(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
粒子状に粉砕したパルプを空気とともに対流・攪拌した状態でポリイソブチレンと界面活性剤とを含む分散液の希薄溶液を吹き付けながら混合した後に、１ｍｍ以上の長繊維を加えて対流・攪拌して均一分散させた混合パルプ充填剤を、熱可塑性樹脂と混練して複合化することを特徴とするパルプ繊維強化樹脂の製造方法。
【請求項２】
粒子状に粉砕したパルプが、前記分散液の希薄溶液を含浸させて湿潤状態にあるときに前記長繊維を加えて対流・攪拌することを特徴とする請求項１に記載のパルプ繊維強化樹脂の製造方法。
【請求項３】
前記分散液が、エチレンオキサイドを主体とする親水基と直鎖状アルキル基から成る疎水基を併せ持つ界面活性剤を用いてポリイソブチレンを水に分散させたものであることを特徴とする請求項１に記載のパルプ繊維強化樹脂の製造方法。
【請求項４】
１ｍｍ以上の長繊維が、紙のパルプ繊維の抄造物を高速で回転するロッド内に投入して、空気中に浮遊した状態でロッドを衝突させて解繊したものであることを特徴とする請求項１に記載のパルプ繊維強化樹脂の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、パルプ繊維強化樹脂の製造方法に関する。詳しくは、回収古紙を解繊するなどして得られたパルプ繊維と熱可塑性樹脂の複合体について、凝集しやすいパルプの長繊維を熱可塑性樹脂に均一分散して複合化するパルプ繊維強化樹脂の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭酸ガス排出量の抑制と資源の有効利用を目的とした天然素材の活用が進められ、ＰＰ（ポリプロピレン）などの汎用樹脂の使用量削減を目的に、回収古紙を繊維状に粉砕して得たパルプ繊維を混入することによる前記目的を達成する手段が注目されつつある。
【０００３】
例えば、パルプ繊維との複合体について、粉砕によって得た解繊状の古紙とＰＰ（ポリプロピレン）とを混合したものを溶融混合する手段が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００４】
また、嵩高な植物繊維の取扱いを容易にするため、融点２００℃以下の可塑剤またはセルロース疎水化剤を用いて植物繊維の分散を促進出来る状態の塊状物またはペレットを用いてＰＰ（ポリプロピレン）と混練することによって、樹脂への分散性を向上する手段が提案されている（例えば、特許文献２参照）。
【０００５】
しかし、パルプ繊維の表面にあって部分的にフィブリル化して成る微細繊維は、パルプ繊維と樹脂の混合に伴う絡みを促す作用を呈することから、繊維と樹脂とが直接的に強固な接合を備えた複合化の態様を得ることが困難である。この結果、パルプ繊維を複合化したＰＰ（ポリプロピレン）は剛性と耐熱性に優れる反面、衝撃強度や引っ張り伸び量の低下をもたらすなどの脆性が増して、複合化の向上効果を損なわせることになる。さらに、前記微細繊維間にある空気が残留し易く、単純な混練では容易に排出されずに射出成形などの高圧下の流動過程で分離し、成形品に気泡として残留して意匠性を低下させるという課題を備える。
【０００６】
この課題を解決するために、パルプ繊維の表面を樹脂被覆する手段として、オレフィン系の熱可塑性樹脂を溶剤に分散させた液状態で吹き付けるなどして繊維表面に被覆させた後にマトリックスである樹脂と混合して一体化させたことによって、機械強度を改善する手段が提案されている（例えば、特許文献３参照）。
【０００７】
また、フィブリル化した繊維表面に弾性樹脂溶液を付与後に絞液して付着させたことによって、繊維本体にフィブリル化した繊維を固着させるようにして用いることで、白化を防止する手段が提案されている（例えば、特許文献４参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平０５−３２０３６７号公報
