(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
茶類エキス、茶類スラリー及び／又は茶葉に、グリーン様香気化合物を生成する大豆由来粗酵素を作用させることを特徴とする酵素処理茶類エキスの製造方法。
【請求項２】
請求項１記載の方法によって得られた酵素処理茶類エキスより茶類アロマを回収することを特徴とする酵素処理茶類ナチュラルアロマ及び酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスの製造方法。
【請求項３】
茶類アロマが気液向流接触抽出法又は液体状態あるいは超臨界状態の二酸化炭素で抽出する方法により回収されることを特徴とする請求項２に記載の酵素処理茶類ナチュラルアロマ及び酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスの製造方法。
【請求項４】
請求項１に記載の製造方法により製造された酵素処理茶類エキス。
【請求項５】
請求項２または３に記載の方法により製造された酵素処理茶類ナチュラルアロマ。
【請求項６】
請求項２または３に記載の方法により製造された酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキス。
【請求項７】
請求項４に記載の酵素処理茶類エキスを含む飲食品。
【請求項８】
請求項５に記載の酵素処理茶類ナチュラルアロマを含む飲食品。
【請求項９】
請求項６に記載の酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスを含む飲食品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は、茶類エキス、茶類スラリー及び／又は茶葉から酵素処理茶類エキスおよび酵素処理茶類ナチュラルアロマ、酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスを製造する方法に関する。また該製造方法によって得られる酵素処理茶類エキス、酵素処理茶類ナチュラルアロマ、酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスに関する。さらに該酵素処理茶類エキス、酵素処理茶類ナチュラルアロマ、酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスを含む飲食品に関する。
【背景技術】
【０００２】  緑茶や紅茶、ウーロン茶などの茶類のエキスやアロマ（香料）は、従来より、飲料、食品、菓子、嗜好品（酒等）などに幅広く使用されている。茶類エキス、茶類アロマは、その原料により天然品と合成品に大別されるが、近年、健康志向や身体への安全性への関心の高まり、また環境への配慮から、天然由来のエキス、ナチュラルアロマの使用が望まれる傾向にある。
尚、本発明においては、特別な説明がない限り、「茶類アロマ」とは、合成品、天然品を問わず、茶類の香りを持つ気体・液体・固体を指し、「ナチュラル」とは、化学物質による処理を施さず、化学物質を添加していない、いわゆる天然物に由来したものを指す。【０００３】  天然品の茶類エキスならびに茶類ナチュラルアロマは、ツバキ科の植物チャの芽及び葉から通常、熱水抽出により調製される。
茶類エキスならびに茶類ナチュラルアロマの香りの質と強度は、原料となる茶を摘む時期などに依存する。一般に、質がよく強度も強い、いわゆる香りがよいという評価をうけている茶は高級茶とされ高価である。一方、香りの質が悪く、強度も弱い茶は低級茶とされ、安価である。【０００４】  しかしながら、熱水抽出により得られる茶類エキスや茶類ナチュラルアロマは、熱水によって茶葉本来の香りは損なわれ、香気強度が弱くなるという問題を有している。茶類の香気は数多くの成分から構成されるが、中でも（Ｚ）−３−Ｈｅｘｅｎｏｌ（シス−３−ヘキセノール）などのグリーン様香気化合物は茶類のグリーン感、特に茶の新鮮さを感じさせる成分として、また、Ｇｅｒａｎｉｏｌ（ゲラニオール）などのフローラル様香気化合物はフローラル感を感じさせる成分として特に重要とされている。そして、これらの成分がバランスよく構成されることにより、茶類本来の特徴的な香りを形成することができるのであるが、（Ｚ）−３−Ｈｅｘｅｎｏｌ（シス−３−ヘキセノール）などのグリーン様香気化合物は、低沸点成分が多いため抽出や回収操作時の加熱によりロスを生じやすく、変質も生じやすいことから製造工程中に損失が著しく香気強度ならびに香質に多大な影響をもたらしてきた。そのため、より香りがよく香気強度も十分な茶類エキスならびに茶類ナチュラルアロマを得るためには、原料茶葉として香りの質が優れており香気強度が強い高級茶を使用する必要があり、得られる茶類エキスならびに茶類ナチュラルアロマの製造コストも高くなっていた。したがって、茶葉本来の香りを持ち、その香りが強い茶類エキスならびに茶類ナチュラルアロマを安価で得られる方法が強く望まれており、これまで、より香り強度が強い茶類エキスを得るための工夫が数多く提案されてきた。【０００５】  例えば、特許文献１（特開２０００−３４２１７９号公報）には、極微量の４−メルカプト−４−メチル−２−ペンタノンを茶飲料に添加することで、入れ立ての茶が持つ良質な香味を有する茶飲料が得られることが開示されている。しかしながら、香気強度は高まるものの、天然の茶類の香りを再現するまでには至っておらず、さらに近年は天然由来のエキス、アロマの使用が望まれている。また、特許文献２（特開２００１−２８６２６０号公報）では茶類あるいは茶類エキスにβ―グルコシダーゼ、セルラーゼ、グリコシダ−ゼ、オリゴグリコシダーゼ等の加水分解酵素を、特許文献３（国際公開パンフレットＷＯ００／１８９３１号公報）ではプリメベロシダ−ゼを作用させて香気強度を高める方法、特許文献４（特開平４−２２８０２８号公報）では茶抽出残渣をセルラーゼにより加水分解して、茶フレーバーを有する水溶性茶抽出物を製造する方法が提案されている。しかしながら、これらの方法ではある特定の香り成分は増強されるものの、それゆえ茶の香りとしてのバランスは大きく崩れてしまい、茶本来の香りをバランスよく増大させる点では不十分であった。また特許文献５（特開２００３−１４４０４９号公報）には、プロテアーゼ及びタンナーゼの２種類の酵素を茶類に作用させて旨味やコク味が強く、渋味の少ない茶類エキスの製造方法が開示されている。しかしながら、旨味増強や混濁防止という点ではそれなりの効果が認められたが、香気強度を高めるという点では十分満足できるものではなかった。【０００６】  茶類エキスの香気強度を高めるためには他にも様々な工夫がされており、また加熱温度や時間を抑えた茶類アロマやエキスの回収調製方法等も提案されてきたが、天然の茶類の香り、特に茶の新鮮さを再現する茶類エキス、茶類ナチュラルアロマ、茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスはこれまで得られていない。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】  本発明の目的は、低コストの茶葉を原料として使用しても、茶類本来が有する香りと同等、またはそれにより近い香りを有し、かつ香気を増強させた茶類エキスおよび茶類ナチュラルアロマ、茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスの製造方法を提供することにある。
