(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）フェノール類とナフトール類、フェノール類とナフタレンジオール類、ナフトール類、又はナフタレンジオール類を、メチレン基又はキシリレン基を介して結合させて得られるフェノール樹脂から選ばれる１種以上のフェノール樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）無機充填材、（Ｄ）硬化促進剤、及び（Ｅ）環状ホスファゼン化合物を必須成分とすることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物であって、環状ホスファゼン化合物が、一般式（１）で示される環状ホスファゼン化合物、又は一般式（１）で示される環状ホスファゼン化合物のＲ１の一部が他の一般式式（１）で示される環状ホスファゼン化合物のＲ１の一部との間でＲ１を介して結合した形態の化合物である半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【化１】
0004765151.tif 000021
（式中、ｎは３の整数、Ｒ１はアルキル基、アルケニル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基から選ばれる互いに同一もしくは異なる有機基を示し、Ｒ１のうち、少なくとも３個がフェノキシ基である。）
【請求項２】
（Ａ）フェノール樹脂硬化剤、（Ｂ）フェノール類とナフトール類、フェノール類とナフタレンジオール類、ナフトール類、又はナフタレンジオール類を、メチレン基又はキシリレン基を介して結合させて得られるフェノール樹脂から選ばれる１種以上のフェノール樹脂をグリシジルエーテル化したエポキシ樹脂、（Ｃ）無機充填材、（Ｄ）硬化促進剤、及び（Ｅ）環状ホスファゼン化合物を必須成分とすることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物であって、環状ホスファゼン化合物が、一般式（１）で示される環状ホスファゼン化合物、又は一般式（１）で示される環状ホスファゼン化合物のＲ１の一部が他の一般式式（１）で示される環状ホスファゼン化合物のＲ１の一部との間でＲ１を介して結合した形態の化合物である半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【化２】
0004765151.tif 000022
（式中、ｎは３の整数、Ｒ１はアルキル基、アルケニル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基から選ばれる互いに同一もしくは異なる有機基を示し、Ｒ１のうち、少なくとも３個がフェノキシ基である。）
【請求項３】
フェノール樹脂硬化剤が、フェノール類とナフトール類、フェノール類とナフタレンジオール類、ナフトール類、又はナフタレンジオール類を、メチレン基又はキシリレン基を介して結合させて得られるフェノール樹脂から選ばれる１種以上のフェノール樹脂である請求項２記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
フェノール類とナフトール類、フェノール類とナフタレンジオール類、ナフトール類、又はナフタレンジオール類を、メチレン基又はキシリレン基を介して結合させて得られるフェノール樹脂から選ばれる１種以上のフェノール樹脂の１５０℃での溶融粘度が、０．０１〜０．１５Ｐａ・ｓである請求項１又は３記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
全エポキシ樹脂組成物中に含有される臭素原子及びアンチモン原子が、それぞれ０．１重量％未満である請求項１、２、３、又は４記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１〜５記載のいずれかのエポキシ樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、流動性、硬化性等の成形性とともに難燃性、高温保管特性、耐半田クラック性に優れた半導体封止用エポキシ樹脂組成物、及びこれを用いた半導体装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
ＩＣ、ＬＳＩ等の半導体素子の封止方法として、エポキシ樹脂組成物のトランスファー成形による方法が、低コスト、大量生産に適した方法として採用されて久しく、信頼性もエポキシ樹脂や硬化剤であるフェノール樹脂の改良により向上が図られてきた。
