(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材とを、前記第一及び第二の回路電極を対向させた状態で接続するための回路接続材料であって、
接着剤組成物と、導電性粒子及びこれの表面の一部を被覆する絶縁性微粒子を有する被覆粒子と、前記絶縁性微粒子によって被覆されていない導電性粒子からなる未被覆粒子と、を含有し、
前記被覆粒子に対する前記未被覆粒子の比率が体積比で０．１８〜０．２５であることを特徴とする回路接続材料。
【請求項２】
前記導電性粒子が、有機高分子化合物からなる核体を有する請求項１に記載の回路接続材料。
【請求項３】
前記被覆粒子と前記未被覆粒子の合計濃度が、回路接続材料全体の３〜１５体積％である請求項１又は２に記載の回路接続材料。
【請求項４】
第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成され、前記第二の回路電極が前記第一の回路電極と対向配置されるように配置された第二の回路部材と、前記第一の回路基板と前記第二の回路基板との間に設けられ、前記第一及び第二の回路電極が電気的に接続されるように前記第一の回路部材と前記第二の回路部材とを接続する回路接続部と、を備えた回路部材の接続構造であって、
前記回路接続部が、請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路接続材料から構成されることを特徴とする回路部材の接続構造。
【請求項５】
前記第一の回路部材または前記第二の回路部材において隣り合う前記回路電極間に５０Ｖの直流電圧を印加した場合に、隣り合う前記回路電極間の抵抗値が１０３Ω以上である請求項４に記載の回路部材の接続構造。
【請求項６】
前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材の少なくとも一方が、ＩＣチップである請求項４又は５に記載の回路部材の接続構造。
【請求項７】
前記第一の回路電極と前記第二の回路電極との間の抵抗値が２０Ω以下である請求項４〜６のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項８】
前記第一の回路電極の前記第二の回路電極との対向面、及び前記第二の回路電極の前記第一の回路電極との対向面のうち少なくとも一方の表面が、金、銀、錫、白金族の金属及びインジウム錫酸化物からなる群より選ばれる少なくとも一種から構成されている請求項４〜７のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項９】
前記第一の回路部材の前記第二の回路部材との対向面、及び前記第二の回路部材の前記第一の回路部材との対向面のうち少なくとも一方の表面が、窒化シリコン、シリコーン化合物及びポリイミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種から構成されている請求項４〜８のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項１０】
第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材とを、第一の回路電極及び第二の回路電極が対向配置されるように配置し、これらの間に請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路接続材料を介在させた状態で全体を加熱及び加圧して、前記第一及び第二の回路電極が電気的に接続されるように前記第一の回路部材と前記第二の回路部材とを接続する工程を備えることを特徴とする回路部材の接続構造の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、回路接続材料、これを用いた回路部材の接続構造及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶表示用ガラスパネルには、ＣＯＧ(Ｃｈｉｐ−Ｏｎ−Ｇｌａｓｓ)実装又はＣＯＦ(Ｃｈｉｐ−Ｏｎ−Ｆｌｅｘ)実装等によって液晶駆動用ＩＣが実装される。ＣＯＧ実装では、導電性粒子を含む回路接続材料を用いて液晶駆動用ＩＣを直接ガラスパネル上に接合する。ＣＯＦ実装では、金属配線を有するフレキシブルテープに液晶駆動用ＩＣを接合し、導電性粒子を含む回路接続材料を用いてそれらをガラスパネルに接合する。【０００３】
近年の液晶表示の高精細化に伴い、液晶駆動用ＩＣの回路電極である金バンプは狭ピッチ化、狭面積化しており、そのため、回路接続材料中の導電性粒子が隣り合う回路電極間に流出することによる、ショート発生の懸念がある。また、隣り合う回路電極間に導電性粒子が流出すると、金バンプとガラスパネルとの間に捕捉される回路接続材料中の導電性粒子数が減少し、対向する回路電極間の接続抵抗が上昇して接続不良が発生する懸念がある。【０００４】
そこで、これらの点を改善するため、回路接続材料の少なくとも片面に絶縁性の接着層を形成することでＣＯＧ実装又はＣＯＦ実装における接合品質の低下を防ぐ方法（例えば、特許文献１参照）、全ての導電性粒子の全表面を絶縁性の皮膜で被覆する方法（例えば、特許文献２参照）、全ての導電性粒子の表面の一部を絶縁性微粒子で被覆する方法（例えば、特許文献３及び４参照）が開発されている。
【特許文献１】特開平８−２７９３７１号公報
【特許文献２】特許第２７９４００９号公報