また本発明の別の目的は、安全で、環境にやさしい茶類エキスおよび茶類ナチュラルアロマ、茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスの製造方法を提供することにある。さらに、該方法によって得られる安価で経済的に有利な茶類エキス、茶類ナチュラルアロマ、および茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスを提供することにある。さらにまた、これらを含む飲食品を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】  従来知られている酵素を使用する茶類エキス、茶類アロマの製造方法は、香気強度を上げるためにはある程度有効であったが、香気成分組成のバランスが悪く、茶類香気とするには不十分であった。そこで、本発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、低級な茶葉あるいはそれを原料とする茶類エキスまたは茶類スラリーに特定の酵素を作用させることにより、上記目的を達成することができることを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち本発明は以下のとおりである。【０００９】
（１）茶類エキス、茶類スラリー及び／又は茶葉に、グリーン様香気化合物を生成する大豆由来粗酵素を作用させることを特徴とする酵素処理茶類エキスの製造方法。
（２）前記（１）に記載の方法によって得られた酵素処理茶類エキスより茶類アロマを回収することを特徴とする酵素処理茶類ナチュラルアロマ及び酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスの製造方法。
（３）茶類アロマが気液向流接触抽出法又は液体状態あるいは超臨界状態の二酸化炭素で抽出する方法により回収されることを特徴とする前記（２）に記載の酵素処理茶類ナチュラルアロマ及び酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスの製造方法。
【００１０】
（４）前記（１）に記載の製造方法により製造された酵素処理茶類エキス。
（５）前記（２）または（３）に記載の方法により製造された酵素処理茶類ナチュラルアロマ。
（６）前記（２）または（３）に記載の方法により製造された酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキス。
（７）前記（４）に記載の酵素処理茶類エキスを含む飲食品。
（８）前記（５）に記載の酵素処理茶類ナチュラルアロマを含む飲食品。
（９）前記（６）に記載の酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスを含む飲食品。
【発明の効果】
【００１１】  本発明によれば、化学物質による処理を施さずに茶類香気のバランスが良く、香気強度も高い茶類エキス、茶類ナチュラルアロマ、および茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスの製造方法と、それによって得られる茶類エキス、茶類ナチュラルアロマ、および茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスとを提供することができる。
また本発明によれば、低価格の茶葉を原料として使用しても高級感のある茶類エキス、
茶類ナチュラルアロマ、茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスを製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】  以下、本発明について詳細に説明する。
なお、本明細書においては、質量で定義される全ての部、百分率、割合等は、それぞれ重量で定義されるそれらと同一である。【００１３】  本発明に用いられる茶類エキスまたは茶類スラリーの原料となる茶葉類、使用する酵素群、茶類エキスの調製、酵素の処理工程、茶類エキスおよびスラリーから茶類ナチュラルアロマの回収方法、茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスの調製方法について、以下に詳細に説明する。【００１４】  本発明において、原料となる茶類としては、ツバキ科の植物チャ（学術名Ｃａｍｅｌｌｉａ  ｓｉｎｅｎｓｉｓ）の芽及び葉を原料とする茶であれば限定なく用いることができる。茶には、中国種（Ｃａｍｅｌｌｉａ  ｓｉｎｅｎｓｉｓ  ｖａｒ  ｓｉｎｅｎｓｉｓ）、アッサム種（Ｃａｍｅｌｌｉａ  ｓｉｎｅｎｓｉｓ  ｖａｒ  ａｓｓａｍｉｃａ）、カンボジア種（Ｃａｍｅｌｌｉａ  ｓｉｎｅｎｓｉｓ  ｖａｒ  ｓｓｐ．ｌａｓｉｏｃａｌｙｘ）などがあり、本発明ではそのいずれも用いることができる。
具体的には、不醗酵茶（煎茶、かぶせ茶、玉露、碾茶、抹茶、玉緑茶、番茶、ほうじ茶、釜炒茶など）、半醗酵茶（包種茶、鉄観音茶、ウーロン茶など）、醗酵茶（紅茶、阿波番茶、碁石茶、富山黒茶、磚茶、プーアール茶など）が挙げられる。上記の茶を複数種適度な割合でブレンドしたものを用いてもよい。
本発明における高級茶とは、香りの質がよく強度も強い、いわゆる香りがよいという評価をうけているもので、通常一番茶〜二番茶を指す。一方、低級茶とは、香りの質が悪く、強度も弱い、いわゆる香りがよくないという評価をうけているもので、通常三番茶〜四番茶を指す。ここでいう一番茶〜四番茶とは、例えば日本緑茶の場合、一番茶は３月下旬〜５月下旬、二番茶は５月中旬〜７月中旬、三番茶は６月下旬〜９月中旬、四番茶は７月下旬〜１０月下旬にそれぞれ摘採されたものを指す。【００１５】  本発明における茶類エキスの調製方法としては、上記茶葉を一般的な方法でエキスにすればよい。例えば、抽出釜に茶葉を仕込んだ後に所定量の水で一定時間浸漬させ、茶殻を除去して抽出液を得る方法や、抽出槽に茶葉を充填した後に一定流量の水を送液して所定量の抽出液を得る方法などが挙げられる。
抽出の際に使用する水としては、水道水、イオン交換水、蒸留水、ナチュラルウォーター、ナチュラルミネラルウォーター、脱気水、アスコルビン酸溶解水、ｐＨ調整水（緩衝液を含む）などが挙げられる。
