(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
茶抽出液をタンナーゼ処理した後、該処理液をＢｘ２０°〜Ｂｘ５０°に濃縮し、冷却することにより、タンナーゼ処理により遊離した没食子酸を析出させ、析出した没食子酸を分離除去することを特徴とする茶抽出処理物の製造方法。
【請求項２】
前記茶抽出処理物における
（ａ）非重合体カテキン類中のガレート体率が０〜４０重量％であり、かつ
（ｂ）没食子酸／（非重合体カテキン類＋没食子酸）が０〜０．３（重量比）である請求項１に記載の茶抽出処理物の製造方法。
【請求項３】
前記茶抽出液中の非重合体カテキン類の濃度が１〜１０重量％である請求項１または２のいずれかに記載の茶抽出処理物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、カテキン類特有の苦渋味・収斂味が低減され、かつ、酸味・えぐ味を有さない風味の改善された茶抽出処理物の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
茶は古くより、嗜好飲料として親しまれてきたが、最近十数年前より手軽に飲用することができる缶あるいはペットボトル等に充填した容器詰め飲料として提供されており、消費者の甘味ばなれもあり、高い支持を得て、その生産量は増加の一途をたどっている。一方、茶はまた、近年その機能性においても注目され、盛んに研究が行われており、カテキン類のヒトの体脂肪蓄積抑制（非特許文献１）等の生理効果が報告されている。しかしながら容器詰め飲料としてカテキン類を多く配合しようとすると苦渋味・収斂味が強くなってしまい風味的に非常に摂取しづらくなってしまうという欠点がみられた。 
茶中の非重合体カテキン類の主な成分として遊離型カテキン（エピカテキン、エピガロカテキン、カテキン、ガロカテキン）およびエステル型カテキン（エピカテキンガレート、エピガロカテキンガレート、カテキンガレート、ガロカテキンガレート）が挙げられるが、これらのうち遊離型カテキンは渋味、収斂味の閾値が高く、エステル型カテキンは渋味、収斂味の閾値が低いことが報告されている（特許文献１）。
【０００３】
一方、タンナーゼは茶飲料の清澄化に用いることが出来ることが知られているが、カテキンと没食子酸とのエステル結合に作用してカテキンと没食子酸に加水分解する酵素である。茶飲料中のクリームダウン（沈殿生成）は、ガレート型カテキン（エステル型カテキンと同義）とカフェインなどが複合体を形成することにより発生することが知られているが、その防止策としてタンナーゼ処理を行うことでガレート型カテキンを非ガレート型カテキン（遊離型カテキンと同義）に分解し、カフェインとの複合体形成をしづらくする方法が報告されている（非特許文献２）。
【０００４】
また、前記タンナーゼ処理を緑茶の製茶工程に応用し、茶葉中に含まれる苦渋味の強いエピカテキンガレート、エピガロカテキンガレートをタンナーゼにて処理することで、没食子酸と爽快な苦みを持つエピカテキン、エピガロカテキンに分解する方法が開示されている（特許文献２）。
【０００５】
一方、容器詰め飲料においても、前記の通りカテキン類の機能性に着目し、カテキン類を多く配合することが求められているが、カテキン類を高濃度に含有する茶飲料を、タンナーゼ処理することによりカテキン類の苦渋味を低減する方法が開示されている（特許文献３）。
【０００６】
しかしながら、特許文献３の方法では、カテキン類をタンナーゼ処理することによりエステル型カテキンが遊離型カテキンと没食子酸に分解し、エステル型カテキン由来の渋味・収斂味は低減するものの、それにより没食子酸由来の酸味・えぐ味が発生してしまい、やはり風味的に満足できるものとはいえない。
【０００７】
また、一方では非重合体カテキン類のタンナーゼによる分解を制御し、カテキン類における、ガレート体率を４０〜６０重量％の範囲内にコントロ−ルすることにより、エステル型カテキン由来の渋味・収斂味を低減させ、かつ風味を改善する方法（特許文献４）が開示されている。