【特許文献２】特開平０６−０７３２３１号公報
【特許文献３】特開平０８−０２００２１号公報
【特許文献４】特開平０９−２２８２５０号公報
【特許文献５】特開平１１−５２０３号公報
【特許文献６】特開２００３−１６９９７８号公報
【特許文献７】特開平０８−２５２５５７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
これら手段によれば、解繊したパルプ表面には吸着力に富むフィブリル化した微細繊維があって、これらが互いに絡み易いことから、解繊によって得られた繊維同士が容易に凝集するため、熱可塑性樹脂と混練する際に分散させることが極めて困難である。その結果、繊維表面に備える微細繊維同士の間隙に空気の残存を抑止することは、上述の従来技術によれば可能である反面、繊維同士の凝集物と熱可塑性樹脂とを混練する際に、複合樹脂に均一分散させることが出来ないため、得られた成形品の表面外観が不均一になるうえ、強度の発現が十分に達成できないという課題を有する。
【００１０】
この発明は、上記のような課題を解決するためになされたもので、パルプ粉体がＰＩＢ（ポリイソブチレン）を介してフィブリル化した微細繊維を覆い隠して被覆した状態でパルプ繊維の表面に密着した集合体を形成して再度に凝集状態を呈することがなく、熱可塑性樹脂との溶融混練時における計量が安定し、均一な充填量を確保できるパルプ繊維強化樹脂の製造方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
この発明に係るパルプ繊維強化樹脂の製造方法は、粒子状に粉砕したパルプを空気とともに対流・攪拌した状態で高粘性エラストマーを含む分散液の希薄溶液を吹き付けながら混合した後に、１ｍｍ以上の長繊維を加えて対流・攪拌して均一分散させた混合パルプ充填剤と熱可塑性樹脂とを、混練して複合化することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１２】
この発明に係るパルプ繊維強化樹脂の製造方法は、パルプ粉体がＰＩＢを介してフィブリル化した微細繊維を覆い隠して被覆した状態でパルプ繊維の表面に密着した集合体を形成するので、繊維同士が互いに絡み合い、再度に凝集状態を呈することがないので、熱可塑性樹脂との溶融混練時における計量が安定し、均一な充填量を確保できた。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】実施の形態１を示す図で、パルプ粉体とパルプ繊維を９０／１０の比率で混合したパルプ混合物を３３％添加したＰＰ（ポリプロピレン）との複合体として製造したペレットを用いて射出成形した試験片について、物性評価を行った結果を示す図。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
実施の形態１．
＜概要＞
パルプ繊維は、長繊維化によって衝撃強度向上に大きく寄与する反面、表面にフィブリル化して成る微細繊維を備えて成るので互いが絡み易いことからので、熱可塑性樹脂との複合化において、均一分散が困難であるとともに、微細繊維間に残留した空気が十分に排除できないため、射出成形時の高圧下での流動持に微細気泡が分離し、成形品を部分的に白化させて意匠性の悪化を招く原因を生むほか、強度の発現を抑制する。
【００１５】
本発明は、表面にフィブリル化した微細繊維を備えた長繊維を相互に絡みにくくして、ＰＰ（ポリプロピレン）などの複合樹脂に均一分散させる手段に関するものである。
【００１６】
＜手段＞
粘着性に富むＰＩＢ（ポリイソブチレン）の希薄水分散液を吹き付けて塗布して湿潤状態のパルプの微粉粒にパルプ長繊維を投入した後、高速で回転するディスク上に設けた直立するロッドなどを用いて浮遊下での渦流による専断力を付与して解繊する。解繊したパルプ繊維の一部表面に前記ＰＩＢを塗布したパルプの微粒子が保持した態様を成すので、フィブリル化した微細繊維による絡み合いを抑制した。
【００１７】