抽出の際に使用する水の量は、茶葉が十分に浸る量であれば特に限定されないが、通常使用する茶葉の質量に対して５倍量以上が好ましく、より好ましくは１０〜５０倍量であり、さらに好ましくは１０〜２５倍量である。
抽出の際に使用する水の温度は、抽出できる温度であれば特に限定されないが、通常４〜９５℃程度であり、特に好ましくは３０〜９０℃である。
抽出時間についても特に限定されないが、通常１分〜１２時間程度であり、特に好ましくは５分〜６時間である。
本発明においては、茶類エキスのほか、茶類スラリーを用いてもよい。ここで「茶類スラリー」とは、適度な大きさに粉砕した茶葉に所定量の水を添加したものを意味する。なお、水の種類、水の量、水の温度等は上記茶類エキスの場合と同じである。【００１６】  本発明におけるグリーン様香気化合物とは、具体的には、（Ｚ）−３−Ｈｅｘｅｎｏｌ（シス−３−ヘキセノール）、（Ｚ）−３−Ｈｅｘｅｎａｌ（シス−３−ヘキセナール）、（Ｅ）−３−Ｈｅｘｅｎｏｌ（トランス−３−ヘキセノール）、（Ｅ）−３−Ｈｅｘｅｎａｌ（トランス−３−ヘキセナール）、（Ｅ）−２−Ｈｅｘｅｎｏｌ（トランス−２−ヘキセノール）、（Ｅ）−２−Ｈｅｘｅｎａｌ（トランス−２−ヘキセナール）、Ｈｅｘａｎｏｌ（ヘキサノール）、Ｈｅｘａｎａｌ（ヘキサナール）、（Ｚ，Ｚ）−３，６−Ｎｏｎａｄｉｅｎｏｌ（シス、シス−３、６−ノナジエノール）、（Ｚ，Ｚ）−３，６−Ｎｏｎａｄｉｅｎａｌ（シス、シス−３、６−ノナジエナール）、（Ｅ，Ｚ）−２，６−Ｎｏｎａｄｉｅｎｏｌ（トランス、シス−２、６−ノナジエノール）、（Ｅ，Ｚ）−２，６−Ｎｏｎａｄｉｅｎａｌ（トランス、シス−２、６−ノナジエナール）、（Ｚ）−３−Ｎｏｎｅｎｏｌ（シス−３−ノネノール）、（Ｚ）−３−Ｎｏｎｅｎａｌ（シス−３−ノネナール）、（Ｅ）−２−Ｎｏｎｅｎｏｌ（トランス−２−ノネノール）、（Ｅ）−２−Ｎｏｎｅｎａｌ（トランス−２−ノネナール）などが挙げられ、ヒトの嗅覚に茶類のグリーン感、特に茶の新鮮さを感じさせる成分をいう。これらグリーン様香気化合物の中でも、特に（Ｚ）−３−Ｈｅｘｅｎｏｌ（シス−３−ヘキセノ−ル）及びＨｅｘａｎｏｌ（ヘキサノ−ル）が重要なものとして挙げられる。【００１７】  本発明においてグリーン様香気化合物を生成する酵素及び／又は酵素群とは、上記グリーン様香気化合物を生成する酵素あるいは酵素群であれば、特に限定なく使用することができる。例えば、化学と生物，Ｖｏｌ．３１，Ｎｏ．１２、８２６−８３４、１９９３に記載のＣ６（炭素数６：（Ｚ）−３−Ｈｅｘｅｎｏｌ（シス−３−ヘキセノ−ル）や（Ｅ）−２−Ｈｅｘｅｎａｌ（トランス−２−ヘキセナ−ル）など）もしくはＣ９（炭素数９：（Ｅ，Ｚ）−２，６−Ｎｏｎａｄｉｅｎａｌ（トランス、シス−２、６−ノナジエナ−ル）や（Ｅ）−２−Ｎｏｎｅｎａｌ（トランス−２−ノネナ−ル）など）化合物を生成する酵素あるいは酵素群が挙げられる。好ましくは、脂質加水分解酵素（Ｌｙｐｏｌｙｔｉｃ  ａｃｙｌ  ｈｙｄｒｏｌａｓｅ）、Ｏ２添加酵素（Ｌｉｐｏｘｙｇｅｎａｓｅ）、開裂酵素（Ｈｙｄｒｏｐｅｒｏｘｉｄｅｌｙａｓｅ）、アルコール脱水素酵素（Ａｌｃｏｈｏｌ  ｄｅｈｙｄｒｏｇｅｎａｓｅ）、異性化因子（Ｉｓｏｍｅｒｉｚａｔｉｏｎｆａｃｔｏｒ）を含む酵素が挙げられ、また、これらの酵素を複数含む酵素群がさらに好ましい。
また本発明においては、メロン、キュウリ、大豆、小麦、インゲン、アルファルファ等といった植物由来の粗酵素を使用することができる。これらの中でも特に大豆脱脂粕を用いた粗酵素が安価で容易に入手できることから好ましく用いられる。ここで、大豆脱脂粕とは、大豆から通常の方法で植物油を搾油した際に副産物として得られる粕を粉砕したものを示す。
グリーン様香気化合物を生成する酵素及び／又は酵素群で処理した茶類エキスまたは茶類スラリーは加熱処理（例えば８０℃で１０分間）することにより、酵素を失活させることで得られる。【００１８】  本発明における酵素処理茶類エキスは、グリーン様香気化合物を生成する酵素及び／又は酵素群で処理して得られるが、さらにフローラル様香気化合物を生成するヒドロキシニトリルリア−ゼ、エステラーゼ、グルコシダーゼ、プリメベロシダーゼ、エステルシンセターゼ、ラクトンシンセターゼ、キサンチンオキシダ−ゼ、ヒドロキシラーゼ、デカルボキシラーゼ、アルコールデヒドロゲナーゼなどの酵素あるいはそれらを含む粗酵素や、脂質分解酵素であるリパーゼ、たんぱく質を分解してアミノ酸を生成させるプロテアーゼ、細胞壁を分解するセルラーゼ、タンニンを分解するタンナーゼ、ペクチンを分解するペクチナーゼ、細胞を接着しているプロトペクチンを分解するプロトペクチナーゼ、生体膜を構成するリン脂質を分解するホスホリパーゼ、グルコシダーゼ、オリゴグリコシダーゼ等の酵素あるいはそれらを含む粗酵素で処理してもよい。グリーン様香気化合物を生成する酵素及び／又は酵素群と他の酵素あるいはそれらを含む粗酵素とを併用して酵素処理することで様々な香質の茶類エキスや茶類アロマを得ることが出来るし、また、香り成分の抽出効率を高めたり、コクや旨味を強くさせたり、沈殿や混濁の生成を抑制することができる。
これら酵素及び／又は酵素群は、いずれも植物由来、菌由来、動物由来のいずれであっても問題なく使用することができる。
特にバランスよく香気強度を上げるという点で、グリーン様香気化合物を生成する酵素及び／又は酵素群と、フローラル様香気化合物を生成する酵素あるいはそれらを含む粗酵素とを併用して酵素処理することが特に好ましい。【００１９】  ここでいうフローラル様香気化合物とは、具体的には、Ｇｅｒａｎｉｏｌ（ゲラニオール）、Ｎｅｒｏｌ（ネロール）、Ｌｉｎａｌｏｏｌ（リナロール）、（Ｅ）−Ｎｅｒｏｌｉｄｏｌ（トランス−ネロリドール）、Ｂｅｎｚｙｌ  ａｌｃｏｈｏｌ（ベンジルアルコール）、β−Ｐｈｅｎｙｌｅｔｈｙｌ  ａｌｃｏｈｏｌ（ベータ−フェニルエチルアルコール）、（Ｚ）−Ｌｉｎａｌｏｏｌ−３，６−ｏｘｉｄｅ（シス−リナロール−３、６−オキサイド）、（Ｅ）−Ｌｉｎａｌｏｏｌ−３，６−ｏｘｉｄｅ（トランス−リナロール−３、６−オキサイド）、（Ｚ）−Ｌｉｎａｌｏｏｌ−３，７−ｏｘｉｄｅ（シス−リナロール−３、７−オキサイド）、（Ｅ）−Ｌｉｎａｌｏｏｌ−３，７−ｏｘｉｄｅ（トランス−リナロール−３、７−オキサイド）、Ｂｅｎｚａｌｄｅｈｙｄｅ（ベンズアルデヒド）、β−Ｄａｍａｓｃｏｎｅ（ベータ−ダマスコン）、α−Ｉｏｎｏｎｅ（アルファ−ヨノン）、β−Ｉｏｎｏｎｅ（ベータ−ヨノン）、（Ｚ）−Ｊａｓｍｏｎｅ（シス−ジャスモン）、Ｍｅｔｈｙｌ  ｊａｓｍｏｎａｔｅ（ジャスモン酸メチル）などが挙げられ、ヒトの嗅覚に茶類のフローラル感、特に茶の華やかさを感じさせる成分をいう。【００２０】  本発明において、グリーン様香気化合物を生成する酵素及び／又は酵素群から選ばれる少なくとも１種と、フローラル様香気化合物を生成する酵素及び／またはリパーゼ、プロテアーゼ、セルラーゼ、タンナーゼ等の他の酵素とを併用して茶葉、茶類エキス又は茶類スラリーを酵素処理する場合は、一度に同時に行ってもよいし、順次続けて行ってもよいし、それぞれを単独で処理した後に混合してもよい。
