(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ｉ）グラフト変性ポリプロピレン（Ａ）を４０〜９２重量％、
（ｉｉ）２３０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフロ−レ−ト（ＭＦＲ）が０．０１〜１０ｇ／１０分で、かつ、密度が０．９４０ｇ／ｃｍ3以下のエチレン・α−オレフィ
ン共重合体（Ｂ）を５〜３０重量％、および
（ｉｉｉ）オレフィン結晶セグメントとエチレン・α−オレフィンセグメントとからなるブロック共重合体（Ｃ）を３〜３０重量％（但し、（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）の合計は１００重量％）含み、
グラフト変性ポリプロピレン（Ａ）は、不飽和カルボン酸および／またはその誘導体でグラフト変性されたポリプロピレンであり、不飽和カルボン酸またはその誘導体の残基を、グラフト変性ポリプロピレン（Ａ）１００重量％に対して、０．０１〜５重量％含有し、
上記ブロック共重合体（Ｃ）がオレフィン結晶−エチレン・ブチレン−オレフィン結晶ブロック共重合体である
プロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）。
【請求項２】
請求項１に記載のプロピレン系接着剤用重合体組成物を含む層を少なくとも１層有する積層体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プロピレン系接着剤用重合体組成物およびそれを用いた積層体に関する。さらに詳しくは、積層構造物を成形し加熱処理を加えた際の、接着力低下を抑制し、かつ、折り曲げ加工時の白化を抑制しうるプロピレン系接着剤用重合体組成物およびそれを用いた積層構造物に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレン樹脂は、機械的強度、剛性、耐熱性、耐薬品性、耐油性、透明性、低温衝撃性などに優れており、これらの特性を利用して、フィルム、シ−ト、ボトルなどの包装材料・被覆材料、または壁紙などの装飾材料として広く用いられている。しかしながら、このようなポリプロピレン樹脂は、酸素などのガスの透過性が大きいため、食品、薬品、化粧品などの高いガスバリア性が要求される包装材料には用いることができなかった。したがって、ポリプロピレン樹脂のガスバリア性を高めるため、ポリプロピレン樹脂に、これらの樹脂よりもガスバリア性に優れる樹脂、例えばエチレン・酢酸ビニル共重合体ケン化物などを積層する方法が提案されている。この際、ポリプロピレンとオレフィン・酢酸ビニル共重合体ケン化物（以下ＥＶＯＨ）との接着性は著しく低いため、アイオノマ−、エチレン・酢酸ビニル共重合体、カルボン酸類グラフト変性物などの各種接着性樹脂を共押出成形し、多層構造体を得ていた（特許文献１）。【０００３】
しかしながら、このような多層構造物に、高温で内容物を充填したり、充填後に加熱処理を加えたりすると、膨張・収縮のために、二次加工時、落下時、屈曲下においてＥＶＯＨと接着用樹脂とが剥離、さらには屈曲による白化を起こし、製品の性能（強度など）や外観に不具合が生じる場合がある。また、ＥＶＯＨと接着用樹脂層との剥離によりＥＶＯＨ層にクラックが入りやすくなり、バリア性が低下するなどの問題が発生する場合がある。【０００４】
また、壁紙などの装飾材料の場合でも、加熱・冷却が繰り返される環境下で、基材（樹脂フィルム，金属）と接着樹脂層との間が剥離し、外観が損なわれる場合がある。
【特許文献１】特開２００１−８８２４９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の課題は、プロピレン系接着剤用重合体組成物およびそれを用いた積層体に関し、積層構造物を成形し加熱処理を加えた際の、接着力の低下を防止し、かつ、折り曲げ加工時の白化を抑制しうるプロピレン系接着剤用重合体成物およびそれを用いた積層構造物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは鋭意検討した結果、特定の組成物を用いることにより加熱処理を加えた際に、接着力の低下を防止し、かつ、折り曲げ加工時の白化を抑制しうるプロピレン系接着剤用重合体組成物が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明は、（ｉ）グラフト変性ポリプロピレン（Ａ）を４０〜９２重量％、
（ｉｉ）２３０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフロ−レ−ト（ＭＦＲ）が０．０１〜１０ｇ／１０分で、かつ、密度が０．９４０ｇ／ｃｍ3以下のエチレン・α−オレフィ
ン共重合体（Ｂ）を５〜３０重量％、および
