(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
原反フィルムの両端部を重ね合わせ、その重合部を接合して接合部を形成し、更に、ボトル胴部の外周表面に装着する筒状のストレッチラベルにおいて、
上記の原反フィルムが、シングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体を含む樹脂組成物を用いて押出成形したメタロセン触媒（シングルサイト触媒）を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体フィルム、
シングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体を含む樹脂組成物と、低密度ポリエチレンとシングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体とを含む樹脂組成物と、低密度ポリエチレンとシングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体とを含む樹脂組成物とを用いて共押出成形した多層共押し出し樹脂フィルム、
または、シングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体を含む樹脂組成物と、低密度ポリエチレンを含む樹脂組成物と、低密度ポリエチレンとシングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体とを含む樹脂組成物とを用いて共押出成形した多層共押し出し樹脂フィルムからなり、
更に、上記のメタロセン触媒（シングルサイト触媒）を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体フィルムまたは多層共押し出し樹脂フィルムの全面に２５〜５００ｋＧｙの電子線を１秒間〜２０秒間照射処理し、ゲル分率５〜８５％の範囲に調整した架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムからなること
を特徴とするストレッチラベル。
【請求項２】
メタロセン触媒（シングルサイト触媒）を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体が、密度０．９０５〜０．９４０ｇ／ｃｍ3 、メルトフロ−レ−ト（ＭＦＲ）１．０〜６．０ｇ／１０分からなることを特徴とする上記の請求項１に記載するストレッチラベル。
【請求項３】
架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムが、膜厚３０μｍ〜１５０μｍからなることを特徴とする上記の請求項１〜２のいずれか１項に記載するストレッチラベル。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ストレッチラベルに関し、更に詳しくは、ストレッチラベルを構成する原反フィルムが、カット性に優れてラベル製造時の作業性を著しく向上させることができ、更に、ストレッチ性、耐熱性、強靱性、耐殺傷性、印刷適性等に優れ、フィルムの自己伸縮性を利用してボトル胴部の外周表面に強固に密接着して装着し得る極めて美麗なストレッチラベルに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来、プラスチック、ガラス、あるいは、金属等からなる各種の包装用容器の外周表面に装着されるラベルとてしは、種々の形態のものが開発され、提案されているが、それらの一つに、フィルムの自己伸縮性を利用して、包装用容器の外周表面に装着されるストレッチラベルが知られている。
このものは、自己伸縮性を有するものであることから、包装用容器の寸法変化等に対し追従することができ、包装用容器の外周表面に密着状態を保持することができる、他方、使用後においては、包装用容器とラベルとの分離が容易であり、分別回収が可能であり、環境対応に適する、更に、安価にラベルを製造することができる等の種々の利点を有するものである。
而して、現在、ストレッチラベルを構成するフィルムとしては、例えば、酢酸ビニル含有量が３〜８重量％位であって、自己伸縮性を有するエチレン−酢酸ビニル共重合重フィルムからなる原反フィルムが最も一般的に使用されているものである。
更には、自己伸縮性を有する低密度ポリエチレンフィルム等からなる原反フィルム等も使用されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記のようなストレッチラベルにおいて、該ストレッチラベルを構成する自己伸縮性を有するエチレン−酢酸ビニル共重合重フィルム、あるいは、低密度ポリエチレンフィルム等の原反フィルムは、スリッタ−（カッタ−）等を用いてフィルムを縦方向あるいは横方向等に切断するカット性に劣ることから、ラベル製造時の作業適性に著しく欠け、その生産性に劣るという問題点があり、更に、そのカット性に劣ることから、ラベルを構成する端部のカット面を美麗に仕上げることが困難であるという問題点がある。
通常、ストレッチラベルは、まず、図２に示すように、長尺状の原反フィルム１１の上に、ストレッチラベルを複数個取りするために、縦方向（印刷方向）Ｘ、横方向Ｙに、それぞれ所定の間隔Ｘａ、Ｙａをおいて、例えば、グラビア印刷方式、オフセット印刷方式、凸版印刷方式、その他等の印刷方式により、文字、図形、記号、絵柄、その他等からなる所望の印刷模様部１２、１２、１２、１２・・・・・を多列に繰り返して形成して、長尺状のラベル原反フィルムＰを製造する。
次に、図３に示すように、上記で製造した長尺状のラベル原反フィルムＰについて、スリッタ−等を使用し、所定の間隔Ｘａ、Ｙａの中心線Ｌａ、Ｌａ（図２参照）でカットして、ストレッチラベルを構成する原反フィルム１１ａの上に、ストレッチラベルを構成する印刷模様部１２ａを有すると共にストレッチラベルを構成する原反フィルム１１ａの上下および左右の端部に、ストレッチラベルを構成する原反フィルム１１ａの生地面からなり、かつ、上記の所定の間隔Ｘａ、Ｙａの１／２の間隔を有する領域１３ａ、１３ｂを形成して、ストレッチラベルを構成するラベルフィルムＱを製造する。
次いで、図４、図５に示すように、上記で製造したラベルフィルムＱについて、その原反フィルム１１ａの印刷模様部１２ａの面を内面側にして、その印刷模様部１２ａを有する内面側の端部に接着剤層１４を形成し、他方、原反フィルム１１ａの表面側の端部にコロナ放電処理を施してコロナ放電処理面１５を形成し（図４）、しかる後、その両端部を、上記の接着剤層１４とコロナ放電処理面の面とを対向させて重ね合わせ、次いで、その重合部の両端部を、上記の接着剤層等を介して接合して接合部１６を形成することにより、ボトル胴部の外周表面に密接着させて装着することができる筒状のストレッチラベルＲを製造するものである。
【０００４】
なお、上記において、図示しないが、上記で製造した長尺状のラベル原反フィルムＰについて、スリッタ−等を使用し、まず、所定の間隔Ｙａの中心線Ｌａ（図２参照）で縦方向にカットして、ストレッチラベルを構成する長尺条の原反フィルム１１ａを製造し、次いで、これを、その長尺条の原反フィルム１１ａの印刷模様部１２ａの面を内面側にして、その印刷模様部１２ａを有する内面側の端部に接着剤層１４を形成し、他方、原反フィルム１１ａの表面側の端部にコロナ放電処理を施してコロナ放電処理面１５を形成し、しかる後、その両端部を、上記の接着剤層１４とコロナ放電処理面１５の面とを対向させて重ね合わせ、しかる後、その重合部の両端部を、上記の接着剤層等を介して接合して接合部１６を形成して筒貼りすると共に所定の間隔Ｘａの中心線Ｌａで横方向にスリッタ−等を使用してカットして、ボトル胴部の外周表面に密接着させて装着することができる筒状のストレッチラベルＲを製造することもできるものである（図２〜５参照）。
而して、上記のようなストレッチラベルの製造法において、原反フィルムを横方向、あるいは、縦方向に、スリッタ−等を使用してカットする場合、その原反フィルムが、スリッタ−等を用いて縦方向あるいは横方向等に切断するカット性に劣ると、ラベル製造時の作業適性に欠け、その作業能率を著しく低下させ、その生産性に劣ることになり、更に、そのカット性に劣ることから、ラベルを構成する端部のカット面を美麗に仕上げることが極めて困難になるものであり、ひいては、大量のラベル不良品等を発生させることになり兼ねないものものであり、終極的には、その生産性を阻害するということになるものである。