【０００８】
【特許文献１】特開平６−３４３３８９号公報
【特許文献２】特開平５−３０８９０１号公報
【特許文献３】特開２００５−１３０８０９号公報
【特許文献４】特開２００４−３２１１０５号公報
【非特許文献１】Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｏｌｅｏ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  Ｖｏｌ．５０（２００１），  Ｎｏ．９  ｐ７１７−７２８
【非特許文献２】「食品と開発」３２（１２）、１９９７年、ｐ１４−１６
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
特許文献４には、非重合体カテキン類中のガレート体率が４０〜６０重量％である風味の改善された緑茶抽出物が開示されているが、この方法においてもやはりタンナーゼ処理により遊離の没食子酸が生成し、没食子酸由来のえぐ味を伴った酸味を呈するという課題が依然として未解決のままであった。また、これまでに報告されている茶抽出液のタンナーゼ処理は、非重合体カテキン類濃度として１重量％未満の水溶液で行われており、製造コスト、生産効率の面で問題があると考えられる。
【００１０】
したがって、本発明の目的は、茶抽出液から、高濃度非重合体カテキン含有飲料においても苦渋味・収斂味および酸味・えぐ味などの不快感を感じさせる味を有さない優れた風味を有する茶抽出物を効率よく製造する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者等は緑茶抽出物の風味を改善すべく鋭意検討したところ、茶抽出液をタンナーゼ処理することにより、非重合体カテキン類の総量に対するガレート型カテキンの含量を０〜４０％に調整することでエステル型カテキン由来の渋味・収斂味を低減させ、さらにこのタンナーゼ処理した茶抽出物を濃縮し、冷却することにより、タンナーゼ処理により遊離した没食子酸が析出し、遊離した没食子酸を分離除去することにより、没食子酸特有の酸味・えぐ味を有さない茶抽出物が得られることを見出し、本発明の完成に至った。
【００１２】
また、非重合体カテキン類の濃度として１〜１０重量％含有する状態にてタンナーゼ処理を行うことにより、大量製造においても効率よく、苦渋味・収斂味の低減した非重合体カテキン類含有水性溶液を製造できることを見出した。
【００１３】
かくして本発明は、茶抽出液をタンナーゼ処理した後、該処理液をＢｘ２０°〜Ｂｘ５０°に濃縮し、冷却することにより、タンナーゼ処理により遊離した没食子酸を析出させ、析出した没食子酸を分離除去することを特徴とする茶抽出処理物の製造方法を提供するものである。
また、本発明は、前記茶抽出処理物における
（ａ）非重合体カテキン類中のガレート体率が０〜４０重量％であり、かつ
（ｂ）没食子酸／（非重合体カテキン類＋没食子酸）が０〜０．３（重量比）である前記に記載の茶抽出処理物の製造方法を提供するものである。
さらに、本発明では、前記茶抽出液中の非重合体カテキン類の濃度が１〜１０重量％である前記に記載の茶抽出処理物の製造方法も提供される。
また、本発明は、前記いずれかに記載の方法により得られる茶抽出処理物を提供するものである。
本発明には、また、前記茶抽出処理物を含有する飲食品も含まれる。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によればタンナーゼ処理により非重合カテキン中のガレート型カテキン類含量を低減させることにより苦渋味・収斂味を低減させ、さらにタンナーゼ処理により遊離した没食子酸含量を低減させることにより酸味・えぐ味を除くことができ、風味の良好な茶抽出物の製造方法を提供することができる。また、従来の方法に比べて高濃度でタンナーゼ処理を行うことにより、生産効率・製造コストの観点から有利である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
