(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
内ルーメンと、外面からこの内ルーメンへ向かう透過物流れの方向を有する管状膜を少なくとも具備し、この管状膜は、比較的大きな直径の供給管によって囲まれてこの供給管の内面と管状膜の外面との間に環状ギャップを形成し、この環状ギャップは、管状膜の外面に沿う流体混合物のための供給流体のチャネルを提供し、また、この環状ギャップは、第１の端部と第２の端部とを有し、この第１の端部、第２の端部の各々は、供給流体の流入並びに流出のための手段と、供給流体が前記チャネルを通るように案内するための手段とに接続されており、また、管状膜の内ルーメンは、環状ギャップに対してシールされ、かつ、透過物流れの流出のための連絡部が設けられている、パーベーパレーション又は蒸気浸透による混合物の分離のための装置において、
少なくとも２つの管状膜が、互いに近接してかつ平行に配設され、各膜は、別の比較的直径の大きな供給管によって囲まれ、前記複数の供給流体のチャネルは、互いに流体連通され、各管状膜の内部に入る透過物が流出される低圧の透過物区画が設けられ、そして、供給管は熱交換器管であって加熱もしくは冷却媒体が各熱交換器管の外面に導入され、加熱もしくは冷却媒体入口と加熱もしくは冷却媒体出口を備えていることを特徴とする装置。
【請求項２】
各管状膜の第１の端部は、第１の膜管シート内に固定及びシールされ、各供給管は、環状ギャップの第１、第２の端部において、第１、第２の供給管シート内にシールされ、これら供給管の外面は、環状ギャップからシールされている請求項１の装置。
【請求項３】
第１の膜管シート（３）と第１の供給管シート（４２）との間に、第１のガスケット（６）によって形成された第１の区画（１４）と、カバー板（２）と第２の供給管シート（４３）との間に、第２のガスケット（５）によって形成された第２の区画（１５）とを有し、前記第１の区画（１４）は、各環状ギャップの第１の端部（４４）に接続され、前記第２の区画（１５）は、各環状ギャップの第２の端部（４５）に接続されている請求項２の装置。
【請求項４】
前記各ガスケット（５、６）は、複数の開口部（４３´、４７）を有するガスケット板であり、各開口部は、前記少なくとも１つの環状ギャップの一端部に対応しており、これら開口部は、供給流れを環状ギャップに案内するための前記手段として機能する請求項３の装置。
【請求項５】
各管状膜の第２の端部（４６）は、支持板（２７）によって支持されている請求項３もしくは４の装置。
【請求項６】
支持板内に固定及びシールされた各管状膜の第２の端部を有する請求項３もしくは４の装置。
【請求項７】
前記第２の区画は、前記支持板と第２の供給管シートとの間に形成されている請求項５の装置。
【請求項８】
前記複数の開口部は、供給流体が環状ギャップを通って平行に導入されるように配置されている請求項４乃至７のいずれか１の装置。
【請求項９】
前記複数の開口部は、供給流体が環状ギャップを通って直列案内されるように配置されている請求項４乃至８のいずれか１の装置。
【請求項１０】
ガス状の透過物を、掃引ガスによって管状膜の内ルーメンから取り除くための手段を具備する請求項１乃至９のいずれか１の装置。
【請求項１１】
前記分離される供給流体はガスもしくは蒸気である請求項１乃至１０のいずれか１の装置の使用。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、請求項１の前段部に係わる、流体混合物の分離のための装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
流体混合物が、この混合物のうち少なくとも１つの成分を選択的に膜に通過させ、他の成分を部分的もしくは全体に保持することによって分離され得るものであることは、当業者に知られている。このような処理は、例えばマイクロ濾過法もしくはウルトラ濾過法によって流体混合物の分子もしくは高分子がこれらのサイズに従って保持される濾過処理でよい。他の膜処理において、分子は、例えば、逆浸透（Reverse osmosis）、パーベーパレーション、蒸気浸透（vapor permeation）もしくはガス分離によって、これらの化学的性質に従って分離される。
【０００３】