また各酵素の使用比は原材料とする茶類の種類により適宜変化させることができる。また、目的とする茶類アロマによっても調整することができる。【００２１】  グリーン様香気化合物を生成する酵素の場合、大豆脱脂粕を例とすると、大豆脱脂粕の酵素活性にもよるが、添加量としては、大豆脱脂粕処理液として、用いられる茶類エキス又は茶類スラリーに対して０．００１〜２０質量％、好ましくは０．０１〜１５質量％の範囲である。
この場合、大豆脱脂粕はリポキシゲナーゼとして酵素活性が１０〜１００，０００ｕｎｉｔｓ／ｍｇ、好ましくは１００〜１００，０００ｕｎｉｔｓ／ｍｇのものを使用するのが好ましい。
ここで１ｕｎｉｔとは、１μｍｏｌの基質（リノール酸）に作用して吸光度（２３４ｎｍ）を１分間に０．００１上昇させるのに必要な酵素量のことである。
酵素処理工程における反応温度としては４〜５０℃が好ましく、より好ましくは１５〜４０℃、さらに好ましくは２０〜３５℃である。反応時間としては０．５〜４８時間が好ましく、より好ましくは１５〜４２時間、さらに好ましくは２５〜４２時間である。
ここで、大豆脱脂粕処理液としては、例えば、大豆脱脂粕に緩衝液を添加し攪拌した（以下、処理ともいう）後に遠心分離して得られる上清が用いられる。なお、本発明においては、上記の処理によって得られる大豆脱脂粕処理液に限らず、例えば、各種クロマトグラフィー等によって得られる大豆脱脂粕処理液を用いることも可能である。大豆脱脂粕処理液を調製する際には、大豆脱脂粕に緩衝液を加えた際の大豆脱脂粕の濃度が１〜２０質量％、特に５〜２０質量％の範囲であることが好ましい。加える緩衝液は、濃度としては０．０１〜０．５Ｍで、ｐＨとしては６〜８の範囲が好ましい。また、好ましい緩衝液の例としては、リン酸緩衝液又はトリス−塩酸緩衝液が挙げられる。処理温度としては０〜１０℃が好ましく、より好ましくは０〜４℃である。処理時間としては０．５〜１２時間が好ましく、より好ましくは１〜６時間である。【００２２】  フローラル様香気化合物を生成する酵素及び／又は酵素群の場合、β−グリコシダーゼを例とすると、酵素添加量としては、用いられる茶類エキス又は茶類スラリーに対して０．００１〜１質量％の範囲が好ましく、より好ましくは０．０１〜０．５質量％、さらに好ましくは０．０１〜０．１質量％である。
反応温度としては４〜６５℃が好ましく、より好ましくは２５〜６０℃、さらに好ましくは４０〜５５℃である。反応時間としては０．５〜４８時間が好ましく、より好ましくは１〜２４時間、さらに好ましくは２〜４時間である。
リパーゼの場合、酵素添加量としては、用いられる茶類エキス又は茶類スラリーに対して０．００１〜１質量％の範囲が好ましく、より好ましくは０．００５〜０．５質量％である。反応温度としては２０〜６０℃が好ましく、より好ましくは３０〜５０℃である。
反応時間としては１〜４８時間が好ましい。
プロテアーゼの場合、酵素添加量としては、用いられる茶類エキス又は茶類スラリーに対して０．０１〜５質量％の範囲が好ましく、より好ましくは０．０５〜２質量％である。反応温度としては２０〜６５℃が好ましく、より好ましくは４０〜５５℃である。反応時間としては４８時間までが好ましい。
セルラーゼの場合、酵素添加量としては、用いられる茶類エキス又は茶類スラリーに対して０．０２〜２質量％の範囲が好ましく、より好ましくは０．１〜０．２質量％である。反応温度としては２０〜６５℃が好ましく、より好ましくは４０〜５５℃である。反応時間としては２〜４８時間が好ましい。
タンナーゼの場合、酵素添加量としては、用いられる茶類エキス又は茶類スラリーに対して０．００１〜１質量％の範囲が好ましく、より好ましくは０．０１〜０．５質量％である。反応温度としては２０〜６０℃が好ましく、より好ましくは２５〜５０℃である。
反応時間としては０．５〜２４時間が好ましい。
ここで、酵素処理茶類エキスにさらに、玄米エキス、大麦エキス、月見草エキス、ビワの葉エキス、はぶ茶エキス、なんばんきびエキス、はとむぎエキス、どくだみエキス、チコリーエキス、あしたばエキス、グアバ葉エキス、柿の葉エキス、熊笹エキス、黒豆エキス、昆布エキス、霊芝エキス、ゴマエキス、紅花エキス、ミカンの皮エキスなど複数のエキスを適度な割合でブレンドしてもよい。【００２３】＜酵素処理茶類ナチュラルアロマの調製＞
本発明の別の実施態様においては、茶類エキス又は茶類スラリーに対し酵素処理工程を行って製造した酵素処理茶類エキスから、香気成分回収手段によって酵素処理茶類ナチュラルアロマを調製する。【００２４】  酵素処理茶類ナチュラルアロマの調製に用いられる香気成分回収手段としては、蒸留、抽出及び浸出に使用される従来公知のいずれの方法を用いてもよい。
蒸留としては、例えば、蒸留、精留が挙げられ、装置としては蒸留塔を用いる方法が挙げられる。蒸留条件としては、常圧蒸留、減圧蒸留、真空蒸留、加圧蒸留、水蒸気蒸留、炭酸ガス蒸留、分子蒸留、乾留、共沸蒸留、抽出蒸留などが挙げられる。また、バッチ式、連続式、半連続式のいずれを用いてもよい。
抽出・浸出としては、例えば、冷浸法、温浸法、回分抽出法、多重段抽出法、多回抽出法、向流多段抽出法、向流連続抽出法、連続微分抽出法、気−液抽出、液状二酸化炭素抽出、超臨界流体抽出などが挙げられる。また、これらの方法を併用して使用してもよい。【００２５】  本発明では、酵素処理工程において茶類エキス又は茶類スラリー中に増強された香気成分を濃縮した状態で、できる限り加熱時間が短く、加熱温度が低い条件で回収することができることから、薄膜式水蒸気蒸留装置の一種である気液向流接触抽出法（Ｓｐｉｎｉｎｇ  Ｃｏｎｅ  Ｃｏｌｕｍｎ：ＳＣＣ）又は液体状態あるいは超臨界状態の二酸化炭素で抽出する方法（例えば、超臨界炭酸ガス抽出法等）を用いて香気回収することが好ましく、さらに、気液向流接触抽出法（ＳＣＣ）が特に好ましい。ＳＣＣの適用については従来公知の方法が挙げられ、例えば、特開平９−３０８４５５号、特開２００２−１０５４８５号、特開２００２−１０５４８６号、特開２００２−１４２７１３号の各公報に記載されている。また、液体状態あるいは超臨界状態の二酸化炭素で抽出する方法の適用についても従来公知の方法が挙げられ、例えば、特開平６−１３３７２５号の各公報に記載されている。【００２６】  酵素処理茶類エキス、又は酵素処理茶類スラリーから、好ましくはＳＣＣ又は液体状態あるいは超臨界状態の二酸化炭素で抽出する方法による香気成分回収方法を経由することで、香気成分である酵素処理茶類ナチュラルアロマを分離・回収することができる。
