(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
七フッ化ヨウ素が存在している反応器に、フッ素含有ガスとヨウ素含有ガスをそれぞれ供給し、反応器中のガスを循環混合させながら反応させることを特徴とする七フッ化ヨウ素の製造方法。
【請求項２】
七フッ化ヨウ素及びフッ素が存在している反応器に、フッ素含有ガスとヨウ素含有ガスをそれぞれ供給し、反応器中のガスを循環混合させながら反応させることを特徴とする七フッ化ヨウ素の製造方法。
【請求項３】
反応器内の循環混合ガス中の七フッ化ヨウ素の濃度が１ｖｏｌ％以上９８ｖｏｌ％以下、フッ素の濃度が２ｖｏｌ％以上９８ｖｏｌ％以下である請求項２記載の七フッ化ヨウ素の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、フッ素化剤、あるいは電子産業または原子力産業におけるエッチング、クリーニングガスとして有用な七フッ化ヨウ素の製造法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、七フッ化ヨウ素（ＩＦ７）の製造法としては、加熱した五フッ化ヨウ素（ＩＦ５）の液中にフッ素（Ｆ２）ガスを吹き込み、フッ素ガスに同伴された五フッ化ヨウ素を２８０〜２９０℃の反応ゾーンを通過させることにより七フッ化ヨウ素を得る方法が知られている（非特許文献１）。また、反応器の前段に設置された気化器を用い、フッ素ガス気流中で五フッ化ヨウ素またはヨウ素（Ｉ２）を蒸発、混合した後、該混合ガスを両者が反応する温度に加熱した反応器に導入させることにより、七フッ化ヨウ素に転化せしめる方法が提案されている（特許文献１）。特許文献１には、蒸発器を使用せずに直接反応器に原料とフッ素を投入した場合、導入口付近が赤熱して反応を続けること出来ないと記載されている。一方、五フッ化ヨウ素の製造法として、予め製造した五フッ化ヨウ素液中に固体のヨウ素を分散させた後、２０〜３０℃に冷却しながらフッ素ガスを吹き込んで五フッ化ヨウ素を製造する方法が提案されている（特許文献２）。上述のように、従来の七フッ化ヨウ素製造法では、予めヨウ素とフッ素から五フッ化ヨウ素を合成し、次にこれとフッ素を反応せしめる２段反応、もしくは、フッ素ガス気流中で五フッ化ヨウ素またはヨウ素を蒸発混合した後、該混合ガスを反応器に導入させることにより、七フッ化ヨウ素に転化せしめるという複雑な操作が必要である。
【特許文献１】特開平２−３９４４３号公報
【特許文献２】ドイツ特許第２０３５５２１号
【非特許文献１】Ｉｎｄ．Ｅｎｇ．Ｃｈｅｍ．，４２，１３８３（１９５０）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
ヨウ素とフッ素は、ハロゲン単体で活性な物質であり、取り扱いにも注意を必要とするが、両者とも工業的規模で安全に取り扱えるので、ヨウ素とフッ素を直接反応器に投入し、しかも１段の反応で七フッ化ヨウ素を製造できれば、工業的に極めて有用である。
