(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
内部にシリコン融液を保持すると共に、前記シリコン融液を冷却させて凝固させることで、シリコンインゴットを製造するための鋳型と、
鋳型の上方に、前記鋳型との距離が一定に維持された状態で配設された、シリコン融液を加熱するための加熱機構と、
前記加熱機構より下方に配設された、シリコン融液を冷却するための冷却機構とを備えるシリコン鋳造装置であって、
前記冷却機構は、鋳型の外表面を冷却するための冷却部材を備え、
前記冷却部材は、
(i)  鋳型の外表面、または(ii)  鋳型の外表面が接触された接触面を備えた伝熱部材のうち前記接触面以外の面、である放熱面と直接に接触されるか、または、前記放熱面と一定間隔をあけて近接配置される、受熱面を有し、かつ、
前記受熱面のうち放熱面に対して接触または近接配置される熱交換面積を変化させるために、鋳型または伝熱部材に対して相対移動可能である
ことを特徴とするシリコン鋳造装置。
【請求項２】
冷却部材は、鋳型の底面を冷却するための底面冷却部材を備え、
前記底面冷却部材は、
(1)  鋳型の底面、または(2)  鋳型の底面が接触された状態で、鋳型が載置される、接触面としての載置面を備えた、伝熱部材としての台座のうち前記載置面以外の面、である放熱面と直接に接触されるか、または、前記放熱面と一定間隔をあけて近接配置される、受熱面を有し、かつ、
前記受熱面のうち放熱面に対して接触または近接配置される熱交換面積を変化させるために、鋳型または台座に対して相対移動可能である請求項１記載のシリコン鋳造装置。
【請求項３】
底面冷却部材は、受熱面を、放熱面と直接に接触させた状態を維持しながら、鋳型または台座に対して、前記放熱面の面方向に相対移動可能である請求項２記載のシリコン鋳造装置。
【請求項４】
底面冷却部材は、受熱面を、放熱面に対して、一定間隔をあけて近接配置させた状態を維持しながら、鋳型または台座に対して、前記放熱面の面方向に相対移動可能である請求項２記載のシリコン鋳造装置。
【請求項５】
放熱面と受熱面との間隔が、１０ｍｍ以下である請求項４記載のシリコン鋳造装置。
【請求項６】
台座の熱伝導率が、４０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である請求項２記載のシリコン鋳造装置。
【請求項７】
台座は、片面が載置面とされ、前記載置面と反対面が、載置面と平行で、厚みが一定の板状に形成されていると共に、前記厚みが、載置面と、前記載置面上に載置される鋳型の底面との接触領域の差し渡し長さの１／６以上である請求項６記載のシリコン鋳造装置。
【請求項８】
鋳型は、底板と、前記底板の周縁から上方に立ち上げた側板とを備えると共に、冷却部材は、鋳型の底板の下面である底面を冷却するための底面冷却部材と、鋳型の側板の外側面である側面を冷却するための側面冷却部材とを備え、
前記側面冷却部材は、
鋳型の側面と直接に接触されるか、または、前記側面と一定間隔をあけて近接配置される、受熱面を有し、かつ、
前記受熱面のうち鋳型の側面に対して接触または近接配置される熱交換面積を変化させるために、鋳型に対して相対移動可能である請求項１記載のシリコン鋳造装置。
【請求項９】
側面冷却部材は、受熱面を、鋳型の側面と直接に接触させた状態を維持しながら、鋳型に対して、前記鋳型の高さ方向に相対移動可能である請求項８記載のシリコン鋳造装置。
【請求項１０】
側面冷却部材は、受熱面を、鋳型の高さ方向に分割した分割受熱面を有する複数の冷却部材によって構成されていると共に、各冷却部材は、それぞれの分割受熱面を、鋳型の側面と直接に接触させるか、または、前記側面と一定間隔をあけて近接配置させた状態と、離間させた状態との間で、個別に相対移動可能である請求項８記載のシリコン鋳造装置。
【請求項１１】
底面冷却部材は、
(1)  鋳型の底面、または(2)  鋳型の底面が接触された状態で、鋳型が載置される載置面を備えた台座のうち前記載置面以外の面、である放熱面と直接に接触されるか、または、前記放熱面と一定間隔をあけて近接配置される、受熱面を有し、かつ、
前記受熱面のうち放熱面に対して接触または近接配置される熱交換面積を変化させるために、鋳型または台座に対して相対移動可能である請求項８記載のシリコン鋳造装置。
【請求項１２】
底面冷却部材は、受熱面を、鋳型の底面の中央部と周縁部とに分割した分割受熱面を有する複数の冷却部材によって構成されていると共に、各冷却部材は、それぞれの分割受熱面を、放熱面と直接に接触させるか、または、前記放熱面と一定間隔をあけて近接配置させた状態と、離間させた状態との間で、個別に相対移動可能である請求項１１記載のシリコン鋳造装置。
【請求項１３】
鋳型の温度を測定するための温度検出手段と、
前記温度検出手段によって測定した鋳型の温度に基づいて、加熱機構による加熱状態と、冷却部材の、鋳型に対する相対位置とを制御する制御手段と、
を備える請求項１記載のシリコン鋳造装置。
【請求項１４】
鋳型の内部に保持するシリコン融液に不活性ガスを吹き付ける、鋳型および加熱機構との距離が一定に維持された不活性ガス吐出手段を有する請求項１記載のシリコン鋳造装置。
【請求項１５】
請求項１〜１４のいずれかに記載のシリコン鋳造装置を用いてシリコンインゴットを製造する方法であって、鋳型の内部にシリコン融液を保持させる工程と、前記シリコン融液を、鋳型の上方に、一定距離を維持して配設された加熱機構によって加熱しながら、冷却機構によって、鋳型の下方から冷却すると共に、前記冷却に伴う、シリコン融液の固液界面の上昇に応じて、冷却機構を鋳型に対して相対移動させることで、前記シリコン融液を、鋳型の下方から上方へ一方向凝固させる工程とを含むことを特徴とするシリコンインゴットの製造方法。
【請求項１６】
シリコン鋳造装置が、温度検出手段と制御手段とを備え、前記制御手段は、温度検出手段によって測定した鋳型の温度に基づいて、加熱機構による加熱状態と、冷却部材の、鋳型に対する相対位置とを制御しながら、シリコン融液を、鋳型の下方から上方へ一方向凝固させる請求項１５記載のシリコンインゴットの製造方法。
【請求項１７】
シリコン鋳造装置が、不活性ガス吐出手段を備え、前記不活性ガス吐出手段から、鋳型の内部に保持したシリコン融液に不活性ガスを吹き付けながら、前記シリコン融液を、鋳型の下方から上方へ一方向凝固させる請求項１５記載のシリコンインゴットの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、太陽電池用シリコン基板等に用いられるシリコンインゴットを製造するためのシリコン鋳造装置と、シリコンインゴットの製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
アメリカのＰＶＮｅｗｓ紙によれば、２００３年の、全世界における太陽電池の生産量は、その発電出力の総量に換算して７４４ＭＷであり、過去１０年間で１２倍に増加している。この生産量の急激な伸びは、環境問題への関心の高まりによるもので、それを牽引しているのが、全世界の太陽電池の生産量の９０％近くを占める結晶シリコン型太陽電池、特に、生産量の６０％を超え、今日、最も多く生産されている、キャスト（鋳込み）法によって製造されるシリコンインゴットを使用したシリコン太陽電池である。
【０００３】
シリコン太陽電池としては、より低コストで、かつ高い変換効率を持つ高品質の製品が求められる。そして、シリコン太陽電池の変換効率や生産コストは、使用するシリコンインゴットに大きく依存することから、シリコンインゴットの、更なる高品質化と低コスト化とが重要な課題となっている。
【０００４】
シリコンインゴットの品質は、太陽電池内において、キャリア寿命やキャリア移動度を短縮させて、太陽電池のエネルギー変換効率を低下させる要因となる、結晶粒界の数（面積）や粒界の性質、あるいは結晶粒内の配向性や欠陥密度等に大きく左右される。そのため、シリコンを用いた太陽電池のエネルギー変換効率を向上させるためには、これらの項目についての幅広い研究と、製造技術の確立とが必要である。
【０００５】
シリコンインゴットは、シリコンを加熱して溶融させたシリコン融液を鋳型内に注ぐか、または、シリコン原料を鋳型内に入れて加熱することで溶融させてシリコン融液とした後、鋳型の上部を保温あるいは加熱しながら、鋳型の底板を冷却して、鋳型内のシリコン融液に、底板側から上方へ向けて正の温度勾配を付与することで、当該シリコン融液を、一方向凝固させて製造するのが一般的である。
【０００６】
こうして得られるシリコンインゴットは、欠陥や不純物の多いインゴットの側面部や底面部、凝固偏析現象によって不純物が濃化しているインゴットの頭部の組織を、通常は、厚み数ｍｍ以上に亘って切断して除去した後、マルチワイヤーソー等を用いて厚み方向に薄くスライスすることで、太陽電池用のシリコン基板に加工される。
【０００７】
図１２Ａ、図１２Ｂは、特許文献１に記載された、上記一方向凝固の手法によってシリコンインゴットを製造するための、従来のシリコン鋳造装置の一例を示す縦断面図である。
【０００８】
両図を参照して、この例のシリコン鋳造装置は、底部が開口２１ａによって開放された炉２１を備えている。炉２１の、開口２１ａの部分には、昇降可能な水冷チルプレート２６が配されていると共に、この水冷チルプレート２６の外周縁と、開口２１ａの内周面との隙間には、水冷チルプレート２６とは別個に開口２１ａ内を昇降可能な、筒状の断熱体２７が設けられている。また、断熱体２７の上端には、底板２４ａと、この底板２４ａの周縁から上方に立ち上げた側板２４ｂとを備え、内部にシリコン融液２２を保持するための鋳型２４が、断熱体２７と共に昇降可能な状態で配設されている。
【０００９】
上記のシリコン鋳造装置を用いて、シリコンインゴットを製造するためには、まず、図１２Ａに示すように、内部にシリコン融液２２を保持した鋳型２４を、所定の温度に加熱した炉２１内の上昇位置に配置する。この際、水冷チルプレート２６は下降させて、鋳型２４の底面から離間させた状態とする。
【００１０】
次に、図１２Ｂに示すように、内部に冷却水２５を通して冷却しながら、水冷チルプレート２６を上昇させて、鋳型２４の底面に当接させることで、鋳型２４の底板２４ａ側を冷却する。そして、鋳型２４と、水冷チルプレート２６と、断熱体２７とを徐々に下降させて、開口２１ａを通して、炉２１の外方へ徐々に引き出して行くと、炉２１内は、前記のように所定の温度に加熱されているため、鋳型２４内のシリコン融液２２に温度勾配が生じて、当該シリコン融液２２が一方向凝固されることで、シリコンインゴットが鋳造される。
【００１１】
上記のシリコン鋳造装置において、冷却初期の段階で、シリコン融液２２の固液界面は、水冷チルプレート２６に近い、鋳型２４の底板２４ａの近傍に存在するため、凝固速度が大きいが、凝固が進行して固液界面が上昇するほど、固層の厚みに起因する熱抵抗が増加して、水冷チルプレート２６による抜熱量が低下する結果、凝固速度が小さくなる傾向にある。そこで、先の文献には、鋳型２４と水冷チルプレート２６と断熱体２７とを下降させて、炉２１の外に引き出す際の速度と、炉２１の加熱温度との組み合わせによって、凝固速度を制御することが記載されている。
【００１２】