ところで、上記の原反フィルムをスリッタ−等を用いて縦方向あるいは横方向等に切断するカット性を向上させるためには、ストレッチラベルとしての自己伸縮性に重要な因子となる、ゴム弾性（弾性回復性）を低下させ、原反フィルムの引き裂き性を高くする必要があるが、上記のように、ゴム弾性（弾性回復性）を低下させ、原反フィルムの引き裂き性を高くすると、逆に、ストレッチラベルとしての自己伸縮性が低下し、ストレッチラベルそれ自身が、ストレッチラベルとしての機能を喪失し、その使用に耐えないという問題点がある。
そこで本発明は、ストレッチラベルを構成する原反フィルムが、カット性に優れてラベル製造時の作業性を著しく向上させることができ、更に、ストレッチ性、耐熱性、強靱性、耐殺傷性、印刷適性等に優れ、フィルムの自己伸縮性を利用してボトル胴部の外周表面に強固に密接着して装着し得る極めて美麗なストレッチラベルを提供することである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、ストレッチラベルに関する上記のような問題点を解決すべく種々検討の結果、原反フィルムの両端部を重ね合わせ、その重合部を接合して接合部を形成し、更に、ボトル胴部の外周表面に装着する筒状のストレッチラベルにおいて、上記の原反フィルムとして、例えば、低密度ポリエチレン、直鎖状（線状）低密度ポリエチレン、あるいは、メタロセン触媒（シングルサイト触媒）を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体等のポリオレフィン系樹脂を使用し、これを、例えば、Ｔダイ押出機あるいはインフレ−ション成形機等を使用し、単層ないし共押出してポリオレフィン系樹脂の単独ないし共押出フィルムを製造し、次いで、該ポリオレフィン系樹脂の単独ないし共押出フィルムに、例えば、電子線照射装置等を使用し、その全面に電子線照射処理を施して、ゲル分率を５〜８５％の範囲で調整した架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムを製造し、而して、該架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムをストレッチラベルを構成する原反フィルムとして使用し、前述のように上記の架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムの上に、印刷模様部等を形成して長尺状のラベル原反フィルムを製造し、次いで、該長尺状のラベル原反フィルムを、その横方向、あるいは、縦方向等にスリッタ−等を用いてカットしてストレッチラベルを構成するラベルフィルムを製造し、しかる後、該ラベルフィルムを、その両端部を重ね合わせて、その重合部を接着剤等を介して接合して接合部を形成して筒状のストレッチラベルを製造したところ、ストレッチラベルを構成する原反フィルムを横方向、あるいは、縦方向に、スリッタ−等を使用してカットする場合に、その原反フィルムが、スリッタ−等を用いて縦方向あるいは横方向等に切断するカット性に優れ、ラベル製造時の作業適性に何らの支障もなく、その作業能率を著しく向上させ、その生産性を高めることができ、更に、そのカット性に優れていることから、ラベルを構成する端部のカット面を美麗に仕上げることができ、大量のラベル不良品等の発生を阻止し、終極的には、その生産性を阻害することなく、更に、ストレッチラベルとしての自己伸縮性等を損なうことなく、ストレッチ性、耐熱性、強靱性、耐殺傷性、印刷適性等に優れ、フィルムの自己伸縮性を利用してボトル胴部の外周表面に強固に密接着して装着し得る極めて美麗なストレッチラベルを見出して本発明を完成したものである。
【０００６】
すなわち、本発明は、原反フィルムの両端部を重ね合わせ、その重合部を接合して接合部を形成し、更に、ボトル胴部の外周表面に装着する筒状のストレッチラベルにおいて、上記の原反フィルムが、ゲル分率を５〜８５％の範囲で調整した架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムからなることを特徴とするストレッチラベルに関するものである。
【０００７】
【発明の実施の形態】
上記の本発明について図面等を用いて以下に更に詳しく説明する。
まず、図１は、本発明にかかるストレッチラベルを構成する原反フィルムについてその層構成の概略を示す概略的断面図であり、図２〜図５は、従来のストレッチラベルの製造法についてその概略の構成を示す概略的構成図である。
【０００８】
本発明にかかるストレッチラベルにおいては、図１に示すように、ストレッチラベルを構成する原反フィルムとして、例えば、低密度ポリエチレン、直鎖状（線状）低密度ポリエチレン、あるいは、メタロセン触媒（シングルサイト触媒）を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体等のポリオレフィン系樹脂を使用し、これを、例えば、Ｔダイ押出機あるいはインフレ−ション成形機等を使用し、単層ないし共押出して長尺状のポリオレフィン系樹脂の単独ないし共押出フィルム１を製造し、次いで、該ポリオレフィン系樹脂の単独ないし共押出フィルム１に、例えば、電子線照射装置２等を使用し、その全面に約２５〜５００ｋＧｙ位の電子線３を約１Ｓｅｃ〜２０Ｓｅｃ位照射して電子線照射処理を施して、ゲル分率を５〜８５％の範囲で調整した架橋ポリオレフィン系樹脂フィルム１ａを製造し、而して、該架橋ポリオレフィン系樹脂フィルム１ａをストレッチラベルを構成する原反フィルムＡとして使用するものである。
【０００９】
あるいは、本発明にかかるストレッチラベルにおいては、図示しないが、上記のポリオレフィン系樹脂の１種ないし２種以上を使用し、これに、例えば、過酸化ジクミル（ジクミルペルオキシド）等の有機過酸化物（２重量％程度）、その他等の添加剤を加えて、ポリオレフィン系樹脂組成物を調製し、次いで、該樹脂組成物を使用し、これを、例えば、Ｔダイ押出機、Ｔダイ共押出機、インフレ−ション押出機、インフレ−ション共押出機、その他等を使用して単層ないし共押出成形して、ポリオレフィン系樹脂の単独ないし共押出フィルムを製造し、しかる後、該ポリオレフィン系樹脂の単独ないし共押出フィルムを約１２５℃〜１２７℃で架橋装置に入れ、次いで、該架橋装置により１６０℃位で約５〜２０分間位加熱して架橋反応を起こし、その架橋化率を調製して、ゲル分率を５〜８５％の範囲で調整した架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムを製造し、而して、該架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムをストレッチラベルを構成する原反フィルムとして使用するものである。
更に、本発明においては、本発明にかかるストレッチラベルを構成する原反フィルムとしての架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムとしては、例えば、シラン架橋積ポリマ−による水架橋や、オキサゾリン化合物による架橋反応等を使用して、ゲル分率を５〜８５％の範囲で調整した架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムを製造することができるものである。
【００１０】
而して、本発明においては、図示しないが、上記で製造した原反フィルムとしての架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムを使用し、前述のように、ストレッチラベルを複数個取りするために、縦方向（印刷方向）、横方向等に、それぞれ所定の間隔をおいて、例えば、グラビア印刷方式、オフセット印刷方式、凸版印刷方式、その他等の印刷方式により、文字、図形、記号、絵柄、その他等からなる所望の印刷模様部を多列に繰り返して形成して、長尺状のラベル原反フィルムを製造する（図２参照）。
次に、上記で製造した長尺状のラベル原反フィルムについて、スリッタ−等を使用し、所定の間隔の中心線でカットして、ストレッチラベルを構成する原反フィルムの上に、ストレッチラベルを構成する印刷模様部を形成すると共にストレッチラベルを構成する原反フィルムの上下および左右の端部に、ストレッチラベルを構成する原反フィルムの生地面からなり、かつ、上記の所定の間隔の１／２の間隔を有する領域を形成して、ストレッチラベルを構成するラベルフィルムを製造する（図３参照）。
次いで、上記で製造したラベルフィルムについて、その原反フィルムの印刷模様部の面を内面側にして、その印刷模様部を有する内面側の端部に接着剤層を形成し、他方、原反フィルムの表面側の端部にコロナ放電処理を施してコロナ放電処理面を形成し、しかる後、その両端部を、上記の接着剤層とコロナ放電処理面の面とを対向させて重ね合わせ、しかる後、その重合部の両端部を、上記の接着剤層等を介して接合して接合部を形成することにより、ボトル胴部の外周表面に密接着させて装着することができる筒状のストレッチラベルを製造するものである（図４、図５参照）。