（ｉｉｉ）オレフィン結晶セグメントとエチレン・α−オレフィンセグメントとからなるブロック共重合体（Ｃ）を３〜３０重量％（但し、（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）の合計は１００重量％）含み、グラフト変性ポリプロピレン（Ａ）は、不飽和カルボン酸および／またはその誘導体でグラフト変性されたポリプロピレンであり、不飽和カルボン酸またはその誘導体の残基を、グラフト変性ポリプロピレン（Ａ）１００重量％に対して、０．０１〜５重量％含有し、上記ブロック共重合体（Ｃ）がオレフィン結晶−エチレン・ブチレン−オレフィン結晶ブロック共重合体であるプロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）、並びに、前記のプロピレン系接着剤用重合体組成物を含む層を少なくとも１層有する積層体である。
【発明の効果】
【０００７】
本発明のプロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）は、加熱処理を加えた際に、接着力の低下を防止し、かつ、折り曲げ加工時の白化を抑制しうる組成物である。すなわち、本発明のプロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）によれば、加熱処理を加えた際に、接着力の低下を防止し、かつ、折り曲げ加工時の白化を抑制しうる成形品を得ることが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
以下、本発明をさらに詳細に説明する。
グラフト変性ポリプロピレン（Ａ）を４０〜９２重量％、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフロ−レ−ト（ＭＦＲ）が０．０１〜１０ｇ／１０分で、かつ、密度が０．９４０ｇ／ｃｍ3以下のエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）を５〜３０重量％、オレフィン結晶セグメントとエチレン・α−オレフィンセグメントとからなるブロック共重合体（Ｃ）を３〜３０重量％（但し、（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）の合計は１００重量％）含むプロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）の各成分について、以下に説明する。【０００９】
グラフト変性ポリプロピレン（Ａ）
本発明で用いられるグラフト変性ポリプロピレン（Ａ）は、不飽和カルボン酸および／またはその誘導体でグラフト変性されたポリプロピレンである。
グラフト変性に用いられるポリプロピレンは、プロピレンの単独重合体および／またはプロピレン・α−オレフィン共重合体である。プロピレン・α−オレフィン共重合体のα−オレフィンとしては、エチレンおよび／または炭素数４〜２０のα−オレフィンが挙げられ、これらのα−オレフィンは、１種単独でも２種以上使用してもよい。本発明において好ましいα−オレフィンは、炭素数４〜１０のα−オレフィンであり、中でも特に炭素数４〜８のα−オレフィンが好適に使用できる。【００１０】
本発明のグラフト変性に用いられるポリプロピレンの製造方法としては、特に限定されるものではなく、チーグラー・ナッタ触媒、メタロセン系触媒などの周知の触媒を用いた周知の方法にて製造することができる。また、結晶性の重合体が好ましく使用でき、共重合体の場合にあっては、ランダム共重合体であっても、ブロック共重合体であってもよい。さらに、成形性を満足し、成形体としたときの使用に耐えうる強度を有するものであれば、立体規則性、分子量についても特段の制限はない。市販の樹脂をそのまま利用することも可能である。【００１１】
本発明において好ましく用いられるポリプロピレンは、ホモポリプロピレンあるいはプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体である。また、幾つかの異なるポリプロピレンを混合して用いることもできる。
本発明で用いられるグラフト変性ポリプロピレン（Ａ）のＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準じ、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重の下に測定されたメルトフロ−レ−ト（ＭＦＲ）は、通常０．０１〜４００ｇ／１０分、好ましくは０．１〜９０ｇ／１０分である。ＭＦＲ値がこの範囲にあるグラフト変性ポリプロピレン（Ａ）は、流動性に優れるため、大型品も成形でき、かつ高速成形もできるようなプロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）を得ることが可能となる。【００１２】