しかし、上記のシリコン鋳造装置においては、水冷チルプレート２６の冷却能力が一定であるため、たとえ、上記のように、鋳型２４を炉２１の外に引き出す速度や、炉２１の加熱温度を調整したとしても、凝固初期から完全凝固に至るまでの間、温度勾配を一定の範囲内で安定に維持して、シリコン融液をほぼ一定の速度で凝固させながら、シリコンを結晶成長させることは難しい。そのため、結晶粒径や結晶粒界の数、粒界の性質、結晶粒内の配向性、欠陥密度等が、厚み方向にほぼ均一なシリコンインゴット（これは、すなわち、厚み方向にスライスすることで、各種の特性が等しいシリコン基板を、できるだけ数多く生産できるシリコンインゴットである）を、再現性よく製造できないという問題がある。
【００１３】
図１３は、特許文献２に記載された、前記一方向凝固の手法によってシリコンインゴットを製造するための、従来のシリコン鋳造装置の他の例を示す縦断面図である。
【００１４】
図１３を参照して、この例のシリコン鋳造装置は、加熱機構としてのヒータ３４を有する上部室（炉）３１と、冷却水４２によって冷却される冷却板４１を有する下部室３２とを、断熱材からなる障壁３３で仕切り、かつ、障壁３３に設けた連通口３５で繋ぐと共に、底板３８ａと、この底板３８ａの周縁から上方に立ち上げた側板３８ｂとを備え、内部にシリコン融液３９を保持するための鋳型３８を、上部室３１内に、昇降機３７によって昇降させることで、連通口３５を通過可能に設けたものである。
【００１５】
鋳型３８は、図１３に示す上昇位置において、連通口３５を閉じると共に、置き台３６と冷却板４１との間を断熱するための断熱材４０と、図示しない下降位置において、冷却板４１と対向して、鋳型３８を冷却板４１と熱的に繋いで冷却（抜熱）するための置き台３６とを、昇降機３７上に、この順に積層した上に配設されている。
【００１６】
上記のシリコン鋳造装置を用いてシリコンインゴットを製造するためには、まず、図１３に示すように、内部にシリコン融液３９を保持した鋳型３８を、所定の温度に加熱した上部室３１内の上昇位置に配置する。
【００１７】
次に、昇降機３７を作動させて鋳型３８、置き台３６および断熱材４０を下降させて、置き台３６と冷却板４１とを対向させることで、鋳型３８の底板３８ａ側を冷却する。そうすると、上部室３１内は、上記のように所定の温度に加熱されていることから、鋳型３８内のシリコン融液３９に温度勾配が生じ、当該シリコン融液３９が一方向凝固されることで、シリコンインゴットが鋳造される。
【００１８】
しかし、上記のシリコン鋳造装置においては、シリコンインゴットの品質を左右するシリコン融液３９の冷却、固化時に、上記のように鋳型３８を下降させているため、当該鋳型３８とヒータ３４との距離や、ヒータ３４のある上部室３１に対する、鋳型３８の挿入量が変動することによって、鋳型３８への熱の出入りが変動しやすい。特に、上部室３１内を、Ａｒ等の不活性ガスによる減圧雰囲気とした場合、ヒータ３４からの熱の大半は、放射によって鋳型３８に伝わることになるため、両者の距離が変化することで、ヒータ３４から鋳型３８への入熱量が大きく変動してしまう。
【００１９】
そのため、上記のシリコン鋳造装置においても、凝固初期から完全凝固に至るまでの間、温度勾配を安定に維持することが難しく、結晶粒径や結晶粒界の数、粒界の性質、結晶粒内の配向性、欠陥密度等が、厚み方向にほぼ均一なシリコンインゴットを、再現性よく製造することができない。
【００２０】
また、近年、一方向凝固の手法によってシリコンインゴットを製造するに際し、特許文献３に記載されているように、炉内にノズルを設け、このノズルを通して、シリコン融液の表面に、Ａｒ等の不活性ガスを吹き付けることで、シリコン融液に、熱対流によるかく拌を誘発して、固液界面の金属不純物の濃化を抑制しながら、分配係数が小さい金属不純物をインゴット上部に精製して行って、インゴット内部の不純物元素の量を低減する一方向凝固精製方法が行われる。
【００２１】
ところが、前記２つの例のように、鋳型が、炉に対して昇降する場合には、鋳型内のシリコン融液の液面と、ノズル先端との距離が変化すると共に、不活性ガスの滞留状態が変動するため、上で説明した一方向凝固精製方法を、スムースかつ均一に行うことができないという問題がある。
【００２２】
特許文献４には、鋳型を載置する台座を加熱炉に対して固定した状態で、冷却水によって冷却することで、台座を介して鋳型の底板を冷却するようにしたシリコン鋳造装置が記載されている。また、上記の文献には、シリコン融液の凝固初期に、台座に供給する冷却水量を抑制することによって、鋳型からの抜熱量を抑制し、凝固の進行と共に冷却水量を徐々に増加させて、鋳型からの抜熱量を増加させることで、凝固初期から完全凝固に至るまでの間の温度勾配を安定に維持することが記載されている。
【００２３】
しかし、冷却水量の変化によってもたらされる、抜熱量を調整する効果は十分ではない。発明者の検討によると、高温の鋳型からの抜熱量は、鋳型と冷却機構との間の温度差と、熱交換が行われる面積（熱交換面積）の大きさに比例し、特に、後者の、熱交換面積の大きさにより多くを依存している。しかし、上記の文献では、冷却水量を増減させることで、鋳型と冷却機構との間の温度差を変化させているだけで、熱交換が行われる面積については一定である。しかも、冷却水量の変化によってもたらされる冷却機構の温度変化量は、１４１４℃以上という高温であるシリコン融液の温度に比べるとごく小さな変化に過ぎない。
【００２４】
そのため、上記文献に記載のシリコン鋳造装置を用いても、抜熱量を十分に制御することができないため、凝固初期から完全凝固に至るまでの間、温度勾配を安定に維持することは難しく、結晶粒径や結晶粒界の数、粒界の性質、結晶粒内の配向性、欠陥密度等が厚み方向にほぼ均一なシリコンインゴットを、再現性よく製造することができないのである。
【特許文献１】特公平０４−０６８２７６号公報
【特許文献２】特開２００２−２９３５２６号公報
【特許文献３】特開２００１−１０８１０号公報
【特許文献４】特開平０９−７１４９７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００２５】
本発明の目的は、より高品質なシリコンインゴットを、再現性よく、できるだけコスト安価に製造することができるシリコン鋳造装置と、シリコンインゴットの製造方法とを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００２６】
上記の目的を達成するための、本発明のシリコン鋳造装置は、内部にシリコン融液を保持すると共に、前記シリコン融液を冷却させて凝固させることで、シリコンインゴットを製造するための鋳型と、
鋳型の上方に、前記鋳型との距離が一定に維持された状態で配設された、シリコン融液を加熱するための加熱機構と、
前記加熱機構より下方に配設された、シリコン融液を冷却するための冷却機構とを備えるシリコン鋳造装置であって、
前記冷却機構は、鋳型の外表面を冷却するための冷却部材を備え、
前記冷却部材は、
(i)  鋳型の外表面、または(ii)  鋳型の外表面が接触された接触面を備えた伝熱部材のうち前記接触面以外の面、である放熱面と直接に接触されるか、または、前記放熱面と一定間隔をあけて近接配置される、受熱面を有し、かつ、
前記受熱面のうち放熱面に対して接触または近接配置される熱交換面積を変化させるために、鋳型または伝熱部材に対して相対移動可能である
ことを特徴とするものである。
【００２７】
本発明においては、鋳型と加熱機構とを、距離が一定に維持された状態で配設しているため、上記距離が変動することに伴う、加熱機構から鋳型への入熱量の変動を抑制することができる。また、冷却機構の冷却部材を、鋳型等に対して相対移動させることで、当該冷却部材に設けた受熱面の、鋳型の外表面等に設けた放熱面に対して接触または近接配置される熱交換面積を変化させているため、冷却機構による鋳型からの抜熱量を、十分に良好に制御することもできる。したがって、本発明によれば、凝固初期から完全凝固に至るまでの間、温度勾配を一定の範囲内で安定に維持して、シリコン融液をほぼ一定の速度で凝固させながら、シリコンを結晶成長させることができるため、結晶粒径や結晶粒界の数、粒界の性質、結晶粒内の配向性、欠陥密度等が厚み方向にほぼ均一で、より高品質なシリコンインゴットを、再現性よく、できるだけコスト安価に製造することが可能となる。
【００２８】
なお、鋳型と加熱機構との距離を一定に維持するのは、少なくとも、シリコンインゴットを製造する工程の間であればよい。それ以外の、例えば、シリコン原料を鋳型内に収容する際や、製造したシリコンインゴットを鋳型内から取り出す際には、その作業性を向上するために、例えば、いずれか一方を移動させて、両者の距離を増加させたり、鋳型を装置外へ取り出したり、加熱機構を取り外したりできるようにしてもよい。
【００２９】
冷却部材は、鋳型の底面を冷却するための底面冷却部材を備え、
前記底面冷却部材は、
(1)  鋳型の底面、または(2)  鋳型の底面が接触された状態で、鋳型が載置される、接触面としての載置面を備えた、伝熱部材としての台座のうち前記載置面以外の面、である放熱面と直接に接触されるか、または、前記放熱面と一定間隔をあけて近接配置される、受熱面を有し、かつ、
前記受熱面のうち放熱面に対して接触または近接配置される熱交換面積を変化させるために、鋳型または台座に対して相対移動可能であるのが好ましい。
【００３０】
また、底面冷却部材としては、熱交換面積を変化させるため、受熱面を、放熱面と直接に接触させた状態を維持しながら、鋳型または台座に対して、前記放熱面の面方向に相対移動可能であるものが挙げられる。
上記底面冷却部材においては、鋳型等の放熱面に対して、受熱面を直接に接触させているため、熱交換効率が高い上、鋳型等に対して相対移動させることによって熱交換面積を変化させた際に、抜熱量を、応答性よく、速やかに変化させることができる。
【００３１】
また、底面冷却部材としては、熱交換面積を変化させるため、受熱面を、放熱面に対して、一定間隔をあけて近接配置させた状態を維持しながら、鋳型または台座に対して、前記放熱面の面方向に相対移動可能であるものも挙げられる。
上記底面冷却部材においては、その受熱面を、鋳型等の放熱面に対して直接に接触させずに、一定間隔で離間させた状態を維持して、摺動面をなくした状態で、相対移動させながら熱交換させているため、両面の機械的摩耗を防ぐことができる。
【００３２】
なお、上記底面冷却部材においては、熱交換は、放熱面と受熱面との間の熱の輻射や対流によって行われる。そのため、より効率的に熱交換を行うためには、放熱面と受熱面との間隔は、１０ｍｍ以下であるのが好ましい。
放熱面が、台座の、鋳型を載置した載置面以外の面であるとき、鋳型から台座を介して底面冷却部材への抜熱をより効率よく行うためには、台座の熱伝導率が４０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であるのが好ましい。
【００３３】
また、台座は、鋳型の底面側における温度分布を小さくして、シリコン融液の一方向凝固性を向上させるために、鋳型と底面冷却部材との間での熱交換の妨げにならない範囲で、厚いことが好ましい。すなわち、台座は、片面が載置面とされ、前記載置面と反対面が、載置面と平行で、厚みが一定の板状に形成されていると共に、前記厚みが、載置面と、前記載置面上に載置される鋳型の底面との接触領域の差し渡し長さの１／６以上であるのが好ましい。
【００３４】
本発明のシリコン鋳造装置において、鋳型は、底板と、前記底板の周縁から上方に立ち上げた側板とを備えると共に、冷却部材は、鋳型の底板の下面である底面を冷却するための底面冷却部材と、鋳型の側板の外側面である側面を冷却するための側面冷却部材とを備え、
前記側面冷却部材は、
鋳型の側面と直接に接触されるか、または、前記側面と一定間隔をあけて近接配置される、受熱面を有し、かつ、