本発明における非重合体カテキン類とは、カテキン、ガロカテキン、カテキンガレート、ガロカテキンガレートなどの非エピ体カテキン類及びエピカテキン、エピガロカテキン、エピカテキンガレート、エピガロカテキンガレートなどのエピ体カテキン類を８種あわせての総称である。本発明のガレート型カテキン類（エステル型カテキン類と同義）とは、前記のカテキン類のうちカテキンガレート、ガロカテキンガレート、エピガロカテキンガレート、エピカテキンガレート等の没食子酸エステル型のカテキン類の総称を意味する。本発明におけるガレート体率とは、前記ガレート型カテキン類４種の重量和の、前記８種からなる非重合体カテキン類の重量和に対する１００分率である。
【００１６】
本発明に用いられる茶葉としては、ツバキ科の常緑樹であるチャ（学名：Ｃａｍｅｌｌｉａ  ｓｉｎｅｎｓｉｓ（Ｌ）Ｏ．Ｋｕｎｔｚｅ）から得られる茶葉から製茶された煎茶、番茶、玉露、てん茶、釜入り茶などの不発酵茶である緑茶；前記茶葉から半発酵又は発酵工程を経て製茶された烏龍茶、紅茶、黒茶などが挙げられる。
【００１７】
本発明の茶抽出液としては、例えば、上記した茶葉の抽出物又はその濃縮物が挙げられる。茶葉の抽出物としては、上記した茶葉を水又は水溶性有機溶媒で、例えば、１０〜１００℃にて、３分〜２時間、攪拌又はカラム抽出し、遠心分離など適宜な分離手段を採用して抽出液を分離した抽出物を例示することができ、茶葉抽出物の濃縮物としては、茶葉抽出物を有機溶媒、減圧濃縮、膜濃縮等により濃縮した濃縮物を例示することができる。また、市販の「ポリフェノン」（三井農林（株））、「テアフラン」（（株）伊藤園）、「サンフェノン」（太陽化学（株））、「サンウーロン」（サントリー（株））、「ＰＦ−ＴＰ」（（株）ファーマフーズ）、「ポリフェノンＨＧ」（東京フードテクノ（株））などのカテキン粉末を水又は水溶性有機溶媒に溶解して茶抽出液とすることもできる。茶抽出液の非重合体カテキン類濃度は、１〜１０％、好ましくは１〜５％、更に好ましくは１〜３％が適当である。非重合体カテキン類濃度が１０％を越えると、非重合体カテキン類の浸透圧によりタンナーゼの活性が低下し、同じガレート体率を得るためにはタンナーゼ使用量を増やす必要があり効率が悪い。また非重合体カテキン類濃度が１％未満の場合、処理する液体の量が増えてしまい、生産効率が低下し製造コストの増大を引き起こす。この非重合体カテキン類濃度範囲内でタンナーゼ処理を行うことにより、工業的規模において効率よく作業を行うことが出来る。
【００１８】
本発明で使用されるタンナーゼは、非重合体カテキン類の没食子酸エステル結合を分解する活性を有するものであればいずれでも使用可能であり、具体的には、アスペルギルス属、ペニシリウム属、リゾプス属などのタンナーゼ生産菌を培養して得られるタンナーゼが使用できる。このうち、アスペルギルス・オリゼ由来のものが特に好ましい。
【００１９】
茶抽出液に対するタンナーゼの添加量は非重合体カテキン類量１ｍｇあたりに換算すると、約０．０２〜約２．０Ｕｎｉｔ、好ましくは約０．０５〜約０．４Ｕｎｉｔである。ここで１Ｕｎｉｔは、３０℃の水中においてタンニン酸に含まれるエステル結合を１分間に１マイクロモル加水分解する酵素量で定義される。タンナーゼ処理条件としては、その水溶液のｐＨは４．０〜６．０、好ましくは４．５〜５．５にすることが適当であり、その水溶液の温度は３０〜４５℃、好ましくは３５〜４０℃で行うことが適当である。タンナーゼ処理後はできるだけ速やかに７０〜９０℃に昇温し、タンナーゼを失活させ反応を停止する。
【００２０】
非重合体カテキン総量に対するエステル型カテキン含量はタンナーゼ処理時間、処理温度、処理濃度を制御することで目的にあったものに調整することが可能で、その反応の挙動は、反応液のｐＨ変化により判断することができる。