本発明は、工業規模の七フッ化ヨウ素の製造において、ヨウ素とフッ素を反応器に直接投入し、容易にかつ連続的に１段反応で効率的、安定的に製造する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
本発明者らは、上記目的を達成するため、鋭意検討を重ねた結果、七フッ化ヨウ素存在下で、気体状のヨウ素とフッ素を連続的に供給し、気相反応により七フッ化ヨウ素を単一の反応器で連続的に効率よく製造できることを見出し、本発明に到ったものである。
【０００５】
ヨウ素とフッ素の直接反応はきわめて激しく反応し、膨大な発熱を発生させるため、従来法のような外部循環装置を有していないピストンフロー形式の反応器では、小規模な反応器でさえ、すぐに赤熱状態に至り反応器は破壊される。しかし、発生する熱量を冷却された多量の循環ガスもしくは撹拌混合ガスで瞬時に希釈すれば、反応温度を一定に保つことができる。
【０００６】
また、ヨウ素とフッ素との反応（１）式とヨウ素と七フッ化ヨウ素の反応（２）式を比較すると後者の反応は前者の反応に比べ、ヨウ素１モル当たりの反応熱が小さいため、比較的穏和に進行する。さらに、連続供給されるヨウ素ガスは循環ガスもしくは撹拌混合ガス中の七フッ化ヨウ素と（２）式にしたがって反応し、（３）式のフッ素との反応によって速やかに七フッ化ヨウ素に転化されるので、反応ガス中には五フッ化ヨウ素はほとんど存在せず、選択的に七フッ化ヨウ素を得ることができる。
Ｉ２＋７Ｆ２→２ＩＦ７  （ΔＨｆｏ ＝ −４６０ｋｃａｌ／ｍｏｌ）    （１）
Ｉ２＋５ＩＦ７→７ＩＦ５  （ΔＨｆｏ＝ −２５７ｋｃａｌ／ｍｏｌ）    （２）
７ＩＦ５＋７Ｆ２→７ＩＦ７  （ΔＨｆｏ＝ −２０３ｋｃａｌ／ｍｏｌ）  （３）
ヨウ素と七フッ化ヨウ素の反応が加わることにより、ヨウ素とフッ素の反応より、はるかに穏和に反応を進行させることが出来ることを見出し、本発明に到ったものである。
【０００７】
すなわち、本発明は、七フッ化ヨウ素が存在している反応器に、フッ素含有ガスとヨウ素含有ガスをそれぞれ供給し、反応器中のガスを循環混合させながら反応させることを特徴とする七フッ化ヨウ素の製造方法を提供するものである。さらには、七フッ化ヨウ素及びフッ素が存在している反応器に、フッ素含有ガスとヨウ素含有ガスをそれぞれ供給し、反応器中のガスを循環混合させながら反応させることを特徴とする七フッ化ヨウ素の製造方法を提供するものである。または、反応器内の循環混合ガス中の七フッ化ヨウ素の濃度が１ｖｏｌ％以上９８ｖｏｌ％以下、フッ素の濃度が２ｖｏｌ％以上９８ｖｏｌ％以下であることを特徴とする七フッ化ヨウ素の製造方法を提供するものである。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の方法によれば、フッ素とヨウ素から七フッ化ヨウ素を製造する際に、予め七フッ化ヨウ素を共存させることで、局所的な反応を抑制し、穏和な状態で七フッ化ヨウ素を製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
以下、本発明を更に詳述する。
【００１０】