【特許文献３】特開２００５−１９７０８９号公報
【特許文献４】特開２００５−１９７０９１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、対向する回路電極間のバンプ面積が３０００μｍ２未満である場合、回路接続材料の片面に絶縁性の接着層を形成する方法を用いても、隣り合う回路電極間の絶縁性が十分ではなかった。この隣り合う回路電極間の絶縁性を改善するため、全ての導電性粒子の全表面あるいは表面の一部を絶縁性の皮膜で被覆した被覆粒子の使用が試みられている。しかし、被覆粒子を用いた場合、隣り合う回路電極間の絶縁性はある程度改善されるものの、対向する回路電極間の接続抵抗の低減が必ずしも十分ではないことが、本発明者の検討により明らかとなった。【０００６】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、同一回路部材上で隣り合う回路電極間の絶縁性を十分に維持しつつ、対向する回路電極間の接続抵抗を十分に低減できる回路接続材料、これを用いた回路部材の接続構造及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、絶縁性微粒子によって被覆されている被覆粒子と絶縁性微粒子によって被覆されていない未被覆粒子とを組み合わせることにより、上記課題が解決されることを見出した。未被覆粒子を回路接続材料に添加すると同一回路部材上で隣り合う回路電極間の絶縁性を悪化させると考えられた。しかし、本発明者らの知見によれば、被覆粒子に未被覆粒子を組み合わせれば、同一回路部材上で隣り合う回路電極間の絶縁性を十分なレベルに維持しながら、接続抵抗の低減が可能であることを見出した。【０００８】
すなわち、本発明の回路接続材料は、第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材とを第一及び第二の回路電極を対向させた状態で接続するための回路接続材料であって、接着剤組成物と、導電性粒子及びこれの表面の一部を被覆する絶縁性微粒子を有する被覆粒子と、表面全体が接着剤組成物と接している導電性粒子からなる未被覆粒子とを含有するものである。【０００９】
この回路接続材料を、第一及び第二の回路部材の間に介在させ、第一及び第二の回路部材を接続した回路部材の接続構造は、同一回路部材上で隣り合う回路電極間の絶縁性を維持しつつ、対向する回路電極間の接続抵抗を低減させることができる。【００１０】
導電性粒子は、有機高分子化合物からなる核体を有することが好ましい。【００１１】
これにより、回路部材の接続構造製造時に、加熱及び加圧によって被覆粒子及び未被覆粒子が変形し、回路電極との接触面積が増加して対向する回路電極間の接続抵抗が更に低減される。【００１２】
回路接続材料中の被覆粒子と未被覆粒子の合計濃度が、回路接続材料全体の３〜１５体積％であることが好ましい。【００１３】
被覆粒子と未被覆粒子の合計濃度が３体積％未満になると、対向する回路電極間の接続抵抗が上昇する傾向があり、１５体積％を超えると、同一回路部材上で隣り合う回路電極間の絶縁性が低下する傾向がある。【００１４】
回路接続材料において、被覆粒子に対する未被覆粒子の比率が体積比で０．１８〜０．２５である。
【００１５】
この体積比で被覆粒子と未被覆粒子を含有する回路接続材料を使用して得られた回路部材の接続構造は、対向する回路電極間の接続抵抗を低減しつつ、同一回路部材上で隣り合う回路電極間の絶縁性が更に改善される。【００１６】
本発明の回路部材の接続構造は、第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成され、第二の回路電極が第一の回路電極と対向配置されるように配置された第二の回路部材と、第一の回路基板と第二の回路基板との間に設けられ、第一及び第二の回路電極が電気的に接続されるように第一の回路部材と第二の回路部材とを接続する回路接続部と、を備えた回路部材の接続構造であって、回路接続部が上記の回路接続材料から構成されることを特徴とする。【００１７】
このような回路部材の接続構造は、回路接続部が上記の回路接続材料から構成されているため、同一回路部材上で隣り合う回路電極間の絶縁性を維持しつつ、対向する回路電極間の抵抗値を低減させることができる。【００１８】
上記の回路部材の接続構造で、第一の回路部材または第二の回路部材において隣り合う回路電極間に５０Ｖの直流電圧を印加した場合に、隣り合う回路電極間の抵抗値が１０３Ω以上であることが好ましい。【００１９】
このような回路部材の接続構造によれば、その動作時において同一回路部材上で隣り合う回路電極間の絶縁性が極めて高くなり、隣り合う回路電極間のショートを十分に防止することが可能となる。【００２０】
上記の回路部材の接続構造において、第一の回路部材及び第二の回路部材の少なくとも一方がＩＣチップであることが好ましい。【００２１】
上記の回路部材の接続構造において、第一の回路電極と第二の回路電極との間の抵抗値が２０Ω以下であることが好ましい。【００２２】
このような回路部材の接続構造では、回路基板の厚み方向における接続抵抗が十分に低減されているので、同一回路部材上で隣り合う回路電極間の絶縁性を維持しつつ、対向する回路電極間の抵抗値を一層低減させることができる。【００２３】