このとき、ＰＩＢ（ポリイソブチレン）の水分散液は、疎水基と親水基を併せ持つ界面活性剤の希薄溶液を吹き付けて微細繊維間に含浸させた後、重ねるように付着させることにより、微細繊維間にある空気の排除効果が向上する。
【００１８】
上記手段によって得たパルプ長繊維は、静置状態でも絡み合って凝集することがなく、表面に保持したパルプの微粉粒とともに、溶融混練によってＰＰ（ポリプロピレン）に対して優れた分散性を付与する。
【００１９】
＜先行技術＞
パルプ繊維の表面を樹脂被覆する手段は、特許文献３（特開平０８−０２００２１号公報）によれば、オレフィン系の熱可塑性樹脂を溶剤に分散させた液状態で吹き付けるなどして繊維表面に被覆させることによって機械強度を改善する事例がある。
【００２０】
また、特許文献４（特開平０９−２２８２５０号公報）には、フィブリル化した繊維表面に弾性樹脂溶液を付与後に絞液して付着させたものを用いることによって、白化を防止する手段が記載されている。
【００２１】
パルプ繊維との複合体については、特許文献１（特開平０５−３２０３６７号公報）において、粉砕によって得た解繊状の古紙とＰＰ（ポリプロピレン）とを混合したものを溶融混合する手段が紹介されている。
【００２２】
また、特許文献２（特開平０６−０７３２３１号公報）において、融点２００℃以下の可塑剤またはセルロース疎水化剤を用いて、植物繊維の分散を促進させたものをＰＰ（ポリプロピレン）と混練することによって分散性を向上する手段が開示されている。
【００２３】
一方、パルプ繊維の樹脂複合体に関する先行文献は、特許文献５（特開平１１−５２０３号公報）に古紙原料を乾式解繊後に接着剤を添加して熱可塑性樹脂を添加空いた成形材料を用いて所定の温度で加熱加圧成形を行う手段が紹介されている。
【００２４】
また、特許文献６（特開２００３−１６９９７８号公報）には、撹拌によって浮遊した球状綿の表面にバインダー液を吹付けるクッション材の製造方法が示されている。
【００２５】
さらに、特許文献７（特開平０８−２５２５５７号公報）には、古紙パルプと熱可塑性微細繊維を加熱処理前に均一に混合して古紙ボードを製造する手段が開示されている。
【００２６】
＜先行技術との相違＞
本発明は、パルプ繊維表面のフィブリル化した微細繊維が備える空間内にある空気の排除を容易とするため、疎水基と親水基を併せ持つ界面活性剤の希薄溶液を用いたことにより、前記微細繊維と親和性に優れた親水基を備える界面活性剤が容易に含浸して繊維本体に収束した状態を確保した後、樹脂との親和性に優れる疎水基の作用によって、希薄溶液に分散した粘性に優れるエラストマー、例えばＰＩＢを強固に被覆できる。
【００２７】
一方で、粘性に優れた樹脂を表面部分に被覆したので、ＰＰ（ポリプロピレン）との混練によって相互が一体化したことによって、両材料の界面部分における緩衝効果を増し、衝撃強度の向上に寄与できる。
【００２８】
また、パルプ繊維と樹脂との複合体の形成において、繊維を凝集状態から解放後に再度の凝集を抑止する手段に関する記述が先行技術文献には無く、本発明の技術上の特徴を捕捉するに至らない。
【００２９】
＜効果（進歩性）＞
パルプ長繊維が、ＰＰ（ポリプロピレン）との相溶性に優れるＰＩＢ（ポリイソブチレン）などのオレフィン系エラストマーを塗布したことによって、表面にある微細繊維間にある空気（気泡）を排除しながらパルプの微粉粒を保持したので、繊維同士の絡み合いを抑制して均一分散を促すことにより、強度の向上を促進するとともに、射出成形時に気泡の排出に起因した白化を抑止して意匠性を改善できた。
【００３０】
また、低融点で粘性に富むＰＩＢ（ポリイソブチレン）が繊維表面に介在させたので、成形時の流動性向上と、ＰＰ（ポリプロピレン）とパルプ繊維の界面の接合を強固にしたことに加え、応力負荷に伴う破壊の開始点となる気泡を排除と粘性が向上したことによる強度、特に衝撃強度の低下を抑制した。
【００３１】