本発明に使用される装置は、反応器内の循環混合ガス中に気体状のヨウ素とフッ素を連続的に反応器に供給でき、反応器内のガスを取り出せる構造であればよく、反応器には自然放熱もしくは強制冷却機能を有する、内部循環式もしくは外部循環式の反応器が使用できる。反応器の材料は、ニッケル、モネル、インコネル、ハステロイ、アルミニウム、銅、鉄等が使用できるが、高温部は、ニッケル、モネル等が望ましい。
【００１１】
フッ素ガスは、循環ガスで速やかに希釈できるように、供給と同時に内部の循環ガスで希釈される場所に添加することが望ましい。使用するフッ素ガスは、フッ化水素やＣＦ４、Ｏ２等の室温ではフッ素と反応しない化合物が混入していても良く、またＮ２、Ａｒ等の不活性ガスで希釈しても良く、使用するフッ素ガスの純度が２ｖｏｌ％以上であれば良い。また、原料供給前および原料供給時における循環混合ガス中のフッ素濃度は、２ｖｏｌ%未満でも七フッ化ヨウ素を合成することは可能であるが、七フッ化ヨウ素を効率的に合成するためには、２ｖｏｌ％以上が望ましい。また、七フッ化ヨウ素混合による反応の穏和効果を得るためには、フッ素濃度は９８ｖｏｌ％以下が望ましい。
【００１２】
七フッ化ヨウ素を選択的に得るためには、フッ素の供給流量は、ヨウ素の供給流量の７倍以上が必要である。７倍未満では、不純物である五フッ化ヨウ素が生成する。
【００１３】
原料供給前および原料供給時における循環混合ガス中の七フッ化ヨウ素は、ごく少量でも効果が見られるが、連続的に製造を行うためには、１ｖｏｌ％以上が望ましい。また、循環混合ガス中のフッ素濃度が２ｖｏｌ％以上が望ましいことから、循環混合ガス中の七フッ化ヨウ素の濃度は９８ｖｏｌ％以下にすることが望ましい。
【００１４】
ヨウ素は、加熱、気化し直接的に反応器に供給する。ヨウ素単独でも供給できるが、Ｎ２、Ａｒ等のキャリアーガスを使用するとさらに容易に供給できる。
キャリアーガス濃度が高すぎるとき、上記に示す循環混合ガス中のフッ素濃度、七フッ化ヨウ素濃度を好ましい条件に維持できなくなる。このため、キャリアーガス中のヨウ素濃度は、０．５ｖｏｌ％以上であることが望まれる。キャリアーガスを使用しない場合、反応器に供給されるヨウ素は、瞬時に反応により消費される。
【００１５】
ガス循環による希釈効果を得るために循環流量は、ヨウ素流量に対して６０〜２００，０００倍、好ましくは、１，０００〜１００，０００倍で行う。
【００１６】
内部循環式もしくは外部循環式の反応器中でのガス滞在時間は、３０秒以上あれば良いが、純度の高い七フッ化ヨウ素を得るためには２分以上が望ましい。
【００１７】
反応温度は、１００℃〜３５０℃であればよいが、低温では反応が遅く、高温では七フッ化ヨウ素が解離するため、純度の高い七フッ化ヨウ素を得るためには１５０〜３２０℃に保持することが望ましい。
【００１８】
以下、実施例により本発明を具体的に説明する。
【実施例１】
【００１９】