上記回路部材の接続構造において、第一の回路電極の第二の回路電極との対向面、及び第二の回路電極の第一の回路電極との対向面のうち少なくとも一方の表面が、金、銀、錫、白金族の金属及びインジウム錫酸化物からなる群より選ばれる少なくとも一種から構成されていることが好ましい。【００２４】
このような回路部材の接続構造では、同一回路部材上で隣り合う回路電極間の絶縁性を維持しつつ、対向する回路電極間の抵抗値をより一層低減させることができる。【００２５】
上記回路部材の接続構造において、第一の回路部材の第二の回路部材との対向面、及び第二の回路部材の第一の回路部材との対向面のうち少なくとも一方の表面が、窒化シリコン、シリコーン化合物及びポリイミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種から構成されていることが好ましい。【００２６】
これにより、回路部材の表面が上記材料で構成されていない場合に比べて、回路部材と回路接続部との接着強度がより向上する。【００２７】
本発明の回路部材の接続構造の製造方法は、第一の回路基板の主面上に複数の第一の回路電極が形成された第一の回路部材と第二の回路基板の主面上に複数の第二の回路電極が形成された第二の回路部材とを、第一の回路電極及び第二の回路電極が対向配置されるように配置し、これらの間に上記の回路接続材料を介在させた状態で全体を加熱及び加圧して、第一及び第二の回路電極が電気的に接続されるように第一の回路部材と第二の回路部材とを接続する工程を備える。【００２８】
この製造方法を用いれば、隣り合う回路電極間の絶縁性を維持しつつ、対向する回路電極間の接続抵抗が低減された回路部材の接続構造を製造することができる。
【発明の効果】
【００２９】
本発明によれば、同一回路部材上で隣り合う回路電極間の絶縁性を維持しつつ、対向する回路電極間の接続抵抗を低減できる回路接続材料、これを用いた回路部材の接続構造及びその製造方法を提供することができる。これによって、ショートの発生や接続不良の発生が抑制され、接続信頼性に優れた回路部材の接続構造及びその製造方法を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】本発明の回路部材の接続構造の一実施形態を示す断面図である。
【図２】本発明のフィルム状の回路接続材料の一実施形態を示す断面図である。
【図３】本発明の回路接続材料に用いられる被覆粒子の一実施形態を示す断面図である。
【図４】被覆率２０％の被覆粒子の例を示す電子顕微鏡写真である。
【図５】未被覆粒子の例を示す電子顕微鏡写真である。
【図６】本発明の回路接続材料に用いられる未被覆粒子の一実施形態を示す断面図である。
【図７】本発明の回路部材の接続構造の製造方法の一実施形態を示す断面図である。
【符号の説明】
【００３１】
１０…回路部材の接続構造、２０…回路部材（第一の回路部材）、２１…回路基板（第一の回路基板）、２１ａ…主面、２２…回路電極（第一の回路電極）、２３，３３…電極部、２４，３４…電極表面層、３０…回路部材（第二の回路部材）、３１…回路基板（第二の回路基板）、３１ａ…主面、３２…回路電極（第二の回路電極）、３５…基板表面層、４０，４１…接着剤組成物、５０…被覆粒子、５１…導電性粒子、５１ｘ…核体、５１ｙ…外層、５１ａ…導電性粒子表面、５２…絶縁性微粒子、５３…未被覆粒子、６０…回路接続部、６１…フィルム状の回路接続材料。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３２】
以下、本発明の回路接続材料、これを用いたフィルム状の回路接続材料、回路部材の接続構造及びその製造方法の実施形態について説明する。なお、全図面中、同一要素には同一符号を用い、重複する説明は省略する。【００３３】
本発明における（メタ）アクリルとはアクリル及びそれに対応するメタクリルを意味し、（メタ）アクリル酸とはアクリル酸及びそれに対応するメタクリル酸を意味する。【００３４】
＜回路部材の接続構造＞
図１は、本発明の回路部材の接続構造の一実施形態を示す断面図である。本実施形態の回路部材の接続構造１０は、相互に対向する回路部材２０（第一の回路部材）と回路部材３０（第二の回路部材）とを備えており、回路部材２０と回路部材３０との間には、これらを接続する回路接続部６０が設けられている。【００３５】
回路部材２０は、回路基板２１（第一の回路基板）と、回路基板２１の主面２１ａ上に形成された複数の回路電極２２（第一の回路電極）とを備える。一方、回路部材３０は、回路基板３１（第二の回路基板）と、回路基板３１の主面３１ａ上に形成された複数の回路電極３２（第二の回路電極）とを備える。【００３６】
回路電極２２及び３２は、電極部２３，３３と、これの回路電極２２又は３２との対向面側の面上に設けられた電極表面層２４，３４とを有する。【００３７】
電極部２３，３３は導電性を有する各種の金属、金属酸化物、合金、もしくはポリスチレンやエポキシ樹脂などの各種プラスチック類、スチレンブタジエンゴムやシリコーンゴム等の各種ゴム類、デンプンやセルロース等の天然高分子類等を単独で又はこれらを2種以上組み合わせて構成される。金属の例としては、Zn、Al、Sb、Au、Ag、Sn、Fe、Cu、Pb、Ni、Pd、Ptなどがあり、これらを単独で又は複合して用いることが可能である。更に特殊な目的、例えば硬度や表面張力の調整及び密着性の改良などのために、上記の金属にMo、Mn、Cd、Si、Ta、Crなどのほかの金属やその化合物などを添加することができる。上記の金属のうち、良好な導電性と耐腐食性の観点からNi、Ag、Au、Sn、Cuなどが好ましく用いられ、これらは単層又は複層として形成することも可能である。【００３８】