このような分離に適した膜は、フラットシートフォームと呼ばれる平面形状、もしくは中空糸、毛細血管もしくは管と呼ばれる管状形状に形作られ得る。このような管状膜内の膜を貫通する流れの方向は、内側から外側へ、もしくは、外側から内側へ向かう。
【０００４】
実際の応用例の場合に、このような膜は、この膜の、分離される混合物に接触される供給側が、分離され、膜の透過側に対してしっかりとシールされ、これら両側は外部環境から分離されている膜モジュールとして、当業者に公知の装置に組み込まれなくてはならない。特に、分子分離のための膜処理では、膜の供給側と透過側との間が確実にシールされることが必須であると、当業者に公知である。平らな膜板モジュールもしくは螺旋巻線モジュールが、幅広く使用されている。管状膜は、度々、管束（bundle）として管及びシェル熱交換器に類似したモジュール内に組み込まれている。
【０００５】
管状膜は、外面もしくは内面としての供給側と、透過側とを有することができる。膜を貫通する流れの方向が、管状膜の内側から外側へ向かう場合、供給物は、管状膜の内ルーメンを通るように流れなくてはならず、また、管状膜の両端部は、ルーメンの外側から内部をシールして管状膜の内ルーメンを通る流体の自由な流れを可能にする手段内に、固定されなくてはならない。膜を貫通する流れの方向が管状膜の外側から内側へ向かう場合、管状膜の少なくとも１つの端部は、外部に固定及びシールされなくてはならず、第２の側は、閉じられるか、固定及びシールされる。
【０００６】
パーベーパレーションを行う場合に、膜を貫通する、物質及びエネルギーの流れが、幾つかの連続的な工程で分かれてしまうことが知られている。このうち最も重要なのは、少なくとも、
I．全体の供給流体から膜の供給側への物質及びエネルギーの移送工程、
II．膜を通る各移送工程、及び、
III．膜の透過側から全体の透過物中へ移送する工程である。
【０００７】
これら連続的な工程のうち最も遅い工程が、膜を通る全体的な流れを決定する。膜を貫通する低い流れを有する膜の場合は、上流及び下流のストリームの全体（及びエネルギー）の移送は、通常は、全体的な流れに殆んど影響しないように十分に速い。しかし、膜を貫通する高い流れを有する膜の場合は、全体の供給流体から膜の表面に移送される大部分が、全体的な流れを制限する。
【０００８】
パーベーパレーション処理では、透過物の蒸発によって失われ、必要とされるエネルギーが、如何なる場合にも、作動温度を低下させ、かくして、全体的な膜の流れを減じる。
膜の供給面への大量移送の制限によって得られる効果は、連続的な分極化として知られており、エネルギー移送の制限は、温度の分極化として知られている。また、分極化の効果は、膜表面に対して接線方向にある供給流れの線速度と、供給面に隣接したスペースの幾何学形状とに左右されることも知られている。
【０００９】
管の内ルーメン内に供給流体を有する管状膜の場合は、流れの状況（regime）が決定され得、高いレイノルズ数が果たされるが、内ルーメンの直径に応じて、高容量の流れが生じる。かくして、高いレイノルズ数での分極化は、高容量の流れ率及び高い圧力損失を伴うため、効果が減じられる。
パーベーパレーション処理において失われるエネルギーは、レイノルズ数に影響されない。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
膜の外側を流れる供給流体を有する管状膜の場合、流れの方向は、管状膜の外面に対して、主として直交している。レイノルズ数は、容易に決定されたり影響を受けることがない。当分野においては、供給流れの方向を、ジグザグ形状に転換させ、局所的に乱流（turbulence）と高いレイノルズ数とを生じさせるために、複数のバッフル板（baffle plate）を使用することが一般的である。しかし、このような手段の成功は限られており、高い圧力損失と高容量の流れの発生を伴う。かくして、工業用モジュールでこのような膜を通る十分なポテンシャル流れ（potential flux）を果たすことは、非常に困難である。
【００１１】