しかし、近年の電子機器の小型化、軽量化、高性能化の市場動向において、半導体の高集積化も年々進み、又、半導体装置の表面実装化が促進されるなかで、半導体封止用エポキシ樹脂組成物への要求は益々厳しいものとなってきている。このため、従来からのエポキシ樹脂組成物では解決できない問題点も出てきている。
その最大の問題点は、半導体装置の表面実装の採用により半導体装置が半田浸漬、あるいはリフロー工程で急激に２００℃以上の高温にさらされ、半導体装置が吸湿した水分が爆発的に気化する際の応力により、半導体装置が割れたり、半導体素子、リードフレーム、インナーリード上の各種メッキされた接合部分との各界面で、剥離が生じ信頼性が著しく低下する現象である。従って前記の各種部材との接着性に優れることが必要である。
更に、近年半導体装置の薄型化に伴い、半導体装置中に占めるエポキシ樹脂組成物の硬化物の厚みが一段と薄くなってきており、６４Ｍ、２５６ＭＤＲＡＭ用の半導体装置は、１ｍｍ厚のＴＳＯＰが主流となりつつある。これら薄型半導体装置には、エポキシ樹脂組成物の成形時の充填性が良好で、金線変形が少なく、半導体素子やリードフレームの変形（チップシフトやダイパッドシフトと呼ぶ）がないことが要求され、そのためエポキシ樹脂組成物には、成形時の流動性に優れることが必要である。
一方、半導体封止用エポキシ樹脂組成物には難燃剤成分として、臭素含有有機化合物、及び三酸化アンチモン、四酸化アンチモン、五酸化アンチモン等のアンチモン化合物が配合されている。しかしながら、世界的な環境保護の意識の高まりのなか、臭素含有有機化合物や、アンチモン化合物を使用せずに難燃性を有するエポキシ樹脂組成物の要求が大きくなってきている。
更に、半導体装置を１５０〜２００℃での高温で長時間保管すると、難燃剤である臭素含有有機化合物やアンチモン化合物は、半導体素子の抵抗値の増加や、金線の断線を引き起こすことが知られている。この観点からも、臭素含有有機化合物やアンチモン化合物を使用しない高温保管特性に優れるエポキシ樹脂組成物の開発が待たれていた。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、流動性、硬化性等の成形性に優れ、半導体素子、リードフレーム等の各種部材との接着性の向上、熱時強度の向上、吸湿率の低減により、基板実装時における半導体装置の耐半田クラック性を著しく向上させ、更に臭素含有有機化合物、アンチモン化合物を低減あるいは実質的に含まなくても難燃性に優れ、高温保管特性を向上させた半導体封止用エポキシ樹脂組成物、及びこれを用いた半導体装置を提供するものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明は、（Ａ）フェノール樹脂硬化剤、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）無機充填材、（Ｄ）硬化促進剤、及び（Ｅ）環状ホスファゼン化合物を必須成分とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物において、
［１］フェノール樹脂硬化剤が、フェノール類とナフトール類又はナフタレンジオール類、あるいはナフトール類又はナフタレンジオール類を、メチレン基又はキシリレン基を介して結合させて得られるフェノール樹脂から選ばれる１種以上のフェノール樹脂であることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物、
［２］エポキシ樹脂が、フェノール類とナフトール類又はナフタレンジオール類、あるいはナフトール類又はナフタレンジオール類を、メチレン基又はキシリレン基を介して結合させて得られるフェノール樹脂から選ばれる１種以上のフェノール樹脂をグリシジルエーテル化したエポキシ樹脂であることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物、
［３］フェノール樹脂硬化剤が、フェノール類とナフトール類又はナフタレンジオール類、あるいはナフトール類又はナフタレンジオール類を、メチレン基又はキシリレン基を介して結合させて得られるフェノール樹脂から選ばれる１種以上のフェノール樹脂であり、且つエポキシ樹脂が、フェノール類とナフトール類又はナフタレンジオール類、あるいはナフトール類又はナフタレンジオール類を、メチレン基又はキシリレン基を介して結合させて得られるフェノール樹脂から選ばれる１種以上のフェノール樹脂をグリシジルエーテル化したエポキシ樹脂であることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物、及び
［４］第［１］〜［３］項記載のいずれかの半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置である。
【０００５】
【発明の実施の形態】