さらにこの回収された酵素処理茶類ナチュラルアロマと酵素処理茶類エキス残液とを適度な比率で混合することで、香気強度を強めた茶類エキスを含む酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスが得られる。香気成分回収工程を経て得られる酵素処理茶類エキス残液は通常の処理方法により調製したものを使用するとよい。例えば、酵素処理茶類ナチュラルエキス残液を金属網、布等でろ過して茶葉を除去し、さらに必要であれば遠心分離、膜ろ過あるいは助剤ろ過等により微細ろ過を行い、不溶性成分を除去する方法を示すことができる。この際に、酵素処理茶類ナチュラルアロマの比率を高くすることにより、より香気強度が高い酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスを調製することが可能となる。混合比としては、酵素処理茶類ナチュラルアロマの強度にもよるが、例えば、酵素処理茶類ナチュラルアロマ：酵素処理茶類エキス残液＝１：１〜１：１００（質量比）、より好ましくは１：１０〜１：１００（質量比）を挙げる事ができる。【００２７】  本発明において、複数の酵素処理茶類エキスあるいはスラリーからＳＣＣにより香気成分を回収した酵素処理茶類ナチュラルアロマを混合する際には、それぞれ単独で処理した酵素処理茶類エキスから各々ＳＣＣにより回収される酵素処理茶類ナチュラルアロマを混合してもよいし、それぞれ単独で処理した酵素処理茶類エキスを混合した後にＳＣＣにより酵素処理茶類ナチュラルアロマを回収してもよいし、複数の酵素を同時に処理した酵素処理茶類エキスからＳＣＣにより酵素処理茶類ナチュラルアロマを回収してもよい。【００２８】  上記本発明の方法により得られた酵素処理茶類エキス、酵素処理茶類ナチュラルアロマ、酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキス又はこの酵素処理茶類エキス、酵素処理茶類ナチュラルアロマ、酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスを配合した香料組成物は、飲料類、酒類、冷菓・デザート類、焼き菓子類、錠菓類、ガム等の各種飲食品に使用することができる。具体的には、茶類飲料（緑茶、烏龍茶、紅茶、混合茶等）、乳飲料、スポーツドリンク、ニアウォーター、栄養ドリンク、炭酸飲料等の飲料類、発泡酒、カクテル等の酒類、プリン、ババロア、ゼリー、ヨーグルト、シャーベット、アイスクリーム等の冷菓・デザート類、クッキー、ビスケット等の焼き菓子類、キャンディ、タブレット等の錠菓類、ガム等が挙げられる。
また、本発明の酵素処理茶類エキス、酵素処理茶類ナチュラルアロマ、酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスを配合した香料組成物は、芳香剤等の香粧品分野にも幅広く応用することができる。【００２９】  さらに、上記のようにして得られた酵素処理茶類エキス、酵素処理茶類ナチュラルアロマ、酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキス又はこの酵素処理茶類エキス、酵素処理茶類ナチュラルアロマ、酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスを配合した香料組成物に対して、ビタミンＣやビタミンＥ等の安定化剤（抗酸化剤）、デキストリンやキサンタンガム、レシチン、ゼラチン等の増粘増量剤、各種色素、安息香酸類等の抗菌剤、ポリオキシエチレンアルキルエーテルや脂肪酸アルキロールアミド等の界面活性剤、重曹やクエン酸、リンゴ酸といったｐＨ調整剤、アスパルテームやショ糖といった甘味料、ガムベース等、ビタミンＡや乳酸カルシウムといった栄養強化剤等の各種配合剤を併用して用いることができる。香料組成物中のフレーバー（食品香料）としては、天然香料および合成香料があり、香りのタイプとしてはシトラス系、フルーツ系、ミルク系、ミント系、スパイス系、フラワー系、茶系、バニラ系、セイボリー系、ビーンズ系などが挙げられる。
【実施例】
【００３０】  以下、実施例および比較例を示すが、本発明は下記実施例に限定されるものではない。【００３１】［実施例１］
＜グリーン様香気化合物を生成する酵素群の調製＞
大豆脱脂粕（ＳＩＧＭＡ社製、７２９ｕｎｉｔｓ／ｍｇのものを使用）３．６ｇに２０ｍＭリン酸緩衝液（ｐＨ７．０）３０ｍｌを添加して４℃にて１時間攪拌した後にろ過して得た上清を大豆脱脂粕処理液とする。大豆脱脂粕はＳＩＧＭＡ社から購入したものを使用した。（商品名：ＳＯＹＢＥＡＮ  ＦＬＯＵＲ  ＴｙｐｅＩ（ｎｏｔ  ｒｏａｓｔｅｄ））【００３２】＜グリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した茶エキスの調製＞
クッキングカッターで粉砕した緑茶葉（国産、やぶきた種、低級品）１５ｇにイオン交換水１３５ｍｌを加えて、さらに上記で得た大豆脱脂粕処理液１５ｍｌを添加して、恒温槽中で４℃にて１２時間酵素処理を行った後に、布でろ過して茶葉を除去し、得られた抽出液を９０℃、１０分間加熱処理してグリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した緑茶エキスを得た。【００３３】［実施例２］
実施例１における酵素処理温度４℃を２５℃に変更した他は、実施例１と同じ方法で酵素処理緑茶エキスを得た。【００３４】［実施例３］
実施例１における酵素処理温度４℃を４０℃に変更した他は、実施例１と同じ方法で酵素処理緑茶エキスを得た。【００３５】［比較例１］
＜酵素未処理緑茶エキスの調製＞
実施例１で、大豆脱脂粕処理液を添加する代わりに、２０ｍＭリン酸緩衝液（ｐＨ７．０）１５ｍｌを添加する以外は、全て実施例１と同様の方法により酵素未処理緑茶エキスを得た。【００３６】＜官能評価（１）＞
実施例１〜３の各酵素処理緑茶エキスならびに比較例１の酵素未処理緑茶エキスを水で５倍希釈したものについて、下記評価基準に従い専門パネラー５名で官能評価を実施した。以下表中の数値は評価平均値で表した。
香り強度：香り増強効果に関して
１）効果なし、未処理エキスと変わらず
２）若干認められる
３）明らかに認められる
４）顕著に認められる
香質：お茶らしさに関して
１）緑茶とはかけ離れている
２）あまり緑茶らしくない
３）やや緑茶らしい
４）緑茶らしい
結果を表１に示す。【００３７】
【表１】
0004823073.tif 000002
【００３８】  表１より、グリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した緑茶エキスではグリーン
感が強くなっており、緑茶としての香気バランスをくずすことなく香気強度が高まる。また処理温度を変化させることにより香質ならびに香気強度の異なる緑茶エキスを調製することが可能となる。【００３９】［実施例４］
実施例２における酵素処理時間１２時間を１時間に変更した他は、実施例２と同じ方法
で酵素処理緑茶エキスを得た。【００４０】［実施例５］