容積２．３Ｌのステンレス製容器に和光純薬製のヨウ素１．５ｋｇを充填し、Ｎ２パージでステンレス容器内を置換した後、ステンレス製容器を１３８℃に加熱した。反応器は、Ｎｉ製で容積４Ｌ（径１２０ｍｍ、長さ４００ｍｍ）、撹拌機付の内部循環式反応器を使用した。反応器へフッ素、ヨウ素を供給する前に、予め、反応器ヒーターを２３０℃にした。内部のガス温度も２３０℃を示した。反応開始前に、撹拌器を９００ｒｐｍで回転させ、空塔線速０．２５ｍ／ｓｅｃ（内部循環流量７３．５ＳＬＭ）の状態でガス循環を行った。反応開始前の反応器内のガス組成は、七フッ化ヨウ素を３０ｖｏｌ％、フッ素を３０ｖｏｌ％、Ｎ２を４０ｖｏｌ％にして、全圧を０．８８ＭＰａにした。ヨウ素の供給方法は、ステンレス容器中の液体ヨウ素にＮ２ガスを１３ｓｃｃｍの流量で吹き込ませて、ヨウ素の飽和蒸気圧分をＮ２ガス中に混合させて反応器に供給した。Ｎ２とヨウ素の混合ガス中のヨウ素濃度は２７．７ｖｏｌ％であった。フッ素は、４５ｓｃｃｍの流量で、ヨウ素供給口とは、別の場所から供給した。フッ素、ヨウ素を供給後に反応器内の圧力が反応開始前と同じ圧力を保つように、供給口とは別の場所に設けた反応器出口からガスを抜き出した。
【００２０】
フッ素、ヨウ素の供給開始から１２０ｍｉｎ、２４０ｍｉｎ後に、反応器出口ガスをフーリエ変換赤外分光光度計（ＦＴ−ＩＲ）、分光光度計（ＵＶ）により分析した。その結果、いずれの時間においても、七フッ化ヨウ素  ３０ｖｏｌ％、五フッ化ヨウ素  ０．５ｖｏｌ％、フッ素  ２９．８ｖｏｌ％、Ｎ２  ３９．７ｖｏｌ％であった。
【００２１】
また、反応時の反応器内部のガス温度は徐々に上がり、２０ｍｉｎで一定となった。そのときの反応器内部のガス温度は、２３５℃であり、反応前に比べると５℃温度が上昇した。
【実施例２】
【００２２】
ガス流量以外は、実施例１と同様の方法で実施した。ガスの供給流量は、Ｎ２とヨウ素の混合ガスを１８ｓｃｃｍ、フッ素を５５ｓｃｃｍであり、Ｎ２とヨウ素の混合ガス中のヨウ素濃度は、２７．７ｖｏｌ％で行った。
【００２３】
フッ素、ヨウ素の供給開始から１２０ｍｉｎ、２４０ｍｉｎ後に、反応器出口ガスを分析した。その結果、１２０ｍｉｎ後、２４０ｍｉｎ後ともに、七フッ化ヨウ素  ２３．１ｖｏｌ％、五フッ化ヨウ素  ０．１ｖｏｌ％、フッ素  ４６．７ｖｏｌ％、Ｎ２  ３０．１ｖｏｌ％であった。
【００２４】
また、反応時の反応器内部のガス温度は徐々に上がり、２０ｍｉｎで一定となった。そのときの反応器内部のガス温度は、２３５℃であり、反応前に比べると５℃温度が上昇した。
【実施例３】
【００２５】
ガス流量以外は、実施例１と同様の方法で実施した。ガスの供給流量は、Ｎ２とヨウ素の混合ガスを１８ｓｃｃｍ、フッ素を４０ｓｃｃｍであり、Ｎ２とヨウ素の混合ガス中のヨウ素濃度は、２７．７ｖｏｌ％で行った。
【００２６】
フッ素、ヨウ素の供給開始から１２０ｍｉｎ、２４０ｍｉｎ後に、反応器出口ガスを分析した。その結果、１２０ｍｉｎ後、２４０ｍｉｎ後ともに、七フッ化ヨウ素  ３２．２ｖｏｌ％、五フッ化ヨウ素  １．６ｖｏｌ％、フッ素  ２０．７ｖｏｌ％、Ｎ２  ４５．５ｖｏｌ％であった。
【００２７】
また、反応時の反応器内部のガス温度は徐々に上がり、２０ｍｉｎで一定となった。そのときの反応器内部のガス温度は、２３５℃であり、反応前に比べると５℃温度が上昇した。
【実施例４】
【００２８】