【００２１】
以上の方法により、茶抽出液中の非重合体カテキン総量に対するエステル型カテキン含量を０〜４０重量％となるように調整する。非重合体カテキン総量に対するエステル型カテキン含量を０〜４０重量％に調整することにより苦渋味・収斂味を低減させることができる。エステル型カテキン含量が４０重量％を越えた場合、苦渋味・収斂味が強く感じられ好ましくない。  
タンナーゼ処理により、エステル型カテキンは分解され没食子酸が遊離する。この没食子酸はえぐ味のある酸味を有している。本発明ではタンナーゼ処理後のカテキン類含有水溶液を濃縮し、冷却することにより、タンナーゼ処理により遊離した没食子酸を析出させ、分離除去することを特徴とする。没食子酸の溶解度は沸騰水では３３．３％であるのに対し、常温の水では１．１５％（ＴＨＥ  ＭＥＲＣＫ  ＩＮＤＥＸ  １３ＴＨＥＤＩＴＩＯＮ  ２００１，ｐ．７７２  ＭＥＲＣＫ＆ＣＯ．，ＩＮＣ．）であり、温度により大きく異なる。多成分系である茶抽出液においては、水に対する溶解度とはやや異なるが、常温において没食子酸として約１．５〜２％を越える場合は結晶化して析出する。
【００２２】
没食子酸を析出させるためのタンナーゼ処理後の茶抽出液の好ましいｐＨは２．８〜５．２、より好ましくは３．２〜４．８である。これよりもｐＨが高いと、没食子酸が析出しにくくなり、ｐＨが低い場合は茶飲料にした場合の風味が悪くなる。
没食子酸を析出させるためにはタンナーゼ処理後の茶抽出液中の没食子酸濃度が約１．５〜２％を越えるように濃縮する。没食子酸濃度として約１．５〜２％を越えた分が、後の冷却、静置の工程により析出する。そのためのタンナーゼ処理液の濃度は屈折糖度でＢｘ１０〜７０°、好ましくはＢｘ１５〜６０°、より好ましくはＢｘ２０〜５０°である。Ｂｘが１０°未満では没食子酸の濃度も低く、冷却しても没食子酸の析出が起こりにくい。Ｂｘが７０°を越えると茶抽出液成分中のサポニン等の乳化力により系が均一な乳化状態となり、また、粘度が増し、没食子酸の分離が起こりにくくなる。濃縮方法としてはいかなる方法も用いることができるが、例えば、バッチ式、回転薄膜式または遠心式等による減圧濃縮、凍結濃縮、ＵＦ膜濃縮等を挙げることができる。
【００２３】
次いで得られた濃縮液は没食子酸の溶解度を下げるために、温度を下げる。没食子酸の溶解度は低温ほど低くなるため、冷却温度は凍結しない範囲内で低い方が好ましく、０〜２０℃、好ましくは３〜１５℃、より好ましくは５〜１０℃の範囲内を例示することができる。次いで没食子酸を十分析出させるため同温度で、１〜９６時間、好ましくは２〜７２時間、より好ましくは５〜４８時間静置する。静置時間が短いと没食子酸が十分析出せず、分離液中の没食子酸が多くなり、静置時間が長すぎると、目的成分である非重合体カテキン類まで析出してしまう可能性がある。  
析出した没食子酸は、次いで、濾過、遠心分離等の適当な手段により分離除去する。  
かくして、没食子酸／（非重合体カテキン類＋没食子酸）が０〜０．３（重量比）である茶抽出処理物を得ることができる。
【００２４】
上記した方法により得られる本発明の茶抽出処理物は、そのまま水溶液の形態として使用することもできるが、所望により適宜な濃縮手段を採用して濃縮物の形態とする
こともできる。また、さらに所望により該水溶液にデキストリン、加工澱粉、サイクロデキストリン、アラビアガム等の賦形剤を添加又は添加しないで噴霧乾燥、真空乾燥、凍結乾燥などの適宜な乾燥手段を採用して乾燥することにより粉末状とすることもできる。
【００２５】
かくして、本発明によれば、苦渋味、収斂味の低減されかつ酸味・えぐ味を有しない非重合体カテキン類を含有する飲食品類、香粧品類、保健・衛生・医薬品類等を提供することができる。これらの例としては、例えば、茶類飲料、スポーツ飲料、炭酸飲料、果汁飲料、乳飲料、酒類などの飲料類；アイスクリーム類、シャーベット類、アイスキャンディー類などの冷菓類；和・洋菓子、チューインガム類、チョコレート類、パン類、コーヒー、紅茶などの嗜好品類；各種のスナック類などに本発明の製造方法によって得られる非重合体カテキン類を配合することにより、各種の機能性が付与された飲食品類を提供することができる。  