回収古紙を解繊して得られたパルプ繊維と、回収古紙に摩擦力を付与してすり潰して得たパルプ粉体とを、ＰＰ（ポリプロピレン）と溶融混練して得るパルプ繊維強化複合樹脂の製造方法について、以下に詳述する。
【００３２】
まず、高粘性エラストマーであるＰＩＢ（ポリイソブチレン）を界面活性剤を備えた高温の水中で高速攪拌を行い、エマルジョン（水に乳化、分散させたもの）の状態になるまでディスパージョン（分散）させた。このとき、分子量が８０Ｋ（Ｋは×１０００を意味し、８０Ｋ＝８００００である。以下、同じ。）以上のＰＩＢ（ポリイソブチレン）を用いる場合は、溶剤を用いて膨潤または溶解させるなどして粘度を低下させ、分散を容易化する。
【００３３】
また、対向する固定部と回転部である二枚のディスク面の鉛直方向の衝突しない位置に、複数のロッドがわずかな間隙を設けて設置して成る解繊機に、固定ディスクの中央部分に設けた投入口から、適度な大きさに裁断した回収古紙を投入する。投入した回収古紙は、ディスクの回転に沿って移動しながら、ディスクに設けた直立するロッドに衝突して解繊される。解繊したパルプ繊維は、ロッド外周部にある任意の開口を有する網を備えたフィルターによって選別され、適度な長さのパルプ繊維として採取したものを用いる。
【００３４】
一方のパルプ粉体は、同様回収古紙を選択し、これを対向する二枚のディスク間に設けた間隙内に投入するなどして擦り合うことによって受けたせん断力によって粉砕されたものを用いる。
【００３５】
これらのパルプ粉体およびパルプ繊維は、長期の各種環境や溶融樹脂との混練時における分解による変色や変質を促す酸や塩素などが残存しない純粋なパルプから成る回収古紙を選択することが好ましい。
【００３６】
次に、パルプ繊維の熱可塑性樹脂との溶融混練において、連続して計量・投入が可能な状態とするためにパルプ粉体へ均一分散させるとともに、パルプ粉体およびパルプ繊維が表面に備えるフィブリル化した微細繊維の間隙に保持する空気の排出を容易とするための改質を行う。
【００３７】
改質は、パルプ粉体をヘンシェルミキサーなどの高速回転する羽根を備えた混合機内で攪拌して浮遊した状態でＰＩＢ（ポリイソブチレン）の水分散希薄液を吹付ける。ＰＩＢ（ポリイソブチレン）は極めて微細な粒状を成して水中に均一に分散しており、パルプ繊維との親和性に優れる界面活性剤を介し、常温で高い粘着性を呈する２０Ｋ〜４０Ｋの分子量のものを１０％の希薄分散液とし、パルプ繊維に対して１．５部を吹き付けた（パルプ繊維の１００ｇに対して、ＰＩＢが  １．５ｇの付着量になるように噴霧した）。
【００３８】
ここで用いる界面活性剤（低弾性エラストマーを含む分散液）は、エチレンオキサイドを主体とする親水基と直鎖状アルキル基から成る疎水基を併せ持つことを特徴としており、疎水性を呈するＰＩＢ（ポリイソブチレン）と親水性を呈するパルプ繊維との親和を促すうえで、特に好ましい。
【００３９】
次に、パルプ粉体が混合機内で浮遊する攪拌状態を維持し、パルプ繊維を投入する。パルプ繊維は、表面にあるフィブリル化した微細繊維が絡み合って凝集した綿状を成しており、１〜２ｃｍの大きさにして投入することにより、パルプ粉体との接触に伴うせん断力を受けて一層解繊し易くなる。このとき、パルプ粉体の表面には過剰の界面活性剤とともにＰＩＢ（ポリイソブチレン）が粘着しており、パルプ繊維とのせん断力が向上してパルプ繊維の凝集状態から解離させやすくなるとともに、個々のパルプ繊維には過剰の界面活性剤が感心するとともに、その表面に前記パルプ粉体が付着する。
【００４０】
つまり、パルプ粉体は、パルプ繊維の表面にあって吸着性に富むフィブリル化した微細繊維との間でＰＩＢ（ポリイソブチレン）を介して前記パルプ繊維表面に接合して集合体を成すので、再度に凝集状態を呈することがなくなる。
【００４１】
パルプ粉体との混合物におけるパルプ繊維の含有率は、繊維の長さに大きく相関し、１〜２ｍｍ程度のものであれば２０ｗｔ％が好ましく、２〜５ｍｍのものであれば１０ｗｔ％とすることにより、熱可塑性樹脂との溶融混練時における計量を安定化させて、熱顔性樹脂に対する任意充填量の確保が容易となる。また、このときに用いるパルプ繊維には、予め、ＰＩＢをエマルジョンの状態にするために用いた界面活性剤を含浸させておくことによって、パルプ繊維表面への付着を促すので、好ましい。