本発明に用いられるフェノール樹脂硬化剤は、分子内にフェノール性水酸基を有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般を指し、例えば、フェノール類とナフトール類又はナフタレンジオール類とをメチレン基又はキシリレン基を介して結合させて得られるフェノール樹脂、ナフトール類又はナフタレンジオール類をメチレン基又はキシリレン基を介して結合させて得られるフェノール樹脂から選ばれる１種以上のフェノール樹脂（以下、フェノール樹脂Ｐという）、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、フェノールアラルキル樹脂、テルペン変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂、トリフェノールメタン型樹脂等が挙げられ、これらは単独でも混合して用いてもよい。
【０００６】
これらのフェノール樹脂硬化剤の内では、フェノール樹脂Ｐが好ましい。フェノール樹脂Ｐは、分子中にナフトール類、ジヒドロキシナフタレン類、フェノール類等の水酸基を含むことを特徴としている。
フェノール樹脂Ｐを用いたエポキシ樹脂組成物の硬化物は、従来のフェノールノボラック樹脂硬化剤を用いた場合に比べ、ガラス転移温度を越えた高温時の強度が高く、又、吸湿率が低い。特に、結合基として疎水性のキシリレン基を有するフェノール樹脂だと、更に低吸湿性である。従って吸湿後の表面実装における半田付け時の耐半田クラック性に優れている。
又、ナフタレン骨格は芳香族骨格を多く有するため、難燃性に優れ、エポキシ樹脂との組合せによっては良好な難燃性を付与する。
【０００７】
フェノール樹脂Ｐとしては、例えば、フェノール類とナフトール類又はナフタレンジオール類、あるいはナフトール類又はナフタレンジオール類を、酸触媒の存在下、ホルムアルデヒド等のアルデヒドを介して縮合したフェノール樹脂として得られるランダム共重合体型のものや、フェノール類とナフトール類又はナフタレンジオール類、あるいはナフトール類又はナフタレンジオール類を、ビス（メトキシメチル）ベンゼン類を用いてフリーデル・クラフツ・アルキル化反応によって縮合したフェノール樹脂等が一般的である。具体例を以下に示す。
【化２】
0004765151.tif 000002
【０００８】
【化３】
0004765151.tif 000003
【０００９】
【化４】
0004765151.tif 000004
【００１０】
【化５】
0004765151.tif 000005
一般式（２）、一般式（４）中のｎ／（ｍ＋ｎ）の比率は、０．２５以上であることが難燃性、耐半田性の点から好ましい。
フェノール樹脂Ｐの１５０℃での溶融粘度としては、各々単体で０．０１〜０．１５Ｐａ・ｓが好ましい。０．０１Ｐａ・ｓ未満だと、エポキシ樹脂組成物の硬化性が低下するうえ、硬化物の架橋密度が低下するためにガラス転移温度が低下するので好ましくない。０．１５Ｐａ・ｓを越えると、溶融時の流動性が低下するので好ましくない。本発明のフェノール樹脂Ｐの１５０℃での溶融粘度は、ＩＣＩ粘度計（コーン＆プレート型）を用いて測定した。
【００１１】
フェノール樹脂Ｐの配合量を調節することにより、耐半田クラック性を最大限に引き出すことができる。耐半田クラック性の効果を引き出すためには、フェノール樹脂Ｐの合計量は、全樹脂硬化剤中に３０重量％以上が好ましく、特に５０重量％以上が好ましい。３０重量％未満だと、高温時の強度や低吸湿化が十分に得られず、耐半田クラック性が不十分となるおそれがあり、又、難燃性が低下するので好ましくない。
【００１２】
本発明に用いられるエポキシ樹脂は、分子内にエポキシ基を有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般を指す。例えば、フェノール類とナフトール類又はナフタレンジオール類とをメチレン基又はキシリレン基を介して結合させて得られるフェノール樹脂、ナフトール類又はナフタレンジオール類をメチレン基又はキシリレン基を介して結合させて得られるフェノール樹脂から選ばれる１種以上のフェノール樹脂を、グリシジルエーテル化したエポキシ樹脂（以下、エポキシ樹脂Ｅという）、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、トリアジン核含有エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂（フェニレン骨格、ビフェニレン骨格等を有する）等が挙げられ、これらは単独でも混合して用いてもよい。
【００１３】
これらのエポキシ樹脂の内では、エポキシ樹脂Ｅが好ましい。エポキシ樹脂Ｅは、分子中にナフトール類、ジヒドロキシナフタレン類、フェノール類等のエポキシ化物を含むことを特徴としている。