ＥＰ０６５２０９８Ａ号は、供給物、好ましくは溶融ポリマーが、フィルタカートリッジと周囲の更なる管との間の環状スペースへと平行に導入される、濾過装置を開示している。供給物は、実質的に、フィルタカートリッジを通って移送され、フィルタカートリッジを通らなかった供給物の残りは、環状スペースの端部で回収される。ここでは、環状スペースは、フィルタカートリッジを通らなかった供給物が、フィルタカートリッジを通った濾過液と混ぜられて通る小さなギャップに変えられている。
【００１２】
この濾過装置では、濾過液と残留液（retentate）とが、回収チャンバ内で再び混ぜられ、１つのストリームとして流出される。かくして、濾過装置は、供給物のためのただ１つの入口と、混ぜられた濾過液及び残留液のための１つの出口とを有する。よって、これを、供給ストリームを、残留液ストリームと透過液ストリームとを別々に流出するように分ける目的で使用することができない。
【００１３】
ＵＳ４９７６８６６号によって、請求項１の前段部に係わる装置は、公知である。単一の管状膜は、一方で、比較的大きい直径を有する供給管によって囲まれており、この膜の内側には、更なる膜が設けられている。２つの膜間の環状ギャップは、イオン交換材料もしくは吸収材料で満たされている。この装置では、レイノルズ数は、容易に決定されたり影響を受けたりすることがない。
【００１４】
本発明の課題は、膜表面における供給流体の非常に限定された接線方向の流れで高いレイノルズ数で動作でき、高容量の流れと圧力損失を伴わずに、このような膜を通る十分なポテンシャル流れを果たし得る、管状膜の外側から内側に向かう膜を貫通する流れを有する管状膜のための膜モジュールを提供することである。
【００１５】
本発明の更なる目的は、供給流体の流れの状況を最適化し得る膜モジュールを提供することである。
本発明の更なる目的は、例えば、膜を通る膜分離（例えばパーベーパレーション）工程において失われたエネルギーもしくは供給流体内の反応によって生じたもしくは消費されたエネルギーのような熱エネルギーと供給流体との連続的な交換を可能にし、よって、供給流体の一定温度を保って作動する膜モジュールを提供することである。
本発明の更なる目的は、供給物のための入口と、残留液のための出口と、透過物のための出口とを有し、かくして、供給ストリームを、２つの別の生成物ストリームに分離することができる膜モジュールを提供することである。
【００１６】
【課題を解決するための手段】
この目的は、請求項１の特徴部分を有する分離装置によって果たされる。
【００１７】
本発明の膜モジュールにおいて、少なくとも１つの管状膜の一端部は、膜管シート内に固定及びシールされ、第２の端部は、閉じられている。管状膜は、第２の管、供給管と同軸上に取り付けられ、供給管の第１の端部は、第１の供給管シート内に固定及びシールされ、第２の端部は、第２の供給管シート内に固定及びシールされている。環状ギャップが、管状膜の外面と供給管の内面との間に形成され、適当な手段によって、第１の区画が、膜管シートと第１の供給管シートとの間に形成されている。膜によって分離される供給物の混合物は、膜管シートと第１の供給管シートとの間に形成された前記区画を通って、管状膜の外面と供給管の内面との間の環状ギャップ中に流れ、第２の供給管シートのところで、環状ギャップを出る。少なくとも２つの管状膜には、各々に、別の供給流れのチャネルが設けられている。これら複数の供給流れのチャネルは、平行かつ列を成すように接続され得る。
【００１８】
供給管の内径もしくは管状膜の外径を変えることによって、環状ギャップのディメンションが変えられ、調節され得る。驚くべきことに、このような調節によって、分離される供給物の混合物の流れは、管状膜の外面において十分な接線方向に案内されることができ、また、分離される供給物の混合物のレイノルズ数の所定の値が果たされることが判っている。管状膜の外面と供給管の内面との間に乱流促進物を導入することによって、供給流体と乱流流れとの好ましい混合が、低いレイノルズ数で果たされる。このような乱流促進物は、供給管に対する管状膜の脚部（footing）として付加的に使用され得る。この構成によって、管状膜の外側から内側へ案内されて膜を貫通する流れを有する管状膜の動作において知られている欠点は、克服される。
【００１９】
供給管は、当分野で公知の任意の材料、例えば、表面に適した、金属、セラミック、黒鉛、ポリマーで形成される。
