金、銀およびパラジウム等が好ましい。特に好ましくは、ニッケル、スズ、銅およびチタンである。また、このようなめっき層を設けることが好ましい金属基板材料としては、ステンレス鋼、アルミニウムおよび鋼が挙げられる。
樹脂導電層に混合される樹脂は、耐薬品性からフッ素樹脂、フッ素ゴム、ポリオレフィン樹脂およびポリオレフィンエラストマーが好ましい。フッ素樹脂およびフッ素ゴムとしては、具体的には、ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）、ＰＦＡ（テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体）、ＦＥＰ（テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体）、ＥＰＥ（テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体）、ＥＴＦＥ（テトラフルオロエチレン−エチレン共重合体）、ＰＣＴＦＥ（ポリクロロトリフルオロエチレン）、ＥＣＴＦＥ（クロロトリフルオロエチレン−エチレン共重合体）、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）、ＰＶＦ（ポリビニルフルオライド）、ＴＨＶ（テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン−フッ化ビニリデン共重合体）、ＶＤＦ−ＨＦＰ（フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体）、ＴＦＥ−Ｐ（フッ化ビニリデン−プロピレン共重合体）、含フッ素シリコーン系ゴム、含フッ素ビニルエーテル系ゴム、含フッ素フォスファゼン系ゴム、および含フッ素熱可塑性エラストマーを挙げることができる。これらのフッ素樹脂またはフッ素ゴムは単独で、または２種以上を混合して使用することができる。
特に、成形性の点からフッ化ビニリデンを含むＰＶＤＦ、ＴＨＶ、ＶＤＦ−ＨＦＰ及びＴＦＥ−Ｐが好ましい。
ポリオレフィン樹脂およびポリオレフィンエラストマーの具体例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリ４−メチル−１−ペンテン、ポリヘキセン、ポリオクテン、水素添加スチレンブタジエンゴム、ＥＰＤＭ、ＥＰＭ、ＥＢＭを挙げることができる。これらの中から１種類または２種以上を混合して使用することができる。
これらの樹脂の中では、耐熱性、成形性の点から特にポリエチレン、ポリプロピレン、ＥＰＤＭが好ましい。
また、導電性充填剤は、導電性が高く、耐腐食性に優れるものが好ましく、例えば、炭素系材料、金属炭化物、金属酸化物、金属窒化物および金属等の導電性材料の粉末または繊維の中から使用環境に合わせて用いることができる。
炭素系材料としては、粉末状のものとして、黒鉛（人造黒鉛、天然黒鉛）、カーボンブラック、膨張黒鉛が挙げられ、繊維状のものとしては微細な炭素繊維および炭素繊維を挙げることができる。尚、微細な炭素繊維は、繊維径が０．００１〜０．５μｍ、好ましくは０．００３〜０．２μｍであり、繊維長が１〜１００μｍ、好ましくは１〜３０μｍが導電性の点から好ましい。微細な炭素繊維には、所謂カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバーが含まれる。カーボンナノチューブとしては、炭素のチューブ構造が単一チューブであるシングル型、チューブ構造が二重のチューブであるダブル型、およびチューブ構造が三重以上となっているマルチ型構造を含み、さらに、チューブの一方の端が閉じて他方の端が開いているナノホーン型、一方の端の開口が他方の端の開口よりも大きいカップ型等の形態をも含む。