前記受熱面のうち鋳型の側面に対して接触または近接配置される熱交換面積を変化させるために、鋳型に対して相対移動可能であるのが好ましい。
【００３５】
この構成によれば、底面冷却部材によって、鋳型の底面を冷却しながら、側面冷却部材を、鋳型に対して相対移動させることで、当該側面冷却部材に設けた受熱面と、放熱面としての、鋳型の側面との間の熱交換面積を、例えば、鋳型内のシリコン融液の凝固が進行して固液界面が上昇するのに合わせて、鋳型の高さ方向の下方から上方へ順に拡大させるように変化させることができる。そのため、冷却機構による鋳型からの抜熱量を、十分に良好に制御することができ、凝固初期から完全凝固に至るまでの間、温度勾配を安定に維持することができ、結晶粒径や結晶粒界の数、粒界の性質、結晶粒内の配向性、欠陥密度等が厚み方向にほぼ均一で、より高品質なシリコンインゴットを、再現性よく、できるだけコスト安価に製造することが可能となる。
【００３６】
側面冷却部材としては、鋳型の側面における熱交換面積を変化させるため、受熱面を、鋳型の側面と直接に接触させた状態を維持しながら、鋳型に対して、前記鋳型の高さ方向に相対移動可能であるものが挙げられる。
上記側面冷却部材においては、放熱面としての鋳型の側面に対して、受熱面を直接に接触させているため、熱交換効率が高い上、鋳型に対して相対移動させることによって熱交換面積を変化させた際に、抜熱量を、応答性よく、速やかに変化させることができる。
【００３７】
また、側面冷却部材としては、受熱面を、鋳型の高さ方向に分割した分割受熱面を有する複数の冷却部材によって構成されていると共に、各冷却部材は、それぞれの分割受熱面を、鋳型の側面と直接に接触させるか、または、前記側面と一定間隔をあけて近接配置させた状態と、離間させた状態との間で、個別に相対移動可能であるものも挙げられる。
上記側面冷却部材においては、各冷却部分の分割受熱面を、個別に、鋳型の側面に対して、摺動させることなく、当接または接近させた状態と、離間させた状態との間で相対移動させることによって熱交換させているため、摺動面をなくして、各面の機械的摩耗を防ぐことができる。また、特に、分割受熱面を、鋳型の側面に直接に当接させる場合は、熱交換効率を向上できる上、鋳型に対して相対移動させることによって熱交換面積を変化させた際に、抜熱量を、応答性よく、速やかに変化させることもできる。
【００３８】
また、側面冷却部材と組み合わせる底面冷却部材としては、
(1)  鋳型の底面、または(2)  鋳型の底面が接触された状態で、鋳型が載置される載置面を備えた台座のうち前記載置面以外の面、である放熱面と直接に接触されるか、または、前記放熱面と一定間隔をあけて近接配置される、受熱面を有し、かつ、
前記受熱面のうち放熱面に対して接触または近接配置される熱交換面積を変化させるために、鋳型または台座に対して相対移動可能であるものが挙げられる。
上記底面冷却部材を側面冷却部材と組み合わせれば、凝固初期から完全凝固に至るまでの間の温度勾配を、より一層、安定に維持して、さらに高品質なシリコンインゴットを、再現性よく、できるだけコスト安価に製造することができる。
【００３９】
また、上記底面冷却部材としては、受熱面を、鋳型の底面の中央部と周縁部とに分割した分割受熱面を有する複数の冷却部材によって構成されていると共に、各冷却部材は、それぞれの分割受熱面を、放熱面と直接に接触させるか、または、前記放熱面と一定間隔をあけて近接配置させた状態と、離間させた状態との間で、個別に相対移動可能であるものが挙げられる。
上記底面冷却部材を側面冷却部材と組み合わせれば、鋳型内のシリコン融液の凝固に合わせて温度勾配をさらに細かく制御して、より一層、高品質なシリコンインゴットを、再現性よく、できるだけコスト安価に製造することができる。
【００４０】
本発明のシリコン鋳造装置は、凝固初期から完全凝固に至るまでの間の温度勾配を、より一層、安定に維持して、さらに高品質なシリコンインゴットを、再現性よく製造することを考慮すると、鋳型の温度を測定するための温度検出手段と、
前記温度検出手段によって測定した鋳型の温度に基づいて、加熱機構による加熱状態と、冷却部材の、鋳型に対する相対位置とを制御する制御手段と、
を備えているのが好ましい。
また、本発明のシリコン鋳造装置は、シリコン融液を、スムースかつ均一に凝固させてシリコンインゴットを製造するために、鋳型の内部に保持するシリコン融液に不活性ガスを吹き付ける、鋳型および加熱機構との距離が一定に維持された不活性ガス吐出手段を有するのが好ましい。なお、不活性ガス吐出手段の、鋳型および加熱機構との距離を一定に維持するのは、少なくともシリコンインゴットを製造する工程の間であればよい。
【００４１】
本発明のシリコンインゴットの製造方法は、上記本発明のシリコン鋳造装置の、鋳型の内部にシリコン融液を保持させる工程と、前記シリコン融液を、鋳型の上方に、一定距離を維持して配設された加熱機構によって加熱しながら、冷却機構によって、鋳型の下方から冷却すると共に、前記冷却に伴う、シリコン融液の固液界面の上昇に応じて、冷却機構を鋳型に対して相対移動させることで、前記シリコン融液を、鋳型の下方から上方へ一方向凝固させる工程とを含むことを特徴とするものである。
本発明によれば、先に説明したように、抜熱量を十分に制御できるため、凝固初期から完全凝固に至るまでの間、温度勾配を安定に維持して、結晶粒径や結晶粒界の数、粒界の性質、結晶粒内の配向性、欠陥密度等が厚み方向にほぼ均一なシリコンインゴットを、再現性よく、コスト安価に製造することが可能となる。
【００４２】
また、上記本発明の製造方法において、シリコン鋳造装置が、温度検出手段と制御手段とを備え、前記制御手段は、温度検出手段によって測定した鋳型の温度に基づいて、加熱機構による加熱状態と、冷却部材の、鋳型に対する相対位置とを制御しながら、シリコン融液を、鋳型の下方から上方へ一方向凝固させるようにすると、凝固初期から完全凝固に至るまでの間の温度勾配を、より一層、安定に維持して、さらに高品質なシリコンインゴットを、再現性よく、コスト安価に製造することができる。
また、本発明の製造方法において、シリコン鋳造装置が、不活性ガス吐出手段を備え、前記不活性ガス吐出手段から、鋳型の内部に保持したシリコン融液に不活性ガスを吹き付けながら、前記シリコン融液を、鋳型の下方から上方へ一方向凝固させるようにすると、シリコン融液を、スムースかつ均一に凝固させることができるため、不純物元素の量が著しく低減されて、より一層、高品質なシリコンインゴットを、再現性よく、コスト安価に製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４３】
図１Ａは、本発明のシリコン鋳造装置１の、実施の形態の一例を示す縦断面図、図１Ｂは、上記例のシリコン鋳造装置１の底面冷却部材６を相対移動させた状態を示す縦断面図である。
両図を参照して、この例のシリコン鋳造装置１は、底板４ａと、この底板４ａの周縁から上方に立ち上げた側板４ｂとを備え、内部にシリコン融液８を保持するための鋳型４と、
鋳型４の上方に配設される、加熱機構としてのヒータ３と、
鋳型４が、その底板４ａの下面である底面４ｃを、載置面５ａに接触させた状態で載置される台座５と、
これらの部材の周囲を取り囲むように配設される断熱部材２と、
台座５との間での熱交換によって、台座５上に載置された鋳型４の底面４ｃを冷却するための底面冷却部材６を含む冷却機構Ｃと、
を備えている。
【００４４】
このうち、ヒータ３と鋳型４とは、少なくとも一方向凝固によってシリコンインゴットを製造する工程の間、距離が一定に維持された状態で保持される。それ以外の、例えば、シリコン原料を鋳型内に収容する際や、製造したシリコンインゴットを鋳型内から取り出す際には、その作業性を向上するために、例えば、いずれか一方を移動させて、両者の距離を増加させたり、鋳型を装置外へ取り出したり、加熱機構を取り外したりできるように構成するのが好ましい。
【００４５】
鋳型４は、特に限定されないが、例えば、二酸化珪素（ＳｉＯ２）や黒鉛、炭素繊維強化炭素材料等からなり、製造したシリコンインゴットを取り出す際に分割できると共に、取り出し後に再度、組み立てることができる分割鋳型として構成するのが好ましい。また、鋳型４の内面には、図示していないが、シリコンインゴットの融着を防止して取り出しを容易にすると共に、鋳型４を何度でも再使用できるようにするために、離型層を設けるのが好ましい。
【００４６】
離型層としては、例えば、シリコンの窒化物である窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）、炭化物である炭化珪素（ＳｉＣ）、酸化物である二酸化珪素（ＳｉＯ２）等の、珪素化合物の層が挙げられる。鋳型４の内面に離型層を形成するためには、上記珪素化合物の粉末を、適当なバインダと共に溶剤中に混合してスラリーを形成し、このスラリーを、塗布あるいはスプレー等して、鋳型４の内面にコーティングすればよい。
【００４７】
ヒータ３としては、鋳型４内に収容したシリコン原料を加熱して溶融させて、シリコン融液８を生成させたり、生成したシリコン融液８を鋳型４の上方から加熱して、冷却機構Ｃによる鋳型４の底面４ｃ側からの冷却との組み合わせによって、当該シリコン融液８に温度勾配を生じさせて、一方向凝固させたりすることができる種々のヒータが使用可能である。これらの機能を有するヒータ３としては、例えば、ドーナツ形状等とした抵抗加熱式のヒータや、誘導加熱式のコイル等が挙げられる。ヒータ３は、図に示した炉内の天井部だけでなく、図示していないが、鋳型４を取り囲むように、炉内の側面部と天井部の両方に設けてもよい。
【００４８】
台座５は、鋳型４の底面４ｃから抜熱して底面冷却部材６に伝熱するために用いられることから、その熱伝導率が高い上、Ａｒ等の不活性ガス雰囲気中で、シリコンの融点（１４１４℃）以上、特に１６００℃以上の高温に耐えることができる材料、特に、熱伝導率が４０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上で、かつ高い耐熱性を有する材料によって形成するのが好ましい。
【００４９】
これらの条件を満たす、台座５を形成するのに適した材料としては、例えば、グラファイト〔熱伝導率４９Ｗ／（ｍ・Ｋ）〕、サファイア〔熱伝導率４５Ｗ／（ｍ・Ｋ）〕、窒化アルミニウム〔ＡｌＮ、熱伝導率８４Ｗ／（ｍ・Ｋ）〕、炭化珪素〔ＳｉＣ、熱伝導率２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）〕等が挙げられ、中でも、加工が簡単で低コストであることから、グラファイトが好ましい。
【００５０】
断熱部材２は、先に説明したように、鋳型４と、ヒータ３と、台座５の周囲を取り囲むように配設されている。断熱部材２は、耐熱性や断熱性等を考慮して、カーボンを主成分として含む材料、例えばグラファイトフェルト等によって形成するのが好ましい。断熱部材２を設けることによって、ヒータ３からの熱の輻射を、鋳型４の内部のシリコン融液８にロス少なく伝えることができる。また、鋳型４の側板４ｂや台座５の下面５ｃからの余分な抜熱を抑制して、冷却機構Ｃの底面冷却部材６のみによって効果的に抜熱することで、シリコン融液を効率的に一方向凝固させることができる。
【００５１】
なお、台座５の下面５ｃ側の断熱部材２には、底面冷却部材６の、後述する受熱面６ａを有する側板６ｃを挿入するための開口部２ａが設けられていると共に、この開口部２ａに続いて、台座５の側面５ｂと断熱部材２との間には、挿入された側板６ｃを受容するための隙間２ｂが設けられている。