反応開始時の反応器内のガス組成、ガス流量以外は、実施例１と同様の方法で実施した。反応開始時のガス組成は、七フッ化ヨウ素を１．５ｖｏｌ％、フッ素を２．５ｖｏｌ％、Ｎ２を９６ｖｏｌ％、にした。ガスの供給流量は、Ｎ２とヨウ素の混合ガスを９５ｓｃｃｍ、フッ素を５５ｓｃｃｍであり、Ｎ２とヨウ素の混合ガス中のヨウ素濃度は、５ｖｏｌ％で行った。
【００２９】
フッ素、ヨウ素の供給開始から１２０ｍｉｎ、２４０ｍｉｎ後に、反応器出口ガスを分析した。その結果、１２０ｍｉｎ後は、七フッ化ヨウ素  ８．０ｖｏｌ％、五フッ化ヨウ素  ０．３ｖｏｌ％、フッ素  １５．７ｖｏｌ％、Ｎ２  ７６．０ｖｏｌ％であった。２４０ｍｉｎ後は、七フッ化ヨウ素  ７．９ｖｏｌ％、五フッ化ヨウ素  ０．４ｖｏｌ％、フッ素  １５．８ｖｏｌ％、Ｎ２  ７５．９ｖｏｌ％であった。
【００３０】
また、反応時の反応器内部のガス温度は、１０ｍｉｎまでは上がり、その後は下がり、３０ｍｉｎで一定となった。１０ｍｉｎ後の反応器内部のガス温度は、２４５℃であり、３０ｍｉｎ後では２４０℃であった。
【実施例５】
【００３１】
反応開始時の反応器内のガス組成、ガス流量以外は、実施例１と同様の方法で実施した。反応開始時のガス組成は、七フッ化ヨウ素を５０ｖｏｌ％、フッ素を２ｖｏｌ％、Ｎ２を４８ｖｏｌ％、にした。ガスの供給流量は、Ｎ２とヨウ素の混合ガスを１０ｓｃｃｍ、フッ素を４５ｓｃｃｍであり、Ｎ２とヨウ素の混合ガス中のヨウ素濃度は、５０ｖｏｌ％で行った。
【００３２】
フッ素、ヨウ素の供給開始から１２０ｍｉｎ、２４０ｍｉｎ後に、反応器出口ガスを分析した。その結果、１２０ｍｉｎ、２４０ｍｉｎ後は、七フッ化ヨウ素  ３９．９ｖｏｌ％、五フッ化ヨウ素  ０．１ｖｏｌ％、フッ素  ４０．２ｖｏｌ％、Ｎ２  １９．８ｖｏｌ％であった。
【００３３】
また、反応時の反応器内部のガス温度は、開始から５ｍｉｎまでは上がり、その後は一定となった。５ｍｉｎ後の反応器内部のガス温度は、２３３℃であり、温度上昇は３℃であった。
【実施例６】
【００３４】
反応開始時の反応器内のガス組成、ガス流量以外は、実施例１と同様の方法で実施した。反応開始時のガス組成は、七フッ化ヨウ素を２ｖｏｌ％、フッ素を５０ｖｏｌ％、Ｎ２を４８ｖｏｌ％、にした。ガスの供給流量は、Ｎ２とヨウ素の混合ガスを１０ｓｃｃｍ、フッ素を４５ｓｃｃｍであり、Ｎ２とヨウ素の混合ガス中のヨウ素濃度は、５０ｖｏｌ％で行った。
【００３５】
フッ素、ヨウ素の供給開始から１２０ｍｉｎ、２４０ｍｉｎ後に、反応器出口ガスを分析した。その結果、１２０ｍｉｎ、２４０ｍｉｎ後は、七フッ化ヨウ素  ３９．９ｖｏｌ％、五フッ化ヨウ素  ０．１ｖｏｌ％、フッ素  ４０．２ｖｏｌ％、Ｎ２  １９．８ｖｏｌ％であった。
【００３６】
また、反応時の反応器内部のガス温度は、開始から１０ｍｉｎまでは上がり、その後は下がり、３０ｍｉｎで一定となった。１０ｍｉｎ後の反応器内部のガス温度は、２４５℃であり、３０ｍｉｎ後の反応器内部のガス温度は２３３℃であった。
【実施例７】
【００３７】