金属炭化物としては、炭化タングステン、炭化ケイ素、炭化タンタル、炭化チタン、炭化ニオブ、炭化モリブデン、炭化バナジウム、炭化クロムおよび炭化ハフニウム等の粉末を挙げることができる。この中でも、炭化タングステン、炭化チタン、炭化ニオブ、炭化クロム等の粉末および繊維が好ましい。
金属酸化物としては、酸化チタン、酸化ルテニウム、酸化インジウム、酸化スズおよび酸化亜鉛等の粉末を挙げることができる。この中でも、酸化スズ、酸化インジウム等の粉末および繊維が好ましい。
金属窒化物としては、窒化クロム、窒化アルミニウム、窒化モリブデン、窒化ジルコニウム、窒化タンタル、窒化チタン、窒化ガリウム、窒化ニオブ、窒化バナジウムおよび窒化ホウ素等の粉末および繊維を挙げることができる。この中でも、窒化クロム、窒化モリブデンが好ましい。
金属としては、粉末状のものとしてチタン、ニッケル、スズ、銅、アルミニウム、亜鉛、銀、タンタルおよびニオブ等の粉末が挙げられ、繊維としては鉄繊維、銅繊維およびステンレス繊維等を挙げることができる。
導電性充填剤は１種類だけを用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。例えば、カーボンナノチューブおよび／またはカーボンナノファイバーとその他の炭素系材料とを混合して用いることができる。
以上の導電性充填剤の中でも、特に導電性が高く、７０〜９０℃の温度で飽和に近い水蒸気にさらされても安定で、抵抗の変化の少ないものが好ましく、特に炭素系材料が好ましい。具体的には、特にカーボンブラックおよび微細な炭素繊維のどちらか一方またはその両方の混合物が好ましい。
導電性充填剤は、粉末の場合は、通常、重量平均粒径（レーザー散乱による測定）が２０μｍ以下、好ましくは１５μｍ以下、特に好ましくは１０μｍ以下であり、通常０．０１μｍ以上、好ましくは０．０３μｍ以上である。また、繊維状の場合は、微細な炭素繊維については前述の通りであり、その他の材料の繊維のときは、繊維径が５０μｍ以下、好ましくは２０μｍ以下であり、通常１μｍ以上、好ましくは５μｍ以上であり、繊維長が１〜１０，０００μｍ、好ましくは５〜１，０００μｍが導電性の点から好ましい。
本発明の樹脂導電層は、上述の樹脂と導電性充填剤を混合したものであり、その際に、金属基板表面に接する第１の樹脂層の体積抵抗値が、１．０Ω・ｃｍ以下（ＪＩＳ  Ｋ  ７１９４による）になるように適宜配合すればよく、第２の樹脂層および第３の樹脂層の体積抵抗値に関しては、第１の樹脂層より体積低効率が小さくなるように適宜配合すればよい。第２の樹脂層および第３の樹脂層の体積抵抗値は、好ましくは０．５Ω・ｃｍ以下、特に０．３Ω・ｃｍ以下である。第１〜第３の樹脂層の体積抵抗値を極端に小さくすることは実際上限度があり、通常は、０．０００１Ω・ｃｍ以上、例えば０．００１Ω・ｃｍ以上であり、典型的には０．０１Ω・ｃｍ以上程度である。
本発明の一態様では、第２の樹脂層および第３の樹脂層（それぞれ存在する場合）は、それぞれその層中の導電性充填剤の体積含有率が、第１の樹脂層中の導電性充填剤の体積含有率より大きくなるように層を構成する。具体的には、第１の樹脂層中の導電性充填剤の含有量を５〜４０体積％（ここで、体積％は、樹脂層全体の体積に対する充填剤の体積割合である。以下、同じ。）とし、第２の樹脂層および第３の樹脂層中の導電性充填剤の含有量を２０〜９０体積％の範囲で、導電性充填剤の体積含有率が、第２および第３の樹脂層中で、第１の樹脂層中より大きくなるようにすることが好ましい。さらに好ましくは、第１の樹脂層中の含有量は８〜１５体積％であり、一方第２および第３の樹脂中の含有量は２０〜９０体積％である。これらの含有量は、導電性充填剤の種類等を勘案して、体積抵抗値が少なくとも１．０Ω・ｃｍ以下となると共に、成形の容易さも勘案して最適に選ぶことが好ましい。
また、第２の樹脂層と第３の樹脂層を両方ともに設ける場合には、導電性充填剤の種類、量を適宜変更し、第２および第３の樹脂層で同一としても、異なるようにしてもよい。