【００５２】
冷却機構Ｃは、台座５の、載置面５ａの周縁から下方に続く、放熱面としての側面５ｂと直接に接触する受熱面６ａを備え、図中に実線の矢印で示すように、受熱面６ａを側面５ｂに接触させた状態を維持しながら、台座５に対して、側面５ｂの面方向に相対移動される、前記底面冷却部材６と、この底面冷却部材６を、上記面方向に相対移動させるための、昇降用モータ（図２中の符号１２）とを備えている。
【００５３】
また、底面冷却部材６は、台座５の下方に、当該台座５の下面５ｃと平行に配設された平板状の底板６ｂと、この底板６ｂの周縁から上方に立ち上げた、その内側面が前記受熱面６ａとされた側板６ｃと、底板６ｂの下面中央から下方に延設されて、前記昇降用モータ１２と接続される接続部６ｄとを、例えば、ステンレス鋼等の金属材料によって一体に形成して構成されている。
【００５４】
上記のうち、側板６ｃは、台座５の側面５ｂを包囲する形状に形成するのが好ましい。例えば、台座５が直方体状である場合には、側板６ｃを、直方体の４面の側面５ｂに合わせた、互いに連続した、あるいは個々に独立した４面の板状に形成すればよい。また、台座５が円柱状である場合には、側板６ｃを、円柱の側面５ｂに合わせた円筒状や、円筒を周方向に複数の部分に分割した形状等に形成すれば良い。また、上記の組み合わせにおいて、台座５は、載置面５ａの温度分布をできるだけ一様にして、鋳型４の底面４ｃを均一に冷却することを考慮すると、鋳型４と底面冷却部材６との間での熱交換の妨げにならない範囲で、その厚みができるだけ大きいことが望ましい。
【００５５】
側板６ｃの上端部には、図１Ａに示すように、底面冷却部材６を下降させて、側板６ｃを、断熱部材２の開口部２ａから引き出した状態で、当該開口部２ａを塞ぐための可動断熱片７が、底面冷却部材６と共に昇降可能に取り付けられている。可動断熱片７は、断熱部材２と同様の断熱材によって形成される。
【００５６】
図示していないが、底面冷却部材６の内部には、水等の冷却液体を循環させる配管を設けて、この冷却液体の循環によって、底面冷却部材６を冷却するようにしてもよい。冷却液体は、シリコン鋳造装置１の外部で、熱交換器によって冷却したものを、底面冷却部材６の内部の配管内を循環させた後、再び熱交換器に還流させるようにすればよい。
【００５７】
底面冷却部材６は、先に説明したように、昇降用モータ１２によって昇降されることで、台座５に対して、放熱面としての側面５ｂの面方向に相対移動される。そして、それによって、側面５ｂと、受熱面６ａとが、熱交換のために直接に接触する領域（図１Ｂに示す、以下「熱交換領域」とすることがある）ＨＥの面積、すなわち熱交換面積が変化される。
【００５８】
例えば、図１Ａは、底面冷却部材６を最も下方まで下降させた状態を示しており、この状態では、台座５の側面５ｂと底面冷却部材６の受熱面６ａとが全く接触しておらず、熱交換領域ＨＥの熱交換面積はゼロである。また、図の状態では、先に説明したように、断熱部材２の開口部２ａが、可動断熱片７によって塞がれるため、特に、シリコン原料を溶融してシリコン融液８を生成させる際等、冷却機構Ｃを使用しないときに、熱伝導率の高い台座５等から、装置外へ熱がリークするのを有効に防止することができ、シリコンインゴット製造の時間およびコストを節約することができる。
【００５９】
また、図１Ｂは、底面冷却部材６を最も上方まで上昇させた状態を示しており、この状態では、台座５の側面５ｂと底面冷却部材６の受熱面６ａとが、図の例の装置で設定される最も広い面積に亘って接触しており、熱交換領域ＨＥの熱交換面積は最大となる。さらに、図示していないが、底面冷却部材６を、上記図１Ａと図１Ｂの間の任意の位置に移動させれば、熱交換領域ＨＥの熱交換面積を、ゼロと最大の間の任意の面積に、無段階で設定することができる。
【００６０】
そのため、図の例のシリコン鋳造装置１によれば、最初は図１Ａの状態からスタートし、シリコン融液８の凝固が進行することによる固液界面の上昇に合わせて、底面冷却部材６を徐々に上昇させて、熱交換領域ＨＥの熱交換面積を徐々に増加させることで、鋳型４の、底板４ａの下面である底面４ｃから、台座５を経由して、上記熱交換領域ＨＥを通して底面冷却部材６に抜熱される熱（図１Ｂ中に白矢印で示す）の移動量、すなわち抜熱量を、徐々に増加させることができる。
【００６１】
したがって、ヒータ３と冷却機構Ｃとによって鋳型４内のシリコン融液８に付与される温度勾配を、固液界面の上昇に伴う熱抵抗の増加に関係なく、凝固初期から完全凝固に至るまでの間、安定に維持することができ、結晶粒径や結晶粒界の数、粒界の性質、結晶粒内の配向性、欠陥密度等が厚み方向にほぼ均一で、高品質なシリコンインゴットを、再現性よく、コスト安価に製造することが可能となる。
【００６２】
台座５は、その厚みＤ（図１Ｂ参照）が小さすぎると、側面５ｂの近傍のみが集中的に冷却され、中央部は十分に冷却されない状態を生じるおそれがある。そのため、鋳型４の底板４ａ側における温度分布をできるだけ一様にして、シリコン融液８の一方向凝固性を向上させるために、台座５は、厚みＤができるだけ大きいことが望ましい。厚みＤの具体的な範囲については特に限定されないが、載置面５ａと、その上に載置される鋳型４の底面４ｃとの接触領域の差し渡し長さＬ（図１Ａ参照）の１／６以上であるのが好ましい。また、台座５が厚すぎて、鋳型４と底面冷却部材６との間での熱交換の妨げになるのを防止するためには、厚みＤは、上記の範囲内でも、特に、差し渡し長さＬの２／３以下であるのが好ましい。
【００６３】
なお、ここでいう差し渡し長さＬとは、載置面５ａと、その上に載置される鋳型４の底面４ｃとの接触領域の平面形状の重心点を通過する直線が、当該平面形状の輪郭線によって切り取られてできる線分のうち、最小の長さを示すものを指すこととする。例えば、接触領域の平面形状が長方形状であるとき、差し渡し長さＬは、長方形の短辺の長さと一致する。また、接触領域の平面形状が円形であるとき、差し渡し長さＬは、円の直径と一致する。また、接触領域の平面形状は、図１Ａ、図１Ｂの例のように、台座５の載置面５ａが、鋳型４の底面４ｃより小さいときは、載置面５ａの平面形状と一致し、図１１Ａの例のように、逆であるときは、鋳型４の底面４ｃの平面形状と一致する。
【００６４】
図２は、図１Ａ、図１Ｂのシリコン鋳造装置１に、温度検出手段としての熱電対１０と、制御手段１１とを組み合わせた実施の形態の他の例を示す縦断面図である。これらの部材以外の構成は、先に説明したとおりであるので、以下では、相違点についてのみ説明する。
図２を参照して、熱電対１０は、鋳型４の側板４ｂの上辺近傍、下辺近傍および両者の中間の３箇所に設けられている。これにより、鋳型４内のシリコン融液８に付与される温度勾配を求めることができる。各熱電対１０の出力は、制御ケーブル１３を介して、制御手段１１に与えられる。制御手段１１は、３つの熱電対１０の出力から、シリコン融液８に付与される温度勾配を演算し、その結果に基づいて、制御ケーブル１３を介して、ヒータ３、および昇降用モータ１２を駆動制御する。
【００６５】
なお、温度検出手段は、熱電対１０には限られず、例えば、非接触の赤外線温度計等を用いることもできる。また、制御手段１１としては、例えば、周知のプログラマブルコントローラ等を用いることができる。プログラマブルコントローラ（シーケンサ）は、機械制御の分野においてきわめてよく知られているものであって、単機能を有するモジュールを組み合わせてユニット化して用いたり、機能を特化した１つのモジュールを用いたりして構成することができる。上記制御手段１１の場合は、熱電対１０からの出力が、例えば、アナログの電圧値として取り込まれることから、これをデジタルデータに変換するモジュールなどを適宜、組み合わせて使用すればよい。
【００６６】
以下に、上記のシリコン鋳造装置１を用いて、シリコンインゴットを製造する手順を、図１Ａ〜図２を参照しながら説明する。
まず、鋳型４の内部にシリコン原料を充てんして制御手段１１を起動させると、当該制御手段１１は、図１Ａに示すように、冷却機構Ｃの底面冷却部材６を最も下方まで下降させて、断熱部材２の開口部２ａを可動断熱片７によって塞ぐことで、ヒータ３、鋳型４、および台座５を、断熱部材２と可動断熱片７とによって包囲させる。そして、ヒータ３に通電して、鋳型４を、温度１４２０℃〜１５５０℃程度に加熱させることで、シリコン原料を溶融させる。これにより、ヒータ３からの輻射熱がロスされることを防いで、効率的に、より短時間で、シリコン原料を溶融させることができる。
【００６７】
シリコン原料が溶融してシリコン融液８となると、制御手段１１は、３つの熱電対１０の出力から、シリコン融液８の温度勾配をモニタリングしながら、昇降用モータ１２を駆動させることで、底面冷却部材６を徐々に上昇させて、台座５との間に熱交換領域ＨＥを生じさせて抜熱を開始させる。
【００６８】
そして、ヒータ３と冷却機構Ｃとによってシリコン融液８に付与される温度勾配を、引き続き、熱電対１０の出力によってモニタリングしながら、当該温度勾配が、固液界面の上昇に伴う熱抵抗の増加に関係なく、安定に維持されるように、底面冷却部材６の昇降と、それに伴う台座５との間の熱交換領域ＨＥの熱交換面積の増減とを制御すると共に、ヒータ３に供給する電力を制御する。具体的には、制御手段１１は、例えば、シリコン融液の温度勾配が所定値より小さい場合、(a)  ヒータ３に供給する電力を増加させる、(b)  底面冷却部材６を上昇させて、熱交換領域ＨＥの熱交換面積を増加させる、のいずれか一方、または両方の処理を行って、温度勾配を大きくする。また、温度勾配が所定値より大きい場合は、上記と逆の処理を行って、温度勾配を小さくする。
【００６９】
制御手段１１によって上記の制御を行うと、シリコン融液８を一方向凝固させる際の温度勾配を、凝固初期から完全凝固に至るまでの間、より一層、安定に維持することができ、さらに高品質なシリコンインゴットを、再現性よく、コスト安価に製造することが可能となる。
なお、鋳型４の温度だけでなく、ヒータ３、台座５、装置内雰囲気、底面冷却部材６、冷却流体等の温度や、あるいは、冷却流体の流量等を計測して、これらを制御するようにすれば、より高い再現性を得ることができる。また、底面冷却部材６を昇降させる昇降用モータ１２として、昇降速度が可変なインバータ制御のモータやステッピングモータ、リニアモータなどを用い、上述の各制御項目に合わせて、昇降の速度を制御するようにすれば、さらに細かく、温度勾配を制御することができる。
【００７０】
図３は、本発明のシリコン鋳造装置１の、実施の形態の他の例を示す縦断面図である。上記シリコン鋳造装置１の大部分の構成は、先の図１Ａ、図１Ｂのものと同様であるので、以下では、相違点についてのみ説明する。
図３を参照して、この例のシリコン鋳造装置１においては、底面冷却部材６の受熱面６ａが、台座５の、放熱面である側面５ｂに対して一定の間隔Ｇを隔てて離間させて配設されており、底面冷却部材６は、この間隔Ｇを維持しながら、台座５に対して、上記側面５ｂの面方向に相対移動される。これにより、摺動面をなくして、両面の機械的摩耗を防ぐことができる。熱交換は、側面５ｂと受熱面６ａとの間の熱の輻射や対流によって行われる。そのため、より効率的に熱交換を行うためには、両面５ｂ、６ａの間隔Ｇは、１０ｍｍ以下であるのが好ましい。
【００７１】