グラフトモノマ−として用いられる不飽和カルボン酸および／またはその誘導体としては、カルボン酸基を１以上有する不飽和化合物、カルボン酸基を有する化合物とアルキルアルコ−ルとのエステルまたは無水カルボン酸基を１以上有する不飽和化合物などを挙げることができ、不飽和基としては、ビニル基、ビニレン基、不飽和環状炭化水素基などを挙げることができる。具体的な化合物としては、例えば、アクリル酸、マレイン酸、フマル酸、テトラヒドロフタル酸、イタコン酸、シトラコン酸、クロトン酸、イソクロトン酸、ナジック酸〔商標〕（エンドシス−ビシクロ［２．２．１］ヘプト−５−エン−２，３−ジカルボン酸）などの不飽和カルボン酸；またはその誘導体、例えば、酸ハライド、アミド、イミド、無水物、エステルなどが挙げられる。かかる誘導体の具体例としては、例えば、塩化マレニル、マレイミド、無水マレイン酸、無水シトラコン酸、マレイン酸モノメチル、マレイン酸ジメチル、グリシジルマレエ−トなどが挙げられる。これらの不飽和カルボン酸および／またはその誘導体は、１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使用することもできる。これらの中では、不飽和ジカルボン酸またはその酸無水物が好適であり、特にマレイン酸、ナジック酸またはこれらの酸無水物が好ましく用いられる。不飽和カルボン酸および／またはその誘導体の含有量の制御は、例えば、グラフト条件を適宜選択することにより、容易に行うことができる。【００１３】
不飽和カルボン酸および／またはその誘導体から選ばれるグラフトモノマ−をグラフトさせる方法については特に限定されず、溶液法、溶融混練法など、従来公知のグラフト重合法を採用することができる。例えば、ポリマ−を溶融し、そこへグラフトモノマ−を添加してグラフト反応させる方法、あるいはポリマ−を溶媒に溶解して溶液となし、そこへグラフトモノマ−を添加してグラフト反応させる方法などがある。【００１４】
本発明に用いられるグラフト変性ポリプロピレン（Ａ）における不飽和カルボン酸またはその誘導体の含有量は、グラフト変性ポリプロピレン（Ａ）１００重量％に対して、通常０．０１〜５重量％、好ましくは０．０１〜３重量％、さらに好ましくは０．０１〜１重量％である。
エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）
本発明で用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）は、メルトフロ−レ−ト（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準じて２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定した値）が０．０１〜１０ｇ／１０分であり、そして密度が０．９４０ｇ／ｃｍ3以下のエチレン・α−オレフィン共重合体である。エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）は、好ましくはエチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとのランダム共重合体である。これらのうち、炭素数３または４のα−オレフィンが好ましい。すなわち、エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）としては、エチレン・プロピレンランダム共重合体が好ましい。【００１５】
エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）は、好ましくはエチレンに由来する重合単位を５５〜９５重量％、より好ましくは６０〜９０重量％含有する。
上記エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）のメルトフロ−レ−トは、好ましくは０．０１〜１０ｇ／１０分であり、密度は、好ましくは０．８５〜０．９０ｇ／ｃｍ3である。【００１６】
このような物性のエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）は、通常、非晶性であるかあるいは結晶化度が４０％未満の低結晶性である。
さらに、本発明で使用されるエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）は、上記条件を満足する限り、少量の無水マレイン酸などをグラフトしたものであってもよい。また、上記条件を満足する限り、少量の無水マレイン酸などをグラフトした後、グラフトモノマ−をさらにジアミンなどで修飾したものであってもよい。なお、グラフトされた重合体、ジアミンなどで修飾された重合体が上記の条件を外れたものであっても、エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）の全体として上記条件を満足していればよい。【００１７】