電極表面層２４，３４は金、銀、錫、白金族の金属若しくはインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）又はこれらの二種以上の組み合わせで構成される。【００３９】
回路基板２１及び３１は、フレキシブルテープやガラスなどの絶縁材で構成される。【００４０】
回路部材３０の回路部材２０との対向面側の表面には、基板表面層３５が設けられている。基板表面層は、窒化シリコン、シリコーン化合物若しくはポリイミド樹脂又はこれらの二種以上の組み合わせで構成される。この基板表面層３５により、回路部材３０と回路接続部６０との接着強度が向上する。【００４１】
回路基板としてフレキシブルテープを用いる場合、基板表面層はポリイミド樹脂等の有機絶縁物質から構成されると好ましい。また、回路基板がガラス基板の場合、基板表面層は窒化シリコン、シリコーン化合物、ポリイミド樹脂若しくはシリコーン樹脂又はこれらの二種以上の組み合わせで構成されると好ましい。【００４２】
回路接続部６０は、回路基板２１の主面２１ａと回路基板３１の主面３１ａとの間に設けられており、回路電極２２と３２が互いに対向するように回路部材２０と３０を接続している。回路接続部６０は、接着剤組成物４０と、導電性粒子５１の表面５１ａの一部が絶縁性微粒子５２により被覆された被覆粒子５０と、表面全体が接着剤組成物４０と接している導電性粒子５１からなる未被覆粒子５３とを備える。【００４３】
この被覆粒子５０及び未被覆粒子５３の少なくとも一方を介して、回路部材２０と回路部材３０とが電気的に接続されている。【００４４】
上記の構造を有する接続構造１０においては、隣り合う回路電極２２同士又は３２同士の間に５０Ｖの直流電圧を印加した場合に、隣り合う回路電極２２同士又は３２同士の間の抵抗値が１０３Ω以上となることが好ましく、１０９Ω以上となることがより好ましい。その動作時において同一回路部材上で隣り合う回路電極同士の間の絶縁性、すなわち回路基板の面方向における絶縁性が極めて高くなり、ショートの発生を十分に防止することが可能となるからである。【００４５】
一方、回路電極２２と回路電極３２との間の抵抗値、すなわち接続抵抗は、２０Ω以下となることが好ましく、１Ω以下となることがより好ましい。対向する回路電極間の抵抗値、すなわち回路基板の厚み方向における抵抗値が十分に低減されれば、接続不良の発生を防止できる。【００４６】
接続構造１０の接続形態の具体例としては、ＩＣチップとチップ搭載基板との接続、電気回路相互の接続、ＣＯＧ実装又はＣＯＦ実装におけるＩＣチップとガラス基板又はフレキシブルテープとの接続等が挙げられる。【００４７】
回路部材２０，３０の具体例としては、半導体チップ、抵抗体チップ若しくはコンデンサチップ等のチップ部品又はプリント基板等の基板が挙げられる。特に、回路部材２０及び３０のうち少なくとも一方がＩＣチップであると好ましい。【００４８】
＜回路部材の接続構造の製造方法＞
次に、接続構造１０の製造方法について、図面を用いて説明する。図２はフィルム状の回路接続材料の一実施形態を示す断面図である。フィルム状の回路接続材料６１は、接着剤組成物４１、被覆粒子５０及び未被覆粒子５３を含有している。【００４９】
接着剤組成物４１は、ラジカル重合性化合物と、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤とを含有すると好ましい。このような接着剤組成物を含む回路接続材料によって、回路部材２０，３０は加熱により容易に接続される。【００５０】
ラジカル重合性化合物は、ラジカル重合性の官能基を有する化合物である。ラジカル重合性化合物としては、アクリレート化合物、マレイミド化合物等が挙げられる。ラジカル重合性化合物はモノマー又はオリゴマーの状態で用いてもよく、また、モノマーとオリゴマーを併用することも可能である。【００５１】
接着剤組成物４１は、エポキシ樹脂とその硬化剤を含有していてもよい。【００５２】
エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ヒダントイン型エポキシ樹脂、イソシアヌレート型エポキシ樹脂、脂肪族鎖状エポキシ樹脂等が挙げられる。これらのエポキシ樹脂は、ハロゲン化されていてもよく、水素添加されていてもよい。これらのエポキシ樹脂は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて使用することができる。【００５３】
硬化剤、すなわちエポキシ樹脂用硬化剤としては、アミン系、フェノール系、酸無水物系、イミダゾール系、ヒドラジド系、ジシアンジアミド、三フッ化ホウ素−アミン錯体、スルホニウム塩、ヨードニウム塩、アミンイミド等が挙げられる。これらは、１種を単独で、又は２種以上を混合して使用することができ、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよい。また、これらの硬化剤をポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化したものは、可使時間が延長されるために好ましい。【００５４】
