(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
容器の側壁間に、複数枚の伝熱プレートと、触媒を担持させた触媒担持体とを交互に重ねて積層状態にして、該伝熱プレートと触媒担持体との積層方向が上記側壁に向くように配置し、且つ上記触媒担持体を、上記容器内に流す反応流体の流れ方向に複数分割して複数の分割担持体とするようにし、更に、上記伝熱プレートと触媒担持体に上記積層方向に貫通させて設けた媒体流路管に、上記伝熱プレートを接合すると共に触媒担持体の各分割担持体を該媒体流路管の周りに配置し、媒体流路管内に流す温度調整媒体の熱を、媒体流路管と伝熱プレートを介して上記触媒担持体に伝えて触媒の温度を制御できるようにした構成を有することを特徴とする触媒反応器。
【請求項２】
媒体流路管を、容器内に流す反応流体の流れ方向に所要間隔を隔てて複数本配置した請求項１記載の触媒反応器。
【請求項３】
容器の側壁に、温度調整媒体を流通させる媒体流路管を貫通させて設け、且つ該媒体流路管の周りに、伝熱プレートと触媒を担持させた触媒担持体とを交互に重ね合わせるように渦巻き状に巻き付けて、該伝熱プレートの巻き付け始端を媒体流路管に接合し、上記温度調整媒体と反応流体とを平行に流すようにした構成を有することを特徴とする触媒反応器。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は燃料電池発電システムにおいて燃料電池のアノード側へ供給する燃料ガスを改質原料から改質する改質器等として用いる触媒反応器に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
触媒による発熱反応又は吸熱反応を利用して反応流体を加熱又は冷却する触媒反応器は従来より広く知られており、かかる触媒反応器では、主として、粒子状セラミックス、セラミックスハニカム構造体、金属ハニカム構造体等が触媒を担持させる触媒担持体として用いられている。
【０００３】
今、反応流体を加熱する触媒反応器について示すと、図９（イ）（ロ）にその一例の概略を示す如く、容器１の左右の側壁１ａ，１ｂ間に、外壁部に多数の小型の伝熱フィン２を取り付けた媒体流路管３を、反応流体４の流れ方向と直交するように流れ方向に所要間隔を隔てて複数段貫通設置して、該各媒体流路管３内に温度調整媒体５を流すことにより反応流体４を冷却するようにした冷却区間６を形成し、且つ上記容器１内の各冷却区間６の間の位置をそれぞれ反応区間７として、該各反応区間７に、図１０に拡大して示す如く、触媒８を担持させた触媒担持体９を配置した構成としてある。
【０００４】
上記触媒反応器では、反応流体４が供給されると、触媒８で反応が生じるが、そのときの反応熱量により触媒８に温度変化が生じないようにするために、媒体流路管３内に温度調整媒体５を循環流動させ、伝熱フィン２を介して触媒担持体９を冷却して、触媒８を適正温度範囲に保つようにしている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
ところが、反応流体４は、図９（ロ）に示す如く、冷却区間６を通過することで温度は低下するが、反応区間７を通過するときには反応熱により高温となった触媒８により加熱されて温度が上昇し、又、このとき、触媒８の温度は反応流体４よりも高くなっているので、触媒８内部の温度は後流ほど高くなり、適正温度範囲１０を超えることがある。
【０００６】
触媒８の最高温度を抑制するためには、冷却区間６で反応流体４の温度を充分に下げるようにしたり、反応区間７を短くしたりする等の方法がある。しかし、反応流体４の温度を下げるようにすると、触媒８の反応率の低下を招いたり、副生成物を生じさせてしまい、反応率の低下は、触媒反応器全体としての触媒使用量を増大させ、副生成物の発生は、反応生成物の質を低下させることになる。一方、反応区間７を短くすると、容器１内での冷却区間６の占める割合が大きくなって、反応器全体が大型化する、という弊害が生じてしまう。
【０００７】
又、冷却管やフィンチューブ等を容器１の周囲に配置して、反応流体４の温度を間接的に調整することが一部で行われているが、触媒８の温度は、反応により生じる熱量であって反応流体４の温度とは異なっており、間接的な温度制御では、触媒の温度を適正な適正温度範囲１０に確実に維持することは困難である。