好ましい形態では、第１の樹脂層に含有される導電性充填剤がカーボンブラックであって、第２の樹脂層および第３の樹脂層（それぞれ存在する場合）に含有される導電性充填剤が微細な炭素繊維である。従って、特に好ましい形態では、第２の樹脂層および第３の樹脂層が共に存在し、それぞれに含有される導電性充填剤が微細な炭素繊維であって、第１の樹脂層に含有される導電性充填剤がカーボンブラックである場合である。
各樹脂層の厚さに関しては、まず、第１の樹脂層の厚さは、通常５〜３００μｍ、好ましくは１０〜１５０μｍ、さらに好ましくは１０〜１００μｍである。第２の樹脂層および第３の樹脂の厚さは、通常０．１〜２０μｍ、好ましくは１〜１０μｍである。
樹脂導電層全体の厚さは、薄すぎると、金属基板への耐食効果が少なく、厚すぎるとセパレータが厚くなりスタックされた燃料電池が大きくなるので、導電性および成形性、強度等を考慮して、上記の各樹脂層の通常の範囲で決めることが好ましい。従って、通常は５．１〜３４０μｍの範囲であり、好ましくは１１〜１７０μｍ、さらに好ましくは１５〜１５０μｍの範囲である。
本発明のセパレータの製造方法は特に限定されないが、例えば、第１の樹脂層、第２の樹脂層、第３の樹脂層を、通常の押出成形、ロール成形法等により予めそれぞれシートとして形成しておき、金属基板の片面又は両面に、第３の樹脂層（存在するとき）、第１の樹脂層、第２の樹脂層で積層して熱プレス加工によって一体化する。熱プレス法の条件も通常のプレス条件、加熱温度１２０℃〜３００℃、圧力２．９×１０６Ｐａ〜９．８×１０６Ｐａ（３０ｋｇｆ／ｃｍ２〜１００ｋｇｆ／ｃｍ２）程度にて行なえばよい。
また、特に第２、第３の樹脂層に関しては、多量の導電性充填剤が含まれて、自己保持性のシートの形成が困難である場合もあるので、そのときは、予め適当な転写基材上にフィルムを形成し、これを熱転写することで積層することができる。転写基材にフィルムを形成する方法としては、例えば樹脂および導電性充填剤を適当な溶媒に溶解した溶液を、転写基材上に塗布し、乾燥する方法が挙げられる。
燃料電池では、セパレータと電極との間で燃料ガス、酸化ガス等のガス流路が形成される必要があり、セパレータ表面にはガス流路となるための多数の突起部および溝部が設けられている必要がある。突起部および溝部を形成するには、金属基板に樹脂導電層を設けた積層体を形成した後、プレス加工により突起部および溝部を形成して、所定の形状のセパレータとする方法が生産性等の点から好ましい。
このとき、プレス加工の際に条件によっては、樹脂層に切れやクラックが発生する場合がある。そこで、これを防止するために樹脂導電層の表面に、保護フィルムを被覆してからプレス加工することも好ましい方法である。
この保護フィルムとしては、フィルムの引張り破断伸び（ＪＩＳ Ｋ７１２７ に準じて測定）が縦横方向共に１５０％以上であることが好ましく、引張り破断伸びが１５０％未満では、保護フィルムとしての伸びが少ないので、より深いガス流路をプレス形成しようとすると、導電性充填剤を混合した樹脂層に切れやクラックが発生し易い傾向にある。
また、保護フィルムの厚みは５〜１００μｍの範囲が良く、厚みが５μｍ未満ではフィルムが薄くなり過ぎ取り扱いにくく、また強度が不足しプレス成形時に破断し、保護フィルムとしての機能を発現し難い傾向がある。また、厚みが１００μｍを越えると保護フィルムの厚みが厚過ぎて、ガス流路を形成するための多数の突起部と溝部との間隔を狭くしたり、深いガス流路を形成し難い傾向がある。
保護フィルムの材料としては、熱可塑性樹脂、ゴムおよび熱可塑性エラストマー等を使用することができる。具体的には、熱可塑性樹脂としては、ポリオレフィン、ポリ酢酸ビニル、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリウレタン、フッ素樹脂、ポリアミド、ポリエステル、ポリアミドイミド等からなる少なくとも１種類以上の熱可塑性樹脂が挙げられる。