被覆粒子５０は、導電性粒子５１と絶縁性粒子５２を有する。図３は、本発明の回路接続材料に用いられる被覆粒子の一実施形態を示す断面図である。導電性粒子の表面５１ａの一部は絶縁性微粒子５２によって被覆されている。【００５５】
導電性粒子５１は、中心部分を構成する核体５１ｘ及びこの核体５１ｘの表面上に設けられた外層５１ｙによって構成されている。【００５６】
核体５１ｘの材質としては、ガラス、セラミックス、有機高分子化合物などが挙げられる。これらの材質のうち、加熱及び／又は加圧によって変形するもの（例えば、ガラス、有機高分子化合物）が好ましい。核体５１ｘが変形するものであると、被覆粒子５０が回路電極２２，３２によって押圧された場合、回路電極との接触面積が増加する。また、回路電極２２，３２の表面、電極表面層２４，３４、及び、基板表面層３５の凹凸を吸収することができる。その結果、回路電極間の接続信頼性が向上する。【００５７】
上記のような観点から、核体５１ｘを構成する材質として好適なものは、例えば、アクリル樹脂、スチレン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、シリコーン樹脂、ポリブタジエン樹脂又はこれらの共重合体、及び、これらを架橋したものである。核体５１ｘは、粒子間で同一又は異なる種類の材質であってもよく、同一粒子に１種の材質を単独で、又は２種以上の材質を組み合わせて用いてもよい。【００５８】
核体５１ｘの平均粒径は、０．５〜２０μｍであることが好ましく、１〜１０μｍであることがより好ましく、２〜５μｍであることが更に好ましい。核体の平均粒径が０．５μｍ未満である場合、被覆粒子及び未被覆粒子の二次凝集が生じ、隣接する回路電極間の絶縁性が不十分となる傾向がある。核体の平均粒径が２０μｍを越える場合、作製される未被覆粒子及び被覆粒子の大きさに起因して隣接する回路電極間の絶縁性が低下する傾向がある。【００５９】
外層５１ｙは、核体５１ｘの表面を覆うように設けられた導電性を有する材質からなる層である。導電性を十分確保する観点から、外層５１ｙは、核体５１ｘの全表面を被覆していることが好ましい。【００６０】
外層５１ｙの材質としては、例えば、金、銀、白金、ニッケル、銅及びこれらの合金、錫を含有するはんだなどの合金、並びに、カーボンなどの導電性を有する非金属が挙げられる。核体５１ｘに対し、無電解めっきによる被覆が可能であることから、外層５１ｙの材質は金属であることが好ましい。また、十分なポットライフを得るためには、金、銀、白金又はこれらの合金がより好ましく、金が更に好ましい。なお、これらは1種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。【００６１】
外層５１ｙの厚さは、５０〜２００ｎｍであることが好ましく、８０〜１５０ｎｍであることがより好ましい。厚さが５０ｎｍ未満であると、対向する回路電極間の接続部において十分に低い抵抗値が得られなくなる傾向がある。厚さが２００ｎｍを越えると、製造効率が低下する傾向がある。【００６２】
外層５１ｙは、一層又は二層以上で構成することができる。いずれの場合においても、これを用いて作製される接着剤組成物の保存性の観点から、導電性粒子５１の表面層は、金、銀、白金又はこれらの合金で構成することが好ましく、金で構成することがより好ましい。外層５１ｙが、金、銀、白金又はこれらの合金（以下、「金などの金属」という。）からなる一層で構成される場合、対向する回路電極間の接続部において十分に低い抵抗値を得るためには、その厚さは１０〜２００ｎｍであることが好ましい。【００６３】
外層５１ｙが二層以上で構成される場合、外層５１ｙの最外層は金などの金属で構成することが好ましいが、最外層と核体５１ｘと間の層は、例えば、ニッケル、銅、錫又はこれらの合金を含有する金属層で構成してもよい。この場合、外層５１ｙの最外層を構成する金などの金属からなる金属層の厚さは、接着剤組成物の保存性の観点から、３０〜２００ｎｍであることが好ましい。ニッケル、銅、錫又はこれらの合金は、酸化還元作用で遊離ラジカルを発生することがある。このため、金などの金属からなる最外層の厚さが３０ｎｍ未満であると、ラジカル重合性を有する接着剤成分と併用した場合、遊離ラジカルの影響を十分に防止することが困難となる傾向がある。【００６４】
外層５１ｙを核体５１ｘ表面上に形成する方法としては、無電解めっき処理や物理的なコーティング処理が挙げられる。外層５１ｙの形成の容易性の観点から、金属からなる外層５１ｙを無電解めっき処理によって核体５１ｘの表面上に形成することが好ましい。【００６５】
絶縁性微粒子５２は、有機高分子化合物によって構成される。有機高分子化合物としては、熱軟化性を有するものが好ましい。絶縁性微粒子５２の好適な素材は、例えば、ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体、ポリエステル、ポリアミド、ポリウレタン、ポリスチレン、スチレン−ジビニルベンゼン共重合体、スチレン−イソブチレン共重合体、スチレン−ブタジエン共重合体、スチレン−（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン−プロピレン共重合体、（メタ）アクリル酸エステル系ゴム、スチレン−エチレン−ブチレン共重合体、フェノキシ樹脂、固形エポキシ樹脂等である。これらは、１種を単独で用いてもよく、２種以上組み合わせて用いてもよい。なお、粒度分布の分散度、耐溶剤性及び耐熱性の観点から、スチレン−（メタ）アクリル酸共重合体が特に好適である。絶縁性微粒子５２の製造方法としては、シード重合法などが挙げられる。