また、台座５は、その厚みＤが小さすぎると、側面５ｂの近傍のみが集中的に冷却され、中央部は十分に冷却されない状態を生じるおそれがある。そのため、鋳型４の底板４ａ側における温度分布をできるだけ一様にして、シリコン融液８の一方向凝固性を向上させるために、台座５は、厚みＤができるだけ大きいことが望ましい。厚みＤの具体的な範囲については特に限定されないが、載置面５ａと、その上に載置される鋳型４の底面４ｃとの接触領域の差し渡し長さＬの１／６以上であるのが好ましい。また、台座５が厚すぎて、鋳型４と底面冷却部材６との間での熱交換の妨げになるのを防止するためには、厚みＤは、上記の範囲内でも、特に、差し渡し長さＬの２／３以下であるのが好ましい。
【００７２】
なお、ここでいう差し渡し長さＬとは、載置面５ａと、その上に載置される鋳型４の底面４ｃとの接触領域の平面形状の重心点を通過する直線が、当該平面形状の輪郭線によって切り取られてできる線分のうち、最小の長さを示すものを指すこととする。例えば、接触領域の平面形状が長方形状であるとき、差し渡し長さＬは、長方形の短辺の長さと一致する。また、接触領域の平面形状が円形であるとき、差し渡し長さＬは、円の直径と一致する。また、接触領域の平面形状は、図の例のように、台座５の載置面５ａが、鋳型４の底面４ｃより小さいときは、載置面５ａの平面形状と一致し、逆であるときは、鋳型４の底面４ｃの平面形状と一致する。
【００７３】
また、台座５は、鋳型４の底面４ｃを均一に冷却することを考慮すると、図の例のように、載置面５ａと下面５ｃとが共に平面で、かつ平行であって、厚みが均一であることが好ましく、その際の厚みＤは、両面間の距離によって規定することができるが、台座５の厚みが等しくないときは、その最小の厚みでもって、台座５の厚みＤと規定することとする。
【００７４】
また、図の例のシリコン鋳造装置１には、断熱部材２を貫通して、鋳型４の上方の、ヒータ３との間の領域に先端部を突出させるようにして、先に説明したように、少なくとも一方向凝固によってシリコンインゴットを製造する工程の間、鋳型４およびヒータ３との距離が一定に維持された状態で、不活性ガス吐出手段としてのノズル９が配設されている。そのため、一方向凝固によってシリコンインゴットを製造する際に、このノズル９から、鋳型４の内部に保持するシリコン融液８に、Ａｒ等の不活性ガスを、シリコン融液８の液面とノズル９の先端との距離が変化したり、不活性ガスの滞留状態が変動したりすることなしに、常に一定の状態で吹き付けることができる。そのため、先に説明した一方向凝固精製方法を、スムースかつ均一に、再現性よく、実施することができる。
【００７５】
なお、ノズル９は、一方向凝固の工程以外の、例えば、シリコン原料を鋳型内に収容する際や、製造したシリコンインゴットを鋳型内から取り出す際には、その作業性を向上するために、例えば、鋳型４とヒータ３との間から引き出したりできるように構成するのが好ましい。また、一方向凝固の工程において、ノズル９の先端は、シリコン融液８の液面の概ね中央部を狙って不活性ガスを噴出させるように配置するのが好ましい。不活性ガスとしては、例えばＨｅ、Ｎｅ、Ａｒ等の希ガスが挙げられ、特に入手のしやすさから、上記のようにＡｒが好ましい。
【００７６】
一方向凝固精製方法では、ノズル９の先端から、シリコン融液８の液面に不活性ガスを吹き付けると、吹き付けられた液面の中央にキャビティが形成されると共に、その周囲に、液面を覆う流れが形成される。そして、この流れに伴って、シリコン融液８の表面に、不活性ガスの吹き付けによる揺動が発生することで、次々と新しいシリコン融液８が液面に供給されるため、シリコン融液８の内部で発生するＳｉＯガスの、周囲の雰囲気中への排出が促進されて、不純物であるＯが効果的に除去される。また、不活性ガスの流れによってシリコン融液８の液面が覆われるので、周囲の雰囲気中からＣＯガスがシリコン融液８中に混入することが防止される。
【００７７】
ノズル９には、装置外部に設けたガス供給手段から、配管（いずれも図示せず）を通して、不活性ガスが供給される。ガス供給手段の最も単純な構成としては、不活性ガスが充てんされたボンベにレギュレータ（圧力調整器）とガス流量計とを接続して、所定の圧力および流量で不活性ガスを供給できるようにした装置が挙げられる。また、マスフローコントローラを用いて、ガス流量をより細かく調整できるようにしてもよい。
【００７８】
図４Ａは、本発明のシリコン鋳造装置１の、実施の形態の他の例を示す縦断面図、図４Ｂは、上記例のシリコン鋳造装置１の、底面冷却部材６を相対移動させた状態を示す縦断面図である。この例のシリコン鋳造装置１は、底面冷却部材６に連動して昇降する可動断熱片７の、昇降方向の寸法を、鋳型４の側板４ｂの外側面である側面４ｄ、および台座５の側面５ｂの全面を覆う大きさに設定し、当該可動断熱片７を、底面冷却部材６の昇降に合わせて昇降させることで、鋳型４の側面４ｄの断熱部材と、台座５の側面５ｂの断熱部材として共用させるようにしたものである。
【００７９】
鋳型４の側面４ｄと台座５の側面５ｂとは同一平面に形成されると共に、両側面と、断熱部材２との間には、可動断熱片７、および底面冷却部材６の側板６ｃとほぼ等しい幅を有し、これらの部材を受容することができる隙間２ｃが設けられている。
【００８０】
図４Ａを参照して、底面冷却部材６を最も下方まで下降させて、側板６ｃを、断熱部材２の開口部２ａから完全に引き出すと、底面冷却部材６と共に下降した可動断熱片７が、台座５の側面５ｂの全面を覆い、かつ、断熱部材２の開口部２ａを塞ぐと共に、鋳型４の側面４ｄを、炉内に露出させた状態となる。そのため、図の状態でヒータ３に通電すると、鋳型４に、ヒータ３の熱をより効率よく伝達して、速やかに、シリコン原料を溶解させることができる。
【００８１】
また、図４Ｂを参照して、底面冷却部材６を最も上方まで上昇させると、底面冷却部材６と共に上昇した可動断熱片７が、鋳型４の側面４ｄの全面を覆って、ヒータ３の熱から断熱した状態となる。また、図示していないが、底面冷却部材６を、上記図４Ａと図４Ｂの間の任意の位置まで上昇させると、鋳型４の側面４ｄの下部のみ可動断熱片７によって覆われ、それより上部は露出された状態となる。
【００８２】
そのため、例えば、シリコン融液８の固液界面の上昇に合わせて、底面冷却部材６と可動断熱片７とを徐々に上昇させて、鋳型４内のシリコン融液８を、鋳型４の上部では、ヒータ３の熱によって効率よく加熱し、かつ、下部では、可動断熱片７によってヒータ３の熱から断熱すると共に、鋳型４の底面４ｃでは、台座５の側面５ｂと底面冷却部材６の受熱面６ａとが、熱交換のために直接に接触する熱交換領域ＨＥの熱交換面積を徐々に増加させて、当該熱交換領域ＨＥを通して底面冷却部材６に抜熱される熱（図４Ｂ中に白矢印で示す）の抜熱量を徐々に増加させながら冷却することによって、よりスムースに、一方向凝固させることができ、高品質なシリコンインゴットを、再現性よく、コスト安価に製造することが可能となる。
【００８３】
図５Ａは、本発明のシリコン鋳造装置１の、実施の形態の他の例を示す縦断面図、図５Ｂは、上記例のシリコン鋳造装置１の底面冷却部材６を相対移動させた状態を示す縦断面図である。この例のシリコン鋳造装置１は、台座５と底面冷却部材６の形状が異なっている。
すなわち、底面冷却部材６は、その外周側面が受熱面６ａとされた、一枚の厚肉の板部６ｅと、この板部６ｅの下面６ｆから下方へ延設された、昇降用モータ１２との接続用の接続部６ｄとを、例えば、ステンレス鋼等の金属材料によって一体に形成して構成されている。また、台座５は、下面５ｃに、上記底面冷却部材６の板部６ｅが挿入される座ぐり部５ｄを有すると共に、この座ぐり部５ｄの、受熱面６ａと直接に接触する内側面５ｅを放熱面とした形状に形成されている。
【００８４】
そして、図５Ｂに示すように、板部６ｅを座ぐり部５ｄに挿入して、受熱面６ａを内側面５ｅに接触させた状態を維持しながら、図中に実線の矢印で示すように、底面冷却部材６を、台座５に対して、上記内側面５ｅの面方向に相対移動させることで、上記両面間に形成される熱交換領域ＨＥの熱交換面積を変化させるように構成されている。なお、底面冷却部材６の、板部６ｅの上面６ｇは、台座５との間での不要な熱交換を防止するために、その全面が、可動断熱片７によって覆われている。
【００８５】
図５Ａを参照して、底面冷却部材６を最も下方まで下降させて、板部６ｅを、座ぐり部５ｄ、および断熱部材２の開口部２ａから完全に引き出すと、台座５の内側面５ｅと、底面冷却部材６の受熱面６ａとが全く接触しない、熱交換領域ＨＥの熱交換面積がゼロの状態となる。この状態では、断熱部材２の開口部２ａが、底面冷却部材６と共に下降した可動断熱片７によって塞がれるため、例えば、シリコン原料を溶融してシリコン融液８を生成させる際等に、熱伝導率の高い台座５等から、装置外へ熱がリークするのを有効に防止することができる。
【００８６】
図５Ｂを参照して、底面冷却部材６を最も上方まで上昇させると、台座５の内側面５ｅと、底面冷却部材６の受熱面６ａとが、図の例の装置で設定される最も広い面積に亘って接触し、熱交換領域ＨＥの熱交換面積が最大となる。さらに、図示していないが、底面冷却部材６を、上記図５Ａと図５Ｂの間の任意の位置に移動させれば、熱交換領域ＨＥの熱交換面積を、ゼロと最大の間の任意の面積に、無段階で設定することができる。
【００８７】
そのため、図の例のシリコン鋳造装置１によれば、最初は図５Ａの状態からスタートし、固液界面の上昇に合わせて底面冷却部材６を徐々に上昇させて、熱交換領域ＨＥの熱交換面積を徐々に増加させることで、鋳型４の底面４ｃから、台座５を経由して、熱交換領域ＨＥを通して底面冷却部材６に抜熱される熱（図５Ｂ中に白矢印で示す）の抜熱量を、徐々に増加させることができる。
【００８８】
したがって、ヒータ３と冷却機構Ｃとによって鋳型４内のシリコン融液８に付与される温度勾配を、凝固初期から完全凝固に至るまでの間、安定に維持して、高品質なシリコンインゴットを、再現性よく、コスト安価に製造することが可能となる。
また、図の例では、底面冷却部材６を台座５の内側に納めることで、シリコン鋳造装置１の全体をコンパクト化することもできる。
【００８９】
図６Ａは、本発明のシリコン鋳造装置１の、実施の形態の他の例を示す縦断面図、図６Ｂは、上記例のシリコン鋳造装置１の底面冷却部材６を相対移動させた状態を示す縦断面図である。この例のシリコン鋳造装置１は、底面冷却部材６の形状と、相対移動させる方向とが異なっている。
すなわち、底面冷却部材６は、その上面が受熱面６ａとされた、複数枚の板材６ｈによって形成されている。そして、図６Ｂに示すように、受熱面６ａを、台座５の、放熱面である下面５ｃに直接に接触させた状態を維持しながら、両図中に実線の矢印で示すように、板材６ｈを、台座５に対して、上記下面５ｃの面方向に相対移動させることで、上記両面間に形成される熱交換領域ＨＥの熱交換面積を変化させるように構成されている。
【００９０】
板材６ｈの先端部には、図６Ａに示すように、当該板材６ｈを、断熱部材２の側面に設けた開口部２ａから引き出した状態で、当該開口部２ａを塞ぐための可動断熱片７が、板材６ｈと共に移動可能に取り付けられている。また、台座５の下面５ｃと、その下の断熱部材２との間には、板材６ｈとほぼ等しい幅を有し、板材６ｈを受容することができる隙間２ｄが設けられている。
【００９１】
図６Ａを参照して、板材６ｈを隙間２ｄ、および断熱部材２の開口部２ａから完全に引き出すと、台座５の下面５ｃと、底面冷却部材６の受熱面６ａとが全く接触しない、熱交換領域ＨＥの熱交換面積がゼロの状態となる。この状態では、断熱部材２の開口部２ａが、底面冷却部材６と共に引き出された可動断熱片７によって塞がれるため、例えば、シリコン原料を溶融してシリコン融液８を生成させる際等に、熱伝導率の高い台座５等から、装置外へ熱がリークするのを有効に防止することができる。
【００９２】