外側から内側へ向かう膜を貫通する流れのためにデザインされた管状膜は、少なくとも第１の端部において、管板（膜管シート）として当業者に公知の板内に固定及びシールされている。膜管シートは、単一もしくは幾つかのポリマー、金属、ガラス、セラミック、カーボン、もしくは当業者に公知の他の材料で形成されている。
【００２０】
更に、管状膜は、種々の材料、例えば単一ポリマーや、ポリマー材料、ガラスのような無機材料、セラミック、ゼオライト、カーボンの様々の層もしくは金属もしくは金属合金もしくはこれらの任意の組合せによっても形成され得ることが、当業者に知られている。膜は、単一層もしくは、同じ材料もしくは種々の材料による複数層を有することができ、管状膜の壁の断面は、対称的もしくは非対称的な構造を有することができる。
【００２１】
管状膜の第１の端部の、膜管シート内での固定と、管状膜の内ルーメンの外側に対するシールとが、ポッティング、接着、溶接、ねじ接続によって、当業者にはよく知られているガスケット材料を用いてもしくは用いずに、果たされる。同じ手段によって、幾つかの比較的小さい管状膜は、１つの比較的長い管状膜に接続され得る。
【００２２】
本発明の装置のための任意の応用例の場合、膜管シート内における管状膜の堅いシールが、必須である。管状膜の第２の端部は、管状膜の第１の側の場合と同様の方法で第２の膜管シート内に固定されるか、もしくは、当業者に公知の任意の手段によって閉じられ、機械的に支持もしくは単に閉じられる。こうした手段によって、２つの区画が形成される。管状膜の外面に接続された供給区画と、管状膜の内面と内ルーメンとに接続された透過区画とであり、即ち、管状膜には、互いに対してしっかりとシールされたこれら両区画が設けられる。透過区画は、例えば、低圧力を適用するか膜の透過側に掃引ガスを通すことによって、膜を通り抜ける物質を取り除いて透過状況を適当な状況に維持するために、適当な手段に接続され得る。
【００２３】
供給管の第２の端部を、第２の供給管シート内に固定及びシールすることによって、また、管状膜の第２の（閉じられた）端部を、支持シート内に支持することによって、この支持板と第２の供給管シートとの間の適当な手段により、第２の区画が形成され得る。
【００２４】
本発明の更なる目的は、各管状膜は、これの第１の端部によって膜管シート内に固定及びシールされ、各第２の端部は、支持板によって閉じられて支持されている、平行に配置された複数の管状膜を使用することである。各管状膜は、供給管内に同軸に設けられ、各供給管は、これの第１の端部によって第１の供給管シート内に固定され、これの第２の端部によって第２の供給管シート内に固定される。第１の供給管シートと膜管シートとの間に形成された第１の区画には、分離される供給流体の導入のための連絡部が、第２の供給管シートと支持板との間に形成された第２の区画には、この流体の流出のための連絡部が、夫々に設けられている。適当な手段が、供給流体を環状ギャップ中に分配するための第２の区画と第１の区画との間に設けられている。このような手段によって、供給流体の流れは、全ての環状ギャップを通って平行に案内される。第１の区画及び第２の区画内の分配手段を変えることによって、供給物の混合物流れの方向は、環状ギャップの各端部で転換され、供給物が全ての環状ギャップを通って列をなすように流れるか、平行なもしくは連続的な流れの任意の組合せが果たされるようにされる。このような手段によって、膜処理の所定の必要性に応じた、膜の表面における供給流体の流路の最適化が、可能にされる。よって、入口と出口との連絡部は、管状膜の束の一側の、偶数の通過部に設けられる。
【００２５】
本発明の更なる目的は、熱交換器の壁として管状膜を囲む、供給管の壁を使用することである。供給管の外側は、当業者に公知の所定の手段によって、加熱もしくは冷却され得る。加熱もしくは冷却媒体が、供給管シート内で固定及びシールされた供給管の両端部で使用される場合は、両方の供給管シートは、当業者に公知の管及びシェル熱交換器のようなハウジングもしくはシェル内に固定及びシールされている。
【００２６】