反応開始時の反応器内のガス組成、ガス流量以外は、実施例１と同様の方法で実施した。反応開始時のガス組成は、七フッ化ヨウ素を５０ｖｏｌ％、Ｎ２を５０ｖｏｌ％、にした。ガスの供給流量は、Ｎ２とヨウ素の混合ガスを１０ｓｃｃｍ、フッ素を４５ｓｃｃｍであり、Ｎ２とヨウ素の混合ガス中のヨウ素濃度は、５０ｖｏｌ％で行った。
【００３８】
フッ素、ヨウ素の供給開始から６０ｍｉｎ、１２０ｍｉｎ、２４０ｍｉｎ後に、反応器出口ガスを分析した。その結果、６０ｍｉｎ後は、七フッ化ヨウ素  ４１．７ｖｏｌ％、五フッ化ヨウ素  １．８ｖｏｌ％、フッ素  ２０．７ｖｏｌ％、Ｎ２  ３５．８ｖｏｌ％であった。また、１２０ｍｉｎ、２４０ｍｉｎ後は、七フッ化ヨウ素  ３９．９ｖｏｌ％、五フッ化ヨウ素  ０．１ｖｏｌ％、フッ素  ４０．２ｖｏｌ％、Ｎ２  １９．８ｖｏｌ％であった。
【００３９】
また、反応時の反応器内部のガス温度は、開始から５ｍｉｎまでは上がり、その後は一定となった。５ｍｉｎ後の反応器内部のガス温度は、２３３℃であり、温度上昇は３℃であった。
【実施例８】
【００４０】
反応開始時の反応器内のガス組成、ガス流量以外は、実施例１と同様の方法で実施した。反応開始時のガス組成は、七フッ化ヨウ素  ０．８ｖｏｌ％、フッ素を７．２ｖｏｌ％、Ｎ２を９２ｖｏｌ％、にした。ガスの供給流量は、Ｎ２とヨウ素の混合ガスを９５ｓｃｃｍ、フッ素を５５ｓｃｃｍであり、Ｎ２とヨウ素の混合ガス中のヨウ素濃度は、５ｖｏｌ％で行った。
【００４１】
フッ素、ヨウ素の供給開始から１２０ｍｉｎ、２４０ｍｉｎ後の反応器出口ガスの分析値は、七フッ化ヨウ素  ７ｖｏｌ％、五フッ化ヨウ素  １ｖｏｌ％、フッ素  １２．２ｖｏｌ％、Ｎ２  ７９．８ｖｏｌ％であった。
【００４２】
また、反応時の反応器内部のガス温度は、開始から２０ｍｉｎまでは上がり、その後は一定となった。２０ｍｉｎ後の反応器内部のガス温度は、２３５℃であり、温度上昇は５℃であった。
【実施例９】
【００４３】
反応開始時の反応器内のガス組成、ガス流量以外は、実施例１と同様の方法で実施した。反応開始時のガス組成は、七フッ化ヨウ素  ０．８ｖｏｌ％、Ｎ２を９９．２ｖｏｌ％にした。ガスの供給流量は、Ｎ２とヨウ素の混合ガスを９５ｓｃｃｍ、フッ素を５５ｓｃｃｍであり、Ｎ２とヨウ素の混合ガス中のヨウ素濃度は、５ｖｏｌ％で行った。
【００４４】
フッ素、ヨウ素の供給開始から１０ｍｉｎ後の反応器出口ガスの分析値は、七フッ化ヨウ素  ４．２ｖｏｌ％、五フッ化ヨウ素  １ｖｏｌ％、フッ素  ８．２ｖｏｌ％、Ｎ２  ８６．６ｖｏｌ％であった。また、１２０ｍｉｎ、２４０ｍｉｎ後の反応器出口ガスの分析値は、七フッ化ヨウ素  ７ｖｏｌ％、五フッ化ヨウ素  １ｖｏｌ％、フッ素  １２．２ｖｏｌ％、Ｎ２  ７９．８ｖｏｌ％であった。
【００４５】
また、反応時の反応器内部のガス温度は、開始から２０ｍｉｎまでは上がり、その後は一定となった。２０ｍｉｎ後の反応器内部のガス温度は、２３５℃であり、温度上昇は５℃であった。
【実施例１０】
【００４６】