【００６６】
絶縁性微粒子５２を構成する有機高分子化合物の軟化点は、回路部材同士の接続時の加熱温度以上であることが好ましい。軟化点が接続時の加熱温度未満であると、接続時に絶縁性微粒子５２が過度に変形することに起因して、良好な電気的接続が得られなくなる傾向がある。【００６７】
本発明の「被覆粒子」及び「未被覆粒子」は、場合によって示差走査電子顕微鏡もしくは走査型電子顕微鏡により任意の倍率に拡大された画像を観察することによって確認することができる。【００６８】
図４は、被覆率２０％の被覆粒子の例を示す電子顕微鏡写真である。ここで、被覆粒子の被覆率とは、導電性粒子の表面全体のうち絶縁性微粒子で被覆される表面の面積の割合をいう。図４により、被覆粒子は導電性粒子に絶縁性微粒子が付着している構造を有していることが確認できる。接続構造における被覆粒子の存在は、接続構造の断面観察、または溶剤を用いる等して接続構造から取り出した被覆粒子の観察により、確認することができる。【００６９】
被覆粒子５０としては、被覆率が２０％〜４０％である被覆粒子を用いることが好ましい。被覆粒子の被覆率が２０％未満の場合、導電性粒子が絶縁性微粒子によって十分に被覆されなくなり、被覆率が２０％以上の場合に比べて、隣り合う回路電極２２同士又は３２同士の間の絶縁性、すなわち回路基板２１及び３１の面方向における絶縁性を十分に高いレベルに維持することが困難になる傾向にある。導電性粒子表面のうち被覆率が４０％を超える場合、絶縁性微粒子５２が過剰に導電性粒子５１を被覆するので、被覆率が４０％以下である場合に比べて、回路基板２１と３１との間の接続抵抗が増大しやすくなる傾向がある。【００７０】
被覆粒子は、導電性粒子に絶縁性微粒子を付着させることによって得られる。【００７１】
被覆粒子の比重は、導電性粒子の比重の９７／１００〜９９／１００の範囲とすることが好ましい。【００７２】
未被覆粒子５３は、導電性粒子の表面５１ａが絶縁性微粒子によって被覆されていないため、導電粒子の表面５１ａ全体が接着剤組成物と接している。図５は、未被覆粒子の例を示す電子顕微鏡写真である。図４の被覆粒子の電子顕微鏡写真と比較すると、図５の未被覆粒子には、その表面に絶縁性微粒子が付着していないことが確認できる。したがって、図５の未被覆粒子は、その表面のほぼ全体が接着剤組成物と接している。より具体的には、導電性粒子は、回路接続材料又は硬化処理された回路接続部において、その表面の９０％以上が接着剤組成物と接触している。図６は、本発明の回路接続材料に用いられる未被覆粒子の一実施形態を示す断面図である。接続構造における未被覆粒子の存在は、接続構造の断面観察、または溶剤を用いる等して接続構造から取り出した未被覆粒子の観察により確認することができる。未被覆粒子の表面の９０％以上が接着剤組成物と接触していることも、接続構造の断面観察により確認することができる。【００７３】
回路接続材料において、被覆粒子５０と未被覆粒子５３の合計の濃度が、回路接続材料全体の３〜１５体積％であることが好ましく、１０〜１５体積％であることがより好ましい。上記合計濃度が３〜１５体積％である回路接続材料は、上記合計濃度がこの範囲外にある回路接続材料に比べて、回路基板２１と３１の間の接続抵抗の低減と、隣り合う回路電極２２同士又は３２同士の間の絶縁性の維持を両立させることがより容易になる。上記合計濃度が１０〜１５体積％であるである回路接続材料は、上記合計濃度がこの範囲外の回路接続材料に比べて、回路基板２１と３１の間の接続抵抗を更に低減できる。【００７４】
回路接続材料において、被覆粒子５０に対する未被覆粒子５３の比率が体積比で、０．１８〜０．２５である。上記体積比が２．０以下である回路接続材料は、上記体積比がこの範囲外にある回路接続材料に比べて、回路基板２１と３１の間の接続抵抗を低減できるとともに、隣り合う回路電極２２同士又は３２同士の間の絶縁性を改善できる。上記体積比が０．０５〜１．５である回路接続材料は、体積比がこの範囲外の回路接続材料に比べて、回路基板２１と３１の間の接続抵抗を一層低減できるとともに、隣り合う回路電極２２同士又は３２同士の間の絶縁性を一層改善できる。上記体積比が０．１８〜０．２５である回路接続材料は、体積比がこの範囲外の回路接続材料に比べて、回路基板２１と３１の間の接続抵抗を更に低減できるとともに、隣り合う回路電極２２同士又は３２同士の間の絶縁性をより確実に改善できる。
【００７５】
図７は、接続構造１０の製造方法の一実施形態を示す断面図である。回路部材２０と３０との間に、上述した回路接続材料をフィルム状に成形してなるフィルム状の回路接続材料６１を介在させる。具体的には、回路部材３０上にフィルム状の回路接続材料６１を載せ、続いてフィルム状の回路接続材料６１上に回路部材２０を載せる。このとき、回路電極２２及び回路電極３２が相互に対向するように、回路部材２０及び回路部材３０を配置する。ここで、フィルム状の回路接続材料６１はフィルム状であるため取扱いが容易である。このため、このフィルム状の回路接続材料６１を回路部材２０と回路部材３０との間に容易に介在させることができ、回路部材２０と回路部材３０との接続作業を容易にすることができる。【００７６】