【０００８】
そこで、本発明は、触媒担持体を直接加熱又は冷却できるようにして、触媒を適正な温度範囲に管理することができるようにしようとするものである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明は、上記課題を解決するために、容器の側壁間に、複数枚の伝熱プレートと、触媒を担持させた触媒担持体とを交互に重ねて積層状態にして、該伝熱プレートと触媒担持体との積層方向が上記側壁に向くように配置し、且つ上記触媒担持体を、上記容器内に流す反応流体の流れ方向に複数分割して複数の分割担持体とするようにし、更に、上記伝熱プレートと触媒担持体に上記積層方向に貫通させて設けた媒体流路管に、上記伝熱プレートを接合すると共に触媒担持体の各分割担持体を該媒体流路管の周りに配置し、媒体流路管内に流す温度調整媒体の熱を、媒体流路管と伝熱プレートを介して上記触媒担持体に伝えて触媒の温度を制御できるようにした構成とする。
【００１０】
媒体流路管内に温度調整媒体を流すと、媒体流路管と伝熱プレートにより触媒担持体を直接加熱又は冷却できるので、触媒の温度管理を容易に行うことができる。又、触媒担持体を複数分割構造として、媒体流路管の周りに組み合わせるようにしてあるので、反応流体の流れを偏らないようにすることができる。
【００１１】
又、媒体流路管を、容器内に流す反応流体の流れ方向に所要間隔を隔てて複数本配置した構成とすることにより、反応流体の流れ方向で連続的に反応と加熱又は冷却が行われるため、反応流体と触媒の温度変化が少なくなり、触媒を適正温度範囲で使用することができる。
【００１３】
更に又、容器の側壁に、温度調整媒体を流通させる媒体流路管を貫通させて設け、且つ該媒体流路管の周りに、伝熱プレートと触媒を担持させた触媒担持体とを交互に重ね合わせるように渦巻き状に巻き付けて、該伝熱プレートの巻き付け始端を媒体流路管に接合し、上記温度調整媒体と反応流体とを平行に流すようにした構成とすることによって、冷却効率をより向上させることができる。
【００１４】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を図面を参照して説明する。
【００１５】
図１（イ）（ロ）は触媒反応器の一形態を示すもので、触媒による発熱反応で反応流体を加熱する触媒反応器について示す。すなわち、容器１の左右の側壁１ａ，１ｂ間に、平板状に形成した複数枚の伝熱プレート１１と、触媒８を担持させたハニカム構造体からなる平板ブロック状の複数の触媒担持体９Ａとを、横方向に交互に積層状態にして配置し、且つ上記伝熱プレート１１と触媒担持体９Ａの積層方向に、複数本の媒体流路管３を貫通させて設けると共に、反応流体４を流す方向に所要間隔を隔てて配置して、該媒体流路管３に伝熱プレート１１を接合又は圧接し、媒体流路管３内に温度調整媒体５を流すことによって、媒体流路管３及び伝熱プレート１１により触媒担持体９Ａを直接冷却して、触媒担持体９Ａに担持されている触媒８の温度を適正温度範囲１０に制御できるようにする。なお、触媒担持体９Ａは、必要な熱伝導率が得られるものであれば、金属やセラミックス以外のものであってもよい。又、各媒体流路管３の端部は互いに順次連通接続して、温度調整媒体５を循環供給させ得るようにしてある。
【００１６】
上記媒体流路管３、伝熱プレート１１、触媒担持体９Ａの組み立て方としては、図２に一例を示す如く、伝熱プレート１１と触媒担持体９Ａとを同一形状に製作して、それぞれ同一位置に孔１２と１３を穿設しておき、伝熱プレート１１と触媒担持体９Ａを交互に並べて重ねた後、媒体流路管３を、一直線上に並んでいる孔１２，１３に通すようにする。この際、媒体流路管３の外径よりも伝熱プレート１１の孔１２の直径を僅かに大きくしておいて、図３（イ）に示す如く、孔１２に媒体流路管３を挿通させた後、媒体流路管３内に拡径用マンドレル１４を圧入して、該マンドレル１４の引き又は押し動作により媒体流路管３を拡径して伝熱プレート１１に接合するようにしたり、あるいは、媒体流路管３の外径よりも伝熱プレート１１の孔１２の直径を僅かに小さくしておいて、図３（ロ）に示す如く、孔１２に媒体流路管３を圧入することにより、媒体流路管３に伝熱プレート１１を密着固定するようにする。
【００１７】