オレフィン結晶セグメントとエチレン・α−オレフィンセグメントとからなるブロック共重合体（Ｃ）
本発明で用いられるオレフィン結晶セグメントとエチレン・α−オレフィンセグメントとからなるブロック共重合体（Ｃ）は、グラフト変性ポリプロピレン（Ａ）相とエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）相との相溶性を向上し、マトリックスレベルでの相間剥離を低減させる効果を奏するものが選択される。基本的には、オレフィン結晶セグメントは、グラフト変性ポリプロピレン（Ａ）相との相溶性に、エチレン・α−オレフィンセグメントは、エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）相との相溶性に寄与している。その結果、接着剤層の白化防止に優れた効果を得ることができる。【００１８】
本発明のオレフィン結晶セグメントとエチレン・α−オレフィンセグメントとからなるブロック共重合体（Ｃ）中のオレフィン結晶セグメントの構成単位としては、エチレン、プロピレンなどが挙げられるが、特にエチレンであることが好ましい。その場合、炭素数３〜２０のα−オレフィンを結晶性が損なわれない程度に含んでいてもよい。また、重合後の水素添加によりエチレン重合体と類似した構造になるような共役ジエン化合物が全部または一部含まれていてもよい。そのような共役ジエンとしては、１，３−ブタジエンが特に好ましい。セグメントの分子量、分子量分布、密度は、特に限定されない。【００１９】
また、ブロック共重合体（Ｃ）中のエチレン・α−オレフィンセグメントとしては、エチレンとα−オレフィンとがランダムに配列しているセグメントであることが好ましい。エチレン・α−オレフィンセグメントの構成単位であるα−オレフィンとしては、炭素数３〜２０のα−オレフィンが好ましく、プロピレン、ブテン、イソブテン、ペンテン、イソペンテン、メチルペンテン、ヘキセン、ヘプテン、オクテンなどが特に好ましい。また、重合後の水素添加によりエチレン・α−オレフィン共重合体と類似した構造になるような共役ジエン化合物が全部または一部含まれていてもよい。そのような共役ジエン化合物としては、１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、２−メチル−１，３−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエン、４，５−ジエチル−１，３−オクタジエン、３−ブチル−１，３−オクタジエン、クロロプレンなどが挙げられ、中でも１，３−ブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエンが好ましく、特に、１，３−ブタジエンが好ましい。共役ジエン化合物を用いる場合、その後の水素添加により水素添加前の全ての二重結合のうち８０％以上、好ましくは９０％以上が飽和されていることが好ましい。セグメントの分子量、分子量分布、密度は、特に限定されない。【００２０】
オレフィン結晶セグメントとエチレン・α−オレフィンセグメントとからなるブロック共重合体（Ｃ）の製造方法は、特に限定されず、公知の製造方法が適用できる。例えば、リビング重合による製造方法、リビング重合にて合成したものに水素添加することによる製造方法、および同一触媒による逐次的製造方法などが挙げられる。これらの製造方法において使用される触媒は、特に限定されず、チーグラー・ナッタ系触媒、メタロセン系触媒などいずれのものであってもよく、必要に応じて助触媒などを用いてもよい。【００２１】
セグメントのブロック数は、特に限定されないが、３元以上のブロック共重合体が好ましい。また、各ブロックは、カップリング剤を介して連結されていてもよい。特に好ましいものは、リビング重合にて合成したオレフィン系３元ブロック共重合体の水素添加物である。オレフィン結晶−エチレン・ブチレン−オレフィン結晶ブロック共重合体は、結晶部分が物理架橋（ドメイン）を形成して橋かけ点となり、中間のゴムブロックが製品にゴム弾性を付与する。また、両末端にオレフィン結晶ブロックを有することにより、特に均一な３次元網目構造を得ることができる。【００２２】
オレフィン結晶セグメントとエチレン・α−オレフィンセグメントとからなるブロック共重合体（Ｃ）の２３０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフロ−レ−ト（ＭＦＲ）は、０．０１〜１０ｇ／１０分であることが好ましい。
プロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）
本発明のプロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）は、上述のグラフト変性ポリプロピレン（Ａ）、エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）、およびオレフィン結晶−エチレン・α−オレフィンブロック共重合体（Ｃ）を含有していることを特徴とするプロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）である。【００２３】
また、本発明のプロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）は、本発明の目的を損なわない範囲で、混合できる他の樹脂、エラストマ−などを配合することができる。他の樹脂などの配合は、上述の（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）と同時であっても、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）からプロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）を得た後の混合であってもよい。
また、本発明のプロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）には、本発明の目的を損なわない範囲で、公知のプロセス安定剤、耐熱安定剤、耐熱老化剤、フィラ−などを添加することも可能である。本発明においては、特に、粘着性を付与する目的でいわゆる粘着付与剤を配合することが好ましい。粘着性を付与する物質としては、例えば、ロジン誘導体、テルペン樹脂、石油樹脂、およびそれらの水素化物を挙げることができ、これらの中では、水素化テルペン樹脂、水素化石油樹脂が好ましい。粘着付与剤は、プロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）７０〜９５重量％に対して、粘着付与剤５〜３０重量％の割合で配合することが好ましい。【００２４】
さらに、本発明のプロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）には、本発明の目的を損なわない範囲で、高速成形性を付与する目的で高圧法低密度ポリエチレンを配合することが好ましい。高圧法低密度ポリエチレンは、プロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）８０〜９７重量％に対して、高圧法低密度ポリエチレン３〜２０重量％の割合で配合することが好ましい。【００２５】
積層体
本発明のプロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）は、積層体の接着層として好適に使用される。積層体を構成する他の熱可塑性樹脂層の樹脂としては、種々の熱可塑性樹脂、例えば、ポリオレフィン、ポリアミド、エチレン・ビニルアルコ−ル共重合体、ウレタン系接着剤を塗布した基材または金属が使用できる。【００２６】
エチレン・ビニルアルコ−ル共重合体としては、エチレンに由来する重合単位を２０〜５０モル％、好ましくは２５〜４８モル％含有する共重合体が望ましい。これらは、相当するエチレン・酢酸ビニル共重合体を常法によりケン化して製造することができる。
本発明の積層体は、公知の種々の方法により製造することができる。例えば、インフレ−ション成形、キャスト成形、チュ−ブ成形、押出コ−ティング成形などの公知の共押出法により製造することができ、また、単層あるいは複層のフィルムなどを成形した後に、加熱によりドライラミする方法などを例示することができる。
【実施例】
【００２７】
以下、実施例および比較例を挙げて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、これらの実施例になんら制約されるものではない。
実施例および比較例において使用した樹脂を以下に示す。なお、特に断らない限り、いずれも常法にしたがい重合を行って調製した。
ＰＰ-１ ：無水マレイン酸グラフト変性エチレン・プロピレンランダム共重合体（Ａ）
（無水マレイン酸グラフト量＝０．２２重量％、
２３０℃、２．１６ｋｇ荷重でのＭＦＲ １１ｇ／１０分、
密度 ０．９０ｇ／ｃｍ3）、
ＰＥ-１ ：エチレン・プロピレン共重合体（Ｂ）
（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのＭＦＲ ０．４ｇ／１０分、
密度 ０．８７ｇ／ｃｍ3）、
ＰＥ-２ ：エチレン・ヘキセン共重合体（Ｂ）