【００１１】
また、本発明においては、図示しないが、上記で製造した長尺状のラベル原反フィルムについて、スリッタ−等を使用し、まず、縦方向の所定の間隔の中心線で縦方向にカットして、ストレッチラベルを構成する長尺条の原反フィルムを製造し、次いで、これを、その長尺条の原反フィルムの印刷模様部の面を内面側にして、その印刷模様部を有する内面側の端部に接着剤層を形成し、他方、原反フィルムの表面側の端部にコロナ放電処理を施してコロナ放電処理面を形成し、しかる後、その両端部を、上記の接着剤層とコロナ放電処理面の面とを対向させて重ね合わせ、しかる後、その重合部の両端部を、上記の接着剤層等を介して接合して接合部を形成して筒貼りすると共に横方向の所定の間隔の中心線で横方向にスリッタ−等を使用してカットして、ボトル胴部の外周表面に密接着させて装着することができる筒状のストレッチラベルを製造することができるものである。
【００１２】
而して、本発明においては、図示しないが、上記で製造した筒状のストレッチラベルを使用し、これを、例えば、引き伸ばし機等を使用し、１０〜２５％位に引き伸ばした状態でボトル胴部の外周表面に装着させて、ストレッチラベルを構成する印刷模様部は勿論のこと、架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムの生地面からなる領域が、ボトル胴部の外周表面に、強固に緊張して、密接着してなるストレッチラベル付きボトルを製造することがてきるものである。
【００１３】
次に、上記の本発明にかかるストレッチラベルについて、該ストレッチラベル等を構成する材料、製造法等について説明すると、まず、ゲル分率を５〜８５％の範囲で調整した架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムを構成するポリオレフィン系樹脂としては、例えば、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖状（線状）低密度ポリエチレン（マルチサイト触媒を使用して重合したポリマ−、ＬＬＤＰＥ）、メタロセン触媒（シングルサイト触媒）を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、ポリプロピレン樹脂、エチレン−ボリプロピレン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル酸あるいはメタクリル酸等の不飽和カルボン酸共重合体、その他等の樹脂の１種ないしそれ以上を使用することができる。
【００１４】
而して、本発明において、ポリオレフィン系樹脂としては、特に、メタロセン触媒（シングルサイト系触媒）を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体を使用することが好ましいものである。
上記のメタロセン触媒（シングルサイト系触媒）を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体としては、例えば、二塩化ジルコノセンとメチルアルモキサンの組み合わせによる触媒等のメタロセン錯体とアルモキサンとの組み合わせによる触媒、すなわち、メタロセン触媒を使用して重合してなるエチレン−α−オレフィン共重合体を使用することができる。
上記のメタロセン触媒は、現行の触媒が、活性点が不均一でマルチサイト系触媒と呼ばれているのに対し、活性点が均一であることからシングルサイト系触媒とも呼ばれているものである（以下、メタロセン触媒と、シングルサイト系触媒とは、同等の意味である。）。
【００１５】
上記のメタロセン触媒（シングルサイト系触媒）を用いて重合したエチレン−α−オレフィン共重合体について更に詳述すると、具体的には、例えば、メタロセン系遷移金属化合物と有機アルミニウム化合物との組み合わせによる触媒、すなわち、メタロセン触媒（いわゆるカミンスキ−触媒を含む）を使用して重合してなるエチレン−α−オレフィン共重合体を使用することができる。
なお、上記のメタロセン触媒は、無機物に担持されて使用されることもあるものである。
上記において、メタロセン系遷移金属化合物としては、例えば、ＩＶＢ族から選ばれる遷移金属、具体的には、チタニウム（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ハフニウム（Ｈｆ）に、シクロペンタジエニル基、置換シクロペンタジエニル基、インデニル基、置換インデニル基、テトラヒドロインデニル基、置換テトラヒドロインデニル基、フルオニル基またと置換フルオニル基が１ないし２個結合しているか、あるいは、これらのうちの二つの基が共有結合で架橋したものが結合しており、他に水素原子、酸素原子、ハロゲン原子、アルキル基、アルコキシ基、アリ−ル基、アセチルアセトナ−ト基、カルボニル基、窒素分子、酸素分子、ルイス塩基、ケイ素原子を含む置換基、不飽和炭化水素等の配位子を有するものを使用することができる。
【００１６】
また、上記において、有機アルミニウム化合物としては、アルキルアルミニウム、または鎖状あるいは環状アルミノキサン等を使用することができる。
ここで、アルキルアルミニウムとしては、例えば、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、ジメチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、メチルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウムジクロリド、ジメチルアルミニウムフルオリド、ジイソブチルアルミニウムハイドライド、ジエチルアルミニウムハイドライド、エチルアルミニウムセスキクロリド等を使用することができる。
また、鎖状あるいは環状アルミノキサンとしては、例えば、アルキルアルミニウムと水を接触させて生成することができる。
例えば、重合時に、アルキルアルミニウムを加えておき、後に水を添加するか、あるいは、錯塩の結晶水または有機・無機化合物の吸着水とアルキルアルミニウムとを反応させることで生成することができる。
次にまた、上記において、メタロセン触媒を担持させる無機物としては、例えば、シリカゲル、ゼオライト、珪素土等を使用することができる。
【００１７】
次に、上記において、重合方法としては、例えば、塊状重合、溶液重合、懸濁重合、気相重合等の各種の重合方法で行なうことができる。
また、上記の重合は、バッチ式あるいは連続式等のいずれの方法でもよい。
上記において、重合条件としては、重合温度、−１００〜２５０℃、重合時間、５分〜１０時間、反応圧力、常圧〜３００Ｋｇ／ｃｍ2 位である。
更に、本発明において、エチレンと共重合されるコモノマ−であるα−オレフィンとしては、例えば、プロピレン、１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、デセン等を使用することができる。
上記のα−オレフフィンは、単独で使用してもよく、また、２以上を組み合わせて使用することもできる。
また、上記のα−オレフフィンの混合比率は、例えば、１〜５０重量％、望ましくは、１０〜３０重量％とすることが好ましい。
而して、本発明において、上記のメタロセン触媒を用いて重合したエチレン−α−オレフィン共重合体の物性は、例えば、分子量、５×１０3 〜５×１０6 、密度、０．９０５〜０．９４０ｇ／ｃｍ3 、メルトフロ−レ−ト〔ＭＦＲ〕、０．１、好ましくは、１．０〜６．０ｇ／１０分位である。
なお、本発明においては、上記のメタロセン触媒を用いて重合したエチレン−α−オレフィン共重合体には、例えば、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、アンチブロッキング剤、滑剤（脂肪酸アミド等）、難燃化剤、無機ないし有機充填剤、染料、顔料等を任意に添加して使用することができる。
【００１８】
本発明において、上記のメタロセン触媒を用いて重合したエチレン−α−オレフィン共重合体としては、具体的には、三菱化学株式会社製の商品名「カ−ネル」、三井石油化学工業株式会社製の商品名「エボリュ−」、米国、エクソン・ケミカル（ＥＸＸＯＮ  ＣＨＥＭＩＣＡＬ）社製の商品名「エクザクト（ＥＸＡＣＴ）」、米国、ダウ・ケミカル（ＤＯＷ  ＣＨＥＭＩＣＡＬ）社製の商品名「アフィニティ−（ＡＦＦＩＮＩＴＹ）、商品名「エンゲ−ジ（ＥＮＧＡＧＥ）」等のエチレン−α−オレフィン共重合体を使用することができる。
【００１９】
また、本発明において、ポリオレフィン系樹脂としては、例えば、遷移金属触媒から合成され、長鎖分岐を持たない直鎖状（線状）低密度ポリエチレンを使用することも好ましいものである。