又、伝熱プレート１１と触媒担持体９Ａとの組立て方としては、図４（イ）に示す如く、触媒担持体９Ａの外側を伝熱プレート１１に固定し一体型として製作したり、図４（ロ）に示す如く、伝熱プレート１１に加圧力Ｐを掛けて触媒担持体９Ａに加圧密着させるようにしたり、又、接触熱伝達を向上させるため、図４（ハ）に示す如く、加圧密着時に、伝熱プレート１１と触媒担持体９Ａとの間にシート状の伝熱促進材１５を挿入しておくようにする。
【００１８】
上記構成としてある触媒反応器では、反応部となる触媒担持体９Ａを伝熱プレート１１で挟持しているため、媒体流路管３内に温度調整媒体５を流すと、媒体流路管３と伝熱プレート１１で触媒担持体９Ａを直接冷却することができる。したがって、温度調整媒体５の供給を制御することにより触媒８の温度を容易に管理することができる。又、伝熱プレート１１と触媒担持体９Ａとが反応流体４の流れ方向に連続していて、反応流体４の流れ方向で連続的に反応と冷却が行われるため、反応流体４と触媒８の温度変化が少なくなり、図１（ロ）に示す如く、触媒８を適正温度範囲１０で使用することができる。
【００１９】
このように、触媒８の温度を適正に保つことができることにより、反応率の低下を招くことがなくて、必要な触媒量を最小にすることができるので、触媒反応器の小型化を図ることができる。又、触媒８を適正温度範囲で使用できることから、副生成物の発生がなく、反応生成物の質を向上させることができる。
【００２０】
次に、図５（イ）（ロ）は本発明の実施の一形態を示すもので、図１（イ）に示す触媒反応器と同様な構成において、触媒担持体９Ａを、反応流体４の流れ方向に適宜複数分割して分割担持体９ａとし、各分割担持体９ａを媒体流路管３の周りに組み合わせて配置するようにしたものである。
【００２１】
図５（イ）（ロ）に示すように構成すると、各分割担持体９ａ毎に、たとえば、メッシュサイズを変えたり、あるいは、隣接する分割担持体９ａの間に所要の隙間を形成することにより、反応流体４の流れを偏らないようにすることができて、反応効率をより向上することができる。
【００２２】
図６（イ）（ロ）は触媒反応器の他の形態を示すもので、シート状に形成した触媒担持体９Ｂを、反応流体４の流れ方向に沿うよう配置して左右方向へジグザグ状に折り曲げて積層し、且つ該ジグザグ状に折り曲げた触媒担持体９Ｂの内外側面にＵ字状に湾曲形成した伝熱プレート１１を重ね合わせて、伝熱プレート１１に触媒担持体９Ｂを挟持させるようにし、更に、該伝熱プレート１１及び触媒担持体９Ｂの所要個所に、媒体流路管３を左右方向に貫通させて、該媒体流路管３の外壁に伝熱プレート１１を固定するようにしたものである。
【００２３】
又、図７（イ）（ロ）は触媒反応器の更に別の形態を示すもので、図１（イ）に示したものと同様な構成において、伝熱プレート１１の間に平板ブロック状の触媒担持体９Ａを配置することに代えて、順次径の異なる円筒状の触媒担持体９Ｃを、媒体流路管３の周りに層状に巻き付けたものである。９´は隙間充填用触媒担持体を示す。なお、図７（イ）（ロ）に示す触媒担持体９Ｃには複数の孔が設けてあり、反応流体４が触媒担持体９Ｃを媒体流路管３に直交して通過できるようにしてある。
【００２４】
上記図６（イ）（ロ）、図７（イ）（ロ）に示すように構成しても、触媒担持体９Ｂ，９Ｃを媒体流路管３及び伝熱プレート１１により直接的に冷却することができて、触媒の温度を適正温度範囲に管理することができる。なお、触媒担持体９Ｂ，９Ｃは、図５（イ）（ロ）に示したものと同じように分割構造としてもよい。
【００２５】
次に、図８（イ）（ロ）は本発明の実施の他の形態を示すもので、容器の側壁間に、温度調整媒体５を流通させる媒体流路管３を貫通させて設け、一方、伝熱プレート１１とシート状の触媒担持体９Ｄとを重ね合わせたものを２組用意し、これらを、媒体流路管３の周りに、１８０°対向した位置から渦巻き状に巻き付け、且つ上記各伝熱プレート１１の巻き付け始端を媒体流路管３に接合し、温度調整媒体５と反応流体４とを平行に流すようにしたものである。
【００２６】
図８（イ）（ロ）に示すような構成としても、上記した触媒反応器と同様な作用効果が奏し得られ、更に、伝熱プレート１１を渦巻き状にして広い伝熱面積が得られるようにしたことから、より効率のよい冷却効果を得ることができる。
【００２７】