（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのＭＦＲ ４．０ｇ／１０分、
密度 ０．９２ｇ／ｃｍ3）、
ＰＥ-３ ：エチレン・ブテン共重合体（Ｂ）
（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのＭＦＲ ２．０ｇ／１０分、
密度 ０．９５ｇ／ｃｍ3）、
ＣＥＢＣ-１：オレフィン結晶−エチレン・ブチレン−オレフィン結晶ブロック共重合体（Ｃ）
（商品名ダイナロン６２００Ｐ、ＪＳＲ（株）製、
２３０℃、２．１６ｋｇ荷重でのＭＦＲ ２．５ｇ／１０分、
密度 ０．８８ｇ／ｃｍ3）
ＥＶＯＨ ：エチレン・ビニルアルコール共重合体
（商品名エバール Ｆ１０１Ａ、クラレ（株）製、
１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのＭＦＲ １．６ｇ／１０分、
密度 １．１９０ｇ／ｃｍ3、エチレン共重合比率 ３２モル％）
[実施例１]
＜プロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）の製造＞
（Ａ）ＭＦＲが１１ｇ／１０分、密度が０．９０ｇ／ｃｍ3である無水マレイン酸グラフト変性エチレン・プロピレンランダム共重合体（ＰＰ−１）７５重量％と、（Ｂ）ＭＦＲが０．４ｇ／１０分、密度が０．８７ｇ／ｃｍ3であるエチレン・プロピレン共重合体（ＰＥ−１）２０重量％と、（Ｃ）ＭＦＲが２．５ｇ／１０分、密度０．８８ｇ／ｃｍ3であるオレフィン結晶−エチレン・ブチレン−オレフィン結晶ブロック共重合体（ＣＥＢＣ-１）５重量％とを１軸押出機を用いて２３０℃にて溶融混練して、プロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）を得た。得られたプロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）のＭＦＲは７．５ｇ／１０分、密度は０．９０ｇ／ｃｍ3であった。
【００２８】
＜エチレン・ビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）との接着強度＞
下記の成形条件で、共押出成形により３層フィルム（フィルム−１）を成形し、得られた３層フィルムのＥＶＯＨ層とプロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）からなる接着層との層間接着強度（剥離強度）を、初期および９０℃で２４時間熱処理した後に剥離速度３００ｍｍ／分にてＴ型剥離することにより求めた。【００２９】
［成形条件］
外層／中間層／内層＝４０／４０／１６０μｍ
外層  ：ＥＶＯＨ
中間層：プロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）
内層  ：高圧法ＬＤＰＥ
Ｔ-ダイ成形機：ダイ径４０ｍｍφ押出機（外層）
設定温度・・・２２０℃
ダイ径４０ｍｍφ押出機（中間層）
設定温度・・・２２０℃
ダイ径４０ｍｍφ押出機（内層）
設定温度・・・２２０℃
成形速度：５ｍ／分
＜白化伸び＞
下記の成形条件にて、プロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）をプレス成形し、引っ張り速度２００ｍｍ／分で引っ張り試験を行った時に、白化を開始する引っ張り伸びを求めた。【００３０】
［成形条件］
プロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）＝１００μｍ
Ｔ-ダイ成形機：ダイ径４０ｍｍφ押出機
設定温度・・・２２０℃
成形速度：１０ｍ／分
[実施例２〜３、比較例１〜３]
中間層を構成するポリプロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）の組成を表１に示した組成に代えたこと以外は、実施例１と同様にして接着剤用重合体組成物（Ｄ）の製造を行い、３層積層体を成形した。得られたプロピレン系接着剤用重合体組成物（Ｄ）の物性および成形された積層体の測定・評価結果を表１に示す。【００３１】
【表１】
0004777343.tif 000002
【産業上の利用可能性】
【００３２】
本発明によれば、加熱処理を加えた際の、接着力低下を抑制し、かつ、折り曲げ加工時の白化を抑制しうるプロピレン系接着剤用重合体成物を得ることができ、該組成物を用いることにより、加熱処理を加えた際の、接着力低下を抑制し、かつ、折り曲げ加工時の白化を抑制しうる積層体を得ることが可能となる。本発明の積層体の用途は、特に限定されないが、特に、例えばフィルムに成形されることが好ましい。フィルム状に成形された積層構造物は、例えば、食品包装フィルム、シ−ト、ボトルおよび壁紙などの装飾材に加工されて用いられる。