なお、本発明において、上記のような直鎖状（線状）ポリエチレンとしては、エチレンと、例えば、プロピレン、１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、デセン等のα−オレフィンとの共重合体等を使用することができる。
而して、本発明において、上記の直鎖状（線状）ポリエチレンの物性としては、例えば、密度、０．９０５〜０．９４０ｇ／ｃｍ3 、メルトフロ−レ−ト〔ＭＦＲ〕、０．５〜６．０ｇ／１０分位の特性を有するものを使用することが好ましいものである。
【００２０】
次に、本発明において、上記のような材料を使用し、本発明にかかるストレッチラベルを構成する原反フィルムとしての架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムを製造する方法について説明すると、かかる方法としては、まず、前述のポリオレフィン系樹脂の１種ないし２種以上を使用し、これを、例えば、Ｔダイ押出機、Ｔダイ共押出機、インフレ−ション押出機、インフレ−ション共押出機、その他等を使用して単層ないし共押出成形して、ポリオレフィン系樹脂の単独ないし共押出フィルムを製造する。
次に、本発明においては、上記で製造したポリオレフィン系樹脂の単独ないし共押出フィルムに、例えば、公知の電子線照射装置等を使用し、その全面に、例えば、60Ｃｏ−γ線等の電子線を約２５〜５００ｋＧｙ位の電子線量を約１秒〜２０秒間位照射処理して、ゲル分率を５〜８５％の範囲で調整した架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムを製造するものである。
上記において、電子線照射線量が、２５ｋＧｙ未満であると、フィルムカット性（ラベラ−適性）が悪化するという理由から好ましくないものであり、また、電子線照射線量が、５００ｋＧｙを越えると、分解物として生成する、例えば、カルボン酸等による臭気等が発生するという理由から好ましくないものである。
【００２１】
あるいは、本発明において、上記のような材料を使用し、本発明にかかるストレッチラベルを構成する原反フィルムとしての架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムを製造する方法としては、まず、前述のポリオレフィン系樹脂の１種ないし２種以上を使用し、これに、例えば、過酸化ジクミル等を有機過酸化物、その他等の添加剤を加えて、ポリオレフィン系樹脂組成物を調製し、次いで、該樹脂組成物を使用し、これを、例えば、Ｔダイ押出機、Ｔダイ共押出機、インフレ−ション押出機、インフレ−ション共押出機、その他等を使用して単層ないし共押出成形して、ポリオレフィン系樹脂の単独ないし共押出フィルムを製造し、しかる後、該ポリオレフィン系樹脂の単独ないし共押出フィルムを約１２５℃〜１２７℃で架橋装置に入れ、次いで該架橋装置により１６０℃位で約５〜２０分間位加熱して架橋反応を起こし、その架橋化率を調製して、ゲル分率を５〜８５％の範囲で調整した架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムを製造するものである。
更に、本発明においては、シラン架橋積ポリマ−による水架橋や、オキサゾリン化合物による架橋反応等を使用して、ゲル分率を５〜８５％の範囲で調整した架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムを製造するものである。
本発明において、上記の架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムの膜厚としては、約２０μｍ〜２００μｍ位、好ましくは、約３０μｍ〜１００μｍ位が望ましいものである。
【００２２】
次に、本発明において、上記のストレッチラベルを構成する架橋ポリオレフィン系樹脂フィルム中には、例えば、その製膜化する際に、フィルムの加工性、耐熱性、耐候性、機械的性質、寸法安定性、抗酸化性、滑り性、離形性、難燃性、抗カビ性、電気的特性、強度、その他等を改良、改質する目的で、種々のプラスチック配合剤や添加剤等を添加することができ、その添加量としては、極く微量から数十％まで、その目的に応じて、任意に添加することができる。
上記において、配合剤ないし添加剤としては、例えば、滑剤、架橋剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、充填剤、補強剤、帯電防止剤、難燃剤、耐炎剤、発泡剤、防カビ剤、顔料、分散剤、界面活性剤、ブロッキング防止剤、その他等を使用することができ、更には、改質用樹脂等も使用することがてきる。
また、本発明において、上記のストレッチラベルを構成する架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムとしては、成膜後、一軸あるいは二軸方向に延伸加工し、次いで、熱固定されているフィルム等を使用することができ、好ましくは、一軸方向に５〜１５％位延伸加工し、次いで、熱固定されている架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムを使用することが好ましいものである。
【００２３】
上記において、配合剤や添加剤等としては、具体的には、それ自身が滑性を有し、かつ、樹脂中における移行が少ない滑剤を使用することができ、例えば、流動パラフィン、白色ワセリン、石油系ワックス、マイクロクリスタリンワックス、モンタンワックス、ポリエチレンワックス等のワックス類、炭素数が８〜２２の高級脂肪酸、または、高級脂肪酸アルミニウム、高級脂肪酸カルシウム、高級脂肪酸マグネシウム高級脂肪酸亜鉛、高級脂肪酸リチウム等の高級脂肪酸またはその金属塩、炭素数が８〜１８の直鎖脂肪族１価アルコ−ル、グリセリン、ソルビト−ル、プロピレングリコ−ル、ペンタエリスリト−ル、トリエチレングリコ−ル等の脂肪族アルコ−ル類、炭素数が４〜２２の高級脂肪酸と炭素数が８〜１８の直鎖脂肪族１価アルコ−ルとのエステル類、アセチルクエン酸ドリブチル、アジピン酸ジ−２エチル−ヘキシル、アゼライン酸−ｎ−ヘキシル、エタンジオ−ルモンタン酸エステル、ポリ（１．３−ブタンジオ−ルアジピン酸）エステル、アセチルリシノ−ル酸メチル、ポリ（１．３−ブチレングリコ−ル、１．４−ブチレングリコ−ル、アジピン酸オクチルアルコ−ル）エステル、糖ろう糖のアルコ−ルと脂肪酸とのエステル類、水添食用油脂、ひまし油、スパ−ムアセチワックス、アセチル化モノグリセライド糖のグリセライド類、炭素数が１６〜１８の例えばエチレンビスオレイルアミドに代表されるエチレンビス脂肪酸アミド、炭素数が８〜２２の高級脂肪酸アミド、ステアリルエルカアミド、エルカ酸アミド、オレイルパルミトアミド等の高級脂肪酸アミド類、その他、メチルヒドロジエンポリシロキサン、ジメチルポリシロキサン、メチルフェニルポリシロキサン、ポリオキシアルキレン・ジメチルポリシロキサン等のシリコ−ン油ヤロジンやマレイン酸変性ロジンのグリセリンエステル等の１種ないし２種以上を使用することができる。
なお、本発明においては、上記のような滑剤の中でも、特に、エルカ酸アミドやエチレンビスオレイルアミド、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、メチレンビスステアリン酸アミド等は、それ自身が滑性をもち、極めて有効な材料である。
上記の滑剤の添加量としては、樹脂１００重量部に対し０．０８重量％〜１０．０重量％位の割合で添加することが好ましいものである。
【００２４】
また、本発明においては、その他、例えば、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、シリカ、酸化カルシウム、酸化チタン、酸化亜鉛等の酸化物、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム等の水酸化物、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム等の炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウム等の硫酸塩、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、アルミノケイ酸等のケイ酸塩、その他、カオリン、タルク、けいそう土等の無機化合物系のブロッキング防止剤、あるいは、高密度ポリエチレン、分子量３０００００以上の超高分子ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリカ−ボネ−ト、ポリアミド、ポリエステル、メラミン樹脂、ジアリルフタレ−ト樹脂、アクリル系樹脂、その他等の微粉末等からなる有機化合物系のブロッキング防止剤の１種ないし２種以上を添加することができる。