以下、実施例および比較例を挙げて、本発明をさらに具体的に説明する。
【実施例】
【００２６】
実施例１
ＰＦ−ＴＰ９０（（株）ファーマフーズ製：非重合体カテキン類含有量８４重量％、ガレート体率８１．６％）１．４３％水溶液６０００gを調製し（Ｂｘ２．２２°、ｐＨ５．４、非重合体カテキン類含量１．２％、没食子酸含量０．０１％）３５℃に加温した後、タンナーゼ（キッコーマン社製５０００Ｕｎｉｔ／ｇ）を２．１６ｇ（非重合体カテキン類１ｍｇに対し０．１５Ｕｎｉｔ）添加した。同温度にて１２０分間静置保持した後、８０℃に昇温することでタンナーゼを失活し反応を停止した（ｐＨ３．２、非重合体カテキン類１．００％、ガレート体率０．３４％、没食子酸含量０．４５％）。引き続きロータリーエバポレーターにて減圧濃縮し、Ｂｘ２０．１°の濃縮液を得た（非重合体カテキン類８．２４％、ガレート体率０．４３％、没食子酸含量３．９８％）。得られた濃縮液を５℃に冷却し、４０時間静置した。析出した沈殿物をデカンテーションおよび濾紙濾過にて除去し、重曹にてｐＨ５．４に調整し、カテキン類含有水溶液を得た（本発明品１：ｐＨ５．４、非重合体カテキン類８．２０％、ガレート体率０．５５％、没食子酸含量１．９６％、没食子酸／（没食子酸＋非重合体カテキン類）＝０．１９３）。
【００２７】
カテキン類の測定方法 
試料を蒸留水で希釈した後、フィルター（０．４５μｍ）でろ過し、Ｗａｔｅｒｓ製高速液体クロマトグラフィー（Ｗａｔｅｒｓ２６９５型セパレーションモジュール、Ｗａｔｅｒｓ２９９６フォトダイオードアレーモジュール）を用い、オクタデシル基導入液体クロマトグラフ用パックドカラム  Ｌ−カラムＴＭ  ＯＤＳ（４．６ｍｍφ×２５０ｍｍ：（財）化学物質評価研究機構製）を装着し、カラム温度３５℃でグラジエント法で行い、移動相Ａ液は酢酸を０．１モル／リットル含有の水溶液、Ｂ液は酢酸を０．１モル／リットル含有のアセトニトリル溶液とし、試料注入量は１０μＬ、ＵＶ検出波長は２８０ｎｍの条件で行った。
【００２８】
比較例１
ＰＦ−ＴＰ９０（（株）ファーマフーズ製：非重合体カテキン類含有量８４重量％、ガレート体率８１．６％）１．４３％水溶液６０００gを調製し（Ｂx２．２２°、ｐＨ５．４、非重合体カテキン類含量１．２％、没食子酸含量０．０１％）、８０℃に昇温後３０℃まで冷却し、カテキン類含有水溶液を得た（比較品１：ｐＨ５．４、非重合体カテキン類１．２０％、ガレート体率８１．６％、没食子酸含量０．０１％、没食子酸／（没食子酸＋非重合体カテキン類）＝０．００８）。
【００２９】
比較例２
ＰＦ−ＴＰ９０（株式会社ファーマフーズ製：非重合体カテキン類含有量８４重量％、ガレート体率８１．６％）１．４３％水溶液６０００gを調製し（Ｂx２．２２°、ｐＨ５．４、非重合体カテキン類含量１．２％、没食子酸含量０．０１％）３５℃に加温した後、タンナーゼ（キッコーマン社製５０００Ｕｎｉｔ／ｇ）を２．１６ｇ（非重合体カテキン類１ｍｇに対し０．１５Ｕｎｉｔ）添加した。同温度にて１２０分間静置保持した後、８０℃に昇温することでタンナーゼを失活し反応を停止し、３０℃まで冷却し、重曹にてｐＨを５．４に調製した（比較品２、ｐＨ５．４、非重合体カテキン類１．００％、ガレート体率０．３４％、没食子酸含量０．４５％、没食子酸／（没食子酸＋非重合体カテキン類）＝０．３１０）。
【００３０】
実施例２