【００４２】
上述手段によって得たパルプ粉体とパルプ繊維を混合したパルプ混合物は、スクリュー式の定量供給装置を用いて、押出機内の溶融状態にあるＰＰ（ポリプロピレン）に定量供給しながら混練した。パルプ混合物には、パルプ繊維の凝集を抑止する態様を成してパルプ粉体が付着するとともに、パルプ繊維に付着しなかった残余のパルプ粉体がパルプ繊維内に分散していることから、スクリュー式の供給装置を用いても、パルプ繊維がパルプ粉体中に均一分散した状態を維持して成るので、±０．５％の誤差内の安定した定量供給を行うことが出来た。
【００４３】
このとき、ＰＩＢ（ポリイソブチレン）を介したパルプ繊維上のパルプ粉体の保持力は弱く、熱可塑性樹脂との押出機における混練において容易に分離して、樹脂中に分散して複合化する。押出機によって混練したパルプ混合物とＰＰ（ポリプロピレン）との複合体は、前記押出機のノズルから糸状のストランドを引き出し、これを水槽内で冷却して固化させたものを１〜３ｍｍ程度の長さに切断して、射出成形に供するペレットとした。
【００４４】
ペレットは、１００℃×３時間の乾燥後、射出成形機のシリンダー温度が１９０〜２００℃、金型温度が３０℃の条件で射出成形を行い、各種物性を測定した。このとき得られた射出成形品の表面外観には、凝集した充填材を含んだ成形材料を用いた場合に見られる微細な白化点を形成しなかったことから、優れた分散性を備えることが確認できた。
【００４５】
本実施の形態では、パルプ粉体とパルプ繊維を９０／１０の比率で混合したパルプ混合物を３３％添加したＰＰ（ポリプロピレン）との複合体として製造したペレットを用いて射出成形した試験片について、物性評価を行い、その結果を図１に記した。
【００４６】
図１は実施の形態１を示す図で、パルプ粉体とパルプ繊維を９０／１０の比率で混合したパルプ混合物を３３％添加したＰＰ（ポリプロピレン）との複合体として製造したペレットを用いて射出成形した試験片について、物性評価（曲げ強度、曲げ弾性率、衝撃強度、表面外観）を行った結果を示す図である。
【００４７】
本実施の形態と各比較例（比較例１−１、比較例１−２）で用いた成形材料は、以下に示すとおりである。
（１）本実施の形態：強度物性の向上に有効に作用する長い繊維長（１ｍｍ以上）下限長さのパルプ繊維を添加したもの；
（２）比較例１−１：高粘性エラストマーを添加することなしにパルプ粉粒にパルプ繊維と混合したもの；
（３）比較例１−２：繊維長が短いパルプ繊維を添加したもの。
【００４８】
高粘性エラストマーであるＰＩＢ（ポリイソブチレン）の水分散液をミキサー内で撹拌しながらパルプ粉体に付着させた後にパルプ繊維を添加し、前記パルプ繊維をが解繊しながら前記パルプ粉体が表面に付着する態様を成して過剰のパルプ粉体内に分散した（混合パルプ充填剤）。これに対し、ＰＩＢ（ポリイソブチレン）を付着せずにパルプ粉体とパルプ繊維を混合した比較例１−１では、前記パルプ繊維が十分に解繊せず、部分的に凝集してパルプ粉体内に分散して留まった。
【００４９】
この結果、比較例１−１では、凝集したパルプ繊維内に残存する空気が射出成形の高圧下で排出して微細気泡の集合である白化を生成し、これが点在したことによって意匠性低下を招く、という課題をもたらした。
【００５０】
また、長さが０．８ｍｍであるパルプ繊維を用いた比較例１−２では、応力の分散を担う複合化の効果の結果である強度、特に衝撃強度の改善に有効性が見られない結果となった。
【００５１】
反面、本発明によって得たパルプ繊維複合ＰＰ（ポリプロピレン）は、パルプ繊維が樹脂内に凝集することなく分散したので、表面意匠性、強度と弾性率に優れ、なかでも耐衝撃性の大きな改善を確認した。
【００５２】