その添加量としては、樹脂１００重量部に対し０．０１〜３重量％位が好ましい。
【００２５】
次にまた、上記の本発明にかかるストレッチラベルにおいては、本発明にかかるストレッチラベルを構成する原反フィルムとしての架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムには、文字、図形、記号、絵柄、その他等からなる印刷模様部が形成されるものである。
而して、本発明において、上記の印刷模様部は、例えば、通常のグラビア印刷インキ、オフセット印刷インキ、凸版印刷インキ、その他等を用いて、例えば、グラビア、オフセット、凸版、その他等の通常の印刷方式により、文字、図形、記号、絵柄、その他等からなる所望の印刷模様を裏印刷して形成することができるものである。
なお、本発明において、ストレッチラベルを構成する原反フィルムとしての架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムの内面の上側部および／または下側部の端部の面、および、その左右の両端部の面には、すなわち、全周の端部の面には、架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムの生地面からなる領域が、巾１ｍｍ〜１０ｍｍ位で、縦および横幅の全域にわたって形成されていると、本発明にかかるストレッチラベルをボトル胴部の外周表面に装着した際に、その生地面とボトル胴部の外周表面とが密接着することができ、ラベルの脱落防止等の作用効果を奏することから好ましいものである。
【００２６】
次にまた、上記の本発明にかかるストレッチラベルにおいては、架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムを、その印刷模様部を内面側にして、その両端部を重ね合わせて、しかる後、その重合部の両端部を、例えば、接着剤等を使用して接合して接合部を形成して、ストレッチラベルを製造する際に、例えば、架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムの相互の接合面には、例えば、コロナ放電処理、オゾン処理、プラズマ放電処理、フレ−ム処理、サンドブラスト処理、化学薬品処理、プレヒ−ト処理、紫外線照射処理、高周波加熱処理、電磁誘導加熱処理、マイクロウエ−ブ処理、アンカ−コ−ト剤コ−ト処理、その他等の前処理を任意に行うことができるものである。
また、本発明において、架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムの両端部を接合する際に使用する接着剤としては、例えば、ポリウレタン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリアクリル系樹脂、ポリ酢酸ビニル系樹脂、セルロ−ス系樹脂、エポキシ系樹脂、その他等の樹脂をビヒクルの主成分とする樹脂系接着剤等を使用することができる。
【００２７】
次に、本発明において、ストレッチラベルを構成する筒状の外径としては、ボトル胴部の外径よりやや小さい外径を構成して、筒状のストレッチラベルを形成することが好ましいものである。
本発明において、上記の筒状のストレッチラベルをボトル胴部の外周表面に装着するに際しては、筒状のストレッチラベルの外径を、引き伸ば機等を使用して緊張し、拡開した状態で装着するものである。
而して、ストレッチラベルが、ボトル胴部の外周表面に装着されると、該ストレッチラベルは、ストレッチラベルを構成するポリオレフィン系樹脂フィルムの自己弾性伸縮力により、ボトル胴部の外周表面に緊密に密接着した状態で装着されるものである。
【００２８】
なお、本発明において、上記のようにボトル胴部の外周表面にストレッチラベルを装着した後、ボトル内に炭酸飲料、果汁、その他等の内容物を充填包装し、次いで、キャッピングして密閉し、しかる後、例えば、約７０℃位の熱水シャワ−等を１０数分間放散して殺菌処理（低温殺菌）を施しても、ボトル胴部の外表面に対するストレッチラベルの密接着性は劣ることなく、その両者は強固に密接着し、ストレッチラベルが、ボトル胴部の外表面から滑り易くなって脱落するということはなく、これにより、強靱性、耐表面殺傷性、その他等の特性に優れたストレッチラベルを極めて良好にボトル胴部の外表面に装着し得ることができものである。
なお、本発明においては、上記において、内容物を充填し、殺菌処理後、ストレッチラベルを装着し得ることは勿論である。
而して、本発明においては、ボトルを使用後において、ボトルとストレッチラベルとを極めて容易に、かつ、簡単に分離して、分別回収することができるというものである。
【００２９】
なお、本発明において、本発明にかかるストレッチラベルは、例えば、プラスチック製、ガラス製、金属製、その他等の種々の形態からなるボトル容器に適用することができ、特に、本発明においては、ポリエチレンテレフタレ−ト樹脂、ポリプロピレン樹脂、あるいは、ポリエチレン系樹脂等からなる延伸ブロ−成形容器等に適用することが好ましいものである。
また、本発明において、ボトル内に充填包装する内容物としては、炭酸飲料、果汁、調味料、その他等の種々の飲食物、化学品ないし医薬品、その他等を挙げることができる。
【００３０】
【実施例】
次に、本発明について更に具体例を挙げて更に詳しく説明する。
実施例１
まず、メタロセン触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９１７ｇ／ｍ3 ）１００．０重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とエルカ酸アミド（滑剤）０．０５重量部とエチレンビスオレイルアミド（滑剤）０．０５重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
次に、上記で調製した樹脂組成物を使用し、これらを、マルチマニフォ−ルドタイプのＴダイ押出機を用いて、単層フィルム８０μｍからなる未延伸の樹脂フィルムを製造し、しかる後、該未延伸の樹脂フィルムを加熱ロ−ル間を通しながら１０％程度１軸方向に延伸し、次いで、熱固定して、長尺状の樹脂フィルムを製造した。
次に、上記で製造した樹脂フィルムの全面に、電子線照射装置（岩崎電気株式会社製、機種名、エレクトロンカ−テンＥＣ３００／６０／１２０Ｓ）を使用し、電圧２５０ＫＥＶ、電流１２ｍＡ、距離４０ｍｍで２５〔ｋＧｙ〕の電子線を１秒間照射処理を行って、ゲル分率５％程度の電子線架橋した長尺状の樹脂フィルムを製造した。
なお、上記のゲル分率は、ステンレス性のメッシュフィルタ−に試料（電子線架橋した長尺状の樹脂フィルム５×５ｃｍ2 ）を入れ、沸騰トルエンで３時間加熱還流し、次  いで、フィルタ−で濾過し、そのフィルタ−内抽出残渣を減圧乾燥して、その重量分率を測定し、これをゲル分率とした。
以下、本発明において、ゲル分率は、上記と同様にして測定したものである。
次に、上記で電子線架橋した長尺状の樹脂フィルムの片面に、グラビア印刷インキを使用し、グラビア印刷方式にて，文字、記号、図形、絵柄等からなる所定の印刷模様を３列に、かつ、列毎に、ラベルを構成する模様単位毎に、繰り返して印刷して、長尺状のラベル原反フィルムを製造した。
次に、上記で製造した長尺状のラベル原反フィルムを、スリッタ−を使用して、縦方向と横方向に、各列を隔てる間隔の中心線で、上下左右の端部に各々８ｍｍの樹脂フィルムの生地面が露出するようにカットして、１つのストレッチラベルを構成するラベルフィルムを製造した。
更に、上記で製造したラベルフィルムについて、その印刷模様部の面を内面側にして、その印刷模様部を有する内面側の端部に２液硬化型のポリウレタン系樹脂からなる接着剤を施して接着剤層を形成し、他方、そのフィルムの表面側の端部にコロナ放電処理を施してコロナ放電処理面を形成し、しかる後、その両端部を、上記の接着剤層とコロナ放電処理面の面とを対向させて重ね合わせ、しかる後、その重合部の両端部を、上記の接着剤層等を介して接合して接合部を形成することにより、ボトル胴部の外周表面に密接着させて装着することができる筒状のストレッチラベルを製造した。
次に、上記で製造した筒状のストレッチラベルを使用し、これを、引き伸ばし機を用いて、約１５％程度拡開し、ポリエチレンテレフタレ−ト製の延伸ブロ−成形容器の胴部の外周表面に装着した。
更に、上記でストレッチラベルを装着したポリエチレンテレフタレ−ト製の延伸ブロ−成形容器内に、炭酸飲料を充填包装し、キャッピング後、約７０℃の熱水を１０分間放散して殺菌処理したところ、ラベルは、ボトル胴部の外周表面に強固に密接着して、その脱落は認められなかった。