エポキシ樹脂Ｅを用いたエポキシ樹脂組成物の硬化物は、従来のオルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂を用いた場合に比べ、ガラス転移温度を越えた高温時の強度が高く、又、吸湿率が低い。特に、結合基として疎水性のキシリレン基を有するエポキシ樹脂だと、更に低吸湿性である。従って吸湿後の表面実装における半田付け時の耐半田クラック性に優れている。
又、ナフタレン骨格は芳香族骨格を多く有するため、難燃性に優れ、フェノール樹脂硬化剤との組合せによっては良好な難燃性を付与する。
エポキシ樹脂Ｅは、前記フェノール樹脂Ｐを、グリシジルエーテル化して得られるものである。具体例を以下に示す。
【化６】
0004765151.tif 000006
【００１４】
【化７】
0004765151.tif 000007
【００１５】
【化８】
0004765151.tif 000008
【００１６】
【化９】
0004765151.tif 000009
一般式（６）、一般式（８）中のｎ／（ｍ＋ｎ）の比率は、０．２５以上であることが難燃性、耐半田性の点から好ましい。
【００１７】
エポキシ樹脂Ｅの配合量を調節することにより、耐半田クラック性と難燃性を最大限に引き出すことができる。これらの効果を引き出すためには、エポキシ樹脂Ｅの合計量は、全エポキシ樹脂中に３０重量％以上が好ましく、特に５０重量％以上が好ましい。３０重量％未満だと、高温時の強度や、低吸湿性が十分に得られず、耐半田クラック性が不十分となるおそれがあり、又、難燃性も低下する傾向にあるので好ましくない。
【００１８】
本発明に用いられる無機充填材としては、溶融シリカ、結晶シリカ、アルミナ、窒化珪素等が挙げられ、これらは単独でも混合して用いてもよい。これらの内では、球形度の高い溶融シリカを全量、あるいは一部破砕シリカを併用することが好ましい。無機充填材の平均粒径としては５〜３０μｍ、最大粒径としては１５０μｍ以下が好ましく、特に平均粒径５〜２０μｍ、最大粒径７４μｍ以下が好ましい。又、粒子の大きさの異なるものを混合することにより充填量を多くすることができる。無機充填材は、予めシランカップリング剤等で表面処理されているものを用いてもよい。
本発明の無機充填材の配合量としては、全エポキシ樹脂組成物中に７５〜９３重量％が好ましい。７５重量％未満だと、半導体装置の吸湿量が増加し、半田処理温度での強度が低下し、半田処理時に半導体装置にクラックが発生し易くなるので好ましくない。一方、９３重量％を越えると、流動性が低下し、未充填やチップシフト、パッドシフトが発生し易くなるので好ましくない。
【００１９】
本発明に用いられる硬化促進剤は、エポキシ樹脂と樹脂硬化剤との架橋反応の触媒であり、具体例としては、トリブチルアミン、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７等のアミン系化合物、トリフェニルホスフィン、テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート塩等の有機リン系化合物、２−メチルイミダゾール等のイミダゾール化合物等が挙げられる。これらは単独でも混合して用いてもよい。
【００２０】
本発明に用いられる環状ホスファゼン化合物は、化合物中に環状ホスファゼン構造を有するものであればよく、例えば、一般式（１）で示される構造を有する化合物等を挙げることができ、難燃剤として作用する。
【化１０】
0004765151.tif 000010
（式中、ｎは３〜７の整数、Ｒ１は互いに同一もしくは異なる有機基を示す。）ホスファゼン化合物の難燃機構は、その含有しているリンによる炭化促進効果、即ち、硬化物の表面に不燃性の炭化層を形成することにより、硬化物表面の保護、及び酸素を遮断する効果が得られること、又、含有している窒素により、熱分解時に窒素ガスが発生し、気相においても酸素を遮断することによる。この固相と気相の両方で働く難燃効果から、ホスファゼン化合物は高い難燃性を付与することができる。
一般式（１）中のＲ１は、互いに同一もしくは異なる有機基を示し、アルキル基、アルケニル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基等が一般的であるが、又、アミノ基、メルカプト基、ヒドロキシ基、フルオロアルキル基等に代表される様に、Ｎ、Ｓ、Ｏ、Ｆ原子等を含有していても差し支えない。これらの環状ホスファゼン化合物は、単独でも混合して用いてもよい。更に、３量体の６員環を主成分としていることがより好ましい。