また、ゴムとしては天然ゴム、イソプレンゴム、スチレンブタジエンゴム、ブタジエンゴム、エチレン−プロピレンゴム、エチレン−プロピレン−ジエンゴム、ブタジエンゴム、クロロプレンゴム、ニトリルゴム、アクリルゴム、エピクロルヒドリンゴム、塩素化ポリエチレン、クロロスルホン化ゴム、シリコーンゴム、フルオロシリコーンゴム、フッ素ゴム、ポリサルファイド、ウレタンゴム等からなる少なくとも１種類以上のゴムが挙げられる。
熱可塑性エラストマーとしては、スチレン系、オレフィン系、塩化ビニル系、ウレタン系、ポリエステル系、ポリアミド系、フッ素系、共役ブタジエン系、シリコーン系等からなる少なくとも１種類以上の熱可塑性エラストマーが挙げられる。これらのなかでは、比較的安価で、破断伸び比率の大きいポリオレフィン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレンを含むゴム、熱可塑性エラストマーが好適に使用できる。
ここで、保護フィルムの被覆方法は特に限定されないが、熱融着法や粘着剤を使用する方法などがある。なお、上記保護フィルムはプレス加工によってガス流路を形成するための多数の突起部、溝部等を形成した後、剥離する必要があるが、保護フィルムと、導電性樹脂層を被覆した金属基板との接着強度は、熱融着法の場合は温度、粘着剤法であれば粘着時の圧力を調整し、剥離するための適度な接着強度が得られるように適宜決めれば良い。
また、プレス加工の後に、アニーリング処理することも好ましい。アニーリング処理は、樹脂導電層中の微細なクラックまたは歪み等を消滅させるものであり、樹脂導電層に混合される樹脂が軟化する程度以上に加熱する。アニーリング処理は、保護フィルムを用いないでプレス加工した後に行ってもよいし、また保護フィルムを用いてプレス加工し、保護膜を剥離した後などにアニーリング処理することも好ましい。特に、保護フィルムを用いたプレス加工とアニーリング処理を併用することが最も好ましい。これにより、欠陥部の出現を抑え、長期間の使用によっても抵抗値の上昇や金属基板からの金属成分の溶出を防ぐことができる。
アニーリング処理温度は、混合される樹脂の種類によって温度が異なり、その樹脂の融点または軟化点以上の温度で、熱処理することが好ましい。
樹脂導電層の樹脂がフッ素樹脂、フッ素ゴムの場合のアニーリング温度は１５０〜３００℃の範囲で、１〜２０分が好ましい。特にフッ素樹脂として、ＰＶＤＦやＴＨＶを使用する場合は１５０〜２００℃の範囲で、５〜１０分が好ましい。また、ポリオレフィン樹脂及びポリオレフィンエラストマーの場合は１１０〜２００℃の範囲が、１〜２０分が好ましい。特にプロピレンを含むポリオレフィンエラストマーを使用する場合は、１８０〜２００℃の範囲で５〜１０分が好ましい。
【実施例】
以下、実施例について説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
＜体積抵抗値の測定＞
導電性フィルムの体積抵抗値は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１９４に準じて、以下の測定方法で行った。
１． 測定装置
Ｌｏｒｅｓｔａ  ＨＰ  （三菱化学（株）製）
２． 測定方式
四端子四探針法（ＡＳＰタイププローブ）
３． 測定印加電流
１００ｍＡ
＜面積抵抗の測定＞
面積抵抗の評価は以下のように行った。
測定装置
抵抗計：ＹＭＲ−３型（（株）山崎精機研究所社製）
負荷装置：ＹＳＲ−８型（（株）山崎精機研究所社製）
電極：真鍮製平板２枚（面積１平方インチ、鏡面仕上げ）
測定条件
方法：４端子法
印加電流：１０ｍＡ（交流、２８７Ｈｚ）
開放端子電圧：２０ｍＶピーク以下
見かけの面圧：０．９０×１０５Ｐａ
１．８×１０５Ｐａ
４．５×１０５Ｐａ
９．０×１０５Ｐａ
１８×１０５Ｐａ