ボトル使用後、ストレッチラベルを持って引き剥がしたところ、ストレッチラベルは、その部分から引き剥がされて、簡単に、ボトルとスチレッチラベルとに分別することができた。
なお、上記において、長尺状のラベル原反フィルムを、スリッタ−を使用して、横方向と縦方向にカットする場合、支障なく、かつ、カット面を美麗にカットすることができた。
【００３１】
なお、上記において、上記で印刷模様を施して製造した長尺状のラベル原反フィルムを、スリッタ−を使用して、縦方向に、各列を隔てる間隔の中心線で、左右の端部に各々８ｍｍの多層共押し出し樹脂フィルムの生地面が露出するようにカットして、長尺状のラベルフィルムを製造し、次いで、その印刷模様部の面を内面側にして、その印刷模様部を有する内面側の端部に２液硬化型のポリウレタン系樹脂からなる接着剤を施して接着剤層を形成し、他方、そのフィルムの表面側の端部にコロナ放電処理を施してコロナ放電処理面を形成し、しかる後、その両端部を、上記の接着剤層とコロナ放電処理面の面とを対向させて重ね合わせ、しかる後、その重合部の両端部を、上記の接着剤層等を介して接合して接合部を形成して筒状体を製造しながらラベル装着機内のカッタ−を使用して横方向にカットして、ボトル胴部の外周表面に密接着させて装着することができる筒状のストレッチラベルを連続式に製造した。
次に、上記で製造した筒状のストレッチラベルを使用し、これを、引き伸ばし機を用いて、約１５％程度拡開し、ポリエチレンテレフタレ−ト製の延伸ブロ−成形容器の胴部の外周表面に装着した。
更に、上記でストレッチラベルを装着したポリエチレンテレフタレ−ト製の延伸ブロ−成形容器内に、炭酸飲料を充填包装し、キャッピング後、約７０℃の熱水を１０分間放散して殺菌処理したところ、ラベルは、ボトル胴部の外周表面に強固に密接着して、その脱落は認められなかった。
ボトル使用後、ストレッチラベルを持って引き剥がしたところ、ストレッチラベルは、その部分から引き剥がされて、簡単に、ボトルとスチレッチラベルとに分別することができた。
なお、上記において、スリッタ−を使用して、横方向と縦方向にカットする場合、支障なく、かつ、カット面を美麗にカットすることができた。
【００３２】
実施例２〜実施例６
上記の実施例１において、樹脂フィルムの全面に、電子線照射装置（岩崎電気株式会社製、機種名、エレクトロンカ−テンＥＣ３００／６０／１２０Ｓ）を使用し、２５〔ｋＧｙ〕の電子線を１秒間照射処理を行って、ゲル分率５％程度の電子線架橋した長尺状の樹脂フィルムを製造することに代えて、下記に示す電子線の照射条件で上記の実施例１と同様にして下記に示すゲル分率からなる電子線架橋した長尺状の樹脂フィルムを製造し、それ以外は、上記の実施例１と全く同様にして、上記の実施例１と同様な結果を得た。
実施例２  ５０〔ｋＧｙ〕の電子線、照射時間２秒、ゲル分率１５％
実施例３  １００〔ｋＧｙ〕の電子線、照射時間４秒、ゲル分率３５％
実施例４  ２００〔ｋＧｙ〕の電子線、照射時間８秒、ゲル分率６５％
実施例５  ３００〔ｋＧｙ〕の電子線、照射時間１２秒、ゲル分率８０％
実施例６  ５００〔ｋＧｙ〕の電子線、照射時間２０秒、ゲル分率８５％
【００３３】
実施例７
まず、下記の（イ）〜（ハ）の樹脂組成物を調製した。
（イ）．シングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９２５ｇ／ｍ3 ）１００．０重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ロ）．低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ、密度、０．９２０ｇ／ｍ3 ）３０．０重量部とシングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９１７ｇ／ｍ3 ）７０．０重量部とエルカ酸アミド（滑剤）０．０５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ハ）．低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ、密度、０．９２０ｇ／ｍ3 ）３０．０重量部とシングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９１７ｇ／ｍ3 ）７０．０重量部とエルカ酸アミド（滑剤）０．０５重量部とエチレンビスオレイルアミド（滑剤）０．０５重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
次に、上記で調製した樹脂組成物を使用し、これらを、マルチマニフォ−ルドタイプのＴダイ共押出機を用いて、（イ）の樹脂組成物による層を２０μｍ、（ロ）の樹脂組成物による層を５０μｍ、（ハ）の樹脂組成物による層を２０μｍにそれぞれ共押出して３層からなる未延伸の樹脂フィルムを製造し、しかる後、該未延伸の樹脂フィルムを加熱ロ−ル間を通しながら１０％程度１軸方向に延伸し、次いで、熱固定して、長尺状の多層共押し出し樹脂フィルムを製造した。
以下、電子線照射装置（岩崎電気株式会社製、機種名、エレクトロンカ−テンＥＣ３００／６０／１２０Ｓ）を使用し、上記の実施例１と同様にして、２００〔ｋＧｙ〕の電子線を８秒間照射処理を行って、ゲル分率約６５％程度の電子線架橋した長尺状の樹脂フィルムを製造する他は、上記の実施例１と全く同様にして、上記の実施例１と同様な結果を得た。
【００３４】
実施例８
まず、下記の（イ）〜（ハ）の樹脂組成物を調製した。
（イ）．シングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９２５ｇ／ｍ3 ）１００．０重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ロ）．低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ、密度、０．９２０ｇ／ｍ3 ）７０．０重量部とシングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９１７ｇ／ｍ3 ）３０．０重量部とエルカ酸アミド（滑剤）０．０５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ハ）．低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ、密度、０．９２０ｇ／ｍ3 ）３０．０重量部とシングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９１７ｇ／ｍ3 ）７０．０重量部とエルカ酸アミド（滑剤）０．０５重量部とエチレンビスオレイルアミド（滑剤）０．０５重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
次に、上記で調製した樹脂組成物を使用し、これらを、マルチマニフォ−ルドタイプのＴダイ共押出機を用いて、（イ）の樹脂組成物による層を２０μｍ、（ロ）の樹脂組成物による層を５０μｍ、（ハ）の樹脂組成物による層を２０μｍにそれぞれ共押出して３層からなる未延伸の樹脂フィルムを製造し、しかる後、該未延伸の樹脂フィルムを加熱ロ−ル間を通しながら１０％程度１軸方向に延伸し、次いで、熱固定して、長尺状の多層共押し出し樹脂フィルムを製造した。
以下、電子線照射装置（岩崎電気株式会社製、機種名、エレクトロンカ−テンＥＣ３００／６０／１２０Ｓ）を使用し、上記の実施例１と同様にして、２００〔ｋＧｙ〕の電子線を８秒間照射処理を行って、ゲル分率約７０％程度の電子線架橋した長尺状の樹脂フィルムを製造する他は、上記の実施例１と全く同様にして、上記の実施例１と同様な結果を得た。
【００３５】
実施例９
まず、下記の（イ）〜（ハ）の樹脂組成物を調製した。
（イ）．シングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９２５ｇ／ｍ3 ）１００．０重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ロ）．低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ、密度、０．９２０ｇ／ｍ3 １００．０重量部とエルカ酸アミド（滑剤）０．０５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ハ）．低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ、密度、０．９２０ｇ／ｍ3 ）３０．０重量部とシングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９１７ｇ／ｍ3 ）７０．０重量部とエルカ酸アミド（滑剤）０．０５重量部とエチレンビスオレイルアミド（滑剤）０．０５重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