実施例２における酵素処理時間１２時間を２４時間に変更した他は、実施例２と同じ方法で酵素処理緑茶エキスを得た。【００４１】［実施例６］
実施例２における酵素処理時間１２時間を３４時間に変更した他は、実施例２と同じ方法で酵素処理緑茶エキスを得た。【００４２】［実施例７］
実施例２における酵素処理時間１２時間を４２時間に変更した他は、実施例２と同じ方法で酵素処理緑茶エキスを得た。【００４３】［比較例２］
実施例５で、大豆脱脂粕処理液を添加する代わりに、２０ｍＭリン酸緩衝液（ｐＨ７．０）１５ｍｌを添加する以外は、全て実施例５と同様の方法により酵素未処理緑茶エキスを得た。【００４４】＜官能評価（２）＞
前記官能評価（１）と同様にして、専門パネラー５名により実施例４〜７、比較例２の香りの官能評価を行った。結果を表２に示す。【００４５】
【表２】
0004823073.tif 000003
【００４６】  表２より、グリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した緑茶エキスではグリーン感が強くなっており、緑茶としての香気バランスをくずすことなく香気強度が高まる。また処理時間を変化させることにより香質ならびに香気強度の異なる緑茶エキスを調製することが可能となる。【００４７】［実施例８］
実施例６におけるイオン交換水の量１３５ｍｌを１４９．９８５ｍｌに、大豆脱脂粕処理液の添加量１５ｍｌを０．０１５ｍｌに変更した他は、実施例６と同じ方法で酵素処理緑茶エキスを得た。【００４８】［実施例９］
実施例６におけるイオン交換水の量１３５ｍｌを１４９．８５ｍｌに、大豆脱脂粕処理液の添加量１５ｍｌを０．１５ｍｌに変更した他は、実施例６と同じ方法で酵素処理緑茶エキスを得た。【００４９】［実施例１０］
実施例６におけるイオン交換水の量１３５ｍｌを１４８．５ｍｌに、大豆脱脂粕処理液の添加量１５ｍｌを１．５ｍｌに変更した他は、実施例６と同じ方法で酵素処理緑茶エキスを得た。【００５０】［実施例１１］
実施例６におけるイオン交換水の量１３５ｍｌを１２０ｍｌに、大豆脱脂粕処理液の添加量１５ｍｌを３０ｍｌに変更した他は、実施例６と同じ方法で酵素処理緑茶エキスを得た。【００５１】＜官能評価（３）＞
前記官能評価（１）と同様にして、専門パネラー５名により実施例８〜１１の香りの官能評価を行った。結果を表３に示す。【００５２】
【表３】
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【００５３】  表３より、グリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した緑茶エキスではグリーン感が強くなっており、緑茶としての香気バランスをくずすことなく香気強度が高まる。また大豆脱脂粕処理液を添加する割合を変化させることにより、香質ならびに香気強度の異なる緑茶エキスを調製することが可能となる。【００５４】［比較例３］
＜フローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した茶エキスの調製＞
クッキングカッターで粉砕した緑茶葉１４ｇに２５℃のイオン交換水１４０ｍｌを加えて、さらにβ−グルコシダーゼ（ＳＩＧＭＡ社製）７０ｍｇ（０．０５質量％）を添加して、恒温槽中で５０℃にて３時間酵素処理を行った後に、布でろ過して茶葉を除去し、得られた抽出液を９０℃、１０分間加熱処理してフローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した緑茶エキスを得た。【００５５】［実施例１２〜１４］
実施例６で調製したグリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した緑茶エキスと比較例３で調製したフローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した緑茶エキスを下記に示す比率で混合して、各酵素処理緑茶エキスを得た。
実施例１２・・・実施例６：比較例３＝９：１（質量比）
実施例１３・・・実施例６：比較例３＝５：５（質量比）
実施例１４・・・実施例６：比較例３＝１：９（質量比）【００５６】＜官能評価（４）＞
前記官能評価（１）と同様にして、専門パネラー５名により実施例１２〜１４、比較例３の香りの官能評価を行った。結果を表４に示す。【００５７】
【表４】
0004823073.tif 000005
【００５８】  表４より、グリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した緑茶エキスで・ＢＲ＞へグリーン感が強くなっており、高級茶の風味に近づいている。一方、フローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した緑茶エキスではフローラル感が強くなっており、全体として緑茶というよりも紅茶様になり、緑茶としての香気バランスが大きくくずれてしまっている。しかし、グリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した緑茶エキスとフローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した緑茶エキスとを混合することにより、香気バランスが格段によくなった。
つまり、各酵素群で処理した緑茶エキスを混合した実施例１２〜１４は、香り強度も上がり、かつ緑茶らしさを有し香気バランスを維持した茶エキスであった。
またこの混合比を調整することにより、タイプの異なる香りの緑茶エキスを調製することも可能となる。【００５９】［実施例１５］
＜グリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した烏龍茶エキスの調製＞
クッキングカッターで粉砕した烏龍茶葉（中国産、色種、低級品）１５ｇにイオン交換水１３５ｍｌを加えて、さらに実施例１で得られた大豆脱脂粕処理液１５ｍｌを添加して、恒温槽中で２５℃にて３４時間酵素処理を行った後に、布でろ過して茶葉を除去し、得られた抽出液を９０℃、１０分間加熱処理してグリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した烏龍茶エキスを得た。
［比較例４］
実施例１５で、大豆脱脂粕処理液を添加する代わりに、２０ｍＭリン酸緩衝液（ｐＨ７．０）１５ｍｌを添加する以外は、全て実施例１５と同様の方法により酵素未処理烏龍茶エキスを得た。
［比較例５］
＜フローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した烏龍茶エキスの調製＞