図６Ｂを参照して、底面冷却部材６を、隙間２ｄの最も奥まで挿入させると、台座５の下面５ｃと、底面冷却部材６の受熱面６ａとが、図の例の装置で設定される最も広い面積に亘って接触し、熱交換領域ＨＥの熱交換面積が最大となる。さらに、図示していないが、底面冷却部材６を、上記図６Ａと図６Ｂの間の任意の位置に移動させれば、熱交換領域ＨＥの熱交換面積を、ゼロと最大の間の任意の面積に、無段階で設定することができる。
【００９３】
そのため、図の例のシリコン鋳造装置１によれば、最初は図６Ａの状態からスタートし、固液界面の上昇に合わせて板材６ｈを徐々に隙間２ｄの奥に挿入して、熱交換領域ＨＥの熱交換面積を徐々に増加させることで、鋳型４の底面４ｃから、台座５を経由して、熱交換領域ＨＥを通して底面冷却部材６に抜熱される熱（図６Ｂ中に白矢印で示す）の抜熱量を、徐々に増加させることができる。
【００９４】
したがって、ヒータ３と冷却機構Ｃとによって鋳型４内のシリコン融液８に付与される温度勾配を、凝固初期から完全凝固に至るまでの間、安定に維持して、高品質なシリコンインゴットを、再現性よく、コスト安価に製造することが可能となる。
【００９５】
また、図の例では、台座５の側面５ｂや内側面５ｅよりも広い下面５ｃを放熱面としているため、熱交換領域ＨＥの熱交換面積をより大きくして、冷却効率を向上することもできる。また、台座５の側面５ｂや内側面５ｅを放熱面とする場合に比べて、当該台座５の全体の温度分布をさらに一様にして、鋳型４の底面４ｃを均一に冷却し、それによって、シリコン融液８の一方向凝固性を向上させることができる。
【００９６】
図７Ａは、本発明のシリコン鋳造装置１の、実施の形態の他の例を示す縦断面図、図７Ｂは、上記例のシリコン鋳造装置１の底面冷却部材Ｃ１および側面冷却部材Ｃ２を相対移動させた状態を示す縦断面図である。
両図を参照して、この例のシリコン鋳造装置１は、底板４ａと、この底板４ａの周縁から上方に立ち上げた側板４ｂとを備え、内部にシリコン融液８を保持するための鋳型４と、
鋳型４の上方に配設される、加熱機構としてのヒータ３と、
鋳型４の、底板４ａの下面である底面４ｃを冷却するための底面冷却部材Ｃ１と、鋳型４の、側板４ｂの外側面である側面４ｄを冷却するための側面冷却部材Ｃ２とを含む冷却機構Ｃと、
これらの部材を収容して密閉可能で、その内部を、０．６５〜４０ｋＰａに減圧したＡｒ等の不活性ガス雰囲気とした状態で、一方向凝固によるシリコンインゴットの製造が可能な殻体１ａと、
を備えている。殻体１ａ内の、ヒータ３の上方には、当該ヒータ３からの輻射を、熱損失を極力、抑えながら、鋳型４内のシリコン融液８に伝達させるための断熱部材２が配設されている。断熱部材２、ヒータ３、および鋳型４としては、前記と同様の構成を有するものを用いることができる。
【００９７】
ヒータ３と鋳型４とは、先の場合と同様に、少なくとも一方向凝固によってシリコンインゴットを製造する工程の間、距離が一定に維持された状態で保持される。それ以外の、例えば、シリコン原料を鋳型内に収容する際や、製造したシリコンインゴットを鋳型内から取り出す際には、その作業性を向上するために、例えば、いずれか一方を移動させて、両者の距離を増加させたり、鋳型を装置外へ取り出したり、加熱機構を取り外したりできるように構成するのが好ましい。
【００９８】
鋳型４は、底面冷却部材Ｃ１を当接させるために、その底面４ｃの周辺部のみを支持し、他を露出させた支持部材５１によって、殻体１ａ内の所定の位置に保持されている。支持部材５１は、不活性ガス雰囲気中で、１６００℃程度の高温に耐え得る種々の材料によって形成することができるが、加工が簡単で、かつ低コストであること、シリコンインゴットの品質を低下させる不純物の濃度を、高純度化によって低減できることから、グラファイトによって形成するのが好ましい。また、殻体１ａは、例えばステンレス鋼等によって形成される。
【００９９】
底面冷却部材Ｃ１は、鋳型４の底面４ｃに当接される受熱面を、その中央部と周縁部とに分割した分割受熱面６１ａ、６２ａを有する、複数の冷却部分６１、６２を備えている。それぞれの冷却部分６１、６２の下側には、下方へ延設されて殻体１ａの外側に達する接続部６１ｂ、６２ｂが接続されており、各接続部６１ｂ、６２ｂには、冷却部分６１、６２を個別に昇降させるための、図示しない昇降用モータが接続されている。
【０１００】
各冷却部分６１、６２は、鋳型４の底面４ｃに構成される熱交換領域を、底面４ｃの中央部から周縁部へ順に拡大させるため、昇降用モータを個別に駆動させて、分割受熱面６１ａ、６２ａを、個別に、鋳型４の底面４ｃに対して当接させた状態と、離間させた状態との間で、上記底面４ｃと直交する、図中に実線の矢印で示す上下方向に相対移動（昇降）される。
【０１０１】
すなわち、図７Ａに示すように、全ての冷却部分６１、６２を下降させて、分割受熱面６１ａ、６２ａを、鋳型４の底面４ｃから離間させた状態からスタートして、図示していないが、まず、中央部の冷却部分６１を上昇させて、その分割受熱面６１ａを底面４ｃに当接させ、最後に、図７Ｂに示すように、周縁部の冷却部分６２を上昇させて、その分割受熱面６２ａを底面４ｃに当接させることによって、鋳型４の底面４ｃに構成される熱交換領域を、底面４ｃの中央部から周縁部へ順に拡大させることができる。
【０１０２】
冷却部分６１は、その分割受熱面６１ａを、例えば、円形、楕円形、矩形、多角形等の任意の平面形状に形成することができる。また、冷却部分６２は、上記の平面形状を有する分割受熱面６１ａを囲む環状の分割受熱面６２ａを備えた環状に形成することができる。また、複数の冷却部分６２を、冷却部分６１の周囲に環状に配置することもできる。
【０１０３】
側面冷却部材Ｃ２は、鋳型４の側面４ｄに当接される受熱面を、当該鋳型４の高さ方向に３つに分割した分割受熱面６３ａ、６４ａ、６５ａを有する、複数の冷却部分６３、６４、６５を備えている。それぞれの冷却部分６３、６４、６５の、分割受熱面６３ａ、６４ａ、６５ａと反対側には、水平方向へ延設されて殻体１ａの外側に達する接続部６３ｂ、６４ｂ、６５ｂが接続されており、各接続部６３ｂ、６４ｂ、６５ｂには、冷却部分６３、６４、６５を個別に、水平方向に移動させるための、図示しない水平移動用モータが接続されている。
【０１０４】
各冷却部分６３、６４、６５は、鋳型４の側面４ｄに構成される熱交換領域を、下方から上方へ順に拡大させるため、水平移動用モータを個別に駆動させて、分割受熱面６３ａ、６４ａ、６５ａを、個別に、鋳型４の側面４ｄに対して当接させた状態と、離間させた状態との間で、上記側面４ｄと直交する、図中に実線の矢印で示す水平方向に相対移動（水平移動）される。
【０１０５】
すなわち、図７Ａに示すように、全ての冷却部分６３、６４、６５を、殻体１ａの壁面方向へ退避させて、分割受熱面６３ａ、６４ａ、６５ａを、鋳型４の側面４ｄから離間させた状態からスタートして、図示していないが、まず、一番下の冷却部分６３を鋳型４の方向に水平移動させて、その分割受熱面６３ａを側面４ｄに当接させ、次いで、図７Ｂに示すように、真ん中の冷却部分６４を鋳型４の方向に水平移動させて、その分割受熱面６４ａを側面４ｄに当接させ、最後に、図示していないが、一番上の冷却部分６５を鋳型４の方向に水平移動させて、その分割受熱面６５ａを側面４ｄに当接させることによって、鋳型４の側面４ｄに構成される熱交換領域を、下方から上方へ順に拡大させることができる。
【０１０６】
冷却部分６３〜６５は、それぞれ、鋳型４の周囲を囲むように、複数個ずつ、設けるのが好ましい。例えば、鋳型４が、４つの平板状の側板４ｂを備える場合は、各冷却部分６３〜６５を、各面に対応させて４つずつ、鋳型４の周囲に配置することができる。また、鋳型４が円筒状の側板４ｂを備える場合には、各冷却部分６３〜６５を、この円筒を囲むように、複数個ずつ、鋳型４の周囲に配置することができる。
上記各冷却部分６１〜６５は、それぞれ、ステンレス鋼等によって形成することができる。また、その内部に水等の冷却液体を循環させて冷却するようにしてもよい。
【０１０７】
図のシリコン鋳造装置１を用いて、一方向凝固の手法によってシリコンインゴットを製造するためには、まず、鋳型４内にシリコン原料を充てんし、殻体１ａを密閉して、減圧された不活性ガス雰囲気とする。
次いで、図７Ａに示すように、底面冷却部材Ｃ１、および側面冷却部材Ｃ２の全ての冷却部分６１〜６５の分割受熱面６１ａ〜６５ａを、鋳型４の底面４ｃおよび側面４ｄから離間させた状態で、ヒータ３に通電して、鋳型４内に充てんしたシリコン原料を溶融させて、シリコン融液８を生成させる。これにより、ヒータ３からの輻射熱がロスされることを防いで、効率的に、より短時間で、シリコン原料を溶融させることができる。
【０１０８】
次に、底面冷却部材Ｃ１の冷却部分６１を上昇させて、その分割受熱面６１ａを、鋳型４の底面４ｃの中央部に当接させると、鋳型４内のシリコン融液８に、ヒータ３によって加熱されている上方との間で温度勾配を生じて一方向凝固が開始されて、シリコンの固層（凝固組織）８ａとシリコン融液８との境界である固液界面が徐々に上昇を開始する。そして、固液界面が上昇して、鋳型４の底面４ｃからの距離が離れるほど熱抵抗が増加して、温度勾配が小さくなる傾向があるので、次に、一方向凝固の進行による固液界面の上昇に合わせて、底面冷却部材Ｃ１の冷却部分６２を上昇させて、その分割受熱面６２ａを、上記底面４ｃの周縁部に当接させ、さらに、側面冷却部材Ｃ２の冷却部分６３〜６５を、前記のように下から順に水平移動させて、それぞれの分割受熱面６３ａ〜６５ａを、鋳型４の側面４ｄに、下から順に当接させて行く。
【０１０９】
そうすると、側面冷却部材Ｃ２と、鋳型４の側面４ｄとの間の熱交換領域を、高さ方向の下方から上方へ順に拡大させるように変化させることができる。そのため、上記のシリコン鋳造装置１によれば、冷却機構Ｃによる鋳型４からの抜熱量を、より精密に制御して、凝固初期から完全凝固に至るまでの間、温度勾配を安定に維持することができ、より高品質なシリコンインゴットを、再現性よく、できるだけコスト安価に製造することが可能となる。また、上記のシリコン鋳造装置１では、摺動面をなくして、各面の機械的摩耗を防ぐこともできる。
【０１１０】
なお、固液界面が上昇する前に、それより上側に位置する冷却部分６３〜６５の分割受熱面６３ａ〜６５ａを、鋳型４の側面４ｄに当接させると、本来、一方向凝固の最終段階まで融液状態を保たなければならない、シリコン融液８の液面近傍が凝固してしまって、凝固組織の内部に融液が取り残された状態となる。そして、その後、取り残された内部の融液が凝固する際の体積膨張によって、シリコンインゴットが割れてしまうおそれがある。そのため、分割受熱面６３ａ〜６５ａは、そのときの固液界面が十分に上方、具体的には５０ｍｍ以上、上昇した時点で、側面４ｄに当接させるようにするのが好ましい。
【０１１１】
なお、図示していないが、各分割受熱面６１ａ〜６５ａが、鋳型４の底面４ｃおよび側面４ｄから離間しているときに、これら底面４ｃおよび側面４ｄに当接できる可動式の断熱部材を別途、設ければ、例えば、シリコン原料を溶融させてシリコン融液８を生成させる際の熱リークを有効に抑制して、シリコンインゴット製造の時間およびコストを、さらに節約することができる。
【０１１２】
図８Ａは、本発明のシリコン鋳造装置１の、実施の形態の他の例を示す縦断面図、図８Ｂは、上記例のシリコン鋳造装置１の底面冷却部材Ｃ１および側面冷却部材Ｃ２を相対移動させた状態を示す縦断面図である。この例のシリコン鋳造装置１は、両冷却部材Ｃ１、Ｃ２の構成が異なっている。