ＰＦ−ＴＰ９０（（株）ファーマフーズ製：非重合体カテキン類含有量８４重量％、ガレート体率８１．６％）１．４３％水溶液６０００gを調製し（ｐＨ５．４、非重合体カテキン類含量１．２％、没食子酸含量０．０１％）３５℃に加温した後、タンナーゼ（キッコーマン社製５０００Ｕｎｉｔ／ｇ）を２．１６ｇ（非重合体カテキン類１ｍｇに対し０．１５Ｕｎｉｔ）添加した。同温度にて３０分間静置保持した後、８０℃に昇温することでタンナーゼを失活し反応を停止した（ｐＨ４．２、非重合体カテキン類１．０５％、ガレート体率２２．５％、没食子酸含量０．３２％）。引き続きロータリーエバポレーターにて減圧濃縮し、Ｂｘ２０．０°の濃縮液を得た（非重合体カテキン類８．６６％、ガレート体率２２．５％、没食子酸含量２．８５％）。得られた濃縮液を５℃に冷却し、４０時間静置した。析出した沈殿物をデカンテーションおよび濾紙濾過にて除去し、重曹にてｐＨ５．４に調整し、カテキン類含有水溶液を得た（本発明品２：ｐＨ５．４、非重合体カテキン類８．６０％、ガレート体率２３．５％、没食子酸含量１．９４％、没食子酸／（没食子酸＋非重合体カテキン類）＝０．１８４）。
【００３１】
比較例３
ＰＦ−ＴＰ９０（（株）ファーマフーズ製：非重合体カテキン類含有量８４重量％、ガレート体率８１．６％）１．４３％水溶液６０００gを調製し（Ｂｘ２．２２°、ｐＨ５．４、非重合体カテキン類含量１．２％、没食子酸含量０．０１％）３５℃に加温した後、タンナーゼ（キッコーマン社製５０００Ｕｎｉｔ／ｇ）を０．７２ｇ（非重合体カテキン類１ｍｇに対し０．０５Ｕｎｉｔ）添加した。同温度にて３０分間静置保持した後、８０℃に昇温することでタンナーゼを失活し反応を停止した（ｐＨ４．７、非重合体カテキン類１．１２％、ガレート体率４１．５％、没食子酸含量０．２０％）。引き続きロータリーエバポレーターにて減圧濃縮し、Ｂｘ３０．０°の濃縮液を得た（非重合体カテキン類１４．０５％、ガレート体率４１．５％、没食子酸含量２．５５％）。得られた濃縮液を５℃に冷却し、４０時間静置した。析出した沈殿物をデカンテーションおよび濾紙濾過にて除去し、重曹にてｐＨ５．４に調整し、カテキン類含有水溶液を得た（比較品３：ｐＨ５．４、非重合体カテキン類１３．８５％、ガレート体率４２．４％、没食子酸含量１．８７％、没食子酸／（没食子酸＋非重合体カテキン類）＝０．１１９）。
【００３２】
実施例３
ＰＦ−ＴＰ９０（（株）ファーマフーズ製：非重合体カテキン類含有量８４重量％、ガレート体率８１．６％）９．５３％水溶液５００gを調製し（Ｂｘ１４．８°、非重合体カテキン類８．０％、ガレート体率８１．６％、ｐＨ５．０）、３５℃に加温した後タンナーゼ（キッコーマン社製５０００Ｕｎｉｔ／ｇ）を２．４ｇ（非重合体カテキン類１ｍｇに対し０．３Ｕｎｉｔ）添加した。同温度にて１８０分間静置保持した後、８０℃に昇温することでタンナーゼを失活し反応を停止した（ｐＨ４．６、非重合体カテキン類７．３％、ガレート体率３５．５％、没食子酸１．４３％）。実施例３においてはタンナーゼを非重合体カテキンに対し実施例１の２倍使用し、さらに反応時間も１．５倍に延長したにもかかわらず、タンナーゼ処理液のガレート体率は３５．５％までしか下がらなかった。タンナーゼ処理後の液は引き続きロータリーエバポレーターにて減圧濃縮し、Ｂｘ３０．０°の濃縮液を得た（非重合体カテキン類１３．９％、ガレート体率３５．５％、没食子酸含量２．６９％）。得られた濃縮液を５℃に冷却し、４０時間静置した。析出した沈殿物をデカンテーションおよび濾紙濾過にて除去し、重曹にてｐＨ５．４に調整し、カテキン類含有水溶液を得た（本発明品３：非重合体カテキン類１３．６％、ガレート体率３７．８％、没食子酸含量１．９４％、没食子酸／（没食子酸＋非重合体カテキン類）＝０．１２５）。
【００３３】
本発明品１〜３および比較品１〜３茶抽出処理液の（ａ）非重合体カテキン類中のガレート体率および（ｂ）没食子酸／（非重合体カテキン類＋没食子酸）の値を表１に示す。
【００３４】
【表１】
0004673247.tif 000002
【００３５】
実施例４（緑茶飲料に配合した例）