次に、上記で調製した樹脂組成物を使用し、これらを、マルチマニフォ−ルドタイプのＴダイ共押出機を用いて、（イ）の樹脂組成物による層を２０μｍ、（ロ）の樹脂組成物による層を５０μｍ、（ハ）の樹脂組成物による層を２０μｍにそれぞれ共押出して３層からなる未延伸の樹脂フィルムを製造し、しかる後、該未延伸の樹脂フィルムを加熱ロ−ル間を通しながら１０％程度１軸方向に延伸し、次いで、熱固定して、長尺状の多層共押し出し樹脂フィルムを製造した。
以下、電子線照射装置（岩崎電気株式会社製、機種名、エレクトロンカ−テンＥＣ３００／６０／１２０Ｓ）を使用し、上記の実施例１と同様にして、２００〔ｋＧｙ〕の電子線を８秒間照射処理を行って、ゲル分率約７０％程度の電子線架橋した長尺状の樹脂フィルムを製造する他は、上記の実施例１と全く同様にして、上記の実施例１と同様な結果を得た。
【００３６】
実施例１０
まず、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ、密度、０．９２５ｇ／ｍ3 ）１００．０重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とエルカ酸アミド（滑剤）０．０５重量部とエチレンビスオレイルアミド（滑剤）０．０５重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
次に、上記で調製した樹脂組成物を使用し、これらを、マルチマニフォ−ルドタイプのＴダイ押出機を用いて、単層フィルム８０μｍからなる未延伸の樹脂フィルムを製造し、しかる後、該未延伸の樹脂フィルムを加熱ロ−ル間を通しながら１０％程度１軸方向に延伸し、次いで、熱固定して、長尺状の樹脂フィルムを製造した。
次に、上記で製造した樹脂フィルムの全面に、電子線照射装置（岩崎電気株式会社製、機種名、エレクトロンカ−テンＥＣ３００／６０／１２０Ｓ）を使用し、上記の実施例１と同様にして、２００〔ｋＧｙ〕の電子線を８秒間照射処理を行って、ゲル分率約６５％程度の電子線架橋した長尺状の樹脂フィルムを製造した。
以下、上記の実施例１と全く同様に行って、上記の実施例１と同様な結果を得た。
【００３７】
実施例１１
まず、下記の（イ）〜（ハ）の樹脂組成物を調製した。
（イ）．シングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９２５ｇ／ｍ3 ）１００．０重量部とエルカ酸アミド（滑剤）０．０５重量部とエチレンビスオレイルアミド（滑剤）０．０５重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ロ）．低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ、密度、０．９２０ｇ／ｍ3 ）３０．０重量部とシングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９１７ｇ／ｍ3 ）７０．０重量部とエルカ酸アミド（滑剤）０．０５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ハ）．低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ、密度、０．９２０ｇ／ｍ3 ）３０．０重量部とシングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９１７ｇ／ｍ3 ）７０．０重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
次に、上記で調製した樹脂組成物を使用し、これらを、マルチマニフォ−ルドタイプのＴダイ共押出機を用いて、（イ）の樹脂組成物による層を２０μｍ、（ロ）の樹脂組成物による層を５０μｍ、（ハ）の樹脂組成物による層を２０μｍにそれぞれ共押出して３層からなる未延伸の樹脂フィルムを製造し、しかる後、該未延伸の樹脂フィルムを加熱ロ−ル間を通しながら１０％程度１軸方向に延伸し、次いで、熱固定して、長尺状の多層共押し出し樹脂フィルムを製造した。
以下、電子線照射装置（岩崎電気株式会社製、機種名、エレクトロンカ−テンＥＣ３００／６０／１２０Ｓ）を使用し、上記の実施例１と同様にして、２００〔ｋＧｙ〕の電子線を８秒間照射処理を行って、ゲル分率約６５％程度の電子線架橋した長尺状の樹脂フィルムを製造する他は、上記の実施例１と全く同様にして、上記の実施例１と同様な結果を得た。
【００３８】
実施例１２
まず、下記の（イ）〜（ハ）の樹脂組成物を調製した。
（イ）．シングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９２５ｇ／ｍ3 ）１００．０重量部とエルカ酸アミド（滑剤）０．０５重量部とエチレンビスオレイルアミド（滑剤）０．０５重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ロ）．低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ、密度、０．９２０ｇ／ｍ3 ）７０．０重量部とシングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９１７ｇ／ｍ3 ）３０．０重量部とエルカ酸アミド（滑剤）０．０５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ハ）．低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ、密度、０．９２０ｇ／ｍ3 ）３０．０重量部とシングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９１７ｇ／ｍ3 ）７０．０重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
次に、上記で調製した樹脂組成物を使用し、これらを、マルチマニフォ−ルドタイプのＴダイ共押出機を用いて、（イ）の樹脂組成物による層を２０μｍ、（ロ）の樹脂組成物による層を５０μｍ、（ハ）の樹脂組成物による層を２０μｍにそれぞれ共押出して３層からなる未延伸の樹脂フィルムを製造し、しかる後、該未延伸の樹脂フィルムを加熱ロ−ル間を通しながら１０％程度１軸方向に延伸し、次いで、熱固定して、長尺状の多層共押し出し樹脂フィルムを製造した。
以下、電子線照射装置（岩崎電気株式会社製、機種名、エレクトロンカ−テンＥＣ３００／６０／１２０Ｓ）を使用し、上記の実施例１と同様にして、２００〔ｋＧｙ〕の電子線を８秒間照射処理を行って、ゲル分率約７０％程度の電子線架橋した長尺状の樹脂フィルムを製造する他は、上記の実施例１と全く同様にして、上記の実施例１と同様な結果を得た。
【００３９】
実施例１３
まず、下記の（イ）〜（ハ）の樹脂組成物を調製した。
（イ）．シングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９２５ｇ／ｍ3 ）１００．０重量部とエルカ酸アミド（滑剤）０．０５重量部とエチレンビスオレイルアミド（滑剤）０．０５重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ロ）．低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ、密度、０．９２０ｇ／ｍ3 １００．０重量部とエルカ酸アミド（滑剤）０．０５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ハ）．低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ、密度、０．９２０ｇ／ｍ3 ）３０．０重量部とシングルサイト系触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９１７ｇ／ｍ3 ）７０．０重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
次に、上記で調製した樹脂組成物を使用し、これらを、マルチマニフォ−ルドタイプのＴダイ共押出機を用いて、（イ）の樹脂組成物による層を２０μｍ、（ロ）の樹脂組成物による層を５０μｍ、（ハ）の樹脂組成物による層を２０μｍにそれぞれ共押出して３層からなる未延伸の樹脂フィルムを製造し、しかる後、該未延伸の樹脂フィルムを加熱ロ−ル間を通しながら１０％程度１軸方向に延伸し、次いで、熱固定して、長尺状の多層共押し出し樹脂フィルムを製造した。