すなわち、底面冷却部材Ｃ１は、鋳型４の底面４ｃの、支持部材５１間に露出したほぼ全面の平面形状に対応する平面形状を有し、上記底面４ｃに直接に当接される受熱面６６ａを備えた１つの冷却部分６６のみを備えている。冷却部分６６の下側には、下方へ延設されて殻体１ａの外側に達する接続部６６ｂが接続されており、接続部６６ｂには、冷却部分６６を、図中に実線の矢印で示す上下方向に昇降させるための昇降用モータ（図１０中の符号１２）が接続されている。そして、冷却部分６６は、昇降用モータ１２を駆動させることで、その受熱面６６ａを、図８Ａに示すように、鋳型４の底面４ｃから離間させた最下降位置と、図８Ｂに示すように、鋳型４の底面４ｃに当接させた最上昇位置の２つの位置の間で昇降される。
【０１１３】
また、側面冷却部材Ｃ２は、鋳型４の側面４ｄに直接に接触する受熱面６７ａを備え、図中に実線の矢印で示すように、受熱面６７ａを側面４ｄに接触させた状態を維持しながら、鋳型４に対して、側面４ｄの面方向に相対移動される冷却部分６７を備えている。冷却部分６７の下側には、下方へ延設されて殻体１ａの外側に達する接続部６７ｂが接続されており、接続部６７ｂには、冷却部分６７を、上記のように上下方向に昇降させるための昇降用モータ（図１０中の符号１２）が接続されている。
【０１１４】
また、冷却部分６７の上端部には、可動断熱片７が、冷却部分６７と共に昇降可能に取り付けられている。また、鋳型４の側面４ｄと、支持部材５１の側面は同一平面に形成されると共に、両側面と、断熱部材２との間には、冷却部分６７、および可動断熱片７とほぼ等しい幅を有し、これらの部材を受容することができる隙間２ｅが設けられている。
【０１１５】
冷却部分６７は、昇降用モータ１２を駆動させることで、図８Ａに示すように、隙間２ｅから下方へ完全に引き出された、受熱面６７ａが側面４ｄと接触しない最下降位置と、図８Ｂに示すように、隙間２ｅに挿通されて、受熱面６７ａが最も広い面積に亘って側面４ｄと接触する最上昇位置と、図示していないが、この２つの位置の間の任意の上昇位置との間で昇降され、それによって、受熱面６７ａと側面４ｄとの接触面積を無段階で増減できるように構成されている。
【０１１６】
冷却部分６７は、鋳型４の側面４ｄを包囲する形状に形成するのが好ましい。例えば、鋳型４が、４つの平板状の側板４ｂを備える場合には、冷却部分６７を、上記側板４ｂの側面４ｄに合わせた、互いに連続した、あるいは個々に独立した４面の板状に形成すればよい。また、鋳型４が円筒状の側板４ｂを備える場合には、冷却部分６７を、その側面４ｄに合わせた円筒状や、円筒を周方向に複数の部分に分割した形状等に形成すれば良い。
【０１１７】
図のシリコン鋳造装置１を用いて、一方向凝固の手法によってシリコンインゴットを製造するためには、まず、鋳型４内にシリコン原料を充てんし、殻体１ａを密閉して、減圧された不活性ガス雰囲気とする。
次いで、図８Ａに示すように、底面冷却部材Ｃ１の冷却部分６６を最下降位置まで下降させて、その受熱面６６ａを、鋳型４の底面４ｃから離間させると共に、側面冷却部材Ｃ２の冷却部分６７を隙間２ｅから完全に引き出して最下降位置まで下降させて、受熱面６７ａが側面４ｄと接触しない状態として、ヒータ３に通電する。そうすると、冷却部分６７と共に下降した可動断熱片７によって、隙間２ｅの、支持部材５１側の開口が塞がれると共に、鋳型４の側面４ｄが炉内に露出された状態となるため、鋳型４に、ヒータ３の熱をより効率よく伝達して、速やかに、シリコン原料を溶解させて、効率的に、より短時間で、シリコン融液８を生成させることができる。
【０１１８】
次に、底面冷却部材Ｃ１の冷却部分６６を、図８Ｂに示す最上昇位置まで上昇させて、その受熱面６６ａを、鋳型４の底面４ｃに当接させると、鋳型４内のシリコン融液８に、ヒータ３によって加熱されている上方との間で温度勾配を生じて一方向凝固が開始されて、シリコンの固層（凝固組織）８ａとシリコン融液８との境界である固液界面が徐々に上昇を開始する。
この際、鋳型４の側面４ｄと冷却部分６７とは、間に介在されて隙間２ｅの開口を塞いでいる可動断熱片７によって断熱されるため、凝固のごく初期の段階で、鋳型４の側面４ｄの下辺近傍が冷却部分６７によって冷やされて、冷却部分６６によるスムースな一方向凝固の開始が妨げられるのを防止することもできる。
【０１１９】
固液界面が上昇して、鋳型４の底面４ｃからの距離が離れるほど熱抵抗が増加して、温度勾配が小さくなる傾向があるので、次に、一方向凝固の進行による固液界面の上昇に合わせて、側面冷却部材Ｃ２の冷却部分６７を徐々に上昇させて、その受熱面６７ａを、鋳型４の側面４ｄに、下から徐々に接触させて行く。
そうすると、側面冷却部材Ｃ２と、鋳型４の側面４ｄとの間の熱交換領域を、高さ方向の下方から上方へ順に、しかも、この場合は、先に説明したように無段階で、拡大させるように変化させることができる。そのため、上記のシリコン鋳造装置１によれば、冷却機構Ｃによる鋳型４からの抜熱量を、より精密に制御して、凝固初期から完全凝固に至るまでの間、温度勾配を安定に維持することができ、より高品質なシリコンインゴットを、再現性よく、できるだけコスト安価に製造することが可能となる。
【０１２０】
なお、冷却部分６７の受熱面６７ａの上端部が固液界面より上に出てしまうと、前記と同様のメカニズムによって、凝固組織の内部に融液が取り残された状態となり、取り残された内部の融液が凝固する際の体積膨張によって、シリコンインゴットが割れてしまうおそれがある。そのため、冷却部分６７は、その上端部が、常に、固液界面より所定寸法（好ましくは５０ｍｍ）以上、下にある状態を維持しながら、固液界面の上昇に合わせて徐々に上昇させるようにするのが好ましい。
【０１２１】
図９Ａは、本発明のシリコン鋳造装置１の、実施の形態の他の例を示す縦断面図、図９Ｂは、上記例のシリコン鋳造装置１の底面冷却部材Ｃ１および側面冷却部材Ｃ２を相対移動させた状態を示す縦断面図である。
この例のシリコン鋳造装置１は、不活性ガス吐出手段としてのノズル９を備える点が相違している。ノズル９は、ヒータ３の上側の殻体１ａと断熱部材２とを貫通して、例えば円環状のヒータ３の中央部に先端部を突出させるようにして、先の場合と同様に、少なくとも一方向凝固によってシリコンインゴットを製造する工程の間、鋳型４およびヒータ３との距離が一定に維持された状態で配設されている。
【０１２２】
そのため、一方向凝固によってシリコンインゴットを製造する際に、このノズル９から、鋳型４の内部に保持するシリコン融液８に、Ａｒ等の不活性ガスを、シリコン融液８の液面とノズル９の先端との距離が変化したり、不活性ガスの滞留状態が変動したりすることなしに、常に一定の状態で吹き付けることができ、先に説明した一方向凝固精製方法を、スムースかつ均一に、再現性よく、実施することができる。
【０１２３】
なお、ノズル９は、やはり、一方向凝固の工程以外の、例えば、シリコン原料を鋳型内に収容する際や、製造したシリコンインゴットを鋳型内から取り出す際には、その作業性を向上するために、例えば、鋳型４とヒータ３との間から引き出したりできるように構成するのが好ましい。また、一方向凝固の工程において、ノズル９の先端は、シリコン融液８の液面の概ね中央部を狙って不活性ガスを噴出させるように配置するのが好ましい。
【０１２４】
支持部材５１は、冷却部分６７の昇降方向の寸法が、当該冷却部分６７の同方向の寸法より大きめに設定されており、図９Ａに示すように、冷却部分６７を最下降位置まで下降させた状態において、当該冷却部分６７の受熱面６７ａが鋳型４の下方に露出しないように覆う働きをする。また、冷却部分６７上の可動断熱片７は、その昇降方向の寸法が、鋳型４の側面４ｄの高さとほぼ同程度に設定されており、図９Ａに示すように、冷却部分６７を最下降位置まで下降させた状態において、鋳型４の側面４ｄを覆って、熱が逃げるのを防止する働きをする。そのため、鋳型４に、ヒータ３の熱をより効率よく伝達して、速やかに、シリコン原料を溶解させて、効率的に、より短時間で、シリコン融液８を生成させることができる。
【０１２５】
図１０は、図９Ａ、図９Ｂのシリコン鋳造装置に、温度検出手段と制御手段とを組み合わせた実施の形態の他の例を示す縦断面図である。これらの部材以外の構成は、先に説明したとおりであるので、以下では、相違点についてのみ説明する。
図１０を参照して、熱電対１０は、鋳型４の側板４ｂの上辺近傍、下辺近傍および両者の中間の３箇所に設けられている。これにより、鋳型４内のシリコン融液８に付与される温度勾配を求めることができる。各熱電対１０の出力は、制御ケーブル１３を介して、制御手段１１に与えられる。制御手段１１は、３つの熱電対１０の出力から、シリコン融液８に付与される温度勾配を演算し、その結果に基づいて、制御ケーブル１３を介して、ヒータ３、および昇降用モータ１２を駆動制御する。また、制御手段１１は、図示していないが、ノズル９に接続したガス供給手段や、殻体１ａ内を減圧するための排気ポンプ系等も駆動制御する。上記各部としては、前記と同様の構成を有するものを用いることができる。
【０１２６】
以下に、上記のシリコン鋳造装置１を用いて、シリコンインゴットを製造する手順を、図９Ａ〜図１０を参照しながら説明する。
まず、鋳型４の内部にシリコン原料を充てんし、殻体１ａを密閉して制御手段１１を起動させると、当該制御手段１１は、排気ポンプ系を作動させて、殻体１ａ内を減圧すると共に、ガス供給手段を作動させて、ノズル９を通して不活性ガスを殻体１ａ内に供給することで、当該殻体１ａ内を、減圧された不活性ガス雰囲気とする。
【０１２７】
次に、制御手段１１は、図９Ａに示すように、底面冷却部材Ｃ１の冷却部分６６を最下降位置まで下降させて、その受熱面６６ａを、鋳型４の底面４ｃから離間させると共に、側面冷却部材Ｃ２の冷却部分６７を最下降位置まで下降させることで、ヒータ３と鋳型４とを、断熱部材２と可動断熱片７とによって包囲させる。そして、ヒータ３に通電して、鋳型４を、温度１４２０℃〜１５５０℃程度に加熱させることで、シリコン原料を溶融させる。これにより、ヒータ３からの輻射熱がロスされることを防いで、効率的に、より短時間で、シリコン原料を溶融させることができる。
【０１２８】
シリコン原料が溶融してシリコン融液８となると、制御手段１１は、ノズル９の先端から、シリコン融液８の液面に不活性ガスを吹き付けさせると共に、３つの熱電対１０の出力から、シリコン融液８の温度勾配をモニタリングしながら、昇降用モータ１２を駆動させて、底面冷却部材Ｃ１の冷却部分６６を、図９Ｂに示す最上層位置まで上昇させることで、受熱面６６ａを鋳型４の底面４ｃに当接させて抜熱を開始させる。そうすると、シリコンの固層（凝固組織）８ａとシリコン融液８との境界である固液界面が徐々に上昇を開始する。
【０１２９】
そして、制御手段１１は、ヒータ３と冷却機構Ｃとによってシリコン融液８に付与される温度勾配を、引き続き、熱電対１０の出力によってモニタリングしながら、その結果に基づいて、任意の時点で、昇降用モータ１２を駆動させて、側面冷却部材Ｃ２の冷却部分６７を徐々に上昇させて、その受熱面６７ａを、鋳型４の側面４ｄに接触させると共に、両面の接触領域である熱交換領域を、高さ方向の下方から上方へ順に、無段階で、徐々に拡大させるように変化させる。また、それと共に、制御手段１１は、ヒータ３に供給する電力を制御する。
そうすると、シリコン融液８を一方向凝固させる際の温度勾配を、凝固初期から完全凝固に至るまでの間、より一層、安定に維持することができ、さらに高品質なシリコンインゴットを、再現性よく、コスト安価に製造することが可能となる。
【０１３０】