次に、回路部材２０と回路部材３０を介してフィルム状の回路接続材料６１を加熱しながら図７の矢印Ａの方向に加圧して硬化処理を施し接続構造１０を形成する（図１参照）。硬化処理は、一般的な方法により行うことが可能であり、その方法は接着剤組成物により適宜選択される。なお、加熱及び加圧の際に、回路部材２０及び回路部材３０のどちらか一方の側から光を照射して、回路電極２２及び回路電極２３の位置合わせを行ってもよい。【００７７】
このようにして接続構造１０を製造すると、対向する回路電極２２と回路電極３２との間の抵抗値が十分に低減され、且つ安定化されると共に、隣り合う回路電極２２同士及び回路電極３２同士の間の絶縁性が十分に向上された接続構造１０を得ることができる。【００７８】
以上、本発明の実施形態について詳細に説明したが、本発明は上記実施形態に限定されない。【００７９】
例えば、上記実施形態では、接続構造１０において回路電極２２，３２の両方が電極表面層２４，３４を有するとしたが、回路電極２２または３２のどちらか一方が電極表面層を有するとしてもよい。また、回路電極２２及び３２の両方が電極表面層を有しなくてもよい。【００８０】
上記実施形態では、接続構造１０において回路部材３０が基板表面層３５を有するとしたが、回路部材２０のみが基板表面層を有するとしてもよい。また、回路部材２０及び３０の両方が基板表面層を有してもよい。さらに、回路部材２０及び３０の両方が基板表面層を有しなくてもよい。【００８１】
上記実施形態では、フィルム状の回路接続材料６１を用いて接続構造１０を製造しているが、フィルム状の回路接続材料６１に限られずフィルム形成材を含まない回路接続材料を用いてもよい。この場合でも、回路接続材料を溶媒に溶解させ、その溶液を回路部材２０または３０のどちらかに塗布して乾燥させれば、回路部材２０と３０との間に回路接続材料を介在させることができる。
【実施例】
【００８２】
以下、本発明の内容を、実施例を用いてさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。【００８３】
（参考例１）
（１）未被覆粒子と被覆粒子の作製
平均粒径３．７５μmの架橋ポリスチレン粒子（ＰＳｔ）の表面に、無電解めっきで厚み０．２μｍのニッケル層を作製した。さらに、そのニッケル層の外側に厚み０．０４μmの金層をめっきにより形成し、導電性粒子５１に相当するめっきプラスチック粒子（ＰＳｔ−Ｍ）を得た。このめっきプラスチック粒子（ＰＳｔ−Ｍ）を未被覆粒子として用いた。
【００８４】
さらに、このめっきプラスチック粒子の表面の一部を、絶縁性微粒子５２に相当するメタクリル酸メチルの重合物、すなわちポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）により被覆し、平均粒径０．２μmの絶縁性微粒子で被覆された被覆粒子を得た。被覆粒子においては、導電性粒子の表面の２０％が被覆されており、被覆後の比重が被覆前の比重に対して９８／１００となるように被覆されている。なお、平均粒径は、走査型電子顕微鏡による観察で得られた測定値から算出されたものである。
【００８５】
（２）回路接続材料の作製
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂と９、９’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレンからガラス転移温度が８０℃のフェノキシ樹脂を合成した。この樹脂５０ｇを、質量比でトルエン／酢酸エチル＝５０／５０の混合溶液に溶解して固形分４０質量％のフェノキシ樹脂溶液を得た。【００８６】
次に、フェノキシ樹脂４０ｇを含有するフェノキシ樹脂溶液と、マイクロカプセル型潜在性硬化剤を含有する液状エポキシ樹脂６０ｇを混合して溶液Ａを得た。この溶液Ａに、回路接続材料の体積を基準として、未被覆粒子を０．６体積％、被覆粒子を１１．４体積％の濃度となるように分散させて、溶液Ｂを得た。【００８７】
その後、厚み５０μｍの片面表面処理を施したＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム上に、塗工装置を用いて上記の溶液Ｂを塗布した。塗布後、８０℃で５分間、熱風乾燥を施し、接着剤層の厚みが１０μｍの第一フィルム状接着剤組成物を得た。【００８８】
次に、上記とは別の厚み５０μｍの片面表面処理を施したＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム上に、塗工装置を用いて上記の溶液Ａを塗布した。塗布後、８０℃で５分間、熱風乾燥を施し、接着剤層の厚みが１０μｍの第二フィルム状接着剤組成物を得た。【００８９】
次に、第一フィルム状接着剤組成物と第二フィルム状接着剤組成物をラミネータで貼り合わせ、二層構成のフィルム状の回路接続材料を得た。【００９０】
（３）回路部材の接続構造の作製
バンプ面積５０μｍ×５０μｍ、ピッチ１００μｍ、高さ２０μｍの金バンプを配置したＩＣチップと、厚み１．１ｍｍのガラス上にインジウム−錫酸化物（ＩＴＯ）の回路を蒸着により形成したＩＴＯ基板（表面抵抗＜２０Ω／□）を準備した。【００９１】
上記の二層構成の回路接続材料のうち第一フィルム状接着剤組成物側を上記のＩＴＯ基板上に載せて、７５℃、１．０ＭＰａで２秒間加熱加圧して貼り付けた。その後、ＩＴＯ基板と接触していない側の二層構成のＰＥＴフィルムを剥離して、ＩＣチップと接触させた。そして、ＩＣチップとＩＴＯ基板を石英ガラスと加圧ヘッドで挟み、２１０℃、８０ＭＰａで５秒間加熱加圧して接続し、ＩＣチップとＩＴＯ基板が接続された回路部材の接続構造を得た。【００９２】