カーボンペーパー：東レ社製ＴＧＰ−Ｈ−０９０（厚み０．２８ｍｍ）
３．測定方法
図４に示した測定装置により、セパレータ２３を、カーボンペーパー２２を介して両側から真鍮製電極２１で挟み、所定の荷重を加えながら、４端子法にて所定の電流印加時の電圧を測定して接触抵抗を求めた。
＜実施例１＞
フッ素樹脂（「住友スリーエム（株）」製  ＴＨＶ４１５Ｇ  比重２）８８体積％と導電剤としてカーボンブラック（「ライオン（株）」製  ケッチェンブラックＥＣ６００ＪＤ  比重１．５）１２体積％を２軸押出機にて混合した。
上記混合物を押出成形（成形温度２４０℃）にて厚さ５０μｍの導電性フッ素樹脂シートを作成した。この導電性フッ素樹脂の体積抵抗値は、０．８Ωｃｍであった。
金属基板はＳＵＳ３０４（厚み０．３ｍｍ）の表面にニッケルのメッキ層０．８μｍを形成したものを金属板として使用し、プライマーとしてシランカップリング剤（「ＧＥ東芝シリコーン（株）」製  ＴＳＬ８３３１）０．３％エタノール溶液を＃１０バーコーターでメッキ層を形成したＳＵＳ３０４の両面に塗布後、１００℃で１０分間乾燥し、導電性フッ素樹脂シート／ＳＵＳ３０４／導電性フッ素樹脂シートの順に載置し、熱プレス加工法にて積層一体化し、金属基板の両面に第１の樹脂層を形成した。
熱プレス条件は温度２００℃、１０分、圧力３．５×１０６Ｐａ（３６ｋｇｆ／ｃｍ２）にて行った。
一方、第２の樹脂層形成用として、ＭＥＫ（メチルエチルケトン）に固形分として１０重量％になるように、フッ素樹脂（「住友スリーエム（株）」製  ＴＨＶ２２０Ｇ  比重２）と微細な炭素繊維（「昭和電工（株）」製  気相法炭素繊維＜ＶＧＣＦ＞  比重２）体積比３０／７０で混合し塗料を作製した。
上記塗料を基材フィルム（ポリエチレンテレフタレート、三菱化学ポリエステル（株）製：厚み２５μｍ）上にバーコータ（「松尾産業製」＃２４番）で塗布し、８０℃で溶媒を乾燥して転写層の厚さが１０μｍの転写シートを得た。得られた転写シートを２枚用いて、その樹脂面を金属基板両面の第１の樹脂層に重ね合わせ、温度２００℃、１０分、圧力３．５×１０６Ｐａ（３６ｋｇｆ／ｃｍ２）にて熱プレスした後、転写基材をはがして第２の樹脂層を形成した。尚、第２樹脂層の体積抵抗値を別途測定したところ、０．３５Ωｃｍであった。
得られた複合板１の総厚みは０．４２ｍｍであった。
＜実施例２＞
実施例１と同じ方法で得た、フッ素樹脂シート（第１の樹脂層  厚み５０μｍ）と、転写シート（転写層厚み１０μｍ）２枚を、転写基材（ＰＥＴシート）が外側になるように、転写シート／フッ素樹脂シート／転写シートの順に載置し、温度２００℃、１０分、圧力３．５×１０６Ｐａ（３６ｋｇｆ／ｃｍ２）にて熱プレスした後、転写基材２枚をはがして第１の樹脂層の両側に第２及び第３の樹脂層を形成した。得られたシートの総厚みは１７０μｍであった。
上記方法で得られた導電性シート２枚と実施例１と同様にＳＵＳ３０４（厚み０．３ｍｍ）の表面にニッケルのメッキ層０．８μｍを形成したものを金属板として使用し、導電シート／ＳＵＳ３０４板／導電シートの順に載置し、温度２００℃、１０分、圧力３．５×１０６Ｐａ（３６ｋｇｆ／ｃｍ２）にて熱プレスして、積層一体化し、金属基板の両面に外側から第２の樹脂層／第１の樹脂層／第３の樹脂層を形成した。
得られた複合板２の総厚みは０．４４ｍｍであった。
＜実施例３＞
ポリオレフィン系エラストマー（「出光興産（株）」製  Ｔ３１０Ｅ  比重０．８８）８５体積％と導電剤としてカーボンブラック（「ライオン（株）」製  ケッチェンブラックＥＣ６００ＪＤ  比重１．５）１５体積％を２軸押出機にて混合した。
上記混合物を押出成形（成形温度２６０℃）にて厚さ５０μｍの導電性ポリオレフィン樹脂シートを作成した。この導電性ポリオレフィン樹脂の体積抵抗値は、０．５Ωｃｍであった。