クッキングカッターで粉砕した烏龍茶葉１４ｇに２５℃のイオン交換水１４０ｍｌを加えて、さらにβ−グルコシダーゼ（ＳＩＧＭＡ社製）７０ｍｇ（０．０５質量％）を添加して、恒温槽中で５０℃にて３時間酵素処理を行った後に、布でろ過して茶葉を除去し、得られた抽出液を９０℃、１０分間加熱処理してフローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した烏龍茶エキスを得た。
［実施例１６］
実施例１５で調製したグリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した烏龍茶エキスと比較例５で調製したフローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した烏龍茶エキスを、実施例１５：比較例５＝５：５（質量比）の比率で混合して酵素処理烏龍茶エキスを得た。
＜官能評価（５）＞
実施例１５〜１６、比較例５の各酵素処理烏龍茶エキスならびに比較例４の酵素未処理烏龍茶エキスを水で５倍希釈したものについて、下記評価基準に従い専門パネラー５名で官能評価を実施した。以下表中の数値は評価平均値で表した。
香り強度：香り増強効果に関して
１）効果なし、未処理エキスと変わらず
２）若干認められる
３）明らかに認められる
４）顕著に認められる
香質：お茶らしさに関して
１）烏龍茶とはかけ離れている
２）あまり烏龍茶らしくない
３）やや烏龍茶らしい
４）烏龍茶らしい
結果を表５に示す。
【表５】
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表５より、グリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した烏龍茶エキスではグリーン感が強くなっており、新鮮さが出ている。一方、フローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した烏龍茶エキスではフローラル感が強くなっており、やや重い香調である。しかし、グリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した烏龍茶エキスとフローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した烏龍茶エキスとを混合することにより、香気バランスがよく、自然な香調となった。
つまり、各酵素群で処理した烏龍茶エキスを混合した実施例１６は、香り強度も上がり、かつ烏龍茶らしさを有し香気バランスを維持した茶エキスであった。
また、この混合比を調整することにより、タイプの異なる香りの烏龍茶エキスを調製することも可能となる。
［実施例１７］
＜グリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した紅茶エキスの調製＞
クッキングカッターで粉砕した紅茶葉（セイロン、低級品）１５ｇにイオン交換水１３５ｍｌを加えて、さらに実施例１で得られた大豆脱脂粕処理液１５ｍｌを添加して、恒温槽中で２５℃にて３４時間酵素処理を行った後に、布でろ過して茶葉を除去し、得られた抽出液を９０℃、１０分間加熱処理してグリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した紅茶エキスを得た。
［比較例６］
実施例１７で、大豆脱脂粕処理液を添加する代わりに、２０ｍＭリン酸緩衝液１５ｍｌを添加する以外は、全て実施例１７と同様の方法により酵素未処理紅茶エキスを得た。
［比較例７］
＜フローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した紅茶エキスの調製＞
クッキングカッターで粉砕した紅茶葉１４ｇに２５℃のイオン交換水１４０ｍｌを加えて、さらにβ−グルコシダーゼ（ＳＩＧＭＡ社製）７０ｍｇ（０．０５質量％）を添加して、恒温槽中で５０℃にて３時間酵素処理を行った後に、布でろ過して茶葉を除去し、得られた抽出液を９０℃、１０分間加熱処理してフローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した紅茶エキスを得た。
［実施例１８］
実施例１７で調製したグリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した紅茶エキスと比較例７で調製したフローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した紅茶エキスを、実施例１７：比較例７＝５：５（質量比）の比率で混合して酵素処理紅茶エキスを得た。
＜官能評価（６）＞
実施例１７〜１８、比較例７の各酵素処理紅茶エキスならびに比較例６の酵素未処理紅茶エキスを水で５倍希釈したものについて、下記評価基準に従い専門パネラー５名で官能評価を実施した。以下表中の数値は評価平均値で表した。
香り強度：香り増強効果に関して
１）効果なし、未処理エキスと変わらず
２）若干認められる
３）明らかに認められる
４）顕著に認められる
香質：お茶らしさに関して
１）紅茶とはかけ離れている
２）あまり紅茶らしくない
３）やや紅茶らしい
４）紅茶らしい
結果を表６に示す。
【表６】
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表６より、グリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した紅茶エキスではグリーン感が強くなっており、新鮮さが出ている。一方、フローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した紅茶エキスではフローラル感が強くなっており、やや重い香調である。しかし、グリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した紅茶エキスとフローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した紅茶エキスとを混合することにより、香気バランスがよく、自然な香調となった。
つまり、各酵素群で処理した紅茶エキスを混合した実施例１８は、香り強度も上がり、かつ紅茶らしさを有し香気バランスを維持した茶エキスであった。
また、この混合比を調整することにより、タイプの異なる香りの紅茶エキスを調製することも可能となる。【００６０】［実施例１９］
＜ＳＣＣを利用したグリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した緑茶エキスからの酵素処理緑茶ナチュラルアロマ製造＞
緑茶葉１２０ｋｇをマスコロイダ−で加水しながら粉砕し、実施例１の大豆脱脂粕処理液１０８ｋｇを添加して全体で１０％（ｗ／ｗ）濃度のスラリーを調製した。抽出槽中で攪拌しながら２５℃にて３６時間酵素処理を行い、冷却してろ過した後にＳＣＣ装置に給液し、下記運転条件で回収したグリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した緑茶ナチュラルアロマと酵素処理緑茶エキス残液を得た。酵素処理緑茶エキス残液はさらにセライトろ過を行い、清澄化した酵素処理緑茶エキスを得た。