一般式（１）で示される環状ホスファゼン化合物としては、具体的には、例えば、ヘキサプロピルシクロトリホスファゼン、テトラエトキシジプロポキシシクロトリホスファゼン、ヘキサフェノキシシクロトリホスファゼン、ヘキサアニリノシクロトリホスファゼン、ヘキサキス（３−メルカプトプロピル）シクロトリホスファゼン、ヘキサキス（ヘプタフルオロプロピルオキシ）シクロトリホスファゼン等が一例として挙げられる。
一般式（１）中のＲ１としては、耐熱性、耐湿性の観点からはアリールオキシ基が好ましく、エポキシ樹脂との相溶性やエポキシ樹脂組成物の流動性の観点から、２ｎ個のＲ１のうち、少なくともｎ個がフェノキシ基であることが、より好ましい。
【００２１】
又、別の環状ホスファゼン化合物の例として、難燃性を高めるために、一つの環状ホスファゼンが別の有機基を介して他の環状ホスファゼンと結合した形態の化合物も好ましい。この場合、環状ホスファゼンは、同じ種類でも、異なった種類でもよい。例えば、一般式（１）で示される一つの環状ホスファゼンのＲ１の一部が他の環状ホスファゼンのＲ１の一部との間で別の有機基又はＲ１を介して結合した形態の化合物でもよく、これらの別の有機基は、単独の基だけではなく、他の基との複合の基でもよい。例えば、有機基の両末端にホスファゼン基を有している化合物でもよい。これらの環状ホスファゼン同士を結合する別の有機基としては、例えば、１，６−ジオキシヘキサン等の様にジオール化合物の水酸基から水素原子を除いた有機基、あるいはハイドロキノン、４，４’−ビフェノール、ビスフェノールＦ等の２官能フェノール化合物等のジヒドロキシ化合物から水素原子を除いた基等を好ましく用いることができる。
【００２２】
本発明の環状ホスファゼン化合物の配合量としては、全エポキシ樹脂組成物中に０．０１〜１０重量％が好ましく、更に好ましくは０．１〜５重量％である。０．０１重量％未満だと難燃性が不足し、１０重量％を越えると硬化性、耐熱性及び強度が低下し、吸湿率が増加するので好ましくない。
【００２３】
本発明のエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）〜（Ｅ）成分の他、必要に応じて臭素化エポキシ樹脂、三酸化アンチモン等の難燃剤を含有することは差し支えないが、半導体装置の１５０〜２００℃の高温下での電気特性の安定性が要求される用途では、臭素原子、アンチモン原子の含有量が、それぞれ全エポキシ樹脂組成物中に０．１重量％未満であることが好ましく、完全に含まれない方がより好ましい。臭素原子、アンチモン原子のいずれかが０．１重量％以上だと、高温下に放置したときに半導体装置の抵抗値が時間と共に増大し、最終的には半導体素子の金線が断線する不良が発生する可能性がある。又、環境保護の観点からも、臭素原子、アンチモン原子のそれぞれの含有量が０．１重量％未満で、極力含有されていないことが望ましい。
本発明のエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）〜（Ｅ）成分を必須成分とするが、これ以外に必要に応じてシランカップリング剤、カーボンブラック等の着色剤、天然ワックス、合成ワックス等の離型剤、及びシリコーンオイル、ゴム等の低応力添加剤等の種々の添加剤を適宜配合しても差し支えない。
又、本発明のエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）〜（Ｅ）成分、及びその他の添加剤等をミキサー等を用いて充分に均一に混合した後、更に熱ロール又はニーダー等で溶融混練し、冷却後粉砕して得られる。
本発明のエポキシ樹脂組成物を用いて、半導体素子等の各種の電子部品を封止し、半導体装置を製造するには、トランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド等の従来からの成形方法で硬化成形すればよい。
【００２４】
【実施例】
以下、本発明を実施例で具体的に説明する。配合割合は重量部とする。
実施例１
0004765151.tif 000011
【化１１】
0004765151.tif 000012
【００２５】
0004765151.tif 000013
【化１２】
0004765151.tif 000014
【００２６】
球状溶融シリカ                                          ８８．０重量部
トリフェニルホスフィン                                    ０．２重量部
式（１２）で示される環状ホスファゼン化合物                １．０重量部
【化１３】
0004765151.tif 000015
カーボンブラック                                          ０．３重量部
カルナバワックス                                          ０．５重量部