好ましい実施形態において、複数の管状膜は、平行に配置され、各第１の端部で、膜管シート内に固定及びシールされている。各管状膜の第２の端部は、適当な手段、例えばキャップによって閉じられている。複数の管状膜は、供給管として機能する１つの熱交換器管内に１つの管状膜が同軸に位置され、各管状膜の外面と各熱交換器管の内面との間に環状ギャップが形成されるように、従来のシェル及び管熱交換器中に挿入されている。ガスケットが、膜管シートと第１の熱交換器管シートとの間に位置され、外部環境に対して、また、透過区画に対してしっかりとシールされた第１の区画を形成する。この第１の区画には、供給流体を入れるための少なくとも１つの連絡部が設けられている。このガスケットは、供給流体及び作業状態と親和性を有する、当業者に公知の任意のシール材料で形成され得る。各管状膜の第２の（閉じられた）端部は、各管状膜の第２の側を機械的に支持する支持板内に位置する。第２の熱交換器管シートと支持板との間に、第２のガスケットは位置され、外部環境と、膜の透過側とに対してシールされた第２の区画を形成する。この第２の区画には、供給流体の出口のための少なくとも１つの連絡部が設けられている。この実施形態では、供給流体は、各熱交換器管の内壁と各膜の外面との間に形成された複数の環状ギャップを通って平行に流れている。管状膜の内ルーメンは、膜管シートの他側で開かれ、透過区画に接続されている。前記区画内の適当な手段によって、管状膜の内ルーメンは、掃引媒体により一掃され得る。
【００２７】
他の好ましい実施形態においては、管状膜は、第１の端部、第２の端部で、第１、第２の膜管シート内に固定され得る。この手段によって、２つの透過区画が形成され、透過物は、管状膜の内ルーメンを、第１、第２の端部で出る。続いて、第１、第２のガスケットは、第１、第２の膜管シートと、第１、第２の熱交換器管シートとの間に夫々位置され、管シートの各対の間に各区画を形成してシールする。管状膜の内ルーメンは、掃引媒体によって一掃され得る。
【００２８】
他の好ましい実施形態においては、供給流体のための第１、第２の区画には、環状ギャップの各端部を複数の他の環状ギャップから分離するが１つの環状ギャップの端部と近接した環状ギャップの各端部とを接続する手段が設けられている。かくして、供給流れは、第１の環状ギャップに入り、この第１の環状ギャップの端部で、近接した第２の環状ギャップ中に案内され、この流れの方向は転換される。適当な手段によって、供給流体は、列をなした全ての環状ギャップを通るように案内される。環状ギャップの２つより多い近接した端部を接続することによって、平行かつ連続的な流れの任意の組合せが果たされ得る。
【００２９】
他の好ましい実施形態においては、熱交換器管シートと膜管シートもしくは膜支持板との間のガスケットは、ガスケット材料で形成された板である。ガスケット板内の開口部が、各環状ギャップの各端部を複数の他の環状ギャップから分離するが１つの環状ギャップの端部と近接した環状ギャップの各端部とを接続して従って供給流体の流れを案内する手段として働く。
【００３０】
他の好ましい実施形態においては、流れは、供給流体のための偶数の通過部（an even number of passes for the feed fluid）が設けられ、供給流体の入口、出口の連絡部が、管状膜の束の同じ側に位置されるように、構成されている。
【００３１】
他の好ましい実施形態においては、供給流体は、同質もしくは異質の触媒を有する、もしくは有さない反応性混合物（reaction mixture）である。
他の好ましい実施形態においては、異質の触媒は、膜と、第２の管の内壁とに固定されるか、膜の外面と第２の管の内面との間の環状ギャップ中に挿入され得る。
他の好ましい実施形態においては、熱交換器管の外面は、膜処理の必要性に応じて、蒸気もしくは、当業者に公知の他の加熱手段によって加熱されるか、適当な手段によって冷却され得る。本発明は、本発明の、図面に示された好ましい実施形態を参照して、更に明らかにされる。
【００３２】
【発明の実施の形態】
図１には、いわゆる“等温膜モジュール（isothermal membrane module）”として具体化された膜ユニットが示されている。このようなユニットは、パーベーパレーション、もしくは、物質が膜壁を通って移送される際に熱の流れと組み合わせられる他の膜処理のために使用され得る。熱交換媒体の使用によって、失われたり発生された熱が補正される。
【００３３】