なお、本実施の形態では微細繊維として回収古紙を解繊して得たパルプをＰＰ（ポリプロピレン）と複合化した例について記したが、これに代えて、ケナフや竹などの植物から得た微細繊維についても、同様手段で行うことが出来る。
【００５３】
また、基材とする樹脂についても、ＰＰ（ポリプロピレン）を用いることに限定せず、成形時の樹脂温度が複合化に用いる繊維の分解に至ることのない耐熱温度以下で行われる樹脂を用いることも可能である。
【００５４】
本発明の実施の形態に係るパルプ繊維強化樹脂の製造方法は、紙を解繊するなどして得たパルプ繊維の表面にはフィブリル化した微細繊維が熱可塑性樹脂との混練時に絡み合った凝集状態を解消し、溶融樹脂中に均一分散するように改質するようにしたことを特徴とする。
【００５５】
つまり、溶融状態にある熱可塑性樹脂への分散が容易な粒状に粉砕したパルプ（以下、パルプ粉体という）を高速で回転することによって浮遊しながら撹拌状態を成す状態を得て、表面に親水基と疎水基を併せ持つ界面活性剤の水溶液中でディスパージョンした粘着性に優れるＰＩＢ（ポリイソブチレン）の希薄水分散液を吹き付けてＰＩＢ（ポリイソブチレン）の微細粒子を担持する。
【００５６】
粒状パルプは、その表面に保持したＰＩＢ（ポリイソブチレン）の微細粒子を保持してわずかに粘着性を有しているが、高速で回転移動する気流中における瞬間的な接触によって接合し、凝集することはない。反面、表面に接触する際の滑り抵抗が上昇した状態を備えることになる。
【００５７】
この撹拌状態を維持し、凝集した長繊維パルプ（以下、単にパルプ繊維という）を投入する。パルプ繊維が表面に保持する微細繊維が絡み合って凝集した態様が、同様に高速で回転しているパルプ粉体からの強いせん断力を受けて解繊し、前記パルプ粉体に分散した状態を得ることができる。このとき、密着力を備えるフィブリル化した微細繊維には、表面にＰＩＢを保持したパルプ粉体が吸着して保持されて覆うようになり、それら集合体同士が再度に絡みつく状態を形成しなくなる。
【００５８】
該状態を得たパルプ粉体とパルプ繊維の集合体は、弱い粘着力で保持されているが、搬送や計量時などの通常の取扱い時に受ける外部から受ける応力によって再度の分離を来すことがないので、個々が容易に分散する状態を維持することができる。
【００５９】
この発明の実施の形態に係るパルプ繊維強化樹脂の製造方法は、パルプ粉体がＰＩＢ（ポリイソブチレン）を介してフィブリル化した微細繊維を覆い隠して被覆した状態でパルプ繊維の表面に密着した集合体を形成するので、繊維同士が互いに絡み合い、再度に凝集状態を呈することがないので、熱可塑性樹脂との溶融混練時における計量が安定し、均一な充填量を確保できた。
【００６０】
また、ＰＩＢ（ポリイソブチレン）を介したパルプ繊維上のパルプ粉体の保持は、熱可塑性樹脂のペレットおよび溶融樹脂との押出機における混練において容易に分離するので、極めて優れた分散性を得ることが出来た。
【００６１】
また、パルプ繊維が、紙などのパルプ長繊維の紙などの抄造物を拘束で回転するロッドなどを用いた打撃を繰り返して解繊したものであるから、熱可塑性樹脂に分散したことによって、得られた熱可塑性樹脂との複合体において、大幅な強度の改善効果を得ることが出来た。
【要約】
【課題】パルプ繊維は、表面にフィブリル化した微細繊維を備えて凝集しやすいことから、ＰＰと複合化する際に繊維が凝集して樹脂への分散が困難であるほか、凝集した繊維内に残存する空気が成形圧によって排出し、成形品に白化となって残存して、意匠性を悪化させていた。
【解決手段】この発明に係るパルプ繊維強化樹脂の製造方法は、粒子状に粉砕したパルプを空気とともに対流・攪拌した状態で高粘性エラストマーを含む分散液の希薄溶液を吹き付けながら混合した後に、１ｍｍ以上の長繊維を加えて対流・攪拌して均一分散させた混合パルプ充填剤を、熱可塑性樹脂と混練して複合化することを特徴とする。
【選択図】図１【図１】
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