反応開始時の反応器内のガス組成、ガス流量以外は、実施例１と同様の方法で実施した。反応開始時のガス組成は、七フッ化ヨウ素を９７ｖｏｌ％、フッ素を３ｖｏｌ％にした。ガスの供給流量は、Ｎ２とヨウ素の混合ガスを１０ｓｃｃｍ、フッ素を４５ｓｃｃｍであり、Ｎ２とヨウ素の混合ガス中のヨウ素濃度は、５０ｖｏｌ％で行った。
【００４７】
反応時の反応器内部の温度は、１５０ｍｉｎまでにゆっくりと上昇し、一定となった。このときの温度は２３２℃であった。フッ素、ヨウ素の供給開始から１２０ｍｉｎ、２４０ｍｉｎ後に、反応器出口ガスを分析した。その結果、１２０ｍｉｎ後は、七フッ化ヨウ素  ４４．９ｖｏｌ％、五フッ化ヨウ素  ０．６ｖｏｌ％、フッ素  ３８．２ｖｏｌ％、Ｎ２  １６．３ｖｏｌ％であった。２４０ｍｉｎ後は、七フッ化ヨウ素  ３９．９ｖｏｌ％、五フッ化ヨウ素  ０．１ｖｏｌ％、フッ素  ４０．２ｖｏｌ％、Ｎ２  １９．８ｖｏｌ％であった。
【実施例１１】
【００４８】
反応器は、実施例１の反応器において循環装置として撹拌機を取り外し、外部循環ポンプを取り付けることにより外部循環式反応器として使用した。外部循環ポンプによる循環ガス流量は７３．５ＳＬＭにした。反応器ヒーター温度、反応開始前ガス組成、全圧、ガス供給方法、ガス流量は実施例１と同じ条件で実施した。反応開始前の反応器内部ガス温度は、２３０℃であった。
【００４９】
フッ素、ヨウ素の供給開始から１２０ｍｉｎ、２４０ｍｉｎ後に、反応器出口ガスを分析した。その結果、１２０ｍｉｎ後は、七フッ化ヨウ素  ２９．７ｖｏｌ％、五フッ化ヨウ素  ０．５ｖｏｌ％、フッ素  ２９．９ｖｏｌ％、Ｎ２  ３９．９ｖｏｌ％であった。２４０ｍｉｎ後は、七フッ化ヨウ素  ２９．９ｖｏｌ％、五フッ化ヨウ素  ０．６ｖｏｌ％、フッ素  ２９．１ｖｏｌ％、Ｎ２  ４０．４ｖｏｌ％であった。
【００５０】
また、反応時の反応器内部のガス温度は徐々に上がり、２５ｍｉｎで一定となった。そのときの反応器内部のガス温度は、２３６℃であり、反応前に比べると６℃温度が上昇した。
［比較例１］  
容積２．３Ｌのステンレス製容器に和光純薬製のヨウ素１．５ｋｇを充填し、Ｎ２パージでステンレス容器内を置換した後、ステンレス製容器を１３８℃に加熱した。反応器は、Ｎｉ製で容積４Ｌ（径１２０ｍｍ、長さ４００ｍｍ）、撹拌機、循環ポンプ等のガス循環装置は付いておらず、ピストンフロー形式のものを使用した。反応器へフッ素、ヨウ素を供給する前に、予め、反応器ヒーター温度を２３０℃に設定した。反応器内部ガス温度は、２３０℃に到達した。反応開始前のガス組成は、フッ素を３０ｖｏｌ％、Ｎ２を７０ｖｏｌ％にして、全圧を０．８８ＭＰａにした。ヨウ素の供給方法は、ステンレス容器中の液体ヨウ素にＮ２ガスを２６ｓｃｃｍの流量で吹き込ませて、ヨウ素の飽和蒸気圧分をＮ２ガス中に混合させて反応器に供給した。Ｎ２とヨウ素の混合気中のヨウ素濃度は１６．１ｖｏｌ％であった。
【００５１】
フッ素は、４５ｓｃｃｍの流量で、ヨウ素供給口とは、別の場所から供給した。原料供給後に反応器内の圧力が一定となるように、供給口とは別の場所に設けた反応器出口からガスを抜き出した。
【００５２】
反応開始と共に反応器入口付近の温度は急上昇した。６０ｍｉｎ後には、４５０℃まで温度が上昇したため、原料供給を停止した。