なお、鋳型４の温度だけでなく、ヒータ３、殻体１ａ内雰囲気、冷却部分６６、６７、冷却流体等の温度や、あるいは、冷却流体の流量等を計測して、これらを制御するようにすれば、より高い再現性を得ることができる。また、特に、側面冷却部材Ｃ２の冷却部分６７を昇降させる昇降用モータ１２として、昇降速度が可変なインバータ制御のモータやステッピングモータ、リニアモータなどを用い、上述の各制御項目に合わせて、昇降の速度を制御するようにすれば、さらに細かく、温度勾配を制御することができる。
【０１３１】
なお、本発明の構成は、以上で説明した各図の例に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の設計変更を施すことができる。
例えば、図２や図１０の例では、制御手段１１として、プログラマブルコントローラを例示したが、それに代えて、汎用のパーソナルコンピュータに制御用のインターフェースを組み合わせたものを、制御手段１１として用いることもできる。
【実施例】
【０１３２】
以下に、本発明を、実施例に基づいてさらに詳細に説明する。
《シリコン鋳造装置》
鋳型４の底面４ｃが台座５の載置面５ａより小さく、接触領域の平面形状が、鋳型４の底面４ｃの平面形状と一致すること以外は図２に示すものと同様の構成を有する、図１１Ａに示すシリコン鋳造装置１を、下記の各部材を組み合わせて構成した。
【０１３３】
（断熱部材）
断熱部材２としては、グラファイトフェルトにカーボン粉末をコーティングした、３０ｍｍ厚のものを使用した。
（ヒータ）
ヒータ３としては、外径３６０ｍｍ、内径２２０ｍｍのドーナツリング状の黒鉛ヒータを用いた。
【０１３４】
（鋳型）
鋳型４としては、高純度黒鉛からなる厚み２ｍｍの板材を組み合わせて、正方形の底板４ａの周縁から、上方に、４枚の平板状の側板４ｂを立ち上げた形状を有し、内法寸法が、縦３３０ｍｍ×横３３０ｍｍ×深さ３２０ｍｍ、底面４ｃの寸法が縦３３４ｍｍ×横３３４ｍｍである鋳型を準備した。鋳型の内面には、窒化珪素粉末と二酸化珪素粉末とからなる離型層を形成した。
【０１３５】
（台座）
台座５としては、載置面５ａの寸法が縦４００ｍｍ×横４００ｍｍで、かつ、その厚みＤが、台座５の載置面５ａと、その上に載置される鋳型４の底面４ｃとの接触領域である鋳型４の底面４ｃの差し渡し長さＬ（＝３３４ｍｍ）に対して、表１に示す比率である直方体状のものを用いた。台座５は、基本的に、グラファイト〔熱伝導率４９Ｗ／（ｍ・Ｋ）〕によって形成したものを用いたが、台座５の熱伝導率の効果を見るため、下記のセラミックによって形成した、同一の寸法と形状とを有し、かつ、熱伝導率の異なる台座５をも用いた。
【０１３６】
サンプルＮｏ．１〜５、１０〜１４：グラファイト〔熱伝導率４９Ｗ／（ｍ・Ｋ）〕
サンプルＮｏ．６：９２％酸化アルミニウム〔Ａｌ２Ｏ３、熱伝導率１３Ｗ／（ｍ・Ｋ）〕
サンプルＮｏ．７：窒化珪素〔Ｓｉ３Ｎ４、熱伝導率３５Ｗ／（ｍ・Ｋ）〕
サンプルＮｏ．８：サファイア〔熱伝導率４５Ｗ／（ｍ・Ｋ）〕
サンプルＮｏ．９：窒化アルミニウム〔ＡｌＮ、熱伝導率８４Ｗ／（ｍ・Ｋ）〕
【０１３７】
（冷却機構）
冷却機構Ｃの底面冷却部材６としては、ステンレス鋼によって形成すると共に、内部に、冷却水の配管を形成したものを用いた。底面冷却部材６としては、基本的に、受熱面６ａを台座５の側面５ｂに接触させた状態で、側面５ｂの面方向に相対移動可能とされたものを用いたが、両面を一定間隔で離間させた際の効果をも見るため、図１１Ｂに示すように、受熱面６ａが、台座５の側面５ｂに対して、表１に示す寸法Ｇで離間された状態で、側面５ｂの面方向に相対移動可能とされたものも用いた。
【０１３８】
（可動断熱片）
可動断熱片７としては、断熱部材と同じ材料からなるものを用いた。
（制御手段）
制御手段１１としてはプログラマブルコントローラを用い、鋳型４の高さ方向の３箇所に設けた熱電対１０の出力によって、鋳型４内のシリコン融液８の温度勾配をモニタリングできるように構成した。
（昇降用モータ）
昇降用モータ１２としては、その回転量によって、底面冷却部材６の昇降量を自在に設定できるステッピングモータを用いた。
【０１３９】
《製造試験》
上記のシリコン鋳造装置を用いて、以下の手順で、シリコンインゴットの製造試験を行った。
まず、鋳型４内に、所定量のシリコン原料を充てんし、装置の内部を１０．７ｋＰａに減圧したＡｒガス雰囲気とし、次いで、ヒータ３に通電して１５００℃に加熱してシリコン原料を溶融させて、シリコン融液８を生成させた。そして、内部に冷却水を通した底面冷却部材６を用いて、鋳型４の底面側を、台座５を介して冷却しながら、シリコン融液８を一方向凝固させて、シリコンインゴットを製造した。
【０１４０】
《温度追従性試験》
上記シリコンインゴットの製造中に、昇降用モータを駆動させることで、底面冷却部材６を上昇させて、台座５の側面５ｂと底面冷却部材６の受熱面６ａとの間の熱交換領域ＨＥの熱交換面積を増加させた際に、この面積の変化が、熱電対１０によって測定される鋳型４の温度の変化となって現れるのに要した時間を求め、その結果から、下記の基準で温度追従性を評価した。
【０１４１】
◎：１分以内。非常に良好。
○：１分を超え、５分以内。良好。
△：５分を超え、１０分以内。許容範囲内。
×：１０分を超えた。不可。
《結晶品質の再現性試験》
【０１４２】
上記シリコンインゴットの製造を、同じ条件ごとに５回ずつ、繰り返し行って、それぞれ５個ずつのシリコンインゴットを製造し、それぞれのシリコンインゴットについて、マイクロ波を利用した光導電減衰法（μ−ＰＣＤ法）によって、少数キャリア寿命を測定した。そして、５個のシリコンインゴットにおける少数キャリア寿命が全て２０μｓｅｃ以上であるときを合格として、下記の基準で、結晶品質の再現性を評価した。
【０１４３】
◎：５個全てのシリコンインゴットの少数キャリア寿命が３０μｓｅｃ以上。非常に良好。
○：５個全てのシリコンインゴットの少数キャリア寿命が２５μｓｅｃ以上、３０μｓｅｃ未満。良好。
△：少なくとも１個のシリコンインゴットの少数キャリア寿命が２０μｓｅｃ以上、２５μｓｅｃ未満（他は２５μｓｅｃ超）。許容範囲内。
×：少なくとも１個のシリコンインゴットの少数キャリア寿命が２０μｓｅｃ未満。不可。
以上の結果を、図１２Ａ、図１２Ｂに示す従来のシリコン鋳造装置を用いた場合の結果と併せて表１に示す。
【表１】
0004777880.tif 000002
【０１４４】
表より、従来のシリコン鋳造装置を用いたサンプル１４では、熱交換面積が一定で、鋳型内のシリコン融液の温度勾配を制御できないため、結晶品質の再現性が悪かった。これに対し、本発明のシリコン鋳造装置を用いたサンプル１〜１３では、温度追従性、および結晶品質の再現性が、いずれも許容範囲以上であり、発明の効果が認められた。
【図面の簡単な説明】
【０１４５】
【図１Ａ】本発明のシリコン鋳造装置の、実施の形態の一例を示す縦断面図である。
【図１Ｂ】上記例のシリコン鋳造装置の底面冷却部材を相対移動させた状態を示す縦断面図である。
【図２】図１Ａ、図１Ｂのシリコン鋳造装置に、温度検出手段と制御手段とを組み合わせた実施の形態の他の例を示す縦断面図である。
【図３】本発明のシリコン鋳造装置の、不活性ガス吐出手段を組み合わせた実施の形態の他の例を示す縦断面図である。
【図４Ａ】本発明のシリコン鋳造装置の、実施の形態の他の例を示す縦断面図である。
【図４Ｂ】上記例のシリコン鋳造装置の底面冷却部材を相対移動させた状態を示す縦断面図である。
【図５Ａ】本発明のシリコン鋳造装置の、実施の形態の他の例を示す縦断面図である。
【図５Ｂ】上記例のシリコン鋳造装置の底面冷却部材を相対移動させた状態を示す縦断面図である。
【図６Ａ】本発明のシリコン鋳造装置の、実施の形態の他の例を示す縦断面図である。
【図６Ｂ】上記例のシリコン鋳造装置の底面冷却部材を相対移動させた状態を示す縦断面図である。
【図７Ａ】本発明のシリコン鋳造装置の、実施の形態の他の例を示す縦断面図である。
【図７Ｂ】上記例のシリコン鋳造装置の底面冷却部材および側面冷却部材を相対移動させた状態を示す縦断面図である。
【図８Ａ】本発明のシリコン鋳造装置の、実施の形態の他の例を示す縦断面図である。
【図８Ｂ】上記例のシリコン鋳造装置の底面冷却部材および側面冷却部材を相対移動させた状態を示す縦断面図である。
【図９Ａ】本発明のシリコン鋳造装置の、実施の形態の他の例を示す縦断面図である。
【図９Ｂ】上記例のシリコン鋳造装置の底面冷却部材および側面冷却部材を相対移動させた状態を示す縦断面図である。
【図１０】図９Ａ、図９Ｂのシリコン鋳造装置に、温度検出手段と制御手段とを組み合わせた実施の形態の他の例を示す縦断面図である。
【図１１Ａ】本発明の実施例で製造したシリコン鋳造装置を示す縦断面図である。
【図１１Ｂ】実施例で製造したシリコン鋳造装置の変更部分を示す縦断面図である。
【図１２Ａ】従来のシリコン鋳造装置の一例を示す縦断面図である。
【図１２Ｂ】上記例のシリコン鋳造装置の鋳型を下降させた状態を示す縦断面図である。
【図１３】従来のシリコン鋳造装置の他の例を示す縦断面図である。
【符号の説明】
【０１４６】
１     シリコン鋳造装置
１ａ   殻体
２     断熱部材
２ａ   開口部
２ｂ〜２ｅ    隙間
３     ヒータ
４     鋳型
４ａ   底板
４ｂ   側板
４ｃ   底面
４ｄ   側面
５     台座
５ａ   載置面
５ｂ   側面
５ｃ   下面
５ｄ   座ぐり部
５ｅ   内側面
６     底面冷却部材
６ａ   受熱面
６ｂ   底板
６ｃ   側板
６ｄ   接続部
６ｅ   板部
６ｆ   下面
６ｇ   上面
６ｈ   板材
７     可動断熱片
８     シリコン融液
９     ノズル
１０   熱電対
１１   制御手段
１２   昇降用モータ
１３   制御ケーブル
１４   サンプル
５１   支持部材
６１〜６５    冷却部分
６１ａ〜６５ａ       分割受熱面
６１ｂ〜６５ｂ       接続部
６７   冷却部分
６７ａ 受熱面
６７ｂ 接続部
Ｃ     冷却機構
Ｃ１   底面冷却部材
Ｃ２   側面冷却部材
Ｇ     間隔
ＨＥ   熱交換領域
【図１Ａ】
0004777880.tif 000003
【図１Ｂ】
0004777880.tif 000004
【図２】
0004777880.tif 000005
【図３】
0004777880.tif 000006
【図４Ａ】
0004777880.tif 000007
【図４Ｂ】
0004777880.tif 000008
【図５Ａ】
0004777880.tif 000009
【図５Ｂ】
0004777880.tif 000010
【図６Ａ】
0004777880.tif 000011
【図６Ｂ】
0004777880.tif 000012
【図７Ａ】
0004777880.tif 000013
【図７Ｂ】
0004777880.tif 000014
【図８Ａ】
0004777880.tif 000015
【図８Ｂ】
0004777880.tif 000016
【図９Ａ】
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【図９Ｂ】
0004777880.tif 000018
【図１０】
0004777880.tif 000019
【図１１Ａ】
0004777880.tif 000020
【図１１Ｂ】
0004777880.tif 000021
【図１２Ａ】
0004777880.tif 000022
【図１２Ｂ】
0004777880.tif 000023
【図１３】
0004777880.tif 000024