をミキサーを用いて混合した後、表面温度が９０℃と４５℃の２本ロールを用いて混練し、冷却後粉砕してエポキシ樹脂組成物を得た。得られたエポキシ樹脂組成物を以下の方法で評価した。結果を表１に示す。
【００２７】
評価方法
スパイラルフロー：ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用の金型を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒で測定した。
硬化性：金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒で成形し、型開き１０秒後のバコール硬度を測定した。
熱時曲げ強度・熱時曲げ弾性率：２４０℃での曲げ強度・曲げ弾性率をＪＩＳＫ  ６９１１に準じて測定した。単位はそれぞれＮ／ｍｍ２。
難燃性：試験片（厚さ１／１６inch）を、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒でトランスファー成形し、ＵＬ−９４垂直試験を行った。
耐半田クラック性：１００ピンＴＱＦＰ（パッケージサイズは１４×１４ｍｍ、厚み１．４ｍｍ、シリコンチップのサイズは、８．０×８．０ｍｍ、リードフレームは４２アロイ製）を、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒でトランスファー成形し、１７５℃、８時間で後硬化した。８５℃、相対湿度８５％の環境下で１６８時間放置し、その後２４０℃の半田槽に１０秒間浸漬した。顕微鏡で観察し、クラック発生率［（外部クラック発生パッケージ数）／（全パッケージ数）×１００］を％で表示した。又、チップとエポキシ樹脂組成物の硬化物との剥離面積の割合を超音波探傷装置を用いて測定し、剥離率［（剥離面積）／（チップ面積）×１００］を％で表示した。
高温保管特性：模擬素子を２５μｍ径の金線で配線した１６ピンＳＯＰを、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒でトランスファー成形し、１７５℃、８時間で後硬化した。１８５℃の恒温槽で処理し、一定時間毎にピン間の抵抗値を測定した。初期の抵抗値から１０％以上抵抗値が増大したパッケージ数が、１５個中８個以上になった恒温槽処理時間を高温保管特性として表示した。この時間が長いと、高温安定性に優れていることを示す。単位はｈｒ。
Ｂｒ原子、Ｓｂ原子の含有量：直径４０ｍｍ、厚さ５〜７ｍｍの成形品を金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒でトランスファー成形し、蛍光Ｘ線分析装置を用いて、全エポキシ樹脂組成物中の臭素原子、アンチモン原子の含有量を定量した。単位は重量％。
【００２８】
実施例２〜６、比較例１〜３
表１の配合に従って、実施例１と同様にエポキシ樹脂組成物を得、実施例１と同様にして評価した。結果を表１に示す。
なお、実施例、及び比較例で用いた材料を以下に示す。
式（１３）で示されるエポキシ樹脂（軟化点７８℃、エポキシ当量２７２）、
【化１４】
0004765151.tif 000016
【００２９】
ビフェニル型エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ（株）・製、ＹＸ４０００、融点１０５℃、エポキシ当量１９５）、
式（１４）で示されるフェノール樹脂硬化剤（ｎ／（ｍ＋ｎ）＝０．４８、軟化点９２℃、水酸基当量１２８、１５０℃での溶融粘度０．２６Ｐａ・ｓ）、
【化１５】
0004765151.tif 000017
【００３０】
式（１５）で示されるフェノール樹脂硬化剤（軟化点８１℃、水酸基当量２１０、１５０℃での溶融粘度０．１４Ｐａ・ｓ）、
【化１６】
0004765151.tif 000018
【００３１】
式（１６）で示される環状ホスファゼン化合物、
【化１７】
0004765151.tif 000019
臭素化フェノールノボラック型エポキシ樹脂（日本化薬（株）・製、ＢＲＥＮ−Ｓ、軟化点８４℃、エポキシ当量２８５、臭素原子含有率３５重量％）
【００３２】
【表１】
0004765151.tif 000020
【００３３】
【発明の効果】
本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、流動性、硬化性等の成形性、及び半導体素子、リードフレーム等の各種部材との接着性に優れ、硬化物の高温時における高強度と低吸湿性により、これを用いた半導体装置は基板実装時における耐半田クラック性に優れ、更に臭素化合物、アンチモン化合物を配合しなくても難燃性に優れるため、高温保管特性に優れる。