（４）抵抗値の測定
回路部材の接続構造の接続部の電気抵抗値を、４端子測定法を用いマルチメータで測定した。測定は、温度サイクル実施前と、温度サイクルを５００回実施後の２回測定した。ここで、温度サイクルとは、「−４０℃で３０分間保持し、その後１００℃で３０分間保持」することを１サイクルとするものであり、回路部材の接続構造全体を温度サイクル槽中において実施するものである。【００９３】
（５）隣接電極間の絶縁抵抗測定
温度サイクル実施後の回路部材の接続構造の接続部に、直流（ＤＣ）５０Ｖの電圧を１分間印加し、印加後の絶縁抵抗を、２端子測定法を用いてマルチメータで測定した。測定した測定値が１×１０３Ωを下回ったときをショート（短絡）発生と判定した。【００９４】
（参考例２）
未被覆粒子を１．２体積％、被覆粒子を１０．８体積％の濃度となるように分散させて溶液Ｂを得たこと以外は、参考例１と同様にして、回路接続材料及び回路部材の接続構造の作製とこれらの評価を行った。
【００９５】
（実施例３）
未被覆粒子を１．８体積％、被覆粒子を１０．２体積％の濃度となるように分散させて溶液Ｂを得たこと以外は、参考例１と同様にして、回路接続材料及び回路部材の接続構造の作製とこれらの評価を行った。
【００９６】
（実施例４）
未被覆粒子を２．４体積％、被覆粒子を９．６体積％の濃度となるように分散させて溶液Ｂを得たこと以外は、参考例１と同様にして、回路接続材料及び回路部材の接続構造の作製とこれらの評価を行った。
【００９７】
（参考例５）
未被覆粒子を３．６体積％、被覆粒子を８．４体積％の濃度となるように分散させて溶液Ｂを得たこと以外は、参考例１と同様にして、回路接続材料及び回路部材の接続構造の作製とこれらの評価を行った。
【００９８】
（参考例６）
未被覆粒子を４．８体積％、被覆粒子を７．２体積％の濃度となるように分散させて溶液Ｂを得たこと以外は、参考例１と同様にして、回路接続材料及び回路部材の接続構造の作製とこれらの評価を行った。
【００９９】
（参考例７）
未被覆粒子を６．０体積％、被覆粒子を６．０体積％の濃度となるように分散させて溶液Ｂを得たこと以外は、参考例１と同様にして、回路接続材料及び回路部材の接続構造の作製とこれらの評価を行った。
【０１００】
（参考例８）
未被覆粒子を７．２体積％、被覆粒子を４．８体積％の濃度となるように分散させて溶液Ｂを得たこと以外は、参考例１と同様にして、回路接続材料及び回路部材の接続構造の作製とこれらの評価を行った。
【０１０１】
（参考例９）
未被覆粒子を８．４体積％、被覆粒子を３．６体積％の濃度となるように分散させて溶液Ｂを得たこと以外は、参考例１と同様にして、回路接続材料及び回路部材の接続構造の作製とこれらの評価を行った。
【０１０２】
（参考例１０）
未被覆粒子を９．６体積％、被覆粒子を２．４体積％の濃度となるように分散させて溶液Ｂを得たこと以外は、参考例１と同様にして、回路接続材料及び回路部材の接続構造の作製とこれらの評価を行った。
【０１０３】
（参考例１１）
未被覆粒子を１０．８体積％、被覆粒子を１．２体積％の濃度となるように分散させて溶液Ｂを得たこと以外は、参考例１と同様にして、回路接続材料及び回路部材の接続構造の作製とこれらの評価を行った。
【０１０４】
（比較例１）
被覆粒子を１２．０体積％の濃度となるように分散させて溶液Ｂを得たこと以外は、参考例１と同様にして、回路接続材料及び回路部材の接続構造の作製とこれらの評価を行った。
【０１０５】
（比較例２）
未被覆粒子を１２．０体積％の濃度となるように分散させて溶液Ｂを得たこと以外は、参考例１と同様にして、回路接続材料及び回路部材の接続構造の作製とこれらの評価を行った。
【０１０６】
参考例１〜２、実施例３〜４、参考例５〜１１、及び比較例１，２のショート発生率と抵抗値の測定結果を下記表１に示す。なお、測定結果は、いずれも温度サイクル実施後のデータである。
【０１０７】
【表１】
0004605225.tif 000002
【０１０８】
被覆粒子のみを使用した比較例１は、ショート発生率が０％と良好な絶縁性を示したものの、抵抗値が２２．１Ωと高かった。一方、未被覆粒子のみを使用した比較例２は、抵抗値１０．２Ωと良好な接続抵抗を示した。しかし、ショート発生率が１００％と高かった。【０１０９】
これらに対して、被覆粒子と未被覆粒子の両方を使用した参考例１〜２、実施例３〜４、参考例５〜１１はショート発生率と抵抗値がともに低く、良好な絶縁性と接続抵抗を示した。そのうち、被覆粒子に対する未被覆粒子の比率が体積比で２．０以下である実施例１〜８は、ショート発生率と抵抗値がともに低く、特に良好な絶縁性と接続抵抗を示した。
【０１１０】
以上より、本発明の回路接続材料を用いて回路部材の接続構造を製造すれば、得られる回路部材の接続構造において、隣り合う回路電極間の絶縁性が十分に維持されつつ、対向する回路電極間の接続抵抗が十分に低減されることが確認された。
【図１】
0004605225.tif 000003
【図２】
0004605225.tif 000004
【図３】
0004605225.tif 000005
【図４】
0004605225.tif 000006
【図５】
0004605225.tif 000007
【図６】
0004605225.tif 000008
【図７】
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