本発明に係わるユニットは、概して、符号１で示されている。このユニットは、上カバー板２と膜管シート３とを有する。ユニットの本体は、符号４で示されている。底ガスケット６が、本体４と膜管シート３との間に設けられている。符号４２は、第１の供給管シートを示し、符号４３は、第２の供給管シートを示す。本体４と上板２との間に、支持板２７が設けられ、支持板２７と本体４との間のシールが、ガスケット５によって果たされている。
【００３４】
上カバー板２、支持板２７、並びにガスケット５は、分離される供給物を案内するための区画７を規定し、カバー板２、支持板２７、並びにガスケット５によって形成された、もう１つの区画８は、供給材料のための出口と接続されている。複数の管状膜９は、膜管シート３内に装着され、これらの上端部で閉じられてシールされるように設けられている。各管状膜の内部１０に入った透過物は、透過出導管（permeate out conduit）への透過物区画１１内に流出される。各管状膜９の周囲には、各管状膜９の外径より大きい内径を有する供給管１２が設けられている。かくして形成された環状スペース即ち環状ギャップが、符号１３で示されている。この環状スペースは、２つの端部を有し、第１の端部は本体４４によって示され、第２の端部は本体４５によって示されている。図１によって、幾つかの環状区画が、ガスケット６内の底チャネル１４、ガスケット５内の上チャネル１５を通って、互いに連続するように接続されていることが明らかである。符号４６は、支持板２７内に受けられる、膜の第２の端部、即ち、セラミック製の管の閉端部を示す。
【００３５】
熱交換は、上区画１７に接続された加熱もしくは冷却媒体入口１６によって果たされる。この上区画１７は、矢印１９で示されるように、下区画１８へと接続されている。下区画１８は、加熱もしくは冷却媒体出口２９に接続されている。
【００３６】
図３では、ガスケット板５の詳細が表されている。この図には、列を成した３０個の環状ギャップ間の接続が、示されている。図４では、各底ガスケット板６と、これらに果たされている接続とが示されている。図１の装置と、図３、４に示されるようなガスケット板とによって、３０の管状膜９と環状ギャップ１３とが列を成すように、連続的な供給流れが果たされる。単一流れ工程において、透過物の十分な分離を果たすことができる。供給流れを加熱もしくは冷却することによって、熱が失われているか生じている地点における十分な熱交換が果たされ得る。ガスケット板５、６の開口部を変えることによって、各応用例のために最適化された、異なった流れパターンが、容易に果たされることが、当業者には明らかである。
【００３７】
図２は、概して符号２１で示された、本発明の更なる実施形態を示す。この実施形態では、上板２２と膜管シート２３とが、ガスケット２５、２６によって夫々本体２４に接続されるように、設けられている。上ガスケット板及び底ガスケット板を変えるだけで、完全に異なる流れパターンが果たされることが、図２から明らかである。図２のユニットの他の構成部品は、図１に示された実施形態と同じでよい。異なった上ガスケット板及び底ガスケット板を使用しても、比較的安価で容易である。これは、低価格で、膜モジュールを通る流れパターンが容易に変えられること、即ち、異なった一組のガスケット板を有する一般的な膜モジュールが、幾つかの分離工程に応じて適合され、最適化され得ることを意味する。
本発明は、本発明の好ましい実施形態を言及することによって説明されているが、当業者は、他の実施形態も可能であることを理解されるだろう。これらの更なる修正点は、明らかであり、添付請求項の本発明の範囲内である。
【図面の簡単な説明】
【図１】  図１は、本発明の第１の好ましい実施形態の断面である（４つの管状膜が列を成している）。
【図２】  図２は、本発明の他の好ましい実施形態の断面を示す（２つの管状膜からなる対の２つが、平行に列を成している）。
【図３】  図３は、列を成した３０の管状膜を有していない、図２の装置の第２の端部で使用されるガスケット板の上面図を示す。
【図４】  図４は、列を成した３０個の管状膜を有していない、図２の装置の第１の端部で使用されるガスケット板の上面図を示す。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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