煎茶１００ｇに６０℃イオン交換水２０００ｇを加え、時々攪拌しながら１０分間静置した後、４０メッシュ金網にて茶葉を分離した。茶葉の残渣をイオン交換水１０００ｇにて洗浄し、抽出液と洗浄液をあわせＮｏ．２濾紙を使用して吸引ろ過した後、ろ液にＬ−アスコルビン酸ナトリウム４ｇと重曹０．２ｇを加え、イオン交換水にて非重合体カテキン類濃度として５００ｐｐｍとなるよう調製した（全体量約１０Ｋｇ）。この緑茶飲料に本発明品１〜３および比較品１〜３の緑茶抽出処理物をそれぞれ非重合体カテキン類濃度として１０００ｐｐｍとなるように配合し、１３８℃、３０秒ＵＨＴ殺菌を行い、８８℃に冷却しペットボトルに充填し、さらに３０℃まで水冷した。それぞれのペットボトル飲料は常温で２週間保存後、２０名の良く訓練されたパネラーにて官能評価を行った。官能評価結果は苦渋味・収斂味、酸味・えぐ味、総合評価を対象としそれぞれ２０点を満点とし、非常に好ましい：１７〜２０点、やや良い：１４〜１７点、普通：１１〜１４点、やや劣る：８〜１１点、劣る：８点以下の評価基準で採点し２０名のパネラーの平均点を表２に示す。
【００３６】
【表２】
0004673247.tif 000003
【００３７】
表２に示すとおり本発明品を添加した緑茶飲料は、１０００ｐｐｍという高濃度の非重合体カテキン類を含有するにもかかわらず、苦渋味・収斂味および酸味・えぐ味等の不自然な味は感じられず、自然な緑茶の風味を有していた。
【００３８】
一方、比較品１（タンナーゼ処理未処理：ガレート体率８１．６％）および比較品３（タンナーゼ処理を行ったがガレート体率が４２．４％）を添加した緑茶飲料は苦渋味・収斂味が強く、顕著に感じられた。また、タンナーゼ処理によりガレート率を４０％以下としたが没食子酸の除去処理を行っていない比較品２を添加した緑茶飲料は酸味・えぐ味が強く感じられた。
【００３９】
実施例５
ＰＦ−ＴＰ９０（（株）ファーマフーズ製：非重合体カテキン類含有量８４重量％、ガレート体率８１．６％）１４．３％水溶液５００gを調製し（Ｂｘ２２．２°、非重合体カテキン類１２．０％、ガレート体率８１．６％、ｐＨ５．０）、３５℃に加温した後タンナーゼ（キッコーマン社製５０００Ｕｎｉｔ／ｇ）を３．６ｇ（非重合体カテキン類１ｍｇに対し０．３Ｕｎｉｔ）添加した。同温度にて１８０分間静置保持した時点でのガレート体率は４５．６％であった。そこでさらに、同温度にて６０分間保持したが、ガレート体率は４２．３％までしか低下しておらず、水溶液中の非重合体カテキン類濃度が１０％を越えた場合には、タンナーゼの作用が十分発揮されないことが示された。
【００４０】
実施例６
ＰＦ−ＴＰ９０（（株）ファーマフーズ製：非重合体カテキン類含有量８４重量％、ガレート体率８１．６％）１．４３％水溶液６０００gを調製し（Ｂｘ２．２２°、ｐＨ５．４、非重合体カテキン類含量１．２％、没食子酸含量０．０１％）３５℃に加温した後、タンナーゼ（キッコーマン社製５０００Ｕｎｉｔ／ｇ）を２．１６ｇ（非重合体カテキン類１ｍｇに対し０．１５Ｕｎｉｔ）添加した。同温度にて１２０分間静置保持した後、８０℃に昇温することでタンナーゼを失活し反応を停止した（ｐＨ３．２、非重合体カテキン類１．００％、ガレート体率０．３４％、没食子酸含量０．４５％）。引き続きロータリーエバポレーターにて表３に示す濃度まで減圧濃縮し、濃縮液を得た。得られた濃縮液を５℃に冷却し、４０時間静置した。析出した沈殿物をデカンテーションおよび濾紙濾過にて除去し、カテキン類含有水溶液を得た。濃縮液の濃度および沈殿除去前後の液の組成（非重合体カテキン類、ガレート体率、没食子酸含量、没食子酸／（没食子酸＋非重合体カテキン類））を表３に示す。
【００４１】
【表３】
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【００４２】
表３に示したとおり、没食子酸濃度が約１．５〜２％を越えた場合、冷却、静置により没食子酸が析出し除去されていることがわかる。また、濃縮液の濃度としては約Ｂｘ１０°を越える時点から没食子酸が効率よく析出し除去されている。