一方、第２の樹脂層形成用として、シクロヘキサンに固形分として１０重量％になるように、スチレン系エラストマー（「旭化成（株）」製  タフテックＨ１０４１  比重０．９１）と微細な炭素繊維（「昭和電工（株）」製  気相法炭素繊維＜ＶＧＣＦ＞  比重２）体積比３０／７０で混合し塗料を作製した。
上記塗料を基材フィルム（ポリエチレンテレフタレート、三菱化学ポリエステル（株）製：厚み２５μｍ）上にバーコータ（「松尾産業製」＃２４番）で塗布し、８０℃で溶媒を乾燥して転写層の厚さが１０μｍの転写シートを得た。
ポリオレフィン樹脂シート（第１の樹脂層  厚み５０μｍ）と、スチレン系エラストマー転写シート（転写層厚み１０μｍ）２枚を、転写基材（ＰＥＴシート）が外側になるように、転写シート／ポリオレフィン樹脂シート／転写シートの順に載置し、温度２００℃、１０分、圧力３．５×１０６Ｐａ（３６ｋｇｆ／ｃｍ２）にて熱プレスした後、転写基材２枚をはがして第１の樹脂層の両側に第２及び第３の樹脂層を形成した。得られたシートの総厚みは７０μｍであった。
上記方法で得られた導電性シート２枚と実施例２と同様にＳＵＳ３０４（厚み０．３ｍｍ）の表面にニッケルのメッキ層０．８μｍを形成したものを金属板として使用し、導電シート／ＳＵＳ３０４板／導電シートの順に載置し、温度２００℃、１０分、圧力３．５×１０６Ｐａ（３６ｋｇｆ／ｃｍ２）にて熱プレスして、積層一体化し、金属基板の両面に外側から第２の樹脂層／第１の樹脂層／第３の樹脂層を形成した。
得られた複合板３の総厚みは０．４４ｍｍであった。
＜実施例４＞
アルミナ質研磨材（サクランダムＲ＃１５０  日本カーリット（株）製）を用い、ジェットスクラブ研磨機にて、ＳＵＳ３０４の表面を粗面化（中心線平均粗さＲａ＝０．３μｍ）し、その上に０．８μｍのニッケルメッキ層を形成した金属板を使用した以外は、実施例２と同様の方法で複合板４を作成した。
＜実施例１〜４の面積抵抗測定＞
実施例１〜４で得られた複合板１〜４の面積抵抗値の測定結果を図５のグラフ中に示した。比較のために東海カーボン社製樹脂含浸黒鉛Ｇ３４７Ｂも評価した。
図５のグラフに示す通り、第１、第２、第３の樹脂層が積層されている複合板２〜４は面積抵抗値が格段に小さく、樹脂含浸黒鉛とほぼ同等の面積抵抗値であった。
＜実施例５＞
実施例４で形成した複合板４の片側表面に保護膜（「積水化学工業（株）  ポリエチレンフィルム＃６３１２Ｂ  厚み５０μｍ」を載置し、ハンドローラーにて保護膜を付設した。更に、他方の表面にも同様に保護膜を付設し、複合板４１を作成した。
また、使用した保護膜をＪＩＳ  Ｋ７１２７に準じて引張り破断伸びを測定した結果、フィルムの製膜方向（ＭＤ方向）で５５０％、直角方向（ＴＤ方向）で６００％であった。
＜プレス加工の結果＞
上記方法で得られた複合板４１と保護膜の無い複合板４を、プレス後のガス流路の形状が波形で、ガス流路のピッチが３ｍｍ、波形の凸部と凹部の高低差は０．５ｍｍに成形できる金型を使用して、プレス成型機（（株）アマダ製  「トルクパックプレス」  プレス速度４５ｓｐｍ）にて室温で成形テストを行った。プレス後の複合板４はそのまま、複合板４１は保護膜を剥離した後、波形形状の凸部を顕微鏡（（株）キーエンス製  「デジタルＨＤマイクロスコープＶＨ−７０００」）にて観察した。その結果、保護膜を使用していない複合板４では、樹脂導電層に切れ、クラックが発生する場合があったが、保護膜が付設された複合板４１では、クラック等の発生は全く無かった。
【産業上の利用可能性】
本発明によれば、集電性能と成形性、強度および耐食性の両方を満足する燃料電池、特に固体高分子電解質型燃料電池用のセパレータを提供することができる。従って、長時間の運転が可能な燃料電池用としての利用性が大きい。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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