ＳＣＣ運転条件：
原料フィード量：７００Ｌ／ｈ
カラム温度：１００℃
ストリップ比：２％【００６１】［比較例８］
＜ＳＣＣを利用したフローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した緑茶エキスからの酵素処理緑茶ナチュラルアロマ製造＞
緑茶葉１２０ｋｇをマスコロイダ−で加水しながら粉砕して、１０％（ｗ／ｗ）濃度のスラリーを調製した。β−グルコシダ−ゼ６００ｇを添加して抽出槽中で攪拌しながら５０℃にて３時間酵素処理を行い、冷却してろ過した後にＳＣＣ装置に給液し、実施例１９と同じ運転条件で回収したフローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した緑茶ナチュラルアロマと酵素処理緑茶エキス残液を得た。酵素処理緑茶エキス残液はさらにセライトろ過を行い、清澄化した酵素処理緑茶エキスを得た。【００６２】［比較例９］
＜ＳＣＣを利用した酵素未処理緑茶エキスからの緑茶アロマ製造＞
緑茶葉１２０ｋｇをマスコロイダ−で加水しながら粉砕して、１０％（ｗ／ｗ）濃度のスラリーを調製した。ろ過した後にＳＣＣ装置に給液し、実施例１９と同じ運転条件で回収した酵素未処理緑茶アロマと緑茶エキス残液を得た。緑茶エキス残液はさらにセライトろ過を行い、清澄化した緑茶エキスを得た。【００６３】［実施例２０〜２２］
実施例１９で調製したグリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した緑茶ナチュラルアロマと比較例８で調製したフローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した緑茶アロマを下記に示す比率で混合して、酵素処理緑茶ナチュラルアロマを得た。
実施例２０・・・実施例１９：比較例８＝９：１（質量比）
実施例２１・・・実施例１９：比較例８＝５：５（質量比）
実施例２２・・・実施例１９：比較例８＝１：９（質量比）【００６４】［比較例１０］
高級茶葉（商品名：八女おくみどり（後の江製茶（株）））に対して５０倍量の水で熱水抽出（７０℃、３分）した高級緑茶抽出液を得た。【００６５】＜官能評価（７）＞
茶葉（低級品）に対して５０倍量の水で熱水抽出（７０℃、３分）した緑茶抽出液に、得られた各処理緑茶アロマを賦香率０．０２％で賦香したものについて、下記評価基準に従い専門パネラー５名で官能評価を実施した。同時に比較例１０も評価した。以下表中の数値は評価平均値で表した。
香り強度：香り増強効果に関して
１）効果なし、未賦香の緑茶抽出液と変わらず
２）若干認められる
３）明らかに認められる
４）顕著に認められる
香質：お茶らしさに関して
１）緑茶とはかけ離れている
２）あまり緑茶らしくない
３）やや緑茶らしい
４）緑茶らしい【００６６】  専門パネラー５名により実施例１９〜２２、比較例８〜１０の香りの官能評価を行った。
結果を表７に示す。【００６７】
【表７】
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【００６８】  表７の結果から、グリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した緑茶ナチュラルアロマを賦香した場合は、グリーン感が強くなっており、高級茶の風味に近づいている。
一方、フローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した緑茶ナチュラルアロマを賦香した場合は、フローラル感がやや強すぎて、緑茶としてはやや違和感を感じてしまう。
しかし、各酵素群で処理した緑茶ナチュラルアロマを混合した実施例２０〜２２は、香り強度も上がり、かつ緑茶らしさを有し香気バランスを維持したものになっていた。
またこの混合比を調整することにより、タイプの異なる香りの酵素処理緑茶ナチュラルアロマを調製することも可能となる。【００６９】［実施例２３］
＜酵素処理緑茶ナチュラルアロマ濃縮エキスの調製＞
実施例２１においてグリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した緑茶ナチュラルアロマとフローラル様香気化合物を生成する酵素で処理した緑茶ナチュラルアロマを５：５の比率で混合して得られた酵素処理緑茶ナチュラルアロマを、実施例１９で得られる清澄化した緑茶エキスと１：１０（質量比）で混合することにより、酵素処理緑茶ナチュラルアロマ濃縮エキスを調製した。
［実施例２４］
＜液体状態あるいは超臨界状態の二酸化炭素で抽出する方法を利用したグリーン様香気化合物を生成する酵素群で処理した緑茶エキスからの酵素処理緑茶ナチュラルアロマ製造＞
緑茶葉２０ｋｇをマスコロイダーで加水しながら粉砕し、実施例１の大豆脱脂粕処理液１８ｋｇを添加して全体で１０％（ｗ／ｗ）濃度のスラリーを調製した。得られたスラリーを抽出槽内に６０％容量になるように仕込み、下記運転条件で超臨界状態の二酸化炭素を導入して抽出を行い、仕込み量の５％（ｗ／ｗ）の５０％（ｗ／ｗ）含水エタノール中に吸着させて回収することにより、酵素処理緑茶ナチュラルアロマを得た。
運転条件
抽出槽温度：４０℃
分離槽温度：４０℃
抽出槽圧力：３００ｋｇｆ／ｃｍ２
分離槽圧力：５０ｋｇｆ／ｃｍ２【００７０】  本発明を特定の態様を参照して詳細に説明したが、本発明の精神と範囲を離れることなく様々な変更および修正が可能であることは、当業者にとって明らかである。
なお、本出願は、２００４年１２月８日付けで出願された日本特許出願（特願２００４−３５４９６７）に基づいており、その全体が引用により援用される。
【産業上の利用可能性】
【００７１】  茶類香気の重要な香気成分であるグリーン様香気化合物を生成する酵素及び／又は酵素群を茶葉、茶類エキスまたは茶類スラリーに作用させる、さらには酵素処理茶類エキスを気液向流接触抽出法又は液体状態あるいは超臨界状態の二酸化炭素で抽出する方法などの香気回収手段により香気回収することにより、茶類香気のバランスに優れた酵素処理茶類ナチュラルアロマ、酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスを低コストで得ることができる。またこのようにして得られる酵素処理茶類エキス、酵素処理茶類ナチュラルアロマ、酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスを含む香料組成物を飲食品に使用することができる。
安価な茶葉を原料として使用しても、高級茶のような香りを有し、かつ香気を増強させた酵素処理茶類エキス、酵素処理茶類ナチュラルアロマ、酵素処理茶類ナチュラルアロマ濃縮エキスを安全かつ環境にやさしく提供することができる。