以下、電子線照射装置（岩崎電気株式会社製、機種名、エレクトロンカ−テンＥＣ３００／６０／１２０Ｓ）を使用し、上記の実施例１と同様にして、２００〔ｋＧｙ〕の電子線を８秒間照射処理を行って、ゲル分率約７０％程度の電子線架橋した長尺状の樹脂フィルムを製造する他は、上記の実施例１と全く同様にして、上記の実施例１と同様な結果を得た。
【００４０】
比較例１
まず、メタロセン触媒を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体（密度、０．９１７ｇ／ｍ3 ）１００．０重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とエルカ酸アミド（滑剤）０．０５重量部とエチレンビスオレイルアミド（滑剤）０．０５重量部と合成シリカ（アンチブロッキング剤）０．５重量部とを十分に混練して樹脂組成物を調製した。
次に、上記で調製した樹脂組成物を使用し、これらを、マルチマニフォ−ルドタイプのＴダイ押出機を用いて、単層フィルム８０μｍからなる未延伸の樹脂フィルムを製造し、しかる後、該未延伸の樹脂フィルムを加熱ロ−ル間を通しながら１０％程度１軸方向に延伸し、次いで、熱固定して、長尺状の樹脂フィルムを製造した。
次に、上記で製造した長尺状の樹脂フィルムの片面に、グラビア印刷インキを使用し、グラビア印刷方式にて，文字、記号、図形、絵柄等からなる所定の印刷模様を３列に、かつ、列毎に、ラベルを構成する模様単位毎に、繰り返して印刷して、長尺状のラベル原反フィルムを製造した。
次に、上記で製造した長尺状のラベル原反フィルムを、スリッタ−を使用して、縦方向と横方向に、各列を隔てる間隔の中心線で、上下左右の端部に各々８ｍｍの樹脂フィルムの生地面が露出するようにカットして、１つのストレッチラベルを構成するラベルフィルムを製造した。
更に、上記で製造したラベルフィルムについて、その印刷模様部の面を内面側にして、その印刷模様部を有する内面側の端部に２液硬化型のポリウレタン系樹脂からなる接着剤を施して接着剤層を形成し、他方、そのフィルムの表面側の端部にコロナ放電処理を施してコロナ放電処理面を形成し、しかる後、その両端部を、上記の接着剤層とコロナ放電処理面の面とを対向させて重ね合わせ、しかる後、その重合部の両端部を、上記の接着剤層等を介して接合して接合部を形成することにより、ボトル胴部の外周表面に密接着させて装着することができる筒状のストレッチラベルを製造した。
次に、上記で製造した筒状のストレッチラベルを使用し、これを、引き伸ばし機を用いて、約１５％程度拡開し、ポリエチレンテレフタレ−ト製の延伸ブロ−成形容器の胴部の外周表面に装着した。
更に、上記でストレッチラベルを装着したポリエチレンテレフタレ−ト製の延伸ブロ−成形容器内に、炭酸飲料を充填包装し、キャッピング後、約７０℃の熱水を１０分間放散して殺菌処理したところ、ラベルは、ボトル胴部の外周表面に強固に密接着して、その脱落は認められなかった。
しかし、長尺状のラベル原反フィルムを、スリッタ−を使用して、横方向と縦方向にカットする際に、そのカット性に支障をきたし、カットできないラベルが多発した。
また、カットされた場合でも、そのカット面は、糸を引き、非常に不揃いであり、美麗にカットすることができた。
【００４１】
実験例
上記の実施例１〜１３と、比較例１とで製造したストレッチラベルについて、下記の物性を測定した。
（１）．ストレッチラベル適性の測定
これは、フィルム２５％伸長（ＪＩＳ−Ｋ−７１２７準拠）時の瞬間残留歪み、および、永久歪みを測定した。
測定機は、株式会社オリエンテック製のテンシロンＲＴＣ−１３１０Ａを使用した。
（２）．カット性の測定
これは、ＪＩＳ−Ｋ−７１２８エルメンドルフ引き裂き試験機を用いて測定した。
測定機は、テスタ−産業株式会社製、エルメンドルフ引裂試験機を使用した。
なお、上記の測定において、試験方向は、ストレッチラベル適性については、ラベル横方向（ＴＤ）、カット性については、ラベル縦方向（ＭＤ）とラベル横方向（ＴＤ）について測定した。
上記のゲル分率の測定結果について下記の表１に示す。
【００４２】
0004612245.tif 000002
0004612245.tif 000003
上記の表１において、ストレッチ適性に関する歪みの単位は、〔％〕であり、また、フィルムの引裂性に関する強度の単位は、〔Ｎ／ｍ〕である。
また、上記の表１において、  Ｎ．Ｄ．は、フィルムの引裂強度が高く、引裂荷重が決定できないことを意味する。
【００４３】
上記に示す結果より明らかなように、実施例１〜１３にかかるものは、ゲル分率を５〜８５％の範囲で調製し架橋させることにより、ストレッチラベルのカット性を向上させ、その作業性および生産性を著しく向上させることができるものであった。
更に、ストレッチラベルにとって重要な、ストレッチ適性（弾性回復性）を向上させることができ約７０℃の熱水における殺菌処理後も、ラベルは強固に密着して、脱落することはなかった。
よって、ストレッチラベルの生産性を阻害することなく、ボトル外周表面に強固に密接着して装着し得るストレッチラベルを製造し得るものであった。
【００４４】
【発明の効果】
以上の説明で明らかなように、本発明は、原反フィルムの両端部を重ね合わせ、その重合部を接合して接合部を形成し、更に、ボトル胴部の外周表面に装着する筒状のストレッチラベルにおいて、上記の原反フィルムとして、例えば、低密度ポリエチレン、直鎖状（線状）低密度ポリエチレン、あるいは、メタロセン触媒（シングルサイト触媒）を使用して重合したエチレン−α・オレフィン共重合体等のポリオレフィン系樹脂を使用し、これを、例えば、Ｔダイ押出機あるいはインフレ−ション成形機等を使用し、単層ないし共押出してポリオレフィン系樹脂の単独ないし共押出フィルムを製造し、次いで、該ポリオレフィン系樹脂の単独ないし共押出フィルムに、例えば、電子線照射装置等を使用し、その全面に電子線照射処理を施して、ゲル分率を５〜８５％の範囲で調整した架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムを製造し、而して、該架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムをストレッチラベルを構成する原反フィルムとして使用し、前述のように上記の架橋ポリオレフィン系樹脂フィルムの上に、印刷模様部等を形成して長尺状のラベル原反フィルムを製造し、次いで、該長尺状のラベル原反フィルムを、その横方向、あるいは、縦方向等にスリッタ−等を用いてカットしてストレッチラベルを構成するラベルフィルムを製造し、しかる後、該ラベルフィルムを、その両端部を重ね合わせて、その重合部を接着剤等を介して接合して接合部を形成して筒状のストレッチラベルを製造したところ、ストレッチラベルを構成する原反フィルムを横方向、あるいは、縦方向に、スリッタ−等を使用してカットする場合に、その原反フィルムが、スリッタ−等を用いて縦方向あるいは横方向等に切断するカット性に優れ、ラベル製造時の作業適性に何らの支障もなく、その作業能率を著しく向上させ、その生産性を高めることができ、更に、そのカット性に優れていることから、ラベルを構成する端部のカット面を美麗に仕上げることができ、大量のラベル不良品等の発生を阻止し、終極的には、その生産性を阻害することなく、更に、ストレッチラベルとしての自己伸縮性等を損なうことなく、ストレッチ性、耐熱性、強靱性、耐殺傷性、印刷適性等に優れ、フィルムの自己伸縮性を利用してボトル胴部の外周表面に強固に密接着して装着し得る極めて美麗なストレッチラベルを製造することができるというものである。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明にかかるストレッチラベルを構成する原反フィルムについてその層構成の概略を示す概略的断面図である。
【図２】従来のストレッチラベルの製造法についてその概略の構成を示す概略的構成図である。
【図３】従来のストレッチラベルの製造法についてその構成の概略を示す概略的構成図である。
【図４】従来のストレッチラベルの製造法についてその構成の概略を示す概略的構成図である。
【図５】従来のストレッチラベルの製造法についてその構成の概略を示す概略的構成図である。
【符号の説明】
１  ポリオレフィン系樹脂の単独ないし共押出フィルム
１ａ  架橋ポリオレフィン系樹脂フィルム
２  電子線照射装置
３  電子線
Ａ  ストレッチラベルを構成する原反フィルム
【図１】
0004612245.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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