なお、本発明は上記実施の形態にのみ限定されるものではなく、触媒担持体９Ａ，９Ｂ，９Ｃ，９Ｄの構造は、必要な反応面積又は体積をもつことができれば、ハニカム構造以外の構造であってもよいこと、又、実施の形態では、触媒の発熱反応を利用して反応流体を加熱する触媒反応器について示したが、触媒の吸熱反応を利用して反応流体を冷却する触媒反応器に対しても同様に実施できること、その他本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々変更を加え得ることは勿論である。
【００２８】
【発明の効果】
以上述べた如く、本発明の触媒反応器によれば、容器の側壁間に、複数枚の伝熱プレートと、触媒を担持させた触媒担持体とを交互に重ねて積層状態にして、該伝熱プレートと触媒担持体との積層方向が上記側壁に向くように配置し、且つ上記触媒担持体を、上記容器内に流す反応流体の流れ方向に複数分割して複数の分割担持体とするようにし、更に、上記伝熱プレートと触媒担持体に上記積層方向に貫通させて設けた媒体流路管に、上記伝熱プレートを接合すると共に触媒担持体の各分割担持体を該媒体流路管の周りに配置し、媒体流路管内に流す温度調整媒体の熱を、媒体流路管と伝熱プレートを介して上記触媒担持体に伝えて触媒の温度を制御できるようにした構成としてあるので、媒体流路管と伝熱プレートにより触媒担持体を直接加熱又は冷却することができて、触媒の温度管理を容易に行うことができる。又、上記構成において、触媒担持体を複数分割構造として、媒体流路管の周りに組み合わせるようにしてあるので、反応流体の流れを偏らないようにすることができる。又、媒体流路管を、容器内に流す反応流体の流れ方向に所要間隔を隔てて複数本配置した構成とすることにより、反応区間と加熱又は冷却区間が反応流体の流れ方向に連続することになり、したがって、反応流体と触媒の温度変化を少なくすることができて、触媒を適正温度範囲で使用することができ、これにより、必要な触媒量を最小にできることから反応器全体の小型化を図ることができると共に、副生成物の発生を抑えることができて、反応生成物の質を向上させることができる。更に、容器の側壁に、温度調整媒体を流通させる媒体流路管を貫通させて設け、且つ該媒体流路管の周りに、伝熱プレートと触媒を担持させた触媒担持体とを交互に重ね合わせるように渦巻き状に巻き付けて、該伝熱プレートの巻き付け始端を媒体流路管に接合し、上記温度調整媒体と反応流体とを平行に流すようにした構成とすることにより、伝熱プレートの面積を大きくすることができて、冷却効率をより向上させることができる、等の優れた効果を発揮する。
【図面の簡単な説明】
【図１】  触媒反応器の一形態を示すもので、（イ）は内部構造の概略正面図、（ロ）は反応流体と触媒の温度分布図である。
【図２】  図１（イ）に示す触媒反応器の内部構造を示す分解斜視図である。
【図３】  媒体流路管と伝熱プレートとの接合構造を示すもので、（イ）は拡管方式の概略図、（ロ）は圧入方式の概略図である。
【図４】  触媒担持体と伝熱プレートとの関係を示すもので、（イ）（ロ）（ハ）はいずれも異なる一体化方式の説明図である。
【図５】  本発明の実施の一形態を示すもので、（イ）は内部構造の概略正面図、（ロ）は（イ）の側面図である。
【図６】  触媒反応器の他の形態を示すもので、（イ）は内部構造の概略正面図、（ロ）は（イ）の平面図である。
【図７】  触媒反応器の更に別の形態を示すもので、（イ）は内部構造の概略正面図、（ロ）は（イ）の側面図である。
【図８】  本発明の実施の他の形態を示すもので、（イ）は内部構造の概略正面図、（ロ）は（イ）の側面図である。
【図９】  従来の触媒反応器の一例を示すもので、（イ）は内部構造の概略切断正面図、（ロ）は反応流体と触媒の温度分布図である。
【図１０】  触媒担持体の部分拡大図である。
【符号の説明】
１  容器
１ａ，１ｂ  側壁
３  媒体流路管
４  反応流体
５  温度調整媒体
８  触媒
９Ａ，９Ｂ，９Ｃ，９Ｄ  触媒担持体
９ａ  分割担持体
１１  伝熱プレート
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
0004617557.tif 000010
【図１０】
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